A.- C._, né en 1929, et dame C._, née en 1937, se sont mariés le 21 avril 1956. Ils ont eu quatre enfants, nés en 1957, 1962, 1968 et 1972.
Par jugement du 12 septembre 1983, définitif et exécutoire dès le 17 janvier 1984, le Tribunal matrimonial du district de Boudry a prononcé le divorce des époux C._ et attribué à la mère l'autorité parentale sur les deux enfants encore mineurs; il a en outre condamné C._ à contribuer à l'entretien de chacun de ceux-ci à hauteur de 450 fr. par mois jusqu'à 14 ans et de 500 fr. par mois jusqu'à leur majorité, ainsi qu'à verser à dame C._ une pension d'assistance (art. 152 aCC) de 800 fr. par mois.
B.- Le 18 juillet 1985, C._ a déposé au greffe du Tribunal du district de Boudry une demande en modification du jugement de divorce tendant à la suppression de la pension due à son ex-épouse. Après s'être réformé de cette demande, il a déposé le 29 novembre 1985 une nouvelle demande tendant au même but. Par ailleurs, il a déposé le 20 novembre 1985 une deuxième demande en modification du jugement de divorce, par laquelle il sollicitait la suppression ou la réduction des contributions à l'entretien de ses enfants.
En bref, dans ses deux demandes - qui ont fait l'objet d'une jonction de causes -, le demandeur faisait valoir que peu après le divorce, il avait perdu son poste de chef du personnel à la société X._ à Neuchâtel et qu'il était au chômage depuis le 1er juillet 1984, puis à la charge des services sociaux, ce qui ne lui permettait plus de faire face aux obligations pécuniaires découlant du jugement de divorce; en outre, la défenderesse avait entretemps trouvé un emploi à mi-temps pour un salaire net de 1'150 fr. par mois.
C.- Par ordonnance de mesures provisoires du 17 janvier 1986, le Président du Tribunal du district de Boudry a réduit à titre provisoire à 200 fr. par mois la pension d'assistance due à la défenderesse, mais il a refusé de réduire à titre provisoire les contributions dues par le demandeur pour l'entretien de ses enfants mineurs.
Par arrêt du 24 mai 1986, la Cour de cassation civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel a rejeté les recours formés par les deux parties contre cette ordonnance.
Elle a considéré que l'on pouvait attendre du demandeur, après plus d'une année et demie de chômage, qu'il ne se contente pas indéfiniment des secours de l'assistance publique mais qu'il recherche un emploi décent qui, au vu de sa formation et en faisant preuve de la bonne volonté nécessaire, devrait raisonnablement lui permettre d'obtenir une rémunération de l'ordre de 3'000 fr. par mois. Si une réduction déjà en mesures provisoires du montant de la pension d'assistance due à la défenderesse se justifiait au vu de l'évolution de la situation financière respective des parties, le demandeur restait à même de payer les contributions à l'entretien de ses enfants, dont les besoins n'avaient en tout cas pas diminué depuis le prononcé du divorce.
D.- Par jugement sur le fond du 18 août 2000, le Président du Tribunal du district de Boudry a modifié le jugement de divorce en réduisant la pension d'assistance due à la défenderesse à 200 fr. par mois depuis le 1er août 1985, et il a rejeté toutes autres ou plus amples conclusions. Le premier juge a considéré en bref que la situation financière du demandeur s'était effectivement dégradée de manière inattendue, sensible et durable après le divorce; en deux ans, il était en effet passé d'un revenu de 5'675 fr. par mois à un revenu potentiel à prendre en compte de quelque 3'000 fr. par mois. D'autre part, la situation financière de la défenderesse s'était un peu améliorée durant la même période; cette amélioration ne permettait pas de considérer que la défenderesse n'était plus dans le dénuement à l'époque de l'ouverture des actions en modification du jugement de divorce, mais elle justifiait une réduction de la pension. En revanche, compte tenu de ce que le demandeur aurait pu obtenir, après avoir été licencié de la société X._, un revenu régulier et moyen d'au moins 3'000 fr. par mois, et de ce que ses charges de logement notamment avaient sensiblement diminué après le divorce, il fallait admettre que le demandeur aurait pu continuer de payer les contributions à l'entretien de ses enfants telles que fixées par le jugement de divorce.
E.- Statuant par arrêt du 2 avril 2001, la IIe Cour civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel a rejeté l'appel interjeté par le demandeur contre ce jugement.
F.- Agissant par la voie du recours en réforme au Tribunal fédéral, le demandeur conclut avec suite de frais et dépens à la réforme de cet arrêt en ce sens que la pension d'assistance due par le demandeur à la défenderesse ainsi que les contributions d'entretien dues par le demandeur à ses enfants sont supprimées respectivement dès le 23 juillet 1985 et dès le dépôt de la demande. Il sollicite en outre l'octroi de l'assistance judiciaire.
Une réponse n'a pas été demandée.

Considérant en droit :
1.- La valeur litigieuse, calculée conformément à l'art. 36 al. 4 et 5 OJ, dépasse largement le seuil de 8'000 fr. dont l'art. 46 OJ fait dépendre la recevabilité du recours en réforme dans les contestations civiles portant sur des droits de nature pécuniaire autres que ceux visés à l'art. 45 OJ. Le recours est donc recevable de ce chef. Interjeté en temps utile contre une décision finale prise par le tribunal suprême du canton de Neuchâtel et qui ne peut pas être l'objet d'un recours ordinaire de droit cantonal (cf.
<ref-law>/NE, RSN 251. 1), le recours est également recevable au regard des art. 48 al. 1 et 54 al. 1 OJ.
2.- a) Le demandeur a invoqué dans son appel, à l'appui de ses conclusions tendant à la suppression des contributions dues pour l'entretien des enfants, le fait que le Dr Y._, mandaté dans la procédure de divorce pour décider de l'autorité parentale et de l'attribution des enfants, était pédophile et ami de la défenderesse.
À cet égard, les juges cantonaux ont relevé que le Dr Y._, pédiatre, n'avait jamais fonctionné en qualité d'expert judiciaire, ni même extrajudiciaire dans la procédure de divorce des époux C._, son activité n'ayant eu qu'un caractère privé. Au demeurant, il ne s'agissait pas d'un fait nouveau pouvant être pris en considération, puisque c'est lui qui avait été à l'origine de la demande de révision du jugement de divorce qui avait été déclarée irrecevable par le Président du Tribunal matrimonial du district de Boudry dans un jugement du 15 octobre 1995. Enfin, même s'il s'était agi d'un fait avéré et nouveau, on ne voit pas comment, en 2001, il justifierait la suppression des contributions dues pour l'entretien des enfants (arrêt attaqué, consid. 2).
b) Dans la mesure où le demandeur se plaint sur ce point d'une violation des art. 8 et 9 Cst. ainsi que des art. 6 § 1 et 8 CEDH, la Cour de céans ne saurait entrer en matière.
En effet, l'art. 43 al. 1 OJ, qui ouvre la voie du recours en réforme pour violation du droit fédéral, réserve le recours de droit public pour violation des droits constitutionnels des citoyens. On ne peut ainsi se plaindre dans un recours en réforme ni de la violation de droits constitution-nels, ni de la violation de la CEDH, dont les garanties sont assimilées à des droits constitutionnels (<ref-ruling> consid. 1b; <ref-ruling> consid. 2 et les références citées).
c) Le demandeur ne démontre par ailleurs pas la violation de l'<ref-law>. Cette disposition, en tant qu'elle consacre le droit à la preuve, est violée lorsque le juge ne donne pas suite aux offres de preuve d'une partie sur des faits pertinents pour l'appréciation juridique de la cause (<ref-ruling> consid. 2a; <ref-ruling>; <ref-ruling> consid. 3c). Or en l'espèce, il ne ressort nullement des explications confuses du demandeur que l'autorité cantonale, dans le cadre de la présente cause civile en modification du jugement de divorce, aurait refusé une preuve régulièrement offerte et portant sur un fait pertinent pour l'issue du présent litige.
3.- a) Sur le fond, les juges cantonaux ont rappelé que c'est en principe l'état de fait existant lors de l'ouverture de l'action en modification du jugement de divorce qui est déterminant pour juger si les conditions d'une modification sont réunies. Or à l'époque, le demandeur avait droit à une allocation extraordinaire mensuelle de 3'119 fr.
par mois à titre de mesures de crise, il avait reçu des montants en capital de deux caisses de pension et il donnait des cours rémunérés à l'institut "Z._" à Lausanne. On pouvait dès lors se référer aux considérants de l'arrêt de la Cour de cassation civile (cf. lettre C supra), qui se basaient pourtant sur des ressources inférieures, pour confirmer que la situation financière du recourant au mois de novembre 1985 ne justifiait pas davantage que la réduction à 200 fr. par mois de la pension due à la défenderesse (arrêt attaqué, consid. 3). Toujours selon la cour cantonale, même s'il fallait prendre en considération les changements intervenus pendant les quinze ans qu'a duré la procédure, on arriverait à la conclusion que le demandeur a toujours été en mesure de payer le montant de la pension tel qu'il a été réduit par la Cour de cassation civile ainsi que les contributions dues à ses enfants jusqu'à leur majorité (arrêt attaqué, consid. 4).
b) Le demandeur expose qu'il serait illusoire de penser qu'en 1985, il aurait pu retrouver un poste de cadre alors qu'il avait 56 ans. Il serait également illusoire de penser qu'il aurait pu trouver un poste de salaire modeste (3'000 fr.) pour lequel il aurait été surqualifié, ce qui aurait fort probablement vite entraîné son licenciement et fait tomber ses indemnités de chômage à 2'400 fr. Tout au plus son revenu estimé devait-il ainsi se baser sur le montant de l'aide sociale et les gains en provenance du travail accessoire occasionnel au moment où il s'est réformé dans sa première demande en modification du jugement de divorce. Tout au long des quinze ans qui se sont écoulés depuis lors, la situation du demandeur ne s'est pas améliorée durablement, le marché du travail étant fermé à ses démarches à cause de la parfaite incompatibilité de son profil.
À considérer ces griefs, on ne comprend guère quelle violation du droit fédéral le demandeur reproche au juste à la cour cantonale. En effet, celle-ci a précisément constaté - d'une manière qui lie le Tribunal fédéral (art. 63 al. 2 OJ) et qui exclut toute présentation divergente de la part du demandeur (art. 55 al. 1 let. c, 3e phrase, OJ) - qu'au mois de novembre 1985, le demandeur recevait une allocation mensuelle de 3'119 fr., à laquelle s'ajoutaient les gains accessoires procurés par une activité occasionnelle d'enseignant.
Du moment qu'il ne ressort nullement des constatations de fait de l'arrêt attaqué que ce revenu ne permettait pas au demandeur de payer les contributions à l'entretien de ses enfants, ainsi qu'une pension mensuelle de 200 fr. à son ex-épouse, sans entamer son propre minimum vital (cf. <ref-ruling> consid. 3b/bb et les références citées), on ne discerne pas de violation du droit fédéral.
4.- En définitive, le recours doit être rejeté dans la mesure où il est recevable, ce qui entraîne la confirmation de l'arrêt attaqué. La requête d'assistance judiciaire fondée sur l'art. 152 OJ doit également être rejetée; le recours apparaissait en effet d'emblée voué à l'échec au sens de cette disposition, dès lors qu'il doit être rejeté - dans la mesure où il est recevable - dans le cadre de la procédure simplifiée de l'art. 36a OJ (cf. Poudret/Sandoz-Monod, Commentaire de la loi fédérale d'organisation judiciaire, vol.
V, Berne 1992, n. 5 ad art. 152 OJ). Le recourant, qui succombe, supportera par conséquent les frais judiciaires (art. 156 al. 1 OJ). Il n'y a en revanche pas lieu d'allouer de dépens dès lors que l'intimée n'a pas été invitée à répondre au recours et n'a ainsi pas assumé de frais pour la procédure devant le Tribunal fédéral (Poudret/Sandoz-Monod, op. cit. , n. 2 ad art. 159 OJ).

Par ces motifs,
le Tribunal fédéral,
vu l'art. 36a OJ:
1. Rejette le recours dans la mesure où il est recevable et confirme l'arrêt attaqué.
2. Rejette la requête d'assistance judiciaire du recourant.
3. Met un émolument judiciaire de 1'000 fr. à la charge du recourant.
4. Communique le présent arrêt en copie aux mandataires des parties et à la IIe Cour civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel.
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Lausanne, le 18 juin 2001ABR/frs
Au nom de la IIe Cour civile
du TRIBUNAL FEDERAL SUISSE :
Le Juge présidant,
Le Greffier,