Som erkebiskop inntok han en ledende rolle i støtten til og , og talte meget om måtehold, utdannelse og amerikanske institusjoner. Han oppmuntret til høyere utdannelse og vvidereutdannelse av presteskapet, og styrket lærerstab og fasiliteter ved i Dubuque. Keane etablerte 12 akademier for jenter og to for gutter i erkebispedømmet.