I 1958 flyttet Polányi til Merton College, Oxford, der han ble . Han reiste de følgende årene en god del og publiserte artikler om vitenskap, politikk og estetikk. I 1962 holdt han en forelesningsrekke ved Yale University og ga dette ut som der han formulerte sin teori om kunnskap. Som filosof var han nokså isolert og ble gjenstand for kritikk og mistenksomhet; en del av filosofien han kritiserte, blant annet logisk positivisme, sto sterkt ved Oxford. Han mente at det var et for snevert syn på objektivitet i vitenskap. Han var skuffet og frustrert over at så få brydde seg om hans ideer. Noen av hans tekster har preg profetiske prekener og han var lite presis i definisjoner og begrepsbruk.