Bujold deltok i en rekke filmer for kanadisk og amerikansk fjernsyn og fikk en Emmy-pris i 1967 for hennes fremførelse som Jeanne d’Arc. Det samme året giftet hun seg med den kanadiske filregissøren Paul Almond som også regisserte henne i (1968), og (1970) hvor hun spilte mot Donald Sutherland. De fikk en sønn, Matthew, i 1968 og ble skilt i 1972. Også i 1968 vant hun prisen «Prix Suzanne Bianchetti» som den mest lovende unge skuespiller i fransk film.