Etter borgerkrigen gikk Arthur tilbake til advokatkontoret som han nå ledet sammen med Henry C. Gardiner. Kontoret gikk godt og kunne ekspandere. Arthur fikk innpass i byens bedre kretser. I 1868 ustøttet han Ulysses S. Grants presidentvalgkamp; han ble formann for s eksekutivkomite. Derfor ble han i 1871 tilbudt stillingen som tollsjef for New Yorks havn, som var høyt skattet og lønnet. Han ble i denne stillingen til 1878.