Sachverhalt:
A. Mit Urteil und Beschluss vom 15. Dezember 2006 sprach das Geschworenengericht des Kantons Zürich X._ der versuchten vorsätzlichen Tötung, der mehrfachen Gefährdung des Lebens, des Vergehens gegen das Bundesgesetz über Waffen, Waffenzubehör und Munition, des Fahrens in angetrunkenem Zustand, der mehrfachen Drohung sowie der mehrfachen Tätlichkeiten schuldig und bestrafte ihn mit einer Freiheitsstrafe von zehn Jahren.
Gegen dieses ihm am 17. Januar 2008 in schriftlich begründeter Form zugegangene Urteil reichte X._ am 18. Februar 2008 einerseits kantonale Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht des Kantons Zürich und andererseits eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde ans Bundesgericht ein.
Mit Zirkulationsbeschluss vom 23. Dezember 2008 wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich die kantonale Nichtigkeitsbeschwerde ab, soweit es darauf eintrat.
B. Mit Eingabe vom 4. Februar 2009 erhebt X._ (erneut) eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde ans Bundesgericht gegen das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts des Kantons Zürich vom 15. Dezember 2006. Nicht angefochten hat er hingegen den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts des Kantons Zürich vom 23. Dezember 2008.
Die in den ans Bundesgericht gerichteten Beschwerdeschriften vom 18. Februar 2008 und 4. Februar 2009 gestellten Anträge und erhobenen Rügen sind deckungsgleich. X._ beantragt, das Urteil und der Beschluss des Geschworenengerichts des Kantons Zürich vom 15. Dezember 2006 seien aufzuheben, und die Sache sei zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Des Weiteren ersucht X._ um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. 1.1 Am 1. Januar 2007 ist das Bundesgesetz vom 17. Juni 2005 über das Bundesgericht (Bundesgerichtsgesetz, BGG; SR 173.110) in Kraft getreten. Dieses ist auf Beschwerdeverfahren vor dem Bundesgericht nur anwendbar, wenn auch der angefochtene Entscheid nach dem Inkrafttreten des Bundesgerichtsgesetzes ergangen ist (<ref-law>).
Da das Urteil und der Beschluss des Geschworenengerichts vor dem Inkrafttreten des Bundesgerichtsgesetzes ergangen sind, ist die vom Beschwerdeführer nach Massgabe des damals geltenden Verfahrensrechts erhobene eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde vom 18. Februar 2008 als zulässig einzustufen.
Zu beachten ist jedoch, dass der Entscheid des Kassationsgerichts nach dem Inkrafttreten des Bundesgerichtsgesetzes ergangen ist, das Verfahren der Beschwerde gegen diesen Entscheid sich somit nach dem Bundesgerichtsgesetz richten würde und dieses in <ref-law> die Anfechtung des Urteils des Geschworenengerichts zulässt. <ref-law> ist mithin auch anwendbar, wenn der mit einem ausserordentlichen kantonalen Rechtsmittel angefochtene Entscheid des oberen kantonalen Gerichts vor dem Inkrafttreten des Bundesgerichtsgesetzes ergangen ist.
Der Beschwerdeführer konnte somit das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts nach Eröffnung des Zirkulationsbeschlusses des Kassationsgerichts nach Massgabe des neuen Verfahrensrechts erneut anfechten, das heisst, er war berechtigt, Beschwerde in Strafsachen zu erheben. Die falsche Bezeichnung seiner zweiten Eingabe vom 4. Februar 2009 als eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde kann ihm nicht zum Nachteil gereichen. Diese ist als Beschwerde in Strafsachen entgegen zu nehmen, und die erste Eingabe vom 18. Februar 2008 ist als deren Bestandteil zu betrachten (vgl. insoweit die Urteile des Bundesgerichts 6S.115/2007 vom 9. Juli 2008 E. 1 und 6S.2/2007 vom 23. Mai 2008 E. 1).
1.2 Allerdings ist die Anfechtung des Urteils und Beschlusses des Geschworenengerichts auf Rügen beschränkt, die das Kassationsgericht nicht hat prüfen können oder mit engerer Kognition geprüft hat, als sie dem Bundesgericht im vorliegenden Verfahren zusteht. Fragen der Beweiswürdigung konnten gemäss <ref-law>/ZH vor Kassationsgericht als willkürlich gerügt werden. Da dem Bundesgericht diesbezüglich keine weitergehende Prüfungsbefugnis zukommt, sind die Rügen gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts mangels Letztinstanzlichkeit vor Bundesgericht unzulässig. Im Übrigen wäre es dem Beschwerdeführer unbenommen gewesen, den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts mit Beschwerde in Strafsachen beim Bundesgericht anzufechten und insbesondere vorzubringen, dieses habe auf die in der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde vom 18. Februar 2008 gegen das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts vorgebrachte Rüge der willkürlichen Beweiswürdigung hin zu Unrecht Willkür verneint (vgl. Urteil des Bundesgerichts 6B_289/2008 vom 17. Juli 2008 E. 4.2).
Soweit sich der Beschwerdeführer somit gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts wendet, kann auf die Beschwerde nicht eingetreten werden.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer ficht seine Verurteilung wegen versuchter vorsätzlicher Tötung an.
Insoweit wird ihm von der Anklage vorgeworfen, er habe am 4. März 2004, gegen 17.30 Uhr, in einem Café in Kloten mit einem Gewehr (Vorderschaftsrepetierflinte) aus einer Distanz von rund zwei bis drei Metern zunächst auf A._ und danach auf dessen Ehefrau B._ gezielt, um alsdann aus dieser Distanz eine Patrone zu verfeuern, deren Einzelgeschosse (Bleikugeln, Schrote) B._ am rechten Oberarm und an der rechten Wange trafen und die notfallmässige Einweisung des Opfers ins Spital erforderten. Die Vorinstanz erachtet den Anklagevorwurf als erstellt.
2.2 Der Beschwerdeführer bestreitet vorab, mit Eventualvorsatz gehandelt zu haben (Beschwerde S. 4).
Eventualvorsatz liegt vor, wenn der Täter den Eintritt des Erfolgs beziehungsweise die Verwirklichung des Tatbestandes für möglich hält, aber dennoch handelt, weil er den Erfolg für den Fall seines Eintritts in Kauf nimmt, sich mit ihm abfindet, mag er ihm auch unerwünscht sein (<ref-ruling> E. 2.2 mit Hinweisen).
Die Abgrenzung zwischen Eventualvorsatz und bewusster Fahrlässigkeit kann im Einzelfall schwierig sein. Sowohl der eventualvorsätzlich als auch der bewusst fahrlässig handelnde Täter wissen um die Möglichkeit des Erfolgseintritts beziehungsweise um das Risiko der Tatbestandsverwirklichung. Hinsichtlich der Wissensseite stimmen somit beide Erscheinungsformen des subjektiven Tatbestands überein. Unterschiede bestehen jedoch beim Willensmoment. Der bewusst fahrlässig handelnde Täter vertraut (aus pflichtwidriger Unvorsichtigkeit) darauf, dass der von ihm als möglich vorausgesehene Erfolg nicht eintreten, das Risiko der Tatbestandserfüllung sich mithin nicht verwirklichen werde. Demgegenüber nimmt der eventualvorsätzlich handelnde Täter den Eintritt des als möglich erkannten Erfolgs ernst, rechnet mit ihm und findet sich mit ihm ab.
Ob der Täter die Tatbestandsverwirklichung in diesem Sinne in Kauf genommen hat, muss das Gericht - bei Fehlen eines Geständnisses der beschuldigten Person - aufgrund der Umstände entscheiden. Dazu gehören die Grösse des dem Täter bekannten Risikos der Tatbestandsverwirklichung, die Schwere der Sorgfaltspflichtverletzung, die Beweggründe des Täters und die Art der Tathandlung. Je grösser die Wahrscheinlichkeit der Tatbestandsverwirklichung ist und je schwerer die Sorgfaltspflichtverletzung wiegt, desto näher liegt die Schlussfolgerung, der Täter habe die Tatbestandsverwirklichung in Kauf genommen. Das Gericht darf vom Wissen des Täters auf den Willen schliessen, wenn sich dem Täter der Eintritt des Erfolgs als so wahrscheinlich aufdrängte, dass die Bereitschaft, ihn als Folge hinzunehmen, vernünftigerweise nur als Inkaufnahme des Erfolgs ausgelegt werden kann (<ref-ruling> E. 8.4; <ref-ruling> E. 3c mit Hinweisen).
Was der Täter wusste, wollte und in Kauf nahm und womit er rechnen musste, betrifft sog. innere Tatsachen und ist damit Tatfrage (Erhard Schweri, Eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde in Strafsachen, 1993, N. 659). Rechtsfrage ist hingegen, ob im Lichte der festgestellten Tatsachen der Schluss auf Eventualvorsatz begründet ist.
2.3 Die Vorinstanz hat erwogen, der Beschwerdeführer habe damit rechnen müssen, das Opfer mit einem Direktschuss oder einem Abpraller tödlich zu verletzen (vgl. angefochtenes Urteil S. 75 ff.). Gestützt auf den verbindlich festgestellten Sachverhalt verletzt der im angefochtenen Urteil gezogene Schluss auf ein eventualvorsätzliches Handeln kein Bundesrecht. Angesichts des nicht geringen Risikos der Tatbestandsverwirklichung, der schweren Sorgfaltspflichtverletzung des Beschwerdeführers wie auch seines Motivs und der Art der Ausführung - das Schiessen mit einem Gewehr auf den Oberarm des zwei bis drei Meter entfernten Opfers - ist in Übereinstimmung mit der Vorinstanz davon auszugehen, dass der Beschwerdeführer die Tatbestandsverwirklichung in Kauf genommen hat.
2.4 Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, es liege ein wesentlicher Irrtum im Kausalverlauf vor, da das Opfer nicht von einem Direktschuss, sondern von einem Abpraller getroffen worden sei (Beschwerde S. 5).
Bei Erfolgsdelikten gehört zur Wissensseite des Vorsatzes eine Vorstellung über den Zusammenhang zwischen dem eigenen Handeln und dem Erfolg. Damit verbindet sich die Frage, ob und inwieweit dem Täter der Erfolg noch als sein Werk zugerechnet werden kann, wenn der ihn tatsächlich herbeiführende Geschehensablauf dem vorgestellten nicht entspricht, wie also ein Irrtum über den Kausalverlauf zu behandeln ist.
Künftige Ereignisse lassen sich kaum je genau vorhersehen. Bloss geringfügige Abweichungen im Geschehensablauf können den Täter daher nicht entlasten. Geringfügig sind Abweichungen dann, wenn der tatsächliche Geschehensablauf nicht derart aussergewöhnlich ist, dass mit ihm nach der allgemeinen Lebenserfahrung schlechthin nicht zu rechnen war (vgl. Guido Jenny, Basler Kommentar StGB I, 2. Aufl. 2007, Art. 12 N. 26 ff. mit weiteren Hinweisen).
2.5 Dass das Opfer nicht durch einen Direktschuss, sondern durch einen Abpraller getroffen wurde, erscheint keineswegs aussergewöhnlich. Es handelt sich mithin um eine unwesentliche Abweichung im Geschehensablauf.
Zusammenfassend hat die Vorinstanz den Beschwerdeführer somit zu Recht der versuchten vorsätzlichen Tötung schuldig gesprochen.
3. 3.1 Der Beschwerdeführer wendet sich gegen die Strafzumessung. Er macht geltend, die wesentlichen Strafzumessungsfaktoren seien im angefochtenen Urteil zwar berücksichtigt und grundsätzlich auch richtig gewichtet worden. Die Vorinstanz sei aber von einer unhaltbar hohen Einsatzstrafe ausgegangen und ihrer Begründungspflicht nicht nachgekommen. Er führt aus, indem die Vorinstanz erwogen habe, sein Hinwegsetzen über das höchste Gut, das menschliche Leben, manifestiere eine niederträchtige Haltung, habe sie das Doppelverwertungsverbot verletzt. Umstände, welche Merkmale des gesetzlichen Tatbestands bildeten - wie vorliegend die Verletzung des menschlichen Lebens -, dürften bei der Strafzumessung nicht nochmals berücksichtigt werden. Dass er am helllichten Tag mit einem Gewehr bewaffnet in ein öffentliches Lokal, in welchem sich mehrere Personen befunden hätten, gestürmt sei und aus nächster Nähe in Richtung Schulter des unbewaffneten Opfers geschossen habe, begründe kein sehr schweres Tatverschulden. Auszugehen sei vielmehr von einem höchstens mittelschweren objektiven Tatverschulden. Nicht haltbar sei ferner, seine Vorstrafen aus den Jahren 1997 und 1998 als stark ins Gewicht fallend einzustufen, zumal diese Vorstrafen nicht einschlägig seien (Beschwerde S. 5 ff.).
3.2 Da sich der am 1. Januar 2007 in Kraft getretene Allgemeine Teil des Strafgesetzbuchs für den Beschwerdeführer nicht als milder erweist, findet bisheriges Recht Anwendung.
Gemäss Art. 63 aStGB misst das Gericht die Strafe nach dem Verschulden des Täters zu. Es berücksichtigt die Beweggründe, das Vorleben und die persönlichen Verhältnisse. Das Verschulden wird nach der Schwere der Verletzung oder Gefährdung des betroffenen Rechtsguts, nach der Verwerflichkeit des Handelns, den Beweggründen und Zielen des Täters sowie danach bestimmt, wie weit der Täter nach den inneren und äusseren Umständen in der Lage war, die Gefährdung oder Verletzung zu vermeiden.
Es liegt im Ermessen des Sachgerichts, in welchem Umfang es die verschiedenen Strafzumessungsfaktoren berücksichtigt. Das Bundesgericht greift auf Beschwerde hin nur in die Strafzumessung ein, wenn die Vorinstanz den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn sie von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen beziehungsweise in Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (vgl. <ref-ruling> E. 2.1; <ref-ruling> E. 6.1; <ref-ruling> E. 2).
3.3 Die Vorinstanz ist der Begründungspflicht nachgekommen. Sie hat die für die Zumessung der Strafe erheblichen Umstände eingehend gewürdigt und sämtliche Strafzumessungsfaktoren berücksichtigt (vgl. angefochtenes Urteil S. 105 - 123). Eine ermessensverletzende Gewichtung der Faktoren ist ebenso wenig ersichtlich wie ein Verstoss gegen das Doppelverwertungsverbot. Nicht zu beanstanden ist auch der von der Vorinstanz gestützt auf die konkreten Umstände der Tat gezogene Schluss auf ein schweres Tatverschulden.
Schliesslich verletzt auch die deutlich straferhöhende Berücksichtigung der diversen Vorstrafen des Beschwerdeführers aus den Jahren 1997 (Verurteilung zu einer Freiheitsstrafe von zwei Jahren und neun Monaten wegen gewerbsmässigen Betrugs, Betrugs, mehrfacher Urkundenfälschung, in Umlaufsetzen falschen Geldes und Begünstigung) und 1998 (Verurteilung zu einer Freiheitsstrafe von fünf Jahren und neun Monaten, als Zusatzstrafe zu jener aus dem Jahr 1997, wegen Verbrechens gegen das Betäubungsmittelgesetz, gewerbsmässigen Betrugs, mehrfacher Urkundenfälschung und mehrfacher Nötigung) kein Bundesrecht.
Die vorliegend ausgesprochene Freiheitsstrafe von zehn Jahren bewegt sich angesichts des schweren Verschuldens des Beschwerdeführers und der Tatmehrheit innerhalb des der Vorinstanz zustehenden Ermessensspielraums.
4. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Der Beschwerdeführer ersucht um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege. Da das Rechtsmittel von vornherein aussichtslos war, kann dem Gesuch nicht entsprochen werden (<ref-law>).
Bei diesem Verfahrensausgang sind die bundesgerichtlichen Kosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (<ref-law>). Bei der Festsetzung der Gerichtsgebühr ist seinen finanziellen Verhältnissen Rechnung zu tragen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Dem Beschwerdeführer werden Gerichtskosten von Fr. 800.-- auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Geschworenengericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 26. August 2009
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Das präsidierende Mitglied: Der Gerichtsschreiber:
Schneider Stohner