Sachverhalt:
A. A.a Gemäss Anklageschrift der Staatsanwaltschaft Limmattal/Albis vom 19. August 2005 wird X._ vorgeworfen, am 11. Dezember 2003 um ca. 21 Uhr vor seinem Wohnhaus an der D._-Strasse 3 in E._ mit einer Pistole (9 mm) aus einer Entfernung von ungefähr 10 bis 15 Metern mehrmals auf C._ geschossen zu haben. Dieser sei tödlich verletzt worden, was X._ beabsichtigt oder zumindest in Kauf genommen habe. Zudem habe er A._, die in unmittelbarer Nähe von C._ Deckung gesucht habe, einer unmittelbaren Lebensgefahr ausgesetzt. X._ habe in der Folge mit einer zweiten Faustfeuerwaffe von der Liegenschaft D._-Strasse 5 aus einer Distanz von ungefähr 30 bis 40 Metern nochmals viermal auf A._ und den schwer verletzten C._ geschossen. Er habe diese nicht getroffen. Jedoch habe er gewusst, dass er abgesehen von diesen beiden Personen weitere Passanten einer unmittelbaren Lebensgefahr ausgesetzt habe. Ein in einer Entfernung von rund 50 Metern vorbeifahrender Personenwagen - nicht aber dessen Insassen - sei getroffen worden.
A.b Das Geschworenengericht des Kantons Zürich verurteilte X._ am 21. Januar 2006 wegen vorsätzlicher Tötung, mehrfacher Gefährdung des Lebens, Vergehens gegen das Waffengesetz und grober Verletzung von Verkehrsregeln zu einer Zuchthausstrafe von 16 Jahren und verwies ihn lebenslänglich aus dem Gebiet der Schweiz.
Das Kassationsgericht des Kantons Zürich hiess mit Beschluss vom 18. Juni 2007 eine von X._ gegen das Urteil des Geschworenengerichts erhobene Nichtigkeitsbeschwerde gut, hob das Urteil auf und wies die Sache zur Neubeurteilung an die erste Instanz zurück. Es gelangte zum Schluss, das Geschworenengericht sei aufgrund einer willkürlichen Beweiswürdigung zum Ergebnis gekommen, es sei rechtsgenügend erstellt, dass X._ auch vom Standort Liegenschaft D._-Strasse 5 aus geschossen habe.
A.c Das Geschworenengericht ergänzte das Beweisverfahren. Gemäss der in der Folge abgeänderten Anklageschrift der Staatsanwaltschaft Limmattal/Albis vom 9. Mai 2008 schoss ein unbekannt gebliebener Mittäter von X._ vom Standort D._-Strasse 5 aus und setzte dadurch die anwesenden Personen einer unmittelbaren Lebensgefahr aus.
Am 2. September 2008 verurteilte das Geschworenengericht X._ gestützt auf den in der abgeänderten Anklageschrift dargestellten Sachverhalt wegen vorsätzlicher Tötung, mehrfacher Gefährdung des Lebens, Vergehens gegen das Waffengesetz und grober Verletzung von Verkehrsregeln zu einer Freiheitsstrafe von 15 Jahren und 9 Monaten.
B. Das Kassationsgericht des Kantons Zürich wies die Nichtigkeitsbeschwerde von X._ gegen das Urteil des Geschworenengerichts vom 2. September 2008 mit Zirkulationsbeschluss vom 3. September 2009 ab, soweit es darauf eintrat.
C. X._ erhebt Beschwerde in Strafsachen und beantragt, die Urteile des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 und vom 2. September 2008 sowie der Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts vom 3. September 2009 seien aufzuheben und die Sache sei im Sinne der Erwägungen an die Vorinstanz zurückzuweisen.
Er stellt ein Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.
D. Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. 1.1 Soweit der Beschwerdeführer die Aufhebung des Urteils des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 beantragt, kann auf die Beschwerde nicht eingetreten werden. Dieses Urteil wurde bereits mit Beschluss des Kassationsgerichts vom 18. Juni 2007 aufgehoben.
1.2 Die Anfechtung des Urteils des Geschworenengerichts vom 2. September 2008 ist auf Rügen beschränkt, die das Kassationsgericht nicht prüfen konnte oder mit engerer Kognition prüfte, als sie dem Bundesgericht im vorliegenden Verfahren zusteht. Denn nur insoweit ist das Urteil des Geschworenengerichts ein mit Beschwerde in Strafsachen anfechtbarer letztinstanzlicher kantonaler Entscheid im Sinne von <ref-law>.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer rügt eine Verletzung von Art. 6 EMRK. Im geschworenengerichtlichen Verfahren sei sein Antrag, nach dem Verlesen der Anklageschrift durch die Gerichtsschreiberin zum Anklagesachverhalt Stellung nehmen zu dürfen, zu Unrecht abgewiesen worden.
2.2 Ob diese Rüge in Anbetracht von <ref-law> einerseits und § 104a des Gerichtsverfassungsgesetzes des Kantons Zürich vom 13. Juni 1976 (OS 211.1; GVG/ZH) andererseits im vorliegenden Verfahren zulässig ist, kann hier dahingestellt bleiben. Die Rüge ist jedenfalls aus den im Rückweisungsbeschluss des Kassationsgerichts vom 18. Juni 2007 genannten Gründen abzuweisen. Weder aus kantonalem Recht noch aus verfassungs- oder konventionsrechtlichen Grundsätzen ergibt sich ein Anspruch des Beschwerdeführers auf eine solche Stellungnahme.
3. 3.1 Der Beschwerdeführer rügt, es liege eine Verletzung der richterlichen Fürsorgepflicht vor, da er vom Geschworenengericht nicht zur Stellungnahme zur Strafzumessung für den Fall eines Schuldspruchs betreffend den Hauptvorwurf der vorsätzlichen Tötung aufgefordert wurde. Zudem beanstandet er, das Geschworenengericht habe seine Kognition anlässlich der Fortsetzung des Verfahrens auf Fragen beschränkt, die bereits Gegenstand seiner Nichtigkeitsbeschwerde ans Kassationsgericht waren.
Das Kassationsgericht weist darauf hin, dass eine Verletzung der richterlichen Fürsorgepflicht in der ersten Nichtigkeitsbeschwerde nicht gerügt worden sei, und die Frage einer ungenügenden Verteidigung bzw. einer Verletzung der Fürsorgepflicht daher nicht Gegenstand der Fortsetzung des Verfahrens sein könne, soweit es um die Verteidigung im Rahmen der ersten Hauptverhandlung gehe. Hinsichtlich der Fortsetzung der Hauptverhandlung im Jahr 2008 habe den Ausführungen des Verteidigers zur Strafzumessung nur noch sehr eingeschränkte Bedeutung zukommen können. Nach der Rückweisung sei es im Schuldpunkt nur noch um die vier zusätzlichen Schüsse und die Frage gegangen, ob der Beschwerdeführer oder eine andere Person diese abgegeben habe. Der Schuldspruch und die Strafzumessung hinsichtlich der ersten Schüsse, die der Beschwerdeführer auf C._ abgegeben habe, seien nicht mehr zur Diskussion gestanden. Das Geschworenengericht sei gestützt auf das ergänzende Beweisverfahren zum Schluss gekommen, nicht der Beschwerdeführer selbst, sondern ein Mittäter habe nachträglich geschossen und dessen Handlungen seien dem Beschwerdeführer anzurechnen. Anlass zu neuen Erwägungen in der Strafzumessung habe nur insoweit allenfalls bestanden, als aus dieser veränderten Sachlage diesbezüglich relevante Schlüsse zu ziehen gewesen wären. Betreffend die Täterkomponenten hätten die Ausführungen der Verteidigung keine Bedeutung mehr gehabt. Die diesbezügliche Ausgangslage sei wegen des insoweit nicht angefochtenen Urteils vom 21. Januar 2006 prozessrechtlich vorgegeben gewesen. Das Geschworenengericht habe die Fürsorgepflicht nicht verletzt.
Das Kassationsgericht erwägt weiter, <ref-law> garantiere eine kantonale richterliche Instanz, die den Sachverhalt frei prüfe und das massgebende Recht von Amtes wegen anwende. § 104a Abs. 2 GVG/ZH grenze den Prozessstoff der unteren Instanz im Falle einer Rückweisung ein und beschränke auch die Rügemöglichkeiten in einer späteren Nichtigkeitsbeschwerde thematisch. Alles, was von der Kassationsinstanz bereits geprüft worden sei oder ihr zur Prüfung hätte vorgelegt werden können, könne später nicht mehr bzw. nicht nochmals richterlich beurteilt werden. Zwischen diesen Bestimmungen bestehe kein Widerspruch.
3.2 Nach § 104a Abs. 2 GVG/ZH tritt die Kassationsinstanz auf die in einem früheren Nichtigkeitsbeschwerdeverfahren nicht erhobenen oder damals als unzulässig oder unbegründet verworfenen Rügen in der gleichen Sache nicht mehr ein. Der Beschwerdeführer legt nicht dar, inwiefern das Kassationsgericht diese Bestimmung im Zusammenhang mit der richterlichen Fürsorgepflicht willkürlich angewandt haben soll. Er setzt sich in seiner Beschwerde nicht mit den vorinstanzlichen Erwägungen auseinander. Er legt nicht dar, inwiefern die Ansicht der Vorinstanz, unter den gegebenen Umständen sei die richterliche Fürsorgepflicht nicht verletzt, bundesrechtlich beziehungsweise verfassungsrechtlich zu beanstanden sein sollte. Auf seine diesbezüglichen Vorbringen ist nicht einzutreten.
4. 4.1 Der Beschwerdeführer rügt, das von Dr. med. F._ verfasste psychiatrische Gutachten vom 21. Dezember 2004 dürfe nicht verwendet werden, da es sich unzulässigerweise auch auf aus dem Strafregister entfernte Vorstrafen abstütze.
Nach Ansicht des Kassationsgerichts kann auf das von Dr. med. F._ erstellte psychiatrische Gutachten abgestellt werden. Ziff. 3 Abs. 1 SchlBest StGB 2002, wonach auch altrechtliche Urteile registerrechtlich nach den neuen Bestimmungen zu behandeln seien, stehe dieser Auffassung nicht entgegen. Die Bestimmung äussere sich nicht zur intertemporalrechtlichen Verwertbarkeit von Beweismitteln. Das psychiatrische Gutachten sei im Zeitpunkt seiner Erstellung rechtskonform zustande gekommen und verwertbar gewesen. Somit wäre kaum nachvollziehbar, diesem Gutachten nun die Verwertbarkeit abzusprechen. Der Grundsatz der "lex mitior" gelte im Strafverfahrensrecht nur, wenn es um Beweismittel gehe, die durch Eingriffe in Freiheitsrechte gewonnen worden seien. Die Frage, ob die Berücksichtigung der im Strafregister entfernten Urteile durch den Gutachter einen Verstoss gegen <ref-law> darstelle, könne offen gelassen werden, wobei diesbezüglich auf <ref-ruling> verwiesen werde.
4.2 Der Beschwerdeführer macht geltend, es gehe nicht um die Frage der intertemporalrechtlichen Verwertbarkeit von Beweismitteln, sondern um die indirekte Berücksichtigung aus dem Strafregister entfernter Vorstrafen. Der Gutachter stütze sich insbesondere hinsichtlich der Beurteilung der Legalprognose auf solche Vorstrafen. Im Urteil des Geschworenengerichts bzw. im Beschluss des Kassationsgerichts würden demzufolge indirekt Vorstrafen berücksichtigt, die nach <ref-law> registerrechtlich als entfernt gelten würden. Das Urteil des Geschworenengerichts und der Beschluss des Kassationsgerichts seien nach neuem Recht gefällt worden. Daher müssten auch die neuen Bestimmungen hinsichtlich der Frage der Verwertbarkeit von Vorstrafen zur Anwendung gelangen. Die Vorinstanzen hätten gegen <ref-law> verstossen und § 127 der Strafprozessordnung des Kantons Zürich vom 4. Mai 1919 (OS 321; StPO/ZH) willkürlich angewandt.
4.3 Aus <ref-law>, wonach dem Betroffenen aus dem Strafregister entfernte Verurteilungen durch das Gericht nicht mehr entgegen gehalten werden dürfen, folgt nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung nicht, dass medizinische Sachverständige solche Verurteilungen nicht mehr berücksichtigen dürfen. Erfahren forensische Psychiater im Rahmen ihrer Exploration von inzwischen entfernten Vorstrafen oder sind ihnen solche aus früheren Behandlungen bekannt, so können sie diese bei ihrer Begutachtung nicht ausblenden, ohne ein kunstfehlerbehaftetes medizinisches Urteil abzugeben. Wie bereits unter bisheriger Rechtsprechung ist ein Verwertungsverbot in Bezug auf Gutachten abzulehnen. Im Gegensatz zu den Strafbehörden dürfen die medizinischen Gutachter somit aktenkundige Hinweise auf entfernte Strafen und insbesondere frühere Gutachten berücksichtigen. Es ist insofern zwischen (medizinischer) Realprognose und (gerichtlicher) Legalprognose zu unterscheiden. Um eine Umgehung des gerichtlichen Verwertungsverbots gemäss <ref-law> zu verhindern, muss in der Begutachtung jedoch offengelegt werden, inwiefern die frühere mit der neu zu beurteilenden Delinquenz in Zusammenhang steht (Konnexität) und wie stark sich diese weit zurückliegenden Taten noch auf das gutachterliche Realprognoseurteil auswirkt (Relevanz). So kann auch für die gerichtliche Beurteilung gewährleistet werden, dass allfällige Schlechtprognosen nur im Umfang der noch eingetragenen Vorstrafen berücksichtigt werden (<ref-ruling> E. 2.5 S. 92 f.). Es liegt somit keine Verletzung von Bundesrecht vor.
Gemäss § 127 StPO/ZH kann die Untersuchungsbehörde den Bericht durch die gleichen Sachverständigen verbessern lassen oder neue Sachverständige ernennen, wenn ein Gutachten unvollständig, ungenau oder undeutlich ist oder die Sachverständigen in ihren Ansichten voneinander abweichen oder sich erhebliche Zweifel in die Richtigkeit des Gutachtens ergeben. Der Beschwerdeführer legt nicht in rechtsgenüglicher Weise dar, inwiefern das Kassationsgericht § 127 StPO/ZH willkürlich angewandt haben soll.
Die weiteren Vorbringen des Beschwerdeführers beschränken sich darauf, im vorinstanzlichen Verfahren bereits dargelegte Argumente zu wiederholen. Er setzt sich nicht in ausreichender Weise mit den diesbezüglichen Erwägungen im Beschluss des Kassationsgerichts auseinander. Auf seine Vorbringen ist somit nicht einzutreten.
5. 5.1 Der Beschwerdeführer rügt, die von der Staatsanwaltschaft angeordnete und von der Anklagekammer des Obergerichts des Kantons Zürich bewilligte Telefonkontrolle sei ihm bis anhin nicht mitgeteilt worden. Das Geschworenengericht und sinngemäss das Kassationsgericht hätten <ref-law> und § 104a GVG nicht bundesrechtskonform ausgelegt. Sie hätten kantonales Recht und seinen Anspruch auf rechtliches Gehör verletzt sowie gegen <ref-law> verstossen.
Nach Ansicht des Kassationsgerichts besteht zwischen <ref-law> und § 104a Abs. 2 GVG/ZH kein Widerspruch (vgl. oben E. 3.1). Die Frage der Verwertbarkeit der Ergebnisse aus der Telefonüberwachung hätte im ersten Urteil des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 frei überprüft und in der Folge zum Gegenstand der ersten Nichtigkeitsbeschwerde gemacht werden können. Es treffe zu, dass sich das Urteil vom 21. Januar 2006 nicht mit dieser Thematik auseinandersetze, nachdem diese von der Verteidigung nicht aufgegriffen worden sei. Dies ändere nichts daran, dass das damalige geschworenengerichtliche Verfahren den Anforderungen von <ref-law> genügt habe. Auch der an sich zutreffende Einwand des Beschwerdeführers, dass es sich beim Rückweisungsverfahren nicht um ein zweites, neues Verfahren, sondern um die Fortsetzung des ersten Verfahrens handle, ändere daran nichts. Wenn in der Fortsetzung des Verfahrens der Prozessstoff aufgrund kantonaler Verfahrensbestimmungen thematisch eingeschränkt worden sei, um im Sinne des Grundsatzes der Einmaligkeit des Rechtsschutzes zu vermeiden, dass bereits abgehandelte und entschiedene Fragen nochmals behandelt werden, sei dies bundesrechtlich nicht zu beanstanden. Auch sei nicht zu bemängeln, dass das Geschworenengericht sich einer nachträglichen Erweiterung des Prozessstoffs entgegengestellt habe, soweit eine solche Erweiterung nicht erst durch den Rückweisungsentscheid des Kassationsgerichts ausgelöst worden sei. Solches werde vom Beschwerdeführer auch nicht behauptet.
5.2 Was der Beschwerdeführer in seiner Beschwerde vorbringt, erschöpft sich grösstenteils in Argumenten, die er bereits im kassationsgerichtlichen Verfahren vorbrachte. Er setzt sich nicht in rechtsgenüglicher Weise mit den Erwägungen im angefochtenen Entscheid auseinander und legt nicht substanziiert dar, weshalb und inwiefern das Kassationsgericht seine Argumente zu Unrecht verworfen hat. Auf seine Vorbringen ist daher nicht einzutreten.
6. 6.1 Der Beschwerdeführer macht geltend, sein Anspruch auf rechtliches Gehör sei verletzt worden, indem sein Antrag auf Beiziehung eines Dolmetschers für die Verhandlung vor Geschworenengericht abgelehnt worden sei. Der Anspruch auf Übersetzung aller Schriftstücke und mündlichen Äusserungen sei umso mehr gegeben, je schwerwiegender die strafrechtlichen Vorwürfe seien, insbesondere wenn wie im vorliegenden Fall eine hohe Freiheitsstrafe beantragt werde.
Das Kassationsgericht hält fest, der Beschwerdeführer habe am Vortag der geschworenengerichtlichen Verhandlung vom 2. September 2008 den Beizug eines Übersetzers gewünscht. Die Verhandlung einschliesslich der ergänzenden Befragung des Beschwerdeführers sei ohne Dolmetscher durchgeführt worden. Der Beschwerdeführer mache nicht geltend, während der jahrelangen Strafuntersuchung je einen Antrag auf Beizug eines Übersetzers gestellt zu haben. Aus den Akten ergäben sich keine Anhaltspunkte dafür, dass er Schwierigkeiten hinsichtlich der sprachlichen Verständigung gehabt hätte. Der Beschwerdeführer lebe seit Beginn der Neunzigerjahre in der Schweiz, wo er auch einen Teil der Schulzeit absolviert habe. Das Geschworenengericht gehe davon aus, dass er trotz albanischer Muttersprache in der Lage gewesen sei, der in deutscher Sprache geführten Verhandlung zu folgen. Es liege keine Verletzung des Anspruchs auf rechtliches Gehör vor.
6.2 Auch in diesem Punkt setzt sich der Beschwerdeführer nicht in rechtsgenüglicher Weise mit den Erwägungen im Beschluss des Kassationsgerichts auseinander. Er wiederholt lediglich, was er bereits im kassationsgerichtlichen Verfahren vortrug. Darauf ist nicht einzutreten.
7. 7.1 Der Beschwerdeführer rügt, das Geschworenengericht habe im zweiten Urteil zu Unrecht seine Kognition beschränkt. Es habe festgehalten, an die Feststellung im ersten Urteil gebunden zu sein, dass der tödliche Schuss von ihm abgegeben worden sei, da diese Feststellung im ersten kassationsgerichtlichen Beschwerdeverfahren nicht gerügt worden sei bzw. die diesbezüglichen Rügen abgewiesen worden seien.
Das Kassationsgericht verweist in diesem Punkt auf seine Ausführungen, die es an anderer Stelle zur Beschränkung der Kognition im Rückweisungsverfahren macht (vgl. oben E. 3.1).
Der Beschwerdeführer setzt sich - wie bereits erwähnt - nicht in rechtsgenüglicher Weise mit diesen Ausführungen der Vorinstanz auseinander. Auf seine Vorbringen ist nicht einzutreten.
7.2 Soweit der Beschwerdeführer die Beweiswürdigung und die tatsächlichen Feststellungen des Geschworenengerichts als willkürlich sowie den Grundsatz "in dubio pro reo" als verletzt rügt, sind diese Rügen unzulässig, da sie mit der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht des Kantons Zürich erhoben werden konnten und daher das Urteil des Geschworenengerichts insoweit kein letztinstanzlicher kantonaler Entscheid ist. Der Beschwerdeführer hätte vielmehr in der Beschwerde in Strafsachen gegen den Entscheid des Kassationsgerichts darlegen müssen, weshalb und inwiefern dieses in seinem Beschluss (S. 24 ff.) eine willkürliche Beweiswürdigung und eine Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" durch das Geschworenengericht zu Unrecht verneint habe beziehungsweise auf entsprechende Rügen in der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde zu Unrecht nicht eingetreten sei. Dies legt er indessen nicht substanziiert dar, weshalb auf seine Beschwerde auch in diesem Punkt nicht einzutreten ist.
8. 8.1 Der Beschwerdeführer wendet sich gegen die Strafzumessung. Er bringt vor, die Vorinstanz habe zu Unrecht nicht strafmindernd berücksichtigt, dass er Vater zweier kleiner Kinder ist.
Der am 1. Januar 2007 in Kraft getretene neue Allgemeine Teil des Strafgesetzbuches, der als das im vorliegenden Fall mildere Recht zur Anwendung kommt (<ref-law>), hat die bisher geltenden Strafzumessungsgrundsätze in <ref-law> beibehalten. Danach misst der Richter die Strafe nach dem Verschulden des Täters zu. Er berücksichtigt das Vorleben, die persönlichen Verhältnisse sowie die Wirkung der Strafe auf das Leben des Täters. Die Bewertung des Verschuldens wird in <ref-law> dahingehend präzisiert, dass dieses nach der Schwere der Verletzung oder Gefährdung des betroffenen Rechtsguts, nach der Verwerflichkeit des Handelns, den Beweggründen und Zielen des Täters sowie danach bestimmt wird, wie weit der Täter nach den inneren und äusseren Umständen in der Lage war, die Gefährdung oder Verletzung zu vermeiden. Es liegt im Ermessen des Sachrichters, in welchem Umfang er die verschiedenen Strafzumessungsfaktoren berücksichtigt. Die Strafrechtliche Abteilung des Bundesgerichts greift auf Beschwerde in Strafsachen hin nur in die Strafzumessung ein, wenn die Vorinstanz den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn sie von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen beziehungsweise in Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (<ref-ruling> S. 19 f. mit Hinweisen).
Das Geschworenengericht berücksichtigte die familiären Verhältnisse des Beschwerdeführers in seinen Erwägungen zur langen Verfahrensdauer (Urteil und Beschluss des Geschworenengerichts vom 2. September 2008 S. 37). Daher kann davon ausgegangen werden, dass es die Auswirkungen einer unbedingten Freiheitsstrafe auf die Familie implizit in seine Überlegungen einfliessen liess. Das Geschworenengericht verweist zudem auf die Ausführungen in seinem ersten Urteil vom 21. Januar 2006, in welchem die persönlichen Verhältnisse des Beschwerdeführers ausführlich dargelegt werden (Urteil des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006, S. 96 ff.). Da keine besonderen Verhältnisse vorliegen, ist im Übrigen nicht ersichtlich, inwiefern die familiären Verhältnisse des Beschwerdeführers unter Berücksichtigung aller übrigen Strafzumessungskriterien einen massgebenden Einfluss auf die Höhe der Strafe haben sollten. Es ist nicht dargetan, inwiefern das Geschworenengericht bei der Gewichtung der wesentlichen Strafzumessungskriterien das ihm zustehende Ermessen missbraucht oder überschreitet und inwiefern die ausgefällte Strafe unhaltbar hoch ist.
8.2 Des Weiteren macht der Beschwerdeführer geltend, er befinde sich seit seiner Verhaftung am 11. Dezember 2003 in Haft. Bis zum zweiten Urteil des Geschworenengerichts vom 2. September 2008 seien somit annähernd 5 Jahre vergangen. Insbesondere die Dauer von fast 3 Jahren zwischen dem ersten Urteil des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 und dem zweiten Urteil sei übermässig lange und müsse zu einer Reduktion der Strafe führen.
Nach <ref-law> hat in Verfahren vor Gerichts- und Verwaltungsinstanzen jedermann Anspruch auf Beurteilung seiner Sache innert angemessener Frist. Die Beurteilung der Verfahrensdauer entzieht sich starren Regeln. Es ist vielmehr in jedem Einzelfall unter Würdigung aller konkreten Umstände zu prüfen, ob sich diese als angemessen erweist (<ref-ruling> E. 5.1. S. 331 mit Hinweisen). Hinsichtlich des Zeitablaufs zwischen den Urteilen des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 und vom 2. September 2008 ist festzuhalten, dass das Kassationsgericht am 18. Juni 2007 das Urteil des Geschworenengerichts vom 21. Januar 2006 aufhob und die Sache zur Neubeurteilung an das Geschworenengericht zurückwies. Weder die gesamte Verfahrensdauer noch einzelne Abschnitte sind unter den gegebenen Umständen übermässig lange. Es ist keine Verfahrensverschleppung ersichtlich.
9. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ist abzuweisen, da die Beschwerde von vornherein aussichtslos war (<ref-law> e contrario).
Bei diesem Verfahrensausgang sind die bundesgerichtlichen Kosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (<ref-law>). Seinen angespannten finanziellen Verhältnissen ist mit reduzierten Gerichtskosten Rechnung zu tragen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Geschworenengericht des Kantons Zürich und dem Kassationsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 26. Februar 2010
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Favre Häne