Like many other communities in Anglesey, and elsewhere in medieval Wales, Llanllibio's population decreased substantially during the Middle Ages, and the settlement effectively disappeared.
Cũng như nhiều cộng đồng khác ở Anglesey, và nhiều nơi khác ở Wales trong thời kỳ Trung cổ, dân số của Llanllibio suy giảm nghiêm trọng trong thời kỳ này, và nhiều khu định cư biến mất.