Sachverhalt:
A. B._ (geb. 1937) bezog ab 1. Mai 2005 Ergänzungsleistungen (EL) zur AHV-Rente, wobei Berechnungsgrundlage die Verhältnisse am 31. Dezember 2004 bildeten (Verfügung vom 27. September 2005). Mit Verfügung vom 9. Juli 2008 stellte die Ausgleichskasse des Kantons Aargau die bis anhin bezogene Ergänzungsleistung auf Ende Juli 2008 mit der Begründung ein, gemäss Meldung des Steueramtes habe sein Vermögen seit dem 31. Dezember 2004 stark zugenommen, weshalb der Anspruch neu ermittelt werden müsse. Gestützt auf die anschliessende Neuberechnung (Stichtag: 1. Januar 2006) forderte die Ausgleichskasse zu viel ausbezahlte Ergänzungsleistungen im Gesamtbetrag von Fr. 21'354.- zurück (Verfügung vom 28. Oktober 2008; Einspracheentscheid vom 21. April 2009). Das Gesuch des B._ um Erlass der EL-Rückforderung wies sie unter Verweis auf die fehlende Gutgläubigkeit des Leistungsbezügers mit Verfügung vom 12. Januar 2010 und Einspracheentscheid vom 25. März 2010 ab.
B. Die dagegen erhobene Beschwerde des B._ mit dem Antrag, in Aufhebung des Einspracheentscheids vom 25. März 2010 sowie der Verfügung vom 12. Januar 2010 sei sein Erlassgesuch gutzuheissen, wies das Versicherungsgericht des Kantons Aargau mit Entscheid vom 24. August 2010 ab.
C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten erneuert B._ sein vorinstanzlich gestelltes Rechtsbegehren. Des Weitern ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege (Befreiung von den Gerichtskosten).

Erwägungen:
1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten (<ref-law>) kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 f. BGG erhoben werden. Seinem Urteil legt das Bundesgericht den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann eine - für den Ausgang des Verfahrens entscheidende (vgl. <ref-law>) - Sachverhaltsfeststellung von Amtes wegen nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>).
2. 2.1 Im angefochtenen Entscheid werden die gesetzlichen Voraussetzungen des Erlasses der Rückforderung zu Unrecht bezogener Leistungen (<ref-law> in Verbindung mit Art. 1 Abs. 1 ELG; vgl. auch <ref-law>) sowie die Rechtsprechung zum erforderlichen - letztinstanzlich einzig umstrittenen - guten Glauben (SVR 2008 AHV Nr. 13 S. 41, 9C_14/2007 E. 4.1; SVR 2007 IV Nr. 13 S. 49, I 622/05 E. 3.1 und E. 4.4; <ref-ruling> E. 3c S. 180 f.) und insbesondere zu dessen Verneinung bei grobfahrlässiger Melde- oder Auskunftspflichtverletzung zutreffend dargelegt (zum Ganzen SVR 2007 IV Nr. 13 S. 49, E. 3.1 mit Hinweisen; AHI 2003 S. 161 E. 3a, I 553/01). Darauf wird verwiesen. Zu ergänzen ist, dass die Rechtsprechung hinsichtlich des guten Glaubens unterscheidet zwischen fehlendem Unrechtsbewusstsein und der Frage, ob sich jemand unter den gegebenen Umständen auf den guten Glauben berufen konnte oder bei zumutbarer Aufmerksamkeit den bestehenden Rechtsmangel hätte erkennen können. Der erstgenannte Aspekt der Gutgläubigkeit wird letztinstanzlich als Tatfrage nur unter dem engen Blickwinkel von <ref-law> (E. 1 hievor) überprüft, wogegen die zweite Voraussetzung als Rechtsfrage der freien Überprüfung durch das Bundesgericht unterliegt (<ref-ruling> E. 3 S. 223; SVR 2008 AHV Nr. 13 S. 41, 9C_14/2007 E. 4.2; Urteil 8C_269/2009 vom 13. November 2009, E. 2.1 und E. 4.2).
2.2 Gemäss Art. 24 Satz 1 ELV hat der Anspruchsberechtigte der kantonalen Durchführungsstelle von jeder Änderung der persönlichen und von jeder ins Gewicht fallenden Änderung der wirtschaftlichen Verhältnisse unverzüglich Mitteilung zu machen (vgl. auch <ref-law>). Nach der Rechtsprechung kann sich der Leistungsbezüger seiner gesetzlichen Meldepflicht nicht mit der Begründung entziehen, mit ihm befasste andere Behörden (Steuer- oder Sozialhilfebehörde, IV-Stelle, andere Ämter) hätten eine ihnen bekannte (Einkommens- oder Vermögens-)Änderung der EL-Durchführungsstelle mitteilen resp. diese hätte sich von sich aus die Informationen dort beschaffen müssen (vgl. Urteil P 13/02 vom 25. Oktober 2002, E. 4.3; unveröffentlichtes Urteil P 56/93 vom 13. Juni 1996, E. 4a). Die Meldepflicht der versicherten Person gemäss Art. 24 ELV soll gerade ungeachtet des behördlichen Informationsaustausches - der namentlich zwischen den EL-Organen und den nicht mit der Durchführung der Sozialversicherung betrauten Personen und Stellen (einschliesslich Steuerbehörden) nicht automatisch und unverzüglich erfolgt (Art. 31 Abs. 2 e contrario und <ref-law>) - die für eine (auch in zeitlicher Hinsicht; Art. 23 ELV) korrekte Ergänzungsleistungsberechnung erforderliche Grundlagenbeschaffung gewährleisten (in diesem Sinne unveröffentlichtes Urteil P 56/93 vom 13. Juni 1996, E. 4a).
3. 3.1 Unstrittig wurde auf der Rückseite der leistungszusprechenden EL-Verfügung vom 27. September 2005 unter dem Titel "Meldepflicht bei veränderten Verhältnissen" ausdrücklich auf die Pflicht des EL-Berechtigten hingewiesen, der AHV-Zweigstelle seines Wohnsitzes oder der kantonalen Ausgleichskasse jede Änderung, die den Wegfall, die Herabsetzung oder Erhöhung zugesprochener EL beeinflussen könnte, unverzüglich zu melden; zudem waren auch die möglichen Folgen einer Meldepflichtverletzung (inkl. Rückerstattung zu viel bezogener Leistungen bei verspäteter Meldung von Änderungen) angegeben. Ferner steht nach den unter dem Blickwinkel von <ref-law> nicht zu beanstandenden, letztinstanzlich unbestrittenen Feststellungen der Vorinstanz verbindlich fest (E. 1 hievor), dass die Beschwerdegegnerin nicht vom Beschwerdeführer selbst, sondern allein und erstmals am 3. Juli 2008 durch die Steuerbehörden von der Tatsache erfuhr, dass die Wertschriften (Aktien) des EL-Bezügers seit Ende 2004 jährlich einen sehr hohen Kursgewinn abgeworfen hatten und auf den 31. Dezember 2006 eine entsprechend hohe Vermögenszunahme ausgewiesen war. Gestützt darauf erwog das kantonale Gericht, dem Beschwerdeführer hätte bei der zu erwartenden Aufmerksamkeit und Sorgfalt bewusst sein müssen, dass die - von ihm nicht direkt gemeldete - Wertveränderung seiner Wertschriften einen Einfluss auf die EL-Berechnung haben könnte, zumal die massgebenden Berechnungsgrundlagen, einschliesslich das Vermögen und die Position "Wertschriften", im EL-Berechnungsblatt übersichtlich und klar dargelegt worden seien (Beilage zur Verfügung vom 27. September 2005). Angesichts dieser Informationen falle eine Berufung auf den guten Glauben ausser Betracht.
3.2 Entgegen dem letztinstanzlich erneut vorgebrachten Einwand kann der Beschwerdeführer aus dem aktenkundigen Umstand, dass er die nach Ende Dezember 2004 eingetretene Vermögenszunahme gegenüber den Steuerbehörden ordnungsgemäss deklariert hat, nichts zu seinen Gunsten ableiten; von der unter E. 2.2 dargelegten Rechtsprechung abzurücken, besteht kein Anlass. Konkrete Umstände, welche den Beschwerdeführer zur Annahme berechtigt hätten, dass das zuständige Steueramt in seinem Fall die relevanten Unterlagen automatisch an die EL-Durchführungsstelle weiterleiten werde und er von der in der Verfügung vom 27. September 2005 mitgeteilten, unmissverständlich direkt gegenüber der Beschwerdegegnerin bestehenden Meldepflicht nach Art. 24 ELV (ausnahmsweise) persönlich befreit sei, sind nicht ersichtlich. Dass er gleichwohl - ohne jegliche Nachfrage resp. Rückversicherung bei den Amtsstellen - davon ausging, mit der korrekten Meldung an die Steuerbehörden habe er auch seinen Pflichten im Zusammenhang mit dem EL-Leistungsanspruch genügt, hat die Vorinstanz zu Recht als nicht bloss leicht wiegende Pflichtwidrigkeit (SVR 2008 AHV Nr. 13 S. 41, 9C_14/2007 E. 5.2; SVR 2007 IV Nr. 13 S. 49, I 622/05 E. 4.4) gewertet. Ins Gewicht fällt dabei insbesondere auch die Tatsache, dass in der leistungszusprechenden Verfügung vom 27. September 2005 als der AHV-Zweigstelle oder kantonalen Ausgleichskasse meldepflichtige Tatbestände nicht etwa nur einmalige, sachlich und zeitlich klar definierte Ereignisse mit Einfluss auf das Vermögen - wie "z.B. Erbschaft, Schenkung, Auszahlung Lebensversicherung, Lotteriegewinn, Vermögensausfall im Ausland" - aufgeführt waren (Verfügung S. 3, Ziff. 13), sondern daneben ausdrücklich auch alle "weiteren Änderungen, welche Einnahmen, Ausgaben oder Vermögen betreffen", genannt wurden (Verfügung S. 3, Ziff. 20; insoweit anders: Urteil 8C_594/2007 vom 10. März 2008, E. 5.6.4). Nicht entlastend wirkt schliesslich der Einwand, dass es sich bei dem aus der Wertpapieranlage in Form börsenkotierter Aktien innert relativ kurzer Zeit (2005 resp. - hier relevant - 2006 bis 2008) hervorgegangenen Kapitalgewinn nur um einen "virtuellen" (auf dem Papier) handelte. Entscheidend ist, dass der Beschwerdeführer spätestens im Januar 2007 resp. 2008 - mit der Zustellung des als Steuerbescheinigung dienenden Aktiendepot-Auszugs (Stichtag 31. Dezember 2006 resp. 31. Dezember 2007) durch die Bank - über die jährlichen Kurssteigerungen und erheblichen Vermögensänderungen informiert gewesen war, er bei gebotener Sorgfalt erkennen konnte und musste, dass diese Einfluss auf die EL-Berechnung haben könnten, und ihm ohne Weiteres zuzumuten war, die Änderung der EL-Durchführungsstelle unverzüglich zu melden. Unter diesen Umständen verletzt die vorinstanzliche Verneinung des guten Glaubens und die entsprechenden Abweisung des Erlassgesuchs kein Bundesrecht (<ref-law> in Verbindung mit Art. 1 Abs. 1 ELG; vgl. E. 2.1 hievor).
4. Der unterliegende Beschwerdeführer ist grundsätzlich kostenpflichtig (Art. 65 und Art. 66 Abs. 1 Satz 1 BGG), doch ist dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege (Prozessführung) stattzugeben, da die entsprechenden Voraussetzungen erfüllt sind (<ref-ruling> E. 7.1, 125 V 201 E. 4a S. 202 und 371 E. 5b S. 372). Es wird indessen ausdrücklich auf <ref-law> aufmerksam gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später dazu in der Lage ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Dem Beschwerdeführer wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'000.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt, indes vorläufig auf die Gerichtskasse genommen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Versicherungsgericht des Kantons Aargau und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 2. Dezember 2010
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Meyer Amstutz