Faits:
A. A._ s'est inscrit, en février 2003, en qualité de demandeur d'emploi auprès de la commune de son domicile. Le 29 juillet suivant, il a déclaré renoncer à son statut d'indépendant et a intégré un programme d'occupation cantonal (POC). Par demande du 15 septembre 2004, il a requis l'octroi de prestations de chômage dès le 8 septembre 2004. Le 3 septembre 2006, il a à nouveau requis des indemnités de chômage à partir du 1er septembre 2006. Au bénéfice d'une rente de l'assurance-invalidité de 50 %, il a indiqué être disposé à travailler à un taux de 50 %.
Par décision du 21 novembre 2008, confirmée sur opposition le 3 août 2009, le Service des arts et métiers et du travail du canton du Jura (ci-après: le SAMT) a nié le droit à l'indemnité de chômage de A._, en raison de son inaptitude au placement. En substance, il a considéré que l'assuré était le propriétaire de l'entreprise X._ et y exerçait une activité indépendante. L'assuré n'ayant pas fourni de renseignements fiables quant à l'étendue de son activité, celle-ci était incontrôlable. Elle était par conséquent réputée couvrir la totalité de la perte de travail alléguée, soit 50 % d'une activité à plein temps.
B. A._ a recouru contre la décision sur opposition devant la Chambre des assurances du Tribunal cantonal jurassien. Il a indiqué avoir cessé son activité de carrossier en 1993 déjà en raison du manque de travail. S'il était toujours inscrit au registre du commerce, c'était en raison des difficultés financières de son frère B._, qui exploitait lui-même la carrosserie, et dans le but que ce dernier puisse conserver des plaques professionnelles «U». L'assuré n'avait par ailleurs pas les facultés intellectuelles et les connaissances nécessaires à l'exploitation d'une carrosserie. Lorsqu'il se rendait à la carrosserie, il exerçait une activité purement occupationnelle et non lucrative.
Le 6 mai 2010, le tribunal cantonal a entendu les parties en audience de comparution personnelle. Il a en outre entendu en qualité de témoins le frère de l'assuré B._, l'inspecteur du marché du travail auprès du SAMT et le commissaire de la police municipale.
Par jugement du 4 octobre 2010, le tribunal cantonal a admis le recours et annulé la décision du 3 août 2009.
C. Le SAMT interjette un recours en matière de droit public. Il conclut à l'annulation de ce jugement et à la confirmation de sa décision sur opposition du 3 août 2009.
A._ conclut au rejet du recours, tandis que le Secrétariat d'Etat à l'économie a renoncé à déposer des observations.

Considérant en droit:
1. Le litige porte sur le droit éventuel du recourant à une indemnité de chômage à partir du 1er septembre 2006, singulièrement sur son aptitude au placement.
2. Selon l'art. 99 al. 1 LTF, aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente. L'exception de l'art. 99 al. 1 LTF n'étant pas réalisée en l'espèce, les diverses pièces produites par le recourant en procédure fédérale (courriels du responsable de la surveillance du marché du travail des 2 juin 2008 et 20 octobre 2010, notice téléphonique de l'Office des véhicules du canton du Jura [OVJ] du 24 avril 1999, procès-verbal d'entretien du 29 mai 2009 à l'OVJ et demande de plaques professionnelles du 8 juin 2009) ne peuvent donc pas être prises en considération.
3. Le jugement entrepris expose correctement les dispositions légales ainsi que les principes jurisprudentiels concernant l'exigence de l'aptitude au placement, notamment lorsque l'exercice d'une activité indépendante pourrait entrer en ligne de compte. Il suffit de renvoyer à leurs considérants.
4. 4.1 Examinant la nature et l'ampleur de l'activité de l'intimé au sein de l'entreprise X._, les premiers juges ont retenu, sur le plan des faits, que bien qu'il soit resté inscrit au registre du commerce comme titulaire de la raison sociale, avec signature individuelle, l'intimé avait renoncé à son statut d'indépendant. Se fondant sur une série d'indices, la juridiction cantonale a conclu que c'était son frère B._ qui gérait l'entreprise. Par ailleurs, selon le rapport et les déclarations à l'audience de l'inspecteur du travail, il n'avait pas été possible de déterminer concrètement l'activité de l'intimé à la carrosserie. Les premiers juges en ont conclu qu'il n'était pas établi au degré de la vraisemblance prépondérante que l'intimé exerçait une activité dépassant le temps indiqué par celui-ci, soit une à deux heures par jour. Enfin, les premiers juges ont retenu que rien ne démontrait que l'intimé ne serait pas en mesure d'abandonner son activité au sein de la carrosserie s'il trouvait un emploi salarié. Quant au manque de collaboration reproché à l'intimé, la juridiction cantonale a constaté, sur le vu du dossier, que l'intimé avait admis exercer certains travaux à la carrosserie à raison de 10 %. Pour le reste, les difficultés à collaborer pouvaient s'expliquer par un trouble du développement psychologique, attesté par l'assurance-invalidité. En tout état de cause, les déclarations imprécises de l'intimé ne pouvaient préjuger de son aptitude au placement, dès lors qu'il avait été retenu que son activité au sein de la carrosserie présentait un caractère accessoire.
4.2 Le recourant invoque une constatation et une appréciation arbitraire des faits par la juridiction cantonale (art. 9 Cst.). Il lui reproche de s'être fondée pour l'essentiel sur les allégations de l'intimé, lesquelles n'étaient ni fiables, ni crédibles, et d'avoir omis de tenir compte de faits importants (notamment le rapport d'inspection de l'enquête menée par la surveillance du marché du travail). A l'appui de ses griefs, il demande l'édition des dossiers de l'intimé auprès de plusieurs autorités (OVJ, Office AI, CNA, Caisse de compensation et Service régional de Y._ et de Z._) ainsi qu'une nouvelle audition du responsable de la surveillance du marché du travail.
Le Tribunal fédéral est déjà en possession des dossiers de l'AI et de la CNA concernant l'intimé. Pour le reste, il ne procède qu'exceptionnellement à l'administration de preuves nouvelles (cf. JEAN-MAURICE FRÉSARD, in Commentaire de la LTF, 2009, n° 9 ad art. 55). En l'espèce, aucune circonstance exceptionnelle ne justifiant des mesures probatoires, il n'y a pas lieu de donner suite aux requêtes du recourant.
4.3 Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement juridique sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF). Il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte - ce qui correspond à la notion d'arbitraire (<ref-ruling> consid. 8.1 p. 153; <ref-ruling> consid. 1.5 p. 130, 397 consid. 1.5 p. 401) - ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF). Il incombe à la partie recourante, qui entend s'écarter des constatations de l'autorité précédente, d'expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions d'une exception prévue par l'art. 105 al. 2 LTF seraient réalisées (<ref-ruling> consid. 1.3 p. 152, 286 consid. 1.4 et 6.2 p. 287/288).
La violation peut consister en un état de fait incomplet, car l'autorité précédente viole le droit matériel en n'établissant pas tous les faits pertinents pour l'application de celui-ci. L'appréciation des preuves est arbitraire lorsqu'elle est manifestement insoutenable, en contradiction avec le dossier, ou contraire au sens de la justice et de l'équité ou lorsque l'autorité ne tient pas compte, sans raison sérieuse, d'un élément propre à modifier la décision, se trompe sur le sens et la portée de celui-ci ou, se fondant sur les éléments recueillis, en tire des constatations insoutenables (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 62 et les références).
4.4 En l'occurrence, le recourant expose longuement sa propre version des faits, qu'il oppose à celle de l'autorité précédente. Il met par ailleurs en doute la fiabilité des déclarations de l'intimé et déduit de son comportement général, notamment vis-à-vis des autorités, que ce dernier travaille dans sa carrosserie et que son horaire de travail dépasse assurément celui qu'il avait indiqué au cours de l'enquête du SAMT ou en audience de comparution. Ce faisant, le recourant ne démontre pas, du moins pas de manière suffisante, en quoi les faits auraient été établis contrairement au droit. Au surplus, ses allégations reposent pour une bonne part sur des faits nouveaux qui n'ont pas été soumis à l'autorité cantonale, de sorte qu'ils ne sauraient être pris en considération (cf. art. 99 al. 1 LTF). Du reste, on précisera que l'autorité cantonale ne s'est pas uniquement fondée sur les déclarations de l'intimé et celles de son frère mais qu'elle a confronté divers moyens de preuves (rapport et déclarations de l'inspecteur du travail, contrat de bail, factures) pour en déduire que l'activité de l'intimé au sein de la carrosserie ne présentait pas une ampleur suffisante pour être considérée comme une activité indépendante mais correspondait plutôt à une occupation. Ces considérations échappent à l'arbitraire. Enfin, le recourant ne conteste pas les conclusions de l'autorité cantonale selon laquelle l'intimé, indépendamment du temps libre passé à la carrosserie, demeurait suffisamment disponible pour se consacrer à un emploi salarié si celui-ci devait se présenter.
5. Vu ce qui précède, le recours doit être rejeté. Il n'y a pas lieu de prélever des frais judiciaires à la charge du recourant bien qu'il succombe (art. 66 al. 4 LTF; <ref-ruling> consid. 4.5 p. 642).
L'intimé, qui est représenté par un avocat, a droit à une indemnité de dépens à la charge du recourant (art. 68 al. 1 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
3. Le recourant versera à l'intimé la somme de 2'800 fr. à titre de dépens pour la dernière instance.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal cantonal de la République et canton du Jura, Cour des assurances, et au Secrétariat d'Etat à l'économie (SECO).
Lucerne, le 7 novembre 2011
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Ursprung
La Greffière: Fretz Perrin