Sachverhalt:
A. Die 1939 geborene X._ hält in einer Mietwohnung im dritten Obergeschoss eines Mehrfamilienhauses in der Stadt B._ den Husky-Rüden "A._".
A.a Nachdem das Amt für Lebensmittelsicherheit und Tiergesundheit des Kantons Graubünden (ALT) verschiedene Meldungen erhalten hatte, wonach X._ ihren Hund beim Spazierengehen nicht unter Kontrolle habe, verfügte es am 11. Juni 2009 die Durchführung des Tests zum Hundehalterbrevet. X._ bestand diese Prüfung nicht, zumal sie nur 3 von 16 möglichen Punkten erhielt (Minimalerfordernis für das Bestehen: 11 1⁄2 Punkte). Als Folge hiervon ordnete das ALT an, dass die Halterin bei "A._" ein spezielles Hundegeschirr verwenden müsse.
A.b Am 24. Juni 2010 - nachdem in der Zwischenzeit weitere Negativmeldungen bezüglich der Haltung von "A._" eingegangen waren - führte das ALT mit Hund und Halterin auch den Verhaltenstest "Capricorn" durch. Aufgrund der mittels diesem Test festgestellten Defizite in der Sozialisierung des Tieres und in der Interaktion zwischen "A._" und X._ schlug das ALT der Hundehalterin entweder die Umplatzierung oder das regelmässige Ausführen des Hundes durch eine Hilfsperson vor. X._ entschied sich für die letztere Variante und liess "A._" ab dem 1. September 2010 durch eine Hilfsperson ausführen.
A.c Am 8. Oktober 2010 biss "A._" die Hilfsperson während eines Spaziergangs zweimal in die Hände, was zur Folge hatte, dass die Hilfsperson während vier Tagen stationär im Spital behandelt werden musste. Daraufhin ordnete das ALT mit Verfügung vom 5. November 2010 an, dass der Hund "A._" bis spätestens am 6. Dezember 2010 euthanasiert werden müsse, andernfalls erfolge die Ersatzvornahme durch das ALT. Zudem verbot das ALT X._, Hunde zu halten oder für Dritte zu betreuen.
B. Gegen die Verfügung des ALT vom 5. November 2010 beschwerte sich X._ mündlich beim Departement für Volkswirtschaft und Soziales Graubünden (DVS). Dieses hiess die Beschwerde am 2. Mai 2011 teilweise gut und hob die Androhung der Ersatzvornahme auf, zumal diesfalls zuerst eine Nachfrist angesetzt werden müsse. Im Übrigen erachtete das Departement die Beschwerde aber als unbegründet und es verpflichtete X._ dazu, ihren Hund bis zum 6. Juni 2011 euthanasieren zu lassen.
C. Gegen die Departementsverfügung vom 2. Mai 2011 führte X._ Beschwerde beim Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden. In seinem Urteil vom 4. Oktober 2011 gelangte dieses zum Schluss, dass eine Tötung des Hundes als unverhältnismässig erscheine. In teilweiser Gutheissung der Beschwerde hob es daher die entsprechende Anordnung des DVS auf und verpflichtete X._ stattdessen, ihren Hund bis zum 30. November 2011 zwecks Umplatzierung im Tierheim abzugeben. Im Übrigen wies das Verwaltungsgericht die Beschwerde ab; namentlich erachtete es das gegen X._ angeordnete Hundehalteverbot als rechtmässig.
D. Mit Eingabe vom 5. Dezember 2011 führt X._ Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten beim Bundesgericht und stellt im Wesentlichen den folgenden Antrag: "Der Hund 'A._' sei der Beschwerdeführerin nicht, zwecks Umplatzierung in ein Tierheim, wegzunehmen und zu enteignen. Die entsprechende Verpflichtung der Beschwerdeführerin sei aufzuheben."
Das ALT, das DVS, das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden sowie das Bundesamt für Veterinärwesen (BVET) schliessen auf Abweisung der Beschwerde.
