Faits :
A.
Le 14 décembre 2010, X._, ressortissant tunisien né en 1978, s'est marié avec Y._, citoyenne suisse née en 1972. Cette dernière est rentière AI et souffre de trouble schizo-affectif de type mixte, de retard mental léger et d'obésité morbide.
Le 7 juillet 2015, X._ a introduit une requête de naturalisation facilitée. Dans le cadre de cette demande, il a certifié, le 7 septembre 2016, vivre à la même adresse que son épouse, non séparé, sous forme d'une communauté conjugale effective et stable, et n'avoir aucune intention de se séparer ou de divorcer. A cette occasion, il a notamment pris acte que toute dissimulation de péjoration de la qualité de la communauté conjugale invoquée pouvait entraîner l'annulation de la naturalisation.
Par décision du 27 septembre 2016, entrée en force le 29 octobre 2016, l'intéressé a été mis au bénéfice d'une naturalisation facilitée.
B.
Le 1er mars 2018, X._ s'est définitivement séparé de son épouse en quittant l'appartement conjugal pour se constituer un domicile individuel. Le 3 avril 2018, le prénommé a introduit une requête commune de divorce, dont il ressort qu'aucun enfant n'est issu de son mariage.
C.
Après avoir donné l'occasion en particulier à l'ex-épouse de X._ de se déterminer sur les circonstances de leur mariage et de leur divorce, le Secrétariat d'Etat aux migrations (SEM) a, par décision du 14 décembre 2018, prononcé l'annulation de la naturalisation facilitée accordée au prénommé.
Par arrêt rendu le 6 décembre 2019, le Tribunal administratif fédéral a rejeté le recours interjeté par X._ contre cette décision.
D.
X._ forme un recours en matière de droit public au Tribunal fédéral par lequel il conclut, avec suite de dépens, à l'annulation de l'arrêt entrepris en ce sens qu'il est renoncé à l'annulation de sa naturalisation facilitée. Subsidiairement, il demande que le dossier soit renvoyé à l'instance précédente afin qu'elle annule la décision du 14 décembre 2018 du SEM. Il sollicite également l'octroi de l'effet suspensif et l'assistance judiciaire.
Invités à se déterminer, le Tribunal administratif fédéral a renoncé à prendre position, tandis que le SEM a observé que le recours ne contenait aucun élément prouvant une violation du droit fédéral ou l'établissement inexact des faits.
Par ordonnance du 13 février 2020, le Président de la I re Cour de droit public a admis la requête d'effet suspensif.

Considérant en droit :
1.
Dirigé contre la décision du Tribunal administratif fédéral qui confirme l'annulation de la naturalisation facilitée accordée au recourant, le recours est recevable comme recours en matière de droit public (art. 82 let. a et 86 al. 1 let. a LTF). Le motif d'exclusion de l'<ref-law> n'entre pas en ligne de compte, dès lors qu'il s'agit en l'espèce de la naturalisation facilitée et non pas de la naturalisation ordinaire. Pour le surplus, le recourant a la qualité pour recourir au sens de l'<ref-law> et les conditions formelles de recevabilité sont remplies, de sorte qu'il y a lieu d'entrer en matière.
2.
L'entrée en vigueur, au 1er janvier 2018, de la nouvelle loi sur la nationalité suisse du 20 juin 2014 (LN; RS 141.0) a entraîné l'abrogation de la loi fédérale du 29 septembre 1952 sur l'acquisition et la perte de la nationalité suisse (aLN), conformément à l'art. 49 LN (en relation avec le chiffre I de son annexe). En vertu de la réglementation transitoire prévue par l'art. 50 LN, l'acquisition et la perte de la nationalité suisse sont régies par le droit en vigueur au moment où le fait déterminant s'est produit. Dans la présente cause, la nationalité a été accordée au recourant selon les règles de l'ancien droit. Les faits déterminants ayant entraîné l'annulation de la naturalisation facilitée se sont toutefois produits postérieurement au 1 er janvier 2018, de sorte que le nouveau droit s'applique.
3.
Le recourant soutient, en substance, que les conditions matérielles de l'annulation de la naturalisation facilitée ne seraient pas réunies; il reproche à l'autorité précédente d'avoir considéré qu'il n'était pas parvenu à renverser la présomption de fait selon laquelle, au moment de la déclaration de vie commune, la communauté conjugale n'était plus stable et orientée vers l'avenir.
3.1. Conformément à l'art. 36 al. 1 LN, le SEM peut annuler la naturalisation ou la réintégration obtenue par des déclarations mensongères ou par la dissimulation de faits essentiels. Si l'assentiment de l'autorité du canton d'origine n'est désormais plus nécessaire, les conditions matérielles d'annulation de la naturalisation facilitée prévues par l'art. 36 LN (déclarations mensongères ou dissimulation de faits essentiels) correspondent à celles de l'ancien art. 41 al. 1 aLN. La jurisprudence y relative garde ainsi toute sa pertinence.
Pour qu'une naturalisation facilitée soit annulée, il ne suffit pas qu'elle ait été accordée alors que l'une ou l'autre de ses conditions n'était pas remplie; il faut qu'elle ait été acquise grâce à un comportement déloyal et trompeur. S'il n'est point besoin que ce comportement soit constitutif d'une escroquerie au sens du droit pénal, il est nécessaire que l'intéressé ait donné sciemment de fausses informations à l'autorité ou qu'il l'ait délibérément laissée dans l'erreur sur des faits qu'il savait essentiels (<ref-ruling> consid. 2.2 p. 67). Tel est notamment le cas si le requérant déclare vivre en communauté stable avec son conjoint alors qu'il envisage de se séparer une fois obtenue la naturalisation facilitée; peu importe que son mariage se soit ou non déroulé jusqu'ici de manière harmonieuse (cf. arrêts 1C_449/2019 du 8 juin 2020 consid. 4.1; 1C_658/2019 du 28 février 2020 consid. 3.1.1; 1C_200/2019 du 1 er novembre 2019 consid. 3.2).
La nature potestative de l'art. 36 LN - anciennement l'art. 41 aLN - c onfère une certaine liberté d'appréciation à l'autorité compétente, qui doit toutefois s'abstenir de tout abus dans l'exercice de celle-ci. Commet un abus de son pouvoir d'appréciation l'autorité qui se fonde sur des critères inappropriés, ne tient pas compte de circonstances pertinentes ou rend une décision arbitraire, contraire au but de la loi ou au principe de la proportionnalité (cf. <ref-ruling> consid. 3.1 p. 403; arrêts 1C_449/2019 du 8 juin 2020 consid. 4.1; 1C_540/2014 du 5 janvier 2015 consid. 4.2.1). D'après la jurisprudence, la notion de communauté conjugale - respectivement d'union conjugale selon le nouveau droit (cf. art. 21 al. 1 et 2 let. a LN) - suppose non seulement l'existence formelle d'un mariage, mais encore une véritable communauté de vie des conjoints; tel est le cas s'il existe une volonté commune et intacte de ceux-ci de maintenir une union conjugale stable; une séparation survenue peu après l'octroi de la naturalisation constitue un indice de l'absence de cette volonté lors de l'obtention de la citoyenneté suisse (<ref-ruling> consid. 2 p. 165; <ref-ruling> consid. 2 p. 484; plus récemment arrêt 1C_449/2019 du 8 juin 2020 consid. 4.1).
3.2. La procédure administrative fédérale est régie par le principe de la libre appréciation des preuves (<ref-law> [RS 273], applicable par renvoi de l'<ref-law> [RS 172.021]). Ce principe vaut également devant le Tribunal administratif fédéral (<ref-law> [RS 173.32]). L'administration supporte le fardeau de la preuve lorsque la décision intervient, comme en l'espèce, au détriment de l'administré. Cela étant, la jurisprudence admet dans certaines circonstances que l'autorité puisse se fonder sur une présomption. C'est notamment le cas pour établir que le conjoint naturalisé a menti lorsqu'il a déclaré former une union stable, dans la mesure où il s'agit d'un fait psychique lié à des éléments relevant de la sphère intime, souvent inconnus de l'administration et difficiles à prouver (<ref-ruling> consid. 3 p. 166; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 485). Partant, si l'enchaînement rapide des événements fonde la présomption de fait que la naturalisation a été obtenue frauduleusement, il incombe alors à l'administré de renverser cette présomption en raison, non seulement de son devoir de collaborer à l'établissement des faits (cf. <ref-law>; voir également <ref-ruling> consid. 3 p. 166; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 115 s.), mais encore de son propre intérêt (ATF <ref-ruling> consid. 3.2 p. 485 s.). Le fait de taxer de plus ou moins rapide un enchaînement de circonstances pertinentes pour l'issue d'un litige relève du pouvoir d'appréciation du juge, opération dans le cadre de laquelle le Tribunal fédéral n'intervient qu'en cas d'excès de ce pouvoir (arrêts 1C_658/2019 du 28 février 2020 consid. 3.1.2; 1C_142/2019 du 27 juin 2019 consid. 4.2).
S'agissant d'une présomption de fait, qui ressortit à l'appréciation des preuves et ne modifie pas le fardeau de la preuve, l'administré n'a pas besoin, pour la renverser, de rapporter la preuve contraire du fait présumé, à savoir faire acquérir à l'autorité la certitude qu'il n'a pas menti; il suffit qu'il parvienne à faire admettre l'existence d'une possibilité raisonnable qu'il n'ait pas menti en déclarant former une communauté stable avec son conjoint. Il peut le faire en rendant vraisemblable, soit la survenance d'un événement extraordinaire susceptible d'expliquer une détérioration rapide du lien conjugal, soit l'absence de conscience de la gravité de ses problèmes de couple et, ainsi, l'existence d'une véritable volonté de maintenir une union stable avec son conjoint lorsqu'il a signé la déclaration (<ref-ruling> consid. 3 p. 165 s. et les arrêts cités; plus récemment arrêts 1C_449/2019 du 8 juin 2020 consid. 4.2; 1C_658/2019 du 28 février 2020 consid. 3.1.2).
3.3. En l'espèce, le Tribunal administratif fédéral a considéré que le laps de temps écoulé entre la signature de la déclaration de vie commune et la séparation du couple - 17 mois et 24 jours - était de nature à fonder la présomption de fait selon laquelle, au moment de la déclaration de vie commune, la communauté conjugale n'était plus stable et orientée vers l'avenir. Cette présomption était encore renforcée par d'autres éléments du dossier, notamment le séjour illégal en Suisse du recourant lorsqu'il y a fait la connaissance de sa future épouse - même si sur ce point le tribunal a noté les déclarations contradictoires des ex-époux. Il a également tenu compte des dires de l'ex-épouse, selon lesquelles la perte des prestations complémentaires à sa rente AI, à la suite du mariage, avait engendré des tensions entre les prénommés; cette perte financière constituait, avec son obésité et son incapacité à avoir des enfants, la source des problèmes conjugaux ayant conduit au divorce; de plus, la curatelle instaurée en faveur de l'ex-épouse avait été maintenue malgré le mariage. Le Tribunal administratif fédéral a déduit des allégations de la prénommée qu'il existait un malaise profond au sein du couple, tant lors de la déclaration de vie commune que lors de l'octroi de la naturalisation facilitée en septembre 2016.
En l'occurrence, le temps écoulé - moins de deux ans - entre la séparation des intéressés, respectivement le dépôt de la requête commune en divorce et l'octroi de la naturalisation facilitée pouvait encore, au vu de la jurisprudence rendue sous l'ancien droit mais qu'il convient, comme déjà exposé, de reprendre sous le nouveau droit, fonder la présomption que celle-ci avait été obtenue frauduleusement ( cf. <ref-ruling> consid. 2 et 4.3 p. 165 et 168; <ref-ruling> consid. 3.2 p. 115 s.; <ref-ruling> consid. 3.2 et 3.3 p. 486 s.; plus récemment arrêts 1C_449/2019 du 8 juin 2020 consid. 4.3; 1C_200/2019 du 1er novembre 2019 consid. 3.4). Pour l'instance précédente, cette présomption était encore étayée par de nombreux autres événements que le recourant ne discute d'ailleurs pas véritablement, ou lorsqu'il le fait, procède de manière appellatoire - partant irrecevable (cf. <ref-law>). Quoi qu'il en soit, ces éléments ont été pris en compte pour renforcer la présomption retenue et non pour l'établir.
Ainsi, conformément à la jurisprudence précitée, il s'agit de déterminer si l'intéressé est parvenu à renverser cette présomption en rendant vraisemblable, soit la survenance d'un événement extraordinaire susceptible d'expliquer une dégradation aussi rapide du lien conjugal, soit l'absence de conscience de la gravité des problèmes de couple au moment de la signature de la déclaration commune.
3.4. Pour tenter de renverser cette présomption, le recourant expose que les ex-époux n'auraient parlé de séparation qu'à partir de la fin 2017. Selon lui, la dégradation de l'état de santé de son ex-épouse, en particulier ses problèmes psychologiques et sa prise de poids, et la gêne éprouvée par cette dernière lors de sa prise en charge par une aide-soignante, en sa présence, seraient à l'origine de leur désunion. Il soutient en outre que la suppression des prestations complémentaires en raison de leur mariage ne serait pas un facteur déterminant dans leur séparation; il met également en avant l'impossibilité pour le couple de concevoir des enfants du fait de la maladie de la prénommée. Il soutient, sur ce dernier point, qu'il n'était pas en mesure de produire un certificat concernant son ex-épouse en raison du secret médical.
Ces explications ne sont toutefois pas convaincantes et ne permettent pas de renverser la présomption établie, respectivement de retenir qu'en septembre 2016, les époux vivaient en harmonie, au point qu'ils envisageaient la continuation de leur vie maritale pour une période durable. Le recourant n'avance de surcroît aucun élément extraordinaire qui aurait précipité la fin de son union, respectivement ne rend pas vraisemblable qu'il n'avait pas conscience durant la procédure de naturalisation facilitée de la détérioration de sa relation conjugale. On constate, au contraire, que les problèmes à l'origine de la séparation, allégués par le recourant, existaient déjà à ce moment déterminant. Il apparaît ainsi peu plausible que le prénommé ait ignoré la gravité des difficultés rencontrées par son couple lors de la signature de la déclaration de vie commune, ce qu'il ne prétend d'ailleurs pas. Dans ce contexte, l'instauration de soins quotidiens à domicile en faveur de son ex-épouse, respectivement la " gêne intense " éprouvée par cette dernière en raison de la présence de son mari lors de sa prise en charge, n'est pas de nature à renverser la présomption établie.
3.5. En définitive, les éléments avancés par le recourant ne suffisent pas à renverser la présomption retenue par l'autorité précédente. Il en découle que les conditions d'application de l'art. 36 LN sont réunies; le Tribunal administratif fédéral n'a pas violé le droit fédéral en confirmant l'annulation de la naturalisation facilitée octroyée au recourant.
4.
Il s'ensuit que le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable. Dès lors que le recourant est dans le besoin et que ses conclusions ne paraissaient pas d'emblée vouées à l'échec, sa requête d'assistance judiciaire doit être admise (<ref-law>). Par conséquent, il y a lieu de le dispenser des frais judiciaires et d'allouer une indemnité à son mandataire, désigné comme avocat d'office (art. 64 al. 1 et 2 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté dans la mesure de sa recevabilité.
2.
La demande d'assistance judiciaire est admise. Me Laurent Gilliard est désigné comme défenseur d'office du recourant et une indemnité de 1'500 fr. lui est allouée à titre d'honoraires, à verser par la caisse du Tribunal fédéral. Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
3.
Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Secrétariat d'Etat aux migrations et au Tribunal administratif fédéral, Cour VI.
Lausanne, le 24 juillet 2020
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Chaix
La Greffière : Nasel