Sachverhalt:
Die Staatsanwaltschaft III des Kantons Zürich führt eine Strafuntersuchung gegen A._ wegen gewerbsmässigen Betrugs und weiterer Delikte. Am 8. Februar 2021 wurden A._ und eine mitbeschuldigte Person verhaftet. Gleichentags wurden mehrere Hausdurchsuchungen durchgeführt, unter anderem rechtshilfeweise in einem Einfamilienhaus in U._ (Deutschland). Ebenfalls am 8. Februar 2021 verlangte A._ pauschal die Siegelung aller sichergestellter Unterlagen.
Am 24. März 2021 beantragte die Staatsanwaltschaft beim Zwangsmassnahmengericht des Bezirks Zürich die Entsiegelung und Durchsuchung der Unterlagen, welche bei der Hausdurchsuchung in U._ sichergestellt worden waren. Mit Urteil vom 9. April 2021 hiess das Zwangsmassnahmengericht das Entsiegelungsgesuch gut, soweit es darauf eintrat.
A._ hat gegen das Urteil des Zwangsmassnahmengerichts am 14. Mai 2021 (Datum der Postaufgabe) Beschwerde an das Bundesgericht erhoben. Er beantragt sinngemäss die Aufhebung des angefochtenen Urteils sowie explizit, das Entsiegelungsgesuch der Staatsanwaltschaft sei abzuweisen und die beschlagnahmten Asservate seien ihm versiegelt zu retournieren. Die Staatsanwaltschaft hat eine Vernehmlassung eingereicht und beantragt Beschwerdeabweisung. Die Vorinstanz hat ebenfalls eine Vernehmlassung eingereicht und beantragt sinngemäss, die Beschwerde sei abzuweisen, soweit darauf einzutreten sei. Der Beschwerdeführer hat weitere Eingaben gemacht und an seiner Beschwerde festgehalten.

Erwägungen:
1.
Angefochten ist ein Entscheid des Zwangsmassnahmengerichts betreffend die Entsiegelung von Unterlagen, die in einem Strafverfahren in Anwendung von <ref-law> sichergestellt wurden. Es handelt sich um einen kantonal letztinstanzlichen Entscheid in einer Strafsache (vgl. Art. 78 Abs. 1 und Art. 80 Abs. 1 und 2 BGG i.V.m. Art. 248 Abs. 3 lit. a und Art. 380 StPO).
2.
Der angefochtene Entscheid schliesst das Strafverfahren gegen den Beschwerdeführer nicht ab; es handelt sich um einen Zwischenentscheid. Als solcher ist er nach <ref-law> nur anfechtbar, wenn er einen nicht wieder gutzumachenden Nachteil bewirken kann (lit. a), oder wenn die Gutheissung der Beschwerde sofort einen Endentscheid herbeiführen und damit einen bedeutenden Aufwand an Zeit oder Kosten für ein weitläufiges Beweisverfahren ersparen würde (lit. b). Die zweite Voraussetzung fällt vorliegend ausser Betracht. Bei der Anfechtung von Zwischenentscheiden hat die beschwerdeführende Person die Tatsachen anzuführen, aus denen sich der nicht wieder gutzumachende Nachteil ergeben soll, sofern dies nicht offensichtlich ist (<ref-ruling> E. 2.3 S. 287; <ref-ruling> E. 1.2 S. 47).
Wird im Entsiegelungsverfahren ausreichend substanziiert geltend gemacht, dass einer Entsiegelung geschützte Geheimhaltungsrechte entgegenstehen, droht nach der Praxis des Bundesgerichts ein nicht wieder gutzumachender Nachteil im Sinne von <ref-law>, weil die Offenbarung eines Geheimnisses nicht rückgängig gemacht werden kann (<ref-ruling> E. 1). Beruft sich die betroffene Person dagegen auf andere Gründe, aus denen eine Entsiegelung unzulässig sein soll, wie etwa Beschlagnahmehindernisse oder Nichtverwertbarkeitsgründe, droht ihr in der Regel kein nicht wieder gutzumachender Nachteil, weil sie die Unverwertbarkeit dieser Beweismittel vor dem Sachgericht geltend machen kann (Urteil 1B_394/2020 vom 22. September 2020 E. 1.2.3 mit Hinweisen).
3.
Der Beschwerdeführer macht sinngemäss geltend, die bei der Hausdurchsuchung in U._ sichergestellten Unterlagen hätten nicht beschlagnahmt werden dürfen, weil er zum Haus in U._ keinerlei Bezug gehabt habe. Eigentümerin der Liegenschaft sei seine Ehefrau gewesen, welche am 3. Dezember 2020 verstorben sei und von der er zuvor getrennt gelebt habe. Ausserdem bestreitet der Beschwerdeführer das Vorliegen eines für die Beschlagnahme bzw. die Entsiegelung notwendigen hinreichenden Tatverdachts (vgl. <ref-law>).
Der Beschwerdeführer macht nicht geltend, der Entsiegelung stünden geschützte Geheimhaltungsrechte entgegen. Inwiefern ihm durch den angefochtenen Zwischenentscheid ein nicht wieder gutzumachender Nachteil im Sinne von <ref-law> drohen sollte, legt er nicht dar. Dies ist auch nicht offensichtlich. Damit ist auf die Beschwerde nicht einzutreten.
4.
Das sinngemäss gestellte Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege bzw. Verbeiständung im Verfahren vor Bundesgericht ist wegen Aussichtslosigkeit abzuweisen (vgl. Art. 64 Abs. 1 und 2 BGG). Indessen kann auf eine Kostenauflage verzichtet werden (vgl. <ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege bzw. Verbeiständung wird abgewiesen.
3.
Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
4.
Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft III des Kantons Zürich und dem Bezirksgericht Zürich, Zwangsmassnahmengericht, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 5. Oktober 2021
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kneubühler
Der Gerichtsschreiber: Mattle