Mit Verfügung vom 11. Januar 2012 lehnte der Präsident der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung des Bundesgerichts das Gesuch um Erteilung der aufschiebenden Wirkung ab.
Mit Schreiben vom 2. April 2012 teilte das ALT dem Bundesgericht mit, dass der Hund am 28. März 2012 beschlagnahmt und in einem Tierheim untergebracht worden sei, wo er nun bis zum Abschluss des bundesgerichtlichen Verfahrens verbleibe.

Erwägungen:
1. 1.1 Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Endentscheid eines oberen Gerichts in einer Angelegenheit des öffentlichen Rechts, die unter keinen Ausschlussgrund gemäss <ref-law> fällt und daher mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten an das Bundesgericht weitergezogen werden kann (Art. 82 lit. a, Art. 86 Abs. 1 lit. d und Abs. 2 sowie Art. 90 BGG). Die Beschwerdeführerin ist gestützt auf <ref-law> zur Ergreifung dieses Rechtsmittels legitimiert.
1.2 Das Bundesgericht überprüft die Anwendung von Bundesrecht frei und von Amtes wegen (Art. 95 lit. a und Art. 106 Abs. 1 BGG). Immerhin prüft das Bundesgericht, unter Berücksichtigung der allgemeinen Rüge- und Begründungspflicht (<ref-law>; vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 245 f.), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1.4.1 S. 254). Die Verletzung von kantonalem Recht ist ausser in den Fällen von Art. 95 lit. c-e BGG kein zulässiger Beschwerdegrund. Überprüft werden kann diesbezüglich nur, ob der angefochtene Entscheid auf willkürlicher Gesetzesanwendung beruht oder sonstwie gegen übergeordnetes Recht verstösst (<ref-ruling> E. 2.4 und E. 2.5.2 S. 249 f.; <ref-ruling> E. 1.2.1 S. 151 f.). Hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten gilt eine qualifizierte Rügepflicht: Das Bundesgericht prüft solche Rügen nur, wenn sie in der Beschwerde präzise vorgebracht und begründet worden sind (<ref-law>; vgl. <ref-ruling> E. 1.4.2 S. 254; <ref-ruling> E. 1.4 S. 287). Auf ungenügend begründete Rügen und bloss allgemein gehaltene, appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt es nicht ein (<ref-ruling> E. 2.2 S. 246).
1.3 Das Bundesgericht stellt grundsätzlich auf den von der Vorinstanz festgestellten Sachverhalt ab (<ref-law>). Diese Sachverhaltsfeststellungen können vor Bundesgericht nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig sind oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruhen (Art. 97 Abs. 1 und Art. 105 Abs. 2 BGG). Die Rüge, der Sachverhalt sei offensichtlich unrichtig festgestellt worden, ist gleichbedeutend mit der Willkürrüge und muss daher gemäss den Anforderungen von <ref-law> in der Beschwerdeschrift begründet werden (<ref-ruling> E. 1.2.2 und E. 1.4.3 S. 252 ff.; <ref-ruling> E. 3 S. 351 f.). Vorausgesetzt ist zudem, dass die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>).
2. 2.1 Gemäss Art. 23 Abs. 1 des Tierschutzgesetzes (des Bundes) vom 26. Dezember 2005 (TschG; SR 455) kann die zuständige Behörde u.a. das Halten oder die Zucht von Tieren auf bestimmte oder unbestimmte Zeit den Personen verbieten, wenn diese wegen wiederholter oder schwerer Zuwiderhandlung gegen Vorschriften dieses Gesetzes und seiner Ausführungserlasse oder gegen Verfügungen bestraft worden sind (lit. a) oder wenn diese aus anderen Gründen unfähig sind, Tiere zu halten oder zu züchten (lit. b).
Nach Art. 24 Abs. 1 TschG hat die zuständige Behörde unverzüglich einzuschreiten, wenn festgestellt wird, dass Tiere vernachlässigt oder unter völlig ungeeigneten Bedingungen gehalten werden. Die Behörde kann die Tiere vorsorglich beschlagnahmen und auf Kosten der Halterin oder des Halters an einem geeigneten Ort unterbringen; wenn nötig lässt sie die Tiere verkaufen oder töten. Sie kann dafür die Hilfe der Polizeiorgane in Anspruch nehmen.
Art. 66 Abs. 1 des Veterinärgesetzes des Kantons Graubünden vom 30. August 2007 (VetG/GR) sieht vor, dass das zuständige Amt die notwendigen Massnahmen zur Sicherung gefährlicher Tiere anordnet. Insbesondere kann es anordnen, dass (a) die Tierhalterin beziehungsweise der Tierhalter Kurse oder Ausbildungen zu besuchen hat; (b) die Hundehalterin oder der Hundehalter eine Haftpflichtversicherung abzuschliessen hat; (c) das Tier vorübergehend in ein Tierheim oder in eine andere geeignete Tierhaltung zu verbringen ist; (d) das Tier nicht für den Schutzdienst ausgebildet oder verwendet werden darf; (e) dem Tier in Siedlungsgebieten ein Maulkorb anzulegen oder es an der Leine zu führen ist; (f) das Tier nur von bestimmten Personen ausgeführt werden darf; (g) der Rüde entschädigungslos zu kastrieren beziehungsweise die Hündin zu sterilisieren ist; (h) das Tier zur Neuplatzierung entschädigungslos enteignet wird; (i) das Tier entschädigungslos zu töten ist.
2.2 Gemäss den Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz protokollierte der Prüfungsexperte anlässlich des Tests zum Hundebrevet u.a., dass eine Prüfung in allen Disziplinen nicht möglich gewesen sei. Der Hund ziehe so an der Leine, dass die Halterin ihn nur mit Mühe zurückhalten könne. Zudem sei die Halterin uneinsichtig und wolle sich nicht beraten lassen. Zwischen der Halterin und dem Hund bestehe keine Beziehung. Weiter hielt das Verwaltungsgericht nach Visionierung der DVD mit der Aufnahme des Tests "Capricorn" fest, dass sich Hund und Halterin wie Fremde gegenüberständen. Der Hund höre auf keinerlei Kommandos der Beschwerdeführerin und ziehe heftig an der Leine, wenn er von ihr geführt werde. "A._" fühle sich in Gegenwart der Halterin sichtlich unwohl und unsicher. Die Halterin ihrerseits mache während der Tests einen unbeteiligten und eher gleichgültigen Eindruck dem Tier gegenüber. Sie habe offensichtlich keinen empathischen Bezug zu "A._" und zeige kein Interesse am Bestehen des Tests. Das über weite Strecken der Prüfung ängstliche und ausweichende Verhalten des Hundes zeige, dass er von der Beschwerdeführerin seit Jahren nicht artgerecht gehalten werde. Immer nur angeleint im Freien habe das Tier nicht lernen können, wie sich ein normaler Hund im Umgang mit Artgenossen und Menschen verhält. Durch ihr jahrelanges Fehlverhalten bei der Betreuung von "A._" habe die Beschwerdeführerin zum Ausdruck gebracht, dass sie zu einer artgerechten Hundehaltung nicht in der Lage sei.
2.3 Die Beschwerdeführerin bringt vor Bundesgericht nichts vor, was diese Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz als willkürlich und die von den Experten und dem Verwaltungsgericht daraus gezogenen Schlussfolgerungen als unrichtig erscheinen lassen. Ins Leere geht insbesondere die Darstellung der Beschwerdeführerin, der Hund sei nicht gefährlich. Die Vorinstanz ist ebenfalls hiervon ausgegangen und hat deshalb die von der Verwaltung angeordnete Euthanasierung aufgehoben. Unerheblich ist auch der Hinweis der Beschwerdeführerin, dass die zuständige Behörde zu keinem Zeitpunkt eine falsche oder unzureichende Fütterung oder Pflege festgestellt habe: Wie das DVS in seiner Vernehmlassung zutreffend festhielt, genügt dieser Umstand alleine noch nicht für eine tiergerechte Haltung; eine zentrale Bedeutung kommt auch einem ausreichenden Sozialkontakt und einer hinreichenden Bewegung des Hundes zu (vgl. Art. 70 und Art. 71 Abs. 1 der Tierschutzverordnung [des Bundes] vom 23. April 2008 [TschV; SR 455.1]). Ausschlaggebend für die Vorinstanz war, dass die Beschwerdeführerin den Hund im Freien nicht artgerecht hält. Die Beschwerdeführerin beschränkt sich diesbezüglich auf die Behauptung, dass sie ihren Hund täglich ausführe und sie schliesst sinngemäss bereits deswegen auf eine genügende Sozialisierung, weil das Tier bei Durchführung des Tests "Capricorn" keine Aggressivität gezeigt und keine Menschen angegriffen habe. Sofern in diesen Einwendungen überhaupt rechtsgenüglich begründete Rügen erblickt werden können (vgl. E. 1.2 und E. 1.3 hiervor), erscheinen sie angesichts der eindeutigen Testergebnisse jedenfalls als unbehelflich.
2.4 Bei dieser Sachlage muss davon ausgegangen werden, dass der Hund "A._" von der Beschwerdeführerin bis zu seiner Beschlagnahme unter völlig ungeeigneten Bedingungen gehalten wurde. Da die vom ALT zuvor angeordneten milderen Massnahmen zu keinem befriedigenden Ergebnis geführt haben, ist es nicht zu beanstanden, wenn die Vorinstanz gestützt auf Art. 24 Abs. 1 TschG nun die Umplatzierung des Hundes angeordnet hat. Soweit die Beschwerdeführerin in diesem Zusammenhalt auch die Falschanwendung von Art. 66 Abs. 1 VetG/GR behauptet, sind ihre Vorbringen nicht zu hören: Zum einen kann die blosse Falschanwendung von kantonalem Recht vor Bundesgericht nicht gerügt werden und eine Willkürrüge wurde von der Beschwerdeführerin nicht erhoben. Zum anderen kommt dem kantonalen Recht im Zusammenhang mit der vorliegend im Raum stehenden Umplatzierung ohnehin keine eigenständige Bedeutung zu, da diese Massnahme bereits vom Bundesrecht erfasst und gestützt wird.
Auch in der Anordnung eines auf Art. 23 Abs. 1 lit. b TschG gestützten Hundehalteverbotes gegenüber der Beschwerdeführerin kann keine Verletzung von Bundesrecht erkannt werden: Die Beschwerdeführerin hat es während Jahren versäumt, die notwendigen Massnahmen zur genügenden Bewegung und Sozialisierung ihres Hundes zu ergreifen. Auch die freiwillige Umplatzierung des Tieres war für sie offenbar keine Option; vielmehr gewichtete sie ihr eigenes Interesse am Behalten des Hundes trotz der festgestellten Defizite höher als der Anspruch des Tieres auf artgerechte Haltung.
3. Nach dem Ausgeführten ist die Beschwerde unbegründet und somit abzuweisen.
Dem Verfahrensausgang folgend, hat die Beschwerdeführerin die bundesgerichtlichen Kosten zu tragen (<ref-law>). Da die Beschwerde von vornherein als aussichtslos erschien, kann ihrem Gesuch um unentgeltliche Prozessführung nicht entsprochen werden (<ref-law> e contrario).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'000.-- werden der Beschwerdeführerin auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten und dem Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden, 1. Kammer, sowie dem Bundesamt für Veterinärwesen schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 21. Mai 2012
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Zünd
Der Gerichtsschreiber: Zähndler