Faits :
A.
A._, ressortissant serbe né en 1988, a séjourné en Suisse avec ses parents, ses soeurs et son frère, de 1998 à 2002, avant que sa demande d'asile soit rejetée. Une seconde demande d'asile a subi le même sort.
En avril 2009, l'intéressé a épousé une ressortissante suisse et a obtenu une autorisation de séjour pour regroupement familial. Quatre enfants, de nationalité suisse, sont issus de cette union: B._, née le 28 septembre 2011, C._, né le 18 février 2013, D._, né le 30 juin 2014 et E._, né le 13 février 2016.
Entre octobre 2004 et octobre 2017, A._ a fait l'objet de sept condamnations pénales pour, notamment, vols, dommages à la propriété, obtention frauduleuse d'une prestation, délit relatif à la loi fédérale du 20 juin 1997 sur les armes (LArm; RS 514.54), faux dans les certificats, contravention à la loi fédérale du 3 octobre 1951 sur les stupéfiants (LStup; RS 812.121), contrainte, violation grave des règles de la circulation routière; les peines comprenaient des jours de détention avec sursis, des jours-amendes, des heures de travail d'intérêt général et des amendes. En outre, le 26 mars 2014, l'intéressé s'est vu infliger une peine privative de liberté de 18 mois avec sursis pendant quatre ans pour vol, vol par métier, vol en bande, dommage à la propriété, utilisation frauduleuse d'un ordinateur et violation de domicile; il a encore été condamné, en date du 2 septembre 2016, à une peine privative de liberté de 10 mois et au versement d'une indemnité de 4'000 fr. à la personne qu'il avait renversée sur un passage piéton au titre de tort moral pour lésions corporelles graves par négligence et conduite malgré le refus, le retrait ou l'interdiction de l'usage du permis, ainsi que, le 2 octobre 2017, à une peine privative de liberté de 3 mois pour contravention à la loi sur les stupéfiants et conduite sans autorisation.
En septembre 2017, A._ avait pour 65'392 fr. de dettes et faisait l'objet d'actes de défaut de biens pour un montant de 41'439 fr. Sa dette sociale et celle de sa famille se montait, à cette même date, à 300'668 fr.
Par décision du 17 avril 2018, le Service des migrations de la République et canton de Neuchâtel (ci-après: le Service des migrations) a refusé à l'intéressé l'octroi d'une autorisation d'établissement et la prolongation de son autorisation de séjour; il lui a imparti un délai au 30 juin 2018 pour quitter la Suisse. Le Département de l'économie et de l'action sociale de la République et canton de Neuchâtel (ci-après: le Département de l'économie) a confirmé cette décision, en date du 6 mars 2020.
B.
Par arrêt du 30 octobre 2020, la Cour de droit public du Tribunal cantonal de la République et canton de Neuchâtel (ci-après: le Tribunal cantonal) a rejeté le recours de A._ contre la décision du 6 mars 2020. Elle a en substance jugé que, compte tenu de la peine privative de liberté de 18 mois prononcée à l'encontre de celui-ci, ainsi que de l'importante dépendance à l'aide sociale touchée depuis septembre 2009, il existait deux motifs pour ne pas renouveler l'autorisation de séjour de l'intéressé; en outre, cette absence de renouvellement respectait le principe de proportionnalité; un nouveau délai de départ a été fixé.
C.
Agissant par la voie du recours en matière de droit public, A._ demande au Tribunal fédéral, sous suite de frais et dépens, outre l'octroi de l'assistance judiciaire, d'annuler l'arrêt du 30 octobre 2020 du Tribunal cantonal et de prolonger son autorisation de séjour.
Le Service des migrations, le chef du Département de l'économie, ainsi que le Tribunal cantonal concluent au rejet du recours.

Considérant en droit :
1.
D'après l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, le recours en matière de droit public est irrecevable contre les décisions relatives à une autorisation de droit des étrangers à laquelle ni le droit fédéral ni le droit international ne donnent droit. En l'occurrence, le recourant, père de quatre enfants de nationalité suisse, invoque son droit à la protection de la vie familiale au sens de l'art. 8 CEDH. Cette disposition lui conférant potentiellement un droit à la prolongation de son autorisation de séjour, le recours est recevable sous l'angle de l'art. 83 let. c ch. 2 LTF, étant précisé que le point de savoir si le recourant dispose effectivement d'un droit à séjourner en Suisse relève du fond et non de la recevabilité (cf. <ref-ruling> consid. 1.1).
