Arbeitsvertrag, hat sich ergeben:
A.- A._ arbeitete seit 1980 als Abteilungsleiter bei der X._ AG. Am 4. September 1995 kündigte er das Arbeitsverhältnis auf Ende März 1996, wurde aber von der Arbeitgeberin bereits am 16. Februar 1996 freigestellt und am 20. Februar 1996 fristlos entlassen. Sie warf ihm namentlich vor, Material und Personal für private Zwecke verwendet zu haben.
B.- Am 11. April 1996 klagte die X._ AG gegen A._ beim Arbeitsgericht Zürich auf Zahlung von Schadenenersatz im Betrag von Fr. 58'534. 50 nebst 5 % Zins seit
1. Januar 1996. Der Beklagte beantragte Abweisung der Klage und erhob Widerklage auf Zahlung einer Genugtuung von Fr. 20'000.--, von Lohn für Sonntagsarbeit von Fr. 18'700.-- und einer Ferienentschädigung von Fr. 12'500.-- sowie eines Anteils am 13. Monatslohn von Fr. 2'450.--. Er verlangte zudem die Ausstellung eines Arbeitszeugnisses mit bestimmtem Inhalt.
Das Arbeitsgericht sowie am 26. April 1999 das Obergericht des Kantons Zürich wiesen die Hauptklage ab und schützten die Widerklage teilweise, das Arbeitsgericht im Umfang von Fr. 20'610. 80 netto, das Obergericht im Betrag von Fr. 11'400. 10 netto. Die Klägerin wurde überdies zur Ausstellung eines Arbeitszeugnisses mit bestimmtem Wortlaut verpflichtet.
Das Kassationsgericht des Kantons Zürich hiess am 1. Juni 2000 eine Nichtigkeitsbeschwerde der Klägerin teilweise gut, hob das Urteil des Obergerichts vom 26. April 1999 in Bezug auf die Widerklage auf und wies die Sache zur Neubeurteilung an das Obergericht zurück. Auf die von der Klägerin ebenfalls erhobene eidgenössische Berufung trat das Bundesgericht am 3. Juli 2000 nicht ein, soweit sie nicht gegenstandslos geworden war.
Mit Urteil vom 29. Januar 2001 verpflichtete das Obergericht die Klägerin in teilweiser Gutheissung der Widerklage zur Zahlung von Fr. 11'400. 10 netto und wies im Mehrbetrag die Widerklage ab.
C.- Mit Berufung beantragt die Klägerin dem Bundesgericht, die Urteile des Obergerichts vom 26. April 1999 und
29. Januar 2001 vollumfänglich aufzuheben und die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen.
Der Beklagte schliesst auf Abweisung der Berufung.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- a) In ihrer Berufung beantragt die Klägerin, "es seien die Urteile des Obergerichts des Kts. Zürich i.S. der Parteien vom 26. April 1999 und vom 29. Jan. 2001 vollumfänglich aufzuheben und es sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen, unter Kosten- und Entschädigungsfolgen zulasten des Appellaten. " Der nicht anwaltlich vertretene Beklagte beantragt die Abweisung der Berufung.
Das Bundesgericht prüft indessen von Amtes wegen, ob die Voraussetzungen für das Eintreten auf ein Rechtsmittel gegeben sind.
b) Die Berufungsschrift muss gemäss Art. 55 Abs. 1 Bst. b OG einen materiellen Antrag enthalten (Peter Münch, in: Geiser/Münch [Hrsg. ], Prozessieren vor Bundesgericht, Basel 1998, Rz. 4.83). Aus dem Antrag muss klar hervorgehen, welche Punkte des angefochtenen Entscheids und inwiefern sie geändert werden sollen (Jean-François Poudret, Commentaire de la loi fédérale d'organisation judiciaire, Bern 1990, N. 1.4.1. zu Art. 55 OG). Soll die Gegenpartei zur Ausrichtung einer bestimmten Geldsumme verurteilt werden, oder soll eine von der Vorinstanz zugesprochene Geldsumme reduziert werden, ist der Antrag zu beziffern (Münch, Rz. 4.85; <ref-ruling> E. 3).
Die Berufungsklägerin kann sich auf einen blossen Rückweisungsantrag beschränken und von einem materiellen Antrag absehen, wenn das Bundesgericht mangels genügender Sachverhaltsfeststellungen gar keinen materiellen Entscheid fällen könnte und deshalb die Sache in jedem Fall an die Vorinstanz zurückweisen müsste, wenn sich der Standpunkt der Berufungsklägerin als richtig erwiese (Messmer/Imboden, Die eidgenössischen Rechtsmittel in Zivilsachen, Zürich 1992, Rz. 113). Diese Voraussetzungen sind allerdings nicht bereits erfüllt, wenn die Berufungsklägerin schon im kantonalen Verfahren ihre Forderung genau beziffern konnte und die Rückweisung durch das Bundesgericht nur deshalb erfolgen müsste, weil die kantonalen Instanzen über den vorgebrachten Sachverhalt keine Feststellungen getroffen haben, da sie die Klage aus einem anderen Grund abgewiesen haben.
c) Allerdings brauchen bei der Berufung die beantragten Änderungen des angefochtenen Entscheides nicht aus dem Wortlaut des Rechtsbegehrens selbst hervorzugehen. Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung genügt es, wenn in Verbindung mit der Begründung oder dem angefochtenen Urteil ohne weiteres ersichtlich ist, in welchem Sinne das angefochtene Urteil nach dem Willen der Berufungsklägerin abgeändert werden soll. Das trifft zum Beispiel zu, wenn aus der Begründung zu ersehen ist, auf welchen Betrag sie eine Geldleistung festgesetzt wissen will (<ref-ruling> f. mit Hinweisen).
d) Die Klägerin hatte vor dem Obergericht des Kantons Zürich Fr. 56'648. 50 nebst Zins eingeklagt und überdies die vollumfängliche Aufhebung des arbeitsgerichtlichen Urteils verlangt. In diesem war die Widerklage des Beklagten teilweise gutgeheissen und die Arbeitgeberin verurteilt worden, dem Beklagten eine Entschädigung wegen ungerechtfertigter fristloser Entlassung sowie einen ausstehenden Teil des
13. Monatslohns und Ferienlohn im Gesamtbetrag von Fr. 11'400. 10 netto auszurichten. Zudem wurde die Klägerin verurteilt, ein Arbeitszeugnis mit bestimmtem Wortlaut auszustellen.
Es ist nicht einzusehen, warum die Klägerin nicht in der Lage sein sollte, ihre Klage auch vor Bundesgericht zu beziffern, nachdem sie dies vor den kantonalen Instanzen getan hat. Insoweit lässt sich zwar den angefochtenen Entscheiden entnehmen, was sie will. Gleiches gilt aber nicht mit Bezug auf die Abweisung der Widerklage. Hier scheint sich die Klägerin auch gegen die Formulierung des Arbeitszeugnisses zu wenden (vgl. Berufungsschrift Ziff. 15.5), ohne allerdings auch nur im Entferntesten anzugeben, wie dieses formuliert werden soll. Bei dieser Unklarheit muss sie in Kauf nehmen, dass das Bundesgericht auf ihr Rechtsmittel nicht eintritt, weil der Antrag nicht den Anforderungen des OG entspricht.
2.- Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend ist die Gerichtsgebühr der Klägerin aufzuerlegen (Art. 156 Abs. 1 OG).
Der nicht anwaltlich vertretene Beklagte, dem aus dem bundesgerichtlichen Verfahren kein erheblicher Aufwand entstanden ist, hat keinen Anspruch auf eine Parteientschädigung (<ref-ruling> E. 5b).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Auf die Berufung wird nicht eingetreten.
2.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 3'000.-- wird der Klägerin auferlegt.
3.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich (I. Zivilkammer) schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 7. August 2001
Im Namen der I. Zivilabteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Der Gerichtsschreiber: