A.- a) N._ travaillait comme employé au service de la carrosserie Z._. A ce titre, il était assuré contre le risque d'accident professionnel et non professionnel auprès de la Caisse nationale suisse en cas d'accidents (CNA).
Le 13 mai 1993, il a été victime d'un accident de la circulation. Alors qu'il remontait, au volant de sa moto, une colonne de voitures à l'arrêt, il est entré en collision avec une automobile venant en sens inverse qui lui a coupé la priorité en obliquant à gauche pour rejoindre une autre artère. Il a subi à cette occasion un traumatisme cervical et des contusions à l'épaule, au coude ainsi qu'à la cheville gauches. Après avoir séjourné quelques jours à l'Hôpital Y._, il a été pris en charge par son médecin traitant, le docteur P._, qui lui a prescrit des séances de physiothérapie. Malgré ce traitement, l'assuré s'est plaint de douleurs à la cheville, de cervicalgies et de migraines continuelles. Il a alors été adressé pour un bilan rhumatologique au service de rhumatologie de l'Hôpital X._. Dans un rapport du 27 octobre 1993, le docteur O._, médecin-chef de ce service, a relevé que l'assuré était connu pour une neuropathie du nerf cubital gauche, ainsi que des migraines et des cervico-lombalgies chroniques dont il souffrait depuis de longues années et qui étaient dues à des troubles dégénératifs du dos (discopathie pluri-étagée et cervicarthrose). Selon ce médecin, l'événement accidentel du 13 mai 1993 avait produit, chez son patient, une exacerbation des cervicalgies gauches; par contre, il avait observé une fracture du dôme de l'astragale gauche à mettre exclusivement sur le compte de l'accident.
Le 14 mars 1994, après avoir procédé à un examen final de l'assuré, le docteur W._, médecin d'arrondissement de la CNA, a estimé que le statu quo ante était atteint et fixé une reprise du travail à 100 %. Se fondant sur cette appréciation, la CNA a mis fin à ses prestations (indemnités journalières et prise en charge des frais médicaux) dès le 21 mars 1993, considérant que les douleurs dont l'assuré souffrait encore provenaient de causes étrangères à l'accident (décision du 17 mars 1994). La CNA a confirmé son point de vue par décision sur opposition du 21 septembre 1994. L'assuré a recouru contre cette dernière décision devant le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, qui l'a débouté par jugement du 16 décembre 1994.
b) Le 19 août 1996, N._ a déposé une demande de révision de ce jugement en produisant une expertise du Centre médical d'observation de l'assurance-invalidité (COMAI) de Lausanne. D'après lui, cette expertise démontrait à satisfaction de droit qu'il présentait des troubles physiques et psychiques invalidants imputables à l'accident dont il avait été victime en 1993.
Par jugement du 21 août 1997, le tribunal administratif a rejeté la demande de révision. Il a retenu que l'expertise du COMAI constituait un moyen de preuve nouveau en tant qu'elle établissait, chez l'assuré, l'existence d'un état de stress post-traumatique l'empêchant totalement de travailler. Cette atteinte à la santé psychique étant toutefois survenue postérieurement au premier jugement, il n'y avait pas de motif de révision. N._ était invité à adresser une nouvelle demande à la CNA.
c) Après avoir procédé à un nouvel examen du cas, la CNA a, par décision du 30 janvier 1998, refusé à l'assuré tout droit à des prestations pour ses troubles psychiques, motif pris que ceux-ci ne s'inscrivaient pas dans un rapport de causalité adéquate avec l'événement accidentel du 13 mai 1993. Saisie d'une opposition, la CNA l'a rejetée par décision du 19 février 1999.
B.- Par jugement du 3 avril 2000, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté le recours formé par l'assuré contre la décision sur opposition de la CNA.
C.- N._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il requiert l'annulation, en concluant à ce que la CNA soit tenue de prendre en charge les suites des affections psychiques et physiques constatés par les experts du COMAI.
La CNA conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé.

Considérant en droit :
1.- Comme l'ont considéré à bon droit l'intimée et les premiers juges, le litige porte uniquement sur le droit du recourant à des prestations d'assurance à raison d'éventuels troubles psychiques. En effet, la question de la responsabilité de la CNA en relation avec les troubles somatiques - stationnaires depuis la décision sur opposition du 21 septembre 1994 - a été définitivement tranchée par les jugements des 16 décembre 1994 et 21 août 1997.
2.- Dans leur rapport du 16 mars 1996, les experts du COMAI ont relevé que le recourant avait vécu l'accident de manière traumatique et que la non-reconnaissance par la CNA de ses douleurs somatiques avait contribué à développer chez lui un état dépressif l'empêchant totalement de travailler. Ils ont conclu à un syndrome de stress post-traumatique. Sur la base de ces considérations médicales, l'existence d'un lien de causalité naturelle entre l'événement accidentel du 13 mai 1993 et l'affection psychique diagnostiquée peut sans autre être admise.
Il reste ainsi à examiner si, selon le cours ordinaire des choses et l'expérience de la vie, l'accident du 13 mai 1993 était propre à provoquer de tels troubles psychiques (causalité adéquate). A cet égard, le jugement entrepris expose correctement les principes jurisprudentiels applicables, de sorte qu'on peut y renvoyer.
3.- a) Interrogé par les experts du COMAI sur les circonstances de son accident, le recourant a apporté les précisions suivantes : à la suite de la collision, il avait glissé avec sa moto et s'était finalement trouvé immobilisé sous une voiture garée quelques mètres plus loin sur l'aire d'une station d'essence; comme il n'arrivait pas à bouger et que le réservoir de la moto fuyait, il craignait qu'il fût paralysé et que l'engin n'explosât devant lui. Des tiers étaient rapidement intervenus pour couper le contact de sa moto et le dégager; une ambulance l'avait ensuite transporté à l'hôpital où il était resté durant cinq jours.
La juridiction cantonale a considéré que l'accident entrait dans la catégorie des accidents de gravité moyenne. Ce point de vue doit être confirmé. En effet, dès lors qu'il y a lieu de faire abstraction de la manière dont l'assuré a ressenti le choc traumatique, force est de constater que le déroulement des événements en cause et l'intensité des atteintes qu'il a générées ne sont pas tels qu'il faille admettre l'existence d'un accident grave (pour comp. voir RAMA 1998 no U 306 p. 442 consid. 3a).
b) Cela étant, l'analyse des critères objectifs posés par la jurisprudence en matière de troubles psychiques consécutifs à un accident de gravité moyenne (<ref-ruling> ss consid. 6 et 407 ss consid. 5), ne permet pas de conclure, en l'espèce, à l'existence d'un rapport de causalité adéquate entre l'accident du 13 mai 1993 et le syndrome de stress post-traumatique dont le recourant est affecté.
D'une part, il n'existe aucune circonstance de nature à faire apparaître l'accident en cause comme particulièrement impressionnant ou dramatique; quelques qu'aient pu être les craintes subjectives éprouvés par le recourant durant les événements, celles-ci se sont rapidement révélées infondées : il a été immédiatement secouru par des tiers et n'a subi aucune lésion physique sérieuse à la suite de sa chute. D'autre part, dès le mois d'avril 1994, les médecins ont considéré que le statu quo ante avait été atteint, si bien que la durée du traitement médical et de l'incapacité de travail afférente aux seuls troubles somatiques n'apparaît pas non plus spécialement longue. Enfin, il n'y a eu ni complications importantes, ni erreur médicale dans le processus de guérison. Dans ces conditions, force est de constater que c'est avant tout en raison de l'apparition d'un état psychique défavorable que le recourant n'a jamais repris son travail.
c) C'est dès lors à juste titre que les premiers juges ont considéré que l'intimée n'était pas tenue de verser des prestations pour les conséquences de l'affection de nature psychique dont est atteint le recourant.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
p r o n o n c e :
I. Le recours est rejeté.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Tribunal
administratif du canton de Neuchâtel et à l'Office
fédéral des assurances sociales.
Lucerne, le 29 janvier 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIIe Chambre :
La Greffière :