Faits:
A. M._ était employé de X._ depuis le 1er janvier 2006. Il a quitté cet établissement en résiliant son contrat de travail avec effet au 31 juillet 2009. Dès le 1er août 2009, il a travaillé pour le compte de Y._ Sàrl, à C._, dont il était devenu associé-gérant depuis le 27 juillet 2009. Il possédait l'intégralité du capital social s'élevant à 25'000 fr.
Le 15 décembre 2009, M._ a cédé à son épouse E._ la totalité des parts sociales de Y._ Sàrl. Celle-ci est devenue associée-gérante de la société avec signature individuelle; son époux continuait d'exercer les fonctions de directeur avec le même mode de signature. Ces changements ont été inscrits au Registre du commerce de V._.
Y._ Sàrl a résilié le contrat de travail de M._ par courrier du 23 février 2010, avec effet au 31 mars 2010 en raison des difficultés économiques et indiqué qu'elle envisageait une probable liquidation. M._ s'est inscrit comme demandeur d'emploi auprès de la commune de C._ le 2 mars 2010, en sollicitant l'octroi de prestations de chômage dès le 1er avril 2010. La radiation du prénommé en sa qualité de directeur de Y._ Sàrl a été inscrite au registre du commerce et publiée à la Feuille officielle suisse du commerce.
Par décision du 11 mai 2010, la Caisse cantonale valaisanne de chômage a refusé le droit de M._ à l'indemnité de chômage dès le 1er avril 2010, au motif qu'il se trouvait toujours, par l'intermédiaire de son épouse, en position d'influencer de manière déterminante les décisions de l'employeur.
M._ s'est opposé à cette décision en faisant valoir que l'ensemble des éléments (résiliation de tous les contrats de Y._ Sàrl y compris celui relatif au bail des locaux de la société, licenciement de tout le personnel, vente des actifs pour couvrir les passifs) démontrait clairement la fermeture de la société et la perte définitive en ce qui le concerne de la position assimilable à celle d'un employeur qu'il avait occupée.
Par décision du 22 juin 2010, la Caisse cantonale de chômage a rejeté l'opposition.
B. M._ a interjeté recours contre cette décision devant la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan.
Au cours de la procédure, le prénommé a indiqué que Y._ Sàrl avait été dissoute par décision de l'assemblée générale du 26 août 2010. Sa nouvelle raison sociale était Y._ Sàrl en liquidation (selon inscription au registre du commerce). E._ occupait désormais la position de liquidatrice avec pouvoir de signature individuelle. Il a également exposé que le 20 septembre 2010, une commination de faillite avait été notifiée à la société et qu'au vu des liquidités disponibles, celle-ci ne pourrait acquitter le montant dû.
Statuant par jugement du 20 janvier 2011, la juridiction cantonale a rejeté le recours.
C. M._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande la réforme en ce sens qu'il a droit à l'indemnité de chômage, à titre principal, dès le 1er avril 2010 et, à titre subsidiaire, dès le 14 avril 2010. A titre plus subsidiaire, il demande l'annulation du jugement entrepris et le renvoi de la cause à la juridiction cantonale pour qu'elle statue dans le sens des considérants.
La caisse cantonale de chômage déclare renoncer à se déterminer sur le recours et renvoie à sa décision sur opposition. Quant au Secrétariat d'Etat à l'économie, il a renoncé à se déterminer.

Considérant en droit:
1. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Il peut cependant rectifier ou compléter d'office les constatations de l'autorité précédente si les faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>).
2. Le litige porte sur la question de savoir si le recourant a droit à l'indemnité de chômage à partir du 1er avril 2010, respectivement du 14 avril 2010.
3. La juridiction cantonale a retenu que le recourant avait travaillé pour une entreprise où son épouse occupait une fonction dirigeante et qu'après son licenciement, il n'avait pas oeuvré au minimum six mois auprès d'une entreprise tierce. Se fondant sur la jurisprudence, les premiers juges ont nié le droit du recourant à l'indemnité de chômage.
3.1 Dans un premier moyen, le recourant conteste que l'art. 31 al. 3 let. c LACI lui soit applicable.
3.2 Selon l'art. 31 al. 3 let. c LACI, n'ont pas droit à l'indemnité en cas de réduction de l'horaire de travail, les personnes qui fixent les décisions que prend l'employeur - ou peuvent les influencer considérablement - en qualité d'associé, de membre d'un organe dirigeant de l'entreprise ou encore de détenteur d'une participation financière à l'entreprise; il en va de même des conjoints de ces personnes, qui sont occupés dans l'entreprise.
