Faits:
A. A._, née en 1965, et B._, né en 1966, tous deux de nationalité italienne, se sont mariés le 26 mars 1994 à Rome. Deux enfants sont issus de leur union: C._, né en 1995, et D._, née en 1997.
Par jugement de divorce du 11 mai 2006, le Tribunal de première instance du canton de Genève, statuant sur requête commune des époux, a notamment: laissé à ceux-ci l'autorité parentale conjointe sur leurs deux enfants; instauré une garde alternée; dit que le domicile légal des enfants serait chez leur mère; donné acte au père de son engagement de verser mensuellement, en faveur de chaque enfant, une contribution d'entretien, indexée, de 1'000 fr. jusqu'à l'âge de 12 ans, 1'200 fr. de 12 à 15 ans et 1'350 fr. de 15 à 18 ans, voire au-delà si l'enfant bénéficiaire poursuit une formation professionnelle ou des études sérieuses et régulières; enfin, arrêté la contribution mensuelle en faveur de l'épouse à 750 fr. jusqu'au 31 décembre 2007, 550 fr. jusqu'au 31 décembre 2009, 350 fr. jusqu'au 31 décembre 2010 et 200 fr. jusqu'au 31 décembre 2012.
B. Le 10 novembre 2008, le père a déposé une requête en modification du jugement de divorce, sollicitant l'attribution de l'autorité parentale et de la garde des enfants, sous réserve d'un droit de visite en faveur de la mère. Il a en outre conclu à la suppression des contributions d'entretien fixées pour les enfants.
Par jugement du 23 avril 2010, le Tribunal de première instance a, entre autres points: attribué au père l'autorité parentale et la garde des enfants, sous réserve d'un droit de visite de la mère; instauré une curatelle d'organisation et de surveillance du droit de visite selon l'<ref-law>; enfin, supprimé, dès le prononcé du jugement, la contribution due par le père pour l'entretien des enfants.
Statuant le 22 octobre 2010 sur l'appel de la défenderesse, la Cour de justice du canton de Genève a confirmé le jugement de première instance.
C. Par acte du 26 novembre 2010, la mère exerce un recours en matière civile contre l'arrêt du 22 octobre 2010. Elle conclut, principalement, à son annulation en tant qu'il confirme le jugement du Tribunal de première instance du 23 avril 2010, lequel a modifié le jugement de divorce et: attribué la garde des enfants au père; réservé un droit de visite à la mère; supprimé la contribution d'entretien due par le père pour l'entretien des enfants; modifié dans la mesure utile les chiffres 2, 3, 4, 5 et 7 du jugement de divorce rendue par le Tribunal de première instance le 11 mai 1996 [recte: 2006]. Subsidiairement, elle demande le renvoi de la cause à la Cour de justice pour nouvelle décision dans le sens des considérants.
Elle sollicite par ailleurs le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Des réponses sur le fond n'ont pas été requises.
D. Par ordonnance du 16 décembre 2010, la Présidente de la cour de céans a rejeté la demande d'effet suspensif présentée par la recourante.

Considérant en droit:
1. 1.1 L'arrêt entrepris, rendu en matière civile (<ref-law>), a pour objet la modification du jugement de divorce en ce qui concerne l'autorité parentale et la garde des enfants et, accessoirement, la contribution à leur entretien par le parent non gardien. L'ensemble du litige est, partant, de nature non pécuniaire (arrêt 5A_697/2009 du 4 mars 2010 consid. 1.1 et les références citées). Déposé en temps utile (<ref-law>) contre une décision finale (<ref-law>) prise en dernière instance cantonale et sur recours par le tribunal supérieur du canton de Genève (<ref-law>), le recours en matière civile est donc ouvert. La recourante a par ailleurs qualité pour recourir (art. 76 al. 1 aLTF).
1.2 Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>), sans être lié ni par les motifs de la juridiction précédente, ni par les moyens des parties (<ref-ruling> consid. 2.2 p. 550). Compte tenu de l'exigence de motivation posée, sous peine d'irrecevabilité (<ref-law>), à l'<ref-law>, il n'examine en principe que les griefs soulevés; il n'est pas tenu de traiter, à l'instar d'une autorité de première instance, toutes les questions juridiques qui peuvent se poser, lorsqu'elles ne sont plus discutées devant lui (<ref-ruling> consid. 1.4 p. 400). Il ne connaît de la violation des droits fondamentaux ou du droit cantonal que si ce grief a été dûment invoqué et motivé par le recourant (<ref-law>), c'est-à-dire s'il a été expressément soulevé et exposé de manière claire et détaillée (<ref-ruling> consid. 3 p. 352).
1.3 Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement sur la base des faits établis par la juridiction précédente (<ref-law>); il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte - à savoir arbitraire (<ref-ruling> consid. 8.1 p. 153; <ref-ruling> consid. 1.5 p. 129/130 et 397 consid. 1.5 p. 401) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law>). En tant que la recourante s'écarte des constatations de fait de l'autorité précédente, les complète ou les modifie, sans se prévaloir de l'une des exceptions susmentionnées, ses allégations ne sauraient être prises en considération.
2. La recourante soutient que l'autorité cantonale aurait dû ordonner un complément d'expertise et ouvrir des enquêtes afin de réactualiser la situation concernant son état de santé et la prise en charge effective des enfants, le rapport d'expertise du 5 octobre 2009 étant dépassé et lacunaire. Elle fait aussi valoir que les éléments dont disposait la Cour de justice remontaient à plus d'une année, de sorte que cette juridiction ne pouvait refuser d'ordonner l'audition de sa psychiatre, avec laquelle l'expert n'avait eu qu'un bref entretien. La recourante se plaint à cet égard d'application arbitraire de l'art. 267 aLPC/GE et de violation de l'art. 145 aCC.
2.1 Lorsque l'autorité cantonale juge une expertise concluante et en fait sien le résultat, le Tribunal fédéral n'admet le grief d'appréciation arbitraire des preuves que si l'expert n'a pas répondu aux questions posées, si ses conclusions sont contradictoires ou si, de quelqu'autre façon, l'expertise est entachée de défauts à ce point évidents et reconnaissables que, même sans connaissances spécifiques, le juge ne pouvait tout simplement pas les ignorer (arrêt 4P.47/2006 du 2 juin 2006 consid. 2.2.1). Les normes de procédure cantonale se réfèrent, essentiellement, à ces principes. Selon l'art. 267 aLPC/GE, le juge qui n'est pas suffisamment éclairé par un rapport d'expertise judiciaire peut en ordonner un nouveau par le même ou par un autre expert; la jurisprudence cantonale a toutefois précisé qu'un rapport complémentaire se justifie seulement si le premier rapport est incomplet, obscur ou équivoque, et lorsque la comparution personnelle de l'expert n'a pas suffi à réparer ses vices et insuffisances; une contre-expertise, en revanche, ne saurait être ordonnée au seul motif qu'une partie critique l'opinion du premier expert. En tous les cas, il n'appartient pas au Tribunal fédéral de vérifier si toutes les affirmations de l'expert sont exemptes d'arbitraire; sa tâche se limite plutôt à examiner si l'autorité cantonale pouvait se rallier sans arbitraire au résultat de l'expertise (arrêt 5P.94/2002 du 13 mai 2002 consid. 5a; cf. aussi: 4A_365/2011 du 13 septembre 2011 consid. 3.2 et les références citées).
Selon l'art. 145 aCC, le juge établit d'office les faits (al. 1); au besoin, il fait appel à des experts et se renseigne auprès de l'autorité tutélaire ou d'un autre service d'aide à la jeunesse (al. 2). La maxime inquisitoire ne signifie pas que le juge doive donner suite à toutes les offres de preuve qui lui sont présentées. En effet, ce principe ne lui interdit pas de procéder à une appréciation des preuves déjà recueillies pour évaluer la nécessité d'en administrer d'autres. Dans la mesure où il peut se faire une représentation exacte des faits litigieux sur la base des preuves administrées, il n'est pas tenu d'effectuer d'autres investigations. Le juge ne viole pas la maxime inquisitoire lorsqu'il refuse d'accueillir l'offre de preuve d'une partie parce que ce moyen n'est pas de nature à modifier le résultat des preuves déjà administrées (appréciation anticipée des preuves; cf. à ce sujet: arrêt 5A_621/2010 du 8 mars 2011 consid. 4.4; 5A_22/2011 du 16 février 2011 consid. 4.1; <ref-ruling> consid. 5.3 p. 236; <ref-ruling> consid. 2.2.3 p. 735; <ref-ruling> consid. 4a p. 211; <ref-ruling> consid. 4a p. 469; <ref-ruling> consid. 2b p. 229 et les arrêts cités).
