Sachverhalt:
A.
C.A._ ist Eigentümerin der Parzelle Nr. 3263 in Amlikon-Bissegg, auf der sich eine alte Scheune befindet. Die Parzelle liegt in der Landwirtschaftszone, in einem Gebiet mit Vorrang Landschaft und Vernetzungsfunktion gemäss kantonalem Richtplan.
Am 7. Juni 2013 reichten C.A._ und ihr zwischenzeitlich verstorbener Ehemann D.A._ ein Baugesuch für den Neubau einer landwirtschaftlichen Siedlung auf Parzelle Nr. 3263 ein. Vorgesehen waren Stallungen für 40 Mutterkühe und Nachzucht, 16 Pferde und 10 Fohlen sowie Lager- und Einstellraum für Futtervorräte und Maschinen. In einer zweiten Bauphase war die Errichtung eines Wohnhauses geplant.
Das Bundesgericht hiess am 16. Dezember 2015 die Beschwerde von Pro Natura Schweiz und Pro Natura Thurgau (nachfolgend: Pro Natura) gegen das Bauvorhaben teilweise gut und wies die Sache zu neuem Entscheid an das Verwaltungsgericht zurück (Urteil 1C_17/2015). Dieses hiess die Beschwerde am 29. März 2017 gut und hob die B aubewilligungen auf. Die dagegen erhobene Beschwerde von C.A._ und D.A._ wies das Bundesgericht am 20. November 2017ab (Urteil 1C_301/2017).
B.
Bereits während des ersten bundesgerichtlichen Verfahrens hatten die Eheleute C.A._ und E.A._ mit dem Bau eines Schopfs (Assek. Nr. 117) auf der Liegenschaft Nr. 3263 begonnen. Mit Entscheid vom 5. Juli 2018 verpflichtete sie die Gemeinde Amlikon-Bissegg, sämtliche nach dem Juni 2013 getroffenen baulichen Veränderungen rückgängig zu machen und insbesondere die Baute Assek. Nr. 117 samt Umgebungsanlagen vollständig zu entfernen und den ursprünglichen Zustand wiederherzustellen.
Gegen diesen Entscheid erhoben die Eheleute C.A._ und E.A._ am 23. Juli 2018 bzw. 31. August 2018 Rekurs beim Departement für Bau und Umwelt des Kantons Thurgau (DBU). Sie beantragten die Sistierung des Verfahrens, weil ihr Sohn A.A._ sich entschlossen habe, den Betrieb zu übernehmen, und in den nächsten Wochen ein nachträgliches Baugesuch einreichen werde.
C.
Am 20. September 2018 reichten A.A._ und seine Ehefrau B.A._ ein nachträgliches Baugesuch ein. Danach soll der bestehende Schopf (Assek.-Nr. 117) in einen Mutterkuhstall mit Remisenanteil umgebaut und mit einem Laufhof (samt Jauchegrube) und einem Vorplatz ergänzt werden. Dagegen erhob Pro Natura Einsprache. Das kantonale Amt für Raumentwicklung (ARE/TG) entschied am 10. Januar 2019, es trete auf das Baugesuch nicht ein. Daraufhin hiess die Gemeinde die Einsprache am 25. Januar 2019 gut und wies das Baugesuch ab.
Dagegen erhoben A.A._ und B.A._ am 15. Februar 2019 Rekurs beim DBU.
D.
Mit Entscheid vom 2. Oktober 2019 vereinigte das DBU beide Rekursverfahren und wies die Rekurse ab.
A.A._ und B.A._ erhoben am 22. Oktober 2019 Beschwerde beim Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau betreffend die Versagung der nachträglichen Baubewilligung.
C.A._ und die Erbengemeinschaft D.A._ sel. (bestehend aus C.A._, F.A._, G._, A.A._ und H.A._) erhoben am 23. Oktober 2019 Beschwerde gegen den Entscheid betreffend die Wiederherstellung des gesetzmässigen Zustands.
Das Verwaltungsgericht vereinigte die Verfahren. Es führte am 26. August 2020 einen Augenschein durch und fertigte am 18. Oktober 2020 weitere Fotografien an. Am 17. Februar 2021 hiess es die Beschwerde von A.A._ und B.A._ teilweise (hinsichtlich der Kosten des Rekursverfahrens) gut; im Übrigen wies es beide Beschwerden ab.
E.
Dagegen haben A.A._ und B.A._ am 6. Mai 2021 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten beim Bundesgericht erhoben. Sie beantragen, der angefochtene Entscheid sei aufzuheben und das Baugesuch vom 20. September 2018 sei gutzuheissen, unter gleichzeitiger Abweisung der Einsprache von Pro Natura; eventualiter sei die Sache zu neuer Beurteilung an das Verwaltungsgericht, subeventuell an die Gemeinde, zurückzuweisen.
F.
Pro Natura beantragt, die Beschwerde sei abzuweisen, soweit darauf einzutreten sei. Das Verwaltungsgericht, das DBU und das ARE/TG schliessen auf Beschwerdeabweisung. Die Gemeinde Amlikon-Bissegg hat sich nicht geäussert.
Das Bundesamt für Raumentwicklung (ARE) beantragt Abweisung der Beschwerde.
G.
Die Beschwerdeführer haben am 18. Januar 2022 repliziert. Das Verwaltungsgericht hat dazu am 3. Februar 2022 Stellung genommen.
H.
Mit Verfügungen vom 8. Juni und vom 25. Oktober 2021 wies das Bundesgericht das Gesuch um Gewährung der aufschiebenden Wirkung ab.

Erwägungen:
1.
Gegen den kantonal letztinstanzlichen Endentscheid des Verwaltungsgerichts steht grundsätzlich die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten offen (Art. 82 lit. a, 86 Abs. 1 lit. d und 90 BGG).
1.1. Die Beschwerdeführenden sind als Baugesuchsteller und Pächter der Parzelle Nr. 3263 zur Beschwerde gegen die Abweisung ihres nachträglichen Baugesuchs vom 20. September 2018 legitimiert (Art. 89 Abs. 1 BGG). Da auch die übrigen Sachurteilsvoraussetzungen vorliegen, ist auf die Beschwerde in diesem Punkt grundsätzlich einzutreten.
1.2. Dagegen erscheint es fraglich, ob die Beschwerdeführenden auch zur Beschwerde gegen den Wiederherstellungsbefehl befugt sind: B.A._ war nicht Partei des vorinstanzlichen Verfahrens in diesem Punkt. A.A._ war zwar Partei, aber lediglich als Mitglied der Erbengemeinschaft D.A._. Vorliegend tritt er allein auf; die übrigen Mitglieder der Erbengemeinschaft haben mitgeteilt, sie hätten zwar gegen den Weiterzug der Sache durch den Beschwerdeführenden 1 nichts einzuwenden, wollten sich aber nicht am Beschwerdeverfahren beteiligen.
Die Frage kann offenbleiben, weil die Beschwerde in diesem Punkt ohnehin abzuweisen ist (vgl. unten E. 9).
2.
In der Landwirtschaftszone zonenkonform sind Bauten und Anlagen, die zur landwirtschaftlichen Bewirtschaftung nötig sind (Art. 16a Abs. 1 RPG); sie müssen der bodenabhängigen Bewirtschaftung oder der inneren Aufstockung eines bodenabhängigen Betriebs dienen (Art. 34 Abs. 1 der Raumplanungsverordnung vom 28. Juni 2000 [RPV; SR 700.1]). Voraussetzung für die Erteilung der Bewilligung ist nach Art. 34 Abs. 4 RPV, dass die Baute oder Anlage für die in Frage stehende Bewirtschaftung nötig ist (lit. a), ihr am vorgesehenen Standort keine überwiegenden Interessen entgegenstehen (lit. b) und der Betrieb voraussichtlich längerfristig bestehen kann (lit. c).
Bei der Standortwahl für Bauten in der Landwirtschaftszone ist die Bauherrschaft nicht frei, sondern muss nachweisen, dass die geplante Baute am vorgesehenen Standort objektiv notwendig ist (<ref-ruling> E. 3a; Urteil 1C_247/2020 vom 12. Mai 2021 E. 3.2 mit Hinweisen), d.h. ein schutzwürdiges Interesse daran besteht, sie am gewählten Ort zu errichten und, nach Abwägung aller Interessen, kein anderer, besser geeigneter Standort in Betracht kommt (vgl. Urteile 1C_514/2019 vom 2. April 2020 E. 3.3; 1C_165/2016 vom 27. März 2017 E. 3.2 mit Hinweis).
Die Wahl zwischen mehreren in Betracht kommenden Standorten betrifft grundsätzlich eine Rechtsfrage, die das Bundesgericht frei überprüfen kann. Es auferlegt sich allerdings Zurückhaltung, wenn örtliche Verhältnisse oder technische Fragen zu prüfen sind, namentlich wenn die zuständigen Behörden auf der Grundlage von Gutachten oder Berichten von Fachstellen entschieden haben. In diesen Fällen prüft das Bundesgericht nicht selbst, welche der mehreren Lösungen die beste ist, sondern beschränkt sich auf die Prüfung, ob eine gesamthafte, dem Bundesrecht genügende Interessenabwägung vorgenommen worden ist (Urteile 1C_165/2016 vom 27. März 2017 E. 3.2; 1C_565/ 2008 vom 19. Juni 2009 E. 4.2 mit Hinweis).
3.
Das Bundesgericht hat sich bereits zweimal mit der Baute Assek.-Nr. 117 befasst, allerdings im Zusammenhang mit dem Baugesuch von C.A._ und D.A._ vom 7. Juni 2013.
3.1. Mit Urteil 1C_17/2015 vom 16. Dezember 2015 wies es die Sache an das Verwaltungsgericht zurück, um die Umstände des Verkaufs der Parzelle Nr. 869 in Thundorf zu prüfen, weil es für die nach Art. 34 Abs. 4 RPV gebotene Prüfung der betrieblichen Notwendigkeit der Aussiedlung und die Interessenabwägung eine Rolle spiele, ob die Beschwerdeführer ihre heutige Zwangslage selbst herbeigeführt hätten (E. 2.2). Sodann müsse bei der Interessenabwägung der Richtplaneintrag (Vorrang Landschaft, Vernetzungsfunktion) berücksichtigt werden (E. 3.1). Schliesslich seien landschaftlich weniger empfindliche Standorte zu prüfen, insbesondere die Nutzung bestehender Bausubstanz, z.B. leerstehender Ökonomiebauten (E. 3.2).
3.2. Das Verwaltungsgericht hob die Baubewilligung mit Entscheid vom 29. März 2017 auf, gestützt auf zwei alternative Begründungen: Zum einen hätten die Baugesuchsteller ihre heutige Zwangslage selbst geschaffen, indem sie es vorgezogen hätten, ihre am Siedlungsrand gelegene und für die Aussiedlung geeignete Parzelle Nr. 869 in Thundorf in eine Zone für Pferdehaltung umzonen zu lassen und zu veräussern. In dieser Situation könne ihr Baugesuch am heiklen Standort in Wolfikon, in einem Gebiet mit Vorrang Landschaft und Vernetzungsfunktion, nicht bewilligt werden. Zum anderen hätten die Beschwerdeführer auch nicht genügend nachgewiesen, dass in der Umgebung keine anderen, weniger empfindlichen Alternativstandorte in Frage kämen. Auch aus diesem Grund sei das Baugesuch, das einen erheblichen Eingriff in eine bisher beinahe unberührte Geländekammer darstelle und Fruchtfolgefläche beanspruche, abzuweisen.
Das Bundesgericht wies die dagegen erhobene Beschwerde am 20. November 2017 ab (Urteil 1C_301/2017) und hielt (in E. 7) fest, die zuständigen Behörden würden dafür sorgen müssen, dass die Remise, die ohne rechtskräftige Baubewilligung auf eigenes Risiko erstellt worden sei, beseitigt und der ursprüngliche Zustand wiederhergestellt werde.
3.3. In seinem nunmehr angefochtenen Entscheid vom 17. Februar 2021 hielt das Verwaltungsgericht fest, das neue Baugesuch sei mit dem rechtskräftig abgewiesenen früheren Baugesuch nicht identisch, sondern betreffe ein Bauvorhaben von geringeren Dimensionen: Es gehe nicht mehr um die Aussiedlung des gesamten Betriebs, sondern nur noch um das bereits bestehende Ökonomiegebäude. Das Vorgehen der Beschwerdeführenden könne nicht als rechtsmissbräuchlich qualifiziert werden, weshalb das ARE/TG zu Unrecht auf das Gesuch nicht eingetreten sei. Dieser Verfahrensmangel sei jedoch durch das DBU im Rekursverfahren geheilt worden, welches die Zonenkonformität des Bauvorhabens mit voller Kognition geprüft habe.
3.4. Dem ist zuzustimmen: Das vorliegende Baugesuch umfasst weniger Bauten als das Baugesuch von 2013; der Mutterkuhstall ist kleiner dimensioniert als der ursprünglich geplante und bietet nur noch 16 (statt 40) Kühen Platz. Dies rechtfertigt grundsätzlich eine neue Prüfung der Bewilligungsfähigkeit. Ob eine derart verkleinerte Milchkuhhaltung längerfristig existenzfähig ist (Art. 34 Abs. 4 lit. c RPV), wird allerdings vertieft zu prüfen sein (sofern das Baugesuch nicht schon aus anderen Gründen abzuweisen ist).
4.
Das Verwaltungsgericht verneinte schon die betriebliche Notwendigkeit, den nachgesuchten Standort zu beanspruchen (gemäss Art. 34 Abs. 4 lit. a RPV), weil sich die Beschwerdeführenden das Verhalten ihrer Eltern/Schwiegereltern anrechnen lassen müssten: Zum einen hätten sie den Betrieb als Pächter übernommen; zum anderen sei der Beschwerdeführer 1 auch erbrechtlich in die Stellung seines Vaters eingerückt. Die Beschwerdeführenden hätten bei der Hofübernahme um die Problematik gewusst; beide hätten bereits am Augenschein des Verwaltungsgerichts im Verfahren VG.2015.236 teilgenommen. Schon aus diesem Grund sei die Baubewilligung am vorgesehenen Standort zu verweigern.
Im Übrigen stünden dem Vorhaben am nachgesuchten Standort überwiegende Interessen entgegen (Art. 34 Abs. 4 lit. b RPV). Die Liegenschaft Nr. 3263 befinde sich gemäss kantonalem Richtplan im Gebiet Nr. 135 "Thunbachtal" mit Vorrang Landschaft. Schutzziele seien die Freihaltung der unüberbauten Flächen von Hochbauten und negativ in Erscheinung tretenden Anlagen sowie die Konzentration der Hochbauten auf bestehende Weiler und Dörfer. Die Liegenschaft befinde sich sodann im Gebiet mit Vernetzungsfunktion Nr. 527. Dieses solle laut Ziff. 2.5 des kantonalen Richtplans die Wanderung von Tieren und die Ausbreitung von Pflanzen ermöglichen sowie zur Arterhaltung und Steigerung der Vielfalt beitragen. Bauliche Eingriffe dürften die Vernetzungsfunktion nicht erheblich beeinträchtigen. Bauten und Anlagen seien nach Möglichkeit ausserhalb der erwähnten Gebiete auszuführen.
Das Verwaltungsgericht erwog, die Erstellung eines Mutterkuhstalls mit Remisenanteil sowie eines Laufhofs in einem von Weitem einsehbaren Gebiet stehe diesen Zielen zweifelsfrei entgegen. Durch das Bauvorhaben werde der Gebäuderiegel (von 20 auf 50 m) sowie die in Anspruch genommene Fläche mehr als verdoppelt. Die Nutzung werde viel intensiver und raumwirksamer und führe zu einer erheblichen Veränderung der Landschaft; zudem beeinträchtige sie auch die Ziele des Vernetzungsgebiets. Schliesslich sei zu berücksichtigen, dass die Beschwerdeführenden - entgegen den Vorgaben des verwaltungsgerichtlichen Entscheids vom 29. März 2017 - keine ernsthaften Anstrengungen belegt hätten, um alternative Standorte an weniger heikler Lage zu finden. Unter diesen Umständen könne das private Interesse der Beschwerdeführenden nicht als besonders hoch eingestuft werden.
5.
Die Beschwerdeführenden rügen eine Verletzung von Art. 9 Abs. 1 RPG, weil das Verwaltungsgericht die Baubewilligung für den in der Landwirtschaftszone zonenkonformen Stall verweigert habe, einzig gestützt auf die Richtplaneinträge für das Gebiet (Vorrang Landschaft, Vernetzungsfunktion). Diese seien nur behördenverbindlich und seien in der Nutzungsplanung der Gemeinde nicht umgesetzt worden. Sie könnten den Beschwerdeführenden daher nicht - bzw. nur im Rahmen einer umfassenden Interessenabwägung - entgegengehalten werden. Vorliegend seien die privaten Interessen der Beschwerdeführenden jedoch nicht berücksichtigt worden, unter dem Vorwand, sie hätten keine Alternativstandorte nachgewiesen bzw. ihnen sei das Verhalten von C.A._ und D.A._ anzulasten.
5.1. Es entspricht ständiger bundesgerichtlicher Rechtsprechung, dass Art. 34 Abs. 4 lit. b RPV für Bauten und Anlagen in der Landwirtschaftszone eine umfassende Interessenabwägung verlangt: Eine Bewilligung darf nur erteilt werden, wenn der Baute oder Anlage am vorgesehenen Standort keine überwiegenden Interessen entgegenstehen (vgl. oben E. 2). Lenkender Massstab bilden dabei die Ziele und Grundsätze der Raumplanung (Art. 1 und 3 RPG), wobei die Anliegen des Landschaftsschutzes von besonderer Bedeutung sind (Urteil 1C_5/2015 vom 28. April 2015 E. 3 mit Hinweisen). Der Richtplaninhalt ist als verbindliches Ergebnis des räumlichen Abstimmungsprozesses in diese Abwägung mit einzubeziehen (Urteile 1C_397/2015 vom 9. August 2016 E. 4.2; 1A.154/2002 vom 22. Januar 2003, in: ZBl 105/2004 S. 107). Dementsprechend verlangte das Bundesgericht im Urteil 1C_17/2015 (betr. das erste Baugesuch) ausdrücklich eine Würdigung der Richtplaneinträge (E. 3.1 und 5).
Vorbehalten bleibt jedoch die im Einzelfall notwendige Abwägung der räumlichen Interessen mit den entgegenstehenden privaten sowie allfälligen nicht-räumlichen öffentlichen Interessen (Urteil 1A.154/2002 vom 22. Januar 2003, in: ZBl 105/2004 S. 107). Entgegen der Auffassung der Beschwerdeführenden hat das Verwaltungsgericht eine solche Interessenabwägung vorgenommen (vgl. dazu E. 4.8.4 und 4.8.5 des angefochtenen Entscheids) : Es stellte den öffentlichen Interessen an der Freihaltung der bisher beinahe unberührten Geländekammer und der ökologischen Vernetzung des Gebiets die privaten Interessen der Beschwerdeführenden entgegen, für den Mutterkuhstall mit Remiseanteil und anschliessendem Laufhof an diesem Ort eine nachträgliche Baubewilligung zu erhalten. Im Folgenden sind die in diesem Zusammenhang erhobenen Rügen der Beschwerdeführenden näher zu prüfen.
6.
Die Beschwerdeführenden bestreiten, dass das redimensionierte Bauvorhaben die Landschaft und die Vernetzungsfunktion des Gebiets beeinträchtige und erheben in diesem Zusammenhang verschiedene Sachverhaltsrügen.
6.1. Es gibt keinerlei Anhaltspunkte dafür, dass das Verwaltungsgericht die Ausmasse (in horizontaler oder vertikaler Richtung) der zu beurteilenden Bauten verkannt hätte. Die Feststellung, der Gebäuderiegel und die in Anspruch genommene Fläche hätten sich mehr als verdoppelt, lässt keine Willkür erkennen; hierfür kann auf die vom Verwaltungsgericht eingereichten Skizzen (Vernehmlassung act. 10) verwiesen werden. Ob das Verwaltungsgericht zu Unrecht davon ausging, die Betonmauer des Laufhofs rage über den Boden hinaus (wie die Beschwerdeführer geltend machen), kann offenbleiben, da der Laufhof auch aufgrund seiner Abschrankungen oberirdisch deutlich sichtbar in Erscheinung treten würde.
6.2. Der Einwand der Beschwerdeführenden, das Verwaltungsgericht hätte aus Gründen der Verhältnismässigkeit prüfen müssen, ob der Stall ohne den Laufhof bzw. den Vorplatz bewilligt werden könne, steht im Widerspruch zum Baugesuch, das die neuen Anlagen implizit als für die in Frage stehende Bewirtschaftung nötig erachtet (vgl. Art. 34 Abs. 4 lit. a RPV). Die Beschwerdeführenden legen auch nicht dar, inwiefern die beabsichtigte Mutterkuhhaltung ohne Laufhof möglich bzw. zulässig ist. Der Vorplatz scheint im Übrigen schon weitgehend erstellt zu sein (vgl. die Fotos 1/5-1/8 des Augenscheins).
6.3. Die Beschwerdeführenden werfen dem Verwaltungsgericht weiter vor, für die Landschaftswirkung einzig auf die Fotos vom 18. Oktober 2020 abgestellt zu haben, die zu einem besonders ungünstigen bzw. aussergewöhnlichen Zeitpunkt erstellt worden seien; dies sei willkürlich. Bis in den Spätherbst stünden Kulturen auf den umliegenden Feldern, welche die direkte Sicht auf den Mutterkuhstall einschränkten (mit Verweis auf die Fotos Nr. 3/1 und 3/2 vom Augenschein); aus südöstlicher Sicht verdeckten die Obstbäume die Sicht (mit Verweis auf Foto 4 des Augenscheins).
Dem ist entgegen zu halten, dass sich das Verwaltungsgericht am Augenschein einen eigenen Eindruck von der Einsehbarkeit des Gebiets und der Sichtbarkeit des Bauvorhabens gemacht hat. Zudem verweist es in seinem Entscheid (E. 4.8.4) nicht einzig auf die Fotos vom 18. Oktober 2020, sondern auch auf die Fotodokumentation des Augenscheins. Diese zeigt, dass die streitige Baute von verschiedenen Standorten aus von Weitem zu sehen ist, auch wenn der Blick zeitweise durch Kulturen (z.B. Mais) eingeschränkt wird. Dagegen verdecken die Obstbäume die streitige Baute gerade nicht, wie die Fotos 4/1 bis 4/4 des Augenscheins zeigen (diese ist auf Bild 4/4 links oben zu sehen).
6.4. Weiter bestreiten die Beschwerdeführenden, dass von einer erheblich intensiveren Nutzung des Geländes gesprochen werden könne. Der Stall mache keine neuen Zufahrtswege erforderlich; auch die Weidezäune würden nicht fix, sondern flexibel ausgestaltet. Zudem bestünden in der Umgebung weitere, z.T. sogar grössere Gebäudegruppen.
Diese Ausführungen sind nicht geeignet, den vom Verwaltungsgericht festgestellten Sachverhalt als offensichtlich unrichtig erscheinen zu lassen. Gemäss Baugesuch soll die gesamte Fläche zwischen alter Scheune und neuem Stall befestigt werden; hinzu kommt ein betonierter Laufhof. Die Nutzung der neuen Baute als Mutterkuhstall hat zudem zur Folge, dass ganzjährig Rinder anwesend sein werden, die betreut werden müssen. Damit verbunden sind eine intensivere Weidenutzung, Weidezäune (ob fix oder nicht), zusätzliche Fahrten und Transporte sowie verschiedene Immissionen.
6.5. Aufgrund seines Augenscheins gelangte das Verwaltungsgericht zum Ergebnis, auch das verkleinerte Projekt stelle einen nicht unerheblichen zusätzlichen Eingriff in eine bisher beinahe unberührte Geländekammer dar, welche die Landschaft erheblich verändere und zu einer intensiveren und raumwirksameren Nutzung führe, welche die Schutzziele des Richtplans für das Gebiet (Vorrang Landschaft, Vernetzungsfunktion) beeinträchtige. Diese Bewertung lässt keine Willkür erkennen: Die Errichtung eines (auch verkleinerten) Stalls mit Laufstall und Vorplatz läuft dem Schutzziel zuwider, die Landschaft von Hochbauten und negativ in Erscheinung tretenden Anlagen freizuhalten. Ob dieses Interesse gewichtig genug ist, um den Bauabschlag zu rechtfertigen, ist eine Frage der Interessenabwägung (vgl. unten E. 7 und 8).
6.6. Das Verwaltungsgericht durfte auch ohne Willkür eine Beeinträchtigung der Vernetzungsfunktion bejahen. Zwar befinden sich die Bauten und Anlagen am Rand des Vernetzungskorridors und verstellen diesen nicht völlig. Wie oben (E. 6.4) dargelegt, führt das Bauvorhaben jedoch zu einer Nutzungsintensivierung für die gesamte (sehr grosse) Parzelle und nicht nur die Bauflächen im engeren Sinne. Diese steht tendenziell im Widerspruch zu der im Gebiet angestrebten ökologischen Aufwertung durch extensiv bewirtschaftete Flächen (z.B. Biodiversitätsförderflächen). Zu berücksichtigen ist ferner die präjudizielle Bedeutung einer Bewilligung für weitere Vorhaben in der Umgebung (vgl. dazu Augenscheinsprotokoll S. 6 f. zu Standort 3).
7.
Das Verwaltungsgericht stufte das Gewicht der privaten Interessen als nicht besonders hoch ein, weil die Beschwerdeführenden sich nicht ernsthaft um einen alternativen Standort für die Mutterkuhhaltung im Umfeld der von ihnen bewirtschafteten, insgesamt 17,86 ha umfassenden Nutzfläche bzw. um die Vermittlung allfälliger leerstehender Ökonomiebauten bemüht hätten. Dies wäre aber gerade von ihnen, im Wissen um den gescheiterten Aussiedlungsversuch von C.A._ und D.A._ sowie mit Blick auf die Ausführungen im verwaltungsgerichtlichen Entscheid vom 29. März 2017, zu erwarten und notwendig gewesen.
7.1. Die Beschwerdeführenden bestreiten dies nicht substanziiert, sondern machen geltend, C.A._ und D.A._ hätten den fraglichen Stall nicht bzw. nicht an dieser Stelle gebaut, hätten sie die Möglichkeit gehabt, eine andere Baute umzunutzen bzw. den Stall anderswo zu bauen.
Dem ist zu widersprechen: Im Verfahren 1C_301/2016 (E. 4 und 6) bestätigte das Bundesgericht die Feststellungen des Thurgauer Verwaltungsgerichts, wonach die Rechtsvorgänger der Beschwerdeführenden die Möglichkeit gehabt hätten, auf eine ihnen gehörende, von Lage und Grösse geeignete Parzelle am Siedlungsrand von Thundorf auszusiedeln, aber es vorgezogen hätten, diese umzonen zu lassen und zu verkaufen. Sie hätten damit das Risiko in Kauf genommen, dass sich die Aussiedlung auf die verbleibende, landschaftlich heikle Parzelle Nr. 3263 nicht realisieren lasse. Darauf ist nicht zurückzukommen.
7.2. Es ist auch nicht zu beanstanden, dass den Beschwerdeführenden als Rechtsnachfolgern (kraft Betriebsübernahme und Erbschaft) das Verhalten ihrer Rechtsvorgänger zugerechnet wird. Dies gilt umso mehr, als der Beschwerdeführer 1 schon 2013 einen Generationenvertrag mit seinen Eltern abgeschlossen und (zusammen mit seiner Frau) bereits am ersten verwaltungsgerichtlichen Augenschein vom 30. November 2016 teilgenommen hat. Der von den Beschwerdeführenden gezogene Vergleich mit "x-beliebigen Dritten" geht daher fehl.
7.3. Im Übrigen haben sich die Beschwerdeführenden auch nicht selbst um alternative Standorte für das neue, redimensionierte Bauprojekt bemüht, was aufgrund der geringeren Ausmasse des Vorhabens gegenüber dem ursprünglichen Aussiedlungsprojekt nicht als von vornherein aussichtslos erscheint. Sie machen im Wesentlichen nur geltend, dass die Baute bereits erstellt sei. Dies kann jedoch nicht zu ihren Gunsten berücksichtigt werden, wurde sie doch während dem hängigen Rechtsmittelverfahren bewusst auf eigenes Risiko erstellt. Das Bundesgericht hatte zuvor das Gesuch von Pro Natura um Gewährung der aufschiebenden Wirkung abgelehnt, weil die damaligen Beschwerdegegner versichert hatten, sie könnten bereits ausgeführte Bauarbeiten im Fall des Unterliegens wieder rückgängig machen (Verfügung 1C_17/2015 vom 18. Februar 2015).
8.
Unter diesen Umständen durfte das Verwaltungsgericht davon ausgehen, dass überwiegende öffentliche Interessen auch gegen das neue, verkleinerte Projekt sprechen.
8.1. Ergänzend ist darauf hinzuweisen, dass die Zulassung einer (wenn auch bescheidenen) Neubaute einer weiteren Zersiedlung der noch weitgehend intakten Landschaftskammer Vorschub leisten würde: Einerseits würde ein Präjudiz für Baugesuche Dritter geschaffen; andererseits bestünde die Gefahr späterer Erweiterungsgesuche der Beschwerdeführenden, mit Hinweis auf gestiegene betriebliche Bedürfnisse und die schon bestehende bauliche Vorbelastung des Standorts. Dieses Risiko erscheint reell, wird doch im Betriebskonzept vom 15. November 2018 hervorgehoben, das neue Stall- und Remisengebäude stelle das Minimum dar, das zur Weiterführung des Betriebs benötigt werde, und selbst mit dem neuen Gebäude müsse der vorhandene Platz klug genutzt werden.
8.2. Der pauschale Hinweis der Beschwerdeführenden auf eine vergleichbare Baute im Gebiet, ohne Details zu Standort, Errichtungsjahr, etc., vermag weder das öffentliche Interesse in Frage zu stellen, noch einen Anspruch auf Gleichbehandlung im Unrecht zu begründen.
8.3. Ist die Baubewilligung daher gemäss Art. 16a RPG i.V.m. Art. 34 Abs. 4 RPV am vorgesehenen Standort zu verweigern, kommt - mangels Standortgebundenheit (Art. 24 lit. a RPG) bzw. wegen überwiegender entgegenstehender öffentlicher Interessen (Art. 24 lit. b RPG) - auch keine Ausnahmebewilligung in Betracht.
9.
Das Verwaltungsgericht hat im angefochtenen Entscheid (E. 6) den Wiederherstellungsbefehl überprüft und bestätigt. Der Vorwurf der Beschwerdeführer, es habe sich zu Unrecht an das bundesgerichtliche Urteil vom 20. November 2017 gebunden gefühlt, trifft nicht zu: Das Verwaltungsgericht teilte lediglich die damalige Einschätzung des Bundesgerichts, dass die Beschwerdeführer das Risiko eines Rückbaus bewusst in Kauf genommen hätten, als sie den Schopf ohne rechtskräftige Baubewilligung erstellt hätten, und es daher nicht unverhältnismässig sei, die vollständige Beseitigung der Baute zu verlangen. Dem ist nichts hinzuzufügen.
10.
Zusammenfassend ist die Beschwerde abzuweisen, sofern darauf einzutreten ist. Bei diesem Ausgang des Verfahrens werden die Beschwerdeführenden kosten- und entschädigungspflichtig (Art. 66 und 68 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Die Gerichtskosten von Fr. 4'000.-- werden den Beschwerdeführenden auferlegt.
3.
Die Beschwerdeführenden haben die Beschwerdegegnerinnen für das bundesgerichtliche Verfahren mit insgesamt Fr. 4'000.-- zu entschädigen.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien, der Politischen Gemeinde Amlikon-Bissegg, dem Departement für Bau und Umwelt, dem Amt für Raumentwicklung und dem Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau sowie dem Bundesamt für Raumentwicklung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. März 2022
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Kneubühler
Die Gerichtsschreiberin: Gerber