Fatti:
A.
A.A._ e B.A._ sono proprietari, in ragione di 1⁄2 ciascuno, del fondo part. yyy di Gambarogno (sezione di Vira), situato in località www, sul versante collinare che si erge a sud-est del nucleo di Vira. La particella, su cui sorge un edificio di 99 m2, presenta una superficie complessiva di 2'934 m2.
B.
Il piano regolatore intercomunale dei Comuni del Gambarogno, approvato dal Consiglio di Stato il 12 luglio 1985, inseriva il fondo part. yyy in zona residenziale estensiva R2, ad eccezione di una striscia di terreno boschivo sul confine ovest. Prevedeva inoltre la realizzazione della strada di raccordo SR2, che toccava la proprietà.
C.
Il 18 maggio 2004 il Consiglio di Stato ha approvato una variante di piano regolatore per realizzare la strada di urbanizzazione SR6, che riprendeva parte della prevista strada SR2. Dopo una procedura espropriativa che ha pure coinvolto il fondo part. yyy, il tracciato stradale è poi stato realizzato ed ha in particolare comportato a carico dei proprietari A._ il pagamento nel dicembre del 2009 di fr. 214'611.10 a titolo di contributi di miglioria. Frattanto, il 21 agosto 2007, l'esecutivo comunale ha rilasciato ai proprietari la licenza edilizia per la costruzione sul loro fondo di un accesso veicolare e di due posteggi.
D.
Il 18 febbraio 2009 il consiglio consortile del Consorzio per il piano regolatore dei Comuni del Gambarogno ha adottato la revisione del piano regolatore del 1985. Una superficie di 1'252 m2, nel settore nord del fondo part. yyy, è stata inserita nella zona residenziale estensiva con particolari prescrizioni paesaggistiche, mentre una parte nel settore sud (di 1'377 m2) è stata attribuita alla zona agricola. La superficie rimasta edificabile è inoltre stata gravata da un vincolo di abitazione primaria. Una fascia sul confine ovest della particella (di 305 m2) è infine stata accertata come boschiva. A.A._ e B.A._ non hanno impugnato la nuova pianificazione, che è stata approvata dal Consiglio di Stato con risoluzione del 21 luglio 2011.
E.
Con istanza del 17 ottobre 2012, i proprietari hanno promosso una procedura di espropriazione materiale contro il Comune di Gambarogno (frattanto subentrato al Consorzio a seguito della fusione dei Comuni del Gambarogno) dinanzi al Tribunale di espropriazione, relativamente all'inserimento in zona agricola di 1'377 m2 del fondo e all'imposizione del vincolo di residenza primaria. Hanno chiesto un'indennità di fr. 500.-- al m2 per la superficie asseritamente dezonata e di fr. 300'000.-- per la perdita di valore derivante dal vincolo di residenza primaria, oltre interessi a partire dal 21 luglio 2011. Dopo avere eseguito un sopralluogo e concluso la procedura istruttoria, con sentenza del 23 dicembre 2014 il Tribunale di espropriazione ha respinto l'istanza. Ha ritenuto che il parziale inserimento del fondo in zona agricola configurava un rifiuto di attribuirlo alla zona edificabile, che non realizzava in concreto gli estremi per riconoscere, in via eccezionale, un'espropriazione materiale. Ha inoltre rilevato che il vincolo di residenza primaria non pregiudicava l'uso attuale o futuro dell'abitazione esistente, né comprometteva gravemente i diritti di proprietà.
F.
Con sentenza del 10 maggio 2016 il Tribunale cantonale amministrativo ha respinto un ricorso dei proprietari contro il giudizio di primo grado. Ha considerato che l'inserimento in zona agricola di 1'377 m2 costituiva un parziale dezonamento del fondo (e non un rifiuto di attribuirlo alla zona edificabile), che non realizzava tuttavia gli estremi di un'espropriazione materiale, siccome il fondo poteva ancora essere usato in modo economicamente ragionevole. La Corte cantonale ha parimenti negato un indennizzo in relazione con il vincolo di residenza primaria.
G.
Con sentenza 1C_280/2016 del 4 gennaio 2017, il Tribunale federale ha accolto un ricorso di A.A._ e B.A._ contro il giudizio della Corte cantonale, annullandolo. Ha stabilito che il provvedimento pianificatorio litigioso, che aveva praticamente dimezzato l'area edificabile del fondo, non costituiva un dezonamento, bensì un rifiuto di attribuire una parte dello stesso alla zona edificabile. Ha quindi rinviato la causa alla Corte cantonale affinché esaminasse se erano realizzati gli estremi di un'espropriazione materiale sulla base della giurisprudenza applicabile in un simile caso.
H.
Statuendo nuovamente sulla causa, con sentenza del 21 febbraio 2017 il Tribunale cantonale amministrativo ha parzialmente accolto il ricorso. Ha annullato la decisione del Tribunale di espropriazione e gli ha rinviato gli atti affinché si pronunci in merito all'indennità relativa all'espropriazione materiale di 1'377 m2. La Corte cantonale ha ritenuto che la mancata attribuzione di questa superficie alla zona edificabile ha comportato un'espropriazione materiale, la quale era soggetta all'obbligo di un'indennità in ragione della tutela della buona fede. Ha per contro negato un indennizzo in relazione con il vincolo di residenza primaria.
I.
Il Comune di Gambarogno impugna questa sentenza con un ricorso del 28 marzo 2017 al Tribunale federale, chiedendo, in via principale, di annullarla e di rinviare gli atti alla Corte cantonale per un nuovo giudizio ai sensi dei considerandi. In via subordinata, chiede che sia confermata la decisione del 23 dicembre 2014 del Tribunale di espropriazione. Il ricorrente fa valere la violazione del diritto e l'accertamento manifestamente inesatto dei fatti.
J.
La Corte cantonale si rimette al giudizio del Tribunale federale. A.A._ e B.A._ chiedono, in via principale, di dichiarare irricevibile il gravame e, subordinatamente, di respingerlo integralmente. Con osservazioni del 27 giugno 2017 il ricorrente si è confermato nelle sue conclusioni.

Diritto:
1.
1.1. La sentenza impugnata è una decisione cantonale di ultima istanza, che riconosce di principio agli opponenti un'indennità per espropriazione materiale derivante da una restrizione della proprietà fondata su una misura pianificatoria secondo l'art. 5 cpv. 2 LPT. Essa può essere oggetto di un ricorso in materia di diritto pubblico secondo gli art. 82 segg. LTF (cfr. art. 34 cpv. 1 LPT). Il Comune di Gambarogno è legittimato a ricorrere giusta l'art. 34 cpv. 2 lett. a LPT.
1.2. Con la decisione impugnata il Tribunale cantonale amministrativo ha statuito sulla questione di principio dell'esistenza dell'espropriazione materiale, rinviando gli atti alla prima istanza, affinché si pronunci sull'ammontare dell'indennità. Essa non pone fine alla procedura di stima, ma costituisce una fase importante verso la determinazione dell'indennità espropriativa. Secondo l'<ref-law>, il ricorso è ammissibile contro le decisioni pregiudiziali e incidentali notificate separatamente se l'accoglimento del ricorso comporterebbe immediatamente una decisione finale consentendo di evitare una procedura probatoria defatigante o dispendiosa. È questo il caso in concreto, giacché, in caso di accoglimento del gravame, il diniego di un'espropriazione materiale consentirebbe di respingere subito le pretese d'indennità dei proprietari, evitando alle parti e alle autorità una procedura dispendiosa per determinare l'ammontare dell'indennizzo (cfr. sentenze 1C_573/2011 del 30 agosto 2013 consid. 1.2 e 1C_281/2008 del 7 aprile 2009 consid. 1, in: ZBl 111/2010 pag. 289 seg.).
