प्रमुख भूमिका में नाइटली की पहली फ़िल्म 2001 में तब आयी जब टेलीविज़न के लिए वॉल्ट डिज्नी प्रोडक्शंस की बनी फ़िल्म " प्रिंसेस ऑफ़ थीव्स " में उन्होंने रॉबिन हूड की बेटी की भूमिका अदा की ।
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