Fatti:
A. B._ e C._ sono i figli di D._ e A._, che li ha riconosciuti. I contributi alimentari dovuti dal padre sono stati definiti in un primo tempo tramite due contratti di mantenimento approvati dalla Delegazione tutoria di Contone. In data 17 gennaio 2003 i genitori hanno sottoscritto un nuovo contratto di mantenimento, secondo il quale il padre versa per ogni figlio un contributo mensile di fr. 1'100.--, assegni familiari non compresi. Oltre a questi importi, il padre si è assunto l'obbligo di mettere a disposizione della madre, "per i bisogni dei figli", un veicolo; la prestazione è stata valutata in sede di contratto in fr. 300.-- mensili. Anche il nuovo contratto è stato approvato dall'Autorità tutoria regionale.
B. B.a A contare dal 1° aprile 2004, la madre non ha più avuto il veicolo a propria disposizione; i figli hanno pertanto convenuto il padre in data 25 agosto 2005 al fine di ottenere un contributo mensile aumentato dei fr. 300.-- che rappresentano il controvalore del veicolo ormai non più a disposizione, nonché l'aumento del contributo in loro favore a fr. 1'200.-- mensili ciascuno a contare dal dodicesimo anno d'età.
B.b Dal canto suo, in data 26 settembre 2005 il padre ha introdotto un'azione volta alla riduzione dei contributi alimentari ai figli.
B.c Il Pretore della giurisdizione di Locarno Campagna, con sentenza 8 gennaio 2007, ha fissato il contributo a carico di A._ a fr. 1'250.-- mensili per ogni figlio dal 1° ottobre 2004, con clausola d'adeguamento al rincaro.
B.d Contro questa sentenza, A._ è insorto avanti al Tribunale di appello del Cantone Ticino, che con il giudizio qui impugnato ha respinto l'appello nella misura in cui fosse ricevibile.
C. Avverso il giudizio cantonale, A._ propone avanti al Tribunale federale il presente ricorso in materia civile, con cui domanda una riduzione a fr. 750.-- del contributo alimentare per ciascun figlio. Postula inoltre la concessione dell'assistenza giudiziaria.
Non sono state chieste osservazioni.

Diritto:
1. Controverso è unicamente l'ammontare del contributo alimentare dovuto ai figli. Si tratta di una vertenza civile di natura pecuniaria (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2), il cui importo litigioso raggiunge la soglia dei fr. 30'000.-- (art. 74 cpv. 1 lett. b e art. 51 cpv. 4 LTF combin.; sui menzionati requisiti v. sentenza 5A_434/2007 del 20 maggio 2008 consid. 1.1, non pubblicato alla <ref-ruling>). Rivolto contro una decisione finale di autorità cantonale di ultima istanza, il gravame rispetta le esigenze formali poste dagli artt. 75 cpv. 1 e 90 LTF. Esso è infine tempestivo, tenuto conto delle ferie giudiziarie estive (artt. 100 cpv. 1 e 46 cpv. 1 lett. b LTF combin.).
2. Il ricorrente censura un arbitrario accertamento dei fatti relativamente al motivo della messa a disposizione del suo veicolo ed al - a suo dire - notevole mutamento delle circostanze fra gennaio 2003, quando fu conclusa la seconda convenzione, e settembre 2005, momento di inoltro della propria domanda di riduzione dei contributi ai figli.
3. 3.1 Il Tribunale federale fonda la propria sentenza sui fatti accertati dall'autorità inferiore (<ref-law>). L'accertamento dei fatti può essere censurato unicamente se è stato svolto in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> oppure in maniera manifestamente inesatta (<ref-law>); quest'ultima definizione corrisponde a quella di arbitrio vigente sotto l'egida dell'abrogata legge sull'organizzazione giudiziaria (art. 90 cpv. 1 lett. b OG; <ref-ruling> consid. 1.5; <ref-ruling> consid. 1.2.2 pag. 252) e configura a sua volta una violazione del diritto (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.4.1 pag. 39). Poiché il divieto d'arbitrio rientra fra i diritti fondamentali, la censura relativa ad una sua violazione va espressamente sollevata e motivata in termini qualificati (<ref-law>; in proposito, v. consid. 3.2 infra). Inoltre, la censura di arbitrio nell'accertamento dei fatti è ammissibile unicamente qualora l'eliminazione del vizio possa essere determinante per l'esito del procedimento (<ref-law>), ciò che il ricorrente deve puntualmente allegare e dimostrare.
3.2 In applicazione dell'<ref-law>, il Tribunale federale esamina la pretesa violazione di diritti fondamentali soltanto se tale censura è stata espressamente invocata e motivata dal ricorrente. Come già sotto l'egida dell'art. 90 cpv. 1 lett. b OG, le cui esigenze restano determinanti per le censure sottoposte al principio dell'allegazione secondo l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 2 pag. 639), il ricorrente che lamenta una violazione del divieto d'arbitrio non può limitarsi a criticare la decisione impugnata come in una procedura d'appello, dove l'autorità di ricorso gode di cognizione libera, opponendo semplicemente la propria opinione a quella dell'autorità cantonale (<ref-ruling> consid. 4.1 pag. 589; <ref-ruling> consid. 1.3 pag. 262), bensì deve dimostrare, attraverso un'argomentazione precisa, che la decisione impugnata si fonda su un'applicazione della legge od un apprezzamento delle prove manifestamente insostenibile (<ref-ruling> consid. 3; <ref-ruling> consid. 2 pag. 639; <ref-ruling> consid. 1.4). Non basta, in particolare, che il ricorrente affermi l'arbitrarietà della decisione impugnata adducendo considerazioni generiche (<ref-ruling> consid. 2 pag. 591 seg.; <ref-ruling> consid. 1b). Con riferimento particolare all'apprezzamento delle prove ed all'accertamento dei fatti, visto l'ampio potere che esso riconosce in proposito alle autorità cantonali, il Tribunale federale si mostra prudente: ammette una violazione dell'<ref-law> unicamente qualora il giudice non abbia manifestamente compreso il senso e la portata di un mezzo di prova, se ha omesso di considerare un mezzo di prova pertinente senza serio motivo, infine se, sulla base degli elementi fattuali raccolti, il giudice cantonale ha tratto delle deduzioni insostenibili (<ref-ruling> consid. 2.1 pag. 9; <ref-ruling> consid. 2a pag. 41, con rinvii). Spetta al ricorrente dimostrare con precisione, e per ogni accertamento di fatto censurato, in quale modo, a suo avviso, le prove assunte avrebbero dovuto essere valutate, e per quale ragione l'apprezzamento da parte dell'autorità cantonale sia insostenibile (DTF <ref-ruling> consid. 1.4; <ref-ruling> consid. 7a pag. 312; <ref-ruling> consid. 1b pag. 495, con rinvii).
3.3 Non possono essere addotti nuovi fatti o nuovi mezzi di prova, a meno che non ne dia motivo la decisione impugnata, ciò che la parte ricorrente deve debitamente esporre nel proprio gravame (<ref-law>).
4. 4.1 A mente del ricorrente, la messa a disposizione alla madre dei due opponenti di un veicolo venne pattuita in sede di accordo del gennaio 2003 unicamente poiché i ragazzi erano iscritti alla Scuola Steiner - che, va precisato in applicazione dell'<ref-law>, ha sede a Locarno: tant'è che, una volta iscritti i figli alla scuola pubblica di Contone, la madre non avrebbe più avuto bisogno del veicolo. Ciò sarebbe dimostrato dal fatto che ella ha poi atteso più di un anno per inoltrare la propria domanda.
Esprimendosi in questi termini, il ricorrente si limita a riproporre un argomento già esposto in sede di appello, senza prendere posizione sul rimprovero mossogli dai Giudici cantonali di non essersi confrontato con l'argomentazione del Pretore, che già aveva constatato come il qui ricorrente non avesse provato che il veicolo fosse stato messo a disposizione della madre dei ragazzi al solo scopo di condurli a scuola. Puramente appellatoria, la censura appare al limite dell'ammissibilità (supra consid. 3.2). In ogni modo, l'argomento non sarebbe comunque di soccorso al ricorrente: da un lato non basta, per sostanziare il preteso arbitrio della decisione cantonale, affermare di non riuscire a trovare un'altra spiegazione. D'altro lato, il medesimo rimprovero di temporeggiamento potrebbe essere mosso al ricorrente, che pur asseritamente senza entrate ha atteso oltre due anni e mezzo prima di reclamare un'importante modifica delle circostanze ed incoare la presente causa.
4.2 Con riferimento alla contestata questione a sapere se le circostanze nelle quali si trovava il ricorrente al momento della firma della convenzione del 17 gennaio 2003 ed al momento in cui egli ha inoltrato la propria petizione, il 26 settembre 2005, siano notevolmente mutate, come egli pretende, il Tribunale di appello ha constatato che in entrambi i momenti, lo statuto professionale del ricorrente era identico: seppur a beneficio di un contratto d'impiego presso la ditta X._ di Basilea firmato il 12 novembre 2002, egli non lavorava, e dunque non guadagnava, né a gennaio 2003 né a settembre 2005. La sua situazione, in altre parole, non era assolutamente mutata.
Il ragionamento non fa una grinza, e le obiezioni del ricorrente non sono atte ad inficiarlo. Che il suo stato d'animo fosso diverso a gennaio 2003, quando alla luce del contratto d'impiego appena firmato riteneva di poter effettivamente far fronte in futuro all'impegno assunto, rispetto a settembre 2005, quando il mancato avvio dell'attività prevista, e dunque il mancato reddito, non lasciavano più spazio a speranza di sorta, non modifica il fatto essenziale: il ricorrente non guadagnava nel gennaio 2003 e continuava a non guadagnare nel settembre 2005, come egli peraltro ammette.
L'impossibilità di documentare la propria situazione è irrilevante, così come non possono essere decisive le uscite mensili del ricorrente, quantificate riproponendo gli importi usualmente riconosciuti dai tribunali: è sin troppo chiaro che le uscite non permettono di dedurre alcunché riguardo le entrate. Né può dimostrarsi utile alla tesi ricorsuale la divergente lettura che il ricorrente dà all'impiego del prestito senza interessi di fr. 200'000.-- ottenuto da E._: al fine di dimostrare l'arbitrarietà della constatazione dei Giudici cantonali, secondo i quali il prestito serviva anche a coprire il suo fabbisogno personale, non basta cavillare sull'estensione del suo margine di manovra nell'attingere al prestito menzionato. Appellatoria al punto da renderla al limite dell'ammissibile, la censura di arbitrio è comunque infondata.
4.3 Resta, pertanto, inoppugnabile la conclusione del Tribunale di appello, secondo la quale non è dato sapere quale fosse la reale situazione finanziaria del ricorrente quando firmò il contratto 17 gennaio 2003 né quella al momento dell'inoltro dell'azione, e non è pertanto possibile confrontare la sua situazione nei due momenti topici. Ne discende l'impossibilità, per l'autorità giudiziaria, di considerare soddisfatti i presupposti che in virtù dell'<ref-law> danno fondamento alla richiesta del debitore di contributi alimentari di chiederne la riduzione o l'abolizione.
4.4 A sostegno delle proprie conclusioni, infine, il ricorrente espone la sua attuale situazione. Tuttavia, egli nemmeno afferma - e tanto meno tenta di dimostrare - che le circostanze addotte soddisfino i requisiti posti dall'<ref-law> per la presentazione di nova e meritino pertanto di essere tenute in considerazione (a proposito v. supra consid. 3.3). Del resto, fatti che si sono prodotti dopo l'emanazione della sentenza impugnata sono in linea di principio irricevibili (sentenza 2C_94/2009 del 16 giugno 2009 consid. 2.2). Le nuove circostanze di fatto non possono quindi essere tenute in considerazione.
5. Ne consegue che il ricorso va respinto nella misura della sua ammissibilità, con conseguenza di tassa e spese a carico del ricorrente soccombente (<ref-law>). La domanda di concessione dell'assistenza giudiziaria formulata dal ricorrente deve essere respinta in ragione dell'evidente assenza di probabilità di successo, senza bisogno di approfondire la sua situazione finanziaria (<ref-law>). Non sono dovute ripetibili (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è respinto.
2. La domanda di assistenza giudiziaria del ricorrente è respinta.
3. Le spese giudiziarie di fr. 2'000.-- sono poste a carico del ricorrente.
4. Comunicazione ai patrocinatori delle parti e alla I Camera civile del Tribunale d'appello del Cantone Ticino.