A.- C._ a travaillé au service de la société X._ Sàrl à Y._. Par lettre du 30 août 1999, il a résilié le contrat de travail qui le liait à cette société avec effet au 31 octobre 1999, invoquant notamment l'état de la situation financière de l'employeur ainsi que des arriérés de salaire. Le 2 novembre 1999, C._ a présenté à son ancien employeur un décompte écrit des salaires et frais qui lui étaient encore dus au 31 octobre 1999 (27 211 fr. 40).
La faillite de la société X._ Sàrl a été ouverte le 24 janvier 2000. Le 8 mars 2000, C._ a produit une créance de 38 104 fr. 65 dans ladite faillite.
L'assuré s'est ensuite adressé à la Caisse cantonale neuchâteloise d'assurance-chômage (la caisse de chômage), le 10 mars suivant; il lui a demandé le versement d'indemnités en cas d'insolvabilité jusqu'à concurrence de la somme de 18 332 fr., montant représentant les salaires impayés afférents aux mois d'août à octobre 1999, une part du 13e salaire, ainsi qu'un droit aux vacances.
Par décision du 15 mars 2000, la caisse de chômage a refusé d'allouer ses prestations.
Quant au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel (le Département), il a rejeté le recours que l'assuré avait formé contre la décision de la caisse, par décision du 25 août 2000.
B.- C._ a recouru contre cette décision devant le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, en concluant au versement des indemnités en cas d'insolvabilité.
Par jugement du 16 février 2001, la juridiction cantonale a rejeté le recours.
C.- C._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont il demande l'annulation, avec suite de dépens, en reprenant ses conclusions formulées en première instance.
La caisse intimée s'en remet à justice. Tandis que le Département propose le rejet du recours, le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé.

Considérant en droit :
1.- a) Aux termes de l'art. 51 al. 1 let. a LACI, les travailleurs assujettis au paiement des cotisations, qui sont au service d'un employeur insolvable sujet à une procédure d'exécution forcée en Suisse ou employant des travailleurs en Suisse, ont droit à une indemnité pour insolvabilité lorsqu'une procédure de faillite est engagée contre leur employeur et qu'ils ont, à ce moment-là, des créances de salaire envers lui. L'art. 53 al. 1 LACI dispose que lorsque l'employeur a été déclaré en faillite, le travailleur doit présenter sa demande d'indemnisation à la caisse publique compétente à raison du lieu de l'office des poursuites ou des faillites dans un délai de 60 jours à compter de la date de la publication de la faillite dans la Feuille officielle suisse du commerce. D'après l'art. 52 al. 1 LACI, dans sa teneur en vigueur depuis le 1er septembre 1999 (RO 1999 p. 2383), l'indemnité couvre les créances de salaire portant sur les quatre derniers mois du rapport de travail, jusqu'à concurrence, pour chaque mois, du montant maximum visé à l'art. 3 al. 1.
b) Selon l'art. 55 al. 1 LACI, dans la procédure de faillite ou de saisie, le travailleur est tenu de prendre toutes les mesures propres à sauvegarder son droit envers l'employeur, jusqu'à ce que la caisse l'informe de la subrogation dans ladite procédure. Lorsque la faillite est prononcée postérieurement à la dissolution des rapports de travail, le travailleur qui n'a pas reçu son salaire, en raison de difficultés économiques rencontrées par l'employeur, a l'obligation d'entreprendre à l'encontre de ce dernier les démarches utiles en vue de récupérer sa créance, sous peine de perdre son droit à l'indemnité en cas d'insolvabilité. Cette condition à laquelle est subordonné le droit à l'indemnité ressort de l'arrêt <ref-ruling> (voir plus spécialement p. 59 consid. 3d, ainsi que Gerhards, Kommentar zum Arbeitslosenversicherungsgesetz, vol. III, p. 1290 note 8). Elle exprimait l'obligation générale des assurés de diminuer le dommage (<ref-ruling> consid. 4c et les références citées, 113 V 28 consid. 4a, DTA 1999 n° 24 pp. 142-143 consid. 1c; à propos de ce principe général du droit des assurances sociales, voir également <ref-ruling> consid. 3c, 117 V 278 consid. 2b, 400 et les arrêts cités, Riemer-Kafka, Die Pflicht zur Selbstverantwortung, Fribourg 1999, p. 57, 551 et 572, ainsi que Landolt, Das Zumutbarkeitsprinzip im schweizerischen Sozialversicherungsrecht, thèse Zurich 1995, p. 61).
