A.- A._, ressortissant étranger, a bénéficié d'une autorisation de séjour B portant la mention "séjour temporaire doctorant" dès le 18 octobre 1989. Depuis lors et jusqu'au 31 octobre 2000, il a été inscrit en qualité d'étudiant régulier de l'Ecole X._. Le 9 décembre 1999, le Service de la population a accordé à A._ une prolongation de son autorisation de séjour jusqu'au 31 juillet 2000 pour achever sa thèse.
Parallèlement à ses activités académiques, A._ a été engagé par Y._ à 50 % dès le premier janvier 1990, puis à 100 % dès le 1er octobre 1990, comme assistant diplômé, puis premier assistant dès juin 1994. Cette activité a été exercée avec l'agrément de l'Office cantonal de la main-d'oeuvre et de l'emploi (ci-après : OCPM). Son contrat de travail n'ayant pas été renouvelé par Y._ au-delà du 23 février 2000, A._ a prétendu le versement d'indemnités de chômage dès le 1er mars 2000. Par lettre du 9 mars suivant, l'Office régional de placement de Lausanne (ci-après : ORP) a interpellé l'OCPM au sujet de l'autorisation de l'assuré d'exercer une activité lucrative à partir du 1er mars 2000. Selon l'OCPM, l'intéressé n'était pas autorisé à exercer une activité salariée en dehors de celle mentionnée sur son permis ("séjour temporaire doctorant").
Par décision du 6 avril 2000, l'ORP a nié l'aptitude au placement de A._ au motif qu'il ne disposait pas d'une autorisation de travail. Le Service de l'emploi a rejeté le recours interjeté par l'intéressé, par décision du 10 juillet 2000.
B.- A._ a formé recours contre la décision du Service de l'emploi devant le Tribunal administratif du canton de Vaud. En cours d'instruction, le Service de la population a indiqué, sur interpellation du juge instructeur, que l'intéressé serait en droit de travailler à titre accessoire durant ses études, dans les limites de validité du permis B, au maximum quinze heures par semaine afin de ne pas retarder les travaux liés à sa thèse (lettre du 12 septembre 2000).
Par jugement du 26 mars 2001, le Tribunal administratif du canton de Vaud a rejeté le recours.
C.- L'assuré interjette recours de droit administratif contre ce jugement. Il conclut à sa réforme, principalement en ce sens qu'il soit reconnu apte au placement dès le 1er mars 2000 et, subsidiairement, en ce sens qu'il soit reconnu apte au placement pour une activité exercée à raison de quinze heures hebdomadaires du 1er mars 2000 au 4 septembre 2000, et à plein temps depuis lors.
L'ORP, le Service de l'emploi ainsi que le Secrétariat d'Etat à l'économie (seco) ont renoncé à se déterminer.

Considérant en droit :
1.- a) Il s'agit d'examiner l'aptitude au placement du recourant dès le 1er mars 2000. Il convient, pour ce faire, de se placer au moment de la décision par laquelle l'ORP a nié l'aptitude au placement (le 6 avril 2000) et de raisonner de manière prospective sur la base des faits tels qu'ils se sont déroulés jusqu'alors (<ref-ruling> consid. 2).
b) L'assuré n'a droit à l'indemnité de chômage que s'il est apte au placement (art. 8 al. 1 let. f LACI). Est réputé apte à être placé le chômeur qui est disposé à accepter un travail convenable et est en mesure et en droit de le faire (<ref-law>). L'aptitude au placement comprend ainsi deux éléments : la capacité de travail d'une part, c'est-à-dire la faculté de fournir un travail - plus précisément d'exercer une activité lucrative salariée - sans que l'assuré en soit empêché pour des causes inhérentes à sa personne, et d'autre part la disposition à accepter un travail convenable au sens de l'<ref-law>, ce qui implique non seulement la volonté de prendre un tel travail s'il se présente, mais aussi une disponibilité suffisante quant au temps que l'assuré peut consacrer à un emploi et quant au nombre des employeurs potentiels.
L'aptitude au placement peut dès lors être niée notamment en raison de recherches d'emploi continuellement insuffisantes, en cas de refus réitéré d'accepter un travail convenable, ou encore lorsque l'assuré limite ses démarches à un domaine d'activité dans lequel il n'a, concrètement, qu'une très faible chance de trouver un emploi (<ref-ruling> consid. 6a, 123 V 216 consid. 3 et la référence).
c) Dans sa jurisprudence, la cour de céans a eu l'occasion de relever qu'un étudiant étranger peut, en principe, obtenir une autorisation de travail, moyennant une décision favorable de l'Office cantonal du travail et une attestation des autorités universitaires quant à la compatibilité de l'activité envisagée avec le programme suivi (art. 13 let. l OLE). En l'absence d'une décision de l'autorité cantonale de police des étrangers (et de l'office cantonal du travail), l'administration de l'assurance-chômage instruisant la question de l'aptitude au placement ou, en cas de recours, le juge ont le pouvoir de trancher préjudiciellement le point de savoir si, au regard de la réglementation applicable, le ressortissant étranger serait en droit d'exercer une activité lucrative; lorsqu'ils ne disposent pas d'indices concrets suffisants, ils s'informeront auprès des autorités compétentes pour savoir si l'intéressé peut s'attendre à obtenir une autorisation de travail, dans l'hypothèse où il trouverait un travail convenable (<ref-ruling> consid. 2c et les références). Un tel avis ne lie toutefois ni l'administration ni le juge appelés à se prononcer à titre préjudiciel tant et aussi longtemps que l'autorité compétente n'a pas rendu de décision (<ref-ruling> consid. 3a).
2.- a) En l'espèce, l'autorisation de séjour renouvelée pour la dernière fois au recourant le 9 décembre 1999 expirait le 31 juillet 2000. D'un point de vue prospectif (consid. 1 ci-dessus), l'autorité compétente en matière de chômage, statuant le 6 avril 2000, était ainsi fondée à admettre que le recourant ne serait pas autorisé à séjourner en Suisse et, partant à y exercer une activité lucrative - fût-ce dans une mesure compatible avec la poursuite d'études - au-delà de cette date. Une telle déduction était par ailleurs justifiée dans la mesure où il ressort des pièces du dossier qu'à fin avril 2000 encore il était prévu que la soutenance de thèse du recourant, qui devait marquer l'achèvement de ses études et, partant, de son séjour en Suisse, aurait lieu, selon toute vraisemblance, durant la période d'examens juin/juillet 2000. En conséquence, dans la mesure où le recourant recherchait avant tout un emploi de cadre correspondant à ses qualifications, comme économiste ou responsable des ressources humaines, il était très improbable, comme l'ont retenu à juste titre les premiers juges, qu'il pût trouver un employeur disposé à l'engager à un tel poste pour une durée prévisible n'excédant guère quatre mois d'avril à fin juillet 2000.
b) En ce qui concerne la période postérieure au 31 juillet 2000, les premiers juges ont retenu que la demande de prolongation de l'autorisation de séjour présentée le 25 juillet par le recourant a été rejetée le 13 décembre 2000 par le Service de la population. Ce n'est que par une décision du 9 janvier 2001 - alors que le recourant avait déjà soutenu avec succès sa thèse de doctorat - que le juge instructeur du Tribunal administratif du canton de Vaud, saisi d'un recours dirigé contre la décision du 13 décembre 2000, a autorisé l'intéressé et sa famille à demeurer en Suisse pour la durée de la procédure et a ainsi régularisé sa situation. Le recourant ne conteste pas ces faits. Force est ainsi de constater, que jusqu'au 9 janvier 2001 tout au moins, il n'était au bénéfice d'aucune autorisation de séjour et, à plus forte raison, d'aucune autorisation de travail (art. 3 al. 3 LSEE), si bien que son aptitude au placement doit être niée pour cette période également.
