Sachverhalt:
A. X._ wird vorgeworfen, am 6. Dezember 2006 mit einem ca. 30 cm langen Küchenmesser auf Y._ eingestochen zu haben, von dem er 5 Gramm Kokain für Fr. 350.-- kaufen wollte. Y._ erlitt eine Verletzung hinter der Achsel etwa auf der Höhe der Brustwarze (Stichkanal rund 10 cm), eine ca. 2 bis 3 cm tiefe Wunde im Bereich Brust/Oberbauch sowie einen oberflächlichen Schnitt am Oberarm. Die Verletzungen waren nicht lebensgefährlich. X._ entriss Y._, bevor er auf ihn einstach, den zuvor ausgehändigten Betrag von Fr. 400.-- und setzte sich nach der tätlichen Auseinandersetzung mit dem Kokain ab. Zudem wird ihm zur Last gelegt, am 4. Juli 2006 einen Einbruchdiebstahl in ein Fahrzeug verübt zu haben.
B. Das Geschworenengericht des Kantons Zürich sprach X._ mit Urteil vom 3. April 2008 schuldig der versuchten vorsätzlichen schweren Körperverletzung, des mehrfachen Diebstahls sowie der Sachbeschädigung. Es verurteilte ihn zu einer Freiheitsstrafe von 3 1⁄2 Jahren als Zusatzstrafe zum Strafbefehl der Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland aus dem Jahre 2007 und unter Anrechnung der ausgestandenen Polizei-, Untersuchungs- und Sicherheitshaft von 480 Tagen. Zudem hielt es insbesondere fest, dass X._ dem Geschädigten Y._ dem Grundsatze nach schadenersatzpflichtig ist. Zur Geltendmachung allfälliger Ansprüche wurde der Geschädigte auf den Zivilweg verwiesen. X._ wurde weiter verpflichtet, Y._ Fr. 3'000.-- Genugtuung zuzüglich Zins zu bezahlen. Eine von X._ dagegen erhobene Nichtigkeitsbeschwerde wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 21. Oktober 2010 ab.
C. X._ führt Beschwerde in Strafsachen und subsidiäre Verfassungsbeschwerde. Er beantragt, das Urteil des Geschworenengerichts und der Beschluss des Kassationsgerichts seien aufzuheben, und die Sache sei zur Neubeurteilung an die Vorinstanzen zurückzuweisen. Des Weiteren ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
D. Das Geschworenengericht und das Kassationsgericht des Kantons Zürich haben auf Vernehmlassung verzichtet. Die Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich und Rechtsanwalt Ivo Wiesendanger für den Beschwerdegegner 2 liessen sich innert Frist nicht vernehmen.

Erwägungen:
1. Mit Beschwerde in Strafsachen gemäss <ref-law> kann grundsätzlich jede Rechtsverletzung geltend gemacht werden, die bei der Anwendung von materiellem Strafrecht oder Strafprozessrecht begangen wird (<ref-ruling> E. 1.4.3 S. 40 f.). Dies gilt auch für die Verletzung von Verfassungsrecht (<ref-law>). Die subsidiäre Verfassungsbeschwerde (<ref-law>) ist somit ausgeschlossen. Soweit der Beschwerdeführer dieses Rechtsmittel erhebt, ist die Eingabe als Beschwerde in Strafsachen entgegenzunehmen.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer bringt vor, das Kassationsgericht habe eine Verletzung des Beschleunigungsgebots zu Unrecht verneint und dadurch <ref-law>, Art. 6 Ziff. 1 EMRK und Art. 14 Ziff. 3 lit. c UNO-Pakt II verletzt. Das Geschworenengericht habe sein Urteil vom 3. April 2008 erst am 9. September 2009 schriftlich begründet. Er sei am 9. April 2009 (nach Verbüssung von zwei Dritteln der Strafe) aus dem Strafvollzug bedingt entlassen worden. Seine Entlassung hätte bei rascherer Urteilsausfertigung weit früher angeordnet werden können. Im Verhältnis zwischen der verhängten Freiheitsstrafe und der Dauer für die Urteilsausfertigung liege ein Verstoss gegen das Beschleunigungsgebot vor (Beschwerde S. 21 f.).
2.2 Der Beschwerdeführer verkennt, dass das Kassationsgericht eine Verletzung des Beschleunigungsgebots nicht prüft respektive verneint, sondern auf seine Rüge nicht eintritt. Soweit er im Rahmen der vorgebrachten Verfassungs- und Konventionsverletzung den kassationsgerichtlichen Entscheid beanstandet, ohne sich mit den entsprechenden Erwägungen auseinanderzusetzen, genügt sein Vorbringen den Begründungsanforderungen gemäss <ref-law> nicht.
2.3 Falls der Beschwerdeführer sinngemäss eine Verletzung des Beschleunigungsgebots durch das Geschworenengericht rügen sollte, beruft er sich insofern auf einen Sachverhalt, der sich nach der Fällung des angefochtenen Urteils vom 3. April 2008 ereignet hat. Neue Tatsachen und Beweismittel dürfen vor Bundesgericht nur soweit vorgebracht werden, als der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt (<ref-law>). Echte tatsächliche Noven fallen nicht unter den Anwendungsbereich von <ref-law>. Solche Tatsachen, die erst nach dem Ergehen des angefochtenen Entscheids aufgetreten sind, können nach konstanter bundesgerichtlicher Rechtsprechung mit Beschwerde in Strafsachen nicht geltend gemacht werden (<ref-ruling> E. 5.1.3 S. 103 mit Hinweis). Mit Blick auf Art. 13 EMRK, wonach jede Person, die in ihren in der Konvention anerkannten Rechten oder Freiheiten verletzt worden ist, das Recht hat, bei einer innerstaatlichen Instanz eine wirksame Beschwerde zu erheben, ist der Beschwerdeführer mit der behaupteten Verletzung des Beschleunigungsgebots dennoch zu hören (Urteil 6B_764/2009 vom 17. Dezember 2009 E. 1.4.2 mit Hinweisen).
2.4 Das in <ref-law>, Art. 6 Ziff. 1 EMRK und Art. 14 Ziff. 3 lit. c UNO-Pakt II geregelte Beschleunigungsgebot verpflichtet die Behörde, das Strafverfahren zügig voranzutreiben, um die beschuldigte Person nicht unnötig über die gegen sie erhobenen Vorwürfe im Ungewissen zu lassen. Es gilt für das ganze Verfahren. Welche Verfahrensdauer angemessen ist, hängt von den konkreten Umständen ab, die in ihrer Gesamtheit zu würdigen sind. Kriterien hierfür bilden etwa die Schwere des Tatvorwurfs, die Komplexität des Sachverhaltes, die dadurch gebotenen Untersuchungshandlungen, das Verhalten des Beschuldigten und dasjenige der Behörden sowie die Zumutbarkeit für den Beschuldigten (<ref-ruling> E. 3.1 S. 273 mit Hinweisen).
Wird ein Verstoss gegen das Beschleunigungsgebot festgestellt, ist diesem Umstand angemessen Rechnung zu tragen. Mögliche Rechts-folgen sind nach der Praxis eine Strafreduktion, gegebenenfalls der Verzicht auf Bestrafung oder in schwerwiegenden Fällen die Verfahrenseinstellung. Bei der Frage nach der sachgerechten Sanktion ist einerseits zu berücksichtigen, wie schwer die beschuldigte Person durch die Verfahrensverzögerung getroffen worden ist, andererseits aber auch, wie gravierend die ihr vorgeworfenen Straftaten sind und welche Strafe ausgesprochen werden müsste, wenn das Verfahren innert angemessener Frist durchgeführt worden wäre. Einzubeziehen sind schliesslich auch die Interessen der Geschädigten. Das Gericht ist verpflichtet, die Verletzung des Beschleunigungsgebots im Urteil ausdrücklich festzuhalten und darzulegen, in welchem Ausmass es diesen Umstand berücksichtigt hat (<ref-ruling> E. 8 S. 170; <ref-ruling> E. 3.3 S. 54 f.; je mit Hinweisen).
2.5 Das Urteil des Geschworenengerichts wurde am 3. April 2008 gefällt und gleichentags mündlich eröffnet. Am 9. September 2009 wurde die begründete Fassung dem amtlichen Verteidiger zugestellt. Die Verfahrensdauer betrug in jenem Zeitpunkt insgesamt rund 2 3⁄4 Jahre. Gegen den Beschwerdeführer wird mit der versuchten schweren Körperverletzung ein gewichtiger Vorwurf erhoben. Die Verfahrensakten umfassen vier Bundesordner. Der Prozess vor dem Geschworenengericht dauerte (inkl. geheimer Beratung) fünf Tage. Das Protokoll beläuft sich auf 292 und das Urteil des Geschworenengerichts auf 85 Seiten. Der Beschwerdeführer stellte hinsichtlich des Kerngeschehens stets in Abrede, einen Messerstich gegen den Oberkörper des Geschädigten geführt zu haben. Das Geschworenengericht setzt sich eingehend mit den Aussagen des Beschwerdeführers, des Geschädigten, mehrerer Zeugen und Sachverständigen auseinander. Es hatte die Tat- und Rechtsfragen als erste kantonale Instanz umfassend zu prüfen.
Die Dauer der Urteilsausfertigung von rund 17 Monaten erscheint zwar lange. Jedoch handelt es sich in Anbetracht der konkreten Umstände nicht um einen übermässig ausgedehnten Zeitraum im Sinne einer eigentlichen Verfahrensverschleppung. Zudem befand sich der Beschwerdeführer, dem am 9. Juli 2008 auf sein Gesuch hin der vorzeitige Strafvollzug bewilligt wurde, seit der mündlichen Urteilseröffnung vom 3. April 2008 nicht mehr in völliger Ungewissheit über den Prozessausgang. Mit Verfügung des Geschworenengerichtspräsidenten vom 24. März 2009 wurde der Beschwerdeführer antragsgemäss per 9. April 2009 nach Verbüssung von zwei Dritteln der Freiheitsstrafe bedingt aus dem vorzeitigen Strafvollzug entlassen. Inwiefern die lange Dauer der Urteilsausfertigung einen entscheidenden Nachteil für den Beschwerdeführer zur Folge hat, ist nicht ersichtlich. Wie noch zu zeigen sein wird, ist die Beschwerde in Strafsachen in der Hauptsache abzuweisen. Damit wird es im Wesentlichen (mit Ausnahme des vollendeten Diebstahls vom 6. Dezember 2006) beim Schuld- und Strafpunkt des Geschworenengerichts bleiben. Dass das Geschworenengericht seinen Entscheid im Zeitpunkt der Entlassung des Beschwerdeführers aus dem vorzeitigen Strafvollzug noch nicht motiviert hatte, stellt keine Verfahrensverschleppung dar. Die Rüge des verletzten Beschleunigungsgebots ist unbegründet.
3. Der Beschwerdeführer wirft dem Geschworenengericht eine willkürliche Beweiswürdigung (<ref-law>) und die Verletzung der Unschuldsvermutung (<ref-law> und Art. 6 Ziff. 2 EMRK) vor.
Diese Rügen sind unzulässig, da sie mit der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht erhoben werden konnten und daher das Urteil des Geschworenengerichts insoweit kein letztinstanzlicher kantonaler Entscheid ist. Der Beschwerdeführer hätte vielmehr in der Beschwerde gegen den Entscheid des Kassationsgerichts darlegen müssen, weshalb und inwiefern dieses in seinem Beschluss die behaupteten Verfassungsverletzungen durch das Geschworenengericht zu Unrecht verneint habe. Mit dem Beschluss des Kassationsgerichts setzt er sich hingegen nicht auseinander, weshalb auf seine Beschwerde in diesem Punkt nicht einzutreten ist.
Im Übrigen zeigt die Beschwerde, könnte darauf eingetreten werden, keine Verfassungsverletzung auf. Der Beschwerdeführer hält zur Begründung fest, die fragliche Körperverletzung könne ebenso gut im Verlaufe eines Gerangels entstanden sein. Deshalb könne ihm auch nicht ein vorsätzliches Handeln zur Last gelegt werden (Beschwerde S. 22 f.). Ein solches Vorbringen, mit dem der Beschwerdeführer bloss ein aus seiner Sicht plausibleres Tatgeschehen zu erklären versucht, ist unbehelflich und ungeeignet, das vorinstanzliche Beweisergebnis als schlechterdings nicht mehr vertretbar darzutun. Mithin vermag es nicht, Willkür und die Verletzung der Unschuldsvermutung aufzuzeigen (<ref-ruling> E. 4.2 S. 560; <ref-ruling> E. 2a S. 40 f.; je mit Hinweisen).
4. 4.1 Der Beschwerdeführer sieht die Bestimmung über die rechtfertigende Notwehr (<ref-law>) verletzt. Er habe mit dem Geschädigten vereinbart, vor dem Kauf der Betäubungsmittel das Kokain zu probieren, und er sei berechtigt gewesen, vom Kaufvertrag "Abstand zu nehmen", falls er mit der Qualität nicht zufrieden wäre. Der Kaufvertrag sei deshalb nicht definitiv abgeschlossen worden, und der Geschädigte habe nicht Eigentum an den Fr. 400.-- erworben. Dass er ihm den ausgehändigten Betrag wieder entrissen habe, dürfe somit nicht als Diebstahl qualifiziert werden. Aus diesem Umstand folge weiter, dass der Angriff des Geschädigten rechtswidrig erfolgt sei. Diesen Angriff habe er abwehren dürfen. Deshalb habe das Geschworenengericht zu Unrecht eine Notwehrsituation zu seinen Gunsten verneint. Im Übrigen wäre der Angriff des Geschädigten im Zusammenhang mit den entrissenen Fr. 400.-- in keinem Fall verhältnismässig, weshalb er sich auch unter diesem Aspekt habe zur Wehr setzen dürfen (Beschwerde S. 23 f.).
4.2 Das Geschworenengericht erwägt, die Parteien hätten den Drogenhandel vollständig abgewickelt. Der Geschädigte sei auf den Beschwerdeführer losgegangen, nachdem dieser ihm die vier Geldnoten entrissen habe. Um den Angriff des Geschädigten abzuwehren, habe der Beschwerdeführer ihm die fragliche Stichverletzung zugefügt. Mit dem Entreissen der Fr. 400.-- habe der Beschwerdeführer das Vermögen des Geschädigten angegriffen. Der Geschädigte habe sich gegen diesen rechtswidrigen Angriff zur Wehr setzen dürfen, um das Geld oder die Drogen zurückzuerlangen. Er habe den Beschwerdeführer gepackt und geschüttelt sowie ihm einen Faustschlag verpasst, was als Tätlichkeit zu qualifizieren sei. Diese Abwehr sei subsidiär und proportional. Da der Geschädigte den Beschwerdeführer rechtmässig angegriffen habe, habe dieser nicht aus einer Notwehrsituation heraus gehandelt (angefochtener Entscheid S. 55 ff.).
4.3 Wird jemand ohne Recht angegriffen oder unmittelbar mit einem Angriff bedroht, so ist der Angegriffene und jeder andere berechtigt, den Angriff in einer den Umständen angemessenen Weise abzuwehren (<ref-law>). Überschreitet der Abwehrende die Grenzen der Notwehr, so mildert das Gericht die Strafe (<ref-law>). Überschreitet er die Grenzen der Notwehr in entschuldbarer Aufregung oder Bestürzung über den Angriff, so handelt er nicht schuldhaft (<ref-law>). Die Abwehr in einer Notwehrsituation muss nach der Gesamtheit der Umstände als verhältnismässig erscheinen. Eine Rolle spielen insbesondere die Schwere des Angriffs, die durch den Angriff und die Abwehr bedrohten Rechtsgüter, die Art des Abwehrmittels und dessen tatsächliche Verwendung. Die Angemessenheit der Abwehr ist auf Grund jener Situation zu beurteilen, in der sich der rechtswidrig Angegriffene im Zeitpunkt seiner Tat befand. Es dürfen nicht nachträglich allzu subtile Überlegungen darüber angestellt werden, ob der Angegriffene sich nicht allenfalls auch mit anderen, weniger einschneidenden Massnahmen hätte begnügen können und sollen (<ref-ruling> E. 3.1 und 3.2 S. 51 f. mit Hinweisen).
4.4 Bei einem Angriff auf das Vermögen ist eine in die Rechtsgüter Leib und Leben eingreifende Abwehrhandlung nur mit grösster Zurückhaltung durch Notwehr zu rechtfertigen (Kurt Seelmann, in: Basler Kommentar, Strafrecht, Bd. I, 2. Aufl. 2007, N. 13 zu <ref-law>). Ob der Beschwerdeführer ein Notwehrrecht des Geschädigten allein dadurch begründete, dass er diesem die vier überreichten Geldscheine wieder entriss, und ob das Geld ins Eigentum des Geschädigten überging, kann betreffend die Frage einer Notwehrhandlung offenbleiben. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist somit weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden. Es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen, und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (<ref-ruling> E. 1.2 S. 252 mit Hinweisen).
Nach den tatsächlichen Feststellungen des Geschworenengerichts suchte der Beschwerdeführer den ihm unbekannten Geschädigten nach Mitternacht in dessen Asylunterkunft auf, um Kokain zu kaufen. Die Parteien hatten nicht vereinbart, dass der Beschwerdeführer die Betäubungsmittel vorgängig probieren konnte. Vielmehr tat er dies eigenmächtig, nachdem der Geschädigte ihm die Portion ausgehändigt hatte. Mit der Qualität nicht zufrieden, forderte der Beschwerdeführer ohne Erfolg bessere Ware. In der Folge eskalierte der Streit. Der Beschwerdeführer entriss dem Geschädigten das zuvor ausgehändigte Geld und gab ihm einen Stoss (angefochtener Entscheid S. 44 f.; Anklageschrift der Staatsanwaltschaft IV des Kantons Zürich, Ziffer 1). Der Angriff des Beschwerdeführers richtete sich somit gegen die körperliche Integrität des Geschädigten und erfolgte in einem sich zuspitzenden Streit. Die Abwehr des Geschädigten, der den Beschwerdeführer packte, schüttelte und ihm einen Faustschlag versetzte, erscheint nach der Gesamtheit der Umstände deshalb als angemessen. Insbesondere schätzt das Geschworenengericht den Faustschlag als Tätlichkeit ein. Es schliesst eine weitergehende Beeinträchtigung der körperlichen Integrität des Beschwerdeführers zumindest konkludent aus. Endlich ist die Vorgehensweise des Beschwerdeführers, der dem Geschädigten das Geld aus freien Stücken übergab, auch nicht unter dem Titel des Besitzesschutzes im Sinne von <ref-law> gerechtfertigt (E. 5.3.3.4 nachfolgend). Dass das Geschworenengericht eine Notwehrsituation zu Gunsten des Beschwerdeführers verneint, ist somit im Ergebnis nicht zu beanstanden.
5. 5.1 Der Beschwerdeführer rügt eine Verletzung von <ref-law>. Der Geschädigte habe, da der Kaufvertrag nicht definitiv abgeschlossen worden sei, kein Eigentum am Geld erworben. Hinzu komme, dass ein derartiges Drogengeschäft widerrechtlich sei und gestützt darauf kein Eigentumserwerb erfolgen könne. Er sei schliesslich davon überzeugt gewesen, dass die Zurücknahme der Fr. 400.-- nicht unberechtigt gewesen sei (Beschwerde S. 23 f.).
5.2 Das Geschworenengericht erwägt, der Beschwerdeführer habe dem Geschädigten Fr. 400.-- übergeben und die Betäubungsmittel entgegengenommen. Ein vorgängiges Probieren des Kokains sei nicht vereinbart gewesen. Mit dem Entreissen des Geldes und der anschliessenden Flucht habe der Beschwerdeführer sich eine fremde Sache angeeignet, um sich damit unrechtmässig zu bereichern. Dadurch habe er sich in Bezug auf das Geld des Diebstahls im Sinne von <ref-law> schuldig gemacht (angefochtener Entscheid S. 57 ff.).
5.2 Das Geschworenengericht erwägt, der Beschwerdeführer habe dem Geschädigten Fr. 400.-- übergeben und die Betäubungsmittel entgegengenommen. Ein vorgängiges Probieren des Kokains sei nicht vereinbart gewesen. Mit dem Entreissen des Geldes und der anschliessenden Flucht habe der Beschwerdeführer sich eine fremde Sache angeeignet, um sich damit unrechtmässig zu bereichern. Dadurch habe er sich in Bezug auf das Geld des Diebstahls im Sinne von <ref-law> schuldig gemacht (angefochtener Entscheid S. 57 ff.).
5.3 5.3.1 Soweit der Beschwerdeführer seiner Kritik einen anderen Sachverhalt zugrunde legt, als das Geschworenengericht feststellt, ohne darzutun, inwiefern die tatsächlichen Feststellungen willkürlich seien, erschöpfen sich seine Vorbringen in appellatorischer Kritik. Dies trifft auf seine Behauptung zu, er habe die Möglichkeit gehabt, nach dem Probieren der Betäubungsmittel vom Kaufvertrag "Abstand zu nehmen". Dabei kann offenbleiben, ob er damit sinngemäss vorbringt, mit dem Geschädigten nicht einen gewöhnlichen Fahrniskauf im Sinne von <ref-law>, sondern einen Kauf auf Probe gemäss <ref-law> oder eine andere Kaufvertragsvariante vereinbart zu haben. Darauf ist nicht einzutreten (Art. 97 Abs. 1 und <ref-law>; <ref-ruling> E. 1.3.1 S. 68 mit Hinweisen).
5.3.2 Einen Diebstahl im Sinne von <ref-law> begeht, wer jemandem eine fremde bewegliche Sache zur Aneignung wegnimmt, um sich oder einen andern damit unrechtmässig zu bereichern. Ob eine Sache im Sinne der genannten Bestimmung fremd ist, beurteilt sich nach zivilrechtlichen Kriterien. Fremd ist eine Sache, die nicht allein im Eigentum des Täters steht. Mangelnde Verkehrsfähigkeit schliesst die Fremdheit einer Sache aus. Betäubungsmittel, die nicht in legalem Besitz sind, sind nicht verkehrsfähig und können nicht Gegenstand eines Diebstahls sein (<ref-ruling> E. 3.3 S. 8 f. mit Hinweisen; TRECHSEL/CRAMERI, in: Schweizerisches Strafgesetzbuch, Praxiskommentar, 2008, N. 5 vor <ref-law>; BERNARD CORBOZ, Les infractions en droit suisse, Vol. I, 3. Aufl. 2010, N. 5 ff. zu <ref-law>).
