Grotefend var i sin levetid best kjent som latin- og italiensk-filolog. Men hans interesse for sitt eget språk fremgår blant annet av hans , publisert i 1815, og hans grunnleggelse av et selskap for granskningen av det tyske språk i 1817. I 1823-1824 utkom hans reviderte utgave av Helfrich Bernhard Wencks , i to bind, fulgt av en mindre grammatikk for skolebruk i 1826; i 1835-1838 et systematisk forsøk på å forklare de fragmentariske rester av den umbriske dialekt, med tittelen (i åtte deler); og i 1839 et lignende verk om oskansk (). Samme år publiserte han et arbeide om Baktrias mynter, kalt .