Ferdinand er også minnet for sine seirer mot maurerne, noe som var blitt lettet ved at muslimske enhet om Al-Andalus var gått til ende med Cordoba-kalifatets sammenbrudd etter Almansors død i 1002 og den siste kalifens død i 1031. Kong Ferdinand jaget maurerne fra Coimbra i 1064. Hans styrker truet deretter Toledo og Alcalá de Henares. I 1063 hadde Abbad II latt overførte den hellige Isidors levninger fra Sevilla til Leon.