Sachverhalt:
A.
Die Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich führt gegen A._ eine Strafuntersuchung wegen mehrfacher Drohung, Gewalt und Drohung gegen Behörden und Beamte etc. Ihm wird vorgeworfen, seinen Bruder am 1. März 2021 über WhatsApp kontaktiert zu haben und in das Haus seiner Familie eingestiegen zu sein, womit er gegen das ihm mit Strafbefehl vom 15. Januar 2021 auferlegte Kontakt- und Rayonverbot verstossen habe. Ausserdem soll er seine Schwester am 11. März 2021 telefonisch und in WhatsApp-Nachrichten mit dem Tod bedroht haben. Seinem Vater soll er am 12. März 2021 eine Sprachnachricht gesandt haben, worin er ihm mehrfach mit dem Tod gedroht habe. Schliesslich wird ihm vorgeworfen, am 17. März 2021 auf der Gemeindeverwaltung "randaliert" zu haben, indem er gegen die Scheibe des Schalters gepoltert, eine Abschrankungssäule hin und her bewegt und damit gedroht habe, "den Laden auseinanderzunehmen", worauf der dort tätige Verwaltungsangestellte die Polizei alarmierte, die A._ anschliessend festnahm.
Mit Verfügung des Zwangsmassnahmengerichts Horgen vom 19. März 2021 wurde A._ bis zum 9. April 2021 in Untersuchungshaft versetzt. Das Zwangsmassnahmengericht des Bezirks Zürich verlängerte die Untersuchungshaft mit Verfügung vom 9. April 2021 bis zum 9. Juli 2021.
Diese Verfügung focht A._ beim Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, an, welches die Beschwerde mit Beschluss vom 3. Mai 2021 abwies. Es verneinte das Vorliegen von Kollusionsgefahr, bejahte jedoch die Ausführungsgefahr.
B.
Gegen den Beschluss des Obergerichts des Kantons Zürich gelangt A._ mit Beschwerde in Strafsachen vom 7. Mai 2021 an das Bundesgericht und beantragt, der obergerichtliche Beschluss sei aufzuheben und er sei aus der Untersuchungshaft zu entlassen. Es sei festzustellen, dass im kantonalen Verfahren das Fairnessgebot zu seinem Nachteil verletzt worden sei. In prozessualer Hinsicht ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Rechtsvertretung.
Das Obergericht verzichtet auf eine Stellungnahme. Weitere Eingaben gingen nicht ein.

Erwägungen:
1.
1.1. Der angefochtene Beschluss betrifft die Haftverlängerung (<ref-law>). Dagegen ist die Beschwerde in Strafsachen gemäss <ref-law> gegeben. Der Beschwerdeführer nahm vor der Vorinstanz am Verfahren teil und befindet sich, soweit aus den Akten ersichtlich, nach wie vor in Haft. Er ist deshalb gemäss <ref-law> zur Beschwerde berechtigt. Beim angefochtenen Beschluss handelt es sich um einen Zwischenentscheid, der dem Beschwerdeführer einen nicht wieder gutzumachenden Nachteil im Sinne von <ref-law> verursachen kann. Die Beschwerde ist daher auch insoweit zulässig. Die übrigen Sachurteilsvoraussetzungen geben zu keinen Bemerkungen Anlass, so dass auf die Beschwerde grundsätzlich einzutreten ist.
1.2. Zusätzlich zur Aufhebung des angefochtenen Beschlusses beantragt der Beschwerdeführer die Feststellung, dass im kantonalen Verfahren das Fairnessgebot zu seinem Nachteil verletzt worden sei. Das Feststellungsbegehren ist gegenüber seinen weiteren Begehren subsidiär (vgl. Urteile 1B_253/2018 vom 26. Juni 2018; 1B_56/2014 vom 10. April 2014 E. 1.2), weshalb insoweit auf die Beschwerde nicht einzutreten ist.
1.3. Gegenstand des vorliegenden Verfahrens bildet die Haftverlängerung und Anfechtungsobjekt ist der Beschluss des Obergerichts vom 3. Mai 2021. Soweit der Beschwerdeführer darüber hinaus auch das obergerichtliche Verfahren betreffend die Haftanordnung und das Verfahren vor dem Zwangsmassnahmengericht bemängelt, ist auf die Beschwerde nicht einzutreten.
1.4. Mit der Beschwerde in Strafsachen an das Bundesgericht kann insbesondere die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>). Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>), prüft die bei ihm angefochtenen Entscheide aber grundsätzlich nur auf Rechtsverletzungen hin, welche die beschwerdeführende Person geltend macht und begründet (vgl. <ref-law>; <ref-ruling> E. 2). Erhöhte Anforderungen an die Begründung gelten, soweit die Verletzung von Grundrechten gerügt wird (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.7.2). Das Bundesgericht legt seinem Urteil weiter den von der Vorinstanz festgestellten Sachverhalt zugrunde (<ref-law>), es sei denn, deren Sachverhaltsfeststellung sei offensichtlich unrichtig, das heisst willkürlich (vgl. <ref-ruling> E. 4.1.2), oder beruhe auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> (vgl. Art. 97 Abs. 1 und <ref-law>). Eine entsprechende Rüge ist substanziiert vorzubringen (<ref-law> i.V.m. <ref-law>).
2.
2.1. Gemäss <ref-law> darf strafprozessuale Haft nur angeordnet oder fortgesetzt werden, wenn und solange der allgemeine Haftgrund des dringenden Tatverdachts gegeben ist und kumulativ mindestens ein besonderer Haftgrund vorliegt (Flucht-, Kollusions- oder Wiederholungsgefahr; vgl. lit. a-c). Dagegen besteht Ausführungsgefahr im Sinne von <ref-law>, wenn ernsthaft zu befürchten ist, eine Person werde ihre Drohung, ein schweres Verbrechen auszuführen, wahrmachen. Wie sich aus dem Gesetzeswortlaut und der inneren Systematik von <ref-law> ergibt, setzt der in Absatz 2 geregelte selbstständige Präventivhaftgrund (anders als die besonderen Haftgründe von Absatz 1 lit. a-c) keinen dringenden Tatverdacht von bereits verübten Verbrechen oder Vergehen (Absatz 1 Ingress) notwendigerweise voraus (<ref-ruling> E. 2.1.1; Urteile 1B_392/2020 vom 24. August 2020 E. 3.1; 1B_567/2018 vom 21. Januar 2019 E. 4.1; 1B_31/2018 vom 19. Februar 2018 E. 2.2.1; je mit Hinweisen).
2.2. Die Notwendigkeit, Personen an der Begehung strafbarer Handlungen zu hindern, wird auch in Art. 5 Ziff. 1 lit. c EMRK ausdrücklich als Haftgrund anerkannt. Die Haft wegen Ausführungsgefahr als freiheitsentziehende Zwangsmassnahme muss allerdings verhältnismässig sein (Art. 36 Abs. 3 i.V.m. <ref-law>; Art. 197 Abs. 1 lit. c-d StPO). Die rein hypothetische Möglichkeit der Verübung von Delikten sowie die Wahrscheinlichkeit, dass nur geringfügige Straftaten verübt werden, reichen nicht aus, um eine Präventivhaft zu begründen. Der Haftgrund der Ausführungsgefahr setzt ein ernsthaft drohendes schweres Verbrechen ausdrücklich voraus (<ref-law>).
2.3. Bei der Annahme dieses Präventivhaftgrundes ist nach der Rechtsprechung des Bundesgerichts besondere Zurückhaltung geboten. Erforderlich ist daher eine sehr ungünstige Risikoprognose. Nicht Voraussetzung ist hingegen, dass die verdächtige Person bereits konkrete Anstalten getroffen hat, um das angedrohte schwere Verbrechen zu vollenden. Vielmehr genügt es, wenn die Wahrscheinlichkeit einer Ausführung aufgrund einer Gesamtbewertung der persönlichen Verhältnisse sowie der Umstände als sehr hoch erscheint. Besonders bei drohenden schweren Gewaltverbrechen ist dabei auch dem psychischen Zustand der verdächtigen Person bzw. ihrer Unberechenbarkeit oder Aggressivität Rechnung zu tragen (<ref-ruling> E. 2.1.1; <ref-ruling> E. 5.2; Urteil 1B_392/2020 vom 24. August 2020 E. 4). Je schwerer das ernsthaft angedrohte schwere Verbrechen ist, desto eher rechtfertigt sich grundsätzlich - aufgrund der gebotenen Risikoeinschätzung - eine Inhaftierung (<ref-ruling> E. 2.1.1; Urteile 1B_567/2018 vom 21. Januar 2019 E. 4.2; 1B_31/2018 vom 19. Februar 2018 E. 2.2.1; s.a. <ref-ruling> E. 2.9).
2.4. Falls die Beurteilung des Haftgrundes massgeblich von der Gefährlichkeitsprognose abhängt, kann es sich aufdrängen, vom forensischen Psychiater in einem Kurzgutachten vorab eine Risikoeinschätzung einzuholen, bevor die Gesamtexpertise über sämtliche psychiatrisch abzuklärenden Fragen (Diagnose, geeignete Sanktion, Behandlungsbedürftigkeit, Therapiefähigkeit etc.) vorliegt. Nötigenfalls kann der Haftrichter der Verfahrensleitung (gestützt auf <ref-law>) entsprechende Anweisungen erteilen. Angesichts des Beschleunigungsgebotes in Haftsachen (<ref-law>, <ref-law>) muss eine solche summarische Risikoeinschätzung in Haftfällen rasch erfolgen (<ref-ruling> E. 2.8; <ref-ruling> E. 4.4; Urteil 1B_567/ 2018 vom 21. Januar 2019 E. 4.3 mit Hinweisen). Über das Dargelegte hinaus hat der Haftrichter weder eine umfassende und abschliessende Würdigung der psychiatrischen Begutachtung im Rahmen des Haftprüfungsverfahrens vorzunehmen noch dem Sachrichter diesbezüglich vorzugreifen (Urteile 1B_392/2020 vom 24. August 2020 E. 3.4; 1B_487/2017 vom 1. Dezember 2017 E. 3.8).
2.5. Freiheitsentziehende Massnahmen sind aufzuheben, wenn Ersatzmassnahmen zum gleichen Ziel führen (<ref-law>). Dies gilt besonders auch für Präventivhaft wegen Ausführungsgefahr (vgl. <ref-ruling> E. 2.1.2; <ref-ruling> E. 6.2).
Gemäss <ref-law> ordnet das zuständige Gericht an Stelle der strafprozessualen Haft eine oder mehrere mildere Massnahmen an, wenn sie den gleichen Zweck wie die Haft erfüllen. Es kann die Ersatzmassnahmen jederzeit widerrufen, andere Ersatzmassnahmen oder strafprozessuale Haft anordnen, wenn neue Umstände dies erfordern oder die betroffene Person die ihr gemachten Auflagen nicht erfüllt (<ref-law>). Als Ersatzmassnahme kommt gemäss <ref-law> namentlich die Auflage in Frage, sich einer ärztlichen Behandlung oder einer Kontrolle zu unterziehen.
2.6. Bei Beschwerden, die gestützt auf das Recht der persönlichen Freiheit (Art. 10 Abs. 2 und Art. 31 BV) wegen strafprozessualer Haft erhoben werden, prüft das Bundesgericht im Hinblick auf die Schwere des Eingriffes die Auslegung und Anwendung der StPO frei. <ref-law> gelangt bei strafprozessualen Zwangsmassnahmen nicht zur Anwendung (<ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 2.1; je mit Hinweisen). Soweit jedoch reine Sachverhaltsfragen und damit Fragen der Beweiswürdigung zu beurteilen sind, greift das Bundesgericht nur ein, wenn die tatsächlichen Feststellungen der Vorinstanz offensichtlich unrichtig sind oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruhen (Art. 97 Abs. 1 i.V.m. <ref-law>; <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 2.1; je mit Hinweis).
3.
3.1. Dem angefochtenen Beschluss ist bezüglich Ausführungsgefahr zu entnehmen, dass drohendes und aggressives Verhalten des Beschwerdeführers gegenüber seinen Angehörigen und seiner (Ex-) Freundin in den Jahren 2020 und 2021 zu mehreren Interventionen durch die Polizei und Behörden geführt habe. Mit Strafbefehl vom 15. Januar 2021 sei er sodann wegen mehrfacher Drohung zum Nachteil seines Bruders sowie wegen Nötigung zum Nachteil seines Vaters zu einer bedingten Geldstrafe verurteilt worden. Zudem sei ihm untersagt worden, mit seiner Familie Kontakt aufzunehmen, oder sich im Umkreis von 200 Metern zu deren Einfamilienhaus aufzuhalten. Die im Strafbefehl geschilderten Delikte seien mit jenen, die ihm im vorliegenden Verfahren zur Last gelegt würden, durchaus vergleichbar, zumal dort ebenfalls Todesdrohungen gegenüber Familienmitgliedern geäussert worden seien.
Im Rahmen des mit Strafbefehl vom 15. Januar 2021 abgeschlossenen Strafverfahrens sei durch die Psychiatrische Universitätsklinik Zürich, Fachstelle Forensic Assessment & Risk Management (Fachstelle PUK), am 11. Januar 2021 ein forensisch-psychologischer Befundbericht im Sinne einer Risikoeinschätzung mit Interventionsempfehlungen erstellt worden. Diesem sei zusammenfassend zu entnehmen, dass beim Beschwerdeführer sowohl Hinweise auf eine Persönlichkeitsproblematik als auch eine psychotische Problematik bestünden und er einige konfliktfördernde Persönlichkeitseigenschaften aufweise. So scheine er vor allem bei subjektiv erlebter Ungerechtigkeit in Bezug auf seine Familie zu impulsivem Verhalten zu neigen und sehe Drohungen als adäquates Mittel zur Frustrationsbewältigung an. Die Wahrscheinlichkeit einer etwaigen Gefährdung durch schwere zielgerichtete Gewalt im Sinne einer akuten Ausführungsgefahr der Drohung sei aktuell als maximal moderat zu bezeichnen. Aufgrund der seither erneut eingetretenen polizeilichen Vorkommnisse sei entsprechend der Weisung in der Haftanordnungsverfügung vom 19. März 2021 bei der Fachstelle PUK ein Nachtrag zu diesem Befundbericht vom 11. Januar 2021 eingeholt worden. In diesem Nachtrag vom 6. April 2021 werde zusammenfassend festgehalten, dass der soziale Empfangsraum nun noch ungeordneter erscheine als zum Zeitpunkt der früheren Risikoeinschätzung, was zu einer weiteren Akzentuierung der Problematik führe. Dass sich der Beschwerdeführer nun offenbar auch gegenüber Drittpersonen drohend, eventuell tätlich verhalten und gegen Auflagen (Kontaktverbot) verstossen habe, zeige, dass sein Verhalten zunehmend expansiv werde und auch Personen ausserhalb der Familie miteinschliesse. Es sei weiterhin zu erwarten, dass er mit bedrohlichem Verhalten und Drohungen auffällig werde und in diesem Zusammenhang nicht auszuschliessen, dass er gegenüber Personen inner- und ausserhalb seiner Familie, die ihn frustrieren oder beengen würden, auch tätlich werde. Die akute Ausführungsgefahr der Drohung werde weiterhin als moderat eingeschätzt.
Die Vorinstanz gelangte mit Blick auf diese Ausgangslage zum Schluss, es erscheine fraglich, ob derzeit von einer sehr ungünstigen Prognose für schwere Verbrechen im Sinne von <ref-law> ausgegangen werden könne. Bei den Taten, die der Beschwerdeführer seinen Angehörigen mutmasslich angedroht habe, handle es sich zweifellos um schwere Gewaltdelikte. Gemäss Feststellung der Fachstelle PUK wirkten die angedrohten Handlungen hinsichtlich Ausführungsort, -zeitpunkt und -mittel aber wenig konkretisiert. Es entstehe der Eindruck, dass der Beschwerdeführer - wie im Befundbericht festgehalten - Drohungen als adäquates Mittel zur Frustrations- und Konfliktbewältigung erachte, da ihm andere Bewältigungsstrategien zu fehlen schienen. Die Staatsanwaltschaft habe gemäss eigenen Angaben aufgrund der sich dem Anschein nach in den letzten Tagen gesteigerten Gewaltbereitschaft des Beschwerdeführers eine vollständige psychiatrische Begutachtung veranlasst. Bis zum 7. Juni 2021 sei eine Vorabstellungnahme des Gutachters zum psychischen Zustand des Beschwerdeführers zu erwarten. Wie die Staatsanwaltschaft festhalte, sei in den letzten Monaten und Wochen vor der Verhaftung eine Steigerung der Kadenz der Vorkommnisse erkennbar und habe der Vorfall auf der Gemeindeverwaltung, soweit bekannt, erstmals auch eine dem Beschwerdeführer unbekannte Drittperson betroffen. Ein Blick auf die dokumentierten bisherigen Polizeiinterventionen zeige zudem, dass der Beschwerdeführer nicht nur gedroht habe, sondern unter anderem auch eine Wohnung verwüstet, herumgeschrien und seiner (Ex-) Freundin ins Gesicht gespuckt bzw. sie mit Cola überschüttet haben soll. Gemäss Angaben der Mutter des Beschwerdeführers habe er ausserdem seine Schwester gewürgt sowie heftig in eine Fensterscheibe gestossen und sei auf seinen jüngeren Bruder losgegangen, wobei nicht bekannt sei, wie lange diese Vorfälle zurücklägen. Wie es sich mit diesem Gefährdungspotential konkret verhalte, werde das bereits in Auftrag gegebene Gutachten zeigen. Bis die Vorabstellungnahme vorliege, sei gestützt auf die Akten die Ausführungsgefahr zu bejahen.
3.2. Dagegen bringt der Beschwerdeführer vor, die Vorinstanz halte selber fest, es sei bei dieser Ausgangslage fraglich, ob im Sinne von <ref-law> von einer sehr ungünstigen Prognose für schwere Verbrechen ausgegangen werden könne. Aufgrund der Berichte hätte sie zum Schluss gelangen müssen, dass keine sehr ungünstige Risikoprognose gegeben und das Vorliegen von Ausführungsgefahr dementsprechend zu verneinen sei. Der in Nachachtung der Verfügung des Zwangsmassnahmengerichts vom 19. März 2021 betreffend Haftanordnung erstellte Nachtrag vom 6. April 2021 bestätige den Befundbericht vom 11. Januar 2021, weshalb er aus der Haft hätte entlassen werden müssen. Indem stattdessen die Haftverlängerung angeordnet und diese durch die Vorinstanz bestätigt worden sei, habe diese nicht nur <ref-law> verletzt, sondern auch gegen das Fairnessgebot, insbesondere das Gebot, nach Treu und Glauben zu handeln, verstossen (Art. 6 EMRK, <ref-law> und <ref-law>).
3.3. In der Verfügung des Zwangsmassnahmengerichts betreffend Haftanordnung vom 19. März 2021 wurde erwogen, angesichts der neuerlichen Vorkommnisse, die dem Beschwerdeführer nur knapp zwei Monate nach seiner letzten Verurteilung in sehr ähnlichem Zusammenhang vorgeworfen würden, erscheine höchst fraglich, ob der Befund gemäss Bericht vom 11. Januar 2021 noch zutreffe. Falls die Beurteilung des Haftgrundes - wie vorliegend - massgeblich von der Gefährlichkeitsprognose abhänge, könne es sich aufdrängen, vom forensischen Psychiater in einem Kurzgutachten vorab eine Risikoeinschätzung einzuholen. Im vorliegenden Fall erscheine eine neuerliche psychiatrische Begutachtung als dringend angezeigt. Insbesondere werde eine Risikoeinschätzung einzuholen sein. Dem kam die Staatsanwaltschaft nach, indem sie den Nachtrag zum Befundbericht erstellen liess, der am 6. April 2021 vorlag.
Gemäss diesem Nachtrag hätten unter anderem das bedrohliche/ aggressive Verhalten des Beschwerdeführers und Drohungen gegenüber seiner Familie (unter anderem Suizid, Tod des Vaters, Bruder zu Brei schlagen, er selber werde erst ruhen, wenn die Ex-Freundin tot sei, Massaker etc.) im Zeitraum vom 27. November 2020 bis zum 16. Dezember 2020, Tätlichkeiten gegenüber Polizisten vom 20. Dezember 2020 und polizeilich registrierte Vorfälle häuslicher Gewalt gegenüber seiner Ex-Freundin im Zeitraum vom 27. Februar 2020 bis zum 3. Dezember 2020 (unter anderem gegenseitige Tätlichkeiten, Bild eines Stricks schicken etc.) Anlass für eine Risikoeinschätzung gegeben. An der Risikoeinschätzung vom 11. Januar 2021 werde festgehalten und die darin erwähnten konfliktfördernden Persönlichkeitseigenschaften, die vermuteten psychischen Störungen, die (appellative) Suizidalität und der problematische (multiple) Substanzmittelgebrauch aus risikoorientierter Sicht als negativ bewertet. Daneben scheine sein sozialer Empfangsraum noch ungeordneter als zum Zeitpunkt der damaligen Risikoeinschätzung (aktuell scheine er obdachlos und die finanzielle Situation weitgehend ungeklärt zu sein etc.), was zu einer weiteren Akzentuierung der Problematik führe und es ihm noch mehr erschwere, sich um die persönlichkeitsnahen Problembereiche zu kümmern, so dass ein Teufelskreis skizziert sei. Zudem solle sich der Beschwerdeführer aktuell auch drohend, eventuell auch tätlich, gegenüber Drittpersonen verhalten haben (angeblich habe er eine Frau geschlagen, um Essen zu stehlen, und einen Angestellten der Gemeindebehörde bedroht) und gegen Auflagen (Kontaktverbot) verstossen haben. Sein Verhalten werde somit zunehmend expansiv und schliesse auch Personen ausserhalb seiner Familie mit ein. Es sei weiter zu erwarten, dass er mit bedrohlichem Verhalten und Drohungen auffällig werde, und nicht auszuschliessen, dass er gegenüber Personen, die ihn frustrierten oder beengten, auch tätlich werde. Dabei seien sowohl Personen aus seiner Familie (inkl. etwaige Lebenspartnerinnen) als auch Personen ausserhalb des familiären Nahraums gefährdet. Die akute Ausführungsgefahr der Drohung werde weiterhin als moderat eingeschätzt. Aufgrund der komplexen Ausgangslage (offene diagnostische Fragen, Risikoeinschätzung etc.) und zur Verifizierung sowie Spezifizierung der aufgestellten Hypothesen sei eine umfassende forensisch-psychiatrische Begutachtung zu empfehlen, die zur Frage einer psychischen Störung, der Schuldfähigkeit, der Legalprognose und Massnahmenindikation Stellung nehme. Die Frage nach einer Begutachtung aus der Haft oder der Freiheit heraus sollte wenn möglich gutachterlich in Form einer Vorabstellungnahme geklärt werden. Wie bereits erwähnt, hat die Staatsanwaltschaft die Erstellung eines entsprechenden Gutachtens gemäss eigener Angabe im vorinstanzlichen Verfahren am 8. April 2021 in Auftrag gegeben, wobei die Vorabstellungnahme bis zum 7. Juni 2021 vorliegen soll.
Wenn die Vorinstanz vor diesem Hintergrund die Ausführungsgefahr im Sinne von <ref-law> bis zum Vorliegen der Vorabstellungnahme gestützt auf die Akten als gegeben erachtete, verletzt dies kein Bundesrecht. Die vorinstanzlichen Ausführungen werden vom Beschwerdeführer, der sich insoweit mit der Entscheidbegründung nicht auseinandersetzt, auch nicht substanziiert bestritten.
4.
4.1. Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, die Haftverlängerung sei unverhältnismässig. Es bestehe nach wie vor ein Kontaktverbot zu seinen Familienangehörigen sowie ein Rayonverbot bezüglich des Elternhauses. Die Wohnorte seiner Schwester und seiner Mutter kenne er nicht und die Telefonnummern seiner Angehörigen habe er gemäss eigenen Aussagen gelöscht, da er keinen Kontakt mehr zu ihnen wolle. Ausserdem habe er aufgrund der Haftanordnung bzw. -verlängerung eine befristete Anstellung nicht antreten können und könne er seine psychologische Behandlung nicht absolvieren.
4.2. Nachdem der Beschwerdeführer mutmasslich gegen das ihm auferlegte Kontakt- und Rayonverbot verstossen hat und Hinweise dafür bestehen, dass von seinem Verhalten auch unbekannte Drittpersonen betroffen sein könnten, vermag er mit seinen Vorbringen nicht aufzuzeigen, dass die angeordnete Verlängerung der Haft unverhältnismässig wäre. Mit Blick auf die psychologische Behandlung wird im Nachtrag der Fachstelle PUK vom 6. April 2021 darauf hingewiesen, dass der Beschwerdeführer unter Umständen (erneut) auf das Angebot des gefängnispsychiatrischen Dienstes aufmerksam gemacht werden könnte. Der Beschwerdeführer könnte sich mithin auch während der Haft in psychologische Behandlung begeben. Schliesslich vermag auch der verhinderte Stellenantritt bzw. die verhinderte Weiterführung seines Arbeitsverhältnisses die Haft nicht als unverhältnismässig erscheinen zu lassen. Eine Beeinträchtigung der beruflichen Tätigkeit ist bei einer Haft unvermeidlich (vgl. Urteil 1B_196/2021 vom 11. Mai 2021 E. 4; 1B_217/2013 vom 16. Juli 2013 E. 7). Es geht vorliegend auch nicht um den Erhalt einer dauerhaften Arbeitsstelle. Die Verlängerung der angeordneten Haft erweist sich damit zum heutigen Zeitpunkt als verhältnismässig.
5.
Die Beschwerde ist demnach abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist.
Bei diesem Verfahrensausgang wird der Beschwerdeführer grundsätzlich kostenpflichtig (<ref-law>). Er ersucht jedoch um unentgeltliche Rechtspflege und Rechtsverbeiständung. Da die diesbezüglichen gesetzlichen Voraussetzungen erfüllt sind, kann dem Gesuch entsprochen werden (<ref-law>). Dem Beschwerdeführer werden daher keine Gerichtskosten auferlegt und seinem Rechtsvertreter wird aus der Bundesgerichtskasse eine angemessene Entschädigung ausgerichtet.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege für das bundesgerichtliche Verfahren wird gutgeheissen.
2.1. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
2.2. Rechtsanwalt Amr Abdelaziz wird als unentgeltlicher Rechtsbeistand eingesetzt und für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 1'500.-- aus der Bundesgerichtskasse entschädigt.
3.
Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 28. Mai 2021
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Das präsidierende Mitglied: Chaix
Die Gerichtsschreiberin: Dambeck