A.- a) Par décision du 28 août 1991, la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA) a alloué à A._, ressortissant espagnol, une rente d'invalidité fondée sur une incapacité de gain de 20 %, à partir du 1er janvier 1991.
b)Par décision du 18 avril 1994, la Caisse cantonale neuchâteloise de compensation a mis A._ au bénéfice d'une demi-rente d'invalidité, fondée sur un taux d'invalidité de 57 %, avec effet rétroactif au 1er octobre 1993. Le droit à une demi-rente d'invalidité, fondé sur un taux d'invalidité de 61 %, a été confirmé par décision du 14 mai 1996 de l'Office de l'assurance-invalidité du canton de Neuchâtel. A la suite du retour de l'assuré en Espagne, le dossier a été transmis à l'Office AI pour les assurés résidant à l'étranger (ci-après : l'Office AI). A cette date, A._ a cessé définitivement de travailler.
A l'issue d'une procédure de révision du droit à la rente, se fondant sur un rapport médical du 3 août 1998 du docteur B._, médecin de l'Institut National Espagnol de la Sécurité Sociale (INSS), et sur trois rapports de son service médical (des 20 janvier/14 avril 1999 du docteur C._ et du 29 avril 1999 du docteur D._), l'Office AI a, par décision du 15 septembre 1999, supprimé la demi-rente d'invalidité à partir du 1er novembre 1999.
B.- Saisie d'un recours de l'assuré, la Commission fédérale de recours en matière d'AVS/AI (ci-après : la commission de recours) l'a rejeté par jugement du 11 décembre 2000.
C.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il demande l'annulation en concluant au maintien de la demi-rente d'invalidité.
Se fondant sur une prise de position du 8 mars 2001 du docteur E._ de son service médical, l'Office AI propose le rejet du recours. L'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé sur le recours.

Considérant en droit :
1.- Les premiers juges ont exposé de manière complète et correcte les règles légales et les principes jurisprudentiels relatifs à la révision des rentes, ainsi que les dispositions de la Convention de sécurité sociale entre la Suisse et l'Espagne applicables au recourant. Il suffit dès lors de renvoyer sur ces points aux considérants du jugement entrepris.
2.- A l'instar de l'intimé, la commission de recours a considéré que l'état de santé du recourant s'était amélioré dans une mesure propre à justifier la suppression de sa demi-rente d'invalidité à partir du 1er novembre 1999. Elle a fondé son point de vue sur les conclusions du médecin de l'INSS et sur les rapports du service médical de l'OAI des 20 janvier, 14 avril et 29 avril 1999. Pour sa part, le recourant soutient que son état de santé ne s'est pas amélioré et (implicitement) qu'il présente toujours une incapacité de travail de 57-61 %.
3.- a) Lorsque des expertises ordonnées au stade de la procédure administrative sont établies par des spécialistes reconnus, sur la base d'observations approfondies et d'investigations complètes, ainsi qu'en pleine connaissance du dossier, et que les experts aboutissent à des résultats convaincants, le juge ne saurait les écarter aussi longtemps qu'aucun indice concret ne permet de douter de leur bien-fondé (<ref-ruling> consid. 3b/bb, 122 V 161 consid. 1c et les références).
b) En l'espèce, dans son rapport du 3 août 1998, le médecin de l'INSS a posé le diagnostic de séquelles d'une fracture de la rotule gauche et de gonarthrose gauche et constaté que le recourant pourrait exercer à temps complet un travail de nature sédentaire. Il résulte, par ailleurs, des rapports du docteur C._ que les seules douleurs au genou présentées par l'intéressé, à l'effort, ne l'empêchent pas d'exercer une activité sédentaire à plein temps.
Quant au docteur D._, il a fait part d'une nette amélioration de l'état de santé du recourant (en dépit d'un léger diabète présenté en sus des autres troubles diagnostiqués) et a constaté que ce dernier pourrait exercer une activité professionnelle, notamment en position assise, avec un rendement normal, un tel effort pouvant être exigé de cet assuré de 50 ans, eu égard à son obligation de diminuer son dommage. En conséquence, ce praticien a fixé à 100 % la capacité de travail du recourant, dans une position assise, dans le secteur de l'industrie (production, montage, contrôle, surveillance, vérification, tri etc.), dès le 1er août 1998.
