Sachverhalt:
A.
A.a. A._ (geboren 1979) war ab 1. September 2016 als Bereichsleiter Customer Relationship Management in einem 100%-Pensum für die B._ AG tätig. Er meldete sich am 28. November 2017 beim Gemeindearbeitsamt C._ zur Arbeitsvermittlung an, da die Arbeitgeberin das Arbeitsverhältnis am 26. April 2017 auf Ende Oktober 2017 aufgelöst hatte. Am 4. Dezember 2017 stellte er Antrag auf Arbeitslosenentschädigung für die Zeit ab 28. November 2017. Die Unia Arbeitslosenkasse eröffnete eine Rahmenfrist für den Leistungsbezug vom 29. November 2017 bis 28. November 2019. Nachdem A._ am 9. April 2018 eine neue Stelle bei der D._ AG angetreten hatte, dieses Arbeitsverhältnis aber per Ende März 2019 im gegenseitigen Einverständnis wieder aufgelöst worden war, meldete er sich wiederum zum Bezug von Arbeitslosenentschädigung an. In der Folge wurden ihm ab 1. April 2019 während der noch laufenden Bezugsrahmenfrist erneut Arbeitslosentaggelder ausbezahlt. Am 20. Mai 2019 schloss er mit seiner Ehefrau einen Arbeitsvertrag ab, beginnend ab 17. Juni 2019, für die Betreuung der zwei gemeinsamen Kinder (montags bis freitags, jeweils von 10.00 bis 12.00 und 14.00 bis 16.00 Uhr, Stundenlohnbasis) und die Beratung der Ehefrau auf dem Weg in die Selbstständigkeit (Pauschalentschädigung bei "Fertigstellung", weitere Beratungstätigkeiten gegen Vergütung eines Stundenlohns). Auf seine Anfrage hin stellte das Regionale Arbeitsvermittlungszentrum Obwalden/Nidwalden (RAV) mit Mail vom 13. Juni 2019 und unter Hinweis auf die Auskunft des Rechtsdienstes des Staatssekretariats für Wirtschaft (SECO; Antwortschreiben vom 12. Juni 2019, gerichtet an die zuständige RAV-Mitarbeiterin) fest, die Betreuung der eigenen Kinder im Zwischenverdienst sei aus arbeitslosenversicherungsrechtlicher Sicht nicht zu beanstanden. In Bezug auf die Vermittlungsfähigkeit sei wichtig, dass jederzeitige Bereitschaft bestehe, den Zwischenverdienst unter Wahrung der Kündigungsbestimmungen zugunsten einer zumutbaren Tätigkeit aufzugeben. Die Arbeitslosenkasse werde ausserdem prüfen, ob der Lohn orts- und branchenüblich sei. Falls dies nicht zutreffe, werde sie bei den Kompensationszahlungen von den berufs- und ortsüblichen Ansätzen ausgehen. Gemäss Antrag des A._ vom 11. Oktober 2019 eröffnete die Unia mit Schreiben vom 29. November 2019 eine Folgerahmenfrist per 29. November 2019 bei einem versicherten Verdienst von Fr. 6852.-. Dies bestätigte sie entsprechend in der - unangefochten in Rechtskraft erwachsenen - Verfügung vom 10. Dezember 2019.
A.b. Im Zusammenhang mit dem deklarierten Zwischenverdienst, der von der arbeitsvertraglich vereinbarten Entschädigung abwich, klärte die Kasse unter anderem den Status bei der Ausgleichskasse Nidwalden ab. Letztere informierte darüber, dass sie den Anspruch auf Familienzulagen mit Verfügung vom 23. Januar 2020 abgelehnt habe, weil die Betreuung des Haushalts und der eigenen Kinder nicht als Erwerbstätigkeit gelte. Das SECO teilte der Arbeitslosenkasse sodann auf Anfrage hin am 18. Februar 2020 mit, die Kinderbetreuung könne entgegen der ursprünglichen Antwort weder als Zwischenverdienst anerkannt noch als Beitragszeit angerechnet werden. Deshalb hob die Kasse die Verfügung vom 10. Dezember 2019 wiedererwägungsweise auf, wies den Antrag auf Arbeitslosenentschädigung für die Zeit ab 29. November 2019 ab und forderte die in der Bezugsrahmenfrist vom 29. November 2019 bis 28. November 2021 zu viel ausbezahlte Arbeitslosenentschädigung (Fr. 3636.05) sowie die Kinderzulagen der Monate April, Mai und November 2019 (Fr. 1017.50) zurück; die Nachzahlung der Arbeitslosenentschädigung in der Höhe der für die Zeit vom 17. Juni bis 28. November 2019 fälschlicherweise angerechneten Zwischenverdienste im Betrag von Fr. 5382.90 verrechnete sie mit der Rückforderung und setzte die Nachzahlung an A._ auf insgesamt Fr. 729.35 fest (Verfügung vom 6. März 2020). Die dagegen erhobene Einsprache lehnte sie ab (Einspracheentscheid vom 12. Juni 2020).
B.
Das Verwaltungsgericht Nidwalden wies die gegen den Einspracheentscheid vom 12. Juni 2020 erhobene Beschwerde ab (Entscheid vom 14. Dezember 2020).
C.
A._ lässt Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten führen und beantragen, die Wiedererwägung sei abzulehnen, der Antrag auf Arbeitslosenentschädigung für die Leistungsrahmenfrist vom 29. November 2019 bis 28. November 2021 sei gutzuheissen und auf die Rückforderung von Fr. 3636.05 sei zu verzichten; eventualiter sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen.
Die Unia Arbeitslosenkasse schliesst auf Abweisung der Beschwerde. Das kantonale Gericht und das SECO verzichten auf eine Vernehmlassung.
A._ hat mit Eingabe vom 23. August 2021 an seinen Rechtsbegehren festhalten lassen.

Erwägungen:
1.
Mit der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten kann eine Rechtsverletzung nach Art. 95 f. BGG gerügt werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (<ref-law>). Dennoch prüft es - offensichtliche Fehler vorbehalten - nur die in seinem Verfahren gerügten Rechtsmängel (Art. 42 Abs. 1 f. BGG). Es legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>), und kann ihre Sachverhaltsfeststellung von Amtes wegen berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von <ref-law> beruht und wenn die Behebung des Mangels für den Verfahrensausgang entscheidend sein kann (Art. 97 Abs. 1, Art. 105 Abs. 2 BGG; zum Ganzen: <ref-ruling> E. 4).
2.
Streitig und zu prüfen ist, ob die Vorinstanz Bundesrecht verletzte, indem sie die wiedererwägungsweise Verneinung eines Anspruchs auf Arbeitslosenentschädigung ab 29. November 2019 schützte und die rückwirkende Nachzahlung von Arbeitslosentaggeldern und Kinderzulagen in der Höhe der in der ersten Leistungsrahmenfrist angerechneten Zwischenverdienste aus der Kinderbetreuung bzw. die Verrechnung der Nachzahlung bis zum Betrag von Fr. 729.35 mit der Rückforderung der Kinderzulagen der Monate April, Mai und November 2019 und der ab 29. November 2019 erbrachten Leistungen bestätigte.
3.
3.1. Die Vorinstanz hat die Gesetzesbestimmung und die Grundsätze zu den Voraussetzungen der Wiedererwägung (<ref-law>; <ref-ruling> E. 3.1; <ref-ruling> E. 3.3; <ref-ruling> E. 4.1, je mit Hinweisen) zutreffend dargelegt. Darauf wird verwiesen.
Ergänzend ist anzufügen, dass der Gesetzgeber mit der positivrechtlichen Regelung der Wiedererwägung rechtskräftiger Verfügungen in <ref-law> die im Rahmen des verfassungsrechtlichen Vertrauensschutzes vorzunehmende Abwägung zwischen der Durchsetzung des objektiven Rechts und dem Interesse an der Bestandeskraft der Verfügung abstrakt und für das Bundesgericht verbindlich vorgenommen hat (<ref-law>). Die richtige Anwendung von <ref-law> ist somit von Verfassungs wegen mit dem Vertrauensschutz vereinbar. Vorbehalten sind nur jene Situationen, in welchen sämtliche Voraussetzungen für eine - gestützt auf den Vertrauensschutz - vom Gesetz abweichende Behandlung gegeben sind (<ref-ruling> E. 6 mit Hinweis auf <ref-ruling> und seitherige Rechtsprechung).
3.2. Der in <ref-law> verankerte Grundsatz von Treu und Glauben statuiert ein Verbot widersprüchlichen Verhaltens und verleiht einer Person Anspruch auf Schutz des berechtigten Vertrauens in behördliche Zusicherungen oder sonstiges Verhalten der Behörden, das bestimmte Erwartungen zu begründen vermag (<ref-ruling> E. 6.2; <ref-ruling> E. 6.1). Für eine Berufung auf Vertrauensschutz, die eine vom materiellen Recht abweichende Behandlung der Rechtsuchenden gebieten kann, setzt die Rechtsprechung (kumulativ) voraus, dass:
a) es sich um eine vorbehaltlose Auskunft der Behörden handelt;
b) die Auskunft sich auf eine konkrete, eine bestimmte Person berührende Angelegenheit bezieht;
c) die Amtsstelle, welche die Auskunft gegeben hat, dafür zuständig war oder die rechtsuchende Person sie aus zureichenden Gründen als zuständig betrachten durfte;
d) die Person die Unrichtigkeit der Auskunft nicht ohne Weiteres hat erkennen können;
e) die Person im Vertrauen hierauf nicht ohne Nachteil rückgängig zu machende Dispositionen getroffen hat;
f) die Rechtslage zur Zeit der Verwirklichung noch die gleiche ist wie im Zeitpunkt der Auskunftserteilung;
g) das Interesse an der richtigen Durchsetzung des objektiven Rechts dasjenige am Vertrauensschutz nicht überwiegt (zum Ganzen: <ref-ruling> E. 3.6.2; <ref-ruling> E. 3.6.2 mit Hinweisen; ARV 2015 S. 334, 8C_306/2015 E. 3.2; vgl. ferner <ref-ruling> E. 5.2.1).
4.
4.1.
4.1.1. Das kantonale Gericht stellte fest, beim "Arbeitserwerb" des Beschwerdeführers infolge Betreuung der gemeinsamen Kinder handle es sich um die gesparten Fremdbetreuungskosten, nicht um Erwerbseinkommen. Mit der Qualifikation der Kinderbetreuung als Erwerbstätigkeit im sozialversicherungsrechtlichen Sinn mittels des Verwaltungsaktes vom 10. Dezember 2019 liege folglich eine zweifellos unrichtige Rechtsanwendung vor. Arbeitslosenentschädigungen seien zudem regelmässig wiederkehrende Leistungen, womit auch die erforderliche Erheblichkeit für ein Zurückkommen gegeben sei. Die wiedererwägungsweise erfolgte Aufhebung der formell rechtskräftigen Verfügung vom 10. Dezember 2019 sei deshalb bundesrechtskonform erfolgt.
4.1.2. Der Beschwerdeführer vertritt die Auffassung, das SECO habe sich mit der Frage, ob ein Zwischenverdienst unter Eheleuten für die Betreuung der eigenen Kinder arbeitslosenversicherungsrechtlich vorliegen könnte, eingehend beschäftigt und insoweit einen Ermessensentscheid getroffen. Bei einer unzutreffenden Ermessensbetätigung dürfe keine zweifellose Unrichtigkeit angenommen werden. Die Beschwerdegegnerin habe den Ermessensentscheid des SECO zum Zeitpunkt der rechtskräftigen Verfügung vom 10. Dezember 2019 offensichtlich als vertretbar erachtet. Da folglich die Voraussetzungen einer Wiederwägung nicht gegeben seien, liege eine klare Rechtsverletzung vor.
4.1.3. Die Arbeitslosenkasse führt an, das SECO habe in seiner Antwort vom 18. Februar 2020 unmissverständlich zu verstehen gegeben, dass die Eröffnung der Folgerahmenfrist ab 29. November 2019 (zufolge Anrechnung von Beitragszeiten aus dem durch die Kinderbetreuung generierten Zwischenverdienst) auf einer falschen Rechtsanwendung gründe und somit zweifellos unrichtig im Sinne von <ref-law> sei. Demzufolge könne der Argumentation des Beschwerdeführers, wonach das SECO am 18. Februar 2020 angegeben habe, die ursprüngliche Einschätzung vom 12. Juni 2019 sei nicht zweifellos unrichtig, sondern nur nicht vertretbar, nicht gefolgt werden.
4.2.
4.2.1. Die Wiedererwägung dient der Korrektur einer anfänglich unrichtigen Rechtsanwendung. Darunter fällt insbesondere eine Leistungszusprache aufgrund falscher Rechtsregeln bzw. ohne oder in unrichtiger Anwendung der massgeblichen Bestimmungen (<ref-ruling> E. 2.2 mit Hinweisen). Im vorliegenden Fall steht die gesetzliche Definition des Zwischenverdienstes im Fokus. Gemäss <ref-law> gilt als Zwischenverdienst jedes Einkommen aus unselbstständiger oder selbstständiger Erwerbstätigkeit, das der Arbeitslose innerhalb einer Kontrollperiode erzielt. Zentrales Abgrenzungskriterium für den Begriff des Zwischenverdienstes ist die in <ref-law> definierte zumutbare Arbeit. Zumutbare Arbeit im Sinne von <ref-law> beendet die Arbeitslosigkeit, während es sich bei der Zwischenverdiensttätigkeit um eine unzumutbare und damit nicht zuweisungsfähige Arbeit handelt (THOMAS NUSSBAUMER, Arbeitslosenversicherung, in: Schweizerisches Bundesverwaltungsrecht [SBVR], Soziale Sicherheit, 3. Aufl. 2016, S. 2386 Rz. 410 ff.).
4.2.2. Die Arbeitslosenkasse hatte am 10. Dezember 2019 verfügungsweise die Eröffnung einer Folgerahmenfrist zum Bezug von Arbeitslosenentschädigung per 29. November 2019 bestätigt und dabei unter anderem die Betreuungstätigkeit des Beschwerdeführers als Zwischenverdienst, mithin das von der Ehefrau bezahlte Entgelt für die Kinderbetreuung als Beitragszeit bildendes Einkommen aus einer Erwerbstätigkeit qualifiziert. Wie die Vorinstanz dazu zutreffend festhält, fällt rechtsprechungsgemäss unter den AHV-rechtlichen Begriff der Erwerbstätigkeit im Sinne von <ref-law> und <ref-law>, der auch für die Arbeitslosenversicherung gilt (<ref-ruling> E. 3b mit Hinweisen), die Ausübung einer auf die Erzielung von Einkommen gerichteten bestimmten (persönlichen) Tätigkeit, mit welcher die wirtschaftliche Leistungsfähigkeit erhöht werden soll. Für die Beantwortung der Frage, ob Erwerbstätigkeit vorliegt, kommt es nicht darauf an, wie die beitragspflichtige Person sich selber - subjektiv - qualifiziert. Entscheidend sind vielmehr die tatsächlichen wirtschaftlichen Verhältnisse und Gegebenheiten, die durch eine Tätigkeit begründet werden oder in deren Rahmen eine solche ausgeübt wird (<ref-ruling> E. 4.3 mit Hinweisen; vgl. auch <ref-ruling> E. 3.1). Die Betreuung der Kinder stellt eine gesetzliche, den Kindseltern obliegende Pflicht dar (Art. 276 Abs. 1 in Verbindung mit Art. 159 und Art. 163 ZGB). Der betreuende Elternteil ist kein Arbeitnehmer; er übt keine auf Erzielung von Einkommen gerichtete Tätigkeit aus, durch welche die wirtschaftliche Leistungsfähigkeit erhöht wird, sondern erbringt seinen Anteil am Unterhalt in natura. Da die Betreuung der eigenen Kinder somit eindeutig nicht als Erwerbstätigkeit eingestuft werden kann, lässt sich mit dieser Beschäftigung offensichtlich auch kein Zwischenverdienst im Sinne von <ref-law> erzielen. Deshalb ist nicht zu beanstanden, dass das kantonale Gericht die durch die Arbeitslosenkasse vorgenommene Qualifikation der Kinderbetreuung als Erwerbstätigkeit - und damit aus arbeitslosenversicherungsrechtlicher Sicht als beitragsbildender Zwischenverdienst - als zweifellos unrichtig einstufte. Daran vermag entgegen der Ansicht des Beschwerdeführers nichts zu ändern, dass die Arbeitslosenkasse die ursprüngliche, im Schreiben vom 12. Juni 2019 geäusserte Sichtweise des SECO, wonach es sich um eine Erwerbstätigkeit handle, wohl im Zeitpunkt der rechtskräftigen Verfügung vom 10. Dezember 2019 tatsächlich als "vertretbar" erachtet hatte. Ausschlaggebend ist, dass diese Einschätzung mit Blick auf die angeführten Gesetzesbestimmungen auch schon zum Zeitpunkt des Verfügungserlasses im Dezember 2019 zweifellos unrichtig war. Weil zudem unbestrittenermassen die erhebliche Bedeutung der Berichtigung zu bejahen ist, durfte die Arbeitslosenkasse wiedererwägungsweise auf die ursprüngliche Verfügung vom 10. Dezember 2019 zurückkommen.
5.
5.1.
5.1.1. Weiterungen zum Vertrauensschutz erübrigen sich nach Ansicht der Vorinstanz. Zur Begründung gibt sie an, soweit der Beschwerdeführer unter Berufung auf den Vertrauensschutz geltend mache, er hätte einen anderen anrechenbaren Zwischenverdienst ausgeübt, wenn die Betreuung der Kinder nicht als Zwischenverdienst qualifiziert worden wäre, moniere er lediglich nachteilige Dispositionen durch Unterlassen. Er vermöge aber keine über seine Behauptung hinausgehenden Anhaltspunkte oder Belege zu liefern, sodass die geltend gemachte Verrichtung einer anderen Tätigkeit nicht mit dem Beweisgrad der überwiegenden Wahrscheinlichkeit erstellt sei. Da folglich für die Berechnung der Beitragszeit einerseits der tatsächliche Arbeitsbeginn bei der D._ AG vom 9. April 2018 und andererseits die Beendigung des Arbeitsverhältnisses per Ende März 2019 massgebend seien, habe der Beschwerdeführer während 11.747 statt der erforderlichen mindestens 12 Monate eine beitragspflichtige Beschäftigung ausgeübt. Die Unia habe somit zu Recht die weitere Ausrichtung von Arbeitslosenentschädigung ab 29. November 2019 abgelehnt. Die Rückforderung der ausbezahlten Arbeitslosenentschädigung sowie der Familienzulagen sei unbeanstandet geblieben und gebe bei näherer Betrachtung keinen Anlass zur Überprüfung.
5.1.2. Der Beschwerdeführer wiederholt letztinstanzlich die Berufung auf den Vertrauensschutz und macht in diesem Zusammenhang zudem eine Verletzung des rechtlichen Gehörs geltend, weil das kantonale Gericht seiner Begründungspflicht nicht nachgekommen sei. Im angefochtenen Entscheid werde die rechtliche Subsumtion des Sachverhalts unter dem Aspekt des Vertrauensschutzes mit lediglich zwei Sätzen vorgenommen, wobei einzig die nachteilige Disposition aberkannt werde. Dabei werde verkannt, dass das SECO und das RAV den Beschwerdeführer mit ihrer Auskunft gerade davon abgehalten hätten, nach einer anderen Tätigkeit zu suchen bzw. eine andere Tätigkeit zu verrichten. Die nachteilige Disposition liege zunächst in der Ausübung der arbeitsvertraglich vereinbarten Tätigkeit (Betreuung der Kinder als aktives Handeln auf die behördliche Auskunft hin). Sodann habe er gestützt auf die behördliche Auskunft und im Vertrauen darauf, dass ihm die Kinderbetreuung als Zwischenverdienst an die Beitragszeit angerechnet werde, unterlassen, sich einen anderen Zwischenverdienst zu suchen. Es liege in der Natur der Sache, dass dieses Verhalten nicht mit Belegen bewiesen werden könne. Der Umstand, dass er Erkundigungen eingeholt und Abklärungen beim RAV und beim SECO getroffen habe, begründe die natürliche Vermutung dafür, dass er im Falle eines negativen Entscheides ein anderes Vorgehen gewählt hätte.
5.2.
5.2.1. Mit der Rüge der Gehörsverletzung vermag der Beschwerdeführer nicht durchzudringen. Die Vertrauensschutzvoraussetzungen müssen kumulativ erfüllt sein; ist bereits eine nicht gegeben, erübrigt es sich, die anderen zu prüfen (BGE <ref-ruling> E. 3.6.3). Bei der vorinstanzlichen Verneinung der nachteiligen Disposition bzw. Unterlassung bestand somit kein Anlass, sich mit den weiteren Voraussetzungen zu befassen.
5.2.2. Hier liegt jedoch eine rechtskräftige Verfügung vor, die den Vertrauensschutz ausgelöst haben könnte. Darum steht zwangsläufig die Frage nach der nachteiligen Disposition im Vordergrund, während die anderen Voraussetzungen (a, b, c und f gemäss E. 3.2 hiervor) bei einer solchen Konstellation in der Regel erfüllt sind (vgl. SVR 2020 UV Nr. 26 S. 105, 8C_341/2019 E. 4) - unter Vorbehalt der Interessenabwägung, die abschliessend in jedem Einzelfall vorzunehmen ist. Seitens der Kasse sind die übrigen Voraussetzungen auch vor Bundesgericht unbestritten geblieben, obwohl in der Beschwerde zu allen Aspekten des Vertrauensschutzes detailliert Stellung genommen wurde. Da zudem im vorliegenden Fall keinerlei Hinweise bestehen, die ein Abweichen von der Regel erfordern würden, beschränkt sich die nachfolgende Prüfung auf die Rügen des Beschwerdeführers zur nachteiligen Disposition.
5.3.
5.3.1. Vorab ist daran zu erinnern, dass das Vertrauen in eine fehlerhafte behördliche Auskunft nur dann Schutz verdient, wenn der Adressat gestützt auf die Auskunft eine nachteilige Disposition getroffen hat, die er nicht ohne Nachteil rückgängig machen kann (BGE <ref-ruling> E. 3.6.2; <ref-ruling> E. 6.1). Als Disposition kann auch eine Unterlassung gelten (<ref-ruling> E. 2b). Erforderlich ist, dass der Adressat die Disposition im Vertrauen auf die Richtigkeit der Auskunft getroffen bzw. unterlassen hat, was ihm zum Nachteil gereicht. Die behördliche Auskunft muss somit für die nachteilige Disposition kausal sein. Ein solcher Kausalzusammenhang ist gegeben, wenn angenom-men werden kann, der Adressat hätte sich ohne die fehlerhafte Auskunft anders verhalten. An den Beweis des Kausalzusammenhangs zwischen Auskunft und Disposition bzw. Unterlassung werden nicht allzu strenge Anforderungen gestellt, es ist kein strikter Beweis erforderlich (Urteil 8C_804/2010 vom 7. Februar 2011 E. 7.1; vgl. auch SVR 2010 UV Nr. 28 S. 113, 8C_475/2009 E. 5.3). Bereits aus dem Umstand, dass der Adressat Erkundigungen einholt, erwächst eine natürliche Vermutung dafür, dass er im Falle eines negativen Entscheides ein anderes Vorgehen gewählt hätte. Der erforderliche Kausalitätsnachweis darf deshalb schon als geleistet gelten, wenn es aufgrund der allgemeinen Lebenserfahrung als glaubhaft erscheint, dass sich der Betreffende ohne die fragliche Auskunft anders verhalten hätte (<ref-ruling> E. 2b; Urteil C 27/01 vom 7. Mai 2001 E. 3a; WIEDERKEHR/RICHLI, Praxis des allgemeinen Verwaltungsrechts, 2012, Band 1, Rz. 2078 ff.; GIOVANNI BIAGGINI, BV-Kommentar, 2. Aufl. 2017, N. 15 zu <ref-law>; vgl. auch <ref-ruling> E. 2.5.3).
Auch für den hypothetischen Kausalverlauf verlangt die Rechtsprechung keinen strikten Beweis. Es genügt, wenn das Gericht zur Überzeugung gelangt, dass die überwiegende Wahrscheinlichkeit für einen bestimmten Geschehensablauf spricht (<ref-ruling> E. 9.2; <ref-ruling> E. 3.5, je mit Hinweisen). Kognitionsrechtlich betrifft die Beurteilung des hypothetischen Kausalverlaufs eine vom Bundesgericht frei überprüfbare Rechtsfrage, wenn sie gestützt auf die allgemeine Lebenserfahrung erfolgt ist. Um eine nur eingeschränkt überprüfbare Tatfrage geht es hingegen, wenn aufgrund einer konkreten Beweiswürdigung entschieden worden ist (vgl. SVR 2016 IV Nr. 58 S. 190, 8C_910/2015 E. 4.1; Urteil 8C_325/2021 vom 23. Dezember 2021 E. 5.2).
5.3.2. Es ist unbestritten und die Kasse weist letztinstanzlich nochmals ausdrücklich darauf hin, dass sich der Beschwerdeführer mit Blick auf die Arbeitsbemühungen der Jahre 2019 und 2020 in jeder Kontrollperiode für Vollzeitstellen in Kaderpositionen beworben hatte. Soweit sie daraus ableitet, es könne ihm nicht gefolgt werden, wenn er behaupte, er habe aufgrund der behördlichen Auskunft, nach Antritt der "Arbeitsstelle" als Betreuer seiner eigenen Kinder, keinen Anlass mehr gehabt, eine andere Stelle zu suchen, wird sie jedoch der gegebenen Ausgangslage nicht vollständig gerecht. Durch seine Anfrage beim RAV zur Qualifikation der Kinderbetreuung liess er nämlich erkennen, dass ihm daran gelegen war, schnellstmöglich eine Zwischenverdiensttätigkeit zu finden, damit er Beitragszeit für die nächste Leistungsrahmenfrist generieren und die Phase bis zum Antritt einer Vollzeitstelle in einer Kaderposition überbrücken konnte. Die falsche Auskunft des RAV vom 13. Juni 2019 hatte ihn damit einerseits zu einem aktiven Tun veranlasst, indem er am 17. Juni 2019 die Kinderbetreuung (vermeintlich) als Zwischenverdiensttätigkeit aufgenommen hatte. Andererseits sah er bei seinen Arbeitsbemühungen davon ab, ergänzend zu den - auf eine Beendigung der Arbeitslosigkeit abzielenden - zumutbaren Stellen alternative Beschäftigungen zu suchen, die als Zwischenverdienstmöglichkeiten bezüglich Entlöhnung oder in anderweitiger Hinsicht unzumutbar, dafür aber allenfalls schneller verfügbar gewesen wären (zum Begriff des Zwischenverdienstes: E. 4.2.1 hiervor). Indem er während seiner "Anstellung" als Kinderbetreuer neben zumutbaren Stellen keine Arbeit suchte, welche die Qualifikation einer Zwischenverdienstarbeit erfüllte, traf er eine nachteilige Disposition durch Unterlassen. Vorinstanz und Verwaltung übersehen, dass dem Beschwerdeführer wegen der erteilten Falschauskunft von vornherein jeder Grund genommen wurde, sich um solche alternative Lösungen in Form eines (tatsächlichen) Zwischenverdienstes zu bemühen, um seine Beitragszeit zu erfüllen. Gestützt auf die allgemeine Lebenserfahrung ist damit ein Kausalzusammenhang zwischen der behördlichen Auskunft und dem darauf folgenden Handeln/Unterlassen des Beschwerdeführers zu bejahen. Da er sich spezifisch nach der arbeitslosenversicherungsrechtlichen Qualifikation der Kinderbetreuung erkundigt hatte, ist ohne Weiteres glaubhaft, dass er sich bei richtiger Auskunft der Behörden anders verhalten hätte. Entgegen der Ansicht des kantonalen Gerichts muss der Beschwerdeführer bei dieser Ausgangslage keine weiteren Anhaltspunkte und Belege (vgl. E. 5.3 des angefochtenen Entscheids) liefern, um die nachteilige Disposition nachzuweisen.
5.3.3. Nachdem auch die Voraussetzung der nachteiligen Disposition erfüllt ist (vgl. E. 3.2 lit. f hiervor), bleibt noch die finale Interessenabwägung, mit der sich bisher weder die Kasse noch das kantonale Gericht befasst hat. Die Sache geht daher an die Arbeitslosenkasse zurück, damit sie das Interesse des Beschwerdeführers an der Wahrung der Rechtssicherheit dem öffentlichen Interesse an der richtigen Durchführung des objektiven Rechts gegenüberstelle und hernach, gestützt auf das Ergebnis, erneut verfüge.
6.
Die Rückweisung der Sache zu erneutem Entscheid gilt für die Frage der Auferlegung der Gerichtskosten sowie der Parteientschädigung als vollständiges Obsiegen im Sinne von Art. 66 Abs. 1 sowie Art. 68 Abs. 1 und 2 BGG, unabhängig davon, ob sie beantragt und ob das entsprechende Begehren im Haupt- oder im Eventualantrag gestellt wird (<ref-ruling> E. 11.1 mit Hinweis). Folglich sind die Gerichtskosten der unterliegenden Beschwerdegegnerin aufzuerlegen (<ref-law>), die dem Beschwerdeführer überdies eine angemessene Parteientschädigung zu entrichten hat (Art. 68 Abs. 1 und 2 BGG).
Die Sache wird zur Neuverlegung der Parteientschädigung des vorangegangenen Verfahrens an das kantonale Gericht zurückgewiesen (Art. 67 und Art. 68 Abs. 5 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird teilweise gutgeheissen. Der Entscheid des Verwaltungsgerichts Nidwalden vom 14. Dezember 2020 und der Einspracheentscheid der Unia Arbeitslosenkasse vom 12. Juni 2020 werden aufgehoben. Die Sache wird zu neuer Verfügung an die Unia Arbeitslosenkasse zurückgewiesen. Im Übrigen wird die Beschwerde abgewiesen.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 500.- werden der Beschwerdegegnerin auferlegt.
3.
Die Beschwerdegegnerin hat den Beschwerdeführer für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 2800.- zu entschädigen.
4.
Die Sache wird zur Neuverlegung der Parteientschädigung des vorangegangenen Verfahrens an das Verwaltungsgericht Nidwalden zurückgewiesen.
5.
Dieses Urteil wird den Parteien, dem Verwaltungsgericht Nidwalden, Sozialversicherungsabteilung, und dem Staatssekretariat für Wirtschaft (SECO) schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 25. Januar 2022
Im Namen der I. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Wirthlin
Die Gerichtsschreiberin: Berger Götz