Faits:
A. Les époux A.X._ et B.X._ (ci-après: les contribuables ou les intimés) ont été pendant plusieurs années actionnaires (ils possédaient 20 actions) de la société anonyme Y._ SA (ci-après: la Société), sise à Z._, dont le capital-actions était divisé en 100 actions d'une valeur nominale de 1'000 fr. A.X._ a également été administrateur de la Société et son épouse y a travaillé comme assistante de direction.
Dans leur déclaration fiscale pour la période 2004, remplie le 8 juillet 2005, les époux X._ ont indiqué sous la rubrique des revenus des placements privés un dividende distribué par la Société d'un montant de 20'000 fr.
Le 29 juillet 2005, les contribuables ont demandé le remboursement de l'impôt anticipé perçu sur ce dividende. Le 4 août 2005, le Service cantonal des contributions du canton de Fribourg, Secteur impôt anticipé, leur a répondu que ce dividende devait être déclaré pour la période fiscale 2005, du moment qu'il avait été versé le 22 février 2005 seulement. Il les a en outre informés de ce que l'impôt anticipé retenu sur ce dividende ne serait remboursé "que lors du décompte cantonal 2006".
Pour la période fiscale 2005, les époux X._ ont déclaré le 25 juillet 2006 un dividende versé par la Société d'un montant de 20'000 fr., en laissant toutefois la rubrique "impôt anticipé" vide.
Le 7 septembre 2006, A.X._ a adressé au Service cantonal des contributions, Secteur impôt anticipé, un courrier ayant la teneur suivante:
"Comme actionnaires de la société Y._ SA nous avons reçu, moi et mon épouse, un dividende du même montant, c.-à-d. 20'000 fr. en 2005 et en 2006, pour les exercices 2003 et 2004.
Par conséquent nous avons un montant de 14'000 fr. (35%) impôt anticipé retenu.
Nous vous prions de vérifier si en ce moment nous ne pouvons pas disposer d'une partie de ce montant étant donné que notre revenu en 2005 n'a pas évolué d'une façon considérable.
[...]".
Par décision du 18 septembre 2006, le Service cantonal des contributions a admis à concurrence de 7'001 fr. 15 la demande de remboursement de l'impôt anticipé retenu sur les rendements échus en 2005, en précisant que ce montant serait porté en déduction "dans le décompte fixant le solde de l'impôt de 2006".
Dans l'avis de taxation des contribuables daté du 19 octobre 2006, le dividende échu en 2005 figure comme revenu de la fortune pour cette période.
Dans leur déclaration fiscale pour la période 2006, datée du 27 juillet 2007, les époux X._ ont mentionné les 20 actions de la Société, mais pas le dividende versé par celle-ci en 2006 pour l'exercice 2004.
Dans sa décision de taxation du 18 octobre 2007, le Service cantonal des contributions a rajouté aux revenus des contribuables le dividende de 20'000 fr. échu en 2006. En effet, il ressortait du formulaire 103 de l'Administration fédérale des contributions, que A.X._ avait rempli le 3 février 2006 au nom de la Société, que l'assemblée générale de celle-ci avait approuvé le 23 janvier 2006 les comptes de l'exercice 2004 et versé à l'ensemble des actionnaires un montant global de 100'000 fr.
Le 21 août 2008, le Service cantonal des contributions a adressé aux époux X._ un décompte relatif à l'impôt cantonal 2007, dans lequel figurait l'impôt anticipé 2006. Ce dernier ne comprenait pas le montant retenu sur le dividende distribué par la Société en 2006.
A l'encontre de ce décompte, les époux X._ ont formé, le 19 septembre 2008, une "réclamation", en demandant en substance l'imputation de l'impôt anticipé perçu sur le dividende précité.
Le 15 octobre 2008, le Service cantonal des contributions a rendu une décision par laquelle il a confirmé que l'impôt anticipé à rembourser pour les rendements échus en 2006 se montait à 0 fr. 35 et ne comprenait donc pas le montant de 7'001 fr. 15 retenu sur le dividende distribué par la Société en 2006 pour l'exercice 2004.
B. Sur réclamation des contribuables, cette décision a été confirmée dans un prononcé du 16 mars 2009, à l'encontre duquel les époux X._ ont recouru à la Cour fiscale du Tribunal cantonal du canton de Fribourg (ci-après: le Tribunal cantonal).
Par arrêt du 10 décembre 2010, le Tribunal cantonal a admis le recours. Il a considéré que les époux X._ n'avaient indiqué le dividende distribué en 2006 ni dans leur déclaration d'impôt du 27 juillet 2007 pour la période 2006, ni ultérieurement. Par conséquent, ce revenu n'avait pas été déclaré régulièrement et les contribuables avaient fait preuve de négligence à cet égard. Toutefois, l'autorité fiscale avait eu connaissance de l'existence du dividende en question par le courrier des contribuables du 7 septembre 2006. En outre, ceux-ci avaient régulièrement indiqué aussi bien les actions que le dividende versé en 2005 dans leur déclaration 2005 et ils avaient fait de même au moins pour les actions dans leur déclaration 2006. Il s'agissait d'éléments importants dont disposait l'autorité fiscale, qui constituaient des indices suffisants pour exclure une intention manifeste de soustraction. Dans ces conditions, en vertu de la circulaire no 8 de l'Administration fédérale des contributions du 8 septembre 1978, les contribuables n'étaient pas déchus de leur droit au remboursement de l'impôt anticipé retenu sur le dividende échu en 2006.
C. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, l'Administration fédérale des contributions, Division principale de l'impôt fédéral direct, de l'impôt anticipé, des droits de timbre (ci-après: l'Administration fédérale des contributions) demande au Tribunal fédéral, sous suite de frais, principalement, d'annuler l'arrêt du 10 décembre 2010 et de rétablir les décisions du Service cantonal des contributions du 16 mars 2009 et du 15 octobre 2008; à titre subsidiaire, elle conclut à ce que le dossier soit renvoyé au Tribunal cantonal pour nouvelle décision. Elle fait valoir que les époux X._ n'ont pas déclaré régulièrement le dividende en cause, ni demandé valablement le remboursement de l'impôt anticipé retenu sur ce montant.
L'autorité précédente propose de rejeter le recours dans la mesure de sa recevabilité. Les intimés se sont déterminés sur le recours sans prendre de conclusions explicites.

Considérant en droit:
1. Le recours est dirigé contre un jugement final (cf. art. 90 LTF) rendu dans une cause de droit public (cf. art. 82 let. a LTF) par un tribunal cantonal supérieur (cf. art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF).
En vertu de l'art. 4 al. 1 de l'ordonnance du 17 février 2010 sur l'organisation du Département fédéral des finances (Org DFF; RS 172.215.1), l'Administration fédérale des contributions a qualité pour recourir en matière d'impôt anticipé (cf. art. 89 al. 2 let. a LTF).
Déposé dans le délai (cf. art. 46 al. 1 et 100 al. 1 LTF) et la forme (cf. art. 42 LTF) prévus par la loi et ne tombant sous aucun des cas d'exceptions mentionnés à l'art. 83 LTF, le recours est en principe recevable.
2. 2.1 Intitulé "Déchéance du droit", l'art. 23 de la loi fédérale du 13 octobre 1965 sur l'impôt anticipé (LIA; RS 642.21) a la teneur suivante:
"Celui qui, contrairement aux prescriptions légales, n'indique pas aux autorités fiscales compétentes un revenu grevé de l'impôt anticipé ou de la fortune d'où provient ce revenu perd le droit au remboursement de l'impôt anticipé déduit de ce revenu."
Selon une jurisprudence constante, pour éviter de perdre son droit au remboursement, le contribuable doit annoncer le rendement du capital qui a été grevé de l'impôt, ainsi que la valeur d'où il provient, dans la première déclaration consécutive à l'échéance du rendement ou le faire ultérieurement en communiquant des renseignements complémentaires assez tôt pour qu'ils puissent être pris en considération avant l'entrée en force de la taxation (<ref-ruling> consid. 2b p. 130; arrêts 2A.11/1995 du 31 janvier 1996 consid. 6, in Archives 65 p. 568, RDAF 1997 II p. 416; 2A.114/1990 du 5 septembre 1990 consid. 2a , in Archives 60 p. 65, RDAF 1992 p. 169). Autrement dit, le contribuable peut sauvegarder son droit au remboursement en faisant une déclaration "après coup", jusqu'à l'entrée en force de la taxation ordinaire.
Le contribuable doit avoir déclaré lui-même les rendements soumis à l'impôt anticipé. Peu importe généralement que les autorités fiscales aient pu se rendre compte du caractère incomplet de la déclaration et avoir accès aux informations manquantes en les demandant ou en effectuant une comparaison avec les dossiers fiscaux de tiers. En principe, le fisc peut en effet partir de l'idée que le contribuable a rempli sa déclaration de manière exacte et complète, conformément à ses obligations prévues notamment aux art. 124 al. 2 de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'impôt fédéral direct (LIFD; RS 642.11) et 42 al. 1 de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes (LHID; RS 642.14). C'est seulement lorsque la déclaration est affectée de lacunes manifestes que des investigations supplémentaires peuvent s'imposer (arrêt 2A.299/2004, précité, consid. 3.4 et les références, not. à l'arrêt 2A.182/2002 du 25 avril 2003 consid. 3.3.2 et 3.3.3, in Archives 73 p. 482, RDAF 2003 II p. 622, StE 2003 B 97.41 no 15).
Au demeurant, le Tribunal fédéral n'a pas tranché définitivement la question de savoir si la déchéance du droit au remboursement suppose une faute de la part du contribuable (cf. arrêt 2A.299/2004 du 13 décembre 2004 consid. 4.2, in Archives 75 p. 417, RDAF 2005 II p. 307, RF 60/2005 p. 509, où cela a été qualifié de douteux). Il a à réitérées reprises considéré qu'à supposer que tel soit le cas, une simple négligence suffit (arrêt 2C_601/2008 du 25 novembre 2008 consid. 3 et les arrêts cités).
2.2 En sa qualité d'autorité chargée de veiller à l'application uniforme de la loi (art. 34 LIA), l'Administration fédérale des contributions a communiqué sa pratique dans la circulaire no 8 du 8 décembre 1978 (ci-après: la circulaire), adressée aux autorités centrales des cantons en matière d'impôt anticipé et intitulée "Modification partielle de la pratique relative à la déchéance du droit au remboursement de l'impôt anticipé" (publiée in Conrad Stockar, Aperçu des droits de timbre et de l'impôt anticipé, 4e éd., 2002, p. 352 ss et in Pestalozzi/Lachenal/Patry Rechtsanwälte, Rechtsbuch der schweizerischen Bundessteuern, dès 1973, vol. 15, II G c 30).
Dans sa circulaire, l'Administration fédérale des contributions a confirmé sa pratique antérieure selon laquelle les revenus grevés de l'impôt anticipé, ainsi que la fortune d'où ils proviennent, sont considérés comme régulièrement déclarés dès lors que le contribuable les a communiqués aux autorités fiscales cantonales avant l'entrée en force de la taxation ordinaire. Tel est le cas aussi "lorsque le contribuable complète ou corrige avant la taxation définitive les indications faites dans sa déclaration d'impôt ou lorsque les autorités fiscales procèdent elles-mêmes à de telles corrections ou compléments sur la base de renseignements demandés au contribuable" (let. A ch. II 2). Cette pratique qualifiée de "généreuse" n'est toutefois pas applicable lorsque le contribuable n'a pas déclaré les éléments en question "avec une intention manifeste ou même dans le dessein de fraude". Dans de tels cas, le contribuable est en principe déchu de son droit au remboursement, pour autant toutefois qu'il ne se dénonce pas spontanément avant l'entrée en force de la taxation. Au vu de la difficulté à établir l'intention de soustraction ou de fraude, le remboursement de l'impôt ne doit cependant être refusé (hormis le cas de la dénonciation spontanée), conformément à la règle énoncée ci-dessus, que lorsque le contribuable (let. A ch. II 3 let. a et b):
"- a cherché à dissimuler les revenus ou la fortune en présentant de faux documents (p. ex. au moyen d'attestations inexactes sur la déduction) ou en omettant de les comptabiliser (comme contribuable astreint à tenir une comptabilité);
- a, comme actionnaire, etc., encaissé des revenus non comptabilisés par sa société et ne les a (également) pas déclarés lui-même [...]".
Dans les autres cas où l'autorité cantonale a été saisie d'une demande de remboursement, alors que l'intention de soustraction ou de fraude apparaît comme manifeste, le dossier doit être soumis à l'Administration fédérale des contributions (let. A ch. II 3 let. c).
A la suite de l'<ref-ruling> qui concernait un cas de taxation d'office, l'Administration fédérale des contributions a émis une circulaire du 29 décembre 1988 (publiée in Archives 57 p. 456 s.) complétant celle du 8 décembre 1978. La nouvelle circulaire envisage le cas où une demande de remboursement de l'impôt anticipé est présentée après l'entrée en force d'une taxation d'office.
2.3 Les directives de l'Administration fédérale des contributions constituent des ordonnances administratives adressées aux administrations fiscales cantonales afin d'assurer une taxation et une perception correctes et uniformes. Dans ce but, elles indiquent l'interprétation généralement donnée à certaines dispositions légales. Elles n'ont pas force de loi et ne lient ni les administrés, ni les tribunaux (<ref-ruling> consid. 8.1 p. 315 et les références). Toutefois, du moment qu'elles tendent à une application uniforme et égale du droit, ces derniers ne s'en écartent que dans la mesure où elles ne restitueraient pas le sens exact de la loi (arrêts 2C_103/2009 du 10 juillet 2009 consid. 2.2, in RF 64/2009 p. 906, StE 2009 B 27.5 no 15; 2A.247/2003 du 22 décembre 2003 consid. 2.3, in Archives 74 p. 88). En outre, l'autorité qui rend l'ordonnance administrative est liée par celle-ci - comme elle l'est par une pratique qu'elle aurait instaurée - en vertu du principe de la bonne foi, dans la mesure où l'ordonnance a des effets indirects sur la situation des administrés. Les modifications sont soumises aux conditions d'un changement de pratique (Danielle Yersin, in Commentaire romand, impôt fédéral direct, 2008, no 11 ad art. 2 LIFD, avec renvoi à l'arrêt 2A.517/2002 du 21 mai 2003, in Archives 73 p. 545, RDAF 2003 II p. 359, RF 58/2003 p. 620).
2.4 En doctrine, certains auteurs critiquent la pratique décrite ci-dessus, qu'ils jugent à certains égards contraire à l'art. 23 LIA (W. Robert Pfund/Bernhard Zwahlen, Die eidgenössische Verrechnungs-steuer, II. Teil, 1985, no 3.2 ad art. 23 LIA, p. 84; Bernhard Zwahlen, in Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht II/2, Bundesgesetz über die Verrechnungssteuer, 2005, no 3 ad art. 23 LIA). Les critiques se concentrent sur le fait que la déclaration puisse être faite valablement jusqu'à l'entrée en force de la taxation, laquelle peut n'intervenir qu'au terme d'une procédure judiciaire (cf. Pfund/Zwahlen, loc. cit.). Si Zwahlen admet que le contribuable puisse encore compléter sa déclaration jusqu'au prononcé de la décision de taxation, il lui dénie ce droit par la suite (loc. cit.).
