Sachverhalt:
A. Am 23. Oktober 2006 erhielt der damals in Zürich wohnhafte X._ für seinen Hund B._ - einen männlichen American Staffordshire Terrier, geboren 2003 - vom Veterinäramt des Kantons Zürich gestützt auf ein vom Bezirkstierarzt Horgen am 18. Oktober 2006 erstattetes Gutachten (Wesenstest) die Bewilligung zur Befreiung des Tieres vom Leinen- und Maulkorbzwang. Wenig später, am 10. November 2006, wurde er von der Staatsanwaltschaft des Kantons St. Gallen wegen einer Reihe von Delikten (die zum Teil auch mit dem Handel und der Einfuhr von Hunden im Zusammenhang standen) zu drei Monaten Gefängnis (bedingt) und zu einer Busse von Fr.1'100.- verurteilt.
Am 12. Juni 2007 wurde der Hund B._ streunend in der Nähe einer Kinderkrippe von der Stadtpolizei Zürich aufgegriffen und vom kantonalen Veterinäramt gleichentags provisorisch beschlagnahmt. X._ befand sich zu diesem Zeitpunkt (von Ende April 2007 bis Ende Juni 2007) in Untersuchungshaft und hatte die Betreuung seines Hundes einem Bekannten überlassen. Gestützt auf das Verhalten des Tieres im Tierheim T._ (Anspringen einer Pflegerin, neurologische Auffälligkeiten) verfügte das kantonale Veterinäramt, nachdem sich X._ schriftlich ausführlich geäussert hatte, am 3. Juli 2007 die definitive Beschlagnahmung und Euthanasierung des Hundes, unter Entzug der aufschiebenden Wirkung. Am 13. Juli 2007 brach X._ in das Tierheim ein, nahm den Hund an sich und verbrachte ihn nach Italien. Am 24. Juli 2007 erhob er gegen die Euthanasierungsverfügung zudem Rekurs an die Gesundheitsdirektion des Kantons Zürich, den diese am 6. Dezember 2007 abwies. Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich bestätigte diesen Entscheid auf Beschwerde hin am 13. März 2008.
B. X._ erhebt gegen das Urteil des Verwaltungsgerichts mit Eingabe vom 18. Mai 2008 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten mit dem Antrag, das angefochtene Urteil aufzuheben. Mit Schreiben vom 2. Juni 2008 ersucht er zudem um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
C. Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich beantragt - unter Verzicht auf Gegenbemerkungen - Abweisung der Beschwerde, ebenso die Gesundheitsdirektion des Kantons Zürich. Das kantonale Veterinäramt stellt in seiner Stellungnahme den Antrag, die Beschwerde abzuweisen.

Erwägungen:
1. 1.1 Angefochten ist ein letztinstanzlicher kantonaler Endentscheid in einer Angelegenheit des öffentlichen Rechts, die unter keinen der Ausschlusstatbestände gemäss <ref-law> fällt, weshalb das Rechtsmittel der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten offen steht.
1.2 Als Halter des zu euthanasierenden Hundes ist der Beschwerdeführer durch die streitige Anordnung in schutzwürdigen eigenen Interessen betroffen und insoweit zur Beschwerde legitimiert (<ref-law>). Es fragt sich allerdings, ob er aufgrund der heutigen Sachlage an der Überprüfung des angefochtenen Urteils noch ein aktuelles Rechtsschutzinteresse besitzt. Das betreffende Tier befindet sich gemäss den Feststellungen im angefochtenen Urteil zur Zeit nicht mehr im Gewahrsam der zürcherischen Behörden, sondern es wurde vom Beschwerdeführer - der sich deswegen strafrechtlich zu verantworten hat oder hatte - eigenmächtig ins Ausland verbracht. Gegenüber der Kantonspolizei Zürich hatte der Beschwerdeführer bei seiner diesbezüglichen Einvernahme am 20. Juli 2007 Folgendes erklärt:
"Der Hund kommt in der Schweiz nicht mehr zum Vorschein. Er hat in Kalabrien nun ein schönes Leben. Er biss noch nie jemanden. Ich wollte ihm sein Leben lassen, weil er niemandem etwas zu Leide getan hatte. Ich will auch nicht wissen, wo der Typ meinen Hund hinbrachte. Ich habe auch seine Natelnummer bei mir gelöscht. Ich will weder vom Typen noch von meinem Hund etwas wissen. Ich habe B._ das Leben geschenkt. Für mich ist die Angelegenheit abgeschlossen. Bzw. ich werde noch Einspruch erheben. Ich will auf dem rechtlichen Weg Recht bekommen."
In der an das Bundesgericht gerichteten Rechtsschrift findet sich keine entsprechende Erklärung mehr. Ein aktuelles Interesse des Beschwerdeführers an der Aufhebung der angefochtenen Beschlagnahme- und Euthanasierungsverfügung erscheint daher insoweit gegeben, als die Möglichkeit besteht, dass er seinen Hund entgegen seinen früheren Erklärungen doch wieder zu sich holen will oder dass das Tier sonstwie von den Behörden des Kantons Zürich erneut aufgegriffen wird. Der Beschwerdeführer könnte sich, falls der Entscheid des Verwaltungsgerichts in Rechtskraft erwächst, einer späteren Vollstreckung der streitigen Massnahme dannzumal nicht mehr oder nicht mehr ohne weiteres widersetzen. Auf die Beschwerde ist insoweit einzutreten.
2. 2.1 Das eidgenössische Tierschutzgesetz vom 16. Dezember 2005 (TSchG [SR 455], in Kraft seit 1. September 2008) enthält eine Rechtsgrundlage für die Beschlagnahmung und allfällige Tötung von Hunden, soweit es sich um Tiere handelt, die vernachlässigt oder unter völlig ungeeigneten Bedingungen gehalten werden (<ref-law>). Nichts anderes galt im Übrigen unter der Herrschaft des Tierschutzgesetzes vom 9. März 1978 (aTSchG [AS 1981 562]; vgl. dessen Art. 25 Abs. 1). Nähere Vorschriften über die Hundehaltung finden sich in Art. 68 ff. der eidgenössischen Tierschutzverordnung vom 23. April 2008 (TSchV [SR.455.1], ebenfalls in Kraft seit 1. September 2008; zum früheren Recht vgl. Art. 30a ff. der Tierschutzverordnung vom 27. Mai 1981 [aTSchV, Fassung vom 12. April 2006, AS 2006 1427]). Einzelne Bestimmungen verfolgen dabei auch das Ziel der Sicherheit von Menschen und Tieren (Art. 77 - 79 TSchV, Art. 34a ff. aTSchV). Für Feststellungen über Hunde, die Menschen oder Tiere erheblich verletzt haben oder ein übermässiges Aggressionsverhalten zeigen, besteht eine Meldepflicht zuhanden der zuständigen kantonalen Stelle, welche "die erforderlichen Massnahmen" anzuordnen hat (Art. 78 und 79 TSchV, Art. 34b Abs. 3 aTSchV). Zuständig für den Erlass und die Anwendung von Vorschriften, welche die Hundehaltung aus Gründen der öffentlichen Sicherheit beschränken, sind nach der heutigen bundesstaatlichen Kompetenzordnung die Kantone (<ref-ruling> E.3. 2 S. 254, 133 I 172 E.2 S. 174 ff.).
Die vorliegend gegen den Hund B._ ergangene Euthanasierungsverfügung hat ihre Grundlage dementsprechend im kantonalen Recht (vgl. § 6 des zürcherischen Gesetzes vom 14. März 1971 über das Halten von Hunden). Aufgrund des Territorialitätsprinzips können solche sich auf kantonales Recht stützende sicherheitspolizeilichen Anordnungen ausserhalb des Gebietes des betreffenden Kantons grundsätzlich keine Rechtswirkungen entfalten (Häfelin/Müller/Uhlmann, Allgemeines Verwaltungsrecht, 5. Auflage, Rz. 355 ff.). Der Beschwerdeführer wohnt heute im Kanton St. Gallen, wohin er seinen Wohnsitz schon bei Einreichung der Beschwerde an das Verwaltungsgericht verlegt hatte. Er untersteht damit als allfälliger Hundehalter den Vorschriften dieses Kantons. Falls er den Hund B._ künftig im Kanton St. Gallen halten will, obliegen diesbezügliche Anordnungen den Behörden des jetzigen Wohnsitzkantons (welche die Vorgeschichte im andern Kanton pflichtgemäss mitzuwürdigen hätten).
2.2 Diese interkantonale Kompetenzordnung schliesst die Weitergeltung der zuvor im Kanton Zürich zuständigkeitskonform ergangenen Euthanasierungsverfügung allerdings nicht aus. Das betroffene Tier befindet sich heute zwar nicht mehr im Gewahrsam der zürcherischen Behörden, womit die verfügte sicherheitspolizeiliche Massnahme einstweilen nicht vollstreckbar ist. Ihre Durchsetzung könnte jedoch wieder aktuell werden, wenn der Hund im Kanton Zürich erneut aufgegriffen wird. Die eigenmächtige "Befreiung" eines sicherheitspolizeilich beschlagnahmten Tieres durch den Halter verdient keinen Schutz. Eine vorbehaltlose Aufhebung der im Kanton Zürich ergangenen Euthanasierungsverfügung, wie sie der Beschwerdeführer offenbar anstrebt, fällt ausser Betracht.
2.3 Folgende Umstände sprechen jedoch dafür, die allfällige spätere Vollstreckung dieser Massnahme von einer erneuten Begutachtung des Tieres abhängig zu machen: Der Beschwerdeführer weist mit Grund darauf hin, dass sein Hund rund ein halbes Jahr vor der erfolgten Beschlagnahme einen gutachterlichen Wesenstest durch den Bezirkstierarzt erfolgreich bestanden habe und gestützt darauf von der Leinen- und Maulkorbpflicht befreit worden sei. Dass das Tier streunend in der Nähe eines Kinderhortes aufgegriffen wurde, beruht zwar auf einer Nachlässigkeit in der Organisierung der Betreuung, sagt aber über seine Gefährlichkeit nichts aus. Bis zu seiner Beschlagnahme hat es, soweit bekannt, auch nie einen Menschen gebissen. Ernsthafte Anzeichen für eine gefährliche Aggressivität ergaben sich dagegen aus dem Verhalten des Hundes im Tierheim, wo er unerwartet eine Pflegerin ansprang und in der Folge einem Berührungsverbot unterworfen wurde. Als zusätzlichen Grund für eine Euthanasierung werteten die zürcherischen Behörden auch die in der tierärztlichen Untersuchung vom 20. Juni 2007 festgestellten neurologischen Symptome unbekannter Herkunft (Zittern), wobei ein kausaler Zusammenhang mit dem zunehmend aggressiven Verhalten des Tieres nicht auszuschliessen war. Der Beschwerdeführer bestreitet das Vorliegen einer ernsthaften Erkrankung seines Hundes. Seine Einwendungen vermögen indessen die der angefochtenen Anordnung zugrunde liegenden Argumente nicht schlüssig zu widerlegen; im Zeitraum nach der erfolgten Beschlagnahme lag nach den für das Bundesgericht verbindlichen Sachverhaltsfeststellungen des Verwaltungsgerichts (Art. 97 und 105 BGG) ein gesteigertes Aggressionsverhalten vor, welches im Zusammenhang mit den übrigen Umständen (schlechter Gesundheitszustand des Hundes, getrübter Leumund des Beschwerdeführers) die Euthanasierung als gerechtfertigt oder zumindest als vertretbar erscheinen liess. Inwiefern aus dem angerufenen Urteil 2P.52/2007 vom 5. Juli 2007 für den vorliegenden Fall ein anderer Schluss zu ziehen wäre, legt der Beschwerdeführer nicht dar. Das angefochtene Urteil schützt eine sicherheitspolizeiliche Anordnung, die im Zeitpunkt ihres Ergehens sachlich begründet war, und ist daher nicht aufzuheben.
Seit den diesem Entscheid zugrunde liegenden Sachverhaltsfeststellungen ist aber über ein Jahr verstrichen, und es ist nicht bekannt, wie sich der Zustand und das Verhalten des Hundes seither entwickelt haben. Sofern B._ im Kanton Zürich eines Tages wieder aufgegriffen werden sollte, müsste, sofern dessen Halter dies verlangt, aufgrund einer nochmaligen Begutachtung (Wesenstest) nach Massgabe der gesamten dannzumaligen Umstände über seine allfällige Euthanasierung vernünftigerweise neu entschieden werden. Mit diesem Vorbehalt ist die Beschwerde abzuweisen.
3. Da der Beschwerdeführer mit seinen Einwendungen gegen die streitige Anordnung im Grundsatz unterliegt, sind ihm die Kosten des bundesgerichtlichen Verfahrens aufzuerlegen (<ref-law>). Seinem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege bzw. um Befreiung von den Gerichtskosten kann mangels hinreichender Erfolgsaussicht des gestellten Rechtsbegehrens nicht entsprochen werden (<ref-law>). Bei der Festsetzung der Gerichtsgebühr wird der wirtschaftlichen Lage des Beschwerdeführers Rechnung getragen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird im Sinne der Erwägungen abgewiesen.
2. Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 300.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, dem Veterinäramt, der Gesundheitsdirektion und dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich (3. Kammer) sowie dem Bundesamt für Veterinärwesen schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 31. Oktober 2008
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Merkli Klopfenstein