Sachverhalt:
A.
Die 1969 geborene A._ war seit 1. September 2003 vollzeitlich als Pflegehelferin beim Kinderspital B._ angestellt. Aus gesundheitlichen Gründen reduzierte sie ihr Arbeitspensum per 1. Oktober 2016 auf 60 %. Am 6. Oktober 2016 meldete sie sich zur Arbeitsvermittlung ab 1. November 2016 im Umfang von 40 % an und beantragte Arbeitslosenentschädigung. Ausgehend von einem "Vermittlungsgrad" von 40 % sprach ihr die Arbeitslosenkasse des Kantons Zürich Taggeldleistungen zu, wobei diese im Juli 2017 rückwirkend basierend auf einem "Vermittlungsgrad" von 60 % angepasst wurden.
Mit Verfügung vom 16. Dezember 2019 stellte die Arbeitslosenkasse fest, dass A._ keinen Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung habe und forderte die ab November 2016 bis Juni 2017 ausgerichtete Entschädigung in der Höhe von Fr. 17'843.85 zurück, was sie mit Einspracheentscheid vom 27. März 2020 bestätigte.
B.
In Gutheissung der dagegen eingereichten Beschwerde hob das Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich den Einspracheentscheid vom 27. März 2020 auf. Es stellte fest, dass A._ in den Monaten November 2016 bis Juni 2017 basierend auf einem versicherten Verdienst von Fr. 5798.- Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung im Umfang von 40 bzw. 100 % habe, dies unter Anrechnung des Zwischenverdienstes. Soweit die erhaltene Arbeitslosenentschädigung diesen Betrag übersteige, sei A._ rückerstattungspflichtig (Urteil vom 16. März 2021).
C.
Die Arbeitslosenkasse führt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten und beantragt, unter Aufhebung des Urteils vom 16. März 2021 sei der Einspracheentscheid vom 27. März 2021 zu bestätigen.
A._ und das Staatssekretariat für Wirtschaft haben auf eine Stellungnahme verzichtet.

Erwägungen:
1.
Das Bundesgericht prüft die Eintretensvoraussetzungen von Amtes wegen und mit freier Kognition (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1 mit Hinweisen). Rückweisungsentscheide, mit denen eine Sache zur neuen Entscheidung an die Vorinstanz zurückgewiesen wird, gelten grundsätzlich als Zwischenentscheide, weil sie das Verfahren nicht abschliessen; sie können nur unter den Voraussetzungen von Art. 92 oder 93 BGG beim Bundesgericht angefochten werden (<ref-ruling> E. 2; <ref-ruling> E. 4.2). Wenn aber der unteren Instanz, an die die Sache zurückgewiesen wird, kein Entscheidungsspielraum mehr bleibt und die Rückweisung bloss der (rein rechnerischen) Umsetzung des oberinstanzlich Angeordneten dient, handelt es sich materiell um einen Endentscheid im Sinn von <ref-law> (<ref-ruling> E. 4.2 mit Hinweisen; Urteil 8C_759/2018 vom 13. Juni 2019 E. 1). Dies ist vorliegend der Fall. Auf die Beschwerde ist einzutreten.
2.
Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 und 96 BGG erhoben werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>), doch prüft es, unter Berücksichtigung der allgemeinen Rüge- und Begründungspflicht (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG), nur die geltend gemachten Vorbringen, sofern allfällige weitere rechtliche Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1.6; vgl. auch <ref-ruling> E. 1; <ref-ruling> E. 1.1). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Es kann deren Sachverhaltsfeststellung nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht (<ref-law>). Überdies muss die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein (<ref-law>).
3.
3.1. Streitig und zu prüfen ist, ob die Vorinstanz Bundesrecht verletzte, indem sie der Beschwerdegegnerin einen Taggeldanspruch in den Monaten November 2016 bis Juni 2017 im Umfang von 40 %, bzw. ein volles Taggeld (auf der Basis eines versicherten Verdienstes von Fr. 5798.-, in Berücksichtigung des Zwischenverdienstes) zusprach und die Rückerstattungspflicht einzig für die allenfalls darüber hinaus bezogene Arbeitslosenentschädigung bejahte.
3.2. Als ganz arbeitslos gilt, wer in keinem Arbeitsverhältnis steht und eine Vollzeitstelle sucht (<ref-law>) und als teilweise arbeitslos, wer in keinem Arbeitsverhältnis steht und lediglich eine Teilzeitbeschäftigung sucht (<ref-law>) oder eine Teilzeitbeschäftigung hat und eine Vollzeit- oder eine weitere Teilzeitbeschäftigung sucht (<ref-law>).
Gemäss bundesgerichtlicher Rechtsprechung (<ref-ruling>; <ref-ruling>; <ref-ruling>, 502; bestätigt in SVR 2011 ALV Nr. 5 S. 11, 8C_721/2010) ist der von teilarbeitslosen Personen im Sinne von <ref-law> weiterhin durch die teilzeitlich ausgeübte Tätigkeit erzielte Lohn als Zwischenverdienst anzurechnen. Als Zwischenverdienst gilt jedes Einkommen aus unselbstständiger oder selbstständiger Erwerbstätigkeit, das der Arbeitslose innerhalb einer Kontrollperiode erzielt (<ref-law>). Der Versicherte hat Anspruch auf Ersatz des Verdienstausfalls. Als Verdienstausfall gilt die Differenz zwischen dem in der Kontrollperiode erzielten Zwischenverdienst, mindestens aber dem berufs- und ortsüblichen Ansatz für die betreffende Arbeit, und dem versicherten Verdienst (<ref-law>).
Nach <ref-law> in Verbindung mit <ref-law> sind unrechtmässig bezogene Leistungen zurückzuerstatten. Zu Unrecht bezogene Geldleistungen, die auf einer formell rechtskräftigen Verfügung beruhen, können, unabhängig davon, ob die zur Rückforderung Anlass gebenden Leistungen förmlich oder formlos verfügt worden sind, nur zurückgefordert werden, wenn entweder die für die Wiedererwägung (wegen zweifelloser Unrichtigkeit und erheblicher Bedeutung der Berichtigung) oder die für die prozessuale Revision (wegen vorbestandener neuer Tatsachen oder Beweismittel) bestehenden Voraussetzungen erfüllt sind (<ref-law>; <ref-ruling> E. 5.2 in fine S. 320; <ref-ruling> E. 1.1).
4.
4.1. Die Vorinstanz erwog, es stehe fest, dass die Beschwerdegegnerin seit 1. Oktober 2016 aus gesundheitlichen Gründen ein von 100 auf 60 % reduziertes Arbeitspensum als Pflegehelferin ausgeübt habe, wobei sich die Arbeitsunfähigkeit lediglich auf diese Stelle bezogen habe. So habe sie im Antrag auf Arbeitslosenentschädigung angegeben, bereit und in der Lage zu sein, Vollzeit zu arbeiten und bereits eine Tätigkeit mit einem 60%-igen Arbeitspensum auszuüben. I m hier in Frage stehenden Zeitraum von November 2016 bis Juni 2017 habe sie jeweils im monatlich auszufüllenden Formular "Angaben der versicherten Person" zudem bestätigt, eine Tätigkeit in diesem Umfang inne zu haben. Nicht nachvollziehbar sei, weshalb gemäss Beratungsprotokoll vom 10. Oktober 2016 der Beschwerdegegnerin seitens der RAV-Personalberaterin mitgeteilt worden sei, sie müsse entweder im Umfang von 60 oder 100 % eine Stelle suchen. Gestützt auf all diese Angaben grenze es an ein treuwidriges Verhalten, wenn die Beschwerdeführerin behaupte, dass die Beschwerdegegnerin nur ein 60%-iges Arbeitspensum habe ausüben wollen, zumal bei dieser Annahme eine Anmeldung zum Leistungsbezug keinen Sinn ergäbe, da diese bereits zu 60 % angestellt gewesen sei.
4.2. Die Arbeitslosenkasse wendet dagegen ein, gemäss "Anmeldebestätigung zur Arbeitsvermittlung" des RAV vom 6. Oktober 2016 habe sich die Beschwerdegegnerin "primär" mit einem Pensum von 40 % zur Arbeitsvermittlung angemeldet. Die Personalberaterin des zuständigen RAV habe die Beschwerdegegnerin anlässlich des Beratungsgesprächs vom 10. Oktober 2016 korrekterweise darüber informiert, dass sie sich entweder mit einem Pensum von 100 % zur Arbeitsvermittlung anmelden könne und damit ihr Verdienst beim Kinderspital als Zwischenverdienst angerechnet werde. Oder sie könne sich auch nur im Umfang von 60 % dem Arbeitsmarkt zu Verfügung stellen, sofern sie nur in diesem Umfang eine Stelle suchen würde. Eine klare Äusserung der Beschwerdegegnerin bei der Anmeldung zum Leistungsbezug in dem Sinne, dass sie lediglich im Umfang ihrer damaligen faktischen Arbeitslosigkeit von 40 % eine neue Tätigkeit suche, liege, entgegen der Ansicht der Vorinstanz, nicht vor. Im "prozessorientierten Beratungsprotokoll" des RAV werde überdies festgehalten, dass sich die Beschwerdegegnerin nicht mehr sicher sei, ob sie die Stelle beim Kinderspital auf Ende Oktober 2016 kündigen solle, weshalb in diesem Fall eine Anmeldung zum Leistungsbezug mit einem gesuchten Arbeitspensum von 60 % durchaus Sinn gemacht hätte. Aus den Akten gehe nicht hervor, dass die Beschwerdegegnerin bei einer Stellensuche im Umfang von 100 % bereit gewesen wäre, ihre Tätigkeit beim Kinderspital aufzugeben, was auch die Vorinstanz nicht annehme. In Übereinstimmung mit der "Anmeldebestätigung zur Arbeitsvermittlung" des RAV habe die Beschwerdegegnerin damit Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung im Umfang eines Arbeitsausfalls von 60 % einer Vollzeitstelle. Da sie auch nach dem 1. November 2016 beim Kinderspital angestellt geblieben sei und ihr Tagesverdienst von Fr. 135.50 über dem Taggeld von Fr. 128.25 brutto liege, habe sie keinen Verdienstausfall erlitten und daher keinen Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung gehabt.
5.
5.1. Mit der Weiterarbeit beim bisherigen Arbeitgeber mit gesundheitsbedingter Reduktion des Pensums (und entsprechender Anpassung des Arbeitsvertrags) wird rechtsprechungsgemäss die weiterhin ausgeübte teilzeitliche Erwerbstätigkeit als Zwischenverdienst qualifiziert (vorstehende E. 3.2). Es steht fest, dass die Beschwerdegegnerin im Antrag auf Arbeitslosenentschädigung vom Oktober 2016 angab, bereit und in der Lage zu sein, vollzeitlich zu arbeiten und eine 40%-ige Tätigkeit zu suchen, da sie bereits im Umfang von 60 % arbeite. Wie die Vorinstanz weiter feststellte, wurde in Einklang damit in der Anmeldebestätigung vom 6. Oktober 2016 "Arbeitszeit 40 %" angegeben. Einig sind sich die Parteien auch darin, dass die RAV-Personalberaterin anlässlich des Gesprächs vom 10. Oktober 2016 die Beschwerdegegnerin dahingehend informierte, dass sie sich entweder zu 60 oder zu 100 % dem Arbeitsmarkt zur Verfügung stellen müsse. Im Anschluss daran wurde eine neue, mit der Angabe "Arbeitszeit 60 %" versehene Anmeldebestätigung vom 15. November 2016 erstellt.
5.2. Soweit die Vorinstanz die Aussage der RAV-Personalberaterin, die Beschwerdegegnerin müsse sich entweder zu 60 oder zu 100 % dem Arbeitsmarkt zur Verfügung stellen, als nicht nachvollziehbar erachtete, ist ihr in grundsätzlicher Hinsicht insofern zuzustimmen, dass sich rechtsprechungsgemäss eine arbeitslose Person auch nur im Umfang von 20 % zur Arbeitsvermittlung anmelden kann. In der vorliegenden Konstellation kann dieser knapp gehaltene Protokolleintrag jedoch auch in der von der Beschwerdeführerin dargelegten Weise verstanden werden, wonach sich die Beschwerdegegnerin mit einem Pensum von 100 % zur Stellenvermittlung anmelden könnte (unter Anrechnung ihres Einkommens als Pflegerin beim Kantonsspital als Zwischenverdienst), oder bloss mit einem 60%-igen Pensum, sofern sie nur in diesem Umfang eine neue Stelle suchen würde. Die zweite Variante würde aber, wie die Beschwerdeführerin ebenfalls annimmt, einzig dann Sinn machen, wenn die Beschwerdegegnerin die bisherige 60%-ige Tätigkeit aufgegeben hätte und sich künftig nur noch in diesem reduzierten Umfang dem Arbeitsmarkt zur Verfügung stellen wollte. Wie die genaue Information seitens der RAV-Personalberaterin lautete, kann indessen offen bleiben, wie sich aus den nachfolgenden Erwägungen ergibt.
Gemäss vorinstanzlicher Feststellung gab die Beschwerdegegnerin im Zeitraum von November 2016 bis Juni 2017 im monatlich auszufüllenden Formular "Angaben der versicherten Person" jeweils in Ziff. 1 an, dass sie seit 1. November 2016 am Kinderspital eine Tätigkeit im Umfang von 60 % ausübe. Ausgenommen im Monat November 2016 (Arbeitssuche im Umfang von 40 %) und April 2017 (keine Angabe) hielt sie zudem jeweils in Ziff. 9 fest, im Umfang von 100 % Arbeit zu suchen. Im Antrag auf Arbeitslosenentschädigung bestätigte sie, bereit und in der Lage zu sein, vollzeitlich zu arbeiten. Der von der Vorinstanz gezogene Schluss, die Beschwerdegegnerin habe glaubhaft angegeben, sich seit dem 1. November 2016 neben ihrem nach wie vor geleisteten 60%-igen Arbeitspensum am Kinderspital zusätzlich im Umfang einer weiteren 40%-Teilzeittätigkeit der Arbeitsvermittlung zur Verfügung stellen zu wollen, um insgesamt ein 100%-iges Pensum zu absolvieren, verletzt gestützt hierauf jedenfalls kein Bundesrecht.
5.3. Die rechtliche Einordnung dieser Angabe führt dazu, dass die verbliebene Teilzeittätigkeit als Zwischenverdienst zu qualifizieren ist. Damit geht - mithin wie bei Ganzarbeitslosigkeit und unter Anrechnung der monatlich erzielten Zwischenverdienste - rechtsprechungsgemäss einher, dass die Beschwerdegegnerin über den Weg von <ref-law> nach dem Prinzip des Verdienstausfalls entschädigt wird. Die mit dieser Berechnungsweise (auf der Grundlage eines in masslicher Hinsicht unbestritten gebliebenen versicherten Verdienstes von Fr. 5798.-) implizit getroffene Feststellung der Vorinstanz, dass die Beschwerdegegnerin bereit und in der Lage war, eine Vollzeitstelle anzunehmen, ist nicht willkürlich. Dementsprechend geht aus der ärztlicherseits am 23. August 2016 bescheinigten Arbeitsunfähigkeit von 40 % hervor, dass sich diese nur auf die Tätigkeit am Kinderspital bezog, was die Beschwerdeführerin nicht bestreitet. Diese legt mit keinem Wort dar, inwiefern die Vorinstanz eine willkürliche oder sonstwie bundesrechtsverletzende Beweiswürdigung vorgenommen haben soll. Was sie gegen die Darlegungen im angefochtenen Urteil vorbringt, erschöpft sich bezüglich der Sachverhaltsfragen über weite Strecken in appellatorischer Kritik am angefochtenen Urteil, was wegen der im letztinstanzlichen Prozess herrschenden Kognitionsregelung und Begründungsanforderungen (vorstehende E. 2) nicht genügt, um die vorinstanzliche Beweiswürdigung als rechtsverletzend darzustellen. Damit hat es beim vorinstanzlichen Urteil sein Bewenden.
6.
Ausgangsgemäss hat die Beschwerdeführerin die Gerichtskosten (Art. 66 Abs. 1 in Verbindung mit <ref-law>) zu tragen. Die Beschwerdegegnerin hat auf eine Stellungnahme verzichtet, weshalb ihr keine Kosten entstanden sind und folglich eine Parteientschädigung entfällt (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 500.- werden der Beschwerdeführerin auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Sozialversicherungsgericht des Kantons Zürich, dem Staatssekretariat für Wirtschaft (SECO) und dem Amt für Wirtschaft und Arbeit des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 17. August 2021
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Maillard
Die Gerichtsschreiberin: Polla