Sachverhalt:
A.
A._ ist der Vater der beiden am 22. Mai 2020 geborenen Zwillingsmädchen B._ und C._. Nach einer Untersuchung von B._ am 21. Juni 2020 im Spital U._ erstattete dieses am 23. Juni 2020 Strafanzeige gegen Unbekannt wegen Verdachts auf schwere Körperverletzung bzw. Kindsmisshandlung durch ein Schütteltrauma zum Nachteil von B._. C._ wurde auch im Spital aufgenommen und untersucht; sie wies ebenfalls Verletzungsspuren auf. Die Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich eröffnete in der Folge eine Strafuntersuchung gegen A._ wegen (schwerer) Körperverletzung zum Nachteil seiner Zwillingstöchter. Ebenfalls beschuldigt ist dessen Freundin/Verlobte, die Kindsmutter.
B.
A._ und die Mitbeschuldigte wurden am 23. Juni 2020 verhaftet. Bei dieser Gelegenheit wurde sein Mobiltelefon sichergestellt. A._ verlangte dessen Siegelung, woraufhin die Staatsanwaltschaft beim Bezirksgericht Zürich (Zwangsmassnahmengericht) am 24. Juni 2020 Antrag auf Entsiegelung und Durchsuchung des Mobiltelefons stellte. In der Folge führten der Beschwerdeführer (bzw. dessen Rechtsvertreter) und die Staatsanwaltschaft Diskussionen über einen Rückzug des Siegelungsbegehrens bzw. über eine zeitliche Eingrenzung des Entsiegelungsgesuchs, die aber fruchtlos blieben.
Mit Entscheid vom 21. August 2020 hiess das Zwangsmassnahmengericht das Entsiegelungsgesuch gut und gab das Mobiltelefon von A._ zur Durchsuchung und weiteren Verwendung in der laufenden Strafuntersuchung frei.
C.
Dagegen führt A._ mit Eingabe vom 19. September 2020 Beschwerde in Strafsachen. Er beantragt, das Entsiegelungsgesuch abzuweisen bzw. nur im Sinne der Erwägungen gutzuheissen; eventuell sei die Sache an die Vorinstanz zu neuem Entscheid zurückzuweisen.
Mit Verfügung vom 9. Oktober 2020 hat der Präsident der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung des Bundesgerichts der Beschwerde antragsgemäss die aufschiebende Wirkung gewährt.
Die Staatsanwaltschaft und das Zwangsmassnahmengericht haben auf eine Vernehmlassung verzichtet.

Erwägungen:
1.
Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Entscheid betreffend die Entsiegelung von Daten, die in einem Strafverfahren in Anwendung von <ref-law> sichergestellt wurden. Dagegen steht die Beschwerde in Strafsachen an das Bundesgericht gemäss <ref-law> offen.
Es handelt sich um einen Zwischenentscheid, der einen nicht mehr korrigierbaren Eingriff in schutzwürdige Geheimnisinteressen des Beschwerdeführers mit sich bringen kann (<ref-law>). Der Beschwerdeführer bringt vor, bei den betreffenden Daten fehle es in zeitlicher Hinsicht teilweise am Deliktszusammenhang. Darüber hinaus macht er geltend, auf dem Mobiltelefon befänden sich intime Fotografien von ihm und seiner Freundin sowie höchstpersönliche Korrespondenz. Damit droht ihm ein nicht wieder gutzumachender Nachteil (Urteile 1B_389/2019 vom 16. Januar 2020 E. 1.1; 1B_394/2017 vom 17. Januar 2018 E. 1, nicht publ. in: <ref-ruling>; je mit Hinweisen). Als Inhaber des sichergestellten Datenträgers sowie der vom angefochtenen Entsiegelungsentscheid betroffenen Daten ist der Beschwerdeführer zur Beschwerde legitimiert (<ref-law>).
2.
2.1. Die Vorinstanz hat im angefochtenen Entscheid erwogen, die Durchsuchung des Mobiltelefons sei nur zulässig, wenn ein hinreichender Tatverdacht bestehe, der Inhalt der Unterlagen zum Beweis geeignet sei (Deliktskonnexität) und die Verhältnismässigkeit gewahrt bleibe. Wie sie in ihren früheren Entscheiden betreffend die Untersuchungshaft dargelegt habe, sei der Verdacht gegen den Beschwerdeführer hinreichend. Von der Auswertung des Mobiltelefons erwarte die Staatsanwaltschaft Hinweise, wie die Eltern mit ihren neu geborenen Töchtern umgegangen seien. Die Kontaktdaten seien zudem für die "Umfelderhebung" bedeutsam. Hierfür sei nicht nur der Deliktszeitraum bedeutsam, sondern insbesondere auch das Verhalten des Beschwerdeführers gegenüber der mitbeschuldigten Partnerin und Dritten, weshalb eine Einschränkung in zeitlicher Hinsicht nicht angebracht sei. Angesichts des Tatvorwurfs der schweren Körperverletzung bestehe ein erhebliches öffentliches Interesse an der Aufklärung der Straftat. Die pauschal vorgebrachten Geheimhaltungsinteressen des Beschwerdeführers vermöchten das Strafverfolgungsinteresse nicht zu überwiegen.
2.2. Der Beschwerdeführer anerkennt, dass gegen ihn ein hinreichender Tatverdacht besteht, auch wenn er die ihm vorgeworfenen Straftaten bestreitet. Er ist aber der Auffassung, der Durchsuchungszeitraum hätte zeitlich eingeschränkt werden müssen. Hinweise für den Umgang der Eltern mit ihren Neugeborenen seien nur ab dem Zeitpunkt der Geburt möglich. Mit diesem Argument habe sich die Vorinstanz nicht auseinandergesetzt, womit sie seinen Gehörsanspruch verletzt habe. Es gebe keinerlei Hinweis auf einen Verletzungsvorsatz, der vor der Geburt der Kinder entstanden sein könnte. Eine Entsiegelung, die den Zeitraum vor deren Geburt umfasse, stelle eine blosse Beweisausforschung dar. Insoweit fehle der erforderliche Tatverdacht. Damit sei der Eingriff in das Grundrecht der informationellen Selbstbestimmung unverhältnismässig.
3.
3.1. Aufzeichnungen und Gegenstände, die nach Angaben der Inhaberin oder des Inhabers wegen eines Aussage- oder Zeugnisverweigerungsrechts oder aus anderen Gründen nicht durchsucht oder beschlagnahmt werden dürfen, sind zu versiegeln und dürfen von den Strafbehörden weder eingesehen noch verwendet werden (<ref-law>). Stellt die Staatsanwaltschaft im Vorverfahren ein Entsiegelungsgesuch, hat das Zwangsmassnahmengericht im Entsiegelungsverfahren sämtliche Einwände gegen die Durchsuchung im Entsiegelungsverfahren zu prüfen, sofern es dem Berechtigten im Ergebnis darum geht, die Einsichtnahme der Staatsanwaltschaft in die sichergestellten Unterlagen und deren Verwertung zu verhindern. Das Zwangsmassnahmengericht hat nicht nur zu untersuchen, ob von den Betroffenen angerufene schutzwürdige Geheimnisinteressen oder andere gesetzliche Entsiegelungshindernisse einer Durchsuchung entgegenstehen (Art. 248 Abs. 2-4 StPO); zu prüfen ist auch das Vorliegen eines hinreichend konkreten Tatverdachts sowie die Untersuchungsrelevanz der zur Beweissicherung beschlagnahmten und versiegelten Dokumente und Dateien (Urteile 1B_289/2016 vom 8. Dezember 2016 E. 2.1; 1B_320/2012 vom 14. Dezember 2012 E. 3.3; 1B_117/2012 vom 26. März 2012 E. 3.3; vgl. auch <ref-ruling> E. 5.1.1 S. 195 f.; HOHL-CHIRAZI in: Commentaire romand, 2. Aufl. 2019, N. 15 zu <ref-law>).
3.2. Strafprozessuale Zwangsmassnahmen setzen voraus, dass der damit verbundene Eingriff in die Grundrechte verhältnismässig ist. Sie können nur ergriffen werden, wenn die damit angestrebten Ziele nicht durch mildere Massnahmen erreicht werden können (Erfordernis der Untersuchungsrelevanz; Art. 6 Abs. 1 und Art. 139 Abs. 2 i.V.m. <ref-law>). Die Zwangsmassnahmen, vorliegend die Durchsuchung eines Mobiltelefons, müssen nach der Rechtsprechung einen engen Sachzusammenhang zum Gegenstand der Strafuntersuchung aufweisen bzw. für die angestrebten Untersuchungszwecke unentbehrlich sein (so insbesondere bei ärztlichen Unterlagen oder sichergestellten Notizbüchern, vgl. <ref-ruling> E. 5.2 S. 83; Urteile 1B_269/2017 vom 25. Oktober 2017 E. 3.2; 1B_36/2016 vom 8. Juni 2016 E. 6.2.2; 1B_355/2015 vom 28. April 2016 E. 6.3).
Da die Strafverfolgungsbehörden den Inhalt der zu untersuchenden Informationsträger naturgemäss noch nicht kennen, wird ein hinreichender Deliktskonnex bereits dann bejaht, wenn objektiv Anlass zur Annahme besteht, dass die versiegelten Objekte für den Zweck des Strafverfahrens erheblich sind, mithin ein adäquater Zusammenhang zwischen den verfolgten Straftaten und den zu untersuchenden Aufzeichnungen besteht ("utilité potentielle"; Urteil 1B_98/2018 vom 29. Mai 2018 E. 3.3; vgl. Urteile 1B_269/2017 vom 25. Oktober 2017 E. 3.2; 1B_321/2016 vom 31. Oktober 2016 E. 2.3.2). Erforderlich ist namentlich auch ein zeitlicher Konnex zwischen der mutmasslichen Straftat und den zu durchsuchenden Dokumenten oder Datenträgern (in <ref-ruling> nicht publizierte E. 2.4).
4.
4.1. Der Beschwerdeführer akzeptiert die Durchsuchung der Daten seines Mobiltelefons ab dem 22. Mai 2020, d.h. ab dem Tag der Geburt seiner Töchter bis zu seiner Verhaftung am 23. Juni 2020. Er wendet sich einzig gegen den Zugriff der Staatsanwaltschaft auf die älteren Daten. Die Vorinstanz hat befunden, diese zeitliche Einschränkung sei nicht angebracht, weil für die Umfelderhebung nicht nur der Deliktszeitraum bedeutsam sei, sondern "insbesondere auch das Verhalten des Gesuchsgegners gegenüber der Mitbeschuldigten und Dritten". Das Zwangsmassnahmengericht führt im angefochtenen Entscheid nicht weiter aus, was es unter "Umfelderhebung" versteht; ebensowenig begründet es, weshalb derartige Erhebungen betreffend den Zeitraum vor der Geburt der beiden Töchter untersuchungsrelevant sein sollen. Im bundesgerichtlichen Verfahren hat es auf eine Vernehmlassung verzichtet.
4.2. Eine solche Untersuchungsrelevanz ("Deliktskonnexität") ist auch nicht ersichtlich:
Die Staatsanwaltschaft hat in ihrem Entsiegelungs- und Durchsuchungsantrag vom 24. Juni 2020 zunächst den Tatverdacht gegen den Beschwerdeführer und dessen Freundin erläutert. Sodann hat sie ausgeführt, es seien diverse Umfelderhebungen im sozialen Kontaktbereich der Beschuldigten durchzuführen, um Umgang und Verhalten der Eltern mit ihren Neugeborenen aufzuzeigen und es würden auch die Telefone und Kontakte der Eltern zu erheben und auszuwerten sein. Die Staatsanwaltschaft hat also die Entsiegelung des Mobiltelefons bzw. der darauf gespeicherten Daten ebenfalls nur zur Ermittlung des Umgangs und des Verhaltens des Beschwerdeführers und seiner Partnerin mit den Neugeborenen als erforderlich erachtet. In diesem Umfang leuchtet die Forderung nach Entsiegelung des Mobiltelefons ein, denn es ist gut vorstellbar, dass sich der Beschwerdeführer in den Wochen zwischen der Geburt der Zwillinge und seiner Verhaftung mit seiner Partnerin oder Dritten über Probleme im Umgang mit den Kindern ausgetauscht haben könnte. Demgegenüber ist nur schwer zu erkennen, inwiefern ältere, vor der Geburt der Kinder datierende Aufzeichnungen auf dem sichergestellten Mobiltelefon für die Abklärung der mutmasslichen Straftaten hilfreich sein könnten; ein untersuchungsrelevanter Zusammenhang zwischen dem Vorleben des Beschwerdeführers und der ihm vorgeworfenen schweren Körperverletzung wird von keiner Seite geltend gemacht, geschweige denn konkretisiert. Die Vorinstanz äussert sich dazu - wie der Beschwerdeführer in seiner Rechtsmitteleingabe zu Recht geltend macht - im angefochtenen Entscheid nicht, und auf eine Vernehmlassung vor dem Bundesgericht hat sie verzichtet.
4.3. Diese Einschätzung wird bestätigt durch die Haltung der Staatsanwaltschaft, die während des Verfahrens vor dem Zwangsmassnahmengericht gegenüber dem Anwalt des Beschwerdeführers ihre Bereitschaft signalisiert hatte, das Entsiegelungsgesuch auf die Zeit nach der Geburt der Kinder einzuschränken. Sie erklärte sich damit einverstanden, das Gesuch "zeitlich auf 22.05.2020 (Geburt) bis Verhaftung des Beschuldigten einzugrenzen", sofern der Beschwerdeführer seinerseits seine Opposition gegen eine Entsiegelung in diesem Umfang aufgebe. Die Staatsanwaltschaft erachtete also die Kommunikationsdaten des Beschwerdeführers, die zeitlich vor der Geburt seiner beiden Töchter liegen, ebenfalls als nicht relevant für die Strafuntersuchung.
Zusammenfassend ergibt sich, dass die Inhalte des versiegelten Mobiltelefons, soweit sie vor dem 22. Mai 2020 datieren (Tag der Geburt der Mädchen), keinen unmittelbaren Bezug zu den dem Beschuldigten vorgeworfenen Straftaten aufweisen und folglich nicht zur Aufklärung entsprechender Verdachtsmomente beitragen können. Allenfalls liesse deren Auswertung allgemeine Hinweise auf die Persönlichkeit des Beschwerdeführers zu. Dies genügt jedoch nicht, um den rechtsprechungsgemäss erforderlichen, engen Sachzusammenhang zum Gegenstand der Strafuntersuchung zu bejahen (oben E. 3.2; vgl. insbes. das Urteil 1B_269/2017 vom 25. Oktober 2017 E. 3.2). Das Entsiegelungsgesuch erweist sich als unverhältnismässig und damit als bundesrechtswidrig, soweit es auch Daten betrifft, die vor dem 22. Mai 2020 auf dem Mobiltelefon gespeichert wurden. Insoweit ist die Entsiegelung zu verweigern.
4.4. Was die intimen Fotografien des Beschwerdeführers und seiner Freundin sowie höchstpersönliche Korrespondenz betrifft, die sich nach dessen Vorbringen auf dem Datenträger befinden sollen, ist folgendes festzuhalten: Der Beschwerdeführer beantragt in seinem hauptsächlichen Rechtsbegehren, das Entsiegelungsgesuch sei "abzuweisen bzw. nur im Sinne der Erwägungen gutzuheissen". Seiner Beschwerdebegründung lässt sich unmissverständlich entnehmen, dass er für die Zeit zwischen der Geburt seiner Kinder und seiner Verhaftung keine Entsiegelungshindernisse geltend macht und sich insoweit dem Gesuch der Staatsanwaltschaft unterzieht. Für die Daten ab dem 22. Mai 2020 kann die Entsiegelung demnach ohne Weiteres gewährt werden. Es wird Sache der Vorinstanz sein, die entsprechende Triage vorzunehmen bzw. vornehmen zu lassen (<ref-law>).
5.
Somit ist die Beschwerde gutzuheissen.
Bei diesem Verfahrensausgang sind keine Gerichtskosten zu erheben (Art. 66 Abs. 1 und 4 BGG). Der Kanton Zürich hat dem Rechtsvertreter des Beschwerdeführers für das kantonale Verfahren und für das Verfahren vor dem Bundesgericht eine angemessene Parteientschädigung auszurichten (Art. 68 Abs. 2 und 5 BGG). Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird damit gegenstandslos.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird gutgeheissen. Das Entsiegelungsgesuch vom 24. Juni 2020 betreffend das Mobiltelefon Samsung Galaxy (Asservat-Nr. xxx) wird gutgeheissen, soweit es Daten betrifft, die ab dem 22. Mai 2020 gespeichert worden sind. Darüber hinausgehend wird es abgewiesen.
2.
Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
3.
Der Kanton Zürich hat den Vertreter des Beschwerdeführers, Rechtsanwalt Diego Gfeller, für das kantonale Verfahren und das Verfahren vor Bundesgericht mit insgesamt Fr. 3'000.-- zu entschädigen.
4.
Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich und dem Bezirksgericht Zürich, Zwangsmassnahmengericht, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 2. November 2020
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Chaix
Die Gerichtsschreiberin: Hänni