A.- Der 1943 geborene I._ war seit April 1979
bei der Firma S._ angestellt und damit bei der
Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch
gegen Unfälle versichert. Am 4. April 1988 erlitt
er bei einem Verkehrsunfall u.a. eine Commotio cerebri
sowie ein Schleudertrauma der Halswirbelsäule (HWS). Die
SUVA anerkannte ihre Leistungspflicht. Die Behandlung konnte
nach kurzer Zeit bei voller Arbeitsfähigkeit abgeschlossen
werden, musste allerdings im Juni 1990 wegen einem
Rückfall bis im November 1990 vorübergehend wieder aufgenommen
werden.
Am 24. Dezember 1990 erlitt I._ erneut einen
Unfall, für welchen er nunmehr als Arbeitnehmer der Firma
W._ ebenfalls bei der SUVA versichert war. Die Heilung
der dabei erlittenen vorderen Kreuzbandruptur erwies
sich als schleppend. Eine persistierende antero-mediale
Instabilität, eine Muskelatrophie sowie ein ausgeprägtes
Schmerzsyndrom blieben trotz operativ eingesetzter vorderer
Kreuzbandersatzplastik bestehen, weshalb die SUVA
I._ neben einer auf einer Integritätseinbusse von
5 % basierenden Integritätsentschädigung mit Wirkung ab
1. August 1992 eine Invalidenrente auf der Grundlage einer
Erwerbsunfähigkeit von 33 1/3 % zusprach (rechtskräftiger
Einspracheentscheid vom 30. Juni 1993). Grundlage bildete
dabei die Einschätzung des SUVA-Kreisarztes Dr. G._
vom 17. September 1992, wonach dem Versicherten mit diesem
Gesundheitsschaden eine wechselbelastende, leichte Arbeit
ohne Leitersteigen voll zugemutet werden könne. Am 29. September
1993 wurden die bei der Kreuzbandplastik eingesetzten
Schrauben operativ entfernt, ohne dass sich deswegen
der Gesundheitszustand des Versicherten bleibend verändert
hätte (Bericht der Klinik B._ vom 12. Januar 1994).
Der nunmehr bei der Arbeitslosenkasse des Kantons
Zürich als arbeitslos registrierte und damit bei der SUVA
gegen Nichtberufsunfälle versicherte I._ verunglückte
am 2. März 1994 erneut. Gemäss Polizeirapport vom
25. März 1994 fuhr ein Auto etwa mit einer Geschwindigkeit
von 10 km/h frontal in die Fahrerseite des vom Versicherten
mit 25 bis 30 km/h fortbewegten Personenwagens. Der Lenker
des anderen Fahrzeuges sowie die auf dem Beifahrersitz befindliche
Ehefrau des I._ blieben unverletzt. Im Polizeibericht
findet sich kein Hinweis, dass er im Anschluss
an den Unfall bewusstlos gewesen sei. Das ihn ambulant behandelnde
Kantonsspital X._ erkannte auf eine Commotio
cerebri sowie ein Schleudertrauma der HWS. Röntgenologisch
konnten keine ossären Läsionen festgestellt werden.
Der Versicherte wurde am 3. März 1994, mit einem Halskragen
ausgerüstet, entlassen. Weitere Angaben finden sich im Bericht
des Kantonsspitals nicht. Gegenüber dem Hausarzt Dr.
L._ definierte I._ die Unfallbeschwerden am
7. März 1994 näher als Schmerzen in der Nackenregion.
Gegenüber dem Kreisarzt Dr. G._ präzisierte er am
11. April 1994, die Nackenschmerzen würden in den Kopf bis
zu den Augen ausstrahlen; sodann leide er an Schlafstörungen
und häufigem Zittern. Dr. G._ attestierte
I._ ab 25. April 1994 eine 50%-ige Arbeitsfähigkeit.
Am 26. April 1994 berichtete Dr. L._ von einer massiven
subjektiven Beschwerdezunahme, die sich in sehr starken
okzipitalen Kopfschmerzen sowie Sehstörungen äussern
sollen. Bereits früher hatte er den Verdacht einer Aggravation
geäussert. Die verordneten ambulanten Physiotherapien
zeigten nur mässigen Erfolg, weshalb die SUVA I._
vom 25. Mai bis 29. Juni 1994 in die Rehabilitationsklinik
Y._ einwies. Diese bezeichnete im Bericht vom
4. Juli 1994 die in den Kopf ausstrahlenden Nackenschmerzen
als therapieresistent und betrachtete den Versicherten ab
30. Juni 1994 im Rahmen der bisherigen Rente für voll arbeitsfähig.
Den vom Hausarzt geäusserten Verdacht einer
Aggravation griffen die Ärzte der Rehabilitationsklinik im
Bericht nicht auf, dagegen erkannten sie erste Anzeichen
einer Depression. Eine neurootologische Untersuchung des
Dr. C._ von der Abteilung Arbeitsmedizin der SUVA
vom 24. Januar 1995 konnte die zwischenzeitig ebenfalls
geklagten Schwindelbeschwerden nicht objektivieren. Aus
ORL-ärztlicher Sicht wurde zudem auf eine fehlende Einschränkung
der Arbeitsfähigkeit geschlossen, worauf die
Anstalt mit Verfügung vom 24. Februar 1995 den Behandlungsabschluss
bekannt gab. Nach erfolgter Einsprache holte die
SUVA bei der Kopfwehsprechstunde der Neurologischen Klinik
und Poliklinik des Universitätsspitals R._ Berichte
(vom 4. Oktober, 5. September, 14. November sowie 22. April
1996) ein, wo sich I._ seit Sommer 1995 ambulant
behandeln liess. Es folgten je eine orthopädische, eine
neurootologische sowie neurologische Untersuchung durch das
Ärzteteam Unfallmedizin der SUVA (Berichte vom 30., 26. und
25. September 1996), wobei auch die Knieschmerzen Gegenstand
der Exploration bildeten. Dabei erkannte der Orthopäde
Dr. M._ im Bereich des Knies einen seit 1992
weitestgehend unveränderten Zustand. Als im Vordergrund
stehend bezeichnete er das Symptom Kopfschmerz, gepaart mit
Nackenbeschwerden, welche nach Aussagen des Neurologen
Dr. H._ I._ zwar in seinem Befinden beeinträchtigen
sollen, indessen das Verrichten einer leichten,
ganztägigen Arbeit erlauben würden. In diesem Zusammenhang
wies der Neurologe auf eine Depression in bedeutendem Ausmass
hin, welche jegliche berufliche Tätigkeit verunmögliche.
Gestützt auf diese Unterlagen wies die Anstalt die
Einsprache mit Entscheid vom 10. Januar 1997 ab.
B.- Dagegen erhob I._ Beschwerde. Dabei reichte
er u.a. einen Bericht der Neurologischen Klinik des Universitätsspitals
R._ vom 10. Juni 1997 ein, worin auf
ein von der Invalidenversicherung veranlasstes psychiatrisches
Gutachten mit der Diagnose einer anhaltenden somatoformen
Schmerzstörung (ICD-10; F45.4) hingewiesen wird. Mit
Entscheid vom 21. Oktober 1999 wies das Sozialversicherungsgericht
des Kantons Zürich das Rechtsmittel ab.
C.- Mit Eingabe vom 29. November 1999 lässt I._
Verwaltungsgerichtsbeschwerde führen und beantragen, in
Aufhebung des angefochten Entscheids sowie des Einsprache-Entscheids
vom 10. Januar 1997 seien ihm weiterhin die
gesetzlichen Leistungen zu erbringen; eventuell sei die
Sache an die Vorinstanz oder die SUVA zwecks Einholung
eines psychiatrischen Gutachtens zur Kausalitätsfrage sowie
anschliessendem Entscheid zurückzuweisen. Gleichzeitig
lässt I._ um unentgeltliche Verbeiständung ersuchen.
Während die SUVA auf eine Stellungnahme verzichtet,
hat sich das Bundesamt für Sozialversicherung nicht vernehmen
lassen.

Das Eidg. Versicherungsgericht zieht in Erwägung:
1.- Die Vorinstanz hat die Rechtsprechung zu dem für
die Leistungspflicht des Unfallversicherers zunächst
vorausgesetzten natürlichen Kausalzusammenhang zwischen dem
Unfall und dem eingetretenen Schaden (Krankheit, Invalidität,
Tod) zutreffend dargelegt (<ref-ruling> Erw. 1, 118 V
289 Erw. 1b, je mit Hinweisen). Im angefochtenen Entscheid
richtig wiedergegeben ist auch die Rechtsprechung zur weiter
vorausgesetzten Adäquanz des Kausalzusammenhangs im
Allgemeinen (<ref-ruling> Erw. 3a, 123 V 103 Erw. 3d,
139 Erw. 3c, 122 V 416 Erw. 2a, 121 V 49 Erw. 3a mit Hinweisen;
vgl. auch <ref-ruling> Erw. 5a) und bei psychischen
Unfallfolgen (<ref-ruling>) sowie Folgen eines Unfalls
mit Schleudertrauma der Halswirbelsäule (HWS) ohne
organisch nachweisbare Funktionsausfälle (<ref-ruling>) im
Besonderen. Sodann hat das kantonale Gericht zu Recht festgestellt,
dass die Beurteilung der Adäquanz in Fällen, in
welchen die zum typischen Beschwerdebild eines Schleudertraumas
der HWS gehörenden Beschwerden zwar teilweise gegeben
sind, im Vergleich zur ausgeprägten psychischen Problematik
aber ganz in den Hintergrund treten, nach den für
psychische Fehlentwicklungen nach einem Unfall entwickelten
Kriterien vorzunehmen ist (<ref-ruling> Erw. 2a). Darauf
kann verwiesen werden.
2.- Das kantonale Sozialversicherungsgericht hielt in
seinem Entscheid fest, dass der Beschwerdeführer zum massgebenden
Zeitpunkt des Einspracheentscheides vom 10. Januar
1997 (<ref-ruling> Erw. 1b mit Hinweisen) nebst den mit
einer Rente auf der Basis einer Erwerbsunfähigkeit von
33 1/3 % abgegoltenen, auf den Unfall im Jahre 1990 zurückzuführenden
Kniebeschwerden, einzig noch an psychischen
Störungen litt. Dabei übersieht es, wie in der Verwaltungsgerichtsbeschwerde
an sich noch treffend dargetan, dass der
Versicherte darüber hinaus auch noch an Nacken- und Kopfschmerzen
litt. Diese werden von der Neurologischen Klinik
des Universitätsspitals R._ im Bericht vom 10. Juni
1997 näher als Spannungstyp-Kopfschmerzen auf der Basis
eines cervicocephalen, posttraumatischen Syndroms bezeichnet,
die zum typischen Beschwerdebild der 1994 erlittenen
HWS-Distorsion gehören. Indessen verursachen sie keine
Arbeitsunfähigkeit, die über das bereits entschädigte Ausmass
hinausgeht, was vom Beschwerdeführer in seiner weiteren
Argumentation übersehen wird. Hiefür ist alleine die
anhaltende somatoforme Schmerzstörung (Neurologische Klinik
am 10. Juni 1997) bzw. Depression (Dr. H._ am
25. September 1996) verantwortlich.
3.- Ob es sich beim psychischen Gesundheitsschaden um
eine natürliche Folge des Unfallereignisses vom 2. März
1994, bei dem der Versicherte ein Schleudertrauma der HWS
erlitten hatte, handelt, liess das kantonale Sozialversicherungsgericht
offen. Eine Aktenergänzung, wie vom Beschwerdeführer
gefordert, erübrigt sich indessen; selbst
wenn auf Grund zusätzlicher Abklärungen die natürliche Kausalität
zu bejahen wäre, fehlt es nach den Darlegungen der
Vorinstanz, auf welche verwiesen wird, an der Adäquanz des
Kausalzusammenhangs. Insbesondere hat das kantonale Sozialversicherungsgericht
zutreffend erkannt, dass die Beurteilung
nach der Rechtsprechung zu den psychischen Unfallfolgen
(<ref-ruling>) und nicht anhand der Kriterien, wie sie
für Schleudertraumen der HWS entwickelt wurden (BGE 117 V
359), vorzunehmen ist. Denn es ist offensichtlich, dass die
für diese Verletzung typischen Symptome (vgl. <ref-ruling>
Erw. 4b), welche erst mit der Zeit und nur beschränkt aufgetreten
sind, schon bald nach ihrem Erscheinen von der
vorliegenden ausgeprägten psychischen Problematik überlagert
wurden, welche eindeutige Dominanz aufweist, was
sich letztlich aus der Diagnose der anhaltenden somatoformen
Schmerzstörung bzw. Depression ableiten lässt. Ein adäquater
Kausalzusammenhang zwischen dem aus dem Jahre 1990
stammenden, maximal als mittelschwer, an der Grenze zu den
leichten Unfällen einzustufenden Ereignis und der psychischen
Störung ist weiter offenkundig nicht gegeben, ist
doch weder eines der massgebenden Kriterien in ausgeprägter
Weise erfüllt, noch sind diese in gehäufter oder auffallender
Weise gegeben. Dementsprechend kann auch hier das Bestehen
eines natürlichen Kausalzusammenhangs offen bleiben
und braucht nicht gutachterlich abgeklärt zu werden. Gleiches
gilt auch für die Frage, ob die psychischen Beschwerden
mit dem Unfall aus den Jahre 1988 in Verbindung zu
bringen sind.
Sämtliche Einwendungen in der Verwaltungsgerichtsbeschwerde
vermögen an diesem Ergebnis nichts zu ändern.
Tritt im Anschluss an zwei oder mehrere Unfälle eine psychische
Fehlentwicklung ein, ist die Adäquanz des Kausalzusammenhangs
grundsätzlich für jeden Unfall gesondert
gemäss der Rechtsprechung zu den psychischen Unfallfolgen
zu beurteilen. Dies gilt insbesondere dann, wenn die Unfälle,
wie jene der Jahre 1990 und 1994, zwei verschiedene
Körperteile betreffen (Knie und Kopf) und zu unterschiedlichen
Verletzungen führen (RKUV 1996 Nr. U 248 S. 177
Erw. 4b mit Hinweisen). Der Umstand, dass der Unfall von
1994, nach welchem die invalidisierende psychische Störung
auftrat, den Versicherten traf, als seine psychische Widerstandskraft
durch die unmittelbaren Folgen des versicherten
Unfalles von 1990 bereits angeschlagen war, ändert daran
nichts. Wenn sich der Beschwerdeführer sodann bereits 1988
ein Schleudertrauma zugezogen hatte, so litt er an dessen
Folgen nach 1990 nicht mehr und war auch wieder in den Arbeitsprozess
eingegliedert, wie aus den umfangreichen Akten
des Unfalles von 1990 hervorgeht. Ein Abweichen vom aufgezeigten
Grundsatz ist daher nicht angezeigt. Weiter übersieht
der Beschwerdeführer, dass in die Adäquanzbeurteilung
weder die Dauer oder das Ausmass der psychisch bedingten
Arbeitsunfähigkeit, noch die Behandlungsdauer des psychogenen
Leidens einbezogen werden dürfen (RKUV 1993 Nr. U 166
S. 94 Erw. 2c mit Hinweisen). Deshalb kann beispielsweise
die ärztliche Behandlung der zu berücksichtigenden Beschwerden
mit der Vorinstanz nicht als aussergewöhnlich
langdauernd bezeichnet werden, nachdem die Kopfschmerzen
von der Kopfwehsprechstunde der Neurologischen Klinik und
Poliklinik des Universitätsspitals R._ schon rund
sieben Monate nach dem Unfallereignis erstmals als unveränderbar
und damit therapierefraktär bezeichnet sowie zur
Schmerzlinderung Medikamente verordnet wurden (Berichte vom
4. Oktober, 5. September, 15. November 1995 und 22. April
1996).
4.- Die unentgeltliche Verbeiständung kann gewährt
werden (Art. 152 in Verbindung mit Art. 135 OG), da die
Bedürftigkeit aktenkundig ist, die Beschwerde nicht als
aussichtslos zu bezeichnen und die Vertretung geboten war
(<ref-ruling> Erw. 4a und 372 Erw. 5b, je mit Hinweisen).
Es wird indessen ausdrücklich auf Art. 152 Abs. 3 OG aufmerksam
gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse
Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später
dazu im Stande ist.

Demnach erkennt das Eidg. Versicherungsgericht:
I. Die Verwaltungsgerichtsbeschwerde wird abgewiesen.
II. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
III. Zufolge Gewährung der unentgeltlichen Verbeiständung
wird Rechtsanwalt Tobias Fankhauser, Zürich, für das
Verfahren vor dem Eidgenössischen Versicherungsgericht
aus der Gerichtskasse eine Entschädigung (einschliesslich
Mehrwertsteuer) von Fr. 2500.- ausgerichtet.
IV. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht
des Kantons Zürich und dem Bundesamt für
Sozialversicherung zugestellt.
Luzern, 19. April 2001
Im Namen des
Eidgenössischen Versicherungsgerichts
Der Präsident der IV. Kammer:
Der Gerichtsschreiber: