I Atlético var Aragonés kanskje best kjent som frisparkspesialist. Han scoret ofte, og i 1970 delte han toppscorertrofeet med en annen Atlético-spiss, José Eulogio Gárate og Amancio. I 1974 scoret han utligningsmålet i uavgjortoppgjøret mot Bayern München i finalen i serievinnercupen, før de tapte 4-0 i returkampen. Etter at Aragonés la opp som spiller, ble han for første gang utpekt til trener for Atlético i 1974.