Erwägungen:
1.
Im Rahmen einer gegen A._ geführten Strafuntersuchung liess dieser am 21. Januar 2013 ein Gesuch um Bestellung einer amtlichen Verteidigung stellen. Mit Verfügung vom 7. Februar 2013 wies der Staatsanwalt für amtliche Mandate das Gesuch ab. Eine von A._ dagegen erhobene Beschwerde wies die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich mit Beschluss vom 4. April 2013 ab.
Am 24. November 2013 erstattete A._ bei der Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich Strafanzeige gegen Oberstaatsanwalt B._, weil dieser gegen die ihm nach seiner Auffassung zustehende amtliche Verteidigung entschieden habe. Die Oberstaatsanwaltschaft liess die Anzeige dem Obergericht zukommen mit dem Antrag, es sei über die Erteilung bzw. Nichterteilung der Ermächtigung zur Durchführung einer Strafuntersuchung zu entscheiden. Mit Beschluss vom 21. Mai 2014 hat die III. Strafkammer des Obergerichts der Staatsanwaltschaft die Ermächtigung zum Entscheid über die Untersuchungseröffnung bzw. die Nichtanhandnahme des Verfahrens gegen Staatsanwalt B._ nicht erteilt.
2.
Mit Eingabe vom 1. Juli (Postaufgabe: 2. Juli) 2014 führt A._ gegen den Beschluss vom 21. Mai 2014 Beschwerde ans Bundesgericht mit dem Hauptantrag, unter Aufhebung des Beschlusses seien die verlangten Ermittlungen umgehend an Hand zu nehmen.
Das Bundesgericht hat davon abgesehen, Stellungnahmen zur Beschwerde einzuholen.
3.
Nach <ref-law> ist in der Beschwerdebegründung - unabhängig von der Art des nach BGG offen stehenden Rechtsmittels - in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (s. auch <ref-law>; zudem <ref-ruling> E. 1.4.1 S. 53 und 65 E. 1.3.1 S. 68 mit Hinweisen). Die Bestimmungen von <ref-law> nennen die vor Bundesgericht zulässigen Beschwerdegründe.
Der Beschwerdeführer übt im Wesentlichen appellatorische Kritik am angefochtenen Beschluss, d.h. er beanstandet ihn nur ganz allgemein, indem er ihm seine Sicht der Dinge gegenüber legt und pauschal "die Zürcher Ämter und Justizbehörden", denen er "Amtswillkür" vorwirft, als korrupt bezeichnet. Dabei setzt er sich jedoch nicht konkret mit den dem Beschluss zugrunde liegenden ausführlichen rechtlichen Erwägungen auseinander. Insbesondere legt er nicht im Einzelnen dar, inwiefern durch die obergerichtliche Begründung bzw. durch den Beschluss selbst im Ergebnis Recht im Sinne von <ref-law> verletzt worden sein soll.
Auf die Beschwerde ist daher nicht einzutreten. Der Begründungsmangel ist offensichtlich, weshalb über die Beschwerde im vereinfachten Verfahren nach <ref-law> entschieden werden kann.
4.
Da die Beschwerde nach dem Gesagten offensichtlich aussichtslos ist, ist das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Prozessführung bzw. amtlichen Verbeiständung abzuweisen (<ref-law>). Bei den gegebenen Verhältnissen rechtfertigt es sich indes, von einer Kostenauflage abzusehen (<ref-law>).

Demnach wird erkannt:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege bzw. amtlichen Verbeiständung wird abgewiesen.
3.
Es werden keine Kosten erhoben.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien, der Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich, der Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 8. Juli 2014
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Fonjallaz
Der Gerichtsschreiber: Bopp