Volk ble presteviet av biskop Ludwig Maria Hugo den 27. april 1927. Han var så sjelesørger i Mainz, som kapellan i Alzey (1927–1931) og i St. Ignaz (1932–1935). Frs 1935 til 1938 studerte han ved universitetet i Fribourg i Sveits, der han tok doktorgrad i filosofi med et arbeid med tittelen , og doktorgrad i teologi med arbeidet .