Sachverhalt:
A.
Die Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich führt eine Strafuntersuchung gegen A.A._ wegen des Verdachts auf vorsätzliche Tötung. Ihr wird vorgeworfen, allenfalls zusammen mit ihrem (vormaligen) Lebenspartner ihren 20 Monate alten Sohn B.A._ zwischen Ende Mai 2021 und dem 10. Juni 2021 heftig geschüttelt und dadurch ein akzidentelles Schädelhirntrauma (Schütteltrauma) verursacht zu haben, das am 12. Juni 2021 zum Tod von B.A._ geführt habe.
Am 25. August 2021 wurde A.A._ verhaftet und auf Antrag der Staatsanwaltschaft mit Verfügung des Zwangsmassnahmengerichts des Bezirks Zürich vom 27. August 2021 in Untersuchungshaft versetzt. Die dagegen erhobene Beschwerde von A.A._ wies das Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, mit Beschluss vom 14. September 2021 ab, soweit darauf eingetreten wurde.
B.
Gegen diesen Beschluss gelangt A.A._ mit Beschwerde in Strafsachen vom 20. September 2021 an das Bundesgericht und beantragt die Aufhebung des obergerichtlichen Beschlusses. Sie sei unverzüglich aus der Untersuchungshaft zu entlassen. Es sei festzustellen, dass die Anordnung der Untersuchungshaft unrechtmässig erfolgt sei, und der Kanton Zürich sei zu verpflichten, sie für die unrechtmässig angeordnete Haft angemessen zu entschädigen. Eventualiter sei ihr die unentgeltliche Rechtspflege zu bewilligen.
Sowohl das Obergericht als auch die Staatsanwaltschaft verzichten auf eine Vernehmlassung, worüber die Beschwerdeführerin in Kenntnis gesetzt wurde.

Erwägungen:
1.
1.1. Angefochten ist ein kantonal letztinstanzlicher Entscheid betreffend die Anordnung von Untersuchungshaft. Dagegen steht grundsätzlich die Beschwerde in Strafsachen gemäss <ref-law> offen. Die Beschwerdeführerin hat am vorinstanzlichen Verfahren teilgenommen und befindet sich, soweit aus den Akten ersichtlich, nach wie vor in Haft. Sie hat folglich ein aktuelles, rechtlich geschütztes Interesse an der Aufhebung des angefochtenen Beschlusses und ist somit gemäss <ref-law> zur Beschwerde berechtigt. Da auch die übrigen Sachurteilsvoraussetzungen erfüllt sind, ist auf die Beschwerde grundsätzlich einzutreten.
1.2. Zusätzlich zur Aufhebung des angefochtenen Beschlusses und zur unverzüglichen Haftentlassung beantragt die Beschwerdeführerin die Feststellung, dass die Anordnung der Untersuchungshaft unrechtmässig erfolgt sei. Ein Interesse an einer derartigen Feststellung, das über das Interesse an der Gutheissung der übrigen Rechtsbegehren hinausgeht, wird nicht dargetan und ist auch nicht erkennbar (vgl. <ref-ruling> E. 2a; Urteile 1B_6/2019 vom 31. Januar 2019 E. 1.2; 1B_253/2018 vom 26. Juni 2018; je mit Hinweisen). Auf die Beschwerde ist daher insoweit nicht einzutreten.
1.3. Ebenso wenig ist, ungeachtet des Ausgangs des Haftbeschwerdeverfahrens in der Sache, auf das akzessorische Haftentschädigungsbegehren der Beschwerdeführerin einzutreten. Über solche Begehren ist nicht im Haftprüfungsverfahren zu entscheiden, sondern im gesetzlich dafür vorgesehenen separaten Haftentschädigungsverfahren (vgl. Art. 222 und Art. 429-431 StPO; <ref-ruling> E. 2.5.1; Urteile 1B_470/2021 vom 22. September 2021 E. 2.1; 1B_111/2020 vom 31. März 2020 E. 1, nicht publ. in: <ref-ruling>; je mit Hinweisen).
2.
Untersuchungshaft ist gemäss <ref-law> zulässig, wenn die beschuldigte Person eines Verbrechens oder Vergehens dringend verdächtig ist (allgemeiner Haftgrund) und ernsthaft zu befürchten ist, dass sie Personen beeinflusst oder auf Beweismittel einwirkt, um so die Wahrheitsfindung zu beeinträchtigen (Kollusionsgefahr; lit. b). Die Haft muss überdies verhältnismässig sein (vgl. Art. 5 Abs. 2 und Art. 36 Abs. 3 BV, Art. 197 Abs. 1 lit. c und d sowie <ref-law>).
Die Vorinstanz erachtete sowohl den dringenden Tatverdacht hinsichtlich (eventual-) vorsätzlicher, allenfalls fahrlässiger Tötung als auch den besonderen Haftgrund der Kollusionsgefahr und die Verhältnismässigkeit der angeordneten Haft als gegeben. Wie bereits im vorinstanzlichen Verfahren bestreitet die Beschwerdeführerin auch vor Bundesgericht einzig das Vorliegen eines dringenden Tatverdachts. Die übrigen Haftvoraussetzungen, insbesondere das Vorliegen eines besonderen Haftgrunds sowie die Verhältnismässigkeit der Haft, stellt sie nicht in Frage. Es besteht denn auch kein Anlass, von der diesbezüglichen Beurteilung des Obergerichts abzuweichen. Damit ist vorliegend einzig zu prüfen, ob ein genügender Tatverdacht zu bejahen ist.
2.1. Bei der Überprüfung des dringenden Tatverdachts im Sinne von Art. 221 Abs. 1 Ingress StPO ist keine erschöpfende Abwägung sämtlicher belastender und entlastender Beweisergebnisse vorzunehmen. Zu prüfen ist vielmehr, ob aufgrund der bisherigen Untersuchungsergebnisse genügend konkrete Anhaltspunkte für ein Verbrechen oder Vergehen und eine Beteiligung der beschuldigten Person an dieser Tat vorliegen, die Strafbehörden somit das Bestehen eines dringenden Tatverdachts mit vertretbaren Gründen bejahen durften. Im Haftprüfungsverfahren genügt dabei der Nachweis von konkreten Verdachtsmomenten, wonach das untersuchte Verhalten mit erheblicher Wahrscheinlichkeit die fraglichen Tatbestandsmerkmale erfüllen könnte. Das Beschleunigungsgebot in Haftsachen (Art. 31 Abs. 3 und 4 BV, <ref-law>) lässt hier nur wenig Raum für Beweismassnahmen. Zur Frage des dringenden Tatverdachts bzw. zur Schuldfrage hat das Bundesgericht weder ein eigentliches Beweisverfahren durchzuführen noch dem erkennenden Strafgericht vorzugreifen (vgl. <ref-ruling> E. 2.1; <ref-ruling> E. 3.1; je mit Hinweisen).
Zu Beginn der Strafuntersuchung sind die Anforderungen an den dringenden Tatverdacht geringer als in späteren Stadien. Im Laufe des Strafverfahrens ist ein immer strengerer Massstab an die Erheblichkeit und Konkretheit des Tatverdachts zu stellen. Nach Durchführung der in Betracht kommenden Untersuchungshandlungen muss eine Verurteilung als wahrscheinlich erscheinen (BGE <ref-ruling> E. 3.2 mit Hinweisen).
2.2. Die Vorinstanz bezieht sich im Rahmen ihrer Begründung für das Vorliegen des dringenden Tatverdachts in erster Linie auf das Obduktionsgutachten des Instituts für Rechtsmedizin (IRM) vom 24. August 2021. Dieses sei zum Schluss gelangt, dass aus rechtsmedizinischer Sicht ein Tötungsdelikt im Rahmen einer Kindesmisshandlung vorliege. Es hätten keine etwaigen Erkrankungen vorgelegen, die eine nichttraumatische Ursache der festgestellten Befunde zugelassen hätten, und auch die im Raum stehenden Mechanismen bzw. Bagatelltraumen erschienen nicht geeignet, das Verletzungsbild des Schädelinneren und an der Wirbelsäule zu erklären. Nach Einschätzung des IRM liege dieses Verletzungsbild in einem Schütteltrauma-Syndrom begründet, zumal es in einem Fall wie dem vorliegenden, in dem viele einschlägige Kriterien erfüllt seien, umso weniger plausible Erklärungsalternativen gebe. Dabei seien im Allgemeinen erhebliche physikalische Kräfte erforderlich, um ein Schütteltrauma-Syndrom auszulösen. Durchschnittlich bedürfe es hierfür einer Einwirkung während ca. 5-10 Sekunden bei einer Frequenz von 10-30 Schüttelbewegungen.
Diese Ausführungen der Vorinstanz werden von der Beschwerdeführerin nicht bestritten. Vielmehr hält diese selber fest, der Auszug aus dem Gutachten des IRM, aus dem die Vorinstanz zitiere, enthalte konkrete Hinweise dafür, dass B.A._ in den Tagen und Wochen vor seinem Tod heftig geschüttelt worden sei und er infolge der dadurch verursachten Verletzungen gestorben sei. Ein dringender Tatverdacht hinsichtlich eines Tötungsdelikts sei damit unbestrittenermassen erstellt.
2.3. Die Beschwerdeführerin bringt jedoch vor, dass dem Gutachten keine konkreten Anhaltspunkte für die Täterschaft entnommen werden könnten. Ebenso wenig könnten die Ausführungen der Vorinstanz über die Betreuungsverhältnisse, die Erfahrungen betreuender Personen in der Kindertagesstätte und eine potentielle Überforderung ihrerseits konkrete Hinweise auf die Täterschaft begründen. Es handle sich dabei um blosse Mutmassungen, die in den Akten keine Grundlage fänden. Aktenkundig sei jedoch, dass sie sich bewusst und gezielt Unterstützung bei sozialen Institutionen geholt habe, um sich selbst zu entlasten. Sie habe ihre Arbeit aufgegeben und vom Angebot betreuten Wohnens Gebrauch gemacht. Mangels konkreter Anhaltspunkte für ihre Beteiligung an der Tat sei ein dringender Tatverdacht im Sinne von <ref-law> vorliegend zu verneinen.
2.4. Dem angefochtenen Beschluss ist zu entnehmen, dass eine Entstehung der bei B.A._ festgestellten Verletzungen zwischen dem 29. Mai 2021 und dem 10. Juni 2021 möglich, eine solche zwischen dem 3. (Beginn des Erbrechens gemäss Schilderungen der Beschwerdeführerin bzw. ihres [vormaligen] Lebenspartners) bzw. 4. Juni 2021 und dem 8. Juni 2021 jedoch am wahrscheinlichsten erscheine.
Das IRM sei in einer a priori überzeugenden und sorgfältigen Analyse zur Auffassung gelangt, dass keine ärztlichen Sorgfaltspflichtverletzungen feststellbar seien. Ein Fehlverhalten der behandelnden Ärzte, Hilfs- oder Betreuungspersonen erscheine als Ursache des Schütteltraumas insgesamt als sehr unwahrscheinlich, zumal das Verletzungsbild eher auf einen unkontrollierten Gefühlsausbruch der Täterschaft hindeute. Deutlich naheliegender erscheine, dass das Schütteln Ausdruck einer akuten Überforderungssituation sei, in der sich die Täterschaft aus purer Verzweiflung und/oder Erschöpfung nicht mehr anders zu helfen wisse. Dies lasse sich eher mit dem Bild eines (haupt-) betreuenden Elternteils oder einer dem Kind sonst nahestehenden und einen Grossteil der Betreuungsverantwortung wahrnehmenden Person in Einklang bringen. Gemäss den Aussagen der Beschwerdeführerin habe B.A._ die Kindertagesstätte in der Zeit vom 4. bis zum 10. Juni 2021 nicht mehr besucht, sondern sich mehrheitlich in ihrer und des Öfteren zeitgleich in der Obhut ihres (vormaligen) Lebenspartners befunden. Es sei aktenkundig, dass die Tage und Wochen vor B.A._s Versterben von mehreren ärztlichen Konsultationen in Arztpraxen sowie im Spital begleitet gewesen seien, zumal B.A._ seit einigen Wochen das Gehen verweigert habe, an einer schweren Mittelohrentzündung gelitten und sich ab dem 3. Juni 2021 mehrmals täglich erbrochen habe. Ein solcher Zustand des Kindes sei für Eltern und Betreuende selbsterklärend sehr belastend. Hinzu komme, dass die Beschwerdeführerin im mutmasslichen Tatzeitraum 21 Jahre alt gewesen sei und gemäss eigenen Angaben seit Dezember 2020 mit B.A._ in einer betreuten Wohnung gelebt habe, nachdem sie ihre Ausbildung aufgrund von persönlichen Problemen habe abbrechen müssen. Unter all diesen Umständen erschiene eine Überforderungssituation zumindest menschlich nachvollziehbar. Vor diesem Hintergrund und da die Beschwerdeführerin sowie ihr (vormaliger) Lebenspartner im tatrelevanten Zeitraum viel Zeit alleine mit B.A._ verbracht hätten, seien die Hinweise auf deren mögliche Täterschaft zumindest derzeit ausgeprägter als bei sämtlichen anderen Personen, mit denen B.A._ in den Tagen und Wochen vor seinem Tod in Kontakt gekommen sei. Im aktuellen, noch sehr frühen Stadium der Untersuchung, in dem weder die Beschwerdeführerin noch ihr (vormaliger) Lebenspartner parteiöffentlich einvernommen worden seien, sei der allgemeine Haftgrund des dringenden Tatverdachts hinsichtlich eines Verbrechens oder (schweren) Vergehens im Sinne von <ref-law> somit zu bejahen.
2.5. Die Vorinstanz hat die sich im relevanten Zeitraum präsentierenden Umstände einer genauen Betrachtung unterzogen und sich mit der Frage der möglichen Täterschaft detailliert auseinandergesetzt. Gestützt darauf ist sie zu einem - im aktuellen, frühen Verfahrensstadium - nachvollziehbaren Schluss gelangt. Inwiefern die Ausführungen der Vorinstanz nicht zutreffen sollten, legt die Beschwerdeführerin denn auch nicht dar. Vielmehr zielen ihre Vorbringen darauf ab, dass damit keine ausreichend konkreten Anhaltspunkte für ihre Beteiligung an der Tat gegeben seien. Dabei übersieht sie, dass das Strafverfahren erst am Anfang steht und die Anforderungen an den dringenden Tatverdacht geringer sind als in späteren Stadien (vgl. oben E. 2.1). Wie aus dem angefochtenen Beschluss hervorgeht, stehen insbesondere parteiöffentliche Einvernahmen der Beschwerdeführerin und ihres (vormaligen) Lebenspartners sowie allenfalls weiterer Zeugen oder Auskunftspersonen noch aus. Vor diesem Hintergrund ist daher nicht zu beanstanden, wenn die Vorinstanz das Vorliegen des dringenden Tatverdachts im Sinne von <ref-law> bejahte.
3.
Nach diesen Erwägungen ist die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist.
Bei diesem Ausgang des Verfahrens wird die Beschwerdeführerin kostenpflichtig (<ref-law>). Sie stellt indes ein Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung, das gutzuheissen ist, da die gesetzlichen Voraussetzungen erfüllt sind (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege für das bundesgerichtliche Verfahren wird gutgeheissen.
2.1. Es werden keine Gerichtskosten erhoben.
2.2. Rechtsanwalt Christian Lüscher wird als unentgeltlicher Rechtsvertreter eingesetzt und für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 1'500.-- aus der Bundesgerichtskasse entschädigt.
3.
Dieses Urteil wird der Beschwerdeführerin, der Staatsanwaltschaft I des Kantons Zürich und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 6. Oktober 2021
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kneubühler
Die Gerichtsschreiberin: Dambeck