Fatti:
A. Con sentenza del 30 ottobre 2009 la Corte delle assise criminali ha riconosciuto A._ autore colpevole di tentato omicidio intenzionale e di lesioni semplici aggravate, per avere, il 24 settembre 2004, a Bodio, colpito B._ a più riprese con un coltello da subacqueo con l'intento di provocarne la morte e procurandogli una ferita latero-cervicale sinistra, una ferita toraco-dorsale alta centrale e diversi tagli alle mani. L'accusato, che è pure stato riconosciuto colpevole dei reati di ripetuto furto e di danneggiamento, è stato condannato alla pena detentiva di quattro anni, tenendo in particolare conto di uno stato di lieve scemata responsabilità e della violazione del principio di celerità.
B. Adita dall'accusato, la Corte di cassazione e di revisione penale del Tribunale d'appello (CCRP), con sentenza del 9 giugno 2010, ha respinto, in quanto ricevibile, il ricorso.
C. A._ impugna questo giudizio con un ricorso in materia penale al Tribunale federale, chiedendo di essere prosciolto dalle imputazioni di tentato omicidio intenzionale e di lesioni semplici aggravate. In via subordinata chiede, previo annullamento dei relativi dispositivi della sentenza impugnata, di rinviare gli atti alla precedente istanza per un nuovo giudizio. Fa sostanzialmente valere un accertamento arbitrario dei fatti. Il ricorrente postula inoltre di essere ammesso al beneficio dell'assistenza giudiziaria e del gratuito patrocinio.
Non sono state chieste osservazioni al gravame.

Diritto:
1. Presentato dall'imputato, che ha partecipato alla procedura dinanzi alla precedente istanza, le cui conclusioni sono state disattese (art. 81 cpv. 1 lett. b n. 1 LTF), e diretto contro una decisione finale (<ref-law>) resa in materia penale (<ref-law>) da un'autorità di ultima istanza cantonale (<ref-law>), il ricorso in materia penale, tempestivo (art. 100 cpv. 1 in relazione con l'<ref-law>), è di massima ammissibile.
2. 2.1 Il ricorrente ritiene arbitrario l'accertamento secondo cui egli ha colpito per primo la vittima al collo mentre era seduta al volante della propria autovettura. Sostiene che tale constatazione sarebbe basata esclusivamente sulla versione della vittima e non terrebbe conto degli oggetti rinvenuti in modo sparpagliato all'interno dell'autovettura, disordine che proverebbe la colluttazione da lui addotta. Ritiene tale circostanza anche avvalorata dall'assenza di macchie di sangue sul sedile del conducente, all'altezza del collo.
2.2 Ora, la prima Corte, il cui operato è stato vagliato dalla CCRP entro i limiti che le competevano, ha puntualmente spiegato, sulla base di una valutazione globale ed oggettiva delle risultanze probatorie, per quali ragioni l'insieme delle circostanze avvalorava in modo congruente la versione dei fatti resa dalla vittima. Ha in particolare rilevato che il racconto della vittima, oltre ad essere aderente a una certa logica e all'ordinario andamento delle cose, non era smentito da alcun riscontro oggettivo, mentre la tesi dell'accusato era stata da lui modificata anche su punti rilevanti e presentava una serie di gravi incongruenze. Queste ultime riguardavano segnatamente le modalità di reazione della vittima al primo spintone dell'accusato e l'inverosimile variante raccontata al dibattimento secondo cui, dopo avergli inferto il primo colpo, la vittima lo avrebbe riconosciuto e ciononostante avrebbe continuato la colluttazione. Altrettanto inverosimili, nella versione dell'accusato, risultavano poi l'assenza di sangue vicino alla vettura e l'affermazione secondo cui la ferita al collo sarebbe riconducibile a una "strisciata". I primi giudici hanno inoltre ritenuto la tesi dell'accusato sminuita dalla circostanza ch'egli aveva preparato per l'uso il tubo di ferro, ma non l'aveva infine utilizzato, calzando invece dei guanti in lattice.
Il ricorrente non si confronta puntualmente, con una motivazione conforme alle esigenze degli art. 42 cpv. 2 e 106 cpv. 2 LTF, con la valutazione complessiva operata dalla Corte di merito e confermata dalla CCRP, spiegando per quali ragioni sarebbe arbitrario concludere che la versione della vittima era rimasta sostanzialmente costante ed avvalorata dall'insieme delle circostanze (cfr. sulle esigenze di motivazione, <ref-ruling> consid. 1.4.1 e rinvii). Contrariamente a quanto sembra ritenere il ricorrente nel suo gravame, le autorità cantonali non hanno semplicemente privilegiato, a propria discrezione, tra due versioni contrastanti quella della vittima, ma hanno concluso, sulla base di una valutazione globale delle risultanze probatorie, ch'essa era affidabile e confortata da elementi oggettivi.
Limitandosi ad addurre che la versione della vittima per quanto riguarda la modalità con cui le è stata sferrata la coltellata al collo, contrasterebbe con la posizione degli oggetti rinvenuti nell'autovettura e con l'assenza di macchie sul sedile del conducente all'altezza del collo, il ricorrente non considera le valutazioni complessive eseguite dai giudici cantonali ed espone semplicemente una sua diversa interpretazione dei fatti, senza sostanziare arbitrio alcuno. Disattende in particolare che i giudici cantonali hanno accertato che, come stabilito dal perito giudiziario, la ferita al collo era in realtà una ferita da punta e taglio ed hanno spiegato le ragioni per cui l'affermazione dell'accusato di avere inferto soltanto una "strisciata" con la lama dell'arma, non era plausibile.
2.3 Il ricorrente sostiene che l'accertamento secondo cui non vi era traccia di ferita da taglio sulle sue mani contrasterebbe palesemente con la constatazione del perito giudiziario relativa a un certificato medico del 4 ottobre 2004.
La Corte di merito ha tuttavia accertato che gli atti attestavano unicamente un'escoriazione sul dorso della mano destra del ricorrente, non compatibile con l'affermazione di avere afferrato la lama del coltello con la mano; delle asserite ferite da taglio non v'era per contro traccia né nella cartella clinica né nelle fotografie e quindi non esistevano (cfr. sentenza della Corte delle assise criminali, pag. 39). Questo accertamento è stato confermato dalla CCRP che ha respinto la corrispondente censura del ricorrente spiegandone i motivi (cfr. sentenza della CCRP, pag. 15). Il ricorrente non si confronta con i citati considerandi dei giudizi cantonali e non sostanzia quindi arbitrio alcuno.
3. 3.1 Il ricorrente reputa arbitrario l'accertamento secondo cui, dopo essere stata pugnalata al collo, la vittima è scappata ed è stata ferita alla schiena. A suo dire, anche questa constatazione sarebbe basata unicamente sulla versione fornita dalla vittima e non terrebbe conto né della posizione in cui essa avrebbe perso le pantofole né della superficie asciutta del manto stradale evocante una sagoma di una persona. Questi elementi proverebbero, secondo il ricorrente, un'ulteriore colluttazione avvenuta a terra nei pressi dell'autovettura, durante la quale la vittima sarebbe stata ferita alla schiena.
3.2 Nuovamente il ricorrente si limita ad esporre la sua versione dei fatti opponendola a quella ritenuta dai giudici cantonali sulla base di una valutazione circostanziata delle risultanze probatorie. È comunque in modo del tutto sostenibile che la prima Corte ha ravvisato un'incongruenza nell'accertata assenza di tracce di sangue sulla superficie in cui sarebbe avvenuta la pretesa colluttazione. Al riguardo, la semplice asserzione del ricorrente secondo cui la mancanza di tracce sarebbe spiegabile con il fatto ch'egli era a terra sulla schiena, dove non era ferito, non basta certo a sostanziare l'arbitrio. Ciò ove solo si consideri che il perito giudiziario ha riferito che la ferita al collo della vittima sanguinava molto e che la Corte di merito ha rilevato che i protagonisti avrebbero dovuto soffermarsi su quella superficie tanto a lungo da impedire all'eventuale pioggia di inumidire il fondo stradale. Il ricorrente disattende inoltre che i primi giudici hanno parimenti accertato come nel suo primo verbale di polizia egli avesse riferito di avere colpito la vittima alle spalle mentre fuggiva (cfr. sentenza della Corte delle assise criminali, pag. 38 seg.).
4. 4.1 Il ricorrente ammette di avere avuto un intento punitivo nei confronti della vittima, ma nega l'intenzione di ucciderla. Sostiene di avere inizialmente voluto aggredirla con un tubo in ferro, ma di avervi poi rinunciato, decidendo di tirarle solo dei pugni al viso. A suo dire, il fatto di avere indossato dei guanti in lattice non sminuirebbe la sua credibilità e, a meno di incorrere nell'arbitrio, non consentirebbe di dedurre una sua intenzione di non lasciare tracce sul coltello.
4.2 Dinanzi alla CCRP il ricorrente non ha sollevato analoghe contestazioni riguardanti la rilevanza dell'utilizzazione dei guanti per commettere l'aggressione. La censura, vertente su una questione di fatto, è presentata per la prima volta in questa sede ed è quindi nuova: come tale è di conseguenza inammissibile (<ref-law>). Comunque, i giudici cantonali non hanno negato la credibilità del ricorrente solo perché aveva indossato dei guanti in lattice, ma hanno rilevato, nel contesto della valutazione complessiva, che tale aspetto costituiva un'ulteriore incongruenza nella versione da lui fornita. Premesso perciò che, in sostanza, alla questione dell'utilizzo dei guanti non è stato dato un peso decisivo, è nondimeno senza incorrere nell'arbitrio che i giudici cantonali hanno considerato, tenendo conto dell'intensità della volontà aggressiva, che tale circostanza confortava la decisione del ricorrente di servirsi di un'arma come il coltello piuttosto che quella di usare le sole mani nude.
5. Ne segue che, in quanto ammissibile, il ricorso deve essere respinto.
La domanda di assistenza giudiziaria con gratuito patrocinio presentata in questa sede deve essere respinta, essendo il gravame fin dall'inizio privo di possibilità di successo (<ref-law>). Le spese giudiziarie sono pertanto poste a carico del ricorrente, in considerazione della sua soccombenza (<ref-law>). Vista la sua situazione finanziaria, si giustifica tuttavia di prelevare una tassa di giustizia ridotta (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è respinto.
2. La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3. Le spese giudiziarie di fr. 500.-- sono poste a carico del ricorrente.
4. Comunicazione ai patrocinatori delle parti, al Ministero pubblico e alla Corte di cassazione e di revisione penale del Tribunale d'appello del Cantone Ticino.