Sachverhalt:
A.
Das Regionalgericht Berner Jura-Seeland stellte das Strafverfahren gegen A._ am 8. März 2019 wegen Widerhandlungen gegen das Sozialhilfegesetz infolge Verjährung ein und sprach ihn vom Vorwurf der Widerhandlungen gegen das Strassenverkehrsgesetz frei. Es verurteilte ihn wegen mehrfacher Schändung, mehrfacher sexueller Handlungen mit Kindern, mehrfachen gewerbsmässigen betrügerischen Missbrauchs einer Datenverarbeitungsanlage, Drohung, mehrfacher Widerhandlungen gegen das Tierschutzgesetz und Widerhandlungen gegen das Sozialhilfegesetz zu einer Freiheitsstrafe von 9 Jahren, teilweise als Zusatzstrafe, sowie einer Übertretungsbusse von Fr. 300.--. Es ordnete eine stationäre therapeutische Behandlung von psychischen Störungen, ein Tätigkeitsverbot von 10 Jahren und ein Kontaktverbot von 5 Jahren an. Weiter entschied es über die Zivilforderungen, regelte die Kosten- sowie Entschädigungsfolgen und traf weitere Verfügungen.
B.
Das Obergericht des Kantons Bern stellte am 15. September 2020 fest, dass das regionalgerichtliche Urteil hinsichtlich der Einstellung, des Freispruchs, der Schuldsprüche, der Übertretungsbusse, des Tätigkeits- und Kontaktverbots sowie des Zivilpunkts in Rechtskraft erwachsen ist. Es verurteilte A._ zu einer Freiheitsstrafe von 9 Jahren, teilweise als Zusatzstrafe zu den Urteilen der Staatsanwaltschaft des Kantons Bern vom 9. September 2014 sowie der Staatsanwaltschaft Frauenfeld vom 11. August 2015, ordnete eine stationäre therapeutische Massnahme an, regelte die Kosten- sowie Entschädigungsfolgen und traf weitere Verfügungen.
Den Schuldsprüchen der mehrfachen Schändung und der mehrfachen sexuellen Handlungen mit Kindern liegen folgende Sachverhalte zu Grunde :
A._ stach seiner Tochter als diese zwischen dreieinhalb- und siebenjährig war zehnmal mit einer Spritze in den nackten Intimbereich (achtmal in die Schamlippen, zweimal in die Brust) und drang mit seinem Penis im Rahmen verschiedener Vorfälle insgesamt zweimal vaginal und zweimal anal in sie ein. Ferner stach er bei sieben Vorfällen jeweils mehrfach mit einer Spritze neben und in die Schamlippen der siebenjährigen Tochter der Pflegeeltern seiner Zwillinge und missbrauchte diese im Rahmen verschiedener Vorfälle je einmal vaginal, anal und oral. Schliesslich zog er seinem Sohn, als dieser zwischen fünf und acht Jahre alt war, im Rahmen von drei Vorfällen am Penis, was er als "Chueli mälchen" bezeichnete. Diese Handlungen waren alle sexuell motiviert und dienten seiner Lustbefriedigung.
C.
A._ beantragt mit Beschwerde in Strafsachen, das obergerichtliche Urteil sei hinsichtlich der Strafzumessung und der Anordnung einer stationären therapeutischen Behandlung aufzuheben. Er sei zu einer Freiheitsstrafe von 5 Jahren und 10 Monaten zu verurteilen und es sei eine ambulante Behandlung anzuordnen. Eventualiter sei das obergerichtliche Urteil aufzuheben und die Sache zur Neubeurteilung an das Obergericht zurückzuweisen. Er ersucht um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.

Erwägungen:
1.
1.1. Der Beschwerdeführer wendet sich gegen die Strafzumessung. Er beanstandet zunächst die Höhe der Einsatzstrafe für die Schändungshandlungen zum Nachteil seiner Tochter und argumentiert die hypothetische Einsatzstrafe sei auf 50 Monate festzulegen. Ferner macht er geltend, die Taten zum Nachteil der Tochter der Pflegeeltern seiner Zwillinge würden nicht gleich schwer wiegen wie jene zum Nachteil seiner eigenen Tochter, weshalb lediglich 29 Monate zur hypothetischen Einsatzstrafe zu asperieren seien. Ferner sei die vorinstanzliche Bewertung der Schwere der Schändung zum Nachteil seines Sohnes nicht nachvollziehbar und beruhe auf Tatsachen, die nicht erstellt seien; die hypothetische Einsatzstrafe sei lediglich um 3 Monate zu erhöhen. Während er die Asperation um 14 Monate für den Schuldspruch der mehrfachen sexuellen Handlungen mit Kindern nicht beanstandet, bringt er vor, für die übrigen Delikte sei die hypothetische Einsatzstrafe lediglich um 4 Monate zu erhöhen. Schliesslich kritisiert er die vorinstanzliche Bewertung der Täterkomponenten und gelangt zum Schluss, eine Reduktion um 28 Monate sei gerechtfertigt. Insgesamt hält er eine teilweise Zusatzfreiheitsstrafe von 70 Monaten für angemessen.
1.2. Die Vorinstanz erachtet für alle vom Beschwerdeführer begangenen Verbrechen und Vergehen eine Freiheitsstrafe als angemessen und bezeichnet die mehrfache Schändung zum Nachteil seiner Tochter als schwerste Tat, wovon für die Festlegung der Einsatzstrafe auszugehen sei. Sie erwägt, gestützt auf die grösstenteils zutreffenden erstinstanzlichen Ausführungen liege ein krasser Missbrauch der eigenen Tochter zur Befriedigung der eigenen Lust vor, der bei dieser zu noch nicht abschätzbaren Langzeitschäden geführt habe. Es sei von einem mittleren bis schweren Verschulden auszugehen, wofür eine Einsatzstrafe von 60 Monaten angemessen erscheine. Auch hinsichtlich der Schändungshandlungen zum Nachteil des anderen Mädchens liege eine intensive und schwere Form des sexuellen Missbrauchs vor. Der Beschwerdeführer habe seine Vertrauens- und Respektsposition schamlos sowie zielgerichtet ausgenutzt. Das Mädchen sei durch das Erlittene erheblich traumatisiert worden. Für sich alleine betrachtet erscheine eine Sanktion von 54 Monaten als angemessen, asperiert um Zweidrittel ergebe dies eine Erhöhung der Einsatzstrafe um 36 Monate auf 96 Monate (8 Jahre). Die Tatschwere für die Schändungshandlungen zum Nachteil seines Sohnes sei als eher leicht zu bezeichnen; bei einer Einzelstrafzumessung sei von einer Freiheitsstrafe von 9 Monaten auszugehen, womit die hypothetische Einsatzstrafe um 6 Monate auf 102 Monate zu erhöhen sei. Betreffend den Schuldspruch wegen mehrfacher sexueller Handlungen mit Kindern rechtfertige sich eine Erhöhung der Einsatzstrafe um 14 Monate, für die übrigen Delikte sei diese um weitere 6 Monate auf 122 Monate zu erhöhen. Unter Berücksichtigung des Vorlebens, der persönlichen Verhältnisse und der Schuldfähigkeit des Beschwerdeführers sei die hypothetische Einsatzstrafe um 2 Monate auf 120 Monate zu reduzieren. Aufgrund seines Verhaltens nach der Tat und im Strafverfahren erscheine eine Reduktion um 10 Monate angemessen. Schliesslich liege keine besondere Strafempfindlichkeit vor. Infolge retrospektiver Konkurrenz sei die Freiheitsstrafe um 2 Monate für die bereits im Strafbefehl vom 9. September 2014 beurteilten Taten (mehrfache sexuelle Handlungen mit Kindern) zu erhöhen, was zu einer Gesamtstrafe von 112 Monaten führe. Hiervon sei die im vorgenannten Strafbefehl ausgesprochene Freiheitsstrafe von 4 Monaten, die der Beschwerdeführer bereits verbüsst habe, abzuziehen, woraus eine teilweise Zusatzfreiheitsstrafe von 9 Jahren resultiere (Urteil S. 18 ff.).
1.3. Das Bundesgericht hat die Grundsätze der Strafzumessung nach <ref-law> wie auch die an die Zumessung der Strafe gestellten Begründungsanforderungen wiederholt dargelegt (<ref-ruling> E. 1.2; <ref-ruling> E. 6.1.1; <ref-ruling> E. 5.4 ff.; je mit Hinweisen). Darauf kann verwiesen werden. Entsprechendes gilt für die Bildung der Einsatz- und der Gesamtstrafe nach <ref-law> in Anwendung des Asperationsprinzips (<ref-ruling> E. 1.1, 217 E. 2 f.; <ref-ruling> E. 6.1.2; je mit Hinweisen). Dem Sachgericht steht bei der Gewichtung der verschiedenen Strafzumessungsfaktoren ein erheblicher Ermessensspielraum zu. Das Bundesgericht greift auf Beschwerde hin nur in die Strafzumessung ein, wenn die Vorinstanz den gesetzlichen Strafrahmen über- oder unterschritten hat, wenn sie von rechtlich nicht massgebenden Kriterien ausgegangen ist oder wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht gelassen bzw. in Überschreitung oder Missbrauch ihres Ermessens falsch gewichtet hat (<ref-ruling> E. 1.2; <ref-ruling> E. 5.6; je mit Hinweisen).
1.4.
1.4.1. Unbegründet ist zunächst die Kritik des Beschwerdeführers an der Bemessung der hypothetischen Einsatzstrafe für die Schändungshandlungen zum Nachteil seiner Tochter. Insbesondere stellt es keine unzulässige Doppelverwertung dar, wenn die Vorinstanz berücksichtigt, dass die Tochter bei den vaginalen und analen Penetrationen kaum vorstellbare Schmerzen habe aushalten müssen, zumal der Beschwerdeführer über ein grosses Geschlechtsteil verfüge (vgl. Urteil S. 19). Entgegen dessen Vorbringen sind Schmerzen während des Geschlechtsverkehrs im Tatbestand der Schändung nicht enthalten. Soweit er mit seinen Ausführungen die Qualifikation seines Geschlechtsteils in Frage stellen wollte, macht er weder geltend noch zeigt er auf, dass die entsprechende vorinstanzliche Feststellung willkürlich ist (vgl. Art. 97 Abs. 1 und Art. 105 Abs. 1 BGG). Auch erwähnt die Vorinstanz zu Recht nicht, dass der Beschwerdeführer seine Tochter weder mit Gewalt gedroht habe noch sonst in einer Weise grausam vorgegangen sei; entsprechendes Verhalten wäre verschuldenserhöhend zu berücksichtigen, dessen Unterlassen jedoch nicht verschuldensmindernd. Seinen Einwand, seine eigenen Missbrauchserfahrungen hätten die Vermeidbarkeit des Delikts beeinflusst, was die Vorinstanz beachten müsse, begründet der Beschwerdeführer nicht weiter. Im Übrigen berücksichtigt die Vorinstanz das belastete Vorleben des Beschwerdeführers, insbesondere den erfahrenen Missbrauch bei den Täterkomponenten (vgl. E. 1.4.5). Eine Verletzung der Begründungspflicht liegt nicht vor. Zwar sind die Ausführungen zur subjektiven Tatschwere eher kurz, jedoch ergibt sich daraus hinreichend, dass und weshalb die Vorinstanz von einem eher mittleren bis schweren Verschulden ausgeht. Hierin liegt denn auch der Unterschied zum erstinstanzlichen Urteil, in welchem das Verschulden als schwer bis sehr schwer qualifiziert wurde. Aus dieser unterschiedlichen Bewertung ergibt sich sodann, dass die Vorinstanz entgegen dem Einwand des Beschwerdeführers verschuldensmindernd einbezieht, dass er nicht planmässig vorging. Dass die Vorinstanz die hypothetische Einsatzstrafe angesichts des mittleren bis schweren Tatverschuldens des Beschwerdeführers auf 5 Jahre festsetzt, verletzt kein Bundesrecht. Sie ist in ihrer Strafzumessung nicht an die Einschätzung der ersten Instanz gebunden (vgl. Urteil 6B_778/2020 vom 13. April 2021 E. 2.4.1).
1.4.2. Die Vorinstanz nimmt auch die Bemessung des Verschuldens für die Schändungshandlungen zum Nachteil des anderen Mädchens ermessenskonform vor. Sie lässt nicht ausser Acht, dass es im Gegensatz zu den Handlungen zum Nachteil der eigenen Tochter "lediglich" zu je einem vaginalen und analen Missbrauch kam, die Beziehung weniger eng war und der Tatzeitraum viel kürzer. Jedoch berücksichtigt sie zu Recht, dass der Beschwerdeführer das Mädchen zum Oralverkehr zwang, Urin oder Sperma in dessen Mund abgab und es nötigte, die Flüssigkeit zu schlucken. Es ist nicht zu beanstanden, dass die Vorinstanz für die Schändungshandlungen eine Freiheitsstrafe von 41⁄2 Jahren aussprechen würde und die hypothetische Einsatzstrafe um 3 Jahre erhöht.
1.4.3. Unter Ermessensgesichtspunkten ist auch die vorinstanzliche Bewertung des Verschuldens des Beschwerdeführers betreffend die Schändungshandlungen zum Nachteil seines Sohnes als eher leicht und die Asperation um 6 Monate nicht zu bemängeln. Zwar begründet die Vorinstanz ihre Einschätzung, der Sohn sei nachhaltig traumatisiert, nicht weiter, jedoch ergibt sich aus dem erstinstanzlichen Urteil, dass bei diesem gemäss den Berichten einer Traumatherapeutin eine posttraumatische Belastungsstörung zu diagnostizieren sei (kantonale Akten, act. 1967). Der Beschwerdeführer legt nicht dar, dass bzw. inwiefern die vorinstanzliche Annahme willkürlich ist.
1.4.4. Ebenso unbegründet ist die Kritik an der Bemessung des Tatverschuldens für die übrigen Delikte (gewerbsmässiger Missbrauch einer Datenverarbeitungsanlage, Drohung und Widerhandlungen gegen das Tierschutzgesetz). Der Beschwerdeführer vermag mit seinen Vorbringen nicht aufzuzeigen, dass die Vorinstanz mit der Erhöhung der hypothetischen Einsatzstrafe um 6 Monate, anstatt wie von ihm gefordert um 4 Monate, ihr Ermessen überschreitet oder missbraucht. Sie geht weder von rechtlich nicht massgebenden Kriterien aus noch lässt sie wesentliche Gesichtspunkte ausser Acht. Hinsichtlich des Schuldspruchs wegen gewerbsmässigen Missbrauchs einer Datenverarbeitungsanlage ist nicht zu kritisieren, dass sie angesichts der zahlreichen Bezüge innert kurzer Zeit und des Umstands, dass auch Bekannte sowie Verwandte von der missbräuchlichen Verwendung der Tankkarte profitierten, eine Einzelstrafe von 6 Monaten aussprechen würde. Soweit der Beschwerdeführer mit seinen Ausführungen die rechtliche Qualifikation als Drohung in Frage stellt, ist darauf angesichts der Rechtskraft des Schuldspruchs nicht einzugehen. Die Bewertung des Verschuldens als leicht und die Festsetzung einer Einzelstrafe von 1 Monat ist ohne Weiteres ermessenskonform. Bei der Bewertung des Verschuldens für die Widerhandlungen gegen das Tierschutzgesetz berücksichtigt die Vorinstanz entgegen dem Vorbringen des Beschwerdeführers ausdrücklich, dass er die Tiere aus Tierliebe gehalten hat, jedoch mit deren Fütterung und Pflege respektive der Bereitstellung der nötigen Infrastruktur überfordert war (vgl. Urteil S. 22).
1.4.5. Unzutreffend ist die Rüge des Beschwerdeführers, die Vorinstanz beachte seine verminderte Schuldfähigkeit ungerechtfertigerweise nicht strafmindernd. Er argumentiert, die Kombination seiner Krankheiten (Pädophilie und kombinierte Persönlichkeitsstörung) bewirke eine Einschränkung seines freien Handelns und habe ihn dazu verleitet, die Taten zu begehen. Die Vorinstanz erwägt unter der Täterkomponente "Vorleben, persönliche Verhältnisse und Schuldfähigkeit", der Beschwerdeführer sei in seiner Kindheit selbst Opfer von sexuellen Übergriffen geworden. Der Sachverständige habe zwar festgehalten, dass die kombinierte Persönlichkeitsstörung den Beschwerdeführer tatzeitaktuell weder in seiner Einsichts- noch in seiner Steuerungsfähigkeit eingeschränkt habe. Das Gutachten sei immerhin noch nicht von einer Pädophilie ausgegangen, wogegen der Therapieverlaufsbericht vom 8. November 2019 diese deutlich diagnostiziere. Auch führe dieser Bericht aus, dass die Persönlichkeitsstörung ursächlich als komplexe Traumafolgestörung zu betrachten sei. Die Taten habe der Beschwerdeführer offenbar im Rahmen seiner Krankheit ausgeführt. Dies berücksichtige sie klar strafmindernd. Eine Schuldunfähigkeit liege jedoch nicht vor. Die weiteren persönlichen Verhältnisse werte sie als neutral (Urteil S. 23). Daraus ergibt sich zweifelsfrei, dass die Vorinstanz die psychische Störung des Beschwerdeführers bzw. deren Einfluss auf die Schuldfähigkeit strafmindernd berücksichtigt. Die Reduktion von insgesamt 12 Monaten für die persönlichen Verhältnisse und die Schuldfähigkeit liegt innerhalb ihres sachrichterlichen Ermessens. Die Erhöhung der Strafe für die mehrfachen, teilweise einschlägigen Vorstrafen, beanstandet der Beschwerdeführer nicht. Soweit er geltend macht, sein Auftritt in einer Fernsehsendung dürfe nicht straferhöhend einbezogen werden, geht die Rüge an der Sache vorbei, da die Vorinstanz - anders als die erste Instanz - offen lässt, ob dieser Auftritt als besonders dreist zu qualifizieren ist, und diesen insoweit bei der Strafzumessung nicht beachtet (vgl. Urteil S. 23). Insgesamt zeigt der Beschwerdeführer nicht auf, dass die Reduktion der Strafe um 2 Monate für das Vorleben, die persönlichen Verhältnisse und die Schuldfähigkeit nicht ermessens- bzw. bundesrechtskonform ist.
1.4.6. Die Rüge, die Vorinstanz verletze ihre Begründungspflicht, da sie bei der Beurteilung des Verhaltens nach der Tat und im Strafverfahren nicht ausführe, in welchem Punkt sie der Würdigung der ersten Instanz nicht folge bzw. weshalb sie eine geringere Strafreduktion aufgrund des Geständnisses vornehme, ist unbegründet. Der Beschwerdeführer scheint zu verkennen, dass das Berufungsgericht grundsätzlich eine eigene Strafzumessung vornimmt (vgl. Urteile 6B_1245/2020 vom 1. April 2021 E. 1.2; 6B_848/2020 vom 3. Dezember 2020 E. 2.1 f.; 6B_798/2020 vom 16. September 2020 E. 2.2; je mit Hinweisen), in die das Bundesgericht nur bei klaren Verstössen gegen Bundesrecht eingreift (vgl. E. 1.3). Dass dies vorliegend der Fall wäre, zeigt der Beschwerdeführer nicht auf und ist nicht ersichtlich. Die Vorinstanz begründet nachvollziehbar, weshalb sie dessen unbeständigen Ausführungen als eine Art Teilgeständnis wertet und nicht davon ausgeht, dass er besondere Einsicht oder Reue zeigt oder das Verfahren wesentlich erleichtert hätte. Sie hält zutreffend fest, dass er die Sachverhalte hätte vorbehaltslos eingestehen müssen, um einen substanziellen Geständnisrabatt zu erhalten. Schliesslich berücksichtigt sie auch die zuletzt erfolgten Schritte des Beschwerdeführers zur Wiedergutmachung strafmindernd (vgl. Urteil S. 24). Die Strafminderung von 10 Monaten für das Verhalten nach der Tat und im Strafverfahren mag zwar aufgrund der konkreten Umstände eher tief erscheinen, liegt jedoch innerhalb des sachrichterlichen Ermessens.
1.4.7. Zusammenfassend setzt sich die Vorinstanz mit den wesentlichen schuldrelevanten Komponenten auseinander und würdigt sämtliche Zumessungsfaktoren zutreffend. Dass sie sich von unmassgeblichen Gesichtspunkten leiten lässt oder wesentliche Aspekte nicht einbezieht, ist nicht ersichtlich. Ebenso wenig verletzt sie ihre Begründungspflicht. Die Freiheitsstrafe von 9 Jahren liegt innerhalb ihres sachrichterlichen Ermessens.
2.
2.1. Der Beschwerdeführer kritisiert die Anordnung einer stationären therapeutischen Behandlung von psychischen Störungen. Er macht geltend, die Vorinstanz verneine die Geeignetheit einer ambulanten Behandlung zu Unrecht und verletze damit <ref-law> bzw. den Grundsatz der Verhältnismässigkeit nach <ref-law>.
2.2. Unbestritten ist zunächst, dass der Beschwerdeführer an einer schweren psychischen Störung leidet (kombinierte Persönlichkeitsstörung und Pädophilie), mit der seine Delikte in Zusammenhang stehen, und von ihm eine mittlere bis hohe Rückfallgefahr für Sexualdelikte (sexuelle Handlungen mit Kindern) ausgeht. Erstellt ist zudem, dass sich der Gefahr weiterer mit der schweren psychischen Störung in Zusammenhang stehender Taten durch eine therapeutische Behandlung grundsätzlich begegnen lässt und der Beschwerdeführer sowohl therapiebedürftig als auch therapiefähig ist (vgl. Urteil S. 38 ff.). In Frage steht demgegenüber die Geeignetheit einer ambulanten Behandlung bzw. die Verhältnismässigkeit einer stationären therapeutischen Massnahme.
Diesbezüglich erwägt die Vorinstanz, im forensisch-psychiatrischen Gutachten vom 29. September 2017 empfehle der Sachverständige primär die Anordnung einer ambulanten Massnahme, wobei er eine längere (mehrmonatige) einleitende stationäre Behandlung für sinnvoll erachte. Diese könne auch vollzugsbegleitend erfolgen; allerdings erfordere das Behandlungsziel ein überwiegend psychotherapeutisch ausgerichtetes Setting, das erfahrungsgemäss im Strafvollzug nur erschwert zu organisieren sei. Damit führe der Sachverständige aus, so die Vorinstanz, dass eine vollzugsbegleitende ambulante Behandlung wohl nicht genüge. Dies bestätige auch der Therapieverlaufsbericht vom 8. November 2019. Das bisherige ambulant eingerichtete Setting habe zwar gewisse kleine Fortschritte gebracht, von den erforderlichen Ergebnissen sei der Beschwerdeführer jedoch noch weit entfernt, was auch dem Therapiebericht vom 8. September 2020 zu entnehmen sei. Der Beschwerdeführer begehre offenbar den Aufschub der Freiheitsstrafe zugunsten der ambulanten Behandlung; dieser stehe indessen aufgrund der hohen Rückfallgefahr und der schweren Delikte ausser Frage. Die Aussagen des Beschwerdeführers anlässlich der vorinstanzlichen Verhandlung und die Tatsache, dass er sich trotz eineinhalb Jahren Therapie mit dieser noch in der Anfangsphase befinde, zeigten deutlich, dass das jetzige ambulante Setting unter Haftbedingungen nicht in genügender Weise etabliert werden könne. Die Vorinstanz gelangt zum Schluss, dass eine stationäre therapeutische Behandlung der schweren psychischen Störung beim Beschwerdeführer geeignet, notwendig und verhältnimässig sei, um der Gefahr weiterer Straftaten innerhalb der nächsten fünf Jahre zu begegnen (Urteil S. 41 ff.).
2.3.
2.3.1. Gemäss <ref-law> ist eine Massnahme anzuordnen, wenn eine Strafe allein nicht geeignet ist, der Gefahr weiterer Straftaten des Täters zu begegnen (lit. a), ein Behandlungsbedürfnis des Täters besteht oder die öffentliche Sicherheit dies erfordert (lit. b) und die Voraussetzungen der Artikel 59-61, 63 oder 64 erfüllt sind (lit. c). Die Anordnung einer Massnahme setzt voraus, dass der mit ihr verbundene Eingriff in die Persönlichkeitsrechte des Täters im Hinblick auf die Wahrscheinlichkeit und Schwere weiterer Straftaten nicht unverhältnismässig ist (<ref-law>; vgl. zur Verhältnismässigkeit <ref-ruling> E. 5.4; <ref-ruling> E. 2.6.1; Urteile 6B_326/2020 vom 17. April 2020 E. 3.3.3; 6B_835/2017 vom 22. März 2018 E. 5.2.2, nicht publ. in: <ref-ruling>; je mit Hinweisen). Das Gericht stützt sich bei seinem Entscheid über die Anordnung einer therapeutischen Massnahme auf eine sachverständige Begutachtung (<ref-law>, <ref-law>; <ref-ruling> E. 3.1; <ref-ruling> E. 4.3.1).
2.3.2. Ist der Täter psychisch schwer gestört, so kann das Gericht gemäss <ref-law> eine stationäre Behandlung anordnen, wenn das Verbrechen oder Vergehen des Täters in Zusammenhang mit seiner psychischen Störung steht (lit. a) und zu erwarten ist, dadurch lasse sich der Gefahr weiterer mit seiner Störung in Zusammenhang stehender Taten begegnen (lit. b). Gemäss <ref-law> kann das Gericht anordnen, dass der psychisch schwer gestörte oder von Suchtstoffen abhängige Täter nicht stationär, sondern ambulant behandelt wird, wenn er eine mit Strafe bedrohte Tat verübte, die mit seinem Zustand in Zusammenhang steht (lit. a), und zu erwarten ist, dadurch lasse sich der Gefahr weiterer mit dem Zustand des Täters in Zusammenhang stehender Taten begegnen (lit. b). Sind mehrere Massnahmen in gleicher Weise geeignet, ist aber nur eine notwendig, so ordnet das Gericht diejenige an, die den Täter am wenigsten beschwert (<ref-law>).
2.3.3. Die ambulante Behandlung ist im Wesentlichen nichts anderes als eine besondere Art des Vollzugs einer stationären therapeutischen Massnahme, für deren Anordnung das Gesetz an die gleichen Voraussetzungen anknüpft (Urteile 6B_237/2019 vom 21. Mai 2019 E. 2.2.2; 6B_290/2016 vom 15. August 2016 E. 2.3.3; 6B_73/2015 vom 25. November 2015 E. 3.3.2; 6B_440/2014 vom 14. Oktober 2014 E. 5.3; je mit Hinweisen). Eine ambulante Massnahme ist zu verhängen, wenn diese von Anfang an als zielführend und zweckmässig erscheint, um dem Täter die notwendige Behandlung zu verschaffen und die Legalprognose zu verbessern. Erweist sich eine solche hingegen von vornherein als unzweckmässig, muss das Gericht bereits im Haupturteil auf die allenfalls als adäquat eingestufte stationäre therapeutische Behandlung erkennen. Stellt sich die ambulante Massnahme erst im Nachhinein als ungenügend oder undurchführbar heraus, kann bei gegebenen Voraussetzungen noch nachträglich eine stationäre therapeutische Massnahme angeordnet werden, falls eine Behandlung weiterhin indiziert ist (vgl. Art. 63b und Art. 65 Abs. 1 StGB; <ref-ruling> E. 2.3 f.; Urteil 6B_440/2014 vom 14. Oktober 2014 E. 5.4 mit Hinweisen).
Bei der Frage des therapeutischen Nutzens einer Massnahme geht es um eine Tatfrage, welche das Bundesgericht nur unter dem Gesichtspunkt der Willkür überprüft (Urteile 6B_82/2021 vom 1. April 2021 E. 4.2.3, zur Publikation vorgesehen; 6B_975/2020 vom 14. Oktober 2020 E. 3.3; 6B_353/2020 vom 14. September 2020 E. 2.2.2; je mit Hinweisen; vgl. zum Begriff der Willkür <ref-ruling>14 E. 2.1, 88 E. 1.3.1). Die Willkürrüge muss in der Beschwerde anhand des angefochtenen Entscheids explizit vorgebracht und substanziiert begründet werden (<ref-law>). Auf ungenügend begründete Rügen oder allgemeine appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt das Bundesgericht nicht ein (<ref-ruling>14 E. 2.1, 88 E. 1.3.1).
2.4.
2.4.1. Die Vorinstanz legt anhand des forensisch-psychiatrischen Gutachtens vom 29. September 2017, des Therapieverlaufsberichts des Forensisch-Psychiatrischen Dienstes der Universität Bern vom 8. November 2019, des Therapieberichts der Psychiatrischen Dienste der Solothurner Spitäler vom 8. September 2020 und der Aussagen des Beschwerdeführers anlässlich der vorinstanzlichen Verhandlung nachvollziehbar dar, dass eine vollzugsbegleitende ambulante Behandlung nicht den notwendigen therapeutischen Nutzen erbringe, um der mittleren bis hohen Rückfallgefahr des Beschwerdeführers zu begegnen. Dieser macht weder Willkür in den vorinstanzlichen Ausführungen geltend noch zeigt er auf, dass diese schlechterdings unhaltbar sind.
Die Vorinstanz verkennt nicht, dass der Sachverständige im Gutachten die Anordnung einer ambulanten Behandlung aus forensisch-psychiatrischer Sicht als sinnvoll bzw. zweckmässig und eine stationäre therapeutische Behandlung nicht für zwingend erforderlich erachtet (kantonale Akten, act. 859). Jedoch zeigt sie zutreffend auf, dass ein Aufschub des Vollzugs der Freiheitsstrafe zugunsten der ambulanten Behandlung ausser Frage steht, was auch der Beschwerdeführer nicht kritisiert. Demnach geht die Vorinstanz bei ihrer Beurteilung des zu erwartenden therapeutischen Nutzens der ambulanten Behandlung zu Recht davon aus, dass diese (weiterhin) vollzugsbegleitend durchgeführt werden müsste. Es ist nicht zu beanstanden, wenn sie dabei einbezieht, dass der Sachverständige darauf hinweist, das erforderliche überwiegend psychotherapeutisch ausgerichtete Setting sei im Strafvollzug nur erschwert zu organisieren (kantonale Akten, act. 856) bzw. dieses könne nicht in genügender Weise etabliert werden (kantonale Akten, act. 860). Die vorinstanzliche Interpretation dieser gutachterlichen Angabe, wonach eine vollzugsbegleitende ambulante Behandlung nicht genüge, ist frei von Willkür. Gleiches gilt für ihre Beurteilung des bisherigen Therapieverlaufs bzw. der entsprechenden Berichte. Die Vorinstanz legt schlüssig dar, dass darin festgehalten werde, eine stationäre therapeutische Massnahme könne sich beim Beschwerdeführer als zweckmässiger erweisen, als eine vergleichsweise niederschwellige ambulante Behandlung (Therapieverlaufsbericht vom 8. November 2019, kantonale Akten, act. 2287) bzw. dieser stehe noch in der Anfangsphase der Therapie, er sei motiviert und zuverlässig, doch klappe der innere Zugang zu ihm derzeit noch nicht (Therapiebericht vom 8. September 2020, kantonale Akten, act. 2318; Urteil S. 42 f.). Mit ihrer Einschätzung, das bisherige Setting habe zwar gewisse kleine Fortschritte gebracht, von den erforderlichen Ergebnissen sei der Beschwerdeführer jedoch noch weit entfernt (Urteil S. 42), lässt die Vorinstanz entgegen dem Einwand des Beschwerdeführers nicht unberücksichtigt, dass therapeutische Fortschritte stark vom Individualfall abhängen. Unter Willkürgesichtspunkten ist dieses Fazit nach eineinhalb Jahren Therapie jedenfalls nicht zu kritisieren.
Die Vorinstanz lässt sich auch nicht zu Unrecht von Vollzugsproblemen oder Sicherheitsbedenken beeinflussen, sondern stellt fest, dass eine vollzugsbegleitende ambulante Behandlung nicht den gewünschten therapeutischen Nutzen wird herbeiführen können, um die Legalprognose zu verbessern. Damit verfällt sie weder in Willkür noch verletzt sie Bundesrecht. Daran vermag auch das Vorbringen nichts zu ändern, dass die verfahrensleitende Staatsanwaltschaft im Herbst 2017 das Gesuch des Beschwerdeführers um vorzeitigen Massnahmenantritt abgelehnt hat. Mit der Vorinstanz ist der Unmut des Beschwerdeführers nachvollziehbar, jedoch ändert dies nichts daran, dass im Sachurteil nur diejenige Massnahme angeordnet werden kann, die geeignet ist, einen hinreichenden Therapieerfolg zu erzielen und die Legalprognose zu verbessern.
2.4.2. Schliesslich erachtet die Vorinstanz die stationäre therapeutische Behandlung von psychischen Störungen zutreffend als verhältnismässig. Sie ist unbestrittenermassen geeignet, die Legalprognose des Beschwerdeführers zu verbessern, und nach dem Vorstehenden gibt es keine gleich geeignete, aber mildere Massnahme, die für den angestrebten Erfolg ausreichen würde, womit sich die stationäre therapeutische Massnahme auch als notwendig erweist. Ein Abwägen der Gefährlichkeit des Beschwerdeführers und das Anliegen der Öffentlichkeit am Schutz der ungestörten (sexuellen) Entwicklung von Kindern einerseits, mit dem Freiheitsanspruch des Beschwerdeführers andererseits führt zum Schluss, dass die stationäre therapeutische Massnahme auch verhältnismässig im engeren Sinne ist (vgl. Urteil S. 42).
2.4.3. Insgesamt erweist sich die vorinstanzliche Anordnung einer stationären therapeutischen Behandlung von psychischen Störungen als bundesrechtskonform.
3.
Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann.
Der Beschwerdeführer wird grundsätzlich kostenpflichtig (<ref-law>). Sein Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung ist gutzuheissen, da von seiner Bedürftigkeit auszugehen ist und seine Rechtsbegehren nicht von vornherein aussichtslos waren. Es sind keine Kosten zu erheben. Seinem Rechtsvertreter ist eine Entschädigung aus der Bundesgerichtskasse auszurichten (Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Auf das Einverlangen einer Honorarnote wird verzichtet (vgl. Art. 12 des Reglements vom 31. März 2006 über die Parteientschädigung und die Entschädigung für die amtliche Vertretung im Verfahren vor dem Bundesgericht [SR 173.110.210.3]).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird gutgeheissen.
3.
Es werden keine Kosten erhoben.
4.
Dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers, Rechtsanwalt Roger Lerf, wird eine Entschädigung von Fr. 3'000.-- aus der Bundesgerichtskasse ausgerichtet.
5.
Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Bern, 1. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 30. Juni 2021
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Jacquemoud-Rossari
Die Gerichtsschreiberin: Andres