Faits :
A.
A.a. Le 23 janvier 2013, B._, née en 1991, a donné naissance à l'enfant C._. Compte tenu de l'état psychique de la mère et de son hésitation à confier l'enfant à l'adoption, le Tribunal de protection de l'adulte et de l'enfant du canton de Genève (ci-après: TPAE) a mis en place une curatelle en faveur de celui-ci dès le 11 mars 2013.
A partir du 8 mai 2013, l'enfant a été placé chez sa grand-mère maternelle, A._, et le partenaire de celle-ci, D._. Le 30 juin suivant, le Service d'autorisation et de surveillance des lieux de placement (ci-après: SASLP) leur a délivré une autorisation nominale d'accueil et d'hébergement de l'enfant, avec pour mission d'assumer son éducation et son entretien.
Par ordonnance du 22 juillet 2013, le TPAE a retiré l'autorité parentale à la mère, instauré une mesure de tutelle en faveur de l'enfant et pris acte du placement de celui-ci auprès de sa grand-mère maternelle.
Une convention de placement entre le SASLP, A._ et D._, ainsi que les parents de l'enfant a été conclue le 2 septembre 2014. Elle a ensuite été revue le 11 février 2016 et complétée le 14 novembre suivant. Le 30 novembre 2017, une nouvelle convention de placement familial à durée indéterminée a été conclue entre le SASLP et A._.
Le 22 janvier 2018, à la suite du départ de D._, le SASLP a délivré à A._ une autorisation nominale d'accueil familial de l'enfant avec hébergement au mois (" long terme ").
A.b. Par décision du 14 mai 2020, le TPAE, statuant sur mesures superprovisionnelles à la suite du préavis du Service de protection des mineurs (SPMi) du même jour, a pris acte de la décision du SASLP de retirer l'autorisation d'accueil de l'enfant chez sa grand-mère, autorisé le placement en foyer de celui-ci et chargé ses tuteurs de mettre en place des relations personnelles avec A._, selon l'évolution de la situation, dans l'intérêt de l'enfant.
Par ordonnance de mesures provisionnelles du 8 octobre 2020, le TPAE a, notamment, rejeté les recours de A._ des 23 juillet 2019, respectivement 15 mai 2020, et confirmé E._ ainsi que F._ aux fonctions de tuteurs de l'enfant.
B.
B.a. Par décision du 15 mai 2020, le SASLP a retiré à A._ son autorisation d'accueil, de sorte qu'il lui était désormais interdit d'accueillir son petit-fils à son domicile.
B.b. Le 17 juin 2020, A._ a interjeté recours contre cette décision auprès de la Chambre administrative de la Cour de justice du canton de Genève (ci-après: Chambre administrative). Elle concluait, notamment, à ce que dite décision soit déclarée non conforme au droit fédéral, en particulier à l'art. 11 de l'ordonnance sur le placement d'enfants du 19 octobre 1977 (OPE; RS 211.222.338) et à la Convention relative aux droits de l'enfant du 20 novembre 1989 (CDE; RS 0.107).
Le SASLP a conclu au rejet du recours par écritures du 14 août 2020. Celles-ci ont été transmises (pour information) à la recourante par courrier de la Chambre administrative du 21 août 2020 (<ref-law>).
Une audience de comparution personnelle des parties a eu lieu le 14 septembre 2020, au cours de laquelle la grand-mère de l'enfant était assistée de Me Bénédicte Amsellem (<ref-law>). A l'issue de l'audience, un délai au 16 octobre 2020 a été fixé pour déposer des observations finales (<ref-law>).
Par courrier du 14 octobre 2020, Me Amsellem a informé la Chambre administrative qu'elle avait cessé d'occuper (<ref-law>).
Les parties ont déposé leurs observations finales le 15 octobre 2020. Chacune de ces écritures a été transmise (pour information) à la partie concernée par pli de la Chambre administrative du 19 octobre 2020 (<ref-law>).
B.c. Par arrêt du 30 mars 2021, expédié le 14 avril 2021, la Chambre administrative a rejeté le recours formé par A._ le 17 juin 2020.
C.
Par acte posté le 17 mai 2021, A._ exerce un recours " en matière de droit public " au Tribunal fédéral contre l'arrêt du 30 mars 2021. Elle conclut à son annulation et à sa réforme en ce sens que l'enfant " retrouv[e] sa famille d'accueil dans les plus brefs délais, dans l'attente de sa prise en charge réelle par son père ". Subsidiairement, elle demande le renvoi de la cause à l'autorité cantonale " pour la continuation des échanges d'écritures entre les parties ", le SASLP étant invité à " amener toutes les preuves qu'[il] allègue ou contraire[s] à celle[s] de la recourante ". Elle sollicite pour le surplus qu'il soit renoncé à la perception de frais judiciaires et, le cas échéant, d'être mise au bénéfice de l'assistance judiciaire.
Par courrier du 4 juin 2021, à la suite de l'envoi de la demande d'avance de frais, la recourante a formellement requis le bénéfice de l'assistance judiciaire pour la procédure fédérale.
Des déterminations n'ont pas été requises.

Considérant en droit :
1.
Interjeté en temps utile (<ref-law>) et dans la forme légale (<ref-law>), le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>), rendue par une autorité cantonale supérieure statuant sur recours (<ref-law>) dans une affaire de nature non pécuniaire connexe au droit civil (art. 72 al. 2 let. b ch. 6 LTF; arrêt 5A_88/2017 du 25 septembre 2017 consid. 1.1 non publié in <ref-ruling> et les références). La recourante, qui a succombé dans ses conclusions devant l'autorité précédente, a qualité pour recourir (<ref-law>). Cela étant, l'intitulé erroné d'un recours ne nuit pas à son auteur, pour autant que les conditions de recevabilité du recours qui aurait dû être interjeté soient réunies (<ref-ruling> consid. 3.3; <ref-ruling> consid. 1.2 et les arrêts cités), de sorte que le présent recours en matière de droit public est traité comme un recours en matière civile.
2.
2.1. Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 s. LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>). Cependant, eu égard à l'exigence de motivation contenue à l'art. 42 al. 1 et 2 LTF, il n'examine en principe que les griefs soulevés (<ref-ruling> consid. 2.4 et les références). Le recourant doit par conséquent discuter les motifs de la décision entreprise et indiquer précisément en quoi il estime que l'autorité précédente a méconnu le droit (<ref-ruling> consid. 1.7.1; <ref-ruling> consid. 2.4 et la référence). Le Tribunal fédéral ne connaît par ailleurs de la violation de droits fondamentaux que si un tel grief a été expressément invoqué et motivé de façon claire et détaillée par le recourant (" principe d'allégation ", <ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 2.4).
2.2. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Il ne peut s'en écarter que si ceux-ci ont été constatés de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law>). Le recourant qui soutient que les faits ont été établis d'une manière manifestement inexacte, c'est-à-dire arbitraire au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 2.2 et la référence), doit satisfaire au principe d'allégation susmentionné (<ref-law>; cf. supra consid. 2.1). Il ne saurait dès lors se borner à contredire les constatations litigieuses par ses propres allégations ou par l'exposé de sa propre appréciation des preuves; il doit indiquer de façon précise en quoi ces constatations sont arbitraires au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 1.4.3). Une critique des faits qui ne satisfait pas à cette exigence est irrecevable (<ref-ruling> consid. 1.3.1 et la référence).
En l'occurrence, la partie intitulée " En fait " de l'acte de recours sera ignorée en tant que les éléments qui y sont exposés ne sont pas expressément visés par un grief d'arbitraire dans l'établissement des faits (cf. infra consid. 6), qu'ils s'écartent de ceux contenus dans la décision attaquée et que la recourante n'invoque par ailleurs pas, ni a fortiori ne démontre, qu'ils auraient été constatés de manière insoutenable ou que leur correction influerait sur le sort de la cause.
3.
La recourante se plaint du fait que l'enfant n'a pas d'avocat " pour défendre ses droits spécifiques ", alors qu'il existe un conflit entre son tuteur, " seul détenteur de ses droits ", et elle-même.
Il n'apparaît pas qu'un tel grief ait été soulevé devant l'autorité précédente. Faute d'épuisement matériel des instances (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.3.4; <ref-ruling> consid. 2.2.2; <ref-ruling> consid. 1.1), il n'y a pas lieu d'entrer en matière sur ce moyen.
4.
La recourante dénonce une violation du droit d'être entendu (art. 29 al. 2 Cst. et 6 CEDH), en tant que le SASLP n'aurait, selon elle, pas été mis en mesure de répliquer à ses observations finales du 15 octobre 2020 et, partant, de répondre à ses " griefs (...) pertinents, avec preuves à l'appui ". Elle se plaint ainsi non pas d'une violation de son propre droit d'être entendue, mais de celui de l'intimé, ce qu'elle n'est pas habilitée à faire (cf. arrêts 2C_637/2020 14 octobre 2020 consid. 9.4; 8C_292/2011 du 9 décembre 2011 consid. 5.2; 4A_643/2009 du 24 mars 2010 consid. 3.3). Au demeurant, contrairement à ce qu'elle prétend, il résulte des pièces du dossier que ses observations finales ont bien été transmises au SASLP, lequel a fait le choix, qui lui appartient, de ne pas exercer son droit de répliquer.
Dans la mesure où la recourante semble aussi se plaindre du fait que, comme elle n'était pas assistée d'un avocat, la Chambre administrative aurait dû lui impartir un délai pour répliquer aux " observations [du SASLP] du 14 août 2020 " [i.e. la réponse au recours], force est de constater, sur le vu du dossier, que dite écriture a été transmise à la recourante pour information, ce qui est conforme à la jurisprudence relative au droit de réplique (cf. <ref-ruling> consid. 4.1.1; <ref-ruling> consid. 2.4). S'il est vrai que, selon les circonstances, une telle transmission pourrait s'avérer inadéquate lorsqu'on ne peut raisonnablement attendre de la partie concernée qu'elle prenne position sans y être invitée, notamment parce qu'elle plaide en personne ou qu'elle ne dispose pas de connaissances en droit (cf. arrêt 2D_51/2018 du 17 janvier 2019 consid. 4.1), il ressort du dossier que la recourante était dûment assistée d'une avocate lors de l'audience de comparution personnelle du 14 septembre 2020, au cours de laquelle elle a eu tout loisir de se déterminer, ainsi qu'elle a aussi pu le faire dans ses observations finales déposées dans le délai imparti à l'issue de dite audience. On ne voit dès lors pas en quoi le droit d'être entendu de la recourante aurait été violé.
5.
La recourante fait grief à la Chambre administrative de ne pas avoir entendu l'enfant.
5.1. Les juges précédents n'ont pas donné suite à la requête de la recourante tendant à l'audition de son petit-fils, formulée lors de l'audience de comparution personnelle du 14 septembre 2020. Ils ont considéré qu'outre le fait que cette audition n'avait pas été sollicitée dans l'acte de recours, une telle mesure n'était pas pertinente pour l'issue du litige, dès lors que les parties avait été entendues et que le dossier complet du SASLP avait été versé à la procédure. Ils ont ainsi jugé qu'ils disposaient de tous les éléments nécessaires pour statuer. Ils ont ajouté que l'audition par un tribunal d'un enfant de l'âge de C._ n'était guère adaptée et, surtout, risquait de placer celui-ci dans une position très difficile, ce qui serait contraire à son intérêt supérieur.
5.2. Force est de constater que la recourante ne discute nullement les motifs de la décision attaquée, se contentant uniquement de déplorer que les juges précédents aient forgé leur " intime conviction " sur la seule base du dossier. Faute de répondre un tant soit peu aux exigences de motivation susrappelées (cf. supra consid. 2.1), le grief est irrecevable.
6.
Invoquant à la fois la violation de l'interdiction de l'arbitraire, de son droit d'être entendue ainsi que des <ref-law>, 11 OPE et 300 CC, la recourante reproche à la Chambre administrative d'avoir méconnu l'intérêt supérieur de l'enfant, en confirmant une solution qui avait abouti, de manière insoutenable, au placement " manu militari " de celui-ci en foyer et l'avait quasiment complètement privé de sa grand-mère maternelle, ainsi que d'une " atmosphère familiale de substitution proche de son environnement normal ". La recourante rappelle que l'enfant a vécu avec elle durant les sept premières années de sa vie, en sorte qu'elle a représenté son seul foyer depuis sa naissance. Ce " primo équilibre " avait été " adoubé " par les tuteurs de son petit-fils pendant cinq ans et l'ensemble des médecins ainsi que des spécialistes qui l'avaient suivi avaient déconseillé qu'il soit retiré de sa famille d'accueil. Aucun professionnel n'avait fait allusion à de prétendus revirements relationnels entre elle et la mère de l'enfant. Ces revirements, non prouvés, n'étaient que des prétextes pour justifier le placement de celui-ci en foyer. L'autorité cantonale avait fait fi des avis des médecins et des spécialistes susmentionnés et s'en était uniquement remise à l'appréciation des enseignants, ainsi qu'aux allégations du SASLP, lesquelles n'étaient pas démontrées. De plus, les éléments de preuve qu'elle avait produits n'avaient été ni administrés, ni discutés. Les juges précédents n'avaient pas non plus discuté des " droits de la famille d'accueil ", tels que résultant notamment de l'<ref-law>.
6.1. La Chambre administrative a considéré, contrairement à ce que soutenait la recourante, qu'il ne pouvait être retenu que tout allait bien pour l'enfant jusqu'à la fin de l'année 2017. En effet, dès le 31 octobre de cette année-là, le directeur de l'établissement scolaire de son petit-fils l'avait convoquée à un entretien, afin de lui faire part des difficultés rencontrées par celui-ci et, notamment, de ses accès de violence. En outre, le tuteur n'avait été informé du départ du compagnon de la recourante, intervenu en décembre 2016, qu'au mois de septembre 2017, alors que celle-ci ne pouvait ignorer son obligation d'annoncer tout changement important de situation sans délai, conformément à la décision du SASLP du 30 juin 2013 et à la convention du 2 septembre 2014, revue le 11 février 2016 et complétée le 14 novembre suivant. Il ressortait ainsi du déroulement des faits que, lors de la délivrance de la nouvelle autorisation d'accueil, le 22 janvier 2018, l'attention de la recourante avait été attirée sur les aspects qui se révélaient problématiques dans le comportement de l'enfant et dans son organisation, tout en se voyant laisser le temps d'y remédier.
En dépit de ces avertissements, le comportement de l'enfant à l'école avait continué de se dégrader, tandis que les tensions entre la recourante et le tuteur, respectivement le SASLP avaient augmenté. Le lieu de scolarité de l'enfant était devenu le principal sujet de désaccord, la recourante ne respectant pas les décisions des professionnels prises dans l'intérêt de son petit-fils, ni les limites inhérentes à son statut de famille d'accueil, bien que celles-ci lui eussent été rappelées à réitérées reprises. Le motif tiré de l'absence de longue durée du tuteur principal n'était d'aucun secours à la recourante, dès lors qu'elle disposait d'une multitude d'intervenants à qui s'adresser. Elle s'était néanmoins arrogé le droit de décider unilatéralement du lieu de scolarité qu'elle estimait adapté pour l'enfant, ce qui avait encore une fois compliqué ses rapports avec les professionnels concernés. Les éléments versés au dossier démontraient en outre que le comportement de l'enfant s'était notablement amélioré dès sa scolarisation dans un centre médical pédagogique.
La Chambre administrative a aussi constaté que, bien que le SASLP se fût régulièrement entretenu avec la recourante, notamment pour lui rappeler ses devoirs et obligations, celle-ci avait persisté dans son attitude vindicative, de sorte que la Conseillère d'État en charge du Département de l'Instruction publique (DIP) lui avait elle-même rappelé, dans son courrier du 8 mai 2020, que son rôle de parent nourricier ne lui permettait pas de choisir seule le lieu de scolarisation de l'enfant. Cette situation, dont la dégradation s'était progressivement accentuée depuis, à tout le moins, la fin de l'année 2017, avait conduit le SASLP à convoquer la recourante à un nouvel entretien, qui s'était tenu par téléphone le 14 mai 2020, pour l'informer du retrait de son autorisation d'accueil. La recourante avait ainsi eu la possibilité de s'exprimer à ce sujet avant que la décision formelle ne lui soit notifiée, le 15 mai 2020.
L'autorité cantonale a encore relevé que le Dr G._ s'était certes opposé à ce que l'enfant fût séparé de sa grand-mère maternelle. Toutefois, d'une part, aucun autre avis de professionnel ne venait corroborer cette opinion. D'autre part, les faits qui s'étaient déroulés jusqu'alors démontraient que l'enfant avait pu retrouver de la stabilité et de la sérénité, tout en développant des liens avec son père et ses grands-parents paternels, lesquels agissaient comme famille d'accueil durant les week-ends. Ces éléments ressortaient également de l'ordonnance du TPAE du 8 octobre 2020. De plus, cette situation ne visait pas à empêcher ou à exclure les relations personnelles entre la grand-mère et son petit-fils, tous les professionnels s'accordant pour dire qu'un tel but serait contraire à l'intérêt et au bien-être de l'enfant.
Vu ces circonstances, la Chambre administrative a jugé que la décision du SASLP du 15 mai 2020 retirant l'autorisation d'accueil à la recourante était fondée et proportionnée, cette décision ne préjugeant du reste pas des liens et des relations personnelles que la grand-mère maternelle pourrait conserver et développer avec son petit-fils.
6.2. Force est de constater que la recourante argumente comme si l'arrêt attaqué portait sur le placement de l'enfant en foyer confirmé par le TPAE, alors que ce placement n'est que la conséquence du retrait de l'autorisation de celle-ci d'accueillir son petit-fils à domicile, unique objet de la décision dont la Chambre administrative était saisie. Ses considérations, au demeurant purement appellatoires, apparaissent ainsi dénuées de pertinence, en tant qu'elles ne permettent pas de considérer que les juges précédents auraient violé l'art. 5 al. 1 OPE en confirmant la décision du SASLP. Aux termes de cette disposition, l'autorisation d'accueillir un enfant ne peut être délivrée que si les qualités personnelles, les aptitudes éducatives, l'état de santé des parents nourriciers et des autres personnes vivant dans leur ménage, et les conditions de logement offrent toute garantie que l'enfant placé bénéficiera de soins, d'une éducation et d'une formation adéquats et que le bien-être des autres enfants vivant dans la famille sera sauvegardé. Les conditions posées par l'OPE répondent à un intérêt public manifeste, lié à la protection des enfants. Il s'agit de veiller à ce que les enfants placés en famille d'accueil - que cela soit avec hébergement chez des parents nourriciers, comme en l'espèce, ou à la journée contre rémunération (cf. art 12 al. 2 OPE) - le soient de manière adaptée à leurs besoins, en termes de sécurité, de soins, de logement, de nourriture et d'éducation. A cet égard, la personne qui souhaite accueillir un enfant doit bénéficier des capacités socio-éducatives nécessaires. Or, de telles capacités ont été considérées comme n'étant plus suffisantes chez la recourante au terme d'une appréciation des preuves, que le Tribunal fédéral ne saurait revoir qu'avec retenue. En la matière, il n'a pas à substituer sa propre appréciation du bien de l'enfant à celle de l'autorité cantonale et des enquêteurs, mais uniquement à examiner si des circonstances pertinentes n'ont pas été prises en considération ou, à l'inverse, si des éléments déterminants ont été omis (arrêts 5A_343/2019 du 4 octobre 2019 consid. 4.3; 5A_207/2012 du 25 avril 2012 consid. 4.1.3; 5A_66/2009 du 6 avril 2009 consid. 3.2).
En l'occurrence, la recourante ne désigne pas précisément les moyens de preuve que la Chambre administrative aurait arbitrairement écartés ou appréciés. Alors que la décision querellée constate que seul le Dr G._, psychiatre de l'enfant, s'est opposé à ce que celui-ci soit séparé de sa grand-mère maternelle, la recourante ne fait qu'opposer péremptoirement que dès sa naissance, son petit-fils a vécu auprès d'elle, et que tous les médecins et spécialistes l'ayant suivi seraient d'un avis différent de celui de l'autorité précédente. Une telle motivation, qui ne s'en prend pas spécifiquement aux nombreux éléments retenus par l'autorité cantonale, est à l'évidence insuffisante au regard des exigences découlant des art. 42 al. 2 et 106 al. 2 LTF (cf. supra consid. 2.1 et 2.2). Elle n'est pas de nature à valablement remettre en cause l'appréciation des juges précédents, qui ont estimé, en substance, que la recourante ne remplissait plus, en l'état, les conditions posées par l'art. 5 al. 1 OPE pour un placement nourricier.
Pour le surplus, faute d'une quelconque motivation à cet égard, on ne voit pas où la recourante veut en venir en invoquant les " droits de la famille d'accueil ", qui n'auraient pas été " discutés ". Le simple rappel de la teneur de l'<ref-law> ne permet pas d'y voir plus clair.
Autant que recevable, la critique est infondée.
7.
Dans un dernier moyen, la recourante se plaint d'une violation de l'art. 41 LPA/GE (RS E 5 10), en tant que le SASLP ne l'aurait pas entendue avant d'envoyer sa "lettre" du 15 mai 2020. Selon elle, celle-ci n'était en outre que la confirmation d'une décision prise avant la " séquestration et [l']enlèvement de l'enfant [...] ", décision qui ne lui avait jamais été notifiée. Les exigences formelles de l'art. 46 LPA/GE n'avaient ainsi pas été respectées et les prétendues décisions du SASLP étaient complétement privées d'effet. Partant, en l'absence de toute décision " légale ", la recourante est d'avis qu'elle dispose toujours de l'autorisation d'accueillir son petit-fils.
Il n'apparaît pas, à la lecture de l'arrêt attaqué, qu'un tel grief ait été soulevé devant la Chambre administrative. Si la recourante a bien soutenu que son autorisation d'accueil demeurait valable faute pour l'intimé d'avoir déclaré sa décision exécutoire nonobstant recours, il ne ressort pas de la décision entreprise que les juges précédents auraient été saisis d'un grief de violation des art. 41 et 46 LPA/GE. Faute d'épuisement matériel des instances (<ref-law>; cf. supra consid. 3), la critique est irrecevable. Quoi qu'il en soit, s'agissant de la prétendue violation du droit d'être entendu qu'aurait commise le SASLP, il résulte des faits de la cause que la recourante a été convoquée en date du 11 mai 2020 par ledit service pour un entretien, lequel a été effectué par téléphone en raison de la pandémie de coronavirus. Cela étant, la recourante a en outre pu faire valoir ses moyens à l'occasion de la procédure de recours.
8.
En définitive, le recours est rejeté dans la mesure de sa recevabilité. Dès lors qu'il était d'emblée dénué de chances de succès, la requête d'assistance judiciaire pour la procédure fédérale ne saurait être agréée (<ref-law>). Les frais judiciaires sont en conséquence mis à la charge de la recourante, qui succombe (<ref-law>). Il n'y a pas lieu d'allouer de dépens (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2.
La requête d'assistance judiciaire de la recourante est rejetée.
3.
Les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 fr., sont mis à la charge de la recourante.
4.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Chambre administrative de la Cour de justice du canton de Genève et, pour information, à F._.
Lausanne, le 15 octobre 2021
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Herrmann
La Greffière : Mairot