Erwägungen:
1.
1.1. Die Eheleute A.A._ und B.A._ haben steuerrechtlichen Wohnsitz in C._ (GB). In der Schweiz sind sie an verschiedenen Orten aufgrund wirtschaftlicher Zugehörigkeit beschränkt steuerpflichtig, so namentlich auch im Kanton Zürich, wo sie über Grundeigentum verfügen. Zudem wird der Ehemann seit 2008 vom Kanton Zürich für steuerliche Zwecke als gewerbsmässiger Grundstückhändler qualifiziert. Aufgrund einer Untersuchung wegen des Verdachts auf Zoll- und Mehrwertsteuervergehen im Zusammenhang mit der Einfuhr von Kunstgegenständen beschlagnahmte die Eidgenössische Zollverwaltung umfangreiche Akten des Ehemanns. Diese gelangten im Rahmen der Amtshilfe an das Kantonale Steueramt Zürich. Die Auswertung ergab, dass der Ehemann in seiner Villa in Zürich einer selbständigen Erwerbstätigkeit im Bereich des Kunst- und Antiquitätenhandels nachgegangen sei.
1.2. Vor diesem Hintergrund eröffnete das Kantonale Steueramt Zürich am 30. Oktober 2015 gegenüber den Eheleuten ein "Nach- und Strafsteuerverfahren" aufgrund einer "Unterbesteuerung infolge Nichtdeklaration von Einkünften aus selbständiger Erwerbstätigkeit". Mit Verfügungen vom 26. bzw. 27. Januar 2016 setzte das Steueramt die Nachsteuern (inkl. Zins) für die Steuerperioden 2005 bis 2009 auf rund Fr. 80,3 Mio. (Staats- und Gemeindesteuern) bzw. rund Fr. 28,9 Mio. (direkte Bundessteuer) sowie für die Steuerperioden 2010 bis 2012 auf rund Fr. 79,6 Mio. (Staats- und Gemeindesteuern) bzw. rund Fr. 84,4 Mio. (direkte Bundessteuer) fest. Die dagegen erhobenen kantonalen Rechtsmittel blieben erfolglos. Das daraufhin angerufene Bundesgericht hiess die Beschwerden der Ehefrau mit Urteil 2C_799/2017, 2C_800/2017 vom 18. September 2018 gut und wies die Angelegenheit zur Neubeurteilung an das Steueramt zurück (Disp.-Ziff. 2), während es die Beschwerden von A.A._ in Bezug auf die Nachsteuererhebung abwies (Disp.-Ziff. 3).
1.3. Mit Gesuch vom 4. Juni 2021 beantragt A.A._ dem Bundesgericht, die Dispositivziffer 3 - falls notwendig auch die Dispositivziffer 2 - des Urteils 2C_799/2017, 2C_800/2017 vom 18. September 2018 sei dahingehend zu erläutern, eventualiter zu berichtigen, dass Klarheit darüber bestehe, ob infolge der aufgehobenen Erhegattenbesteuerung gegen ihn eine Individualbesteuerung vorzunehmen sei. In prozessualer Hinsicht ersucht er als vorsorgliche Massnahme superprovisorisch um aufschiebende Wirkung. Das Bundesgericht hat keine Instruktionsmassnahmen verfügt. Mit dem vorliegenden Entscheid in der Sache wird das Gesuch um vorsorgliche Massnahmen gegenstandslos.
2.
2.1. Ist das Dispositiv eines bundesgerichtlichen Entscheids unklar, unvollständig oder zweideutig, stehen seine Bestimmungen untereinander oder mit der Begründung im Widerspruch oder enthält es Redaktions- oder Rechnungsfehler, so nimmt das Bundesgericht auf schriftliches Gesuch einer Partei oder von Amtes wegen die Erläuterung oder Berichtigung vor (<ref-law>).
2.2. Die Erläuterung oder Berichtigung dient dazu, möglichst formlos Abhilfe zu schaffen, wenn die Entscheidformel (Dispositiv) unklar, unvollständig, zweideutig oder in sich widersprüchlich ist. Sie erlaubt insbesondere, Fehler oder Auslassungen bei der Ausformulierung des Dispositivs zu korrigieren. Eine Berichtigung ist nach <ref-law> zulässig, wenn sich aus der Lektüre der Entscheiderwägungen und den Umständen ergibt, dass ein solcher Mangel im Dispositiv die Folge eines Versehens ist, das auf der Grundlage des getroffenen Entscheids korrigiert werden kann (vgl. Urteil 2G_1/2020 vom 12. Juni 2020 E. 1.2). Unzulässig sind dagegen Erläuterungsgesuche, die auf eine inhaltliche Abänderung der Entscheidung abzielen. Ebensowenig geht es an, auf dem Weg des Erläuterungsgesuchs über den rechtskräftigen Entscheid eine allgemeine Diskussion (z.B. über dessen Recht- und Zweckmässigkeit) einzuleiten, die schlechthin jede Äusserung des Gerichts, insbesondere die verwendeten Rechtsbegriffe und Wörter, zum Gegenstand hat (vgl. <ref-ruling> E. 1).
2.3.
2.3.1. Der Gesuchsteller bringt vor, das Bundesgericht habe in den Erwägungen 4.2.1.4 bis 4.2.1.6 seiner Auffassung nach die Familienbesteuerung aufgehoben. Deshalb habe er erwartet, dass die Nachsteuerverfügungen sowie die entsprechenden Rechnungen zuerst durch neue Verfügungen mit der angeordneten Individualbesteuerung in Einklang gebracht werden. Die Steuerbehörden hätten dies anders gesehen und gegen ihn Betreibungen eingeleitet. Teilweise sei bereits erst- oder zweitinstanzlich definitive Rechtsöffnung erteilt worden, obwohl die Steuerveranlagung seiner Ansicht nach noch nicht zu Ende geführt worden sei. Deshalb dränge sich die Klärung auf, welche Wirkung und Tragweite die Dispositivziffern 2 und 3 im Kontext der Erwägungen haben. Das Dispositiv sei unklar, weil sowohl das Steueramt wie auch einige Rechtsöffnungsgerichte das Urteil des Bundesgerichts subjektiv anders verstünden, als es die mutmassliche Meinung des Bundesgerichts gewesen sei. Es sei zwingend, dass das Verfahren gegen ihn ordentlich fortgesetzt werde und das Steueramt modifizierte Veranlagungsentscheide erlasse.
2.3.2. Die beanstandeten Dispositivziffern des Urteils 2C_799/2017, 2C_800/2017 vom 18. September 2018 lauten wie folgt:
"2. Die Beschwerden von B.A._ werden gutgeheissen, soweit darauf einzutreten ist, und die angefochtenen Entscheide werden sie betreffend aufgehoben und die Angelegenheit zur neuen Beurteilung an das Kantonale Steueramt Zürich zurückgewiesen.
3. Die Beschwerden von A.A._ werden teilweise gutgeheissen, soweit darauf einzutreten ist. Die Sache wird zur Neuregelung der Kosten- und Entschädigungsfolgen im Sinne der Erwägungen an das Verwaltungsgericht zurückgewiesen. Im Übrigen werden die Beschwerden abgewiesen."
2.3.3. Das Bundesgericht hat im Urteil 2C_799/2017, 2C_800/2017 vom 18. September 2018 den Einbezug der Ehefrau in das Nachsteuerverfahren und damit auch ihre Solidarhaftung für die erhobenen Nachsteuern beanstandet (E. 4.2.1). Dabei hat es ausdrücklich festgehalten, dass "die Rückweisung an die Vorinstanz in Bezug auf die Ehefrau keinesfalls die 'Aufhebung aller falscher Verfügungen' zur Folge" habe und das Verfahren gegen den Gesuchsteller ordentlich fortgesetzt werden könne (vgl. E. 4.2.1.6). Folglich hat es lediglich die Beschwerden der Ehefrau gutgeheissen. Dagegen sind die Beschwerden des Gesuchstellers - soweit die Nachsteuererhebung betreffend - vollumfänglich abgewiesen und lediglich in Bezug auf die Kosten des vorinstanzlichen Verfahrens gutgeheissen worden (vgl. auch E. 6.2.3, 8 und 9.2). Insoweit ist das beanstandete Dispositiv klar, vollständig und eindeutig; es steht auch nicht im Widerspruch mit den Erwägungen. Ein Versehen des Bundesgerichts, das einer Erläuterung oder Berichtigung zugänglich wäre, liegt nicht vor.
2.3.4. Aus dem Gesuch wird deutlich, dass es dem Gesuchsteller hauptsächlich um die Frage geht, ob die Nachsteuern gestützt auf das Urteil 2C_799/2017, 2C_800/2017 vom 18. September 2018 auf dem Wege der Zwangsvollstreckung bezogen werden können. Hierfür steht die Erläuterung allerdings nicht zur Verfügung. Mit ihr soll nicht geklärt werden, ob und ggf. inwieweit ein Urteil vollstreckt werden kann. Die Tragweite des Dispositivs ist im Rahmen des Vollstreckungsverfahrens im Lichte der Urteilserwägungen auszulegen (vgl. <ref-ruling> E. 2.2). Der Gesuchsteller ist mit seinen Einwänden deshalb ins Vollstreckungsverfahren zu verweisen.
2.4. Zusammenfassend ist das Gesuch um Erläuterung bzw. Berichtigung abzuweisen. Bei diesem Ergebnis kann offengelassen werden, ob das Gesuch über zweieinhalb Jahre nach Urteilseröffnung überhaupt rechtzeitig gestellt worden ist. Auch wenn <ref-law> keine Frist vorsieht, ist das Gesuch nach Treu und Glauben innert nützlicher Frist zu stellen (vgl. ELISABETH ESCHER, in: Basler Kommentar, Bundesgerichtsgesetz, 3. Aufl. 2018, N. 5 zu <ref-law>). Dem Gesuch lässt sich hierzu nichts entnehmen.
3.
Die Gerichtskosten sind dem Gesuchsteller aufzuerlegen (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Das Gesuch um Erläuterung bzw. Berichtigung wird abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 3'000.-- werden dem Gesuchsteller auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich, 2. Abteilung, und der Eidgenössischen Steuerverwaltung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 22. Juni 2021
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Seiler
Der Gerichtsschreiber: Businger