Sachverhalt:
A. Das Bezirksgericht Zürich verurteilte den am 21. Juni 1988 geborenen X._ am 9. März 2009 wegen mehrfacher versuchter vorsätzlicher Tötung (Art. 111 i.V.m. <ref-law>), versuchten Raubs (Art. 140 Ziff. 4 i.V.m. <ref-law>), Gefährdung des Lebens (<ref-law>), versuchter Nötigung (Art. 181 i.V.m. <ref-law>), Hehlerei (<ref-law>) sowie wegen Widerhandlungen gegen das Betäubungsmittelgesetz (<ref-law>) und das Waffengesetz (<ref-law>) zu einer Freiheitsstrafe von 9 Jahren unter Anrechnung der Untersuchungshaft und des angetretenen vorzeitigen Strafvollzugs. Es ordnete eine Massnahme für junge Erwachsene im Sinne von <ref-law> an und schob den Vollzug der Freiheitsstrafe auf.
Gegen dieses Urteil legte die Staatsanwaltschaft IV des Kantons Zürich am 18. März 2009 - beschränkt auf die Strafzumessung und die Massnahmenanordnung - Berufung ein. Sie beantragte die Bestrafung X._s mit einer Freiheitsstrafe von 13 Jahren und die Anordnung einer vollzugsbegleitenden ambulanten Massnahme.
Am 7. Dezember 2009 stellte der Justizvollzug des Kantons Zürich den X._ bewilligten, von ihm am 18. Mai 2009 angetretenen vorzeitigen Massnahmenvollzug für junge Erwachsene ein. Das Obergericht des Kantons Zürich liess über den Betroffenen am 18. Januar 2010 deshalb ein Ergänzungsgutachten zum psychiatrischen Gutachten vom 19. Mai 2008 einholen. Das Ergänzungsgutachten datiert vom 30. März 2010.
Nach dessen Eingang und Gewährung des rechtlichen Gehörs fällte das Obergericht des Kantons Zürich seinen Entscheid. Ausgehend von den unangefochten gebliebenen und damit rechtskräftig gewordenen Schuldsprüchen des Bezirksgerichts Zürich bestrafte es X._ am 12. April 2010 mit 10 1⁄2 Jahren Freiheitsstrafe unter Anrechnung der Untersuchungs- und Sicherheitshaft sowie des vorzeitigen Straf- und Massnahmenvollzugs. Es ordnete eine stationäre therapeutische Massnahme gemäss <ref-law> unter Aufschub des Vollzugs der Freiheitsstrafe an. Von der Anordnung einer Massnahme nach <ref-law> - wie von der Staatsanwaltschaft IV anlässlich der Berufungsverhandlung beantragt - sah es ab.
B. Mit Beschwerde in Strafsachen beantragt X._, er sei in Abänderung des obergerichtlichen Urteils mit 9 Jahren Freiheitsstrafe zu bestrafen, wobei der Vollzug der Strafe zugunsten einer Massnahme nach <ref-law> aufzuschieben sei.
C. Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. Der Beschwerdeführer wendet sich gegen die Strafzumessung. Er macht dabei einzig geltend, die Vorinstanz habe die gutachterlich festgestellte Verminderung der Schuldfähigkeit im Rahmen der versuchten Tötungsdelikte mit nur zwei Jahren unzureichend gewichtet. Die Strafe sei zu hoch ausgefallen. Eine Freiheitsstrafe von 9 Jahren wäre schuldangemessen.
1.1 Die Vorinstanz hält fest, für die beiden Tötungsdelikte wäre ohne Berücksichtigung der Strafmilderungsgründe des Versuchs und der Verminderung der Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers aufgrund des mittelschweren bis schweren Tatverschuldens eine Freiheitsstrafe von 17 bis 18 Jahren angemessen. Der Beschwerdeführer habe das erste Opfer aus Rache für eine ihm nur wenige Minuten zuvor zugefügte Schnittverletzung an der Hand mit einem Jagdmesser (Klingenlänge 8 cm) dreimal niedergestochen. Das Verletzungsbild insbesondere des Flankenstichs zeuge von einem massiven Kraftaufwand (Stichkanal mit einer Tiefe von mindestens 15 cm). Das zweite Opfer habe der Beschwerdeführer mit einem Messerstich in den Rücken verletzt, weil jenes dem ersten Opfer habe beistehen wollen. Die Vorgehensweise des Beschwerdeführers sei insoweit von purer Gewalt geprägt. Dass der Tötungserfolg bei beiden Opfern ausgeblieben sei, müsse als glückliche Fügung betrachtet werden und vermöge den Beschwerdeführer verschuldensmässig nur wenig zu entlasten. Für die versuchten Tatbegehungen sei deshalb eine Strafreduktion um rund drei Jahre vorzunehmen. Aufgrund der für die Tötungsversuche in leichtem bis mittlerem Grade gegebenen Einschränkung der Schuldfähigkeit und der damit einhergehenden Reduktion des Tatverschuldens resultiere eine hypothetische Einsatzstrafe von rund 8 Jahren.
Entsprechend geht die Vorinstanz für den Tatkomplex des versuchten qualifizierten Raubs, der Lebensgefährdung, der versuchten Nötigung und der Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz vor. Ohne Berücksichtigung der Strafmilderungsgründe des Versuchs (Raub, Nötigung) und der Verminderung der Schuldfähigkeit wäre nach ihrem Dafürhalten insoweit eine Strafe von sieben Jahren angemessen. Der Beschwerdeführer habe die entsicherte Waffe mit dem Finger am Abzug aus kurzer Distanz (weniger als 1 Meter) auf den Oberkörper des Opfers gerichtet und im Verlaufe des sich entwickelnden Handgemenges zweimal abgedrückt. Angesichts der Gefahr des Rikoschettierens habe sich auch die anwesende Freundin des Opfers in Lebensgefahr befunden. Aufgrund der versuchten Tatbegehung sei eine Reduktion der Strafe in der Grössenordnung von einem Jahr angezeigt. Unter Berücksichtigung der dem Beschwerdeführer gutachterlich attestierten insoweit höchstens leichtgradig verminderten Schuldfähigkeit resultiere - unter Anrechnung des Vorliegens der versuchten Tatbegehung beim Raub und der Nötigung - eine hypothetische Einsatzstrafe von rund 5 Jahren.
Bezüglich des Deliktkomplexes der Hehlerei und der Widerhandlung gegen das Waffengesetz (Kauf einer gestohlenen Waffe und unerlaubter Einsatz) geht die Vorinstanz von einem geringem Tatverschulden des Beschwerdeführers aus. Gründe, welche eine Einschränkung der Schuldfähigkeit nahe legen würden, sind nach ihrer Auffassung nicht ersichtlich. Die Gutachter hätten sich hierzu nicht geäussert. Der Beschwerdeführer wäre insoweit nur sehr geringfügig zu bestrafen.
Die hypothetische Einsatzstrafe für die eventualvorsätzlichen Tötungsversuche von 8 Jahren erhöht die Vorinstanz zwecks Sanktionierung der übrigen Delikte. Sie legt die Gesamtstrafe auf 12 Jahre fest. Im Anschluss würdigt sie die Täterkomponenten. Da insoweit nach der Auffassung der Vorinstanz die strafmindernden Faktoren die belastenden Aspekte überwiegen, reduziert sie die Strafe um 1 1⁄2 Jahre. Im Ergebnis fällt sie eine Freiheitsstrafe von 10 1⁄2 Jahren aus.
