Under styret til den greske militærjuntaen mellom 1967 og 1974 var hun politisk aktiv i opposisjon til juntaen. Da gruppen av oberster utførte statskupp i Hellas den 21. april 1967 var Mercouri i USA og spilte inn filmen . Hun reiste til Hellas umiddelbart og tok opp kampen mot den greske militærjuntaen. Hun startet en internasjonal kampanje og reiste over hele verden for å spre informasjon og oppfordre til total isolasjon av militærjuntaen. Som et resultat av denne kampanjen ble det greske statsborgerskapet hennes tatt fra henne av det diktatoriske regimet, samtidig som det konfiskerte alle hennes eiendommer i Hellas. Da statsborgerskapet ble tatt fra henne, uttalte hun: «Jeg ble født som greker og jeg vil dø som en greker. Militærjuntaen ble født som fascister, og de vil dø som fascister".