Das präsidierende Mitglied zieht in Erwägung:
1.
Nach Strafanzeigen gegen alle ihn behandelnden Psychiater wegen einfacher und schwerer Körperverletzung nahm die Staatsanwaltschaft des Kantons Zürich eine vom Beschwerdeführer angestrebte Strafuntersuchung u.a. unter Hinweis auf den Beschluss des Obergerichts des Kantons Zürich vom 23. August 2019, in welchem die Ermächtigung zum Entscheid über die Eröffnung eines Strafverfahrens nicht erteilt wurde, und das Urteil des Bundesgerichts vom 5. November 2019 (Urteil 1C_508/2019) mit Verfügung vom 2. September 2020 nicht an die Hand. Eine dagegen erhobene Beschwerde wies das Obergericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 4. Februar 2021 ab. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wurde mit Verfügung gleichen Datums ebenfalls abgewiesen. Der Beschwerdeführer wendet sich an das Bundesgericht.
2.
Gemäss <ref-law> ist in der Beschwerdebegründung in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt, wobei für die Rüge der Verletzung von Grundrechten und die Anfechtung des Sachverhalts qualifizierte Begründungsanforderungen gelten (<ref-law>). Die beschwerdeführende Partei kann in der Beschwerdeschrift nicht bloss erneut die Rechtsstandpunkte bekräftigen, die sie im kantonalen Verfahren eingenommen hat, sondern hat mit ihrer Kritik an den als rechtsfehlerhaft erachteten Erwägungen der Vorinstanz anzusetzen (<ref-ruling> E. 2).
Der Privatkläger ist zur Beschwerde in Strafsachen nur legitimiert, wenn der angefochtene Entscheid sich auf die Beurteilung seiner Zivilansprüche auswirken kann (Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG). Als Zivilansprüche im Sinne von Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG gelten solche, die ihren Grund im Zivilrecht haben und deshalb ordentlicherweise vor dem Zivilgericht durchgesetzt werden müssen. In erster Linie handelt es sich um Ansprüche auf Schadenersatz und Genugtuung nach <ref-law>. Nicht in diese Kategorie gehören Ansprüche, die sich aus öffentlichem Recht ergeben. Öffentlichrechtliche Ansprüche, auch solche aus öffentlichem Staatshaftungsrecht, können nicht adhäsionsweise im Strafprozess geltend gemacht werden und zählen nicht zu den Zivilansprüchen im Sinne von Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG (<ref-ruling> E. 3.1).
3.
Der Beschwerdeführer bringt vor, "die Beurteilung könne sich auf die zivilrechtlichen Ansprüche auswirken", und verlangt Schadenersatz und Schmerzensgeld von Fr. 50'000.-- wegen grosser körperlicher Leiden, einer schweren Angsterkrankung und Organschädigungen (Beschwerde S. 3 und 32 f.). Seine Ausführungen genügen zur Begründung der Legitimation nach Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG nicht, ergibt sich doch daraus nicht im Ansatz, aus welchen Gründen sich der angefochtene Beschluss inwiefern auf welche Zivilansprüche konkret auswirken kann. Insbesondere legt der Beschwerdeführer nicht dar, dass und weshalb sich allfällige Ansprüche aus den behaupteten Beeinträchtigungen der körperlichen/psychischen Integrität erstens gegen die ihn behandelnden Psychiater persönlich richten und inwiefern sie zweitens zivilrechtlicher Natur sein sollen, was Voraussetzung für die Beschwerdelegitimation nach Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG wäre. Es hätte am Beschwerdeführer gelegen, diese Zusammenhänge vorliegend im Einzelnen darzutun, zumal nicht bzw. nicht ohne Weiteres ersichtlich ist, inwiefern allfällige Ansprüche zivilrechtlicher und nicht vielmehr öffentlichrechtlicher Natur sind. Mangels (hinreichender Begründung der) Legitimation kann auf die Beschwerde in der Sache daher nicht eingetreten werden.
4.
Unbekümmert um die fehlende Legitimation in der Sache selbst kann der Privatkläger die Verletzung jener Parteirechte geltend machen, die ihm nach dem Verfahrensrecht, der Bundesverfassung oder der EMRK zustehen und deren Missachtung eine formelle Rechtsverweigerung bedeutet. Zulässig sind nur Rügen formeller Natur, die von der Prüfung der Sache getrennt werden können. Nicht zu hören sind Rügen, die im Ergebnis auf eine materielle Überprüfung des angefochtenen Entscheids abzielen (sog. "Star-Praxis"; <ref-ruling> E. 2; <ref-ruling> E. 1.1 mit Hinweisen).
Dass und inwiefern Verfahrensverstösse vorliegen könnten und der Anspruch auf rechtliches Gehör verletzt worden sein soll, vermag der Beschwerdeführer vor Bundesgericht nicht ausreichend darzutun. Seine Vorbringen genügen den Begründungsanforderungen nicht (<ref-law>, <ref-law>), soweit sie nicht ohnehin auf eine Überprüfung in der Sache selbst abzielen, was unzulässig ist (z.B. die Rüge der Verletzung des Grundsatzes "in dubio pro duriore" oder der Vorwurf, die Vorinstanz habe die Akten [Krankengeschichte] zu Unrecht nicht beigezogen). Aus der Beschwerde ergibt sich mithin nicht, inwiefern die Vorinstanz mit ihrem Beschluss Parteirechte verletzt haben könnte.
5.
Auf die Beschwerde kann mangels Legitimation und mangels tauglicher Begründung im Verfahren nach <ref-law> nicht eingetreten werden. Ausnahmsweise kann von einer Kostenauflage abgesehen werden (Art. 66 Abs. 1 zweiter Satz BGG). Das sinngemässe Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird damit gegenstandslos.

Demnach erkennt das präsidierende Mitglied:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
Es werden keine Kosten erhoben.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 20. Mai 2021
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Das präsidierende Mitglied: Denys
Die Gerichtsschreiberin: Arquint Hill