5.3.3 Es stellt sich die Frage, in wessen Eigentum sich der Betrag von Fr. 400.-- befand.
5.3.3.1 Derjenige, der fremdes Geld mit eigenem Geld vermischt, wird dessen Eigentümer (<ref-ruling> E. 5 S. 252 mit Hinweisen). Vorausgesetzt ist, dass das fremde Geld unausscheidbar mit dem eigenem vermischt wird respektive nicht mehr individualisierbar ist (SCHMID/HÜRLIMANN-KAUP, Sachenrecht, 3. Aufl. 2009, N. 1127 ff.; DUNAND/CERUTTI, Le régime juridique du mélange d'argent, in: Festschrift für Bruno Huwiler (...), 2007, S. 193 ff.). <ref-law>, der den originären Eigentumserwerb an Fahrnis durch Verbindung und Vermischung regelt, ist auf die Vermengung von Geld nicht anwendbar. Nach den tatsächlichen Feststellungen des Geschworenengerichts entriss der Beschwerdeführer dem Geschädigten das kurz zuvor ausgehändigte Geld aus der Hand. Dass der Geschädigte das Geld nach der Übergabe und vor dem Entreissen bereits mit eigenem Geld vermischt hätte (beispielsweise, indem er eigene Noten derselben Währung und Stückelung in der Hand gehalten und diese mit den überreichten Geldscheinen vermischt hätte), stellt das Geschworenengericht nicht fest. Mithin legte der Geschädigte die Kaufpreissumme nicht unausscheidbar mit eigenem Geld zusammen. Es kann deshalb nicht davon ausgegangen werden, dass der Geschädigte originäres Eigentum am Geld erwarb.
5.3.3.2 Gemäss <ref-law> bedarf es zur Übertragung des Fahrniseigentums des Übergangs des Besitzes an den Erwerber. Die blosse Besitzübertragung reicht hingegen nicht aus. Ein rechtsgültiger Erwerb von Fahrniseigentum durch Rechtsgeschäft bedingt zusätzlich kumulativ einen gültigen Erwerbstitel und einen dinglichen Vertrag (IVO SCHWANDER, in: Basler Kommentar, Zivilgesetzbuch, Bd. II, 3. Aufl. 2007, N. 2 zu <ref-law>). Der Eigentumserwerb setzt nach dem Kausalitätsprinzip ein gültiges Grundgeschäft voraus (<ref-ruling> E. 2 S. 347 mit Hinweis). Aus dem (zwingenden) Kausalitätsprinzip ergibt sich, dass bei nicht zustande gekommenen, nichtigen oder zufolge eines Mangels mit Wirkung ex tunc dahingefallenen Verpflichtungsgeschäften keine Eigentumsübertragung erfolgt (SCHWANDER, a.a.O., N. 4 zu <ref-law>).
Der Vertrag über den Kauf von Betäubungsmitteln ist wegen seines Inhalts rechtswidrig und damit gemäss <ref-law> nichtig (<ref-ruling> E. 3d/bb S. 148; GAUCH/SCHLUEP, Schweizerisches Obligationenrecht, Allgemeiner Teil, Bd. I, 9. Aufl. 2008, N. 638 ff.). Ein nichtiges Grundgeschäft verschafft somit dem "Erwerber" grundsätzlich kein Eigentum und keine Berechtigung zum Besitz. Voraussetzung der Nichtigkeit ist dabei stets, dass diese Rechtsfolge ausdrücklich im betreffenden Gesetz vorgesehen ist oder sich aus Sinn und Zweck der verletzten Norm ergibt (<ref-ruling> E. 2.2 und 2.3 S. 442 f. mit Hinweisen).
Leistungen, die auf Grund eines nichtigen Vertrags ausgetauscht worden sind, sind ohne gültigen Rechtsgrund erfolgt und können daher grundsätzlich zurückgefordert werden, und zwar entweder mit Hilfe der Leistungskondiktion nach <ref-law> oder bei Sachleistungen - auf Grund des Prinzips der Kausalität der Tradition - mit Hilfe des Vindikationsanspruchs gemäss <ref-law> (ERNST KRAMER, Berner Kommentar, 3. Aufl. 1991, N. 312 und N. 399 zu Art. 19-20 OR; GAUCH/SCHLUEP, a.a.O., N. 681). Gemäss <ref-law> kann nicht zurückgefordert werden, was in der Absicht, einen rechtswidrigen oder unsittlichen Erfolg herbeizuführen, gegeben worden ist. <ref-law> gründet auf dem römisch-rechtlichen Sprichwort: "In pari turpitudine melior est causa possidentis" (bei gleicher Sittenwidrigkeit ist die Sache des Besitzenden besser). Die Rückforderung nach <ref-law> ist nur ausgeschlossen, wenn die Leistungen zur Anstiftung oder Belohnung eines rechts- oder sittenwidrigen Verhaltens im Sinne eines Gaunerlohns erfolgen (<ref-ruling> E. 3.2 S. 445). Der Käufer hat keinen Anspruch aus ungerechtfertigter Bereicherung auf Rückleistung der von ihm geleisteten Kaufpreiszahlung (<ref-ruling> E. 3d/bb S. 148). Hat er aber - wie hier - das Eigentum am Geld nicht verloren, so kann der Käufer das Geld gestützt auf sein dingliches Recht herausverlangen. Die Möglichkeit einer Vindikation verdrängt den Anspruch aus ungerechtfertigter Bereicherung (GAUCH/SCHLUEP, a.a.O., N. 681 und N. 1500). Ob eine analoge Anwendung von <ref-law> auf die Vindikation gerechtfertigt ist, ist hier ohne Belang (vgl. dazu GAUCH/SCHLUEP, a.a.O., N. 1553 f.).
5.3.3.3 Das fragliche Kokaingeschäft ist nichtig und ohne zivilrechtliche Wirkung. Bei diesem Ergebnis bleibt es auch mit Blick auf Rechtsprechung und Lehre zur Frage formungültiger Verträge: Ist über Bedeutung und Wirkung einer gesetzlich vorgeschriebenen Form nicht etwas anderes bestimmt, so hängt von deren Beobachtung die Gültigkeit des Vertrags ab (<ref-law>). Beispielsweise bedarf der Vertrag auf Eigentumsübertragung von Grundstücken zu seiner Verbindlichkeit der öffentlichen Beurkundung (<ref-law>). Mangels öffentlicher Beurkundung ist ein Vertrag auf Eigentumsübertragung grundsätzlich nichtig (<ref-ruling> E. 3b S. 702 mit Hinweis). Rechtsprechung und Lehre sind sich jedoch darin einig, dass die Nichtigkeits- und Ungültigkeitsfolgen formunwirksamer Verträge einzuschränken sind. So hält das Bundesgericht die Formungültigkeit für unbeachtlich und die Berufung darauf für unstatthaft, wenn sie gegen Treu und Glauben verstösst und einen offenbaren Rechtsmissbrauch im Sinne von <ref-law> darstellt. Ob dies im Einzelfall zutrifft, hat das Gericht in Würdigung aller Umstände des konkreten Falles zu prüfen. So hat das Bundesgericht etwa entschieden, dass der freiwilligen und irrtumsfreien Erfüllung des mangelhaften Vertrags durch die Parteien - wenn nicht vollständig, so doch in der Hauptsache - besondere Bedeutung zukomme (<ref-ruling> E. 3b S. 702 f.; Urteil 4C.162/2005 vom 18. Mai 2006 E. 3.2; je mit Hinweisen; HÜRLIMANN-KAUP/SCHMID, Einleitungsartikel des ZGB und Personenrecht, 2. Aufl. 2010, N. 302 ff.).
Gesetzliche Formvorschriften dienen verschiedenen Zwecken wie insbesondere dem Schutz der Vertragsschliessenden, der Rechtssicherheit und der Schaffung klarer Verhältnisse (INGEBORG SCHWENZER, Schweizerisches Obligationenrecht Allgemeiner Teil, 5. Aufl. 2009, N. 31.02 f.; GAUCH/SCHLUEP, a.a.O., N. 496 ff.). Gestützt auf die Lehre und Rechtsprechung zur unbeachtlichen Formungültigkeit lassen sich hingegen keine Rechtswirkungen des fraglichen Kokaingeschäfts ableiten. Dies widerspräche Sinn und Zweck von <ref-law>, der nicht Formvorschriften, sondern die Schranken der vertraglichen Inhaltsfreiheit zum Gegenstand hat. Art. 19 Ziff. 1 Abs. 4 und 5 BetmG stellen unter anderem den Handel mit Betäubungsmitteln unter Strafe. Das Betäubungsmittelstrafrecht soll die öffentliche Gesundheit schützen (<ref-ruling> E. 2c S. 101; <ref-ruling> E. 4 S. 222). Die Norm untersagt damit den Verkauf und Kauf von Betäubungsmitteln. Der Schutzzweck der verletzten Norm legt nahe, dass das verpönte Rechtsgeschäft keinerlei Rechtswirkungen entfaltet respektive der Betäubungsmittelhändler den Kaufpreis nicht gültig erwirbt.
5.3.3.4 Im Rahmen des nichtigen Betäubungsmittelgeschäfts verblieb somit das Eigentum an den vier Geldnoten beim Beschwerdeführer als Käufer. Das Geld, welches er als Kaufpreiszahlung übergab, war deshalb nicht fremd im Sinne von <ref-law>, als er es dem Geschädigten später wieder entriss. Demnach beging er keinen Diebstahl. Diesem Ergebnis entspricht, dass der Beschwerdeführer an den Geldscheinen ein dingliches Recht hatte und ihm unter anderem grundsätzlich die Möglichkeit offenstand, diese gestützt auf <ref-law> vom Geschädigten herauszuverlangen. Daran ändert nichts, dass ihm - mangels verbotener Eigenmacht des Geschädigten - im Rahmen des Besitzesschutzes gemäss <ref-law> keine Selbsthilfe zustand (STARK/ERNST, in: Basler Kommentar, Zivilgesetzbuch, Bd. II, 3. Aufl. 2007, N. 1 ff. vor Art. 926-929 ZGB).
5.4 Der Schuldspruch wegen Diebstahls (Vorfall vom 6. Dezember 2006) verletzt aus oben stehenden Erwägungen Bundesrecht.
6. Der Beschwerdeführer, der vom Geschädigten 5 Gramm Kokain entgegennahm und dieses teilweise vor Ort sowie den Rest gleichentags (zusammen mit weiteren Personen) konsumierte, wurde im Zusammenhang mit diesem Betäubungsmitteldelikt (abgesehen vom Diebstahlsvorwurf) nicht verfolgt. Die Staatsanwaltschaft IV des Kantons Zürich hielt dazu fest, wegen Geringfügigkeit sei darauf verzichtet worden, dem Beschwerdeführer den Betäubungsmittelkonsum vorzuwerfen (vorinstanzliche Akten HD 16 S. 12). Nach ständiger Rechtsprechung folgt aus der Bindung an die Parteibegehren ein Verbot der reformatio in peius nach bundesgerichtlichen Rückweisungsentscheiden (<ref-ruling> E. 6 S. 96 f. mit Hinweisen; vgl. <ref-law>). Ein zusätzlicher Schuldspruch kommt deshalb nicht in Betracht, weshalb sich weitere Ausführungen diesbezüglich erübrigen.
7. Der Beschwerdeführer obsiegt, soweit er den Schuldspruch des Diebstahls (Vorfall vom 6. Dezember 2006) beanstandet und eine Verletzung von <ref-law> rügt. Die Beschwerde ist somit teilweise gutzuheissen, das angefochtene Urteil des Geschworenengerichts aufzuheben und die Sache zur neuen Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Bei seiner Neubeurteilung wird das Geschworenengericht zu klären haben, ob eine Verurteilung wegen (untauglichen) versuchten Diebstahls in Betracht kommt oder der Beschwerdeführer allenfalls ein (strafloses) Putativdelikt beging. Im Übrigen ist die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist.
8. Der Beschwerdeführer wird im Umfang seines Unterliegens kostenpflichtig (<ref-law>). Er ersucht um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Soweit er obsiegt, wird sein Gesuch gegenstandslos. Im Übrigen ist das Gesuch abzuweisen, da die Beschwerde von vornherein aussichtslos war (<ref-law> e contrario). Die Gerichtskosten sind zu zwei Dritteln dem Beschwerdeführer aufzuerlegen, wobei seinen angespannten finanziellen Verhältnissen mit reduzierten Gerichtskosten Rechnung zu tragen ist (<ref-law>). Der Beschwerdegegner 2 stellte keine Anträge und beteiligte sich nicht am Verfahren, weshalb ihm praxisgemäss keine Kosten aufzuerlegen sind. Dem Kanton Zürich sind ebenfalls keine Verfahrenskosten aufzuerlegen (<ref-law>).
Der Kanton Zürich hat als teilweise unterliegende Partei dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers für das bundesgerichtliche Verfahren einen Drittel der auf Fr. 3'000.-- bestimmten Entschädigung auszurichten (Art. 68 Abs. 1 und 2 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird teilweise gutgeheissen, das Urteil des Geschworenengerichts des Kantons Zürich vom 3. April 2008 aufgehoben und die Sache im Sinne der Erwägungen zur neuen Entscheidung an die Vorinstanz zurückgewiesen. Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen, soweit es nicht gegenstandslos geworden ist.
3. Die Gerichtskosten werden im Umfang von Fr. 1'000.-- dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Der Kanton Zürich hat den Rechtsvertreter des Beschwerdeführers, Rechtsanwalt Eric Stern, für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 1'000.-- zu entschädigen.
5. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Geschworenengericht des Kantons Zürich und dem Kassationsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 7. Juli 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Mathys Faga