A.- A la suite d'une luxation récidivante de l'épaule droite survenue le 12 novembre 1990, A._ a dû subir une intervention chirurgicale à la fin de ce même mois.
Après une période de repos, il a d'abord repris à 50 %, dès le 25 février 1991, son activité habituelle de manoeuvre de chantier, avant de l'interrompre définitivement à partir du 18 février 1992. Son médecin traitant a attesté une incapacité de travail de 100 % dès cette date, et ce pour une durée indéterminée (rapports du docteur B._ des 18 mai et 23 juillet 1993). Le 6 septembre 1993, A._ a été réopéré par le docteur C._, médecin adjoint à la Clinique d'orthopédie de l'Hôpital X._. Il a été mis au bénéfice d'une demi-rente de l'assurance-invalidité dès le 1er novembre 1991, puis d'une rente entière dès le 1er mai 1992 (décisions du 2 février 1994 de la Caisse de compensation des entrepreneurs).
Du 3 au 27 janvier 1995, l'assuré a séjourné au Centre d'observation professionnelle de l'assurance-invalidité (COPAI) de Genève. Au terme de ce séjour, aussi bien le médecin-conseil que les maîtres du COPAI ont conclu que l'intéressé n'était pas en mesure de reprendre une activité lucrative, même légère, au motif qu'il était "trop envahi par son syndrome douloureux chronique" (rapport du 9 mars 1995). A l'issue d'une première procédure de révision du droit à la rente, l'Office AI pour le canton de Vaud a considéré, sur la base des constatations faites au COPAI, que l'invalidité de l'assuré n'avait pas subi de modification susceptible d'influencer son droit (communication du 18 août et décision du 7 septembre 1995).
En avril 1997, A._ est retourné vivre dans son pays d'origine, le Portugal. Peu de temps après, l'Office AI pour les assurés résidant à l'étranger (ci-après : l'office AI) a entrepris une seconde procédure de révision du droit à la rente. A cette fin, il a recueilli toute une série de pièces dont, en particulier, un rapport du 4 mars 2000 de son médecin-conseil, la doctoresse D._, un rapport du 6 octobre 1998 établi par le Centre régional de sécurité sociale Y._, ainsi qu'une décision sur opposition prononcée le 22 février 1996 par la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA).
Se fondant sur ces pièces, l'office AI a supprimé, avec effet au 30 novembre 1999, le droit de l'assuré à une rente d'invalidité (décision du 6 octobre 1999).
B.- A._ a recouru contre cette décision.
Par jugement du 30 juin 2000, la Commission fédérale de recours en matière d'assurance-vieillesse, survivants et invalidité pour les personnes résidant à l'étranger a rejeté le recours.
C.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont il requiert l'annulation, en concluant, sous suite de frais et dépens, au versement d'une rente entière d'invalidité à partir du 1er décembre 1999. Il sollicite également le bénéfice de l'assistance judiciaire gratuite.
Produisant une prise de position de la doctoresse D._ du 16 novembre 2000, l'office AI conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral des assurances sociales ne s'est pas déterminé.

Considérant en droit :
1.- Le litige porte sur la suppression par voie de révision, à partir du 1er décembre 1999, de la rente entière d'invalidité allouée au recourant depuis le 1er mai 1992.
2.- Selon l'<ref-law>, si l'invalidité d'un bénéficiaire de rente se modifie de manière à influencer le droit à la rente, celle-ci est, pour l'avenir, augmentée, réduite ou supprimée. Tout changement important des circonstances, propre à influencer le degré d'invalidité, donc le droit à la rente, peut donner lieu à une révision de celle-ci. Le point de savoir si un tel changement s'est produit doit être tranché en comparant les faits tels qu'ils se présentaient au moment de la décision initiale de rente et les circonstances régnant à l'époque de la décision litigieuse (<ref-ruling> consid. 2 et la référence; voir également <ref-ruling> consid. 2b et 390 consid. 1b).
Lorsqu'on procède à cette comparaison, il n'y a pas lieu de tenir compte de l'état de fait au moment où a été rendue une décision de révision qui n'aurait fait que confirmer le droit à une rente en cours. En d'autres termes, une décision de révision ne fournit une base de comparaison que dans la mesure où, au lieu de confirmer la décision initiale de rente, elle modifie la rente en cours en raison d'un changement du taux d'invalidité (<ref-ruling> consid. 4a, toujours confirmé depuis lors : voir arrêt non publié S. du 7 janvier 1991 [I 483/99], consid. 2a et les références).
3.- a) Avant le prononcé de la décision initiale de rente du 2 février 1994, le recourant avait subi deux interventions chirurgicales à l'épaule droite, l'une en novembre 1990, l'autre en septembre 1993; il avait par ailleurs connu, depuis 1990, différentes périodes d'incapacité de travail totale ou partielle et était, depuis le 18 février 1992, déclaré totalement incapable de travailler pour une durée indéterminée en raison de ses problèmes à l'épaule (cf. rapport du 18 mai 1993 du docteur B._).
Selon les constatations de la doctoresse D._, la mobilité de l'épaule droite est redevenue normale à la suite de la seconde opération, et il n'y a plus eu, depuis lors, de luxation récidivante. Par rapport à la situation qui prévalait en 1991 et 1992, ce médecin considère que l'état de santé du recourant s'est amélioré en ce sens que, si celui-ci ne peut plus exercer d'activité lourde, il jouit en revanche désormais d'une capacité de travail entière dans des activités légères telles que surveillant de chantier, gardien de musée, portier, chauffeur de taxi, opérateur sur machines, garçon de course ou encore ouvrier à l'établi pour des travaux légers (rapport de la doctoresse D._ du 4 mars 2000).
b) Sur la base de ces constatations médicales, l'intimé et les premiers juges ont retenu que le recourant pourrait, en mettant à profit sa capacité résiduelle de travail, réaliser un revenu de l'ordre de 70 % - voire 88 % - de celui qui était le sien avant qu'il ne devienne invalide (cf. les évaluations de l'invalidité selon la méthode de comparaison des revenus des 22 juillet 1999 et 20 mars 2000). Partant, ils lui ont supprimé le droit à une rente d'invalidité avec effet au 30 novembre 1999.
Pour sa part, le recourant ne conteste pas que, sur le plan physique, les activités prises en considération pour déterminer son revenu d'invalide sont à sa portée et que, considéré d'un point de vue purement somatique, son taux d'invalidité n'excède pas 30 %. Il objecte toutefois que la rente entière d'invalidité lui avait été accordée, en son temps, non seulement à cause de l'incapacité de travail résultant de ses affections d'ordre somatique, mais encore en raison de ses troubles d'ordre psychique. Or, fait-il valoir, les pièces médicales recueillies durant la procédure de révision démontrent que son état de santé n'a, globalement - et donc y compris sur le plan psychique -, pas subi d'amélioration. Il en infère que sa capacité de gain n'a pas varié et qu'une rente entière d'invalidité doit, en conséquence, continuer à lui être versée après le 1er décembre 1999.
c) Il est vrai, comme le relève la doctoresse D._ dans son rapport du 16 novembre 2000, que lorsque la rente initiale a été octroyée au recourant en février 1994, celui-ci ne présentait pas de troubles d'ordre psychique; du moins les pièces médicales au dossier n'en font-elles pas mention. Il apparaît toutefois qu'en janvier 1995, à l'issue du séjour que le recourant a effectué au COPAI de Genève, aussi bien le médecin-conseil que les spécialistes de la réadaptation ont considéré qu'il n'était pas en mesure d'exercer une activité lucrative, même légère, vu "son syndrome douloureux chronique", difficilement explicable sur le plan somatique. Le directeur du COPAI avait même suggéré, à cette occasion, la mise en oeuvre d'une expertise psychiatrique (compte rendu du COPAI du 9 mars 1995 et rapport annexé du 15 février 1995 établi par le docteur E._, médecin conseil auprès de cette institution).
Au vu de ces circonstances, il n'est donc, contrairement à l'avis de la doctoresse D._, pas possible de dire, sans autre examen, que le recourant ne présentait pas de troubles psychiques invalidants en 1995. Cela l'est d'autant moins que, à la même époque, celui-ci avait confié aux responsables du COPAI qu'il avait été suivi, durant une certaine période, par un psychiatre au Portugal, lequel lui avait prescrit des antidépresseurs. Il faut dès lors admettre que le maintien de sa rente d'invalidité a été motivé, lors de la première procédure de révision en 1995, par la présence de troubles psychiques qui ont alors été considérés comme invalidants (cf. à ce propos la décision sur opposition de la CNA du 22 février 1996).
Par conséquent, l'office AI et les premiers juges devaient s'assurer, en 1999, que la capacité de travail du recourant n'était plus diminuée par de tels troubles psychogènes. Certes, les rapports médicaux qui ont été recueillis durant l'instruction de la procédure de révision n'en signalent pas. Toutefois, ils ne font pas non plus état du fait que le "syndrome douloureux chronique" du recourant, tenu pour invalidant en 1995, aurait depuis lors disparu ou n'influencerait plus sa capacité de travail. En réalité, outre qu'ils sont sommaires, les rapports médicaux versés au dossier durant l'instruction n'abordent que l'aspect somatique des problèmes de santé du recourant; preuve en est que les seuls rapports spécialisés qui ont été produits émanent d'orthopédistes (rapports du 2 octobre 1998 du docteur F._ et du 30 novembre 1999 du docteur G._).
d) Dans ces conditions, il se justifie d'annuler la décision administrative et le jugement entrepris et de renvoyer la cause à l'office AI pour qu'il mette en oeuvre les mesures d'instruction utiles pour déterminer, aussi précisément et objectivement que possible, la capacité de travail résiduelle du recourant, en examinant en particulier si celui-ci est encore, ou non, limité par des troubles d'ordre psychique.
4.- Le recourant, qui obtient gain de cause, a droit à une indemnité de dépens à la charge de l'intimé qui succombe (art. 159 al. 1 OJ).
Dans cette mesure, sa requête d'assistance judiciaire est sans objet.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est admis et le jugement du 30 juin 2000 de
la Commission fédérale de recours en matière d'assurance-vieillesse,
survivants et invalidité pour les
personnes résidant à l'étranger, ainsi que la décision
du 6 octobre 1999 de l'Office AI pour les assurés
résidant à l'étranger, sont annulés. La cause est
renvoyée à cet office pour instruction complémentaire
et nouveau jugement au sens des motifs.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. L'intimé versera au recourant la somme de 2500 fr. à titre de dépens (y compris la taxe à la valeur ajoutée) pour l'ensemble de la procédure.
IV. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, à la Commission fédérale de recours en matière d'assurance- vieillesse, survivants et invalidité pour les personnes
résidant à l'étranger, à la Caisse suisse de
compensation et à l'Office fédéral des assurances
sociales.
Lucerne, le 21 mai 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le juge présidant la IIe Chambre :
p. le Greffier :