Nichterteilung einer Aufenthaltsbewilligung, hat sich ergeben:
A.- L._, geboren 1958, aus dem Kosovo stammend, arbeitete seit 1988 als Saisonnier in der Schweiz. Sein Aufenthalt im Kanton Luzern wurde mit Saison- bzw. Kurzaufenthaltsbewilligungen geregelt. Am 13. Dezember 1994 stürzte L._ beim Manövrieren eines Krans vier Meter in die Tiefe und erlitt einen Unterschenkelbruch. Seine Verletzung wurde in der Folge medizinisch behandelt, und es wurden - da bei der Heilung Komplikationen auftraten - Abklärungen bei der Eidgenössischen Invalidenversicherung vorgenommen. Während dieser Zeit war die Aufenthaltsbewilligung für L._ jeweils verlängert worden, letztmals bis zum 24. Februar 2000. Am 10. März 2000 lehnte die Fremdenpolizei des Kantons Luzern eine weitere Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung ab und setzte L._ eine Ausreisefrist bis zum 31. Mai 2000. Diese Verfügung erwuchs, wiewohl die Ausreisefrist für L._ wegen der vorübergehenden Anwesenheit seiner Ehefrau und seinen Kindern in der Schweiz noch bis zum 1. September 2000 verlängert worden war, in Rechtskraft.
B.- Am 8. August 2000 stellte L._ bei der Fremdenpolizei des Kantons Luzern ein "Gesuch um Aufenthaltsbewilligung für invalid gewordene Ausländer" gestützt auf Art. 13 lit. b der Verordnung vom 6. Oktober 1986 über die Begrenzung der Zahl der Ausländer (BVO, SR 823. 21). Mit Verfügung vom 9. Oktober 2000 wies die Fremdenpolizei des Kantons Luzern das Gesuch ab.
Gegen diese Verfügung erhob L._ Verwaltungsbeschwerde beim Militär-, Polizei- und Umweltschutzdepartement (heute Sicherheitsdepartement) des Kantons Luzern. Er verlangte, es sei ihm eine Aufenthaltsbewilligung gestützt auf Art. 13 lit. b BVO zu erteilen, eventuell sei dem Bundesamt für Flüchtlinge ein Gesuch um Einschluss in die humanitäre Aktion 2000 zu stellen. Sodann ersuchte er das Departement um die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
Am 7. Mai 2001 wies das Sicherheitsdepartement des Kantons Luzern die Beschwerde ab, verweigerte L._ die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und wies ihn an, den Kanton Luzern bis zum 15. Juni 2001 zu verlassen. Am 24. Mai 2001 reiste L._ aus der Schweiz aus.
C.- Mit Eingabe vom 30. Mai 2001 lässt L._ staatsrechtliche Beschwerde beim Bundesgericht führen mit den Anträgen, den Entscheid des Sicherheitsdepartements aufzuheben und die Sache zur Neubeurteilung an das Departement zurückzuweisen. Sodann ersucht L._ um die Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung für das Verfahren vor dem Bundesgericht.
Das Sicherheitsdepartement des Kantons Luzern beantragt, auf die staatsrechtliche Beschwerde nicht einzutreten, eventuell sie abzuweisen.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.-Der Beschwerdeführer hat staatsrechtliche Beschwerde erhoben. Dieses Rechtsmittel setzt - neben der Erschöpfung des kantonalen Instanzenzuges (Art. 86 OG) - voraus, dass die behauptete Rechtsverletzung nicht sonstwie durch Klage oder Rechtsmittel beim Bundesgericht oder einer anderen Bundesbehörde gerügt werden kann (Art. 84 Abs. 2 OG; Subsidiarität der staatsrechtlichen Beschwerde).
a) Mit der vorliegenden, gegen den Beschwerdeentscheid des Sicherheitsdepartements gerichteten staatsrechtlichen Beschwerde wird - abgesehen von der behaupteten Verletzung des rechtlichen Gehörs (<ref-law>) - gerügt, dass die Verweigerung der streitigen Aufenthaltsbewilligung gegen das Rechtsgleichheitsgebot bzw. das Diskriminierungsverbot (Art. 8 Abs. 1 und 2 BV) verstosse. Damit werden Einwendungen erhoben, die auf die Geltendmachung eines Rechtsanspruches auf die anbegehrte Aufenthaltsbewilligung hinauslaufen.
Solche Einwendungen sind nach einem kürzlich ergangenen Grundsatzentscheid des Bundesgerichts (<ref-ruling>) aufgrund der Subsidiaritätsregel von Art. 84 Abs. 2 OG im Verfahren der eidgenössischen Verwaltungsgerichtsbeschwerde zu erheben, unabhängig davon, ob der behauptete, nach Art. 100 Abs. 1 lit. b Ziff. 3 OG für die Zulässigkeit dieses Rechtsmittels massgebende Rechtsanspruch tatsächlich besteht. Der dargelegte Rechtsweg setzt sodann voraus, dass zuvor ein Entscheid der nach Art. 98a OG zuständigen kantonalen Gerichtsinstanz erwirkt wird, und zwar auch in Kantonen, in denen - wie im Kanton Luzern (vgl. § 19 des Gesetzes von 1. Dezember 1948 über die Niederlassung und den Aufenthalt sowie über die Zwangsmassnahmen im Ausländerrecht) - dieses kantonale Rechtsmittel seinerseits nur bei Vorliegen eines Rechtsanspruches offen steht. Auf direkt gegen abschlägige Entscheide kantonaler Verwaltungsbehörden gerichtete staatsrechtliche Beschwerden, mit denen ein Rechtsanspruch auf die verweigerte ausländerrechtliche Bewilligung geltend gemacht wird, tritt das Bundesgericht - in Änderung der bisherigen Praxis - auch in Kantonen mit "anspruchsabhängigem" Rechtsmittel künftig nicht mehr ein (E. 1b sowie E. 2 S. 164 ff. des zitierten Entscheids).
b) Diese Rechtsprechung war dem Beschwerdeführer bei Einreichung der staatsrechtlichen Beschwerde noch nicht bekannt. Seine Eingabe ist daher nach der bisherigen Praxis zu behandeln. Danach ist zunächst zu prüfen, ob auf die anbegehrte Aufenthaltsbewilligung ein (grundsätzlicher) Rechtsanspruch besteht. Ist ein Anspruch gegeben, steht der Weg der eidgenössischen Verwaltungsgerichtsbeschwerde offen (Art. 100 Abs. 1 lit. b Ziff. 3 OG; <ref-ruling> E. 1a S. 62 f.; <ref-ruling> E. 2 S. 381, 425 E. 1 S. 427, mit Hinweisen), womit die Sache zur materiellen Beurteilung an das nach Art. 98a OG zuständige kantonale Gericht zu überweisen wäre (vgl. hiezu und zur bisherigen Praxis: <ref-ruling> E. 1c S. 147 f. sowie E. 3 S. 152). Besteht dagegen kein solcher Anspruch, unterliegt der letztinstanzliche kantonale Entscheid der staatsrechtlichen Beschwerde, doch fehlt es zur Anfechtung des abschlägigen Entscheids - von der Möglichkeit gewisser Verfahrensrügen abgesehen (<ref-ruling> E. 3b S. 86; <ref-ruling> E. 8e S. 398, je mit Hinweisen) - an der nach Art. 88 OG für die staatsrechtliche Beschwerde erforderlichen Legitimation (<ref-ruling> E. 1 S. 26; <ref-ruling> E. 1a S. 270; <ref-ruling> E. 2a S. 84 bzw. E. 7a S. 94; <ref-ruling> E. 8e S. 398).
2.- a) Gemäss Art. 4 des Bundesgesetzes vom 26. März 1931 über Aufenthalt und Niederlassung der Ausländer (ANAG; SR 142. 20) entscheiden die zuständigen Behörden, im Rahmen der gesetzlichen Vorschriften und der Verträge mit dem Ausland, nach freiem Ermessen über die Bewilligung von Aufenthalt und Niederlassung. Es besteht damit grundsätzlich kein Anspruch auf Erteilung bzw. Verlängerung einer Aufenthaltsbewilligung, es sei denn, der Ausländer könne sich auf eine Sondernorm des Bundesrechts (einschliesslich Verfassungsrecht) oder eines Staatsvertrages berufen (<ref-ruling> E. 1a S. 62 f., 161 E. 1a S. 164; <ref-ruling> E. 2 S. 381, je mit Hinweisen).
b) Vorliegend verfügt der Beschwerdeführer offensichtlich über keinen Rechtsanspruch auf die anbegehrte Aufenthaltsbewilligung. Er kann sich weder auf Vorschriften des Bundesgesetzes über Aufenthalt und Niederlassung der Ausländer noch auf irgendwelche staatsvertragliche Normen berufen. Die von ihm herangezogenen Bestimmungen der eidgenössischen Begrenzungsverordnung legen die Bedingungen fest, unter denen die Kantone Aufenthaltsbewilligungen erteilen dürfen, begründen aber selber keinen Anspruch auf eine Bewilligung (<ref-ruling> E. 1b S. 3). Dies gilt insbesondere auch für Art. 8 BVO (unveröffentlichtes Urteil vom 7. März 1996 i.S. Feuz, E. 3b/bb), der die prioritären Rekrutierungsgebiete bzw. entsprechende geografische Schranken für die Zulassung von ausländischen Arbeitskräften festlegt (EU/EFTA-Raum). Was der Beschwerdeführer zur Auslegung und Handhabung dieser Bestimmung ausführt, vermag dies nicht in Frage zu stellen (vgl. zur Verfassungs- und Gesetzmässigkeit von Art. 8 bzw. Art. 28 BVO: <ref-ruling> E. 2 S. 117 ff.). Entsprechendes gilt für Art. 13 lit. b BVO, wonach Ausländer, die in der Schweiz invalid geworden sind und ihre bisherige Tätigkeit nicht weiterführen können, von den Höchstzahlen der Begrenzungsverordnung ausgenommen sind.
Auch diese Bestimmung verschafft keinen Rechtsanspruch auf eine Aufenthaltsbewilligung; ein entsprechender Unterstellungsentscheid hat lediglich zur Folge, dass eine allfällige (freiwillig) erteilte Bewilligung des Kantons nicht auf dessen Kontingent angerechnet wird und der betroffene Ausländer von den Höchstzahlen der Begrenzungsverordnung ausgenommen bleibt (unveröffentlichte Urteile vom 23. September 1994 i.S. Krasniqi. , E. 2d, und vom 18. September 1996 i.S.
Mahmutovic. , E. 1d). Im Übrigen ist Art. 13 lit. b BVO entgegen der Annahme des Beschwerdeführers auch auf Ausländer anwendbar, die nicht aus dem EU/EFTA-Raum stammen, sofern sie bisher zur Ausübung einer Erwerbstätigkeit in der Schweiz zugelassen waren. Die Rüge, es würden gewisse Nationalitäten durch Art. 13 lit. b BVO diskriminiert, stösst daher ins Leere.
c) Hat der Beschwerdeführer keinen Rechtsanspruch auf die Erteilung der anbegehrten Aufenthaltsbewilligung, entfällt die Möglichkeit einer Verwaltungsgerichtsbeschwerde.
Zulässig ist einzig die staatsrechtliche Beschwerde, als welche der Beschwerdeführer seine Eingabe auch verstanden haben will. Nach dem Gesagten (vgl. E. 1b) fehlt es ihm mangels eines Rechtsanspruchs aber an der Legitimation, soweit er die Verweigerung der Aufenthaltsbewilligung in der Sache anfechten will.
d) Trotz fehlender Legitimation in der Sache ist der Beschwerdeführer befugt, eine Verletzung jener Verfahrensgarantien geltend zu machen, deren Missachtung eine formelle Rechtsverweigerung darstellt (grundlegend: <ref-ruling> E. 3c S. 312 f.; <ref-ruling> E. 3b S. 86 sowie E. 7b S. 94; <ref-ruling> E. 1 S. 26 f.). Dabei sind aber Rügen nicht zu hören, die im Ergebnis auf eine materielle Überprüfung des Bewilligungsentscheids abzielen, so etwa die Behauptung, Beweisanträge seien wegen Unerheblichkeit oder willkürlicher antizipierter Beweiswürdigung abgelehnt worden und die Begründung des angefochtenen Entscheids sei unvollständig oder zu wenig differenziert ausgefallen und setze sich nicht mit sämtlichen von den Parteien erhobenen Argumenten auseinander (vgl. <ref-ruling> E. 1c S. 236; <ref-ruling> E. 4a S. 95; <ref-ruling> E. 3c S. 313).
Der Beschwerdeführer macht eine Verletzung seines Anspruches auf rechtliches Gehör (<ref-law>) geltend, welche er darin erblickt, dass das Departement eine "aktenkundige Tatsache", nämlich das Bestehen einer SUVA-Rente, übersehen habe (vgl. S. 7 der Beschwerdeschrift).
Diese Rüge lässt sich von der materiellen Beurteilung, ob dem Beschwerdeführer gestützt auf Art. 13 lit. b BVO eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen sei (vgl. das entsprechende Rechtsbegehren in der Beschwerde vom 27. Oktober 2000 an das Departement), nicht trennen, weshalb darauf nicht einzutreten ist.
3.- Nach dem Gesagten kann auf die staatsrechtliche Beschwerde nicht eingetreten werden.
Bei diesem Verfahrensausgang hat der Beschwerdeführer die bundesgerichtlichen Kosten zu tragen (Art. 156 Abs. 1 in Verbindung mit Art. 153 und 153a OG). Dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung kann wegen der Aussichtslosigkeit der gestellten Rechtsbegehren nicht entsprochen werden (Art. 152 Abs. 1 OG). Bei der Festsetzung der Gerichtsgebühr wird der finanziellen Lage des Beschwerdeführers Rechnung getragen.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Auf die staatsrechtliche Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.- Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3.- Die Gerichtsgebühr von Fr. 1'000.-- wird dem Beschwerdeführer auferlegt.
4.- Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer und dem Sicherheitsdepartement des Kantons Luzern schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 25. Oktober 2001
Im Namen der II. öffentlichrechtlichen Abteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Der Gerichtsschreiber: