hat sich ergeben:
A.- Kurt Suter (Beklagter) erwarb am 3. Juni 1991 30% der Aktien der Eichmann AG (Klägerin). Seit diesem Zeitpunkt war er sowohl Verwaltungsratspräsident (bis Ende Februar 1995) als auch Geschäftsführer (bis Ende August 1995) der Klägerin.
B.- Die Klägerin war Eigentümerin von zwei Stockwerkeigentumsanteilen für eine Wohnung und einen Parkplatz in Lugano-Castagnola. Am 7. Februar 1995 beauftragte sie den Beklagten, in ihrem Namen und auf ihre Rechnung diese Stockwerkeigentumseinheiten an die Eheleute Ruth und Rolf Weiss zu verkaufen. Sie ermächtigte ihn insbesondere, den Kaufpreis entgegen zu nehmen und dafür rechtsgültig zu quittieren. Der Kaufpreis von Fr. 950'000.-- war wie folgt zu begleichen: Fr. 91'253.-- sowie Fr. 602'967.50 durch die Übergabe zweier Checks an den verurkundenden Notar und Fr. 100'000.-- sowie Fr. 155'779.50 durch Übergabe zweier weiterer Checks an den Beklagten als Vertreter der Verkäuferin. Die Käufer übergaben die Checks bei Vertragsschluss vereinbarungsgemäss dem Notar und dem Beklagten. Der Beklagte rechnete den Check über Fr. 100'000.-- mit der Klägerin ab. Den Betrag von Fr. 155'779.50 lieferte er nicht ab.
C.- Die Klägerin verlangte am 19. August 1997 beim Vermittleramt des Kreises Ilanz vom Beklagten Fr. 155'779.50 nebst 5% Zins seit dem 15. Februar 1995. Nach erfolgloser Sühneverhandlung reichte sie am 3. Juni 1998 beim Bezirksgericht Glenner eine entsprechende Klage ein. Das Bezirksgericht hiess die Klage am 13. Oktober 1998 gut. Am 2. Juni 1999 wies das Kantonsgericht von Graubünden die Berufung des Beklagten gegen diesen Entscheid ab.
D.- Der Beklagte hat gegen dieses Urteil sowohl staatsrechtliche Beschwerde als auch Berufung eingereicht. Auf die staatsrechtliche Beschwerde ist das Bundesgericht mit Urteil vom heutigen Tag nicht eingetreten. In der Berufung beantragt der Beklagte, das angefochtene Urteil aufzuheben und die Klage abzuweisen, soweit sie den Betrag von Fr. 5'779.50 übersteigt; eventuell sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Die Klägerin beantragt, auf die Berufung nicht einzutreten und schliesst eventuell auf Abweisung der Berufung.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- a) In seiner Eingabe an das Bezirksgericht führt der Beklagte aus, es hätten verschiedene Forderungen auf dem Verkaufsobjekt gelastet, zu deren Begleichung er den Kaufpreis verwendet habe, unter anderem ".. Fr. 155'779.50 zur Deckung des Hypothekarkredits von Fr. 165'000.-- (Fr. 150'000.-- durch Kurt Suter/Fr. 15'000.-- durch die Piato AG) sowie Guthaben der Piato AG und Forderungen von Kurt Suter aus ev. Betrug in Zusammenhang mit Falschbeurkundung der tatsächlichen Baukosten gegen Übergabe des gesplitteten Schuldbriefs von Fr. 120'000.-- an die Käufer". Anlässlich der Hauptverhandlung vor dem Bezirksgericht brachte der Beklagte vor, er habe mit dem strittigen Betrag offene Rechnungen der Klägerin getilgt.
b) In der Berufung an das Kantonsgericht stellt sich der Beklagte auf den Standpunkt, er habe mit seinen Vorbringen in der Eingabe an das Bezirksgericht sinngemäss die Verrechnung mit Forderungen erklärt, die ihm selbst gegen die Klägerin zustanden. Daher sei er nicht verpflichtet, den Betrag der Klägerin auszuhändigen. Das Kantonsgericht führt in seinem Entscheid als Hauptbegründung an, der Beklagte habe die Verrechnung nicht rechtsgenüglich erklärt. Nach Auffassung des Beklagten ist diese Begründung bundesrechtswidrig. Das Kantonsgericht stelle in Bezug auf die Verrechnung überhöhte Anforderungen an die Behauptungspflicht der Parteien und vereitle dadurch Bundesrecht.
2.- a) Ob ein bundesrechtlicher Anspruch durch die Sachvorbringen einer Partei materiell hinreichend substanziiert ist, entscheidet sich nach Bundesrecht, wobei dem kantonalen Prozessrecht insbesondere die Regelung vorbehalten bleibt, ob eine Ergänzung der Substanziierung im Beweisverfahren zugelassen ist oder diese bereits im Hauptverfahren in einer Weise erfolgen muss, welche die Überprüfung der Sachvorbringen im Beweisverfahren erlaubt (<ref-ruling> E. 2, 3). Der Beklagte anerkennt denn auch, dass er die Verrechnungseinrede bereits in seiner Eingabe an das Bezirksgericht erheben musste.
b) Der Beklagte behauptet in seiner Eingabe an das Bezirksgericht, mit dem empfangenen Geld Forderungen getilgt zu haben, die ihm selbst oder der Piato AG gegen die Klägerin zustanden. Im Prozess genügt es jedoch nicht, die Existenz einer Forderung bloss zu behaupten. Vielmehr ist detailliert darzulegen, worauf sich die behauptete Forderung stützt, damit im Bestreitungsfall Beweis darüber abgenommen werden kann. Der Beklagte legt nicht dar, worauf sich die entsprechenden Forderungen abstützen. Weder zu den Hypothekarkrediten noch zu den angeblichen Forderungen aus strafbarer Handlung macht er irgendwelche näheren Angaben. Die Sachvorbringen zum Bestand der behaupteten Forderungen genügen damit den bundesrechtlichen Minimalanforderungen an die Substanziierung nicht, unabhängig davon, ob der Beklagte die ihm angeblich zustehende Forderung durch Verrechnung oder Bezahlung getilgt haben wollte.
c) Auch in Bezug auf die Art der Tilgung kam der Beklagte seiner Substanziierungspflicht nicht hinreichend nach. Seine Eingabe an das Bezirksgericht enthält nämlich auch sinngemäss und unter Berücksichtigung der gesamten Umstände keine eindeutige Verrechnungserklärung. Seine Ausführungen können ebensogut dahingehend verstanden werden, dass er die Zahlungen gemäss speziellem Auftrag der Klägerin ausführte oder dass die Zahlungen notwendig gewesen seien, um den übernommenen Auftrag richtig erfüllen zu können. Die erste Variante setzt das Einverständnis der Klägerin voraus, nach der zweiten Variante mussten die Zahlungen im Interesse der Klägerin erfolgen. Die Verrechnungserklärung kann dagegen prinzipiell ohne Rücksicht auf die Interessen der Verrechnungsgegnerin erfolgen, sogar gegen deren Willen. Dafür ist sie an strengere Voraussetzung gebunden (Gleichartigkeit der Forderungen, Fälligkeit der Forderung des Verrechnenden). Um eine Beurteilung des Sachverhalts nach den bundesrechtlichen Bestimmungen zu ermöglichen, muss der Beklagte darlegen, woraus er das Recht zur Tilgung der von ihm behaupteten Forderungen herleitet. Dies ist aus der Eingabe an das Bezirksgericht nicht ersichtlich.
3.- Die Hauptbegründung des Kantonsgerichts hält somit vor Bundesrecht stand. Da der Beklagte auch in der staatsrechtlichen Beschwerde nichts gegen diese Begründung vorzubringen vermochte, erübrigt sich eine Überprüfung der Eventualbegründung.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die Berufung wird abgewiesen und das Urteil des Kantonsgerichts von Graubünden vom 2. Juni 1999 wird bestätigt.
2.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 5'500.-- wird dem Beklagten auferlegt.
3.- Der Beklagte hat der Klägerin eine Parteientschädigung von Fr. 6'000.-- zu bezahlen.
4.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Kantonsgericht von Graubünden (Zivilkammer), schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 3. Januar 2000
Im Namen der I. Zivilabteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Der Gerichtsschreiber: