Faits:
A. A.a A._ a obtenu de la Banque K._ plusieurs crédits hypothécaires dans le cadre d'opérations immobilières, dont trois relatifs à des immeubles sis respectivement à X._ (ci-après: crédit X._), à Y._ (ci-après: crédit Y._) et à Z._ (ci-après: crédit Z._).
En 2000, la Banque K._ a cédé à la Fondation U._ de la Banque K._ (ci-après: la Fondation) les créances afférentes à ces trois crédits.
A.b A la suite de discussions en vue d'un règlement global de ses dettes, A._ a signifié à la Fondation, par courrier du 28 mai 2001, avoir demandé une évaluation de l'immeuble de X._, sollicitant un rendez-vous afin de déterminer ensemble "le juste arrangement prévoyant tant la cession du produit total net de la vente de la villa de Y._, ainsi que l'abattement partiel suite à la vente de l'immeuble de X._".
En annexe à un courrier du 27 juin 2001, A._ a remis à la Fondation un document intitulé "cession de produit de vente" (relatif à la villa de Y._) et une "déclaration" (relative à l'immeuble de X._). Aux termes de la cession, datée du même jour, il déclarait "céder à la Fondation l'entier du prix de vente net (= prix de vente - commission de vente - impôt sur le bénéfice) de la villa sise à Y._, parcelle 4539, fo 12 de la commune de Y._"; selon la déclaration, il autorisait la Fondation à proposer l'immeuble de X._ à d'éventuels tiers intéressés, dans le but de permettre sa vente.
Par courrier du 18 décembre 2001, A._ a accepté de vendre à la Fondation l'immeuble de X._ pour la somme de 5'200'000 fr. et de signer une reconnaissance de dette pour le solde. Il soulignait dans cette lettre: "d'autre part j'ai pris note qu'après liquidation des différents objets de mon portefeuille, vous êtes d'ores et déjà acquis à la réduction de ma dette, que vous ramenez à Frs 1'000'000.-- bien que, compte tenu de ma situation particulièrement obérée, je vous ai proposé Frs 500'000.--. A rediscuter...".
Le 25 novembre 2002, A._ a signé une reconnaissance de dette, par laquelle il déclare expressément et sans réserve devoir à la Fondation la somme de 6'200'000 fr., sous déduction de 5'200'000 fr. relatifs au produit brut de l'immeuble sis à X._; ce document précise que ce montant correspond aux arrangements intervenus entre la Fondation et lui-même, et que le solde débiteur au 16 octobre 2002 du compte relatif à ce crédit est de 10'807'795 fr. 20.
A.c En 2003, A._ a fait l'objet de poursuites de la part de l'administration fiscale cantonale (ci-après: l'AFC) pour des impôts cantonal, communal et fédéral.
A.d Le 16 juin 2005, le notaire B._ a informé la Fondation que l'immeuble de Y._ allait être vendu pour le montant de 9'500'000 fr.
Le lendemain, la Fondation a répondu qu'elle lui faisait remettre les titres hypothécaires, à réception desquels le notaire devait lui verser le montant de 6'908'440 fr. 15 représentant l'engagement hypothécaire, avec la précision que le solde du prix de vente (sous déduction de la commission de courtage et de l'impôt sur le bénéfice et le gain immobilier) devait également lui revenir en vertu de la cession du 27 juin 2001.
Le 20 juin 2005, A._ a informé la Fondation que la cession du produit de la vente de Y._ ne pouvait se comprendre que comme une cession à titre de garantie des engagements existants; partant, le solde du prix de vente lui revenait.
A.e Le 10 août 2005, l'Office des poursuites a saisi en faveur de l'AFC la somme de 443'700 fr. en mains du notaire B._, laquelle a été revendiquée par la Fondation sur la base de l'acte de cession du 27 juin 2001.
