A.- A._ a travaillé en qualité de représentant au service de l'entreprise P._ SA. A ce titre, il était assuré par la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA) pour les accidents professionnels et non professionnels.
Le 5 octobre 1985, A._ jouait au squash lorsqu'il a été victime d'une contusion-distorsion du genou gauche. Le 23 octobre 1985, les médecins de l'Hôpital Y._ ont pratiqué une arthroscopie avec shaving partiel des débris cartilagineux de la rotule et diagnostiqué une chondropathie patellaire médiane post-traumatique. Le 14 mai 1987, le docteur B._, spécialiste en orthopédie-traumatologie, a effectué une nouvelle arthroscopie. Les suites de cette intervention furent simples. Le cas a été pris en charge par la CNA.
Souffrant de chondromalacie rotulienne, l'assuré n'a pas repris son activité de représentant. Il a été annoncé à l'assurance-invalidité pour une réadaptation professionnelle.
B.- a) Engagé dès le 29 août 1988 en qualité d'éducateur stagiaire par la Fondation Z._, A._ était assuré à ce titre par la Fribourgeoise Générale d'Assurances pour les accidents professionnels et non professionnels.
Le 31 octobre 1988, le prénommé a été victime d'un accident de la circulation routière, au cours duquel la moto qu'il conduisait est entrée en collision avec un véhicule automobile qui ne lui avait pas accordé la priorité de passage. Souffrant d'une entorse grave du genou droit avec une déchirure du ligament croisé postérieur et du ligament latéral interne, il a été hospitalisé du 31 octobre au 12 novembre 1988 et du 14 au 15 décembre 1988. Il a repris son travail à 20 % dès le 3 février 1989, à 50 % dès le 28 février 1989, à 66 2/3 % dès le 3 avril 1989 et à 100 % à partir du 1er juin 1989. La Fribourgeoise a pris en charge le cas et versé à l'assuré et à son employeur les prestations dues pour les suites de cet accident.
Selon le docteur C._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique et médecin traitant de l'assuré, il subsistait un dommage permanent sous la forme d'une instabilité chronique du genou.
b) L'Office de l'assurance-invalidité du canton de Fribourg a confié une expertise au docteur D._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique.
Dans un rapport du 1er avril 1996, l'expert a posé le diagnostic de gonarthrose bicompartimentale, fémoropatellaire et fémorotibiale interne du genou droit, d'instabilité postéro-interne post-traumatique du genou droit, de syndrome rotulien et d'abaissement de la rotule droite, ainsi que de chondropathie rotulienne et de syndrome d'hyperpression externe de la rotule gauche. Il indiquait que A._ présentait une capacité résiduelle de travail de 50 % dans l'activité d'éducateur.
Par décision du 13 février 1997, l'office AI a conclu à une invalidité de 40 % dès le 1er février 1996, date à partir de laquelle il a alloué à l'assuré un quart de rente d'invalidité.
c) Par décision du 9 janvier 1998, la Fribourgeoise a alloué à A._ une rente mensuelle d'invalidité de 2600 fr. dès le 1er septembre 1996 pour une incapacité de gain de 50 %. Contestant le calcul de la rente, ce dernier a formé opposition le 27 janvier 1998 contre cette décision, en demandant que la rente d'invalidité soit fixée à 3240 fr. par mois. Dans une lettre du 8 septembre 1998, il a déclaré qu'il retirait l'opposition.
d) Le docteur C._ a adressé A._ au professeur E._, médecin-chef du Service de chirurgie orthopédique de l'Hôpital X._, pour avis. Le 28 janvier 1998, le professeur a examiné le patient. Dans une communication du 12 mai 1998, il a informé la Fribourgeoise que celui-ci était atteint d'une légère arthrose avec une instabilité résiduelle du ligament croisé postérieur du genou droit qui, heureusement, n'était pas associée à une instabilité périphérique interne ou postéroexterne. Le pronostic était assez favorable et il n'y avait aucune mesure thérapeutique à entreprendre. Éducateur de rue, l'assuré présentait une incapacité de travail de 50 %. Cependant, il devait fournir les efforts nécessaires pour augmenter son taux de travail dans les meilleurs délais.
Avant que A._ quitte la Suisse pour l'Espagne, la Fribourgeoise a confié une expertise au docteur F._, spécialiste FMH en chirurgie orthopédique et traumatologie. Dans un rapport du 10 juillet 1998, l'expert a retenu une gonarthrose surtout fémoro-tibiale interne du genou droit, une instabilité postérieure du genou droit, un syndrome rotulien bilatéral et une chondropathie rotulienne post-traumatique gauche. Il indiquait que la capacité de travail résiduelle du genou gauche, dans la profession d'éducateur de rue, était de 100 %, et qu'elle était en tout cas de 75 % en ce qui concerne le genou droit.
Après révision du droit de A._ à une rente d'invalidité, la Fribourgeoise, par décision du 18 septembre 1998, a retenu qu'il présentait une incapacité de travail d'un taux moyen de 12,5 % et que son invalidité avait subi une modification déterminante, étant passée de 50 % à 20 %. En conséquence, elle a alloué à l'assuré dès le 1er octobre 1998 une rente mensuelle de 1040 fr.
Par décision du 12 mai 1999, la Fribourgeoise a rejeté l'opposition formée par A._ contre cette décision.
C.- A._ a recouru contre cette dernière décision devant le Tribunal administratif du canton de Fribourg, en demandant, sous suite de frais et dépens, qu'elle soit déclarée nulle et de nul effet, motif pris que la décision initiale de rente du 9 janvier 1998 continuait de déployer tous ses effets, les conditions pour la révision du droit à la rente n'étant pas remplies.
Par jugement du 21 décembre 2000, la Cour des assurances sociales du tribunal administratif a partiellement admis le recours, annulé la décision attaquée et renvoyé la cause à la Fribourgeoise pour instruction complémentaire dans le sens des considérants et nouvelle décision. Elle a considéré, en bref, qu'en présence d'avis médicaux contradictoires très difficile de dire si, d'un point de vue médical, les circonstances ont effectivement changé au point de justifier la baisse de l'invalidité de 50 % à 20 %, raison pour laquelle une instruction complémentaire est nécessaire.
D.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, en concluant, sous suite de frais et dépens, à l'annulation de celui-ci et de la décision sur opposition du 12 mai 1999, motif pris qu'une amélioration de son état de santé n'est pas établie et que les conditions de la révision de son droit à la rente ne sont dès lors pas réunies.
Dans sa réponse, Coop Générale d'Assurances SA, anciennement La Fribourgeoise Générale d'Assurances, conclut au rejet du recours. Elle demande que le jugement attaqué soit annulé et la décision du 12 mai 1999 confirmée. L'Office fédéral des assurances sociales (OFAS) a renoncé à se déterminer sur le recours.

Considérant en droit :
1.- La contestation concerne la révision du droit du recourant à une rente d'invalidité fondée sur une incapacité de gain de 50 %. Le litige porte sur le point de savoir si c'est à tort que les premiers juges ont renvoyé la cause à l'intimée pour qu'elle procède à une instruction complémentaire comportant une contre-expertise et qu'elle statue à nouveau sur son droit à la rente d'invalidité.
L'intimée n'a pas recouru contre le jugement attaqué. Toutefois, n'étant pas d'accord avec celui-ci, elle a pris des conclusions propres, qui se rapportent à l'objet du litige et sont dès lors recevables (<ref-ruling> sv. consid. 1b et 2 et les références citées).
2.- a) Une décision peut être révisée en raison d'un changement des circonstances. C'est ainsi que selon l'art. 22 al. 1 première phrase LAA, si le degré d'invalidité du bénéficiaire de la rente subit une modification déterminante, la rente est, pour l'avenir, augmentée ou réduite proportionnellement, ou supprimée (<ref-ruling> consid. 1a). En outre, conformément à un principe général du droit des assurances sociales, l'administration peut reconsidérer une décision formellement passée en force de chose jugée et sur laquelle une autorité judiciaire ne s'est pas prononcée quant au fond, à condition qu'elle soit sans nul doute erronée et que sa rectification revête une importance notable. Enfin, par analogie avec la révision des décisions rendues par les autorités judiciaires, l'administration est tenue de procéder à la révision (procédurale) d'une décision entrée en force formelle lorsque sont découverts des faits nouveaux ou de nouveaux moyens de preuve, susceptibles de conduire à une appréciation juridique différente (<ref-ruling> consid. 2b et les arrêts cités).
b) La décision sur opposition du 12 mai 1999 se fonde sur l'<ref-law>. Devant la juridiction cantonale, le recourant a contesté que les conditions de la révision de son droit à la rente fussent réunies, faute d'un changement important de son état de santé. En outre, il faisait valoir que les conclusions de l'expert F._ ne constituaient pas non plus un motif valable de révision de la décision du 9 janvier 1998, entrée en force.
3.- Les premiers juges ont examiné si les conditions prévues à l'<ref-law> étaient remplies.
a) La rente n'est susceptible d'être révisée, en vertu de l'<ref-law>, qu'en cas de modification notable de l'état de santé de l'assuré ou lorsque les conséquences économiques d'un état de santé demeuré inchangé se sont modifiées (<ref-ruling> consid. 1b/aa et les références). Pour déterminer si l'on est en présence d'une telle modification des circonstances, il faut comparer l'état de fait tel qu'il existait à l'époque où la décision de rente a été rendue, dans l'hypothèse où celle-ci n'avait pas été attaquée, ou en cas d'opposition formée par l'assuré, au jour où l'assureur-accidents a statué sur celle-ci, avec celui qui se présentait lorsque la décision sur opposition litigieuse concernant la révision a été rendue (RAMA 1989 n° U 65 p. 70).
b) Le juge des assurances sociales doit examiner de manière objective tous les moyens de preuve, quelle qu'en soit la provenance, puis décider si les documents à disposition permettent de porter un jugement valable sur le droit litigieux. Si les rapports médicaux sont contradictoires, il ne peut liquider l'affaire sans apprécier l'ensemble des preuves et sans indiquer les raisons pour lesquelles il se fonde sur une opinion médicale et non pas sur une autre. C'est ainsi qu'il importe, pour conférer pleine valeur probante à un rapport médical, que les points litigieux aient fait l'objet d'une étude circonstanciée, que le rapport se fonde sur des examens complets, qu'il prenne également en considération les plaintes exprimées par la personne examinée, qu'il ait été établi en pleine connaissance de l'anamnèse, que la description du contexte médical et l'appréciation de la situation médicale soient claires et enfin que les conclusions de l'expert soient dûment motivées. Au demeurant, l'élément déterminant pour la valeur probante n'est ni l'origine du moyen de preuve ni sa désignation comme rapport ou comme expertise, mais bel et bien son contenu (<ref-ruling> consid. 3a et les références). Ces principes, développés à propos de l'assuranceaccidents, sont applicables à l'instruction des faits d'ordre médical dans toutes les branches d'assurance sociale (Spira, La preuve en droit des assurances sociales, in Mélanges en l'honneur de Henri-Robert Schüpbach, Bâle 2000, p. 268).
c) La juridiction cantonale a constaté que les conclusions de l'expert F._ ne permettent pas encore d'établir avec certitude une amélioration de l'état de santé de nature à modifier le degré d'invalidité du recourant et les conditions de son droit à la rente. En outre, elle a relevé que l'intimée n'avait pas tenu compte des indications du docteur C._, selon lesquelles l'évolution de l'état de santé était défavorable, vu la persistance de douleurs et d'épisodes d'épanchement (communication du 25 novembre 1997). Bien plus, dans une prise de position du 5 mai 1998, le médecin traitant avait déclaré qu'il n'était pas certain que si l'assuré, au lieu de continuer comme il le faisait d'exercer l'activité d'éducateur de rue à 50 %, travaillait exclusivement à l'intérieur, sa capacité de travail serait meilleure car les positions assises de longue durée étaient également mal tolérées.
Les premiers juges ont admis, en principe, qu'un changement important de l'état de santé puisse se produire entre le 9 janvier 1998, date de la décision de rente, et le 18 septembre 1998 (recte : le 12 mai 1999), date de la décision sur opposition. Comme l'on est en présence d'avis médicaux contradictoires, et compte tenu des réserves du docteur D._ dans son rapport du 1er avril 1996, ils ont considéré qu'il se justifiait de renvoyer la cause à l'intimée pour instruction complémentaire comportant une nouvelle expertise, ce que celle-ci conteste, de même que le recourant.
4.- a) Ainsi que l'a maintes fois exprimé le Tribunal fédéral des assurances, dans le domaine des assurances sociales, le juge fonde sa décision, sauf dispositions contraires de la loi, sur les faits qui, faute d'être établis de manière irréfutable, apparaissent comme les plus vraisemblables, c'est-à-dire qui présentent un degré de vraisemblance prépondérante. Il ne suffit donc pas qu'un fait puisse être considéré seulement comme une hypothèse possible. Parmi tous les éléments de fait allégués ou envisageables, le juge doit, le cas échéant, retenir ceux qui lui paraissent les plus probables (<ref-ruling> consid. 2a et 208 consid. 6b; VSI 1999 consid. 4d p. 230).
En droit des assurances sociales, la procédure est régie par le principe inquisitoire, selon lequel les faits pertinents de la cause doivent être constatés d'office par le tribunal, lequel apprécie librement les preuves sans être lié par des règles formelles (dans l'assurance-accidents : art. 108 al. 1 let. c LAA). Mais ce principe n'est pas absolu. Celui-ci comprend en particulier l'obligation de ces dernières d'apporter, dans la mesure où cela peut être raisonnablement exigé d'elles, les preuves commandées par la nature du litige et des faits invoqués, faute de quoi elles risquent de devoir supporter les conséquences de l'absence de preuves (<ref-ruling> consid. 2; VSI 1994, p. 220 consid. 4; comp. <ref-ruling> consid. 4a à propos de l'<ref-law>). Car si le principe inquisitoire dispense les parties de l'obligation de prouver, il ne les libère pas du fardeau de la preuve: en cas d'absence de preuve, c'est à la partie qui voulait en déduire un droit d'en supporter les conséquences (<ref-ruling> consid. 3), sauf si l'impossibilité de prouver un fait peut être imputée à l'adverse partie (<ref-ruling> consid. 3; RAMA 1999 n° U 344, p. 418 consid. 3). Au demeurant, il n'existe pas, en droit des assurances sociales, un principe selon lequel l'administration ou le juge devrait statuer, dans le doute, en faveur de l'assuré (RAMA 1999 n° U 349, p. 478 consid. 2b; DTA 1998 n° 48, p. 284).
b) Contrairement à ce que semble croire le recourant, on ne se trouve pas, en l'espèce, dans un cas d'absence de preuve. La question du fardeau de la preuve ne se pose donc pas.
En effet, la situation actuelle se caractérise par le fait que les diagnostics des docteurs C._ et F._ laissent subsister des divergences, spécialement quant aux conséquences des atteintes à la santé sur la capacité résiduelle de travail du recourant.
Certes, l'avis du docteur F._, qui a effectué le 26 juin 1998 des examens complets, remplit pour l'essentiel les conditions posées par la jurisprudence sur le caractère probant d'une expertise. Il n'en demeure pas moins qu'il manque, dans son rapport du 10 juillet 1998, une détermination sur les prises de position des 25 novembre 1997 et 5 mai 1998 du docteur C._, spécialiste comme lui en chirurgie orthopédique, au point que le juge n'est pas véritablement en mesure de trancher entre les opinions de ces deux spécialistes.
Par ailleurs, dans l'expertise du 1er avril 1996, sur laquelle se fonde la décision de rente du 9 janvier 1998, le docteur D._, également spécialiste en chirurgie orthopédique, a fait des réserves en ce qui concerne l'augmentation de la capacité résiduelle de travail à moyen terme. En effet, pour que la capacité de travail de 50 % passe à 80 %, il est nécessaire que le recourant suive un traitement physique de rééducation globale, puisque les séquelles post-traumatiques des deux genoux provoquent un déséquilibre statique dont les conséquences sont des contractures et des crampes musculaires en chaîne.
Il est dès lors nécessaire, afin d'élucider la question d'un changement important des circonstances pouvant donner lieu à révision de la rente (<ref-law>), de procéder à une instruction complémentaire sur le point de savoir si et dans quelle mesure, au moment déterminant - soit lors de la décision sur opposition du 12 mai 1999 -, le recourant subissait une diminution de sa capacité résiduelle de travail en raison des troubles imputables à l'accident du 31 octobre 1988.
5.- a) Selon la jurisprudence (DTA 2001 p. 169), le juge cantonal qui estime que les faits ne sont pas suffisamment élucidés a en principe le choix entre deux solutions: soit renvoyer la cause à l'administration pour complément d'instruction, soit procéder lui-même à une telle instruction complémentaire. Un renvoi à l'administration, lorsqu'il a pour but d'établir l'état de fait, ne viole ni le principe de simplicité et de rapidité de la procédure, ni le principe inquisitoire. Il en va cependant autrement quand un renvoi constitue en soi un déni de justice (par exemple, lorsque, en raison des circonstances, seule une expertise judiciaire ou une autre mesure probatoire judiciaire serait propre à établir l'état de fait), ou si un renvoi apparaît disproportionné dans le cas particulier (RAMA 1993 n° U 170 p. 136, 1989 n° K 809 p. 206). A l'inverse, le renvoi à l'administration apparaît en général justifié si celle-ci a constaté les faits de façon sommaire, dans l'idée que le tribunal les éclaircirait comme il convient en cas de recours (voir RAMA 1986 n° K 665 p. 87).
b) En l'occurrence, l'instruction menée par l'intimée n'était pas lacunaire au point de justifier le renvoi du dossier à celle-ci pour qu'elle entreprenne elle-même les mesures d'instruction jugées nécessaires par l'autorité cantonale de recours.
En effet, l'intimée a déjà procédé à une expertise et le renvoi de la cause pour qu'elle procède à une nouvelle expertise sur le point nécessitant une instruction complémentaire (consid. 4b du présent arrêt) apparaît disproportionné dans le cas particulier.
En conséquence, le recours sera admis en ce sens que la cause doit être renvoyée à la juridiction cantonale pour que celle-ci procède elle-même à cette mesure d'instruction supplémentaire, puis rende un nouveau jugement.
6.- Sur le vu de l'issue du litige, le recourant a droit à une indemnité de dépens partiels pour l'instance fédérale (art. 159 al. 1 en corrélation avec l'art. 135 OJ).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est admis en ce sens que le jugement du
Tribunal administratif du canton de Fribourg (Cour des
assurances sociales), du 21 décembre 2000, est annulé;
l'affaire est renvoyée au Tribunal administratif pour
instruction complémentaire et nouveau jugement au sens
des motifs.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. L'intimée versera au recourant la somme de 1500 fr. (y
compris la taxe sur la valeur ajoutée) à titre de dépens
pour l'instance fédérale.
IV. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au
Tribunal administratif du canton de Fribourg, Cour des
assurances sociales, et à l'Office fédéral des assurances
sociales.
Lucerne, le 21 novembre 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIIe Chambre :
Le Greffier :