Sachverhalt:
A. W._ (Beschwerdeführer) ist Willensvollstrecker im Nachlass von E._ (Erblasserin), Jahrgang 1946, die am 16. Mai 2008 im Spital starb. Die Erblasserin war ledig und hatte keine Kinder. In einem Nottestament vom 14. Mai 2008 schloss sie ihren Bruder B._ sowie dessen Erben von der Erbfolge aus, ordnete mehrere Vermächtnisse an und verfügte, dass nach dem Verkauf ihres Wohnhauses, der Ausrichtung der Vermächtnisse und der Erfüllung aller Zahlungsverpflichtungen der Restbetrag an die Stiftung S._ (Beschwerdegegnerin) geht. Der Präsident des Kreises K._ liess am 19. Mai 2008 ein Sicherungsinventar aufnehmen, eröffnete am 27. Mai 2008 das Testament und ordnete die Erbschaftsverwaltung an, die er dem als Willensvollstrecker eingesetzten Beschwerdeführer übertrug. Das Sicherungsinventar vom 14. Januar 2009 verzeichnet ein Nachlassvermögen von rund 2 Mio. Franken. Am 8. April 2009 wurde die Erbschaftsverwaltung aufgehoben.
B. B._ focht die letztwillige Verfügung am 12. Dezember 2008 namentlich wegen Formungültigkeit an. Am 26. April / 11. Mai 2009 schlossen B._ und seine beiden Töchter einerseits und die Beschwerdegegnerin andererseits eine Vereinbarung. B._ anerkannte darin die Gültigkeit des Testaments und die Beschwerdegegnerin als eingesetzte Alleinerbin. Die Beschwerdegegnerin verpflichtete sich, B._ aus dem Nachlass Fr. 250'000.-- (brutto) zu zahlen sowie die Vermächtnisse, d.h. je Fr. 100'000.-- an die beiden Töchter sowie je Fr. 50'000.-- an die drei im Testament genannten Institutionen auszurichten. Die Parteien der Vereinbarung wiesen den Beschwerdeführer als Willensvollstrecker an, die Beträge auszuzahlen, und beantragten der Behörde, eine Erbbescheinigung, lautend auf die Beschwerdegegnerin als Alleinerbin, auszustellen.
C. Am 9. Juni 2009 stellte der Kreispräsident die Erbbescheinigung zugunsten der Beschwerdegegnerin als Alleinerbin aus. Der Beschwerdeführer erhob dagegen Einwände und verlangte, es seien die Erben im Nachlass der Erblasserin zu ermitteln, ihnen das Testament zu eröffnen, die ausgestellte Erbbescheinigung aufzuheben und eine Erbbescheinigung auf die gemäss vorstehender Anweisung ermittelten Erben auszustellen. Der Kreispräsident, das Kantonsgericht von Graubünden und die II. zivilrechtliche Abteilung des Bundesgerichts wiesen die Anträge des Beschwerdeführers ab, soweit darauf einzutreten war (vgl. zuletzt Urteil 5A_495/2010 vom 10. Januar 2011).
D. Die Beschwerdegegnerin gelangte am 2. Juli 2010 und am 10. März 2011 an die kantonale Aufsichtsbehörde mit dem Begehren, den Beschwerdeführer als Willensvollstrecker abzusetzen. Das Bezirksgericht G._ setzte den Beschwerdeführer als Willensvollstrecker ab (Entscheid vom 19. Juli 2011). Die dagegen eingelegte Berufung des Beschwerdeführers wies das Kantonsgericht von Graubünden ab (Urteil vom 10. Oktober 2011).
E. Mit Eingabe vom 16. November 2011 beantragt der Beschwerdeführer dem Bundesgericht, das kantonsgerichtliche Urteil aufzuheben und die Aufsichtsbeschwerde vom 2. Juli 2010 / 10. März 2011 abzuweisen. Er ersucht um aufschiebende Wirkung. Im Gesuchsverfahren hat das Kantonsgericht auf eine Vernehmlassung verzichtet, während die Beschwerdegegnerin auf Abweisung schliesst. Die Präsidentin der II. zivilrechtlichen Abteilung des Bundesgerichts hat der Beschwerde die aufschiebende Wirkung zuerkannt (Verfügung vom 30. November 2011). In der Sache sind die kantonalen Akten, hingegen keine Vernehmlassungen eingeholt worden.

