Han deltok også ved Graduate School ved University of Athens der han fikk en grad i teologi. Christodoulos ble ordinert til prest i 1965 og han ble uteksaminert fra det greske Menighetsfakultetet i 1967. Han jobbet først som sogneprest i Palaio Faliro, en forstad til Athen, mellom 1965 og 1974. I løpet av den tiden ble han også sjefssekretær for den hellige synode til kirken i Hellas. I 1974 ble han valgt til biskop av Demetrias i Volos, Thessalia, Dette var en jobb som han hadde frem til han ble valgt som erkebiskop av Athen i 1998.