Faits:
A. A.a En mai 1999, alors qu'il travaillait comme ouvrier du bâtiment pour l'entreprise X._ SA, H._, né en 1970, a eu un accident qui lui a occasionné une distorsion du genou droit. Il a subi une arthroscopie de ce genou le 21 octobre 1999. La Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA) a pris en charge les suites de cet événement jusqu'au 29 juillet 2001. Elle a considéré, sur la base des expertises effectuées, qu'il ne restait plus, après cette date, de séquelles accidentelles entraînant une incapacité de travail (décision sur opposition du 23 août 2001, confirmée en dernière instance fédérale par arrêt du Tribunal fédéral des assurances du 22 avril 2003; cause U 185/02).
Le 27 avril 2000, H._ a déposé une demande de prestations de l'assurance-invalidité. Au vu des plaintes douloureuses exprimées par le prénommé, l'Office de l'assurance-invalidité du Jura (ci-après : l'office AI) a confié une expertise médicale au docteur J._, spécialiste en psychiatrie. Ce médecin a posé les diagnostics d'épisode de dépression majeure, degré moyen-sévère, sans symptôme de psychose [F32.1] et de trouble somatoforme douloureux persistant [F45.4]; il a conclu à une incapacité de travail de 70 % tout en préconisant la mise en place de mesures de réadaptation dans le cadre d'un suivi psychiatrique (rapport du 21 mai 2002). L'office AI a organisé un stage dans les Ateliers Y._ qui s'est révélé un échec. Par décision du 12 septembre 2003 (annulée et remplacée par une décision du 24 septembre 2004 prenant en considération les cotisations versées par l'assuré à l'assurance sociale espagnole), il a alloué à H._ une rente entière, fondée sur un degré d'invalidité de 96 %, dès le 1er août 2000, prestation assortie des rentes complémentaires pour son épouse et sa fille (à partir du 1er janvier 2002).
A.b Le 4 février 2004, la Caisse de pension Z._ (ci-après : la caisse), assureur en prévoyance professionnelle, s'est adressée à l'office AI en lui faisant part de son étonnement de ne pas avoir été informée d'une prise de décision concernant H._. Le 3 mars suivant, l'office AI a transmis à la caisse la décision d'octroi de rente à laquelle celle-ci a fait opposition. Dans le même temps, l'office AI a engagé une procédure de révision et requis une nouvelle expertise psychiatrique auprès du docteur R._. Ce médecin a estimé que le cas de l'assuré ne répondait pas à la définition du syndrome somatoforme douloureux en raison de la présence d'un état dépressif. Il retenait les diagnostics de réaction à un facteur de stress important avec des troubles de l'adaptation [F43], d'épisode dépressif [F32] et d'autres troubles spécifiés de la personnalité et du comportement chez l'adulte [F68.8]. A son avis, l'état psychique actuel de l'assuré empêchait toute reprise d'activité lucrative même si objectivement, ce dernier disposait des ressources potentielles pour travailler à plein temps (cf. rapport et réponses complémentaires des 29 juillet et 21 septembre 2004). Sur cette base, l'office a rendu le 4 mars 2004 [recte : 2005] une «décision sur opposition», par laquelle il a admis l'opposition de la caisse en ce sens que la rente d'invalidité allait être supprimée le premier jour du deuxième mois suivant la notification de la décision. Saisi d'un recours de l'assuré contre cette décision, la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien a déclaré irrecevable l'opposition de la caisse à l'encontre de la décision du 12 septembre 2003, annulé la décision sur opposition du 4 mars 2005 et transmis le dossier à l'office AI pour nouvelle décision au sens des considérants (jugement du 11 mars 2006).
A.c A la suite de ce jugement cantonal, l'office AI a mandaté le Centre V._ à O._ pour réaliser une expertise pluridisciplinaire. Selon les conclusions des docteurs G._, rhumatologue, et S._, psychiatre, l'assuré présentait un status après contusion ostéo-chondrale du genou droit sans complication objective actuelle [S82.1] ainsi qu'un trouble douloureux chronique irréductible [R52.1] sans répercussion sur la capacité de travail; la sous-utilisation du membre inférieur droit résultait d'une auto-limitation sans raison médicale (rapport d'expertise du 5 décembre 2006 et son complément du 6 mars 2007). Se fondant sur ce rapport, l'office AI a, par décision du 4 octobre 2007, confirmé la suppression de la rente au 30 avril 2005.
B. Par jugement du 21 janvier 2009, la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien a rejeté le recours formé par l'assuré contre la décision de l'office AI du 4 octobre 2007.
C. H._ interjette un recours en matière de droit public. Il conclut, sous suite de frais et dépens, à l'annulation du jugement cantonal. Il sollicite en outre l'assistance judiciaire.
L'office AI conclut au rejet du recours. L'Office fédéral des assurances sociales a renoncé à se déterminer.

Considérant en droit:
1. Le recours en matière de droit public (<ref-law>) peut être formé pour violation du droit selon l'art. 95 sv. LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>). Il statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>) et peut rectifier ou compléter d'office les constatations de celle-ci si les faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>).
2. Le litige porte sur la suppression à partir du 30 avril 2005, par la voie de la révision, du droit du recourant à la rente entière d'invalidité qui lui a été allouée depuis le 1er août 2000. Le jugement entrepris expose correctement les règles légales et jurisprudentielles en la matière (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.5.2 p. 351, 125 V 368 consid. 2 p. 369 et la référence), de sorte qu'il suffit d'y renvoyer. On rappellera que l'élément déterminant pour la valeur probante d'un rapport médical n'est ni son origine, ni sa désignation, mais son contenu (sur les exigences posées en la matière voir <ref-ruling> consid. 3a p. 352; <ref-ruling> consid. 1c p. 160 et les références).
3. 3.1 Prenant appui sur les conclusions des docteurs G._ et S._ du Centre V._, la juridiction cantonale a considéré que l'état de santé du recourant s'était amélioré depuis l'octroi de la rente entière. En effet, ces experts n'avaient retenu aucune atteinte à la santé ayant des répercussions sur la capacité de travail de l'assuré et avaient fourni des explications convaincantes sur les motifs pour lesquels il fallait s'écarter des diagnostics posés par le docteur R._. Dès lors que l'assuré était désormais en mesure d'exercer son activité antérieure ou une autre activité lucrative à plein temps, les conditions d'une révision de la rente étaient données et l'évaluation de l'invalidité conduisait à une suppression des prestations. Le fait que l'intéressé s'était vu accorder une rente par la sécurité sociale espagnole n'y changeait rien.
3.2 Le recourant se plaint en substance d'une constatation manifestement inexacte des faits pertinents consécutive à une mauvaise appréciation des preuves. Selon lui, les premiers juges ne pouvaient valablement se fonder sur le rapport d'expertise du Centre V._ pour admettre que les conditions d'une révision étaient réunies. En particulier, l'expert-psychiatre S._ n'avait effectué aucun bilan psychiatrique digne de ce nom et s'était contenté d'un réexamen des expertises précédentes pour en tirer de nouvelles conclusions. Les autres pièces médicales au dossier (notamment les avis des docteurs R._, N._ en Espagne et P._, médecin traitant) établissaient que le diagnostic principal, soit la présence d'un état dépressif moyen à sévère, était demeuré inchangé. Le recourant fait également valoir qu'un jugement émanant des tribunaux espagnols lui avait reconnu le droit à une rente en raison d'une maladie psychiatrique chronique et qu'en vertu des dispositions de l'Accord du 21 juin 1999 entre la Confédération suisse, d'une part, et la Communauté européenne et ses Etats membres, d'autre part, sur la libre circulation des personnes (ALCP), ce fait devait être pris en considération par les autorités suisses.
4. 4.1 L'argument du recourant tiré du droit européen est mal fondé. En effet, même lorsque les dispositions de l'ALCP sont applicables à une contestation devant les autorités suisses - comme c'est le cas ici -, le degré d'invalidité d'un assuré qui prétend une rente de l'assurance-invalidité est déterminé exclusivement d'après le droit suisse (<ref-ruling> consid. 2.4 p. 257). L'évaluation de l'invalidité à l'origine d'une rente étrangère ne lie pas les autorités administratives et juridictionnelles suisses, si bien que l'allocation au recourant d'une rente entière d'invalidité par la sécurité sociale espagnole n'a aucune incidence sur l'issue du présent litige.
4.2 En revanche, les critiques adressées à l'encontre de l'appréciation des preuves par les premiers juges sont justifiées. Ordonnée dans le cadre d'une procédure de révision de rente, l'expertise confiée au Centre V._ avait pour objet d'établir l'existence d'une amélioration objective de l'état de santé de l'assuré depuis l'attribution de la rente d'invalidité, le cas échéant de déterminer s'il y avait matière à reconsidération de la décision initiale. En ce qui concerne l'examen somatique du cas, les considérations médicales contenues dans le rapport d'expertise sont motivées de manière convaincante et permettent de conclure à une situation inchangée par rapport aux constatations issues de l'instruction de la CNA. On ne peut pas en dire autant de l'examen psychiatrique réalisé par le docteur S._. Son analyse du cas tient en quelques lignes dans lesquelles figurent de brèves observations sur le comportement de l'assuré et l'indication qu'il n'a constaté que très peu de signes objectifs de dépression (voir la page 20 du rapport d'expertise dont le contenu est repris à la page 23). On n'y trouve toutefois aucune explication en quoi consistent ces constatations ni sur les raisons pour lesquelles celles-ci amènent l'expert-psychiatre à conclure que l'assuré ne présenterait plus de troubles psychiques. En particulier, aucune mention n'est faite d'une évolution clinique favorable de la symptomatologie psychiatrique qui a été mise en évidence par les expertises précédentes et sur la base de laquelle l'office AI avait accordé la rente. A vrai dire, l'expert-psychiatre n'a pas procédé à une comparaison des situations médicales déterminantes. Il s'est plutôt attaché, mais sans grands développements, à critiquer les méthodes d'investigation de ses confrères dont l'appréciation, selon lui, accordait une trop grande importance aux résultats des tests psychologiques d'auto-évaluation soumis à l'assuré (cf. son complément d'expertise du 6 mars 2007). Aussi, ces critiques ne suffisent-elles pas non plus, à ce stade, pour fonder un motif valable de reconsidération de la décision initiale de rente. Enfin, l'expert-psychiatre s'est abstenu de prendre position sur l'avis du médecin traitant du recourant, le docteur P._, qui a exprimé une opinion contraire, décrivant un état dépressif stationnaire et rebelle au traitement médicamenteux ainsi qu'au suivi psychiatrique entrepris depuis 2004 (rapport du 16 mai 2006). La nature sommaire de l'analyse effectuée ainsi que l'absence de réponse à une question essentielle du mandat d'expertise ne permettent pas, contrairement à ce qu'ont estimé les premiers juges, d'attribuer une pleine valeur probante à l'avis du docteur S._.
4.3 A défaut de reposer sur une évaluation médicale suffisamment étayée, les constatations de la juridiction cantonale relatives à une amélioration de l'état de santé psychique du recourant apparaissent manifestement inexactes. Il convient par conséquent de renvoyer la cause à l'intimé pour instruction complémentaire sous la forme d'une nouvelle expertise psychiatrique qui comprendra notamment une comparaison circonstanciée des situations passée et actuelle du recourant. Il y a également lieu de réserver l'éventualité d'une reconsidération selon les considérations auxquelles parviendra le nouvel expert sur le cas de H._.
Dans cette mesure, le recours se révèle bien fondé.
5. Vu l'issue du litige, les frais de justice seront supportés par l'intimé qui succombe (<ref-law>). Celui-ci est en outre tenu de verser au recourant une indemnité de dépens (<ref-law>). La demande d'assistance judiciaire devient ainsi sans objet.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis en ce sens que le jugement de la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien du 21 janvier 2009 et la décision de l'office AI du canton du Jura du 4 octobre 2007 sont annulés, la cause étant renvoyé audit office pour qu'il procède à une instruction complémentaire et rende nouvelle décision.
2. Les frais de justice, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge de l'intimé.
3. L'intimé versera au recourant la somme de 2'800 fr. à titre de dépens pour la dernière instance.
4. La cause est renvoyée à la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien pour nouvelle décision sur les frais et dépens de la procédure antérieure.
5. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien et à l'Office fédéral des assurances sociales.
Lucerne, le 25 janvier 2010
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Ursprung von Zwehl