Abänderung Unterhaltsbeitrag, hat sich ergeben:
A.- J.H._ ist der aussereheliche Vater der am 17. Mai 1986 geborenen S.S._. Mit Unterhaltsvertrag vom 25. Februar 1989 verpflichtete er sich, seiner Tochter bis zum vollendeten sechsten Altersjahr einen indexierten monatlichen Unterhaltsbeitrag in Höhe von Fr. 525.-- zu bezahlen.
Für den Zeitraum vom siebten bis zum zwölften Altersjahr beträgt der vereinbarte monatliche Unterhaltsbeitrag Fr. 625.-- und ab Erreichen des dreizehnten Jahres Fr. 725.--. Ab Mai 1998 belief sich der zu bezahlende Unterhaltsbeitrag unter Berücksichtigung des Teuerungszuschlages auf Fr. 965.--.
Im März 1998 verheiratete sich J.H._ und wurde Vater einer weiteren Tochter (geboren im Juni 1998) und eines Sohnes (geboren im November 1999).
B.- J.H._ erhob am 22. April 1999 beim Bezirksgericht Bülach Klage auf Abänderung des Unterhaltsvertrages und begehrte, den von ihm geschuldeten monatlichen Unterhaltsbeitrag vom 1. Oktober 1998 an bis zur Mündigkeit seiner Tochter S.S._ auf Fr. 200.-- festzusetzen. Das Bezirksgericht setzte in teilweiser Gutheissung der Klage den vom Kläger ab dem 1. Mai 1999 monatlich zu leistenden Unterhaltsbeitrag auf Fr. 300.-- nebst Kinderzulagen herab. Auf Berufung der Beklagten hin erhöhte das Obergericht des Kantons Zürich mit Wirkung ab 1. Mai 1999 den der Beklagten monatlich zustehenden Unterhaltsbeitrag auf Fr. 620.-- zuzüglich etwaiger Kinderzulagen.
C.- Die Beklagte führt eidgenössische Berufung und beantragt dem Bundesgericht, den angefochtenen Entscheid aufzuheben und die Abänderungsklage abzuweisen. Der Kläger schliesst auf Abweisung der Berufung, soweit darauf einzutreten sei, und erhebt Anschlussberufung. Er ersucht insofern um Abänderung des vorinstanzlichen Entscheides, als er ab dem 1. Oktober 1998 zu verpflichten sei, der Beklagten einen monatlichen Unterhaltsbeitrag von Fr. 620.-- nebst etwaigen Kinderzulagen zu bezahlen. Die Beklagte trägt Abweisung der Anschlussberufung an; das Obergericht hat auf Gegenbemerkungen verzichtet.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- Streitig ist, ob und in welcher Höhe der vom Kläger aufgrund des Unterhaltsvertrages geschuldete Unterhaltsbeitrag herabzusetzen ist. Hierbei handelt es sich um eine vermögensrechtliche Zivilrechtsstreitigkeit im Sinne von Art. 46 OG (<ref-ruling> E. 2b S. 495; unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 7. September 1993 i.S. G., E. 1a, 5C.101/1993), wobei der erforderliche Berufungsstreitwert von Fr. 8'000.-- um ein Vielfaches überschritten wird (Art. 46 in Verbindung mit Art. 36 Abs. 4 OG; <ref-ruling> E. b S. 367 f.; unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 2.
November 1989 i.S. B., E. 1, 5C.117/1989). Auf die rechtzeitig erhobene Berufung ist demnach einzutreten.
2.- Das Obergericht hat sinngemäss erwogen, nach <ref-law> setze das Gericht bei einer erheblichen Veränderung der Verhältnisse den Unterhaltsbeitrag neu fest.
Dabei seien die Verhältnisse, wie sie der anzupassenden Regelung zugrunde lagen, mit den gegenwärtigen Verhältnissen zu vergleichen. Im vorliegenden Fall sei über die finanziellen Verhältnisse der Parteien zum Zeitpunkt des Abschlusses des Unterhaltsvertrages nichts bekannt; als neue und erhebliche Tatsachen sei indes zu berücksichtigen, dass der Kläger geheiratet habe und Vater von zwei weiteren Kindern geworden sei.
Die Beklagte beanstandet die teilweise Gutheissung der Abänderungsklage, weil Kenntnisse über die finanziellen Verhältnisse der Parteien im Zeitpunkt des Abschlusses des Unterhaltsvertrages fehlten und folglich kein Vergleich mit den heutigen Umständen habe durchgeführt werden können.
a) Gemäss <ref-law> setzt das Gericht bei erheblicher Veränderung der Verhältnisse den Unterhaltsbeitrag auf Antrag eines Elternteils oder des Kindes neu fest oder hebt ihn auf. Ob eine Änderung der Verhältnisse erheblich ist, ist nach Recht und Billigkeit (<ref-law>) unter Würdigung aller massgeblichen Umstände zu beurteilen. Das Bundesgericht auferlegt sich bei der Prüfung von solchen Ermessensentscheiden Zurückhaltung und greift nur ein, wenn eine bundesrechtswidrige Ermessensbetätigung vorliegt. Dies trifft zu, wenn die Vorinstanz Umstände berücksichtigt hat, die nach dem Sinn der anwendbaren gesetzlichen Regelung keine Rolle spielen durften, oder wenn sie umgekehrt wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen hat oder wenn sich der festgesetzte Unterhaltsbeitrag unter den konkreten Umständen nach der Lebenserfahrung deutlich als unbillig erweist (<ref-ruling> E. 2c S. 410; <ref-ruling> E. 3a S. 141).
Als erhebliche Veränderung in der Sphäre des Beitragsschuldners kommt insbesondere eine Verminderung seiner finanziellen Leistungsfähigkeit in Betracht, die etwa auf eine Zunahme der ihn treffenden Unterhaltspflichten zurückzuführen sein kann (unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 7. September 1993 i.S. G., E. 3a, 5C.101/1993); Hegnauer, Berner Kommentar, N. 73 zu <ref-law>). Die Feststellung einer erheblichen Verhältnisänderung setzt grundsätzlich voraus, dass die damaligen, im Zeitpunkt der erstmaligen Festsetzung des Unterhaltsbeitrages bestehenden massgeblichen Umstände mit den gegenwärtigen Verhältnissen verglichen werden, die bei Stellung des Änderungsbegehrens vorliegen (vgl. <ref-ruling> E. 4b S. 292; unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 29. November 1984 i.S. S., E. 4, C.211/1984). Dies ist notwendig, um zu verhindern, dass die Abänderung des anfänglichen Unterhaltsbeitrages auf eine unstatthafte Korrektur desselben hinausläuft (unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 7. September 1993 i.S. G., E. 3a, 5C.101/1993; Hegnauer, a.a.O., N. 67 zu <ref-law>).
b) aa) Die Vorinstanz hat in für das Bundesgericht verbindlicher Weise festgestellt (Art. 63 Abs. 2 OG), der Kläger habe infolge seiner Heirat und der Zeugung von zwei weiteren Kindern zusätzlichen Unterhaltspflichten nachzukommen.
Das Obergericht hat sich ausführlich mit der wirtschaftlichen Lage der Parteien auseinandergesetzt, indem es deren Grundbedarf dem Einkommen gegenübergestellt und dadurch den Überschuss ermittelt hat. Es hat errechnet, dass dem Kläger für den Zeitraum von Mai bis Oktober 1999 ein monatlicher Überschuss in Höhe von Fr. 832.-- zur Verfügung stand, für November 1999 bis Ende 1999 ein Überschuss in Höhe von Fr. 677.-- und ab Januar 2000 ein solcher über Fr. 2000.--.
Aufgrund dieser Zahlen hat die Vorinstanz geschlossen, der Kläger habe bis Ende 1999 den der Beklagten vertraglich geschuldeten Unterhaltsbeitrag nur mit Mühe aufbringen können.
Um alle drei Kinder des Klägers in gleichem Masse an seiner wirtschaftlichen Leistungskraft beteiligen zu lassen, hat die Vorinstanz es für geboten erachtet, den der Beklagten vertraglich geschuldeten Unterhaltsbeitrag in Höhe von Fr. 965.-- herabzusetzen. Hierbei ist sie davon ausgegangen, dass der Kläger aus seinem ab Anfang 2000 mehr als Fr. 2000.-- betragenden Überschuss zusätzliche Gesundheitskosten und die Rückzahlung eines Darlehens finanzieren muss.
Der effektiv verfügbare Überschuss reduziere sich daher auf Fr. 1'100.--, wovon der Beklagten vorweg der Grundbetrag in Höhe von Fr. 375.-- zuzusprechen sei. Die verbleibenden Fr. 725.-- seien zu gleichen Teilen auf die drei Kinder zu verteilen, so dass die Beklagte insgesamt Fr. 616.-- (gerundet Fr. 620.--) zugut habe.
bb) Mit diesem Vorgehen hat die Vorinstanz kein Bundesrecht verletzt. Die aufgrund einer Abänderungsklage vorzunehmende Prüfung, ob beim Unterhaltsschuldner eine erhebliche Änderung der Verhältnisse eingetreten ist, bedingt nach dem Gesagten zwar in aller Regel, die ursprünglichen wirtschaftlichen Umstände zur Zeit der Festsetzung des Unterhaltsbeitrages mit den gegenwärtigen zu vergleichen. Im angefochtenen Entscheid finden sich jedoch keine Angaben zu den finanziellen Verhältnissen der Parteien im Jahre 1989. Die Vorinstanz hat lediglich darauf abgestellt, die Zunahme der Unterhaltspflichten des Klägers werde in gewissem Umfang durch sein mittlerweile höheres Einkommen kompensiert.
Damit aber hat die Vorinstanz in den angewachsenen familienrechtlichen Unterhaltspflichten des Klägers und seinem nicht in gleichem Ausmasse angestiegenen Einkommen eine erhebliche Veränderung in seinen wirtschaftlichen Verhältnissen erblickt (unveröffentlichte Entscheide des Bundesgerichtes vom 7. September 1993 i.S. G., E. 3b, 5C.101/1993; und vom 29. November 1984 i.S. S., E. 4, C.211/1984). Die Vorinstanz durfte stillschweigend davon ausgehen, der im Februar 1989 geschlossene Unterhaltsvertrag habe der damaligen wirtschaftlichen Leistungskraft des Klägers gebührend Rechnung getragen, und implizit in Betracht ziehen, die Vormundschaftsbehörde hätte den Unterhaltsvertrag wohl kaum genehmigt, hätte er nicht der tatsächlichen wirtschaftlichen Leistungsfähigkeit des Klägers entsprochen (Art. 287 Abs. 1 in Verbindung mit <ref-law>).
Indem die Vorinstanz die seit dem Abschluss des Unterhaltsvertrages im Jahre 1989 beim Kläger eingetretene Einkommenserhöhung und Zunahme der Unterhaltspflichten gewürdigt hat, hat sie erheblichen Verhältnisänderungen Rechnung getragen, weshalb die von ihr gewährte Herabsetzung des Unterhaltsbeitrages nicht als unzulässige Korrektur zu betrachten ist. Mithin dringt die Berufung in diesem Punkte nicht durch.
c) Die Beklagte verweist im Weiteren auf den vom Kläger erzielten Überschuss von über Fr. 2000.-- und kritisiert, angesichts dessen sei die Herabsetzung des Unterhaltsbeitrages bundesrechtswidrig. Dem ist entgegenzuhalten, dass der Kläger nach den verbindlichen tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz (Art. 63 Abs. 2 OG) aus dem Überschuss auch zusätzliche Gesundheits- und Kreditamortisationskosten zu bezahlen hat. Damit setzt sich die Beklagte nicht auseinander (Art. 55 Abs. 1 lit. c OG); sie macht auch nicht geltend, ihr Notbedarf bleibe ungedeckt, weshalb der klägerische Überschuss nicht zur Bezahlung von Drittschulden verwendet werden dürfe (vgl. <ref-ruling> E. 2a/bb S. 292). Soweit die Beklagte sich gegen die tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz wendet, übersieht sie, dass in der Berufungsschrift kurz darzulegen ist, welche Bundesrechtssätze und inwiefern sie durch den angefochtenen Entscheid verletzt sind; dagegen sind Ausführungen gegen die tatsächlichen Feststellungen unzulässig (Art. 55 Abs. 1 lit. c OG; <ref-ruling> E. 2b/aa S. 359; <ref-ruling> E. 2c S. 141). Demgemäss kann insoweit auf die Berufung nicht eingetreten werden.
3.- In seiner Anschlussberufung macht der Kläger unter Verweis auf seine Klageschrift geltend, er habe bereits im erstinstanzlichen Verfahren eine rückwirkende Abänderung des Unterhaltsbeitrages mit Wirkung auf den 1. Oktober 1998 beantragt.
Die Feststellung der Vorinstanz, wonach er dies in unzulässiger Weise erstmals im obergerichtlichen Verfahren verlangt habe, beruhe auf einem offensichtlichen Versehen.
Weiter bringt er vor, die materiellen Voraussetzungen für die Gutheissung der Abänderungsklage mit Wirkung auf den 1. Oktober 1998 anstatt auf den 1. Mai 1999 seien gleichermassen erfüllt.
a) Wird die Feststellung einer nach dem Bundesrecht zu beurteilenden Tatsache als offensichtlich auf Versehen beruhend angefochten (Art. 63 Abs. 2 OG), so hat gemäss Art. 55 Abs. 1 lit. d OG der Berufungskläger die Feststellung und die Aktenstelle, mit der sie im Widerspruch steht, genau anzugeben (<ref-ruling> E. 4 S. 497). Nach der Rechtsprechung liegt ein offensichtliches Versehen vor, wenn die Vorinstanz eine bestimmte Aktenstelle übersehen oder unrichtig wahrgenommen hat, d.h. nicht ihren wirklichen Wortlaut zur Kenntnis genommen hat (<ref-ruling> E. 4b S. 524 f.; Entscheide des Bundesgerichtes vom 5. Dezember 1995 i.S. S., E. 3a, 4C.149/1995, veröffentlicht in: SJ 1996 S. 353 f.; und vom 24. April 2001 i.S. G., E. 1b, 4C.34/2000). Nicht in ihrer wahren Gestalt wird eine Aktenstelle wahrgenommen, wenn die Vorinstanz sich beispielsweise verliest oder den offenkundigen Zusammenhang einer Aussage mit anderen Dokumenten oder Äusserungen verkennt (<ref-ruling> E. 2a S. 399 f.).
Erforderlich ist zudem, dass die Richtigstellung eines derartigen Versehens den Ausgang des Verfahrens zu beeinflussen vermag (Entscheid des Bundesgerichtes vom 18. Juli 2000 i.S.
C., E. 1d, 4C.42/2000; Poudret, Commentaire de la loi fédérale d'organisation judiciaire, Bd. II, Bern 1990, N. 5.1 zu Art. 63 OG).
b) In der Klageschrift des Klägers vom 21. April 1999, auf die er in seiner Anschlussberufung hinweist, findet sich als Stichtag für die anbegehrte Herabsetzung des Unterhaltsbeitrages der 1. Oktober 1998 und nicht der 22. April 1999, wie das Obergericht festgehalten hat. Auf seine Versehensrüge ist demnach einzutreten; würde sie gutgeheissen, fiele auch der Verfahrensausgang anders aus, sofern seine Rechtsauffassung sich als zutreffend erweist.
aa) Nach der überwiegenden Lehre gilt der in <ref-law> festgeschriebene Grundsatz, dass das Kind nicht nur für die Zukunft, sondern auch für das Jahr vor der Klageerhebung auf Leistung des Unterhalts klagen kann, sinngemäss auch für den auf Abänderung klagenden Unterhaltsschuldner (Hegnauer, a.a.O., N. 94 zu <ref-law>; derselbe, Aktuelle Fragen der elterlichen Unterhaltspflicht, in: ZVW 1990 S. 48; Wullschleger, Praxiskommentar Scheidungsrecht, Basel 2000, N. 15 zu <ref-law>). Nur Hausheer/Spycher (in:
Handbuch des Unterhaltsrechts, Bern 1997, N. 09.61 f.) sprechen sich gegen die einjährige Rückwirkung der Abänderungsklage nach dem Vorbild des <ref-law> aus. Sie begründen dies unter anderem damit, <ref-law> enthalte von seinem Zweck her eine Privilegierung des Kindes, das darauf angewiesen ist, seinen Unterhaltsanspruch auf gerichtlichem Wege geltend zu machen. Es sei nicht folgerichtig, die Vorzugsstellung der einjährigen Rückwirkung auch dem Unterhaltsschuldner angedeihen zu lassen, der auf Abänderung zu seinen Gunsten klagt. Zu bedenken sei auch, dass die bisherige Rechtsprechung zur Abänderung von Scheidungsrenten die Wirkung des Abänderungsbegehrens im Regelfall frühestens im Zeitpunkt von dessen Einreichung eintreten lässt (<ref-ruling> E. 4c S. 369 ff. mit Hinweisen; Entscheid des Bundesgerichtes vom 2. November 1989 i.S. B., E. 5a, 5C.117/1989, veröffentlicht in: SJ 1990 S.
108; unveröffentlichter Entscheid des Bundesgerichtes vom 14.
April 1997 i.S. R., E. 2b, 5C.45/1997).
Diese Argumentation überzeugt. So sehr <ref-law> bezweckt, dem auf Unterhalt klagenden Kind mit der einjährigen Rückwirkung eine Vorzugsstellung einzuräumen, so wenig ist ein sachlicher Grund ersichtlich, in dieser Beziehung den Unterhaltsschuldner, der auf Herabsetzung des Unterhaltsbeitrages klagt, gleich zu behandeln. Seine Lage ist mit jener des klagenden Kindes nicht vergleichbar und folglich ist hinsichtlich der Rückwirkung eine gleichgeartete Schutzbedürftigkeit nicht auszumachen. Die Rückwirkung soll dem Kind ermöglichen, sich vor der Klageerhebung mit dem Unterhaltspflichtigen auf eine vertragliche Einigung zu verständigen, ohne im Falle des Scheiterns der Verhandlungen einen Nachteil gewärtigen zu haben (Botschaft des Bundesrates an die Bundesversammlung über die Änderung des Schweizerischen Zivilgesetzbuches [Kindesverhältnis] vom 5.
Juni 1974, BBl 1974 II 58 f. Ziff. 322. 41).
Anders als bei der Unterhalts- und Abänderungsklage des Kindes, die nach <ref-law> rückwirkend für das Jahr vor Klageerhebung erhoben werden kann, ist den Interessen des Unterhaltsschuldners demnach Genüge getan, wenn die Abänderung frühestens ab dem Zeitpunkt der Klageeinreichung wirkt oder, sollte das massgebende Änderungsereignis erst nach der Klageerhebung eintreten, spätestens nach dessen Verwirklichung Wirkung erlangt. Dem Unterhaltsschuldner steht es frei, unmittelbar nach Eintritt der erheblichen Änderung der Verhältnisse auf Abänderung zu klagen und damit eine Herabsetzung mit Wirkung auf den Zeitpunkt der Klageerhebung zu erlangen, so dass es einer (einjährigen) Rückwirkung nicht bedarf und es somit nicht geboten ist, <ref-law> über seinen Wortlaut hinaus auch zugunsten des Unterhaltsschuldners anzuwenden.
bb) Damit erweist sich die Anschlussberufung des Klägers als unbegründet. Wohl ist der Vorinstanz ein offensichtliches Versehen unterlaufen, indessen ändert sich am Verfahrensausgang nichts, weil entgegen der klägerischen Rechtsauffassung sein Abänderungsbegehren nicht rückwirkend auf den 1. Oktober 1998 gutgeheissen werden kann.
4.- Die Beklagte und der Kläger sind je mit ihren Anträgen unterlegen. Bei diesem Ausgang des Verfahrens rechtfertigt es sich, die Gerichtsgebühr beiden Parteien je zur Hälfte aufzuerlegen (Art. 156 Abs. 1 und 3 OG) und die Parteientschädigungen wettzuschlagen (Art. 159 Abs. 3 OG). Beide Parteien haben für das bundesgerichtliche Verfahren um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege ersucht und ihre Bedürftigkeit dargetan. Sowohl in der Berufung wie auch der Anschlussberufung waren Rechtsfragen zu erörtern, welche die Ergreifung dieser Rechtsmittel nicht von vornherein als aussichtslos erscheinen liessen (Art. 152 Abs. 1 OG; <ref-ruling> E. 4b S. 275). Demgemäss ist beiden Parteien die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren und ihnen ein unentgeltlicher Rechtsbeistand beizugeben (Art. 152 Abs. 2 OG; <ref-ruling> E. 3c S. 326), dem eine reduzierte Entschädigung zuzusprechen ist (Art. 9 des Tarifs über die Entschädigungen an die Gegenpartei für das Verfahren vor dem Bundesgericht vom 9. November 1978 [SR 173. 119.1]).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die Berufung wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist. Die Anschlussberufung wird abgewiesen. Der Entscheid des Obergerichts des Kantons Zürich, I. Zivilkammer, vom 6. Februar 2001 wird bestätigt.
2.- a) Das Gesuch der Beklagten um unentgeltliche Rechtspflege wird gutgeheissen und ihr für das bundesgerichtliche Verfahren Rechtsanwalt Walter Furrer, Bleicher-weg 27, 8002 Zürich, als Rechtsbeistand beigegeben.
b) Das Gesuch des Klägers um unentgeltliche Rechtspflege wird gutgeheissen und ihm für das bundesgerichtliche Verfahren Rechtsanwalt Markus Peyer, Ankerstrasse 24, 8004 Zürich, als Rechtsbeistand beigegeben.
3.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 2'000.-- wird den Parteien je zur Hälfte auferlegt, einstweilen jedoch auf die Bundesgerichtskasse genommen.
4.- Die Parteientschädigungen werden wettgeschlagen.
5.-a) Rechtsanwalt Walter Furrer wird mit Fr. 1'000.-- aus der Bundesgerichtskasse entschädigt.
b) Rechtsanwalt Markus Peyer wird mit Fr. 1'000.-- aus der Bundesgerichtskasse entschädigt.
6.- Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Zivilkammer, schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 24. August 2001
Im Namen der II. Zivilabteilung des
SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber: