Faits :
A.
A._, né en 1962, travaillait comme aide-concierge pour B._ et était à ce titre assuré de manière obligatoire contre le risque d'accident auprès de la Caisse nationale suisse d'assurance en cas d'accidents (ci-après: CNA). Le 12 mars 2017, à la suite d'une chute à trottinette, il a subi plusieurs fractures de la cheville droite, qui ont été traitées conservativement. À compter du 1er février 2019, il a repris son travail d'aide-concierge à 50 %.
Par courrier du 2 avril 2020, la CNA a informé l'assuré qu'elle allait mettre un terme au paiement des soins médicaux et de l'indemnité journalière avec effet au 1er mai 2020. Par décision du 14 avril 2020, elle lui a alloué une indemnité pour atteinte à l'intégrité fondée sur un taux de 15 %; elle lui a en revanche refusé le droit à une rente d'invalidité, au motif qu'il n'existait pas de diminution notable de la capacité de gain due à l'accident. Cette décision a été confirmée sur opposition le 20 mai 2020.
B.
Par arrêt du 23 février 2021, la Cour de droit public du Tribunal cantonal de la République et canton de Neuchâtel a rejeté le recours formé par l'assuré contre cette décision.
C.
A._ forme un recours en matière de droit public contre cet arrêt, en concluant à son annulation. Il sollicite en outre d'être mis au bénéfice de l'assistance judiciaire.
Il n'a pas été ordonné d'échange d'écritures.

Considérant en droit :
1.
1.1. Le recours est dirigé contre un arrêt final (<ref-law>) rendu en matière de droit public (<ref-law>) par une autorité cantonale de dernière instance (art. 86 al. 1 let. d LTF). Il a été déposé dans le délai (<ref-law>) et la forme (<ref-law>) prévus par la loi.
1.2. Le recourant se limite à conclure à l'annulation de l'arrêt cantonal, sans indiquer ce qu'il entend obtenir sur le fond. Il formule ainsi une conclusion cassatoire qui est en principe insuffisante dès lors que le recours en matière de droit public se caractérise comme un recours en réforme (<ref-law>). Il ressort néanmoins de la motivation de son recours qu'il remet en question la suppression des indemnités journalières ainsi que l'évaluation de son degré d'invalidité. Il convient donc d'interpréter ses conclusions (cf. <ref-ruling> consid. 6.2) en ce sens qu'il demande la continuation du versement des indemnités journalières et, à titre subsidiaire, la reconnaissance de son droit à une rente d'invalidité de l'assurance-accidents. Il y a dès lors lieu d'entrer en matière sur le recours.
2.
2.1. Le litige porte ainsi sur le point de savoir si la cour cantonale a violé le droit fédéral en confirmant la cessation des indemnités journalières et le refus du droit à une rente d'invalidité pour les suites de l'accident du 12 mars 2017.
2.2. Le recours en matière de droit public peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>) et n'est limité ni par les arguments de la partie recourante, ni par la motivation de l'autorité précédente. Cela étant, le Tribunal fédéral n'examine en principe que les griefs invoqués, compte tenu de l'exigence de motivation prévue à l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 1.1; <ref-ruling> consid. 1).
2.3. La présente procédure porte sur l'octroi ou le refus de prestations en espèces de l'assurance-accidents, de sorte que le Tribunal fédéral n'est pas lié par l'état de fait constaté par la juridiction précédente (art. 97 al. 2 et art. 105 al. 3 LTF).
3.
L'arrêt entrepris expose correctement les dispositions légales et les principes jurisprudentiels applicables, de sorte qu'il suffit d'y renvoyer.
On rappellera cependant que pour évaluer le taux d'invalidité, le revenu que l'assuré aurait pu obtenir s'il n'était pas devenu invalide est comparé avec celui qu'il pourrait obtenir en exerçant l'activité qui peut raisonnablement être exigée de lui après les traitements et les mesures de réadaptation, sur un marché du travail équilibré (<ref-law>; méthode ordinaire de la comparaison des revenus). On relèvera à cet égard que la notion de marché du travail équilibré est une notion théorique et abstraite qui sert de critère de distinction entre les cas tombant sous le coup de l'assurance-chômage et ceux qui relèvent de l'assurance-invalidité; elle implique, d'une part, un certain équilibre entre l'offre et la demande de main d'oeuvre et, d'autre part, un marché du travail structuré de telle sorte qu'il offre un éventail d'emplois diversifiés, tant au regard des exigences professionnelles et intellectuelles qu'au niveau des sollicitations physiques (arrêts 9C_597/2018 du 18 janvier 2019 consid. 5.2; 9C_326/2018 du 5 octobre 2018 consid. 6.1). On ne saurait certes se fonder sur des possibilités de travail irréalistes, mais il ne faut pas non plus poser des exigences excessives à la concrétisation des possibilités de travail et des perspectives de gain; cet examen s'effectue de façon d'autant plus approfondie que le profil d'exigibilité est défini de manière restrictive (arrêt 8C_95/2020 du 14 mai 2020 consid. 5.2.2). Par ailleurs, bien qu'il s'agisse d'un facteur étranger à l'invalidité, l'âge (avancé) peut conduire avec d'autres éléments personnels ou professionnels à ce que la capacité résiduelle de travail ne soit plus requise de manière réaliste sur un marché du travail équilibré (<ref-ruling> consid. 3.1; arrêt 8C_55/2021 du 9 juin 2021 consid. 5.1). Le moment où la question de la mise en valeur de la capacité (résiduelle) de travail pour un assuré proche de l'âge de la retraite doit être examinée correspond au moment où il a été constaté que l'exercice (partiel) d'une activité lucrative était médicalement exigible (<ref-ruling> consid. 7.1; <ref-ruling> consid. 5.3.1; <ref-ruling> consid. 3 et les références citées).
4.
4.1. Jugeant probant le rapport d'examen final du médecin d'arrondissement de la CNA du 21 février 2020, selon lequel la situation thérapeutique était stabilisée et seule la poursuite du traitement conservateur en cours était indiquée, la juridiction cantonale a considéré que l'intimée était fondée à mettre un terme au versement des indemnités journalières.
Concernant le calcul du taux d'invalidité, les premiers juges ont constaté que la comparaison des revenus sur la base des salaires statistiques résultant de l'Enquête suisse sur la structure des salaires (ESS 2018, TA1, niveau de compétence 1) aboutissait à un taux d'invalidité insuffisant pour ouvrir le droit à des prestations (2,89 %, arrondi à 3 %).
4.2. S'agissant de la clôture du cas, le recourant ne conteste plus, en instance fédérale, la constatation du médecin d'arrondissement selon laquelle il n'y a plus lieu d'attendre de la continuation du traitement médical une sensible amélioration de son état de santé, ce qui permet à l'assureur-accidents de mettre fin au paiement des frais de traitement et des indemnités journalières (<ref-law>). En revanche, il reproche à l'intimée de lui avoir signifié cette information du jour au lendemain et soutient que celle-ci aurait dû le prévenir qu'il devait rechercher un travail dans un domaine différent.
Cette critique n'est toutefois pas justifiée. En effet, on rappellera que la naissance du droit à la rente au sens de l'<ref-law> correspond au moment à partir duquel l'assuré peut potentiellement prétendre à une rente d'invalidité, indépendamment de l'octroi effectif d'une telle rente. Le Tribunal fédéral a récemment précisé à cet égard que dès lors que l'état de santé de l'assuré est stabilisé et qu'il y a en conséquence lieu d'examiner s'il a droit à une rente d'invalidité, l'assureur-accidents n'est pas tenu de lui impartir un délai pour s'adapter aux nouvelles circonstances et de continuer de lui verser les indemnités journalières pendant cette période; il doit clore le cas et mettre un terme au paiement de l'indemnité journalière (arrêt 8C_39/2020 du 19 juin 2020 consid. 3.2 et 4.3 et les références citées). C'est ainsi à bon droit que la cour cantonale a confirmé la décision de l'intimée mettant un terme au versement de l'indemnité journalière avec effet au 1er mai 2020, sans accorder au recourant un délai d'adaptation.
4.3. En tant que le recourant se plaint que l'état de crise engendré par la pandémie de Covid-19 n'a pas été pris en compte dans l'évaluation du revenu d'invalide, il perd de vue que ce grief a déjà été traité et écarté de manière convaincante par les premiers juges. Ceux-ci ont en effet rappelé que la possibilité de retrouver un emploi doit être examinée au vu d'un marché du travail équilibré, qui est une notion théorique et abstraite excluant de tenir compte des fluctuations conjoncturelles. Admettre le contraire aboutirait à ce résultat qu'un assuré serait tantôt admis à bénéficier de la rente et tantôt ne le serait pas suivant que les offres d'emploi seraient peu nombreuses ou au contraire abondantes, si bien que les décisions des autorités administratives seraient dépourvues de tout fondement objectif. C'est ainsi à raison que la cour cantonale a conclu qu'il n'y avait pas lieu d'examiner si le recourant pouvait être concrètement placé eu égard aux conditions concrètes du marché du travail, mais uniquement s'il pouvait encore exploiter économiquement sa capacité résiduelle de travail sur un marché où les places de travail disponibles correspondent à l'offre de la main d'oeuvre.
4.4.
4.4.1. Selon les faits constatés par la cour cantonale, qui sont confirmés par les pièces du dossier et ne sont pas contestés par le recourant, celui-ci dispose d'une pleine capacité de travail dans une activité adaptée, soit dans une activité lui permettant d'alterner les positions assise et debout, permettant des déplacements ponctuels sur terrain régulier, sans port de charge répété, sans port de charge lourde, sans utilisation d'échelle ou de travail sur les toits, sans déplacement en terrain instable, sans utilisation répétée d'escaliers, sans devoir s'agenouiller ou s'accroupir. L'activité d'aide-concierge, qu'il exerçait au moment de l'accident, n'est en revanche plus exigible à plein temps. Au vu de cette capacité de travail résiduelle, la cour cantonale a retenu que le changement d'activité lucrative était exigible et entrait dans le cadre de l'obligation faite à un assuré de diminuer son dommage, en soulignant que le recourant avait déjà travaillé dans différents domaines, en particulier en tant qu'opérateur en horlogerie, soit dans une activité qui était adaptée à ses limitations fonctionnelles.
4.4.2. Le recourant conteste cette appréciation, en faisant valoir qu'au vu de la crise sanitaire liée à la pandémie du Covid-19, il serait illusoire d'affirmer qu'il pourrait réaliser un revenu de 65'000 fr. par année. Les entreprises horlogères, soit le domaine dans lequel il devrait travailler, n'engageraient plus de nouvel employé. Âgé de 58 ans, il n'aurait aucune perspective de se faire engager.
4.4.3. Si la cour cantonale a certes mentionné, à titre d'exemple, l'emploi d'opérateur en horlogerie comme activité adaptée aux limitations fonctionnelles du recourant (cf. consid. 4.4.1 supra), il sied de rappeler que le marché du travail hypothétique - réputé équilibré - offre généralement un éventail suffisamment large d'activités accessibles aux assurés. Tel est notamment le cas dans le secteur des tâches physiques et manuelles simples, prises en compte par l'intimée, puis par la cour cantonale, pour déterminer le revenu d'invalide (ESS 2018; TA 1, niveau de compétence 1). A juste titre, le recourant ne prétend pas que son profil d'exigibilité médicale serait formulé de manière tellement restrictive que cela nécessiterait un éclaircissement approfondi des possibilités d'emploi (cf. consid. 3 supra).
4.4.4. S'agissant du facteur âge invoqué par le recourant, même à supposer que ce facteur constitue un critère pertinent en matière d'assurance-accidents (cf. <ref-law>; arrêts 8C_597/2020 du 16 juin 2021 consid. 5.2.5; 8C_500/2020 du 9 décembre 2020 consid. 3.3.2.3), la juridiction cantonale a constaté à juste titre que le recourant n'avait pas atteint le seuil à partir duquel le Tribunal fédéral reconnaît que ce facteur nécessite une approche particulière. En effet, au moment déterminant (cf. consid. 3 supra) où l'examen final par le médecin d'arrondissement a eu lieu et où l'exigibilité a été déterminée (21 février 2020), le recourant avait un peu plus de 57 ans. Il lui restait donc une durée d'activité de presque huit ans jusqu'à l'âge de la retraite. Partant, l'appréciation de la cour cantonale, selon laquelle un changement d'emploi est exigible du recourant pour diminuer son dommage, s'avère fondée.
5.
En définitive, le recours, mal fondé, doit être rejeté.
6.
Le recourant, qui succombe, a demandé à bénéficier de l'assistance judiciaire gratuite. Une partie ne remplit les conditions de l'assistance judiciaire que si elle ne dispose pas de ressources suffisantes et si ses conclusions ne paraissent pas vouées à l'échec (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 9.1). Au regard des motifs avancés dans le mémoire de recours, celui-ci apparaissait d'emblée dénué de chances de succès. Le recourant doit par conséquent payer les frais judiciaires (<ref-law>) et ne peut pas prétendre à la prise en charge des honoraires de son avocat.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3.
Les frais judiciaires, arrêtés à 800 fr., sont mis à la charge du recourant.
4.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Cour de droit public du Tribunal cantonal de la République et canton de Neuchâtel et à l'Office fédéral de la santé publique.
Lucerne, le 15 septembre 2021
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Maillard
La Greffière : Elmiger-Necipoglu