Raymond was deeply religious, and wished to die in the Holy Land, and so when the call was raised for the First Crusade, he was one of the first to take the cross.
Raymond sangat taat beragama dan berhasrat untuk meninggal di Tanah Suci, dan ketika ada panggilan untuk Perang Salib Pertama, ia menjadi tokoh pertama yang bergabung didalamnya.