Harrison spilte Julius Cæsar i den historiske dramafilmen (1963) og ble nominert til Oscar for beste mannlige hovedrolle for rolletolkningen sin. Han gjentok rollen som Henry Higgins i filmversjonen av (1964) og vant både Oscar og Golden Globe for beste mannlige skuespiller. Harrison spilte tittelrollen i filmen (1967). Han spilte en aldrende homofil mann i filmen (1969), der Richard Burton spilte hans elsker. Harrison var med i Bollywood-filmen (1978), sammen med den indiske skuespilleren Dharmendra. Harrison har fått to stjerner på Hollywood Walk of Fame.