Sachverhalt:
A. A.a Die X._ AG (Klägerin, Beschwerdegegnerin) ist Getränkeherstellerin und -lieferantin. Im Zusammenhang mit dieser Tätigkeit richtet sie auch Darlehen für den Betrieb und Unterhalt von Restaurants und Gaststätten aus.
B._ (Beklagter, Beschwerdeführer) ist Buchhalter und Fachmann für Stockwerkeigentum und war bei der Gesellschaft "R._ AG" angestellt.
A._ (Mitbeklagte im kantonalen Verfahren und Beschwerdeführerin im bundesgerichtlichen Verfahren 4A_625/2011) ist seit Jahren in der Gastronomiebranche tätig. Sie gründete am 30. November 2000 zusammen mit dem Beklagten sowie dessen Sohn C._ die "S. T._ AG". Diese Gesellschaft, deren erste Domiziladresse auf "c/o A._, Café Y._" lautete, firmierte später in "S. U._ AG" um und betrieb im Wesentlichen das Restaurant "S._".
A.b Am 7. Februar 2001 schlossen die Parteien je einen Darlehensvertrag und einen Getränkelieferungsvertrag.
Rubrum und Unterzeichnung des Darlehensvertrags sind wie folgt dargestellt:
Darlehensvertrag
(im Sinne einer Anerkennung gemäss <ref-law>)
zwischen der
S. T._ AG, c/o A._, Café Y._,
vertreten durch B._, Präsident und
A._, Mitglied
sowie
B._ und A._,
persönlich und solidarisch zur S. T._ AG haftend
(alle drei nachfolgend "Darlehensnehmer" genannt)
Restaurant S._,
und der
X._ AG, (nachfolgend "Darlehensgeberin")
[Nach dem Vertragstext folgen die Unterschriften]:
Zürich und Rheinfelden, [Datum vom 7. Februar 2001 handschriftlich]
Der Darlehensnehmer Die Darlehensgeberin
S. T._ AG
[Unterschriften] [Unterschriften]
B._ A._ D._ E._
Solidarisch haftende Vertragspartner:
[Unterschriften]
B._ A._
Der Getränkelieferungsvertrag vom selben Datum ist entsprechend dargestellt.
Am 25. März 2002 wurde über die S. U._ AG der Konkurs eröffnet. Am 3. September 2003 wurde der Klägerin im Konkursverfahren ein Verlustschein für einen ungedeckten Betrag von Fr. 192'437.30 ausgestellt.
B. B.a Am 4. Februar 2005 gelangte die Klägerin an das Bezirksgericht Zürich mit den Rechtsbegehren, die Beklagten seien unter solidarischer Haftbarkeit zu verpflichten, ihr Fr. 141'272.-- aus Darlehen sowie Fr. 45'639.30 für Getränkelieferungen, nebst Zins und Kosten, zu bezahlen.
Das Bezirksgericht verpflichtete die Beklagten mit Urteil vom 20. Januar 2009, der Klägerin unter solidarischer Haftbarkeit Fr. 141'272.10, Fr. 12'620.-- und Fr. 20'426.05 je nebst Zins zu bezahlen. Im Mehrbetrag wies es die Klage ab.
B.b Gegen das Urteil des Bezirksgerichts legten die Beklagten beim Obergericht des Kantons Zürich Appellation ein. Dieses merkte mit Beschluss vom 4. Mai 2010 vor, dass die Abweisung der Klage im Umfang von Fr. 26'240.-- in Rechtskraft erwachsen sei und bestätigte mit Urteil vom gleichen Tag das erstinstanzliche Urteil. Dementsprechend wurden die Beklagten unter solidarischer Haftbarkeit verpflichtet, der Klägerin (1.a) Fr. 141'272.10 nebst 5 % Zins seit 9. Januar 2004, (1.b) Fr. 12'620.-- nebst 5 % Zins seit dem 16. Januar 2004 und (1.c) Fr. 20'426.05 nebst 5 % Zins seit dem 19. August 2004 zu bezahlen. Der Rechtsvorschlag in der Betreibung Nr. vvv._ BA Zürich wurde in diesem Umfang beseitigt (Dispositiv-Ziffer 2).
Das Obergericht gelangte mit der ersten Instanz und im Wesentlichen unter Verweis auf deren Erwägungen zum Schluss, die Beklagten hätten die beiden Verträge mit der Klägerin vom 7. Februar 2001 als Vertragspartner unterzeichnet, weshalb sich die Frage gar nicht stellen könne, ob ein Schuldbeitritt oder - wie die Beklagten vorbrächten - eine formungültige Bürgschaft vorliege. Da die Beklagten zusammen mit der inzwischen konkursiten Gesellschaft aus dem Vertrag gesamthänderisch berechtigt und nicht nur - als Dritte - verpflichtet gewesen seien, hafteten sie direkt aus Vertrag für dessen Erfüllung. Die vom Beklagten behaupteten Mängel im Vertragsschluss, namentlich die diversen Willensmängel gemäss <ref-law>, verwarf das Obergericht mit der ersten Instanz. Diese verwies dabei insbesondere auf die fehlende Anfechtung innert der Frist von <ref-law>.
B.c Mit Zirkulationsbeschluss vom 8. September 2011 wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich die Nichtigkeitsbeschwerde des Beklagten gegen das Urteil des Obergerichts ab, soweit darauf eingetreten werden konnte. Das Kassationsgericht verwarf namentlich die Rüge der Verletzung des rechtlichen Gehörs und die Rüge der aktenwidrigen tatsächlichen Annahme.
C. Mit Beschwerde in Zivilsachen stellt der Beklagte die Rechtsbegehren, das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 4. Mai 2010 sei aufzuheben (Ziffer 1), das Urteil des Kassationsgerichts des Kantons Zürich vom 8. September 2011 sei aufzuheben (Ziffer 2), die Klage sei vollumfänglich abzuweisen (Ziffer 3), die vorinstanzlichen Kosten- und Entschädigungsfolgen seien zu Lasten der Klägerin neu festzusetzen (Ziffer 4), eventuell sei das Verfahren zur Durchführung eines Beweisverfahrens und zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen (Ziffer 5).
Nach Einholung einer Stellungnahme zum Gesuch der Beschwerdeführers um Erteilung der aufschiebenden Wirkung wurde dieses Gesuch mit Präsidialverfügung vom 3. November 2011 abgewiesen.
Stellungnahmen zur Beschwerde wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. Das Bundesgericht prüft von Amtes wegen und mit freier Kognition, ob ein Rechtsmittel zulässig ist (<ref-ruling> E. 1 S. 103, 470 E. 1 S. 472; <ref-ruling> E. 1).
1.1 Der Beschwerdeführer hat sowohl das Urteil des Obergerichts vom 4. Mai 2010 als auch den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts vom 8. September 2011 beim Bundesgericht angefochten. Dies ist grundsätzlich zulässig und die Beschwerdefrist ist auch bezüglich des obergerichtlichen Urteils gewahrt (Art. 100 Abs. 6 aBGG [AS 2006 1234], der auf das vorliegende Beschwerdeverfahren noch anwendbar ist, da das angefochtene Urteil des Obergerichts vor Aufhebung dieser Bestimmung eröffnet worden ist [vgl. <ref-law>, dazu <ref-ruling> E. 2 S. 131 f.]).
1.1 Der Beschwerdeführer hat sowohl das Urteil des Obergerichts vom 4. Mai 2010 als auch den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts vom 8. September 2011 beim Bundesgericht angefochten. Dies ist grundsätzlich zulässig und die Beschwerdefrist ist auch bezüglich des obergerichtlichen Urteils gewahrt (Art. 100 Abs. 6 aBGG [AS 2006 1234], der auf das vorliegende Beschwerdeverfahren noch anwendbar ist, da das angefochtene Urteil des Obergerichts vor Aufhebung dieser Bestimmung eröffnet worden ist [vgl. <ref-law>, dazu <ref-ruling> E. 2 S. 131 f.]).
1.2 1.2.1 Das Urteil des Obergerichts ist nur insofern der Beschwerde zugänglich, als es das Erfordernis der Letztinstanzlichkeit erfüllt, mithin für die gegen dieses erhobenen Rügen kein kantonales Rechtsmittel mehr offen stand (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.3 S. 527). Gegen das Urteil des Obergerichts konnte kantonale Nichtigkeitsbeschwerde an das Kassationsgericht nach § 281 der (auf den 1. Januar 2011 aufgehobenen) Zivilprozessordnung des Kantons Zürich (aZPO/ZH) erhoben werden, die vorliegend denn auch ergriffen wurde. Nach § 281 aZPO/ZH kann mit Nichtigkeitsbeschwerde geltend gemacht werden, der angefochtene Entscheid beruhe zum Nachteil des Nichtigkeitsklägers auf einer Verletzung eines wesentlichen Verfahrensgrundsatzes (Ziff. 1), auf einer aktenwidrigen oder willkürlichen tatsächlichen Annahme (Ziff. 2) oder auf einer Verletzung klaren materiellen Rechts (Ziff. 3). Ausgeschlossen ist die Nichtigkeitsbeschwerde, wenn das Bundesgericht einen Mangel frei überprüfen kann, wobei sie gemäss § 285 Abs. 2 aZPO/ZH stets zulässig ist, wenn eine Verletzung von Art. 8, 9, 29 oder 30 BV oder von Art. 6 EMRK geltend gemacht wird.
1.2.2 Der Beschwerdeführer richtet seine Beanstandungen vorwiegend gegen das Urteil des Obergerichts. Dabei bringt er vor allem Rügen vor, die er mit der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde dem Kassationsgericht vortragen konnte, so insbesondere die Verletzung des rechtlichen Gehörs und des Willkürverbots sowie Vorbringen gegen die Feststellungen zum tatsächlichen Parteiwillen. Diesbezüglich ist das Urteil des Obergerichts nicht letztinstanzlich und auf entsprechende Rügen dagegen ist nicht einzutreten.
1.2.2 Der Beschwerdeführer richtet seine Beanstandungen vorwiegend gegen das Urteil des Obergerichts. Dabei bringt er vor allem Rügen vor, die er mit der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde dem Kassationsgericht vortragen konnte, so insbesondere die Verletzung des rechtlichen Gehörs und des Willkürverbots sowie Vorbringen gegen die Feststellungen zum tatsächlichen Parteiwillen. Diesbezüglich ist das Urteil des Obergerichts nicht letztinstanzlich und auf entsprechende Rügen dagegen ist nicht einzutreten.
1.3 1.3.1 Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist somit weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (vgl. <ref-ruling> E. 2.5 S. 262; <ref-ruling> E. 1.4 S. 140). Immerhin prüft das Bundesgericht, unter Berücksichtigung der allgemeinen Begründungspflicht der Beschwerde (<ref-law>), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind. Es ist jedenfalls nicht gehalten, wie eine erstinstanzliche Behörde alle sich stellenden rechtlichen Fragen zu untersuchen, wenn diese vor Bundesgericht nicht mehr vorgetragen werden (<ref-ruling> E. 1.4.1 S. 254 mit Hinweisen). Eine qualifizierte Rügepflicht gilt hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten und von kantonalem und interkantonalem Recht. Das Bundesgericht prüft eine solche Rüge nur insofern, als sie in der Beschwerde präzise vorgebracht und begründet worden ist (<ref-law>).
Unerlässlich ist im Hinblick auf <ref-law>, dass die Beschwerde auf die Begründung des angefochtenen Entscheids eingeht und im Einzelnen aufzeigt, worin eine Verletzung von Bundesrecht liegt. Der Beschwerdeführer soll in der Beschwerdeschrift nicht bloss die Rechtsstandpunkte, die er im kantonalen Verfahren eingenommen hat, erneut bekräftigen, sondern mit seiner Kritik an den als rechtsfehlerhaft erachteten Erwägungen der Vorinstanz ansetzen (vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 245 f.; <ref-ruling> E. 2a S. 400; <ref-ruling> E. 3 S. 749).
Unerlässlich ist im Hinblick auf <ref-law>, dass die Beschwerde auf die Begründung des angefochtenen Entscheids eingeht und im Einzelnen aufzeigt, worin eine Verletzung von Bundesrecht liegt. Der Beschwerdeführer soll in der Beschwerdeschrift nicht bloss die Rechtsstandpunkte, die er im kantonalen Verfahren eingenommen hat, erneut bekräftigen, sondern mit seiner Kritik an den als rechtsfehlerhaft erachteten Erwägungen der Vorinstanz ansetzen (vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 245 f.; <ref-ruling> E. 2a S. 400; <ref-ruling> E. 3 S. 749). Dabei hat die Begründung in der Beschwerdeschrift selbst zu erfolgen; Verweise auf andere Rechtsschriften, insbesondere im kantonalen Verfahren eingereichte, sind unbeachtlich (vgl. <ref-ruling> E. 3.1 S. 399 f.; <ref-ruling> E. 2.3 S. 387 f., je mit Verweisen).
1.3.2 Diese Grundsätze verkennt der Beschwerdeführer, soweit er dem Kassationsgericht vorwirft, dieses habe seinen Anspruch auf rechtliches Gehör sowie das Willkürverbot verletzt, indem es aktenwidrig festgestellt habe, dass die im Berufungsverfahren vorgetragenen Argumente des Beschwerdeführers bereits vom Bezirksgericht widerlegt worden sind, bzw. indem es das Vorgehen seiner Vorrichter geschützt habe, obwohl diese auf die Argumente des Beschwerdeführers im Zusammenhang mit der Vertragsqualifikation nicht eingegangen seien. Bei diesen Rügen begnügt sich der Beschwerdeführer im Wesentlichen damit, unter blossem Verweis auf seine im kantonalen Verfahren eingereichte Rechtsschriften Rechtsverletzungen zu behaupten, ohne diese im Einzelnen anhand der Erwägungen im kassationsgerichtlichen Urteil detailliert aufzuzeigen. Seine gegen den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts gerichteten Ausführungen genügen den strengen Begründungsanforderungen gemäss <ref-law> nicht.
1.4 Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). Überdies muss die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein (<ref-law>). Neue Tatsachen und Beweismittel dürfen nur soweit vorgebracht werden, als der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt (<ref-law>). Der Beschwerdeführer, welcher die Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz anfechten will, muss substanziiert darlegen, inwiefern die Voraussetzungen einer Ausnahme gemäss <ref-law> gegeben sind und das Verfahren bei rechtskonformer Ermittlung des Sachverhalts anders ausgegangen wäre; andernfalls kann ein Sachverhalt, der vom im angefochtenen Entscheid festgestellten abweicht, nicht berücksichtigt werden. Auf eine Kritik an den tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz, die diesen Anforderungen nicht genügt, ist nicht einzutreten (vgl. <ref-ruling> E. 1.3 S. 351 f., 393 E. 7.1 S. 398, 462 E. 2.4 S. 466 f.).
2. Der Beschwerdeführer rügt, das Obergericht habe die bundesrechtliche Beweisvorschrift von <ref-law> verletzt, indem es davon ausgegangen ist, die von der Beschwerdegegnerin behaupteten Tatsachen seien erstellt.
2.1 Die allgemeine bundesrechtliche Beweisvorschrift von <ref-law> regelt die Folgen der Beweislosigkeit. Ist eine rechtserhebliche Tatsache weder bewiesen noch widerlegt, so ist <ref-law> verletzt, wenn die Beweislast falsch verteilt wird (vgl. <ref-ruling> E. 7.2 S. 234; <ref-ruling> E. 5.2 S. 510; <ref-ruling> E. 2a/aa S. 273). Die Norm ist aber auch verletzt, wenn die Voraussetzung der Beweislosigkeit zu Unrecht bejaht oder verneint wird, weil der Beurteilung ein falsches Beweismass zugrunde gelegt (vgl. zum Beweismass <ref-ruling> E. 3.1 S. 719 f.; <ref-ruling>) oder weil Beweislosigkeit angenommen wird, obwohl die beweisbelastete Partei taugliche Beweismittel prozessual gehörig angeboten hatte, diese aber nicht abgenommen worden sind (<ref-ruling> E. 3c S. 223 f.; vgl. für den Gegenbeweis auch <ref-ruling> E. 2.6 S. 24 f.; <ref-ruling>). Wird dagegen in Beachtung des bundesrechtlich vorgegebenen Beweismasses in Würdigung der vorhandenen Beweise eine rechtserhebliche Tatsache als bewiesen oder als widerlegt erachtet, so ist die bundesrechtliche Beweisvorschrift von <ref-law> nicht verletzt, denn sie regelt die Beweiswürdigung nicht und schliesst auch die antizipierte Würdigung von Beweisen nicht aus (<ref-ruling> E. 3 S. 157; <ref-ruling> E. 3 c S. 223 f.).
2.2 Mit seinen verschiedenen Vorbringen gegen die Sachverhaltsfeststellung und Beweiswürdigung verkennt der Beschwerdeführer die Tragweite von <ref-law>. Inwiefern das Obergericht der Würdigung der Beweise ein bundesrechtswidriges Beweismass zugrunde gelegt haben könnte, ist nicht ersichtlich und erst recht nicht dargetan. Eine Verletzung von <ref-law> fällt ausser Betracht.
3. Soweit der Beschwerdeführer dem Obergericht schliesslich vorwirft, dieses habe die Vorschriften über den Bürgschaftsvertrag zu Unrecht nicht angewendet und den wirklichen Willen der Parteien in Verletzung von <ref-law> nicht festgestellt, stützt er sich - ohne Erhebung tauglicher und zulässiger Sachverhaltsrügen - auf einen von den vorinstanzlichen Tatsachenfestellungen abweichenden Sachverhalt. Inwiefern das Obergericht Bundesrechtsnormen verletzt haben könnte, wenn es aufgrund seiner verbindlichen Feststellungen schloss, der Beschwerdeführer sei - zusammen mit den beiden anderen Personen - Vertragspartei der Klägerin sowohl im Darlehensvertrag wie im Getränkelieferungsvertrag, ist den Ausführungen der Beschwerde nicht zu entnehmen.
4. Soweit auf die Beschwerde überhaupt eingetreten werden kann, erweist sie sich als offensichtlich unbegründet.
Bei diesem Verfahrensausgang sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen. Da keine Beschwerdeantwort eingeholt worden ist, sind der Beschwerdegegnerin Parteikosten nur für die Stellungnahme zum Gesuch um aufschiebende Wirkung erwachsen. Dafür ist ihr eine angemessene Entschädigung zu Lasten des Beschwerdeführers zuzusprechen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 5'500.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3. Der Beschwerdeführer hat die Beschwerdegegnerin für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 500.-- zu entschädigen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Obergericht des Kantons Zürich, II. Zivilkammer, und dem Kassationsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 24. November 2011
Im Namen der I. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Klett
Der Gerichtsschreiber: Hurni