Sachverhalt:
A.
A.a. A._, geboren 1965, war zuletzt als Sandstrahler tätig. Am 17. September 2008 meldete er sich unter Verweis auf Rückenprobleme zum Bezug von Leistungen der Invalidenversicherung an. Nach medizinischen und erwerblichen Abklärungen sprach ihm die IV-Stelle Luzern (nachfolgend: IV-Stelle oder Beschwerdegegnerin) ab März 2009 eine ganze und ab Juni 2009 eine halbe Rente zu; ab Oktober 2010 verneinte sie einen Leistungsanspruch (Verfügung vom 30. September 2011). Das Kantonsgericht Luzern holte im Rahmen der dagegen von A._ geführten Beschwerde zwecks Abklärung der diffusen rheumatischen Leiden eine polydisziplinäre Expertise der asim ein (Academy of Swiss Insurance Medicine, Universitätsspital Basel; internistisches, rheumatologisches und neurologisches Gutachten vom 24. Dezember 2013; nachfolgend: asim-Gutachten). Gestützt darauf hiess es die Beschwerde teilweise gut, indem es A._ von März 2009 bis und mit März 2012 eine ganze und ab April 2012 eine halbe Rente zusprach (Urteil vom 16. April 2014). Dieses Urteil erwuchs unangefochten in Rechtskraft.
A.b. Mit Schreiben vom 30. Januar 2017 machte A._ unter Verweis auf verschiedene Arztberichte eine Verschlechterung seines Gesundheitszustandes geltend und ersuchte die IV-Stelle um Zusprache einer ganzen Rente ab April 2012. Letztere wies die beantragte Rentenerhöhung nach Rücksprache mit dem Regionalen Ärztlichen Dienst (RAD) ab, da keine anspruchserhebliche gesundheitliche Verschlechterung ausgewiesen sei (Verfügung vom 27. September 2017). Die hiergegen erhobene Beschwerde des A._ hiess das Kantonsgericht Luzern in dem Sinn gut, dass es die Sache in Aufhebung des Verwaltungsaktes infolge Auftretens neurologischer Leiden zur weiteren Abklärung und neuen Verfügung an die IV-Stelle zurückwies (Urteil vom 5. Juli 2018).
Daraufhin veranlasste die IV-Stelle eine zweite polydisziplinäre Expertise, diesmal durch das Swiss Medical Assessment- and Business-Center (SMAB; internistisches, psychiatrisches, rheumatologisches, neurologisches sowie neuropsychologisches Gutachten vom 1. Juli 2019; nachfolgend: SMAB-Gutachten). Nach Einholung einer ergänzenden Stellungnahme bei den Gutachtern wies sie das Begehren um Rentenerhöhung erneut ab, weil keine gesundheitliche Verschlechterung mit leistungsrelevanter Auswirkung nachgewiesen sei (Verfügung vom 2. April 2020).
B.
Dagegen erhob A._ Beschwerde, welche das Kantonsgericht Luzern mit Urteil vom 18. Juli 2021 abwies.
C.
A._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen und beantragt, es sei ihm in Aufhebung des angefochtenen Urteils ab 1. Februar 2017 eine ganze Invalidenrente auszurichten; eventualiter sei die Sache zur Neubeurteilung an die Verwaltung zurückzuweisen. Zudem ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung.
Das Bundesgericht holte die vorinstanzlichen Akten ein und verzichtete auf einen Schriftenwechsel.

Erwägungen:
1.
1.1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzungen gemäss den Art. 95 f. BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (Art. 106 Abs. 1 BGG) und legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG). Unter Berücksichtigung der allgemeinen Pflicht zur Begründung der Beschwerde (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG) prüft es grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern eine Rechtsverletzung nicht geradezu offensichtlich ist. Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz können von Amtes wegen oder auf Rüge hin berichtigt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig sind oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG beruhen und wenn die Behebung des Mangels für den Verfahrensausgang entscheidend sein kann (Art. 105 Abs. 2 und Art. 97 Abs. 1 BGG; zum Ganzen <ref-ruling> E. 1.1 f.).
