Faits:
A. C._, né en 1972, est affilié depuis 2006 auprès de Helsana Assurances SA (ci-après: l'assureur) pour l'assurance obligatoire des soins en cas de maladie. Il a adhéré à un modèle d'assurance appelé "PREMED-24", dont les primes étaient moins élevées que celles de l'assurance obligatoire des soins ordinaire.
Les Conditions d'assurances (ci-après: CA), dans leur version valable à partir du 1er janvier 2007, prévoyaient notamment:
art. 1: L'assurance PREMED-24 est une forme particulière d'assurance de l'assurance obligatoire des soins impliquant un choix limité des fournisseurs de prestations au sens de la loi fédérale du 18 mars 1994 sur l'assurance-maladie (LAMal) et de l'ordonnance du 27 juin 1995 sur l'assurance-maladie (OAMal).
art. 2: Pour toute question médicale, et en particulier avant une première visite chez le médecin, les personnes assurées ou des tiers agissant pour leur compte sont tenus de prendre contact avec le service de conseil-santé par téléphone. Le service de conseil-santé par téléphone ne fournit aucune prestation diagnostique ou thérapeutique, mais se contente de prodiguer des conseils médicaux et des recommandations sur les étapes suivantes de traitement, selon la gravité de la maladie et l'urgence du problème de santé.
art. 7: Les personnes assurées s'engagent à téléphoner au service de conseil-santé avant de recourir à des prestations médicales, en particulier avant une première visite chez le médecin.
art. 9: Lorsque la situation exige manifestement une consultation en urgence, la personne assurée n'est pas tenue de téléphoner au préalable au service de conseil-santé. Il y a urgence lorsque l'état d'une personne est jugé, par elle-même ou par un tiers, comme pouvant mettre sa vie en danger ou comme devant faire l'objet d'un traitement immédiat. Un problème de santé, nouveau ou récurrent, survenant en dehors des heures de consultation médicale ne peut être considéré systématiquement comme une urgence.
art. 10: Si la personne assurée manque par deux fois à ses obligations selon les présentes CA, l'assureur est en droit de l'exclure de l'assurance PREMED-24 pour la fin d'un mois moyennant un préavis de 30 jours. L'exclusion est signifiée par écrit, avec mention des deux infractions aux CA. La personne assurée est alors automatiquement transférée dans l'assurance obligatoire des soins de l'assureur.
Parmi d'autres médecins, l'assuré a, les 25 mars et 4 août 2009, consulté le docteur F._, spécialiste FMH en médecine interne générale, sans avoir préalablement pris contact avec le service de conseil-santé de l'assureur.
Par décision du 19 mai 2010, confirmée sur opposition le 21 juillet 2010, l'assureur a exclu C._ de l'assurance PREMED-24 et l'a transféré avec effet au 1er mai 2010 dans le système de l'assurance obligatoire des soins ordinaire. Il a estimé que les consultations auprès du docteur F._ ne revêtaient pas de caractère urgent, compte tenu notamment du laps de temps qui s'était écoulé entre celles-ci et le moment où l'assuré avait retiré les médicaments qui lui avaient été prescrits.
B. L'assuré a déféré cette décision auprès du Tribunal cantonal des assurances sociales de la République et canton de Genève (aujourd'hui: la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales). Il concluait, à titre provisionnel urgent, à ce que ses primes continuent d'être fixées selon le tarif PREMED-24 et, quant au fond, à l'annulation de la décision sur opposition du 21 juillet 2010 et à sa réintégration dans le contrat PREMED-24.
Par jugement incident du 29 octobre 2010, le Tribunal cantonal a rejeté la demande de mesures provisionnelles. Saisi d'un recours de l'assuré, le Tribunal fédéral l'a déclaré irrecevable (arrêt 9C_1028/2010 du 28 décembre 2010).
Par jugement du 3 mars 2011, la Cour de justice de la République et canton de Genève a rejeté le recours sur le fond.
C. C._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation. Il conclut à sa réintégration avec effet ex tunc dans le contrat PREMED-24. Il assortit son recours d'une demande d'assistance judiciaire visant à la dispense des frais judiciaires.
Helsana Assurances SA conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral de la santé publique a renoncé à se prononcer.
L'assuré s'est exprimé en dernier lieu le 20 septembre 2011.

Considérant en droit:
1. Le recours en matière de droit public peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>), sans être limité par les arguments du recourant ou par la motivation de l'autorité précédente. Le Tribunal fédéral n'examine en principe que les griefs invoqués, compte tenu de l'exigence de motivation prévue à l'<ref-law>, et ne peut aller au-delà des conclusions des parties (<ref-law>). Il fonde son raisonnement sur les faits retenus par la juridiction de première instance (<ref-law>) sauf s'ils ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>). Le recourant qui entend s'écarter des faits constatés doit expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions de l'<ref-law> sont réalisées sinon un état de fait divergent ne peut être pris en considération. Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (<ref-law>).
2. Le litige porte sur la question de savoir si l'intimée était en droit d'exclure le recourant de l'assurance PREMED-24.
3. L'instance cantonale a considéré que l'exclusion du recourant de l'assurance PREMED-24 était justifiée. Compte tenu du laps de temps qui s'était écoulé entre les visites médicales auprès du docteur F._ et le début des traitements prescrits, l'intimée avait considéré à juste titre - en renonçant, par une appréciation anticipée des preuves, à interroger ce médecin - que les consultations litigieuses ne pouvaient pas être manifestement considérées comme des cas d'urgence au sens de TARMED ou des CA. L'éventuelle violation du droit d'être entendu du recourant qu'avait commise l'intimée en rendant sa décision sans lui avoir donné l'occasion de s'exprimer avait été réparée en procédure cantonale. L'intimée n'avait pas failli à son devoir de renseigner au sens de l'<ref-law>. En outre, dès lors que l'exclusion du recourant de l'assurance PREMED-24 ne mettait pas en cause son droit aux prestations, elle n'était pas tenue de lui adresser un avertissement après qu'il eut violé pour la première fois ses obligations contractuelles. Enfin, cette exclusion n'était pas contraire au principe de la proportionnalité, l'intimée n'étant en l'occurrence pas habilitée à prendre d'autres mesures à l'encontre du recourant.
4.1 4.1.1 Sur le plan formel, le recourant reproche aux premiers juges d'avoir violé son droit d'être entendu. Des considérations d'ordre tarifaire (singulièrement le chapitre 00.08 de TARMED) ne seraient pas suffisantes pour nier, comme ils l'ont fait, le caractère urgent des consultations médicales litigieuses. L'interrogatoire du docteur F._ aurait été indispensable pour pouvoir trancher valablement cette question.
4.1.2 La jurisprudence a notamment déduit du droit d'être entendu celui pour les parties de produire des preuves quant aux faits de nature à influer la décision et d'obtenir qu'il soit donné suite aux offres de preuves pertinentes (<ref-ruling> consid. 3.1 p. 370 s.; <ref-ruling> consid. 2c p. 578 s.; <ref-ruling> consid. 3a p. 436). En revanche, une partie n'a pas droit à l'administration d'une preuve dépourvue de pertinence parce qu'elle porte sur une circonstance sans rapport avec le litige, ou qu'une appréciation anticipée des preuves déjà recueillies démontre qu'elle ne serait pas de nature à emporter la conviction de la juridiction saisie (cf. <ref-ruling> consid. 5.3 p. 148; <ref-ruling> consid. 3 p. 157). Comme le Tribunal fédéral est en principe lié par les faits constatés par la juridiction cantonale (<ref-law>, cf. supra consid. 1), il ne revoit l'appréciation anticipée des preuves que sous l'angle restreint de l'arbitraire (<ref-ruling> et <ref-ruling> cités). L'appréciation des preuves est arbitraire lorsque l'autorité ne prend pas en compte, sans raison sérieuse, un élément de preuve propre à modifier la décision, lorsqu'elle se trompe manifestement sur son sens et sa portée, ou encore lorsque, en se fondant sur les éléments recueillis, elle en tire des constatations insoutenables (<ref-ruling> consid. 2.1 p. 9).
4.1.3 L'appréciation de l'instance cantonale selon laquelle les visites médicales litigieuses ne pouvaient pas être manifestement considérées comme des cas d'urgence ne repose pas essentiellement sur TARMED, mais sur le temps, jugé trop important, qui s'était écoulé entre ces consultations et le début des traitements qui y avaient été prescrits. En particulier, les premiers juges ont estimé que s'il s'était agi de cas d'urgence, l'intéressé aurait retiré les médicaments recommandés par son médecin le jour même de la visite médicale en question ou le lendemain. Le recourant n'établit nullement, au moyen d'une argumentation précise et étayée, le caractère insoutenable du raisonnement développé par l'instance cantonale. Il se contente d'affirmer que s'il a attendu plusieurs jours avant de se rendre à la pharmacie, c'est parce qu'il aurait finalement retrouvé à son domicile un certain nombre de doses du médicament en question. A supposer que tel soit effectivement le cas, il s'agirait d'un fait nouveau qui ne résulterait pas du jugement entrepris et, partant, ne pourrait pas être pris en compte dans le cadre de la présente procédure (cf. supra consid. 1). Le recourant ne démontre dès lors pas en quoi l'appréciation anticipée des preuves à laquelle a procédé l'instance cantonale serait arbitraire.
4.1.3 L'appréciation de l'instance cantonale selon laquelle les visites médicales litigieuses ne pouvaient pas être manifestement considérées comme des cas d'urgence ne repose pas essentiellement sur TARMED, mais sur le temps, jugé trop important, qui s'était écoulé entre ces consultations et le début des traitements qui y avaient été prescrits. En particulier, les premiers juges ont estimé que s'il s'était agi de cas d'urgence, l'intéressé aurait retiré les médicaments recommandés par son médecin le jour même de la visite médicale en question ou le lendemain. Le recourant n'établit nullement, au moyen d'une argumentation précise et étayée, le caractère insoutenable du raisonnement développé par l'instance cantonale. Il se contente d'affirmer que s'il a attendu plusieurs jours avant de se rendre à la pharmacie, c'est parce qu'il aurait finalement retrouvé à son domicile un certain nombre de doses du médicament en question. A supposer que tel soit effectivement le cas, il s'agirait d'un fait nouveau qui ne résulterait pas du jugement entrepris et, partant, ne pourrait pas être pris en compte dans le cadre de la présente procédure (cf. supra consid. 1). Le recourant ne démontre dès lors pas en quoi l'appréciation anticipée des preuves à laquelle a procédé l'instance cantonale serait arbitraire.
4.2 4.2.1 Le recourant se plaint ensuite d'une constatation manifestement inexacte des faits. Contrairement à ce qu'a retenu l'instance cantonale, le contrat PREMED-24 ne limiterait pas son libre choix des fournisseurs de prestations. Or les premiers juges n'auraient pas tiré de ses prétendues violations contractuelles des conséquences aussi sévères que l'exclusion du contrat PREMED-24 s'ils ne s'étaient pas fondés sur cette prémisse erronée.
4.2.2 A l'évidence, cette argumentation tombe à faux, puisqu'une telle restriction ressort expressément de l'art. 1 CA (cf. supra, A).
4.2.2 A l'évidence, cette argumentation tombe à faux, puisqu'une telle restriction ressort expressément de l'art. 1 CA (cf. supra, A).
4.3 4.3.1 Le recourant fait en outre grief aux premiers juges d'avoir violé le principe de la proportionnalité. D'une part, une sanction moins lourde que celle consistant à l'exclure de l'assurance PREMED-24 aurait été possible. D'autre part, le manquement contractuel à ses obligations ne serait que léger, laissant apparaître la sanction qui l'accompagne comme disproportionnée.
4.3.2 Au regard de l'art. 10 CA, l'exclusion du recourant du contrat PREMED-24 et son transfert dans l'assurance obligatoire des soins était la seule mesure possible dans le cas d'espèce. Si l'intimée en avait pris une autre, son action n'aurait reposé sur aucune base contractuelle et aurait favorisé le recourant par rapport aux autres assurés - auxquels la disposition précitée aurait été appliquée -, créant ainsi une inégalité de traitement en leur défaveur. L'argumentation du recourant ne saurait dès lors être suivie.
4.3.2 Au regard de l'art. 10 CA, l'exclusion du recourant du contrat PREMED-24 et son transfert dans l'assurance obligatoire des soins était la seule mesure possible dans le cas d'espèce. Si l'intimée en avait pris une autre, son action n'aurait reposé sur aucune base contractuelle et aurait favorisé le recourant par rapport aux autres assurés - auxquels la disposition précitée aurait été appliquée -, créant ainsi une inégalité de traitement en leur défaveur. L'argumentation du recourant ne saurait dès lors être suivie.
4.4 4.4.1 Par un quatrième moyen, le recourant reproche aux premiers juges d'avoir violé l'<ref-law>. L'intimée n'aurait pas été en droit de l'exclure du contrat PREMED-24 sans lui avoir adressé un avertissement après sa première visite auprès du docteur F._, dès lors qu'à ses yeux celle-ci constituait une violation de l'art. 2 CA. La hausse de primes engendrée par son transfert dans l'assurance obligatoire des soins mettrait en péril son droit aux prestations. La diminution de ressources disponibles qu'elle entraînerait serait en effet susceptible de le placer dans l'incapacité de supporter sa participation aux coûts de certaines prestations, auxquelles il devrait de ce fait renoncer.
4.4.2 Aucun devoir de renseignement ou de conseil au sens de l'<ref-law> n'incombe à l'institution d'assurance tant qu'elle ne peut pas, en prêtant l'attention usuelle, reconnaître que la personne assurée se trouve dans une situation dans laquelle elle risque de perdre son droit aux prestations (<ref-ruling> consid. 7.2 p. 256).
4.4.3 La situation envisagée par le recourant ne pourrait se réaliser qu'à des conditions tout à fait particulières, liées à des facteurs aléatoires (tels son besoin de prestations, l'ampleur de celles-ci et sa situation financière au moment où ce besoin surviendrait). Elle est dès lors hautement hypothétique et ne constitue pas un risque de perte d'une prestation dont l'intimée, en prêtant l'attention usuelle, aurait pu être consciente. Au surplus, obliger l'intimée à mettre en garde systématiquement les assurés qui auraient violé pour la première fois l'art. 2 CA poserait des problèmes pratiques considérables. Il en irait ainsi notamment lorsque deux consultations médicales non précédées de l'appel téléphonique requis, dont l'assureur estimerait qu'elles ne revêtent pas de caractère urgent, auraient lieu à intervalle rapproché. Il se pourrait alors que la seconde se soit déjà déroulée au moment où l'assureur a connaissance de la première; en dépit de toute la diligence dont il ferait preuve, un tel avertissement serait alors tout simplement impossible.
4.4.3 La situation envisagée par le recourant ne pourrait se réaliser qu'à des conditions tout à fait particulières, liées à des facteurs aléatoires (tels son besoin de prestations, l'ampleur de celles-ci et sa situation financière au moment où ce besoin surviendrait). Elle est dès lors hautement hypothétique et ne constitue pas un risque de perte d'une prestation dont l'intimée, en prêtant l'attention usuelle, aurait pu être consciente. Au surplus, obliger l'intimée à mettre en garde systématiquement les assurés qui auraient violé pour la première fois l'art. 2 CA poserait des problèmes pratiques considérables. Il en irait ainsi notamment lorsque deux consultations médicales non précédées de l'appel téléphonique requis, dont l'assureur estimerait qu'elles ne revêtent pas de caractère urgent, auraient lieu à intervalle rapproché. Il se pourrait alors que la seconde se soit déjà déroulée au moment où l'assureur a connaissance de la première; en dépit de toute la diligence dont il ferait preuve, un tel avertissement serait alors tout simplement impossible.
4.5 4.5.1 Le recourant affirme ensuite que son exclusion du système d'assurance PREMED-24 constituerait une atteinte à sa liberté personnelle au sens de l'art. 10 al. 2 Cst., et que celle-ci serait injustifiée faute d'intérêt public.
4.5.2 Aux termes de l'<ref-law>, le Tribunal fédéral n'examine la violation de droits fondamentaux que si ce grief a été invoqué et motivé par le recourant. L'acte de recours doit donc, sous peine d'irrecevabilité, contenir un exposé succinct des droits constitutionnels ou des principes juridiques violés et préciser en quoi consiste la violation (<ref-ruling> consid. 4.1 p. 235). Le Tribunal fédéral n'a pas à vérifier de lui-même si l'acte entrepris est en tous points conforme au droit et à l'équité. Il n'examine que les griefs d'ordre constitutionnel invoqués et suffisamment motivés dans le mémoire de recours.
4.5.3 Le recourant n'expose pas en quoi la mesure prise par l'intimée constituerait une violation de sa liberté personnelle. Dès lors, il n'y a pas lieu d'entrer en matière sur ce point.
4.5.3 Le recourant n'expose pas en quoi la mesure prise par l'intimée constituerait une violation de sa liberté personnelle. Dès lors, il n'y a pas lieu d'entrer en matière sur ce point.
4.6 4.6.1 Le recourant soutient enfin que le jugement entrepris violerait le principe de l'interdiction de l'arbitraire (art. 9 Cst.).
4.6.2 A l'appui de ce grief, le recourant se contente pour l'essentiel de reprendre ceux exposés plus haut. Dans cette mesure, son argumentation doit être rejetée pour les motifs qui précèdent. Il affirme en outre que les premiers juges n'auraient pas dû admettre sans avoir procédé à une audition des parties qu'il connaissait suffisamment le contenu des rapports existant entre lui-même et l'intimée. Il ne précise toutefois pas en quoi cela constituerait une violation du droit constitutionnel qu'il invoque, si bien qu'il n'y a pas lieu d'examiner le bien-fondé de cet argument (cf. supra consid. 4.5.2).
5. Il suit de ce qui précède que le recours est mal fondé.
6. Le recourant, qui succombe, doit en principe supporter les frais. Toutefois, dans la mesure où il a établi son indigence, compte tenu que ses conclusions n'étaient pas d'emblée dénuées de chances de succès, les conditions d'octroi de l'assistance judiciaire partielle (dispense des frais judiciaires) sont réalisées. L'attention du recourant est cependant attirée sur le fait qu'il devra rembourser la caisse du tribunal s'il devient en mesure de le faire.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La requête d'assistance judiciaire partielle est admise.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge du recourant. Ils sont toutefois supportés provisoirement par la caisse du Tribunal.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales, et à l'Office fédéral de la santé publique.
Lucerne, le 22 novembre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Meyer
Le Greffier: Bouverat