Faits:
A. A.a X._, ressortissant kosovar né en 1964, a vécu et travaillé illégalement en Suisse de 1989 à 1999. Après que la police eut découvert sa présence, il a vainement tenté, dans le cadre d'une procédure d'asile, de régulariser sa situation et de faire venir son épouse et ses trois enfants restés au pays. Il est retourné au Kosovo le 6 octobre 2000. Une interdiction d'entrer en Suisse valable jusqu'au 30 octobre 2003 a été prononcée à son encontre pour violations graves des prescriptions de police des étrangers.
A.b Revenu clandestinement en Suisse en septembre 2001, X._ a divorcé de son épouse au Kosovo le 3 avril 2002. Le 1er juillet 2002, il s'est remarié en Suisse avec Y._, de nationalité suisse, et a requis l'octroi d'une autorisation de séjour au titre du regroupement familial pour vivre auprès de sa nouvelle épouse. Estimant qu'il avait affaire à un mariage de complaisance, le Service cantonal de la population et des migrants du canton de Fribourg (ci-après: le Service cantonal) a rejeté la requête et ordonné le renvoi de l'intéressé.
Sur recours, le Tribunal administratif du canton de Fribourg (aujourd'hui devenu la Cour administrative du Tribunal cantonal du canton de Fribourg; ci-après: le Tribunal cantonal) a, par arrêt du 12 novembre 2004, annulé la décision attaqué et renvoyé la cause à l'administration pour instruction complémentaire et nouvelle décision.
A.c Se référant à l'arrêt précité, le Service cantonal a, le 29 novembre 2004, délivré un permis de séjour à X._, sans autre mesure d'instruction.
B. Par la suite, ayant appris que le couple s'était séparé à deux reprises, une première fois le 1er octobre 2005, une seconde fois quelques mois plus tard, le Service cantonal a fait savoir à X._, le 21 juillet 2006, qu'il envisageait de ne pas renouveler son autorisation de séjour. Le 1er septembre suivant, l'intéressé a indiqué à l'autorité qu'il vivait à nouveau avec sa femme et qu'il retirait une demande de regroupement familial en faveur de ses enfants entre-temps déposée le 23 mai 2005; il prétendait que cette demande, qui avait été refusée par le Service cantonal et faisait l'objet d'un recours pendant devant le Tribunal cantonal, avait provoqué des tensions dans son couple.
Sur la base de renseignements écrits de la police cantonale (du 5 décembre 2006 et du 9 août 2007) indiquant que le couple faisait effectivement ménage commun, le Service cantonal a finalement renouvelé l'autorisation de séjour litigieuse. Le 20 novembre 2007, X._ a été mis au bénéfice d'un permis d'établissement en réponse à une requête qu'il avait déposée le 15 mai précédent.
C. De nouvelles investigations menées par la police cantonale à la demande du Service cantonal ont révélé que X._ vivait à nouveau séparé de son épouse depuis le 1er mars 2008. Les 2 et 15 octobre 2008, les époux ont précisé à l'autorité administrative qu'ils n'envisageaient pas d'engager une procédure de divorce, mais espéraient une prochaine réconciliation. En même temps que ces précisions, ils déposaient une demande de regroupement familial en faveur des enfants de X._.
Par décision du 11 mars 2010, le Service cantonal a révoqué le permis d'établissement de X._ après lui avoir donné l'occasion de s'exprimer à ce sujet, au motif qu'il avait caché un fait essentiel durant la procédure d'autorisation, à savoir que "la communauté conjugale n'était pas ou plus effectivement vécue, le mariage étant déjà à cette époque vidé de l'essentiel de sa substance." Saisi d'un recours contre cette décision, le Tribunal cantonal l'a rejeté, par arrêt du 14 septembre 2010.
D. X._ forme un recours en matière de droit public au Tribunal fédéral contre l'arrêt précité du Tribunal cantonal. Il conclut à l'annulation de l'arrêt attaqué, sous suite de frais et dépens, et à la constatation qu'il a droit au maintien de son autorisation d'établissement, subsidiairement au renvoi de la cause au Tribunal cantonal pour instruction complémentaire et nouvelle décision dans le sens des considérants. Il requiert également le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Le Service cantonal et le Tribunal cantonal se réfèrent aux considérants de l'arrêt attaqué et renoncent à se déterminer sur le recours, tandis que l'Office fédéral des migrations conclut à son rejet.

