I 1930 trådte Henri inn i kapusinerordenen, fordelte farsarven blant de fattige og ble presteviet i 1938. Han måtte tre ut av ordenslivet på grunn av alvorlige lungebetennelser som gjorde det umulig for ham å føre det strikte og harde monastiske livet som ordensreglene foreskrev. Han stiftet Emmausbevegelsen (Emmaüs), som har som formål å hjelpe fattige, hjemløse og flyktninger.