Sachverhalt:
A. X._ (geb. 1954) und Y._ (geb. 1974) haben am 28. Juli 2006 geheiratet. Sie sind die Eltern der Söhne A._ (geb. 2002) und B._ (geb. 2003). Am 15. April 2011 ersuchte die Ehefrau das zuständige Gericht um Regelung des Getrenntlebens. Mit Entscheid vom 16. Juni 2011 stellte der Gerichtspräsident 3 von Baden die gemeinsamen Kinder unter die Obhut ihres Vaters, wies diesem die eheliche Wohnung zur alleinigen Benützung zu, regelte das Besuchsrecht der Mutter und verpflichtete diese zur Leistung von Unterhaltsbeiträgen an die Kinder und - befristet bis August 2011 - an den Ehemann.
B. Y._ rief darauf das Obergericht des Kantons Aargau an. Dieses wies den Antrag um Aufschub der Vollstreckung des erstinstanzlichen Urteils zunächst ab (Verfügung vom 27. Juni 2011), hob dieses Urteil in der Folge aber teilweise auf. In seinem Entscheid vom 22. September 2011 stellte es die beiden Kinder unter die Obhut der Mutter, regelte das Besuchsrecht des Vaters, verurteilte die Mutter zur Leistung von Kinderunterhaltsbeiträgen von je Fr. 1'200.-- (zzgl. allfälliger Kinderzulagen) an den Vater ab Auszug aus der ehelichen Wohnung bis zur Rechtskraft des Urteils und verpflichtete den Vater zur Bezahlung von Kinderunterhaltsbeiträgen von je Fr. 570.-- (zzgl. allfälliger Kinderzulagen) ab Rechtskraft des Urteils.
C. Mit Beschwerde in Zivilsachen vom 31. Oktober 2011 (Postaufgabe) gelangt X._ (nachfolgend Beschwerdeführer) an das Bundesgericht. Er beantragt, die gemeinsamen Kinder unter seine Obhut zu stellen, das Besuchsrecht zu regeln und Y._ (nachfolgend Beschwerdegegnerin) zu verpflichten, ab Auszug aus der ehelichen Wohnung monatliche Kinderunterhaltsbeiträge von je Fr. 1'200.-- (zzgl. Kinderzulagen) zu bezahlen; eventualiter sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. In prozessualer Hinsicht ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung für das Verfahren vor Bundesgericht und beantragt, der Beschwerde die aufschiebende Wirkung zu erteilen.
Zusammen mit ihrer Stellungnahme zum Gesuch um Gewährung der aufschiebenden Wirkung verlangt die Beschwerdegegnerin die Anordnung von vorsorglichen Massnahmen und ersucht ebenfalls um das Armenrecht.
Mit Verfügung vom 23. November 2011 hat die Präsidentin der II. zivilrechtlichen Abteilung der Beschwerde die aufschiebende Wirkung erteilt, die sofortige Zuteilung der Obhut an die Beschwerdegegnerin verweigert und das Gesuch der Beschwerdegegnerin um vorsorgliche Massnahmen abgewiesen.
Mit Schreiben vom 29. November 2011 hat die Stadt C._ dem Bundesgericht mitgeteilt, dass für die Kinder A._ und B._ eine Beistandschaft gemäss Art. 308 Abs. 1 und 2 ZGB errichtet wurde.
Am 11. Januar 2012 hat sich die Beschwerdegegnerin erneut an das Bundesgericht gewandt mit dem Hinweis, dass gegen den Beschwerdeführer Strafanzeige wegen Ladendiebstahls erstattet worden sei. Der Beschwerdegegner verwahrt sich unter Beilage diverser Unterlagen gegen die erhobenen Vorwürfe (Eingaben vom 1. und 21. Februar 2012 ).
Mit Schreiben vom 15. Februar 2012 ersucht die Beiständin der beiden Kinder das Bundesgericht um Bestellung eines Kinderanwalts nach <ref-law> .
In der Sache sind die Akten, aber keine Vernehmlassungen eingeholt worden.

Erwägungen:
1. 1.1 Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Eheschutzentscheid, der zur Hauptsache die Obhutszuteilung beschlägt. Die Beschwerde in Zivilsachen steht somit streitwertunabhängig offen (Art. 72 Abs. 1, Art. 75 und Art. 90 BGG).
1.2 Weil Eheschutzentscheide der in <ref-law> enthaltenen Vorschrift unterstehen (<ref-ruling> E. 5.1 und 5.2 S. 397 f.), kann einzig die Verletzung verfassungsmässiger Rechte gerügt werden. Hierfür gilt das strenge Rügeprinzip (<ref-law>). Das bedeutet, dass das Bundesgericht nur klar und detailliert erhobene und soweit möglich belegte Rügen prüft, während es auf ungenügend begründete Rügen und rein appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid nicht eintritt. Wird die Verletzung des Willkürverbots gerügt, reicht es demnach nicht aus, wenn der Beschwerdeführer die Sach- oder Rechtslage aus seiner Sicht darlegt und den davon abweichenden angefochtenen Entscheid als willkürlich bezeichnet. Vielmehr ist im Einzelnen darzulegen, inwiefern das kantonale Gericht willkürlich entschieden haben soll und der angefochtene Entscheid deshalb an einem qualifizierten und offensichtlichen Mangel leidet (<ref-ruling> E. 2.2 S. 246). Das Bundesgericht hebt einen Entscheid jedoch nur dann als willkürlich auf, wenn er nicht bloss in der Begründung, sondern auch im Ergebnis unhaltbar ist; dass eine andere Lösung ebenfalls als vertretbar oder zutreffender scheint oder sogar vorzuziehen wäre, genügt nicht (<ref-ruling> E. 4.1 S. 133).
1.3 Neue Beweismittel dürfen vor Bundesgericht nur soweit vorgebracht werden, als erst der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gab (<ref-law>). In der Beschwerde ist darzulegen, inwiefern diese Voraussetzung für die Abnahme neuer Beweismittel erfüllt ist (<ref-ruling> E. 3 S. 395; <ref-ruling> E. 2 S. 640; <ref-ruling> E. 2.2.1 S. 226 f.).
Soweit der Beschwerdeführer im bundesgerichtlichen Verfahren neue tatsächliche Behauptungen aufgestellt bzw. Beweismittel eingereicht hat, ist darauf nicht einzutreten (<ref-law>). Dies betrifft namentlich das Vorbringen, die Beschwerdegegnerin wohne seit Oktober 2011 nicht mehr in C._, sondern in D._, sowie die Schlüsse, die der Beschwerdeführer aus diesem (angeblichen) Wohnortswechsel zieht.
1.4 In ihrem Schreiben vom 11. Januar 2012 ersucht die Beschwerdegegnerin um beförderliche Behandlung der Beschwerde. Sie beantragt nicht etwa, dass die dem Schreiben beigelegten Unterlagen zu den Akten zu erkennen wären oder als Grundlage für den bundesgerichtlichen Entscheid zu dienen hätten. Insofern bleiben sie von vornherein unbeachtlich; ohnehin könnte sie nach <ref-law> nicht berücksichtigt werden.
1.5 Nicht einzutreten ist schliesslich auf den von der Kinderbeiständin gestellten Antrag um Bestellung eines Kinderanwalts nach <ref-law>. Die Zivilprozessordnung regelt nur das Verfahren vor den kantonalen Instanzen (<ref-law>). Im Verfahren vor dem Bundesgericht findet sie keine Anwendung. Das auf das Verfahren vor Bundesgericht anwendbare Bundesgerichtsgesetz sieht eine entsprechende Vertretung des Kindes nicht vor.
2. Umstritten ist zur Hauptsache die elterliche Obhut über die beiden gemeinsamen Söhne A._ und B._.
2.1 Das mit der "Regelung des Getrenntlebens" (Marginalie zu <ref-law>) befasste Eheschutzgericht trifft nach den Bestimmungen über die Wirkungen des Kindesverhältnisses die nötigen Massnahmen, wenn die Ehegatten unmündige Kinder haben (<ref-law>). Für die Zuteilung der Obhut an einen Elternteil gelten grundsätzlich die gleichen Kriterien wie im Scheidungsfall. Nach der Rechtsprechung hat das Wohl des Kindes Vorrang vor allen anderen Überlegungen, insbesondere vor den Wünschen der Eltern. Deren Erziehungsfähigkeit ist als Erstes zu klären. Ist sie bei beiden Elternteilen gegeben, sind vor allem Kleinkinder und grundschulpflichtige Kinder demjenigen Elternteil zuzuteilen, der die Möglichkeit hat und bereit ist, sie persönlich zu betreuen. Erfüllen beide Elternteile diese Voraussetzung ungefähr in gleicher Weise, kann die für eine harmonische Entfaltung notwendige Stabilität der örtlichen und familiären Verhältnisse ausschlaggebend sein. Unter Umständen kann die Möglichkeit der persönlichen Betreuung auch dahinter zurücktreten (Urteil 5C.212/ 2005 vom 25. Januar 2006 E. 4.2 und 4.4.1, in: FamPra.ch 2006 S. 753 ff.). Schliesslich ist - je nach Alter der Kinder - ihrem eindeutigen Wunsch Rechnung zu tragen. Diesen Kriterien lassen sich weitere Gesichtspunkte zuordnen, namentlich die Bereitschaft eines Elternteils, mit dem anderen in Kinderbelangen zusammenzuarbeiten, oder die Forderung, dass die Zuteilung der Obhut von einer persönlichen Bindung und echter Zuneigung getragen sein sollte (vgl. <ref-ruling> E. 4a S. 209; <ref-ruling> E. 2 und 3 S. 319 ff.; <ref-ruling> E. 3 S. 354 f.; <ref-ruling> E. 5.3 S. 180 f.).
2.2 Das Obergericht setzt sich vorab mit den Umständen der Betreuung von A._ und B._ auseinander. Es befindet, aus der bisherigen Betreuungsituation vermöge der Beschwerdeführer nichts zu seinen Gunsten abzuleiten, da die Beschwerdegegnerin die Kinder bis Ende 2010 jedenfalls mitbetreut und ihre 100 %-Stelle im Jahre 2011 ausschliesslich wegen der finanziell misslichen Lage der Parteien, insbesondere wegen des Wegfalls des Einkommens des Beschwerdeführers angenommen habe. Mit Blick auf die aktuelle Betreuungssituation hält das Obergericht fest, der Beschwerdeführer werde ab Oktober 2011 wieder als selbständiger Versicherungsberater arbeiten. Auch wenn er teilweise daheim bzw. von dort aus arbeiten könne, erfordere diese Tätigkeit bekanntermassen in nicht unwesentlichem Umfang den direkten, persönlichen Kundenkontakt; jedenfalls bei erwerbstätigen Kunden fänden diese Kontakte in den frühen Abendstunden statt. Wie er seine beiden Söhne, die um diese Zeit von der Tagesschule heimgekehrt sind, während seiner berufsbedingten Abwesenheiten zu betreuen gedenke, habe er nicht näher ausgeführt. Zur Situation bei der Beschwerdegegnerin führt das Obergericht aus, diese habe ihre Anstellung bei der E._ AG per Ende September 2011 verloren. Zwar handle es sich dabei wohl um eine pro forma-Kündigung, die auf die Verbesserung ihrer Erfolgsaussichten im Obhutsstreit abziele. Dass die Beschwerdegegnerin trotz ihres Stellenverlusts vom Beschwerdeführer keinen persönlichen Unterhalt fordere, lasse auch vermuten, dass sie wieder in einem gewissen Umfang einer Erwerbstätigkeit nachgehen werde. Mangels gegenteiliger Anhaltspunkte und Behauptungen sei aber davon auszugehen, dass sie bei Annahme einer neuen Arbeitsstelle wie bisher darauf bedacht sein werde, ihre Arbeitszeiten mit den Schulzeiten der beiden Söhne zu koordinieren; die Betreuung der Kinder scheine sodann auch während der Schulferien und an den Samstagen weitestgehend sichergestellt. Gestützt auf diese Erwägungen kam das Obergericht zum Schluss, die inskünftige Betreuungssituation spreche dafür, die Söhne A._ und B._ unter die Obhut der Klägerin zu stellen. Da der Beschwerdeführer die von der ersten Instanz bejahte Erziehungsfähigkeit der Beschwerdegegnerin nicht in Frage gestellt habe, würden sich diesbezügliche Ausführungen erübrigen; im Ergebnis sei die Obhut der Mutter zuzuweisen.