Erwägungen:
1. Das angefochtene Urteil betrifft die Aufsicht über die Willensvollstrecker (Art. 72 Abs. 2 lit. b Ziff. 5 BGG) und damit eine grundsätzlich vermögensrechtliche Angelegenheit, deren Streitwert hier - wie der Beschwerdeführer das zutreffend hervorhebt (S. 5 f. Ziff. 6) - den gesetzlichen Mindestbetrag von Fr. 30'000.-- übersteigt (<ref-law>; Urteil 5A_395/2010 vom 22. Oktober 2010 E. 1.2, zusammengefasst wiedergegeben von HANS RAINER KÜNZLE, Aktuelle Praxis zur Willensvollstreckung (2010-2011), successio 2011 S. 270 ff., S. 279 Bst. P/e). Es ist kantonal letztinstanzlich (<ref-law>), lautet zum Nachteil des Beschwerdeführers (<ref-law>) und schliesst das kantonale Verfahren ab (<ref-law>). Auf die - im Weiteren rechtzeitig erhobene (<ref-law>) - Beschwerde kann eingetreten werden.
2. Schwere Pflichtverletzungen, die die Absetzung des Beschwerdeführers als Willensvollstrecker rechtfertigten, hat das Kantonsgericht darin erblickt, dass der Beschwerdeführer die Gerichtsurteile, die im Rahmen der Anfechtung der Erbbescheinigung ergangen sind, missachtet habe und sich damit in Bezug auf den Umfang der Erfüllung seiner Aufgaben als uneinsichtig gezeigt habe (E. 3a-c S. 12 ff.). Sein Verhalten, so hat das Kantonsgericht weiter ausgeführt, sei mit der Stellung eines Willensvollstreckers unvereinbar, habe doch der Beschwerdeführer die korrekte Erfüllung seiner Aufgaben als Willensvollstrecker mit Schreiben vom 21. Februar 2011 an die Beschwerdegegnerin von Bedingungen abhängig gemacht, die ausschliesslich seinen persönlichen Interessen dienten, mit der Vollstreckung des Willens der Erblasserin hingegen nichts zu tun hätten (E. 3d S. 14 f.). Schliesslich hat das Kantonsgericht berücksichtigt, dass die kantonalen Gerichte den Beschwerdeführer auf die Unzulässigkeit bzw. Unangemessenheit seines Verhaltens als Willensvollstrecker aufmerksam gemacht hätten und dass es sich bei den vorliegend festgestellten Pflichtverletzungen um Wiederholungen handle, weshalb sich jede mildere Massnahme als wirkungslos erweisen würde und die aufsichtsrechtliche Absetzung des Willensvollstreckers als ultima ratio zu verstehen sei. Bereits in früheren Verfahren habe die Aufsichtsbehörde eingreifen müssen und dem Beschwerdeführer im Sinne von präventiven aufsichtsrechtlichen Massnahmen Weisungen zu getroffenen und beabsichtigten Handlungen in Ausübung seines Mandates als Willensvollstrecker erteilt (E. 3e S. 15 f.). Aus all diesen Gründen müsse sich der Beschwerdeführer als Willensvollstrecker den Vorwurf schwerer Pflichtverletzungen gefallen lassen und davon ausgegangen werden, dass eine rasche Beendigung der Nachlassteilung nur möglich sei, wenn er als Willensvollstrecker seines Amtes enthoben werde (E. 3f S. 16 des angefochtenen Urteils).
3. Der Willensvollstrecker steht von Gesetzes wegen in den Rechten und Pflichten des amtlichen Erbschaftsverwalters und damit unter der Aufsicht der Behörde, bei der die Erben gegen die von ihm beabsichtigten oder getroffenen Massregeln Beschwerde zu erheben befugt sind (Art. 518 Abs. 1 i.V.m. <ref-law>).
3.1 Die Aufsichtsbehörde hat das formelle Vorgehen und die persönliche Eignung des Willensvollstreckers sowie die pflichtgemässe Amtsführung und deren Zweckmässigkeit zu prüfen, die Beurteilung materiell-rechtlicher Fragen, wie etwa der Auslegung der letztwilligen Verfügung, hingegen den Zivilgerichten zu überlassen (vgl. <ref-ruling> E. 1 S. 56; seither: Urteile 5P.227/1994 vom 7. September 1994 E. 2 und 5A_395/2010 vom 22. Oktober 2010 E. 3.8). Sie kann einen Willensvollstrecker wegen Unfähigkeit oder grober Pflichtwidrigkeit von seinem Amt abberufen (<ref-ruling> E. 3 S. 383; 66 II 148 E. 2 S. 150; vgl. zur Abgrenzung von der Zuständigkeit der Zivilgerichte für diesen Fall: ESCHER, Absetzung des Willensvollstreckers, ZBJV 131/1995 S. 36). Auch im Bereich der Willensvollstreckung gilt als Grundregel, dass Prävention (z.B. Empfehlungen, Weisungen, Ermahnung) vor Sanktion (z.B. Verweis, Absetzung) und mildere vor schärferer Anordnung geht (vgl. Urteil 5P.199/2003 vom 12. August 2003 E. 1.2). Eine Amtsentsetzung muss sich als notwendig und verhältnismässig erweisen (vgl. Urteil 5P.529/1994 vom 13. März 1995 E. 8, in: AJP 1996 S. 85 f.).
