Mouskouri popularitet økte overalt, ikke minst i hennes nye hjemland Frankrike, der albumet «Le Jour où la colombe» solgte til gull på rekordtid. Det inneholdt store slagere som «Au coeur de septembre», «Adieu Angélina» og «Robe bleue robe blanche». Hun hadde da (under en støttekonsert i 1966) alt opptrådt ved det prestisjefylte i Paris. Nana Mouskouri var på denne tiden en internasjonal megastjerne, og da hun i 1967 returnerte til var det som selve hovedattraksjonen. Hun entret scenen i en rød ekstra vid kjole, siden hun på denne tiden var gravid med ekteparets første barn. Nicolas ble født i februar 1968. To år senere, i 1970, fødte hun datteren Lénou (også kalt og ). Ekteparet Mouskouri/Petsilas hadde da flyttet til Sveits.