Isidor Isaac Rabi
Laboratorium Berkas Molekul

Pada 26 Maret 1929, Rabi mendapatkan sebuah tawaran mengajar dari Universitas Columbia dengan gaji tahunan sejumlah US$3.000. Dekan Departemen Fisika Universitas Columbia, George B. Pegram, saat itu sedang mencari seorang pakar fisikawan teoretis untuk mengajar mekanika statistik dan mata kuliah lanjutan baru yang bertopik mekanika kuantum, dan Heisenberg merekomendasikan Rabi. Helen saat itu sedang mengandung, sehingga Rabi butuh pekerjaan tetap, dan pekerjaan tersebut berada di New York. Atas dasar pertimbangan itu, ia menerima tawaran tersebut dan kembali ke Amerika Serikat pada bulan Agustus dengan menumpangi kapal SS President Roosevelt. Rabi menjadi satu-satunya anggota fakultas yang berdarah Yahudi di Universitas Columbia pada waktu itu.
Sebagai seorang guru, Rabi memiliki sifat yang membosankan. Leon Lederman mengenang bahwa setelah kelas Rabi berakhir, para muridnya akan pergi ke perpustakaan untuk mencoba mencari tahu apa yang Rabi telah katakan. Irving Kaplan menilai Rabi dan Harold Urey sebagai "guru terburuk yang pernah saya dapati". Norman Ramsey menganggap ceramah Rabi "cukup parah", sementara William Nierenberg merasa bahwa Rabi "singkatnya adalah seorang dosen yang buruk". Kendati pun memiliki kekurangan sebagai dosen, ia menginspirasi banyak muridnya untuk berkarier di bidang fisika. Menurut penghargaan Oersted Medal yang ia terima dari Asosiasi Guru Fisika Amerika Serikat, ia berpengaruh besar baik melalui karyanya sendiri maupun melalui karya "banyak muridnya yang termasyhur".
Putri pertama Rabi, Helen Elizabeth, lahir pada bulan September 1929. Putri kedua, Margaret Joella, menyusul pada tahun 1934. Di sela-sela antara tugas mengajarnya dan waktu untuk keluarganya, ia hanya memiliki sedikit waktu untuk melakukan penelitian. Ia tidak menerbitkan makalah apapun pada tahun pertamanya di Universitas Columbia. Kendati demikian, ia diangkat menjadi asisten profesor. Ia kemudian menjadi profesor pada tahun 1937.
Pada tahun 1931, Rabi kembali bereksperimen dengan berkas partikel. Dalam kolaborasinya dengan Gregory Breit, ia mengembangkan persamaan Breit-Rabi dan memprediksi bahwa eksperimen Stern–Gerlach dapat dimodifikasi untuk mengonfirmasi sifat-sifat inti atom. Langkah berikutnya ialah melakukan modifikasi tersebut. Dengan bantuan Victor W. Cohen, Rabi membangun aparatus berkas molekul di Universitas Columbia. Gagasan mereka ialah dengan menggunakan medan magnet lemah, alih-alih medan magnet kuat, mereka berharap untuk dapat mendeteksi spin inti natrium. Ketika eksperimen tersebut dilakukan, empat berkas kecil ditemukan, sehingga memungkinkan deduksi bahwa spin inti natrium bernilai 3⁄2.
Laboratorium Berkas Molekul (Molecular Beam Laboratory) milik Rabi menarik perhatian fisikawan-fisikawan lainnya, termasuk Sidney Millman, seorang mahasiswa pascasarjana yang meneliti litium untuk program doktornya. Mahasiswa lainnya adalah Jerrold Zacharias, yang percaya bahwa inti natrium akan terlalu sulit untuk dipahami, sehingga mengajukan usulan untuk mempelajari unsur hidrogen, yang merupakan unsur paling sederhana. Isotop deuterium (hidrogen dengan satu neutron) baru ditemukan di Univeritas Columbia pada tahun 1931 oleh Urey, yang meraih Nobel Kimia tahun 1934 untuk penemuan ini. Urey mampu menyediakan air berat maupun gas deuterium untuk eksperimen mereka. Walaupun hidrogen adalah unsur yang sederhana, kelompok peneliti Stern di Hamburg telah mengamati bahwa hidrogen tak berperilaku seperti yang diperkirakan. Urey juga membantu dengan cara lainnya; ia memberikan setengah uang hadiah Nobelnya untuk mendanai Laboratorium Berkas Molekul. Di antara ilmuwan lainnya yang memulai kariernya di Laboratorium Berkas Molekul adalah Norman Ramsey, Julian Schwinger, Jerome Kellogg dan Polykarp Kusch. Semuanya laki-laki; Rabi tidak percaya bahwa wanita dapat menjadi fisikawan. Ia tidak pernah memiliki seorang wanita sebagai mahasiswi doktor atau pascadoktor, dan umumnya menentang wanita sebagai kandidat untuk mendapat posisi dalam fakultas.
Atas saran C. J. Gorter, tim peneliti Rabi mencoba menggunakan medan magnet berosilasi. Ini menjadi dasar bagi metode resonansi magnet inti. Pada tahun 1937, Rabi, Kusch, Millman dan Zacharias menggunakannya untuk mengukur momen magnetik beberapa senyawa litium menggunakan berkas molekul, termasuk senyawa litium klorida, litium fluorida dan dilitium. Saat mereka menerapkan metode tersebut terhadap hidrogen, mereka menemukan bahwa momen magnetik sebuah proton adalah 2,785±0,02 magneton nuklir, dan bukannya 1 seperti yang diprediksi oleh teori mutakhir pada waktu itu. Sementara itu momen magnetik deuteron (inti deuterium) adalah 0,855±0,006 magneton nuklir. Metode baru tersebut memberikan nilai pengukuran yang lebih akurat daripada yang tim peneliti Stern temukan, dan yang juga dikonfirmasi oleh tim peneliti Rabi, pada tahun 1934. Oleh karena deuteron terdiri dari sebuah proton dan sebuah neutron dengan kedua spinnya sejajar, momen magnetik neutron dapat disimpulkan dengan mengurangkan momen magnetik deuteron dengan momen magnetik proton. Hasil pengurangannya bukan nol dan memiliki tanda yang berlawanan dengan proton. Berdasarkan pada artefak-artefak tak lazim dari pengukuran yang lebih akurat ini, Rabi mengajukan teori bahwa deuteron memiliki momen kuadrupol elektrik. Penemuan ini menunjukkan bahwa bentuk fisik deuteron tidaklah simetris; hal ini memberikan pemahaman yang berharga mengenai ciri-ciri gaya nuklir yang mengikat nukleon. Atas penciptaan metode deteksi resonansi magnetik berkas molekul, Rabi dianugerahi Nobel Fisika pada tahun 1944.