Faits:
A. A.X._, ressortissant italien né en 1959, est entré en Suisse le 29 juin 1979 en vue d'y épouser, le 6 juillet 1979, une compatriote titulaire d'une autorisation d'établissement. Il a été mis au bénéfice d'une autorisation de séjour, puis d'une autorisation d'établissement. En 1982, une fille est née de cette union, dissoute par le divorce en 1992.
En 1997, A.X._ s'est marié avec B.X._, citoyenne suisse déjà mère de deux enfants nés respectivement en 1986 et 1988. Le couple a eu une fille, C.X._, née en septembre 1997 et de nationalité suisse, traitée pour un cancer dès novembre 2009 mais en rémission depuis lors.
Sur le plan professionnel, A.X._ a travaillé comme mécanicien automobile, avant de s'établir à son compte comme garagiste. Au niveau financier, les dettes de l'intéressé avoisinaient 500'000 à 600'000 fr. en juillet 2011.
B. Durant son séjour en Suisse, A.X._ a fait l'objet des condamnations et mesures pénales et administratives suivantes:
- En 1989, le Tribunal correctionnel de Lausanne l'a condamné pour faux dans les titres, escroquerie et crime manqué d'escroquerie à une peine privative de liberté de sept mois, avec sursis pendant trois ans.
- En 1991, la Cour de cassation pénale du Tribunal cantonal vaudois, a condamné l'intéressé pour banqueroute simple à une peine privative de liberté de quinze jours, sous déduction de treize jours de détention préventive, peine complémentaire à celle prononcée en 1989, avec sursis pendant trois ans.
- En 1994, le Tribunal criminel de Lausanne l'a condamné pour infraction grave à la loi fédérale sur les stupéfiants, vol en bande, escroquerie par métier, recel, faux dans les titres et dans les certificats, acquisition et prise en dépôt de fausse monnaie qualifiée et mise en circulation de fausse monnaie, à une peine de réclusion de huit ans, sous déduction de 944 jours de détention préventive, et à une amende de 1'000 fr. A cette occasion, les sursis octroyés en 1989 et 1992 ont été révoqués et l'exécution des peines de sept mois et quinze jours d'emprisonnement (sous déduction des treize jours de détention préventive) a été prononcée. Le Tribunal criminel a en outre prononcé l'expulsion de A.X._ du territoire suisse pour une durée de quinze ans. La co-accusée B.X._, avec laquelle l'intéressé entretenait une liaison depuis 1990, a été condamnée pour sa part à une peine privative de liberté de dix-huit mois, avec sursis pendant cinq ans, pour infraction grave à la loi sur les stupéfiants (quantité et bande), vol, complicité d'escroquerie et recel; le jugement pénal retenait notamment l'étroite collaboration du couple avec un membre d'une association mafieuse.
- En 1996, A.X._ a été reconnu coupable par le juge d'instruction du Nord vaudois d'escroquerie, de complicité d'escroquerie et de recel, la peine étant englobée dans celle prononcée en 1994.
- En 1997, l'intéressé a été mis au bénéfice de la libération conditionnelle, assortie d'un délai d'épreuve de cinq ans et de la surveillance de la société de patronage jusqu'en juin 1999; il a de plus été décidé de surseoir, à titre d'essai, à l'expulsion judiciaire prononcée en 1994.
- En février 2004, le Tribunal correctionnel de Lausanne a condamné A.X._ pour escroquerie, complicité d'escroquerie et faux dans les titres à une peine privative de liberté de quatre mois, peine complémentaire à celles prononcées en 1992 et 1994. Ce jugement a été confirmé par la Cour de cassation pénale vaudoise en août 2004.
- En décembre 2004, le Tribunal criminel de Lausanne a condamné l'intéressé pour infraction grave à la loi sur les stupéfiants, abus de confiance, escroquerie par métier, complicité d'escroquerie par métier, faux dans les titres et recel - pour des faits remontant à la période de 1999 à 2001 - à une peine privative de liberté de huit ans et demi, sous déduction de 327 jours de détention préventive, peine complémentaire à celle prononcée en février 2004. L'expulsion à vie du territoire suisse a de plus été prononcée.
Les infractions contre le patrimoine retenues portaient sur des escroqueries à l'assurance, des leasings fictifs de véhicules et la commercialisation de voitures volées. Le trafic de stupéfiants dans lequel A.X._ a été impliqué aux côtés de trois co-accusés a porté sur l'importation de plus de 28 kg de cocaïne, l'intéressé se voyant reprocher d'avoir acheté 250 gr. de cocaïne, effectué des démarches en vue d'en acquérir 1 kg, goûté la cocaïne importée, mis en contact l'un de ses comparses avec des acheteurs italiens et renseigné sur le produit de coupage à employer.
- En février 2005, l'Office fédéral des migrations (ci-après: l'Office fédéral) a prononcé à son égard une mesure d'interdiction d'entrée en Suisse.
- En septembre 2005, la libération conditionnelle accordée à l'intéressé en 1997 a été révoquée et l'exécution d'une peine privative de liberté de deux ans, neuf mois et seize jours a été ordonnée.
- En 2006, le Tribunal correctionnel de Lausanne a condamné A.X._ pour escroquerie et instigation à faux dans les titres à une peine privative de liberté de deux mois, peine complémentaire à celles prononcées en août et en décembre 2004. En 2007, la Cour de cassation pénale vaudoise a toutefois admis le recours formé par l'intéressé contre ce jugement, de sorte que le Tribunal correctionnel de Lausanne l'a libéré des accusations d'escroquerie et d'instigation à faux dans les titres en 2008.
- En 2009, le Tribunal correctionnel de Lausanne a condamné l'intéressé pour complicité d'abus de confiance, escroquerie et recel à une peine privative de liberté de quatre mois, sous déduction de 156 jours de détention préventive, peine complémentaire à celle prononcée en décembre 2004.
- Dès le 31 janvier 2011, A.X._ a poursuivi l'exécution des peines sous la forme des arrêts domiciliaires.
- Dans son jugement du 27 juillet 2011, le Collège d'application des peines du canton de Vaud a libéré conditionnellement A.X._, fixé sa libération définitive au 1er juillet 2015 et ordonné la mise en place, pendant ce délai d'épreuve, d'une assistance de probation ainsi que des contrôles d'abstinence aux produits stupéfiants. L'instance cantonale a relevé que ce dernier avait fait preuve d'amendement et d'introspection, qu'il était capable d'identifier les facteurs l'ayant poussé à commettre des infractions et qu'il s'estimait aujourd'hui en mesure de ne pas les renouveler; il avait en outre rompu avec le monde de la drogue, n'était plus dépendant à la cocaïne, ses centres d'intérêts étant son travail et sa famille. Le fait que la précédente libération conditionnelle n'avait pas empêché l'intéressé de récidiver devait être relativisé en raison des quatorze années écoulées depuis lors.
C. Le 14 janvier 2011, le Service de la population du canton de Vaud (ci-après: le Service cantonal) a signifié à A.X._ qu'il entendait proposer au Département de l'intérieur du canton de Vaud (ci-après: le Département cantonal) de prononcer la révocation de son autorisation d'établissement ainsi que son renvoi de Suisse. Le chef du Département cantonal y a procédé par décision du 13 mai 2011, après que l'intéressé se fut déterminé, en motivant sa décision par le fait qu'en tant que délinquant multirécidiviste, l'intéressé représentait une menace réelle, actuelle et suffisamment grave pour l'ordre public justifiant une mesure de limitation de son droit de séjour en Suisse parmi les siens.
Tout en relevant qu'il s'agissait d'un cas-limite et que toute nouvelle infraction pénale serait susceptible d'entraîner le retrait de l'autorisation d'établissement de A.X._, la Cour de droit administratif et public du Tribunal cantonal du canton de Vaud (ci-après: le Tribunal cantonal) a admis le recours formé par A.X._, B.X._ et C.X._ par arrêt du 15 février 2012 et a annulé la décision du chef du Département cantonal du 13 mai 2011.
D. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, l'Office fédéral des migrations demande au Tribunal fédéral d'annuler l'arrêt du 15 février 2012, sous suite de frais et dépens. Il dénonce une violation de l'art. 63 de la loi fédérale du 16 décembre 2005 sur les étrangers (LEtr; RS 142.20) en relation avec les art. 2 al. 2 LEtr et 5 al. 1 de l'annexe I à l'accord du 21 juin 1999 entre la Confédération suisse, d'une part, et la Communauté européenne et ses Etats membres, d'autre part, sur la libre circulation des personnes (ALCP; RS 0.142.112.681).
Le Tribunal cantonal se réfère aux considérants de l'arrêt entrepris. Le Département cantonal propose d'admettre le recours; le Service cantonal renonce à se déterminer. L'intimé, son épouse et leur fille mineure (ci-après, par simplification, les intimés) concluent au rejet du recours, subsidiairement au renvoi de la cause à l'autorité cantonale pour nouvelle décision au sens des considérants, sous suite de frais et dépens. Ils concluent en tout état de cause à l'octroi de l'assistance judiciaire.

Considérant en droit:
1. 1.1 Le recours est dirigé contre un jugement final (cf. <ref-law>) rendu dans une cause de droit public (cf. <ref-law>) par un tribunal cantonal supérieur (cf. art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF).
En vertu de l'art. 14 al. 2 de l'ordonnance fédérale du 17 novembre 1999 sur l'organisation du Département fédéral de justice et police (Org DFJP; RS 172.213.1), l'Office fédéral a qualité pour recourir devant le Tribunal fédéral (cf. <ref-law>), dans le domaine du droit des étrangers, contre des décisions cantonales de dernière instance.
Infirmant la révocation de l'autorisation d'établissement de l'intimé, la décision attaquée peut faire l'objet d'un recours en matière de droit public, dès lors qu'il existe en principe un droit, du point de vue de l'étranger intimé, au maintien d'une telle autorisation (cf. <ref-ruling> consid. 1.2.1 p. 4; arrêts 2C_656/2011 du 8 mai 2012 consid. 1.1; 2C_478/2010 du 17 novembre 2010 consid. 2, non publié in <ref-ruling>); en sa qualité de ressortissant italien, l'intimé peut en outre également prétendre à l'octroi d'une autorisation de séjour en Suisse, en vertu du droit à la libre circulation que lui confère l'ALCP (<ref-ruling> consid. 1.1 p. 179; <ref-ruling> consid. 4 p. 258 ss; arrêt 2C_492/2011 du 6 décembre 2011 consid. 1.2). La présente cause ne tombe ainsi pas sous le coup de l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, ni d'aucune autre clause d'irrecevabilité figurant à l'<ref-law>.
Déposé au surplus dans le délai (cf. <ref-law>) et la forme (cf. <ref-law>) prévus par la loi, le recours est en principe recevable.
1.2 L'examen du Tribunal fédéral se fonde sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. <ref-law>), à moins que ces faits n'aient été établis de façon manifestement inexacte - notion qui correspond à celle d'arbitraire (cf. <ref-ruling> consid. 7.1 p. 51; <ref-ruling> consid. 4.2 p. 560) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut en principe être présenté devant le Tribunal de céans (<ref-law>). Les faits et les critiques invoqués de manière appellatoire sont irrecevables (<ref-ruling> consid. 3 p. 104).
Au vu de ce qui précède, il ne sera pas entré en matière sur l'état de fait que les intimés entendent rectifier de façon appellatoire, notamment par rapport à la circonstance que A.X._ aurait vécu en Suisse une première fois en 1977, avant de repartir pour l'Italie.
1.3 Il ne sera pas tenu compte du courrier et de son annexe que le Service cantonal a adressés au Tribunal fédéral le 24 juillet 2012, dès lors qu'il s'agit de moyens nouveaux irrecevables (<ref-law>).
2. 2.1 Aux termes de son art. 2 al. 2, la LEtr n'est applicable aux ressortissants des Etats membres de la Communauté européenne, aux membres de leur famille et aux travailleurs détachés par un employeur ayant son siège ou son domicile dans un de ces Etats que dans la mesure où l'ALCP n'en dispose pas autrement ou lorsque ladite loi contient des dispositions plus favorables.
L'ALCP ne réglementant pas en tant que tel le retrait de l'autorisation d'établissement UE/AELE, c'est l'art. 63 LEtr qui est applicable (cf. art. 23 al. 2 de l'ordonnance fédérale du 22 mai 2002 sur l'introduction progressive de la libre circulation des personnes entre, d'une part, la Confédération suisse et, d'autre part, l'Union européenne et ses Etats membres, ainsi qu'entre les Etats membres de l'Association européenne de libre-échange [OLCP; RS 142.203]; cf. consid. 2.2 infra). Dès lors qu'il constitue une limite à la libre circulation des personnes, le retrait de l'autorisation d'établissement doit néanmoins être conforme aux exigences de l'ALCP (arrêt 2C_980/2011 du 22 mars 2012 consid. 3.3; cf. consid. 2.3 infra).
2.2 Selon l'art. 63 al. 2 LEtr, l'autorisation d'établissement d'un étranger qui séjourne en Suisse légalement et sans interruption depuis plus de quinze ans ne peut être révoquée que s'il attente de manière très grave à la sécurité et l'ordre publics en Suisse ou à l'étranger, les met en danger ou représente une menace pour la sécurité intérieure ou extérieure de la Suisse (art. 63 al. 1 let. b LEtr) ou s'il a été condamné à une peine privative de liberté de longue durée - soit à une peine dépassant un an d'emprisonnement (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 380 s.) - ou a fait l'objet d'une mesure pénale prévue aux art. 64 ou 61 CP (art. 62 let. b LEtr).
2.3 Comme l'ensemble des droits octroyés par l'ALCP, le droit de demeurer en Suisse pour y exercer une activité lucrative ne peut être limité que par des mesures d'ordre ou de sécurité publics, au sens de l'<ref-law>, dont le cadre et les modalités sont définis par les trois directives citées - dont la plus importante est la directive 64/221/CEE -, ainsi que par la jurisprudence y relative de la Cour de justice des Communautés européennes, devenue la Cour de justice de l'Union européenne (ci-après: la Cour de Justice), rendue avant la signature de l'accord le 21 juin 1999 (cf. <ref-law> en relation avec l'<ref-law>; au sujet de la prise en considération des arrêts de la Cour de Justice postérieurs à cette date, cf. <ref-ruling> consid. 3.4 p. 12 s.; <ref-ruling> consid. 3.6 p. 9 ss; <ref-ruling>13 consid. 5.2 p. 119 s.).
Conformément à la jurisprudence de la Cour de Justice, les limites posées au principe de la libre circulation des personnes doivent s'interpréter de manière restrictive. Ainsi, le recours par une autorité nationale à la notion d'"ordre public" pour restreindre cette liberté suppose, en dehors du trouble de l'ordre social que constitue toute infraction à la loi, l'existence d'une menace réelle et d'une certaine gravité affectant un intérêt fondamental de la société. La seule existence de condamnations pénales (antérieures) ne peut automatiquement motiver de telles mesures. Les autorités nationales sont tenues de procéder à une appréciation spécifique, portée sous l'angle des intérêts inhérents à la sauvegarde de l'ordre public, qui ne coïncide pas nécessairement avec les appréciations à l'origine des condamnations pénales. Autrement dit, ces dernières ne peuvent être prises en considération que si les circonstances les entourant laissent apparaître l'existence d'une menace actuelle pour l'ordre public (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 20; <ref-ruling> consid. 4.3 p. 24). Selon les circonstances, la jurisprudence admet néanmoins que le seul fait du comportement passé de la personne concernée puisse réunir les conditions de pareille menace actuelle (ATF <ref-ruling>76 consid. 3.4.1 p. 184). Dans ce cas, il ne doit pas être établi avec certitude que l'étranger commettra d'autres infractions à l'avenir; inversement, ce serait aller trop loin que d'exiger que le risque de récidive soit nul pour que l'on renonce à une telle mesure. Compte tenu de la portée que revêt le principe de la libre circulation des personnes, ce risque, qui est essentiel, ne doit, en réalité, pas être admis trop facilement. Il faut bien plutôt l'apprécier en fonction de l'ensemble des circonstances du cas et, en particulier, de la nature et de l'importance du bien juridique menacé, ainsi que de la gravité de l'atteinte qui pourrait y être portée. L'évaluation de ce risque sera d'autant plus rigoureuse que le bien juridique menacé est important (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 20; <ref-ruling> consid. 3.3 p. 499 s. et les références).
Les mesures d'éloignement sont soumises à des conditions d'autant plus strictes que l'intéressé a séjourné longtemps en Suisse. Le renvoi d'étrangers ayant séjourné très longtemps en Suisse, voire de ceux qui y sont nés et y ont passé toute leur existence (étrangers de la "seconde génération"), n'est cependant exclu ni par l'ALCP, ni par la CEDH (ATF <ref-ruling>76 consid. 4.4 p. 189 s. et les références).
Pour évaluer la menace que représente un étranger condamné pénalement, le Tribunal fédéral se montre particulièrement rigoureux - en suivant en cela la pratique de la Cour européenne des droits de l'homme - en présence d'infractions à la législation fédérale sur les stupéfiants, d'actes de violence criminelle et d'infractions contre l'intégrité sexuelle (arrêts 2C_492/2011 du 6 décembre 2011 consid. 4.1; 2C_473/2011 du 17 octobre 2011 consid. 2.2; 2A.308/2004 du 4 octobre 2004 consid. 3.3).
2.4 Il n'est pas contesté que l'intimé remplit, de par ses nombreuses condamnations pénales, qui lui ont valu, depuis 1989, des peines privatives de liberté totalisant près de dix-huit ans, les motifs permettant de révoquer son autorisation d'établissement, au sens des art. 63 al. 1 let. b et al. 2, ainsi que 62 let. b LEtr.
2.5 Il sied d'écarter d'emblée l'argument, spécieux, des intimés d'après lequel la convention d'établissement et consulaire du 22 juillet 1868 entre la Suisse et l'Italie (RS 0.142.114.541) exclurait, en tant que lex specialis à l'ALCP, toute possibilité de renvoi d'un citoyen italien de Suisse. L'art. 1er par. 3 de ce traité conditionne en effet l'entrée, le voyage, le séjour et l'établissement des citoyens desdits Etats sur le territoire de l'autre Etat partie à l'obligation de se conformer aux lois du pays hôte, dont font à l'évidence partie les normes pénales (cf. de surcroît arrêt 2A.23/2002 du 8 avril 2002 consid. 1.3).
3. Le litige porte sur le point de savoir si la révocation de l'autorisation d'établissement d'un étranger vivant en Suisse depuis 1979, mais y ayant été condamné à des peines privatives de liberté de près de dix-huit ans, se justifie sous l'angle des conditions dont l'ALCP fait dépendre la limitation aux droits qu'il confère.
3.1 La Cour de céans a confirmé récemment la révocation de l'autorisation d'établissement d'un ressortissant portugais condamné à sept reprises, notamment pour des infractions en matière de stupéfiants et des actes de violence brutaux (arrêt 2C_980/2011 du 22 mars 2012 consid. 4.1), ainsi que d'un ressortissant italien né en Suisse, en particulier condamné à deux reprises pour violation de la LStup, dont une grave, à une peine avec sursis de trois ans (arrêt 2C_38/2012 du 1er juin 2012 consid. 4 et 5). De même, le Tribunal fédéral a rejeté le recours formé par un ressortissant autrichien né en Suisse contre la révocation de son autorisation d'établissement; souffrant d'alcoolisme, ce dernier avait été, en l'espace de seize ans, condamné à six peines privatives de liberté variant entre 21 jours et 21 mois pour avoir commis de nombreux vols et dommages à la propriété; si le recourant n'avait pas perpétré d'actes violents, d'ordre sexuel ou en matière de stupéfiants, les récidives justifiaient la révocation de son permis, étant précisé qu'un risque de réitération subsistait en dépit de sa libération conditionnelle (arrêt 2C_839/2011 du 28 février 2012 consid. 3.1 et 3.2). En outre, une menace suffisamment grave à l'ordre public, justifiant la révocation d'une autorisation d'établissement, a été retenue en rapport avec un ressortissant portugais vivant en Suisse depuis quinze ans qui, ayant occupé les forces de l'ordre pour vols, voies de fait et infractions à la LStup depuis l'âge de douze ans, a été condamné à l'âge adulte (en 2001) à dix-huit mois d'emprisonnement avec sursis pour infraction grave à la LStup, puis à une peine privative de liberté de 32 mois pour infraction grave à la LStup et blanchiment d'argent en 2008 (arrêt 2C_242/2011 du 23 septembre 2011 consid. 3 et 4). Le Tribunal fédéral a en revanche annulé la révocation de l'autorisation de séjour d'un ressortissant tunisien marié à une Française, dans la mesure où ce petit trafiquant et consommateur de haschich condamné à des peines privatives de cinq mois environ ne représentait pas en l'état une menace suffisamment grave au regard de l'<ref-law>, mais tout en précisant que l'intéressé s'exposerait à des mesures d'éloignement en cas de récidive (arrêt 2C_547/2010 du 10 décembre 2010 consid. 3 et 4).
3.2 Selon le Tribunal cantonal, la menace actuelle pour l'ordre et la sécurité publics que représente l'intimé ne doit certes pas être minimisée, "tout risque de récidive ne [pouvant] évidemment être écarté compte tenu du lourd passé pénal de l'intéressé", notamment au vu de la gravité et de la répétition des infractions commises. Au terme d'une pesée d'intérêts détaillée, les juges cantonaux ont cependant estimé que, compte tenu de l'ensemble des circonstances, - en particulier du pronostic favorable établi dans le cadre de la libération conditionnelle de l'intimé prononcée le 27 juillet 2011, de la prise de conscience de sa dépendance et de la gravité de ses actes, de l'abstinence aux stupéfiants et à l'alcool, de ses engagements familiaux et professionnels et du laps de temps écoulé depuis sa dernière condamnation pénale -, cette menace ne revêtait plus une intensité propre à justifier la révocation et le renvoi, au regard du principe de la proportionnalité. Les juges ont toutefois relevé qu'il s'agissait d'un cas-limite et que cette décision devait être comprise comme l'ultime chance accordée à l'intéressé.
3.3 L'Office fédéral conteste cette approche, à juste titre.
3.3.1 Arrivé en Suisse à l'âge de vingt ans en 1979, l'intimé a été, dès 1989, condamné à sept reprises à des peines privatives de liberté successives qui, additionnées entre elles, avoisinent les dix-huit ans, soit plus de la moitié de son séjour en Suisse. Tant la multiplication des infractions que la durée totale des condamnations pénales confirment la gravité des actes perpétrés par l'intimé. Parmi les infractions retenues figurent des infractions qui, selon la jurisprudence du Tribunal fédéral, représentent une atteinte très grave à la sécurité et à l'ordre publics (cf. arrêt 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 4.4.2; <ref-ruling> consid. 3.3 p. 303). Il ne faut pas perdre de vue que le trafic de drogue dans lequel l'intimé était impliqué entre 1999 et 2001 portait sur plus de 28 kg de cocaïne; quoique l'intéressé tende à minimiser son degré de participation, il n'en a pas moins acheté 250 gr. de cette substance, effectué des démarches en vue d'en acquérir 1 kg, tissé des contacts avec des acheteurs italiens, testé la cocaïne importée et renseigné sur le produit de coupage, de sorte que son rôle ne pouvait passer pour purement secondaire. De même, si, comme l'ont relevé les juges pénaux ainsi que le Tribunal cantonal, une partie des activités délictuelles commises par A.X._ pouvait être mise sur le compte de son addiction à la cocaïne, il ressort des faits établis que l'intéressé avait aussi été mû par l'appât du gain et par le besoin narcissique de "briller" en société, la condamnation pénale de décembre 2004 qualifiant de plus sa culpabilité d'importante. Or, la jurisprudence se montre particulièrement sévère avec les ressortissants étrangers qui se livrent au trafic de drogue par appât du gain (cf. arrêts 2C_655/2011 du 7 février 2012 consid. 10.4; 2C_651/2009 du 1er mars 2010 consid 4.3).
Enfin, les infractions récurrentes contre le patrimoine (escroqueries, abus de confiance, vols, recels, banqueroute) dont s'est parallèlement rendu responsable l'intimé, auxquelles s'ajoutent entre autres plusieurs faux dans les titres et dans les certificats, ainsi que des infractions en relation avec de la fausse monnaie, traduisent, comme l'a dénoté le Tribunal criminel vaudois dans son jugement de décembre 2004, son "installation dans la délinquance". A ce titre, il sied de relever que si la circonstance aggravante du métier n'a, s'agissant de l'intimé, pas été retenue en matière de stupéfiants, elle l'a en revanche répétitivement été en relation avec les escroqueries perpétrées.
De plus, durant des années, l'intimé a persisté à violer l'ordre juridique suisse. Depuis 1989 jusqu'à sa dernière incarcération pénale, il a en effet persévéré dans son activité criminelle, en dépit des parfois lourdes condamnations prononcées à son encontre, des avertissements répétés (sursis) obtenus puis révoqués, de la libération conditionnelle, assortie d'un délai d'épreuve et de mesures de surveillance, accordée en 1997 et révoquée en 2005. S'y ajoutent les mesures qui ont été prises à son égard en matière de droit des étrangers; celles-ci ont permis à l'intéressé de prévoir les conséquences d'une récidive à partir de 1994 déjà, à l'occasion du prononcé de l'expulsion judiciaire de Suisse pour une durée de quinze ans, à l'exécution de laquelle les autorités ont toutefois sursis à titre d'essai en 1997, et de l'expulsion à vie du territoire suisse prononcée en décembre 2004. En outre, le rapport d'expertise psychiatrique du 21 septembre 2004 confectionné à son sujet a retenu un risque important de récidive, "l'accusé percevant mal la gravité pénale de ses agissements".
Compte tenu de la gravité et de la fréquence des infractions commises ainsi que de la longue carrière criminelle affichée par l'intimé, qui requièrent en tant que telles une évaluation spécialement rigoureuse du risque de récidive (cf. arrêt 2C_473/2011 précité, consid. 4.2), c'est à tort que les juges cantonaux ont qualifié la situation de l'intimé de "cas-limite" justifiant l'octroi d'une ultime chance au regard du droit suisse des étrangers. Bien au contraire, le comportement passé de l'intimé a été tellement grave qu'il réunit déjà en soi les conditions permettant de retenir une tendance à maintenir ce comportement à l'avenir et, par là même, une menace actuelle pour l'ordre public, de sorte à justifier la limitation de la libre circulation de l'intéressé (cf. arrêt C-30/77 de la Cour de Justice du 27 octobre 1977, La Reine c/ Bouchereau, Rec. 1977 p. 1999 pt 28 à 30; ATF <ref-ruling>76 consid. 3.4.1 p. 184).
3.3.2 Les points positifs qui sont avancés dans l'arrêt attaqué afin de motiver l'annulation de la révocation de l'autorisation d'établissement de l'intimé, ne sont pas de nature à relativiser la menace actuelle pour l'ordre public représentée par ce dernier.
La libération conditionnelle au sens de l'<ref-law> est octroyée quasi automatiquement dès que le comportement du détenu en prison ne s'oppose pas à son élargissement et qu'il n'y a pas lieu de craindre qu'il ne commette de nouveaux crimes ou délits (cf. <ref-ruling> consid. 2.2 p. 203). Elle n'est dès lors pas décisive pour apprécier la dangerosité pour l'ordre public de celui qui en bénéficie et la police des étrangers est libre de tirer ses propres conclusions à ce sujet (cf. ATF <ref-ruling>76 consid. 4.3.3 p. 188).
En outre, le fait que l'intimé fasse preuve d'un comportement adéquat durant l'exécution de sa peine, y compris après avoir été placé aux arrêts domiciliaires, est généralement attendu de tout délinquant (cf. arrêt 2C_562/2011 du 21 novembre 2011 consid. 4.3.1); la vie à l'intérieur d'un établissement pénitentiaire ne saurait être comparée à la vie à l'extérieur, pour ce qui est des possibilités de retomber dans la délinquance (arrêt 2C_14/2010 du 15 juin 2010). De même, en raison du contrôle relativement étroit que les autorités pénales exercent sur l'intéressé au cours de la période d'exécution de la peine, des conclusions tirées d'un tel comportement ne sauraient passer pour déterminantes, du point de vue du droit des étrangers, en vue d'évaluer la future attitude que l'intéressé adoptera après sa libération complète (cf. arrêt 2C_562/2011 précité, consid. 4.3.1). Le même argument, bien qu'à un degré moindre compte tenu de la plus grande liberté dont jouit l'intimé, peut être retenu s'agissant de la période de libération conditionnelle de A.X._, étant donné que les autorités pénales ont décidé de maintenir un certain contrôle sur lui, en assortissant cette période d'une assistance de probation ainsi que des contrôles d'abstinence aux produits stupéfiants, et qu'une récidive conduirait probablement à la révocation de la liberté conditionnelle. Au demeurant, la phase de la libération conditionnelle n'a, comme le souligne à juste titre le recourant, débuté que depuis un an environ, de sorte que l'on ne saurait en tirer des conclusions ni en faveur ni en défaveur de l'intimé.
L'argument du Tribunal cantonal selon lequel le temps écoulé depuis sa dernière condamnation pénale jouerait en faveur de l'intimé doit aussi être écarté, étant donné que depuis lors, l'intéressé exécute les peines prononcées à son encontre; à défaut, l'on aboutirait à la situation absurde et inique où un délinquant ayant commis une infraction plus grave conduisant au prononcé d'une peine privative de liberté plus longue serait mieux traité qu'un délinquant ayant purgé une peine plus brève.
Si, comme le retient le Tribunal cantonal, l'appui et l'entourage de l'intimé par ses proches peuvent en général être considérés comme des facteurs de stabilité diminuant le risque de récidive pénale, cet encadrement et, en particulier, la naissance de sa fille peu après sa libération conditionnelle en 1997 n'ont cependant pas détourné l'intéressé de ses agissements criminels. L'argument tiré de l'environnement familial n'est dès lors guère déterminant dans le cas de l'intimé.
Contrairement à ce qu'ont retenu les juges cantonaux, la réinsertion professionnelle de l'intimé en qualité de co-titulaire, avec son beau-fils, d'une société de dépannage de véhicules, s'avère insuffisante pour admettre une diminution notable du danger émanant de l'intéressé: l'activité professionnelle de garagiste qu'il avait exercée avant sa dernière incarcération n'a en effet pas induit le facteur stabilisateur escompté, étant de surcroît précisé que certaines infractions pour lesquelles il avait été condamné en décembre 2004 se rapportaient à des leasings fictifs et à la commercialisation de voitures volées. En outre, si l'exercice d'une activité lucrative pouvait effectivement permettre à l'intimé de rembourser une fraction de ses dettes avoisinant 500'000 à 600'000 fr., le montant apparaît si important qu'il pourrait tout aussi bien être source de déstabilisation pour l'intimé, en incitant ce dernier à récidiver.
3.3.3 Par conséquent, et comme le relève à juste titre l'Office fédéral, l'arrêt querellé consacre une appréciation contraire à l'art. 63 al. 1 LEtr et à la pratique relative à l'<ref-law> du risque actuel pour l'ordre public suisse que représente l'intimé. Compte tenu de la gravité et de la fréquence des infractions commises, ainsi que des circonstances précitées, ce risque de récidive doit en effet être considéré comme restant très important et d'actualité. Le renvoi de la cause - requis par l'intimé - à l'autorité inférieure pour qu'elle l'instruise davantage, en particulier en ordonnant une expertise pour apprécier le risque de récidive actuel, est dès lors inutile.
4. Reste la proportionnalité de la mesure de révocation. Dans leur réponse au recours, les intimés invoquent à cet égard les art. 13 et 14 Cst., 8 CEDH, 17 Pacte ONU II et 2 et 8 CDE.
4.1 Il n'est pas contestable que les intimés puissent en l'espèce se prévaloir des art. 13 al. 1 et 14 Cst., 8 CEDH et 17 Pacte ONU, qui garantissent entre autres le droit au respect de la vie familiale des individus, et des art. 2 et 8 CDE, qui protègent notamment l'intérêt supérieur de l'enfant (cf. aussi l'art. 3 CDE) ainsi que son droit à préserver ses relations familiales. Au vu des constatations cantonales, les liens, y compris les contacts réguliers durant sa détention, que l'intimé a entretenus avec son épouse et leur fille, lesquelles ont le droit de résider durablement en Suisse, sont en effet suffisamment étroits pour leur permettre de s'opposer à leur éventuelle séparation (cf. <ref-ruling> consid. 1.3 p. 287; <ref-ruling> consid. 1.3.1 p. 145).
4.2 Cela étant, l'autorité peut restreindre les garanties constitutionnelles et conventionnelles invoquées (consid. 4.1 supra), à condition, en particulier, qu'une telle restriction soit proportionnée (cf. art. 36 Cst., 8 par. 2 CEDH, 8 ch. 1 in fine, 16 ch. 1 CDE et 96 LEtr; <ref-ruling> consid. 4.3 et 4.5; arrêt 2C_980/2011 du 22 mars 2012 consid. 3.4). Dans le cadre de cette pesée d'intérêts, il y a notamment lieu de prendre en compte la durée du séjour en Suisse, l'âge d'arrivée dans ce pays, les relations sociales, familiales et professionnelles, le niveau d'intégration et les conséquences d'un renvoi. L'autorisation d'établissement d'un étranger qui réside de longue date en Suisse ne peut être révoquée qu'avec retenue. En cas d'activité pénale grave ou répétée, une telle révocation n'est toutefois pas exclue, même si l'étranger est né en Suisse où il a passé toute son existence (cf. consid. 2.3 supra).
4.3 Au vu de la gravité des faits reprochés à l'intimé et sa persistance à ne pas respecter l'ordre juridique suisse, le maintien du droit de demeurer en Suisse ne pouvait se justifier qu'en présence de circonstances tout à fait particulières, qui font manifestement défaut en l'espèce (cf. arrêt 2C_980/2011 du 22 mars 2012 consid. 4.2).
Si la durée du séjour en Suisse de l'intimé est très longue, bien qu'il ait passé toute son enfance et son adolescence en Italie, elle est contre-balancée par des antécédents pénaux d'une gravité particulière et par le fait qu'en dépit des nombreux avertissements, sursis et conséquences au regard du droit des étrangers (expulsions judiciaires et interdiction d'entrée), il a persévéré dans ses agissements criminels. D'ailleurs, plus de la moitié de son séjour en Suisse a été passée sous le régime de la détention préventive et de l'exécution de peine (cf. arrêts 2C_972/2011 du 8 mai 2012 consid. 2.3 et 2C_758/2010 du 22 décembre 2010 consid. 6.2). Il n'y a pas lieu d'y revenir (cf. consid. 3.3.1 supra).
Il est vrai que l'intimé entretient des liens familiaux effectifs avec son épouse et sa fille C.X._ qui possèdent la nationalité suisse, ne semblent pas maîtriser la langue italienne et dont il ne pourrait que difficilement être exigé qu'elles quittent la Suisse pour rejoindre leur conjoint et père en Italie. Cela étant, il ressort des faits établis par les juges cantonaux que B.X._ ne pouvait ignorer que l'intimé risquait de devoir quitter la Suisse au moment de reprendre son activité délictueuse; en 1994, alors qu'elle-même et l'intimé n'étaient pas encore mariés mais déjà liés, elle avait en effet été condamnée en tant que co-accusée à une peine privative de liberté de dix-huit mois avec sursis; or, à cette occasion, l'intimé avait fait l'objet d'une première expulsion judiciaire du territoire suisse pour une durée de quinze ans. Quant à la fille de l'intimé, son cancer est en l'état en rémission, étant précisé que l'Office fédéral a souligné que l'interdiction d'entrée prononcée à l'égard de l'intimé en 2005 ne l'empêcherait pas de requérir des suspensions afin de rendre visite à sa famille ou de participer à d'éventuels contrôles médicaux de sa fille. S'ajoute à cela que les intimés pourront maintenir des contacts réguliers, de visu et à distance, entre la Suisse et l'Italie limitrophe. En outre, l'intimé, qui maîtrise l'italien, pourrait utilement mettre à profit sa formation de mécanicien et son expérience en tant que garagiste ou dépanneur en Italie.
4.4 Dans ces conditions, l'intérêt public à l'éloignement l'emporte sur l'intérêt privé des intimés à ce que la famille puisse poursuivre sa vie commune en Suisse. Sous l'angle de la proportionnalité également, l'arrêt attaqué ne peut être suivi.
5. 5.1 Au vu de ce qui précède, le recours doit être admis, l'arrêt attaqué annulé et la décision du Département cantonal du 13 mai 2011 rétablie. Aucun dépens ne sera alloué (art. 68 al. 1 et 3 LTF).
5.2 S'agissant de la requête d'assistance judiciaire formée par les époux A.X._ et B.X._, les intimés se contentent de renvoyer à leur situation financière "établie par les pièces au dossier de la procédure cantonale", et qui n'aurait "pas changé depuis". Or, il ne pouvait échapper aux intimés, qui étaient défendus par un avocat, qu'un tel renvoi global à la procédure cantonale et aux pièces qui y ont été versées n'est pas admissible au regard de l'<ref-law>. Il résulte en effet de cette disposition que la demande d'assistance judiciaire doit être spécifiquement formulée et l'indigence établie pour les besoins et au moment de la procédure devant le Tribunal fédéral, ce dernier n'étant pas lié par l'appréciation de l'indigence qui a été faite au niveau cantonal et appliquant des critères autonomes d'examen. Le défaut de motivation et de documentation des conditions en vue de l'octroi de l'assistance judiciaire conduit partant au refus de la demande y relative (cf. arrêt 5A_57/2010 du 2 juillet 2010 consid. 7, non publié in <ref-ruling>; THOMAS GEISER, ad <ref-law>, in: Basler Kommentar - Bundesgerichtsgesetz, 2e éd., Bâle 2011, p. 728 N 23).
Partant, les frais seront solidairement mis à la charge des intimés, qui succombent (art. 65 al. 2 et 3 et 66 al. 1 LTF).
5.3 Les intimés ont obtenu l'assistance judiciaire au niveau cantonal. Il n'est dès lors pas nécessaire de renvoyer la cause à l'autorité inférieure s'agissant des frais. Quant aux dépens alloués par le Tribunal cantonal, ceux-ci devraient être couverts par l'assistance judiciaire cantonale et non par l'autorité intimée sur le plan cantonal; s'agissant toutefois d'une question de droit cantonal, la cause sera renvoyée à l'autorité inférieure pour qu'elle statue sur ce point (<ref-law> a contrario).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis. L'arrêt du Tribunal cantonal du 15 février 2012 est annulé et la décision du Département cantonal du 13 mai 2011 rétablie.
2. La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 fr., sont mis à la charge des intimés, débiteurs solidaires.
4. La cause est renvoyée au Tribunal cantonal pour nouvelle décision sur les dépens de la procédure antérieure.
5. Le présent arrêt est communiqué à l'Office fédéral des migrations, au Département de l'Intérieur du canton de Vaud, au Service de la population du canton de Vaud, au mandataire de A.X._, B.X._ et C.X._, ainsi qu'au Tribunal cantonal du canton de Vaud, Cour de droit administratif et public.
Lausanne, le 30 juillet 2012
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Zünd
Le Greffier: Chatton