Sachverhalt:
A.
Mit Beschluss vom 21. März 2016 setzte der Gemeinderat der Stadt Uster den öffentlichen Gestaltungsplan "Spital Uster", bestehend aus den Vorschriften zum Gestaltungsplan vom 11. September 2015 sowie dem Situationsplan 1:500, dem Querschnitt und der Schnitte 1:500 vom 11. September 2015, fest und unterstellte diesen der freiwilligen Urnenabstimmung. Die Stimmberechtigten der Stadt Uster stimmten der Festsetzung des Gestaltungsplans am 5. Juni 2016 mit 80,61 % Ja-Stimmen zu. Mit Verfügung vom 15. Dezember 2016 genehmigte die Baudirektion des Kantons Zürich die Festsetzung des Gestaltungsplans.
B.
Mit Eingabe vom 10. Februar 2017 erhoben A._, B._, C._, D._ und E._ Rekurs und Gemeindebeschwerde gegen die Festsetzung des öffentlichen Gestaltungsplans Spital Uster durch den Gemeinderat vom 21. März 2016, die Gemeindeabstimmung vom 5. Juni 2016 und die Genehmigung durch die Baudirektion vom 15. Dezember 2016 und beantragten deren Aufhebung. Das Baurekursgericht des Kantons Zürich wies den Rekurs und die Gemeindebeschwerde mit Entscheid vom 5. Juni 2019 ab, soweit es darauf eintrat.
Am 7. Juli 2019 reichten A._, B._, C._, D._ und E._ Beschwerde an das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich ein. Mit Urteil vom 1. April 2020 wies dieses die Beschwerde ab, soweit es darauf eintrat.
C.
Dagegen erheben A._, B._, C._, D._ und E._ mit Eingabe vom 10. Juni 2020 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten beim Bundesgericht. Sie beantragen, die Festsetzung des öffentlichen Gestaltungsplans "Spital Uster" und sinngemäss auch das Urteil des Verwaltungsgerichts vom 1. April 2020 aufzuheben.
Das Verwaltungsgericht, das Amt für Raumentwicklung des Kantons Zürich sowie der Gemeinderat der Stadt Uster beantragen, die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Die Baudirektion beantragt die Abweisung der Beschwerde.
D.
Am 10. September 2020 reichte das hierzu eingeladene Bundesamt für Raumentwicklung (ARE) dem Bundesgericht seine Vernehmlassung ein. Es beantragte, auch das Bundesamt für Kultur (BAK) zur Vernehmlassung einzuladen. Auf entsprechende Einladung hin liess sich dieses mit Eingabe vom 4. Dezember 2020 vernehmen. Die beiden Vernehmlassungen wurden den Verfahrensbeteiligten zugestellt. In der hierauf eingegangenen Stellungnahme halten die Beschwerdeführer an ihren Anträgen fest. Die Gemeinde Uster hat auf weitere Äusserungen verzichtet.

Erwägungen:
1.
1.1. Beim angefochtenen Urteil handelt es sich um einen kantonal letztinstanzlichen Entscheid (<ref-law>), der eine öffentlich-rechtliche Angelegenheit im Sinne von <ref-law> betrifft. Ein Ausschlussgrund nach <ref-law> liegt nicht vor.
Die Beschwerdeführer C._, D._ und E._ sind Eigentümer von Liegenschaften an der unmittelbar nordöstlich entlang des Gestaltungsplangebiets verlaufenden Wagerenstrasse. Sie haben am vorinstanzlichen Verfahren teilgenommen und als Adressaten des angefochtenen Entscheids ein schutzwürdiges Interesse an dessen Aufhebung, weshalb sie zur Beschwerde berechtigt sind (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.3). Die Beschwerdeführer A._ und B._ haben während des vorinstanzlichen Verfahrens ihre Liegenschaft an derselben Strasse verkauft und sind weggezogen. Ihr aktuelles Rechtsschutzinteresse beschränkt sich auf die Kostenverteilung im vorinstanzlichen Verfahren. Auf die rechtzeitig erhobene Beschwerde (<ref-law>) ist einzutreten.
1.2. Mit der Beschwerde an das Bundesgericht kann insbesondere die Verletzung von Bundes- und Völkerrecht gerügt werden (vgl. Art. 95 lit. a und b BGG). Hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten gilt eine qualifizierte Rügepflicht. Das Bundesgericht prüft solche Rügen, wenn sie in der Beschwerde präzise vorgebracht und begründet worden sind (<ref-law>). Auf ungenügend begründete Rügen und bloss allgemein gehaltene, appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt es nicht ein (zum Ganzen <ref-ruling> E. 1.3 mit Hinweisen).
2.
Gemäss <ref-law> haben die Parteien Anspruch auf rechtliches Gehör. Verlangt wird, dass die Behörde die Vorbringen des vom Entscheid in seiner Rechtsstellung Betroffenen tatsächlich hört, prüft und in der Entscheidfindung berücksichtigt (<ref-ruling> E. 5.2). Die Behörde ist verpflichtet, ihren Entscheid zu begründen. Dabei ist es nicht erforderlich, dass sie sich mit allen Parteistandpunkten einlässlich auseinandersetzt und jedes einzelne Vorbringen ausdrücklich widerlegt. Vielmehr kann sie sich auf die für den Entscheid wesentlichen Punkte beschränken (<ref-ruling> E. 5.1 mit Hinweisen).
Der Anspruch auf rechtliches Gehör ist formeller Natur. Wurde der Anspruch verletzt, ist die Beschwerde ungeachtet ihrer Begründetheit gutzuheissen und der angefochtene Entscheid aufzuheben (<ref-ruling>E. 5.3 mit Hinweis).
3.
Die Beschwerdeführer machen im Wesentlichen geltend, dass die für die Ausarbeitung des angefochtenen öffentlichen Gestaltungsplans "Spital Uster" notwendige Interessenabwägung in Verletzung von Art. 3 der Raumplanungsverordnung vom 28. Juni 2000 (RPV; SR 700.1), soweit eine solche überhaupt stattgefunden habe, ungenügend bzw. fehlerhaft war. Die Vorinstanz habe ihre diesbezüglichen Rügen nicht rechtsgenüglich behandelt und damit ihr rechtliches Gehör (<ref-law>) verletzt.
3.1. Die Beschwerdeführer bemängeln die Dimensionen und die Lage und Anordnung der geplanten Gebäude, welche etwa keine Durchsicht zulassen würden. Die bisher geltende Regelung habe sie als Nachbarn vor solchen an der Baulinie platzierten, langen und hohen Gebäuden geschützt; der strittige öffentliche Gestaltungsplan habe diesen Schutz nun aufgehoben. Dabei seien ihre diesbezüglichen Einwände zu keinem Zeitpunkt der Planung berücksichtigt worden. Der rechtliche Rahmen der Planung sei zudem von Beginn weg unklar beziehungsweise falsch gewesen. Konkret bringen die Beschwerdeführer vor, dass während des gesamten Architekturwettbewerbs (Ausschreibung, Projekterarbeitung durch die Teilnehmer und Jurierung) und bei der anschliessenden Erarbeitung des öffentlichen Gestaltungsplans alle Beteiligten nachweislich von einer Gebäudehöhe von 25 Metern auf der Baulinie gemäss Regelbauweise (als welche die Sonderbauvorschriften betrachtet wurden) ausgegangen seien, was nicht korrekt sei. Beziehe sich nun die Beschwerdegegnerin, wie sie es tue, auf die Sonderbauvorschriften als geltende Grundordnung (weil sie der irrigen Auffassung sei, die Sonderbauvorschriften enthielten keine Geschosszahlbeschränkung, weshalb 25 Meter hohe Gebäude möglich seien), dann müsse sie auch die Mehrlängenzuschläge erwähnen, welche eben solche Gebäuderiegel, wie sie die Beschwerdegegnerin als "Grundordnungsprojekt" im Planungsbericht darstelle, verunmöglichten. Zur Rechtsfehlerhaftigkeit der Interessenabwägung führt nach Auffassung der Beschwerdeführer der pauschale Verweis darauf, die Interessenabwägung habe im Rahmen der Ortsplanung (mit Bezeichnung einer Zone für öffentliche Bauten und Anlagen) und der Festsetzung der Sonderbauvorschriften "Wageren" 1986 stattgefunden - ganz unabhängig davon, dass die Beschwerdegegnerin die Revision der Sonderbauvorschriften im Jahre 1994 zudem unterschlagen habe.
3.2. Die Interessenabwägung soll aus dem Planungsbericht hervorgehen, wie die Beschwerdegegnerin zutreffend ausführt, wobei sie ergänzt, dass die aus dem Architekturwettbewerb hervorgegangenen Richtprojekte "Bebauung" sowie "Umgebung" als Richtlinien dienen würden und ebenfalls Teil der Interessenabwägung seien.
3.3.
3.3.1. Gemäss Art. 3 Abs. 1 und Abs. 2 lit. b RPG haben die mit Planungsaufgaben betrauten Behörden unter anderem den Grundsatz zu beachten, wonach sich Siedlungen, Bauten und Anlagen in die Landschaft einordnen sollen. Im Rahmen der Nutzungsplanung sind die in Betracht fallenden öffentlichen und privaten Interessen zu erfassen und im Hinblick auf die anzustrebende räumliche Entwicklung im Licht der Ziele und Grundsätze der Raumplanung gegeneinander abzuwägen (Art. 1 und 3 RPG; Art. 2 und 3 RPV). Gestützt auf <ref-law> nehmen die Behörden bei der Genehmigung der Nutzungsplanung und entsprechend auch bei einer Sondernutzungsplanung demnach eine umfassende Interessenabwägung vor (<ref-ruling> E. 3.2 mit Hinweisen). Für die Nutzungsplanung präzisiert <ref-law> die Anforderungen an die Entscheidbegründung (vgl. AEMISEGGER/KISSLING, in: Aemisegger u.a. [Hrsg.], Praxiskommentar RPG: Nutzungsplanung, 2016, Vorbemerkungen zur Nutzungsplanung, Rz. 20 f.).
Die Anforderungen an einen erläuternden Bericht zu einem Gestaltungsplan werden auch in der Checkliste vom April 2015 für den Erläuternden Bericht nach <ref-law> des kantonalen Amts für Raumentwicklung im ersten Absatz erwähnt : "Zentral ist es, fundierte Interessenabwägungen zu formulieren (vgl. <ref-law>). [Worauf <ref-law> wörtlich wiedergegeben wird.]" Im Merkblatt vom November 2012 zum Gestaltungsplan, von der gleichen Behörde, wird auf S. 4 unter dem Titel "Bericht nach <ref-law>" und dem Untertitel "Erläuterungen zu den Planungsinhalten" u.a. angeführt: "Die Abweichungen zur bestehenden Grundordnung müssen aufgeführt werden." Unter dem Untertitel "Interessenabwägung" steht: "Allfällige lnteressenskonflikte sind aufzuzeigen und gegeneinander abzu wägen. Die Gewichtung ist nachvollziehbar zu begründen."
3.3.2. Die relative Gewichtung der potenziell widerstreitenden Interessen ist jedoch weitgehend eine Ermessensfrage, in welche das Bundesgericht nur eingreifen kann, wenn das Planungsermessen entweder über- bzw. unterschritten oder willkürlich ausgeübt worden ist. Das Bundesgericht auferlegt sich insbesondere Zurückhaltung, soweit die Beurteilung von einer Würdigung der örtlichen Verhältnisse abhängt, wie namentlich bei der Überprüfung von Raumplänen (Art. 2 Abs. 3 RPG; <ref-ruling> E. 4.2.1; <ref-ruling> E. 3.1; <ref-ruling> E. 3a und 5a; Urteil des Bundesgerichts 1C_270/2019 vom 27. Februar 2020 E. 3.2; je mit Hinweisen).
Da eine sachgerechte Anfechtung und Überprüfung von Ermessensentscheiden nur möglich ist, wenn die zuständige Instanz die Gründe für ihren Entscheid darlegt, sind nach der bundesgerichtlichen Rechtsprechung umso strengere Anforderungen an die Begründung zu stellen, je grösser der Ermessensspielraum ist, welcher der Behörde eingeräumt wird, und je vielfältiger die tatsächlichen Voraussetzungen sind, die bei der Betätigung des Ermessens zu berücksichtigen sind (<ref-ruling> E. 3.6; <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 2b; <ref-ruling> E. 5g; je mit Hinweisen). Diese Begründungsanforderungen dienen darüber hinaus der Selbstkontrolle der Behörde; sie sollen dazu beitragen, die Entscheidfindung offenzulegen, und zu verhindern, dass sich die Behörde von unsachlichen Erwägungen leiten lässt (BGE <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 2b; je mit Hinweisen).
3.4. Gemäss § 83 Abs. 1 des Planungs- und Baugesetzes des Kantons Zürich vom 7. September 1975 (PBG/ZH; LS 700.1) werden mit Gestaltungsplänen für bestimmt umgrenzte Gebiete Zahl, Lage, äussere Abmessungen sowie die Nutzweise und Zweckbestimmung der Bauten bindend festgelegt, wobei von den Bestimmungen über die Regelbauweise und von den kantonalen Mindestabständen abgewichen werden darf. Die geltend gemachte Verletzung von <ref-law> betrifft insbesondere die Lage und die äusseren Abmessungen der durch den Gestaltungsplan ermöglichten Bauten, womit Kernpunkte eines Gestaltungsplans betroffen sind. Die Rüge, dass sowohl öffentliche als auch private Interessen weder ermittelt noch berücksichtigt und die Interessenabwägung im Hinblick auf die Festlegung des Gestaltungsplans damit rechtlich ungenügend war, betrifft zudem den Kern der Interessenabwägung. Die behauptete Falschdarstellung der rechtlichen Lage stellt die Möglichkeit einer rechtsgenüglichen Interessenabwägung grundsätzlich infrage.
3.4.1. Eine rechtsgenügliche, umfassende Interessenabwägung unter Einschluss der Interessen der Anwohnerschaft findet sich entgegen der Ansicht der Vorinstanz und der Beschwerdegegnerin im Planungsbericht nicht. Nur folgende Aussagen zur Dimensionierung und Platzierung der geplanten Gebäude sind darin enthalten:
"Die Spitalanlage Uster überzeugt in ihrer Ausrichtung auch heute noch. Der geplante Neubau betont diese Qualitäten und stärkt sie. Er wendet sich dem bestehenden Hauptgebäude in leichter Drehung zu und fasst mit ihm zusammen den Spitalpark.
Der Neubau übernimmt die Struktur des bestehenden Baus, die den Kontrast von räumlicher Nähe und Weite - Konzentration und Grosszügigkeit - betont, und entwickelt sie konsequent weiter: So treten vor die kompakten, um einen Innenhof angeordneten Untersuchungs- und Behandlungsbereiche parkseitig die Pflegetrakte mit den Patientenzimmern. Vo[n] jedem Bett lässt sich die weite Aussicht geniessen - auf den umgebenden Park, das Schloss Uster und die Alpen."
