Brehms liv ble fylt av forfatterskap, av forelesninger og vitenskapelige ekspedisjoner. Til tross for det takket han ja da han ble tilbudt å bli sjef for Hamburgs zoo i 1862, og han ble der til 1867. Deretter flyttet han til Berlin og åpnet et akvarium. Ved akvariet ble han til 1874. Vinteren 1883-84 hadde Brehm satt seg fore å reise til USA, men kort før avreisen ble fire av hans barn syke med difteri. Han hadde imidlertid ikke råd til å bryte kontrakten, og derfor la han avgårde selv om han var enkemann siden 1878.