Tidlig i 1960-årene ble Martin medlem av The Rat Pack og medvirket i flere filmer med dem, blant annet (1960) og (1964). Han innspilte også en rekke filmer som den hemmelige agent , og hadde også i perioden 1965–1974 et eget TV-show, på National Broadcasting Company (NBC) og deretter underholdningsprogrammet i perioden 1974–1984.