Faits:
A. Ressortissant kosovar né en 1973, X._ est entré en Suisse le 28 août 1991 pour y déposer une demande d'asile, qui a été rejetée le 2 septembre 1992. Il a cependant été admis provisoirement en Suisse. Sa demande, formée en 1998, en vue de l'obtention d'une autorisation de séjour a été rejetée en raison de son comportement délictuel. Le 16 août 1999, l'admission collective provisoire dont X._ avait bénéficié a été levée et un délai lui a été imparti pour quitter la Suisse. Le 19 novembre 1999, il a épousé en Suisse une compatriote disposant actuellement d'un permis d'établissement et a obtenu une autorisation de séjour au titre du regroupement familial. Trois enfants, nés en 2003, 2007 et 2012, sont issus de cette union.
B. X._ a fait l'objet de plusieurs condamnations pénales. Le 15 avril 1997, il a été condamné pour complicité de vol, recel et infraction à l'ordonnance fédérale sur l'acquisition et le port d'armes à feu à quatre mois d'emprisonnement avec sursis durant un délai d'épreuve de deux ans ainsi qu'à l'expulsion avec sursis du territoire suisse pendant cinq ans durant un délai d'épreuve de cinq ans. Le 11 février 2000, il a été condamné à trois jours d'arrêts et une amende de 500 fr. pour infraction aux règles de la circulation routière et violation des devoirs en cas d'accident. Par jugement, entré en force (cf. arrêt 1P.675/2006 du 10 janvier 2007), du 10 mai 2005, il a été condamné à quatre ans de peine privative de liberté, sous déduction de 473 jours de détention préventive, pour infraction à la loi fédérale sur les stupéfiants, participation à une organisation criminelle, blanchiment d'argent et violation de la législation sur les armes. Le sursis à l'expulsion de cinq ans a été révoqué à cette occasion. X._ a été mis au bénéfice de la libération conditionnelle le 11 novembre 2008.
C. Par décision du 9 janvier 2009, le Service de la population et des migrants du canton de Fribourg (ci-après: le Service cantonal) a refusé de renouveler l'autorisation de séjour de X._ et a ordonné son renvoi de Suisse. Le recours formé contre cette décision a été rejeté par la Ie Cour administrative du Tribunal cantonal du canton de Fribourg (ci-après: le Tribunal cantonal) en date du 23 mars 2011. Le 16 novembre 2011, le Tribunal fédéral a annulé l'arrêt du 23 mars 2011 pour violation du droit d'être entendu de l'intéressé et a renvoyé la cause au Tribunal cantonal pour nouvelle décision au sens des considérants (cause 2C_382/2011). Après avoir tenu des débats le 23 avril 2012, ce dernier a, par nouvel arrêt du 25 avril 2012, rejeté le recours formé contre la décision du 9 janvier 2009.
D. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, X._ demande au Tribunal fédéral, sous suite de dépens, d'annuler l'arrêt du Tribunal cantonal du 25 avril 2012 et, principalement, de renouveler l'autorisation de séjour en sa faveur, subsidiairement, de renvoyer l'affaire au Tribunal cantonal pour nouvelle instruction, "notamment sur la question de la durée du renvoi". Il requiert également le bénéfice de l'assistance judiciaire complète.
Le Service cantonal se réfère à l'arrêt attaqué confirmant sa décision du 9 janvier 2009. Le Tribunal cantonal propose le rejet du recours. Etant tardive, la détermination de l'Office fédéral ne pourra pas être prise en considération. Tout en réitérant sa demande portant sur l'octroi de l'assistance judiciaire complète, le recourant a, par courrier du 9 octobre 2012, renoncé à répliquer.
Par ordonnance présidentielle du 31 mai 2012, la IIe Cour de droit public a admis la requête d'effet suspensif formée par X._.

