Sin berømmelse som kirkemann har d'Ailly fått gjennom sin betydning ved det store skisma, og den framtredende rolle han spilte ved de mange kirkemøtene under sitt aktive virke: konsilet i Aix (1409), konsilet i Pisa (1409), konsilet i Roma (1412–1413), og konsilet i Konstanz (1414–1418). Det var d'Ailly som lot sammenkalle til det sistnevnte konsiliet. Han var en talsmann for konsiliarismen, det vil si at de økumeniske konsiler var overstilt pavens autoritet, hvormed komplikasjonene med at det fantes tre paver kunne løses, ved at kardinalene utpekte Martin V til ny pave og klarte å få de tre øvrige rivalene å abdisere. Det var nære ved at d'Ailly selv ble valgt til pave i Konstanz, men de italienske, tyske og engelske nærværende gikk ikke med på dette. Som lærere hadde han flere disipler, for eksempel Johannes Gerson og Nikolaus av Clemanges.