Fatti:
A.
A._, cittadina italiana residente in Italia, ha beneficiato dal settembre 2015 di permessi per confinanti UE/AELS per lavorare presso diversi datori di lavoro ticinesi.
Nel maggio 2018 ha notificato alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino un cambiamento di datore di lavoro, indicando che dal 15 febbraio precedente era impiegata come cameriera presso il Caffè B._ a X._ (TI).
B.
Con decisione del 14 settembre 2018, l'autorità competente ha rifiutato di rilasciarle il permesso sollecitato per motivi di ordine pubblico (siccome dal certificato generale del casellario giudiziale italiano risultava una condanna a suo carico) e le ha fissato un termine per cessare la propria attività.
Nel seguito, A._ si è invano rivolta sia al Consiglio di Stato che al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino. Il primo ha infatti confermato la decisione dipartimentale (21 agosto 2019). Il secondo ha invece respinto il gravame per ragioni di ordine procedurale, pronunciandosi in merito con sentenza del 4 dicembre 2019. Constatato che il titolare del Caffè B._ aveva licenziato A._ con effetto dal 14 novembre 2018, a causa del fatto che le era stato negato il permesso per confinanti, e che la stessa non risultava avere trovato un altro impiego, la Corte cantonale ha infatti rilevato che il Governo ticinese non avrebbe dovuto respingere il ricorso ma stralciarlo dai ruoli, poiché divenuto privo di oggetto.
C.
A._ ha contestato quest'ultimo giudizio davanti al Tribunale federale, con ricorso di diritto pubblico del 6 gennaio 2020. Con tale atto, chiede che la querelata sentenza sia annullata e che le venga concesso il permesso richiesto. Domanda inoltre di essere posta a beneficio dell'assistenza giudiziaria.
Chiamato ad esprimersi, il Tribunale amministrativo si è riconfermato nel proprio giudizio. Chiedendo il rigetto dell'impugnativa, ad esso ha rinviato anche la Sezione della popolazione. Il Governo ticinese si è invece rimesso alle valutazioni del Tribunale federale. Con decreto del 22 gennaio 2020 è stato concesso l'effetto sospensivo al gravame.

Diritto:
1.
1.1. Giusta l'art. 83 lett. c n. 2 LTF, il ricorso in materia di diritto pubblico è inammissibile contro le decisioni in materia di diritto degli stranieri concernenti permessi o autorizzazioni al cui ottenimento né il diritto federale né il diritto internazionale conferiscono un diritto. Dal momento che la ricorrente è cittadina italiana, e l'accordo sulla libera circolazione delle persone le conferisce, di principio, il diritto di lavorare nel nostro Paese (art. 4 e 10 cpv. 7 ALC; art. 2 cpv. 1, 7 e 28 allegato I ALC; art. 4 cpv. 3 dell'ordinanza del 22 maggio 2002 sull'introduzione della libera circolazione delle persone [OLCP; RS 142.203]), la menzionata norma non trova però applicazione (sentenza 2C_810/2019 del 6 gennaio 2020 consid. 1.2).
1.2. Presentato nei termini (art. 46 cpv. 1 lett. c LTF in relazione con l'<ref-law>) da una persona legittimata ad agire (<ref-law>) e diretto contro una decisione finale di un'autorità cantonale di ultima istanza con carattere di tribunale superiore (art. 86 cpv. 1 lett. d e cpv. 2 e <ref-law>), il gravame è quindi ammissibile e va esaminato quale ricorso ordinario.
1.3. Tenuto conto del fatto che l'oggetto del litigio è determinato dalla decisione impugnata e che la stessa giunge alla conclusione che il ricorso interposto davanti alla Corte cantonale andasse respinto "per ragioni di ordine procedurale", senza procedere a nessun esame di merito, la richiesta di concessione del permesso richiesto è però inammissibile e le argomentazioni sollevate a sostegno non possono essere approfondite (2C_734/2017 del 7 marzo 2018 consid. 1.3 con rinvii).
2.
2.1. Di principio, il Tribunale federale applica il diritto federale d'ufficio (<ref-law>). Esigenze più severe valgono tuttavia in relazione alla violazione di diritti fondamentali; esso tratta in effetti simili critiche unicamente se sono state motivate con precisione (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.4.2 pag. 254).
2.2. Per quanto riguarda i fatti, il Tribunale federale fonda il suo ragionamento sull'accertamento svolto dall'autorità inferiore (<ref-law>). Può scostarsene se è stato eseguito in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> o in modo manifestamente inesatto, ovvero arbitrario, profilo sotto il quale viene esaminato anche l'apprezzamento delle prove (<ref-ruling> consid. 4.2 pag. 560).
3.
Come già rilevato, il Tribunale amministrativo ritiene che il Governo ticinese non avrebbe dovuto respingere il ricorso, bensì stralciarlo dai ruoli. Preso atto del fatto che l'insorgente era stata licenziata e che la stessa non risultava nel frattempo avere trovato un altro posto di lavoro, avrebbe infatti dovuto concludere che non vi fosse più nessun interesse pratico e attuale a trattare la causa, ovvero verificando se le condizioni per respingere la richiesta di un permesso fossero date (art. 5 allegato I ALC).
Qualora dovesse trovare un altro posto di lavoro in Svizzera, aggiunge la Corte cantonale, l'insorgente potrà sempre richiedere alla Sezione della popolazione il rilascio di un nuovo permesso, il cui ottenimento dipenderà dalla decisione che l'autorità dipartimentale vorrà prendere.
La ricorrente contesta per contro tale ragionamento. In effetti, fa notare che se è vero che per ottenere un permesso ci vuole un lavoro, altrettanto vero è il contrario, e cioè che senza un permesso un lavoro non lo si ottiene o - come le è capitato - lo si perde. Di qui, pertanto, la necessità/l'interesse concreto di chiarire sin d'ora la questione del rispetto dell'art. 5 allegato I ALC.
4.
4.1. Nella sua pronuncia, il Consiglio di Stato ha ammesso la legittimazione a ricorrere contro la decisione dell'Ufficio della migrazione basandosi sull'art. 65 della legge sulla procedura amministrativa del 24 settembre 2013 (LPamm/TI; RL/TI 165.100), disposizione che corrisponde nella sua sostanza all'<ref-law> (messaggio n. 6645 del 23 maggio 2012 concernente la revisione totale della legge di procedura per le cause amministrative del 19 aprile 1966, pag. 36 segg.).
Poiché l'art. 65 LPamm/TI non garantisce una facoltà ricorsuale più estesa, la questione della legittimazione dev'essere quindi esaminata sotto il profilo dell'<ref-law>, che costituisce in ogni caso uno standard minimo (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.1.1).
4.2. Secondo l'<ref-law>, ha diritto di interporre ricorso in materia di diritto pubblico chi ha partecipato al procedimento dinanzi all'autorità inferiore (lett. a), è particolarmente toccato dalla decisione impugnata (lett. b) e ha un interesse degno di protezione all'annullamento o alla modifica della stessa (lett. c).
Degno di protezione ai sensi dell'art. 89 cpv. 1 lett. c LTF è ogni interesse pratico o giuridico a domandare la modifica o l'annullamento della decisione impugnata; esso consiste nell'utilità pratica che l'ammissione del ricorso comporterebbe per chi insorge, evitandogli di subire un pregiudizio di natura economica, ideale, materiale o di altro genere causatogli dall'atto in questione (<ref-ruling> consid. 2.1.2 pag. 164 con ulteriori rinvii). Questo interesse deve essere diretto e concreto; in particolare, il ricorrente deve trovarsi in rapporto sufficientemente stretto, speciale e degno di essere preso in considerazione con la decisione impugnata, che lo deve toccare in una misura e in un'intensità maggiore di ogni altro cittadino (<ref-ruling> consid. 2.1.2 pag. 164; <ref-ruling> consid. 2.3 pag. 43; <ref-ruling> consid. 6.1 pag. 150; <ref-ruling> consid. 3.1 pag. 651).
4.3. Tenuto conto di quanto precede, l'interesse ad un esame di merito della causa andava però ammesso anche nella fattispecie.
Che la ricorrente sia toccata dalla decisione in questione in una misura e in un'intensità maggiore di ogni altro cittadino è infatti fuori discussione. Nel contempo, dato è però anche un interesse pratico rispettivamente giuridico a domandarne la verifica. In effetti, come rilevato nell'impugnativa, è piuttosto improbabile che un datore di lavoro elvetico assuma una persona residente in Italia, cui è già stato rifiutato il permesso per confinanti in passato. D'altra parte, il rilascio di un nuovo permesso per confinanti ad una persona che ha subito condanne sarebbe comunque subordinato alla verifica delle condizioni previste dall'art. 5 allegato I ALC (<ref-ruling> consid. 2.2 pag. 332 seg.), di modo che - per lo meno in relazione ai fatti che vengono finora rimproverati alla ricorrente - vi è un concreto interesse a che la situazione sia chiarita sin d'ora, così da evitarle ogni possibile pregiudizio nella ricerca rispettivamente nello svolgimento di un altro impiego.
5.
5.1. Per quanto precede, il ricorso dev'essere accolto, la sentenza del 4 dicembre 2019 del Tribunale amministrativo cantonale annullata e l'incarto rinviato a quest'ultimo, affinché esamini la causa nel merito.
5.2. Per giurisprudenza, il rinvio dell'incarto all'istanza precedente per procedere a complementi istruttori con un esito aperto comporta che chi insorge sia considerato vincente (sentenze 2C_249/2011 del 3 febbraio 2012 consid. 6 e 2C_60/2011 del 12 maggio 2011 consid. 2.4). Soccombente, lo Stato del Cantone Ticino è dispensato dal pagamento delle spese giudiziarie (<ref-law>) e nemmeno deve ripetibili (art. 68 cpv. 1 e 2 LTF; sentenza 2C_33/2010 del 4 ottobre 2010 consid. 4.2). Visto l'esito della causa, la domanda di assistenza giudiziaria presentata davanti al Tribunale federale dev'essere considerata priva di oggetto (sentenze 2C_968/2016 dell'8 marzo 2017 consid. 8.3 e 2C_182/2012 del 18 luglio 2012 consid. 6.3).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è accolto. La sentenza del 4 dicembre 2019 del Tribunale amministrativo ticinese è annullata e la causa è rinviata a quest'ultimo per nuovo giudizio, nel senso dei considerandi.
2.
Non vengono prelevate spese.
3.
L'istanza di assistenza giudiziaria è priva di oggetto.
4.
Comunicazione al rappresentante della ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché alla Segreteria di Stato della migrazione.