1.2. Eine Sachverhaltsfeststellung ist nicht schon dann offensichtlich unrichtig, wenn sich Zweifel anmelden, sondern erst, wenn sie eindeutig und augenfällig unzutreffend ist. Es liegt noch keine offensichtliche Unrichtigkeit vor, nur weil eine andere Lösung ebenfalls in Betracht fällt, selbst wenn diese als die plausiblere erscheint. Diese Grundsätze gelten auch in Bezug auf die konkrete Beweiswürdigung; in diese greift das Bundesgericht auf Beschwerde hin nur bei Willkür (dazu <ref-ruling> E. 1.3.1) ein, insbesondere wenn die Vorinstanz offensichtlich unhaltbare Schlüsse zieht, erhebliche Beweise übersieht oder solche grundlos ausser Acht lässt. Solche Mängel sind in der Beschwerde aufgrund des strengen Rügeprinzips (Art. 106 Abs. 2 BGG) klar und detailliert aufzuzeigen (vgl. <ref-ruling> E. 4.2).
1.3. Die vorinstanzlichen Feststellungen zum Gesundheitszustand und zur Arbeitsfähigkeit der versicherten Person sowie die konkrete Beweiswürdigung beziehen sich grundsätzlich auf Tatfragen (<ref-ruling> E. 3.2; nicht publ. E. 1 des Urteils <ref-ruling>; SVR 2021 IV Nr. 47 S. 151, 8C_407/2020 E. 1.2), die das Bundesgericht seiner Urteilsfindung zugrunde zu legen hat. Dagegen betrifft die Beachtung des Untersuchungsgrundsatzes und der Beweiswürdigungsregeln Rechtsfragen, die das Bundesgericht im Rahmen der den Parteien obliegenden Begründungs- bzw. Rügepflicht frei prüft (statt vieler: Urteil 9C_457/2014 vom 16. Juni 2015 E. 1.2, nicht publ. in: <ref-ruling>, aber in: SVR 2016 BVG Nr. 11 S. 47). Gleiches gilt für die Frage, ob den medizinischen Gutachten und Arztberichten im Lichte der rechtsprechungsgemässen Anforderungen Beweiswert zukommt (<ref-ruling> E. 5.1).
2.
Das kantonale Gericht legte die massgeblichen Rechtsgrundlagen zutreffend dar. Dies betrifft namentlich die Bestimmungen und Grundsätze zur Erwerbsunfähigkeit (Art. 7 Abs. 1 ATSG) und zur Invalidität (Art. 8 Abs. 1 ATSG), zum Rentenanspruch (Art. 28 Abs. 2 IVG), zum Beweiswert ärztlicher Gutachten (E. 1.3 hiervor; <ref-ruling> E. 2.2.2; <ref-ruling> E. 3a und E. 3b/bb) sowie zur Rentenrevision (Art. 17 Abs. 1 ATSG; <ref-ruling> E. 2.3 mit Hinweisen). Auch hat es die Rechtsprechung zum Leidensabzug (<ref-ruling> E. 4.1), zur Einkommensparallelisierung (<ref-ruling> E. 5.4; <ref-ruling> E. 3.1) und der in diesem Kontext zu beachtenden Erheblichkeitsgrenze von 5 % (<ref-ruling> E. 6.1.2 f.) zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen.
3.
Strittig ist, ob die Vorinstanz mit Blick auf das Revisionsgesuch vom 30. Januar 2017 die von der IV-Stelle am 2. April 2020 verfügte Verneinung einer Rentenerhöhung bei gegebener Aktenlage zu Recht bestätigte.
4.
4.1. Der um Rentenabänderung ersuchende Beschwerdeführer legte eine erhebliche Tatsachenänderung glaubhaft dar, weshalb die IV-Stelle zu Recht auf das Revisionsgesuch eintrat (vgl. Art. 17 Abs. 1 ATSG i.V.m. Art. 87 Abs. 2 und 3 IVV; <ref-ruling> E. 2.3; <ref-ruling> E. 5.2.5; SVR 2017 IV Nr. 71 S. 219, 9C_675/2016 E. 2.1.2).
4.2. Letztinstanzlich Streitgegenstand bildet demnach die Frage, ob die materiellen Revisionsvoraussetzungen nach Art. 17 Abs. 1 ATSG erfüllt sind. Bei gegebener Ausgangslage ist der Rentenanspruch in rechtlicher und tatsächlicher Hinsicht umfassend ("allseitig") zu prüfen, unter Berücksichtigung sowohl der medizinisch-gesundheitlichen als auch der beruflich-erwerblichen Situation, wobei keine Bindung an frühere Beurteilungen besteht (vgl. <ref-ruling> E. 2.3; <ref-ruling> E. 4b in fine; Urteil 8C_591/2019 vom 23. Dezember 2019 E. 2.2; siehe ferner UELI KIESER, Kommentar zum Bundesgesetz über den Allgemeinen Teil des Sozialversicherungsrechts, ATSG, 4. Aufl. 2020, N. 60 und 75 f. zu Art. 17 ATSG).
5.
Zu prüfen ist zunächst, soweit (hinreichend) gerügt, ob die Vorinstanz die Arbeitsunfähigkeit bundesrechtskonform ermittelt hat.
5.1. Das kantonale Gericht hat dem nach Art. 44 ATSG eingeholten SMAB-Gutachten unter Einbezug der ergänzenden Stellungnahme der Gutachter vom 15. Januar 2020 volle Beweiskraft zuerkannt. Gestützt darauf stellte es fest, der Beschwerdeführer sei seit Juli 2018 in einer angepassten Tätigkeit im Umfang von 45 % arbeitsfähig.
5.2. Nach Ansicht des Beschwerdeführers gibt das SMAB-Gutachten seinen Gesundheitszustand aus rein rheumatologischer Sicht mit einer Teilarbeitsunfähigkeit von 50 % zutreffend wieder. Anders verhalte es sich mit Blick auf sein neurologisches Leistungsvermögen. Der Beschwerdeführer wirft der Vorinstanz vor, in Verletzung des rechtlichen Gehörs die Begründungspflicht missachtet zu haben und in Willkür verfallen zu sein, indem sie die persistierenden Kopfschmerzen im Vergleich zu 2013 grundlos anders gewürdigt habe (neu bloss 10 % anstatt wie bisher 20 bis 30 % deswegen reduzierte Leistungsfähigkeit). Dabei übersieht er, dass es sich bei den vorinstanzlichen Feststellungen zum Gesundheitszustand und zur Arbeitsfähigkeit um Tatfragen handelt, die das Bundesgericht nach Art. 105 Abs. 1 BGG seiner Urteilsfindung zugrunde zu legen hat (E. 1.1 und 1.3 hiervor). Eine Gehörsverletzung kann unter Verweis auf das 2013 verfasste asim-Gutachten schon allein deshalb nicht vorliegen, weil im Rahmen der materiellen Revisionsprüfung eine umfassende Neubeurteilung - ohne Bindung an frühere Beurteilungen - erfolgt (E. 4.2 hiervor). Die dabei vorzunehmende Prüfung ist in jeder Hinsicht ergebnisoffen. Das nach einem Erhöhungsgesuch eingeleitete Revisionsverfahren kann auch zu einer Reduktion oder gar Aufhebung der laufenden Leistung führen (THOMAS FLÜCKIGER, in: Basler Kommentar, Allgemeiner Teil des Sozialversicherungsrechts, 2020, N. 102 zu Art. 17 ATSG), selbst wenn dies für die versicherte Person zu teils schwierig verständlichen Ergebnissen führen mag (siehe dazu KIESER, a.a.O., N. 76 zu Art. 17 ATSG). Somit mussten unter den gegebenen Umständen (E. 5.3 hernach) weder die SMAB-Gutachter noch das kantonale Gericht explizit darlegen, weshalb hinsichtlich der Kopfschmerzen nicht wie bis anhin von einer Leistungsminderung von 20 bis 30 % (gemäss asim-Gutachten) auszugehen ist, sondern nur von einer solchen von 10 % (laut SMAB-Gutachten).
5.3. Das kantonale Gericht legte unter Bezugnahme auf das SMAB-Gutachten schlüssig dar, warum in neurologischer Hinsicht von einer Leistungsminderung im Umfang von 10 % auszugehen ist. Die Kopfschmerzen würden etwa zweimal pro Woche auftreten. Eine Anbin-dung an einen Neurologen oder eine Kopfschmerzambulanz sei bislang nicht erfolgt. Auch werde seitens des Beschwerdeführers kein Kopfschmerzkalender geführt, der wertvolle diagnostische Hinweise zur Frequenz und Dauer des Leidens geben könnte. Die symptoma-tische Behandlung erfolge im Bedarfsfall einzig durch Einnahme gängiger Schmerzmittel. Dabei würden vielfältige weitere Therapieoptionen (bspw. Erlernen von Entspannungstechniken, Einsatz spezifischer Medikamente gegen Kopfschmerzen, moderates Ausdauertraining etc.) allesamt nicht genutzt. Dies erstaune und spreche gegen einen - wie vom Beschwerdeführer behaupteten - sehr hohen Leidensdruck. Der erhöhte Pausenbedarf sei ausserdem bereits im ergonomischen Profil berücksichtigt. Inwiefern diese vorinstanzlichen Feststellungen qualifiziert falsch respektive willkürlich sein sollen, zeigt der Beschwerdeführer nicht auf und ist auch nicht ersichtlich. Es verletzt deshalb kein Bundesrecht und ist insofern nicht zu beanstanden, wenn das kantonale Gericht unter Verweis auf die SMAB-Gutachter hinsichtlich der neurologischen Beschwerden von einer Teilarbeitsunfähigkeit im Umfang von 10 % ausging.
5.4. Gestützt auf diese Teilarbeitsunfähigkeiten (50 % in rheumatischer Hinsicht und 10 % neurologisch bedingt) stellte die Vorinstanz eine Gesamtarbeitsunfähigkeit von 55 % fest. Die SMAB-Gutachter begründeten dies ausgehend von der rheumatologischen Teilarbeitsunfähigkeit und einer zumutbaren Arbeitszeit von 4.25 pro Tag. Bei einer vordefinierten Arbeitszeit bestehe neurologisch bedingt eine gewisse Wahrscheinlichkeit, dass Pausen innerhalb derselben nötig würden. Aufgrund dessen sei die neurologische Leistungsminderung hälftig (mit 5 %) zu berücksichtigen, was zu einer Arbeitsfähigkeit von insgesamt 45 % in einer angepassten Tätigkeit führe. Der RAD-Arzt, Dr. med. B._, Facharzt für Innere Medizin, bestätigte, dass auf die gutachterliche Einschätzung ohne weitere Abklärungen abgestellt werden könne.
5.5. Entgegen der Auffassung des Beschwerdeführers sind die auf einzelne Gebrechen zurückzuführenden Leistungseinbussen bei Ermittlung der Gesamtarbeitsunfähigkeit nicht einfach zu addieren, sondern im Zuge einer Gesamtschau zu bewerten. Nach der Rechtsprechung können sich die unter verschiedenen medizinischen Titeln ausgewiesenen Teilarbeitsunfähigkeiten teilweise überlagern. Grund dafür ist, dass in der Regel der Umfang der grössten Teileinschränkung auch die weiteren Entlastungserfordernisse abdeckt (vgl. SVR 2008 IV Nr. 15 S. 43, I 514/06 E. 2.1; Urteile 8C_483/2020 vom 26. Oktober 2020 E. 4.1; 9C_345/2017 vom 30. August 2017 E. 3.3.1, je mit Hinweisen). Ob sich die einzelnen, aus mehreren Behinderungen resultierenden Einschränkungsgrade überschneiden oder (teilweise respektive ganz) zu addieren sind, betrifft eine spezifisch medizinische Problematik und Einschätzung, von der das Gericht grundsätzlich nicht abrückt (E. 1.3 hiervor; Urteil 9C_461/2019 vom 22. November 2019 E. 4.2 mit weiteren Hinweisen).
5.6. Inwiefern die vorinstanzliche Beweiswürdigung und Sachverhaltsfeststellung offensichtlich unrichtig sein sollen, ist nach dem Gesagten weder dargetan noch ersichtlich, weshalb sie für das Bundesgericht verbindlich bleiben (E. 1 hiervor). Im Folgenden ist darum hinsichtlich einer leidensadaptierten Tätigkeit von einer Arbeitsfähigkeit im Umfang von insgesamt 45 % auszugehen.
5.7. Die Frage, auf welchen Zeitpunkt hin sich das rheumatische Leiden verschlechterte, kann offenbleiben, weil die Beschwerde ohnehin abzuweisen ist, wie sich aus den nachfolgenden Erwägungen ergibt.
6.
Es verbleibt zu prüfen, ob das kantonale Gericht den Invaliditätsgrad bundesrechtskonform ermittelt hat (Art. 16 ATSG).
6.1. Auf der beruflich-erwerblichen Stufe der Invaliditätsbemessung charakterisieren sich als Rechtsfragen die gesetzlichen und rechtsprechungsgemässen Regeln über die Durchführung des Einkommensvergleichs, einschliesslich derjenigen über die Anwendung der vom Bundesamt für Statistik herausgegebenen Tabellen der Schweizerischen Lohnstrukturerhebung (LSE). In dieser Sicht ist die Feststellung der beiden hypothetischen Vergleichseinkommen Tatfrage, soweit sie auf konkreter Beweiswürdigung beruht, hingegen Rechtsfrage, soweit sich der Entscheid nach der allgemeinen Lebenserfahrung richtet. Letzteres betrifft etwa die Fragen, ob Tabellenlöhne anwendbar sind, und ob ein Leidensabzug vorzunehmen ist (<ref-ruling> E. 4.2; <ref-ruling> E. 2.4; Urteil 8C_384/2021 vom 8. Oktober 2021 E. 5.2).
6.2. Bei der Festsetzung des Valideneinkommens ging die Vorinstanz vom letzten Lohn des Beschwerdeführers als Sandstrahler im Jahr 2008 aus (Fr. 57'000.-) und stellte fest, dass dieser angepasst an die statistisch betriebsübliche wöchentliche Arbeitszeit von 41,3 Stunden indexiert jährlich Fr. 61'340.59 betrage. Im Vergleich zum tabellenbasierten Jahreslohn von Fr. 70'312.69 (LSE 2018 Tabelle TA1, Baugewerbe, Männer, Kompetenzniveau 1: Fr. 5'622.-, indexiert und aufgerechnet auf 41,3 Wochenstunden) resultiere eine Differenz von Fr. 8'972.10. Dies entspreche einer Abweichung von 12,76 % und lasse das Valideneinkommen - wie bereits im unangefochten in Rechtskraft erwachsenen Urteil vom 16. April 2014 - mit Blick auf die Erheblichkeitsgrenze von 5 % als deutlich unterdurchschnittlich erscheinen, was der Beschwerdeführer nicht substanziiert bestreitet.
6.3. Der Beschwerdeführer beanstandet die Berechnung des Invalideneinkommens, dessen Parallelisierung sowie die Nichtgewährung eines Leidensabzugs.
6.3.1. Für die Bemessung des Invalideneinkommens zog das kantonale Gericht das Total des Tabellenlohns in der Höhe von Fr. 68'346.97 bei (LSE 2018 Tabelle TA1, Total, Männer, Kompetenzniveau 1: Fr. 5'417.-, indexiert und aufgerechnet auf 41,7 Wochenstunden). Infolge Unterdurchschnittlichkeit des Einkommens sei eine Parallelisierung in der Höhe von 7,76 % vorzunehmen. Es verzichtete auf einen leidensbedingten Abzug. Das Invalideneinkommen betrage demnach Fr. 28'369.46 (45 % von Fr. 68'346.97 = Fr 30'756.14, abzüglich 7,76 %). Gestützt auf diese Parameter errechnete die Vorinstanz eine Einkommenseinbusse von Fr. 32'971.13 und daraus resultierend einen Invaliditätsgrad von 53,75 %. Dieser begründe (weiterhin) den Anspruch auf eine halbe Invalidenrente (Art. 28 Abs. 2 IVG).
6.3.2. Was der Beschwerdeführer - die ständige Rechtsprechung des Bundesgerichts kritisierend - dagegen vorbringt, verfängt nicht. Für die Festsetzung des Invalideneinkommens ist nach der Rechtsprechung primär von der beruflich-erwerblichen Situation auszugehen, in welcher die versicherte Person konkret steht. Übt sie nach Eintritt der Invalidität eine Erwerbstätigkeit aus, gilt grundsätzlich der tatsächlich erzielte Verdienst als Invalidenlohn (siehe einlässlich dazu <ref-ruling> E. 5.2; SVR 2019 UV Nr. 7 S. 27, 8C_58/2018 E. 3.1; SVR 2014 IV Nr. 37 S. 130, 8C_7/2014 E. 7.1). Ist - wie hier - kein solches tatsächlich erzieltes Erwerbseinkommen gegeben, sind praxisgemäss die LSE-Tabellenlöhne heranzuziehen (vgl. BGE <ref-ruling> E. 2.2; SVR 2014 IV Nr. 37 S. 130, 8C_7/2014 E. 7.1; Urteil 9C_206/2021 vom 10. Juni 2021 E. 4.4.2.). Die Rechtsprechung wendet dabei in der Regel die Monatslöhne gemäss LSE-Tabelle TA1 (Zeile "Total Privater Sektor") an (zu hier nicht näher interessierenden Ausnahmen siehe <ref-ruling> nicht publizierte E. 5.1 des Urteils 9C_237/2007 vom 24. August 2007; 8C_260/2020 vom 2. Juli 2020 E. 4.2.1.). Gründe dafür, weshalb angesichts der geltenden Praxis zur Einkommensermittlung im konkreten Fall auf eine andere Tabelle abzustellen und eine Änderung der Rechtsprechung (vgl. <ref-ruling> E. 5.5.1 mit Hinweisen) vorzunehmen wäre, vermag der Beschwerdeführer weder in einer dem qualifizierten Rügeprinzip (E. 1.2 hiervor) genügenden Weise aufzuzeigen noch sind derartige Gründe ersichtlich.
6.3.3. Entsprechendes gilt auch für die Parallelisierung oberhalb der Erheblichkeitsgrenze von 5 % (vgl. <ref-ruling> E. 5.3.2; <ref-ruling> E. 6.1.2 f.; SVR 2018 IV Nr. 9 S. 30, 8C_2/2017 E. 2.2.2.). Die Vorinstanz trug mittels Parallelisierung korrekterweise dem Umstand Rechnung, dass der ungelernte Beschwerdeführer mit Migrationshintergrund die ihm verbleibende Arbeitsfähigkeit wohl nur mit unterdurchschnittlichem erwerblichem Erfolg verwerten kann (vgl. <ref-ruling> E. 5b/aa in fine; Urteil 8C_841/2017 vom 14. Mai 2018 E. 3.2.1.).
6.3.4. Ferner ist dem Beschwerdeführer im angefochtenen Entscheid zu Recht kein leidensbedingter Abzug (vgl. <ref-ruling> E. 5.2; <ref-ruling> E. 5b/aa-cc) gewährt worden. Ist nämlich bestimmten einkommensbeeinflussenden Merkmalen im Sinne von <ref-ruling> E. 5b/aa bereits bei der Parallelisierung der Vergleichseinkommen Rechnung getragen worden, dürfen dieselben invaliditätsfremden Faktoren nicht nochmals im Rahmen des sogenannten Leidensabzugs berücksichtigt werden (vgl. <ref-ruling> E. 5.3; <ref-ruling> E. 5.2 in fine), andernfalls eine unzulässige doppelte Berücksichtigung dieser Faktoren vorläge (Urteile 8C_129/2019 vom 19. August 2019 E. 6.3; 9C_845/2014 vom 25. Februar 2015 E. 5.1, je mit Hinweis). Die Kopfschmerz-Problematik hat zudem bereits im ergonomischen Profil Berücksichtigung gefunden (E. 4.1 hiervor). Inwiefern die Nationalität, der Bildungsstand (inkl. Sprachkompetenzen) und das allgemeine Leistungsvermögen die Erwerbsfähigkeit über die vorinstanzlich festgestellte Einschränkung hinaus reduzieren sollen, ist im Übrigen weder (rechtsgenüglich) dargetan noch ersichtlich. Die Beschwerde ist auch diesbezüglich unbegründet.
6.4. Im Ergebnis sind die beruflich-erwerblichen Erwägungen der Vorinstanz und ihre diesbezügliche Ermittlung des Invaliditätsgrades von (gerundet) 54 % nicht zu beanstanden. Das kantonale Gericht verletzte kein Bundesrecht, indem es eine anspruchserhebliche Verschlechterung des Gesundheitszustands verneinte und damit die Abweisung des Gesuchs um Rentenerhöhung schützte.
7.
Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend sind die Gerichtskosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG). Seinem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist stattzugeben, da die entsprechenden gesetzlichen Voraussetzungen erfüllt sind (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Es wird indessen ausdrücklich auf Art. 64 Abs. 4 BGG aufmerksam gemacht, wonach die begünstigte Partei der Gerichtskasse Ersatz zu leisten haben wird, wenn sie später dazu in der Lage ist.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Dem Beschwerdeführer wird die unentgeltliche Rechtspflege gewährt und Rechtsanwalt Andreas Bänziger wird als unentgeltlicher Anwalt bestellt.
3.
Die Gerichtskosten von Fr. 800.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt, indes vorläufig auf die Bundesgerichtskasse genommen.
4.
Dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers wird aus der Bundesgerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 2800.- ausgerichtet.
5.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Kantonsgericht Luzern und dem Bundesamt für Sozialversicherungen schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 2. Dezember 2021
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Maillard
Der Gerichtsschreiber: Cupa