Sachverhalt:
A.
Das Bezirksgericht Dietikon verurteilte A._ am 16. November 2017 wegen gewerbsmässigen Betrugs, Vernachlässigung von Unterhaltspflichten und mehrfachen Pfändungsbetrugs zu einer unbedingt vollziehbaren Freiheitsstrafe von 40 Monaten, unter Anrechnung der ausgestandenen Untersuchungshaft. Von den Vorwürfen des mehrfachen Fahrens ohne Berechtigung und der Gehilfenschaft zum gewerbsmässigen Betrug sprach es A._ frei. Es widerrief den gemäss Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 20. August 2012 für die Geldstrafe von 90 Tagessätzen zu Fr. 10.-- gewährten bedingten Strafvollzug. Die Mitbeschuldigte B._ sprach das Bezirksgericht vollumfänglich frei. Es befand über die beschlagnahmten Konten und Vermögenswerte bzw. Gegenstände, die Zivilforderungen und die Verfahrenskosten samt den Kosten der amtlichen Verteidigung.
B.
B.a. Das Obergericht des Kantons Zürich sprach A._ am 17. Februar 2021 des gewerbsmässigen Betrugs, des versuchten gewerbsmässigen Betrugs und des mehrfachen Pfändungsbetrugs schuldig (letztere begangen am 10. August 2010, 17. Januar und 17. August 2011 sowie 17. Januar 2012). Von den Vorwürfen des mehrfachen Fahrens ohne Berechtigung, der Vernachlässigung von Unterhaltspflichten und des mehrfachen Pfändungsbetrugs ab 10. Juni 2012 sprach es ihn frei. Es bestrafte ihn mit einer bedingten Freiheitsstrafe von 23 Monaten, bei einer Probezeit von drei Jahren und unter Anrechnung der ausgestandenen Untersuchungshaft. Vom Widerruf der Vorstrafe sah es ab. Die beschlagnahmten zwei Konten bei der Bank C._ AG, lautend auf A._, verwendete das Gericht zur teilweisen Deckung der Verfahrenskosten. Es befand über die Zivilforderungen, soweit diese noch Verfahrensgegenstand waren, über die Verfahrenskosten und über die Kosten der amtlichen Verteidigung. In den verschiedenen weiteren Punkten stellte es die Rechtskraft des erstinstanzlichen Entscheids fest.
B.b. Die Verurteilung basiert, soweit für das bundesgerichtliche Verfahren relevant, auf folgenden Anklagepunkten:
A._ wird vorgeworfen, er habe Einkünfte aus seiner Tätigkeit bei der D._ GmbH verheimlicht. So soll er im Zeitraum vom 1. April 2010 bis zum 30. April 2012 gegenüber der Arbeitslosenkasse UNIA und im Zeitraum vom 1. Juni 2012 bis zum 16. November 2015 gegenüber dem Sozialamt Dietikon entsprechende Einkünfte verschwiegen und unter Aufwendung von viel Zeit und Mitteln für die deliktische Tätigkeit regelmässig unrechtmässig Gelder der Arbeitslosenkasse und des Sozialamtes in namhafter Höhe erhältlich gemacht haben, wobei es den Geschädigten nicht möglich gewesen sei, die Falschangaben mit zumutbarem Aufwand zu erkennen. Ferner soll er Einkünfte aus seiner Tätigkeit bei der D._ GmbH verheimlicht haben, um Einkommenspfändungen zu verhindern (Zeitraum August 2010 bis Juni 2015). Das inkriminierte Einkommen aus seiner Tätigkeit bei der D._ GmbH bestand gemäss Anklage in Bezügen vom Geschäftskonto, die seinem privaten Lebensunterhalt dienten. Die Bezüge seien in Form von Bargeldbezügen, Einkäufen in Lebensmittelgeschäften und durch das Bezahlen privater Rechnungen und der Parkplatzmiete am Wohnort erfolgt.
C.
A._ beantragt sinngemäss, der Entscheid des Obergerichts sei aufzuheben und die Sache sei zur neuen Beweiserhebung und Anklageverfassung an die Staatsanwaltschaft zurückzuweisen. Eventualiter sei die Sache zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen. Subeventualiter sei er mangels Beweisen bzw. infolge erheblicher Zweifel freizusprechen. Subsubeventualiter sei die Deliktssumme anzupassen und das Strafmass entsprechend zu reduzieren. Das Konto bei der Bank E._ AG, lautend auf die D._ GmbH, sei B._ freizugeben. Das Konto bei der Bank C._ AG sei ihm freizugeben. Die Kosten seien auf die Staatskasse zu nehmen bzw. der Beschwerdegegnerin aufzuerlegen. In prozessualer Hinsicht stellt A._ den Antrag um Fristerstreckung zur Ergänzung der Beschwerde. Er ersucht um unentgeltliche Prozessführung.

Erwägungen:
1.
Soweit der Beschwerdeführer um eine Fristerstreckung zur Ergänzung seiner Beschwerde ersucht, ist sein Gesuch abzuweisen. Bei der dreissigtägigen Beschwerdefrist nach <ref-law> handelt sich um eine gesetzliche, nicht erstreckbare Frist (<ref-law>).
2.
2.1. Das Bundesgericht beurteilt Beschwerden gegen Entscheide in Strafsachen (<ref-law>). Die Beschwerde ist zulässig gegen Entscheide letzter kantonaler Instanzen (<ref-law>). Entscheiden diese nach dem Grundsatz von <ref-law> als Rechtsmittelinstanzen, ist die Ausschöpfung des kantonalen Instanzenzugs unerlässliche Voraussetzung für die Zulässigkeit der Beschwerde an das Bundesgericht. Zur Beschwerde in Strafsachen ist berechtigt, wer vor der Vorinstanz am Verfahren teilgenommen [...] und ein rechtlich geschütztes Interesse an der Aufhebung oder Änderung des angefochtenen Entscheids hat (Art. 81 Abs. 1 lit. a und b StPO).
2.2. Nicht einzutreten ist auf die Beschwerde hinsichtlich des Antrags, das Konto bei der Bank E._ AG, lautend auf die D._ GmbH, sei zu Handen der früheren Mitbeschuldigten B._ freizugeben. Der Beschwerdeführer stellte hinsichtlich des betreffenden Kontos im Berufungsverfahren keine Anträge und der erstinstanzliche Entscheid erwuchs gemäss der Vorinstanz in Bezug auf die Verwendung der Guthaben bei der Bank E._ AG in Rechtskraft. Der Beschwerdeführer schöpfte insoweit den Instanzenzug nicht aus. Abgesehen davon begründet er seinen Antrag nicht und ein rechtlich geschütztes Interesse zur Beschwerdeführung ist in diesem Punkt nicht ersichtlich, zumal er um die Herausgabe an eine Drittperson ersucht.
2.3. Im Hauptantrag beantragt der Beschwerdeführer die Rückweisung der Sache an die Staatsanwaltschaft bzw. an die Vorinstanz und somit die blosse Kassation des angefochtenen Entscheids, was an sich unzulässig ist (vgl. <ref-ruling> E. 1.2). Aus der Beschwerdebegründung, die zur Interpretation des Rechtsbegehrens beigezogen werden kann (<ref-ruling> E. 1.3), und den Eventualanträgen geht aber hervor, dass der Beschwerdeführer der Ansicht ist, die Vorinstanz habe ihn zu Unrecht schuldig gesprochen bzw. zumindest einen zu hohen Deliktsbetrag angenommen, weshalb er freizusprechen bzw. die Strafe zu reduzieren sei. Das Rechtsbegehren ist in diesem Sinne zu interpretieren und die Beschwerde ist somit zulässig (vgl. Urteil 6B_1360/2020 vom 18. März 2021 E. 1 mit Hinweisen).
3.
Soweit der Beschwerdeführer rügt, die Akten seien unvollständig und ungeordnet (es fehle die Hälfte der Belege und Beweismittel, die Belege in den verschiedenen Mäppchen seien durch die Behörden vermischt worden) oder die Staatsanwaltschaft habe der Verteidigung und dem Bezirksgericht nicht sämtliche Akten übermittelt und dadurch sei ihm eine Instanz verloren gegangen, ist dies offensichtlich unbegründet. Die Vorinstanz urteilt mit voller Kognition über Sachverhalts- und Rechtsfragen (<ref-law>). Sie ergänzt nötigenfalls unvollständige Beweismittel (<ref-law>). Diesbezüglich legt der Beschwerdeführer nicht rechtsgenüglich dar, welche konkreten Fehler die Vorinstanz, deren Entscheid Anfechtungsgegenstand vor Bundesgericht bildet, begangen haben soll und weshalb die Voraussetzungen für eine ausnahmsweise Rückweisung an die erste Instanz bzw. die Staatsanwaltschaft erfüllt gewesen wären bzw. eine solche sich aufgedrängt hätte (vgl. Art. 329 Abs. 2 und Art. 409 StPO; <ref-ruling> E. 1.6.1 f., Urteil 6B_1014/2019 vom 22. Juni 2020 E. 2.4; je mit Hinweisen). Seine Rügen erweisen sich als unbehelflich, soweit sie überhaupt den Begründungsanforderungen genügen und sich gegen den das Anfechtungsobjekt bildenden vorinstanzlichen Entscheid richten (<ref-law>). Dasselbe gilt ferner für die Ausführungen des Beschwerdeführers, die Behörden hätten im Ermittlungsverfahren Fehler bei der Beweissicherung begangen (z.B. die Beschlagnahme der Dokumente sei zu spät erfolgt, sodass die als Beweismittel dienenden Schriftstücke bis zu jenem Zeitpunkt hätten verändert werden können). Soweit der Beschwerdeführer sich mit diesen Rügen gegen die inhaltliche Würdigung der Vorinstanz wendet, werden diese nachfolgend (E. 5) behandelt.
4.
4.1. Der Beschwerdeführer rügt im Zusammenhang mit der vorinstanzlichen Beweiswürdigung sinngemäss eine Verletzung seines Anspruchs auf rechtliches Gehör. Die Vorinstanz habe relevante Beweismittel nicht abgenommen. Sie habe zu Unrecht auf die Zeugenaussagen von B._, der früheren Mitbeschuldigten, und F._ verzichtet und weitere Dokumente sowie Daten nicht erhältlich gemacht.
4.2.
4.2.1. Die Strafbehörden klären im Rahmen der zulässigen Untersuchungsmassnahmen von Amtes wegen alle für die Beurteilung der untersuchten Tat und der beschuldigten Person bedeutsamen Tatsachen ab (<ref-law>). Über Tatsachen, die unerheblich, offenkundig, der Strafbehörde bekannt oder bereits rechtsgenügend erwiesen sind, wird nicht Beweis geführt (<ref-law>). Nach konstanter Rechtsprechung können Beweisanträge in willkürfrei antizipierter Beweiswürdigung (zum Begriff <ref-ruling> E. 3.3) abgewiesen werden (<ref-ruling> E. 3.1.3; <ref-ruling> E. 9.3.2).
4.2.2. Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>). Die Sachverhaltsfeststellung und Beweiswürdigung der Vorinstanz können vor Bundesgericht nur gerügt werden, wenn sie willkürlich im Sinne von <ref-law> sind und wenn die Behebung des Mangels für den Ausgang des Verfahrens entscheidend sein kann (<ref-law>). Willkür im Sinne von <ref-law> liegt vor, wenn die vorinstanzliche Beweiswürdigung schlechterdings unhaltbar ist, d.h. wenn die Behörde in ihrem Entscheid von Tatsachen ausgeht, die mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch stehen oder auf einem offenkundigen Fehler beruhen. Dass eine andere Lösung oder Würdigung ebenfalls vertretbar oder gar zutreffender erscheint, genügt für die Annahme von Willkür nicht (<ref-ruling> E. 1.3.1; <ref-ruling> E. 1.1; je mit Hinweisen). Die Willkürrüge muss in der Beschwerde an das Bundesgericht explizit vorgebracht und substanziiert begründet werden. Auf ungenügend begründete Rügen oder bloss allgemein gehaltene appellatorische Kritik am angefochtenen Entscheid tritt das Bundesgericht nicht ein (vgl. Art. 42 Abs. 2 i.V.m. <ref-law>; <ref-ruling> E. 4.1.2 mit Hinweisen).
4.2.3. Dem Grundsatz "in dubio pro reo" kommt in seiner Funktion als Beweiswürdigungsregel im Verfahren vor Bundesgericht keine über das Willkürverbot von <ref-law> hinausgehende Bedeutung zu (<ref-ruling> E. 1.3.1; <ref-ruling> E. 1.1; je mit Hinweisen). Als Beweislastregel ist der Grundsatz verletzt, wenn das Gericht eine angeklagte Person einzig mit der Begründung verurteilt, sie habe ihre Unschuld nicht nachgewiesen. Dies prüft das Bundesgericht mit freier Kognition (<ref-ruling> E. 2.2.3.3; Urteil 6B_1302/2020 vom 3. Februar 2021 E. 1.2.2 zur Publ. bestimmt; je mit Hinweisen).
Die Rüge unzulässiger antizipierter Beweiswürdigung prüft das Bundesgericht ebenfalls bloss unter dem Aspekt der Willkür (Urteile 6B_986/2020 vom 6. Januar 2021 E. 2; 6B_112/2020 vom 7. Oktober 2020 E. 1.2.2; 6B_300/2020 vom 21. August 2020 E. 3.3.3; je mit Hinweisen).
4.3.
4.3.1. Die Vorinstanz weist den Antrag auf Zeugenbefragung der früheren Mitbeschuldigten B._ und von F._ mit der Begründung ab, die Aussagen dieser Personen würden nichts am Beweisergebnis ändern, selbst wenn sie die Darstellung des Beschwerdeführers bestätigten, da das schriftliche Beweismaterial besonders umfangreich und für den Beschwerdeführer belastend sei. Zudem sei F._ dem Beschwerdeführer seit Jahren kollegial verbunden (angefochtener Entscheid E. II.3.3 S. 32 f.). Mit dieser vorinstanzlichen Begründung setzt sich der Beschwerdeführer nicht auseinander. Auf seine Rüge ist nicht einzutreten.
4.3.2. Soweit der Beschwerdeführer die Rückweisung des Verfahrens zur Durchführung weiterer Beweismassnahmen beantragt, wie etwa die Überprüfung von Mobiltelefondaten und Kontoauszügen der Mitarbeiter der D._ GmbH sowie die Erhebung und Auswertung von Videoüberwachungen, ist die Beschwerde ebenfalls unbegründet. Der Beschwerdeführer legt mit seinen pauschalen Ausführungen nicht dar, weshalb diese Beweismittel zur Beweiswürdigung unerlässlich gewesen wären und die Vorinstanz nicht darauf hätte verzichten dürfen. Ebenso wenig stichhaltig ist die Rüge des Beschwerdeführers, die Vorinstanz hätte eine Aufstellung der finanziellen Situation der D._ GmbH inklusive der Unterlagen aus den Jahren 2011 und 2015 beiziehen müssen. Nach den vorinstanzlichen Erwägungen datiert die letzte Jahresrechnung vom Jahr 2010, während für das Jahr 2011 jegliche Buchhaltungsunterlagen fehlen. Für die Folgejahre, d.h. ab dem Jahr 2012, existieren lediglich Mäppchen mit Ausgabenbelegen und einem Kontauszug, dies geordnet nach Monaten für Januar 2012 bis März 2015 und von Mai bis Juni 2015. Weitere Belege in Mäppchen vorwiegend der Monate Juli bis Oktober 2015 sind nicht nach Monaten geordnet (angefochtener Entscheid E. II.3.2.2.1 f. S. 27 f.). Die Vorinstanz erachtet die vorhandenen Belege als vollständig angesichts der grossen Anzahl der Belege bzw. des Umstandes, dass eher zu viel als zu wenig Belege und auch solche ohne Zusammenhang zur Buchhaltung der Gesellschaft gesammelt wurden (angefochtener Entscheid E. II.3.2.2.2 S. 27 bis 30). Dabei begründet die Vorinstanz die Privatbezüge des Beschwerdeführers für die Jahre 2011 und 2015 mittels Kontoauszügen und teilweise mit vorhandenen Rechnungen (angefochtener Entscheid E. III.5.4.1 ff. S. 101 ff., E. III.5.7.1 ff. S. 159 ff.). Auf diese Begründung geht der Beschwerdeführer mit Blick auf die von ihm beantragten weiteren Beweismassnahmen nicht ein. Seine entsprechenden Ausführungen sind unbehelflich, soweit darauf einzutreten ist.
5.
5.1. Der Beschwerdeführer macht Willkür in der vorinstanzlichen Sachverhaltsfeststellung geltend.
5.2. Nach den vorinstanzlichen Sachverhaltsfeststellungen war die D._ GmbH im anklagerelevanten Zeitraum für vier Gemeinden, eine Kreisschule und ein regionales Sportzentrum als Patrouillendienst tätig. Dabei habe es sich de facto um einen Auftrag gehandelt, der jedoch separat abgerechnet worden sei. Die D._ GmbH habe von April bis Dezember 2010 knapp Fr. 97'000.-- und in den Folgejahren rund Fr. 111'000.-- (2011 und 2012), Fr. 126'000.-- (2013), Fr. 135'000.-- (2014) und Fr. 125'000.-- (Januar bis 16. November 2015) an Einkünften erzielt. Weitere Auftraggeber und Einkünfte aus zusätzlichen Aufträgen habe die D._ GmbH nur sehr wenige gehabt. Die Vorinstanz nennt hier vier Zahlungen von drei Auftraggebern in der Grössenordnung von rund Fr. 200.-- bis rund Fr. 1'300.--. Die D._ GmbH habe ihre Geschäftstätigkeit während ihrer fünfjährigen Tätigkeit nicht erweitern können, weder in der Clubszene noch bei anderen Gemeinden, was die Vorinstanz anhand der verbuchten Einnahmen darlegt. Bei der D._ GmbH habe es sich um ein Kleinunternehmen gehandelt, das erst ab dem 1. Oktober 2012 über eigene Büroräumlichkeiten verfügt habe. Zuvor habe der Beschwerdeführer die Büroarbeiten bei sich zu Hause erledigt (angefochtener Entscheid E. II.3.2.1.1 S. 22 f.).
Der Beschwerdeführer war gemäss der Vorinstanz nie als Geschäftsführer im Handelsregister eingetragen, habe aber faktisch die Geschäfte der D._ GmbH ab dem Jahr 2010 geführt. Dies schliesst die Vorinstanz aus den Angaben des Beschwerdeführers zu seiner Tätigkeit und verschiedenen Zeugenaussagen. Er habe die Buchhaltung und Korrespondenz erledigt, Lohnzahlungen vorgenommen, eine Vollmacht betreffend das Geschäftskonto gehabt und sei gegenüber Dritten als alleiniger Ansprechpartner aufgetreten (angefochtener Entscheid E. III.3.3.1 S. 39 ff.). Zudem habe der Beschwerdeführer bei der D._ GmbH Patrouillendienste mit der vor erster Instanz freigesprochenen B._ ausgeführt. Daneben seien einige wenige Patrouillenmitarbeiter im Stundenlohn tätig gewesen und sporadisch beschäftigt worden. Gemäss den Einsatzplänen und Protokollen ab Januar 2012 seien wöchentlich drei abendliche Patrouillen in Zweierteams durchgeführt worden. Alle Mitarbeiter ausser der Beschwerdeführer hätten Lohnzahlungen der D._ GmbH bezogen, welche stets via Banküberweisung erfolgt seien (angefochtener Entscheid E. II.3.2.1.2 S. 23 f.).
Nach der Vorinstanz hat der vermögenslose Beschwerdeführer bis Ende März 2010 Unfalltaggelder der Suva bezogen. Ab 12. April 2010 sei er bei der Arbeitslosenkasse UNIA arbeitslos gemeldet gewesen, wobei die erste Zahlung vom August 2010 datiere. Ab Juni 2012 habe er Sozialhilfe bezogen. Diese sei ihm in der Zeit von Dezember 2013 bis November 2014 ganz erheblich gekürzt worden, sodass er bloss noch Fr. 26.-- monatlich ausbezahlt erhalten habe, nebst Direktzahlungen für Miete und Krankenkasse. Erst auf Entscheid des Verwaltungsgerichts hin seien ab Dezember 2014 die Zahlungen wieder erhöht worden sowie Nachzahlungen erfolgt. Die letzte Zahlung sei am 28. Oktober 2015 eingegangen. Der Beschwerdeführer habe von April 2010 bis zur ersten Zahlung der Arbeitslosenkasse im August 2010 und von Dezember 2013 bis November 2014 finanzielle Engpässe überbrücken müssen (angefochtener Entscheid E. III.3.1 f. S. 36 f.).
Der Arbeitslosenkasse UNIA habe der Beschwerdeführer im Zeitraum vom 12. April 2010 bis zum 11. April 2012 Einkünfte aus der Tätigkeit bei der D._ GmbH in der Grössenordnung von monatlich durchschnittlich ca. Fr. 900.-- netto verschwiegen (angefochtener Entscheid E. III.6 S. 167, E. IV.B.2.2.2 f. S. 174). Gegenüber der Sozialbehörde der Stadt Dietikon habe er von Juni 2012 bis 15. November 2015 Einkünfte von monatlich durchschnittlich ca. Fr. 1'900.-- nicht offengelegt (angefochtener Entscheid E. III.6 S. 167, E. IV.B.3.1.1 ff. S. 175 ff.) Schliesslich habe er gegenüber dem Betreibungsamt im Pfändungsverfahren von August 2010 bis Juni 2015 seine Einkünfte aus der D._ GmbH von durchschnittlich Fr. 1'597.-- monatlich bzw. Fr. 101'430.-- über den ganzen Zeitraum verheimlicht (angefochtener Entscheid E. III.6 S. 167, E. IV.D.2 S. 184 f.).
Die Vorinstanz geht davon aus, dass der Beschwerdeführer zu Lasten der D._ GmbH Gelder vom Geschäftskonto abgehoben und Einkäufe getätigt bzw. Zahlungen ausgeführt habe (z.B. für Nahrungsmittel, Essensbestellungen, Restaurantbesuche, Treibstoff, Auslandsaufenthalte, Reisekosten, Clubbesuche, Kleidung, Motorradkleidung, Sportausrüstung, Parfum, Unterhaltungselektronik, Partnervermittlung, Wohnungs- und Parkplatzmiete, Stromrechnungen, Radio- und Fernsehgebühren, Heimwerkerutensilien, Uhren). Es habe sich hierbei um verdecktes, gegenüber den Behörden nicht deklariertes Einkommen gehandelt (angefochtener Entscheid E. III.5.3.1 ff. S. 86 ff., E. III.6 S. 167, E. IV.B.2.1 ff. S. 171 ff.).
Laut der Vorinstanz hat niemand ausser der Beschwerdeführer uneingeschränkt auf das Geschäftskonto der D._ GmbH zugreifen können und einen Grund gehabt, im festgestellten Ausmass Privatbezüge zu Lasten der D._ GmbH zu tätigen. Dies schliesst die Vorinstanz aus den widersprüchlichen Angaben des Beschwerdeführers bzw. aus seinem verharmlosenden Aussageverhalten zu seiner Stellung in der D._ GmbH, zur Verfügungsmacht über die einzige Kontokarte der D._ GmbH, zum angeblichen (übertrieben hohen) Geschäftsaufwand und zu vermeintlichen Rückzahlungen, sowie aus Zeugenaussagen, aus den finanziellen Verhältnissen des Beschwerdeführers und aus einer Analyse der vorhandenen Belege der D._ GmbH in Verbindung mit den Angaben zur Ortsanwesenheit des Beschwerdeführers. Dass andere Mitarbeiter die einzige Kontokarte der D._ GmbH privat für sich eingesetzt hätten, schliesst die Vorinstanz als rein theoretische Möglichkeit aus, namentlich weil der Beschwerdeführer die Kontokarte mit in seine Ferien ins Ausland nahm und dort für private Zwecke einsetzte, weil er einräumte, dass er die Kontokarte sehr oft mit sich führte und bestenfalls die frühere Mitbeschuldigte B._ die Karte "in die Finger bekommen" habe, und schliesslich auch weil der Beschwerdeführer vereinzelte Privatbezüge sowie seine Verantwortlichkeit für "einen rechten Teil" der Einkäufe zu Lasten der D._ GmbH eingestand (angefochtener Entscheid E. III.3.3.3.1 S. 53, E. III.4.1 ff. S. 63 ff.). Der Beschwerdeführer sei der Einzige gewesen, der als (faktischer) Geschäftsführer unkontrolliert über die finanziellen Mittel der D._ GmbH verfügt habe. Andere Mitarbeiter hätten dies nur im Auftrag und/oder unter den Augen des Beschwerdeführers tun können. Die erheblichen Ausgaben des Beschwerdeführers, namentlich für Ferien, Geschenke und auswärtiges Essen, stünden in keinem Verhältnis zu seinen fehlenden bzw. bescheidenen Einnahmen (angefochtener Entscheid E. III.3.1 ff. S. 36 ff.; E. III.3.3.1. ff. S. 39 ff., E. III.3.3.3.1 ff. S. 50 ff., E. III.4.1 ff. S. 62 ff.). Es sei naheliegend, dass er auf die Mittel der D._ GmbH zurückgegriffen und indirekt eine Entschädigung bezogen habe, so wie es alle anderen Mitarbeiter in Form von Lohn getan hätten. Angesichts seiner drohenden bzw. laufenden Lohnpfändungen habe der Beschwerdeführer ein starkes Motiv gehabt nicht "offiziell" über Lohn zu verfügen (angefochtener Entscheid E. III.3.2.3 S. 39 f.).
5.3. Die Vorinstanz begründet in ihrem rund zweihundertseitigen Entscheid überzeugend und detailliert, warum und in welcher Höhe die Bargeldbezüge und Zahlungen zu Lasten des Geschäftskontos der D._ GmbH keinen Geschäftsaufwand, sondern private Auslagen des Beschwerdeführers darstellten. Von einer Beweislastumkehr kann keine Rede sein. Was der Beschwerdeführer gegen diese sorgfältige und ausführliche vorinstanzliche Beweiswürdigung vorbringt, erschöpft sich weitestgehend in appellatorischer Kritik, auf welche nicht einzutreten ist. Er stellt der vorinstanzlichen Würdigung, wonach er neben den beiden nacheinander im Handelsregister eingetragenen Geschäftsführerinnen faktischer Geschäftsführer war und während den relevanten Perioden unrechtmässige Privatbezüge zu Lasten der D._ GmbH getätigt hat, seine eigene Würdigung gegenüber und plädiert frei, ohne auf die Erwägungen der Vorinstanz konkret einzugehen. Dabei übergeht er das vorinstanzlich festgestellte Tatmotiv in Bezug auf seinen finanziellen Engpass und die vorinstanzliche Detailanalyse, warum die Ausgaben über das Konto der D._ GmbH ihm privat zuzurechnen seien bzw. keinen Geschäftsaufwand darstellten. Schliesslich setzt er sich nicht mit den Ausführungen auseinander, dass ihm die Vorinstanz die Behauptung, er habe Rückzahlungen getätigt, nicht glaubt (vgl. angefochtener Entscheid E. III.4.2 S. 66 ff.). Dasselbe gilt für die vorinstanzlichen Erwägungen hinsichtlich seiner Vorschüsse an die Gesellschaft. Soweit er die vorinstanzliche Würdigung in Bezug auf einzelne Ausgabeposten bzw. Belege kritisiert, geht er nicht darauf ein, inwieweit das Beweisergebnis an sich bzw. die vorinstanzliche Gesamtschau unhaltbar sein sollte. Dabei genügt es für Willkür praxisgemäss nicht, dass eine andere Würdigung ebenfalls vertretbar oder gar zutreffender erscheint (vgl. <ref-ruling> E. 1.3.1 bzw. E. 4.2.2 oben). Gleich verhält es sich, wenn der Beschwerdeführer eigentliche Widersprüchlichkeiten in der Zuordnung von Ausgaben (z.B. betreffend Treibstoff und Bekleidung) moniert. Seine Behauptung einer widersprüchlichen Behandlung der Einkäufe von Rollkragenpullovern erweist sich ausserdem per se als unzutreffend, hat doch die Vorinstanz die betreffenden Ausgaben durchwegs als geschäftlich taxiert (vgl. angefochtener Entscheid E. III.5.2.3.3 f. S. 82 und 84, E. 5.3.2 S. 92).
5.4. Gemäss den willkürfreien vorinstanzlichen Feststellungen korrelieren die Aufwendungen auf dem Geschäftskonto der D._ GmbH zeitlich und sachlich mit der Aktivität des Beschwerdeführers in der D._ GmbH und mit seinen finanziellen Bedürfnissen bzw. den Zeiten fehlender Einnahmen. Die Vorinstanz ortet keine anderen Finanzquellen des Beschwerdeführers, mit welchen er seine Privatbezüge hätte decken bzw. zurückzahlen können, zumal er, hätte er solche gehabt, die entsprechenden Lebenshaltungskosten direkt hätte tilgen können. Gleichzeitig kommt nach ihren logisch nachvollziehbaren Schlüssen keine andere Person für die Bezüge in Frage, als der faktisch die Geschäfte der D._ GmbH leitende Beschwerdeführer, dem die umfassende Vollmacht über das Geschäftskonto zustand und der über die einzige Kontokarte verfügte. Die Vorinstanz würdigt seine Behauptung mit überzeugender Begründung als unzutreffend, gemäss welcher andere Mitarbeiter wie F._ und die frühere Mitbeschuldigte B._ infolge Zutritts zu den Büroräumlichkeiten auch Zugang zur einzigen Kontokarte gehabt und diese für private Zwecke benutzt hätten. In diesem Zusammenhang stellt die Vorinstanz fest, es seien private Barbezüge zu Lasten des Kontos der D._ GmbH erfolgt, bevor die Gesellschaft über Büroräume verfügt habe (angefochtener Entscheid E. III.3.3.3.1 S. 50 ff., E. III.3.3.3.2 S. 56). Soweit der Beschwerdeführer Naturalleistungen der D._ GmbH in erheblichem Umfang an andere Mitarbeiter behauptet, setzt er sich nicht mit den vorinstanzlichen Erwägungen auseinander, wonach die anderen Mitarbeiter für ihre Arbeitsleistungen Lohnzahlungen vergütet erhielten (angefochtener Entscheid E. II.3.2.1.2 S. 24), was gegen seine Darstellung spricht. Wenn die Vorinstanz zum zulässigen Geschäftsaufwand (z.B. in Bezug auf Treibstoffkosten) und zur Berechnung der Privatbezüge auf Durchschnittswerte abstellt, handelt es sich sodann um Annahmen zugunsten des Beschwerdeführers. Sie geht mit einleuchtenden Argumenten auf den treffenderweise als weit überhöht bezeichneten Geschäftsaufwand des lokal für einen Auftraggeber tätigen Kleinunternehmens D._ GmbH ein, indem sie die erforderlichen Fahrten und die damit zusammenhängenden Kosten berechnet. Ebenso geht die Vorinstanz im Zusammenhang mit der Anzahl der beschäftigten Mitarbeiter von einer sehr kleinen Gesellschaft aus (vgl. angefochtener Entscheid E. III.5.2.3.2 ff. S. 79 ff., E. III.5.3.4.4 S. 98 ff.). Der Beschwerdeführer, der selbst von einer monatlichen Lohnsumme von wenigen tausend Franken bzw. von 22 Beschäftigten über einen Zeitraum von fünf Jahren spricht, vermag mit seinen blossen Parteibehauptungen die vorinstanzliche Würdigung hinsichtlich der Zuordnung von Ausgaben zu privatem bzw. geschäftlichem Aufwand nicht umzustossen. Der finanzielle Aufwand der D._ GmbH für die privaten Bedürfnisse des Beschwerdeführers lässt sich angesichts der Höhe des Umsatzes nicht rechtfertigen. Dasselbe gilt in Bezug auf Auslagen in Zusammenhang mit angeblichen zahlreichen Geschäftsessen, die in Tat und Wahrheit verdeckte Privatbezüge des Beschwerdeführers darstellen. In Bezug auf letzteren Punkt widerlegt die Vorinstanz anhand von Zeugenaussagen und mit Verweis auf das Dienstreglement der D._ GmbH die vom Beschwerdeführer angegebene Häufigkeit von Geschäftsessen überzeugend. Nicht zu beanstanden ist, dass die Vorinstanz Kosten für Miete und Strom den privaten Lebenshaltungskosten des Beschwerdeführers zuschlägt, zumal diese Auslagen dessen Privatwohnung betreffen (angefochtener Entscheid E. III.5.2.3.1 f. S. 78 ff.). Ebenso wenig liegt Willkür bei der vorinstanzlichen Würdigung vor, der Beschwerdeführer habe sich eine hohe, Fr. 24'600.-- betragende Busse ohne Gegenleistung durch die D._ GmbH zahlen lassen, insbesondere nachdem er laut dem angefochtenen Entscheid hinsichtlich der Bezugsmodalitäten gelogen hat (angefochtener Entscheid E. III.4.2 S. 73). Für die Substanziierung von Willkür reicht es diesbezüglich nicht aus, wenn der Beschwerdeführer seine bereits im kantonalen Verfahren aufgestellte Behauptung wiederholt, es handle sich hierbei um ein Darlehen der D._ GmbH. Die Vorinstanz rechnet dem Beschwerdeführer auch die mit den Motorrädern zusammenhängenden Kosten zu und begründet dies anhand von Zeugenaussagen zu den bei Patrouillen verwendeten Fahrzeugen. Namentlich hat kein Zeuge ausgesagt, auf Patrouillen Motorräder benutzt zu haben, sondern vielmehr die Fahrzeuge Opel Frontera, Opel Omega und Chevrolet Trailblazer. Ausserdem stützt sich die Vorinstanz ebenso auf einen Zeugen und objektive Belege ab, wenn sie erwähnt, es habe sich bei der Harley-Davidson um einen Lebenstraum des Beschwerdeführers gehandelt, der Kaufvertrag sei zunächst auf ihn persönlich ausgestellt gewesen und Lieferung bzw. Einlösung der Maschine sei in den Zeitraum gefallen, in dem sein Führerausweisentzug geendet habe (angefochtener Entscheid E. II.3.2.1.2 S. 24 f., E. II.3.2.1.4 S. 26). Der Beschwerdeführer vermag mit der gegenteiligen Behauptung, die Motorräder seien auf der Patrouillentätigkeit eingesetzt worden und er habe wegen des Führerausweisentzugs nicht fahren dürfen, nicht darzulegen, dass die Vorinstanz in Willkür verfallen wäre. Schliesslich steht der Einwand des Beschwerdeführers, das Steueramt sei von einem marginalen Gewinn der D._ GmbH ausgegangen, der vorinstanzlichen Annahme nicht entgegen, er habe zu Lasten des Kontos der D._ GmbH private Bezüge in erheblichem Umfang getätigt. Bei der Behauptung, die D._ GmbH sei in desolatem finanziellen Zustand gewesen und das Geld habe nicht bis Ende Monat gereicht, setzt sich der Beschwerdeführer ferner nicht mit den gegenteiligen vorinstanzlichen Feststellungen und deren Begründung auseinander (angefochtener Entscheid E. III.4.2 S. 73) Die Vorinstanz durfte insgesamt zu Recht davon ausgehen, dass an der Täterschaft des Beschwerdeführers keine vernünftigen Zweifel bestehen, und ihm sämtliche, von ihr als private Bezüge gewerteten Positionen zurechnen. Die Rügen erweisen sich als unbegründet, soweit auf diese einzutreten ist.
6.
Nicht einzutreten ist auf die weiteren Rügen, die der Beschwerdeführer nicht näher substanziiert, so etwa die von ihm im Zusammenhang mit dem Anspruch auf ein faires Verfahren pauschal behauptete Beugehaft gegenüber der früheren Mitbeschuldigten B._, suggestive Befragungen und das ausschliessliche Sammeln belastender Beweise. Die Beschwerde genügt insoweit den Anforderungen von <ref-law> nicht.
7.
Den Antrag um Freigabe des auf seinen Namen lautenden Kontos bei der Bank C._ AG begründet der Beschwerdeführer nicht gesondert und ist daher lediglich als Folge des beantragten Freispruchs gestellt zu erachten. Darauf ist nicht einzutreten. Soweit der Beschwerdeführer hinsichtlich sämtlicher freizugebender Konten ein Gesuch um vorsorgliche Massnahmen stellen will und dieses überhaupt den Begründungsanforderungen genügen würde, erwiese sich ein solches mit dem Entscheid in der Sache als obsolet, sodass auch darauf nicht einzutreten wäre.
8.
Nach dem Gesagten ist die Beschwerde im Verfahren nach <ref-law> abzuweisen, soweit darauf überhaupt eingetreten werden kann. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege ist wegen Aussichtslosigkeit der Rechtsbegehren abzuweisen (<ref-law>; <ref-law>; <ref-ruling> E. 5.1; <ref-ruling> E. 2.3.1). Praxisgemäss werden der unterliegenden Person bei Gesuchen um unentgeltliche Rechtspflege mit nachgewiesener Bedürftigkeit die Gerichtskosten herabgesetzt (Art. 66 Abs. 1 i.V.m. <ref-law>).

Das Bundesgericht erkennt:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3.
Die Gerichtskosten von Fr.1'200.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4.
Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, II. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 13. August 2021
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Die Präsidentin: Jacquemoud-Rossari
Der Gerichtsschreiber: Boller