L'action en contestation de revendication intentée par l'AFC a été rejetée par le Tribunal de première instance de Genève le 27 avril 2006, pour le motif que le produit de la vente avait été cédé le 27 juin 2001, c'est-à-dire antérieurement à la saisie.
B. Le 20 février 2006, A._ a saisi le Tribunal de première instance de Genève d'une demande en contestation de la revendi-cation formée par la Fondation, tendant à faire constater qu'il était le seul et unique détenteur des sommes en mains du notaire, sous déduction de la somme de 1'000'000 fr. due à la Fondation, et d'une demande en constatation de droit, concluant à ce qu'il soit dit que l'acte de cession du produit de la vente de la villa de Y._ avait pour seule et unique finalité la garantie de ses dettes envers la Fondation et que, partant, il était uniquement débiteur envers celle-ci du montant de 1'000'000 fr. et du solde de la somme indiquée dans la convention du 20 mai 2005 (cette convention concerne le crédit Z._ sur lequel ne porte pas le présent litige).
Par jugement du 21 décembre 2006, le Tribunal de première instance de Genève a rejeté l'action en contestation de la revendication, déclaré irrecevable la demande en constatation de droit et ordonné au notaire de consigner auprès de la Caisse des consignations le produit disponible de la vente de la villa.
Le 22 février 2008, statuant sur appels de A._ et de la Fondation, la Cour de justice a réformé ce jugement en ce sens qu'elle a confirmé le rejet de l'action en contestation de la revendication, déclaré irrecevable les conclusions tendant à la consignation du produit disponible de la vente de la villa à la Caisse des consignations, admis l'action en constatation de droit et constaté que le produit disponible de la vente de la villa, avec intérêt à 5% dès le 1er septembre 2005, appartient à la Fondation et que A._ est encore débiteur de celle-ci du montant de 1'000'000 fr. et de la somme indiquée dans la convention du 20 mai 2005.
C. Contre cet arrêt, A._ interjette un recours en matière civile au Tribunal fédéral, reprenant en substance ses conclusions prises devant l'autorité de première instance. Subsidiairement, il conclut au renvoi de la cause à la Cour de justice pour nouvelle décision dans le sens des considérants. Il se plaint de violation de son droit à la preuve (<ref-law>, 29 al. 2 Cst. et 6 § 1 CEDH) en raison du refus de l'autorité d'ordonner la production de certaines pièces; sur le fond, il dénonce la violation des art. 2 al. 2 et 27 CC, 18, 62 al. 2 in fine, 116 et 164 CO.
L'effet suspensif a été attribué au recours par ordonnance présidentielle du 23 avril 2008.
Il n'a pas été sollicité d'observations sur le fond.

Considérant en droit:
1. Interjeté en temps utile (<ref-law>), contre une décision finale (<ref-law>) rendue en matière civile (<ref-law>) et en matière de poursuite pour dettes et de faillite (<ref-law>), par l'autorité cantonale de dernière instance statuant sur recours (<ref-law>), dans une contestation de nature pécuniaire dont la valeur litigieuse (cf. <ref-law>) atteint 30'000 fr. (<ref-law>), le présent recours est recevable au regard de ces dispositions.
2. 2.1 Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>), sans être lié ni par les motifs de l'autorité précédente, ni par les moyens des parties; il peut donc admettre le recours pour d'autres motifs que ceux invoqués par le recourant, comme il peut le rejeter en opérant une substitution de motifs (<ref-ruling> c. 2.2 p. 550). Compte tenu des exigences de motivation posées, sous peine d'irrecevabilité (<ref-law>), à l'<ref-law>, le Tribunal fédéral n'examine en principe que les griefs soulevés; il n'est pas tenu de traiter, à l'instar d'une juridiction de première instance, toutes les questions juridiques pouvant se poser lorsqu'elles ne sont plus discutées devant lui (<ref-ruling> consid. 1.2 p. 152). Il ne connaît de la violation de droits fondamentaux ou du droit cantonal que si ce grief a été soulevé et motivé par le recourant (<ref-law>), les exigences de motivation correspondant à celles de l'ancien art. 90 al. 1 let. b OJ (<ref-ruling> consid. 1.4.2 p. 254; <ref-ruling> consid. 6 p. 397).
2.2 Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>), et si la correction du vice est susceptible d'influencer le sort de la cause (<ref-law>). Le recourant qui entend invoquer que les faits ont été établis de manière manifestement inexacte (<ref-law>), à savoir que les constatations de fait sont arbitraires au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 1.2.2 p. 252), doit démontrer, par une argumentation précise, en quoi consiste la violation. Le Tribunal fédéral n'examine en effet la violation de l'interdiction de l'arbitraire que si ce grief a été invoqué et motivé par le recourant (<ref-law>), c'est-à-dire s'il a été expressément soulevé et exposé de façon claire et détaillée (principe d'allégation; <ref-ruling> consid. 1.4 p. 287). Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (<ref-law>).
3. Le litige porte sur la nature de l'acte de cession du 27 juin 2001 du produit de la vente de la villa de Y._. La cour cantonale a estimé que les nombreuses pièces produites, en particulier les courriers échangés, permettent la détermination de la réelle et commune intention des parties, en ce sens qu'il s'agit d'une cession à titre de paiement; il s'ensuit que le solde du prix de la vente revient à l'intimée et que le recourant lui doit en sus le montant de 1'000'000 fr. à teneur de la reconnaissance de dette du 25 novembre 2002. Le recourant soutient qu'il s'agit d'une cession à titre de garantie; partant, le solde du prix devrait lui revenir, mais il accepte d'en imputer la somme de 1'000'000 fr. qu'il doit encore selon ladite reconnaissance de dette.
Vu l'argumentation difficilement compréhensible du recourant, qui simultanément estime que l'état de fait a été établi de manière correcte et se plaint de la violation de son droit à la preuve, fait valoir en même temps que l'interprétation subjective est incomplète et que la cour cantonale n'a pas procédé à une interprétation objective de la volonté des parties, le Tribunal fédéral examinera, à la lumière des critiques qu'il parvient à saisir, si la cour cantonale a correctement interprété la volonté réelle des parties (violation de l'<ref-law>) sur la base d'un état de fait complet (violation du droit à la preuve).
4. 4.1 Pour déterminer l'objet et le contenu d'un contrat, le juge doit recourir en premier lieu à l'interprétation subjective, c'est-à-dire rechercher la réelle et commune intention des parties, le cas échéant empiriquement, sur la base d'indices, sans s'arrêter aux expressions ou dénominations inexactes dont elles ont pu se servir, soit par erreur, soit pour déguiser la véritable nature de la convention (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.3.2 p. 274/275, 626 consid. 3.1 p. 632; <ref-ruling> consid. 4.1 p. 611). Ce n'est que si le juge ne parvient pas à déterminer cette volonté réelle des parties - parce que les preuves font défaut ou ne sont pas concluantes - ou s'il constate qu'une partie n'a pas compris la volonté exprimée par l'autre à l'époque de la conclusion du contrat (<ref-ruling> consid. 3.1 p. 286) - ce qui ne ressort pas déjà du simple fait qu'elle l'affirme en procédure, mais doit résulter de l'administration des preuves (arrêt 5C.252/2004 du 30 mai 2005, consid. 4.3) - qu'il doit recourir à l'interprétation objective, à savoir rechercher la volonté objective des parties, en déterminant le sens que, d'après les règles de la bonne foi, chacune d'elles pouvait et devait raisonnablement prêter aux déclarations de volonté de l'autre (application du principe de la confiance; <ref-ruling> consid. 2.3.2 p. 274/275, 626 consid. 3.1 p. 632). Ce principe permet d'imputer à une partie le sens objectif de sa déclaration ou de son comportement, même si celui-ci ne correspond pas à sa volonté intime (<ref-ruling> consid. 3.2 p. 424; <ref-ruling> consid. 2.5 p. 122; <ref-ruling> consid. 2.2 p. 422).
4.2 La détermination de la volonté réelle, en particulier savoir ce qu'un cocontractant savait et voulait au moment de conclure relève des constatations de fait (ATF <ref-ruling> consid. 4.1 p. 611), qui lient le Tribunal fédéral (<ref-law>), à moins qu'elles ne soient manifestement inexactes (art. 97 al. 1 et 105 al. 2 LTF), c'est-à-dire arbitraires au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 1.2.2 p. 252, 384 consid. 4.2.2 p. 391). En matière de constatation des faits et d'appréciation des preuves, le Tribunal fédéral se montre réservé, vu le large pouvoir qu'il reconnaît en ce domaine aux autorités cantonales; il n'intervient, pour violation de l'art. 9 Cst., que si le juge n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, s'il a omis, sans motif sérieux, de tenir compte d'un moyen de preuve pertinent ou encore s'il a effectué, sur la base des éléments recueillis, des déductions insoutenables (<ref-ruling> c. 4.3 p. 62, 129 I 8 consid. 2.1 p. 9; <ref-ruling> consid. 2a p. 41 et les arrêts cités). Il appartient au recourant de démontrer précisément, pour chaque constatation de fait incriminée, comment les preuves administrées auraient dû être correctement appréciées et en quoi leur appréciation par l'autorité cantonale est insoutenable (<ref-ruling> consid. 2.1 p. 120; <ref-ruling> consid. 7a p. 312; <ref-ruling> consid. 1b p. 495 et les arrêts cités).
En revanche, la détermination de la volonté objective, selon le principe de la confiance, est une question de droit, que le Tribunal fédéral examine librement; pour la trancher, il faut cependant se fonder sur le contenu de la manifestation de volonté et sur les circonstances, lesquelles relèvent du fait (<ref-ruling> consid. 2.3.2 p. 275, 626 consid. 3.1 p. 632; <ref-ruling> consid. 4.2.3.1 p. 592). Les circonstances déterminantes à cet égard sont celles qui ont précédé ou accompagné la manifestation de volonté, mais non pas les événements postérieurs (<ref-ruling> consid. 3.1 in fine p. 632 et les arrêts cités).
5. Il y a lieu d'examiner tout d'abord le grief selon lequel la cour cantonale aurait effectué une interprétation subjective incomplète, en ne retenant pas que le recourant avait compris la cession comme étant faite à titre de garantie, et partant, qu'il n'y avait pas eu de réelle et commune intention des parties; dans ces conditions, les juges précédents auraient dû procéder à une interprétation objective des déclarations de volonté.
5. Il y a lieu d'examiner tout d'abord le grief selon lequel la cour cantonale aurait effectué une interprétation subjective incomplète, en ne retenant pas que le recourant avait compris la cession comme étant faite à titre de garantie, et partant, qu'il n'y avait pas eu de réelle et commune intention des parties; dans ces conditions, les juges précédents auraient dû procéder à une interprétation objective des déclarations de volonté.
5.1 5.1.1 La cour cantonale a considéré que la cession litigieuse faisait suite à l'accord des parties relatif aux dossiers immobiliers X._ et Y._, lequel n'a pas été lui-même mis par écrit; par conséquent, elle a examiné, afin de déterminer la réelle et commune intention des parties, l'ensemble des circonstances qui ont conduit à la signature de cet acte telles qu'elles ressortent en particulier de la correspondance échangée entre mai et décembre 2001.
