Av særlig tilbøyelighet for det siste fag deltog han i observatoriske arbeider, dels som iakttager, dels som regner under ledelse av Encke. Fruktene av denne beskjeftigelse ble oppdagelsen av et par kometer i 1844 og 1845 samt en mengde baneberegninger av kometer og især av asteroidene, for hvilke astronomene i denne periode hadde fått fornyet interesse. I 1845 var han Johann Franz Enckes assistent ved Berlins observatorium. Her oppdaget han sammen med Johann Gottfried Galle planeten Neptun den 23. september 1846 ved å gjennomsøke himmelen systematisk i overensstemmelse med de posisjoner som franskmannen Urbain Leverrier hadde oppgitt på bakgrunn av forstyrrelser i Uranus' bane. D'Arrest oppdaget flere kometer, blant dem en med kort omløpstid, og asteroiden 76 Freia.