Faits:
A. A.a Dame A._, née en 1973 à Viseu (Portugal), et A._, né en 1972 à Vilanueva de Arosa (Espagne), se sont mariés le 30 juin 1993 à Genève.
Le couple a deux enfants: B._, né en 2002, et C._, née en 2005.
A._ a quitté le domicile conjugal le 21 septembre 2009.
A._ a quitté le domicile conjugal le 21 septembre 2009.
A.b A.b.a Dame A._ a travaillé en qualité d'opératrice auprès de X._ SA durant neuf ans. Elle a cessé de travailler en 2002, tant pour se consacrer à l'éducation de ses enfants qu'en raison de problèmes de santé.
Par décision du 4 octobre 2010, dame A._ a été mise au bénéfice d'une rente complète de l'assurance invalidité avec effet rétroactif au 1er juillet 2008. Depuis le 1er janvier 2009, le montant de cette rente s'élève à 1'733 fr.
Ses charges, incontestées, ont été arrêtées par la Cour de justice à 2'704 fr. par mois pour la période du 21 septembre au 31 décembre 2009 et à 3'204 fr. dès le mois de janvier 2010.
Les enfants bénéficient chacun d'une rente complémentaire AI de 672 fr. par mois et d'allocations familiales d'un montant mensuel de 200 fr. Le solde des coûts qui leur sont liés, également incontesté, a été fixé à 100 fr. du 21 septembre au 31 décembre 2009 et à 300 fr. dès janvier 2010.
A.b.b A._ est assistant en logistique auprès de Y._ SA. En 2009, il a réalisé un revenu mensuel net moyen de l'ordre de 7'000 fr., 13ème salaire inclus, auquel se sont ajoutées une indemnité supplémentaire de 940 fr. nets par mois pour une activité dite de piquet ainsi qu'une prime annuelle de 4'605 fr. bruts; le montant de ce bonus a été porté à 5'399 fr. 25 bruts en 2010.
A._ exerce également l'activité de pompier volontaire pour un revenu de 277 fr. par mois. Il nie toutefois continuer à travailler en tant que déménageur et réparateur de voitures, activité qui l'occupait à titre accessoire avant la séparation, et dont il retirait un revenu mensuel net de 1'500 fr.
A._ conteste également certaines de ses charges devant la Cour de céans.
B. B.a Le 14 août 2009, soit antérieurement à la séparation des époux, dame A._ a déposé devant le Tribunal de première instance du canton de Genève une requête de mesures protectrices de l'union conjugale, assortie d'une demande de mesures préprovisoires urgentes. Cette dernière a été rejetée par ordonnance du 31 août 2009.
Par jugement du 11 février 2010, le Tribunal a notamment condamné A._ à payer à son épouse une contribution à l'entretien de la famille d'un montant de 2'500 fr. par mois dès le 21 septembre 2009, sous déduction des montants d'ores et déjà versés à ce titre (ch. 5). Dame A._ a été déboutée de ses conclusions tendant au prononcé d'une mesure d'avis aux débiteurs (ch. 7).
B.b Saisie d'un appel de l'épouse, la Cour de justice a annulé les chiffres 5 et 7 du jugement précité et, statuant à nouveau, a condamné A._ à contribuer à l'entretien de sa famille à hauteur de 4'300 fr. par mois du 21 septembre 2009 au 31 décembre 2009 et de 4'050 fr. par mois dès le 1er janvier 2010, sous déduction du montant de 12'260 fr., versé entre le 1er octobre 2009 et le 31 janvier 2010. La cour cantonale a également ordonné à l'employeur actuel de A._ ainsi qu'à tout futur employeur de prélever mensuellement le montant de 4'050 fr. sur son salaire, puis de le transférer à dame A._.
L'arrêt, rendu le 18 février 2011, a été notifié aux parties le 24 février suivant.
C. Le 28 mars 2011, A._ exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral. Il conclut à être condamné au versement d'une contribution à l'entretien de sa famille d'un montant de 2'500 fr. par mois à compter du 1er mars 2010. Le recourant invoque l'établissement manifestement inexact des faits et l'appréciation arbitraire des preuves, ainsi que l'application arbitraire des art. 176 s. CC.
Appelées à se déterminer, la cour cantonale se rapporte aux considérants de son arrêt tandis que l'intimée conclut à ce que le recourant soit débouté de toutes ses conclusions. Elle sollicite également le bénéfice de l'assistance judiciaire.
D. Par ordonnance présidentielle du 6 septembre 2011, l'effet suspensif a été accordé pour les contributions dues jusqu'au mois de juillet 2011, mois au cours duquel la requête d'effet suspensif a été déposée.

Considérant en droit:
1. La décision de mesures protectrices de l'union conjugale (<ref-law>) est une décision en matière civile au sens de l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 2 p. 395), rendue dans une affaire pécuniaire, dont la valeur litigieuse atteint 30'000 fr. (<ref-law>, <ref-law>). Elle est finale selon l'<ref-law>, dès lors qu'elle met fin à l'instance sous l'angle procédural (<ref-ruling> consid. 4 p. 395 s.). La décision, rendue sur recours par une autorité supérieure de dernière instance cantonale (<ref-law>), a par ailleurs été entreprise en temps utile (<ref-law>), par la partie qui a succombé dans ses conclusions prises devant l'autorité précédente (<ref-law>), si bien que le recours en matière civile est en principe recevable.
2. 2.1 Les mesures protectrices de l'union conjugale sont considérées comme des mesures provisionnelles au sens de l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 5 p. 396, 585 consid. 3.3 p. 587 et la jurisprudence citée), de sorte que seule peut être dénoncée la violation de droits constitutionnels. Le Tribunal fédéral n'examine un tel grief que s'il a été dûment invoqué et motivé (<ref-law>), à savoir exposé de manière claire et détaillée (<ref-ruling> consid. 3.2 et les arrêts cités). Lorsque le recourant se plaint d'arbitraire (art. 9 Cst.), il ne peut se borner à critiquer la décision attaquée comme il le ferait en instance d'appel, où l'autorité de recours dispose d'une libre cognition; il ne saurait se contenter d'opposer son opinion à celle de la juridiction précédente, mais doit démontrer, par une argumentation précise, que cette décision se fonde sur une application du droit manifestement insoutenable (<ref-ruling> et les arrêts cités). Les critiques de nature appellatoire sont irrecevables (<ref-ruling> consid. 2).
2.2 Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Le recourant ne peut obtenir la rectification ou le complément des constatations de fait de l'arrêt cantonal que s'il démontre, conformément au principe d'allégation précité, la violation de droits constitutionnels par l'autorité précédente (<ref-ruling> consid. 7.1 et 585 consid. 4.1).
3. 3.1 Le recourant prétend avant tout que la Cour de justice aurait arbitrairement établi les faits et apprécié les preuves quant à la fixation de son revenu déterminant.
3.1.1 La cour cantonale a retenu que le recourant n'avait pas rendu vraisemblable la cessation de son activité accessoire de déménageur, activité qu'il avait allégué exercer durant la vie commune et dont il retirait un bénéfice mensuel net de 1'500 fr. Pour parvenir à cette conclusion, la juridiction s'est fondée sur une attestation, établie par un dénommé D._, selon laquelle, le 14 octobre 2010, le recourant aurait été victime d'un accident lors d'un déménagement qu'il effectuait pour des clients. Retenant qu'en raison du droit de visite, il n'était toutefois en mesure d'exercer cette activité qu'à raison de deux week-end par mois, les juges cantonaux lui ont imputé un revenu mensuel de 750 fr., correspondant à la moitié du revenu mensuel allégué à ce titre.
3.1.2
3.1.2.1 Le recourant réaffirme avoir cessé dite activité en se fondant principalement sur deux moyens de preuve nouveaux, par conséquent irrecevables devant la Cour de céans (<ref-law>).
3.1.2.2 Pour le surplus, le recourant oppose à la cour cantonale une appréciation arbitraire des preuves: il relève ainsi que l'attestation susmentionnée n'aurait aucune valeur probante puisqu'établie par le frère de l'intimée et reproche à l'autorité cantonale de ne pas avoir tenu compte du fait que son véhicule utilitaire n'était plus immatriculé depuis le 30 décembre 2009. L'intimée soutient que l'attestation, bien que produite par ses soins, conserverait toute sa valeur probante; la cour cantonale aurait en outre tenu compte, en faveur du recourant, de l'exercice de son droit de visite, et divisé par deux les revenus de l'activité contestée.
3.1.3 Dans le domaine de l'appréciation des preuves et de la constatation des faits, le Tribunal fédéral se montre réservé, vu le large pouvoir qu'il reconnaît en la matière à l'autorité cantonale (<ref-ruling> consid. 4b; <ref-ruling> consid. 1b et les références citées). Il n'intervient, du chef de l'art. 9 Cst., que si le juge du fait n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, a omis, sans motifs objectifs, de tenir compte de preuves pertinentes ou a opéré, sur la base des éléments recueillis, des déductions insoutenables (<ref-ruling> consid. 2.1); encore faut-il que la correction du vice soit susceptible d'influer sur le sort de la cause.
La valeur probante de l'attestation produite par l'épouse - et non par le mari comme l'indique à tort l'arrêt cantonal - est en effet douteuse dans la mesure où elle est établie par le frère de l'intimée. La Cour de justice ne pouvait donc, sans arbitraire, se fonder sur cette seule pièce pour en déduire que le recourant exerçait encore l'activité accessoire litigieuse. Faute d'éléments permettant d'établir le contraire, il faut donc admettre, à l'instar du Tribunal de première instance, que le recourant a rendu vraisemblable la cessation de son activité de déménageur en démontrant que le véhicule qu'il utilisait à cette fin n'était plus immatriculé depuis le 30 décembre 2009. La cessation de cette activité accessoire sera donc prise en considération à compter du 1er janvier 2010 dans la mesure où elle influence le revenu du recourant, déterminant pour fixer la contribution d'entretien.
3.1.4 Il convient ainsi de retenir que le revenu perçu par le recourant se chiffre à 9'300 fr. du 21 septembre au 31 décembre 2009 (montant arrondi retenu par la Cour de justice) et à 8'610 fr. dès le 1er janvier 2010 (9'360 fr. [revenu non arrondi] - 750 fr. [revenu de l'activité accessoire litigieuse]). Le montant de la contribution d'entretien devra être adapté en conséquence (infra consid. 4.2.4).
3.2 Le recourant affirme ensuite que la cour cantonale aurait arbitrairement refusé de prendre en considération les rentes AI perçues rétroactivement par son épouse.
La cour cantonale a systématiquement tenu compte du montant de la rente AI perçue par l'épouse en la lui imputant à titre de revenu lorsqu'il s'agissait de déterminer le montant des contributions auxquelles elle pouvait prétendre. Quant au rétroactif AI afférent à la période antérieure à la séparation des parties, il ne concerne nullement la présente procédure.
4. Le recourant se plaint ensuite d'une application arbitraire de l'<ref-law>. Il soutient à cet égard que ses charges n'auraient pas été convenablement arrêtées (4.1), que la contribution attribuée à son épouse lui permettrait de bénéficier d'un train de vie supérieur à celui qui était le sien durant la vie commune (4.2) et conteste enfin le moment à partir duquel il est tenu de verser la pension alimentaire (4.3).
4. Le recourant se plaint ensuite d'une application arbitraire de l'<ref-law>. Il soutient à cet égard que ses charges n'auraient pas été convenablement arrêtées (4.1), que la contribution attribuée à son épouse lui permettrait de bénéficier d'un train de vie supérieur à celui qui était le sien durant la vie commune (4.2) et conteste enfin le moment à partir duquel il est tenu de verser la pension alimentaire (4.3).
4.1 4.1.1 Pour l'essentiel, la cour cantonale a jugé que les charges dont le recourant souhaite qu'elles figurent dans son budget n'avaient pas été contractées durant la vie commune des époux pour le bénéfice de la famille ou décidées en commun par les conjoints. Il en allait ainsi des remboursements liés à l'avance consentie pour la garantie de son loyer et au prêt de 15'000 fr., octroyé par son frère. Quant à l'arriéré d'impôts encore en souffrance, les juges cantonaux ont estimé que le recourant ne démontrait pas la vraisemblance de son remboursement régulier.
4.1.2 Le recourant affirme que le versement du montant en garantie de son loyer avait été indispensable pour lui permettre de louer un nouvel appartement; quant à la prise en compte du prêt à rembourser, il rappelle avoir établi par pièces que celui-ci avait été contracté afin de solder différentes poursuites pour arriérés d'impôts; le solde d'impôts dont il devait encore s'acquitter était enfin une dette incontournable et ne faisait l'objet d'aucune contestation de la part de son épouse.
4.1.3 Une dette peut être prise en considération dans le calcul du minimum vital lorsque celle-ci a été assumée avant la fin du ménage commun aux fins de l'entretien des deux époux, mais non lorsqu'elle a été assumée au profit d'un seul des époux, à moins que tous deux n'en répondent solidairement (<ref-ruling> consid. 2a/bb et les références). De surcroît, seules les charges effectives, dont le débirentier s'acquitte réellement, doivent être prises en compte (<ref-ruling> consid. 3a et les arrêts cités; <ref-ruling> consid. 3b).
Le bail du nouvel appartement du recourant a été conclu après la séparation des parties: c'est donc à juste titre que la cour cantonale a écarté des charges de l'intéressé la caution qui lui est liée.
Quant aux dettes liées aux arriérés fiscaux, le recourant ne démontre pas qu'il s'en acquitte réellement. A supposer qu'il se soit vu prêter par son frère un montant de 15'000 fr. aux fins de solder des poursuites pour arriérés d'impôts, il n'établit pas avoir remboursé intégralement cette somme ou, du moins, verser régulièrement des acomptes à ce titre: la production d'une seule quittance est à cet égard insuffisante. Ainsi qu'en a justement conclu la cour cantonale, le même raisonnement peut être tenu au sujet de la dette fiscale afférente à l'année 2008, d'un montant de 16'408 fr. 45. L'argumentation appellatoire du recourant à cet égard ne permet pas une autre conclusion.
4.1.4 Les charges du recourant arrêtées par la cour cantonale sont donc maintenues à 3'355 fr. en moyenne du 21 septembre 2009 au 31 décembre 2009 et à 4'175 fr. dès le 1er janvier 2010.
4.1.4 Les charges du recourant arrêtées par la cour cantonale sont donc maintenues à 3'355 fr. en moyenne du 21 septembre 2009 au 31 décembre 2009 et à 4'175 fr. dès le 1er janvier 2010.
4.2 4.2.1 Pour fixer le montant de la contribution d'entretien, la cour cantonale a procédé selon la méthode dite du minimum vital avec répartition de l'excédent, distinguant la période du 21 septembre 2009 au 31 décembre 2009 de celle débutant au 1er janvier 2010.
4.2.2 Le recourant affirme que la contribution octroyée à son épouse lui permettrait de bénéficier d'un train de vie supérieur à celui qui était le sien durant la vie commune alors que lui-même verrait le sien largement réduit. Ce faisant, il paraît ainsi reprocher à la cour cantonale d'avoir arbitrairement appliqué la méthode du minimum vital avec répartition de l'excédent.
4.2.3 Même lorsqu'on ne peut plus sérieusement compter sur la reprise de la vie commune, l'<ref-law> demeure la cause de l'obligation d'entretien réciproque des époux en mesures protectrices de l'union conjugale, comme il l'est aussi en mesures provisionnelles prononcées pour la durée de la procédure de divorce (arrêt 5A_62/2011 du 26 juillet 2011 consid. 3.1 destiné à la publication; <ref-ruling> consid. 3.2). Pour fixer la contribution d'entretien, selon l'<ref-law>, le juge doit partir de la convention, expresse ou tacite, que les époux ont conclue au sujet de la répartition des tâches et des ressources entre eux. Il doit ensuite prendre en considération qu'en cas de suspension de la vie commune (art. 175 s. CC), le but de l'<ref-law>, soit l'entretien convenable de la famille, impose à chacun des époux le devoir de participer, selon ses facultés, notamment par la reprise ou l'augmentation de son activité lucrative, aux frais supplémentaires qu'engendre la vie séparée. Si la situation financière des époux le permet encore, le standard de vie antérieur, choisi d'un commun accord, doit être maintenu pour les deux parties. Quand il n'est pas possible de conserver ce niveau de vie, les époux ont droit à un train de vie semblable (<ref-ruling> consid. 4b/aa; arrêt 5A_710/2009 consid. 4.1 non publié aux <ref-ruling>). Le juge peut donc devoir modifier la convention conclue pour la vie commune, pour l'adapter à ces faits nouveaux.
En revanche, ni le juge des mesures protectrices de l'union conjugale, ni celui des mesures provisionnelles ne doit trancher, même sous l'angle de la vraisemblance, les questions de fond, objet du procès en divorce, en particulier celle de savoir si le mariage a influencé concrètement la situation financière du conjoint (arrêt 5A_62/2011 du 26 juillet 2011 consid. 3.1 destiné à la publication, précisant l'<ref-ruling>).
4.2.4 Il est vrai que la rente AI permet à l'épouse de bénéficier d'un montant mensuel supplémentaire de 3'077 fr. (1'733 fr. de rente + 672 fr. de rente complémentaire pour chaque enfant) dont elle ne disposait pas alors que le couple était marié. Les seuls coûts liés à l'existence de deux ménages distincts (notamment le loyer supplémentaire de l'époux, d'un montant de 1'545 fr.), ajoutés à la diminution de salaire subie par le recourant dès le 1er janvier 2010 - perte de 1'500 fr. suite à la cessation de son activité de déménageur -, compensent toutefois ce gain salarial. Le disponible à partager ne paraît en conséquence pas substantiellement plus élevé que celui dont disposait le couple lorsqu'il faisait ménage commun ou, du moins, le recourant ne le démontre pas. On ne saurait dès lors en conclure que la contribution de la famille, calculée selon la méthode du minimum vital, permettrait à l'épouse de mener un train de vie supérieur à celui qui était le sien avant la séparation.
4.2.5 Le salaire retenu par la cour cantonale au bénéfice du mari ayant été modifié par la Cour de céans pour la période postérieure au 1er janvier 2010 (supra consid. 3.1.4), il convient d'adapter le montant de la contribution d'entretien tel qu'il a été fixé par la cour cantonale à compter du 1er janvier 2010. Dès cette dernière date, le disponible de la famille se chiffre à 2'660 fr. environ (10'343 fr. [revenu de la famille, montant arrondi] - 7'684 fr. [charges]). En l'absence de circonstances particulières permettant de s'écarter du partage usuel du disponible, celui-ci sera réparti à raison de 2/3 en faveur de l'intimée et d'1/3 en faveur du recourant. La contribution à l'entretien de la famille se chiffre ainsi à 3'540 fr. (montant arrondi; 3'504 fr. [charges] + 1'770 fr. [2/3 du disponible] - 1'733 fr. [rente AI]).
4.2.5 Le salaire retenu par la cour cantonale au bénéfice du mari ayant été modifié par la Cour de céans pour la période postérieure au 1er janvier 2010 (supra consid. 3.1.4), il convient d'adapter le montant de la contribution d'entretien tel qu'il a été fixé par la cour cantonale à compter du 1er janvier 2010. Dès cette dernière date, le disponible de la famille se chiffre à 2'660 fr. environ (10'343 fr. [revenu de la famille, montant arrondi] - 7'684 fr. [charges]). En l'absence de circonstances particulières permettant de s'écarter du partage usuel du disponible, celui-ci sera réparti à raison de 2/3 en faveur de l'intimée et d'1/3 en faveur du recourant. La contribution à l'entretien de la famille se chiffre ainsi à 3'540 fr. (montant arrondi; 3'504 fr. [charges] + 1'770 fr. [2/3 du disponible] - 1'733 fr. [rente AI]).
4.3 4.3.1 La Cour de justice a retenu que les contributions d'entretien devaient être versées à compter du 21 septembre 2009, date à laquelle le recourant avait quitté le domicile conjugal. La procédure avait certes été introduite le 14 août 2009, mais la cour cantonale a considéré qu'entre cette dernière date et le 21 septembre 2009, les parties menaient encore une vie commune et disposaient chacune de la moitié environ du solde familial. Le versement d'une contribution d'entretien en faveur de l'épouse ne se justifiait donc pas.
4.3.2 Le recourant prétend ne devoir verser une contribution d'entretien qu'à compter de la fin février 2010. A l'appui de ses allégations, il invoque avoir pris en charge l'intégralité des frais de la famille jusqu'en septembre 2009 et oppose le rétroactif de l'AI perçu par son épouse, d'un montant de 50'456 fr. 45. Le recourant allègue également avoir payé l'équivalent de 4'086 fr. par mois à son épouse durant trois mois dès le mois d'octobre 2009.
4.3.3 Le rétroactif de l'AI versé à l'intimée a été pris en considération par la cour cantonale en fixant le montant de la contribution à l'entretien de la famille: la juridiction l'a en effet systématiquement imputé à l'épouse à titre de revenu, de même qu'elle a tenu compte des rentes perçues par les enfants dans la détermination des coûts afférents à ces derniers. Le rétroactif antérieur à la séparation des parties n'entre pas en ligne de compte dans la mesure où il concerne une période qui n'intéresse pas la présente procédure (supra consid. 3.2.2). Quant aux montants versés par le recourant, ils ont été pris en considération par la cour cantonale, le dispositif de l'arrêt attaqué prévoyant expressément que les contribution dues l'étaient sous déduction du montant de 12'260 fr., versé entre le 1er octobre 2009 et le 31 janvier 2010.
5. Dans un dernier grief, le recourant se plaint de l'application arbitraire de l'<ref-law>.
5.1 La Cour de justice a ordonné l'avis aux débiteurs en soulignant que le recourant avait contribué de manière irrégulière à l'entretien de sa famille, tant avant qu'après la séparation du couple. Malgré les revenus dont l'époux bénéficiait - qui lui permettaient de s'acquitter du montant de la pension litigieuse tout en couvrant ses charges incompressibles - l'Hospice Général avait dû régulièrement pallier ses carences financières au cours des années 2009 et 2010.
5.2 Le recourant soutient que la cour cantonale aurait établi arbitrairement les faits lui permettant de conclure à l'application de l'<ref-law>. Pour l'essentiel, il affirme que la Cour de justice se serait exclusivement fondée sur les allégations de l'intimée pour prononcer la mesure contestée. De septembre 2009 à février 2010, le recourant prétend avoir continué à payer les factures familiales dans la mesure de ses moyens, parfois certes avec retard; dès le 1er février 2010, il était toutefois incontesté qu'il se serait ponctuellement acquitté du montant de la contribution à laquelle il avait été condamné, à savoir 2'500 fr. par mois, allocations familiales en sus. Il s'ensuivait que les conditions d'application très strictes de l'<ref-law> n'étaient pas remplies et que c'était par conséquent de façon insoutenable que l'autorité cantonale avait prononcé l'avis aux débiteurs.
5.3 Aux termes de l'<ref-law>, lorsqu'un époux ne satisfait pas à son devoir d'entretien, le juge peut prescrire aux débiteurs de cet époux d'opérer tout ou partie de leurs paiements entre les mains de son conjoint. L'avis aux débiteurs constitue une mesure particulièrement incisive, de sorte qu'il suppose un défaut caractérisé de paiement. Une omission ponctuelle ou un retard isolé de paiement sont insuffisants. Pour justifier la mesure, il faut disposer d'éléments permettant de retenir de manière univoque qu'à l'avenir, le débiteur ne s'acquittera pas de son obligation, ou du moins qu'irrégulièrement (arrêt 5P.427/2003 du 12 décembre 2003 consid. 2.2 publié in FamPra.ch 2004 372 et la référence; parmi plusieurs: ROLF VETTERLI, in FamKommentar Scheidung, vol. I, 2e éd. 2011, n. 4 ad <ref-law>; FRANÇOIS CHAIX, in Commentaire romand, 2010, n. 9 ad <ref-law>).
Il ressort des constatations de fait cantonales que le recourant a contribué de manière irrégulière à l'entretien de sa famille, tant avant (août 2009) qu'après la séparation du couple: de nombreux rappels, mises en demeure, voire même menaces d'expulsion du domicile avaient ainsi été adressés à la famille. Il est également établi, sans que le recourant ne le conteste, que l'épouse a continué à bénéficier des prestations de l'Hospice général au cours de l'année 2010, ce en raison des carences de son mari. Au vu du comportement de l'époux débirentier, on ne saurait dès lors qualifier d'arbitraire le prononcé d'avis aux débiteurs.
6. En définitive, le recours doit être partiellement admis et l'arrêt attaqué réformé en ce sens qu'à compter du 1er janvier 2010, la contribution d'entretien de la famille se chiffre à 3'540 fr. Les frais judiciaires sont mis pour 2'000 fr. à la charge du recourant et pour 500 fr. à la charge de l'intimée (<ref-law>), dont la requête d'assistance judiciaire est admise (<ref-law>). Le recourant versera en outre une indemnité de dépens à l'intimée (art. 68 al. 1 et 2 LTF). Il appartiendra à l'autorité cantonale de statuer à nouveau sur les frais et dépens de la procédure cantonale (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est partiellement admis, l'arrêt attaqué est réformé en ce sens que A._ est condamné à verser en mains de dame A._, par mois et d'avance, allocations familiales non comprises dès le 1er octobre 2009, au titre de contribution à l'entretien de la famille, 4'300 fr. pour la période allant du 21 septembre 2009 au 31 décembre 2009, et 3'540 fr. dès le 1er janvier 2010, sous déduction de 12'260 fr. versés entre le 1er octobre 2009 et le 31 janvier 2010.
Le recours est rejeté pour le surplus, dans la mesure où il est recevable.
2. La requête d'assistance judiciaire de l'intimée est admise; Me Karin Grobet Thorens est désignée comme avocate d'office.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 2'500 fr., sont mis à raison de 2'000 fr. à la charge du recourant et à raison de 500 fr. à la charge de l'intimée; la part des frais de justice qui incombe à l'intimée est provisoirement supportée par la Caisse du Tribunal fédéral.
4. Une indemnité de 2'000 fr., à payer à l'intimée à titre de dépens, est mise à la charge du recourant. Au cas où ces dépens ne pourraient être recouvrés, la Caisse du Tribunal fédéral versera à Me Karin Grobet Thorens une indemnité de 2'000 fr. à titre d'honoraires.
5. La cause est renvoyée à l'autorité cantonale pour nouvelle décision sur les frais et dépens de l'instance cantonale.
6. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 18 octobre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: Hohl
La Greffière: de Poret Bortolaso