Les juges précédents ont constaté en premier lieu que le texte de la cession prévoit que le recourant cède l'entier du prix de vente de la villa à l'intimée et que cette opération n'est pas limitée dans son montant. Ils ont considéré ensuite qu'il ressortait du courrier antérieur du 28 mai 2001 que le règlement des deux dossiers relatifs aux immeubles de Y._ et de X._ était clairement lié et, du courrier postérieur du 18 décembre 2001, que la réduction de la dette du demandeur au montant de 1'000'000 fr. était acquise après liquidation des différents objets de son portefeuille. Enfin, la reconnaissance de dette du 25 novembre 2002 précise que la somme de 1'000'000 fr. dont se reconnaît débiteur le recourant correspond aux arrangements intervenus entre l'intimée et lui-même.
La cour cantonale a ensuite examiné la thèse du recourant, selon laquelle la reconnaissance du 25 novembre 2002 représenterait la totalité et non un élément de l'accord; il en résulterait un abandon de créance de l'intimée de l'ordre de 4'400'000 fr. et un solde dû et reconnu de 1'000'000 fr., de sorte que la cession du 27 juin 2001 n'aurait été faite qu'à titre de garantie des montants restants dus. Les juges précédents ont considéré que cette interprétation était contredite par les termes mêmes de l'échange de correspondances entre les parties, que les dossiers X._ et Y._ ont toujours été intimement liés dans la recherche d'une solution globale à l'endettement du recourant et que la reconnaissance du 25 novembre 2002 précise que la somme de 1'000'000 fr. correspond aux arrangements intervenus entre les parties; enfin, cette reconnaissance ne fait aucune référence à la cession du produit de la vente comme n'ayant été faite qu'à titre de garantie.
Selon les juges précédents, la thèse du recourant ne pouvait être suivie, en l'absence d'intérêt pour la Fondation d'admettre une cession aux fins de garantie et de renoncer par là même sans contrepartie à une créance de l'ordre de 4'400'000 fr. sur le crédit X._. En revanche, une cession à titre de paiement n'était pas dépourvue d'intérêt pour le recourant, car elle lui permettait de trouver une solution globale à son endettement, alors que la seule cession du produit net de la villa de Y._ ne lui aurait pas permis d'amortir l'entier du solde de sa dette découlant du crédit X._; en signant une reconnaissance de dette de 1'000'000 fr., il limitait sa dette finale à ce montant. La cour cantonale a enfin pris en compte le but de la cession - à savoir le règlement général des dettes du recourant envers l'intimée - pour interpréter la nature de celle-ci.
Au surplus, elle a estimé ne pas pouvoir suivre la thèse du recourant selon laquelle la cession du 27 juin 2001 réactiverait la cession en garantie du 20 juillet 1992, argument développé seulement en appel et fondé sur une pièce qu'il n'avait pas produite en première instance.
5.1.2 En conclusion, la cour cantonale a retenu que, dans le cadre de l'accord global signé par les parties, la volonté de celles-ci était bien que le produit total net de la vente de la villa de Y._ soit cédé à l'intimée à titre de paiement et que la dette du recourant ne soit ramenée à 1'000'000 fr. que postérieurement à la liquidation des immeubles; elles avaient ainsi pour réelle et commune intention une cession à titre de paiement.
5.1.2 En conclusion, la cour cantonale a retenu que, dans le cadre de l'accord global signé par les parties, la volonté de celles-ci était bien que le produit total net de la vente de la villa de Y._ soit cédé à l'intimée à titre de paiement et que la dette du recourant ne soit ramenée à 1'000'000 fr. que postérieurement à la liquidation des immeubles; elles avaient ainsi pour réelle et commune intention une cession à titre de paiement.
5.2 5.2.1 Le recourant fait valoir que lors de la signature de la cession, aucune négociation quant au montant final de sa dette et au mode de règlement de celle-ci n'avait débuté; les parties avaient certes l'intention de trouver un règlement global en mettant en vente tous ses biens immobiliers, mais aucune autre disposition concrète n'avait été prise à cet effet. Il relève que sa situation était obérée et qu'il n'avait aucune marge de manoeuvre vis-à-vis de sa créancière. A cette époque, il ne pouvait donc comprendre la cession que comme un préalable à l'engagement de négociations et, partant, comme une garantie des engagements qui seraient les siens au terme de l'accord; il l'assimilait en quelque sorte à un renouvellement de la cession antérieure de 1992. La cour cantonale aurait ainsi dû admettre qu'il avait compris la cession du 27 juin 2001 comme une cession à titre de garantie et qu'il avait compris la volonté de sa partie adverse de manière opposée, de sorte que les juges précédents devaient recourir à une interprétation objective des volontés des parties.
Par cette argumentation, le recourant ne s'en prend pas aux éléments retenus par la cour cantonale pour retenir qu'il avait bien compris la cession comme une cession à titre de paiement. Il ne critique ni les déductions tirées de son courrier antérieur du 28 mai 2001, à savoir que les deux dossiers immobiliers Y._ et X._ étaient liés, ni celles tirées de son courrier ultérieur du 18 décembre 2001, selon lesquelles sa dette était réduite à 1'000'000 fr. après liquidation des deux dossiers, ni celles résultant de la reconnaissance de dette; il se borne à objecter qu'il n'aurait pas compris la cession du 27 juin 2001 comme une cession à titre de paiement. Sa critique est par conséquent insuffisante pour démontrer que l'appréciation de l'autorité cantonale serait arbitraire.
Au demeurant, à l'appui des éléments relevés par la cour cantonale, le Tribunal fédéral peut tenir compte d'office (<ref-law>) du fait que le recourant déclarait, dans sa lettre accompagnant la cession litigieuse du 27 juin 2001, qu'il a lui-même produite:
" j'ai longuement réfléchi à ma situation financière, malheureusement très obérée, et à ce que vous m'avez suggéré lors de cet entretien. (...)
(...) j'ai décidé de signer et vous remets en annexe la déclaration relative à X._ et la cession du produit net de la vente de la villa de Y._.
En contrepartie, et en face de l'ampleur totalement insurmontable du solde de plusieurs millions que je vous devrais, je vous serais reconnaissant d'accepter un montant de 500'000 Frs. (cinq cent mille) payable comme suit: (...)."
Le jour de la cession, le recourant comprenait ainsi lui-même qu'il faisait une cession à titre de paiement. Compte tenu du montant de ses dettes, qui s'élevaient à plusieurs millions de francs, il a ainsi, en contrepartie de l'abandon de toutes créances contre lui, cédé le solde du produit net de la vente de la villa (dont l'estimation était de 1'000'000 fr. selon ses écritures) et accepté de se reconnaître débiteur d'une somme de 500'000 fr., qui a été ensuite fixée à 1'000'000 fr.
5.2.2 Le recourant reproche également à la cour cantonale de n'avoir pas considéré que, en acceptant de signer une cession du produit de la vente sans imputation sur ses dettes existantes, il n'aurait eu aucun intérêt à vendre l'immeuble de Y._ le plus cher possible afin d'éteindre ses dettes - le solde de la dette, par 1'000'000 fr., demeurant inchangé -, qu'il prenait ainsi un engagement démesuré et contraire à ses intérêts et droits de la personnalité, respectivement qu'il signait un acte proche, dans ses effets économiques, d'un pacte commissoire prohibé par la loi. A supposer qu'il ait vendu sa villa 30'000'000 fr., sa situation serait demeurée inchangée, le solde de sa dette demeurant fixée à 1'000'000 fr., ce qui défierait la logique. C'est parce que la cession ne pouvait être intervenue qu'à titre de garantie qu'il a fourni des efforts pour vendre sa villa au meilleur prix, dans son propre intérêt.
Ces objections ne suffisent pas à rendre arbitraire l'appréciation critiquée. Certes, la cession de créance du 27 juin 2001 et la reconnaissance de dette du 25 novembre 2002 sont antérieures à la vente de la villa de Y._ en 2005, de sorte que la Fondation a consenti, au moment de la signature de la reconnaissance de dette, un abandon de créances d'un montant indéterminé. L'hypothèse envisagée par le recourant est toutefois purement théorique. Dès lors que sa situation était très obérée, il savait que l'intimée allait perdre de l'argent, même avec l'encaissement du produit de la vente de la villa, et il n'est pas décisif que le montant n'en ait pas été connu exactement lorsque le solde de sa dette globale a été fixé à 1'000'000 fr.
Même si lors de la signature de la cession, le montant était encore indéterminé, il ne s'est pas révélé excessif (solde du prix de vente de la villa de Y._ de 2'000'000 fr. environ pour un découvert de 4'400'000 fr. sur le crédit X._). Le grief tiré d'un engagement excessif prohibé par l'<ref-law> est donc infondé.
6. Le recourant reproche aussi à la cour cantonale d'avoir statué sur la base d'un état de fait incomplet, refusant d'ordonner la production des pièces qu'il avait requises et qui attesteraient du fait que l'intimée a elle-même compris, en dépit de ses allégués de procédure, que la cession du produit de la vente intervenait à titre de garantie et non à titre de paiement. Il mentionne que les tribunaux auraient exigé des avances de frais très importantes (23'803 fr. et 38'000 fr.), qu'il n'y a même pas eu de comparution personnelle des parties, et que si des enquêtes avaient été ordonnées, il aurait vraisemblablement exercé son droit de faire entendre des témoins. Il se plaint d'une violation des <ref-law>, 29 al. 2 Cst. et 6 § 1 CEDH.
6.1 L'<ref-law> confère à celui qui a le fardeau de la preuve le droit d'offrir ses moyens de preuve et d'obtenir qu'ils soient administrés, s'ils ont été présentés à temps et selon les formes prévues par la procédure cantonale (<ref-ruling> consid. 2a p. 290). Si des moyens de preuve sont invoqués en relation avec un droit subjectif privé découlant d'une norme de droit matériel fédéral, le recourant doit donc se plaindre de la violation de l'<ref-law>, et non de son droit d'être entendu au sens de l'art. 29 al. 2 Cst. (arrêts 5A_403/2007 du 25 octobre 2007, consid. 3.1; 5A_193/2008 du 13 mai 2008, consid. 3.1; 5A_44/2008 du 7 juillet 2008, consid. 3). L'<ref-law> ne permet toutefois pas de remettre en question l'appréciation des preuves du juge cantonal, ni n'exclut l'appréciation anticipée des preuves ou une administration limitée des preuves lorsque celle-ci emporte la conviction du juge quant à l'exactitude d'une allégation (<ref-ruling> consid. 2a p. 521/522; <ref-ruling> consid. 4a p. 317; <ref-ruling> consid. 3c p. 223; <ref-ruling> consid. 2a p. 291). Il ne permet pas non plus de critiquer l'appréciation du juge du fait quant à l'aptitude d'un moyen de preuve à prouver un fait pertinent (ATF <ref-ruling> consid. 3c p. 223 in fine).
6.2 Le recourant fait en particulier grief à la cour cantonale d'avoir refusé d'ordonner la production de la comptabilité de l'intimée en relation avec la comptabilisation de l'acte de cession dans l'affaire Y._ et de l'abandon de créances dans l'affaire X._. Cette comptabilité serait de nature à démontrer que la Fondation aurait accepté que l'abandon de créance (de 4'400'000 fr.) soit inconditionnel et indépendant de l'encaissement du produit de la vente de la villa de Y._.
En l'occurrence, la cour cantonale a constaté que le recourant n'avait pas décrit dans son appel en quoi les faits du jugement de première instance étaient contestés et que ceux-ci étaient dans leur quasi totalité reconnus, la question étant celle de l'interprétation de la nature de la cession du produit de la vente de la villa de Y._ Or, les nombreuses pièces produites par les parties, en particulier les courriers échangés, permettent la détermination de la réelle et commune intention des parties à l'époque. Les juges précédents ont considéré que les pièces dont la production était demandée n'étaient pas probantes; les documents comptables requis ne seraient pas aptes à éclairer la volonté des parties dans la recherche d'une solution globale à l'endettement, l'ensemble des demandes et rapports échangés avec la commission de contrôle du Grand Conseil - à supposer qu'ils soient accessibles - ne pourraient pas apporter de soutien à l'interprétation du type de cession; il en va de même des rapports internes de l'intimée. La cour cantonale a estimé que l'interprétation de la réelle et commune intention des parties devait s'effectuer sur la base de leurs manifestations externes de volonté, qui ressortent de la correspondance relativement abondante et précise qui a entouré la finalisation de leur accord, de sorte que les pièces requises étaient superflues.
6.3 Sous couvert de violation de l'<ref-law>, le recourant s'en prend en réalité à l'appréciation anticipée des preuves par l'autorité cantonale et à l'inaptitude des pièces sollicitées à prouver les faits qu'il entend établir.
On peut certes se demander, avec le recourant, comment la Fondation a comptabilisé la cession du 27 juin 2001 et l'abandon de créances du 25 novembre 2002. En effet, la reconnaissance de dette y relative indique que le recourant s'est engagé à payer 6'200'000 fr., sous déduction de 5'200'000 fr. (correspondant au produit brut de la réalisation de l'immeuble X._), étant précisé que le solde débiteur est de 10'807'795 fr., alors que l'immeuble Y._ n'a été vendu qu'en 2005, c'est-à-dire bien plus tard; enfin, le décompte n'est vraisemblablement pas encore liquidé, puisque l'argent se trouve toujours en mains du notaire.
La façon dont la comptabilisation de l'abandon de créances du 25 novembre 2002 (4'400'000 fr. ou un autre montant, inférieur, ou avec réserve) a été effectuée peut toutefois demeurer indécise, dès lors qu'elle n'est pas décisive pour la détermination de la volonté réelle des parties au moment de la signature de la cession du 27 juin 2001. En effet, à l'époque de la cession, contrairement à ce qu'il affirme, le recourant n'a lui-même pas compris la cession du produit de la vente comme une simple garantie, mais comme un paiement, ainsi que cela ressort clairement de la lettre d'accompagnement de la cession litigieuse (cf. consid. 5.2.1 ci-dessus). Quant à la comptabilisation de la cession du 27 juin 2001, à supposer qu'elle ait pu être faite à titre de garantie comme le prétend le recourant, elle ne conduirait pas à trancher différemment l'interprétation de la volonté réelle, au vu des autres moyens de preuve, à savoir les différents courriers échangés et la lettre d'accompagnement précitée.
7. La volonté subjective des parties ayant pu être établie, sans que l'appréciation de l'autorité cantonale n'apparaisse arbitraire, il n'y a pas lieu de procéder à la recherche de la volonté objective (cf. consid. 4.1 ci-dessus). Le grief tiré d'une violation de l'<ref-law> est donc infondé.
Vu ce qui précède, c'est également à tort que le recourant soutient que la cession du prix de la vente interviendrait sans cause et que le jugement attaqué violerait l'art. 62 al. 2 CO.
8. Vu ce qui précède, le recours est rejeté, dans la mesure où il est recevable. Les frais judiciaires sont mis à la charge du recourant (<ref-law>). Il n'y a pas lieu d'allouer des dépens à l'intimée, qui, outre le fait qu'elle n'est pas représentée par un avocat (<ref-ruling> consid. 4 p. 446) n'a pas été invitée à répondre sur le fond et ne s'est pas opposée à l'octroi de l'effet suspensif, qui a été accordé.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 10'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
3. Il n'est pas alloué de dépens à l'intimée.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 26 septembre 2008
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Raselli Aguet