Fatti:
A.
Il 21 luglio 2011, la cittadina italiana A._, ha ottenuto un permesso di dimora UE/AELS per svolgere un'attività lucrativa dipendente in un esercizio pubblico del Mendrisiotto.
Dopo avere perso il lavoro ed essersi vista negare il versamento di indennità di disoccupazione per insufficiente periodo contributivo, il 1° gennaio 2013la stessa ha iniziato a percepire prestazioni assistenziali. A partire dal 15 marzo 2013 e per alcune settimane, è stata assunta a tempo parziale (4 ore settimanali) quale addetta ai servizi di pulizia per un'azienda di X._ (TI); dal 1° maggio successivo, ha quindi iniziato a lavorare come custode e portinaia per due immobili di X._ (contratto a tempo parziale di durata indeterminata); nel gennaio 2014, ha sottoscritto due ulteriori contratti di lavoro (su chiamata) : il primo, con un'associazione sportiva, per organizzare tombole; il secondo, con un privato, per attività di pulizia.
B.
Nel dicembre 2014, il marito di A._, che viveva in Italia e da cui era separata, è deceduto. Nel luglio 2015, il figlio della coppia (1999) ha raggiunto la madre in Svizzera ed è stato posto a beneficio di un permesso di dimora per ricongiungimento familiare.
Con decisione del 20 aprile 2016, l'Autorità regionale di protezione competente ha istituito nei confronti di A._ una curatela di rappresentanza con gestione amministrativa giusta gli art. 394 e 395 del codice civile svizzero (CC; RS 210).
C.
Il 2 luglio 2018, la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni ha respinto la domanda di rilascio di un permesso di domicilio presentata da A._ nel giugno 2016; nel contempo, non le ha rinnovato il permesso di dimora, fissandole un termine per lasciare il territorio elvetico.
Nel seguito, la correttezza di tale provvedimento è stata confermata sia dal Consiglio di Stato (5 giugno 2019), che dal Tribunale amministrativo ticinese (18 giugno 2020).
D.
Il 22 luglio 2020, A._ ha contestato il giudizio della Corte cantonale con ricorso in materia di diritto pubblico al Tribunale federale, chiedendo: che la querelata sentenza sia annullata e l'incarto rinviato alla Sezione della popolazione, affinché le rilasci un permesso di domicilio o, in subordine, un permesso di dimora; inoltre, e in entrambi i casi, che l'incarto sia rinviato alla Corte cantonale, affinché si pronunci nuovamente sulle domande di assistenza giudiziaria rispettivamente su spese e ripetibili delle sedi cantonali. Postula infine la concessione dell'effetto sospensivo al gravame e dell'assistenza giudiziaria per la sede federale.
Il Tribunale cantonale amministrativo si è riconfermato nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza e ad essa ha fatto rinvio anche la Sezione della popolazione. Il Consiglio di Stato si è invece rimesso al giudizio di questa Corte. Con decreto presidenziale del 29 luglio 2020 è stato concesso l'effetto sospensivo al ricorso.

Diritto:
1.
1.1. L'impugnativa è diretta contro una decisione finale di un tribunale superiore (art. 86 cpv. 1 lett. d e cpv. 2 e <ref-law>) ed è stata presentata nei termini (art. 46 cpv. 1 lett. b in relazione con l'<ref-law>) dalla destinataria della decisione querelata, con interesse a ricorrere (<ref-law>), di modo che è di principio ammissibile quale ricorso ordinario in materia di diritto pubblico (art. 82 segg. LTF).
1.2. Già perché chi insorge può richiamarsi all'accordo del 21 giugno 1999 sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681), l'art. 83 lett. c n. 2 LTF non trova in effetti applicazione (sentenza 2C_511/2018 del 2 luglio 2018 consid. 1). Nel contempo, riguardo al rilascio di un permesso di domicilio, che è questione non regolata nell'accordo citato, la ricorrente può di principio rifarsi anche all'accordo italo-svizzero del 10 agosto 1964 relativo all'emigrazione dei lavoratori italiani in Svizzera (RS 0.142.114.548; sentenza 2C_1008/2019 del 13 marzo 2020 consid. 1). In che misura tali normative le conferiscano dei diritti effettivi è questione di merito.
1.3. Per quanto si riferisca all'art. 33 cpv. 3 e all'<ref-law>, relativi alla proroga del permesso di dimora e al rilascio di un permesso di domicilio, il gravame sfugge per contro a un esame di questa Corte. Tali norme hanno infatti solo carattere potestativo e riguardo ad esse non vengono nemmeno fatte valere censure di natura formale, esaminabili nell'ambito di un ricorso sussidiario in materia costituzionale (art. 113 segg. in relazione con l'<ref-law>; sentenze 2C_1026/2018 del 25 febbraio 2021 consid. 5; 2C_71/2021 del 1° febbraio 2021 consid. 3.2 e 2C_926/2020 dell'8 dicembre 2020 consid. 1.2).
2.
2.1. Per quanto riguarda i fatti, il Tribunale federale fonda il suo ragionamento sull'accertamento svolto dall'autorità inferiore; può scostarsene se è stato eseguito violando il diritto ai sensi dell'<ref-law> o in modo manifestamente inesatto (art. 105 cpv. 1 e 2 LTF). A meno che non ne dia motivo l'atto impugnato, non può neppure considerare fatti o mezzi di prova nuovi, i quali non possono in ogni caso essere posteriori allo stesso (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.1).
2.2. Nel caso in esame, la sentenza querelata è del 18 giugno 2020. I documenti acclusi al ricorso che non riguardano la domanda di assistenza giudiziaria e che portano una data successiva non possono quindi essere considerati. Stessa cosa vale per i nuovi documenti che portano una data precedente a quella della decisione dell'autorità inferiore, ma sono prodotti in sede federale per la prima volta senza spiegare perché le condizioni previste dall'<ref-law> sarebbero rispettate.
3.
3.1. Chiamato ad esprimersi sulla causa, il Tribunale amministrativo ticinese si chiede: da un lato, se la ricorrente abbia diritto a un permesso di domicilio, sulla base degli accordi internazionali conclusi in materia tra Italia e Svizzera, secondo cui i lavoratori italiani avrebbero diritto ad ottenere un permesso di domicilio in Svizzera già dopo cinque anni di soggiorno regolare ed ininterrotto (giudizio impugnato, considerando 2); d'altro lato, se la stessa abbia diritto a un permesso di dimora quale lavoratrice dipendente, sulla base dell'accordo sulla libera circolazione delle persone (giudizio impugnato, considerandi 3-4). Sia riguardo al rilascio del permesso di domicilio che al rilascio del permesso di dimora, lascia poi però aperta la questione che si è posto.
3.2. In relazione al permesso di domicilio, ritiene infatti lecito non rispondere perché, come sarebbe stato spiegato nei considerandi relativi al permesso di dimora UE/AELS, "il ricorso è destinato all'insuccesso" (giudizio impugnato, considerando 2.3). In relazione al permesso di dimora UE/AELS, considera invece decisiva la dipendenza dall'aiuto sociale, rilevando che "laddove nell'ambito dell'applicazione dell'ALC l'interessato deve richiedere l'aiuto sociale o le prestazioni complementari, conformemente all'art. 24 cpv. 8 allegato I ALC, il diritto di risiedere in Svizzera non sussiste più al punto che possono essere intraprese misure volte a mettere fine al soggiorno (<ref-ruling> consid. 3.5-3.7) " (giudizio impugnato, considerando 4.2).
3.3. Da parte sua, la ricorrente indica di non concordare con l'approccio descritto. In primo luogo, rileva infatti che il permesso di domicilio non rientra tra gli aspetti regolati dall'accordo sulla libera circolazione delle persone, di modo che la questione del suo rilascio non poteva essere lasciata in sospeso con riferimento a norme dell'accordo medesimo. In secondo luogo, ed in merito al permesso di dimora, fa invece (tra l'altro) valere che l'art. 24 allegato I ALC non è qui applicabile, rispettivamente che il diniego dello statuto di lavoratore sarebbe frutto di accertamenti manifestamente inesatti. Infine, considera leso pure l'art. 8 della Convenzione europea del 4 novembre 1950 per la salvaguardia dei diritti dell'uomo e delle libertà fondamentali, che tutela il diritto alla vita privata e familiare (CEDU; RS 0.101).
4.
4.1. Ora, è vero che l'art. 24 cpv. 1 in relazione con il cpv. 8 allegato I ALC subordina la concessione rispettivamente il mantenimento di un permesso di dimora al fatto di disporre di mezzi finanziari sufficienti per non dovere ricorrere all'assistenza sociale. Ciò di cui il Tribunale amministrativo ticinese non si avvede è tuttavia che l'art. 24 allegato I ALC - al quale si riferisce anche la <ref-ruling> - riguarda soltanto le persone che intendono soggiornare in Svizzera senza esercitare un'attività lucrativa, non quindi la categoria alla quale pretende di appartenere la ricorrente, che è quella dei lavoratori dipendenti.
Per giurisprudenza costante, quando una persona gode dello statuto di lavoratore dipendente ai sensi dell'accordo sulla libera circolazione delle persone ha d'altra parte anche il diritto ad accedere ad aiuti di carattere sociale erogati dallo Stato (sentenze 2C_837/2017 del 15 giugno 2018 consid. 5.1; 2C_412/2014 del 27 maggio 2014 consid. 3.2 e 2C_1061/2013 del 14 luglio 2015 consid. 4.5).
4.2. Riguardo all'applicazione dell'accordo sulla libera circolazione delle persone, il giudizio non può pertanto essere condiviso.
Proprio a causa delle differenti condizioni cui sono sottoposti le persone che non svolgono nessuna attività lucrativa e i lavoratori dipendenti, la questione a sapere se la ricorrente rientrasse o no in questa seconda categoria era infatti tutt'altro che irrilevante e non poteva di conseguenza nemmeno essere lasciata aperta (sullo statuto di lavoratore, cfr. ad esempio la recente sentenza 2C_988/2020 del 29 aprile 2021 consid. 3, con una presentazione della giurisprudenza in materia).
4.3. Prima ancora di esprimersi sulla possibilità di riconoscere alla ricorrente un permesso di dimora UE/AELS quale lavoratrice dipendente (art. 4 in relazione con l'art. 6 allegato I ALC), il Tribunale amministrativo avrebbe però dovuto rispondere alla domanda a sapere se la stessa avesse diritto ad un permesso di domicilio.
Rispetto alla domanda relativa al permesso di dimora, quella afferente al permesso di domicilio aveva in effetti un carattere prioritario (sentenza 2C_1008/2019 del 13 marzo 2020 consid. 3). Inoltre, la questione del diritto al rilascio del permesso di domicilio nemmeno poteva in qualche modo venir fatta dipendere dal diritto al rinnovo del permesso giusta l'art. 4 ALC in relazione con l'art. 6 allegato I ALC, relativi alla dimora dei lavoratori dipendenti. Come a ragione rilevato anche nell'impugnativa, in merito al permesso di domicilio l'accordo sulla libera circolazione delle persone non contiene infatti nessuna regolamentazione specifica e per il suo rilascio determinante è quindi il diritto interno o, semmai, un altro accordo bilaterale tra Stati, come quello concluso tra il nostro Paese e la Repubblica italiana al quale si richiama in concreto anche l'insorgente (sentenze 2C_1008/2019 del 13 marzo 2020 consid. 3 e 2C_938/2018 del 24 giugno 2019 consid. 4.1; UEBERSAX/PETRY/HRUSCHKA/FREI/ERRASS, Migrationsrecht in a Nutshell, 2021, pag. 80; UEBERSAX, Einreise und Anwesenheit, in: Uebersax e altri [curatori], Ausländerrecht, 2a ed. 2009, n. 7.226).
4.4. Così stando le cose, il ricorso va quindi accolto senza che sia necessario procedere all'esame delle ulteriori censure in esso sollevate. Avendo la Corte cantonale in sostanza respinto il gravame davanti ad essa interposto sulla base del solo rinvio all'art. 24 cpv. 8 allegato I ALC, che non è qui determinante, l'incarto dev'essere infatti rinviato alla stessa, affinché riprenda l'esame della causa: in primo luogo, in relazione alla domanda di rilascio di un permesso di domicilio; in secondo luogo, e per il caso in cui detta richiesta vada respinta, in relazione a quella di rilascio/rinnovo del permesso di dimora UE/AELS, secondo i principi indicati nei precedenti considerandi 4.2 e 4.3.
In questo contesto, e con la collaborazione della ricorrente (<ref-law>), essa svolgerà anche i necessari complementi istruttori, così da potersi pronunciare in base a un accertamento dei fatti aggiornato al momento del suo nuovo giudizio (<ref-law>; sentenze 2C_556/2020 del 22 gennaio 2021 consid. 4.1 e 2C_871/2020 del 2 dicembre 2020 consid. 5.4).
5.
5.1. Per quanto precede, il ricorso è accolto, la sentenza del 18 giugno 2020 del Tribunale amministrativo del Cantone Ticino è annullata e l'incarto è rinviato a quest'ultimo per nuovo giudizio sulla causa, nel senso dei considerandi.
5.2. Il rinvio dell'incarto all'istanza inferiore per procedere a un nuovo esame della fattispecie con esito aperto comporta che chi ricorre sia considerato vincente (sentenza 2C_127/2019 del 15 novembre 2019 consid. 5). Soccombente, lo Stato del Cantone Ticino è dispensato dal pagamento di spese giudiziarie (<ref-law>); deve però corrispondere alla patrocinatrice dell'insorgente, che chiedeva in questa sede il riconoscimento dell'assistenza giudiziaria, un'indennità per ripetibili per la sede federale (art. 68 cpv. 1 e 2 LTF).
5.3. In concreto, l'importo delle ripetibili corrisponde a quanto sarebbe spettato quale indennità in caso di concessione del gratuito patrocinio secondo l'<ref-law>. Di conseguenza, la domanda di assistenza giudiziaria dev'essere considerata priva di oggetto (sentenza 2C_657/2020 del 16 marzo 2021 consid. 4 e 2C_381/2020 del 9 marzo 2021 consid. 4.2).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
II ricorso è accolto. La sentenza del 18 giugno 2020 è annullata e la causa è rinviata al Tribunale cantonale amministrativo per nuovo giudizio, nel senso dei considerandi.
2.
Non vengono prelevate spese.
3.
Lo Stato del Cantone Ticino verserà alla patrocinatrice della ricorrente un'indennità di fr. 2'500.-- per ripetibili della sede federale.
4.
L'istanza di assistenza giudiziaria è priva di oggetto.
5.
Comunicazione alla patrocinatrice della ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché alla Segreteria di Stato della migrazione.