Sachverhalt:
A. A.a Der 1950 geborene F._ bezieht seit 1. November 2003 bei einem Invaliditätsgrad von 42 % eine Viertelsrente der Invalidenversicherung. Im Juli 2005 meldete er sich bei der Stadt Dietikon, Durchführungsstelle für Zusatzleistungen zur AHV/IV (nachfolgend: Durchführungsstelle), zum Leistungsbezug an. Diese sprach ihm mit Verfügung vom 15. Juni 2007 ab 1. November 2004 Zusatzleistungen zu, wobei sie in Bezug auf die Ergänzungsleistungen u.a. ein hypothetisches jährliches Erwerbseinkommen zwischen Fr. 23'066.- (2004) und Fr. 24'186.- (2007) anrechnete. Mit Einspracheentscheid vom 15. August 2007 reduzierte sie die angerechneten Beträge auf jeweils Fr. 15'400.-. Die dagegen erhobene Einsprache wies der Bezirksrat Dietikon mit Entscheid vom 6. Februar 2008 ab.
A.b Mit Verfügung vom 7. Dezember 2007 setzte die Stadt Dietikon die Zusatzleistungen ab 1. Januar 2008 neu fest. Dabei berücksichtigte sie weiterhin ein hypothetisches Erwerbseinkommen von Fr. 15'400.-, was sie mit Einspracheentscheid vom 16. Mai 2008 bestätigte.
B. Die Beschwerden des F._, soweit sie nicht die unentgeltliche Rechtsverbeiständung betrafen, wies das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich je mit Entscheid vom 16. Januar 2009 ab.
C. F._ lässt Beschwerden in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen und beantragen, es sei Dispositiv-Ziffer 1 des jeweils angefochtenen Entscheids insofern aufzuheben, als die Beschwerde abgewiesen wurde und sein hypothetisches Erwerbseinkommen auf jährlich Fr. 0.- anzusetzen; eventualiter sei die Sache zu weiterer Abklärung und neuer Entscheidfällung an die Durchführungsstelle zurückzuweisen. Ferner lässt er um unentgeltliche Rechtspflege ersuchen.
Die Stadt Dietikon schliesst auf Abweisung der Beschwerden, während der Bezirksrat Dietikon, das kantonale Gericht und das Bundesamt für Sozialversicherungen auf eine Stellungnahme verzichten.

Erwägungen:
1. Da den beiden Beschwerden im Wesentlichen derselbe Sachverhalt zu Grunde liegt, sich die gleichen Rechtsfragen stellen und die gleichen Parteien gegenüber stehen, rechtfertigt es sich, die beiden Verfahren zu vereinigen und in einem einzigen Urteil zu erledigen (<ref-ruling> E. 1 S. 126; <ref-ruling> E. 1 S. 194; je mit Hinweisen).
2. Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann unter anderem die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>). Die Feststellung des Sachverhalts kann nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Artikel 95 beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat. Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Artikel 95 beruht (Art. 105 Abs. 1 und 2 BGG).
3. 3.1 Streitig und zu prüfen sind lediglich die Anrechenbarkeit eines hypothetischen Erwerbseinkommens und die entsprechenden Auswirkungen auf die Höhe der Ergänzungsleistungen.
3.2 Am 1. Januar 2008 ist das neue Bundesgesetz über die Ergänzungsleistungen zur Alters-, Hinterlassenen- und Invalidenversicherung (ELG; SR 831.30) in Kraft getreten. In Bezug auf die Streitfrage ist die Rechtslage indessen unverändert. Invaliden wird als Erwerbseinkommen grundsätzlich der Betrag angerechnet, den sie im massgebenden Zeitabschnitt tatsächlich verdient haben (Art. 14a Abs. 1 ELV [SR 831.301] in Verbindung mit Art. 9 Abs. 5 lit. c ELG resp. Art. 3a Abs. 7 lit. c aELG). Teilinvaliden unter 60 Jahren mit einem Invaliditätsgrad von 40 bis 49 Prozent ist als Erwerbseinkommen jedoch mindestens der um einen Drittel erhöhte Höchstbetrag für den Lebensbedarf von Alleinstehenden anzurechnen (Art. 14a Abs. 2 lit. a ELV, sowohl in der geltenden als auch in der bis 31. Dezember 2007 in Kraft gestandenen Fassung). Damit wird bei Nichterreichen dieses Grenzbetrages die Vermutung eines freiwilligen Verzichts auf Erwerbseinkünfte statuiert. Diese kann widerlegt werden (vgl. Art. 11 Abs. 1 lit. g ELG resp. Art. 3c Abs. 1 lit. g aELG), wenn invaliditätsfremde Gründe wie Alter, mangelhafte Ausbildung und Sprachkenntnisse, persönliche Umstände oder Arbeitsmarktsituation die Verwertung der Resterwerbsfähigkeit erschweren oder verunmöglichen. Massgebend für die Berechnung der Ergänzungsleistungen ist daher das hypothetische Einkommen, das der Versicherte tatsächlich realisieren könnte (<ref-ruling> E. 5.2 S. 661 f.; <ref-ruling> E. 2a/b S. 204 f.; <ref-ruling> E. 2b/c S. 155 f.; Pra 2005 Nr. 143 S. 968, 2A.495/2004 E. 3.2.4 mit weiteren Hinweisen). Mit Bezug auf die invaliditätsbedingte Beeinträchtigung der Erwerbsfähigkeit haben sich EL-Organe und Sozialversicherungsgerichte grundsätzlich an die Invaliditätsbemessung durch die Invalidenversicherung zu halten (BGE <ref-ruling> E. 2b S. 205; Urteil 8C_172/2007 vom 6. Februar 2008 E. 7.1).
3.3 Die Festsetzung des hypothetischen Einkommens, soweit sie auf der Würdigung konkreter Umstände beruht, stellt eine Tatfrage dar, welche lediglich unter eingeschränktem Blickwinkel überprüfbar ist. Rechtsfrage ist dagegen, nach welchen Gesichtspunkten die Entscheidung über die Verwertbarkeit der Restarbeitsfähigkeit erfolgt (vgl. E. 2).
4. 4.1 In Bezug auf die Invalidität steht fest, dass die Restarbeitsfähigkeit des Versicherten 100 % für behinderungsangepasste Tätigkeiten beträgt und ihm 2004 ein Einkommen von rund Fr. 51'900.- anzurechnen war. Dass gesundheitliche Veränderungen zu berücksichtigen wären (vgl. Urteil 8C_172/2007 vom 6. Februar 2008 E. 7.1), ist nicht ersichtlich und wird auch nicht geltend gemacht. Unbestritten ist auch, dass der Beschwerdeführer im fraglichen Zeitraum (mit Ausnahme eines eintägigen Arbeitsversuchs) keine Erwerbstätigkeit ausübte und daher kein jährliches Einkommen in der Höhe des Grenzbetrages von Art. 14a Abs. 2 lit. a ELV, welcher 2007 und 2008 Fr. 24'186.- betrug, erzielte.
4.2 Nach Auffassung der Vorinstanz ist die Durchführungsstelle zu Recht davon ausgegangen, dass es dem Beschwerdeführer bei Aufbietung allen guten Willens möglich sei, eine leichte Hilfsarbeit zu finden und dabei aufgrund des Alters, der langen Abwesenheit vom Arbeitsmarkt und der Lebensweise ein reduziertes jährliches Erwerbseinkommen von Fr. 15'400.- zu erzielen. Auf dem konkreten Arbeitsmarkt sei ein ausreichendes Angebot an offenen Stellen für Personen mit den persönlichen und beruflichen Voraussetzungen des Beschwerdeführers vorhanden. Zu denken sei insbesondere an leichte körperliche Hilfsarbeiten in Industrie oder Gewerbe wie Montage-, Verpackungs- oder Sortierarbeiten, Überwachungs- sowie einfache Bürotätigkeiten. Die im Juli und Dezember 2007 sowie im Mai 2008 ärztlich attestierte Arbeitsunfähigkeit von 100 % sei, soweit überhaupt nachvollziehbar, schon bei der Invaliditätsbemessung berücksichtigt und mit der Berentung abgegolten worden. Weiter habe es der Beschwerdeführer selber zu verantworten, wenn er seine langjährige Alkoholsucht nicht überwinde und aus diesem Grund nicht arbeite. Diese hindere ihn daher nicht an der Verwertung der Restarbeitsfähigkeit. Im Übrigen sei dem Alkoholproblem mit der Reduktion des angerechneten Betrages u.a. aufgrund der Lebensweise grosszügig Rechnung getragen worden. Schliesslich reichten die erfolglosen Arbeitsbemühungen des Versicherten nicht aus, die vermutete Verwertbarkeit der Restarbeitsfähigkeit zu widerlegen. Analog zur Arbeitslosenversicherung würden dafür pro Monat etwa zehn qualitativ genügende Bewerbungen verlangt. Der Beschwerdeführer habe weniger als 20 Bewerbungen pro Jahr getätigt und sich vorwiegend aufs Geratewohl oder um qualifizierte, seine beruflichen Fähigkeiten übersteigende Stellen, hingegen kaum um Hilfsarbeiten oder temporäre Arbeitsstellen beworben. Er habe im Oktober 2007 eine Stelle angetreten, die Tätigkeit jedoch bereits nach einem Tag abgebrochen. Dies bekräftige die Vermutung, dass es in Frage kommende freie Stellen gebe, er aber nicht ernsthaft an einer Arbeit interessiert sei.
4.3 Die vorinstanzlichen Feststellungen sind nicht offensichtlich unrichtig. Sie beruhen auch nicht auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law>, insbesondere ist in Bezug auf die Arbeitsbemühungen der Sachverhalt nicht unvollständig abgeklärt. Für die massgebenden Jahre 2005 bis 2008 liegen Nachweise der persönlichen Arbeitsbemühungen bei den Akten. Dass sich in den Unterlagen der Sozialabteilung resp. -beratung Dietikon für diese Zeit weitere Bewerbungsnachweise befinden könnten, ist nicht anzunehmen: Der Versicherte trat im Rahmen der von ihm bezogenen wirtschaftlichen Sozialhilfe allfällige Ansprüche auf Zusatzleistungen an die Stadt Dietikon ab und bevollmächtigte die Mitarbeiterin der Sozialberatung, ihn gegenüber der Durchführungsstelle zu vertreten. Die Sozialabteilung erhob denn auch vorsorglich Einsprache gegen die Verfügung vom 15. Juni 2007. Aus dem E-Mail vom 7. Dezember 2007 und der Aktennotiz vom 25. Mai 2008 geht ausserdem hervor, dass die Durchführungsstelle von der Sozialberatung die Dokumentation der Stellenbewerbungen des Versicherten verlangte. Unter diesen Umständen hat die Vorinstanz in zulässiger antizipierender Beweiswürdigung auf weitere Abklärungen verzichtet (<ref-ruling> E. 1d S. 162, Urteil 9C_694/2007 vom 10. Dezember 2007 E. 3.1 mit Hinweisen). Die Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz sind daher für das Bundesgericht verbindlich (Art. 105 Abs. 1 und 2 BGG).
4.4 Nach Auffassung des Beschwerdeführers ist die Vermutung von Art. 14a Abs. 2 lit. a ELV bereits durch die Tatsache des Bezugs wirtschaftlicher Sozialhilfe widerlegt. Dabei werde ebenfalls die Verwertung der Arbeitskraft verlangt. Die Schadenminderungspflicht im Rahmen der Ergänzungsleistungen gehe aber nicht weiter als beim Anspruch auf Sozialhilfe, weshalb die Durchführungsstelle an die diesbezüglichen Beschlüsse der Sozialhilfebehörde gebunden sei. Dem ist nicht beizupflichten. Wohl ist nach dem hier anwendbaren kantonalen Recht die Gemeinde Dietikon für die Gewährung sowohl der Sozialhilfe als auch der Zusatzleistungen zuständig. Und obwohl diese beiden Institute subsidiär zur Selbsthilfe zum Tragen kommen, unterscheiden sich dennoch beträchtlich voneinander, etwa in den (bundesrechtlichen oder kantonalen) gesetzlichen Grundlagen (insbesondere ELG, ELV, zürcherisches Gesetz vom 7. Februar 1971 über die Zusatzleistungen zur eidgenössischen Alters-, Hinterlassenen- und Invalidenversicherung [ZH-Lex 831.3] sowie Sozialhilfegesetz vom 14. Juni 1981 [ZH-Lex 851.1] und Verordnung vom 21. Oktober 1981 zum Sozialhilfegesetz [ZH-Lex 851.11]), ihrem Zweck, der Finanzierung, den Voraussetzungen und im Leistungsumfang (vgl. Erwin Carigiet/Uwe Koch, Ergänzungsleistungen zur AHV/IV, 2. Aufl. 2009, S. 155 f. und 186). In Bezug auf die Verwertung der Restarbeitsfähigkeit sind die Anforderungen an den Leistungsansprecher jedenfalls nicht zwingend deckungsgleich. Die Vorinstanz hat der Beurteilung des Anspruchs auf Ergänzungsleistungen daher zu Recht (vgl. <ref-law>) nicht die Entscheidung der Sozialhilfebehörde, sondern die massgebenden bundesrechtlichen Bestimmungen (E. 3.2) zu Grunde gelegt. Im Übrigen bedeutet der Bezug von Sozialhilfe keine Einschränkung der Erwerbsmöglichkeit.
4.5 Weiter macht der Versicherte geltend, in Bezug auf die Bewerbungsnachweise sei es nicht sachgerecht, auf die entsprechende Regelung der Arbeitslosenversicherung abzustellen. Wie es sich damit verhält, kann indessen offen bleiben. Die Vermutung eines Einkommensverzichts kann widerlegt werden, indem der Versicherte intensive Bemühungen um seinem Leistungsprofil entsprechende Arbeitsstellen nachweist (ERWIN CARIGIET/UWE KOCH, a.a.O., S. 154). Nach den verbindlichen vorinstanzlichen Feststellungen (E. 4.2 und 4.3) ist ihm dies nicht gelungen. Soweit er für den Abbruch der im Oktober 2007 angetretenen Stelle gesundheitliche Gründe vorbringt, legt der Beschwerdeführer nicht dar und es ist auch nicht ersichtlich, dass diese nicht bereits bei der Invaliditätsbemessung berücksichtigt worden wären.
4.6 Entgegen der Auffassung des Beschwerdeführers trifft schliesslich der Vorwurf, die individuellen Umstände seien nicht oder nur ungenügend berücksichtigt worden, nicht zu. Die Vorinstanz hat das von der Durchführungsstelle aufgrund des Alters, der langen Abwesenheit vom Berufsleben und der Lebensweise festgesetzte (reduzierte) Einkommen bestätigt und zusätzlich den konkreten Arbeitsmarkt in die Würdigung einbezogen. Den - für die Verwertbarkeit der Restarbeitsfähigkeit relevanten - langjährigen Alkoholabusus erachtete sie im Rahmen des Kriteriums der Lebensweise als genügend berücksichtigt. Die Ausbildung und der berufliche Werdegang des Beschwerdeführers sind in den Akten dokumentiert. Computer-Kenntnisse, Erfahrungen im Bürobereich sowie ein Führerschein sind zwar geeignet, die Erwerbsmöglichkeiten zu erweitern, diese Faktoren wurden jedoch bei der Einkommensfestsetzung gar nicht unterstellt. Auch dass der Bezirksrat im Einspracheentscheid vom 6. Februar 2008 von der Unverwertbarkeit der Restarbeitsfähigkeit ausgegangen zu sein scheint, ändert nichts an der Verbindlichkeit der vorinstanzlichen Feststellungen (vgl. <ref-law> [SR 830.1]). Inwiefern bei der Festsetzung des hypothetischen Einkommens Bundesrecht verletzt sein soll (E. 2), ist nicht ersichtlich; diesbezüglich wird in der Beschwerde lediglich unzulässige appellatorische Kritik an der vorinstanzlichen Sachverhaltsfeststellung geübt (Urteile 9C_688/2007 vom 22. Januar 2008 E. 2.3 und 4A_28/2007 vom 30. Mai 2007 E. 1.3 [in <ref-ruling> nicht publiziert]).
5. Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend hat der Beschwerdeführer grundsätzlich die Gerichtskosten zu tragen (<ref-law>). Seinen Gesuchen um unentgeltliche Rechtspflege kann jedoch entsprochen werden (<ref-law>; <ref-ruling> E. 2.3.1 S. 135; <ref-ruling> E. 4a S. 202), weil die Bedürftigkeit als ausgewiesen gelten kann, die Vertretung durch einen Rechtsanwalt oder eine Rechtsanwältin als geboten erscheint und die Rechtsbegehren nicht als aussichtslos bezeichnet werden können. Es wird indessen ausdrücklich auf <ref-law> hingewiesen, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten hat, wenn sie später dazu in der Lage ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Verfahren 9C_190/2009 und 9C_191/2009 werden vereinigt.
2. Die Beschwerden werden abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
3. Dem Beschwerdeführer wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt.
4. Die Gerichtskosten von Fr. 1'000.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt, indes vorläufig auf die Gerichtskasse genommen.
5. Rechtsanwältin Dr. Judith Widmer, Zürich, wird als unentgeltliche Anwältin des Beschwerdeführers bestellt, und es wird ihr für das bundesgerichtliche Verfahren aus der Gerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 4'636.30 ausgerichtet.
6. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich, dem Bezirksrat Dietikon und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 11. Mai 2009
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Meyer Dormann