Faits:
A. Le 1er juin 2010, A._ a déposé une dénonciation pénale contre les agents de la police municipale de Sion présents lors d'une manifestation organisée le 17 mai 2010, pour abus d'autorité (<ref-law>) et gestion déloyale des intérêts publics (<ref-law>), au motif qu'ils n'avaient pas dénoncé diverses infractions au règlement communal de police commises à cette occasion. Le 31 janvier 2011, l'Office régional du Ministère public du Valais central a rendu une ordonnance de non-entrée en matière, les éléments constitutifs d'une infraction n'étant manifestement pas remplis (<ref-law>).
Le 10 février 2011, le prénommé a déposé une nouvelle "dénonciation-plainte" contre la ville de Sion et son commissaire de police B._, pour opposition aux actes de l'autorité (<ref-law>), abus d'autorité (<ref-law>) et gestion déloyale des intérêts publics (<ref-law>), au motif que ce dernier avait autorisé oralement une manifestation au détriment d'une autre et au mépris du règlement communal ad hoc. Le 15 février 2011, l'Office régional du Ministère public du Valais central a rendu une ordonnance de non-entrée en matière, les éléments constitutifs d'une infraction n'étant manifestement pas remplis (<ref-law>).
B. Par ordonnance du 29 mars 2011, le Juge unique de la Chambre pénale du Tribunal cantonal du canton du Valais a joint les deux procédures et déclaré irrecevables les recours interjetés par A._ contre les ordonnances de non-entrée en matière précitées, faute de qualité pour recourir.
C. A._ a recouru auprès du Tribunal fédéral contre cette ordonnance, dont il demande qu'elle soit nulle et de nul effet. Il requiert en outre l'assistance judiciaire.
Il n'a pas été ordonné d'échange d'écritures.

Considérant en droit:
1. Le recours est dirigé contre une décision finale d'irrecevabilité prise en dernière instance cantonale. Sur le fond, le litige porte sur une question pénale. Le recours en matière pénale, au sens de l'<ref-law>, est donc en principe ouvert. La question de la qualité pour recourir du recourant peut demeurer indécise, vu l'issue du recours.
Les juges cantonaux ayant refusé d'entrer en matière sur le recours, seule la question de la recevabilité du recours cantonal peut donc être portée devant le Tribunal fédéral qui n'a, à ce stade, pas à examiner le fond de la contestation. Les griefs du recourant portant sur le fond du litige sont donc irrecevables (<ref-ruling> consid. 1.4 p. 414; <ref-ruling> consid. 3.1).
2. Le recourant prétend que c'est à tort que l'instance précédente lui a dénié la qualité pour recourir. Il se prévaut d'un dommage consistant en "l'abandon contraint et forcé d'une manifestation régulièrement annoncée".
2.1 A teneur de l'<ref-law>, toute partie qui a un intérêt juridiquement protégé à l'annulation ou à la modification d'une décision a qualité pour recourir contre celle-ci. L'<ref-law> précise que la qualité de partie est reconnue à la partie plaignante. Quant à l'<ref-law>, il définit ce qu'on entend par partie plaignante, à savoir "le lésé qui déclare expressément vouloir participer à la procédure pénale comme demandeur au pénal ou au civil".
Conformément à l'<ref-law>, est considéré comme lésé, "toute personne dont les droits ont été touchés directement par une infraction". Les droits touchés sont les biens juridiques individuels tels que la vie et l'intégrité corporelle, la propriété, l'honneur, etc. (Message relatif à l'unification du droit de la procédure pénale [ci-après: le Message], FF 2005 p. 1148). Selon la jurisprudence, seul doit être considéré comme lésé celui qui prétend être atteint, immédiatement et personnellement, dans ses droits protégés par la loi, par la commission d'une infraction (<ref-ruling> consid. 2a p. 43-44; <ref-ruling> consid. 2a p. 136). Ainsi, en cas de délits contre des particuliers, le lésé est le titulaire du bien juridique protégé. Lorsque l'infraction protège en première ligne l'intérêt collectif, les particuliers ne sont considérés comme lésés que si leurs intérêts privés ont été effectivement touchés par les actes en cause, de sorte que leur dommage apparaît comme la conséquence directe de l'acte dénoncé (<ref-ruling> consid. 3.1 p. 99; <ref-ruling> consid. 1c p. 188; <ref-ruling> consid. 3). L'atteinte doit par ailleurs revêtir une certaine gravité. A cet égard, la qualification de l'infraction n'est pas déterminante; sont décisifs les effets de celle-ci sur le lésé (<ref-ruling> consid. 1.2.1 p. 218), lesquels doivent être appréciés de manière objective, et non en fonction de la sensibilité personnelle et subjective de ce dernier (arrêt 6B_266/2009 du 30 juin 2009 consid. 1.2.1).
L'<ref-law> ajoute que sont toujours considérées comme des lésés les personnes qui ont qualité pour déposer plainte pénale. Selon le Message, cet alinéa apporte une précision en statuant que les personnes qui ont qualité pour déposer plainte pénale selon l'<ref-law>, en d'autres termes les titulaires des biens juridiques auxquels on a porté atteinte, doivent toujours être considérées comme des lésés (FF 2005 p. 1148).
2.2 En l'espèce, les infractions invoquées par le recourant, soit l'opposition aux actes d'autorité (<ref-law>), l'abus d'autorité (<ref-law>) et la gestion déloyale des intérêts publics (<ref-law>) font partie respectivement du titre quinzième du Code pénal concernant les infractions contre l'autorité publique et du titre dix-huitième dudit Code concernant les infractions contre les devoirs de fonction et les devoirs professionnels. Elles garantissent en premier lieu des intérêts collectifs. Le titulaire des biens juridiques protégés est donc l'Etat, à l'exclusion des personnes privées qui ne peuvent, cas échéant, être atteintes qu'indirectement. En l'occurrence, le préjudice dont se prévaut le recourant, à savoir le fait de ne pas avoir obtenu l'autorisation d'organiser une prière pour la paix universelle le 17 mai 2010, n'apparaît comme la conséquence directe ni du fait que les agents de la police municipale n'ont pas dénoncé une manifestation (ordonnance du 31 janvier 2011), ni du fait qu'une manifestation ait été autorisée oralement, prétendument en non-conformité avec le règlement communal (ordonnance du 15 février 2011). Encore aurait-il fallu que l'atteinte que fait valoir l'intéressé puisse être qualifiée comme telle, vu la jurisprudence susmentionnée.
Il s'ensuit que les infractions en cause ne sont pas susceptibles de léser directement le recourant dans un intérêt personnel et juridiquement protégé. C'est donc à juste titre que le Juge unique de la Chambre pénale a dénié à l'intéressé la qualité pour recourir au sens de l'<ref-law>.
Au demeurant, contre une décision n'autorisant pas une manifestation, il existe des voies de recours relevant du droit public que le recourant n'a apparemment pas utilisées.
3. Le recourant conteste aussi la jonction des causes opérée par l'instance précédente, en raison de leur étroit rapport de connexité. Vu le raisonnement qui précède, ce grief n'est plus pertinent. La qualité pour recourir a en effet été déniée au recourant contre les deux ordonnances de l'Office régional du Ministère public du Valais central.
4. Par conséquent, le recours doit être rejeté. Cette issue, d'emblée prévisible, implique le rejet de la demande d'assistance judiciaire (<ref-law>). Les frais judiciaires sont mis à la charge du recourant qui succombe (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. La demande d'assistance judiciaire est rejetée et les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 francs, sont mis à la charge du recourant.
3. Le présent arrêt est communiqué au recourant, à l'Office régional du Ministère public du Valais central et au Juge unique de la Chambre pénale du Tribunal cantonal du canton du Valais.
Lausanne, le 9 juin 2011
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Fonjallaz Tornay Schaller