Fatti:
A.
A._ è un cittadino tunisino nato nel... Egli è entrato in Svizzera nel 1988 per sposarsi. Col matrimonio, ha ottenuto un permesso di dimora. Dal 1999, ha beneficiato di un permesso di domicilio.
Dopo accertamenti, con decisione del 15 ottobre 2015 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino ha decretato che il permesso di domicilio di A._ era decaduto poiché, in realtà, egli viveva in Tunisia con la seconda moglie, i figli e altri parenti. Su ricorso, tale provvedimento è stato confermato sia dal Consiglio di Stato che dal Tribunale amministrativo, la cui sentenza del 16 marzo 2017 non è stata impugnata. Nel seguito, gli è stato quindi fissato un termine per lasciare la Svizzera.
B.
Il 9 ottobre 2017, A._ ha domandato alle autorità migratorie ticinesi di riesaminare la decisione del 15 ottobre 2015, rispettivamente di concedergli un nuovo permesso di domicilio o di dimora (caso di rigore). Nell'eventualità del rigetto delle sue richieste, ha chiesto la pronuncia di un'ammissione provvisoria. Il 24 ottobre 2018, la Sezione della popolazione: (a) ha deciso che gli estremi per entrare nel merito della domanda di riesame non erano dati; (b) ha respinto la richiesta di rilascio di un nuovo permesso di domicilio o di dimora; (c) ha respinto anche la domanda di proporre alla Segreteria di Stato della migrazione l'ammissione provvisoria.
La posizione delle autorità migratorie è stata in seguito condivisa da tutte le istanze cantonali.
C.
Con ricorso in materia di diritto pubblico del 24 dicembre 2019, A._ si è allora rivolto al Tribunale federale domandando, come in precedenza: (a) un riesame del caso e il ripristino del permesso di domicilio di cui disponeva rispettivamente il riconoscimento degli estremi per un riesame e il rinvio degli atti alle autorità ticinesi, affinché vi provvedano; (b) il riconoscimento di un caso di rigore con conseguente rilascio di un nuovo permesso di domicilio, in subordine di dimora, rispettivamente il rinvio degli atti alle autorità ticinesi, affinché vi provvedano; (c) il riconoscimento delle condizioni per un'ammissione provvisoria. Nel contempo, chiede l'assistenza giudiziaria.
Con decreto presidenziale del 6 gennaio 2020, al gravame è stato concesso l'effetto sospensivo. Il Tribunale federale non ha ordinato altre misure istruttorie.

Diritto:
1.
Giusta l'art. 83 lett. c LTF, il ricorso in materia di diritto pubblico è - tra l'altro - inammissibile contro le decisioni in materia di diritto degli stranieri concernenti permessi o autorizzazioni al cui ottenimento né il diritto federale né il diritto internazionale conferiscono un diritto (cifra 2); l'ammissione provvisoria (cifra 3); le deroghe alle condizioni d'ammissione (cifra 5).
1.1. Nella fattispecie, il ricorrente chiede il riesame del suo caso per ottenere il ripristino del permesso di domicilio che aveva prima che ne fosse dichiarata la decadenza (15 ottobre 2015). Così argomentando, non considera tuttavia che il provvedimento con il quale è stata pronunciata la decadenza del permesso di domicilio a suo tempo rilasciatogli è stato confermato su ricorso, con decisione cresciuta in giudicato del Tribunale amministrativo ticinese (16 marzo 2017), su cui non è più possibile tornare (sentenze 2C_254/2017 del 6 marzo 2018 consid. 3.1 e 2C_634/2016 del 4 maggio 2017 consid. 1.1.2).
1.2. Ciò che resta in via di principio possibile è invece il rilascio di un nuovo permesso di soggiorno, che pure è richiesto (2C_603/2017 del 6 marzo 2018 consid. 2.2; 2C_634/2016 del 4 maggio 2017 consid. 1.1.2 e 2C_689/2016 del 30 novembre 2016 consid. 2.2). L'<ref-law> - unica base legale alla quale l'insorgente, attraverso i suoi rappresentanti e patrocinatori, si riferisce in concreto - ha tuttavia solo carattere potestativo e concerne inoltre le deroghe alle condizioni d'ammissione di modo che, contro il diniego pronunciato dalla Corte cantonale il ricorso ordinario in materia di diritto pubblico non è esperibile (art. 83 lett. c cifre 2 e 5 LTF; sentenze 2C_530/2018 del 21 giugno 2018 consid. 3 e 2C_765/2017 del 14 settembre 2017 consid. 3).
1.3. Sempre l'art. 83 lett. c LTF - in casu, però, la cifra 3 - osta infine anche all'esame tramite ricorso ordinario di un gravame in materia di ammissione provvisoria (sentenza 2C_1001/2019 del 3 dicembre 2019 consid. 4).
2.
2.1. Constatata l'inammissibilità di un ricorso ordinario, va ancora verificato se l'impugnativa sia ricevibile quale ricorso sussidiario in materia costituzionale (<ref-law>). Nella misura in cui adempie alle esigenze formali del tipo di ricorso effettivamente esperibile, l'errata denominazione del rimedio giuridico non comporta infatti pregiudizi per chi ricorre (<ref-ruling> consid. 3.1 pag. 399).
Con rimedio sussidiario è possibile censurare unicamente la lesione di diritti costituzionali (<ref-law>). Il loro rispetto non è inoltre esaminato d'ufficio, ma solo se il ricorrente solleva e motiva le sue contestazioni (<ref-law> in relazione con l'<ref-law>).
2.2. Ora, anche se in maniera piuttosto concisa, il ricorrente sostiene che il diniego delle autorità ticinesi di proporre una sua ammissione provvisoria violerebbe l'art. 3 della Convenzione europea dei diritti dell'uomo (CEDU; RS 0.101).
Presentato nei termini (art. 117 e 100 cpv. 1 LTF) contro una sentenza finale (art. 117 e 90 LTF) pronunciata da un'autorità giudiziaria cantonale di ultima istanza (art. 114 e 86 cpv. 1 lett. d e cpv. 2 LTF) e con interesse ad insorgere (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.2 pag. 290 seg.; sentenza 2D_55/2015 del 9 maggio 2016 consid. 1.2), su questo punto la sua impugnativa è pertanto ammissibile.
3.
3.1. Lo stato di salute dell'insorgente risulta dal considerando 4.3.2 del querelato giudizio nel quale, riferendosi alla perizia medico specialistica indipendente allestita il 3 ottobre 2018 dalla dr.ssa B._, la Corte cantonale osserva: (a) che egli soffre di un disturbo della personalità e di stati di ansia che lo portano a consumare sostanze alcoliche; (b) che il disagio psichico (sintomi ansiosi e depressivi) sviluppato dal 2015 è essenzialmente correlato alle vertenze amministrative e legali in corso (permesso di soggiorno e sospensione della rendita AI); (c) che una sindrome depressiva ricorrente va invece esclusa; (d) che egli non ha mai nemmeno presentato disturbi di tipo maniacale o ipomaniacale, rispettivamente affettivo bipolare; (e) che non vi è dipendenza da sostanze stupefacenti o alcool, ma solo consumo occasionale; (f) che esclusi vanno infine sia un ritardo mentale che disturbi psichiatrici gravi.
Indicato che la prognosi è favorevole, che non vi sono rischi "quo ad vitam", che il ricorrente può essere trattato tramite visite in ambulatorio e che una permanenza in Svizzera per ragioni di cura non appare pertanto necessaria, sempre con riferimento alla perizia della dr.ssa B._ il Tribunale amministrativo rileva poi: (a) che egli potrà beneficiare di un trattamento psichiatrico ambulatoriale anche in Tunisia, dove già era stato seguito in passato, con sua piena soddisfazione; (b) che lì ritroverà pure la famiglia, cui è molto attaccato; (c) che un allontanamento dalla Svizzera non mette dunque in pericolo la sua vita, non essendo neppure state considerate come necessarie delle misure di accompagnamento.
3.2. Osservato, richiamandosi pure ad altri pareri medici (espressi dal dr. C._, dallo psicologo D._ e dal dr. E._), che le principali problematiche di salute psichica del ricorrente sono oggi strettamente correlate alla partenza dalla Svizzera, i Giudici ticinesi mettono d'altra parte in evidenza: (a) che conseguenze psico-fisiche legate a una decisione di allontanamento sono nella natura delle cose; (b) che qualora la sua situazione, attualmente sotto controllo, dovesse mutare e creare qualche apprensione, vi si potrebbe far fronte con un'adeguata preparazione al ritorno; (c) che, giunto in Tunisia, l'insorgente godrà comunque del sostegno dei familiari in loco.
Fatte queste ulteriori considerazioni, sottolineano infine che ad altra conclusione non permettono di giungere: (a) l'argomento secondo cui un allontanamento interromperebbe il legame con i medici curanti, perché la cura potrà proseguire in Patria; (b) la perizia allestita dal dr. F._ nel contesto di una richiesta di rendita AI, risalente oramai a una dozzina d'anni fa, e i nuovi certificati medici, allestiti nel 2019 dai suoi medici curanti; (c) la necessità di essere seguito per altre patologie, poiché bisogna considerare che - pure per queste - la Tunisia non è sprovvista di adeguate strutture sanitarie e ha un sistema di assicurazione malattia, che garantisce cure gratuite o sovvenzionate.
4.
4.1. L'art. 3 CEDU indica che nessuno può essere sottoposto a tortura né a pene o trattamento inumani o degradanti. In base alla giurisprudenza della Corte europea dei diritti dell'uomo, l'esecuzione dell'allontanamento di persone che soffrono di malattie fisiche o psichiche può entrare nel campo di applicazione dell'art. 3 CEDU, se la malattia raggiunge una determinata gravità e viene sostanziato, in maniera sufficientemente concreta, che in caso di rimpatrio la persona malata correrebbe il rischio di essere trattata in maniera non conforme all'art. 3 CEDU (sentenza della Corte EDU n. 26565/05 in re N. contro Regno Unito del 27 maggio 2008, § 29 seg.).
Così è in particolare se una persona si trova in una condizione critica, che ne comporta un pericolo per la vita, e nello Stato nel quale deve fare ritorno non vi sono né strutture adeguate a garantirle sufficiente assistenza medica né familiari che possono provvedere ai suoi bisogni vitali di base (sentenza della Corte EDU n. 26565/05 in re N. contro Regno Unito del 27 maggio 2008, § 42; <ref-ruling> consid. 4.3 pag. 311 seg.; sentenze 2D_14/2018 del 13 agosto 2018 consid. 4.1 e 2C_1130/2013 del 23 gennaio 2015 consid. 3).
4.2. Più di recente, i Giudici di Strasburgo hanno approfondito ulteriormente la questione. In questo contesto, hanno osservato che una misura di rimpatrio viola l'art. 3 CEDU quando colpisce una persona minata nella salute e sussiste il rischio concreto che, a causa dell'assenza di adeguate possibilità di trattamento medico o dell'impossibilità di accesso ad esse, il suo stato di salute subisca un serio, repentino e irreversibile peggioramento, con sofferenza intensa o sostanziale diminuzione della speranza di vita (sentenza della Corte EDU n. 41738/10 in re Paposhvili contro Belgio del 13 dicembre 2016, § 183; sentenza 2D_14/2018 del 13 agosto 2018 consid. 4.2).
Dall'art. 3 CEDU non risultano inoltre solo obblighi di natura materiale ma anche di carattere procedurale. Quando la persona toccata dal provvedimento di allontanamento ha sostanziato in maniera sufficiente l'esistenza di un rischio reale che, a causa del suo stato di salute, potrebbe essere sottoposta ad un trattamento inumano o degradante, occorre infatti fugare ogni ragionevole dubbio in tal senso procedendo ad accertamenti. Nel verificare se e a quale rischio di carattere sanitario questa persona va effettivamente incontro, bisogna quindi tenere conto: da un lato, di rapporti di carattere generale, come ad esempio quelli stilati dall'Organizzazione mondiale della sanità o da organizzazioni non governative riconosciute; d'altro lato, della concreta diagnosi formulata nel caso specifico. Non si tratta né di accertarsi del fatto che la persona riceva in Patria un trattamento di medesimo standard di quello possibile nel Paese di provenienza, né di dedurre dall'art. 3 CEDU il diritto a una specifica cura, che non è a disposizione del resto della popolazione. Piuttosto, è necessario valutare di caso in caso come le condizioni di salute della persona potrebbero evolvere dopo l'allontanamento e farsi eventualmente garantire dallo Stato di origine un trattamento sanitario adeguato (sentenza della Corte EDU n. 41738/10 in re Paposhvili contro Belgio del 13 dicembre 2016, § 183; sentenza 2D_14/2018 del 13 agosto 2018 consid. 4.3).
5.
Sennonché, preso atto della situazione descritta nel precedente considerando 3, una violazione dell'art. 3 CEDU - sostenuta dal ricorrente basandosi su fatti che non emergono dal giudizio impugnato, senza avere prima dimostrato il sussistere delle condizioni per scostarsene, ed apprezzando nuovamente talune prove senza prima sostanziarne una lettura arbitraria da parte dei Giudici ticinesi (art. 118 in relazione con l'<ref-law>) - non è per nulla data.
5.1. In effetti, dal giudizio impugnato risulta che il ricorrente soffre attualmente di un disturbo della personalità e di stati d'ansia; una sindrome depressiva ricorrente, disturbi maniacali o dipendenze da sostanze specifiche (alcool o droghe), così come disturbi psichiatrici gravi non sono stati invece riscontrati. La situazione descritta, che ha portato il perito indipendente a definire la prognosi come favorevole e quindi a escludere rischi "quo ad vitam" richiede d'altra parte "solo" un trattamento ambulatoriale, possibile anche in Tunisia, dove l'insorgente è peraltro stato seguito in passato.
5.2. All'assenza della gravità richiesta dalla giurisprudenza richiamata - che parla in questo contesto di condizione critica, atta a comportare un pericolo per la vita - e alle possibilità di cura constatate, va poi ad aggiungersi la presenza in loco di parenti stretti. Come detto, la (seconda) moglie e i figli minorenni (nati nel... rispettivamente nel...) vivono infatti da sempre nel Paese di origine, ovvero in Tunisia, e potranno quindi a loro volta fornire all'insorgente del sostegno, non appena egli li avrà raggiunti.
5.3. A diversa conclusione in merito al rispetto dell'art. 3 CEDU non conducono infine le altre malattie di cui soffre (bronco pneumopatia, dispepsia, artrosi diffusa di grado severo ed epilessia). Anche in relazione ad esse, non risulta infatti nessuna situazione critica, che comporti un rischio reale per la sua vita, rispettivamente una necessità di trattamenti qualificati che in Patria non potrebbe trovare o ai quali non potrebbe avere un accesso.
6.
6.1. Per quanto precede, il ricorso in materia di diritto pubblico è inammissibile; trattato quale ricorso sussidiario in materia costituzionale, il gravame è invece respinto.
6.2. L'istanza di assistenza giudiziaria - tendente all'esonero dal pagamento di spese giudiziarie e all'ottenimento del gratuito patrocinio - non può essere accolta siccome il ricorso doveva apparire sin dall'inizio come privo di probabilità di successo (<ref-law>). Nell'addossare le spese giudiziarie all'insorgente, è comunque fissato un importo ridotto (art. 65 cpv. 1 e 2, <ref-law>). Non vengono assegnate ripetibili (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Il ricorso in materia di diritto pubblico è inammissibile.
2.
Il ricorso sussidiario in materia costituzionale è respinto.
3.
L'istanza di assistenza giudiziaria è respinta.
4.
Le spese giudiziarie di fr. 1'000.-- sono poste a carico del ricorrente.
5.
Comunicazione al rappresentate rispettivamente alla patrocinatrice del ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché all'Ufficio federale della migrazione.