Faits:
A. X._, ressortissant italien né en 1978, est entré en Suisse le 24 décembre 1998, dans le cadre d'un regroupement familial avec son épouse. Il a été mis au bénéfice d'une autorisation de séjour, laquelle a été régulièrement prolongée jusqu'au 30 mai 2009. Le couple s'est séparé en 2004 et a divorcé en 2006.
Du point de vue professionnel, X._ a travaillé auprès d'un même employeur de 1999 à 2003, avant de se retrouver au chômage. Il a par la suite alterné travaux à durée limitée et courtes périodes de chômage jusqu'au 16 octobre 2009, date à laquelle il est entré en qualité de serrurier au service d'une société à A._ (VS).
B. Durant son séjour en Suisse, X._ a fait l'objet, à partir de 2004, des procédures et mesures pénales et administratives suivantes:
- En 2006, le Juge d'instruction du Valais central l'a condamné à quinze jours d'emprisonnement avec sursis et à une amende pour contravention et délit à la loi fédérale sur les stupéfiants (LStup).
- En 2007, le Tribunal du district de Sierre l'a condamné à douze mois de prison avec sursis pour vols en bande, dommages à la propriété et violations de domicile, infractions commises en 2004.
- Le Service de la population et des migrations du canton du Valais (ci-après: le Service cantonal) a, le 14 août 2009, adressé un "sérieux avertissement" à l'intéressé, en lui indiquant qu'une nouvelle condamnation pénale pourrait entraîner le non-renouvellement de son autorisation de séjour et son renvoi de Suisse.
- En 2009, le Tribunal du district de Sierre a condamné X._ à une peine privative de liberté de trois ans et demi, réduite à trente-six mois en appel et confirmée par arrêt du Tribunal fédéral du 2 juillet 2010 (cause 6B_390/2010), pour contravention et crime contre la LStup. Ayant commencé à purger sa peine en juillet 2010, l'intéressé pouvait, au plus tôt, espérer être libéré conditionnellement en juillet 2012.
C. Le 8 novembre 2010, après avoir entendu X._, le Service cantonal a décidé de ne pas renouveler l'autorisation de séjour UE/AELE en sa faveur et a prononcé son renvoi de Suisse dès sa sortie carcérale. Le recours que l'intéressé a formé contre cette décision a été rejeté par décision du Conseil d'Etat du canton du Valais (ci-après: le Conseil d'Etat) du 17 août 2011. Par arrêt du 26 janvier 2012, la Cour de droit public du Tribunal cantonal du canton du Valais (ci-après: le Tribunal cantonal) a rejeté le recours formé par X._ à l'encontre de la décision du Conseil d'Etat.
D. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, X._ conclut, sous suite de frais et dépens, à l'annulation de l'arrêt du 26 janvier 2012 et à la prolongation, respectivement au renouvellement de l'autorisation de séjour B CE/AELE en sa faveur. Le Tribunal cantonal renonce à se déterminer sur le recours. Le Conseil d'Etat et l'Office fédéral des migrations concluent à son rejet.
Par courrier séparé du 29 février 2012, X._ a demandé sa mise au bénéfice de l'assistance judiciaire partielle. Il a en outre adressé plusieurs courriers avec annexes au Tribunal fédéral en date des 6 juin, 11 et 13 juillet 2012, en requérant leur versement à la procédure.

Considérant en droit:
1. Le Tribunal fédéral examine d'office sa compétence (<ref-law>) et contrôle librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (<ref-ruling> consid. 1 p. 103).
1.1 D'après l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, le recours en matière de droit public est irrecevable contre les décisions relatives à une autorisation de droit des étrangers à laquelle ni le droit fédéral ni le droit international ne donnent droit.
Etant de nationalité italienne, s'opposant à la non-prolongation de son autorisation de séjour UE/AELE (cf. <ref-ruling> consid. 1.2.1 p. 4; arrêts 2C_656/2011 du 8 mai 2012 consid. 1.1; 2C_148/2010 du 11 octobre 2010 consid. 2) et ayant par le passé exercé une activité lucrative en Suisse qu'il affirme pouvoir reprendre à sa sortie de prison, le recourant peut se prévaloir de l'Accord du 21 juin 1999 entre la Confédération suisse, d'une part, et la Communauté européenne et ses États membres, d'autre part, sur la libre circulation des personnes (ALCP; RS 0.142.112.681) qui confère en principe aux ressortissants des États membres de la Communauté européenne et de la Suisse le droit d'entrer sur le territoire d'une autre partie contractante (art. 1 let. a et 3 ALCP) ainsi que le droit de séjourner et d'accéder à la vie économique sous réserve des dispositions de l'<ref-law> et conformément aux art. 1 let. a de l'Annexe I ALCP et 4 ALCP. Par conséquent, le présent recours est recevable sous l'angle de l'art. 83 let. c ch. 2 LTF (cf. arrêt 2C_908/2010 du 7 avril 2011 consid. 1.1).
1.2 Pour le surplus, s'en prenant à l'arrêt du Tribunal cantonal du 26 janvier 2012, le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>) rendue en dernière instance cantonale par un tribunal supérieur (art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF); en outre, il a été déposé en temps utile (<ref-law>) et dans les formes prescrites (<ref-law>) par le destinataire de l'arrêt attaqué qui a un intérêt digne de protection à son annulation ou à sa modification (<ref-law>). Par conséquent, il convient d'entrer en matière.
1.3 Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral (cf. art. 95 let. a et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>. Aux termes de cet alinéa, le Tribunal fédéral n'examine la violation de droits fondamentaux que si ce grief a été invoqué et motivé par le recourant. En outre, le Tribunal fédéral se fonde sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. <ref-law>), à moins que ceux-ci n'aient été établis de façon manifestement inexacte - notion qui correspond à celle d'arbitraire (<ref-ruling> consid. 7.1 p. 51; <ref-ruling> consid. 4.2 p. 560) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Si le recourant entend s'écarter des constatations de fait de l'autorité précédente (cf. <ref-law>), il doit expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions d'une exception prévue par l'<ref-law> seraient réalisées. Sinon, il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait divergeant de celui qui est contenu dans l'acte attaqué. Les faits et les critiques invoqués de manière appellatoire sont irrecevables (<ref-ruling> consid. 3 p. 104). Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut en principe être présenté devant le Tribunal de céans (<ref-law>).
Dans la mesure où les pièces qui accompagnent le mémoire de recours au Tribunal fédéral et les documents qui lui ont été transmis les 6 juin, 11 et 13 juillet 2012 ne ressortent pas déjà de la procédure cantonale, il s'agit de moyens nouveaux irrecevables. En tant que la version des faits que le recourant donne en début de mémoire s'écarte et complète les faits constatés dans l'arrêt attaqué, sans qu'il n'indique que ceux-ci seraient manifestement inexacts ou arbitraires et sans que le Tribunal fédéral n'ait à en tenir compte d'office en vertu de l'<ref-law>, le recours est également irrecevable. Partant, la Cour de céans se fondera sur les faits ressortant de l'arrêt entrepris.
2. 2.1 Aux termes de son art. 2 al. 2, la LEtr n'est applicable aux ressortissants des États membres de la Communauté européenne, aux membres de leur famille et aux travailleurs détachés par un employeur ayant son siège ou son domicile dans un de ces États, que dans la mesure où l'ALCP n'en dispose pas autrement ou lorsque la LEtr prévoit des dispositions plus favorables. Comme l'ensemble des droits octroyés par l'ALCP, le droit de séjour découlant de l'<ref-law> (cf. supra consid. 1.1) ne peut être limité que par des mesures d'ordre ou de sécurité publics, au sens de l'<ref-law>, dont le cadre et les modalités sont définis en particulier par la directive 64/221/CEE, ainsi que par la jurisprudence y relative de la Cour de justice des Communautés européennes, devenue la Cour de justice de l'Union européenne (ci-après: la Cour de Justice), rendue avant la signature de l'accord le 21 juin 1999 (cf. <ref-law> en relation avec l'<ref-law>; au sujet de la prise en considération des arrêts de la Cour de Justice postérieurs à cette date, cf. <ref-ruling> consid. 4.2 p. 20; <ref-ruling> consid. 3.6 p. 9 ss; <ref-ruling>13 consid. 5.2 p. 119 s.; arrêt 2C_486/2011 du 13 décembre 2011 consid. 2).
2.2 Conformément à la jurisprudence de la Cour de Justice, les limites posées au principe de la libre circulation des personnes doivent s'interpréter de manière restrictive. Ainsi, le recours par une autorité nationale à la notion d'"ordre public" pour restreindre cette liberté suppose, en dehors du trouble de l'ordre social que constitue toute infraction à la loi, l'existence d'une menace réelle et d'une certaine gravité affectant un intérêt fondamental de la société. Des motifs de prévention générale détachés du cas individuel ne sauraient donc les justifier (cf. ATF <ref-ruling>76 consid. 3.4.1 p. 183 et l'arrêt de la Cour de Justice du 26 février 1975, 67/74 Bonsignore, Rec. 1975 p. 297 pts 6 et 7). D'après l'art. 3 par. 2 de la directive 64/221/CEE, la seule existence de condamnations pénales (antérieures) ne peut automatiquement motiver de telles mesures. Les autorités nationales sont tenues de procéder à une appréciation spécifique, portée sous l'angle des intérêts inhérents à la sauvegarde de l'ordre public, qui ne coïncide pas nécessairement avec les appréciations à l'origine des condamnations pénales. Autrement dit, ces dernières ne peuvent être prises en considération que si les circonstances les entourant laissent apparaître l'existence d'une menace actuelle pour l'ordre public (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 20; <ref-ruling> consid. 4.3 p. 24).
2.3 Selon les circonstances, la jurisprudence de la Cour de Justice admet néanmoins que le seul fait du comportement passé de la personne concernée puisse réunir les conditions de pareille menace actuelle (ATF <ref-ruling>76 consid. 3.4.1 p. 184, et l'arrêt de la Cour de Justice du 27 octobre 1977 C-30/77 Bouchereau, Rec. 1977 p. 1999 pt 29). Dans ce cas, il ne doit pas être établi avec certitude que l'étranger commettra d'autres infractions à l'avenir; inversement, ce serait aller trop loin que d'exiger que le risque de récidive soit nul pour que l'on renonce à une telle mesure. Compte tenu de la portée que revêt le principe de la libre circulation des personnes, ce risque ne doit, en réalité, pas être admis trop facilement. Il faut bien plutôt l'apprécier en fonction de l'ensemble des circonstances du cas et, en particulier, de la nature et de l'importance du bien juridique menacé, ainsi que de la gravité de l'atteinte qui pourrait y être portée. L'évaluation du risque de récidive sera plus rigoureuse si le bien juridique menacé est important (cf. <ref-ruling> consid. 4.2 p. 20; <ref-ruling> consid. 3.3 p. 499 s.; arrêts 2C_839/2011 du 28 février 2012 consid. 2.2; 2C_486/2011 du 13 décembre 2011 consid. 2).
Les mesures d'éloignement sont soumises à des conditions d'autant plus strictes que l'intéressé a séjourné longtemps en Suisse. Le renvoi d'étrangers ayant séjourné très longtemps en Suisse, voire de ceux qui y sont nés et y ont passé toute leur existence (étrangers de la "seconde génération"), n'est cependant exclu ni par l'ALCP, ni par la CEDH (ATF <ref-ruling>76 consid. 4.4 p. 189 s. et les références; arrêts 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 2.3; 2C_903/2010 du 6 juin 2011 consid. 3.1).
Pour évaluer la menace que représente un étranger condamné pénalement, le Tribunal fédéral se montre particulièrement rigoureux - en suivant en cela la pratique de la Cour européenne des droits de l'homme - en présence d'infractions à la législation fédérale sur les stupéfiants, d'actes de violence criminelle et d'infractions contre l'intégrité sexuelle (arrêts 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 2.3; 2C_221/2012 du 19 juin 2012 consid. 3.3.2; 2C_492/2011 du 6 décembre 2011 consid. 4.1).
3. Le litige porte sur le point de savoir si, compte tenu des trois condamnations pénales subies à partir de 2004 et qui totalisent plus de quatre années de privation de liberté, le non-renouvellement de l'autorisation de séjour du recourant est compatible avec l'art. 5 de l'Annexe I ALCP, ce que conteste celui-ci.
A ce titre, le recourant reproche en substance aux juges cantonaux d'avoir méconnu l'art. 5 de l'Annexe I ALCP en relation avec le principe de la proportionnalité (cf. art. 5 al. 2 Cst.; 96 LEtr). Ces derniers auraient ignoré le principe général de la réinsertion, "fait abstraction de tous les éléments concrets" plaidant en sa faveur, de même que retenu l'actualité de la menace qu'il représenterait pour l'ordre public suisse sur la seule base de considérations, inadmissibles, liées à la prévention générale.
3.1 La Cour de céans a confirmé récemment la révocation de l'autorisation d'établissement d'un ressortissant italien né en Suisse, et qui avait en particulier été condamné à deux reprises pour violation de la LStup, dont une grave, à une peine avec sursis de trois ans (arrêt 2C_38/2012 du 1er juin 2012 consid. 4 et 5). Le Tribunal fédéral a fait de même s'agissant d'un ressortissant autrichien né en Suisse et souffrant d'alcoolisme, qui avait été, en l'espace de seize ans, condamné à six peines privatives de liberté variant entre 21 jours et 21 mois pour avoir commis de nombreux vols et dommages à la propriété; si le recourant n'avait pas perpétré d'actes violents, d'ordre sexuel ou en matière de stupéfiants, les récidives justifiaient la révocation de son permis, étant précisé qu'un risque de réitération subsistait en dépit de sa libération conditionnelle (arrêt 2C_839/2011 du 28 février 2012 consid. 3.1 et 3.2). En outre, une menace suffisamment grave à l'ordre public, justifiant la révocation d'une autorisation d'établissement, a été retenue en rapport avec un ressortissant portugais vivant en Suisse depuis quinze ans qui, ayant occupé les forces de l'ordre pour vols, voies de fait et infractions à la LStup depuis l'âge de douze ans, a été condamné à l'âge adulte à dix-huit mois d'emprisonnement avec sursis pour infraction grave à la LStup, puis à une peine privative de liberté de 32 mois pour infraction grave à la LStup et blanchiment d'argent (arrêt 2C_242/2011 du 23 septembre 2011 consid. 3 et 4). Le Tribunal fédéral a en revanche annulé la révocation de l'autorisation de séjour d'un ressortissant tunisien marié à une Française, dans la mesure où ce petit trafiquant et consommateur de haschich condamné à des peines privatives de cinq mois environ ne représentait pas en l'état une menace suffisamment grave au regard de l'<ref-law>, mais tout en précisant que l'intéressé s'exposerait à des mesures d'éloignement en cas de récidive (arrêt 2C_547/2010 du 10 décembre 2010 consid. 3 et 4).
3.2 Tel qu'il résulte de l'arrêt querellé, le recourant n'a cessé, depuis l'âge de vingt-six ans, d'occuper les forces de l'ordre et les tribunaux pénaux. Entre 2006 et 2009, il a en effet été condamné à trois reprises à des peines privatives de liberté totalisant plus de quatre années. Or, tant la multiplication des infractions que la durée totale des condamnations pénales, qui n'ont fait que croître au fil du temps, confirment la gravité des actes perpétrés par le recourant.
Parmi les forfaits retenus figurent des infractions qui, selon la jurisprudence du Tribunal fédéral, représentent une atteinte très grave à la sécurité et à l'ordre publics (cf. arrêt 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 4.4.2; <ref-ruling> consid. 3.3 p. 303). En particulier et comme il ressort de l'arrêt de la Cour de droit pénal du Tribunal fédéral relatif au recourant (arrêt 6B_390/2010 du 2 juillet 2010), il ne faut pas perdre de vue que le trafic de drogue en raison duquel ce dernier a, en 2009/10, écopé d'une peine privative de liberté d'une durée de trois ans, avait porté sur la vente de 296,3 grammes de cocaïne, soit 116 grammes de drogue pure. Dans ce contexte, le Tribunal fédéral a notamment rappelé que l'intéressé "avait fait preuve d'une intention criminelle affirmée" et que sa faute apparaissait lourde. Il avait en effet, durant l'été 2007 déjà, demandé à un collègue de travail de le mettre en contact avec d'éventuels consommateurs, contracté un crédit en décembre 2007 afin de financer son activité illicite, prospecté par la suite pour constituer sa clientèle. Il s'était ensuite fréquemment rendu à B._ pour s'approvisionner et n'avait pas hésité à offrir des lignes de cocaïne à des connaissances pour les initier au produit, favorisant l'émergence, chez ces dernières, d'une situation de dépendance et mettant directement en danger leur santé et leur vie, alors même qu'étant lui-même consommateur et qu'ayant été condamné pour des faits similaires par le passé, il était parfaitement au fait des effets nocifs induits par ces substances illicites (arrêt 6B_390/2010 précité, consid. 1.2). De plus, le recourant ne s'était pas limité à satisfaire sa propre consommation de stupéfiants, mais avait "agi par appât du gain" (arrêt précité, consid. 1.3). Ce dernier n'avait par ailleurs que difficilement collaboré à l'instruction, n'avait pas hésité à récidiver malgré ses condamnations antérieures et les sursis accordés. En outre, il avait refusé, du moins jusqu'à son incarcération (cf. arrêt attaqué, p. 9), de se soumettre à de nouveaux contrôles toxicologiques depuis mars 2009. Dans ce contexte, la Cour de droit pénal du Tribunal fédéral avait souligné que "sa propension à commettre de nouvelles infractions, alors même que les procédures antérieures ne sont pas terminées, est inquiétante" et confirmé le refus du sursis partiel demandé (arrêt précité, consid. 2.3).
L'arrêt attaqué retient également que, durant plusieurs années, l'intimé a persisté à violer l'ordre juridique suisse, persévérant dans son activité criminelle en dépit des parfois lourdes condamnations prononcées à son encontre et des avertissements dont il a fait l'objet en 2006 et 2007 (sursis pénaux). Compte tenu de la gravité et de la fréquence des infractions commises, de la carrière criminelle affichée par le recourant dans le domaine des stupéfiants, qui requièrent en tant que telles une évaluation spécialement rigoureuse du risque de récidive (cf. arrêts 2C_903/2010 du 6 juin 2011 consid. 4.3, non publié in <ref-ruling>; 2C_473/2011 du 17 octobre 2011 consid. 4.2), et du mépris dont le recourant a fait preuve à l'égard des avertissements prononcés à son encontre, son comportement passé a été suffisamment grave pour réunir déjà en soi les conditions permettant de retenir un risque de récidive concret et, par là même, une menace actuelle pour l'ordre public, de sorte à justifier la limitation de la libre circulation de l'intéressé (cf. supra consid. 2.3).
3.3 Les points positifs que le recourant avance afin d'obtenir l'annulation de la décision confirmant le non-renouvellement de son permis de séjour ne sont pas de nature à relativiser la menace actuelle pour l'ordre public qu'il représente, les considérations des juges cantonaux ne prêtant pas le flanc à la critique en l'espèce.
3.3.1 Le fait, souligné par le recourant (recours, p. 14), qu'il ait adopté un comportement adéquat au cours de l'exécution de sa peine et, notamment, remis de l'ordre dans sa vie, y compris en accomplissant un suivi psychiatrique avec contrôles toxicologiques impromptus durant son incarcération, est généralement attendu de tout délinquant (cf. arrêts 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 3.3.2; 2C_562/2011 du 21 novembre 2011 consid. 4.3.1); la vie à l'intérieur d'un établissement pénitentiaire ne saurait être comparée à la vie à l'extérieur, pour ce qui est des possibilités de retomber dans la délinquance (arrêt 2C_14/2010 du 15 juin 2010). De même, en raison du contrôle relativement étroit que les autorités pénales ont exercé sur l'intéressé au cours de la période d'exécution de la peine, des conclusions tirées d'un tel comportement ne sauraient passer pour déterminantes, du point de vue du droit des étrangers, en vue d'évaluer l'attitude qu'un détenu adoptera après sa libération complète (cf. arrêt 2C_562/2011 précité, consid. 4.3.1).
3.3.2 Le même argument, bien qu'à un degré moindre compte tenu de la plus grande liberté dont jouit l'intéressé, peut être retenu s'agissant des congés dont, selon les explications du recourant, ce dernier a pu bénéficier et qui se seraient déroulés sans heurts (cf. recours, p. 14). Il en va de même s'agissant de l'octroi d'une éventuelle libération conditionnelle du recourant, d'autant que celle-ci ne serait envisageable qu'à partir de juillet 2012 et ne permettrait donc pas, en tout état, d'établir un pronostic favorable au sujet de son futur comportement sur la durée (cf. arrêt attaqué, p. 7). Durant une telle phase, les autorités pénales ont en effet coutume de maintenir un certain contrôle sur le délinquant, en assortissant cette période d'une assistance de probation et de règles de conduite, étant en outre précisé qu'une récidive serait susceptible de déboucher immédiatement sur la révocation de la liberté conditionnelle (cf. arrêt 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 3.3.2).
Par ailleurs et de manière plus générale, la libération conditionnelle au sens de l'<ref-law> est octroyée quasi automatiquement dès que le comportement du détenu en prison ne s'oppose pas à son élargissement et qu'il n'y a pas lieu de craindre qu'il ne commette de nouveaux crimes ou délits (cf. <ref-ruling> consid. 2.2 p. 203). Elle n'est dès lors pas décisive pour apprécier la dangerosité pour l'ordre public de celui qui en bénéficie et la police des étrangers est libre de tirer ses propres conclusions à ce sujet (cf. ATF <ref-ruling>76 consid. 4.3.3 p. 188; arrêt 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 3.3.2).
3.3.3 Contrairement à ce qu'allègue le recourant, la réinsertion professionnelle dont il a pu commencer à bénéficier avant son incarcération pénale s'avère insuffisante pour admettre une diminution notable du danger émanant de sa personne, étant notamment souligné qu'il avait également effectué divers travaux, à tout le moins par intermittences, durant les périodes au cours desquelles il avait jadis déployé une activité délictuelle.
3.3.4 Si, comme le soutient le recourant, l'appui et l'entourage de sa famille vivant en Suisse, soit son frère, son oncle et des cousines (recours, p. 14), peuvent selon les cas être considérés comme des facteurs de stabilité diminuant le risque de récidive pénale, cette présence n'a cependant pas détourné l'intéressé de ses agissements criminels par le passé. L'argument tiré de l'environnement familial, qui ne concerne par ailleurs pas la famille nucléaire du recourant en l'occurrence, n'est dès lors guère déterminant dans son cas.
3.3.5 Par conséquent et contrairement à ce que prétend le recourant, c'est à bon droit que le Tribunal cantonal a, en suivant la décision du Conseil d'Etat, retenu que le risque de récidive devait être considéré comme restant très important et d'actualité.
4. Reste la proportionnalité du non-renouvellement de l'autorisation de séjour UE/AELE que le recourant conteste également.
4.1 Le principe de la proportionnalité découle notamment de l'art. 96 LEtr, applicable aussi au domaine régi par l'ALCP (cf. art. 2 al. 2 LEtr; cf. arrêt 2C_1045/2011 du 18 avril 2012 consid. 2.1). Dans le cadre de la pesée d'intérêts qu'il implique, il y a, entre autres, lieu de prendre en compte la durée du séjour en Suisse, l'âge d'arrivée dans ce pays, les relations sociales, familiales et professionnelles, le niveau d'intégration et les conséquences d'un renvoi. L'autorisation d'établissement d'un étranger qui réside de longue date en Suisse ne peut être révoquée qu'avec retenue. En cas d'activité pénale grave ou répétée, une telle révocation n'est toutefois pas exclue, même si l'étranger est né en Suisse où il a passé toute son existence (cf. consid. 2.3 supra; arrêt 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 4.2).
4.2 Au vu de la gravité des faits reprochés au recourant et sa persistance à ne pas respecter l'ordre juridique suisse, le maintien du droit de demeurer en Suisse ne pouvait se justifier qu'en présence de circonstances tout à fait particulières, qui font manifestement défaut en l'espèce (cf. arrêt 2C_980/2011 du 22 mars 2012 consid. 4.2).
Si la durée du séjour en Suisse du recourant, soit près de quatorze ans, est relativement longue, ce dernier a néanmoins passé toute son enfance et son adolescence en Italie, dont les conditions de vie sont, comme l'ont à juste titre relevé les précédents juges, similaires à celles prévalant en Suisse. Du constat du Tribunal cantonal, des membres de la famille proche de l'intéressé, en particulier ses parents, y vivent encore. Maîtrisant la langue italienne, il n'existe aucun indice qu'un retour du recourant, divorcé et sans enfants, dans son pays d'origine constituerait pour lui un sérieux obstacle à son intégration socio-professionnelle, d'autant que, tel qu'il résulte des constatations non entachées d'arbitraire de l'arrêt entrepris, l'intéressé n'a pu démontrer s'être créé des liens sociaux ou professionnels d'une intensité particulière en Suisse, ceci valant également pour ses contacts avec les membres de sa famille - un frère, un oncle et des cousines - établis en Suisse. S'ajoute à cela que le recourant pourra, s'il le souhaite, maintenir des contacts réguliers avec ceux-ci, que ce soit de visu ou à distance. Il devrait du reste pouvoir utiliser dans son pays d'origine les connaissances professionnelles acquises en Suisse.
Par ailleurs, le critère de la durée du séjour du recourant en Suisse est contre-balancé par ses démêlés avec les forces de l'ordre et la justice, en particulier par des antécédents pénaux très graves, et par le fait qu'en dépit des nombreux avertissements et sursis prononcés à son égard, il a persévéré dans ses agissements délictueux.
4.3 Dans ces conditions, l'intérêt public à l'éloignement du recourant l'emporte sur son intérêt privé à ce qu'il puisse poursuivre sa vie en Suisse. Sous l'angle de la proportionnalité également, l'arrêt attaqué s'avère être conforme au droit.
5. 5.1 Il résulte de ce qui précède que c'est à bon droit que le Tribunal cantonal a confirmé la décision du Conseil d'Etat du 17 août 2011 relative au refus de renouveler l'autorisation de séjour UE/AELE en faveur du recourant. Partant, le recours doit être rejeté dans la mesure de sa recevabilité.
5.2 Le recourant a sollicité sa mise au bénéfice de l'assistance judiciaire. Sa cause paraissant dépourvue de chances de succès dès le dépôt du recours (cf. <ref-ruling> consid. 7.1 p. 2), la demande d'assistance judiciaire doit être rejetée (art. 64 al. 1 et 2 LTF). Il sera par ailleurs précisé qu'en tout état, les pièces -, consistant pour la majeure part en des "attestations" signées par le recourant lui-même et non étayées par des documents objectifs -, que ce dernier a communiquées au Tribunal fédéral à l'appui de sa requête du 29 février 2012, ne sont pas propres à établir son indigence devant la Cour de céans (cf. arrêt 6B_482/2007 du 12 août 2008 consid. 21.2). Les frais seront partant mis à la charge du recourant (art. 65 al. 2 et 3 et 66 al. 1 LTF). Il ne sera pas alloué de dépens (art. 68 al. 1 et 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours en matière de droit public est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La demande d'assistance judiciaire partielle est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 2'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
4. Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Service de la population et des migrations, au Conseil d'Etat et au Tribunal cantonal du canton du Valais, Cour de droit public, et à l'Office fédéral des migrations.
Lausanne, le 20 août 2012
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Zünd
Le Greffier: Chatton