Faits:
A. Né en 1959, X._ a pris domicile à A._, où il a exercé une activité lucrative dépendante, à partir de 1996. Depuis 1999, il a procédé à des rachats auprès de sa caisse de pension professionnelle (IIe pilier), pour les montants suivants: 1999: 20'354 fr.; 2000: 22'915 fr.; 2001: 60'000 fr.; 2002: 60'000 fr.; 2003: 20'000 fr.; 2004: 70'000 fr. (rachat intervenu le 27 décembre 2004).
Au moyen de deux emprunts totalisant 350'000 fr. et de fonds propres, X._ et son épouse ont acquis un bien immobilier en France le 22 avril 2003, vers lequel ils ont transféré leur domicile en date du 1er juillet 2003. Le 21 février 2005, X._ a obtenu des renseignements de sa caisse de pension au sujet des modalités d'un versement anticipé de son capital de prévoyance. Le 23 mars 2005, sa caisse de pension lui a versé 210'000 fr. destinés à amortir ses emprunts hypothécaires concernant son bien immobilier.
X._ étant assujetti à l'impôt à la source, selon l'attestation-quittance de son employeur, le revenu soumis à l'impôt pour 2004 se montait à 296'304 fr. 20 et les impôts retenus à 79'113 fr. 20.
B. Par décision du 21 février 2006, l'Administration fiscale cantonale de Genève (ci-après: l'Administration fiscale cantonale) a arrêté, en le rectifiant, l'impôt à la source perçu pour l'année 2004 à 76'765 fr. 05 pour un montant imposable ramené à 290'227 fr. Elle a en revanche refusé d'admettre la déduction du rachat de prévoyance de 70'000 fr. effectué en 2004, au motif que le délai restreint entre le financement du rachat et le versement anticipé du capital de prévoyance constituait une planification fiscale ayant pour but une économie injustifiée d'impôt, qui a été évaluée à 27'324 fr. 10.
La réclamation déposée par X._ en date du 21 mars 2006 a été rejetée par l'Administration fiscale cantonale par décision du 26 mai 2006, contre laquelle le contribuable a recouru auprès de la Commission cantonale de recours en matière d'impôts le 29 juin 2006. Cette dernière, devenue entre-temps la Commission cantonale de recours en matière administrative (ci-après: la Commission cantonale de recours), a admis le recours le 4 février 2009 et a renvoyé le dossier à l'Administration fiscale cantonale pour nouvelle taxation. Par arrêt du 26 janvier 2010, la 1ère section du Tribunal administratif de la République et canton de Genève (ci-après: le Tribunal administratif) a rejeté le recours interjeté par l'Administration fiscale cantonale, estimant qu'il n'existait pas d'éléments permettant de retenir un cas d'évasion fiscale, si bien que l'Administration fiscale cantonale devait admettre la déduction du rachat litigieux.
C. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, l'Administration fiscale cantonale demande au Tribunal fédéral d'annuler l'arrêt du Tribunal administratif du 26 janvier 2010 et de confirmer la décision sur réclamation du 26 mai 2006.
S'en rapportant à justice quant à la recevabilité du recours, le Tribunal administratif persiste dans les considérants et le dispositif de son arrêt. X._ conclut, sous suite de frais et dépens, au rejet du recours et à la confirmation de l'arrêt du Tribunal administratif du 26 janvier 2010. S'en prenant aux faits constatés, l'Administration fédérale des contributions conclut à l'admission du recours.

Considérant en droit:
1. 1.1 L'arrêt entrepris concerne le calcul du revenu imposable à la source du recourant pour la période fiscale 2004 tant en matière d'ICC que d'IFD. Le recours est dirigé contre un arrêt considéré comme final, car le renvoi porte uniquement sur le calcul de la taxation (cf. <ref-law> et <ref-ruling> consid. 1.3 p. 127), rendu dans une cause de droit public, qui ne tombe sous le coup d'aucune des exceptions prévues à l'<ref-law>, de sorte que la voie du recours en matière de droit public est ouverte (<ref-law>).
1.2 C'est en application des <ref-law>, 17 de la loi genevoise du 23 septembre 1994 sur l'imposition à la source des personnes physiques et morales (LISP/GE; RS/GE D 3 20), ainsi que 6 et 7 de la loi genevoise du 4 octobre 2001 de procédure fiscale (LPFisc/GE; RS/GE D 3 17) que l'instance précédente n'a rendu qu'une décision comprenant l'impôt à la source fédéral, cantonal et communal. Il n'y a par conséquent pas lieu de distinguer, en matière d'imposition à la source, comme l'exige la jurisprudence en matière d'impôt direct ordinaire (cf. <ref-ruling> consid. 1.3.3 p. 264; <ref-ruling> consid. 8.3 p. 511), l'examen de l'impôt fédéral direct de celui de l'impôt cantonal et communal harmonisé, le recours en matière de droit public étant ouvert dans les deux cas pour violation du droit fédéral; l'art. 73 de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes (LHID; RS 642.14) ne revêt plus de portée propre en l'espèce (arrêts 2C_236/2010 du 14 octobre 2010 consid. 1.2; 2C_215/2009 du 1er octobre 2009 consid. 1.3 in RDAF 2010 II 451; 2C_673/2008 du 9 février 2009 consid. 1.2 non publié aux <ref-ruling>).
1.3 La qualité pour recourir de l'Administration fiscale cantonale doit être admise (art. 89 al. 2 let. d LTF en relation avec les <ref-law> et 146 LIFD). Au surplus, déposé en temps utile (<ref-law>) et dans les formes requises (<ref-law>), le présent recours, dirigé contre une décision émanant d'une autorité cantonale supérieure de dernière instance (art. 86 let. d et al. 2 LTF), est en principe recevable.
2. Le recours en matière de droit public peut être formé pour violation du droit, au sens des art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>). Vu l'exigence de motivation contenue à l'<ref-law>, sous peine d'irrecevabilité (<ref-law>), le Tribunal fédéral n'examine que les griefs invoqués, sauf en présence de violations de droit évidentes (<ref-ruling> consid. 1.4.1 p. 254). En outre, le Tribunal fédéral ne se prononce sur la violation de droits fondamentaux que s'il se trouve saisi d'un grief invoqué et motivé de façon détaillée (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 88; <ref-ruling> consid. 2.2 p. 246).
3. Le Tribunal fédéral, qui est un juge du droit, fonde son raisonnement juridique sur les faits retenus par l'autorité précédente (<ref-law>), sauf s'ils ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>).
4. Le litige porte sur la possibilité pour l'intimé de déduire de son revenu imposable le montant de 70'000 fr. affecté au rachat de la prévoyance professionnelle, auquel il a procédé en date du 27 décembre 2004.
4.1 A la lumière des <ref-law> et aux termes des <ref-law> et 7 LISP/GE, les travailleurs qui, sans être domiciliés ni en séjour en Suisse, y exercent une activité lucrative, notamment comme frontaliers, sont soumis à l'impôt à la source sur le revenu de leur activité lucrative dépendante (<ref-law>), calculé sur le revenu brut (<ref-law> et 2 al. 1 LISP/GE).
4.2 Selon l'<ref-law>, applicable par renvoi de l'<ref-law> (cf. aussi art. 3 s. LISP/GE), le barème de l'impôt à la source tient notamment compte des primes et cotisations d'assurances en matière d'AVS, d'AI et de prévoyance professionnelle sous forme de forfait (cf. art. 33 al. 1 let. d LIFD et 4 du règlement d'application de la LISP/GE du 12 décembre 1994 [RISP/GE; RS/GE D 3 20.01]; arrêt 2A.705/2005 du 13 avril 2006 consid. 7). La déduction des cotisations périodiques versées en vue de l'acquisition des droits aux prestations dans le cadre de la prévoyance professionnelle est comprise dans le forfait (art. 33 al. 1 let. d et 86 al. 1 LIFD; art. 2 let. b de la loi genevoise du 22 septembre 2000 sur l'imposition des personnes physiques, détermination du revenu net, calcul de l'impôt et rabais d'impôt, compensation des effets de la progression à froid [LIPP-V/GE; RS/GE D 3 16], applicable selon l'art. 72 al. 1 de la loi du 27 septembre 2009 sur l'imposition des personnes physiques [LIPP/GE; RS/GE D 3 08]).
En revanche, les versements destinés au rachat d'années d'assurance ne sont pas inclus dans le forfait, mais déductibles individuellement (arrêt 2A.461/2005 du 14 mars 2006 consid. 3.3; ANDREA PEDROLI, Commentaire romand LIFD, <ref-law> N 7). Cette déductibilité est aussi prévue à l'art. 81 al. 2 de la loi fédérale du 25 juin 1982 sur la prévoyance professionnelle vieillesse, survivants et invalidité (LPP; RS 831.40) et à l'art. 4 let. a RISP/GE. En principe, l'intimé peut donc prétendre, s'agissant de l'IFD et de l'ICC, à la déduction du rachat de 70'000 fr. opéré en 2004.
5. 5.1 Dans la teneur de la LPP en vigueur jusqu'au 31 décembre 2005 (cf. RO 1999 p. 2374, 2381 et RO 1994 p. 2372, 2373), l'<ref-law> autorisait les assurés à racheter les prestations réglementaires jusqu'à concurrence d'un montant plafonné. En outre, l'<ref-law> leur permet d'obtenir, au plus tard trois ans avant la naissance du droit aux prestations de vieillesse, le versement anticipé d'un montant pour la propriété d'un logement à leur lieu de domicile ou de séjour habituel, au sens de l'art. 4 al. 1 de l'ordonnance fédérale du 3 octobre 1994 sur l'encouragement à la propriété du logement au moyen de la prévoyance professionnelle (OEPL; RS 831.411). Selon l'art. 3 al. 3 let. a-c de l'ordonnance fédérale du 13 novembre 1985 sur les déductions admises fiscalement pour les cotisations versées à des formes reconnues de prévoyance (OPP 3; RS 831.461.3), un tel versement anticipé peut notamment servir à acquérir ou construire un logement en propriété, de même qu'à rembourser des prêts hypothécaires.
5.2 La situation s'est toutefois modifiée le 1er janvier 2006 (cf. RO 2004 p. 1677, 1695). En vertu du nouvel <ref-law>, les prestations résultant d'un rachat ne peuvent en effet être versées sous forme de capital par les institutions de prévoyance avant l'échéance d'un délai de trois ans. Lorsque des versements anticipés ont été accordés pour l'encouragement à la propriété, des rachats facultatifs ne peuvent être faits qu'après le remboursement de ces versements.
6. Il découle de ce qui précède (consid. 4 et 5) que le fait pour l'intimé d'avoir procédé à un rachat de prévoyance à hauteur de 70'000 fr. à la fin du mois de décembre 2004, alors qu'un versement anticipé du capital de prévoyance a été obtenu en mars 2005, ne se heurtait ni au droit fiscal ni au droit de la prévoyance professionnelle prévalant à l'époque des faits, ce qui n'est d'ailleurs pas contesté. Il reste donc à déterminer si, en dépit de sa légalité formelle, cette opération constitue une évasion fiscale.
7. 7.1 De jurisprudence constante, il y a évasion fiscale lorsque: (a) la forme juridique choisie par le contribuable paraît insolite, inappropriée ou étrange, en tout cas inadaptée au but économique poursuivi; (b) ce choix a été opéré abusivement, dans le seul but d'économiser des impôts qui seraient dus si les rapports de droit avaient été aménagés de façon appropriée; et si (c) le procédé conduirait effectivement à une notable économie d'impôt s'il était admis par l'autorité fiscale. Si ces conditions sont remplies, l'imposition se fondera non pas sur la forme juridique choisie par le contribuable, mais sur la situation qui aurait été appropriée au but économique poursuivi (<ref-ruling> consid. 5.2 p. 635 s.; arrêt 2C_462/2009 du 20 mars 2009 consid. 7 non publié aux <ref-ruling>, mais in RDAF 2009 II 368). Sur la base de ces critères, le Tribunal fédéral a retenu l'existence d'une évasion fiscale en présence:
a) de deux versements anticipés d'avoirs de prévoyance suivis de deux rachats, alors que les assujettis auraient pu prélever un capital d'emblée amputé des deux rachats litigieux (arrêt 2A_389/2003 du 10 mars 2004 consid. 3 in StE 2004 A 21.13 n° 6).
b) d'un rachat d'années de cotisations suivi du prélèvement, dans les cinq jours consécutifs, d'un montant équivalent à celui du rachat pour l'acquisition d'un logement familial au sens de l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 5.2 p. 635 s. in RDAF 2005 II 532, Archives 76 p. 600).
c) d'un rachat effectué alors que l'activité professionnelle et/ou le séjour du contribuable en Suisse étaient sur le point de cesser (arrêts 2A.461/2005 du 14 mars 2006 consid. 3-5 in RDAF 2007 II 230, Archives 78 p. 289; 2A.705/2005 du 13 avril 2006 consid. 3-5).
d) d'un rachat, par un indépendant assuré facultativement, d'années de cotisations pendant cinq ans, suivi de la résiliation du contrat et de l'utilisation des fonds versés pour acquérir une résidence secondaire, puis de la nouvelle conclusion d'un contrat de prévoyance et, derechef, de l'opération de rachats (arrêt 2C_462/2008 du 20 mars 2009 consid. 7-8 non publiés aux <ref-ruling>, mais in RDAF 2009 II 368).
7.2 Pour déterminer si les éléments constitutifs d'une évasion fiscale sont réunis en l'espèce, il convient de savoir si les faits retenus dans l'arrêt attaqué sont suffisants (cf. consid. 3), ce que contestent la recourante et l'Administration fédérale des contributions. Celles-ci reprochent aux juges cantonaux de n'avoir pas tenu compte d'un nouveau rachat de 70'000 fr. datant de décembre 2005, au motif "[qu']aucune pièce ne figure à ce sujet au dossier, la mention d'un versement de 70'000 fr. en 2005 dans les écritures du contribuable devant la commission renvoyant en réalité à la pièce justificative du rachat litigieux, établie en janvier 2005" (arrêt querellé, consid. 8 p. 8).
Au vu du dossier, il est pourtant patent qu'il a été procédé à un tel rachat au mois de décembre 2005. L'intimé l'a non seulement expressément admis en page 3 de son mémoire de recours du 29 juin 2006 auprès de la Commission cantonale de recours, laquelle a d'ailleurs retenu ledit rachat dans sa décision du 4 février 2009; il l'a aussi confirmé devant la Cour de céans dans sa réponse du 31 mai 2010. De plus, l'appréciation du Tribunal administratif selon laquelle la mention du rachat de 70'000 fr. en 2005 dans les écritures du contribuable devant la Commission cantonale de recours renverrait en réalité à la pièce justificative du rachat effectué en 2004, découle d'une inadvertance manifeste puisque les deux rachats de 2004 et 2005 y figurent distinctement. Dès lors que la question de l'existence du rachat du 27 décembre 2005 n'avait jamais été litigieuse avant d'être abordée par l'arrêt querellé, le dépôt des deux pièces nouvelles, qui le prouvent, est admissible au regard de l'art. 99 al. 1 in fine LTF. En écartant des faits retenus le rachat effectué en décembre 2005, le Tribunal administratif a donc procédé à une constatation manifestement inexacte des faits. Le Tribunal fédéral tiendra ainsi compte du rachat de 2005 au titre de l'examen des conditions de l'évasion fiscale (cf. consid. 7.3).
7.3 L'arrêt querellé réfute l'existence d'un cas d'évasion fiscale au motif que le rachat de décembre 2004 s'inscrivait dans une suite de six rachats effectués depuis 1999; que l'avoir de prévoyance de l'intimé ascendait déjà à 382'172 fr. 35 en 2003, alors que le versement anticipé au printemps 2005 s'élevait à 210'000 fr., et qu'avec son horizon de retraite à dix ans, l'intimé demeurait affecté à la prévoyance professionnelle et devait, en cas de vente de l'immeuble, rembourser le capital perçu (<ref-law>).
7.3.1 En l'espèce, le rachat litigieux apparaît comme insolite. En une année seulement sont intervenues l'opération de rachat (27 décembre 2004), la requête de versement anticipé et la communication de la caisse de pension (21 février 2005), le retrait anticipé du capital de prévoyance (23 mars 2005) et le nouveau rachat de montant équivalent (27 décembre 2005). Tel que l'expose à juste titre la recourante, cette succession d'opérations révèle que la caisse de prévoyance a été utilisée de façon comparable à un compte-courant.
En outre, et sans compter qu'avant le rachat litigieux, l'intimé aurait déjà pu disposer d'un capital de prévoyance suffisant pour en retirer la somme destinée à l'amortissement hypothécaire, ledit rachat ne se justifiait pas sous l'angle des objectifs poursuivis par le régime de capitalisation dans la prévoyance professionnelle, le but étant de maintenir le niveau de vie des cotisants de manière appropriée lors de la réalisation d'un cas d'assurance (cf. <ref-law>). Le rachat d'années d'assurance vise ainsi à combler des lacunes de couverture et à parer à une réduction des prestations auxquelles l'affilié pourra prétendre au jour de la survenance de l'événement assuré (<ref-ruling> consid. 2b p. 329). Si le versement anticipé d'un capital au titre de l'encouragement à la propriété de son logement principal, y compris par l'amortissement hypothécaire, fait partie des objectifs poursuivis par la prévoyance professionnelle (<ref-law>; art. 1 al. 1 let. c et art. 4 et 5 OEPL), il n'en demeure donc pas moins que le capital, au sein duquel il est puisé à cette fin, s'entend comme l'aboutissement d'un processus d'accroissement de l'avoir de prévoyance (cf. arrêt 2A.705/2005 du 13 avril 2006 consid. 5.2).
Or, l'opération litigieuse contrevient à ce principe, dès lors que l'objectif économique guidant le domaine de la prévoyance aurait commandé soit d'affecter les 70'000 fr. utilisés à des fins de rachat, au remboursement partiel subséquent du capital retiré (<ref-law>); soit d'employer cette somme pour amortir directement une partie du prêt hypothécaire et d'éviter qu'une part correspondante ne soit retirée du capital de prévoyance (cf. arrêt 2A.389/2003 du 10 mars 2004 consid. 3.2) et ne puisse, de la sorte, continuer à accroître les expectatives de prévoyance de l'assuré.
7.3.2 Il faut en outre admettre que le rachat de 2004 était uniquement motivé par des considérations d'économie d'impôt et qu'il ne poursuivait pas un but de prévoyance. Le laps de temps séparant le rachat de 2004 du versement anticipé donne à penser que l'intimé n'avait pas l'intention d'accroître son avoir de prévoyance en vue d'augmenter substantiellement sa rente de vieillesse; le placement à très court terme du rachat ne le permettait en tous cas pas. En revanche, l'intimé pouvait ainsi espérer bénéficier de la déduction fiscale intégrale dudit rachat sur son revenu, ce qui n'aurait pas été le cas s'il avait directement versé ce montant à des fins d'amortissement de l'hypothèque ou laissé celui-ci sur un compte d'épargne ordinaire. De surcroît, en utilisant la voie du versement anticipé de son capital de prévoyance, l'intimé bénéficiait d'un impôt avantageux calculé sur la base de taux représentant le cinquième des barèmes inscrits à l'<ref-law> (cf. <ref-law>; 83a al. 1 et 5 LPP).
