Atwell begynte som profesjonell skuespiller i 2005, men det gikk ikke lang tid før hun begynte å lande større roller enn gjesteroller i TV-serier og TV-filmer. Hun fikk sin første store rolle i Woody Allens med Colin Farrell og Ewan McGregor i 2007, og året etter fulgte hun opp med , hvor Keira Knightley og Ralph Fiennes hadde hovedrollene.