Bandet begynte å få en viss tyngde etter at det begynte å åpne konsertene for Jefferson Airplane og andre mer vellykkete lokale grupper, og Columbia Records tilbød bandet en platekontrakt. Da kontrakten ankom i posten hadde imidlertid Grace Slick besluttet å slutte i bandet for å erstatte Signe Toly Anderson som vokalist i Airplane. Ettersom hun hadde vært både det visuelle som det musikalske fokuspunktet i bandet, kunne ikke The Great Society overleve uten henne, og det ble oppløst i løpet av høsten 1966. Grace og Jerry Slick ble snart også skilt.