Sachverhalt:
A. X._ wurde vorgeworfen, er habe als Rechnungsführer des Bezirksjugendsekretariats Bülach/ZH sich selbst oder Dritten im Zeitraum von spätestens 2. Mai 2000 bis längstens am 22. September 2006 zum Nachteil des Jugendsekretariats sowie des Kantons und der Gemeinden des Bezirks Bülach Geld- und Elektronische Datenverarbeitungsmittel (EDV-Mittel) zum ungerechtfertigten Verbrauch zukommen lassen. Dabei sei er zu keinem Zeitpunkt fähig und willens gewesen, die Geld- und EDV-Mittel zu ersetzen. Zur Ermöglichung und nachträglichen Verschleierung seines deliktischen Tuns habe er die Buchhaltung des Jugendsekretariats oft und umfangreich materiell unwahr geführt.
B. Das Bezirksgericht Bülach sprach X._ erstinstanzlich der mehrfachen Veruntreuung im Amt (Anklageziffern 75 bis 95) und der mehrfachen Urkundenfälschung im Amt schuldig. Vom Vorwurf der mehrfachen Veruntreuung im Amt in den Anklageziffern 16 bis 74 (recte: 16 - 45 und 48 - 74 ) sprach es ihn hingegen frei. X._ wurde mit einer teilbedingt vollziehbaren Freiheitsstrafe von 28 Monaten bestraft. Es wurde vorgemerkt, dass er die Schadenersatzforderung der Geschädigten im Betrag von Fr. 957'916.80 anerkannte.
C. Die Staatsanwaltschaft und X._ erhoben Berufung gegen das Urteil. Unangefochten blieben die Schuldsprüche der mehrfachen Urkundenfälschung im Amt sowie der mehrfachen Veruntreuung im Amt (Anklageziffern 75 bis 95). Das Obergericht des Kantons Zürich sprach X._ mit Urteil vom 27. Januar 2011 zusätzlich der mehrfachen Veruntreuung im Amt in den Anklageziffern 16 - 74 (recte: 16 - 45 und 48 - 74) schuldig und verurteilte ihn zu einer unbedingt vollziehbaren Freiheitsstrafe von drei Jahren. Die durch die Grundbuchsperre erfolgte Beschlagnahme der Liegenschaft "A._" wurde aufrechterhalten. Das Obergericht verpflichtete X._, dem Staat als Ersatz für nicht mehr vorhandene Vermögenswerte Fr. 300'000.-- zuzüglich 5 % Zins ab 15. August 2006 zu bezahlen. Im Weiteren beschloss es, das Verfahren betreffend die Verpflichtung von X._, B._, C._ sowie D._ zur Zahlung eines Ersatzes von Fr. 201'761.-- an den Staat zum Entscheid an die Vorinstanz zurückzuweisen.
D. Mit Beschwerde in Strafsachen beantragt X._, das Urteil des Obergerichts sei hinsichtlich der Verurteilung der mehrfachen Veruntreuung im Amt in den Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74 aufzuheben, und er sei von diesem Vorwurf freizusprechen. Das Urteil sei hinsichtlich der Strafzumessung, der Verpflichtung zur Zahlung einer Ersatzforderung in der Höhe von Fr. 300'000.-- sowie der Aufrechterhaltung der Grundbuchsperre aufzuheben und zu neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Der Beschluss des Obergerichts, das Verfahren betreffend die Ersatzforderung von Fr. 201'761.-- an die erste Instanz zurückzuweisen, sei aufzuheben.
E. Das Obergericht und die Oberstaatsanwaltschaft verzichten auf Vernehmlassung.

Erwägungen:
1. Die Beschwerde richtet sich zunächst gegen den Schuldspruch der Veruntreuung im Amt (Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74). Der Beschwerdeführer rügt die Verletzung von Bundesrecht. Die Guthaben auf dem PC-Konto des Jugendsekretariats seien ihm nicht anvertraut gewesen.
