Faits :
A.
A.a. La société B._ Sàrl, qui a pour but l'exploitation d'une entreprise générale dans le domaine du bâtiment, a été inscrite au registre de commerce le 10 septembre 2012. Sa seule associée était la société C._ SA, société fiduciaire possédant l'entier du capital social. Le gérant était A._ (ci-après: l'assuré), né en 1962.
Le 8 avril 2015, B._ Sàrl, par le biais du prénommé, a souscrit une police d'assurance-accidents obligatoire auprès d'AXA Assurances SA (ci après: AXA) en faveur de ses deux employés, dont l'assuré.
A.b. Le 13 décembre 2017, une déclaration d'accident a été adressée à AXA, selon laquelle l'assuré s'était fracturé la jambe le 4 décembre 2017 après avoir glissé et chuté; depuis cette date, il était en incapacité de travail; son salaire de base en tant que directeur était de 10'000 fr. par mois. AXA a pris en charge le cas et a alloué des indemnités journalières sur la base du revenu déclaré.
Après avoir examiné de manière plus approfondie la situation économique de l'assuré AXA a informé celui-ci, par courrier du 25 mars 2018, qu'à partir du 1er avril 2019, elle cesserait tout versement dans l'attente de recevoir tous les documents requis. Le 28 mai 2019, lors d'une rencontre avec l'assuré et son conseil, elle a expliqué qu'au regard des documents reçus et des explications données par l'intéressé, elle estimait que ce dernier avait un statut d'indépendant, qu'il n'était donc pas couvert par l'assurance-accidents obligatoire et qu'au surplus, son salaire mensuel de 10'000 fr. n'était pas prouvé.
A.c. Par décision du 30 juillet 2019, confirmée sur opposition le 21 janvier 2020, AXA a nié tout droit aux prestations d'assurance et a réclamé à l'assuré la restitution d'un montant de 150'611 fr. 05 (soit 126'249 fr. 45 d'indemnités journalières et 24'361 fr. 60 de frais de traitement) correspondant aux prestations qu'elle estimait avoir versées à tort.
B.
Par arrêt du 19 août 2021, la Chambre des assurances sociales de la Cour de justice du canton de Genève a rejeté le recours formé par l'assuré contre la décision sur opposition du 21 janvier 2020.
C.
A._ interjette un recours en matière de droit public contre cet arrêt, en concluant principalement à sa réforme en ce sens qu'AXA soit condamnée à reprendre le versement des indemnités journalières avec effet rétroactif au 1er avril 2019. À titre subsidiaire, il conclut à l'annulation de l'arrêt attaqué et au renvoi de la cause à la juridiction précédente pour nouvelle décision.
AXA conclut au rejet du recours, tandis que l'Office fédéral de la santé publique a renoncé à présenter des déterminations.

Considérant en droit :
1.
Le recours est dirigé contre un arrêt final (<ref-law>) rendu en matière de droit public (<ref-law>) par une autorité cantonale de dernière instance (art. 86 al. 1 let. d LTF). Il a été déposé dans le délai (<ref-law>) et la forme (<ref-law>) prévus par la loi. Il est donc recevable.
2.
2.1. Le recours en matière de droit public peut être formé pour violation du droit au sens des art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106. al. 1 LTF) et n'est donc pas limité ni par les arguments soulevés dans le recours, ni par la motivation retenue par l'autorité précédente (<ref-ruling> consid. 1 et les références). Cependant, compte tenu de l'exigence de motivation contenue à l'art. 42 al. 1 et 2 LTF, sous peine d'irrecevabilité (<ref-law>), le Tribunal fédéral n'examine en principe que les griefs invoqués, sauf en cas d'erreurs juridiques manifestes (<ref-ruling> consid. 4.2; <ref-ruling> consid. 1.2 et les références).
2.2. Dans une procédure de recours qui porte sur l'octroi ou le refus de prestations en espèces de l'assurance-accidents, le Tribunal fédéral n'est pas lié par l'état de fait constaté par la juridiction précédente (art. 97 al. 2 et art. 105 al. 3 LTF). La restitution de prestations indues tombe aussi dans le champ d'application de cette exception (arrêt 8C_648/2020 du 4 mars 2021 consid. 1.2 avec renvoi aux arrêts 8C_113/2012 du 21 décembre 2012 consid. 1.2 et 8C_691/2010 du 30 mai 2010 consid. 2.2; MARKUS SCHOTT, in: Commentaire Bâlois, Bundesgerichtsgesetz, 3e éd. 2018, n. 32 ad <ref-law>; JOHANNA DORMANN, in: Commentaire Bâlois, Bundesgerichtsgesetz, 3e éd. 2018, n. 45 ad. <ref-law>).
3.
3.1. Sur le plan formel, le recourant se plaint d'une violation de son droit d'être entendu (art. 29 al. 2 Cst.). Il soutient que les juges cantonaux n'auraient pas examiné son grief tiré d'un abus de droit de la part de l'intimée.
3.2. Le droit d'être entendu consacré à l'art. 29 al. 2 Cst. implique pour l'autorité l'obligation de motiver sa décision. Il suffit que le juge mentionne, au moins brièvement, les motifs qui l'ont guidé et sur lesquels il a fondé sa décision, de manière à ce que l'intéressé puisse se rendre compte de la portée de celle-ci et l'attaquer en connaissance de cause (<ref-ruling> consid. 5.2). L'autorité n'a toutefois pas l'obligation d'exposer ni de discuter tous les faits, moyens de preuve et griefs invoqués par les parties, mais peut au contraire se limiter à l'examen des questions décisives pour l'issue du litige (<ref-ruling> consid. 4.2). La motivation peut pour le reste être implicite et résulter des différents considérants de la décision (<ref-ruling> consid. 3.2.1; arrêt 9C_490/2020 du 30 juin 2021 consid. 6.1 non publié à l'<ref-ruling>, mais in SVR 2021 KV n° 25 p. 125 et Pra 2021 116 p. 1173).
3.3. En l'espèce, la juridiction cantonale a exposé au considérant 9 de son arrêt les motifs pour lesquels elle considérait qu'un abus de droit de la part de l'intimée ne saurait être admis. Elle a ainsi constaté que la situation du recourant au sein de l'entreprise B._ Sàrl n'était pas claire, puisque, selon l'extrait du registre de commerce, il n'en était que simple gérant, alors même qu'il assumait en réalité le rôle d'associé-gérant. Ce n'était que dans le cadre d'un contrôle plus approfondi que l'intimée avait eu connaissance de faits qui l'avaient amenée à émettre des doutes sur la qualité de salarié du recourant et à investiguer plus avant, notamment en réclamant à l'intéressé des justificatifs; aussi, le simple fait que l'intimée ait demandé la restitution de prestations versées par erreur ne saurait constituer un abus de droit, à moins de vider l'<ref-law> de son sens. Force est d'admettre que cette motivation est largement suffisante au regard des exigences rappelées plus haut, si bien que le grief de violation du droit d'être entendu ne peut qu'être rejeté.
4.
4.1. Sur le fond, le recourant se plaint, comme en instance cantonale, d'une violation de l'interdiction de l'abus de droit (<ref-law>). Il fait grief à l'intimée d'avoir adopté un comportement contradictoire en lui allouant pendant plusieurs années des prestations d'assurance, puis en lui en réclamant la restitution du jour au lendemain, sans aucun préavis. Il fait valoir qu'il n'aurait aucunement caché ou refusé de donner des informations à l'intimée. Il ne ferait ainsi aucun doute que la démarche de celle-ci serait motivée par le fait que l'incapacité de travail du recourant perdurerait et qu'elle chercherait un moyen de résilier l'assurance conclue.
4.2.
4.2.1. L'interdiction de l'abus de droit se déduit du principe de la bonne foi (<ref-law> et art. 9 Cst.; cf. <ref-ruling> consid. 3a) et s'étend à l'ensemble des domaines juridiques (<ref-ruling> consid. 3.2.3; <ref-ruling> consid. 2.2). Elle vise non seulement les particuliers, mais aussi l'administration (cf. <ref-ruling> consid. 3a). L'abus de droit consiste à utiliser une institution juridique à des fins étrangères au but même de la disposition légale qui la consacre, de telle sorte que l'écart entre le droit exercé et l'intérêt qu'il est censé protéger soit manifeste (ATF <ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 1b).
4.2.2. L'art. 25 al. 1, 1re phrase, LPGA (RS 830.1), auquel renvoie l'<ref-law>, prévoit que les prestations indûment touchées doivent être restituées. L'obligation de restituer suppose que soient réunies les conditions d'une révision procédurale (<ref-law>) ou d'une reconsidération (<ref-law>) de la décision par laquelle les prestations en cause ont été allouées (<ref-ruling> consid. 3.2; <ref-ruling> consid. 5.2.1). Aux termes de l'<ref-law>, l'assureur peut revenir sur les décisions ou les décisions sur opposition formellement passées en force lorsqu'elles sont manifestement erronées et que leur rectification revêt une importance notable. Ainsi, par le biais de la reconsidération, on corrigera une application initiale erronée du droit (<ref-ruling> consid. 4.2 et 146 V 364 consid. 4.2). Selon l'art. 25 al. 1, 2e phrase, LPGA, la restitution ne peut pas être exigée lorsque l'intéressé était de bonne foi et qu'elle le mettrait dans une situation difficile.
4.3. En l'espèce, le raisonnement de la cour cantonale (cf. consid. 3.3 supra) échappe à la critique au regard des griefs soulevés par le recourant (cf. consid. 4.1 supra).
4.3.1. On rappellera que le recourant était assuré de manière obligatoire contre le risque d'accident auprès de l'intimée, de sorte que celle-ci ne pouvait pas "résilier l'assurance conclue" mais avait l'obligation d'allouer ses prestations selon les dispositions de la LAA (cf. notamment art. 1a, 3, 68 et 77 LAA). Par ailleurs, le fait d'allouer à un assuré des prestations d'assurance (en l'espèce: indemnités journalières et frais de traitement) ne signifie pas pour autant que l'assureur n'a pas le droit d'effectuer un réexamen du cas, et en particulier de revenir sur des décisions qui, rétrospectivement, se révèlent être manifestement erronées (cf. <ref-law>, consid. 4.2.2 supra). Le recourant ne saurait donc se prévaloir d'un droit acquis en raison des prestations d'assurance versées.
4.3.2. S'agissant de l'argument tiré de l'abus de droit, on ne voit pas en quoi l'intimée pourrait tirer un avantage d'allouer dans un premier temps au recourant des prestations d'assurance pour lui en réclamer ensuite la restitution, au risque de ne plus pouvoir les recouvrer. Si l'intimée a demandé la restitution des prestations, ce n'est pas parce qu'elle a soudainement changé d'avis, comme semble supposer le recourant, mais bien parce qu'elle a découvert ultérieurement que le salaire initialement déclaré par celui-ci n'était pas établi et qu'il ne remplissait au demeurant pas les conditions pour se voir reconnaître le statut de travailleur au sens de l'<ref-law>, ce que le recourant ne conteste plus devant la Cour de céans. La couverture d'assurance faisant dès lors défaut, c'est à bon droit que l'intimée, puis la cour cantonale, ont considéré que les prestations versées au recourant étaient indues et qu'il appartenait à celui-ci de les restituer.
4.3.3. Enfin, en tant que le recourant oppose au raisonnement de la cour cantonale le fait qu'il a collaboré avec l'intimée, sans aucunement lui cacher ou refuser des informations, on peut en inférer qu'il entend arguer de sa bonne foi. Or la remise de l'obligation de restitution lorsque l'intéressé était de bonne foi et que la restitution le mettrait dans une situation difficile (art. 25 al. 1, 2e phrase, LPGA; cf. consid. 4.2.2 supra) doit faire l'objet d'une procédure distincte de celle de la restitution (arrêt 8C_405/2020 du 3 février 2021 consid. 5.2 et les références citées). En effet, la demande de remise ne peut être traitée sur le fond que si la décision de restitution est entrée en force (cf. <ref-law> [RS 830.11]). On précisera encore que selon l'<ref-law>, une telle demande doit être déposée au plus tard 30 jours à compter de l'entrée en force de la décision de restitution.
5.
Il résulte de qui précède que le recours doit être rejeté. Le recourant, qui succombe, supportera les frais judiciaires (<ref-law>). Bien qu'elle obtienne gain de cause, l'intimée n'a pas droit à des dépens (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
Les frais judiciaires, arrêtés à 800 fr., sont mis à la charge du recourant.
3.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Chambre des assurances sociales de la Cour de justice de la République et canton de Genève, et à l'Office fédéral de la santé publique.
Lucerne, le 15 mars 2022
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Wirthlin
La Greffière : Elmiger-Necipoglu