Forderung aus Mietvertrag, hat sich ergeben:
A.- Am 14. September 1994 schlossen die X._ Treuhand AG (Klägerin) als Vermieterin und A._ (Beklagter) sowie dessen solidarisch haftende Ehefrau als Mieter je einen Mietvertrag über einen Gewerberaum ("Gewerberaum 1") und einen Abstellplatz an der W._-strasse in I._ ab, je mit Mietbeginn am 1. November 1994.
Am 5. Oktober 1994 gingen dieselben Parteien einen weiteren Mietvertrag über einen Gewerberaum ("Gewerberaum 2") mit Mietbeginn am 1. Oktober 1994 ein. Der aufgrund der drei Mietverträge geschuldete monatliche Mietzins betrug einschliesslich der Akontozahlungen für die Nebenkosten Fr. 6'725.--. Alle drei Mietverträge waren unter Einhaltung einer Kündigungsfrist von drei Monaten je auf Ende März oder Ende September kündbar, frühestens jedoch auf den 30. September 1999. Schliesslich bestand ein weiteres Mietverhältnis für einen Parkplatz zu einem Mietzins von Fr. 50.-- pro Monat.
Mit Schreiben vom 28. September 1995 teilten die Mieter der Klägerin Folgendes mit:
"Hiermit kündigen wir unter Bezugnahme auf die
zwischen Ihnen und unserem Treuhänder, Herrn
T._, geführten Telefongespräche die Mietverträge
über die vorerwähnten Mietobjekte per
31. Dezember 1995.
Dabei sind wir uns bewusst, dass es sich um ausserterminliche
Kündigungen handelt. Einerseits bitten
wir Sie freundlich, sich selber um Ersatzmieter zu
bemühen um die Mietobjekte baldmöglichst weiterzuvermieten.
Andererseits werden selbstverständlich
auch wir selber Ersatzmieter suchen. Wir bestätigen
hiermit die zwischen Ihnen und Herrn T._
telefonisch getroffene Vereinbarung, dass Sie Ersatzmieter
akzeptieren, welche für die Gewerberäume
einen Mietzins von Fr. 120.-/m2 netto (zuzüglich
Heizkosten àkonto gemäss den bestehenden Mietverträgen)
bezahlen. Dementsprechend sind wir bei Vorhandensein
solcher valabler Ersatzmieter ohne weitere
Verpflichtungen aus den Mietverträgen entlassen.
In der Hoffnung, diese Mietverhältnisse einvernehmlich
beenden zu können, verbleiben wir. ..".
Die Klägerin reagierte auf dieses Schreiben nicht. Die Mieter gaben die Mietobjekte jedoch nicht auf den 31. Dezember 1995 zurück, sondern verblieben vorerst darin. Nach einem Briefwechsel zwischen den Parteien verliessen die Mieter die Mietobjekte Ende März 1996, ohne dass eine Übergabe der Mietsachen stattgefunden hätte. Nach verschiedenen weiteren Briefwechseln liessen die Mieter die Klägerin am 3. September 1996 schriftlich wissen, dass die letzten Nachreinigungsarbeiten abgeschlossen seien und übersandten der Klägerin gleichzeitig die noch vorhandenen Schlüssel zu den Mietobjekten. Die Klägerin bestätigte den Mietern am 4. September 1996 schriftlich den Abschluss der Nachreinigung.
Die Mieter bezahlten die Mietzinse im geschuldeten Umfang bis Ende August 1996. Per 18. Februar bzw. 1. Juni 1997 wurden die Mietobjekte weitervermietet, allerdings zu tieferen Mietzinsen, als sie mit dem Beklagten und dessen Ehefrau vereinbart worden waren.
B.- Nachdem vor der zuständigen Schlichtungsbehörde keine Einigung der Parteien zustande gekommen war, machte die Klägerin am 29. April 1997 gegen den Beklagten beim Mietgericht des Bezirks Pfäffikon eine Forderungsklage über einen Betrag von vorerst Fr. 54'438. 60 nebst Zinsen anhängig und erweiterte den geforderten Betrag sodann auf Fr. 68'323. 60 nebst Zinsen. Erstinstanzlich wurde die Klage mit Urteil vom 25. Mai 1998 zunächst im Umfang von Fr. 47'205.-- gutgeheissen. Das Obergericht des Kantons Zürich hiess eine gegen dieses Urteil gerichtete kanto- nale Berufung der Klägerin mit Rückweisungsbeschluss vom 23. November 1998 teilweise gut und wies den Prozess wiederum an die erste Instanz zurück. Diese hiess die Klage mit Urteil vom 27. August 1998 vollumfänglich gut. Dieses Urteil wurde vom Obergericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 13. Dezember 1999 bestätigt. Eine dagegen erhobene kantonale Nichtigkeitsbeschwerde wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich am 31. Oktober 2000 ab, soweit darauf eingetreten werden konnte.
C.-Der Beklagte hat gegen das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 13. Dezember 1999 eidgenössische Berufung eingelegt. Darin beantragt er dem Bundesgericht, das angefochtene Urteil sei aufzuheben und die Klage abzuweisen.
Eventualiter sei die Sache zur Ergänzung des Verfahrens und neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen; subeventualiter sei die Klage im Umfang des Urteils des Mietgerichts Pfäffikon vom 25. Mai 1998 gutzuheissen. Die Klägerin schliesst auf Abweisung der Berufung, eventualiter auf Rückweisung an die Vorinstanz.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- Gemäss Art. 55 Abs. 1 lit. c OG muss in der Berufungsschrift dargelegt werden, welche Bundesrechtssätze und inwiefern sie durch den angefochtenen Entscheid verletzt worden sind. Unbeachtlich sind nach der Rechtsprechung blosse Verweise auf die Akten (<ref-ruling> E. 3 S. 85; <ref-ruling> E. I/1 S. 78 mit Hinweis). Soweit sich der Beklagte damit begnügt, auf die Akten zu verweisen, kann auf seine Vorbringen daher nicht eingetreten werden.
2.- Streitig ist im vorliegenden Verfahren insbesondere, welche Bedeutung dem eingangs zitierten Schreiben der Mieter vom 28. September 1995 beizumessen ist. Die Vorinstanz kam zum Schluss, die Erklärung könne nach Treu und Glauben nur so verstanden werden, dass die Mieter beabsichtigten, die Mietsachen auf Ende des Jahres 1995 im Sinne von <ref-law> vorzeitig zurückzugeben. Der Beklagte wirft dem Obergericht vor, es habe bei der Auslegung der strittigen Erklärung Art. 1 und 18 OR verletzt; das Schreiben sei als definitive Kündigung per 31. Dezember 1995, allenfalls als Kündigung aus wichtigen Gründen gemäss <ref-law> zu betrachten.
a) Entgegen der vom Beklagten vertretenen Auffassung ist der in <ref-law> für die Spezialfälle der sog. falsa demonstratio und der Simulation zum Ausdruck gelangende Gedanke nicht nur auf die Vertragsauslegung, sondern auf die Auslegung von Willenserklärungen generell übertragbar (Wiegand, Basler Kommentar, N. 1 zu <ref-law>).
Massgebend für den Inhalt des Schreibens vom 28. September 1995 ist demnach wie für sämtliche vertragsbezogenen Willenserklärungen in erster Linie der übereinstimmende wirkliche Wille (<ref-law>). Erst wenn eine tatsächliche Willensübereinstimmung unbewiesen bleibt, sind zur Ermittlung des mutmasslichen Parteiwillens die Erklärungen der Parteien aufgrund des Vertrauensprinzips so auszulegen, wie sie nach ihrem Wortlaut und Zusammenhang sowie den gesamten Umständen verstanden werden durften und mussten (<ref-ruling> E. 2a S. 120 mit Hinweisen). Das Bundesgericht überprüft diese objektivierte Auslegung von Willenserklärungen im Berufungsverfahren als Rechtsfrage (<ref-ruling> E. 2a/aa S. 436/7, 263 E. 4a S. 266, je mit Hinweisen), wobei es an Feststellungen des kantonalen Richters über die äusseren Umstände sowie das Wissen und Wollen der Beteiligten grundsätzlich gebunden ist (Art. 63 Abs. 2 OG; <ref-ruling> E. 2a/aa S. 436; <ref-ruling> E. 3a S. 168; <ref-ruling> E. 2a S. 418 mit Hinweisen).
b) aa) Die Vorinstanz stellte entgegen den Ausführungen des Beklagten zu <ref-law> - welche im Übrigen in Widerspruch stehen zu den Darlegungen zu <ref-law> - bezüglich der Erklärung vom 28. September 1995 kein übereinstimmendes tatsächliches Verständnis fest. Somit hat das Obergericht kein Bundesrecht verletzt, wenn es das strittige Schreiben nach Treu und Glauben auslegte, zumal der Beklagte keine hinreichend begründeten Sachverhaltsrügen vorbringt.
bb) Nach dem Wortlaut des Schreibens vom 28. September 1995 kündigten die Mieter die bestehenden Mietverhältnisse per 31. Dezember 1995. Gleichzeitig stellten sie in Aussicht, dass sie Ersatzmieter suchen würden und wiesen am Schluss des Schreibens darauf hin, dass sie bei Vorhandensein valabler Ersatzmieter (dazu unten E. 3) aus den Mietverträgen entlassen seien. Aus dem strittigen Schreiben geht somit klar hervor, dass sich die Mieter nur dann als ihren Verpflichtungen gegenüber der Klägerin enthoben erachteten, wenn die Mietobjekte - wie dies in <ref-law> vorgesehen ist - weitervermietet würden. Wie die Vorinstanz zutreffend ausführte, konnte die Klägerin dieses Schreiben in guten Treuen nur dahingehend verstehen, dass die Mieter die Mietsachen gemäss <ref-law> vorzeitig zurückzugeben beabsichtigten (vgl. den analogen Fall im BGE vom 3. Oktober 1995, auszugsweise publiziert in MRA 1996 S. 226 ff. und in Droit du bail 1997 S. 9 ff., E. 2b/bb). Der Beklagte verhält sich im Übrigen widersprüchlich, wenn er geltend macht, das Schreiben der Mieter sei als definitive Kündigung per
31. Dezember 1995 zu qualifizieren, obwohl diese das Mietobjekt per Ende Dezember 1995 unstreitig nicht verlassen haben.
cc) Geht aus dem Schreiben vom 28. September 1995 nach Treu und Glauben lediglich die Absicht hervor, die Mietobjekte gemäss <ref-law> vorzeitig zurückzugeben, schliesst dies die Qualifizierung dieser Erklärung als Kündigung aus wichtigem Grund gemäss <ref-law> aus.
Zwar müssen nach der Rechtsprechung des Bundesgerichts die zur ausserordentlichen Kündigung berechtigenden wichtigen Gründe im Kündigungsschreiben nicht explizit genannt werden (a.M. Higi, Zürcher Kommentar, N. 54 zu <ref-law>); es ist indessen unerlässlich, dass der Empfänger aus der Auflösungserklärung entnehmen kann, dass es sich nicht um eine ordentliche Kündigung oder eine beabsichtigte vorzeitige Rückgabe handelt, sondern dass die Gegenpartei den Mietvertrag aus wichtigen Gründen sofort auflösen will (BGE vom 3. Oktober 1995, auszugsweise publiziert in MRA 1996 S. 226 ff. und in Droit du bail 1997 S. 9 ff., E. 2b/aa; vgl. auch <ref-ruling> E. 4a S. 186). Dies geht aus dem Schreiben vom 28. September 1995 - eine andere den Formerfordernissen von <ref-law> genügende Kündigung wird weder im angefochtenen Urteil festgestellt noch vom Beklagten geltend gemacht - nicht hervor. Damit kann offenbleiben, ob die Voraussetzungen für eine ausserordentliche Kündigung überhaupt vorgelegen hätten.
dd) Der Beklagte bringt schliesslich unter Berufung auf einen Entscheid der Genfer Cour de Justice vom 17. Februar 1997 (auszugsweise publiziert in mp 1998 S. 87/8) vor, die Klägerin hätte innert der drei bis zum genannten Kündigungstermin verbleibenden Monate reagieren müssen, wenn sie die Kündigung nicht hätte akzeptieren wollen. Die Rüge des Beklagten setzt damit voraus, dass die Klägerin das Schreiben vom 28. September 1995 als Kündigung hätte verstehen müssen. Gerade dies trifft jedoch wie dargelegt nicht zu, womit sich der vorliegende Fall auch wesentlich von dem der zitierten Entscheidung der Genfer Cour de Justice zugrundeliegenden Sachverhalt unterscheidet; auf dieses Urteil ist daher nicht weiter einzugehen. Wie die Vorinstanz zutreffend erkannte, bestand für die Klägerin unter den gegebenen Umständen kein Anlass für eine Reaktion auf die Bekanntgabe der Absicht vorzeitiger Rückgabe. Einerseits konnte sie sich nämlich gegen die vorzeitige Rückgabe der Mietsachen angesichts der jedenfalls relativ zwingenden Natur von <ref-law> (statt vieler Engel, Contrats de droit suisse, 2e éd., S. 178; Higi, Zürcher Kommentar, N. 3 zu <ref-law>) nicht zur Wehr setzen und anderseits stellten die Mieter gerade das ihnen nach <ref-law> obliegende Verhalten in Aussicht.
3.- Im Schreiben vom 28. September 1995 an die Klägerin bestätigten die Mieter "die zwischen Ihnen und Herrn T._ telefonisch getroffene Vereinbarung, dass Sie Ersatzmieter akzeptieren, welche für die Gewerberäume einen Mietzins von Fr. 120.-/m2 netto (...) bezahlen". Der Beklagte macht diesbezüglich geltend, das strittige Schreiben habe als Bestätigungsschreiben konstitutive Wirkung, da die Klägerin darauf nicht reagiert habe. Sollte dies nicht zutreffen, komme dem Schreiben zumindest die Bedeutung eines Beweises zu, weshalb der Klägerin der Beweis für die Tatsache hätte auferlegt werden müssen, dass eine Vereinbarung trotz unwidersprochenem Bestätigungsschreiben nicht zustandegekommen sei. Die von der Vorinstanz vertretene gegenteilige Sichtweise verletze sowohl <ref-law> als auch <ref-law>.
a) Die Vorinstanz kam in Würdigung der Zeugenaussagen zum Schluss, dass eine Vereinbarung von der Art, wie sie vom Beklagten behauptet wurde, nicht abgeschlossen worden sei. Es liegt somit ein Beweisergebnis vor, weshalb entgegen der Ansicht des Beklagten die Beweislastverteilung gegenstandslos geworden und von ihn treffenden Folgen der Beweislosigkeit nicht gesprochen werden kann (<ref-ruling> E. 4c S. 117; <ref-ruling> E. 3a S. 147, je mit Hinweisen). <ref-law> kann daher nicht verletzt sein.
b) aa) Der Beklagte bringt vor, die Mieter seien davon ausgegangen, ihr Vertreter T._ und die Klägerin hätten vor dem Versand des Bestätigungsschreibens eine diesem entsprechende Vereinbarung abgeschlossen. Wenn dies tatsächlich nicht der Fall gewesen sei, habe das Bestätigungsschreiben vom 28. September 1995 die Bedeutung einer Offerte, welche von der Klägerin im Sinne von <ref-law> stillschweigend angenommen worden sei.
bb) Nach bundesgerichtlicher Rechtsprechung kann einem unwidersprochen gebliebenen Bestätigungsschreiben jedenfalls im kaufmännischen Verkehr rechtserzeugende Kraft mit konstitutiver Wirkung zukommen. Diese ergibt sich aus dem Vertrauensgrundsatz, welcher eine Bindung des Empfängers zur Folge haben kann, wenn er schweigt, obwohl er an sich allen Anlass hätte, dem Schreiben zu widersprechen. Unabhängig von der dogmatischen Begründung für die bindende Wirkung des unwidersprochenen Bestätigungsschreibens (dazu <ref-ruling> E. 2c/aa S. 42; Gauch/Schluep/Schmid, Schweizerisches Obligationenrecht Allgemeiner Teil, 7. Aufl. , Rz. 1162 ff.
mit Hinweisen) ist unbestritten, dass der Absender dann nicht von einer vertraglichen Bindung ausgehen darf, wenn sein Schreiben vom Verhandlungsergebnis derart abweicht, dass nach Treu und Glauben nicht mehr mit dem Einverständ- nis des Empfängers gerechnet werden darf (<ref-ruling> E. 2c/aa S. 42; <ref-ruling> E. 2a S. 252; aus der Lehre statt vieler Gauch/Schluep/Schmid, a.a.O., Rz. 1168; Kramer, Schweigen auf kaufmännische Bestätigungsschreiben und rechtsgeschäftlicher Vertrauensgrundsatz, recht 1990 S. 103).
Steht wie im vorliegenden Fall eine vermeintliche Vereinbarung in Frage, welche von einem Stellvertreter abgeschlossen worden sein soll, ist das Wissen dieses Vertreters im Sinne der sog. Wissensvertretung dem Vertretenen zuzurechnen (Gauch/Schluep/Schmid, a.a.O., Rz. 1444; Watter, Basler Kommentar, N. 5 und 25 zu <ref-law>; Zäch, Berner Kommentar, N. 134 und 144 zu <ref-law>, je mit Hinweisen).
Ob der Vertretene tatsächlich über die Kenntnisse des Vertreters verfügte, ist im Verhältnis zur Gegenpartei nicht massgebend.
cc) Im Rückweisungsbeschluss vom 23. November 1998, auf welchen das angefochtene Urteil verweist, hielt die Vorinstanz fest, die Parteien hätten vor dem Versand des Bestätigungsschreibens nicht eigentliche Vertragsverhandlungen geführt. Nach den Erwägungen im angefochtenen Urteil war der für die Mieter handelnde T._ überdies selbst nicht der Meinung, es sei eine bindende Vereinbarung abgeschlossen worden. Da nach dem Gesagten dieses Wissen den Mietern anzurechnen ist, durften diese gerade nicht vom Bestand der behaupteten Vereinbarung ausgehen. Sie bestätigten im Schreiben vom 28. September 1995 somit eine Übereinkunft, obwohl ihnen bewusst sein musste, dass eine solche nicht zustandegekommen war. Unter diesen Umständen durften die Mieter nach Treu und Glauben nicht mit dem Einverständnis des Empfängers rechnen. Dabei ist unerheblich, ob die Mieter tatsächlich wie ihr Vertreter vom Nichtbestand der Vereinbarung Kenntnis hatten, zumal sich die Bindungswirkung eines unwidersprochenen Bestätigungsschreibens nach einem objektiven Massstab beurteilt und nicht von der subjektiven Einstellung des Absenders abhängt (BGE <ref-ruling> E. 2a S. 252). Zusammengefasst erheischt der Vertrauensgrundsatz unter den gegebenen Umständen nicht, dass dem unwidersprochenen Bestätigungsschreiben eine konstitutive Wirkung beigemessen wird (vgl.
BGE <ref-ruling> E. 2b S. 252/3).
4.-Damit erweisen sich die vom Beklagten vorgebrachten Rügen als unbegründet, soweit darauf einzutreten ist. Die Berufung ist deshalb abzuweisen. Es erübrigt sich somit, auf die Versehensrüge der Klägerin einzugehen. Bei diesem Verfahrensausgang wird der Beklagte kosten- und entschädigungspflichtig (Art. 156 Abs. 1 und Art. 159 Abs. 2 OG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die Berufung wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist, und das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich (II. Zivilkammer) vom 13. Dezember 1999 wird bestätigt.
2.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 4'000.-- wird dem Beklagten auferlegt.
3.- Der Beklagte hat die Klägerin für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 5'000.-- zu entschädigen.
4.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich (II. Zivilkammer) schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 24. Januar 2001
Im Namen der I. Zivilabteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber: