I en alder av 20 år ble han engasjert av den britiske arkeologen Austen Henry Layard som virket på et utgravningsfelt i området. Layard, da i Mosul på sin første forskningsekspedisjon (1845-1847), ble imponert av Rassam og gav ham sjansen til å reise til England og studere ved Oxford (Magdalen College). Der var han i 18 måneder. Så ledsaget han Layard på hans annen Irak-ekspedisjon (1849-1851).