Speidere fra den spanske storklubben FC Barcelona oppdaget etterhvert dos Santos, og hentet ham til klubbens verdenskjente juniorarkademi La Masía. I sesongen 2009/2010 ble han hentet til Barça Atlètic av klubbens trener Luis Enrique. dos Santos gjorde sakene sine bra, og ble etter hvert tatt ut til førstelaget av hovedtrener Josep Guardiola. Han debuterte for førstelaget den 28. oktober 2009, da han entret banen til fordel for Seydou Keita i en kamp mot Cultural Leonesa i Copa del Rey.