Fatti:
A. A._ (1986), cittadino croato nato in Ticino ma che ha vissuto nel suo Paese di origine fino all'età di sei anni, è giunto in Svizzera per risiedervi stabilmente il 20 agosto 1992. Titolare di un permesso L e quindi di un permesso B, egli è stato posto a beneficio di un'autorizzazione di domicilio a far tempo dal 3 dicembre 2000.
B. Nel corso della sua permanenza in Svizzera, A._ è stato più volte condannato, segnatamente:
il 13 luglio 2005, ad una pena di 15 giorni di detenzione sospesa condizionalmente per un periodo di prova di due anni per furto, ripetuto danneggiamento e - come nel 2003 quando, ancora minorenne, fu perciò ammonito - contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope;
il 1° settembre 2006, ad una pena di 21 giorni di detenzione sospesi per un periodo di prova di tre anni e ad una multa di fr. 800.--, per infrazione grave alle norme della circolazione stradale;
il 27 gennaio 2009, ad una pena di 10 anni di detenzione - a valere quale pena unica, confermata in ultima istanza dal Tribunale federale (sentenza 6B_763/2009 dell'11 marzo 2010) - per omicidio intenzionale e contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope;
il 15 marzo 2010, ad una multa di fr. 100.-- per contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope.
Attualmente egli si trova in carcere, per scontare la pena detentiva che gli è stata inflitta.
C. Sulla base di questi fatti, il 3 maggio 2010 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Canton Ticino ha revocato il permesso di domicilio di A._, per motivi di ordine pubblico, intimandogli di lasciare la Svizzera al momento del suo rilascio. Tale decisione è stata confermata su ricorso dal Consiglio di Stato il 13 luglio 2010 e, in seguito, dal Tribunale cantonale amministrativo, con sentenza del 13 ottobre 2010.
D. Il 19 novembre 2010, A._ ha inoltrato un ricorso in materia di diritto pubblico e un ricorso sussidiario in materia costituzionale al Tribunale federale, con cui chiede l'annullamento della sentenza citata così come delle decisioni emesse dalle istanze inferiori e formula una domanda di assistenza giudiziaria.
Chiamato ad esprimersi, il Tribunale cantonale amministrativo si è riconfermato nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza. Ad essa hanno fatto rinvio anche la Sezione della popolazione e l'Ufficio federale della migrazione. Il Consiglio di Stato si è invece rimesso al giudizio di questa Corte.

Diritto:
1. II Tribunale federale esamina d'ufficio e con piena cognizione la sua competenza (<ref-law>) e l'ammissibilità dei gravami che gli vengono sottoposti (<ref-ruling> consid. 1 pag. 24).
1.1 Presentata in tempo utile (<ref-law>) dal destinatario della decisione querelata (<ref-law>), l'impugnativa è nella fattispecie di principio ammissibile quale ricorso in materia di diritto pubblico ai sensi degli art. 82 segg. LTF. Concerne infatti la revoca di un'autorizzazione che, essendo di durata illimitata, continuerebbe altrimenti a produrre effetti giuridici (art. 83 lett. c n. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 1.2.1 pag. 4). In quanto formulata, in subordine, anche quale ricorso sussidiario in materia costituzionale essa è di conseguenza inammissibile (<ref-law>).
1.2 In ragione dell'effetto devolutivo dei ricorsi precedentemente interposti, con la stessa il ricorrente è ciò nondimeno legittimato a chiedere unicamente l'annullamento della sentenza del Tribunale cantonale amministrativo. Ne discende che soltanto quest'ultimo giudizio può costituire oggetto di ricorso (<ref-ruling> consid. 1.4 pag. 144).
2. 2.1 Con il ricorso in materia di diritto pubblico può tra l'altro venir censurata la violazione del diritto federale (<ref-law>), nozione che comprende anche i diritti costituzionali dei cittadini (<ref-ruling> consid. 3.1 pag. 447 seg.). Rispettate le condizioni di cui all'<ref-law> da parte del ricorrente, il Tribunale federale applica comunque il diritto d'ufficio (<ref-law>) e può quindi accogliere o respingere un ricorso anche per motivi diversi da quelli invocati o su cui si è fondata l'autorità precedente (<ref-ruling> consid. 1.4.1 pag. 254). La violazione di diritti fondamentali è per contro esaminata unicamente se il ricorrente ha espressamente sollevato e motivato tale censura (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246; <ref-ruling> consid. 3.2 pag. 88).
2.2 Il Tribunale federale fonda il suo ragionamento giuridico sull'accertamento dei fatti svolto dall'autorità inferiore (<ref-law>); può scostarsene solo se è stato svolto in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> o in modo manifestamente inesatto (<ref-law>); occorre inoltre che l'eliminazione dell'asserito vizio possa influire in maniera determinante sull'esito della causa. Tocca alla parte che propone una fattispecie diversa da quella contenuta nella sentenza impugnata il compito di esporre in maniera circostanziata il motivo che la induce a ritenere adempiute queste condizioni (<ref-law>).
3. 3.1 Giusta l'art. 63 cpv. 2 della legge federale sugli stranieri del 16 dicembre 2005 (LStr; RS 142.20), il permesso di domicilio di uno straniero che soggiorna regolarmente e ininterrottamente da oltre 15 anni in Svizzera può essere revocato per i motivi di cui al capoverso 1 lett. b della medesima norma, rispettivamente se, in base all'art. 62 lett. b LStr, egli è stato condannato a una pena detentiva di lunga durata, condizione adempiuta quando la condanna inflitta è superiore ad un anno (<ref-ruling> consid. 4.2 pag. 379 segg.).
Anche in presenza di motivi di revoca giusta l'art. 63 cpv. 2 LStr, una simile misura si giustifica unicamente quando, alla luce dei differenti interessi in discussione, risulta essere proporzionata (art. 96 LStr). In via generale, va tenuto conto della gravità della colpa, del tempo trascorso dal compimento di eventuali reati, della durata del soggiorno in Svizzera e degli svantaggi incombenti sullo straniero e sulla sua famiglia a dipendenza della misura decisa (<ref-ruling> consid. 3.3 pag. 217; sentenza 2C_825/2008 del 7 maggio 2009 consid. 2). Nel caso il provvedimento preso abbia ripercussioni sulla vita privata e familiare ai sensi dell'art. 8 CEDU, un analogo esame della proporzionalità si impone inoltre nell'ottica di questa norma (<ref-ruling> consid. 4.3 pag. 381 seg.).
3.2 Se un permesso di domicilio viene revocato perché è stato commesso un reato, il primo criterio per valutare la gravità della colpa e per procedere alla ponderazione degli interessi è costituito dalla condanna inflitta in sede penale.
Conformemente alla giurisprudenza sviluppata in base al diritto previgente, per ammettere la revoca di un permesso di domicilio devono essere poste esigenze tanto più elevate quanto più lungo è il tempo vissuto in Svizzera (<ref-ruling> consid. 4.4.2 pag. 190 seg.; <ref-ruling> consid. 2b pag. 523 seg.). Anche in presenza di "stranieri della seconda generazione", che sono nati ed hanno finora vissuto sempre nel nostro Paese - ciò che non è per altro qui concretamente il caso - una simile misura non è però affatto esclusa. In base alla giurisprudenza, essa può in effetti essere adottata sia quando una persona si sia macchiata di delitti particolarmente gravi - di carattere violento, a sfondo sessuale, o in relazione con il commercio di stupefacenti - sia quando il soggetto in discussione si è reso punibile a più riprese (sentenze 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 3.2.1; 2C_745/2008 del 24 febbraio 2009 consid. 4.2 e 5.4.3 e 2C_70/2007 del 2 maggio 2007 consid. 2.1 con ulteriori rinvii).
Nell'ambito della ponderazione dei differenti interessi assume non da ultimo rilievo anche il pericolo di recidiva. Se non trova applicazione l'Accordo del 21 giugno 1999 tra la Comunità europea e i suoi Stati membri, da una parte, e la Confederazione Svizzera, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681), come nel caso in esame, questo aspetto non riveste tuttavia un ruolo determinante (<ref-ruling> consid. 4.2 segg. pag. 185 segg. e sentenza 2C_494/2008 dell'8 dicembre 2008 consid. 3.3 con rinvii, da cui risulta ancora che, confrontata con persone che hanno compiuto delitti violenti rispettivamente di particolare gravità, l'autorità non sia tenuta a tollerare neppure un rischio di recidiva relativamente limitato).
4. Nella fattispecie, considerati i giudizi a suo carico, che hanno comportato la condanna a una pena privativa della libertà ampiamente superiore a un anno, quindi di lunga durata ai sensi della menzionata giurisprudenza, a ragione il ricorrente non contesta l'esistenza di un motivo di revoca del permesso di cui ha finora beneficiato (art. 63 cpv. 2 in relazione con l'art. 62 lett. b LStr). Ciò nondimeno, egli postula l'annullamento della decisione impugnata poiché frutto, a suo dire, di un'errata ponderazione degli interessi in discussione.
Da una parte, rileva di non poter essere considerato un pericolo effettivo per la sicurezza e l'ordine pubblici tale da giustificare un suo allontanamento. In questo contesto, sottolineando l'assenza di elementi atti a suffragare un possibile rischio di recidiva, ritiene che nel giudizio impugnato non sia stato tenuto conto come dovuto della sua ancor giovane età, del fatto che le condanne subite prima del 27 gennaio 2009 fossero di scarso rilevo, infine del fatto che il provvedimento di revoca esplicherà verosimilmente i suoi effetti solo tra otto anni.
D'altra parte, censura le conclusioni tratte in merito alle conseguenze della revoca del permesso di domicilio dal punto di vista familiare. In tale ambito, considera che non siano state valutate a sufficienza né la sua integrazione nella realtà svizzera, né le ripercussioni della revoca ordinata su di lui così come sulla sua famiglia cui, nonostante il raggiungimento della maggiore età, è molto legato.
5. Sennonché, le critiche formulate nei confronti del giudizio impugnato devono essere considerate prive di fondamento.
5.1 Con riferimento alla loro descrizione - contenuta nel giudizio penale di prima istanza e ripresa integralmente nella sentenza impugnata (consid. 3.2 in diritto, pag. 4 seg.) - la Corte cantonale ha innanzitutto a ragione rilevato che i fatti che hanno portato alla pronuncia della condanna del 27 gennaio 2009, che già teneva conto della difficile situazione familiare vissuta dal ricorrente durante la giovinezza (p.to XIV consid. 3d, pag. 152), erano di una gravità estrema. Il quadro che risulta da tale giudizio (p.to XIV consid. 3a, pag. 149-150), non può in effetti che portare a questa valutazione.
Essa ha quindi correttamente considerato che il comportamento descritto, di deliberata violenza e che ha causato la morte di una persona, conferisce la facoltà di pronunciare un provvedimento di revoca del permesso di domicilio anche nei confronti di uno straniero che soggiorni in Svizzera da lungo tempo, come è il caso per il ricorrente. Benché manifestatosi in un singolo atto ed in giovane età, esso è infatti così grave da permettere la conclusione, anche al di là del compimento di eventuali altri reati - nel caso comunque certificato da ulteriori condanne, in parte in relazione a fattispecie tutt'altro che trascurabili, anche se con conseguenze limitate - che egli costituisca un pericolo, che la collettività non è tenuta a tollerare (cfr. supra consid. 3.2 e la giurisprudenza ivi citata; sentenza 2C_218/2010 del 27 luglio 2010 consid. 3.3.1).
5.2 Su tali basi, la Corte cantonale ha nel seguito pure lecitamente considerato che l'interesse alla revoca del permesso di domicilio di cui ha finora goduto il ricorrente sia preponderante rispetto all'interesse da lui fatto valere a sostegno del mantenimento dello stesso.
5.2.1 Nonostante il ricorrente viva in Svizzera con la sua famiglia dal 1992 e che tale aspetto rivesta quindi un'indubbia importanza, in base ai vincolanti accertamenti della Corte cantonale (<ref-law>) risulta in effetti che, segnatamente a partire dal 2005, egli ha mostrato di avere rilevanti problemi di integrazione sia in ambito sociale che lavorativo attestati:
in via generale, oltre che dal compimento del grave reato evocato più sopra e dalle modalità particolarmente violente in cui il ricorrente ha agito, dalla condanna del 13 luglio 2005, per furto, ripetuto danneggiamento e contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope, che neppure la vicinanza dei suoi familiari lo ha distolto dal commettere;
per quanto riguarda l'ambito lavorativo, dai diversi cambiamenti di datore di lavoro, documentati nell'incarto, così come dal fatto che egli non ha portato a termine nessun apprendistato e non ha pertanto a tutt'oggi una professione (sentenza 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 3.2.3).
5.2.2 Gli elementi indicati dalla Corte cantonale, permettevano nel contempo di ritenere che un rientro in Croazia del ricorrente non sarà certo evidente ma è comunque esigibile (sentenze 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 3.2.3 e 2C_315/2009 del 27 ottobre 2009 consid. 5.2.1).
Benché sostenga di non conoscere gli usi e costumi della Croazia, egli non nega infatti di saperne la lingua, di avere continuato anche in Svizzera ad intrattenere rapporti con connazionali e con persone che vivono nel suo Paese d'origine, così come di potere usare il tempo che ancora lo separa dalla scarcerazione per facilitare il suo trasferimento, aspetto cui va non da ultimo ricondotta la legittima opzione di procedere alla revoca con anticipo (sentenze 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 5; 2C_318/2010 del 16 settembre 2010 consid. 3.3.2 e 2C_201/2007 del 3 settembre 2007 consid. 3 e 5).
5.2.3 Una diversa valutazione degli interessi in discussione non si impone infine neanche in considerazione dei rapporti intrattenuti con la cerchia dei famigliari costituita essenzialmente - dato che il ricorrente non è sposato, non ha figli e le relazioni col padre risultano essere interrotte - dalla madre, il fratello e la sorella minore, che il Tribunale amministrativo cantonale ha quindi a giusta ragione considerato poter proseguire, oltre che per telefono o attraverso lo scambio di scritti, nell'ambito di visite reciproche.
La loro asserita vicinanza, che non viene di per sé messa in discussione dalla Corte cantonale, non ha infatti impedito al ricorrente di commettere i reati indicati, con tutte le conseguenze che ciò ha comportato. Inoltre, sempre su questo punto, al ricorrente neppure giova il rinvio all'art. 8 CEDU, contenuto per altro esplicitamente solo nei ricorsi davanti alle istanze cantonali.
Il richiamo alla tutela della vita privata e familiare garantito dall'art. 8 cifra 1 CEDU da parte del ricorrente - che oggi ha ventiquattro anni - presupporrebbe infatti l'esistenza di un grado d'integrazione particolarmente elevato rispettivamente di un rapporto tra lui e i suoi familiari che non sia solo di vicinanza, ancorché documentata e intensamente vissuta, bensì di qualificata dipendenza, che in casu manifestamente non sussiste. Quand'anche poi gli elementi necessari per validamente richiamarsi all'art. 8 cifra 1 CEDU fossero per ipotesi dati, occorre ricordare che i diritti in esso garantiti non sono assoluti e che, così come previsto dall'art. 8 cifra 2 CEDU, essi potrebbero nella fattispecie comunque venire validamente limitati, in ragione della grave condanna subita (sentenza 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 4.1 seg. con numerosi rinvii alla giurisprudenza in materia). In questo contesto, dato che avrebbero potuto solo confermare quanto già risulta dagli atti, occorre in via abbondanziale osservare che corretto era quindi pure il ritenere superfluo procedere ad audizioni della madre e della sorella del ricorrente.
5.3 Tenuto conto degli aspetti indicati, nonostante il lungo periodo trascorso in Svizzera dal ricorrente, il Tribunale cantonale amministrativo ha a giusta ragione ammesso anche la proporzionalità della revoca del suo permesso di domicilio.
6. Parallelamente al provvedimento di revoca, il ricorrente censura il rifiuto di concessione dell'assistenza giudiziaria e del gratuito patrocinio. In questo contesto, egli fa però solo un semplice rinvio all'<ref-law> rispettivamente all'art. 14 della legge sul patrocinio d'ufficio e sull'assistenza giudiziaria del Canton Ticino del 3 giugno 2002 (Lag; RL 3.1.1.7). Così come formulata, la critica è pertanto manifestamente inammissibile (cfr. supra, consid. 2).
7. 7.1 Per quanto precede, nella misura in cui è ammissibile, il ricorso va respinto poiché infondato.
7.2 L'istanza di assistenza giudiziaria non può trovare accoglimento in quanto il gravame appariva sin dall'inizio privo di probabilità di successo (<ref-law>; sentenza 2C_650/2010 del 10 febbraio 2011 consid. 6.2). Nell'addossare le spese giudiziarie al ricorrente soccombente (art. 65 e 66 cpv. 1 LTF) si considera la sua situazione finanziaria (<ref-law>), fissando un importo ridotto. Non si assegnano ripetibili ad autorità vincenti (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso in materia di diritto pubblico è respinto.
2. Il ricorso sussidiario in materia costituzionale è inammissibile.
3. La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
4. Le spese giudiziarie di fr. 1'000.-- sono poste a carico del ricorrente.
5. Comunicazione al ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino nonché all'Ufficio federale della migrazione.