Sachverhalt:
A.
Die Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland führt gegen A._ eine Strafuntersuchung. Sie wirft ihm vor, zwischen August 2011 und Juli 2012 seine Lebensgefährtin B._ (im Folgenden: Geschädigte) mehrfach vergewaltigt zu haben. Zudem habe er zwischen 2006 und November 2012 mehrmals massive körperliche Gewalt gegen sie angewendet, sie verletzt und sie sowie ihre Mutter C._ mit dem Tod bedroht. Er habe weiter seine Unterhaltspflichten verletzt, nachdem die Geschädigte mit den gemeinsamen Kindern Mitte Juli 2012 aus der gemeinsamen Wohnung ausgezogen sei, gegen das Waffengesetz verstossen und mehrfachen Ungehorsam gegen amtliche Verfügungen begangen.
Am 9. November 2012 wurde A._ in Untersuchungshaft gesetzt. Am 28. Februar 2013 wurde die Untersuchungshaft aufgehoben und durch ein Kontakt- und Rayonverbot sowie durch ein Verbot des Erwerbs, Besitzes und Tragens von Waffen ersetzt. Die Ersatzmassnahmen wurden bis zum Abschluss der Untersuchung, einstweilen bis am 27. Mai 2014 angeordnet.
A._ setzte sich mehrfach über das Kontakt- und Rayonverbot hinweg, um sich wieder mit der Geschädigten zu treffen. Nachdem es am 2. Februar 2014 zu einer Auseinandersetzung gekommen war, in deren Rahmen er der Geschädigten und der gemeinsamen Tochter gegenüber erneut Drohungen geäussert haben soll, stellte die Staatsanwaltschaft am 20. Februar 2014 den Antrag auf Anordnung von Untersuchungshaft. Das Zwangsmassnahmengericht des Bezirks Dielsdorf gab dem Antrag mit Verfügung vom 21. Februar 2014 statt.
Eine von A._ dagegen erhobene Beschwerde wies das Obergericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 21. März 2014 ab.
B.
Mit Eingabe vom 22. April 2014 erhebt A._ Beschwerde in Strafsachen ans Bundesgericht. Er beantragt, der Beschluss des Obergerichts sei aufzuheben und die Sache sei an die Staatsanwaltschaft zurückzuweisen, damit sie Ersatzmassnahmen anordne und ihn danach umgehend aus der Haft entlasse.
Die Staatsanwaltschaft beantragt, die Beschwerde sei abzuweisen. Das Obergericht hat auf eine Stellungnahme verzichtet. Der Beschwerdeführer hält in seiner Replik an seinem Standpunkt fest.

Erwägungen:
1.
Der angefochtene Beschluss des Obergerichts betrifft die Anordnung der Untersuchungshaft. Dagegen ist die Beschwerde in Strafsachen nach <ref-law> gegeben. Der Beschwerdeführer nahm vor der Vorinstanz am Verfahren teil und befindet sich nach wie vor in Haft. Er ist deshalb nach <ref-law> zur Beschwerde berechtigt. Die weiteren Sachurteilsvoraussetzungen geben zu keinen Bemerkungen Anlass. Auf die Beschwerde ist einzutreten.
2.
2.1. Nach <ref-law> ist Untersuchungshaft unter anderem zulässig, wenn die beschuldigte Person eines Verbrechens oder Vergehens dringend verdächtig ist und ernsthaft zu befürchten ist, dass sie Personen beeinflusst und auf Beweismittel einwirkt, um so die Wahrheitsfindung zu beeinträchtigen (Abs. 1 lit. b), oder durch schwere Verbrechen oder Vergehen die Sicherheit anderer erheblich gefährdet, nachdem sie bereits früher gleichartige Straftaten verübt hat (Abs. 1 lit. c). Untersuchungshaft ist auch zulässig, wenn ernsthaft zu befürchten ist, eine Person werde ihre Drohung, ein schweres Verbrechen auszuführen, wahrmachen (Abs. 2).
Das Obergericht bejahte sowohl den dringenden Tatverdacht als auch die besonderen Haftgründe der Kollusions- und der Ausführungsgefahr (<ref-law>). Zudem hielt es fest, auch der besondere Haftgrund der Wiederholungsgefahr dürfte zu bejahen sein (<ref-law>).
2.2. Der Beschwerdeführer ist zwar nicht geständig, er bestreitet jedoch ausdrücklich nicht, dass ein dringender Tatverdacht besteht. Dessen ungeachtet kritisiert er, es sei aktenwidrig und unfair zu behaupten, die Strafuntersuchung habe bis anhin keine entlastenden Beweise hervorgebracht. Er habe bereits unzählige Beweisergänzungsbegehren gestellt, die jedoch allesamt abgewiesen worden seien. Die Staatsanwaltschaft habe dadurch seine Verteidigungsrechte verletzt und dem Sachrichter wesentliche Umstände vorenthalten.
Wie es sich mit dieser Kritik verhält, kann offen bleiben, zumal der Beschwerdeführer den dringenden Tatverdacht im Ergebnis nicht bestreitet. Im Übrigen legt er nicht dar, auf welche Beweisergänzungsbegehren er sich bezieht und worin die behauptete Aktenwidrigkeit bestehen soll. Das Vorbringen wäre deshalb auch nicht hinreichend begründet (<ref-law>).
3.
3.1. Der Beschwerdeführer bestreitet die Kollusionsgefahr in zweierlei Hinsicht.
Zum einen macht er geltend, er habe nach seiner Haftentlassung bis zur erneuten Inhaftierung fast ein Jahr lang mindestens 50 Mal Kontakt zu seiner Lebenspartnerin gehabt. Dieser sei auch intimer Natur gewesen und habe zudem mehrheitlich auf ihre Initiative hin stattgefunden. Sie sei ihm auch mit den Kindern in die Ferien gefolgt. Eine Beeinflussung habe trotz der Möglichkeit dazu nicht stattgefunden, vielmehr habe seine Lebenspartnerin an ihren Aussagen festgehalten. Die Staatsanwaltschaft habe zudem von den Kontakten gewusst und sie geduldet. Angesichts der wiederholten Verletzung des Kontaktverbots komme dem Zusammentreffen vom 2. Februar 2014, welches zur zweiten Inhaftierung geführt habe, keine besondere Bedeutung zu. Dies anerkenne auch die Staatsanwaltschaft, wenn sie sich weigere, die genaueren Umstände jenes Vorfalles abzuklären, und sich diesbezüglich einzig auf die Verletzung des Kontaktverbots berufe.
Zum andern bringt der Beschwerdeführer vor, dass ohnehin spätestens mit dem Abschluss der Untersuchung in aller Regel eine mögliche Kollusionsgefahr wegfalle. Am 1. April 2014 sei die Schlusseinvernahme erfolgt. Seine Lebenspartnerin und ihre Mutter seien einvernommen worden, seine Lebenspartnerin sogar vier Mal. Das Zwangsmassnahmengericht des Bezirks Dielsdorf habe zudem mit Verfügung vom 27. November 2013 die am 28. Februar 2013 angeordneten Ersatzmassnahmen nur bis zum Abschluss der Untersuchung und längstens bis am 27. Mai 2014 verlängert. Auch daraus gehe hervor, dass die Kollusionsgefahr höchstens bis zum Abschluss der Untersuchung bestehen könne. Im Übrigen habe das Zwangsmassnahmengericht ebenfalls von der Verletzung des Kontaktverbots gewusst.
3.2. Das Obergericht legt dar, der Beschwerdeführer habe zugegeben, sich in den vergangenen Monaten wiederholt nicht an das Kontakt- und Rayonverbot gehalten zu haben. Bei den ihm zur Last gelegten Straftaten handle es sich um häusliche Gewaltdelikte. Die Anklage werde sich über weite Strecken auf die Aussagen der Geschädigten stützen. Der Beschwerdeführer, dem eine empfindliche Freiheitsstrafe drohe, habe daher ein grosses Interesse daran, die Geschädigte, die vor Gericht möglicherweise nochmals aussagen müsse, zu seinen Gunsten "umzustimmen". Das Verhalten der Geschädigten, die sich ihrerseits nicht an das Kontakt- und Rayonverbot gehalten haben solle, sei bezüglich der Einschätzung der vom Beschwerdeführer ausgehenden Kollusionsgefahr nicht relevant.
3.3. Die strafprozessuale Haft wegen Kollusionsgefahr soll verhindern, dass die beschuldigte Person die Freiheit dazu missbraucht, die wahrheitsgetreue Abklärung des Sachverhalts zu vereiteln oder zu gefährden. Konkrete Anhaltspunkte für Kollusionsgefahr können sich nach der Rechtsprechung des Bundesgerichts namentlich ergeben aus dem bisherigen Verhalten des Beschuldigten im Strafprozess, aus seinen persönlichen Merkmalen, aus seiner Stellung und seinen Tatbeiträgen im Rahmen des untersuchten Sachverhalts sowie aus den persönlichen Beziehungen zwischen ihm und den ihn belastenden Personen. Bei der Frage, ob im konkreten Fall eine massgebliche Beeinträchtigung des Strafverfahrens wegen Verdunkelung droht, ist auch der Art und Bedeutung der von Beeinflussung bedrohten Aussagen bzw. Beweismittel, der Schwere der untersuchten Straftaten sowie dem Stand des Verfahrens Rechnung zu tragen. Nach Abschluss der Strafuntersuchung bedarf der Haftgrund der Kollusionsgefahr einer besonders sorgfältigen Prüfung (<ref-ruling> E. 4.2 S. 127 f. mit Hinweis).
3.4.
3.4.1. Die Staatsanwaltschaft hat in ihrer Vernehmlassung vom 30. April 2014 zu Handen des Bundesgerichts festgehalten, dass die Untersuchung abgeschlossen sei und in den kommenden Tagen Anklage erhoben werde. Dies ist bei der Beurteilung der Kollusionsgefahr zu berücksichtigen, aber nicht allein massgebend. Denn das Gericht erhebt an der Hauptverhandlung (auch bereits ordnungsgemäss erhobene) Beweise nochmals, sofern die unmittelbare Kenntnis des Beweismittels für die Urteilsfällung notwendig erscheint (<ref-law>; Urteil 1B_188/2012 vom 19. April 2012 E. 3.6). Dabei ist zu berücksichtigen, dass es im vorliegenden Fall um Beziehungsdelikte geht. Der Beschwerdeführer bestreitet diese vollumfänglich. Die Geschädigte belastet ihn. Es steht somit Aussage gegen Aussage. Den Angaben der Geschädigten kommt damit entscheidende Bedeutung zu. Unter diesen Umständen ist davon auszugehen, dass das erstinstanzliche Strafgericht einen persönlichen Eindruck von der Geschädigten gewinnen will und diese anlässlich der Hauptverhandlung befragen wird. Das Interesse an der Vermeidung von Kollusionshandlungen ist daher nach wie vor gegeben.
Die gegen den Beschwerdeführer erhobenen Vorwürfe - insbesondere jener der mehrfachen Vergewaltigung - wiegen insgesamt schwer. Dies verstärkt das öffentliche Interesse an einer von Beeinflussungsversuchen freien Sachverhaltsermittlung.
Im Falle einer Verurteilung muss der Beschwerdeführer mit einer empfindlichen Strafe rechnen. Bei einer Freilassung bestünde für ihn daher ein beträchtlicher Anreiz, die Geschädigte zu einem Widerruf oder einer Abschwächung ihrer belastenden Aussagen zu veranlassen.
3.4.2. Der Beschwerdeführer hat sich nach seiner Haftentlassung am 28. Februar 2013 mehrfach über das Kontakt- und Rayonverbot hinweggesetzt. Er selbst macht diesbezüglich nach dem Ausgeführten geltend, dass die Initiative dazu mehrheitlich von seiner Lebensgefährtin ausgegangen und zudem von der Staatsanwaltschaft toleriert worden sei. Inwieweit dies tatsächlich zutrifft, kann offen bleiben. Die Ersatzmassnahmen wurden insbesondere deshalb angeordnet, um der Kollusionsgefahr zu begegnen. Diese soll die Wahrheitsfindung im Strafverfahren gewährleisten. Ob die Missachtung der Ersatzmassnahmen teilweise auf Initiative der Geschädigten erfolgte, ob die Strafverfolgungsbehörden rechtzeitig darauf reagierten und ob man wegen des Zuwartens von einem "Tolerieren" sprechen kann, ist vor diesem Hintergrund nicht entscheidend.
Zudem ist festzuhalten, dass das Beeinflussen einer Person im Sinne von <ref-law> auch über einen längeren Zeitraum stattfinden kann. Fehlende Anzeichen einer tatsächlichen Beeinflussung trotz mehrfachen Kontakten führen unter anderem deshalb nicht automatisch dazu, dass eine Kollusionsgefahr zu verneinen ist.
3.4.3. Die Tatvorwürfe wie auch das Verhalten des Beschwerdeführers und der Geschädigten nach der Haftentlassung zeichnen das Bild einer konfliktträchtigen und ambivalenten Beziehung. Dabei fallen vor allem die Annäherungen trotz des von der Geschädigten aufrechterhaltenen Vorwurfs der mehrfachen Vergewaltigung und die erneute Eskalation am 2. Februar 2014 auf. Gemäss dem betreffenden Rapport der Stadtpolizei Zürich hat sich der Beschwerdeführer an jenem Tag zur Wohnung der Geschädigten begeben, wo er von der 14-jährigen Tochter hereingelassen wurde. Diese habe der Polizei berichtet, der Beschwerdeführer habe Drohungen gegen die Familie geäussert und zu ihr gesagt, dass sie bald keine Eltern mehr haben würde. Anlässlich einer späteren Befragung habe sie dagegen angegeben, nichts von Drohungen ihres Vaters zu wissen.
3.4.4. Es bestehen insgesamt verschiedene Anzeichen, dass der Beschwerdeführer bei einer Haftentlassung erneut versuchen könnte, die Zuneigung der Geschädigten zu gewinnen und diese zu einer Änderung ihrer Aussagen zu bewegen. Der Beschwerdeführer hat sich mehrfach über ein gerichtlich bestätigtes Kontaktverbot hinweggesetzt und angesichts der Tatvorwürfe ist auch nicht auszuschliessen, dass er die Geschädigte mit Drohungen unter Druck setzen könnte. Ein vom 21. Dezember 2012 datierendes psychiatrisches Gutachten stuft die Wahrscheinlichkeit erneuter Drohungen gegenüber der Geschädigten kurz- und mittelfristig denn auch als sehr hoch ein. Das Obergericht hat vor diesem Hintergrund kein Bundesrecht verletzt, wenn es die Kollusionsgefahr bejaht hat.
4.
4.1. Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, es bestehe keine Ausführungsgefahr. Die Vorinstanz stelle auf das erwähnte Gutachten ab, ohne zu berücksichtigen, dass es vor seiner Haftentlassung erstellt worden sei. Gerade sein Verhalten in Freiheit habe gezeigt, dass die Prognosen unrichtig gewesen seien.
4.2. Bei der Annahme, dass eine Person ein schweres Verbrechen begehen könnte, ist Zurückhaltung geboten. Erforderlich ist eine sehr ungünstige Prognose. Nicht Voraussetzung ist hingegen, dass die verdächtige Person bereits konkrete Anstalten getroffen hat, um die befürchtete Tat zu vollenden. Vielmehr genügt es, wenn die Wahrscheinlichkeit einer Ausführung aufgrund einer Gesamtbewertung der persönlichen Verhältnisse sowie der Umstände als sehr hoch erscheint. Besonders bei drohenden schweren Gewaltverbrechen ist dabei auch dem psychischen Zustand der verdächtigen Person bzw. ihrer Unberechenbarkeit oder Aggressivität Rechnung zu tragen. Je schwerer die angedrohte Straftat ist, desto eher rechtfertigt sich eine Inhaftierung (<ref-ruling> E. 2.1.1 S. 21 f. mit Hinweisen). Insbesondere bei einer zu befürchtenden vorsätzlichen Tötung darf an die Annahme der Ausführungsgefahr kein allzu hoher Massstab angelegt werden. Anders zu entscheiden hiesse, das potenzielle Opfer einem nicht verantwortbaren Risiko auszusetzen (Urteil 1B_440/2011 vom 23. September 2011 E. 2.2, nicht publ. in: <ref-ruling>).
4.3. Die Autoren des psychiatrischen Gutachtens vom 21. Dezember 2012 setzten sich sowohl mit der Gefahr der Ausführung der dem Beschwerdeführer vorgeworfenen Todesdrohungen als auch mit dem Risiko weiterer Delikte auseinander. Sie erachteten die Wahrscheinlichkeit erneuter Drohungen gegenüber der Geschädigten und/oder deren Mutter, wie bereits im Zusammenhang mit der Kollusionsgefahr erwähnt, kurz- und mittelfristig als sehr hoch. Die Wahrscheinlichkeit für erneute leichte Gewalthandlungen im Sinne von Tätlichkeiten stuften sie unter Annahme eines fortbestehenden Beziehungskonflikts kurz- und mittelfristig als deutlich bis sehr hoch ein. Die Wahrscheinlichkeit für erneute sexuelle Gewalthandlungen im Sinne von sexueller Nötigung und Vergewaltigung seien in der aktuellen Situation moderat bis deutlich, wobei das Rückfallrisiko höher ausfallen würde, wenn die Geschädigte und der Beschwerdeführer erneut einen gemeinsamen Wohnsitz hätten. Für Handlungen, die eine Gefährdung des Lebens implizierten, und Handlungen zur Umsetzung der Drohungen der Tötung eines oder sämtlicher Familienmitglieder sei die Wahrscheinlichkeit unter der Voraussetzung des Weiterbestehens des aktuellen Konflikts als moderat bis deutlich einzustufen.
Bei der Legalprognose berücksichtigten die Autoren unter anderem, dass der Beschwerdeführer einen Mangel an Beeindruckbarkeit durch Sanktionen zeige. Das Verwenden einer Waffe im Rahmen einer früheren Gewaltanwendung stelle ebenso einen zusätzlichen prognostisch ungünstigen Faktor dar wie der Umstand, dass der Beschwerdeführer auch in Gegenwart der Kinder Gewalthandlungen realisiert habe. Die Trennung von der Geschädigten und ihr Auszug mit den Kindern aus der gemeinsamen Wohnung bedeuteten für ihn das schlimmstmögliche Szenario. In seinem traditionellen Weltbild stellten die Handlungen der Geschädigten eine massive Ehrverletzung und Kränkung dar, die es mit allen Mitteln zurechtzurücken gelte. Gegenüber den Gutachtern habe er deutlich gemacht, dass er als Vater das Recht habe, seine Kinder zu sehen, wann er dies wolle, und dass er seine Kinder über alles liebe.
4.4. Der Beschwerdeführer hat zwar während der Zeit nach seiner Haftentlassung keines der im Gutachten erwähnten Delikte begangen. Dies steht jedoch entgegen seiner Auffassung nicht im Widerspruch zu den gutachterlichen Prognosen, welche sich weder nur auf die nächsten paar Monate bezogen noch die Begehung der Delikte als gesichert bezeichneten. Vielmehr erscheinen die Einschätzungen insofern als durch die nachfolgenden Ereignisse bestätigt, als sich der Beschwerdeführer von den gerichtlichen Anordnungen unbeeindruckt gezeigt und weiter den Kontakt zur Geschädigten gesucht hat.
Die dem Beschwerdeführer vorgeworfenen Delikte offenbaren ein anhaltend grosses Gewaltpotenzial. Er hat zudem durch sein Verhalten in Freiheit gezeigt, dass er die angeordneten Ersatzmassnahmen nicht ernst nimmt. Gerade die Aufrechterhaltung der konfliktträchtigen Beziehung wurde als wesentlicher Risikofaktor identifiziert. Die betreffende psychiatrische Prognose lautet auf moderat bis deutlich. Angesichts dieser Umstände und der Schwere des in Frage stehenden Delikts - einer Tötung - hat das Obergericht die Ausführungsgefahr zu Recht bejaht.
5.
Besteht Kollusionsgefahr, so kann ein Beschuldigter nur aus der Haft entlassen bzw. in Freiheit belassen werden, wenn er Gewähr dafür bietet, die damit verbundenen Auflagen strikt einzuhalten (Urteil 1B_52/2014 vom 21. Februar 2014 E. 3.4.2). Gleich verhält es sich hinsichtlich der Ausführungsgefahr, wobei diesbezüglich auch das Risiko zu berücksichtigen ist, welchem das potenzielle Opfer ausgesetzt würde (vgl. E. 4.2 hiervor). Aufgrund der mehrfachen Missachtung des Rayon- und Kontaktverbots durch den Beschwerdeführer erscheinen Ersatzmassnahmen nicht geeignet, um der Kollusions- und der Ausführungsgefahr zu begegnen.
6.
Die Beschwerde ist somit abzuweisen und es kann offen bleiben, ob zusätzlich zu den genannten besonderen Haftgründen auch Wiederholungsgefahr besteht.
Der Beschwerdeführer ersucht um unentgeltliche Prozessführung und Rechtsverbeiständung. Da die gesetzlichen Voraussetzungen erfüllt sind, kann dem Gesuch entsprochen werden (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird gutgeheissen.
2.1. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
2.2. Rechtsanwalt Thomas Schütz wird zum unentgeltlichen Rechtsbeistand ernannt und für das bundesgerichtliche Verfahren aus der Bundesgerichtskasse mit Fr. 1'500.-- entschädigt.
3.
Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 15. Mai 2014
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Fonjallaz
Der Gerichtsschreiber: Dold