De største byene er Ermoupoli, Ano Syros og Vari. Ermoupoli er øyas hovedstad og er det også for hele Kykladene. Den har alltid vært en betydelig havneby, og på 1800-tallet var den mer betydningsfull en Pireus, Athens havneby. Andre landsbyer er Galissas, Foinikas, Pagos, Manna, Kini og Poseidonia.