Rossolatos jobbet opprinnelig som rektor for Jomfruens helligdom i Syros og som direktør for bispedømmets kirkeavis. Han hadde også forskjellige stillinger i kommisjoner i Den greske bispekonferanse. Senere var Sevastianos Rossolatos også kansler for bispedømmets kuria og medlem av den kirkelige domstol i bispedømmet Syros, samt religionslærer ved forskjellige offentlige skoler. Han deltok også i ekteskapsforberedende kurs i bispedømmet Syros.