Sachverhalt:
A.
A.a. Der 1965 geborene A._ war gemäss Arbeitsvertrag vom 1. Oktober 2015 seit jenem Tag bei der B._ GmbH als stellvertretender Geschäftsführer in einem 100 %-Pensum angestellt. Am 19. Dezember 2017 und am 16. Juni 2018 erlitt er Unfälle. Ausgehend von einer 100%igen Arbeitsunfähigkeit erbrachte die Schweizerische Unfallversicherungsanstalt (Suva) vom 19. Dezember 2017 bis 31. Oktober 2019 Taggeldleistungen. Seit dem 1. November 2019 richtete sie A._ eine Invalidenrente (Invaliditätsgrad von 31 %) aus. Die B._ GmbH löste das Arbeitsverhältnis mit A._ per 31. Oktober 2019 auf. Am........ wurde über die Gesellschaft der Konkurs eröffnet. Das Konkursverfahren wurde mit Verfügung des Konkursrichters vom........ mangels Aktiven eingestellt. Am 4. März 2020 meldete sich A._ beim Regionalen Arbeitsvermittlungszentrum (RAV) zur Arbeitsvermittlung an. Am 6. März 2020 beantragte er die Ausrichtung von Arbeitslosenentschädigung ab März 2020. Mit Verfügung vom 10. April 2020 verneinte die Arbeitslosenkasse des Kantons Zürich einen Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung aufgrund der arbeitgeberähnlichen Stellung der Ehefrau von A._ bei der B._ GmbH (einzige Gesellschafterin und Geschäftsführerin). Die dagegen erhobene Einsprache hiess die Arbeitslosenkasse dahingehend gut, dass A._ ab 4. März 2020 Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung habe, sofern auch die übrigen Voraussetzungen gemäss <ref-law> erfüllt seien.
A.b. Nach weiteren Abklärungen verneinte die Arbeitslosenkasse mit Verfügung vom 21. August 2020 erneut einen Anspruch von A._ auf Arbeitslosenentschädigung, da die Lohnhöhe nicht bestimmbar sei und damit auch der versicherte Verdienst nicht hinreichend zuverlässig festgesetzt werden könne. Die dagegen erhobene Einsprache wies die Arbeitslosenkasse mit Einspracheentscheid vom 2. Oktober 2020 ab.
B.
Mit Urteil vom 29. Januar 2021 wies das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich die hiergegen geführte Beschwerde ab.
C.
Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt A._ beantragen, es sei das angefochtene Urteil aufzuheben und die Sache zur Festsetzung des versicherten Verdienstes und zur Berechnung des Anspruchs auf Arbeitslosenentschädigung an die Arbeitslosenkasse zurückzuweisen.
Während die Arbeitslosenkasse auf Abweisung der Beschwerde schliesst, verzichtet das Staatssekretariat für Wirtschaft (SECO) auf eine Vernehmlassung.

Erwägungen:
1.
Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 und 96 BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>), doch prüft es, unter Berücksichtigung der allgemeinen Pflicht zur Begründung der Beschwerde (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG), grundsätzlich nur die geltend gemachten Rügen, sofern allfällige weitere rechtliche Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1 mit Hinweis). Es legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>), und kann eine - für den Ausgang des Verfahrens entscheidende (vgl. <ref-law>) - Sachverhaltsfeststellung nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>).
2.
2.1. Streitig und zu prüfen ist, ob die Vorinstanz Bundesrecht verletzte, indem sie in Bestätigung des Einspracheentscheids der Arbeitslosenkasse vom 2. Oktober 2020 einen Anspruch des Beschwerdeführers auf Arbeitslosenentschädigung verneinte.
2.2. Nach <ref-law> hat Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung, wer die Beitragszeit erfüllt hat (<ref-law>) oder von der Erfüllung der Beitragszeit befreit ist (<ref-law>). Die Beitragszeit hat laut <ref-law> erfüllt, wer innerhalb der dafür vorgesehenen Rahmenfrist für die Beitragszeit während mindestens zwölf Monaten eine beitragspflichtige Beschäftigung ausgeübt hat. Angerechnet werden gemäss <ref-law> auch Zeiten, in denen der Versicherte zwar in einem Arbeitsverhältnis steht, aber wegen Krankheit (<ref-law>) oder Unfalls (<ref-law>) keinen Lohn erhält und daher keine Beiträge bezahlt. Die Rahmenfrist für die Beitragszeit beginnt zwei Jahre vor dem Tag, für den sämtliche Anspruchsvoraussetzungen erfüllt sind (Art. 9 Abs. 3 in Verbindung mit Abs. 2 AVIG).
2.3. Als versicherter Verdienst gilt laut <ref-law> der im Sinne der AHV-Gesetzgebung massgebende Lohn, der während eines Bemessungszeitraumes aus einem oder mehreren Arbeitsverhältnissen normalerweise erzielt wurde; eingeschlossen sind die vertraglich vereinbarten regelmässigen Zulagen, soweit sie nicht Entschädigung für arbeitsbedingte Inkonvenienzen darstellen. Der Höchstbetrag des versicherten Verdienstes (<ref-law>) entspricht demjenigen der obligatorischen Unfallversicherung. Der Verdienst gilt nicht als versichert, wenn er eine Mindestgrenze nicht erreicht. Der Bundesrat bestimmt den Bemessungszeitraum und die Mindestgrenze. Für Zeiten, die nach Art. 13 Abs. 2 lit. b-d AVIG als Beitragszeiten angerechnet werden, ist gemäss <ref-law> derjenige Lohn massgebend, den der Versicherte normalerweise erzielt hätte.
2.4. Der Untersuchungsgrundsatz schliesst die Beweislast im Sinne der Beweisführungslast begriffsnotwendig aus, da es Sache des Sozialversicherungsgerichts (oder der verfügenden Verwaltungsstelle) ist, für die Zusammentragung des Beweismaterials besorgt zu sein. Im Sozialversicherungsprozess tragen mithin die Parteien in der Regel eine Beweislast nur insofern, als im Falle der Beweislosigkeit der Entscheid zu Ungunsten jener Partei ausfällt, die aus dem unbewiesen gebliebenen Sachverhalt Rechte ableiten wollte. Diese Beweisregel greift allerdings erst Platz, wenn es sich als unmöglich erweist, im Rahmen des Untersuchungsgrundsatzes auf Grund einer Beweiswürdigung einen Sachverhalt zu ermitteln, der zumindest die Wahrscheinlichkeit für sich hat, der Wirklichkeit zu entsprechen (<ref-ruling> E. 6 mit Hinweisen).
3.
Die Vorinstanz stellte fest, der Beschwerdeführer sei seit Beginn der Beitragsrahmenfrist am 4. März 2018 bis zum 31. Oktober 2019 bei der B._ GmbH angestellt gewesen. In dieser Zeitperiode habe die Suva aufgrund einer 100%igen Arbeitsunfähigkeit des Beschwerdeführers Taggeldleistungen erbracht. Dieser Zeitraum sei gestützt auf <ref-law> als Beitragszeit anzurechnen. In der Folge sei der Beschwerdeführer bis zum Ende der Rahmenfrist für die Beitragszeit am 3. März 2020 keiner AHV-pflichtigen Erwerbstätigkeit nachgegangen und es liege für diese Zeit auch kein Grund für die Befreiung von der Erfüllung der Beitragszeit im Sinne von <ref-law> vor. Die Vorinstanz erkannte, der versicherte Verdienst bestimme sich vorliegend nach <ref-law>. Es müsse somit der Lohn ermittelt werden, den der Beschwerdeführer normalerweise erzielt hätte. Dabei erachtete sie es aufgrund der vorhandenen Akten nicht als erstellt, dass der Beschwerdeführer seit Beginn der Anstellung am 1. Oktober 2015 bis zum Beginn der Taggeldzahlungen der Suva am 19. Dezember 2017 jemals den gemäss Arbeitsvertrag vereinbarten Jahreslohn von Fr. 98'800.- bezogen habe. Folglich könne das vereinbarte Einkommen nicht als Lohn, den der Beschwerdeführer normalerweise erzielt hätte, angesehen werden. Dieser normalerweise erzielte Lohn lasse sich weder aufgrund der Akten bestimmen noch könnten diesbezüglich weitere Abklärungen getätigt werden, vermöchten doch auch weitere Erhebungen die bestehenden Widersprüche nicht zu beseitigen. Die nicht auszuräumenden Unklarheiten hinsichtlich der exakten Lohnhöhe wirkten sich bei der Bestimmung des versicherten Verdienstes zum Nachteil des Beschwerdeführers aus. Dies habe zur Folge, dass ein Anspruch des Beschwerdeführers auf Arbeitslosenentschädigung ab dem 4. März 2020 zu verneinen sei.
4.
4.1. Die Arbeitslosenkasse verneinte einen Anspruch des Beschwerdeführers auf Arbeitslosenentschädigung mit der Begründung, dem Beschwerdeführer sei der Nachweis nicht gelungen, dass er während der Rahmenfrist für den Beitragsbezug tatsächlich Lohnzahlungen resp. Taggelder der Unfallversicherung erhalten habe. Demgegenüber erwog die Vorinstanz, die Suva habe im Zeitraum vom 4. März 2018 bis 31. Oktober 2019 Taggelder ausgerichtet, weshalb diese Zeitperiode gestützt auf <ref-law> als Beitragszeit anzurechnen sei. Diese Beurteilung erscheint bundesrechtskonform. Entsprechend erkannte die Vorinstanz auch richtig, dass sich der versicherte Verdienst im hier zu beurteilenden Fall nach <ref-law> bestimmt. Für die Berechnung des versicherten Verdienstes ist demnach grundsätzlich derjenige Lohn massgebend, den der Beschwerddeführer (ohne Unfall) normalerweise erzielt hätte.
4.2. Der Beschwerdeführer anerkennt ausdrücklich, dass hinsichtlich der im kantonalen Beschwerdeverfahren geltend gemachten Bareinzahlungen auf sein Konto im Umfang von insgesamt Fr. 22'600.- der Nachweis für Lohnzahlungen nicht erbracht sei. Ebenso wenig sei ihm der Beweis einer dem Arbeitsvertrag entsprechenden Lohnzahlung gelungen. Dies führe aber nicht dazu, dass ohne Weiteres ein Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung entfalle. Aus <ref-ruling> ergebe sich vielmehr für den hier zu beurteilenden Fall, dass für die Bemessung des versicherten Verdienstes der von der B._ GmbH nachweislich bezogene Lohn massgebend sei und nicht die Lohnvereinbarung gemäss Arbeitsvertrag. Aus dem Kontoauszug seiner Bank sei ersichtlich, dass er im Jahr 2017 von der B._ GmbH Zahlungen in der Höhe von insgesamt Fr. 83'427.- erhalten habe. Belegt sei damit für das Jahr 2017 jedenfalls ein Nettolohn von Fr. 83'427.- resp. ein Bruttolohn von Fr. 89'839.- (exkl. Familienzulagen).
4.3. Unbestritten ist, dass die Suva Taggelder an die B._ GmbH ausrichtete und sie dabei von einem versicherten Verdienst von Fr. 101'800.- ausging (vgl. <ref-law>). Dieser setzte sich aus dem vertraglich vereinbarten Jahreslohn von Fr. 98'800.- zuzüglich Kinderzulagen in der Höhe von Fr. 3000.- zusammen. Nach Auffassung der Vorinstanz ist damit der in der Unfallversicherung massgebende versicherte Verdienst aufgrund der Akten nachvollziehbar. Dies gelte aber nicht gleichermassen für die Arbeitslosenversicherung, wo für die Berechnung des versicherten Verdienstes andere Regeln gelten würden. Ausserdem bestünden vorliegend nach Aktenlage mehrere unaufgelöste Widersprüche. So würden etwa die vom Beschwerdeführer geltend gemachten Lohnzahlungen in der Höhe von Fr. 105'447.05 netto nicht mit dem in der Steuererklärung deklarierten Nettolohn von Fr. 91'740.75 übereinstimmen. Sodann sei dem Auszug aus dem Individuellen Konto (IK) für das Jahr 2017 zwar ein Einkommen von Fr. 98'800.- zu entnehmen, was einem Jahreseinkommen gemäss Arbeitsvertrag entsprechen würde. Für das Jahr 2016 sei jedoch lediglich ein Einkommen von Fr. 50'175.- eingetragen, was deutlich unter dem vertraglich vereinbarten Jahreslohn liege. Weiter habe die B._ GmbH dem Beschwerdeführer am 5. April, 31. Juli, 11. August, 29. September, 8., 17. und 25. Oktober, 15. November und 13. Dezember 2017 unregelmässige Zahlungen zwischen Fr. 533.05 und Fr. 30'000.-, insgesamt Fr. 82'847.05, geleistet. Dazu habe der Beschwerdeführer auf dem Kontoauszug den handschriftlichen Vermerk "Lohn B_" angebracht. Laut den weiteren Handnotizen auf dem Auszug soll es sich bei den Geldbeträgen in der Grössenordnung von Fr. 1600.- bis Fr. 3000.-, welche er zwischen dem 3. Juli und 22. Dezember 2017 an einem Geldautomaten auf sein Konto einbezahlt habe, ebenfalls um Lohn der B._ GmbH handeln. Ein nachvollziehbarer Konnex zwischen den Banküberweisungen und den Einzahlungen sei aber nicht ersichtlich. Nach all dem sei nicht belegt, dass der Beschwerdeführer seit Beginn seiner Anstellung am 1. Oktober 2015 bis zum Beginn der Taggeldzahlungen der Suva am 19. Dezember 2017 jemals den gemäss Arbeitsvertrag vom 1. Oktober 2015 vereinbarten Jahreslohn von Fr. 98'800.- bezogen habe. Dieser könne somit nicht als Lohn angesehen werden, den der Beschwerdeführer normalerweise erzielt hätte (<ref-law>).
4.4. Unbestritten ist somit, dass zur Ermittlung des normalerweise erzielten Lohnes (vgl. <ref-law>) nicht auf den vertraglich vereinbarten Lohn abgestellt werden kann. Der versicherte Verdienst nach <ref-law> bildet denn auch ein Korrektiv bei allfälligen missbräuchlichen Lohnvereinbarungen zwischen Arbeitnehmer und Arbeitgeber, indem grundsätzlich die tatsächlichen Lohnbezüge im Bemessungszeitraum massgebend sind (<ref-ruling> E. 3.2.3 mit Verweis auf <ref-ruling> E. 3a/aa). Richtig ist im Weiteren auch der Verweis der Vorinstanz auf die bundesgerichtliche Rechtsprechung, wonach eine mangelnde Bestimmbarkeit der Lohnhöhe regelmässig dazu führt, dass sich ein versicherter Verdienst im Sinn von <ref-law> i.V.m. <ref-law> nicht zuverlässig festlegen lässt, was in letzter Konsequenz auch die Verneinung eines Anspruchs auf Arbeitslosenentschädigung zur Folge haben kann (statt vieler: Urteil 8C_472/2019 vom 20. November 2019 E. 4.1 mit Hinweisen).
4.5. Fest steht aber, dass im Jahr 2017 Fr. 82'847.05 resp. - wie der Beschwerdeführer geltend macht - Fr. 82'427.05 von der B._ GmbH auf das Konto des Beschwerdeführers geflossen sind. Grundsätzlich genügen als Beweis für den tatsächlichen Lohnfluss Belege über entsprechende Zahlungen auf ein auf den Namen des Arbeitnehmers oder der Arbeitnehmerin lautendes Post- oder Bankkonto (Urteil 8C_472/2019 vom 20. November 2019 E. 4.2; vgl. auch AVIG-Praxis ALE, Rz. B147). Weshalb dies vorliegend nicht der Fall sein soll, ergibt sich aus dem angefochtenen Urteil nicht. Die grundsätzlich gegebene Arbeitnehmereigenschaft scheint unbestritten zu sein. Dem angefochtenen Urteil ist auch nicht zu entnehmen, dass es sich bei den Banküberweisungen um etwas anderes als Lohn für geleistete Arbeit gehandelt hätte. Sollte es sich bei den betreffenden Zahlungen aber tatsächlich um Lohn handeln, so wäre nicht einsichtig, weshalb dieses Einkommen nicht zur Ermittlung des normalerweise erzielten Lohnes resp. des versicherten Verdienstes (<ref-law> i.V.m. <ref-law>) herangezogen werden könnte (vgl. zudem Urteil 8C_218/2014 vom 9. Februar 2015 E. 5.2.2, wonach für die Berechnung analog <ref-law> vorzugehen ist). Indem die Vorinstanz auf Feststellungen dazu verzichtete, ob die von der B._ GmbH auf das Bankkonto des Beschwerdeführers geleisteten Zahlungen als Lohnzahlungen zu betrachten sind, hat sie den rechtserheblichen Sachverhalt unvollständig festgestellt und folglich Bundesrecht verletzt. Da der Sachverhalt nicht liquid erscheint, kann er vom Bundesgericht auch nicht ergänzt werden (vgl. E. 1.1 hiervor; zur Ergänzung des Sachverhalts bei entsprechend liquider Aktenlage vgl. auch <ref-ruling> E. 6.1.3 in fine). Es drängen sich vielmehr weitere Abklärungen zum Grund der fraglichen Überweisungen auf (z.B. Beizug von weiteren Lohnabrechnungen sowie der Geschäftsbücher der B._ GmbH, soweit [noch] vorhanden [vgl. <ref-law> i.V.m. <ref-law>]; Zeugenbefragungen). Dass von weiteren Beweiserhebungen keine neuen Erkenntnisse in Bezug auf den Grund der Banküberweisungen erwartet werden könnten, ist nicht einsichtig und die von der Vorinstanz vorgenommene antizipierte Beweiswürdigung nicht haltbar.
4.6. Nach dem Gesagten hat die Vorinstanz Bundesrecht verletzt, indem sie den rechtserheblichen Sachverhalt unvollständig festgestellt und in antizipierter Beweiswürdigung von weiteren Abklärungen abgesehen hat. Das angefochtene Urteil ist deshalb aufzuheben und die Sache zur ergänzenden Feststellung des rechtserheblichen Sachverhalts an die Vorinstanz zurückzuweisen. Diese wird hernach über die Beschwerde neu entscheiden.
5.
Die Rückweisung zur weiteren Abklärung und Neuentscheidung mit offenem Ausgang gilt praxisgemäss als Obsiegen der Beschwerde führenden Partei (<ref-ruling> E. 11.1; <ref-ruling> E. 7). Die Gerichtskosten sind daher der Beschwerdegegnerin aufzuerlegen (<ref-law>; Urteil 8C_144/2019 vom 6. August 2019 E. 5 mit Hinweisen).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird teilweise gutgeheissen und das Urteil des Sozialversicherungsgerichts des Kantons Zürich vom 29. Januar 2021 aufgehoben. Die Sache wird zu neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückgewiesen. Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 500.- werden der Beschwerdegegnerin auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich und dem Staatssekretariat für Wirtschaft (SECO) schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 15. Juni 2021
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Maillard
Der Gerichtsschreiber: Wüest