Faits:
A. A.a I._, né en 1962, est arrivé en Suisse au mois de mai 2004. Le 1er juillet suivant, il a été engagé comme ouvrier en bâtiment par l'entreprise P._ SA. Le 27 juillet 2004, à son lieu de travail, le prénommé a fait une chute de 2,8 mètres sur le sol en béton. Présentant un score Glasgow de 7, il a été intubé sur place et héliporté à l'Hôpital X._, où les médecins ont posé le diagnostic de syncope d'étiologie inconnue suivie d'une chute ayant entraîné une commotion cérébrale. Les examens pratiqués n'ont révélé aucun signe de lésion traumatique et I._ a été transféré le lendemain au Centre hospitalier Y._ où il s'est plaint de cervicalgies et de maux de tête importants. Il y a séjourné jusqu'au 13 août 2004. La Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA), auprès de laquelle il était assuré contre le risque d'accidents, a pris en charge le cas.
Du 16 au 24 août 2004, l'assuré a derechef été hospitalisé pour des tendances suicidaires. Du 24 août au 14 septembre 2004, il a accompli un séjour à la Clinique R._. Dans leur rapport du 22 septembre 2004, les médecins de cet établissement ont fait état d'une symptomatologie douloureuse invariable et de troubles comportementaux (apathie, adynamie) difficilement explicables par le seul traumatisme initial. Ils ont retenu, au premier plan, un trouble de l'adaptation avec réaction dépressive nécessitant une prise en charge psychiatrique.
Par décision du 2 novembre 2004, confirmée sur opposition le 12 septembre 2005, la CNA a mis fin à ses prestations avec effet au 31 octobre 2004. Elle a considéré que I._ ne présentait pas de séquelles organiques en lien avec l'accident du 27 juillet 2004 mais souffrait de troubles psychiques qui ne se trouvaient pas en relation de causalité adéquate avec l'événement assuré.
A.b Saisi d'un recours de l'assuré, le Tribunal des assurances sociales du canton de Genève l'a admis, et renvoyé la cause à la CNA pour instruction complémentaire sous la forme d'une expertise neuropsychologique (jugement du 13 septembre 2006).
A.c Reprenant l'instruction du cas, la CNA a confié une expertise au Centre N._. I._ a été examiné par les docteurs U._, psychiatre, et H._, neurologue, ainsi que par Madame S._, neuropsychologue. Ces derniers sont parvenus à la conclusion que l'assuré présentait des troubles neuropsychologiques atypiques s'intégrant dans un tableau psychique complexe sans lien de causalité avec l'accident. Sur cette base, la CNA a supprimé les prestations avec effet au 31 juillet 2007 (décision du 21 septembre 2007). Sur opposition de l'assuré, elle a annulé cette décision pour entreprendre d'autres mesures d'instruction. Le 2 avril 2009, elle a rendu une nouvelle décision par laquelle elle a mis fin à son obligation de prester dès le 1er avril 2009. Elle a confirmé sa position par décision sur opposition du 9 juillet 2009.
B. L'assuré a déféré cette dernière décision à la Chambre des assurances sociales de la Cour de Justice du canton de Genève.
Après avoir ordonné une expertise psychiatrique auprès du docteur B._, du Département de psychiatrie de la Clinique E._ (rapport du 21 mars 2011), la juridiction cantonale a admis le recours. Elle a annulé la décision sur opposition du 9 juillet 2009, constaté que I._ a droit aux prestations de l'assurance-accidents et condamné la CNA à les lui verser en conséquence (jugement du 4 octobre 2011).
C. La CNA interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement, dont elle requiert l'annulation. Elle conclut à la confirmation de sa décision sur opposition.
Sous suite de frais et dépens, I._ conclut au rejet du recours. L'Office fédéral de la santé publique a renoncé à se déterminer.

Considérant en droit:
1. Le jugement entrepris constate que l'assuré a droit aux prestations de l'assurance-accidents et condamne la CNA à calculer les prestations dues au-delà du 31 mars 2009. D'un point de vue formel, il s'agit d'une décision de renvoi (<ref-law>) qui en tant que telle ne peut faire l'objet d'un recours immédiat que si elle peut causer un préjudice irréparable (let. a) ou si l'admission du recours peut conduire immédiatement à une décision finale qui permet d'éviter une procédure probatoire longue et coûteuse (let. b). Dès lors que le renvoi a un effet contraignant pour la CNA en ce sens qu'elle doit poursuivre le versement des prestations en faveur de l'assuré alors qu'elle estime ne devoir plus rien verser, le jugement attaqué entraîne sans aucun doute un préjudice irréparable pour elle. Le recours en matière de droit public est donc recevable de ce chef.
2. La procédure porte sur l'octroi ou le refus de prestations en espèces de l'assurance-accidents, de sorte que le Tribunal fédéral n'est pas lié par l'état de fait constaté par la juridiction précédente (cf. <ref-law>).
3. Contrairement à la CNA qui, dans sa décision sur opposition du 9 juillet 2009, a considéré que l'état de l'assuré résultait d'une problématique psychique intervenue très tôt et dominant le tableau clinique, les premiers juges ont retenu que celui-ci souffrait encore directement des séquelles d'un traumatisme cranio-cérébral (TCC) à la date déterminante de la suppression des prestations. Ils ont donc examiné l'existence d'un rapport de causalité adéquate entre les troubles constatés et l'accident du 27 juillet 2004 - qu'ils ont classé à la limite supérieure des accidents de gravité moyenne - en se référant à la jurisprudence applicable en cas de traumatisme de type "coup du lapin" à la colonne cervicale, de traumatisme analogue à la colonne cervicale ou de traumatisme cranio-cérébral (<ref-ruling>; <ref-ruling>). Ils ont jugé que la CNA était tenue de continuer d'allouer ses prestations vu qu'au moins trois critères étaient réunis (le caractère impressionnant de l'accident, la persistance des douleurs et la durée de l'incapacité travail) et que cela suffisait pour admettre le caractère adéquat du lien de causalité.
4. La CNA remet en cause la manière dont la juridiction cantonale a apprécié la gravité de l'accident du 27 juillet 2004 et fait application des critères posés par la jurisprudence en matière de TCC. Eu égard à d'autres cas jugés par le Tribunal fédéral, la chute subie par l'assuré devait être rangée dans les accidents de gravité moyenne et non pas à la limite supérieure de cette catégorie. Par ailleurs, le seul critère jurisprudentiel qui pouvait être retenu dans le cas de l'assuré consistait dans la persistance des douleurs sous la forme de céphalées. En tout état de cause, la CNA relève que conformément à un arrêt récent publié aux <ref-ruling>, le caractère invalidant des troubles liés aux traumatismes du type "coup du lapin" ou aux traumatisme analogues (notamment le TCC) sans substrat objectivable doit se juger à l'aune de la jurisprudence relative aux troubles somatoformes douloureux, et que la juridiction cantonale n'avait nullement procédé à cette analyse avant de la condamner à poursuivre le versement des prestations.
5. 5.1 Au vu des pièces médicales figurant au dossier et bien que la recourante ne critique pas cet aspect du jugement cantonal, on ne saurait suivre le point de vue des premiers juges selon lequel l'évolution présentée par l'intimé se rattache aux séquelles du traumatisme cranio-cérébral qu'il a initialement subi.
5.2 Il est certes incontestable que I._ a été victime d'un TCC sans substrat organique associé. Ce diagnostic est clairement posé dans les premiers rapports hospitaliers où il est également documenté que l'assuré en a développé des symptômes typiques (maux de tête et cervicalgies). Il apparaît toutefois que son état a été très vite influencé par des troubles psychiques importants. Déjà le 16 août 2004, alors que les examens effectués jusque-là s'étaient révélés normaux, I._ a dû être hospitalisé pour des tendances suicidaires avec suspicion d'un état de stress post-traumatique (voir le rapport de sortie du Centre psychiatrique Y._). A la Clinique R._ où le prénommé a ensuite été adressé pour un bilan global, les médecins de cet établissement se sont déclarés surpris par l'apathie majeure présentée par celui-ci et ont estimé que le tableau clinique ne pouvait pas être considéré comme la seule conséquence du TCC. Ils ont retenu au premier plan un trouble de l'adaptation avec réaction dépressive et des éléments dissociatifs (de conversion) dans le cadre d'une situation socio-familiale et professionnelle difficile (rapport du 22 septembre 2004). Depuis septembre 2004, l'assuré a été suivi essentiellement pour des raisons psychiatriques (un état de stress post-traumatique selon le docteur M._, psychiatre; des troubles de l'adaptation avec réaction dépressive d'après le Centre psychiatrique Y._). Appelés à se prononcer sur le cas à la suite du jugement cantonal de renvoi du 13 septembre 2006, les experts du Centre N._ ont souligné que l'attitude prostrée adoptée par l'assuré et les limitations massives qu'il montrait dans ses fonctions supérieures ne correspondaient pas au tableau secondaire que l'on pouvait attendre d'un accident tel que celui subi le 27 juillet 2004. En considération de la normalité des examens radiologiques et neuro-radiologiques à disposition et malgré une collaboration déficiente de l'expertisé, ils ont conclu que les plaintes et les troubles exprimés - qualifiés d'atypiques - s'inscrivaient dans une problématique purement psychique (rapport d'expertise du 25 juin 2007). Enfin, le docteur B._, expert judiciaire psychiatre n'a pas été en mesure de trancher entre les diagnostics de syndrome post-commotionnel [F07.2] et d'épisode dépressif sévère sans symptômes psychotiques [F32.2], précisant qu'il était très difficile de poser un diagnostic sûr à propos de l'assuré qui était demeuré quasiment mutique tout au long de l'examen (rapport d'expertise du 21 mars 2011).
5.3 Devant l'ensemble de ces avis médicaux, dont pas un seul n'établit que la symptomatologie manifestée par l'assuré appartient exclusivement ou, du moins, de façon prépondérante au tableau caractéristique habituellement associé à un traumatisme cranio-cérébral, les premiers juges n'étaient pas fondés à retenir la conclusion contraire. On doit bien plutôt en inférer que l'intimé a développé de manière précoce des problèmes d'ordre psychique qui constituent une atteinte à la santé distincte indépendante du traumatisme initial, ce qui justifie - si l'on tient compte des autres avis que celui du Centre N._ sur la question du lien de causalité naturelle - l'application des critères en cas de troubles psychiques consécutifs à un accident (voir <ref-ruling> consid. 9.5 p. 125 s.).
6. 6.1 Le degré de gravité d'un accident s'apprécie d'un point de vue objectif, en fonction de son déroulement; il ne faut pas s'attacher à la manière dont la victime a ressenti et assumé le choc traumatique (cf. <ref-ruling> consid. 6c/aa p. 140 et 403 consid. 5c/aa p. 409; JEAN-MAURICE FRÉSARD/MARGIT MOSER-SZELESS, L'assurance-accidents obligatoire, in: Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SBVR], 2ème éd., no 89 ss). Sont déterminantes les forces générées par l'accident et non pas les conséquences qui en résultent. La gravité des lésions subies - qui constitue l'un des critères objectifs définis par la jurisprudence pour juger du caractère adéquat du lien de causalité - ne doit être prise en considération à ce stade de l'examen que dans la mesure où elle donne une indication sur les forces en jeu lors de l'accident (arrêt 8C_77/2009 du 4 juin 2009 consid. 4.1.1 et les références citées).
6.2 En l'occurrence, si l'on compare l'accident du 27 juillet 2004 avec la casuistique tirée de la jurisprudence en matière de chutes d'une certaine hauteur, il y a lieu de donner raison à la recourante et de ranger cet événement dans la catégorie des accidents de gravité moyenne stricto sensu. Ont en effet été considérées comme faisant partie de la limite supérieure de cette catégorie, les chutes qui se sont produites d'une hauteur sensiblement plus élevée que 2,80 mètres (soit entre 5 et 8 mètres) et qui ont entraîné des lésions osseuses relativement sévères (voir les arrêts publiés à la RAMA 1999 n° U 330 p. 122 consid. 4b/bb et RAMA 1998 n° U 307 p. 448 consid. 3a). Le Tribunal fédéral a classé les cas de chutes d'une hauteur d'environ 3 mètres plutôt dans la catégorie des accidents de gravité moyenne (voir notamment les arrêts 8C_305/2011 du 6 mars 2012, 8C_855/2009 du 21 avril 2010 et 8C_584/2007 du 9 septembre 2008). On précisera que même si l'assuré n'était pas pleinement conscient au moment où il a chuté, et qu'il est donc tombé au sol de manière incontrôlée, le fait qu'il n'y a pas eu de lésion physique associée au TCC permet de considérer que les forces en jeu n'étaient pas telles qu'il faille aboutir à une appréciation différente de la situation (comme par exemple dans le cas ayant donné lieu à l'arrêt 8C_584/2010 du 11 mars 2011 où un assuré électricien monteur est tombé d'environ 3 à 4 mètres sur le sol après avoir subi une électrisation et a été trouvé pratiquement inconscient dans une petite mare de sang).
7. 7.1 Pour qu'un lien de causalité adéquate entre des troubles psychiques et un accident de gravité moyenne soit admis, il faut que les critères objectifs posés par la jurisprudence en la matière se cumulent ou revêtent une intensité particulière (<ref-ruling> consid. 4.4.1 p. 407; <ref-ruling> consid. 4.1 p. 183 ss; <ref-ruling> consid. 6c/aa p. 140 et 403 consid. 5c/aa p. 409).
7.2 En l'espèce, on ne saurait donner aux circonstances de l'accident un caractère particulièrement impressionnant comme l'ont fait les premiers juges. Certes, l'assuré a été intubé sur place. Cette procédure n'a toutefois duré qu'un très court laps de temps, le status clinique ayant été jugé rapidement rassurant. Il n'y a pas lieu non plus de prendre en compte les critères de la durée de l'incapacité de travail et des douleurs physiques persistantes étant donné que les troubles psychiques ont exercé très tôt une influence prépondérante sur l'état de l'assuré. On peut également relever à ce sujet qu'il a été constaté chez l'assuré une attitude d'auto-limitation ainsi que des incohérences entre ses déclarations et celles de son épouse relativement à son état, de sorte qu'on serait fondé à émettre certaines réserves sur l'intensité de ces douleurs restées prétendument invariables durant presque cinq ans (voir les rapports de la Clinique R._ et du Centre psychiatrique Y._, respectivement des 22 septembre 2004 et 12 juillet 2005).
7.3 Il s'ensuit qu'il y a lieu de nier une relation de causalité adéquate entre les troubles persistant au-delà du 31 mars 2009 et l'accident assuré. La décision de la recourante de supprimer ses prestations à cette date n'est pas critiquable. Le recours doit être admis.
8. Vu l'issue du litige, l'intimé, qui succombe, supportera les frais judiciaires (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis. Le jugement du 4 octobre 2011 de la Chambre des assurances sociales de la Cour de Justice du canton de Genève est annulé et la décision sur opposition du 9 juillet 2009 de la CNA est confirmée.
2. Les frais de justice, arrêtés à 750 fr., sont mis à la charge de l'intimé.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales, et à l'Office fédéral de la santé publique.
Lucerne, le 17 décembre 2012
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Ursprung
La Greffière: von Zwehl