Aus den Erwägungen:
3.- a) Nach Aktenlage - und von den Beteiligten im Übrigen nicht bestritten - steht fest, dass der Ehemann den steuerrechtlichen Wohnsitz in der Schweiz, die Ehefrau in Österreich hat. Ebenso ist davon auszugehen, dass die Ehegatten trotz unterschiedlichem Wohnsitz in tatsächlich und rechtlich ungetrennter Ehe leben und dass eine Gemeinschaftlichkeit der Mittel besteht (vgl. <ref-ruling> E. 5c S. 19).
Die Steuerpflichtigen rügen insbesondere, dass der Ehemann mit seinem gesamten Einkommen in der Schweiz besteuert wird. Wie sich aus der insofern als Erläuterung ihres Begehrens zu verstehenden Ziffer 2 des Beschwerdeantrags ergibt, meinen sie, der Ehemann sei mit Ausnahme des Einkommens aus selbständiger Tätigkeit nur für die Hälfte des gesamten ehelichen Einkommens und Vermögens zum Satze des Gesamteinkommens und Gesamtvermögens steuerpflichtig, während die Ehefrau nur bezüglich ihres Miteigentumsanteils an dem Grundstück in X., nicht jedoch für das übrige Einkommen und Vermögen der schweizerischen Bundessteuer unterliege.
b) Zwischen der Schweizerischen Eidgenossenschaft und der Republik Österreich wurde am 30. Januar 1974 ein Abkommen zur Vermeidung der Doppelbesteuerung auf dem Gebiet der Steuern vom Einkommen und vom Vermögen (DBA-A, SR 0.672. 916.31) abgeschlossen, welches am 4. Dezember 1974 in Kraft getreten ist. Der Zweck dieses hier anwendbaren Abkommens (vgl. Art. 1 und 2 DBA-A) liegt in der gegenseitigen Abgrenzung der Besteuerungsbefugnisse der Vertragsstaaten.
Demnach dürfen in der Schweiz alle Einkünfte des in X. ansässigen Ehemannes (Art. 4 DBA-A in Verbindung mit Art. 3 Abs. 1 und Art. 6 Abs. 1 DBG) aus seiner Arbeit an der Universität seines Wohnortes sowie aus seinen weiteren nichtselbständigen und selbständigen Tätigkeiten, aus seinem Anteil am Grundstück in X. und aus seinem beweglichen Privatvermögen besteuert werden (vgl. Art. 6, 10, 11, 14, 15, 19 und 21 DBA-A). Der Schweiz ist auch die Besteuerungsbefugnis für die Einkünfte, die auf den Miteigentumsanteil der Ehefrau an der erwähnten Liegenschaft entfallen, zugewiesen (Art. 6 DBA-A). Hingegen hat Österreich das Besteuerungsrecht an den übrigen Einkünften der Ehefrau, einschliesslich solcher aus ihrer Eigentumswohnung in Z..
Einkünfte, die in einem Vertragsstaat besteuert werden dürfen, sind von der Besteuerung im anderen Vertragsstaat grundsätzlich ausgenommen (vgl. Art. 14 Abs. 1, Art. 15 Abs. 1 und Art. 23 Abs. 1 Halbsatz 1 DBA-A). Anderseits darf ein Vertragsstaat bei der Festsetzung der Steuer den Steuersatz zugrunde legen, der anzuwenden wäre, wenn die betreffenden Einkünfte für ihn nicht von der Besteuerung ausgenommen wären (vgl. Art. 23 Abs. 1 Halbsatz 2 DBA-A; Marcel Bebié, Abkommen zwischen der Schweizerischen Eidgenossenschaft und der Republik Österreich zur Vermeidung der Doppelbesteuerung auf dem Gebiete der Steuern vom Einkommen und vom Vermögen sowie auf dem Gebiete der Nachlass- und Erbschaftssteuern, Diss. Zürich 1987, S. 45 ff.).
c) Indes vermag das Abkommen grundsätzlich nicht eine dem schweizerischen Landesrecht nicht bekannte Besteuerung einzuführen, sondern schränkt nur das innerstaatlich bestehende Besteuerungsrecht ein (<ref-ruling> E. 3 S. 366; 66 I 265 E. 1 S. 270; Bebié, a.a.O., S. 34 f.). Daher ist in dem vom Doppelbesteuerungsabkommen abgesteckten Rahmen nunmehr zu prüfen, inwiefern die Beschwerdeführer nach internem Recht der schweizerischen Steuer unterliegen.
aa) Gemäss <ref-law> sind natürliche Personen aufgrund persönlicher Zugehörigkeit steuerpflichtig, wenn sie ihren steuerrechtlichen Wohnsitz oder Aufenthalt in der Schweiz haben. Dies trifft vorliegend nur für den Ehemann, nicht jedoch für die Ehefrau zu (vgl. E. 3a). Sie ist im Hinblick auf ihren Miteigentumsanteil am Grundstück in X. aber gemäss <ref-law> aufgrund wirtschaftlicher Zugehörigkeit steuerpflichtig (vgl. <ref-law>; Peter Agner/Beat Jung/Gotthard Steinmann, Kommentar zum Gesetz über die direkte Bundessteuer, 1995, N. 7 zu <ref-law>).
bb) Der Umfang der Steuerpflichten bestimmt sich nach <ref-law>: Bei persönlicher Zugehörigkeit ist die Steuerpflicht - ausgenommen im Ausland befindliche Geschäftsbetriebe, Betriebsstätten und Grundstücke - unbeschränkt (Abs. 1); bei wirtschaftlicher Zugehörigkeit beschränkt sich die Steuerpflicht auf die Teile des Einkommens, für die nach den Art. 4 und 5 DBG eine Steuerpflicht in der Schweiz besteht, wobei mindestens das in der Schweiz erzielte Einkommen zu versteuern ist (Abs. 2). Daraus folgt für den Ehemann eine unbeschränkte Steuerpflicht in der Schweiz, während die Steuerpflicht der Ehefrau lediglich das Einkommen aus ihrem Miteigentumsanteil an der Liegenschaft in X. umfasst (Peter Agner/Angelo Digeronimo/Hans-Jürg Neuhaus/Gotthard Steinmann, Kommentar zum Gesetz über die direkte Bundessteuer, Ergänzungsband, 2000, N. 7a zu <ref-law>; Agner/Jung/Steinmann, a.a.O., N. 2 zu <ref-law>; Ernst Känzig, Die Eidgenössische Wehrsteuer [Direkte Bundessteuer], I. Teil, 2. Aufl. 1982, N. 2 zu Art. 3 WStB).
cc) Natürliche Personen, die nur für einen Teil ihres Einkommens in der Schweiz steuerpflichtig sind, entrichten die Steuer für die in der Schweiz steuerbaren Werte nach dem Steuersatz, der ihrem gesamten Einkommen entspricht (<ref-law>). Steuerpflichtige mit Wohnsitz im Ausland entrichten die Steuern für Geschäftsbetriebe, Betriebsstätten und Grundstücke in der Schweiz mindestens zu dem Steuersatz, der dem in der Schweiz erzielten Einkommen entspricht (<ref-law>). Gemäss <ref-law> wird das Einkommen von Ehegatten, die in rechtlich und tatsächlich ungetrennter Ehe leben, ohne Rücksicht auf den Güterstand zusammengerechnet (sog. Faktorenaddition).
dd) Demnach sind die Beschwerdeführer entsprechend Ziff. 3 des Dispositivs des angefochtenen Entscheids für die in der Schweiz steuerbaren Werte zusammen zu veranlagen. Wie die Vorinstanz zudem bereits richtig festgehalten hat (vgl.
angefochtener Entscheid E. 3d/aa S. 14), ist der Ehemann dabei für sein (eigenes) Einkommen zum Satze des gesamten ehelichen Einkommens steuerpflichtig, während die Ehefrau als Steuersubjekt Steuern nur bezogen auf die Einkünfte an ihrem Miteigentumsanteil am Grundstück in X. schuldet (vgl. auch Thomas A. Müller, Die solidarische Mithaftung im Bundessteuerrecht, Diss. Bern 1999, S. 205 ff.); der Steuersatz entspricht für sie ebenfalls dem gesamten ehelichen Einkommen, nachdem dieses höher ist als das aus dem Miteigentumsanteil erzielte Einkommen. Dessen ungeachtet haften die Eheleute für den gesamten sich nach obigen Grundsätzen ergebenden Betrag der direkten Bundessteuer aber gemäss <ref-law> solidarisch.
d) Die Beschwerdeführer argumentieren unter Berufung auf Art. 159, 163 und 285 Abs. 1 ZGB sowie auf den Gesichtspunkt der Einheit der wirtschaftlichen Leistungsfähigkeit der Eheleute, dass jeder Ehegatte "nur für einen sachgerechten Anteil am Gesamteinkommen und -vermögen" besteuert werden dürfe. Sie lehnen sich insoweit an zwei anderweitig ergangene Entscheide des Verwaltungsgerichts Zürich vom 14. September 1993 und 25. Februar 1998 an (publiziert in StE 1994 B 11.3 Nr. 8 = ZStP 1994 S. 49 und StE 1998 B 11.3 Nr. 11 = ZStP 1998 S. 197). Das Zürcher Verwaltungsgericht hatte in Bezug auf kantonale Steuern darüber zu befinden, wie ein in der Schweiz unbeschränkt Steuerpflichtiger besteuert werden soll, wenn die Ehefrau bei ungetrennter Ehe ihren Wohnsitz in Schweden bzw. Deutschland hat. Hierzu hatte es im Wesentlichen ausgeführt, dass wenn ein Ehegatte nicht im Kanton steuerpflichtig sei, der andere im Kanton steuerpflichtige Gatte nicht für das gesamte eheliche Einkommen und Vermögen besteuert werden dürfe, sondern nur für den auf ihn entfallenden Anteil. Bei der Bestimmung dieses Anteils sei zu berücksichtigen, dass die Eheleute ihre persönlichen finanziellen Mittel nicht ohne Rücksichtnahme auf die Bedürfnisse des anderen Gatten verwenden könnten.
Dafür kämen ihnen nicht nur ihre eigenen Einkünfte und Vermögenswerte zugute, sondern auch diejenigen des Partners.
Ein einzelner Ehegatte verfüge deshalb regelmässig entweder über mehr oder weniger Einkommen und Vermögen, als er selber erwirtschaftet habe. Lebten die Eheleute in ungetrennter Ehe, dürfe der im Kanton steuerpflichtige Ehegatte zur Vermeidung von sachwidrigen und willkürlichen Ergebnissen daher nicht wie eine unverheiratete oder in getrennter Ehe lebende Person behandelt werden. Angemessen sei es, den im Kanton zu besteuernden Anteil am Einkommen und Vermögen entsprechend der bundesgerichtlichen Rechtsprechung zum interkantonalen Steuerrecht zu bestimmen (vgl. insbes. E. 3b von StE 1998 B 11. 3 Nr. 11 = ZStP 1998 S. 199 f.). Bezüglich des in der Schweiz erzielten Einkommens des Ehemannes aus unselbständiger Arbeit würde dies vorliegend auf eine (nicht unbedingt hälftige) Teilung des Besteuerungsrechts zwischen der Schweiz und Österreich hinauslaufen (vgl. zum interkantonalen Recht <ref-ruling> E. 4b und 6c S. 17 und 20 f.; Locher, Die Praxis der Bundessteuern, Das interkantonale Doppelbesteuerungsrecht, § 3, I B, 3).
e) Ein dem Zürcher Verwaltungsgericht entsprechendes Vorgehen ist vorliegend in Bezug auf die direkte Bundessteuer indes nicht angezeigt. Die Regeln zur interkantonalen Besteuerung sind auf internationaler Ebene grundsätzlich nicht anwendbar (vgl. BGE 11 409 E. 2 S. 413; 73 I 191 E. 2 S. 199; <ref-ruling> E. 2 S. 235 f.; Peter Locher, Einführung in das internationale Steuerrecht der Schweiz, 2000, S. 52; Ernst Höhn in Kommentar zur Bundesverfassung vom 29. Mai 1874, N. 66 f. zu Art. 46 Abs. 2 aBV). Sie sind vom Bundesgericht im Hinblick auf die kantonalen und nicht auf die internationalen Verhältnisse entwickelt worden. Dementsprechend ist auch darauf verzichtet worden, in der neuen Bundesverfassung die internationale Doppelbesteuerung neben der interkantonalen zu erwähnen; insoweit merkte der Bundesrat in seiner Botschaft vom 20. November 1996 über eine neue Bundesverfassung an, es sollten nicht die gleichen Grundsätze angewendet werden, weil nicht Gewähr geboten sei, dass der andere Staat Gegenrecht zur Anwendung bringe (BBl 1997 I 346).
Im Verhältnis zu Österreich wird das Besteuerungsrecht des Bundes bereits durch das erwähnte Doppelbesteuerungsabkommen vom 30. Januar 1974 (DBA-A) eingeschränkt. An die sich daraus ergebenden Kollisionsregeln hat sich die Vorinstanz gehalten. Dadurch ist vorliegend in Bezug auf Österreich keine Doppelbesteuerung ersichtlich. Entgegen der Ansicht der Beschwerdeführer werden sie auch nicht wie allein stehende Personen oder getrennt lebende Ehegatten behandelt, da auf sie der Ehegattentarif angewendet wird (vgl. Art. 36 Abs. 2 und 214 Abs. 2 DBG). Die von den Beschwerdeführern grundsätzlich begehrte Besteuerung nur des hälftigen ehelichen Einkommens und Vermögens in der Schweiz würde im Übrigen zu einer nicht gerechtfertigten Ungleichbehandlung gegenüber anderen - unter anderem in ungetrennter Ehe lebenden - Steuerpflichtigen führen, da dadurch ein Teil des laut Doppelbesteuerungsabkommen und Bundesgesetz über die direkte Bundessteuer in der Schweiz steuerbaren Einkommens steuerfrei bliebe. Bereits wegen Art. 14 Abs. 1, Art. 15 Abs. 1 und Art. 19 Abs. 1 in Verbindung mit Art. 23 Abs. 2 DBA-A dürfte dieser Teil nämlich nicht in Österreich besteuert werden. Letztlich wird die hier beschrittene Vorgehensweise auch dem Grundsatz der Besteuerung der Eheleute nach der wirtschaftlichen Leistungsfähigkeit gerecht.
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Lausanne, 11. Mai 2001