Faits:
A. Les époux A.X._ et B.X._ sont contribuables dans le canton de Genève. A.X._ exploite un bureau fiduciaire sous la forme de l'entreprise individuelle "A.X._", sise à C._. Il est en outre associé avec son épouse dans le cabinet de conseils financiers "Y._ Association - A._ et B.X._", qui ne figure pas au registre du commerce. Les époux X._ sont de plus les deux gérants de la société à responsabilité limitée "Z._ SARL", sise à D._ et qui a pour but d'exploiter un cabinet de conseil fiscal et financier.
Le 10 mai 2001, l'Administration fiscale cantonale genevoise (ci-après: l'Administration fiscale cantonale ou le fisc) a notifié aux contribuables prénommés, pour la période fiscale 2000, un bordereau de taxation concernant l'impôt cantonal et communal, d'un montant de 1'473 fr. 35, calculé sur la base d'un revenu imposable de 11'656 fr. Sur réclamation des contribuables, le revenu imposable a été ramené à 8'456 fr. et l'impôt cantonal et communal à 1'044 fr. 90. Les recours interjetés successivement auprès de la Commission cantonale de recours en matière d'impôt du canton de Genève (intégrée le 1er janvier 2009 dans la Commission cantonale de recours en matière administrative, dont les compétences ont été reprises dès le 1er janvier 2011 par le Tribunal administratif de première instance du canton de Genève; ci-après: la Commission cantonale de recours) et du Tribunal administratif du canton de Genève (devenu entre-temps la Chambre administrative de la Cour de justice du canton de Genève; ci-après: le Tribunal administratif) ont été rejetés.
B. Par courrier du 1er mars 2005, l'Administration fiscale cantonale a informé les époux X._ de l'ouverture d'une procédure en rappel et soustraction d'impôt pour les périodes fiscales 2000 à 2003, au motif que certains éléments de revenu et de fortune auraient pu ne pas être déclarés.
A l'issue de cette procédure, l'Administration fiscale cantonale a remis aux contribuables, le 4 octobre 2005, un nouveau bordereau pour l'impôt cantonal et communal 2000, d'un montant de 9'802 fr. 05, fondé sur un revenu imposable de 47'529 fr. Elle leur a également notifié deux bordereaux d'amende, d'un montant de respectivement 8'787 fr. 80 et 1'354 fr. 80, pour soustraction intentionnelle d'impôt.
Le 4 novembre 2005, l'Administration fiscale cantonale a notifié aux intéressés un bordereau de taxation pour l'impôt cantonal et communal 2002 d'un montant de 8'849 fr. 70, calculé sur la base d'un revenu imposable de 73'410 fr. Elle avait procédé à une reprise d'un montant de 46'382 fr. par rapport au bénéfice net ressortant de la comptabilité.
Par décisions du 9 février 2006, l'Administration fiscale cantonale a rejeté la réclamation des contribuables à l'encontre des bordereaux concernant les impôts cantonaux et communaux 2000 et 2002.
Le 10 mars 2006, les époux X._ ont recouru à la Commission cantonale de recours contre les décisions précitées. Ils ont notamment fait valoir que l'Administration fiscale cantonale avait eu connaissance, à la suite du dépôt des déclarations fiscales des années 1998 à 2003, qui n'étaient ni inexactes ni incomplètes, de tous les éléments propres à établir une taxation définitive et que le rappel d'impôt était injustifié.
Par décision du 15 décembre 2008, la Commission cantonale de recours a rejeté les recours. Elle a considéré que ce n'était qu'à la lecture des justificatifs remis par les contribuables au cours de la procédure de contrôle que le fisc avait pu s'apercevoir de la comptabilisation comme charges commerciales d'un certain nombre de frais de nature privée, qu'en vertu du principe de la bonne foi et des règles applicables à l'administration de masse, l'Administration fiscale cantonale avait pu raisonnablement se fier aux déclarations des contribuables, qu'elle n'avait pas fait preuve de négligence à cet égard, que les nouveaux documents fournis constituaient des moyens de preuve inconnus jusqu'alors justifiant l'ouverture d'une procédure de rappel d'impôt et que tant les reprises opérées que l'amende infligée étaient justifiées.
Saisi d'un recours à l'encontre de ce prononcé, le Tribunal administratif l'a admis par arrêt du 5 octobre 2010, a annulé la décision entreprise ainsi que les bordereaux concernant les impôts cantonaux et communaux 2000 et 2002 et a renvoyé le dossier à l'Administration fiscale cantonale pour nouvelle taxation dans le sens des considérants. En ce qui concerne la période fiscale 2002, il a retenu, en substance, que les reprises opérées étaient fondées sur un rappel d'impôt qui n'avait pas lieu d'être, dès lors que celui-ci était intervenu avant toute taxation ordinaire. S'agissant de la période fiscale 2000, il a considéré que le fisc avait manqué à son devoir d'instruire d'office, de
sorte que les conditions de l'ouverture d'une procédure de rappel d'impôt faisaient défaut.
C. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, l'Administration fiscale cantonale demande au Tribunal fédéral d'annuler l'arrêt du Tribunal administratif du 5 octobre 2010 en tant qu'il concerne la période fiscale 2002 et de retourner le dossier à cette autorité afin qu'elle se prononce sur le bien-fondé des reprises opérées pour cette année-là. Elle se plaint d'une violation des art. 53 ss de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes (LHID; RS 642.14), ainsi que des dispositions correspondantes de la loi genevoise de procédure fiscale du 4 octobre 2001 (LPFisc; RS/GE D 3 17; entrée en vigueur le 1er janvier 2002).
La Commission cantonale de recours renonce à déposer des observations sur le recours. Le Tribunal administratif s'en rapporte à justice quant à la recevabilité du recours et persiste dans les considérants et le dispositif de son arrêt. Les intimés concluent au rejet du recours, tandis que l'Administration fédérale des contributions propose de l'admettre.

Considérant en droit:
1. 1.1 En vertu de l'art. 89 al. 2 let. d LTF en relation avec l'art. 73 al. 1 et 2 LHID, l'Administration fiscale cantonale a qualité pour contester par la voie du recours en matière de droit public une décision portant sur une matière réglée dans les titres 2 à 5 et 6, chapitre 1, de cette dernière loi. Peu importe à cet égard qu'il s'agisse d'une matière réglée exhaustivement par la LHID ou d'un domaine dans lequel les cantons bénéficient d'une certaine marge de manoeuvre (<ref-ruling> consid. 2 p. 128 ss, 186 consid. 1.4 p. 189 s.).
En l'occurrence, le litige porte sur l'application des règles régissant la procédure de rappel d'impôt, soit en droit cantonal de l'art. 59 LPFisc, disposition qui reprend la teneur de l'<ref-law>. L'art. 53 fait partie du titre 5 de la LHID, de sorte que l'Administration fiscale cantonale a qualité pour recourir.
1.2 Le recours en matière de droit public est recevable contre les décisions qui mettent fin à la procédure (décisions finales, <ref-law>) ou contre les décisions partielles (<ref-law>). En revanche, les décisions incidentes notifiées séparément qui ne portent pas sur la compétence ou sur une demande de récusation ne peuvent faire l'objet d'un tel recours que si elles peuvent causer un préjudice irréparable, ou si l'admission du recours peut conduire immédiatement à une décision finale qui permet d'éviter une procédure probatoire longue et coûteuse (<ref-law>). Une décision de renvoi a en principe un caractère incident. Ce n'est que si l'autorité à laquelle la cause est renvoyée ne dispose d'aucune marge de manoeuvre, le renvoi ne servant qu'à calculer l'impôt dont les modalités ont été arrêtées par l'instance supérieure, que la décision est considérée comme finale (<ref-ruling> consid. 1.3 p. 127; arrêt 2C_258/2008 du 27 mars 2009 consid. 3.3, in StE 2009 B 96.21 no 14).
En l'occurrence, l'autorité précédente a annulé la décision de la Commission cantonale de recours, en tant qu'elle concernait l'impôt cantonal et communal 2002, pour le motif que les reprises avaient été effectuées dans le cadre d'une procédure de rappel d'impôt qui n'avait pas lieu d'être, et a renvoyé le dossier à l'Administration fiscale cantonale pour nouvelle taxation dans le sens des considérants. Le Tribunal administratif a donc annulé les reprises en question pour un motif formel, sans fixer par ailleurs les modalités de la taxation des intimés. La décision attaquée a, partant, un caractère incident. En principe, un tel prononcé ne cause pas de dommage irréparable. Tel est toutefois le cas lorsqu'une administration est obligée par une décision de l'autorité supérieure de statuer dans un sens qui lui paraît contraire au droit et qu'elle ne pourra plus recourir contre sa propre décision (<ref-ruling> consid. 1.2 p. 138; <ref-ruling> consid. 1.2.3 p. 101; <ref-ruling> consid. 4.2 p. 481 s.; arrêt 8C_89/2010 du 4 octobre 2010 consid. 4.1). En l'occurrence, on est bien en présence d'une telle situation, de sorte que l'arrêt attaqué peut faire l'objet d'un recours de la part de l'Administration fiscale cantonale.
1.3 Au surplus, le recours est dirigé contre un arrêt rendu par un tribunal supérieur statuant en dernière instance cantonale (cf. art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF et <ref-law>). Il a en outre été déposé dans le délai et la forme prévus par la loi (cf. art. 42 et 100 al. 1 LTF) et ne tombe pas sous le coup de l'une des exceptions mentionnées par l'<ref-law> (s'agissant par ailleurs de la portée de l'<ref-law> en relation avec la LTF, cf. <ref-ruling> consid. 1.3 p. 189).
1.4 D'après l'<ref-law>, le Tribunal fédéral applique le droit d'office. Il examine en principe librement l'application du droit fédéral ainsi que la conformité du droit cantonal harmonisé et de son application par les instances cantonales aux dispositions de la LHID. Selon l'<ref-law>, en revanche, le Tribunal fédéral n'examine la violation de dispositions de droit cantonal que si ces griefs ont été soulevés et motivés. Il en va de même lorsque les dispositions de la LHID laissent une certaine marge de manoeuvre aux cantons, l'examen de l'interprétation du droit cantonal étant alors limité à l'arbitraire (<ref-ruling> consid. 2 p. 209 s.).
2. 2.1 Aux termes de l'<ref-law>, lorsque des moyens de preuve ou des faits jusque-là inconnus de l'autorité fiscale permettent d'établir qu'une taxation n'a pas été effectuée alors qu'elle aurait dû l'être, qu'une taxation entrée en force est incomplète ou qu'une taxation non effectuée ou incomplète est due à un crime ou à un délit commis contre l'autorité fiscale, cette dernière procède au rappel de l'impôt qui n'a pas été perçu, y compris les intérêts. Un rappel d'impôt est exclu lorsqu'il n'y a que sous-évaluation des éléments imposables.
2.2 L'art. 59 al. 1 LPFisc dispose que "lorsque des moyens de preuve ou des faits jusque-là inconnus du département lui permettent d'établir qu'une taxation n'a pas été effectuée, alors qu'elle aurait dû l'être, ou qu'une taxation entrée en force est incomplète, ou qu'une taxation non effectuée ou incomplète est due à un crime ou un délit commis contre le département, ce dernier procède au rappel de l'impôt qui n'a pas été perçu, y compris les intérêts". Selon l'art. 59 al. 2 LPFisc, lorsque le contribuable a déposé une déclaration complète et précise concernant ses éléments imposables et que le département en a admis l'évaluation, un rappel d'impôt est exclu, même si cette évaluation était insuffisante.
Ainsi, le législateur genevois a repris les motifs de rappel d'impôt de l'<ref-law>, lesquels s'imposent aux cantons (cf. Klaus A. Vallender, in Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht I/1, Bundesgesetz über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden, 2e éd., 2002, no 2 ad <ref-law>). L'art. 59 LPFisc constitue donc du droit cantonal harmonisé, dont le Tribunal fédéral revoit librement l'application (cf. consid. 1.4 ci-dessus).
3. La présente affaire porte sur la question de savoir si les reprises effectuées pour la période fiscale 2002 s'inscrivent dans le cadre d'une procédure de rappel d'impôt, comme l'a admis l'autorité précédente, ou dans le cadre d'une taxation ordinaire, comme le soutient la recourante. Dans le premier cas, l'art. 59 LPFisc est applicable et si, comme l'a retenu le Tribunal administratif, les conditions dont cette disposition fait dépendre le rappel d'impôt ne sont pas réalisées, il y a lieu d'en déterminer les conséquences pour les reprises litigieuses. Dans la seconde hypothèse, c'est à tort que l'autorité précédente s'est fondée sur l'art. 59 LPFisc et cette mauvaise application du droit cantonal harmonisé contrevient du même coup à l'<ref-law>.
3.1 Le Tribunal administratif a considéré qu'un rappel d'impôt ne pouvait avoir lieu avant la taxation ordinaire ou à la place de celle-ci. En l'occurrence, l'ouverture par l'Administration fiscale cantonale d'une procédure de rappel d'impôt le 1er mars 2005 était donc prématurée, s'agissant de l'impôt cantonal et communal 2002, puisque le bordereau de taxation y relatif n'avait été adressé aux intimés que le 4 novembre 2005. Notifié avant même la taxation ordinaire, le rappel d'impôt ne pouvait produire d'effets.
3.2 Selon la recourante, la lettre du 1er mars 2005 avait pour but d'informer les intimés de l'ouverture d'une procédure de soustraction fiscale recouvrant tant la soustraction consommée que la tentative de soustraction. En vertu de l'art. 76 LPFisc, l'ouverture d'une procédure pénale devait être communiquée par écrit aux intéressés afin qu'ils puissent s'exprimer sur les griefs retenus à leur encontre. La poursuite de la soustraction - alors au stade de la tentative - devait être engagée sans attendre l'entrée en force de la taxation. La recourante soutient par ailleurs que le bordereau du 4 novembre 2005 ne constitue pas un rappel d'impôt, mais un bordereau de taxation ordinaire et que les reprises opérées pour la période fiscale 2002 doivent en conséquence être examinées à la lumière des règles sur la procédure ordinaire de taxation et non pas d'après les dispositions régissant le rappel d'impôt.
3.3 Le courrier de la recourante du 1er mars 2005 fait état, s'agissant de l'impôt cantonal et communal des périodes fiscales 2000 à 2003, de l'ouverture des procédures prévues aux art. 59 LPFisc (rappel d'impôt) et 69 ss LPFisc (soustraction d'impôt, soit soustraction consommée [art. 69], tentative de soustraction [art. 70] et instigation, complicité, participation [art. 71]). Comme la taxation de la période fiscale 2000 était déjà intervenue, contrairement à celle de la période fiscale 2002, on peut raisonnablement inférer de ce courrier que la recourante entendait enquêter sur les éléments de revenu et de fortune potentiellement non déclarés dans le cadre d'une procédure de rappel d'impôt pour la période fiscale 2000 et dans celui d'une procédure pour tentative de soustraction pour la période 2002. Dans sa lettre du 13 avril 2005 invitant les intimés à se présenter à un entretien, la recourante a d'ailleurs mentionné l'ouverture de procédures en rappel d'impôt et en soustraction d'impôt. Le 27 juillet 2005, elle a communiqué aux contribuables le rapport d'enquête et le détail des reprises opérées pour les années civiles 1997 à 2003. Elle a précisé à cette occasion que les reprises seraient effectuées par le Service de taxation pour les années civiles 2001 à 2003, alors que celles relatives aux années civiles 1997 à 2000 le seraient par le Service du contrôle. Le 19 septembre 2005, ce dernier Service a annoncé aux intimés la clôture des procédures ouvertes le 1er mars 2005 et leur a notifié un bordereau de rappel d'impôt et un autre d'amende pour la période fiscale 2000 uniquement. Le bordereau d'impôt pour la période fiscale 2002, daté du 4 novembre 2005, n'émane pas du Service du contrôle et ne contient pas la mention "rappel d'impôt". Par ailleurs, aucun bordereau d'amende n'a été notifié pour cette période fiscale.
Tant le libellé du courrier de la recourante du 1er mars 2005 et des bordereaux pour les deux périodes fiscales en cause, que l'intervention de deux services distincts de l'Administration fiscale cantonale selon que la taxation avait déjà été effectuée ou non, corroborent la version de la recourante selon laquelle seule la période fiscale 2000 a fait l'objet d'une procédure de rappel, la période 2002 ayant donné lieu à une taxation ordinaire.
C'est donc à tort que le Tribunal administratif a interprété le courrier de la recourante du 1er mars 2005 comme l'ouverture d'une procédure de rappel d'impôt pour la période fiscale 2002. En l'absence d'une telle procédure, l'autorité précédente ne pouvait considérer que celle-ci était viciée - les conditions d'un rappel d'impôt selon l'art. 59 LPFisc n'étant pas réunies - et invalider pour ce motif formel les reprises litigieuses. Elle devait bien plutôt examiner le bien-fondé matériel de celles-ci. Il convient donc de lui retourner le dossier de la cause, afin qu'elle procède à cet examen, qui ne se confond pas avec celui auquel elle s'est livrée pour la période fiscale 2000, qui s'inscrivait dans le cadre d'une procédure de rappel d'impôt.
4. Vu ce qui précède, le recours doit être admis, le jugement attaqué annulé en tant qu'il porte sur la période fiscale 2002 et la cause doit être renvoyée à l'autorité précédente pour nouvelle décision dans le sens des considérants du présent arrêt.
Succombant, les intimés doivent supporter les frais judiciaires, solidairement entre eux (cf. art. 65 et 66 al. 1 LTF). La question des frais et dépens de la procédure devant l'autorité précédente doit être laissée au soin de cette juridiction (cf. art. 67 et 68 al. 5 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis et l'arrêt du Tribunal administratif du canton de Genève du 5 octobre 2010 est annulé en tant qu'il porte sur la période fiscale 2002. La cause est renvoyée à la Cour de justice du canton de Genève pour nouvelle décision dans le sens des considérants.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 fr., sont mis à la charge des intimés, solidairement entre eux.
3. Le présent arrêt est communiqué aux participants à la procédure, à la Cour de justice du canton de Genève et à l'Administration fédérale des contributions.
Lausanne, le 9 juin 2011
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse:
Le Président: Le Greffier:
Zünd Vianin