Georgios var bror av Lazaros Kountouriotis, som kjempet under den greske selvstendighetskrigen og han var bestefar til Pavlos Kountouriotis som kjempet under den første balkankrigen, og senere tjenestegjorde som første president av den greske republikken. Da uavhengighetskrigen brøt ut støttet Georgios sammen med resten av Kountouriotis-familien, arbeidet med sjenerøse donasjoner så vel som med deres egne skip. Etter den greske uavhengigheten fra Det osmanske riket i mars 1821, ble Georgios medlem av kabinettet til Ioannis Kapodistrias, den første guvernøren i Hellas. Georgios døde i 1858, da han var 76 år gammel.