Faits:
A. Le 13 mai 2011, A._ (ci-après: le poursuivant) a obtenu au préjudice de B._, domiciliée à X._ (ci-après: la poursuivie), sur la base de l'<ref-law>, le séquestre de la part saisissable des rémunérations échues et à échoir, y compris le 13ème salaire, dues à la prénommée par l'Office des Nations Unies, à Genève, à concurrence de 248'612 fr. 77 plus intérêts à 5 % dès le 11 février 2009. Comme titre de la créance, le poursuivant invoquait un contrat de prêt authentique du 3 février 2005.
Le même jour, l'Office des poursuites de Genève a dressé un procès-verbal de non-lieu de séquestre, après avoir reçu de la Mission permanente de la Suisse auprès de l'Office des Nations Unies et des autres organisations internationales à Genève (ci-après: la Mission permanente) les informations suivantes: en sa qualité de fonctionnaire des services généraux de l'ONU, la poursuivie était titulaire d'une carte de légitimation du DFAE de type "E" qui lui accordait la jouissance d'une immunité de juridiction dans l'exercice de ses fonctions, mais s'agissant ici d'une affaire privée liée au non-remboursement d'un contrat de prêt, elle ne pouvait se prévaloir d'aucune immunité et restait soumise au droit ordinaire; pour autant, l'ONU n'était pas à même, en raison de son statut, d'exécuter une décision visant à la saisie du salaire, des indemnités ou autres montants de l'un de ses fonctionnaires, l'accord de siège passé avec le Conseil fédéral les 11 juin/1er juillet 1946 (RS 0.192.120.1; ci-après: l'accord) prévoyant que ses biens et avoirs en Suisse ne peuvent faire l'objet de perquisition, réquisition, confiscation, expropriation ou de toute autre forme de contrainte exécutive, administrative, judiciaire ou législative (Art. II, section 2).
B. Le 27 mai 2011, le poursuivant a requis l'office de reconsidérer sa décision en se référant à la jurisprudence du Tribunal fédéral en la matière, soit les arrêts 5P.464/1994 du 22 juin 1995 et 5P.156/2003 du 7 juillet 2003; puis, le 3 juin 2011, il a formé une plainte contre le procès-verbal de non-lieu de séquestre, concluant à ce que le séquestre soit exécuté conformément à l'ordonnance du 13 mai 2011. Il reprochait à l'office de s'être fondé uniquement sur les informations de la Mission permanente et arguait du fait que les deux arrêts précités avaient, dans des affaires similaires, admis les recours dans les cas où les séquestres n'avaient pas abouti à cause de la question de l'immunité.
Avec son rapport à l'autorité de surveillance du 24 juin 2011, puis par la suite, l'office a produit diverses pièces, dont essentiellement des courriers datés de juin, juillet, août, septembre 2011 relatifs à l'exécution du séquestre et un avis du 25 juillet 2011, "communiqué à l'ONU via la Mission permanente", concernant le séquestre du salaire de la poursuivie à concurrence de toutes sommes supérieures à 1'332 fr. par mois dès le 13 mai 2011. Il sera revenu plus loin (consid. 3.3), dans la mesure utile, sur le contenu de ces pièces. Dans un rapport complémentaire du 19 août 2011, l'office s'est dit dans l'impossibilité d'exécuter le séquestre malgré les informations fournies par l'ONU, dès lors que cette organisation ne pouvait procéder à cette mesure en vertu de son statut et qu'aucune communication de l'avis de séquestre et de son exécution ne pouvait être opérée de manière officieuse; par ailleurs, même si la poursuivie devait se présenter à l'office pour calculer son minimum vital, un séquestre de gains en lieu et place d'un séquestre de salaire ne pouvait être envisagé compte tenu de son domicile à l'étranger.
Invité à se déterminer sur le rapport complémentaire de l'office ainsi que sur les pièces produites, le poursuivant a fait valoir que la Mission permanente aurait dû respecter l'invitation de l'office de communiquer l'avis de séquestre à l'ONU afin que cette organisation exécute spontanément ce séquestre, "étant admis qu'il n'était juridiquement pas possible de l'y contraindre". Il a en conséquence persisté dans les termes et conclusions de sa plainte.
