Erwägungen:
1.
1.1. A._ (geb. 1986) ist Staatsangehöriger der Republik Bangladesch. Er durchlief zwischen März 2013 und April 2015 in der Schweiz erfolglos ein Asylverfahren, tauchte in der Folge unter und begab sich anschliessend nach Portugal. Am 7. Juli 2017 heiratete er in Dänemark eine portugiesische Staatsangehörige, welche am 14. Juli 2017 von Lissabon herkommend in die Schweiz einreiste und hier in den Genuss einer Aufenthaltsbewilligung EU/EFTA für die Erwerbstätigkeit in einem Restaurant kam.
1.2. Am 1. Mai 2018 kam A._ zu seiner Ehefrau in die Schweiz. Er beantragte am 9. Mai 2018, ihm eine Aufenthaltsbewilligung EU/EFTA zum Verbleib bei seiner Gattin auszustellen; am 11. Juni 2018 trat er eine Stelle als Servicemitarbeiter in einem chinesischen Restaurant an.
1.3. Nachdem die Ergebnisse einer polizeilichen Wohnungskontrolle und weitere Indizien ergeben hatten, dass eine Ausländerrechtsehe ("Scheinehe") bestehen könnte, wies das Migrationsamt des Kantons Zürich am 4. Mai 2020 das Gesuch von A._ um Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung EU/EFTA zum Verbleib bei seiner Gattin ab; gleichzeitig hielt es ihn an, das Land zu verlassen. Die hiergegen gerichteten kantonalen Rechtsmittel blieben ohne Erfolg.
1.4. A._ beantragt vor Bundesgericht, das Urteil des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich vom 31. März 2021 aufzuheben und das Migrationsamt anzuhalten, ihm eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen; eventuell sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. In verfahrensrechtlicher Hinsicht ersucht er um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Am 27. Mai 2021 legte der Abteilungspräsident der Eingabe antragsgemäss aufschiebende Wirkung bei; am 28. Mai 2021 liess er die Akten einholen. Von weiteren Instruktionsmassnahmen sah er ab.
2.
Die Gattin des Beschwerdeführers ist portugiesische Staatsangehörige. Der Beschwerdeführer als ihr Gatte kann sich in vertretbarer Weise auf einen abgeleiteten Aufenthaltsanspruch im Rahmen des Freizügigkeitsabkommens berufen (SR 0.142.112.681; Art. 3 Abs. 1 und Abs. 2 lit. a Anhang I FZA), weshalb Art. 83 lit. c Ziff. 2 BGG der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten nicht entgegensteht. Da auch alle weiteren Eintretensvoraussetzungen erfüllt sind (vgl. Art. 82 lit. a, Art. 86 Abs. 1 lit. d und Abs. 2 sowie Art. 90 und Art. 100 Abs. 1 BGG), ist die Beschwerde an die Hand zu nehmen.
3.
3.1. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (Art. 106 Abs. 1 BGG); es prüft jedoch unter Berücksichtigung der allgemeinen Rüge- und Begründungspflicht (Art. 42 Abs. 1 und 2 BGG) nur die vorgebrachten Argumente, falls weitere rechtliche Mängel nicht geradezu offensichtlich sind (<ref-ruling> E. 1.5). In Bezug auf die Verletzung von Grundrechten, insbesondere des Willkürverbots, gilt eine qualifizierte Rüge- und Substanziierungspflicht (Art. 106 Abs. 2 BGG; <ref-ruling> E. 2.2; <ref-ruling> E. 2.5). Das Bundesgericht ist an den Sachverhalt gebunden, wie die Vorinstanz ihn festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG), es sei denn, dieser erweise sich in einem entscheidwesentlichen Punkt als offensichtlich falsch oder unvollständig (<ref-ruling> E. 1.6; <ref-ruling> E. 1.4.3). Zur Sachverhaltsfeststellung gehört auch die auf Indizien gestützte Beweiswürdigung (<ref-ruling> E. 2.3; Urteil 2C_386/2019 vom 31. Juli 2019 E. 2.2.1).
3.2.
3.2.1. Inwiefern die vorinstanzliche Beweiswürdigung und die Sachverhaltsfeststellung klarerweise unhaltbar sein sollen, muss in der Beschwerdeschrift detailliert aufgezeigt werden (<ref-ruling> E. 4.2 mit Hinweisen; <ref-ruling> E. 2.2). Es genügt dabei nicht, lediglich einzelne Elemente aufzugreifen, die anders als im angefochtenen Entscheid hätten gewichtet werden können, und dem Bundesgericht in appellatorischer Kritik diesbezüglich bloss die eigene Auffassung zu unterbreiten, ohne darzutun, dass und inwiefern der Sachverhalt in Verletzung von Art. 9 BV festgestellt worden ist bzw. die Beweiswürdigung sich als offensichtlich fehlerhaft erweist (vgl. <ref-ruling> E. 4.2; <ref-ruling> E. 1.4.3).
3.2.2. Die Vorbringen des Beschwerdeführers zum Sachverhalt und zur Beweiswürdigung erschöpfen sich weitgehend darin, dass er diese aus den gleichen Gründen wie im vorinstanzlichen Verfahren beanstandet und geltend macht, dass in den verschiedenen Elementen des Sachverhalts - entgegen der Annahme der Vorinstanz - keine Indizien für eine Umgehungsehe gesehen werden könnten. Auf die entsprechenden, appellatorisch gehaltenen Ausführungen in der Beschwerdeschrift wird im Folgenden nicht (vertieft) eingegangen (<ref-ruling> E. 2.3). Frei zu prüfen ist die Rechtsfrage, ob die festgestellten Tatsachen (Indizien) darauf schliessen lassen, die Berufung auf die Ehe erfolge rechtsmissbräuchlich oder bezwecke die Umgehung ausländerrechtlicher Vorschriften (<ref-ruling> E. 2.3; Urteile 2C_197/2021 vom 6. Mai 2021 E. 3.2.3 und 2C_855/2020 vom 6. April 2021 E. 4.3).
4.
4.1. Die Vorinstanz gibt die bundesgerichtliche Praxis zu den Erfordernissen, welche es zulassen, auf eine Umgehungsehe zu schliessen, zutreffend wieder; es kann diesbezüglich auf ihre Ausführungen verwiesen werden (E. 2.1 des angefochtenen Entscheids; Urteile 2C_197/ 2021 vom 6. Mai 2021 3.2.3 und 2C_855/2020 vom 6. April 2021 E. 4.3). Erforderlich ist, dass der Wille zur Führung der Lebensgemeinschaft im Sinne einer auf Dauer angelegten wirtschaftlichen, körperlichen und spirituellen Verbindung zumindest bei einem Ehegatten fehlt (Urteile 2C_197/2021 vom 6. Mai 2021 E. 3.2.1 und 2C_381/2018 vom 29. November 2018 E. 6.2.1, je mit weiteren Hinweisen). Zwar obliegt der Beweis für eine rechtsmissbräuchlich geschlossene oder aufrechterhaltene (Umgehungs-) Ehe grundsätzlich der Migrationsbehörde; weisen die Indizien indessen mit grosser Wahrscheinlichkeit auf eine solche hin, ist es an der betroffenen Person, die entsprechende Vermutung zu entkräften (<ref-ruling> E. 3.2). Sie muss hierfür von sich aus Umstände vorbringen und belegen, die dagegen sprechen, dass durch die betroffene Ehe ausländerrechtliche Vorschriften umgangen werden sollen (Urteile 2C_197/2021 vom 6. Mai 2021 E. 3.2.2 und 2C_855/2020 vom 6. April 2021 E. 4.2; je mit weiteren Hinweisen).
4.2. Die Vorinstanz berücksichtigte als Indizien den Umstand, (1) dass der Beschwerdeführer keine realistische Aussichten auf Erhalt einer Aufenthaltsbewilligung gehabt hat, nachdem er zuvor in der Schweiz erfolglos um Asyl nachgesucht hatte; (2) dass die Hochzeit in Dänemark stattfand, einem Land, zu welchem keiner der beiden Ehegatten besondere Beziehungen unterhält, welches aber wegen seiner geringen administrativen Hürden für die Eingehung von Umgehungsehen bekannt ist; (3) dass die Trauung unter Ausschluss von Familienangehörigen und Freunden sowie ohne jegliche Foto stattgefunden hat; (4) dass die Gatten aus völlig unterschiedlichen Kulturkreisen stammen und sich im Wesentlichen nur auf Englisch verständigen können; (5) dass Gemeinsamkeiten zum Vorgehen anderer ausländischer Ehepaare aus dem gleichen Kulturkreis bestehen, welche im Rahmen einer koordinierten Aktion der Kantonspolizei Zürich (sog. Aktion Goliath) ermittelt werden konnten (gleiche Nationalität der Beteiligten, Hochzeit in Dänemark, Abschluss eines Arbeitsvertrags der Ehefrau mit einem Restaurant, das für die Ausstellung von Scheinarbeitsverträgen bekannt ist); (6) dass der Beschwerdeführer nicht in der Lage war, Angaben darüber zu machen, wo und mit wem seine Gattin bis zu seiner Einreise zusammenwohnte; (7) dass die Lohnabrechnungen der Gattin für die Monate September 2018 bis Januar 2019 - zu einem Zeitpunkt, in dem sie mit ihrem Ehemann zusammengewohnt haben will - an ihre alte Adresse zugestellt wurden; (8) dass der Beschwerdeführer erst 10 Monate nach der Einreise der Ehefrau in die Schweiz gekommen ist, ohne dass gegenseitige Besuche oder eine Kommunikation während der Trennungszeit dokumentiert sind; (9) dass Facebook- und WhatsApp-Verläufe aus wenig plausiblen Gründen gelöscht und (10) erst ab der ersten Wohnungskontrolle aufbewahrt wurden; (11) dass der Beschwerdeführer zur Untermauerung einer gelebten Ehegemeinschaft nur wenige Fotos von geringer Aussagekraft eingereicht hat; (12) dass er bei einer Wohnungskontrolle am 30. Juli 2018 nicht angetroffen werden konnte und er am 14. Juni 2019 in einem separaten Zimmer geschlafen und seine Bettwäsche kurz vor der Kontrolle in das Schlafzimmer der Gattin verbracht hat; (13) dass er den Ehering nicht trug, wobei er hierfür "unbeständige" Erklärungen lieferte; (14) dass die Ehegatten in ihren Befragungen einige widersprüchliche Aussagen machten; (15) dass die Eheleute in knappen finanziellen Verhältnissen lebten, was die Ehefrau zu einer typischen Zielgruppe für die Eingehung von Umgehungsehen mache; (16) dass der Altersunterschied der Ehegatten 7 Jahre beträgt; (17) dass die Ehegatten über kein gemeinsames Konto verfügten noch wechselseitige Vollmachten besässen; (18) dass sie jeweils die Handy-Nummern des Partners/der Partnerin nicht kannten; (19) dass die Ehefrau die Namen ihrer Schwiegereltern nicht korrekt angeben konnte; (20) dass sie nicht sicher sagen konnte, wie sich der Name ihres Gatten schreibt; (21) dass die Ehegatten, mit Ausnahme der Mutter der Ehefrau, keine gemeinsamen Bekannten nennen konnten, was umso auffälliger erscheine, als dass der Beschwerdeführer längere Zeit mit seiner späteren Ehefrau und deren Mutter in Portugal zusammengelebt haben wolle und deshalb auch deren dortige Verwandtschaft und dortigen Freundeskreis kennen sollte und schliesslich (22) dass die Eheleute nicht angeben konnten, wann der Heiratsantrag erfolgt ist.
4.3.
4.3.1. Mit der Vorinstanz ist davon auszugehen, dass aufgrund dieser Indizien erhebliche Verdachtsmomente für eine lediglich zur Aufenthaltssicherung eingegangene oder zumindest aufrechterhaltene Ehebeziehung sprechen. Mögen - wie auch das Verwaltungsgericht einräumt - einzelne Indizien weniger aussagekräftig sein (Altersunterschied, Schreibweise des Namens der Schwiegereltern, Unkenntnis der Handynummer, finanzielle Verhältnisse) als andere und bringt der Beschwerdeführer jeweils mehr oder weniger überzeugende Begründungen zu deren Entkräftung vor, gelingt es ihm doch nicht, die Sachverhaltsfeststellung bzw. die Beweiswürdigung als Ganzes infrage zu stellen, und die Annahme der Vorinstanz, dass gestützt hierauf eine "Umgehungsehe" anzunehmen sei, als offensichtlich unhaltbar erscheinen zu lassen. Im Bereich der Beweiswürdigung steht dem Sachgericht regelmässig ein erheblicher Beurteilungsspielraum zu (<ref-ruling> E. 4b; Urteil 2C_1008/2015 vom 20. Juni 2016 E. 3.4). Das Bundesgericht greift auf Beschwerde hin in diesen nur ein, wenn die Vorinstanz Sinn und Tragweite eines Beweismittels offensichtlich verkannt hat, wenn sie ohne sachlichen Grund ein wichtiges und entscheidwesentliches Beweismittel unberücksichtigt gelassen oder wenn sie auf der Grundlage der festgestellten Tatsachen unhaltbare Schlussfolgerungen gezogen hat (vgl. <ref-ruling> E. 2.3; Urteil 2C_1008/2015 vom 20. Juni 2015 E. 3.4); dies ist hier nicht der Fall.
4.3.2. Zwar haben die Ehegatten bei der polizeilichen Befragung auch übereinstimmende Angaben gemacht; dies ändert indessen nichts daran, dass Widersprüche und wechselseitige Unkenntnisse fortbestehen, welche bei verheirateten Eheleuten eher nicht zu erwarten sind (Verhältnis zwischen der Ehegattin und ihrem Bruder; widersprüchliche Angaben über die Vermittlung der Arbeitsstelle des Beschwerdeführers usw.). Es ist nicht offensichtlich unhaltbar, wenn die Vorinstanz gestützt auf die polizeiliche Wohnungskontrolle angenommen hat, dass die entsprechenden Indizien auf "getrennte Schlafzimmer bzw. eine blosse Wohngemeinschaft" hinwiesen; sie durfte auch willkürfrei davon ausgehen, dass die Eheleute nicht überzeugend zu erklären vermochten, weshalb sie trotz der zugestandenermassen knappen finanziellen Mittel nicht in Portugal geheiratet haben, zumal die Gattin Portugiesin ist, beide Ehegatten dort längere Zeit gelebt haben wollen und so wenigstens einige Familienmitglieder der Hochzeit hätten beiwohnen können; im Übrigen hätte es die Heirat in Portugal wohl erlaubt, den Aufenthalt des Beschwerdeführers zu legalisieren. Der Arbeitgeber der Ehegattin hat am 4. Februar 2018 erklärt, dass diese nie in seinem Restaurant gearbeitet habe; die Ehefrau hat ihrerseits anerkannt, nur eine Woche bei diesem tätig gewesen zu sein; gestützt hierauf durfte die Vorinstanz ohne Verletzung von Art. 9 BV davon ausgehen, dass die Umstände auf ein simuliertes Arbeitsverhältnis hindeuteten. Der Freispruch im Strafverfahren wegen Eingehens einer Scheinehe schliesst schliesslich nicht aus, dass die Migrationsbehörde gestützt auf ihre Abklärungen - wie hier - zum Schluss kommt, dass eine zur Aufenthaltssicherung eingegangene oder aufrechterhaltene Ehe vorliegt (vgl. das Urteil 2C_197/2021 vom 6. Mai 2021 E. 3.3).
4.3.3. Gesamthaft betrachtet besteht ein zureichendes Indizienbündel, welches darauf hindeutet, dass die Ehe ausschliesslich eingegangen wurde, um zu einem Aufenthaltsrecht in der Schweiz zu kommen. Hierfür spricht insbesondere der Umstand, dass die Gatten am 7. Juli 2017 geheiratet haben und die Ehefrau bereits am 14. Juli 2017 in die Schweiz eingereist und der Beschwerdeführer seinerseits - ohne nachgewiesene Kontakte zu seiner Ehefrau - während Monaten vorerst in Portugal verblieben ist. Der Gegenbeweis ist dem Beschwerdeführer nicht gelungen. Im Rahmen seiner beschränkten Kognition bei der Sachverhaltsfeststellung und der Beweiswürdigung schliesst sich das Bundesgericht deshalb den Darlegungen im angefochtenen Entscheid an (dort E. 2.3 - 2.5).
5.
5.1. Die Beschwerde ist offensichtlich unbegründet und deshalb abzuweisen. Zur Begründung wird ergänzend auf die Ausführungen der Vorinstanz verwiesen (Art. 109 Abs. 3 BGG).
5.2. Da die Beschwerde aufgrund der Begründung im angefochtenen Entscheid als aussichtslos zu gelten hatte, ist das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung abzuweisen (Art. 64 BGG). Der unterliegende Beschwerdeführer hat die Kosten für das bundesgerichtliche Verfahren zu tragen (Art. 66 Abs. 1 BGG).
5.3. Bei der Festsetzung der Kosten wird berücksichtigt, dass über das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege nicht vorab entschieden wurde, was es dem Beschwerdeführer erlaubt hätte, seine Eingabe noch zurückzuziehen. Es sind keine Parteientschädigungen geschuldet (Art. 68 Abs. 3 BGG).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
2.1. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
2.2. Die Gerichtskosten von Fr. 1'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
3.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich, 2. Abteilung, und dem Staatssekretariat für Migration schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 18. August 2021
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Seiler
Der Gerichtsschreiber: Hugi Yar