Faits :
A.
Par arrêt rendu le 13 octobre 2011 sur mesures protectrices de l'union conjugale, la Cour de justice du canton de Genève (ci-après: la Cour de justice) a ordonné à A.A._ de verser à B.A._, par mois et d'avance, allocations familiales et d'études non comprises, 22'000 fr. à titre de contribution à l'entretien de la famille dès le 1er janvier 2010, ainsi qu'un montant de 25'000 fr. à titre de proviso ad litem.
Du 1er janvier 2010 au 13 octobre 2011, A.A._ s'est acquitté, directement en mains des créanciers, de divers frais relatifs aux enfants et au domicile conjugal. Durant cette même période, il a également versé des montants à titre de contribution d'entretien directement en mains de B.A._ et d'autres montants ont aussi été prélevés par celle-ci sur leurs comptes communs.
Le 28 février 2017, B.A._ a fait notifier à A.A._ un commandement de payer (poursuite n° xx xxxxxx x) notamment pour les sommes de 143'727 fr. 50 avec intérêts à 5% dès le 1er juin 2010 et 22'282 fr. 10 avec intérêts à 5% dès le 1er juin 2011 au titre de solde de contribution à l'entretien de la famille de janvier 2010 à octobre 2011. Le poursuivi ayant formé opposition, la poursuivante a requis la mainlevée définitive à hauteur de 138'103 fr. 83. Par jugement du 25 août 2017, le Tribunal de première instance du canton de Genève (ci-après: le Tribunal de première instance) a définitivement levé l'opposition à hauteur de 127'987 fr. 38 avec intérêts à 5% dès le 15 février 2011. Le recours formé contre ce jugement a été rejeté par arrêt de la Cour de justice du 1er décembre 2017.
B.
Parallèlement, le 22 septembre 2017, A.A._ a saisi le Tribunal de première instance d'une action tendant à l'annulation de la poursuite n° xx xxxxxx x précitée.
Par jugement du 18 mai 2018, le Tribunal de première instance a admis cette action et notamment annulé la poursuite n° xx xxxxxx x. Il a retenu que A.A._ avait omis de faire valoir dans la procédure de mesures protectrices de l'union conjugale les paiements qu'il avait effectués avant le prononcé de l'arrêt du 13 octobre 2011. Ces paiements ne constituaient dès lors pas des faits nouveaux permettant à A.A._ de remettre en cause l'existence de la créance. Ce nonobstant, le Tribunal de première instance a considéré qu'au vu des paiements effectués par A.A._ depuis le 13 octobre 2011, la poursuite était entièrement soldée.
Par arrêt du 18 décembre 2018, la Cour de justice a admis les appels interjetés par B.A._ les 4 et 22 juin 2018 contre le jugement du 18 mai 2018. Elle a notamment annulé ledit jugement et, statuant à nouveau, constaté que A.A._ devait à B.A._, au titre de contribution à l'entretien de la famille pour la période du 1er janvier 2010 au 31 octobre 2011, la somme de 68'884 fr. faisant l'objet de la poursuite n° xx xxxxxx x et annulé cette dernière pour tout montant supérieur à cette somme. Elle a considéré que le Tribunal de première instance avait pris en considération à tort certains montants versés par A.A._. Elle a ainsi jugé que A.A._ restait devoir à B.A._ un montant de 68'884 fr.
C.
Par acte du 13 février 2019, A.A._ exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral. Il conclut à l'annulation de l'arrêt attaqué et à sa réforme, en ce sens qu'il ne doit pas à B.A._ la somme de 138'103 fr. 83 avec intérêts à 5% dès le 15 février 2011, que la poursuite n° xx xxxxxx x est annulée et que B.A._ est condamnée en tous les frais judiciaires et dépens. Subsidiairement, il demande le renvoi de la cause à la Cour de justice pour nouvelle décision dans le sens des considérants.
Des réponses n'ont pas été demandées.
D.
La requête d'effet suspensif assortissant le recours a été rejetée par ordonnance présidentielle du 8 mars 2019.

Considérant en droit :
1.
La décision attaquée est une décision finale (<ref-law>), rendue en matière de poursuite pour dettes et faillite (<ref-law>), par un tribunal cantonal supérieur ayant statué sur recours (art. 75 al. 1 et 2 LTF), dans une affaire pécuniaire dont la valeur litigieuse s'élève au moins à 30'000 fr. (<ref-law>). Le recourant, qui a interjeté son recours dans le délai légal (<ref-law>), a été débouté de ses conclusions par l'autorité précédente, de sorte qu'il a qualité pour recourir (<ref-law>).
2.
2.1. Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (<ref-law>). Cela étant, eu égard à l'exigence de motivation contenue à l'art. 42 al. 1 et 2 LTF, il n'examine en principe que les griefs soulevés; il n'est pas tenu de traiter, à l'instar d'une autorité de première instance, toutes les questions juridiques pouvant se poser, lorsque celles-ci ne sont plus discutées devant lui (<ref-ruling> consid. 2; <ref-ruling> consid. 1.3; <ref-ruling> consid. 1.4). L'<ref-law> exige par ailleurs que le recourant discute les motifs de la décision entreprise et indique précisément en quoi il estime que l'autorité précédente a méconnu le droit (<ref-ruling> précité). En outre, le Tribunal fédéral ne connaît de la violation de droits fondamentaux ou de dispositions de droit cantonal que si un tel grief a été invoqué et motivé par le recourant ("principe d'allégation", <ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.2; <ref-ruling> consid. 3.3; <ref-ruling> consid. 1.2, 397 consid. 1.4 in fine), c'est-à-dire s'il a été expressément soulevé et exposé de façon claire et détaillée (<ref-ruling> consid. 1.3; <ref-ruling> précité; <ref-ruling> consid. 1.4.2).
2.2. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été constatés de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'<ref-law> (<ref-law>, pour l'exception de la rectification ou du complètement), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.4 p. 61). Le recourant qui soutient que les faits ont été établis d'une manière manifestement inexacte (<ref-law>), à savoir arbitraire au sens de l'art. 9 Cst. (ATF <ref-ruling> consid. 1.2.2 p. 252), doit démontrer, par une argumentation précise, en quoi consiste cette violation (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2.4 p. 368, avec la jurisprudence citée).
3.
Le recourant se plaint dans un premier grief d'une violation de l' <ref-law>. En substance, il reproche à l'autorité précédente de n'avoir pris en compte que les versements effectués à partir du 13 octobre 2011. Il allègue qu'avant cette date, la procédure visant à fixer la contribution d'entretien était en cours et que le montant de la contribution n'était ainsi pas encore connu. Pendant la durée de cette procédure, il avait cependant notamment versé certains montants directement en mains de tiers en se fiant à la bonne foi de son épouse.
3.1. Aux termes de l'<ref-law>, le débiteur poursuivi peut agir en tout temps au for de la poursuite pour faire constater que la dette n'existe pas ou plus, ou qu'un sursis a été accordé.
3.1.1. L'action en annulation de la poursuite de l' <ref-law> a été notamment introduite pour éviter que le débiteur ne fasse l'objet d'une exécution forcée sur son patrimoine alors que sa dette est inexistante ou non exigible (<ref-ruling> consid. 2c; arrêt 5A_271/2013 du 26 juillet 2013 consid. 5.1.1 et les références).
3.1.2. Lorsque la mainlevée définitive a été accordée sur la base d'un jugement ( <ref-law>), le poursuivi qui agit sur la base de l' <ref-law> ne peut, compte tenu de la force de chose jugée du jugement, se prévaloir - en dehors d'exceptions très limitées découlant du jugement lui-même (p. ex. condamnation à une exécution trait pour trait, conditionnelle, ou préalable du créancier poursuivant) - que des faits survenus après l'entrée en force de celui-ci, à savoir des nova proprement dits. Le poursuivi ne peut remettre en cause l'existence de la créance établie par un jugement (ou une décision administrative) que par les voies de droit ordinaires ou extraordinaires prévues par la loi. Le magistrat saisi de l'action de l' <ref-law> ne peut que tenir compte, cas échéant, d'un fait nouveau, à savoir l'existence d'une nouvelle décision rendue au terme d'une telle procédure de recours ordinaire ou extraordinaire, et examiner s'il en résulte que la créance déduite en poursuite n'existe pas. Dans l'affirmative, il peut ensuite annuler la poursuite (arrêt 5A_271/2013 du 26 juillet 2013 consid. 5.1.2 et les références).
3.2. En l'espèce, la cour cantonale a jugé que les paiements effectués par le recourant et les prélèvements effectués par l'intimée durant la période du 22 janvier 2010 au 29 septembre 2011 étaient intervenus avant le jugement fixant la contribution d'entretien et qu'ils ne pouvaient dès lors pas être pris en considération dans le cadre de l'action fondée sur l'<ref-law>.
Le recourant ne conteste pas que les montants dont il se prévaut ont été versés avant le prononcé de l'arrêt de la Cour de justice du 13 octobre 2011 et qu'ils ne sont dès lors pas nouveaux. Il ne fait pas non plus valoir qu'il se serait prévalu du versement de ces montants devant le juge des mesures protectrices de l'union conjugale et qu'il aurait exigé la mention d'une réserve à ce sujet. On ne trouve du reste pas la trace d'une telle réserve dans l'arrêt de la Cour de justice du 13 octobre 2011. Dans de telles circonstances, sur la base des faits de l'arrêt entrepris, qui lient le Tribunal fédéral (cf. supra consid. 2.2), il ne saurait être question d'une violation du droit fédéral (cf. supra consid. 3.1.2).
Pour le surplus, en tant que le recourant se contente d'affirmer qu'" il ne fait aucun doute qu'il a démontré avoir versé la somme totale de 538'846 fr. 25 pour une dette de 528'000 fr. ", se limitant à renvoyer à la procédure cantonale pour le surplus, sans même indiquer quels versements auraient en tout état dû être précisément pris en considération et pour quel motif, sa critique, insuffisamment motivée (cf. supra consid. 2.2), est irrecevable.
3.3. Le recourant fait en outre valoir que, même s'il devait par impossible n'être tenu compte que des versements intervenus postérieurement au prononcé de l'arrêt de la Cour de justice du 13 octobre 2011, l'arrêt serait erroné. En effet, les montants versés entre octobre 2011 et décembre 2011 totaliseraient au moins 91'219 fr. 85, de sorte que le potentiel solde dû ne s'élèverait qu'à 46'886 fr. 98 et non à 68'884 fr. comme retenu par la juridiction précédente.
Cette critique en définitive appellatoire ne satisfait pas aux exigences de motivation posées par l'<ref-law> (cf. supra consid. 2.2). Le recourant n'explique en particulier pas quels versements l'autorité cantonale aurait omis de prendre en compte. Dans ces conditions, le grief est irrecevable.
4.
Le recourant invoque une violation de son droit d'être entendu au motif que la cour cantonale n'aurait pas examiné son grief tiré de l'abus de droit.
4.1. La jurisprudence a déduit du droit d'être entendu le devoir pour le juge de motiver sa décision, afin que le destinataire puisse en saisir la portée, le cas échéant, l'attaquer en connaissance de cause et que l'autorité de recours puisse exercer son contrôle (<ref-ruling> consid. 5.1et les arrêts cités). Pour répondre à ces exigences, il suffit que le juge mentionne, au moins brièvement, les motifs qui l'ont guidé et sur lesquels il a fondé sa décision; il n'est pas tenu de discuter tous les arguments soulevés par les parties, mais peut se limiter à ceux qui lui apparaissent pertinents (<ref-ruling> consid. 4.3.2et les arrêts cités). La motivation peut d'ailleurs être implicite et résulter des différents considérants de la décision (<ref-ruling> consid. 3.2.1et les arrêts cités).
4.2. En l'espèce, contrairement à ce qu'indique le recourant, il est indéniable que la cour cantonale a traité l'argument tiré de l'abus de droit. Elle a en effet considéré que, dès lors que l'intimée avait imputé des versements opérés par le recourant sur les montants réclamés dans la poursuite litigieuse et que le recourant n'alléguait ni n'établissait précisément quelles sommes l'intimée persisterait à lui réclamer alors qu'elle aurait reconnu les avoir perçues, il ne pouvait être retenu que cette dernière avait agi de manière contraire à la bonne foi en initiant une poursuite pour un solde d'obligations alimentaires. Il ne saurait dès lors être question d'une violation du droit d'être entendu, sous l'angle du droit à une décision motivée.
5.
Le recourant fait valoir la violation de l'interdiction de l'abus de droit (<ref-law>).
5.1. Il affirme tout d'abord avoir " invoqué et prouvé dans le cadre de la procédure cantonale que l'intimée avait perçu des montants supérieurs à ceux auxquels elle avait droit ", qu'elle avait tardé à agir, et que les montants qu'elle avait réclamés avait varié au cours du temps. Il se prévaut en outre du comportement général de l'intimée qui aurait continué de percevoir des contributions d'entretien pour les enfants alors que ces derniers ne vivaient plus avec elle, ainsi que d'incidents qu'elle aurait soulevés au cours des diverses procédures initiées, ce qui aurait rallongé la durée de ces dernières.
Au surplus, exposant que le résultat de l'arrêt querellé relèverait de l'arbitraire (art. 9 Cst.), le recourant fait valoir qu'il se trouve dans une situation intolérable en raison du comportement abusif de l'intimée, qui a attendu plusieurs années avant de déposer une réquisition de poursuite alors qu'elle savait qu'il avait respecté les termes de l'arrêt du 13 octobre 2011 en s'acquittant des pensions dues non seulement par des versements directs mais également par des paiements en mains de créanciers de l'intimée. Il estime qu'il est choquant de lui imposer une nouvelle procédure en répétition de l'indu pour faire valoir ses droits et ce sans aucune garantie de pouvoir être remboursé vu le comportement de l'intimée.
5.2. Lorsque, comme c'est le cas en l'espèce (cf. supra consid. 2.1), le Tribunal fédéral examine librement l'application du droit fédéral, il ne saurait restreindre sa cognition en limitant le contrôle de l'application des lois fédérales à l'arbitraire (<ref-ruling> consid. 1.2; arrêt 5A_348/2017 du 14 septembre 2017 consid. 2.1). Il examine donc avec pleine cognition la violation d'une disposition de droit fédéral que le recourant invoque sous l'angle restreint de l'arbitraire (arrêt 4A_8/2013 du 2 mai 2013 consid. 2.2 non publié aux <ref-ruling>).
En l'occurrence, nonobstant le terme d'"arbitraire " utilisé par le recourant, le second volet de sa critique, qui se confond en réalité avec celui de violation de l'<ref-law>, sera ainsi traité avec pleine cognition.
5.3. Le moyen pris de l'abus de droit ne vise pas à écarter de façon générale l'application de normes juridiques à certaines situations, mais invite le juge à tenir compte des particularités de l'espèce lorsque, en raison des circonstances, l'application ordinaire de la loi ne se concilie pas avec les règles de la bonne foi. De surcroît, l'abus de droit n'est réprouvé que s'il est " manifeste ", de sorte qu'il doit être admis restrictivement (<ref-ruling> consid. 4.2.3 et les références).
La nullité d'une poursuite pour abus de droit ( <ref-law>) ne peut être admise par les autorités de surveillance que dans des cas exceptionnels, notamment lorsqu'il est manifeste que le poursuivant agit dans un but n'ayant pas le moindre rapport avec la procédure de poursuite ou pour tourmenter délibérément le poursuivi; une telle éventualité est, par exemple, réalisée lorsque le poursuivant fait notifier plusieurs commandements de payer fondés sur la même cause et pour des sommes importantes, sans jamais requérir la mainlevée de l'opposition, ni la reconnaissance judiciaire de sa prétention, lorsqu'il procède par voie de poursuite contre une personne dans l'unique but de détruire sa bonne réputation, ou encore lorsqu'il reconnaît, devant l'office des poursuites ou le poursuivi lui-même, qu'il n'agit pas envers le véritable débiteur (<ref-ruling> consid. 2.3.1; <ref-ruling> consid. 3b).
5.4. En tant qu'elle se fonde sur des faits qui ne ressortent pas de la décision entreprise, sans que le recourant soulève de grief d'établissement arbitraire des faits à ce sujet (cf. supra consid. 2.2), la critique est irrecevable. Pour le surplus, sur le vu des faits de l'arrêt attaqué, qui lient le Tribunal fédéral, on ne discerne pas en quoi l'arrêt entrepris contreviendrait manifestement aux règles de la bonne foi au sens de l'<ref-law>.
6.
En définitive, le recours doit être rejeté dans la mesure où il est recevable, aux frais du recourant (<ref-law>), qui versera en outre une indemnité de dépens à l'intimée pour ses déterminations sur l'effet suspensif (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2.
Les frais judiciaires, arrêtés à 3'500 fr., sont mis à la charge du recourant.
3.
Une indemnité de 300 fr., à payer à l'intimée à titre de dépens, est mise à la charge du recourant.
4.
Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 24 avril 2019
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Herrmann
La Greffière : Dolivo