Sachverhalt:
A.
A.a. A.A._ liess sich am 7. April 2009 von der Freizügigkeitsstiftung B._ sein angespartes Kapital in der Höhe von Fr. 3'451'562.-- auszahlen. Als Grund für die Barauszahlung gab er die Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit an. Dazu hatte er am 5. Januar 2009 das Einzelunternehmen C._ mit Sitz in U._ in das Handelsregister eintragen lassen. Vor der Auszahlung hatte er sich am 1. April 2009 zusammen mit seiner Ehefrau und den beiden Kindern bei der Einwohnerkontrolle U._ ab- und in V._ angemeldet. Am 1. Oktober 2009 meldete sich die Familie erneut in U._ an. Mit Verfügungen vom 7. September 2010 besteuerten das Gemeindesteueramt V._ und die Steuerverwaltung des Kantons Graubünden die Kapitalzahlung für die Gemeinde, den Kanton und den Bund. Diese Verfügungen erwuchsen unangefochten in Rechtskraft.
A.b. Am 22. und 28. Februar 2013 besteuerte auch die Steuerkommission U._ (nachfolgend: Steuerkommission) die erfolgte Kapitalzahlung (gesonderte Besteuerung gem. Art. 38 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die direkte Bundessteuer [DBG; SR 642.11]; § 45 des Steuergesetzes des Kantons Aargau vom 15. Dezember 1998 [StG/AG; SAR 651.100]), wogegen A.A._ Einsprache erhob. Am 22. August 2013 veranlagte die Steuerkommission die Ehegatten betreffend die Kantons- und Gemeindesteuern 2009 zu einem steuerbaren Einkommen von Fr. 3'421'400.-- und zu einem steuerbaren Vermögen von Fr. 2'129'000.-- (satzbestimmend Fr. 2'764'000.--). Die Kapitalauszahlung vom 7. April 2009 erfasste sie dabei abweichend von den im Februar 2013 erlassenen Verfügungen als übriges Einkommen, da sie die Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit nicht als gegeben und damit die Voraussetzungen für eine Barauszahlung nicht als erfüllt erachtete.
A.c. Die dagegen erhobenen kantonalen Rechtsmittel blieben erfolglos (Einspracheentscheid der Steuerkommission vom 30. Oktober 2013; Entscheid des Spezialverwaltungsgerichts des Kantons Aargau, Abteilung Steuern, vom 25. Juni 2015; Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Aargau vom 27. Januar 2016). Am 2. März 2016 erhoben die Steuerpflichtigen Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten gegen das Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Aargau vom 27. Januar 2016. Mit Urteil 2C_204/2016 vom 9. Dezember 2016 erwog das Bundesgericht, mangels Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit habe kein Barauszahlungsgrund vorgelegen, weshalb die Barauszahlung und deren separate Besteuerung nicht zulässig war; nicht abgeklärt habe die Vorinstanz jedoch, ob die Steuerpflichtigen die Zahlung rückabwickeln wollten. Entsprechend hiess es die Beschwerde der Steuerpflichtigen gegen den Kanton Aargau gut, hob das angefochtene Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Aargau auf und wies die Sache zu neuer Entscheidung im Sinne der Erwägungen an den Kanton Aargau (Ziff. 1 des Dispositivs) sowie zur Neuverlegung der kantonalen Kosten- und Entschädigungsfolgen an das Verwaltungsgericht (Ziff. 5 des Dispositivs) zurück. Des Weiteren hiess das Bundesgericht die Beschwerde gegen den Kanton Graubünden gut, soweit darauf einzutreten war, und wies den Kanton Graubünden an, die Steuerveranlagungen betreffend "Kapitalzahlung" im Jahr 2009 aufzuheben und die bereits bezogenen Kantons- und Gemeindesteuern zurückzuerstatten.
A.d. Die Steuerkommission veranlagte A.A._ und B.A._ mit Verfügung vom 16. November 2017 für die Kantons- und Gemeindesteuern 2009 zu einem steuerbaren Einkommen von Fr. 3'421'439.--. Dabei berücksichtigte sie abermals die am 7. April 2009 an A.A._ erfolgte Barauszahlung von Fr. 3'451'562.--, da zu diesem Zeitpunkt die Rückzahlung noch nicht erfolgt war. Das steuerbare Vermögen wurde auf Fr. 2'367'235.-- und das satzbestimmende Vermögen auf Fr. 3'030'456.-- festgesetzt.
B.
B.a. Dagegen erhoben A.A._ und B.A._ am 15. Dezember 2017 Einsprache und beantragten die Festsetzung des steuerbaren Einkommens auf Fr. 0.-- mit der Begründung, dass sie bis im Herbst 2018 Rückerstattungen an die Freizügigkeitsstiftung B._ in einer Höhe von Fr. 3'451'560.66 vornehmen würden.
B.b. Mit Entscheid vom 3. Juli 2018 (Versanddatum: 20. August 2018) hiess die Steuerkommission unter Berücksichtigung der bis dahin teilweise erfolgten und teilweise in Aussicht gestellten vollständigen Rückerstattung der Freizügigkeitsleistungen durch die Eheleute A._ an die B._ die Einsprache teilweise gut und reduzierte das steuerbare Einkommen der Eheleute A._ in der Steuerperiode 2009 auf Fr. 0.-. Das steuerbare Vermögen wurde neu auf Fr. 3'521'792.-- und das satzbestimmende Vermögen auf Fr. 4'113'610.-- fesgesetzt.
B.c. Am 27. Februar 2018 liess A.A._ die D._ mit Sitz am W._ in U._ in das Handelsregister eintragen. Gestützt auf ein Gesuch von A.A._ und B.A._ vom 22. Juli 2018 auf Barauszahlung der Austrittsleistung infolge Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit, zahlte die Freizügigkeitsstiftung B._ A.A._ am 3. August 2018 ein Kapital von Fr. 3'412'751.76 aus. In der Folge zog die Steuerkommission den Einspracheentscheid vom 3. Juli 2018 (oben Sachverhalt B.b) innert der 30-tägigen Rechtsmittelfrist zurück.
B.d. Mit (neuem) Entscheid vom 15. November 2018 wies die Steuerkommission die Einsprache vom 15. Dezember 2017 ab und hielt an den Faktoren gemäss Veranlagung vom 16. November 2017 fest (steuerbares Einkommen: Fr. 3'421'439.--; steuerbares Vermögen: Fr. 2'367'235.--; satzbestimmendes Vermögen: Fr. 3'030'456.--).
B.e. Den dagegen am 15. Januar 2019 erhobenen Rekurs hiess das Spezialverwaltungsgericht des Kantons Aargau, Abt. Steuern, mit Urteil vom 24. September 2020 gut. Es erwog, die Rückzahlung der im Jahr 2009 zu Unrecht bezogenen Freizügigkeitsleistungen sei vollständig erfolgt, womit die Barauszahlung im Jahr 2018 einen neuen Sachverhalt darstelle, der nur mit Blick auf die Steuerperiode 2018 geprüft werden müsse. Entsprechend setzte das Spezialverwaltungsgericht das steuerbare Einkommen für die Steuerperiode 2009 auf Fr. 0.-- fest.
B.f. Gegen diesen Entscheid gelangte das kantonale Steueramt Aargau mit Beschwerde vom 25. November 2020 an das Verwaltungsgericht des Kantons Aargau, welches diese Beschwerde wiederum guthiess, das Urteil des Spezialverwaltungsgerichts, Abt. Steuern, vom 24. September 2020 aufhob und das steuerbare Einkommen der Eheleute A._ für die Steuerperiode 2009 wieder auf Fr. 3'421'439.-- festsetzte. Es begründete dieses Urteil damit, dass die Rückzahlung der im Jahr 2009 zu Unrecht bezogenen Freizügigkeitsleistungen zwar geleistet wurde, die Gelder aufgrund einer kurz darauf erfolgten erneuten Auszahlung ohne Vorliegen eines Barauszahlungsgrundes jedoch nicht wieder dem Vorsorgezweck zugeführt worden seien, womit die Barauszahlung im Jahr 2009 definitiv als übriges Einkommen zu besteuern sei.
C.
Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten vom 2. September 2021 an das Bundesgericht beantragen die Eheleute A._ die Aufhebung des Urteils des Verwaltungsgerichts des Kantons Aargau vom 30. Juni 2021 und die Festsetzung des steuerbaren Einkommens für das Jahr 2009 auf Fr. 0.--. Eventualiter sei das Urteil des Verwaltungsgerichts aufzuheben und die Sache zur korrekten Sachverhaltsermittlung und zu neuer Entscheidung an die Steuerkommission U._ zurückzuweisen. Subeventualiter sei das Urteil des Verwaltungsgerichts aufzuheben und die Sache zur korrekten Sachverhaltsermittlung und zu neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Die Kosten der vorinstanzlichen Verfahren seien dem Kanton Aargau in einer Höhe von gesamthaft Fr. 25'711.-- aufzuerlegen und dieser sei zu verpflichten, den Beschwerdeführern für die vorinstanzlichen Verfahren eine Parteikostenentschädigung von insgesamt Fr. 79'549.90 auszurichten. Eventualiter sei die Sache zur Neuverlegung der Kosten- und Entschädigungsfolgen der kantonalen Rechtsmittelverfahren an das Verwaltungsgericht des Kantons Aargau zurückzuweisen.
Die Vorinstanz beantragt Abweisung der Beschwerde, soweit auf sie einzutreten sei. Das kantonale Steueramt des Kantons Aargau schliesst mit Verweis auf das vorinstanzliche Urteil ebenfalls auf Abweisung der Beschwerde. Die Eidgenössische Steuerverwaltung (ESTV) verzichtet auf eine Vernehmlassung.

Erwägungen:
1.
1.1. Die Beschwerde wurde unter Einhaltung der gesetzlichen Frist (<ref-law>) eingereicht und richtet sich gegen einen Endentscheid einer letzten, oberen kantonalen Instanz in einer öffentlich-rechtlichen Angelegenheit (<ref-law>, <ref-law>). Die Beschwerdeführer sind als Steuerpflichtige gemäss Art. 73 Abs. 2 des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden (StHG; SR 642.14) und <ref-law> zur Beschwerde legitimiert.
1.2.
1.2.1. Gemäss <ref-law> kann das Bundesgericht unleserliche, ungebührliche, unverständliche, überaus weitschweifige oder nicht in einer Amtssprache verfasste Rechtsschriften zur Änderung an den Beschwerdeführer zurückweisen (mit Verweis auf <ref-law>). Die Kann-Formulierung macht deutlich, dass das Bundesgericht diesbezüglich über Ermessen verfügt. Dieses Ermessen besteht nicht nur im Hinblick auf die Beurteilung dessen, was namentlich als ungebührlich zu verstehen ist, sondern auch hinsichtlich der Rechtsfolge. Das Bundesgericht ist damit nicht verpflichtet, die mangelhafte Beschwerde an den Beschwerdeführer zur Verbesserung zurückzuweisen. Es kann die Beschwerde trotz der festgestellten Mängel auch materiell behandeln oder darauf nicht eintreten. Letzteres ist dann der Fall, wenn die ungebührliche Beschwerde von einer querulatorischen oder rechtsmissbräuchlichen Prozessführung zeugt. Rechtsschriften, die auf querulatorischer oder rechtsmissbräuchlicher Prozessführung beruhen, sind unzulässig (Art. 42 Abs. 7 i.V.m. <ref-law> betreffend Nichteintretensfolge; vgl. Urteil 5A_695/2015 vom 1. Februar 2016 E. 2.1).
1.2.2. Die Beschwerdeführer bzw. ihr Rechtsvertreter bezichtigen das kantonale Steueramt in ihrer Beschwerde, es hänge einer Verschwörungstheorie an. Ferner nehmen sie wiederholt Bezug auf das angeblich junge Alter ("Jungjurist") und die angeblich mangelnde Erfahrung des Vertreters des Steueramts. Inwiefern diese von persönlicher Animosität gefärbten Auslassungen für die materielle Beurteilung relevant sein sollen, erschliesst sich dem Bundesgericht nicht. Die Beschwerdeführer lassen damit in ihrer Rechtsschrift den prozessualen Anstand vermissen, der durch die guten Sitten geboten ist und von einer vor Bundesgericht prozessierenden Partei erwartet werden darf (vgl. Urteil 2C_418/2011 vom 12. Juli 2011 E. 2.2). Da die Prozessführung der Beschwerdeführer an sich aber nicht querulatorisch oder rechtsmissbräuchlich ist und ihre Standpunkte zudem aus der Beschwerde klar hervorgehen, rechtfertigt es sich, trotz der teilweise ungebührlichen Ausführungen der Beschwerdeführer auf die Beschwerde einzutreten, ohne die Rechtsschrift zur Verbesserung zurückzuweisen.
2.
Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann unter anderem eine Rechtsverletzung nach Art. 95 f. BGG gerügt werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist daher weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann die Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen (Motivsubstitution; <ref-ruling> E. 1; <ref-ruling> E. 3). Es prüft die Anwendung des harmonisierten kantonalen Steuerrechts gleich wie Bundesrecht mit freier Kognition, jene des nicht-harmonisierten, autonomen kantonalen Rechts - etwa auch des kantonalen Prozessrechts - hingegen bloss auf Verletzung des Willkürverbots und anderer verfassungsmässiger Rechte (<ref-ruling> E. 2.1; <ref-ruling> E. 2). Mit freier Kognition ist zu prüfen, ob das kantonale Recht mit dem Bundesrecht, namentlich dem StHG, vereinbar ist (Urteil 2C_1081/2015 vom 12. Dezember 2016 E. 1.4, nicht publ. in <ref-ruling>). In Bezug auf die Verletzung der verfassungsmässigen Rechte gilt nach <ref-law> eine gesteigerte Rüge- und Substanziierungspflicht (<ref-ruling> E. 1.2.2; <ref-ruling> E. 2.2; <ref-ruling> E. 1.6).
3.
Die Beschwerdeführer bringen zunächst vor, die Vorinstanz habe den Sachverhalt "in vielen Punkten offensichtlich mangelhaft, unrichtig oder tendenziös festgestellt" und rügen damit eine unrichtige Feststellung des Sachverhaltes im Sinne von <ref-law>.
3.1. Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). "Offensichtlich unrichtig" bedeutet dabei "willkürlich" (<ref-ruling> E. 2). Die beschwerdeführende Partei kann die Feststellung des Sachverhalts unter den gleichen Voraussetzungen beanstanden, wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Sie hat deshalb substanziiert darzulegen, weswegen diese Voraussetzungen gegeben sein sollen; wird sie dieser Anforderung nicht gerecht, bleibt es beim vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt (<ref-ruling> E. 1.3.1).
3.2. Wie die Beschwerdeführer selbst richtig ausführen, stand es der Vorinstanz gemäss § 17 Abs. 1 und § 55 Abs. 1 des aargauischen Gesetzes vom 4. Dezember 2017 über die Verwaltungsrechtspflege (Verwaltungsrechtspflegegesetz, VRPG/AG; SAR 271.200) zu, den Sachverhalt in freier Kognition zu erstellen.
3.3. Soweit sich die Beschwerdeführer mit angeblichen Fehlern der Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz mit Bezug auf die Erledigung der Einspracheverfahren vor der Steuerkommission (Beschwerde Rz. II.2) und die Kostenverlegung durch das Verwaltungsgericht als Folge des bundesgerichtlichen Urteils im Jahr 2016 (Beschwerde Rz. II.3) auseinandersetzen, legen sie nicht dar, inwiefern diese Sachverhaltselemente für den Ausgang des vorliegenden Verfahrens relevant sein sollen. Dergleichen ist auch nicht ersichtlich. Darauf ist nicht weiter einzugehen (vgl. oben E. 3.1).
3.4. Weiter beanstanden die Beschwerdeführer die Sachverhaltsfeststellung im Zusammenhang mit der Rolle des Präsidenten der Steuerkommission, der aufgrund von privaten Interessen befangen gewesen sei, was den Sachverhalt in verschiedener Weise beeinflusst habe (Beschwerde Rz. II.4 f.), sowie in Bezug auf die Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit durch den Beschwerdeführer im Sommer 2018 (Beschwerde Rz. II.7 ff.).
3.5. Inwiefern die geltend gemachte Befangenheit des Präsidenten der Steuerkommission im vorinstanzlichen Verfahren hätte berücksichtigt werden müssen, bleibt unklar. Es ist zwar richtig, dass das Vorliegen eines Auszahlungsgrundes im Sinne von Art. 5 Abs. 1 des Bundesgesetzes vom 17. Dezember 1993 über die Freizügigkeit in der beruflichen Alters-, Hinterlassenen- und Invalidenvorsorge (Freizügigkeitsgesetz, FZG; SR 831.42) im Einspracheentscheid der Steuerkommission vom 15. November 2018 nicht geprüft wurde (<ref-law>). Es ist aber zum einen nicht überzeugend dargetan, inwiefern dies eine direkte Folge der angeblichen persönlichen Interessen des Präsidenten der Steuerkommission gewesen sein soll - zumal dieser beim Einspracheentscheid auch in den Ausstand getreten war. Zum anderen hat die Vorinstanz Abklärungen zur selbstständigen Erwerbstätigkeit ausführlich und in voller Kognition im verwaltungsgerichtlichen Beschwerdeverfahren nachgeholt. Dass die Vorinstanz darauf verzichtet hat, die Rolle des Präsidenten der Steuerkommission beim Erlass des Einspracheentscheides abzuklären, ist vor diesem Hintergrund weder willkürlich noch für den Ausgang des bundesgerichtlichen Verfahrens relevant.
3.6. Zu prüfen bleiben damit die einzelnen Vorbringen in Bezug auf Sachverhaltselemente, denen bei der Beurteilung, ob der Beschwerdeführer 2018 eine selbstständige Erwerbstätigkeit aufgenommen hat, möglicherweise eine Bedeutung zukommt.
3.6.1. Zunächst bringen die Beschwerdeführer vor, es existierten sehr wohl Anhaltspunkte dafür, dass der Beschwerdeführer die drei Wohneinheiten aus dem Bauprojekt am X._ in U._ ursprünglich habe verkaufen wollen. So hätte er eine Marktpreiseinschätzung bei der E._ AG in Auftrag gegeben und noch bei der Ausschreibung für die Erstvermietung sei bei einer der Einheiten die Möglichkeit offengehalten worden, diese entweder als 5.5- oder 6.5-Zimmer-Einheit auszugestalten, was für eine ursprüngliche Verkaufsabsicht spreche.
Es trifft zu, dass sich in den Akten der Vorinstanz eine Marktpreiseinschätzung der E._ AG befindet. Aus dieser ergeben sich auch "Kalkulationen zu möglichen Preisen", welche die Vorinstanz offenbar übersehen hat. Der Sachverhalt ist entsprechend zu ergänzen (<ref-law>).
3.6.2. Hingegen ist zweifelhaft, ob der Umstand, dass das Vermietungsinserat eine Einheit als "5.5-6.5 Zimmer-Duplex-Terrassenhaus mit Garten" bezeichnete, als Anhaltspunkt für eine ursprüngliche Verkaufsabsicht betrachtet werden kann.
3.6.3. Soweit die Beschwerdeführer die Beratungstätigkeiten des Beschwerdeführers näher beschreiben, ist ihnen entgegen zu halten, dass die Vorinstanz in ihrer Würdigung gar nicht hierauf abgestellt hat. Stattdessen hat sie der Beratungstätigkeit den Charakter einer selbstständigen Erwerbstätigkeit abgesprochen, weil die Kunden dem Beschwerdeführer nahe standen, die Tätigkeit nicht regel- und planmässig erfolgte und schriftliche Verträge fehlten.
3.6.4. Sodann bringen die Beschwerdeführer vor, die Vorinstanz habe verkannt, dass der Beschwerdeführer sehr wohl systematische Kundenakquise betrieben habe. Zum einen würden auf der Homepage ausdrücklich auch Beratungsdienstleistungen angeboten und zum anderen hätte die Werbung im dorfeigenen Ferienpass die richtige Zielgruppe - nämlich Familien mit Kindern - angesprochen.
Die diesbezüglichen Sachverhaltsfeststellungen der Vorinstanz sind nicht willkürlich. Entscheidend für die Frage einer allfälligen willkürlichen Sachverhaltsfeststellung ist nicht der heutige Inhalt der Homepage, sondern derjenige im beurteilten Zeitraum, allenfalls derjenige zum Zeitpunkt des vorinstanzlichen Urteils. Gerade auch das Beweismittel, auf welches die Beschwerdeführer verweisen und welches vom März 2021 datiert, bestätigt die Sachverhaltsdarstellung der Vorinstanz, wonach zu diesem Zeitpunkt keine Beratungsdienstleistungen auf der Website erwähnt waren. Sodann hat die Vorinstanz festgestellt, dass der Beschwerdeführer Werbung im Ferienpass des Elternvereins Y._ gemacht hat. Dass sie folgert, der Beschwerdeführer habe hierbei aufgrund eines fehlenden Konnex zu einem potenziellen Kundenkreis nicht geschäftliche, sondern private Interessen verfolgt, ist nicht willkürlich.
3.7. Abschliessend machen die Beschwerdeführer zum Sachverhalt sinngemäss geltend, es seien auch die nach dem Urteil der Vorinstanz weiter entstandenen Entwicklungen der Geschäftsaktivitäten entscheid- und sachverhaltsrelevant. Sie verkennen dabei, dass vor Bundesgericht das Vorbringen von Tatsachen, die sich erst nach dem angefochtenen Urteil ereignet haben oder entstanden sind (echte Noven), unzulässig ist (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.2; <ref-ruling> E. 3.2.2.2). Die Frage, ob der Beschwerdeführer per 2018 eine selbstständige Erwerbstätigkeit aufgenommen hat, ist damit - unter Vorbehalt von E. 3.6.1 - nach dem vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt zu beurteilen.
4.
Weiter rügen die Beschwerdeführer eine Rechtsverzögerung resp. Rechtsverweigerung (<ref-law>) sowie eine Verletzung des Willkürverbots (<ref-law>). Zudem erblicken sie im Verhalten der Unterinstanzen Verletzungen von § 2 der Verfassung des Kantons Aargau vom 25. Juni 1980 (KV/AG; SAR 110.000; Grundsatz von Treu und Glauben) sowie § 22 KV/AG (Allgemeine Verfahrensgarantien).
4.1. Laut den Beschwerdeführern haben die Steuerbehörden den Sachverhalt gar nicht abgeklärt, während die Vorinstanz (bzw. laut den Beschwerdeführern "die instruierende Gerichtsschreiberin") einseitig belastende Umstände geprüft habe. Dadurch sei das Verbot der Rechtsverweigerung (<ref-law>) verletzt worden. Den Beschwerdeführern kann nicht gefolgt werden. Die Sachverhaltsfeststellung durch die Vorinstanz hält der bundesgerichtlichen Überprüfung stand (vgl. oben E. 3). Dementsprechend lässt sich ihr insoweit auch keine verfassungswidrige Rechtsverweigerung vorwerfen. Ob die Steuerbehörden ihre Untersuchungspflicht in einer Art und Weise verletzt haben, die verfassungsrechtlich beanstandet werden könnte, lässt sich aufgrund der pauschalen Rüge der Beschwerdeführer nicht beurteilen. Insoweit ist die Rüge der Rechtsverweigerung nicht hinreichend substanziiert, weswegen die Beschwerdeführer damit nicht zu hören sind (<ref-law>).
4.2. Die Beschwerdeführer machen eine Rechtsverzögerung geltend, weil sich das kantonale Steueramt nicht an Behandlungsfristen gehalten und mit den Veranlagungen für die Steuerperiode 2009, welche am 22. Februar 2013 respektive am 22. August 2013 erlassen wurden, zu lange zugewartet habe (so sinngemäss auch schon im vorinstanzlichen Verfahren, vgl. act. 8). Nur deswegen sei die erneute Barauszahlung der Freizügigkeitsleistungen im Jahr 2018 zeitlich so kurz nach der letzten Rate der Rückerstattung der ursprünglichen Barauszahlung aus dem Jahr 2009 erfolgt.
4.2.1. <ref-law> garantiert in Verfahren vor Gerichts- und Verwaltungsinstanzen unter anderem den Anspruch auf Beurteilung innert angemessener Frist. Dieses verfassungsrechtliche Beschleunigungsgebot und Rechtsverzögerungsverbot verletzt eine Behörde, wenn sie nicht innerhalb der gesetzlich vorgesehenen oder - wo eine gesetzliche Erledigungsfrist fehlt - innert angemessener Frist entscheidet. Die Angemessenheit einer Verfahrensdauer beurteilt sich nach der Art des Verfahrens und den konkreten Umständen einer Angelegenheit (wie Umfang und Komplexität der aufgeworfenen Sachverhalts- und Rechtsfragen, Bedeutung des Verfahrens für die Beteiligten etc.; <ref-ruling> E. 7.1; <ref-ruling> E. 4.4; <ref-ruling> E. 1.1). Der Anspruch auf Beurteilung innert angemessener Frist bezieht sich ausgehend von den einzelnen Verfahrensabschnitten auf die gesamte Verfahrensdauer (BGE <ref-ruling> E. 4.4; <ref-ruling> E. 2.2 und 2.3; Urteil 2C_852/2019 vom 20. November 2020 E. 5.2.1). Das Rechtsverzögerungsverbot ist verletzt, wenn die Behörden ohne ersichtlichen Grund und ohne ausgleichende Aktivität während längerer Perioden untätig geblieben sind (<ref-ruling> E. 2.1; <ref-ruling> E. 3a; Urteil 2C_852/2019 vom 20. November 2020 E. 5.2.1). Eine objektiv betrachtet unangemessen lange Gesamtverfahrensdauer kann das Beschleunigungsgebot aber auch dann verletzen, wenn den Behörden subjektiv keine längere Untätigkeit oder andere Versäumnisse zur Last fallen, beispielsweise wenn Rückweisungen das Verfahren verzögert haben (<ref-ruling> E. 3c S. 195; Urteile 2C_852/2019 vom 20. November 2020 E. 5.2.1; 1C_307/2017 vom 9. Januar 2018 E. 2.2; vgl. zur insoweit identischen Rechtslage nach Art. 6 Ziff. 1 EMRK Urteil des EGMR, Grosse Kammer Satakunnan Markkinapörssi Oy and Satamedia Oy gegen Finnland vom 27. Juni 2017 §§ 210-214).
4.2.2. Die Verfahrensdauer zwischen dem Ende der Steuerperiode 2009 und der Veranlagung der Einkommenssteuer im Jahr 2013 war zwar nicht kurz. Konkrete Behandlungsfristen wurden dadurch jedoch entgegen den Beschwerdeführern nicht verletzt. In Anbetracht dessen, dass der Gesetzgeber eine Veranlagungsverjährungsfrist von fünf Jahren vorgesehen hat (vgl. Art. 47 Abs. 1 StHG; § 177 Abs. 1 StG/AG), könnte ein Zeitablauf von etwas mehr als drei Jahren ab dem Ende der Steuerperiode von vornherein höchstens bei besonders einfachen Verhältnissen eine Rechtsverzögerung bedeuten. Die Verhältnisse der Beschwerdeführer waren jedoch keineswegs besonders einfach, sondern aufgrund ihres vorübergehenden Wegzugs von einer gewissen Komplexität. Hinzu kommt, dass die Beschwerdeführer die angebliche Rechtsverzögerung für diese Zeit bereits im damaligen Rechtsmittelverfahren, welches im Jahr 2016 mit dem bundesgerichtlichen Urteil 2C_204/2016 vom 9. Dezember 2016 endete, hätten rügen können. Dass die Einkommenssteuer auf Kantons- und Gemeindeebene für das Jahr 2009 bis heute nicht rechtskräftig veranlagt wurde, liegt primär an den zahlreichen Einsprachen, Rekursen und Beschwerden im Verlauf der letzten zwölf Jahre, die zum grössten Teil von den Beschwerdeführern selbst ausgingen. Wenn die Beschwerdeführer die zeitliche Nähe der erneuten Barauszahlung der Freizügigkeitsleistung zur kurz zuvor erfolgten vollständigen Rückerstattung im Jahr 2018 mit einer Rechtsverzögerung zu rechtfertigen suchen, ist ihnen zu entgegnen, dass die Dauer zwischen dem Ende der Steuerperiode 2009 bis zur erstinstanzlichen Veranlagung im Jahr 2013 dafür nicht ursächlich war. Für die übrigen Verlängerungen des Verfahrens tragen die Beschwerdeführer zumindest eine Mitverantwortung.
4.3. Ähnliches gilt, soweit die Beschwerdeführer behaupten, die Behörden hätten sie willkürlich respektive nicht fair behandelt, indem sie zum einen mit der Veranlagung 2009 (zu) lange zugewartet hätten, was es den Beschwerdeführern verunmöglicht habe, die Steuererklärung für die Folgeperiode 2010 korrekt einzureichen, und zum anderen im Jahr 2013 zwei sich widersprechende Verfügungen erlassen hätten (vgl. Sachverhalt A.b). Abgesehen davon, dass die Beschwerdeführer auch diese angeblichen Verfehlungen der Behörden im ersten Rechtsmittelverfahren hätten geltend machen können und müssen, ist nicht ersichtlich, inwiefern sie für den Ausgang des vorliegenden Verfahrens von Bedeutung sein sollen.
4.4. Weiter beanstanden die Beschwerdeführer, es sei unfair, dass die Steuerkommission für die erste Beurteilung der Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit für das Steuerjahr 2009 vier Jahre abgewartet und diese Zeitdauer in ihrer Veranlagung im Jahr 2013 berücksichtigt habe und nun für das Jahr 2018 jedoch einen "Sofortentscheid" gefällt habe.
Auch mit dieser Rüge dringen die Beschwerdeführer nicht durch. Es ist zumindest nicht erwiesen, dass die Steuerkommission - wie die Beschwerdeführer behaupten - bewusst abgewartet hätte, um zu sehen, wie sich der Geschäftsgang der Einzelfirma entwickelt, um erst danach einen Entscheid über die selbstständige Erwerbstätigkeit zu treffen. Zudem hat das Verwaltungsgericht die Frage der Aufnahme einer selbstständigen Erwerbstätigkeit in voller Kognition für zwei Geschäftsjahre (2018 und 2019) geprüft, womit - soweit hier relevant - nicht mehr von einem "Sofortentscheid" die Rede sein kann.
4.5. Dass schliesslich das kantonale Steueramt wegen der nicht eingereichten Steuererklärung 2010 am 14. Mai 2018 ein Nachsteuerverfahren eingeleitet habe, stellt ein unechtes Novum dar, welches sich nicht aus dem vorinstanzlich festgestellten Sachverhalt ergibt (<ref-law>). Es ist nicht ersichtlich, dass diese Tatsache nicht schon vor der Vorinstanz hätte vorgebracht werden können und welche Relevanz sie für das vorliegende Verfahren haben soll. Folglich ist auch darauf nicht näher einzugehen.
4.6. Zusammenfassend liegt weder eine Verletzung von Verfahrensgrundrechten noch eine unfaire oder willkürliche Behandlung durch die streitbetroffenen Behörden vor. Die entsprechenden Rügen sind unbegründet.
5.
Materiell rügen die Beschwerdeführer sodann eine Verletzung des Periodizitätsprinzips gestützt auf Art. 15 und 16 StHG sowie §§ 58-60 StG/AG. Sie bringen hierbei zusammengefasst vor, es sei rechtswidrig, dass ein Sachverhalt, der sich im Jahr 2018 ereignet habe (die erneute Barauszahlung von Freizügigkeitsleistungen), zu Steuerfolgen für das Jahr 2009 führe. Zudem gebe die bundesgerichtliche Rechtsprechung keine Hinweise darauf, dass über die Rückerstattung hinaus weitere Voraussetzungen erfüllt sein müssten, damit eine zu Unrecht bezogene Kapitalleistung nicht als übriges Einkommen der ordentlichen Einkommenssteuer unterstellt werde.
5.1. Die Einkommens- und Vermögenssteuern werden für jede Steuerperiode festgesetzt und erhoben, wobei das Kalenderjahr als Steuerperiode gilt (§ 58 Abs. 1 und 2 StG/AG; vgl. auch Art. 15 Abs. 1 und 2 StHG). Hieraus leitet die Praxis ab, dass Einkommen und Verlust grundsätzlich in derjenigen Periode zu berücksichtigen sind, in der sie angefallen sind (Periodizitätsprinzip; Urteil 2C_603/2020 vom 11. Februar 2021 E. 5.3, in: StE 2021 B 25.6 Nr. 80; vgl. zur analogen Situation bei der Gewinnsteuer <ref-ruling> E. 6.4.4; Urteil 2C_972/2018 vom 2. Oktober 2019 E. 4.5). Entgegen den Ausführungen der Beschwerdeführer bedeutet das Periodizitätsprinzip aber nicht, dass Tatsachen, die sich erst nach der Steuerperiode ereignen, unter keinen Umständen berücksichtigt werden dürfen. Das Gesetz und die Praxis kennen nämlich verschiedene Tatbestände, die auf die Besteuerung einer bereits abgeschlossenen Steuerperiode zurückwirken und gegebenenfalls auch eine nachträgliche Änderung einer bereits rechtskräftigen Veranlagung rechtfertigen können (vgl. z.B. § 28 Abs. 2 oder § 29 Abs. 1 lit. a StG/AG). Hierzu gehört auch - zum Vorteil der Beschwerdeführer - die periodenfremde Rückerstattung einer zu Unrecht bezogenen Freizügigkeitsleistung, aufgrund derer praxisgemäss auf eine Besteuerung dieser Leistung verzichtet wird (Urteil 2C_406/2020 vom 10. Februar 2021 E. 5.2 und 5.4, in: RDAF 2021 II S. 383; 2C_204/2016 vom 9. Dezember 2016 E. 3.5, in: StE 2017 B 26.13 Nr. 35, StR 72/2017 S. 232). Umgekehrt verbietet das Periodizitätsprinzip den Steuerbehörden ebensowenig, diese praxisgemässe Entlastung nur dann zu gewähren, wenn die periodenfremde Rückerstattung effektiv dem Vorsorgezweck gedient hat.
5.2. Für ihre Auffassung, dass die Freizügigkeitsleistung unbesteuert bleiben müsse, sobald sie einmal zurückbezahlt wurde, berufen sich die Beschwerdeführer auf das Urteil 2C_406/2020 vom 10. Februar 2021 E. 5.2 (in: RDAF 2021 II S. 383). Es trifft zwar zu, dass das Bundesgericht an dieser Stelle nicht näher ausgeführt hat, ob und gegebenenfalls welchen weiteren Anforderungen die Rückerstattung gerecht werden muss. Damit war aber klarerweise keine Praxisänderung beabsichtigt, zumal im konkreten Fall ohnehin gar keine Rückerstattung stattgefunden hatte (vgl. Urteil 2C_406/2020 vom 10. Februar 2021 E. 5.4, in: RDAF 2021 II S. 383). Allerdings hat das Bundesgericht in seinem Urteil betreffend die Beschwerdeführer im Einklang mit seiner früheren Rechtsprechung unmissverständlich festgehalten, dass die Kapitalzahlung wieder dem Vorsorgezweck zugeführt werden muss, um steuerfrei zu bleiben (vgl. Urteil 2C_204/2016 vom 9. Dezember 2016 E. 3.5 und 3.6, in: StE 2017 B 26.13 Nr. 35, StR 72/2017 S. 232; vgl. auch Urteil 2C_156/2010 vom 7. Juni 2011 E. 4.3, in: ASA 81 S. 379; StE 2011 B 26.13 Nr. 27, StR 66/2011 S. 856, SVR 2012 BVG Nr. 6 S. 23). Die verkürzte Wiedergabe der bundesgerichtlichen Praxis im Urteil 2C_406/2020 vom 10. Februar 2021 ist den Beschwerdeführern daher keine Hilfe.
5.3. Nicht näher einzugehen ist auf die Ausführungen der Beschwerdeführer zur Thematik "Flexibilisierung der Vorsorge". Sie richten sich gegen eine von den Beschwerdeführern als "unhaltbare Verschwörungstheorie" bezeichnete Argumentation des Steueramts und nicht gegen die Erwägungen der Vorinstanz.
5.4. Nach dem Gesagten ist für die Beurteilung, ob eine Rückerstattung im Sinne der bundesgerichtlichen Rechtsprechung stattgefunden hat, entscheidend, ob die rückgeführten Gelder effektiv wieder der Vorsorge dienen sollten bzw. gedient haben.
5.5. Die Beschwerdeführer bringen diesbezüglich vor, dass im Zeitraum zwischen dem erstmaligen Bezug der Freizügigkeitsleistung im Jahr 2009 und der vollständigen Rückerstattung 2018 keine Zweckentfremdung des Vorsorgekapitals vorgelegen habe, weil nur ein kleiner Teil des Kapitals für die im Jahr 2009 gegründete und erfolglos gebliebene Einzelfirma verwendet wurde und der Rest gewinnbringend angelegt wurde, was die Rückzahlungen in den Jahren 2017 und 2018 überhaupt erst ermöglicht habe.
Daraus können die Beschwerdeführer nichts zu ihren Gunsten ableiten. Das Bundesgericht hat im Urteil 2C_204/2016 vom 9. Dezember 2016 bereits verbindlich festgehalten, dass die Barauszahlung von Freizügigkeitsleistungen im Jahr 2009 zu Unrecht erfolgt ist. Sie "[...] diente somit nicht der Vorsorge [...]" (E. 3.5).
5.6. Dieser erneute Bezug einer Freizügigkeitsleistung kurz nach der Rückerstattung des 2009 bezogenen Kapitals könnte folglich - wie die Vorinstanz zutreffend erkannt hat - einzig dann als mit dem Vorsorgezweck vereinbar betrachtet werden, wenn sich der Beschwerdeführer dafür auf einen Grund gemäss Art. 5 FZG stützen konnte. Streitig ist dabei namentlich, ob der Beschwerdeführer im Zusammenhang mit der D._ (vgl. Sachverhalt B.c) eine selbstständige Erwerbstätigkeit gemäss Art. 5 Abs. 1 lit. b FZG aufgenommen hat.
5.6.1. Die Vorinstanz hat die bundesgerichtliche Praxis zum Begriff der selbstständigen Erwerbstätigkeit zutreffend zusammengefasst (vgl. angefochtenes Urteil E. 4.2.1-4.2.3). Die Beschwerdeführer stellen diese Erwägungen der Vorinstanz nicht infrage. Es kann daher auf die Ausführungen der Vorinstanz verwiesen werden.
5.6.2. Die Vorinstanz hat sich in ihrer Beurteilung, ob der Beschwerdeführer 2018 eine selbstständige Erwerbstätigkeit entfaltet hatte, auf eine Reihe von Tatsachen und Indizien gestützt (u.a. blosse Vermietung und kein Handel von Liegenschaften; Deklaration der Liegenschaften als Privatvermögen im Steuerjahr 2018; fehlende Verkaufsabsicht; fehlende Plan- und Regelmässigkeit der Beratungsleistungen; Nähe zu den Beratungskunden). Es kann zwar nicht ausgeschlossen werden, dass der Beschwerdeführer den Verkauf von Liegenschaften einmal in Betracht gezogen hatte (vgl. oben E. 3.6.1). Aber eine nie in die Tat umgesetzte Verkaufsabsicht alleine liesse den Beschwerdeführer ohnehin noch nicht als gewerbsmässigen Liegenschaftenhändler erscheinen. Die übrigen Feststellungen der Vorinstanz stellen die Beschwerdeführer nicht in einer Art und Weise infrage, die dem Bundesgericht erlauben würde, davon abzuweichen (vgl. oben E. 3.1 und 3.6). Sie machen auch nicht geltend, dass die Vorinstanz den Begriff der selbstständigen Erwerbstätigkeit falsch angewendet hätte und auf der Basis ihrer Feststellungen nicht auf schlichte Vermögensverwaltung hätte schliessen dürfen. In der Tat gibt die rechtliche Einschätzung der Vorinstanz auch keinen Anlass zu Beanstandungen. Insbesondere die fehlende Plan- und Regelmässigkeit der Tätigkeit des Beschwerdeführers (bloss zwei Beratungsaufträge innert zwei Jahren und kein einziger Liegenschaftenverkauf) spricht klar gegen eine selbstständige Erwerbstätigkeit. Folglich ist nicht zu beanstanden, dass die Vorinstanz zur Auffassung gelangte, auch für die Barauszahlung im Jahr 2018 sei kein Barauszahlungsgrund gemäss Art. 5 Abs. 1 FZG gegeben gewesen.
5.7. Da sich der Beschwerdeführer kurz nach der Rückerstattung der Freizügigkeitsleistung damit erneut zu Unrecht eine Barauszahlung hat ausrichten lassen, wurde das im Jahr 2009 bezogene Kapital nicht wieder dem Vorsorgezweck zugeführt. Die Vorinstanz hat deshalb zu Recht erkannt, dass die Barauszahlung, welche der Beschwerdeführer im Jahr 2009 erhalten hat, definitiv in dieser Periode als übriges Einkommen steuerlich zu erfassen ist, ohne dass dem Beschwerdeführer erneut Gelegenheit zur Rückerstattung gegeben werden müsste. Das angefochtene Urteil erweist sich somit in allen Teilen als bundesrechtskonform.
6.
Die Beschwerde erweist sich als unbegründet und ist abzuweisen, womit auch über die - nicht näher begründeten - Anträge betreffend Kosten- und Entschädigungsfolgen in den kantonalen Verfahren entschieden ist. Bei diesem Ausgang tragen die unterliegenden Beschwerdeführer die Kosten unter solidarischer Haftung (Art. 66 Abs. 1 und 5 BGG). Das kantonale Steueramt Aargau, das in seinem amtlichen Wirkungskreis obsiegt, hat keinen Anspruch auf Parteientschädigung (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Die Kosten des bundesgerichtlichen Verfahrens von Fr. 17'000.-- werden den Beschwerdeführern als Ehegatten unter solidarischer Haftung auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Verwaltungsgericht des Kantons Aargau, 2. Kammer, und der Eidgenössischen Steuerverwaltung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 20. Januar 2022
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: F. Aubry Girardin
Der Gerichtsschreiber: Seiler