Sachverhalt:
A.
A._ (geb. 1990) ist iranischer Staatsbürger. Das Staatssekretariat für Migration (SEM) wies sein Asylgesuch am 30. Juli 2020 ab; gleichzeitig hielt es ihn an, das Land zu verlassen. Das Bundesverwaltungsgericht bestätigte diese Verfügung am 18. September 2020, worauf das SEM A._ eine neue Ausreisefrist bis zum 28. Oktober 2020 ansetzte; diese hielt er nicht ein. Einen auf den 8. Dezember 2020 gebuchten Rückflug für eine freiwillige Rückkehr in den Iran hat er nicht angetreten. Eine unbegleitete Rückführung scheiterte am 25. Februar 2021 unter anderem daran, dass A._ sich weigerte, den erforderlichen COVID-19-PCR-Test durchführen zu lassen.
B.
B.a. Das Amt für Arbeit und Migration des Kantons Uri nahm A._ nach seiner Anhaltung (am 26. Januar 2021) am 28. Januar 2021 in Ausschaffungshaft, welche das Landgerichtspräsidium I Uri als Zwangsmassnahmengericht am gleichen Tag bis längstens zum 26. April 2021 genehmigte. Das Obergericht des Kantons Uri, Verwaltungsrechtliche Abteilung, hiess die hiergegen gerichtete Beschwerde am 17. März 2021 teilweise gut: Es bestätigte die grundsätzliche Zulässigkeit der Ausschaffungshaft, hielt das Amt für Arbeit und Migration indessen an, die Haftbedingungen (Untersuchungs- und Strafgefängnis Stans) "sofort, spätestens aber innert fünf Tagen ab Zustellung" des Urteils an die gesetzlichen Vorgaben anzupassen; andernfalls sei A._ aus der Haft zu entlassen.
B.b. Das Obergericht des Kantons Uri hatte am 8. Februar 2021 angeordnet, dass bis zum Entscheid über das Gesuch um aufschiebende Wirkung alle Vollziehungsvorkehrungen zu unterbleiben hätten. A._ kritisierte am 23. Februar 2021, dass die Ausschaffungsbemühungen dennoch fortgesetzt würden, worauf das Obergericht am 24. Februar 2021 erklärte, dass es "fraglich" sei, ob mit der Verfügung vom 8. Februar 2021 "Vollzugsversuche überhaupt verboten worden" seien; "das Gesuch um Wiederherstellung der aufschiebenden Wirkung" werde nun abgewiesen, womit "Vollzugsversuche während der Haft [...] stattfinden" könnten. A._ ersuchte am 25. Februar 2021 um Erläuterung und Entscheid über seinen Antrag auf (super-) provisorische Haftentlassung.
C.
A._ beantragt vor Bundesgericht, den Entscheid des Obergerichts des Kantons Uri aufzuheben; er sei unverzüglich auf freien Fuss zu setzen. Es sei festzustellen, dass die Vorinstanz durch die Nichtbehandlung des Erläuterungsgesuchs vom 25. Februar 2021 gegen das Verbot der formellen Rechtsverweigerung verstossen habe; die Vorinstanz sei anzuweisen, das Gesuch um Erläuterung unverzüglich anhand zu nehmen und innert nützlicher Frist zu beurteilen. Für den Fall seines Unterliegens ersucht A._ um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Mit Verfügung vom 31. März 2021 hat der Abteilungspräsident ein Gesuch um sofortige Haftentlassung abgewiesen.
Das Amt für Arbeit und Migration des Kantons Uri beantragt, die Beschwerde abzuweisen. A._ habe sich die Situation aufgrund seiner Weigerung, freiwillig in die Heimat zurückzukehren, selber zuzuschreiben. Das Landgerichtspräsidium und das Obergericht des Kantons Uri verzichten darauf, sich zur Beschwerde zu äussern.
Das Staatssekretariat für Migration hat am 9. April 2021 (Eingang am 13. April 2021) den bei ihm eingeholten Amtsbericht über die Ausschaffungsmöglichkeiten in den Iran eingereicht. A._ hat hierzu Stellung nehmen können; er hält in seiner Eingabe vom 15. April 2021 an seinen Ausführungen und Anträgen fest.

Erwägungen:
1.
Gegen den kantonal letztinstanzlichen Entscheid über eine Zwangsmassnahme im Ausländerrecht kann die betroffene Person mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten an das Bundesgericht gelangen (Art. 82 lit. a i.V.m. <ref-law>; vgl. die Urteile 2C_386/2020 vom 9. Juni 2020 E. 1.1; 2C_65/2020 vom 18. Februar 2020 E. 1 und 2C_312/2018 vom 11. Mai 2018 E. 1). Wegen des mit der Anordnung ausländerrechtlicher Administrativhaft verbundenen schweren Eingriffs in die persönliche Freiheit kommt dem entsprechenden Freiheitsentzug eigenständige Bedeutung zu; die Haft erscheint nicht als bloss untergeordnete Vollzugsmassnahme zur Wegweisung, weshalb der Ausschlussgrund von <ref-law> der Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten nicht entgegensteht (<ref-ruling> E. 1.1.3 S. 139 f.; <ref-ruling> E. 5.5 S. 101 f.; Urteil 2C_466/2018 vom 21. Juni 2018 E. 1.1). In Fällen, in denen - wie hier - durch die EMRK geschützte Ansprüche zur Diskussion stehen (Art. 5 EMRK bzw. <ref-law>; vgl. das EGMR-Urteil Jusic gegen die Schweiz vom 2. Dezember 2010 [Nr.4691/06], §§ 67 ff.), tritt das Bundesgericht regelmässig auf Feststellungsanträge ein, wenn die betroffene Person rechtsgenügend begründet (vgl. <ref-law>) und in vertretbarer Weise ("griefs défendables") die Verletzung einer Garantie der EMRK rügt (Urteil 2C_844/2020 vom 30. Oktober 2020 E. 1.2.1 mit Hinweisen). Da auch alle weiteren Prozessvoraussetzungen gegeben sind, ist auf die Beschwerde - unter Vorbehalt der E. 2.5.2 - einzutreten (vgl. Art. 89 Abs. 1; Art. 90; Art. 100 Abs. 1 und <ref-law>).
2.
Der Beschwerdeführer macht geltend, der Vollzug seiner Wegweisung sei nicht absehbar (nachstehende E. 2.1 ff.) und die Haftbedingungen entsprächen nicht den gesetzlichen Vorgaben (nachstehende E. 2.4 ff.). Da er das Vorliegen der weiteren Haftvoraussetzungen nicht bestreitet (Haftgrund, Verhältnismässigkeit, Zweckbezogenheit und Einhaltung des Beschleunigungsgebots), sind ausländerrechtlich im Folgenden einzig diese beiden Fragen zu prüfen.
2.1. Absehbarkeit des Wegweisungsvollzugs
2.1.1. Die Vorinstanz ist gestützt auf einen Amtsbericht des SEM vom 26. Februar 2021 davon ausgegangen, dass in den Iran auch unfreiwillige Ausreisen innert absehbarer Frist möglich seien. Trotz der pandemiebedingten Schwierigkeiten hätten im Jahr 2020 13 Personen in den Iran ausreisen können. Im Januar 2021 hätten 4 Personen die Schweiz freiwillig verlassen. Die letzte unfreiwillige Ausreise sei im Dezember 2020 erfolgt. Sowohl freiwillige als auch unfreiwillige Ausreisen in den Iran seien damit innert absehbarer Frist möglich, sofern die erforderlichen Reisepapiere vorlägen, was hier der Fall sei. Das Bundesgericht sei in einem Urteil vom 26. August 2008 (2C_542/2008) davon ausgegangen, dass zwar nicht allgemein gesagt werden könne, dass sich zwangsweise Rückführungen in den Iran ohne Schwierigkeiten durchführen liessen, je nach den Umständen im Einzelfall könne aber dennoch eine Rückführung hinreichend konkret absehbar sein.
2.1.2. Der Beschwerdeführer hätte - so die Vorinstanz weiter - den ersten Flug vom 8. Dezember 2020 freiwillig antreten können; für den zweiten Flug vom 25. Februar 2021 sei, weil er einer selbständigen Rückreise nicht zugestimmt habe, eine unbegleitete Rückführung mit polizeilicher Zuführung (Level 2) vorgesehen gewesen (Art. 28 Abs. 1 lit. b der Verordnung vom 12. November 2008 über die Anwendung polizeilichen Zwangs und polizeilicher Massnahmen im Zuständigkeitsbereich des Bundes [ZAV; SR 364.3]). Die Linienflüge in den Iran seien wieder aufgenommen worden und die Einreise sei heute mit gewissen Auflagen möglich (negativer PCR-Test, Gesundheitscheck bei Ankunft, Ausfüllen eines Formulars).
2.1.3. Der Beschwerdeführer wendet ein, dass der Iran keine zwangsweisen Rückführungen gegen den Willen der betroffenen Person zulasse. Er habe gegenüber den Schweizer Behörden stets eindeutig zum Ausdruck gebracht, dass er nicht freiwillig in den Iran zurückreisen und bei einer zwangsweisen Rückführung nicht mitwirken werde. Zuletzt habe er am 23. Februar 2021 das Ausfüllen der für die Reise in den Iran notwendigen Formulare sowie den von Reisenden in den Iran zwingend verlangten COVID-19-PCR-Test verweigert. Gestützt hierauf, sei die Rückführung "auf unbestimmte Zeit blockiert". Da er "konsequent" seine Weigerung geäussert habe, die Schweiz freiwillig zu verlassen, sei weder absehbar, dass er dem für die Einreise in den Iran zwingend vorausgesetzten COVID-19-Test zustimmen, noch dass er bei einer unbegleiteten "zwangsweisen" Rückführung mitwirken werde. Angesichts der momentanen Lage der Pandemie sei nicht absehbar, wann die Voraussetzung des negativen COVID-19-Tests als Einreisevoraussetzung dahinfallen werde.
2.2.
2.2.1. Hinsichtlich der Durchführbarkeit des Wegweisungsvollzugs ist massgebend, ob dieser innert absehbarer Zeit möglich erscheint (vgl. Urteil 2C_312/2020 vom 25. Mai 2020 E. 2.1). Ist der zwangsweise Vollzug der Wegweisung in ein Land aktuell ausgeschlossen, lässt er sich nur als innert absehbarer Frist möglich und damit als durchführbar bezeichnen, wenn dem Haftrichter hierfür hinreichend konkrete Hinweise, insbesondere seitens des SEM, vorliegen. Andernfalls fehlt es an einer ernsthaften Aussicht auf den Vollzug der Wegweisung (Urteile 2C_386/2020 vom 9. Juni 2020 E. 4.2.2; 2C_312/2020 vom 25. Mai 2020 E. 2.3.1; 2C_386/2010 vom 1. Juni 2010 E. 6). Wie das Bundesgericht für eine hinsichtlich der ungewissen Dauer des Vollzugshindernisses vergleichbare Konstellation entschieden hat, reicht die vage Möglichkeit, dass das Vollzugshindernis potentiell in absehbarer Zeit entfallen könnte, nicht aus, um eine Administrativhaft aufrechtzuerhalten (vgl. <ref-ruling> E. 3b/bb S. 223 f. betreffend Luftangriffe der NATO in Ex-Jugoslawien; Urteil 2C_323/2020 vom 18. Juni 2020 E. 5.4.2).
2.2.2. Die ausländerrechtlich begründete Festhaltung muss jeweils verhältnismässig sein. Es ist aufgrund der Umstände im Einzelfall, wozu auch das bisherige Verhalten des Betroffenen gehört, zu prüfen, ob sie insgesamt (noch) geeignet bzw. erforderlich erscheint und nicht gegen das Übermassverbot verstösst (Urteil 2C_408/2020 vom 21. Juli 2020 E. 2.2.2 mit zahlreichen Hinweisen). Die Festhaltung hat, weil unverhältnismässig, dann als unzulässig zu gelten, wenn triftige Gründe für Verzögerungen beim Vollzug der Wegweisung sprechen oder praktisch feststeht, dass sich dieser im Einzelfall kaum innert nützlicher Frist wird realisieren lassen (<ref-ruling> E. 4.1.3 S. 61).
2.2.3. Die Mitwirkungspflicht bei der Papierbeschaffung lässt sich gestützt auf ihren Sinn und Zweck ohne Verletzung von Bundesrecht so verstehen, dass diese alle Vorkehrungen umfasst, die der Heimatstaat für die Einreise voraussetzt, somit auch einen allfälligen COVID-19-PCR-Test. Dieser kann jedoch - mangels einer hinreichenden gesetzlichen Grundlage - nicht zwangsweise und gegen den Willen der betroffenen Person durchgesetzt werden; diese darf indessen - bei der Weigerung, den erforderlichen COVID-19-PCR-Test vornehmen zu lassen -, als verwaltungsrechtlicher Nachteil in der Administrativhaft belassen werden, solange das Verhältnismässigkeitsprinzip dem nicht entgegensteht (Urteil 2C_35/2021 vom 10. Februar 2021 E. 3.5.1).
2.3.
2.3.1. Wenn die Vorinstanz davon ausgegangen ist, der Beschwerdeführer könne im Hinblick auf den Amtsbericht des SEM noch mit einer hinreichenden Wahrscheinlichkeit in den Iran verbracht werden, ist dies vertretbar: Das Bundesgericht stellt grundsätzlich auf den Sachverhalt ab, wie ihn die Vorinstanz festgestellt hat (<ref-law>; vgl. das Urteil 2C_408/2020 vom 21. Juli 2020 E. 3.3, zur Publikation vorgesehen). Zu diesem Zeitpunkt war im vorliegenden Fall trotz eines ersten gescheiterten Ausschaffungsversuchs nicht auszuschliessen, dass der Vollzug der Wegweisung dennoch in hinreichend absehbarer Weise erfolgen könnte. Es war auch nicht zum Vornherein auszuschliessen, dass der Beschwerdeführer doch noch kooperieren könnte.
2.3.2. Der Beschwerdeführer stellt nicht in Abrede, dass er freiwillig ohne Weiteres in den Iran hätte zurückkehren können und heute noch könnte; er beruft sich vielmehr gerade darauf, dass er alles getan habe bzw. tun werde, um eine Rückkehr in seine Heimat zu verhindern. Es besteht kein technisches Hindernis, welches derzeit seiner freiwilligen Ausreise entgegenstünde: Es erfolgen Linienflüge in den Iran (Bericht des SEM vom 26. Februar 2021 S. 2 2. Abschnitt bzw. vom 9. April 2021 S. 1) und eine dortige Einreise ist mit einem negativen COVID-19-PCR-Test möglich; diesen vereitelt der Beschwerdeführer jedoch bewusst (Bericht des SEM vom 26. Februar 2021 S. 2 3. Abschnitt bzw. vom 9. April 2021 S. 2 6. Abschnitt).
2.3.3. Anders als im Fall 2C_408/2020 (Urteil vom 21. Juli 2020, zur Publikation bestimmt) scheitert seine Ausschaffung bzw. die Möglichkeit einer freiwilligen Ausreise heute (allein) an seinem Verhalten und nicht an einer zeitlich (noch) nicht absehbaren, generellen technischen Unmöglichkeit der Rückkehr in die Heimat, wie dies in früheren Phasen der Corona-Pandemie verbreitet der Fall war (Einstellung des Luftverkehrs, Einreiseverbote usw.; Bericht des SEM vom 26. Februar 2021 S. 2 2. Abschnitt bzw. vom 9. April 2021 S. 1 letzter Absatz). Zum Zeitpunkt der Anordnung der Haft, war diese gestützt auf das Verhalten des Beschwerdeführers geeignet und erforderlich, seine Ausreise sicherzustellen; sie verstiess auch (noch) nicht gegen das Übermassverbot.
2.3.4. Nachdem sich seit dem 25. Februar 2021 klar ergibt, dass der Vollzug der Wegweisung - im Hinblick auf die Verweigerung der Ausreise bzw. des COVID-19-Tests - inzwischen einzig und allein am Verhalten des Beschwerdeführers scheitert, was geeignet ist, die Absehbarkeit der Wegweisung bzw. die Verhältnismässigkeit einer allfälligen Verlängerung der Ausschaffungshaft infrage zu stellen, wird die kantonale Behörde prüfen können, ob der Beschwerdeführer in eine Durchsetzungshaft versetzt werden soll (vgl. <ref-ruling> E. 2.1 S. 411; Urteil 2C_35/2021 vom 10. Februar 2021 E. 2.2.1).
2.4. Haftbedingungen
2.4.1. Die Vorinstanz ist davon ausgegangen, dass die Festhaltung von Administrativhäftlingen in speziell hierfür konzipierten Einrichtungen zu erfolgen hat, deren Haftbedingungen und baulichen Elemente generell unterstreichen würden, dass die Festhaltung administrativer Natur sei und in keinem Zusammenhang mit einem Strafvollzug oder einer Untersuchungshaft stehe. Es müssten jeweils berechtigte, wesentliche und überwiegende Gründe vorliegen, solle die Haft ausnahmsweise nicht in einer speziellen Hafteinrichtung erfolgen. Das dem Gericht notorisch bekannte Untersuchungs- und Strafgefängnis Stans sei zweifellos keine spezielle Einrichtung in diesem Sinn, woran nichts ändere, dass das Gefängnis separate Zellen für Administrativhäftlinge unterhalte.
2.4.2. Das Amt für Arbeit und Migration und das Landgerichtspräsidium I Uri hätten - so das Obergericht weiter - nicht dargelegt, welche besonderen Gründe es rechtfertigen würden, die Haft ausnahmsweise nicht in einer speziellen Hafteinrichtung zu vollziehen; solche seien auch nicht ersichtlich. Das Obergericht erteilte die Zustimmung zur Haft deshalb nur unter der Auflage, dass die Haftbedingungen sofort, spätestens aber innert fünf Tagen ab Zustellung seines Urteils, im Sinne der Erwägungen angepasst würden. Sollte dies nicht möglich sein, sei der Beschwerdeführer aus der Haft zu entlassen. Dieser wurde im Anschluss hieran, in das Flughafengefängnis Zürich verlegt.
2.4.3. Der Beschwerdeführer macht geltend, dass die dortigen Haftbedingungen den gesetzlichen Vorgaben nicht genügten. Das Flughafengefängnis diene sowohl als Untersuchungs- als auch als Administrativgefängnis. Es handle sich dabei um ein Gebäude, welches namentlich gesamthaft in derselben Weise umzäunt sei; die Fenster seien in derselben Weise vergittert; auch im Übrigen seien keine Unterschiede baulicher Art zu erkennen. Der Vollzug der Haft verletze deshalb <ref-law>. Der Freiheitsentzug sei gesetzeswidrig und sei damit auch mit Art. 5 EMRK unvereinbar, der eine Einschränkung des Rechts auf Freiheit nur in den gesetzlich vorgesehenen Fällen erlaube.
2.5.
2.5.1. Das Bundesgericht stellt bei seiner Beurteilung - wie bereits dargelegt - grundsätzlich auf den Zeitpunkt des angefochtenen Entscheids ab (vgl. zur Feststellung des Sachverhalts bezüglich der Haftbedingungen: <ref-ruling> E. 5d S. 310; Urteil 2C_408/2020 vom 21. Juli 2020 E. 3.3, zur Publikation vorgesehen). Es prüft die Haftbedingungen nur, falls sie vor der letzten kantonalen Instanz - zumindest implizit - als ungenügend und bundesrechtswidrig gerügt worden sind (Urteil 2C_169/2008 vom 18. März 2008 E. 4.8.1; TARKAN GÖKSU, in: Caroni/Gächter/Thurnherr [Hrsg.], SHK Bundesgesetz über die Ausländerinnen und Ausländer [AuG], Bern 2010, N. 14 zu Art. 81 AuG; THOMAS HUGI YAR, in: Uebersax/Rudin/Hugi Yar/Geiser [Hrsg.], Ausländerrecht, 2. Aufl. 2009, § 10 Zwangsmassnahmen im Ausländerrecht, Rz. 10.145). Seine Aufgabe ist die Rechtsauslegung und -anwendung, nicht die erstinstanzliche Feststellung des Sachverhalts (vgl. <ref-ruling> E. 2.4 S. 249; <ref-ruling> E. 3.4.2 S. 295 f.; Urteil 2C_348/2020 vom 7. Oktober 2020 E. 4.2). Neue Vorbringen sind deshalb mit einem Haftentlassungsgesuch oder bei einer allfälligen Haftverlängerung geltend zu machen (<ref-ruling> E. 3a S. 221 mit Hinweisen).
2.5.2. Verfahrensgegenstand vor Bundesgericht könnten im vorliegenden Fall nur die Haftbedingungen im Untersuchungs- und Strafgefängnis Stans bilden. Nachdem die Vorinstanz die Beschwerde in diesem Punkt gutgeheissen hat, ist der Beschwerdeführer - mangels Beschwer - nicht legitimiert, diese weiterhin zu beanstanden. Soweit er die Haftbedingungen im Flughafengefängnis Zürich kritisiert, hätte er dies - vor der Beschwerde an das Bundesgericht - bei der kantonalen Behörde im Rahmen eines Haftentlassungsgesuchs tun müssen. Es bestehen in diesem Zusammenhang keine Sachverhaltsfeststellungen und es ist nicht am Bundesgericht, die tatsächlichen Grundlagen diesbezüglich erst noch zu erstellen. Bei den Vorbringen des Beschwerdeführers bezüglich seiner Festhaltungsbedingungen im Kanton Zürich handelt es sich um unzulässige echte Noven (<ref-law>; <ref-ruling> E. 1.2 S. 23 f.; <ref-ruling> E. 3.2.2.2 S. 548; <ref-ruling> E. 3.1.2 S. 123). Es ist darauf nicht weiter einzugehen.
2.5.3. Im Übrigen hat das Obergericht bezüglich der Festhaltungsbedingungen in Stans die bundesgerichtliche Rechtsprechung zutreffend wiedergegeben (<ref-ruling> ff.); es ist zu Recht gestützt auf den von ihm festgestellten Sachverhalt davon ausgegangen, dass das Untersuchungs- und Strafgefängnis Stans den Anforderungen von <ref-law> nicht genügt (vgl. auch das Urteil 2C_961/2020 vom 24. März 2021 E. 2.4 [Untersuchungsgefängnis Solothurn]). Soweit das Amt für Arbeit und Migration geltend macht, dass die Rechtsprechung "ziemlich befremdend" und "praxisfern" erscheine und aus "migrationsrechtlicher Sicht" das "Augenmass" für kleinere Vollzugskantone verloren gegangen sei, ist dem entgegenzuhalten, dass bereits lange vor dem jüngsten bundesgerichtlichen Entscheid (<ref-ruling> ff.) festgestellt worden ist, dass eine zellenweise Trennung von anderen Häftlingskategorien den gesetzlichen Anforderungen nicht genügt; diese Praxis besteht inzwischen bereits seit über 25 Jahren (<ref-ruling> E. 3c S. 304). Nach der Rechtsprechung kann die Festhaltung für kleinere Kantone in einer geeigneten Einrichtung eines anderen Kantons vollzogen werden; wenn der Kanton Uri die gesetzlichen Festhaltungsbedingungen (<ref-law>) selber nicht einhalten kann oder will, steht ihm diese Möglichkeit offen (<ref-ruling> E. 5.2.1 S. 211; Urteil des EuGH vom 17. Juli 2014 C-473/13 und C-514/13 Bero/ Bouzalmate, Randnr. 31); es ist damit den Anliegen der kleineren Kantonen durchaus Rechnung getragen worden.
3. Formelle Rechtsverweigerung
Der Beschwerdeführer macht schliesslich noch geltend, sein Erläuterungsgesuch bezüglich der Verfügung vom 24. Februar 2021 über die aufschiebende Wirkung bzw. sein Gesuch um "superprovisorische" Haftentlassung seien nicht behandelt worden, womit die Vorinstanz eine formelle Rechtsverweigerung begangen habe. Der Einwand ist unbegründet: Die Vorinstanz hat festgehalten, das mit ihrem (End-) Entscheid in der Sache "die Gesuche um vorsorgliche Massnahmen respektive Wiederherstellung der aufschiebenden Wirkung hinfällig" würden, "soweit darüber nicht schon entschieden" sei. Das kantonale Verfahren wurde mit dem Sachentscheid vom 17. März 2021 abgeschlossen, womit (noch) nicht beurteilte Gesuche in diesem Verfahren als gegenstandslos dahinfielen. Soweit der Beschwerdeführer einwendet, dass es haftungsmässig entscheidend sei, wie die beiden Verfügungen vom 4. Februar 2021 bzw. 24. Februar 2021 zueinander stünden, weshalb sein Erläuterungsgesuch behandelt werden müsse, kann er die entsprechende Problematik gegebenenfalls direkt in einem allfälligen Aufsichts-, Haftungs- oder Strafverfahren geltend machen, was zur Rechtswahrung genügt (vgl. zum Grundsatz der Einmaligkeit des Rechtsschutzes bei den Zwangsmassnahmen: <ref-ruling> E. 3 S. 142 ff.; HUGI YAR, a.a.O., N. 10.162).
4.
4.1. Die Beschwerde erweist sich als unbegründet; es ist ihr keine Folge zu geben. Es wird an den kantonalen Behörden sein, gegebenenfalls die Zulässigkeit einer allfälligen Durchsetzungshaft zu prüfen.
4.2. Der Beschwerdeführer ersucht für den Fall des Unterliegens um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Diese können ihm gewährt werden, da er bedürftig ist und seine Eingabe nicht als zum Vorneherein aussichtslos zu gelten hatte (<ref-law>). Die Entschädigung wird seinem Anwalt von den geltend gemachten Fr. 2'470.75 im Umfang von Fr. 2'000.-- ausgerichtet (vgl. Art. 10 des Reglements vom 31. März 2006 über die Parteientschädigung und die Entschädigung für die amtliche Vertretung im Verfahren vor dem Bundesgericht [SR 173.110.210.3]: Kürzung bis zu einem Drittel bei einer unentgeltlichen Verbeiständung).

Demnach erkennt das Bundesgericht:
1.
Die Beschwerde wird abgewiesen.
2.
Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird gutgeheissen:
2.1. Es werden keine Kosten erhoben.
2.2. Dem Beschwerdeführer wird Rechtsanwalt Wäckerle, Zürich, beigegeben; diesem wird aus der Gerichtskasse eine Entschädigung von Fr. 2'000.-- ausgerichtet.
3.
Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Obergericht des Kantons Uri, Verwaltungsrechtliche Abteilung, und dem Staatssekretariat für Migration schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 22. April 2021
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Seiler
Der Gerichtsschreiber: Hugi Yar