I 1864] fikk prinsen, som i mellomtiden var blitt befordret til general av infanteriet, overkommandoen over de prøyssiske tropper i Schleswig-Holstein. Her klarte han blant annet å bemektige seg Danevirke fra danskene. Etter at Wrangel hadde lagt ned sin kommando i mai ble prinsen øverstkommanderende for den allierte arméen og erobret Jylland og 29. juni Alsen.