1.1 Der Beschwerdeführer war durch seinen öffentlichrechtlichen Arbeitsvertrag mit dem Amt für Jugend- und Berufsberatung der Bildungsdirektion des Kantons Zürich damit betraut, die dem Jugendsekretariat für dessen Aufgabenerfüllung durch den Kanton und durch die Gemeinden des Bezirks Bülach zur Verfügung gestellten eigenen Geldmittel und sonstigen Vermögenswerte Dritter sowie die EDV-Mittel des Jugendsekretariats für die gehörige Erfüllung aller dem Jugendsekretariat obliegenden Aufgaben zu verwalten. Dazu wurde ihm für alle Konti des Jugendsekretariats jeweils kollektiv zu Zweien mit den jeweiligen anweisungsberechtigten Amtsstellenleitern sowie mit deren Stellvertretern die Unterschrifts- und Verfügungsberechtigung eingeräumt (Anklageschrift der Staatsanwaltschaft vom 27. Oktober 2009, Ziff. 6). Der Beschwerdeführer nahm ab dem PC-Konto 80-9529-9 des Jugendsekretariats Überweisungen auf seine privaten E._ Bank Konti in der Gesamtsumme von Fr. 608'742.35 vor (Anklageziff. 16 - 45). Er überwies ab dem PC-Konto 80-9529-9 insgesamt Fr. 201'761.-- direkt auf das E._ Bank Konto "Mieterkonto A._" zugunsten der "Gesellschaft A._", der wirtschaftlich berechtigten Eigentümerin der Liegenschaften "A._". Der Beschwerdeführer verwaltete das Mieterkonto für die Gesellschaft, bestehend aus den Gesamteigentümern B._ (Vater des Beschwerdeführers), C._ (Mutter des Beschwerdeführers), D._ (Schwester des Beschwerdeführers) sowie sich selbst (Anklageziff. 48 - 59). Der Beschwerdeführer bezahlte private Rechnungsschulden von insgesamt Fr. 112'451.45 direkt ab dem PC-Konto 80-9529-9 (Anklageziff. 60 - 74).
1.2 Die erste Instanz sprach den Beschwerdeführer vom Vorwurf der Veruntreuung im Amt in den Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74 frei. Sie hielt fest, der Beschwerdeführer sei zur Auslösung einer Zahlung auf eine Zweitunterschrift angewiesen gewesen. Den Zweitunterschriftsberechtigten habe er den Zahlungsauftrag sowie die Liste mit den einzelnen Zahlungen bzw. Zahlungsbelegen vorgelegt. Er habe auf den Zahlungslisten sich selbst, die Gemeinschaft "A._" oder Dritte offen als Empfänger deklariert. Die Zweitunterschriftsberechtigten hätten gemäss ihren Aussagen die Zahlungen nicht überprüft, weil sie dem Beschwerdeführer vertraut hätten und es so Praxis gewesen sei. Dass der Beschwerdeführer über mehrere Jahre namhafte Beträge vom PC-Konto habe abzweigen können, sei somit darauf zurückzuführen, dass sich die Zweitunterschriftsberechtigten nicht weisungsgemäss verhalten hätten. Diese hätten das Konto dem Beschwerdeführer pflichtwidrig überlassen, was zur Folge gehabt habe, dass ihm die Barwerte zu keinem Zeitpunkt anvertraut gewesen seien (Urteil des Bezirksgerichts Bülach vom 31. Mai 2010 E. 3 S. 11 ff.).
1.3 Die Vorinstanz erwägt, dem Beschwerdeführer sei als Rechnungsführer des Jugendsekretariats - zumindest faktisch - Verfügungsmacht über das PC-Konto eingeräumt worden. Die erste Instanz nehme eine Art "Opfermitverantwortung" an und gelange so zum Ergebnis, dass die Werte dem Beschwerdeführer nicht anvertraut gewesen seien. Dieser Schluss sei unzulässig. Der Tatbestand der Veruntreuung zeichne sich gerade dadurch aus, dass der Treugeber dem Treuhänder Vermögenswerte "überlasse", ohne gleichzeitig den Treuhänder lückenlos zu überwachen oder jede einzelne Handlung einer "Genehmigung" zu unterstellen. Der Treugeber wirke im Gegensatz zum Geschädigten beim Betrug an den tatbeständlichen Handlungen nicht mit (angefochtenes Urteil E. 4.1.4 S. 21 f.).
1.4 Der Beschwerdeführer bringt vor, gemäss bundesgerichtlicher Rechtsprechung gelte Geschäftsvermögen von Handelsgesellschaften nicht als deren Organen anvertraut. Da seine Stellung als Rechnungsführer des Jugendsekretariats vergleichbar mit derjenigen eines Organs sei, habe der Staat analog einer Handelsgesellschaft den Gewahrsam an den Vermögenswerten behalten. Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, Vermögenswerte könnten nur mehreren Kollektivzeichnungsberechtigten zusammen anvertraut werden, wenn der Treuhänder ohne Mitwirkung des Treugebers über den Vermögenswert verfügen könne. Der Staat lasse seinen Gewahrsam an den Vermögenswerten durch die Mitarbeiter der Verwaltungsabteilungen, vorliegend durch die Zweitunterschriftsberechtigten, ausüben. Diese habe er über die Rechtmässigkeit der Zahlungsaufträge getäuscht und dadurch zur Leistung der Zweitunterschrift veranlasst. Indem er die Zahlungsaufträge mit Hilfe der Zweitunterschriftsberechtigten unterschrieben habe, habe er nicht ohne Mitwirkung des Treugebers gehandelt.
1.5 Den Tatbestand der Veruntreuung nach <ref-law> erfüllt, wer ihm anvertraute Vermögenswerte unrechtmässig in seinem oder eines anderen Nutzen verwendet. Die Veruntreuung im Sinne von <ref-law> wird mit Freiheitsstrafe bis zu fünf Jahren oder Geldstrafe bestraft. Wer die Tat als Mitglied einer Behörde begeht, wird mit Freiheitsstrafe bis zu zehn Jahren oder Geldstrafe bestraft (<ref-law>).
Als anvertraut gilt, was jemand mit der Verpflichtung empfängt, es in bestimmter Weise im Interesse des Treugebers zu verwenden, insbesondere es zu verwahren, zu verwalten oder einem anderen abzuliefern (<ref-ruling> E. 6.2 S. 27 mit Hinweisen). Gemäss bundesgerichtlicher Rechtsprechung ist das Tatbestandsmerkmal des Anvertrauens trotz Fortbestehens der Verfügungsberechtigung des Treugebers erfüllt, wenn der Treuhänder allein, daher ohne Mitwirkung des Treugebers, über die Vermögenswerte verfügen kann. Dies ist auch bei blosser Kollektivzeichnungsberechtigung von mehreren Treuhändern möglich (<ref-ruling> E. 3b/aa S. 434; Urteil 6B_596/2009 vom 27. Mai 2010 E. 4.2.2; je mit Hinweisen). Das Geschäftsvermögen von Handelsgesellschaften gilt nicht als deren Organen anvertraut. Die Gesellschaft behält vielmehr Gewahrsam an den betreffenden Vermögenswerten und verwaltet sie, wenn auch durch ihre Organe, weiterhin selbst (Urteil 6B_609/2010 vom 28. Februar 2011 E. 4.2.2 mit Hinweisen).
1.6 Das Bezirksjugendsekretariat ist gemäss § 11 des Gesetzes über die Jugendhilfe des Kantons Zürich vom 14. Juni 1981 ausführendes Organ für die Erfüllung der generellen und der individuellen Hilfe an Kinder und Jugendliche sowie an ihre Familien (Jugendhilfegesetz; LS 852.1). Das Arbeitsverhältnis des Personals des Bezirksjugendsekretariats ist öffentlichrechtlich (§ 10 Jugendhilfegesetz). In Anbetracht des Zwecks des Jugendsekretariats und dem öffentlichrechtlichen Arbeitsverhältnis ist nicht ersichtlich, weshalb die Stellung des Beschwerdeführers als Rechnungsführer des Jugendsekretariats vergleichbar mit derjenigen eines Organs einer privatrechtlichen Körperschaft sein soll. Dies wird vom Beschwerdeführer auch nicht begründet. Er kann aus der bundesgerichtlichen Rechtsprechung, wonach das Geschäftsvermögen von Handelsgesellschaften nicht als deren Organen anvertraut gilt, nichts zu seinen Gunsten ableiten. Vielmehr vertraute das Jugendsekretariat das Guthaben auf dem PC-Konto dem Beschwerdeführer zusammen mit dem jeweils Zweitzeichnungsberechtigten gemeinsam an. Daran ändert nichts, dass den Zweitunterschriftsberechtigten die Unrechtmässigkeit der Zahlungen nicht bewusst war. Entscheidend ist, dass der Beschwerdeführer ohne Mitwirkung des Jugendsekretariats über die Guthaben verfügen konnte. Denn das Bedürfnis nach dem strafrechtlichen Schutz des Vermögens des Treugebers gemäss <ref-law> besteht, wenn und weil der Täter aufgrund seiner Stellung, sei es allein, sei es nur gemeinsam mit andern Treuhändern, über das Vermögen des Treugebers ohne dessen Mitwirkung verfügen kann (Urteil 6B_596/2009 vom 27. Mai 2010 E. 4.2.2 mit Hinweis). Der vorinstanzliche Schuldspruch in den Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74 verstösst nicht gegen Bundesrecht.
2. Der Beschwerdeführer wendet sich weiter gegen die Verweigerung des teilbedingten Vollzugs der Freiheitsstrafe. Die Vorinstanz nehme keine Gesamtwürdigung aller wesentlichen Umstände vor.
2.1 Die erste Instanz führte aus, der Beschwerdeführer sei nicht einschlägig vorbestraft und weise einen tadellosen Leumund auf. Es könne ohne Weiteres davon ausgegangen werden, dass die verbüssten 41 Tage Untersuchungshaft einen durchaus bleibenden Eindruck auf ihn hinterlassen hätten. So gesehen könne dem Beschwerdeführer keine schlechte Prognose gestellt werden. Demgegenüber sei sein Verschulden als überaus schwer einzustufen. Unter diesen Umständen erscheine es als angemessen, zehn Monate der Freiheitsstrafe zu vollziehen und die Strafe im Umfang der verbleibenden 18 Monate aufzuschieben (Urteil des Bezirksgerichts Bülach vom 31. Mai 2010 E. 5 S. 25).
2.2 Die Vorinstanz erwägt, der Beschwerdeführer habe die von der Geschädigten geltend gemachte Schadenersatzforderung im Betrag von Fr. 957'916.80 anerkannt. Im Übrigen weise er keine Schulden aus. Bei seinem monatlichen Nettoeinkommen von Fr. 8'929.20 und seinen geringen Fixkosten wäre es für ihn ohne weiteres zumutbar und möglich gewesen, monatliche Teilzahlungen an die Geschädigte zu leisten. Er habe jegliche Zahlungen unterlassen und sein Interesse auf den Abschluss eines guten Vergleichs gerichtet. Hinzu komme, dass er noch nicht mit der Reservenbildung begonnen habe, sondern den allfälligen Vergleichsbetrag mithilfe eines einmaligen Darlehens von seinen Eltern begleichen wolle. Die unterbliebenen Teilzahlungen an die Geschädigte begründe er damit, am Ende des Monats sein gesamtes Einkommen aufgebraucht zu haben. Gleichzeitig gebe er an, einen gewissen monatlichen Betrag zur Verfügung zu haben, um den Kredit seinen Eltern zurückzahlen zu können. Es falle auf, dass er bis anhin keinerlei Bemühungen gezeigt habe, die seine Lebensführung massgeblich einschränken könnten (angefochtenes Urteil E. 5.12 S. 37 ff.).
2.3 Der Beschwerdeführer wendet ein, die Vorinstanz begründe die Verweigerung des teilbedingten Strafvollzugs einzig mit der unterlassenen Schadenbehebung, wobei sie teilweise von unzutreffenden Annahmen ausgehe. Zudem setze sich die Vorinstanz nicht mit seiner Entwicklung seit den Taten sowie mit seinen persönlichen und familiären Verhältnissen im Zeitpunkt des Urteils auseinander. Unberücksichtigt bliebe die Tatsache, dass er von sich aus das Versteck der Barschaft von Fr. 55'000.-- bekannt gegeben und sich dafür eingesetzt habe, die sichergestellten Personenwagen zu veräussern. Weiter verfüge er noch nicht lange über das aufgeführte monatliche Nettoeinkommen. Er habe seit der Entlassung aus der Untersuchungshaft zeitweise ohne Einkommen und von Taggeldern der Arbeitslosenkasse im Betrag von weniger als Fr. 4'000.-- monatlich gelebt.
2.4 Gemäss <ref-law> kann das Gericht den Vollzug einer Freiheitsstrafe von mindestens einem Jahr und höchstens drei Jahren teilweise aufschieben, wenn dies notwendig ist, um dem Verschulden des Täters genügend Rechnung zu tragen. Grundvoraussetzung für die teilbedingte Strafe im Sinne von <ref-law> ist, dass eine begründete Aussicht auf Bewährung besteht. Dies ergibt sich aus Sinn und Zweck der Bestimmung. Wenn und soweit die Legalprognose nicht schlecht ausfällt, muss somit der Vollzug jedenfalls eines Teils der Strafe bedingt aufgeschoben werden. Andererseits ist bei einer schlechten Prognose auch ein bloss teilweiser Aufschub der Strafe ausgeschlossen. Die subjektiven Voraussetzungen des teilbedingten Vollzugs richten sich nach denselben Kriterien, die für den vollbedingten Vollzug gemäss <ref-law> gelten (<ref-ruling> E. 5.3.1 S. 10 mit Hinweisen).
2.5 Nach der Rechtsprechung setzt die Prüfung, ob der Verurteilte für ein dauerndes Wohlverhalten Gewähr bietet, eine Gesamtwürdigung aller wesentlichen Umstände voraus. In die Beurteilung mit einzubeziehen sind neben den Tatumständen auch das Vorleben und der Leumund sowie alle weiteren Tatsachen, die gültige Schlüsse auf den Charakter des Täters und die Aussichten seiner Bewährung zulassen. Dabei sind die persönlichen Verhältnisse bis zum Zeitpunkt des Entscheides mit einzubeziehen (<ref-ruling> E. 4.2.1 S. 5). Die Vorinstanz verweigert den teilbedingten Strafvollzug einzig mit der unterbliebenen Schadenbehebung (vgl. <ref-law>). Dies ist bundesrechtswidrig. Der Umstand, dass der Täter die zumutbare Schadenbehebung unterlassen hat, ist aber lediglich als weiteres Indiz im Rahmen der Legalprognose zu berücksichtigen (<ref-ruling> E. 4.2.4 S. 7; vgl. zum alten Recht Urteil 6S.477/2002 vom 12. März 2003 E. 1.3; je mit Hinweisen). Demnach bringt der Beschwerdeführer zu Recht vor, dass die Vorinstanz keine Gesamtwürdigung der Prognosekriterien vornimmt. Insbesondere prüft sie nicht, ob Aussicht bestehe, der Beschwerdeführer werde sich durch einen teilweise gewährten Strafaufschub beeinflussen lassen (vgl. <ref-ruling> E. 7.5 S. 78). Die Beschwerde erweist sich in diesem Punkt als begründet, weshalb die Sache zum neuen Entscheid an die Vorinstanz zurückzuweisen ist.
3. Der Beschwerdeführer rügt weiter, die Vorinstanz wende kantonales Recht willkürlich an. Da die Staatsanwaltschaft ihre Berufung auf die Freisprüche der Veruntreuung im Amt und die Strafzumessung eingeschränkt habe, sei die Rechtskraft im Umfang der Nichtanfechtung sofort eingetreten. Demgemäss sei auf die Anträge hinsichtlich der Ersatzforderungen und der Grundbuchsperre nicht einzutreten.
3.1 Das Gericht verfügt die Einziehung von Vermögenswerten, die durch eine strafbare Handlung erlangt worden sind oder dazu bestimmt waren, eine strafbare Handlung zu veranlassen oder zu belohnen, sofern sie nicht dem Verletzten zur Wiederherstellung des rechtmässigen Zustands ausgehändigt werden (<ref-law>). Sind die der Einziehung unterliegenden Vermögenswerte nicht mehr vorhanden, so erkennt das Gericht auf eine Ersatzforderung des Staates in gleicher Höhe (<ref-law>). Das Gericht kann von einer Ersatzforderung ganz oder teilweise absehen, wenn diese voraussichtlich uneinbringlich wäre oder die Wiedereingliederung des Betroffenen ernstlich behindern würde (<ref-law>). Die Untersuchungsbehörde kann im Hinblick auf die Durchsetzung der Ersatzforderung Vermögenswerte des Betroffenen mit Beschlag belegen (<ref-law>).
3.2 Die Staatsanwaltschaft beantragte bereits vor der ersten Instanz, der Beschwerdeführer sei zu verpflichten, dem Staat als Ersatz für nicht mehr vorhandene Vermögensvorteile Fr. 614'675.80 zuzüglich gesetzlichem Zins zu bezahlen. Der Beschwerdeführer, B._, C._ und D._ seien zu verpflichten, dem Staat als Ersatz für nicht mehr vorhandene Vermögensvorteile je Fr. 55'440.25 zuzüglich gesetzlichem Zins zu bezahlen, bei solidarischer Haftbarkeit eines jeden für den Gesamtbetrag von Fr. 201'761.00 (angefochtenes Urteil E. 6.2 S. 39). Die durch die Grundbuchsperre erfolgte Beschlagnahme der Liegenschaft "A._" im Grundbuch Obersiggenthal/AG sei solange aufrecht zu erhalten, bis im Zwangsvollstreckungsverfahren betreffend die Ersatzforderung des Staates über Sicherungsmassnahmen entschieden oder die Ersatzforderung getilgt worden sei (angefochtenes Urteil E. 7.1 S. 43).
3.3 Die Vorinstanz erwägt, die Ersatzforderungen und die Grundbuchsperre stünden mit den von der Staatsanwaltschaft angefochtenen Freisprüchen in den Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74 (mehrfache Veruntreuung im Amt) im Konnex. Sie gälten deshalb als mitangefochten, und es handle sich nicht um eine Ausdehnung einer beschränkten Berufung. Hinzu komme, dass die erste Instanz nicht über die Anträge betreffend die Ersatzforderungen befunden habe, und es der Staatsanwaltschaft deshalb nicht möglich gewesen sei, in ihrer Berufungserklärung auf eine entsprechende Dispositivziffer Bezug zu nehmen (angefochtenes Urteil E. 2.4 S. 16). Die Vorinstanz führt weiter aus, der Beschwerdeführer habe insgesamt Fr. 957'916.80 veruntreut, wovon Surrogate im Gesamtwert von Fr. 141'480.00 eingezogen worden seien. Der Betrag von Fr. 201'761.00 sei in mehreren Einzelbeträgen dem Mieterkonto "A._" überwiesen worden, um Renovationsarbeiten an den Liegenschaften der Gesellschaft "A._" zu bezahlen. Der Verbleib der restlichen Fr. 614'675.80 sei ungeklärt. Es sei zwischen der Ersatzforderung gegenüber dem Beschwerdeführer alleine und derjenigen gegenüber ihm und seinen Familienangehörigen zu unterscheiden. Die erste Instanz habe bloss festgehalten, der Beschwerdeführer habe das Schadenersatzbegehren in der Höhe von Fr. 957'916.80 anerkannt, weshalb kein Platz mehr für die Anordnung einer Ersatzforderung bestehe. Da den Familienangehörigen weder in der Untersuchung noch vor erster Instanz das rechtliche Gehör gewährt worden sei, sei das Verfahren hinsichtlich der Ersatzforderung in der Höhe von Fr. 201'761.00 an die erste Instanz zurückzuweisen (angefochtenes Urteil E. 6 S. 39 ff.).
3.4 Das erstinstanzliche Urteil ist vor dem Inkrafttreten der Schweizerischen Strafprozessordnung vom 5. Oktober 2007 (Strafprozessordnung, StPO; SR 312.0) am 1. Januar 2011 ergangen. Die vorliegende Beschwerde ist in diesem Punkt deshalb nach bisherigem Recht zu beurteilen (<ref-law>).
Gemäss § 413 Abs. 1 der Strafprozessordnung des Kantons Zürich vom 4. Mai 1919 (StPO/ZH, aufgehoben am 1. Januar 2011) kann die Berufung beschränkt werden auf einzelne Schuldsprüche, auf die Strafzumessung, die Anordnung von Massnahmen, den Entscheid über die Zivilforderung sowie die besonderen Anordnungen. Die Rechtskraft des angefochtenen Urteils wird im Umfang der Anfechtung gehemmt (<ref-law>/ZH). Will der Berufungskläger die Berufung einschränken, so muss er angeben, welche Teile des Entscheids er anfechten will (<ref-law>/ZH).
Die Anwendung einfachen kantonalen Rechts kann gemäss <ref-law> mit Beschwerde an das Bundesgericht nur gerügt werden, wenn geltend gemacht wird, sie verletze gleichzeitig das Willkürverbot von <ref-law>. Willkür liegt nach ständiger Rechtsprechung vor, wenn der Entscheid offensichtlich unhaltbar ist, mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht, eine Norm oder einen unumstrittenen Rechtsgrundsatz krass verletzt oder in stossender Weise dem Gerechtigkeitsgedanken zuwiderläuft (<ref-ruling> E. 1.3 S. 316; <ref-ruling> E. 4.2.1 S. 362; je mit Hinweisen).
Die Rüge der willkürlichen Anwendung von kantonalem Recht muss in der Beschwerde anhand des angefochtenen Entscheids präzise vorgebracht und begründet werden, ansonsten darauf nicht eingetreten wird (<ref-law>; <ref-ruling> E. 4.2.3 S. 5; <ref-ruling> E. 1.3.1 S. 68; je mit Hinweisen).
3.5 Die Staatsanwaltschaft beschränkte ihre Berufung auf die Freisprüche in den Anklageziffern 16 - 45 und 48 - 74 (mehrfache Veruntreuung im Amt). Die Strafzumessung und der Vollzug wurden für den Fall angefochten, dass auch in den freigesprochenen Punkten eine Verurteilung erfolge (Berufungserklärung vom 2. Juni 2010, kantonale Akten Urk. 79/1). Nach Auffassung des Beschwerdeführers stellen die Anträge betreffend die Ersatzforderungen und die Grundbuchsperre eine spätere Ausdehnung der Berufung dar. Wie er grundsätzlich zu Recht vorbringt, ist eine solche Ausdehnung unzulässig. Konsequenz der Berufungsbeschränkung gemäss den §§ 413 f. StPO/ZH ist, dass sich die Berufungsinstanz nur noch mit den angefochtenen Urteilspunkten zu befassen hat und die nicht angefochtenen Schuldsprüche sofort in Rechtskraft erwachsen (vgl. ANDREAS DONATSCH UND ANDERE, Die Revision des Zürcher Strafverfahrensrechts vom 27. März 2003, 2005, S. 57; Urteil 6B_120/2009 vom 11. Juni 2009 E. 3.1.1 mit Hinweisen). Die Vorinstanz geht aber davon aus, dass die angefochtenen Freisprüche die Anträge betreffend die Ersatzforderungen und Grundbuchsperre mitumfassen, weshalb es sich nicht um eine Ausdehnung der Berufung handle. Diese Auffassung lässt sich unter dem Gesichtspunkt der Willkür nicht beanstanden. Der Beschwerdeführer nahm ab dem PC-Konto Zahlungen in der Gesamtsumme von Fr. 608'742.35 (Anklageziff. 16 - 45, vgl. E. 1.1 hiervor) bzw. Fr. 112'451.45 (Anklageziff. 60 - 74) zu seinem Nutzen vor. Zudem überwies er unrechtmässig Fr. 201'761.00 auf das Mieterkonto "A._" zwecks Zahlung von Renovationsarbeiten an den Liegenschaften (Anklageziff. 48 - 59). Da die Zahlungen entweder zugunsten des Beschwerdeführers oder der "Gesellschaft A._" erfolgten, stehen die beantragten Ersatzforderungen in engem Zusammenhang mit den angefochtenen Freisprüchen in den genannten Anklageziffern. Die beantragte Beschlagnahme der Liegenschaft "A._" dient der Durchsetzung der Ersatzforderung (vgl. <ref-law>) und hängt somit ebenfalls mit den Anträgen zusammen. Im Weiteren ist es entgegen dem Einwand des Beschwerdeführers nicht willkürlich, dass die Vorinstanz nicht über beide Ersatzforderungen gleichzeitig entschieden hat. Den Antrag betreffend die Ersatzforderung gegenüber dem Beschwerdeführer und seinen Familienangehörigen wies sie zur Wahrung des rechtlichen Gehörs und somit aus sachlichen Gründen an die erste Instanz zurück. Die Rüge der willkürlichen Anwendung von kantonalem Recht erweist sich demnach als unbegründet, soweit darauf einzutreten ist (<ref-law>).
4. Der Beschwerdeführer rügt schliesslich eventualiter die Verletzung von <ref-law>. Die Vorinstanz habe die Ersatzforderung zu hoch festgesetzt.
4.1 Die Vorinstanz erwägt, die Voraussetzungen für eine Ersatzforderung gegenüber dem Beschwerdeführer seien erfüllt, da die deliktischen Beträge von total Fr. 614'675.80 weder "in natura" noch als Surrogat vorhanden seien. Der Beschwerdeführer gehe einer geregelten Erwerbstätigkeit nach und erziele einen monatlichen Nettolohn von rund Fr. 9'000.--. Er bewohne zusammen mit seiner Frau und seinen drei Kindern den landwirtschaftlichen Betrieb "A._", für welchen er monatlich eine Miete von Fr. 250.-- leisten müsse. Im Hinblick auf seine Wiedereingliederung und Resozialisierung rechtfertige es sich, die Höhe der Ersatzforderung auf Fr. 300'000.-- zu reduzieren (angefochtenes Urteil E. 6.4.1 S. 42).
