Erwägungen:
1.
1.1. A._ ist Mutter zweier Töchter (geb. 2011 und 2013), welche sie ursprünglich zuhause unterrichtet hat. Am 20. September 2018 ordnete die Kindes- und Erwachsenenschutzbehörde (KESB) V._ die Einschulung der Kinder in der Gemeinde U._ an. Im Rahmen des Scheidungsverfahrens wurden die Kinder verbeiständet und in einer Krisenwohngruppe untergebracht; es wurde gleichzeitig angeordnet, dass ihre Entwicklung abzuklären sei. Die Schulpflege U._ sprach den Kindern am 11. Oktober 2019 - gestützt auf Berichte des Sozialpädiatrischen Zentrums des Kantonsspitals Winterthur (SPZ) vom 29. August 2019 und des Schulpsychologischen Dienstes V._ vom 3. Oktober 2019 - den "Sonderschulstatus" zu.
1.2. A._ rekurrierte hiergegen erfolglos an den Bezirksrat V._. Mit Verfügung vom 22. April 2021 schrieb das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich das von A._ gegen dessen Entscheid eingeleitete Beschwerdeverfahren als gegenstandslos geworden ab; es auferlegte A._ die Verfahrenskosten von Fr. 570.--. A._ beantragt vor Bundesgericht, "die sofortige Aufhebung des Sonderschulstatus" ihrer Töchter; zudem seien "sämtliche Entscheide, die auf diesem angeblichen Sonderschulbedarf gründen, unverzüglich aufzuheben und rückgängig zu machen"; es sei ihr für das bundesgerichtliche Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren. Es sind keine Instruktionsmassnahmen angeordnet worden.
2.
2.1. Gemäss Art. 42 Abs. 1 und 2 des Bundesgerichtsgesetzes (BGG; SR 173.110) haben Rechtsschriften an das Bundesgericht die Begehren und die Begründung zu enthalten. Diese muss sachbezogen sein und sich auf den Gegenstand des angefochtenen Entscheids beziehen. Die beschwerdeführende Partei muss in gezielter Auseinandersetzung mit den für das Ergebnis des angefochtenen Urteils massgeblichen Erwägungen in gedrängter Form plausibel darlegen, inwiefern die Vorinstanz Rechte oder Rechtsnormen verletzt haben soll (<ref-ruling> E. 2). Das Bundesgericht ist an den Sachverhalt gebunden, wie ihn die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG), es sei denn, dieser erweise sich in einem entscheidwesentlichen Punkt als offensichtlich falsch oder unvollständig (Art. 105 Abs. 2 BGG). Inwiefern die vorinstanzliche Beweiswürdigung und die Sachverhaltsfeststellung klarerweise unhaltbar sein sollen bzw. das kantonale Recht in verfassungswidriger Weise angewendet worden sein könnte, muss in der Beschwerdeschrift detailliert aufgezeigt und damit qualifiziert begründet werden (<ref-ruling> E. 4.2 mit Hinweisen).
2.2. Die vorliegende Eingabe genügt diesen Voraussetzungen nicht; es ist darauf im Verfahren nach Art. 108 Abs. 1 lit. b BGG durch den Präsidenten als Einzelrichter nicht einzutreten:
2.2.1. Das Verwaltungsgericht ist davon ausgegangen, dass nach dem Entscheid über die Erteilung der Obhut über die beiden Kinder an den Kindsvater, dem damit verbundenen Wegzug der Töchter nach W._ sowie deren Übertritt in die dortige Regelschule ab dem 19. April 2021 das Verfahren wegen fehlender Zuständigkeit der Schulpflege U._ und daherigen Dahinfallens des aktuellen Interesses der Beschwerdeführerin an der Prüfung des strittigen Beschlusses vom 11. Oktober 2019 gegenstandslos geworden ist. Die Beschwerdeführerin legt nicht dar, inwiefern diese Auffassung Bundes (verfassungs) recht verletzen würde. Der von der Beschwerdeführerin beanstandete Sonderschulstatus ist somit nicht mehr Streitgegenstand.
2.2.2. Bezüglich der Kostenfrage stellt die Beschwerdeführerin lediglich ihre Ansicht, dass "nicht einmal ansatzweise ein Sonderschulbedarf zu erkennen" sei, der Auffassung der Vorinstanz gegenüber, wonach die Beschwerde gestützt auf die verschiedenen Berichte bezüglich des Entwicklungsstands der Kinder vermutlich abzuweisen gewesen wäre, was zur Begründung einer Beschwerde an das Bundesgericht nicht genügt ("appellatorische Kritik"; vgl. LAURENT MERZ, in: Niggli/Uebersax/Wiprächtiger/Kneubühler [Hrsg.], Basler Kommentar BGG, 3. Aufl. 2018, N. 53 zu Art. 42 BGG).
2.2.3. Die Beschwerdeführerin behauptet zwar eine offensichtliche Aktenwidrigkeit, zeigt jedoch nicht auf, worin diese konkret liegen soll; sie begnügt sich damit, einzelne Aktenauszüge einzureichen und es dem Bundesgericht zu überlassen, aus diesen erst noch eine allfällige Begründung zu entwickeln; dies entspricht nicht den gesetzlichen Vorgaben an Rechtsschriften vor Bundesgericht.
3.
Dem Verfahrensausgang entsprechend wird die unterliegende Beschwerdeführerin kostenpflichtig (Art. 66 Abs. 1 BGG). Ihr Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist wegen Aussichtslosigkeit der Beschwerde abzuweisen (Art. 64 Abs. 1 BGG). Da jedoch nicht vorweg über das Gesuch entschieden worden ist, was es der Beschwerdeführerin noch ermöglicht hätte, ihre Beschwerde zurückzuziehen, rechtfertigt es sich, nur reduzierte Kosten zu erheben. Es sind keine Parteientschädigungen geschuldet (Art. 68 Abs. 3 BGG).

Demnach erkennt der Präsident:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
2.1. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
2.2. Die Gerichtskosten von Fr. 500.-- werden der Beschwerdeführerin auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten und dem Verwaltungsge-richt des Kantons Zürich, 4. Abteilung, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 15. Juni 2021
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Seiler
Der Gerichtsschreiber: Hugi Yar