c) Il ressort des pièces produites par le recourant à l'appui de son recours de droit administratif qu'il a été engagé par Z._ du 10 mars au 30 septembre 2001 en qualité de maître C d'enseignement professionnel supérieur auprès de l'Ecole R._ avec un taux d'occupation de 41 % et comme maître d'enseignement professionnel A (en formation) auprès de l'Ecole S._ avec un taux d'occupation de 7 %. On peut certes déduire de cette circonstance que le recourant a pu, en définitive, obtenir une autorisation de travailler excédant les limitations préconisées par le service de la population dans son préavis du 12 septembre 2000. Toutefois, ces faits survenus plus d'une année après la décision relative à l'aptitude au placement, du 6 avril 2000, ne permettent pas de remettre en cause cette dernière au regard des principes énoncés au considérant 1 ci-dessus. Il convient par ailleurs de rappeler que, selon une jurisprudence constante, le juge des assurances sociales apprécie la légalité des décisions attaquées, en règle générale, d'après l'état de fait existant au moment où la décision litigieuse a été rendue (<ref-ruling> consid. 1b et les arrêts cités). Les faits survenus postérieurement, et qui ont modifié cette situation, doivent normalement faire l'objet d'une nouvelle décision administrative (<ref-ruling> consid. 1b et la référence).
d) Pour le surplus, on ne saurait suivre le recourant lorsqu'il soutient que la LACI et la décision entreprise consacrent une discrimination fondée sur l'origine nationale incompatible avec l'art. 14 de la Convention européenne de sauvegarde des droits de l'homme et des libertés fondamentales, du 4 novembre 1950 (RS 0.101). Les conditions dont dépend l'aptitude au placement (<ref-law>) et, en particulier, celle liée au droit de l'assuré de travailler, visent en effet aussi certaines catégories de travailleurs indigènes et non seulement les assurés étrangers (Gerhard Gerhards, Kommentar zum Arbeitslosenversicherungsgesetz [AVIG], tome I, ch. 50, p. 212 et les exemples cités sous ch. 52), en faveur desquels la loi avait pour but d'instaurer une égalité maximale avec les assurés suisses (FF 1980 III 545 ss).
e) Il résulte de ce qui précède que c'est à juste titre que les premiers juges ont confirmé la décision rendue le 10 juillet 2000 par le service de l'emploi entérinant la décision par laquelle l'ORP a nié l'aptitude au placement du recourant le 6 avril 2000.
3.- a) Dans son recours de droit administratif, A._ a conclu à l'octroi de l'assistance judiciaire gratuite. Il allègue ne pas disposer des moyens nécessaires à s'acquitter des honoraires d'un avocat.
b) Conformément à l'art. 152 al. 1 et 2 OJ, le tribunal peut, au besoin, faire assister d'un avocat une partie indigente et dont les conclusions ne paraissent pas vouées à l'échec. Selon la jurisprudence, cela suppose notamment que l'assistance d'un avocat soit nécessaire ou s'impose au vu des circonstances (RCC 1989 347 consid. 2a).
En l'espèce, le recourant a déposé, dans le délai de recours, un mémoire répondant aux exigences de l'art. 108 OJ. Les conclusions présentées sont pertinentes, l'argumentation topique et bien structurée. Le recourant disposant, par ailleurs, d'une formation universitaire complète et la cause ne présentant pas de difficultés particulières en relation avec les questions de fait ou de droit, la désignation d'un conseil d'office n'apparaît pas nécessaire à la sauvegarde de ses droits.
Pour le surplus, la procédure, qui a pour objet l'octroi de prestations de l'assurance-chômage, étant gratuite, la requête d'assistance judiciaire est sans objet en tant qu'elle aurait trait à la dispense des frais judiciaires.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. La requête tendant à la désignation d'un avocat
d'office est rejetée.
II. Le recours est rejeté.
III. Il n'est pas perçu de frais de justice.
IV. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Service de l'emploi du Département vaudois de l'économie, au Tribunal administratif du canton de
Vaud ainsi qu'au Secrétariat d'Etat à l'économie.
Lucerne, le 10 décembre 2001
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIIe Chambre :
Le Greffier :