Sachverhalt:
A. Das Kantonale Strafgericht Schwyz erklärte X._ am 6. Juli 2006 des Mordes, der falschen Anschuldigung, des Betruges, der Irreführung der Rechtspflege sowie der Widerhandlung gegen das Waffengesetz schuldig und verurteilte ihn zu lebenslänglichem Zuchthaus, unter Anrechnung von 729 Tagen Untersuchungshaft. Gleichzeitig ordnete es den Vollzug einer vom Untersuchungsrichteramt Uznach am 11. Februar 2004 ausgesprochenen Strafe von drei Monaten Gefängnis an. Die Zivilforderungen der Geschädigten hiess es in teilweise reduziertem Umfang gut. Das Verfahren wegen Drohung stellte es zufolge Rückzugs des Strafantrags ein. Schliesslich entschied es über die Einziehung bzw. Herausgabe der beschlagnahmten Gegenstände.
Die von X._ gegen diesen Entscheid geführte Berufung wies das Kantonsgericht Schwyz am 29. November 2006 ab und bestätigte das angefochtene Urteil. An die zu verbüssende Freiheitsstrafe rechnete es zusätzlich zur ausgestandenen Untersuchungshaft 146 Tage Sicherheitshaft an.
B. Das Bundesgericht wies die gegen diesen Entscheid erhobene staatsrechtliche Beschwerde und die eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde am 29. Juni 2007 ab (Verfahren 6P.47/2007 und 6S.106/2007).
C. Ein von X._ am 9. April 2008 eingereichtes Revisionsgesuch an das Kantonsgericht Schwyz wies dieses am 9. September 2008 ab, soweit es darauf eintrat. Am 16. November 2010 reichte X._ wiederum ein Revisionsgesuch ein. Das Kantonsgericht Schwyz wies dieses mit Beschluss vom 22. Februar 2011 ab.
D. X._ führt Beschwerde in Strafsachen beim Bundesgericht. Er beantragt, der Beschluss des Kantonsgerichts Schwyz vom 22. Februar 2011 sei aufzuheben, und die Vorinstanz sei anzuweisen, eine Revision unter ausgangsgemässer Kosten- und Entschädigungsfolge durchzuführen. Ihm seien zudem die unentgeltliche Rechtspflege zu bewilligen und Bruno Steiner als unentgeltlicher Rechtsbeistand beizugeben.
E. Es wurden keine Vernehmlassungen eingeholt.

Erwägungen:
1. Dem Strafurteil gegen den Beschwerdeführer liegt die Tötung seiner langjährigen Lebenspartnerin A._ zugrunde. Nach den Sachverhaltsfeststellungen der kantonalen Instanzen schoss er ihr am 30. Juni 2004, um ca. 23.30 Uhr, im Schlafzimmer ihrer Wohnung mit einem Kleinkaliber-Gewehr aus nächster Nähe in den Hinterkopf. Nach dem Verlassen der Wohnung kehrte er zurück, drehte das auf dem Bett liegende Opfer auf den Bauch und drückte ihren Kopf mit mehreren Kissen gegen die Matratze. Zur Tatzeit waren in der Wohnung des Opfers auch dessen Kinder, geb. 2000 und 2003, anwesend. Nach der Tat begab sich der Beschwerdeführer zu seinen Eltern. Von dort fuhr ihn sein Onkel wenig später nach Chiasso. Anschliessend floh er über Italien und Kroatien in den Kosovo. Am 8. Juli 2004 wurde er am Flughafen Zürich-Kloten bei der Einreise aus Pristina verhaftet.
2.1 2.1.1 Der Beschwerdeführer macht die Verletzung von Bundesrecht (<ref-law>) in Verbindung mit dem Anspruch auf ein faires Verfahren geltend.
Die Vorinstanz sei ihrer Pflicht nicht nachgekommen, eine sachverständige Begutachtung seiner Schuldfähigkeit zu beantragen, obwohl durch sein jugendliches Alter ernsthafte Anhaltspunkte bestanden hätten, die zumindest eine Beeinträchtigung hätten vermuten lassen müssen. Er habe ein Tötungsdelikt begangen, wie es nur sehr selten vorkomme. Die ihm unterstellte skrupellose, durchtriebene und äusserst gefährliche Persönlichkeitsstruktur könne nicht von Laien ohne Beizug eines psychiatrischen Gutachtens attestiert werden. In keinem der Nachbarländer der Schweiz sei ein so junger Delinquent zu einer lebenslänglichen Freiheitsstrafe verurteilt worden. Das Jugendstrafrecht verfolge ein Täter- und nicht ein Tatstrafrecht, weshalb dort die Begutachtung die Regel und nicht die Ausnahme sei. Die Persönlichkeitsentwicklung sei aber nicht per se mit dem 18. Lebensjahr abgeschlossen. Im vorliegenden Verfahren hätte somit zwingend ein Gutachten eingeholt werden müssen. Hierauf hätte nur verzichtet werden können, wenn eine intensive und fachmännische Auseinandersetzung mit seiner Persönlichkeitsstruktur sowie eine ausgewogene Strafzumessung unter Einbezug der Tat- und Täterkomponenten erfolgt wäre. Mit dem beantragten Gutachten sollten bis anhin nicht vorgebrachte und nicht behandelte Tatsachen hinsichtlich seiner Persönlichkeit bewiesen werden (Beschwerde, S. 10).
2.1.2 Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, er sei vor zweiter Instanz durch den damaligen Rechtsvertreter nicht ausreichend verteidigt gewesen. Dieser hätte sich zur sich abzeichnenden Verurteilung wegen Mordes äussern und im Rahmen seiner Ausführungen zur allfälligen Strafzumessung den Antrag auf eine psychiatrische Begutachtung stellen müssen (Beschwerde, S. 11).
2.1.2 Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, er sei vor zweiter Instanz durch den damaligen Rechtsvertreter nicht ausreichend verteidigt gewesen. Dieser hätte sich zur sich abzeichnenden Verurteilung wegen Mordes äussern und im Rahmen seiner Ausführungen zur allfälligen Strafzumessung den Antrag auf eine psychiatrische Begutachtung stellen müssen (Beschwerde, S. 11).
2.2 2.2.1 Die Vorinstanz erwägt, der Beschwerdeführer zeige nicht auf, inwiefern die Behauptung, wonach junge Männer in ihrer Entwicklung häufig retardiert seien, auf ihn zutreffe. Er mache denn auch keine neuen Anhaltspunkte geltend, die auf einen reduzierten Reife- und Entwicklungsgrad hinweisen würden. Hierauf könne auch nicht aufgrund der ausgefällten Höchststrafe geschlossen werden. Das jugendliche Alter des Beschwerdeführers sei den Gerichtsinstanzen bekannt gewesen und in der Strafzumessung ausdrücklich berücksichtigt worden. Eine neue Tatsache liege nicht vor. Folgte man der Argumentation im Revisionsgesuch, müssten zudem junge Erwachsene ungeachtet konkreter Anhaltspunkte und Indikationen zumindest bei Kapitaldelikten zwingend einer psychiatrischen Begutachtung mit Legalprognose unterzogen werden (angefochtenes Urteil, S. 3 ff.).
2.2.2 Die Vorinstanz hält dafür, die gerügte fehlende materielle Verteidigung stelle einerseits keinen Revisionsgrund dar. Andererseits habe die Strafzumessung nicht im Fokus der Verteidigungsstrategie gelegen, da für den Beschwerdeführer nur ein Freispruch in Frage gekommen sei und er seine Tatbeteiligung bis zuletzt vehement abgestritten habe. Er sei im Übrigen vor jeder Instanz von einem anderen Verteidiger vertreten worden, weshalb Rügen zur angeblich ungenügenden Verteidigung durchaus möglich und zumutbar gewesen wären (angefochtenes Urteil, S. 5 f.).
2.3 In Bezug auf das anwendbare Prozessrecht für die Beurteilung des Revisionsgesuchs des Beschwerdeführers stellt sich die Frage, ob die Strafprozessordnung des Kantons Schwyz in der bis zum 31. Dezember 2010 in Kraft stehenden Fassung oder die schweizerische Strafprozessordnung vom 5. Oktober 2007 (StPO, SR 312.0) anwendbar ist. Gemäss <ref-law> werden Rechtsmittel gegen Entscheide, die vor Inkrafttreten der StPO gefällt wurden nach bisherigem Recht, von den bisher zuständigen Behörden, beurteilt. Die Vorinstanz schliesst hieraus, dass somit die kantonale Strafprozessordnung weiterhin Anwendung finde. Im Schrifttum wird diese Übergangsbestimmung bezüglich Revisionen als problematisch erachtet, zumal Revisionen noch viele Jahre nach Urteilsfällung eingereicht werden können (vgl. etwa NIKLAUS SCHMID, Schweizerische Strafprozessordnung, Praxiskommentar, 2009, Art. 453 N. 2; DERS., Übergangsrecht der Schweizerischen Strafprozessordnung [StPO], 2010, N. 305). Die Frage des anwendbaren Rechts kann im vorliegenden Fall allerdings offenbleiben, da weder nach der alten StPO/SZ noch der schweizerischen StPO ein Revisionsgrund vorliegt.
2.4 <ref-law> lautet: "Besteht ernsthafter Anlass, an der Schuldfähigkeit des Täters zu zweifeln, ordnet die Untersuchungsbehörde oder das Gericht eine sachverständige Begutachtung an" (vgl. auch aArt. 13 StGB, welchem <ref-law> weitgehend entspricht; Urteil des Bundesgerichts 6B_1003/2009 vom 16. März 2010 E. 1.3 mit Hinweis). Ein Gutachten ist nicht nur anzuordnen, wenn das Gericht tatsächlich Zweifel an der Schuldfähigkeit hat, sondern auch, wenn es nach den Umständen des Falls ernsthafte Zweifel haben sollte (<ref-ruling> E. 3.3 mit Hinweisen).
2.5 Der Beschwerdeführer begründet sein Revisionsgesuch in der Hauptsache damit, dass angesichts seines Alters von 20 Jahren im Tatzeitpunkt ein Gutachten hinsichtlich Persönlichkeit und Entwicklungsgrad, zumal bei einer lebenslänglichen Strafe, unabdingbar gewesen wäre. Wie die Vorinstanz zu Recht festhält, zeigt der Beschwerdeführer in seinem Revisionsgesuch nicht auf, inwiefern bei ihm ein retardierter Reife- und Entwicklungsgrad vorliegt, der im Rahmen eines Gutachtens hätte untersucht werden sollen. Eine zwingende psychiatrische Begutachtung bei Kapitalverbrechen ohne konkrete Anhaltspunkte und Indikationen, wie vom Beschwerdeführer im Ergebnis verlangt, kann aus <ref-law> nicht abgeleitet werden. Da somit bundesrechtlich keine Pflicht zur Einholung eines psychiatrischen Gutachtens besteht, liegen keine neuen, vor dem Entscheid eingetretene Tatsachen oder Beweismittel vor, die einen Revisionsgrund darstellen könnten.
2.6 Die vom Beschwerdeführer ins Feld geführte angeblich fehlende Verteidigung stellt ebenfalls keinen Revisionsgrund dar. Die Vorinstanz weist richtigerweise darauf hin, dass die Rüge einer allfällig ungenügenden Verteidigung in jeder Instanz möglich und zumutbar gewesen wäre (angefochtenes Urteil, S. 5 f.).
3. Die Beschwerde ist abzuweisen. Bei diesem Ausgang des Verfahrens trägt der Beschwerdeführer die Kosten (<ref-law>). Sein Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung ist abzuweisen, da die Beschwerde von vornherein aussichtslos war. Seiner finanziellen Lage ist mit herabgesetzten Gerichtskosten Rechnung zu tragen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 800.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Kantonsgericht des Kantons Schwyz, Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 10. Juni 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Mathys Keller