Alzado fant suksess også med Browns og ble inkludert i All-AFCs andrelag i 1979 som defensive end. Han hadde 80 taklinger det året, samt syv sacks. Året etter vant Browns AFC Central-divisjonen, men tapte mot Raiders i divisjonsrunden. Alzado ledet laget i sacks med ni, og ble utpekt til All-Pro og All-AFC. I 1989 hadde han 83 taklinger og ledet igjen Browns i sacks med 8,5, men Browns gikk fra et sesongresultat på 11–5 i 1980 til 5–11 i 1981, og Alzado ble byttet til Oakland Raiders i 1982.