Das präsidierende Mitglied zieht in Erwägung:
1.
Der Beschwerdeführer wurde am 3. Juli 2020 von der Stadtpolizei Zürich als beschuldigte Person einvernommen. Aufgrund seines (aggressiven und unkontrollierten) Verhaltens und der Aussage, er würde das Haus der Anzeigeerstatterin anzünden und könne für nichts garantieren, zog der einvernehmende Polizeibeamte zwecks Prüfung einer fürsorgerischen Unterbringung einen Notfallpsychiater bei und nahm den Beschwerdeführer in "Polizeiverhaft". Nach einem Gespräch mit dem Beschwerdeführer wies der Notfallpsychiater (Beschwerdegegner) diesen gleichentags per fürsorgerischer Unterbringung in das Sanatorium Kilchberg ein, wo der Beschwerdeführer drei Tage verblieb.
Der Beschwerdeführer erstattete am 13. Juli 2020 Strafanzeige gegen den Beschwerdegegner. Am 14. Oktober 2020 verfügte die Beschwerdegegnerin, kein Strafverfahren gegen den Beschwerdegegner an die Hand zu nehmen. Die dagegen erhobene Beschwerde wies die Vorinstanz am 5. Februar 2021 ab.
2.
Der Beschwerdeführer beantragt mit Beschwerde in Strafsachen sinngemäss, der Entscheid der Vorinstanz vom 5. Februar 2021 sei aufzuheben und die Beschwerdegegnerin habe ein Strafverfahren (wegen Freiheitsberaubung und Amtsmissbrauch) gegen den Beschwerdegegner zu eröffnen. Der Beschwerdegegner habe ihn für den im Rahmen der fürsorgerischen Unterbringung erlittenen Freiheitsentzug zu entschädigen. Für das bundesgerichtliche Verfahren sei ihm die unentgeltliche Rechtspflege zu gewähren.
Der Beschwerdeführer rügt zusammengefasst, die Voraussetzungen für eine fürsorgerische Unterbringung hätten nicht vorgelegen. Im Zeitpunkt der Anordnung der Massnahme sei er orientiert, entscheidungs- und urteilsfähig gewesen. Auch habe weder eine Fremd- noch Selbstgefährdung bestanden. Entgegen der Vorinstanz habe er das Gespräch mit dem Beschwerdegegner auch nicht verweigert
3.
Gemäss <ref-law> ist in der Beschwerdebegründung in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt, wobei für die Anfechtung des Sachverhalts qualifizierte Begründungsanforderungen gelten (vgl. Art. 97 Abs. 1, Art. 106 Abs. 2 BGG). Die beschwerdeführende Partei kann in der Beschwerdeschrift nicht bloss erneut die Rechtsstandpunkte bekräftigen, die sie im kantonalen Verfahren eingenommen hat, sondern hat mit ihrer Kritik an den als rechtsfehlerhaft erachteten Erwägungen der Vorinstanz anzusetzen (<ref-ruling> E. 2).
Der Privatklägerschaft wird ein rechtlich geschütztes Interesse an der Beschwerde zuerkannt, wenn sich der angefochtene Entscheid auf die Beurteilung ihrer Zivilansprüche auswirken kann (Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG). Als Zivilansprüche im Sinne der Vorschrift gelten Ansprüche, die ihren Grund im Zivilrecht haben und deshalb ordentlicherweise vor dem Zivilgericht durchgesetzt werden müssen (<ref-ruling> E. 1.1 S. 4). Hingegen können öffentlich-rechtliche Ansprüche, auch solche aus Staatshaftungsrecht, nicht adhäsionsweise im Strafprozess geltend gemacht werden und zählen demnach nicht zu den Zivilansprüchen im Sinne von Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG (<ref-ruling> E. 3.1 S. 82; Urteil 6B_1109/2019 vom 23. September 2020 E. 1.1; je mit Hinweisen).
4.
Selbst unter Anwendung des bei Laienbeschwerden praxisgemäss grosszügigen Massstabs an die formellen Anforderungen einer Beschwerde in Strafsachen genügt die Eingabe nicht den gesetzlichen Begründungsanforderungen. Der Beschwerdeführer setzt sich mit den Erwägungen der Vorinstanz nicht sachgerecht auseinander, sondern beschränkt sich darauf, seine von der Vorinstanz im kantonalen Beschwerdeverfahren verworfenen tatsächlichen und rechtlichen Einwendungen zu wiederholen. Seine Sachrügen gehen nicht über eine appellatorische Kritik an der vorinstanzlichen Beweiswürdigung hinaus. Der Beschwerdeführer verkennt, dass das Bundesgericht keine Appellationsinstanz ist, die eine freie Prüfung in tatsächlicher Hinsicht vornimmt (Urteile 6B_1328/2020 vom 5. Januar 2021 E. 3; 6B_800/2016 vom 25. Oktober 2017 E. 10.3.1, nicht publ. in: <ref-ruling>; je mit Hinweisen). Seine Rechtsausführungen stützt er auf einen von den verbindlichen Feststellungen der Vorinstanz abweichenden Lebenssachverhalt, womit er nicht zu hören ist.
Zudem äussert sich der Beschwerdeführer nicht zu seiner Beschwerdelegitimation und allfälligen Zivilforderungen. Allfällige zivilrechtliche Schadenersatz- und Genugtuungsansprüche des Beschwerdeführers sind aufgrund des angezeigten Lebenssachverhalts auch nicht (ohne Weiteres) ersichtlich. Die Anordnung einer fürsorgerischen Unterbringung weist zwar einen unmittelbaren Zusammenhang mit dem Zivilrecht auf, jedoch handelt es sich um einen öffentlich-rechtlichen Entscheid. Für allfällige Schadenersatzbegehren im Zusammenhang mit einer fürsorgerischen Unterbringung haftet der Kanton; gegen die Person, die den Schaden verursacht hat, steht der geschädigten Person kein Ersatzanspruch zu (Art. 454 Abs. 1 und 3 ZGB). Allfällige Schadensersatzansprüche können demnach nicht im Zivilverfahren geltend gemacht werden, sondern sind mittels einer Staatshaftungsklage zu erheben (vgl. Urteile 6B_1364/2020 vom 22. Dezember 2020 E. 2.2; 5A_1031/2020 vom 15. Dezember 2020 E. 2; 5A_346/2013 vom 17. Mai 2013 E. 1.1; HAUSHEER/WEY, in: Basler Kommentar, Zivilgesetzbuch I, 6. Aufl. 2018, N. 36 ff. zu <ref-law>). Ob und inwieweit die vom Beschwerdeführer als rechtswidrig bezeichnete fürsorgerische Unterbringung (vgl. hierzu: <ref-ruling> E. 8.3 f.) eine strafbare Handlung darstellt, kann demnach vorliegend nicht beurteilt werden.
5.
Auf die Beschwerde ist im Verfahren gemäss <ref-law> nicht einzutreten. Auf die Erhebung von Gerichtskosten kann angesichts der konkreten Umstände ausnahmsweise verzichtet werden (<ref-law>), womit das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege gegenstandslos wird.

Demnach erkennt das präsidierende Mitglied:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. März 2021
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Das präsidierende Mitglied: Denys
Der Gerichtsschreiber: Held