A.- Mit Verfügung vom 20. November 2000 forderte die Öffentliche Arbeitslosenkasse Baselland zu Unrecht an Y._, geboren 1951, ausgerichtete Arbeitslosentaggelder für die Kontrollperioden Mai, Juni, Juli und September 1999 im Betrag von Fr. 4599. 45 zurück.
B.- Das Versicherungsgericht des Kantons Basel-Landschaft wies die dagegen erhobene Beschwerde ab (Entscheid vom 20. Februar 2001).
C.- Y._ führt Verwaltungsgerichtsbeschwerde mit dem Antrag, die Rückforderungsverfügung sei aufzuheben; eventuell sei der Betrag auf Fr. 802. 10 festzusetzen.
Während die Arbeitslosenkasse in ihrer Stellungnahme, unter Reduktion des Rückforderungsbetrages auf Fr. 4386. 15, Abweisung der Verwaltungsgerichtsbeschwerde beantragt, hat sich das Staatssekretariat für Wirtschaft nicht vernehmen lassen.

Das Eidg. Versicherungsgericht zieht in Erwägung:
1.- Wie das kantonale Gericht zutreffend dargelegt hat, muss die Arbeitslosenkasse nach Art. 95 Abs. 1 AVIG Leistungen der Versicherung, auf die der Empfänger keinen Anspruch hatte, zurückfordern. Gemäss einem allgemeinen Grundsatz des Sozialversicherungsrechts kann die Verwaltung eine formell rechtskräftige Verfügung, welche nicht Gegenstand materieller richterlicher Beurteilung gebildet hat, in Wiedererwägung ziehen, wenn sie zweifellos unrichtig und ihre Berichtigung von erheblicher Bedeutung ist (<ref-ruling> Erw. 2b/aa, 122 V 21 Erw. 3a, je mit Hinweisen). Die für die Wiedererwägung formell rechtskräftiger Verfügungen massgebenden Voraussetzungen gelten auch mit Bezug auf die Rückerstattung zu Unrecht bezogener Geldleistungen der Arbeitslosenversicherung gemäss Art. 95 AVIG und zwar unbesehen davon, ob sie förmlich oder formlos zugesprochen worden sind (<ref-ruling> Erw. 2b/aa, 122 V 368 Erw. 3, je mit Hinweisen). Eine zweifellose Unrichtigkeit liegt nicht nur vor, wenn die in Wiedererwägung zu ziehende Verfügung aufgrund falscher oder unzutreffender Rechtsregeln erlassen wurde, sondern auch, wenn massgebliche Bestimmungen nicht oder unrichtig angewandt wurden (<ref-ruling> Erw. 2b/bb; ARV 1996/97 Nr. 28 S. 158 Erw. 3c). Eine gesetzwidrige Leistungszusprechung gilt regelmässig als zweifellos unrichtig (<ref-ruling> Erw. 2b/bb, 103 V 128).
2.- Es steht fest und ist unbestritten, dass der Versicherte vom 3. Mai 1999 bis 2. November 1999 in einem Programm zur vorübergehenden Beschäftigung bei der Stiftung W. in M. zu 50 % tätig war und dabei in den Monaten Mai, Juni, Juli und September 1999 sowohl von der Stiftung W.
einen monatlichen Bruttolohn von vereinbarungsgemäss Fr. 1258. 60, welcher jedoch aufgrund unregelmässiger Arbeitsstunden schwankte, als auch Taggeldleistungen der Arbeitslosenversicherung erhielt. Vorliegend stellt sich daher die Frage, ob die Arbeitslosenkasse für diesen Zeitraum eine zu hohe Arbeitslosenentschädigung ausbezahlte und in welcher Höhe allenfalls ein diesbezüglicher Rückerstattungsanspruch besteht.
a) Wie die Vorinstanz zu Recht und in ausführlicher Würdigung der Aktenlage erkannte, lässt sich der Rückforderungsbetrag ohne weiteres anhand der Abrechnungen der Stiftung wie der Arbeitslosenkasse errechnen. Daraus erhellt, dass der Versicherte für die Monate Mai, Juni, Juli und September 1999 aufgrund des Umstandes, dass er einerseits direkt vom Programm zur vorübergehenden Beschäftigung einen Lohn erhielt und andererseits zusätzlich eine Arbeitslosenentschädigung ausbezahlt wurde, welche den im Programm erzielten Verdienst nochmals enthielt, eine gesetzwidrige doppelte Leistungszusprechung erhielt, welche zurückzufordern ist.
b) In masslicher Hinsicht lässt sich die vorinstanzlich bestätigte Rückforderung durch die Kasse nicht beanstanden.
Was der Beschwerdeführer hiegegen in der Verwaltungsgerichtsbeschwerde vorbringt, ist unbehelflich. Insbesondere übersieht er bei seiner Begründung, dass nur die in den Monaten Mai, Juni, Juli und September 1999 ausbezahlten Löhne Anfechtungs- und Streitgegenstand bilden (<ref-ruling> Erw. 1 mit Hinweisen), sodass seiner Berechnungsweise, bei welcher er sämtliche im Jahre 1999 erhaltenden Taggelder den Überweisungen der Stiftung W. gegenübergestellt, nicht gefolgt werden kann. Dies gilt umso mehr, als seine Aufstellung nicht vollständig ist und nur einzelne Posten enthält. Demgegenüber ist die durch die Arbeitslosenkasse verfügungsweise festgesetzte Höhe des Rückforderungsbetrags schlüssig und lückenlos erstellt; sie erweist sich somit als rechtens.
c) Auch unter dem Aspekt der Verwirkung (Art. 95 Abs. 4 AVIG) hält die Rückforderung Stand (Art. 95 Abs. 4 AVIG; <ref-ruling> Erw. 1, 122 V 275 Erw. 5b/aa) - da rechtsprechungsgemäss bei der Frage des Zeitpunktes ab wann die Verwaltung mit der ihr zumutbaren Aufmerksamkeit Kenntnis von der fehlerhaften Amtshandlung hätte haben sollen, nicht auf das erstmalige unrichtige Handeln, sondern vielmehr auf den Tag abzustellen ist, an dem die Verwaltung später - beispielsweise anlässlich eine Rechnungskontrolle - unter Anwendung der ihr zumutbaren Aufmerksamkeit über ihren Fehler hätte Rechenschaft geben müssen (<ref-ruling> f. Erw. 2b in fine). Vorliegend ist die Nachkontrolle des Dossiers anfangs November 2000 als fristauslösender Zeitpunkt anzunehmen, sodass die Verfügung vom 20. November 2000 innert einjähriger Verwirkungsfrist erging.
d) Weiter lässt sich die durch die Beschwerdegegnerin vorgenommene Verrechnung mit den Taggeldansprüchen für die Folgemonate als Vollstreckungsform der Rückerstattungsverpflichtung nicht beanstanden. Die Verrechnung reduziert zwar den Rückforderungsbetrag um Fr. 213. 30 auf Fr. 4386. 15, ändert jedoch an der Rechtmässigkeit des in der Verwaltungsverfügung vom 20. November 2000 festgesetzten Betrages von Fr. 4599. 45 nichts.

Demnach erkennt das Eidg. Versicherungsgericht:
I. Die Verwaltungsgerichtsbeschwerde wird abgewiesen.
II. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
III. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Versicherungsgericht des Kantons Basel-Landschaft, dem Kantonalen Amt für Industrie, Gewerbe und Arbeit Baselland und dem
Staatssekretariat für Wirtschaft zugestellt.
Luzern, 13. Dezember 2001
Im Namen des
Eidgenössischen Versicherungsgerichts
Der Präsident der III. Kammer:
Die Gerichtsschreiberin: