Sachverhalt:
A. X._ (nachfolgend: Beschwerdeführer) und Y._ (nachfolgend: Beschwerdegegnerin) sind die Eltern von A._, geboren 1994, und B._, geboren 1996. Seit acht Jahren werden die Kinder vom Beschwerdeführer alleine betreut. Nachdem der Beschwerdeführer mit den beiden Kindern Ende 2003 in die Wohnung seiner Mutter nach C._ gezogen war, beantragte er die alleinige elterliche Sorge. Ein am 21. Oktober 2004 erstelltes Gutachten der kantonalen Erziehungsberatung C._ kam zum Schluss, dass die Erziehungsfähigkeit der Beschwerdegegnerin und in gewissen Bereichen auch die des Beschwerdeführers eingeschränkt sei. Auch die Kooperationsfähigkeit bezüglich der Erziehung sei ungenügend. Die Voraussetzungen zur Übernahme der elterlichen Sorge durch den Beschwerdeführer sei demnach nicht sicher gegeben.
Am 30. Juni/18. August 2007 schlossen die Parteien eine Vereinbarung ab, welche unter anderem Folgendes vorsieht:
"Herr X._ wird - solange die räumliche Trennung noch andauert - unter der Woche mit den beiden Kindern in D._ Mittagessen (...) und jedes Wochenende mindestens einen Tag (Samstag oder Sonntag) ebenfalls in D._ verbringen. Herr X._ wird jeden zweiten Samstag seine Abwesenheit ausbauen, damit der Wunsch von Frau Y._, mit den beiden Kindern auch allein Zeit zu verbringen, möglichst bald realisiert werden kann."
Die Parteien beantragten in der Vereinbarung die gemeinsame elterliche Sorge, und der Beschwerdeführer zog seinen Antrag auf die alleinige elterliche Sorge zurück. Am 19. Oktober 2007 wurde die Vereinbarung von der Vormundschaftsbehörde E._ genehmigt. Am 1. April 2008 zog die Beschwerdegegnerin in eine neue Wohnung.
B. Am 20. Mai 2008 stellte der Beschwerdeführer bei der Einwohnergemeinde E._, Sozial- und Vormundschaftsbehörde, ein Gesuch gemäss Art. 313 Abs. 1 ZGB und beantragte, dass die in der zwischen ihm und der Beschwerdegegnerin geschlossenen Vereinbarung vorgesehene Besuchsregelung betreffend die beiden Kinder A._ und B._ den veränderten Verhältnissen anzupassen sei. Die Beschwerdegegnerin stellte am 9. Juli 2008 das Begehren um Ergreifung der notwendigen Kindesschutzmassnahmen und um Einsetzung eines Kindsvertreters.
C. Am 11. September 2008 verfügte die Vormundschaftsbehörde E._ unter anderem Folgendes:
"1. Auf eine vertrauensärztliche Abklärung von Frau Y._ wird verzichtet (...).
2. Auf einen Wechsel der Familienbegleiterin von Frau F._ zu Frau G._ wird verzichtet. (...)
3. Die Besuchsregelung wird neu wie folgt festgelegt:
Im ersten Besuchsmonat sind die Kinder A._ und B._, jeweils samstags oder sonntags (ist von den Freizeit- und Sportaktivitäten der Kinder abhängig), im vierzehntäglichen Abstand, von 13.30 bis 18.00 Uhr und im zweiten Besuchsmonat jeweils samstags oder sonntags, ebenfalls im vierzehntäglichen Abstand, von 10.00 bis 20.00 Uhr bei der Mutter alleine zu Besuch.
Die Besuche finden in der neuen Wohnung von Frau Y._ statt. Die Familienbegleiterin, Frau F._, ist am ersten Besuchssamstag oder -sonntag während drei bis vier Stunden und ab dem zweiten Besuchssamstag oder -sonntag während rund zwei Stunden bei Frau Y._ und den Kindern anwesend.
Frau F._ kann bei Bedarf die Besuche der Kinder bei Frau Y._ begleiten. Diese werden sich aufgrund der Rückmeldungen von Frau F._ abzeichnen.
(...)
6. Die Umsetzung und Einhaltung der Besuchsregelung ist durch den Beistand H._, Regionaler Sozialdienst K._, zu überwachen."
D. Gegen diese Verfügung führte der Beschwerdeführer am 19. September 2008 beim Regierungsstatthalter von L._ Beschwerde, welche mit Entscheid vom 9. Februar 2009 abgewiesen wurde.
E. Dagegen erhob der Beschwerdeführer am 23. Februar 2009 Beschwerde beim Appellationshof des Obergerichts des Kantons Bern, welches die Verfügung der Vormundschaftsbehörde E._ mit Entscheid vom 17. April 2009 in den oben (Bst. C) erwähnten Punkten bestätigte.
F. Mit Beschwerde vom 20. Mai 2009 beantragt der Beschwerdeführer dem Bundesgericht, es sei der Entscheid des Obergerichts aufzuheben und die in der Vereinbarung vom 30. Juni/18. August 2007 vorgesehene Besuchsregelung zum Wohle der Kinder den veränderten Verhältnissen anzupassen, eventualiter sei die Sache an die Vorinstanz zurückzuweisen.
In der Sache wurden keine Vernehmlassungen eingeholt. Die Beschwerdegegnerin beantragt in ihrer Eingabe zur aufschiebenden Wirkung vom 8. Juni 2009 die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
Mit Verfügung vom 10. Juni 2009 wurde der Beschwerde antragsgemäss die aufschiebende Wirkung zuerkannt.

Erwägungen:
1. 1.1 Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Entscheid im Bereich des Kindesschutzes (Art. 75 Abs. 1 und Art. 72 Abs. 2 lit. b Ziff. 7 BGG), welcher einen Endentscheid i.S.v. Art. 90 BGG darstellt. Die Beschwerde in Zivilsachen ist somit insoweit gegeben.
1.2 Die Beschwerdeschrift hat ein Rechtsbegehren zu enthalten (Art. 42 Abs. 1 BGG). Da die Beschwerde in Zivilsachen ein reformatorisches Rechtsmittel ist (Art. 107 Abs. 2 BGG), darf sich der Beschwerdeführer grundsätzlich nicht darauf beschränken, die Aufhebung des angefochtenen Entscheids zu beantragen, sondern muss einen Antrag in der Sache stellen (<ref-ruling> E. 3.1 S. 489). Gleich wie nach der Praxis zur Berufung gemäss OG muss der Beschwerdeführer demnach angeben, welche Punkte des Entscheides angefochten und welche Abänderungen beantragt werden. Grundsätzlich ist ein materieller Antrag erforderlich; Anträge auf Rückweisung der Sache an die Vorinstanz zu neuer Entscheidung oder blosse Aufhebungsanträge genügen nicht und machen die Beschwerde unzulässig.
Der Beschwerdeführer verlangt lediglich, es sei der Entscheid des Obergerichts aufzuheben und die Besuchsregelung zum Wohle der Kinder den veränderten Verhältnissen anzupassen, eventualiter sei die Sache an die Vorinstanz zurückzuweisen (s. oben, Sachverhalt Bst. F). Einen materiellen Antrag stellt er nicht; namentlich stellt er keinen Antrag im Hinblick auf eine bestimmte Besuchsrechtsregelung. Der Rückweisungsantrag wird bloss eventualiter erhoben.
In solchen Fällen tritt das Bundesgericht nur dann auf die Beschwerde ein, wenn sich aus der Beschwerdebegründung - allenfalls in Verbindung mit dem angefochtenen Entscheid - zweifelsfrei bzw. ohne Weiteres ergibt, was der Beschwerdeführer verlangt (vgl. <ref-ruling> E. 1 S. 210; <ref-ruling> E. 1.4 S. 414 f.), oder wenn das Bundesgericht im Falle der Gutheissung in der Sache nicht selbst entscheiden könnte, weil die erforderlichen Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz fehlen und es die Sache zur Erhebung bzw. Ergänzung des Sachverhalts an die Vorinstanz zurückweisen müsste (<ref-ruling> E. 1.3 S. 383; <ref-ruling> E. 3.1 S. 490 mit Hinweisen).
Aus der Beschwerdebegründung ergibt sich weder zweifelsfrei noch ohne Weiteres, was der Beschwerdeführer in der Sache verlangt (zu seinen Vorschlägen betreffend das Besuchsrecht vgl. unten, E. 4). Hingegen liegt der Schwerpunkt der Beschwerde in der willkürlichen Feststellung des Sachverhalts und dem abgewiesenen Antrag auf neue Begutachtung (s. unten, E. 2.1 ff.), sodass das Bundesgericht im Falle der Gutheissung dieses Punktes nur den vorinstanzlichen Entscheid aufheben und die Streitsache an die Vorinstanz zurückweisen könnte, sodass das Eventualbegehren auf Rückweisung zulässig ist.
1.3 Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG). Der Beschwerdeführer kann die Feststellung des Sachverhalts rügen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (Art. 97 Abs. 1 BGG). "Offensichtlich unrichtig" bedeutet dabei "willkürlich" (<ref-ruling> E. 1.2.2 S. 252). Der Beschwerdeführer, der die Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz anfechten will, muss rechtsgenüglich darlegen, inwiefern die Voraussetzungen einer Ausnahme gemäss Art. 105 Abs. 2 BGG gegeben sind und das Verfahren bei rechtskonformer Ermittlung des Sachverhalts anders ausgegangen wäre; andernfalls kann ein Sachverhalt, der vom im angefochtenen Entscheid festgestellten abweicht, nicht berücksichtigt werden. Auf eine Kritik an den tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz, die diesen Anforderungen nicht genügt, ist nicht einzutreten (vgl. <ref-ruling> E. 1.3 S. 351, 393 E. 7.1 S. 398, 462 E. 2.4 S. 466 f.).
1.4 Der Beschwerdeführer legt vor Bundesgericht teilweise Aktenstücke als Beweismittel ins Recht, welche erst nach dem angefochtenen Entscheid des Obergerichts erstellt worden sind. Im Rahmen einer Beschwerde können jedoch grundsätzlich nur Tatsachen, die anlässlich des vorinstanzlichen Entscheides bereits bestanden haben, ans Bundesgericht getragen werden (vgl. Botschaft vom 28. Februar 2001 zur Totalrevision der Bundesrechtspflege, BBl 2001 4340). Somit handelt es sich dabei um unzulässige Noven (Art. 99 Abs. 1 BGG).
2. Strittig ist die Sachverhaltsfeststellung durch die Vorinstanz.
2.1 Im Rahmen des Beweisantrags des Beschwerdeführers auf vertrauensärztliche Abklärung der Beschwerdegegnerin verwies das Obergericht auf den diesen abweisenden Entscheid des Regierungsstatthalters, wonach der Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin als stabil eingestuft werde und wonach eine mögliche Krise voraussehbar wäre und aufgrund des begleiteten Besuchsrechts von der Familienbegleiterin früh erkannt werden könnte.
Weiter führte das Obergericht aus, der Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin werde auch im Bericht ihrer Ärztin als stabil eingestuft. Nach den Angaben der Ärztin bewegten sich die Stimmungsschwankungen im Bereich des normalen, gesellschaftlich unproblematischen Verhaltens und sei die Beschwerdegegnerin zudem immer fähig gewesen, die getroffenen Regelungen bezüglich Besuchsrecht wahrzunehmen und umzusetzen. Sie sei uneingeschränkt fähig, ihre Kinder zu betreuen, diese seien in keinem Zeitpunkt gefährdet gewesen. Zudem habe die Ärztin ausgeführt, dass es sich bei der Krankheit der Beschwerdegegnerin nicht um ein Leiden handle, welches plötzlich ausbreche, sondern um eine langsam zunehmende Angetriebenheit, welche gut voraussehbar sei und gut medikamentös behandelt werden könne. Weiter werde auch im Gesuch der kantonalen Erziehungsberatung ein Besuchsrecht mit einem Ferienrecht von 3 Wochen vorgeschlagen. Dabei werde offensichtlich von einem unbegleiteten Besuchsrecht ausgegangen.
Das Obergericht erwog, es bestehe kein Anlass, an den Feststellungen des Berichts und des Gutachtens zu zweifeln. Beide Dokumente seien durch sachverständige Personen erstellt worden und beruhten auf einer sorgfältigen Abwägung aller entscheidrelevanten Tatsachen. Die Ärztin der Beschwerdegegnerin behandle diese zudem seit mehreren Jahren. Bei den Vorbringen des Beschwerdeführers handle es sich demgegenüber um reine Parteibehauptungen, welche er nicht belegen könne. Aufgrund des langjährigen stabilen Gesundheitszustandes der Beschwerdegegnerin wies das Obergericht den Beweisantrag ab.
2.2 Der Beschwerdeführer rügt, die Sachverhaltsfeststellung durch die Vorinstanz sei offensichtlich unrichtig. Er wendet sich gegen die vorinstanzliche Feststellung, der Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin sei stabil, und macht geltend, es sei in der (auch jüngsten) Vergangenheit wiederholt zu Rückfällen gekommen.
Indes beschränkt sich der Beschwerdeführer darauf, auf die angebliche Voreingenommenheit der Ärztin, auf deren Bericht die Vorinstanz verwiesen hat, hinzuweisen. Er legt nicht dar und macht nicht einmal geltend, dass allfällige neue Krisen der Beschwerdegegnerin eine Gefährdung des Kindeswohls darstellen könnten. Soweit er auf die Medikamenteneinnahme bzw. die unterbliebene Medikamenteneinnahme der Beschwerdegegnerin verweist, erschöpfen sich seine Ausführungen in Verweisen auf Akten, was den Anforderungen an eine Begründung einer Beschwerde vor Bundesgericht nicht genügt (vgl. Art. 42 Abs. 2 BGG) und daher unzulässig ist (Urteile 8C_544/2007 vom 12. Februar 2008 E. 2, in: SVR 2008 UV Nr. 33 S. 124; 4A_121/2007 vom 9. Juli 2007 E. 2.1; so bereits unter der Herrschaft des OG, vgl. <ref-ruling> E. 1d S. 201 mit Hinweis).
2.3 Sodann macht der Beschwerdeführer geltend, die Sachverhaltsfeststellung basiere auf Verletzung von Bundesrecht. Er wendet sich gegen die Abweisung seiner Beweisanträge auf eine vertrauensärztliche Untersuchung und auf Beizug sämtlicher Vorakten und rügt in diesem Zusammenhang eine Verletzung von Art. 8 ZGB und Art. 29 Abs. 2 BV sowie eine Verletzung des Willkürverbots (Art. 9 BV).
Indem das Obergericht gestützt auf den Bericht der Ärztin der Beschwerdegegnerin sowie auf das Gutachten der kantonalen Erziehungsberatung von einem langjährigen stabilen Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin ausgegangen ist und den Beweisantrag des Beschwerdeführers abgewiesen hat (s. oben, E. 2.1), hat es im Ergebnis angenommen, die weiteren vom Beschwerdeführer beantragten Abklärungen vermöchten am massgeblichen Beweisergebnis nichts mehr zu ändern, so dass davon abgesehen werden dürfe. Art 8 ZGB steht einer bloss beschränkten Beweisabnahme nicht entgegen, wenn der Richter schon nach deren Ergebnis vom Sachverhalt überzeugt ist oder dafür hält, die zusätzlich beantragten Beweise vermöchten zur Klärung des Sachverhalts nichts beizutragen (Urteil 5A_823/2008 vom 27. März 2009 E. 4.2; vgl. <ref-ruling> E. 3c S. 223). Denn diesfalls liegt freie Beweiswürdigung vor, die nicht durch Art. 8 ZGB geregelt ist. Anzumerken ist ferner, dass bei der Beurteilung zivilrechtlicher Ansprüche beweisrechtlich Art. 29 Abs. 2 BV nicht relevant ist, sondern allein Art. 8 ZGB zum Zug käme (Urteile 5A_823/2008 vom 27. März 2009 E. 4.2; 5A_44/2008 vom 7. Juli 2008 E. 3; 5A_193/2008 vom 13. Mai 2008 E. 3.1). Der Beschwerdeführer vermöchte mit seiner Rüge daher nur durchzudringen, wenn er aufgezeigt hätte, dass das Beweisergebnis trotz der abgenommen Beweise gerade wegen des Verzichts auf eine vertrauensärztliche Untersuchung als willkürlich bezeichnet werden muss.
Was die Geltendmachung einer Verletzung des Willkürverbots betrifft, beschränkt sich der Beschwerdeführer darauf, in allgemeiner Weise auf das seiner Ansicht nach bestehende Gefährdungspotenzial der Beschwerdegegnerin aufgrund psychotischer Anfälle, auf deren schädigende Auswirkung auf das Umfeld sowie auf die phasenweise schlechte Verfassung der Beschwerdegegnerin hinzuweisen, wobei seine Ausführungen auf reinen Spekulationen beruhen und - entgegen seiner Auffassung - nicht erstellt sind. Eine fundierte, den Anforderungen von Art. 106 Abs. 2 BGG genügende Rüge, warum die Vorinstanz im Rahmen der Beweiswürdigung gegen das Willkürverbot verstossen haben soll, bringt er nicht vor. Insofern erweisen sich die Ausführungen des Beschwerdeführers und insbesondere auch sein Hinweis darauf, der ärztliche Bericht sei aktenwidrig, als rein appellatorisch, sodass auf die Rüge mangels genügender Begründung nicht einzutreten ist.
2.4 Weiter beantragt der Beschwerdeführer die Abnahme von Beweisen durch das Bundesgericht. Er verkennt jedoch, dass das Bundesgericht nicht selbst Beweise abnimmt, um den Sachverhalt festzustellen oder den vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt zu ergänzen (<ref-ruling> E. 3.4.2 S. 295 f.; Jean-Maurice Frésard, in: Commentaire de la LTF, 2009, N. 9 zu Art. 55 BGG; so bereits unter der Herrschaft des OG, vgl. Jean-François Poudret, in: Commentaire de la loi fédérale d'organisation judiciaire, Bd. II, 1990, S. 527 N. 4.1 zu Art. 63 OG). Dieser Antrag erweist sich somit als offensichtlich unzulässig, sodass darauf nicht einzutreten ist.
3. In rechtlicher Hinsicht rügt der Beschwerdeführer eine Verletzung von Art. 273 ZGB.
3.1 Eltern, denen die elterliche Sorge oder Obhut nicht zusteht, und das unmündige Kind haben gegenseitig Anspruch auf angemessenen persönlichen Verkehr (Art. 273 Abs. 1 ZGB). Die Vormundschaftsbehörde kann Eltern, Pflegeeltern oder das Kind ermahnen und ihnen Weisungen erteilen, wenn sich die Ausübung oder Nichtausübung des persönlichen Verkehrs für das Kind nachteilig auswirkt oder wenn eine Ermahnung oder eine Weisung aus anderen Gründen geboten ist (Art. 273 Abs. 2 ZGB). Der Vater oder die Mutter können verlangen, dass ihr Anspruch auf persönlichen Verkehr geregelt wird (Art. 273 Abs. 3 ZGB).
Die Besuchsordnung soll während der ganzen Dauer des Anspruchs angemessen sein. Treten Änderungen ein, welche sie als unangemessen erscheinen lassen und nicht zum voraus berücksichtigt sind, so ist sie zu ändern (CYRIL HEGNAUER, Berner Kommentar, 4. Aufl. 1997, N. 121 zu Art. 273 ZGB; INGEBORG SCHWENZER, in: Basler Kommentar, Zivilgesetzbuch, Bd. I, 3. Aufl. 2006, N. 10 zu Art. 273 ZGB; zu Art. 273 ZGB im Zusammenhang mit Abänderungsverfahren vgl. <ref-ruling> E. 3 S. 408). Dies entspricht auch der Regelung der Kindesschutzmassnahmen in Art. 307 ff. ZGB: So wird die Bestimmung in Art. 313 Abs. 1 ZGB, wonach die nach Art. 307 ZGB angeordneten Massnahmen zum Schutz des Kindes bei Veränderung der Verhältnisse der neuen Lage anzupassen sind, als unmittelbarer Ausfluss des Prinzips der Verhältnismässigkeit der Massnahmen betrachtet (Peter Breitschmid, in: Basler Kommentar, Zivilgesetzbuch, Bd. I, 3. Aufl. 2006, N. 1 zu Art. 313 ZGB; N. 8 zu Art. 307 ZGB; vgl. dazu <ref-ruling> E. 4d S. 386).
3.2 Das Obergericht erwog, dass der Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin abgesehen von einer Krise seit mehreren Jahren stabil sei und somit zu keiner Beeinträchtigung des Kindeswohls führe. Zudem würden die Besuche der Kinder bei ihrer Mutter teilweise begleitet und die bestehende Besuchsrechtsregelung in einem halben Jahr erneut überprüft.
Die Besuchsrechtsregelung erscheine als zeitlich angemessen und als flexibel; ebenfalls werde dem Terminplan der Kinder Rechnung getragen. Durch die Möglichkeit der Familienbegleiterin, die Kinder bei Bedarf zu begleiten, werde auch auf eine allfällige Verschlechterung des Gesundheitszustandes der Beschwerdegegnerin Rücksicht genommen. Insgesamt erscheine die Besuchsrechtsregelung als angemessen und dem Kindeswohl entsprechend.
3.3 Der Beschwerdeführer macht geltend, der angefochtene Entscheid lasse sich nur damit erklären, dass das Obergericht davon ausgegangen sei, das Besuchsrecht diene primär den Eltern.
Diese Rüge ist eine reine Vermutung und ist auf nichts zu stützen. Zudem setzt sich der Beschwerdeführer mit den obergerichtlichen Erwägungen (s. oben, E. 3.2) nicht auseinander. Die Rüge geht somit an der vorinstanzlichen Begründung vorbei, sodass darauf nicht einzutreten ist.
3.4 Sodann bringt der Beschwerdeführer vor, dass die Ärztin der Beschwerdegegnerin in den persönlichen Kontakten zwischen Letzterer und ihren Kindern ein Mittel zur Förderung und Stabilisierung der Gesundheit sehe. Bei dieser Argumentationsweise stehe nicht das Kindeswohl im Vordergrund, sondern das Interesse der Mutter an ihrer Gesundheit.
Dabei verkennt der Beschwerdeführer, dass eine Genesung der Mutter durchaus auch im Interesse der Kinder liegt. Diese Rüge ist somit unbegründet und abzuweisen.
3.5 Der Beschwerdeführer wendet sich weiter gegen die im obergerichtlichen Entscheid zitierten Äusserungen der Ärztin der Beschwerdegegnerin, wonach sich die Stimmungsschwankungen im Bereich des normalen, gesellschaftlich unproblematischen Verhaltens bewegten (s. oben, E. 2.1). Er macht geltend, aus dieser Feststellung lasse sich nichts für die Beachtung des Kindeswohls ableiten, und führt aus, dass gerade Kinder, die wie vorliegend in einem schwierigen Alter seien, nach einer gefestigten Persönlichkeit als elterliche Bezugsperson verlangten.
Allerdings beschränken sich seine diesbezüglichen Vorbringen auf allgemeine Behauptungen und beruhen auf Spekulationen. Eine Gefährdung des Kindeswohls ist damit nicht annähernd dargetan.
3.6 Ferner rügt der Beschwerdeführer, dass die Familienbegleiterin den Gesundheitszustand der Beschwerdegegnerin nicht gehörig überprüfen könne und auch nicht im Stande sei abzuschätzen, wann die Besuche der Kinder bei ihrer Mutter begleitet werden müssten.
Allerdings stützt er diesen Standpunkt lediglich auf den Umstand, dass die Familienbegleiterin über keine medizinische Ausbildung verfüge. Damit allein ist deren angebliche Unfähigkeit jedoch nicht dargetan. Die Rüge ist abzuweisen.
3.7 Schliesslich richtet sich der Beschwerdeführer gegen die obergerichtliche Würdigung der Äusserungen der beiden Kinder zur Besuchsrechtsregelung.
Das Obergericht erwog diesbzüglich, die mittlerweile 14-jährige Tochter habe in einem Schreiben an den Regierungsstatthalter vom 10. Dezember 2008 angegeben, dass sie den Kontakt zu ihrer Mutter wünsche und dass ihr die gemeinsamen Mittagessen, welche früher stattgefunden hätten, ihr sehr gefallen hätten. Sie mache nicht geltend, dass sie ihre Mutter nicht auch in Abwesenheit des Vaters sehen wolle. Der 12-jährige Sohn äussere sich in seinem Schreiben nicht dazu, ob er seine Mutter sehen wolle, er mache jedoch auch nicht geltend, dass er sie überhaupt nicht sehen wolle. Allerdings habe er anlässlich des Gutachtens im Jahre 2004 den Wunsch geäussert, seine Mutter einmal alleine zu treffen. Zudem hätten die Kinder der Beschwerdegegnerin gemäss ihren Angaben mündlich mitgeteilt, dass sie einen vermehrten Kontakt mit ihr wünschten. Insgesamt erscheine die vorgesehene Besuchsrechtsregelung gemäss der Verfügung der Vormundschaftsbehörde E._ weder dem Kindswohl noch direkt dem Kindswillen zu widersprechen.
Der Beschwerdeführer bringt vor, die Tochter habe in ihrem Schreiben den Wunsch geäussert, Kontakt zu ihrer Mutter im bisherigen Rahmen zu haben. Indem die Vorinstanz erwogen habe, die Tochter A._ habe sich mit ihrer Äusserung nicht ausdrücklich gegen die Ausübung des Besuchsrechts in Abwesenheit des Beschwerdeführers geäussert, umgehe sie den klar ausgedrückten Willen des Mädchens. Auch sei im Gutachten der Erziehungsberatung ausgeführt worden, dass A._ jeweils geweint habe, wenn der Beschwerdeführer die Kinder mit der Beschwerdegegnerin habe allein lassen müssen. Deshalb habe die Beschwerdegegnerin den Beschwerdeführer die Besuche der Kinder gegen ihren Willen begleiten lassen. Damit sei der ausschliessliche Wille von A._, dass sie die Besuche der Beschwerdegegnerin gerne im Beisein ihres Vaters durchführen würde, aktenkundig.
Indes legt der Beschwerdeführer nicht dar, dass die dem angefochtenen Entscheid zugrunde liegende Sachverhaltsfeststellung oder die Beweiswürdigung durch das Obergericht geradezu unhaltbar sei, dass also die Tochter tatsächlich ihren Willen klar im von ihm vertretenen Sinne geäussert habe. Die Rüge erweist sich somit als appellatorisch, sodass darauf nicht einzutreten ist.
4. Der Beschwerdeführer wendet sich im Weiteren gegen die obergerichtliche Erwägung, er mache keine genauen Angaben, wie er die bestehende Besuchsrechtsregelung dem Wohle der Kinder anpassen wolle. Diesbezüglich führt er an, dies sei ohne Verletzung von Art. 273 ZGB nicht möglich, bevor die Gesundheitssituation der Beschwerdegegnerin und eine allenfalls damit einhergehende Gefährdung des Kindeswohls abgeklärt sei.
Indes begründet der Beschwerdeführer nicht, weshalb in den betreffenden vorinstanzlichen Erwägungen eine Verletzung von Art. 273 ZGB liegen soll. Soweit er im Übrigen vor Bundesgericht erstmals Vorschläge zur Ausgestaltung der Besuchsrechtsregelung unterbreitet, basieren diese auf Spekulationen sowie auf Ausführungen zum Aufbau der gegenseitigen emotionalen Bindung, welche den Sachverhalt betreffen und vorinstanzlich nicht geltend gemacht worden sind, sodass diesbezüglich keine Erschöpfung des kantonalen Instanzenzuges (Art. 75 Abs. 1 BGG) vorliegt.
Auf die Rüge ist somit nicht einzutreten.
