Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1. Am 22. Juni 2010 erliess das Vollzugszentrum Bachtel in Bezug auf eine Ersatzfreiheitsstrafe von 26 Tagen einen Verhaftsbefehl gegen den Beschwerdeführer, wonach dieser festzunehmen und dem Polizeikommando des Kantons Zürich zwecks Straferstehung zuzuführen war. Mit dem Vollzug wurde die Kantonspolizei beauftragt. Die Beamten verhafteten den Beschwerdeführer am 6. Juli 2010 in Zürich und legten ihm im Hinblick auf den nachfolgenden Transport Handfesseln an. Ihm wurde erklärt, er könne mit der Bezahlung der ausstehenden Busse von Fr. 2'580.-- den Vollzug der Ersatzfreiheitsstrafe abwenden. Der Beschwerdeführer kam diesem Vorschlag nach und übergab den Beamten den Betrag.
Am 11. April 2011 erstattete der Beschwerdeführer Strafanzeige gegen die beteiligten Beamten unter anderem wegen des Verdachts auf Freiheitsberaubung, Entführung, Nötigung und Erpressung. Am 16. Mai 2012 stellte die Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich die Untersuchung ein. Eine dagegen gerichtete Beschwerde wies das Obergericht des Kantons Zürich am 6. Dezember 2012 ab, soweit es darauf eintrat.
Der Beschwerdeführer beantragt mit Beschwerde beim Bundesgericht unter anderem, die Untersuchung sei fortzusetzen.
2. Soweit sich der Beschwerdeführer nicht auf den angefochtenen Entscheid bezieht oder nicht darlegt, inwieweit dieser seiner Ansicht nach gegen das Recht im Sinne von <ref-law> verstossen soll, ist auf die Beschwerde nicht einzutreten.
3. Der Beschwerdeführer behauptet, der Vorfall habe sich nicht am 6. Juli, sondern schon am 6. Juni 2010 ereignet, also zu einem Zeitpunkt, als das Vollzugszentrum den Verhaftsbefehl vom 22. Juni 2010 noch gar nicht erlassen hatte. Die Vorinstanz hat sich dazu geäussert, worauf verwiesen werden kann (Beschluss S. 9 E. 5.1). Was daran offensichtlich unrichtig im Sinne von <ref-law> bzw. willkürlich im Sinne von <ref-law> sein könnte, ist der Beschwerde nicht zu entnehmen.
4. In Bezug auf die strafrechtliche Würdigung des Verhaltens der Polizeibeamten kann auf die Ausführungen der Vorinstanz verwiesen werden (Beschluss S. 9-11 E. 5.2 und 5.3). Diese sind zutreffend. Ihnen ist nichts beizufügen.
5. Die Beschwerde ist im Verfahren nach <ref-law> abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Bei diesem Ausgang sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (<ref-law>). Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist in Anwendung von <ref-law> abzuweisen, weil die Rechtsbegehren aussichtslos erschienen. Wegen der mutwilligen Art der Prozessführung des Beschwerdeführers kommt eine Herabsetzung der Gerichtskosten nicht in Betracht (<ref-law>). Dem Beschwerdegegner 2 ist keine Entschädigung auszurichten, weil er vor Bundesgericht keine Umtriebe hatte.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 9. April 2013
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Mathys
Der Gerichtsschreiber: C. Monn