S.H.I.E.L.D. Agentit
Tuotanto > Roolijako

Lokakuun 2012 alussa aloitettiin näyttelijähaut sarjan viittä pääroolia varten. New York Comic Conissa, Joss Whedon, Kevin Feige ja Clark Gregg ilmoittivat Greggin palaavan pilottijaksossa agentti Phil Coulsonin rooliin elokuvista Iron Man, Iron Man 2, Thor ja The Avengers, sekä Marvel One-Shots -lyhytelokuvista, Huhtikuussa 2013 suostui liittymään koko sarjan päänäyttelijäkaartiin kuultuaan Whedonilta selityksen sille miten hahmo herätettiin kuolleista The Avengersin tapahtumien jälkeen. Ming-Na Wen valittiin näyttelijäkaartiin lokakuussa 2012. Näyttelijähaun aikana hahmon nimi oli alun perin agentti Anthea Rice, kunnes Joss Whedon muutti nimen Melinda Mayksi. Saman kuukauden aikana, Elizabeth Henstridge ja Iain De Caestecker valittiin näyttelemään Coulsonin tiimin tiedeneroja Jemma Simmonsia ja Leo Fitziä, kun taas Brett Dalton valittiin näyttelemään Grant Wardia. Joulukuussa Chloe Bennet valittiin yli 400 näyttelijän joukosta näyttelemään sarjan kuudetta päähenkilöä, haktivistia nimeltä Skye, joka rekrytoidaan S.H.I.E.L.D.-agentiksi. Toisella tuotantokaudella hahmon oikeaksi nimeksi paljastuu Daisy Johnson, eikä hän kolmannella kaudella enää käytä nimeä ”Skye”.
Vuoden 2014 San Diego Comic-Con International -tapahtumassa ilmoitettiin Nick Bloodin näyttelevän sarjan toisella kaudella palkkasoturi Lance Hunteria ja että sarjassa esiintyisi myös Bobbi Morse / Matkijalintu. Elokuussa 2014, Henry Simmons liittyi toistuvassa näyttelijäksi mekaanikko Alphonso ”Mack” Mackenzien rooliin, ja samalla Adrianne Palicki valittiin vierailevaksi näyttelijäksi Morsen rooliin, hahmon esiintyessä ensi kertaa jaksossa ”Lammas susien vaatteissa”. Syyskuussa 2014 ilmoitettiin kaikkien edellisen kauden päänäyttelijöiden sekä Bloodin muodostavan toisen kauden päänäyttelijäkaartin. Jaksosta ”Jälkijäristykset” alkaen Palickin rooli sarjassa muuttui merkittävämmäksi. Helmikuussa 2015 Luke Mitchell valittiin toistuvaksi näyttelijäksi epäinhimillinen Lincoln Campbellin rooliin.
Koko toisen kauden päänäyttelijäkaarti, sekä Simmons ja Mitchell, palasivat kolmannelle kaudelle. Lokakuussa 2015 esiteltiin epäinhimillinen Hive, joka kolmannen tuotantokauden toisen puolikkaan ajan oli riivannut Grant Wardin ruumiin, Brett Daltonin jatkaessa näyttelijänä. Lisäksi esiteltiin myös John Hannahin näyttelemä transhumanistinen tiedemies Holden Radcliffe sekä Natalia Cordova-Buckleyn näyttelemä kolumbialainen epäinhimillinen Elena ”Yo-Yo” Rodriguez. Blood ja Palicki poistuivat näyttelijäkaartista kolmannen kauden jaksossa ”Parting Shot”, siirtyessään näyttelelijöiksi silloin suunnitteilla olleeseen spin-off -sarjaan Most Wanted. Dalton ja Mitchell poistuivat sarjasta kauden päätösjakson jälkeen hahmojensa kuoleman myötä.
Gregg, Wen, Bennet, De Caestecker, Henstridge ja Simmons palasivat näyttelijöiksi neljännelle ja viidennelle tuotantokaudelle, Hannah oli mukana päänäyttelijänä neljännellä kaudella, Cordova-Buckleyn jatkaessa toistuvana näyttelijänä neljännellä kaudella ja liityessä päänäyttelijöihin viidennellä kaudella. Dalton palasi vierailevana näyttelijänä neljännen kauden kolmanteen ja viimeiseen osioon, Bloodin tehdessä vieraileva esiintyminen viidennen kauden viidennessä jaksossa. Viidennellä kaudella esiteltiin Jeff Wardin näyttelemä Deke Shaw, mies vuodesta 2091, joka päätyi vahingossa Coulsonin tiimin mukana näiden omaan aikaan ja sai selville olevansa Fitzin ja Simmonsin tyttärenpoika.
Wen, Bennet, Henstridge, Simmons ja Cordova-Buckley palasivat kuudennelle ja seitsemännelle tuotantokaudelle, Wardin liittyessä päänäyttelijöihin. Koska Coulson oli ollut kuolemansairas jo neljännen kauden päätösjaksosta asti ja viidennen kauden tapahtumien päätteeksi pysyi sellaisena, Gregg huomautti, että ”on jonkinasteinen kiinnostus saada minut mukaan” kuudennelle kaudelle, mahdollisesti takaumakohtauksiin, ja oli myös epävarma siitä olisiko osa päänäyttelijäkaartia vai ei, mikäli palaisi sarjaan, jossa oli viidellä ensimmäisellä kaudella ollut mukana. Gregg ei alun perin ollut lueteltuna myöskään seitsemännelle kaudelle palaavien näyttelijöiden joukossa. Kuudennen tuotantokauden ensimmäinen teaser kuitenkin paljasti Greggin näyttelevän kyseisellä kaudella aivan uutta hahmoa nimeltä Kessu (engl. Sarge). Kessun kuoleman jälkeen Gregg näytteli kuudennen kauden päätösjaksossa sekä seitsemännen kauden ajan agenttien avuksi rakennettua LMD-robottia, joka on rakennettu chronicomien teknologialla ja jolla on Phil Coulsonin ulkomuoto ja muistot. De Caestecker oli myös yksi päänäyttelijöistä kuudennella kaudella ja hänen oli alun perin tarkoitus päänäyttelijänä myös seitsemännellä kaudella, mutta ei lopulta esiintynyt ollenkaan jälkimmäisen kauden 10 ensimmäisessä jaksossa, koska oli siihen aikaan erään toisen projektin kuvauksissa.