1.2 Bei der Strafzumessung bildet das Verschulden des Täters das zentrale Kriterium (<ref-law>). Ausgehend von der objektiven Tatschwere hat der Richter dieses Verschulden zu bewerten. Der Schuldvorwurf, der einem nur vermindert schuldfähigen Täter gemacht werden kann, ist verglichen mit einem voll schuldfähigen Täter geringer (<ref-ruling> E. 2 S. 4). Das Schuldprinzip verlangt deshalb, dass die Strafe für eine in verminderter Schuldfähigkeit begangene Tat gemäss <ref-law> niedriger sein muss, als wenn der Täter - unter sonst gleichen Umständen - voll schuldfähig gewesen wäre. Die mildere Strafe ergibt sich aus dem leichteren Verschulden. Es geht somit nach neuer Rechtsprechung nicht (mehr) um die Herabsetzung der Strafe, sondern um die Reduktion des Verschuldens. Im Interesse einer nachvollziehbaren Strafzumessung hat der Richter deshalb im Urteil in einem ersten Schritt darzutun, wie gross das Tatverschulden (und allenfalls die sich daraus ergebende hypothetische Strafe) wäre, wenn keine Verminderung vorläge. In einem zweiten Schritt ist zu begründen, wie sich die Verminderung auf die Verschuldenseinschätzung auswirkt und welches die daraus resultierende angemessene (hypothetische) Strafe ist. Diese Strafe ist dann gegebenenfalls in einem dritten Schritt aufgrund täterrelevanter Strafzumessungsfaktoren zu erhöhen bzw. zu reduzieren (vgl. <ref-ruling> E. 5.7; Urteil 6B_585/2008 vom 19. Juni 2009 E. 3.5).
Bei der Entscheidung, wie sich eine gutachterlich festgestellte Einschränkung der Schuldfähigkeit unter Würdigung aller Umstände auf die subjektive Verschuldensbewertung auswirkt, kommt dem Richter erhebliches Ermessen zu (<ref-ruling>). Die Strafrechtliche Abteilung des Bundesgerichts greift auf Beschwerde in Strafsachen hin nur in die Strafzumessung ein, wenn die Vorinstanz den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn sie von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen beziehungsweise in Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (<ref-ruling> E. 2.1 S. 19 mit Hinweisen).
1.3 Im Rahmen der Bewertung der subjektiven Tatschwere bzw. des subjektiven Tatverschuldens berücksichtigt die Vorinstanz neben der Willensrichtung, mit welcher der Beschwerdeführer handelte (Eventualvorsatz), namentlich die festgestellte Verminderung der Schuld-fähigkeit (<ref-law>). Aufgrund der dem Beschwerdeführer gutachterlich attestierten leicht- bis mittelgradig verminderten Schuldfähigkeit bezüglich der Tötungsversuche (act. 54, Gutachten des Psychiatriezentrums Rheinau vom 19. Mai 2008, S. 92) reduziert sie das (objektiv) mindestens mittelschwere bis schwere Tatverschulden auf ein (subjektiv) nicht mehr leichtes bis erhebliches bzw. mittelschweres Verschulden (angefochtener Entscheid, S. 23 und 30). Sie geht damit aufgrund der Einschränkung der Schuldfähigkeit bezüglich der Tötungsdelikte von einem erheblich geringeren Verschulden des Beschwerdeführers aus. Diesem Umstand trägt die Vorinstanz im Umfang von mehreren Jahren Rechnung, indem sie die Einsatzstrafe für die beiden Tötungsdelikte im Rahmen von 17 bis 18 Jahren, nach Anrechnung der Strafreduktion von rund drei Jahren für die versuchten Tatbegehungen, um fast die Hälfte auf 8 Jahre herabsetzt. Entgegen der Verteidigung, die sich im Rahmen ihrer Kritik auf die frühere, nicht mehr anwendbare Rechtsprechung beruft und überdies wohl einem Missverständnis erliegt, berücksichtigt die Vorinstanz damit die leicht- bis mittelgradig eingeschränkte Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers bezüglich der Tötungsdelikte in dem von der Rechtsprechung geforderten Ausmass (dazu <ref-ruling> E. 5.5, 5.6. und 6.1; siehe auch das Urteil 6B_1092/2009 vom 22. Juni 2010). Dasselbe gilt im Übrigen auch für die strafzumessungsrechtliche Gewichtung der verminderten Schuldfähigkeit bezüglich des Tatkomplexes des versuchten Raubs, der Lebensgefährdung, der versuchten Nötigung und der Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz. Für diese Straftaten attestieren die Gutachter dem Beschwerdeführer eine geringfügige bis maximal leichte Schuldfähigkeitseinschränkung (act. 54, Gutachten des Psychiatriezentrums Rheinau vom 19. Mai 2008, S. 92). Die Vorinstanz reduziert das Tatverschulden auch hier im Rahmen ihres Ermessens bundesrechtskonform im Ausmass der ärztlich festgestellten Einschränkung der Schuldfähigkeit. Es resultiert, nach Berücksichtigung der versuchten Tatbegehung, eine Einsatzstrafe von 5 Jahren.
1.4 Dass die Vorinstanz die Einsatzstrafe von acht Jahren für die Tötungsversuche aufgrund der weiteren Delikte mittels Asperation übermässig erhöht hätte (so sinngemäss Beschwerde, S. 6), ist nicht ersichtlich. Unter Berücksichtigung der insoweit höchstens leicht verminderten Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers (vgl. angefochtenen Entscheid, S. 33; vgl. <ref-ruling> E. 2a und c/dd; Urteil 6S.270/ 2006 vom 5. September 2006,E. 6.1; JÜRG-BEAT ACKERMANN, Basler Kommentar, Strafrecht I, 2. Aufl., Art. 49 N. 48) verweist die Vorinstanz in diesem Zusammenhang im Sinne einer Gesamtwürdigung auf die Schwere und Zahl der zu berücksichtigenden Straftaten unter Einschluss der Verschiedenheit der verletzten Rechtsgüter. Diese Umstände darf die Vorinstanz vorliegend mit vier Jahren straferhöhend gewichten. Dass sie sich dabei zu stark an den hypothetisch verwirkten Einzelstrafen orientiert hätte, ist nicht erkennbar. Die Straferhöhung von acht auf zwölf Jahre erscheint damit unter sämtlichen Gesichtspunkten als angemessen.
1.5 Die Freiheitsstrafe von 12 Jahren reduziert die Vorinstanz wegen der überwiegend günstigen täterbezogenen Aspekte um weitere 1 1⁄2 Jahre (vgl. Urteil 6B_865/2009 vom 25. März 2010 E. 1.6.1). Eine ermessensverletzende Gewichtung dieser Faktoren ist ebenfalls nicht ersichtlich und wird auch in der Beschwerde nicht geltend gemacht. Mit einer Strafe von 10 1⁄2 Jahren spricht die Vorinstanz im Ergebnis zwar eine empfindliche Sanktion aus. Diese hält sich aber auch bei einer Gesamtbetrachtung innerhalb des weiten sachrichterlichen Ermessens. Die vorinstanzliche Strafzumessung ist bundesrechtlich mithin nicht zu beanstanden.
2. Nach dem Dafürhalten des Beschwerdeführers verstösst die Anordnung der stationären therapeutischen Massnahme gemäss <ref-law> gegen Bundesrecht. Es fehle an den rechtlichen Voraussetzungen, namentlich an der schweren psychischen Störung, und der Verhältnismässigkeit. In Frage komme einzig eine Massnahme im Sinne von <ref-law>. Nur eine solche Behandlung könne ihm zu einem Leben jenseits der Kriminalität verhelfen. Die Vorinstanz meine zu wissen, dass eine Massnahme im Sinne von <ref-law> nicht durchführbar sei. "Uitikon" sei nicht das einzige Massnahmenzentrum für junge Erwachsene. Es gebe insoweit andere Institutionen, in die er zur Behandlung seiner Erkrankung eingewiesen werden könnte.
2.1 Eine stationäre therapeutische Massnahme zur Behandlung von psychischen Störungen ist anzuordnen, wenn eine Strafe allein nicht geeignet ist, der Gefahr weiterer Straftaten des Täters zu begegnen; ein Behandlungsbedürfnis des Täters besteht oder die öffentliche Sicherheit dies erfordert; und die Voraussetzungen der Artikel 59-61, 63 oder 64 erfüllt sind (<ref-law>). Gemäss Abs. 2 setzt die Anordnung einer Massnahme voraus, dass der mit ihr verbundene Eingriff in die Persönlichkeitsrechte des Täters im Hinblick auf die Wahrscheinlichkeit und Schwere weiterer Straftaten nicht unverhältnismässig ist.
Die Anordnung einer stationären therapeutischen Massnahme gemäss <ref-law> setzt eine schwere psychische Störung im Tatzeitpunkt voraus, welche im Zeitpunkt des Urteils noch gegeben ist. Nach der Rechtsprechung genügt hiefür nicht jede geistige Anomalie im sehr weiten medizinischen Sinne. Einzig psychopathologische Zustände von einer gewissen Ausprägung bzw. relativ schwerwiegende Arten und Formen geistiger Erkrankungen im medizinischen Sinne vermögen diesen Anforderungen zu genügen und können als geistige Abnormitäten im rechtlichen Sinne von <ref-law> qualifiziert werden (Urteil des Kassationshofs 6S.427/2005 vom 6. April 2006 E. 2.3 mit Hinweisen; MARIANNE HEER, in: Basler Kommentar, Strafrecht, Bd. I, 2. Aufl., Basel 2007, N. 10, 12 und 22 zu <ref-law>).
Neben dem Erfordernis der schweren psychischen Störung setzt die Anordnung einer stationären Behandlung gemäss <ref-law> voraus, dass der Täter ein Verbrechen oder Vergehen begangen hat, das mit seiner psychischen Störung in Zusammenhang steht (lit. a), und dass zu erwarten ist, dadurch lasse sich der Gefahr weiterer mit seiner psychischen Störung in Zusammenhang stehender Taten begegnen (lit. b). Es muss eine hinreichende Wahrscheinlichkeit dafür bestehen, dass sich durch die Behandlung die Gefahr weiterer Straftaten deutlich verringern lässt. Die bloss vage Möglichkeit einer Verringerung der Gefahr reicht nicht aus (<ref-ruling>).
2.2 2.2.1 Die Vorinstanz stützt sich beim Entscheid über die Anordnung der Massnahme gemäss <ref-law> auf die sachverständige Begutachtung des Psychiatriezentrums Rheinau vom 19. Mai 2008 und 30. März 2010 (act. 54, Gutachten 2008, act. 165, Ergänzungsgutachten 2010; <ref-law>). Daraus ergibt sich, dass der Beschwerdeführer an einer für die Delinquenz kausalen, schweren psychischen Störung im Sinne des Gesetzes leidet (act. 54, Gutachten 2008, S. 91). Die Gutachter diagnostizieren eine Störung des Sozialverhaltens (ICD-10) mit einer deutlichen Tendenz zur Entwicklung einer fixierten dissozialen Persönlichkeitsstörung, eine begleitende Persönlichkeitsakzentuierung mit narzisstischen, emotional instabilen und impulsiven Zügen sowie eine Störung durch Alkohol und Cannabinoide mit Abhängigkeitssyndrom (act. 54, Gutachten 2008, S. 91; act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 30). Insgesamt zeige sich ein komplexes Störungsbild (act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 21) bzw. das Bild eines massiv entwicklungsgestörten, noch relativ jungen Exploranden (act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 25). Gemäss der Einschätzung der Gutachter weicht der psychische Zustand des Beschwerdeführers damit in Ausmass und Ausprägung ganz erheblich von der gedachten Durchschnittsnorm ab. Die psychische Störung des Beschwerdeführers darf daher im Rechtssinne ohne weiteres als schwer bezeichnet werden. Dass die Gutachter den Begriff "schwer" im Gutachten selbst nicht verwenden, ist nicht massgeblich.
2.2.2 Die Gutachter gehen beim Beschwerdeführer "unbehandelt" von einem deutlichen bis hohen strukturellen Rückfallrisiko aus. Beim jetzigen, wohl noch nicht einmal intermediären Behandlungsstand bestünden mit seinen Persönlichkeitsstrukturen aufs engste verbundene Rückfallrisiken. Zur Verbesserung der als ungünstig eingestuften Legalprognose bedürfe der Beschwerdeführer deshalb einer umfangreichen therapeutischen Behandlung (act. 54, Gutachten 2008, S. 87; act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 27). Die gutachterliche Beurteilung findet ihre Stütze auch in den im Gutachten zitierten Abklärungen bzw. Berichten der Vollzugsdienste des Kantons Zürich und des Massnahmenzentrums Uitikon (Ergänzungsgutachten, S. 8 ff.), in denen von der deutlichen statistischen Wahrscheinlichkeit einer Rückfälligkeit in Bezug auf Delikte gegen die physische und psychische Integrität, insbesondere Tötungsdelikte, und dem Bedürfnis des Beschwerdeführers nach einer intensiven deliktsorientierten, therapeutischen Betreuung ausgegangen wird. Gestützt darauf erachtet die Vorinstanz das Behandlungsbedürfnis des Beschwerdeführers zu Recht als erstellt (<ref-law>). In Anbetracht der - laut Gutachten - erheblichen Rückfallgefahr ist dabei auch nicht zu beanstanden, wenn die Vorinstanz gleichsam das Bedürfnis der Öffentlichkeit nach Sicherheit bejaht (<ref-law>).
2.2.3 Wiewohl "voraussichtlich eher schwierig und langwierig zu behandeln" (act. 54, Gutachten 2008, S. 93; act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 27), gehen die Gutachter von der Behandelbarkeit der psychischen Störung (Art. 56 Abs. 1 lit. c i.V.m. <ref-law>) ebenso wie von der grundsätzlichen Kooperationsbereitschaft des Beschwerdeführers aus (act.165, Ergänzungsgutachten, S. 30). Sie stufen - neben der prinzipiell weiterhin als indiziert bzw. relativ indiziert erachteten Einweisung im Sinne von <ref-law> (act. 165 Ergänzungsgutachten, S. 28) - ausdrücklich eine stationäre therapeutische Massnahme gemäss <ref-law> im Hinblick auf die Risikosenkung als zweckmässig und zielführend ein (act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 30 ff.). Die Vorinstanz stellt darauf ohne Bundesrechtsverletzung ab. Sie bejaht ebenso rechtsfehlerfrei die Therapiewilligkeit des Beschwerdeführers, an welche ohnehin keine allzu strengen Anforderungen zu stellen sind (vgl. <ref-ruling> E. 4c/dd in Bezug auf die Einweisung in eine Arbeitserziehungsanstalt gemäss Art. 100bis aStGB). Es genügt, dass der Betroffene wenigstens motivierbar ist. Davon ist vorliegend auszugehen. Dass der Beschwerdeführer eine Massnahme nach <ref-law> als einzig richtige Sanktion ansieht, vermag seine grundsätzliche Bereitschaft für eine Massnahme nach <ref-law> nicht in Frage zu stellen.
2.2.4 Dass geeignete Einrichtungen in der Schweiz für die Behandlung des Störungsbilds des Beschwerdeführers existieren bzw. verfügbar sind (<ref-law>; vgl. CHRISTIAN SCHWARZENEGGER und andere, Strafrecht II, Strafen und Massnahmen, 8. Aufl. 2007, S. 165; siehe auch HEER, a.a.O., Art. 56 N. 86), ergibt sich aus dem Gutachten. Konkret werden insoweit das Massnahmenzentrum "Bitzi Mos-nang" und das Psychiatriezentrum Rheinau genannt (act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 32). Anzumerken gilt, dass Vollzugsfragen in die Zuständigkeit der Vollzugsbehörden fallen. Diese (und nicht die Gerichte) haben zu bestimmen, in welcher geeigneten Einrichtung die stationäre Massnahme vollzogen wird. Auf das Schreiben des Psychiatriezentrums Rheinau vom 22. September 2010 (Antrag auf Versetzung in eine andere Massnahmeninstitution), welches der Beschwerdeführer dem Bundesgericht am 10. November 2010 zusammen mit weiteren Ausführungen einreicht, ist deshalb - abgesehen davon, dass es sich hierbei ohnehin um ein Novum handelt - nicht einzugehen.
2.2.5 Unter dem Gesichtspunkt der Verhältnismässigkeit begründet die Vorinstanz, dass und weshalb vorliegend eine Massnahme nach <ref-law> anzuordnen ist, wiewohl nach den Gutachtern namentlich aufgrund der entwicklungsmässigen Voraussetzungen des Beschwerdeführers an sich auch eine Einweisung in eine Anstalt für junge Erwachsene nach <ref-law> in Frage käme, und wieso zwischen dem öffentlichen Interesse nach Sicherheit und dem Eingriff in die Persönlichkeitsrechte des Beschwerdeführers ein vernünftiges Verhältnis besteht (<ref-law>; <ref-law>). Die vorinstanzliche Beurteilung hält vor Bundesrecht stand. Wohl ist im Zweifel bei mehreren geeigneten Massnahmen grundsätzlich die mildere bzw. weniger eingriffsintensive Sanktion vorzuziehen. Dieser Grundsatz ist allerdings nicht schematisch anzuwenden. Es ist eine umfassende Abwägung vorzunehmen. Neben dem Kriterium der Belastung einer Massnahme für den Betroffenen kann beispielsweise auch die Frage nach der besseren Eignung einer Behandlung massgebend sein (HEER, a.a.O., N. 1 zu <ref-law>; GÜNTER STRATENWERTh, Schweizerisches Strafrecht, AT II, Strafen und Massnahmen, Bern 2006, § 8 N. 46 ff.). In diesem Sinne stufen die Gutachter vorliegend zwar beide Massnahmen (<ref-law> und <ref-law>) als grundsätzlich geeignet ein. Aufgrund der gegenwärtigen Behandlungs- und Sicherheitsprobleme im "Progressionsregime" einer Massnahme nach <ref-law> (bei vorgesehenen fortlaufenden, insbesondere unbegleiteten Vollzugsöffnungen) und aufgrund der gegenwärtigen Behandlungserfordernisse des Beschwerdeführers - bei nur zögerlichen und geringfügigen Behandlungsfortschritten im Rahmen des von den Gutachtern als "missglückt" eingestuften Behandlungsversuchs in Uitikon - geben sie jedoch einer stationären therapeutischen Massnahme im Sinne von <ref-law> den Vorzug (act. 165, Ergänzungsgutachten, S. 28, 29, 30 und namentlich S. 32). Darauf stellt die Vorinstanz ab. Diese Beurteilung hat entgegen der Beschwerde nichts zu tun "mit einem spezifischen Bedürfnis der Institutionen des Justizvollzugs", die sich "weigerten", den ihnen "gemäss Gesetz auferlegten Auftrag zu erfüllen". Vielmehr wird - im Rahmen einer Abwägung - den massgeblichen Gesichtspunkten, unter die auch Sicherheitsaspekte fallen, differenziert Rechnung getragen. Aufgrund der im Gutachten festgestellten erheblichen Rückfallgefährlichkeit des Beschwerdeführers (vgl. E. 2.2.2 vorstehend) dürfen ihm die mit dem Massnahmenvollzug nach <ref-law> einhergehenden Eingriffe in seine Persönlichkeitsrechte in Anbetracht des immanenten Schutzbedürfnisses der Öffentlichkeit zugemutet werden. Es besteht eine vernünftige Zweck-Mittel-Relation. Die Massnahme nach <ref-law> erweist sich mithin als verhältnismässig.
2.3 Die Anordnung einer stationären therapeutischen Massnahme ist zusammenfassend nicht zu beanstanden. Der vorinstanzliche Entscheid steht im Einklang mit Bundesrecht.
3. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung kann stattgegeben werden (<ref-law>). Die Rechtsbegehren des Beschwerdeführers erscheinen mit Blick auf das erstinstanzliche Urteil des Bezirksgerichts Zürich, welches eine Freiheitsstrafe von 9 Jahren und eine Einweisung in eine Massnahme für junge Erwachsene im Sinne von <ref-law> angeordnet hatte, nicht zum vornherein als aussichtslos, und die Bedürftigkeit des Beschwerdeführers ist erstellt. Es sind folglich keine Kosten zu erheben und die Rechtsvertreterin des Beschwerdeführers ist aus der Bundesgerichtskasse angemessen zu entschädigen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird gutgeheissen.
3. Es werden keine Kosten erhoben.
4. Der Rechtsvertreterin des Beschwerdeführers, Rechtsanwältin Dina Raewel, wird für das bundesgerichtliche Verfahren eine Entschädigung von Fr. 3'000.-- aus der Bundesgerichtskasse ausgerichtet.
5. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 2. Dezember 2010
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Favre Arquint Hill