Hans viktigste kjøp var William Courtens kolleksjon, den store botaniske kolleksjonen til Leonard Plukenet og den enorme samlingen av variert innhold fra James Petiver. I tillegg hadde han sin egen samling fra Jamaica og noe fra England, men størsteparten tilegnet han seg via kjøp og bytte. Da han døde i 1753 etterlot han seg et enormt Kuriositetskammer som fylte både huset hans og nabohuset. Han utpekte i alt 63 boforvaltere. Blant boforvalterne fantes det representanter for familien, adelsfolk, medlemmer av House of Commons, Fellows av Royal Society, biskoper, forretningsmenn, antikvarer og naturhistorikere. Deres oppgave var å sørge for at samlingen forble hel og selge den til kongen av Storbritannia for 20 000 pund. Hvis de mislykkes i å interessere kongen, skulle de prøve å selge den til Royal Society, University of Oxford, College of Physicians i Edinburgh og forskjellige utenlandske akademier. Hvis alt gikk galt, gav Sloane boforvalterne lov til å dele opp samlingen. Alt gikk heldigvis bra, og til tross for at kongen ikke virket interessert, ble Parlamentet med på å kjøpe samlingen. Sammen med Cotton-biblioteket og Harley-manuskriptene (kjøpt fra 1. og 2. jarl av Oxford) utgjorde den utgangspunktet for British Museum. Senere ble den også i stor grad utgangspunktet da de naturhistoriske samlingene ble gitt egne lokaler på South Kensington i 1881.