Faits :
A.
A.a. B._, née en 1970, divorcée, de nationalité suisse, et A._, né en 1977, ressortissant français, sont les parents non mariés de D._, né en 2008, et de E._, née en 2010. Les enfants ont été reconnus à l'état civil par le père.
A.b. Les relations entre les parents, qui se sont séparés à une date indéterminée, sont devenues conflictuelles.
Depuis la fin de l'année 2011, le Tribunal tutélaire du canton de Genève (désormais le Tribunal de protection de l'adulte et de l'enfant; ci-après: le Tribunal de protection) a ainsi dû régler à plusieurs reprises le droit de visite du père. Il a en outre ordonné des expertises, dont une de celui-ci, qui portait notamment sur l'existence d'éventuelles déviances sexuelles concernant ses rapports avec ses enfants. Il a aussi instauré une curatelle d'organisation et de surveillance des relations personnelles ainsi qu'une curatelle d'assistance éducative et mis en place un suivi de guidance parentale.
A.c. Le 17 février 2015, le père a requis l'instauration de l'autorité parentale conjointe, l'octroi d'un droit de visite d'une journée par semaine et la possibilité d'emmener les enfants en France au domicile de leur grand-mère maternelle. La mère s'y est opposée.
A.d. Par décision du 22 mai 2015, le Tribunal de protection a suspendu, sur mesures superprovisionnelles et avec effet immédiat, le droit de visite du père, à la suite d'événements survenus le 16 mai précédent et rapportés par les enfants (comportement prétendument exhibitionniste dans les toilettes du Point rencontre réservées aux enfants, attouchements).
A.e. Le 30 juin 2015, C._, avocat, a été désigné en qualité de curateur d'office des deux mineurs, son mandat étant limité à leur représentation dans la procédure civile pendante devant le Tribunal de protection.
A.f. Le 30 juillet 2015, à la suite de la décision du 17 juin 2015 du Ministère public genevois refusant d'entrer en matière sur la plainte pour actes d'ordre sexuel commis sur les enfants déposée par la mère, le Tribunal de protection a, sur mesures provisoires, ordonné la reprise progressive des relations personnelles entre le père et ses enfants, au sein du Point rencontre.
L'ordonnance du 30 juillet 2015 a été annulée le 20 janvier 2016 par la Chambre de surveillance de la Cour de justice du canton de Genève (ci-après: la Chambre de surveillance), qui a renvoyé la cause à l'autorité de première instance pour complément d'instruction.
Statuant sur renvoi le 28 juillet suivant, le Tribunal de protection a réservé au père un droit de visite au Point rencontre, les enfants devant être préalablement préparés à la reprise des relations par leur thérapeute.
Sur second renvoi de la Chambre de surveillance, une nouvelle expertise psychiatrique familiale a été ordonnée. La mère a recouru en vain jusqu'au Tribunal fédéral (arrêt 5A_964/2017 du 6 mars 2018). Le Centre universitaire romand de médecine légale (CURML) a rendu son rapport d'expertise le 19 décembre 2019.
A.g. Parallèlement, la mère a requis par deux fois la reprise de la procédure pénale qu'elle avait initiée (cf. supra consid. A.f). Les refus du Ministère public ont été confirmés par la Chambre pénale de recours les 1er septembre 2016 et 15 juin 2017.
Par arrêt du 24 novembre 2017, la Cour de droit pénal du Tribunal fédéral a annulé les arrêts cantonaux et a renvoyé la cause à la Chambre des recours pour qu'elle ordonne au Ministère public d'ouvrir une instruction contre le père (arrêt 6B_1135/2016, 6B_877/2017).
Par ordonnance du 7 février 2019, le Ministère public a ordonné le classement de la procédure pénale diligentée à l'encontre du père.
A.h. A la suite de ce prononcé, le père a demandé à pouvoir à nouveau entretenir des relations personnelles avec ses enfants.
B.
B.a. Par ordonnance du 4 juin 2020, le Tribunal de protection a retiré à la mère le droit de déterminer le lieu de résidence et la garde des enfants (ch. 1 du dispositif), placé en l'état les mineurs auprès de leur mère (ch. 2), ordonné la reprise des relations personnelles avec le père sous forme de visites médiatisées, par l'entremise d'un thérapeute spécialisé (ch. 3), ordonné la mise en oeuvre d'un suivi psychothérapeutique individualisé des mineurs auprès de nouveaux thérapeutes pédopsychiatres (ch. 4), maintenu la curatelle d'assistance éducative (ch. 5), ainsi que la curatelle d'organisation et de surveillance des relations personnelles (ch. 6), instauré une curatelle d'organisation et de surveillance du placement (ch. 7), une curatelle ad hoc aux fins d'organiser et de surveiller les suivis psychothérapeutiques des mineurs et de mettre en oeuvre les nouveaux suivis (ch. 8) et une curatelle ad hoc aux fins d'organiser, de mettre en oeuvre et de surveiller la scolarité des mineurs (ch. 9), limité l'autorité parentale de la mère en conséquence (ch. 10), ordonné la mise en oeuvre d'une action éducative en milieu ouvert (AEMO) au sein de la famille (ch. 11), rappelé le droit à l'information du parent non gardien (ch. 12), exhorté les deux parents à poursuivre leurs suivis psychothérapeutiques individuels de manière soutenue et régulière (ch. 13), ordonné la mise en oeuvre d'une thérapie de famille auprès de la Consultation psychothérapeutique pour familles et couples (COUFAM) des HUG (ch. 14), exhorté les parties à collaborer à la poursuite régulière des suivis de leurs enfants et de l'intervention de l'AEMO à domicile et avec les curateurs et les intervenants (ch. 15), confirmé la curatelle de représentation des mineurs confiée à l'avocat C._ (ch. 16), étendu le mandat des curateurs aux nouvelles curatelles (ch. 17), invité tous les curateurs à établir un rapport sur l'évolution de la situation dans un délai fixé au 30 mars 2021 (ch. 18), laissé les frais à la charge de l'État (ch. 19), dit que la décision était immédiatement exécutoire nonobstant recours (ch. 20) et débouté les parties de toutes autres conclusions (ch. 21).
B.b. Statuant sur l'appel de la mère par décision du 10 mai 2021, communiquée le 12 suivant, la Chambre de surveillance a annulé les chiffres 1 (retrait à la mère de la garde ainsi que du droit de déterminer le lieu de résidence des enfants), 2 (placement des enfants), 7 (curatelle d'organisation et de surveillance du placement), 9 (curatelle ad hoc afin de surveiller la scolarité des mineurs), 11 (mise en oeuvre d'une AEMO au sein de la famille), 14 (mise en oeuvre d'une thérapie de famille) et 15 (exhortation des parties à collaborer à la poursuite régulière des suivis de leurs enfants et de l'intervention de l'AEMO) du dispositif de l'ordonnance du 4 juin 2020, qui a été confirmée pour le surplus. Les parties ont été déboutées de toutes autres conclusions.
C.
Par acte posté le 16 juin 2021, A._ exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre la décision de la Chambre de surveillance du 10 mai 2021. Il conclut principalement à son annulation en tant qu'elle annule les chiffres 1 (retrait à la mère de la garde ainsi que du droit de déterminer le lieu de résidence des enfants), 2 (placement des enfants), 9 (curatelle ad hoc afin de surveiller la scolarité des mineurs) et 11 (mise en oeuvre d'une AEMO au sein de la famille) du dispositif de l'ordonnance rendue en première instance, la décision attaquée étant confirmée pour le surplus. Il sollicite en outre qu'il soit ordonné à l'autorité précédente de statuer sur la question de l'autorité parentale. Subsidiairement, il demande le renvoi de l'affaire à la Chambre de surveillance pour nouvelle décision dans le sens des considérants.
L'intimée propose le rejet du recours. Elle requiert en outre le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Le curateur s'en rapporte à l'appréciation du Tribunal fédéral.
L'autorité cantonale s'est référée aux considérants de sa décision.
Le recourant a répliqué le 23 décembre 2021, persistant dans ses conclusions.
L'intimée n'a pas dupliqué.
D.
Par ordonnance du 14 juillet 2021, le Président de la Cour de céans a refusé l'effet suspensif au recours.

Considérant en droit :
1.
1.1. Interjeté en temps utile (<ref-law>) et en la forme prévue par la loi (<ref-law>), le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>) prise par un tribunal cantonal supérieur statuant en dernière instance cantonale (art. 75 al. 1 et 2 LTF) dans une affaire non pécuniaire, en application de normes de droit public dans une matière connexe au droit civil, à savoir en matière de protection de l'enfant (art. 72 al. 2 let. b ch. 6 LTF; arrêts 5A_337/2020 du 2 décembre 2020 consid. 1; 5A_969/2017 du 19 février 2018 consid. 1.2; 5A_429/2016 du 16 septembre 2016 consid. 1.1 et les références). Le recourant a en outre qualité pour recourir (<ref-law>). Le recours est donc en principe recevable.
1.2. Le recours en matière civile des <ref-law> étant une voie de réforme (<ref-law>), la partie recourante ne peut, en principe, se borner à demander l'annulation de la décision attaquée; elle doit, sous peine d'irrecevabilité, prendre des conclusions sur le fond du litige, à moins que le Tribunal fédéral, en cas d'admission du recours, ne soit pas en mesure de statuer lui-même (<ref-ruling> consid. 1.3; <ref-ruling> consid. 1.3; <ref-ruling> consid. 3.1).
Interprétées au regard de la motivation du recours et de la décision attaquée, les conclusions formulées en l'espèce permettent toutefois d'admettre que le recourant entend, d'une part, que le retrait à la mère de la garde et du droit de déterminer le lieu de résidence des enfants, de même que le placement de ceux-ci, la curatelle de surveillance de leur scolarité et la mise en oeuvre d'une AEMO soient confirmés, et que, d'autre part, la cause soit renvoyée à la Chambre de surveillance pour qu'elle statue sur l'autorité parentale, ce que la Cour de céans, si elle admettait le grief de violation de l'art. 29 al. 1 Cst. soulevé sur ce point par le recourant, ne pourrait faire elle-même. Les conclusions prises par celui-ci sont par conséquent recevables.
2.
2.1. L'autorité cantonale a considéré que l'ordonnance du Tribunal de protection du 4 juin 2020, dont la nature était ambiguë, avait été rendue à titre provisionnel, ce que le recourant ne conteste pas. Dès lors que celui-ci dénonce uniquement la violation de droits constitutionnels (déni de justice formel et arbitraire dans l'appréciation des preuves), savoir si la décision entreprise porte sur des mesures provisionnelles au sens de l'<ref-law> peut rester indécis.
Le Tribunal fédéral n'examine la violation de droits constitutionnels que s'ils ont été invoqués et motivés, c'est-à-dire expressément soulevés et exposés de manière claire et détaillée (" principe d'allégation ", <ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 2.4). Le recourant qui se plaint de la violation de tels droits ne peut donc se borner à critiquer la décision attaquée comme il le ferait en instance d'appel, où l'autorité de recours jouit d'une libre cognition; il ne peut, en particulier, se contenter d'opposer sa thèse à celle de l'autorité cantonale, mais doit démontrer ses allégations par une argumentation précise (<ref-ruling> consid. 3; <ref-ruling> consid. 3.2). Le Tribunal fédéral n'entre pas en matière sur les critiques de nature appellatoire (ATF <ref-ruling> consid. 2.4; <ref-ruling> consid. 2.3; <ref-ruling> consid. 10.1 et les arrêts cités).
2.2. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été constatés de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.3.1). Le recourant qui soutient que les faits ont été établis d'une manière manifestement inexacte, c'est-à-dire arbitraire au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 5.2.2; <ref-ruling> consid. 2.3), doit, sous peine d'irrecevabilité, satisfaire au principe d'allégation susmentionné (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 1.3.1). En matière d'appréciation des preuves et d'établissement des faits, il y a arbitraire lorsque l'autorité ne prend pas en compte, sans aucune raison sérieuse, un élément de preuve propre à modifier la décision, lorsqu'elle se trompe manifestement sur son sens et sa portée, ou encore lorsque, en se fondant sur les éléments recueillis, elle en tire des constatations insoutenables (<ref-ruling> consid. 4.2; <ref-ruling> consid. 1.1; <ref-ruling> consid. 2.3).
Dans une section de son mémoire intitulée " Remarques liminaires sur la procédure ", le recourant reprend certains faits qu'il estime essentiels à la compréhension du cas d'espèce. En tant qu'il s'écarte des constatations de l'arrêt entrepris, les complète ou les modifie, sans formuler de grief recevable à ce sujet, ses allégations ne peuvent être prises en considération. Il en va de même s'agissant de celles figurant sous le titre " Observations intermédiaires en lien avec l'appréciation des faits de la cause et des preuves ".
3.
Le recourant se plaint d'un déni de justice formel au sens de l'art. 29 al. 1 Cst. Il reproche à la Chambre de surveillance de ne pas être entrée en matière sur la conclusion formulée dans son mémoire de réponse, tendant à l'attribution de l'autorité parentale exclusive en sa faveur.
3.1. Selon la jurisprudence, l'autorité qui ne traite pas un grief relevant de sa compétence, motivé de façon suffisante et pertinente pour l'issue du litige, ou qui omet de statuer sur une conclusion dont elle est saisie, alors qu'elle est compétente pour le faire, commet un déni de justice formel proscrit par l'art. 29 al. 1 Cst. (<ref-ruling> consid. 3.2.1; <ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 5.2 et les références; arrêts 8C_845/2019 du 10 juin 2020 consid. 6.2; 5A_30/2020 du 6 mai 2020 consid. 4.1; 5A_775/2018 du 15 avril 2019 consid. 3.1).
3.2. L'autorité cantonale a considéré que, dans sa réponse au recours, le père avait non seulement conclu au déboutement de la mère, mais également à l'attribution à lui-même de l'autorité parentale exclusive sur les enfants. Elle a toutefois estimé qu'il n'y avait pas lieu d'entrer en matière sur cette conclusion, le Tribunal de protection ne s'étant pas prononcé sur la question de l'autorité parentale conjointe.
En tant que le recourant reproche à l'autorité de première instance de n'avoir pas statué sur sa requête du 17 février 2015 (cf. supra consid. A.c) tendant à l'attribution de l'autorité parentale conjointe, il perd de vue que seule la décision de la Chambre de surveillance est l'objet du présent recours (<ref-law>); dans la mesure où elle est dirigée contre l'ordonnance du 4 juin 2020, sa critique est donc irrecevable. Pour le surplus, la cour cantonale ne peut se voir reprocher d'avoir refusé de statuer sur la conclusion en attribution de l'autorité parentale exclusive prise par le père dans son mémoire de réponse à l'appel. Elle a en effet considéré qu'il n'y avait pas lieu d'entrer en matière sur celle-ci, dans la mesure où elle était exorbitante de l'objet du litige, motivation qui n'est pas contestée par le recourant.
Le grief est par conséquent mal fondé, autant qu'il est recevable.
4.
Le recourant reproche en outre à l'autorité précédente d'avoir arbitrairement apprécié les preuves en lien avec le caractère prétendument contradictoire de l'ordonnance du 4 juin 2020.
4.1. Selon la cour cantonale, alors que le Tribunal de protection avait tout d'abord considéré que les enfants se trouvaient dans une situation délétère au domicile de leur mère en raison de l'attitude inadéquate de celle-ci, ce qui justifiait que la garde lui soit retirée, il avait ensuite estimé de façon illogique qu'il pouvait " envisager provisoirement de retarder l'exécution " d'un placement, faute de lieu adéquat pour accueillir les enfants et à la condition que des suivis et des curatelles soient mis en oeuvre. Son ordonnance était ainsi source d'une grande incertitude, dès lors qu'elle ne permettait pas de comprendre s'il avait d'ores et déjà décidé d'ordonner prochainement le placement des enfants en foyer (ce que laissaient entendre les termes " envisager provisoirement de retarder "), ou si un tel placement dépendrait de l'évolution de la situation et de l'adhésion de la mère aux diverses mesures ordonnées. Quoi qu'il en soit, cette question méritait être clarifiée.
A cet égard, l'autorité cantonale a constaté que le placement des mineurs en foyer avait été préconisé par le rapport d'expertise rendu le 19 décembre 2019, autrement dit près d'un an et demi avant que l'ordonnance du 4 juin 2020 soit rendue. Alors même que, selon ce rapport, il était urgent que les enfants soient placés, aucune mesure n'avait été prise en ce sens jusqu'à la notification, le 15 décembre 2020, de ladite ordonnance. Entre-temps, les mineurs étaient demeurés auprès de leur mère et avaient intégré une école publique lors de la dernière rentrée scolaire; ils bénéficiaient par ailleurs de diverses mesures de protection. De plus, le placement préconisé par les expertes et la suppression de toutes relations avec leur mère ne faisaient pas l'unanimité parmi les divers intervenants, tels que les curateurs des enfants et leur pédopsychiatre. L'une des expertes avait d'ailleurs expliqué lors de son audition que le placement pourrait être traumatique pour les mineurs, leur générer du stress et des angoisses, ce qui, à l'évidence, ne pouvait être ignoré. Dès lors, il n'y avait pas lieu de reprocher au Tribunal de protection de n'avoir pas ordonné le placement des mineurs en foyer. Compte tenu de cette renonciation, il ne se justifiait pas de retirer leur garde à la mère. Cette mesure ne présentait en effet aucun intérêt immédiat étant donné le maintien du statu quo, les enfants continuant de vivre auprès d'elle comme par le passé.
4.2. Le recourant entend démontrer que l'autorité cantonale s'est manifestement trompée dans son appréciation du caractère soi-disant contradictoire de l'ordonnance du 4 juin 2020, faute de connaître précisément les spécificités du cas particulier. Il relève que la situation des enfants au domicile de leur mère est pour le moins délétère, que les éléments du dossier démontrent qu'ils évoluent négativement, que le comportement violent du fils des parties s'accentue au fil du temps et que l'expertise susvisée mentionne un risque de passage à l'acte de leur part en cas de statu quo. Il expose aussi que le Tribunal de protection a renoncé à ordonner le placement des mineurs dans un foyer vu l'absence d'établissement disponible pour les accueillir, et non pas faute de nécessité de les éloigner de leur mère " sur le fond ". Selon le recourant, la cour cantonale s'est manifestement livrée à une appréciation arbitraire des preuves et des faits en refusant de comprendre le raisonnement pourtant clair des premiers juges, tendant à privilégier une solution pratique intermédiaire de placement des enfants chez leur mère, dans l'attente de places d'accueil disponibles. La prise en considération, par l'autorité précédente, de l'effet émotionnel de l'ordonnance de première instance pour la mère et les enfants choquerait en outre gravement le sentiment de la justice et de l'équité, car toute décision judiciaire, quel qu'en soit le contenu, s'impose intrinsèquement à ses destinataires. Ainsi, en tenant compte de la grande incertitude causée aux intéressés par cette ordonnance, l'autorité cantonale aurait procédé à une appréciation arbitraire du cas d'espèce.
En focalisant de la sorte son argumentation sur le caractère contradictoire ou non de l'ordonnance du 4 juin 2020 - question qui, contrairement à ce que le recourant semble croire, n'est pas décisive pour résoudre la question litigieuse, laquelle consiste à déterminer si le retrait de la garde à la mère et la mesure de placement doivent être maintenus -, celui-ci ne démontre pas que la cour cantonale aurait, comme il le prétend sans formuler d'autre grief, arbitrairement apprécié les preuves sur ce point. S'agissant plus précisément de la mesure de placement, qu'il estime nécessaire, il se borne à affirmer que les intervenants n'ont effectivement pas adhéré totalement aux conclusions de la dernière expertise, mais souligne que le curateur de représentation a ensuite fait part au Tribunal de protection, par courrier du 21 février 2021, d'une dégradation du comportement du fils des parties, devenu de plus en plus violent au sein de l'école Montessori, ledit curateur ayant en outre relevé le comportement inadéquat de la mère à l'encontre de la directrice de cet établissement.
De nature essentiellement appellatoire, ces allégations ne sont pas propres à démontrer l'arbitraire, ce d'autant que l'arrêt entrepris constate que les enfants ont désormais intégré une école publique. Dans la mesure où le recourant affirme en outre que la Chambre de surveillance se retranche artificiellement derrière des arguments liés au temps écoulé depuis le rapport d'expertise du 19 décembre 2019, ainsi qu'à la date de l'ordonnance de première instance, pour rendre une décision " arbitraire et gravement préjudiciable aux enfants en refusant de [les] placer, nonobstant les dires des experts ", sa critique, pour autant qu'elle soit suffisamment motivée, n'est pas non plus fondée. Si le juge ne peut s'écarter d'une expertise judiciaire sans raison sérieuse et doit motiver sa décision à cet égard, il n'est en principe pas lié par le rapport de l'expert, qu'il doit apprécier en tenant compte de l'ensemble des autres preuves administrées; il revient au seul juge, et non à l'expert, de tirer les conséquences juridiques d'une expertise, en particulier s'agissant du sort des enfants (<ref-ruling> consid. 2.1.3; <ref-ruling> consid. 6.1; <ref-ruling> consid. 4.3.1; parmi plusieurs: arrêts 5A_415/2020 du 18 mars 2021 consid. 4.1; 5A_381/2020 du 1er septembre 2020 consid. 4.1; 5A_539/2020 du 17 août 2020 consid. 3.5.2 et les références). En l'occurrence, le recourant ne démontre pas, d'une manière conforme aux exigences de motivation de l'<ref-law>, que la cour cantonale aurait arbitrairement apprécié l'expertise en question et les autres éléments de preuve dont elle disposait. Les juges précédents se sont écartés des conclusions du rapport du 19 décembre 2019 en exposant les raisons pour lesquelles ils estimaient qu'elles ne devaient pas être suivies, conformément à la jurisprudence rappelée ci-dessus. Il incombait dès lors au recourant d'établir en quoi leurs motifs n'étaient pas de nature à ébranler la pertinence de ces conclusions, lesquelles préconisaient le placement des mineurs dans un foyer. Or, son argumentation, qui consiste à opposer l'avis des expertes à celui de la cour cantonale, ne permet pas de remettre en cause l'appréciation de celle-ci.
Pour autant qu'il soit suffisamment motivé, le moyen est dès lors infondé.
5.
La Chambre de surveillance se serait aussi livrée à une appréciation arbitraire des faits en renonçant à instaurer une curatelle ad hoc d'organisation et de surveillance de la scolarité des mineurs ainsi qu'à mettre en oeuvre une mesure AEMO.
5.1. L'autorité cantonale a considéré qu'après avoir fréquenté deux établissements privés, les mineurs étaient désormais inscrits à l'école publique, ce qui, selon leur mère, était satisfaisant pour eux. Aucun élément concret ne permettait de penser que celle-ci eût l'intention de modifier une fois de plus leur scolarité, de sorte que la curatelle ad hoc instituée par le Tribunal de protection pour organiser, mettre en oeuvre et surveiller ladite scolarité, n'apparaissait pas indispensable.
Quant à la mesure AEMO, ledit Tribunal avait motivé son instauration en disant qu'elle permettrait aux enfants " d'expérimenter d'autres relations avec l'adulte " et qu'elle pourrait, le cas échéant, également évoluer en vue de les accompagner dans la reprise des relations personnelles avec leur père. Or, les mineurs bénéficiaient déjà d'une prise en charge psychothérapeutique individuelle et la reprise du droit de visite serait encadrée par un autre thérapeute. Dans ce contexte, il paraissait contre-productif de mobiliser un intervenant supplémentaire. De plus, les mineurs étaient désormais régulièrement scolarisés, de sorte qu'ils expérimentaient déjà d'autres relations avec les adultes, sans qu'une mesure AEMO soit nécessaire.
5.2. Le recourant expose que les enfants ont déjà été déscolarisés deux fois par leur mère, pour de longues durées, et qu'au vu de la personnalité paranoïaque de celle-ci résultant du rapport d'expertise, ainsi que de sa difficulté, plusieurs fois établie, à communiquer avec la direction des écoles fréquentées par les mineurs, une telle curatelle serait indispensable à l'intérêt de ceux-ci. Ce faisant, il se limite à opposer sa propre appréciation à celle effectuée par l'autorité cantonale, de sorte que sa critique est irrecevable (<ref-law>). Il en va de même lorsqu'il soutient que la complexité du cas d'espèce et de la situation dans laquelle se trouvent les enfants depuis tant d'années ne permettrait pas de faire l'économie d'une mesures AEMO en sus de la prise en charge individuelle dont ils bénéficient, pour les aider à renouer avec une vie sociale normale ainsi qu'avec leur père.
Vu ce qui précède, il n'y a pas lieu d'entrer en matière sur ces griefs.
6.
En conclusion, le recours se révèle mal fondé et ne peut donc être que rejeté, dans la mesure où il est recevable. Le recourant, qui succombe, supportera par conséquent les frais judiciaires (<ref-law>) et versera en outre des dépens à l'intimée (art. 68 al. 1 et 2 LTF), dont la requête d'assistance judiciaire devient dès lors sans objet. Le curateur s'en étant rapporté à justice, tant s'agissant de l'effet suspensif que concernant le fond du recours, il n'y a pas lieu de lui allouer une indemnité.

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2.
Les frais judiciaires, arrêtés à 2'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
3.
Une indemnité de 2'500 fr., à verser à l'intimée à titre de dépens, est mise à la charge du recourant.
4.
La requête d'assistance judiciaire de l'intimée est sans objet.
5.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, à C._, au Service de protection des mineurs, au Tribunal de protection de l'adulte et de l'enfant ainsi qu'à la Chambre de surveillance de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 17 mars 2022
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Herrmann
La Greffière : Mairot