1.3. Il ricorso in materia di diritto pubblico, tempestivo (<ref-law>) e diretto contro una decisione resa da un'autorità cantonale di ultima istanza (art. 86 cpv. 1 lett. d LTF), è quindi di principio ammissibile. Non vi è di conseguenza spazio per un ricorso sussidiario in materia costituzionale (<ref-law>).
1.4. La "completazione della risposta limitata al merito" presentata il 26 maggio 2017 dagli opponenti è ammissibile, siccome inoltrata entro il termine assegnato dal Tribunale federale, prorogato fino al 2 giugno 2017, per esprimersi sul ricorso. La richiesta del ricorrente di stralciarla dagli atti deve quindi essere respinta.
2.
2.1. Conformemente a quanto stabilito dagli art. 95 e 96 LTF, il ricorso in materia di diritto pubblico al Tribunale federale può essere presentato per violazione del diritto, nel quale rientra pure il diritto costituzionale (<ref-ruling> consid. 3; <ref-ruling> consid. 1.4.1). II Tribunale federale esamina le censure di violazione di diritti costituzionali solo se adempiono le rigorose esigenze di motivazione dell'<ref-law>. Ciò significa che, con riferimento ai motivi della decisione impugnata, il ricorrente deve indicare in modo chiaro e dettagliato in che modo sarebbero stati violati i suoi diritti costituzionali (<ref-ruling> consid. 2.2). Critiche appellatorie non sono ammesse (<ref-ruling> consid. 2). Il Tribunale federale fonda inoltre la sua sentenza sui fatti accertati dalla precedente istanza, che sono di principio vincolanti (<ref-law>). Il ricorrente può quindi censurare l'accertamento dei fatti soltanto se è stato svolto in modo manifestamente inesatto o in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> e l'eliminazione del vizio può essere determinante per l'esito del procedimento (cfr. art. 97 cpv. 1 e 105 cpv. 2 LTF). Ciò deve tuttavia essere motivato secondo le esigenze accresciute dell'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 1.4.1).
2.2. Nella misura in cui il ricorrente fa valere la violazione del divieto dell'arbitrio, criticando tuttavia genericamente la sentenza impugnata, il gravame è inammissibile. Egli non spiega infatti con una motivazione conforme alle esigenze dell'<ref-law> per quali ragioni essa si fonderebbe su un accertamento dei fatti manifestamente insostenibile, in chiaro contrasto con la fattispecie, basato su una svista manifesta o in contraddizione in modo urtante con il sentimento della giustizia e dell'equità (<ref-ruling> consid. 5.4; <ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 3.1, 8 consid. 2.1 e rinvii).
3.
3.1. Il ricorrente sostiene che non sarebbero realizzati gli estremi di un'espropriazione materiale. Adduce che, contrariamente a quanto ritenuto dalla precedente istanza, il fondo part. yyy non sarebbe urbanizzato, né sussisterebbero ragioni di tutela del principio della buona fede tali da giustificare il riconoscimento di un'indennità espropriativa agli opponenti.
3.2. Secondo la giurisprudenza, la mancata attribuzione di un fondo alla zona edificabile non attua, di massima, i presupposti di un'espropriazione materiale e non dà quindi luogo a indennità. Un risarcimento spetta al proprietario soltanto in casi eccezionali, qualora, di regola cumulativamente, il suo terreno sia edificabile o almeno dotato delle infrastrutture di urbanizzazione primaria, sia compreso nel perimetro di un piano generale delle canalizzazioni conforme alla legge e il proprietario abbia già sopportato rilevanti spese per l'urbanizzazione e l'edificazione del terreno stesso. Anche considerazioni legate alla protezione della buona fede possono imporre l'inclusione di un fondo in una zona edificabile. Inoltre, una siffatta esigenza può pure sussistere quando il fondo sia situato in un comprensorio già largamente edificato secondo il previgente art. 15 lett. a LPT. Le esposte circostanze permettono, in linea di massima, di ritenere che al momento determinante il proprietario potesse contare sul fatto che un'edificazione del suo fondo fosse realizzabile con grande probabilità in un futuro prossimo (<ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 3b e 4a e rinvii; sentenza 1C_314/2016 del 13 settembre 2016 consid. 2.2, in: RtiD I-2017, pag. 126 segg.).
