Sachverhalt:
A. Mit Verfügung vom 4. Juni 2003 sprach die IV-Stelle Basel-Stadt der 1956 geborenen L._, die sich am 10. März 2003 unter Hinweis auf eine zervikale Diskushernie zum Leistungsbezug bei der Invalidenversicherung angemeldet hatte, nach Abklärung der gesundheitlichen und erwerblichen Verhältnisse ab 1. April 2002 eine ganze Rente der Invalidenversicherung bei einem Invaliditätsgrad von 69 % zu. Am 4. August 2004 teilte die IV-Stelle der Versicherten verfügungsweise mit, eine Überprüfung des Invaliditätsgrades habe keine rentenbeeinflussende Änderung ergeben, aufgrund der 4. IV-Revision werde die ganze Rente jedoch auf eine Dreiviertelsrente herabgesetzt. Daran hielt sie mit rechtskräftigem Einspracheentscheid vom 20. Februar 2006 fest.
Im Rahmen des im August 2006 angehobenen Revisionsverfahrens veranlasste die Verwaltung eine polydisziplinäre Begutachtung. Gestützt auf die diesbezüglichen Ergebnisse des Zentrums Y._ (vom 20. Dezember 2007) verfügte die IV-Stelle am 28. Mai 2008 - ausgehend von einem Invaliditätsgrad von 46 % - die Herabsetzung der Dreiviertelsrente auf eine Viertelsrente per Ende Juni 2008.
B. Die dagegen erhobene Beschwerde wies das Sozialversicherungsgericht Basel-Stadt mit Entscheid vom 2. Februar 2009 ab.
C. L._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen und beantragen, es sei ihr, in Aufhebung des angefochtenen Entscheids, weiterhin eine Dreiviertelsrente der Invalidenversicherung zuzusprechen; eventualiter sei die Sache an die IV-Stelle zur Durchführung weiterer medizinischer Abklärungen zurückzuweisen. Sodann sei ihr die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren.
Die IV-Stelle schliesst auf Abweisung der Beschwerde und das Bundesamt für Sozialversicherungen verzichtet auf eine Stellungnahme.

Erwägungen:
1. Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann unter anderem die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>). Die Feststellung des Sachverhalts kann nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Artikel 95 beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Artikel 95 beruht (<ref-law>).
2. Streitig und zu prüfen ist, ob im Zeitraum zwischen 4. August 2004 (Herabsetzung der ganzen Rente im Rahmen einer ersten Revision bei gleichbleibenden Verhältnissen in tatsächlicher Hinsicht) und 14. Januar 2008 (revisionsweise Herabsetzung der Dreiviertelsrente auf eine Viertelsrente) eine Änderung in den tatsächlichen Verhältnissen eingetreten ist, welche die Herabsetzung der Rente rechtfertigt. Da die Versicherte im gesamten zu beurteilenden Vergleichszeitraum nicht arbeitstätig gewesen war, fällt eine Revision aus erwerblichen Gründen von vornherein ausser Betracht. Damit steht einzig in Frage, ob sich der Gesundheitszustand entscheidend verbessert hat, wobei sich unstrittig die gesundheitliche Situation insoweit nicht geändert hat, als weder im Zeitpunkt der ursprünglichen Rentenzusprechung noch im Revisionszeitpunkt ein krankheitswertiges, leistungseinschränkendes psychisches Leiden vorlag. Die für die Beurteilung dieser Frage einschlägigen Rechtsgrundlagen werden im angefochtenen Entscheid zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen.
3. 3.1 Ob sich eine Arbeits(un)fähigkeit in einem bestimmten Zeitraum in einem rentenrevisionsrechtlich relevanten Sinne (<ref-law>; <ref-law>) verändert hat, ist Tatfrage (Urteil I 692/06 vom 19. Dezember 2006, E. 3.1) und somit einer letztinstanzlichen Berichtigung oder Ergänzung nur im gesetzlichen Rahmen von <ref-law> zugänglich. Frei überprüfbare Rechtsfrage ist, ob die Vorinstanz bei der Sachverhaltsermittlung vom zutreffenden Beweismass - hier - der überwiegenden Wahrscheinlichkeit ausgegangen ist (Urteil 9C_752/2008 vom 9. April 2009, E. 2.3.1 und 2.3.2; ebenso - bezüglich der richtigen Anwendung der bundesrechtlichen Grundsätze über die objektive Beweislast - Urteil H 228/06 vom 16. August 2007, E. 3.3). Hat jedoch die Vorinstanz einen Sachverhalt gestützt auf eine willkürfreie Würdigung von Beweisen und konkreten Umständen und in Anwendung des zutreffenden Beweismasses als erstellt erachtet, ist das Bundesgericht an das Beweisergebnis gebunden (vgl. <ref-ruling> E. 3 S. 221 ff., insb. E. 3b in fine S. 223).
3.2 Grundsätzlich schliessen identisch gebliebene Diagnosen eine revisionsrechtlich erhebliche Steigerung des tatsächlichen Leistungsvermögens (Arbeitsfähigkeit) - sei es aufgrund eines objektiv geminderten Schweregrades ein- und desselben Leidens, sei es aufgrund einer verbesserten Leidensanpassung der versicherten Person - nicht aus. Ob eine derartige tatsächliche Änderung oder aber eine revisionsrechtlich unbeachtliche abweichende ärztliche Einschätzung eines im Wesentlichen gleich gebliebenen Gesundheitszustands vorliegt, bedarf - auch mit Blick auf die mitunter einschneidenden Folgen für die versicherte Person - einer sorgfältigen Prüfung (vgl. auch Ulrich Meyer, Rechtsprechung des Bundesgerichts zum IVG, Zürich 1997, S. 259). Dabei gilt auch hier der Beweisgrad der überwiegenden Wahrscheinlichkeit; die blosse Möglichkeit einer Verbesserung tatsächlicher Art genügt nicht.
4. 4.1 Der Zusprechung einer Dreiviertelsrente (Verfügung vom 4. August 2004) lag vor allem der Verlaufsbericht des Spitals X._ vom 14. April 2004 zugrunde, worin mit Wirkung auf die Arbeitsfähigkeit ein zervikoradikuläres Schmerz- und Ausfallsyndrom C6 links mit mittelgrosser mediolateraler Diskushernie links C5/6, degenerativer Spinalkanalstenose und Einengung der Foramina beidseits bei Unkovertebralarthrose diagnostiziert wurde. Für leichte, leidensadaptierte Tätigkeiten (beispielsweise Botengänge oder Arbeiten am Telefon mittels Hilfsvorrichtungen) sei von einer 50%igen Arbeitsfähigkeit auszugehen.
4.2 Das kantonale Gericht ist gestützt auf das im Revisionsverfahren eingeholte polydisziplinäre Gutachten des Zentrums Y._ vom 20. Dezember 2007 von einer Verbesserung des Gesundheitszustandes ausgegangen, indem nurmehr ein leichtes bis mässiges Zervikalsyndrom links überwiegend, vorlag. Klinisch konnte weder ein radikuläres Reiz- noch Ausfallsyndrom objektiviert werden, was zur Diagnose einer chronischen Zervikobrachialgie links (ICD-10 M50.8) bei Status nach Diagnose einer Diskushernie C5/6 median links überwiegend im Mai 2001 sowie Status nach zervikoradikulärem Syndrom C6 links und aktuell diffusem pseudoradikulärem Syndrom, klinisch und elekromyografisch ohne Nachweis eines relevanten radikulären Syndroms, führte.
Hinsichtlich der Auswirkungen des Gesundheitszustands auf das Leistungsvermögen hat es das kantonale Gericht in Würdigung der medizinischen Aktenlage, als nachvollziehbar und "mit überwiegender Wahrscheinlichkeit erstellt" erachtet, dass sich die Arbeitsfähigkeit von ursprünglich 50 % im Jahre 2004 (Zeitpunkt der Zusprechung einer Dreiviertelsrente) infolge des Wegfalls der radikulären Symptomatik auf 80 % im Revisionszeitpunkt gesteigert hat.
4.3 Die Beschwerdeführerin rügt eine offensichtlich unrichtige Tatsachenfeststellung, indem die Vorinstanz abweichend von den Angaben des Spitals X._ (gemäss Verlaufsgutachten vom 11. April/ 3. September 2007 und Schreiben vom 2. Mai 2008) von einer 80%igen Arbeitsfähigkeit ausgegangen sei, obwohl das Spital X._ mehrfach wiederholt habe, dass ein unveränderter Gesundheitszustand bestehe, womit weiterhin eine 50%ige Arbeitsfähigkeit gegeben sei. Das Gericht habe in Verletzung des Grundsatzes der freien Beweiswürdigung und des rechtlichen Gehörs die Aktenstücke des Spitals X._ und den Bericht des Dr. med. D._, Spezialarzt FMH für Chirurgie, vom 12. September 2006, ausser Acht gelassen und nicht dargelegt, weshalb es darauf nicht abgestellt habe.
4.3 Die Beschwerdeführerin rügt eine offensichtlich unrichtige Tatsachenfeststellung, indem die Vorinstanz abweichend von den Angaben des Spitals X._ (gemäss Verlaufsgutachten vom 11. April/ 3. September 2007 und Schreiben vom 2. Mai 2008) von einer 80%igen Arbeitsfähigkeit ausgegangen sei, obwohl das Spital X._ mehrfach wiederholt habe, dass ein unveränderter Gesundheitszustand bestehe, womit weiterhin eine 50%ige Arbeitsfähigkeit gegeben sei. Das Gericht habe in Verletzung des Grundsatzes der freien Beweiswürdigung und des rechtlichen Gehörs die Aktenstücke des Spitals X._ und den Bericht des Dr. med. D._, Spezialarzt FMH für Chirurgie, vom 12. September 2006, ausser Acht gelassen und nicht dargelegt, weshalb es darauf nicht abgestellt habe.
4.4 4.4.1 Diese Einwendungen sind nicht geeignet, die Feststellung des rechtserheblichen Sachverhalts im angefochtenen Entscheid als offensichtlich unrichtig oder auf einer Bundesrechtsverletzung basierend erscheinen zu lassen. Das kantonale Gericht hat sich mit der medizinischen Aktenlage auseinandergesetzt und sie rechtsprechungskonform gewürdigt. Davon abgesehen, dass behandelnde Ärzte erfahrungsgemäss in Zweifelsfällen eher zu Gunsten ihrer Patienten aussagen (<ref-ruling> E. 3b/cc S. 353), führten die Ärzte am Spital X._, welche die Beschwerdeführerin bereits im Sommer 2001 wegen des diagnostizierten zervikoradikulären Syndroms C6 links, stationär behandelt hatten, nicht aus, warum sich das Fehlen einer Wurzelreizsymptomatik nicht auf die verbleibende zumutbare Arbeitsfähigkeit auswirken soll (vgl. Schreiben des Spitals X._ vom 2. Mai 2008). Ebenso ist in beweisrechtlicher Hinsicht nicht zu beanstanden, dass die Vorinstanz den wenig aussagekräftigen Bericht des Dr. med. D._ (vom 12. September 2006), der einzig festhielt, dass aufgrund vermehrter Schmerzen ein verschlechterter Gesundheitszustand vorliege, ihrem Entscheid nicht zu Grunde gelegt hat. Die vorinstanzliche Schlussfolgerung, die Expertise des Begutachtungszentrums (vom 20. Dezember 2007) stelle unter den dargelegten Umständen eine tragfähige Grundlage dar, um die Frage nach einer anspruchserheblichen Veränderung des Gesundheitszustandes abschliessend zu beurteilen, ist nach dem Gesagten nicht offensichtlich unrichtig. Das Gericht durfte aufgrund der im Revisionszeitpunkt fehlenden radikulären Problematik auf eine revisionsrechtlich beachtliche Veränderung in den tatsächlichen Verhältnissen im Sinne eines verbesserten Gesundheitszustands gegenüber dem Zeitpunkt der Rentenverfügung im Jahre 2004, schliessen (vgl. E. 3.2). Diese anspruchserhebliche Feststellung ist weder unvollständig noch beruht sie auf einer rechtsfehlerhaften, willkürlichen Beweiswürdigung. Eine Beweiswürdigung ist nicht bereits willkürlich, wenn eine andere Lösung ebenfalls vertretbar erscheint oder gar vorzuziehen wäre, sondern erst, wenn der Entscheid offensichtlich unhaltbar ist, zur tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht oder auf einem offenkundigen Fehler beruht (<ref-ruling> E. 2b S. 56; vgl. auch <ref-ruling> E. 1.3 S. 4 f.). Dies trifft hier nicht zu, zumal im polydisziplinären Gutachten des Begutachtungszentrums vom 20. Dezember 2007 und im Ergänzungsschreiben vom 24. Januar 2008 ausdrücklich bestätigt wurde, dass aufgrund der sicherlich seit April /September 2007 (Verlaufsbeurteilung des Spitals X._) fehlenden radikulären Problematik eine Verbesserung des Gesundheitszustands eingetreten sei, welcher Befund bei der Begutachtung im Dezember 2007 habe bestätigt werden können. Sodann war - entgegen den Ausführungen der Beschwerdeführerin - bei der vorliegenden Wurzelreizsymptomatik gerade die Beurteilung des Gesundheitszustands durch einen neurologischen Experten angezeigt (vgl. Beurteilung des regionalärztlichen Dienstes vom 11. Juli 2008).
4.4.2 Schliesslich lässt sich auch die Folgerung des kantonalen Gerichts nicht beanstanden, die Restarbeitsfähigkeit der Beschwerdeführerin sei trotz der diagnostizierten chronischen Zervikobrachialgie links und des im Begutachtungszeitpunkt bestehenden diffusen pseudoradikulären Syndroms, für leichte und wechselbelastende Arbeiten mit Trage- und Hebelimiten von 5 bis 10 kg im Umfang von 80 % gegeben. Auf Nachfragen der IV-Stelle bekräftigte der begutachtende Dr. med. Z._, FMH für Allgemeinmedizin, Zentrum Y._, nach nochmaliger eingehender Diskussion der Situation mit dem Mitgutachter Dr. med. B._, FMH für Neurologie, Zentrum Y._, es sei aufgrund der veränderten Situation (fehlende radikuläre Symptomatik) von einer 80%igen Restarbeitsfähigkeit im beschriebenen Sinne auszugehen (Schreiben vom 24. Januar 2008). Wenn das kantonale Gericht in beweisrechtlicher Hinsicht diese Schlussfolgerungen als überzeugender ansah als die Ausführungen im Verlaufsgutachten des Spitals X._ vom 11. April/3. September 2007, worin die Ärzte trotz der ebenfalls festgestellten fehlenden radikulären Ausfälle aus rheumatologischer Sicht (bei ansonsten im Wesentlichen gleicher Diagnose eines chronischen Zervialsyndroms links), von keiner relevanten gesundheitlichen Veränderung ausgingen und weiterhin eine 50%ige Arbeitsfähigkeit für leidensadaptierte Tätigkeiten attestierten, lässt sich dies nicht beanstanden, nachdem die Ärzte des Spitals X._ nicht darlegen konnten, weshalb die intermittierende Wurzelreizsymptomatik C6 links für die Frage der zumutbaren Arbeitsfähigkeit nicht als relevant erachtet wurde (Schreiben vom 2. Mai 2008). Die vorinstanzliche Beweiswürdigung kann daher sowohl hinsichtlich der Handhabung des Beweismasses als auch im Ergebnis nicht als ermessensmissbräuchlich respektive willkürlich (<ref-law>) bezeichnet werden, weshalb im Rahmen der letztinstanzlich eingeschränkten Sachverhaltsüberprüfung (<ref-law>) kein Anlass zur Korrektur besteht. Sofern aufgrund einer wiedergekehrten radikulären Symptomatik eine Verschlechterung des Gesundheitszustands eintreten sollte, bleibt es der Beschwerdeführerin unbenommen, erneut an die Invalidenversicherung zu gelangen.
5. Was die Beschwerdeführerin mit Blick auf die erwerblichen Auswirkungen des Gesundheitsschadens vorbringen lässt, ist ebenfalls unbehelflich. Der bei der Vornahme des Einkommensvergleichs beim Invalideneinkommen gewährte Abzug von 10 % ist nicht rechtsverletzend, handelt es sich hiebei doch um eine letztinstanzlich nicht überprüfbare Ermessensfrage (<ref-law>). Vor Bundesgericht gerügt werden kann die Höhe des Abzuges nur im Hinblick auf Ermessensüber- oder unterschreitung oder auf Ermessensmissbrauch (<ref-ruling> E. 3.3 S. 399). Gründe für eine rechtsfehlerhafte Ausübung des Ermessens werden indessen nicht substantiiert geltend gemacht.
6. Bei diesem Verfahrensausgang ist die Beschwerdeführerin kostenpflichtig (<ref-law>). Ihr kann die unentgeltliche Rechtspflege (Prozessführung und Verbeiständung; <ref-law>) gewährt werden, da die entsprechenden Voraussetzungen erfüllt sind (<ref-ruling> E. 7.1; <ref-ruling> E. 4a S. 202 und 371 E. 5b S. 372). Es wird indessen ausdrücklich auf <ref-law> aufmerksam gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später dazu in der Lage ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Der Beschwerdeführerin wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 500.- werden der Beschwerdeführerin auferlegt, indes vorläufig auf die Gerichtskasse genommen.
4. Lic. iur. Sara Krumm, Basel, wird als unentgeltliche Beiständin der Beschwerdeführerin bestellt, und es wird ihr für das bundesgerichtliche Verfahren aus der Gerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 2'000.- ausgerichtet.
5. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht Basel-Stadt und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 2. November 2009
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Ursprung Polla