Sachverhalt:
A. X._ (Ehemann; geb. 7. Januar 1962) und Y._ (Ehefrau; geb. 15. November 1965) heirateten am 23. Mai 1997. Sie sind die Eltern der drei gemeinsamen Kinder A._ (geb. 22. September 1993), B._ (geb. 27. November 1995) und C._ (geb. 20. Dezember 1997).
Mit Entscheid vom 31. Juli 2009 hob das Amtsgericht Luzern-Land (heute Bezirksgericht Kriens) den gemeinsamen Haushalt der Parteien auf und regelte die weiteren Folgen der Trennung. Unter anderem wurde der Ehemann verpflichtet, aus der ehelichen Liegenschaft auszuziehen und für die drei gemeinsamen Kinder je Fr. 1'000.-- zuzüglich allfälliger Kinder- und Ausbildungszulagen sowie für die Ehefrau persönlich bis zum 30. September 2010 Fr. 2'100.-- und danach Fr. 1'700.-- zu bezahlen.
Mit Entscheid vom 6. November 2009 reduzierte das Obergericht die Ehegattenunterhaltsbeiträge auf Fr. 1'400.-- bis zum 30. September 2010, danach auf Fr. 1'000.--.
Am 21. Juni 2010 reichte der Ehemann beim Amtsgericht Luzern-Land eine Eingabe mit dem Titel "Einsprache/Gesuch" ein. Mit Entscheid vom 15. Juni 2011 ordnete das Gericht zwischen den Parteien die Gütertrennung per 21. Juni 2010 an (Ziffer 1), befahl der Ehefrau, dem Ehemann die aus der Wohnung mitgenommene Waschmaschine zurückzugeben (Ziffer 2) und stellte fest, dass die vom Ehemann geschuldeten Unterhaltspflichten im Zeitraum von Anfang Juni 2010 bis Mitte April 2011 im Umfang von Fr. 11'970.-- verrechnungsweise erfüllt seien (Ziffer 3). Die weiteren Anträge, insbesondere auf Unterhaltsabänderung, wies es ab (Ziffer 4).
B. Gegen diesen Entscheid gelangte der Ehemann am 4. Juli 2011 mit Berufung an das Obergericht des Kantons Luzern und stellte rund 70 Anträge. Mit Entscheid vom 8. September 2011 hiess das Obergericht die Berufung teilweise gut: Zunächst stellte es fest, dass die vom Ehemann geschuldeten Unterhaltspflichten im Zeitraum von Februar 2010 bis Mitte April 2011 im Umfang von Fr. 18'146.45 erfüllt sind. Sodann legte es die ab Juni 2010 zu 5 % verzinslichen Unterhaltsbeiträge neu wie folgt fest: für die Kinder A._, B._ und C._ je Fr. 1'000.--; für die Ehefrau persönlich Fr. 1'000.-- bis 30. September 2010, danach Fr. 500.-- bis 15. April 2011 und danach Fr. 800.--.
C. Gegen diesen Entscheid gelangt der Ehemann (nachfolgend: Beschwerdeführer) mit einer eng beschriebenen 81-seitigen "Einsprache", die vom 21. Oktober 2011 datiert, an das Bundesgericht und stellt insgesamt 51 Anträge, worunter auch ein Antrag auf Korrektur des vorinstanzlichen Entscheids (vgl. Antrag 4).
Gleichzeitig beantragt er die unentgeltliche Rechtspflege, "eventualiter" auch die unentgeltliche Rechtsvertretung für das Verfahren vor Bundesgericht. Mit Mitteilung vom 25. Oktober 2011 wurde der Beschwerdeführer ferner darauf hingewiesen, dass das Bundesgericht keine Rechtskraftbescheinigungen betreffend kantonale Urteile ausstellt.
Es wurden die Akten, aber keine Vernehmlassung eingeholt.

Erwägungen:
1. Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher (Art. 75 Abs. 1 BGG), ausschliesslich finanzielle Aspekte der Trennung regelnder Eheschutzentscheid. Mithin handelt es sich um einen Endentscheid (Art. 90 BGG) in einer vermögensrechtlichen Zivilsache (Art. 72 Abs. 1 BGG). Der gemäss Art. 74 Abs. 1 lit. b BGG erforderliche Streitwert übersteigt Fr. 30'000.--. Damit sind die Voraussetzungen für die Beschwerde in Zivilsachen erfüllt.
2. Eheschutzentscheide sind Entscheide über vorsorgliche Massnahmen (<ref-ruling> E. 5 S. 396 f.).
Nach Art. 98 BGG kann demnach nur die Verletzung verfassungsmässiger Rechte gerügt werden. Zur Anwendung gelangt das strenge Rügeprinzip (Art. 106 Abs. 2 BGG). Dabei ist präzise und anhand der Erwägungen des angefochtenen Entscheides darzulegen, inwiefern verfassungsmässige Rechte verletzt worden sein sollen. Auf rein appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt das Bundesgericht nicht ein (<ref-ruling> E. 3.1 S. 399 f.; <ref-ruling> E. 2 S. 591 f.). Wird eine Verletzung des Willkürverbots geltend gemacht, muss im Einzelnen aufgezeigt werden, in welcher Hinsicht der Entscheid an einem qualifizierten und offensichtlichen Mangel leidet. Es reicht nicht aus, die Sach- oder Rechtslage aus Sicht des Beschwerdeführers darzulegen und den davon abweichenden angefochtenen Entscheid als willkürlich zu bezeichnen (<ref-ruling> E. 1.3 S. 261 f.; <ref-ruling> E. 2.2 S. 246). Willkür in der Beweiswürdigung setzt voraus, dass der Richter den Sinn und die Tragweite eines Beweismittels offensichtlich nicht erkannt, ohne vernünftigen Grund ein entscheidendes Beweismittel ausser Acht gelassen oder aus den vorhandenen Beweismitteln einen unhaltbaren Schluss gezogen hat (<ref-ruling> E. 2.1 S. 9).
3. Die Vorinstanz ist auf zahlreiche Anträge des Beschwerdeführers nicht eingetreten, da diese nicht in den Anwendungsbereich des Eheschutzverfahrens fallen (vgl. E. 4.1 des vorinstanzlichen Entscheids). Soweit der Beschwerdeführer derartige Anträge vor Bundesgericht wiederholt, ohne aber gleichzeitig darzutun, weshalb die Vorinstanz den sachlichen Anwendungsbereich des Eheschutzverfahrens willkürlich verkannt haben soll, ist darauf nicht einzutreten.
4. Der vorinstanzlich festgestellte Sachverhalt ist für das Bundesgericht grundsätzlich verbindlich (Art. 105 Abs. 1 BGG). Es ist nicht Aufgabe des Bundesgerichts, Beweise abzunehmen und Tatsachen festzustellen, über die sich das kantonale Sachgericht nicht ausgesprochen hat (<ref-ruling> E. 6.1 S. 214). Neue Beweismittel dürfen vor Bundesgericht einzig soweit vorgebracht werden, als erst der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt (Art. 99 Abs. 1 BGG). In der Beschwerde ist darzulegen, inwiefern diese Voraussetzungen für die Abnahme neuer Beweismittel erfüllt sind (<ref-ruling> E. 3 S. 395; <ref-ruling> E. 2.2.1 S. 226 f.).
Echte Noven, d.h. Tatsachen, die sich erst nach dem Zeitpunkt zugetragen haben, nachdem vor der Vorinstanz keine neuen Tatsachen (mehr) vorgetragen werden durften, sind vor Bundesgericht - jedenfalls soweit sie den angefochtenen Entscheid in der Sache betreffen - unbeachtlich (<ref-ruling> E. 2.1 S. 344; <ref-ruling> E. 5.2.4 S. 229).
Soweit der Beschwerdeführer im bundesgerichtlichen Verfahren neue Behauptungen aufgestellt bzw. Beweismittel eingereicht hat bzw. deren Abnahme beantragt, ist darauf nicht einzutreten.
5. Der Beschwerdeführer macht eingangs seiner Beschwerdeschrift unter anderem geltend: "Ich vertrete mich in dieser Sache selbst, da ich mir keinen Anwalt leisten kann und obwohl ich Rechtslaie bin. Ich hoffe, dies ist auf dieser Stufe akzeptabel. Als Direktbetroffener scheine ich dazu legitimiert. Das Recht auf Bundesverfassungs-Ebene ist verständlich. Detailgesetze, Anwendungs-Usanzen, übliche Formvorgehen und frühere Rechtsentscheide sind mir vermutlich fremd. Gesetzes-Verweise oder gar Verweise auf andere Rechtsfälle sind mir wahrscheinlich nicht oder nur eingeschränkt möglich. Ich basiere auf normalem Rechtsempfinden, was richtig ist und was falsch."
Mit diesem einleitenden Hinweis wie auch mit den nachfolgenden rund 51 Anträgen inklusive Begründung verkennt der Beschwerdeführer das bundesgerichtliche Beschwerdeverfahren im Allgemeinen sowie das gemäss Art. 98 BGG anwendbare Verfahren im Besonderen.
Im Rahmen von Art. 98 BGG tritt das Bundesgericht auf eine Rüge nur ein, wenn der Beschwerdeführer unter präziser Bezugnahme auf die konkret kritisierten Erwägungen des vorinstanzlichen Entscheids ein verfassungsmässiges Recht als verletzt rügt (s. oben E. 2). Der Beschwerdeführer nimmt nicht präzis auf die vorinstanzlichen Erwägungen Bezug, weicht in weiten Strecken vom vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt ab und erhebt keine den Anforderungen von Art. 106 Abs. 2 BGG genügende Verfassungsrüge. Dass er pauschal Bestimmungen der Bundesverfassung zitiert oder einfach von Willkür spricht, ändert daran nichts (vgl. dazu Urteil 4A_682/2010 vom 17. Februar 2011 E. 5). Die Ausführungen des Beschwerdeführers erschöpfen sich in rein appellatorischen Kritik am angefochtenen Entscheid. Darauf ist nicht einzutreten.
6. Bei diesem Verfahrensausgang wird der Beschwerdeführer kostenpflichtig (Art. 66 Abs. 1 BGG). Da die Beschwerde innert der gesetzlichen und damit nicht erstreckbaren Frist von 30 Tagen einzureichen ist (vgl. Art. 47 Abs. 1 i.V.m. Art. 100 Abs. 1 BGG) und in der Folge nicht mehr ergänzt werden kann (im Falle einer Laienbeschwerde auch nicht von einem Rechtsanwalt), ist einzig auf die vorliegende Eingabe abzustellen; eine nachträgliche Verbesserung durch einen unentgeltlichen Rechtsvertreter - wie es der Beschwerdeführer beantragt - ist daher nicht zulässig. Wie den vorstehenden Ausführungen entnommen werden kann, konnte der Beschwerde von Beginn weg kein Erfolg beschieden sein, weshalb es an einer materiellen Voraussetzung für die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege mangelt (Art. 64 Abs. 1 BGG) und das Gesuch entsprechend abzuweisen ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege des Beschwerdeführers wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 3'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Luzern, 3. Abteilung, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 3. Januar 2012
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Hohl
Der Gerichtsschreiber: Schwander