Faits :
A.
A.a. C._, née en 1909, est décédée en le 3 janvier 2007 à l'Hôpital Z._.
La défunte avait pour seule héritière légale sa nièce B._, fille de son frère prédécédé D._.
A.b. C._ était en relation avec la famille de E._ depuis les années 80. Elle était la marraine d'au moins deux de ses enfants, soit A._ et F._, nés respectivement en 1982 et 1984.
A.c. A compter du mois d'octobre 2005, C._ a fait l'objet d'hospitalisations régulières.
Constatant que C._ présentait un délire de persécution, le Dr G._, son médecin traitant, l'a ainsi fait hospitaliser du 26 octobre au 21 novembre 2005 dans le Service de gériatrie de V._. Les médecins ont diagnostiqué à cette occasion, à titre principal, un trouble dépressif récurrent et, à titre secondaire, notamment des troubles cognitifs non investigués.
Le 6 février 2006, C._ a été amenée aux urgences des HUG, présentant une crise d'angoisse et des idées de persécution à l'égard de son assureur. Un état délirant prononcé avec des idées d'empoisonnement a été diagnostiquée. Rassurée par la présence de la famille E._, la patiente a été renvoyée chez elle.
Durant la nuit du 9 février 2006, C._ a également été admise pour des angoisses à l'Hôpital W._, dont elle est ressortie le lendemain matin.
Entre le 3 avril et le 18 mai 2006, C._ a été hospitalisée dans le département de psychiatrie de V._, à la Clinique Y._, pour un trouble délirant persistant. A sa sortie, E._, son épouse H._, et ses deux filles, F._ et I._, se sont installés chez elle.
C._ a été hospitalisée à la Clinique C._ du 7 au 28 juillet 2006 en raison d'une altération de son état général. Durant son séjour, des troubles dépressifs récurrents et des délires de persécution persistants ont été diagnostiqués.
En raison d'une dégradation de son état général de santé, C._ a finalement été admise le 17 décembre 2006 à l'Hôpital Z._, où elle est décédée le 3 janvier 2007.
A.d. Le 11 mai 2006, alors que C._ séjournait à la Clinique Y._, le Dr L._ a adressé un courrier au Tribunal tutélaire du canton de Genève, l'informant que l'état de santé de C._ ne lui permettait pas d'assurer la gestion de ses biens et qu'elle était susceptible par moment d'être influencée par des tiers, de sorte qu'elle recommandait l'instauration d'une mesure de curatelle non volontaire. C._ ne disposait pas de la capacité de discernement suffisante pour être entendue.
Par ordonnance du 29 mai 2006, le Tribunal tutélaire du canton de Genève a institué une curatelle combinée au sens des art. 392 ch. 1 et 393 ch. 2 aCC.
A.e. De son vivant, C._ avait établi différents testaments olographes ainsi que d'autres documents:
A.e.a. Selon le testament olographe daté du 23 mai 1993 et signé " C._ ", H._ était instituée seule héritière.
A.e.b. A teneur du testament olographe daté du 15 avril 2000 et signé " C._ ", toutes les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées et I._ était désignée comme héritière unique.
A.e.c. Le 20 septembre 2000, C._ a remis à Me M._, notaire, un document rédigé de sa main et signé par elle et les époux E._, intitulé " Pacte ", à la teneur suivante:
" Connaissant Monsieur et Madame E._ depuis de nombreuses années, avec lesquels nous sommes en grande amitié, nous avons décidé de former une famille, car il est inutile de dire que je suis seule.
Je suis la marraine de 3 des enfants et pour l'aînée la mamie qui lui manque. J'ai toujours aidé les enfants à prendre le bon chemin et aujourd'hui ils sont pour moi comme mes propres enfants.
M. E._ entretiendra la propriété et le jardin. Il s'engage à refaire le mur limitant la propriété et les quelques travaux qu'il jugera nécessaires, je lui fais une entière confiance.
De Madame E._ et des enfants, je ne parlerai pas, connaissant l'affection qu'ils ont pour moi. Ils ont déjà prévu chez eux une place pour moi lorsque je ne pourrai plus rester seule et se réjouissent de ma venue.
Ils s'engagent tous à ne pas me laisser aller dans une pension pour personnes âgées.
Je leur suis reconnaissante et tâcherai d'être à la hauteur.
Ce pacte est valable pour autant que l'une des parties ne le dénonce. "
A.e.d. D'après le testament olographe daté du 5 décembre 2003, signé " C._ " et rédigé sous les auspices de Me N._, notaire, toutes les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées.
A.e.e. Aux termes du testament olographe daté du 16 novembre 2004 et signé " C._ ", les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées et O._, avec laquelle la testatrice avait lié connaissance en 2002, était instituée héritière unique. Le texte du testament commençait par la formule " Je soussignée, Mademoiselle C._ (...) ". Le document a été rédigé par C._ sur la base d'un projet que lui avait soumis Me P._, notaire, que l'intéressée était venue consulter. Sur le conseil de celui-ci, elle avait recopié chez elle le projet proposé et l'avait ensuite transmis au notaire par l'intermédiaire de O._.
A.e.f. Le 1er mars 2005, C._ a rédigé en présence de Me K._, notaire, un testament olographe par lequel elle révoquait tous les testaments antérieurs, commençant de la manière suivante : " Je soussignée, Mademoiselle C._ (...) " et étant signé " C._ ". Selon le notaire, le document avait été rédigé dans l'urgence, la testatrice hésitant encore sur les héritiers qu'elle voulait instituer et souhaitant réfléchir avant de faire un nouveau testament. Elle avait mentionné d'instituer une amie ou des cousines ou encore une " bonne oeuvre ".
C._ a revu K._ le 7 avril 2005 et lui a fait part de son souhait de faire un avant-projet de testament. A cette occasion, elle réfléchissait à instituer la Croix-Rouge internationale ou Médecins sans frontière ou l'Église Protestante de Genève ou encore ses cousines.
A.e.g. Le 14 mars 2006, C._ a déposé auprès de K._ un testament olographe, daté du 28 février 2006, dont la teneur était la suivante:
" TESTAMENT
Je soussignée, Madame C._, originaire de Q._, née le *** 1909 à Q._, domiciliée ***. Je désire faire mon testament ainsi qu'il suit:
Je révoque toute disposition antérieure.
J'institue comme unique héritier Monsieur A._, né à Q._ le *** 1982, habitant ***. Je lui lègue tous mes biens, la maison.
J'ajoute qu'aucune personne de ma famille ne peut hériter de moi.
Fait à Q._ le 28 février 2006
Maime [sic] C._ "
C._ a déposé le même jour chez le notaire un document dactylographié intitulé " convention ", daté du 28 février 2006, à la teneur suivante:
" Connaissant la famille E._ depuis 1981 avec laquelle je suis en amité [sic], nous avons décidé de former une famille, puisque je suis seule.
Je suis la marraine des 4 enfants. Aujourd'hui, ils sont pour moi comme mes enfants.
Je souhaite dès ce jour ne plus habiter seule. De ce fait je garde une place chez moi pour la famille E._ et elle de son côté en garde une pour moi chez elle.
La famille E._ s'engage à m'aider dans toutes les tâches qui me sont nécessaires, car ils ne souhaitent pas me laisser aller dans un E.M.S.
Je leur en suis très reconnaissante et tâcherai d'être à la hauteur. "
Cette convention porte la signature " C._ ", ainsi que celles de A._, I._, J._ et F._. Cette dernière a déclaré qu'elle avait dactylographié ce document selon les indications de C._ qui l'avait corrigé.
Me K._ a remis à C._ le formulaire des directives anticipées que l'intéressée lui a retourné par la Poste, dûment rempli de sa main et daté du 29 mars 2006, selon lequel elle souhaitait notamment, si un représentant légal devait être désigné, qu'il s'agisse de A._ ou, à défaut, de J._ (mandat pour cause d'inaptitude) et habiter chez A._ si elle devait emménager dans un nouveau lieu de vie.
A.f. Le 31 mars 2006, le répondeur automatique de l'Étude de Me K._ a enregistré un appel de C._ indiquant être séquestrée dans une grange.
A.g. Le 10 juin 2006, faisant suite à l'ordonnance du 29 mai 2006 lui désignant un curateur, C._ a adressé au Tribunal un courrier rédigé de sa main et signé " C._ " dans lequel elle indiquait: " (...) je désire vous dire que déjà avant mon hospitalisation à Belle Idée, mes filleuls et moi avons fait une convention. Ils se sont engagés à m'aider dans cette tâche qui me serait nécessaires (sic). Nous vivons ensemble depuis ma sortie de l'hôpital et tout va pour le mieux. De ce fait, je ne souhaite aucune aide proposée par l'état. Mais toutefois je devais être au service d'un curateur, Monsieur A, mon filleul, la personne souhaitée, une personne en qui j'ai entière confiance. Deplus (sic) sachez que je connais la famille E._ depuis 1981 et m'on (sic) aidé dans toutes mes tâches, par reconnaissance j'ai écri (sic) un testament que j'ai remis chez Maître K._ pour mon filleul ".
A.h. Selon le rapport final de la curatrice de C._, celle-ci disposait, au jour de son décès le 3 janvier 2007, de biens estimés à 721'557 fr. L'intéressée n'était pas endettée.
B.
Par courrier du 2 février 2007, O._ a requis le bénéfice d'inventaire de la succession de C._.
Vu le litige entre les différents héritiers institués aux termes des testaments successifs, la Justice de paix a ordonné l'administration d'office de la succession le 11 mai 2007. Le mandat d'administration d'office a été confié à R._.
C.
C.a.
C.a.a. Par acte déposé le 15 janvier 2008 en vue de conciliation, O._ a saisi le Tribunal de première instance du canton de Genève d'une action en nullité des testaments des 1er mars 2005 et 28 février 2006 dirigée contre B._ et A._. Elle a sollicité une expertise graphologique de ces testaments.
Par acte déposé le 8 février en vue de conciliation, B._ a assigné A._ devant le Tribunal de première instance en nullité du testament du 28 février, réclamant préalablement une expertise graphologique. A titre principal, elle a conclu à l'inefficacité - subsidiairement à l'annulation - du testament olographe précité, à la constatation qu'elle est l'unique héritière de feu C._ et que O._ et A._ ne détiennent aucun droit dans la succession de la défunte. Subsidiairement, elle a requis à titre préalable la levée du secret médical auprès des Hôpitaux Y._ et Z._ concernant l'état de santé de la de cujus et l'apport de son dossier de curatelle.
A._ a conclu au déboutement de O._ et de B._ de toutes leurs conclusions, sans s'opposer aux expertises sollicitées pour autant que les intéressées en supportent les frais.
Les causes ont été jointes par jugement du 4 juillet 2008 et l'apport du dossier de curatelle a été ordonné le 18 septembre 2008.
Après enquêtes, les parties ont persisté dans leurs conclusions, A._ sollicitant en sus une expertise psychiatrique portant sur la capacité de discernement de la défunte, pour le cas où le Tribunal retiendrait que les éléments de la procédure seraient insuffisants pour apprécier cette capacité au moment de la rédaction du testament olographe du 28 février 2006.
C.a.b. Par jugement du 3 février 2011, le Tribunal a rejeté les demandes d'expertises et débouté O._ et B._ de toutes leurs conclusions.
C.a.c. Statuant le 18 novembre 2011 sur appel de B._, la Cour de justice a annulé le jugement et renvoyé la cause en première instance pour que soit ordonnées une expertise graphologique portant sur l'authenticité du testament du 28 février 2006 et une expertise médicale aux fins de déterminer la capacité de discernement de la défunte au moment de la rédaction dudit testament.
C.b.
C.b.a. Dès lors que O._ n'avait pas formé appel du jugement rendu le 3 février, le Tribunal de première instance a divisé les causes et condamné l'intéressée aux dépens de sa procédure.
C.b.b. L'expertise graphologique a conclu à l'authenticité du testament litigieux.
L'expertise médicale a conclu que le testament du 28 février 2006 n'avait pas été rédigé durant une période de lucidité.
C.b.c. A l'issue des expertises graphologique et médicale, B._ a conclu à l'annulation du testament du 28 février 2006 et à ce qu'il soit constaté que A._ ne détenait aucun droit dans la succession litigieuse. A titre subsidiaire, elle a réclamé la mise en place d'une contre-expertise.
A._ a persisté dans ses conclusions en déboutement de B._ de toutes ses conclusions, sollicitant subsidiairement la production par le Service de psychogériatrie du suivi ambulatoire en 2005 de la défunte et la mise en place d'une contre-expertise médicale.
C.b.d. Par jugement du 3 septembre 2013, le Tribunal de première instance a annulé le testament olographe rédigé le 28 février 2006 par C._, constaté que la seule héritière légale de celle-ci était B._ et que A._ ne détenait aucun droit dans ladite succession.
Statuant le 26 septembre 2014 sur l'appel de A._, la Cour de justice l'a rejeté et confirmé le jugement entrepris.
D.
Agissant le 3 novembre 2014 par la voie du recours en matière civile au Tribunal fédéral, A._ (ci-après : le recourant) conclut à l'annulation de l'arrêt cantonal et, principalement à sa réforme en ce sens qu'il est déclaré que feue C._ avait la capacité de discernement lors de la rédaction du testament du 28 février 2006 et que dit testament est valide, subsidiairement au renvoi de la cause à l'instance cantonale pour nouvelle instruction et nouvelle décision. Le recourant invoque l'établissement manifestement inexact et arbitraire des faits (art. 97 al. 1 LTF), la violation des art. 16 et 519 CC ainsi que celle de l'art. 8 CC.
Le recourant sollicite le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Des observations n'ont pas été demandées.
E.
La requête d'effet suspensif a été déclarée sans objet par ordonnance présidentielle du 4 novembre 2014, l'arrêt entrepris étant constitutif (art. 103 al. 2 LTF).

Considérant en droit :
1.
Le recours est dirigé contre une décision finale (art. 90 LTF), rendue en matière civile (art. 72 al. 1 LTF), par un tribunal supérieur statuant sur recours (art. 75 LTF), dans une contestation de nature pécuniaire, dont la valeur litigieuse atteint 30'000 fr. (art. 74 al. 1 let. b LTF); il a par ailleurs été déposé à temps (art. 100 al. 1 LTF), par la partie qui a succombé dans ses conclusions devant l'instance précédente (art. 76 LTF), de sorte qu'il est recevable.
2.
2.1. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106 al. 1 LTF) sans être lié ni par les motifs de l'autorité précédente, ni par les moyens des parties; il peut donc admettre le recours en se fondant sur d'autres arguments que ceux invoqués par le recourant, comme il peut le rejeter en opérant une substitution de motifs (<ref-ruling> consid. 2.2). Il ne connaît cependant de la violation des droits fondamentaux ou du droit cantonal que si ce grief a été soulevé et motivé (art. 106 al. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 3.2; <ref-ruling> consid. 1.4.2). Si le recourant se plaint de la violation de tels droits, il doit ainsi satisfaire au principe d'allégation, en indiquant précisément quelle disposition constitutionnelle ou légale a été violée et en démontrant, par une argumentation précise, en quoi consiste la violation (<ref-ruling> consid. 1.4; <ref-ruling> consid. 1.4.2).
2.2. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF). Il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte - ce qui correspond à la notion d'arbitraire au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 4.1.2; <ref-ruling> consid. 5.1) - ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF). Le recourant qui entend invoquer que les faits ont été établis de manière manifestement inexacte (art. 97 al. 1 LTF) doit satisfaire au principe d'allégation susmentionné.
Dans le domaine de la constatation des faits et de l'appréciation des preuves, le Tribunal fédéral se montre réservé, vu le large pouvoir qu'il reconnaît en ce domaine aux autorités cantonales (<ref-ruling> consid. 4b; <ref-ruling> consid. 9 et les références). Il n'intervient que si le juge du fait n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, s'il a omis sans raisons objectives de tenir compte des preuves pertinentes ou s'il a effectué, sur la base des éléments recueillis, des déductions insoutenables (<ref-ruling> consid. 4.2; <ref-ruling> consid. 4.3; <ref-ruling> consid. 1.4.3; <ref-ruling> consid. 2.1).
3.
Le Tribunal cantonal a examiné la cause sous l'angle du nouveau droit de la protection de l'adulte, entré en vigueur le 1er janvier 2013, relevant que, bien qu'ayant tranché la cause en 2013, l'autorité de première instance l'avait, elle, analysé en se référant à l'ancien droit, sans aucune motivation sur le droit transitoire.
Le recourant ne critique pas la décision querellée sur ce point, étant précisé, comme l'a souligné l'autorité cantonale, que la portée matérielle de la nouvelle disposition est la même que celle de l'art. 16 aCC ( MEIER/LUKIC, Introduction au nouveau droit de la protection de l'adulte, 2011, p. 93), les principes tirés de l'ancienne disposition demeurant ainsi applicables.
4.
Le litige porte sur la question de savoir si l'autorité cantonale a retenu de manière arbitraire, sur la base des preuves et notamment du rapport d'expertise que, compte tenu du trouble délirant persistant dont elle souffrait, la défunte était présumée incapable de discernement en matière testamentaire.
4.1. Pour disposer valablement par testament, il faut être capable de discernement (art. 467 CC), c'est-à-dire ne pas être privé de la faculté d'agir raisonnablement par suite, notamment, de déficience mentale ou de troubles psychiques (art. 16 CC). Les dispositions pour cause de mort faites par une personne incapable de disposer au moment de l'acte peuvent être annulées (art. 519 al. 1 ch. 1 CC).
4.1.1. La capacité de discernement ne doit pas être appréciée abstraitement mais en rapport avec un acte déterminé, selon la difficulté et la portée de cet acte. On peut donc imaginer qu'une personne dont la capacité de discernement est généralement réduite puisse tout de même exercer certaines tâches quotidiennes et soit capable de discernement pour les actes qui s'y rapportent; pour des affaires plus complexes, en revanche, on pourra dénier sa capacité de discernement. Contrairement aux petits achats et aux affaires quotidiennes, la rédaction d'un testament compte parmi les actes les plus exigeants, surtout s'il s'agit de dispositions compliquées (<ref-ruling> consid. 1a et les références citées; arrêts 5C.282/2006 du 2 juillet 2007 consid. 2.1; 5A_723/2008 du 19 janvier 2009 consid. 2.1; 5A_501/2013 du 13 janvier 2014 consid. 6.1.1). Pour juger de la capacité de discernement, il ne faut cependant pas se demander si les dispositions prises sont sages, justifiées au vu des circonstances, ou simplement équitables; une disposition absurde peut tout au plus être tenue pour un indice d'un défaut de discernement (<ref-ruling> consid. 2a; <ref-ruling> consid. 4c/cc).
4.1.2. La capacité de discernement est la règle en vertu de l'art. 16 CC. En matière de capacité de disposer à cause de mort, la jurisprudence en a déduit que, s'agissant d'adultes, la capacité de discernement doit être présumée, car selon l'expérience générale de la vie, ils ont généralement le discernement; celui qui prétend que le disposant était incapable de disposer au moment de l'acte doit le prouver et, parce que la nature même des choses rend impossible la preuve absolue de l'état mental d'une personne décédée, le degré de la preuve requis est abaissé à la vraisemblance prépondérante. En revanche, lorsqu'une personne est atteinte de maladie mentale ou de faiblesse d'esprit, l'incapacité de discernement est présumée, car cette personne doit généralement être considérée, d'après l'expérience générale de la vie, comme étant selon une vraisemblance prépondérante, dépourvue, en principe, de discernement; c'est alors à celui qui se prévaut de la validité du testament d'établir que la personne concernée a accompli l'acte litigieux dans un moment de lucidité; la contre-preuve que celle-ci a agi dans un intervalle lucide étant difficile à rapporter, la jurisprudence facilite la preuve: il suffit de prouver que la personne concernée, malgré une incapacité générale de discernement au vu de son état de santé, était au moment déterminant capable de discernement avec une vraisemblance prépondérante (<ref-ruling> consid. 1b; arrêts 5A_501/2013 précité consid. 6.1.2; 5A_191/2012 du 12 octobre 2012 consid. 4.1.2; 5A_204/2007 du 16 octobre 2007 consid. 5.2, publié in RNRF 2011 p. 30).
Il ressort de la jurisprudence que toute atteinte à la santé mentale ne permet pas de présumer l'incapacité de discernement. Il faut que cette atteinte crée une dégradation durable et importante des facultés de l'esprit (cf. les exemples cités in arrêt 5A_191/2012 précité consid. 4.1.2).
4.1.3. Une expertise judiciaire sur l'état mental du de cujus ordonnée durant la procédure en annulation du testament constitue un élément de preuve servant à déterminer quelle présomption relative au discernement de celui-ci doit prévaloir; la contre-preuve reste possible à apporter.
4.1.3.1. L'expertise médicale ordonnée durant une procédure fournit au juge les connaissances professionnelles dont celui-ci a besoin pour saisir certains faits juridiquement pertinents et/ou pour pouvoir juger. En matière successorale, l'expertise ordonnée doit donc contenir en particulier un avis sur l'état de santé mentale de la personne intéressée ainsi que sur les effets que d'éventuels troubles de la santé mentale pourraient avoir sur la capacité intellectuelle et volontaire de celle-ci de gérer son patrimoine. Sur la base de l'expertise, le juge doit être à même de répondre aux questions juridiques découlant de l'art. 16 CC et 467 CC, notamment dire si la personne souffre d'une maladie mentale ou d'une cause semblable la rendant dépourvue de la faculté d'agir raisonnablement dans la disposition de ses biens par testament. On ne peut soumettre à un expert que des questions de fait, non des questions de droit, dont la réponse incombe impérativement au juge, qui ne peut pas déléguer cet examen à un tiers. Il s'ensuit que celui-ci ne saurait se fonder sur l'opinion exprimée par un expert lorsqu'elle répond à une question de droit (<ref-ruling> consid. 5.4.1).
4.1.3.2. Le juge apprécie librement la force probante d'une expertise. Dans le domaine des connaissances professionnelles particulières, il ne peut toutefois s'écarter de l'opinion de l'expert que pour des motifs importants qu'il lui incombe d'indiquer, par exemple lorsque le rapport d'expertise présente des contradictions ou attribue un sens ou une portée inexacts aux documents et déclarations auxquels il se réfère. Il doit donc examiner, si, sur la base des autres preuves et des observations formulées par les parties, des objections sérieuses viennent ébranler le caractère concluant des constatations de l'expertise. Il est même tenu, pour dissiper ses doutes, de recueillir des preuves complémentaires lorsque les conclusions de l'expertise judiciaire se révèlent douteuses sur des points essentiels. En se fondant sur une expertise non concluante ou en renonçant à procéder aux enquêtes complémentaires requises, le juge pourrait commettre une appréciation arbitraire des preuves et violer l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 4.3.1; <ref-ruling> consid. 3.2; <ref-ruling> consid. 5.4.2; arrêts 5A_501/2013 précité consid. 6.1.3.2; 5A_478/2013 du 6 novembre 2013 consid. 4.1; 5A_714/2012 du 29 mai 2013 consid. 4.2.2).
4.1.4. Les constatations relatives à l'état de santé mentale d'une personne, la nature et l'importance d'éventuels troubles de l'activité de l'esprit, le fait que la personne concernée pouvait se rendre compte des conséquences de ses actes et pouvait opposer sa propre volonté aux personnes cherchant à l'influencer relèvent de l'établissement des faits. En revanche, la conclusion que le juge en a tirée quant à la capacité, ou non, de tester relève du droit et le Tribunal fédéral la revoit librement (<ref-ruling> consid. 4; <ref-ruling> consid. 2c; arrêts 5A_501/2013 précité consid. 6.1.4; 5A_191/2012 précité consid. 4.1.3).
4.2. La cour cantonale a jugé que c'était à juste titre que le premier juge avait retenu qu'entre octobre 2005 et mai 2006, C._ était présumée incapable de discernement en matière testamentaire. Cette conclusion s'appuie pour l'essentiel sur le rapport d'expertise réalisé le 17 janvier 2013 par le Dr S._, médecin psychiatre, rapport dont la juridiction a considéré qu'aucun élément de procédure ne permettait de remettre en cause les explications médicales et les conclusions qu'il développait.
Il ressort de l'analyse développée par l'expert que C._ souffrait d'un trouble délirant persistant, trouble d'ailleurs constaté et diagnostiqué par tous les thérapeutes l'ayant suivie. Selon les constatations médicales de l'expert, reprises par les juges cantonaux, une personne atteinte d'un tel trouble ne présente habituellement pas d'hallucinations ni de désorganisation majeure du fonctionnement mental. La ou les idées délirantes constituent le symptôme principal de la maladie et le sujet démontre une forte, voire totale conviction vis-à-vis de ses idées pathologiques et agit en fonction de celles-ci. Si le trouble est réputé persister régulièrement, parfois toute la vie, il est généralement atténué par la prise de médication neuroleptique, mais ne disparaît jamais totalement et ré-augmente en intensité dès que le traitement est interrompu. En l'espèce, l'expert a relevé que le trouble dont avait souffert la défunte avait altéré sa perception relative tant à la possession de ses biens qu'à leur transmission, dans la mesure où, dans la logique de son délire, elle craignait que ses biens ne soient transmis à des profiteurs ou à des abuseurs. En fonction de ce délire - qui était présent et " floride " durant la période de rédaction du testament et ne faisait alors l'objet d'aucun traitement -, la testatrice choisissait la personne qui devait recevoir ses biens. Si C._ ne présentait ni les capacités cognitives, ni les capacités volitives de nature à permettre une prise de décision en matière testamentaire, son trouble ne l'influençait cependant pas directement dans d'autres domaines, comme sa volonté de rester chez elle et de ne pas aller dans une maison de retraite.
Se référant toujours aux conclusions de l'expertise, les magistrats cantonaux ont souligné que l'évolution d'un trouble délirant persistant n'était pas possible à évaluer de manière extrêmement précise. L'expérience montrait néanmoins que les personnes qui en souffraient étaient atteintes de façon constante, avec des fluctuations dans l'intensité de ce trouble. Le Dr T._, l'un des médecins traitants de C._, avait par ailleurs constaté que sa patiente vivait des épisodes de " hauts et bas psychiatriques ", tout en soulignant que l'aspect " persécution " était persistant. L'expert avait également précisé que le fait d'être calme à un moment ou à un autre n'avait aucun rapport avec la présence ou l'absence de trouble délirant. Que plusieurs personnes eussent ainsi attesté que la défunte était calme par moment et semblait en pleine possession de ses moyens ne permettait donc pas d'exclure qu'en période d'accalmie, son trouble délirant était présent de manière non perceptible pour un tiers et était susceptible d'altérer sa capacité de jugement en relation avec ses biens.
4.3. Le recourant prétend avant tout que l'expertise sur laquelle se serait fondée la cour cantonale pour conclure à l'incapacité de discernement de la défunte serait lacunaire et contradictoire.
4.3.1. Le recourant affirme d'abord qu'en retenant que la défunte était atteinte de manière continue dans sa capacité de discernement, l'expertise serait en contradiction avec les témoignages des Dr T._ et G._, médecins traitants de C._, dont il retient que l'intéressée était au contraire capable de discernement et en mesure de rédiger elle-même un testament lorsqu'elle n'était pas en proie à des crises de délire, lesquelles étaient manifestes et nécessitaient une hospitalisation. Le rapport d'expertise serait également en contradiction avec le témoignage du notaire K._, lequel avait indiqué que, lorsque le 14 mars 2006, la défunte avait déposé le testament litigieux auprès de son étude, elle lui avait paru normale, calme, apaisée, comme jouissant de toute sa capacité de discernement. De même, il ne tiendrait pas compte du témoignage des époux U._, voisins de la testatrice, selon lesquels celle-ci avait toute sa tête et savait très bien ce qu'elle voulait, ce jusqu'à son décès.
A lire le recourant, les contradictions soulevées ne sont toutefois pas intrinsèques à l'expertise, mais sont à rechercher avec d'autres éléments de preuves dont se prévaut l'intéressé. Il s'agit ainsi d'un grief d'appréciation arbitraire des preuves, grief qui ne peut néanmoins qu'être rejeté. S'il est certes incontesté que le trouble dont souffrait la défunte était d'une intensité variable, sa persistance, soulignée par l'expert, a précisément été relevée par le Dr T._, l'un des médecins traitants de la défunte, dans le témoignage dont se prévaut le recourant lui-même. Contrairement aux témoignages sur lesquels se fonde celui-ci, l'expert a par ailleurs souligné que le fait que la défunte fût calme à un moment ou à un autre n'avait aucun lien avec la présence ou l'absence de trouble délirant. Le recourant n'apporte aucun élément permettant de mettre en doute cette constatation, qui découle d'une analyse approfondie du dossier médical de la défunte (pièces médicales du dossier, témoignages des médecins et auxiliaires médicaux devant le Tribunal, entretien téléphonique avec les Dr T._ et L._ - médecin qui avait suivi la défunte lors de son séjour à Belle-Idée -, dossier de l'intéressée au HUG et dossier de son suivi ambulatoire par le Service de psychogériatrie) et a été développée par un médecin au bénéfice de connaissances scientifiques spécifiques, dont ne disposent ni ses confrères généralistes, ni évidemment le notaire dépositaire du testament ou encore les voisins de la défunte.
4.3.2. Le recourant soutient ensuite que les conclusions de l'expertise seraient contradictoires en ce qu'elles retenaient une incapacité de discernement de la défunte en relation avec la rédaction de son testament, mais non en lien avec la convention passée avec sa famille, datée, comme le testament litigieux, du 28 février 2006, ou avec les directives anticipées du 29 mars 2006. Le recourant reproche ainsi à l'expertise d'avoir retenu que la capacité de discernement de la testatrice était à " géométrie variable " et soutient que les juges cantonaux auraient arbitrairement apprécié les preuves en limitant essentiellement leur conclusion en référence à l'expertise contestée, sans précisément prendre en considération la convention précitée et les directives anticipées.
Le rapport d'expertise établit que le trouble dont souffrait la défunte altérait sa perception relative tant à la propriété de ses biens qu'à leur transmission, craignant, dans la logique de son délire, que ses biens ne soient transmis à des profiteurs ou à des abuseurs. En fonction de ce délire - qui était présent et " floride " durant la période de rédaction du testament et ne faisait alors l'objet d'aucun traitement -, la testatrice choisissait la personne qui devait recevoir ses biens. L'expertise souligne néanmoins que le trouble dont souffrait la défunte ne l'influençait pas directement dans d'autres domaines, comme sa volonté de rester chez elle et de ne pas aller dans une maison de retraite. Or le recourant ne démontre nullement en quoi il conviendrait de s'écarter de cette conclusion, qu'il se limite à qualifier de " gênante ". Dans ces conditions, l'on ne perçoit nullement les contradictions reprochées à l'expertise reprise par la cour cantonale: la convention passée avec la famille E._ le 28 février 2006 avait pour objet l'aide apportée par celle-ci à la défunte, afin d'éviter son entrée en EMS, elle ne portait donc nullement sur la question de la transmission de ses biens, de sorte que, bien qu'elle ait été rédigée le jour même du testament l'on ne saurait considérer l'expertise comme étant contradictoire sur ce point; la même conclusion s'impose quant aux directives anticipées par lesquelles la défunte désignait le recourant comme gérant de ses affaires dans l'hypothèse où elle se trouvait durablement incapable de le faire. Aucune appréciation arbitraire des preuves n'entre de surcroît en ligne de compte.
4.3.3. Le recourant se plaint également de ce que l'expertise litigieuse ne donnerait aucune constatation sur l'état de la testatrice le jour de la rédaction de son testament.
Contrairement à ce qu'affirme le recourant, il ressort des constatations de fait que le trouble délirant dont souffrait la recourante était présent et " floride " durant la période de rédaction du testament. Il est par ailleurs établi que l'intéressée n'était pas médicamentée à cette époque, circonstance qui aurait permis d'atténuer le trouble dont elle souffrait. Les critiques du recourant sont ainsi sans objet.
4.3.4. Se fondant sur le caractère prétendument contradictoire de l'expertise litigieuse, le recourant se plaint d'une violation de l'art. 8 CC, reprochant à la cour cantonale d'avoir refusé d'ordonner une contre-expertise.
Sous couvert d'une violation de l'art. 8 CC, le recourant se plaint en réalité d'une appréciation arbitraire des preuves au sens de l'art. 9 Cst. Or sur le vu des considérations qui précèdent, il n'y a pas lieu de reprocher aux magistrats cantonaux d'avoir arbitrairement refusé d'ordonner une contre-expertise, le rapport établi par l'expert n'étant ni lacunaire ni contradictoire au regard des critiques soulevées par le recourant. Le grief du recourant ne peut ainsi qu'être rejeté.
4.4. Le recourant soutient ensuite que le caractère raisonnable et prévisible du testament rédigé le 28 février 2006 aurait dû être pris en considération pour déterminer la capacité de discernement de la testatrice.
Il convient à cet égard de rappeler au recourant que, de jurisprudence constante, la capacité de discernement ne se juge pas au regard de la sagesse des dispositions prises ou de leur caractère équitable, l'absurdité d'une disposition pouvant tout au plus être tenue pour un indice d'un défaut de discernement (<ref-ruling> consid. 2a; <ref-ruling> consid. 4c/cc; cf. consid. 4.1.1 supra). La jurisprudence 5A_820/2013 à laquelle le recourant se réfère ne permet nullement d'affirmer que le contenu du testament permettrait de retenir la capacité de discernement du défunt, le passage cité se rapportant aux motifs de la décision cantonale entreprise et non à la subsomption développée par le Tribunal de céans.
4.5. Dès lors qu'il n'y a pas lieu de remettre en cause les conclusions de l'expertise sur laquelle s'est fondée la cour cantonale, il faut en conséquence admettre que, vu le trouble délirant dont souffrait la testatrice, le testament du 28 février 2006 ne peut avoir été rédigé dans une période de lucidité. L'argumentation développée par le recourant ne permet pas de remettre en cause cette constatation juridique; son grief relatif à la violation des art. 16 et 519 al. 1 ch. CC ne peut ainsi qu'être rejeté.
5.
En définitive, le recours est rejeté. La requête d'assistance judiciaire du recourant est rejetée, le recours étant d'emblée dépourvu de chances de succès (art. 64 al. 1 LTF) et les frais du recours sont en conséquence mis à sa charge (art. 66 al. 1 LTF). L'intimée, qui n'a été invitée à se déterminer ni sur le fond du litige, ni sur la requête d'effet suspensif, n'a droit à aucun dépens.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La requête d'assistance judiciaire est rejetée.
3.
Les frais judiciaires, arrêtés à 1'500 fr., sont mis à la charge du recourant.
4.
Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 17 mars 2015
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : von Werdt
La Greffière : de Poret Bortolaso