3.3 Dans l'<ref-ruling>, le Tribunal fédéral des assurances a explicité les motifs fondant l'application analogique de cette règle à l'octroi de l'indemnité de chômage. Ainsi, la jurisprudence étend l'exclusion du conjoint du droit à l'indemnité en cas de réduction de l'horaire de travail, au droit à l'indemnité de chômage (cf. arrêt C 193/04 du 7 décembre 2004 in DTA 2005 p. 130; voir aussi REGINA JÄGGI, Eingeschränkter Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung bei arbeitgeberähnlicher Stellung durch analoge Anwendung von Art. 31 Abs. 3 lit. c AVIG, RSAS 2004, p. 9 sv.). En effet, les conjoints peuvent exercer une influence sur la perte de travail qu'ils subissent, ce qui rend leur chômage difficilement contrôlable (cf. THOMAS NUSSBAUMER, Arbeitslosenversicherung, in: Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SBVR], 2° éd. 2007, p. 2315 n. 461). En outre, aussi longtemps que cette influence subsiste, il existe une possibilité de réengagement. Dans ce cas également, il s'agit de ne pas détourner la réglementation en matière d'indemnité en cas de réduction de l'horaire de travail, par le biais d'une disposition sur l'indemnité de chômage. Il n'y a pas lieu de revenir sur cette jurisprudence, contrairement à ce que semble vouloir le recourant.
3.4 En l'espèce, ainsi que l'ont retenu les premiers juges, le recourant est l'époux de l'unique associée-gérante d'une Sàrl, laquelle existait toujours à la date de la décision sur opposition de l'intimée. On doit admettre que cette société - dont le but suffisamment large permettait à celle-ci de se lancer dans de nouvelles activités en réengageant le recourant. Dans un tel contexte, la perte de travail n'était pas aisément vérifiable par la caisse, ce qui justifiait de ne pas assimiler le recourant à une personne qui aurait définitivement quitté l'entreprise qui l'employait. La situation du recourant entre incontestablement dans un des cas de figure visés par l'art. 31 al. 3 let. c LACI (pour des cas comparables cf. arrêts 8C_1004/2010 du 29 juin 2011 consid. 4.4 et 8C_174/2010 du 30 juillet 2010 consid. 5 et les arrêts cités).
4. Le recourant reproche aussi à la juridiction cantonale d'avoir violé son droit d'être entendu garanti par l'art. 29 al. 2 Cst. en appliquant les critères de l'art. 31 al. 3 let. c LACI sans aucun examen concret de sa situation.
Ce grief n'est pas fondé. En effet, contrairement à ce qu'allègue le recourant, la preuve de l'existence d'un abus avéré n'exclut pas le risque d'abus qui est également pris en compte par la loi et la jurisprudence. Dès lors, l'existence ou l'absence d'abus n'est pas déterminante pour statuer sur l'affaire et la juridiction cantonale pouvait donc renoncer à procéder à un examen concret de la situation du recourant sans violer son droit d'être entendu.
5. Le recourant allègue que la décision cantonale viole l'art. 8 Cst. Il considère que le fait de lui refuser des prestations au motif qu'il est marié à l'unique associée-gérante puis liquidatrice de Y._ Sàrl est discriminatoire par rapport à une personne qui se trouverait dans la même situation mais qui ne serait pas mariée.
S'il est vrai que cette jurisprudence basée sur l'art. 31 al. 3 let. c LACI n'est pas applicable aux personnes qui entretiendraient des liens étroits avec leur employeur sans être mariées (par exemple un concubin), il n'en demeure pas moins que ce régime résulte de la loi qui exclut du droit à certaines prestations, le conjoint occupé dans l'entreprise d'une personne mentionnée à l'art. 31 al. 3 let. c LACI, lorsqu'il existe un risque de mise à contribution abusive de l'assurance. C'est ainsi qu'une clause d'exclusion identique à celle de l'art. 31 al. 3 let. c LACI figure - pour les mêmes motifs - aux <ref-law> (indemnité en cas d'insolvabilité) et 42 al. 3 LACI (indemnité en cas d'intempéries). De plus, les personnes qui, sans être mariées, ont des liens personnels étroits avec leur employeur, ne sont pas forcément favorisées par rapport à des conjoints (cf. arrêts précités 8C_1004/2010 consid. 6.2 et C 193/04 du 7 décembre 2004 in DTA 2005 p. 130).
6. Pour le reste, force est de constater que le recourant n'a pas exercé une activité lucrative pendant au moins six mois consécutifs pour le compte d'une entreprise tierce après avoir été licencié par l'entreprise où lui-même, respectivement son épouse, occupait une situation comparable à celle d'un employeur avant de retomber au chômage (cf. arrêt précité 8C_1004/2010 consid. 8 et les arrêts cités).
7. Enfin la juridiction cantonale a relevé, à juste titre, que les faits postérieurs à la décision sur opposition du 22 juin 2010 (cf. <ref-ruling> consid. 3.1.1 p. 220) peuvent être invoqués à l'occasion d'une nouvelle demande de prestations.
8. Au vu de ce qui précède, le recours doit être rejeté.
Compte tenu de l'issue du litige, les frais judiciaires doivent être supportés par le recourant qui succombe (<ref-law>). Il ne saurait prétendre une indemnité de dépens pour l'instance fédérale (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge du recourant.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal cantonal valaisan, Cour des assurances sociales, et au Secrétariat d'Etat à l'économie (SECO).
Lucerne, le 25 janvier 2012
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Ursprung
La Greffière: Berset