5. Ferner führt der Beschwerdeführer an, das Doppelmandat von Herrn H._ als Beistand der Kinder und als Betreuungsperson der Beschwerdeführerin sei für ihn unverständlich und dieser habe das Vorliegen eines Interessenkonfliktes selber bestätigt.
In diesem Punkt stellt er kein Rechtsbegehren. Im Übrigen beruht die Rüge auf unzulässigen Verweisungen auf Vorbringen im kantonalen Verfahren. Somit ist darauf nicht einzutreten.
6. Schliesslich macht der Beschwerdeführer geltend, die Familienbegleiterin müsse als befangen angesehen werden. Gestützt auf die Telefongespräche zwischen ihr und seiner Rechtsvertreterin sei davon auszugehen, dass sie sich nicht in genügendem Masse und insbesondere nicht ausschliesslich um das Kindeswohl kümmere. So habe sie sich sinngemäss dahingehend geäussert, dass Kinder auch mit psychisch Behinderten umgehen könnten, ohne dass sie dabei Schaden nähmen.
Die gesetzliche Regelung der Ausschliessungsgründe im Vormundschaftsrecht findet sich in Art. 384 ZGB. Gemäss Ziff. 3 dieser Bestimmung ist zum Amte des Vormundes nicht wählbar, wer Interessen hat, die in erheblicher Weise denjenigen der zu bevormundenden Person widerstreiten, oder wer mit ihr verfeindet ist. Diese Bestimmung findet - wie allgemein die Art. 379 ff. ZGB - auch auf die anderen vormundschaftlichen Amtsträger analoge Anwendung (Schnyder/Murer, Berner Kommentar, 3. Aufl. 1984, N. 40 zu Art. 379 ZGB). Je mehr die jeweilige Massnahme der Vormundschaft i.e.S. ähnlich ist, desto mehr rechtfertigt sich die Anwendbarkeit der Art. 379-384 ZGB (SCHNYDER/ MURER, a.a.O.).
Art. 360 f. ZGB legen abschliessend fest, dass nur der Vormund, der Beistand und die vormundschaftlichen Behörden "vormundschaftliche Organe" sind (Schnyder/Murer, a.a.O., N. 42 zu Art. 360 ZGB). Die Familienbegleiterin ist somit nicht als vormundschaftliches Organ zu betrachten. Selbst wenn Art. 384 Abs. 3 ZGB auf die Bestellung der Familienbegleiterin analog zur Anwendung gelangte, wären mit den Vorbringen des Beschwerdeführers die Voraussetzungen für einen Interessenkonflikt im Sinne dieser Bestimmung nicht erstellt. Der blosse Hinweis des Beschwerdeführers auf Telefongespräche zwischen der Familienbegleiterin und seiner Rechtsvertreterin und insbesondere die von ihm angeführte Äusserung stellen keinesfalls eine ernsthafte Grundlage für die Annahme der Befangenheit der Familienbegleiterin dar. Diese Rüge erweist sich somit als unbegründet und ist abzuweisen.
7. Insgesamt ist die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Gemäss dem Ausgang des Verfahrens sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG).
Da sich die Vernehmlassung der Beschwerdegegnerin nur auf die aufschiebende Wirkung bezieht und sie in diesem Punkt unterlegen ist, ist dem Beschwerdeführer keine Parteientschädigung aufzuerlegen (Art. 68 Abs. 1 BGG). Hingegen ist der Vertreterin der Beschwerdegegnerin aus der Gerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 500.-- auszurichten, da bei ihr die Voraussetzungen für die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege offensichtlich erfüllt sind (Art. 64 Abs. 1 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch der Beschwerdegegnerin um unentgeltliche Rechtspflege für das bundesgerichtliche Verfahren wird gutgeheissen, und es wird ihr Rechtsanwältin Christina Mühlematter als Rechtsbeiständin beigegeben.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 2'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Rechtsanwältin Christina Mühlematter wird aus der Gerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 500.-- ausgerichtet.
5. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Obergericht des Kantons Bern, Appellationshof, 1. Zivilkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 29. September 2009
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Der Gerichtsschreiber:
Hohl Rapp