Considérant en droit:
1. La loi fédérale du 16 décembre 2005 sur les étrangers (LEtr; RS 142.20) est entrée en vigueur le 1er janvier 2008 (RO 2007 5487). En vertu de l'art. 126 al. 1 LEtr, les demandes déposées avant cette date sont régies par l'ancien droit. Lorsqu'est en cause une procédure introduite d'office, comme dans la présente affaire, le moment décisif pour déterminer la loi applicable est celui auquel l'autorité compétente a introduit la procédure de révocation. En l'espèce, c'est dans le courant de l'année 2008 que le Service cantonal a averti le recourant de sa volonté de révoquer son autorisation d'établissement. Le litige doit donc être tranché par la LEtr.
2. Le recourant est titulaire d'un permis d'établissement qui, sans la révocation litigieuse, continuerait à déployer ses effets. En ce sens, il peut se prévaloir d'un droit au maintien de cette autorisation au sens de l'art. 83 let. c ch. 2 LTF et son recours échappe au motif d'irrecevabilité prévu par cette disposition (cf. <ref-ruling> consid. 1.2.1 p. 4).
Pour le surplus, dirigé contre un arrêt final (cf. <ref-law>) rendu par une autorité judiciaire cantonale supérieure de dernière instance (cf. art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF), le recours a été déposé dans les formes et le délai prescrits par la loi (cf. art. 42 et 100 al. 1 LTF) par une personne légitimée à agir (<ref-law>). Il est donc recevable.
3. Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine en principe librement la violation du droit fédéral (cf. art. 95 let. a et 106 al. 1 et 2 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>. Il y procède en se fondant sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. <ref-law>), à moins que ceux-ci n'aient été établis de façon manifestement inexacte - ce qui correspond à la notion d'arbitraire (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 63) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Il n'entre pas en matière sur des critiques appellatoires concernant l'établissement des faits ou l'appréciation des preuves opérés par l'autorité précédente (cf. <ref-ruling> consid. 5.2.2 p. 322; <ref-ruling> consid. 1.4 p. 400; <ref-ruling> consid. 1.4 p. 254 s. et les arrêts cités).
4. 4.1 D'après l'art. 63 al. 1 let. a LEtr (en lien avec l'art. 62 let. a LEtr), l'autorité compétente peut révoquer une autorisation d'établissement lorsque l'étranger ou son représentant légal a fait de fausses déclarations ou a dissimulé des faits essentiels durant la procédure d'autorisation. Sont décisifs, selon la jurisprudence, non seulement les faits sur lesquels l'autorité a expressément demandé des précisions, mais également ceux dont le recourant devait savoir qu'ils étaient déterminants pour l'octroi du permis (cf. arrêt 2C_60/2008 du 9 juin 2008, consid. 2.2.1). Le silence ou l'information erronée doivent avoir été utilisés de manière intentionnelle, à savoir dans l'optique d'obtenir l'autorisation litigieuse (cf. arrêts 2C_60/2008 du 9 juin 2008 consid. 2.2.1; 2A.33/2007 du 9 juillet 2007, consid. 4.1). L'étranger est tenu d'informer l'autorité de manière complète et conforme à la vérité sur tous les faits déterminants pour l'octroi de l'autorisation. Il importe peu que l'autorité eût pu découvrir de tels faits par elle-même si elle avait fait preuve de diligence (cf. arrêts 2C_744/2008 du 24 novembre 2008; 2C_651/2009 du 1er mars 2010 et les arrêts cités).
4.2 Selon le Tribunal cantonal, "l'enchaînement des circonstances laisse clairement apparaître que le recourant n'a jamais voulu créer une communauté conjugale et que son mariage n'a constitué qu'un stratagème afin d'obtenir un droit de séjour en Suisse pour lui et ses enfants."
Le recourant objecte que, dans la mesure où le Service cantonal connaissait tous les éléments entourant sa situation matrimoniale lorsqu'il lui a délivré le permis d'établissement litigieux le 20 novembre 2007, il ne pouvait pas revenir sur sa décision en retenant l'existence d'un mariage fictif.
4.3 Comme on l'a vu, l'art. 62 let. a LEtr subordonne la révocation d'une autorisation d'établissement à la condition que cette dernière ait été initialement octroyée à la suite de déclarations mensongères ou d'un silence intentionnel de l'étranger sur des points importants. L'autorité ne saurait donc tirer prétexte seulement de faits qui lui étaient déjà connus au moment de l'octroi du permis d'établissement pour révoquer sa décision, même si elle avait des doutes sur le bien-fondé de celle-ci (cf., sous l'ancien droit, arrêts 2A.57/2002 du 20 mai 2002 consid. 2.2 et 2A.46/2002 du 23 mai 2002 consid. 3.4).
En l'espèce, le Service cantonal a retenu, comme motif de révocation, l'existence d'un mariage sinon fictif, du moins vidé de toute substance au moment déterminant. Pour ce faire, il s'est appuyé non seulement sur le déroulement des faits qui lui étaient déjà connus lorsqu'il a octroyé le permis d'établissement, mais également sur un élément nouveau, soit la séparation du couple survenue moins de quatre mois après la délivrance dudit permis. Or, dans les circonstances de la présente affaire, cet événement, bien que postérieur à la décision initiale soumise à révocation, apparaît un indice important pour apprécier rétrospectivement la réalité du lien conjugal entre les époux.
4.4 Il reste à examiner si, ajouté aux autres indices connus à l'époque de la décision initiale, le fait que les époux se soient séparés peu de temps après la délivrance du permis d'établissement permet, comme l'ont estimé les premiers juges, de qualifier de fictif le mariage du recourant ou, du moins, de considérer comme abusive son invocation durant la procédure d'autorisation, conformément à ce qu'a retenu le Service cantonal.
4.4.1 Il y a mariage fictif lorsque celui-ci est contracté dans le seul but d'éluder les dispositions de la loi fédérale sur les étrangers, en ce sens que les époux (voire seulement l'un d'eux) n'ont jamais eu la volonté de former une véritable communauté conjugale (cf. <ref-ruling> consid. 4a p. 55; arrêt 2C_222/2008 du 31 octobre 2008 consid. 3.3 in fine et 4.3). Est considérée comme abusive l'invocation d'un mariage qui n'a plus de substance et n'existe plus que formellement parce que l'union conjugale apparaît définitivement rompue, faute de chances de réconciliation entre les époux (cf. <ref-ruling> consid. 4.2 p. 117; <ref-ruling> consid. 2 et 3 p. 151 s.). Dans l'une et l'autre de ces hypothèses, l'intention réelle des époux ne peut souvent pas être établie par une preuve directe, mais seulement grâce à des indices, comme l'a précisé le Tribunal fédéral sous l'empire de l'ancien droit (cf. <ref-ruling> consid. 5a p. 57). Cette jurisprudence peut être reprise sous le nouveau droit (cf. art. 51 al. 1 let. a et 51 al. 2 let. a LEtr; arrêt 2C_152/2009 du 20 juillet 2009, consid. 2.2; MARC SPESCHA, in Migrationsrecht, Kommentar, 2ème éd., Zurich 2009, n. 1 ad Art. 51).
Constituent notamment les indices d'un mariage fictif ou d'un abus de droit les éléments suivants: le fait que l'époux étranger soit menacé d'un renvoi ou ne puisse obtenir une autorisation de séjour autrement que par un mariage; l'existence d'une sensible différence d'âge entre les époux; les circonstances particulières de leur rencontre et de leur relation, tels une courte période de fréquentation avant le mariage ou le peu de connaissances que les époux ont l'un de l'autre, etc. (parmi de nombreuses références, cf. <ref-ruling> consid. 2b p. 295; arrêts 2C_587/2008 du 4 décembre 2008 consid. 4.1, 2C_222/2008 du 31 octobre 2008 consid. 3.3, 2C_654/2007 du 4 avril 2008 consid. 2).
4.4.2 Lorsque la vie commune a présenté une certaine durée et qu'elle n'apparaît pas d'emblée de pure façade, la jurisprudence pose des exigences relativement élevées pour admettre l'existence d'un mariage fictif sur la seule base d'indices (arrêt 2A.240/2003 du 23 avril 2004 consid. 3.3 in fine). Ceux-ci doivent alors être clairs et concrets (cf. ATF <ref-ruling> consid. 2.2 p. 151; <ref-ruling> consid. 5a p. 57 et les arrêts cités). En outre, la preuve d'un mariage fictif doit être apportée par l'autorité, sous réserve de l'obligation des parties de collaborer à l'établissement des faits (cf. arrêt 2A.715/2005 du 13 février 2006, consid. 2.4 et 2.7.1 et les références citées). Cette obligation des parties est d'autant plus grande que les circonstances objectives du cas permettent de douter de la réelle et commune volonté des époux de former une communauté de vie (arrêt 2C_587/2008 du 4 décembre 2008 consid. 4.1). En présence d'indices sérieux d'un mariage fictif, il appartient aux parties de démontrer, par une argumentation circonstanciée, l'existence d'une relation conjugale réellement vécue et voulue (cf. arrêt 2C_222/2008 du 31 octobre 2008 consid. 3.2).
4.4.3 Les constatations portant sur les indices peuvent concerner des circonstances externes tout comme des éléments d'ordre psychique relevant de la volonté interne (volonté des époux). Il s'agit dans les deux cas, de constatations de fait (ATF <ref-ruling> consid. 2.3 p. 152 et les arrêts cités) qui lient le Tribunal fédéral, sauf si elles ont été établies de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. supra consid. 3). En revanche, le Tribunal fédéral examine librement si les constatations de fait (indices) permettent de conclure à l'existence d'un mariage fictif.
4.5 Le recourant se plaint d'une constatation manifestement inexacte des faits sur trois points qu'il considère comme importants pour réfuter la thèse du Tribunal cantonal concernant le caractère fictif de son mariage.
Premièrement, il reproche aux premiers juges d'avoir retenu qu'il avait tenté de vivre seul "dès l'octroi de l'autorisation de séjour en 2004" (le 29 novembre 2004), alors qu'il ne s'était séparé de son épouse, la première fois, qu'en octobre 2005. Du moment que l'arrêt attaqué constate que la date de cette première séparation remonte bien à octobre 2005, la critique du recourant ne porte pas tant sur l'établissement des faits que sur la formulation choisie pour les exposer; tout au plus peut-on concéder au recourant que les premiers juges auraient dû constater que l'intéressé s'était séparé de son épouse, non pas "dès l'octroi" de son autorisation de séjour, mais "environ onze mois" après avoir obtenu celle-ci.
Deuxièmement, le recourant fait grief au Tribunal cantonal d'avoir omis de constater que le couple s'était séparé, la première fois (en octobre 2005), à la suite "des dissensions causées par (sa) volonté de faire venir ses enfants dans notre pays." Là encore, cette circonstance ressort de l'arrêt attaqué (ad let. D de l'état de fait, p. 3 et consid. 2b, p.6). Quant à savoir si elle est déterminante pour trancher la cause, il ne s'agit pas d'une question relative à l'établissement des faits, mais à leur appréciation juridique.
Troisièmement, le recourant voit une constatation incomplète des faits en ceci que l'arrêt attaqué ne mentionne pas que la seconde séparation d'avec son épouse (le 1er mars 2008) procède d'une libre décision de cette dernière, qui a également pris l'initiative d'engager la procédure de divorce. Dans la mesure où les premiers juges ont retenu l'existence d'un mariage fictif entre les époux, l'abus de droit est originaire, et il importe peu de connaître les circonstances de la séparation. Par ailleurs, les causes et les motifs d'une rupture ne jouent pas de rôle non plus en présence d'une union qui - bien que réellement voulue à l'origine - s'est trouvée vidée de sa substance au point que le mariage n'existe plus que formellement et que son invocation pour obtenir un titre de séjour doive être tenue pour abusive (cf. <ref-ruling> consid. 4.2 p. 117; récemment, cf. arrêt 2C_325/2010 du 11 octobre 2010 consid. 3.1).
Partant, le moyen tiré de la constatation manifestement inexacte des faits se révèle mal fondé.
