Faits:
A. X._ et Dame X._ se sont mariés le 19 mars 1999 à Bex. Deux enfants sont issus de cette union: A._, née le *** 1999, et B._, né le *** 2001.
La situation des parties a fait l'objet de multiples ordonnances de mesures provisionnelles et d'extrême urgence depuis le 10 novembre 2008, date de l'ouverture de la procédure en divorce intentée par le mari.
Par ordonnance de mesures provisionnelles du 29 octobre 2009, le Président du Tribunal civil de l'arrondissement de l'Est vaudois a, notamment, confié la garde des enfants au père, fixé le droit de visite de la mère et arrêté la contribution d'entretien due par le mari en faveur de l'épouse à 4'300 fr. par mois.
B. Statuant sur l'appel de chacune des parties le 3 mars 2010, le Tribunal civil de l'arrondissement de l'Est vaudois a, entre autres points, confié la garde des enfants à la mère, réservé le droit de visite du père et fixé la contribution à l'entretien de la famille mensuellement due par celui-ci à 5'500 fr. par mois dès le 1er juillet 2009.
La Chambre des recours du Tribunal cantonal du canton de Vaud (ci-après: la Chambre des recours) a, le 1er juin 2010, annulé l'arrêt du 3 mars 2010 et renvoyé la cause au Tribunal d'arrondissement pour nouvelles instruction et décision.
Statuant à nouveau par arrêt sur appel du 23 novembre 2010, le Tribunal d'arrondissement a, notamment, confié la garde des enfants au père, fixé le droit de visite de la mère, imparti à celle-ci un délai au 1er février 2011 pour quitter l'appartement conjugal, et condamné le mari à verser pour l'entretien des siens une contribution d'un montant de 4'850 fr. par mois, allocations familiales en sus, du 1er juillet 2009 jusqu'au départ de l'épouse du domicile familial, puis, dès ce moment-là, une pension mensuelle de 1'900 fr. en faveur de celle-ci.
C. Contre cet arrêt, l'épouse a interjeté, le 1er décembre 2010, un recours en nullité auprès de la Chambre des recours et, par acte du 23 décembre 2010, un recours en matière civile, assorti d'une requête d'effet suspensif, au Tribunal fédéral (5A_910/2010).
Par ordonnance du 7 janvier 2011, la Présidente de la cour de céans a admis la requête d'effet suspensif et suspendu l'instruction du recours en matière civile jusqu'à droit connu sur le recours en nullité cantonal.
La Chambre des recours a, par arrêt du 5 janvier 2011, rejeté le recours déposé devant elle.
D. Par acte du 21 février 2011, l'épouse interjette derechef un recours en matière civile contre l'arrêt de la Chambre des recours du 5 janvier 2011. Elle conclut à l'admission du recours et à l'annulation de l'arrêt attaqué, avec suite de frais et dépens. Elle sollicite par ailleurs le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Des observations n'ont pas été requises.
E. Par ordonnance du 22 février 2011, la Présidente de la cour de céans a refusé la demande de jonction des deux recours en matière civile présentée par la recourante.

Considérant en droit:
1. Le Tribunal fédéral examine d'office et librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (<ref-ruling> consid. 1 p. 428 et les arrêts cités).
1.1 Le recours est dirigé en temps utile (<ref-law>) contre une décision finale (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2 p. 431/432 et la jurisprudence citée) rendue en matière civile (<ref-law>). Comme la question soumise au Tribunal fédéral - l'attribution du droit de garde - n'est pas de nature pécuniaire, le recours est ouvert indépendamment de la valeur litigieuse (cf. arrêt 5A_63/2011 du 1er juin 2011, consid. 1). Il a par ailleurs été interjeté par une partie qui a pris part à la procédure devant l'autorité précédente et a un intérêt digne de protection à la modification de la décision attaquée (<ref-law>). Le recours est donc recevable au regard de ces dispositions.
1.2 Le recours en matière civile des <ref-law> étant une voie de réforme (<ref-law>), le recourant ne peut se borner à demander l'annulation de la décision et le renvoi de la cause à l'autorité cantonale, mais doit également, sous peine d'irrecevabilité, prendre des conclusions sur le fond du litige; il n'est fait exception à ce principe que lorsque le Tribunal fédéral, s'il admettait le recours, ne serait pas en mesure de statuer lui-même sur le fond et ne pourrait que renvoyer la cause à l'autorité cantonale (<ref-ruling> consid. 2 p. 236, 379 consid. 1.3 p. 383; <ref-ruling> consid. 3.1 p. 489 s.; <ref-ruling> consid. 1.2 p. 188; <ref-ruling> consid. 1 p. 436). En l'occurrence, la recourante n'a pas pris de conclusions sur le fond, mais a conclu à l'annulation de l'arrêt attaqué et au renvoi de la cause à l'autorité précédente afin que celle-ci instruise et statue à nouveau, sous suite de frais et dépens. Point n'est toutefois besoin de trancher l'admissibilité de telles conclusions, le recours devant de toute façon être déclaré irrecevable pour d'autres motifs.
2. Selon l'<ref-law>, le recours n'est recevable qu'à l'encontre des décisions prises en dernière instance cantonale, ce qui signifie que les griefs soulevés devant le Tribunal fédéral ne doivent plus pouvoir faire l'objet d'un recours ordinaire ou extraordinaire de droit cantonal (<ref-ruling> consid. 1.3 p. 527). Dans le canton de Vaud, l'arrêt sur appel en matière de mesures provisionnelles pouvait faire l'objet d'un recours en nullité pour tous les motifs prévus par l'art. 444 al. 1 ch. 3 aCPC/VD, soit pour violation des règles essentielles de la procédure, y compris pour arbitraire dans l'appréciation des preuves (<ref-ruling> consid. 1b p. 259).
Il en résulte, sous l'angle de l'<ref-law>, que l'arrêt sur appel rendu par le Tribunal d'arrondissement pouvait directement faire l'objet d'un recours en matière civile pour application arbitraire du droit de fond, tandis que le grief d'appréciation arbitraire des preuves devait être soulevé par la voie du recours en nullité au Tribunal cantonal, dont l'arrêt pouvait ensuite faire l'objet d'un recours en matière civile au Tribunal fédéral.
En tant qu'il s'en prend, sous l'angle de l'arbitraire, à l'application du droit de fond, le présent recours en matière civile est donc irrecevable: les griefs correspondant devaient être soulevés - et l'ont d'ailleurs été - dans le recours en matière civile (5A_910/2010) dirigé contre l'arrêt du Tribunal d'arrondissement.
3. La recourante se plaint d'arbitraire dans l'appréciation des preuves sur divers points. Elle reproche à l'autorité cantonale d'avoir fait peu de cas du témoignage de sa voisine et amie. De même, il n'aurait pas été tenu compte de l'évolution positive de son état de santé et de son comportement face à l'alcool depuis le rapport d'enquête du Service de protection de la jeunesse (SPJ) du mois de juillet 2009. Elle affirme en outre qu'elle est plus disponible que l'intimé s'agissant de la prise en charge quotidienne des enfants et reproche à l'arrêt attaqué d'être arbitraire dans la mesure où il se fonde exclusivement sur le rapport du SPJ. Enfin, l'absence d'audition des enfants constituerait une lacune dans l'administration des preuves et, indirectement, dans l'appréciation de celles-ci.
3.1 Comme le pouvoir d'examen de la Chambre des recours était limité à l'arbitraire relativement aux griefs visant l'appréciation des preuves et la constatation des faits, le Tribunal fédéral examinera librement la manière dont celle-ci a fait usage de sa cognition restreinte, en recherchant, dans le cadre des critiques formulées par la recourante, si c'est à tort que l'autorité cantonale a nié le caractère insoutenable de l'appréciation critiquée devant elle (interdiction de l'arbitraire au carré; arrêts 5A_257/2008 du 15 avril 2009, consid. 4; 4A_495/2007 du 12 janvier 2009, consid. 2.1). L'examen du Tribunal fédéral porte concrètement sur l'arbitraire du jugement de l'autorité inférieure, au regard des griefs soulevés dans l'acte de recours. Le recourant doit se plaindre non seulement de ce que les juges cantonaux ont qualifié d'arbitraire l'appréciation des preuves de l'autorité précédente, mais doit également s'en prendre aux considérations de celles-ci (<ref-ruling> consid. 1a/cc p. 494/495; <ref-ruling> consid. 2b p. 71; arrêt 5D_83/2008 du 24 octobre 2008, consid. 2).
3.2 La recourante reproche à l'arrêt attaqué d'avoir fait peu de cas du témoignage confirmant ses qualités de mère, sous prétexte que le témoin ne s'était pas exprimé sur les capacités éducatives comparées des époux. Elle se borne toutefois à se demander si procéder à un tel exercice est vraiment le rôle d'un témoin, seule une expertise pédopsychiatrique pouvant, selon elle, remplir cette fonction: de telles allégations ne sont pas suffisantes au regard de l'<ref-law>. De surcroît, l'autorité cantonale a relevé que les déclarations dudit témoin ne contredisaient pas les constatations du SPJ, qui soulignait que le père présentait de meilleures capacités éducatives en raison de sa personnalité plus rassurante, de ses meilleures ressources et de sa capacité à affronter les difficultés ainsi qu'à cadrer et rassurer les enfants; par ailleurs, il arrivait occasionnellement à la mère de travailler le soir, les enfants étant alors pris en charge par leur tante. Pour la Chambre des recours, le grief d'appréciation arbitraire des preuves était par conséquent infondé sur cet aspect. La recourante, qui ne s'en prend pas à ce raisonnement, n'expose pas en quoi cette juridiction aurait nié à tort l'arbitraire de l'arrêt du Tribunal d'arrondissement. Sa critique est par conséquent irrecevable.
Il en va de même s'agissant de la prétendue évolution positive de son état de santé et de son comportement depuis le rapport du SPJ du mois de juillet 2009, dont l'autorité cantonale n'aurait pas tenu compte: la recourante se contente de formuler, de manière appellatoire, ses propres affirmations, sans critiquer la motivation de la Chambre des recours selon laquelle le Tribunal d'arrondissement a considéré à bon droit, en se fondant sur l'arrêt de renvoi, que les meilleures capacités éducatives du père ne tenaient pas exclusivement à la dégradation, le cas échéant passagère, de la santé de la mère. Tel est aussi le cas lorsque la recourante prétend qu'elle serait plus disponible que l'intimé pour s'occuper quotidiennement des enfants.
Les autres critiques formulées par la recourante ne concernent pas l'appréciation des preuves, mais l'application du droit fédéral. Elles relèvent par conséquent du recours en matière civile dirigé contre l'arrêt du Tribunal d'arrondissement. Il en va ainsi du grief selon lequel la décision de transférer la garde des enfants à l'intimé dans le cadre des mesures provisionnelles, sans motif majeur, ne pouvait se fonder uniquement sur le rapport d'évaluation du SPJ, mais nécessitait l'établissement d'une expertise pédopsychiatrique.
Quant au moyen relatif à l'absence d'audition des enfants, la recourante se contente d'affirmer que «lorsqu'une telle audition s'imposait, comme en l'occurrence, son omission constitue une lacune dans l'administration des preuves et, par ricochet, dans leur appréciation». Ce faisant, elle n'explique pas en quoi l'autorité cantonale aurait fait preuve d'arbitraire. Elle ne se plaint pas non plus d'une violation de son droit d'être entendue. Partant, son grief est irrecevable (<ref-law>).
4. En conclusion, le recours doit être déclaré irrecevable. La recourante, qui succombe, supportera par conséquent les frais de la présente procédure (<ref-law>). Ses conclusions étant d'emblée dénuées de chances de succès, sa requête d'assistance judiciaire ne saurait être agréée (<ref-law>). Il n'y a pas lieu d'allouer de dépens, des observations sur le fond n'ayant pas été requises.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est irrecevable.
2. La requête d'assistance judiciaire de la recourante est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'500 fr., sont mis à la charge de la recourante.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal civil de l'arrondissement de l'Est vaudois et à la Chambre des recours du Tribunal cantonal du canton de Vaud.
Lausanne, le 13 juillet 2011
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: Hohl
La Greffière: Mairot