Sachverhalt:
A. Die Erben des am 30. Mai 1999 mit letztem Wohnsitz in Zürich verstorbenen C._ unterzeichneten am 3. Januar 2000 eine "Teilungsvereinbarung". Danach erhielt die im Kanton Zürich wohnhafte Witwe des Erblassers, D._, Fr. 3'800'000.-- zu Alleineigentum und an weiteren Fr. 2'850'000.-- die lebenslängliche Nutzniessung. An diesem Nutzniessungsvermögen erhielt die im Kanton Aargau wohnhafte Tochter der überlebenden Ehegattin, B._, eine Eigentumsquote von 30%, ausmachend Fr. 855'000.--. Zur Abwicklung der Nutzniessung zugunsten der Witwe wird im Teilungsvertrag Folgendes bestimmt:
"Das Frau D._ zur lebenslänglichen Nutzniessung zustehende Betreffnis von Fr. 2'850'000.-- (...) wird in einem separaten Nutzniessungsdepot bei der Liechtensteinischen Landesbank platziert und durch die Erben, unter Federführung des Miterben E._ verwaltet. Das jährlich per 31.12. erstellte Depotverzeichnis ist jeweils allen Erben zur Einsicht und Unterzeichnung vorzulegen.
Im weiteren wird allseitig verbindlich vereinbart, dass Frau D._ zur Abgeltung ihrer Nutzniessungsansprüche zulasten dieses Nutzniessungsvermögens eine jährliche Pauschale von Fr. 100'000.-- ausgerichtet wird und es wird ausdrücklich und allseitig bestätigt, dass sämtliche Erträge und Auslagen sowie alle Kursschwankungen zu Gunsten und zu Lasten der Depoteigentümer, d.h. der nutzniessungsbelasteten Kinder gehen."
B. Die Steuerkommission Widen/AG veranlagte A._ und B._ mit Verfügung vom 13. Juli 2000 für die Steuerperiode 1999/2000 zu einem steuerbaren Einkommen von Fr. 99'100.-- und einem steuerbaren Vermögen von Fr. 813'000.--.
Am 11. Dezember 2003 eröffnete die Steuerkommission den Steuerpflichtigen zwei Zwischenveranlagungen: Per 1. Juni 1999 wurde das steuerbare Einkommen auf Fr. 108'600.-- und das steuerbare Vermögen auf Fr. 1'668'000.-- festgesetzt; per 1. Januar 2000 wurde das steuerbare Einkommen auf Fr. 101'700.-- herabgesetzt und das steuerbare Vermögen auf Fr. 2'523'000.-- erhöht.
Auf Einsprache gegen die erste Zwischenveranlagung hin reduzierte die Steuerkommission das steuerbare Vermögen auf Fr. 1'585'450.--. Eine Einsprache gegen die zweite Zwischenveranlagung wurde teilweise gutgeheissen: Die Steuerkommission anerkannte zwar die geltend gemachten Erbschaftssteuerschulden, hielt aber an der vermögenssteuerrechtlichen Erfassung von Fr. 855'000.-- fest und veranlagte das steuerbare Vermögen ab 1. Januar 2000 entsprechend mit Fr. 2'440'450.-- (Einspracheentscheid vom 24. Februar 2004).
Ein dagegen erhobener Rekurs wurde vom Steuerrekursgericht des Kantons Aargau am 31. Mai 2006 abgewiesen.
C. Mit Veranlagung vom 19. Februar 2003 wurde D._ vom Steueramt der Stadt Zürich für die Staats- und Gemeindesteuern 2000 auf ein steuerbares Einkommen von Fr. 235'000.-- und ein steuerbares Vermögen von Fr. 7'277'000.-- eingeschätzt. Darin ist das bei B._ ab 1. Januar 2000 erfasste Vermögen von Fr. 855'000.-- ebenfalls mit einbezogen.
D. A._ und B._ haben am 12. Juli 2006 staatsrechtliche Beschwerde wegen Verletzung von <ref-law> (Verbot der interkantonalen Doppelbesteuerung) erhoben. Sie beantragen, das Urteil des Steuerrekursgerichts des Kantons Aargau vom 31. Mai 2006 sei aufzuheben und es sei festzustellen, dass es sich beim strittigen Vermögen um Nutzniessungsvermögen handle, das von der Nutzniesserin, Frau D._, zu versteuern sei. Die zuständige aargauische Instanz sei anzuweisen, die Zwischenveranlagung per 1. Januar 2000 für die Staats- und Gemeindesteuern des Kantons Aargau für die Steuerperiode 1999/2000 aufzuheben, und die im Kanton Aargau zu viel bezahlten Staats- und Gemeindesteuern seien zurückzuerstatten. Eventuell sei die Einschätzung für die Staats- und Gemeindesteuern 2000 des Kantons Zürich betreffend Frau D._ aufzuheben; die zuständige zürcherische Instanz sei anzuweisen, bei der Neueinschätzung für die Staats- und Gemeindesteuern 2000 das steuerbare Vermögen um denjenigen Anteil zu reduzieren, der A._ und B._ zur Besteuerung zugewiesen werde, und die im Kanton Zürich zu viel bezahlten Staats- und Gemeindesteuern seien zurückzuerstatten.
E. Während das Kantonale Steueramt Aargau sowie das Steuerrekursgericht des Kantons Aargau auf eine Vernehmlassung verzichtet haben, beantragt das Kantonale Steueramt Zürich, den Hauptantrag gutzuheissen und den Eventualantrag abzuweisen.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1. 1.1 Die staatsrechtliche Beschwerde wegen Verletzung von <ref-law> ist spätestens im Anschluss an die Geltendmachung des letzten der einander allenfalls ausschliessenden Steueransprüche innert der Beschwerdefrist von Art. 89 OG zu erheben (vgl. Art. 89 Abs. 3 OG; BE 131 I 145 E. 2.1 S. 147, mit Hinweisen). Der kantonale Instanzenzug braucht nicht ausgeschöpft zu werden (Art. 86 Abs. 2 OG).
1.2 Mit der Doppelbesteuerungsbeschwerde gegen eine Verfügung des zweitveranlagenden Kantons kann innert der Beschwerdefrist auch die bereits rechtskräftige Steuerveranlagung des erstverfügenden Kantons angefochten werden (vgl. Art. 89 Abs. 3 OG). Deshalb kann hier zusammen mit dem Urteil des Steuerrekursgerichts des Kantons Aargau ebenfalls die rechtskräftige Veranlagung des Kantons Zürich bzw. des Steueramtes der Stadt Zürich überprüft werden (vgl. ASA 73 420 E. 1.2, mit Hinweis). Dies, obschon das angefochtene Urteil des Kantons Aargau und die rechtskräftige Veranlagung des Kantons Zürich nicht das gleiche Steuersubjekt betreffen: Bei Nutzniessungsverhältnissen, wie sie vorliegend zu beurteilen sind, gilt das Erfordernis der Identität des Steuersubjekts im formellen Sinn (ausnahmsweise) nicht (vgl. unten E. 2.2).
1.3 Die staatsrechtliche Beschwerde ist grundsätzlich rein kassatorischer Natur, das heisst, es kann mit ihr in der Regel nur die Aufhebung des angefochtenen Entscheids verlangt werden. Eine Ausnahme gilt für Beschwerden wegen Verletzung des Doppelbesteuerungsverbots (<ref-law>): Hier kann das Bundesgericht, zusammen mit der Aufhebung des kantonalen Hoheitsaktes, auch Feststellungen treffen, den beteiligten Kantonen verbindliche Anweisungen für die verfassungskonforme Steuerausscheidung erteilen oder die Rückerstattung ungerechtfertigt erhobener Steuern anordnen (ASA 73 420 E. 1.3, mit Hinweisen). Die Anträge der gemäss Art. 88 OG legitimierten Beschwerdeführer sind daher grundsätzlich zulässig, auch wenn mehr verlangt wird als die Aufhebung des angefochtenen Entscheids. Unzulässig ist hingegen der Antrag, die zuständige aargauische Instanz sei anzuweisen, die Zwischenveranlagung per 1. Januar 2000 für die Staats- und Gemeindesteuern des Kantons Aargau für die Steuerperiode 1999/2000 aufzuheben: Ob die aargauischen Steuerbehörden das einschlägige kantonale Recht (§ 57 des aargauischen Steuergesetzes vom 13. Dezember 1983; aStG/AG) korrekt angewendet haben, ist nicht eine Frage der interkantonalen Doppelbesteuerung, und es fehlt insoweit an einem beim Bundesgericht anfechtbaren letztinstanzlichen kantonalen Erkenntnis.
1.4 Bei staatsrechtlichen Beschwerden wegen Verletzung von <ref-law> prüft das Bundesgericht Rechts- und Tatfragen frei, und es können auch neue Tatsachen und Beweismittel vorgebracht werden (<ref-ruling> E. 2.4 S. 149; ASA 73 247 E. 1.3, je mit Hinweisen).
2. 2.1 Eine gegen <ref-law> verstossende Doppelbesteuerung liegt gemäss bundesgerichtlicher Rechtsprechung vor, wenn eine steuerpflichtige Person von zwei oder mehreren Kantonen für das gleiche Steuerobjekt und für die gleiche Zeit zu Steuern herangezogen wird (aktuelle Doppelbesteuerung) oder wenn ein Kanton in Verletzung der geltenden Kollisionsnormen seine Steuerhoheit überschreitet und eine Steuer veranlagt, zu deren Erhebung ein anderer Kanton zuständig ist (virtuelle Doppelbesteuerung). Ausserdem hat das Bundesgericht aus dem verfassungsmässigen Verbot der Doppelbesteuerung abgeleitet, ein Kanton dürfe einen Steuerpflichtigen nicht deshalb stärker belasten, weil er nicht im vollen Umfang seiner Steuerhoheit unterstehe, sondern zufolge seiner territorialen Beziehungen auch noch in einem anderen Kanton steuerpflichtig sei (Schlechterstellungsverbot; vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 31 f.; <ref-ruling> E. 2.1 S. 286; ASA 74 684 E. 2.1 S. 685, je mit Hinweisen).
2.2 Vorliegend wird zwar im Steuerjahr 2000 nicht dieselbe Person für das Vermögen von Fr. 855'000.-- zweimal besteuert: Im Kanton Zürich ist es die überlebende Ehegattin des Erblassers, im Kanton Aargau deren Tochter, die Beschwerdeführerin. Nach ständiger Rechtsprechung ist bewegliches Nutzniessungsgut im Kanton des Wohnsitzes des Nutzniessers zu versteuern. Damit darf das gleiche Vermögen nicht gleichzeitig beim Eigentümer des nutzniessungsbelasteten Vermögens steuerlich erfasst werden. Daraus ergibt sich, dass die Identität des Steuersubjekts im formellen Sinn bei Nutzniessungsverhältnissen wie dem vorliegenden wie erwähnt keine Voraussetzung der Doppelbesteuerung ist (vgl. Urteil 2P.126/1998 vom 27. Januar 2000, E. 2b, in: StR 55/2000 S. 334; <ref-ruling> E. 1c; ASA 44 158 E. 1).
Die übrigen Voraussetzungen einer aktuellen Doppelbesteuerung, namentlich jene der zeitlichen Identität, sind vorliegend erfüllt: Der Kanton Aargau stellte aufgrund der Zwischenveranlagung per 1. Januar 2000 für das Steuerjahr 2000 auf Gegenwartsbemessung um, während diese im Kanton Zürich bereits ab 1. Januar 1999 galt. Dem Steuerjahr 2000 liegt somit in beiden Kantonen derselbe Zeitraum als Bemessungsperiode zugrunde.
3. 3.1 Nach ständiger Rechtsprechung sind bewegliches Nutzniessungsvermögen und dessen Erträge am Hauptsteuerdomizil des Nutzniessers zu versteuern (Kurt Locher/Peter Locher, Die Praxis der Bundessteuern, III. Teil, Interkantonale Doppelbesteuerung, § 6 I C, mit Hinweisen). Damit steht im Einklang, dass gemäss Art. 13 Abs. 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden (StHG; SR 642.14) Nutzniessungsvermögen dem Nutzniesser zugerechnet wird.
3.2 Das Steuerrekursgericht des Kantons Aargau ging davon aus, dass aufgrund der Teilungsvereinbarung vom 3. Januar 2000 zwar eine Nutzniessung im Sinn von <ref-law> begründet werden sollte, dass aber die Bestimmungen dieser Vereinbarung widersprüchlich seien: Wohl sei für das Betreffnis von Fr. 2'580'000.-- ein separates Nutzniessungsdepot gebildet worden, jedoch erhalte die Berechtigte nicht die Erträge dieses Depots, sondern gemäss Parteivereinbarung einen Pauschalbetrag von Fr. 100'000.-- pro Jahr; ferner gingen Erträge und Kosten des "sog. Nutzniessungsvermögens" auf Rechnung der Nachkommen als dessen Eigentümer. Dies spreche gegen eine "echtes" Nutzniessungsverhältnis, selbst wenn sich die Höhe des Abgeltungsbetrags an der Höhe des Nutzniessungsvermögens orientiere (3,5% von Fr. 2'850'000.--). Bei gesamthafter Betrachtung könne nicht mehr von einer Nutzniessung gesprochen werden. § 37 Abs. 2 aStG/AG, wonach Vermögen, an dem eine Nutzniessung besteht, dem Nutzniesser zugerechnet werde, finde folglich keine Anwendung, weshalb der Anteil der Beschwerdeführerin am "sog. Nutzniessungsvermögen" durch sie selber zu versteuern sei.
3.3 Der Auffassung des Steuerrekursgerichts kann nicht gefolgt werden. Das Steuerrekursgericht übersieht, dass das ZGB der Vertragsfreiheit innerhalb der Grenzen der einzelnen Dienstbarkeitskategorien ausgedehnten Raum lässt (vgl. <ref-ruling> E. 4d S. 290). Neben der Realnutzniessung ist auch eine Ertragsnutzniessung möglich, die wirtschaftlich zu einem ähnlichen Ergebnis führt wie ein Leibrentenvertrag im Sinn von <ref-law> (vgl. <ref-ruling> E. 3 S. 319 für die Ertragsnutzniessung an einem Grundstück, die aber auch bei beweglichem Vermögen möglich ist). Der Ertragsnutzniessung entspricht es gerade, dass der Nutzniesser den Anspruch auf den Ertrag gegen Entrichtung eines Entgelts dem Eigentümer überträgt und sich auf diese Weise an Stelle der Realnutzung die Ertragsnutzung sichert (Urteil 2A.73/2004 vom 2. September 2005, E. 5).
Vorliegend hat das Steuerrekursgericht des Kantons Aargau die Existenz einer Nutzniessung fälschlicherweise verneint und das entsprechende Vermögen zu Unrecht anteilsmässig der Eigentümerin zugerechnet. Damit hat es gegen <ref-law> verstossen.
4. Nach dem Gesagten ist die staatsrechtliche Beschwerde gegenüber dem Kanton Aargau, soweit darauf einzutreten ist, gutzuheissen und das Urteil des Steuerrekursgerichts vom 31. Mai 2006 aufzuheben. Der Kanton Aargau darf das nutzniessungsbelastete Vermögen der Beschwerdeführer nicht besteuern und ist gestützt auf <ref-law> verpflichtet, die für die Steuerperiode 1999/2000 zu viel bezahlten Steuern zurückzuerstatten.
5. Entsprechend dem Verfahrensausgang hat der Kanton Aargau, der Vermögensinteressen verfolgt, die Kosten des bundesgerichtlichen Verfahrens zu tragen (Art. 153, 153a und 156 Abs. 1 und 2 OG). Er hat den Beschwerdeführern zudem eine Parteientschädigung auszurichten (Art. 159 OG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die staatsrechtliche Beschwerde wird gegenüber dem Kanton Aargau gutgeheissen, soweit darauf einzutreten ist, und das Urteil des Steuerrekursgerichts vom 31. Mai 2006 wird aufgehoben. Die Sache wird an das Steuerrekursgericht des Kantons Aargau zurückgewiesen zu neuem Entscheid im Sinne der Erwägungen, und der Kanton Aargau wird verpflichtet, die für die Steuerperiode 1999/2000 zu viel bezahlten Steuern zurückzuerstatten.
2. Die staatsrechtliche Beschwerde wird gegenüber dem Kanton Zürich abgewiesen.
3. Die Gerichtsgebühr von Fr. 2'000.-- wird dem Kanton Aargau auferlegt.
4. Der Kanton Aargau hat den Beschwerdeführern eine Parteientschädigung von Fr. 2'000.-- zu entrichten.
5. Dieses Urteil wird den Beschwerdeführern, dem Steueramt des Kantons Aargau, dem Kantonalen Steueramt Zürich und dem Steuerrekursgericht des Kantons Aargau schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 16. November 2006
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber: