Fatti:
A.
A._, nata nel 1940, degente da anni in una Casa per anziani, ha beneficiato di prestazioni complementari (PC) in aggiunta alla propria rendita AVS. Nel 2011 l'Istituto delle assicurazioni sociali del Cantone dei Grigioni (IAS), agente come Cassa di compensazione AVS, nell'ambito di una procedura di revisione periodica, ha preso conoscenza che l'assicurata era rimasta vedova dal 7 marzo 2009.
Dopo avere richiesto all'assicurata a più riprese svariati documenti, con decisione del 4 ottobre 2012 l'IAS ha negato ad A._ il diritto alle PC dal 1° aprile 2009, essendo l'assicurata contravvenuta al proprio obbligo di collaborazione. L'amministrazione ha concluso che i documenti agli atti non permettevano di calcolare l'ammontare delle PC.
L'IAS ha ordinato altresì la restituzione integrale delle prestazioni indebitamente versate da quella data e, con decisi oni separate del medesimo giorno e del 5 ottobre 2012, il pagamento di alcune spese di malattia corrisposte nell'ambito delle PC nonché rifiutato l'assunzione di ulteriori costi non coperti dalla franchigia di cassa malati.
Il 29 luglio 2013 l'IAS ha respinto l'opposizione, confermando i provvedimenti amministrativi.
B.
A._ ha deferito la controversia al Tribunale amministrativo del Cantone dei Grigioni, il quale ha respinto il ricorso.
C.
Sollecitando la concessione dell'assistenza giudiziaria, A._ è insorta al Tribunale federale con un ricorso in materia di diritto pubblico, chiedendo l'annullamento del giudizio cantonale e delle decisioni amministrative, nonché il rinvio della causa all'IAS per determinare il diritto alle prestazioni complementari e il rimborso di spese mediche.

Diritto:
1.
ll ricorso in materia di diritto pubblico può essere presentato per violazione del diritto, così come stabilito dagli art. 95 e 96 LTF. Il Tribunale federale applica d'ufficio il diritto (art. 106 cpv. 1 LTF; cfr. tuttavia l'eccezione del cpv. 2), non essendo vincolato né dagli argomenti sollevati nel ricorso né dai motivi addotti dall'autorità precedente. Il Tribunale federale fonda la sua sentenza sui fatti accertati dall'autorità inferiore (art. 105 cpv. 1 LTF). Può scostarsi da questo accertamento solo qualora esso sia avvenuto in modo manifestamente inesatto, ovvero arbitrario (<ref-ruling> consid. 4.3 pag. 62), oppure in violazione del diritto ai sensi dell'art. 95 LTF (art. 105 cpv. 2 LTF). Salvo i casi in cui tale inesattezza sia lampante, la parte ricorrente che intende contestare i fatti accertati dall'autorità inferiore deve spiegare, in maniera circostanziata, per quale motivo ritiene che le condizioni di una delle eccezioni previste dall'art. 105 cpv. 2 LTF sarebbero realizzate (cfr. <ref-ruling> consid. 1.4.3 pag. 254 con riferimento).
2.
Oggetto del contendere è la questione se la ricorrente abbia contravvenuto al suo obbligo di collaborazione, così come sancito dall'art. 43 cpv. 3 LPGA, e se la Corte cantonale abbia confermato a ragione la revoca delle PC come anche la restituzione delle prestazioni indebitamente percepite.
3.
3.1. La Corte cantonale, esclusa un'incapacità di intendere e di volere dell'assicurata, ha accertato che l'amministrazione ha ripetutamente chiesto alla ricorrente i documenti necessari, ottenendone con difficoltà solo una parte, benché con lettera della 15 agosto 2012, a cui non è stato dato seguito, fossero state comunicate le eventuali conseguenze di una mancata collaborazione. I primi giudici hanno rilevato inoltre che l'IAS non avrebbe potuto ottenere in altro modo tutte le indicazioni necessarie per stabilire quanto sarebbe spettato alla ricorrente dalla liquidazione del regime matrimoniale del defunto marito, a cui avrebbe in parte rinunciato, valore tuttavia computabile ai sensi dell'art. 11 cpv. 1 LPC. L'amministrazione non era quindi in grado di calcolare il reddito determinante ai fini delle PC. Il Tribunale amministrativo ha osservato altresì che la presentazione in corso di procedura di estratti catastali italiani ha dato alla luce ulteriori contraddizioni, poiché è stato chiarito che il prelievo dell'importante capitale di previdenza del marito non è stato investito nell'acquisto di fondi all'estero come si credeva in un primo momento. Alla luce del fatto che non era neanche possibile stabilire con la dovuta attendibilità il diritto della ricorrente a una pensione mensile italiana, la quale avrebbe ridotto ulteriormente il suo diritto alle PC, la Corte cantonale, ha tutelato l'operato dell'amministrazione. Il Tribunale amministrativo ha infine confermato anche la restituzione delle prestazioni indebitamente percepite, non ricorrendo alcun motivo di riconsiderazione.
3.2. La ricorrente, dopo aver presentato una serie di errori di accertamento e di calcolo nella pronuncia impugnata, dà atto di non aver dato seguito alla lettera dell'IAS del 15 agosto 2012 con cui l'amministrazione ha richiesto ulteriore documentazione. Pur ritenendo irrilevante la rinuncia a un diritto di abitazione su parte della proprietà immobiliare all'estero, l'assicurata riconosce poi di aver ereditato, in concorso con i propri figli, parte delle proprietà immobiliari del marito. Osserva a tal riguardo di aver inoltrato molta documentazione all'IAS. Le si imputerebbe inoltre di apportare molte prove, che non avrebbe mai potuto ottenere. A mente della ricorrente, l'IAS avrebbe potuto calcolare le PC anche senza i documenti richiesti. Riguardo ai beni mobili, l'importo è facilmente desumibile dalla dichiarazione di successione, mentre quello della media del valore di mercato dei beni immobili sarebbe facilmente reperibile tramite un sito internet italiano. La ricorrente ricorda, oltre a rimproverare un'inattività da parte dell'IAS, che non potrebbe spiegare la sorte dell'avere previdenziale prelevato dal marito. Oltre a ciò osserva che le pensioni d'anzianità italiane sono tassate alla fonte e che per gli immobili di stampo rurale non sussiste un obbligo di dichiarazione fra i redditi.
4.
4.1. L'assicuratore esamina le domande, intraprende d'ufficio i necessari accertamenti e raccoglie le informazioni di cui ha bisogno. Le informazioni date oralmente devono essere messe per scritto (art. 43 cpv. 1 LPGA). Se l'assicurato o altre persone che pretendono prestazioni, nonostante un'ingiunzione, rifiutano in modo ingiustificato di compiere il loro dovere d'informare o di collaborare, l'assicuratore può, dopo diffida scritta e avvertimento delle conseguenze giuridiche e dopo aver impartito un adeguato termine di riflessione, decidere in base agli atti o chiudere l'inchiesta e decidere di non entrare in materia (art. 43 cpv. 3 LPGA; cfr. anche analogamente art. 13 PA).
Nel quadro di una revisione della rendita, la non entrata in materia condurrebbe al risultato singolare di permettere all'assicurato di evitare una soppressione o una riduzione della rendita, rifiutando ogni collaborazione con l'autorità (sentenza 9C_961/2008 del 30 novembre 2009 consid. 6.3.2). In questa eventualità si giustifica quindi di ribaltare l'onere probatorio, accollando all'assicurato l'obbligo di dimostrare ogni circostanza determinante ai fini della rendita (sentenza citata 9C_961/2008 consid. 6.3.3).
4.2. Come stabilito in maniera vincolante per il Tribunale federale (art. 105 cpv. 1 LTF; consid. 1) e non contestato sostanzialmente dalla ricorrente, l'assicurata non ha ottemperato all'ingiunzione del 15 agosto 2012, presentando nel termine impartito del 14 settembre 2012, i documenti richiesti.
4.3. Per giurisprudenza l'autorità amministrativa (e il giudice), in presenza di un rifiuto di collaborazione dell'assicurato, non può limitarsi a decidere la controversia sotto questo aspetto, ma deve comunque in base agli atti esaminare il merito della controversia se è possibile accertare i fatti senza difficoltà né complicazioni speciali (sentenze 8C_417/2008 del 28 ottobre 2008 consid. 6.2 con riferimenti e K 123/01 del 14 gennaio 2003 consid. 2.2). L'ordinamento legale in materia di PC prevede che siano computati come reddito, fra l'altro, i proventi della sostanza mobile e immobile (art. 11 cpv. 1 lett. b LPC), generalmente un quindicesimo della sostanza netta (art. 11 cpv. 1 lett. c LPC) o ancora i proventi e i beni a cui l'assicurato ha rinunciato (art. 11 cpv. 1 lett. g LPC).
In tale contesto, per quantificare il reddito determinante ai fini delle PC, è necessario conoscere precisamente innanzitutto il valore della liquidazione del regime dei beni del marito defunto e in seguito l'entità della quota ereditaria della ricorrente (<ref-ruling> consid. 2.1 pag. 506 e seg.). Indipendentemente dall'eventuale possibilità di richiamo di decisioni di tassazione, l'amministrazione non avrebbe potuto reperire senza difficoltà né complicazioni speciali indicazioni attendibili sul valore venale di fondi all'estero e allestire facilmente l'elenco completo della sostanza mobile e immobile del marito dell'assicurata. Occorreva peraltro chiarire l'eventuale diritto dell'assicurata a una rendita pensionistica italiana. In concreto, mancando tutte queste indicazioni, l'IAS non era quindi in grado di calcolare il reddito determinante per le PC. Per il resto, il ricorso non spiega in quale misura le numerose incorrettezze numeriche potrebbero influenzare l'esito della controversia (art. 97 cpv. 1 e 106 cpv. 2 LTF).
4.4. Pertanto, la Corte cantonale, a ragione, ha confermato l'operato dell'amministrazione sotto questo profilo. Benché la ricorrente e l'impugnata pronuncia non alludano particolarmente alla restituzione delle PC indebitamente percepite, non vi sono motivi per contrastare il giudizio cantonale nel suo risultato. Infatti a norma dell'art. 25 cpv. 1 LPGA le prestazioni indebitamente riscosse devono essere restituite. Per l'art. 25 cpv. 2 LPGA il diritto di esigere la restituzione si estingue dopo un anno dal momento in cui l'istituto di assicurazione ha avuto conoscenza del fatto, ma al più tardi cinque anni dopo il versamento della prestazione.
Il termine annuo di perenzione comincia normalmente a decorrere nel momento in cui l'amministrazione, usando l'attenzione da essa ragionevolmente esigibile avuto riguardo alle circostanze, avrebbe dovuto rendersi conto dei fatti giustificanti la restituzione (<ref-ruling> consid. 2 pag. 383 segg.; <ref-ruling> consid. 3a pag. 433; <ref-ruling> consid. 2b pag. 306 e seg.). Ciò si verifica quando l'amministrazione dispone di tutti gli elementi decisivi nel caso concreto dalla cui conoscenza risulti di principio e nel suo ammontare l'obbligo di restituzione di una determinata persona (<ref-ruling> consid. 3 pag. 17). Il termine annuo di perenzione comincia in ogni caso a decorrere non appena dagli atti emerge direttamente l'irregolarità della corresponsione delle prestazioni (consid. 5.1 non pubblicato in <ref-ruling>, ma in SVR 2008 KV n. 4 pag. 11 [K 70/06]; cfr. pure sentenza 9C_1057/2008 del 4 maggio 2009 consid. 4.1.1).
Dagli atti (art. 105 cpv. 2 LTF) risulta che l'amministrazione è venuta a conoscenza dell'esistenza di beni all'estero al più presto il 10 aprile 2012, quando la ricorrente ha trasmesso all'IAS copia di un contratto di vendita di un fondo in Italia. Infatti, al formulario per la revisione periodica delle PC, giunto all'amministrazione il 2 agosto 2011, erano allegati ai fini della sostanza unicamente gli estratti di alcuni conti postale e bancari nonché di una polizza assicurativa previdenziale, da cui non poteva ancora emergere direttamente l'irregolarità della corresponsione delle PC. La pretesa di restituzione oggetto di decisioni amministrative del 4 e 5 ottobre 2012 è stata pertanto fatta valere nel termine annuale di perenzione.
5.
Ne segue che il ricorso dev'essere respinto, nella misura della sua ammissibilità. La domanda di assistenza non può essere accolta, siccome la ricorrente non ha comprovato compiutamente, nemmeno dinanzi al Tribunale federale, benché esplicitamente invitata al riguardo, la sua situazione patrimoniale, precisando l'entità dei beni all'estero. Conseguentemente la sua indigenza non è dimostrata. In via eccezionale si rinuncia tuttavia ad addossare le spese giudiziarie alla ricorrente soccombente (art. 66 cpv. 1 seconda frase LTF).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è respinto.
2.
La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3.
Non si prelevano spese giudiziarie.
4.
Comunicazione alle parti, al Tribunale amministrativo del Cantone dei Grigioni e all'Ufficio federale delle assicurazioni sociali.