Den katalanske modernismen (kjent som jugendstil eller art nouveau i resten av Europa) utvikla seg fra 1880-tallet til 1910-tallet, og etterlot seg viktige spor i Barcelona. Modernisten Antoni Gaudí er kanskje den personen som har satt aller mest preg på Barcelona. Rundt om i hele byen kan man finner bygninger som er tegna av denne kontroversielle, men populære, arkitekten. Hans mest kjente byggverk, basilikaen Sagrada Familia, ble påbegynt i 1882 og er ennå ikke ferdig. Den er foreløpig planlagt å stå ferdig i 2026. Sju av Gaudís verker står på UNESCOs verdensarvliste. Disse er Sagrada Familia (fødselsfasaden og krypten), Parc Güell, Palau Güell, Casa Milà (), Casa Vicens, Casa Batlló og krypten i Colonia Güell. To av bygningene til en annen innflytelsesrik modernismearkitekt, Lluís Domènech i Montaner, er også en del av verdensarven: Palau de la Música Catalana og Hospital de Sant Pau. I Passeig de Gràcia ligger bygningsblokka med kallenavnet Illa de la Discòrdia, som inneholder bygninger av de tre store modernistiske arkitektene Gaudí, Domènech og Josep Puig i Cadafalch.