Aufenthaltsbewilligung, hat sich ergeben:
A.- Der 1977 geborene, aus der Bundesrepublik Jugoslawien stammende X._ reiste im Mai 1992 in die Schweiz ein und wohnte kurze Zeit bei seinem Vater. Er besass die Niederlassungsbewilligung für den Kanton Zürich. Am 7. Juni 1996 heiratete er in Zürich die 1976 geborene spanische Staatsangehörige A._, die im Besitz der Niederlassungsbewilligung für den Kanton Zürich ist. Am ...........
1995 wurde die Tochter B._ und am ............. 1997 der Sohn C._ geboren. Beide Kinder besitzen die spanische Staatsbürgerschaft sowie die Niederlassungsbewilligung im Kanton Zürich.
Am 1. September 1997 beteiligte sich X._ zusammen mit sieben anderen Personen am Überfall auf die Fraumünsterpost. Er flüchtete nach Spanien, wo er verhaftet wurde und die Zeit vom 29. September 1997 bis zum 14. Oktober 1998 in Auslieferungshaft verbrachte. Seit dem 14. Dezember 1998 befand er sich im vorzeitigen Strafvollzug. Mit Verfügung vom 18. März 1999 stellte die Fremdenpolizei des Kantons Zürich fest, dass die Niederlassungsbewilligung von X._ erloschen sei.
Mit Urteil vom 29. Oktober 1999 verurteilte das Bezirksgericht Zürich X._ wegen Raubes und geringfügiger Sachbeschädigung und wies ihn in eine Arbeitserziehungsanstalt ein. Das Urteil ist in Bezug auf ihn in Rechtskraft erwachsen. Am 11. November 1999 trat X._ in die Arbeitserziehungsanstalt Y._ ein.
Am 13. Februar 2000 kehrte X._ aus einem Urlaub nicht mehr zurück; am 22. Juni 2000 verhaftete ihn die Stadtpolizei Zürich, nachdem er sich selbst gestellt hatte. Mit Verfügung vom 6. Juli 2000 stellten der Auskunftsdienst und die Geschäftskontrolle des Justizvollzuges des Kantons Zürich den Vollzug der vom Bezirksgericht Zürich am 29. Oktober 1999 ausgesprochenen Massnahme ein und beantragten dem Bezirksgericht, dieses Urteil aufzuheben und unter Anrechnung des erstandenen (vorzeitigen) Straf- und Massnahmevollzuges eine Strafe auszufällen.
B.- Mit Gesuch vom 22. September 2000 beantragte X._ der Fremdenpolizei des Kantons Zürich, ihm eine Niederlassungsbewilligung oder wenigstens eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen. Mit Urteil vom 18. Oktober 2000 hob das Bezirksgericht Zürich die mit Urteil vom 29. Oktober 1999 angeordnete Einweisung in eine Arbeitserziehungsanstalt auf und bestrafte X._ mit vier Jahren und vier Monaten Zuchthaus, unter Anrechnung von 989 Tagen Haft. Dieses Urteil erwuchs in Rechtskraft. Mit Verfügung vom 9. November 2000 wies die Fremdenpolizei des Kantons Zürich das Gesuch von X._ um Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung ab.
Am 24. November 2000 verfügte der Vorsitzende der 9. Abteilung des Bezirksgerichts Zürich die bedingte Entlassung von X._ aus dem Strafvollzug auf den 21. Dezember 2000.
Am 4. Dezember 2000 erhob X._ beim Regierungsrats des Kantons Zürich Rekurs gegen die Verfügung der Fremdenpolizei vom 9. November 2000. Mit Beschluss vom 20.
Dezember 2000 wies der Regierungsrat des Kantons Zürich den Rekurs ab. Die dagegen erhobene Beschwerde wies das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich mit Entscheid vom 25. April 2001 ab.
C.- Dagegen hat X._ beim Bundesgericht Verwaltungsgerichtsbeschwerde erhoben. Er beantragt, den Entscheid des Verwaltungsgerichts aufzuheben und ihm eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen; ferner sei ihm für die vorinstanzlichen Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung zu gewähren. Er ersucht zudem für das bundesgerichtliche Verfahren um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.
Die Staatskanzlei des Kantons Zürich (für den Regierungsrat) schliesst auf Abweisung der Beschwerde. Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich beantragt, die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten sei. Das Bundesamt für Ausländerfragen beantragt die Abweisung der Beschwerde.
D.- Mit Verfügung vom 27. Juni 2001 hat der Abteilungspräsident der Beschwerde antragsgemäss die aufschiebende Wirkung zuerkannt.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- a) Auf dem Gebiete der Fremdenpolizei ist die Verwaltungsgerichtsbeschwerde unzulässig gegen die Erteilung oder Verweigerung von Bewilligungen, auf die das Bundesrecht keinen Anspruch einräumt (Art. 100 Abs. 1 lit. b Ziff. 3 OG). Gemäss Art. 4 des Bundesgesetzes vom 26. März 1931 über Aufenthalt und Niederlassung der Ausländer (ANAG; SR 142. 20) entscheidet die zuständige Behörde, im Rahmen der gesetzlichen Vorschriften und der Verträge mit dem Ausland, nach freiem Ermessen über die Bewilligung von Aufenthalt und Niederlassung. Der Ausländer hat damit grundsätzlich keinen Anspruch auf Erteilung bzw. Verlängerung einer Aufenthaltsbewilligung, es sei denn, er oder seine in der Schweiz lebenden Angehörigen könnten sich auf eine Sondernorm des Bundesrechts oder eines Staatsvertrags berufen, die ihm einen Anspruch auf eine solche Bewilligung einräumt (<ref-ruling> E. 1a S. 62 f.; <ref-ruling> E. 1 S. 427, je mit Hinweisen).
b) Die Ehefrau des Beschwerdeführers ist im Besitze der Niederlassungsbewilligung. Damit hat ihr Ehegatte Anspruch auf Erteilung und Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung, solange die Ehegatten zusammen wohnen (Art. 17 Abs. 2 ANAG).
Der Beschwerdeführer lebt seit der Haftentlassung am 22. Dezember 2000 wieder mit seiner Ehefrau zusammen, sodass er grundsätzlich einen Anspruch auf Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung hat. Auf die Verwaltungsgerichtsbeschwerde ist damit einzutreten.
2.- Der Anspruch erlischt, wenn der Anspruchsberechtigte gegen die öffentliche Ordnung verstossen hat (Art. 17 Abs. 2 Satz 3 ANAG). Die Voraussetzung für ein Erlöschen des Anspruches ist weniger streng als etwa im Fall des ausländischen Gatten eines Schweizers oder einer Schweizerin, bei dem nach Art. 7 Abs. 1 letzter Satz ANAG ein Ausweisungsgrund vorliegen muss. Immerhin muss die Verweigerung der Bewilligungsverlängerung nach den allgemeinen Regeln des Verwaltungsrechts verhältnismässig sein (<ref-ruling> E. 3a S. 390, mit Hinweis). Bei der Prüfung der Verhältnismässigkeit können die in Art. 16 Abs. 3 der Vollziehungsverordnung vom 1. März 1949 zum Bundesgesetz über Aufenthalt und Niederlassung der Ausländer (ANAV; SR 142. 201) für die Fälle einer Ausweisung aufgestellten Kriterien - Schwere des Verschuldens des Ausländers, Dauer seiner Anwesenheit in der Schweiz sowie die ihm und seiner Familie drohenden Nachteile - analog herangezogen werden.
3.- a) Der Beschwerdeführer hat mit den Straftaten, die letztlich zu einer Verurteilung zu einer Zuchthausstrafe von vier Jahren und vier Monaten führten, klar gegen die öffentliche Ordnung verstossen. Das Bezirksgericht hat das Verschulden des Beschwerdeführers, was den Raub anbelangt, als schwer gewertet. Damit besteht ein gewichtiges öffentliches Interesse an seiner Fernhaltung aus der Schweiz. Dieses Interesse überwiegt deutlich seine privaten Interessen an einem Verbleib in der Schweiz. Daran ändert nichts, dass der Beschwerdeführer in den Urteilen des Bezirksgerichts als Mitläufer bezeichnet wird, wurde doch die Art seines Tatbeitrages vom Gericht bei der Bemessung der Strafe mitberücksichtigt, wie auch seine schwierige Jugend und sein Geständnis.
b) Entscheidet sich der Beschwerdeführer, mit Frau und Kind in deren Heimat Spanien zu ziehen, wird dies für die Familie zwar mit einigen Anpassungsschwierigkeiten verbunden sein. Ein Leben in Spanien kann aber für die Ehefrau und die beiden Kinder, die noch in einem anpassungsfähigen Alter sind - auch wenn sowohl die Frau als auch die Kinder in der Schweiz aufgewachsen und verwurzelt sind - nicht als geradezu unzumutbar gelten, spricht sie doch immerhin die Landessprache und sind die wirtschaftlichen Verhältnisse in Spanien - im Gegensatz etwa zu Jugoslawien - nicht als schlecht zu bezeichnen. Zudem würde im vorliegenden Fall das öffentliche Interesse an einer Fernhaltung des Beschwerdeführers aus der Schweiz ohnehin auch eine allfällige Unzumutbarkeit für die Ehefrau, mit dem Ehemann nach Spanien zu ziehen, überwiegen. Sollte Spanien sich angesichts der strafrechtlichen Vorgeschichte des Beschwerdeführers weigern, diesen aufzunehmen, so ist festzuhalten, dass das öffentliche Interesse an einer Fernhaltung des Beschwerdeführers im vorliegenden Fall schwerer wiegt als die Unzumutbarkeit für die Ehefrau, ihm nach Jugoslawien zu folgen.
