Sachverhalt:
A. Die Bundesanwaltschaft eröffnete am 13. Oktober 2004 ein gerichtspolizeiliches Ermittlungsverfahren gegen Urs und Marco Tinner wegen des Verdachts der Widerhandlungen gegen die eidgenössische Güterkontroll- und Kriegsmaterialgesetzgebung (Lieferung von proliferationsrelevantem Material bzw. von Gasultrazentrifugen-Technologie für das libysche Nuklearwaffenprogramm). Am 18. August 2005 dehnte sie das Verfahren auf den Vater Friedrich Tinner und den Vorwurf der Geldwäscherei aus.
Die Bundesanwaltschaft beschlagnahmte bei der Familie Tinner eine grosse Menge elektronischer Daten. Darunter befanden sich auch Pläne für den Bau von Kernwaffen. Am 27. Oktober 2006 wurde eine erneute Hausdurchsuchung durchgeführt, um sämtliches proliferationsrelevante Material, insbesondere Baupläne für Kernwaffen, sicherzustellen.
Im Oktober 2006 ersuchte die Internationale Atomenergieorganisation (IAEO) über die Schweizer Mission in Wien die Bundesanwaltschaft um Einsicht in proliferationsrelevante Informationen aus dem Aktenbestand des Verfahrens i.S. Tinner. Auf Antrag des Eidgenössischen Justiz- und Polizeidepartements (EJPD) stimmte der Bundesrat diesem Gesuch zu und entschied, die Zusammenarbeit mit der IAEO auf <ref-law> abzustützen.
US-amerikanische Behörden traten mit den schweizerischen Behörden in Kontakt und wiesen darauf hin, dass die Tinners auch für die USA gearbeitet hätten. Die amerikanischen Behörden wollten vermeiden, dass diese Zusammenarbeit im Verlauf des Strafverfahrens aufgedeckt und verfolgt würde. Am 29. August 2007 lehnte es der Bundesrat gestützt auf Art. 105 BStP ab, die Ermächtigung zur Strafverfolgung der mutmasslichen Angehörigen der amerikanischen Nachrichtendienste in Bezug auf Artikel 271 StGB (verbotene Handlungen für einen fremden Staat) und der Tinners in Bezug auf Artikel 301 StGB (Nachrichtendienst für einen fremden Staat) zu erteilen.
Am 14. November 2007 beschloss der Bundesrat auf Antrag des EJPD, sämtliche bei der Familie Tinner beschlagnahmten Akten unter Aufsicht der IAEO zu vernichten. Der Besitz dieser Akten stelle ein schwerwiegendes Problem für die Eidgenossenschaft dar: Die Informationen würden ein Proliferationsrisiko bergen. Die USA drängten auf die Übergabe der Akten an sie selbst oder aber auf deren vollständige Vernichtung. Das EJPD verwies in seinem Antrag auf die ausserordentliche Brisanz und Gefährlichkeit der Informationen, die völkerrechtlichen Verpflichtungen sowie die aussenpolitische Tragweite. Es mass den dadurch betroffenen Interessen gegenüber dem Interesse an der Durchführung eines rechtsstaatlichen Strafverfahrens überwiegende Bedeutung zu.
B. Der Eidgenössische Untersuchungsrichter eröffnete am 7. März 2008 die Voruntersuchung gegen Max Schmid, Marco Tinner, Urs Tinner und Friedrich Tinner wegen Widerhandlungen gegen das Bundesgesetz vom 13. Dezember 1996 über das Kriegsmaterial (KMG; SR 514.51) und das Bundesgesetz vom 13. Dezember 1996 über die Kontrolle zivil und militärisch verwendbarer Güter sowie besonderer militärischer Güter (GKG; SR 946.202) und Geldwäscherei (<ref-law>).
