Keramikk og redskaper gjort av stein avdekket i Kharkhadió viser til at det var mennesker på Tilos i tidlig neolittisk tid (steinalderen) for perioden 8000-7000 f.Kr. Utgravninger har også vist murverk som er karakterisert som såkalte pelasgiske murer. Pelasgere er en antikk betegnelse på et enten før-gresk folk eller grekernes forfedre. Dens nære lokalisering til Anatolia gjør det sannsynlig at øya først ble befolket fra Asia. Disse nevnes gjerne som kariere, et ikke-gresk folk. Det er andre levninger som antyder spor fra etterfølgende kulturer fra minoere, mykenere og dorere.