Han ble jesuitt i ung alder og studerte ved Collegio Romano. Hans viktigste lærere der hva gjelder astronomien var jesuittene pater Giambattista Pianciani (1784–1862) og pater Francesco De Vico (1805–1848). Under den revolusjonære romerske republikk måtte jesuittene forlate byen, og Secchi og noen av hans lærere dro i eksil.