Bolotnikov deltok i OL 1956 i Melbourne, men uten suksess. Under OL 1960 i Roma kontrollerte Bolotnikov 10 000-feltet fra starten av, og vant med fem sekunders forsprang til nærmeste konkurrent. Samme år forbedret Bolotnikov verdensrekorden på 10 000 meter med nesten 12 sekunder, til 28.18,8.