Sachverhalt:
A. A.a D._, geboren 1961, war bei der Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch gegen Unfälle und Berufskrankheiten versichert, als er sich anlässlich eines Berufsunfalles vom 3. Oktober 2005 derart schwere Kopfverletzungen zuzog, dass er in der Folge vollständig hilflos blieb und seit 30. Mai 2006 in der Pflegeabteilung im Altersheim A._ betreut werden muss. Die SUVA sprach ihm für die dauerhaften Unfallfolgen mit Verfügung vom 31. Mai 2007 ab 1. Mai 2007 eine 100%ige Invalidenrente, eine volle Integritätsentschädigung, eine Hilflosenentschädigung basierend auf einer Hilflosigkeit schweren Grades von monatlich Fr. 1'758.00 sowie - nach Kürzung infolge Überentschädigung und Berücksichtigung eines Abzuges für die wegen Sondenernährung nicht verrechnete Verpflegungstaxe von monatlich Fr. 450.00 - eine Pflegeleistungspauschale von monatlich Fr. 3'026.00 zu und hielt mit Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 daran fest. Die hiegegen erhobene Beschwerde des Versicherten hiess das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 28. August 2008 unter Dispositiv-Ziffer 1 wie folgt teilweise gut:
"Die Beschwerde wird teilweise gutgeheissen, der angefochtene Einspracheentscheid und die ihm zugrunde liegende Verfügung werden aufgehoben, soweit die SUVA einen Überentschädigungsabzug sowie einen Abzug in Höhe von Fr. 450.00 von den Pflegeleistungen vorgenommen hat. Die SUVA wird verpflichtet, D._ sowohl die Pflegeleistungen als auch die Hilflosenentschädigung in vollem Umfang auszurichten. Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen."
A.b Am 28. April 2008 sprach die Invalidenversicherung D._ rückwirkend ab 1. Februar 2006 eine ganze Invalidenrente zu. Mit Verfügung vom 8. Mai 2008, bestätigt durch Einspracheentscheid vom 26. Januar 2009, errechnete die SUVA während der Taggeld-Phase vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007 eine Überentschädigung von Fr. 508.45, welche sie im Umfang von Fr. 503.45 zurück forderte und mit der Rentennachzahlung der Invalidenversicherung verrechnete; gleichzeitig setzte sie die UV-Rente mit Wirkung ab 1. Mai 2007 als Komplementärrente auf monatlich Fr. 2'328.10 fest. Die Rückforderung der im Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 zu viel ausgerichteten UV-Rentenleistungen von total Fr. 15'599.35 verrechnete die SUVA ebenfalls mit der Rentennachzahlung der Invalidenversicherung. Die Abweisung der hiegegen gerichteten Beschwerde durch das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden bestätigte das Bundesgericht letztinstanzlich mit Urteil 8C_929/2009 vom 24. Februar 2010.
A.c In Umsetzung des unangefochten in Rechtskraft erwachsenen Entscheides des Verwaltungsgerichts des Kantons Graubünden vom 28. August 2008 fixierte die SUVA die Pflegeleistungen ab 1. Mai 2007 neu auf Fr. 4'410.40 und ab 1. Januar 2008 auf Fr. 4'866.65 (Verfügung vom 6. Februar 2009). Auf die hiegegen erhobene Einsprache vom 8. März 2009, mit welcher D._ beantragte, die SUVA habe "die vollen Spitalkosten" zu tragen, trat die SUVA nicht ein, weil das kantonale Gericht mit Entscheid vom 28. August 2008 die im Übrigen von der SUVA am 31. Mai 2007 verfügten und mit Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 bestätigten Leistungen nicht beanstandet habe (Einspracheentscheid vom 21. Mai 2010).
B. Die hiegegen erhobene Beschwerde des D._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden ab, soweit es darauf eintrat (Entscheid vom 14. Dezember 2010).
C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt D._ beantragen, "es sei Ziffer 1 des Urteils vom 18. Januar 2011 aufzuheben und die Beschwerdegegnerin zu verpflichten, von einer Rückforderung abzusehen." Zudem sei ihm die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung zu gewähren.

Erwägungen:
1. 1.1 Das Bundesgericht prüft von Amtes wegen und mit freier Kognition, ob ein Rechtsmittel zulässig ist (<ref-ruling> E. 3 Ingress). Gemäss <ref-law> hat die Beschwerdeschrift unter anderem die Begehren und deren Begründung mit Angabe der Beweismittel zu enthalten, wobei im Rahmen der Begründung in gedrängter Form darzulegen ist, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (<ref-law>). Die Vorbringen müssen sachbezogen sein, damit aus der Beschwerdeschrift ersichtlich ist, in welchen Punkten und weshalb der angefochtene Entscheid beanstandet wird (<ref-ruling> E. 1.3 S. 452; vgl. auch <ref-ruling> E. 1 S. 337 f. mit Hinweisen). Dies setzt voraus, dass sich die Beschwerde führende Person mit den für das Ergebnis des angefochtenen Entscheids massgeblichen Erwägungen auseinandersetzt (<ref-ruling> E. 1.3.1 S. 68 und 134 II 244 E. 2.1 S. 245 f.; Urteil 8C_208/2011 vom 21. April 2011).
Die Beschwerde ans Bundesgericht ist ein reformatorisches Rechtsmittel (<ref-law>). Daher darf sich die Beschwerde führende Partei grundsätzlich nicht darauf beschränken, die Aufhebung des angefochtenen Entscheids zu beantragen, sondern muss einen Antrag in der Sache stellen. Sie muss demnach angeben, welche Punkte des Entscheides angefochten und welche Abänderungen beantragt werden. Grundsätzlich ist ein materieller Antrag erforderlich. Anträge auf Rückweisung der Sache an die Vorinstanz zu neuer Entscheidung oder blosse Aufhebungsanträge genügen nicht und machen die Beschwerde unzulässig, es sei denn, das Bundesgericht wäre im Fall der Beschwerdegutheissung nicht in der Lage, in der Sache selbst zu entscheiden (<ref-ruling> E. 1.3, <ref-ruling> f. E. 3.1, je mit Hinweisen; Urteil 8C_3/2009 vom 8. Mai 2009 E. 1).
1.2 Auf eine Beschwerde, die keine klaren Begehren und keine spezifische, auf den angefochtenen Entscheid Bezug nehmende Begründung enthält, tritt das Bundesgericht nicht ein (Urteil 9C_681/2008 vom 10. Oktober 2008; vgl. auch SVR 2008 BVG Nr. 18 S. 69, 9C_104/2007 E. 10.2). Die Rechtsbegehren des Beschwerdeführers (vgl. hievor Sachverhalt lit. C) lassen auch nicht sinngemäss erschliessen, weshalb nur - aber immerhin - der angefochtene Entscheid aufzuheben sei. Der Hauptantrag bezieht sich denn auch offensichtlich auf ein nicht näher spezifiziertes "Urteil vom 18. Januar 2011", welches anscheinend eine "Rückforderung" der SUVA zum Gegenstand hatte, von welcher die Beschwerdegegnerin "abzusehen" habe. Dass sich die Vorinstanz mit dem hier vom Beschwerdeführer als Anfechtungsobjekt beigelegten Urteil vom 14. Dezember 2010 zu einer "Rückforderung" der SUVA gegen den Versicherten geäussert oder eine solche geschützt hätte, ist jedoch dem zuletzt genannten Entscheid nicht zu entnehmen. Auf die Beschwerde vom 21. Februar 2011 ist daher - ohne Ansetzung einer Nachfrist zur Verbesserung (<ref-ruling> E. 2.4 S. 247 f.) - mangels eines rechtsgenüglichen Antrages (<ref-ruling> E. 1.3 S. 383; <ref-ruling> E. 3.1 S. 489 f.) nicht einzutreten.
2. Selbst wenn auf die Beschwerde einzutreten wäre, soweit sich aus ihrer Begründung ein hinreichend klares Begehren entnehmen liesse (Laurent Merz, in: Basler Kommentar zum Bundesgerichtsgesetz, 2008, N. 18 zu <ref-law> und dortige weitere Hinweise; vgl. auch <ref-ruling> E. 1.3 S. 452; <ref-ruling> E. 1 S. 337 f. mit Hinweisen), müsste sie als offensichtlich unbegründet abgewiesen werden. Die Vorinstanz hat in ihrem Entscheid vom 14. Dezember 2010 mit ausführlicher Begründung, worauf verwiesen wird (<ref-law>), überzeugend dargelegt, dass nach dem klaren Wortlaut der Dispositiv-Ziffer 1 des unangefochten in Rechtskraft erwachsenen Urteils vom 28. August 2008 der damals angefochtene Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 und die diesem zugrunde liegende Verfügung nicht aufgehoben, sondern nur "soweit" abgeändert wurden, als das kantonale Gericht die SUVA verpflichtete, die Pflegeleistungen und die Hilflosenentschädigung in vollem Umfang - ohne Überentschädigungsabzug und ohne Abzug von Fr. 450.00 - auszurichten. Es wies im Schlusssatz der Dispositiv-Ziffer 1 ausdrücklich darauf hin: "Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen." Trotz seines offensichtlich nur teilweisen Obsiegens verzichtete der anwaltlich vertretene Versicherte auf einen Weiterzug des kantonalen Entscheides vom 28. August 2008. Die SUVA hat diesen rechtskräftigen Entscheid mit Verfügung vom 6. Februar 2009 korrekt umgesetzt. Mehr oder Anderes - insbesondere der vom Beschwerdeführer mit Einsprache vom 8. März 2009 beantragte Ersatz der "vollen Spitalkosten" - bildete nicht Gegenstand dieser Verfügung, weshalb die SUVA mit Einspracheentscheid vom 21. Mai 2010 zu Recht auf Nichteintreten erkannte. Soweit sich der Versicherte in der Begründung überhaupt sachbezüglich in rechtsgenüglicher Weise mit dem kantonalen Urteil vom 14. Dezember 2010 auseinandersetzt, bringt er nichts vor, was daran etwas zu ändern vermöchte. Nebst der pauschalen - der qualifizierten Rügepflicht von <ref-law> nicht genügenden - Anrufung weiterer Menschenrechte dient die wiederholt vorgetragene (vgl. Urteil 8C_929/2009 vom 24. Februar 2010 E. 3.2.2) Behauptung einer von der SUVA angeblich zu verantwortenden Verletzung des Folterverbots von Art. 3 EMRK nicht der Fristwiederherstellung hinsichtlich der unterlassenen Anfechtung des vorinstanzlichen Urteils vom 28. August 2008.
3. Dem Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung kann schon wegen Aussichtslosigkeit der Beschwerde nicht entsprochen werden (<ref-law>). Damit sind die Gerichtskosten (<ref-law>) dem Beschwerdeführer als unterliegende Partei aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 erster Satz BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 750.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 30. Juni 2011
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Ursprung Hochuli