(Beweiswürdigung; in dubio pro reo), hat sich ergeben:
A.- Die Staatsanwaltschaft des Kantons Zürich warf T._ vor, am frühen Morgen des 22. Januar 1997 im Anschluss an ein Würfelspiel C.K._ mit einem stumpfen Dreikant-Holzstück erschlagen und seinen Kleidertaschen Bargeld im Betrag von Fr. 1'300.-- entnommen zu haben, das er zuvor im Spiel an ihn verloren hatte. Die I. Strafkammer des Obergerichts verurteilte T._ am 8. April 1999 wegen Mordes und Raubes zu 14 Jahren Zuchthaus, bei Anrechnung der ausgestandenen Haft sowie des vorzeitigen Strafvollzugs, und ordnete eine ambulante Behandlung an. Zudem verpflichtete sie T._ zu Genugtuungs- und Schadenersatzleistungen an die Geschädigten A.K._ und B.K._.
T._ erhob kantonale Nichtigkeitsbeschwerde gegen dieses Urteil und beantragte, dieses sei aufzuheben und die Sache zur Neubeurteilung an die I. Strafkammer zurückzuweisen.
Gleichzeitig meldete er beim Obergericht eidgenössische Nichtigkeitsbeschwerde an, reichte in der Folge jedoch keine Begründung ein.
Das Kassationsgericht des Kantons Zürich wies die Nichtigkeitsbeschwerde am 1. September 2000 ab, soweit es darauf eintrat.
B.- Mit staatsrechtlicher Beschwerde vom 8. Oktober 2000 beantragt T._ die Aufhebung der Urteile des Kassationsgerichts und des Obergerichts, wobei ihm für das bundesgerichtliche Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege zu bewilligen sei. Er rügt Willkür in der Beweiswürdigung sowie eine Verletzung der Begründungspflicht, wofür er sich auf Art. 4 der alten Bundesverfassung vom 29. Mai 1874 (aBV) und auf <ref-law> stützt.
Die Staatsanwaltschaft sowie das Obergericht und das Kassationsgericht haben auf eine Vernehmlassung ausdrücklich verzichtet. Die Beschwerdegegner haben keine Stellungnahme eingereicht.

Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1.- Der Aufhebungsantrag des Beschwerdeführers bezieht sich nicht nur auf das Urteil des Kassationsgerichts vom 1. September 2000, sondern auch auf dasjenige des Obergerichts vom 8. April 1999. Anfechtungsobjekt der staatsrechtlichen Beschwerde sind aber grundsätzlich nur letztinstanzliche kantonale Entscheide (Art. 86 Abs. 1 OG). Nach der Rechtsprechung des Bundesgerichts kann der Entscheid einer unteren kantonalen Instanz ausnahmsweise mitangefochten werden, wenn die letzte kantonale Instanz diesen nur mit beschränkter Kognition überprüfen durfte (sog. "Dorénaz-Praxis", begründet in <ref-ruling> ff.). Diese Ausnahmeregel wird seit <ref-ruling> E. 1b nur unter der zusätzlichen Voraussetzung angewendet, dass entweder der letzten kantonalen Instanz nicht sämtliche vor Bundesgericht erhobenen Rügen unterbreitet werden konnten, oder dass solche Rügen zwar von der letzten kantonalen Instanz zu beurteilen waren, jedoch mit einer engeren Prüfungsbefugnis als sie dem Bundesgericht zusteht (<ref-ruling> E. 8b; <ref-ruling> E. 1a/aa; je mit Hinweisen). Der Beschwerdeführer war mit den vor Bundesgericht erhobenen Rügen der willkürlichen Beweiswürdigung und der Verletzung der Begründungspflicht bereits vor dem Kassationsgericht zugelassen (§ 430 Abs. 1 Ziff. 4 der Strafprozessordnung des Kantons Zürich vom 4. Mai 1919 [StPO/ZH]; Donatsch/Schmid, Kommentar zur StPO des Kantons Zürich, Zürich 1999, Rz. 19 - 21 zu § 430; Niklaus Schmid, Strafprozessrecht, 3. Aufl. , Zürich 1997, N 1072 f.); dessen Prüfungsbefugnis ist nicht enger als diejenige des Bundesgerichts im Verfahren der staatsrechtlichen Beschwerde (vgl.
Donatsch/Schmid, a.a.O., Rz. 21 zu § 430; BGE <ref-ruling> E. 1a/bb). Auf den Antrag um Aufhebung des obergerichtlichen Urteils kann folglich nicht eingetreten werden.
Die übrigen Sachurteilsvoraussetzungen sind erfüllt und geben zu keinen Bemerkungen Anlass. Auf die Beschwerde ist im dargelegten Umfang einzutreten.
2.- Der Beschwerdeführer wirft dem Kassationsgericht vor, das innere Tatgeschehen willkürlich gewürdigt und die Rüge, das obergerichtliche Urteil sei ungenügend begründet, zu Unrecht zurückgewiesen zu haben. Damit erachtet er Art. 4 aBV sowie <ref-law> als verletzt.
Die verfassungsmässigen Anforderungen an die Beweiswürdigung im Strafprozess ergeben sich aus der Unschuldsvermutung (in dubio pro reo), die in Art. 6 Ziff. 2 EMRK und - seit dem 1. Januar 2000 - in <ref-law> gewährleistet ist. Demgegenüber ist nicht ersichtlich, inwiefern der vom Beschwerdeführer angerufene <ref-law>, der die Rechtsgleichheit betrifft, vorliegend von Bedeutung sein sollte. Da die Beschwerde Ausführungen zum Willkürverbot enthält, darf angenommen werden, der Beschwerdeführer erachte in Wirklichkeit <ref-law> als verletzt.
3.- a) Nach dem Grundsatz in dubio pro reo ist bis zum gesetzlichen Nachweis der Schuld zu vermuten, dass der wegen einer strafbaren Handlung Angeklagte unschuldig ist (<ref-ruling> E. 2b S. 35). Als Beweiswürdigungsregel besagt der Grundsatz, dass sich der Strafrichter nicht von der Existenz eines für den Angeklagten ungünstigen Sachverhalts überzeugt erklären darf, wenn bei objektiver Betrachtung Zweifel bestehen, ob sich der Sachverhalt so verwirklicht hat. Er ist verletzt, wenn der Strafrichter an der Schuld des Angeklagten hätte zweifeln müssen. Dabei sind bloss abstrakte und theoretische Zweifel nicht massgebend, weil solche immer möglich sind und absolute Gewissheit nicht verlangt werden kann. Entscheidend ist, ob die Zweifel erheblich und nicht zu unterdrücken sind, das heisst sich nach der objektiven Sachlage aufdrängen (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 2c S. 37).
b) Das Bundesgericht prüft frei, ob die mit kantonaler Nichtigkeitsbeschwerde erhobene Rüge, das Obergericht habe die Beweise willkürlich gewürdigt, vom Kassationsgericht zu Unrecht verneint worden ist (BGE <ref-ruling> E. 1a/cc; <ref-ruling> E. 1b). Praktisch hat dies zur Folge, dass sich das Bundesgericht - anhand der Vorbringen des Beschwerdeführers (Art. 90 Abs. 1 OG) - auch mit der Beweiswürdigung des Obergerichts unmittelbar auseinander setzt und diese auf Willkür hin überprüft (BGE <ref-ruling> E. 1a/cc). Das Bundesgericht hebt den angefochtenen Entscheid demnach nur auf, wenn es zum Schluss kommt, dass das Obergericht den Beschwerdeführer verurteilte, obwohl bei objektiver Betrachtung des ganzen Beweisergebnisses offensichtlich erhebliche und schlechterdings nicht zu unterdrückende Zweifel an seiner Schuld fortbestanden (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 2d S. 38). Willkür liegt nicht schon dann vor, wenn die gerichtlichen Schlussfolgerungen nicht mit der Darstellung des Angeklagten übereinstimmen (<ref-ruling> E. 2b) und jedenfalls im Ergebnis haltbar sind (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 5b S. 134 und 10 E. 3a mit Hinweisen).
c) Der äussere Ablauf der fraglichen Delikte ist unbestritten und stellt sich nach den Aussagen des Beschwerdeführers, von denen die kantonalen Behörden ausgegangen sind, wie folgt dar:
Der Beschwerdeführer spielte in der Nacht vom 21. auf den 22. Januar 1997 mit C.K._ in dessen illegalem Spielclub in Zürich mit Würfeln um Geld. Als einzige der ursprünglich Anwesenden setzten sie das Spiel bis zum frühen Morgen fort. Im Verlauf des Spiels begab sich der Beschwerdeführer drei Mal an einen Bancomaten, um Geld abzuheben.
Nachdem er das dort bezogene Bargeld von insgesamt Fr. 1'300.-- sowie die bereits vorher eingesetzten Fr. 240.-- an seinen Spielgegner verloren hatte, begab er sich erneut auf den Weg zum Bancomaten. Bald kehrte er jedoch ohne Geld zurück und bat C.K._, ihm solches zu leihen. Dieser erklärte dem Beschwerdeführer höhnisch, er müsse selbst sehen, wie er zu Geld komme. Kurze Zeit, nachdem der Beschwerdeführer das Lokal wieder verlassen hatte, gelangte er mit derselben Bitte nochmals an C.K._. Als er damit keinen Erfolg hatte, verliess er das Spiellokal wiederum und überlegte sich draussen im Hof, was er tun sollte. Daraufhin kehrte er in das Gebäude zurück und suchte vorerst die Toilette auf, um sich Hände und Gesicht zu waschen. Bei seiner Rückkehr in den Spielraum ergriff er eines der auf der Bartheke herumliegenden Dreikant-Hölzer des Spiels "Okay" und schlug C.K._ damit vier bis fünf Mal auf den Hinterkopf.
Bevor er sich endgültig aus dem Lokal entfernte, entnahm er den Kleidertaschen von C.K._ das darin vorgefundene Bargeld und vergewisserte sich, dass dieser nicht mehr lebte, indem er ihm Mund und Nase zuhielt.
4.- Der Beschwerdeführer beanstandet die gerichtliche Beurteilung des inneren Tathergangs, der Zurechnungsfähigkeit sowie der Beweggründe für die Tat.
a) Das Obergericht hat die mutmasslichen inneren Tatsachen anhand der Protokolle über die Einvernahmen des Beschwerdeführers, des psychiatrischen Gutachtens von Dr.Dr. A. A. Möller, Oberarzt an der Psychiatrischen Universitätsklinik Zürich (PUK), sowie der Ergebnisse der am 8. April 1999 durchgeführten Hauptverhandlung gewürdigt. In seinen Erwägungen fasst es die für das Verfahren wesentlichen Aussagen des Beschwerdeführers zusammen und vergleicht sie in ihrem Aussagegehalt. Dabei erachtet es die ersten Angaben des Beschwerdeführers, die dieser unmittelbar nach seiner Verhaftung am 19. und 20. Februar 1997 machte, als lebensnaher und glaubwürdiger als die späteren Erklärungen, die von jenen in wesentlichen Punkten abweichen. Zu Beginn der Einvernahmen habe sich der Beschwerdeführer noch besser an die Tat erinnern können. Zudem habe er die Frage nach dem Grund für das Geständnis damals spontan mit der Erklärung beantwortet, er habe eine Last auf seinen Schultern getragen; nun fühle er sich erleichtert.
Der Beschwerdeführer hatte anlässlich der Einvernahmen vom 19. und 20. Februar 1997 ausgesagt, C.K._ habe ihn in der Tatnacht wütend gemacht, weil er ihm beim Würfelspiel alles Geld abgenommen und ihn dabei absichtlich provoziert habe. Als er von ihm dann noch verlangt habe, dass er ein viertes Mal beim Bancomaten Geld für das Spiel beschaffe, sei ihm, als er einige Schritte draussen im Hof gemacht habe, erstmals der Gedanke gekommen, ihn zu töten.
Dabei habe er sich überlegt, ob er ihn mit dem Kabel seines Walkmans erdrosseln oder mit einem Barhocker erschlagen solle, jedoch beide Vorgehensweisen als für eine Tötung ungeeignet eingeschätzt. Als er den Spielraum wieder betreten habe, sei sein Blick auf die vier sich auf der Bartheke befindlichen Dreikant-Hölzer eines "Okay"-Spiels gefallen, worauf er sich entschlossen habe, C.K._ mit einem dieser Holzstücke zu töten. Zum Tatmotiv befragt, erklärte der Beschwerdeführer, C.K._ sei ein schlechter Mensch gewesen, der viel gelogen und ihn mit übersinnlichen Kräften beeinflusst habe. Bei späteren Befragungen sowie anlässlich der Hauptverhandlung führte der Beschwerdeführer demgegenüber aus, dass er in jener Nacht von Wahnideen befallen worden sei und sich eingebildet habe, mit der Tötung von C.K._ vollbringe er eine Heldentat.
b) aa) Aufgrund der Aussagen vom 19. und 20. Februar 1997 ging das Obergericht davon aus, der Beschwerdeführer habe bereits vor seiner letztmaligen Rückkehr in das Spiellokal geplant, C.K._ zu töten, und sich beim Wiederbetreten des Raums nach einem geeigneten Tatinstrument umgesehen. Der Tötungshandlung liege folglich ein einheitlicher Tatentschluss zugrunde. Bei der Planung und Ausführung der Tat habe sich der Beschwerdeführer vor allem vom Gedanken leiten lassen, das verlorene Geld wiederzuerlangen.
Denkbar sei, dass bei der Motivation für die Tatbegehung auch die Vorstellung mitgespielt habe, in C.K._ sei der Teufel am Werk. Dies sei bei der Beurteilung der Zurechnungsfähigkeit zu berücksichtigen. Gestützt auf das psychiatrische Gutachten, wonach der Beschwerdeführer in der fraglichen Nacht möglicherweise wegen Drogenentzugsproblemen besonders reizbar und nervös gewesen sei, schätzte das Obergericht die Zurechnungsfähigkeit als mittelgradig vermindert ein.
bb) Der Beschwerdeführer wirft dem Obergericht und dem Kassationsgericht vor, willkürlich von einem einheitlichen Tatentschluss ausgegangen zu sein und den dagegen sprechenden Angaben zu wenig Gewicht beigemessen zu haben. Er verweist auf seine Aussagen anlässlich der Tatrekonstruktion vor Ort am 26. März 1997 sowie der Einvernahme vor der Bezirksanwaltschaft Zürich am 9. Mai 1997. Damals erklärte er, vor der letztmaligen Rückkehr in den Spielraum zwar an die Tötung des Opfers gedacht und sich dabei verschiedene mögliche Ausführungsarten überlegt zu haben. Den Entschluss, C.K._ zu töten, habe er jedoch noch vor dem Verlassen der Toilette wieder aufgegeben und sich statt dessen vorgenommen, sich nicht mehr provozieren zu lassen. Nach dem Waschen des Gesichts habe er sich auch wieder besser gefühlt.
In der Folge habe er das Dreikant-Holz mit dem Gedanken ergriffen, C.K._ Angst einzujagen, um von ihm respektiert zu werden. Plötzliche Wahnvorstellungen hätten ihn schliesslich aber doch zur Tötung veranlasst. Den eigentlichen Tatentschluss habe er somit erst unmittelbar vor dem Zuschlagen gefasst.
cc) Dass das Obergericht die im Februar 1997 gemachten Aussagen des Beschwerdeführers als glaubwürdiger erachtete als dessen spätere Ausführungen, ist vom Kassationsgericht zu Recht als vertretbar erachtet worden (E. II/3b und II/4b des angefochtenen Urteils). Daran ändert der Einwand des Beschwerdeführers nichts, er habe sich anlässlich der Einvernahmen vom 19. und 20. Februar 1997 in einem psychotischen Zustand befunden. Das Obergericht trug im Rahmen der Beweiswürdigung der Tatsache Rechnung, dass der Beschwerdeführer am 8. Februar 1997 wegen psychischer Probleme notfallmässig in die PUK eingewiesen werden musste, nachdem er gegenüber seiner geschiedenen Ehefrau Gewalt angewendet und eine der beiden Hauskatzen aus Angst, sie werde zu einem Löwen, aus dem dritten Stock auf die Strasse geworfen hatte.
Weil dieser Vorfall in engem Zusammenhang mit dem vorangehenden Drogenkonsum stand und der Beschwerdeführer erst verhaftet und befragt wurde, nachdem seine Einvernahme- und Hafterstehungsfähigkeit vom zuständigen Psychiater der PUK bestätigt worden war, ging das Obergericht jedoch davon aus, der Beschwerdeführer habe bei der Entlassung aus der Klinik nicht mehr unter Wahnvorstellungen gelitten. In diese Beurteilung zog es auch die Stellungnahme des Gutachters Dr.Dr. Möller mit ein, wonach die Aussagen vom 19. und
20. Februar 1997 inhaltlich keine Hinweise auf einen krankhaft gestörten Geisteszustand ergäben. Diese Überlegungen sind nicht zu beanstanden. Haltbar ist auch, dass die kantonalen Instanzen das Einvernahmeprotokoll vom 20. Februar 1997 als Beweismittel verwertet haben. Die gegen dessen Beweiswert erhobenen Einwände des Beschwerdeführers erscheinen nicht stichhaltig.
c) Der Beschwerdeführer macht geltend, es sei widersprüchlich, wenn das Obergericht - aus psychisch normaler Sicht - die Wahnvorstellungen, die ihn zur Tat getrieben hätten, als übertrieben und lebensfremd einstufe. Mit diesem Vorwurf übersieht er, dass das Obergericht den besonderen psychischen Umständen, die er zu Beginn der Untersuchung dargelegt hatte, im Rahmen der Beurteilung der Zurechnungsfähigkeit Rechnung trug, indem es diese als mittelgradig vermindert einstufte (E. II/3. 4., S. 23 und E. IV/4. , S. 35 des obergerichtlichen Urteils). Dass das Obergericht die später geschilderten Wahnideen nicht als glaubwürdig erachtete, weil sie erst im Laufe des Verfahrens vorgebracht und dabei zunehmend ausgedehnt wurden, ist vertretbar. Der Beschwerdeführer behauptet in diesem Zusammenhang zwar, sich mit der Beschreibung der Wahnideen anfänglich zurückgehalten zu haben, um nicht erneut in eine psychiatrische Klinik eingewiesen zu werden. Dieser Einwand vermag die obergerichtliche Würdigung der insofern widersprüchlichen Aussagen des Beschwerdeführers jedoch nicht grundlegend in Frage zu stellen.
d) Haltbar sind sodann die gerichtlichen Darlegungen zum Tatmotiv und die tatsächlichen Annahmen zur Zurechnungsfähigkeit des Beschwerdeführers. Es kann vollumfänglich auf die entsprechenden Erwägungen des Obergerichts (E. II/3. 4. und IV/4.) und des Kassationsgerichts (E. II/7b und II/8b) verwiesen werden, zumal der Beschwerdeführer in dieser Hinsicht nichts Neues vorbringt.
5.- Der Beschwerdeführer wirft den kantonalen Instanzen vor, in ihren Urteilen den verfassungsmässigen Begründungsanforderungen nicht zu genügen.
a) Der in den Art. 6 Ziff. 1 EMRK und 29 Abs. 2 BV gewährleistete Anspruch auf rechtliches Gehör dient der Sachaufklärung und garantiert dem Betroffenen ein persönlichkeitsbezogenes Mitwirkungsrecht im Verfahren. Er verlangt, dass die Behörde die Vorbringen des vom Entscheid in seiner Rechtsstellung Betroffenen auch tatsächlich hört, sorgfältig und ernsthaft prüft und bei der Entscheidfindung berücksichtigt (<ref-ruling> E. 2b; <ref-ruling> E. 2 und 49 E. 3a; je mit Hinweisen). Daraus ergibt sich auch die grundsätzliche Pflicht der Behörde, ihren Entscheid zu begründen und transparent darzulegen, von welchen Überlegungen sie sich bei der Entscheidung leiten liess (<ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 1a; <ref-ruling> E. 4 S. 86, 481 E. 6b/bb, je mit Hinweisen). Dabei darf sie sich auf die für den Entscheid wesentlichen Gesichtspunkte beschränken, muss sich also nicht mit jeder tatbeständlichen Behauptung und jedem rechtlichen Argument des Beschwerdeführers auseinander setzen (vgl. dazu ausführlich <ref-ruling> E. 2b mit Hinweisen; <ref-ruling> E. 2c). Ob der Gehörsanspruch, so wie er sich unmittelbar aus der Bundesverfassung ergibt, verletzt ist, prüft das Bundesgericht mit freier Kognition (BGE <ref-ruling> E. 2 S. 243 mit Hinweisen).
b) Das Obergericht hat die Beweisgrundlagen vertieft geprüft und anhand zahlreicher konkreter Aussagen des Beschwerdeführers dargelegt, von welchen inneren Tatsachen es ausgeht. Dass es dabei auf eine nähere Erörterung der nicht als glaubwürdig beurteilten Aussagen verzichtet hat, verletzt die verfassungsmässigen Begründungsanforderungen nicht. In diesem Sinne hält das Kassationsgericht in Erwägung II/3b seines Urteils zutreffend fest, es genüge, dass das Obergericht erklärt habe, weshalb es auf die Angaben vom 19. und 20. Februar 1997 abstelle; denn daraus ergebe sich ohne weiteres, dass es den dazu in Widerspruch stehenden Aussagen vom 26. März und 9. Mai 1997 nicht ebenfalls folgen könne. Zurückzuweisen ist auch der Vorwurf, das Obergericht habe die Aussagen vom Februar 1997 nur auf ihre Glaubwürdigkeit hin überprüft und es unterlassen, sie hinsichtlich der subjektiven Tatbestandsmerkmale auch inhaltlich zu bewerten; es kann auf die entsprechenden obergerichtlichen Erwägungen (II/3. 3. und II/3. 4.) verwiesen werden.
6.- Demnach ist die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Dem Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege im Sinn von Art. 152 OG kann entsprochen werden. Den Beschwerdegegnern ist keine Parteientschädigung zuzusprechen, da ihnen im bundesgerichtlichen Verfahren kein Aufwand entstanden ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.- Die staatsrechtliche Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf eingetreten werden kann.
2.- Dem Beschwerdeführer wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt:
a) Es werden keine Kosten erhoben;
b) Rechtsanwalt Stefan Blum, Zürich, wird als amtlicher Anwalt des Beschwerdeführers bezeichnet und für das bundesgerichtliche Verfahren aus der Bundesgerichtskasse mit Fr. 2'000.-- entschädigt.
3.- Dieses Urteil wird den Parteien sowie der Staatsanwaltschaft, dem Obergericht (I. Strafkammer) und dem Kassationsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
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Lausanne, 8. Januar 2001
Im Namen der I. öffentlichrechtlichen Abteilung
des SCHWEIZERISCHEN BUNDESGERICHTS
Der Präsident:
Die Gerichtsschreiberin: