Faits :
A.
A.a. B._ (1973) et A._ (1974) tous deux ressortissants roumains et américains, se sont mariés le 1er juin 2002. Deux enfants sont issus de cette union: C._ (2004) et D._ (2008).
Les conjoints se sont séparés en juin 2015.
A.b. Le 25 juin 2015, l'épouse a saisi le Tribunal de première instance du canton de Genève (ci-après: Tribunal) d'une requête de mesures protectrices de l'union conjugale, assortie de mesures urgentes visant notamment à l'évacuation immédiate du mari du domicile conjugal, à l'attribution en sa faveur de la garde des enfants et à la suspension provisoire du droit de visite du père.
Par ordonnance de mesures superprovisionnelles du même jour, le Tribunal a attribué la garde des enfants à la requérante et ordonné des mesures d'éloignement à l'encontre du mari.
Le Service de protection des mineurs (SPMi) a rendu un premier rapport le 25 octobre 2015.
A.c. Par jugement de mesures protectrices de l'union conjugale du 29 janvier 2016, le Tribunal a attribué la garde des enfants à la mère, réservé au père un droit de visite devant s'exercer un week-end sur deux, un jour par semaine et durant la moitié des vacances scolaires, instauré une curatelle d'organisation et de surveillance du droit aux relations personnelles et condamné le père à verser mensuellement en faveur des enfants des contributions d'entretien d'un montant de 2'500 fr. pour l'aînée et de 2'000 fr. pour le cadet.
Statuant sur l'appel de chaque époux, la Cour de justice du canton de Genève (ci-après: Cour de justice) a, par arrêt du 13 juillet 2016, limité la curatelle à une durée d'un an dès le prononcé de son arrêt et fixé les contributions d'entretien à 3'000 fr., respectivement 2'535 fr. dès le 25 juin 2015. Le jugement entrepris a été confirmé pour le surplus.
A.d. Conformément à ce qui avait été convenu entre les parents, les enfants ont été pris en charge par leur père pour les vacances d'été de fin juillet à fin août 2016.
Reçu en consultation d'urgence pédiatrique le 23 août 2016, D._ a déclaré qu'il n'avait pas envie de retourner chez sa mère, qu'il pleurait et qu'il était triste, que celle-ci ne s'occupait pas de lui, qu'il dormait mal quand il était auprès d'elle et qu'il avait peur car elle criait beaucoup, surtout contre sa soeur.
A la fin des vacances, C._ a refusé de retourner vivre chez sa mère. Par courriel du 27 août 2016, elle a informé celle-ci de sa décision et du fait qu'elle ne la rencontrerait désormais qu'en présence d'un tiers. En substance, elle lui a expliqué qu'elle ne supportait plus son comportement à son égard, notamment ses cris et ses menaces.
Le 29 août 2016, le Dr E._, pédiatre des enfants, a reçu C._ qui, hors de la présence de son père, lui a relaté en détail sa relation avec sa mère et le comportement que celle-ci aurait eu avec ses enfants. L'adolescente a précisé qu'elle ne désirait plus habiter avec elle car elle était angoissée en sa présence et qu'elle se faisait beaucoup de souci pour son frère.
Dès septembre 2016, les enfants ont été suivis par F._, psychothérapeute.
A.e. Le 6 septembre 2016, le mari a sollicité le prononcé de nouvelles mesures protectrices de l'union conjugale.
Par certificat médical du 16 novembre 2016, le Dr E._ a mis en évidence l'apparition de signes de dépression infantile chez D._ et des difficultés émotionnelles chez C._, précisant que les enfants se trouvaient en grande souffrance et en situation de danger psychique.
Dans son rapport du 22 décembre 2016, le SPMi a notamment relevé que les enfants se trouvaient exposés à un conflit parental particulièrement virulent et omniprésent, qui les touchait de manière très prononcée, et que les compétences parentales des parties étaient mises à mal par leur conflit.
A.f. Le 14 mars 2017, les enfants ont été pourvus d'une curatrice de représentation en la personne de Me Corinne Nerfin.
A.g. Par ordonnance de mesures provisionnelles du 19 septembre 2017, le Tribunal a, entre autres points, attribué la garde de l'aînée des enfants au père, réservé à la mère un droit de visite progressif sur celle-ci, instauré en faveur du père un droit de visite sur son fils devant s'exercer une semaine sur deux, du mercredi dès la fin de l'école au lundi matin jusqu'au retour à l'école, ainsi que durant la moitié des vacances scolaires, institué une curatelle d'organisation et de surveillance des droits de visite et ordonné un suivi thérapeutique entre la mère et la fille, ainsi que l'instauration d'une curatelle ad hoc pour assurer ce suivi. Le père a par ailleurs été condamné à verser une contribution à l'entretien de son fils d'un montant de 1'350 fr. par mois. Les dispositions du jugement du Tribunal du 29 janvier 2016 et celles de l'arrêt de la Cour de justice du 13 juillet 2016 ont été modifiées en conséquence.
Par arrêt du 13 avril 2018, la Cour de justice a modifié cette ordonnance en ce sens qu'elle a attribué également la garde du cadet des enfants au père, réservé à la mère un droit de visite sur son fils devant s'exercer une semaine sur deux du mercredi soir au lundi matin ainsi que durant la moitié des vacances scolaires, de même qu'un droit de visite sur sa fille à exercer d'entente entre elles et leur thérapeute commune, et condamné la mère à verser mensuellement en faveur des enfants des contributions d'entretien d'un montant de 2'300 fr. chacun. Le recours exercé par la mère contre cet arrêt a été rejeté par le Tribunal fédéral le 14 août 2018 (5A_369/2018).
A.h. Une expertise familiale a été établie le 27 septembre 2018 par le Centre universitaire romand de médecine légale (CURML), concluant à l'attribution de la garde D._ à la mère, au placement de C._ en foyer et à la suspension du droit de visite du père.
A.i. Statuant sur nouvelles mesures protectrices de l'union conjugale par jugement du 8 octobre 2019, le Tribunal a, notamment, attribué la garde de D._ à la mère et fixé le domicile légal de l'enfant auprès d'elle (ch. 2 du dispositif), suspendu, pour une durée minimum de six mois, le droit de visite du père sur l'enfant, y compris le droit de le contacter par téléphone ou messagerie (ch. 3), ordonné la mise en place, pour une durée minimale d'un an et à une fréquence hebdomadaire, d'un suivi psychothérapeutique individuel de l'enfant et d'un suivi thérapeutique de la relation mère-fils (ch. 4), prononcé et confirmé l'instauration d'une curatelle d'organisation et de surveillance du droit de visite, ainsi que d'assistance éducative, le curateur ayant pour mission d'organiser la mise en place des suivis thérapeutiques susvisés, d'en surveiller l'exécution et le bon déroulement, de même que d'organiser la reprise progressive des relations personnelles de l'enfant avec son père (ch. 5), et limité l'autorité parentale des parties sur les questions du choix, de l'organisation et de la durée des suivis thérapeutiques ordonnés (ch. 6). Le Tribunal a en outre condamné le père à verser une contribution à l'entretien de son fils d'un montant de 2'800 fr. par mois, allocations familiales en sus, dès le prononcé du jugement (ch. 7), astreint les parents à prendre chacun en charge la moitié des frais des curatelles précitées, de même que la part non remboursée des frais de la thérapie individuelle du mineur (ch. 8), condamné le père à payer la moitié des frais extraordinaires imprévus et futurs de l'enfant (ch. 9), enfin, autorisé la mère à prélever sur le compte épargne-jeunesse de celui-ci les montants nécessaires au paiement des arriérés d'écolage 2017-2018 et 2018-2019 le concernant (ch. 10).
