Sachverhalt:
A. Das Obergericht des Kantons Zürich erklärte X._ mit Urteil vom 15. Dezember 2004 in zweiter Instanz des gewerbsmässigen Betruges im Sinne von Art. 146 Abs. 1 und 2 StGB, der mehrfachen Amtsanmassung im Sinne von <ref-law>, des Hausfriedensbruchs im Sinne von <ref-law> sowie des geringfügigen Diebstahls im Sinne von Art. 139 Ziff. 1 in Verbindung mit <ref-law> schuldig und verurteilte ihn zu 2 1⁄2 Jahren Zuchthaus, unter Einrechnung von 491 Tagen Untersuchungs- und Sicherheitshaft. In einzelnen Punkten sprach es ihn von der Anklage des Diebstahls, des Hausfriedensbruchs sowie des versuchten Diebstahls frei. Ferner sah es von der Anordnung einer Massnahme im Sinne von <ref-law> ab. Das Obergericht verpflichtete X._ überdies gemäss seiner Anerkennung zur Zahlung von Fr. 1'400.-- als Schadenersatz an die Geschädigte. Im Mehrbetrag trat es auf das Schadenersatzbegehren nicht ein. Schliesslich beschloss es über die Einziehung und Verwertung bzw. die Rückgabe der beschlagnahmten Gegenstände.
Eine hiegegen von X._ geführte eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde hiess der Kassationshof des Bundesgerichts mit Urteil vom 11. Mai 2006 gut, hob das angefochtene Urteil auf und wies die Sache zu neuer Entscheidung an das Obergericht zurück.
B. Mit Urteil vom 23. Januar 2007 erklärte das Obergericht des Kantons Zürich X._ neu des einfachen Betruges und des mehrfachen Betrugsversuchs, der mehrfachen Amtsanmassung, des Hausfriedensbruchs sowie des geringfügigen Diebstahls schuldig und verurteilte ihn zu einer Freiheitsstrafe von 15 Monaten sowie zu einer Busse von Fr. 300.-- als Zusatzstrafe zum Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006. Hinsichtlich des Freispruchs in einzelnen Punkten, des Verzichts auf eine Massnahme, des Zivilpunkts sowie des Beschlusses über die Einziehung und die Verwertung bzw. die Rückgabe der beschlagnahmten Gegenstände bestätigte es seinen ersten Entscheid. Ferner stellte das Obergericht fest, die ausgesprochene Freiheitsstrafe sei durch die Untersuchungshaft von 591 Tagen vollumfänglich erstanden. Für die erlittene Überhaft von 141 Tagen sprach es X._ eine Genugtuung von Fr. 9'500.-- zuzüglich Zins zu 5% seit dem 1. Dezember 2004 aus der Gerichtskasse zu.
C. X._ führt eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde, mit der er beantragt, Ziff. 11 des angefochtenen Dispositivs sei aufzuheben und durch folgende Anordnung zu ersetzen:
Der Justizvollzug des Kantons Zürich wird angewiesen, 141 Tage Überhaft auf die gegenwärtig bei X._ noch zum Vollzug anstehenden Freiheitsstrafen anzurechnen.
Ferner ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
D. Das Obergericht und die Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich haben auf Vernehmlassung verzichtet.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1. 1.1 Am 1. Januar 2007 ist das Bundesgesetz vom 17. Juni 2005 über das Bundesgericht (BGG, SR 173.110) in Kraft getreten (AS 2006, 1242). Die angefochtene Entscheidung ist nach diesem Datum ergangen. Die gegen diese gerichtete Beschwerde untersteht daher dem neuen Verfahrensrecht (<ref-law>).
Die Beschwerde richtet sich gegen einen von einer letzten kantonalen Instanz (<ref-law>) gefällten Endentscheid (<ref-law>) in Strafsachen (<ref-law>). Sie ist von der in ihren Anträgen unterliegenden beschuldigten Person (<ref-law>) unter Einhaltung der gesetzlichen Frist (<ref-law>) erhoben worden. Auf die Beschwerde kann daher grundsätzlich eingetreten werden.
1.2 Die Beschwerde an das Bundesgericht kann wegen Rechtsverletzungen im Sinne von Art. 95 und Art. 96 BGG geführt werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist weder an die in der Beschwerde vorgetragene Begründung der Rechtsbegehren noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden. Es kann eine Beschwerde mithin auch aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen, und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (vgl. <ref-ruling>, E. 1.4 S. 140). Das Bundesgericht darf indes nicht über die Begehren der Parteien hinausgehen (<ref-law>). Neue Begehren sind unzulässig (<ref-law>).
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Gemäss <ref-law> ist die Beschwerde hinreichend zu begründen, andernfalls wird darauf nicht eingetreten (<ref-law>). Das Bundesgericht prüft grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen; es ist nicht gehalten, wie eine erstinstanzliche Behörde alle sich stellenden rechtlichen Fragen zu prüfen, wenn diese vor Bundesgericht nicht mehr vorgetragen wurden. Verletzungen von Grundrechten und von kantonalem und interkantonalem Recht kann es nur insofern prüfen, als eine solche Rüge in der Beschwerde präzise vorgebracht und begründet worden ist (<ref-law>).
1.3 Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann deren Sachverhaltsfeststellung von Amtes wegen nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>).
Der Beschwerdeführer kann die Rüge der offensichtlich unrichtigen oder auf einer Rechtsverletzung beruhenden Sachverhaltsfeststellung nur erheben, wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Er muss dabei substantiiert darlegen, inwiefern die Voraussetzungen einer Ausnahme gemäss <ref-law> gegeben sind. Andernfalls kann ein von dem im angefochtenen Entscheid festgestellten abweichender Sachverhalt nicht berücksichtigt werden (vgl. <ref-ruling> E. 1.4 S. 140). Neue Tatsachen und Beweismittel dürfen nur soweit vorgebracht werden, als der Entscheid der Vorinstanz dazu Anlass gibt (<ref-law>).
2. Am 1. Januar 2007 sind auch der revidierte Allgemeine Teil des Strafgesetzbuches (erstes Buch) und die revidierten Bestimmungen über die Einführung und Anwendung des Gesetzes (drittes Buch) vom 13. Dezember 2002 in Kraft getreten. Der Beschwerdeführer hat die beurteilten Straftaten vor diesem Datum, zwischen dem 9. und 13. August 2003, begangen. Gemäss <ref-law> gelangt bei dieser Konstellation das neue Recht zur Anwendung, wenn es für ihn das mildere ist. Die Vorinstanz kommt zu Recht zum Schluss, das neue Recht sei das mildere. Es kann insofern auf ihre zutreffenden Erwägungen verwiesen werden (<ref-law>; vgl. auch Franz Riklin, Revision des Allgemeinen Teils des Strafgesetzbuches: Fragen des Übergangsrechts, AJP 2006, 1473 f.).
3. Dem zu beurteilenden Fall liegt folgender Sachverhalt zugrunde:
Das Bezirksgericht Zürich verurteilte den Beschwerdeführer mit Urteil vom 9. Juni 2000 zu einer Freiheitsstrafe von 3 1⁄2 Jahren Gefängnis. Am 23. März 2003 wurde der Beschwerdeführer aus dem Vollzug dieser Strafe mit einer Probezeit von 3 Jahren bedingt entlassen (Akten des Obergerichts act. 43/2). Mit Verfügung vom 15. August 2003 versetzte ihn der Haftrichter des Bezirksgerichts Zürich im Rahmen des vorliegenden, neu eingeleiteten Verfahrens in Untersuchungshaft (Akten des Obergerichts act. 42/5). Auf Verfügung des Präsidenten des Kassationsgerichts des Kantons Zürich vom 23. März 2005 hin wurde der Beschwerdeführer am 24. März 2005 nach Verbüssung von 591 Tagen Haft aus dem in diesem Verfahren angetretenen vorzeitigen Strafvollzug entlassen (Akten des Kassationsgerichts act. 14).
Am 24. Februar 2006, mithin vor Ausfällung des angefochtenen Urteils sprach das Bezirksgericht Zürich den Beschwerdeführer der Amtsanmassung etc. schuldig und verurteilte ihn zu einer unbedingten Freiheitsstrafe von 18 Monaten Gefängnis. Da der Beschwerdeführer die dem vorliegenden Verfahren zugrundeliegenden Straftaten vor diesem Urteil des Bezirksgerichts begangen hat, hat die Vorinstanz nach dem Rückweisungsentscheid des Bundesgerichts eine Zusatzstrafe zum bezirksgerichtlichen Urteil ausgesprochen.
Seit dem 4. April 2005 befand sich der Beschwerdeführer wieder in Haft, die in jenem Verfahren angeordnet worden war, das zum Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006 führte. Nach Eintritt der Rechtskraft für dieses Urteil widerrief der Justizvollzug des Kantons Zürich mit Verfügung vom 11. Oktober 2006 die bedingte Entlassung aus dem Vollzug verschiedener früherer Strafen mit einem Strafrest von insgesamt 336 Tagen (Beschwerdebeilage 3). Im Zeitpunkt des angefochtenen Urteils verbüsste der Beschwerdeführer mithin Freiheitsstrafen von 29 Monaten und 6 Tagen (18 Monate und 336 Tage), die auf dem Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006 und auf weiter zurückliegenden Urteilen beruhen (Beschwerde S. 5; vgl. auch Akten des Obergerichts act. 115 [Protokoll] S. 5).
4. 4.1 Die Vorinstanz stellt fest, der Beschwerdeführer habe abzüglich der von ihr ausgesprochenen Freiheitsstrafe von 15 Monaten insgesamt 141 Tage Überhaft erstanden. Gemäss Auskunft des Justizvollzugs des Kantons Zürich stünden zwar noch Freiheitsstrafen zum Vollzug an. Bei diesen handle es sich aber um Rückversetzungen, die mit weiter zurückliegenden Strafverfahren bzw. hier nicht beurteilten Straftaten zusammenhingen. Eine Anrechnung der im vorliegenden Verfahren angefallenen Überhaft auf diese früheren Verfahren sei daher nicht möglich. Sie geht für ihre Auffassung davon aus, der Grundsatz der Verfahrensidentität besage nicht, dass erstandene Haft beliebig in anderen Verfahren angerechnet werden könnte, sondern ermögliche nur die Anrechnung von Haft, welche in jenem Verfahren ausgestanden worden sei, das zur Ausfällung der Strafe geführt habe (angefochtenes Urteil S. 35).
4.2 Der Beschwerdeführer stellt sich auf den Standpunkt, die von ihm ausgestandene Überhaft sei auf den anstehenden bzw. laufenden Strafvollzug anzurechnen. Da im angefochtenen Urteil eine Zusatzstrafe zum Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006 ausgefällt worden sei, hänge jedenfalls dieses frühere Verfahren mit dem dem angefochtenen Urteil zugrundeliegenden zusammen. Da er sich bereits im Vollzug befinde, sei die Anrechnung der Überhaft nicht anders möglich als durch Anweisung an den Justizvollzug des Kantons Zürich (Beschwerde S. 6 f.).
5. 5.1 Gemäss <ref-law> rechnet das Gericht die Untersuchungshaft, die der Täter während dieses oder eines anderen Verfahrens ausgestanden hat, auf die Strafe an. Nach <ref-law> ist Untersuchungshaft jede in einem Strafverfahren verhängte Haft, Untersuchungs-, Sicherheits- und Auslieferungshaft. Ohne jede Einschränkung anzurechnen ist auch der vorzeitig angetretene Strafvollzug (<ref-law>).
Die ältere Rechtsprechung zu Art. 69 aStGB ist für die Anrechnung der Untersuchungshaft auf die ausgesprochene Freiheitsstrafe vom Grundsatz der Identität der Tat ausgegangen. Nach diesem Grundsatz kann die Untersuchungshaft nur insoweit angerechnet werden, als sie wegen einer Handlung ausgestanden wurde, für welche der Beschuldigte bestraft wird. Für die nicht anrechenbare Haft steht danach als Ausgleich nur der Weg der Haftentschädigung offen (<ref-ruling> E. 2; <ref-ruling>; 77 IV 6). Diese Rechtsprechung hat der Kassationshof mit Entscheid 6S.421/2005 vom 23.3.2006, E. 3.2.3 (in Pra 2006 Nr. 111 S. 765) unter der Geltung des alten Rechts aufgegeben. Nach diesem Entscheid kann auch nach Art. 69 aStGB die im zweiten Verfahren erstandene Untersuchungshaft an die im ersten Urteil ausgefällte Freiheitsstrafe, deren bedingter Strafvollzug im zweiten Verfahren widerrufen wird, angerechnet werden (vgl. auch Entscheid des Kassationshofs 6S.747/2000 vom 11.3.2002 E. 1b in: Pra 2002 Nr. 93 S. 543 zur Anrechnung der Untersuchungshaft im ersten Verfahren auf die im zweiten Verfahren ausgesprochene Freiheitsstrafe).
Der bundesrätliche Entwurf zum neuen Recht sah ursprünglich vor, dass diejenige Untersuchungshaft anzurechnen ist, die der Täter während des Verfahrens ausgestanden hat. Der Entwurf folgte somit für die Anrechnung der Untersuchungshaft dem Grundsatz der Verfahrensidentität (Art. 51 E 1998; vgl. Botschaft zur Änderung des Schweizerischen Strafgesetzbuches [Allgemeine Bestimmungen, Einführung und Anwendung des Gesetzes] und des Militärstrafgesetzes sowie zu einem Bundesgesetz über das Jugendstrafrecht vom 21. September 1998, BBl 1999, S. 2063, 2311). Nach der definitiven Gesetzesfassung ist darüberhinaus nunmehr auch die Untersuchungshaft aus einem anderen Verfahren anrechenbar, soweit eine solche Anrechnung überhaupt noch möglich ist (vgl. AmtlBull N 2001, 564 f.). Zu entziehende Freiheit soll demnach wenn immer möglich mit bereits entzogener kompensiert werden (Schwarzenegger/Hug/Jositsch, Zürcher Grundrisse des Strafrechts, Strafrecht II, 8. Aufl., 2007, S. 124; Stratenwerth, Schweizerisches Strafrecht, AT II: Strafen und Massnahmen, 2. Aufl. Bern 2006, § 6 N 122 ff.; Stratenwerth/Wohlers, Schweizerisches Strafgesetzbuch, Handkommentar, Bern 2007, Art. 51 N 2; vgl. auch Schubarth, Anrechnung von Untersuchungshaft auf eine ausgesprochene Strafe oder Entschädigung für ungerechtfertigte Untersuchungshaft?, ZStrR 1998, S. 113).
Die Auffassung der Vorinstanz, dass mit dem revidierten Allgemeinen Teil der Grundsatz der Verfahrensidentität eingeführt worden ist (angefochtenes Urteil S. 35), trifft somit nicht zu. Nach dem Wortlaut der Bestimmung ist die Untersuchungshaft auch anzurechnen, wenn sie in einem anderen Verfahren angeordnet wurde. Das entspricht dem Grundsatz, dass der Freiheitsentzug im Untersuchungsverfahren einen Eingriff in das Grundrecht der persönlichen Freiheit darstellt, der - wenn ein Schuldbeweis erbracht werden kann - durch Anrechnung der Haft entschädigt werden muss (<ref-ruling> E. 2a; Stratenwerth, a.a.O., § 6 N 112).
Die Auffassung der Vorinstanz, dass mit dem revidierten Allgemeinen Teil der Grundsatz der Verfahrensidentität eingeführt worden ist (angefochtenes Urteil S. 35), trifft somit nicht zu. Nach dem Wortlaut der Bestimmung ist die Untersuchungshaft auch anzurechnen, wenn sie in einem anderen Verfahren angeordnet wurde. Das entspricht dem Grundsatz, dass der Freiheitsentzug im Untersuchungsverfahren einen Eingriff in das Grundrecht der persönlichen Freiheit darstellt, der - wenn ein Schuldbeweis erbracht werden kann - durch Anrechnung der Haft entschädigt werden muss (<ref-ruling> E. 2a; Stratenwerth, a.a.O., § 6 N 112).
5.2 5.2.1 Die Vorinstanz hat in Anwendung von <ref-law> eine Zusatzstrafe zum Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 24. Februar 2006 ausgesprochen (angefochtenes Urteil S. 23 f./31 ff.). Danach hat das Gericht, wenn es eine Tat zu beurteilen hat, die der Täter begangen hat, bevor er wegen einer andern Tat verurteilt worden ist, die Zusatzstrafe in der Weise zu bestimmen, dass der Täter nicht schwerer bestraft wird, als wenn die mehreren strafbaren Handlungen gleichzeitig beurteilt worden wären.
Bei der Bemessung der gedanklich zu bestimmenden Gesamtstrafe und damit auch der Zusatzstrafe ist das Gericht sowohl in Bezug auf die Strafart als auch hinsichtlich der Art des Vollzugs nicht an den rechtskräftigen ersten Entscheid gebunden. Der Richter hat darüber im Rahmen der gesetzlichen Bestimmungen nach seinem eigenen Ermessen zu befinden. Zwar bleibt der erste Entscheid nicht nur hinsichtlich der Dauer der Strafe, sondern auch in Bezug auf die Strafart und die Art des Vollzugs unabänderlich, da er in Rechtskraft erwachsen ist. Das Gericht, das die Zusatzstrafe auszufällen hat, kann aber im Rahmen der massgebenden gesetzlichen Vorschriften bei der gedanklichen Bestimmung der Gesamtstrafe eine andere Strafart und eine andere Vollzugsart wählen (Jürg-Beat Ackermann, Basler Kommentar, Strafgesetzbuch I, Art. 68 N 61).
5.2.2 Der Justizvollzug des Kantons Zürich hat mit Verfügung vom 11. Oktober 2006 den Vollzug des noch nicht verbüssten Strafrests von 336 Tagen Gefängnis angeordnet. Wie sich aus der Begründung der Verfügung ergibt, setzt sich dieser Strafrest zusammen aus dem Strafrest der bedingten Entlassung aus dem Strafvollzug am 22. März 2003, in welchem der Beschwerdeführer mit Urteilen des Bezirksgerichts Zürich vom 9. Juni 2000 und des Kantonsgerichts Waadt vom 28. Juli 1999 ausgesprochene Strafen sowie einen Strafrest aus der mit Verfügung vom 1. Oktober 1998 gewährten bedingten Entlassung verbüsst hatte. Ferner ordnete der Justizvollzug des Kantons Zürich an, dass der Strafrest von 336 Tagen Gefängnis zusammen mit der vom Bezirksgericht Zürich mit Urteil vom 24. Februar 2006 ausgesprochenen Strafe von 18 Monaten Gefängnis, abzüglich 275 Tage erstandener Freiheitsentzug, zu vollstrecken ist (Beschwerdebeilage 3, S. 2 f.).
5.2.3 Dass beim Beschwerdeführer noch Strafen bzw. Strafreste zu vollziehen waren, war der Vorinstanz bekannt. Sie hätte daher ohne weiteres anordnen können, die im von ihr beurteilten Verfahren erstandene Überhaft werde auf den noch ausstehenden Vollzug angerechnet. Wie der Beschwerdeführer zu Recht vorbringt (Beschwerde S. 7), ergibt sich dies in Bezug auf die vom Bezirksgericht Zürich mit Urteil vom 24. Februar 2006 ausgesprochene Strafe von 18 Monaten Gefängnis auch aus der Regelung der retrospektiven Konkurrenz, nach welcher der Täter trotz Aufteilung der Strafverfolgung in mehrere Verfahren gegenüber jenem Täter, dessen Taten gleichzeitig beurteilt wurden, nicht benachteiligt und soweit als möglich auch nicht besser gestellt werden soll (<ref-ruling> E. 8.2 mit Hinweisen). Durch die Anrechnung der Untersuchungshaft auf den weiteren noch anstehenden Strafvollzug greift die Vorinstanz nicht in die Rechtskraft dieses Urteils des Bezirksgerichts Zürich oder eines anderen Urteils ein, denn dieses bleibt von jener Anordnung gänzlich unberührt. Schliesslich bedarf es in diesem Zusammenhang auch nicht einer Weisung an die Strafvollzugsbehörde. Inwieweit ausgestandene Untersuchungshaft auf den Vollzug angerechnet werden muss, ergibt sich abschliessend aus dem Dispositiv des Urteils, das für die Vollzugsbehörde verbindlich ist. Ob der Vorinstanz gegenüber dem Justizvollzug des Kantons Zürich ein Weisungsrecht zusteht oder nicht (vgl. angefochtenes Urteil S. 35), ist daher in diesem Zusammenhang ohne Bedeutung.
Die Ausrichtung einer Haftentschädigung an Stelle der Anrechnung der ausgestandenen Überhaft auf den in einem anderen Verfahren angeordneten Vollzug verletzt daher Bundesrecht. Die Beschwerde erweist sich somit als begründet. Da für das Bundesgericht nicht ersichtlich ist, in welchem Umfang die Überhaft zum jetzigen Zeitpunkt noch angerechnet werden kann, ist das angefochtene Urteil aufzuheben und die Sache zur neuen Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen (<ref-law>).
6. Aus diesen Gründen ist die Beschwerde gutzuheissen. Bei diesem Ausgang des Verfahrens sind keine Kosten zu erheben (Art. 66 Abs. 1 und 4 BGG) und ist dem Beschwerdeführer eine angemessene Parteientschädigung zuzusprechen (<ref-law>). Damit wird das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG) gegenstandslos. Die Entschädigung ist jedoch dem Vertreter des Beschwerdeführers zuzusprechen. Das Gesuch um vorsorgliche Massnahmen vom 24. Mai 2007 wird mit dem Entscheid in der Sache gegenstandslos.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird gutgeheissen, das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 23. Januar 2007 aufgehoben und die Sache zu neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückgewiesen.
2. Es werden keine Kosten erhoben.
3. Der Kanton Zürich hat dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers eine Parteientschädigung von Fr. 3'000.-- auszurichten.
4. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 29. Mai 2007
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber: