Faits:
A. Le 23 avril 2009, A._ a été arrêté dans le cadre d'une instruction ouverte à la suite du décès de B._, tué par balles à son domicile de Genève-Cointrin dans la nuit du 25 au 26 novembre 2008. Le Juge d'instruction du canton de Genève en charge de l'affaire (ci-après: le juge d'instruction) l'a inculpé du meurtre, voire de l'assassinat de B._. Sont également prévenues C._ et sa mère D._, qui on admis avoir chargé A._ de tuer la victime moyennant le paiement de 50'000 francs. E._ est aussi mis en cause pour avoir mis en contact A._ avec les commanditaires de l'homicide.
Sur requête du juge d'instruction, la détention de A._ a été prolongée à plusieurs reprises. Par ordonnance du 26 janvier 2010, la Chambre d'accusation du canton de Genève (ci-après: la Chambre d'accusation) a prolongé de trois mois la détention du prévenu, en retenant l'existence d'un risque de collusion. Statuant sur recours de A._, le Tribunal fédéral a annulé cette ordonnance pour des raisons formelles liées à un défaut de motivation et il a renvoyé la cause à la Chambre d'accusation pour nouvelle décision (arrêt 1B_55/2010 du 11 mars 2010). Par ordonnance du 26 mars 2010, la Chambre d'accusation a confirmé la prolongation de la détention avant jugement pour une durée de trois mois, en raison des risques de collusion et de fuite. La Cour de céans a rejeté le recours formé contre cette ordonnance, considérant notamment qu'il subsistait un risque de collusion (arrêt 1B_111/2010 du 7 mai 2010). La détention du prénommé a encore été prolongée par la suite.
B. Par ordonnance du 14 avril 2011, le Tribunal des mesures de contrainte du canton de Genève a autorisé la prolongation de la détention provisoire de A._ jusqu'au 14 juillet 2011, en constatant l'absence d'éléments nouveaux s'agissant du caractère suffisant des charges et en retenant l'existence de risques de fuite et de collusion. L'intéressé a recouru contre cette décision auprès de la Chambre pénale de recours de la Cour de justice du canton de Genève (ci-après: la Cour de justice), en contestant les charges et les risques de fuite et de collusion. Il proposait en outre des mesures alternatives à la détention, telles que l'obligation de se présenter régulièrement à un poste de police, le port d'un bracelet électronique et l'interdiction de contact avec les autres prévenus. Par arrêt du 3 mai 2011, la Cour de justice a rejeté ce recours, considérant en substance que les charges à l'encontre du prévenu n'avaient pas diminué et que les risques de collusion et de fuite demeuraient concrets et actuels. Elle a en outre estimé que l'existence d'un risque de collusion la dispensait d'examiner les mesures de substitution proposées par le prévenu, celles-ci n'étant pas susceptibles d'atteindre les buts poursuivis par la détention.
C. Agissant par la voie du recours en matière pénale, A._ demande au Tribunal fédéral d'annuler cet arrêt et d'ordonner sa libération immédiate. Invoquant la garantie de la liberté personnelle, il soutient que les charges ne sont pas suffisantes et que les risques de fuite et de collusion ne sont pas réalisés, de sorte que les conditions de la détention prévues par l'art. 221 du code de procédure pénale suisse (CPP; RS 312.0) ne sont pas réunies. Il requiert en outre l'assistance judiciaire. La Cour de justice a renoncé à formuler des observations. Le Ministère public du canton de Genève s'est déterminé, concluant au rejet du recours. Le recourant a présenté des observations complémentaires.

Considérant en droit:
1. Selon l'<ref-law>, le recours en matière pénale est ouvert contre les décisions rendues en matière pénale, dont font partie les décisions rendues en matière de détention provisoire ou pour des motifs de sûreté au sens des <ref-law> (<ref-ruling> consid. 1 p. 23). Selon l'art. 81 al. 1 let. a et let. b ch. 1 LTF, l'accusé a qualité pour agir. Pour le surplus, le recours est formé en temps utile (<ref-law>) contre une décision rendue en dernière instance cantonale (<ref-law>) et les conclusions présentées sont recevables au regard de l'<ref-law>.
2. Entré en vigueur le 1er janvier 2011, le CPP est applicable au cas d'espèce (art. 448 al. 1 et 454 al. 1 CPP).
3. Une mesure de détention préventive n'est compatible avec la liberté personnelle (art. 10 al. 2 Cst. et 5 CEDH) que si elle repose sur une base légale (art. 31 al. 1 et art. 36 al. 1 Cst.), soit en l'espèce l'<ref-law>. Elle doit en outre correspondre à un intérêt public et respecter le principe de la proportionnalité (art. 36 al. 2 et 3 Cst.; <ref-ruling> consid. 2c p. 270). Pour que tel soit le cas, la privation de liberté doit être justifiée par les besoins de l'instruction, un risque de fuite ou un danger de collusion ou de réitération (cf. art. 221 al. 1 let. a, b et c CPP). Préalablement à ces conditions, il doit exister à l'égard de l'intéressé des charges suffisantes, soit de sérieux soupçons de culpabilité (<ref-law>; art. 5 par. 1 let. c CEDH; arrêt 1B_63/2007 du 11 mai 2007 consid. 3 non publié in <ref-ruling>). Le Tribunal fédéral examine librement ces questions, sous réserve toutefois de l'appréciation des faits, revue sous l'angle restreint des art. 97 al. 1 et 105 al. 2 LTF (<ref-ruling> consid. 2.5 p. 73 s. et les références).
4. Dans un premier grief, le recourant déclare qu'il conteste l'existence de charges suffisantes, tout en prenant acte de l'arrêt 1B_111/2010 du 7 mai 2010 dans lequel la Cour de céans a précisément constaté le caractère suffisant de ces charges. Dès lors que le recourant n'apporte aucun élément qui justifierait de revoir cette appréciation, il peut être renvoyé à l'arrêt en question (consid. 3).
5. Dans un deuxième moyen, le recourant remet en cause le risque de collusion retenu par les instances précédentes.
5.1 Le maintien du prévenu en détention peut être justifié par l'intérêt public lié aux besoins de l'instruction en cours, par exemple lorsqu'il est à craindre que l'intéressé ne mette sa liberté à profit pour faire disparaître ou altérer les preuves, ou qu'il prenne contact avec des témoins ou d'autres prévenus pour tenter d'influencer leurs déclarations. On ne saurait toutefois se contenter d'un risque de collusion abstrait, car ce risque est inhérent à toute procédure pénale en cours et doit, pour permettre à lui seul le maintien en détention préventive, présenter une certaine vraisemblance. L'autorité doit ainsi démontrer que les circonstances particulières de l'espèce font apparaître un danger concret et sérieux de telles manoeuvres, propres à entraver la manifestation de la vérité, en indiquant, au moins dans les grandes lignes et sous réserve des opérations à conserver secrètes, quels actes d'instruction elle doit encore effectuer et en quoi la libération du prévenu en compromettrait l'accomplissement (<ref-ruling> consid. 3.2 p. 23; <ref-ruling> consid. 2.1 p. 151; <ref-ruling> consid. 3c p. 35; <ref-ruling> consid. 4b-c p. 260 s. et les références).
5.2 En l'occurrence, la Cour de justice se réfère à l'arrêt 1B_111/2010 précité pour étayer l'existence d'un risque de collusion. Dans l'arrêt en question, la Cour de céans avait en effet considéré qu'il existait encore un tel risque en mai 2010. Elle statuait cependant sur la base de l'avancement de l'instruction à ce moment-là, en relevant qu'il restait des éléments importants à élucider et en constatant que l'instruction se poursuivait activement. Cet arrêt a été rendu il y a plus d'une année, de sorte que les autorités compétentes ont eu l'occasion d'administrer les moyens de preuve qui pouvaient l'être. Certes, comme le relève la Cour de justice, le prévenu nie toujours être l'auteur de l'homicide et ni l'arme du crime ni la récompense n'ont été retrouvées. Cela ne saurait toutefois conduire à une prolongation systématique de la détention avant jugement, ce d'autant moins que les autorités précédentes ne précisent pas quels sont les actes d'instruction qu'il resterait à administrer et que le recourant pourrait entraver. Cela étant, on peut admettre qu'il existe un risque de voir le recourant exercer certaines pressions sur les personnes qui le mettent en cause afin qu'elles reviennent sur leurs précédentes déclarations. Compte tenu de l'importance de ces accusations et des enjeux de la procédure pour le recourant, cette hypothèse ne peut pas être écartée, ce d'autant moins qu'une expertise psychiatrique a relevé que l'intéressé présentait un caractère impulsif, voire parfois violent. L'expert-psychiatre a en outre confirmé cette appréciation lors de son audition du 26 novembre 2010, en précisant qu'il avait constaté "une certaine impulsivité de l'expertisé, une agressivité parfois mal contenue et aussi manifestement la capacité à adopter des comportements violents". Le risque de pression sur C._ est certes restreint par le fait qu'elle se trouve encore en détention. Il est en revanche concret pour D._, qui a été libérée sous caution au printemps 2010, et pour E._, qui n'est pas détenu. En définitive, on peut admettre qu'il existe encore un danger de collusion, même s'il apparaît en l'état limité.
