Faits:
A. A._ vit séparé de son épouse depuis le 1er septembre 2003. Leurs enfants B._, née en 1983 et étudiante en 2003, ainsi que C._, né en 1986, sont restés au domicile de leur mère. Par convention datée du 24 octobre 2003, A._ s'est engagé vis-à-vis de son épouse à lui verser, à partir du mois de septembre 2003, un montant total mensuel de 16'667 fr. à titre de contribution à son entretien et à celui de leurs enfants.
B. Le 22 juin 2004, A._ a informé l'Administration fiscale cantonale (ci-après: l'Administration cantonale) de sa séparation d'avec son épouse et du fait que le couple ne mettait plus en commun les moyens nécessaires à l'entretien de la famille, en demandant à faire l'objet d'une taxation séparée pour l'année 2003. Dans sa déclaration fiscale concernant l'impôt fédéral direct (ci-après: IFD) et les impôts cantonal et communal (ci-après: ICC) pour la période de 2003, A._ a notamment déduit un montant de 200'004 fr. au titre de contributions d'entretien, estimant que, dès lors que la situation des époux se déterminait au 31 décembre 2003, sa contribution d'entretien de 16'667 fr. par mois, soit 12'667 fr. en faveur de son épouse et 2'000 fr. pour chacun des enfants, devait être annualisée. Par courrier du 17 janvier 2005, le contribuable a confirmé que la contribution d'entretien convenue avec son épouse était versée depuis le mois de septembre 2003.
Le 28 juin 2005, l'Administration cantonale a notifié à A._ un bordereau de taxation IFD 2003 d'un montant de 64'487 fr 70, basé sur un revenu imposable de 574'100 fr. (barème pour personne seule), ainsi qu'un bordereau de taxation ICC 2003 d'un montant de 170'757 fr. 85, fondé notamment sur un revenu imposable de 574'883 fr. (barème A pour personne seule). Les deux bordereaux retiennent en déduction un montant de 58'667 fr. - soit 4 x 12'667 fr. + 4 x 2'000 fr., calculés à partir de la date de prise d'effet de la convention d'entretien au 1er septembre 2003 - au titre de contributions d'entretien au lieu des 200'004 fr. déclarés.
C. Par décisions du 5 septembre 2007, l'Administration cantonale a rejeté la réclamation élevée contre les bordereaux du 28 juin 2005 en tant qu'elle portait, notamment, sur la déduction des contributions d'entretien.
Par décision du 26 octobre 2009, la Commission cantonale de recours en matière administrative de Genève (ci-après: la Commission de recours) a partiellement admis le recours interjeté par A._ contre les décisions du 5 septembre 2007; elle a toutefois confirmé le montant de la déduction des pensions alimentaires retenu par l'Administration cantonale. S'agissant des charges de famille dont le contribuable souhaitait aussi obtenir la déduction, la Commission de recours a précisé que celui-ci ne pouvait s'en prévaloir pour son enfant mineur dont il n'avait pas la garde. En revanche, il devait, s'agissant de son enfant majeur à l'entretien duquel il pourvoyait, bénéficier d'une telle déduction à raison de 5'600 fr. pour l'IFD et d'une demi-charge de famille de 3'250 fr. pour les ICC.
Saisie d'un recours contre la décision de la Commission de recours du 26 octobre 2009, la Chambre administrative de la Cour de Justice de la République et canton de Genève (ci-après: la Cour de Justice) l'a rejeté le 25 janvier 2011 et a confirmé la décision de la Commission précitée.
D. Agissant par la voie du recours en matière de droit public, A._ demande au Tribunal fédéral, principalement et sous suite de dépens, d'annuler l'arrêt du 25 janvier 2011 et les bordereaux IFD et ICC 2003 du 28 juin 2005, et de dire qu'il bénéficie au titre de la déduction prévue au code 53.10 "pension, contribution à l'entretien versée" d'un montant de 176'004 fr.; subsidiairement, de renvoyer le dossier au Département des Finances du canton de Genève afin qu'il émette de nouveaux bordereaux ICC et IFD 2003 en tenant compte d'un montant de 176'004 fr. au titre de "pension, contribution à l'entretien versée".
La Cour de Justice, l'Administration cantonale et l'Administration fédérale des contributions concluent au rejet du recours et à la confirmation de l'arrêt querellé.

Considérant en droit:
1. Le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>), rendue en dernière instance cantonale par un tribunal supérieur (art. 86 al. 1 let. d et al. 2 LTF) dans une cause de droit public (<ref-law>) ne tombant pas sous le coup de l'une des exceptions prévues à l'<ref-law>. L'arrêt attaqué concerne à la fois l'impôt fédéral direct et l'impôt cantonal harmonisé, ce qui est admissible lorsque les problèmes juridiques qui se posent sont identiques pour les deux catégories d'impôts (cf. <ref-ruling> consid. 1.3.1 p. 262 s.; arrêt 2C_673/2010 du 9 mars 2011 consid. 1). Tel est le cas en l'espèce s'agissant des conditions permettant de déduire du revenu imposable la pension alimentaire versée au conjoint séparé de fait et les contributions d'entretien versées au conjoint pour l'enfant mineur sur lequel celui-ci a l'autorité parentale (art. 33 al. 1 let. c de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'impôt fédéral direct [LIFD; RS 642.11]; art. 9 al. 2 let. c de la loi fédérale du 14 décembre 1990 sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes [LHID; RS 642.14]).
Le recours a en outre été déposé en temps utile (<ref-law>) et dans les formes requises (<ref-law>) par le destinataire de l'acte attaqué qui a un intérêt digne de protection à son annulation ou à sa modification, de sorte qu'il faut lui reconnaître la qualité pour recourir (<ref-law>). Par conséquent, la voie du recours en matière de droit public est ouverte.
2. 2.1 Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral (cf. art. 95 let. a et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>. Sauf exceptions non pertinentes en l'espèce (cf. art. 95 let. c, d et e LTF), la violation du droit cantonal ne peut être invoquée en tant que telle devant le Tribunal fédéral (<ref-law> a contrario); ceci vaut aussi pour les dispositions fiscales cantonales qui, bien que soumises au respect des principes généraux fixés par la LHID, ont été adoptées dans un domaine réservé au législateur cantonal (cf. arrêt 2C_162/2010 du 21 juillet 2010 consid. 4.1 et, a fortiori, <ref-ruling> consid. 3.2 p. 132). Il est néanmoins possible de faire valoir que l'application du droit cantonal consacre une violation du droit fédéral, comme la protection contre l'arbitraire au sens de l'art. 9 Cst. ou la garantie d'autres droits constitutionnels (cf. arrêt 2C_910/2010 du 5 mai 2011 consid. 2.1).
2.2 Le Tribunal fédéral fonde son raisonnement juridique sur les faits constatés par l'autorité précédente (<ref-law>), à moins que ces faits n'aient été établis de façon manifestement inexacte - notion qui correspond à celle d'arbitraire (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 62) - ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (cf. <ref-law>). Si le recourant entend s'écarter des constatations de fait de l'autorité précédente (cf. <ref-law>), il doit expliquer de manière circonstanciée en quoi les conditions d'une exception prévue par l'<ref-law> seraient réalisées. Sinon, il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait divergent de celui qui est contenu dans l'acte attaqué. En particulier, le Tribunal fédéral n'entrera pas en matière sur les critiques ou explications de type appellatoire du recourant portant sur l'état de fait ou sur l'appréciation des preuves (<ref-ruling> consid. 3 p. 104), notamment en ce qui concerne la date de la séparation effective d'avec son épouse au cours de l'année 2003 ou du moment exact à partir duquel il a alloué une somme fixe mensuelle en faveur de sa femme et des enfants.
3. 3.1 Dans son recours contre l'arrêt de la Cour de Justice, le recourant se prévaut d'une violation des art. 33 et 213 LIFD, de même que de l'<ref-law>, du principe d'égalité devant l'impôt, notamment de la violation de la capacité économique, ainsi que de l'interdiction de l'arbitraire. Les déductions pour pensions alimentaires étant qualifiées de "générales" au sens des art. 33 al. 1 let. c LIFD et 9 al. 2 LHID, on ne saurait les fixer d'après la situation existant à la fin de la période fiscale en application des règles valables pour les déductions sociales (<ref-law>). Dès lors que le contribuable a assuré l'entretien de sa famille tout au long de la période fiscale 2003 et qu'il a été taxé comme personne seule sur l'ensemble de son revenu 2003, il conviendrait aussi de déduire les charges effectives qu'il a supportées durant l'année 2003 afin de déterminer sa capacité contributive. De plus, rien ne justifierait une différence importante d'impôt entre deux contribuables qui, séparés de fait durant l'année fiscale 2003, auraient tous deux assumé l'entretien de leur famille, mais dont l'un aurait signé une convention sous seing privé en début d'année 2003 alors que l'autre l'aurait conclue en fin d'année. Le recourant demande par conséquent à pouvoir bénéficier de la déduction prévue au code 53.10 de sa déclaration fiscale ("pension, contribution à l'entretien versée") d'un montant de 176'004 fr., équivalant au montant des contributions versées à son épouse (12'667 fr.) et à leur enfant mineur (2'000 fr.) multiplié par douze mois.
3.2 En substance, le litige revient ainsi à se demander si, en imposant le recourant comme une personne seule pour toute l'année 2003, mais en n'acceptant la déduction des contributions d'entretien versées à sa famille qu'à partir du mois de septembre 2003, la Cour de Justice a correctement appliqué le droit fédéral et ne parvient pas à un résultat arbitraire, contraire à l'égalité de traitement et à la capacité économique, comme le soutient le recourant.
I. Impôt fédéral direct
4. 4.1 Il résulte de l'<ref-law> que les revenus des époux qui vivent en ménage commun sont additionnés, quel que soit le régime matrimonial applicable. A contrario, en cas de divorce ou de séparation durable de fait ou de droit durant la période fiscale, les époux sont imposés séparément (cf. <ref-law>; <ref-ruling> consid. 4.1 p. 308), pour l'ensemble de la période fiscale (art. 5 al. 2 de l'ordonnance fédérale du 16 septembre 1992 sur le calcul dans le temps de l'impôt fédéral direct dû par les personnes physiques [Ordonnance sur le calcul dans le temps; RS 642.117.1]; MARC BUGNON, Commentaire romand - Impôt fédéral direct [Danielle Yersin/Yves Noël (éds)], ad art. 209, p. 1655 N 18). Cette dernière correspond à l'année civile (cf. art. 41 et 209 al. 2 LIFD).
En l'espèce, il n'est pas contesté que le recourant et son épouse se sont séparés de fait durant l'année 2003, de sorte que le recourant doit, en vertu de l'art. 5 al. 2 de l'ordonnance sur le calcul dans le temps, être taxé séparément pour toute la période fiscale 2003, ce qu'il ne remet pas en question.
4.2 En revanche, le recourant soutient que, en étant imposé comme une personne seule sur l'ensemble de ses revenus de l'année 2003, il peut prétendre à ce que les contributions d'entretien qu'il a versées à sa famille depuis le mois de septembre, conformément à la convention d'entretien, soient augmentées proportionnellement de manière à couvrir toute l'année 2003.
4.2.1 L'art. 33 al. 1 let. c LIFD dispose:
"Sont déduits du revenu: (...) la pension alimentaire versée au conjoint divorcé, séparé judiciairement ou de fait, ainsi que les contributions d'entretien versées à l'un des parents pour les enfants sur lesquels il a l'autorité parentale, à l'exclusion toutefois des prestations versées en exécution d'une obligation d'entretien ou d'assistance fondée sur le droit de la famille (...)".
L'<ref-law> prévoit:
"Ne peuvent être déduits les autres frais et dépenses, en particulier: les frais d'entretien du contribuable et de sa famille, y compris les dépenses privées résultant de sa situation professionnelle (...)".
Il découle de ces dispositions que, aussi longtemps que la famille du contribuable forme une unité économique (cf. pour la notion de séparation: DANIEL DE VRIES REILINGH, Les conséquences fiscales en cas de séparation et de divorce: mode d'emploi pour le praticien, in: PJA 2010 p. 267 ss, 268), le montant de la contribution de ses membres au revenu global n'est en principe pas fiscalement pertinent. En dehors de l'hypothèse visée par l'art. 33 al. 1 let. c LIFD, les frais servant à l'entretien du contribuable et de sa famille, alors qu'ils vivent en communauté, ne sont pas déductibles. En revanche, une fois la famille séparée, la pension alimentaire obtenue par le contribuable divorcé ou séparé judiciairement ou de fait, ainsi que les contributions d'entretien versées pour les enfants sur lesquels il exerce l'autorité parentale, sont imposables dans son chapitre fiscal (art. 23 let. f LIFD), tandis que ces mêmes montants peuvent être déduits par le contribuable qui les verse (art. 33 al. 1 let. c LIFD par renvoi de l'<ref-law>, applicable en vertu des art. 41 et 208 LIFD en relation avec l'art. 1 al. 2 de la loi genevoise du 31 août 2000 sur l'imposition dans le temps des personnes physiques [aLITPP-II/GE; RS/GE D 3 12], qui instaure le système postnumerando annuel à Genève]). Il ne doit toutefois pas y avoir cumul des déductions chez un des contribuables, alors que le même montant n'est pas imposé chez l'autre (cf. <ref-ruling> consid. 6.8 p. 313; arrêt 2C_437/2010 du 11 octobre 2010 consid. 2.2).
4.2.2 En l'espèce, la Cour de Justice a retenu que le recourant a commencé à verser une contribution d'entretien et des pensions alimentaires à son épouse, pour celle-ci et pour leurs deux enfants, à partir du mois de septembre 2003, conformément à la convention datée du 24 octobre 2003 et aux indications fournies par le contribuable à l'Administration cantonale. En outre, il a été constaté que la fille aînée du recourant était déjà majeure en 2003, de sorte que la pension mensuelle de 2'000 fr. versée en sa faveur ne pouvait faire l'objet d'une déduction au sens de l'art. 33 al. 1 let. c LIFD, ce qui n'est pas contesté (pour le caractère non comparable de la pension alimentaire pour enfant mineur et de la pension pour enfant majeur, contrairement à ce que soutient le recourant, cf. l'arrêt 2C_436/2010 du 16 septembre 2010 consid. 5.1.2). De plus, la loi distingue l'entretien général, non déductible, qui est fourni à la famille durant la communauté de celui, déductible, qui est dû sous forme de prestations au titre de la vie séparée. A l'opposé de ce qu'indique le recourant, qui invoque notamment l'<ref-law> e contrario, le versement des pensions alimentaires et de la contribution d'entretien, au sens de l'art. 33 al. 1 let. c LIFD, a ainsi été pris en considération pour le montant effectivement supporté par le contribuable.
Il en dérive que seules peuvent être déduites les quatre mensualités fixes de 12'667 fr. pour conjoint et de 2'000 fr. pour enfant mineur (soit 58'668 fr.) dues à partir du mois de septembre 2003. En effet, les montants grâce auxquels le contribuable a assuré l'entretien de sa famille entre les mois de janvier et août 2003, qu'il admet avoir déboursés "au gré des besoins et des demandes" de sa maisonnée (recours, p. 7), ressortissent aux prestations versées en exécution d'une obligation d'entretien ou d'assistance fondée sur le droit de la famille, respectivement aux frais d'entretien du contribuable et de sa famille. Ce choix du législateur résultant des art. 33 et 34 LIFD lie le Tribunal fédéral (cf. art. 190 Cst.; <ref-ruling> consid. 5.2 p. 310).
4.2.3 La déduction de l'ensemble des contributions d'entretien versées par le contribuable durant l'année 2003, telle que préconisée par ce dernier, reviendrait à lui permettre de déduire des frais d'entretien de sa famille durant leur vie commune, tandis que son épouse ne serait pas tenue de déclarer lesdits montants à titre de revenu. Ceci irait à l'encontre du système de correspondance mis en place par le législateur fédéral, en particulier par les art. 23 let. f et 33 al. 1 let. c LIFD, qui tient fiscalement compte du déplacement des ressources ayant lieu entre les époux séparés (cf. supra consid. 4.2.1; arrêt 2C_437/2010 du 11 octobre 2010 consid. 2.2). Or, la LIFD étant rédigée de manière univoque sur ce point, le recourant ne peut prétendre à des déductions qui dépassent, en violation de l'art. 33 al. 1 let. c LIFD, les montants versés à son épouse depuis leur séparation au mois de septembre 2003.
4.2.4 En vertu du système mis en place par la LIFD, le recourant ne peut par conséquent exiger que l'ensemble des contributions versées à l'entretien de sa famille durant l'année 2003, alors que celle-ci n'était pas encore séparée, soient déduits de son revenu. On ne discerne à cet égard aucune violation des art. 33 et 213 LIFD.
5. Il convient encore d'examiner si, comme l'affirme le recourant, son imposition pour la période de 2003 viole les principes de l'interdiction de l'arbitraire, de l'égalité de traitement et de la capacité économique.
5.1 Un acte viole le droit à l'égalité ancré à l'art. 8 Cst. lorsqu'il établit des distinctions juridiques qui ne se justifient par aucun motif raisonnable au regard de la situation de fait à réglementer ou lorsqu'il omet de faire des distinctions qui s'imposent au vu des circonstances, c'est-à-dire lorsque ce qui est semblable n'est pas traité de manière identique et ce qui est dissemblable ne l'est pas de manière différente; cela suppose que le traitement différent ou semblable injustifié se rapporte à une situation de fait importante (<ref-ruling> consid. 6.2 p. 137; arrêt 2C_366/2009 du 3 mars 2010 consid. 8.1). L'inégalité de traitement apparaît ainsi comme une forme particulière d'arbitraire (art. 9 Cst.), consistant à traiter de manière inégale ce qui devrait l'être de manière semblable ou inversement (<ref-ruling> consid. 6 p. 357; arrêt 2C_720/2007 du 13 mars 2008 consid. 3.2, in: RF 63/2008 p. 786); dans le cas d'espèce, le premier grief absorbe partant le second (cf. <ref-ruling> consid. 3.7 p. 176).
En matière fiscale, l'art. 8 al. 1 Cst. est concrétisé notamment par le principe de l'imposition selon la capacité économique (arrêt 2C_162/2010 du 21 juillet 2010 consid. 2.3). D'après ce principe, consacré à l'art. 127 al. 2 Cst., toute personne doit contribuer à la couverture des dépenses publiques, compte tenu de sa situation personnelle et en proportion de ses moyens; la charge fiscale doit être adaptée à la substance économique à disposition du contribuable (<ref-ruling> consid. 5.2 p. 97; <ref-ruling> consid. 6 et 7 p. 215 ss; arrêt 2C_276/2010 du 19 octobre 2010 consid. 4.2).
5.2 La différence qui existe entre la situation d'un contribuable assurant l'entretien de sa famille, avec laquelle il vit en communauté, et celle du contribuable séparé tenu de verser une contribution d'entretien et des pensions alimentaires pour son conjoint et ses enfants (art. 33 al. 1 let. c LIFD), résulte d'un choix délibéré du législateur fédéral. Elle respecte néanmoins le principe de l'égalité de traitement, dont découle celui de la capacité économique, pour plusieurs raisons.
5.2.1 Comme l'ont rappelé à juste titre les juges cantonaux, la réglementation légale en matière de déductions comprend nécessairement un certain schématisme en raison de la multiplicité des situations individuelles à considérer, ce qui est toutefois, de manière générale, compatible avec les principes ancrés à l'art. 127 Cst. Le Tribunal fédéral a retenu à plusieurs reprises qu'il n'est pas réalisable, pour des raisons pratiques, de traiter chaque contribuable de façon exactement identique d'un point de vue mathématique et que, de ce fait, le législateur est autorisé à choisir des solutions schématiques. S'il n'est pas possible de réaliser une égalité absolue, il suffit que la réglementation n'aboutisse pas de façon générale à une charge sensiblement plus lourde ou à une inégalité systématique à l'égard de certaines catégories de contribuables. A cela s'ajoute que les possibilités de comparer les différentes situations restent limitées et qu'il existe un risque de créer de nouvelles inégalités (<ref-ruling> consid. 5.1 p. 309 s.; cf. aussi les <ref-ruling> consid. 2a p. 78 s.; <ref-ruling> consid. 6c p. 188).
Il faut aussi rappeler que les déductions et barèmes différenciés des art. 23 let. f, 24 let. e, 33 al. 1 let. c, 212, 213 et 214 LIFD sont autant d'ajustements légaux de la charge fiscale qui montrent que le législateur a distingué les catégories de contribuables en fonction de leur capacité économique de façon à établir entre elles et sous cet angle restreint une certaine égalité de traitement (Message du Conseil fédéral du 25 mai 1983 concernant les lois fédérales sur l'harmonisation des impôts directs des cantons et des communes ainsi que sur l'impôt fédéral direct [Message sur l'harmonisation fiscale], FF 1983 III 1, p. 30, 34, spéc. 36 ss; <ref-ruling> consid. 5.3 p. 310). En tant que ces principes trouvent à s'appliquer schématiquement à l'ensemble des contribuables soumis à ce système, on ne discerne pas une inégalité de traitement systématique vis-à-vis d'une catégorie de contribuables, dont pâtirait le recourant.
5.2.2 En outre, les situations durant et après la communauté familiale se distinguent en cela que, dans la première hypothèse, la famille est perçue comme une unité (cf. consid. 4.2.1) dont les rapports financiers internes ne sont en principe pas fiscalement pertinents (cf. FF 1983 III 1, p. 27-31). Dans la seconde hypothèse, le droit fiscal tient compte du déplacement des ressources entre les membres de la famille (consid. 4.2.3). Tandis que le contribuable qui verse la pension alimentaire ou la contribution d'entretien à son (ex-) conjoint a le droit de déduire celle-ci, le parent qui reçoit ces contributions les utilise pour les besoins de l'enfant et ses besoins personnels en sus de ses propres ressources auxquelles cette pension est assimilée et sur laquelle il est imposé; pour sa part, le parent qui reçoit les contributions bénéficie de la déduction sociale pour enfant (<ref-ruling> consid. 6.5 p. 311; cf. aussi l'arrêt 2C_3/2008 du 18 avril 2008 consid. 2.2).
5.3 Il est vrai que l'application au recourant d'un barème d'imposition en tant que personne seule pour toute l'année 2003, alors qu'il ne s'était séparé qu'en septembre, aboutit à ce que sa charge fiscale soit plus lourde que celle d'un contribuable qui se serait séparé de son conjoint plus tôt dans l'année et pourrait ainsi déduire un montant supérieur à titre de contributions d'entretien.
5.3.1 Sur ce point, une partie de la doctrine a critiqué la divergence existant entre le système d'imposition, respectivement de déduction des pensions alimentaires (système effectif), et la fiction juridique en vertu de laquelle le barème pour "personne seule" ou "personne mariée" se détermine en fonction de la situation valant au 31 décembre de l'année fiscale (système du jour déterminant [Stichtagprinzip], consacré à l'art. 5 al. 2 de l'Ordonnance sur le calcul dans le temps; par rapport au projet de l'incorporer à la LIFD, cf. l'ébauche de l'art. 42 de la loi fédérale sur la mise à jour formelle de l'imposition dans le temps des impôts directs sur les personnes physiques, in: FF 2011 3393, p. 3397; voir aussi, s'agissant des allégements fiscaux en vigueur dès 2011: CHRISTINE JAQUES, Les frais liés à l'entretien de l'enfant: de quelques développements sur les allégements fiscaux en vigueur dès 2011, in: Archives 80 p. 217 ss). Selon ce dernier système, l'imposition du contribuable est en effet susceptible de s'écarter de sa situation économique réelle et de conduire à des augmentations d'impôt qui pourraient être évitées par une détermination des éléments imposables pro rata temporis (cf. HUGO CASANOVA, Recht und Unrecht der Familienbesteuerung, in: RDS 2010 I 187, p. 211 s.).
5.3.2 A ces arguments, il peut être opposé que le schématisme propre au critère dit du jour déterminant permet de simplifier le système d'imposition en diminuant le nombre de situations requérant une taxation intermédiaire. Par ailleurs, il ne fonde pas un déséquilibre systématique qui frapperait une catégorie de contribuables en particulier. Ainsi, tout contribuable qui, à l'instar du recourant, se séparerait au 1er septembre 2003, ferait l'objet d'une taxation individuelle pour toute cette année alors même qu'en restant en couple jusqu'au 31 décembre, lui et son conjoint seraient imposés selon le barème préférentiel pour les époux faisant ménage commun (<ref-law>, dans sa teneur en vigueur pour la période fiscale 2003, selon l'art. 5 aOPFr; cf. <ref-ruling> consid. 4.5 p. 309). De même, en se séparant en début d'année 2003, le contribuable aurait pu déduire un montant supérieur à titre de pensions alimentaires et de contributions d'entretien. Enfin, ce système ne joue pas automatiquement en défaveur des contribuables. Ainsi, ceux-ci peuvent être avantagés par le principe du jour déterminant, notamment s'ils se marient en fin d'année fiscale, dès lors qu'ils seront taxés conjointement pour toute la période fiscale au cours de laquelle leur mariage a eu lieu (art. 5 al. 1 de l'Ordonnance sur le calcul dans le temps).
5.3.3 Au demeurant, il n'y a pas lieu d'entrer plus avant sur la question de l'application du barème pour personne seule au recourant. En effet, celui-ci ne conteste pas son statut de conjoint séparé dont il a fait l'objet en concluant à ce que le barème pour personne mariée lui soit appliqué pour l'année 2003 (cf. consid. 4.1). Il se plaint uniquement de la prétendue incohérence entre le système effectif régissant la déduction des pensions alimentaires et le système du jour déterminant valant en matière de barèmes pour personne mariée et pour personne seule (cf. consid. 5.3.1). Il en tire, à tort (cf. consid. 4.3), un droit à la déduction fiscale du montant total des contributions alimentaires qui ont été versées à sa famille en 2003, y compris lorsqu'il faisait encore ménage commun avec celle-ci (cf. recours, p. 7). Etant donné que le Tribunal fédéral ne peut aller au-delà des conclusions des parties (<ref-law>; cf. arrêt 2C_17/2011 du 24 juin 2011 consid. 2.1), il ne lui appartient pas de trancher, dans le cadre de la présente affaire, la controverse générale relative à l'application du critère du jour déterminant aux barèmes d'imposition.
5.4 Au vu de ce qui précède, les griefs tirés de l'égalité de traitement, de l'interdiction de l'arbitraire et de la capacité économique sont mal fondés. Par conséquent, l'arrêt attaqué ne viole ni le droit fiscal fédéral ni le droit constitutionnel en refusant de déduire de l'IFD les dépenses que le recourant a consenties pour l'entretien de sa famille jusqu'au 31 août 2003. Il convient donc de rejeter le recours en ce qu'il concerne l'impôt fédéral direct.
II. Impôts cantonal et communal
6. Dans le cadre du droit fiscal harmonisé qui régit l'imposition directe aux niveaux cantonal et communal (cf. consid. 1 ci-dessus), le droit cantonal genevois avait déjà mis en place en 2003 la coïncidence de la période fiscale avec l'année civile (système postnumerando annuel; art. 1 al. 2 aLITPP-II/GE), en précisant qu'en cas de divorce ou de séparation judiciaire ou de fait, chaque époux est imposé séparément pour l'ensemble de la période fiscale (art. 5 al. 3 aLITPP-II/GE; cf. l'art. 4 al. 1 aLITPP-II/GE s'agissant des déductions sociales et des barèmes). Conformément à l'art. 9 al. 2 let. c LHID, le droit genevois admettait également la déductibilité de la pension alimentaire et des contributions d'entretien (art. 5 de l'ancienne loi genevoise du 22 septembre 2000 sur l'imposition des personnes physiques - Détermination du revenu net - Calcul de l'impôt et rabais d'impôt - Compensation des effets de la progression à froid [aLIPP-V/GE; RS/GE D 3 16], applicable par renvoi de l'art. 72 al. 1 de la loi genevoise du 27 septembre 2009 sur l'imposition des personnes physiques [LIPP/GE; RS/GE D 3 08]). Par conséquent, les considérations développées pour l'impôt fédéral direct trouvent à s'appliquer aux impôts cantonal et communal relatifs à la période fiscale sous examen (cf. arrêts 2C_878/2010 du 19 avril 2011 consid. 7; 2C_673/2010 du 9 mars 2011 consid. 6).
Partant, il y a aussi lieu de rejeter le recours en ce qu'il concerne les impôts cantonal et communal pour la période 2003.
7. Succombant en tous points, le recourant doit supporter les frais judiciaires (art. 65 et 66 al. 1 et 5 LTF). Il n'y a pas lieu d'allouer des dépens (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté en tant qu'il concerne l'impôt fédéral direct.
2. Le recours est rejeté en tant qu'il concerne les impôts cantonal et communal.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 3'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
4. Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, à l'Administration fiscale cantonale genevoise, à la Cour de justice du canton de Genève, Chambre administrative, 1ère section, et à l'Administration fédérale des contributions.
Lausanne, le 14 novembre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Zünd
Le Greffier: Chatton