Sachverhalt:
A. Dr. med. X._ (geb. 1943) ist Facharzt für Psychiatrie und Psychotherapie. Er erhielt 1982 die Bewilligung zur Ausübung der selbständigen ärztlichen Tätigkeit im Kanton Freiburg. Heute ist X._ zu 80% arbeitsunfähig und bezieht eine volle Rente der Invalidenversicherung (IV).
B. B.a Mit Verfügung vom 29. November 2002 untersagte die Direktion für Gesundheit und Soziales des Kantons Freiburg X._ die delegierte Psychotherapie und verpflichtete ihn, alle sechs Monate ein ärztliches Gutachten seines behandelnden Arztes einzureichen. Zur Begründung führte die Direktion an, dass X._ zu 80% arbeitsunfähig sei und unter einem posttraumatischen Stresssyndrom leide. Mit einer Arbeitsfähigkeit von 20% sei er aus objektiven Gründen nicht in der Lage, die delegierte Psychotherapie in seiner Praxis zu überwachen. Diesem Entscheid ging ein Gutachten der kantonalen Kommission für die Aufsicht über die Berufe des Gesundheitswesens und die Wahrung der Patientenrechte voraus.
B.b Gegen diese Verfügung erhob X._ am 16. Januar 2003 Beschwerde vor dem Verwaltungsgericht des Kantons Freiburg. Er beantragte, der angefochtene Entscheid sei insofern aufzuheben, als ihm die delegierte Psychotherapie verboten wurde. Das zunächst sistierte Verfahren wurde am 6. April 2006 wieder aufgenommen. In der Folge reichte X._ gegen Instruktionsrichter Z._ ein Ablehnungsgesuch ein, welches das Verwaltungsgericht mit Entscheid vom 12. Dezember 2007 abwies, soweit es darauf eintrat; eine dagegen erhobene Beschwerde wies das Bundesgericht mit Urteil 2C_107/2008 vom 24. Oktober 2008 ab, soweit es darauf eintrat. Mit Urteil vom 10. März 2009 wies das Kantonsgericht des Kantons Freiburg, III. Verwaltungsgerichtshof, in welches das Verwaltungsgericht per 1. Januar 2008 integriert worden ist, die Beschwerde in der Hauptsache ab.
B.c Am 1. Mai 2009 hat X._ beim Bundesgericht Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten eingereicht (Verfahren 2C_281/2009) mit dem Antrag, das Urteil des Kantonsgerichts vom 10. März 2009 und die Verfügung der Direktion für Gesundheit und Soziales vom 29. November 2002 seien aufzuheben und es sei festzustellen, dass er weiterhin im gesetzlichen Rahmen delegierte Psychotherapie anbieten und durchführen dürfe. Gerügt wird die Verletzung des Anspruchs auf einen unparteiischen Richter, des Anspruchs auf rechtliches Gehör sowie die Verletzung von Normen des eidgenössischen und kantonalen Gesundheitsrechts. Weiter beantragt er, eine "öffentliche Verhandlung mit Parteivortrag und Urteilsberatung" anzuordnen. Sodann ersucht X._ um die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
B.d Die Direktion für Gesundheit und Soziales und das Kantonsgericht des Kantons Freiburg beantragen je die Abweisung der Beschwerde.
C. C.a Mit Verfügung vom 8. Januar 2004 untersagte die Direktion für Gesundheit und Soziales des Kantons Freiburg Dr. A._, Staatsangehöriger von Mozambique, welcher zum damaligen Zeitpunkt nicht über einen in der Schweiz anerkannten Titel verfügte, als unselbständiger Psychiater bei X._ tätig zu sein. Die Direktion begründete diesen Entscheid damit, dass X._ nur zu 20% arbeitsfähig sei, was ihm verunmögliche, Verantwortung für einen unselbständigen Psychiater zu übernehmen und diesen zu überwachen.
C.b Gegen diese Verfügung erhob X._ am 9. Februar 2004 Beschwerde an das Verwaltungsgericht des Kantons Freiburg und beantragte die Aufhebung des angefochtenen Entscheids. Nach Durchführung einer öffentlichen Verhandlung am 22. März 2006 wies das Kantonsgericht des Kantons Freiburg, III. Verwaltungsgerichtshof, in welches das Verwaltungsgericht per 1. Januar 2008 integriert worden ist, die Beschwerde mit Urteil vom 12. Dezember 2008 ab.
C.c Am 6. Februar 2009 hat X._ beim Bundesgericht Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten eingereicht (Verfahren 2C_96/2009) mit dem Antrag, das Urteil des Kantonsgerichts vom 12. Dezember 2008 und die Verfügung der Direktion für Gesundheit und Soziales vom 8. Januar 2004 seien aufzuheben und es sei festzustellen, dass er ermächtigt sei, A._ als unselbständigen Angestellten anzustellen. Gerügt wird die Verletzung des Rechtsverweigerungsverbots, eine unrichtige Sachverhaltsfeststellung, eine willkürliche und unverhältnismässige Behandlung sowie die Verletzung des Grundsatzes der Rechtsgleichheit. Weiter beantragt er die Sistierung des Beschwerdeverfahrens bis zur Erledigung des hängigen Verfahrens (betreffend Verbot der delegierten Psychotherapie; vgl. Sachverhalt lit. B.) auf kantonaler Ebene. Sodann ersucht X._ um die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
C.d Die Direktion für Gesundheit und Soziales verzichtet auf einen Antrag, während das Kantonsgericht des Kantons Freiburg auf Abweisung der Beschwerde schliesst.

Erwägungen:
1. 1.1 Die Eingaben des Beschwerdeführers richten sich gegen zwei Urteile, welche die gleichen Beteiligten und im Wesentlichen die gleichen Rechtsfragen betreffen. Es rechtfertigt sich, die Verfahren zu vereinigen und mit einem gemeinsamen Urteil zu erledigen, zumal dies für den Beschwerdeführer mit keinem Rechtsnachteil verbunden ist (Art. 24 BZP [SR 273] in Verbindung mit Art. 71 BGG; vgl. BGE 131 V 59 E. 1 S. 60; Urteil 2C_504/2008 vom 28. Januar 2009 E. 1, nicht publ. in: BGE 135 I 145). Dies gilt umso mehr, als der Beschwerdeführer im Verfahren 2C_96/2009 die Sistierung des Verfahrens bis zur Erledigung des anderen Verfahrens auf kantonaler Ebene beantragt hat. Im Übrigen ist das Sistierungsbegehren mit dem Ergehen des verwaltungsgerichtlichen Urteils, das der Beschwerdeführer im Verfahren 2C_281/2009 angefochten hat, gegenstandslos geworden.
1.2 Gemäss Art. 54 Abs. 1 BGG wird das Verfahren in der Regel in der Sprache des angefochtenen Entscheids geführt. Hier ist der eine Entscheid in Deutsch und der andere in Französisch ergangen und eine Beschwerde wurde entsprechend in Deutsch und die andere in Französisch abgefasst. Es rechtfertigt sich aus Gründen der Prozessökonomie, das bundesgerichtliche Verfahren nur in einer Sprache, hier in Deutsch, zu redigieren, da der Beschwerdeführer und sein Vertreter offensichtlich beider Sprachen mächtig sind und der Beschwerdeführer deutscher Muttersprache zu sein scheint.
2. 2.1 Angefochten sind zwei letztinstanzliche kantonale Endentscheide eines oberen Gerichts über eine Angelegenheit des öffentlichen Rechts, welche unter keinen der in Art. 83 BGG genannten Ausschlussgründe fällt, weshalb das Rechtsmittel der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten zulässig ist.
2.2 Der Beschwerdeführer, welcher am vorinstanzlichen Verfahren als Partei teilgenommen hat, ist hinsichtlich des Verbots, die delegierte Psychotherapie auszuüben (Verfahren 2C_281/2009), durch den angefochtenen Entscheid besonders berührt und hat ein schutzwürdiges Interesse an dessen Aufhebung. Somit ist er gemäss Art. 89 Abs. 1 BGG zur Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten legitimiert.
In Bezug auf das Verbot für A._, als unselbständiger Assistenzarzt beim Beschwerdeführer tätig zu sein (Verfahren 2C_96/2009) ist zwar zu berücksichtigen, dass jenem per 1. Januar 2008 die Bewilligung zur selbständigen Berufsausübung erteilt worden ist. Das aktuelle schutzwürdige Interesse des Beschwerdeführers an der Aufhebung des angefochtenen Entscheids ist dennoch zu bejahen, da die Kassenpflicht der vor dem 1. Januar 2008 erbrachten medizinischen Leistungen von A._ offenbar noch offen ist und vom Ausgang des vorliegenden Verfahrens abhängen könnte (vgl. E. 3 des angefochtenen Entscheids). Somit hat der Beschwerdeführer als Mitbetroffener auch insoweit ein eigenes schutzwürdiges Interesse an der Überprüfung des angefochtenen Entscheids.
2.3 Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (Art. 106 Abs. 1 BGG). Es ist daher weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden. Immerhin prüft das Bundesgericht, unter Berücksichtigung der allgemeinen Rüge- und Begründungspflicht (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (BGE 133 II 249 E. 1.4.1 S. 254).
2.4 Hingegen gilt der Grundsatz der Rechtsanwendung von Amtes wegen nicht hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten sowie von kantonalem und interkantonalem Recht; insofern besteht eine qualifizierte Rügepflicht (vgl. Art. 106 Abs. 2 BGG). Im Anwendungsbereich von Art. 106 Abs. 2 BGG gilt die Praxis zum Rügeprinzip gemäss Art. 90 Abs. 1 lit. b des früheren Bundesrechtspflegegesetzes vom 16. Dezember 1943 (OG) weiter (vgl. BGE 133 II 249 E. 1.4.2 S. 254; <ref-ruling> E. 1.4 S. 287).
2.5 Anfechtungsobjekte bilden die beiden Urteile des Kantonsgerichts des Kantons Freiburg vom 12. Dezember 2008 und vom 10. März 2009. Soweit auch die unterinstanzlichen Verfügungen angefochten werden, ist daher auf die Beschwerden nicht einzutreten. Zufolge des sogenannten Devolutiveffektes gelten diese Verfügungen freilich inhaltlich als mitangefochten (BGE 134 II 142 E. 1.4 S. 144). Ebenfalls nicht einzutreten ist auf die Feststellungsbegehren (vgl. Sachverhalt lit. B.c und C.c); ihnen kommt neben den weiter gehenden Gestaltungsbegehren keine selbständige Bedeutung zu (vgl. BGE 126 II 300 E. 2c S. 303 f. mit Hinweisen).
I. Beschwerde 2C_281/2009
3. 3.1 Der Beschwerdeführer beantragt - ohne nähere Begründung - die Durchführung einer öffentlichen Parteiverhandlung. Eine mündliche Parteiverhandlung vor Bundesgericht findet jedoch nur ausnahmsweise statt (Art. 57 BGG), da das Bundesgericht grundsätzlich an die Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz gebunden ist und deshalb keine eigenen Feststellungen zu treffen hat, zu denen die Parteien mündlich anzuhören wären (vgl. Art. 97 und 105 BGG). Die Parteien können sich schriftlich äussern (Art. 102 BGG). Auch die Urteilsberatung erfolgt nur unter bestimmten Voraussetzungen mündlich (Art. 58 Abs. 1 BGG); in der Regel ergeht das Urteil des Bundesgerichts auf dem Weg der Aktenzirkulation (Art. 58 Abs. 2 BGG). Vorliegend werden keine Gründe dargelegt, welche ein Abweichen vom normalen Verfahren gebieten würden, weshalb der Antrag auf Durchführung einer "öffentlichen Verhandlung mit Parteivortrag und Urteilsberatung" abzuweisen ist.
3.2 Als nicht stichhaltig erweist sich die Rüge der Verletzung des Anspruchs auf einen unparteiischen Richter. Nach Art. 30 Abs. 1 BV hat der Einzelne Anspruch darauf, dass seine Sache von einem unparteiischen, unvoreingenommenen und unbefangenen Richter beurteilt wird. Es sollen keine ausserhalb des Prozesses liegenden Umstände in sachwidriger Weise zugunsten oder zulasten einer Partei einwirken.
Die Vorinstanz hat ausgeführt, eine Sistierung des vor sechs Jahren anhängig gemachten Verfahrens falle ausser Betracht, da dadurch der Entscheid erneut hinausgeschoben werde (E. 2c des angefochtenen Entscheids). Damit begründet die Vorinstanz bloss, weshalb sie die gegen eine Sistierung sprechenden Gründe für gewichtiger hielt als die für eine Verfahrenseinstellung angeführten Argumente. Weiter hat die Vorinstanz festgestellt, mit dem Hinweis auf die aufschiebende Wirkung sei noch nichts über die Leistungspflicht der Krankenkassen gesagt (E. 5 des angefochtenen Entscheids). Diese Bemerkung ist zutreffend und dient der Klärung der Rechtslage. Aus diesen vorinstanzlichen Erwägungen kann deshalb - entgegen den Ausführungen des Beschwerdeführers - nicht abgeleitet werden, dass die mit der Sache befassten Verwaltungsrichter (oder einzelne von ihnen) befangen gewesen wären und in den Ausstand hätten treten müssen. Im Übrigen kann in diesem Zusammenhang auch auf das Urteil 2C_107/2008 vom 24. Oktober 2008 E. 3 verwiesen werden, in welchem das Bundesgericht bereits die Ausstandspflicht von Instruktionsrichter Z._ im verwaltungsgerichtlichen Verfahren verneint hat.
3.3 Der Beschwerdeführer macht sodann eine Verletzung seines Anspruchs auf rechtliches Gehör geltend (Art. 29 Abs. 2 BV). Er bringt vor, eine persönliche Anhörung im vorinstanzlichen Verfahren wäre unumgänglich gewesen; zudem hätten Zeugenbefragungen durchgeführt werden müssen und bestimmte Personen hätten - in seinem Beisein - als Zeugen und nicht als Auskunftspersonen vor der kantonalen Kommission für die Aufsicht über die Berufe des Gesundheitswesens und die Wahrung der Patientenrechte befragt werden müssen.
Zum Anspruch auf rechtliches Gehör gehört das Recht des Betroffenen, sich vor Erlass eines in seine Rechtsstellung eingreifenden Entscheides zur Sache zu äussern sowie das Recht auf Abnahme der rechtzeitig und formrichtig angebotenen rechtserheblichen Beweismittel. Indessen räumt Art. 29 Abs. 2 BV - entgegen der Auffassung des Beschwerdeführers - keinen Anspruch auf eine mündliche Anhörung ein. Auch steht die Verfassungsgarantie einer vorweggenommenen Beweiswürdigung nicht entgegen. Das Gericht kann auf die Abnahme von Beweisen verzichten, wenn es aufgrund bereits abgenommener Beweise seine Überzeugung gebildet hat und ohne Willkür annehmen kann, seine Überzeugung werde durch weitere Beweiserhebungen nicht geändert (BGE 134 I 140 E. 5.3 S. 148 mit Hinweisen).
Daraus folgt zunächst, dass die Feststellungen der Vorinstanz, wonach kein zwingender Grund bestanden habe, den Beschwerdeführer persönlich sowie bestimmte Zeugen anzuhören, nicht gegen die Bundesverfassung verstossen. Ebenso wenig zu beanstanden ist die Schlussfolgerung, dass das rechtliche Gehör des Beschwerdeführers nicht dadurch verletzt wurde, dass dieser den Einvernahmen der Auskunftspersonen vor der Kommission nicht persönlich beiwohnen konnte. Zwar ist die Einvernahme von Auskunftspersonen grundsätzlich in Anwesenheit der Parteien durchzuführen; der zuständigen Behörde steht indessen bei der Beurteilung der Frage, ob hinreichende Gründe bestehen, um die Parteien ausnahmsweise von der Anhörung der Auskunftspersonen auszuschliessen, ein Ermessensspielraum zu (BGE 130 II 169 E. 2.3.5 S. 174). Dieses Ermessen hat die Vorinstanz nicht missbraucht. Mit der Einsichtnahme in das Protokoll durch den Beschwerdeführer resp. seinen Vertreter und der Möglichkeit, dazu Stellung zu nehmen, ist hier das rechtliche Gehör hinreichend gewahrt worden. Dies gilt umso mehr, als der Beschwerdeführer vor Erlass der Verfügung durch die Direktion mündlich auch angehört worden ist.
4. In der Sache rügt der Beschwerdeführer die Verletzung von Art. 36 Abs. 1 lit. b und Art. 37 des Bundesgesetzes vom 23. Juni 2006 über die universitären Medizinalberufe (MedBG; SR 811.11) in Verbindung mit Art. 32 KVG sowie von Art. 80 Abs. 1 lit. b und Art. 126 Abs. 1 lit. a des Gesundheitsgesetzes [des Kantons Freiburg] vom 16. November 1999 (GesG/FR; SGF 821.0.1).
4.1 Die Vorinstanz hat in E. 8 bis 11 des angefochtenen Entscheids umfassend dargelegt, dass die angefochtene Verfügung einen Eingriff in die Wirtschaftsfreiheit (Art. 27 BV) darstellt, welcher jedoch auf einer gesetzlichen Grundlage beruht, durch ein öffentliches Interesse gerechtfertigt ist und zudem als verhältnismässig erscheint (vgl. Art. 36 BV).
Der Beschwerdeführer stellt diese Ausführungen nicht grundsätzlich in Frage. Seine Argumentation bezieht sich in erster Linie auf die krankheitsbedingte Einschränkung seiner beruflichen Kapazitäten. Insoweit vermag er allerdings nicht aufzuzeigen, dass die entsprechenden Feststellungen der Vorinstanz (insbesondere E. 9e und f) offensichtlich unzutreffend sind, weshalb das Bundesgericht daran gebunden ist.
4.2 Soweit der Beschwerdeführer konkret die Verletzung von Normen des Bundesrechts und des kantonalen Rechts im Gesundheitsbereich geltend machen will, ist weder ersichtlich noch dargetan, inwiefern der angefochtene Entscheid gegen Bundesrecht - insbesondere gegen Art. 36 Abs. 1 lit. b und Art. 37 MedBG - und kantonales Recht verstossen könnte (vgl. E. 2.3 und 2.4). Damit kann auch die Frage offengelassen werden, ob die erwähnten Bestimmungen des Medizinalberufegesetzes, welche erst am 1. September 2007 in Kraft getreten sind, für das vorliegende Verfahren überhaupt zur Anwendung kommen können.
4.3 Die Ausführungen der Vorinstanz zur Verhältnismässigkeit des Eingriffs lassen ebenfalls nicht auf eine Rechtsverletzung schliessen. Es ist nicht nachvollziehbar, weshalb eine seit Jahren bestehende, invalidisierende psychische Erkrankung, die zu einer vollen IV-Rente geführt hat, ohne Einfluss auf die Verfüg- und Belastbarkeit des Beschwerdeführers - auch in psychischer Hinsicht - bleiben soll. Nach den Feststellungen der Vorinstanz ist erstellt, dass der Beschwerdeführer sich bisher durchschnittlich zwei Therapien vorbehalten hat und seine Therapietätigkeit weiterhin entsprechend seinen gesundheitlichen Möglichkeiten gestalten und allenfalls erweitern kann. Somit erweist sich das Verbot, zusätzlich für andere Therapeuten bzw. für deren Therapien Verantwortung und leitende Funktionen zu übernehmen, als verhältnismässig.
5. Daraus ergibt sich, dass die Beschwerde 2C_281/2009 unbegründet und abzuweisen ist, soweit darauf eingetreten werden kann.
II. Beschwerde 2C_96/2009
6. Der Beschwerdeführer wirft der Vorinstanz zunächst Rechtsverweigerung vor, da diese nach der Verhandlung vom 22. März 2006 bis zum Entscheid über das Ablehnungsgesuch gegen Instruktionsrichter Z._ (im Verfahren 2C_281/2009) am 12. Dezember 2007 untätig geblieben sei.
Eine formelle Rechtsverweigerung liegt nach der Praxis des Bundesgerichts vor, wenn eine Behörde auf eine ihr frist- und formgerecht unterbreitete Sache nicht eintritt, obschon sie darüber befinden müsste (BGE 135 I 6 E. 2.1 S. 9 mit Hinweis). Im vorliegenden Fall lag es jedoch nahe, das Beschwerdeverfahren ruhen zu lassen, bis über das Ablehnungsgesuch entschieden war, da der im Parallelverfahren als Instruktionsrichter amtierende und vom Beschwerdeführer abgelehnte Z._ auch in diesem Verfahren Mitglied der verwaltungsgerichtlichen Delegation an der Verhandlung vom 22. März 2006 war. Der Beschwerdeführer macht zudem nicht geltend, er habe in der angegebenen Zeitspanne ein Begehren um beförderliche Behandlung gestellt. Unter diesen Umständen und nach der inzwischen erfolgten Beurteilung der Beschwerdesache durch das Kantonsgericht ist nicht ersichtlich, welches Rechtsschutzinteresse der Beschwerdeführer mit der Rechtsverweigerungsrüge noch verfolgen könnte; diese Rüge erweist sich somit als unbegründet.
7. Soweit der Beschwerdeführer die Sachverhaltsfeststellung rügen will, ist darauf hinzuweisen, dass das Bundesgericht seinem Urteil den von der Vorinstanz festgestellten Sachverhalt zugrunde legt (Art. 105 Abs. 1 BGG), es sei denn, dieser sei offensichtlich unrichtig, d.h. willkürlich, oder beruhe auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG (Art. 105 Abs. 2 bzw. Art. 97 Abs. 1 BGG).
7.1 Hier ist die Vorinstanz nicht in Willkür verfallen, indem sie als unerheblich erachtete, welche medizinischen Qualifikationen A._ erlangt hatte, nachdem dieser keinen in der Schweiz anerkannten Berufsabschluss vorweisen konnte. Die Vorinstanz musste sich auch nicht näher mit der Natur der invalidisierenden Krankheit des Beschwerdeführers befassen und durfte - nachdem diese in anderem Zusammenhang als posttraumatisches Stresssyndrom diagnostiziert worden war - ebenfalls ohne Willkür davon ausgehen, die Krankheit beeinträchtige auch seine psychische Gesundheit. Schliesslich durfte die Vorinstanz aufgrund der Angaben im Dossier willkürfrei davon ausgehen, dass der vom Beschwerdeführer früher beschäftigten Dr. B._ seinerzeit wiedererwägungsweise die Bewilligung zur selbständigen Berufsausübung erteilt worden war. Dieser Umstand bleibt für die Beurteilung aber ohnehin unerheblich, da der Beschwerdeführer selbst aus einem fehlerhaften Entscheid in dieser Sache keinen Anspruch auf Gleichbehandlung im Unrecht ableiten könnte (vgl. BGE 131 V 9 E. 3.7 S. 20).
7.2 Der Beschwerdeführer lieferte der Vorinstanz keine präzisen Angaben zu seiner Beschäftigung in den verbleibenden 20% seiner Arbeitsfähigkeit, obwohl dies im Rahmen seiner Mitwirkungspflicht an ihm gelegen wäre und er ausreichend Gelegenheit dazu gehabt hätte. Daher durfte die Vorinstanz willkürfrei zum Ergebnis gelangen, neben der Betreuung der eigenen Patienten verbleibe nur wenig Zeit zur Anleitung und Beaufsichtigung eines Assistenzarztes. Die Vorinstanz durfte dabei auch die im Parallelverfahren gewonnenen Erkenntnisse, die ebenfalls vom Beschwerdeführer stammten, berücksichtigen. Der Beschwerdeführer selber verweist im Übrigen auf im Parallelverfahren gewonnene Erkenntnisse. Soweit sich daraus Widersprüche ergeben (insbesondere in Bezug auf die Behandlung eigener Patienten), hätte es am Beschwerdeführer gelegen, diesbezüglich im vorinstanzlichen Verfahren für Klarheit zu sorgen.
8. Die Ausführungen der Vorinstanz zur gesetzlichen Grundlage für die verfügte Einschränkung der Wirtschaftsfreiheit (Art. 77 GesG/FR und Art. 3 des Reglements vom 21. November 2000 über die Pflegeleistungserbringer und die Aufsichtskommission [SGF 821.0.12]) sowie über das Vorliegen eines öffentlichen Interesses werden vom Beschwerdeführer nicht in Frage gestellt. Hingegen bestreitet er die Verhältnismässigkeit des Eingriffs. Diese Rüge prüft das Bundesgericht frei (vgl. BGE 131 I 425 E. 6.1 S. 434 mit Hinweisen).
Die Vorinstanz durfte in Hinblick auf die beschränkte Arbeitsfähigkeit des Beschwerdeführers und die von ihm selber übernommenen medizinischen Aufgaben ohne Verletzung des Grundsatzes der Verhältnismässigkeit schliessen, die ihm verbleibende Zeit genüge nicht zur gehörigen und kontinuierlichen Beaufsichtigung von A._. Wenn der Beschwerdeführer nun geltend macht, er arbeite acht Stunden am Tag an fünf Tagen pro Woche, erscheint dies ohne Weiteres tatsachenwidrig; in Wirklichkeit stellt er damit sogar die Berechtigung seiner Invalidenrente in Frage. Ebenso wenig ist ersichtlich, wie der Beschwerdeführer an einen halben Arbeitstag "mindestens eine Stunde" Rapport mit jedem Angestellten (A._ sowie gemäss den Feststellungen der Vorinstanz - im Zeitpunkt des Erlasses der angefochtenen Verfügung vom 29. November 2002 - fünf weiteren Psychotherapeuten) hätte verbringen können, wie dieser pauschal vorbringt. Die Einwände des Beschwerdeführers sind, soweit sachbezogen, zu widersprüchlich, als dass sie den angefochtenen Entscheid als unverhältnismässig erscheinen lassen könnten.
9. Der Beschwerdeführer macht schliesslich geltend, der angefochtene Entscheid verstosse in Bezug auf Dr. B._ und Dr. C._ gegen den Grundsatz der Rechtsgleichheit. Die Vorinstanz legt jedoch überzeugend dar, dass im Falle von Dr. B._ kein Anspruch auf Gleichbehandlung im - eventuellen - Unrecht bestehe (vgl. dazu schon E. 7.1 hiervor). In Bezug auf Dr. C._, welcher zu 70% im "Centre psychosocial" in Freiburg arbeitet und damit noch im Umfang von 30% für seine Privatpatienten zur Verfügung steht, hat die Vorinstanz festgestellt, dass dieser im Vollbesitz seiner physischen und psychischen Fähigkeiten sei und damit eine Arbeitsfähigkeit von 100% aufweise, womit andere Gegebenheiten vorliegen und der Vorwurf der rechtsungleichen Behandlung ins Leere zielt.
10. Damit erweist sich die Beschwerde 2C_96/2009 ebenfalls als unbegründet und ist abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann.
III. Kosten und Entschädigung
11. Bei diesem Verfahrensausgang sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG). Seinen Gesuchen um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung kann nicht entsprochen werden, da er trotz Hinweisen auf den Verfügungen betreffend Kostenvorschuss und zusätzlicher schriftlicher Aufforderung (im Verfahren 2C_96/2009) die zum Nachweis der Bedürftigkeit nötigen Unterlagen nicht beigebracht hat (vgl. Art. 64 Abs. 1 BGG). Eine Parteientschädigung ist nicht geschuldet (Art. 68 Abs. 3 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Verfahren 2C_96/2009 und 2C_281/2009 werden vereinigt.
2. Die Beschwerde im Verfahren 2C_96/2009 wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
3. Die Beschwerde im Verfahren 2C_281/2009 wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
4. Die Gesuche um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung werden abgewiesen.
5. Die Gerichtskosten von Fr. 3'000.-- für beide Verfahren werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
6. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Direktion für Gesundheit und Soziales sowie dem Kantonsgericht des Kantons Freiburg, III. Verwaltungsgerichtshof, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 2. November 2009
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Müller Winiger