Mosalini ble født inn i en familie av håndverkere som var lidenskapelig opptatt av musikk. Hans far og bestefar, som begge spilte bandoneon, førte ham inn i Argentinas musikalske tradisjoner. Åtte år gammel begynte han selv å lære dette instrumentet. Mosalini var stort sett selvlært musiker, som lærte mye av musikk på gaten. 13 år gammel hadde han allerede begynt å spille i ballsaler som medlem av et orkester sammensatt av fire bandoneonister, fire fioliner, en pianist, en bassist og to sangere.