6. Le maintien en détention du recourant a également été motivé par l'existence d'un risque de fuite, ce que l'intéressé conteste.
6.1 Le risque de fuite doit s'analyser en fonction d'un ensemble de critères tels que le caractère de l'intéressé, sa moralité, ses ressources, ses liens avec l'Etat qui le poursuit ainsi que ses contacts à l'étranger, qui font apparaître le risque de fuite non seulement possible, mais également probable (<ref-ruling> consid. 4a p. 70 et la jurisprudence citée). La gravité de l'infraction ne peut pas, à elle seule, justifier la prolongation de la détention, même si elle permet souvent de présumer un danger de fuite en raison de l'importance de la peine dont le prévenu est menacé (<ref-ruling> consid. 3a p. 62, 117 Ia 69 consid. 4a p. 70, 108 Ia 64 consid. 3 p. 67). Il est sans importance que l'extradition du prévenu puisse être obtenue (ATF <ref-ruling> consid. 3d p. 36 s.).
6.2 La Cour de justice retient que le risque de fuite est concret car le recourant est prévenu de l'infraction la plus grave du Code pénal, ce qui peut l'inciter à prendre la fuite à l'étranger, le cas échéant dans un pays francophone. Selon cette autorité, une telle fuite ne nécessite pas de lien particulier à l'étranger, "ce d'autant moins que l'intéressé a de bonnes connaissances en matière équine". De plus, les 50'000 fr. qui auraient été versés par les commanditaires de l'homicide pourraient l'aider à organiser sa fuite à l'étranger, voire à se cacher sur le territoire helvétique. Il convient toutefois de rappeler que le recourant est de nationalité suisse, que sa compagne et ses enfants vivent en Suisse et qu'il n'a aucun lien connu avec l'étranger. En outre, le risque de voir le recourant passer la frontière à cheval ou se cacher durablement en Suisse pour échapper à la justice n'apparaît guère vraisemblable, même s'il est impossible d'exclure totalement un tel scénario. Cela étant, l'importance de la peine encourue concrètement en cas de condamnation pourrait inciter le recourant à prendre certains risques pour y échapper, ce qui n'est pas impossible compte tenu notamment de l'impulsivité diagnostiquée par l'expert-psychiatre cité ci-dessus (cf. supra consid. 5.2). De plus, la somme de 50'000 fr. versée en rétribution de l'homicide, et qui n'a pas été retrouvée, pourrait effectivement servir à financer une telle entreprise. Dans ces circonstances, on peut encore admettre l'existence d'un faible risque de fuite.
7. Dès lors que les risques de fuite et de collusion n'apparaissent pas particulièrement importants, les autorités compétentes devaient étudier de manière approfondie les moyens alternatifs susceptibles de remplacer la détention.
7.1 Conformément au principe de la proportionnalité (art. 36 al. 3 Cst.), il convient en effet d'examiner les possibilités de mettre en oeuvre d'autres solutions moins dommageables que la détention (règle de la nécessité). Cette exigence est concrétisée par l'<ref-law>, qui prévoit que le tribunal compétent ordonne une ou plusieurs mesures moins sévères en lieu et place de la détention provisoire ou de la détention pour des motifs de sûreté si ces mesures permettent d'atteindre le même but que la détention. Selon l'<ref-law>, font notamment partie des mesures de substitution: la fourniture de sûretés (let. a), la saisie des documents d'identité et autres documents officiels (let. b), l'assignation à résidence ou l'interdiction de se rendre dans un certain lieu ou un certain immeuble (let. c), l'obligation de se présenter régulièrement à un service administratif (let. d), l'obligation d'avoir un travail régulier (let. e), l'obligation de se soumettre à un traitement médical ou à des contrôles (let. f) et l'interdiction d'entretenir des relations avec certaines personnes (let. g). L'<ref-law> précise que, pour surveiller l'exécution de ces mesures, le tribunal peut ordonner l'utilisation d'appareils techniques qui peuvent être fixés à la personne sous surveillance.
7.2 En l'occurrence, le recourant avait proposé de se présenter à intervalles réguliers à un poste de police, de travailler dans l'exploitation agricole de la famille de sa compagne, de porter un bracelet électronique et de s'interdire tout contact avec les autres prévenus. Toutes ces propositions entrent dans le cadre des mesures alternatives prévues par l'<ref-law>. Les premières peuvent être de nature à pallier un risque de fuite et la dernière un risque de collusion. Il convient de préciser à cet égard que, contrairement à ce que semble considérer la Cour de justice, certaines mesures de substitution tendent également à prévenir le risque de collusion. Il en va ainsi de l'interdiction de se rendre dans un certain lieu et de l'interdiction d'entretenir des relations avec certaines personnes (art. 237 al. 2 let. c et g CPP; cf. arrêt 1B_141/2011 du 16 mai 2011 consid. 6 destiné à la publication). Toutes ces mesures peuvent en outre être combinées et leur exécution peut être surveillée par l'utilisation d'appareils techniques au sens de l'<ref-law>. En définitive, compte tenu du degré des risques de fuite et de collusion retenus en l'espèce, il n'est pas d'emblée exclu que des mesures moins sévères que la détention puissent atteindre les même buts que celle-ci. En omettant d'examiner ces questions de manière approfondie, les autorités précédentes ont donc violé le principe de la proportionnalité.
7.3 Il n'appartient pas au Tribunal fédéral d'examiner pour la première fois si des mesures de substitution pourraient entrer en considération et, le cas échéant, les modalités pratiques de leur mise en oeuvre. La cause doit donc être renvoyée au tribunal compétent - en l'espèce le Tribunal des mesures de contrainte - pour qu'il statue en première instance sur ce point.
8. Lorsque le Tribunal fédéral constate que la procédure de prolongation de la détention n'a pas satisfait aux garanties constitutionnelles ou conventionnelles en cause, il n'en résulte pas obligatoirement que le prévenu doive être immédiatement remis en liberté (<ref-ruling> consid. 3b p. 64; <ref-ruling> consid. 5g p. 308; <ref-ruling> consid. 5d p. 93). Une telle issue ne se justifie pas en l'espèce, dès lors que le maintien en détention reste fondé sur les risques de fuite et de collusion en attendant que l'autorité compétente statue - à très brève échéance - sur d'éventuelles mesures de substitution à la détention. La conclusion tendant à la mise en liberté immédiate du recourant doit donc être rejetée.
9. Il s'ensuit que le recours est admis partiellement et l'arrêt attaqué annulé. La cause est renvoyée au Tribunal des mesures de contrainte pour nouvelle décision dans le sens des considérants. Il n'y a pas lieu de percevoir de frais judiciaires (<ref-law>). L'Etat de Genève versera en revanche une indemnité de dépens au recourant, qui obtient partiellement gain de cause avec l'assistance d'un avocat (<ref-law>). Vu l'issue du recours, la demande d'assistance judiciaire est sans objet.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est partiellement admis. L'arrêt attaqué est annulé et la cause est renvoyée au Tribunal des mesures de contrainte du canton de Genève pour nouvelle décision dans le sens des considérants.
2. La demande de mise en liberté immédiate est rejetée.
3. Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
4. Une indemnité de 2'000 fr. est allouée au recourant à titre de dépens, à la charge de l'Etat de Genève.
5. Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, ainsi qu'au Ministère public et à la Cour de justice du canton de Genève, Chambre pénale de recours.
Lausanne, le 7 juin 2011
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Le Greffier:
Fonjallaz Rittener