A.- D._, a travaillé en qualité de manoeuvre au service de l'entreprise forestière X._, à Enges. A ce titre, il était obligatoirement assuré contre le risque d'accident auprès de la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (CNA).
Le 2 juin 1994, il a été victime d'un accident alors qu'il construisait un mur en pierres sèches : il a fait un brusque mouvement à gauche en tentant de retenir une pierre d'un poids de 50 kg environ. Il a aussitôt ressenti une violente douleur à l'épaule gauche. Les médecins consultés ont fait état d'une scapula alata gauche, sur parésie du muscle grand dentelé. La CNA a pris en charge le cas.
Par décision du 9 décembre 1997, elle a alloué à l'assuré, à partir du 1er juillet 1997, une rente d'invalidité fondée sur une incapacité de gain de 30 %, ainsi qu'une indemnité pour atteinte à l'intégrité fixée en fonction d'un taux d'atteinte de 15 %. L'opposition formée par l'assuré contre cette décision le 9 janvier 1998 a été retirée le 7 avril suivant.
B.- Le 26 novembre 1999, D._ a requis la révision de la rente et de l'indemnité pour atteinte à l'intégrité dont il bénéficiait. A l'appui de sa requête, il alléguait une aggravation de l'atteinte à la santé, en se référant à un rapport du Centre d'observation médicale de l'assurance-invalidité (COMAI), à Lausanne, du 7 septembre 1999.
Par décision du 4 avril 2000, la CNA a rejeté la demande de l'assuré. Saisie d'une opposition, elle l'a rejetée par décision du 30 juin 2000.
C.- Par jugement du 5 mars 2001, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté le recours de l'assuré contre cette décision.
D.- D._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il demande l'annulation, en concluant, sous suite de dépens, à l'octroi, dès le 1er janvier 1998, d'une rente d'invalidité fondée sur un taux d'incapacité de gain de 60 % "ou ce que justice connaîtra", ainsi que d'une indemnité pour atteinte à l'intégrité fixée en fonction d'un taux de 50 % "ou ce que justice connaîtra".
La CNA conclut implicitement au rejet du recours.
L'Office fédéral des assurances sociales n'a pas présenté de détermination.

Considérant en droit :
1.- La décision du 9 décembre 1997, par laquelle l'intimée a alloué à l'assuré une rente d'invalidité de 30 %, ainsi qu'une indemnité pour atteinte à l'intégrité fondée sur un taux de 15 %, est entrée en force.
a) Selon l'art. 22 al. 1, première phrase LAA, si le degré d'invalidité du bénéficiaire de la rente subit une modification déterminante, la rente est, pour l'avenir, augmentée ou réduite proportionnellement, ou supprimée.
Un changement important de l'état de santé peut donner lieu à révision de la rente, s'il est de nature à modifier le degré d'invalidité et les conditions du droit à la rente. Pour déterminer si l'on est en présence d'une telle modification de circonstances, il faut comparer l'état de fait tel qu'il existait à l'époque où la décision de rente a été rendue, dans l'hypothèse où celle-ci n'avait pas été attaquée, ou en cas d'opposition formée par l'assuré, au jour où l'assureur LAA a statué sur celle-ci, avec celui qui se présentait lorsque la décision sur opposition litigieuse concernant la révision a été rendue (RAMA 1989 n° U 65 p. 70). Lors de cette comparaison, seules sont prises en compte les affections physiques et psychiques découlant de l'événement assuré, ce qui suppose l'existence non seulement d'un lien de causalité naturelle (<ref-ruling> consid. 1, 118 V 289 consid. 1b et les références), mais également d'une relation de causalité adéquate (<ref-ruling> consid. 3a, 123 V 103 consid. 3d, 139 consid. 3c, 122 V 416 consid. 2a et les références).
b) Aux termes de l'<ref-law>, dans sa teneur - applicable en l'occurrence - en vigueur depuis le 1er janvier 1998 (RO 1998 I 164), il sera équitablement tenu compte des aggravations prévisibles de l'atteinte à l'intégrité. Une révision (du droit à l'indemnité) n'est possible qu'en cas exceptionnel, si l'aggravation est importante et n'était pas prévisible.
2.- Dans un rapport d'examen médical final (du 31 janvier 1997), auquel l'intimée s'est référée pour allouer une rente d'invalidité fondée sur un taux de 30 %, le docteur A._, médecin d'arrondissement, a fait état d'une instabilité grave de l'omoplate gauche qui se décolle dès que l'assuré bouge l'épaule. Du point de vue médico-théorique, il a attesté une capacité de travail entière dans une activité légère exercée à hauteur d'établi ou dans une activité de contrôle ou de surveillance.
De leur côté, les médecins du COMAI ont fait état, dans leur rapport du 7 septembre 1999, des mêmes limitations fonctionnelles de l'épaule gauche. En ce qui concerne la capacité de travail dans une activité adaptée, ils se sont référés explicitement à l'appréciation du médecin de la CNA.
Cela étant, force est de considérer qu'au cours de la période déterminante, les lésions organiques dues à l'accident ne se sont pas modifiées au point de justifier la révision du droit à la rente ou celle du droit à l'indemnité pour atteinte à l'intégrité. Au demeurant, sur ce point, le jugement entrepris n'est pas sérieusement remis en cause par le recourant.
3.- En revanche, celui-ci allègue une péjoration de son état de santé en raison de l'apparition de troubles de nature psychique.
a) Dans leur rapport précité, les médecins du COMAI ont diagnostiqué des troubles cognitifs moyens après un traumatisme cranio-cérébral (survenu plus de dix ans avant l'accident assuré), des troubles affectifs bipolaires, un état dépressif, un syndrome douloureux chronique et une personnalité émotionnellement labile. Selon ces praticiens, l'accident assuré a agi sur la personnalité de l'assuré comme un facteur gravissime de stress émotionnel.
Sur le vu de ce rapport d'expertise, il n'est pas possible de suivre le point de vue des premiers juges, selon lequel il n'existe pas de relation de causalité naturelle entre les troubles psychiques constatés - en particulier l'état dépressif - et l'accident du 2 juin 1994. Certes, il est incontestable que d'autres facteurs ont joué un rôle dans l'apparition de ces troubles, comme le traumatisme cranio-cérébral subi vers l'âge de 18 ans et les circonstances difficiles vécues durant l'enfance. Toutefois, selon la jurisprudence, il n'est pas nécessaire que l'accident soit la cause unique ou immédiate de l'atteinte à la santé; il faut et il suffit que l'événement dommageable, associé éventuellement à d'autres facteurs, ait provoqué l'atteinte à la santé physique ou psychique de l'assuré, c'est-à-dire qu'il se présente comme la condition sine qua non de celleci (<ref-ruling> consid. 1, 118 V 289 consid. 1b et les références).
b) Dans sa décision sur opposition litigieuse, la CNA a classé l'accident - qualifié au demeurant d'événement objectivement banal - dans la catégorie des accidents de gravité moyenne en raison de l'atteinte organique relativement grave dont il a été à l'origine.
C'est oublier que, d'après la jurisprudence, c'est la manière dont l'accident s'est déroulé qui détermine le classement en trois catégories : les accidents insignifiants ou de peu de gravité, les accidents graves et les accidents de gravité moyenne (<ref-ruling> consid. 6, 408 consid. 5). Ce n'est que lorsque l'existence d'un accident de gravité moyenne est avérée, qu'intervient la gravité des lésions physiques en tant que critère objectif pour juger du caractère adéquat du lien de causalité entre un tel accident et l'incapacité de travail ou de gain d'origine psychique (<ref-ruling> consid. 6c/aa, 409 consid. 5c/aa).
c) Etant donné la manière dont il s'est déroulé, l'événement du 2 juin 1994 doit être classé dans la catégorie des accidents de gravité moyenne, à la limite de la catégorie des accidents peu graves. Dans ces conditions, les critères à prendre en considération doivent se cumuler ou revêtir une intensité particulière pour que le caractère adéquat du lien de causalité puisse être admis (<ref-ruling> consid. 6c/bb, 410 consid. 5c/bb).
Tel n'est toutefois pas le cas en l'espèce. En particulier, les circonstances dans lesquelles s'est déroulé l'accident apparaissent dénuées du caractère particulièrement dramatique ou impressionnant requis par la jurisprudence. Par ailleurs, force est de nier l'existence de difficultés apparues au cours de la guérison et d'une longue période d'incapacité de travail due aux lésions physiques, dès lors que les troubles psychiques ont eu assez tôt (cf. rapports des docteurs B._ du 23 janvier 1995 et C._ du 1er avril 1996) une influence déterminante sur les plaintes de l'intéressé. Quant aux douleurs physiques persistantes, si elles s'expliquent en partie par une surcharge mécanique et une sollicitation non physiologique d'autres muscles, elles doivent être replacées dans le cadre de la symptomatologie douloureuse qui a pris un caractère central dans l'existence de l'assuré au point de justifier le diagnostic de syndrome douloureux chronique (cf. rapport du COMAI du 7 septembre 1999). Au demeurant, ce seul critère ne permet pas de conclure à l'existence d'une relation de causalité adéquate entre les troubles psychiques constatés et un accident de gravité moyenne, à la limite de la catégorie des accidents peu graves. Il apparaît bien plutôt qu'au regard de l'ensemble des facteurs de nature à entraîner les troubles psychiques, l'événement accidentel n'a pas eu une importance déterminante dans le déclenchement de ces troubles.
d) Vu ce qui précède, les troubles psychiques constatés ne justifient pas la révision du droit à la rente ni celle du droit à l'indemnité pour atteinte à l'intégrité.
4.- Cela étant, le jugement entrepris n'est pas critiquable dans son résultat et le recours se révèle mal fondé.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est rejeté.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Tribunal
administratif du canton de Neuchâtel et à l'Office
fédéral des assurances sociales.
Lucerne, le 22 novembre 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIe Chambre :
Le Greffier :