Sachverhalt:
A. A.a C._, geboren 1961, war als Hilfsarbeiter für die Baufirma A._ AG tätig und in dieser Eigenschaft bei der Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch gegen Unfälle und Berufskrankheiten versichert, als er sich bei einem Berufsunfall am 3. Oktober 2005 schwere Kopfverletzungen zuzog. Für die ihm dauerhaft verbleibenden Unfallfolgen sprach ihm die SUVA mit Verfügung vom 31. Mai 2007, bestätigt durch Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007, basierend auf einer Erwerbsunfähigkeit von 100 % mit Wirkung ab 1. Mai 2007 eine Invalidenrente, basierend auf einer Integritätseinbusse von 100 % eine Integritätsentschädigung, basierend auf einer Hilflosigkeit schweren Grades eine Hilflosenentschädigung sowie eine Pflegeleistungspauschale zu. Die hiegegen erhobene Beschwerde hiess das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 28. August 2008 insoweit teilweise gut, als es den Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 aufhob, soweit die SUVA damit "einen Überentschädigungsabzug sowie einen Abzug in Höhe von Fr. 450.- von den Pflegeleistungen vorgenommen" hatte. Das kantonale Gericht verpflichtete die SUVA mit dem unangefochten in Rechtskraft erwachsenen Entscheid, "sowohl die Pflegeleistungen als auch die Hilflosenentschädigung in vollem Umfang auszurichten." In Bezug auf die Beanstandungen der Invalidenrente wies die Vorinstanz die Beschwerde des Versicherten ab.
A.b Am 28. April 2008 sprach die Invalidenversicherung C._ rückwirkend ab 1. Februar 2006 eine ganze Invalidenrente zu. Mit Verfügung vom 8. Mai 2008, bestätigt durch Einspracheentscheid vom 26. Januar 2009, errechnete die SUVA während der Taggeld-Phase vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007 eine Überentschädigung von Fr. 508.45, welche sie im Umfang von Fr. 503.45 mit der Nachzahlung der Rentenleistungen der Invalidenversicherung verrechnete; gleichzeitig setzte sie die UV-Rente mit Wirkung ab 1. Mai 2007 als Komplementärrente fest. Die Rückforderung der im Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 zu viel ausgerichteten UV-Rentenleistungen von total Fr. 15'599.35 verrechnete die SUVA ebenfalls mit der Nachzahlung der Rentenleistungen der Invalidenversicherung.
B. Die hiegegen erhobene Beschwerde des C._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 18. August 2009 ab.
C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt C._ unter Aufhebung des angefochtenen Gerichtsentscheides beantragen, die SUVA sei "zu verpflichten, von einer Rückforderung abzusehen." Zusätzlich ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
Während die SUVA auf Abweisung der Beschwerde schliesst, verzichtet das Bundesamt für Gesundheit (BAG) auf eine Vernehmlassung.
D. Am 28. Januar und 2. Februar 2010 gelangte C._ unaufgefordert mit weiteren Eingaben ans Bundesgericht.

Erwägungen:
1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzung gemäss Art. 95 und Art. 96 BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (Art. 106 Abs. 1 BGG). Es ist somit weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann sie mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (vgl. <ref-ruling> E. 1.4 S. 140). Gemäss Art. 42 Abs. 1 BGG ist die Beschwerde hinreichend zu begründen, andernfalls wird darauf nicht eingetreten (Art. 108 Abs. 1 lit. b BGG). Das Bundesgericht prüft grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen; es ist nicht gehalten, wie eine erstinstanzliche Behörde alle sich stellenden rechtlichen Fragen zu prüfen, wenn diese vor Bundesgericht nicht mehr vorgetragen wurden. Es kann die Verletzung von Grundrechten und von kantonalem und interkantonalem Recht nur insofern prüfen, als eine solche Rüge in der Beschwerde vorgebracht und begründet worden ist (Art. 106 Abs. 2 BGG).
Im Beschwerdeverfahren um die Zusprechung oder Verweigerung von Geldleistungen der Militär- oder Unfallversicherung ist das Bundesgericht nicht an die vorinstanzliche Feststellung des rechtserheblichen Sachverhalts gebunden (Art. 97 Abs. 2 und Art. 105 Abs. 3 BGG).
2. Vorweg ist festzuhalten, dass die Vorinstanz die von der SUVA am 31. Mai 2007 verfügte und mit Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 bestätigte Invalidenrente von monatlich Fr. 3'500.05 (zuzüglich Teuerungszulage) ab 1. Mai 2007 mit unangefochten in Rechtskraft erwachsenem Entscheid vom 28. August 2008 geschützt hat. Soweit das kantonale Gericht mit eben genanntem Entscheid vom 28. August 2008 die Sache zwecks Ausrichtung der Pflegeleistungen und der Hilflosenentschädigung "in vollem Umfang" an die Beschwerdegegnerin zurückgewiesen hat, bilden diese Leistungen nach Massgabe der hier zu Grunde liegenden Verfügung der SUVA vom 8. Mai 2008 nicht Gegenstand (<ref-ruling> E. 2.1 mit Hinweisen) des in diesem Verfahren zu beurteilenden Streites.
3. Der Beschwerdeführer beantragt einzig, die SUVA sei unter Aufhebung des angefochtenen Gerichtsentscheides "zu verpflichten, von einer Rückforderung abzusehen."
3.1 Ende April 2008 erhielt die SUVA Kenntnis von der Verfügung der Invalidenversicherung vom 28. April 2008, wonach die IV dem Versicherten rückwirkend ab 1. Februar 2006 eine ganze Invalidenrente ausrichtet. Mit Blick auf ihre eigenen, unbestritten gebliebenen bzw. rechtskräftig bestätigten Geldleistungen (Taggeld und Invalidenrente) ermittelte die SUVA gestützt auf Art. 69 ATSG hinsichtlich der Dauer des Taggeldbezuges vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007 eine Überentschädigung von Fr. 508.45. Gleichzeitig setzte sie - im richtigen Zeitpunkt beim erstmaligen Zusammentreffen der zu koordinierenden Rentenleistungen (vgl. Art. 20 Abs. 2 UVG sowie <ref-ruling> E. 2 S. 40 f. und 122 V 338 E. 4b S. 340 ff.) - die Komplementärrente im Sinne von Art. 20 Abs. 2 UVG ab 1. Mai 2007 auf monatlich Fr. 2'328.10 fest und berechnete in Bezug auf die bisher entrichteten, zu hohen UV-Rentenleistungen für den Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 eine zu Unrecht ausbezahlte Summe von Fr. 15'599.35. Vom Gesamtbetrag von Fr. 16'107.80 (= Fr. 508.45 + Fr. 15'599.35) forderte die SUVA mit Verfügung vom 8. Mai 2008 nach Art. 25 ATSG Fr. 16'102.80 zurück und verrechnete diese Rückforderung mit den Nachzahlungen der Invalidenversicherung.
3.1 Ende April 2008 erhielt die SUVA Kenntnis von der Verfügung der Invalidenversicherung vom 28. April 2008, wonach die IV dem Versicherten rückwirkend ab 1. Februar 2006 eine ganze Invalidenrente ausrichtet. Mit Blick auf ihre eigenen, unbestritten gebliebenen bzw. rechtskräftig bestätigten Geldleistungen (Taggeld und Invalidenrente) ermittelte die SUVA gestützt auf Art. 69 ATSG hinsichtlich der Dauer des Taggeldbezuges vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007 eine Überentschädigung von Fr. 508.45. Gleichzeitig setzte sie - im richtigen Zeitpunkt beim erstmaligen Zusammentreffen der zu koordinierenden Rentenleistungen (vgl. Art. 20 Abs. 2 UVG sowie <ref-ruling> E. 2 S. 40 f. und 122 V 338 E. 4b S. 340 ff.) - die Komplementärrente im Sinne von Art. 20 Abs. 2 UVG ab 1. Mai 2007 auf monatlich Fr. 2'328.10 fest und berechnete in Bezug auf die bisher entrichteten, zu hohen UV-Rentenleistungen für den Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 eine zu Unrecht ausbezahlte Summe von Fr. 15'599.35. Vom Gesamtbetrag von Fr. 16'107.80 (= Fr. 508.45 + Fr. 15'599.35) forderte die SUVA mit Verfügung vom 8. Mai 2008 nach Art. 25 ATSG Fr. 16'102.80 zurück und verrechnete diese Rückforderung mit den Nachzahlungen der Invalidenversicherung.
3.2 3.2.1 Zu Recht erhebt der Beschwerdeführer keine Einwände gegen die mit angefochtenem Entscheid bestätigte, von der SUVA mit Wirkung ab 1. Mai 2007 gestützt auf Art. 20 Abs. 2 UVG in Verbindung mit Art. 31 Abs. 2 UVV praxisgemäss (<ref-ruling> E. 1 und 2 S. 450 ff.) auf monatlich Fr. 2'328.10 festgesetzte Komplementärrente sowie die darauf basierende Ermittlung der im Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 zu viel ausgerichteten UV-Rentenleistungen im Umfang von Fr. 15'599.35. Diesbezüglich ist weder eine Missachtung des Untersuchungsgrundsatzes noch eine Verletzung der Überentschädigungsregeln von Art. 69 ATSG ersichtlich, zumal Art. 20 Abs. 2 UVG als Spezialnorm der Leistungskoordinationsbestimmungen (vgl. Art. 63 ff. ATSG) die Anwendbarkeit der allgemeinen Überentschädigungsregeln von Art. 69 ATSG ausschliesst (JEAN-MAURICE FRÉSARD, MARGIT MOSER-SZELESS, L'assurance-accidents obligatoire, in: Soziale Sicherheit, SBVR Bd. XIV, 2. Aufl. 2007, S. 906 Rz. 194; vgl. auch Ueli Kieser, ATSG-Kommentar, 2. Aufl. 2009, N. 13 zu Art. 66 und N. 52 zu Art. 69 ATSG). Der Versicherte verkennt, dass sich die Überentschädigungsgrenze von Art. 20 Abs. 2 UVG auf den versicherten Verdienst und somit auf eine vor dem Unfall vorbestehende unveränderbare Tatsache bezieht (JEAN-MAURICE FRÉSARD, MARGIT MOSER-SZELESS, a.a.O., S. 906 Rz. 194).
3.2.2 Ob die vom Beschwerdeführer geltend gemachten Grundrechtsverletzungen den Begründungsanforderungen (Art. 42 Abs. 2 BGG) mit Blick auf die qualifizierte Rügepflicht von Art. 106 Abs. 2 BGG (<ref-ruling> E. 1.4.2 S. 254) genügen, kann offenbleiben. Soweit es nicht an ausdrücklich erhobenen, qualifiziert substanziiert begründeten Rügen fehlt, finden sich jedenfalls keine Anhaltspunkte dafür und kann nicht ernsthaft zur Diskussion stehen, dass die SUVA in Anwendung von Art. 20 Abs. 2 UVG nach Auffassung des Versicherten angeblich das Folterverbot von Art. 3 EMRK oder den Grundsatz "Keine Strafe ohne Gesetz" von Art. 7 EMRK verletzt hat. Die von der Beschwerdegegnerin praxisgemäss korrekt angewendeten bundesgesetzlichen Bestimmungen sind für das Bundesgericht massgeblich (Art. 190 BV). Was der Beschwerdeführer im Übrigen gegen die Rückforderung der unrechtmässig bezogenen Leistungen im Umfang von Fr. 15'599.35 vorbringt, ist unbegründet.
3.2.2 Ob die vom Beschwerdeführer geltend gemachten Grundrechtsverletzungen den Begründungsanforderungen (Art. 42 Abs. 2 BGG) mit Blick auf die qualifizierte Rügepflicht von Art. 106 Abs. 2 BGG (<ref-ruling> E. 1.4.2 S. 254) genügen, kann offenbleiben. Soweit es nicht an ausdrücklich erhobenen, qualifiziert substanziiert begründeten Rügen fehlt, finden sich jedenfalls keine Anhaltspunkte dafür und kann nicht ernsthaft zur Diskussion stehen, dass die SUVA in Anwendung von Art. 20 Abs. 2 UVG nach Auffassung des Versicherten angeblich das Folterverbot von Art. 3 EMRK oder den Grundsatz "Keine Strafe ohne Gesetz" von Art. 7 EMRK verletzt hat. Die von der Beschwerdegegnerin praxisgemäss korrekt angewendeten bundesgesetzlichen Bestimmungen sind für das Bundesgericht massgeblich (Art. 190 BV). Was der Beschwerdeführer im Übrigen gegen die Rückforderung der unrechtmässig bezogenen Leistungen im Umfang von Fr. 15'599.35 vorbringt, ist unbegründet.
3.3 3.3.1 Gleiches gilt hinsichtlich der Einwände gegen die zusätzliche Rückforderung im Umfang von Fr. 503.45 aus der Überentschädigungsberechnung betreffend die Dauer der Taggeldleistungen vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007. Die Überentschädigungsberechnung und die Geltendmachung der entsprechenden Rückforderung erfolgten - entgegen dem Beschwerdeführer - im richtigen Zeitpunkt (<ref-ruling> E. 3.1 S. 29 mit Hinweisen).
3.3.2 Erstmals vor Bundesgericht macht der seit August 2006 stets von demselben Rechtsanwalt vertretene Beschwerdeführer neu geltend, durch seine unfallbedingte Pflegebedürftigkeit erleide seine Ehegattin im Vergleich zu ihrer bis zum Unfall ausgeübten Erwerbstätigkeit eine Einkommenseinbusse von rund 50 %. Diese Tatsache sei bisher bei der Ermittlung der Überentschädigungsgrenze von Art. 69 Abs. 2 ATSG in Verletzung des Untersuchungsgrundsatzes nicht berücksichtigt worden. Dabei handelt es sich, wie die SUVA zutreffend einwendet, um ein unzulässiges Novum im Sinne von Art. 99 Abs. 1 BGG. Neue Tatsachen und Beweismittel dürfen auch im Verfahren um Zusprechung oder Verweigerung von Geldleistungen der Militär- und Unfallversicherung vor Bundesgericht nur so weit vorgebracht werden, als erst der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt (<ref-ruling>). Es besteht keine Veranlassung, hier auf die Anwendung dieser Rechtsprechung zu verzichten. Die Voraussetzungen für eine ausnahmsweise anzunehmende Zulässigkeit von Noven sind nicht erfüllt, was der Versicherte zu Recht auch nicht behauptet. Entgegen dem Beschwerdeführer ist nicht ersichtlich, dass das kantonale Gericht die notwendigen Beweise in Verletzung von Art. 61 lit. c ATSG nicht erhoben oder den Sachverhalt willkürlich festgestellt hätte.
3.4 Nach dem Gesagten steht fest, dass das kantonale Gericht die mit Verfügung vom 8. Mai 2008 geltend gemachte und mit Einspracheentscheid vom 26. Januar 2009 bestätigte Rückerstattungsforderung der SUVA über total Fr. 16'102.80 sowie deren Verrechnung mit der Rentennachzahlung der Invalidenversicherung zu Recht geschützt hat.
4. Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG). Seinem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist nicht stattzugeben, da die Beschwerde von vornherein als aussichtslos erschien (Art. 64 Abs. 1 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 750.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 24. Februar 2010
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Ursprung Hochuli