Erwägungen:
1.
A._ erstattete am 13. November 2020 Strafanzeige gegen C._ und B._ wegen Amtsmissbrauchs, Begünstigung und Verstosses gegen <ref-law>. Er machte dabei sinngemäss geltend, er habe im Rahmen eines bei der Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland hängigen Verfahrens mit Schreiben vom 20. Juni 2020 der politisch Verantwortlichen der Stadtpolizei Winterthur, der damaligen Stadträtin C._, Fragen gestellt und nicht näher umschriebene Unterlagen herausverlangt, jedoch nie eine Antwort erhalten. In der Folge sei er mittels E-Mail vom 31. Oktober 2020 an deren Nachfolgerin, B._, gelangt, welche ihm innert der von ihm angesetzten Frist bis 11. November 2020 ebenfalls keine Antwort gegeben habe.
Die Staatsanwaltschaft II des Kantons Zürich überwies die Akten mit Verfügung vom 28. Dezember 2020 an die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich, um über die Ermächtigung zur Durchführung einer Strafuntersuchung zu entscheiden. Die III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich erteilte mit Beschluss vom 1. April 2021 der Staatsanwaltschaft die Ermächtigung zur Strafverfolgung nicht. Sie führte zur Begründung zusammenfassend aus, dass das Nichtreagieren der beiden Angezeigten von vornherein keinen Straftatbestand erfülle. Es bestehe in keinerlei Hinsicht ein strafrechtlich relevanter Anfangsverdacht.
2.
A._ führt mit Eingabe vom 10. Mai 2021 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten gegen den Beschluss der III. Strafkammer des Obergerichts des Kantons Zürich. Das Bundesgericht verzichtet auf die Einholung von Vernehmlassungen.
3.
Nach <ref-law> ist in der Begründung einer Beschwerde in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt. Die Bestimmungen von <ref-law> nennen die vor Bundesgericht zulässigen Beschwerdegründe. Hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten gilt der in <ref-law> verankerte Grundsatz der Rechtsanwendung von Amtes wegen nicht; insofern besteht eine qualifizierte Rügepflicht (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.4.1 S. 53, 65 E. 1.3.1 S. 68 mit Hinweisen). Es obliegt dem Beschwerdeführer namentlich darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid gegen Grundrechte verstossen soll.
Die III. Strafkammer führte aus, weshalb das angezeigte Verhalten nach ihrer Ansicht keinen Straftatbestand erfülle. Mit diesen Ausführungen setzt sich der Beschwerdeführer nicht auseinander. Er vermag nicht im Einzelnen und verständlich aufzuzeigen, inwiefern die Begründung der III. Strafkammer, die zur Nichterteilung der Ermächtigung führte, bzw. der Beschluss der III. Strafkammer selbst rechts- bzw. verfassungswidrig sein soll. Die Beschwerde genügt den gesetzlichen Formerfordernissen offensichtlich nicht, weshalb auf sie im vereinfachten Verfahren nach <ref-law> nicht einzutreten ist.
4.
Angesichts der Aussichtslosigkeit des Verfahrens ist dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung nicht zu entsprechen (<ref-law>). Auf eine Kostenauflage ist indessen zu verzichten (<ref-law>).

Demnach erkennt der Präsident:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege wird abgewiesen.
3.
Es werden keine Kosten erhoben.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien, der Staatsanwaltschaft II des Kantons Zürich, der Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 19. Mai 2021
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kneubühler
Der Gerichtsschreiber: Pfäffli