3.2 Der Willensvollstrecker verfügt über einen Ermessensspielraum hinsichtlich zweckmässiger Massnahmen zur Ausübung seines Amtes. Das Bundesgericht hat sich bei der Überprüfung der Ermessensbetätigung des Willensvollstreckers Zurückhaltung aufzuerlegen. Es ist auf Rechtskontrolle beschränkt (<ref-law>) und kann somit erst bei Rechtsfehlern eingreifen, insbesondere wenn das Ermessen überschritten oder missbraucht wurde, d.h. wenn sich der Willensvollstrecker Ermessen anmasst, wo ihm gar keines zukommt, wenn er sich auf Gesichtspunkte stützt, die keine Rolle spielen dürfen, oder wenn er rechtserhebliche Umstände ausser Acht lässt. Zu korrigieren sind auch Entscheide, die im Ergebnis stossend ungerecht sind (Urteil 5A_395/2010 vom 22. Oktober 2010 E. 3.12, zusammengefasst wiedergegeben von PAUL EITEL, Erbrecht 2009-2011 - Rechtsprechung, Gesetzgebung, Literatur, Teil 2, successio 2011, S. 281 ff., S. 289 f. Nr. 56).
3.3 Fehlende "persönliche Eignung" führt zur Absetzung, wenn das Verhalten eines Willensvollstreckers, einen Tatbestand der Erbunwürdigkeit erfüllt (vgl. <ref-ruling> E. 6.5 S. 315), wenn ein Willensvollstrecker mangels fachlicher Kenntnisse unfähig ist, sein Amt persönlich wahrzunehmen (vgl. Urteil 5P.65/1994 vom 9. Mai 1994 E. 3), oder wenn ein Willensvollstrecker sich als vertrauensunwürdig erweist, sei es, dass er finanzielle Mittel aus dem Nachlass eigenmächtig seinem eigenen Konto gutschreibt, statt die Gelder zinsbringend auf einem Konto der Erblasserin anzulegen (vgl. Urteil 5P.190/1993 vom 17. August 1993), oder sei es, dass er sonstige "Mischgeschäfte" (z.B. einen Überbrückungskredit an Dritte) tätigt und sein Privatvermögen vom Nachlass nicht klar abgrenzt (vgl. Urteil 5P.439/1993 vom 14. November 1994 E. 7). Der Verlust der Vertrauenswürdigkeit ist häufig auf Interessenkollisionen des Willensvollstreckers zurückzuführen, die ihrerseits die Ursache für schwere Pflichtverletzungen sein können. In diesen Zusammenhang gehören Fälle, in denen der Willensvollstrecker aufgrund seiner engen Beziehung zu einzelnen Erben oder interessierten Drittpersonen seine Rechenschafts- und Informationspflicht vernachlässigt (vgl. Urteil 5P.83/1988 vom 2. September 1988 E. 3) oder in denen der Willensvollstrecker mit dem Erblasser selbst derart verbunden ist, dass er die behördliche Ermittlung der Erben behindert und die Erbberechtigung der mutmasslichen Alleinerbin bestreitet, dass er einen erblasserischen Willen vollstreckt, der offenkundig in formrichtiger letztwilliger Verfügung nicht enthalten ist, und dass er vor diesem Hintergrund im Ausland gelegene Vermögenswerte nicht in das Nachlassinventar aufnimmt und seine Informationspflichten gegenüber der mutmasslichen Alleinerbin verletzt (vgl. Urteil 5P.227/1994 vom 7. September 1994 E. 3, 5 und 6).
4. Gegenüber dem Vorwurf einer schweren Pflichtverletzung wendet der Beschwerdeführer ein, es sei nicht pflichtwidrig, dass er als Willensvollstrecker die Durchführung eines Erbenrufs begehrt habe (S. 8 f. Ziff. 15-22) und dass er die Beschwerdegegnerin bis heute als Vermächtnisnehmerin und nicht als Alleinerbin betrachte (S. 11 ff. Ziff. 31-66). Als unvollständige Sachverhaltsfeststellung rügt der Beschwerdeführer, dass das Kantonsgericht den Inhalt des Nottestaments nur zusammengefasst und dessen Text nicht wörtlich wiedergegeben hat (S. 9 ff. Ziff. 24-30 der Beschwerdeschrift).
4.1 Der Beschwerdeführer betont, dass er über einen juristischen Universitätsabschluss verfüge und an der Ausarbeitung des Testaments mitgewirkt habe (S. 10 f. Ziff. 27). Die Erblasserin habe sich von ihm als Juristen eingehend beraten lassen (S. 12 Ziff. 34 der Beschwerdeschrift). Die Ereignisse haben sich dann allerdings offenkundig derart überstürzt, dass die Erblasserin infolge ausserordentlicher Umstände eine mündliche letztwillige Verfügung errichten musste (vgl. <ref-law>) und sich keiner der anderen Errichtungsformen (vgl. <ref-law>) mehr bedienen konnte. Gemäss den Angaben des Beschwerdeführers, die hier nachgetragen werden können (<ref-law>), war die Erblasserin seine ehemalige Arbeitskollegin und erteilte ihm am 14. Mai 2008 telefonisch den Auftrag, die im zweiten Entwurf enthaltenen Anordnungen als letzten Willen aufzufassen und die weiteren Schritte einzuleiten. Nach Errichtung des entsprechenden Nottestamentes hat die Erblasserin offenbar das Bewusstsein verloren und nicht mehr wiedererlangt (E-Mail vom 16. Februar 2009, Beilage Nr. 1 zur Stellungnahme des Beschwerdeführers vor Bezirksgericht).
4.2 Das Kantonsgericht hat das Nottestament nicht im Wortlaut wiedergegeben. Entgegen der Darstellung des Beschwerdeführers entspricht die Zusammenfassung (Bst. C S. 2) dem wesentlichen Inhalt des Nottestaments, wie das dessen Abschrift in den Akten belegt. Danach hat die Erblasserin das Nachlassvermögen umschrieben (Ziff. 1), ihren Bruder und dessen Erben von der Erbfolge ausgeschlossen und stattdessen Vermächtnisse angeordnet (Ziff. 2). Der Erlös aus dem Verkauf ihres Wohnhauses war im Betrag von je Fr. 50'000.-- für drei Institutionen und im Restbetrag für die Beschwerdegegnerin bestimmt (Ziff. 3). Aus dem Vermögen an Wertschriften und Guthaben sollten alle Zahlungsverpflichtungen sichergestellt, je maximal Fr. 100'000.-- ihren beiden Nichten zugewendet und der Restbetrag der Beschwerdegegnerin ausbezahlt werden (Ziff. 4). Der Nettoerlös aus den Sachwerten war ebenfalls der Beschwerdegegnerin zugedacht (Ziff. 5). Als Willensvollstrecker setzte die Erblasserin den Beschwerdeführer und als dessen Nachfolgerin - für den Fall einer Ablehnung oder des Ablebens vor Beendigung des Amtes - die Graubündner Kantonalbank ein (Ziff. 6 des Testaments vom 14. Mai 2008, Beilage Nr. 6 zur Stellungnahme des Beschwerdeführers vor Bezirksgericht).
4.3 Der Inhalt des Nottestaments wirft gewisse Fragen auf, die sich auch dem Willensvollstrecker stellen. Zwar steht ihm kein Recht zur sog. authentischen Interpretation der letztwilligen Verfügung zu, doch muss sich der Willensvollstrecker vor Ausführung seines Amtes eine Meinung darüber bilden, wie die letztwillige Verfügung objektiv vernünftigerweise zu verstehen ist (vgl. KARRER/VOGT/LEU, Basler Kommentar, 2011, N. 19 zu <ref-law>). Es stellen sich hier insbesondere die Fragen, ob das Nottestament ausschliesslich Vermächtnisse enthält, so dass der Nachlass an die gesetzlichen Erben und bei deren Ausschluss von der Erbfolge an das Gemeinwesen fallen könnte, oder ob die äusserlich als Vermächtnisse erscheinenden Zuwendungen des Restbetrags als Erbeinsetzung zu begreifen sind (vgl. D. STAEHELIN, Basler Kommentar, 2011, N. 3 f. zu <ref-law>, mit Hinweisen).
4.4 Die Antwort auf die Frage, wie er als Willensvollstrecker mit allfälligen Unklarheiten des Testaments umgehen soll, ist dem Beschwerdeführer insofern abgenommen worden, als er vom 27. Mai 2008 bis am 8. April 2009 nur die Erbschaftsverwaltung wahrzunehmen und der von der Erbfolge letztwillig ausgeschlossene Bruder der Erblasserin bereits am 12. Dezember 2008 den Ungültigkeitsprozess angehoben hatte. In Anbetracht dessen durfte sich der Beschwerdeführer als Willensvollstrecker vorerst auf nur sichernde und sonstige zur ordentlichen Verwaltung gehörende Massnahmen beschränken (vgl. BGE 74 I 423 S. 425; <ref-ruling> E. 3 S. 181/182).
4.5 Im Verlaufe des Ungültigkeitsprozesses hat die Beschwerdegegnerin mit dem Bruder der Erblasserin und deren Nichten am 26. April / 11. Mai 2009 eine Vereinbarung geschlossen. Deren Inhalt wird im angefochtenen Urteil (Bst. D S. 2 f.) zutreffend wiedergegeben, wie das die Kopie der Vereinbarung in den Akten belegt. Die Vertragschliessenden einigten sich zur Vermeidung einer prozessualen Auseinandersetzung dahin gehend, dass die im Nottestament angeordneten Vermächtnisse, d.h. je Fr. 50'000.-- an die drei genannten Institutionen (Ziff. 2.3) und je Fr. 100'000.-- an die beiden Nichten der Erblasserin (Ziff. 2.4) vom Willensvollstrecker auszurichten seien (Ziff. 2.5). Vorweg anerkannte der Bruder der Erblasserin als Kläger die Gültigkeit des Nottestaments und die Beschwerdegegnerin als eingesetzte Alleinerbin (Ziff. 2.1), die ihm Fr. 250'000.-- (brutto) zu schulden versprach (Ziff. 2.2 der Vereinbarung, Beilage Nr. 7 zur Stellungnahme des Beschwerdeführers vor Bezirksgericht).
4.6 Ungeachtet der Frage, ob in der Vereinbarung die formelle Gültigkeit eines Testaments und die Erbenstellung einer Partei rechtswirksam an- oder zuerkannt werden kann (vgl. <ref-ruling> E. 3 S. 36 ff.; <ref-ruling> E. 4.4.1 S. 127), zeigt der Vergleich mit dem Nottestament, dass die Vereinbarung den letzten Willen der Erblasserin umsetzt und deren Vermächtnisse ausrichten will. Richtig ist, dass die Erblasserin ihren Bruder von der Erbfolge ausgeschlossen und auch nicht mit einem Vermächtnis bedacht hat. Da die Beschwerdegegnerin ohnehin den Restnachlass erhalten soll, ist sie aber frei, zur Vermeidung einer langwierigen und kostspieligen Auseinandersetzung, dem Bruder der Erblasserin für sein Entgegenkommen Fr. 250'000.-- (brutto) zu bezahlen. Unter diesen Umständen ist nicht nachvollziehbar, weshalb der Willensvollstrecker sich geweigert hat und bis heute weigert, die Vermächtnisse auszurichten bzw. dazu Hand zu bieten. Der Wert des Nachlasses von rund 2 Mio. Franken gemäss Sicherungsinventar deckt den Gesamtbetrag der zahlenmässig bestimmten Vermächtnisse von insgesamt Fr. 350'000.-- und offenkundig auch die vorbehaltenen Zahlungsverpflichtungen. Allfällige Auslegungsprobleme waren durch die Vereinbarung beseitigt, so dass der Willensvollstrecker zur Ausrichtung der Vermächtnisse hätte schreiten können, ohne eine Haftung befürchten zu müssen (vgl. HANS RAINER KÜNZLE, Berner Kommentar, 2011, N. 287 ff., vorab N. 292 zu Art. 517-518 ZGB). Auch die vom Beschwerdeführer angerufenen Autoren halten dafür, der Willensvollstrecker handle zweckmässigerweise im Einvernehmen mit Erben und Vermächtnisnehmern (vgl. BRÜCKNER/WEIBEL, Die erbrechtlichen Klagen, 2. Aufl. 2006, N. 305 S. 127).
4.7 Was der Beschwerdeführer dagegen einwendet, ist unbegründet.
4.7.1 Der Beschwerdeführer rechtfertigt seine Weigerung, den Willen der Erblasserin zu vollstrecken und sein Mandat abzuschliessen, vorab damit, die Beschwerdegegnerin sei nicht eingesetzte Alleinerbin und nur Vermächtnisnehmerin und habe ihm deshalb keinerlei Weisungen zu erteilen. Für die Willensvollstreckung, namentlich die Ausrichtung der Vermächtnisse kann diese Frage indessen objektiv keine Rolle spielen. Es erscheint vielmehr als widersprüchlich, dass der Beschwerdeführer einerseits über alle Instanzen hinweg die Frage nach der erbrechtlichen Stellung der Beschwerdegegnerin geklärt haben will, andererseits aber - richtig (vgl. KÜNZLE, a.a.O., N. 310 und N. 311 zu Art. 517-518 ZGB, mit Hinweisen) - feststellt, er wäre in der Vollstreckung des erblasserischen Willens gemäss Testament, namentlich in der Ausrichtung der Vermächtnisse nicht gehindert, selbst wenn die Beschwerdegegnerin ihm als Alleinerbin gegenteilige Weisungen erteilt hätte. Auch zur Ermittlung weiterer gesetzlicher Erben hat spätestens nach Vorliegen des bundesgerichtlichen Urteils im Februar 2011 kein sachlicher Grund mehr bestanden. Das Bundesgericht hat die Auffassung der kantonalen Behörden, es bestehe kein Grund zur Durchführung eines Erbenrufs (<ref-law>), um allfällige Erben der grosselterlichen Parentel zu suchen, als nicht willkürlich bezeichnet (Urteil 5A_495/2010 E. 2.3.2 Abs. 2 S. 7). Der Beschwerdeführer hat in der Folge zwar keinen Anlass mehr gesehen, nach Erben zu suchen (vgl. Schreiben des Beschwerdeführers vom 21. Februar 2011, Beilage Nr. 7 zur Aufsichtsbeschwerde vor Bezirksgericht). Gleichwohl hat er sich weiterhin geweigert, den Willen der Erblasserin zu vollstrecken, wie das die Beschwerdegegnerin in ihrer Aufsichtsbeschwerde als Pflichtverletzung beanstandet hat.
4.7.2 Der Beschwerdeführer macht geltend, es sei ihm gar nicht mehr möglich gewesen, das Wohnhaus der Erblasserin zu veräussern, habe sich die Beschwerdegegnerin doch gestützt auf die Erbbescheinigung als Eigentümerin im Grundbuch eintragen lassen (S. 20 Ziff. 76 der Beschwerdeschrift). Die Auffassung trifft weder in rechtlicher noch in tatsächlicher Hinsicht zu. Der Willensvollstrecker kann gegen Vorlage des Willensvollstreckerzeugnisses über Liegenschaften im Grundbuch verfügen (vgl. KÜNZLE, a.a.O., N. 87 ff., vorab N. 90 zu Art. 517-518 ZGB; KARRER/VOGT/LEU, a.a.O., N. 25 und N. 45 zu <ref-law>). Auf entsprechenden Vorhalt hat die Beschwerdegegnerin bereits im kantonalen Verfahren ausgeführt und belegt, dass sie selber den Willensvollstrecker sogar darum ersucht hat, die Liegenschaft endlich zu verkaufen bzw. ihr die Zustimmung zum Verkauf zu erteilen (S. 8 und S. 10 ff. der Beschwerdeantwort vor Kantonsgericht mit Hinweis insbesondere auf den Einschreibebrief der Beschwerdegegnerin an den Beschwerdeführer vom 14. Juni 2010, Beilage Nr. 5).
4.7.3 Schliesslich bringt der Beschwerdeführer zur Rechtfertigung seines Verhaltens vor, der Ungültigkeitsprozess sei noch hängig gewesen und erst mit Verfügung des Vermittleramtes des Bezirks G._ vom 6. Oktober 2011 abgeschrieben worden (S. 21 Ziff. 77 der Beschwerdeschrift). Es trifft zu, dass der Willensvollstrecker während der Dauer des Ungültigkeitsprozesses nur sichernde und sonstige zur ordentlichen Verwaltung gehörende Massnahmen treffen soll (E. 4.4 soeben). Die Rechte und Pflichten des Willensvollstreckers sind eingeschränkt, solange eine Unsicherheit über die Gültigkeit der erblasserischen Anordnungen besteht (vgl. KARRER/VOGT/ LEU, a.a.O., N. 20 zu <ref-law>). Letzte Unsicherheiten hat im vorliegenden Fall die Vereinbarung der Prozessparteien vom 26. April / 11. Mai 2009 beseitigt, in der die Streitigkeit beigelegt und dem Willensvollstrecker auch ausdrücklich der Auftrag erteilt wurde, die Vermächtnisse gemäss Testament auszurichten. Bei objektiver Betrachtungsweise hat der Willensvollstrecker ab Kenntnis der Vereinbarung deshalb keinen Grund mehr gehabt, sich bis zum Vorliegen der formellen gerichtlichen Abschreibung der Ungültigkeitsklage auf eine ordentliche Verwaltung des Nachlasses zu beschränken und mit der Willensvollstreckung weiter zuzuwarten.
4.8 Aus den dargelegten Gründen erweist sich der Vorwurf der Pflichtverletzung als berechtigt. Nach Vorliegen des Urteils des Bundesgerichts hat für den Willensvollstrecker kein Anlass mehr bestanden, nach allfälligen weiteren gesetzlichen Erben zu suchen. Die nach diesem Zeitpunkt fortgesetzte Weigerung, die erblasserischen Anordnungen zu vollstrecken, war pflichtwidrig. Keine Rechtfertigung findet das Verhalten des Beschwerdeführers in seinem Bemühen, die Rechtsstellung der Beschwerdegegnerin - Vermächtnisnehmerin oder eingesetzte Erbin - abzuklären. Die Frage ist für seinen Auftrag als Willensvollstrecker, die Vermächtnisse auszurichten, belanglos, da der Wert des Nachlasses von rund 2 Mio. Franken offenkundig alle Vermächtnisse und alle Zahlungsverpflichtungen deckt und im Restbetrag der Beschwerdegegnerin zusteht.
5. Mit der Stellung eines Willensvollstreckers als unvereinbar hat das Kantonsgericht die Äusserungen des Beschwerdeführers in seinem Schreiben vom 21. Februar 2011 bezeichnet. Der Beschwerdeführer rügt die kantonsgerichtliche Würdigung des Schreibens als einseitig zu seinen Lasten und als offensichtlich unrichtige Feststellung des Sachverhalts (S. 18 ff. Ziff. 67-86 der Beschwerdeschrift).
5.1 Wie der Beschwerdeführer selber einräumt (S. 19 Ziff. 70), hat das Kantonsgericht wörtlich festgehalten, dass der Beschwerdeführer sich in seinem Schreiben vom 21. Februar 2011 "im Interesse einer raschen und kostensparenden Nachlassteilung" gegenüber der Beschwerdegegnerin bereit erklärt hat, die Auszahlungen entsprechend der Vereinbarung vom 26. April / 11. Mai 2009 vorzunehmen. Das Entgegenkommen des Beschwerdeführers bedeutet eine eigentliche Kehrtwende gegenüber seinem bisherigen - hiervor geschilderten (E. 4) - Verhalten. Es ist zeitlich rund zwei Wochen nach Vorliegen des bundesgerichtlichen Urteils und während der Rechtshängigkeit des Aufsichtsbeschwerdeverfahrens erfolgt, sollte dabei aber nicht voraussetzungslos gelten. Der Beschwerdeführer hat verlangt, dass (1.) die Beschwerdegegnerin von ihrer Aufsichtsbeschwerde Abstand nimmt und dies der zuständigen Aufsichtsbehörde unverzüglich schriftlich mitteilt, dass (2.) die Beschwerdegegnerin gegenüber dem Beschwerdeführer auf die Geltendmachung jeglicher Forderungen verzichtet und dass (3.) die Parteien sich per Saldo aller Ansprüche auseinandergesetzt erklären. Das Schreiben vom 21. Februar 2011 endet mit Erläuterungen dazu, was im Falle des Scheiterns einer einvernehmlichen Einigung (Willensvollstreckung gemäss Testament) oder der Geltendmachung von Forderungen geschehen würde (Klärung der Rechtsstellung der Beschwerdegegnerin). Die Beschwerdegegnerin hat den Vorschlag abgelehnt und als Nötigung bezeichnet (E. 3d S. 14 f. des angefochtenen Urteils; vgl. Schreiben vom 21. Februar 2011, Beilage Nr. 7 zur Aufsichtsbeschwerde vor Bezirksgericht).
5.2 Das Kantonsgericht hat es mit der Stellung eines Willensvollstreckers als unvereinbar betrachtet, dass sich der Beschwerdeführer in seinem Schreiben bereit erkläre, gegen die Gewährung persönlicher Vorteile den letzten Willen der Erblasserin so zu vollstrecken, wie er ihn bisher nie verstanden habe, und dass der Beschwerdeführer seine innere Überzeugung kurzer Hand zugunsten persönlicher Vorteile aufgegeben habe (E. 3d Abs. 2 S. 15 des angefochtenen Urteils). Die Würdigung erscheint weder als einseitig noch sonstwie als bundesrechtswidrig. Entgegen der Darstellung des Beschwerdeführers kommt es für die hier entscheidende Frage nach der Vertrauenswürdigkeit eines Willensvollstreckers nicht darauf an, ob der Nachlass durch seine Amtsführung nachweislich geschädigt worden ist. Die Vertrauenswürdigkeit wird bereits beeinträchtigt, wenn der Willensvollstrecker nicht mehr den seiner bisherigen Ansicht zufolge objektiv vernünftigerweise verstandenen Willen der Erblasserin vollstreckt (E. 4.3 hiervor), sondern sich gegen Gewährung persönlicher Vorteile einen Willen so zu vollstrecken bereit erklärt, wie es die aus dem Testament begünstigten Personen vereinbart haben. Dass die für sein Einlenken gestellten Bedingungen - Rückzug der Aufsichtsbeschwerde, Verzicht auf Geltendmachung von Forderungen und Saldoerklärung - ausschliesslich den privaten Interessen des Willensvollstreckers und nicht der Ausführung seines Amtes dienen, kann dabei ernsthaft nicht in Abrede gestellt werden. Unzulässig sind "Mischgeschäfte", ungeachtet einer tatsächlichen Schädigung des Nachlasses (vgl. E. 3.3 hiervor). Denn im Gegensatz zur zivilrechtlichen Verantwortlichkeit des Willensvollstreckers setzt das aufsichtsbehördliche Eingreifen nicht voraus, dass der Willensvollstrecker einen nachweisbaren Schaden verursacht hat (vgl. MICHEL MOOSER, Le droit notarial en Suisse, 2005, N. 332 S. 150, mit Hinweisen).
