Sachverhalt:
A. X._, geboren am 13. August 1988, beging im Zeitraum von März 2006 bis 30. Mai 2008 gemäss Anklageschrift der Jugendanwaltschaft Limmattal/Albis vom 1. April 2009 eine Vielzahl von Delikten, darunter schwere Körperverletzung (<ref-law>), mehrfacher Raub (<ref-law>), mehrfacher Raub (<ref-law>), teilweise in Verbindung mit <ref-law>, Erpressung (<ref-law>), mehrfache einfache Körperverletzung (<ref-law>), teilweise in Verbindung mit <ref-law> sowie mehrfache versuchte Nötigung (<ref-law> i.V.m. <ref-law>).
Die Delikte verübte er vor, teilweise während sowie zwischen vorsorglich angeordneten Aufenthalten in sozialpädagogischen Einrichtungen sowie nach Inhaftierungen im Sinne von Untersuchungs- und Sicherheitshaft. Am 21. Juli 2008 trat er zum vorzeitigen Massnahmenvollzug in die geschlossene Abteilung des Massnahmenzentrums Uitikon ein. Zufolge wiederholter Übergriffe auf Mitinsassen wurde die Massnahme wegen Nichtdurchführbarkeit am 11. Februar 2009 durch die Verantwortlichen abgebrochen bzw. eingestellt. Am 30. März 2009 wurde X._ der vorzeitige Massnahmenantritt nach <ref-law> bewilligt. Er wurde am 8. April 2009 in die Strafanstalt Pöschwies eingewiesen.
X._ wurde zweimal psychiatrisch begutachtet. Das erste Gutachten des Kinder- und Jugendpsychiatrischen Dienstes des Kantons Zürich datiert vom 13. Februar 2008, das zweite, welches im Sinne einer "Nachbegutachtung" in Auftrag gegeben wurde, vom 19. März 2009.
B. Das Jugendgericht Horgen sprach X._ am 1. Juli 2009 der angeklagten Delikte schuldig und verurteilte ihn zu 4 1⁄2 Jahren Freiheitsstrafe (unter Anrechnung von 722 Tagen Haft und Massnahmenvollzug) und zu einer Busse von Fr. 100.--. Es ordnete eine stationäre Massnahme im Sinne von <ref-law> an und schob den Vollzug der Freiheitsstrafe auf.
Dagegen liess der Beurteilte - beschränkt auf die Anordnung der stationären Massnahme - Berufung führen. In Abweisung des Rechtsmittels bestätigte das Obergericht des Kantons Zürich am 28. Mai 2010 das erstinstanzliche Urteil.
C. Mit Beschwerde in Strafsachen beantragt X._, das angefochtene Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich aufzuheben und die Sache an die Vorinstanz zu neuer Entscheidung zurückzuweisen. Für den Fall, dass das Bundesgericht reformatorisch entscheiden sollte, sei von der Anordnung der stationären Massnahme im Sinne von <ref-law> abzusehen und die rechtskräftige Freiheitsstrafe von 4 1⁄2 Jahren, unter Anrechnung der erstandenen Haft bzw. des Massnahmenvollzugs, für vollziehbar zu erklären. Ferner ersucht X._ um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.
D. Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. Im bundesgerichtlichen Verfahren ist ausschliesslich die Anordnung der stationären Massnahme im Sinne von <ref-law> zu überprüfen. Gegen die Anwendung des neuen Rechts hat der Beschwerdeführer zu Recht keine Einwendungen erhoben (vgl. hierzu Ziff. 2 Abs. 1 Satz 1 der Schlussbestimmungen der Änderung des StGB vom 13. Dezember 2002).
