På hennes tjuende studioalbum, fra 1975, flørter hun med popmusikken. Her er coversanger av Bob Dylan, Stevie Wonder, The Allman Brothers, Jackson Browne og John Prine. Men også fire egne sanger, blant annet tittelsporet "Diamonds & Rust" hvor Baez forteller om en telefon fra en gammel elsker, som får henne til å tenke på et møte tilbake i tiden, til et "skummelt" hotell i Greenwich Village i omtrent 1964 eller 1965. Hun husker at hun ga ham et par mansjettknapper, og at minnene bringer "diamanter og rust". Baez har uttalt at tekstene refererer til forholdet hennes til Bob Dylan. Det ble Baez mest solgte album i karriere og inkluderte hennes andre topp ti singel i form av tittelsporet.