Les conclusions des médecins de l'INSS et de l'Office AI remplissent toutes les exigences requises par la jurisprudence précitée pour qu'on puisse leur accorder pleine valeur probante.
c) Le point de vue du médecin traitant, le docteur F._ - selon lequel aucun type de travail de nature physique ne saurait être exigé du recourant, en raison des douleurs dont il souffre en position debout prolongée et lors de la montée et de la descente d'escaliers - n'est pas convaincant, dès lors que ce praticien ne mentionne aucune limitation dans l'exercice d'activités en position assise (rapport du 4 mars 2000). Par ailleurs, requis de se prononcer sur l'avis du docteur F._, le docteur E._ a confirmé le point de vue du docteur D._ (rapport du 24 avril 2000). L'avis du docteur F._ n'est dès lors pas de nature à faire douter du bien-fondé des conclusions des médecins de l'INSS et de l'Office AI.
De surcroît, le dossier médical est suffisamment étayé pour qu'un complément d'instruction ne se justifie pas, contrairement aux allégations du recourant.
d) Conformément aux conclusions des docteurs B._, C._, D._ et E._, il y a ainsi lieu de retenir que le recourant jouit, au plus tard depuis la date de la décision par laquelle l'Office AI a supprimé la demi-rente d'invalidité (15 septembre 1999), d'une capacité de travail de 100 % dans une activité adaptée à son handicap, soit en position assise.
4.- a) Par rapport à la situation qui prévalait au moment de l'octroi de la demi-rente d'invalidité en avril 1994, où seule subsistait une capacité de travail de 43 % (voire de 39 % à partir de mai 1996), on doit dès lors admettre que la capacité de gain du recourant s'est notablement améliorée depuis la date du rapport du médecin de l'INSS (août 1998), soit plus d'une année déjà avant la date de la décision de révision de la rente (15 septembre 1999).
Se fondant sur l'évaluation de l'invalidité du recourant par comparaison des revenus entre son ancien revenu annuel de terrassier de 46 812 fr. et le dernier revenu de l'intéressé de 18 240 fr. (correspondant à un taux occupationnel de 50 %), converti en un revenu de 100 % (36 480 fr.) - après déduction de 15 % pour tenir compte d'une capacité concurrentielle réduite - l'Office AI a fixé le revenu d'invalide à 31 008 fr. Comparé au revenu sans invalidité de 46 812 fr., il en résulte une perte de gain de 34 % (évaluation du 9 septembre 1999). Non contestée en tant que telle par le recourant, la comparaison des revenus à laquelle a procédé l'intimé n'apparaît pas critiquable.
Au demeurant, le taux d'invalidité de 34 % retenu par l'assurance-invalidité est proche du taux d'incapacité de gain de 20 % fixé par la CNA, dès le 1er janvier 1991.
b) Domicilié à l'étranger, le recourant subit désormais une perte de gain inférieure à 50 %, si bien qu'il n'a pas droit à une rente d'invalidité (<ref-law>).
Dans ce contexte, son moyen tiré d'une prétendue contradiction entre les <ref-law> et l'art. 9 al. 1 de la Convention hispano-suisse de sécurité sociale du 13 octobre 1969 tombe à faux. En effet, l'art. 9 al. 1 de la Convention prévoit l'égalité de traitement des ressortissants espagnols et suisses en matière d'invalidité, sous réserve des exceptions prévues aux al. 2 et 3. Or l'al. 2 prévoit précisément que les rentes ordinaires pour les assurés dont le degré d'invalidité est inférieur à 50 % ne peuvent pas être versées aux ressortissants espagnols qui quittent définitivement la Suisse.
c) Partant, les conditions de l'<ref-law> sont réunies (<ref-ruling> consid. 2) et la demi-rente d'invalidité allouée au recourant depuis le mois d'octobre 1993 doit être supprimée à partir du 1er novembre 1999.
Sur le vu de ce qui précède, le recours est mal fondé.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est rejeté.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, à la Commission fédérale de recours en matière d'assurance- vieillesse, survivants et invalidité pour les personnes
résidant à l'étranger, et à l'Office fédéral
des assurances sociales.
Lucerne, le 4 septembre 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
p. le Président de la IIIe Chambre :
La Greffière :