Sachverhalt:
A.
Der 1958 geborene A._, Gesellschafter und Vorsitzender der Geschäftsführung der B._ GmbH, bezog wegen der Folgen eines erlittenen Schleudertraumas der Halswirbelsäule ab 1. April 2003 Rentenleistungen der Unfall- und der Invalidenversicherung (Verfügung vom 25. April 2003). Im Rahmen einer Rentenrevision von Amtes wegen im Jahre 2008 klärte die IV-Stelle des Kantons Zürich aufgrund eines Hinweises der Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt (Suva) die medizinische und berufliche Situation vertieft ab und ordnete im März 2009 eine Observation von A._ an. Dies führte zur Sistierung der Invalidenrente am 19. November 2009 und zur Einreichung einer Strafanzeige gegen A._ am 5. Januar 2010. Gestützt auf das überdies veranlasste Gutachten des Medizinischen Zentrums Römerhof (MZR) vom 9. Mai 2011 sprach ihm die IV-Stelle in Aufhebung der bisherigen Rentenleistungen unter dem Titel der prozessualen Revision vom 1. Februar bis 31. Dezember 1997, vom 1. September 1999 bis 31. Mai 2000 und vom 27. Februar bis 7. April 2001 eine halbe Rente zu. Ferner hob sie die bisher vom 1. Januar 1998 bis 1. September 1999, vom 1. Juni 2000 bis 27. Februar 2001 und ab 7. April 2001 zugesprochenen Renten auf (Verfügung vom 9. September 2011). Sie forderte zudem verfügungsweise am 16. November 2011 zu viel ausgerichtete Rentenbetreffnisse in der Höhe von Fr. 596'283.- zurück. Die gegen beide Verfügungen erhobenen Beschwerden hiess das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich nach Vereinigung der Verfahren teilweise gut, indem es in Abänderung der Verfügung vom 9. September 2011 die Rentenleistungen rückwirkend per 1. Juni 2001 aufhob und in Abänderung der Verfügung vom 16. November 2011 den Rückerstattungsanspruch auf Fr. 524'713.- festsetzte. Im Übrigen wies es die Beschwerden ab (Urteil vom 30. Mai 2014). Das Bundesgericht wies die hiergegen geführte Beschwerde mit Urteil 8C_626/2014 vom 6. Januar 2015 a b.
Mit Verfügung vom 28. Juli 2011 hatte die Suva ihrerseits zuvor die bisher ausgerichtete Invalidenrente rückwirkend auf den 1. August 2006 aufgehoben, verbunden mit einer Rückforderung von Fr. 108'702.30. In der Folge nahm die Suva das zwischenzeitlich sistierte Einspracheverfahren wieder auf und hielt an der Rückforderung mit Einspracheentscheid vom 19. März 2020 fest.
B.
Die gegen den Einspracheentscheid vom 19. März 2020 erhobene Beschwerde wies das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich mit Urteil vom 7. Juni 2021 ab.
C.
A._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen mit den Rechtsbegehren, es seien das angefochtene Urteil aufzuheben und ihm über den 1. Februar 2010 hinaus, bis mindestens 31. August 2011, die Rentenleistungen von insgesamt mindestens Fr. 51'756.- (zuzüglich Zins zu 5 % ab mittlerem Verfall) zuzusprechen. Es sei festzustellen, dass kein direkter Rückforderungsanspruch bestehe.
Es wurde kein Schriftenwechsel durchgeführt.

Erwägungen:
1.
1.1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 und 96 BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Es ist folglich weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen und es kann sie mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen. Immerhin prüft das Bundesgericht, unter Berücksichtigung der allgemeinen Pflicht zur Begründung der Beschwerde (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern die rechtlichen Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1.3.2 mit Hinweisen).
1.2. Im Beschwerdeverfahren um die Zusprechung oder Verweigerung von Geldleistungen der Militär- oder Unfallversicherung ist das Bundesgericht nicht an die vorinstanzliche Feststellung des rechtserheblichen Sachverhalts gebunden (Art. 97 Abs. 2 und Art. 105 Abs. 3 BGG).
2.
2.1. Streitig und zu prüfen ist, ob die Vorinstanz Bundesrecht verletzte, indem sie den Einspracheentscheid vom 19. März 2020 bestätigte, mit welchem in Aufhebung der ab 1. August 2006 ausgerichteten Invalidenrente unrechtmässig bezogene Rentenleistungen in der Höhe von Fr. 108'702.30 zurückgefordert wurden.
2.2. Die Vorinstanz hat die Grundlagen bezüglich der Pflicht zur Rückerstattung unrechtmässig bezogener Leistungen (<ref-law>; vgl. <ref-ruling> E. 2.3.1, 318 E. 5.2 in fine, 129 V 110 E. 1.1), der dabei zu berücksichtigenden Verwirkungsfristen (<ref-law>; <ref-ruling> E. 2.1) sowie der Voraussetzungen für eine prozessuale Revision (<ref-law>) zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen.
3.
Die Vorinstanz erwog, der Beschwerdeführer könne aus dem Umstand, dass der Beschwerdegegnerin im Zeitpunkt der Rentenzusprache Informationen zur beruflich-erwerblichen Seite der Invaliditätsbemessung vorgelegen hätten, nichts zu seinen Gunsten ableiten. Diese Unterlagen beträfen allesamt eine Zeitspanne vor der Rentenzusprache. Ferner habe der Beschwerdeführer am 31. August 2001 anlässlich eines protokollierten Gesprächs mit der Beschwerdegegnerin behauptet, nicht erwerbstätig bzw. arbeitsunfähig zu sein. Er gehe zwar täglich ins Geschäft, um ein bis zwei Telefongespräche zu führen, die Post zu öffnen und sich mit dem Mitinhaber der Garage zu besprechen oder sich mit Vertretern zu unterhalten. Eine eigentliche Leistung erbringe er jedoch nicht. Die Vorinstanz hielt weiter fest, gegenüber dem Kreisarzt habe der Beschwerdeführer am 20. Dezember 2002 angegeben, seine Kinder in die Schule zu bringen, die Post seiner Firma abzuholen und manchmal mit Kunden zu sprechen; lange Gespräche seien allerdings eine Tortur für ihn. Sitzen könne er nur einige Minuten. Bei einem Gespräch mit der Beschwerdegegnerin vom 12. März 2003 bezüglich des Fallabschlusses sei festgehalten worden, in der bisherigen Tätigkeit bestehe keine Arbeitsfähigkeit mehr. Dementsprechend sei die Beschwerdegegnerin bei der Rentenzusprache von keiner beruflichen Tätigkeit bei vollständiger Arbeitsunfähigkeit des Beschwerdeführers ausgegangen. Erst durch die Erkenntnisse der Observation und die Eingeständnisse des Beschwerdeführers gegenüber der IV-Stelle am 5. November 2009 sowie durch die Ergebnisse der daraufhin erfolgten medizinischen Begutachtung am MZR seien erhebliche neue Tatsachen im Sinne von <ref-law> zu Tage getreten. Was die Rechtzeitigkeit der prozessualen Revision betreffe, könne erst die medizinische Beurteilung der Observationsergebnisse sichere Kenntnis des relevanten Sachverhalts liefern. Das Bundesgericht habe im Urteil 8C_626/2014 in E. 3.1 (vgl. Sachverhalt lit. A) erkannt, dass die 90-tägige Frist zur prozessualen Revision erst nach Eingang des MZR-Gutachtens vom 9. Mai 2011 am 12. Mai 2011, allenfalls nach medizinischer Überprüfung durch den RAD (bzw. hier durch den Kreisarzt), zu laufen begonnen habe. Diese Frist sei im vorliegenden Verfahren somit durch die Verfügung der Beschwerdegegnerin vom 28. Juli 2011 gewahrt. Eine Einschränkung der Arbeitsfähigkeit im Umfang von mindestens 10 %, wie der Beschwerdeführer geltend mache, ergebe sich aus den gutachterlichen Darlegungen gemäss MZR-Gutachten nicht. Danach sei er spätestens seit April 2009 (Zeitpunkt der Observation) vollständig arbeitsfähig als selbstständiger Automechaniker und Geschäftsführer. Selbst wenn ein gesundheitlicher Schaden vorliegen würde, habe sich dieser jedenfalls nicht erwerblich ausgewirkt, wie dies letztinstanzlich auch das Bundesgericht erkannt habe (bereits zitiertes Urteil 8C_626/2014 E. 4.3). Die Rentenleistungen seien demnach zu Recht per 1. August 2006 aufgehoben worden. Die Rückerstattungsvoraussetzungen nach <ref-law> seien erfüllt.
