Etter å ha arbeidet med statistisk termodynamikk og teorien for fargesynet, begynte Schrödinger å arbeide med atomteori. Idet han bygget videre på Louis de Broglies forestilling om materiebølger og bølge-partikkel dualisme, utviklet han i 1926 bølgemekanikken med midtpunkt i Schrödinger-ligningen, som står som en av formene for den ikke-relativistiske kvantemekanikken. («Abhandlung zur Wellenmechanik» 1927). Kort tid senere lyktes Schrödinger, ved hjelp av matrisemekanikken utviklet av Werner Heisenberg, å påvise den matematiske ekvivalensen av egne hypoteser. Schrödinger avviste København-tolkninga, idet han holdt fast ved en realistisk oppfatning av kvantemekanikken. I et berømt tankeeksperiment, kjent som Schrödingers katt, illustrerte han paradokset at kvantemekanikken tillater at partikler eksisterer i superposisjoner, mens større ting som kjent ikke kan det.