Sachverhalt:
A. Das Geschworenengericht des Kantons Zürich sprach X._ mit Urteil vom 28. Januar 2009 der versuchten Tötung sowie der Widerhandlung gegen das Waffengesetz schuldig. Vom Vorwurf der Gefährdung des Lebens sprach es ihn frei. Es verurteilte ihn zu einer Freiheitsstrafe von 4 1⁄2 Jahren unter Anrechnung der ausgestandenen Polizei-, Untersuchungs- und Sicherheitshaft von 630 Tagen. Zudem hielt es fest, dass X._ gegenüber A._ dem Grundsatze nach (im Umfang von 75%) schadenersatzpflichtig ist. Zur genauen Feststellung des Schadenersatzanspruches wurde der Geschädigte auf den Zivilweg verwiesen. X._ wurde weiter verpflichtet, A._ Genugtuung in der Höhe von Fr. 11'250.-- zuzüglich Zins zu bezahlen. Eine von X._ dagegen erhobene Nichtigkeitsbeschwerde wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 6. Dezember 2010 ab.
B. X._ führt Beschwerde ans Bundesgericht. Er beantragt, das Urteil des Geschworenengerichts sei aufzuheben, und er sei vom Vorwurf der versuchten Tötung freizusprechen. Eventualiter sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Zudem ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
C. Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. Die Vorinstanz geht zusammengefasst von folgendem Sachverhalt aus: Am 10. Mai 2007 geriet der Beschwerdeführer, der seinen Personenwagen vor der Poststelle "Giesshübel" in Zürich parkiert hatte, mit B._ und A._ in eine Auseinandersetzung. B._ griff durch das offene Beifahrerfenster nach dem Beschwerdeführer. Dieser behändigte einen geladenen Revolver, spannte den Abzugshammer und hielt die Waffe in Richtung B._, worauf Letzterer von ihm abliess. Darauf legte der Beschwerdeführer mit seinem Auto wenige Meter zurück, bevor A._ (nachfolgend: Beschwerdegegner 2) gegen die rechte Seite des Fahrzeugs trat und sich vor das offene Beifahrerfenster stellte. Der Beschwerdeführer hielt darauf den nach wie vor gespannten Revolver mit dem Finger am Abzug und mit ausgestrecktem Arm gegen den Beschwerdegegner 2 und schoss. Dieser wurde im Hals- und Ohrenbereich verletzt.
Vor der Vorinstanz war erstellt und unbestritten, dass sich ein Schuss gelöst hatte, als der Beschwerdeführer seine Waffe in Richtung des Beschwerdegegners 2 hielt. Umstritten war, ob die Schussabgabe vorsätzlich erfolgte.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer wirft der Vorinstanz eine willkürliche Beweiswürdigung (<ref-law>) vor. Es sei nicht erstellt, dass er bewusst und gewollt auf den Beschwerdegegner 2 geschossen habe. Vielmehr habe sich der Schuss aus Versehen gelöst (Beschwerde S. 4 ff.). Zudem habe die Vorinstanz den Entscheid unzureichend begründet und dadurch sein rechtliches Gehör (<ref-law>) verletzt.
2.2 Der Beschwerdeführer ficht einzig das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts vom 28. Januar 2009 an und setzt sich mit dem Beschluss des Zürcher Kassationsgerichts nicht auseinander. Dem steht gestützt auf aArt. 100 Abs. 6 BGG (vgl. <ref-law>) nichts entgegen. Allerdings ist die Anfechtung des Urteils und Beschlusses des Geschworenengerichts auf Rügen beschränkt, die das Kassationsgericht nicht hat prüfen können oder mit engerer Kognition geprüft hat, als sie dem Bundesgericht im vorliegenden Verfahren zusteht. Fragen der Beweiswürdigung konnten gemäss § 430 Abs. 1 Ziff. 4 des Gesetzes (des Kantons Zürich) vom 4. Mai 1919 betreffend den Strafprozess (StPO; LS 321; aufgehoben per 1. Januar 2011) als willkürlich vor dem Kassationsgericht gerügt werden. Da dem Bundesgericht diesbezüglich keine weitergehende Prüfungsbefugnis zukommt, sind die Rügen gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts mangels Letztinstanzlichkeit vor Bundesgericht unzulässig. Gleiches gilt für die Rüge der Gehörsverletzung, welche gestützt auf § 430 Abs. 1 Ziff. 4 aStPO/ZH ebenfalls im Verfahren vor dem Kassationsgericht vorzubringen gewesen wäre (DONATSCH/SCHMID, Kommentar zur Strafprozessordnung des Kantons Zürich, 1996, N. 19 ff. zu § 430 aStPO/ZH). Es wäre somit am Beschwerdeführer gewesen, die behaupteten Verfassungsverletzungen vor dem Kassationsgericht zu rügen respektive den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts vom 6. Dezember 2010 mit Beschwerde in Strafsachen beim Bundesgericht anzufechten und darzutun, jenes habe die in der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde gegen das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts vorgebrachte Rüge der willkürlichen Beweiswürdigung zu Unrecht abgewiesen. Soweit sich der Beschwerdeführer somit gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts wendet respektive eine mangelhafte Urteilsbegründung geltend macht, kann auf die Beschwerde nicht eingetreten werden.
3. 3.1 Der Beschwerdeführer bringt vor, die Vorinstanz verletze Bundesrecht, indem sie keine sachverständige Begutachtung zur Schuldfähigkeit angeordnet habe.
Zur Begründung führt der Beschwerdeführer aus, der Umstand, wonach er auf jemanden bewusst geschossen haben soll, ohne diesen gekannt und ohne mit diesem Differenzen gehabt zu haben, lege zumindest den Verdacht auf eine psychische Beeinträchtigung nahe. Kein normal handelnder, völlig unbescholtener Mensch schiesse bewusst auf einen Dritten. Deshalb würden die äusseren Umstände des Tatgeschehens eine Begutachtung aufdrängen. Zudem neige er in Not- und Drucksituationen zu Selbstmordgedanken und Panikattacken. Er habe zumindest zweimal Vorbereitungen zu einem Selbstmordversuch getroffen, wobei in einem Fall sein Vorhaben einzig durch die schnelle Reaktion eines Arbeitskollegen habe verhindert werden können (Beschwerde S. 18 ff.).
Der Beschwerdeführer macht (sinngemäss) eine Verletzung von <ref-law> geltend. Zudem rügt er eine Verfassungs- und Konventionsverletzung (<ref-law>, <ref-law>, <ref-law> und Art. 6 EMRK).
3.2 Die Vorinstanz erwägt, objektive Umstände, welche ernsthafte Zweifel an einer Verminderung der Schuldfähigkeit (recte: an einer vollen Schuldfähigkeit) wecken würden, seien nicht vorhanden. Zutreffend sei, dass der Beschwerdeführer im Jahre 2001 mit den Vorbereitungen eines Suizids begonnen habe, den er aus eigenem Antrieb wieder abgebrochen habe. Bis zu jenem Zeitpunkt habe er zweimal an Selbstmord gedacht. Seine früheren suizidalen Absichten würden nicht in relevantem Masse von der Geistesverfassung anderer Rechts- bzw. Verbrechensgenossen abweichen. Auch würden keine in der Tat liegenden objektiven Umstände auf eine Verminderung der Schuldfähigkeit hinweisen (angefochtenes Urteil S. 9 ff.).
3.3 Nach <ref-law> hat eine sachverständige Begutachtung zu erfolgen, wenn ernsthafter Anlass besteht, an der Schuldfähigkeit des Täters zu zweifeln. Der Wortlaut von <ref-law> entspricht der bundesgerichtlichen Praxis zu aArt. 13 StGB (vgl. <ref-ruling> E. 5.1 S. 37 mit Hinweisen). Für die Prüfung der Notwendigkeit einer Begutachtung soll der Richter seine Zweifel an der Schuldfähigkeit nicht selbst beseitigen, etwa indem er psychiatrische Fachliteratur beizieht. Vielmehr ergibt sich aus <ref-law>, dass er bei Zweifeln einen Sachverständigen beiziehen muss. Dies gilt nicht nur, wenn der Richter tatsächlich Zweifel an der Schuldfähigkeit hat, sondern auch, wenn er nach den Umständen des Falls ernsthafte Zweifel haben müsste (<ref-ruling> E. 3.3 S. 147 mit Hinweisen).
Bei der Prüfung dieser Zweifel ist zu berücksichtigen, dass nicht jede geringfügige Herabsetzung der Fähigkeit, sich zu beherrschen, genügt, um eine verminderte Schuldfähigkeit anzunehmen. Die Geistesverfassung des Betroffenen muss in hohem Masse in den Bereich des Abnormen fallen und von jener der durchschnittlichen Rechts- und Verbrechensgenossen abweichen (<ref-ruling> E. 4b S. 276 mit Hinweis). Die Notwendigkeit, eine sachverständige Person zuzuziehen, ist mithin erst gegeben, wenn Anzeichen vorliegen, die geeignet sind, Zweifel hinsichtlich der vollen Schuldfähigkeit zu erwecken, wie etwa ein Widerspruch zwischen Tat und Täterpersönlichkeit oder völlig unübliches Verhalten. Zeigt das Verhalten des Täters vor, während und nach der Tat, dass ein Realitätsbezug erhalten war, dass er sich an wechselnde Erfordernisse der Situation anpassen, auf eine Gelegenheit zur Tat warten oder diese gar konstellieren konnte, so hat eine schwere Beeinträchtigung nicht vorgelegen (Zusammenfassung der Rechtsprechung in <ref-ruling> E. 3.3 S. 147 f. mit Hinweisen). Ob der Richter Zweifel an der Schuldfähigkeit haben sollte, ist eine Ermessensfrage (THEODOR KELLER, in: Probleme der strafrechtlichen Begutachtung aus juristischer und forensisch-psychiatrischer Sicht, Der Standpunkt des Richters, ZStrR 97/1980 S. 369 f.).
Bei der Prüfung dieser Zweifel ist zu berücksichtigen, dass nicht jede geringfügige Herabsetzung der Fähigkeit, sich zu beherrschen, genügt, um eine verminderte Schuldfähigkeit anzunehmen. Die Geistesverfassung des Betroffenen muss in hohem Masse in den Bereich des Abnormen fallen und von jener der durchschnittlichen Rechts- und Verbrechensgenossen abweichen (<ref-ruling> E. 4b S. 276 mit Hinweis). Die Notwendigkeit, eine sachverständige Person zuzuziehen, ist mithin erst gegeben, wenn Anzeichen vorliegen, die geeignet sind, Zweifel hinsichtlich der vollen Schuldfähigkeit zu erwecken, wie etwa ein Widerspruch zwischen Tat und Täterpersönlichkeit oder völlig unübliches Verhalten. Zeigt das Verhalten des Täters vor, während und nach der Tat, dass ein Realitätsbezug erhalten war, dass er sich an wechselnde Erfordernisse der Situation anpassen, auf eine Gelegenheit zur Tat warten oder diese gar konstellieren konnte, so hat eine schwere Beeinträchtigung nicht vorgelegen (Zusammenfassung der Rechtsprechung in <ref-ruling> E. 3.3 S. 147 f. mit Hinweisen). Ob der Richter Zweifel an der Schuldfähigkeit haben sollte, ist eine Ermessensfrage (THEODOR KELLER, in: Probleme der strafrechtlichen Begutachtung aus juristischer und forensisch-psychiatrischer Sicht, Der Standpunkt des Richters, ZStrR 97/1980 S. 369 f.).
3.4 3.4.1 Es besteht nach den zutreffenden Erwägungen der Vorinstanz kein ernsthafter Anlass, an der vollen Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers zu zweifeln. Objektive Anhaltspunkte, wonach sich dessen Geistesverfassung im Zeitpunkt der Tat in hohem Masse im Bereich des Abnormen befunden hätte, sind nicht vorhanden. Die Vorinstanz hält zutreffend fest, dass gemäss <ref-ruling> E. 4a S. 274 f. besondere Auffälligkeiten wie mehrere Selbstmordversuche nach den konkreten Umständen Zweifel an der Schuldfähigkeit wecken können. Sie verneint, dass vergleichbare Momente hier gegeben seien. Nach den vorinstanzlichen Feststellungen traf der Beschwerdeführer rund sechs Jahre vor der Tat Vorbereitungen im Hinblick auf einen Selbstmordversuch. Zudem hegte er vor diesem Zeitpunkt zweimal Selbstmordgedanken. Dass die Vorinstanz unter Berücksichtigung dieser Umstände die Geistesverfassung des Beschwerdeführers nicht als in hohem Masse abnorm im obgenannten Sinne einschätzt, ist nicht zu beanstanden. Soweit der Beschwerdeführer behauptet, mindestens zweimal entsprechende Vorbereitungen getroffen zu haben und den Versuch nicht aus eigenem Antrieb (sondern wegen der Intervention eines Arbeitskollegen) abgebrochen zu haben, weicht er in unzulässiger Weise vom verbindlichen Sachverhalt der Vorinstanz (<ref-law>) ab. Damit ist er nicht zu hören. Ebenso wenig überzeugt, soweit er vorbringt, seine Ehefrau und ein früherer Arbeitskollege hätten als Zeugen bestätigt, dass er in Not- und Drucksituationen zu Selbstmordgedanken und Panikattacken neige (Beschwerde S. 20). Entsprechendes geht aus den Zeugeneinvernahmen der genannten Personen nicht hervor (vgl. Protokoll der vorinstanzlichen Verhandlung S. 296 ff. und S. 361 ff.). Nicht relevant ist schliesslich, dass der Beschwerdeführer Ende der Sechszigerjahre militärisch ausgemustert wurde.
Schliesslich geht die Vorinstanz in vertretbarer Weise davon aus, dass auch bei der Tatausführung keine Auffälligkeiten oder besonderen Verhaltensweisen auszumachen sind, die den Schluss nahelegen würden, dass die Geistesverfassung des Beschwerdeführers nach Art und Grad in hohem Masse in den Bereich des Abnormen fallen und stark vom Durchschnitt der Verbrechensgenossen abweichen würde. Insbesondere sind entsprechende Auffälligkeiten respektive Verhaltensweisen nicht bereits im Umstand zu sehen, dass der Beschwerdeführer nicht einschlägig vorbestraft ist und ein Verbrechen verübt. Das schwerwiegende Delikt eines Ersttäters allein begründet keine Begutachtungspflicht im Sinne von <ref-law>. Konkrete Hinweise aus dem Verhalten des Beschwerdeführers vor, während und nach der Tat, wonach dessen Realitätsbezug nicht erhalten gewesen sein soll, stellt die Vorinstanz nicht fest.
3.4.2 Zusammenfassend fehlen konkrete objektive Anhaltspunkte, die ernsthafte Zweifel an der Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers zu begründen vermögen. Es ist somit bundesrechtlich nicht zu beanstanden, dass die Vorinstanz auf die Einholung eines psychiatrischen Gutachtens zur Frage der Schuldfähigkeit verzichtet hat. Die Beschwerde erweist sich in diesem Punkt als unbegründet.
3.4.3 Soweit der Beschwerdeführer lediglich in allgemeiner Art eine Verletzung von Art. 6 EMRK, <ref-law>, <ref-law> und <ref-law> rügt (Beschwerde S. 24 und 26), genügt die Beschwerde den Begründungsanforderungen nicht (<ref-law>). Wird die Verletzung von Grundrechten gerügt, gelten qualifizierte Anforderungen an die Begründung. Dies prüft das Bundesgericht nicht von Amtes wegen, sondern nur, wenn eine solche Rüge in der Beschwerde vorgebracht und substanziiert begründet worden ist. Das bedeutet, dass klar und detailliert anhand der Erwägungen des angefochtenen Entscheids darzulegen ist, inwiefern verfassungsmässige Rechte verletzt worden sein sollen (<ref-ruling> E. 1.3.1 S. 68; <ref-ruling> E. 1.2 S. 234; je mit Hinweisen). Die Beschwerdeschrift genügt diesen Anforderungen nicht. Darauf ist nicht einzutreten.
4. 4.1 Der Beschwerdeführer macht eine Verletzung von <ref-law> geltend. Er bringt im Wesentlichen vor, die Vorinstanz habe die Entschuldbarkeit des Affekts zu Unrecht verneint. Die Frage einer grossen seelischen Belastung und der Entschuldbarkeit der Gemütsbewegung hätte sie ohne psychiatrische Begutachtung nicht beantworten dürfen. Er habe sich in einer Ausnahmesituation befunden und sei mit einer massiven Aggression konfrontiert gewesen. Auch eine andere, anständig gesinnte Person hätte in derselben Lage Angst und Panik gehabt (Beschwerde S. 12 ff.).
