Det første albumet på A&M var , et album som solgte til platina. Suksessen kan tilskrives dels hitlåten "Mas que Nada", dels at Mendes turnerte sammen med Herb Alpert, som dermed bidro til at Mendes fikk vind i seilene. Den originale lineupen til Brasil '66 var Mendes (piano), vokalistene Lani Hall (som senere giftet seg med Herb Alpert) og Sylvia Dulce Kleiner (1942–2004), Bob Matthews (1935–2022) på bass, perkusjonisten José Soares, João Palma (1943–2016) på trommer, og John Pisano (1931–2024) på gitar. Med denne besetningen spilte gruppen inn to album i perioden 1966–1968, samt den bestselgende LP-en i 1967, før mange av musikerne ble skiftet ut før innspillingen av fjerdealbumet .