Anna Kendrick, Felicity Jones, Imogen Poots, Teresa Palmer, Alison Brie, Emilia Clarke, Mary Elizabeth Winstead, Elizabeth Olsen og Jessica Brown Findlay ble vurdert for rollen som Sharon Carter før Emily VanCamp ble valgt. Nikolaj Coster-Waldau, Kevin Durand og Josh Holloway ble alle screentestet for rollen som hovedantagonisten i filmen. Dette er den fjerde filmen hvor Chris Evans og Scarlett Johansson spiller mot hverandre, etter (2004), (2007) og (2012).