Faits :
A.
Le Ministère public de l'arrondissement de l'Est vaudois (ci-après : le Ministère public) instruit une enquête notamment contre A._ pour dommages à la propriété (<ref-law>). Il lui est reproché d'avoir, en compagnie d'un comparse, entre le 29 novembre et le 6 décembre 2020, peint des graffitis sur un mur de soutènement de pont à U._.
Lors de son interpellation le 6 décembre 2020, A._ était en possession d'un téléphone portable Samsung - numéro d'appel 077 xxx -, propriété alléguée de sa grand-mère. Cet appareil a été séquestré.
Entendu le 2 février 2021, le prévenu a refusé la perquisition de son téléphone.
Par "mandat de perquisition d'enregistrements" délivré le 4 février 2021, le Ministère public a ordonné la perquisition du téléphone susmentionné afin de "constater l'infraction, en découvrir les auteurs, saisir tout document ou donnée informatique utile aux investigations en cours"; la police a été chargée d'exécuter ce mandat. Le prévenu a recouru contre cette décision le 18 février 2021.
B.
Le 2 mars 2021, la Chambre des recours pénale du Tribunal cantonal vaudois (ci-après : la Chambre des recours pénale) a rejeté ce recours (ch. I) et confirmé le mandat de perquisition du 4 février 2021 (ch. II). La cour cantonale a également considéré qu'une demande de mise sous scellés ne pouvait être formulée qu'une fois le mandat de perquisition exécutoire (cf. consid. 3 p. 5 s.), appartenant en conséquence au Ministère public d'examiner si le recours du 18 février 2021 doit être interprété comme une demande de mise sous scellés (cf. consid. 4 p. 6 s.).
C.
Par acte du 11 mai 2021, A._ forme un recours en matière pénale au Tribunal fédéral contre cet arrêt, concluant à son annulation et à la restitution du téléphone portable Samsung (077 xxx). Le recourant demande également l'octroi de l'effet suspensif, ainsi que l'assistance judiciaire.
L'autorité précédente s'en est remise à justice s'agissant de l'effet suspensif et s'est référée aux considérants de sa décision. Quant au Ministère public, il a conclu au rejet de la demande d'effet suspensif, ainsi qu'à celui du recours. Le 28 juin 2021, le recourant a persisté dans ses conclusions.
Par ordonnance du 3 juin 2021, le Juge présidant de la Ire Cour de droit public du Tribunal fédéral a admis la requête d'effet suspensif.

Considérant en droit :
1.
Le Tribunal fédéral examine d'office sa compétence (<ref-law>) et contrôle librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (<ref-ruling> consid. 2 p. 241).
1.1. L'arrêt attaqué a été rendu dans le cadre d'une procédure pénale et le recours en matière pénale est donc en principe recevable (<ref-law>).
1.2. L'objet de la contestation porté devant le Tribunal fédéral est déterminé par l'arrêt attaqué. L'objet du litige, délimité par les conclusions des parties (<ref-law>), ne saurait s'étendre au-delà de l'objet de la contestation. Par conséquent, devant le Tribunal fédéral, le litige peut être réduit, mais ne saurait être ni élargi, ni transformé par rapport à ce qu'il était devant l'autorité précédente, qui l'a fixé dans le dispositif de l'arrêt entrepris et qui est devenu l'objet de la contestation devant le Tribunal fédéral (<ref-ruling> consid. 4.4.2 p. 156; arrêt 1B_268/2021 du 29 juin 2021 consid. 1).
L'arrêt attaqué du 2 mars 2021 confirme le mandat de perquisition du 4 février 2021 rendu par le Ministère public, soit l'existence de soupçons suffisants de la commission d'une infraction et la pertinence de la mesure ordonnée, laquelle est de nature à renseigner les enquêteurs sur le chef de prévention examiné (cf. consid. 3 p. 5 s. du jugement entrepris). Le recourant, assisté par un mandataire professionnelle, ne développe dans son recours au Tribunal fédéral aucune argumentation sur ces problématiques, ce qui ne permet pas de comprendre en quoi l'arrêt attaqué serait contraire au droit fédéral (cf. <ref-law>). Les éléments développés dans son recours tendent en effet à démontrer le dépôt en temps utile d'une demande de mise sous scellés (le 6 décembre 2020 [cf. cf. ad 17 p. 5 du recours et ad 2 p. 1 des observations du 28 juin 2021], voire le 2 février 2021 [cf. ad 18 p. 5 du recours et ad 3 p. 1 s. des observations du 28 juin 2021]), le motif invoqué pour obtenir cette mesure (vie privée [cf. ch. 20 p. 5 du recours, ainsi que ad 3 et 5 p. 1 s. des observations du 28 juin 2021]), la tardiveté du dépôt de la demande de levée des scellés formée par le Ministère public le 15 avril 2021 (cf. ch. 22 s. p. 6 du recours) et l'appréciation donc erronée du Tribunal des mesures de contrainte (Tmc) dans son ordonnance du 20 avril 2021 de levée des scellés (cf. ch. 24 p. 6 du recours). Faute de motivation propre à remettre en cause l'arrêt attaqué s'agissant du mandat de perquisition - objet de la contestation porté devant le Tribunal fédéral -, le recours est donc irrecevable.
Cette conclusion s'impose indépendamment des considérations émises par l'autorité précédente en lien avec le moment déterminant pour déposer une demande de mise sous scellés dès lors que le recourant ne prétend pas avoir recouru, dans la présente cause, auprès de la Chambre des recours pénale contre une décision du Ministère public refusant la mise sous scellés de son téléphone portable ou pour déni de justice sur cette question. Cette problématique n'est ainsi pas l'objet du litige dans la présente cause. Les réflexions émises ont au demeurant abouti à la saisine du Tmc par le Ministère public le 15 avril 2021, cadre dans lequel le recourant pouvait faire valoir ses moyens (sur les exigences en matière de requête de mise sous scellés, voir notamment arrêts 1B_59/2020 du 19 juin 2020 consid. 3.1, 1B_28/2020 du 19 mai 2020 consid. 2.1, 1B_268/2019 du 25 novembre 2019 consid. 3.1, 1B_24/2019 du 27 février 2019 consid. 2.2), respectivement contester, le cas échéant, l'ordonnance de levée des scellés du 20 avril 2021 (sur les voies de recours, cf. art. 248 al. 3 let. a CCP, art. 80 al. 2 in fine LTF; <ref-ruling> consid. 1 p. 465 s.).
1.3. Au surplus, la question de l'intérêt actuel et pratique au recours se pose (cf. art. 81 al. 1 let. a et b LTF; <ref-ruling> consid. 1.3.1 p. 143; <ref-ruling> consid. 2.3.1 p. 84 s.; <ref-ruling> consid. 1.3.1 p. 77; arrêt 1B_123/2021 du 27 avril 2021 consid. 1.1 et les arrêts cités).
En effet, le 21 avril 2021 - soit préalablement au dépôt de son recours au Tribunal fédéral dans la présente cause (11 mai 2021) -, le recourant a reçu l'ordonnance du Tmc du 20 avril 2021, décision rendue à la suite d'une demande de levée des scellés formée le 15 avril 2021 par le Ministère public (cf. ad 14 p. 4 du recours). Comme indiqué ci-dessus, un tel prononcé peut faire l'objet d'un recours immédiat au Tribunal fédéral (<ref-ruling> consid. 1 p. 465); dans ce cadre, peuvent également être soulevés des griefs en lien avec la perquisition (arrêts 1B_628/2020 du 15 avril 2021 consid. 1.2.2 et les références citées; 1B_495/2020 du 4 mars 2021 consid. 1.2). Sans autre explication, on ne voit ainsi pas quel était l'intérêt actuel et pratique du recourant - notamment au moment de déposer son recours dans la présente cause - à obtenir l'annulation ou la modification de la décision attaquée.
2.
Il s'ensuit que le recours est irrecevable.
Le recourant a demandé l'octroi de l'assistance judiciaire (<ref-law>). Son recours était cependant d'emblée dénué de chances de succès et cette requête doit être rejetée. Eu égard à la situation financière du recourant, il sera exceptionnellement statué sans frais (<ref-law>). Il n'est pas alloué de dépens (<ref-law>).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est irrecevable.
2.
La requête d'assistance judiciaire est rejetée.
3.
Il n'est pas perçu de frais judiciaires, ni alloué de dépens.
4.
Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Ministère public de l'arrondissement de l'Est vaudois et à la Chambre des recours pénale du Tribunal cantonal du canton de Vaud.
Lausanne, le 27 septembre 2021
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Kneubühler
La Greffière : Kropf