Par décision du 24 novembre 2011, notifiée au poursuivant le 28 du même mois, l'autorité cantonale de surveillance a rejeté la plainte. Elle a considéré que l'office ne pouvait ni ne devait effectuer d'autres démarches que celles qu'il avait déjà entreprises et que sa décision n'était pas critiquable.
C. Par acte du 8 décembre 2011, le poursuivant a interjeté un recours en matière civile au Tribunal fédéral, concluant principalement à l'annulation de la décision de l'autorité cantonale de surveillance et du procès-verbal de non-lieu de séquestre, et à ce que l'office exécute le séquestre conformément à l'ordonnance du 13 mai 2011. Subsidiairement, il demande le renvoi de la cause à l'autorité précédente pour nouvelle décision dans le sens des considérants. Le recourant soulève le grief d'établissement inexact des faits (art. 97 al. 1 et 105 al. 2 LTF) et invoque la violation des principes jurisprudentiels fixés par les arrêts 5P.464/1994 du 22 juin 1995 et 5P.156/2003 du 7 juillet 2003.
Le dépôt de réponses n'a pas été requis.

Considérant en droit:
1. 1.1 Interjeté dans le délai (<ref-law>) et la forme (<ref-law>) prévus par la loi par une partie qui a succombé dans ses conclusions prises devant l'autorité précédente (<ref-law>) et dirigé contre une décision finale (<ref-law>) rendue en matière de poursuite pour dettes et de faillite (<ref-law>) par une autorité cantonale de surveillance de dernière (unique) instance (<ref-law>), le recours est en principe recevable, et ce indépendamment de la valeur litigieuse (art. 74 al. 2 let. c LTF).
1.2 Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit fédéral, lequel comprend les droits constitutionnels (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.1, 462 consid. 2.3). Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>), sans être lié ni par les motifs de l'autorité précédente, ni par les moyens des parties; il peut donc admettre le recours en se fondant sur d'autres arguments que ceux invoqués par le recourant, comme il peut le rejeter en opérant une substitution de motifs (<ref-ruling> consid. 2.2). Il ne connaît toutefois de la violation des droits fondamentaux que si ce grief a été soulevé et motivé par le recourant ("principe d'allégation"; <ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.2; <ref-ruling> consid. 1.4.2).
1.3 Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>); le recourant ne peut critiquer les constatations de fait que si ces faits ont été établis d'une manière manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law>, et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law>). Le recourant qui entend se plaindre d'un établissement manifestement inexact - c'est-à-dire arbitraire (art. 9 Cst.; <ref-ruling> consid. 4.1.2; <ref-ruling> consid. 2.4; <ref-ruling> consid. 1.5) - des faits doit satisfaire au principe d'allégation susmentionné, étant rappelé que l'appréciation des preuves n'est arbitraire que si le juge n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, s'il a omis, sans raison sérieuse, de tenir compte d'un moyen important propre à modifier la décision attaquée ou encore si, sur la base des éléments recueillis, il a fait des déductions insoutenables (<ref-ruling> consid. 2.1).
2. Le recourant reproche à l'autorité cantonale de surveillance d'avoir retenu, en fait, que l'avis de séquestre du 25 juillet 2011 avait été notifié à l'ONU. Il s'agirait là d'une constatation manifestement inexacte au sens des art. 97 al. 1 et 105 al. 2 LTF.
Il ne ressort nullement de la décision attaquée que l'acte en question a été notifié en mains de l'ONU. L'acte a certes été établi à l'adresse de celle-ci, mais avec la mention "par la voie diplomatique", c'est-à-dire qu'il devait être communiqué par l'entremise de la Mission permanente. Or, la décision attaquée retient justement, en reproduisant le contenu d'un courrier de la Mission permanente du 27 juillet 2011, que la notification n'a pas eu lieu et que l'avis de séquestre a été retourné à l'office parce que l'ONU, en raison du statut dont elle jouissait, n'était pas à même d'exécuter une décision visant à la saisie du salaire, des indemnités ou autres montants de l'un de ses fonctionnaires.
Le grief du recourant doit donc être rejeté.
3. Le recourant soutient que c'est à tort que l'autorité cantonale de surveillance a considéré que la présente cause différait de celles ayant abouti aux arrêts du Tribunal fédéral 5P.464/1994 du 22 juin 1995 et 5P.156/2003 du 7 juillet 2003 et qu'elle a inféré des circonstances données que l'ONU refuserait d'exécuter le séquestre.
3.1 L'arrêt 5P.464/1994 du 22 juin 1995 concernait le séquestre du salaire d'un fonctionnaire du Bureau International du Travail. L'autorité cantonale avait rejeté la requête de séquestre. Le Tribunal fédéral a admis le recours du poursuivant sur la base des considérations brièvement rappelées ci-après.
3.1.1 Il n'est en principe pas possible de saisir ou de séquestrer, sur les biens de l'organisation (Organisation Internationale du Travail en l'occurrence), le traitement d'un fonctionnaire, ces biens jouissant de l'immunité d'exécution et de l'inviolabilité. Toutefois, l'avis au tiers débiteur prévu par l'<ref-law> n'est pas une condition essentielle de la validité de la saisie et, donc, du séquestre; il a surtout pour but d'éviter que le tiers débiteur ne s'acquitte en mains du débiteur poursuivi et d'empêcher qu'il ne vienne un jour opposer à l'adjudicataire l'exception tirée de l'<ref-law> (consid. 3b).
3.1.2 Il est vrai qu'un séquestre (ou une saisie) de salaire non suivi de l'avis au tiers débiteur demeure sans effet certain. Il faut toutefois tenir compte du fait que le tiers débiteur peut avoir été informé du séquestre (ou de la saisie) autrement que par l'office et il n'est pas dit qu'il ne se sente pas tenu, en pareil cas, de verser à ce dernier la part de la créance qui a été séquestrée (respectivement saisie). Il se peut également que le débiteur poursuivi, qui sait ou est censé savoir qu'il n'a pas le droit de disposer d'une partie de la créance, vienne lui-même remettre à l'office la somme séquestrée. Il n'est pas douteux que l'office doit, dans l'un comme dans l'autre cas, considérer le versement comme fait en exécution du séquestre, car si le fait pour le débiteur d'encaisser la part de la créance séquestrée peut être considéré en soi comme un acte de disposition, cet acte devrait alors être réputé accompli dans l'intérêt du créancier séquestrant, autrement dit avec l'assentiment tacite de l'office (consid. 3c).
3.1.3 Quant à l'application au cas particulier, le Tribunal fédéral a considéré ce qui suit (consid. 4). Aux termes de l'accord conclu entre le Conseil fédéral et l'organisation (OIT; RS 0.192.120.282), le poursuivi ne jouissait pas de l'immunité de juridiction et il ne semblait pas avoir contracté la dette objet de l'exécution dans le cadre des actes accomplis dans l'exercice de sa fonction. Il y avait donc suffisamment de raisons pour retenir qu'un séquestre déploierait tous ses effets, attendu qu'aux termes de l'accord (art. 22) l'organisation s'était engagée à coopérer en tout temps avec les autorités suisses en vue de faciliter une bonne administration de la justice, d'assurer l'observation des règlements de police et d'empêcher tout abus des privilèges, immunités et facilités prévus par l'accord même. Rien n'empêchait, dès lors, un représentant de l'autorité de s'enquérir auprès de qui de droit, à titre officieux, du montant du salaire et des charges de l'employé, et d'informer ensuite les organes de l'organisation de l'exécution du séquestre auprès du débiteur. Il était donc vraisemblable que l'organisation, loin de s'opposer à l'exécution du séquestre, consentirait, eu égard à l'obligation de coopération prévue par l'accord, à se prêter à l'accomplissement de mesures qui devaient en assurer l'efficacité. Bien qu'il ne s'agît pas d'une communication officielle à l'organisation, mais seulement d'une information, cette voie offrait une solution qui non seulement semblait dictée par l'accord lui-même, mais qui était aussi approuvée par la doctrine.
3.2 L'arrêt 5P.156/2003 du 7 juillet 2003 concernait une cause dont les faits étaient similaires. Statuant également sur un recours dirigé contre une ordonnance de rejet de la requête de séquestre portant sur la quotité saisissable des rémunérations échues et à échoir dues au débiteur par l'Organisation Mondiale de la Propriété Intellectuelle (OMPI), le Tribunal fédéral a appliqué les mêmes principes pour admettre le recours.
3.3 La présente cause est différente de celles qui ont fait l'objet des deux arrêts précités en ce sens déjà que la requête de séquestre a été, non pas rejetée, mais admise.
Elle l'est en outre par le fait que les organes de l'organisation (ONU) ont été informés du séquestre. Il ressort en effet des divers courriers de juin à septembre 2011 mentionnés en fait (let. B ci-dessus) que, priée par l'office le 8 juin 2011, "à titre officieux, soit sans pouvoir de contrainte", de s'enquérir auprès de l'ONU du revenu et des charges de la poursuivie, la Mission permanente est intervenue auprès du Conseiller juridique principal de l'ONU pour solliciter les renseignements souhaités en se référant à l'ordonnance de séquestre du 13 mai 2011 et au considérant 4 de l'arrêt du Tribunal fédéral du 22 juin 1995 susmentionné (lettres de la Mission permanente du 16 juin 2011). Sur quoi, l'ONU a communiqué à la Mission permanente une attestation datée du 30 juin 2011 relative au traitement (brut et net) de la poursuivie pour le mois de juin 2011. Sollicitée à nouveau par l'office d'intervenir auprès de l'ONU pour connaître les charges de la poursuivie et inviter cette dernière à le contacter pour présenter les pièces justificatives, la Mission permanente lui a fait savoir, le 19 juillet 2011, que l'ONU ne serait pas en mesure de répondre s'agissant des charges courantes et privées de la poursuivie, et que "lorsqu'un séquestre aura été ordonné au préjudice de [la poursuivie] et qu'il aura été exécuté, il vous suffira d'en informer la Mission suisse qui le précisera à l'ONU/HCR". Ainsi qu'il a été relevé en fait (let. B ci-dessus), l'office a dès lors établi, le 25 juillet 2011, l'avis de séquestre de salaire qu'il a adressé à l'ONU via la Mission permanente et que celle-ci lui a retourné au motif qu'elle ne pouvait le notifier à l'ONU, cette organisation n'étant pas à même d'exécuter une décision de séquestre portant sur le salaire, les indemnités ou autres montants de l'un de ses fonctionnaires.
Force est d'admettre dans ces circonstances, avec l'autorité cantonale de surveillance, que l'office a fait ce qui était requis de sa part aux termes de la jurisprudence susmentionnée; il ne pouvait ni ne devait effectuer d'autres démarches que celles qu'il avait déjà entreprises et sa décision de non-lieu de séquestre n'était donc pas critiquable, vu l'impossibilité de notification qui lui a été opposée.
Les griefs soulevés sur ce point sont donc infondés.
4. Dans un autre grief, qu'il ne développe pas, le recourant doute de la pertinence de la référence faite par l'autorité cantonale de surveillance à l'Art. II, section 2 de l'accord, qui prévoit que les biens et avoirs de l'organisation (ONU) en Suisse ne peuvent faire l'objet de perquisition, réquisition, confiscation, expropriation ou de toute autre forme de contrainte exécutive, administrative, judiciaire ou législative. Il fait valoir que le séquestre porte sur une créance de la poursuivie à l'égard de l'ONU et non pas sur des biens de cette organisation en tant que tels. Le grief est infondé au regard des arrêts 5P.464/1994 et 5P.156/2003 susmentionnés, qui considèrent qu'il n'est en principe pas possible de saisir ou séquestrer, sur les biens de l'organisation, le traitement d'un fonctionnaire, ces biens jouissant de l'immunité d'exécution et de l'inviolabilité (cf. consid. 3.1.1 et 3.2 ci-dessus).
5. Enfin, le présent recours ne pouvant avoir d'autre objet que la décision de l'autorité cantonale de surveillance en matière de poursuite pour dettes et de faillite (art. 72 al. 2 let. a et 75 al. 1 LTF), le Tribunal fédéral ne saurait se prononcer sur le grief du recourant reprochant à la Mission permanente de faire indûment obstruction à la transmission de l'avis de séquestre à l'ONU.
6. Il résulte de ce qui précède que le recours doit être rejeté, dans la mesure de sa recevabilité, aux frais de son auteur (<ref-law>).
Il n'y a pas lieu d'allouer des dépens.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 3'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
3. Le présent arrêt est communiqué aux participants à la procédure et à la Cour de justice, Chambre de surveillance des Offices des poursuites et faillites, du canton de Genève.
Lausanne, le 31 janvier 2012
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: Hohl
Le Greffier: Fellay