Sachverhalt:
A. Der 1976 geborene B._ war im Rahmen eines befristeten Arbeitsvertrages vom 1. Januar 2005 bis 31. Dezember 2007 als Zeitmilitär tätig. Am 1. Januar 2008 meldete er sich beim Regionalen Arbeitsvermittlungszentrum (RAV) zur Arbeitsvermittlung an und stellte bei der Unia Arbeitslosenkasse am 10. Januar 2008 Antrag auf Arbeitslosenentschädigung ab 1. Januar 2008. Dabei stellte er sich im Verlauf der Zeit der Stellenvermittlung zu unterschiedlichen Arbeitszeiten und Pensen zur Verfügung.
Das RAV überwies die Sache am 25. Februar 2009 dem Amt für Wirtschaft und Arbeit (AWA) des Kantons Zürich zur Überprüfung der Vermittlungsfähigkeit. Mit Verfügung vom 3. April 2009 bejahte das AWA die Vermittlungsfähigkeit von B._ und bezifferte das Ausmass des anrechenbaren Arbeitsausfalls vom 1. bis 28. Februar 2009 mit 40 % und ab 1. März 2009 mit 60 %. Daran hielt es mit Einspracheentscheid vom 9. Juni 2009 fest.
B. Die dagegen erhobene Beschwerde hiess das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich mit Entscheid vom 26. August 2009 teilweise gut, soweit darauf einzutreten war, und stellte fest, dass B._ ab 1. Februar 2009 einen Arbeitsausfall von 50 % und ab 1. März 2009 einen solchen von 70 % erleide und er - sofern die übrigen Voraussetzungen erfüllt seien - Anrecht auf entsprechende Leistungen der Arbeitslosenversicherung habe.
C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten beantragt B._, der Entscheid des Sozialversicherungsgerichts des Kantons Zürich sei teilweise aufzuheben und sein anrechenbarer Arbeitsausfall sei im Umfang von 90 % ab 1. Februar 2009 resp. von 100 % ab 1. März 2009, eventualiter von 70 % ab 1. Februar 2009 resp. 90 % ab 1. März 2009, subeventualiter von 60 % ab 1. Februar 2009 resp. 80 % ab 1. März 2009 zu bejahen. Er gibt diverse neue Antwortschreiben auf Bewerbungen zu den Akten. Gleichzeitig ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.

Erwägungen:
1. 1.1 Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten (Art. 82 ff. BGG) kann wegen Rechtsverletzung gemäss Art. 95 f. BGG erhoben werden. Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG) und kann deren Sachverhaltsfeststellung von Amtes wegen nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG beruht (Art. 105 Abs. 2 BGG).
1.2 Gemäss Art. 99 Abs. 1 BGG sind Noven im letztinstanzlichen Verfahren grundsätzlich unzulässig. Die Voraussetzungen, unter denen die vom Beschwerdeführer neu eingereichten Unterlagen, ausnahmsweise zulässig wären, sind vorliegend nicht erfüllt, so dass diese unbeachtet bleiben müssen.
2. Das kantonale Gericht hat die gesetzlichen Voraussetzungen des Anspruchs auf Arbeitslosenentschädigung (Art. 8 Abs. 1 AVIG), insbesondere diejenigen der Vermittlungsfähigkeit (Art. 8 Abs. 1 lit. f und Art. 15 Abs. 1 AVIG) sowie des anrechenbaren Arbeitsausfalls (Art. 8 Abs. 1 lit. b und Art. 11 Abs. 1 AVIG), und die Rechtsprechung, wonach sich der anrechenbare Arbeitsausfall grundsätzlich im Vergleich zum letzten Arbeitsverhältnis vor Eintritt der Arbeitslosigkeit bestimmt (<ref-ruling> E. 6c/aa S. 59), zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen.
3. Streitig und zu prüfen ist der Anspruch des Beschwerdeführers auf Arbeitslosenentschädigung ab 1. Februar 2009 und dabei namentlich die Voraussetzung bzw. das Ausmass des anrechenbaren Arbeitsausfalls. Unbestritten ist die Bejahung der Vermittlungsfähigkeit des Versicherten.
3.1 Die Vorinstanz hat in Würdigung der Aktenlage festgehalten, dass sich der Beschwerdeführer zu Beginn der Rahmenfrist für den Leistungsbezug der Arbeitsvermittlung im Umfang von 100 % zur Verfügung gestellt, die möglichen Pensen und Arbeitszeiten zur Stellenvermittlung nachträglich jedoch mehrfach geändert hat. Für die zu beurteilende Zeit ab 1. Februar 2009 hat das kantonale Gericht festgestellt, dass der Versicherte unter Berücksichtigung des Besuchs einer Vorlesung an der Universität am Montag Morgen sowie der Kinderbetreuung an zwei Wochentagen eine wöchentliche Einsatzmöglichkeit von zweieinhalb Tagen und ab 1. März 2009 zufolge Reduktion der Kinderbetreuung auf einen Tag pro Woche von dreieinhalb Tagen aufwies. Es bejahte dementsprechend einen anrechenbaren Arbeitsausfall von 50 % ab 1. Februar 2009 und von 70 % ab 1. März 2009. Auf die entsprechenden Erwägungen kann verwiesen werden.
3.2 Diese Tatsachenfeststellungen des kantonalen Gerichts sind für das Bundesgericht im Rahmen der eingeschränkten Kognition nach Art. 105 Abs. 2 BGG grundsätzlich bindend. Dagegen wird denn auch in der Beschwerde nichts Relevantes vorgebracht. Gerügt wird im Wesentlichen eine Rechtsverletzung in dem Sinne, dass eine Anrechnung der Wochenenden und der Nächte als zusätzlich anrechenbarer Arbeitsausfall rechtsprechungsgemäss nicht möglich sei.
3.3 Die Argumentation des Beschwerdeführers ist nicht stichhaltig. Unbestritten ist, dass er in der Zeit ab 1. Februar 2009 an zweieinhalb Tagen pro Woche und ab 1. März 2009 an eineinhalb Tagen pro Woche keinen anrechenbaren Arbeitsausfall erleidet, weil er, wie erwähnt, wöchentlich einen halben Tag Vorlesungen besucht und zwei bzw. einen Tag mit der Kinderbetreuung beschäftigt ist. Dieser fehlende Arbeitsausfall kann - wie die Vorinstanz zutreffend dargelegt hat - rechtsprechungsgemäss nicht durch Arbeitsgelegenheiten an Randstunden ausserhalb der für den Versicherten üblichen Arbeitszeit kompensiert werden, weil diese Zeitspannen nicht zu dem für den Beschwerdeführer massgeblichen vollen Arbeitstag im Rechtssinne gehören. Erst recht kann nicht ein zusätzlicher Arbeitsausfall durch Arbeitsgelegenheiten nachts an jenen Wochentagen bejaht werden, für welche die Anrechenbarkeit des Arbeitsausfalles in Form des Verlustes eines vollen Arbeitstages schon berücksichtigt worden ist, weil sonst eine Mehrfachbeschäftigung zum Gegenstand der Versicherung gemacht würde, wogegen die Arbeitslosenversicherung praxisgemäss nur normale Arbeitnehmertätigkeiten versichert (<ref-ruling> E. 2 S. 106; vgl. auch Urteile 8C_98/2007 vom 15. Februar 2008 E. 3.4 und C 119/03 vom 28. August 2003 E. 4.2). Wie das kantonale Gericht zutreffend dargelegt hat, gehören für den Beschwerdeführer weder das Wochenende noch die Nacht zur Arbeitszeit der üblichen beruflichen Haupttätigkeit. Beim letzten Arbeitsverhältnis als Zeitmilitär war gemäss Feststellung der Vorinstanz das Wochenende dienstfrei und fand grundsätzlich keine Nachtarbeit statt. Daran vermögen vereinzelte Nachtübungen oder die vom Beschwerdeführer geltend gemachten gelegentlichen Samstageinsätze zur Entlassung der Rekruten in den Wochenendurlaub nichts zu ändern. Die Tätigkeiten im kaufmännischen Bereich sodann, auf welche sich die Arbeitsbemühungen des Beschwerdeführers bis zum massgebenden Zeitpunkt des Einspracheentscheids weitestgehend konzentriert haben, finden regelmässig tagsüber während der Woche statt, weshalb das kantonale Gericht Nacht- und Wochenendarbeit auch diesbezüglich als Tätigkeit ausserhalb der für den Versicherten üblichen Arbeitszeit qualifiziert und beim anrechenbaren Arbeitsausfall nicht mitberücksichtigt hat. Der angefochtene Entscheid ist somit nicht zu beanstanden.
4. Da die Beschwerde offensichtlich unbegründet ist, wird sie im vereinfachten Verfahren nach Art. 109 Abs. 2 lit. a BGG - ohne Durchführung des Schriftenwechsels, mit summarischer Begründung und unter Verweis auf den kantonalen Entscheid (Art. 102 Abs. 1 und Art. 109 Abs. 3 BGG) - erledigt.
5. Dem gestellten Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege kann wegen Aussichtslosigkeit der Beschwerde nicht entsprochen werden (Art. 64 BGG; <ref-ruling> E. 2.3.1 S. 135 f.). Damit sind die Gerichtskosten (Art. 65 BGG) dem Beschwerdeführer als vor Bundesgericht unterliegender Partei aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 Satz 1 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 500.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich, der Unia Arbeitslosenkasse, Zürich, und dem Staatssekretariat für Wirtschaft schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 1. Dezember 2009
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Ursprung Kopp Käch