Bello ble boende i London fra 1810 til 1829. Hans diplomatiske verv som sitt lands sendemann ble avsluttet i 1813. På den tid var hjemlandets navn Gran Colombia, og det omfattet det område som senere ble delt i to - senere tre - deler. Etterpå var han der uten oppdrag fra den nye staten. I 1824 giftet han seg med Isabel Antonia Dunn; dette var hans andre ekteskap. Han ble godt kjent med Francisco de Miranda og tilbragte meget tid på British Museum. Han utførte også i denne tiden flere diplomatiske oppgaver for Gran Colombia og Chile.