Faits :
A.
A._ ressortissant camerounais né en 1974, est entré en Suisse en mars 2006; il a été mis au bénéfice d'une autorisation de séjour en raison de son mariage en avril 2006 avec une compatriote née en 1966, titulaire d'une autorisation d'établissement en Suisse. Suite à la séparation des époux camerounais en janvier 2008, l'autorisation de séjour de A._ n'a pas été prolongée. Après le prononcé du divorce des époux le 10 mars 2009, le prénommé s'est marié, en date du 10 juillet 2009, avec B._, ressortissante suisse née en 1948.
Le 19 juillet 2012, A._ a déposé, auprès de l'Office fédéral des migrations (depuis le 1 er janvier 2015, le Secrétariat d'Etat aux migrations, SEM), une demande de naturalisation facilitée qu'il a obtenue le 10 décembre 2013, après avoir co-signé avec son épouse, le 4 décembre 2013, une déclaration confirmant la stabilité et l'effectivité de leur communauté conjugale.
B.
Les époux ont cessé de faire ménage commun le 19 juin 2015 (cf. convention de mesures protectrices de l'union conjugale signée par les époux le 11 juin 2015 et procès-verbal de l'audience devant le Tribunal régional du 14 septembre 2015). Par courrier du 1 er septembre 2015, le SEM a informé A._ qu'il se voyait contraint d'examiner s'il y avait lieu d'annuler sa naturalisation facilitée, compte tenu de cette séparation. Invité à se déterminer, le prénommé a, par pli du 15 septembre 2015, exposé que les époux ont pris la décision de se séparer lorsqu'il est arrivé en fin de droit des prestations de l'assurance-chômage afin de pouvoir bénéficier de mesures d'insertion professionnelle; il n'avait pas droit à ces mesures de soutien s'il faisait ménage commun avec son épouse, celle-ci étant propriétaire d'une maison et disposant par ailleurs d'économies considérables.
Interrogée le 12 janvier 2016 dans le cadre de la procédure en annulation de la naturalisation facilitée de A._, B._ a déclaré qu'ils n'avaient pas connu de problèmes conjugaux et qu'ils avaient décidé de se séparer en raison des renseignements obtenus au sujet des mesures d'intégration professionnelle. A la question de savoir si une reprise de la vie commune était envisagée, la prénommée a répondu: "c'est une question à laquelle je ne peux pas répondre; notre but est qu'il puisse trouver du travail et avoir une situation professionnelle stable; s'il devient autonome financièrement, qu'il trouve un travail fixe et stable, nous pourrons discuter de la reprise de la vie commune ". A._ a déposé des observations à ce sujet en date du 18 février 2015.
Par décision du 8 avril 2016, le SEM a prononcé l'annulation de la naturalisation facilitée accordée à A._.
C.
Le Tribunal administratif fédéral a confirmé cette décision dans un arrêt rendu le 17 janvier 2017. Il a considéré notamment que la relation liant les époux - ayant un domicile séparé - ne saurait constituer une communauté conjugale stable et effective. Par ailleurs, l'enchaînement chronologique des événements fondait la présomption que la communauté conjugale formée par les intéressés n'était pas stable au moment de la signature de la déclaration commune et lors de la décision de naturalisation; les éléments avancés par l'intéressé n'étaient pas susceptibles de renverser cette présomption.
D.
A._ forme un recours en matière de droit public par lequel il conclut à l'annulation de l'arrêt du Tribunal administratif fédéral et la décision du SEM. Il requiert en outre l'assistance judiciaire.
Invités à se déterminer, le SEM indique que le recours ne contient aucun élément susceptible de remettre en question l'arrêt entrepris, tandis que l'instance précédente renonce à formuler des observations.
Par ordonnance du 22 mars 2017, le Président de la Ire Cour de droit public a admis la requête d'effet suspensif.

Considérant en droit :
1.
Dirigé contre la décision du Tribunal administratif fédéral qui confirme l'annulation de la naturalisation facilitée accordée au recourant, le recours est recevable comme recours en matière de droit public (art. 82 al. 1 let. a et 86 al. 1 let. a LTF). Le motif d'exclusion de l'art. 83 let. b LTF n'entre pas en ligne de compte, dès lors qu'il s'agit en l'espèce de naturalisation facilitée et non pas de naturalisation ordinaire. Pour le surplus, le recourant a qualité pour recourir au sens de l'art. 89 al. 1 LTF et les conditions formelles de recevabilité sont remplies, de sorte qu'il y a lieu d'entrer en matière.
2.
Le recourant conteste avoir obtenu la naturalisation par des déclarations mensongères. Il se plaint d'une violation de l'art. 41 de la loi sur la nationalité du 29 septembre 1952 (LN, RS 141.0), ainsi que de l'établissement inexact des faits (art. 97 al. 1 LTF).
2.1. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF), sous réserve des cas prévus à l'art. 105 al. 2 LTF. Le recourant ne peut critiquer les constatations de fait ressortant de la décision attaquée que si celles-ci ont été effectuées en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF ou de manière manifestement inexacte, c'est-à-dire arbitraire (<ref-ruling> consid. 2.4 p. 313 s.), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF; <ref-ruling> consid. 4.2 p. 233 s.). Conformément à l'art. 106 al. 2 LTF, le recourant doit expliquer de manière circonstanciée en quoi ces conditions seraient réalisées.
En matière d'appréciation des preuves et d'établissement des faits, il n'y a arbitraire que lorsque l'autorité ne prend pas en compte, sans aucune raison sérieuse, un élément de preuve propre à modifier la décision, lorsqu'elle se trompe manifestement sur son sens et sa portée, ou encore lorsque, en se fondant sur les éléments recueillis, elle en tire des constatations insoutenables (<ref-ruling> consid. 2.3 et les références).
2.2. Conformément à l'art. 41 al. 1 LN, l'ODM peut, avec l'assentiment de l'autorité du canton d'origine, annuler la naturalisation ou la réintégration obtenue par des déclarations mensongères ou la dissimulation de faits essentiels.
2.2.1. Pour qu'une naturalisation facilitée soit annulée, il ne suffit pas qu'elle ait été accordée alors que l'une ou l'autre de ses conditions n'était pas remplie; il faut qu'elle ait été acquise grâce à un comportement déloyal et trompeur. S'il n'est point besoin que ce comportement soit constitutif d'une escroquerie au sens du droit pénal, il est nécessaire que l'intéressé ait donné sciemment de fausses informations à l'autorité ou qu'il l'ait délibérément laissée dans l'erreur sur des faits qu'il savait essentiels (<ref-ruling> consid. 2 p. 165; <ref-ruling> consid. 3.1 p. 115 et les arrêts cités). Tel est notamment le cas si le requérant déclare vivre en communauté stable avec son conjoint alors qu'il envisage de se séparer une fois obtenue la naturalisation facilitée; peu importe que son mariage se soit ou non déroulé jusqu'ici de manière harmonieuse (arrêts 1C_256/2012 du 22 novembre 2012 consid. 3.2.1; 1C_406/2009 du 28 octobre 2009 consid. 3.1.1 et l'arrêt cité).
La nature potestative de l'art. 41 al. 1 LN confère une certaine liberté d'appréciation à l'autorité compétente, qui doit toutefois s'abstenir de tout abus dans l'exercice de celle-ci. Commet un abus de son pouvoir d'appréciation l'autorité qui se fonde sur des critères inappropriés, ne tient pas compte de circonstances pertinentes ou rend une décision arbitraire, contraire au but de la loi ou au principe de la proportionnalité (<ref-ruling> consid. 3.1 p. 403; <ref-ruling> consid. 4a p. 101 et les arrêts cités).
D'après la jurisprudence, la notion de communauté conjugale au sens de l'art. 27 LN suppose non seulement l'existence formelle d'un mariage, mais encore une véritable communauté de vie des conjoints; tel est le cas s'il existe une volonté commune et intacte de ceux-ci de maintenir une union conjugale stable. Une séparation survenue peu après l'octroi de la naturalisation constitue un indice de l'absence de cette volonté lors de l'obtention de la citoyenneté suisse (<ref-ruling> consid. 2 p. 165; <ref-ruling> consid. 2 p. 484; <ref-ruling> consid. 3a p. 98). Une communauté de vie aux sens de l'art. 27 LN peut exceptionnellement être admise lorsque les époux ont cessé d'avoir un domicile unique, pour autant que la création de domiciles séparés repose sur des motifs plausibles et que la stabilité du mariage ne soit manifestement pas en cause (<ref-ruling> consid. 2b).
2.2.2. La procédure administrative fédérale est régie par le principe de la libre appréciation des preuves (art. 40 de la loi fédérale de procédure civile fédérale du 4 décembre 1947 [PCF; RS 273], applicable par renvoi de l'art. 19 PA [RS 172.021]). Ce principe vaut également devant le Tribunal administratif fédéral (art. 37 LTAF [RS 173.32]). L'administration supporte le fardeau de la preuve lorsque la décision intervient, comme en l'espèce, au détriment de l'administré. Cela étant, la jurisprudence admet dans certaines circonstances que l'autorité puisse se fonder sur une présomption. C'est notamment le cas pour établir que le conjoint naturalisé a menti lorsqu'il a déclaré former une union stable, dans la mesure où il s'agit d'un fait psychique lié à des éléments relevant de la sphère intime, souvent inconnus de l'administration et difficiles à prouver (<ref-ruling> consid. 3 p. 166; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 485). Partant, si l'enchaînement rapide des événements fonde la présomption de fait que la naturalisation a été obtenue frauduleusement, il incombe alors à l'administré de renverser cette présomption en raison, non seulement de son devoir de collaborer à l'établissement des faits (art. 13 al. 1 let. a PA; cf. <ref-ruling> consid. 3 p. 166; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 115 s.), mais encore de son propre intérêt (ATF <ref-ruling> consid. 3.2 p. 485 s.).
S'agissant d'une présomption de fait, qui ressortit à l'appréciation des preuves et ne modifie pas le fardeau de la preuve (cf. <ref-ruling> consid. 3 p. 166), l'administré n'a pas besoin, pour la renverser, de rapporter la preuve contraire du fait présumé, à savoir faire acquérir à l'autorité la certitude qu'il n'a pas menti; il suffit qu'il parvienne à faire admettre l'existence d'une possibilité raisonnable qu'il n'ait pas menti en déclarant former une communauté stable avec son conjoint. Il peut le faire en rendant vraisemblable, soit la survenance d'un événement extraordinaire susceptible d'expliquer une détérioration rapide du lien conjugal, soit l'absence de conscience de la gravité de ses problèmes de couple et, ainsi, l'existence d'une véritable volonté de maintenir une union stable avec son conjoint lorsqu'il a signé la déclaration (<ref-ruling> consid. 3 p. 165 s. et les arrêts cités).
2.3. Dans un premier moyen, le recourant soutient que l'instance précédente aurait dû admettre l'existence d'une communauté conjugale stable entre les époux, malgré l'absence d'un domicile commun. Il lui reproche notamment d'avoir constaté, de façon manifestement inexacte, qu'il n'aurait jamais allégué devant le SEM avoir maintenu une véritable communauté conjugale après la séparation intervenue en juin 2015. Il se prévaut à cet égard des nombreux contacts téléphoniques entre les époux, mais également des activités communes qu'ils partagent comme le jardinage, des repas, la politique et la participation à des manifestations publiques; il se réfère en outre aux courriers de tiers attestant que les époux continuaient d'avoir des activités communes.
Le Tribunal administratif fédéral a certes constaté que les intéressés, une fois séparés, avaient maintenu des contacts réguliers (cf. notamment les relevés de communication de l'abonnement de téléphone de l'intéressé versés au dossier par pli du 5 août 2016), que le recourant avait soutenu les activités politiques de son épouse (cf. les observations du 15 septembre 2015 p. 2 in fine), qu'ils faisaient du jardinage ensemble (cf. le procès-verbal de l'audition de son épouse du 12 janvier 2016 p. 4 pt. 7), qu'ils partageaient des repas et d'autres loisirs (cf. les lettres de soutien du 11 juillet 2016). Toutefois, force est d'admettre, avec l'instance précédente, que les liens que les époux ont conservé ne sauraient être assimilés à ceux d'une véritable communauté conjugale au sens de l'art. 27 LN. Contrairement à ce que soutient le recourant, le Tribunal administratif fédéral pouvait sans arbitraire tenir compte du fait que les époux n'avaient jamais allégué, durant la procédure devant le SEM, avoir maintenu, malgré l'existence de domiciles séparés, une communauté conjugale stable et effective au sens de la jurisprudence précitées (cf. courriers du recourant des 15 septembre 2015 et 18 février 2016; procès-verbal d'audition de l'épouse du 12 janvier 2016). De plus, l'épouse du recourant a notamment déclaré que si celui-ci devenait autonome financièrement et qu'il trouvait un travail fixe et stable, ils pourraient rediscuter de la reprise de la vie commune. On ne saurait, dans ces circonstances, considérer que les époux avaient manifestement une volonté commune et intacte de maintenir une communauté conjugale. De plus, la conception du mariage, protégée par le législateur, implique notamment un devoir d'assistance mutuelle entre les époux; en l'occurrence, une union stable et effective imposerait à ces derniers de s'entraider plutôt que de chercher à contourner les règles sur le droit aux prestations sociales. Enfin, quoi qu'en pense le recourant, le fait que le domicile des époux serait géographiquement proche (1 km) et que son appartement serait un ancien garage est sans pertinence. Ne sont pas non plus décisives les lettres de tiers attestant que les époux continuaient d'avoir des activités communes.
Le Tribunal administratif fédéral n'a donc pas violé le droit fédéral en considérant que les intéressés n'avaient pas maintenu une communauté conjugale au sens de l'art. 27 LN après leur séparation intervenue en juin 2015.
2.4. Le recourant conteste ensuite la présomption, retenue par l'instance précédente, selon laquelle la communauté conjugale n'était pas stable et orientée vers l'avenir au moment de la naturalisation facilitée. Sa critique doit être rejetée. En effet, le Tribunal administratif fédéral pouvait, au vu de la jurisprudence rendue en la matière (cf. notamment arrêts du Tribunal fédéral 1C_796/2013 du 13 mars 2014 consid. 3.2 et 1C_172/2012 du 11 mai 2012 consid. 2.3), considérer que l'enchaînement chronologique entre la déclaration commune (le 4 décembre 2013), l'octroi de la naturalisation facilitée (le 10 décembre 2013) et la séparation des époux (le 19 juin 2015) fondait la présomption que la naturalisation facilitée avait été obtenue frauduleusement.
Pour l'instance précédente, cette présomption était notamment renforcée par le fait que la décision de se remarier avec une citoyenne suisse, de 26 ans son aînée, avait été prise alors que le recourant s'était vu refusé fin 2008 le renouvellement de son autorisation de séjour en raison de la séparation avec sa première épouse. Quoi qu'en pense le recourant, l'instance précédente pouvait, sans violer le droit fédéral, prendre en compte ces éléments dans son appréciation.
2.5. Pour renverser la présomption établie, le recourant affirme qu'il a rendu vraisemblable qu'il vivait dans une communauté conjugale stable avec son épouse malgré la séparation et qu'il n'a pas menti au moment de sa naturalisation facilitée. Il se prévaut du fait qu'il n'était alors pas au chômage et qu'il ne pouvait pas prévoir se retrouver en fin de droit et devoir entreprendre des mesures d'insertion professionnelle pour ne pas être exclu du marché de l'emploi. Les arguments du recourant ne permettent toutefois pas de renverser la présomption établie. Celui-ci ne répond en particulier pas à l'argumentation de l'instance précédente qui a exposé de façon convaincante que la situation professionnelle du recourant était instable depuis des années (celui-ci avait notamment déjà connu une période de chômage de 18 mois dès 2011) et que cette situation n'avait pas créé des différends conjugaux au sein du couple avant la séparation. Aussi, il n'apparaît pas crédible que les difficultés professionnelles de l'intéressé aient conduit à la rupture définitive de l'union conjugale, prétendument effective et stable, seulement deux mois après la fin de son droit aux prestations de l'assurance-chômage. Avec l'instance précédente, force est d'admettre que les éléments invoqués par le recourant ne sauraient suffire, à eux seuls, pour expliquer une dégradation aussi rapide du lien conjugal. L'intéressé n'a pas non plus rendu plausible qu'il formait avec son épouse une communauté conjugale effective et stable au moment de la signature de la déclaration de vie commune et de l'octroi de la naturalisation facilitée.
2.6. Il en découle que les conditions d'application de l'art. 41 LN sont réunies et que le Tribunal administratif fédéral n'a pas violé le droit fédéral en confirmant l'annulation de la naturalisation facilitée qui avait été octroyée au recourant.
3.
Sur le vu de ce qui précède, le recours doit être rejeté dans la mesure de sa recevabilité. Dès lors que le recourant est dans le besoin et que ses conclusions ne paraissaient pas d'emblée vouées à l'échec, sa requête d'assistance judiciaire doit être admise (art. 64 al. 1 LTF). Par conséquent, il y a lieu de le dispenser des frais judiciaires et d'allouer une indemnité à son mandataire, désigné comme avocat d'office (art. 64 al. 2 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La demande d'assistance judiciaire est admise. Me Jean-Marie Röthlisberger est désigné comme défenseur d'office du recourant et une indemnité de 2'000 fr. lui est allouée à titre d'honoraires, à verser par la caisse du Tribunal fédéral. Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
3.
Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Secrétariat d'Etat aux migrations et au Tribunal administratif fédéral, Cour VI.
Lausanne, le 19 mai 2017
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Merkli
La Greffière : Arn