4.6 Selon les constatations cantonales, après dix années passées illégalement en Suisse sans son épouse et ses trois enfants restés au Kosovo, le recourant a été interpellé par la police et a déposé une demande d'asile qui n'a pas abouti. Il est retourné vivre dans son pays le 6 octobre 2000, mais est néanmoins revenu clandestinement en Suisse en septembre 2001, alors qu'il était sous le coup d'une interdiction d'entrée valable jusqu'au 30 octobre 2003. On ignore à quel moment et dans quelles circonstances le recourant a rencontré son épouse actuelle, une ressortissante helvétique de douze ans son aînée à la santé psychique fragile. On sait toutefois qu'il a divorcé le 3 avril 2002 d'avec son ex-femme kosovare et qu'il s'est remarié avec sa seconde épouse le 1er juillet suivant. Autrement dit, en moins de dix mois après être revenu en Suisse, il s'est divorcé, a rencontré une nouvelle compagne et a convolé en secondes noces avec celle-ci. Le remariage apparaissait alors comme le seul moyen pour le recourant d'obtenir un titre de séjour en Suisse. Le Service cantonal a soupçonné dès l'origine l'existence d'un mariage de complaisance au vu de l'enchaînement des circonstances et a refusé, dans un premier temps, d'accorder une autorisation de séjour au recourant (dans une décision du 7 juin 2004); désavoué par le Tribunal cantonal, qui jugeait insuffisants les indices disponibles pour admettre un mariage fictif du moment que les époux faisaient ménage commun, le Service cantonal a finalement octroyé l'autorisation de séjour sollicitée le 29 novembre 2004, sans ordonner de complément d'instruction.
Il ressort également de l'arrêt attaqué que le recourant s'est séparé une première fois de son épouse le 1er octobre 2005, sans en informer le Service cantonal, qui a appris cette circonstance en examinant une demande de regroupement familial déposée par l'intéressé le 15 mai 2005 pour faire venir ses enfants en Suisse. Les premiers juges retiennent qu'après s'être rendu compte que l'autorité enquêtait sur ses possibilités de prendre en charge les enfants pendant son temps de travail, il a déclaré au Service cantonal, le 19 décembre 2005, qu'il faisait à nouveau ménage commun avec son épouse, afin de favoriser sa demande de regroupement familial. Mais à peine cette déclaration faite, il s'est à nouveau séparé de son épouse sans en informer l'autorité. Ce n'est que lorsque le Service cantonal a entrepris une enquête sur ses conditions de séjour qu'il s'est aperçu, en juillet 2006, que les conjoints ne vivaient plus ensemble depuis plusieurs mois, à savoir depuis cinq à six mois selon les déclarations de l'époux et depuis presque une année selon l'épouse (cf. l'audition séparée des conjoints menée par la police le 18 juillet 2006 à la demande du Service cantonal); la séparation était alors due, d'après leurs explications, à la dépression de l'épouse et au refus catégorique de cette dernière de vivre à Romont, la commune où résidait et travaillait son mari. Ayant été informé par le Service cantonal, le 21 juillet 2006, que celui-ci envisageait de ne pas renouveler son autorisation de séjour, le recourant a indiqué à l'autorité, par lettre de son avocat du 1er septembre 2006, qu'il vivait à nouveau avec son épouse; par cette même lettre, il retirait par ailleurs la demande de regroupement familial en faveur de ses enfants, en expliquant que celle-ci avait provoqué des tensions dans son couple. Après s'être assuré que le couple faisait effectivement ménage commun (informations de la police cantonale du 5 décembre 2006 et 9 août 2007), le Service cantonal a prolongé l'autorisation de séjour du recourant, puis, le 20 novembre 2007, a mis ce dernier au bénéfice d'un permis d'établissement.
Enfin, l'arrêt attaqué retient qu'à la suite de nouvelles enquêtes conduites, le 20 mai 2008, par la police cantonale sur mandat du Service cantonal, il est apparu que le couple vivait pour la troisième fois séparément, et ce depuis le 1er mars 2008. Les 2 et 15 octobre 2008, en même temps qu'ils déposaient ensemble une demande de regroupement familial en faveur des enfants du recourant, les époux ont informé l'autorité qu'ils n'envisageaient pas d'engager une procédure de divorce mais espéraient une prochaine réconciliation.
4.7 Il résulte des constatations cantonales que la situation matrimoniale du recourant a toujours été sujette à caution: dès l'annonce de son remariage, le Service cantonal a en effet eu des doutes sur la réalité du lien conjugal entre les époux en raison de circonstances qui constituent, selon la jurisprudence, autant d'indices d'un mariage fictif (existence d'une interdiction d'entrée en Suisse lors du remariage; court délai entre la rencontre des futurs époux et leur union; sensible différence d'âge entre les conjoints; état de santé précaire de l'épouse). Par ailleurs, il apparaît que, par la suite, l'intéressé n'a jamais vécu durablement sous le même toit que son épouse: il est en effet établi que les conjoints se sont séparés, une première fois, quelque onze mois après leur mariage, soit le 1er octobre 2005, puis une deuxième fois en début d'année 2006 (si l'on s'en tient aux déclarations précitées du recourant devant la police le 18 juillet 2006), et une troisième fois le 1er mars 2008, soit moins de quatre mois après l'octroi du permis d'établissement. Le recourant s'est toujours gardé d'informer l'autorité de ses séparations. Alors qu'il ne bénéficiait pas encore du permis d'établissement, il a mis terme à ses deux premières périodes de séparation, selon les constatations cantonales, sitôt qu'il a eu connaissance d'investigations sur sa situation personnelle et/ou matrimoniale, afin de ne pas mettre en péril son statut du point de vue de la police des étrangers.
Au vu des circonstances aussi bien antérieures à la célébration du mariage du recourant avec son épouse actuelle (situation illégale de l'intéressé en Suisse; rapide enchaînement des événements ayant abouti à son remariage; épouse sensiblement plus âgée que lui et d'une santé psychique fragile), que postérieures à cette union (deux séparations survenues à quelques mois de distance et suivies de reprises quasi immédiates de la vie commune sous la pression d'enquêtes administratives; troisième séparation moins de quatre mois après l'octroi du permis d'établissement), le Service cantonal avait suffisamment d'indices pour sérieusement suspecter que les époux avaient contracté un mariage fictif ou, du moins, que leur relation était vidée de toute substance lors de l'octroi du permis d'établissement (le 20 novembre 2007). C'est donc à juste raison que l'autorité a fait part au recourant de ses doutes sur ces points ainsi que de son intention de révoquer son autorisation d'établissement. Or, bien que formellement invité à faire connaître son point de vue, l'intéressé n'a fourni aucun élément concret (faits circonstanciés; offres de preuves; etc.) de nature à dissiper ces doutes, comme il lui appartenait pourtant de le faire en vertu de son obligation de collaborer, qui est en l'espèce d'autant plus grande que la vie commune des époux a été instable et de courte durée (cf. supra consid. 4.4.2). Jusque dans son recours au Tribunal fédéral, il se contente de nier l'existence d'un mariage fictif, sans nullement étayer ses dénégations.
4.8 Dans ces conditions, il faut admettre, avec les premiers juges, que l'examen rétrospectif des circonstances met en évidence suffisamment d'indices pour retenir que le recourant a sciemment trompé l'autorité en lui cachant le caractère fictif de son mariage. Partant, le Service cantonal pouvait révoquer son permis d'établissement en application de l'art. 63 al. 1 let. a LEtr (en lien avec l'art. 62 let. a LEtr).
5. Le recourant soutient que la décision attaquée viole l'art. 50 al. 1 let. a LEtr. A teneur de cette disposition, si l'union conjugale a duré au moins trois ans et que l'intégration est réussie, le conjoint d'un ressortissant suisse a droit à la prolongation de la durée de validité de son autorisation de séjour. Comme l'admet le recourant, cette hypothèse n'entre toutefois pas en ligne de compte si l'on retient, comme en l'espèce, la thèse du mariage fictif, faute de véritable "union conjugale" entre les époux. Le grief est donc dépourvu de pertinence.
6. Il suit de ce qui précède que le recours, entièrement mal fondé, doit être rejeté.
Succombant, le recourant doit supporter les frais judiciaires (cf. art. 65 al. 1 et 3 et 66 al. 1) et n'a pas droit à des dépens (cf. <ref-law>). Par ailleurs, dans la mesure où ses conclusions apparaissaient dénuées de chances de succès, le bénéfice de l'assistance judiciaire doit lui être refusé (cf. <ref-law>). Les frais judiciaires seront toutefois fixés en tenant compte de sa situation financière.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'500 fr., sont mis à la charge du recourant.
4. Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Service de la population et des migrants et à la Ie Cour administrative du Tribunal cantonal du canton de Fribourg, ainsi qu'à l'Office fédéral des migrations.
Lausanne, le 23 février 2011
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Le Greffier:
Zünd Addy