A.- A la suite d'une chute à ski survenue en janvier 1991, A._ fut transporté à l'Hôpital X._ où les médecins posèrent le diagnostic de traumatisme crâniocérébral avec perte de connaissance et amnésie circonstancielle, diplopie sur discrète parésie de l'oblique supérieur gauche, fracture de l'humérus droit sous-capitale, pneumothorax droit ainsi que contusion de la hanche droite. Quelques jours après sa sortie de l'hôpital en février 1991, A._ fut victime d'une embolie pulmonaire qui nécessita un nouveau séjour hospitalier (rapport du 3 avril 1991 du docteur B._, médecin-assistant à l'Hôpital X._). Le 15 juillet 1991, il reprit son travail d'ouvrier d'usine chez Y._ SA, d'abord à 50 %, puis à 100 % dès le 29 juillet suivant. La Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA) prit en charge les conséquences de l'accident de ski.
Peu de temps après la reprise de son travail, l'assuré se plaignit de douleurs persistantes dans la région de l'épaule droite ainsi que d'une mobilité réduite de celleci (cf. rapports médicaux intermédiaires établis les 14 septembre et 14 décembre 1991 par le docteur C._, médecin traitant). Le 3 mars 1992, à la suite d'une exacerbation des douleurs, il fit une nouvelle déclaration d'accident à la CNA qui accepta de traiter le cas comme une rechute de l'accident de ski du 26 janvier 1991. Il bénéficia de séances de physiothérapie qui n'apportèrent toutefois pas d'amélioration durable, si bien qu'il annonça une nouvelle rechute le 17 décembre 1992, en complétant ses plaintes par la mention de maux de tête ainsi que de troubles de la mémoire et du sommeil. En février 1993, il signala encore des douleurs thoraciques à gauche (cf. rapport du docteur C._ du 21 février 1993) qui donnèrent lieu à des examens pulmonaires (scintigraphie pulmonaire, test d'effort...) dont les résultats se révélèrent dans les limites de la normale. Par la suite, il annonça encore de nombreuses rechutes qui furent toutes prises en charge par la CNA (cf. déclarations d'accident du 10 mars 1994, 9 février 1995, 27 septembre 1995 et 11 juillet 1996).
Le 23 octobre 1997, A._ fit l'annonce d'une énième rechute à la CNA. Le docteur D._, médecin traitant, attesta une incapacité de travail pour la période du 15 au 21 octobre 1997 et ordonna un bilan neurologique qui permit de diagnostiquer, pour la première fois, des troubles neuropsychologiques (rapport du 3 décembre 1997 de la doctoresse E._, neuropsychologue). Au vu de ce résultat, la CNA décida de confier une expertise médicale au professeur F._, médecin-chef de la division autonome de neuropsychologie Z._. A l'issue de ses investigations, l'expert confirma l'existence de troubles neuropsychologiques, tout en faisant également état d'"une thymie dépressive avec idées suicidaires". Il conclut que la symptomatologie de l'assuré était "très probablement liée à l'accident" et préconisa la mise en oeuvre d'un traitement antidépresseur (rapport du 8 avril 1998).
Dans une prise de position du 4 juin 1998, le docteur G._, membre de l'équipe de médecine des accidents de la CNA, considéra que l'accident de ski du 26 janvier 1991 était tout au plus une cause possible et partielle des troubles neuropsychologiques diagnostiqués, ceux-ci devant bien plutôt, à son sens, être imputés à la thymie dépressive de l'assuré.
Par décision du 17 juin 1998, la CNA refusa de prendre en charge la rechute annoncée le 23 octobre 1997, motif pris de l'absence de "corrélation pour le moins probable" entre celle-ci et l'accident assuré. Saisie d'une opposition, la CNA la rejeta par une nouvelle décision le 29 juillet 1999.
B.- A._ recourut contre cette décision sur opposition.
Par jugement du 8 novembre 2000, le Tribunal cantonal des assurances du canton du Valais rejeta le recours.
C.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont il requiert, sous suite de frais et dépens, l'annulation, en concluant à ce que la CNA soit condamnée à prendre en charge les suites de la rechute annoncée le 23 octobre 1997.
La CNA conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé.

Considérant en droit :
1.- Le litige porte sur le droit du recourant à des prestations d'assurance à charge de l'intimée, pour les suites de l'accident de ski survenu le 26 janvier 1991.
