Smedslund vokste opp i Finland, men kom tidlig til Norge og tok sin akademiske utdannelse her. Han begynte å studere psykologi etter å hørt professor Harald Schjelderups forelesninger og var fra starten av innstilt på å gjøre psykologien til en virkelig vitenskap. I 1951 ble han magister (mag. art.) på et arbeid om psykologisk teori og i 1955 dr. philos. med avhandlingen . Han var medlem av Institutt for sosialvitenskap i Oslo fra 1951 til 1964, som forskningsstipendiat fra 1953 til 1959. Han var universitetsstipendiat ved Universitetet i Oslo fra 1959 til 1964, da han ble professor i psykologi ved Universitetet i Bergen. I 1966 fikk han et professorat ved Universitetet i Oslo, og var bestyrer for Psykologisk institutt i tiden under og etter studentopprøret 1969 og 1970. Siden 1999 har han vært professor emeritus samme sted.