Sachverhalt:
A. Mit Urteil und Beschluss vom 4. April 2007 sprach das Geschworenengericht des Kantons Zürich X._ des mehrfachen Mordes, der Gefährdung des Lebens und des Vergehens gegen das Bundesgesetz über Waffen schuldig und bestrafte ihn mit einer Freiheitsstrafe von 20 Jahren.
Gegen dieses Urteil reichte X._ kantonale Nichtigkeitsbeschwerde beim Kassationsgericht des Kantons Zürich ein. Mit Zirkulationsbeschluss vom 18. Dezember 2009 wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich die kantonale Nichtigkeitsbeschwerde ab, soweit es darauf eintrat.
B. Mit Beschwerde in Strafsachen vom 8. Februar 2010 beantragt X._, es sei das geschworenengerichtliche Urteil aufzuheben und er wegen mehrfachen Totschlags, eventualiter wegen mehrfacher vorsätzlicher Tötung, und wegen Vergehens gegen das Waffengesetz zu einer Freiheitsstrafe von zehn Jahren zu verurteilen. Überdies sei ihm die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung zu gewähren.
C. Vernehmlassungen wurden keine eingeholt.

Erwägungen:
1. Der Beschwerdeführer ficht einzig das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts vom 4. April 2007 an. Dem steht gestützt auf <ref-law> nichts entgegen. Allerdings ist die Anfechtung des Urteils und Beschlusses des Geschworenengerichts auf Rügen beschränkt, die das Kassationsgericht nicht hat prüfen können oder mit engerer Kognition geprüft hat, als sie dem Bundesgericht im vorliegenden Verfahren zusteht. Fragen der Beweiswürdigung konnten gemäss <ref-law>/ZH als willkürlich vor dem Kassationsgericht gerügt werden. Da dem Bundesgericht diesbezüglich keine weitergehende Prüfungsbefugnis zukommt, sind die Rügen gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts, auch soweit sie den Vorwurf der Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro reo" betreffen, mangels Letztinstanzlichkeit vor Bundesgericht unzulässig. Es wäre am Beschwerdeführer gelegen, den Zirkulationsbeschluss des Kassationsgerichts mit Beschwerde in Strafsachen beim Bundesgericht anzufechten und darzutun, jenes habe auf die in der kantonalen Nichtigkeitsbeschwerde gegen das Urteil und den Beschluss des Geschworenengerichts vorgebrachte Rüge der willkürlichen Beweiswürdigung hin Willkür zu Unrecht verneint. Soweit sich der Beschwerdeführer somit gegen die Beweiswürdigung des Geschworenengerichts wendet, kann auf die Beschwerde (S. 20, 21) nicht eingetreten werden.
2. Die Verurteilung wegen mehrfachen Mords beruht auf folgendem Hintergrund:
Am 16. Dezember 2004 fanden sich +A._, welche Gesellschafterin und Geschäftsführerin der "W._-Bar GmbH" war, +B._ und Z._ um 14.30 Uhr in der W._-Bar in Zürich ein. Sie beabsichtigten, die Arbeitsverhältnisse mit dem in der W._-Bar angestellten Beschwerdeführer ("Service-Angestellter") und seiner Ehefrau ("Geschäftsführerin") mit sofortiger Freistellung unter Lohnfortzahlung bis Ende Januar 2005 aufzulösen. In der Vergangenheit hatte sich +A._ beim Beschwerdeführer und seiner Ehefrau mehrfach - indessen ohne Erfolg - über die gravierenden Missstände bei der Führung der W._-Bar beschwert und sie am 22. November 2004 schriftlich verwarnt.
Um 15.15 Uhr eröffneten +A._, +B._ und Z._ dem Beschwerdeführer und seiner Ehefrau ihren Entscheid, legten den Betroffenen die entsprechenden Kündigungsschreiben vor und forderten sie auf, die Bar bis 16.00 Uhr zu verlassen. Versuche des Beschwerdeführers und seiner Ehefrau, etwas an dieser Sachlage zu ändern, schlugen fehl. Es wurde unwiderruflich an der sofortigen Schliessung der Bar festgehalten und ihnen das bereits in die Wege geleitete Auswechseln der Türschlösser angekündigt.
Der Beschwerdeführer und seine Frau verliessen den Gesprächstisch. Jener begab sich für einige Minuten in den Keller des Gebäudes und verliess daraufhin das Lokal, fuhr zu seinem Wohnort, nahm bewusst einen mit sechs Schüssen geladenen Revolver an sich, wobei er zumindest damit rechnete, diesen irgendwie gegen die Opfer einzusetzen, und begab sich zurück zur W._-Bar.
Er traf dort kurz nach 16.30 Uhr ein und setzte sich an den Tisch zu +A._, +B._ und Z._. Nachdem +B._ auf die Vorschläge des Beschwerdeführers, eine andere Lösung zu finden, nicht einging bzw. er auf der Endgültigkeit des Entscheids hinsichtlich Kündigung mit sofortiger Freistellung beharrte, stand der Beschwerdeführer auf, ging um den Tisch bzw. eine Säule herum zum sitzenden +B._ hin, zog die Waffe hervor und richtete sie schussbereit mit dem Finger am Abzug auf die drei Opfer. Diese standen auf und versuchten zu fliehen. Z._ schützte sich im betreffenden Moment mit einem vor sich hingehaltenen Stuhl. Der Beschwerdeführer schoss +B._ in den Rücken und +A._ in die Seite bzw. in den Oberarm (mit Eintreten der Kugel in den Brustkorb). Beide fielen getroffen zu Boden. Der Beschwerdeführer ging erneut um die Säule herum und gab drei weitere Schüsse auf die am Boden Liegenden ab, zwei auf +A._ (Oberarm, Brust) und einen auf +B._ (Rücken). Die Opfer verstarben durch Verbluten. Der Beschwerdeführer verliess das Lokal und flüchtete mit dem Auto.
3. Der Beschwerdeführer kritisiert die Qualifikation der Tötungsdelikte als Mord (<ref-law>). Seiner Ansicht nach hätte er wegen Totschlags (<ref-law>), zumindest aber wegen vorsätzlicher Tötung (<ref-law>) verurteilt werden müssen. Das Geschworenengericht habe die Entschuldbarkeit der festgestellten heftigen Gemütsbewegung bzw. der seelischen Belastung in Verletzung von Bundesrecht verneint und die Skrupellosigkeit seines Handelns bundesrechtswidrig bejaht.
3.1 Wer vorsätzlich einen Menschen tötet, erfüllt den Grundtatbestand der vorsätzlichen Tötung von <ref-law>, es sei denn, er sei be-sonders skrupellos vorgegangen und habe dadurch den qualifizierten Mordtatbestand (<ref-law>) verwirklicht. Handelte er dagegen in einer nach den Umständen entschuldbaren Gemütsbewegung oder unter grosser seelischer Belastung, kommt der privilegierte Tatbestand des Totschlags (<ref-law>) zur Anwendung.
3.1.1 <ref-law> privilegiert nicht nur den Täter, der sich in einer akuten Konfliktsituation befindet und sich in einer einfühlbaren, heftigen Gemütsbewegung wie beispielsweise Jähzorn, Wut, Eifersucht, Verzweiflung oder Angst dazu hinreissen lässt, einen anderen Menschen zu töten, sondern berücksichtigt auch andere Situationen, in denen die zu einer Tötung führende Gemütslage in vergleichbarer Weise als entschuldbar angesehen werden kann. Erfasst werden chronische seelische Zustände, die lange Zeit geschwelt haben, bis der Täter völlig verzweifelt keinen Ausweg mehr sieht. Mit der Privilegierung wird der Tatsache Rechnung getragen, dass der Täter aufgrund seines Zustands im Moment der Tötungshandlung nur noch beschränkt in der Lage war, sein Verhalten zu kontrollieren.
Die heftige Gemütsbewegung oder die grosse seelische Belastung müssen entschuldbar sein. Nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung setzt der Begriff der Entschuldbarkeit voraus, dass die heftige Gemütsbewegung oder die grosse seelische Belastung (und nicht etwa die Tat) bei objektiver Betrachtung nach den sie auslösenden Umständen gerechtfertigt und die Tötung dadurch bei ethischer Beurteilung in einem milderen Licht erscheint. Es muss angenommen werden können, auch eine andere, anständig gesinnte Person wäre in der betreffenden Situation leicht in einen solchen Affekt geraten. Die Frage der Entschuldbarkeit der grossen seelischen Belastung ist nicht notwendigerweise nach denselben Kriterien zu entscheiden, die im Falle der heftigen Gemütsbewegung gelten. Es ist aber auch hier davon auszugehen, wie sich ein vernünftiger Mensch unter denselben äusseren Umständen verhalten hätte und ob dieser aus diesen Gründen ebenfalls nicht mehr in der Lage gewesen wäre, die Situation richtig einzuschätzen und sie zu meistern. Hat der Täter die Konfliktsituation, welche die Gemütsbewegung bzw. die seelische Belastung auslöste, selber verschuldet oder doch vorwiegend durch eigenes Verhalten schuldhaft herbeigeführt, so ist der Affekt bzw. die seelische Belastung nicht entschuldbar (zum ganzen <ref-ruling> E. 2a und b; <ref-ruling> E. 2; Urteil vom 22. August 2000 6S. 94/2000 E. 2; Urteil vom 10. November 2006 6P.140/2006 E. 13; Urteil vom 31. Juli 2008 6B_422/ 2008 E. 3.2).
3.1.2 Wie sich aus dem angefochtenen Entscheid ergibt, war der Beschwerdeführer wegen der Kündigung mit sofortiger Freistellung wütend und aufgrund des anhaltenden geschäftlichen Misserfolgs, welcher mit dem Scheitern im Rahmen der Führung der W._ Bar einen neuen Höhepunkt gefunden hatte, seelisch belastet. Sowohl den Emotions- als auch den Belastungszustand qualifiziert das Geschworenengericht als einen solchen im Sinne von <ref-law>. Es geht aber davon aus, dass es diesbezüglich an der Entschuldbarkeit fehlt. Die Auffassung des Geschworenengerichts lässt sich bundesrechtlich nicht beanstanden. So kann entgegen dem Vorbringen des Beschwerdeführers nicht gesagt werden, es treffe ihn keine bzw. keine überwiegende Schuld an der verfahrenen Situation. Vielmehr ist mit dem Geschworenengericht davon auszugehen, dass er (und seine Ehefrau), indem sie die diversen Mahnungen von +A._ zu einem ordnungsgemässen Geschäftsbetrieb im Zusammenhang mit der Führung der W._-Bar in den Wind schlugen bzw. einfach ignorierten, eine massgebliche Ursache für die Kündigung mit sofortiger Freistellung setzten und durch unternehmerisches Scheitern - nebst der allenfalls schwierigen Lage im Gastronomiebereich - klar eigenen Anteil am geschäftlichen Misserfolg hatten. Die Kündigung, welche aufgrund der Kritik +A._s an der Geschäftsführung in den Wochen und Tagen vor dem 16. Dezember 2004 für den Beschwerdeführer zumindest als solche nicht überraschend bzw. aus heiterem Himmel kam, erfolgte nach den Feststellungen im angefochtenen Entscheid ruhig, sachlich und ohne unnötige Verletzungen. Es kann daher mitnichten davon gesprochen werden, der Beschwerdeführer sei auf provokative Art aus der W._-Bar ausgeschlossen und auf die Strasse gesetzt worden. Die Einschätzung des Geschworenengerichts, wonach sich eine Vergleichsperson in derselben Situation nicht leicht in einen solchen Affekt bzw. Druckzustand hätte versetzen lassen, erweist sich daher unter diesen Umständen nicht als bundesrechtswidrig. Anzufügen bleibt, dass das Ausmass der beim Beschwerdeführer festgestellten Gemütsbewegung bzw. seelischen Belastung zufolge der unangefochten gebliebenen Ausführungen der Gutachterin zu einem grossen Teil auf der Persönlichkeitsstruktur des Beschwerdeführers mit akzentuierten Persönlichkeitszügen beruht, was ohnehin - worauf das Geschworenengericht zutreffend hinweist - nicht bei der Entschuldbarkeit, sondern bei der Bemessung der konkreten Tatschuld im Rahmen der Strafzumessung zu berücksichtigen ist (dazu <ref-ruling> E. 2; <ref-ruling>; <ref-ruling>). Die Verurteilung des Beschwerdeführers erfolgte somit zu Recht nicht nach dem Totschlagstatbestand gemäss <ref-law>.
3.2 Der Beschwerdeführer macht geltend, die vom Gesetz geforderte besondere Skrupellosigkeit im Sinne von <ref-law> sei in seinem Fall entgegen der im angefochtenen Entscheid vertretenen Auffassung nicht gegeben. Damit ist die Abgrenzung zwischen vorsätzlicher Tötung und Mord strittig.
3.2.1 Eine vorsätzliche Tötung ist als Mord zu qualifizieren, wenn der Täter besonders skrupellos handelt, namentlich wenn sein Beweggrund, der Zweck der Tat oder die Art der Ausführung besonders verwerflich sind (<ref-law>). Mord zeichnet sich nach der Rechtsprechung durch eine aussergewöhnliche Missachtung fremden Lebens bei der Durchsetzung eigener Absichten aus. Für die Qualifikation verweist das Gesetz in nicht abschliessender Aufzählung auf äussere (Ausführung) und innere Merkmale (Beweggrund, Zweck). Diese Merkmale müssen nicht erfüllt sein, um Mord anzunehmen. Sie sollen vermeiden helfen, dass allein auf die Generalklausel abgestellt werden muss. Die für eine Mordqualifikation konstitutiven Elemente sind jene der Tat selber, während Vorleben und Verhalten nach der Tat nur heranzuziehen sind, soweit sie tatbezogen sind und ein Bild der Täterpersönlichkeit ergeben. Entscheidend ist eine Gesamtwürdigung der äusseren und inneren Umstände der Tat. Eine besondere Skrupellosigkeit kann beispielsweise entfallen, wenn das Tatmotiv einfühlbar und nicht krass egoistisch war, so namentlich wenn die Tat durch eine schwere Konfliktsituation ausgelöst wurde (<ref-ruling> E. 1a mit Hinweisen; Urteil vom 18. Juli 2008 6B_188/2009 E. 4).
3.2.2 Die Qualifikation der Tötungsdelikte als Mord verletzt entgegen der Beschwerde kein Bundesrecht. Wie im angefochtenen Entscheid ausgeführt wird, war Tatanlass für den Beschwerdeführer die Wut über die Kündigung und sein dadurch bewirktes Scheitern mit der W._-Bar sowie dem damit aus seiner Sicht verbundenen Ansehens- und Gesichtsverlust. Auf die Kränkung habe er mit der Tötung der seiner Ansicht nach für sein geschäftliches Versagen verantwortlichen Person(en) reagiert, diese zur Rechenschaft gezogen und liquidiert. Eine solche Haltung bekundet nach der zutreffenden Auffassung des Geschworenengerichts aber eine rein egoistische Selbstdurchsetzung und manifestiert ein Rachedenken, welche eine unerträgliche Geringschätzung menschlichen Lebens offenbart. Dies gilt umso mehr, als der Beschwerdeführer die Tat aus einem vergleichsweise geringfügigen Anlass - d.h. der für ihn nicht aus heiterem Himmel kommenden Auflösung des Arbeitsverhältnisses, deren Ursache er vorgängig weitgehend selber gesetzt hatte - beging. Soweit er das Gegenteil behauptet, verkennt er, zum Teil in Abweichung vom festgestellten Sachverhalt, die Verschuldetheit der eigenen Lage. Das Geschworenengericht beurteilte die Tötungen deshalb zu Recht als krasse Missachtung fremden Lebens. Dass der Beschwerdeführer die Tat nicht eigentlich plante, sondern spontan im Affekt handelte, als er realisierte, dass sich die Opfer in ihrem Entschluss zur Kündigung nicht umstimmen liessen, ändert am besonders skrupellosen Beweggrund ebenso wenig wie der Umstand, dass er von einigen Anwesenden als fahl, bleich und mit abwesendem Gesichtsausdruck wahrgenommen worden sein soll, zumal die im angefochtenen Entscheid dargestellten Umstände das Tatmotiv nicht als Ausdruck eines differenzierten Konflikts erscheinen lassen, sondern als rein egoistischen Akt. Aber nicht nur der egoistische Beweggrund des Beschwerdeführers, sondern auch die näheren Umstände der Tatausführung zeugen von einem Mangel an Skrupel. Der Beschwerdeführer erschoss die Opfer schnell, für sie überraschend, mit grosser Konsequenz und Entschiedenheit in den (engen) Räumlichkeiten der Bar in Anwesenheit von Gästen und Angestellten, wobei er die Opfer - nachdem sie bereits getroffen und wehrlos am Boden lagen - mit mehreren Schüssen nach der nicht zu beanstandenden Beurteilung des Geschworenengerichts exekutionsartig hinrichtete. Zusammenfassend ergibt sich, dass das Geschworenengericht die äusseren und inneren Umstände der Tat zutreffend als Mord im Sinne von <ref-law> qualifiziert.
4. Der Beschwerdeführer verlangt, die Strafe sei unabhängig von der rechtlichen Würdigung der Taten auf 10 Jahre zu reduzieren. Eine Begründung hierfür führt er nicht an. Auf die Beschwerde ist insoweit nicht einzutreten. Im Übrigen ist im Rahmen der Strafzumessung keine Bundesrechtsverletzung ersichtlich. Es kann auf die Ausführungen im angefochtenen Urteil verwiesen werden (<ref-law>).
5. Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ist wegen Aussichtslosigkeit der Rechtsbegehren abzuweisen (<ref-law>). Der finanziellen Lage des Beschwerdeführers ist mit einer herabgesetzten Gerichtsgebühr Rechnung zu tragen (Art. 65 Abs. 2 und Art. 66 Abs. 1 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 800.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Geschworenengericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 1. April 2010
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Favre Arquint Hill