2. Die Vorinstanz erwägt, der Beschwerdeführer sei im Sinne von <ref-law> psychisch schwer gestört. Er weise gemäss den massgeblichen Gutachten des Kinder- und Jugendpsychiatrischen Dienstes des Kantons Zürich vom 13. Februar 2008 und 19. März 2009 eine Störung des Sozialverhaltens bei fehlenden sozialen Bindungen, eine dissoziale Persönlichkeitsstörung, ein narzisstisches und paranoides Persönlichkeitsbild und damit eine kombinierte Persönlichkeitsstörung sowie eine emotional instabile Persönlichkeitsstörung auf. Dazu komme der Verdacht einer Abhängigkeit von Cannabinoiden. Seine zahlreichen Verbrechen und Vergehen stünden mit der psychischen Störung im Zusammenhang. Es gehe von ihm die Gefahr weiterer Delinquenz aus. Insbesondere die Rückfallgefahr für Gewaltdelikte (schwere Körperverletzung, qualifizierter Raub) müsse als sehr hoch eingestuft werden. Durch eine Massnahme nach <ref-law> liesse sich diese Gefahr nach Einschätzung der Gutachter deutlich verringern. Von der Behandlungsfähigkeit des Beschwerdeführers sei ebenso wie von seiner Motivation bzw. Motivierbarkeit auszugehen. Sie ergäben sich insbesondere aus dem Behandlungsbericht vom 27. April 2010. Im Übrigen fiele bei sich akzentuierenden Motivationsstörungen des Beschwerdeführers eine Zwangsbehandlung in Betracht. Unter diesen Umständen erweise sich eine Massnahme nach <ref-law> als notwendig und sei deshalb anzuordnen.
Der Beschwerdeführer rügt eine Verletzung von <ref-law>. Die Vorinstanz ordne eine stationäre Massnahme an, obwohl die rechtlichen Voraussetzungen hierfür fehlten. Sie nehme insbesondere an, dass er psychisch schwer gestört sei, wiewohl eine solche Störung in den ärztlichen Entscheidgrundlagen nicht dokumentiert sei, und gehe ohne Begründung von der rechtlichen Relevanz der psychiatrischen Diagnose und der Notwendigkeit einer psychiatrischen Behandlung aus. Dafür fänden sich in den Entscheidgrundlagen jedoch keine Anhaltspunkte. Im Gegenteil werde im Gutachten 2008 eine Unterbringung nach <ref-law> empfohlen und festgestellt, dass er primär der sozialpädagogischen Führung bedürfe und eine "offene Unterbringung" in seinem Fall möglich sei. Auch im Gutachten 2009 werde nicht von einer schweren psychischen Störung gesprochen. Dazu, ob er spezifisch bezogen auf <ref-law> massnahmebedürftig und -fähig sei, äussere sich die Vorinstanz im angefochtenen Entscheid ebenso wenig wie zur Frage der Verhältnismässigkeit der Massnahme, obschon dieser Problematik namentlich im Kontext mit <ref-law> - der Anordnung einer Massnahme des Erwachsenenstrafrechts im Jugendstrafverfahren - besondere Bedeutung beizumessen wäre.
3. 3.1 Wenn ein Täter vor und nach Vollendung des 18. Altersjahrs Straftaten begangen hat, die gleichzeitig zu beurteilen sind, und der Täter massnahmebedürftig ist, stehen die Massnahmen sowohl des JStG als auch des StGB zur Auswahl, wobei diejenige Massnahme anzuordnen ist, welche nach den Umständen erforderlich erscheint (<ref-law>). Damit wird ermöglicht, bei "Übergangstätern" bzw. in "gemischten Fällen" die im Einzelfall zweckmässigste Massnahme auszusprechen. Massgeblich sind in erster Linie die persönlichen Verhältnisse des Täters und das Schutzbedürfnis der Öffentlichkeit (CHRISTOF RIEDO, Wenn aus Kälbern Rinder werden, AJP 2010, S. 176 ff.; S. 182 Fn 42; HANSRUEDI GRÜBER/CHRISTOPH HUG/PATRIZIA SCHLÄFLI, Basler Kommentar, Strafrecht I, 2. Aufl., 2007, <ref-law> N. 16).
3.2 Eine stationäre therapeutische Massnahme zur Behandlung psychischer Störungen ist anzuordnen, wenn eine Strafe allein nicht geeignet ist, der Gefahr weiterer Straftaten des Täters zu begegnen, wenn ein Behandlungsbedürfnis des Täters besteht oder die öffentliche Sicherheit dies erfordert und wenn die Voraussetzungen von <ref-law> erfüllt sind (<ref-law>). Die Massnahme setzt voraus, dass der mit ihr verbundene Eingriff in die Persönlichkeitsrechte des Täters im Hinblick auf die Wahrscheinlichkeit und Schwere weiterer Straftaten nicht unverhältnismässig ist (<ref-law>).
3.3 Nach <ref-law> ist für die Anordnung einer stationären therapeutischen Massnahme erforderlich, dass der Täter psychisch schwer gestört ist. Nach der Rechtsprechung genügt hiefür nicht jede geistige Anomalie im sehr weiten medizinischen Sinne (vgl. Urteil des Kassationshofs 6S.427/2005 vom 6. April 2006 E. 2.3 zu Art. 43 Ziff. 1 Abs 1 aStGB). Einzig psychopathologische Zustände von einer gewissen Ausprägung bzw. relativ schwerwiegende Arten und Formen geistiger Erkrankungen im medizinischen Sinne vermögen diesen Anforderungen zu genügen und können als geistige Abnormität im rechtlichen Sinne von Art. 59 qualifiziert werden (vgl. dazu Urteile des Kassationshofs 6S.592/1990 E. 2b vom 26. Juli 1991, 6S.7/1998 E. 3 vom 13. Februar 1998, 6S.768/1999 E. 1a vom 29. Januar 2000; ausführlich MARIANNE HEER, Basler Kommentar, Strafrecht I, 2. Aufl. 2007, Art. 59 N. 10, 12, 22).
3.4 Neben dem Erfordernis der schweren psychischen Störung setzt die Anordnung einer stationären Behandlung gemäss <ref-law> voraus, dass der Täter ein Verbrechen oder Vergehen begangen hat, das mit seiner psychischen Störung in Zusammenhang steht (lit. a), und dass zu erwarten ist, dadurch lasse sich der Gefahr weiterer mit seiner psychischen Störung in Zusammenhang stehender Taten begegnen (lit. b). Es muss eine hinreichende Wahrscheinlichkeit dafür bestehen, dass sich durch die Behandlung die Gefahr weiterer Straftaten deutlich verringern lässt. Die bloss vage Möglichkeit einer Verringerung der Gefahr reicht nicht aus (<ref-ruling> E. 3.4.1).
3.5 Gemäss <ref-law> muss sich das Gericht bei seinem Entscheid über die Anordnung einer stationären Massnahme zur Behandlung psychischer Störungen nach <ref-law> auf eine sachverständige Begutachtung stützen, die sich über die Notwendigkeit und die Erfolgsaussichten einer Behandlung des Täters (lit. a), die Art und die Wahrscheinlichkeit weiterer möglicher Straftaten (lit. b) und die Möglichkeiten des Vollzugs der Massnahme äussert. Hat der Täter eine der Anlasstaten gemäss <ref-law> begangen, ist die Begutachtung durch einen Sachverständigen vorzunehmen, der den Täter weder behandelt noch in anderer Weise betreut hat (<ref-law>).
4. 4.1 Die Vorinstanz stützt sich bei der Beurteilung des psychischen Zustands des Beschwerdeführers auf die Gutachten des Kinder- und Jugendpsychiatrischen Dienstes vom 13. Februar 2008 und vom 19. März 2009. Sie folgt der gutachterlichen Diagnose uneingeschränkt. Der Beschwerdeführer leidet danach exemplarisch an einer dissozialen Persönlichkeitsstörung mit narzisstischen und impulsiven Elementen im Sinne einer kombinierten Persönlichkeitsstörung und an einem Abhängigkeitssyndrom mit gegenwärtiger Abstinenz aufgrund einer beschützenden Umgebung (Gutachten 2008, S. 33 ff; Gutachten 2009, S. 14, 18). Das verfestigte psychiatrische Störungsbild, welches mit einer erheblichen Beeinträchtigung der sozialen Funktionsfähigkeit einhergehe, negative Auswirkungen auf alle Lebensbereiche zeitige und einen Leidensdruck beim Beschwerdeführer auslöse, könne als schwer bezeichnet werden (Gutachten 2008, S. 34, 35, 44; Gutachten 2009, S. 16, 18). Daraus ergibt sich, dass die in ihrem Ausmass und in ihrer Ausprägung festgestellte Abweichung des Seelenzustands des Beschwerdeführers von der Norm evident ist. Die Vorinstanz durfte damit von der rechtlichen Relevanz der psychiatrischen Diagnose ausgehen und das Vorliegen einer schweren psychischen Störung im Sinne von <ref-law> bejahen.
Für die Beurteilung der Schwere der psychischen Störung ist nicht massgebend, ob sie geeignet ist bzw. war, die Schuldfähigkeit des Täters aufzuheben oder zu beeinträchtigen (vgl. hierzu das bundesgerichtliche Urteil 6B_52/2010 E. 2.3 vom 22. März 2010). Behandlungsbedürfnis und Verantwortlichkeit sind im Prinzip voneinander unabhängig (GÜNTER STRATENWERTH, Schweizerisches Strafrecht, AT II, Strafen und Massnahmen, 2. Aufl., Bern 2006, § 9 N. 10). Der Beschwerdeführer vermag daher aus der gutachterlichen Beurteilung seiner Schuldfähigkeit (als nicht bzw. als nur leicht vermindert) in Bezug auf die Schwere der bei ihm festgestellten psychischen Störung nichts abzuleiten. Dasselbe gilt für die gutachterlichen Massnahmenempfehlung. Die Sachverständigen fassten entgegen der Vorbringen in der Beschwerde nie eine Unterbringung in eine offene Anstalt mit oder ohne psychiatrische Ausrichtung ins Auge, sondern empfahlen stets - namentlich mit Blick auf das psychiatrische Störungsbild des Beschwerdeführers und seine Gefährlichkeit - die stationäre Unterbringung in einer geschlossenen Einrichtung mit psychotherapeutischer Behandlung (Gutachten 2008, S. 42, 48; Gutachten 2009, S. 16 f., 19 f.).
4.2 Die Vorinstanz bejaht die Massnahmebedürftigkeit und -fähigkeit des Beschwerdeführers im Hinblick auf <ref-law> klar (vgl. angefochtenen Entscheid, S. 7-9). Sie stellt auch hierfür namentlich auf die Gutachten 2008 und 2009 ab. Ausgehend von der insbesondere für Gewaltdelikte als hoch beurteilten Rückfallgefahr wird von den Sachverständigen trotz der zurückhaltenden Einschätzung der Effektivität einer Behandlung insoweit klar betont, dass (nur) eine stationäre Behandlung in Form einer konstanten, langjährigen Intervention die Wahrscheinlichkeit erneuter Delikte zu reduzieren vermöge. Die Behandlungsversuche müssten deshalb unbedingt weitergeführt werden (Gutachten 2008, S. 41 f.; Gutachten 2009, S. 16, 19 f.). Eine Unterbringung des Beschwerdeführers im Sinne von <ref-law> erachten die Sachverständigen nicht mehr als sinnvoll. Sie gehen insoweit vielmehr - bei hoher Behandlungsbedürftigkeit und grundsätzlich gegebener Therapiefähigkeit des Beschwerdeführers - von der Notwendigkeit und Eignung einer Massnahme nach <ref-law> aus (Gutachten 2009, S. 19 f.). Diese gutachterliche Einschätzung wird im Therapiebericht des Justizvollzugs Zürich, Psychiatrisch-Psychologischer Dienst der Strafanstalt Pöschwies, vom 27. April 2010 bestätigt. Danach hat der Beschwerdeführer, welcher am 8. April 2009 zum vorzeitigen Massnahmenvollzug in die genannte Strafanstalt eingewiesen wurde, im Rahmen der laufenden Behandlung bereits "erste positive Schritte" erzielt bzw. "therapeutische Fortschritte" gemacht (vgl. S. 15).
4.3 Eine stationäre Behandlung verlangt vom Betroffenen ein Mindestmass an Kooperationsbereitschaft (vgl. <ref-ruling> E. 4c/dd in Bezug auf die Einweisung in eine Arbeitserziehungsanstalt gemäss Art. 100bis aStGB). An die Therapiewilligkeit im Zeitpunkt des richterlichen Entscheids sind indessen - wie die Vorinstanz zutreffend darlegt - keine allzu strengen Anforderungen zu stellen, zumal es aufgrund der psychischen Erkrankung an der Fähigkeit fehlen kann, die Notwendigkeit und das Wesen einer Behandlung abzuschätzen. Dass der Beschwerdeführer eine therapeutische Massnahme nicht kategorisch ablehnt, zeigt sich daran, dass er sich mit der Anordnung einer stationären Therapie anfänglich einverstanden erklärte (vgl. Gutachten 2009, S. 20) und er eine solche noch vor der ersten Instanz beantragen liess. Die negative Einstellung zur angeordneten Massnahme bezieht sich mithin weniger auf die Behandlung an sich als auf den Umstand, wegen der grundsätzlich unbestimmten Dauer der Massnahme "länger im Gefängnis" bleiben zu müssen (angefochtener Entscheid, S. 9, mit Verweis auf Protokoll, S. 9). Dass die Motivation für eine Behandlung beim Betroffenen nicht klar vorhanden ist, spricht aber nicht gegen ihre Anordnung. Es genügt, wenn er wenigstens motivierbar ist. Dass diese Voraussetzung beim Beschwerdeführer erfüllt ist, nimmt die Vorinstanz gestützt auf den Therapiebericht vom 27. April 2010 (vgl. S. 15) zu Recht an, ergibt sich doch daraus, dass sich der Beschwerdeführer "überraschend gut" bzw. mit Erfolg auf den therapeutischen Prozess gemäss <ref-law> hat einlassen können. Es darf daher davon ausgegangen werden, dass vorliegend eine Chance für einen Behandlungserfolg besteht (vgl. auch <ref-ruling>).
4.4 Die Anordnung der stationären Massnahme ist nach den zutreffenden Ausführungen der Vorinstanz auch verhältnismässig (vgl. angefochtenen Entscheid, S. 6 mit Verweis auf die Ausführungen im erstinstanzlichen Urteil, S. 23, S. 11). Wie sich aus den Akten und dem angefochtenen Entscheid ergibt, war der Beschwerdeführer vor seiner Einweisung in die Strafanstalt Pöschwies zum Vollzug der stationären Massnahme nach <ref-law> vorsorglich in verschiedenen, unter anderem sozialpädagogischen Einrichtungen untergebracht, so vom 30. April 2007 bis 22. September 2007 in der Casa Camarco in Pugerna, vom 7. Oktober 2007 bis 16. März 2008 in der Jugendstätte Burghof sowie vom 21. Juli 2008 bis 21. Januar 2009 im Massnahmenzentrum Uitikon (vgl. Anklageschrift vom 1. April 2009, S. 1 f.). Diese Behandlungsversuche verliefen ohne Erfolg. Ausgehend hievon und insbesondere angesichts der festgestellten hohen Rückfallgefahr für weitere Gewaltdelikte erscheint - nach der Einschätzung der Gutachter - nur noch eine Massnahme im Sinne von <ref-law> als geeignet, um dem Beschwerdeführer die zur Verbesserung der als ungünstig bezeichneten Legalprognose notwendige Behandlung zu erweisen (Gutachten 2009, S. 16 f. und 19 f.; vgl. zur Rückfallgefahr auch die "Beurteilung des aktuellen Rückfallrisikos von Straftätern und Straftäterinnen" des Justizvollzugs des Kantons Zürich vom 13. Mai 2009). Unter diesen Umständen sind dem Beschwerdeführer die mit dem Massnahmenvollzug einhergehenden Freiheitsbeschränkungen rsp. Eingriffe in die Persönlichkeitsrechte zuzumuten bzw. erweisen sie sich unter Verhältnismässigkeitsgesichtspunkten als gerechtfertigt. Dass sich die Anordnung einer Massnahme nach <ref-law> im Jugendstrafverfahren "generell als tendenziell unverhältnismässig" erweisen würde, kann im Übrigen nicht gesagt werden. <ref-law> stellt insoweit klar, dass die im Einzelfall zweckmässigste Massnahme - sei es nun eine solche des JStG oder des StGB - angeordnet werden kann (vgl. E. 3.1; GRÜBER/HUG/SCHLÄFLI, a.a.O., <ref-law> N. 16). Von dieser Möglichkeit hat die Vorinstanz in Abwägung aller Interessen unter Einbezug der persönlichen Verhältnisse des Beschwerdeführers und des Schutzbedürfnisses der Öffentlichkeit Gebrauch gemacht.
5. Der angefochtene Entscheid ist nicht zu beanstanden. Die Vorinstanz würdigt sämtliche für die Frage der Anordnung einer stationären Massnahme nach <ref-law> wesentlichen Gesichtspunkte zutreffend und im Einklang mit Bundesrecht. Die Beschwerde ist damit abzuweisen. Dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung kann wegen Aussichtslosigkeit der Rechtsbegehren nicht stattgegeben werden (<ref-law>). Entsprechend hat der Beschwerdeführer die bundesgerichtlichen Kosten zu tragen (<ref-law>). Seiner finanziellen Lage kann mit herabgesetzten Gerichtsgebühren Rechnung getragen werden (Art. 65 Abs. 2 und <ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 800.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, II. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 7. Oktober 2010
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Favre Arquint Hill