Erwägungen:
1. X._ erstattete am 3. Mai 2007 Strafanzeige gegen diverse Personen wegen Veruntreuung und weiterer Delikte. Die Staatsanwaltschaft Zürich-Sihl trat mit Verfügung vom 17. März 2008 auf die Anzeige nicht ein. Den von X._ dagegen erhobenen Rekurs hiess die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich mit Beschluss vom 30. April 2009 teilweise gut (bezüglich des Vorwurfs eines strafrechtlich relevanten Verhaltens von Y._ im Zusammenhang mit einem Inhaberschuldbrief über Fr. 325'000.--) und wies die Sache in diesem Punkt an die Staatsanwaltschaft Zürich-Sihl zurück. Nach Vornahme diverser Untersuchungshandlungen stellte die Staatsanwaltschaft Zürich-Sihl am 5. März 2010 die Untersuchung gegen Y._ betreffend Veruntreuung usw. ein. Einen dagegen von X._ erhobenen Rekurs wies die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich mit Beschluss vom 15. Februar 2011 ab. Die Strafkammer führte zusammenfassend aus, die Staatsanwaltschaft sei mit zutreffender Begründung zum Schluss gelangt, dass keine unrechtmässige Entwendung des Schuldbriefes vorliege. Ein strafbares Verhalten des Angeschuldigten sei nicht ersichtlich.
2. X._ führt gegen den Beschluss der III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich vom 15. Februar 2011 mit Eingabe vom 24. April 2011 (Postaufgabe 25. April 2011) Beschwerde in Strafsachen. Das Bundesgericht verzichtet auf die Einholung von Vernehmlassungen.
3. Nach <ref-law> ist in der Begründung einer Beschwerde in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt. Die Bestimmungen von <ref-law> nennen die vor Bundesgericht zulässigen Beschwerdegründe.
Der Beschwerdeführer nennt keinen zulässigen Beschwerdegrund. Er beanstandet den angefochtenen Beschluss auf ganz allgemeine, appellatorische Weise, legt dabei aber nicht im Einzelnen dar, inwiefern die ihm zugrunde liegende Erwägung bzw. der Beschluss selber im Ergebnis rechts- bzw. verfassungswidrig sein soll. Die Beschwerde genügt daher den gesetzlichen Formerfordernissen (Art. 42 Abs. 2 und Art. 106 Abs. 2 BGG; vgl. in diesem Zusammenhang <ref-ruling> E. 1.4.1 S. 53, 65 E. 1.3.1 S. 68 mit Hinweisen) nicht, weshalb auf sie nicht einzutreten ist. Der Begründungsmangel ist offensichtlich, weshalb über die Beschwerde im vereinfachten Verfahren nach <ref-law> entschieden werden kann.
4. Die Beschwerde erweist sich nach dem Gesagten als offensichtlich aussichtslos. Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege ist daher abzuweisen (<ref-law>). Auf eine Kostenauflage kann indessen verzichtet werden (<ref-law>).

Demnach erkennt der Präsident:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Es werden keine Kosten erhoben.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, der Staatsanwaltschaft Zürich-Sihl und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 5. Mai 2011
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Fonjallaz Pfäffli