Den 12. mars 1926 ble Van Roey utnevnt til erkebiskop av Mechelen, også ledes også primas av den belgiske kirke, av pave Pius XI. Han ble bispeviet den følgende 25. april av erkebiskop Clemente Micara. Medkonsekrerende var biskop Gustave-Joseph Waffelaert av Brugge og Gastone Antonio Rasneur av Tournai.