Fatti:
A. Giunto in Svizzera il 2 marzo 1986, il cittadino italiano A._ è titolare di un permesso di domicilio dal giugno 1988. Nel marzo 2005 egli si è sposato con la connazionale B._, pure titolare di un permesso di domicilio, dalla quale aveva avuto in precedenza i figli C._ e D._.
A._, già ammonito per il suo comportamento anche dall'allora Sezione degli stranieri (18 luglio 1997), ha in passato interessato le autorità penali svizzere nei seguenti termini:
decreto d'accusa del 27 luglio 1990: pena detentiva di 15 giorni per tentata truffa e falsità in documenti;
decreto d'accusa del 4 dicembre 1992: 10 giorni d'arresto, sospesi condizionalmente con un periodo di prova di 1 anno, per ripetuta contravvenzione alla LF sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope (giugno 1992-25.10.1992);
sentenza del 28 novembre 1994 del Giudice istruttore del Canton Soletta: 12 giorni di arresto, sospesi condizionalmente con un periodo di prova di 2 anni e multa di fr. 900.--, per infrazione grave alle norme della circolazione;
sentenza del 28 marzo 1996 della Corte delle assise correzionali di Lugano: pena detentiva di 2 anni e 2 mesi ed espulsione dalla Svizzera per 7 anni, quest'ultima pena sospesa condizionalmente con un periodo di prova di 5 anni, per ripetuti atti preparatori punibili di rapine (20.5.-3.6.1995), furto d'uso (1/3.6.1995), abuso di targhe (1/3.6.1995), furto (22.3.-22.5.95), infrazione e contravvenzione alla LStup (fine 1993 e giugno 1995), falsità in documenti (maggio 1995), favoreggiamento (22.03.-3.6.1995), truffa (ottobre 1994-maggio 1995), ripetuta circolazione malgrado revoca (29.11.94; 20.5.-3.6.1995), condanna inflittagli tenuto conto che egli aveva agito in stato di scemata responsabilità;
decreto d'accusa del 21 dicembre 1999: 20 giorni di arresto, sospesi condizionalmente con un periodo di prova di 1 anno, per ripetuta circolazione senza licenza di condurre;
sentenza del 17 dicembre 2009 della Corte delle assise correzionali di Lugano: pena detentiva di 36 mesi, di cui 21 mesi sospesi condizionalmente con un periodo di prova di 5 anni, avendo agito in stato di scemata imputabilità, per infrazione aggravata alla LStup (agosto 2008-8.6.2009), importazione, acquisto e deposito di monete false (gennaio-febbraio 2009), infrazione alla LF sulle armi (nel 2008) e contravvenzione alla LStup (agosto 2008-8.6.2009). In quest'ultima occasione nei suoi confronti è inoltre stato ordinato un trattamento ambulatoriale ai sensi dell'art. 63 CP, da eseguirsi già durante l'espiazione della pena e da continuare al momento della scarcerazione, avvenuta il 7 settembre 2010.
B. Sulla base dei fatti citati, richiamati segnatamente sia l'ammonimento pronunciato il 18 luglio 1997 dall'allora Sezione degli stranieri sia la sentenza del 17 dicembre 2009, il 25 agosto 2010 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Canton Ticino ha revocato il permesso di domicilio CE/AELS a A._, per motivi di ordine pubblico. Essa gli ha quindi intimato di lasciare il territorio elvetico entro il 25 settembre 2010.
Tale provvedimento è stato confermato su ricorso, dapprima dal Consiglio di Stato, con decisione del 7 dicembre 2010, quindi dal Tribunale cantonale amministrativo, che si è espresso in merito con sentenza del 2 luglio 2012.
C. Il 10 settembre 2012, A._ ha inoltrato un ricorso in materia di diritto pubblico al Tribunale federale con cui chiede l'annullamento della sentenza cantonale e la pronuncia di un ammonimento. Domanda inoltre l'esonero dal pagamento di spese giudiziarie e il riconoscimento del diritto al gratuito patrocinio.
Il Tribunale cantonale amministrativo si è riconfermato nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza. Ad essa hanno fatto in sostanza rinvio anche la Sezione della popolazione e l'Ufficio federale della migrazione. Il Consiglio di Stato si è invece rimesso al giudizio di questa Corte.

Diritto:
1. 1.1 Presentata in tempo utile (art. 46 cpv. 1 lett. b e 100 cpv. 1 LTF) dal destinatario della decisione querelata (art. 89 cpv. 1 LTF), l'impugnativa è nella fattispecie ammissibile quale ricorso in materia di diritto pubblico ai sensi degli art. 82 segg. LTF, in quanto concerne la revoca di un permesso che avrebbe altrimenti ancora effetti giuridici (art. 83 lett. c n. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 1.2.1 pag. 4).
1.2 Come rilevato dalla Corte cantonale, il ricorrente - che da anni non svolgerebbe più un'attività lucrativa, ma è coniugato con una connazionale, che dispone di un permesso di domicilio CE/AELS e che svolge un'attività lucrativa dipendente in Svizzera - può inoltre appellarsi almeno a titolo derivato anche all'Accordo del 21 giugno 1999 tra la Comunità europea e i suoi Stati membri, da una parte, e la Confederazione Svizzera, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681; <ref-ruling> consid. 1.1 pag. 179 seg.).
2. 2.1 Con ricorso in materia di diritto pubblico può venir censurata sia la violazione del diritto federale (art. 95 lett. a LTF) che di quello internazionale (art. 95 lett. b LTF). In via generale, confrontato con una motivazione conforme all'art. 42 LTF, il Tribunale federale applica il diritto d'ufficio (art. 106 cpv. 1 LTF); esso non è vincolato né agli argomenti fatti valere nel ricorso né ai considerandi sviluppati dall'istanza precedente (<ref-ruling> consid. 1.4.1 pag. 254).
Esigenze più severe valgono tuttavia in relazione alla denuncia della violazione di diritti fondamentali. Il Tribunale federale esamina infatti simili censure solo se l'insorgente le ha sollevate in modo preciso (art. 106 cpv. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246).
2.2 Il Tribunale federale fonda il suo ragionamento giuridico sull'accertamento dei fatti svolto dall'autorità inferiore (art. 105 cpv. 1 LTF); esso può scostarsene se è stato eseguito violando il diritto ai sensi dell'art. 95 LTF o in modo manifestamente inesatto e quindi arbitrario (art. 105 cpv. 2 LTF; <ref-ruling> consid. 4.2 pag. 560). Possono inoltre essere addotti nuovi fatti e nuovi mezzi di prova solo se ne dà motivo la decisione impugnata (art. 99 cpv. 1 LTF).
Dato che il ricorrente non sostiene che i fatti siano stati accertati violando il diritto e, in particolare, il divieto d'arbitrio, gli accertamenti di fatto che emergono dal giudizio impugnato vincolano il Tribunale federale anche nel caso concreto (<ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246; 133 Il 249 consid. 1.2.2 pag. 252). Sempre in questo contesto, il Tribunale federale non può nemmeno tenere conto dei documenti acclusi al ricorso, prodotti a dimostrazione dell'ottenimento di una rendita AI intera e dell'attuale stato psico-fisico del ricorrente. Poiché posteriori alla sentenza impugnata (<ref-ruling> consid. 2.1 pag. 343 seg.) o precedenti la stessa ma non accompagnati da una motivazione che ne giustifichi una produzione solo ora (art. 99 cpv. 1 LTF), essi sono infatti tutti inammissibili.
3. La procedura riguarda la revoca del permesso di domicilio conferito a suo tempo all'insorgente. Quest'ultimo sostiene che la conferma della misura presa nei suoi confronti da parte del Tribunale cantonale amministrativo leda sia la legge federale del 16 dicembre sugli stranieri (LStr; RS 142.20), sia il citato Accordo sulla libera circolazione delle persone, sia - infine - la Convenzione del 4 novembre 1950 per la salvaguardia dei diritti dell'uomo e delle libertà fondamentali (CEDU; RS 0.101) e quella del 20 novembre 1989 sui diritti del fanciullo (RS 0.107).
3.1 L'art. 63 cpv. 2 LStr, concernente stranieri che soggiornano regolarmente e ininterrottamente da oltre 15 anni in Svizzera, prevede tra l'altro la revoca del permesso di domicilio se sono date le condizioni di cui all'art. 62 lett. b LStr, ovvero la condanna a una pena detentiva di lunga durata. Una pena privativa della libertà è considerata di lunga durata se è stata pronunciata per più di un anno, a prescindere dal fatto che la pena comminata sia stata sospesa in tutto o in parte oppure che la stessa vada o sia stata effettivamente espiata (<ref-ruling> consid. 4.2 pag. 379 segg.; sentenza 2C_515/2009 del 27 gennaio 2010 consid. 2.1).
3.2 Siccome il permesso di domicilio non è regolato nell'Accordo sulla libera circolazione delle persone e viene concesso in base alla legge federale sugli stranieri, il motivo indicato è valido anche per la revoca di un'autorizzazione di domicilio CE/AELS (art. 2 cpv. 2 LStr; art. 5 e 23 cpv. 2 dell'ordinanza del 22 maggio 2002 sull'introduzione della libera circolazione delle persone [OLCP; RS 142.203]; sentenza 2C_831/2010 del 27 maggio 2011 consid. 2.2). In simile contesto, assume ciò nondimeno rilievo l'art. 5 Allegato I ALC, in base al quale i diritti conferiti dall'Accordo possono essere limitati soltanto da misure giustificate da motivi di ordine pubblico, pubblica sicurezza e pubblica sanità.
Secondo la giurisprudenza, che si orienta alla direttiva CEE 64/221 del 25 febbraio 1964 ed alla prassi della Corte di giustizia dell'Unione europea ad essa relativa (art. 5 cpv. 2 Allegato I ALC), le deroghe alla libera circolazione garantita dall'ALC vanno interpretate in modo restrittivo. Al di là della turbativa insita in ogni violazione della legge, il ricorso di un'autorità nazionale alla nozione di ordine pubblico presuppone il sussistere di una minaccia attuale, effettiva e sufficientemente grave di un interesse fondamentale per la società. In applicazione dell'art. 5 Allegato I ALC, una condanna penale va di conseguenza considerata come motivo per limitare i diritti conferiti dall'Accordo solo se dalle circostanze che l'hanno determinata emerga un comportamento personale costituente una minaccia attuale per l'ordine pubblico (<ref-ruling> consid. 4.3 pag. 24; <ref-ruling> consid. 3.4.1 pag. 183 seg.; <ref-ruling> consid. 7.4 pag. 222 con rinvii alla giurisprudenza della Corte di Giustizia dell'Unione europea). A seconda delle circostanze, già la sola condotta tenuta in passato può comunque adempiere i requisiti di una simile messa in pericolo dell'ordine pubblico. Per valutare l'attualità della minaccia, non occorre prevedere quasi con certezza che lo straniero commetterà altre infrazioni in futuro; d'altro lato, per rinunciare a misure di ordine pubblico, non si deve esigere che il rischio di recidiva sia praticamente nullo. La misura dell'apprezzamento dipende in sostanza dalla gravità della potenziale infrazione: tanto più questa appare importante, quanto minori sono le esigenze in merito al rischio di recidiva (<ref-ruling> consid. 4.3.2 pag. 30; <ref-ruling> consid. 4.2 pag. 20; per una panoramica della giurisprudenza più recente, cfr. inoltre la sentenza 2C_238/2012 del 30 luglio 2012 consid. 3.1).
3.3 In presenza di motivi di revoca, una tale misura si giustifica infine solo quando è proporzionata. Nell'esercizio del loro potere discrezionale, le autorità competenti tengono conto degli interessi pubblici e della situazione personale dello straniero, considerando la gravità di quanto gli viene rimproverato, la durata del suo soggiorno in Svizzera, il suo grado d'integrazione e il pregiudizio che l'interessato e la sua famiglia subirebbero se la misura presa venisse confermata (art. 96 LStr). Nel caso il provvedimento preso abbia ripercussioni sulla vita privata e familiare ai sensi dell'art. 8 CEDU, un analogo esame della proporzionalità si impone inoltre anche nell'ottica di questa norma (<ref-ruling> consid. 4.3 pag. 381 seg.; sentenza della Corte europea dei diritti dell'uomo in re Trabelsi contro Germania del 13 ottobre 2011 aprile 2004, n. 41548/06, § 53 segg.).
Secondo giurisprudenza, per ammettere la revoca di un permesso di domicilio devono essere poste esigenze tanto più elevate quanto più lungo è il tempo vissuto in Svizzera. Anche nei confronti di stranieri nati e che hanno sempre vissuto nel nostro Paese una simile misura non è tuttavia esclusa e può essere adottata sia quando una persona si sia macchiata di delitti particolarmente gravi - di carattere violento, a sfondo sessuale, o in relazione con il commercio di stupefacenti - sia quando il soggetto in discussione si è reso punibile a più riprese (sentenza 2C_722/2010 del 3 maggio 2011 consid. 3.2; sentenza della Corte europea dei diritti dell'uomo in re Dalia contro Francia del 19 febbraio 1998, Recueil CourEDH 1998-I pag.76 § 50 segg.).
4. Tenuto conto della pena privativa della libertà pronunciata nei suoi confronti il 17 dicembre 2009, il ricorrente a ragione non contesta la sussistenza di un motivo di revoca del suo permesso di domicilio (art. 63 cpv. 2 in relazione con l'art. 62 lett. b LStr; precedente consid. 3.1).
Contrariamente a quanto da lui sostenuto, facendo in sostanza valere un erroneo apprezzamento dei fatti, la Corte cantonale ha però pure proceduto ad una valutazione dei singoli aspetti della fattispecie che non risulta criticabile né in relazione alla legge sugli stranieri, né all'Accordo sulla libera circolazione delle persone, né - infine - all'art. 8 CEDU o alla Convenzione sui diritti del fanciullo.
4.1 Secondo i vincolanti accertamenti contenuti nel giudizio impugnato (art. 105 LTF), ai cui pertinenti considerandi può qui essere rinviato a titolo completivo, il ricorrente si è in passato reso a più riprese colpevole di comportamenti di rilievo penale, sanzionati come tali dalle autorità competenti.
4.1.1 Come ricordato dalla Corte cantonale e descritto nei fatti, nel periodo tra il 1990 e il 1999, egli è stato condannato a 5 riprese per una pena detentiva complessiva superiore a 2 anni, oltre che all'espulsione dalla Svizzera per 7 anni, sospesa per un periodo di prova di 5 anni, per una serie di reati di varia natura, tra cui: infrazione grave alle norme delle circolazione, truffa e falsità in documenti, favoreggiamento, ripetuti atti preparatori punibili di rapine, furto e furto d'uso, infrazione e ripetuta contravvenzione alla LStup.
4.1.2 Nonostante queste condanne (fra le quali quella comprendente l'espulsione dalla Svizzera per 7 anni, sospesa per un periodo di prova di 5 anni), e la pronuncia da parte dell'allora Sezione degli stranieri di un ammonimento nei suoi confronti (18 luglio 1997), l'insorgente ha negli anni successivi ripreso a delinquere, aggravando la sua situazione.
Da un lato, ha infatti consumato circa 200 g di cocaina e quantitativi non precisati di eroina rispettivamente marijuana (agosto 2008-8 giugno 2009), ha venduto senza diritto una pistola Beretta calibro 7,65 (nel 2008) ed ha importato, acquistato e tenuto in deposito 15 banconote contraffatte da 50 euro ciascuna (gennaio-febbraio 2009). Dall'altro, si è inoltre reso di nuovo colpevole di infrazione (aggravata) alla stessa LStup a causa della vendita di almeno 620,97 g di eroina e della detenzione di 29,03 g della stessa sostanza, così come della vendita di 100 g di cocaina rispettivamente della fornitura di 120 g e della cessione a titolo gratuito di 45,5 g della stessa sostanza (agosto 2008-giugno 2009).
Constatati nel corso del procedimento sfociato nella sentenza del 17 dicembre 2009, questi fatti gli sono quindi come detto costati una nuova condanna: questa volta, ad una pena detentiva di 36 mesi, di cui 21 sospesi condizionalmente con un periodo di prova di cinque anni, per infrazione aggravata e contravvenzione alla LStup, importazione, acquisto e deposito di monete false e infrazione alla legge federale sulle armi.
4.2 Riferendosi proprio alla sentenza del 17 dicembre 2009 - ma ricordando pertinentemente tutti i comportamenti già sanzionati in passato, in particolare con la condanna alla pena detentiva di 2 anni e 2 mesi e all'espulsione dalla Svizzera per 7 anni, quest'ultima sospesa condizionalmente con un periodo di prova di 5 anni - il Tribunale amministrativo ha a giusta ragione rilevato che il ricorrente si è reso colpevole di un'azione delittuosa molto grave.
4.2.1 La protezione della collettività da attività dell'entità di quella per cui l'insorgente è stato ancora di recente sanzionato costituisce infatti un interesse pubblico alla cui tutela la giurisprudenza accorda particolare importanza (sentenze 2C_38/2012 del 1° giugno 2012 consid. 4.2.1; 2C_932/2010 del 24 maggio 2011 consid. 4.1 e 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4.2).
4.2.2 Sempre come rilevato dai Giudici cantonali, l'ingente quantitativo di eroina e cocaina procurata, venduta, rispettivamente ceduta a terzi era d'altra parte tale da mettere in pericolo la salute di molte persone, ciò che egli non poteva ignorare e che, del resto, insieme al compimento di altri reati ha portato ad infliggergli una pena che sorpassa già da sola in modo considerevole anche il limite di un anno a partire dal quale una pena privativa della libertà è considerata come di lunga durata ai sensi dell'art. 62 lett. b LStr (<ref-ruling> consid. 4.2 pag. 381).
4.3 Oltre che secondo il diritto interno, per il quale la condanna inflitta costituisce il primo criterio per valutare la gravità della colpa, i trascorsi delittuosi del ricorrente non sono però stati considerati troppo severamente nemmeno alla luce delle condizioni previste dall'art. 5 Allegato I ALC (precedente consid. 3.2).
4.3.1 Nonostante la stessa sia priva di una motivazione scritta, cui il ricorrente ha rinunciato, il quadro che emerge dalla sentenza penale del 17 dicembre 2009, riferita a reati che non possono dirsi lontani nel tempo (sentenze 2C_38/2012 del 1° giugno 2012 consid. 4.3 e 2C_110/2012 del 26 aprile 2012 consid. 3), giustificava infatti un apprezzamento rigoroso anche nell'ottica dell'art. 5 Allegato I ALC (DTF <ref-ruling> consid. 4.2 pag. 20; <ref-ruling> consid. 3.3 pag. 499 seg.) e quindi la conclusione secondo cui un rischio di recidiva non può nella fattispecie essere escluso e il ricorrente costituisce pertanto ancora una minaccia attuale per l'ordine e la sicurezza pubblici.
4.3.2 In proposito occorre in effetti sottolineare che, oltre a riferirsi ad un ingente quantitativo di droga (vendita di almeno 620,97 g di eroina e detenzione di 29,03 g della stessa sostanza; vendita di 100 g di cocaina, fornitura di 120 g e cessione a titolo gratuito di 45,5 g della stessa sostanza), l'attività criminosa che ha portato alla condanna del ricorrente ad una pena detentiva di tre anni è stata da lui intrapresa in età adulta e - segnatamente per quanto riguarda lo spaccio di droga - in maniera deliberata: percependo cioè la gravità di quanto andava a fare (doc. G accluso al ricorso presentato davanti al Consiglio di Stato e menzionato anche nel giudizio impugnato, consid. 3.3 in fine; sentenze 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4 e 2C_14/2008 del 21 agosto 2008 consid. 5).
Alla formulazione di una prognosi più positiva nei suoi confronti si oppone poi un'ulteriore circostanza, ovvero il fatto che l'attività delittuosa del ricorrente si è sviluppata rispettivamente è ripresa indipendentemente dalla nascita dei suoi due figli (1995 e 2001) e dal matrimonio (2005).
4.3.3 Anche gli elementi sottolineati dall'insorgente nel suo ricorso a sostegno del mantenimento del permesso di domicilio non permettono infine di giungere a diverso risultato.
Secondo prassi costante, all'atteggiamento collaborativo tenuto dopo l'arresto e durante la detenzione, così come a quello riscontrato nel periodo di prova - che nella fattispecie non è ancora concluso (precedente consid. A) - può essere infatti accordato solo un rilievo minore (sentenze 2C_908/2010 del 7 aprile 2011 consid. 4.2 e 2C_542/2009 del 15 dicembre 2009 consid. 3.3 con ulteriori rinvii). Ragionamento analogo vale d'altra parte in merito alla sospensione condizionale della pena (sentenza 2C_4/2011 del 15 dicembre 2011 consid. 3.4.2).
4.3.4 Come detto, alla luce dei fatti accertati nel giudizio impugnato ed evidenziati più sopra, la conclusione secondo cui il ricorrente rappresenta ancora una minaccia attuale ed effettiva per l'ordine e la sicurezza pubblici, in base a quanto richiesto dall'art. 5 Allegato I ALC, merita pertanto anch'essa conferma.
5. Riferendosi agli art. 96 LStr e 8 CEDU, la Corte cantonale ha nel seguito pure lecitamente considerato che l'interesse alla revoca del permesso di domicilio sia preponderante rispetto all'interesse fatto valere a sostegno del suo mantenimento e che un trasferimento del ricorrente in Italia - Paese in cui lingua e stile di vita sono pressoché identici a quelli del Cantone Ticino e in cui pure potrà continuare a essere seguito, per quanto necessario, anche dal punto di vista sanitario - sia nella fattispecie esigibile.
5.1 Il ricorrente, poco più che quarantenne, vive stabilmente in Svizzera dall'età di sedici anni.
5.1.1 Tale aspetto, senz'altro importante, deve tuttavia essere relativizzato in considerazione dei molteplici reati da lui perpetrati durante un lasso di tempo di quasi un ventennio e, in particolare, della grave violazione della legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope di cui si è reso colpevole nelle circostanze già descritte (precedente consid. 4.1 seg.). Un simile reato - per il cui compimento il ricorrente è stato condannato insieme a quelli di contravvenzione alla medesima legge, importazione, acquisto e deposito di monete false e di infrazione alla LF sulle armi - comporta in effetti un interesse rilevante all'allontanamento di chi lo commette, anche nel caso tale persona sia uno straniero che da lungo tempo soggiorna in Svizzera (precedente consid. 3.3 e la giurisprudenza ivi indicata).
5.1.2 Come sottolineato dal Tribunale amministrativo (querelato giudizio, consid. 5.2 pag. 12), oltre che dai reati elencati, che neppure la vicinanza dei suoi familiari lo ha distolto dal compiere, l'integrazione del ricorrente dev'essere poi ulteriormente relativizzata in considerazione delle 12 procedure esecutive aperte a suo carico al momento del giudizio della Corte cantonale per un importo totale di fr. 18'825.75 e dei 75 attestati di carenza beni da lui fin lì accumulati, per un ammontare complessivo di fr. 121'215.35 (sentenze 2C_323/2012 del 6 settembre 2012 consid. 6.1.2 e 2C_38/2012 del 1° giugno 2012 consid. 5.1).
5.2 Errata non può essere nel contempo giudicata la conclusione dell'istanza inferiore in base alla quale sia per la moglie sia per i figli un trasferimento nel loro Paese d'origine richiederebbe certo adattamento, ma non è affatto improponibile.
5.2.1 Come detto, lingua, cultura e stile di vita della vicina Penisola sono loro noti e sono inoltre equiparabili a quelli del Cantone Ticino. Un trasferimento nella fascia di confine, a poco più di una decina di chilometri dall'attuale domicilio della famiglia e dove lo stesso ricorrente risulta per altro essere cresciuto (giudizio del Consiglio di Stato, pag. 11 in alto), permetterebbe inoltre ai famigliari di quest'ultimo di potere continuare a recarsi in Svizzera anche per motivi professionali.
5.2.2 Per quanto riguarda i figli, oltre al richiamo al diritto alla vita familiare (art. 8 CEDU) - non violato quando può essere preteso che i familiari seguano all'estero il congiunto cui è rifiutato il permesso di soggiorno (sentenza 2C_33/2007 del 14 marzo 2008 consid. 5.2 con ulteriori rinvii) e che può comunque essere limitato, proprio in ragione di gravi condanne quale quella pronunciata nei confronti del ricorrente nel 2009 (sentenza 2C_323/2012 del 6 settembre 2012 consid. 6.2) - all'insorgente non giova poi nemmeno il rinvio agli art. 3 cpv. 1 e 10 cpv. 1 della Convenzione sui diritti del fanciullo.
A prescindere dal fatto che egli stesso riconosce come il valore di tali norme è essenzialmente programmatico, la censura sollevata tende in effetti a rimproverare all'istanza precedente di non aver adeguatamente preso in considerazione gli interessi del fanciullo e si equivale pertanto alla critica di non aver proceduto ad una corretta ponderazione dei differenti interessi in gioco (<ref-ruling> consid. 2.2.2 pag. 156 seg.; sentenza 2C_768/2010 del 18 aprile 2011 consid. 5.2.3).
5.2.3 Sempre in questo contesto, occorre infine sottolineare che la misura presa non riguarda affatto i familiari del ricorrente, i quali hanno evidentemente la facoltà di continuare a vivere in Svizzera e quindi di mantenere i rapporti con il marito e con il padre via telefono, in forma scritta e nell'ambito di visite reciproche.
Dal giudizio impugnato, risulta infatti che nei suoi confronti è stata finora decisa unicamente una revoca del permesso di domicilio, che è anche il solo oggetto della procedura, cioè un provvedimento che di per sé non esclude soggiorni del ricorrente nel nostro Paese per far visita alla famiglia (sentenza 2C_642/2009 del 25 marzo 2010 consid. 4.3.3 con ulteriori rinvii).
6. Per quanto precede, nella misura in cui sia ammissibile, il ricorso dev'essere respinto.
L'istanza di assistenza giudiziaria presentata contestualmente al gravame - volta all'esonero dal pagamento di spese giudiziarie e all'ottenimento del gratuito patrocinio - va parimenti respinta, poiché il ricorso appariva sin dall'inizio privo di probabilità di successo (art. 64 cpv. 1 e 2 LTF).
Nell'addossare le spese giudiziarie al ricorrente (art. 65 e 66 cpv. 1 LTF) viene comunque considerata la sua situazione finanziaria, fissando un importo ridotto (art. 65 cpv. 1 e 2, art. 66 cpv. 1 LTF). Non vengono assegnate ripetibili (art. 68 cpv. 3 LTF).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Il ricorso è respinto.
2. La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3. Le spese giudiziarie di fr. 1'000.-- sono poste a carico del ricorrente.
4. Comunicazione al patrocinatore del ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché all'Ufficio federale della migrazione.