Gemäss dem Vernichtungskonzept, welches die Vorsteherin des EJPD am 14. Februar 2008 genehmigt hatte, konnte die IAEO bis zum 22. Februar 2008 Akten anfordern, um sie bis zu deren Zerstörung Ende Mai 2008 zu studieren. Diese Akten wurden auch dem Eidgenössischen Untersuchungsrichter zur Einsicht zur Verfügung gestellt. Im April 2008 konsultierte dieser den Inhalt der zwanzig Bundesordner mehrmals, wobei ihm einzig erlaubt wurde, handschriftliche Notizen zu machen. Der Eidgenössische Untersuchungsrichter meldete in der Folge am 25. April 2008 der Vorsteherin des EJPD, dass er die zur Verfügung gestellten Unterlagen für seine Untersuchung nicht mehr benötige. Die letzten Unterlagen wurden am 6. Juni 2008 vernichtet.
C. Die Bundesanwaltschaft stellte im Dezember 2008 fest, dass sich in ihrem Archiv Aktenkopien aus dem Verfahren Tinner befinden, über welche sie gemäss Beschluss des Bundesrates vom 14. November 2007 nicht mehr hätte verfügen dürfen.
Der Bundesrat beschloss am 11. Februar 2009, diese Unterlagen von Spezialisten der IAEO im Beisein von Vertretern der Bundesanwaltschaft, des Bundesamtes für Polizei und des Bundesamtes für Justiz begutachten und eine Triage vornehmen zu lassen. Dies geschah vom 18. bis 20. März 2009. Die proliferationsrelevanten Akten wurden identifiziert und markiert und befinden sich seither in der Obhut des Bundesrates. Die übrigen Aktenkopien wurden dem Eidgenössischen Untersuchungsrichteramt (URA) übergeben und stehen für das Strafverfahren uneingeschränkt zur Verfügung.
Am 24. Juni 2009 beschloss der Bundesrat, dass die das Atombombendesign betreffenden 103 Seiten aus den Akten zu entfernen und durch Platzhalter zu ersetzen seien. Auf den Platzhaltern sei soweit möglich kurz die Natur der entfernten Seiten zu beschreiben. Danach seien diese 103 Aktenseiten vom EJPD zu vernichten. Die die Urananreicherung betreffenden Akten seien vom EJPD sicher aufzubewahren und zusammen mit den erwähnten Platzhaltern den Strafverfolgungsbehörden in geeigneter Form zugänglich zu machen. Dabei dürften die Strafverfolgungsbehörden, die Angeschuldigten und deren Anwälte sowie die urteilenden Gerichte diese Akten nur konsultieren und davon Handnotizen erstellen, die Akten aber nicht kopieren. Die die Urananreicherung betreffenden Akten sowie die erwähnten Platzhalter seien nach Abschluss des Strafverfahrens vom EJPD zu vernichten. Dieser Beschluss wurde in Form einer Medienmitteilung des EJPD vom 24. Juni 2009 bekannt gemacht.
D. Die Bundesanwaltschaft verfügte am 2. Juli 2009 die Beschlagnahme der sich in der Obhut des Bundesrates befindlichen Aktenkopien: Diese seien dem URA herauszugeben oder jederzeit zugänglich zu machen.
Mit Schreiben vom 6. Juli 2009 teilte der Bundesrat mit, der Beschluss vom 24. Juni 2009 stütze sich auf das verfassungsunmittelbare Verordnungs- und Verfügungsrecht des Bundesrates gemäss den Art. 184 und 185 BV. Dagegen stehe kein Rechtsmittel zur Verfügung. Der Beschluss sei endgültig. Die Beschlagnahmeanordnung des URA stosse daher ins Leere.
E. Das URA leitete das Schreiben des Bundesrates am 7. Juli 2009 an die I. Beschwerdekammer des Bundesstrafgerichts weiter, da es sich seines Erachtens um eine Beschwerde nach Art. 214 ff. BStP handeln könnte.
Mit Entscheid vom 8. Juli 2009 erkannte die I. Beschwerdekammer, dass die Eingabe des Bundesrates nicht als Beschwerde entgegen genommen werden könne, weil die vorinstanzliche Verfügung nicht als Beschlagnahmeanordnung, sondern als Herausgabeaufforderung zu betrachten sei. Gegen diese sei lediglich eine Einsprache im Sinne von Art. 69 Abs. 3 BStP zulässig. Die Beschwerdekammer hielt das URA an, sich die Unterlagen nötigenfalls mit Zwangsmitteln zu beschaffen, soweit sich der Bundesrat weiterhin einer Herausgabe widersetzen sollte. Den vom Bundesrat geltend gemachten Geheimhaltungsinteressen sei durch Siegelung der Unterlagen Rechnung zu tragen.
F. In der Folge führte das URA am 9. Juli 2009 in den Räumlichkeiten der Bundeskriminalpolizei und des Bundessicherheitsdienstes eine Hausdurchsuchung durch. Dem URA wurde hierbei der Zugang zu den Räumen, in denen die Aktenkopien lagern, von Vertretern des Bundesamtes für Polizei verwehrt. Daraufhin stellte das URA den Tresor sicher, in dem die Schlüssel zu den Archivräumen und den Aktenschränken verwahrt werden, und versiegelte diesen.
Mit Entsiegelungsbegehren vom 13. Juli 2009 an die I. Beschwerdekammer des Bundesstrafgerichts beantragte das URA, es sei die Durchsuchung des am 9. Juli 2009 beschlagnahmten und versiegelten Tresors zu gestatten, es sei die Durchsuchung der Räumlichkeiten und Behältnisse zu gestatten, die sich mit den im Tresor befindlichen Schlüsseln öffnen lassen, und es sei die Durchsuchung der sich in diesen Räumlichkeiten und Behältnissen befindlichen Akten zu gestatten, so-weit sie dem Strafverfahren gegen die Beschuldigten zugeordnet werden können.
Der Bundesrat nahm zu diesem Gesuch nicht Stellung. Die Bundesanwaltschaft verzichtete ebenfalls auf eine Stellungnahme. Friedrich Tinner schloss auf kostenfällige Abweisung des Gesuchs des URA. Marco Tinner vertrat die Auffassung, dass schon aufgrund der Vernichtung der Originalakten im Herbst 2007 ein faires Strafverfahren nicht mehr möglich sei. In die laufende Diskussion wolle sich die Verteidigung nicht einmischen, da ihr ein Abwägen zwischen den im Konflikt stehenden Rechtsgütern nicht möglich sei. Sollte jedoch der Antrag des URA auf Entsiegelung gutgeheissen werden, so sei auch der Verteidigung der uneingeschränkte und ohne Auflagen mögliche Zugang zu den Akten zu gewährleisten.
G. Mit Schreiben vom 4. August 2009 teilte das URA der I. Beschwerdekammer mit, dass ihm am 3. August 2009 unter Auflagen Einsicht in die zur Diskussion stehenden Akten gewährt worden sei. Der Bundesrat habe trotz Siegelung des Tresors weiterhin Zugriff auf die Akten. Bei der Akteneinsicht habe sich herausgestellt, dass neben den Unterlagen zur Herstellung von Atomwaffen weitere Akten dem Zugriff der Justiz entzogen seien. Es handle sich um den gesamten Beilageordner Nr. 10 zum polizeilichen Schlussbericht vom 30. Mai 2006, der u.a. beweisrelevante Unterlagen zur Zusammenarbeit der Familie Tinner mit den amerikanischen Diensten enthalte.
Das URA präzisierte daher sein Entsiegelungsbegehren dahingehend, dass dieses sich auf die den Platzhaltern zugrunde liegenden Dokumente und den gesamten Beilageordner Nr. 10 beziehe. Bezüglich der übrigen Akten beantragte es neu, dass der Zugang zu den mit Platzhaltern versehenen Akten ohne Auflagen zu gewähren sei und diese zu den übrigen Verfahrensakten zu nehmen seien.
H. Mit Entscheid vom 24. August 2009 schrieb die I. Beschwerdekammer das Entsiegelungsbegehren als gegenstandslos geworden ab, soweit dem URA die Akten bereits für eine Durchsuchung zugänglich gemacht worden seien. Im Übrigen (d.h. hinsichtlich der den Platzhaltern zugrunde liegenden Originaldokumente und dem Beilagenordner Nr. 10 zum polizeilichen Schlussbericht vom 30. Mai 2006) hiess es das Gesuch im Sinne der Erwägungen gut und ermächtigte das URA, die verbleibenden Akten zu entsiegeln und zu durchsuchen, "soweit sie ihm vom Bundesrat zugänglich gemacht werden".
I. Gegen diesen Entscheid erhob die Bundesanwaltschaft am 18. September 2009 Beschwerde in Strafsachen an das Bundesgericht. Sie beantragt, die Ziffern 1 und 2 des angefochtenen Entscheids seien aufzuheben und das Entsiegelungsgesuch des URA sei ohne Einschränkungen gutzuheissen. Die I. Beschwerdekammer sei anzuweisen, einen Entscheid zu treffen, welche Unterlagen genau zu entsiegeln und zu durchsuchen seien, und welche Unterlagen den Strafverfolgungsbehörden zur weiteren prozessualen Verwendung konkret überlassen werden können.
J. Das URA unterstützt die Anträge der Bundesanwaltschaft. Das Bundesstrafgericht und Urs Tinner haben auf eine Stellungnahme verzichtet. Die übrigen Verfahrensbeteiligten haben sich nicht vernehmen lassen.

Erwägungen:
1. Angefochten ist ein Entscheid der Beschwerdekammer des Bundesstrafgerichts über die Zulässigkeit einer Zwangsmassnahme. Dagegen steht grundsätzlich die Beschwerde ans Bundesgericht offen (<ref-law>).
1.1 Entsiegelungsentscheide werden in der Regel als Zwischenentscheide betrachtet, da damit das Strafverfahren gegen Angeschuldigte nicht abgeschlossen wird (Urteil 1B_206/2007 vom 7. Januar 2008 E. 3.2). Zwischenentscheide sind nur ausnahmsweise anfechtbar, namentlich wenn sie einen nicht wieder gutzumachender Nachteil bewirken können (<ref-law>). Diese Voraussetzung ist bei Entscheiden über die Entsiegelung und Durchsuchung von Dokumenten zu Ermittlungs- und Beweiszwecken regelmässig erfüllt (Urteil 1B_208/2007 vom 23. Januar 2008 E. 1.3, in: Praxis 2008 Nr. 61 S. 409). <ref-law> steht vorliegend einem Eintreten nicht entgegen.
1.2 Die Bundesanwaltschaft ist zur Zwangsmassnahmenbeschwerde berechtigt (Art. 81 Abs. 1 lit. a und lit. b Ziff. 3 sowie Abs. 2 BGG). Da auch die übrigen Sachurteilsvoraussetzungen vorliegen, ist auf die Beschwerde einzutreten.
2. Die Bundesanwaltschaft rügt die Verletzung von Art. 69 Abs. 3 BStP und macht eine Rechtsverweigerung geltend. Die Beschwerdekammer habe das für die Entsiegelung und Durchsuchung beschlagnahmter Unterlagen nach BStP vorgesehene mehrstufige Verfahren nicht angewendet. Sie habe weder eine Triage der beschlagnahmten Unterlagen vorgenommen, noch habe sie entschieden, welche Unterlagen dem Untersuchungsrichter herauszugeben seien. Zwar habe die Beschwerdekammer das Entsiegelungsgesuch gutgeheissen, allerdings nur soweit Unterlagen vom Bundesrat "zugänglich gemacht werden". Damit überlasse die Beschwerdekammer es dem Bundesrat, die Triage vorzunehmen. Dieses Vorgehen verletze Art. 69 Abs. 3 BStP.
Hinsichtlich der Unterlagen, welche das URA am 3. August 2009 unter strengen Auflagen habe einsehen können, sei das Begehren zu Unrecht als gegenstandslos geworden abgeschrieben worden: Das URA habe beantragt, der Zugang zu gewissen Dokumenten sei ohne Auflagen zu gewähren und die Unterlagen seien zu den Verfahrensakten zu nehmen. Diese Anträge seien durch die Einsichtgewährung vom 3. August 2009 nicht erledigt worden.
Die Rechtsauffassung der Beschwerdekammer, wonach sie die inhaltliche Richtigkeit der Entscheidung des Bundesrates nicht überprüfen könne, führe dazu, dass das URA seinen gesetzlichen Aufgaben gemäss Art. 113 BStP nicht nachkommen könne. Die Bundesanwaltschaft verweist auf den Bericht der Geschäftsprüfungsdelegation vom 19. Januar 2009 "Fall Tinner: Rechtmässigkeit der Beschlüsse des Bundesrates und Zweckmässigkeit seiner Führung" (BBl 2009 5007 ff., Ziff. 6.4 S. 5046), wonach das Einwirken der Exekutive auf ein Strafverfahren die Gewaltenteilung und die Unabhängigkeit der Justiz infrage stellen könne. Nach Auffassung der Bundesanwaltschaft hätte die Beschwerdekammer zumindest die Verhältnismässigkeit des bundesrätlichen Entscheids prüfen müssen. Unter den Dokumenten befänden sich auch technische Zeichnungen zum Bau von Urananreicherungsanlagen, deren Besitz auch Privatpersonen ohne Weiteres erlaubt sei. Es sei daher nicht ersichtlich, warum diese Unterlagen den Strafverfolgungsbehörden und den Gerichten nicht ungehindert zur Verfügung stehen.
3. 3.1 Art. 69 BStP befindet sich im Abschnitt IX "Beschlagnahme, Durchsuchung, Einziehung und Überwachung". Es handelt sich dabei um Zwangsmassnahmen der Strafverfolgungsbehörden zur Sicherung von Beweismitteln. Art. 69 BStP bezweckt den Schutz von Privat- und Berufsgeheimnissen und sieht hierfür ein mehrstufiges Verfahren vor. Dieses soll dem Inhaber der beschlagnahmten Gegenstände Gelegenheit geben, seine Geheimhaltungsinteressen geltend zu machen und schon vor der Hauptverhandlung einen gerichtlichen Entscheid über die Zulässigkeit der Beschlagnahme und der Durchsuchung zu erreichen. Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung muss das Zwangsmassnahmengericht den wirksamen Schutz der geschützten Geheimhaltungsinteressen gewährleisten und hierfür insbesondere die Triage und die allfällige Aussonderung von geheimnisgeschützten Daten selbstverantwortlich wahrnehmen (Urteil 1B_274/2008 vom 27. Januar 2009 E. 6 und 7 mit Hinweisen).
3.2 Im Verhältnis zwischen Behörden des Bundes, der Kantone und der Gemeinden sieht das BStP jedoch eine andere Vorgehensweise vor: Gemäss Art. 27 Abs. 1 BStP sind die Behörden des Bundes, der Kantone und der Gemeinden verpflichtet, den mit der Verfolgung und Beurteilung von Bundesstrafsachen betrauten Behörden in der Erfüllung ihrer Aufgabe Rechtshilfe zu leisten und ihnen insbesondere die benötigten Auskünfte zu erteilen und Einsicht in amtliche Akten zu gewähren, die für die Strafverfolgung von Bedeutung sein können (Abs. 1). Die Rechtshilfe kann verweigert, eingeschränkt oder mit Auflagen versehen werden, wenn wesentliche öffentliche Interessen oder offensichtlich schutzwürdige Interessen einer betroffenen Person es verlangen (Abs. 2 lit. a) oder Berufsgeheimnisse entgegenstehen (Abs. 2 lit. b). Bei Meinungsverschiedenheiten zwischen dem Bund und den Kantonen über die Gewährung der Rechtshilfe entscheidet die Beschwerdekammer des Bundesstrafgerichts (Art. 27 Abs. 5 BStP); bei Meinungsverschiedenheiten innerhalb der Bundesverwaltung entscheidet das übergeordnete Departement oder der Bundesrat (Art. 27 Abs. 5 BStP).
Zu den Rechtshilfemassnahmen i.S.v. Art. 27 Abs. 1 BStP zählen neben der Erteilung von Auskünften und der Edition oder Einsichtgewährung in amtliche Akten auch die Ermächtigung eines Behördenmitglieds oder Beamten zur Zeugenaussage oder zur Herausgabe von Amtsakten (<ref-ruling> E. 3b S. 162 und E. 4c S. 163; <ref-ruling> E. 2.1 S. 144). Art. 78 BStP sieht vor, dass ein Beamter nur mit Zustimmung seiner vorgesetzten Behörde über ein Amtsgeheimnis als Zeuge einvernommen oder zur Herausgabe von Amtsakten angehalten werden darf. Eine Durchsuchung und Beschlagnahme amtlicher Akten ohne Zustimmung oder gegen den Willen der vorgesetzten Behörde sieht das Gesetz nicht vor.
3.3 Der vorliegende Fall ist allerdings kein typischer Anwendungsfall von Art. 27 BStP: Die Unterlagen wurden ursprünglich von der Bundesanwaltschaft bei den Angeschuldigten beschlagnahmt und bildeten Teil der Strafverfahrensakten. Die jetzt streitigen Aktenkopien wurden von der Bundesanwaltschaft für die Zwecke des Strafverfahrens erstellt. Die Unterlagen befanden sich also nicht von vornherein beim Bundesrat. Vielmehr zog dieser die Aktenherrschaft an sich, um eine Aktentriage durchzuführen, und gewisse Unterlagen (Atombombenpläne; Ordner 10 betr. geheimdienstliche Tätigkeiten) im Hinblick auf ihre Vernichtung dem Strafverfahren vorzuenthalten und die Konsultation anderer Unterlagen (betr. Urananreicherung) nur unter strikten Auflagen zu gestatten.
Dies ändert jedoch nichts daran, dass den Strafverfolgungsbehörden für die Rückerlangung der Akten nur der Weg über die Rechtshilfe zur Verfügung stand.
4. Fraglich könnte allenfalls sein, ob der Beschluss des Bundesrates vom 24. Juni 2009, der sich auf Art. 184 und 185 BV stützt, mit einem Rechtsmittel in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten hätte angefochten werden können.
Zwar können Akte des Bundesrates gemäss <ref-law> nur angefochten werden, wenn es das Gesetz vorsieht. Weder das VGG noch das BGG sehen die Anfechtbarkeit von Bundesratsbeschlüssen der vorliegenden Art vor. Überdies schliessen die Art. 32 Abs. 1 lit. a VGG und <ref-law> die Beschwerde gegen Verfügungen auf dem Gebiet der inneren und äusseren Sicherheit des Landes und der übrigen auswärtigen Angelegenheiten ausdrücklich aus.
Ausnahmsweise kann es jedoch das Völkerrecht gebieten, gerichtlichen Rechtsschutz einzuräumen. So trat das Bundesgericht auf eine Beschwerde gegen einen bundesrätlichen Einziehungsentscheid ein, weil die Einziehung von Propagandamaterial aus Gründen der äusseren und inneren Sicherheit zivilrechtliche Ansprüche und Verpflichtungen im Sinne von Art. 6 Ziff. 1 EMRK berührte und deshalb gerichtlicher Rechtsschutz geboten war (<ref-ruling> E. 1 4c-e S. 424 ff.). In <ref-ruling> erwog das Bundesgericht, auf die Beschwerde gegen ein Einreiseverbot des Bundesrates gestützt auf Art. 13 EMRK einzutreten.
Nähere Ausführungen zu dieser Frage erübrigen sich jedoch im vorliegenden Fall: Der bundesrätliche Beschluss vom 24. Juni 2009 wurde in Form einer Medienmitteilung publiziert und war den Beteiligten damit zumindest in den Grundzügen bekannt. Er wurde jedoch von den Angeschuldigten nicht angefochten. Auch der Untersuchungsrichter und die Bundesanwaltschaft haben keine Beschwerde gegen diesen Beschluss erhoben; sie wären hierzu wohl auch nicht legitimiert gewesen.
5. Zusammenfassend ergibt sich, dass die Beschwerde unbegründet und somit abzuweisen ist. Bei diesem Ausgang des Verfahrens sind keine Gerichtskosten zu erheben (<ref-law>). Es sind keine Parteientschädigungen zuzusprechen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
3. Es werden keine Parteientschädigungen zugesprochen.
4. Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten und dem Bundesstrafgericht, I. Beschwerdekammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 25. Januar 2010
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Féraud Gerber