Sachverhalt:
A.
Die Ehegatten A.A._ und B.A._ wohnten zumindest bis im Steuerjahr 2015 im gemeinsamen Haus in V._/ZH. A.A._ arbeitete als angestellter Arzt in Zürich. Er meldete sich am 27. Februar 2015 formell in V._ ab und per 1. März 2015 in W._/GR an. Für die Steuerperiode 2015 reichte er seine Steuererklärung im Kanton Graubünden ein. Mit Auflage vom 6. April 2018 ersuchte das Steueramt des Kantons Zürich die Ehegatten A._ um Einreichung einer gemeinsamen Steuererklärung im Kanton Zürich oder aber - für den Fall, dass die Steuerhoheit des Kantons Zürich für beide Ehegatten bestritten werden sollte - unter anderem um einen substanziierten und belegmässigen Nachweis, dass A.A._ seinen Wohnsitz nach W._ verlegt habe. Die Auflage wurde am 24. Mai 2018 teilweise erfüllt und im Übrigen am 5. Juni 2018 gemahnt.
B.
Mit Einschätzungsentscheid vom 10. August 2018 setzte das Steueramt des Kantons Zürich das steuerbare Einkommen der Pflichtigen unter Addition der Steuerfaktoren beider Ehegatten auf Fr. 268'800.-- (davon Ertrag aus qualifizierten Beteiligungen Fr. 7'700.--; satzbestimmendes Einkommen Fr. 293'200.--) und das steuerbare Vermögen auf Fr. 543'000.-- (satzbestimmend Fr. 667'000.--) fest und wandte den Verheiratetentarif an. Die dagegen im Kanton Zürich erhobenen Rechtsmittel blieben erfolglos. Zuletzt wies das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich eine Beschwerde der Ehegatten A._ mit Urteil vom 11. November 2020 ab.
C.
C.a. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten vom 18. Januar 2021 beantragen die Ehegatten A._, das Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich vom 11. November 2020 sei aufzuheben und es sei festzustellen, dass A.A._ für das Steuerjahr 2015 im Kanton Zürich nur beschränkt steuerpflichtig sei und er und seine Ehefrau getrennt zu besteuern seien. Das im Kanton Zürich für das Jahr 2015 steuerbare Einkommen von A.A._ sei auf Fr. 32'800.-- zum Satz von Fr. 275'400.--, das steuerbare Vermögen auf Fr. 0.-- festzusetzen. Eventualiter beantragen die Ehegatten A._ die Aufhebung der Veranlagungsverfügungen des Kantons Graubünden sowie der Gemeinde U._ vom 28. August 2017 und die Feststellung, dass sie für das Steuerjahr 2015 im Kanton Graubünden nur beschränkt steuerpflichtig seien; der Kanton Graubünden und die Gemeinde U._ seien zu verpflichten, ihnen die zu hoch veranlagten Steuern zurückzuerstatten.
Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich und das Steueramt des Kantons Zürich beantragen die Abweisung der Beschwerde, soweit darauf einzutreten sei. Die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden beantragt, es sei festzustellen, dass der Kanton Zürich sein Besteuerungsrecht verwirkt habe. Eventualiter beantragt sie die Gutheissung der Beschwerde und die Aufhebung des Urteils des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich vom 11. November 2020 unter Rückweisung der Sache an die Vorinstanz zu neuer Beurteilung.
C.b. Auf Aufforderung des Bundesgerichts hin nimmt das Steueramt des Kantons Zürich mit Schreiben vom 8. September 2021 Stellung zur Vernehmlassung der Steuerverwaltung des Kantons Graubünden und deren Verwirkungseinrede. Die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden (mit Schreiben vom 19. Oktober 2021) und die Beschwerdeführer (mit Schreiben vom 21. Oktober 2021) nehmen ihrerseits Stellung zur Eingabe des Steueramts des Kantons Zürich.
C.c. Mit Verfügung vom 4. November 2021 hat der Instruktionsrichter die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden und das Steueramt des Kantons Zürich aufgefordert, Stellung zu nehmen zu gewissen Fragen im Zusammenhang mit der Verwirkungseinrede des Kantons Graubünden. Die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden und das Steueramt des Kantons Zürich haben diese Fragen mit Stellungnahmen vom 30. November 2021 bzw. vom 1. Dezember 2021 beantwortet. Die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden anerkennt, die Verwirkungseinrede zu Unrecht erhoben zu haben, und beantragt neu, dass die Beschwerde gegen den Kanton Graubünden gutgeheissen werde, falls die Beschwerde gegen den Kanton Zürich abgewiesen werde. Das Steueramt des Kantons Zürich hält an seinem Antrag fest.

Erwägungen:
1.
1.1. Die Beschwerde wurde unter Einhaltung der gesetzlichen Frist (<ref-law>) und Form (<ref-law>) eingereicht und richtet sich gegen einen Endentscheid einer letzten, oberen kantonalen Instanz in einer öffentlich-rechtlichen Angelegenheit (<ref-law>, <ref-law>). Die Beschwerdeführer sind als Steuerpflichtige gemäss Art. 73 Abs. 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden (StHG; SR 642.14) und <ref-law> zur Beschwerde legitimiert.
1.2. Auf dem Gebiet des Verbots der interkantonalen Doppelbesteuerung (<ref-law>) kann nach bundesgerichtlicher Rechtsprechung grundsätzlich auch eine allenfalls bereits rechtskräftige Veranlagung eines anderen Kantons für dieselbe Steuerperiode mitangefochten werden (<ref-law>), obwohl es sich dabei in der Regel nicht um ein Urteil im Sinne von <ref-law> handelt (<ref-ruling> E. 1.4; <ref-ruling> E. 2.4; <ref-ruling> E. 2.4; Urteil 2C_592/2018 vom 1. Oktober 2019 E. 1.2). Der Eventualantrag der Beschwerdeführer auf Aufhebung der Veranlagungen des Kantons Graubünden und der Gemeinde U._ ist daher zulässig. Die Beschwerde richtet sich demgemäss materiell auch gegen den Kanton Graubünden.
1.3. Unzulässig sind die Anträge der Beschwerdeführer, soweit sie die Feststellung einer bloss beschränkten Steuerpflicht in den Kantonen Zürich und Graubünden verlangen. Im Unterschied zur Konstellation, in der im interkantonalen Verhältnis die Steuerpflicht in einem Kanton als solche streitig ist (vgl. dazu <ref-ruling> E. 3.3.2; <ref-ruling> E. 1.1; <ref-ruling> E. 1a), hat der Steuerpflichtige praxisgemäss keinen Anspruch auf die Feststellung, dass er in einem Kanton lediglich einer beschränkten statt der unbeschränkten Steuerpflicht unterliege (Urteile 2C_689/2018 vom 20. Juni 2019 E. 1.3.1; 2C_799/2017 / 2C_800/2017 vom 18. September 2018 E. 4.1.2 und 4.1.5, in: StE 2019 B 11.3 Nr. 30, StR 74/2019 S. 53; 2C_396/2011 vom 26. April 2012 E. 3.2.3, in: StE 2012 A 24.1 Nr. 7). Es ist auch nicht ersichtlich, worin vorliegend das Interesse der Beschwerdeführer an der Feststellung der beschränkten Steuerpflicht des Beschwerdeführers oder der separaten Besteuerung der Beschwerdeführer bestehen soll. Vielmehr können ihre Interessen hinreichend gewahrt werden, wenn die angefochtenen Veranlagungen ihren Leistungsbegehren entsprechend angepasst werden (vgl. zum generellen Vorrang von Leistungs- und Gestaltungsverfügungen gegenüber Feststellungsverfügungen <ref-ruling> E. 1.1; <ref-ruling> E. 1.7; Urteil 2C_608/2017 vom 24. August 2018 E. 6.3).
1.4. Nach dem Gesagten ist auf die Beschwerde einzutreten, soweit die Beschwerdeführer die Aufhebung der angefochtenen Entscheide und die Anpassung der Veranlagungen der Kantone Zürich und Graubünden sowie die Rückerstattung zu viel bezahlter Steuern beantragen. Nicht einzutreten ist auf die Feststellungsanträge der Beschwerdeführer.
2.
2.1.
2.1.1. Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). "Offensichtlich unrichtig" bedeutet dabei "willkürlich" (<ref-ruling> E. 2). Die beschwerdeführende Partei kann die Feststellung des Sachverhalts unter den gleichen Voraussetzungen beanstanden, wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Sie hat deshalb substanziiert darzulegen, weswegen diese Voraussetzungen gegeben sein sollen; wird sie dieser Anforderung nicht gerecht, bleibt es beim vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt (<ref-ruling> E. 1.3.1). Soweit Feststellungen oder Schlüsse allerdings nicht auf der beweismässigen Würdigung von vorgebrachten Umständen oder konkreten Anhaltspunkten beruhen, sondern ausschliesslich aufgrund von Erfahrungssätzen getroffen wurden, die sich aus der allgemeinen Lebenserfahrung ableiten, und daher allgemein für gleich gelagerte Fälle Geltung beanspruchen, mithin die Funktion von Normen übernehmen, können sie vom Bundesgericht im Rahmen der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten frei überprüft werden (<ref-ruling> E. 6.2.1; <ref-ruling> E. 2; <ref-ruling> E. 5).
2.1.2. Die Bindung an den von der Vorinstanz festgestellten Sachverhalt (Art. 97 Abs. 1 und <ref-law>) und das Novenverbot (<ref-law>) gelten grundsätzlich auch für Beschwerden in Sachen der interkantonalen Doppelbesteuerung. Ausgenommen davon sind jedoch Vorbringen des Kantons, dessen Veranlagung bereits rechtskräftig ist und für den die Bindungswirkung nicht gilt. Insoweit kommt das Bundesgericht nicht umhin, den Sachverhalt frei zu prüfen, und ist auch das Novenverbot zu relativieren (<ref-ruling> E. 1.7 mit Hinweisen).
2.2. Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann unter anderem eine Rechtsverletzung nach Art. 95 f. BGG gerügt werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist daher weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann die Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (Motivsubstitution; <ref-ruling> E. 1; <ref-ruling> E. 3). Es prüft die Anwendung des harmonisierten kantonalen Steuerrechts gleich wie Bundesrecht mit freier Kognition, jene des nicht-harmonisierten, autonomen kantonalen Rechts hingegen bloss auf Verletzung des Willkürverbots und anderer verfassungsmässiger Rechte (<ref-ruling> E. 2.1; <ref-ruling> E. 2). Mit freier Kognition ist zu prüfen, ob das kantonale Recht mit dem Bundesrecht, namentlich dem StHG, vereinbar ist (Urteil 2C_1081/2015 vom 12. Dezember 2016 E. 1.4, nicht publ. in <ref-ruling>). In Bezug auf die Verletzung der verfassungsmässigen Rechte gilt nach <ref-law> eine gesteigerte Rüge- und Substanziierungspflicht (<ref-ruling> E. 1.2.2; <ref-ruling> E. 2.2; <ref-ruling> E. 1.6).
3.
Die Beschwerdeführer sind der Ansicht, dass sie aufgrund ihrer Trennung im Steuerjahr 2015 getrennt zu veranlagen seien. Diese Rüge ist unbegründet.
3.1. Ehegatten werden für die kantonalen Einkommens- und Vermögenssteuern solange gemeinsam veranlagt, als ihre Ehe nicht rechtlich oder tatsächlich getrennt ist (§ 7 Abs. 1 des Steuergesetzes des Kantons Zürich vom 8. Juni 1997 [StG/ZH; LS 631.1]; vgl. auch Art. 3 Abs. 3 StHG). Tatsächlich getrennt ist die Ehe für steuerrechtliche Zwecke, wenn der gemeinsame Haushalt und die Gemeinschaftlichkeit der Mittel aufgehoben sind (vgl. Urteile 2C_502/2015 vom 29. Februar 2016 E. 3.1, in: StE 2016 B 27.2 Nr. 44; 2C_980/2013 / 2C_981/2013 vom 21. Juli 2014 E. 8.1).
3.2. Von einer Trennung in diesem Sinn ist unter Umständen bereits auszugehen, wenn der gemeinsame Haushalt zwar aufgehoben ist, die gemeinsamen Mittel in diesem Zeitpunkt aber noch nicht restlos entflochten sind. Vorauszusetzen ist aber doch immerhin, dass sich die baldige Entflechtung der gemeinsamen Mittel abzeichnet und sie lediglich als eine Frage der Zeit erscheint (vgl. Urteile 2C_952/2020 vom 6. Oktober 2021 E. 4.5.5; 2C_502/2015 vom 29. Februar 2016 E. 3.3, in: StE 2016 B 27.2 Nr. 44). Davon kann bei den Beschwerdeführern keine Rede sein. Nach eigener Aussage wollten die Beschwerdeführer angesichts der komplexen vermögensrechtlichen Verhältnisse vorerst auf eine Entflechtung verzichten. Ihr Fall unterscheidet sich somit beträchtlich von jenem, den das Bundesgericht im Urteil 2C_502/2015 vom 29. Februar 2016 zu beurteilen hatte, auf welches die Beschwerdeführer verweisen. Dort hatten die Ehegatten lediglich noch das bisherige Haushaltskonto über einen gewissen, zeitlich beschränkten Zeitraum fortgeführt, bevor sie ihren jeweiligen Lebensaufwand über gesonderte Konten abzuwickeln begannen (vgl. Urteil 2C_502/2015 vom 29. Februar 2016 E. 3.3, in: StE 2016 B 27.2 Nr. 44). Im Fall der Beschwerdeführer zeichnete sich eine Entflechtung der gemeinsamen Mittel weder im Steuerjahr 2015 ab, noch scheint sie in späteren Jahren jemals erreicht worden zu sein. Mittlerweile scheinen die Beschwerdeführer offenbar auch wieder einen gemeinsamen Haushalt zu unterhalten, haben sie vor Bundesgericht doch dieselbe Adresse angegeben.
4.
Die Beschwerdeführer machen geltend, dass der Beschwerdeführer seinen Wohnsitz Ende des Jahres 2015 nicht im Kanton Zürich gehabt habe und im Kanton Zürich aufgrund seines Eigentums an der Wohnung in V._ lediglich beschränkt steuerpflichtig sei. Die Beweiswürdigung, welche die Vorinstanz ihrer anderslautenden rechtlichen Einschätzung zugrunde legte, bezeichnen die Beschwerdeführer als willkürlich.
4.1.
4.1.1. Im Veranlagungsverfahren und grundsätzlich auch im kantonalen Rechtsmittelverfahren gilt die Untersuchungsmaxime (§ 132 Abs. 1, § 149 Abs. 2 und § 153 Abs. 3 und 4 StG/ZH; vgl. auch Art. 46 Abs. 1 StHG; Urteil 2C_544/2018 vom 21. Dezember 2018 E. 3.2; SILVIA HUNZIKER, in: Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht, StHG, 3. Aufl. 2017, N. 17 zu Art. 50 StHG; ZWEIFEL/CASANOVA/BEUSCH/ HUNZIKER, Schweizerisches Steuerverfahrensrecht Direkte Steuern, 2. Aufl. 2018, § 5 N. 7). Die Steuerbehörden haben den gesamten Sachverhalt zu untersuchen, einschliesslich Tatsachen, die sich zugunsten des Steuerpflichtigen auswirken (<ref-ruling> E. 5.1.3). Die Steuerbehörden tragen also für sämtliche relevanten Tatsachen die sogenannte Beweisführungs- oder subjektive Beweislast (Urteile 2C_41/2021 vom 5. August 2021 E. 6.1.1; 2C_211/2021 / 2C_212/2021 vom 8. Juni 2021 E. 5.1.1). Der Untersuchungspflicht der Steuerbehörde stehen jedoch Mitwirkungspflichten der Steuerpflichtigen gegenüber (vgl. § 133 ff. StG/ZH).
4.1.2. Grundsätzlich haben die Behörden den Sachverhalt so abzuklären, dass sie von den relevanten Tatsachen "voll überzeugt" sind (sog.Regelbeweismass). Es bedarf aber keiner absoluten Gewissheit, sondern genügt, wenn die Steuer- bzw. die Steuerjustizbehörde nach erfolgter Beweiswürdigung und aufgrund objektiver Gesichtspunkte mit "an Sicherheit grenzender Wahrscheinlichkeit" vom Vorliegen einer relevanten Tatsache überzeugt ist (Urteile 2C_669/2016 vom 8. Dezember 2016 E. 2.3.1, in: StE 2017 B 99.1 Nr. 16, StR 72/2017 S. 245; 2C_16/2015 vom 6. August 2015 E. 2.5.3, in: StE 2015 A 21.12 Nr. 16, StR 70/2015 S. 811). Es ist zulässig und oft notwendig, dass sich die Behörden in ihrer Beweiswürdigung auch auf Indizien stützen und daraus Schlüsse auf relevante Tatsachen ziehen (sog. natürliche Vermutungen; vgl. Urteil 2C_669/2016 vom 8. Dezember 2016 E. 2.3.1, in: StE 2017 B 99.1 Nr. 16, StR 72/2017 S. 245). Wenn die Steuerbehörde eine relevante Tatsache nicht mit verhältnismässigem Aufwand direkt feststellen kann, aber ein oder mehrere Indizien ihre Verwirklichung mit hinreichender Gewissheit vermuten lassen, steht es dem Steuerpflichtigen frei, diese natürliche Vermutung zu entkräften, indem er das oder die Indizien (Vermutungsbasis), die relevante Tatsache (Vermutungsfolge) oder allenfalls auch den Erfahrungssatz, der Vermutungsbasis und Vermutungsfolge verbindet, widerlegt (sog. Gegenbeweis; vgl. <ref-ruling> E. 3.2; <ref-ruling> E. 3.2.3). Verletzt der Steuerpflichtige seine Mitwirkungspflichten, kann dieses Verhalten ein Indiz für oder gegen die Verwirklichung einer steuerrelevanten Tatsache bilden (Urteile 2C_247/2020 vom 18. Juni 2020 E. 4.3.1, in: StE 2020 B 23.47.2 Nr. 26; 2C_483/2016 / 2C_484/2016 vom 11. November 2016 E. 6.3; vgl. auch ZWEIFEL/CASANOVA/BEUSCH/HUNZIKER, a.a.O., § 5 N. 12).
4.1.3. Erst wenn eine relevante Tatsache trotz allen zumutbaren Aufwands beweislos bleibt, stellt sich die Frage nach der objektiven Beweislast (<ref-ruling> E. 5.1.3). Dabei gilt auch im öffentlichen Recht der Grundsatz, wonach derjenige die (objektive) Beweislast für eine Tatsache trägt, der aus ihr Rechte ableitet (<ref-law> analog; vgl. <ref-ruling> E. 3.2.6 mit Hinweisen). Im Steuerrecht hat die Praxis diesen Grundsatz dahingehend konkretisiert, dass steuerbegründende und -erhöhende Tatsachen von der Steuerbehörde, steuerausschliessende und -mindernde Tatsachen vom Steuerpflichtigen nachzuweisen sind (sog. Normentheorie; <ref-ruling> E. 8.3.1; <ref-ruling> E. 3.8.2; <ref-ruling> E. 3.5; Urteil 2C_247/2020 vom 18. Juni 2020 E. 4.3.3, in: StE 2020 B 23.47.2 Nr. 26).
4.2.
4.2.1. Gemäss § 3 Abs. 1 StG/ZH sind natürliche Personen aufgrund persönlicher Zugehörigkeit steuerpflichtig, wenn sie ihren steuerrechtlichen Wohnsitz oder Aufenthalt im Kanton Zürich haben. Der zweite Absatz der genannten Vorschrift präzisiert, dass eine Person einen steuerrechtlichen Wohnsitz im Kanton Zürich hat, wenn sie sich dort mit der Absicht dauernden Verbleibs aufhält oder wenn ihr das Bundesrecht dort einen besonderen gesetzlichen Wohnsitz zuweist (vgl. auch die harmonisierungsrechtliche Vorschrift von Art. 3 StHG, auf der § 3 StG/ZH beruht). Obwohl Art. 3 Abs. 1 und 2 StHG - und damit § 3 Abs. 1 und 2 StG/ZH - gleich wie Art. 3 Abs. 1 und 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die direkte Bundessteuer (DBG; SR 642.11) zur Umschreibung des steuerlichen Wohnsitzes nicht auf den zivilrechtlichen Wohnsitz verweisen, lehnt sich der steuerrechtliche Wohnsitz an den Wohnsitzbegriff des Zivilgesetzbuches an (vgl. <ref-ruling> E. 2.5.1; <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 4.1; Urteile 2C_211/2021 vom 8. Juni 2021 E. 5.2.1; 2C_473/2018 vom 10. März 2019 E. 4, in: StR 74/2019 S. 356; 2C_873/2014 vom 8. November 2015 E. 3.2, in: StE 2016 B 11.1 Nr. 28, StR 71/2016 S. 49; Botschaft zu Bundesgesetzen über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden sowie über die direkte Bundessteuer vom 25. Mai 1983, BBl 1983 III 1 ff., S. 86 und S. 155).
4.2.2. Nach ständiger bundesgerichtlicher Rechtsprechung ist das Kriterium der Absicht dauernden Verbleibens in <ref-law>, <ref-law> und Art. 3 Abs. 2 StHG nicht so zu verstehen, als dass es auf den inneren Willen des Steuerpflichtigen ankäme. Der Wohnsitz bestimmt sich vielmehr alleine nach der Gesamtheit der objektiven, für Dritte erkennbaren Tatsachen, in denen sich eine Absicht dauernden Verbleibens der betroffenen Person manifestiert (vgl. grundlegend <ref-ruling> E. 3; vgl. auch <ref-ruling> E. 2.5.2; <ref-ruling> E. 3.2; <ref-ruling> E. 3.6; <ref-ruling> E. 4.3; <ref-ruling> E. 3.1; <ref-ruling> E. 2a). Der Wohnsitz liegt demnach dort, wo sich im Lichte dieser Tatsachen objektiv betrachtet der Mittelpunkt der Lebensinteressen - der Lebensmittelpunkt - der betroffenen Person befindet. Ob sich die relevanten äusseren Tatsachen verwirklicht haben, ist eine Tatfrage; die Bestimmung des Lebensmittelpunkts und damit des Wohnsitzes auf Basis der festgestellten Tatsachen ist hingegen eine Rechtsfrage (BGE <ref-ruling> E. 4.3; <ref-ruling> E. 2a; <ref-ruling> E. 3; Urteile 2C_473/2018 vom 10. März 2019 E. 4.3, in: StR 74/2019 S. 356; 2C_678/2013 vom 28. April 2014 E. 3.3, in: StR 69/2014 S. 714). Wo jemand seine Schriften hinterlegt oder seine politischen Rechte ausübt, ist für die Bestimmung des steuerrechtlichen Wohnsitzes zwar eine relevante Tatsache, aber alleine nicht von entscheidender Bedeutung (BGE <ref-ruling> E. 4.1; <ref-ruling> E. 2; Urteil 2C_211/2021 vom 8. Juni 2021 E. 5.2.2). Auch ein von vornherein bloss vorübergehender Aufenthalt kann einen Wohnsitz begründen, wenn er auf eine bestimmte Dauer angelegt ist und der Lebensmittelpunkt dorthin verlegt wird. Als Mindestdauer wird üblicherweise ein Jahr vorausgesetzt (<ref-ruling> E. 2.5.2; Urteil 2C_480/2019 vom 12. Februar 2020 E. 2.2.2). Die Absicht, einen Ort später (aufgrund veränderter, nicht mit Bestimmtheit vorauszusehender Umstände) wieder zu verlassen, schliesst eine Wohnsitzbegründung nicht aus (<ref-ruling> E. 2.5.2; <ref-ruling> E. 2c).
4.2.3. Pflegt eine Person Kontakte zu mehreren Orten, ist für die Bestimmung des steuerrechtlichen Wohnsitzes darauf abzustellen, zu welchem Ort sie die stärksten Beziehungen unterhält (vgl. BGE <ref-ruling> E. 3.2; <ref-ruling> E. 4; <ref-ruling> E. 2; <ref-ruling> E. 3; Urteil 2C_473/2018 vom 10. März 2019 E. 4.1, in: StR 74/2019 S. 356, mit Hinweisen). Ausgangspunkt ist der gewöhnliche Aufenthaltsort der betroffenen Person. Die persönlichen, familiären, beruflichen und gesellschaftlichen Interessen einer Person können sie aber so eng mit einem anderen Ort verbinden, dass dieser als Lebensmittelpunkt erscheint, obschon die betroffene Person dort weniger Zeit verbringt. Relevant sind in diesem Zusammenhang etwa der gewöhnliche Aufenthaltsort der Familienmitglieder (Ehegatten, Kinder, Eltern und Geschwister), die ausserfamiliären sozialen Beziehungen (z.B. Teilnahme am Vereinsleben), die berufliche Stellung des Steuerpflichtigen und die Wohnverhältnisse an den verschiedenen Orten. Auf diese Kriterien ist auch abzustellen, wenn sich eine Person gleich oder annähernd gleich oft an mehreren Orten aufhält. Die verschiedenen Kriterien sind in Abhängigkeit der persönlichen Situation der betroffenen Person (z.B. Alter) zu gewichten und im Rahmen der gebotenen Gesamtbetrachtung (vgl. oben E. 4.2.2) gegeneinander abzuwägen, um den steuerrechtlichen Wohnsitz per Jahresende zu bestimmen. Die tatsächlichen Verhältnisse zu einem früheren oder späteren Zeitpunkt sind zwar nicht unmittelbar relevant, können aber als Indizien berücksichtigt werden (vgl. etwa Urteile 2C_50/2014 vom 28. Mai 2014 E. 5.3, in: RtiD 2014 II S. 528; 2C_92/2012 vom 17. August 2012 E. 5.5).
4.2.4. Für die praktisch besonders bedeutsame Gruppe der Personen, die sich unter der Woche typischerweise zu Erwerbszwecken an einem Ort aufhalten, aber wöchentlich an einen anderen Ort zurückkehren (sog. Wochenaufenthalter), lassen sich aus der bundesgerichtlichen Rechtsprechung gewisse typische Fallkonstellationen herauskristallisieren (vgl. Urteil 2C_87/2019 vom 17. Juli 2019 E. 3.2.2, in: StE 2020 A 24.21 Nr. 39). Bei verheirateten Personen, die sich unter der Woche aufgrund ihrer Erwerbstätigkeit nicht bei ihrer Familie aufhalten, überwiegen die persönlichen und familiären Interessen am Familienort in der Regel die beruflichen Interessen am Arbeitsort, sodass sich ihr Lebensmittelpunkt regelmässig am Familienort befindet. Bei unverheirateten erwerbstätigen Personen, die das dreissigste Altersjahr überschritten oder sich mehr als fünf Jahre am selben Ort getrennt von ihren Eltern und Geschwistern aufgehalten haben, fallen die familiären Interessen in der Regel schwächer aus, sodass sich der Lebensmittelpunkt typischerweise am Arbeitsort (d.h. am Ort, von dem sie täglich zur Arbeit aufbrechen) befindet. Im Einzelfall kann aber auch eine solche Person ihren Lebensmittelpunkt am Ort ihrer Eltern und Geschwister haben, namentlich wenn sie dort annähernd gleich viel Zeit verbringt wie am Arbeitsort und besonders starke familiäre, private oder gesellschaftliche Beziehungen unterhält (vgl. Urteile 2C_994/2019 vom 8. Juni 2020 E. 6.3; 2C_87/2019 vom 17. Juli 2019 E. 3.2.2 und 5.1, in: StE 2020 A 24.21 Nr. 39, je mit zahlreichen Hinweisen).
4.2.5. Auch für Personen, die etwa infolge ihrer Pensionierung keiner oder nur noch einer eingeschränkten Erwerbstätigkeit nachgehen, hatte das Bundesgericht schon mehrfach den Wohnsitz zu bestimmen. Es stellt auch für diese Personen primär auf den gewöhnlichen Aufenthaltsort ab. In Fällen, in denen unmittelbar festgestellt oder aufgrund der Umstände davon auszugehen war, dass sich die Person gegebenenfalls zusammen mit ihrem Ehepartner etwa gleich oft an mehreren Orten aufgehalten hatte, gewichtete das Bundesgericht die Wohnverhältnisse an den verschiedenen Orten stark, insbesondere wenn die Steuerpflichtigen an keinem der als Wohnsitz infrage kommenden Orte besonders starke persönliche oder familiäre Beziehungen unterhalten hatten (vgl. <ref-ruling> E. 5; Urteile 2C_50/2014 vom 28. Mai 2014 E. 7.3.2, in: RtiD 2014 II S. 528; 2C_92/2012 vom 17. August 2012 E. 5.4, in: ASA 81 S. 671, StE 2013 A 24.21 Nr. 24, StR 67/2012 S. 828). Es berücksichtigte ferner auch die Entwicklung der Verhältnisse in den Folgeperioden, sofern sich daraus Rückschlüsse auf die Verhältnisse in der streitigen Steuerperiode ziehen liessen (vgl. Urteile 2C_211/2021 vom 8. Juni 2021 E. 5.2.3; 2C_92/2012 vom 17. August 2012 E. 5.5, in: ASA 81 S. 671, StE 2013 A 24.21 Nr. 24, StR 67/2012 S. 828).
4.2.6. Die Umstände, die annehmen lassen, der Steuerpflichtige habe seinen Lebensmittelpunkt im Kantons- bzw. Gemeindegebiet, sind steuerbegründend. Können sie weder direkt noch mittels natürlicher Vermutungen bewiesen werden, ist zulasten des Fiskus davon auszugehen, dass sie sich nicht verwirklicht haben (vgl. oben E. 4.1.3).
4.3.
4.3.1. Die Vorinstanz stützte sich für ihre Beurteilung im Wesentlichen darauf, dass die Umstände der Trennung - und der späteren Versöhnung - der Beschwerdeführer mangels Substanziierung durch die Beschwerdeführer im Dunklen geblieben seien und jedenfalls die Gemeinschaftlichkeit der Mittel fortgeführt worden sei. Daraus und aus der allgemeinen Lebenserfahrung schloss sie, dass die Verhältnisse in den Vorperioden, in denen der Beschwerdeführer unbestrittenermassen seinen Lebensmittelpunkt im Kanton Zürich gehabt hatte, auch im Steuerjahr 2015 andauerten (vgl. angefochtenes Urteil E. 5.1 und 5.2). Sodann wies sie darauf hin, dass der Beschwerdeführer auch im Steuerjahr 2015 noch eine unselbständige Erwerbstätigkeit als Arzt in der Praxis in Zürich ausgeübt habe, wobei er sein Arbeitspensum im Steuerjahr 2015 stark reduziert habe (gemäss Angaben des Beschwerdeführers auf ca. 40 %). Denn damit sei nicht nachgewiesen, dass derartige Konsultationen bereits im Jahr 2015 in W._ stattgefunden hätten. Die Wohnverhältnisse in V._ und W._ schätzte die Vorinstanz hinsichtlich Grösse, Ausbau- und Einrichtungsstandard als gleichwertig ein, sodass sich daraus keine Aufschlüsse über den Lebensmittelpunkt gewinnen liessen. Demgegenüber anerkannte die Vorinstanz, dass der Beschwerdeführer in W._ über Bekanntschaften verfüge, die er teilweise aktiv pflege. Ferner sei er Mitglied des Skiclubs W._, Aktionär der Skilifte W._, Unterstützer der Theatergruppe W._, Aktionär der W._ sowie Mitglied des Vereins Pro W._. Es sei allerdings nicht klar, wie eng die persönlichen Kontakte in der Steuerperiode 2015 in W._ gewesen seien und seit wann die verschiedenen Vereinsmitgliedschaften bestünden. Vergleichbare soziale Beziehungen im Raum Zürich stellte die Vorinstanz nicht direkt fest, doch ging sie gestützt auf die allgemeine Lebenserfahrung davon aus, dass solche Beziehungen angesichts der langjährigen Aufenthaltsdauer und Arbeitstätigkeit in gewissem Umfang bestünden.
Keine Bedeutung mass die Vorinstanz einem Schreiben eines Patienten des Beschwerdeführers vom 2. April 2018 bei, wonach er den Beschwerdeführer in seiner Wohnung in W._ besucht habe, um sich dort von ihm kardiologisch behandeln zu lassen und gesundheitliche Probleme zu besprechen. Auch von den Kontoauszügen der Graubündner Kantonalbank (GKB), welche die Beschwerdeführer für die Zeit vom 9. Oktober 2015 bis zum Jahresende eingereicht hatten, liess sich die Vorinstanz nicht überzeugen. Diese Kontoauszüge wiesen zwar für die Monate Oktober und Dezember 2015 diverse Bezüge und Zahlungen aus, doch seien diese überwiegend an Wochenenden getätigt worden, wobei die Vorinstanz auch Montage und Freitage zum Wochenende zählte.
4.3.2. Es fällt auf, dass sich die Vorinstanz auf eine Kaskade von Erfahrungssätzen aus der allgemeinen Lebenserfahrung verlassen hat. Feststellungen über die Dauer der Aufenthalte in den verschiedenen Kantonen fehlen hingegen. Wie die Beschwerdeführer insoweit zu Recht geltend machen, sind die von der Vorinstanz angestellten Vermutungsschlüsse teilweise nicht über alle Zweifel erhaben. So ist es angesichts der im Steuerjahr 2015 erfolgten erheblichen Reduktion des Arbeitspensums des Beschwerdeführers insbesondere zweifelhaft, ob nach der allgemeinen Lebenserfahrung noch unbesehen davon ausgegangen werden darf, die massgebenden Verhältnisse hätten sich im Vergleich zu den Vorperioden nicht verändert. Wenig stimmig ist es auch, wenn die Vorinstanz in ihrer Beweiswürdigung zwar auf die Verhältnisse in den Vorperioden abstellt, gleichzeitig aber die Verhältnisse in den Folgeperioden (z.B. betreffend die Arbeitstätigkeit des Beschwerdeführers in W._) nicht berücksichtigen will, obschon auch diese Indizien bilden können (vgl. oben E. 4.2.5 am Ende).
Nicht zu beanstanden ist demgegenüber, dass die Vorinstanz der Beziehung des Beschwerdeführers zur Beschwerdeführerin in ihrer Würdigung trotz der angeblichen Trennung weiterhin einiges Gewicht beimass und diese Tatsache zugunsten eines Lebensmittelpunkts im Kanton Zürich würdigte. Es wäre im Rahmen ihrer Mitwirkungspflicht an den Beschwerdeführern gewesen, die Umstände der Trennung zu substanziieren. Wenn sie diese Mitwirkung verweigern, haben sie sich gefallen zu lassen, dass die Vorinstanz daraus für sie nachteilige Schlüsse zieht (vgl. oben E. 4.1.2). Haltlos ist in diesem Zusammenhang das Vorbringen der Beschwerdeführer, wonach möglicherweise auch die Beschwerdeführerin ihren Lebensmittelpunkt im Kanton Graubünden gehabt habe. Erstens ging die Beschwerdeführerin gemäss den Feststellungen der Vorinstanz im streitigen Steuerjahr weiterhin einer unselbständigen Erwerbstätigkeit in Zürich nach und zweitens gingen auch die Beschwerdeführer davon aus, dass sich ihr Lebensmittelpunkt im Kanton Zürich befand, hätte doch ansonsten auch die Beschwerdeführerin keine eigene Steuererklärung im Kanton Zürich eingereicht.
4.3.3. Obschon nicht alle Vermutungen, auf die sich die Vorinstanz für ihre Feststellungen gestützt hat, eine tragfähige Basis haben, erscheint es insbesondere aufgrund der Beziehung zu seiner Ehegattin doch als zutreffend, den Lebensmittelpunkt des Beschwerdeführers für das Steuerjahr 2015 im Kanton Zürich zu verorten. Es ist auch nicht willkürlich, dass die Vorinstanz davon ausging, die von den Beschwerdeführern angebotenen Beweismittel (Zeugenaussagen) würden nichts an ihrer Überzeugung ändern, und die Abnahme dieser Beweismittel verweigerte. Die antizipierte Beweiswürdigung der Vorinstanz verletzt <ref-law> folglich nicht (vgl. <ref-ruling> E. 4.1; <ref-ruling> E. 6.5 mit Hinweisen).
5.
5.1. Nach dem Gesagten hat die Vorinstanz den Wohnsitz des Beschwerdeführers für die Steuerperiode 2015 zu Recht im Kanton Zürich verortet und die gemeinsame Veranlagung der Beschwerdeführer durch den Kanton Zürich geschützt. Das angefochtene Urteil verletzt kein Bundesrecht.
5.2. Entgegen den Ausführungen der Beschwerdeführer hat der Kanton Zürich sein Besteuerungsrecht nicht verwirkt. Wie sich aus den Akten und den eingeholten Stellungnahmen der Kantone Zürich und Graubünden ergibt, hatte der Kanton Zürich dem Kanton Graubünden bereits mit Schreiben vom 11. April 2017 - rund viereinhalb Monate vor der Veranlagung des Beschwerdeführers durch den Kanton Graubünden vom 28. August 2017 - angezeigt, dass er den Wohnsitz des Beschwerdeführers näher untersuche. Vor diesem Hintergrund bestehen zumindest starke Zweifel, ob sich der Kanton Graubünden in guten Treuen auf die Verwirkung des Besteuerungsrechts des Kantons Zürich berufen könnte (vgl. dazu insb. <ref-ruling> E. 3.2, 3.3 und 3.4). Da der Kanton Graubünden die Verwirkungseinrede zwischenzeitlich aber ohnehin zurückgezogen hat (vgl. oben Sachverhalt C.c), erübrigen sich weitere Ausführungen hierzu.
6.
Der Kanton Graubünden hat den Beschwerdeführer ebenfalls mit unbeschränkter Steuerpflicht veranlagt, obschon er im Kanton Zürich seinen Wohnsitz hatte und dort unbeschränkt steuerpflichtig war. Wie die Beschwerdeführer und in seiner Stellungnahme vom 30. November 2021 nun auch der Kanton Graubünden eventualiter beantragen, ist diese Veranlagung aufzuheben, da sie die Bestimmung des harmonisierten Bündner Steuergesetzes über die unbeschränkte Steuerpflicht (Art. 6 des Steuergesetzes für den Kanton Graubünden vom 8. Juni 1986 [StG/GR; BR 720]) verletzt und eine Doppelbesteuerung gemäss <ref-law> bewirkt. Der Kanton Graubünden wird die Beschwerdeführer neu mit bloss beschränkter Steuerpflicht zu veranlagen und ihnen gegebenenfalls die zu viel bezahlten Steuern zurück zu erstatten haben.
7.
7.1. Die Beschwerde gegen den Kanton Zürich erweist sich als unbegründet und ist abzuweisen; der Eventualantrag gegen den Kanton Graubünden ist begründet und gutzuheissen. Die Veranlagung des Kantons Graubünden vom 28. August 2017 für die Kantons- und Gemeindesteuern in der Steuerperiode 2015 ist aufzuheben und das Verfahren ist zu neuer Veranlagung an die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden zurückzuweisen.
7.2. Die Beschwerdeführer unterliegen mit ihrer Beschwerde gegen den Kanton Zürich; mit ihrem Eventualantrag gegen den Kanton Graubünden obsiegen sie. Unter diesen Umständen rechtfertigt es sich, die Kosten hälftig zwischen den Beschwerdeführern einerseits und dem Kanton Graubünden, der Vermögensinteressen verfolgt, andererseits aufzuteilen (Art. 66 Abs. 1 und 4 BGG; vgl. Urteil 2C_1039/2020 vom 6. Oktober 2021 E. 7.2). Der Kanton Graubünden hat den Beschwerdeführern eine reduzierte Parteientschädigung zu bezahlen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde gegen den Kanton Zürich wird abgewiesen.
2.
Die Beschwerde gegen den Kanton Graubünden wird gutgeheissen. Die Veranlagungsverfügung des Kantons Graubünden vom 28. August 2017 für die Kantons- und Gemeindesteuern in der Steuerperiode 2015 wird aufgehoben. Das Verfahren wird zu neuer Veranlagung an die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden zurückgewiesen.
3.
Die Gerichtskosten von Fr. 2'000.-- werden im Umfang von Fr. 1'000.-- unter solidarischer Haftung den Beschwerdeführern und im Umfang von Fr. 1'000.-- dem Kanton Graubünden auferlegt.
4.
Der Kanton Graubünden hat den Beschwerdeführern eine reduzierte Parteientschädigung von Fr. 1'000.-- zu bezahlen.
5.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich, 2. Abteilung, und der Eidgenössischen Steuerverwaltung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 28. Dezember 2021
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Seiler
Der Gerichtsschreiber: Seiler