5.3 Insgesamt kann nicht beanstandet werden, dass das Kantonsgericht das Schreiben des Beschwerdeführers vom 21. Februar 2011 als mit der Stellung eines Willensvollstreckers unvereinbar gewürdigt und dessen Vertrauenswürdigkeit als beeinträchtigt angesehen hat.
6. Schliesslich wendet sich der Beschwerdeführer gegen die Verhältnismässigkeit seiner Absetzung als Willensvollstrecker. Er rügt die Feststellung des Kantonsgerichts als offensichtlich unrichtig, er sei bereits früher durch Aufsichtsbehörden auf seine Pflichten hingewiesen worden. Er macht geltend, nie zuvor habe ein Aufsichtsverfahren gegen ihn stattgefunden, so dass die Absetzung nach erster - bestrittener - Pflichtverletzung unverhältnismässig sei (S. 23 f. Ziff. 87-96 der Beschwerdeschrift).
6.1 Wie es sich mit dieser Sachverhaltsrüge verhält, kann dahingestellt bleiben, da ihre Begründetheit für den Ausgang des Verfahrens - wie nachstehend zu zeigen sein wird - nicht entscheidend ist (<ref-law>). In rechtlicher Hinsicht trifft die Annahme nicht zu, der Grundsatz der Verhältnismässigkeit verbiete es der Aufsichtsbehörde, den Willensvollstrecker unmittelbar und als erste Massnahme von seinem Amt abzuberufen. Entscheidend sind vielmehr die Umstände des konkreten Einzelfalls (vgl. Urteil 5P.227/1994 vom 7. September 1994 E. 6).
6.2 Der Beschwerdeführer hat im kantonalen Verfahren wie auch vor Bundesgericht seine Beziehung zur Erblasserin betont und deren Vertrauen hervorgehoben, dass er als ihr Willensvollstrecker ihre letztwilligen Anordnungen befolgen und ihrem Willen Geltung verschaffen werde. Dieses besondere Vertrauensverhältnis dürfte zum einen die Ursache dafür sein, dass der Beschwerdeführer als befangen erscheint und nicht in Lage ist, den Willen der Erblasserin sachgerecht innert nützlicher Frist zu vollstrecken, wie das auch die ihm anzulastenden Pflichtverletzungen belegen (vgl. E. 4 hiervor). Zum anderen hat der Beschwerdeführer mit seinem Vergleichsvorschlag vom 21. Februar 2011 an die Beschwerdegegnerin das von der Erblasserin in ihn gesetzte wie auch das Vertrauen der übrigen Vermächtnisnehmer in eine testamentsgetreue Abwicklung des Nachlasses enttäuscht (vgl. E. 5 hiervor). Fehlt es aber am Vertrauen in die Amtsführung des Willensvollstreckers, fällt eine andere Massnahme als die Abberufung vom Amt nur schwerlich in Betracht. Die aufsichtsbehördliche Abberufung entspricht auch dem Willen der in ihrem Vertrauen enttäuschten Erblasserin, die selber nicht mehr zum rechten sehen kann, hat sie doch vorausgesetzt, dass der von ihr bezeichnete Willensvollstrecker der ihm zugedachten Aufgabe gewachsen sei und sie pflichtgemäss erfüllen werde (vgl. Urteil 5P.529/1994 vom 13. März 1995 E. 8, in: AJP 1996 S. 86; BRÜCKNER/WEIBEL, a.a.O., N. 309 lit. f S. 130).
6.3 Aus den dargelegten Gründen kann die kantonsgerichtliche Annahme nicht beanstandet werden, die Absetzung des Beschwerdeführers als Willensvollstrecker sei zur Sicherung einer ordnungsgemässen Abwicklung des Nachlasses notwendig und verhältnismässig. Ob die Willensvollstreckung der im Nottestament vorgesehenen Ersatzvollstreckerin zu übergeben ist, hat das Bundesgericht in diesem Verfahren nicht zu entscheiden.
7. Die Beschwerde muss abgewiesen werden, soweit darauf einzutreten ist. Der Beschwerdeführer wird damit kostenpflichtig (<ref-law>), hingegen nicht entschädigungspflichtig, zumal in der Sache keine Vernehmlassungen eingeholt wurden. Im Verfahren betreffend aufschiebende Wirkung ist die Beschwerdegegnerin mit ihrem Antrag, das Gesuch abzuweisen, unterlegen, so dass für ihre Stellungnahme keine Entschädigung zuzuerkennen ist (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 4'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3. Es werden keine Parteientschädigungen zugesprochen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Kantonsgericht von Graubünden, I. Zivilkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 16. Februar 2012
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Hohl
Der Gerichtsschreiber: von Roten