I 1962, begynte Darin å skrive og synge countrymusikk, med sanger som «Things» (US No. 3/UK No. 2) fra 1962, «You're the Reason I'm Living» (US No. 3) og «18 Yellow Roses» (US No. 10). De to siste sangene ble innspilt av Capitol Records, som Darin sluttet seg til i 1962, før han returnerte til Atlantic Records tre år senere. Darin sluttet i Capitol Records i 1964. I 1966, hadde han sin siste hit-singel i Storbritannia, med en versjonav Tim Hardin's «If I Were A Carpenter», som klatret til #9 i Storbritannia og #8 i USA. Han framførte åpningssangen og avslutningssangen på soundtracket til Walt Disney-filmen fra 1965. Låten «Things» ble sunget av Dean Martin i TV-programmet i 1967, med Nancy Sinatra.