A.- Ressortissant portugais, né en 1969, D._ a travaillé en Suisse au bénéfice d'autorisations de séjour saisonnières en 1990 et 1991. A la suite d'un accident intervenu le 19 juillet 1991, il s'est vu octroyer une autorisation de séjour de courte durée pour traitement médical, qui a été prolongée jusqu'au 14 septembre 1992. Le 20 octobre 1992, il a épousé M._, ressortissante portugaise née en 1973 et titulaire d'une autorisation d'établissement en Suisse. Il s'est par conséquent vu délivrer une autorisation de séjour à l'année qui a été régulièrement prolongée, la dernière fois jusqu'au 20 octobre 1998. Le couple D._ a eu deux filles: C._, née en 1992, et H._, née en 1997.
B.- D._ a fait l'objet de différentes condamnations dont les plus graves sont mentionnées ci-dessous. Le 6 juillet 1995, le Tribunal correctionnel du district de La Chaux-de-Fonds (ci-après: le Tribunal correctionnel) l'a condamné à neuf mois d'emprisonnement, avec sursis pendant trois ans subordonné à l'obligation de poursuivre le traitement entrepris pour combattre la dépendance à la drogue, pour infraction à la loi fédérale du 3 octobre 1951 sur les stupéfiants (actuellement loi fédérale du 3 octobre 1951 sur les stupéfiants et les substances psychotropes - loi sur les stupéfiants; LStup; RS 812. 121). Le 8 janvier 1998, le Tribunal de police du district de La Chaux-de-Fonds (ci-après: le Tribunal de police) a condamné l'intéressé à soixante jours d'arrêts et 500 fr. d'amende, l'exécution de cette peine étant suspendue au profit d'un traitement ambulatoire, pour conduite sans permis et infraction à la loi sur les stupéfiants.
Le 11 juin 1998, le Tribunal de police l'a condamné par défaut à quarante-cinq jours d'emprisonnement, l'exécution de cette peine étant suspendue durant le traitement ambulatoire instauré par le jugement précité du 8 janvier 1998, pour infraction à la loi sur les stupéfiants. Le 10 décembre 1998, le Tribunal de police a condamné D._ par défaut à quarante-cinq jours d'arrêts et 1'000 fr. d'amende pour conduite sans permis. Le 17 juin 1999, le Tribunal correctionnel a condamné l'intéressé à treize mois d'emprisonnement, moins cinq jours de détention préventive, pour infraction à la loi sur les stupéfiants et ordonné la révocation du sursis qu'il avait accordé le 6 juillet 1995 ainsi que l'arrestation immédiate du condamné.
C.- Tenant compte de l'activité délictueuse de D._, le Service de la police des étrangers (devenu par la suite l'Office des étrangers, puis le Service des étrangers) du canton de Neuchâtel (ci-après: le Service cantonal) a adressé un sévère avertissement à D._ le 5 décembre 1995 en prévenant l'intéressé que, si son comportement devait à nouveau faire l'objet de plaintes ou d'une condamnation, il se verrait contraint de prononcer son renvoi.
Le 1er juillet 1998, le Service cantonal a renoncé à renvoyer D._ en raison de son évolution, de ses attaches familiales en Suisse et de la durée de son séjour dans ce pays. Il lui a alors demandé d'envoyer certains documents nécessaires pour rédiger son autorisation d'établissement, tout en lui adressant une menace d'expulsion. Il a en outre invité l'intéressé à adopter une conduite irréprochable, expliquant qu'une nouvelle condamnation entraînerait une procédure d'expulsion.
Le 3 septembre 1999, le Service cantonal a refusé de prolonger l'autorisation de séjour à l'année de D._ et fixé à l'intéressé un délai de départ dès la fin de sa détention.
Il s'est notamment référé à l'art. 10 al. 1 lettres a et b de la loi fédérale du 26 mars 1931 sur le séjour et l'établissement des étrangers (LSEE; RS 142. 20). Il a considéré que l'intérêt public à l'éloignement de Suisse de D._ primait sur l'intérêt privé de ce dernier à y vivre.
Il a retenu en particulier que l'intéressé vivait séparé de sa femme qui n'avait pas l'intention de reprendre la vie commune et qu'il pourrait continuer à exercer son droit de visite sur ses enfants à partir de l'étranger.
D.- D._ a recouru au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel (ci-après: le Département cantonal) contre la décision du Service cantonal du 3 septembre 1999.
A la demande de l'intéressé, le Président du Tribunal correctionnel a ordonné, le 14 octobre 1999, le placement de D._ dans un établissement spécialisé pour le traitement des toxicomanes et la suspension de l'exécution des peines d'emprisonnement prononcées les 6 juillet 1995 et 17 juin 1999 par le Tribunal correctionnel.
Par décision du 16 mars 2001, le Département cantonal a rejeté le recours de D._. Il a repris, en la développant, l'argumentation du Service cantonal.
E.- Par arrêt du 29 août 2001, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel (ci-après: le Tribunal administratif) a rejeté le recours de D._ contre la décision du Département cantonal du 16 mars 2001. Il a notamment retenu que le refus de prolonger l'autorisation de séjour à l'année de l'intéressé n'était pas disproportionné et ne violait pas les principes dégagés de l'art. 8 CEDH.
F.- Agissant par la voie du recours de droit administratif, D._ demande au Tribunal fédéral, sous suite de frais et dépens, d'annuler l'arrêt rendu le 29 août 2001 par le Tribunal administratif pour violation du droit fédéral, y compris l'excès et l'abus du pouvoir d'appréciation (art. 104 lettre b OJ). Il demande en conséquence l'annulation de la décision du Département cantonal du 16 mars 2001 et, partant, celle de la décision du Service cantonal du 3 septembre 1999.
Il se plaint de violation des principes d'intérêt public et de proportionnalité. Il invoque en particulier la durée de son séjour en Suisse, ses relations familiales dans ce pays et sa propre évolution. Il requiert l'assistance judiciaire.
Le Tribunal administratif conclut au rejet du recours en se référant à l'arrêt attaqué. Le Département cantonal conclut, sous suite de frais, au rejet du recours en se référant à sa décision (du 16 mars 2001) et à l'arrêt entrepris.
L'autorité de céans n'a pas recueilli l'avis de l'Office fédéral des étrangers.

Considérant en droit :
1.- Le Tribunal fédéral examine d'office et librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (<ref-ruling> consid. 2 p. 201).
a) Dans la mesure où le recourant attaque les décisions prises le 3 septembre 1999 par le Service cantonal et le 16 mars 2001 par le Département cantonal, le recours est irrecevable au regard de l'art. 98 lettre g OJ, car ces décisions n'émanent pas d'autorités cantonales statuant en dernière instance.
b) Selon l'art. 100 al. 1 lettre b ch. 3 OJ, le recours de droit administratif n'est pas recevable en matière de police des étrangers contre l'octroi ou le refus d'autorisations auxquelles le droit fédéral ne confère pas un droit.
D'après l'art. 4 LSEE, les autorités compétentes statuent librement, dans le cadre des prescriptions légales et des traités avec l'étranger, sur l'octroi ou le refus d'autorisations de séjour ou d'établissement. En principe, l'étranger n'a pas de droit à l'octroi d'une autorisation de séjour. Ainsi, le recours de droit administratif est irrecevable, à moins que ne puisse être invoquée une disposition particulière du droit fédéral ou d'un traité, accordant le droit à la délivrance d'une telle autorisation (<ref-ruling> consid. 1a p. 83).
aa) L'art. 17 al. 2 LSEE dispose que le conjoint d'un étranger possédant l'autorisation d'établissement a droit à l'autorisation de séjour aussi longtemps que les époux vivent ensemble. Comme le recourant ne vit plus avec sa femme, la disposition précitée n'est pas applicable en l'espèce. Le recours n'est donc pas recevable sous cet angle.
bb) Un étranger peut, selon les circonstances, se prévaloir du droit au respect de sa vie privée et familiale garanti par l'art. 8 par. 1 CEDH pour s'opposer à l'éventuelle séparation de sa famille et obtenir ainsi une autorisation de séjour. Encore faut-il, pour pouvoir invoquer cette disposition, que la relation entre l'étranger et une personne de sa famille ayant un droit de présence en Suisse (en principe nationalité suisse ou autorisation d'établissement) soit étroite et effective (<ref-ruling> consid. 2e p. 639). Le Tribunal fédéral considère comme relations familiales, au sens de l'art. 8 CEDH, propres à conférer le droit à l'octroi d'une autorisation de séjour, avant tout les relations entre époux, ainsi que les relations entre parents et enfants mineurs vivant en ménage commun (<ref-ruling> consid. 1d p. 261).
Le recourant a deux filles qui bénéficient d'une autorisation d'établissement en Suisse. Il était déjà séparé de sa femme lorsqu'est intervenu le jugement précité du 17 juin 1999. Depuis lors, il a vécu en prison, puis dans un établissement spécialisé pour le traitement des toxicomanes. Apparemment, il voit ses enfants un week-end sur deux. On peut se demander s'il entretient avec ses filles une relation étroite et effective protégée par l'art. 8 CEDH et si le présent recours est par conséquent recevable. Toutefois, cette question peut rester indécise car le recours doit de toute façon être rejeté.
2.- D'après l'art. 104 OJ, le recours de droit administratif peut être formé pour violation du droit fédéral, y compris l'excès et l'abus du pouvoir d'appréciation (lettre a) ainsi que pour constatation inexacte ou incomplète des faits pertinents, sous réserve de l'art. 105 al. 2 OJ, (lettre b). Le Tribunal fédéral vérifie d'office l'application du droit fédéral, qui englobe notamment les droits constitutionnels des citoyens (<ref-ruling> consid. 1 p. 519; <ref-ruling> consid. 3 p. 388), sans être lié par les motifs invoqués par les parties (art. 114 al. 1 in fine OJ). En revanche, lorsque le recours est dirigé, comme en l'espèce, contre la décision d'une autorité judiciaire, le Tribunal fédéral est lié par les faits constatés dans cette décision, sauf s'ils sont manifestement inexacts ou incomplets ou s'ils ont été établis au mépris de règles essentielles de procédure (art. 105 al. 2 OJ). La possibilité de faire valoir des faits nouveaux ou de nouveaux moyens de preuve est dès lors très restreinte.
Seules sont admissibles les preuves que l'instance inférieure aurait dû retenir d'office et dont le défaut d'administration constitue une violation de règles essentielles de procédure (<ref-ruling> consid. 3a p. 421; <ref-ruling> consid. 1c p. 99). En outre, le Tribunal fédéral ne peut pas revoir l'opportunité de l'arrêt entrepris, le droit fédéral ne prévoyant pas un tel examen en la matière (art. 104 lettre c ch. 3 OJ).
Le recourant produit pour la première fois devant l'autorité de céans deux pièces datant respectivement du 8 février 2000 et du 2 juillet 2001, donc antérieures à l'arrêt attaqué. Il n'explique pas avoir été dans l'impossibilité de produire ces documents devant le Tribunal administratif. Par conséquent, l'autorité de céans ne peut pas prendre en considération ces pièces nouvelles ni les moyens que l'intéressé en déduit, au regard de l'art. 105 al. 2 OJ.
3.- Le droit au respect de la vie privée et familiale garanti par l'art. 8 par. 1 CEDH n'est pas absolu. Une ingérence dans l'exercice de ce droit est possible selon l'art. 8 par. 2 CEDH, pour autant que cette ingérence soit prévue par la loi et qu'elle constitue une mesure qui, dans une société démocratique, est nécessaire à la sécurité nationale, à la sûreté publique, au bien-être économique du pays, à la défense de l'ordre et à la prévention des infractions pénales, à la protection de la santé ou de la morale, ou à la protection des droits et libertés d'autrui.
La question de savoir si, dans un cas d'espèce, les autorités de police des étrangers sont tenues d'accorder une autorisation de séjour fondée sur l'art. 8 CEDH doit être résolue sur la base d'une pesée de tous les intérêts publics et privés en présence (<ref-ruling> consid. 2 p. 6; <ref-ruling> consid. 4a p. 25).
En ce qui concerne les intérêts publics, il faut retenir que la Suisse mène une politique restrictive en matière de séjour des étrangers, pour assurer un rapport équilibré entre l'effectif de la population suisse et celui de la population étrangère résidante, ainsi que pour améliorer la situation du marché du travail et assurer un équilibre optimal en matière d'emploi (cf. les art. 16 LSEE et 1er de l'ordonnance du 6 octobre 1986 limitant le nombre des étrangers - OLE; RS 823. 21). Ces buts sont légitimes au regard de l'art. 8 par. 2 CEDH (<ref-ruling> consid. 3b p. 4/5 et 22 consid. 4a p. 24/25). Seuls des liens familiaux forts dans les domaines affectif et économique sont propres à faire passer ces objectifs au second plan (<ref-ruling> consid. 3c p. 5).
Il est également essentiel d'examiner s'il existe, dans un cas d'espèce, d'autres motifs d'éloigner ou de tenir éloigné l'intéressé, notamment si celui-ci a commis des infractions aux dispositions pénales ou de police des étrangers (<ref-ruling> consid. 2 p. 5/6).
A cet égard, l'art. 10 al. 1 LSEE dispose qu'un étranger peut être expulsé de Suisse ou d'un canton notamment s'il a été condamné par une autorité judiciaire pour crime ou délit (lettre a) ou si sa conduite, dans son ensemble, et ses actes permettent de conclure qu'il ne veut pas s'adapter à l'ordre établi dans le pays qui lui offre l'hospitalité ou qu'il n'en est pas capable (lettre b). L'expulsion ne sera toutefois prononcée que si elle paraît appropriée à l'ensemble des circonstances (art. 11 al. 3 LSEE). Pour apprécier ce qui est équitable, l'autorité tiendra notamment compte de la gravité de la faute commise par l'étranger, de la durée de son séjour en Suisse et du préjudice qu'il aurait à subir avec sa famille du fait de son expulsion (art. 16 al. 3 du règlement d'exécution du 1er mars 1949 de la LSEE - RSEE; RS 142. 201).
Ainsi, lorsqu'il existe un motif d'expulsion au sens de l'art. 10 al. 1 LSEE, il faut considérer en premier lieu la gravité des actes commis ainsi que la situation personnelle et familiale de l'expulsé (<ref-ruling> consid. 2 p. 6; <ref-ruling> consid. 4b et 5 p. 131 ss; voir également <ref-ruling> consid. 3b p. 439 ss). Pour procéder à la pesée des intérêts en présence, l'autorité de police des étrangers s'inspire de considérations différentes de celles qui guident l'autorité pénale. Ainsi, la décision du juge pénal d'ordonner ou non l'expulsion d'un condamné étranger en application de l'<ref-law>, ou de l'ordonner en l'assortissant d'un sursis, respectivement la décision que prend l'autorité compétente de suspendre l'exécution de cette peine accessoire, est dictée, au premier chef, par des considérations tirées des perspectives de réinsertion sociale de l'intéressé; pour l'autorité de police des étrangers, c'est en revanche la préoccupation de l'ordre et de la sécurité publics qui est prépondérante.
Il en découle que l'appréciation faite par l'autorité de police des étrangers peut avoir pour l'intéressé des conséquences plus rigoureuses que celle de l'autorité pénale (<ref-ruling>29 consid. 5b p. 132 et la jurisprudence citée).
En ce qui concerne l'intérêt privé à obtenir une autorisation de séjour d'un étranger disposant d'un droit de visite sur son enfant bénéficiant du droit de résider en Suisse, il faut constater que le parent peut en principe exercer ce droit même s'il vit à l'étranger, au besoin en aménageant les modalités de ce droit quant à sa fréquence et à sa durée. A la différence de ce qui se passe en cas de vie commune, il n'est ainsi pas indispensable que le parent au bénéfice d'un droit de visite et l'enfant vivent dans le même pays. Il faut prendre en considération l'intensité de la relation entre le parent et l'enfant, ainsi que la distance qui séparerait l'étranger de la Suisse au cas où l'autorisation de séjour lui serait refusée (ATF <ref-ruling> consid. 4a p. 25).
Par ailleurs, lorsque l'autorité n'entend pas expulser l'intéressé, mais refuser de prolonger son autorisation de séjour à l'échéance, l'atteinte à la garantie de la vie familiale est moins grave. Cet élément doit être pris en considération dans la pesée des intérêts en présence. En effet, dans ce cas, l'intéressé ne peut simplement plus résider durablement en Suisse alors que, s'il est expulsé, il doit non seulement quitter la Suisse, mais encore ne plus y pénétrer (art. 11 al. 4 LSEE; <ref-ruling> consid. 4a p. 13).
4.- a) Le recourant réalise au moins deux motifs d'expulsion.
D'une part, il a été condamné par une autorité judiciaire pour "crime ou délit". D'autre part, il a démontré, par sa conduite, qu'il était incapable de s'adapter à l'ordre établi en Suisse. En effet, le 6 juillet 1995, il a été condamné à neuf mois d'emprisonnement (avec sursis pendant trois ans) pour infraction à la loi sur les stupéfiants; le 8 janvier 1998, il a été condamné à soixante jours d'arrêts et 500 fr. d'amende pour infractions à la loi sur les stupéfiants et à la loi fédérale du 19 décembre 1958 sur la circulation routière (ci-après: loi sur la circulation routière; RS 741. 01); le 11 juin 1998, il a été condamné à quarantecinq jours d'emprisonnement pour infraction à la loi sur les stupéfiants; le 10 décembre 1998, il a été condamné à quarante-cinq jours d'arrêts et 1'000 fr. d'amende pour infraction à la loi sur la circulation routière; le 17 juin 1999, il a été condamné à treize mois d'emprisonnement (moins cinq jours de détention préventive) pour infraction à la loi sur les stupéfiants. Il ressort en outre du dossier que, du 2 septembre 1991 au 15 février 1994, l'intéressé a été condamné à trois reprises pour violation grave de la loi sur la circulation routière et qu'il n'a pas cessé de consommer des stupéfiants depuis le 10 novembre 1990 en tout cas, soit déjà avant l'accident susmentionné (cf. lettre A), et jusqu'à son incarcération le 17 juin 1999, voire jusqu'à son placement au Foyer La Courte Echelle (ci-après: le Foyer) pour traiter sa toxicomanie; il convient de compléter l'arrêt attaqué sur ces points, dans les limites de l'art. 105 al. 2 OJ. Ainsi, le recourant n'a pratiquement pas cessé de commettre des infractions, notamment en matière de stupéfiants, depuis qu'il est revenu en Suisse en avril 1991 jusqu'à sa mise en détention en juin 1999. De plus, en dépit de son placement au Foyer, il n'était pas encore parvenu à l'abstinence en décembre 2000, selon un rapport datant du 11 décembre 2000.
Le jugement précité du 17 juin 1999, qui a condamné le recourant non seulement pour consommation mais encore pour trafic de stupéfiants, a retenu en particulier que le trafic auquel l'intéressé avait pris part portait sur quelque 575 g d'héroïne d'une pureté de 30 %, soit sur environ 173 g d'héroïne pure, alors qu'on admet l'existence d'un cas grave dès qu'un trafic porte sur 12 g d'héroïne. Or, il s'agit d'un domaine où la jurisprudence se montre particulièrement rigoureuse (cf. <ref-ruling> consid. 2c p. 436). La protection de la collectivité publique face au développement du marché de la drogue constitue incontestablement un intérêt public prépondérant justifiant l'éloignement de Suisse d'un étranger qui s'est rendu coupable d'infraction grave à la loi sur les stupéfiants. Les étrangers qui sont mêlés au commerce des stupéfiants doivent donc s'attendre à faire l'objet de mesures d'éloignement (arrêt non publié du 13 juillet 2001 en la cause S. contre VD, Tribunal administratif et Service de la population [2A. 203/2001], consid. 3c). Le recourant n'a cependant pas tenu compte de l'avertissement ni de la menace d'expulsion que le Service cantonal lui a adressés le 5 décembre 1995, respectivement le 1er juillet 1998. Il a certes entrepris une cure pour soigner sa toxicomanie, mais il ne prétend pas s'être libéré de la drogue et cela ne ressort pas non plus du dossier.
Par ailleurs, l'intéressé vit en Suisse de façon permanente depuis 1991, au bénéfice d'autorisations de séjour saisonnière et de courte durée, puis, en raison de son mariage, au bénéfice d'une autorisation de séjour à l'année qui a été prolongée jusqu'au 20 octobre 1998. Depuis lors, il est simplement toléré en Suisse en raison des procédures qu'il y a entamées. En fait, il n'y a séjourné régulièrement que pendant sept ans et demi environ (cf. <ref-ruling> consid. 3b p. 367). De plus, il n'a pas fait preuve d'une bonne intégration dans son pays d'accueil, dont il a toujours enfreint la législation. Depuis l'accident dont il a été victime le 19 juillet 1991 et jusqu'au moment où est intervenu l'arrêt entrepris, il n'a pas exercé d'activité professionnelle, sous réserve d'un apprentissage de mécanicien de précision qui a été pris en charge par l'assurance-invalidité et qu'il n'a pas terminé. Le recourant n'a pas fait preuve d'une intégration sociale particulière en Suisse. Au contraire, la décision du Département cantonal du 16 mars 2001 a relevé la mauvaise situation financière de l'intéressé (dettes, actes de défaut de biens), qui ne l'a pas contestée devant le Tribunal administratif. Ce dernier n'en a pas fait état dans l'arrêt attaqué, qui doit donc être complété sur ce point, dans les limites de l'art. 105 al. 2 OJ. Enfin, les seules attaches familiales que le recourant puisse invoquer sont ses deux filles, dont il vit séparé en tout cas depuis la fin du mois de mai 1999, soit à un moment où elles n'avaient même pas sept et deux ans. Ces liens ne peuvent donc pas avoir la même intensité que ceux d'un père vivant en ménage commun avec ses enfants. De plus, le recourant n'a pas été expulsé de Suisse; il s'est simplement vu refuser la prolongation de son autorisation de séjour. Un départ de l'intéressé pour son pays d'origine compliquerait certes l'exercice de son droit de visite sur ses deux filles, qui pourrait cependant s'effectuer dans le cadre de séjours touristiques. Il est vrai que la distance entre la Suisse et le Portugal ainsi que la situation financière du recourant rendraient difficiles de tels séjours.
b) Tout bien pesé, l'intérêt du recourant à rester en Suisse et à maintenir les relations qu'il a entretenues jusqu'alors avec ses filles ne l'emporte pas sur l'intérêt public à l'éloigner de ce pays. En effet, l'intéressé a démontré qu'il représentait un grave danger pour l'ordre et la sécurité publics et il n'a pas fourni de garanties quant à un bon comportement à l'avenir. Dès lors, en confirmant le refus de prolonger l'autorisation de séjour du recourant, le Tribunal administratif a appliqué correctement l'art. 8 CEDH. Il n'a pas violé le droit fédéral ni commis d'excès ou d'abus du pouvoir d'appréciation. En particulier, il a respecté l'intérêt public et le principe de la proportionnalité.
c) De plus, même si l'intéressé a eu un droit à une autorisation d'établissement - du fait qu'il a vécu régulièrement pendant cinq ans avec sa femme -, ce droit s'est éteint, parce qu'il y a matière à expulsion à son encontre (cf.
l'art. 17 al. 2 LSEE).
5.- Vu ce qui précède, le recours doit être rejeté dans la mesure où il est recevable.
Les conclusions du recourant étaient dénuées de toutes chances de succès, de sorte qu'il convient de lui refuser l'assistance judiciaire (art. 152 OJ).
Succombant, le recourant doit supporter les frais judiciaires, qui seront fixés compte tenu de sa situation (art. 156 al. 1, 153 et 153a OJ), et n'a pas droit à des dépens (art. 159 al. 1 OJ).

Par ces motifs,
le Tribunal fédéral :
1. Rejette le recours dans la mesure où il est recevable.
2. Rejette la demande d'assistance judiciaire.
3. Met à la charge du recourant un émolument judiciaire de 500 fr.
4. Communique le présent arrêt en copie au mandataire du recourant, au Département de l'économie publique et au Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, ainsi qu'à l'Office fédéral des étrangers.
_
Lausanne, le 29 janvier 2002 DAC/svc
Au nom de la IIe Cour de droit public
du TRIBUNAL FEDERAL SUISSE:
Le Président,
La Greffière,