2.- Le droit à des prestations découlant d'un accident assuré suppose d'abord, entre l'événement dommageable de caractère accidentel et l'atteinte à la santé, un lien de causalité naturelle. Cette exigence est remplie lorsqu'il y a lieu d'admettre que, sans cet événement accidentel, le dommage ne se serait pas produit du tout, ou qu'il ne serait pas survenu de la même manière. Il n'est pas nécessaire, en revanche, que l'accident soit la cause unique ou immédiate de l'atteinte à la santé; il faut et il suffit que l'événement dommageable, associé éventuellement à d'autres facteurs, ait provoqué l'atteinte à la santé physique ou psychique de l'assuré, c'est-à-dire qu'il se présente comme la condition sine qua non de celle-ci. Savoir si l'événement assuré et l'atteinte à la santé sont liés par un rapport de causalité naturelle est une question de fait, que l'administration ou, le cas échéant, le juge examine en se fondant essentiellement sur des renseignements d'ordre médical, et qui doit être tranchée en se conformant à la règle du degré de vraisemblance prépondérante, appliquée généralement à l'appréciation des preuves dans l'assurance sociale. Ainsi, lorsque l'existence d'un rapport de cause à effet entre l'accident et le dommage paraît possible, mais qu'elle ne peut pas être qualifiée de probable dans le cas particulier, le droit à des prestations fondées sur l'accident assuré doit être nié (<ref-ruling> consid. 5a; <ref-ruling> consid. 1 et les références).
3.- a) S'appuyant sur l'opinion du docteur G._, les premiers juges ont considéré que les troubles neuropsychologiques du recourant diagnostiqués par les docteurs E._ et F._ ne pouvaient, au degré de vraisemblance requis, être mis en relation de causalité naturelle avec l'accident assuré. Ils ont écarté les conclusions en sens contraire du professeur F._ au motif que celles-ci ne reposaient sur "aucun fondement scientifique" et qu'elles procédaient, en définitive, d'un "simple raisonnement 'post hoc, ergo propter hoc'."
Le recourant conteste ce point de vue. Il soutient que la préférence doit être donnée aux conclusions du professeur F._, en insistant sur les compétences professionnelles de ce praticien qu'il présente comme un "éminent spécialiste en neuropsychologie et en neurochirurgie", par opposition au docteur G._, qu'il décrit comme "un généraliste au surplus employé de la SUVA". En résumé, il considère que "le Tribunal cantonal erre en qualifiant (ce dernier) d'expert et en mettant son avis sur pied d'égalité avec celui de spécialistes reconnus". Il renvoie également à l'opinion de ses médecins traitants, les docteurs C._ et D._, qui corroborent l'opinion du professeur F._.
Pour sa part, l'intimée se rallie aux considérants du jugement attaqué, en réfutant les suspicions soulevées par le recourant au sujet des compétences du docteur G._ qui, fait-elle valoir, est un spécialiste reconnu en neurologie bien qu'il ne soit pas membre de la FMH. Elle exhorte la Cour de céans à ne pas tenir compte, sur ce point, des affirmation "aussi fausses qu'inadmissibles" du recourant.
b) La polémique engagée par les parties autour des qualifications et des compétences du docteur G._ est aussi vaine qu'inutile.
En effet, à teneur de la jurisprudence, l'élément décisif pour apprécier la valeur probante d'une pièce médicale n'est en principe ni son origine, ni sa désignation sous la forme d'un rapport ou d'une expertise, mais bel et bien son contenu (<ref-ruling> consid. 3a; Spira, La preuve en droit des assurances sociales, in : Mélanges en l'honneur de Henri-Robert Schüpbach, Bâle, Genève et Munich 2000, p. 268; Omlin, Die Invalidität in der obligatorischen Unfallversicherung, thèse Fribourg 1995, p. 297 sv.; Morger, Unfallmedizinische Begutachtung in der SUVA, in RSAS 32/1988 p. 332 sv.). Il importe, pour conférer pleine valeur probante à un rapport médical, que les points litigieux importants aient fait l'objet d'une étude circonstanciée, que le rapport se fonde sur des examens complets, qu'il prenne également en considération les plaintes exprimées par la personne examinée, qu'il ait été établi en pleine connaissance de l'anamnèse, que la description du contexte médical et l'appréciation de la situation médicale soient claires et enfin que les conclusions de l'expert soient dûment motivées (<ref-ruling> consid. 3a et les références).
c) En l'espèce, à l'issue de deux consultations médicales ponctuées d'une série de tests neurologiques, le professeur F._ a mis en évidence des troubles de la mémoire et du raisonnement associés à "un accès lexical réduit et des signes de fléchissement des aptitudes exécutives et gnosiques visuelles". Il a également relevé, sur le plan comportemental, "des modifications de la personnalité se manifestant notamment par une thymie dépressive avec idées suicidaires". Selon lui, l'ensemble de cette symptomatologie est "très probablement liée à l'accident (assuré)" étant donné qu'avant la survenance de celui-ci, le recourant ne présentait ni éléments prémorbides significatifs, ni troubles thymiques. Le professeur F._ préconise la mise en oeuvre d'un traitement antidépresseur.
Avec l'intimée et les premiers juges, on doit convenir que les conclusions de l'expert sur la question de la causalité naturelle sont peu étayées, voire résultent d'un raisonnement "post hoc, ergo propter hoc", lequel est impropre à établir un rapport de cause à effet entre un accident assuré et une atteinte à la santé, comme la Cour de céans a déjà eu l'occasion de le préciser (<ref-ruling> s. consid. 2b/bb; RAMA 1999 n° U 341 p. 408 s. consid. 3b).
C'est donc à raison que l'intimée et les premiers juges ont mis en doute la valeur probante de l'expertise du professeur F._, d'autant que les conclusions de celle-ci sont contestées par le docteur G._.
Néanmoins, la Cour cantonale ne pouvait pas, comme elle l'a fait, considérer qu'elle disposait de suffisamment d'éléments pour trancher le litige.
d) Selon le docteur G._, le traumatisme cérébral subi en 1991 par le recourant est, compte tenu de son peu de gravité, une cause seulement possible - et partielle - des troubles neuropsychologiques qui ont été mis en évidence. Ceux-ci trouveraient bien plutôt, toujours selon le médecin-conseil de la CNA, leur origine dans l'humeur dépressive du recourant, laquelle serait par ailleurs, à l'instar de ses troubles du sommeil, une conséquence de ses maux de tête et de ses douleurs chroniques à l'épaule et à la nuque. Or, le docteur G._ tient la relation de causalité entre ces douleurs et l'accident assuré tout au plus pour possible, compte tenu du temps qui s'est écoulé avant que celles-ci ne se manifestent (plusieurs mois) et vu, également, l'absence de substrat organique pouvant les expliquer.
En l'état du dossier, on ne saurait, sans autre examen, souscrire à cette thèse. En effet, pour arriver à la conclusion que les troubles neuropsychologiques du recourant ne sont pas dans une relation de causalité naturelle avec l'accident de ski, le docteur G._ postule, en premier lieu, que leur origine est psychogène et, en second lieu, que celle-ci est étrangère à l'accident assuré. Le recourant n'a toutefois fait l'objet d'aucune investigation sur le plan psychiatrique. On ne voit dès lors pas sur quoi se fonde le docteur G._ pour affirmer que, selon toute vraisemblance, l'humeur dépressive du recourant est la principale cause de ses troubles neurologiques ("Herr A._ neuropsychologischen Funktionsstörungen ist anteilsmässig wahrscheinlich am meisten der depressiven Verstimmung zuzuschreiben"; rapport d'expertise p. 3).
C'est le lieu de rappeler que, selon la jurisprudence, une expertise médicale établie uniquement sur la base d'un dossier n'a de valeur probante que pour autant que celui-ci contienne suffisamment d'appréciations médicales qui, elles, se fondent sur un examen personnel de l'assuré (cf. RAMA 1988 no U 56 p. 370 sv. consid. 5b et la référence). Au surplus, cette jurisprudence doit être relativisée quand il s'agit d'apprécier - comme en l'espèce - des questions qui nécessitent une expertise psychiatrique, en ce sens qu'une telle expertise doit, en principe, se faire sur la base d'une consultation médicale (cf. arrêt du Tribunal fédéral W. du 28 novembre 2000, 6P.129/2000, destiné à la publication, consid. 2e-g et les références).
e) Dans ces conditions, il se justifie d'admettre le recours, d'annuler le jugement entrepris et de renvoyer la cause à la juridiction cantonale afin qu'elle mette en oeuvre une expertise judiciaire afin de déterminer si l'accident assuré est la cause naturelle des atteintes à la santé du recourant (soit ses troubles neuropsychologiques mais également l'état dépressif diagnostiqué par le professeur F._ et les médecins traitants; cf. rapport du 24 septembre 1998 des docteurs C._ et D._).
4.- Le recourant, qui obtient gain de cause, a droit à une indemnité de dépens à la charge de l'intimée qui succombe (art. 159 al. 1 OJ).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est admis en ce sens que le jugement attaqué
est annulé, le dossier de la cause étant renvoyé
au Tribunal cantonal des assurances du canton du Valais
pour instruction complémentaire et nouveau jugement
au sens des motifs.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. L'intimée versera au recourant une indemnité de dépens
de 2500 fr. pour l'instance fédérale.
IV. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Tribunal
cantonal des assurances du canton du Valais et à
l'Office fédéral des assurances sociales.
Lucerne, le 31 juillet 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIIe chambre :
p. le Greffier :