Som ung kjempet han for avskaffelse av livegenskapet. Senere kjempet han mot Napoleons dominans over Tyskland. og han måtte flykte til Sverige for en periode på grunn av sine anti-franske meninger. Arndt er en av grunnleggerne av den tyske nasjonalismen og var også en sentral skikkelse i 1800-tallets bevegelse for samling av Tyskland til ett rike.