Av de tre baltiske statene var det Litauen som hadde den største katolske befolkning og befolkningsandel. Erkebiskop bestemte seg for å residere i litauiske Kaunas til å begunne med. Mens hans relasjoner til regjeringen var alltid problematiske, og innet ett år dro han derfra. I den pågående konflikt mellom Litauen og Polen fant Den hellige stol det langt mer viktig å utvikle gode relasjoner med Polen, noe som fremproviserte fiendtlig innstilling til Roma i Litauen, og dette gjorde Zecchinis posisjon uholdbar. Etter år uten meningsfull fremgang i byggingen av relasjoner med de suksessive litauiske regjeringer, ble han skiftet ut som delegat til Litauen den 10. mars 1927 med Lorenzo Schioppa. Zecchini slo seg da ned i Riga.