קרלס פויול
ברצלונה > עם גוארדיולה - שיא ההצלחה

את מקומו של רייקארד החליף פפ גוארדיולה, קפטן העבר של הקבוצה, עמו פויול הספיק לשחק עד 2001. עונת 2008/2009 הייתה העונה המוצלחת ביותר בהיסטוריה של ברצלונה - היא זכתה בטרבל, כלומר שלושת התארים האפשריים: גביע, ליגה וליגת האלופות. פויול אמנם נפצע מספר פעמים וסך המשחקים בהם שותף לא היה גבוה כבשנים קודמות, אך הוא כן הספיק לשחק ברגעים החשובים של הקבוצה בסוף העונה. בקלאסיקו, במשחק מול ריאל מדריד שנערך באצטדיונה הביתי ב-2 במאי 2009, הבקיע פויול שער נגיחה שהעלה את קבוצתו ליתרון 2–1. את השער חגג על ידי כך שהוריד את סרט הקפטן ונישק אותו לעיני הקהל המדרידאי, מה שהפך לרגע סמלי בקריירה שלו בפרט ובעונה זו עבור ברצלונה בכלל. הקבוצה ניצחה בסוף המשחק 6–2, הניצחון המשמעותי ביותר של ברצלונה על ריאל בביתה. בגמר גביע המלך שיחק פויול כמגן שמאלי, כחיפוי על השעייתו של אריק אבידל, והקבוצה ניצחה את אתלטיק בילבאו 4–1. בגמר ליגת האלופות לאותה שנה, שיחק פויול כמגן ימני, הפעם מחפה על דני אלבס המושעה, והוא הצליח לעזור לקבוצתו לשמור על רשת נקייה מול מנצ'סטר יונייטד ושחקני ההתקפה המוכשרים שלה, כריסטיאנו רונאלדו, קרלוס טבס וויין רוני. הייתה זו הזכייה השלישית של ברצלונה בליגת האלופות והשנייה עם פויול.
בתחילת עונת 2009/2010, זכתה ברצלונה בסופר קאפ הספרדי ובסופר קאפ האירופי, ומאוחר יותר, בדצמבר 2009, גם באליפות העולם לקבוצות לאחר ניצחון על אסטודיאנטס בהארכה. בכך, השלימה הקבוצה זכייה בשישה תארים בשנה אחת, הישג יחיד במינו בכדורגל האירופי, כשאת כל התארים מניף פויול. בעונה זו המשיך גוארדיולה להדריך את הקבוצה בהצלחה, והיא זכתה בליגה בפעם השנייה ברציפות עם 99 נקודות, והגיעה לחצי גמר ליגת האלופות, בו הודחה על ידי אינטר מילאנו. תפקידו המרכזי והיכולת הטובה של פויול בקבוצה המשיכו, מה שבא לידי ביטוי בסוף עונה זו, כשנכלל בפעם האחרונה בהרכב השנה של פיפ"א, המכונה FIFPro World XI.
בעונת 2010/2011 התמודד פויול עם מספר פציעות שהגבילו את מספר הופעותיו במדי הקבוצה - רק 27 הופעות בכל המסגרות ו-17 בליגה, הכמות הנמוכה ביותר של פויול מזה עשור. בתאריך 13 בנובמבר 2010 הופיע פויול בפעם ה-500 שלו בכל המסגרות במדי ברצלונה במשחק בליגה נגד ויאריאל. ב-29 בנובמבר היה שותף פויול לאחד ממשחקיה הטובים ביותר של ברצלונה מול ריאל מדריד, בו ניצחה ברצלונה בתוצאה 5–0. בינואר 2011 נפצע בברכו, ולמרות אי-כשירות מלאה, שיחק פויול גם במשחק הקלאסיקו השני לאותה עונה באפריל, אך לא בגמר גביע המלך בו הפסידה ברצלונה 0–1 לאותה ריאל מדריד. בעונה זו זכתה ברצלונה באליפות הליגה בפעם השלישית ברציפות. הקבוצה הגיעה גם לגמר ליגת האלופות, בו פויול נכנס כמחליף 6 דקות לסיום. הקבוצה ניצחה את מנצ'סטר יונייטד בתוצאה 3–1, וכשהגיע הרגע של פויול להניף את הגביע, הוא החליט להעניק את סרט הקפטן ואת הכבוד שבהנפת הגביע לאריק אבידל, שהחלים בהצלחה מהסרת גידול בכבד בחודשים שלפני כן. רק לאחר סוף העונה, נותח פויול בברכו.
בתחילת עונת 2011/2012 פויול היה עדיין פצוע, אך ברצלונה זכתה בסופר קאפ הספרדי לאחר ניצחון על ריאל מדריד באוגוסט 2011. פויול החלים בסוף ספטמבר והיה שותף לזכיית הקבוצה באליפות העולם לקבוצות שנערך בדצמבר. למרות זאת, זו הייתה עונתו האחרונה של גוארדיולה בברצלונה, לאחר שהפסידה את אליפות הליגה לריאל מדריד והודחה בחצי גמר ליגת האלופות על ידי צ'לסי. בגביע הספרדי, הבקיע פויול שער בנגיחה לרשתה של ריאל מדריד ברבע הגמר ושער נגיחה נוסף לרשתה של ולנסיה בחצי הגמר. שערים אלו עזרו לברצלונה להגיע לגמר, אך פויול לא שותף בו בשל פציעה נוספת בברכו שמנעה ממנו לשחק במשך מספר חודשים. הוא הבקיע 3 שערי ליגה נוספים, ועם 5 שערים בסך הכול באותה עונה, הייתה זו העונה הפורייה ביותר של פויול מבחינת כיבוש שערים. הקבוצה זכתה בגביע לאחר ניצחון 3–0 על אתלטיק בילבאו. בעונה זו אמנם שיחק יותר מאשר העונה שלפניה, אך עדיין שותף רק ב-26 משחקי ליגה, שכן שני הבלמים הבכירים בקבוצה היו ג'רארד פיקה וחאבייר מסצ'ראנו. בעונה זו חלף על פני מיגלי והפך לשחקן עם מספר ההופעות השני בגודלו בכל המסגרות הרשמיות במדי ברצלונה, מאחורי חברו הוותיק לקבוצה צ'אבי.