Sachverhalt:
A.
Am 15. Juli 2008 reichten 47 Krankenversicherer Klage beim Schiedsgericht des Kantons Appenzell Ausserrhoden gegen Dr. med. A._, Facharzt für Ophthalmologie FMH, ein mit dem Rechtsbegehren, der Beklagte sei zu verpflichten, ihnen vom Jahresumsatz 2006 einen gerichtlich zu bestimmenden Betrag nebst Zins zu 5 % seit Klageeinleitung zurückzuerstatten. In verfahrensrechtlicher Hinsicht wurde die Sistierung des Klageverfahrens bis zum Abschluss des Schlichtungsverfahrens vor der Paritätischen Vertrauenskommission beantragt. In der Folge sistierte das Schiedsgericht das Verfahren bis auf Weiteres.
Am 12. November 2009 hob das Schiedsgericht die Sistierung auf, nachdem die Krankenversicherer über das Scheitern des Schlichtungsverfahrens informiert und die Fortsetzung des Verfahrens beantragt hatten. Gleichzeitig gab es den Parteien Gelegenheit, je einen Schiedsrichter zu benennen, wovon diese am 25. bzw. 26. November 2009 Gebrauch machten. Am 25. Mai 2010 ernannte das Schiedsgericht lic. iur. Traudi Reimann-Forstner und lic. oec. Martin Rutishauser als Schiedsrichter. Ein Gesuch des Dr. med. A._ auf Sistierung des Verfahrens wies es ab (Verfügung vom 14. Oktober 2011). Am 12. September 2012 führte das Schiedsgericht eine mündliche Verhandlung durch und forderte die Klägerinnen mit gleichentags ergangenem Beschluss zur Einreichung weiterer Beweismittel auf. M it Entscheid vom 28. Mai 2014 hiess das Schiedsgericht die Klage teilweise gut. Es verpflichtete Dr. med. A._, den Krankenversicherern Fr. 520'423.60 zurückzuzahlen (Dispositiv-Ziffer. 1). Überdies verpflichtete das Schiedsgericht Dr. med. A._ zur teilweisen Tragung der Entscheidgebühr, ausmachend Fr. 6'400.- (Dispositiv-Ziffer 2), sowie zur Bezahlung einer reduzierten Parteientschädigung (einschliesslich Barauslagen und Mehrwertsteuer) von Fr. 5'000.- an die Krankenversicherer (Dispositiv-Ziffer 3).
B.
Dr. med. A._ erhebt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten und beantragt, der Entscheid des Schiedsgerichts vom 28. Mai 2014 sei aufzuheben. Eventualiter sei die Bestellung eines neuen, unabhängigen Schiedsgerichts anzuordnen und die Sache an dieses zurückzuweisen; subeventualiter sei die Angelegenheit an die Vorinstanz zur Beweisergänzung und Neubeurteilung zurückzuweisen. Zudem sei der Beschwerde die aufschiebende Wirkung zu erteilen.
Während das Bundesamt für Gesundheit auf eine Stellungnahme verzichtet, tragen die Beschwerdegegner auf Abweisung der Beschwerde an.
C.
Mit Verfügung vom 25. August 2014 hat die Instruktionsrichterin der Beschwerde aufschiebende Wirkung zuerkannt.

Erwägungen:
1.
Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann u.a. die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>), die Feststellung des Sachverhalts nur, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 beruht (<ref-law>).
1.1. Eine Sachverhaltsfeststellung ist nicht schon offensichtlich unrichtig, wenn sich Zweifel anmelden, sondern erst, wenn sie eindeutig und augenfällig unzutreffend ist (<ref-ruling> E. 3.1 S. 44). Es liegt noch keine offensichtliche Unrichtigkeit vor, nur weil eine andere Lösung ebenfalls in Betracht fällt, selbst wenn diese als die plausiblere erschiene (vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 9; Urteil 9C_967/2008 vom 5. Januar 2009 E. 5.1). Diese Grundsätze gelten auch in Bezug auf die konkrete Beweiswürdigung (Urteile 9C_999/2010 vom 14. Februar 2011 E. 1 und 9C_735/2010 vom 21. Oktober 2010 E. 3).
1.2. Die Rüge des fehlerhaft festgestellten Sachverhalts bedarf einer qualifizierten Begründung (<ref-ruling> E. 5.1 S. 356). Es reicht nicht aus, in allgemeiner Form Kritik daran zu üben oder einen von den tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz abweichenden Sachverhalt zu behaupten oder ihre eigene Beweiswürdigung zu erläutern. Die Rüge und ihre qualifizierte Begründung müssen in der Beschwerdeschrift selber enthalten sein. Der blosse Verweis auf Ausführungen in anderen Rechtsschriften oder auf die Akten genügt nicht (Urteil 9C_779/2010 vom 30. September 2011 E. 1.1.2 mit Hinweisen, nicht publ. in: <ref-ruling>, aber in: SVR 2012 BVG Nr. 11 S. 44). Auf ungenügend begründete Rügen oder bloss allgemein gehaltene appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid geht das Bundesgericht nicht ein (<ref-ruling> E. 2.2 S. 246).
2.
Zunächst rügt der Beschwerdeführer, die Vorinstanz habe die Garantie des unabhängigen und unparteiischen Gerichts gemäss <ref-law> verletzt, weil es regelmässig die Seite der Klägerinnen ergriffen und unsachgemässe Vorwürfe an ihn gemacht habe, "Stimmungsmache betrieben" und ohne jegliche Grundlage am Wahrheitsgehalt seiner Aussagen gezweifelt habe. Nach Auffassung des Beschwerdeführers zeigt sich die fehlende Unparteilichkeit bzw. die Befangenheit in der Wortwahl (z.B. in E. 4.1 des angefochtenen Entscheids: "Im vorliegenden Fall verhielt sich Dr. A._ gegenüber den [...] kontrollierenden Krankenversicherern nicht gerade kooperativ"; "So will er im vorliegenden Fall das mit gewöhnlicher Post versandte Schreiben der santésuisse vom 22. Januar 2006 [...] nicht erhalten haben").
Dieser Einwand geht fehl. Solche und ähnliche Formulierungen, auch wenn sie auf gewisse Zweifel des Gerichts an der Glaubwürdigkeit der Aussagen des Beschwerdeführers schliessen lassen, begründen keinen Verdacht auf Parteilichkeit: Die zitierten Ausführungen sind im Kontext zu werten, dass der Beschwerdeführer den Erhalt von mehreren (teils eingeschrieben versandten) Schreiben der Beschwerdegegner (namentlich das mit gewöhnlicher Post versandte Schreiben der santésuisse vom 22. Januar 2006 [Auskunftsersuchen betreffend Praxisbesonderheiten] und das eingeschrieben versandte Schreiben vom 25. April 2007 [Ersuchen um Stellungnahme zur Wirtschaftlichkeit betreffend das Jahr 2006]) bestritt und sich zu den aufgeworfenen Fragen im Vorfeld der Klageeinreichung nicht vernehmen liess. Auch was die weiteren kritisierten Formulierungen betrifft, ist bei objektiver Betrachtung nicht erkennbar, das Gericht habe in der Sache selbst eine vorgefasste Meinung gehabt oder wäre in seiner Urteilsfindung von sachfremden Elementen beeinflusst gewesen.
3.
Der Beschwerdeführer macht sodann geltend, die Vorinstanz habe zahlreiche Verletzungen des Anspruchs auf rechtliches Gehör resp. der Begründungspflicht begangen, namentlich indem sie die Wahl der für die Beurteilung der Wirtschaftlichkeit anzuwendenden Methode nicht begründet habe.
3.1. Der Anspruch auf rechtliches Gehör nach <ref-law> gebietet, dass die Behörde die Vorbringen der betroffenen Person auch tatsächlich hört, prüft und in der Entscheidfindung berücksichtigt. Daraus folgt die Verpflichtung der Behörde, ihren Entscheid zu begründen (<ref-ruling> E. 5.1 S. 503). Dabei ist es nicht erforderlich, dass sie sich mit allen Parteistandpunkten einlässlich auseinandersetzt und jedes einzelne Vorbringen ausdrücklich widerlegt. Vielmehr kann sie sich auf die für den Entscheid wesentlichen Punkte beschränken. Die Begründung muss so abgefasst sein, dass sich die betroffene Person über die Tragweite des Entscheids Rechenschaft geben und ihn in voller Kenntnis der Sache an die höhere Instanz weiterziehen kann. In diesem Sinn müssen wenigstens kurz die Überlegungen genannt werden, von denen sich die Behörde hat leiten lassen und auf die sich ihr Entscheid stützt (<ref-ruling> E. 2.2 S. 84; <ref-ruling> E. 5.2 S. 236 mit Hinweisen).
3.2. Die Vorinstanz hat die dargelegten Grundsätze eingehalten. Der angefochtene Entscheid gibt die wichtigsten Parteistandpunkte umfassend wieder und legt dar, aus welchen Gründen es im Wesentlichen den Argumenten der Beschwerdegegner gefolgt ist. Wenn das Schiedsgericht gewisse Elemente anders gewichtet hat, als dem Beschwerdeführer vorschwebte, liegt darin keine Verletzung des rechtlichen Gehörs. Die Begründungspflicht soll den Anspruch der Partei auf eine sachbezogene Begründung gewährleisten. Sie ist erfüllt, wenn die Betroffenen die entsprechenden Erwägungen sachgerecht anfechten können (vgl. <ref-ruling> E. 2.2.1 S. 188). Dies ist hier der Fall.
Soweit der Beschwerdeführer einwendet, die Vorinstanz habe nicht begründet, warum sie über die strittige Honorarrückforderung in Anwendung der statistischen Methode (unter Zugrundelegung der Daten des Ostschweizer Vergleichskollektivs) befinde, womit es ihn "um eine sachgerechte Anfechtungsmöglichkeit beraube", dringt er nicht durch. Zwar werden die Gründe für die Wahl der statistischen Methode im angefochtenen Entscheid selbst nicht aufgeführt - immerhin wird erläutert, weshalb von der Wahl der analytischen Methode abgesehen wurde (E. 4.4 des angefochtenen Entscheids) -, doch wird explizit auf den Beschluss des Schiedsgerichts vom 12. September 2012 verwiesen (lit. B.11.3 des angefochtenen Entscheids). In diesem hat das Schiedsgericht die Wahl der statistischen Methode erläutert und auch, weshalb es sich gegen die "ANOVA-" sowie die "eastcare-Methode" entschieden hat. Folglich war dem Beschwerdeführer eine sachgerechte Anfechtung ohne Weiteres möglich und eine Rückweisung zur Verbesserung (<ref-law>) würde einem formalistischen Leerlauf gleichkommen.
Nicht stichhaltig ist der Einwand, das Schiedsgericht habe in Verletzung des rechtlichen Gehörs die vom Beschwerdeführer beantragten Beweise nicht abgenommen, insbesondere indem es darauf verzichtet habe, ihn zur Struktur der Augenklinik, zum Abrechnungsmodell und zu seiner Qualifikation zu befragen. Mit Blick auf den dreifachen Schriftenwechsel, die am 12. September 2012 durchgeführte mündliche Verhandlung sowie die Stellungnahme zur Beweismitteleingabe vom 3. Dezember 2012 kann nicht ernsthaft moniert werden, dem Beschwerdeführer sei nicht hinreichend Gelegenheit geboten worden, seine Sicht der Dinge dazulegen bzw. entsprechende Beweismittel aufzulegen. Ferner erschöpfen sich weite Teile der unter dem Titel der Gehörsverletzung vorgebrachten Rügen in unzulässiger appellatorischer Kritik, worauf nicht einzugehen ist (E. 1.2 hievor).
4.
Nach den verbindlichen (E. 1 hievor) und unbestritten gebliebenen Feststellungen der Vorinstanz erhielten die Beschwerdegegner (frühestens) am 23. Juli 2007 Kenntnis von der Rechnungsstellerstatistik der santésuisse. Folge dessen haben sie mit der Klage vom 15. Juli 2008 die relative einjährige Verwirkungsfrist betreffend die Rückerstattung der Honorare des Jahres 2006 gewahrt (<ref-ruling> E. 4.1 S. 582).
5.
5.1. Gemäss <ref-law> muss sich der Leistungserbringer in seinen Leistungen auf das Mass beschränken, das im Interesse der Versicherten liegt und für den Behandlungszweck erforderlich ist (Abs. 1). Für Leistungen, die über dieses Mass hinausgehen, kann die Vergütung verweigert werden. Eine nach diesem Gesetz dem Leistungserbringer zu Unrecht bezahlte Vergütung kann zurückgefordert werden (Abs. 2).
Gemäss <ref-law> (in Kraft seit 1. Januar 2005; AS 2005 1073), welcher seit dem 23. Februar 2005 Rechtspflichten begründet (Urteil 9C_61/2009 vom 16. Juli 2009 E. 1.2, in: SVR 2009 KV Nr. 13 S. 47), werden gegen Leistungserbringer, welche gegen die im Gesetz vorgesehenen Wirtschaftlichkeits- und Qualitätsanforderungen (Art. 56 und 58) oder gegen vertragliche Abmachungen verstossen, Sanktionen ergriffen, welche unter anderem die gänzliche oder teilweise Rückerstattung der Honorare, welche für nicht angemessene Leistungen bezogen wurden (lit. b), umfassen. Über Sanktionen entscheidet das Schiedsgericht nach Artikel 89 auf Antrag eines Versicherers oder eines Verbandes der Versicherer (<ref-law>).
5.2. Bei der Wirtschaftlichkeitsprüfung der ärztlichen Tätigkeit nach <ref-law> kann sowohl die statistische Methode (Durchschnittskostenvergleich) als auch die analytische Methode (Einzelfallprüfung) - oder eine Kombination beider Methoden - zur Anwendung gelangen. Auch wenn die statistische Methode der analytischen wo möglich vorgezogen werden soll und die analytische Methode im Allgemeinen nur dann zur Anwendung gelangt, wenn es an zuverlässigen Angaben für einen Durchschnittskostenvergleich fehlt, sind die kantonalen Schiedsgerichte in der Wahl der Prüfmethode grundsätzlich frei (Urteile 9C_260/2010 vom 27. Dezember 2011 E. 4.2, in: SVR 2012 KV Nr. 12 S. 43; K 6/06 vom 9. Oktober 2006 E. 4.1, nicht publ. in: <ref-ruling>, aber in: SVR 2007 KV Nr. 5 S. 19; je mit Hinweisen).
5.3. Bei der im zu beurteilenden Fall für die Überprüfung der Wirtschaftlichkeit der ärztlichen Tätigkeit angewendeten Methode des Durchschnittskostenvergleichs ist rechtsprechungsgemäss keine Kontrolle aller Positionen sämtlicher Rechnungen durchzuführen, sondern kann sich die Prüfung vielmehr darauf beschränken, dass die durchschnittlichen Behandlungskosten des betreffenden Arztes mit denjenigen anderer Ärzte unter ähnlichen Bedingungen verglichen werden, wobei die mit <ref-ruling> formulierten Kriterien bezüglich Transparenz beachtet werden müssen. Voraussetzung für die Anwendbarkeit dieser Methode ist, dass sich das Vergleichsmaterial hinreichend ähnlich zusammensetzt und sich der Vergleich über einen genügend langen Zeitraum erstreckt, wodurch bloss zufällige Unterschiede mehr oder weniger ausgeglichen werden. Eine Überarztung liegt vor, wenn eine ins Gewicht fallende Zahl von Rechnungen desselben Arztes an eine Krankenkasse im Vergleich zur Zahl von Rechnungen von Ärzten des gleichen Fachbereichs in geografisch gleichem Tätigkeitsbereich und mit etwa gleichem Krankengut im Durchschnitt erheblich höher ist, ohne dass den Durchschnitt beeinflussende Besonderheiten geltend gemacht werden können. Falls die Wirtschaftlichkeit in Anwendung der statistischen Methode beurteilt wird, darf eine Unwirtschaftlichkeit nicht schon bei Überschreitung des statistischen Mittelwertes (100 Indexpunkte) vermutet werden. Vielmehr ist den Ärzten einerseits ein Toleranzbereich und zudem allenfalls ein Zuschlag zu diesem Toleranzwert (zu dem den Toleranzbereich begrenzenden Indexwert) zuzugestehen, um spezifischen Praxisbesonderheiten Rechnung zu tragen. Nach der Rechtsprechung liegt der Toleranzbereich zwischen 120 und 130 Indexpunkten (<ref-ruling> E. 2.2 S. 45 mit Hinweisen; Urteil 9C_821/2012 vom 12. April 2013 E. 5.2.3).
5.4. Von der Rückerstattungsverpflichtung werden seit der mit <ref-ruling> geänderten Praxis nur die direkten Kosten des Arztes (einschliesslich der von ihm abgegebenen Medikamente) erfasst. Diese Praxisänderung hat jedoch nichts am Grundsatz geändert, dass bei der Wirtschaftlichkeitsprüfung eine Gesamtbetrachtung unter Berücksichtigung aller verursachten (direkten und veranlassten) Kosten Platz zu greifen hat. Massgebend ist somit der Gesamtkostenindex (<ref-ruling> E. 2.5.6 S. 49). Liegt dieser innerhalb des Toleranzbereichs, ist das Wirtschaftlichkeitsgebot nicht verletzt. Andernfalls ist - in einem zweiten Schritt - zu prüfen, ob die direkten Kosten den Toleranzwert übertreffen. Trifft das nicht zu, besteht trotz Überarztung keine Rückerstattungspflicht (<ref-ruling> E. 3.1 S. 49 f.). Es können sich jedoch allenfalls Massnahmen nach Art. 59 Abs. 1 lit. a, c oder d KVG aufdrängen (<ref-ruling> E. 2.5.4 S. 48; Urteil 9C_110/2012 vom 5. Juli 2012 E. 4.1).
6.
6.1. Der Beschwerdeführer ist der Ansicht, die Vorinstanz habe den Sachverhalt offensichtlich unrichtig und in Verletzung des Untersuchungsgrundsatzes festgestellt, indem sie davon ausgegangen sei, er habe im massgebenden Zeitraum eine Arztpraxis betrieben bzw. die Klinik erst 2009 übernommen. Richtig sei, dass er im Jahr 1997 die Augenklinik übernommen und seither keine Arztpraxis geführt, indes bestimmte Leistungen der Augenklinik über eine Abrechnungsnummer fakturiert habe, welche unter "Arztpraxis A._" registriert sei.
Zunächst ist entgegen der Beschwerde nicht entscheidwesentlich, ob sich das Schiedsgericht in E. 4.2 des Entscheids hinsichtlich des Zeitpunkts der Klinikübernahme vertan hat. Im gleichen Abschnitt erkannte das Gericht - unter Würdigung der klägerischen Beweismittel (betreffend das Jahr 2006) -, es sei konsequent zwischen der "Arztpraxis und der Klinik des Beklagten" unterschieden worden. Der Vorhalt, die Vorinstanz sei von einer Klinikübernahme (erst) im Jahr 2009 ausgegangen, ist bereits hierdurch widerlegt. Weiter ist unbestritten und aktenmässig erstellt, dass der Beschwerdeführer im hier massgebenden Rechnungsjahr Leistungen über zwei Abrechnungsnummern (Zahlstellenregister-Nummern; nachfolgend: ZSR-Nr.) abrechnete. Zum einen über die ZSR-Nr. XXX, lautend auf "A._" (sistiert per 17. September 2009; Schreiben der santésuisse vom 23. September 2009), unter welcher der Beschwerdeführer als selbstständiger Leistungserbringer registriert war, und zum anderen über die ZSR-Nr. XXX, lautend auf "Augenklinik-Laserzentrum Dr. med. A._ AG", unter welcher die von ihm verwaltungsratsmässig geführte Klinik registriert war (vgl. auch die unter www.sasis.ch abrufbaren Informationen).
Indem das Schiedsgericht zum Schluss gelangte, von einem administrativen Versehen (im Sinne der versehentlichen Abrechnung der Klinikleistungen über die Nummer der Praxis) könne keine Rede sein bzw. der Versuch der Umdeutung der Arztpraxis in eine Klinik sei untauglich (E. 4.2 und 5 des angefochtenen Entscheids), hat es kein Bundesrecht verletzt. Vielmehr ist mit dem Schiedsgericht davon auszugehen, dass mit Blick auf die Aufstellung der in der Klinik und in der Praxis erbrachten Leistungen (Beweismitteleingabe vom 3. Dezember 2012) nicht zufällig einmal über die ZSR-Nr. der Klinik und ein andermal über jene der Praxis abgerechnet wurde, sondern nach sachlichen Kriterien: Namentlich sticht hervor, dass zu Lasten der Praxis - im Übrigen anders als in der Referenzgruppe TARMED Region Ostschweiz (Klagebeilage 32) - gewisse (teure) operative Leistungen (z.B. Extractio lentis/Phakoemulsifikation) nicht abgerechnet wurden. Diese wurden ausschliesslich von der Klinik fakturiert (Klagebeilage 36). Abgesehen davon ist wenig glaubhaft, der Beschwerdeführer habe für eine angeblich nie geführte Arztpraxis bei der santésuisse eine ZSR-Nr. beantragt und über diese allein im Jahr 2006 Bruttoleistungen im Umfang von nicht weniger als Fr. 2'780'178.- fälschlicherweise abgerechnet. Überdies ist die Argumentation des Beschwerdeführers in sich höchst widersprüchlich, indem er die Führung einer Praxis wiederholt in Abrede stellt, jedoch in der Quadruplik den (von den Beschwerdegegnern erhobenen) Vorwurf, die Datenauswertung der eastcare AG sei untauglich, mit dem Argument bestreitet, es sei eine Unterstellung, die eastcare AG habe "die Daten der Klinik" gesammelt; es dürfe als gerichtsnotorisch betrachtet werden, dass die eastcare AG nicht mit Spitälern oder Kliniken zusammenarbeite, "sondern ausschliesslich mit Arztpraxen". Damit untermauert der Beschwerdeführer gerade die von ihm bestrittene Feststellung des Schiedsgerichts, im massgebenden Zeitraum habe er (nebst einer Klinik) eine selbstständige Praxis betrieben.
Bei dieser Ausgangslage durfte das Schiedsgericht in antizipierter Beweiswürdigung (<ref-ruling> E. 4b S. 94; <ref-ruling> E. 1d S. 162) - ohne gegen den Untersuchungsgrundsatz zu verstossen (<ref-law>) - auf weitere vom Beschwerdeführer beantragte Beweismassnahmen (Augenschein, Zeugeneinvernahmen) zu dieser Sachverhaltsfrage verzichten.
6.2. Was die Vergleichsgruppe anbelangt, erwog das Schiedsgericht im Beschluss vom 12. September 2012, der Durchschnittskostenvergleich auf der Basis der sechs im Kanton Appenzell Ausserrhoden von der Rechnungsstellerstatistik erfassten Augenarztpraxen scheitere am zu kleinen Vergleichskollektiv. Indes könne auf das zahlenmässig hinreichend grosse Ärztekollektiv der Kantone Appenzell Ausser- und Innerrhoden, St. Gallen, Thurgau, Schaffhausen und Glarus abgestellt werden ("Ostschweizer Vergleichskollektiv"), das geografisch und vom Versorgungsgebiet her die erforderliche Homogenität aufweise. Dieses Vorgehen steht grundsätzlich im Einklang mit der Rechtsprechung, wonach es zulässig ist, auf die Durchschnittskosten aller hinreichend ähnlichen Kantone abzustellen, wenn die Zahlen des Kantons, in welchem der Arzt tätig ist, - wie hier - zu wenig aussagekräftig sind (Urteile K 144/97 vom 16. Februar 2000 E. 5c und d, in: SVR 2001 KV Nr. 19 S. 51; K 50/00 vom 30. Juli 2001 E. 6b; vgl. auch Gebhard Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle ambulanter ärztlicher Leistungen mit statistischen Methoden, Bern 2003 [Wirtschaftlichkeitskontrolle], S. 161 Rz. 440 f.).
6.2.1. Soweit der Beschwerdeführer dagegen hält, die Durchführung eines Durchschnittskostenvergleichs wäre nur dann zulässig, wenn nicht nur ein Teil der Kosten (abgerechnet unter der ZSR-Nr. XXX) berücksichtigt würde, sondern sämtliche Kosten der Augenklinik (d.h. seiner Ansicht nach auch die unter der ZSR-Nr. XXX abgerechneten Kosten) zusammengerechnet und einem Vergleichskollektiv bestehend aus Augenkliniken gegenübergestellt würden, negiert er wiederum die Existenz seiner Arztpraxis, worauf bereits eingegangen wurde (E. 6.1 hievor). So oder anders ist, weil die Wirtschaftlichkeitskontrolle an den Begriff des Leistungserbringers anknüpft, eine Zusammenrechnung der unter zwei verschiedenen ZSR-Nr. abgerechneten Kosten von vornherein ausgeschlossen, da eine ZSR-Nr. dem Leistungserbringer als solchem zugeteilt wird (<ref-ruling> E. 4.1 S. 242).
6.2.2. Den Einwand des Beschwerdeführers, die von ihm erbrachten Leistungen differierten gemäss Bericht der eastcare AG vom 25. Januar 2010 erheblich von denjenigen des Referenzkollektivs (namentlich würden 35 Leistungspositionen des Beschwerdeführers in weniger als der Hälfte der Praxen erbracht), was ein weiterer Grund für eine mangelnde Vergleichbarkeit sei, hat das Schiedsgericht verworfen. Dies mit der Begründung, die festgestellten Abweichungen sprächen nicht gegen eine Vergleichbarkeit, sondern seien gerade ein Indiz für eine unwirtschaftliche Behandlungsweise (E. 5.5 des angefochtenen Entscheids).
Dem Beschwerdeführer ist insoweit beizupflichten, als eine Vergleichsgruppe auch inadäquat sein kann, wenn der geprüfte Arzt zwar die gleiche Art medizinsicher Behandlungen vornimmt wie die Ärzte der Vergleichsgruppe, sich aber bezüglich bestimmter Behandlungen im Häufigkeitsprofil vom Durchschnitt der Vergleichsärzte so beträchtlich unterscheidet, dass nicht mehr (annähernd) Gleiches mit (annähernd) Gleichem verglichen wird (Gebhard Eugster, Statistische Wirtschaftlichkeitsprüfung im Wandel [Wirtschaftlichkeitsprüfung], Jusletter vom 25. Juni 2012, Rz. 7). Ein im Quantitativ vom Vergleichskollektiv derart divergierendes Behandlungsprofil vermag der Beschwerdeführer indes nicht darzutun. Der von ihm vorinstanzlich aufgelegte Bericht der eastcare AG, welcher u.a. 35 Behandlungspositionen auflistet, die von weniger als 50 % des Kollektivs erbracht würden, leidet an wesentlichen Mängeln. Zum einen basiert der Bericht der eastcare AG auf einer Datenbasis, welche gemäss eigenen Angaben (lediglich) 197 Ophthalmologen erfasst, wogegen die Rechnungsstellerstatistik gemäss Angaben der SASIS AG, welche im Auftrag von santésuisse den sog. santésuisse-Datenpool betreibt, sämtliche der in der ganzen Schweiz frei praktizierenden 742 Ophthalmologen umfasst (Bestätigung der SASIS AG vom 3. November 2010). Zum anderen geht die eastcare AG davon aus, mit zunehmender Spitaltätigkeit (und abnehmender Praxistätigkeit) sinke die Attraktivität für Ophthalmologen, ihr ihre Daten zur Verfügung zu stellen (und umgekehrt). Damit ist die Vergleichbarkeit mit den Daten des Beschwerdeführers, welcher nebst der Praxistätigkeit gemäss eigenen Angaben massgeblich in seiner Klinik tätig ist, ohnehin fraglich.
Bestätigt wird die mangelnde Aussagekraft des Berichts der eastcare AG durch den Abgleich der genannten 35 Leistungspositionen mit dem "grafischen Vergleichsbericht Leistungserbringer" der santésuisse vom 16. November 2010. Danach werden 12 von 28 Leistungs-Positionen (6 Positionen können anhand der Grafik nicht verglichen werden) vom Beschwerdeführer nicht häufiger, sondern entweder gleich häufig oder sogar weniger häufig als im Vergleichskollektiv angewendet, was insoweit einen signifikanten Unterschied der medizinischen Behandlungen ausschliesst. Hinzu kommen die vom Beschwerdeführer nicht entkräfteten Einwände der Beschwerdegegner, wonach drei der vom Beschwerdeführer überdurchschnittlich häufig angewandten Leistungspositionen der Vorbereitung einer nichtpflichtigen Laserkorrektur der Hornhaut dienten und deshalb von den Ärzten des Vergleichskollektivs nicht oder zumindest nicht als Pflichtleistung abgerechnet würden. Was die verbleibenden überdurchschnittlich häufig angewandten Positionen betrifft (zur Position 08.1080 vgl. E. 6.3 hiernach), vermag der Beschwerdeführer im Rahmen seiner Mitwirkungspflicht (Urteil K 150/03 vom 18. Mai 2004 E. 5.1, nicht publ. in: <ref-ruling>, aber in: SVR 2005 KV Nr. 4 S. 13; Gebhard Eugster, Überarztung aus juristischer Sicht [Überarztung], in: Gächter/Schwendener [Hrsg.], Rechtsfragen zum Krankheitsbegriff, 2009, S. 127 Rz. 90) nicht substanziiert geltend zu machen, die Abweichungen seien einem spezifischen, von der Vergleichsgruppe beträchtlich divergierenden Patientengut geschuldet (vgl. z.B. Urteil 9C_167/2010 vom 14. Januar 2011 E. 4). Das blosse Postulieren eines "anderen Patientenguts" genügt hierfür jedenfalls nicht.
Zum Argument einer (beruflich) höheren Qualifikation als das Vergleichskollektiv stellte das Schiedsgericht richtig fest, diese werde lediglich behauptet, aber in keiner Weise belegt und sei auch nicht anderweitig ersichtlich. Der Beschwerdeführer setzt sich damit in keiner Weise auseinander und erschöpft sich darin, sein vorinstanzlich geltend gemachtes Argument zu wiederholen, womit er seiner Pflicht zur qualifizierten Begründung nicht nachkommt (E. 1.2 hievor). Nicht weiter nachgewiesen ist auch der Einwand, anders als das Vergleichskollektiv führe er prä- und/oder postoperative Behandlungen durch, zumal in concreto nicht auf den Bericht der eastcare AG abgestellt werden kann. Wie bereits im schiedsgerichtlichen Verfahren bringt der Beschwerdeführer zudem vor, die Selbstzahler-Problematik verhindere das Abstellen auf die Rechnungsstellerstatistik. Er zeigt jedoch nicht auf, inwiefern das Schiedsgericht mit dem Schluss, es sei nicht nachvollziehbar, weshalb der Beschwerdeführer von dieser Problematik stärker als das Referenzkollektiv betroffen sein sollte (E. 4.6.2 des angefochtenen Entscheids; vgl. dazu auch Eugster, Überarztung, S. 110 Rz. 37), Recht verletzt.
6.2.3. Nach dem Gesagten haben die Beschwerdegegner eine Vergleichsgruppe aus Ärzten des medizinischen Fachgebiets, welchem auch der Beschwerdeführers angehört, gebildet und dabei - mangels einer genügend grossen Zahl von Fachärzten im eigenen Kanton - jene Kantone miteinbezogen, welche mit dem Kanton Appenzell Ausserrhoden hinreichend vergleichbar sind. Damit ist grundsätzlich von der Homogenität der Vergleichsgruppe auszugehen. Demgegenüber misslingt es dem Beschwerdeführer, Zweifel an der Eignung der Vergleichsgruppenbildung zu erwecken (Gebhard Eugster, Die obligatorische Krankenpflegeversicherung, in: Soziale Sicherheit, Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SBVR] Band XIV, 2. Aufl. 2007, S. 664 Rz. 798; Derselbe, Überarztung, S. 106 Rz. 24), womit die Vorinstanz im Ergebnis zu Recht von der Anwendbarkeit der statistischen Methode ausgegangen ist.
Im Übrigen ist die Rüge des Beschwerdeführers, das Schiedsgericht habe die "falsche Methode" zur Prüfung der Wirtschaftlichkeit gewählt, unbegründet. Zum einen handelt es sich bei der Methode des Durchschnittskostenvergleichs um eine von der Rechtsprechung anerkannte Methode. Zum anderen verfügt das Schiedsgericht bei der Methodenwahl über ein Auswahlermessen (vgl. E. 5.2 hievor; Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle, S. 87 Rz. 213 f.). Vor Bundesgericht kann daher lediglich gerügt werden, die Vorinstanz habe den ihr eingeräumten Ermessensspielraum missbraucht, über- oder unterschritten (<ref-ruling> E. 3.1 S. 220 mit Hinweisen; Markus Schott, in: Niggli/Uebersax/Wiprächtiger [Hrsg.], Basler Kommentar zum Bundesgerichtsgesetz, 2. Aufl. 2011, N. 34 zu <ref-law>). Inwiefern dies hier der Fall sein sollte, erhellt nicht aus der Beschwerde.
6.3. Eine Rechtsverletzung erblickt der Beschwerdeführer im Umstand, dass das Schiedsgericht die Tarifposition 08.1080 "Scanning-Laser-Ophthalmoskopie (Infrarotlaser) ", unter welcher der Beschwerdeführer überdurchschnittlich hohe Kosten abrechnete, als Beispiel für die Begründetheit der Rückforderung aufgeführt hat (E. 6.3 des angefochtenen Entscheids). Er wendet ein, für die Kostenübernahme sei jeweils eine gesonderte Bewilligung der Beschwerdegegner notwendig gewesen, womit der letzte Entscheid über die Kostenübernahme bei diesen gelegen habe. Damit macht er zumindest sinngemäss geltend, die von den Beschwerdegegnern übernommenen Behandlungsfälle der Position 08.1080 stellten Kostengutsprachefälle dar, welche beim Durchschnittskostenvergleich aus dem Kollektiv der Behandlungsfälle auszusondern seien (vgl. dazu Eugster, Wirtschaftlichkeitsprüfung, Rz. 31 ff. mit Hinweis auf Urteil K 172/97 vom 23. April 1999 E. 5, in: RKUV 1999 Nr. KV 994 S. 320).
Dies trifft nicht zu. Bei der Scanning-Laser-Ophthalmoskopie handelt es sich nicht um eine Untersuchung, bei welcher die Krankenversicherer vor der Durchführung eine Kostengutsprache erteilen müssen. Mit anderen Worten erfolgt keine vorgängige Kontrolle der Wirtschaftlichkeit, welche dem Einbezug dieser Fälle in den Durchschnittskostenvergleich entgegenstehen könnte. Für das Ausscheiden der entsprechenden Kosten besteht damit kein Anlass.
Ebenso wenig ist erstellt, dass die Beschwerdegegner die vergüteten Kosten hinsichtlich der Frage überprüft haben, ob es sich um Pflichtleistungen handelte: Eine Pflichtleistung ist bei der Scanning-Laser-Ophthalmoskopie nur dann gegeben, wenn sie zur Therapiekontrolle bei schwer behandelbarem Glaukom, zur Evaluation vor chirurgischem Eingriff oder zur Evaluation vor retinalen Eingriffen erfolgt, und zwar am Zentrum, an dem der Eingriff durchgeführt werden soll (Ziff. 6 Anhang 1 KLV; in der ab 1. Januar 2004 gültigen Fassung). Die Beschwerdegegner machten vor dem Schiedsgericht geltend, der Beschwerdeführer habe diese Untersuchungen nicht unter Einhaltung der erwähnten Indikation durchgeführt, womit es sich um unzulässige Abrechnungen (von Nichtpflichtleistungen) handle. Insbesondere sei nicht belegt, dass auch nur in Einzelfällen eine Bewilligung des Versicherers vorgelegen habe. Dieser Vorwurf wurde vom Beschwerdeführer nicht substanziiert bestritten. Vielmehr legte er in der Quadruplik - zwecks Geltendmachung einer Praxisbesonderheit - dar, die Glaukomfrüherkennung, welche am effektivsten mittels Scanning-Laser-Ophthalmoskopie erfolge, befinde sich in der Anfangsphase. Er verwies auf einen Vortrag im Rahmen der Deutschen Ophthalmologischen Gesellschaft von 2000, wonach es ein Kunstfehler sei, sich bei der Glaukomfrüherkennung allein auf die Augeninnendruckmessung zu beschränken. Aufgrund der Unsicherheit in Bezug auf die Kostenübernahme habe er seine Patienten darüber informiert, dass die Kosten dieser Untersuchung "unter Umständen nicht von den Krankenkassen zurückerstattet" würden. Angesichts dieser Ausführungen drängt sich der Schluss geradezu auf, der Beschwerdeführer habe die mittels Scanning-Laser-Ophthalmoskopie durchgeführten Untersuchungen zwecks Glaukomfrüherkennung, obschon diese nicht unter die Indikation nach Ziff. 6 Anhang 1 KLV fällt, als Pflichtleistungen (und nicht als Nichtpflichtleistungen) abgerechnet. Unter diesen Umständen ist die Vorinstanz zumindest im Ergebnis, worauf es einzig ankommt (<ref-ruling> E. 1.3 S. 4; Urteil 9C_346/2012 vom 31. Mai 2012 E. 1), nicht in Willkür verfallen, indem sie die Tarifposition 08.1080 als Beispiel für die Begründetheit der Rückforderung heranzog.
7.
7.1. Nach den verbindlichen Feststellungen des Schiedsgerichts weist die Rechnungsstellerstatistik vom 7. Juli 2008 für den Beschwerdeführer im Jahr 2006 einen Gesamtkostenindex von 172 aus (statistischer Mittelwert = 100 Indexpunkte). Daher ist auch unter Berücksichtigung des dem Beschwerdeführer vorinstanzlich gewährten Zuschlags von 30 Indexpunkten (für nicht nachgewiesene kleinere Praxisbesonderheiten, allfällige kleinere statistische Ungenauigkeiten sowie allgemein aus Rücksicht auf die Therapiefreiheit) eine Verletzung des Wirtschaftlichkeitsgebots zu vermuten. Somit ist nachfolgend zu prüfen, ob auch die direkten Kosten den Toleranzwert überschreiten und gegebenenfalls, wie es sich mit der Korrektur des Fallwerts wegen Praxisbesonderheiten verhält.
7.2. Der nach geänderter Rechtsprechung (E. 5.4 hievor) für die Rückerstattung massgebende Index der direkten Kosten (einschliesslich der vom Arzt abgegebenen Medikamente) beläuft sich nach den Feststellungen der Vorinstanz - bei Kosten von insgesamt Fr. 2'702'845.- (wobei diejenigen Kosten, welche auf den nicht mehr durch santésuisse vertretenen Krankenversicherer Assura entfielen, bereits ausgeschieden worden sind) - ebenfalls auf 172 Punkte.
Das kantonale Gericht anerkannte das erhöhte Alter der Patienten des Beschwerdeführers von durchschnittlich 57 Jahren gegenüber 53.19 Jahren des Vergleichskollektivs explizit als (einzige ausgewiesene) Praxisbesonderheit und trug ihr dadurch Rechnung, als es beim Index der direkten Kosten eine lineare Alterskorrektur (vgl. dazu Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle, S. 244 Rz. 714 f.) vornahm, womit sich der Index von 172 auf (gerundet) 161 reduzierte (172 x 53.19 / 57). Der Beschwerdeführer macht sinngemäss geltend, aus der Statistik der Durchschnittskosten ergebe sich eine mit dem Alter überproportional ansteigende Kostenzunahme. Betrügen die Kosten eines Erkrankten im Alter zwischen 50 und 56 etwas mehr als Fr. 400.-, beliefen sich die Kosten im Alter zwischen 60 und 65 bereits auf ca. Fr. 650.-. Dem ist entgegenzuhalten, dass aus dieser Statistik eine solch überproportionale Kostenzunahme zwar zu entnehmen ist, indes nur was die Altersspanne zwischen 60 und 80 Jahren betrifft. Zwischen dem hier massgebenden Alter 53 und 57 verläuft die Entwicklung hingegen praktisch linear. Unter diesen Umständen ist die vorinstanzliche Anwendung der linearen Alterskorrektur nicht zu beanstanden. Weitere vom Beschwerdeführer geltend gemachte Praxisbesonderheiten (u.a. anderes Patientengut, höhere Qualifikation) hat die Vorinstanz zu Recht als nicht erstellt erachtet (vgl. E. 6.2.2 hievor).
Ausgehend vom (korrigierten) Index der direkten Kosten von 161, einem Toleranzbereich von 130 und einer Bruttoleistung von Fr. 2'702'845.- errechnete die Vorinstanz einen Rückforderungsbetrag von Fr. 520'423.60 (2'702'845.- ./. 2'182'421.40 [2'702'845.- / 161 x 130]). Diese Berechnung wird vom Beschwerdeführer nicht gerügt und gibt zu keinen Beanstandungen Anlass.
8.
8.1. Die Vorinstanz erachtete <ref-law> als massgebende gesetzliche Grundlage für die von ihr verfügte Rückforderung betreffend das Jahr 2006, ohne jedoch auf das Verhältnis zu der seit 23. Februar 2005 anwendbaren Bestimmung von <ref-law> (E. 5.1 hievor) einzugehen.
Gemäss dem überwiegenden Teil der Lehre ist - seit Inkrafttreten des geänderten <ref-law> (am 1. Januar 2005) - für Rückerstattungsforderungen wegen unwirtschaftlicher Behandlung nicht mehr <ref-law> sedes materiae, sondern <ref-law> (Eugster, Überarztung, S. 138 Rz. 120; Derselbe, Rechtsprechung des Bundesgerichts zum Sozialversicherungsrecht [Rechtsprechung], Bundesgesetz über die Krankenversicherung [KVG], 2010, N. 3 zu <ref-law>; Derselbe, Wirtschaftlichkeitsprüfung, Rz. 97; Simon Haefeli, Ruinöse Unrechtsprechung, Jusletter vom 18. August 2008, Rz. 47 [ebenfalls publ. in: Zeitschrift für Gesundheitsrecht 2009, S. 55 ff.]; gl. M. offenbar auch Arbeitsgruppe WZW der FMH, Wirtschaftlichkeitsverfahren unter KVG Art. 59 [Sanktionsrecht], Positionspapier von Juli 2010 [abrufbar unter www.fmh.ch]; a.M. Edouard Iselin, Polypragmasie et étendue de l'obligation de restitution au sens de l'art. 56 al. 2 LAMal, SZS 2006 S. 120). Das Bundesgericht hat sich zu dieser Frage bisher nicht (explizit) geäussert. Immerhin hat es in <ref-ruling>, welchem eine im Jahr 2004 stattgefundene Überarztung zugrunde lag, namentlich die (noch nicht anwendbare) Bestimmung von <ref-law> herangezogen, um die Frage des Umfangs (vgl. E. 5.4 vorne) der Rückerstattungspflicht gemäss <ref-law> zu präzisieren (E. 2.5.3 des erwähnten Urteils).
8.2. Das Gesetz muss in erster Linie aus sich selbst heraus, das heisst nach dem Wortlaut, Sinn und Zweck und den ihm zugrunde liegenden Wertungen auf der Basis einer teleologischen Verständnismethode ausgelegt werden. Die Gesetzesauslegung hat sich vom Gedanken leiten zu lassen, dass nicht schon der Wortlaut die Norm darstellt, sondern erst das an Sachverhalten verstandene und konkretisierte Gesetz. Gefordert ist die sachlich richtige Entscheidung im normativen Gefüge, ausgerichtet auf ein befriedigendes Ergebnis der ratio legis. Dabei befolgt das Bundesgericht einen pragmatischen Methodenpluralismus und lehnt es namentlich ab, die einzelnen Auslegungselemente einer hierarchischen Ordnung zu unterstellen. Insbesondere bei jüngeren Gesetzen sind auch die Gesetzesmaterialien zu beachten, wenn sie auf die streitige Frage eine klare Antwort geben und dem Gericht damit weiterhelfen (<ref-ruling> E. 2.2.1 S. 11 mit Hinweisen).
8.3. Gesetzgeberische Absicht hinter der Änderung des <ref-law> war es, die Zahl und die Tragweite der möglichen Sanktionen gegen Leistungserbringer, die sich nicht an die Regeln der Wirtschaftlichkeit und Qualität der Leistungen halten ("schwarze Schafe"), zu verstärken, mithin das Sanktionensystem des KVG wirkungsvoller auszugestalten (Botschaft vom 26. Mai 2004 zur Änderung des Bundesgesetzes über die Krankenversicherung [Vertragsfreiheit; BBl 2004 4293, 4295, 4315]). Hierzu sollten zum einen - nebst der bisher schon bestehenden Möglichkeit von Rückerstattungen gemäss <ref-law> sowie des Ausschlusses von der Kassenpraxis gemäss a<ref-law> - weitere Sanktionen (Verwarnung, Busse; Art. 59 Abs. 1 lit. a und c KVG) ausgefällt werden können, womit der Entscheidungsspielraum der zuständigen Schiedsgerichte vergrössert würde. Zum anderen sollte die Möglichkeit, das kantonale Schiedsgericht anzurufen, auf die Verbände der Versicherer ausgeweitet werden (<ref-law>), um die Tragweite der Sanktionen zu vergrössern (BBl 2004 4315 erstes und zweites Lemma). Ferner wurden die gröbsten Verstösse gegen die Wirtschaftlichkeit und die Qualitätssicherung, welche als sanktionswürdig befunden wurden, in einer nicht abschliessenden Liste konkretisiert (Abs. 3). Deren lit. a ("Nichtbeachtung des Wirtschaftlichkeitsgebotes nach Artikel 56 Abs. 1) ersetzte den Begriff der "Überarztung" (BBl 2004 4315 drittes Lemma). Eingedenk der dargelegten gesetzgeberischen Intention und der expliziten Erwähnung der Überarztung in den Materialien ist mit der Lehre davon auszugehen, dass beabsichtigt war, sämtliche "Sanktionen" (vgl. E. 8.4 hiernach) - darunter auch jene der Honorarrückerstattung - gegen fehlbare Leistungserbringer in einer einzigen, wirkungsvoller ausgestalteten (BBl 2004 4295) Norm zu vereinen. Dies spricht gegen die parallele Anwendbarkeit von Art. 56 Abs. 2 und <ref-law> bzw. für die ausschliessliche Anwendbarkeit letzterer Bestimmung auf jene Überarztungsfälle, die sich nach dem 23. Februar 2005 ereignet haben (E. 5.1 hievor).
8.4. Bei der Rückforderung gemäss <ref-law> ging es nach Lehre und Praxis um die Rückerstattung eines Indebitums (Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle, S. 288 Rz. 850) bzw. primär um die Wiederherstellung des rechtmässigen Zustandes (Eugster, Rechtsprechung, N. 1 zu Art. 59). Die Honorarrückerstattung nach unwirtschaftlicher Behandlungsweise wurde weder als Strafe noch als Sanktion qualifiziert, womit kein Verschulden des Arztes vorausgesetzt war (Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle, S. 288 Rz. 851 mit Hinweisen).
Die Rückerstattung der Honorare (<ref-law>) steht neu unter dem Begriff "Sanktionen" (<ref-law>). Angesichts des Gesetzeswortlauts ist Eugster (Rechtsprechung, N. 1 zu <ref-law>; Derselbe, SBVR, S. 672 Rz. 819 ff.; offengelassen jedoch Derselbe, Überarztung, Rz. 121) der Ansicht, im Gegensatz zur bisherigen Praxis bedürfe eine Honorarrückerstattung unter der Geltung des revidierten <ref-law> u.a. den Nachweis eines Verschuldens des Leistungserbringers. Die hievor dargelegte Entstehungsgeschichte der Bestimmung steht indes der Annahme klar entgegen, der Gesetzgeber habe restriktivere Voraussetzungen für eine Honorarrückforderung schaffen wollen. Im Gegenteil hebt die Botschaft die Steigerung der Wirksamkeit bzw. die Vermeidung einer relativen Straffreiheit für "schwarze Schafe" als Ziele hervor (BBl 2004 4295, 4315). Zudem wird in der nationalrätlichen Diskussion erwähnt, der vorgeschlagene Art. 59 sei nichts anderes als "une synthèse des dispositions existantes avec quelques détails supplémentaires" (Votum von Nationalrat Yves Guisan in AB 2004 N 1510). Somit erhellt sowohl aus der Botschaft als auch der parlamentarischen Beratung, dass keine grundlegende Änderung bzw. Einschränkung der Rückforderungsmöglichkeit beabsichtigt war, sondern der Gesetzgeber davon ausging, die bisherige Rechtspraxis werde im Wesentlichen weitergeführt. Mithin lässt sich nicht sagen, dass die Bezeichnung "Sanktionen" in <ref-law> - zumindest was lit. b betrifft - automatisch ein Verschulden mitumfasst. Vielmehr bleibt die zu <ref-law> ergangene Rechtsprechung auch unter der Herrschaft von <ref-law> anwendbar, womit bei der Rückforderung weiterhin kein Verschulden des Leistungserbringers vorausgesetzt wird.
9.
Zusammenfassend ist der angefochtenen Entscheid, mit welchem der Beschwerdeführer zu einer Rückerstattung von Fr. 520'423.60 wegen Überarztung verpflichtet wurde, bundesrechtskonform.
10.
Die Vorinstanz hat den obsiegenden, anwaltlich vertretenen Beschwerdegegnern gestützt auf die einschlägigen kantonalen Vorschriften sowie unter Verweis auf die bundesgerichtliche Rechtsprechung (<ref-ruling> E. 6b S. 456; in <ref-ruling> nicht publ. E. 9 des Urteils K 150/03 vom 18. Mai 2004; Urteil 9C_167/2010 vom 14. Januar 2011 E. 5) eine reduzierte Parteientschädigung von pauschal Fr. 5'000.- zugesprochen, was der Beschwerdeführer als nicht nachvollziehbar rügt. Mit seinen Vorbringen vermag er indessen im Rahmen der ihm obliegenden qualifizierten Begründungspflicht (<ref-law>; Urteil 9C_340/2012 vom 8. Juni 2012 E. 2 mit Hinweisen) nicht darzutun, inwiefern die Gewährung bzw. die Festsetzung der Parteientschädigung willkürlich ist.
11.
Der Beschwerdeführer hat als unterliegende Partei die Gerichtskosten zu tragen (<ref-law>) und den anwaltlich vertretenen Beschwerdegegnern nach der Praxis zu Verfahren wegen Überarztung eine Parteientschädigung zu bezahlen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 10'000.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3.
Der Beschwerdeführer hat die Beschwerdegegner für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 20'000.- zu entschädigen.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Schiedsgericht gemäss <ref-law> des Kantons Appenzell Ausserrhoden und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 15. Januar 2015
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Glanzmann
Der Gerichtsschreiber: Furrer