A.- Mit unangefochten gebliebener Verfügung vom 16. September 1998 hatte das Kantonale Arbeitsamt Luzern festgestellt, der 1965 geborene H._ sei seit 4. Mai 1998 "im Ausmass von 50 % vermittlungsfähig". Nachdem die IV-Stelle Luzern einen Invaliditätsgrad von 100 % ab 1. November 1996 und von 57 % ab 1. November 1998 errechnet hatte (Vorbescheid vom 11. Januar 1999), kam das Arbeitsamt auf den Verwaltungsakt vom 16. September 1998 zurück und verneinte die Vermittlungsfähigkeit für die Zeit ab 4. Mai 1998 (Verfügung vom 12. April 1999).
B.- In teilweiser Gutheissung der dagegen geführten Beschwerde hob das Verwaltungsgericht des Kantons Luzern die Verfügung vom 12. April 1999 insoweit auf, als darin die Vermittlungsfähigkeit bis und mit 17. Januar 1999 verneint worden war, und stellte fest, der Versicherte sei vom 4. Mai 1998 bis 17. Januar 1999 vermittlungsfähig gewesen; im Übrigen wies es die Beschwerde ab (Entscheid vom 19. Mai 2000).
C.- H._ lässt Verwaltungsgerichtsbeschwerde erheben mit dem Antrag, in teilweiser Aufhebung des vorinstanzlichen Entscheides sei festzustellen, dass er (auch) ab 18. Januar 1999 vermittlungsfähig gewesen sei; im Kostenpunkt sei die Sache zur Neubeurteilung an das kantonale Gericht zurückzuweisen. Zudem ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
Das Arbeitsamt schliesst auf Abweisung der Verwaltungsgerichtsbeschwerde.
Das Staatssekretariat für Wirtschaft verzichtet auf eine Vernehmlassung.

Das Eidg. Versicherungsgericht zieht in Erwägung:
1.- Das kantonale Gericht hat die für die Vermittlungsfähigkeit im Allgemeinen (Art. 8 Abs. 1 lit. f und Art. 15 Abs. 1 AVIG) und bezüglich Behinderter (vgl. zu diesem Begriff ARV 1999 Nr. 19 S. 106 Erw. 2) im Speziellen massgebenden Bestimmungen und Grundsätze (<ref-law> in Verbindung mit <ref-law>; vgl. Nussbaumer, Arbeitslosenversicherung, in: Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SBVR], Rz 228) sowie die hierzu ergangene Rechtsprechung (<ref-ruling> Erw. 6a, 123 V 216 Erw. 3, je mit Hinweis) zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen. Richtig ist sodann auch der Hinweis darauf, dass die Vermittlungsfähigkeit nicht nur die Arbeitsfähigkeit im objektiven Sinn, sondern subjektiv auch die Bereitschaft umfasst, die Arbeitskraft entsprechend den persönlichen Verhältnissen während der üblichen Arbeitszeit einzusetzen (<ref-ruling> Erw. 6a, 123 V 216 Erw. 3, je mit Hinweis).
2.- Die Vorinstanz gelangte nach ausführlicher Würdigung der Akten zum Schluss, dass sich die Verfügung vom 16. September 1998, mit welcher festgestellt wurde, der Versicherte sei seit 4. Mai 1998 im Ausmass von 50 % vermittlungsfähig, in rechtlicher und tatsächlicher Hinsicht nicht beanstanden lasse, weshalb das Arbeitsamt weder wiedererwägungsweise noch im Rahmen einer prozessualen Revision auf den rechtskräftigen Verwaltungsakt hätte zurückkommen dürfen. Da der Begriff der Vermittlungsfähigkeit allerdings nach der Rechtsprechung keine graduellen Abstufungen zulasse, wäre die Vermittlungsfähigkeit ohne umfangmässige Beschränkung zu bejahen gewesen. Die ursprüngliche Verfügung vom 16. September 1998 sei in diesem Sinne zu verstehen und müsse folglich nicht als unrichtig qualifiziert werden. Dies ist letztinstanzlich zu Recht nicht mehr umstritten.
3.- a) Das kantonale Gericht nahm allerdings eine nach Erlass des Verwaltungsaktes vom 16. September 1998 eingetretene Änderung in den tatsächlichen Verhältnissen an und verneinte gestützt darauf die Vermittlungsfähigkeit ab
18. Januar 1999. Zur Begründung verwies es auf die schriftliche Stellungnahme des Versicherten vom 18. Januar 1999 zum Vorbescheid der IV-Stelle (vom 11. Januar 1999), worin er ausführt, aus gesundheitlichen Gründen weiterhin nicht in der Lage zu sein, eine Arbeitsstelle anzutreten. Ausserdem habe er anlässlich eines Beratungsgesprächs mit dem zuständigen Mitarbeiter des Regionalen Arbeitsvermittlungszentrums (RAV) vom 19. Februar 1999 ein Arztzeugnis des Dr.
med. W._ vom 1. Februar 1999 zu den Akten gegeben, welches ihm rückwirkend ab 9. Mai 1996 eine 100%ige Arbeitsunfähigkeit attestiere. Im März 1999 habe er schliesslich auf Anfrage des Arbeitsamtes angegeben, er sei auf Grund seines Gesundheitszustandes seit 4. Mai 1998 nicht mehr in der Lage, einer Erwerbstätigkeit nachzugehen, er könne keine - auch keine leichten - Arbeiten mehr ausführen und die Teilnahme am Kurs X._, zu welchem ihn das RAV anmelden wollte, sei ebenfalls nicht möglich. Aus diesen Angaben des Versicherten ergebe sich, dass seine Vermittlungsbereitschaft ab 18. Januar 1999 gefehlt habe.
