Fatti:
A. A._, cittadino cileno, è entrato in Svizzera il 27 marzo 1974 quale richiedente d'asilo e ha ottenuto lo statuto di rifugiato, di cui ha disposto fino all'11 luglio 1996, quando gli è stato revocato a seguito della normalizzazione della situazione nel suo Paese. Dal 27 marzo 1979, egli è stato posto a beneficio di un permesso di domicilio.
Il 20 agosto 1999, A._ si è sposato con la cittadina italiana B._, dalla quale, sempre in quell'anno, ha avuto la figlia C._. Con sentenza del 6 luglio 2005, il Giudice civile competente ha pronunciato il divorzio dei coniugi. La figlia C._ è rimasta a vivere in Romandia con la madre.
B. .
A._ ha in passato più volte interessato le autorità penali svizzere:
con decreto d'accusa del 21 marzo 1991 gli è stata inflitta una multa di fr. 800.-- per infrazione alle norme della circolazione;
con sentenza delle Assise correzionali di Lugano del 14 settembre 1993 è stato riconosciuto colpevole di ripetuto furto, ripetuta truffa, ripetuta falsità in documenti, circolazione con veicolo a motore senza licenza di condurre e condannato alla pena detentiva di 8 mesi, sospesa condizionalmente per un periodo di prova di 2 anni, nonché al versamento di fr. 3'860.-- a titolo di risarcimento per il danno causato;
con decreto d'accusa del 2 maggio 1995 gli è stata inflitta una multa di fr. 100.-- per violazione all'allora vigente legge federale sul trasporto pubblico;
con decreto d'accusa del 22 giugno 1998 gli è stata inflitta una multa di fr. 100.-- per furto di poca entità;
con decreto d'accusa del 13 settembre 1999 gli è stata inflitta una multa di fr. 200.-- per incendio colposo;
con decreto d'accusa del 28 febbraio 2000 è stato condannato a una pena detentiva di 10 giorni, sospesa condizionalmente per un periodo di prova di 1 anno, per infrazione alla LStup;
con sentenza del 31 gennaio 2002 della Prefettura di Morges è stato riconosciuto colpevole di infrazione grave alle norme della circolazione e condannato al pagamento di una multa di fr. 640.--;
con sentenza del 7 febbraio 2002 della Prefettura di Cossonay è stato riconosciuto colpevole di infrazione grave alle norme della circolazione e condannato al pagamento di una multa di fr. 640.--;
con sentenza del 13 agosto 2002 della Prefettura d'Echallens è stato riconosciuto colpevole di infrazione grave alle norme della circolazione e condannato al pagamento di una multa di fr. 700.--;
con sentenza del 28 luglio 2003 del Giudice istruttore di Losanna è stato riconosciuto colpevole di guida nonostante il rifiuto o la revoca della licenza di condurre e condannato a 30 giorni di arresto, nonché a una multa di fr. 1'200.--;
con sentenza del 10 novembre 2003 del Giudice istruttore di Losanna è stato riconosciuto colpevole di infrazione grave alle norme della circolazione, guida nonostante il rifiuto o la revoca della licenza di condurre, inosservanza da parte del debitore di norme della procedura di esecuzione e di fallimento, contravvenzione alla LStup e condannato a una pena detentiva di 15 giorni, nonché a una multa di fr. 300.--;
con decreto d'accusa del 18 ottobre 2004 è stato condannato a una pena detentiva di 20 giorni, sospesa condizionalmente con un periodo di prova di 3 anni (poi portato a 4 anni in occasione della successiva condanna) per contravvenzione all'allora vigente legge federale sul trasporto pubblico, ripetuto abuso di un impianto per l'elaborazione di dati, ripetuta falsità in documenti, ripetuta appropriazione indebita, appropriazione semplice, frode allo scotto, ripetuta truffa;
con sentenza dell'11 luglio 2005 del Tribunal de police de la Broye et du Nord vaudois è stato riconosciuto colpevole di trascuranza degli obblighi di mantenimento, inosservanza da parte del debitore di norme della procedura di esecuzione e di fallimento e condannato a una pena detentiva di 3 mesi da espiare;
con decreto d'accusa del 16 febbraio 2007 è stato condannato a una pena detentiva di 6 giorni da espiare per conseguimento fraudolento di una prestazione, falsità in documenti, contravvenzione alla LStup e contravvenzione all'allora vigente legge federale sul trasporto pubblico;
con decreto d'accusa 2 luglio 2007 è stato condannato al pagamento di una multa di fr. 100.-- e al versamento di fr. 100.-- a titolo di risarcimento per contravvenzione all'allora vigente legge federale sul trasporto pubblico;
con sentenza del 12 febbraio 2010 della Corte delle assise criminali di Lugano è stato riconosciuto colpevole di infrazione aggravata alla LStup, trascuranza degli obblighi di mantenimento, truffa, contravvenzione alla LStup e condannato a una pena detentiva di 3 anni e 10 mesi da espiare.
C. A seguito di quest'ultima condanna penale, l'11 aprile 2011 l'Ufficio federale della migrazione ha pronunciato nei confronti di A._ un divieto d'entrata in Svizzera valido fino al 10 aprile 2026. Contro tale decisione, egli ha quindi ricorso al Tribunale amministrativo federale.
D. Sempre a seguito della menzionata sentenza del 12 febbraio 2010, dopo avere in passato pronunciato già due ammonimenti nei suoi confronti (una prima volta, il 27 ottobre 1993; una seconda volta, il 5 marzo 2007), in data 27 maggio 2011 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Canton Ticino ha da parte sua revocato il permesso di domicilio ad A._ per motivi di ordine pubblico, intimandogli di lasciare il territorio elvetico appena scontata la pena inflittagli.
Tale provvedimento è stato confermato su ricorso, dapprima dal Consiglio di Stato, con decisione del 12 ottobre 2011, quindi dal Tribunale cantonale amministrativo, che si è espresso in merito con sentenza del 28 febbraio 2012, qui impugnata.
E. Il 5 aprile 2012 A._ (nel seguito: ricorrente) ha inoltrato un "ricorso di diritto pubblico" davanti al Tribunale federale con cui, in riforma del giudizio del Tribunale cantonale amministrativo, chiede che il provvedimento di revoca del suo permesso di dimora sia annullato.
Con decreto presidenziale del 10 aprile 2012, al gravame è stato concesso l'effetto sospensivo.
Il Tribunale cantonale amministrativo si è riconfermato nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza. Ad essa hanno fatto in sostanza rinvio anche la Sezione della popolazione e l'Ufficio federale della migrazione. Il Consiglio di Stato si è invece rimesso al giudizio di questa Corte.

Diritto:
1. Presentata in tempo utile (art. 46 cpv. 1 lett. a e 100 cpv. 1 LTF) dal destinatario della decisione querelata (<ref-law>), l'impugnativa è nella fattispecie ammissibile quale ricorso in materia di diritto pubblico ai sensi degli art. 82 segg. LTF, in quanto concerne la revoca di un permesso che avrebbe altrimenti ancora effetti giuridici (art. 83 lett. c n. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 1.2.1 pag. 4).
2. 2.1 Il Tribunale federale applica il diritto d'ufficio (<ref-law>); nondimeno, tenuto conto dell'onere di allegazione e motivazione posto dalla legge (art. 42 cpv. 1 e 2 LTF), si confronta di regola solo con le censure sollevate. Esamina inoltre la violazione di diritti fondamentali soltanto se il ricorrente ha motivato tale censura in modo preciso (<ref-law>). Per quanto riguarda i fatti, il Tribunale federale fonda il suo ragionamento sull'accertamento svolto dall'autorità inferiore (<ref-law>). Esso può scostarsene se è stato eseguito violando il diritto ai sensi dell'<ref-law>, oppure in modo manifestamente inesatto e quindi arbitrario (<ref-law>).
2.2 Nel caso in esame, il ricorso presentato è quasi identico a quello inoltrato davanti all'istanza precedente; per questo motivo, l'adempimento delle condizioni di cui all'<ref-law>, in base al quale il ricorrente deve confrontarsi con i considerandi del giudizio impugnato, è per lo meno dubbio (<ref-ruling> consid. 2.1-2.3). La questione può comunque essere lasciata indecisa. Per le ragioni esposte in seguito, esso dev'essere infatti comunque respinto.
2.3 Dato che non vengono validamente messi in discussione nel ricorso, gli accertamenti di fatto che emergono dal giudizio impugnato vincolano inoltre il Tribunale federale anche nel caso concreto (<ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246; 133 Il 249 consid. 1.2.2 pag. 252).
3. La procedura riguarda la revoca del permesso di domicilio del ricorrente, che risiede in Svizzera dal 1974.
3.1 L'art. 63 cpv. 2 LStr prevede che il permesso di domicilio di uno straniero che soggiorna regolarmente e ininterrottamente da oltre 15 anni in Svizzera può essere revocato unicamente per i motivi di cui al capoverso 1 lett. b della medesima norma, ovvero se ha violato gravemente o espone a pericolo l'ordine e la sicurezza pubblici in Svizzera o all'estero o costituisce una minaccia per la sicurezza interna o esterna della Svizzera, rispettivamente se, in base all'art. 62 lett. b LStr, egli è stato condannato a una pena detentiva di lunga durata.
3.2 Secondo la giurisprudenza del Tribunale federale, una violazione qualificata dell'ordine e della sicurezza pubblici è segnatamente data quando gli atti compiuti dallo straniero in discussione ledono o compromettono dei beni giuridici particolarmente importanti come l'integrità fisica, psichica o sessuale. Gravemente lesive dell'ordine e della sicurezza pubblici ai sensi dell'art. 63 cpv. 1 lett. b LStr possono però nel contempo essere anche più violazioni di minore entità, prese nel loro insieme (<ref-ruling> consid. 3 pag. 302 segg.). Sempre secondo giurisprudenza, una pena privativa della libertà è invece considerata di lunga durata se è stata pronunciata per più di un anno, a prescindere dal fatto che la pena comminata sia stata sospesa in tutto o in parte oppure che la stessa vada o sia stata espiata (<ref-ruling> consid. 3 pag. 302 segg.; <ref-ruling> consid. 4.2 pag. 379 segg.).
3.3 Anche in presenza di motivi di revoca, una tale misura si giustifica tuttavia solo quando è proporzionata. Nell'esercizio del loro potere discrezionale, le autorità competenti tengono conto degli interessi pubblici e della situazione personale dello straniero, considerando la gravità di quanto gli viene rimproverato, la durata del suo soggiorno in Svizzera, il suo grado d'integrazione e il pregiudizio che l'interessato e la sua famiglia subirebbero se la misura presa venisse confermata (art. 96 LStr). Nel caso il provvedimento preso abbia ripercussioni sulla vita privata e familiare ai sensi dell'art. 8 CEDU, un analogo esame della proporzionalità si impone inoltre anche nell'ottica di questa norma (DTF <ref-ruling> consid. 4.3 pag. 381 seg.; sentenza della Corte europea dei diritti dell'uomo in re Trabelsi contro Germania del 13 ottobre 2011, n. 41548/06, § 53 segg.).
3.4 Per ammettere la revoca di un permesso di domicilio devono essere poste esigenze tanto più elevate quanto più lungo è il tempo trascorso in Svizzera. Anche nei confronti di "stranieri della seconda generazione", che sono nati ed hanno finora vissuto sempre nel nostro Paese, ciò che non è per altro qui concretamente il caso, una simile misura non è però affatto esclusa. Essa può essere adottata sia quando una persona si sia macchiata di delitti particolarmente gravi - di carattere violento, a sfondo sessuale, o in relazione con il commercio di stupefacenti - sia quando il soggetto in discussione si è reso punibile a più riprese (per un riassunto della giurisprudenza al riguardo cfr. sentenza 2C_88/2012 del 28 agosto 2012 consid. 3; cfr. inoltre sentenze 2C_38/2012 del 1° giugno 2012 consid. 3.3 e 2C_722/2010 del 3 maggio 2011 consid. 3.2). Pure in relazione a queste fattispecie, il primo criterio per valutare la gravità della colpa e per procedere alla ponderazione degli interessi è costituito dalla condanna inflitta (sentenza 2C_432/2011 del 13 ottobre 2011 consid. 3.1 con ulteriori rinvii).
4. Tenuto conto della pena privativa della libertà pronunciata nei suoi confronti il 12 febbraio 2010, il ricorrente a ragione non contesta la sussistenza di almeno un motivo di revoca del suo permesso di domicilio (art. 63 cpv. 2 in relazione con l'art. 62 lett. b LStr).
Contrariamente a quanto sostenuto nell'impugnativa, la Corte cantonale ha però nel contempo proceduto ad una valutazione dei singoli aspetti della fattispecie che non risulta criticabile nemmeno nell'ottica del principio della proporzionalità (successivi consid. 5-6).
5. Secondo i vincolanti accertamenti contenuti nel giudizio impugnato (<ref-law>), ai cui pertinenti considerandi può qui essere rinviato a titolo completivo, il ricorrente si è in passato reso colpevole di innumerevoli comportamenti penalmente rilevanti, sanzionati come tali dalle autorità competenti.
5.1 Come descritto nell'esposizione di fatto, tra il 1991 e il 2007 egli è stato regolarmente oggetto di procedimenti penali che sono sfociati in condanne a suo carico e che gli sono valsi anche due ammonimenti dell'Ufficio cantonale competente (una prima volta, il 27 ottobre 1993; una seconda volta, il 5 marzo 2007), con cui veniva tra l'altro reso esplicitamente attento al fatto che, in caso di recidiva o di ulteriore comportamento scorretto, avrebbe potuto essere espulso dal territorio elvetico e rimpatriato.
In quel lasso di tempo, oltre che per ulteriori reati, è stato segnatamente riconosciuto colpevole di molteplici gravi infrazioni delle norme sulla circolazione stradale, furto, ripetuta truffa, ripetuta falsità in documenti, ripetuto abuso di un impianto per l'elaborazione di dati e ripetuta appropriazione indebita.
5.2 Nonostante le condanne già subite e i due ammonimenti indirizzatigli (il più recente, il 5 marzo 2007) il ricorrente ha continuato a delinquere anche in seguito, aggravando, e di molto, la sua situazione.
Oltre ad essersi reso colpevole di trascuranza degli obblighi di mantenimento nei confronti della figlia (novembre 2006-agosto 2008), nuovamente di truffa (gennaio-febbraio 2008), così come della vendita di cocaina (almeno 170 g), del consumo di cocaina (almeno 210 g) e di un quantitativo imprecisato di spinelli (maggio 2007-marzo 2009), tra il maggio e l'agosto 2007 egli ha in particolare organizzato l'accoglienza ed il successivo trasferimento in Ticino di un gruppo di persone che proveniva dal Brasile e che trasportava almeno 12 kg di cocaina, ha organizzato due trasporti di diversi kg di cocaina ciascuno (complessivamente almeno 11 kg) dalla Svizzera verso l'Italia ed effettuato preparativi per l'ulteriore importazione di almeno un paio di kg di cocaina dal Brasile verso la Svizzera.
Constatati nel corso del procedimento sfociato nella sentenza del 12 febbraio 2010, questi ed altri fatti sono alla base di un'ulteriore condanna del ricorrente, con la quale gli è stata comminata una pena detentiva di 3 anni e 10 mesi da espiare, per infrazione aggravata e contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope, truffa e trascuranza degli obblighi di mantenimento.
5.3 Riferendosi alla condanna citata - senza però dimenticare gli importanti precedenti di cui si è detto - il Tribunale amministrativo ha a giusta ragione condiviso il giudizio della Corte penale secondo cui il ricorrente si è macchiato di una colpa molto grave (giudizio penale del 12 febbraio 2010, p.to XI in diritto, consid. 1.1 e 1.3, pag. 173 segg.; sentenze 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4 e 2C_14/2008 del 21 agosto 2008 consid. 5).
5.3.1 La protezione della collettività da attività dell'entità di quella per cui è stato sanzionato dalla Corte delle assise criminali costituisce in effetti un interesse pubblico alla cui tutela la giurisprudenza accorda una particolare importanza (<ref-ruling> consid. 2c pag. 436; sentenze 2C_932/2010 del 24 maggio 2011 consid. 4.1 e 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4.2).
5.3.2 L'attività criminosa che ha portato alla condanna del ricorrente è stata d'altra parte da lui intrapresa in maniera deliberata: percependo la gravità di quanto andava a fare e senza che il consumo di stupefacenti intaccasse la sua responsabilità (giudizio penale, p.to XI in diritto, consid. 1.3, pag. 175 segg., 178; sentenze 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4 e 2C_14/2008 del 21 agosto 2008 consid. 5).
5.3.3 L'ingente quantitativo di droga cui si riferisce la condanna del 12 febbraio 2010 (svariati kg di cocaina, sia per quanto riguarda l'importazione dal Brasile verso la Svizzera che l'organizzazione dei trasporti dalla Svizzera verso l'Italia) era infine tale da mettere in pericolo la salute di molte persone, ciò che il ricorrente non poteva ignorare e che, del resto, insieme al compimento di altri reati, ha portato ad infliggergli una pena che sorpassa di molto anche il limite di un anno a partire dal quale una pena privativa della libertà è considerata di lunga durata ai sensi dell'art. 62 lett. b LStr (DTF <ref-ruling> consid. 4.2 pag. 381).
6. Nel contempo, la Corte cantonale ha lecitamente considerato che l'interesse alla revoca del permesso di domicilio sia preponderante rispetto all'interesse fatto valere a sostegno del suo mantenimento e che un trasferimento del ricorrente nel suo Paese d'origine, di cui non contesta di conoscere lingua e cultura e con cui non nega di avere mantenuto contatti, sia nella fattispecie esigibile.
6.1 Il ricorrente, poco più che quarantenne, vive stabilmente in Svizzera dall'età di quattro anni.
6.1.1 Tale aspetto, di grande rilievo, deve tuttavia essere relativizzato in considerazione dei molteplici reati da lui perpetrati con regolarità durante un lasso di tempo di quasi un ventennio e, in particolare, della grave violazione della legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope di cui si è reso colpevole nelle circostanze già descritte (precedente consid. 5.2). Un simile reato - per il cui compimento il ricorrente è stato condannato insieme a quelli di contravvenzione alla medesima legge, truffa e trascuranza degli obblighi di mantenimento a un'importante pena - comporta in effetti un interesse rilevante all'allontanamento di chi lo commette, anche nel caso tale persona sia uno straniero che da lungo tempo soggiorna in Svizzera (precedente consid. 3.4 e la giurisprudenza ivi indicata).
6.1.2 Come sottolineato dal Tribunale amministrativo (querelato giudizio, consid. 5.2 pag. 12), oltre che dai reati elencati, che neppure la vicinanza dei suoi familiari lo ha distolto dal compiere, l'integrazione del ricorrente dev'essere poi ulteriormente relativizzata sia alla luce del fatto che egli, anche se da poco nuovamente impiegato, per anni non ha esercitato un'attività lavorativa regolare, sia delle procedure esecutive aperte a suo carico al momento del giudizio della Corte cantonale e dai 69 attestati di carenza beni da lui fin lì accumulati, per un ammontare complessivo di fr. 98'078.10 (sentenze 2C_38/2012 del 1° giugno 2012 consid. 5.1; 2C_901/2010 del 23 marzo 2011 consid. 5.2.1 e 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 3.2.3).
6.1.3 Al giudizio espresso dalla Corte cantonale nulla muta d'altra parte il fatto che il quadro economico che il ricorrente troverà al suo ritorno in Cile possa essere sostanzialmente più difficile di quello svizzero e che un suo rimpatrio lo colpirebbe quindi in maniera pesante anche da questo punto di vista. Tale conseguenza, su cui il ricorrente per altro non si sofferma, è in effetti unicamente ascrivibile al comportamento penalmente rilevante da lui tenuto (sentenza 2C_642/2009 del 25 marzo 2010 consid. 4.3.1 con ulteriori rinvii).
6.2 Sempre che lo stesso possa essere considerato formulato in maniera conforme all'<ref-law> (precedente consid. 2; sentenza 2C_443/2011 del 24 novembre 2011 consid. 3), occorre da ultimo rilevare che nemmeno il richiamo all'art. 8 CEDU contenuto nel ricorso permette una diversa valutazione degli interessi in discussione.
Nella misura in cui il ricorrente si possa effettivamente richiamare al diritto al rispetto della vita privata e familiare garantito dall'art. 8 cifra 1 CEDU, vi sono infatti nella fattispecie gli estremi per una sua limitazione giusta l'art. 8 cifra 2 CEDU: segnatamente in ragione della condanna pronunciata il 12 febbraio 2010, con cui è stato tra l'altro giudicato colpevole di infrazione aggravata alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope (sentenze 2C_901/2010 del 23 marzo 2011 consid. 5.2.3 e 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 4.1 seg. con numerosi rinvii alla giurisprudenza in materia; sentenza della Corte europea dei diritti dell'uomo in re Dalia contro Francia del 19 febbraio 1998, citata anche nell'impugnativa, Recueil CourEDH 1998-I pag.76 § 50 segg.; per quanto riguarda i rapporti con la figlia cfr. infine sentenza 2C_787/2010 del 16 giugno 2011 consid. 3.2.1 seg.).
La ponderazione degli interessi richiesta nell'ambito dell'applicazione dell'art. 8 cifra 2 CEDU è del resto del tutto analoga a quella prevista dall'art. 96 LStr (<ref-ruling> consid. 2.1 pag. 147; sentenze 2C_329/2012 del 29 giugno 2012 consid. 3.1 e 2C_655/2011 del 7 febbraio 2012 consid. 10.2), motivo per cui può essere qui integralmente richiamato quanto già rilevato in relazione al diritto interno (precedente consid. 5 seg., con rinvio anche al giudizio della Corte cantonale).
6.3 Come detto, tenuto conto degli aspetti indicati e nonostante il lungo periodo trascorso in Svizzera dal ricorrente, il Tribunale cantonale amministrativo ha quindi a giusta ragione ammesso anche la proporzionalità della revoca del suo permesso di domicilio.
7. Per quanto precede, nella misura in cui possa essere considerato ammissibile, il ricorso dev'essere respinto.
L'istanza di assistenza giudiziaria presentata contestualmente al gravame dev'essere parimenti respinta in quanto il ricorso appariva sin dall'inizio privo di probabilità di successo (<ref-law>). Nell'addossare le spese giudiziarie al ricorrente soccombente (art. 65 e 66 cpv. 1 LTF) viene comunque considerata la sua situazione finanziaria, fissando un importo ridotto (art. 65 cpv. 1 e 2, <ref-law>). Non vengono assegnate ripetibili (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è respinto.
2. La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3. Le spese giudiziarie di fr. 1'000.-- sono poste a carico del ricorrente.
4. Comunicazione al rappresentante del ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché all'Ufficio federale della migrazione.