I Jyväskylä møtte hun arkitekten Alvar Aalto, som hun giftet seg med i 1924, og disse begynte å arbeide sammen. I begynnelsen av sitt ekteskap deltok ofte Aino og Alvar Aalto i samme arkitektkonkurranser, men med separate bidrag. Etter hvert begynte de å samarbeide på større prosjekt, hvor Alvar gjerne hadde ansvar for eksteriøret og Aino for interiør og innredning. På 1920-tallet var ekteparet blant de første finske arkitektene som tegnet i funksjonalistisk stil.