Omtrent samtidig begynte han å bli fascinert av Charles Darwins oppdagelser. Ettersom dennes verker ikke var oversatt til dansk, påtok Jacobsen seg å oversette (, 1859) og ( 1871). Det første verket utkom heftevis i Jacobsens oversettelse i 1871-73, det andre i 1874. På oppfordring av Vilhelm Møller, som også tilhørte Brandes-kretsen, introduserte han Darwins lære for et bredere publikum gjennom populærvitenskapelige artikler i , det offisielle organ for fritenkerne rundt Brandes-brødrene.