4.2 Der Beschwerdeführer bringt vor, er sei unmittelbar vor der vorinstanzlichen Hauptverhandlung vom Arbeitgeber freigestellt und im Anschluss zu einer unbedingt zu vollziehenden Freiheitsstrafe verurteilt worden. Deshalb könne für die Zukunft nicht mehr von einer geregelten Erwerbstätigkeit und von einem Einkommen in der bisherigen Höhe ausgegangen werden. Die Vorinstanz hätte bei dieser Sachlage annehmen müssen, dass eine Ersatzforderung in der Höhe von Fr. 300'000.-- voraussichtlich uneinbringlich wäre und/oder seine Wiedereingliederung ernstlich behindern würde.
4.3 Die Vermögenseinziehung steht wesentlich im Dienst des sozialethischen Gebots, dass sich strafbares Verhalten nicht lohnen soll (<ref-ruling> E. 2.2.4 S. 327 mit Hinweisen). Durch die Festlegung einer Ersatzforderung wird verhindert, dass derjenige, welcher die Vermögenswerte bereits verbraucht beziehungsweise sich ihrer entledigt hat, besser gestellt wird als jener, der sie noch hat (<ref-ruling> E. 3 S. 74 mit Hinweis). Die Ersatzforderung entspricht daher in ihrer Höhe grundsätzlich den Vermögenswerten, die durch die strafbaren Handlungen erlangt worden sind und somit der Vermögenseinziehung unterlägen, wenn sie noch vorhanden wären. Der Richter kann aber die Ersatzforderung reduzieren, um dem Gedanken der Resozialisierung des Täters Rechnung zu tragen. Dem Verurteilten soll nicht durch übermässige Schulden die Wiedereingliederung zusätzlich erheblich erschwert werden (<ref-ruling> E. 3b S. 302; <ref-ruling> E. 3 S. 24).
4.4 Die vorinstanzlichen Erwägungen zu den finanziellen Verhältnissen des Beschwerdeführers fallen zwar sehr knapp aus. Die Vorinstanz erwägt jedoch im Zusammenhang mit der unterlassenen Schadensbehebung, der Beschwerdeführer weise ein gutes Einkommen und geringe Fixkosten auf. Sie weist ferner zutreffend darauf hin, dass die Ehefrau des Beschwerdeführers eine Eigentumswohnung besitze, welche monatlich Mietzinseinnahmen von ca. Fr. 1'300.-- einbringe. Die Wohnung stehe zwar im Eigengut der Ehefrau, diese sei aber aufgrund der ehelichen Beistandspflicht zur finanziellen Unterstützung des Beschwerdeführers verpflichtet (angefochtenes Urteil E. 5.12 S. 37 f.). Was der Beschwerdeführer gegen die Höhe der Ersatzforderung vorbringt, bezieht sich im Wesentlichen auf seine zukünftige Erwerbstätigkeit und ist unbehelflich. Denn bei der Festsetzung der Ersatzforderung sind die finanziellen Verhältnisse im Zeitpunkt des Entscheids, zu denen auch das Vermögen gehört, zu berücksichtigen (Urteil 6B_538/2007 vom 2. Juni 2008 E. 6.5.1, nicht publ. in: <ref-ruling>). In Anbetracht der finanziellen Situation des Beschwerdeführers zum Zeitpunkt des vorinstanzlichen Urteils erscheint die Höhe der Ersatzforderung nicht als überaus hoch. Die Rüge der Verletzung von Bundesrecht erweist sich als unbegründet.
5. Die Beschwerde ist teilweise gutzuheissen. Im Übrigen ist sie abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Der Beschwerdeführer wird im Umfang seines Unterliegens kostenpflichtig (<ref-law>). Der Kanton Zürich hat ihn für das bundesgerichtliche Verfahren zu entschädigen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird teilweise gutgeheissen, der Entscheid des Obergerichts des Kantons Zürich vom 27. Januar 2011 aufgehoben und die Sache zur neuen Entscheidung an die Vorinstanz zurückgewiesen. Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 3'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3. Der Kanton Zürich hat den Beschwerdeführer für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 800.-- zu entschädigen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 10. November 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Mathys
Die Gerichtsschreiberin: Binz