2.3 Der Beschwerdeführer rügt in verschiedener Hinsicht Willkür in der Sachverhaltsfeststellung und in der Rechtsanwendung. Namentlich verwahrt er sich gegen den Vorwurf, seine Arbeitszeiten als Versicherungsberater würden mit der Kinderbetreuung kollidieren. Dass seine Kontakte mit erwerbstätigen Kunden abends stattfinden müssten, sei von keiner Partei je behauptet worden und auch nicht notorisch, sondern eine reine Mutmassung. Aktenwidrig gehe das Obergericht weiter von einer vollzeitlichen Tätigkeit aus, obwohl schon im erstinstanzlichen Verfahren stets von einer Teilzeiterwerbstätigkeit die Rede gewesen sei. Auf blosse Mutmassungen stütze sich das Obergericht auch bei der Beurteilung der Betreuungsmöglichkeiten der Beschwerdegegnerin. Nachdem diese ihren eigenen Angaben zufolge samstags arbeite, sei die Annahme, die Betreuung der Kinder scheine auch während der Schulferien und an den Samstagen weitestgehend als sichergestellt, nicht nachvollziehbar und willkürlich. Der Beschwerdeführer macht geltend, die Beschwerdegegnerin sei - anders als er - an Samstagen und in den Schulferien auf eine Fremdbetreuung angewiesen. Indem das Obergericht dies nicht berücksichtige, lasse es den qualitativen Aspekt der persönlichen und aktiven Betreuung ausser Acht. Auch auf den - rechtserheblichen - Umstand, dass die Beschwerdegegnerin ihr Besuchsrecht nur unregelmässig wahrnehme, sei das Obergericht nicht eingegangen. Schliesslich setze sich der angefochtene Entscheid in keiner Weise mit dem Kriterium der Stabilität auseinander. Das Obergericht prüfe die genauen Wohnumstände der Beschwerdegegnerin nicht und verkenne, dass die Kinder aus ihrer gewohnten Umgebung herausgerissen würden. Willkürlich entkopple es die Zuteilung der ehelichen Wohnung von der Zuteilung der Obhut, obwohl gerade deren praxisgemässe Verknüpfung der Stabilität der Verhältnisse und damit dem Kindeswohl am besten diene.
2.4 Ob die geschilderten Einwendungen zutreffen, kann letztlich offenbleiben. Denn mit all seinen Ausführungen reiht der Beschwerdeführer zwar etliche Gründe aneinander, weshalb die Obhut ihm zuzuteilen sei. Er vermag damit aber nicht aufzuzeigen, dass die Zuteilung der Obhut über die beiden gemeinsamen Söhne an die Beschwerdegegnerin auch im Ergebnis willkürlich wäre. Die Erziehungsfähigkeit der Mutter stellt er nicht in Frage. Was er unter dem Gesichtspunkt der Stabilität der örtlichen und familiären Verhältnisse vorträgt, stützt sich auf die neue, vor Bundesgericht unbeachtliche (E. 1.3) Tatsache, wonach die Beschwerdegegnerin nicht im Raum C._, sondern in D._ eine neue Wohnung bezogen habe. Was die gerügte "Entkoppelung" von ehelicher Wohnung und Zuteilung der Obhut anbelangt, trifft es zwar zu, dass die Wohnung grundsätzlich demjenigen Ehegatten zuzuteilen ist, dem sie - namentlich im Hinblick auf die Kinderbetreuung - grösseren Nutzen bringt (<ref-ruling> E. 6 S. 17 f.). Entgegen dem, was der Beschwerdeführer anzunehmen scheint, folgt daraus aber keineswegs der Umkehrschluss, die Obhut sei demjenigen Elternteil zuzuteilen, dem die eheliche Wohnung zugewiesen wurde. Auch mit seinen Ausführungen betreffend die Möglichkeit und Bereitschaft zur persönlichen Betreuung vermag der Beschwerdeführer keine Willkür darzutun. So lässt sich dem angefochtenen Entscheid nicht entnehmen, dass das Obergericht von einer vollzeitlichen Tätigkeit als Versicherungsberater ausgegangen wäre. Macht der Beschwerdeführer weiter geltend, allein durch ihre Anwesenheit bzw. durchs Arbeiten von zu Hause aus könne die Beschwerdegegnerin eine aktive Betreuung der Kinder jedenfalls während der Schulferien nicht sicherstellen, so muss er sich dies genauso entgegenhalten lassen, nachdem er den Umstand, dass sich sein Büro direkt neben der Familienwohnung in C._ befinde, zu seinen Gunsten in die Waagschale wirft. Selbst wenn sich der Beschwerdeführer der Betreuung der Kinder häufiger und besser widmen können sollte, wie er dies behauptet, führt die Unterstellung der Söhne A._ und B._ unter die Obhut ihrer Mutter nicht zu einer Beeinträchtigung des Kindeswohls, die als geradezu unhaltbar bezeichnet werden könnte. Dass eine Zuteilung der Obhut an ihn ebenso in Frage käme oder sogar die zutreffendere Lösung wäre, genügt für die Annahme von Willkür nicht (E. 1.2).
3. Nach dem Gesagten hat das Obergericht die verfassungsmässigen Rechte des Beschwerdeführers nicht verletzt, indem es die beiden Söhne unter die Obhut der Mutter gestellt hat. Damit ist den restlichen Begehren die Grundlage entzogen, weshalb es sich erübrigt, näher darauf einzugehen. Im Ergebnis erweist sich die Beschwerde demnach als unbegründet. Sie ist abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Bei diesem Verfahrensausgang wird der Beschwerdeführer kostenpflichtig (<ref-law>), wobei hinsichtlich des Verfahrens um Erteilung der aufschiebenden Wirkung und des Massnahmeverfahrens keine Gerichtskosten ausgeschieden werden. Der Beschwerdegegnerin, die sich nur zum Gesuch um aufschiebende Wirkung geäussert hat und sowohl mit ihren diesbezüglichen Anträgen als auch mit ihrem Massnahmegesuch unterlegen ist, muss der Beschwerdeführer keine Entschädigung bezahlen.
4. 4.1 Beide Parteien ersuchen um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Nach <ref-law> gewährt das Bundesgericht einer Partei das Armenrecht, sofern sie nicht über die erforderlichen Mittel verfügt und ihr Rechtsbegehren nicht aussichtslos erscheint. Parteistandpunkte sind als aussichtslos anzusehen, wenn die Aussichten des prozessualen Obsiegens beträchtlich geringer sind als die des Unterliegens. Wenn sich Gewinn- und Verlustchancen ungefähr die Waage halten oder wenn das Obsiegen nur wenig unwahrscheinlicher erscheint, liegt demgegenüber keine Aussichtslosigkeit vor. Massgeblich ist, ob eine Partei, die über die nötigen finanziellen Mittel verfügt, sich bei vernünftiger Überlegung zum Prozess entschliessen würde. Ein Rechtssuchender soll einen Prozess, den er auf eigene Rechnung und Gefahr nicht führen würde, nicht deshalb anstrengen können, weil er ihn nichts kostet. Ob im Einzelfall genügende Erfolgsaussichten bestehen, beurteilt sich nach den Verhältnissen zur Zeit, in der das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege gestellt wurde (<ref-ruling> E. 5 S. 616 mit Hinweisen).
4.2 Im Falle des Beschwerdeführers erweisen sich die gesetzlichen Anspruchsvoraussetzungen als gegeben. Aus seinem Gesuch geht hinreichend hervor, dass er nicht über die erforderlichen Mittel verfügt, um den Prozess aus eigenen Mitteln zu finanzieren. Wie die vorstehenden Erwägungen zeigen, kann sein Hauptbegehren, die Obhut über seine Kinder anstatt der Beschwerdegegnerin ihm zuzuteilen, nicht im Sinne der zitierten Rechtsprechung als aussichtslos angesehen werden, auch wenn die Beschwerde in Zivilsachen abzuweisen ist. Gestützt auf Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG ist sein entsprechendes Gesuch für das bundesgerichtliche Verfahren deshalb gutzuheissen. Damit sind die Gerichtskosten einstweilen auf die Bundesgerichtskasse zu nehmen; der Vertreterin des Beschwerdeführers ist aus der Bundesgerichtskasse eine reduzierte Entschädigung zu entrichten (Art. 10 des Reglements über die Parteientschädigung und die Entschädigung für die amtliche Vertretung im Verfahren vor dem Bundesgericht vom 31. März 2006 [SR 173.110.210.3]).
Nachdem die Beschwerdegegnerin keinerlei Gerichtskosten zu tragen hat (E. 3), bleiben nur mehr die Parteikosten für ihre Stellungnahme zum Gesuch um aufschiebende Wirkung und diejenigen für ihr Gesuch um vorsorglichen Rechtsschutz an ihr haften. Wie die Erwägungen der Abteilungspräsidentin in der Verfügung vom 23. November 2011 zeigen, müssen die entsprechenden Anträge aber als von Anfang an aussichtslos bezeichnet werden. Es fehlt daher an den Voraussetzungen der unentgeltlichen Rechtspflege (<ref-law>). Das entsprechende Gesuch ist abzuweisen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch des Beschwerdeführers um unentgeltliche Rechtspflege wird gutgeheissen. Ihm wird Rechtsanwältin Eveline Gloor als amtliche Rechtsbeiständin beigegeben.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 2'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt; dieser Betrag wird einstweilen auf die Bundesgerichtskasse genommen.
4. Rechtsanwältin Eveline Gloor wird aus der Bundesgerichtskasse mit Fr. 1'500.-- entschädigt.
5. Das Gesuch der Beschwerdegegnerin um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
6. Dieses Urteil wird den Parteien, der Kinderbeiständin Frau F._ und dem Obergericht des Kantons Aargau, Zivilgericht, 5. Kammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. Februar 2012
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Hohl
Der Gerichtsschreiber: V. Monn