Fatti:
A.
A.a. Il 21 settembre 2011 a A._, nato nel 1967, dipendente come posatore di pavimenti e pertanto assicurato all'INSAI, è caduta una bombola di gas quasi piena sul piede sinistro, ciò che gli ha procurato una frattura all'alluce. Con decisione su opposizione del 24 febbraio 2014 l'INSAI ha confermato i precedenti provvedimenti con cui ha negato la sua responsabilità per disturbi alla spalla destra e concesso un'indennità per menomazione all'integrità (IMI) del 20% per i disturbi al piede sinistro, mentre ha negato una rendita di invalidità. Il 21 maggio 2015 il Tribunale delle assicurazioni del Cantone Ticino ha respinto il ricorso di A._ contro la decisione su opposizione. Con sentenza 8C_454/2015 del 30 maggio 2016 il Tribunale federale ha respinto il ricorso contro la sentenza cantonale.
A.b. Il 29 novembre 2016 A._, nel scendere le scale, ha riportato una distorsione della caviglia sinistra con rottura del legamento peroneo-astralgico anteriore. L'INSAI ha assunto il caso e corrisposto prestazioni. Agli atti figura una comunicazione del 18 luglio 2017 relativa alla chiusura di questo infortunio. L'INSAI ha riferito che secondo alcuni rapporti medici si poteva concludere che A._ fosse completamente abile al lavoro. Pur non pretendendo il rimborso delle indennità giornaliere versate fino al 30 aprile 2017, l'INSAI avrebbe sospeso i versamenti dal 1° maggio 2017. A._ ha sempre contestato di aver ricevuto tale scritto.
A.c. Il 25 gennaio 2019 A._, mentre stava per prendere la propria autovettura, ha appoggiato in malo modo il piede sinistro e si è procurato una distorsione al ginocchio omolaterale. L'INSAI in un primo tempo ha riconosciuto la propria responsabilità e corrisposto prestazioni. Con decisione del 19 dicembre 2019, confermata su opposizione l'11 marzo 2020, l'INSAI ha rifiutato l'assunzione del caso per il motivo che al momento dell'infortunio non vi sarebbe stata copertura assicurativa e ha rinunciato a pretendere la restituzione delle prestazioni versate fino a quel momento.
B.
Il 1° marzo 2021 il Tribunale cantonale delle assicurazioni ha respinto il ricorso di A._ contro la decisione su opposizione.
C.
A._ presenta un ricorso in materia di diritto pubblico al Tribunale federale, chiedendo sostanzialmente, previa concessione del gratuito patrocinio, l'annullamento della sentenza cantonale e il ripristino delle prestazioni assicurative.
L'INSAI propone la reiezione del ricorso, mentre la Corte cantonale rinuncia a presentare osservazioni. A._ ha ulteriormente replicato.

Diritto:
1.
Il ricorso in materia di diritto pubblico può essere presentato per violazione del diritto, conformemente a quanto stabilito dagli art. 95 e 96 LTF. Per quanto attiene invece all'accertamento dei fatti operato dal giudice precedente, esso può essere censurato unicamente se è avvenuto in modo manifestamente inesatto oppure in violazione del diritto ai sensi dell'<ref-law> e se l'eliminazione del vizio può essere determinante per l'esito del procedimento (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.6). Benché alla base vi sia una controversia in materia di LAINF, quando il ricorso verte sull'aspetto della copertura assicurativa, ossia non direttamente sull'assegnazione o il rifiuto di prestazioni pecuniarie, il libero esame dei fatti di cui agli art. 97 cpv. 2 e 105 cpv. 3 LTF è escluso (sentenze 8C_202/2018 del 16 agosto 2018 consid. 6.2 e 8C_455/2011 del 4 maggio 2012 consid. 1.2).
2.
Oggetto del contendere è sapere se il Tribunale cantonale delle assicurazioni abbia a ragione confermato per l'infortunio del 25 gennaio 2019 l'assenza di copertura assicurativa nei confronti del ricorrente.
3.
3.1. Il Tribunale cantonale delle assicurazioni, dopo avere illustrato le normative legali e le posizioni delle parti, ha accertato che il ricorrente il 29 novembre 2016 è rimasto vittima di un infortunio alla caviglia sinistra. Dopo aver beneficiato di indennità giornaliere con comunicazione del 18 luglio 2017 l'assicuratore ha dichiarato estinto il diritto alle prestazioni di corta durata dal 1° maggio 2017. Il 18 luglio 2017 il ricorrente è stato sottoposto a un intervento chirurgico al piede sinistro, assunto quale ricaduta dell'evento del 21 settembre 2011, che ha comportato il ripristino delle indennità giornaliere dal 18 luglio al 31 luglio 2017 e dal 10 aprile 2018 in poi. È stato altresì stabilito che egli non ha percepito indennità giornaliere per la perdita di guadagno a causa di malattia. Al momento dell'infortunio del 25 gennaio 2019 il ricorrente, benché ancora alle dipendenze del datore di lavoro, non percepiva alcun salario ed era al beneficio di indennità giornaliere in seguito alla ricaduta dell'infortunio del 2011 e non a causa di un nuovo infortunio. Nella misura in cui il ricorrente ha contestato la ricezione della comunicazione del 18 luglio 2017 con cui sono state sospese le prestazioni, la Corte cantonale ha ritenuto tale versione non credibile. Dato che la copertura LAINF è scaduta il 30 maggio 2017, trascorsi 30 giorni dalla chiusura del caso del novembre 2016, è stata negata la copertura per l'infortunio del 25 gennaio 2019.
3.2. Il ricorrente contesta fermamente di avere ricevuto la comunicazione del 18 luglio 2017 con cui l'assicuratore contro gli infortuni aveva chiuso informalmente il caso. La Corte cantonale sarebbe caduta nell'arbitrio nel concludere che il ricorrente avrebbe dovuto intuire la chiusura del caso dalla sospensione delle indennità giornaliere dal 1° maggio 2017 al 18 luglio 2017, soprattutto se si pensa che l'assicuratore aveva assunto i costi per spese mediche. Si sarebbe trattato inoltre di un caso complesso, che non permetteva di capire quale caso veniva chiuso e quale aperto. Al contrario, il ricorrente come risulta dalla nota telefonica del 5 luglio 2017, avrebbe sollecitato l'opponente per il versamento delle indennità. La stessa comunicazione del 18 luglio 2017 non riferirebbe peraltro alcunché. Tutte le normative sulla notificazione delle decisioni sarebbero state disattese. Nel termine annuale, come previsto dalla prassi, il ricorrente avrebbe contestato con gli scritti dell'8 e 14 giugno 2018 la chiusura informale del caso. La mancata erogazione di indennità giornaliere per malattia risiederebbe poi nel fatto che il ricorrente già percepisse le indennità LAINF. Il ricorrente non sarebbe peraltro mai guarito. Lamenta anche che l'INSAI non abbia comunicato il termine della copertura per eventualmente valutare un prolungamento della copertura. In maniera erronea il Tribunale cantonale delle assicurazioni avrebbe ritenuto le indennità giornaliere dal 18 luglio 2017 come ricaduta dell'evento del 21 settembre 2011. In realtà il ricorrente non sarebbe mai guarito e lo dimostrerebbe alla luce di una cronologia.
4.
4.1. A norma dell'<ref-law>, nel tenore in vigore fino al 31 dicembre 2016, l'assicurazione contro gli infortuni termina allo spirare del 30° giorno susseguente a quello in cui cessa il diritto almeno al semisalario. Per l'<ref-law> l'assicuratore deve offrire all'assicurato la possibilità di protrarre l'assicurazione, mediante accordo speciale, fino a 180 giorni. Tale normativa è stata modificata con la 1 a revisione della LAINF, entrata in vigore il 1° gennaio 2017 (RU 2016 4375). Ora, a norma dell'<ref-law> l'assicurazione contro gli infortuni termina allo spirare del 31° giorno susseguente a quello in cui cessa il diritto almeno al semisalario. Secondo l'<ref-law> I'assicuratore deve offrire all'assicurato la possibilità di protrarre l'assicurazione, mediante accordo speciale, fino a sei mesi.
4.2. Secondo l'<ref-law> sono fra l'altro considerati salario ai sensi dell'<ref-law> il salario determinante secondo la legislazione federale sull'AVS (lett. a) e le indennità giornaliere dell'assicurazione obbligatoria contro gli infortuni, dell'assicurazione militare, dell'assicurazione per l'invalidità (AI) e le indennità giornaliere delle casse malati e delle assicurazioni private contro le malattie e contro gli infortuni, sostitutive del salario, le indennità secondo la legge federale del 25 settembre 1952 sulle indennità di perdita di guadagno nonché le prestazioni di assicurazioni maternità cantonali (lett. b). Se un assicurato continua a percepire le indennità giornaliere dell'assicurazione obbligatoria contro gli infortuni e queste raggiungono almeno il 50% del salario, continua a beneficiare della copertura secondo la LAINF indipendentemente da un eventuale diritto al salario verso il datore di lavoro (<ref-ruling> consid. 2).
4.3. Il Tribunale federale ha già chiarito che se la copertura assicurativa termina, essa non ricomincia di nuovo in caso di ricaduta a causa del versamento di indennità giornaliere di almeno il 50% del salario. Infatti, la ricaduta in quanto tale non è un nuovo infortunio (<ref-ruling> consid. 5 con riferimenti) e non estende la copertura assicurativa a un eventuale nuovo evento occorso successivamente al ripristino delle prestazioni (cfr. anche <ref-ruling> consid. 2). Una copertura assicurativa secondo la LAINF inizia solo il giorno in cui il lavoratore comincia o avrebbe dovuto cominciare l'attività in virtù dell'assunzione, in ogni caso però dal momento in cui egli s'avvia al lavoro (<ref-law>) o se diventa disoccupato (sentenza 8C_400/2009 del 25 gennaio 2010 consid. 2.2.2; cfr. anche art. 3 cpv. 1 seconda frase nella versione in vigore dal 1° gennaio 2017).
4.4. Nella misura in cui il ricorrente contesta il carattere di ricaduta alle prestazioni pecuniarie e alle spese di cura relative al piede sinistro, il ricorso è destinato all'insuccesso. È lo stesso ricorrente ad aver annunciato il 23 ottobre 2015 una ricaduta, ripresa dal proprio patrocinatore con lo scritto del 16 marzo 2016, indicando il numero di infortunio del 21 settembre 2011. Analogamente sulla corrispondenza dell'8 e del 14 giugno 2018 figura sempre solo il numero relativo all'evento del 2011.
4.5. Nemmeno la chiusura informale del 18 luglio 2017 presta il fianco a critiche. Il Tribunale federale ha già chiarito che l'assicurato deve pretendere l'emanazione di una decisione entro un anno, anche quando le condizioni dell'<ref-law> non siano realizzate. Un termine più lungo potrebbe entrare eventualmente in linea di conto, quando l'interessato è ignorante in materia di questioni giuridiche, non è rappresentato da un patrocinatore e in buona fede potrebbe intendere che l'assicuratore non abbia preso una posizione definitiva e intenda ordinare ulteriori accertamenti (<ref-ruling> consid. 5.3). Come stabilito dalla Corte cantonale in maniera vincolante per il Tribunale federale (<ref-law>; consid. 1), l'effettiva intimazione della comunicazione del 18 luglio 2017 è stata lasciata aperta. Il ricorrente avrebbe però potuto e dovuto rendersi conto che l'assicuratore aveva nel frattempo sospeso l'erogazione delle indennità giornaliere a partire dal 1° maggio in poi. Inoltre, il ricorrente doveva accorgersi che le indennità giornaliere versate dal 18 luglio 2017 non erano a carico dell'evento del 2016 (caviglia sinistra), ma della ricaduta del 2011 in concomitanza con l'intervento al piede sinistro, la cui copertura è stata concessa dall'opponente con lettera del 17 luglio 2017. Sempre secondo la Corte cantonale il ricorrente ha espresso il proprio disappunto in occasione dell'incontro del 24 gennaio 2018 nel momento (successivo) in cui sono state sospese le indennità giornaliere erogate dopo l'intervento del 18 luglio 2017 assunto come conseguenza della ricaduta dell'infortunio del 21 settembre 2011. Come il ricorrente ha contestato in tempi brevi l'operato dell'assicuratore dopo la sospensione delle indennità giornaliere, egli avrebbe potuto e dovuto per lo meno chiedere spiegazioni dopo la sospensione di maggio 2017. L'insieme di questi accertamenti è tutt'altro che insostenibile e dimostrano semmai come il ricorrente seguisse attentamente la procedura. Il ricorrente avrebbe dovuto quindi farsi immediatamente parte attiva e chiedere esplicitamente il motivo della sospensione, soprattutto se si pensa che il primo infortunio era del settembre 2011, disponeva di un patrocinatore, e nel frattempo aveva già contestato un provvedimento dell'INSAI fino al Tribunale federale (lett. A.a). Non si può quindi sostenere seriamente che il ricorrente fosse uno sprovveduto a tal punto da giustificare un prolungamento del termine per contestare la chiusura informale resa il 18 luglio 2017.
4.6. Senza violare il diritto federale il Tribunale cantonale delle assicurazioni ha quindi negato la copertura per l'infortunio del 25 gennaio 2019. Come rettamente riferito dall'opponente un'eventuale protrazione, mediante accordo speciale, dell'assicurazione di al massimo sei mesi (<ref-law>) non muterebbe l'esito della controversia. Posto che la copertura LAINF è scaduta il 30 maggio 2017, un prolungamento non avrebbe avuto effetto in ogni caso oltre il 30 novembre 2017. Il 25 gennaio 2019 tale termine era quindi ampiamente scaduto.
5.
Ne discende che il ricorso deve essere respinto. Il ricorrente presenta una domanda di assistenza giudiziaria. La richiesta può essere accolta, siccome le conclusioni del ricorso a un esame sommario non possono essere ritenute prive di probabilità di successo (<ref-law>). Le spese giudiziarie sono pertanto sopportate provvisoriamente dalla Cassa del Tribunale federale. Il patrocinatore della ricorrente ha diritto a un'indennità adeguata all'ampiezza del ricorso. Il ricorrente è già avvertito sin d'ora che, se in seguito è in grado di farlo, egli è tenuto a risarcire la Cassa del Tribunale federale delle spese giudiziarie e dell'onorario del suo patrocinatore (<ref-law>).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Il ricorso è respinto.
2.
La domanda di assistenza giudiziaria è accolta.
3.
Le spese giudiziarie di fr. 800.- sono poste a carico del ricorrente, ma sopportate provvisoriamente dalla Cassa del Tribunale federale.
4.
La Cassa del Tribunale federale verserà al patrocinatore del ricorrente fr. 2800.- a titolo di patrocinio per la procedura federale.
5.
Comunicazione alle parti, al Tribunale delle assicurazioni del Cantone Ticino e all'Ufficio federale della sanità pubblica.