Sachverhalt:
A. Das Kantonsgericht Appenzell Ausserrhoden verurteilte X._ am 28. August 2006 wegen vorsätzlicher Tötung und mehrfachen Führens eines Motorfahrzeuges ohne Führerausweis zu neun Jahren Zuchthaus. Es widerrief den bedingten Vollzug einer vom Untersuchungsamt St. Gallen am 3. November 2003 ausgesprochenen Gefängnisstrafe von fünf Tagen (vorinstanzliche Akten, act. X._/33).
Auf Appellation von X._ und Anschlussappellation der Staatsanwaltschaft hin bestätigte das Obergericht des Kantons Appenzell Ausserrhoden am 10. Juli 2007 das erstinstanzliche Urteil im Schuldpunkt, erhöhte die Strafe um ein Jahr auf zehn Jahre Freiheitsstrafe und verhängte zusätzlich eine Busse von Fr. 400.-- (vorinstanzliche Akten, act. X._/A23 und A29).
B. Mit Urteil vom 14. Juli 2008 (Urteil 6B_219/2008) hiess das Bundesgericht die Beschwerde von X._ gut, hob den Entscheid des Obergerichts des Kantons Appenzell Ausserrhoden vom 10. Juli 2007 auf und wies die Sache zur Neubeurteilung zurück.
C. Das Kantonsgericht Appenzell Ausserrhoden sprach X._ mit Entscheid vom 8. Dezember 2009 erneut der vorsätzlichen Tötung sowie des mehrfachen Führens eines Motorfahrzeuges ohne Führerausweis schuldig. Es verurteilte ihn unter Anrechnung der erstandenen Untersuchungshaft von 357 Tagen zu einer Freiheitsstrafe von acht Jahren und zu einer Busse von Fr. 400.--.
Das Obergericht des Kantons Appenzell Ausserrhoden stellte mit Urteil vom 1. November 2010 die Rechtskraft der erstinstanzlichen Schuldsprüche und der Busse von Fr. 400.-- fest. In teilweiser Gutheissung der Appellation der Staatsanwaltschaft verurteilte es X._ unter Anrechnung der erstandenen Untersuchungshaft von 357 Tagen zu einer Freiheitsstrafe von elf Jahren.
Dabei ging das Obergericht von folgendem Sachverhalt aus: Am 28. Februar 2005 ca. um 15.00 Uhr kam es beim WinWin-Markt in Herisau zu einer Schlägerei zwischen A._ und Ba._, in deren Verlauf Letzterer einen Nasenbeinbruch erlitt. Ba._ liess sich im Spital Herisau behandeln, nachdem er zuvor mit seinem Bruder Bb._ sowie C._ telefoniert hatte. Am Abend ca. um 20.30 Uhr begaben sich C._, Bb._ und Ba._ zum Imbiss "Säntis Kebab-Pizza" in Herisau. Wenig später meldete sich X._, der Schwager der Gebrüder B._, telefonisch bei C._ und stiess kurz darauf zur Runde. Nachdem Ba._ den anderen von der Auseinandersetzung am Nachmittag erzählt hatte, brachten sie die Wohnadresse von A._ in Erfahrung. In der Folge begab sich C._ ca. um 21.30 Uhr zu dessen Wohnung und bewog A._ unter einem Vorwand dazu, diese zu verlassen. Vor dessen Erscheinen zogen sich Ba._ und C._ in Ba._ Wohnung zurück. X._ und Bb._ trafen etwa auf der Höhe der Bäckerei Frischknecht an der St. Gallerstrasse auf A._ (vorinstanzliches Urteil, S. 4 f.). Einer der beiden - wahrscheinlich Bb._ - versetzte A._ einen Schlag sowie einen Stoss, worauf dieser zu Boden stürzte. X._ gab mit der mitgebrachten Waffe einen Schuss auf A._ ab, als dieser auf dem Boden kniete oder sich gerade wieder aufrichtete (vorinstanzliches Urteil, E. 2.6 S. 18 ff.). Ohne sich um den Verletzten zu kümmern, fuhren X._ und Bb._ zur Wohnung von Ba._. Um 21.39 Uhr meldete D._ der kantonalen Notrufzentrale, dass er, während er mit seinem Fahrzeug an der Bäckerei Frischknecht in Herisau vorbeigefahren sei, eine Schlägerei sowie einen Mann mit einer Schusswaffe beobachtet und einen Knall gehört habe. A._ starb ca. um 23.00 Uhr im Spital Herisau an inneren Blutungen (vorinstanzliches Urteil, S. 5).
D. Gegen dieses Urteil erhebt X._ Beschwerde in Strafsachen. Er beantragt, Ziff. 2 des Dispositivs des Urteils des Obergerichts des Kantons Appenzell Ausserrhoden vom 1. November 2010 (Strafmass) sei aufzuheben und die Sache zur Neubeurteilung an das Obergericht des Kantons Appenzell Ausserrhoden zurückzuweisen. Zudem sei ihm die unentgeltliche Prozessführung zu gewähren und Rechtsanwalt Alexander Prechtl als unentgeltlicher Rechtsvertreter beizuordnen.
E. Es wurden keine Vernehmlassungen eingeholt.

Erwägungen:
1. 1.1 Der Beschwerdeführer rügt die Verletzung von kantonalem Prozessrecht. Er macht geltend, die Aussagen des Zeugen D._ anlässlich der polizeilichen Befragung vom 1. März 2005 seien mangels Unterschrift nicht verwertbar.
Sodann habe die Vorinstanz dessen Aussagen nicht kritisch gewürdigt. Eine polizeiliche Befragung genüge gemäss Art. 85 des Gesetzes des Kantons Appenzell Ausserrhoden vom 30. April 1978 über den Strafprozess (StPO/AR; aufgehoben am 1. Januar 2011) nur zur Abklärung von Übertretungen sowie von Nebenumständen eines Verbrechens oder Vergehens. Laut bundesgerichtlicher Rechtsprechung (<ref-ruling> E. 1c) seien Aussagen von Zeugen, die nicht von der Untersuchungsbehörde und unter Einhaltung der Formvorschriften erhoben worden seien, zwar nicht bedeutungslos, jedoch habe der Richter diese besonders kritisch zu würdigen (Beschwerde, S. 4 f.).
1.2 Der Beschwerdeführer erhebt die Rüge der Unverwertbarkeit der Aussagen des Zeugen D._ aufgrund mangelnder Unterschrift erstmals im bundesgerichtlichen Verfahren. Gemäss Art. 99 Abs. 1 BGG dürfen neue Tatsachen und Beweismittel im Verfahren vor Bundesgericht nur so weit vorgebracht werden, als erst der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt. Diese Voraussetzung ist hier nicht erfüllt, da die Rüge bereits im kantonalen Verfahren hätte vorgebracht werden können. Auf die Beschwerde kann in diesem Punkt nicht eingetreten werden. Darüber hinaus ist das Vorbringen insofern unbegründet, als D._ das Protokoll der polizeilichen Befragung vom 1. März 2005 auf jeder Seite unterschrieb (vorinstanzliche Akten, act. X/4/2).
D._ wurde am Tag nach der Tat, dem 1. März 2005, erstmals polizeilich befragt. Eine verhörrichterliche Einvernahme als Zeuge erfolgte erst am 17. März 2009, nachdem das Bundesgericht mit Urteil 6B_219/2008 vom 14. Juli 2008 festgestellt hatte, eine solche sei zwecks Erforschung der materiellen Wahrheit unerlässlich. Anlässlich dieser Einvernahme wurde der Zeuge über seine Rechte und Pflichten belehrt. Dem Verteidiger des Beschwerdeführers wurde ermöglicht, der Einvernahme beizuwohnen und Fragen zu stellen. Der Zeuge D._ bestätigte zudem, dass seine Aussagen bei der Polizei am 1. März 2005 wahrheitsgemäss und vollständig gewesen seien (vorinstanzliche Akten, act. X._ neu/15 S. 2).
Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung ist das Abstellen auf Aussagen aus der Voruntersuchung mit der EMRK und der Bundesverfassung unter Vorbehalt der Wahrung der Verteidigungsrechte vereinbar (<ref-ruling> E. 3.1 mit Hinweisen). Diese sind gewahrt, wenn der Beschuldigte die Glaubhaftigkeit einer Belastungsaussage prüfen und den Beweiswert in kontradiktorischer Weise auf die Probe sowie in Frage stellen konnte. Das kann zum Zeitpunkt erfolgen, zu dem der Belastungszeuge seine Aussage macht, oder in einem späteren Verfahrensstadium (<ref-ruling> E. 2.2 mit Hinweisen). Die Verfahrensrechte des Beschwerdeführers wurden vorliegend gewahrt. Der Verwertbarkeit der Zeugenaussagen, einschliesslich derjenigen vom 1. März 2005 bei der Polizei, steht nichts entgegen. Ob die Vorinstanz diese richtig gewürdigt hat, ist im Zusammenhang mit der Rüge der willkürlichen Sachverhaltsfeststellung zu überprüfen (E. 3).
2. 2.1 Der Beschwerdeführer rügt, die Vorinstanz habe gegen den Grundsatz der materiellen Rechtskraft verstossen. Der Schuldspruch wegen vorsätzlicher Tötung sei in Rechtskraft erwachsen, weshalb die Vorinstanz an den durch die erste Instanz erstellten Sachverhalt gebunden sei. Bezüglich des Vorliegens einer Putativnotwehrlage sei die Vorinstanz indessen von diesem abgewichen und habe eine eigene Beweiswürdigung vorgenommen (Beschwerde, S. 4).
2. 2.1 Der Beschwerdeführer rügt, die Vorinstanz habe gegen den Grundsatz der materiellen Rechtskraft verstossen. Der Schuldspruch wegen vorsätzlicher Tötung sei in Rechtskraft erwachsen, weshalb die Vorinstanz an den durch die erste Instanz erstellten Sachverhalt gebunden sei. Bezüglich des Vorliegens einer Putativnotwehrlage sei die Vorinstanz indessen von diesem abgewichen und habe eine eigene Beweiswürdigung vorgenommen (Beschwerde, S. 4).
2.2 2.2.1 Die erste Instanz erwog in ihrer Sachverhaltserstellung, es hätten Umstände vorgelegen, wonach der Beschwerdeführer habe glauben können, er befinde sich in einer Notwehrlage. Daher sei grundsätzlich von Putativnotwehr auszugehen. Indessen habe der Beschwerdeführer äusserst unverhältnismässig reagiert, weshalb ein von Art. 16 StGB nicht erfasster Notwehrexzess vorliege, der nicht strafmildernd gewürdigt werden könne. Hingegen berücksichtigt sie das Vorliegen einer Putativnotwehrlage bei der Strafzumessung als leicht entlastend, also strafmindernd (vorinstanzliche Akten, act. X._ neu/62 E. 3.3.4, 3.4 und 5.3.3).
2.2.2 Die Appellation der Staatsanwaltschaft richtete sich ausschliesslich gegen die Strafzumessung. Aufgrund des schweren Verschuldens sei der Beschwerdeführer zu einer Freiheitsstrafe von 15 Jahren zu verurteilen. Insbesondere liege keine Putativnotwehrsituation vor. Vielmehr sei von einer gezielten Schussabgabe aus sicherer Distanz auszugehen (vorinstanzliche Akten, act. X._ neu/A 30 S. 5 ff.).
2.2.3 Die Vorinstanz nimmt eine ausführliche Beweiswürdigung vor und gelangt zum Schluss, es seien keine Umstände erkennbar, wonach der Beschwerdeführer vor der Schussabgabe habe glauben können, er befinde sich in einer Notwehrsituation (vorinstanzliches Urteil, E. 3.3 f. S. 24 ff.). Im Gegensatz zur ersten Instanz gewährt sie dem Beschwerdeführer diesbezüglich keine Strafminderung (vorinstanzliches Urteil, E. 4.4.3 S. 31 f.).
2.3 Die Vorinstanz stellt die Rechtskraft des Schuldspruchs wegen vorsätzlicher Tötung fest. Diese erstreckt sich nur auf den Urteilsspruch, nicht auf dessen Begründung (<ref-ruling> E. 2b mit Hinweis, vgl. auch HAUSER/SCHWERI/HARTMANN, Schweizerisches Strafprozessrecht, 6. Aufl. 2005, § 84 Rz. 15). Die Abweichungen der Vorinstanz vom erstinstanzlichen Urteil haben keine Auswirkungen auf den Schuldspruch wegen vorsätzlicher Tötung, sondern werden lediglich in der Strafzumessung berücksichtigt. Da die Staatsanwaltschaft in diesem Punkt gegen das erstinstanzliche Urteil appellierte, mit der Begründung, es habe keine Putativnotwehr vorgelegen, war die Vorinstanz dazu veranlasst, diese Frage zu überprüfen. Eine Verletzung des Grundsatzes der materiellen Rechtskraft ist nicht ersichtlich.
3. 3.1 Der Beschwerdeführer macht eine willkürliche Feststellung des Sachverhalts und Beweiswürdigung sowie eine Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" geltend.
Er beanstandet die vorinstanzliche Feststellung, wonach er oder Bb._ dem Opfer einen Schlag und anschliessend einen Stoss versetzt habe, worauf dieses zu Boden gestürzt sei. Der Zeuge D._ habe diesbezüglich seine früheren Aussagen nicht bestätigen können, weshalb die Vorinstanz nicht zweifelsfrei von dieser Sachlage habe ausgehen können (Beschwerde, S. 5 f.).
Weiter stelle die Vorinstanz fälschlicherweise fest, das Opfer habe bei der Schussabgabe entweder auf dem Boden gekniet oder sich gerade wieder aufgerichtet. Zwar sei aufgrund des Untersuchungsergebnisses davon auszugehen, dass zwischen ihm und dem Opfer zum Zeitpunkt der Schussabgabe eine Höhendifferenz bestanden habe. Diese sei indessen lediglich darauf zurückzuführen, dass das Opfer auf dem abfallenden Strässchen unter ihm gestanden sei. Der Zeuge D._ müsse sich getäuscht haben, als er ausgesagt habe, das Opfer habe sich am Boden bzw. auf den Knien befunden (Beschwerde, S. 6 ff.).
In Verletzung des Willkürverbots stelle die Vorinstanz zudem fest, es habe keine Putativnotwehrsituation vorgelegen. Aus seinen Aussagen gehe hervor, dass das spätere Opfer ihn angesehen und die Hand am Hosenbund gehabt habe. Dies habe den Anschein erweckt, es habe dort möglicherweise eine Waffe versteckt, zumal er von C._ diesbezüglich vorgewarnt worden sei. Für einen bevorstehenden Angriff seitens des Opfers spreche auch, dass ein Nunchaku (Schlagwaffe), welches dem Opfer gehört habe, am Tatort gefunden worden sei. Auch Bb._ habe gesehen, dass das Opfer eine Hand unter der Jacke versteckt gehalten habe. Aufgrund der Vorkommnisse am Nachmittag habe er zudem gewusst, dass das Opfer gewaltbereit sei. Aus diesen Gründen habe er geglaubt, er befinde sich in einer Notlage (Beschwerde, S. 10 ff.).