Der Aussenbezug bleibt einseitig, die Interessen der Anwohnerschaft werden nicht erwähnt. Auch die übrigen Ausführungen zur Dimensionierung und Platzierung der geplanten Gebäude wirken, als gäbe es keine angrenzende, überbaute Quartierstruktur, die es zu berücksichtigen gälte. Einzig die Ausführungen in Bezug auf den Schattenwurf nehmen die angrenzenden Häuser in den Blick, um festzustellen, dass keine wesentliche Beeinträchtigung durch Schattenwurf im Sinne von § 284 PBG/ZH und § 30 der Allgemeinen Bauverordnung des Kantons Zürich vom 22. Juni 1977 (ABV/ZH; LS 700.2) vorliege. Eine eigentliche Berücksichtigung der Interessen der Anwohnerschaft bei der Dimensionierung und Platzierung der Gebäude ist nicht zu erkennen. Daran ändert auch nichts, dass sich der Planungsbericht, wie die Vorinstanz bemerkt, mit den Rahmenbedingungen für den Ausbau des Rehabilitationsangebots auseinandersetzt, mit dem Mobilitätskonzept, mit den Anforderungen an die Parkierung, mit der Architektur, dem Verkehr, dem Freiraum und der Umwelt. Von einer Interessenabwägung kann auch nicht aufgrund von Art. 8 der Gestaltungsplanvorschriften abgesehen werden, welcher vorsieht, dass "Bauten, Anlagen, Umschwung und Terrainveränderungen [...] für sich und in ihrem Zusammenhang mit der baulichen und landschaftlichen Umgebung so zu gestalten [sind], dass eine besonders gute Gesamtwirkung erreicht wird", denn dabei handelt es sich lediglich um eine abstrakte, von einem konkreten Bauprojekt losgelöste Aussage. Ebenfalls nichts daran zu ändern vermag das Argument, dass sämtliche privaten Einwendungen im Bericht zu den Einwendungen beantwortet worden seien und über den öffentlichen Gestaltungsplan eine Urnenabstimmung durchgeführt worden sei.
3.4.2. Auch aus dem angefochtenen Entscheid und den übrigen Akten ist nicht ersichtlich, dass vorliegend eine umfassende Interessenabwägung vorgenommen wurde. Vielmehr scheint sich die Vorinstanz damit zu begnügen, dass öffentliche Interessen an der Spitalerweiterung gemäss dem öffentlichen Gestaltungsplan "erwogen" worden seien. Weiter stellt sich die Vorinstanz offenbar auf den Standpunkt, es genüge im Lichte von <ref-law>, wenn das Abwägungsergebnis "im Einklang mit den Planungsgrundsätzen, dem übergeordneten Recht, der übergeordneten Planung sowie nicht offensichtlich unangemessen und unzweckmässig" sei. Die Behörden scheinen allgemein davon ausgegangen zu sein, dass es vorliegend nicht notwendig gewesen sei, eine umfassende Interessenabwägung vorzunehmen. So ist im "Öffentliche[n] Gestaltungsplan "Spital", Uster, Bericht zu den Einwendungen" vom 11. September 2015 zum Begehren Nr. 24 zu lesen, die Interessenabwägung gemäss <ref-law> sei bereits im Rahmen der Revision der Ortsplanung mit der Bezeichnung der Zone für öffentliche Bauten und Anlagen sowie den Sonderbauvorschriften für das Gebiet Wageren erfolgt - was Planungen betrifft, die bereits lange zurückliegen (dazu hinten E. 3.4.4). Ähnlich argumentiert das Baurekursgericht:
"Selbstredend haben in den letzten Jahrzehnten verschiedene Interessenabwägungen bereits im Rahmen der Festsetzung bzw. Revision der Nutzungsplanung (BZO) samt Sondernutzungsplanung (SBV Wageren) stattgefunden. Diese sind im vorliegenden Fall insofern von Bedeutung, als sie offenkundig die Grundlage für das heute bestehende Spital bildeten. Aus der von den Rekurrierenden eingehend recherchierten Entstehungsgeschichte der heutigen Grundnutzungsordnung samt SBV Wageren lässt sich indes nicht nachvollziehbar ableiten, inwiefern es dem hier massgeblichen Gestaltungsplan daselbst an einer Interessenabwägung fehlen sollte. Das Ergebnis der legislatorischen Arbeit der letzten Jahrzehnte ist selbstredend in die heute geltende Grundnutzungsordnung (BZO, SBV Wageren samt dem besonders thematisierten Art. 3 betreffend Mehrlängenzuschläge) eingeflossen. Diese Grundnutzungsordnung ist als gegeben hinzunehmen und nachfolgend nur - aber immerhin - insofern von Relevanz, als sich im Lichte des BGE Rüti die Frage nach der Zulässigkeit der mit dem Gestaltungsplan ermöglichten Abweichungen von ihr stellt."
Das Verwaltungsgericht stützt diese Argumentation des Baurekursgerichts.
3.4.3. Die vorinstanzlichen Ausführungen scheinen eher auf die Zulässigkeit des Gestaltungsplans im Lichte von § 83 und 84 PBG/ZH ausgerichtet zu sein als auf die von den Beschwerdeführern bestrittene Rechtmässigkeit der Interessenabwägung nach <ref-law>. So verlangt § 84 PBG/ZH für die Festsetzung eines öffentlichen Gestaltungsplans bloss, dass "daran ein wesentliches öffentliches Interesse besteht". Bei der von <ref-law> geforderten Interessenabwägung geht es demgegenüber entgegen der Ansicht des Baurekursgerichts nicht um die Definition des äusseren Rahmens, in welchem ein Gestaltungsplan noch zulässig ist, sondern um eine umfassende Abwägung aller in Betracht fallenden öffentlichen und privaten Interessen (vorne E. 3.3.1). Selbst wenn das öffentliche Interesse am Gestaltungsplan unbestritten ist und dieser in einer Volksabstimmung klar angenommen wurde, reicht es daher entgegen der Ansicht des Verwaltungsgerichts nicht aus, das öffentliche Interesse im Rahmen der Interessenabwägung zu "erwägen". Abzuwägen sind vielmehr sämtliche relevanten, für und wider den öffentlichen Gestaltungsplan "Spital Uster" sprechenden öffentlichen und privaten Interessen. Dabei genügt es entgegen der Ansicht des Verwaltungsgerichts ebenfalls nicht, allein das Abwägungsergebnis zu beurteilen. Gerade bei der von offenen Normen geprägten Nutzungsplanung wirkt die Interessenabwägung selbst rechtsbildend. Zur Überprüfung der Richtigkeit des Entscheidungsinhalts ist daher grundsätzlich die Interessenabwägung, die zu dieser Entscheidung geführt hat, massgeblich einzubeziehen. Dies bedingt, dass die zuständige Behörde die wesentlichen Schritte ihrer Interessenabwägung (Ermittlung, Beurteilung und Optimierung der Interessen) offenlegt (<ref-law>; Urteil des Bundesgerichts 1C_100/ 2020 vom 28. Juni 2021 E. 4.2.4; PIERRE TSCHANNEN, in: Aemisegger/ Moor/Ruch/Tschannen: Praxiskommentar RPG, Richt- und Sachplanung, Interessenabwägung, 2019, N. 34 f. zu Art. 3 RPG; vgl. vorne E. 3.3.2).
3.4.4. Soweit die Behörden und Vorinstanzen auf "in den letzten Jahrzehnten" vorgenommene Interessenabwägungen verweisen, die in die geltende Grundnutzungsordnung "eingeflossen" seien, entbindet sie dies nicht von der Pflicht, die vorgesehene, konkrete Gestaltung einer umfassenden Interessenabwägung nach <ref-law> zu unterziehen. Verweisungen auf Interessenabwägungen, die im Rahmen früherer Festlegungen vorgenommen wurden, sind zwar nicht von vornherein unzulässig. Es bedarf jedoch wenigstens einer Auseinandersetzung mit der Frage, inwiefern die damaligen Annahmen im Zeitpunkt der Beurteilung noch zutreffen und den streitigen öffentlichen Gestaltungsplan zu stützen vermögen, zumal die mutmasslichen Interessenabwägungen vorliegend im Jahre 1994 oder gar 1986 und damit vor geraumer Zeit vorgenommen worden sein sollen. Eine solche Auseinandersetzung wurde vorliegend unterlassen.
3.4.5. Mit einem Gestaltungsplan wird eine städtebaulich, architektonisch und wohnhygienisch einwandfreie Gesamtüberbauung angestrebt und zu diesem Zweck eine Spezialbauordnung aufgestellt. Gemäss § 83 Abs. 1 PBG/ZH darf mit diesem Instrument von den Bestimmungen über die Regelbauweise (und von den kantonalen Mindestabständen) abgewichen werden. Die Anforderungen und das Ausmass der zulässigen Abweichungen von der Grundnutzungsordnung mit einem Gestaltungsplan werden im kantonalen Recht nicht näher umschrieben. Gleichwohl dürfen die Abweichungen nicht dazu führen, dass die planerisch und demokratisch abgestützte Grundordnung ihres Sinngehalts entleert würde (zum Ganzen <ref-ruling> E. 5.2 mit Hinweisen; Urteil des Bundesgerichts 1C_200/2018 vom 20. März 2019 E. 4.3).
Bei der Festlegung eines Gestaltungsplans ist daher zu ermitteln, inwieweit dieser von der Grundordnung abweicht. So ist im erläuternden Bericht zum Gestaltungsplan darzulegen, wie sich die Rechtslage durch dessen Inkraftsetzung im Vergleich zur geltenden Grundordnung ändern wird (vgl. vorne E. 3.3.1). Die Interessenabwägung nach <ref-law> hat im Hinblick auf diese Abweichung von der Grundordnung zu erfolgen. Die Anforderungen hängen dabei von ebendieser Abweichung ab. Je grösser die Abweichung, umso höher sind die Anforderungen an deren Begründung (vgl. vorne E. 3.3.2). Selbst wenn die Interessenabwägung in Bezug auf die Grundnutzung noch aktuell und damit rechtsgenüglich wäre (vgl. E. 3.4.4), müsste die Abweichung des Gestaltungsplans von der Grundordnung somit ihre Stütze in einer umfassenden Interessenabwägung finden. Die ausführlichen Vorbringen der Beschwerdeführer über die bisherige Grundnutzung und der mit dem öffentlichen Gestaltungsplan herbeigeführten Abweichungen sind daher relevant. Es ist nicht nachvollziehbar, weshalb die Vorinstanz darauf nicht eingeht, zumal sie sich ausdrücklich auf die von den Beschwerdeführern bestrittene Auslegung der bisher geltenden Rechtslage stützt, um zu begründen, dass eine Interessenabwägung bereits bei der Festlegung der Sonderbauvorschriften Wageren vorgenommen worden sei. Vor diesem Hintergrund darf die Vorinstanz etwa die Mehrlängenzuschläge gemäss Art. 3 Abs. 2 der Sonderbauvorschriften nicht mit dem Argument ausser Acht lassen, dass diese im Planungsprozess nie Thema gewesen seien und davon auszugehen sei, dass bekannt war, dass diese Vorschrift mit dem Gestaltungsplan keine Anwendung mehr finden würde.
Inwieweit der angefochtene Gestaltungsplan von der bestehenden Grundordnung samt Sonderbauvorschriften abweicht, geht weder aus dem Planungsbericht noch aus dem angefochtenen Entscheid hervor. Es fehlt daher bereits an einer korrekten Erfassung der Grundordnung und der mit dem Gestaltungsplan beabsichtigten Abweichung von dieser. So gingen die Behörden von Beginn weg (bereits beim Projektwettbewerb) davon aus, dass die geltende Grundordnung mit den Sonderbauvorschriften Wageren die kommunal grösstmögliche Freiheit für den Bau neuer Gebäude zuliess.
Die Beschwerdeführer haben dies von Beginn weg bestritten und ihre Einwendungen im Laufe der Verfahren mit zahlreichen Dokumenten belegt. Sie machen zusammengefasst geltend, dass die maximal zulässige Gebäudehöhe bisher - seit 1984 - 18 m betrug, wogegen die Behörden durchwegs von 25 m ausgegangen seien. Zudem weisen sie darauf hin, dass auch noch Mehrlängenzuschläge gegolten hätten, welche sie als Nachbarn vor Riegelbauten (wie die geplante) geschützt hätten. Konkret argumentieren sie, dass sich die maximal zulässige Gebäudehöhe auf dem Spitalgelände aus der Kombination der Regelungen der kommunalen Bau- und Zonenordnung, der kommunalen Sonderbauvorschriften Wageren und des PBG/ZH ergebe. Im Jahr 1984, als die Sonderbauvorschriften Wageren festgesetzt wurden, bzw. im Jahr 1986, als diese durch den Regierungsrat genehmigt wurden, sei die maximale Geschosszahl gegenüber der damaligen Zone W3, in welcher sich das Spitalgelände befand, durch die Sonderbauvorschriften zwar gegenüber der kommunalen Bau- und Zonenordnung "nach oben offen" reglementiert gewesen. Das PBG/ZH habe die Geschosszahl in Uster als halbstädtisches Gebiet damals aber auf fünf beschränkt. Mit der Revision der Sonderbauvorschriften Wageren im Jahr 1994 und der vorgängigen Revision des PBG/ZH im Jahr 1992 habe sich das Zusammenspiel der kommunalen und kantonalen Regelungen zur Bestimmung der maximalen Gebäudehöhe geändert. Das PBG/ZH habe neu auch in Uster maximale Gebäudehöhen von 25 m zugelassen. Mit den geltenden Sonderbauvorschriften wären damit aufgrund der kantonalen Gesetzgebung neu 25 m hohe Bauten auf dem Spitalgelände möglich geworden. Das habe der Gemeinderat aber ausdrücklich nicht gewollt, weshalb die Sonderbauvorschriften Wageren 1994 revidiert wurden und die maximale Geschosszahl an jene der Zone für öffentliche Bauten (maximal fünf Geschosse) angebunden worden seien. Das Spitalgelände selber sei zwischenzeitlich von einer Zone W3 in eine Zone für öffentliche Bauten umgezont worden. Diese Situation gelte auch heute noch.
Dieser gut dokumentierten Darstellung der Rechtslage setzen die Behörden und die Vorinstanzen keine abweichende Darstellung gegenüber. Vielmehr scheint die Vorinstanz der Darstellung der bisherigen Rechtslage - und damit auch der Abweichung des Gestaltungsplans von dieser - keine weitere Bedeutung zuzumessen. Angesichts der plausibel gemachten, wesentlichen Abweichung von der Grundordnung vereitelt der Umstand, dass unterlassen wurde, die Abweichung des Gestaltungsplans von der Grundnutzungsordnung darzustellen, geradezu eine seriöse Interessenabwägung. Die wiederholt seitens der Behörden und Gerichte vertretene Ansicht, dass eine umfassende Interessenabwägung nicht oder nicht mehr vorgenommen werden müsse (vgl. vorne E. 3.4.1-3.4.4), dürfte eng damit zusammenhängen.
3.5. Das Fehlen einer rechtsgenüglichen, umfassenden Interessenabwägung zeigt sich auch in Bezug auf die Rüge der Beschwerdeführer, dass das ISOS bei der Planung nicht berücksichtigt worden sei.
3.5.1. Die Stadt Uster ist seit dem 1. Oktober 1981 als verstädtertes Dorf im Bundesinventar der schützenswerten Ortsbilder der Schweiz von nationaler Bedeutung ISOS aufgenommen (vgl. Anhang 1 der Verordnung vom 13. November 2019 über das Bundesinventar der schützenswerten Ortsbilder der Schweiz [VISOS; SR 451.12]). Beim ISOS handelt es sich um ein Inventar von Objekten von nationaler Bedeutung im Sinne von Art. 5 Abs. 1 des Bundesgesetzes vom 1. Juli 1966 über den Natur- und Heimatschutz (NHG; SR 451). Durch die Aufnahme eines Objektes von nationaler Bedeutung in ein Inventar des Bundes wird dargetan, dass es in besonderem Masse die ungeschmälerte Erhaltung, jedenfalls aber die grösstmögliche Schonung verdient (<ref-law>). Diese Schutzbestimmung gilt indes, wie <ref-law> festhält, lediglich bei der Erfüllung von Bundesaufgaben in unmittelbarer Weise. Den Behörden kommt bei der Festlegung eines Gestaltungsplans ein weiter Gestaltungsspielraum zu. Im Rahmen dieses Gestaltungsspielraumes sind auch die Aspekte des Ortsbildschutzes gemäss der Grundnutzungsordnung zu beachten und die Schutzanliegen des ISOS in die Interessenabwägung einzubeziehen (<ref-ruling> E. 4.3; <ref-ruling> E. 5.2 mit Hinweisen; vgl. die ausdrückliche Berücksichtigungspflicht in <ref-law> bzw. Art. 4a der vorher geltenden gleichnamigen Verordnung vom 9. September 1981 [AS 1981 1680 und AS 2010 1593, 1597]).
Das NHG enthält keine förmlichen Anforderungen, wie den Anliegen des ISOS Rechnung zu tragen ist (<ref-ruling> E. 3). In materieller Hinsicht bedeutet eine hinreichende Berücksichtigung des ISOS, dass die einzelnen Einträge zu beachten und gegen allfällige entgegenstehende Interessen wie etwa das Bedürfnis nach Wohnraum und den Grundsatz der inneren Verdichtung (Art. 1 Abs. 2 lit. a bis und Art. 3 Abs. 3 lit. a bis RPG) abzuwägen sind. Dabei genügt es nicht, wenn die ISOS-Einträge nur wiederholt werden; vielmehr müssen sie ernsthaft in die Überlegungen einbezogen werden. Auch reicht es nicht aus, die entgegenstehenden Interessen bloss generell anzurufen, sondern es muss geprüft werden, welches Gewicht ihnen unter den jeweiligen konkreten Umständen zukommt (zum Ganzen Urteil des Bundesgerichts 1C_100/20 21 vom 21. Juni 2021 E. 3 mit Hinweis).
3.5.2. Das vom vorliegenden Fall betroffene Spitalareal befindet sich im rechtsgültigen ISOS (Eidgenössisches Departement des Innern EDI, Bundesamt für Kultur [Hrsg.]: Bundesinventar der schützenswerten Ortsbilder der Schweiz ISOS, Kanton Zürich, Band 2, Oberland, Winter 2014/2015, S. 193-228) in der Umgebungszone XII: "Bebauung am Hang des Rehbüels". Die Umgebungszone XII umgreift "Wohnhäuser, Mehrfamilienhaussiedlungen" sowie "verschiedene Spital- und Heimareale, vor allem aus der zweiten Hälfte des 20. Jh.". Das Spitalareal ist darin als Hinweis 0.0.14 vermerkt und wird als "mehrteiliger Komplex mit markantem Flügel von 1933 und sechsgeschossigem Flachdachtrakt der 1960er-Jahre [mit] spätere[n] Erweiterungen" beschrieben. Es enthält unter anderem das "ehemalige Absonderungshaus mit Walmdach von 1920". Die Umgebungszone XII weist gemäss Bundesinventar eine gewisse Bedeutung für das Ortsbild von Uster auf. Ihr wurde das Erhaltungsziel "b" zugewiesen, d.h. das ISOS empfiehlt, die Eigenschaften, die für die angrenzenden Ortsbildteile wesentlich sind, zu erhalten. Wie das Bundesamt für Kultur (BAK) in seiner Vernehmlassung ausführt, entsprechen gemäss ISOS-Methode die Hinweise wertneutralen Bezeichnungen für Sachverhalte oder Elemente, die einer Lokalisierung im Ort bedürfen.
3.5.3. Aufgrund der Akten haben das Bundesamt für Kultur (BAK) wie - prima vista - bereits das Bundesamt für Raumentwicklung (ARE) festgestellt, dass im vorliegenden Fall keine Auseinandersetzung mit den Interessen des Ortsbildschutzes im Sinne des ISOS stattgefunden hat. Im Rahmen der Vorkonsultation zum öffentlichen Gestaltungsplan "Spital Uster" begrüsste zwar das Amt für Raumentwicklung des Kantons Zürich in seiner Stellungnahme vom 9. Juli 2015 ausdrücklich "die aus Sicht Ortsbild und Städtebau sehr sorgfältige und umsichtige Vorgehensweise bei der Erweiterung des Spitals". Diese Aussage werde, wie das Bundesamt für Kultur festhält, jedoch nicht weiter detailliert. Auch aus dem Planungsbericht gehe nicht hervor, dass eine Auseinandersetzung mit den Anliegen des ISOS stattgefunden habe. Das Bundesamt für Kultur (BAK) zieht die Feststellung der Vorinstanz in Zweifel, mit dem Ziel des Erreichens einer besonders guten Gesamtwirkung gemäss Art. 8 der Gestaltungsplanvorschriften werde den Interessen des ISOS genügend Rechnung getragen. Auch der Umstand, dass das Areal im ISOS bereits als Spitalareal erfasst sei, ergebe nicht zwingend, dass die durch das ISOS verkörperten öffentlichen Interessen sachgerecht berücksichtigt worden seien.
3.5.4. Eine fehlende (rechtsgenügliche) Berücksichtigung des ISOS im Rahmen der Nutzungsplanung kann auch nicht durch eine nachträgliche Prüfung der Frage ersetzt werden, ob das Ergebnis der Planung haltbar wäre, wenn das ISOS berücksichtigt worden wäre (vorne E. 3.4.3; Urteil des Bundesgerichts 1C_100/2020 vom 28. Juni 2021 E. 4.2.4). Mangels einer in den wesentlichen Zügen erkennbaren rechtsgenüglichen Interessenabwägung ist es auch nicht ausschlaggebend, dass es sich nach Dafürhalten des Bundesamts für Kultur im konkreten Fall um einen leichten Eingriff ins Ortsbild handelt. Bei den durch das ISOS verkörperten öffentlichen Interessen handelt es sich um weitere Interessen, deren Berücksichtigung in einer von <ref-law> verlangten umfassenden Interessenabwägung vorliegend fehlt.
3.6. Wie bereits verschiedentlich erwähnt, setzt sich die Vorinstanz mit den Vorbringen der Beschwerdeführer ungenügend auseinander. So geht sie nicht darauf ein, dass vorliegend namentlich die privaten Interessen bei der vorgeschriebenen Interessenabwägung nach <ref-law> nicht bzw. nicht genügend ermittelt und berücksichtigt worden seien (vorne E. 3.4). Trotz entsprechender, ausführlich begründeter Rügen befasst sich die Vorinstanz zudem nicht mit der Rechtslage vor Inkrafttreten des angefochtenen öffentlichen Gestaltungsplans und der mit dem angefochtenen Gestaltungsplan einhergehenden Abweichung davon; dies obwohl die Interessenabwägung zur Festsetzung eines Gestaltungsplans voraussetzen würde, dass die ins Auge gefasste Rechtsänderung offengelegt wird (vorne E. 3.4.5). Die Vorinstanz hält die zahlreichen Hinweise darauf, dass im ganzen Verfahren auf unzutreffende rechtliche Rahmenbedingungen abgestützt worden sei, für "in keiner Weise nachvollziehbar". Ihr wiederholter Hinweis darauf, dass ansonsten sämtliche mit der Sache befassten Experten, das kantonale Amt für Raumentwicklung, die Parlamentarier der Stadt Uster und die Stimmberechtigten von falschen Grundlagen ausgegangen sein müssten, ist unbehelflich. Auch der Hinweis darauf, dass die Beschwerdeführer selbst davon ausgingen, die maximal zulässige Gebäudehöhe sei mit den Rechtsänderungen in den Jahren 1986 und 1994 nicht geändert worden, taugt nicht als Begründung dafür, dass sie rechtlich nicht von Bedeutung seien. Dies ist insbesondere vor dem Hintergrund unhaltbar, dass die Beschwerdeführer geltend machen, die maximale Gebäudehöhe habe seit 1986 bei 18 m gelegen; die Behörden seien jedoch durchgehend von 25 m ausgegangen. Angesichts dieser Umstände erscheint es als zweifelhaft, dass der Anspruch der Beschwerdeführer auf rechtliches Gehör (vgl. vorne E. 2) gewahrt wurde. Angesichts der Verletzung von <ref-law> ist dies jedoch nicht weiter zu prüfen.
4.
Es erübrigt sich daher auch, auf die weiteren Rügen einzugehen. Die Beschwerde erweist sich als begründet und ist gutzuheissen. Das angefochtene Urteil des Verwaltungsgerichts vom 1. April 2020 und der öffentliche Gestaltungsplan "Spital Uster" vom 11. September 2015 sind aufzuheben. Aufgrund des Devolutiveffekts fällt damit auch der Genehmigungsentscheid der Baudirektion des Kantons Zürich vom 15. Dezember 2016 dahin. Das Verwaltungsgericht wird die Kosten und Entschädigungen der vorinstanzlichen Verfahren neu zu verlegen haben (Art. 67 und Art. 68 Abs. 5 BGG).
Bei diesem Ausgang des Verfahrens sind keine Gerichtskosten zu erheben (Art. 66 Abs. 1 und 4 BGG). Den nicht anwaltlich vertretenen Beschwerdeführern, die keinen ausserordentlichen Aufwand geltend machen oder nachweisen können, ist praxisgemäss keine Parteientschädigung auszurichten (vgl. Art. 68 Abs. 1 und 2 BGG; <ref-ruling> E. 4).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird gutgeheissen. Das Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich vom 1. April 2020 und der öffentliche Gestaltungsplan "Spital Uster" vom 11. September 2015 werden aufgehoben.
2.
Die Sache wird zur Neuregelung der Kosten- und Entschädigungsfolgen des kantonalen Verfahrens an das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich zurückgewiesen.
3.
Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
4.
Es wird keine Parteientschädigung zugesprochen.
5.
Dieses Urteil wird den Beschwerdeführern, dem Gemeinderat der Stadt Uster, der Baudirektion des Kantons Zürich, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich, 3. Abteilung, 3. Kammer, dem Bundesamt für Kultur und dem Bundesamt für Raumentwicklung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 22. März 2022
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kneubühler
Der Gerichtsschreiber: Bisaz