Fatti:
A.
Nel maggio 2014 la cittadina italiana A._ ha ottenuto un permesso di dimora UE/AELS per esercitare un'attività lucrativa nel nostro Paese. Nel seguito, questo permesso le è stato però revocato (assenza di un'attività lucrativa) ed anche i successivi ricorsi non hanno portato all'esito da lei sperato, di modo che la revoca è diventata definitiva (al riguardo, cfr. le sentenze del Tribunale federale 2C_204/2017 del 12 giugno 2018 e 2F_13/2018 del 10 agosto 2018).
Il 23 agosto 2018, A._ ha quindi notificato la propria partenza all'estero, prevista per il 19 ottobre 2018. Nel contempo, ha però chiesto il rinnovo del permesso di dimora UE/AELS, per svolgere un'attività lucrativa indipendente quale giurista (ditta individuale B._, X._, iscritta a registro di commercio il...; attività intrapresa il 1° marzo 2018).
B.
Con scritto del 6 settembre 2018, la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino ha comunicato a A._ che il permesso di cui disponeva era stato revocato e che un suo rinnovo non era possibile. Come indicatole, il 10 settembre 2018 A._ ha allora presentato un'istanza di rilascio di un nuovo permesso, quale lavoratrice indipendente, che è stata però respinta con decisione del 10 ottobre 2018, poiché l'esiguo fatturato sin lì registrato portava a concludere che l'attività svolta era marginale.
Dopo un iter che non è qui necessario riassumere, relativo alla ricusa delle istanze di ricorso cantonali, la liceità del diniego del rilascio del permesso è stata confermata sia dal Consiglio di Stato (5 febbraio 2020) che dal Tribunale amministrativo ticinese (14 settembre 2020).
C.
Con ricorso del 20 ottobre 2020, A._ ha impugnato la sentenza della Corte cantonale davanti al Tribunale federale chiedendone l'annullamento, con contestuale rinvio della causa all'autorità inferiore per nuova decisione. Domanda inoltre il conferimento dell'effetto sospensivo e l'assistenza giudiziaria.
Il Tribunale federale ha concesso l'effetto sospensivo al gravame (27 ottobre 2020) e richiesto alle autorità cantonali la trasmissione dell'incarto. Non ha per contro ordinato scambi di scritti.

Diritto:
1.
1.1. Diretta contro una decisione finale di un tribunale superiore (art. 86 cpv. 1 lett. d e cpv. 2 e <ref-law>), e presentata nei termini (<ref-law>) dalla destinataria della decisione querelata (<ref-law>), l'impugnativa è ammissibile quale ricorso ordinario in materia di diritto pubblico (art. 82 segg. LTF); già perché chi insorge può di principio richiamarsi ai diritti garantiti dall'ALC, l'art. 83 lett. c n. 2 LTF non trova in effetti applicazione (sentenza 2C_511/2018 del 2 luglio 2018 consid. 1).
1.2. Nella misura in cui verte su aspetti relativi alla procedura indicata nel considerando A dei fatti e al successivo allontanamento, il ricorso sfugge tuttavia a un esame di merito, perché essi esulano dall'oggetto del litigio (sentenze 2C_101/2019 del 18 febbraio 2019 consid. 1.2 e 2C_734/2017 del 7 marzo 2018 consid. 1.3); ad una verifica di questioni relative all'allontanamento nell'ambito di un ricorso ordinario osterebbe del resto anche l'art. 83 lett. c cifra 4 LTF.
2.
2.1. Con il ricorso in materia di diritto pubblico può in particolare venir lamentata la violazione del diritto federale (<ref-law>), nozione che comprende i diritti costituzionali dei cittadini (<ref-ruling> consid. 3.1 pag. 447 seg.). Salvo che per i casi citati dall'<ref-law>, con questo rimedio non è invece possibile criticare la violazione del diritto cantonale in quanto tale, di cui è semmai censurabile un'applicazione lesiva del diritto federale e, segnatamente, di un diritto costituzionale (<ref-ruling> consid. 61 pag. 324).
Confrontato con una motivazione conforme all'<ref-law>, il Tribunale federale applica d'ufficio il diritto federale (<ref-law>). Esigenze più severe valgono tuttavia in relazione alla denuncia della violazione di diritti fondamentali, che viene esaminata solo se sollevata in maniera precisa (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246; sentenza 2C_788/2013 del 25 gennaio 2014 consid. 2.1).
2.2. Per quanto riguarda i fatti, il Tribunale federale fonda il suo ragionamento giuridico sull'accertamento svolto dall'autorità inferiore (<ref-law>). Può scostarsene se è stato eseguito in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> o in modo manifestamente inesatto, ovvero arbitrario, profilo sotto il quale viene esaminato anche l'apprezzamento delle prove (<ref-ruling> consid. 4.2 pag. 560; sentenza 2C_33/2019 dell'8 marzo 2019 consid. 2.2 e 2.3).
A meno che non ne dia motivo la decisione impugnata, condizione il cui adempimento dev'essere dimostrato da chi ricorre, il Tribunale federale non tiene neppure conto di fatti o mezzi di prova nuovi (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.1 pag. 343 seg.).
2.3. La lunga impugnativa rispetta le condizioni di motivazione esposte solo in parte. Nella misura in cui sono disattese - segnatamente poiché la ricorrente si limita a considerare che le conclusioni tratte nel giudizio impugnato sarebbero a vario titolo illegali, incostituzionali o contrarie al diritto internazionale, senza motivare queste critiche o si lamenta di aspetti dipendenti dal diritto cantonale, senza dimostrarne un'applicazione incostituzionale o altrimenti lesiva del diritto superiore - il gravame sfugge di conseguenza a un esame di merito.
Inoltre, dato che l'insorgente li critica ma non li mette mai validamente in discussione, con una motivazione conforme all'<ref-law>, che ne dimostri un accertamento o un apprezzamento arbitrario, i fatti che emergono dal giudizio impugnato vincolano il Tribunale federale anche in concreto (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2 pag. 246; 133 Il 249 consid. 1.2.2 pag. 252; sentenze 2C_772/2020 del 30 ottobre 2020 consid. 2.2; 2C_550/2015 del 1° ottobre 2015 consid. 4.2.1 e 2C_539/2014 del 23 ottobre 2014 consid. 6.2.1, in cui si spiega che, in assenza di precise censure, anche aggiunte e precisazioni non possono essere prese in considerazione). Nel medesimo contesto va infine rilevato che nemmeno risultano sostanziate le condizioni per l'assunzione di nuove prove (<ref-law>; sentenze 2C_965/2014 del 27 gennaio 2015 consid. 2.2 e 2C_774/2013 del 31 ottobre 2013 consid. 2.2).
3.
Come detto, nel merito la Corte cantonale ha condiviso le conclusioni delle istanze precedenti e considerato che le condizioni per riconoscere alla ricorrente lo statuto di lavoratrice indipendente (giusta l'art. 4 ALC in relazione con l'art. 12 allegato I ALC) non fossero date. Nel contempo, ha rilevato che la stessa non aveva neanche un diritto di rimanere in Svizzera dopo la cessazione dell'attività citata (giusta l'art. 7 lett. c ALC in relazione con l'art. 4 allegato I ALC) rispettivamente un diritto al ritorno in Svizzera (giusta l'art. 7 lett. g ALC in relazione con l'art. 29 allegato I ALC).
Nell'impugnativa la ricorrente non contesta (più) l'ultimo aspetto menzionato, di modo che su di esso non occorre tornare (<ref-law>; precedente consid. 2.1). Per contro, continua a considerare di avere un diritto di soggiorno quale lavoratrice indipendente o, eventualmente, un diritto di rimanere in Svizzera dopo la cessazione dell'attività lavorativa.
4.
4.1. Giusta l'art. 4 allegato I ALC i cittadini di una parte contraente e i membri della loro famiglia hanno il diritto di rimanere sul territorio di un'altra parte contraente dopo aver cessato la propria attività economica. In tale contesto, conformemente all'art. 16 ALC, va fatto riferimento al regolamento (CEE) n. 1251/70 (GU L 142 del 1970, pag. 24) e alla direttiva 75/34/CEE (GU L 14 del 1975, pag. 10).
4.2. Per quanto qui di rilievo, sia in relazione ai lavoratori dipendenti - categoria alla quale la ricorrente non appartiene però più (precedente consid. A) - sia ai lavoratori indipendenti - categoria alla quale la ricorrente pretende di appartenere - le disposizioni citate subordinano il riconoscimento del diritto a rimanere all'esistenza di un'inabilità permanente al lavoro (art. 2 cpv. 1 lett. b del regolamento 1251/70 rispettivamente art. 2 cpv. 1 lett. b della direttiva 75/34), ovvero alla constatazione di una condizione che non è in concreto manifestamente data e che - almeno in questa sede - non viene del resto neanche sostenuta, siccome quella che l'insorgente fa valere è semmai un'inabilità lavorativa temporanea e "straordinaria" "in relazione a dei procedimenti penali che le avrebbero precluso la regolare attività lavorativa" (<ref-ruling> consid. 4.1 pag. 11 sentenza 2C_439/2018 del 7 maggio 2019 consid. 4.2 e 2C_13/2018 del 16 novembre 2018 consid. 4.3).
4.3. Nel seguito, resta quindi da verificare il mancato rilascio del permesso dal profilo dell'art. 4 ALC in relazione con l'art. 12 allegato I ALC, che regolano il soggiorno in Svizzera di persone che svolgono un'attività lucrativa indipendente.
5.
5.1. Il cittadino di una parte contraente che desideri stabilirsi nel territorio di un'altra parte contraente per esercitarvi un'attività indipendente riceve una carta di soggiorno della durata di almeno cinque anni a decorrere dalla data di rilascio, purché dimostri alle autorità nazionali competenti di esservisi stabilito o di volervisi stabilire a tal fine (art. 12 cpv. 1 allegato I ALC). Un'autorizzazione in questo senso può essere revocata o essere negata se le condizioni per il rilascio non sono (più) date o non lo sono mai state (art. 23 dell'ordinanza del 22 maggio 2002 sull'introduzione della libera circolazione delle persone [OLCP; RS 142.203]; sentenza 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.1).
5.2. La qualità di lavoratore autonomo va sostanziata dalla persona che vi si richiama, deducendo da essa un diritto di soggiorno.
In questo contesto, la prova richiesta non può però essere proibitiva (sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.1 e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.1, con ulteriori rinvii). Basta dimostrare la costituzione di un'impresa o di una succursale in Svizzera, per mezzo della quale viene svolta un'attività economica effettiva e che permette, in via di principio, di provvedere al sostentamento di se stessi e della propria famiglia (sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.1 seg. e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.1 segg.). Da queste due ultime sentenze risulta inoltre: da un lato, che decisiva è la dimostrazione dell'esercizio di un'attività indipendente con una portata economica apprezzabile e, per quanto possibile, costante e che essa va all'occorrenza attestata (anche) attraverso la presentazione di un businessplan, di libri contabili, di una lista degli incarichi ricevuti, un elenco dei clienti ecc. (sentenza 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.1 rispettivamente 5.2.1 e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 5.3.3); d'altro lato, che la questione a sapere se la dipendenza dall'aiuto sociale debba portare a negare lo statuto di lavoratore indipendente è controversa, mentre è certo che occorre tenere conto delle circostanze che vi hanno condotto, della sua durata e delle prospettive di miglioramento della situazione (sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.2.4 e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.3).
5.3. Nel caso in esame, il Tribunale amministrativo ha confermato che la ricorrente non poteva richiamarsi all'art. 4 ALC in relazione con l'art. 12 allegato I ALC, che regolano il soggiorno in Svizzera di persone che svolgono un'attività lucrativa indipendente, perché l'attività da lei svolta aveva un carattere solo marginale e vi era una dipendenza dall'aiuto sociale. Ora, e come appena detto, la questione a sapere se la sola dipendenza dall'aiuto sociale permetta di negare lo statuto di lavoratore autonomo è controversa e i termini assoluti nei quali si è espressa la Corte cantonale nel considerando 4 del proprio giudizio non possono quindi essere condivisi (sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.2.4 e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.3). Detto ciò, va però rilevato che il risultato cui essa giunge è corretto e dev'essere confermato.
5.3.1. Da una parte, dal giudizio impugnato rispettivamente dagli atti cui esso rinvia emerge in effetti che nel semestre aprile-settembre 2018 l'insorgente ha conseguito in media un introito mensile di fr. 601.56 (aprile, fr. 150.64; maggio, fr. 129.12; giugno, fr. 172.16; luglio, fr. 107.60; agosto, fr. 1'479.76; settembre fr. 1'570.10), ovvero un importo molto esiguo, e manifestamente insufficiente a soddisfare al sostentamento di chi la svolge, quand'anche si dovesse trattare di persona che non ha degli ulteriori obblighi familiari di mantenimento.
D'altra parte, la ricorrente non ha neppure sostanziato la validità del proprio progetto imprenditoriale in altro modo, dando seguito alla richiesta della presentazione di un businessplan o di documentazione analoga, come ammesso anche dalla giurisprudenza (2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.1 segg. e 6.2).
5.3.2. In parallelo, nonostante l'aumento riscontrabile nelle cifre indicate, relative ad aprile-settembre 2018, nemmeno si può dire che la situazione abbia poi registrato mutamenti in favore dell'insorgente e che quanto accertato rispecchiasse solo le difficoltà di una fase iniziale.
Col tempo, l'insufficienza dei guadagni generati dalla sua attività si è infatti manifestata anche con la ripresa della dipendenza dell'aiuto sociale, di cui la stessa beneficia ancora attualmente (secondo l'estratto conto del 29 luglio 2020, agli atti, solo tra l'8 e il 14 luglio 2020 la ricorrente ha ad esempio percepito aiuti per un importo di fr. 2'333.80 relativi non solo al pagamento del premio di cassa malattia, delle franchigie dovute in tale ambito e all'acquisto di occhiali [fr. 547.45], ma anche all'affitto/a oneri ipotecari [fr. 1'040.00] e al versamento delle prestazioni ordinarie di assistenza, calcolate in applicazione delle direttive SKOS/CSIAS/COSAS [fr. 746.35]).
5.3.3. Certificata non da ultimo dalla richiesta dell'assistenza giudiziaria davanti alle istanze di ricorso cantonale e in sede federale, la situazione descritta non pare infine nemmeno avere delle concrete prospettive di miglioramento per il futuro, tant'è che con lettera indirizzata alla Corte cantonale il 24 agosto 2020, la ricorrente indica che "sebbene espleto tuttora la mia attività da indipendente sono sempre comunque alla continua ricerca di un lavoro che mi consenta un introito regolare e per tale motivo allego alcuni dei numerosi sforzi di ricerca effettuati dal mese di novembre 2019 al mese di luglio 2020".
Se la situazione fosse stata in via di miglioramento, l'insorgente avrebbe infatti prodotto documentazione a dimostrazione dell'aumento della redditività dell'attività indipendente intrapresa, non quella relativa alla ricerca di un impiego, quale dipendente, presso terze persone (nel medesimo senso, cfr. le citate sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 4.2.4; 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.3 e 2C_243/2015 del 2 novembre 2015 consid. 3.3.1).
5.4. A una diversa conclusione non portano neanche le ulteriori argomentazioni addotte nell'impugnativa. La prima, per denunciare il riferimento a dei fatti successivi al 10 settembre 2018, momento della richiesta di rilascio del permesso di soggiorno. La seconda - formulata per il caso in cui la critica precedente vada respinta - per lamentare la mancata presa in considerazione dei "fattori esterni" che hanno influenzato i suoi guadagni, così come esposti nella lettera del 24 agosto 2020 ai Giudici ticinesi. La terza, per far notare che la percezione dell'aiuto sociale sarebbe stata in casu legittimata dall'art. 96 del codice penale svizzero del 21 dicembre 1937 (CP; RS 311.0), in base al quale per la durata del procedimento penale e dell'esecuzione della pena i Cantoni assicurano un'assistenza sociale cui gli interessati possono far capo volontariamente.
5.4.1. In effetti, la presa in considerazione dei fatti successivi al 10 settembre è giustificata: da un lato, in ragione dell'<ref-law>, secondo cui quando una fattispecie è trattata in sede cantonale da un solo tribunale, come in casu, esso deve avere piena cognizione (sentenza 2C_511/2018 del 2 luglio 2018 consid. 3.2, nella quale viene risposto a una critica del tutto analoga); d'altro lato, in considerazione del fatto che il permesso di dimora UE/AELS ha carattere dichiarativo, e la Corte cantonale era quindi tenuta a verificare l'esistenza delle condizioni per il riconoscimento dello statuto di lavoratore indipendente nel momento nel quale era chiamata ad esprimersi (in senso conforme, cfr. le sentenze 2C_430/2020 del 13 luglio 2020 consid. 5.2 seg. [in cui il Tribunale federale si è espresso su analogo ragionamento del Tribunale amministrativo del Cantone Turgovia] e 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.4 [in cui il Tribunale federale ha sottolineato anche la facoltà, da parte delle autorità migratorie, di svolgere dei controlli ex post per verificare se le condizioni per il riconoscimento dello statuto di lavoratore indipendente continuino a essere rispettate]).
5.4.2. Nel contempo, se è vero che la giurisprudenza impone di considerare anche le circostanze di un'eventuale dipendenza dall'aiuto sociale (sentenza 2C_451/2019 del 6 febbraio 2020 consid. 3.3), e la Corte cantonale non poteva quindi a priori giudicare l'argomento come non pertinente (giudizio impugnato, consid. 5.2 in fine), altrettanto vero è che il nesso tra le asserite "azioni di boicottaggio e diffamatorie", che la ricorrente avrebbe subito da varie parti e che sarebbero sfociate anche in procedimenti penali a suo carico, e il mancato raggiungimento di un introito sufficiente al suo sostentamento non risulta essere stato per nulla dimostrato di modo che, almeno nel risultato, quanto indicato nel giudizio impugnato va nuovamente condiviso.
5.4.3. A maggior fortuna non è infine destinato nemmeno il richiamo all'<ref-law>. L'assistenza sociale volontaria (soziale Betreuung; assistance sociale), oggetto dell'<ref-law>, non coincide infatti con l'aiuto sociale (Sozialhilfe; aide sociale) percepito dalla ricorrente (STEPHAN TRECHSEL/PETER AEBERSOLD, in Trechsel/Pieth (curatori), Schweizerisches Strafgesetzbuch, Praxiskommentar, 2a ed. 2013, n. 1 segg. ad <ref-law>). Indipendentemente da ciò, va poi ribadito che la prova di un nesso causale tra i procedimenti penali a suo carico e il mancato raggiungimento di un introito sufficiente non è data.
5.5. Di conseguenza, nella situazione di fatto descritta, date non sono neppure le condizioni per ammettere un diritto di soggiorno in base all'art. 4 ALC in relazione con l'art. 12 allegato I ALC, che regolano il soggiorno in Svizzera di persone che svolgono un'attività lucrativa indipendente e il ricorso dev'essere respinto. In effetti, negati i presupposti per ammettere un diritto di soggiorno in base all'accordo sulla libera circolazione delle persone, la critica con la quale la ricorrente si lamenta di una violazione del principio della proporzionalità ancorato nell'<ref-law> e nell'<ref-law> non assume più nessuna portata propria e non dev'essere ulteriormente approfondita (sentenza 2C_603/2019 del 16 dicembre 2019 consid. 7).
6.
Per quanto precede, il ricorso è respinto. L'istanza di assistenza giudiziaria non può essere accolta siccome il gravame doveva apparire sin dall'inizio come privo di probabilità di successo (<ref-law>). Nell'addossare le spese giudiziarie all'insorgente viene comunque considerata la sua situazione finanziaria e fissato un importo ridotto (art. 65 cpv. 1 e 2, <ref-law>); non vengono assegnate ripetibili (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Il ricorso è respinto.
2.
La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3.
Le spese giudiziarie di fr. 1'000.-- sono poste a carico della ricorrente.
4.
Comunicazione alla ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché alla Segreteria di Stato della migrazione.