Som spiritist grunnla han én av de to spiritualistisk retningene som fikk størst utbredelse rundt om i den vestlige verden; den andre, kjent som spiritualismen, ble utviklet av Margaret Fox og Kate Fox i Hydesville i New York fra 1848 og fremover. Det er flere likhetstrekk mellom de to retningene, men i motsetning til Fox omfattet spiritisme forestillinger om reinkarnasjon og karma. Han tok sitt nye navn Kardec etter at han hadde fått meddelt at det hadde vært hans navn i et tidligere liv. Han organiserte de fem bøkene som er spiritismens byggestener, og grunnla den første spiritistiske foreningen i 1858 i Paris. Hovedverket inneholder spørsmål som han hevdet at åndene hadde besvart ved hjelp av tusen medier fra ulike land; han hevdet at denne spredningen av medier sikret at svarene ble avgitt av uavhengige kilder. Utdrag fra hans hovedverk er utgitt på norsk i antologien (2007).