Sachverhalt:
A. Der ledige X._, geboren 1963, lebt seit Januar 1983 als Wochenaufenthalter in der Stadt Zürich. Seit Mitte Februar 1999 hat er an der Y._strasse eine selbst möblierte 1,5-Zimmer-Wohnung für Fr. 1'023.-- (inkl. Nebenkosten) gemietet, die er alleine bewohnt. Er verfügt dort über einen Telefon-Festnetzanschluss und hält sich eine Katze. Seit dem 1. Januar 2008 arbeitet X._ mit sehr unregelmässigen Arbeitszeiten als Flight Attendant bei der Z._ Ltd. Seine Schriften hat er in A._/UR deponiert, wo er aufgewachsen ist und seine betagten Eltern leben. Die Freizeit verbringt er häufig bei diesen, wo ihm ein eigenes Zimmer zur Verfügung steht und sein Bruder in der Nähe wohnt. X._ pflegt in A._/UR Kontakte zu seinen ehemaligen Schulkollegen und Jugendfreunden. Örtlichen Vereinen gehört er nicht an; er bekleidet dort auch keine öffentlichen Ämter.
B. Nachdem X._ den Fragebogen zur Feststellung des steuerrechtlichen Wohnsitzes am 25. März 2008 ausgefüllt und ihn das Steueramt Zürich am 4. August 2008 befragt hatte, beanspruchte dieses am 23. Februar 2009 ab dem 1. Januar 2008 die Steuerhoheit über ihn. Eine Einsprache, einen Rekurs bzw. eine Beschwerde hiergegen wiesen das Kantonale Steueramt Zürich am 6. Januar 2010, das Steuerrekursgericht des Kantons Zürich am 17. Mai 2011 und das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich am 16. November 2011 ab. Die jeweiligen Gesuche um unentgeltliche Rechtspflege blieben ebenfalls erfolglos. Sämtliche Instanzen hielten sich an die natürliche Vermutung, dass bei einer im fraglichen Zeitpunkt 45-jährigen, ledigen Person nach über zwanzigjährigem Wochenaufenthalt grundsätzlich der Wohn- und Arbeitsort als Hauptsteuerdomizil zu gelten hat.
C. X._ beantragt vor Bundesgericht, das Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich aufzuheben und A._/UR als Hauptsteuerdomizil zu bezeichnen. Er rügt sinngemäss eine Verletzung des Doppelbesteuerungsverbots (<ref-law>).
Das Kantonale Steueramt Zürich sowie das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich beantragen, die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten sei. Nach Ansicht der Eidgenössischen Steuerverwaltung ist die Beschwerde abzuweisen. Das Amt für Steuern des Kantons Uri hat darauf verzichtet, sich vernehmen zu lassen.

Erwägungen:
1. 1.1 Bestreitet eine zur Veranlagung herangezogene Person die Steuerhoheit des Kantons, muss grundsätzlich in einem Vorentscheid rechtskräftig über die Steuerpflicht entschieden werden, bevor das Veranlagungsverfahren fortgesetzt werden darf. Gegen den entsprechenden kantonal letztinstanzlichen Entscheid des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich betreffend die Feststellung der Steuerpflicht ab 1. Januar 2008 ist die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten zulässig (Art. 82 lit. a i.V.m. <ref-law>). Auf die grundsätzlich frist- und formgerecht (vgl. aber E. 1.4) eingereichte Eingabe des hierzu legitimierten Beschwerdeführers (<ref-law>) ist einzutreten.
1.2 Die bereits rechtskräftige Veranlagung des Kantons Uri für die Steuerperiode 2008 kann im Rahmen der vorliegenden Beschwerde mit angefochten werden (<ref-law>, vgl. zum OG noch <ref-ruling> E. 2.1 S. 147), obwohl sie kein Urteil im Sinne von <ref-law> bildet (<ref-ruling> E. 2.4 S. 307). Zwar prüft das Bundesgericht nicht von Amtes wegen, ob eine unangefochten gebliebene konkurrierende Veranlagung das Verbot der Doppelbesteuerung verletzt, doch ist nach der allgemeinen Lebenserfahrung davon auszugehen, dass wer eine Doppelbesteuerungsbeschwerde einreicht, nicht in zwei Kantonen Steuern bezahlen will. Dringt der Betroffene mit seinem Antrag, im einen Kanton nicht steuerpflichtig zu sein, nicht durch, ist deshalb zumindest bei Laienbeschwerden anzunehmen, dass er in diesem Fall auch mit einer allenfalls bereits erfolgten Veranlagung im anderen Kanton nicht einverstanden ist. Aus diesem Grund ist vorliegend der Kanton Uri ebenfalls Beschwerdegegner (Urteil 2C_230/2008 vom 27. August 2008 E. 1.2). Anders würde es sich nur verhalten, wenn keine Klarheit darüber bestünde, ob seinerseits überhaupt eine Verfügung ergangen ist (Urteil 2C_518/2011 vom 1. Februar 2012 E. 1.2).
1.3 Auch auf dem Gebiet der interkantonalen Doppelbesteuerung wird verlangt, dass der kantonale Instanzenzug zumindest in einem Kanton durchlaufen wurde (Art. 100 Abs. 5 i.V.m. <ref-law>). Daraus ergibt sich, dass gegen den kantonal letztinstanzlichen Entscheid des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich neue Tatsachen und Beweismittel grundsätzlich unzulässig sind (vgl. <ref-law>). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, wie die Vorinstanz ihn festgestellt hat (<ref-law>); von deren Sachverhaltsermittlung kann es nur abweichen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (vgl. <ref-law>; vgl. Urteil 2C_667/2008 vom 4. März 2009 E. 1.3).
1.4 Gemäss <ref-law> hat die Rechtsschrift die Begehren und deren Begründung zu enthalten; im Rahmen der Begründung ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (<ref-law>). Die Vorbringen müssen sachbezogen sein, damit aus der Beschwerdeschrift ersichtlich ist, in welchen Punkten und weshalb der angefochtene Entscheid beanstandet wird (<ref-ruling> E. 2.1 S. 245 f.). Das Bundesgericht prüft die Verletzung von Grundrechten und von kantonalem Recht nur insofern, als eine entsprechende Rüge erhoben und substanziiert begründet wird (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.4.2 S. 254). Die vorliegende Beschwerdeschrift genügt den gesetzlichen Begründungsanforderungen nur sehr beschränkt, weshalb darauf teilweise nicht einzutreten ist.
2. Eine gegen <ref-law> verstossende Doppelbesteuerung liegt vor, wenn eine steuerpflichtige Person von zwei oder mehreren Kantonen für das gleiche Steuerobjekt und für die gleiche Zeit zu Steuern herangezogen wird (aktuelle Doppelbesteuerung) oder wenn ein Kanton in Verletzung der geltenden Kollisionsnormen seine Steuerhoheit überschreitet und eine Steuer erhebt, die einem anderen Kanton zusteht (virtuelle Doppelbesteuerung). Ausserdem darf ein Kanton eine steuerpflichtige Person grundsätzlich nicht deshalb stärker belasten, weil sie nicht in vollem Umfang seiner Steuerhoheit untersteht, sondern zufolge ihrer territorialen Beziehungen auch noch in einem anderen Kanton steuerpflichtig ist (Schlechterstellungsverbot, vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 306 f.; <ref-ruling> E. 2.1 S. 311; <ref-ruling> E. 2.1 S. 31 f.; <ref-ruling> E. 2.1 S. 286; je mit Hinweisen). Im vorliegenden Fall wird das Hauptsteuerdomizil des Beschwerdeführers ab der Steuerperiode 2008 vom Kanton Zürich beansprucht. Für diese ist er bereits im Kanton Uri veranlagt worden, wo bisher sein Hauptsteuerdomizil lag. Das beanstandete Vorgehen der Zürcher Steuerbehörde führt daher in der Steuerperiode 2008 zu einer aktuellen Doppelbesteuerung.
3. 3.1 Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung zu <ref-law> (bzw. Art. 46 Abs. 2 aBV) ist der steuerrechtliche Wohnsitz (Hauptsteuerdomizil) einer unselbständig erwerbstätigen Person der Ort, an dem sie sich mit der Absicht dauernden Verbleibens aufhält (vgl. auch Art. 3 Abs. 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden [StHG, SR 642.14], Art. 3 Abs. 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die direkte Bundessteuer [DBG, SR 642.11] und <ref-law>) bzw. wo sich faktisch der Mittelpunkt ihrer Lebensinteressen befindet (vgl. <ref-ruling> E. 2 S. 56; <ref-ruling> E. 2a S. 293). Dieser bestimmt sich nach der Gesamtheit der objektiven, äusseren Umstände und nicht nach den Wünschen des Betroffenen. Auf die gefühlsmässige Bevorzugung eines Ortes kommt es nicht an; der steuerrechtliche Wohnsitz ist nicht frei wählbar. Dem polizeilichen Domizil, wo die Schriften hinterlegt sind oder wo die politischen Rechte ausgeübt werden, kommt keine entscheidende Bedeutung zu; sie sind lediglich äussere Merkmale, die ein Indiz für den steuerrechtlichen Wohnsitz bilden können, falls weitere Umstände hierfür sprechen (statt vieler: BGE <ref-ruling> E. 4.1 S. 35 f.). Wenn sich eine Person abwechslungsweise an zwei Orten aufhält, bestimmt sich der steuerrechtliche Wohnsitz danach, zu welchem Ort sie die stärkeren Beziehungen unterhält. Bei unselbstständig erwerbstätigen Steuerpflichtigen handelt es sich dabei gewöhnlich um den Ort, an dem sie sich für längere oder unbestimmte Zeit aufhalten, um von dort aus der täglichen Arbeit nachzugehen, ist doch der Zweck des Lebensunterhalts dauernder Natur. Die Frage, zu welchem der Aufenthaltsorte die steuerpflichtige Person die stärkeren Beziehungen unterhält, muss jeweils aufgrund der Gesamtheit der Umstände im Einzelfall ermittelt werden (BGE <ref-ruling> E. 4.2 S. 36 f. mit Hinweisen).
3.2 Bei verheirateten Personen mit Beziehungen zu mehreren Orten werden die persönlichen und familiären Kontakte zum Ort, wo sich ihre Familie (Ehegatte und Kinder) aufhält, als stärker erachtet als diejenigen zum Arbeitsort, wenn sie in nicht leitender Stellung unselbstständig erwerbstätig sind und täglich oder zumindest an den Wochenenden regelmässig an den Familienort zurückkehren. Demnach unterstehen verheiratete Pendler oder Wochenaufenthalter grundsätzlich ausschliesslich der Steuerhoheit des Kantons, in dem sich ihre Familie aufhält (BGE <ref-ruling> E. 4.2 und 4.3 S. 36 f. mit Hinweisen). Diese Praxis findet auch auf ledige Personen Anwendung, zählt die Rechtsprechung doch Eltern und Geschwister ebenfalls zur Familie des Steuerpflichtigen. Allerdings werden die Kriterien, nach denen das Bundesgericht entscheidet, wann anstelle des Arbeitsorts der Aufenthaltsort der Familie als Hauptsteuerdomizil anerkannt werden kann, besonders streng gehandhabt; dies, weil die Bindung zur elterlichen Familie in der Regel lockerer ist als jene unter Ehegatten. Bei ledigen Steuerpflichtigen ist vermehrt noch als bei verheirateten Personen zu berücksichtigen, ob weitere als nur familiäre Beziehungen für ein Übergewicht der Bindungen zum einen oder anderen Ort sprechen. Dadurch erhält der Grundsatz, wonach das Hauptsteuerdomizil von Unselbstständigerwerbenden am Arbeitsort liegt, grösseres Gewicht: Selbst wenn ledige Steuerpflichtige allwöchentlich zu den Eltern oder Geschwistern zurückkehren, können die Beziehungen zum Arbeitsort überwiegen. Dies kann namentlich dann der Fall sein, wenn die Betroffenen sich am Arbeitsort eine Wohnung eingerichtet haben oder dort über einen besonderen Freundes- und Bekanntenkreis verfügen. Ein spezielles Gewicht kommt dabei zudem der Dauer des Arbeitsverhältnisses und dem Alter des Steuerpflichtigen zu (<ref-ruling> E. 2b/bb S. 56 f. je mit Hinweisen). Die bundesgerichtliche Praxis nimmt an, dass dessen Beziehungen zur elterlichen Familie regelmässig dann nicht mehr so stark sind, wenn er das 30. Altersjahr überschritten hat, oder sich seit mehr als fünf Jahren ununterbrochen am selben Ort aufhält (Urteil 2C_397/2010 vom 6. Dezember 2010 E. 2.2 in fine mit Hinweis).
3.2 Bei verheirateten Personen mit Beziehungen zu mehreren Orten werden die persönlichen und familiären Kontakte zum Ort, wo sich ihre Familie (Ehegatte und Kinder) aufhält, als stärker erachtet als diejenigen zum Arbeitsort, wenn sie in nicht leitender Stellung unselbstständig erwerbstätig sind und täglich oder zumindest an den Wochenenden regelmässig an den Familienort zurückkehren. Demnach unterstehen verheiratete Pendler oder Wochenaufenthalter grundsätzlich ausschliesslich der Steuerhoheit des Kantons, in dem sich ihre Familie aufhält (BGE <ref-ruling> E. 4.2 und 4.3 S. 36 f. mit Hinweisen). Diese Praxis findet auch auf ledige Personen Anwendung, zählt die Rechtsprechung doch Eltern und Geschwister ebenfalls zur Familie des Steuerpflichtigen. Allerdings werden die Kriterien, nach denen das Bundesgericht entscheidet, wann anstelle des Arbeitsorts der Aufenthaltsort der Familie als Hauptsteuerdomizil anerkannt werden kann, besonders streng gehandhabt; dies, weil die Bindung zur elterlichen Familie in der Regel lockerer ist als jene unter Ehegatten. Bei ledigen Steuerpflichtigen ist vermehrt noch als bei verheirateten Personen zu berücksichtigen, ob weitere als nur familiäre Beziehungen für ein Übergewicht der Bindungen zum einen oder anderen Ort sprechen. Dadurch erhält der Grundsatz, wonach das Hauptsteuerdomizil von Unselbstständigerwerbenden am Arbeitsort liegt, grösseres Gewicht: Selbst wenn ledige Steuerpflichtige allwöchentlich zu den Eltern oder Geschwistern zurückkehren, können die Beziehungen zum Arbeitsort überwiegen. Dies kann namentlich dann der Fall sein, wenn die Betroffenen sich am Arbeitsort eine Wohnung eingerichtet haben oder dort über einen besonderen Freundes- und Bekanntenkreis verfügen. Ein spezielles Gewicht kommt dabei zudem der Dauer des Arbeitsverhältnisses und dem Alter des Steuerpflichtigen zu (<ref-ruling> E. 2b/bb S. 56 f. je mit Hinweisen). Die bundesgerichtliche Praxis nimmt an, dass dessen Beziehungen zur elterlichen Familie regelmässig dann nicht mehr so stark sind, wenn er das 30. Altersjahr überschritten hat, oder sich seit mehr als fünf Jahren ununterbrochen am selben Ort aufhält (Urteil 2C_397/2010 vom 6. Dezember 2010 E. 2.2 in fine mit Hinweis).
3.3 3.3.1 Der Umstand, dass der unverheiratete, im fraglichen Jahr 2008 45-jährige Steuerpflichtige vom Ort aus, an dem er sich während der Woche aufhält, einer unselbstständigen Erwerbstätigkeit nachgeht, begründet vorliegend die natürliche Vermutung, dass er dort sein Hauptsteuerdomizil hat. Diese kann er nach dem Dargelegten entkräften, falls er regelmässig, mindestens ein Mal pro Woche, an den Ort zurückkehrt, wo seine Familie lebt, mit welcher er aus bestimmten Gründen besonders eng verbunden ist, und wo er andere persönliche und gesellschaftliche Beziehungen pflegt. Wenn der steuerpflichtigen Person der Nachweis solcher familiärer und gesellschaftlicher Beziehungen am Ort, wo die Familie wohnt, gelingt, obliegt es dem Kanton des Wochenaufenthalts- oder Arbeitsorts nachzuweisen, dass die Person gewichtige wirtschaftliche und allenfalls persönliche Beziehungen zu diesem Ort unterhält (Urteil 2C_397/2010 vom 6. Dezember 2010 E. 2.3).
3.3.2 Nach Auffassung der Vorinstanz vermochte der Beschwerdeführer für die Steuerperiode 2008 nicht nachzuweisen, dass er regelmässig an den Familienort zurückkehrte und zu diesem Ort besondere familiäre und gesellschaftliche Beziehungen unterhielt, welche geeignet gewesen wären, die natürliche Vermutung zu widerlegen, dass sein Steuerdomizil am Wochenaufenthalts- oder Arbeitsort liegt. Dem ist zuzustimmen: Der Beschwerdeführer machte bezüglich der Rückkehr an den Wohnort der Eltern im Laufe des Verfahrens widersprüchliche Angaben. Im Fragebogen vom 25. März 2008 unterstrich er bei der Frage, "wie häufig verbringen Sie die Wochenenden und ihre Freizeit an Ihrem Wohnort", die vorgedruckte Antwort "wöchentlich". Anlässlich der mündlichen Befragung vom 4. August 2008 gab er bezüglich seiner Rückkehrgewohnheiten jedoch an, er verbringe durchschnittlich 2-3 Wochenenden pro Monat in A._/UR und 1-2 Wochenenden in Zürich. Obschon dem Beschwerdeführer die Bedeutung dieses Gesichtspunkts im Laufe des Verfahrens klar geworden sein musste, unterliess er es, über seine Fahrten nach A._/UR irgendwelche Belege bereit zu halten oder einzureichen. Damit kann - jedenfalls für die hier massgebende Steuerperiode 2008 - eine regelmässige Rückkehr an den Wohnort der Eltern nicht als erstellt gelten. Auch wenn er in letzter Zeit wegen des schlechten Gesundheitszustands des Vaters häufiger nach A._/UR zurückgekehrt sein sollte, vermag sich dies nicht auf die hier massgebende Steuerperiode 2008 auszuwirken.
4. Der Beschwerdeführer nimmt zu Unrecht an, dass ihm die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren gewesen wäre: Anspruch auf unentgeltliche Rechtspflege haben Personen, die nicht über die zur Prozessführung erforderlichen Mittel verfügen und deren Rechtsbegehren nicht aussichtslos erscheint (<ref-law>). Die unentgeltliche Rechtspflege ist dem Beschwerdeführer von den Vorinstanzen verweigert worden, weil er zu seinen Einkommensverhältnissen nur sehr selektiv Angaben gemacht hatte und insbesondere nicht bereit gewesen war, seine Vermögensverhältnisse (abgesehen von den behaupteten Schulden) zu belegen. Da ungeachtet des erzielten Einkommens keine prozessuale Bedürftigkeit vorliegt, wenn eine rechtssuchende Person über erhebliche Vermögenswerte verfügt (Urteil 2C_91/2011 vom 5. Juli 2011), war die Offenlegung des genauen Standes des Kontos des Beschwerdeführers bei seiner Bank unabdingbar. Nachdem er hierzu nicht bereit war, durften die Vorinstanzen ihm die unentgeltliche Rechtspflege verweigern, ohne Bundesrecht zu verletzen. Zwar unterbreitet der Beschwerdeführer diesbezüglich neue Beweismittel (wobei fraglich erscheint, ob diese überhaupt zulässig wären, vgl. E. 1.3), doch unterlässt er es weiterhin, seine Einkommens- und Vermögensverhältnisse umfassend darzustellen und zu belegen. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist deshalb auch für das vorliegende Verfahren abzuweisen. Im Übrigen hätten seine Begehren als offensichtlich aussichtslos zu gelten (vgl. dazu <ref-ruling> E. 2.3.1 S. 135 f. mit Hinweisen), auch aus diesem Grund wäre seinem Gesuch nicht zu entsprechen (<ref-law>).
5. 5.1 Die Beschwerde gegen den Kanton Zürich ist unbegründet und abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Das Hauptsteuerdomizil des Beschwerdeführers befand sich ab dem 1. Januar 2008 in der Stadt Zürich. Dementsprechend erweist sich umgekehrt die Beschwerde gegenüber dem Kanton Uri als begründet; sie ist deshalb gutzuheissen, soweit darauf eingetreten wird, und die entsprechende Veranlagung vom 18. März 2011 für die Steuerperiode 2008 aufzuheben.
5.2 Dem Verfahrensausgang entsprechend werden die Kosten dem mit seinem Antrag unterliegenden Beschwerdeführer auferlegt (<ref-law>). Eine Parteientschädigung ist nicht geschuldet (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. 1.1 Die Beschwerde gegen den Kanton Zürich wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
1.2 Die Beschwerde gegen den Kanton Uri wird gutgeheissen, soweit darauf einzutreten ist, und die Veranlagung vom 18. März 2011 für die Steuerperiode 2008 wird aufgehoben.
2. 2.1 Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
2.2 Die Gerichtskosten von Fr. 1'500.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3. Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten sowie dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich und der Eidgenössischen Steuerverwaltung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 8. Mai 2012
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Zünd
Die Gerichtsschreiberin: Hänni