Erwägungen:
1. 1.1 Y._ (geb. 1960) und X._ (geb. 1959) stammen aus der Republik Serbien und gehören der Ethnie der Roma an. Sie durchliefen ab 2002 in der Schweiz erfolglos ein Asylverfahren (Entscheid der Schweizerischen Asylrekurskommission vom 25. September 2006). Am 29. Dezember 2006 lehnte das Bundesamt für Migration (BFM) es ab, die Wegweisungsverfügung in Wiedererwägung zu ziehen, wogegen Y._ ohne Erfolg an das Bundesverwaltungsgericht gelangte (Urteil vom 2. September 2010). Bereits am 23. September 2008 hatte Y._ das Amt für Migration Basel-Landschaft darum ersucht, ihr eine Aufenthaltsbewilligung aufgrund einer schwerwiegenden persönlichen Notlage zu erteilen bzw. diesen Antrag dem Bundesamt für Migration zu unterbreiten, was das Amt für Migration am 9. September 2010 ablehnte.
1.2 Am 16. September 2010 beantragten Y._ und X._, ihnen sei im Familiennachzug eine Aufenthaltsbewilligung zum Verbleib bei der Familie ihrer Tochter Z._ und ihrem Ehemann A._ sowie den drei Enkelkindern (geb. 1995, 1998 und 2006) zu erteilen. Die Eheleute A._ und Z._ befinden sich seit 1995 in der Schweiz (Asylverfahren); sie wurden im Oktober 2006 vorläufig aufgenommen und verfügen seit Juni 2008 hier über Härtefallbewilligungen. Das Amt für Migration Basel-Landschaft lehnte dieses Gesuch am 7. März 2011 ab. Auf eine hiergegen eingereichte Beschwerde trat der Regierungsrat des Kantons Basel-Landschaft am 6. September 2011 nicht ein. Das Kantonsgericht stellte am 15. Februar 2012 fest, dass der Regierungsrat zwar die Eingabe hätte an die Hand nehmen müssen, dass der Entscheid in der Sache indessen richtig gewesen sei, da Y._ und X._, wie der Regierungsrat zu Recht festgehalten habe, keinen Aufenthaltsanspruch gestützt auf Art. 8 EMRK geltend machen könnten.
1.3 Y._ und X._ beantragen vor Bundesgericht, das Urteil des Kantonsgerichts vom 15. Februar 2012 aufzuheben und ihnen den Aufenthalt im Kanton Basel-Landschaft zu bewilligen; allenfalls sei die Angelegenheit zu neuem Entscheid an das Amt für Migration zurückzuweisen.
2. Auf dem Gebiet des Ausländerrechts ist die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ausgeschlossen gegen Entscheide, welche Bewilligungen betreffen, auf die weder das Bundesrecht noch das Völkerrecht einen Anspruch einräumen (<ref-law>) - sowie unter dem gleichen Vorbehalt - gegen Bewilligungsentscheide auf dem Gebiet des Asyls (<ref-law>). Der Betroffene muss den entsprechenden Anspruch in vertretbarer Weise darlegen und rechtsgenügend begründen, andernfalls auf seine Eingabe nicht eingetreten wird (vgl. Art. 42 Abs. 2 und Art. 106 Abs. 2 BGG; <ref-ruling> E. 2.1 - 2.3).
3. Wie die Vorinstanz zu Recht festgestellt hat, verfügen die Beschwerdeführer weder über einen gesetzlichen noch einen konventionsmässig begründeten Anspruch auf die von ihnen beantragte Bewilligung:
3. Wie die Vorinstanz zu Recht festgestellt hat, verfügen die Beschwerdeführer weder über einen gesetzlichen noch einen konventionsmässig begründeten Anspruch auf die von ihnen beantragte Bewilligung:
3.1 3.1.1 Ab Einreichung des Asylgesuchs bis zur Ausreise nach einer rechtskräftig angeordneten Wegweisung, nach einem Rückzug des Asylgesuchs oder bis zur Anordnung einer Ersatzmassnahme bei nicht durchführbarem Vollzug kann eine asylsuchende Person kein Verfahren um Erteilung einer ausländerrechtlichen Aufenthaltsbewilligung einleiten, ausser es bestehe ein Anspruch hierauf (<ref-law> [SR 142.31]; "Ausschliesslichkeit bzw. Vorrang des Asylverfahrens"). Die entsprechende Regelung will das Asylverfahren beschleunigen und verhindern, dass die Gesuchsteller dieses verschleppen oder eine drohende Wegweisung hinauszögern, indem sie nach dem negativen Asylentscheid zusätzlich um eine fremdenpolizeiliche Aufenthaltsbewilligung nachsuchen (vgl. BBl 1990 II 573, S. 623 ff.; Urteil 2A.8/2005 vom 30. Juni 2005 E. 3.1). Zur Vermeidung von Härtefällen kann der Kanton seit dem 1. Januar 2007 unter gewissen Umständen mit Zustimmung des Bundesamts für Migration (BFM) im asylrechtlichen Rahmen einer ihm zugewiesenen Person eine Aufenthaltsbewilligung erteilen (<ref-law> ["asylrechtlicher Härtefall"]). Will er hiervon Gebrauch machen, zeigt er dies unverzüglich dem BFM an (<ref-law>). Der betroffenen Person kommt erst im (Zustimmungs-)Verfahren vor dem Bundesamt und nicht bereits im kantonalen Verfahren Parteistellung zu (<ref-law>). Das Bundesgericht hat diese Regelung im Lichte der verfassungsrechtlichen Rechtsweggarantie (<ref-law>), nicht aber in Bezug auf Art. 6, 8 und Art. 13 EMRK (<ref-ruling> E. 4.4 und 4.5 S. 133 f.) kritisiert, weshalb mangels einer unmittelbaren Verfassungsgerichtsbarkeit die entsprechende gesetzgeberische Vorgabe bis zu einer allfälligen Anpassung gestützt auf <ref-law> hinzunehmen ist (<ref-ruling> E. 4.3).
3.1.2 Auf die Erteilung der kantonalen Härtefallbewilligung, welche unter den Vorgaben von <ref-law> analog der ausländerrechtlichen Regelung von Art. 30 Abs. 1 lit. b AuG (SR 142.20; "allgemeiner ausländerrechtlicher Härtefall") erfolgt (vgl. Schweizerische Flüchtlingshilfe [Hrsg.], Handbuch zum Asyl- und Wegweisungsverfahren, 2009, S. 241), besteht kein Rechtsanspruch. Es handelt sich dabei um eine Ermessensbewilligung (vgl. <ref-ruling> E. 3.2.1 S. 348), gegen deren Verweigerung die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ausgeschlossen ist (<ref-ruling> E. 2 S. 129 f.; THOMAS HÄBERLI, in: Niggli/Uebersax/Wiprächtiger [Hrsg.], BSK Bundesgerichtsgesetz, 2. Aufl. 2011, N. 134 zu <ref-law>; ALAIN WURZBURGER, in: Corboz et al. [Hrsg.], Commentaire de la LTF, 2009, N. 69 zu <ref-law>; HANSJÖRG SEILER, in: Seiler/von Werdt/Güngerich, SHK Bundesgerichtsgesetz, 2007, N. 38 zu <ref-law>). Soweit die Beschwerdeführer den kantonalen Entscheid in diesem Zusammenhang infrage stellen, kann auf ihre Eingabe deshalb von vornherein nicht eingetreten werden.
3.1.2 Auf die Erteilung der kantonalen Härtefallbewilligung, welche unter den Vorgaben von <ref-law> analog der ausländerrechtlichen Regelung von Art. 30 Abs. 1 lit. b AuG (SR 142.20; "allgemeiner ausländerrechtlicher Härtefall") erfolgt (vgl. Schweizerische Flüchtlingshilfe [Hrsg.], Handbuch zum Asyl- und Wegweisungsverfahren, 2009, S. 241), besteht kein Rechtsanspruch. Es handelt sich dabei um eine Ermessensbewilligung (vgl. <ref-ruling> E. 3.2.1 S. 348), gegen deren Verweigerung die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ausgeschlossen ist (<ref-ruling> E. 2 S. 129 f.; THOMAS HÄBERLI, in: Niggli/Uebersax/Wiprächtiger [Hrsg.], BSK Bundesgerichtsgesetz, 2. Aufl. 2011, N. 134 zu <ref-law>; ALAIN WURZBURGER, in: Corboz et al. [Hrsg.], Commentaire de la LTF, 2009, N. 69 zu <ref-law>; HANSJÖRG SEILER, in: Seiler/von Werdt/Güngerich, SHK Bundesgerichtsgesetz, 2007, N. 38 zu <ref-law>). Soweit die Beschwerdeführer den kantonalen Entscheid in diesem Zusammenhang infrage stellen, kann auf ihre Eingabe deshalb von vornherein nicht eingetreten werden.
3.2 3.2.1 Entgegen ihrer Auffassung ist dies auch gestützt auf Art. 8 EMRK nicht möglich: Der Schutz des Familien- und Privatlebens begründet kein absolutes Recht auf Aufenthalt in einem Konventionsstaat in dem Sinn, dass dieser verpflichtet wäre, Nicht-Staatsangehörigen die Einreise, die Aufenthaltsbewilligung- oder -verlängerung vorbehaltlos zu gewähren (<ref-ruling> E. 4.1 S. 249; Urteil des EGMR Gezginci gegen Schweiz vom 9. Dezember 2010 [Nr. 16327/05], §§ 54 ff.). Hat ein Ausländer nahe Verwandte in der Schweiz und ist die familiäre Beziehung zu diesen intakt und wird sie tatsächlich gelebt, kann es das in Art. 8 Abs. 1 EMRK garantierte Recht auf Achtung des Familienlebens verletzen, wenn ihm die Anwesenheit in der Schweiz untersagt wird. Der sich hier aufhaltende Angehörige muss dabei aber über ein gefestigtes Anwesenheitsrecht verfügen, was der Fall ist, wenn er das Schweizer Bürgerrecht oder eine Niederlassungsbewilligung bzw. eine Aufenthaltsbewilligung besitzt, die ihrerseits auf einem gefestigten Rechtsanspruch beruht (<ref-ruling> E. 1.3.1 S. 145 f.; <ref-ruling> E. 3.1 mit Hinweisen). Zwar erfasst der Schutz von Art. 8 Ziff. 1 EMRK abgesehen von der Kernfamilie, d.h. den Beziehungen zwischen Ehepartnern sowie zwischen Eltern und ihren minderjährigen Kindern, auch solche zu anderen nahen Verwandten, soweit die entsprechenden Bindungen intakt sind und tatsächlich gelebt werden, doch muss in diesem Fall zwischen der über ein gefestigtes Anwesenheitsrecht verfügenden Person und dem um die Bewilligung nachsuchenden Ausländer ein über die üblichen familiären Beziehungen bzw. emotionale Bindungen hinausgehendes, besonderes Abhängigkeitsverhältnis bestehen (<ref-ruling> E. 3.4.2; <ref-ruling> E. 2 S. 14; <ref-ruling> E. 1d und e S. 261 f.; Urteile 2C_451/2007 vom 22. Januar 2008 E. 2.2 und 2A.564/2006 vom 10. Januar 2007 E. 2.4; EGMR-Urteile Ezzouhdi gegen Frankreich vom 13. Februar 2001 [Nr. 47160/99] § 34 und Slivenko gegen Lettland vom 9. Oktober 2003 [Nr. 48321/99] § 97; MEYER-LADEWIG, EMRK, 3. Aufl. 2012, N. 52 zu Art. 8; GRABENWARTER/PABEL, Europäische Menschenrechtskonvention, 5. Aufl. 2012, § 22 N. 18 S. 237). Dies ist hier losgelöst von der Frage, ob die Familie der Tochter sich auf ein gefestigtes Anwesenheitsrecht gestützt auf den kombinierten Schutzbereich des Familien- und Privatlebens berufen kann (vgl. hierzu BGE <ref-ruling> ff.), nicht der Fall.
3.2.2 Die Beschwerdeführer sind 51 und 52 Jahre alt und verfügen, was nicht bestritten ist, über normale geistige und körperliche Fähigkeiten. Sie sind nicht auf die Pflege durch ihre Tochter und deren Familie angewiesen. Zwar machen sie geltend, dass sie als Grosseltern regelmässig die Enkelkinder betreuen würden und die Tochter die Mutter insofern unterstütze, als diese weder lesen noch schreiben könne. Hierin liegen jedoch, wie die Vorinstanz zu Recht festgestellt hat, keine Umstände, die eine Abhängigkeit im Sinne der Rechtsprechung begründen würden (vgl. das Urteil 2C_451/2007 vom 22. Januar 2008 E. 2). Die Beschwerdeführer hätten die Schweiz gestützt auf den negativen Asylentscheid verlassen müssen. Das Bundesverwaltungsgericht hat am 2. September 2010 entschieden, dass ihrem Wegweisungsvollzug nach Serbien keine Hindernisse entgegenstehen. Zwar mag es für die Beschwerdeführer schwieriger werden, den Kontakt mit ihrer erwachsenen Tochter und den Stiefkindern in der gleichen Intensität zu pflegen wie heute, doch können normale familiäre Beziehungen, wie sie zwischen Eltern und ihren erwachsenen Kindern bzw. zwischen Grosseltern und Enkelkindern üblich sind, auch besuchsweise, per Telefon und über die neuen Medien gelebt werden. Ein Anwesenheitsrecht im Land ist hierzu nicht erforderlich. Auch aus den von den Beschwerdeführern angerufenen Vorgaben des Übereinkommens vom 20. November 1989 über die Rechte des Kindes (UNO-Kinderrechtskonvention; SR 0.107) ergibt sich kein unmittelbarer Anspruch auf die Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung (insbesondere an die Grosseltern; vgl. <ref-ruling> E. 2.2.2 S. 157; <ref-ruling> E. 5), weshalb dahingestellt bleiben kann, ob und inwiefern die Beschwerdeführer sich überhaupt hierauf zugunsten ihrer Enkelkinder, die nicht am vorliegenden Verfahren beteiligt sind, berufen können.
3.2.3 Aus dem Anspruch auf Schutz des Privatlebens können die Beschwerdeführer schliesslich ebenfalls nichts zu ihren Gunsten ableiten: Aus diesem ergibt sich ein Recht auf Verbleib im Land bloss unter besonderen Umständen. Eine lange Anwesenheit, zumal wenn sie wie hier auf der Dauer des Asylverfahrens beruht, und die damit verbundene normale Integration genügen praxisgemäss hierzu für sich allein nicht; erforderlich sind besonders intensive, über eine normale Integration hinausgehende private Bindungen gesellschaftlicher oder beruflicher Natur bzw. entsprechende vertiefte soziale Beziehungen zum ausserfamiliären Bereich (BGE <ref-ruling> E. 3.2.1 S. 286; <ref-ruling> E. 2c S. 384 ff.; <ref-ruling> E. 3b S. 22). Die Beschwerdeführer legen - entgegen ihrer Mitwirkungspflicht - nicht dar, dass und inwiefern sie hier über solche verfügen würden; sie berufen sich ausschliesslich auf die Beziehungen zur Familie ihrer Tochter.
4. 4.1 Da sich die Beschwerdeführer somit nicht in vertretbarer Weise auf einen Bewilligungsanspruch berufen können, ein solcher jedoch Eintretensvoraussetzung nach <ref-law> bildet, ist auf die vorliegende Beschwerde nicht einzutreten. Dies kann durch den Präsidenten als Einzelrichter im Verfahren nach <ref-law> geschehen.
4.2 Aufgrund der Rechtsprechung, welche im angefochtenen Entscheid zutreffend wiedergegeben worden ist, war die vorliegende Eingabe offensichtlich aussichtslos, weshalb das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung abzuweisen ist (vgl. <ref-law>). Die unterliegenden Beschwerdeführer werden dementsprechend kostenpflichtig (<ref-law>). Es sind keine Parteientschädigungen geschuldet (vgl. <ref-law>).

Demnach erkennt der Präsident:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 500.-- werden den Beschwerdeführern unter solidarischer Haftbarkeit auferlegt.
3. Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Kantonsgericht Basel-Landschaft, Abteilung Verfassungs- und Verwaltungsrecht, und dem Bundesamt für Migration schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 21. Mai 2012
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Zünd
Der Gerichtsschreiber: Hugi Yar