Sachverhalt:
A. Z._ (geb. xxxx 1979) und X._ (geb. xxxx 1969) heirateten am 16. September 2000. Sie sind die Eltern der beiden unmündigen Kinder S._ (geb. 27. Dezember 2000) und T._ (geb. 3. Juni 2003).
Am 3. März 2011 stellte die Ehefrau ein Eheschutzbegehren beim Gerichtspräsidium Lenzburg und beantragte unter anderem die Zuteilung der Obhut über beide Kinder. In seiner Klageantwort vom 27. April 2011 beantragte der Ehemann die Anordnung der gemeinsamen Obhut, eventuell die Zuteilung der Obhut an sich.
Mit Verfügung vom 16. Mai 2011 wurden die Kinder superprovisorisch unter die Obhut der Ehefrau gestellt. Am 26. Mai 2011 entschied die Vizepräsidentin des Bezirksgerichts Lenzburg, die beiden Kinder für die Dauer der Trennung unter die Obhut der Ehefrau zu stellen und regelte das Besuchsrecht sowie den Kinder- und Ehegattenunterhalt.
B. Gegen diesen Entscheid erhob der Ehemann am 31. Mai 2011 Berufung an das Obergericht des Kantons Aargau und verlangte namentlich die Zuteilung der Obhut über beide Kinder an sich, und zwar superprovisorisch bereits für die Dauer des obergerichtlichen Verfahrens. Am 9. Juni 2011 ersuchte er sodann um Bestellung einer Kindesvertretung gemäss <ref-law> für Sohn S._.
Mit Verfügung vom 14. Juni 2011 wies der zuständige Instruktionsrichter das Begehren um superprovisorische Massnahmen ab, hörte die beiden Kinder am 17. August 2011 an und bestellte ihnen mit Verfügung vom 29. August 2011 eine Kindesvertretung in der Person von Y._.
Mit Entscheid vom 13. Dezember 2011 bestätigte das Obergericht die erstinstanzliche Obhutszuteilung, hiess die Berufung aber insofern gut, als es die Kinderunterhaltsbeiträge sowie den Ehegattenunterhalt teilweise abänderte. Zudem bestellte es den Parteien einen Erziehungsbeistand im Sinne von <ref-law>. Schliesslich auferlegte es die Gerichtskosten (einschliesslich Kosten der Kindesvertretung) zu 9/10 dem Ehemann und zu 1/10 der Ehefrau und sprach Letzterer eine reduzierte Parteientschädigung zu.
C. Mit Beschwerde in Zivilsachen vom 15. Februar 2012 gelangt X._ (nachfolgend: Beschwerdeführer) an das Bundesgericht und verlangt im Wesentlichen die Zuteilung der Obhut über die beiden Kinder (Antrag 1) unter Einräumung eines Besuchsrechts an die Ehefrau betreffend T._ sowie Verzicht eines solchen gegenüber S._ (Antrag 2); ausserdem sei davon Vormerk zu nehmen, dass er bei Zuteilung der Obhut auf die Bezahlung von Kinderunterhaltsbeiträgen durch die Beschwerdegegnerin an ihn verzichte (Antrag 3), bzw. er selbst schulde keine solchen mehr (Antrag 4). Schliesslich seien die zweitinstanzlichen Gerichtskosten sowie die Kosten der Kindesvertretung den Parteien je zur Hälfte aufzuerlegen und die Parteikosten wettzuschlagen (Anträge 5 und 6).
Superprovisorisch (eventualiter vorsorglich) beantragt der Beschwerdeführer die Übertragung der Obhut über die beiden Kinder, eventualiter die Gewährung der aufschiebenden Wirkung bezüglich der vorinstanzlich verfügten Obhutszuteilung an die Beschwerdegegnerin. Zudem sei die aufschiebende Wirkung bezüglich Kinder- und Ehegattenunterhalt, Einsetzung eines Erziehungsbeistands sowie bezüglich der Regelung von Gerichts- und Parteikosten zu erteilen.
Am 29. Februar 2012 nahm die Beschwerdegegnerin zum Gesuch um aufschiebende Wirkung Stellung. Mit Datum vom 1. März 2012 unterbreitete der Beschwerdeführer dem Bundesgericht unaufgefordert eine weitere Eingabe namentlich betreffend superprovisorische Anordnungen sowie aufschiebende Wirkung.
Die Präsidentin der II. zivilrechtlichen Abteilung wies das Gesuch um vorsorgliche Massnahmen am 2. März 2012 ab. Da sich die Kinder derzeit beim Beschwerdeführer aufhalten, erteilte sie der Beschwerde bezüglich der Obhutsfrage, der Kinderunterhaltsbeiträge sowie der Beistandschaft für die Dauer des bundesgerichtlichen Verfahrens die aufschiebende Wirkung.
Es wurden die Akten, in der Sache selbst aber keine Vernehmlassungen eingeholt.

Erwägungen:
1. 1.1 Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Eheschutzentscheid, der u.a. die Obhutszuteilung regelt; die Beschwerde in Zivilsachen steht somit unabhängig von einem Mindeststreitwert offen (Art. 72 Abs. 1, Art. 75 Abs. 2 und Art. 90 BGG).
1.2 Nach der Rechtsprechung gelten Eheschutzentscheide als vorsorgliche Massnahmen im Sinne von <ref-law> (<ref-ruling> E. 5.1 und 5.2 S. 396 f.). Daher kann in der Beschwerde nur die Verletzung verfassungsmässiger Rechte gerügt werden (s. dazu <ref-ruling> E. 4.1 S. 588). Auch eine Berichtigung oder Ergänzung der Sachverhaltsfeststellungen kommt nur dann in Frage, wenn die kantonale Instanz verfassungsmässige Rechte verletzt hat (<ref-ruling> E. 4.1 S. 588). Für alle Vorbringen betreffend die Verletzung verfassungsmässiger Rechte gilt das strenge Rügeprinzip. Die rechtssuchende Partei muss präzise angeben, welches verfassungsmässige Recht durch den angefochtenen kantonalen Entscheid verletzt wurde, und im Einzelnen darlegen, worin die Verletzung besteht (<ref-ruling> E. 3.2 S. 444). Das Bundesgericht prüft nur klar und detailliert erhobene und, soweit möglich, belegte Rügen. Auf ungenügend begründete Rügen und rein appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt es nicht ein (<ref-ruling> E. 2.2 S. 246; <ref-ruling> E. 3.1 S. 399 f.).
1.3 Gemäss <ref-law> dürfen neue Tatsachen und Beweismittel nur so weit vorgebracht werden, als erst der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt. Das Vorbringen von Tatsachen oder Beweismitteln, die sich zwar auf das vorinstanzliche Prozessthema beziehen, jedoch erst nach dem angefochtenen Entscheid zutage getreten oder entstanden sind (sog. "echte" Noven), kann aber von vornherein nicht durch das weitergezogene Urteil veranlasst worden sein und ist im bundesgerichtlichen Verfahren unzulässig (<ref-ruling> E. 5.2.4 S. 229; <ref-ruling> E. 2.1 S. 343 f.). Daraus folgt, dass die vom Beschwerdeführer eingereichten Beweismittel, die sich auf einen Sachverhalt beziehen, der sich erst nach dem vorinstanzlichen Entscheid zugetragen hat, vom Bundesgericht nicht berücksichtigt werden können.
2. Die Vorinstanz legte ihrem Entscheid - nebst dem vorstehend unter Sachverhalt Gesagten - folgende Tatsachen zu Grunde:
Die beiden Kinder wurden nach der Trennung der Parteien (am 19. November 2010 bzw. im Dezember 2010 bzw. erst im Januar 2011) gemäss einvernehmlicher Regelung der Parteien wöchentlich alternierend von einem Elternteil betreut. Ab welchem Zeitpunkt sich S._ faktisch zusätzlich auch in der Betreuungswoche der Beschwerdegegnerin vom Donnerstagnachmittag bis zum Freitagmorgen bzw. -nachmittag auf eigenen Wunsch beim Beschwerdeführer aufhielt, konnte nicht festgestellt werden.
Nach dem Scheitern von Vergleichsverhandlungen bei einer gemeinsam bestellten Rechtsanwältin leitete die Beschwerdegegnerin am 3. März 2011 das Eheschutzverfahren ein. Am 16. Mai 2011 teilte die Vizepräsidentin des Bezirksgerichts Lenzburg die Obhut über beide Kinder superprovisorisch der Beschwerdegegnerin zu. Am 23. Mai 2011 brachte der Beschwerdeführer die Kinder um 15.00 Uhr zur Beschwerdegegnerin. Zwei Stunden später "flüchtete" S._ zurück zum Beschwerdeführer.
Nachdem der Eheschutzentscheid am 26. Mai 2011 ergangen war, erhob der Beschwerdeführer am 31. Mai 2011 Berufung an das Obergericht des Kantons Aargau, während die Beschwerdegegnerin am 6. Juni 2011 beim Bezirksgericht Lenzburg ein Vollstreckungsbegehren in Sachen Obhut stellte.
Am 15. Juni 2011 reichte die neue Lebenspartnerin des Beschwerdeführers sowie dessen Schwester auf der Gemeindekanzlei A._ eine "Gefährdungsmeldung" ein, wonach die Kinder bei der Beschwerdegegnerin in Gefahr seien. Am 9. Juni 2011 rannte S._ vor der Beschwerdegegnerin, die ihn in der Schule abholen wollte, weg. Am 17. Juni 2011 fand eine Unterredung der Parteien sowie von Vertretern der Schule statt, an der ein Verzicht auf Vollstreckung vereinbart wurde. Zudem einigten sich die Parteien - in Abweichung vom erstinstanzlichen Entscheid - auf eine wöchentlich alternierende Betreuung. Während sich T._ an diese Abmachung hielt, blieb S._ beim Beschwerdeführer.
Am 18. August 2011 wurden beide Kinder vom Instruktionsrichter des Obergerichts getrennt angehört und ihnen mit Verfügung vom 29. August 2011 ein Vertreter bestellt. Mit Eingabe vom 30. August 2011 teilte der Beschwerdeführer dem Obergericht unter anderem mit, die Parteien hätten mit dem Schulpsychologen - wiederum in Abweichung vom erstinstanzlichen Entscheid - eine neue Vereinbarung getroffen, wonach S._ bis auf Weiteres beim Beschwerdeführer bleibe und T._ wöchentlich alternierend zwischen den Parteien wechsle.
Mit Eingabe vom 3. Oktober 2011 teilte der Kindervertreter mit, T._ habe seinen kurz zuvor gefassten Entscheid, bei der Mutter zu bleiben, widerrufen und wolle - ohne jede Angabe von Gründen - nun doch ausschliesslich beim Vater wohnen. Am 10. Oktober 2011 telefonierte T._ persönlich dem Obergericht und teilte mit, es sei ihm sehr wichtig, dass er beim Vater bleiben könne. Gründe für diesen Meinungsumschwung konnte er keine angeben.
Am 11. Oktober 2011 beantragte die Beschwerdegegnerin beim Vollstreckungsrichter die Fortführung des Vollstreckungsverfahrens. Am 12. Oktober 2011 erliess dieser eine Vollstreckungsverfügung betreffend T._. Die damit verbundene Pflicht wurde dem Beschwerdeführer mit Entscheid vom 17. Oktober 2011 dahin gehend erläutert, dass es seine Pflicht sei, T._ zur Beschwerdegegnerin zu bringen. Am 21. Oktober ging der Bericht der Regionalpolizei B._ zur versuchten Übergabe von T._ am 18. Oktober 2011 am Obergericht ein. Am 24. Oktober 2011 fand eine Instruktionsverhandlung statt, anlässlich welcher die Parteien die Übergabe von T._ am folgenden Tag in der Kanzlei des Kindesvertreters vereinbarten. Am 25. Oktober 2011 teilte der Kindesvertreter mit, die Übergabe sei gescheitert.
S._ hält sich seit Ende Mai 2011, T._ seit dem 9. Oktober 2011 ausschliesslich beim Beschwerdeführer auf.
3. Strittig ist vorliegend primär die Obhutszuteilung und als Folge davon die damit zusammenhängenden finanziellen Belange wie auch das Besuchsrecht.
3.1 Das mit der "Regelung des Getrenntlebens" (Marginalie zu <ref-law>) befasste Eheschutzgericht trifft nach den Bestimmungen über die Wirkungen des Kindesverhältnisses die nötigen Massnahmen, wenn die Ehegatten unmündige Kinder haben (<ref-law>). Für die Zuteilung der Obhut an einen Elternteil gelten grundsätzlich die gleichen Kriterien wie im Scheidungsfall. Nach der Rechtsprechung hat das Wohl des Kindes Vorrang vor allen anderen Überlegungen, insbesondere vor den Wünschen der Eltern (zuletzt: Urteil 5A_905/2011 vom 28. März 2012 E. 2.1).
Vorab muss die Erziehungsfähigkeit der Eltern geklärt werden. Ist diese bei beiden Elternteilen gegeben, sind vor allem Kleinkinder und grundschulpflichtige Kinder demjenigen Elternteil zuzuteilen, der die Möglichkeit hat und dazu bereit ist, sie persönlich zu betreuen. Erfüllen beide Elternteile diese Voraussetzung ungefähr in gleicher Weise, kann die Stabilität der örtlichen und familiären Verhältnisse ausschlaggebend sein. Unter Umständen kann die Möglichkeit der persönlichen Betreuung auch dahinter zurücktreten (Urteil 5C.212/2005 vom 25. Januar 2006 E. 4.2 und 4.4.1, in: FamPra.ch 2006 S. 753 ff.). Schliesslich ist - je nach Alter der Kinder - ihrem eindeutigen Wunsch Rechnung zu tragen. Diesen Kriterien lassen sich die weiteren Gesichtspunkte zuordnen, namentlich die Bereitschaft eines Elternteils, mit dem anderen in Kinderbelangen zusammenzuarbeiten oder die Forderung, dass eine Zuteilung der Obhut von einer persönlichen Bindung und echter Zuneigung getragen sein sollte (vgl. <ref-ruling> E. 4a S. 209; <ref-ruling> E. 2 und 3 S. 319 ff.; <ref-ruling> E. 3 S. 354 f.; <ref-ruling> E. 5.3 S. 180 f.).
Bei der Beurteilung der für die Obhutszuteilung massgebenden Kriterien verfügt das Sachgericht über ein weites Ermessen (vgl. alle soeben zitierten Urteile). Auf Willkürbeschwerde hin kann das Bundesgericht deshalb nur eingreifen, wenn das Sachgericht grundlos von in Rechtsprechung und Lehre anerkannten Grundsätzen abgewichen ist, wenn es Gesichtspunkte berücksichtigt hat, die keine Rolle hätten spielen dürfen, oder wenn es umgekehrt rechtserhebliche Umstände ausser Acht gelassen hat. Der Ermessensentscheid muss sich als im Ergebnis offensichtlich unbillig, als in stossender Weise ungerecht erweisen (BGE 109 la 107 E. 2c S. 109; <ref-ruling> E. 4b S. 6 f.; <ref-ruling> E. 1 S. 99).
Bei der Beurteilung der für die Obhutszuteilung massgebenden Kriterien verfügt das Sachgericht über ein weites Ermessen (vgl. alle soeben zitierten Urteile). Auf Willkürbeschwerde hin kann das Bundesgericht deshalb nur eingreifen, wenn das Sachgericht grundlos von in Rechtsprechung und Lehre anerkannten Grundsätzen abgewichen ist, wenn es Gesichtspunkte berücksichtigt hat, die keine Rolle hätten spielen dürfen, oder wenn es umgekehrt rechtserhebliche Umstände ausser Acht gelassen hat. Der Ermessensentscheid muss sich als im Ergebnis offensichtlich unbillig, als in stossender Weise ungerecht erweisen (BGE 109 la 107 E. 2c S. 109; <ref-ruling> E. 4b S. 6 f.; <ref-ruling> E. 1 S. 99).
3.2 Zur Obhutsfrage erwog die Vorinstanz, deren Instruktionsrichter die Kinder persönlich anhörte, in tatsächlicher Hinsicht im Wesentlichen Folgendes:
Die anlässlich der Anhörung gemachten Aussagen der Kinder belegten, dass "beide Kinder vom Beklagten erheblich manipuliert sind". Die Begründung von S._ für seinen Zuteilungswunsch zeige auf, dass der Beschwerdeführer die Kinder in den elterlichen Konflikt miteinbeziehe. Die "Flucht" von S._ vom 23. Mai 2011 sei "ganz offensichtlich vom Beklagten inszeniert" gewesen. Der Beschwerdeführer scheue auch nicht davor zurück, "sein persönliches Umfeld für eine Diffamierung der Klägerin einzusetzen". Auch der Kindesvertreter gelangte namentlich aufgrund von Formulierungen, die T._ benutzte, zum Schluss, dass der Vater auf T._ entsprechend Druck ausgeübt hatte. Mit Blick auf die gescheiterten Kinderübergaben hielt die Vorinstanz fest, der Beschwerdeführer verhalte sich unkooperativ und "widersetze sich auch jeglichen gerichtlichen Anordnungen". Er überfordere die Kinder nicht nur massiv, sondern missbrauche sie für die Durchsetzung seiner eigenen Interessen. Jedes Mal, wenn ein Entscheid zu Gunsten der Beschwerdegegnerin ausfiel, habe er zu manipulativen Gegenmassnahmen gegriffen.
Mit Blick auf vorstehende Tatsachenfeststellungen erwog die Vorinstanz in rechtlicher Hinsicht, die Erziehungsfähigkeit des Beschwerdeführers sei "erheblich eingeschränkt". Es erübrige sich daher die Überprüfung der weiteren Zuteilungskriterien und es sei insbesondere auch ein durch die Obhutszuteilung an die Beschwerdegegnerin bedingter Wohnort- und Schulwechsel (von A._ nach C._, beides Kanton Aargau) ohne weiteres in Kauf zu nehmen. Die Erziehungsfähigkeit der Beschwerdegegnerin beurteilte die Vorinstanz als intakt.
3.3 Der Beschwerdeführer macht sinngemäss geltend, der Verzicht auf die Prüfung der weiteren Zuteilungskriterien sei willkürlich.
Die Erziehungsfähigkeit desjenigen Elternteils, der die Obhut ausüben soll, ist das wichtigste Kriterium für die Zuteilung der Kinder. Es kann nämlich nicht zum Wohl der Kinder sein, diese der Obhut jenes Elternteils anzuvertrauen, gegenüber dessen Erziehungsfähigkeit grösste Bedenken bestehen, wie dies vorliegend der Fall ist. Wird die Erziehungsfähigkeit verneint, rücken die anderen Kriterien in den Hintergrund (Urteil 5A_905/2011 vom 28. März 2012 E. 2.4 Absatz 3). Überdies hat die Vorinstanz das Kriterium der Stabilität der Verhältnisse in ihre Erwägungen einbezogen, indem sie den Wohnort- und Schulwechsel der Kinder ausdrücklich als zumutbar beurteilte, was der Beschwerdeführer selbst einräumt. Dass die Vorinstanz diese Beurteilung nicht im Detail begründete, wie der Beschwerdeführer ihr vorwirft, ist im Rahmen des vorliegenden Summarverfahrens nicht zu beanstanden. Schliesslich kann auch das Zusatzkriterium des Zuteilungswunsches der Kinder - mit Blick auf das von der Vorinstanz festgestellte manipulative Verhalten des Beschwerdeführers diesen gegenüber - von vornherein nicht ausschlaggebend sein. Nichts anderes ergibt sich aus dem vom Beschwerdeführer ins Feld geführten Bundesgerichtsurteil 5A_586/2010 vom 4. März 2011. Zunächst trifft nicht zu, was der Beschwerdeführer dazu ausführt, denn in jenem Entscheid hat das Bundesgericht Willkür verneint und die Beschwerde abgewiesen. Möglicherweise meint der Beschwerdeführer das im angesprochenen Entscheid erwähnte Urteil 5A_22/2010 vom 7. Juni 2010. In diesem hob das Bundesgericht einen kantonalen Entscheid auf, weil das Kriterium der Stabilität nicht geprüft worden war. Die Stabilität war dabei von besonderer Relevanz, weil die kantonalen Instanzen, anders als hier, beiden Eltern die Erziehungsfähigkeit in gleichem Masse zugestanden hatten (dort. E. 4). Daher kann der Beschwerdeführer aus dem erwähnten Urteil nichts zu seinen Gunsten ableiten.
3.4 Weiter behauptet der Beschwerdeführer, er selbst sei sehr wohl erziehungsfähig, die Beschwerdegegnerin jedoch nicht. Dabei kritisiert er einerseits die von der Vorinstanz festgestellten Tatsachen, bei denen es sich vorliegend naturgemäss um Indizien handelt; andererseits wirft er der Vorinstanz vor, aus diesen Indizien rechtlich falsche Schlüsse gezogen zu haben.
Der Beschwerdeführer kritisiert die vorinstanzliche Beurteilung in seiner 66-seitigen Eingabe, indem er sie Punkt für Punkt dadurch zu relativieren versucht, dass er anhand der gesamten Akten einzelne Indizien aufzeigt und rechtlich interpretiert, die eher zu seinen Gunsten sprechen. Damit verkennt der anwaltlich vertretene Beschwerdeführer das Wesen des Willkürbegriffs bezüglich Tat- sowie Rechtsfragen (dazu oben E. 1.2 und E. 1.3) und verwechselt das Verfahren vor Bundesgericht mit einem kantonalen Berufungsverfahren.
Über weite Strecken seiner Eingabe bringt er überdies selbst explizit zum Ausdruck, dass er lediglich einer abweichenden Beweiswürdigung das Wort redet bzw. der Vorinstanz nur eine falsche, nicht aber eine willkürliche Rechtsanwendung vorwirft (Beispiele: Ziff. 2.6: "... lässt den Schluss zu, dass...."; Ziff. 2.9: "...erscheint nicht plausibel, dass..."; Ziff. 2.11: "...erscheint die Tatsache ... tatsächlich als ..."; Ziff. 2.16: "Es ist durchaus nachvollziehbar, dass...."; "... wäre wohl eher zu erwarten gewesen, dass...."; Ziff. 2.51: "...erscheint vor diesem Hintergrund nicht plausibel"; Ziff. 2.55: "Die Vorinstanz hat ... falsch gewürdigt"; Ziff. 2.62: "Es ist deshalb absolut nachvollziehbar, dass...."; Ziff. 2.71: "Es ist nachvollziehbar, dass...."; Ziff. 2.72: "Die Formulierung der Aussagen des Beschwerdeführers lässt vielmehr den Schluss zu, dass..."; Ziff. 2.86: "Bei korrekter Würdigung der Umstände hätte die Vorinstanz ohne weiteres zum Schluss kommen müssen, dass es plausibel ist, wenn..."; Ziff. 2.93: "...drängt sich eher der Schluss auf..."; Ziff. 2.95: "...erscheint es plausibel, dass...."; Ziff. 2.112: "Der Beschwerdeführer hat glaubhaft versichert, dass..."; Ziff. 2.124: "Es ist nicht plausibel, dass..." etc.).
Aber auch dort, wo der Beschwerdeführer von Willkür und Aktenwidrigkeit spricht, handelt es sich um bloss appellatorische Kritik. Darauf ist nicht einzutreten.
Dasselbe gilt hinsichtlich des Vorwurfs, die Vorinstanz habe die Offizialmaxime verletzt. Dieser Grundsatz besagt, dass das Gericht ohne Bindung an die Parteianträge entscheidet (<ref-ruling> E. 1c S. 231; vgl. auch Art. 58 Abs. 2 und Art. 296 Abs. 3 ZPO); er hat als solcher nichts mit Beweiserhebung von Amtes wegen zu tun. Mithin kann die Offizialmaxime nicht verletzt werden, indem das Gericht (angeblich gebotene) Sachverhaltsabklärungen unterlassen hat. Dass die Vorinstanz mit dem Verzicht auf weitere Abklärungen hinsichtlich der Erziehungsfähigkeit der Mutter und der Frage, ob auch sie die Kinder manipuliere, gegen ein verfassungsmässiges Recht verstossen hätte, macht der Beschwerdeführer indes nicht geltend.
3.5 Der Beschwerdeführer wirft der Vorinstanz an einer Stelle eine Verletzung des rechtlichen Gehörs vor, weil sie von ihm in der Berufungsbeilage geschilderte Ereignisse nicht beachtet habe. Sinngemäss erhebt er damit eine Sachverhaltsrüge, begründet diese jedoch wiederum bloss appellatorisch. Darauf ist nicht einzutreten.
3.6 Der Beschwerdeführer betont, der vorinstanzliche Vorwurf, wonach er sich unkooperativ verhalten und sich jeglichen gerichtlichen Anordnungen widersetzt habe, sei aktenwidrig; vielmehr habe er die Kinder über die Entscheide des Gerichts stets informiert.
Der Beschwerdeführer irrt. Die Vorinstanz hat ihm nicht vorgeworfen, die Kinder nicht informiert zu haben, sondern ausgeführt, er hätte den Kindern klar machen müssen, dass sie sich an den Gerichtsentscheid zu halten hätten, d.h. es wäre seine Aufgabe gewesen, ihnen dies positiv zu vermitteln, auch wenn er selber anderer Auffassung sei. Die elterliche Verantwortung erschöpfe sich insofern nicht in blosser Information, sondern umfasse vor allem auch das erzieherische Einwirken auf die Kinder, dem Gerichtsentscheid Folge zu leisten. Dies hat der Beschwerdeführer gemäss vorinstanzlichen Feststellungen nicht getan (was er übrigens nicht einmal selber in der Beschwerdeschrift behauptet); statt dessen hat er die Kinder wiederholt im gegenteiligen Sinne manipuliert.
3.7 Nach dem Gesagten erweist sich die vorinstanzliche Obhutszuteilung nicht als willkürlich. Hinsichtlich der Regelung des Besuchsrechts, des Kindes- und des Ehegattenunterhalts erhebt der Beschwerdeführer keine selbständigen Rügen. Ebenso wenig begründet er, weshalb die vorinstanzliche Kostenregelung unabhängig vom Ausgang des bundesgerichtlichen Verfahrens gegen die Verfassung verstossen soll. Auf diese Vorbringen ist daher nicht weiter einzugehen.
4. Die Beschwerde muss abgewiesen werden, soweit darauf einzutreten ist. Der Beschwerdeführer wird damit kostenpflichtig (<ref-law>), hingegen nicht entschädigungspflichtig, zumal in der Sache keine Vernehmlassungen eingeholt wurden. Im Verfahren betreffend aufschiebende Wirkung ist die Beschwerdegegnerin mit ihrem Antrag, das Gesuch abzuweisen, unterlegen, so dass für ihre Stellungnahme keine Entschädigung zuzuerkennen ist (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf eingetreten werden kann.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 3'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3. Es werden keine Parteientschädigungen zugesprochen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Aargau, Zivilgericht, 5. Kammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. Juli 2012
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Hohl
Der Gerichtsschreiber: Schwander