Au surplus, le recours, dirigé contre une décision finale (<ref-law>), rendue en dernière instance cantonale par un tribunal supérieur (art. 86 al. 1 let. d et 2 LTF), a été déposé en temps utile (<ref-law>) et dans les formes requises (<ref-law>) par le destinataire de l'arrêt attaqué, qui a qualité pour recourir (cf. <ref-law>). Le recours est partant recevable.
2.
2.1. Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral contrôle librement le respect du droit fédéral (cf. art. 95 let. a et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'<ref-law>.
2.2. Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement juridique sur la base des faits constatés par l'autorité précédente (<ref-law>), hormis dans les cas prévus à l'<ref-law>.
3.
Le litige porte sur la prolongation de l'autorisation de séjour du recourant.
4.
Le 1er janvier 2019, est entrée en vigueur une révision de la loi fédérale du 16 décembre 2005 sur les étrangers (anciennement LEtr), devenue la loi sur les étrangers et l'intégration (LEI; RO 2017 6521). Conformément à la règle générale posée à l'art. 126 al. 1 LEI, l'ancien droit matériel reste applicable en la cause, dès lors que le Service des migrations a informé le recourant de son intention de ne pas renouveler son autorisation de séjour en octobre 2017 (cf. arrêt 2C_586/2020 du 26 novembre 2020 consid. 3.1). La Cour de céans se référera dès lors à la loi sur les étrangers (LEtr) dans le présent arrêt (cf. RO 2007 5437).
4.1. Les infractions commises par le recourant étant antérieures au 1er octobre 2016 (<ref-law>; cf. <ref-ruling> consid. 2.1.2), les juges pénaux n'ont pas pu envisager le prononcé d'une expulsion en application des <ref-law>, ce qui permet à l'autorité administrative de se prononcer à cet égard (cf. art. 62 al. 2 LEtr en ce qui concerne aussi le refus de prolonger une autorisation de séjour [<ref-ruling> consid. 5.3]).
4.2. Il est tout d'abord relevé que, contrairement à ce que retient l'arrêt attaqué, l'art. 42 al. 1 LEtr n'est pas applicable à la présente affaire. En effet, il ressort de celui-ci que le recourant exerce un droit de visite sur ses enfants et qu'il est donc séparé de son épouse. Ainsi, la condition du ménage commun contenue à l'article susmentionné n'est plus réalisée. Il en résulte que la disposition topique est l'art. 50 LEtr.
Si l'union conjugale du recourant et de son épouse a duré plus de trois ans, l'intégration de celui-ci, qui a été l'objet de nombreuses condam nations et qui dépend de l'aide sociale depuis longtemps et de façon importante, ne peut à l'évidence pas être qualifiée de réussie (cf. art. 50 al. 1 let. a LEtr). Il en découle que le recourant ne peut pas déduire un droit de séjour de cette disposition.
5.
Le recourant invoque une violation de l'art. 8 CEDH et 13 Cst. et estime que l'arrêt attaqué ne prend pas suffisamment en considération l'intérêt de ses enfants au sens de l'art. 3 de la Convention relative aux droits de l'enfant (CDE; RS 0.107).
5.1. L'art. 50 al. 1 let. b et al. 2 LEtr permet au conjoint étranger de demeurer en Suisse après la dissolution de l'union conjugale, lorsque la poursuite de son séjour s'impose pour des raisons personnelles majeures. Des raisons personnelles majeures au sens de l'art. 50 al. 1 let. b LEtr peuvent découler d'une relation digne de protection avec un enfant qui a le droit de séjourner en Suisse (<ref-ruling> consid. 4.1; <ref-ruling> consid. 2.1). Dans ce contexte, il convient également de tenir compte du droit au respect de la vie privée et familiale garanti par l'art. 8 CEDH (arrêts 2C_706/2020 du 14 janvier 2021 consid. 5.1, 2C_844/2019 du 28 février 2020 consid. 3.1), que le recourant invoque du reste expressément.
Sous l'angle du droit à la vie familiale (cf. art. 8 par. 1 CEDH et art. 13 al. 1 Cst.), la jurisprudence retient de manière constante que le parent étranger qui dispose d'un droit de visite sur son enfant habilité à résider en Suisse peut en principe exercer ce droit même s'il vit à l'étranger (cf. <ref-ruling> consid. 5.1). Il n'est ainsi en principe pas nécessaire que, dans l'optique de pouvoir exercer son droit de visite, le parent étranger soit habilité à résider durablement dans le même pays que son enfant. Un droit plus étendu ne peut le cas échéant exister qu'en présence 1) de relations étroites et effectives avec l'enfant d'un point de vue affectif et 2) d'un point de vue économique, 3) de l'impossibilité pratique à maintenir la relation en raison de la distance qui sépare le pays de résidence de l'enfant du pays d'origine de son parent et 4) d'un comportement irréprochable (<ref-ruling> consid. 5.1). Ces exigences doivent être appréciées ensemble et faire l'objet d'une pesée des intérêts globale. Dans le cadre de l'examen de la proportionnalité de la mesure (cf. art. 8 par. 2 CEDH), il faut aussi tenir compte de l'intérêt fondamental de l'enfant (art. 3 CDE) à pouvoir grandir en jouissant d'un contact étroit avec ses deux parents (<ref-ruling> consid. 5.2; <ref-ruling> consid. 5.5.1).
La jurisprudence a précisé, en lien avec l'art. 50 al. 1 let. b LEtr, que l'exigence du lien affectif particulièrement fort doit être considérée comme remplie lorsque les contacts personnels sont exercés dans le cadre d'un droit de visite usuel selon les standards d'aujourd'hui (cf. <ref-ruling> consid. 3.2). En Suisse romande, il s'agit d'un droit de visite d'un week-end toutes les deux semaines et durant la moitié des vacances; seuls importent les liens personnels, c'est-à-dire l'existence effective de liens familiaux particulièrement forts d'un point de vue affectif et non pas seulement les décisions judiciaires ou les conventions entre parents (cf. <ref-ruling> consid. 5.2.1 et les arrêts cités). Une telle solution prend également en compte l'art. 9 par. 3 CDE (cf. <ref-ruling> consid. 3.2; <ref-ruling> consid. 2.4 et 2.5).
Quant aux liens économiques, ils supposent que l'étranger verse une contribution financière pour l'entretien de l'enfant. Cette contribution peut également avoir lieu en nature, en particulier en cas de garde alternée. Le Tribunal fédéral a admis qu'il convient de distinguer la situation dans laquelle l'étranger ne contribue pas à l'entretien de l'enfant faute d'avoir été autorisé à travailler de celle dans laquelle il ne fait aucun effort pour trouver un emploi. Les exigences relatives à l'étendue de la relation que l'étranger doit entretenir avec son enfant d'un point de vue affectif et économique doivent rester dans l'ordre du possible et du raisonnable. Il y a lieu également de tenir compte des décisions des autorités civiles réduisant ou supprimant l'obligation de verser une pension alimentaire et de l'importance des prestations en nature consenties en faveur de l'enfant, l'exercice d'un droit de visite équivalant à une quasi-garde alternée confirmant sous l'angle des prestations en nature l'existence de liens économiques étroits (<ref-ruling> consid. 5.2.2 et les arrêts cités).
Enfin, on ne saurait parler de comportement irréprochable lorsqu'il existe, à l'encontre de l'étranger, des motifs d'éloignement, en particulier si l'on peut lui reprocher un comportement répréhensible sur le plan pénal ou en regard de la législation sur les étrangers, étant entendu qu'en droit des étrangers, le respect de l'ordre et de la sécurité publics ne se recoupe pas nécessairement avec la violation de dispositions pénales, de sorte que l'appréciation émise par l'autorité de police des étrangers peut s'avérer plus rigoureuse que celle de l'autorité pénale (cf. <ref-ruling> consid. 5.2.4 et les arrêts cités).
5.2. En ce qui concerne la relation du recourant avec ses quatre enfants, l'arrêt attaqué la qualifie de bonne. Celui-ci entretient avec eux des liens affectifs étroits. Cela étant, il en ressort également qu'il ne voit ses enfants que deux par deux en alternance le week-end, faute de disposer d'un appartement suffisamment grand pour les recevoir les quatre chez lui; en outre, il ne s'en occuperait pas durant les vacances scolaires. Tel ne serait plus le cas, selon l'intéressé, "depuis un certain temps, voire un temps certain", à savoir depuis qu'il aurait mis en place la garde alternée qui lui a été octroyée par les mesures protectrices de l'union conjugale du 26 février 2019 (<ref-law>). Il faut néanmoins constater qu'il résulte des faits de l'arrêt attaqué et des propos même du recourant que cette garde, dont il fait grand cas, n'est pas effective. Ainsi, le fait que le recourant bénéficie formellement de la garde alternée sur ses enfants n'a pas d'influence sur l'issue du litige (cf. <ref-law>) et, en tant qu'il se plaint de ce que les juges précédents n'ont pas pris en compte cet élément, le grief est rejeté. Au demeurant, l'existence d'un lien affectif même fort avec ses enfants ne change rien à l'issue du litige.
Sous l'angle économique, il est relevé que les mesures protectrices de l'union conjugale du 26 février 2019 prévoient que la contribution d'entretien de 300 fr. par mois et par enfant n'est pas exigible tant que l'intéressé ne réalisera pas un salaire mensuel net de 3'500 fr. (<ref-law>). Selon l'arrêt attaqué, celui-ci n'assume pas l'entretien de ses enfants, ce qui laisse penser que l'éventuel revenu du recourant n'atteint pas ce montant. En outre, dès lors que la garde alternée n'est pas effective, les prestations en nature ne peuvent être retenues.
En ce qui concerne son comportement, le recourant a été condamné pénalement à dix reprises, en particulier à une peine privative de liberté de 18 mois avec sursis pour vol, vol par métier, vol en bande, dommage à la propriété, utilisation frauduleuse d'un ordinateur et violation de domicile. Puis, après avoir renversé un piéton, l'intéressé s'est vu infliger une peine privative de liberté de dix mois pour lésions corporelles graves par négligence et conduite malgré le refus, le retrait ou l'interdiction de l'usage du permis. Il apparaît d'ailleurs, à la lecture des infractions commises, que le recourant est incapable de respecter l'interdiction de conduite découlant du retrait de son permis. Ce qui frappe dans le parcours pénal du recourant est que, d'une part, il a commencé à commettre des infractions, alors qu'il était encore en attente d'une décision le concernant quant à son séjour en Suisse et que, d'autre part, ni son mariage ni l'arrivée de ses quatre enfants ne l'ont fait changer de comportement. L'intéressé semble donc fermement et durablement inscrit dans la délinquance. De plus, le parcours professionnel de celui-ci est catastrophique, puisqu'il n'a aucune formation professionnelle et n'a quasiment jamais exercé d'activité lucrative. Sa dépendance à l'aide sociale en est d'ailleurs la résultante. En 2017, la famille avait été aidée, depuis septembre 2009, à hauteur de 300'668 fr. En outre, le recourant avait pour 65'392 fr. de dettes et faisait alors l'objet d'actes de défaut de biens pour un montant de 41'439 fr.
Finalement, il est certain que la distance entre la Suisse et la Serbie rendra difficile l'exercice du droit de visite du recourant (cf. <ref-ruling> consid. 6.1). Le recourant et ses enfants pourront toutefois garder un lien par le biais des moyens de communication modernes.
5.3. En définitive, compte tenu en particulier des condamnations pénales et de la dépendance à l'aide sociale du recourant, celui-ci ne peut tirer un droit au séjour en Suisse des art. 50 al. 1 let. b LEtr et 8 CEDH au titre de sa relation avec ses enfants.
6.
Il ne ressort pas de l'arrêt attaqué que d'autres éléments seraient de nature à fonder l'existence de raisons personnelles majeures au sens de l'art. 50 al. 1 let. b et al. 2 LEtr. En particulier, la réintégration dans le pays d'origine n'apparaît pas fortement compromise. En effet, le recourant est jeune et en bonne santé, il a vécu les dix premières années de son enfance dans son pays d'origine et rien n'indique qu'il serait confronté à des difficultés de réadaptation insurmontables en cas de retour en Serbie, pays où réside une partie de sa famille et dont il parle la langue.
7.
Il découle de ce qui précède que le recours est rejeté.
Le recours étant d'emblée dénué de chance de succès, la demande d'assistance judiciaire est rejetée (cf. <ref-law>). Succombant, le recourant doit supporter les frais judiciaires (<ref-law>), qui seront toutefois fixés en tenant compte de sa situation financière (cf. <ref-law>). Il n'est pas alloué de dépens (art. 68 al. 1 et 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3.
Les frais judiciaires, arrêtés à 700 fr., sont mis à la charge du recourant.
4.
Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Service des migrations, au Département de l'économie et de l'action sociale DEAS, et au Tribunal cantonal de la République et canton de Neuchâtel, Cour de droit public, ainsi qu'au Secrétariat d'Etat aux migrations.
Lausanne, le 10 mai 2021
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Seiler
La Greffière : Jolidon