Sachverhalt:
A. A.a Die 1964 geborene S._, Mutter von vier Kindern (wobei ein Sohn tödlich verunglückt war), bezog zwischen 1. Mai 1995 und 31. Dezember 2003 eine halbe Härtefallrente der Invalidenversicherung nebst Kinderrenten. Auf eine im März 2005 erfolgte Neuanmeldung trat die IV-Stelle Bern nicht ein (bestätigt mit unangefochten gebliebenem Entscheid des Verwaltungsgerichts des Kantons Bern vom 24. November 2005).
A.b Nach einer weiteren Neuanmeldung im Januar 2006 veranlasste die IV-Stelle eine Begutachtung in der Medizinischen Abklärungsstelle der Klinik X._, vom 22. Dezember 2006, und eine Haushaltabklärung vom 13. März 2007. Am 16. Mai 2007 verfügte sie rückwirkend ab 1. Juli 2006 die Zusprechung einer Viertelsrente bei einem Invaliditätsgrad vom 40 %.
A.c Nachdem S._ am 15. Januar 2009 eine gesundheitliche Verschlimmerung geltend gemacht und die IV-Stelle ärztliche Berichte eingeholt hatte, forderte die IV-Stelle S._ am 5. Mai 2010 auf, sich in Nachachtung ihrer Mitwirkungspflicht einer adäquaten neuroleptischen Behandlung zu unterziehen und bis am 25. Mai 2010 Name und Adresse des Arztes anzugeben, bei dem sie diese Therapie durchführe. S._ leistete der Aufforderung keine Folge. Nach durchgeführtem Vorbescheidverfahren und weiteren medizinischen Abklärungen stellte die IV-Stelle mit Verfügung vom 20. Dezember 2010 die Rente ein. Die hierauf von S._ erhobene Beschwerde hiess das kantonale Verwaltungsgericht mit Entscheid vom 21. Juli 2011 gut, hob die Einstellungsverfügung auf und wies die Sache an die IV-Stelle zurück, damit diese abkläre, ob S._ für das Nichtbefolgen der Anordnung durch die IV-Stelle überhaupt verantwortlich gemacht werden könne. Die IV-Stelle holte eine Stellungnahme des Dr. med. G._, Facharzt FMH für Psychiatrie und Psychotherapie, vom 29. August 2011 ein. Mit Verfügung vom 20. September 2011 sprach sie S._ rückwirkend ab 1. Januar 2011 eine Viertelsrente zu.
A.d Am 30. März 2012 forderte die IV-Stelle S._ erneut auf, sich einer adäquaten neuroleptischen Behandlung zu unterziehen. Mit der Begründung, S._ habe dieser Aufforderung keine Folge geleistet, verfügte sie am 27. Juni 2012 nach erneutem Vorbescheidverfahren die sofortige Renteneinstellung. Telefonisch teilte die Versicherte der IV-Stelle am 4. Juli 2012 mit, sie werde sich der neuroleptischen Behandlung unterziehen und bestätigte am 5. Juli 2012 schriftlich, dass "keine Weigerung stattfände". In der Folge nahm sie (am 9. Juli 2012) die Behandlung bei Dr. med. N._, Oberarzt der Psychiatrischen Dienste Spital Y._, auf. Zwischenzeitlich (erneut) rechtskundig vertreten, liess S._ am 16. Juli 2012 ein Wiedererwägungsgesuch stellen. Die IV-Stelle teilte S._ am 20. Juli 2012 mit, auf ihr Wiedererwägungsgesuch werde nicht eingetreten.
B. Die gegen die rentenaufhebende Verfügung vom 27. Juni 2012 erhobene Beschwerde der S._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Bern mit Entscheid vom 7. Dezember 2012 ab.
C. S._ führt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten und beantragt im Wesentlichen, unter Aufhebung des angefochtenen Entscheides und der Verfügung sei ihr weiterhin eine Invalidenrente zuzusprechen.
In prozessualer Hinsicht ersucht sie - sinngemäss - um Gewährung der aufschiebenden Wirkung und der unentgeltlichen Rechtspflege.

Erwägungen:
1. 1.1 Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten (<ref-law>) kann wegen Rechtsverletzung gemäss Art. 95 f. BGG erhoben werden. Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>), und kann deren Sachverhaltsfeststellung nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). Es wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>).
1.2 Ein Rechtsmittel hat gemäss Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG unter anderem die Begehren und deren Begründung zu enthalten. In der Begründung ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Gerichtsentscheid Recht verletzt, wobei namentlich ersichtlich sein muss, inwiefern die Sachverhaltsfeststellung im Sinne von <ref-law> offensichtlich unrichtig und die darauf beruhenden Erwägungen rechtsfehlerhaft sein sollen. Wenn und soweit einer Beschwerdebegründung nicht hinreichend entnommen werden kann, in welchen Punkten und weshalb der angefochtene Entscheid beanstandet wird (<ref-ruling> E. 2.1 S. 245; <ref-ruling> E. 1.3 S. 452), genügt sie diesen inhaltlichen Mindestanforderungen nicht und es kann insoweit nicht darauf eingetreten werden (statt vieler: Urteil 9C_303/2012 vom 8. Mai 2012).
2. Zu prüfen ist einzig, ob die Vorinstanz gegen Bundesrecht verstiess, indem sie die renteneinstellende Verfügung vom 27. Juni 2012 (zufolge schuldhafter Verletzung der Schadenminderungs- und Mitwirkungspflicht) schützte.
2.1 Die Vorinstanz stellte fest, es bestünden keine Anzeichen, wonach die Beschwerdeführerin aus rein somatischer Sicht in einer angepassten Tätigkeit nicht uneingeschränkt arbeitsfähig wäre. Auf weitere somatische Abklärungen könne daher verzichtet werden. Nachdem sie hinsichtlich der psychischen Beschwerden bereits mit ihrem Entscheid vom 21. Juli 2011 den Versuch einer neuroleptischen Therapie als grundsätzlich zumutbar erachtet habe, sei gestützt auf die nachfolgend eingeholte Stellungnahme des Dr. med. G._ vom 29. August 2011 nunmehr erstellt, dass die Verweigerungshaltung nicht als unüberwindbarer Ausfluss der Krankheit selbst betrachtet werden könne. Weil die Versicherte die von ihr verlangte Therapie nicht innert der gesetzten Frist aufgenommen und damit ihre Schadenminderungs- und Mitwirkungspflicht verletzt hätte, habe die Beschwerdegegnerin zu Recht ein weiteres Mahn- und Bedenkzeitverfahren durchgeführt. Nicht zu beanstanden sei der unter Einbezug der (hypothetischen) Therapiedauer festgesetzte Einstellungszeitpunkt. In Würdigung, dass die Ärzte eine Verbesserung des (psychischen) Gesundheitszustandes durch eine adäquate neuroleptische Behandlung für möglich erachteten, ohne dass Eintreten und Umfang eines Behandlungserfolgs retrospektiv oder prospektiv beurteilt werden könnten, müsse die (ohnehin nicht zu prüfende) Frage nach einer allenfalls befristet höheren Rente offen bleiben.
2.2 Soweit sich die Versicherte zu Fragen äussert, die im vorliegenden Verfahren nicht zu prüfen sind, kann auf die Beschwerde nicht eingetreten werden. Dies betrifft insbesondere die Rüge, das - nicht Streitgegenstand bildende - Nichteintreten auf das Wiedererwägungsgesuch habe ihren Gehörsanspruch verletzt und die Beschwerdegegnerin habe zu Unrecht das vorinstanzliche Urteil vom 21. Juli 2011 nicht umgesetzt. Mit Bezug auf die Renteneinstellung rügt die Beschwerdeführerin im Wesentlichen sinngemäss, das kantonale Gericht gehe zu Unrecht davon aus, sie sei ihrer Mitwirkungspflicht nicht rechtsgenüglich nachgekommen, obwohl namentlich der Psychiater Dr. med. C._ zu einer anderen Auffassung gelangt sei. Die Beschwerdegegnerin habe den Sachverhalt nicht richtig und vollständig abgeklärt und ihren Anspruch auf rechtliches Gehör verletzt. Die IV-Stelle habe nicht geprüft, ob eine neuroleptische Medikation aufgrund der Laborwerte und der übrigen Medikamente, mit Blick auf allfällige Wechselwirkungen, überhaupt möglich und erfolgversprechend wäre. Insbesondere auch Dr. med. G._ habe Zweifel an der Wirksamkeit dieser Therapie geäussert. Es gehe nicht an, die Weiterausrichtung der ihr primär aus somatischen Gründen während Jahren gewährten Rente einzig von der Einnahme von Neuroleptika abhängig zu machen.
3. Nach den zutreffenden Erwägungen im angefochtenen Entscheid ist eine Leistungskürzung oder -verweigerung gestützt auf <ref-law> davon abhängig, ob die fragliche Massnahme eine wesentliche Verbesserung der Erwerbsfähigkeit verspricht. Vorausgesetzt wird, dass die medizinische oder erwerbliche Vorkehr geeignet ist, eine erhebliche Minderung des versicherten Schadens zu bewirken. Eines strikten Beweises, die verweigerte Massnahme hätte tatsächlich zum erwarteten Erfolg geführt, bedarf es nicht, sondern es genügt, wenn die Vorkehr mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit erfolgreich gewesen wäre. Der erforderliche Grad an Wahrscheinlichkeit ist unter Berücksichtigung der Schwere des mit der Massnahme verbundenen Eingriffs in Persönlichkeitsrechte zu beurteilen: Bei therapeutischen Massnahmen, welche mit einem nur geringen Eingriff verbunden sind, dürfen an die Wahrscheinlichkeit der zu erwartenden Besserung keine hohen Anforderungen gestellt werden. Ist der Eingriff erheblich (beispielsweise bei einer wirbelsäulenorthopädischen Operation [Urteil I 462/05 vom 16. August 2006 E. 6]), wird eine höhere Wahrscheinlichkeit, aber nicht ein sicherer Erfolg verlangt (Urteil I 824/06 vom 13. März 2007 E. 3.2.1, publiziert in: SVR 2008 IV Nr. 7 S. 19). Sodann sind die Anforderungen an die Schadenminderungspflicht dort strenger, wo eine erhöhte Inanspruchnahme der Invalidenversicherung in Frage steht, namentlich wenn der Verzicht auf schadenmindernde Vorkehren Rentenleistungen auslöst (BGer. a.a.O. E. 3.1.1 mit Hinweis auf <ref-ruling> S. 32 f.). Ist eine versicherte Person bezüglich einer psychischen Problematik nicht einsichtig und lehnt eine entsprechende Therapie ab, gereicht ihr dies unter Umständen dann nicht zum Verschulden, wenn die fehlende Krankheitseinsicht gerade Teil des Leidens selbst ist (Urteil I 23/05 vom 9. März 2005).
4. 4.1 Gegen die vorinstanzliche Feststellung, die Arbeitsfähigkeit wäre aus somatischer Sicht in einer adaptierten Tätigkeit nicht eingeschränkt, bringt die Versicherte vor, namentlich ihr Untergewicht verunmögliche eine Arbeitstätigkeit und belegt dies mit einem Schreiben ihres Hausarztes Dr. med. F._ vom 22. Januar 2013. Darin bestätigte er auf entsprechendes Ersuchen der Versicherten, sie leide an "jahrelanger Mangelernährung mit Kachexie [krankhaftes Untergewicht, Body Mass Index 16], Osteoporose, Muskelschwäche und vor allem Rückenschwäche mit Rückenschmerzen und Hüftleiden u.a.", weshalb aus medizinischer Sicht ihre Kräfte weiterhin limitiert seien, was eine reguläre Arbeitsaufnahme verunmögliche. Abgesehen davon, dass dieses nach Verfügungserlass datierende Schreiben grundsätzlich nicht beachtet werden kann (<ref-law>) und Dr. med. F._ die erwähnten Beschwerden schon früher verschiedentlich angeführt hatte (z.B. "verlangter ärztlicher Bericht" vom 27. Juli 2005, ärztliche Zeugnisse vom 5. April 2006 und 31. März 2008), vermögen die Vorbringen der Versicherten die vorinstanzlichen Feststellungen nicht als bundesrechtswidrig erscheinen zu lassen. Die Vorinstanz stellte namentlich gestützt auf das Gutachten der Medizinischen Abklärungsstelle der Klinik X._ vom 22. Dezember 2006 sowie das Überweisungsschreiben des Dr. med. F._ vom 2. Juni 2012 und in Würdigung, dass zunächst von den Ärzten angeregte somatische Abklärungen später nicht mehr weiterverfolgt wurden, letztinstanzlich verbindlich fest, in körperlicher Hinsicht wäre eine angepasste Tätigkeit uneingeschränkt zumutbar. Als die Arbeitsfähigkeit möglicherweise beeinflussende Diagnosen kommen aber die psychischen Beeinträchtigungen, insbesondere die paranoide Schizophrenie (ICD-10 F20.0), in Betracht.
4.2 Soweit die Beschwerdeführerin - erneut - geltend macht, die von ihr verlangte neuroleptische Behandlung sei unzumutbar bzw. die Vorinstanz habe bundesrechtswidrig die Zumutbarkeit bejaht, kann ihr aus den nachfolgenden Gründen nicht gefolgt werden. Zunächst lassen sich den Akten keinerlei Hinweis auf eine beschwerdeweise angeführte (mögliche) Medikamentenunverträglichkeit oder auf allfällige unerwünschte Kreuzwirkungen mit anderen eingenommenen Medikamenten entnehmen. Es kann aber ohne weiteres davon ausgegangen werden, dass die Ärzte eine neuroleptische Therapie nicht für zumutbar erachtet oder zumindest auf entsprechende gesundheitliche Gefährdungen hingewiesen hätten, wenn die Einnahme der verlangten Substanzen für die Versicherte mit erheblichen, aussergewöhnlichen Risiken verbunden wäre. Es ist richtig, dass die Erfolgsaussichten der Therapie von den Ärzten vorsichtig beurteilt und (zum Teil) als fraglich bezeichnet wurden. Gleichwohl kann die vorinstanzlich bejahte Zumutbarkeit nicht als bundesrechtswidrig bezeichnet werden. Nicht nur ist dem Umstand Rechnung zu tragen, dass Hausarzt Dr. med. F._ der Beschwerdeführerin bereits "vor Jahren" ein Neuroleptikum verabreicht hatte, das sie habe ruhiger bzw. stabiler werden lassen (ärztliches Überweisungszeugnis des Dr. med. F._ vom 2. Juni 2012; Aufnahmebericht des Dr. med. N._ vom 9. Juli 2012). Darüber hinaus sind einerseits die Anforderungen an den Nachweis des potenziellen Therapieerfolges eher tief, da es sich nicht um eine mit aussergewöhnlichen Risiken oder grossen Eingriffen verbundene Massnahme handelt. Anderseits aber ist der Anspruch an die Schadenminderungspflicht mit Blick auf die beantragten Rentenleistungen generell hoch (E. 3 hievor). Vor diesem Hintergrund hält - nicht zuletzt auch mit Blick auf ähnlich gelagerte Fälle (vgl. Urteil I 824/06 betreffend eine Psychopharmakotherapie) - die vorinstanzlich bestätigte Verletzung der Mitwirkungs- und Schadenminderungspflicht vor Bundesrecht stand.
4.3 Was die insbesondere vom (damaligen) Psychiater Dr. med. C._ am 18. März 2011 festgehaltene nur vage Krankheitseinsicht der Beschwerdeführerin und die Unmöglichkeit, der Mitwirkungs- und Schadenminderungspflicht nachzukommen betrifft, hat die Beschwerdegegnerin in Nachachtung des vorinstanzlichen Entscheides vom 21. Juli 2011 die bereits erwähnten (E. 2.1 hievor) weiteren Abklärungen in die Wege geleitet. Dr. med. G._ bestätigte am 29. August 2011 die fehlende Krankheitseinsicht der Versicherten, erachtete diese aber ausdrücklich nicht als Hinderungsgrund für die regelmässige Einnahme der verlangten Neuroleptika und führte aus, wenn sie sich weigere, "sich medikamentös behandeln zu lassen, kann sie auch dafür verantwortlich gemacht werden". Dass die Beschwerdegegnerin auf die klare Aussage des Facharztes abstellte und die Verletzung der Mitwirkungspflicht mangels krankheitsbedingtem Unvermögen, ihren Pflichten nachzukommen, als nicht entschuldbar erachtete, kann nicht beanstandet werden. Dies gilt umso mehr, als Dr. med. N._ zwar (ebenfalls) festhielt, eine neuroleptische Therapie wäre durchaus indiziert, komme aber "für die Patientin aktuell nicht in Frage", indes mit keinem Wort erwähnte, die Weigerung wäre krankheitsbedingt, und im Übrigen auch Hausarzt Dr. med. F._ keine solchen Gründe für die nicht aufgenommene Therapie anführte. Wenn die Beschwerdegegnerin nach durchgeführtem Mahn- und Bedenkzeitverfahren eine Verletzung der Schadenminderungspflicht bejahte und das kantonale Gericht die Leistungseinstellung - auch unter diesem Aspekt - stützte, kann dies nicht als bundesrechtswidrig bezeichnet werden.
4.4 Die Versicherte bestreitet nicht, der Beschwerdegegnerin am 3. April 2012 telefonisch mitgeteilt zu haben, die auferlegte Therapie "gehe nicht". Dass sie durch ihren Hausarzt Dr. med. F._ der Beschwerdegegnerin am 21. Mai 2012 mitteilen liess, sie sei bereit, sich bei Dr. med. N._ psychiatrisch betreuen zu lassen und in der Folge telefonisch und schriftlich bekräftigte, sich der verlangten Therapie zu unterziehen bzw. ihre Weigerungshaltung aufzugeben, ändert angesichts der in der Folge gleichwohl nicht aufgenommenen neuroleptischen Behandlung nichts daran, dass das kantonale Gericht die Tatbestandsvoraussetzungen von <ref-law> zu Recht als erfüllt erachtete. Der Einstellungszeitpunkt wurde nicht in Frage gestellt. Auch aus den Akten ergeben sich keine Hinweise auf dessen Unrechtmässigkeit. Nach den nicht zu beanstandenden Erwägungen der Vorinstanz ist angesichts des offenen Einflusses der Behandlung auf die Leistungsfähigkeit die Einstellung der Viertelsrente nicht unverhältnismässig. Auch verstösst sie nicht gegen <ref-law>, nach dessen seit 1. Januar 2012 gültiger, hier anzuwendender Fassung im Übrigen die wirtschaftliche Lage nurmehr "ein Element unter anderen" ist, welches im Einzelfall berücksichtigt werden kann, während primär auf das Verschulden abzustellen ist (vgl. auch Botschaft zur Änderung des Bundesgesetzes über die Invalidenversicherung [6. IV-Revision, erstes Massnahmenpaket] vom 24. Februar 2010; BBl 2010 1886). Die Beschwerdeführerin wird aber erneut ausdrücklich darauf hingewiesen, dass sie, sollte sie nunmehr zur neuroleptischen Behandlung bereit sein, dies der Beschwerdegegnerin mitteilen kann.
5. Mit dem direkten Entscheid in der Sache ist die beschwerdeweise sinngemäss aufgeworfene Frage nach der aufschiebenden Wirkung gegenstandslos.
6. Auf die Erhebung von Gerichtskosten wird ausnahmsweise verzichtet (<ref-law>), das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist insoweit gegenstandslos.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
3. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Bern, Sozialversicherungsrechtliche Abteilung, und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 20. März 2013
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kernen
Die Gerichtsschreiberin: Bollinger Hammerle