Sachverhalt:
A. Am 19. September 2007 verurteilte das Geschworenengericht des Kantons Zürich B.X._ wegen Mordes an G.Z._ sowie wegen Vergehens gegen das Waffengesetz zu einer Freiheitsstrafe von 16 Jahren unter Anrechnung von 1'130 Tagen Polizei-, Untersuchungs- und Sicherheitshaft. Sein Bruder A.X._ als Mittäter wurde wegen Mordes sowie der groben Verletzung von Verkehrsregeln zu einer Gesamtstrafe von 12 Jahren Freiheitsstrafe verurteilt, unter Anrechnung von 1'129 Tagen Haft sowie unter Berücksichtigung der mit Strafbefehl vom 22. Februar 2002 durch die Bezirksanwaltschaft Hinwil ausgefällten bedingten Gefängnisstrafe von drei Monaten.
B.X._ und A.X._ erhoben Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht des Kantons Zürich, das die Verfahren vereinigte und die Beschwerden mit Urteil vom 12. November 2009 abwies, soweit es darauf eintrat.
B. B.a B.X._ führt gegen die Urteile des Geschworenengerichts und des Kassationsgerichts des Kantons Zürich Beschwerde in Strafsachen beim Bundesgericht. Er beantragt, diese Urteile seien aufzuheben und zur Neubeurteilung an das Geschworenengericht zurückzuweisen.
Eventualiter seien der angefochtene Entscheid aufzuheben und das Verfahren zur Neubeurteilung an das Kassationsgericht zurückzuweisen, unter Kosten- und Entschädigungsfolge zulasten der Staatskasse.
Ferner seien ihm die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren und Rechtsanwalt Marco Uffer als unentgeltlicher Rechtsvertreter beizugeben.
B.b Die von A.X._ beim Bundesgericht eingereichte Beschwerde in Strafsachen bildet Gegenstand des Verfahrens 6B_45/2009.
C. Es wurden keine Vernehmlassungen eingeholt.

Erwägungen:
1. Das Kassationsgericht des Kantons Zürich geht von folgendem Sachverhalt aus:
Der Beschwerdeführer und A.X._ entschlossen sich am 14. August 2004, G.Z._ an dessen Arbeitsplatz in Zürich aufzusuchen. G.Z._ war der Ehemann von F.Z._, einer Schwester von B.X._ und A.X._. Die Eheleute Z._ standen in einem Scheidungsverfahren. Im Pausenraum hielten sich zu diesem Zeitpunkt G.Z._ sowie I._ auf. A.X._ begann sofort, mit den Fäusten auf G.Z._ einzuschlagen. Der Beschwerdeführer nahm seine mitgeführte Pistole zur Hand, verlangte von G.Z._ niederzuknien und richtete die Pistole auf dessen Rücken. Der Beschwerdeführer und A.X._ forderten I._ auf, den Raum zu verlassen. Nachdem dieser gegangen war, schoss der Beschwerdeführer G.Z._ aus einer Distanz von wenigen Zentimetern in den Rücken. Er durchschoss die Hauptschlagader des Opfers, worauf dieses in kurzer Zeit verblutete.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer rügt eine willkürliche Beweiswürdigung sowie die Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" betreffend Erstellung des Anklagesachverhalts (Beschwerde, S. 5 ff. und S. 26 f.). Er macht anhand einer ausführlichen Schilderung des Sachverhalts geltend, das Geschworenengericht habe die Einschätzung seiner Aussagen sowie derjenigen von I._ völlig unhaltbar und damit willkürlich vorgenommen. Eine Gesamtbetrachtung der Aussagen betreffend Kernanklagesachverhalt ergebe, dass die Aussagen von I._ pauschal als glaubhaft und diejenigen von ihm pauschal als unglaubhaft einzustufen seien. Dies sei mit Blick auf den Grundsatz "in dubio pro reo" offensichtlich abwegig, komme einer missbräuchlichen Handhabung des richterlichen Ermessens gleich und sei daher willkürlich (Beschwerde, S. 22).
2.2 Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Die Feststellung des Sachverhalts durch die Vorinstanz kann nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig, d.h. willkürlich im Sinne von <ref-law> ist (<ref-ruling> E. 1.2.2), oder wenn sie auf einer Verletzung von schweizerischem Recht im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). Die Rüge der offensichtlich unrichtigen Feststellung des Sachverhalts prüft das Bundesgericht gemäss <ref-law> nur insoweit, als in der Beschwerde explizit vorgebracht und substantiiert dargelegt wird, inwiefern der Entscheid an einem qualifizierten und offensichtlichen Mangel leidet (<ref-ruling> E. 1.4.3).
Willkür im Sinne von <ref-law> liegt nach ständiger Rechtsprechung nur vor, wenn der angefochtene Entscheid auf einer unhaltbaren oder widersprüchlichen Beweiswürdigung beruht, mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht, eine Norm oder einen unumstrittenen Rechtsgrundsatz krass verletzt oder in stossender Weise dem Gerechtigkeitsgedanken zuwiderläuft (<ref-ruling> E. 1.3; <ref-ruling> E. 5.4).
2.3 Was der Beschwerdeführer gegen die tatsächlichen Feststellungen des Kassationsgerichts einwendet, erschöpft sich mit Ausnahme der nachfolgend zu behandelnden Rügen in einer blossen appellatorischen Kritik am angefochtenen Urteil, die für die Begründung von Willkür nicht genügt. Er beschränkt sich darauf, die eigene Sichtweise der Verhältnisse darzulegen und stellt in weiten Teilen das Urteil des Geschworenengerichts in Frage, obwohl grundsätzlich das Kassationsgericht Vorinstanz des Bundesgerichts ist. Er fügt dabei lediglich an, das Kassationsgericht habe das Vorliegen von Willkür im Urteil des Geschworenengerichts zu Unrecht verneint. Insoweit ist auf die Beschwerde nicht einzutreten. Das Urteil des Geschworenengerichts bildet nur in jenen Beschwerdepunkten Anfechtungsobjekt, bei denen die Strafprozessordnung des Kantons Zürich die Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht nicht zulässt (§ 428 ff. StPO/ZH).
3. 3.1 Der Beschwerdeführer rügt, das Kassationsgericht habe sich nicht mit den im Urteil des Geschworenengerichts enthaltenen Ausführungen des beigezogenen Waffenexperten auseinandergesetzt, die im Übrigen ohnehin nichts an seiner Glaubhaftigkeit zu ändern vermöchten. Dass die Abzugszunge einer Pistole zur Schussauslösung zwingend betätigt werden müsse, weil eine spontane Schussauslösung nur schwer vorstellbar sei, spreche nicht gegen die Unfallvariante, wonach sich der Schuss im Rahmen eines Handgemenges gelöst habe. Die Unfallvariante stehe deshalb im Vordergrund, weil unklar sei, weshalb sich der Schuss gelöst habe bzw. wie die Abzugszunge im Rahmen des Gerangels betätigt worden sei (Beschwerde, S. 11 f.).
3.2 Das Kassationsgericht kommt zum Schluss, die Auffassung des Geschworenengerichts, wonach eine spontane Schussabgabe ohne Betätigung der Abzugszunge nicht möglich sei und daher gegen die Unfallversion spreche, sei ohne weiteres haltbar. Dies gelte umso mehr, als dem Opfer in den Rücken geschossen worden sei (angefochtenes Urteil, S. 22 f.).
3.3 Das Kassationsgericht befasst sich auf beinahe zwei Seiten mit den Ausführungen des Waffenexperten und stellt diese der Unfallversion des Beschwerdeführers gegenüber. Er behauptet daher zu Unrecht, das Kassationsgericht habe sich mit dieser Frage nicht genügend auseinandergesetzt. Der Beschwerdeführer stellt einzig die Frage in den Raum, dass nicht feststehe, wie sich der Schuss gelöst habe. Er vermag hierdurch keine Willkür der kassationsgerichtlichen Erwägungen darzutun.
4. 4.1 Der Beschwerdeführer rügt, das Kassationsgericht sei in Willkür verfallen, indem es den Schluss des Geschworenengerichts, wonach an der allgemeinen Glaubwürdigkeit der Person von I._ nicht zu zweifeln sei, als "nicht ganz nachvollziehbar" bezeichnet habe. Dies gelte umso mehr, als es gleichzeitig festgehalten habe, es sei "nicht ganz nachvollziehbar", inwiefern I._ neben seiner hartnäckigen Lügenhaftigkeit selbst gegenüber Behördenvertretern noch eine allgemeine Glaubwürdigkeit seiner Person zugebilligt werden könne (Beschwerde, S. 14). Bei der Argumentation des Kassationsgerichts, es sei nicht ersichtlich, weshalb I._ den Beschwerdeführer sowie A.X._ zu Unrecht belasten sollte, gehe vergessen, dass sich I._ mit seinen Darlehensmanövern im Scheidungsverfahren der Eheleute Z._ im Lager der Familie Z._ positioniert habe. Unberücksichtigt geblieben sei auch der Umstand, dass in ländlichen Regionen der Türkei noch das dem Traditionalismus verhaftete Familien-/Clandenken herrsche (Beschwerde, S. 21).
4.2 Das Kassationsgericht hält fest, dass die Zubilligung einer allgemeinen Glaubwürdigkeit in der Person von I._ durch das Geschworenengericht zwar nicht ganz nachvollzogen werden könne, ein Nichtigkeitsgrund deshalb aber nicht vorliege, weil sich dessen Erwägung nicht zum Nachteil des Beschwerdeführers ausgewirkt habe. Dies wäre nur der Fall gewesen, wenn das Geschworenengericht gerade wegen einer angenommenen allgemeinen Glaubwürdigkeit auf dessen Aussagen abgestellt hätte. Es habe jedoch betont, nicht die allgemeine Glaubwürdigkeit einer Person, sondern die Glaubhaftigkeit der einzelnen Aussagen stehe im Vordergrund. Das Geschworenengericht habe auf diese Aussagen deshalb abgestellt, weil es diese im einzelnen geprüft, nicht etwa weil es I._ als glaubwürdig beurteilt habe (angefochtenes Urteil, S. 10). Dieser habe zögerlich und zurückhaltend ausgesagt. Zudem habe er Schilderungen abgegeben sowie Ausdrücke und Details verwendet, die er kaum habe erfinden können. Der Umstand, dass I._ auch gegenüber Behördenvertretern hartnäckig lügen könne, verliere daher im vorliegenden Zusammenhang an Bedeutung. Hätte er den Beschwerdeführer und A.X._ zu Unrecht belasten wollen, wäre er bei seinen Aussagen kaum so lange zurückhaltend gewesen, sondern hätte schon früher dezidierte und gravierende Anschuldigungen erhoben (angefochtenes Urteil, S. 14 f.).
4.3 Die Erwägungen des Kassationsgerichts sind nicht zu beanstanden. Es hat entgegen der Ansicht des Beschwerdeführers die Zweifel an den Erwägungen des Geschworenengerichts betreffend Glaubwürdigkeit von I._ ausführlich begründet und auch aufgezeigt, weshalb hierin kein Nichtigkeitsgrund, der zur Aufhebung des Urteils des Geschworenengerichts geführt hätte, vorliegt. Deutlich macht das Kassationsgericht auch, weshalb das Geschworenengericht trotz der allgemeinen Unglaubwürdigkeit von I._ dennoch auf dessen Aussagen abstellen durfte. Mit dem Hinweis auf die Rolle von I._ im Scheidungsverfahren der Eheleute Z._ sowie dem allgemeinen Familien-/Clandenken in ländlichen Gegenden der Türkei kann der Beschwerdeführer nicht aufzeigen, inwiefern dies die Erwägungen des Kassationsgerichts als geradezu unhaltbar und damit willkürlich erscheinen liesse. Eine Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" ist ebensowenig ersichtlich wie die geltend gemachte missbräuchliche Handhabung des richterlichen Ermessens.
5. 5.1 Der Beschwerdeführer rügt eine willkürliche Beweiswürdigung und Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" betreffend Erstellung des Sachverhalts bzw. Motivs für die Mordqualifikation. Entgegen dem Geschworenen- und Kassationsgericht bestehe kein Zusammenhang zwischen einer Strafaktion und dem Umstand, dass seine Schwester F.Z._ der Grund für das Scheidungsverfahren gewesen sei. Gleiches gelte für den unrechtmässigen Entzug von Familienvermögen vor der güterrechtlichen Auseinandersetzung durch das Opfer sowie das Verhältnis seiner Schwester mit J._. Dieses habe zwar zwei Monate vor der Tat zu einem heftigen Streit zwischen ihm (dem Beschwerdeführer) und seiner Schwester geführt, so dass sie bis heute nicht mehr miteinander gesprochen und verkehrt hätten. Dass es an einem Motiv fehle, könne entgegen der Ansicht des Kassationsgerichts nicht zu seinen Ungunsten gewertet werden. Ebenso finde die Argumentation, er habe von der Drohung seines Bruders am 26. Juli 2004 gegenüber dem Opfer gewusst, keine Stütze in den Akten (Beschwerde, S. 24 f.).
Der Grund, weshalb er G.Z._ am Tattag aufgesucht habe, habe darin bestanden, seiner Schwester spontan eins auswischen. Er habe das Opfer darüber aufklären wollen, dass die Anzeige seiner Schwester gegen ihn wegen Diebstahls des Familienschmucks nicht den Tatsachen entsprochen habe. Er habe sie dadurch in ein schlechtes Licht stellen und ihr in den Rücken fallen wollen. Auslöser sei die Heiratsabsicht seiner Schwester mit J._ gewesen (Beschwerde, S. 25 f.).
5.2 Das Kassationsgericht erwägt, die Argumentation des Beschwerdeführers gehe an der Sache vorbei, weil dieser dem Opfer mit direktem Vorsatz in den Rücken geschossen habe. Der Beschwerdeführer habe eine Tötungsabsicht in Abrede gestellt und sich nicht zu einem Motiv geäussert. Das Geschworenengericht habe sich daher nur mit den ihr bekannten Umständen befassen können. Die bestehende Unzufriedenheit mit dem Opfer sei aufgrund des Finanzgebarens im Scheidungsverfahren sowie der ehewidrigen Beziehung seiner Frau entstanden. Das Geschworenengericht habe willkürfrei davon ausgehen können, diese Unzufriedenheit sei nach wie vor aktuell und habe für den Beschwerdeführer sowie dessen Bruder Anlass gebildet, das Opfer zur Rechenschaft zu ziehen. Von Bedeutung sei auch, dass der Beschwerdeführer ihm bereits anfangs 2002 aufgrund der seiner Schwester angelasteten Fremdbeziehung gefragt haben soll, was er "der Frau gesagt" habe. Dieselben Worte habe der Beschwerdeführer gegenüber dem Opfer unmittelbar vor der Tat erneut geäussert. Das Geschworenengericht habe willkürfrei folgern können, dessen Äusserungen über die Fremdbeziehung seiner Ehefrau hätten im Tatzeitpunkt für den Beschwerdeführer nach wie vor eine wesentliche Rolle gespielt. Dieser habe G.Z._ getötet, weil ihm missfallen habe, wie dieser sich gegenüber seiner Schwester verhalten hatte (angefochtenes Urteil, S. 27 f.).
5.3 Der Beschwerdeführer vermag keine willkürliche Sachverhaltsfeststellung des Kassationsgerichts aufzuzeigen. Die Begründung, weshalb er G.Z._ am Tattag zusammen mit seinem Bruder aufgesucht hat, vermag - wie das Kassationsgericht zu Recht ausführt - nicht zu überzeugen. Nach der für das Bundesgericht verbindlichen Sachverhaltsfeststellung hat der Beschwerdeführer das Opfer mit direktem Tötungsvorsatz erschossen. Das angebliche Ziel des Besuchs, seine Schwester beim Opfer in ein schlechtes Licht zu stellen und ihr in den Rücken fallen zu wollen, vermag die vorsätzliche Tötung weder zu begründen noch das vorinstanzlich geschützte Motiv in Frage zu stellen oder als willkürlich erscheinen zu lassen.
6. 6.1 Der Beschwerdeführer macht eine Verletzung von Bundesrecht bezüglich der Qualifizierung der vorsätzlichen Tötung als Mord geltend. Die Situation zwischen ihm und G.Z._ sei schon seit Jahren angespannt gewesen. Eine Eskalation habe im Sommer 2004 nicht stattgefunden. Die Mordqualifikation könne nicht mit einem undifferenzierten Konflikt zwischen ihm und dem Opfer begründet werden, und krasser Egoismus läge nicht vor. So habe trotz der Befragung einer grossen Zahl sogenannter Umfeldzeugen in der Untersuchung kein Motiv für den angeklagten Mord gefunden werden können. Die für die Mordqualifikation notwendige besondere Skrupellosigkeit habe deshalb nicht bestanden (Beschwerde, S. 27 ff.).
Auch das Element der Kaltblütigkeit bzw. Gefühlskälte habe nicht vorgelegen. Mangels entsprechender Aussagen von ihm und aufgrund fehlender Beweismittel könne kein verlässlicher Schluss zu allfälligen Gefühlsregungen bei der Tatausführung gezogen werden. Die in der Literatur genannten Regelbeispiele des Mordes passten nicht auf ihn. Es entbehre im Übrigen jeglicher Lebensnähe, dass er zugestandenermassen den Tatentschluss erst Sekunden bis wenige Minuten vor der Tat gefasst habe, ihm jedoch eine eigentliche Hinrichtungshandlung, die gerade ein länger geplantes Vorhaben voraussetze, unterstellt werde (Beschwerde, S. 32 f.).
6.2 Das Geschworenengericht hält fest, der Beschwerdeführer habe sein Opfer aus krassem Egoismus getötet, und die Tötung habe einzig dazu gedient, um eigene, im Verhältnis zum Leben des Opfers unbedeutende Interessen durchzusetzen. Ab dem Frühjahr 2002 sei es wegen der Trennung der Eheleute Z._ zu Spannungen sowie verbalen und tätlichen Auseinandersetzungen zwischen dem Beschwerdeführer und dem Opfer gekommen. Anlass dazu hätten drei Liegenschaften gegeben, die das Opfer im Scheidungsverfahren der güterrechtlichen Auseinandersetzung entzogen habe. Diese Liegenschaften seien dem Bruder des Opfers zwecks Tilgung angeblicher Schulden überschrieben worden. Die illegalen Mittel zur Verschaffung finanzieller Vorteile hätten dem Beschwerdeführer stark missfallen. Hinzu gekommen sei, dass das Opfer seiner Ehefrau ein ehewidriges Verhältnis zu J._ angelastet und dies gegenüber mehreren Landsleuten kund getan habe. Entgegen der Ansicht der Verteidigung hätten diese über zwei Jahre zurückliegenden Spannungen im Tatzeitpunkt immer noch Aktualität gehabt. Das Scheidungsverfahren sei weiterhin hängig, und auch die Beziehung der Schwester des Beschwerdeführers mit J._ sei nicht aus der Welt geschafft gewesen. Diese Beziehung habe mit dem Opfer zwar direkt nichts zu tun gehabt; aber dazu geführt, dass das Verhältnis zwischen diesem und dem Beschwerdeführer bis zur Tat angespannt geblieben sei. Die Aktualität der Spannungen habe sich auch darin gezeigt, dass der Bruder des Beschwerdeführers am 26. Juli 2004 im türkischen Konsulat eine Drohung gegen das Opfer ausgesprochen und der Beschwerdeführer im Pausenraum unmittelbar vor der Tat seinen bereits 2002 gegenüber dem Opfer geäusserten Vorhalt "Was du der/dieser Frau gesagt" wiederholt habe (Urteil Geschworenengericht, S. 109 ff.). Auslöser der Tat sei daher nicht ein differenzierter Konflikt mit einem einfühlbaren Tatmotiv gewesen. Der Beschwerdeführer habe vielmehr eigene, im Verhältnis des Opfers unbedeutende Interessen durchgesetzt, was als krass egoistisch zu werten sei (Urteil Geschworenengericht, S. 111 f.)
Ein Indiz für fehlenden Skrupel stelle die Kaltblütigkeit dar, die aus den Tatumständen abzuleiten sei. Die körperliche Überlegenheit ergebe sich bereits aus der gemeinsamen Tatausführung der Gebrüder X._, der Bewaffnung des Beschwerdeführers sowie der Wehrlosigkeit des Opfers. Dieses habe sich ohne Abwehrchance auf den Knien mit dem Rücken zu den beiden Tätern befunden, als es der Beschwerdeführer - einer Exekution gleich - von hinten erschossen habe. Dieser gezielte Schuss aus nächster Nähe manifestiere eine Gefühlskälte, die sich nicht wegdiskutieren lasse (Urteil Geschworenengericht, S. 112 f.).
6.3 Eine vorsätzliche Tötung ist als Mord zu qualifizieren, wenn der Täter besonders skrupellos handelt, namentlich wenn sein Beweggrund, der Zweck der Tat oder die Art der Ausführung besonders verwerflich sind (<ref-law>). Mord zeichnet sich nach der Rechtsprechung durch eine aussergewöhnlich krasse Missachtung fremden Lebens bei der Durchsetzung eigener Absichten aus. Für die Qualifikation verweist das Gesetz in nicht abschliessender Aufzählung auf äussere (Ausführung) und innere Merkmale (Beweggrund, Zweck). Die für eine Mordqualifikation konstitutiven Elemente sind jene der Tat selber, während Vorleben und Verhalten nach der Tat nur heranzuziehen sind, soweit sie tatbezogen sind und ein Bild der Täterpersönlichkeit ergeben. Entscheidend ist eine Gesamtwürdigung der äusseren und inneren Umstände der Tat. Eine besondere Skrupellosigkeit kann beispielsweise entfallen, wenn das Tatmotiv einfühlbar und nicht krass egoistisch war, so namentlich wenn die Tat durch eine schwere Konfliktsituation ausgelöst wurde. Für Mord typische Fälle sind die Tötung eines Menschen zum Zwecke des Raubes, Tötungen aus religiösem oder politischem Fanatismus oder aus Geringschätzung (Urteil des Bundesgerichts 6B_188/2009 vom 18. Juni 2009 E. 4; <ref-ruling> E. 1a mit zahlreichen Hinweisen).
6.4 Es ist nicht zu beanstanden, wenn das Geschworenengericht aus den seit längerem bestehenden Spannungen, die es ausführlich beschreibt, ableitet, der Beschwerdeführer habe sein Opfer nicht aufgrund eines differenzierten Konflikts mit einem einfühlbaren Tatmotiv getötet, sondern weil ihm missfallen habe, wie sich dieser gegenüber seiner Schwester verhalten hatte. Ausschlaggebend waren im Tatzeitpunkt gemäss Geschworenengericht nicht ein spezifisches, konkretes Motiv des Beschwerdeführers, sondern bereits länger bestehende, aber weiterhin aktuelle, vielschichtige Gründe. Das Geschworenengericht durfte vor diesem Hintergrund entgegen der Ansicht des Beschwerdeführers dessen Interessen als im Verhältnis zum Leben des Opfers unbedeutend und daher als krass egoistisch werten. Mit der Annahme des qualifizierten Mordtatbestands verletzt das Geschworenengericht kein Bundesrecht.
7. 7.1 Der Beschwerdeführer wendet sich gegen die Strafzumessung des Geschworenengerichts. Es sei unzulässig, ihm eine verwerfliche Gesinnung zu attestieren, da diese dem Mord immanent sei und nicht ein weiteres Mal für die Bemessung des Verschuldens herangezogen werden dürfe. Ein schweres objektives Tatverschulden könne schon deshalb nicht vorliegen, weil er gemäss Sachverhaltsfeststellung den Tatentschluss kurzfristig gefasst habe, weshalb ihm gar keine Zeit geblieben sei, sich über die Tatfolgen vertieft Gedanken zu machen. Die Verschuldensbemessung des Geschworenengerichts verletze daher <ref-law>. Es müsse von einem geringeren Verschulden ausgegangen werden, was sich in der Strafhöhe angemessen auszuwirken habe (Beschwerde, S. 34 f.).
7.2 Das Geschworenengericht führt aus, der Beschwerdeführer sei nicht davor zurückgeschreckt, seine Schwester zur Witwe und seine beiden Neffen zu Halbwaisen zu machen, womit er eine evidente Hemmungslosigkeit an den Tag gelegt habe. Durch die Überwindung der persönlichen Bindungen zum Opfer habe der Beschwerdeführer eine verwerfliche Gesinnung offenbart, die verschuldenserhöhend zu berücksichtigen sei (Urteil des Geschworenengerichts, S. 127 f.).
7.3 Gemäss <ref-law> misst das Gericht die Strafe nach dem Verschulden des Täters zu. Es berücksichtigt das Vorleben, die persönlichen Verhältnisse sowie die Wirkung der Strafe auf das Leben des Täters. Nach <ref-law> hat das Gericht die für die Zumessung der Strafe erheblichen Umstände und deren Gewichtung festzuhalten. Es liegt im Ermessen des Sachgerichts, in welchem Umfang es die verschiedenen Strafzumessungsfaktoren berücksichtigt. Das Bundesgericht greift auf Beschwerde hin nur in die Strafzumessung ein, wenn das Gericht den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn es von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen bzw. in Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (vgl. <ref-ruling> E. 2.1; mit Hinweisen).
7.4 Das Doppelverwertungsverbot, worauf der Beschwerdeführer sinngemäss hinweist, verbietet, Umstände, die zur Anwendung eines höheren oder tieferen Strafrahmens (d.h. eines qualifizierten oder privilegierten Tatbestands) führen, innerhalb des geänderten Strafrahmens noch einmal als Straferhöhungs- oder Strafminderungsgrund zu berücksichtigen. Sonst würde dem Täter der gleiche Umstand zweimal zur Last gelegt oder zu Gute gehalten. Indes darf der Richter zusätzlich in Rechnung stellen, in welchem Ausmass ein qualifizierender oder privilegierender Tatumstand gegeben ist. Der Richter verfeinert damit einzig die Wertung, die der Gesetzgeber mit der Festsetzung des Strafrahmens vorgezeichnet hat (Urteil des Bundesgerichts 6S.44/2007 vom 6. Juni 2007 E. 4.3.2 mit Hinweisen auf Lehre und Rechtsprechung).
7.5 Es ist nicht ersichtlich, inwiefern das Geschworenengericht gegen das Doppelverwertungsverbot verstossen hätte. Die Verwerflichkeit der Gesinnung des Beschwerdeführers, der mit seiner Tötung seine Schwester zur Witwe und seine beiden Neffen zu Halbwaisen gemacht hat, durfte das Geschworenengericht - ohne gegen das Doppelverwertungsverbot zu verstossen - durchaus für den Umfang des Verschuldens berücksichtigen und nach einer Gesamtwürdigung der Tatkomponenten von einem erheblich bis schweren Tatverschulden ausgehen. Die Strafzumessung des Geschworenengerichts ist auch im Ergebnis nicht zu beanstanden. Eine Verletzung von <ref-law> liegt nicht vor.
8. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Bei diesem Verfahrensausgang sind die bundesgerichtlichen Kosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (<ref-law>). Er ersucht um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung. Da das Rechtsmittel von vornherein aussichtslos war, kann dem Gesuch nicht entsprochen werden (<ref-law>). Bei der Festsetzung der Gerichtsgebühr ist jedoch seinen finanziellen Verhältnissen Rechnung zu tragen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Geschworenengericht des Kantons Zürich und dem Kassationsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 4. März 2010
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Favre Keller