I 1929 tok Hambro examen artium ved universitetet i Oslo, og studerte deretter juss og ble cand. jur i 1934. Deretter studerte han statsvitenskap i Genève, der han tok en doktorgrad i i statsvitenskap i 1936. Under sitt opphold her var han også medarbeider ved Folkeforbundets sekretariat. Etter dette studerte han i USA og Europa med stipend fra Rockefeller Foundation. Han dro hjem til Bergen i 1938 og fram til 1940 ledet han internasjonal avdeling ved Chr. Michelsens Institutt i Bergen. I en kort periode under den tyske invasjonen var han norsk liaison-offiser hos de britiske styrker på Vestlandet, men etter kapitulasjonen flyktet han til London, og videre til USA der han var aktiv i informasjonsarbeidet. I 1942–43 var han generalsekretær i Nordmanns-Forbundet og redaktør for dets tidsskrift, og deretter var han ansatt i det norske Utenriksdepartementet i London frem til krigens slutt.