Sachverhalt:
A.
Die Staatsanwaltschaft des Kantons Zürich stellte am 26. Juni 1981 eine gegen A._ wegen vorsätzlicher Tötung geführte Strafuntersuchung infolge Zurechnungsunfähigkeit ein und ordnete eine stationäre Massnahme gemäss Art. 43 Ziff. 1 Abs. 1 aStGB an. Das Obergericht des Kantons Zürich entliess A._ am 17. Dezember 1997 bedingt aus der stationären Massnahme, stellte ihn unter Schutzaufsicht und erteilte ihm die Weisung, sich in regelmässige ärztliche Behandlung zu begeben.
B.
B.a. Das Obergericht verlängerte am 19. Dezember 2008 die Probezeit bis zum 18. Dezember 2011, am 5. November 2012 bis zum 11. Dezember 2014 und am 31. Mai 2016 bis zum 11. Dezember 2019.
B.b. Das der letzten Verlängerung zugrunde liegende psychiatrische Gutachten von Prof. Dr. med. B._ und Dr. med. C._ vom 10. Juni 2015 hält fest, dass A._ seit Jahren an einer chronisch verlaufenden Form der paranoiden Schizophrenie mit Residualsymptomatik leide und es dringend notwendig sei, das Setting aus Medikation, betreutem Wohnen und Tagesstruktur sowie regelmässigen psychiatrischen Konsultationen weiterzuführen. Die Fortführung der Probezeit sei dringend indiziert, da sich A._ an die damit einhergehenden Weisungen gebunden fühle. Bei Wegfall des bestehenden Behandlungs- und Betreuungssettings - insbesondere der Probezeit bzw. der Weisung - sei davon auszugehen, dass er sich nicht mehr dem von ihm empfundenen Zwang fügen und die Medikamente absetzen würde. Dies hätte mit hoher Wahrscheinlichkeit eine psychotische Exazerbation mit aggressivem Verhalten und möglicher Fremdgefährdung zur Folge, wie dies in der Vergangenheit wiederholt geschehen sei. Voraussichtlich werde die Fortführung des genannten Settings ein Leben lang notwendig sein, um der Gefahr weiterer, mit der Krankheit von A._ in Zusammenhang stehender Gewalthandlungen zu begegnen. Der chronische Verlauf der Schizophrenie sei oftmals invalidisierend, und Betroffene benötigten die Fürsorge und den Schutz, den sie sich selbst nicht gewähren könnten. Bei A._ stehe zudem im Rahmen psychotischer Exazerbation sein provozierendes und aggressives Verhalten im Vordergrund, das rasch zu erneuten Gewalttätigkeiten führen könne. Aus gutachterlicher Sicht bestünden massive Bedenken, dass zivilrechtliche Möglichkeiten ausreichen würden, die Gefährlichkeit von A._ zu kontrollieren (vgl. dazu angefochtener Beschluss S. 6 f.). Während das fortschreitende Alter in der allgemeinen Kriminalität einen protektiven Faktor ausmache, gelte dies im Fall eines chronisch schizophreniekranken Mannes, der in aggressiv-psychotische Erregungszustände geraten könne, nicht (vgl. dazu angefochtener Beschluss S. 11).
C.
Am 20. November 2019 beantragte das Amt für Justizvollzug (heute: Amt für Justizvollzug und Wiedereingliederung [JuWe]) des Kantons Zürich die erneute Verlängerung der Probezeit um fünf Jahre. Am 23. Januar 2020 fand die mündliche Anhörung von A._ vor dem Bezirksgericht Uster statt. Dieses verlängerte mit Beschluss gleichen Datums die Probezeit sowie die damit verbundene Schutzaufsicht und Weisung, sich in regelmässige ärztliche Behandlung zu begeben, um weitere fünf Jahre bis zum 11. Dezember 2024.
Die von A._ dagegen erhobene Beschwerde wies das Obergericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 9. April 2021 ab.
D.
Der Beschwerdeführer gelangt mit verschiedenen Eingaben an das Bundesgericht.

Erwägungen:
1.
1.1. Der Beschwerdeführer wurde 1997 probeweise aus der im Jahre 1981 angeordneten stationären Massnahme entlassen. Anwendbar auf die in Frage stehende Verlängerung der Probezeit ist das neue Massnahmen- und Massnahmenvollzugsrecht gemäss Ziff. 2 Abs. 1 Satz 1 der Schlussbestimmungen der Änderung des Strafgesetzbuches vom 13. Dezember 2002. Bei der bedingten Entlassung aus einer Massnahme nach <ref-law> beträgt die Probezeit ein bis fünf Jahre (<ref-law>). Hat sich der bedingt Entlassene bis zum Ablauf der Probezeit bewährt, so ist er endgültig zu entlassen (<ref-law>).
1.2. Erscheint bei Ablauf der Probezeit eine Fortführung der ambulanten Behandlung, der Bewährungshilfe oder der Weisungen notwendig, um der Gefahr weiterer mit dem Zustand des bedingt Entlassenen in Zusammenhang stehender Verbrechen und Vergehen zu begegnen, so kann das Gericht auf Antrag der Vollzugsbehörde die Probezeit bei der bedingten Entlassung aus einer Massnahme nach <ref-law> jeweils um ein bis fünf Jahre verlängern (<ref-law>). Hat der Täter eine Straftat im Sinne von <ref-law> begangen, so kann die Probezeit so oft verlängert werden, als dies notwendig erscheint, um weitere Straftaten dieser Art zu verhindern (<ref-law>).
Die Bewährung ergibt sich aus einer Negativabgrenzung zur Nichtbewährung (Urteile 6B_70/2017 vom 19. Juli 2017 E. 3.2; 6B_724/2016 vom 12. Oktober 2016 E. 1.1; 6B_881/2013 vom 19. Juni 2014 E. 2). Von einer solchen ist in erster Linie auszugehen, wenn der bedingt Entlassene während der Probezeit eine Straftat begeht und damit zeigt, dass die Gefahr, der die Massnahme begegnen soll, fortbesteht (<ref-law>). Weiter gilt als Nichtbewährung die ernsthafte Erwartung, dass der bedingt Entlassene während der Probezeit ein Verwahrungsdelikt begehen könnte (<ref-law>). Als Nichtbewährung während der Probezeit wird schliesslich auch die mangelnde Kooperation des bedingt Entlassenen mit der Bewährungshilfe (respektive Schutzaufsicht) oder die Missachtung von Weisungen bewertet (<ref-law>).
1.3. Das Bundesgericht hat erwogen, dass sich der Entscheid über die Verlängerung der Probezeit einer stationären Massnahme gemäss <ref-law> auf ein ärztliches Gutachten abzustützen hat (Urteil 6B_131/2009 vom 10. Juni 2009 E. 2). Zur Beantwortung der Frage, ob ein früheres Gutachten hinreichend aktuell ist, ist nicht primär auf das formelle Kriterium des Alters des Gutachtens abzustellen. Massgeblich ist vielmehr die materielle Frage, ob Gewähr dafür besteht, dass sich die Ausgangslage seit der Erstellung des Gutachtens nicht gewandelt hat. Soweit ein früheres Gutachten mit Ablauf der Zeit und zufolge veränderter Verhältnisse an Aktualität eingebüsst hat, sind neue Abklärungen unabdingbar (<ref-ruling> E. 4.3; Urteil 6B_458/2020 vom 23. Juni 2020 E. 1.4.7).
1.4. Die Beschwerde an das Bundesgericht ist zu begründen (<ref-law>). In der Begründung ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Akt Recht verletzt (<ref-law>). Die beschwerdeführende Partei hat mit ihrer Kritik bei der als rechtsfehlerhaft erachteten Erwägung der Vorinstanz anzusetzen (<ref-ruling> E. 1.2). Die Begründung muss sachbezogen sein und erkennen lassen, dass und weshalb nach Auffassung der beschwerdeführenden Partei Recht im Sinne von <ref-law> verletzt ist (<ref-ruling> E. 1.7.1; <ref-ruling> E. 2; <ref-ruling> E. 1.2). Die Sachverhaltsfeststellung der Vorinstanz kann vor Bundesgericht nur gerügt werden, wenn sie offensichtlich unrichtig bzw. willkürlich im Sinne von <ref-law> ist (<ref-law>; <ref-ruling> E. 2.1; 88 E. 1.3.1). Für Rügen der Verletzung von Grundrechten, inklusive Willkür bei der Beweiswürdigung, gelten erhöhte Begründungsanforderungen (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.2). Auf ungenügend begründete Rügen am angefochtenen Entscheid tritt das Bundesgericht nicht ein (<ref-ruling> E. 2.1; 88 E. 1.3.1). Anfechtbar ist nur der Entscheid der letzten kantonalen Instanz (<ref-law>).
2.
2.1. Der Beschwerdeführer stellt in seinen Eingaben an das Bundesgericht sinngemäss die Verlängerung der Probezeit, die damit verbundene Schutzaufsicht und die Weisung, sich in regelmässige ärztliche Behandlung zu begeben, in Frage. Er macht im Wesentlichen geltend, er werde seit 1981 "mit kastrativen Medikamenten strafbehandelt". Die ärztliche Zwangsmediation (recte: Zwangsmedikation) stelle einen Frontalangriff auf seine ganzheitliche Gesundheit dar und sei ein Verbrechen. Für die Annahme, dass er ohne Psychopharmaka suizidgefährdet und allgemeingefährlich bzw. gewalttätig sei, gäbe es keine Belege. Er sei nicht krank und brauche keine Medikamente. Er habe seine Straftaten verbüsst. Der fürsorgerische Freiheitsentzug sei aufzuheben.
Der Beschwerdeführer legt sein Weltbild einer verbrecherischen Psychiatrie und Ärzteschaft, deren Opfer er sei, dar. Er trägt seine Sichtweise betreffend die Medikation vor und bringt mit seinen Ausführungen seinen Unmut wie auch sein Unverständnis über die Verlängerung der Probezeit und die damit verbundenen Massnahmen zum Ausdruck. Mit den Erwägungen der Vorinstanz setzt er sich indessen nicht ansatzweise auseinander. Inwiefern der angefochtene Beschluss bundesrechtswidrig sein könnte, zeigt er nicht auf. Seine Vorbringen erschöpfen sich in einer blossen appellatorischen Kritik, auf welche das Bundesgericht nicht eintritt (<ref-law>). Auch schildert er verschiedene Vorkommnisse und erhebt Vorwürfe, welche ausserhalb des durch den angefochtenen Entscheid begrenzten Streitgegenstands (<ref-law>) liegen. Dies gilt etwa, wenn er sich in teils ungebührlicher Weise über Dr. D._ auslässt und ihr unter anderem die Abänderung von Rezepturen vorwirft, eine allgemeine Überforderung der Polizei behauptet sowie auf angebliche Vorfälle aus den Jahren 1981, 1997 und 1999 Bezug nimmt. Darauf ist nicht einzugehen. Dasselbe gilt für seinen Antrag, die fürsorgerische Unterbringung sei aufzuheben. Diese bildet ebenfalls nicht Gegenstand des vorliegenden Verfahrens.
2.2. Im Übrigen ist auch nicht ersichtlich, inwiefern die Verlängerung der Probezeit und die damit verbundene Schutzaufsicht und Weisung Bundesrecht verletzen könnte.
2.2.1. Die Vorinstanz nimmt auf das bei den Akten liegende psychiatrische Gutachten von Prof. Dr. med. B._ und Dr. med. C._ vom 10. Juni 2015 Bezug und äussert sich zu diversen, danach erstellten Fachberichten der den Beschwerdeführer behandelnden bzw. betreuenden Personen sowie zu zwei gegenüber dem Bezirksgericht Uster im Verfahren betreffend die fürsorgerische Unterbringung des Beschwerdeführers mündlich erstatteten, unabhängigen Gutachten von Dr. med. E._ vom 4. Februar 2019 und Dr. med. F._ vom 5. Februar 2020. Sie begründet ausführlich und überzeugend, weshalb eine Fortführung der Schutzaufsicht und der Weisung, sich in regelmässige ärztliche Behandlung zu begeben, dringend notwendig sei, um der Gefahr weiterer, mit der beim Beschwerdeführer diagnostizierten psychischen Störung in Zusammenhang stehenden Verbrechen und Vergehen zu begegnen. Dass sie sich in ihrem Entscheid massgeblich auf das Gutachten aus dem Jahr 2015 abstützt und zum Schluss gelangt, es bedürfe im Rahmen des vorliegenden Verfahrens keiner neuerlichen forensisch-psychiatrischen Begutachtung, ist nicht zu beanstanden. Gestützt auf die Ausführungen der Sachverständigen und mit Blick auf die in diversen Berichten wiedergegebenen Einschätzungen verschiedener Fachpersonen, durfte sie es ohne Verletzung von Bundesrecht als erstellt erachten, dass der Beschwerdeführer seit Jahren unverändert an einer Schizophrenie vom paranoiden Typus mit einem Residuum leide und mit Bezug auf die chronisch verlaufende schwere Krankheit keine relevanten Änderungen bzw. Verbesserungen eingetreten seien. Ihre Würdigung, dass sich die Ausgangslage seit der Erstellung des Gutachtens im Jahr 2015 nicht gewandelt habe und die darin wiedergegebenen Einschätzungen und Schlussfolgerungen nach wie vor aktuell seien, gibt zu keiner Kritik Anlass. Die Frage, ob eine Fortführung der Schutzaufsicht und der Weisung als notwendig erscheine, um der Gefahr weiterer Gewaltdelikte zu begegnen, liess sich vorliegend auf der Grundlage der bisherigen Gutachten und Fachberichte sachgerecht und fundiert beantworten. Entgegen der Auffassung des Beschwerdeführers, erscheinen die zahlreichen Beurteilungen seines gesundheitlichen, gesellschaftlichen und sozialen Zustandes als schlüssig und vermögen seine appellatorischen und teils wirren Einwände deren Überzeugungskraft nicht zu erschüttern.
2.2.2. Die vorinstanzliche Erwägung, wonach die medikamentöse Behandlung des Beschwerdeführers die Basis der schizophrenen Rückfallprophylaxe bilde, die angeordnete Bewährungshilfe (bzw. Schutzaufsicht) und Weisung für die Bereitschaft des Beschwerdeführers zur Medikation von grundlegender Bedeutung sei und bei einer Nichtverlängerung bzw. bei Wegfall der Probezeit die ernsthafte Befürchtung bestehe, dass er seine krankheitsbedingte Ankündigung, die Medikamente absetzen zu wollen, umsetze, erscheint mit Blick auf die vorhandenen Beweismittel als rechtskonform. Die Annahme, dass ohne medikamentöse Behandlung die hohe Gefahr einer psychotischen Exazerbation mit gewalttätigem und das Umfeld des Beschwerdeführers gefährdenden Verhalten besteht, ist im Weiteren schlüssig und wird von den Gutachten und Fachberichten breit abgestützt bzw. bestätigt. Inwiefern die Vorinstanz nicht von einer relevanten Rückfallgefahr hätte ausgehe dürfen, ist nicht erkennbar. Dass sie zum Schluss gelangt, die fürsorgerische Unterbringung des Beschwerdeführers (<ref-law>) reiche nicht aus, um dem Sicherheitsbedürfnis der Öffentlichkeit Genüge zu tun, ist ebenfalls nicht zu beanstanden. Auf die sachgerechten Ausführungen der Vorinstanz kann insoweit verwiesen werden (vgl. angefochtener Beschluss S. 6 ff.). Wie sie überzeugend festhält, schafft es der Beschwerdeführer durch die medikamentösen, stützenden und strukturierenden Massnahme eine gewisse Stabilität zu erreichen und sich gewisse Freiheitsgrade zu erarbeiten, wobei diese Errungenschaften bei Aufhebung der Probezeit gefährdet wären, was mit der Vorinstanz weder im Interesse des Beschwerdeführers noch der Öffentlichkeit liegt. Angesichts der Schwere und der seit Jahren bestehenden Chronifizierung der psychischen Krankheit durfte die Vorinstanz schliesslich mit einem - wenn überhaupt - sehr langsamen Heilungsverlauf rechnen und eine Verlängerung der Probezeit um die maximal mögliche Dauer von fünf Jahren als angemessen erachten (vgl. hierzu angefochtener Beschluss S. 12). Der vorinstanzliche Beschluss erscheint damit als rechtens.
3.
Die Beschwerde ist im Verfahren nach <ref-law> abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Auf die Erhebung von Gerichtskosten ist ausnahmsweise zu verzichten (Art. 66 Abs. 1 zweiter Satz BGG). Das sinngemässe Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird damit gegenstandslos.

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Es werden keine Kosten erhoben.
3.
Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 21. Juni 2021
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Jacquemoud-Rossari
Die Gerichtsschreiberin: Rohrer