4.
4.1. La Corte cantonale ha rilevato che alla data determinante del 21 luglio 2011 (cfr. sentenza 1C_280/2016, citata, consid. 2.4) il fondo era urbanizzato. Ha tuttavia ritenuto che i proprietari non potevano prevalersi dell'inserimento della loro particella nel piano generale delle canalizzazioni (PGC), del 1978, siccome questo strumento era riferito ad una zona edificabile manifestamente sovradimensionata. Ha inoltre stabilito che la particella non era situata all'interno di un comprensorio già edificato in larga misura ai sensi del previgente art. 15 lett. a LPT, né rientrava nei terreni prevedibilmente necessari all'edificazione secondo la lett. b della citata disposizione. I giudici cantonali hanno quindi concluso che un'espropriazione materiale non poteva fondarsi sull'adempimento delle condizioni cumulative richieste dall'esposta giurisprudenza, non essendo in concreto tutte realizzate.
La precedente istanza ha per contro riconosciuto un caso di espropriazione sulla base della fattispecie relativa alla protezione della buona fede. Ha infatti ritenuto che il comportamento dell'autorità comunale nell'ambito del processo pianificatorio ed edilizio aveva suscitato nei proprietari la fondata aspettativa che il loro fondo sarebbe stato interamente attribuito alla zona edificabile. Al proposito si è fondata sul fatto che il Comune aveva promosso la variante di piano regolatore, approvata il 18 maggio 2004 dal Consiglio di Stato, per realizzare la strada di urbanizzazione SR6, destinata ad allacciare ed a facilitare l'accesso al comprensorio collinare di cui fa parte il fondo litigioso e il cui settore nord è poi stato effettivamente attribuito alla zona residenziale estensiva. La Corte cantonale ha inoltre preso in considerazione la licenza edilizia, rilasciata agli opponenti il 21 agosto 2007, per realizzare due posteggi e un accesso veicolare alla proprietà, rilevando che questa circostanza denotava l'intenzione del Comune di migliorare l'infrastruttura del comparto e lo sfruttamento edilizio dello stesso. Ha infine ritenuto di rilievo l'imposizione a loro carico di contributi di miglioria di complessivi fr. 214'611.10 per la realizzazione della strada di urbanizzazione SR6: questo importo, calcolato sulla base dell'integrale edificabilità del fondo e pagato nel dicembre del 2009, ha indotto gli opponenti a ritenere che la proprietà sarebbe rimasta inserita interamente nella zona residenziale e che un'edificazione sarebbe stata realizzabile con grande probabilità in un futuro prossimo.
4.2. Il ricorrente contesta la constatazione della Corte cantonale secondo cui il fondo era urbanizzato al momento determinante. Adduce che l'abitazione esistente sorgerebbe su una superficie limitata della particella e che per potere edificare anche il settore ora attribuito alla zona agricola, più distante sia dal tracciato della strada SR6 sia dall'accesso privato e costituito da un terreno in declivio, poco idoneo ad ospitare nuove costruzioni, si renderebbero necessari ulteriori lavori di urbanizzazione. Critica inoltre la considerazione della precedente istanza secondo cui i contributi di miglioria versati dagli opponenti per la strada SR6 rappresentino una spesa rilevante nell'ottica dell'urbanizzazione del fondo.
4.3. La Corte cantonale ha accertato che, alla data determinante del 21 luglio 2011, il fondo era dotato delle infrastrutture di urbanizzazione primaria e vi sorgeva già un'abitazione regolarmente allacciata alla rete elettrica, a quella idrica e a quella fognaria. Già allora era inoltre servito dalla nuova strada di urbanizzazione alla quale era collegato mediante un accesso veicolare dotato di due posteggi al servizio dell'abitazione. Questi accertamenti non sono censurati d'arbitrio con una motivazione conforme alle esigenze dell'<ref-law> e sono quindi vincolanti per il Tribunale federale (<ref-law>). La ricorrente richiama la diversità delle caratteristiche morfologiche della superficie attribuita alla zona agricola e la necessità di ulteriori interventi che sarebbero necessari per edificarla, ma non dimostra la manifesta insostenibilità dei citati accertamenti. Non vi sono quindi serie ragioni oggettive per rivenire sull'accertata urbanizzazione della particella riconosciuta dai giudici cantonali. La questione non è tuttavia decisiva, giacché in concreto la Corte cantonale non ha di per sé fondato l'espropriazione materiale sull'idoneità del fondo per l'edificazione, negando anzi esplicitamente l'adempimento delle condizioni cumulative richieste dalla giurisprudenza, bensì sulla tutela della buona fede dei proprietari nell'ambito del processo pianificatorio (cfr. <ref-ruling> consid. 2.3.1).
5.
5.1. Il ricorrente contesta l'obbligo di versare un'indennità espropriativa sulla base del principio della buona fede.
5.2. Secondo la giurisprudenza, gli antefatti dell'adozione di un piano di utilizzazione possono assumere una rilevanza tale da suscitare la fondata aspettativa di un'attribuzione del fondo in una zona edificabile. In particolare, la pianificazione dell'urbanizzazione o l'esecuzione di una procedura di raggruppamento dei terreni possono giustificare l'affidamento nel fatto che il terreno interessato verrà attribuito dal nuovo piano di utilizzazione alla zona edificabile. Anche in assenza di assicurazioni concrete, che potrebbero imporre un obbligo di azzonamento in virtù del principio della buona fede, una simile attribuzione può essere dedotta dalle specifiche circostanze del processo pianificatorio (<ref-ruling> consid. 6.1 pag. 228). Gli antefatti pianificatori e la tutela della buona fede non conferiscono tuttavia a un proprietario fondiario un diritto incondizionato all'inserimento del suo fondo in una zona edificabile. La giurisprudenza ammette che l'attuazione dei principi della pianificazione del territorio prevale sulla stabilità di un piano del diritto previgente. È innanzitutto rilevante sapere se il processo pianificatorio abbia comportato una serie di eventi volti ad un azzonamento del comprensorio. L'invocazione di interessi legati alla protezione della buona fede presuppone inoltre che non si prospetti una collisione con l'interesse alla corretta applicazione del diritto oggettivo, segnatamente ad una pianificazione conforme alla LPT (<ref-ruling> consid. 6.1 pag. 229).
5.3.
5.3.1. Il ricorrente sostiene che dalla pianificazione e dalla realizzazione della strada SR6, nonché dal versamento dei relativi contributi di miglioria i proprietari non avrebbero in buona fede potuto trarre la conclusione di una conferma dell'edificabilità del loro terreno. Rileva che una strada analoga era già prevista nel piano regolatore del 1985, sicché la sua concretizzazione con la variante pianificatoria del 2004 non avrebbe potuto suscitare aspettative maggiori di quelle riposte nella pianificazione iniziale. Il ricorrente rimprovera poi agli opponenti un atteggiamento passivo, per non avere impugnato né la pianificazione del loro fondo, approvata dal Consiglio di Stato il 21 luglio 2011, né il prelievo dei contributi di miglioria. Rileva in particolare che il prospetto dei contributi di miglioria è stato pubblicato nell'ottobre 2009, successivamente all'adozione il 18 febbraio 2009 della revisione del piano regolatore da parte del legislativo comunale, sicché gli opponenti non avrebbero potuto dedurre dal pagamento di questi contributi alcunché circa l'edificabilità del terreno.
5.3.2. Contrariamente all'opinione del ricorrente, l'approvazione il 18 maggio 2004 della variante di piano regolatore per realizzare la strada di urbanizzazione SR6 è rilevante sotto il profilo dell'affidamento nel processo pianificatorio, siccome conferma e concretizza l'urbanizzazione del comparto già prevista nel piano regolatore del 1985 con la strada SR2. Anche dopo un ventennio dall'approvazione del piano regolatore originario, con la pianificazione e l'effettiva realizzazione del tracciato stradale l'autorità ha quindi dimostrato di convalidare l'urbanizzazione del comparto, migliorando l'accesso al comprensorio collinare in cui rientra pure la particella yyy. Questo orientamento della pianificazione dell'urbanizzazione poteva quindi legittimamente fare ritenere ai proprietari che l'edificabilità del terreno sarebbe stata mantenuta nell'ambito della revisione del piano regolatore. Ciò è peraltro sostanzialmente avvenuto, laddove si consideri che la totalità dei fondi a nord di quello degli opponenti è stata di nuovo inserita in una zona residenziale estensiva. Del resto, questa destinazione è stata confermata anche per la superficie di 1'252 m2 della proprietà litigiosa.
Parimenti di rilievo sotto il profilo dell'affidamento è il pagamento dei contributi di miglioria per l'opera di urbanizzazione in questione, calcolati sulla base della piena edificabilità del fondo. L'importo versato dagli opponenti, di complessivi fr. 214'611.10, già di per sé importante, lo è a maggior ragione se posto in relazione con il prezzo di acquisto del fondo, di fr. 250'000.--, seppur risalente al 1978. I contributi di miglioria sono poi stati prelevati meno di due anni prima dell'entrata in vigore del nuovo azzonamento del fondo: si tratta di un periodo breve che, valutato congiuntamente con l'entità significativa del tributo, era idoneo a confortare l'aspettativa del mantenimento della proprietà nella zona edificabile (cfr. DTF <ref-ruling> consid. 5b).
Il ricorrente contesta la buona fede degli opponenti rilevando che la revisione del piano regolatore è stata adottata il 18 febbraio 2009, ciò che avrebbe consentito agli opponenti di aggravarsi contro l'ammontare dei contributi di miglioria. Tuttavia, come visto, la data determinante per valutare l'esistenza di un'espropriazione materiale, è quella dell'entrata in vigore del piano regolatore, vale a dire in concreto il 21 luglio 2011 (cfr. consid. 4.1 e rinvio), successivamente quindi al prelievo dei contributi di miglioria. Del resto, nemmeno il Comune ha tenuto conto, nella determinazione del contributo di miglioria in questione, della prevista modifica del suo piano regolatore. Né è rilevante il fatto che i proprietari non abbiano impugnato la revisione pianificatoria che ha inserito parte del loro fondo alla zona agricola: questa circostanza non permette infatti di concludere ch'essi abbiano rinunciato a fare valere pretese d'indennità espropriative, a maggior ragione trattandosi di procedure distinte (cfr. sentenza 1C_280/2016, citata, consid. 1.2).
5.4. Secondo il ricorrente, nemmeno la licenza edilizia del 21 agosto 2007 per realizzare sul fondo due posteggi e l'accesso veicolare costituirebbe una circostanza che potrebbe giustificare l'affidamento dei proprietari nel fatto che il fondo sarebbe di nuovo stato interamente attribuito alla zona edificabile. Sostiene che questi interventi concernevano esclusivamente l'abitazione esistente, rimasta nella zona residenziale estensiva. A torto. Il rilascio della licenza edilizia è strettamente legato e complementare alla citata strada di urbanizzazione, consentendo di perfezionare l'allacciamento privato del fondo alla stessa, nell'interesse quindi dello sfruttamento edilizio della particella nel suo complesso. A ragione la Corte cantonale ha quindi considerato il rilascio del permesso di costruzione di rilievo sotto il profilo dell'affidamento fatto dagli opponenti nel mantenimento dell'edificabilità del fondo.
5.5. Il ricorrente sostiene che in concreto l'invocazione della buona fede degli opponenti colliderebbe con l'interesse a una pianificazione del territorio conforme alla LPT, giacché il piano regolatore del 1985 era sovradimensionato e non v'era pertanto alcuna alternativa alla riduzione delle zone edificabili, in particolare per quanto riguarda la particella yyy situata alla periferia del comparto ritenuto edificabile. Tuttavia, la Corte cantonale ha accertato, in modo vincolante per il Tribunale federale (<ref-law>), che il comprensorio collinare servito dalla citata strada di urbanizzazione, del quale fa parte anche il fondo degli opponenti, è stato attribuito alla zona residenziale estensiva, ad eccezione soltanto della superficie di 1'377 m2 di detto fondo e di un settore del fondo contiguo part. vvv, assegnati alla zona agricola. Risulta quindi che la riduzione complessiva delle aree edificabili, che s'imponeva in considerazione del loro sovradimensionamento secondo il piano previgente (cfr. sentenza 1C_280/2016, citata, consid. 3.5), non ha toccato in modo significativo il comparto interessato dalla strada di urbanizzazione SR6, per il quale è stato sostanzialmente confermato l'inserimento in zona residenziale estensiva. Solo due fondi ne sono stati parzialmente esclusi, fra i quali in particolare l'ampia superficie (1'377 m2) della proprietà degli opponenti, che alla luce delle esposte circostanze potevano oggettivamente ritenere che anche la loro particella sarebbe stata mantenuta interamente in zona edificabile (cfr. <ref-ruling> consid. 6.8).
5.6. Richiamando la sentenza pubblicata in <ref-ruling>, il ricorrente sostiene che la giurisprudenza del Tribunale federale sarebbe restrittiva, in quanto considera di per sé insufficiente per fondare un obbligo d'indennizzo espropriativo la circostanza secondo cui un determinato comprensorio è urbanizzato. Come visto, la Corte cantonale non ha tuttavia ravvisato un'espropriazione materiale sulla base della sola urbanizzazione del fondo, rilevando anzi che difettavano gli ulteriori requisiti per riconoscere nella fattispecie le caratteristiche di un terreno pronto per l'edificazione (cfr. consid. 4.3). Ha per contro eseguito una valutazione globale delle diverse fasi del processo di pianificazione e di realizzazione della strada di urbanizzazione SR6 nell'ottica dell'aspettativa suscitata negli opponenti riguardo all'azzonamento del loro fondo. Il richiamo alla citata sentenza risulta pertanto inconferente.
5.7. Considerato quanto esposto, la Corte cantonale ha quindi ritenuto a ragione che, alla data determinante, gli opponenti potessero in buona fede contare sulla fondata aspettativa del mantenimento dell'intero fondo in zona edificabile. Senza incorrere in una violazione del diritto federale hanno perciò ritenuto adempiuti gli estremi di un'espropriazione materiale.
6.
Ne segue che il ricorso deve essere respinto nella misura della sua ammissibilità. Le spese giudiziarie e le ripetibili seguono la soccombenza e sono quindi poste a carico del ricorrente che, pur agendo nell'esercizio delle sue attribuzioni ufficiali, aveva un interesse pecuniario nella causa (art. 66 cpv. 4 e art. 68 cpv. 1 LTF).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è respinto.
2.
Le spese giudiziarie di fr. 3'000.-- sono poste a carico del ricorrente, che rifonderà agli opponenti un'indennità complessiva di fr. 2'000.-- a titolo di ripetibili della sede federale.
3.
Comunicazione ai patrocinatori delle parti, al Tribunale di espropriazione e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino.