Faits:
A. La Société B._ SA (ci-après: la SI), de siège à Genève, a été dissoute et mise en liquidation par décision de son assemblée générale du 9 décembre 1997. Elle avait notamment pour but statutaire de gérer et de louer à ses propres actionnaires des appartements (en PPE) construits dans un immeuble en ville de Genève dont elle était propriétaire. A._ a été chargé de sa liquidation.
A.a Au cours des mois d'avril et mai 1999, par l'intermédiaire de son liquidateur, la SI en liquidation (ci-après citée sans la mention "en liquidation") a cédé une grande partie de son actif immobilier par lots (soit les parts de PPE) à ses actionnaires. A la suite de ces actes, le bilan de la SI au 31 décembre 1999 indiquait à l'actif circulant, sous le compte "Débiteurs chirographaires", un montant de 4'604'279 fr. 80 (contre un montant nul une année plus tôt), alors que l'actif immobilisé comprenait un compte "Immeuble" représentant la valeur des appartements encore en mains de la SI pour un montant de 223'268 fr. 80 (contre 1'495'103 fr. 80 une année plus tôt); le bilan mentionnait également au passif un montant de 4'339'841 fr. 75 comme bénéfice de l'exercice écoulé. Le compte "Immeuble" n'a pas varié au bilan de l'année suivante (établi au 31 décembre 2000), tandis que le compte "Dettes chirographaires" a été entièrement amorti avec le résultat du précédent exercice.
A.b Le 28 août 2002, la SI a déclaré spontanément un excédent de liquidation partiel pour un montant total brut de 4'528'371 fr. 45 et a demandé l'autorisation, jusqu'à concurrence d'un montant de 3'991'820 fr. 70, de remplacer le paiement de l'impôt anticipé (dû sur cet excédent) par la procédure de déclaration de la prestation imposable, en indiquant le 1er septembre 2000 comme date d'échéance de ladite prestation. L'Administration fédérale des contributions (AFC) a rejeté cette demande, par avis du 10 décembre 2003, au motif que certains bénéficiaires de la prestation imposable (soit les actionnaires) n'étaient pas domiciliés en Suisse au 1er septembre 2000; par ailleurs, elle a ordonné à la SI de s'acquitter d'un montant de 247'707 fr. 45 au titre de l'impôt anticipé, plus intérêts moratoires à 5 % l'an dans un délai de trente jours, en la rendant attentive que les personnes chargées de sa liquidation étaient solidairement responsables avec elle du paiement de l'impôt, intérêts et frais compris jusqu'à concurrence du produit de la liquidation.
La SI a formé réclamation contre ce refus, en faisant valoir que les lots de PPE cédés aux actionnaires représentaient le seul excédent de liquidation et que leur transfert, dans le courant des mois d'avril et de mai 1999, était intervenu à une époque où les cessionnaires étaient domiciliés en Suisse; elle estimait dès lors qu'elle pouvait exécuter son obligation fiscale par la procédure de déclaration. A la demande de la SI, l'AFC a accepté deux plans de paiement devant permettre à des actionnaires de régler l'impôt par acomptes; en revanche, elle n'a pas autorisé le recours à la procédure de déclaration et a confirmé à la SI qu'elle la tenait pour responsable du paiement de l'impôt anticipé, en l'invitant à plusieurs reprises à s'en acquitter. Par la suite, les plans de paiement convenus n'ont été que partiellement respectés et le liquidateur a vainement procédé à différentes démarches en vue d'obtenir des actionnaires le paiement de l'impôt anticipé (notamment des demandes de séquestre). L'AFC a notifié à la SI un commandement de payer qui a été frappé d'opposition totale.
A.c Par décision du 31 mars 2006, confirmée sur réclamation le 14 décembre 2007, l'AFC a reconnu la SI débitrice à son égard d'un montant de 173'707 fr. 45 à titre d'impôt anticipé (encore dû) sur l'excédent de liquidation, plus intérêts moratoires à partir du 1er octobre 2000, et a déclaré A._ solidairement responsable du paiement de cet impôt avec intérêts et frais; par ailleurs, elle a levé l'opposition faite à son commandement de payer.
B. La SI et A._ ont recouru contre la décision sur réclamation de l'AFC du 14 décembre 2007.
Par arrêt du 9 septembre 2010, le Tribunal administratif fédéral, Cour I, a rejeté le recours. Il a estimé que la SI ne pouvait pas remplacer le paiement de l'impôt par une procédure de déclaration, car les bénéficiaires de l'excédent de liquidation (soit les actionnaires) n'étaient pas domiciliés en Suisse à l'échéance de la prestation imposable fixée "au plus tôt dans le courant du mois d'octobre 2003", soit à la date à laquelle a été établi le bilan final de liquidation de la SI; par ailleurs, les juges ont considéré que le liquidateur, A._, était solidairement responsable avec la SI du paiement de l'impôt anticipé, faute d'avoir démontré qu'il avait tout entrepris pour garantir la bonne exécution de cette créance fiscale.
C. La SI et A._ forment un recours en matière de droit public au Tribunal fédéral contre l'arrêt précité dont ils requièrent, sous suite de frais et dépens, la réformation, en ce sens qu'ils ne doivent "pas payer CHF 157'970. 95 d'impôt anticipé plus des intérêts moratoires à 5 % l'an dès le 31 janvier 2001", les procédures de déclaration devant être admises pour certains bénéficiaires de l'excédent de liquidation qu'ils mentionnent nommément. Ils demandent également au Tribunal fédéral de radier la poursuite "no ***" et d'autoriser le Registre du commerce de Genève à radier la SI (en liquidation). Subsidiairement, ils concluent à l'annulation de l'arrêt attaqué et au renvoi de la cause au Tribunal administratif fédéral pour nouveau jugement dans le sens des considérants.
L'AFC conclut au rejet du recours au terme d'une détermination circonstanciée.

Considérant en droit:
1. 1.1 Le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>) rendue dans une cause de droit public (<ref-law>) par le Tribunal administratif fédéral (<ref-law>). Par ailleurs, en leurs qualités respectives de contribuable (cf. art. 10 al. 1 de la loi fédérale du 13 octobre 1965 sur l'impôt anticipé [LIA; RS 642.21]) et de débiteur solidaire du contribuable (cf. <ref-law>), les recourants sont directement touchés par la décision attaquée et ont un intérêt digne de protection à son annulation ou sa modification (<ref-law>). Enfin, le recours a été déposé dans le délai (<ref-law>) et la forme (<ref-law>) prévus par la loi et il ne relève d'aucune des exceptions mentionnées à l'<ref-law>. Il est donc en principe recevable comme recours en matière de droit public au sens des <ref-law>.
1.2 La demande des recourants tendant à ce que le Registre du commerce soit autorisé à radier la SI sort de l'objet de la présente contestation tel qu'il est notamment délimité par la décision attaquée (cf. arrêt 2C_319/2009 du 26 janvier 2010 consid. 2.2 et la référence citée). Une telle conclusion est dès lors irrecevable.
2. Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral (cf. art. 95 lettre a et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>. Il y procède en se fondant sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. <ref-law>), à moins que ceux-ci n'aient été établis de façon manifestement inexacte - soit arbitraire (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 63) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Si le recourant entend s'écarter des faits retenus par l'autorité précédente, il doit expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions de l'<ref-law> seraient réalisées et la correction du vice susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law> en lien avec l'<ref-law>; cf. <ref-ruling> consid. 5.2.2 p. 322; <ref-ruling> consid. 1.4 p. 254 s. et les arrêts cités).
Les recourants ne critiquent pas les faits constatés dans l'arrêt attaqué, sinon pour reprocher aux premiers juges de n'avoir pas constaté "le fait que les transferts de feuillets PPE aient été effectués sans contre-prestation". Sur le vu du bilan du 31 décembre 1999, ils estiment en effet que le poste "Dettes chirographaires", d'un montant de 4'604'279 fr. 80, ne correspond pas à un prix d'achat payé par les actionnaires, mais à la "valeur fiscale des feuillets PPE" après déduction de la valeur comptable de l'immeuble et des réserves légales. Contrairement à ce que prétendent les recourants, le Tribunal administratif fédéral n'a pas constaté autrement les faits, mais en a simplement tiré d'autres conséquences juridiques, à savoir que, malgré l'absence d'un véritable prix convenu entre les parties, les actionnaires étaient néanmoins devenus et restés débiteurs de la SI jusqu'à sa liquidation. Les critiques des recourants ne relèvent donc pas des faits, mais du droit, et seront examinées comme telles ci-après (cf. infra consid. 3.5.5).
3. 3.1 La Confédération perçoit un impôt anticipé de 35 % (<ref-law>) sur les revenus de capitaux mobiliers (<ref-law>). D'après l'<ref-law>, l'impôt a notamment pour objet les participations aux bénéfices et tous autres rendements des actions. Est un rendement imposable d'actions toute prestation appréciable en argent faite par la société aux possesseurs de droits de participation qui ne se présente pas comme remboursement des parts au capital social versé existant au moment où la prestation est effectuée; tel est notamment le cas des excédents de liquidation (cf. art. 20 al. 1 de l'ordonnance d'exécution du 19 novembre 1966 de la loi fédérale sur l'impôt anticipé [OIA, RS 642.211]). Ceux-ci comprennent toutes les prestations faites par une société dissoute aux actionnaires qui ne constituent pas un remboursement de capital; l'excédent imposable résulte de la différence entre la valeur réelle des actifs et le montant des passifs y compris le capital-actions de la société au début des opérations de liquidation (cf. <ref-ruling> consid. 9c p. 279 s.; <ref-ruling> consid. 2a p. 377 s.; arrêts 2C_551/2009 du 13 avril 2010, consid. 2.2; 2P.75/2002 du 23 janvier 2003 consid. 4.2; 2A.94/2001 du 27 juin 2001 consid. 2c). En matière d'impôt anticipé, l'obligation fiscale incombe au débiteur de la prestation imposable (<ref-law>). D'après l'<ref-law>, cette obligation est exécutée soit par le paiement de l'impôt (<ref-law>) soit par la déclaration de la prestation imposable (art. 19 et 20 LIA). Pour les revenus de capitaux mobiliers, la créance fiscale prend naissance au moment où échoit la prestation imposable (<ref-law>).
En l'espèce, les recourants admettent que la SI a distribué à ses actionnaires un excédant de liquidation en leur cédant une partie de ses actifs immobiliers en avril et mai 1999 et qu'elle est, à ce titre, redevable de l'impôt anticipé en vertu de l'<ref-law>. Ils ne contestent pas non plus le calcul de l'impôt et son montant. Le litige porte seulement sur la modalité choisie par le contribuable pour exécuter son obligation fiscale. Les recourants soutiennent que la SI peut remplacer le paiement de l'impôt par la procédure de déclaration prévue à l'<ref-law> pour les revenus des capitaux mobiliers, tandis que l'AFC est d'avis que l'intéressée ne peut satisfaire à son obligation fiscale qu'en payant l'impôt litigieux conformément aux <ref-law>.
3.2 Au plan formel, la procédure de déclaration suppose que le contribuable en fasse la demande à l'AFC avant que l'impôt anticipé n'ait fait l'objet d'une décision de taxation en force (cf. <ref-ruling> consid. 6c/cc, p. 327 s.; IVO P. BAUMGARTNER, in Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht, Bundesgesetz über die Verrechnungssteuer, vol. II/2, Zweifel/Athanas/Bauer-Balmelli éd., Bâle 2005, no 77 ad art. 20; cf. XAVIER OBERSON, Droit fiscal suisse, 3ème éd. Bâle 2007, n. 92 ad § 14); cette demande doit être adressée par écrit et indiquer le nom des bénéficiaires de la prestation et le lieu de leur domicile à l'échéance de la prestation (<ref-law>), ainsi que le genre et le montant brut de la prestation revenant à chacun des bénéficiaires, la date d'échéance et, éventuellement, la période à laquelle elle se rapporte (<ref-law>). Ensuite, l'AFC élucide les faits et rend une décision qu'elle peut subordonner à des charges ou des conditions (cf. <ref-law> première et deuxième phrase); les décisions concernant des prestations non encore échues sont prises sous réserve de l'examen du droit au remboursement du bénéficiaire de la prestation à l'échéance de celle-ci (<ref-law> troisième phrase).
En l'espèce, en même temps qu'elle annonçait à l'autorité fiscale, le 28 août 2002, un excédent de liquidation résultant des cessions d'actifs en faveur de ses actionnaires réalisées en 1999, la SI a demandé à l'AFC dans les formes prévues à l'art. 25 al. 1 let. a et b OIA, de remplacer le paiement de l'impôt anticipé dû à ce titre par une déclaration de la prestation imposable. Le 10 décembre 2003, l'AFC a refusé de faire droit à cette demande et a invité la SI à s'acquitter de 247'707 fr. 45 à titre d'impôt anticipé. La demande de remplacer le paiement de l'impôt par une déclaration de la prestation imposable a donc été faite en temps utile, soit avant que l'impôt anticipé ne soit arrêté dans une décision en force. Il y a dès lors lieu d'examiner si les conditions matérielles prévues pour cette modalité d'exécution de l'obligation fiscale sont réunies.
3.3 Aux termes de l'<ref-law> (première phrase), lorsque le paiement de l'impôt sur les revenus de capitaux mobiliers entraînerait des complications inutiles ou des rigueurs manifestes, le contribuable pourra être autorisé à exécuter son obligation fiscale par une déclaration de la prestation imposable. Contrairement aux prestations d'assurances, où la déclaration de la prestation imposable par le débiteur de celle-ci (soit l'assureur) remplace en règle générale le paiement de l'impôt (cf. <ref-law>), la procédure de déclaration n'est admise qu'à titre exceptionnel pour les autres revenus de capitaux mobiliers; conformément à l'<ref-law> (seconde phrase), l'OIA énumère de manière exhaustive, à ses art. 24 et 24a, les cas dans lesquels cette procédure exceptionnelle est ouverte (cf. <ref-ruling> consid. 4 p. 321 s.; arrêt précité 2C_551/2009 du 13 avril 2010 consid. 3.2; cf. BAUMGARTNER, op. cit., n. 3 ad art. 20; OBERSON, op. cit., nos 70 et 71 ad § 14; W. ROBERT PFUND, Verrechnungssteuer, I. Teil, Bâle 1971, n. 5 ad art. 20). En particulier, l'art. 24 al. 1 let. c OIA dispose que la société peut être autorisée, à sa demande, à exécuter son obligation fiscale par une déclaration de la prestation imposable en cas de distribution de dividendes en nature ou d'un excédent de liquidation par cession d'actif. Nonobstant la formulation potestative des <ref-law> et <ref-law>, le contribuable a un véritable droit de remplacer le paiement de l'impôt par la procédure de déclaration s'il remplit les conditions prévues par la loi et l'ordonnance (cf. <ref-ruling> consid. 20b p. 293; <ref-ruling> consid. 4 p. 322; <ref-ruling> consid. 2 p. 474; cf. BAUMGARTNER, op. cit., n. 15 ad art. 20; PFUND, op. cit., n. 6 ad art. 20).
Comme on l'a vu (supra consid. 3.1), il est acquis que les cessions des lots de PPE doivent être qualifiées d'excédents de liquidation pour la valeur qui dépasse le montant dû aux actionnaires à titre de remboursement du capital social. De telles cessions ne peuvent toutefois relever de la seconde hypothèse visée par l'art. 24 al. 1 let. c OIA que si le contribuable (soit ici la SI) ne dispose pas, au moment où il doit payer la créance fiscale, des liquidités nécessaires pour s'en acquitter; à défaut, la condition légale que le paiement de l'impôt entraînerait des complications inutiles ou des rigueurs manifestes (<ref-law>, première phrase) n'est pas réalisée (cf. BAUMGARTNER, op. cit., n. 10 et 38 ad art. 20; KRAMER, op. cit., p. 333 et 343; W. PFUND, op. cit., no 9.3 ad art. 20). Il ressort des constatations de l'arrêt attaqué que l'immeuble abritant les appartements cédés aux actionnaires a toujours constitué le seul actif tangible d'une certaine importance en mains de la SI, à l'exception d'un compte "Débiteurs chirographaires"; créé en 1999 à la suite des cessions litigieuses, ce compte, d'un montant de 4'604'279 fr. 80 au 31 décembre 2009, représente le montant comptable dû à la SI par les actionnaires auxquels les lots de PPE ont été cédés; il a été entièrement amorti durant l'année 2000 avec le résultat comptable du précédent exercice, les actionnaires ayant décidé d'acquérir la propriété de leurs appartements par compensation avec leurs parts sociales et l'excédent de liquidation leur revenant; la SI ne pouvait donc pas payer l'impôt anticipé, sauf à vendre tout ou partie de son immeuble à des tiers, contrairement à la volonté des actionnaires, ou à exiger de ceux-ci la remise de montants en espèces, voire encore à obtenir un financement extérieur, tout inconvénient pratique que la procédure de déclaration vise précisément à éviter lorsque celui-ci s'avère inutile ou rigoureux pour le contribuable; en conséquence, les cessions litigieuses peuvent justifier que l'obligation fiscale ne soit pas payée par la SI, mais remplacée par la procédure de déclaration de la prestation imposable si les autres conditions prévues à cet effet sont réunies.
3.4 Aux termes de l'<ref-law>, la procédure de déclaration de la prestation imposable est admissible seulement s'il est établi que les personnes à qui l'impôt anticipé devrait être transféré (bénéficiaires de la prestation) auraient droit au remboursement de cet impôt d'après la loi ou l'ordonnance, et si leur nombre ne dépasse pas vingt. Cette dernière condition est d'ordre pratique et a pour but d'épargner un excès de travail à l'administration fiscale; sa réalisation n'est pas contestée dans le cas d'espèce. Quant aux exigences requises pour avoir droit au remboursement de l'impôt anticipé, elles sont énoncées aux <ref-law>. En particulier, l'<ref-law> dispose que les personnes physiques (en l'occurrence les actionnaires) n'y ont droit que si elles sont domiciliées en Suisse à l'échéance de la prestation imposable. L'AFC ne doit vérifier cette condition qu'à titre préjudiciel et au terme d'un examen sommaire, car la décision finale concernant le remboursement de l'impôt anticipé appartient aux autorités cantonales (cf. <ref-ruling> consid. 6b p. 324 ss; arrêt 2C_551/2009 consid. 3.4).
Dans le cadre de son examen préjudiciel, l'AFC n'accordera son autorisation, si l'impôt concerne une prestation déjà échue au moment où elle statue, que si l'existence du droit au remboursement - et notamment la condition du domicile - ne fait aucun doute; en effet, l'examen (ultérieur) du droit au remboursement, c'est-à-dire après que l'autorisation d'utiliser la procédure de réclamation a été délivrée, n'est possible que pour les prestations non encore échues (25 al. 2 OIA), tandis que, pour les prestations déjà échues au moment de la délivrance, un tel examen ne peut avoir lieu que par la voie de la révision de l'autorisation. Il se justifie dès lors de soumettre le droit à la procédure de déclaration à des exigences accrues dans cette dernière hypothèse (cf. arrêt 2C_551/2009 du 13 avril 2010 consid. 3.2 et 3.4; BAUMGARTNER, op. cit., n° 87 ad <ref-law>; KRAMER, op. cit., p. 346).
C'est à l'aune de ces principes qu'il convient d'examiner la condition du domicile en Suisse des actionnaires lors de l'échéance de la prestation imposable.
3.5 Le Tribunal administratif fédéral a situé cette échéance "au plus tôt dans le courant du mois d'octobre 2003", correspondant à la date du bilan final de liquidation de la SI.
Les recourants soutiennent qu'en fixant l'échéance de l'excédent de liquidation à cette date, l'arrêt attaqué viole les art. 20 et 22 LIA, 24 OIA, ainsi que les art. 739, 743, 745 et 957 CO; au vu de ces dispositions, ils estiment en effet que l'excédent de liquidation a été acquis par les actionnaires déjà lorsque les parts de PPE leur ont été cédées en avril et mai 1999, soit à des dates où ces derniers étaient bien domiciliés en Suisse.
3.5.1 Dans un arrêt 2P.75/2002 du 23 janvier 2003, le Tribunal fédéral a rappelé les grandes étapes de la procédure de liquidation ainsi que certains des devoirs essentiels du liquidateur à la lumière des règles du droit commercial (<ref-law>), de la jurisprudence et de la doctrine pertinentes.
Il en ressort notamment que la qualité d'actionnaire ne confère à son titulaire qu'un droit conditionnel à l'excédent de liquidation et que ce droit ne se transforme en véritable créance exigible contre la société qu'à la fin de la procédure de liquidation (en vertu notamment de l'<ref-law>). En effet, ce n'est qu'une fois les opérations de liquidation terminées, notamment le paiement de toutes les dettes, que le liquidateur doit dresser un bilan de clôture (bien que ce dernier ne soit pas expressément prévu dans la loi, contrairement aux bilans d'entrée en liquidation et aux bilans intérimaires annuels si la liquidation se prolonge; cf. art. 742 al. 1 et 743 al. 5 CO) servant à répartir le produit de liquidation entre les actionnaires (cf., parmi de nombreuses références, PETER BÖCKLI, Schweizer Aktienrecht, 4ème éd. Zurich 2009, no 63 ad § 17; ROLAND RUEDIN, Droit des sociétés, 2ème éd., Berne 2007, nos 2018 et 2043; PETER FORSTMOSER/ARTHUR MEIER-HAYOZ/PETER NOBEL, Schweizerisches Aktienrecht, Berne 1996, nos 86, 116 et 120 ad § 56; FRANÇOIS RAYROUX, in Commentaire Romand, Code des Obligations II, Bâle 2008, no 7 ad art. 745). La répartition comme telle de l'actif social entre les actionnaires peut intervenir au plus tôt après le délai d'une année dès le jour où l'appel aux créanciers a été publié pour la troisième fois, voire après un délai de trois mois si un réviseur agréé atteste que les dettes sont éteintes et qu'on peut inférer des circonstances qu'aucun intérêt de tiers n'est mis en péril (art. 745 al. 2 et 3 CO). Dans les sociétés à personnalité juridique, les liquidations informelles sont contraires au droit et exposent les actionnaires à devoir restituer les parts de liquidation indûment perçues; en outre, elles engagent la responsabilité des liquidateurs (cf. BÖCKLI, op. cit., nos 62 et 74 ad § 17; RAYROUX, op. cit., no 9 ad art. 745). Sont qualifiées d'informelles les liquidations de fait ou tacite consistant à exécuter toutes les opérations matérielles de liquidation sans respecter les formalités protectrices légales, puis à requérir la radiation (BÖCKLI, op. cit., nos 76 ss ad § 17; RUEDIN, op. cit., nos 2045 ss; FORSTMOSER/MEIER-HAYOZ/NOBEL, op. cit., no 143 s. ad § 56). Lors de la distribution de l'excédent de liquidation, la part revenant à chaque actionnaire est généralement payée par le versement d'une somme d'argent (cf. RUEDIN, op. cit., no 2034). Toutefois, à la demande d'un actionnaire et avec l'approbation de l'assemblée générale de la société, celle-ci peut s'acquitter de sa dette envers l'actionnaire en lui transférant un actif de la société (BÖCKLI, op. cit., n. 69 ad § 17). Ce transfert a pour conséquence l'extinction de la dette de la société envers l'actionnaire dont l'origine est la dissolution de la société (cf. arrêt précité 2P.75/2002 consid. 3.1 et les nombreuses références citées).
Se référant aux principes généraux du droit fiscal et à la jurisprudence en matière d'impôt fédéral direct, le Tribunal fédéral a estimé, toujours dans l'arrêt précité 2P.275/2002, que la "(procédure) de liquidation est achevée au plan fiscal lorsque toutes les opérations essentielles de liquidation ont été exécutées, autrement dit lorsque les affaires courantes sont liquidées, les actifs réalisés, les engagements remplis et d'éventuels excédents d'actifs répartis". Il en a déduit que lorsque la liquidation d'une société se déroule conformément aux prescriptions prévues par le droit commercial, celles-ci s'appliquent également au plan fiscal (arrêt précité consid. 4.1 et 4.2 et les références citées). La notion d'échéance de la prestation imposable correspond en effet en principe à celle du droit civil (cf. arrêt 2C_551/2009 du 13 avril 2010 consid. 2.3; MICHAEL BEUSCH, in Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht, op. cit., no 21 ad <ref-law> et les références citées).
3.5.2 Le Tribunal administratif fédéral a considéré que la liquidation de la SI avait été effectuée conformément aux exigences posées par le droit commercial. En particulier, il a retenu que les cessions d'actif en faveur des actionnaires étaient intervenues en avril et mai 1999, soit plus d'une année après le troisième appel aux créanciers au sens de l'<ref-law>. Par ailleurs, il a relevé que le liquidateur avait, suivant les règles usuelles, dressé un bilan final de liquidation en octobre 2003 et, les années antérieures, des bilans annuels intérimaires. Il a cependant constaté que la SI n'avait pas encore réglé certaines dettes, notamment fiscales, lors des cessions d'actif litigieuses. Il en a déduit que la prestation imposable n'avait, compte tenu de la jurisprudence rappelée au considérant précédent, pas pu échoir avant l'établissement du bilan final de liquidation en octobre 2003, acte qui avait transformé le droit conditionnel des actionnaires à l'excédent de liquidation en une véritable créance exigible contre la société.
3.5.3 Les recourants admettent que les règles et les principes appliqués par les premiers juges sont généralement valables pour liquider les sociétés, mais non lorsqu'il s'agit, comme en l'espèce, de liquidations plus complexes qui impliquent la distribution de biens en nature et s'étendent sur plusieurs années.
Une telle distinction ne trouve aucun fondement dans le droit commercial et les recourants se gardent bien de donner des références à l'appui de leur argumentation sur ce point. Par ailleurs, ainsi qu'on l'a vu (supra consid. 3.3 deuxième paragraphe), la procédure de déclaration vise spécifiquement les situations où une société ne peut s'acquitter de l'impôt anticipé qu'au prix de complications inutiles ou de rigueurs manifestes, par exemple parce qu'elle ne dispose, comme la SI, que de biens en nature qu'elle veut céder à ses actionnaires; pour ce motif également, la distinction prônée par les recourants est dès lors dénuée de pertinence.
3.5.4 Les recourants font aussi valoir que, dans la mesure où les actes de cession ont eu lieu après l'échéance d'une année dès le jour du troisième appel aux créanciers (<ref-law>), la répartition pouvait avoir lieu sans qu'un expert-réviseur agréé ne doive, en vertu de l'<ref-law>, attester que les dettes de la SI étaient éteintes et qu'aucun intérêt de tiers n'était mis en péril. Ils en déduisent que les cessions des appartements en avril et mai 1999 se sont déroulées en toute conformité avec les règles du droit commercial et emportent pleinement les effets juridiques d'une distribution de l'excédent de liquidation.
Il est exact que l'exigence d'une attestation faite par un expert-réviseur agréé découlant de l'<ref-law> ne vaut que lorsqu'un éventuel excédent de liquidation est réparti avant l'échéance du délai d'une année après le troisième appel aux créanciers prévu à l'<ref-law>. Il n'en demeure pas moins que, lorsqu'elle est conduite selon les règles du droit commercial, la liquidation ne peut prendre fin, indépendamment de ce délai d'une année, "(qu')après le paiement des dettes", préalable nécessaire, en vertu de l'<ref-law>, à la répartition de l'excédent de liquidation entre les actionnaires. Or, en l'espèce, il est établi que la SI n'avait, en avril et mai 1999, pas encore payé toutes ses dettes. Contrairement à l'avis des recourants, l'<ref-law> vise toutes les dettes de la société en liquidation, y compris les dettes fiscales (cf. arrêt 2A.392/1994 du 21 juin 1995 consid. 2). A cet égard, il sied de relever que si certaines obligations de la société ne sont pas échues ou sont encore litigieuses au moment de mettre fin à la liquidation, il appartient au liquidateur de consigner en justice les montants correspondants, à moins que les créanciers ne reçoivent des sûretés équivalentes ou que la répartition de l'actif ne soit ajournée jusqu'au règlement de ces obligations (cf. <ref-law>) (cf. BÖCKLI, op. cit., nos 58 et 64 ad § 17). Or, rien de tel n'a été fait en l'occurrence.
Par ailleurs, le Tribunal administratif fédéral n'a pas ignoré que, selon les actes notariés versés au dossier, les actionnaires étaient civilement devenus propriétaires des appartements cédés lors de l'inscription de leur droit au registre foncier, soit vraisemblablement peu de temps après la signature des actes en question. Il a toutefois estimé que ces transferts de propriété n'apparaissaient pas comme des distributions en nature d'un excédent de liquidation mais, nonobstant l'absence d'un prix formellement convenu entre les parties, comme des "transferts ordinaires" ayant permis à la SI de réaliser son actif dans le cadre de la procédure de liquidation et dont le prix avait permis de générer un bénéfice de liquidation. A cet égard, les premiers juges ont relevé que, malgré l'amortissement, dans la comptabilité de la SI, du compte "Débiteurs chirographaires" en 2000, les actionnaires étaient demeurés débiteurs de la SI jusqu'à la fin de la liquidation en octobre 2003, puisqu'ils pouvaient à tout moment, jusqu'à cette date, être tenus de rembourser d'éventuels créanciers de la SI qui auraient fait valoir leurs droits. Cette motivation apparaît en tout point conforme à la jurisprudence du Tribunal fédéral (cf. arrêt précité 2P.75/2002 consid. 4.3), si bien qu'il n'y a pas lieu de s'écarter sur ce point de l'arrêt attaqué.
3.5.5 Lorsque, comme en l'espèce, la liquidation se prolonge sur plusieurs années et que les liquidateurs, à la demande des actionnaires, souhaitent tout de même verser une partie de l'excédent de liquidation en anticipant la liquidation finale, ils ne peuvent le faire qu'au moyen d'une réduction du capital-actions par remboursement aux actionnaires d'une partie du nominal conformément aux règles prévues aux <ref-law>; en ce cas, l'<ref-law> exige qu'un expert-réviseur agréé confirme dans un rapport de révision que les créances sont entièrement couvertes par le capital-actions réduit (cf. PASCAL MONTAVON, Droit suisse de la SA, 3ème éd. Lausanne 2004, p. 862 et 400; BÖCKLI, op. cit., no 71 ad § 17).
En l'espèce, un tel rapport de révision fait défaut et les recourants ne prétendent du reste nullement que la SI aurait procédé à une réduction de son capital-action. Ils ne sauraient donc être suivis lorsqu'ils font remonter l'échéance de la prestation imposable à la date des cessions litigieuses. En réalité, une telle éventualité ne pourrait entrer en ligne de compte que s'il apparaissait que le liquidateur n'a pas respecté les prescriptions prévues par le droit commercial. En accord avec la doctrine, la jurisprudence n'exclut en effet pas, en pareil cas, que le fisc puisse privilégier une approche économique et fixer l'échéance de la prestation imposable avant la fin de la liquidation (cf. arrêt précité 2P.75/2002 consid. 4.4; BEUSCH, op. cit., nos 38 ss ad art. 12; PFUND, op. cit., n. 2.12). Ici, toutefois, les recourants contestent toute violation des règles commerciales lors de la liquidation et l'on peut effectivement retenir que celles-ci ont été respectées au vu des circonstances (respect du délai d'une année de l'<ref-law>, établissement de bilans intérimaires annuels et d'un bilan final de liquidation; cf. supra consid. 3.5.2). Quoi qu'il en soit, les recourants ne sauraient, en toute hypothèse, tirer argument d'une informalité de la procédure de liquidation pour faire admettre un domicile en Suisse des actionnaires à l'échéance de la prestation imposable au sens de l'<ref-law>. Une liquidation informelle entraîne en effet, au plan fiscal, des incertitudes quant à l'échéance de la prestation imposable (cf. PFUND, loc. cit.) qui sont inconciliables avec l'exigence voulant que cette condition puisse, dans le cadre d'un examen préjudiciel et sommaire de la situation, être considérée comme quasiment certaine (cf. supra consid. 3.4).
3.6 Dans ces conditions, c'est à bon droit que l'AFC a estimé qu'il n'était pas établi que le domicile des actionnaires était en Suisse au moment de l'échéance de la prestation imposable. Le défaut de cette condition, préalable pour obtenir le remboursement de l'impôt anticipé, implique que la SI n'a(vait) pas le droit d'exécuter son obligation par la procédure de déclaration (<ref-law> en lien avec l'<ref-law>; cf. supra consid. 3.4). Elle est donc tenue au paiement de l'impôt anticipé.
4. Il reste à examiner la question de la responsabilité du liquidateur pour le montant de l'impôt anticipé non encore acquitté par la SI.
Aux termes de l'<ref-law>, les personnes chargées de la liquidation d'une personne morale sont responsables solidairement avec le contribuable pour le paiement de l'impôt anticipé, jusqu'à concurrence du produit de la liquidation. L'<ref-law> (deuxième phrase) prévoit que leur responsabilité s'éteint si elles établissent qu'elles ont fait tout ce qu'on pouvait attendre d'elles pour déterminer et exécuter la créance fiscale.
Les recourants se bornent à nier la responsabilité du liquidateur A._ au motif que la SI ne doit pas la créance fiscale qui lui est réclamée pour les motifs exposés au considérant 3. Ils ne contestent pas l'application de l'<ref-law> par le Tribunal administratif fédéral. Cela étant, les premiers juges ont examiné avec soin les raisons pour lesquelles le liquidateur ne peut, en l'occurrence, pas bénéficier de la clause libératoire prévue à l'<ref-law> et doit répondre solidairement avec la SI du paiement de l'impôt anticipé (arrêt attaqué, consid. 7.2). Il suffit dès lors de renvoyer sur ce point à l'arrêt attaqué (<ref-law>).
5. Il suit de ce qui précède que le recours, entièrement mal fondé, doit être rejeté.
Succombant, les recourants doivent supporter les frais judiciaires, solidairement entre eux (art. 65 et 66 LTF). Il n'est pas alloué de dépens (cf. art. 68 al. 2 et 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 6'000 fr., sont mis à la charge des recourants, solidairement entre eux.
3. Le présent arrêt est communiqué au mandataire des recourants, à l'Administration fédérale des contributions, Division principale de l'impôt fédéral direct, l'impôt anticipé, des droits de timbre, et au Tribunal administratif fédéral, Cour I.
Lausanne, le 10 mai 2011
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Le Greffier:
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