Faits:
A.a A._ a exercé l'activité de danseuse professionnelle au service de X._ de 1987 au 31 juillet 1992. Licenciée, elle a fait contrôler son chômage dès le 2 octobre 1992. Elle a été régulièrement indemnisée par l'assurance-chômage. En parallèle, elle a donné des cours de danse notamment pour le compte de l'association Y._.
Parallèlement à ces activités, A._ a créé en 1991 l'association Z._ (ci-après : l'association), inscrite au registre du commerce le 17 octobre 1995, dont elle a été la directrice et la présidente à partir du mois de décembre 1995. Le but en est notamment de produire des spectacles de danse et de dispenser un enseignement de la danse et des techniques de scène. Elle a perçu régulièrement des gains intermédiaires comme professeure de danse pour le compte de l'association et sous la forme de cachets en qualité de chorégraphe.
Le 2 octobre 2002, la prénommée a présenté une demande d'indemnités de chômage à la Caisse cantonale vaudoise de chômage (ci-après : la caisse). Un sixième délai-cadre d'indemnisation lui a été ouvert. Les revenus retirés de son activité de professeure de danse ont été annoncés comme gains intermédiaires.
Par décision du 30 juin 2003, la caisse a refusé le droit de l'assurée à des indemnités à partir du 1er janvier 2003, au motif qu'elle occupait une fonction dirigeante au sein de l'association et disposait d'un pouvoir décisionnel. Le même jour, la caisse a rendu une seconde décision par laquelle elle a réclamé à A._ la restitution de 6'021 fr. 20 à titre d'indemnités versées à tort dès le 1er janvier 2003.
Saisi de recours formés contre ces deux décisions, le Service de l'emploi du canton de Vaud a rejeté celui portant sur la première décision le 5 décembre 2003, en considérant que l'assurée, en sa qualité de directrice artistique de l'association, jouait un rôle prédominant au sein de celle-ci et pouvait en influencer de façon déterminante les décisions.
A.b A._ a déféré la décision du Service de l'emploi au Tribunal administratif du canton de Vaud. Statuant le 12 août 2005, cette juridiction a admis le recours de l'assurée et annulé la décision du Service de l'emploi du 5 décembre 2003, ainsi que la décision de la caisse du 30 juin 2003. Sur recours du Service de l'emploi, le Tribunal fédéral des assurances a annulé le jugement cantonal pour violation du droit d'être entendu et renvoyé la cause à l'autorité cantonale (arrêt du 4 septembre 2006, cause C 251/05). Le tribunal administratif était invité à donner au recourant la possibilité de s'exprimer sur les déclarations des témoins à l'audience du 13 juin 2005 et à rendre un nouveau jugement.
Entre-temps (le 16 février 2004), le Service de l'emploi avait informé l'assurée que son recours contre la décision de restitution du 30 juin 2003 serait traité une fois entrée en force la décision sur le droit aux prestations.
B. Après avoir procédé conformément à cet arrêt, le Tribunal administratif, statuant le 29 décembre 2006, a cette fois rejeté le recours.
C. A._ a interjeté un recours de droit administratif contre ce jugement dont elle a demandé l'annulation ainsi que celle des décisions de la caisse du 30 juin 2003 et du Service de l'emploi du 5 décembre 2003.
Le Service de l'emploi a conclu au rejet du recours, tandis que la caisse, l'Office régional de placement et le Secrétariat d'Etat à l'économie ont renoncé à se déterminer.

Considérant en droit:
1. La loi fédérale sur le Tribunal fédéral du 17 juin 2005 (LTF; RS 173.110) est entrée en vigueur le 1er janvier 2007 (RO 2006 1205, 1242). L'acte attaqué ayant été rendu avant cette date, la procédure reste régie par l'OJ (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.2 p. 395).
2. Le Service de l'emploi est intervenu « comme autorité de recours de première instance contre les décisions prises (...) par la caisse publique de chômage» (cf. art. 56 al. 3 de la Loi vaudoise du 25 septembre 1996 sur l'emploi et l'aide aux chômeurs [LEACh], abrogée depuis le 1er janvier 2006 par la Loi vaudoise du 5 juillet 2005 sur l'emploi [LEmp], RS VD 822.11; art. 87 al. 1 let. a LEmp; sur la procédure d'opposition devant le Service en charge de l'emploi dès le 1er janvier 2006, voir l'art. 83 LEmp). Au regard de l'<ref-law>, il y a lieu d'admettre que le Service de l'emploi avait la compétence de se prononcer sur la décision de la caisse de chômage qui lui avait été déférée par l'intimée par la voie du recours - en réalité de l'opposition -, en qualité d'autorité habilitée à rendre une décision sur opposition au sens de l'<ref-law>.
3. Sur le fond, il y a lieu d'examiner si la recourante a droit à l'indemnité de chômage dès le 1er janvier 2003. Contrairement à ce qu'ont retenu les premiers juges, la jurisprudence relative aux chômeurs occupant une position assimilable à celle d'un employeur n'est pas applicable en l'espèce (cf. à propos de cette jurisprudence notamment les arrêts des 3 octobre 2007, [C 224/06, consid. 2.2] et 29 août 2007 [C 211/06, consid. 2.1]). La recourante n'a pas été licenciée par l'association qui l'occupe. Elle reçoit de celle-ci un salaire plus ou moins régulier (environ 800 fr. par mois). Pour autant que l'on puisse en juger sur la base des pièces, elle n'a pas invoqué une perte de travail par rapport à son activité salariée au service de l'association. On ne peut donc pas établir un parallèle entre l'indemnité en cas de réduction de l'horaire de travail et l'indemnité de chômage (cf. Boris Rubin, Assurance-chômage: Droit fédéral, survol des mesures cantonales, procédure, 2ème éd., ch. 3.3.3.3, p. 120 ss; voir également Thomas Nussbaumer, Arbeitslosenversicherung, in : Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SVBR], Soziale Sicherheit, 2ème éd,. no 275). En fait, l'assurée, salariée, doit être considérée comme une travailleuse à temps partiel qui cherche à replacer cette occupation par une activité à plein temps ou à la compléter par une autre activité à temps partiel (<ref-law> en corrélation avec l'<ref-law>; Boris Rubin, op. cit., ch. 3.5.4., p. 148).
En réalité le problème qui se pose en l'espèce est de savoir si la recourante a la disponibilité suffisante pour accepter un emploi durable - à temps complet - ou si, tout au moins, elle a la volonté de prendre un tel emploi. On peut en effet se demander si la recourante n'est tout simplement pas à la recherche d'un emploi à temps partiel afin de compenser le manque à gagner résultant du nombre insuffisant d'heures d'enseignement dans son activité de directrice artistique et d'enseignante qu'elle entend exercer dans la plus grande mesure possible. Cette hypothèse relève toutefois de l'aptitude au placement de l'assurée, qui n'est pas discutée en l'espèce. Il appartiendra à l'intimé - à qui la cause sera renvoyée - de l'examiner au besoin. On se contentera de rappeler ici que les artistes, les intermédiaires du spectacle ou encore les spécialistes doivent, après un certain temps d'insuccès, élargir le champ des activités recherchées, même si cette démarche est de nature à compromettre un retour dans l'activité de prédilection ( voir DTA 2001 p. 145 [arrêt du 12 janvier 2001, C 3/00]; Rubin, op. cit., p. 204, note 548).
4. Aussi bien le motif invoqué par l'administration et les premiers juges pour nier le droit à l'indemnité n'est-il pas fondé. Cela entraîne l'annulation du jugement attaqué et de la décision sur opposition ainsi que le renvoi à l'administration pour qu'elle examine si toutes les conditions du droit - en particulier l'aptitude au placement - sont réunies et rende une nouvelle décision.
5. La recourante fait valoir que la décision initiale du 30 juin 2003 doit être examinée sous l'angle de la reconsidération. En réalité, la question de la reconsidération ne se pose que dans le cadre d'une restitution éventuelle, laquelle n'est pas litigieuse en l'espèce. La décision de restitution n'est pas en force. Il appartiendra au Service de l'emploi de statuer, le cas échéant, sur le recours formé sur ce point par l'assurée lorsqu'il aura été statué à nouveau sur le droit à l'indemnité. C'est à ce stade que le Service de l'emploi examinera si les conditions qui président à la reconsidération (notamment l'inexactitude manifeste) sont réunies.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis en ce sens que le jugement attaqué et la décision sur opposition sont annulés, la cause étant renvoyée au service intimé pour nouvelle décision au sens des motifs.
2. Il n'est pas perçu de frais de justice.
3. Le Service de l'emploi versera à la recourante la somme de 2'000 fr. à titre de dépens pour la procédure fédérale.
4. La cause est renvoyée au Tribunal administratif du canton de Vaud pour nouvelle décision sur les dépens de la procédure antérieure.
5. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal administratif du canton de Vaud et au Secrétariat d'Etat à l'économie.
Lucerne, le 18 janvier 2008
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
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