Faits :
A.
A.a. La demande d'asile de A._, ressortissant de la République du Congo né en 1989, a été définitivement rejetée le 4 décembre 2019 et le renvoi de Suisse prononcé à l'encontre de celui-ci est définitif. A._ ayant disparu, il a été inscrit au moteur de recherche de la police. Par la suite, il s'est présenté à un entretien avec le Service de la population du canton de Vaud (ci-après: le Service de la population) durant lequel il a déclaré ne pas vouloir quitter la Suisse.
En date du 8 novembre 2020, l'intéressé ne s'est pas présenté à l'aéroport pour un vol à destination de son pays. Il a alors été assigné à résidence. Un vol prévu en janvier 2021 a dû être annulé pour des raisons d'organisation.
A.b. Le Service de la population a ordonné, le 15 janvier 2021, la mise en détention de A._, pour une durée de trois mois, qui a été confirmée par le Tribunal des mesures de contrainte du canton de Vaud (ci-après: le Tribunal des mesures des contraintes) le 17 janvier 2021.
L'intéressé a refusé d'embarquer sur un vol de ligne organisé pour le 17 février 2021.
A la suite d'un recours à l'encontre du rejet, par le Secrétariat d'Etat aux migrations, d'une requête de réexamen de sa demande d'asile, le Tribunal administratif fédéral a suspendu provisoirement l'exécution du renvoi de l'intéressé.
A.c. Le 14 avril 2021, le Service de la population a ordonné la prolongation de la détention administrative de A._ pour une durée supplémentaire de trois mois, c'est-à-dire du 15 avril au 15 juillet 2021. Par ordonnance du 16 avril 2021, le Tribunal des mesures de contrainte a confirmé l'ordre de détention, tout en limitant celle-ci à une durée de deux semaines, à savoir jusqu'au 29 avril 2021, en attente de la décision du Tribunal administratif fédéral sur une demande de mesures superprovisionnelles, demande qui a été rejetée en date du 16 avril 2021.
La Chambre des recours pénale du Tribunal cantonal du canton de Vaud (ci-après: le Tribunal cantonal) a, par arrêt du 23 avril 2021, rejeté le recours de A._ à l'encontre de l'ordonnance du 16 avril 2021 du Tribunal des mesures de contrainte. Le 30 avril 2021, le Tribunal fédéral a déclaré le recours de l'intéressé contre cet arrêt irrecevable faute d'intérêt actuel (cause 2C_353/2021).
A.d. Le Service de la population a ordonné, en date du 28 avril 2021, la prolongation de la détention de l'intéressé jusqu'au 15 juillet 2021; celle-ci a été confirmée par ordonnance du 30 avril 2021 du Tribunal des mesures de contrainte, cette durée paraissant proportionnée et indispensable pour l'organisation d'un vol accompagné ou d'un vol spécial. Par arrêt du 25 mai 2021, le Tribunal cantonal a annulé cette ordonnance pour violation du droit d'être entendu et a renvoyé la cause au Tribunal des mesures de contrainte qui a rendu une nouvelle ordonnance, en date du 15 juin 2021 allant dans le même sens que la précédente.
Un nouveau vol à destination de Brazzaville, avec escorte policière jusqu'à l'arrivée, a été mis en place pour le 17 juin 2021. A._ s'est opposé au test PCR et n'a pas embarqué sur ledit vol.
B.
Par arrêt du 6 juillet 2021, le Tribunal cantonal a rejeté la demande de récusation formulée à l'encontre des magistrats du Tribunal des mesures de contrainte qui avaient traité la cause de A._ au préalable. Il a également rejeté le recours de celui-ci contre l'ordonnance du 15 juin 2021 du Tribunal de mesures de contrainte. Il a en substance retenu que les frontières de la République du Congo étaient ouvertes et que les vols à destination de ce pays avaient repris; la détention administrative était justifiée, puisque l'intéressé s'opposait à son renvoi et, après avoir omis de se présenter à l'aéroport alors qu'un plan de vol lui avait été notifié, avait mis en échec deux tentatives de renvoi; en outre, il n'existait pas d'impossibilité d'exécuter le renvoi justifiant de lever la détention et celle-ci restait proportionnée.
C.
Agissant par la voie du recours en matière de droit public, A._ demande au Tribunal fédéral, outre de le mettre au bénéfice de l'assistance judiciaire, d'annuler l'arrêt du 6 juillet 2021 du Tribunal cantonal et de renvoyer la cause à cette autorité pour nouvelle instruction ou de le libérer immédiatement, de désigner Ange Sankieme Lusanga comme mandataire d'office et de condamner le Tribunal cantonal à lui verser 6'000 fr.
Le Service de la population se réfère à ses écritures précédentes. Le Secrétariat d'Etat aux migrations conclut implicitement au rejet du recours. Le Tribunal cantonal n'a pas déposé d'observations.
A._ s'est encore prononcé le 30 juillet 2021.
D.
Par ordonnance du 15 juillet 2021, le Tribunal des mesures de contrainte a ordonné la prolongation de la détention administrative de A._ pour une durée de trois mois, à savoir jusqu'au 15 octobre 2021.

Considérant en droit :
1.
1.1. Le recours en matière de droit public est en principe ouvert, dans une cause portant sur des mesures de contrainte (art. 82 ss LTF; <ref-ruling> consid. 1.1.3).
1.2. La qualité pour déposer un recours en matière de droit public auprès du Tribunal fédéral suppose un intérêt actuel et pratique à obtenir l'annulation de la décision attaquée. Cet intérêt doit exister tant au moment du dépôt du recours qu'à celui où l'arrêt est rendu. Le Tribunal fédéral fait exceptionnellement abstraction de l'exigence d'un intérêt actuel, lorsque la contestation peut se produire en tout temps dans des circonstances identiques ou analogues, que sa nature ne permet pas de la trancher avant qu'elle ne perde son actualité et que, en raison de sa portée de principe, il existe un intérêt public suffisamment important à la solution de la question litigieuse.
Le Tribunal fédéral a jugé que, lorsque la détention administrative se poursuit en vertu d'une nouvelle décision, laquelle repose sur les mêmes bases légales que la décision attaquée, et qu'il est difficile, voire impossible en raison de la durée de la procédure cantonale, que le Tribunal fédéral se prononce avant que la question perde de son actualité, l'intéressé garde un intérêt digne de protection à l'annulation de la décision attaquée pour soulever des questions de principe dont la solution s'impose pour des raisons d'intérêt public (<ref-ruling> consid. 1.3.1; <ref-ruling> consid. 1.1 et 1.2.3 et les références citées).
En l'espèce, l'arrêt attaqué a prolongé la détention litigieuse du recourant jusqu'au 15 juillet 2021. Néanmoins, le recourant se trouve toujours en détention pour insoumission, ceci sur la base d'une nouvelle ordonnance du 15 juillet 2021 du Tribunal des mesures de contrainte, prolongeant la détention jusqu'au 15 octobre 2021. Ainsi, bien que le recours déposé le 10 juillet 2021 à l'encontre de l'arrêt du 6 juillet 2021 a, a priori, perdu son intérêt actuel, il se justifie en l'espèce de renoncer à l'exigence de cet intérêt, car le recourant se trouve encore en détention et que celle-ci repose sur le même fondement juridique que celui sur la base duquel l'arrêt attaqué a été rendu. Il convient, dès lors, d'admettre que les conditions de l'art. 89 al. 1 LTF sont réalisées.
1.3. Au surplus, déposé en temps utile (art. 100 LTF) et en la forme prévue (art. 42 LTF), à l'encontre d'un arrêt final (art. 90 LTF) rendu par une autorité cantonale de dernière instance (art. 86 al. 1 let. d LTF), le recours est recevable.
2.
Le litige porte sur la confirmation par le Tribunal cantonal de la prolongation de la détention administrative du recourant du 29 avril au 15 juillet 2021, qui a à nouveau été prolongée par le Tribunal des mesures de contrainte pour trois mois supplémentaires, à savoir jusqu'au 15 octobre 2021.
3.
3.1. Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement juridique sur les faits constatés par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF), à moins que ceux-ci n'aient été établis de manière manifestement inexacte, à savoir de façon arbitraire (art. 9 Cst.; sur cette notion, cf. <ref-ruling> consid. 1.1) ou en violation du droit (art. 105 al. 2 LTF) et pour autant que la correction du vice soit susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF). La partie recourante doit démontrer dans son recours que ces conditions sont réalisées. Il lui incombe d'exposer, de manière circonstanciée (cf. art. 106 al. 2 LTF), que les faits retenus l'ont été d'une manière absolument inadmissible, et non seulement discutable ou critiquable. A défaut, il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait qui diverge de celui qui est contenu dans l'acte attaqué (<ref-ruling> consid. 2; <ref-ruling> consid. 5.1). Le Tribunal fédéral n'entre pas en matière sur les critiques de nature appellatoire (<ref-ruling> consid. 1.1).
3.2. Dans son écriture, qui ne contient pas de grief relatif à la constatation manifestement inexacte des faits, le recourant expose sa propre version des faits et complète celle de l'arrêt attaqué. Il prétend ainsi, notamment, qu'il n'aurait pas refusé de se soumettre à un test PCR. Une telle façon de procéder ne répond pas aux exigences susmentionnées, le Tribunal fédéral n'étant pas une instance d'appel. Par conséquent, la cour de céans statuera sur la base des faits constatés par l'autorité précédente.
3.3. De plus, en appui de son argumentation juridique, l'intéressé se fonde sur des faits qui ne ressortent pas de l'arrêt attaqué. Tel est le cas du grief relatif à la violation du droit d'être entendu (cf. art. 29 al. 2 Cst.) dans le cadre duquel le recourant prétend d'une part que certaines pièces ne lui ont pas été transmises et d'autre part que son dossier médical n'a pas été versé à la procédure, alors qu'il a consulté un psychiatre. Il ne sera donc pas entré en matière sur ce grief.
4.
Aux termes de l'art. 106 al. 2 LTF, le Tribunal fédéral n'examine la violation de droits fondamentaux que si ce grief a été invoqué et motivé par la partie recourante. L'acte de recours doit ainsi, sous peine d'irrecevabilité, contenir un exposé succinct des droits constitutionnels ou des principes juridiques violés et préciser de façon circonstanciée en quoi consiste la violation. Le Tribunal fédéral n'a pas à vérifier de lui-même si l'acte entrepris est en tous points conforme au droit et à l'équité. La partie recourante ne saurait se contenter de soulever de vagues griefs ou de renvoyer aux actes cantonaux (<ref-ruling> consid. 1.1).
5.
Il sied de tout d'abord relever que c'est à juste titre que le recourant ne conteste pas que les conditions légales pour sa mise en détention administrative, en application de l'art. 76 al. 1 let. b ch. 3 et 4 LEI (RS 142.20), sont réunies. En effet, après avoir disparu de son lieu de séjour, le recourant s'est présenté à une convocation du Service de la population et a déclaré ne pas vouloir retourner dans son pays d'origine. Il s'est en out re opposé à deux reprises à son renvoi en refusant de monter à bord de l'avion respectivement de se soumettre à un test PCR, sans compter qu'il ne s'était pas présenté à l'aéroport pour prendre le premier vol organisé par les autorités. Ces faits justifient ainsi la mise en détention en vue du renvoi.
6.
Invoquant les art. 29 al. 1 et 30 al. 1 Cst., ainsi que 6 par. 1 CEDH, le recourant demande la récusation "du jury" du Tribunal fédéral et requiert également de celui-ci qu'il constate que l'arrêt du 6 juillet 2021 du Tribunal cantonal a été rendu par le même président qui avait statué à plusieurs reprises dans sa cause.
Une telle motivation, dépourvue de tout développement, ne répond pas aux exigences de motivation en matière de violation des droits constitutionnels (cf. consid. 4 supra). Le Tribunal fédéral n'entrera donc pas en matière sur ladite demande. Cela étant, il précise que, en tant que la demande de récusation concerne les juges du Tribunal fédéral, la loi topique prévoit le cas de figure dénoncé par le recourant et dispose que la participation à une procédure antérieure devant cette instance ne constitue pas à elle seule un motif de récusation (art. 34 al. 2 LTF).
7.
Se fondant sur les art. 10, 31 et 36 Cst., ainsi que 80 al. 6 LEI et 5 par. 1 let. f CEDH, le recourant allègue que son renvoi dans son pays d'origine est impossi ble.
7.1. La détention doit être levée si l'exécution du renvoi ou de l'expulsion s'avère impossible pour des raisons juridiques ou matérielles (art. 80 al. 6 let. a LEI). Dans ce cas, elle ne peut, en effet, plus être justifiée par une procédure d'éloignement en cours; de plus, elle est contraire à l'art. 5 par. 1 let. f CEDH (<ref-ruling> consid. 4.1.1; <ref-ruling> consid. 3). Les raisons juridiques ou matérielles doivent être importantes ("triftige Gründe"), l'exécution du renvoi devant être qualifiée d'impossible lorsque le rapatriement est pratiquement exclu, même si l'identité et la nationalité de l'étranger sont connues et que les papiers requis peuvent être obtenus. Tel est par exemple le cas d'un détenu présentant des atteintes à sa santé si importantes, que celles-ci rendent impossible son transport pendant une longue période (cf. arrêts 2C_951/2015 du 17 novembre 2015 consid. 3.1). Il s'agit d'évaluer la possibilité d'exécuter la décision de renvoi dans chaque cas d'espèce. Le facteur décisif est de savoir si l'exécution de l'éloignement semble possible dans un délai prévisible respectivement raisonnable avec une probabilité suffisante. La détention viole l'art. 80 al. 6 let. a LEI, ainsi que le principe de proportionnalité lorsqu'il y a de bonnes raisons de penser que tel ne pourra pas être le cas (<ref-ruling> consid. 4.1.3 et les arrêts cités). Doit être prise en considération la situation au moment où l'arrêt attaqué a été rendu (arrêt 2C_597/2020 du 3 août 2020 consid. 4.1 et les arrêts cités). Sous l'angle de l'art. 80 al. 6 let. a LEI, la détention ne doit être levée que si la possibilité de procéder à l'expulsion est inexistante ou hautement improbable et purement théorique, mais pas s'il y a une chance sérieuse, bien que mince, d'y procéder (<ref-ruling> consid. 4.1.3).
7.2. Tout d'abord, le recourant prétend que son renvoi dans son pays d'origine est impossible en raison de l'absence d'un accord de réadmission entre la Suisse et la République du Congo et que rien n'indique que ce pays admette le retour non volontaire de ses ressortissants.
Un accord de réadmission avec un Etat tiers ne constitue pas une condition pour un renvoi forcé vers un pays donné. En effet, un renvoi peut être organisé au cas par cas avec le pays concerné (art. 5 de l'ordonnance fédérale du 11 août 1999 sur l'exécution du renvoi et de l'expulsion d'étrangers [OERE; RS 142.281]). Un laissez-passer peut être délivré par celui-ci. En l'espèce, l'autorité compétente a déjà organisé deux vols pour lesquels l'intéressé a refusé d'embarquer, ce qui implique que les conditions pour le retour forcé du recourant dans son pays d'origine étaient réglées.
Quoi qu'il en soit, la question de savoir si un étranger peut faire l'objet d'un renvoi forcé vers son pays est une question de fait (cf. arrêt 2C_984/2020 du 7 janvier 2021 consid. 4.6). Or, aucun élément ne figure dans l'arrêt entrepris à ce sujet et le recourant ne soulève pas de grief relatif à l'établissement des faits.
7.3. L'intéressé prétend aussi que son retour serait impossible, compte tenu de l'absence de vol spécial avant la fin de l'année.
L'arrêt attaqué ne mentionne pas qu'aucun vol spécial n'est prévu avant la fin de l'année: il enjoint l'autorité compétente de prendre des mesures concrètes en vue de l'exécution du renvoi avant la fin de l'année. En outre, cet arrêt relève que la navigation aérienne en lien avec la République du Congo est ouverte, ce qui est démontré par les trois vols sur lesquels l'intéressé aurait dû prendre place. En conséquence, l'exécution du renvoi vers ledit pays n'apparaît pas comme étant exclue.
7.4. Au regard des éléments qui précèdent, le grief portant sur l'impossibilité de l'exécution du renvoi doit être écarté.
8.
Le recourant cite l'art. 79 al. 1 LEI et le principe de proportionnalité, précisant que la détention ne peut excéder au total six mois. Bien qu'il ne présente aucune motivation y relative, on en déduit qu'il estime que sa détention viole ledit principe.
8.1. Selon l'art. 79 LEI, la détention en vue du renvoi ou de l'expulsion ne peut excéder six mois au total (al. 1); toutefois, lorsque la personne concernée ne coopère pas avec l'autorité compétente, la durée maximale de la détention peut être prolongée de douze mois au plus (al. 2 let. a), pour atteindre un maximum de 18 mois. La durée de la détention administrative, envisagée dans son ensemble, doit toujours respecter le principe de la proportionnalité (<ref-ruling> consid. 3.5 et les références citées). Il convient donc d'examiner si, en fonction des circonstances concrètes, la détention en vue d'assurer l'exécution d'une expulsion est encore adaptée et nécessaire (<ref-ruling> consid. 4.1).
8.2. En l'espèce, le recourant a été placé en détention administrative le 15 janvier 2021. Il devra donc être libéré au plus tard le 14 juillet 2022.
Cela étant, les autorités compétentes ont organisé trois vols à destination de la République du Congo. L'intéressé ne s'est pas présenté à l'aéroport pour un vol de ligne prévu le 8 novembre 2020. Il a refusé d'embarquer sur un second vol de ligne en date du 17 février 2021. Un nouveau vol à destination de Brazzaville, avec escorte policière, a été mis en place pour le 17 juin 2021: le recourant s'est opposé au test PCR et n'a pas pris l'avion. L'organisation d'un vol spécial prend plus de temps qu'un vol ordinaire et il n'y a aucune raison de croire qu'il ne pourra pas être préparé dans un délai raisonnable. On ne peut donc, compte tenu de ces éléments, reprocher aux autorités concernées de ne pas agir avec diligence (cf. art. 76 al. 4 LEI). En outre, soutenir qu'une détention aussi longue ne se justifie pas, alors que l'intéressé, par son comportement, est responsable de la complication des démarches nécessaires à son refoulement, frise la témérité. Dès lors, envisagée dans son ensemble et compte tenu des circonstances, la détention administrative de celui-ci reste proportionnée, étant précisé qu'il reste loisible au recourant d'écourter celle-ci en coopérant pleinement avec les autorités. Dans la mesure où il affirme maintenant ne pas s'opposer au test PCR, ce renvoi devrait être facilité.
9.
Au regard des éléments qui précèdent, le recours doit être rejeté.
Compte tenu de la situation du recourant, détenu sur le point d'être expulsé, il ne sera pas perçu de frais judiciaires (art. 66 al. 1 LTF), ce qui revient à rendre la demande d'assistance judiciaire partielle formée par l'intéressé sans objet. Celui-ci a également sollicité l'assistance judiciaire pour ses frais de représentation. L'assistance judiciaire peut comprendre l'attribution d'un avocat (cf. art. 64 al. 2 LTF). Le représentant du recourant n'est pas avocat. Il ne peut donc être désigné par le Tribunal fédéral comme défenseur d'office du recourant. Indépendamment des chances de succès du recours (cf. art. 64 al. 1 LTF), la demande d'assistance judiciaire doit donc être rejetée sur ce point.
Il ne sera pas alloué de dépens à l'autorité intimée (art. 68 al. 1 et 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
La demande de récusation est irrecevable.
2.
Le recours est rejeté.
3.
Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
4.
La demande d'assistance judiciaire complète est rejetée.
5.
Le présent arrêt est communiqué au représentant du recourant, au Service de la population et au Tribunal cantonal du canton de Vaud, Chambre des recours pénale, ainsi qu'au Secrétariat d'Etat aux migrations.
Lausanne, le 3 août 2021
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Seiler
La Greffière : Jolidon