Sachverhalt:
A. Die Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland erhob am 19. Dezember 2006 Anklage gegen X._ wegen Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz. Gemäss Anklageschrift wird diesem vorgeworfen, am 4. Oktober 2006 von Cusco via Lima und Madrid herkommend über den Flughafen Zürich-Kloten in die Schweiz eingereist zu sein und dabei in seinem schwarzen Rollenkoffer eine Menge von 4'995,4 Gramm Kokaingemisch bzw. 4'581 Gramm reines Kokainhydrochlorid, eingebaut in einen doppelten Boden, in die Schweiz eingeführt zu haben. Dabei habe der Angeklagte gewusst bzw. in Kauf genommen, dass es sich beim eingeführten Stoff um eine grosse Menge von Betäubungsmitteln handle.
B. Das Bezirksgericht Bülach sprach X._ am 10. April 2007 wegen Verbrechens gegen das Betäubungsmittelgesetz im Sinne von Art. 19 Ziff. 1 Abs. 3 i.V.m. <ref-law> schuldig und bestrafte ihn mit viereinhalb Jahren Freiheitsstrafe unter Anrechnung der ausgestandenen Untersuchungs- und Sicherheitshaft sowie des vorzeitigen Strafvollzugs.
C. Auf Berufung von X._ hin bestätigte das Obergericht des Kantons Zürich am 20. Dezember 2007 den erstinstanzlichen Schuldspruch und setzte die zu verbüssende Freiheitsstrafe auf vier Jahre fest.
D. Dagegen führt X._ Beschwerde in Strafsachen an das Bundesgericht. Er beantragt, es sei der angefochtene Entscheid des Obergerichts des Kantons Zürich vom 20. Dezember 2007 aufzuheben, und er sei vom Vorwurf des Verbrechens gegen das Betäubungsmittelgesetz freizusprechen. Eventualiter sei über ihn ein psychiatrisches Gutachten einzuholen; subeventualiter sei die Sache zur ergänzenden Tatsachenfeststellung durch die Einholung eines Gutachtens und neuen Beurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Der Kanton Zürich sei zu verpflichten, ihm eine angemessene Entschädigung bzw. Genugtuung zu entrichten und die Kosten des erst- und zweitinstanzlichen Verfahrens auf die Staatskasse zu nehmen. Ferner sei ihm für das bundesgerichtliche Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung zu gewähren. Zur Begründung seiner Anträge verweist der Beschwerdeführer u.a. auf das mit der Beschwerde eingereichte Schreiben des Psychiatrisch-Psychologischen Diensts (PPD) Zürich vom 2. April 2008.
E. Vernehmlassungen wurden nicht eingeholt.

Erwägungen:
1. 1.1 Im kantonalen Verfahren hat der Beschwerdeführer in Bezug auf den ihm vorgeworfenen Drogentransport stets bestritten, vorsätzlich gehandelt zu haben bzw. schuldfähig zu sein. Er verlangte, es sei ein Sachverständigengutachten im Sinne von Art. 109 StPO/ZH, eventualiter im Sinne von <ref-law>, einzuholen. Mit dem angefochtenen Entscheid geht das Obergericht von der eventualvorsätzlichen Tatbegehung und, unter Abweisung des Antrags auf Begutachtung, von der uneingeschränkten Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers aus. Dagegen richtet sich die vorliegende Beschwerde. Der Beschwerdeführer macht Willkür in der Beweiswürdigung geltend und rügt Verletzungen des Anklageprinzips und der Verteidigungsrechte im Sinne von Art. 6 Ziff. 3 lit. a EMRK, des rechtlichen Gehörs im Sinne von <ref-law>, des Grundsatzes "in dubio pro reo" als Beweislastregel im Sinne von <ref-law> sowie eine willkürliche bzw. unrichtige Anwendung von § 109 und 157 StPO/ZH sowie von <ref-law>.
1.2 Für die Rüge der offensichtlich unrichtigen und damit im Sinne von <ref-law> willkürlichen Beweiswürdigung bzw. Sachverhaltsfeststellung sowie die behauptete Verletzung von verfassungsmässigem und kantonalem Recht gelten die strengen Begründungsanforderungen von <ref-law> (<ref-ruling> E. 1.4; <ref-ruling> E. 1.4).
2. Die Bestimmungen des allgemeinen Teils des Strafgesetzbuches sind durch das Bundesgesetz vom 13. Dezember 2002 teilweise revidiert worden. Das neue Recht ist am 1. Januar 2007 in Kraft getreten. Der Beschwerdeführer hat die ihm zur Last gelegte strafbare Handlung vor dem 1. Januar 2007 verübt. Das angefochtene Urteil ist nach diesem Zeitpunkt ergangen. Gemäss <ref-law> gelangt bei dieser Konstellation das neue Recht zur Anwendung, sofern es für den Täter milder ist. Das Obergericht gelangt für die vorliegend zu beurteilende Straftat zum Schluss, dass das neue Recht nicht milder, sondern ebenso streng ist wie das alte, da der Beschwerdeführer auch bei Anwendung des neuen Rechts mit einer Freiheitsstrafe von vier Jahren bestraft worden wäre (vgl. angefochtenes Urteil, S. 26 f.). Es hat die Strafzumessung deshalb zu Recht nach den Art. 63 ff. aStGB vorgenommen. Da das alte und das neue Recht integral anzuwenden sind, d.h. eine kombinierte Anwendung der beiden Rechte ausgeschlossen ist (vgl. <ref-ruling> E. 2c S. 151; <ref-ruling> E. 2a S. 4 f., je mit Hinweisen), hätte das Obergericht das alte Recht indes nicht nur im Rahmen der Strafzumessung, sondern richtigerweise auch bei der Beurteilung des Schuldpunkts anwenden müssen. In der Sache spielt dies vorliegend indessen keine Rolle, da die neuen (zu Unrecht angewendeten) Bestimmungen von <ref-law> und <ref-law> nur festhalten, was unter altem Recht (Art. 13 aStGB zur Zurechnungsfähigkeit bzw. Art. 18 Abs. 2 aStGB zum Eventualvorsatz) ohnehin schon galt.
3. 3.1 Wer unbefugt Betäubungsmittel einführt, wird, wenn er die Tat vorsätzlich begeht, mit Gefängnis oder mit Busse bestraft. In schweren Fällen ist die Strafe Zuchthaus oder Gefängnis nicht unter einem Jahr, womit Geldstrafe verbunden werden kann (<ref-law>). Ein schwerer Fall liegt insbesondere vor, wenn der Täter weiss oder annehmen muss, dass sich die Widerhandlung auf eine Menge von Betäubungsmitteln bezieht, welche die Gesundheit vieler Menschen in Gefahr bringen kann (<ref-law>).
3.2 Gemäss Art. 18 Abs. 2 aStGB verübt ein Verbrechen oder ein Vergehen vorsätzlich, wer die Tat mit Wissen und Willen verübt. Neben diesem direkten Vorsatz erfasst Art. 18 Abs. 2 aStGB auch den Eventualvorsatz. Ein solcher liegt vor, wenn der Täter den Eintritt des Erfolgs bzw. die Tatbestandsverwirklichung für möglich hält, aber dennoch handelt, weil er den Erfolg für den Fall seines Eintritts in Kauf nimmt, sich mit ihm abfindet, mag er ihm auch unerwünscht sein. Der eventualvorsätzlich handelnde Täter weiss demnach einerseits um die Möglichkeit bzw. das Risiko der Tatbestandsverwirklichung und nimmt andererseits den Eintritt des als möglich erkannten Erfolgs ernst, rechnet mit ihm und findet sich mit ihm ab. Wer den Erfolg derart in Kauf nimmt, "will" ihn im Sinne von Art. 18 Abs. 2 aStGB (so auch <ref-law>; <ref-ruling> E. 3.2.2.; <ref-ruling> E. 8.2 und 8.3 mit zahlreichen Hinweisen).
3.3 Nach Art. 13 Abs. 1 aStGB ist eine Untersuchung des Beschuldigten anzuordnen, wenn Zweifel an dessen Zurechnungsfähigkeit bestehen. Nach der Rechtsprechung ist eine Begutachtung erforderlich, wenn der Richter Zweifel an der Zurechnungsfähigkeit des Beschuldigten hat oder wenn er solche aufgrund der konkreten Umstände haben müsste. Ernsthaften Anlass zu Zweifeln hat das Bundesgericht beispielsweise bei Drogenabhängigkeit, bei einer Frau, die mit einer schizophrenen Tochter zusammenlebte, bei einem Sexualdelinquenten mit möglicherweise abnorm starkem Geschlechtstrieb sowie bei einem Ersttäter angenommen, bei dem der Beginn der Straffälligkeit mit dem Ausbruch einer schweren allergischen oder psychosomatischen Hautkrankheit zusammenfiel. Ein Sachverständiger muss indessen nur beigezogen werden, wenn ein ernsthafter Anlass besteht, an der vollen Schuldfähigkeit des Beschuldigten zu zweifeln, etwa wenn zwischen Tat und Täterpersönlichkeit ein unerklärbarer Widerspruch besteht, oder wenn sich dieser völlig unüblich verhielt (Zusammenfassung der Rechtsprechung in <ref-ruling> E. 3.3 sowie 132 IV 29 E. 5.1 mit Hinweisen).
3.4 Nach § 109 StPO/ZH werden Sachverständige zugezogen, wenn es zur Feststellung oder tatsächlichen Würdigung des Sachverhalts besonderer Kenntnisse oder Fertigkeiten bedarf. Gemäss § 157 StPO/ZH zieht der Untersuchungsbeamte das Gutachten eines Sachverständigen ein, wenn über den Gesundheitszustand des Angeschuldigten Zweifel bestehen.
4. 4.1 Das Obergericht legt im angefochtenen Entscheid eingehend dar, weshalb es in subjektiver Hinsicht zum Schluss gelangt, der Beschwerdeführer sei in Bezug auf den ihm angelasteten Drogentransport nicht ahnungs- und arglos gewesen, sondern habe entgegen seiner Darstellung damit gerechnet und in Kauf genommen, Drogen bzw. Kokain in die Schweiz in erheblicher Menge einzuführen, wobei er die schädliche Wirkung von Kokain gekannt und auch gewusst habe, dass dessen Transport verboten sei. Die Beweiswürdigung des Obergerichts beruht auf einer sorgfältigen Prüfung aller relevanten Umstände zum Tathintergrund und Tatablauf sowie der Aussagen des Beschwerdeführers insbesondere zu seinen Beweggründen, nach Cusco zu reisen, seinem Vorgehen bei der Wahl der Reiseroute, seinen wirtschaftlichen Verhältnissen sowie zur Herkunft, Beschaffenheit und Annahme des ihm angeblich geschenkten Koffers (angefochtener Entscheid, S. 10-19).
4.2 Ebenso eingehend begründet das Obergericht, weshalb es von weiteren Abklärungen, namentlich der Einholung eines Gutachtens oder der Befragung von Fachpersonen, absieht und es von der uneingeschränkten Schuldfähigkeit, richtigerweise Zurechnungsfähigkeit, des Beschwerdeführers ausgeht. Gestützt auf eine umfassende Würdigung der Aussagen und des Aussageverhaltens des Beschwerdeführers unter Berücksichtigung seines persönlichen, familiären und beruflichen Werdegangs und der Tatumstände folgert es, dass kein ernsthafter Anlass bestehe, an der uneingeschränkten Zurechnungsfähigkeit des Beschwerdeführers im Tatzeitraum zu zweifeln, zumal nicht ersichtlich sei, inwiefern seine Geistesverfassung nach Art und Grad stark vom Durchschnitt nicht bloss der Rechts-, sondern auch der Verbrechensgenossen abweichen sollte. Daran vermöchten auch die von der Verteidigung eingereichten Einträge des PPD zur Krankengeschichte des Beschwerdeführers nichts zu ändern. Diese datierten von Juni/Juli 2007 und bezögen sich, wie sich aus den entsprechenden ärztlichen Beurteilungen ergebe, einzig auf die Haftsituation und die Schwierigkeiten des Beschwerdeführers im Strafvollzug. Unter diesen Umständen sei nicht ersichtlich, inwiefern aus den erhobenen Befunden, insbesondere der Diagnose ICD-10 Code F.43.2, welche Anpassungsstörungen umfasse, und den beschriebenen Symptomen, wonach der Beschwerdeführer bei auffälliger Kognition und auffälligem Denken "kindlich", "zeitweise minderbegabt" sowie "affektiv wechselhaft" und "fast läppisch" anmute, irgendwelche Schlüsse auf die subjektive Komponente der hier zur Beurteilung anstehenden Tat zu ziehen seien (angefochtener Entscheid, S. 20-25).
4.3 Was der Beschwerdeführer gegen die Erwägungen des Obergerichts betreffend sein Wissen und Willen einerseits sowie seine Geistesverfassung bzw. seine Zurechnungsfähigkeit andererseits vorbringt, überzeugt nicht. Unter teilweiser blosser Erneuerung seiner bereits im kantonalen Verfahren vorgetragenen Standpunkte beschränkt er sich darauf, dem Beweisergebnis des Obergerichts lediglich seine eigene, abweichende Sicht der Dinge gegenüberzustellen und darzulegen, wie die vorhandenen Beweise - beispielsweise seine Aussagen zur Reisemotivation, die Umstände betreffend Wahl der Reiseroute und Finanzierung der Reise, seine wirtschaftlichen Verhältnisse, die Schilderung, den Rollenkoffer als Geschenk erhalten zu haben, oder aber die von ihm ins Recht gelegten Krankengeschichtseinträge der PPD-Ärzte vom 15. Juni bis 26. Juli 2007 - richtigerweise zu würdigen gewesen wären. Mit einer solchen appellatorischen Kritik kann die Rüge der willkürlichen Beweiswürdigung bzw. Sachverhaltsfeststellung nicht begründet werden. Willkür im Sinne von <ref-law> ist nicht schon gegeben, wenn eine andere Lösung ebenfalls möglich oder vertretbar erscheint, sondern nur, wenn das Ergebnis schlechterdings mit vernünftigen Gründen nicht zu vertreten ist (<ref-ruling> E. 2b; <ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 2a, je mit Hinweisen). Dass die Beweiswürdigung des Obergerichts (auch im Ergebnis) offensichtlich unhaltbar ist, zeigt der Beschwerdeführer nicht auf, und solches ist auch nicht ersichtlich. Insbesondere in Bezug auf die Beurteilung seiner Zurechnungsfähigkeit bleibt festzuhalten, dass das Obergericht, ohne sich dabei medizinisches Fachwissen angemasst zu haben, die festgestellte psychische Befindlichkeit des Beschwerdeführers auf seine Schwierigkeiten im Strafvollzug zurückführen durfte, zumal sich selbst die PPD-Ärzte in diesem Sinn äussern (vgl. kantonale Akten, act. 37; mit der Beschwerde eingereichtes Schreiben vom 2. April 2008). Auf die Beschwerde kann daher mangels substantiierter Begründung (<ref-law>) in diesem Punkt nicht eingetreten werden.
5. Es steht somit in tatsächlicher Hinsicht willkürfrei fest, dass der Beschwerdeführer damit rechnete und zumindest in Kauf nahm, Drogen bzw. Kokain in erheblicher Menge in seinem Rollenkoffer in die Schweiz zu transportieren. Vor diesem Hintergrund ist die Verwirklichung der subjektiven Tatbestandsmässigkeit erstellt. Dass das Obergericht den bundesrechtlichen Begriff des Eventualvorsatzes verkannt hätte, ist nicht ersichtlich und wird in der Beschwerde im Übrigen auch nicht geltend gemacht. Auf die zutreffenden Ausführungen des Obergerichts kann deshalb an dieser Stelle verwiesen werden.
6. Ebenso wenig hat das Obergericht Art. 13 aStGB (bzw. <ref-law>) verletzt. Da es in vertretbarer Weise davon ausgehen konnte, dass weder bei der Tatausführung noch in der Vorgeschichte oder Biographie des Beschwerdeführers Auffälligkeiten oder besondere Verhaltensweisen auszumachen sind, die die "Brandbreite des Normalen" sprengen würden, hatte es auch keinen ernsthaften Anlass, an seiner vollen Zurechnungsfähigkeit zu zweifeln, zumal es vorliegend auch als vertretbar erscheint, die festgestellte psychische Problematik des Beschwerdeführers mit der schwierigen Situation im Strafvollzug zu erklären. Insofern ist eine unrichtige Anwendung von Bundesrecht nicht ersichtlich. Daran ändert für sich alleine auch nichts, dass der bald 60-jährige Beschwerdeführer bis anhin ein unbescholtenes Leben führte. Die Beschwerde ist insofern als unbegründet abzuweisen. Da das Obergericht unter diesen Umständen keine weiteren Abklärungen im Sinne von medizinischen Gutachten oder Befragungen von Sachverständigen zu erheben brauchte, scheidet auch eine Verletzung des Anspruchs auf rechtliches Gehör gemäss <ref-law> aus und ist nicht nachvollziehbar, inwiefern dem Beschwerdeführer damit die Beweislast im Sinne von <ref-law> auferlegt worden sein soll.
Aus diesen Erwägungen folgt zugleich, dass auch die Rüge des Beschwerdeführers, das Obergericht habe mit dem angefochtenen Entscheid § 109 und 157 der StPO/ZH willkürlich angewendet, nicht stichhaltig ist. Soweit die als verletzt gerügten Bestimmungen, insbesondere aber § 157 StPO/ZH, über Art. 13 aStGB hinausgehen (vgl. dazu Urteil des Bundesgerichts vom 27. Mai 1992 1P.34/1992 E. 2b), bleibt der Beschwerdeführer eine substantiierte Begründung schuldig, dass und inwiefern das kantonale Verfahrensrecht durch den angefochtenen Entscheid offensichtlich verletzt sein könnte. Darauf ist mangels hinreichender Begründung nicht einzutreten (<ref-law>).
7. Der Beschwerdeführer rügt schliesslich eine Verletzung des Anklagegrundsatzes und damit zusammenhängend seiner Verteidigungsrechte unter Einschluss des rechtlichen Gehörs (Art. 6 Ziff. 3 lit. a EMRK; <ref-law> sowie § 161StPO/ZH). Er macht namentlich geltend, die Staatsanwaltschaft habe in der Anklage die Umstände aufgeführt, die seinen Eventualvorsatz aufzeigen sollten. Sie stütze sich dabei auf seine Schilderung, den fraglichen Koffer von einem Ansichtskartenverkäufer in Cusco geschenkt erhalten zu haben. Indem das Obergericht dieses Hintergrundsgeschehen als lebensfremd bzw. nicht glaubhaft verwerfe, gehe es bei seiner Verurteilung in subjektiver Hinsicht von einem anklagefremden Sachverhalt aus.
7.1 Der Anklagegrundsatz dient dem Schutz der Verteidigungsrechte des Angeklagten und konkretisiert insofern das Prinzip der Gehörsgewährung (<ref-law> und Art. 6 EMRK; <ref-ruling> E. 2b). Nach diesem Grundsatz bestimmt die Anklage das Prozessthema. Gegenstand des gerichtlichen Verfahrens können mithin nur Sachverhalte sein, die dem Angeklagten in der Anklageschrift vorgeworfen werden. Diese muss die Person des Angeklagten sowie die ihm zur Last gelegten Delikte in ihrem Sachverhalt so präzise umschreiben, dass die Vorwürfe im objektiven und subjektiven Bereich genügend konkretisiert sind (Umgrenzungsfunktion). An diese Anklage ist das Gericht gebunden. Die Anklage fixiert somit das Verfahrens- und Urteilsthema (Immutabilitätsprinzip). Zum anderen vermittelt sie dem Angeschuldigten die für die Durchführung des Verfahrens und die Verteidigung notwendigen Informationen. Sie dient insofern dem Schutz der Verteidigungsrechte des Angeklagten (Informationsfunktion). Beiden Funktionen kommt gleiches Gewicht zu (<ref-ruling> E. 4.7; <ref-ruling> E. 3.2; <ref-ruling> E. 2.7; <ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 2b und c; <ref-ruling> E. 3a/cc je mit Hinweisen; ferner <ref-ruling>; Hauser/Schweri/Hartmann, Schweizerisches Strafprozessrecht, 6. Aufl. Basel 2005, § 50 Rz. 6 f., 8 und 16 ff.).
7.2 In der Anklageschrift ist der konkrete Lebensvorgang bzw. das dem Beschwerdeführer zur Last gelegte Verhalten klar umschrieben. Danach soll dieser wissentlich und willentlich, zumindest aber eventualvorsätzlich, in seinem Rollenkoffer 4'995,4 Gramm Kokaingemisch bzw. 4'581 Gramm reines Kokainhydrochlorid, eingebaut in einen doppelten Boden, in die Schweiz eingeführt haben. Von diesem Sachverhalt geht das Obergericht bei seiner Verurteilung wegen Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz im Sinne von Art. 19 Ziff. 1 Abs. 3 i.V.m. <ref-law> aus. Der (pauschale) Vorwurf, dass es davon in subjektiver Hinsicht vollständig abgewichen ist bzw. sich ausserhalb des durch die Anklage fixierten Prozess- oder Urteilthemas bewegt und dadurch die Verteidigungsrechte des Beschwerdeführers verletzt hat, trifft nicht zu; dies schon deshalb nicht, weil das Obergericht seiner Beurteilung die in der Angeklageschrift aufgeführten Umstände zum Hintergrundsgeschehen, die den Eventualvorsatz des Beschwerdeführers aufzeigen sollen, weitestgehend zugrunde legt. Mit seiner Kritik beanstandet der Beschwerdeführer im Grunde denn auch keine Verletzung des Anklageprinzips und damit zusammenhängend seiner Verteidigungsrechte unter Einschluss des rechtlichen Gehörs, sondern vielmehr eine willkürliche Beweiswürdigung durch das Obergericht (vgl. dazu vorstehend E. 4.3). Die Beschwerde ist in diesem Punkt mithin unbegründet, soweit darauf überhaupt eingetreten werden kann.
8. Zusammenfassend ist die Beschwerde damit abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Bei diesem Ausgang wird der Beschwerdeführer kostenpflichtig (<ref-law>). Er stellt ein Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung, welchem infolge Aussichtslosigkeit der Begehren nicht stattgegeben werden kann (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Seinen finanziellen Verhältnissen ist bei der Bemessung der Gerichtsgebühr Rechnung zu tragen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 12. Juni 2008
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Schneider Arquint Hill