Die Nichterteilung einer Aufenthaltsbewilligung an den Beschwerdeführer erweist sich damit als verhältnismässig.
4.- a) Es kann Art. 8 Ziff. 1 EMRK verletzen, wenn einem Ausländer, dessen Familienangehörige in der Schweiz weilen, die Anwesenheit in der Schweiz untersagt wird. Da der Beschwerdeführer grundsätzlich einen Rechtsanspruch auf eine Aufenthaltsbewilligung und damit ein gefestigtes Anwesenheitsrecht hat, kann er sich, soweit die familiäre Beziehung tatsächlich gelebt wird und intakt ist - was hier zutrifft -, grundsätzlich auf diese Bestimmung berufen (vgl. <ref-ruling> E. 2b S. 382, mit Hinweisen).
b) Nach Art. 8 Ziff. 2 EMRK ist ein Eingriff in das nach Ziff. 1 geschützte Rechtsgut statthaft, soweit er gesetzlich vorgesehen ist und eine Massnahme darstellt, die in einer demokratischen Gesellschaft für die nationale Sicherheit, die öffentliche Ruhe und Ordnung, das wirtschaftliche Wohl des Landes, die Verteidigung der Ordnung und zur Verhinderung von strafbaren Handlungen, zum Schutze der Gesundheit und Moral sowie der Rechte und Freiheiten anderer notwendig erscheint (BGE <ref-ruling> E. 5a S. 435).
Angesichts der vom Beschwerdeführer begangenen Straftaten erweist sich die Verweigerung einer Aufenthaltsbewilligung auch unter diesem Gesichtspunkt als gerechtfertigt.
c) Der in <ref-law> garantierte Anspruch auf Achtung des Familienlebens entspricht materiell der Garantie von Art. 8 EMRK und gewährt im Bereich des Ausländerrechts keiner weitergehenden Ansprüche (<ref-ruling> E. 7 S. 394).
5.-Der Beschwerdeführer rügt, die Vorinstanzen hätten ihm zu Unrecht die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung verweigert.
Der Regierungsrat hat das Gesuch des Beschwerdeführers um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wegen Aussichtslosigkeit abgewiesen. Der Beschwerdeführer hat in seiner Eingabe an das Verwaltungsgericht folgerichtig beantragt, in Abänderung des regierungsrätlichen Beschlusses ihm auch für das Verfahren vor dem Regierungsrat die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren. Diesen Antrag hat das Verwaltungsgericht zwar erwähnt, dazu aber nicht ausdrücklich Stellung genommen. Es hat aber in seinen Erwägungen festgehalten, dass es die bei ihm hängige Beschwerde für aussichtslos hält und daher die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung für das vor ihm hängige Verfahren nicht gewährt. Damit ist klar, dass das Verwaltungsgericht die Verweigerung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung durch den Regierungsrat jedenfalls nicht als falsch erachtete; indem es die Beschwerde insgesamt abwies, hat es auch den entsprechenden Antrag mitabgewiesen.
Das Verwaltungsgericht ist zu Recht zum Schluss gelangt, dass das Gesuch des Beschwerdeführers um eine Aufenthaltsbewilligung im Rahmen des Familiennachzugs angesichts der Schwere des begangenen Raubes aussichtslos war.
6.- Die Verwaltungsgerichtsbeschwerde ist nach dem Gesagten im Verfahren nach Art. 36a OG abzuweisen. Da sie von vornherein aussichtslos war, kann dem Gesuch um unentgeltliche Rechtsprechung und Verbeiständung auch für das Verfahren vor Bundesgericht nicht entsprochen werden (vgl. Art. 152 Abs. 1 und 2 OG). Bei diesem Verfahrensausgang sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 156 Abs. 1 in Verbindung mit Art. 153 und Art. 153a OG).

Demnach erkennt das Bundesgericht
im Verfahren nach Art. 36a OG:
1.- Die Verwaltungsgerichtsbeschwerde wird abgewiesen.
2.- Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 2'000.-- wird dem Beschwerdeführer auferlegt.
4.- Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer sowie dem Regierungsrat und dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich,
4. Kammer, schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 18. September 2001
Im Namen der II. öffentlichrechtlichen Abteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Das präsidierende Mitglied: Die Gerichtsschreiberin: