Fatti:
A.
A.a. A._, nato nel 1965, ha percepito da gennaio 2010 a giugno 2019 complessivamente fr. 260'184.75 di prestazioni assistenziali. Il 12 giugno 2019 A._ ha ricevuto fr. 320'000.- dal proprio padre a titolo di anticipo ereditario nell'ottica di iniziare un'attività indipendente. L'USSI con decisione del 13 giugno 2019, confermata su reclamo il 16 gennaio 2020, ha ordinato il rimborso di fr. 260'184.75. Il Tribunale delle assicurazioni del Cantone Ticino con sentenza del 25 maggio 2020 (causa 42.2020.2) ha respinto il ricorso di A._ contro la decisione su reclamo. Con sentenza 8C_418/2020 del 7 settembre 2020 il Tribunale federale ha respinto il ricorso in materia di diritto pubblico contro la sentenza cantonale.
A.b. Il 14 agosto 2019 A._ ha chiesto all'USSI di rinunciare al rimborso fondandosi sull'art. 43 della legge ticinese dell'8 marzo 1971 sull'assistenza sociale (Las/TI; RL 871.100). L'USSI il 23 settembre 2020, visto che la decisione di rimborso era ormai passata in giudicato, ha quindi chiesto ad A._ come intendeva procedere con il rimborso. Il 12 ottobre 2020 A._ ha riferito all'amministrazione che si attendeva una decisione sulla rinuncia al rimborso secondo l'art. 43 Las/TI. Il 19 novembre 2020 l'USSI ha comunicato ad A._ che non sarebbe stata emessa alcuna decisione sulla questione. Il 23 dicembre 2020 l'USSI ha ancora domandato ad A._ come intendesse procedere al rimborso. Il 22 gennaio 2021 A._ ha presentato ricorso per denegata giustizia al Tribunale cantonale delle assicurazioni chiedendo che all'USSI fosse ingiunto di statuire immediatamente sulla rinuncia al rimborso secondo l'art. 43 Las/TI o meglio di prescindere dal rimborso stesso.
B.
Con sentenza del 3 maggio 2021 il Tribunale cantonale delle assicurazioni ha respinto, in quanto ricevibile il ricorso di A._.
C.
A._ presenta un ricorso in materia di diritto pubblico al Tribunale federale, chiedendo l'annullamento della sentenza cantonale e il rinvio della causa alla Corte cantonale per nuovo giudizio.

Diritto:
1.
Il ricorso in materia di diritto pubblico può essere presentato per violazione del diritto, conformemente a quanto stabilito dagli art. 95 e 96 LTF. Per quanto attiene invece all'accertamento dei fatti operato dal giudice precedente, esso può essere censurato unicamente se è avvenuto in modo manifestamente inesatto oppure in violazione del diritto ai sensi dell'art. 95 LTF e se l'eliminazione del vizio può essere determinante per l'esito del procedimento (art. 97 cpv. 1 LTF; <ref-ruling> consid. 1.6). Il diritto dell'assistenza sociale è retto essenzialmente dal diritto cantonale. Tuttavia, è possibile fare valere che l'errata applicazione del diritto cantonale costituisce una violazione del diritto federale, segnatamente dei diritti fondamentali e più in particolare del divieto dell'arbitrio (art. 9 Cost.; sentenza 8C_418/2020 del 7 settembre 2020 consid. 1).
2.
Oggetto del contendere in sede federale è sapere se la sentenza cantonale, che ha negato un diniego di giustizia, sia lesiva del diritto federale, in modo particolare dei diritti fondamentali.
3.
Il Tribunale cantonale delle assicurazioni ha rilevato che l'amministrazione, emettendo la decisione su reclamo del 16 gennaio 2020, ha escluso di rinunciare totalmente o parzialmente al rimborso. Secondo la Corte cantonale il Tribunale federale avrebbe già concluso per un'applicazione non arbitraria dell'art. 43 Las/TI nella sentenza 8C_418/2020 del 7 settembre 2020. La questione della rinuncia al rimborso non potrebbe in ogni caso essere oggetto di nuovi giudizi in virtù del principio "ne bis in idem", corollario della forza di cosa giudicata. La tematica non può quindi essere ridiscussa né dalle parti né dai tribunali, riservato il caso della revisione.
4.
4.1. Il ricorrente censura una violazione del diritto di essere sentito (art. 29 cpv. 2 Cost.). La Corte cantonale non avrebbe motivato sufficientemente la propria decisione e non ha statuito sulla richiesta di rinunciare al rimborso. Non sarebbero chiare le circostanze dell'art. 43 Las/TI e i criteri per cui l'autorità amministrativa abbia potuto esigere il rimborso.
4.2. La Corte cantonale ha spiegato chiaramente che la rinuncia al rimborso delle prestazioni sociali era già stata decisa definitivamente con la decisione su reclamo del 16 gennaio 2020 e in ultima battuta con la sentenza del Tribunale federale 8C_418/2020 del 7 settembre 2020. La controversia era quindi definitivamente conclusa. In realtà il ricorrente si duole anche in questa procedura che il Tribunale cantonale delle assicurazioni non abbia concluso nel senso da lui sperato (cfr. sentenza 4A_520/2015 del 16 dicembre 2015 consid. 1.3.1). Si tratta di censure che si confondono con il merito e che non hanno una portata propria.
5.
5.1. Il ricorrente contesta che la questione della rinuncia al rimborso sia stata decisa definitivamente con forza di cosa giudicata. La sentenza 8C_418/2020 del 7 settembre 2020 dimostrerebbe che la rinuncia non era tema della controversia, tanto che il Tribunale federale si sarebbe espresso per la prima volta sulla questione. In alcuna maniera sarebbe stato tutelato l'operato dell'amministrazione. Inoltre mal si comprenderebbe la connessione compiuta dalla Corte cantonale con le prestazioni percepite indebitamente.
5.2. La sentenza 8C_418/2020 del 7 settembre 2020 riguardava l'obbligo di rimborso di fr. 260'184.75 stabilito inizialmente dall'amministrazione. La Corte cantonale non è caduta in alcun modo nell'arbitrio nel considerare che l'oggetto del contendere inglobasse anche il diniego della rinuncia al rimborso (sull'oggetto del litigio e del contendere si vedano <ref-ruling> consid. 4.3; sentenza 1C_357/2020 del 18 maggio 2021 consid. 7.1 con riferimenti). Si tratta infatti della medesima relazione giuridica in discussione. Questo per non dimenticare che i criteri a giustificazione di una rinuncia al rimborso sono stati affrontati compiutamente nella precedente sentenza federale. Si era già riferito che l'anticipo ereditario non poteva peraltro essere parificato d'acchito al reddito da salario siccome non sarebbe stato un provento da attività lucrativa del ricorrente. Era stata quindi esclusa un'applicazione arbitraria o lesiva della disparità di trattamento dell'art. 43 Las/TI. Se un reinserimento professionale poteva essere considerato come un elemento positivo in favore del ricorrente, tale circostanza non poteva essere realizzata a ogni costo e nelle forme imposte dal ricorrente, soprattutto se si considera l'importante importo di prestazioni assistenziali percepite negli anni precedenti (consid. 5.3 e 6.4). Per il resto, si può rinviare ai considerandi della sentenza cantonale (art. 109 cpv. 3 LTF).
6.
Ne discende che il ricorso, manifestamente infondato, deve essere respinto secondo la procedura semplificata dell'art. 109 cpv. 2 lett. a LTF, senza che siano richieste osservazioni. Le spese giudiziarie seguono la soccombenza (art. 66 cpv. 1 LTF).

Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Il ricorso è respinto.
2.
Le spese giudiziarie di fr. 2000.- sono poste a carico del ricorrente.
3.
Comunicazione alle parti e al Tribunale delle assicurazioni del Cantone Ticino.