Sachverhalt:
A. K._, geboren 1958, war als Hilfsarbeiter bei der Firma X._ angestellt und bei der Schweiz. Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch für Berufs- und Nichtberufsunfälle sowie Berufskrankheiten versichert. Im Dezember 1989 verunfallte er mit dem eigenen Personenwagen im ehemaligen Jugoslawien und zog sich dabei eine Kopfverletzung zu. Am 26. Juli 1990 wurde im Kantonsspital Y._ eine Exhärese des Nervus frontalis rechts durchgeführt. Am 30. Januar 1991 stellte die SUVA die Versicherungsleistungen (Heilbehandlung, Taggeld) ein.
Im März/April 2001 suchte K._ gestützt auf Arztberichte, welche u.a. eine posttraumatische Epilepsie erwähnten, erneut um Versicherungsleistungen nach. Die SUVA holte beim Schweiz. Epilepsie-Zentrum EPI ein Gutachten ein und lehnte einen Leistungsanspruch mit der Begründung ab, dass die Beschwerden psychischer Natur seien und nicht in einem rechtserheblichen (adäquaten) Kausalzusammenhang mit dem versicherten Unfall stünden (Verfügung vom 17. Dezember 2002). Daran hielt sie mit Einspracheentscheid vom 28. März 2003 fest. Die dagegen erhobene Beschwerde wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 3. Juli 2003 ab. Auf eine weitere Eingabe vom 28. Dezember 2003 trat das Gericht nicht ein (Entscheid vom 9. März 2004).
B. Mit Eingabe vom 6. Februar 2006 an das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden liess K._ beantragen, die kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 seien revisions- bzw. wiedererwägungsweise aufzuheben und es sei die SUVA zu verpflichten, ihm weiterhin die gesetzlichen Leistungen, zuzüglich Zins von 5 %, auszurichten. Das Verfahren sei zu sistieren bis die SUVA über das bei ihr eingereichte Gesuch um Revision bzw. Wiedererwägung vom 6. Februar 2006 entschieden habe. Ferner sei ihm die unentgeltliche Verbeiständung zu gewähren.
Das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden entsprach dem Sistierungsbegehren und nahm das Verfahren nach Vorliegen des Einspracheentscheids der SUVA vom 8. Juni 2006 wieder auf. Mit Entscheid vom 10. Oktober 2006 wies es die Beschwerde (recte: das Gesuch um Revision bzw. Wiedererwägung) ab, soweit darauf eingetreten wurde. Das Begehren um unentgeltliche Verbeiständung wies es ebenfalls ab.
C. Mit Beschwerde an das Bundesgericht lässt K._ sinngemäss beantragen, in Aufhebung des angefochtenen Entscheids seien die kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 revisions- bzw. wiedererwägungsweise aufzuheben und es sei die SUVA zu verpflichten, ihm aus dem Unfall vom 23. Dezember 1989 weiterhin die gesetzlichen Leistungen, zuzüglich Zins von 5 %, zu erbringen. Eventuell sei die Sache zu ergänzender Abklärung und Neubeurteilung an die Vorinstanz oder die SUVA zurückzuweisen, andernfalls sei vom Bundesgericht eine medizinische Expertise insbesondere zum Gesundheitszustand und zum adäquaten Kausalzusammenhang einzuholen. Ferner sei ihm für das Verfahren vor der SUVA, dem kantonalen Verwaltungsgericht und dem Bundesgericht die unentgeltliche Verbeiständung zu gewähren.
Die SUVA beantragt Abweisung der Beschwerde, soweit darauf einzutreten sei. Das Bundesamt für Gesundheit (BAG) verzichtet auf Vernehmlassung.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1. Am 1. Januar 2007 ist das Bundesgesetz über das Bundesgericht vom 17. Juni 2005 (BGG; SR 173.110) in Kraft getreten (AS 2006 1205, 1243). Dieses Gesetz ist auf die nach seinem Inkrafttreten eingeleiteten Verfahren des Bundesgerichts anwendbar, auf ein Beschwerdeverfahren jedoch nur dann, wenn auch der angefochtene Entscheid nach dem Inkrafttreten dieses Gesetzes ergangen ist (<ref-law>). Da der kantonale Gerichtsentscheid vor dem 1. Januar 2007 erlassen wurde, richtet sich das Verfahren nach dem bis 31. Dezember 2006 in Kraft gestandenen Bundesgesetz über die Organisation der Bundesrechtspflege (OG) vom 16. Dezember 1943 (vgl. <ref-ruling> E. 1.2 S. 395).
2. Auf rechtskräftige Gerichtsentscheide kann nur im Verfahren der Revision bei Vorliegen eines gesetzlich anerkannten Revisionsgrundes zurückgekommen werden. Soweit der Gesuchsteller ein wiedererwägungsweises Zurückkommen auf die in Rechtskraft getretenen kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 beantragte, war darauf nicht einzutreten. Näher zu prüfen ist lediglich, ob die Vorinstanz ein revisionsweises Zurückkommen auf die früheren Entscheide zu Recht abgelehnt hat. Gegenstand des Verfahrens bildet ferner der Anspruch auf unentgeltliche Verbeiständung.
3. 3.1 Gemäss <ref-law> muss im Verfahren vor dem kantonalen Versicherungsgericht die Revision von Entscheiden wegen Entdeckung neuer Tatsachen oder Beweismittel oder wegen Einwirkung durch Verbrechen oder Vergehen gewährleistet sein. Als neu gelten nach der auch im Rahmen dieser Bestimmung massgebenden Rechtsprechung zu Art. 137 lit. b OG Tatsachen, welche sich zwar vor Erlass der formell rechtskräftigen Verfügung oder des Einspracheentscheids verwirklicht haben, dem Gesuchsteller trotz hinreichender Sorgfalt jedoch nicht bekannt waren. Die Tatsachen müssen zudem entscheidend sein, d.h. sie müssen geeignet sein, die tatbeständliche Grundlage des Urteils zu verändern und bei zutreffender Würdigung zu einer anderen Entscheidung zu führen. Neue Beweismittel haben entweder dem Beweis der die Revision begründenden neuen entscheidenden Tatsachen oder dem Beweis von Tatsachen zu dienen, die zwar bekannt gewesen, zum Nachteil des Gesuchstellers aber unbewiesen geblieben sind. Sollen bereits vorgebrachte Tatsachen mit neuen Mitteln bewiesen werden, hat der Gesuchsteller auch darzutun, dass er die Beweismittel im früheren Verfahren nicht beibringen konnte. Entscheidend ist ein neues Beweismittel, wenn anzunehmen ist, es hätte zu einem andern Urteil geführt, wenn hievon bereits im Hauptverfahren Kenntnis bestanden hätte. Ausschlaggebend ist, dass das Beweismittel nicht bloss der Sachverhaltswürdigung, sondern der Sachverhaltsfeststellung dient. Es genügt daher nicht, dass ein neues Gutachten den Sachverhalt anders wertet; vielmehr bedarf es neuer Elemente tatsächlicher Natur, welche die Entscheidungsgrundlagen als objektiv mangelhaft erscheinen lassen (<ref-ruling> E. 5b S. 358 mit Hinweisen; Kieser, ATSG-Kommentar, N 113 zu Art. 61 und N 10 ff. zu Art. 53).
3.2 Im Revisionsgesuch vom 6. Februar 2006 hat der Beschwerdeführer die IV-Verfügung vom 24. November 2005 als neue Tatsache und neues Beweismittel bezeichnet und geltend gemacht, damit seien seine gesundheitlichen Leiden und der adäquate Kausalzusammenhang mit dem Unfall bestätigt worden. Die Verfügung vom 24. November 2005, mit welcher dem Beschwerdeführer ab 1. Oktober 2005 eine ganze Rente aufgrund eines Invaliditätsgrades von 100 % zugesprochen wurde, beinhaltet indessen keine neue Tatsache, welche geeignet ist, die tatbeständliche Grundlage der kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 zu verändern. Zum einen ist der geltend gemachte Sachverhalt nicht neu, weil die Rentenzusprechung der Invalidenversicherung erst für die Zeit ab 1. Oktober 2005 erfolgte. Zum anderen ist er insofern nicht erheblich, als Unfallversicherer und Vorinstanz weitere Leistungen mit der Begründung abgelehnt haben, dass ein rechtserheblicher Kausalzusammenhang zwischen den geklagten Beschwerden und dem versicherten Unfallereignis zu verneinen ist. Dazu hat sich die IV-Stelle für Versicherte im Ausland in der Verfügung nicht geäussert und es bestand hiezu auch kein Anlass, weil die Frage der Unfallkausalität der Beschwerden für den Leistungsanspruch in der Invalidenversicherung ohne Belang ist. Im Übrigen bringt der Gesuchsteller keine revisionsweisen neuen Tatsachen oder Beweismittel vor. Die in den Berichten der Poliklinik A._ vom 28. Juli 2005 und des Dr. med. S._, Facharzt für Neuropsychiatrie, vom 29. Juli 2005 erwähnte posttraumatische epileptische Erkrankung bildete Gegenstand des von der SUVA vor Erlass des Einspracheentscheids vom 28. März 2003 in Auftrag gegebenen fachärztlichen Gutachtens vom 15. März 2002, worin die untersuchenden Ärzte zum Schluss gelangten, dass das Vorliegen einer posttraumatischen Epilepsie unwahrscheinlich sei. Aus den nicht näher begründeten neuen ärztlichen Attesten ergeben sich keine neuen Tatsachen, welche zu einer andern Beurteilung zu führen vermöchten. Soweit an der bereits früher gestellten Diagnose einer posttraumatischen Epilepsie festgehalten wird, handelt es sich um eine abweichende Beurteilung des schon früher bekannten Sachverhaltes, was für sich allein eine Revision nicht zu begründen vermag. Es bedürfte hiezu neuer Elemente tatsächlicher Natur, welche die Entscheidungsgrundlagen als objektiv mangelhaft erscheinen liessen (vgl. <ref-ruling> E. 2 S. 141). Daran fehlt es indessen.
4. 4.1 Zu bestätigen ist der kantonale Entscheid auch, soweit damit das Begehren um unentgeltliche Verbeiständung abgewiesen wurde. Sowohl im Verwaltungsverfahren (<ref-law>) als auch im Beschwerdeverfahren (<ref-law>) setzt der Anspruch auf unentgeltliche Verbeiständung u.a. voraus, dass das Verfahren nicht als aussichtslos erscheint. Als aussichtslos sind nach der Rechtsprechung zu Art. 4 aBV und Art. 152 OG Begehren anzusehen, bei denen die Gewinnaussichten beträchtlich geringer sind als die Verlustgefahren und praktisch auszuschliessen ist, dass ihnen auch nur teilweise entsprochen werden kann (<ref-ruling> E. 2.3.1 S. 135 mit Hinweisen). Davon ist auch im Rahmen von <ref-law> und Art. 61 lit. f. ATSG auszugehen (<ref-ruling> E. 4.1 S. 201; Kieser, a.a.O., N 21 zu Art. 37, N 90 zu Art. 61). Wenn die Vorinstanz das Begehren im Lichte dieser Rechtsprechung als aussichtslos beurteilt hat, so verstösst dies nicht gegen Bundesrecht.
4.2 Wegen Aussichtslosigkeit der Beschwerdebegehren kann dem Gesuch um unentgeltliche Verbeiständung auch für das letztinstanzliche Verfahren nicht entsprochen werden (Art. 152 Abs. 2 OG; <ref-ruling> E. 2.3.1 S. 135, 128 I 225 E. 2.5.3 S. 236 mit Hinweis).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Begehren um unentgeltliche Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden, 2. Kammer als Versicherungsgericht, und dem Bundesamt für Gesundheit zugestellt.
Luzern, 6. September 2007
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin: