Faits :
A.
A.a. Le 29 août 2014, plusieurs personnes ont braqué un fourgon blindé appartenant à B._ SA, stationné à C._, ce après avoir menacé, puis entravé un agent de sécurité. Le butin, à hauteur d'environ 970'000 fr., n'a à ce jour pas été retrouvé (cause P_2014).
A.b. Plusieurs individus ont commis, le 2 janvier 2016, un brigandage à main armée dans les locaux de la société de surveillance susmentionnée, à D._, en neutralisant les employés et en les privant durablement de leur liberté de mouvement. Environ 570'000 fr., des armes à feu et des cartouches ont été dérobés à cette occasion (cause P/25/2016).
Dans ce cadre, les soupçons de la police se sont portés sur la fratrie E._; deux d'entre eux, A.E._ et B.E._, résidents genevois, ont été appréhendés le 4 décembre 2017 et ont été mis en prévention notamment de brigandage et de séquestration. Ce même jour, leur mère, C.E._, et leur cousine, F._ ont déclaré qu'il leur semblait reconnaître les deux frères sur certaines photographies des caméras de surveillance prises lors du brigandage de 2016. Ultérieurement, C.E._ est revenue sur ses déclarations. Dans un premier temps, B.E._ a nié toute implication, puis en décembre 2018, il a reconnu les faits commis en 2016. Quant à A.E._, il a immédiatement admis être l'un des auteurs, refusant de désigner ses comparses; il a précisé qu'un dénommé A._, ressortissant français, savait où les armes se trouvaient. Les perquisitions menées en France, notamment au domicile de A._, les 4 décembre 2017 et 8 février 2018 n'ont pas permis de retrouver les objets dérobés.
A.c. En février 2018, une procédure pénale parallèle a été ouverte contre A._ pour infractions à l'art. 33 de la loi fédérale du 20 juin 1997 sur les armes, les accessoires d'armes et les munitions (LArm; RS 514.54) et "140 CP" pour avoir "réceptionné tout ou une partie du butin du brigandage" de 2016 (cause P1_2018).
Entendu par la police le 8 février 2018, A._ a contesté toute implication dans le brigandage de 2016, respectivement toute connaissance du lieu où se trouveraient les armes; il a reconnu avoir notamment des contacts avec E.E._ et F.E._, les aînés de la fratrie. Avec l'accord de A._, les policiers ont analysé son téléphone portable; en 2017, A._ a eu plusieurs contacts avec les deux précités et deux messages ont en particulier été mis en évidence : le premier du 8 avril 2017 avec E.E._ en lien avec un "holster" et le second du 6 février 2018 avec son propre frère relatif au "visage (sic!) du petit coffre au plus vite car ils [avaie]nt dû passer pour ça probablement". A._ n'a pas été placé en détention.
A.d. Suspectant C.E._, D.E._ - soeur de A.E._ et B.E._ -, ainsi que F._ d'avoir notamment entravé l'action pénale (art. 305 CP) en vue de soustraire A.E._ et B.E._ à la poursuite pénale, le Ministère public de la République et canton de Genève a ordonné l'écoute et l'enregistrement des conversations aux parloirs de la prison de Champ-Dollon, entre les premières et les seconds susmentionnés. La surveillance de la mère et de la soeur a débuté le 30 mars 2018 (référence P2_2018), respectivement le 22 mai 2018 s'agissant de la cousine (référence P3_2018); ces mesures ont été autorisées, puis prolongées à différentes reprises par le Tribunal des mesures de contrainte (Tmc) et ont pris fin en mai 2019.
Selon les comptes-rendus de la police, différentes conversations mettant en cause A._ ont été enregistrées lors de cette surveillance. Le Ministère public a sollicité, le 22 juin 2018, auprès du Tmc l'autorisation d'exploiter ces découvertes fortuites. Aucune autre correspondance ou décision en lien avec cette requête ne figure au dossier.
Le 16 juillet 2018, le Ministère public a rendu, dans le cadre de la procédure P2_2018, un ordre de surveillance avec les découvertes fortuites concernant A._, à savoir en lien avec une éventuelle participation en janvier 2016 au brigandage (art. 140 CP) et à l'infraction de séquestration (art. 183 CP), ainsi qu'en raison des mesures prises par ses soins pour dissimuler et écouler une partie du butin dérobé (art. 305 et 305bis CP); le Procureur a saisi le Tmc d'une demande d'extension, à l'égard de A._, de la mesure de surveillance des parloirs déjà instaurée, ainsi que l'autorisation d'exploiter ces découvertes fortuites avec effet au 30 mars 2018. Par ordonnance du 20 juillet 2018, cette requête a été admise (OTMC2_2018).
Dans la procédure P3_2018, des mesures similaires ont été ordonnées et requises en lien avec les découvertes fortuites laissant supposer que A._ aurait commis un viol (art. 190 CP) ou des actes de contrainte sexuelles (art. 189 CP) au préjudice de F._. Le 20 juillet 2018, le Tmc y a donné suite (OTMC1_2018).
Il ressort en particulier des retranscriptions ultérieures au 20 juillet 2018 que A._ pourrait être impliqué dans le braquage de 2014. Au dossier ne figure aucune demande postérieure au 20 juillet 2018 afin d'obtenir l'autorisation d'exploiter ces éventuelles nouvelles découvertes fortuites.
A.e. En automne 2018, la procédure P_2014 relative au braquage de 2014 et celle P1_2018 concernant A._ ont été jointes à la cause P/25/2016.
Le 5 octobre 2018, A.E._ et B.E._ ont été mis en prévention notamment pour le braquage de 2014. Tous les deux ont nié leur participation, puis le 9 décembre 2019, B.E._ a finalement admis son implication. Quant à A._, il a été mis en prévention, le 19 décembre 2018, d'infractions aux art. 140, 183, 305, 305bis CP et 33 LArm pour avoir participé, de concert avec A.E._ et B.E._ aux brigandages et séquestrations de 2014 et 2016, pour avoir pris des dispositions pour dissimuler et écouler le butin, ainsi que pour avoir possédé et conservé des armes sans disposer des autorisations requises. Le prévenu conteste ces charges.
B.
B.a. Lors de l'audience du 10 octobre 2019, le Ministère public a informé les parties de l'existence de la mesure d'écoute et d'enregistrement des conversations aux parloirs et des autorisations reçues du Tmc pour exploiter les découvertes fortuites en découlant.
B.b. Par arrêt du 7 février 2020, la Chambre pénale de recours de la Cour de justice de la République et canton de Genève (ci-après : la Chambre pénale de recours) a partiellement admis, dans la mesure de sa recevabilité, le recours formé par A._ contre ces mesures.
La cour cantonale a déclaré irrecevable le recours en tant qu'il était dirigé contre la communication du 10 octobre 2019 de l'existence de la mesure de surveillance et des décisions y relatives du Tmc; tel était également notamment le cas du recours tendant à contester les mesures ordonnées à l'encontre de tiers à l'origine des découvertes fortuites concernant A._. La Chambre pénale de recours a ensuite considéré que, vu les ordonnances OTMC2_2018 et OTMC1_2018, les procédures formelles nécessaires pour l'utilisation des découvertes fortuites contre A._ avaient été respectées s'agissant du brigandage de 2016, des actes d'entraves, du viol et/ou de la contrainte reprochés; tel n'était cependant pas le cas pour les découvertes fortuites mettant A._ en cause pour le braquage de 2014, faute de procédure d'autorisation auprès du Tmc. La cour cantonale a enfin estimé qu'il existait, en juillet 2018, des soupçons suffisamment sérieux de la participation de A._ au brigandage de 2016, mais que de telles charges faisaient défaut s'agissant des infractions de viol ou de contrainte sexuelle et l'ordonnance OTMC1_2018 était sur ce point annulée.
B.c. Par arrêt du 7 septembre 2020 (cause 1B_133/2020), le Tribunal fédéral a partiellement admis le recours, dans la mesure où il était recevable, formé par A._ contre cet arrêt et l'a annulé dans le sens où l'autorité précédente n'était pas entrée en matière sur les griefs soulevés dans le recours cantonal en lien avec l'art. 281 al. 3 let. a CPP (cf. dispositif ch. 1). La cause a été renvoyée à l'autorité précédente pour qu'elle procède à cet examen et, selon l'issue donnée sur cette problématique, rende une nouvelle décision (cf. dispositif ch. 1 et consid. 3).
C.
Le 12 novembre 2020, la Chambre pénale de recours a partiellement admis, dans la mesure de sa recevabilité, le recours formé par A._. Elle a constaté l'illicéité, à l'égard de ce dernier, en lien avec le braquage commis le 29 août 2014, respectivement s'agissant de la commission d'infraction (s) aux art. 189 s. CP, de la mesure technique de surveillance ordonnée à l'encontre de C.E._, de D.E._ et de F._, consistant en une surveillance adaptée au parloir de la prison de Champ-Dollon permettant d'écouter et d'enregistrer les conversations entre les trois précitées avec A.E._ et B.E._; dans cette mesure uniquement, l'ordonnance OTMC1_2018 du 20 juillet 2018 était annulée et le Ministère public était invité à prendre les mesures nécessaires au sens de l'art. 278 al. 4 CPP. En revanche, la cour cantonale a constaté la licéité de la mesure de surveillance en lien avec le brigandage de 2016.
La Chambre pénale de recours a retenu que, vu les ordonnances OTMC2_2018 et OTMC1_2018, les procédures formelles nécessaires pour l'utilisation des découvertes fortuites contre A._ avaient été respectées s'agissant du brigandage de 2016 (art. 140 CP) et des actes d'entraves (art. 305 s. CP) reprochés (cf. consid. 2.2); il existait également, au 20 juillet 2018, des soupçons suffisants de la participation du recourant à ces deux infractions (cf. consid. 3.3). La cour cantonale a ensuite estimé que la mesure secrète ordonnée ne violait pas l'art. 281 al. 3 let. a CPP (cf. consid. 4.7.1 et 4.7.2), que le Ministère public n'avait pas adopté une attitude contraire à la bonne foi (cf. consid. 4.8) et que A._, n'ayant pris part à aucune des conversations enregistrées, ne subissait aucune atteinte à sa vie privée et/ou à son droit de ne pas s'auto-incriminer (cf. consid. 4.10).
D.
Par acte du 14 décembre 2020, A._ forme un recours en matière pénale au Tribunal fédéral contre cet arrêt, concluant à son annulation, à la constatation (1) que les mesures de surveillance initiales (sonorisation des parloirs entre A.E._et B.E._ d'une part et C.E._, D.E._ et F._ d'autre part) ne sont pas valables et sont illicites, qu'elles violent en particulier l'art. 281 al. 3 let. a CPP et que, partant, elles ne sont pas exploitables, respectivement que ces mesures n'auraient pas pu être ordonnées à son encontre et (2) que les conditions pour exploiter les éléments ressortant de ces mesures techniques de surveillance, en particulier sous l'angle de l'art. 278 CPP, ne sont et n'étaient pas remplies et que l'intégralité des découvertes fortuites, à son égard, sont absolument inexploitables, requérant en conséquence le retrait du dossier et la destruction immédiate de tous les éléments et pièces découlant des mesures de surveillance (en particulier les demandes d'autorisation du Ministère public au Tmc, les autorisations du Tmc, les rapports de police s'y rapportant et les procès-verbaux d'audience et d'audition y relatifs). A titre subsidiaire, le recourant demande le renvoi de la cause à l'autorité précédente pour nouvelle décision. Il sollicite également l'octroi de l'assistance judiciaire, étayant cette demande le 15 janvier 2021 par la production de pièces justificatives notamment en lien avec sa situation financière.
Le Tmc et la Chambre pénale de recours ont renoncé à se déterminer. Quant au Ministère public, il a conclu au rejet du recours, en se référant à l'arrêt attaqué. Le 12 février 2021, ces écritures ont été communiquées aux parties.

Considérant en droit :
1.
L'arrêt attaqué confirme l'exploitation de découvertes fortuites découlant d'une mesure de surveillance secrète effectuée par le biais d'un dispositif technique. Il a été rendu au cours d'une procédure pénale par une autorité statuant en tant que dernière instance cantonale (art. 80 LTF). Il est donc susceptible de faire l'objet d'un recours en matière pénale au Tribunal fédéral (art. 78 ss LTF). Le recourant, prévenu mis en cause par les découvertes fortuites, conteste la réalisation des conditions permettant l'utilisation de celles-ci (cf. art. 278 CPP). Il dispose dès lors d'un intérêt juridique à l'annulation ou à la modification de l'arrêt attaqué (cf. art. 81 al. 1 let. a et b ch. 1 LTF). Selon la jurisprudence, la décision attaquée est susceptible de causer au recourant un préjudice irréparable au sens de l'art. 93 al. 1 let. a LTF (<ref-ruling> consid. 2.3; <ref-ruling> consid. 1.1; arrêts 1B_133/2020 du 7 septembre 2020 consid. 1.2; 1B_259/2019 du 25 février 2020 consid. 1; 1B_411/2016 du 17 janvier 2017 consid. 1.2.2). Le recours a été déposé en temps utile (art. 100 al. 1 LTF) et les conclusions qui y sont prises sont recevables (art. 107 al. 2 LTF).
Partant, il y a lieu d'entrer en matière.
2.
Invoquant une violation de l'art. 281 al. 3 let. a CPP, le recourant reproche à l'autorité précédente d'avoir considéré que la mesure de surveillance par des moyens techniques - soit l'enregistrement des conversations au parloir de l'établissement de détention des prévenus A.E._ et B.E._ avec leur mère, soeur et/ou cousine - était licite, puisqu'elle ne tendait pas à épier les deux prévenus détenus. Le recourant soutient en substance qu'indépendamment de savoir qui était visé par la mesure - à savoir les deux détenus et non pas leurs trois visiteuses -, celle-ci ne pourrait pas être autorisée lorsqu'elle concernerait un prévenu en détention; l'interdiction légale d'enregistrement ne se limiterait en outre pas à la cellule d'un détenu, mais concernerait l'ensemble des lieux de vie d'une prison, soit y compris le parloir.
Le recourant prétend aussi que la surveillance initiale et l'exploitation des découvertes fortuites n'auraient pas été valablement autorisées. Il conteste également l'existence de graves soupçons pesant à son encontre et soutient que la mesure violerait les principes de proportionnalité, ainsi que de subsidiarité. A l'appui de son argumentation, le recourant se plaint notamment d'arbitraire dans l'établissement des faits.
3.
Dans le cas d'espèce, le recourant n'est pas l'un des interlocuteurs enregistrés au parloir de la prison. Il est en outre établi que la mesure de surveillance initiale n'a pas été ordonnée à son encontre et que les autorisations ne mentionnaient pas les deux prévenus détenus en tant que personnes visées par la surveillance secrète. Le recourant étant mis en cause par des conversations entre des tiers, il s'agit donc d'un cas de découvertes fortuites au sens de l'art. 278 al. 2 CPP, ce qui n'est pas contesté.
Selon cette disposition, les informations concernant une infraction dont l'auteur soupçonné ne figure pas dans l'ordre de surveillance peuvent être utilisées lorsque les conditions requises pour une surveillance de cette personne sont remplies. Dans les cas visés par l'art. 278 al. 1, 1biset 2 CPP, le ministère public ordonne immédiatement la surveillance et engage la procédure d'autorisation (art. 278 al. 3 CPP). Les documents et enregistrements qui ne peuvent être utilisés au titre de découvertes fortuites doivent être conservés séparément et détruits immédiatement après la clôture de la procédure (art. 278 al. 4 CPP).
4.
Dans son arrêt 1B_133/2020 du 7 septembre 2020, le Tribunal fédéral a tout d'abord rappelé que la loi ne faisait pas dépendre l'admissibilité d'une mesure de surveillance de la licéité d'une mesure connexe ordonnée précédemment à l'encontre de tiers; il faut ainsi uniquement vérifier la légalité de l'autorisation d'exploitation des découvertes fortuites (art. 278 CPP) et les conditions légales de la mesure de surveillance pouvant en découler; dans ce cadre, le recourant devait cependant pouvoir vérifier que les mesures de surveillance précédentes avaient été autorisées par un juge, mais ne pouvait en revanche contester la légalité de la surveillance ordonnée contre les prévenues C.E._, D.E._ et F._ (cf. consid. 2.2 de l'arrêt 1B_133/2020 précité).
Le recourant ne prétend pas n'avoir pas pu effectuer ce contrôle, ce qui suffit pour écarter ses griefs en lien avec la surveillance initiale (cf. consid. 2.2 p. 11 s. de l'arrêt attaqué; voir au demeurant le consid. 2.2 de l'arrêt 1B_133/2020 qui écartait déjà de tels griefs). Quant à l'absence de mention de la prévenue D.E._ dans certains dispositifs des décisions du Tmc - lesquels s'interprètent à la lumière des considérants -, ce grief est dénué de pertinence, puisque le recourant ne soutient pas avoir été mis en cause lors d'une conversation concernant uniquement celle-ci et l'un des détenus (cf. let. B.d.i p. 7, consid. 2.2 p. 12 de l'arrêt attaqué et ad 78 ss p. 21 ss du recours); les autres conversations sont en tout état de cause couvertes par les décisions concernant les prévenues C.E._ et F._.
En matière de découvertes fortuites, le délai de l'art. 274 al. 1 CPP constitue une prescription d'ordre dont la violation n'entraîne pas l'inexploitabilité des moyens de preuve (arrêts 1B_92/2019 du 2 mai 2019 consid. 2.3 et 2.4; 1B_274/2015 du 10 novembre 2015 consid. 3.2 publié in SJ 2016 I 474). Eu égard à la chronologie, on ne saurait d'ailleurs faire grief au Ministère public d'avoir tardé à agir pour obtenir l'autorisation d'exploiter les découvertes fortuites découlant des conversations effectuées entre le 30 mars et le 8 juin 2018 (pour les dates, cf. consid. 2.2 p. 11 de l'arrêt attaqué) : il a ainsi déposé de premières demandes le 22 juin 2018 (cf. les pièces C-34'000 ss pour C.E._ et D.E._, respectivement C-34'295 s. s'agissant de F._), assorties d'ordonnance de mesures techniques de surveillance en cas de découvertes fortuites concernant les trois précitées (cf. pièces C-34'003 ss et 34-297 s.); faute de réponse, le Procureur a réitéré ses demandes le 16 juillet suivant. Le recourant reconnaît en outre que les éléments mis en évidence n'ont pas été exploités à son encontre durant ce laps de temps (cf. ad 109 p. 25 du recours), ce qui permet également d'écarter tout reproche à l'encontre du Ministère public (arrêt 1B_92/2019 du 2 mai 2019 consid. 2.4).
Par conséquent, les griefs en lien avec la procédure formelle peuvent être rejetés.
5.
Le Tribunal fédéral a aussi relevé, dans son arrêt 1B_133/2020, que, dans le cadre de l'examen de l'autorisation d'exploitation de découvertes fortuites, il appartient à l'autorité de vérifier si, dans l'hypothèse où la surveillance avait été dirigée contre l'intéressé mis en cause par ces découvertes, la mesure aurait pu être autorisée à son encontre : cela implique non seulement que des charges suffisantes pèsent contre le mis en cause (cf. art. 269 al. 1 let. a CPP), mais également que rien ne s'oppose à l'utilisation d'un moyen technique au sens des art. 280 s. CPP; le respect de l'art. 281 al. 3 let. a CPP constitue donc une condition matérielle permettant le prononcé d'une mesure de surveillance secrète par le biais d'un moyen technique (cf. consid. 2.2 de l'arrêt susmentionné).
Il y a donc lieu d'examiner si ces conditions matérielles sont réalisées en l'espèce.
5.1. A teneur de l'art. 281 al. 1 CPP, l'utilisation de dispositifs techniques de surveillance ne peut être ordonnée qu'à l'encontre du prévenu ("beschuldigten Person", "imputato"). L'utilisation de dispositifs techniques de surveillance ne peut notamment pas être ordonnée pour enregistrer à des fins probatoires le comportement d'un prévenu en détention ("zu Beweiszwecken Vorgänge zu erfassen, an denen eine beschuldigte Person beteiligt ist, die sich im Freiheitsentzug befindet", "rilevare a scopo probatorio eventi ai quali l'imputato partecipa durante la privazione della libertà" [art. 281 al. 3 let. a CPP]). Au surplus, l'utilisation de dispositifs techniques de surveillance est régie par les art. 269 à 279 CPP (art. 281 al. 4 CPP).
5.1.1. Selon la jurisprudence, la surveillance par des dispositifs techniques au sens de l'art. 280 CPP - notamment aux fins prévues par les lettres a et b - entraîne une atteinte à la sphère privée plus intrusive qu'en matière de surveillance de la correspondance par poste et télécommunication vu la méthode utilisée, à savoir l'installation d'un appareil d'écoute/d'enregistrement/de localisation à l'insu de la personne concernée qui ne peut dès lors en principe pas supposer que ses conversations à ces endroits seront écoutées/enregistrées ou ses déplacements localisés (<ref-ruling> consid. 2.3 p. 375 s.; voir également SCHMID/JOSITSCH, Handbuch des Schweizerischen Strafprozessrechts [ci-après : Handbuch], 3e éd. 2017, n° 1168 p 514). Le Tribunal fédéral a également eu l'occasion de rappeler qu'il est inadmissible de poser un mouchard dans une cellule ou d'installer de manière secrète d'autres moyens d'écoute et/ou d'enregistrement en particulier dans les salles de visite ou dans d'autres espaces où le détenu peut rencontrer son défenseur (<ref-ruling> consid. 4.2 p. 26); il n'était en revanche pas contraire à l'art. 140 CPP d'enregistrer les conversations téléphoniques d'un prévenu détenu lorsque celui-ci utilise un téléphone portable obtenu de manière illicite, soit en violation des règles connues prévalant en la matière dans l'établissement de détention où il se trouvait (<ref-ruling> consid. 4.3 p. 27).
En se référant au Message du 21 décembre 2005 relatif à l'unification du droit de la procédure pénale (ci-après : Message CPP-2005; FF 2006 1057 1234 avec référence à PETER GOLDSCHMID, Der Einsatz technischer Überwachungsgeräte im Strafprozess, thèse 2001, ad 3/b/aa p. 37 ss), la doctrine expose que la restriction de surveillance prévalant pour les prévenus détenus résulte de la protection nécessaire à accorder au noyau des droits fondamentaux du détenu, dont sa liberté personnelle (art. 10 al. 2 Cst.), sa sphère privée (art. 13 al. 1 Cst.), ainsi que son droit de ne pas s'auto-incriminer (NIKLAUS OBERHOLZER, Grundzüge des Straprozessrechts, 4e éd. 2020, n° 1624 p. 500 s.; HANSJAKOB/PAJAROLA, in DONATSCH/LIEBER/SUMMERS/WOHLERS [édit.], Kommentar zur Schweizerischen Strafprozessordnung [StPO], Art. 196-457, 3e éd. 2020, n° 7 ad art. 281 CPP; SYLVAIN MÉTILLE, in Commentaire romand, Code de procédure pénale suisse, 2e éd. 2019, n° 7 ad art. 281 CPP; SCHMID/JOSITSCH, Schweizerische Strafprozessordnung [StPO], Praxiskommentar, 3e éd. 2018 [ci-après : Praxiskommentar], n° 3 ad art. 281 CPP; SCHMID/JOSITSCH, Handbuch, op. cit., note de bas de page n° 563 p. 515; MOREILLON/PAREIN-REYMOND, CPP, Code de procédure pénale, 2e éd. 2016, n° 8 ad art. 281 CPP; EUGSTER/KATZENSTEIN, in Basler Kommentar, Schweizerische Strafprozessordnung, vol. II, 2e éd. 2014, no 10 ad art. 281 CPP; FRANZ RICKLIN, StPO Kommentar, Schweizerische Strafprozessordnung mit JStPO, StBOG und weiteren Erlassen, 2e éd. 2014, n° 2 ad art. 281 CPP).
A lire le Message CPP-2005 dans sa version en allemand, l'interdiction d'enregistrement est limitée à la seule cellule du prévenu (cf. BBl 2006 1085 1252 ad art. 280 ["Auf Grund von Buchstabe a wäre es unzulässig, die Vorgänge in der Zelle einer Person in Untersuchungshaft zu beobachten und aufzuzeichnen, um die Ergebnisse zu Beweiszwecken zu verwenden"]). Cette circonscription à la seule cellule du détenu ne se retrouve cependant pas dans les versions française (FF 2006 1057 1234) et italienne (FF 2006 989 1155) du Message CPP-2005. Une telle restriction - quant à l'endroit où l'enregistrement a lieu - est en outre contraire au texte de la loi qui parle - sans autre précision - "d'un prévenu en détention".
5.1.2. Dès lors que les détenus concernés par le cas d'espèce se trouvent en détention provisoire, il n'y a pas lieu de déterminer si la protection conférée par l'art. 281 al. 3 let. a CPP s'étend à tous les types de privation de liberté, notamment l'exécution de peine (sur cette problématique voir par exemple HANSJAKOB/PAJAROLA, op. cit., n° 7 ad art. 281 CPP; SCHMID/JOSITSCH, Praxiskommentar, op. cit., n° 4 ad art. 281 CPP; JEANNERET/KUHN, Précis de procédure pénale, 2e éd. 2018, n° 14112 p. 416; SCHMID/JOSITSCH, Handbuch, op. cit., n° 1169 p. 514; EUGSTER/KATZENSTEIN, op. cit., no 12 ad art. 281 CPP).
La restriction voulue par le législateur vise avant tout à protéger la sphère privée du prévenu placé en détention. Sauf à lui refuser toute visite, un détenu - privé de sa liberté de mouvement - peut en effet difficilement se soustraire aux mesures secrètes qui seraient mises en oeuvre dans un établissement pénitentiaire et ne pourrait ainsi avoir de conversations confidentielles, notamment au parloir avec ses visiteurs (HANSJAKOB/PAJAROLA, op. cit., n° 7 ad art. 281 CPP). Dès lors, au vu de la lettre de la loi, du contenu des Messages en langues française et italienne, ainsi que de l'avis exprimé par la doctrine, le détenu peut en principe bénéficier de cette protection pour les déclarations qu'il pourrait faire au parloir. Il n'y a cependant pas lieu d'examiner de manière plus approfondie cette question. En effet, la surveillance secrète n'était pas ici dirigée contre des détenus et la présente cause ne tend pas à examiner une autorisation d'exploitation de découvertes fortuites à leur encontre.
5.1.3. En l'occurrence, la protection de la sphère privée s'impose avant tout en raison de la restriction à la liberté de mouvement qui découle du placement en détention. Elle ne saurait par conséquent s'étendre aux visiteurs du prévenu détenu. En effet, une personne prévenue qui se trouve en liberté peut faire l'objet d'une mesure de surveillance par le biais d'un moyen technique indépendamment de l'atteinte à la sphère privée que cela constitue (cf. art. 280 s. CPP). Sous réserve d'éventuelles limitations de contacts ou de périmètre, cette personne reste généralement libre de se déplacer, n'ayant ainsi en particulier aucune obligation de se rendre ou de rester à l'endroit où pourrait être installée la mesure secrète. Il peut ainsi arriver que le lieu le plus efficace pour surveiller un tel prévenu soit le parloir d'une prison. Au regard de l'importance de l'intérêt public à la recherche de la vérité, rien ne justifie alors de renoncer à mettre en oeuvre à cet endroit une mesure secrète à l'encontre d'un tel prévenu qui se trouve en liberté.
Par conséquent, si la mesure d'enregistrement par des moyens techniques au parloir de la prison de Champ-Dollon avait immédiatement visé le recourant - qui est un prévenu non détenu et libre de ses déplacements -, elle n'aurait pas violé les conditions d'application de l'art. 281 al. 3 let. a CPP.
5.2. A teneur de l'art. 269 al. 1 CPP, le ministère public peut ordonner la surveillance de la correspondance par poste et télécommunication aux conditions suivantes : de graves soupçons laissent présumer que l'une des infractions visées à l'art. 269 al. 2 CPP a été commise (let. a); cette mesure se justifie au regard de la gravité de l'infraction (let. b); les mesures prises jusqu'alors dans le cadre de l'instruction sont restées sans succès ou les recherches n'auraient aucune chance d'aboutir ou seraient excessivement difficiles en l'absence de surveillance (let. c).
5.2.1. Seules les infractions visées par le catalogue exhaustif de l'art. 269 al. 2 CPP peuvent justifier une surveillance; parmi celles-ci figurent notamment le brigandage (art. 140 CP), la séquestration (art. 183 CP), l'entrave à l'action pénale (art. 305 CP) et le blanchiment d'argent aggravé (art. 305bis CP; art. 269 al. 2 let. a CPP).
Le recourant ne conteste pas la réalisation de cette condition. Il ne soutient pas non plus que ces infractions ne justifieraient pas dans le cas d'espèce et sous l'angle de la proportionnalité la mise en oeuvre de mesures secrètes de surveillance.
5.2.2. Lors de l'examen de l'existence d'un grave soupçon (art. 269 al. 1 let. a CPP), le juge n'a pas à procéder à une pesée complète des éléments à charge et à décharge. Il doit uniquement examiner, si, au vu des éléments ressortant alors de la procédure, il existe des indices sérieux de culpabilité justifiant la mesure requise; il procède donc à un examen de la qualification juridique des faits sous l'angle de la vraisemblance (<ref-ruling> consid. 2.2 p. 293). De même qu'en matière de détention - situation où cependant l'avancement de la procédure doit être pris en considération -, l'intensité des charges propres à motiver la mesure ordonnée n'est pas la même aux divers stades de l'instruction pénale. Ainsi, dans les premiers temps de l'enquête, des soupçons encore peu précis peuvent être suffisants. Tel n'est cependant pas le cas de vagues suspicions ne se fondant sur aucun motif objectif. En outre, les charges doivent être objectivement fondées et vérifiables. Il n'est en revanche pas nécessaire de prouver les éléments de la qualification déjà au moment de statuer sur l'admissibilité de la mesure. Il faut aussi tenir compte de la gravité de l'infraction examinée, ainsi que de l'existence, le cas échéant, d'une décision judiciaire préalable relative à de tels soupçons (<ref-ruling> consid. 2.2.1; arrêt 1B_134/2020 du 8 juillet 2020 consid. 3.2.1 et l'arrêt cité). Pour étayer les soupçons, entrent en particulier en considération la demande du ministère public, l'ordre de surveillance de ce dernier et les pièces déterminantes, dont des rapports de police, des notes du ministère public, les éventuels éléments récoltés durant les premières vingt-quatre heures de surveillance, ainsi que des déclarations de témoins, parties ou autres participants, celles-ci pouvant cependant manquer d'objectivité et parfois ne pas suffire (<ref-ruling> consid. 2.2.2 et 2.2.3). En cas de découvertes fortuites, il y a lieu de tenir compte du fait que la surveillance a d'ores et déjà été exécutée, les découvertes pouvant en conséquence être prises en compte lors de cet examen (cf. le renvoi de l'art. 278 al. 1 CPP; <ref-ruling> consid. 4.1).
En vertu du principe de proportionnalité (art. 269 al. 1 let. b CPP), la mesure doit être adéquate et poursuivre un intérêt public; elle ne peut être ordonnée que si elle peut mener à des résultats concrets. Les circonstances d'espèce sont dès lors déterminantes pour examiner la gravité de l'infraction; à cet égard, il n'est pas en soi suffisant que celle-ci figure dans le catalogue de l'art. 269 al. 2 CPP. La surveillance peut ainsi être mise en oeuvre si, objectivement et subjectivement, elle se justifie au regard de la nature du bien juridiquement protégé atteint par l'acte punissable, la mise en danger de ce dernier, la gravité de la lésion, le mode opératoire utilisé, l'énergie criminelle déployée et/ou les mobiles de l'auteur (<ref-ruling> consid. 2.3 p. 295; <ref-ruling> consid. 4.1 p. 461 s.).
En outre, une surveillance ne peut être autorisée que si elle respecte le principe de subsidiarité (art. 269 al. 1 let. c CPP). Celui-ci présuppose notamment que l'autorité examine d'abord si une autre mesure moins incisive peut atteindre le résultat recherché (ultima ratio; <ref-ruling> consid. 2.3 p. 295 s.; <ref-ruling> consid. 4.1 p. 462).
5.3. L'autorité précédente a retenu que lors de la décision d'autorisation d'exploitation des découvertes fortuites du Tmc le 20 juillet 2018, l'instruction était encore à un "stade relativement peu avancé" vu que les premiers auteurs présumés du hold-up de 2016 avaient été interpellés en décembre 2017; il existait également alors des soupçons suffisants de la participation du recourant à ce brigandage, respectivement de la dissimulation par ses soins des armes dérobées à cette occasion. Selon la cour cantonale, cela découlait des déclarations effectuées par les deux détenus, lesquels paraissaient objectivement crédibles : ceux-ci étaient, en été 2018, considérés comme les co-auteurs du brigandage de 2016 (faits admis par A.E._ et photographies de la vidéosurveillance laissant supposer la présence de B.E._); en taisant aux autorités le nom des autres participants, ils avaient cherché à protéger le recourant; faute de se savoir écoutés au parloir, les deux frères avaient en outre tenu des propos constants et spontanés, dénués de caractère revanchard; au cours de ces conversations - supposément privées -, le détenu A.E._ avait enfin persisté dans la thèse soutenue devant les autorités, à savoir que le recourant savait où se trouvaient les armes. Les Juges cantonaux ont encore relevé les liens du recourant avec la famille E._, sa possession en avril 2017 d'un holster appartenant à l'un des deux détenus et l'évocation le 6 février 2018 du "vidage" d'un coffre ayant pu contenir le butin (cf. consid. 3.3 p. 13 s.).
5.4. Ce raisonnement ne prête pas le flanc à la critique et le recourant ne développe aucune argumentation propre à le remettre en cause. Il ne lui suffit en effet pas de substituer sa propre appréciation des faits pour démontrer que celle retenue serait arbitraire.
En particulier, les écoutes mettant en cause le recourant ont été effectuées entre mars et juin 2018. Dès lors, celui-ci ne saurait, en juillet 2018, se référer à la situation qui prévalait en février 2018 où peut-être les actes d'enquête entrepris depuis décembre 2017 ne permettaient alors pas de retenir l'existence de soupçons suffisants justifiant une mesure de surveillance secrète. Si le recourant persiste ensuite à soutenir la thèse d'une volonté de la part des détenus de le charger, rien ne vient étayer son affirmation. Tel n'est en particulier pas le cas des propos tenus à voix basse, mode de faire qui tend plutôt à démontrer le caractère confidentiel que les détenus et leurs visiteuses entendaient donner à leurs échanges; le recourant ne conteste d'ailleurs pas non plus que les propos tenus concordaient aux déclarations effectuées aux autorités. Il ne remet pas en cause l'existence de liens avec la fratrie E._ - peu importe de savoir le degré d'affinité exact et avec le (s) quel (s) des frères -, ainsi que la possession d'un holster qu'il supposaiten outre appartenir à B.E._; si un tel objet n'a peut-être pas été dérobé en juillet 2016, le recourant n'explique pas pour autant pourquoi il le détenait. Quant au message du 6 février 2018 résultant de l'analyse du téléphone portable du recourant, celui-ci ne donne aucune indication claire quant aux motifs de cet envoi, notamment ce qu'il aurait attendu de son frère en lui demandant de procéder au "vissage" d'un coffre (cf. ad 134/e p. 30 du recours). Dans un contexte où des armes ont été utilisées pour commettre des infractions, respectivement dérobées, et qu'une procédure pour détention illégale de tels objets - qu'elle soit française et/ou suisse - a été ouverte contre le recourant, l'appréciation retenue par l'autorité cantonale ("vidage") n'apparaît de loin pas arbitraire.
Le recourant ne saurait ensuite se prévaloir d'une violation du principe de proportionnalité eu égard à la mesure de surveillance initiale. Par rapport à l'autorisation d'exploitation des découvertes fortuites, celle-ci se limite aux conversations enregistrées en un seul lieu pour une durée de moins de trois mois (du 30 mars au 8 juin 2018) entre des personnes précises, la mesure n'apparaissant ainsi pas disproportionnée. Le recourant ne conteste enfin pas que les mesures ordonnées à son encontre - perquisitions et examen de son téléphone portable - étaient restées sans succès, ce qui, le cas échéant, permet dès lors d'envisager des mesures secrètes. C'est le lieu d'ailleurs de préciser que l'examen du principe de subsidiarité au sens de l'art. 269 al. 1 let. c CPP est nécessairement limité en matière de découvertes fortuites. En effet, ce type de découvertes peut mettre en évidence des faits en lien avec des personnes inconnues des autorités pénales et/ou ne faisant pas l'objet, au jour de la surveillance, d'une procédure pénale en lien avec les éléments mis en évidence; on peut ainsi difficilement reprocher aux autorités pénales de n'avoir pas envisagé préalablement d'autres actes d'instruction à leur encontre.
6.
Comme on vient de le voir, les conditions formelles (cf. consid. 4) et matérielles (cf. consid. 5) posées par les art. 278, 269 et 280 s. CPP sont réalisées. L'autorité précédente n'a ainsi pas violé le droit fédéral en confirmant la décision du Tmc d'autoriser, à l'encontre du recourant, l'exploitation des découvertes fortuites résultant des conversations effectuées du 30 mars au 8 juin 2018 au parloir de la prison de Champ-Dollon entre, d'une part, les détenus B.E._ et A.E._ et, d'autre part, les prévenues C.E._, F._, accompagnées, le cas échéant, de la prévenue D.E._.
7.
Il s'ensuit que le recours est rejeté.
Le recourant a demandé l'octroi de l'assistance judiciaire (art. 64 LTF). Son recours n'était pas d'emblée dénué de chances de succès; partant, cette requête doit être admise. Il y a lieu de désigner Me Yann Arnold en tant que défenseur d'office et d'allouer à celui-ci une indemnité à titre d'honoraires, à payer par la caisse du Tribunal fédéral (art. 64 al. 2 LTF). Il n'est pas perçu de frais judiciaires (art. 64 al. 1 LTF), ni alloué de dépens (art. 68 al. 3 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La requête d'assistance judiciaire est admise. Me Yann Arnold est désigné comme avocat d'office du recourant et une indemnité de 1'500 fr. lui est allouée à titre d'honoraires, à payer par la caisse du Tribunal fédéral. Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
3.
Le présent arrêt est communiqué au mandataire du recourant, au Ministère public de la République et canton de Genève, au Tribunal des mesures de contrainte de la République et canton de Genève et à la Chambre pénale de recours de la Cour de justice de la République et canton de Genève.
Lausanne, le 4 juin 2021
Au nom de la Ire Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Kneubühler
La Greffière : Kropf