Es sei deshalb davon auszugehen, dass er nur in der Zeit vom 4. Mai 1998 bis 17. Januar 1999 bereit gewesen sei, eine zumutbare Arbeit im Umfang von 50 % eines Vollzeitpensums anzunehmen.
b) Der Versicherte wendet gegen dieses Ergebnis ein, mit seiner Aussage vom 18. Januar 1999, weiterhin nicht in der Lage zu sein, irgendwelche Arbeitsstellen anzutreten und auch nur leichte Arbeiten zu leisten, habe er zu erkennen gegeben, dass sich weder sein Gesundheitszustand noch seine Bereitschaft, eine ihm zumutbare Arbeit anzunehmen, geändert hätten. Weil kein Grund ersichtlich sei, ihm vom einen auf den anderen Tag die Vermittlungsfähigkeit abzusprechen, basiere der angefochtene Entscheid auf einer willkürlichen Beweiswürdigung und sei unangemessen.
c) Auf Grund der Tatsache, dass keinerlei Anhaltspunkte für eine weiter zurückliegende fehlende Vermittlungsbereitschaft vorhanden sind, lässt sich nicht beanstanden, dass die Vorinstanz den Beschwerdeführer nicht dabei behaftete, bereits seit 4. Mai 1998 nicht bereit gewesen zu sein, einer Erwerbstätigkeit nachzugehen. Vom Zeitpunkt seiner ausdrücklichen Erklärung (vom 18. Januar 1999) an musste sie hingegen nach dem im Sozialversicherungsrecht üblichen Beweisgrad der überwiegenden Wahrscheinlichkeit (<ref-ruling> Erw. 5b, 125 V 195 Erw. 2, je mit Hinweisen) von der fehlenden Bereitschaft des Versicherten, eine zumutbare Arbeitsstelle anzutreten, ausgehen. Auch letztinstanzlich bringt der Beschwerdeführer nichts vor, was einen gegenteiligen Schluss zuliesse. Daran ändert nichts, dass sich sein Schreiben vom 18. Januar 1999 an die IV-Stelle richtete, bestätigte er doch seine fehlende Vermittlungsbereitschaft in der Folge auch gegenüber dem RAV und dem Arbeitsamt.
Weil dem Versicherten die Vermittlungsbereitschaft ab 18. Januar 1999 abgesprochen werden muss, kann schliesslich offen gelassen werden, wie es sich seither bis zum Erlass der Verfügung vom 12. April 1999, welcher Zeitpunkt rechtsprechungsgemäss die Grenze der richterlichen Überprüfungsbefugnis bildet (<ref-ruling> Erw. 1b mit Hinweisen), mit der objektiven Arbeitsfähigkeit verhielt. Die Hinweise des Beschwerdeführers auf die Stellungnahme des Dr. med. S._, Neurochirurgie FMH, Klinik Y._, vom 24. Oktober 1998, welcher ihm für wenig belastende Beschäftigungen eine Arbeitsfähigkeit von 70 % attestiert, und den Bericht der Beruflichen Abklärungsstelle (BEFAS) vom 11. Mai 1998, worin angegeben wird, nach einer dreimonatigen Einarbeitungszeit könne er leichtere Tätigkeiten vollzeitig ausüben, sind deshalb unbehelflich.
4.- a) Da es im vorliegenden Verfahren um Versicherungsleistungen geht, sind gemäss Art. 134 OG keine Gerichtskosten zu erheben. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege im Sinne der Befreiung von den Gerichtskosten erweist sich daher als gegenstandslos. Die unentgeltliche Verbeiständung kann hingegen gewährt werden (Art. 152 in Verbindung mit Art. 135 OG), da die Bedürftigkeit aktenkundig ist, die Beschwerde nicht als aussichtslos zu bezeichnen und die Vertretung geboten war (<ref-ruling> Erw. 4a und 372 Erw. 5b, je mit Hinweisen). Es wird indessen ausdrücklich auf Art. 152 Abs. 3 OG aufmerksam gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später dazu im Stande ist.
b) Weil sich bei diesem Ausgang des Prozesses keine Auswirkungen auf den Anspruch auf unentgeltliche Verbeiständung im vorinstanzlichen Verfahren ergeben und ausserdem auf dem Gebiet der Arbeitslosenversicherung kein bundesrechtlicher Anspruch auf Parteientschädigung für das erstinstanzliche Verfahren besteht (vgl. <ref-law>), ist von der beantragten Rückweisung der Sache im Kostenpunkt an das kantonale Gericht abzusehen.

Demnach erkennt das Eidg. Versicherungsgericht:
I.Die Verwaltungsgerichtsbeschwerde wird abgewiesen.
II.Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
III. Zufolge Gewährung der unentgeltlichen Verbeiständung wird Rechtsanwalt Dr. Markus Bachmann, Luzern, für das Verfahren vor dem Eidgenössischen Versicherungsgericht
aus der Gerichtskasse eine Entschädigung (einschliesslich
Mehrwertsteuer) von Fr. 2500.- ausgerichtet.
IV.Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Luzern, Sozialversicherungsrechtliche Abteilung, der Arbeitslosenkasse des Kantons
Luzern und dem Staatssekretariat für Wirtschaft zugestellt.
Luzern, 11. Januar 2002
Im Namen des
Eidgenössischen Versicherungsgerichts
Die Präsidentin der IV. Kammer:
; Die Gerichtsschreiberin: