Thorleif Stenersen gikk sammen med brødrene Edvard og Even inn i Nasjonal Samling (NS) etter den tyske okkupasjonen av Norge. Thorleif var lagfører i Hellerud lag og Østmarka lag av NS, og senere kretsfører for Østre Aker og Nordstrand. Under Edvard Stenersens tid som NS-utpekt ordfører i Aker kommune fikk Thorleif stillingene som kommunens vannverkssjef og senere som teknisk rådmann, og fra 14. april 1942 ble Thorleif Stenersen også konstituert i selve ordførervervet. Etter å ha kommet på kant med Albert Viljam Hagelin og andre i NS-ledelsen ble Thorleif Stenersen avsatt fra ordførerposten og andre tyngre stillinger i desember 1943, og var deretter bare passivt NS-medlem resten av krigen. I landssvikoppgjøret etter krigen ble Thorleif Stenersen dømt til tre års tvangsarbeid og til å få inndratt de førti tusen kronene han tjente på stillingene i Aker kommune.