4.2 Die Vorinstanz erwägt, es seien keine Anhaltspunkte ersichtlich, wonach eine gewisse seelische Vorbelastung aus früheren Jahren zwangsläufig zum Tötungsdelikt hätte führen sollen. Der Beschwerdeführer habe nach dem Zwischenfall mit B._ den Beschwerdegegner 2 beschimpft. Dieser habe auf das Fahrzeug eingetreten, worauf der Beschwerdeführer auf ihn geschossen habe. Allenfalls könne man eine heftige Gemütsbewegung bejahen, jedoch fehle es an deren Entschuldbarkeit. Die Gemütsbewegung müsse nicht nur psychologisch erklärbar, sondern bei objektiver Betrachtung nach den sie auslösenden Umständen gerechtfertigt sein. Dabei habe der Täter ein gewisses Mass an Kränkung, Provokation etc. zu vertragen. Die Reaktion des Beschwerdegegners 2 (Eintreten auf das Fahrzeug in sehr wütendem Zustand) könne wohl eine momentane Verzweiflungs- oder Angstsituation schaffen. Dies dürfe hingegen nicht zur Annahme führen, dass ein durchschnittlich reagierender Mensch in eine derart heftige Gemütsbewegung gerate. Auch habe er unmittelbar vorher die Schusswaffe gegen B._ eingesetzt. Mit dem erneuten Anhalten des Fahrzeugs habe ihm bewusst sein müssen, dass er sich möglicherweise erneut einer Gefahr aussetze, der er mit Hilfe des Revolvers begegnen müsste (angefochtenes Urteil S. 59 ff.).
4.2 Die Vorinstanz erwägt, es seien keine Anhaltspunkte ersichtlich, wonach eine gewisse seelische Vorbelastung aus früheren Jahren zwangsläufig zum Tötungsdelikt hätte führen sollen. Der Beschwerdeführer habe nach dem Zwischenfall mit B._ den Beschwerdegegner 2 beschimpft. Dieser habe auf das Fahrzeug eingetreten, worauf der Beschwerdeführer auf ihn geschossen habe. Allenfalls könne man eine heftige Gemütsbewegung bejahen, jedoch fehle es an deren Entschuldbarkeit. Die Gemütsbewegung müsse nicht nur psychologisch erklärbar, sondern bei objektiver Betrachtung nach den sie auslösenden Umständen gerechtfertigt sein. Dabei habe der Täter ein gewisses Mass an Kränkung, Provokation etc. zu vertragen. Die Reaktion des Beschwerdegegners 2 (Eintreten auf das Fahrzeug in sehr wütendem Zustand) könne wohl eine momentane Verzweiflungs- oder Angstsituation schaffen. Dies dürfe hingegen nicht zur Annahme führen, dass ein durchschnittlich reagierender Mensch in eine derart heftige Gemütsbewegung gerate. Auch habe er unmittelbar vorher die Schusswaffe gegen B._ eingesetzt. Mit dem erneuten Anhalten des Fahrzeugs habe ihm bewusst sein müssen, dass er sich möglicherweise erneut einer Gefahr aussetze, der er mit Hilfe des Revolvers begegnen müsste (angefochtenes Urteil S. 59 ff.).
4.3 4.3.1 Wer vorsätzlich einen Menschen tötet, erfüllt den Grundtatbestand der vorsätzlichen Tötung von <ref-law>. Handelt der Täter in einer nach den Umständen entschuldbaren heftigen Gemütsbewegung oder unter grosser seelischer Belastung, kommt der Tatbestand des Totschlags (<ref-law>) zur Anwendung.
4.3.2 <ref-law> privilegiert nicht nur den Täter, der sich in einer akuten Konfliktsituation befindet und sich in einer einfühlbaren, heftigen Gemütsbewegung wie beispielsweise Jähzorn, Wut, Eifersucht, Verzweiflung oder Angst dazu hinreissen lässt, einen anderen Menschen zu töten. Die genannte Bestimmung berücksichtigt auch andere Situationen, in denen die zu einer Tötung führende Gemütslage in vergleichbarer Weise als entschuldbar angesehen werden kann. Erfasst werden chronische seelische Zustände, ein psychischer Druck, der während eines langen Zeitraums kontinuierlich anwächst und zu einem langen Leidensprozess bis zur völligen Verzweiflung führt. Mit der Privilegierung wird der Tatsache Rechnung getragen, dass der Täter auf Grund seines emotionalen Erregungszustands im Moment der Tötungshandlung nur noch beschränkt in der Lage war, sein Verhalten zu kontrollieren.
Die heftige Gemütsbewegung und die grosse seelische Belastung müssen entschuldbar sein. Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung setzt der Begriff der Entschuldbarkeit voraus, dass die heftige Gemütsbewegung oder die grosse seelische Belastung bei objektiver Betrachtung nach den sie auslösenden Umständen gerechtfertigt und die Tötung dadurch bei Beurteilung nach ethischen Gesichtspunkten in einem wesentlich milderen Licht erscheint. Es muss angenommen werden können, auch eine andere, anständig gesinnte Person wäre in der betreffenden Situation leicht in einen solchen Affekt geraten. Abnorme Elemente in der Persönlichkeit des Täters, wie besondere Erregbarkeit, krankhafte Eifersucht oder übertriebenes Ehrgefühl, vermögen die Gemütsbewegung nicht zu entschuldigen. Sie stellen allenfalls bei der Strafzumessung zu berücksichtigende Faktoren dar. Die Frage der Entschuldbarkeit der grossen seelischen Belastung ist nicht notwendigerweise nach denselben Kriterien zu entscheiden, die im Falle der heftigen Gemütsbewegung gelten. Es ist aber auch hier davon auszugehen, wie sich ein vernünftiger Mensch unter denselben äusseren Umständen verhalten hätte und ob er aus diesen Gründen ebenfalls nicht mehr in der Lage gewesen wäre, die Situation richtig einzuschätzen und sie zu meistern. Hat der Täter die Konfliktsituation, welche die Gemütsbewegung bzw. die seelische Belastung auslöste, selbst verschuldet oder doch vorwiegend durch eigenes Verhalten schuldhaft herbeigeführt, so ist der Affekt nicht entschuldbar (<ref-ruling> E. 2a und b S. 203 ff.; Urteil 6B_829/2010 vom 28. Februar 2011 E. 4.3; je mit Hinweisen).
4.4 Chronische seelische Zustände, die lange Zeit geschwelt haben, bis der Beschwerdeführer völlig verzweifelt und keinen anderen Ausweg mehr sah als die Tötung (<ref-ruling> E. 2a S. 235 ff.), sind nach den zutreffenden Erwägungen der Vorinstanz nicht gegeben. Ebenso wenig war die für den Beschwerdeführer bestehende Situation im Hinblick auf die vor der Tat liegenden Jahre derart, dass der sich ihm durch die Tötung eröffnete Ausweg als einfühlbar erscheint (Urteil 6S.94/2000 vom 22. August 2000 E. 2d mit Hinweisen). Gegenteiliges legt der Beschwerdeführer nicht dar. Der Schluss der Vorinstanz, wonach der Beschwerdeführer zum Tatzeitpunkt nicht unter einer grossen seelischen Belastung gestanden respektive nicht aus einem langen Leidensprozess heraus und unter einem kontinuierlich steigenden psychischen Druck gehandelt habe, ist mithin nicht zu beanstanden.
Die Vorinstanz lässt im Übrigen offen, ob sich der Beschwerdeführer in einer heftigen Gemütsbewegung befand, als er die Waffe auf den Beschwerdegegner 2 richtete und abdrückte. Sie verneint die Entschuldbarkeit einer möglichen akuten Konfliktsituation. Dies ist nicht zu beanstanden. Der Beschwerdeführer geriet kurz zuvor in eine Auseinandersetzung mit B._ und erblickte, nachdem dieser sich vom Fahrzeug entfernt hatte, in der Folge vor seinem Beifahrerfenster den Beschwerdegegner 2. Dass ein Durchschnittsmensch der Rechtsgemeinschaft, welcher der Täter nach Herkunft, Erziehung und täglicher Lebensführung angehört, in einer gleichen Situation leicht in eine derartige Gefühlsaufwallung geraten könnte, lässt sich bei der gegebenen Sachlage nicht sagen. Es mag zutreffen, dass die Gemütsbewegung aus den gesamten objektiven und subjektiven Umständen heraus, insbesondere durch das Treten des Beschwerdegegners 2 gegen das Auto, psychologisch erklärt werden könnte, doch genügt dies für die Annahme der Entschuldbarkeit praxisgemäss nicht (<ref-ruling> E. 2 S. 162). Die fragliche Auseinandersetzung, die nicht sehr schwer oder brutal war, ist nicht geeignet, bei einer besonnenen Person einen ähnlichen Affekt hervorzurufen. Das versuchte Tötungsdelikt erscheint nach ethischen Gesichtspunkten nicht in einem wesentlich milderen Licht.
Ebenso wenig dringt der Beschwerdeführer durch, wenn er dafürhält, die Frage der Entschuldbarkeit der Gemütsbewegung hätte durch eine Expertise abgeklärt werden müssen. Die Frage, ob der Täter besonders skrupellos im Sinne von <ref-law> oder aber in einer nach den Umständen entschuldbaren heftigen Gemütsbewegung oder unter grosser seelischer Belastung im Sinne von <ref-law> gehandelt hat, ist nicht vom psychiatrischen Gutachter, sondern vom Richter zu beurteilen (Urteil 6P.194/2000 vom 7. März 2001 E. 1c).
5. 5.1 Der Beschwerdeführer sieht die Bestimmung über die entschuldbare Notwehr im Sinne von <ref-law> verletzt. Er sei zuerst von B._ massiv bedroht worden. In der Folge habe er, als der Beschwerdegegner 2 an das Beifahrerfenster getreten sei, um Leib und Leben fürchten müssen. Der Schuss sei keine angemessene Reaktion gewesen, jedoch sei seine Affekthandlung entschuldbar. <ref-law> setze entgegen dem Dafürhalten der Vorinstanz keine heftige Gemütsbewegung voraus.
5.2 Die Vorinstanz erwägt, der Beschwerdeführer habe, als er vom Beschwerdegegner 2 verbal angegriffen worden sei und dieser gegen sein Fahrzeug getreten habe, aus einer Notwehrlage heraus und mit Verteidigungswille gehandelt. Die Abwehr sei jedoch nicht in einer den Umständen angemessenen Weise erfolgt. Die Abwehr des Beschwerdeführers habe auf das Rechtsgut der körperlichen Integrität abgezielt und sei deshalb absolut unverhältnismässig. Auch habe er den Revolver nicht vorgängig gezeigt, sondern unvermittelt auf den Angreifer geschossen. Ihm könne weder eine heftige Gemütsbewegung zugutegehalten werden, noch wäre eine solche entschuldbar. Die Vorinstanz berücksichtigt den Notwehrexzess deshalb (lediglich) im Sinne von <ref-law> strafmildernd und -mindernd.
5.2 Die Vorinstanz erwägt, der Beschwerdeführer habe, als er vom Beschwerdegegner 2 verbal angegriffen worden sei und dieser gegen sein Fahrzeug getreten habe, aus einer Notwehrlage heraus und mit Verteidigungswille gehandelt. Die Abwehr sei jedoch nicht in einer den Umständen angemessenen Weise erfolgt. Die Abwehr des Beschwerdeführers habe auf das Rechtsgut der körperlichen Integrität abgezielt und sei deshalb absolut unverhältnismässig. Auch habe er den Revolver nicht vorgängig gezeigt, sondern unvermittelt auf den Angreifer geschossen. Ihm könne weder eine heftige Gemütsbewegung zugutegehalten werden, noch wäre eine solche entschuldbar. Die Vorinstanz berücksichtigt den Notwehrexzess deshalb (lediglich) im Sinne von <ref-law> strafmildernd und -mindernd.
5.3 5.3.1 Wird jemand ohne Recht angegriffen oder unmittelbar mit einem Angriff bedroht, so ist der Angegriffene und jeder andere berechtigt, den Angriff in einer den Umständen angemessenen Weise abzuwehren (<ref-law>). Überschreitet der Abwehrende die Grenzen der Notwehr, so mildert das Gericht die Strafe (<ref-law>). Überschreitet er die Grenzen der Notwehr in entschuldbarer Aufregung oder Bestürzung über den Angriff, so handelt er nicht schuldhaft (<ref-law>).
5.3.2 Die Abwehr in einer Notwehrsituation muss nach der Gesamtheit der Umstände als verhältnismässig erscheinen. Eine Rolle spielen insbesondere die Schwere des Angriffs, die durch den Angriff und die Abwehr bedrohten Rechtsgüter, die Art des Abwehrmittels und dessen tatsächliche Verwendung. Die Angemessenheit der Abwehr ist auf Grund jener Situation zu beurteilen, in der sich der rechtswidrig Angegriffene im Zeitpunkt seiner Tat befand. Es dürfen nicht nachträglich allzu subtile Überlegungen darüber angestellt werden, ob der Angegriffene sich nicht allenfalls auch mit anderen, weniger einschneidenden Massnahmen hätte begnügen können und sollen (<ref-ruling> E. 3.2 S. 51 f. mit Hinweisen).
5.3.3 Besondere Zurückhaltung ist bei der Verwendung von gefährlichen Gegenständen zur Abwehr (Messer, Schusswaffen, etc.) geboten, da deren Einsatz stets die Gefahr schwerer oder gar tödlicher Verletzungen mit sich bringt. Angemessen ist die Abwehr, wenn der Angriff nicht mit weniger gefährlichen und zumutbaren Mitteln hätte abgewendet werden können, der Täter womöglich gewarnt worden ist und der Abwehrende vor der Benutzung des gefährlichen Werkzeugs das Nötige zur Vermeidung einer übermässigen Schädigung vorgekehrt hat. Auch ist eine Abwägung der auf dem Spiel stehenden Rechtsgüter unerlässlich. Doch muss deren Ergebnis für den Angegriffenen, der erfahrungsgemäss rasch handeln muss, mühelos erkennbar sein (<ref-ruling> E. 3.3 S. 52 mit Hinweisen).
5.4 Der Beschwerdeführer befand sich, als er den Beschwerdegegner 2 vor dem Beifahrerfenster erblickte, in einer Notwehrsituation. Auf die zutreffenden Erwägungen der Vorinstanz kann gemäss <ref-law> verwiesen werden (angefochtenes Urteil S. 64 f.). Darüber hinaus scheint nachvollziehbar und entspricht es allgemeiner Lebenserfahrung, dass er unter den gegebenen Umständen eine sich weiter zuspitzende Situation respektive einen (erneuten) tätlichen Angriff zu befürchten hatte. Nicht zu beanstanden ist (und vom Beschwerdeführer nicht in Abrede gestellt wird), dass seine Abwehrhandlung als Notwehrexzess qualifiziert wird. Der Beschwerdeführer schoss unvermittelt und ohne Vorwarnung in Tötungsabsicht auf seinen Kontrahenten. Es steht deshalb ausser Frage, dass er nach der Gesamtheit der Umstände die Grenzen der erlaubten Notwehr überschritt.
Soweit die Vorinstanz eine heftige Gemütsbewegung verneint, bringt der Beschwerdeführer grundsätzlich zu Recht vor, dass <ref-law> eine heftige Gemütsbewegung nicht voraussetzt. Jedoch wird bei der Beurteilung, ob die Aufregung oder die Bestürzung hinreichend erheblich war, um den Täter nicht mit Strafe zu belegen, ein umso höherer Grad entschuldbarer Aufregung oder Bestürzung verlangt, je mehr die Reaktion des Täters den Angreifer verletzt oder gefährdet (<ref-ruling> E. 3b S. 7). Der Beschwerdegegner 2 erlitt durch einen Streifschuss Verletzungen an Hals und Ohr und wurde durch den Beschwerdeführer erheblich gefährdet. Deshalb ist nicht zu beanstanden, dass die Vorinstanz die Frage einer starken Gemütsbewegung aufwirft. Sie erwägt, eine solche könne dem Beschwerdeführer nicht zugutegehalten werden. Wie es sich damit verhält, kann dahingestellt bleiben. Dass die Vorinstanz die Entschuldbarkeit verneint, ist, wie bereits aufgezeigt, nicht zu beanstanden (E. 4.4 hievor).
Es verletzt nicht Bundesrecht, wenn die Vorinstanz die Notwehrhandlung des Beschwerdeführers (einzig) bei der Strafzumessung berücksichtigt und nicht als Entschuldigungsgrund im Sinne von <ref-law> qualifiziert.
6. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Der Beschwerdeführer wird ausgangsgemäss kostenpflichtig (<ref-law>). Er ersucht um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Das Gesuch ist abzuweisen, da die Beschwerde von vornherein aussichtslos war (<ref-law> e contrario). Seinen angespannten finanziellen Verhältnissen ist mit reduzierten Gerichtskosten Rechnung zu tragen (<ref-law>). Dem Beschwerdegegner 2 ist keine Entschädigung zuzusprechen, da ihm im bundesgerichtlichen Verfahren keine Umtriebe entstanden sind.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 1'600.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Geschworenengericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 16. Juni 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Mathys Faga