De siste årene av sitt liv ble den alvorstyngede presten sinnslidende. Kirkehistoriker Einar Molland skriver: «Hans syndsbevissthet antok sykelige former. Han måtte opp om nettene og rope om forbarmelse, ‘thi han hevdet at have gjort alleslags Forbrydelser’.» Müllers biograf Knut Rygnestad ser sinnslidelsene som vesentlig forårsaket av en hjernesvulst. Müller ble innlagt på Gaustad asyl, der han døde i 1882, etter å ha fått operert ut svulsten. En slektshistoriker anfører at Müller pådrog seg blodforgiftning, etter å ha kloret seg til blods i hodebunnen. Rygnestad beskriver komplikasjoner som følge av operasjonen.