Sachverhalt:
A.
A.a. Mit Sicherstellungsverfügung vom 3. September 2018 verpflichtete die Verwaltung für die direkte Bundessteuer des Kantons Zürich A.A._ und seine Ehefrau, B.A._, zur Deckung der direkten Bundessteuern der Steuerjahre 2000 bis 2005 sowie 2011 bis 2017 sowie die Zinsen und mutmasslichen Kosten den Betrag von insgesamt Fr. 142'000.-- sicherzustellen. Gleichentags wurde ein als Arrestbefehl bezeichnetes Dokument an das Betreibungsamt Thalwil-Rüschlikon-Kilchberg erlassen, worin auf die Sicherstellungsverfügung Bezug genommen und als Arrestgegenstand der Liquidationsanteil von A.A._ am Nachlass von C.A._ bezeichnet wurde. Das Betreibungsamt vollzog den Arrest am 16. Oktober 2018 (Nr. 90/2018). Der von A.A._ gegen die Sicherstellungsverfügung beim Verwaltungsgericht des Kantons Zürich erhobenen Beschwerde war kein Erfolg beschieden.
A.b. Mit Zahlungsbefehl vom 23. Januar 2019 leitete die Schwei-zerische Eidgenossenschaft gegen A.A._ die Betreibung auf Sicherheitsleistung Nr. 148'129 ein, worauf dieser Rechtsvorschlag erhob. Mit Urteil vom 10. Juli 2019 hiess das Bezirksgericht Horgen das Gesuch der Schweizerischen Eidgenossenschaft um Erteilung der definitiven Rechtsöffnung gut.
B.
B.a. Mit Sicherstellungsverfügung vom 17. Oktober 2018 verpflichtete der Kanton Zürich A.A._ und seine Ehefrau, B.A._, zur Deckung der Nachsteuern an Kanton und Gemeinde der Steuerjahre 2000 bis 2005 sowie 2014 bis 2015 sowie die Zinsen und mutmasslichen Kosten den Betrag von insgesamt Fr. 135'000.-- sicherzustellen. Gleichentags wurde ein als Arrestbefehl bezeichnetes Dokument an das Betreibungsamt Thalwil-Rüschlikon-Kilchberg erlassen, worin auf die Sicherstellungsverfügung Bezug genommen und als Arrestgegenstand der Liquidationsanteil von A.A._ am Nachlass von C.A._ bezeichnet wurde. Das Betreibungsamt vollzog den Arrest am 18. Oktober 2018 (Nr. 91/2018). Der von A.A._ gegen die Sicherstellungsverfügung beim Verwaltungsgericht des Kantons Zürich erhobenen Beschwerde war kein Erfolg beschieden.
B.b. Mit Zahlungsbefehl vom 25. Januar 2019 leitete der Kanton Zürich gegen A.A._ die Betreibung auf Sicherheitsleistung Nr. 148'130 ein, worauf dieser Rechtsvorschlag erhob. Mit Urteil vom 10. Juli 2019 hiess das Bezirksgericht Horgen das Gesuch des Kantons Zürich um Erteilung der definitiven Rechtsöffnung gut.
C.
C.a. Mit Sicherstellungsverfügung vom 20. November 2018 verpflichtete der Kanton Zürich A.A._ zur Deckung der mutmasslich geschuldeten Bussen für die Staats- und Gemeindesteuern 2014 bis 2015 zuzüglich mutmassliche Verfahrenskosten einen Betrag von Fr. 36'000.-- sicherzustellen. Mit einer weiteren Sicherstellungsverfügung vom selben Tag wurde A.A._ ausserdem aufgefordert, zur Deckung der direkten Bundessteuern für die Steuerjahre 2007, 2008 und 2010 sowie 2014 bis 2015 sowie die Zinsen und mutmasslichen Kosten den Betrag von insgesamt Fr. 55'000.-- sicherzustellen. Gleichentags wurden zwei als Arrestbefehl bezeichneten Dokumente an das Betreibungsamt Thalwil-Rüschlikon-Kilchberg erlassen, worin auf die Sicherstellungsverfügungen Bezug genommen und als Arrestgegenstände der Liquidationsanteil von A.A._ am Nachlass von C.A._ bezeichnet wurde. Das Betreibungsamt vollzog die beiden Arreste am 21. November 2018 (Nr. 92/2018 und 93/2018). Der von A.A._ und B.A._ gegen die Sicherstellungsverfügungen beim Verwaltungsgericht des Kantons Zürich erhobenen Beschwerde war kein Erfolg beschieden. Das Bundesgericht wies die von A.A._ und B.A._ gegen den Entscheid des Verwaltungsgerichts erhobene Beschwerde am 15. August 2019 ab, soweit darauf einzutreten war (Urteil 2C_689/2019).
C.b Mit Zahlungsbefehlen vom 31. Juli 2019 leitete die Schweizerische Eidgenossenschaft und der Kanton Zürich gegen A.A._ die Betreibungen auf Sicherheitsleistung Nr. 151'050 und Nr. 151'049 ein, worauf dieser Rechtsvorschlag erhob. Mit Urteil vom 10. Januar 2020 hiess das Bezirksgericht Horgen das Gesuch der Schweizerischen Eidgenossenschaft und des Kantons Zürich um Erteilung der definitiven Rechtsöffnung gut.
D.
D.a. Mit Eingabe vom 6. November 2019 gelangte A.A._ an das Bezirksgericht Horgen als untere kantonale Aufsichtsbehörde über Schuldbetreibung und Konkurs. Er verlangte die Anweisung an das Betreibungsamt, die Arreste Nr. 90/2018, Nr. 91/2018, Nr. 92/2018 und Nr. 93/2018 als von Amtes wegen dahingefallen zu bestätigen und die vom Arrestbeschlag betroffenen Vermögenswerte umgehend freizugeben. Zudem seien die Arresturkunden und damit Arreste Nr. 90/2018, Nr. 91/2018, Nr. 92/2018 und Nr. 93/2018 aufzuheben. Eventualiter sei diesen im Sinne einer superprovisorischen Verfügung zu entsprechen. Mit Beschluss vom 13. November 2019 wies das Bezirksgericht den Erlass superprovisorischer Massnahmen ab. Die Beschwerde von A.A._ wies es mit Urteil vom 12. Mai 2020 ab.
E.
A.A._ erhob gegen das erstinstanzliche Urteil Beschwerde beim Obergericht des Kantons Zürich als obere kantonale Aufsichtsbehörde über Schuldbetreibung und Konkurs. Er erneuerte seine Anträge in der Sache. Mit Urteil vom 19. Juni 2020 wies das Obergericht die Beschwerde ab, soweit es darauf eintrat.
F.
Am 6. Juli 2020 hat A.A._ beim Bundesgericht Beschwerde eingereicht. Der Beschwerdeführer beantragt die Aufhebung des obergerichtlichen Urteils und der Arreste Nr. 90/2020, Nr. 91/2020, Nr. 92/2020 und Nr. 93/2020. Zudem hat er dem Bundesgericht am 25. August 2020, 8. September 2020, 28. September 2020 und 3. März 2021 weitere Eingaben zukommen lassen
Er stellt ein Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege.
Das Bundesgericht hat die kantonalen Akten beigezogen, indes keine Vernehmlassungen eingeholt.

Erwägungen:
1.
1.1. Entscheide kantonaler Aufsichtsbehörden in Schuldbetreibungs- und Konkurssachen unterliegen unabhängig eines Streitwertes der Beschwerde in Zivilsachen (<ref-law> i.V.m. Art. 72 Abs. 2 lit. a, Art. 74 Abs. 2 lit. c BGG). Die Beschwerde ist grundsätzlich zulässig. Die nach Fristablauf eingereichten Schreiben des Beschwerdeführers werden nicht berücksichtigt (<ref-law>), soweit es sich nicht um die Korrektur offensichtlicher Verschriebe handelt.
1.2. Der Beschwerdeführer hat am vorinstanzlichen Verfahren teilgenommen. Er ist als Arrestschuldner vom angefochtenen Entscheid besonders berührt und hat ein schutzwürdiges Interesse an dessen Aufhebung oder Änderung. Er ist daher zur Beschwerde berechtigt (Art. 76 Abs. 1 lit. a und b BGG).
1.3. Mit der vorliegenden Beschwerde kann insbesondere die Verletzung von Bundesrecht gerügt werden (<ref-law>). In der Beschwerde ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.2). Die Verletzung verfassungsmässiger Rechte ist ebenfalls zu begründen, wobei hier das Rügeprinzip gilt (BGE 106 Abs. 2 BGG; <ref-ruling> E. 2.4). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Neue Tatsachen und Beweismittel sind nur zulässig, soweit der vorinstanzliche Entscheid dazu Anlass gibt (<ref-law>), was in der Beschwerde näher darzulegen ist (<ref-ruling> E. 3).
2.
Anlass zur vorliegenden Beschwerde gibt die Rechtzeitigkeit der Prosequierung eines Steuerarrestes.
2.1. Hat der Steuerpflichtige keinen Wohnsitz in der Schweiz oder scheint der Bezug der Steuern gefährdet, so kann die zuständige Steuerbehörde eine Sicherstellung der direkten Bundessteuern anordnen (<ref-law>). Nach dieser Regelung richtet sich auch das kantonale Steuerrecht (§ 181 StG/ZH). Die Sicherstellungsverfügung ist dem Arrestbefehl nach <ref-law> gleichgestellt (<ref-law>; § 182 StG/ZH), wobei letzter vom Richter zu bewilligen ist. Demgegenüber tritt die Steuerbehörde zugleich als Gläubigerin und Arrestbewilligungsinstanz auf. Während gegen deren Arrestbefehl keine Einsprache möglich ist (<ref-law>; § 182 Abs. 2 StG/ZH), kann die Sicherstellungsverfügung auf dem verwaltungsrechtlichen Weg angefochten werden (<ref-law>; § 182 Abs. 2 StG/ZH; <ref-ruling> E. 7.3.1 und 7.3.2; <ref-ruling> E. 4.1.1 und 4.1.2).
2.2. Der Arrest wird durch das zuständige Betreibungsamt vollzogen (<ref-law>; § 182 Abs. 1 StG/ZH). In der Praxis erlässt die Steuerbehörde eine Sicherstellungsverfügung, dem sie einen Arrestbefehl beifügt, welcher die Arrestgegenstände bezeichnet. Ihm kommt für sich genommen keine eigenständige Bedeutung zu, da er nur zugleich mit der Sicherstellungsverfügung durchsetzbar ist. Das mit dem Vollzug des Arrestes beauftragte Betreibungsamt setzt anschliessend den Steuerpflichtigen in Kenntnis (<ref-ruling> E. 7.3.2). Der Steuerarrest ist wie der Arrest nach <ref-law> nur eine provisorische Sicherungsmassnahme (<ref-ruling> E. 7.3.3; BGE <ref-ruling> E. 4.1). Sie fällt dahin, wenn der Arrest nicht fristgerecht prosequiert wird (<ref-law>). Während die Prosequierung des Arrestes nach <ref-law> durch Klageerhebung und anschliessende Betreibung oder direkt durch Betreibung erfolgen kann (<ref-law>; <ref-ruling> E. 4), gelten für den Steuerarrest die verwaltungsrechtlichen Regelungen.
2.2.1. So gilt der Arrest als prosequiert, sobald das Einschätzungsverfahren eröffnet ist, eine Mahnung oder eine Busse ausgesprochen wurde. Wurde der Arrest vorab vollzogen, so muss innert zehn Tagen ab Erhalt der Arresturkunde das Einschätzungsverfahren eröffnet oder eine Betreibung auf Sicherheitsleistung eingeleitet werden (<ref-law>; <ref-ruling> E. 7.3.3.1).
2.2.2. Wurde hingegen das Einschätzungsverfahren vorhereröffnet, so muss innert zehn Tagen ab Eröffnung des Entscheides eine Betreibung auf Zahlung erfolgen, um den Arrest aufrecht zu erhalten (<ref-law>; <ref-ruling> E. 7.3.3.1). Als Klageerhebung im Sinne von <ref-law> gilt nicht nur die Einleitung eines Veranlagungs-, Nachsteuer- oder Bussenverfahrens, sondern auch der Erlass der Sicherstellungsverfügung, welche ebenfalls zum Rechtsöffnungstitel führt (<ref-law>; § 181 Abs. 1 StG/ZH; FREY, Sicherstellungsverfügung und Arrestbefehl, 2009, S. 267-270; u.a. CRESTANI, Rolle und Aufgaben des Betreibungsamts im Arrestverfahren, ZZZ 2017 S. 173).
2.3. Im vorliegenden Fall erliess das kantonale Steueramt insgesamt vier Sicherstellungsverfügungen jeweils mit einem Arrestbefehl vom selben Datum. Dagegen erhoben der Beschwerdeführer und, soweit davon betroffen, seine Ehefrau erfolglos Beschwerde beim kantonalen Verwaltungsgericht. In zwei Fällen erfolgte ein ebenfalls erfolgloser Weiterzug an das Bundesgericht.
2.3.1. Die Urteile des Verwaltungsgerichts gegen die Sicherstellungsverfügung vom 3. September 2018 (Arrestbefehl Nr. 90/2018) und vom 17. Oktober 2018 (Arrestbefehl Nr. 91/2018) datieren beide vom 13. Dezember 2018. Diese wurden beim Bundesgericht nicht angefochten. Mit Zahlungsbefehlen vom 23. Januar 2019 bzw. 25. Januar 2019 leiteten die Beschwerdegegner beim Betreibungsamt die Betreibung auf Sicherheitsleistung (Nr. 148'129 und Nr. 148'130) ein.
Nach Ansicht des Beschwerdeführers sind die Arreste Nr. 90/2018 und Nr. 91/2018 nicht fristgerecht prosequiert worden. Er bringt vor, dass die Urteile des Verwaltungsgerichts erst am 2. Februar 2019 in Rechtskraft erwachsen seien. Die zuvor eingereichten Betreibungen auf Sicherheitsleistungen könnten daher die beiden Arreste nicht prosequieren.
2.3.2. Die Urteile des Verwaltungsgerichts gegen die beiden Sicherstellungsverfügungen vom 20. November 2018 (Arrestbefehle Nr. 92/2018 und Nr. 93/2018) datieren 29. Mai 2019. Das Bundesgericht wies die dagegen erhobenen Beschwerden am 15. August 2019 ab. Mit Zahlungsbefehlen vom 30. Juli 2019 leiteten die Beschwerdegegner beim Betreibungsamt die Betreibungen auf Sicherheitsleistung (Nr. 151'050 und Nr. 151'049) ein.
Der Beschwerdeführer bringt auch hier vor, dass die Prosequierung der Arreste Nr. 92/2018 und Nr. 93/2018 verfrüht erfolgt seien. Erst mit dem abweisenden Urteil des Bundesgerichts seien die Sicherstellungsverfügungen in Rechtskraft erwachsen. Damit könnten die zuvor erhobenen Betreibungen auf Sicherheitsleistungen die beiden Arreste nicht prosequieren.
2.4. Zur Prüfung, ob der Arrest rechtzeitig prosequiert worden ist, muss vom Erhalt der Arresturkunden ausgegangen werden. Ab diesem Zeitpunkt ist der Arrest innert zehn Tagen zu prosequieren, ansonsten er dahinfällt (<ref-law>). Im kantonalen Verfahren betonte der Beschwerdeführer stets, dass die vier Arreste nicht rechtzeitig prosequiert worden waren und darum von Amtes wegen aufzuheben seien. Demgegenüber bringt er nun vor Bundesgericht vor, dass die Prosequierung der Arreste verfrüht und daher untauglich erfolgt ist.
2.4.1. Dass die Beschwerdegegner bezüglich der Arreste Nr. 90/2018 und Nr. 91/2018 innert der gesetzlichen Frist die Betreibung auf Sicherheitsleistung eröffnet haben, steht fest. Alsdann haben sie ebenfalls innert der gesetzlichen Frist ein Gesuch um die definitive Rechtsöffnung eingereicht, nachdem die Beschwerdeführer Rechtsvorschlag erhoben haben. Gegen die Sicherstellungsverfügungen in den beiden Arresten ist zudem je eine Beschwerde an das kantonale Verwaltungsgericht erfolgt, welche am 13. Dezember 2018 letztinstanzlich abgewiesen worden sind. Nach Ansicht des Beschwerdeführers hätten die Betreibungsbegehren jedoch nicht erfolgen dürfen, bevor seine Beschwerden gegen die Sicherstellungsverfügungen rechtskräftig erledigt waren.
2.4.2. Auch betreffend die Arreste Nr. 92/2018 und Nr. 93/2018 haben die Beschwerdegegner innert der gesetzlichen Frist ein Betreibungsbegehren gestellt. Der Beschwerdeführer und seine Ehefrau haben in beiden Betreibungen keinen Rechtsvorschlag erhoben. Hingegen sind sie gegen die zwei Sicherstellungsverfügungen erfolglos an das kantonale Verwaltungsgericht gelangt. Schliesslich hat das Bundesgericht ihre Beschwerden in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten am 15. August 2019 abgewiesen, soweit darauf einzutreten war.
2.4.3. Dem provisorischen Sicherungscharakter zufolge muss der Arrest unverzüglich prosequiert werden, weshalb hierfür kurze Fristen gelten (Art. 279 Abs. 1 bis 4 SchKG). Indes legt das Gesetz nur fest, bis wann der Gläubiger tätig werden muss, damit der Arrest nicht hinfällig wird. Hingegen ist es ihm nicht verwehrt, bereits vor dem Erhalt der Arresturkunde die nötigen Schritte einzuleiten, zumal dem Schuldner dadurch kein Nachteil erwächst (E. 2.2.2; vgl. <ref-ruling> E. 8.1; <ref-ruling> E. 2.3). Damit spielt es vorliegend keine Rolle, dass die Beschwerdegegner bezüglich der vier Arreste die Betreibung auf Prosequierung eingereicht haben, bevor über die Rechtmässigkeit der Sicherstellungsverfügung rechtskräftigentschieden wurde (FREY, a.a.O., S. 269 f.). Dass die Vorinstanz die Regeln über den Eintritt der Rechtskraft der Sicherstellungsverfügung verkannt habe, wird nicht gerügt und ist vorliegend nicht zu erörtern.
2.5. Nach dem Gesagten kann der Vorinstanz hinsichtlich der fristgerechten Arrestprosequierung keine Verletzung von Bundesrecht vorgeworfen werden. Was der Beschwerdeführer dagegen vorbringt, erschöpft sich im Vorwurf, die Vorinstanz habe über seine Anträge zu Gunsten der Beschwerdegegner ergebnisorientiert und damit willkürlich entschieden.
3.
Die Beschwerde ist abzuweisen, soweit darauf einzutreten ist. Da den Beschwerdeanträgen zufolge Aussichtslosigkeit kein Erfolg beschieden sein konnte, wird das Gesuch des Beschwerdeführers um unentgeltliche Rechtspflege nicht bewilligt (<ref-law>). Ausgangsgemäss werden ihm die Verfahrenskosten auferlegt (<ref-law>).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3.
Die Gerichtskosten von Fr. 2'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten und dem Obergericht des Kantons Zürich, II. Zivilkammer als obere kantonale Aufsichtsbehörde über Schuldbetreibung und Konkurs, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 19. April 2021
Im Namen der II. zivilrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Das präsidierende Mitglied: Escher
Der Gerichtsschreiber: Levante