Darlehensvertrag; Solidarschuldnerschaft, hat sich ergeben:
A.- Die EULESA-Leda Systems Applications Ltd. , eine Aktiengesellschaft mit Sitz in Langnau am Albis, beabsichtigte die Einrichtung sogenannter Euro Info Points in der Schweiz und in anderen europäischen Ländern und benötigte zur Realisierung eines Projektes im Zürcher Hauptbahnhof Finanzmittel in der Höhe von rund Fr. 1'368'000.--. Am 24. Juli 1992 schloss sie einen Darlehensvertrag mit Stephan Guido Schibli (Beklagter), gemäss welchem dieser der EULESA ein Darlehen von Fr. 456'000.--, auszahlbar in drei Raten, gewährte.
Alfredo A. Baratti, Präsident des Verwaltungsrats der EULESA, garantierte persönlich für die termingerechte Rückzahlung des Darlehens samt Zinsen. In der gleichen Vereinbarung verpflichtete sich Schibli, der EULESA in der Stellung als Delegierter des Verwaltungsrats einen Drittel seiner Arbeitskraft zur Realisierung des Projekts zur Verfügung zu stellen.
Als die vorgesehene Bankfinanzierung für die weiteren zwei Drittel der benötigten Mittel nicht zustande kam, bestand der Beklagte auf der Beibringung weiterer Sicherheiten.
Zu diesem Zweck schloss er am 16. September 1992 eine als "Darlehensvertrag" bezeichnete Vereinbarung mit der EULESA, der EUROLEDA Communication and Information Systems Applications SA und der Stiftung Entropia Promotion (Europa), in welcher sich die EUROLEDA und die Stiftung Entropia solidarisch für die Rückzahlung des Darlehens samt Zinsen haftbar erklärten. Mit ausdrücklichem Vermerk wurde dieser Vertrag zum integrierenden Bestandteil der früheren Vereinbarung zwischen der EULESA und dem Beklagten vom 24. Juli 1992 erklärt.
Die EULESA ging am 12. Oktober 1995 in Konkurs, wobei das Verfahren mangels Aktiven im Dezember 1995 eingestellt wurde. Im August 1997 leitete der Beklagte gegen die Stiftung Entropia Betreibung über den gesamten Darlehensbetrag von Fr. 456'000.-- nebst Zinsen ein, und der Einzelrichter am Bezirksgericht Horgen erteilte ihm dafür am 19. Januar 1998 provisorische Rechtsöffnung.
B.- Am 30. Juni 1998 machte die Stiftung Entropia Promotion (Europa) gegen Stephan Guido Schibli beim Bezirksgericht Horgen die Aberkennungsklage anhängig. Mit Urteil vom 29. September 1999 wies das Bezirksgericht die Aberkennungsklage ab (Dispositivziffer 1) und erteilte ihm für Fr. 456'000.-- nebst 13,5 % Zins seit 1. April 1993 definitive Rechtsöffnung (Dispositivziffer 2). Es hielt sodann in Dispositivziffer 3 fest, dass Dispositivziffer 2 im Umfang von Fr. 90'000.-- vorläufig bis zum Erlass des Urteils über die Verrechnungsforderung nicht vollstreckbar sei; der Klägerin werde eine Frist von 30 Tagen ab Zustellung des Urteils angesetzt, um die Verrechnungsforderung vor dem zuständigen Amt bzw. Richter geltend zu machen; bei Nichterbringung eines entsprechenden Nachweises der fristgemässen Klageanhebung an das zuständige Betreibungsamt werde auch der Betrag von Fr. 90'000.-- vollstreckbar. Eine Berufung der Klägerin wies das Obergericht des Kantons Zürich mit Urteil vom 27. Juni 2000 in Bestätigung des erstinstanzlichen Entscheides ab.
C.- Die Klägerin beantragt dem Bundesgericht mit ihrer Berufung, das Urteil des Obergerichts aufzuheben und die Aberkennungsklage gutzuheissen bzw. die Forderung des Aberkennungs- und Berufungsbeklagten, für die mit Verfügung des Einzelrichters im summarischen Verfahren am Bezirksgericht Horgen vom 19. Januar 1998 provisorische Rechtsöffnung erteilt worden ist, abzuerkennen.
Der Beklagte schliesst auf Abweisung der Berufung.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- Im Berufungsverfahren hat das Bundesgericht seiner Entscheidung die tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz als wahr und vollständig zugrunde zu legen, es sei denn, sie beruhten auf einem offensichtlichen Versehen, seien unter Verletzung bundesrechtlicher Beweisvorschriften zustande gekommen oder bedürften der Ergänzung, weil das Sachgericht in fehlerhafter Rechtsanwendung einen gesetzlichen Tatbestand nicht oder nicht hinreichend klärte, obgleich ihm entscheidwesentliche Behauptungen und Beweisanerbieten dazu prozesskonform unterbreitet worden waren (Art. 63 und 64 OG; <ref-ruling> E. 2a mit Hinweisen). Werden solche Ausnahmen geltend gemacht, hat die Partei, die den Sachverhalt berichtigt oder ergänzt wissen will, darüber genaue Angaben mit Aktenhinweisen zu machen. Eine Ergänzung setzt zudem voraus, dass entsprechende Sachbehauptungen bereits im kantonalen Verfahren prozesskonform aufgestellt, von der Vorinstanz aber zu Unrecht für unerheblich gehalten oder übersehen worden sind, was wiederum näher anzugeben ist. Ohne diese Angaben gelten Vorbringen, welche über die tatsächlichen Feststellungen im angefochtenen Urteil hinausgehen, als neu und sind damit unzulässig (Art. 55 Abs. 1 lit. c OG). Eine blosse Kritik an der Beweiswürdigung des Sachgerichts ist von der Berufung ausgeschlossen (<ref-ruling> E. 2b S. 99 mit Hinweisen). Die Klägerin weicht in der Berufungsschrift verschiedentlich von den tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz ab, ohne indessen Ausnahmen im genannten Sinne geltend zu machen. Diese Vorbringen können nicht berücksichtigt werden. Auf die Berufung ist nicht einzutreten, soweit die Klägerin ihrer Berufungsbegründung einen vom Obergericht nicht festgestellten Sachverhalt zugrunde legt.
2.- Die Klägerin wendet gegen den Bestand der Forderung des Beklagten ein, dass die Vereinbarung vom 16. September 1992 ausserhalb ihres Stiftungszweckes liege und diesem sogar zuwiderlaufe, weshalb für sie aus der Vereinbarung keine Verpflichtungen erwachsen seien. Mit der Verneinung der Zweckwidrigkeit habe das Obergericht Bundesrecht verletzt.
a) Wer organschaftliche Vertretungsmacht besitzt, ist zu allen Rechtshandlungen ermächtigt, welche der Zweck der vertretenen juristischen Person mit sich bringen kann.
Dies ist ausdrückliche Gesetzesvorschrift für die im OR geregelten Körperschaften (vgl. insbesondere Art. 718a Abs. 1 OR für die AG), gilt aber auch für den Verein und die Stiftung (Riemer, Berner Kommentar, N. 43 zu Art. 54/55 ZGB und N. 24 zu Art. 83 ZGB; Huguenin Jacobs, Basler Kommentar, N. 22 zu Art. 54/55 ZGB; Egger, Zürcher Kommentar, N. 5 zu Art. 83 ZGB). Unter Rechtshandlungen, die der Gesellschafts- bzw. Stiftungszweck mit sich bringen kann, sind nicht bloss solche zu verstehen, welche der Gesellschaft bzw. Stiftung nützlich sind oder in ihrem Betrieb gewöhnlich vorkommen; erfasst sind vielmehr ebenfalls ungewöhnliche Geschäfte, sofern sie auch nur möglicherweise im Zweck der Gesellschaft bzw. der Stiftung begründet sind, das heisst durch diesen zumindest nicht ausgeschlossen werden (<ref-ruling> E. 3a S. 323 mit Hinweisen). Nach der mit <ref-ruling> E. 3b S. 288 ff. vollzogenen Rückkehr zur früheren, vor <ref-ruling> ff. geltenden Praxis erfolgt die Beurteilung dabei generell und abstrakt aufgrund eines objektiven Kriteriums nach der Natur und dem Typ der in Frage stehenden Rechtshandlung, und nicht danach, ob diese im konkreten Zusammenhang tatsächlich der Verfolgung des Gesellschafts- bzw. Stiftungszweckes diente. Die objektivierte, typisierte Betrachtungsweise unterscheidet sich damit von der individuellen und konkreten Betrachtungsweise, nach welcher die Aufsichtsbehörde einer Stiftung zu prüfen hat, ob Anordnungen zu treffen sind, um die Korrektur einer mit dem Stiftungszweck nicht vereinbaren Handlung der Stiftungsorgane zu erwirken (vgl. dazu <ref-ruling> E. 4). Liegt eine Rechtshandlung ausserhalb des Gesellschafts- bzw. Stiftungszwecks, ist diese für die vertretene juristische Person nicht rechtswirksam, da eine entsprechende Vertretungsmacht des handelnden Organs fehlte, womit für sie keine Rechte und Pflichten begründet werden. Die Zweckwidrigkeit der Rechtshandlung schliesst auch deren nachträgliche Genehmigung gemäss Art. 38 OR aus. Die Einschränkungen, welche sich aus dem Zweck für das Handeln der Organe ergeben, gelten auch für die Vollmachterteilung durch diese an Dritte und den Umfang der Vollmacht von Bevollmächtigten.
b) Zweck der Klägerin ist gemäss Eintrag im Handelsregister die "Bekanntmachung, Bildung, Förderung und Entfaltung von Studien und Projekten bezüglich Alternativ-Entwicklungen und - Erscheinungen in Form von Projekt-Aufträgen und - Bearbeitung von Promotions- und Werbungstheorien mit dem Ziel, neuzeitlich und neuartige Medien, Modelle, Aktionen und Darstellungen einer humanen Promotion und Werbung zu entwickeln. " Die Vorinstanz bezeichnet diese Formulierung des Stiftungszweckes zu Recht als umfassend, allerdings kryptisch, das heisst in ihrer Bedeutung - zumindest teilweise - dunkel. Jedenfalls ist die Tätigkeit der Stiftung nach dieser Umschreibung auf den Bereich der Promotion und Werbung ausgerichtet. Neben der eigenen Entwicklung von Theorien und Projekten gehört auch die Förderung von Aktivitäten Dritter dazu.
Das vom Beklagten gewährte Darlehen diente der Realisierung einer Werbewand im Hauptbahnhof Zürich. Dieses Projekt liegt eindeutig innerhalb des im Stiftungszweck umschriebenen Tätigkeitsbereichs der Klägerin. Nicht massgeblich ist dabei, dass - wie die Klägerin in Ergänzung des vorinstanzlich festgestellten Sachverhalts vorbringt - noch eine weitere Stiftung (die Entropia Constructions) bestanden haben soll, der nach einer internen Aufgabenteilung die kommerzielle Realisierung neuer Werbemethoden zugewiesen gewesen sei. Eine solche interne Aufgabenteilung würde den im Handelsregister eingetragenen Zweck der Klägerin nicht einschränken und könnte nicht dazu führen, dass ein innerhalb dieses Zweckes liegendes Geschäft als unwirksam zu betrachten wäre. Ebenso wenig ist die nach den Vorbringen der Klägerin im Projekt selbst vorgesehene Aufgabenteilung relevant.
Die Sicherstellung des Darlehens, welches für die Realisierung des Projekts erforderlich war, stellte eine Form der Förderung einer Aktivität in einem im Stiftungszweck festgelegten Bereich dar. Nach den Feststellungen der Vorinstanz begleitete die Klägerin selbst aktiv das Projekt und bezeichnete sich auch als Projektleiterin. Gegen die behauptete Zweckwidrigkeit spricht zudem, dass sich die Klägerin mit Fr. 90'000.--, entsprechend 18 % des Kapitals, an der EULESA beteiligt hatte. Weshalb erhöhte Anforderungen zu stellen sind, weil Alfredo A. Baratti in allen genannten Gesellschaften bzw. Stiftungen zeichnungsberechtigt war, ist nicht ersichtlich. Um eine klare Abgrenzung der Tätigkeitsbereiche der einzelnen juristischen Personen zu erreichen, hätte die entsprechende Differenzierung auf der Ebene des in den Statuten bzw. der Stiftungsurkunde umschriebenen Zweckes erfolgen müssen. Das Obergericht ist deshalb zu Recht davon ausgegangen, dass der Abschluss der Vereinbarung vom 16. September 1992 innerhalb dessen lag, was der Zweck der Klägerin mit sich bringen konnte.
3.- Die Klägerin bestreitet die Verbindlichkeit der Vereinbarung vom 16. September 1992 auch mit dem Hinweis, dass bei Alfredo A. Baratti, welcher diese namens der Klägerin, der EULESA und der EUROLEDA unterzeichnet hatte, eine erkennbare Interessenkollision vorgelegen habe. Im angefochtenen Urteil finden sich jedoch weder die Feststellung einer solchen Interessenkollision noch die Feststellung ihrer Erkennbarkeit für den Beklagten. Im Gegenteil stellte die Vorinstanz eine enge Interessengemeinschaft der Klägerin mit der EULESA und der EULEDA fest und bejahte ein eigenes Interesse der Klägerin an dem mit dem Darlehen finanzierten Projekt der EUROLESA. In der Berufungsschrift fehlen zudem nähere Angaben darüber, wo sich in den Akten des kantonalen Verfahrens die entsprechenden Sachbehauptungen und Beweisanerbieten der Klägerin finden würden. Damit ist in diesem Punkt auf die Berufung nicht einzutreten.
4.- Die Klägerin rügt schliesslich als Verletzung von Bundesrecht, dass die Vorinstanz die Vereinbarung vom 16. September 1992 als Schuldbeitritt und nicht als - formungültige - Bürgschaft qualifiziert hat.
a) Der Schuldbeitritt beinhaltet eine kumulative Schuldübernahme, bei welcher der bisherige Schuldner weiterhin verpflichtet bleibt und der Dritte als zusätzlicher Schuldner hinzutritt. Der Inhalt der Verpflichtung des Dritten entspricht wesensmässig der vom bisherigen Schuldner geschuldeten Leistung. Beide Schuldner haften normalerweise dem Gläubiger in gleicher Stellung solidarisch (Gauch/Schluep/Schmid/Rey, Schweizerisches Obligationenrecht, Allgemeiner Teil, Band II, 7. Auflage, Zürich 1998, Nr. 3755 ff.). Die Verpflichtung des neuen Schuldners ist jedoch ab dem Zeitpunkt des Schuldbeitritts - abgesehen vom Untergang durch Zahlung oder Verrechnung - in ihrem rechtlichen Bestand und Inhalt unabhängig von der Verpflichtung des bisherigen Schuldners (Art. 146 und 147 Abs. 2 OR). In dieser Selbständigkeit stimmt der Schuldbeitritt überein mit dem Garantievertrag. Typischerweise verspricht der Dritte indessen eine andere Leistung als die, welche vom Hauptschuldner geschuldet wird; nämlich Schadenersatz für den Fall, dass der Hauptschuldner seine Leistung nicht erbringt (Gauch/Schluep/Schmid/Rey, a.a.O., Nr. 4068 ff. und 4078 mit Hinweisen).
Für die Abgrenzung gegenüber der Bürgschaft werden Schuldbeitritt und Garantievertrag oft unter dem Oberbegriff des selbständigen Schuldversprechens zusammengefasst. Im Gegensatz zu Schuldbeitritt und Garantievertrag hat die Bürgschaft akzessorischen Charakter. Akzessorietät bedeutet, dass die Sicherheit das Schicksal der Hauptschuld teilt, indem die akzessorische Verpflichtung von der Hauptschuld abhängig ist und dieser als Nebenrecht folgt (<ref-ruling> E. 2b S. 437). Die Belangbarkeit des Bürgen setzt demgemäss voraus, dass in diesem Zeitpunkt eine Forderung des Gläubigers gegenüber dem Hauptschuldner besteht; als Ausfluss der Akzessorietät stehen dem Bürgen auch alle Einreden des Hauptschuldners zu (Art. 502 OR).
Ob die eingegangene Verpflichtung ein selbständiges Schuldversprechen oder eine Bürgschaft darstellt, ist durch Auslegung zu ermitteln. Dabei gelten die allgemeinen Regeln der Vertragsauslegung, womit auch in diesem Punkt zwischen dem auf dem gemeinsamen inneren Willen der Parteien beruhenden tatsächlichen Konsens und dem sich aus der Auslegung der Erklärung nach dem Vertrauensprinzip ergebenden normativen Konsens zu unterscheiden ist (<ref-ruling> E. 2b S. 308; <ref-ruling> E. 2b S. 279). Massgebliches Kriterium für die Abgrenzung ist der akzessorische oder selbständige Charakter der eingegangenen Verpflichtung (<ref-ruling> E. 2b S. 308 mit Hinweisen). Bei der Auslegung sind insbesondere der Wortlaut sowie der wirtschaftliche und rechtliche Zweck des Geschäfts zu berücksichtigen. Führen diese nicht zu einem eindeutigen Ergebnis, ist zur Verwirklichung des vom Bürgschaftsrecht angestrebten Schutzes des Verpflichteten im Zweifelsfall eher auf Bürgschaft zu schliessen (<ref-ruling> E. 2c S. 437 f.; <ref-ruling> E. 2b S. 279 f.; <ref-ruling> E. 1 S. 325 mit Hinweisen). In <ref-ruling> E. 2 S. 287 hatte das Bundesgericht den Beizug der weiteren Auslegungselemente noch ausgeschlossen für den Fall, dass der Wortlaut eindeutig und klar erscheint. Demgegenüber wird nun aber in <ref-ruling> E. 2b S. 308 f. festgehalten, dass auch der für sich allein klare Wortlaut bei der Anwendung des Vertrauensgrundsatzes keine ausschlaggebende Bedeutung für sich beanspruchen kann, sondern dieser Grundsatz die Berücksichtigung der Gesamtheit aller Umstände verlangt. Auch das eigene Interesse des Dritten am Geschäft, für welches die Sicherstellung erfolgt, ist nur ein Indiz für das Vorliegen eines selbständigen Schuldversprechens, ohne dass ihm allein aber entscheidende Bedeutung zukommen würde (<ref-ruling> E. 2b S. 309; <ref-ruling> E. 2b S. 280; <ref-ruling> E. 1a S. 325 f.). Die in <ref-ruling> E. 2b S. 309 und <ref-ruling> E. 3b S. 439 hervorgehobene Übereinstimmung der Leistung des Dritten mit jener des Hauptschuldners als Indiz für das Vorliegen einer Bürgschaft ist im Übrigen dann kein aussagekräftiges Element, wenn Bürgschaft und Schuldbeitritt gegeneinander abzugrenzen sind.
b) Gemäss den Ausführungen des Obergerichts fehlen Anhaltspunkte für eine Absicht bloss bürgschaftlicher, akzessorischer Bindung durch die Vereinbarung vom 16. September 1992. Falls damit ein übereinstimmender innerer Wille der Parteien im Sinne eines tatsächlichen Konsenses festgehalten werden sollte, wäre dies eine Feststellung tatsächlicher Natur, die für das Bundesgericht verbindlich ist (Art. 63 Abs. 2 OG; <ref-ruling> E. 2b S. 308). Soweit mit der Berufung ein solcher innerer Wille in Frage gestellt bzw. in Abweichung von der Feststellung des Obergerichts dargetan werden soll, kann auf sie nicht eingetreten werden.
Aber auch die Auslegung der Vereinbarung vom 16. September 1992 nach dem Vertrauensprinzip, die vom Bundesgericht als Rechtsfrage überprüft werden kann, führt zur Annahme eines selbständigen Schuldversprechens im Sinne eines Schuldbeitritts. Im gesamten Wortlaut der Vereinbarung findet sich nirgends ein Hinweis auf eine Akzessorietät der Verpflichtung der Klägerin oder eine Bestimmung, welche mit einer solchen im Zusammenhang stehen würde. Auffallend ist, dass die Vereinbarung als "Darlehensvertrag" bezeichnet und mittels handschriftlich vor den Unterschriften angebrachten Vermerks zum Bestandteil des ursprünglichen Darlehensvertrags vom 24. Juli 1992 erklärt wird. Demgemäss ist die Vereinbarung auch von der EULESA als Hauptschuldnerin mitunterzeichnet, was für eine Bürgschaft nicht erforderlich und auch unüblich wäre. Die von der Klägerin eingegangene Verpflichtung diente dazu, den Beklagten zu veranlassen, trotz Ausbleibens der Bankfinanzierung für den überwiegenden weiteren Teil der Projektkosten die zweite Tranche des zugesicherten Darlehens auszuzahlen. Sie war damit erforderlich, um das Projekt der Werbewand im Hauptbahnhof Zürich realisieren zu können. Aufgrund der eigenen kapitalmässigen Beteiligung an der EULESA und der aus dem Projekt erhofften Erträge hatte die Klägerin ein eigenes Interesse an dessen Realisierung. Hinzu kommt, dass die Förderung von Projekten Dritter zum Stiftungszweck der Klägerin gehörte. Wenn die Klägerin in der Berufung ein solches eigenes Interesse zu verneinen versucht, ist sie nicht zu hören, da sie sich damit gegen eine für das Bundesgericht gemäss Art. 63 Abs. 2 OG verbindliche Feststellung der Vorinstanz wendet.
Entgegen der Argumentation der Klägerin lassen sich schliesslich aus der Verpflichtung, welche die Ehegatten Baratti später ihrerseits gegenüber dem Beklagten eingegangen sind, keine Rückschlüsse zu ihren Gunsten ziehen. Die von den Ehegatten am 23. Dezember 1992 eingegangene Verpflichtung wurde ausdrücklich als "Bürgschaft" bezeichnet und auch als solche öffentlich beurkundet. Jene Verpflichtung ist zudem anders strukturiert, indem dort ein zahlenmässig bestimmter Höchstbetrag der Haftung festgelegt wird und sich spezifische, dem Bürgschaftsrecht zugehörige und auf die Akzessorietät ausgerichtete Klauseln finden. Im Unterschied zur Vereinbarung vom 16. September 1992 wurde hingegen jene Verpflichtung von der EULESA als Hauptschuldnerin nicht mitunterzeichnet.
Ebensowenig lassen sich Schlüsse aus dem Stiftungszweck der Klägerin ziehen. Weshalb dieser nur eine akzessorische Verpflichtung, nicht aber ein selbständiges Schuldversprechen im Sinne eines Schuldbeitritts zulassen soll, ist unerfindlich. Die Annahme des Obergerichts, dass die von der Klägerin mit der Vereinbarung vom 16. September 1992 eingegangene Verpflichtung einen Schuldbeitritt darstelle und damit formgültig sei, steht somit im Einklang mit dem Bundesrecht.
5.- Aus diesen Gründen ist die Berufung abzuweisen, soweit auf sie eingetreten werden kann, und das angefochtene Urteil zu bestätigen.
Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend ist die Gerichtsgebühr der Klägerin aufzuerlegen (Art. 156 Abs. 1 OG).
Sie hat die Beklagte für das bundesgerichtliche Verfahren zu entschädigen (Art. 159 Abs. 1 und 2 OG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die Berufung wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist, und das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich (II. Zivilkammer) vom 27. Juni 2000 wird bestätigt.
2.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 7'500.-- wird der Klägerin auferlegt.
3.- Die Klägerin hat die Beklagte für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 9'000.-- zu entschädigen.
4.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich (II. Zivilkammer) schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 1. Februar 2001
Im Namen der I. Zivilabteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Der Gerichtsschreiber: