Sachverhalt:
A.
A.a. Der 1964 geborene A._ ist in Deutschland wohnhaft und als Grenzgänger in der Schweiz erwerbstätig. Im November 2003 meldete er sich bei der schweizerischen Invalidenversicherung zum Leistungsbezug an. Die IV-Stelle für Versicherte im Ausland klärte die Verhältnisse in beruflich-erwerblicher sowie medizinischer Hinsicht ab und verneinte einen Leistungsanspruch (Verfügung vom 1. März 2006, Einspracheentscheid vom 29. Oktober 2007). Die dagegen erhobene Beschwerde hiess das Bundesverwaltungsgericht in dem Sinne gut, dass es den angefochtenen Einspracheentscheid aufhob und die Sache zur Neubeurteilung an die IV-Organe zurückwies (Entscheid vom 26. Februar 2008).
Nachdem weitere spezialärztliche Erhebungen durchgeführt worden waren, ermittelte die IV-Stelle einen Invaliditätsgrad von 58 % und sprach A._ rückwirkend ab 1. Juli 2008 eine halbe Invalidenrente zu (Vorbescheid vom 17. Dezember 2008, Verfügung vom 7. April 2009). Das beschwerdeweise angegangene Bundesverwaltungsgericht hob die Verfügung vom 7. April 2009 auf und wies die IV-Behörde an, eine interdisziplinäre medizinische Begutachtung vorzunehmen (Entscheid vom 3. März 2011).
A.b. Nach Vorliegen entsprechender Ergebnisse beschied die IV-Stelle das Leistungsbegehren von A._ mangels rentenbegründenden Invaliditätsgrads abschlägig (Vorbescheid vom 5. Juni 2012, Verfügung vom 20. Februar 2013). Am 25. Februar 2013 verfügte sie die Rückforderung von im Zeitraum vom 1. Juli 2008 bis 28. Februar 2013 zu Unrecht erbrachter Rentenleistungen im Betrag von insgesamt Fr. 105'380.-.
In teilweiser Gutheissung der gegen die Rentenverfügung vom 20. Februar 2013 geführten Beschwerde stellte das Bundesverwaltungsgericht fest, A._ stehe für die Periode vom 1. Juli 2008 bis 30. November 2011 eine Viertelsrente zu (Entscheid vom 7. Mai 2015). Das Bundesgericht trat auf die in der Folge erhobene Beschwerde mit Urteil 9C_419/2015 vom 21. Oktober 2015 nicht ein. Am 17. Oktober 2016 verfügte die IV-Stelle die Zusprechung einer vom 1. Juli 2008 bis 31. Dezember 2011 befristeten Viertelsrente.
Die gegen die Rückforderungsverfügung der IV-Stelle vom 25. Februar 2013 gerichtete Beschwerde hiess das Bundesverwaltungsgericht infolge von Verfahrensmängeln gut und wies die Sache zur Behebung an die Verwaltung zurück (Entscheid vom 5. Juli 2016). Diese führte ein Vorbescheidverfahren durch, mit welchem sie an einer auf einen Betrag von Fr. 66'046.- gekürzten Rückforderung festhielt (Vorbescheid vom 10. Januar 2017). Am 3. April 2017 wurde in diesem Sinne verfügt.
B.
Das Bundesverwaltungsgericht wies die gegen die Rückerstattungsverfügung vom 3. April 2017 erhobene Beschwerde ab, soweit es darauf eintrat (Entscheid vom 10. Juli 2019).
C.
A._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen und beantragen, der angefochtene Entscheid und die Verfügung der IV-Stelle vom 3. April 2017 seien aufzuheben. Ferner sei ihm für das letztinstanzliche Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege (Prozessführung, Verbeiständung) zu gewähren.

Erwägungen:
1.
1.1. Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann u.a. die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>). Die Feststellung des Sachverhalts kann nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>).
1.2. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Indes prüft es, unter Berücksichtigung der allgemeinen Begründungspflicht der Beschwerde (vgl. <ref-law>), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1 S. 236).
2.
2.1. Streitgegenstand bildet die Frage, ob vorinstanzlich Bundesrecht verletzt wurde, indem das Bundesverwaltungsgericht die Rückerstattungsverfügung der Beschwerdegegnerin vom 3. April 2017 bestätigt hat. Unbestritten ist dabei, dass es sich bei den vom 1. Juli 2008 bis 28. Februar 2013 an den Beschwerdeführer ausgerichteten Rentenbetreffnissen (samt Kinderrenten) um im Betrag von Fr. 66'046.- unrechtmässig bezogene Leistungen handelt. Zu beurteilen ist einzig, ob die IV-Stelle ihre Rückforderung rechtzeitig, d.h. innert der massgeblichen Verwirkungsfrist, geltend gemacht hat.
2.2. Was die entscheidwesentlichen Rechtsgrundlagen anbelangt, hat das Bundesverwaltungsgericht zutreffend erkannt, dass sich die materiellen Voraussetzungen des hier streitigen Rentenrückforderungsanspruchs ungeachtet des Umstands, dass der Beschwerdeführer deutscher Staatsangehöriger mit Wohnsitz in Deutschland ist und daher das am 1. Juni 2002 in Kraft getretene Abkommen vom 21. Juni 1999 zwischen der Schweizerischen Eidgenossenschaft einerseits und der Europäischen Gemeinschaft und ihren Mitgliedstaaten andererseits über die Freizügigkeit (Freizügigkeitsabkommen; FZA) zur Anwendung gelangt, nach schweizerischem Recht bestimmen (<ref-ruling> E. 2.4 S. 257; <ref-ruling>; Urteil 9C_315/2018 vom 5. März 2019 E. 2.2).
3.
Gemäss <ref-law> sind unrechtmässig bezogene Leistungen zurückzuerstatten (Abs. 1 Satz 1). Der Rückforderungsanspruch erlischt mit dem Ablauf eines Jahres, nachdem die Versicherungseinrichtung davon Kenntnis erhalten hat, spätestens aber mit dem Ablauf von fünf Jahren nach der Entrichtung der einzelnen Leistung (Abs. 2 Satz 1). Bei den genannten Fristen handelt es sich um Verwirkungsfristen (<ref-ruling> E. 2.1 S. 525 mit Hinweisen).
3.1. Nach der Rechtsprechung ist für den Beginn der relativen einjährigen Verwirkungsfrist nicht das erstmalige unrichtige Handeln und die daran anknüpfende unrechtmässige Leistungsausrichtung massgebend. Abzustellen ist auf jenen Tag, an dem der Versicherungsträger später bei der ihm gebotenen und zumutbaren Aufmerksamkeit den Fehler hätte erkennen müssen ("Wahrnehmung der Unrichtigkeit der Leistungsausrichtung aufgrund eines zusätzlichen Indizes"; <ref-ruling> E. 5b/aa S. 276 oben; ferner <ref-ruling> E. 2.1 S. 525; <ref-ruling> E. 4.1 S. 8) und die Voraussetzungen für eine Rückerstattung gegeben sind. Dies ist der Fall, wenn alle im konkreten Einzelfall erheblichen Umstände zugänglich sind, aus deren Kenntnis sich der Rückforderungsanspruch dem Grundsatz nach und in seinem Ausmass gegenüber einer bestimmten rückerstattungspflichtigen Person ergibt (Urteil 9C_195/2014 vom 3. September 2014 E. 2.1 mit Hinweisen, in: SVR 2015 IV Nr. 5 S. 10).
3.2. Die Rückforderung ist rechtsprechungsgemäss nicht auf rechtskräftig festgelegte Leistungen beschränkt (Urteil 8C_580/2018 vom 9. Januar 2019 E 4.2 mit Hinweis). Spricht die IV-Stelle eine Rente zu und richtet Leistungen aus, bevor die betreffende Verfügung rechtskräftig geworden ist, beginnt im Falle eines gerichtlich festgestellten zusätzlichen Abklärungsbedarfs die relative einjährige Verwirkungsfrist von <ref-law> für die Geltendmachung des Rückforderungsanspruchs frühestens zu laufen, wenn sie um das definitive Ergebnis der Abklärungen weiss, auf denen der das Renten (streit) verfahren abschliessende Entscheid beruht (Urteile 9C_714/2015 vom 29. April 2016 E. 5.3 und 8C_166/2015 vom 5. Juni 2015 E. 4.1 mit Hinweisen). Entscheidend für die Frage, in welchem Zeitpunkt die Verwaltung Kenntnis über Bestand und Umfang des Rückforderungsanspruchs haben muss, sind stets die jeweiligen Umstände im Einzelfall (Urteile 9C_195/2014 vom 3. September 2014 E. 4.2, in: SVR 2015 IV Nr. 5 S. 10, und 8C_631/2013 vom 26. Februar 2014 E. 5.2.2.4, in: SVR 2014 IV Nr. 15 S. 60).
4.
4.1. Die Beschwerdegegnerin hatte dem Beschwerdeführer mit Verfügung vom 7. April 2009 eine halbe Rente rückwirkend für die Zeit ab 1. Juli 2008 zugesprochen. Auf Beschwerde hin hob das Bundesverwaltungsgericht die angefochtene Verfügung auf und wies die Sache an die IV-Stelle zurück, damit diese ergänzende medizinische Abklärungen in die Wege leite (Entscheid vom 3. März 2011). Die Verwaltung veranlasste daraufhin die Erstellung eines polydisziplinären Gutachtens bei der bernischen Swiss Medical Assessment- and Business-Center (SMAB) AG (vom 28. November 2011), gestützt auf welches sie mit Vorbescheid vom 5. Juni 2012 die Ablehnung des Rentenersuchens in Aussicht stellte. Nach Einwendungen des Versicherten holte die IV-Stelle weitere Auskünfte des Regionalen Ärztlichen Dienstes (RAD) vom 21. August 2012 und 4. Februar 2013 ein. Am 20. Februar 2013 verfügte sie im Sinne des vorbescheidweise Angekündigten. Fünf Tage später, am 25. Februar 2013, forderte sie im Zeitraum vom 1. Juli 2008 bis 28. Februar 2013 zu Unrecht ausgerichtete Rentenleistungen im Betrag von Fr. 105'380.- zurück. Die Rentenablehnungsverfügung vom 20. Februar 2013 wurde in der Folge im Rechtsmittelverfahren bundesverwaltungsgerichtlich aufgehoben mit der Feststellung, der Beschwerdeführer habe für die Zeit vom 1. Juli 2008 bis 30. November 2011 Anspruch auf eine Viertelsrente (Entscheid vom 7. Mai 2015). Dieser Entscheid erwuchs mit Nichteintretensurteil des Bundesgerichts 9C_419/2015 vom 21. Oktober 2015 in Rechtskraft.
4.2. Die Vorinstanz ist nach Massgabe der vorstehend dargelegten Rechtsprechung bundesrechtskonform zum Schluss gelangt, dass die betreffende Verwirkungsfrist mit der Zustellung des Bundesgerichtsurteils zu laufen begonnen hat. Denn im Falle eines gerichtlich festgestellten zusätzlichen Abklärungsbedarfs (hier: mit bundesverwaltungsgerichtlichem Rückweisungsentscheid vom 3. März 2011) beginnt die relative einjährige Verwirkungsfrist von <ref-law> für die Geltendmachung des Rückforderungsanspruchs frühestens zu laufen, wenn der Versicherungsträger um das definitive Ergebnis der Abklärungen (hier: Gutachten des SMAB vom 28. November 2011 und Stellungnahmen des RAD vom 21. August 2012 und 4. Februar 2013) weiss, auf denen der das Renten (streit) verfahren abschliessende Entscheid beruht (hier: Nichteintretensurteil des Bundesgerichts 9C_419/2015 vom 21. Oktober 2015). Indem effektiv am 25. Februar 2013 eine Rückforderungsverfügung (über Fr. 105'380.-) erging, ist die Verwirkungsfrist, auch bezüglich des Teilbetrages von Fr. 66'046.-, über den am 3. April 2017 neu verfügt wurde, nicht abgelaufen. Ebenso wenig spielt eine Rolle, dass der letztgenannte Verwaltungsakt als Folge des Rückweisungsentscheids des Bundesverwaltungsgerichts vom 5. Juli 2016 aufgehoben und, nach Durchführung eines formell korrekten Verfahrens (einschliesslich Vorbescheid), durch die - im Nachgang zum vorinstanzlichen Entscheid vom 7. Mai 2015 bzw. zur Rentenverfügung der Beschwerdegegnerin vom 17. Oktober 2016 auf Fr. 66'046.- reduzierte (vgl. Vernehmlassung der Beschwerdegegnerin im vorinstanzlichen Rückforderungsbeschwerdeverfahren vom 23. Februar 2016) - Rückerstattungsverfügung vom 3. April 2017 ersetzt wurde. Wurde nämlich die Rückforderung einmal frist- und formgerecht geltend gemacht, ist die Frist zu ihrer Festsetzung ein für alle Mal gewahrt, und zwar selbst dann, wenn die entsprechende Verfügung nachträglich aufgehoben und durch eine inhaltlich berichtigte neue ersetzt werden muss. Das spätere rechtliche Schicksal der Rückerstattungsverfügung spielt demnach keine Rolle. In solchen Fällen stellt sich die Frage der Verwirkung erst wieder bei der Vollstreckung, nachdem die Rückerstattungsforderung rechtskräftig geworden ist (Urteile 9C_320/2014 vom 29. Januar 2015 E. 2.2, in: SZS 2015 S. 257, I 721/05 vom 12. Mai 2006 E. 2.2, in: SVR 2007 IV Nr. 6 S. 21, C 265/03 vom 20. April 2004 E. 2.2, C 17/03 vom 2. September 2003 E. 4.3.2, in: SVR 2004 ALV Nr. 5 S. 13, und C 68/96 vom 5. Juli 1996 E. 2c/aa, in: SVR 1997 ALV Nr. 84 S. 255).
4.3. Was dagegen letztinstanzlich vorgebracht wird, vermag keine offensichtliche Unrichtigkeit der vorinstanzlichen Feststellungen bzw. eine anderweitige Bundesrechtsverletzung aufzuzeigen. Nichts zugunsten seines Standpunkts, wonach die einjährige relative Verwirkungsfrist bereits mit Kenntnisnahme des SMAB-Gutachtens vom 28. November 2011 zu laufen begonnen habe, kann der Beschwerdeführer mit seinem Hinweis auf das Urteil 9C_195/2014 vom 3. September 2014 (in: SVR 2015 IV Nr. 5 S. 10) ableiten. Gemäss diesem begann die einjährige Verwirkungsfrist ebenfalls erst nach Abschluss der Prüfung des Leistungsanspruchs anhand der ergänzend eingeholten Expertise und Erlass der entsprechenden (rentenablehnenden) Verfügung zu laufen (vgl. E. 3 und 4.2 am Ende des betreffenden Urteils). Vorliegend kündigte die Beschwerdegegnerin gestützt auf die Schlussfolgerungen des Gutachtens des SMAB vom 28. November 2011 mit Vorbescheid vom 5. Juni 2012 die Rentenablehnung an. Nach Einwendungen des Versicherten und weiteren Stellungnahmen des RAD vom 21. August 2012 und 4. Februar 2013 wurde am 20. Februar 2013 in diesem Sinne verfügt. Die mit Verfügung vom 25. Februar 2013 geltend gemachte Rückforderung erfolgte somit auch unter diesem Blickwinkel rechtzeitig.
Es hat damit beim vorinstanzlichen Entscheid sein Bewenden.
5.
Das Verfahren ist kostenpflichtig (<ref-law>). Die Gerichtskosten werden dem Beschwerdeführer als unterliegender Partei auferlegt (<ref-law>). Seinem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege für das bundesgerichtliche Verfahren (im Sinne der vorläufigen Befreiung von den Gerichtskosten und der Gewährung der unentgeltlichen Verbeiständung) kann jedoch entsprochen werden, da die Bedürftigkeit ausgewiesen ist, die Beschwerde nicht als aussichtslos zu bezeichnen und die Vertretung durch einen Rechtsanwalt geboten war (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Ausdrücklich wird jedoch auf <ref-law> aufmerksam gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später dazu in der Lage ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Dem Beschwerdeführer wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt und Advokat Guido Ehrler wird als unentgeltlicher Anwalt bestellt.
3.
Die Gerichtskosten von Fr. 800.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt, indes vorläufig auf die Bundesgerichtskasse genommen.
4.
Dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers wird aus der Bundesgerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 2'800.- ausgerichtet.
5.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Bundesverwaltungsgericht, Abteilung III, und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 8. November 2019
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Pfiffner
Die Gerichtsschreiberin: Fleischanderl