3. L'exercice du droit au remboursement est réglé notamment à l'art. 29 LIA, intitulé "Demande". Aux termes de cette disposition, celui qui veut obtenir le remboursement de l'impôt anticipé doit présenter une demande écrite à l'autorité compétente (al. 1). La demande peut être présentée au plus tôt après l'expiration de l'année civile au cours de laquelle la prestation imposable est échue (al. 2). Elle peut l'être auparavant lorsqu'il existe de justes motifs (cessation prématurée de l'assujettissement par suite de départ pour l'étranger, mariage, décès, dissolution d'une personne morale, faillite, etc.) ou que des conséquences particulièrement rigoureuses le justifient (al. 3).
En vertu de l'art. 32 LIA, le droit au remboursement s'éteint si la demande n'est pas présentée dans les trois ans après l'expiration de l'année civile au cours de laquelle la prestation est échue (al. 1).
D'après l'art. 68 al. 1 de l'ordonnance fédérale du 19 décembre 1966 sur l'impôt anticipé (OIA; RS 642.211), la demande en remboursement doit être adressée à l'autorité compétente sur formule officielle. En principe, cette formule officielle est combinée avec l'état des titres qui fait partie des formulaires de déclaration d'impôt établis par les administrations fiscales cantonales (cf. Zwahlen, op. cit., no 3 ad art. 29 LIA).
La question de la validité d'une demande de remboursement qui n'est pas présentée à l'aide de la formule officielle a été laissée indécise dans un arrêt du Tribunal fédéral du 11 novembre 1996 (2A.62/1995 consid. 3a, in RDAT 1997 I no 36t p. 561). Selon Zwahlen, le simple fait qu'une demande de remboursement n'est pas effectuée sur la formule officielle, alors que par ailleurs elle remplit les conditions des art. 21 à 28 LIA, n'entraîne pas la péremption du droit (op. cit., no 3 ad art. 29 LIA).
4. 4.1 Les prescriptions légales dont l'art. 23 LIA sanctionne la violation sont notamment les art. 124 al. 2 et 125 al. 1 LIFD, qui prévoient l'obligation du contribuable de déclarer lui-même ses éléments imposables (Pflicht zur Selbstdeklaration; cf. Martin Zweifel, in Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht I/2b, Bundesgesetz über die direkte Bundessteuer, 2e éd., 2008, no 18 ad art. 124 LIFD), laquelle est propre à la procédure de taxation mixte applicable en matière d'impôt sur le revenu et la fortune (cf. Zwahlen, op. cit, no 3 ad art. 23 LIA, selon qui l'art. 23 LIA repose sur le principe de l'auto-déclaration [Grundsatz der Selbstdeklaration] inhérent au système des impôts directs). Il ressort ainsi tant de ces dispositions que de la jurisprudence citée plus haut (not. arrêt 2A.299/2004 consid. 3.4), que le contribuable doit déclarer lui-même les éléments de revenus et de fortune pour sauvegarder son droit au remboursement de l'impôt anticipé. En général, cette obligation est exécutée en mentionnant les éléments en question dans l'état des titres joint à la déclaration d'impôt. Le contribuable peut en outre les indiquer ultérieurement, à tout le moins jusqu'au prononcé de la décision de taxation, en complétant ou corrigeant sa déclaration (cf. Zwahlen, op. cit., no 3 ad art. 23 LIA; voir aussi Isabelle Althaus-Houriet, in Commentaire romand, impôt fédéral direct, 2008, no 22 ad art. 124 LIFD, selon qui le contribuable peut modifier sa déclaration d'impôt en tout temps, jusqu'à ce que l'autorité fiscale ait procédé à la taxation). Conformément au texte de l'art. 23 LIA, les éléments de revenus et de fortune doivent en outre être communiqués aux autorités fiscales compétentes pour la taxation. Les impératifs de l'administration de masse commandent en effet que l'autorité de taxation puisse s'en tenir à la déclaration d'impôt avec ses annexes et aux communications que le contribuable lui adresse par la suite - à tout le moins jusqu'au prononcé de la taxation - aux fins de compléter ou de corriger celle-ci. Seule une indication des éléments de revenus et de fortune conforme à ce qui précède permet en principe au contribuable de sauvegarder son droit au remboursement de l'impôt anticipé. On ne saurait aboutir à une solution différente sur la base de l'<ref-ruling>, qui concerne le cas particulier de la taxation d'office. Dans tous les cas, le droit au remboursement de l'impôt anticipé suppose, outre une déclaration conforme à ce qui vient d'être dit, que le contribuable n'ait pas cherché à soustraire au fisc des éléments de revenus ou de fortune.
Dans la mesure où elle prévoit que, dans certaines situations, le contribuable peut obtenir le remboursement, alors même qu'il n'a pas satisfait à son obligation de déclaration de la manière décrite ci-dessus, la circulaire de 1978/1988 n'est pas conforme à l'art. 23 LIA.
4.2 En l'occurrence, dans leur déclaration fiscale 2006 du 27 juillet 2007, les intimés ont mentionné dans l'état des titres les 20 actions de la Société, mais non le dividende versé par celle-ci en 2006 pour l'exercice 2004. Ils n'ont pas complété ultérieurement leur déclaration. Quant à leur courrier du 7 septembre 2006, il est antérieur de plus de dix mois à l'envoi de la déclaration et n'avait pas pour objet de porter le rendement en question à la connaissance de l'autorité de taxation, mais d'obtenir un acompte de remboursement de la part du Secteur impôt anticipé, auquel il était adressé. D'ailleurs, selon la décision attaquée, c'est par le biais du formulaire 103 rempli par la Société que l'autorité de taxation a eu connaissance du dividende en question (cf. partie "En fait", let. A, avant-dernier paragraphe), même si l'autorité précédente a estimé plus loin (p. 7, dernier paragraphe) que cette information contenue dans le courrier du 7 septembre 2006 avait "manifestement été transmise au secteur compétent des personnes physiques qui a fait le lien avec les déclarations déposées pour les périodes fiscales 2005 et 2006".
Dans ces conditions, il y a lieu d'admettre que le dividende en question n'a pas été déclaré conformément aux prescriptions légales, de sorte qu'en vertu de l'art. 23 LIA, les intimés sont déchus du droit au remboursement de l'impôt anticipé retenu sur ce montant. Le recours s'avère ainsi bien fondé.
Le droit au remboursement étant périmé, il n'est pas nécessaire d'examiner si les intimés ont valablement exercé celui-ci.
5. Vu ce qui précède, le recours doit être admis, la décision attaquée annulée et la cause renvoyée au Service cantonal des contributions pour qu'il établisse un nouveau décompte relatif à l'impôt cantonal 2007, comprenant l'impôt anticipé 2006.
Succombant, les intimés supportent les frais judiciaires, solidairement entre eux (cf. art. 66 al. 1 et 5 LTF). Il n'y a pas lieu d'allouer des dépens (cf. art. 68 al. 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis, la décision attaquée annulée et la cause renvoyée au Service cantonal des contributions du canton de Fribourg pour qu'il établisse un nouveau décompte dans le sens des considérants du présent arrêt.
2. Des frais judiciaires de 2'000 fr. sont mis à la charge des intimés, solidairement entre eux.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Service cantonal des contributions et à la Cour fiscale du Tribunal cantonal du canton de Fribourg.
Lausanne, le 11 octobre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Zünd
Le Greffier: Vianin