S'agissant de C._, le Tribunal a fixé le domicile légal de celle-ci chez sa mère (ch. 11), retiré aux parents le droit de déterminer le lieu de résidence de l'enfant (ch. 12), ordonné le placement de la mineure sept jours sur sept en internat ou en foyer (ch. 13) et suspendu, pour une durée minimum de six mois, le droit de visite du père sur sa fille, y compris le droit de la contacter par téléphone ou messagerie (ch. 14). Des mesures de suivis thérapeutiques et de curatelle analogues à celles ordonnées pour son frère ont été instaurées en sa faveur (ch. 15), le curateur ayant en sus pour mission d'inscrire la mineure en internat ou en foyer, après discussion avec les parents, ainsi que d'organiser, en collaboration avec les thérapeutes de l'enfant, une reprise progressive de ses relations personnelles avec sa mère (ch. 16). Le Tribunal a en outre limité l'autorité parentale des parties s'agissant, non seulement, des suivis thérapeutiques ordonnés en faveur de leur fille, mais également sur les questions du choix et de l'inscription de celle-ci en internat ou en foyer (ch. 17). Sur le plan financier, le Tribunal a astreint le père à contribuer à son entretien par le versement d'un montant de 2'130 fr. par mois, allocations familiales non comprises, avec effet au prononcé du jugement, à charge pour la mère d'assurer seule le paiement de la totalité des frais d'entretien courants de la mineure, à l'exclusion des frais de curatelle, des frais supplémentaires relatifs à son placement et des frais non remboursés de ses thérapies (ch. 18), condamné les parents à prendre chacun en charge la moitié des frais précités (ch. 19), condamné le père à payer la moitié de tous les frais extraordinaires imprévus et futurs concernant sa fille (ch. 20), enfin, autorisé la mère à prélever sur le compte épargne-jeunesse de celle-ci les montants nécessaires au paiement des arriérés d'écolage 2017-2018 et 2018-2019 la concernant (ch. 21).
La cause a été transmise au Tribunal de protection de l'adulte et de l'enfant afin qu'il nomme le curateur d'organisation et de surveillance des relations personnelles ainsi que d'assistance éducative en faveur des enfants (ch. 22) et l'arrêt de la Cour de justice du 13 juillet 2016 a été modifié dans la mesure utile à l'application des dispositions du jugement (ch. 23).
A.j. Le 9 octobre 2019, l'épouse a ouvert action en divorce et a requis le prononcé de mesures provisionnelles sur des questions ne concernant pas l'attribution des droits parentaux ou les contributions d'entretien pour les enfants. Une ordonnance a été rendue à cet égard le 18 décembre 2019.
B.
Tant le père que les enfants, représentés par leur curatrice, ont interjeté appel contre le jugement sur nouvelles mesures protectrices de l'union conjugale du 8 octobre 2019.
Par arrêt du 6 mars 2020, la Cour de justice a annulé les chiffres 2 à 22 du dispositif de celui-ci et, statuant à nouveau sur ces points, a attribué la garde des enfants au père, fixé le domicile légal de ceux-ci chez lui, réservé à la mère un droit de visite sur son fils devant s'exercer une semaine sur deux du mercredi soir au lundi matin ainsi que durant la moitié des vacances scolaires et un droit de visite sur sa fille à exercer d'entente entre elles, ordonné le maintien des thérapies individuelles des mineurs auprès de leurs psychothérapeutes actuelles, et astreint la mère à verser mensuellement, allocations familiales en sus, des contributions d'entretien d'un montant de 3'500 fr. pour sa fille et de 1'700 fr. pour son fils, ainsi qu'à rendre au père les allocations familiales reçues pour les enfants dès le prononcé de l'arrêt et à verser la somme de 8'598 fr. sur le compte épargne-jeunesse de leur fils. Le jugement entrepris a été confirmé pour le surplus et les parties déboutées de toutes autres conclusions.
C.
Par acte posté le 20 mai 2020, la mère exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre l'arrêt du 6 mars 2020.
Au préalable, elle sollicite, d'une part, l'octroi de l'effet suspensif s'agissant des contributions d'entretien due à partir du 6 mars 2020 jusqu'à la date du dépôt du recours, et, d'autre part, le prononcé de mesures provisionnelles tendant à ce que, durant la présente procédure fédérale et jusqu'à droit jugé, elle soit astreinte à contribuer à l'entretien de chacun de ses enfants par le versement d'un montant mensuel de 2'300 fr., allocations familiales non comprises, sous déduction des sommes déjà versées à ce titre.
Principalement, elle conclut en substance à ce que le dispositif du jugement de première instance soit confirmé. Subsidiairement, si l'attribution de la garde des enfants à l'intimé devait être confirmée, elle sollicite l'octroi d'un droit de visite sur son fils devant s'exercer une semaine sur deux du mercredi soir au lundi matin et durant la moitié des vacances scolaires, ainsi qu'un droit de visite sur sa fille devant s'exercer d'entente entre elles et selon les recommandations des thérapeutes de celle-ci. Elle requiert en outre la mise en place, pour une durée minimale d'un an et à une fréquence hebdomadaire, d'un suivi psychothérapeutique individuel des mineurs et d'un suivi thérapeutique de la relation mère-enfants, l'instauration en faveur de chacun d'eux d'une curatelle d'organisation et de surveillance du droit de visite ainsi que d'assistance éducative, le curateur ayant en particulier pour mission d'organiser la mise en place des suivis thérapeutiques et d'en surveiller l'exécution, de même que le bon déroulement, ainsi que, s'agissant de l'aînée, d'organiser, en collaboration avec les thérapeutes de celle-ci, une reprise progressive de ses relations avec elle, à condition et dès que lesdits thérapeutes le préconiseraient. Elle demande de surcroît la limitation de l'autorité parentale des parties sur les questions du choix, de l'organisation et de la durée des suivis thérapeutiques ordonnés pour les enfants. La recourante conclut par ailleurs à ce qu'elle soit astreinte à verser mensuellement, allocations familiales non comprises, des contributions d'entretien en faveur de son fils d'un montant de 1'223 fr. 80 dès le 6 mars 2020, et ce pour une durée de deux mois, puis de 1'461 fr. 80 pendant un mois et de 1'700 fr. ensuite, et, en faveur de sa fille, la somme de 2'300 fr. par mois dès le 6 mars 2020, sous imputation des sommes déjà versées à ce titre pour les deux enfants, les parents étant condamnés à prendre en charge, chacun par moitié, les frais des curatelles et la part non remboursée des frais de thérapie individuelle des mineurs. Elle requiert encore la transmission de la cause au Tribunal de protection de l'adulte et de l'enfant afin qu'il désigne le curateur de ceux-ci. Enfin, elle conclut à ce qu'elle soit condamnée à reverser, dans les deux mois et demi à compter de l'arrêt du Tribunal fédéral, 1'190 fr. 60 sur le compte épargne-jeunesse de son fils, le mari étant pour sa part astreint à reverser 7'407 fr. 40 sur ledit compte.
Des réponses sur le fond n'ont pas été requises.
D.
Par ordonnance présidentielle du 15 juin 2020, l'effet suspensif a été octroyé au recours pour les arriérés de contributions d'entretien dues jusqu'à la fin du mois précédant le dépôt de la requête, soit en l'occurrence jusqu'à fin avril 2020, mais il a été refusé pour le surplus, à savoir pour les montants dus à partir du 1er mai 2020. La requête de mesures provisionnelles de la recourante concernant l'entretien courant a en outre été rejetée.

Considérant en droit :
1.
Déposé en temps utile (<ref-law>) et dans la forme légale (<ref-law>) par une partie qui a qualité pour recourir (art. 76 al. 1 let. a et b LTF), le recours est dirigé contre une décision finale (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 4) prise sur recours par une autorité supérieure statuant en dernière instance cantonale (<ref-law>), dans une affaire matrimoniale (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 2) de nature non pécuniaire dans son ensemble (parmi plusieurs: arrêts 5A_142/2020 du 24 décembre 2020 consid. 1; 5A_489/2019 du 24 août 2020 consid. 2.1 et les références). Le recours est donc en principe recevable.
2.
2.1. Comme la décision attaquée porte sur la modification de mesures protectrices de l'union conjugale (<ref-law>), soit de mesures provisionnelles au sens de l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 1.1; <ref-ruling> consid. 5, 585 consid. 3.3), la partie recourante ne peut dénoncer que la violation de droits constitutionnels. Le Tribunal fédéral n'examine de tels griefs que s'ils ont été invoqués et motivés par le recourant ("principe d'allégation"; <ref-law>), c'est-à-dire s'ils ont été expressément soulevés et exposés de manière claire et détaillée (<ref-ruling> consid. 2.1; <ref-ruling> consid. 2.4). Le recourant ne peut se borner à critiquer la décision attaquée comme il le ferait en procédure d'appel, où l'autorité de recours jouit d'une libre cognition, notamment en se contentant d'opposer sa thèse à celle de l'autorité précédente; les critiques de nature appellatoire sont irrecevables (ATF <ref-ruling> consid. 2.4 et la référence).
En particulier, une décision ne peut être qualifiée d'arbitraire (art. 9 Cst.) que si elle est manifestement insoutenable, méconnaît gravement une norme ou un principe juridique clair et indiscuté, ou heurte de manière choquante le sentiment de la justice et de l'équité (<ref-ruling> consid. 7.3; <ref-ruling> consid. 4.1); il ne suffit pas qu'une autre solution paraisse concevable, voire préférable; pour que cette décision soit annulée, encore faut-il qu'elle se révèle arbitraire non seulement dans ses motifs, mais aussi dans son résultat (<ref-ruling> consid. 7.1, 170 consid. 7.3; <ref-ruling> consid. 4.3).
2.2. Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (<ref-law>). Dans l'hypothèse d'un recours soumis à l'<ref-law>, le recourant qui entend invoquer que les faits ont été établis de manière manifestement inexacte ne peut obtenir la rectification ou le complètement des constatations de fait de l'arrêt cantonal que s'il démontre la violation de droits constitutionnels, conformément au principe d'allégation susmentionné (cf. supra consid. 2.1). En matière d'appréciation des preuves et d'établissement des faits, il n'y a arbitraire que lorsque l'autorité ne prend pas en compte, sans raison sérieuse, un élément de preuve propre à modifier la décision, lorsqu'elle se trompe manifestement sur son sens et sa portée, ou encore lorsque, examinant les éléments recueillis, elle en tire des déductions insoutenables (<ref-ruling> consid. 1.1 et la référence). Le recourant ne peut pas se borner à contredire les constatations litigieuses par ses propres allégations ou par l'exposé de sa propre appréciation des preuves; il doit indiquer de façon précise en quoi ces constatations sont arbitraires au sens de l'art. 9 Cst. (<ref-ruling> consid. 1.4.3). Une critique des faits qui ne satisfait pas à cette exigence est irrecevable (<ref-ruling> consid. 1.1; <ref-ruling> consid. 1.3.1 et les références).
3.
La recourante soulève une violation de son droit d'être entendue (art. 29 al. 2 Cst. et 6 § 1 CEDH), sous l'angle du droit à une décision motivée. Elle reproche à la cour cantonale de s'être écartée, sans expliquer sur quels éléments elle se fondait, des conclusions de l'expertise judiciaire qui préconisaient de lui attribuer la garde du cadet des enfants, de placer l'aînée en foyer et de suspendre le droit de visite du père. Cette autorité n'aurait en particulier pas traité de la question du danger que le comportement de l'intimé représente pour les enfants et pour leur relation avec elle.
3.1. La jurisprudence a déduit du droit d'être entendu garanti par l'art. 29 al. 2 Cst. l'obligation pour l'autorité de motiver sa décision, afin que l'intéressé puisse se rendre compte de la portée de celle-ci et exercer son droit de recours à bon escient (<ref-ruling> consid. 3.4.1; <ref-ruling> consid. 3.4.3; <ref-ruling> consid. 2.1). Pour satisfaire à ces exigences, il suffit que le juge mentionne, au moins brièvement, les motifs qui l'ont guidé et sur lesquels il a fondé sa décision; il ne doit pas se prononcer sur tous les moyens des parties, mais peut au contraire se limiter à ceux qui apparaissent pertinents (<ref-ruling> consid. 5.2; <ref-ruling> consid. 4.2 et les références). La motivation peut d'ailleurs être implicite et résulter des différents considérants de la décision (<ref-ruling> consid. 3.2.1). L'art. 6 CEDH n'offre pas de protection plus étendue que l'art. 29 al. 2 Cst. (arrêt 5A_33/2020 du 2 décembre 2020 consid. 4.2.1 et les références).
3.2. En l'espèce, l'autorité cantonale a exposé sur plusieurs pages les raisons pour lesquelles elle estimait que l'expertise psychiatrique établie le 27 septembre 2018 n'était pas concluante. Elle n'a ainsi pas manqué de relever que les expertes du CURLM avaient préconisé le retrait de la garde des enfants au père en raison du comportement aliénant de celui-ci, qui avait en particulier conduit à la rupture du lien entre l'aînée et sa mère. La Cour de justice a cependant expliqué en détail, en se fondant sur le déroulement des faits qui avaient conduit les enfants à vouloir vivre avec leur père et sur l'avis des autres intervenants à la procédure (psychothérapeutes, pédiatre, SPMi), pour quels motifs le sérieux conflit de loyauté dans lequel se trouvaient les enfants n'était pas uniquement imputable à l'appelant et pourquoi leur intérêt commandait d'attribuer leur garde à celui-ci. On ne saurait donc dire qu'il est impossible de discerner les raisons qui ont amené les juges précédents à s'écarter de l'expertise: à l'aune des garanties invoquées par la recourante, la motivation de l'arrêt attaqué apparaît suffisante. Autre est la question de savoir si celle-ci est ou non convaincante.
Le grief se révèle par conséquent infondé.
4.
Selon la recourante, l'autorité précédente aurait arbitrairement violé les art. 176 al. 3 et 298 al. 2 CC en attribuant la garde des enfants à l'intimé et en fixant leur résidence habituelle chez lui, contrairement aux conclusions de l'expertise judiciaire.
4.1. En vertu de l'<ref-law>, relatif à l'organisation de la vie séparée, lorsque les époux ont des enfants mineurs, le juge ordonne les mesures nécessaires d'après les dispositions sur les effets de la filiation (cf. <ref-law>); il peut notamment attribuer la garde à un seul des parents et statuer sur les relations personnelles (<ref-law>). Une fois ordonnées, les mesures protectrices de l'union conjugale ne peuvent être modifiées que si, depuis l'entrée en vigueur de celles-ci, les circonstances de fait ont changé d'une manière essentielle et durable, ou encore si le juge s'est fondé sur des faits qui se sont révélés faux ou ne se sont par la suite pas réalisés comme prévus. Une modification peut également être demandée si la décision de mesures provisionnelles est apparue plus tard injustifiée parce que le juge appelé à statuer n'a pas eu connaissance de faits importants (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.1; 141 III 617 consid. 3.1 et les références; arrêt 5A_800/2019 du 9 février 2021 consid. 3.1). S'agissant de la modification de la garde ou du droit de visite (art. 179 al. 1 2ème phrase cum 134 al. 2 et 298 al. 2 CC), il suffit que le pronostic du juge se révèle erroné et que le maintien de la réglementation actuelle risque de porter atteinte au bien de l'enfant. Ainsi, il faut surtout garder à l'esprit que le fait nouveau est important et suffisant pour modifier le jugement lorsqu'un tel changement apparaît comme nécessaire pour répondre au bien de l'enfant. La modification ne peut donc être envisagée que si le maintien de la réglementation actuelle risque de porter atteinte au bien de l'enfant et le menace sérieusement; la nouvelle réglementation doit s'imposer impérativement, en ce sens que le mode de vie actuel nuit plus au bien de l'enfant que le changement de réglementation et la perte de continuité dans l'éducation et les conditions de vie qui en est consécutive (arrêts 5A_848/2018 du 16 novembre 2018 consid. 5.1.2; 5A_745/2015 du 15 juin 2016 consid. 3.2.2.2; 5A_866/2013 du 16 avril 2014 consid. 3.1; concernant l'<ref-law>: arrêts 5A_433/2020 du 15 décembre 2020 consid. 3.1; 5A_228/2020 du 3 août 2020 consid. 3.1; 5A_922/2016 du 14 juillet 2017 consid. 2.1; 5A_781/2015 du 14 mars 2016 consid. 3.2.2 et les références).
La règle fondamentale pour attribuer la garde est en effet le bien de l'enfant, les intérêts des parents devant être relégués au second plan. (<ref-ruling> consid. 3.2.3; <ref-ruling> consid. 5.4; <ref-ruling> consid. 5; 5A_739/2020 du 22 janvier 2021 consid. 2.1). Au nombre des critères essentiels, entrent en ligne de compte les relations personnelles entre parents et enfant, les capacités éducatives respectives des parents, leur aptitude à prendre soin de l'enfant personnellement, à s'en occuper, ainsi qu'à favoriser les contacts avec l'autre parent, l'âge de l'enfant et son appartenance à une fratrie ou à un cercle social ainsi que le souhait exprimé par ce dernier s'agissant de sa propre prise en charge; il faut choisir la solution qui, au regard des données de l'espèce, est la mieux à même d'assurer à l'enfant la stabilité des relations nécessaires à un développement harmonieux des points de vue affectif, psychique, moral et intellectuel (<ref-ruling> consid. 3.2.3-3.2.4; <ref-ruling> consid. 5.3; <ref-ruling> consid. 4a; arrêts 5A_739/2020 du 22 janvier 2021 consid. 2.1; 5A_539/2020 du 17 août 2020 consid. 4.1.2).
Pour trancher le sort des enfants, le juge peut ordonner une expertise. Il n'est en principe pas lié par le rapport de l'expert, qu'il doit apprécier en tenant compte de l'ensemble des autres preuves administrées. Toutefois, il ne peut s'en écarter sans raison sérieuse et est tenu de motiver sa décision à cet égard (<ref-ruling> consid. 2.1.3; <ref-ruling> consid. 6.1; <ref-ruling> consid. 4.3.1; parmi plusieurs: arrêts 6B_976/2020 du 3 décembre 2020 consid. 1.2; 5A_381/2020 du 1er septembre 2020 consid. 4.1; 5A_539/2020 du 17 août 2020 consid. 3.5.2; 5A_887/2019 du 7 avril 2020 consid. 4.5; 6B_1311/2019 du 5 mars 2020 consid. 2.1 et les références). Il revient au seul juge, et non à l'expert, de tirer les conséquences juridiques d'une expertise, en particulier de déterminer si les conditions d'attribution de la garde à l'un ou à l'autre parent sont réalisées (arrêt 5P.206/2006 du 29 septembre 2006 consid. 3.2; cf. aussi: <ref-ruling> consid. 4.4.1; HOHL, Procédure civile, Tome I, 2e éd. 2016, n° 1789).
4.2. En l'espèce, l'autorité cantonale a constaté que l'expertise du 27 septembre 2018 préconisait le retrait de la garde des enfants au père en raison du comportement aliénant de celui-ci, qui avait en particulier conduit à la rupture du lien entre la fille et la mère. La garde du cadet devait donc être confiée à celle-ci. En revanche, compte tenu du refus de l'aînée de voir sa mère, la meilleure solution était, selon ladite expertise, de placer la jeune fille en foyer.
Pour les juges précédents, d'autres éléments devaient cependant être pris en considération pour attribuer la garde des enfants. L'aînée était décrite par les différents intervenants comme une adolescente sociable, intelligente, avec un excellent parcours scolaire, et mature. Tant sa psychothérapeute que sa pédiatre avaient contesté les conclusions de l'expertise, estimant qu'un placement en foyer serait une mesure brutale, néfaste et dangereuse pour l'équilibre psychique de celle-ci. L'adolescente avait d'ailleurs indiqué à sa curatrice qu'elle s'opposait à une telle mesure et que, le cas échéant, elle fuguerait. Interrogées sur cette éventualité, les expertes du CURLM avaient reconnu que la jeune fille pourrait montrer des "signes d'inconfort" en foyer, fuguer ou se mettre en danger, ce qui nécessiterait une hospitalisation.
Dans ces circonstances, un placement en foyer constituait manifestement une mesure totalement disproportionnée et contraire au bien-être de l'enfant qui, sous réserve de son refus de voir sa mère, était une adolescente sans problème comportemental. Il était dès lors aberrant de proposer, respectivement d'ordonner une telle mesure. Un éventuel placement en internat ne semblait pas non plus réalisable, ni conforme à l'intérêt de l'enfant, en raison notamment de la difficulté pratique liée au suivi thérapeutique ordonné en sa faveur; il apparaissait en outre contraire à son bien-être de l'obliger à changer d'école en cours d'année scolaire, d'autant plus qu'elle évoluait brillamment à l'École internationale de Genève et y avait son réseau social.
Compte tenu du refus catégorique et constant de l'adolescente de vivre auprès de sa mère depuis plus de trois ans et demi, il n'était pas non plus envisageable d'attribuer sa garde à celle-ci. La jeune fille avait d'ailleurs déjà été à l'encontre du jugement du 29 janvier 2016, qui confiait précisément sa garde à sa mère, en refusant de retourner vivre chez celle-ci à la fin du mois d'août 2016, décision qui, selon sa psychothérapeute, avait été longuement réfléchie. Par ailleurs, depuis qu'elle vivait chez son père, une stabilité avait été enfin retrouvée.
En outre, les constatations manichéennes et hâtives des expertes du CURLM, selon lesquelles la rupture du lien entre la mère et la fille était uniquement due au comportement aliénant du père, n'étaient pas convaincantes. Après la séparation abrupte des parents, en juin 2015, l'adolescente avait immédiatement déclaré au SPMi que son père lui manquait et qu'elle souhaitait le voir plus souvent. Dès mars 2016, le dialogue mère-fille s'était dégradé en raison, notamment, de ce souhait. Dans son rapport du 22 décembre 2016, ledit service avait expressément relevé que la rupture entre l'adolescente et sa mère n'était pas imputable au seul comportement du père, comme l'avait confirmé la psychothérapeute qui suivait à l'époque les deux enfants. Le SPMi avait en effet constaté que la mère ne se remettait pas en question face aux demandes de sa fille, car elle était persuadée d'avoir raison, et donnait l'impression de harceler celle-ci. Selon cet intervenant, chaque parent dénigrait l'autre devant les enfants et alimentait leur conflit de loyauté. La psychothérapeute de ceux-ci avait pour sa part relevé que les deux parents étaient engagés dans un processus agressif et destructeur au détriment des enfants. L'appelant n'était donc pas uniquement responsable du sérieux conflit de loyauté dans lequel ils s'étaient trouvés.
Au regard de l'ensemble des circonstances, il convenait d'attribuer la garde de l'aînée des enfants au père, cette solution apparaissant, en l'état, comme la plus compatible avec son intérêt et son bien-être, étant relevé que les expertes avaient elles-mêmes admis que le père s'occupait bien de sa fille au quotidien.
En ce qui concerne le cadet des enfants, l'autorité cantonale a jugé qu'il était essentiel à son bien-être de ne pas être séparé de sa soeur, ce qui avait déjà été mentionné dans son arrêt du 13 avril 2018. Les expertes avaient cru pouvoir s'affranchir de cette réflexion en ne prenant pas en compte cet élément important, alors même qu'elles avaient constaté que l'aînée représentait une figure d'attachement forte pour son frère, pris dans un important conflit de loyauté. Sur ce point, l'expertise contenait une lacune rédhibitoire, l'intérêt de l'enfant ne pouvant pas être analysé sans prendre en compte cet élément. En effet, dès que la fratrie avait été séparée, à fin août 2016, le cadet avait commencé à montrer des signes d'angoisse et de dépression infantile, comme l'avait constaté tant le SPMi que la pédiatre des enfants. La curatrice avait également relevé qu'à cette époque, la situation du cadet était préoccupante, précisant que chaque enfant avait exprimé sa souffrance d'être séparé de l'autre. Le frère avait d'ailleurs constamment formulé le souhait de vivre chez son père pour être auprès de sa soeur. Ainsi, à la fin du mois d'août 2016 déjà, il avait exprimé ce désir et sa tristesse de vivre seul avec sa mère, chez qui il se sentait délaissé et ne dormait pas bien. En revanche, depuis que les enfants vivaient à nouveau ensemble auprès de leur père, soit depuis septembre 2018, sa situation avait progressé de manière favorable. La curatrice avait indiqué qu'il était désormais apaisé, qu'il se nourrissait mieux et que ses résultats scolaires s'étaient améliorés. La pédiatre des enfants avait également constaté que l'enfant était plus serein et qu'il avait retrouvé un équilibre.
Il convenait dès lors d'attribuer la garde des deux enfants au père et de fixer leur domicile légal auprès de lui.
4.3. La recourante ne démontre pas, d'une manière conforme aux exigences de motivation de l'<ref-law>, que l'autorité cantonale aurait arbitrairement apprécié l'expertise judiciaire et les autres éléments de preuve dont elle disposait. Les juges précédents se sont écartés du rapport d'expertise en exposant les raisons pour lesquelles ils estimaient ne pas pouvoir le suivre, conformément à la jurisprudence rappelée plus haut (cf. supra consid. 4.1). Il incombait dès lors à la recourante d'établir en quoi leurs motifs n'étaient pas de nature à ébranler la crédibilité de l'expertise. Elle se borne toutefois à soutenir, en substance, que rien ne permettait à la Cour de justice de s'en écarter dès lors qu'elle était claire, exempte de contradiction et que, contrairement à ce que retenait l'arrêt attaqué, le fort attachement du cadet à sa soeur avait été relevé par les expertes, de sorte qu'il avait été pris en considération dans la pondération des intérêts de l'enfant. Il était au demeurant choquant de constater que la cour cantonale n'avait pas du tout tenu compte du danger que représentait l'emprise du père sur les enfants. Un placement de l'aînée en foyer avait ainsi été considéré à tort comme une punition, et non comme une mesure de protection en faveur de celle-ci; quant à la possibilité pour la jeune fille de résider en internat, il apparaissait peu probable qu'un suivi thérapeutique ne puisse avoir lieu dans ce cadre. S'agissant du refus catégorique de la mineure d'aller vivre chez elle, la recourante estime que le poids accordé à l'avis de l'adolescente devait être relativisé, car elle avait fait siens les désirs de son père. L'autorité précédente n'avait par ailleurs examiné le bien du cadet qu'à l'aune de son attachement à sa soeur, le privant ainsi de son individualité et d'une protection propre.
Cette argumentation, qui consiste essentiellement à opposer l'avis des expertes à celui des juges précédents, ne permet pas de remettre en cause leur appréciation. Tel est le cas lorsque la recourante prétend que les éléments sur lesquels la Cour de justice s'est fondée pour attribuer la garde de l'aînée des enfants à l'intimé, soit le courriel de la psychothérapeute de celle-ci du 18 octobre 2019 et le certificat médical établi par sa pédiatre le 16 octobre 2019, n'ont pas remis en question les constatations des expertes du CURLM selon lesquelles l'intimé présentait un trouble de la personnalité et des capacités parentales restreintes, pas plus que celles relatives à l'important conflit de loyauté subi par les enfants et aux effets délétères pour eux de l'aliénation dont ils étaient victimes. Il ressort en effet de l'arrêt attaqué que le Dr Best, psychiatre et psychothérapeute qui suit régulièrement l'intimé depuis juin 2015, a expliqué, dans un certificat médical du 15 octobre 2018, que si l'on "pouvait trouver des traits de personnalité paranoïaque" chez lui, ceux-ci n'atteignaient pas l'intensité nécessaire pour être qualifiés de troubles de la personnalité, et que son "fonctionnement personnel et interpersonnel était de bon niveau tant dans sa sphère sociale que professionnelle". Ce médecin a en outre attesté, par certificat du 7 juin 2019, qu'il continuait à recevoir le père des enfants en consultations régulières et que celui-ci ne présentait toujours pas d'éléments cliniques en faveur d'un diagnostic de trouble de la personnalité paranoïaque. Selon les expertes elles-mêmes, les capacités parentales de la mère étaient du reste également mises à mal par le contexte actuel, qui induisait un stress important impactant son bon fonctionnement et la qualité de ses relations avec les enfants. L'autorité cantonale a par ailleurs retenu, sans que la recourante démontre d'arbitraire à ce sujet, que le grave conflit de loyauté subi par les enfants n'était pas seulement imputable au père, mais également à la mère (cf. supra consid. 4.2), ce que confirmait le rapport du SPMi du 22 septembre 2016.
Sont également de nature appellatoire les allégations selon lesquelles l'opinion de la fille des parties ne refléterait pas son désir réel, mais celui de son père. Cette critique se heurte du reste aux constatations de la Cour de justice relatives au déroulement des faits qui ont amené l'adolescente à refuser de voir sa mère, cette autorité ayant en particulier retenu qu'à partir du mois de mars 2016 déjà, la jeune fille avait écrit plusieurs courriels et messages à ses parents, dans lesquels elle se plaignait du comportement de sa mère à son égard et lui reprochait notamment de ne pas pouvoir voir ou contacter son père comme elle le souhaitait. L'arrêt attaqué retient en outre que l'adolescente est décrite par sa psychothérapeute comme démontrant une grande maturité et qu'elle a déclaré à celle-ci que sa décision de ne plus voir sa mère avait été "longuement réfléchie". Dans ces conditions, le poids accordé à l'avis de la mineure par la cour cantonale ne paraît, à tout le moins, pas arbitrairement excessif. A cela s'ajoute que la curatrice de la jeune fille a estimé qu'un placement en foyer était "inimaginable, car cela la détruirait et qu'elle fuguerait", et sa psychothérapeute, qu'il s'agissait d'une "recommandation brutale, qui aurait des effets néfastes sur celle-ci". L'arrêt attaqué constate d'ailleurs que les expertes ont elles-mêmes reconnu que la mineure serait susceptible de fuguer ou de se mettre en danger, ce qui entraînerait son hospitalisation. L'autorité cantonale ne saurait dès lors se voir reprocher d'avoir fait preuve d'arbitraire en considérant qu'un placement en foyer était en l'occurrence disproportionné. Il n'était pas non plus insoutenable d'estimer contraire à l'intérêt de l'adolescente de devoir quitter son école et ses amis en cours d'année scolaire. La recourante soutient encore que la décision attaquée serait aussi arbitraire dans son résultat, car elle reviendrait à laisser la mineure dans une situation dans laquelle elle risquait de développer un trouble de la personnalité et d'interagir dans ses futures relations avec le même mode de fonctionnement contrôlant et aliénant que son père, ce qui était contraire à son intérêt. Cette critique n'est pas davantage fondée dès lors que, ce faisant, la recourante se contente d'opposer l'avis des expertes à ceux de l'autorité cantonale, sans démontrer aucun arbitraire. Selon l'arrêt attaqué, la psychothérapeute de la jeune fille a du reste indiqué, dans son rapport du 20 juin 2019, que celle-ci était épanouie, qu'elle ne présentait aucune signe de détresse excessive nécessitant une prise en charge plus lourde et que ses relations avec son frère et son père étaient excellentes; elle regrettait la situation par rapport à sa mère et n'excluait pas une reprise de contact avec elle à l'avenir. La curatrice des enfants avait quant à elle déclaré que l'adolescente allait bien et qu'elle était très sérieuse et studieuse, dès lors qu'elle souhaitait intégrer une bonne université américaine.
En ce qui concerne le fils des parties, l'autorité cantonale a certes estimé qu'il était essentiel de ne pas le séparer de sa soeur. Elle n'a cependant pas fondé sa décision d'attribuer sa garde à l'intimé sur ce seul critère. Elle a en outre considéré que depuis que les enfants vivaient à nouveau ensemble auprès de leur père, la situation du cadet avait progressé favorablement et que ses résultats scolaires s'étaient améliorés, de sorte qu'il convenait qu'il puisse maintenir un certain équilibre. L'arrêt attaqué constate effectivement qu'il va mieux, qu'il est heureux de passer plus de temps avec son père et sa soeur, que son rythme actuel de cinq jours chez sa mère et neuf jours auprès de son père lui convient parfaitement, qu'il est apaisé et que ses résultats scolaires se sont améliorés. Dans la mesure où la recourante soutient encore que l'intimé dispose de capacités éducatives restreintes, qu'il n'a pas une bonne aptitude ni même la volonté de communiquer et de coopérer avec elle et qu'en attribuant la garde du fils des parties à celui-ci, la cour cantonale expose l'enfant à un risque majeur pour son développement psycho-affectif, ainsi qu'à un risque de rupture définitive avec sa mère, elle se fonde une fois de plus uniquement sur le rapport d'expertise, que l'autorité cantonale a refusé de suivre en exposant dûment ses motifs. Dans ces conditions, la recourante n'établit pas que, ce faisant, les juges précédents seraient tombés dans l'arbitraire.
Autant que recevable, le grief doit donc être rejeté.
5.
La recourante se plaint en outre de la violation arbitraire des art. 176 al. 3 et 273 CC. Elle reproche à l'autorité cantonale de n'avoir pas fixé son droit de visite sur sa fille, laissant celui-ci s'exercer d'entente entre elles.
5.1. Aux termes de l'<ref-law>, auquel renvoie l'<ref-law>, le père ou la mère qui ne détient pas l'autorité parentale ou la garde ainsi que l'enfant mineur ont réciproquement le droit d'entretenir les relations personnelles indiquées par les circonstances. Le droit aux relations personnelles est considéré à la fois comme un droit et un devoir des parents, mais aussi comme un droit de la personnalité de l'enfant, qui doit servir en premier lieu l'intérêt de celui-ci. Dans chaque cas, la décision doit donc être prise de manière à répondre le mieux possible à ses besoins, l'intérêt des parents étant relégué à l'arrière-plan (<ref-ruling> consid. 3.2.3; <ref-ruling> consid. 5.4; <ref-ruling> consid. 5; arrêts 5A_983/2019 du 13 novembre 2020 consid. 7.1; 5A_489/2019 du 24 août 2020 consid. 5.1 et les références).
La réglementation du droit de visite ne saurait dépendre uniquement de la volonté de l'enfant; il faut déterminer, dans chaque cas particulier, pourquoi celui-ci adopte une attitude défensive à l'endroit du parent non gardien et si l'exercice du droit de visite risque réellement de porter préjudice à son intérêt. Pour apprécier le poids qu'il convient d'accorder à l'avis de l'enfant, son âge et sa capacité à se forger une volonté autonome, ce qui est en règle générale le cas aux alentours de 12 ans révolus, ainsi que la constance de son avis sont centraux. Si un enfant capable de discernement refuse de manière catégorique et répétée, sur le vu de ses propres expériences, d'avoir des contacts avec l'un de ses parents, il faut les exclure en raison du bien de l'enfant; en effet, face à une forte opposition, un contact forcé est incompatible avec le but des relations personnelles ainsi qu'avec les droits de la personnalité de l'enfant (<ref-ruling> consid. 4a; <ref-ruling> consid. 2b; arrêts 5A_56/2020 du 17 août 2020 consid. 4.1; 5A_23/2020 du 3 juin 2020 consid. 4; 5A_984/2019 du 20 avril 2020 consid. 3.3 et les références).
5.2. En l'occurrence, l'autorité cantonale a constaté que le lien entre la mère et la fille était considérablement endommagé depuis plusieurs années, l'enfant refusant catégoriquement d'entretenir des relations personnelles avec elle. La rancoeur de l'adolescente à l'égard de sa mère s'était encore récemment accentuée en raison de la procédure judiciaire initiée par celle-ci afin d'interdire au père de partir en vacances aux États-Unis avec la jeune fille, séjour dont elle se réjouissait. Dans ces circonstances, il aurait été contre-productif d'instaurer un droit de visite défini et forcé, de sorte qu'il s'exercerait, en l'état, d'entente entre la mineure et sa mère.
Cette opinion n'apparaît pas insoutenable. La fille des parties, qui est née le 29 février 2004, a constamment et fermement manifesté son refus de voir sa mère, du moins sans la présence d'un tiers, depuis la fin du mois d'août 2016. En vertu de l'<ref-law>, les parents peuvent certes exiger que leur droit à des relations personnelles soit réglementé. Cependant, si, comme en l'espèce, une adolescente de plus de 16 ans et capable de discernement exprime clairement son désir à propos de la réglementation des relations personnelles, il faut en tenir compte et rechercher une solution qui soit dans l'intérêt supérieur de celle-ci. Vu la volonté très ferme que la jeune fille a clairement exprimée à réitérées reprises, l'autorité précédente n'a pas fait preuve d'arbitraire en considérant qu'il ne pouvait en être fait abstraction. La fixation d'un droit de visite nonobstant ce refus catégorique contreviendrait en effet tant à la finalité du droit aux relations personnelles qu'aux droits de la personnalité de l'adolescente, désormais âgée de 17 ans. La recourante soutient que l'absence de réglementation du droit de visite revient de facto à nier tout droit aux relations personnelles entre elle et sa fille. Ce grief est injustifié. Avec les juges cantonaux, force est d'admettre que l'opposition indiscutable de l'adolescente condamne par avance tout aménagement d'un droit de visite. La recourante ne prend d'ailleurs pas de conclusions formelles à cet égard. Elle ne soutient pas non plus, à juste titre, que le droit de visite devrait être imposé par la force (cf. BÜCHLER, in FamKomm Scheidung, 3e éd. 2017, n° 11 ad <ref-law> et les citations).
Vu ce qui précède, le moyen se révèle mal fondé, dans la mesure où il est recevable.
6.
La recourante se plaint aussi de l'application arbitraire des <ref-law>, de même que de la violation de son droit au respect de sa vie privée et familiale garanti par les art. 11, 13 et 14 Cst., ainsi que par l'art. 8 CEDH. Elle fait grief à l'autorité cantonale d'avoir refusé d'instituer des curatelles d'assistance éducative et de surveillance du droit de visite en faveur des enfants, de même que d'instaurer des thérapies entre elle et sa fille, respectivement son fils.
6.1. Selon l'<ref-law>, lorsque les circonstances l'exigent, l'autorité de protection de l'enfant - respectivement le juge (<ref-law>) - nomme un curateur qui assiste les père et mère de ses conseils et de son appui dans la prise en charge de l'enfant (al. 1). Le curateur peut se voir conférer certains pouvoirs tels que la surveillance des relations personnelles (al. 2). L'institution d'une curatelle au sens de l'<ref-law> suppose d'abord, comme toute mesure de protection de l'enfant (cf. <ref-law>), que le développement de celui-ci soit menacé. Il faut ensuite, conformément au principe de subsidiarité, que ce danger ne puisse être prévenu par les père et mère eux-mêmes, ni par les mesures plus limitées de l'<ref-law>. Enfin, selon le principe de l'adéquation, l'intervention active d'un conseiller doit apparaître appropriée pour atteindre ce but (<ref-ruling> consid. 2.1 et les arrêts cités). Le principe de la proportionnalité est la pierre angulaire du système de protection civile de l'enfant, la mesure ordonnée devant notamment être apte à atteindre le but de protection visé et nécessaire à cette fin (principe de la proportionnalité au sens étroit; arrêt 5A_983/2019 du 13 novembre 2020 consid. 9.1 et les références).
Si le développement de l'enfant n'est menacé que par les difficultés liées à l'exercice du droit de visite, la tâche du curateur éducatif peut être limitée à la seule surveillance des relations personnelles selon l'<ref-law>, qui est une mesure moins incisive que la curatelle d'assistance éducative de l'<ref-law> (<ref-ruling> consid. 2.3 et 4.2; cf. aussi arrêts 5A_819/206 du 21 février 2017 consid. 8.3.2; 5A_7/2016 du 15 juin 2016 consid. 3.3.2).
Parmi les mesures de protection de l'enfant prévues de manière générale à l'<ref-law>, le juge peut notamment, en application de l'<ref-law>, donner des instructions aux père et mère ou à l'enfant et, en particulier, ordonner la mise en place d'une thérapie (cf. aussi <ref-law>; <ref-ruling> consid. 3.7; arrêts 5A_887/2017 du 16 février 2018 consid. 5.1 et les références; 5A_615/2011 du 5 décembre 2011 consid. 4).
6.2. Selon l'arrêt attaqué, il était primordial que l'aînée des enfants reprenne une relation avec sa mère. La curatrice de ceux-ci avait d'ailleurs indiqué que l'adolescente avait enfin pris conscience que la rupture avec ce parent était néfaste pour elle. Sa psychothérapeute avait également mentionné qu'elle regrettait cette situation. Toutefois, pour les mêmes motifs que ceux qui avaient conduit à ne pas instaurer un droit de visite défini et forcé entre elles (cf. supra consid. 5.2), la mise en place d'une thérapie contrainte entre la mère et la fille ne semblait, en l'état, pas indiquée. Pour que le dialogue puisse être rétabli, il était nécessaire que l'adolescente poursuive, dans un premier temps, sa thérapie individuelle régulière auprès de sa psychothérapeute, en qui elle avait confiance et avec qui elle travaillait sur la relation mère-fille. La curatrice des enfants avait du reste indiqué que la jeune fille "voyait les choses différemment" grâce à sa psychothérapeute.
Par ailleurs, il se justifiait de maintenir le système actuel de la prise en charge du cadet, soit cinq jours auprès de sa mère et neuf jours auprès de son père, cette réglementation étant en adéquation avec son bien-être. L'enfant avait en effet indiqué à sa curatrice que cela lui convenait parfaitement. Depuis la mise en place de cette prise en charge, il avait en outre retrouvé un équilibre et était plus serein. Il s'ensuivait que, contrairement à ce que soutenait la mère, le risque que le cadet s'aligne sur sa soeur et refuse à son tour de la voir n'était pas vraisemblable. La relation entre elle et son fils semblait d'ailleurs s'être apaisée, puisqu'elle se limitait à alléguer que l'enfant n'était pas démonstratif à son égard uniquement si le père était également présent. Il ne se justifiait donc pas d'ordonner la mise en place d'une thérapie mère-fils. En revanche, compte tenu de la situation fragile de la famille, il convenait de maintenir le suivi thérapeutique individuel régulier de l'enfant auprès de sa psychothérapeute actuelle.
6.3. Contrairement à ce que soutient la recourante, il n'était pas insoutenable de considérer qu'au vu de la forte opposition de la jeune fille à son encontre, il n'était pas adéquat d'ordonner une thérapie forcée entre elles. Compte tenu des circonstances, l'autorité cantonale pouvait estimer, sans arbitraire, qu'il était plus approprié de permettre à l'adolescente de continuer à travailler sur la relation mère-fille lors de ses séances de psychothérapie et de lui laisser le soin de décider si, et, le cas échéant, quand elle serait prête à revoir la recourante. Cela d'autant plus que l'arrêt attaqué constate que la jeune fille a exprimé le désir de se réconcilier avec sa mère, même si elle ne souhaitait pas encore la voir seule.
Il n'apparaît pas non plus insoutenable de ne pas ordonner, à ce stade, une thérapie forcée entre la mère et le fils. La recourante affirme que celui-ci serait en danger dès lors qu'il existerait un risque qu'il rompe ses liens avec elle, comme le mentionne l'expertise. Elle ne démontre cependant pas que l'appréciation de la cour cantonale, qui a retenu que la prise en charge actuelle de l'enfant lui convenait parfaitement et que sa relation avec sa mère semblait s'être apaisée, serait arbitraire. Elle n'établit pas non plus en quoi le suivi thérapeutique individuel de l'enfant ne suffirait pas à éviter une éventuelle détérioration des relations mère-fils.
Le refus d'instituer des curatelles selon l'<ref-law> échappe aussi à tout grief d'arbitraire. En particulier, la mesure de protection prévue à l'<ref-law> a pour but de faciliter, malgré les tensions existant entre les père et mère, le contact entre l'enfant et le parent qui n'est pas au bénéfice de la garde et de garantir l'exercice du droit de visite, le rôle du curateur de surveillance des relations personnelles étant proche de celui d'un intermédiaire et d'un négociateur. En revanche, le curateur n'a pas le pouvoir de décider lui-même de la réglementation du droit de visite, seule l'organisation des modalités pratiques dans le cadre défini par l'autorité ou le juge compétent pouvant lui être confiée (arrêts 5A_454/2019 du 16 avril 2020 consid. 4.2.2; 5A_303/2016 du 10 octobre 2016 consid. 5.2; 5A_7/2016 du 15 juin 2016 consid. 3.3.1; 5A_670/2013 du 8 janvier 2014 consid. 4.1 et les références). L'absence de réglementation des relations personnelles entre la mère et la fille, dont la recourante n'a pas démontré l'arbitraire, rend dès lors prématurée la nomination d'un tel curateur. L'arrêt attaqué constate par ailleurs que le système de prise en charge du cadet convient parfaitement à l'enfant, de sorte qu'en ce qui le concerne, on ne voit pas non plus en quoi une curatelle de surveillance du droit de visite serait nécessaire, aucune difficulté n'ayant été constatée à cet égard. Pour le surplus, la recourante ne présente aucune motivation à l'appui de ses conclusions tendant à l'institution de curatelles d'assistance éducative proprement dites.
En tant qu'ils sont suffisamment motivés, les griefs - y compris ceux de la violation des art. 11, 13 et 14 Cst., ainsi que 8 CEDH - sont par conséquent mal fondés.
7.
La recourante reproche encore à l'autorité cantonale d'avoir arbitrairement appliqué les art. 176, 179, 276 al. 1 et 285 al. 1 CC s'agissant de la fixation des contributions à l'entretien des enfants.
7.1. L'<ref-law> prévoit que, lorsqu'il y a des enfants mineurs, le juge ordonne les mesures nécessaires, d'après les dispositions sur les effets de la filiation (<ref-law>). Selon l'<ref-law>, l'entretien de l'enfant est assuré par les soins, l'éducation et des prestations pécuniaires, ces trois éléments étant considérés comme équivalents (arrêt 5A_930/2019 du 16 septembre 2020 et les références). Les parents contribuent ensemble, chacun selon ses facultés, à l'entretien convenable de l'enfant et assument en particulier les frais de sa prise en charge, de son éducation, de sa formation et des mesures prises pour le protéger (<ref-law>). L'étendue de l'entretien convenable dépend de plusieurs critères, la contribution d'entretien devant correspondre aux besoins de l'enfant ainsi qu'à la situation et aux ressources des père et mère (art. 285 al. 1, 1ère phr., CC). Le versement d'une contribution d'entretien en espèces suppose une capacité contributive correspondante (<ref-law>), ce qui est le cas lorsque les revenus de l'intéressé excèdent ses propres besoins (arrêt 5A_450/2020 du 4 janvier 2021 consid. 5.3 et les références; sur le respect du minimum vital du débirentier: ATF 144 II consid. 6.5; <ref-ruling> consid. 4.2.1; <ref-ruling> consid. 1; <ref-ruling> consid. 3b/bb et consid. 5 in fine).
7.2. La recourante reproche à la cour cantonale d'avoir fait preuve d'arbitraire en incluant dans son revenu la gratification de 16'000 fr. perçue en 2019, au lieu de procéder à une moyenne des montants qu'elle a touchés à ce titre en 2017 (aucun), 2018 (5'000 fr.) et 2019 (16'000 fr.). Ses revenus mensuels nets auraient ainsi dû être fixés à 12'620 fr. 25 et non à 13'000 fr. Comme ses charges ont été arrêtées à 7'648 fr., il ne lui resterait qu'un solde de 4'972 fr. qui ne lui permettrait pas de payer les contributions mises à sa charge, d'un montant total de 5'200 fr., sans entamer son minimum vital.
La nature fluctuante d'une gratification ne saurait empêcher sa prise en considération dans la fixation des revenus du débirentier. Pour obtenir un résultat fiable dans ce cas, il convient de tenir compte du revenu net moyen réalisé durant plusieurs années (arrêts 5A_384/2019 du 29 août 2019 consid. 3.2; 5A_724/2018 du 14 mars 2019 consid. 5.3.1; 5A_745/2015 du 15 juin 2016 consid. 12.2.2 et les références). Il résulte cependant de l'arrêt attaqué que la situation financière des parties était déjà litigieuse en appel, chacune d'elles remettant en cause le montant de ses revenus et de ses charges. Or il n'apparaît pas, et la recourante ne le prétend d'ailleurs pas, qu'elle se serait plainte d'arbitraire dans l'établissement des faits concernant le montant de sa gratification devant l'autorité cantonale. Elle ne soutient pas non plus que ce serait l'arrêt attaqué qui, pour la première fois, aurait rendu pertinent un grief à ce sujet. Faute pour la recourante d'avoir satisfait au principe de l'épuisement des instances cantonales sur ce point (<ref-law>; <ref-ruling> consid. 1.1), le grief doit en conséquence être considéré comme nouveau et, partant, irrecevable (arrêts 5A_518/2020 du 22 octobre 2020 consid. 2.2; 5A_230/2019 du 31 janvier 2020 consid. 5.2 et les références).
7.3. Selon la recourante, aucun fait nouveau au sens de l'<ref-law> justifiant une répartition des charges d'entretien des enfants différente entre les parents ne serait de plus survenu, de sorte qu'on ne verrait pas pour quels motifs la Cour de justice s'est écartée de son arrêt sur mesures provisionnelles du 13 avril 2018, qui la condamnait à verser la somme de 2'300 fr. pour chaque enfant. L'autorité cantonale aurait donc arbitrairement mis à sa charge une contribution d'entretien de 3'500 fr. pour sa fille.
Le moyen est à l'évidence infondé. La recourante méconnaît en effet que le moment déterminant pour apprécier si des circonstances nouvelles se sont produites est la date du dépôt de la demande de modification (<ref-ruling> consid. 4.1.1). La décision de mesures provisionnelles invoquée, qui, par ailleurs, ne liait pas le juge, n'avait donc pas à être prise en considération pour déterminer s'il existait un fait nouveau au sens de l'<ref-law>, une éventuelle modification supposant une comparaison entre la situation actuelle et celle qui existait au moment où la première décision - en l'occurrence le jugement de mesures protectrices de l'union conjugale du 29 janvier 2016 - a été rendue. De plus, lorsque le juge admet l'existence d'un fait nouveau, il doit fixer à nouveau la contribution d'entretien après avoir actualisé tous les éléments pris en compte pour le calcul dans le jugement initial, sans qu'il soit nécessaire que la modification survenue dans ces autres éléments constitue également un fait nouveau (<ref-ruling> consid. 11.1.1). La Cour de justice ne peut donc se voir reprocher d'avoir commis l'arbitraire sur ce point.
7.4. La recourante se plaint aussi d'avoir été condamnée à reverser la somme de 8'598 fr. sur le compte bancaire de son fils.
A cet égard, l'autorité cantonale a considéré que la mère avait été autorisée par le Tribunal à prélever des montants sur les comptes bancaires des enfants, afin de rembourser les frais d'écolage les concernant qui restaient dus pour 2017-2018 et 2018-2019. Ces arriérés, arrêtés à 16'805 fr. en mai 2019 concernant le cadet, avaient été réduits à 975 fr. 12 au 14 octobre 2019, compte tenu des virements effectués par le père. La mère avait toutefois prélevé la somme de 9'572 fr. sur le compte épargne-jeunesse de son fils et versé celle-ci à son école le 21 octobre 2019. Contrairement à ce qu'elle soutenait, ce montant, qui appartenait à l'enfant, ne pouvait servir à couvrir les frais d'écolage futurs de celui-ci. En effet, lesdits frais avaient été comptabilisés dans les besoins mensuels de l'enfant, lesquels avaient permis de déterminer la contribution à son entretien due par la mère. Celle-ci serait donc condamnée à reverser la somme de 8'598 fr. (9'572 fr. 95 - 975 fr. 12 = 8'597 fr. 83) sur le compte précité de son fils.
La recourante soutient que ce raisonnement est arbitraire, car il revient à lui faire payer deux fois sa part des frais d'écolage. Elle expose que, contrairement à ce qu'a retenu l'autorité cantonale, le montant de 8'598 fr. aurait dû être considéré comme ayant été payé d'avance et, partant, être déduit des coûts directs effectifs de l'enfant à due concurrence. L'autorité cantonale aurait ensuite dû répartir ces coûts entre les parents conformément à son appréciation (soit 35,7% pour la mère et 64,3% pour le père), à charge pour eux de réapprovisionner le compte de l'enfant à hauteur du même pourcentage jusqu'au remboursement des 8'598 fr. payés en trop. Par cette argumentation, de nature appellatoire, la recourante ne prétend pas, ni a fortiori ne démontre, qu'il lui serait impossible de récupérer cette somme auprès de l'établissement scolaire de son fils. L'autorisation de prélèvement ne concernait du reste que les années 2017-2018 et 2018-2019, et non les frais futurs. Dès lors, la solution retenue par l'autorité cantonale ne peut être taxée d'arbitraire dans son résultat.
8.
En conclusion, le recours se révèle entièrement mal fondé, dans la mesure où il est recevable. La recourante, qui succombe, supportera par conséquent les frais judiciaires (<ref-law>). L'intimé, qui s'est opposé à l'octroi de l'effet suspensif pour les contributions d'entretien courantes, s'en est remis à justice concernant les arriérés des pensions et a conclu au rejet de la requête de mesures provisionnelles, a droit à des dépens de ce chef. Il en va de même de la curatrice des enfants, qui s'en est remis à justice s'agissant de l'effet suspensif sollicité et s'est opposée aux mesures provisionnelles requises (art. 68 al. 1 et 2 LTF).

Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2.
Les frais judiciaires, arrêtés à 3'000 fr., sont mis à la charge de la recourante.
3.
Une indemnité de 800 fr., à verser à l'intimé à titre de dépens, est mise à la charge de la recourante.
4.
Une indemnité de 800 fr., à verser à la curatrice des enfants à titre de dépens, est mise à la charge de la recourante.
5.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, à C._ et D._ et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 18 mars 2021
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Herrmann
La Greffière : Mairot