Pour le surplus, l'arrêt entrepris expose correctement et de façon circonstanciée les dispositions légales ainsi que les règles et principes jurisprudentiels en la matière, notamment en cas de divergence d'opinion entre un expert choisi et un médecin traitant ou privé (<ref-ruling> consid. 4 p. 175; arrêts 8C_22/2011 du 2 août 2011 consid. 4.1; 9C_751/2010 du 20 juin 2011 consid. 2.2; cf. aussi: 5A_181/2008 du 25 avril 2008 consid. 2.3). Il est dès lors possible d'y renvoyer.
2.2 Selon l'autorité cantonale, l'expertise n'apparaît pas lacunaire. En effet, l'expert a auditionné chacune des parties à quatre reprises, soit un nombre de fois identique. Si la mère n'a pu assister à l'un des entretiens prévus - pour cause d'hospitalisation due à un état dépressif -, elle n'a pas allégué qu'elle aurait souhaité faire part à son interlocutrice, à l'occasion de l'entretien annulé, d'un élément nouveau et/ou déterminant ne figurant pas dans l'expertise; l'expert a du reste fait état de cette hospitalisation dans son rapport, élément qu'il a pris en considération, parmi d'autres critères, pour procéder à l'évaluation du statut psychologique de l'intéressée; de plus, l'expert n'a pas indiqué, lors de son audition devant le Tribunal de première instance - et la défenderesse ne soutient pas l'avoir interrogé sur ce point -, qu'il se justifierait d'assortir d'une quelconque réserve son appréciation de la situation ou ses conclusions, en raison de l'absence de l'intéressée lors de l'entretien concerné. L'expert n'a par ailleurs pas ignoré les allégués de la mère relatifs à l'amélioration de son état de santé, puisqu'il ressort tant de son rapport que de son audition devant le Tribunal de première instance qu'il a contacté la psychiatre de l'intéressée, qui lui a indiqué que, si sa patiente souffrait encore d'une fluctuation de l'humeur, son évolution était favorable; au demeurant, il était loisible à la défenderesse, si elle l'estimait nécessaire, d'interroger l'expert plus avant sur ce point lors de son audition, ce qu'elle n'a pas fait.
En ce qui concerne la prétendue contradiction, alléguée par la recourante, entre les conclusions de l'expertise et l'attestation établie par sa psychiatre le 15 mars 2010, l'arrêt entrepris relève que, par certificats des 28 novembre 2008 et 5 mars 2009, cette dernière a attesté du fait que l'état de sa patiente lui permettait de s'occuper de ses enfants; or, ces constatations ont été contredites par les hospitalisations de la mère aux mois de décembre 2008 et de mars 2009, soit quelques jours à peine après l'établissement desdites attestations médicales. Il en va de même des indications fournies par ce médecin à l'expert, selon lesquelles l'évolution de l'état de santé de sa patiente était favorable depuis le mois de janvier 2009, alors que trois hospitalisations ont eu lieu dans le courant de l'année concernée, respectivement en mars, juillet et septembre 2009. Le diagnostic de «trouble dépressif récurrent, caractérisé par des phases d'amélioration de l'humeur suivies d'épisodes dépressifs» posé par l'expert permet, en revanche, d'expliquer de manière convaincante la fluctuation de l'état de santé de l'appelante au cours des trois dernières années. Au surplus, le rôle de la psychiatre - qui se fonde uniquement sur les déclarations de sa patiente - ne consiste pas à expertiser le statut psychologique de l'intéressée, ni à déterminer l'aptitude de celle-ci à s'occuper de ses enfants, mais seulement à traiter cette dernière. En outre, l'expert a eu accès à l'intégralité du dossier et a procédé à l'évaluation et au bilan de chacun des membres de la famille: ses conclusions en relation avec l'attribution des droits parentaux se fondent ainsi sur divers critères et non sur le seul statut psychologique de la mère. Dès lors, l'avis de la psychiatre de celle-ci ne saurait être considéré comme étant plus objectif que celui émis par l'expert, choisi en toute indépendance pour renseigner la justice au sujet notamment de l'état de santé de l'intéressée et des conséquences de celui-ci sur la prise en charge des enfants. L'opinion de ce médecin n'est donc pas propre à mettre sérieusement en doute la pertinence des déductions faites par l'expert.
Pour la Cour de justice, il en résulte que l'expertise a été menée dans les règles de l'art; elle est complète, univoque, n'est entachée d'aucune erreur manifeste ou de lacune et ne présente aucune contradiction. Il n'y a ainsi pas lieu d'ordonner un complément d'expertise.
Toujours selon l'autorité cantonale, la défenderesse doit également être déboutée de ses conclusions tendant à l'ouverture d'enquêtes. Cette juridiction retient en effet, par appréciation anticipée des preuves, que le fait qu'offre de prouver l'intéressée - à savoir la confirmation par sa psychiatre des éléments figurant dans le certificat médical établi le 15 mars 2010 - n'est pas propre à influencer son raisonnement, puisque l'avis de ce médecin, même confirmé sous serment, ne serait pas apte à mettre en doute les déductions objectives faites par l'expert.
2.3 La recourante soutient, en résumé, que l'expertise est basée sur l'état de santé qui était le sien il y a plus d'un an et demi et que le seul élément de preuve actuel à ce sujet consiste dans le certificat de sa psychiatre, dont les conclusions sont opposées à celles de l'expertise. S'écartant, de manière irrecevable, des constatations de fait de la cour cantonale - qui a retenu que chaque partie avait été entendue à quatre reprises -, elle prétend qu'elle ne s'est entretenue que deux fois avec l'expert et que celui-ci aurait dû avoir un entretien complémentaire avec elle, le dernier prévu ayant été annulé. Elle affirme que l'entretien manquant aurait permis à l'expert de se faire une autre impression d'elle, car elle avait alors déjà entamé son processus de stabilisation et de guérison. Il aurait en outre fallu procéder à l'audition de sa psychiatre, dès lors qu'elle a fourni le seul document relatif à son état de santé actuel: ce médecin était ainsi à même de préciser l'ensemble de ses attestations versées à la procédure et d'indiquer pour quelles raisons elle avait indiqué à l'époque que sa patiente était capable de s'occuper de ses enfants. Comme les éléments en sa possession remontaient à plus d'une année, l'autorité cantonale ne pouvait, sans violer la maxime inquisitoire consacrée à l'art. 145 aCC, refuser d'ordonner l'audition de ce médecin. Pour les mêmes motifs, les juges précédents auraient, subsidiairement, commis l'arbitraire (art. 9 Cst.) en retenant, par appréciation anticipée des preuves, que cette audition ne pourrait remettre en cause le résultat de celle-ci. En effet, dès lors qu'aucun autre élément de preuve actuel ne lui permettait d'écarter le certificat établi par sa psychiatre le 15 mars 2010, la Cour de justice ne pouvait, sauf arbitraire, se dispenser d'instruire cette question. Pour la recourante, un complément d'expertise conduirait assurément à un autre résultat, ce qui se traduit du reste déjà par le fait que les parties ont aujourd'hui repris, de facto, une garde alternée.
Cette argumentation ne résiste pas à l'examen. En effet, la recourante ne s'en prend pas aux considérations circonstanciées de l'autorité cantonale, qui a dûment exposé les raisons qui l'ont amenée à considérer que l'avis de la psychiatre de la recourante, bien que plus récent, n'était pas propre à mettre sérieusement en doute la pertinence des déductions émises par l'expert, argumentation que la recourante ne conteste pas. A cet égard, il convient de rappeler qu'au vu de la divergence consacrée par la jurisprudence entre un mandat thérapeutique et un mandat d'expertise (<ref-ruling> précité), on ne saurait remettre en cause une expertise ordonnée par le juge du seul fait qu'un médecin traitant a une opinion contraire. Il n'en va différemment que si ce dernier fait état d'éléments objectivement vérifiables qui ont été ignorés dans le cadre de l'expertise et qui sont suffisamment pertinents pour remettre en cause les conclusions de l'expert. Tel n'est cependant pas le cas ici. Quant à l'allégation selon laquelle les parties auraient repris, dans les faits, une garde alternée, elle se heurte d'emblée aux constatations de la cour cantonale, sans que la recourante ne démontre d'arbitraire à ce sujet.
Dans la mesure où la recourante se plaint, par ailleurs, de ce que l'expertise ne serait plus d'actualité, son grief est également infondé. L'attribution de l'autorité parentale doit être modifiée lorsque des faits nouveaux importants l'exigent pour le bien de l'enfant (<ref-law>). Toute modification dans l'attribution de l'autorité parentale, dont le droit de garde est une composante, suppose ainsi que la nouvelle réglementation soit requise dans l'intérêt de l'enfant en raison de la survenance de faits nouveaux essentiels. Même si la maxime inquisitoire est applicable, le moment déterminant pour apprécier si des circonstances nouvelles se sont produites est la date du dépôt de la demande de modification, l'évolution prévisible de la situation devant toutefois être prise en considération (<ref-ruling> consid. 4b; arrêts 5A_99/2011 du 26 septembre 2011 consid. 4.1.1; 5A_487/2010 consid. 2). Partant, si l'on peut admettre qu'il faille tenir compte de circonstances nouvelles jusqu'à la fin de la procédure probatoire de première instance, il n'en va pas de même sans autre ultérieurement. La critique de la recourante tombe dès lors à faux.
3. Dans un autre grief, la recourante soulève une violation de l'<ref-law>, au motif qu'il n'y aurait pas de fait nouveau important et durable imposant une modification du jugement de divorce en ce qui concerne la garde et l'autorité parentale.
3. Dans un autre grief, la recourante soulève une violation de l'<ref-law>, au motif qu'il n'y aurait pas de fait nouveau important et durable imposant une modification du jugement de divorce en ce qui concerne la garde et l'autorité parentale.
3.1 3.1.1 Selon l'<ref-law>, à la requête du père ou de la mère, de l'enfant ou de l'autorité tutélaire, l'attribution de l'autorité parentale doit être modifiée lorsque des faits nouveaux importants l'exigent pour le bien de l'enfant. Toute modification dans l'attribution de l'autorité parentale, dont la garde est une composante, suppose ainsi que la nouvelle réglementation soit requise dans l'intérêt de l'enfant en raison de la survenance de faits nouveaux essentiels, considérations qui valent aussi pour la suppression de l'autorité parentale conjointe. Une nouvelle réglementation de l'autorité parentale, respectivement du droit de garde, ne dépend pas seulement de l'existence de circonstances nouvelles importantes; elle doit aussi être commandée par le bien de l'enfant. Selon la jurisprudence relative à l'art. 157 aCC, qui reste pleinement applicable sur ce point, la modification ne peut être envisagée que si le maintien de la réglementation actuelle risque de porter atteinte au bien de l'enfant et le menace sérieusement; la nouvelle réglementation doit ainsi s'imposer impérativement, en ce sens que le mode de vie actuel nuit plus au bien de l'enfant que le changement de réglementation et la perte de continuité dans l'éducation et les conditions de vie qui en est consécutive (arrêt 5A_63/2011 du 1er juin 2011 consid. 2.4.1 et les références citées).
En ce qui concerne plus particulièrement la suppression de l'autorité parentale conjointe, ses conditions impliquent surtout que les fondements essentiels de la responsabilité commune des parents n'existent plus et que, dans l'intérêt de l'enfant, l'autorité parentale doive être attribuée à l'un d'entre eux seulement. Tel est le cas lorsque la capacité et la volonté des parents de coopérer n'existe plus. Le dépôt par un parent ou par l'enfant lui-même d'une requête en modification de l'autorité parentale conjointe au profit d'une attribution exclusive en faveur de l'un d'eux constitue en soi un indice que l'autorité parentale conjointe ne répond plus à l'intérêt de l'enfant. Si les parents ne sont plus en mesure d'exercer en commun l'autorité parentale, le bien de l'enfant commande alors une nouvelle réglementation de celle-ci (arrêts 5A_638/2010 du 10 novembre 2010 consid. 2.1; 5A_645/2008 du 27 août 2009 consid. 4.1 et les références).
3.1.2 L'<ref-law> consacre la jurisprudence du Tribunal fédéral selon laquelle c'est l'intérêt de l'enfant qui est déterminant pour l'attribution de l'autorité parentale, celui des parents étant relégué à l'arrière-plan. Le juge doit tenir compte de toutes les circonstances importantes pour le bien de l'enfant et notamment prendre en considération, autant que possible, l'avis de celui-ci (<ref-law>). Au nombre des critères essentiels entrent en ligne de compte les relations entre parents et enfants, les capacités éducatives respectives des parents, ainsi que leur aptitude à prendre soin des enfants personnellement et à s'en occuper; il faut choisir la solution qui, au regard des données de l'espèce, est la mieux à même d'assurer aux enfants la stabilité des relations nécessaires à un développement harmonieux des points de vue affectif, psychique, moral et intellectuel (<ref-ruling> consid. 3 p. 354/355; <ref-ruling> consid. 4a p. 209 et 317 consid. 2 p. 319; <ref-ruling> consid. 5 p. 203/204).
Le juge cantonal appelé à se prononcer sur le fond, qui de par son expérience en la matière connaît le mieux les parties et le milieu dans lequel vit l'enfant, dispose d'un large pouvoir d'appréciation (<ref-law>). Le Tribunal fédéral n'intervient que lorsque le juge, sans aucun motif, a écarté des critères essentiels pour la décision sur l'attribution des enfants ou, à l'inverse s'est fondé sur des éléments dépourvus d'importance au regard du bien de l'enfant ou contrevenant aux principes du droit fédéral (<ref-ruling> et arrêt 5A_63/2011 précités).
3.2 Selon l'autorité cantonale, les relations entre les parties ne sont plus suffisamment bonnes pour qu'elles collaborent entre elles en ce qui concerne la prise en charge des enfants. En effet, depuis la fin du mois d'octobre 2008, le père exerce la garde de fait sur ses deux enfants et prend seul les décisions fondamentales relatives à leurs intérêts, notamment en matière de scolarisation; depuis mars 2009, la mère exerce sur ses enfants un droit de visite similaire à celui fixé par le jugement querellé.
En ce qui concerne le maintien de l'autorité parentale conjointe, les juges précédents considèrent qu'il résulte de la procédure que les parties ne s'accordent plus pour l'exercer et ne sont plus en mesure de dépasser leurs divergences pour prendre ensemble les décisions importantes concernant les enfants. Outre le fait que le père a conclu à l'attribution exclusive de l'autorité parentale, ce qui constitue déjà, de l'avis de l'autorité cantonale, une indication claire que la capacité et la volonté de coopérer des deux parents fait défaut, ce manque de collaboration a été constaté par le SPMi dans son rapport du 15 avril 2009, et résulte en outre des décisions «unilatérales» prises par le père au sujet du lieu de scolarisation et du domicile des enfants.
S'agissant du maintien de la garde alternée, la Cour de justice estime qu'il ressort de l'avis concordant des spécialistes entendus dans le cadre de la présente procédure que cette organisation a eu un impact négatif sur les enfants, qui se manifeste notamment sur le plan scolaire, où ils sont - ou ont été - en situation d'échec. Ainsi, l'enseignante de la cadette durant l'année 2009 a relevé que les difficultés rencontrées par son élève résidaient dans «sa peine à organiser son travail entre le domicile» de chacun de ses parents et qu'une «situation plus claire l'aiderait à se structurer»; la psychologue chargée du suivi de la fillette a confirmé l'importance d'offrir à celle-ci la stabilité dont elle a besoin. Quant à l'aîné, l'expert a relevé qu'au vu de ses problèmes d'attention et de concentration dans le contexte scolaire, la stabilité de l'environnement familial au quotidien était nécessaire et structurante. Pour ces raisons, tant le SPMi que l'expert ont préconisé l'attribution du droit de garde à un seul parent.
De surcroît, l'état de santé de la mère s'est dégradé à la fin de l'année 2008, puisqu'elle a dû être hospitalisée à quatre reprises en l'espace de dix mois. Même si l'intensité de sa fragilité psychique et l'impact de celle-ci sur la prise en charge des enfants préexistaient au moment du prononcé du divorce, ces éléments étaient alors inconnus du Tribunal de première instance et du SPMi, à défaut de quoi l'organisation instaurée par le jugement de divorce n'aurait pas été prononcée.
3.3 Vu ces éléments, l'autorité cantonale n'a pas violé le droit fédéral en considérant qu'il se justifiait d'attribuer l'autorité parentale et la garde des enfants à l'intimé. La recourante prétend qu'aucune circonstance nouvelle et durable ne commandait une modification du jugement de divorce. Elle expose qu'elle était déjà au bénéfice d'un suivi psychologique au moment du prononcé du divorce et qu'il paraît peu probable que sa fragilité psychique ait alors été ignorée par le juge et par le SPMi; de plus, son état de santé se serait amélioré depuis 2009 et serait aujourd'hui stabilisé: autant qu'ils sont recevables (<ref-law>), ces arguments ne sont pas décisifs. En effet, la cour cantonale n'a pris en compte la dégradation de l'état de santé de la recourante que par surabondance. En réalité, elle a principalement considéré que, depuis fin octobre 2008, le père exerçait seul la garde des enfants et prenait également seul toutes les décisions importantes les concernant, que les parties ne s'accordaient plus pour exercer l'autorité parentale conjointe et qu'il ressortait de l'avis concordant des spécialistes entendus que la garde alternée avait un impact négatif sur les enfants.
A cet égard, la recourante se contente d'exposer que, depuis janvier 2010, les parties exercent à nouveau la garde alternée et qu'elle s'occupe souvent des enfants non seulement lors des missions à l'étranger de l'intimé, mais aussi le soir. Les parties auraient en outre repris le dialogue et seraient capables de coopérer adéquatement dans l'intérêt des enfants, de sorte que les fondements essentiels de la responsabilité commune des parents seraient toujours présents. Ces critiques, qui reposent sur des faits non constatés par les juges précédents, sont irrecevables. Il en va de même des affirmations de la recourante selon lesquelles elle a coupé tout contact avec son ex-compagnon et que sa difficulté à épauler ses enfants, en français notamment, a été résolue par l'instauration de la curatelle éducative du SPMi. Au demeurant, il résulte de l'arrêt attaqué que les enfants ont indiqué, par l'intermédiaire de leur curatrice, qu'ils étaient satisfaits de la décision du premier juge relative à l'attribution des droits parentaux (cf. à ce sujet: arrêt 5A_63/2011 du 1er juin 2011 consid. 2.4.1 et la jurisprudence citée). Dans ces conditions, le moyen ne saurait être admis.
4. La recourante se plaint en outre d'une violation de l'<ref-law>, en tant que la cour cantonale a supprimé la contribution d'entretien en faveur des enfants mise à la charge de l'intimé par le jugement de divorce.
4.1 La Cour de justice considère, en substance, que la situation familiale a notablement évolué puisque l'autorité parentale et la garde des enfants ont été attribuées au père qui, de plus, assume désormais l'intégralité des coûts relatifs à ceux-ci, contrairement à ce qui prévalait au moment du divorce. Si la mère exerce un droit de visite plus large que celui qui est généralement accordé - soit dix nuits par mois en lieu et place des quatre nuits usuelles -, celui-ci n'équivaut pas à une garde alternée. Toujours selon l'autorité cantonale, quoi qu'il en soit, les dépenses engendrées par l'exercice du droit de visite incombent au titulaire de ce droit, raison pour laquelle, si l'intéressée ne s'estimait pas en mesure de couvrir les frais correspondants, il lui appartenait de requérir une modification de la contribution d'entretien la concernant et non le maintien de celle relative aux enfants. En tout état, les juges précédents estiment que la mère n'a ni allégué de manière suffisante, ni prouvé sa situation financière actuelle, de sorte qu'aucune comparaison n'est possible avec ses conditions de vie au moment du divorce.
4.2 Sur le vu de ce qui précède, l'<ref-law> n'apparaît pas violé. De toute manière, la recourante ne présente aucun argument juridique sur ce point. Elle se contente d'affirmer, dans la partie en fait de son mémoire, qu'elle bénéficie actuellement d'une rente AI de 1'140 fr. par mois et que depuis janvier 2010, les parties exercent en réalité une garde alternée, sans aucunement étayer ses allégations. Supposé recevable (art. 42 et 106 al. 2 LTF), le grief est dès lors infondé.
5. En conclusion, le recours apparaît mal fondé et doit être rejeté, dans la mesure de sa recevabilité. La recourante, qui succombe, supportera par conséquent les frais judiciaires (<ref-law>). L'intimé, qui s'est prononcé sur la requête d'effet suspensif, a droit à des dépens à ce titre (art. 68 al. 1 et 2 LTF), étant précisé que la curatrice des enfants s'en est rapportée à justice sur ce point. Vu l'issue - prévisible - de la procédure, la requête d'assistance judiciaire de la recourante ne peut être agréée (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La requête d'assistance judiciaire de la recourante est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'500 fr., sont mis à la charge de la recourante.
4. Une indemnité de 500 fr., à verser à l'intimé à titre de dépens, est mise à la charge de la recourante.
5. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Chambre civile de la Cour de justice et au Tribunal tutélaire du canton de Genève.
Lausanne, le 14 novembre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: Hohl
La Greffière: Mairot