Aall er utdannet naturforvalter fra Norges landbrukshøyskole i 1987. Han har arbeidet som miljøvernrådgiver i Ølen kommune (1988-90) og har siden 1990 arbeidet som forsker ved Vestlandsforsking i Sogndal, der han har vært forskningsleder siden 2005. Han tok sin doktorgrad ved Universitetet i Aalborg i 2000 med en avhandling om norske kommuners arbeid for en bærekraftig utvikling. Han har publisert en rekke artikler, bøker og rapporter om temaet bærekraftig utvikling og lokalt miljøvernarbeid. I 2012 ble Carlo Aall tilkjent professortittel ved Universitetet i Aarhus på temaet bærekraftig utvikling.