3.2 Die Vorinstanz befasst sich ausführlich mit der Frage, was sich unmittelbar vor der Schussabgabe zugetragen hat. Aufgrund des Beweisergebnisses gelangt sie zur Auffassung, es habe keine Putativnotwehrsituation vorgelegen. In ihrer Beweiswürdigung stützt sie sich insbesondere auf die Aussagen des Zeugen D._ (vorinstanzliche Akten, act. X/4/2 und X._ neu/15), das Gutachten des Instituts für Rechtsmedizin des Kantonsspitals St. Gallen vom 7. Mai 2005 (vorinstanzliche Akten, act. X/10/3), den Bericht des Kriminaltechnischen Dienstes vom 7. Oktober 2005 (vorinstanzliche Akten, act. X/5/1) sowie die Aussagen des Beschwerdeführers (vorinstanzliche Akten, act. X._/4) und von Bb._ (vorinstanzliche Akten, act. Bb._ O./2). Dabei gelangt sie zur Auffassung, die klaren Aussagen des Zeugen anlässlich der polizeilichen Befragung, wonach einer der beiden Beteiligten das Opfer geschlagen und zu Boden gestossen habe, liessen sich durch deren gegenteiligen Behauptungen nicht erschüttern. Bb._ habe seine Beteiligung verständlicherweise auf ein Minimum reduziert, und der Beschwerdeführer habe äusserst widersprüchliche Angaben zum Tatgeschehen gemacht, weshalb nicht auf dessen Aussagen abzustellen sei. Auch betreffend die Frage, ob das Opfer während der Schussabgabe aufrecht gestanden sei oder sich am Boden bzw. auf den Knien befunden habe, stützt sich die Vorinstanz auf die Aussagen des Zeugen. Diese seien sehr aussagekräftig, da sie wenige Stunden nach der Tat gemacht worden seien. Demzufolge stehe fest, dass sich das Opfer in einer Position unterhalb des Schützen befunden habe, was sich auch aus den weiteren Untersuchungsergebnissen ergebe. Aufgrund der Aussagen des Beschwerdeführers sowie von Bb._ sei zudem davon auszugehen, dass das Opfer eine Hand unter der Jacke oder am Hosenbund gehalten habe. Auch habe C._ die beiden darauf aufmerksam gemacht, dass das Opfer bewaffnet sein könne. Indessen habe weder der Beschwerdeführer noch Bb._ eine Waffe beim Opfer gesehen. Es liege auch kein Hinweis vor, dass dieses das Nunchaku aktiv eingesetzt habe (vorinstanzliches Urteil, E. 2.6 S. 18 ff.).
Die Vorinstanz erwägt bezüglich des Vorliegens einer Putativnotwehrlage, der Beschwerdeführer habe lediglich Vermutungen dazu geäussert, dass das Opfer ihn habe schlagen wollen. Auch sei die Aussage, dieses habe seinen Blick und seine Aufmerksamkeit auf ihn gerichtet und sei näher zu ihm gekommen, nicht belegt. Vielmehr habe Bb._ ausgesagt, der Schuss sei aus dem Nichts gefallen. Auch der Zeuge D._ habe keine Wahrnehmungen gemacht, die auf einen bevorstehenden Angriff seitens des Opfers hingewiesen hätten. Weiter sei die Möglichkeit eines Angriffs aufgrund der Situation - das Opfer habe sich in einer Distanz von ca. zwei Metern alleine zwei kräftigen Männern gegenüber in einer wenig aussichtsreichen Position befunden - gering gewesen. Insgesamt seien keine Umstände nachweisbar, aufgrund welcher der Beschwerdeführer habe annehmen können, er befinde sich in einer Gefahrensituation (vorinstanzliches Urteil, E. 3.3 S. 24 ff.).
Die Vorinstanz erwägt bezüglich des Vorliegens einer Putativnotwehrlage, der Beschwerdeführer habe lediglich Vermutungen dazu geäussert, dass das Opfer ihn habe schlagen wollen. Auch sei die Aussage, dieses habe seinen Blick und seine Aufmerksamkeit auf ihn gerichtet und sei näher zu ihm gekommen, nicht belegt. Vielmehr habe Bb._ ausgesagt, der Schuss sei aus dem Nichts gefallen. Auch der Zeuge D._ habe keine Wahrnehmungen gemacht, die auf einen bevorstehenden Angriff seitens des Opfers hingewiesen hätten. Weiter sei die Möglichkeit eines Angriffs aufgrund der Situation - das Opfer habe sich in einer Distanz von ca. zwei Metern alleine zwei kräftigen Männern gegenüber in einer wenig aussichtsreichen Position befunden - gering gewesen. Insgesamt seien keine Umstände nachweisbar, aufgrund welcher der Beschwerdeführer habe annehmen können, er befinde sich in einer Gefahrensituation (vorinstanzliches Urteil, E. 3.3 S. 24 ff.).
3.3 3.3.1 Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zu Grunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG). Die Sachverhaltsfeststellung kann nur gerügt werden, wenn sie willkürlich (Art. 9 BV) ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (vgl. Art. 97 Abs. 1 BGG; <ref-ruling> E. 1.4.1 mit Hinweis). Nach der ständigen Praxis des Bundesgerichts liegt Willkür vor, wenn der angefochtene Entscheid offensichtlich unhaltbar ist, mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht, eine Norm oder einen unumstrittenen Rechtsgrundsatz krass verletzt oder in stossender Weise dem Gerechtigkeitsgedanken zuwiderläuft. Das Bundesgericht hebt einen Entscheid jedoch nur auf, wenn nicht bloss die Begründung, sondern auch das Ergebnis unhaltbar ist. Dass eine andere Lösung ebenfalls vertretbar oder gar zutreffender erscheint, genügt nicht (<ref-ruling> E. 2.4 mit Hinweisen).
Dem Grundsatz "in dubio pro reo" kommt in seiner vom Beschwerdeführer angerufenen Funktion als Beweiswürdigungsregel im Verfahren vor dem Bundesgericht keine über das Willkürverbot von Art. 9 BV hinausgehende selbständige Bedeutung zu (<ref-ruling> E. 2a mit Hinweisen).
3.3.2 Die Vorbringen des Beschwerdeführers vermögen die vorinstanzliche Beweiswürdigung nicht in Frage zu stellen. Mit seiner Kritik beschränkt er sich darauf darzulegen, wie die vorhandenen Beweise richtigerweise zu würdigen gewesen wären. Zu den anlässlich der polizeilichen Befragung vom 1. März 2005 gemachten Aussagen des Zeugen D._, die den Sachverhalt klar wiedergeben, nimmt er kaum Stellung, sondern behauptet lediglich, dieser habe sich getäuscht. Es ist hingegen verständlich, dass der Zeuge anlässlich der verhörrichterlichen Einvernahme, die erst vier Jahre nach der Tat stattfand, das Tatgeschehen nicht mehr gleich präzise wiedergeben konnte wie zwölf Stunden nach der Tat bei der Polizei. Zwischen den Aussagen bestehen keine Widersprüche, und der Zeuge bestätigte anlässlich der verhörrichterlichen Einvernahme grundsätzlich die Richtigkeit der am 1. März 2005 bei der Polizei gemachten Aussagen (vorinstanzliche Akten, act. X._ neu/15 S. 2). Es ist somit nicht willkürlich, wenn sich die Vorinstanz massgeblich auf die Angaben des - einzigen unbeteiligten - Zeugen stützt. Nachvollziehbar ist auch, dass sie den Aussagen des Beschwerdeführers kaum Glauben schenkt. Diese überzeugen aufgrund ihrer Widersprüchlichkeit nicht und zeichnen sich dadurch aus, dass der Beschwerdeführer stets versuchte, seine Rolle im Tatgeschehen zu leugnen oder sich in ein besseres Licht zu rücken (vorinstanzliche Akten, act. X._/4/1-12; z.B. 4/4 S. 2 ff. und 4/10 S. 1 f.). Das Beweisergebnis steht zudem nicht im Widerspruch zu den Erkenntnissen aus dem rechtsmedizinischen Gutachten oder dem Bericht des kriminaltechnischen Dienstes. Auch ist die Schlussfolgerung, der Beschwerdeführer habe sich nicht in einem Irrtum über einen unmittelbaren Angriff befunden, nachvollziehbar. Der Beschwerdeführer hat einen Angriff allenfalls als möglich erachtet und ist diesem durch sein Handeln zuvorgekommen. Der vermeintlich Angegriffene muss Umstände nachweisen können, die bei ihm den Glauben erwecken konnten, er befinde sich in einer Notwehrlage. Die blosse Vorstellung von der Möglichkeit eines Angriffs genügt nicht für die Annahme von Putativnotwehr (Urteil 6B_527/2010 vom 30. September 2010 E. 6.3 mit Hinweis).
Insgesamt begnügt sich der Beschwerdeführer damit, den bestrittenen Feststellungen eigene tatsächliche Behauptungen gegenüberzustellen oder darzulegen, wie die Beweise seiner Ansicht nach zu würdigen gewesen wären. Ein Entscheid ist jedoch nicht schon willkürlich, wenn eine andere Würdigung der Beweise ebenfalls vertretbar erscheint (E. 3.3.1 hievor). Dass und inwiefern das vorinstanzliche Beweisergebnis mit vernünftigen Gründen schlechterdings nicht mehr vertretbar sein sollte, zeigt der Beschwerdeführer nicht auf, und ist auch nicht ersichtlich. Die Beschwerde erweist sich in diesem Punkt als unbegründet, soweit auf sie eingetreten werden kann.
4. 4.1 Die Beschwerde richtet sich sodann gegen die Strafzumessung. Die Rüge des Beschwerdeführers ist insofern unbegründet, als er sich im Zusammenhang mit der geltend gemachten willkürlichen Sachverhaltserstellung zur Strafzumessung äussert (Beschwerde, S. 12).
Darüber hinaus macht er geltend, die Vorinstanz berücksichtige das Vorliegen von Eventualvorsatz zu Unrecht nicht strafmindernd (Beschwerde, S. 12).
4.2 Die Vorinstanz erwägt, der Umstand, dass der Beschwerdeführer die schweren Folgen für das Opfer nur in Kauf nahm und nicht direkt wollte, vermöge ihn angesichts dessen, dass er eine geladene und schussbereite Waffe zu einem angeblich friedlich gemeinten Gespräch mitgenommen habe, nicht wesentlich zu entlasten (vorinstanzliches Urteil, E. 4.4.3 S. 32). Das Bundesgericht hat die Grundsätze der Strafzumessung wiederholt dargelegt (<ref-ruling> E. 5.4 mit Hinweis). Darauf kann verwiesen werden. Inwiefern die Vorinstanz ihr Ermessen überschreitet oder missbraucht, indem sie das eventualvorsätzliche Handeln als nicht wesentlich strafmindernd berücksichtigt, ist unter den dargelegten Umständen nicht ersichtlich und legt der Beschwerdeführer nicht hinreichend dar.
5. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ist ebenfalls abzuweisen, da die Beschwerde von vornherein aussichtslos war (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Bei diesem Ausgang des Verfahrens sind die bundesgerichtlichen Kosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG). Seiner finanziellen Lage ist bei der Bemessung der Gerichtsgebühr Rechnung zu tragen (Art. 65 Abs. 2 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Appenzell Ausserrhoden, 1. Abteilung, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 30. Juni 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Mathys Horber