Sachverhalt:
A. A.a Das Bezirksgericht Zürich verurteilte X._ am 20. März 2012 wegen qualifizierter Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz (Art. 19 Ziff. 1 al. 3, 4 und 5 i.V.m. Art. 19 Ziff. 2 lit. a aBetmG), Geldwäscherei (<ref-law>) und Betrugs zum Nachteil der Sozialen Dienste Zürich (<ref-law>) zu einer Freiheitsstrafe von drei Jahren. Auf den Widerruf des bedingten Vollzugs der vom Bezirksgericht Bülach am 12. Juli 2005 ausgefällten Gefängnisstrafe von 9 Monaten verzichtete es.
A.b Auf Berufung von X._ hin trat das Obergericht des Kantons Zürich am 24. September 2012 bezüglich des Betrugsvorwurfs in einem Punkt auf die Anklage nicht ein. In einem weiteren Punkt sprach es ihn frei. Im Übrigen bestätigte es die Schuldsprüche wegen qualifizierter Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz, Geldwäscherei und Betrugs sowie das Strafmass und den Verzicht auf den Widerruf der bedingten Strafe vom 12. Juli 2005.
Das Obergericht hält folgenden Sachverhalt für erwiesen:
X._ übernahm im Juni 2008 im Auftrag der Drogenhändlerin A.A._ von deren Ehemann B.A._ in einer Wohnung in Zürich einen Koffer mit mindestens 600 Gramm Kokaingemisch mit einem Reinheitsgrad von 50 % und übergab diesen am Hauptbahnhof Zürich einer aus Italien stammenden Person. Eine Woche später nahm er im Auftrag von A.A._ an der Militärstrasse in Zürich von einer ihm unbekannten Person ein Couvert mit Fr. 40'000.-- in bar entgegen, das er B.A._ aushändigte. X._ nahm zumindest in Kauf, dass sich im transportierten Koffer Kokain in der genannten Menge befand und das Geld im Couvert aus dem Drogenhandel von A.A._ stammte.
X._ wurde zwischen November 2007 und September 2008 vom Sozialen Dienst Zürich finanziell unterstützt. Er verschwieg, dass er im November und Dezember 2007 sowie vom 11. April bis Ende Mai 2008 und vom 21. August bis am 2. September 2008 im Ausland weilte und folglich keinen oder höchstens einen reduzierten Anspruch auf Sozialhilfeleistungen hatte. Er bewirkte dadurch, dass ihm - nach Abzug eines Montags infolge Anspruchs auf Ferienabwesenheit - während rund drei Monaten Leistungen von einigen Tausend Franken zu Unrecht ausgerichtet wurden.
B. X._ beantragt mit Beschwerde in Strafsachen, das Urteil vom 24. September 2012 aufzuheben, ihn freizusprechen und ihm für die erstandene Untersuchungshaft eine Genugtuung von Fr. 13'400.-- zuzusprechen. Eventualiter sei die Sache an die Vorinstanz zurückzuweisen. Er ersucht um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.

Erwägungen:
1. 1.1 Der Beschwerdeführer rügt eine willkürliche Sachverhaltsfeststellung. Nicht nachgewiesen sei, dass sich Drogen im transportierten Koffer befunden hätten, geschweige denn in welcher Menge. Selbst wenn davon auszugehen wäre, habe er dies nicht wissen müssen, da A.A._ ihm gegenüber stets angegeben habe, der Koffer enthalte Kleider. Nicht rechtsgenügend erstellt sei zudem, dass es sich bei den Fr. 40'000.-- im Couvert um deliktische Gelder handelte. Ihm könne auch nicht vorgeworfen werden, er habe um die behauptete deliktische Herkunft gewusst.
1.2 Die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz kann vor Bundesgericht nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Offensichtlich unrichtig ist die Sachverhaltsfeststellung, wenn sie willkürlich ist (<ref-ruling> E. 4.2.3; <ref-ruling> E. 1.4.1). Willkür bei der Beweiswürdigung liegt vor, wenn der angefochtene Entscheid offensichtlich unhaltbar ist oder mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht. Dass eine andere Lösung oder Würdigung ebenfalls vertretbar oder gar zutreffender erscheint, genügt für die Annahme von Willkür nicht (<ref-ruling> E. 4.3; <ref-ruling> E. 2.4). Dem Grundsatz in dubio pro reo kommt in der vom Beschwerdeführer angerufenen Funktion als Beweiswürdigungsregel im Verfahren vor dem Bundesgericht keine über das Willkürverbot von <ref-law> hinausgehende Bedeutung zu (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 2a; je mit Hinweisen).
Die Rüge der Willkür muss präzise vorgebracht und begründet werden (<ref-law>). Der Beschwerdeführer muss im Einzelnen darlegen, inwiefern der angefochtene Entscheid an einem qualifizierten und offensichtlichen Mangel leidet. Auf eine rein appellatorische Kritik am angefochtenen Urteil tritt das Bundesgericht nicht ein (<ref-ruling> E. 4.2.3; <ref-ruling> E. 2.8; je mit Hinweisen).
1.3 Die Vorinstanz durfte willkürfrei auf die Angaben von B.A._ abstellen, wonach sich im Koffer Kokain befand. Dabei geht sie zugunsten des Beschwerdeführers und entgegen den ersten Aussagen von B.A._ nicht von 4 bis 5 Kilogramm Kokaingemisch, sondern lediglich von einer Drogenmenge von 600 Gramm aus (Urteil S. 7 ff.). Letzterer belastete sich mit seinem Geständnis auch selbst, was für die Glaubhaftigkeit seiner Angaben spricht. Die Vorinstanz setzt sich eingehend mit dem Verhältnis des Beschwerdeführers zu A.A._ auseinander und zeigt auf, dass diesem bekannt war, dass jene im Drogenhandel tätig war (Urteil S. 10 ff.). Sie legt weiter dar, dass sich der Beschwerdeführer in Widersprüchen verstrickte (Urteil S. 8 f. und 11) und seine konstruiert wirkende Erklärung bezüglich der angeblichen Herkunft der Fr. 40'000.-- als unglaubhafte Schutzbehauptung zu qualifizieren ist (Urteil S. 12 ff.). Die Beweiswürdigung der Vorinstanz ist nicht willkürlich. Die Einwände des Beschwerdeführers erschöpfen sich in einer unzulässigen appellatorischen Kritik. Inwiefern die vorinstanzliche Sachverhaltsfeststellung an einem offensichtlichen und schweren Mangel leiden könnte, vermag er nicht darzutun.
2. 2.1 Bezüglich des Schuldspruchs wegen Betrugs rügt der Beschwerdeführer, die Vorinstanz gehe willkürlich davon aus, er habe sich im November und Dezember 2007 in London aufgehalten. Er habe sich offensichtlich geirrt, als er anlässlich der Einvernahme vom 2. September 2008 ausgesagt habe, er sei bis Anfang 2008 in London wohnhaft gewesen. Nicht ersichtlich sei, weshalb er während seiner Ferienabwesenheit in seinem Heimatland Nigeria im Frühling 2008 keinen Anspruch auf Unterstützungsleistungen gehabt haben soll. Aus der Pflicht, Veränderungen in den Vermögensverhältnissen zu melden, könne nicht abgeleitet werden, auch eine ferienbedingte Abwesenheit sei meldepflichtig. Die Vorinstanz lege nicht dar, gestützt auf welche Grundlage und in welchem Umfang die Leistungen bei einer Meldung der Ferienabwesenheit gekürzt worden wären. Sie habe es in Verletzung von <ref-law> und <ref-law> versäumt, den konkreten Schaden zu berechnen. Die Verurteilung erfolge lapidar für einen Deliktsbetrag "in der Höhe von mindestens einiger Tausend Franken." Die Höhe des Schadens sei für die Regelung allfälliger Zivilforderungen und nicht zuletzt für die Bestimmung des Strafmasses von Bedeutung.
2.2 Soweit sich der Beschwerdeführer gegen die vorinstanzliche Feststellung wendet, er habe sich im November und Dezember 2007 nach wie vor im Ausland aufgehalten, und zahlreiche Umstände vorbringt, welche für eine Anwesenheit in Zürich sprechen sollen, ist auf die Beschwerde mangels Ausschöpfung des kantonalen Instanzenzugs nicht einzutreten (<ref-law>; <ref-ruling> E. 2.1). Die Vorinstanz verweist auf das Urteil des Bezirksgerichts, da der Beschwerdeführer die erstinstanzlich festgestellten Auslandaufenthalte im Berufungsverfahren nicht substanziiert bestritten habe (Urteil S. 19 f.). Der Beschwerdeführer beanstandet dies nicht. Er behauptet nicht, bereits die Vorinstanz hätte sich mit den nunmehr vor Bundesgericht vorgebrachten Einwänden auseinandersetzen müssen.
2.3 Für die Ausrichtung von Sozialhilfeleistungen gilt kantonales Recht (<ref-ruling> E. 2.2). Das Bundesgericht überprüft die Auslegung und Anwendung kantonalen Rechts - von hier nicht relevanten Ausnahmen abgesehen - nur unter dem beschränkten Gesichtswinkel der Willkür (vgl. <ref-law>; <ref-ruling> E. 2). Für die Rüge der Willkür gelten erhöhte Begründungsanforderungen (<ref-law>; oben E. 1.2). Die Rüge des Beschwerdeführers genügt diesen Anforderungen nicht. Auf die sinngemässen Einwände, er habe auch während der Aufenthalte in London und Nigeria Anspruch auf die gleichen Sozialhilfeleistungen gehabt, und er sei nicht verpflichtet gewesen, das Sozialamt über seine Auslandabwesenheit aufzuklären, ist nicht einzutreten, da der Beschwerdeführer nicht dartut, die Vorinstanz habe das kantonale Sozialhilferecht willkürlich angewandt.
2.4 Die Vorinstanz musste den exakten Schaden der Sozialen Dienste Zürich nicht zwingend beziffern. Insoweit geht es um öffentlich-rechtliche Forderungen, wobei die zuständige Behörde darüber zu befinden hat, ob und in welchem Umfang Rückerstattungsansprüche gegenüber dem Beschwerdeführer für unrechtmässig bezogene Leistungen geltend gemacht werden. Die Schadenhöhe ist jedoch für die Strafzumessung von Relevanz. Hierfür können die vorinstanzlichen Feststellungen noch als ausreichend präzise gelten. Der Beschwerdeführer bezog im November und Dezember 2007 Sozialhilfe von Fr. 3'913.20 und im Mai 2008 über Fr. 2'398.60 (vgl. erstinstanzliches Urteil S. 29). Die Vorinstanz geht davon aus, er habe auf diese Beträge keinen oder höchstens einen reduzierten Anspruch gehabt, was einen Schaden von "mindestens einigen Tausend Franken" ergibt (Urteil S. 20). Damit wird der Schaden genügend substanziiert.
3. Die Strafzumessung ficht der Beschwerdeführer ausschliesslich mit der Begründung an, die Strafe hätte im Vergleich zur erstinstanzlich ausgesprochenen Sanktion deutlich tiefer ausfallen müssen, da das Bezirksgericht von einer grösseren Drogenmenge und hinsichtlich des Sozialhilfebetrugs von einem höheren Deliktsbetrag ausgegangen sei (Beschwerde S. 34).
Das Sachgericht verfügt auf dem Gebiet der Strafzumessung über einen Ermessensspielraum. Das Bundesgericht greift auf Beschwerde in Strafsachen hin nur ein, wenn die Vorinstanz den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn sie von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen bzw. durch Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (<ref-ruling> E. 5.6; <ref-ruling> E. 5.3.1; <ref-ruling> E. 2.1). Die Vorinstanz nahm eine eigene Strafzumessung vor. Sie war nicht verpflichtet, die erstinstanzlich ausgesprochene Strafe zu reduzieren, sondern hatte lediglich das Verschlechterungsverbot (<ref-law>) zu beachten. Auf die Rüge des Beschwerdeführers ist nicht weiter einzugehen, da er nicht geltend macht, die Vorinstanz habe das ihr zustehende Ermessen überschritten oder sie sei von falschen Strafzumessungsgrundsätzen ausgegangen.
4. Auf das Entschädigungsbegehren ist nicht einzutreten, da der Beschwerdeführer dieses ausschliesslich mit den beantragten Freisprüchen begründet.
5. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ist infolge Aussichtslosigkeit der Beschwerde abzuweisen (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Der finanziellen Lage des Beschwerdeführers ist bei der Festsetzung der Gerichtskosten Rechnung zu tragen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 11. März 2013
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Mathys
Die Gerichtsschreiberin: Unseld