Considérant en droit:
1. 1.1 D'après l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, le recours en matière de droit public est irrecevable contre les décisions relatives à une autorisation de droit des étrangers à laquelle ni le droit fédéral ni le droit international ne donnent droit. D'après la jurisprudence, il suffit qu'il existe un droit potentiel à l'autorisation, étayé par une motivation soutenable, pour que cette clause d'exclusion ne s'applique pas et que, partant, la voie du recours en matière de droit public soit ouverte (<ref-ruling> consid. 1.1 p. 179).
En l'espèce, le recourant, qui est arrivé en Suisse en août 1991, fait ménage commun avec son épouse et leurs enfants mineurs titulaires d'une autorisation d'établissement et se prévaut de l'art. 8 CEDH au titre du droit au respect de la vie familiale. Il a ainsi en principe droit à une autorisation de séjour pour regroupement familial (art. 43 al. 1 LEtr). En pareilles circonstances, il convient donc d'admettre un droit, sous l'angle de l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, lui permettant de former un recours en matière de droit public. La question de savoir si c'est ou non à juste titre que les juges cantonaux ont confirmé le refus du Service cantonal de renouveler son autorisation de séjour et le prononcé de son renvoi de Suisse, ressortit au fond et non à la recevabilité (arrêts 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 1.1; 2C_382/2011 du 16 novembre 2011 consid. 2.1).
1.2 Pour le surplus, l'arrêt attaqué est une décision finale (<ref-law>), rendue en dernière instance cantonale par un tribunal supérieur (art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF). Déposé en temps utile (<ref-law>) et dans les formes requises (<ref-law>) par le destinataire de l'arrêt attaqué qui a qualité pour recourir au sens de l'<ref-law>, le recours en matière de droit public est recevable, sous réserve de ce qui suit.
1.3 Le recourant consacre de longs développements à la prétendue violation de l'art. 8 CEDH et de l'art. 121 al. 3 let. a et al. 5 Cst. par le prononcé à son égard d'une interdiction d'entrée de durée indéterminée sur territoire helvétique, qui serait implicite à la décision de non-renouvellement et de renvoi confirmée par l'arrêt attaqué. Or, comme le signale à juste titre le Service cantonal dans sa détermination du 22 juin 2012, ni l'arrêt du 25 avril 2012 ni la décision du 9 janvier 2009 que ce dernier confirme, n'impliquent une quelconque interdiction d'entrée sur le territoire suisse à l'encontre du recourant. Une éventuelle décision allant dans ce sens, dont le prononcé relève de la compétence (potestative; cf. ANDREA BINDER OSER, ad art. 67 LEtr, in: Bundesgesetz über die Ausländer(innen) [Martina Caroni et al. (éd.)], Berne 2010, n. 4 p. 681) de l'Office fédéral des migrations, devrait le cas échéant être décidée dans le cadre d'une procédure distincte, conformément aux conditions de l'art. 67 LEtr, un recours pouvant par la suite être interjeté devant le Tribunal administratif fédéral (cf. art. 33 let. d LTAF [RS 173.32]). L'objet de la présente contestation ne portant ainsi pas sur le prononcé d'une interdiction d'entrée en Suisse, mais sur le non-renouvellement d'une autorisation de séjour et la décision de renvoi l'accompagnant, les développements et conclusions du recourant relatifs à une (hypothétique) interdiction d'entrée sont partant irrecevables.
1.3 Le recourant consacre de longs développements à la prétendue violation de l'art. 8 CEDH et de l'art. 121 al. 3 let. a et al. 5 Cst. par le prononcé à son égard d'une interdiction d'entrée de durée indéterminée sur territoire helvétique, qui serait implicite à la décision de non-renouvellement et de renvoi confirmée par l'arrêt attaqué. Or, comme le signale à juste titre le Service cantonal dans sa détermination du 22 juin 2012, ni l'arrêt du 25 avril 2012 ni la décision du 9 janvier 2009 que ce dernier confirme, n'impliquent une quelconque interdiction d'entrée sur le territoire suisse à l'encontre du recourant. Une éventuelle décision allant dans ce sens, dont le prononcé relève de la compétence (potestative; cf. ANDREA BINDER OSER, ad art. 67 LEtr, in: Bundesgesetz über die Ausländer(innen) [Martina Caroni et al. (éd.)], Berne 2010, n. 4 p. 681) de l'Office fédéral des migrations, devrait le cas échéant être décidée dans le cadre d'une procédure distincte, conformément aux conditions de l'art. 67 LEtr, un recours pouvant par la suite être interjeté devant le Tribunal administratif fédéral (cf. art. 33 let. d LTAF [RS 173.32]). L'objet de la présente contestation ne portant ainsi pas sur le prononcé d'une interdiction d'entrée en Suisse, mais sur le non-renouvellement d'une autorisation de séjour et la décision de renvoi l'accompagnant, les développements et conclusions du recourant relatifs à une (hypothétique) interdiction d'entrée sont partant irrecevables.
1.4 1.4.1 Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral (cf. art. 95 let. a et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>. Aux termes de cet alinéa, le Tribunal fédéral n'examine la violation de droits fondamentaux que si ce grief a été invoqué et motivé par le recourant. En outre, le Tribunal fédéral se fonde sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. <ref-law>), à moins que ceux-ci n'aient été établis de façon manifestement inexacte - notion qui correspond à celle d'arbitraire (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 62) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Si le recourant entend s'écarter des constatations de fait de l'autorité précédente (cf. <ref-law>), il doit expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions d'une exception prévue par l'<ref-law> seraient réalisées. Sinon, il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait divergeant de celui qui est contenu dans l'acte attaqué.
1.4.2 Le recourant reproche aux précédents juges de ne pas avoir suffisamment pris en compte le fait qu'il a repris un travail depuis le 17 novembre 2008 et dispose de nombreux liens sociaux, que son épouse s'est professionnellement intégrée et parle parfaitement l'allemand, et que leurs trois enfants sont nés et ont grandi en Suisse. En tant qu'il se plaindrait implicitement d'une violation de son droit d'être entendu, d'un établissement arbitraire des faits ou d'une appréciation arbitraire des preuves par le Tribunal cantonal, ses griefs seraient irrecevables en raison du défaut d'invocation des art. 9 et 29 al. 2 Cst. et de l'absence de motivation circonstanciée sur ces points (<ref-law>), ce d'autant qu'il appert que les juges cantonaux ont pu prendre connaissance et tenir compte de ses allégués d'ordre familial et socio-professionnel dans le cadre des débats organisés le 23 avril 2012.
2. 2.1 Selon l'art. 43 al. 1 LEtr, le conjoint étranger du titulaire d'une autorisation d'établissement a droit à l'octroi d'une autorisation de séjour et à la prolongation de sa durée de validité, à condition de vivre en ménage commun avec lui. A l'instar de l'art. 13 al. 1 Cst., l'art. 8 par. 1 CEDH, dont se prévaut le recourant sous l'angle de la protection de sa vie familiale, peut être invoqué par l'étranger afin de s'opposer à une éventuelle séparation de sa famille, lorsque sa relation avec une personne de sa famille ayant le droit de résider durablement en Suisse est étroite et effective (cf. <ref-ruling> consid. 1.3 p. 287; <ref-ruling> consid. 1.3.1 p. 145). En l'espèce, il n'est pas contesté que le recourant est marié à une compatriote et est père de trois enfants qui sont tous titulaires d'une autorisation d'établissement, si bien que les art. 43 al. 1 LEtr et 8 par. 1 CEDH lui sont applicables.
2.2 D'après l'art. 62 LEtr, l'autorité compétente peut cependant révoquer une autorisation, à l'exception de l'autorisation d'établissement, notamment si l'étranger a été condamné à une peine privative de liberté de longue durée [...] (cf. let. b), soit à une peine dépassant un an d'emprisonnement (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 380 s.; arrêt 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 4.4.2), ou s'il attente de manière grave ou répétée à la sécurité et l'ordre publics en Suisse ou à l'étranger, les met en danger ou représente une menace pour la sécurité intérieure ou extérieure de la Suisse (let. c). Ces motifs justifient non seulement la révocation, mais aussi le non-renouvellement de l'autorisation de séjour. Il y a atteinte à la sécurité et à l'ordre publics, au sens des art. 62 let. c LEtr et 80 al. 1 let. a de l'ordonnance fédérale du 24 octobre 2007 relative à l'admission, au séjour et à l'exercice d'une activité lucrative (OASA; RS 142.201), notamment en cas de violation importante ou répétée de prescriptions légales ou de décisions d'autorité. Tel est aussi le cas lorsque les actes individuels ne justifient pas en eux-mêmes une révocation, mais que leur répétition montre que la personne concernée n'est pas prête à se conformer à l'ordre en vigueur (arrêt 2C_915/2010 du 4 mai 2011 consid. 3.2.1). En tant qu'elles lèsent ou compromettent l'intégrité corporelle des personnes, qui est un bien juridique particulièrement important, les infractions à la LStup, en particulier le trafic de stupéfiants, constituent en règle générale une atteinte "très grave" à la sécurité et à l'ordre publics; or, une telle atteinte justifie la révocation d'un permis d'établissement au sens de l'art. 63 al. 1 let. b LEtr (arrêt 2C_655/2011 du 7 février 2012 consid. 9.2; cf. <ref-ruling> consid. 3.3 p. 303), et donc a fortiori celle d'une autorisation de séjour (arrêt 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 4.4.2 et les références citées).
En l'espèce, il résulte des constats du Tribunal cantonal que le recourant a fait l'objet, entre 1997 et 2005/2007, de trois condamnations pénales, dont la dernière en date lui a valu une peine privative de liberté de quatre ans, et qu'il a récidivé en matière de détention d'armes et de munitions en dépit d'une première condamnation à quatre mois d'emprisonnement avec sursis. L'arrêt attaqué constate dès lors à bon droit que les conditions de l'art. 62 let. b et, implicitement, de la let. c LEtr sont réalisées, ce que le recourant, dont les arguments se concentrent sur la proportionnalité, ne conteste d'ailleurs pas.
2.3 Cela étant, le refus de l'autorisation, le non-renouvellement ou la révocation de celle-ci ne se justifie que si la pesée des intérêts à effectuer dans le cas d'espèce fait apparaître la mesure comme proportionnée aux circonstances. Il convient donc de prendre en considération, dans la pesée des intérêts publics et privés en présence, la gravité de la faute commise par l'étranger, son degré d'intégration respectivement la durée de son séjour en Suisse et le préjudice que l'intéressé et sa famille auraient à subir en raison de la mesure (cf. art. 96 al. 1 LEtr; <ref-ruling> consid. 4.3 p. 381; arrêts 2C_401/2012 du 18 septembre 2012 consid. 4.1; 2C_360/2011 du 18 novembre 2011 consid. 3).
Quand le refus d'octroyer une autorisation de séjour se fonde sur la commission d'une infraction, la peine infligée par le juge pénal est le premier critère servant à évaluer la gravité de la faute et à procéder à la pesée des intérêts en présence (arrêts 2C_972/2011 du 8 mai 2012 consid. 2.3; 2C_968/2011 du 20 février 2012 consid. 3.2). La jurisprudence se montre particulièrement rigoureuse avec les ressortissants étrangers qui se livrent au trafic de drogue, surtout s'ils ne sont pas eux-mêmes consommateurs de drogue, mais agissent par pur appât du gain (arrêts 2C_758/2010 du 22 décembre 2010 consid. 6.2; 2C_651/2009 du 1er mars 2010 consid. 4.3). De plus, le comportement correct de l'étranger durant l'exécution de sa peine ne permet pas sans autre de conclure à sa reconversion durable; plus la violation des biens juridiques a été grave, plus il sera facile de retenir un risque de récidive. Il n'est pas non plus inutile de rappeler que les années passées en Suisse dans l'illégalité, en prison, ou au bénéfice d'une simple tolérance ne sont pas déterminantes dans la pesée des intérêts (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 24). Lorsque l'autorité cantonale effectue une pesée soignée des intérêts, le Tribunal fédéral ne revoit celle-ci qu'avec retenue (arrêt 2C_758/2010 du 22 décembre 2010 consid. 6.2).
La pesée des intérêts effectuée au titre de la LEtr se confond largement avec celle que le juge doit accomplir lors de la mise en oeuvre de l'art. 8 par. 2 CEDH (cf. <ref-ruling> consid. 2.1 p. 287 s.; <ref-ruling> consid. 4.3 p. 381; arrêt de la Cour européenne des droits de l'Homme [ci-après: la Cour EDH] Boultif c. Suisse, du 2 août 2001, req. 54273/00, Rec. 2001-IX, par. 47 ss), de sorte qu'il y sera procédé simultanément, étant donné que le recourant se prévaut de l'art. 8 CEDH.
2.4 Au titre de la pesée des intérêts commandée par l'art. 8 par. 2 CEDH, le recourant reproche, en substance, au Tribunal cantonal d'avoir négligé de prendre en compte le fait que ses enfants sont nés en Suisse et y ont toujours vécu, que lui-même a repris un travail depuis le 17 novembre 2008 et jouit d'une stabilité professionnelle certaine, qu'il a bénéficié d'un suivi par le service de probation, qu'il dispose de nombreux liens sociaux en Suisse, où il vit depuis longtemps, de sorte à ne plus avoir de liens particuliers avec le Kosovo, de même que l'expérience et les qualifications professionnelles de son épouse, actuellement inscrite au chômage.
2.4.1 Opposant sa propre appréciation à celle des juges cantonaux, sans pour autant indiquer de façon précise en quoi ces derniers ainsi que les autorités cantonales précédentes auraient procédé à une appréciation arbitraire des faits, le recourant présente une argumentation qui est à première vue appellatoire et devrait donc être déclarée irrecevable (<ref-law>; cf. consid. 1.4.2 supra).
2.4.2 Quoi qu'il en soit, les griefs du recourant se doivent d'être rejetés au fond, eu égard aux développements figurant dans l'arrêt querellé.
Les juges cantonaux ont à juste titre souligné le cumul (trois condamnations, dont la gravité est allée croissant) et la nature des infractions pénales commises par le recourant. Celles-ci lui ont notamment valu des peines privatives de liberté totalisant plus de quatre ans. Elles témoignent, compte également tenu de la récidive perpétrée sur le champ de la législation sur les armes, de l'absence de coopération en cours de procédure pénale et des menaces proférées à l'égard des témoins à charge dans le cadre du jugement de 2006, du "potentiel criminel de sa personnalité". Elles laissent en outre subsister un "risque objectif de récidive" en dépit du pronostic favorable formulé par les autorités de libération conditionnelle (arrêt, p. 4 s.), étant rappelé que l'appréciation pénale du risque de récidive n'est pas décisive pour apprécier la dangerosité pour l'ordre public de celui qui en bénéficie, si bien que la police des étrangers est libre de tirer ses propres conclusions à ce sujet (arrêt 2C_238/2012 du 30 juillet 2012 consid. 3.3.2).
De surcroît, le Tribunal cantonal a mis en exergue la gravité et le caractère inadmissible des infractions perpétrées, dont faisaient en particulier parties le crime contre la LStup (trafic d'héroïne) commis "par pur dessein de lucre et au mépris total de la santé de nombreux consommateurs" (arrêt, p. 4), la participation du recourant à une organisation criminelle, le blanchiment d'argent et la violation - à deux reprises - de la législation sur les armes. Les précédents juges ont également à juste titre rappelé que ni la première condamnation pénale du recourant avec sursis en 1997, ni le refus d'autorisation de séjour préalablement à son mariage, motivé par son comportement répréhensible, ni même son mariage et la possibilité qui en est découlée, sur le plan de la police des étrangers, de pouvoir demeurer en Suisse ne l'ont dissuadé de poursuivre sa carrière criminelle (cf. arrêt, p. 8).
2.4.3 Quant aux arguments avancés par le recourant - outre le fait qu'ils sont contrebalancés par les condamnations pénales lourdes et répétitives, ainsi que par l'attitude répréhensible susmentionnées -, ils doivent être fortement relativisés pour d'autres raisons encore.
Bien qu'il séjourne en Suisse depuis août 1991, soit depuis plus de vingt-et-un ans, force est de retenir que le recourant avait reçu l'ordre de quitter la Suisse en août 1999, une fois levée l'admission collective provisoire, renvoi auquel il avait pu se soustraire grâce à son mariage survenu le 19 novembre 1999. En sus de ce statut initialement précaire, l'intéressé a passé plusieurs années en détention ou sous le coup de procédures pénales. Il sera à ce titre souligné que la vie à l'intérieur d'un établissement pénitentiaire ne saurait être comparée à la vie à l'extérieur, pour ce qui est des possibilités de retomber dans la délinquance (arrêt 2C_14/2010 du 15 juin 2010). De même, en raison du contrôle relativement étroit que les autorités pénales exercent sur l'intéressé au cours de la période d'exécution de la peine, des conclusions tirées d'un tel comportement ne sauraient passer pour déterminantes, du point de vue du droit des étrangers, en vue d'évaluer la future attitude que l'intéressé adoptera après sa libération complète (cf. arrêt 2C_562/2011 précité, consid. 4.3.1). Le même argument, bien qu'à un degré moindre compte tenu de la plus grande liberté dont jouit l'intimé, peut être retenu s'agissant de la période de libération conditionnelle du recourant, étant donné que les autorités pénales ont, tel que le mentionne l'intéressé, décidé de maintenir un certain contrôle sur lui, en assortissant cette période d'une assistance de probation, de sorte qu'une récidive aurait probablement conduit à la révocation de la liberté conditionnelle initiée le 11 novembre 2008 et entretemps achevée.
Si l'intégration professionnelle dont se prévaut le recourant doit certes être prise en compte dans la pesée des intérêts, la stabilité qu'elle est censée procurer à l'intéressé doit être relativisée au regard de la situation financière endettée de la famille X._ (cf. requête d'assistance juridiciaire totale du 11 juin 2012 et les annexes) et de la cessation de toute activité professionnelle par l'épouse du recourant, facteurs susceptibles de reconduire l'intéressé sur la voie du "gain facile" d'origine délictueuse.
Tel qu'il résulte de l'arrêt entrepris, le recourant est arrivé en Suisse à l'âge de dix-huit ans, après avoir passé toute son enfance et son adolescence dans son pays d'origine, dans lequel il a aussi effectué sa scolarité et dont il connaît par conséquent la langue et les coutumes. C'est partant à bon droit que les juges cantonaux ont jugé qu'un renvoi du recourant au Kosovo ne devrait pas, en dépit des années vécues en Suisse et à la faveur d'un certain temps d'adaptation, lui poser des difficultés de réintégration insurmontables.
S'agissant de l'épouse du recourant, titulaire d'un permis d'établissement originaire du Kosovo, le Tribunal cantonal a, contrairement à ce qu'affirme l'intéressé, tenu compte de son intégration en Suisse, où elle vit depuis l'âge de dix ans. Dans la mesure où, malgré la longue période de vie passée en Suisse, elle maîtrisait la langue et les coutumes de son pays d'origine, les juges cantonaux ont néanmoins retenu que son retour au Kosovo, à supposer qu'elle se décide à y suivre son mari, paraissait envisageable. Malgré les difficultés certaines d'un tel retour pour l'épouse du recourant, cette appréciation ne prête pas le flanc à la critique au vu des éléments qui précèdent et du fait qu'au moment du mariage des époux, le recourant s'était auparavant vu refuser une autorisation de séjour à la suite d'une première condamnation pénale à quatre ans d'emprisonnement avec sursis, de sorte que son épouse aurait dû pouvoir évaluer les conséquences encourues en cas de récidive pénale.
S'agissant des enfants, l'aîné est âgé de neuf ans, le cadet a cinq ans et la benjamine a moins d'un an. Contrairement à ce que prétend le recourant, l'intégration de ses enfants en Suisse n'est, compte tenu de leur jeune âge et, s'agissant de l'aîné et du cadet, d'une scolarisation encore récente, pas avancée au point de rendre impossibles leur éventuel déplacement et leur intégration au Kosovo. A supposer que l'épouse et les enfants du recourant, tous titulaires d'un permis d'établissement, ne suivent pas leur conjoint et père au Kosovo, il leur demeurera de plus possible de conserver les liens que permet la distance géographique (téléphone, visites durant les vacances, etc.; cf. arrêts 2C_117/2012 du 11 juin 2012 consid. 4.5.3; 2C_758/2010 du 22 décembre 2010 consid. 6.3.2).
2.4.4 Finalement, il convient de constater que la jurisprudence de la Cour EDH, que cite abondamment le recourant (cf. arrêts Emre Emrah c. Suisse, du 22 mai 2008, req. n° 42034/04, et du 11 octobre 2011, req. 5056/10), n'est pas propre à lui permettre de demeurer en Suisse. D'une part, les considérations relatives à la durée de l'interdiction d'entrée en Suisse du requérant, qui étaient déterminantes aux yeux de la Cour EDH, ne sont pas pertinentes dans le cas d'espèce (consid. 1.3 supra). D'autre part, la situation du recourant n'est pas comparable à celle d'Emrah Emre, dont la majeure partie des infractions pénales commises relevait de la délinquance juvénile et dont les problèmes de santé étaient susceptibles de rendre plus difficile le retour dans son pays d'origine.
2.5 Compte tenu de l'ensemble des circonstances, il apparaît que l'intérêt public à éloigner le recourant l'emporte ici sur l'intérêt privé de celui-ci et de sa famille à pouvoir vivre ensemble en Suisse. Par conséquent, en rendant l'arrêt attaqué, le Tribunal cantonal n'a enfreint ni l'art. 8 CEDH, ni violé la proportionnalité ou encore la législation fédérale sur les étrangers. Il a en particulier procédé à une pesée des intérêts en présence correcte, qui reste dans les limites prévues par le droit fédéral et conventionnel.
3. Les considérants qui précèdent conduisent au rejet du recours dans la mesure de sa recevabilité. Le recourant a sollicité sa mise au bénéfice de l'assistance judiciaire complète. Sa cause paraissant dépourvue de chances de succès dès le dépôt du recours (cf. <ref-ruling> consid. 7.1 p. 2), la demande d'assistance judiciaire doit être rejetée (art. 64 al. 1 et 2 LTF). Il sera précisé que le fait pour le recourant d'avoir précédemment obtenu gain de cause (cf. arrêt 2C_382/2011 du 16 novembre 2011), pour des motifs purement formels liés à la violation de son droit d'être entendu et à l'impossibilité de réparer ce vice devant la Cour de céans, n'invalide en rien cette appréciation, fondée sur l'issue du litige au fond. Les frais seront partant mis à la charge du recourant, qui succombe, mais fixés en tenant compte de sa situation financière obérée (art. 65 al. 2 et 3 et 66 al. 1 LTF). Il ne sera pas alloué de dépens (art. 68 al. 1 et 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge du recourant.
4. Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Service de la population et des migrants du canton de Fribourg, au Tribunal cantonal du canton de Fribourg, Ie Cour administrative, et à l'Office fédéral des migrations.
Lausanne, le 17 octobre 2012
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Zünd
Le Greffier: Chatton