Sachverhalt:
A.
A._, geboren 1958, bezieht wegen einer Handgelenksverletzung seit 1. März 2016 eine Invalidenrente der Unfallversicherung basierend auf einem Invaliditätsgrad von 30 % (Verfügung der Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt [Suva] vom 3. Dezember 2015).
Am 10. Juni 2018 stürzte A._ beim Kirschenpflücken von einem Baum und erlitt dabei eine sensomotorisch komplette Tetraplegie. Mit Schadenmeldung vom 13. Juni 2018 teilte die B._ GmbH der Suva mit, A._ sei bei ihr seit dem 2. April 2018 als leitender Angestellter in einem Pensum von 100 % beschäftigt. Am 18. Juni 2018 forderte die Suva die B._ GmbH auf, verschiedene Unterlagen zum Arbeitsverhältnis mit A._ einzureichen, und tätigte weitere Abklärungen hinsichtlich der Versicherungsdeckung und der medizinischen Situation. Mit Verfügung vom 11. Dezember 2018 verneinte sie ihre Leistungspflicht für das gemeldete Schadenereignis, da aufgrund der vorhandenen Akten eine Tätigkeit des A._ im Zeitpunkt des Unfalls zu den auf der Schadenmeldung angegebenen Konditionen bei der B._ GmbH nicht erwiesen sei. Daran hielt die Suva auf Einsprache hin fest (Einspracheentscheid vom 24. Januar 2020).
B.
Die hiergegen erhobene Beschwerde des A._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Bern mit Urteil vom 27. April 2021 ab.
C.
Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt A._ beantragen, unter Aufhebung des angefochtenen Urteils sowie des Einspracheentscheids der Suva vom 24. Januar 2020 seien die Akten zur Erhebung des entscheidrelevanten Sachverhalts an das kantonale Gericht zurückzuweisen. Zudem ersucht er um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung.
Die vorinstanzlichen Akten wurden eingeholt. Ein Schriftenwechsel wurde nicht durchgeführt.

Erwägungen:
1.
1.1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 und 96 BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist folglich weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann sie mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen. Immerhin prüft das Bundesgericht, unter Berücksichtigung der allgemeinen Pflicht zur Begründung der Beschwerde (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1.3.2 mit Hinweisen).
1.2. Im Beschwerdeverfahren um die Zusprechung oder Verweigerung von Geldleistungen der Militär- oder Unfallversicherung ist das Bundesgericht nicht an die vorinstanzliche Feststellung des rechtserheblichen Sachverhalts gebunden (Art. 97 Abs. 2 und Art. 105 Abs. 3 BGG). Im Streit, ob für ein Unfallereignis Versicherungsdeckung besteht, kommt diese Ausnahmeregelung allerdings ungeachtet dessen, dass von der Beurteilung der Streitfrage auch Ansprüche auf Geldleistungen der obligatorischen Unfallversicherung abhängen können, nicht zur Anwendung (<ref-ruling> E. 1.2.2; nicht publ. in: <ref-ruling>, aber in: SVR 2020 UV Nr. 39 S. 155; Urteil 8C_538/2020 vom 30. April 2021 E. 3.2). Das Bundesgericht kann daher die vorinstanzliche Sachverhaltsfeststellung im vorliegenden Fall nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Verfahrensausgang entscheidend sein kann (Art. 97 Abs. 1, Art. 105 Abs. 2 BGG).
2.
Streitig ist, ob die Vorinstanz Bundesrecht verletzte, indem sie mit angefochtenem Urteil die von der Suva mangels Versicherungsdeckung verfügte und mit Einspracheentscheid vom 24. Januar 2020 bestätigte Verneinung einer Leistungspflicht hinsichtlich des Ereignisses vom 10. Juni 2018 schützte.
3.
3.1. Das kantonale Gericht hat die massgebenden Grundlagen zum unfallversicherungsrechtlichen Arbeitnehmerbegriff (<ref-law>; vgl. <ref-ruling> E. 4; <ref-ruling>; <ref-ruling>) zutreffend wiedergegeben. Darauf wird verwiesen.
3.2. Zu wiederholen ist, dass der Sozialversicherungsprozess vom Untersuchungsgrundsatz beherrscht ist. Danach hat das Gericht von Amtes wegen für die richtige und vollständige Feststellung des rechtserheblichen Sachverhaltes zu sorgen. Die Verwaltung als verfügende Instanz und - im Beschwerdefall - das Gericht dürfen eine Tatsache nur dann als bewiesen annehmen, wenn sie von ihrem Bestehen überzeugt sind. Im Sozialversicherungsrecht hat das Gericht seinen Entscheid, sofern das Gesetz nicht etwas Abweichendes vorsieht, nach dem Beweisgrad der überwiegenden Wahrscheinlichkeit zu fällen. Die blosse Möglichkeit eines bestimmten Sachverhalts genügt den Beweisanforderungen nicht. Der Richter und die Richterin haben vielmehr jener Sachverhaltsdarstellung zu folgen, die sie von allen möglichen Geschehensabläufen als die wahrscheinlichste würdigen (<ref-ruling> E. 3.2; <ref-ruling> E. 6 mit Hinweisen).
4.
4.1. Wie bereits die Suva in ihrer Verfügung vom 11. Dezember 2018 zeigte auch das kantonale Gericht anhand der von der B._ GmbH eingereichten Akten diverse, gegen ein Anstellungsverhältnis sprechende Inkonsistenzen auf. Die Unterschriften des Beschwerdeführers auf dem Arbeitsvertrag vom 30. März 2018 und den sechs Lohnvorschussquittungen aus den Monaten April und Mai 2018 stimmten exakt überein und seien offensichtlich kopiert. Mit Blick auf die weiteren Umstände ging die Vorinstanz deshalb von einem fingierten Arbeitsvertrag aus. So könnten die Lohnvorschussquittungen bereits aufgrund der jeweils exakt gleichen Unterschrift keinen Lohnfluss zwischen der B._ GmbH und dem Beschwerdeführer beweisen. Unglaubwürdig sei des Weiteren, dass bereits im Verlauf der Monate April und Mai 2018 bekannt gewesen sein solle, dass der angeblich im Stundenlohn angestellte Beschwerdeführer Ende Monat jeweils exakt 120 Stunden gearbeitet haben würde. Für diese Stundenanzahl habe er gemäss der Lohnvorschussquittungen jeweils Lohnvorschüsse erhalten. In Bezug auf die geltend gemachten Arbeitsstunden verwies das kantonale Gericht auf die von der Suva in der Verfügung vom 11. Dezember 2018 aufgezeigten Widersprüche und nachträglichen Korrekturen in den eingereichten Stundenrapporten. Die Lohndeklarationen für das Jahr 2018 gegenüber der Ausgleichskasse Solothurn und der Suva, die Steuererklärung 2018 sowie die Anmeldung des Beschwerdeführers bei der Swiss Life AG zur beruflichen Vorsorge durch die B._ GmbH seien erst nach dem Unfall vom 10. Juni 2018 erstellt worden und erlaubten deshalb keine Rückschlüsse bezüglich des Bestehens eines Arbeitsverhältnisses. Als aktenwidrig erkannte die Vorinstanz zudem die in der Replik vom 30. April 2020 aufgestellte Behauptung des Beschwerdeführers, der Suva das Arbeitsverhältnis mit der B._ GmbH bereits Wochen vor seinem Unfall über einen Revisionsfragebogen mitgeteilt zu haben. Die aktenkundige E-Mail, mit welcher der Sohn des Beschwerdeführers den Revisionsfragebogen der Suva übermittelt habe, datiere vom 12. Juli 2018. Diesbezüglich entging der Vorinstanz auch nicht, dass dem mit der Replik als Beleg eingereichten Revisionsfragebogen die dritte Seite fehlte. Dieser - bereits in den Akten der Suva enthaltenen - Seite entnahm sie sodann einen Verweis auf eine beiliegende Lohnabrechnung vom 31. Mai 2018, womit der Behauptung in der Replik ebenfalls der Boden entzogen sei. Gestützt auf diese Ungereimtheiten und Widersprüche gelangte die Vorinstanz zum Schluss, der Beschwerdeführer sei zum Zeitpunkt des Unfalls vom 10. Juni 2018 mit überwiegender Wahrscheinlichkeit nicht in einem Anstellungsverhältnis mit der B._ GmbH gestanden und dementsprechend nicht über diese Arbeitgeberin bei der Beschwerdegegnerin versichert gewesen.
Ferner stellte das kantonale Gericht fest, der Beschwerdeführer sei bei der C._ GmbH bis zum 10. August 2018 Gesellschafter und Geschäftsführer mit Einzelunterschrift gewesen. Die C._ GmbH habe jedoch trotz mehrfacher Aufforderung durch die Suva die notwendigen Unterlagen zum Nachweis der Geschäftstätigkeit nicht übermittelt. Die Suva habe infolge Verletzung der Mitwirkungspflicht zu Recht anhand der Akten auf Nichtaufnahme der Geschäftstätigkeit geschlossen und auf eine Erfassung des Betriebes und damit auf die Gewährung des Unfallschutzes verzichtet. Auch bei der C._ GmbH sei eine Arbeitstätigkeit und damit eine Versicherungsdeckung des Beschwerdeführers im Unfallzeitpunkt somit nicht nachgewiesen.
4.2. Zu diesen Feststellungen und Schlussfolgerungen gelangte das kantonale Gericht in einlässlicher Würdigung der Aktenlage. Die von der Suva und der Vorinstanz aufgezeigten diversen Ungereimtheiten werden vom Beschwerdeführer letztinstanzlich denn auch nicht bestritten. Auch gegen die Verneinung der Versicherungsdeckung über die C._ GmbH erhebt er keine Einwände. Soweit er das Bestehen eines Arbeitsverhältnisses mit der B._ GmbH damit begründet, im April und Mai 2018 nicht als selbstständig Erwerbender auf verschiedenen Baustellen tätig gewesen zu sein, vermag er nicht durchzudringen. Dieses Vorbringen erschöpft sich in appellatorischer Kritik am angefochtenen Urteil, worauf nicht weiter einzugehen ist (vgl. <ref-ruling> E. 4.2), zumal es die vorinstanzlichen Feststellungen auch sonst weder als offensichtlich unrichtig noch als bundesrechtswidrig erscheinen liesse. Gleiches gilt für die nicht weiter substanziierte Rüge, das kantonale Gericht habe weder die Kriterien betreffend Arbeitnehmereigenschaft zusammengetragen noch eine Würdigung der gesamten Umstände vorgenommen.
4.3. Sodann macht der Beschwerdeführer einzig geltend, die Vorinstanz habe den Untersuchungsgrundsatz und den Anspruch auf rechtliches Gehör verletzt, indem sie ihn selber nicht persönlich angehört und auf eine Befragung dreier Bauherrschaften, welche Kunden der B._ GmbH seien, verzichtet habe.
4.3.1. Nicht durchzudringen vermag der Beschwerdeführer mit der Rüge, er hätte persönlich angehört werden müssen, weil er aufgrund seiner unfallbedingten körperlichen Beeinträchtigungen und der mangelnden Deutschkenntnisse den massgeblichen Sachverhalt nicht schriftlich zu den Akten habe reichen können. Am 28. September 2018 fand im Schweizer Paraplegiker-Zentrum das Erstgespräch zwischen dem Case Manager der Suva und dem Beschwerdeführer in Anwesenheit von dessen Ehefrau und dessen Sohn sowie einer Sozialberaterin statt. Gemäss dem entsprechenden Protokoll schilderte der Beschwerdeführer seinen beruflichen Werdegang, wobei sowohl er als auch sein Sohn als Inhaber der B._ GmbH sich zu den ersten, von der Suva festgestellten Ungereimtheiten äusserten. Seit dem 10. Oktober 2018 - und damit vor Erlass der Verfügung vom 11. Dezember 2018 - wird er sodann von wechselnden Anwälten rechtskundig vertreten. Rechtsanwältin Sarah-Maria Kaisser nahm denn auch vor Erlass der Verfügung vom 11. Dezember 2018 gegenüber der Suva mit zwei Eingaben Stellung. Welche relevanten Sachverhaltsumstände der Beschwerdeführer nach dem Gesagten nicht hätte vorbringen können, wird von ihm nicht dargetan. Eine Verletzung des Anspruchs auf rechtliches Gehör ist in diesem Zusammenhang somit zu verneinen.
4.3.2. Hinsichtlich der beantragten Zeugenbefragungen hielt die Vorinstanz fest, die drei Bauherrschaften hätten mit Bestätigungen vom 23. Januar 2019 angegeben, den Beschwerdeführer bei der Renovierung ihrer Häuser persönlich gesehen zu haben. Es möge zutreffen, dass die Bauherrschaften den Beschwerdeführer auf den jeweiligen Baustellen angetroffen hätten und er dort gearbeitet habe. Von einer Befragung seien hinsichtlich der Frage nach der Versicherungsdeckung des Beschwerdeführers jedoch keine neuen Erkenntnisse zu erwarten. Aufgrund des exakt gleichen Schriftbildes und des praktisch gleich lautenden Inhalts der drei Bestätigungen seien diese mit überwiegender Wahrscheinlichkeit von derselben Person erstellt und den Zeugen lediglich zur Unterschrift vorgelegt worden. Für die Zeugen dürfte aufgrund der möglicherweise involvierten Unternehmen und der verwandtschaftlichen Verhältnisse ihrer Gesellschafter überdies nicht durchschaubar gewesen sein, ob der Beschwerdeführer als Angestellter oder in anderer Funktion auf den Baustellen war. Unabhängig davon, ob er auf den Baustellen angetroffen worden sei, könne der Beschwerdeführer ein Arbeitsverhältnis mit der B._ GmbH somit nicht nachweisen oder mit echtzeitlichen Unterlagen belegen.
Der Beschwerdeführer hält dem entgegen, mit den drei Schriftstücken seien der Suva zunächst die Namen der Bauherrschaften für eine detaillierte Nachfrage bekannt gegeben worden. Es könne nicht im Ernst behauptet werden, dass sechs Personen ein Papier für den Beschwerdeführer ohne Prüfung des Wahrheitsgehaltes unterzeichnen würden. Die Bauherrschaften könnten zudem über den genauen Ablauf der Renovationen Auskunft geben. Sie hätten die Aufgabenteilung zwischen dem Beschwerdeführer als Bauleiter vor Ort und dem Sohn als Geschäftsführer selber erlebt und könnten bestätigen, dass der Beschwerdeführer während der Bauzeit täglich auf der Baustelle gewesen sei, mit ihnen ein Bauproblem besprochen, die eingesetzten Handwerker organisiert und überwacht und auch im Bedarfsfall selber Hand angelegt habe, soweit ihm dies mit seiner rechten Hand möglich gewesen sei.
Mit diesen Vorbringen vermag der Beschwerdeführer nicht durchzudringen. In diesem Zusammenhang ist vorab darauf hinzuweisen, dass keine Verletzung des rechtlichen Gehörs vorliegt, wenn eine Behörde auf die Abnahme beantragter Beweismittel verzichtet, weil sie auf Grund der bereits abgenommenen Beweise ihre Überzeugung gebildet hat und ohne Willkür in vorweggenommener (antizipierter) Beweiswürdigung annehmen kann, dass ihre Überzeugung durch weitere Beweiserhebungen nicht geändert würde (vgl. <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 5.3 mit Hinweisen). Es mag zutreffen, dass die vom Beschwerdeführer angerufenen Zeugen dessen Anwesenheit respektive dessen Tätigkeit auf den Baustellen hätten bestätigen können. Rückschlüsse auf das Bestehen eines Arbeitsverhältnisses mit der B._ GmbH könnten daraus aber nicht ohne Weiteres gezogen werden. Sodann ist auch nicht ersichtlich, inwiefern die Zeugen die vorinstanzlich festgestellten - und vom Beschwerdeführer nicht mehr bestrittenen - Ungereimtheiten hätten auflösen können. Namentlich vermöchten sie weder den gefälschten Arbeitsvertrag noch die gefälschten sechs Lohnvorschussquittungen aus den Monaten April und Mai 2018 zu erklären. Nachdem die Vorinstanz anhand der Akten ein Arbeitsverhältnis zwischen dem Beschwerdeführer und der B._ GmbH einlässlich verneinte, durfte sie willkürfrei auf die beantragten Beweiserhebungen verzichten. Damit verstiess die Vorinstanz weder gegen den Untersuchungsgrundsatz (<ref-law>) noch gegen die Ansprüche auf rechtliches Gehör (<ref-law>). Folglich hat es beim angefochtenen Urteil sein Bewenden.
5.
Die Gerichtskosten werden dem unterliegenden Beschwerdeführer auferlegt (<ref-law>). Gemäss <ref-law> wird einer Partei die unentgeltliche Rechtspflege nur gewährt, wenn sie bedürftig ist und ihr Rechtsbegehren nicht aussichtslos erscheint (zum Erfordernis der Nichtaussichtslosigkeit auch bei der unentgeltlichen Verbeiständung: Urteil 8C_258/2009 vom 24. August 2009 E. 7 mit Hinweisen). Dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege kann zufolge Aussichtslosigkeit der Beschwerde (vgl. <ref-ruling> E. 5.1; Urteil 8C_154/2021 vom 11. Mai 2021 E. 5; je mit Hinweisen) nicht entsprochen werden.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3.
Die Gerichtskosten von Fr. 800.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht des Kantons Bern und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 27. August 2021
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Maillard
Der Gerichtsschreiber: Walther