4.
Die Vorinstanz hat bundesrechtskonform die Observationsergebnisse sowie sämtliche Akten, die darauf Bezug nehmen - insbesondere das MZR-Gutachten, worin, wie bereits erwähnt, eine vollständige Arbeitsfähigkeit als Automechaniker und Geschäftsführer festgehalten wurde - in die Beweiswürdigung miteinbezogen (vgl. <ref-ruling> E. 5.1). Fest steht, dass der Beschwerdeführer gegenüber der Beschwerdegegnerin am 24. November 2000 erklärte, nicht arbeitsfähig zu sein. Auch anlässlich der kreisärztlichen Untersuchung am 20. Dezember 2002 (Bericht vom 23. Dezember 2002) schilderte er Beschwerden und Leistungseinschränkungen, die klar widersprüchlich sind zu seiner verbliebenen Tätigkeit in der B._ GmbH (vgl. Urteil 8C_626/2014 E. 3.2f.). Nicht stichhaltig ist insbesondere der Einwand, der Beschwerdegegnerin seien die tatsächlichen betrieblichen Verhältnisse der B._ GmbH bereits bei der Rentenzusprache im April 2003 bekannt gewesen. Wie die Vorinstanz feststellte, beschlagen die der Beschwerdegegnerin dannzumal vorliegenden Angaben zu den Geschäftsergebnissen der B._ GmbH einen Zeitraum vor Zusprache der Invalidenrente am 25. April 2003. Der Beschwerdeführer bestreitet sodann nicht, am 31. August 2001 gegenüber der Beschwerdegegnerin angegeben zu haben, seit Mai 2000 vollständig arbeitsunfähig zu sein. Weshalb die Vorinstanz damit die Beweise "willkürlich gewürdigt" und die Begründungspflicht verletzt haben soll, ist nicht ersichtlich. Sie durfte als erhebliche neue Tatsachen im Sinne von <ref-law> werten, dass der Beschwerdeführer, entgegen seinen mehrfachen Schilderungen im Rahmen des Unfall- wie des Invalidenversicherungsverfahrens, seit längerer Zeit in erheblichem Umfang in der B._ GmbH tätig (ist) und damit im hier interessierenden Zeitraum in der Lage war, mit seiner selbstständigen Erwerbstätigkeit ein rentenausschliessendes Erwerbseinkommen zu erzielen. Damit liegt auch nicht bloss eine - prozessualrevisionsrechtlich unbeachtliche - andere Bewertung des seinerzeitigen Leistungsvermögens vor, wie der Beschwerdeführer einwendet. Bereits im Urteil 8C_626/2014 E. 4.3 wurde überdies festgehalten, was der Beschwerdeführer auszublenden scheint, dass weder ein Umsatzrückgang noch ein finanzieller Mehraufwand durch seine Behinderungen und Einschränkungen entstanden sind. Er konnte, wie das Bundesgericht im soeben zitierten Urteil erwog, weiterhin uneingeschränkt als Geschäftsführer tätig sein, sodass sich der geltend gemachte Gesundheitsschaden offensichtlich nicht erwerblich ausgewirkt hatte, indem sich kein entsprechender Niederschlag der behaupteten Arbeitsunfähigkeit als Automechaniker im Jahresumsatz und auf den Gewinn der Gesellschaft finden liess. Ebenso wenig ist ferner plausibilisiert, dass die 90-tätige relative Frist zur prozessualen Revision nicht eingehalten wurde, nachdem das MZR-Gutachten am 12. Mai 2011 erging und die rentenaufhebende Verfügung am 28. Juli 2011 erlassen wurde. Ins Leere zielt ebenso der Einwand in der Beschwerde, es sei nicht ersichtlich, welche finanzielle Veränderung vor oder nach der rentenzusprechenden Verfügung vom 25. April 2003 meldepflichtig gewesen wäre. Soweit der Beschwerdeführer damit vorbringen will, es liege keine Veränderung in erwerblicher Hinsicht vor, ist ihm entgegenzuhalten, dass die Vorinstanz nicht die Voraussetzungen einer nachträglichen Anpassung aufgrund veränderter Verhältnisse im Sinne einer materiellen Revision nach <ref-law> bejahte, sondern von einer ursprünglichen Unrichtigkeit der Verfügung vom 25. April 2003 ausging, wie sie die prozessuale Revision nach <ref-law> verlangt. Dies hält, wie soeben dargelegt, vor Bundesrecht stand.
Nachdem die erstatteten Leistungen somit unrechtmässig bezogen wurden, ist nicht erkennbar, weshalb die Vorinstanz den allgemeinen Grundsatz der Verhältnismässigkeit verletzt haben soll, indem sie in Anwendung von <ref-law> die Rückforderung der zu Unrecht ausgerichteten Leistungen bestätigte. Weder ist ihr Vorgehen damit willkürlich noch rechtsmissbräuchlich. Wie die Vorinstanz bereits zutreffend darlegte, ändert sodann der Einwand des Beschwerdeführers, die Beschwerdegegnerin habe Regressleistungen vom zuständigen Haftpflichtversicherer in der Höhe von Fr. 2'272'905.05 erhalten, nichts am Ergebnis. Entgegen seiner Rechtsauffassung sind diese Leistungen der Beschwerdegegnerin nicht anzurechnen, weshalb ein allfälliger Rückerstattungsanspruch dadurch auch nicht getilgt ist. Die den Streitgegenstand des vorinstanzlichen Verfahrens bildenden Rentenanspruch sowie Bestand und Höhe der Rückerstattungsforderung hängen nicht von einer Regressforderung gegenüber einem Dritten ab, sondern umgekehrt. Im vorliegenden Verfahren zu beurteilen ist allein das Rechtsverhältnis zwischen den Parteien. Welche Folgerungen sich aus der revisionsweisen Rentenaufhebung auf den Regressanspruch der Beschwerdegegnerin ergeben, ist hier nicht zu beurteilen (vgl. Urteile 8C_120/2013 vom 11. September 2013 E 4.2; 9C_998/2010 vom 8. März 2011 E. 3.3.2). Nicht stichhaltig ist schliesslich der Einwand des Beschwerdeführers, es fehle an einer gesetzlichen Grundlage für die Rückerstattung, da die materiellen Bestimmungen des ATSG, so auch dessen Art. 25, bei In-Kraft-Treten des ATSG am 1. Januar 2003 auf laufende Leistungen nicht anwendbar seien. Die Rückforderungsverfügung vom 28. Juli 2011 bzw. der sie bestätigende Einspracheentscheid vom 19. März 2020 sind nach In-Kraft-Treten des ATSG ergangen. Die Rückerstattung betrifft mit Verfügung vom 25. April 2003 ab 1. April 2003 ausgerichtete Rentenleistungen. Unter diesen Umständen ist <ref-law> ohne Weiteres anwendbar, wobei ansonsten die bis Ende 2002 geltende Rückerstattungsordnung gemäss <ref-law> anwendbar gewesen wäre. Nach dem Gesagten hält das angefochtene Urteil vor Bundesrecht stand.
5.
Der unterliegende Beschwerdeführer trägt die Gerichtskosten (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 800.- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 25. Oktober 2021
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Maillard
Die Gerichtsschreiberin: Polla