7.3.3 Enfin, si la construction juridique en cause était acceptée d'un point de vue fiscal, elle procurerait effectivement une notable économie d'impôt à l'intimé, évaluée à 27'324 fr. 10. Les critères fondant une tentative d'évasion fiscale étant par conséquent réunis s'agissant du rachat litigieux, il se justifiait de refuser à l'intimé de déduire fiscalement le montant du rachat effectué en 2004.
8. C'est à tort que l'intimé reproche à la recourante de se servir du droit de la prévoyance professionnelle en vigueur à partir du 1er janvier 2006, en particulier de l'<ref-law>, pour refuser la déduction fiscale d'un rachat que l'ancien droit, applicable au présent état de fait, aurait admise. Il est en effet constant que la LPP réformée a, dans un souci de sécurité juridique, repris pour l'essentiel les développements de la jurisprudence depuis l'entrée en vigueur de cette loi, en veillant en particulier à prohiber les états de fait que jurisprudence et pratique avaient auparavant traités sous l'angle de l'évasion fiscale (arrêt 2C_658/2009 du 12 mars 2010 consid. 3.3.1; cf. Markus Moser, Die (nicht mehr ganz) neuen Einkaufsbestimmungen: Viele Köche und ein Brei von Fragen ..., in BVG-Tagung 2007 [Schaffhauser / Stauffer (éds)], St-Gall 2008, p. 9 ss, 10; Frédéric Vuilleumier, L'évasion fiscale en matière d'impôts directs - questions choisies et cas pratiques, in Evasion fiscale [P.-M. Glauser (éd.)], Genève / Zurich / Bâle 2010, p. 77 ss, 89 s.; Marina Züger, Steuerliche Missbräuche nach Inkrafttreten der 1. BVG-Revision, ASA 75 (2007) p. 513 ss, 524, 542 et 545; cf. aussi, pour la pratique: Conférence suisse des impôts, Prévoyance et impôts, Muri / Berne 2002, 1er supplément, cas A.3.11 daté de mai 2001, et 5ème supplément, cas A.3.11 daté d'octobre 2003; directive n° 2003/3 de l'Administration fiscale du canton de Soleure du 11 avril 2003, Berufliche Vorsorge: Einkauf von Beitragsjahren und Kapitalbezug, ch. 4).
9. Il résulte de ce qui précède que le recours doit être admis. L'arrêt du Tribunal administratif du 26 janvier 2010 est annulé. La décision sur réclamation du 26 mai 2006 est confirmée. Les frais sont mis à la charge de X._ qui succombe (<ref-law>). Il ne sera pas alloué de dépens (art. 68 al. 2 et 3 LTF). La cause sera renvoyée au Tribunal administratif pour qu'il statue sur les frais de la procédure cantonale (cf. <ref-law> a contrario et 107 al. 2 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis et l'arrêt du Tribunal administratif du 26 janvier 2010 est annulé.
2. La décision sur réclamation du 26 mai 2006 est confirmée.
3. La cause est renvoyée au Tribunal administratif pour nouvelle décision sur les frais des procédures de recours cantonales au sens des considérants.
4. Un émolument judiciaire de 3'000 fr. est mis à la charge de X._.
5. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal administratif du canton de Genève, 1ère section, et à l'Administration fédérale des contributions.
Lausanne, le 5 novembre 2010
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Le Greffier:
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