Kaufvertrag, gemischte Schenkung, hat sich ergeben:
A.- Die Nachkommen des Josef Fassbind, der Elisa Grüebler und des Walter Fassbind (Kläger) waren Eigentümer der "Landammann-Fassbind-Liegenschaft". Mit Kaufvertrag vom 7. Mai 1960 verkauften sie diese für Fr. 175'000.-- der Gemeinde Arth (Beklagte). Der Kaufpreis wurde erheblich unter dem auf Fr. 270'800.-- geschätzten Verkehrswert festgesetzt.
Dafür musste die Käuferin die folgende in Ziffer 8 des Kaufvertrages stipulierte Verpflichtung eingehen:
" Der Verkauf ist zweckgebunden nach Massgabe folgender
Abmachungen zwischen den Parteien:
a) die Käuferin verpflichtet sich, die Kaufliegenschaften
innert 5 Jahren für die Errichtung eines Altersheimes
der Gemeinde Arth zu verwenden.
b) alle Bezeichnungen, die an die Landammanns Fassbind
erinnern, sollen erhalten bleiben, besonders die
Bezeichnung Fassbind-Heim oder Haus und die Pflästerung
beim Eingang der Liegenschaft (Fassbind Wappen).. "
Am 12. November 1966 eröffnete die Gemeinde Arth auf der Liegenschaft das Altersheim Fassbind. Die Gemeinde investierte für die Eröffnung und Führung des Heimes einen Betrag von rund Fr. 275'000.--. Da das Altersheim Fassbind den Bedürfnissen der Zeit nicht mehr entsprach und sich zudem das Angebot an modernen Altersheimplätzen in den Achtzigerjahren stark erhöhte, blieben viele Zimmer des Heimes unbelegt.
Die Beklagte gelangte daher an die Klägerin mit dem Wunsch, eine neue Nutzung zu vereinbaren. Die Verhandlungen verliefen ergebnislos. Im Jahr 1986 räumte die Beklagte dem Verkehrsverein ein Baurecht von 25 Jahren ein, damit er eine Minigolfanlage betreiben konnte. Spätestens ab 1988 nutzte die Beklagte das Fassbind-Haus als Asylunterkunft.
B.- Am 17. Oktober 1994 reichten die Kläger beim Bezirksgericht Schwyz Klage ein. Sie verlangten von der Beklagten die Einhaltung der im Kaufvertrag verankerten Auflage, sofern sich die Parteien nicht auf eine andere Nutzungsart einigten. Weiter beantragten sie die Feststellung, dass die derzeitige Nutzung der Liegenschaft als Asylunterkunft und Minigolfanlage nicht der Auflage entspreche. Eventuell und subeventuell verlangten sie die Leistung von Schadenersatz und Genugtuung oder eine Entschädigung für die Ablösung der Auflage.
Mit Urteil vom 8. April 1998 hiess das Bezirksgericht Schwyz die Klage teilweise gut. Es hielt fest, dass die Nutzung eines Teiles der Liegenschaft als Minigolfanlage unzulässig sei. Gleichzeitig gelangte das Gericht mittels richterlicher Vertragsanpassung zum Schluss, die Beklagte sei berechtigt, die Liegenschaft als Asylunterkunft zu benutzen.
Im Übrigen wurde die Klage abgewiesen, die Gerichtskosten wurden geteilt und die Parteikosten wettgeschlagen.
Gegen dieses Urteil führten beide Parteien Berufung an das Kantonsgericht Schwyz. Mit Urteil vom 12. September 2000 hiess dieses die Berufung der Beklagten teilweise gut und wies die Klage unter Bestätigung des erstinstanzlichen Kostenspruchs vollumfänglich ab.
C.- Gegen dieses Urteil führen die Kläger sowohl staatsrechtliche Beschwerde als auch Berufung ans Bundesgericht.
Auf die Beschwerde trat das Bundesgericht mit Urteil vom heutigen Tag nicht ein. Mit der Berufung verlangen die Kläger die Aufhebung des angefochtenen Entscheides sowie die Gutheissung der Klage. Die Beklagte und das Kantonsgericht Schwyz beantragen die Abweisung der Berufung.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- Die Kläger rügen, die Vorinstanz habe zu Unrecht den von den Parteien geschlossenen Vertrag als Kaufvertrag qualifiziert, statt von einer gemischten Schenkung mit Auflage auszugehen.
Eine gemischte Schenkung liegt vor, wenn der Zuwendung des Schenkers eine Gegenleistung des Beschenkten gegenübersteht, die der Zuwendung nicht entspricht und auch nicht entsprechen soll (Guhl/Koller, Das Schweizerische Obligationenrecht,
9. Aufl. , § 43 N. 5; Nedim Peter Vogt, Basler Kommentar,
2. Aufl. , N. 5 zu <ref-law>). Mit einer (gemischten) Schenkung kann auch eine Auflage verbunden werden. Die Auflage dient dazu, dem Beschenkten ein bestimmtes Verhalten aufzuerlegen, welches in einem Zusammenhang mit der Schenkung steht (Vogt, a.a.O., N. 1 zu <ref-law>; Sandra Maissen, Der Schenkungsvertrag im schweizerischen Recht, Diss. Freiburg 1996, S. 37). Sie darf jedoch nicht dazu führen, dass der Charakter der Unentgeltlichkeit verloren geht.
Das mit der Auflage verbundene Verhalten des Beschenkten darf gerade nicht als Gegenleistung für das Empfangene erscheinen.
Ebensowenig darf es der unmittelbare Grund der Zuwendung sein (Maissen, a.a.O., S. 37).
Die Vorinstanz hat festgestellt, dass die Parteien den Kaufpreis für die Fassbind-Liegenschaft bewusst unter dem wahren Wert der Kaufsache vereinbart haben. Diese Preisreduktion sei jedoch nicht schenkungshalber erfolgt, sondern stelle ein Entgegenkommen dafür dar, dass die Beklagte die Verpflichtung zur Errichtung und Betreibung eines Altersheimes übernommen habe. Die für das Vorliegen einer gemischten Schenkung notwendige Unentgeltlichkeit der Zuwendung bestehe daher nicht. Inwiefern diese Qualifikation gegen Bundesrecht verstossen soll, ist nicht ersichtlich. Die Vorinstanz hat mit guten Gründen dargelegt, weshalb keine gemischte Schenkung vorliegen kann. Sie hat aufgezeigt, dass die Preisreduktion zugunsten der Beklagten gerade zugestanden wurde, weil sich diese verpflichtete, ein Altersheim zu betreiben.
In einem Kaufvertrag stehen sich Leistung und Gegenleistung in einem Austauschverhältnis gegenüber. Die Hauptpflicht des Verkäufers ist, dem Käufer Eigentum an der Kaufsache zu verschaffen. Für den Käufer besteht die Hauptpflicht in der Bezahlung des Kaufpreises (<ref-law>). Zusätzlich können die Parteien Nebenpflichten vereinbaren, wie beispielsweise die Tragung der Transportkosten oder eine bestimmte Verwendung der Kaufsache etc. Von dieser Möglichkeit haben die Parteien Gebrauch gemacht, indem der Beklagten vorgeschrieben wurde, zu welchem Zweck sie die Kaufsache verwenden durfte. Unerheblich ist dabei, dass die der Beklagten durch die Nebenpflicht auferlegte Leistung im Interesse Dritter lag, ist doch eine Verpflichtung zur Erbringung einer Leistung zugunsten Dritter ohne weiteres zulässig (vgl. <ref-law>).
2.- Die Kläger machen weiter geltend, die Vorinstanz habe <ref-law> und <ref-law> verletzt, indem sie den von den Parteien geschlossenen Vertrag entgegen dem übereinstimmenden Parteiwillen als Kaufvertrag mit einer Nebenpflicht qualifizierte und nicht von einer gemischten Schenkung mit Auflage ausging.
Die rechtliche Einordnung eines Vertrages ist Sache des Richters und daher dem Parteiwillen entzogen (Becker, Berner Kommentar, 1941, N. 26 zu <ref-law>). Der Richter hat nach Massgabe des festgestellten Sachverhalts das Recht von Amtes wegen anzuwenden, ohne an die Rechtsauffassungen der Parteien gebunden zu sein (<ref-ruling> E. 3a; <ref-ruling> E. 3b, mit Hinweisen). Es liegt somit kein Verstoss gegen Bundesrecht vor, wenn sich die Vorinstanz nicht an den angeblich übereinstimmenden Parteiwillen gehalten hat.
3.- Somit bleibt zu entscheiden, ob die im Kaufvertrag von 1960 vereinbarte Verpflichtung zur Errichtung und Führung eines Altersheimes noch Bestand hat.
a) Nach Lehre und Rechtsprechung können Verträge nicht auf unbegrenzte Dauer geschlossen werden (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 4 mit Hinweisen). Die Möglichkeit der Beendigung von Verträgen, die keiner zeitlichen Begrenzung unterworfen sind, ergibt sich aufgrund verschiedener Rechtsgrundlagen. Zum einen folgt aus <ref-law>, dass Verträge, welche die persönliche und wirtschaftliche Handlungsfreiheit übermässig beschränken, gekündigt werden können.
Der Zeitpunkt, in dem eine Kündigung möglich wird, bestimmt sich von Fall zu Fall und hängt insbesondere von der Intensität der Bindung des Verpflichteten, sowie dem Verhältnis zwischen Leistung und Gegenleistung ab (Liver, ZBJV 109 (1973) S. 90, Fn 1). Andrerseits kann das Beharren einer Partei auf der Gültigkeit der übermässigen vertraglichen Bindung eine zweckwidrige Rechtsausübung und somit einen Tatbestand des Rechtsmissbrauchs darstellen. Auch in diesem Fall ist eine Beendigung des Vertrages möglich (<ref-ruling> E. 2a). Ebenso kann bei Vorliegen veränderter Verhältnisse aufgrund der Clausula rebus sic stantibus unter bestimmten Voraussetzungen eine Anpassung des Vertrages erfolgen (vgl. zum Ganzen: Bucher, Berner Kommentar, 1993, N. 363 ff. zu <ref-law>).
Liegt keiner der genannten Gründe für eine Vertragsbeendigung vor, stellt sich die Frage, ob aus grundsätzlichen Erwägungen, insbesondere im Interesse der Wahrung der Grenze zwischen obligatorischen und dinglichen Rechten, nach einer bestimmten Zeit die durch die vertragliche Vereinbarung eingegangene Beschränkung des Eigentums aufgehoben werden muss (Bucher, a.a.O., N. 366 zu <ref-law>). Als Grundsatz gilt, dass die obligatorische Bindung zeitlich begrenzt ist, wohingegen die dingliche Beschränkung des Eigentums auf unbegrenzte Zeit bestehen kann (Liver, Zürcher Kommentar, 1980, N. 142 ff. Einleitung zu <ref-law>).
Allerdings können auch gewisse beschränkte dingliche Rechte nur für eine bestimmte Dauer errichtet werden. So können beispielsweise ein Wohnrecht (<ref-law>) oder eine Nutzniessung höchstens für die Lebensdauer der berechtigten natürlichen Person bzw. höchstens 100 Jahre bei einer berechtigten juristischen Person vereinbart werden (<ref-law>). Ebenso ist ein selbständiges Baurecht für höchstens 100 Jahre zulässig (<ref-law>). Bei diesen Dienstbarkeiten wird das Eigentum dadurch belastet, dass der Eigentümer bestimmte Eingriffe in sein Recht zu dulden bzw. bestimmte Nutzungsformen zu unterlassen hat. Die Errichtung solcher Rechte ist von Gesetzes wegen auf höchstens 100 Jahre begrenzt, so dass davon auszugehen ist, dass diese Schranke ebenfalls für die obligatorische Vereinbarung entsprechender Eigentumsbeschränkungen gilt (Liver, a.a.O., N. 143 Einleitung zu <ref-law>).
Ein Eigentümer eines Grundstückes kann sich auch zu einer positiven Handlung, der Erbringung einer bestimmten Leistung verpflichten. Als beschränktes dingliches Recht steht dafür die Grundlast zur Verfügung. Gemäss <ref-law> kann der Schuldner der Leistung nach dreissigjährigem Bestand der Grundlast die Ablösung derselben verlangen. Die Möglichkeit der Ablösung der (privatrechtlichen) Grundlast ist zwingend und im öffentlichen Interesse aufgestellt, um derartige Belastungen des Eigentums in zeitlicher Hinsicht zu begrenzen. Der Gesetzgeber wollte so die Freiheit des Grundeigentums gewährleisten (Leemann, Berner Kommentar, N. 10 zu <ref-law>; Liver, a.a.O., N. 144 Einleitung zu <ref-law>). Die dingliche Verpflichtung zur Erbringung einer Leistung ist im Vergleich zu den Dienstbarkeiten also nur in einem engeren zeitlichen Rahmen möglich. Selbstverständlich kann eine inhaltlich einer Grundlast entsprechende Verpflichtung auch mit ausschliesslich obligatorischer Wirkung vereinbart werden. Dies kann nun allerdings nicht bedeuten, dass in diesen Fällen eine zeitlich unbegrenzte Verpflichtung zulässig ist (Liver, a.a.O., N. 143 Einleitung zu <ref-law>). Wenn ein (beschränktes) dingliches Recht, das wie bereits erwähnt eher auf eine unbegrenzte Geltungsdauer zugeschnitten ist, von Gesetzes wegen in zeitlicher Hinsicht begrenzt ist, so hat dies auch für ein obligatorisches Recht gleichen Inhalts zu gelten. Es geht nicht an, dass um der öffentlichen Ordnung willen aufgestellte und die beschränkten dinglichen Rechte betreffende Bestimmungen dadurch umgangen werden können, dass die inhaltlich gleiche Eigentumsbeschränkung durch eine Vereinbarung mit rein obligatorischer Wirkung getroffen wird. Die sachenrechtlichen Bestimmungen über die Höchstdauer der Eigentumsbelastung haben daher auch für obligationenrechtliche Eigentumsbeschränkungen zu gelten, welche auf unbestimmte Zeit abgeschlossen wurden (Liver, a.a.O., N. 143 Einleitung zu <ref-law>).
b) Die Beklagte wurde durch den Kaufvertrag zum Betrieb eines Altersheimes verpflichtet. Die Vorinstanz hat in diesem Zusammenhang zutreffend hervorgehoben, dass die Verpflichtung eine hohe Intensität aufweist, weil sie sich nicht wie eine Dienstbarkeit auf ein Dulden oder Unterlassen beschränkt, sondern ein Tun - die Führung eines Altersheimes - verlangt. Diese Aufgabe wird von den Klägern zu Unrecht und entgegen den tatsächlichen Feststellungen im angefochtenen Urteil als blosse Folge des wirtschaftlichen Interesses der Beklagten am Betrieb des Altersheimes hingestellt. Bereits die Leistungen, welche die Beklagte für den notwendigen Umbau des Fassbind-Hauses aufwenden musste (insgesamt Fr. 275'000.--), übersteigt den Preisnachlass von rund Fr. 100'000.-- bei weitem. Ebenso besteht ein nicht zu vernachlässigendes wirtschaftliches Risiko im Betrieb eines Altersheimes. Durch Veränderungen von Angebot und Nachfrage kann die Unternehmung defizitär werden. So kann auch die Verpflichtung, einen derartigen Betrieb weiter zu führen, zu einer beträchtlichen Last werden.
Die Kläger machen geltend, die von den Parteien getroffene Vereinbarung könne aus verschiedenen Gründen nicht als grundlastähnliche obligatorische Verpflichtung bezeichnet werden. Die Kläger übersehen, dass der mit einer Grundlast belastete Eigentümer nach der Legaldefinition von <ref-law> nicht notwendigerweise zur Leistung an den Eigentümer eines andern Grundstückes verpflichtet ist, sondern "an einen Berechtigten". Es sind demnach auch Personalgrundlasten zulässig, bei denen kein herrschendes Grundstück vorhanden ist. Entgegen der Meinung der Kläger ist die Voraussetzung einer Personalgrundlast im vorliegenden Fall erfüllt, weil die der Beklagten auferlegte Verpflichtung, auf der Fassbind-Liegenschaft ein Altersheim zu führen, eine Leistung zum Inhalt hat, die sich aus der wirtschaftlichen Natur des belasteten Grundstückes ergibt (<ref-law>). Unbehelflich ist der Hinweis der Kläger auf die Bestimmung von <ref-law>. Der Umstand, dass dem Gläubiger für seine Forderung einzig das Grundstück haftet, hat auf den zulässigen Inhalt einer Grundlast keinen Einfluss.
Ob im vorliegenden Fall eine obligatorische Vereinbarung geschlossen wurde, die von ihrem Inhalt her einer Grundlast entspricht, ist unabhängig von der Haftungsfrage zu beurteilen.
Die Vorinstanz hat jedenfalls zu Recht geprüft, ob das Gesetz vergleichbaren Belastungen des jeweiligen Eigentümers eines Grundstückes mit einer Leistungspflicht nicht eine Intensität beimisst, die nach einer zeitlichen Begrenzung ruft. Sie hat zutreffend erwogen, dass die von der Beklagten eingegangene obligatorische Verpflichtung inhaltlich einer Grundlast gleichkommt, die nach dreissigjährigem Bestande abgelöst werden kann (<ref-law>). Was die Kläger gegen die analoge Anwendung dieser Bestimmung vorbringen, verfängt nicht.
4.- Dem Verfahrensausgang entsprechend haben die Kläger die Gerichtskosten zu tragen und der Beklagten eine Parteientschädigung zu entrichten (Art. 156 Abs. 1 und Art. 159 Abs. 2 OG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die Berufung wird abgewiesen und das Urteil des Kantonsgerichtes des Kantons Schwyz (Zivilkammer) vom 12. September 2000 bestätigt.
2.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 5'000.-- wird den Klägern unter solidarischer Haftbarkeit auferlegt.
3.- Die Kläger haben die Beklagte für das bundesgerichtliche Verfahren unter solidarischer Haftbarkeit mit Fr. 6'000.-- zu entschädigen.
4.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Kantonsgericht des Kantons Schwyz (Zivilkammer) schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 16. März 2001
Im Namen der I. Zivilabteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Die Gerichtsschreiberin: