Hans navn knyttes til Académie française, det franske akademi, som ble grunnlagt i 1634 på befaling av den mektige kardinal Richelieu på puristisk grunnlag; hensikten var å bevare det franske språk. I et brev av 22. mars 1634 aksepterte Serisay kardinalens tilbud om beskyttelse, og lovte på vegne av sine litterære kollegaer at akademiet skulle først og fremst «rense språket fra den skitt som det hadde samlet.» Med kardinalens støtte ble Serisay akademiets første president, og satte seg i fore med å utgi en ordbok. Serisay satt i akademiet fra 1634 og til 11. januar 1638. Han hadde sete nummer 3. Mot slutten av 1653 døde de Serisay, og våren etter ble biskop Paul-Philippe de Chaumont valgt til hans etterfølger.