Cela ne veut cependant pas dire qu'il faille exiger du salarié qu'il introduise sans délai une poursuite contre son ancien employeur (impliquant la notification d'un commandement de payer aux frais de l'assuré). L'assurance d'une indemnité en cas d'insolvabilité a précisément pour but d'épargner aux assurés l'obligation de recourir aux procédures parfois longues et coûteuses de l'exécution forcée régie par la LP (Gerhards, Grundriss des neuen Arbeitslosenversicherungsrechts [1996], § 220 p. 149). Il s'agit seulement d'éviter que l'assuré reste inactif et n'entreprenne rien pour récupérer son salaire impayé, en attendant le prononcé de la faillite de son ex-employeur.
L'autorité fédérale de surveillance avait d'ailleurs jadis relevé à juste titre que toutes les possibilités qui permettent à l'assuré de sauvegarder son droit devaient être prises en considération dans ce contexte et que l'on ne saurait donc exclure d'emblée les solutions de compromis entre l'employeur et les travailleurs (DTA 1999 n° 24 p. 143 consid. 1c).
Par ailleurs, bien que ce point n'ait pas d'incidence sur l'issue du présent litige, il sied de préciser que la condition de l'insolvabilité de l'employeur au moment de la cessation des rapports de travail, naguère posée par la jurisprudence (cf. <ref-ruling> consid. 3d in fine) et rappelée par le Tribunal administratif (consid. 3b et 3c in initio du jugement attaqué), n'est actuellement plus requise (RSAS 2001 p. 92).
2.- a) Le recourant soutient qu'il n'est pas resté inactif après avoir quitté son ancien employeur. A cet égard, il reproche aux premiers juges de n'avoir pas établi les faits pertinents, singulièrement d'avoir violé l'art. 103 al. 4 LACI en refusant d'entendre l'associé gérant de la société faillie qui aurait pu confirmer la réalité des démarches qu'il avait entreprises afin d'obtenir le règlement de son dû.
L'audition de l'associé gérant par le Tribunal administratif, requise par le recourant (recours du 27 septembre 2000, p. 8), était toutefois superflue. En effet, dans son recours au Département, le recourant avait admis sa passivité, exposant qu'il aurait été inutile et contre productif de sa part de poursuivre son ancien employeur en vue de récupérer sa créance, d'autant que les liquidités générées par un important chantier en cours auraient dû permettre de le désintéresser ultérieurement. A cette occasion, il avait précisé que ses obligations se limitaient à la production de sa créance dans la faillite et qu'il ne lui incombait pas d'agir préalablement (recours du 17 avril 2000, p. 5; observations du 13 juillet 2000, p. 3). Ce n'est qu'à la réception de la décision sur recours du 25 août 2000 que le recourant a adapté sa version des faits, en alléguant désormais l'existence de pourparlers oraux avec son ancien employeur (recours du 27 septembre 2000, ch. 6 et 7).
b) Le recourant savait que son employeur se trouvait dans une situation financière délicate. Cela ne l'a cependant pas empêché de reporter délibérément l'encaissement de sa créance à des jours meilleurs, afin - a-t-il reconnu - que son débiteur puisse investir ses liquidités dans d'autres projets.
En procédant de la sorte et en restant inactif durant près de trois mois après la fin de ses rapports de travail, le recourant a reporté bienveillamment les conséquences de l'insolvabilité éventuelle de son ancien employeur sur l'assurance-chômage. Il a donc fait passer sciemment les intérêts d'un tiers avant ceux de l'assurance sociale, contrevenant ainsi manifestement à son obligation de réduire le dommage.
Pour cette raison, le Département et le Tribunal administratif ont confirmé à bon droit le dispositif de la décision litigieuse du 15 mars 2000.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est rejeté.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel, au Tribunal administratif du canton de
Neuchâtel, ainsi qu'au Secrétariat d'Etat à
l'économie.
Lucerne, le 4 septembre 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIe Chambre :
Le Greffier: