Toland ble født inn i en katolsk familie, men konverterte til protestantismen som 16-åring. Han studerte teologi og filosofi i Glasgow, Edinburgh og Leiden. I 1696 publiserte han sin første bok, . Inspirert av sitt forbilde John Locke hevder han her at Bibelen ikke inneholder mysterier, men at et tilstrekkelig opplyst menneske kan forstå og forklare trosdogmene. Verket ble offentlig brent av bøddelen i Dublin 1697 og forfatteren foreslått brent på bålet. Toland var allerede kommet seg til London, der han med unntak av noen reiser på kontinentet bodde resten av sitt liv. I 1699 gav han ut en samleutgave av den kjente, men den gang omstridte John Milton, noe som igjen førte til oppstyr. Toland forsvarte seg i skriftet .