Forskeren Janet Backhouse har beskrevet Harley-psalteret som «et av de viktigste av engelske illuminerte manuskripter fra før erobringen». Det er de tidligste av tre bevarte middelalderkopier av det karolingske fra ca 820, den gang ved Canterbury, og inneholder mer enn et hundre illustrasjoner i farger i Utrecht-stilen. Det avsluttes brått i salme 143:12, antagelig på grunn av mangel på flere sider enn at produksjonen av verket ble avbrutt. Psalteret er særlig interessant for å ha blitt skrevet i tre faser. Den første fasen synes å ha begynt med hensikten å produsere en rimelig nøyaktig kopi av illustrasjonene og opplegget til , skjønt den galliske formen for salmer i dette verket ble byttet til en romersk form. Denne fasen består av første (ff.1-27) og tredje (ff.50-7) faser av manuskriptet og ble skrevet av en enkelt skriver.