Vitalian hadde stor suksess overfor England, der kirken stod splittet mellom angelsaksiske og britiske geistlige som holdt på hver sine forskjellige kirkelige skikker. På synoden i Streaneshalch (Whitby) anerkjente kong Oswy av Northumberland den romerske påsketradisjon og romernes former for tonsur. Han og kong Egbert av Kent sendte presten Wighard til Roma for konsekrasjon etter at erkebiskop Deusdedit av Canterbury døde i 664, men Wighard døde i Roma. Pave Vitalian skrev deretter til kongen og lovet å sende en passende biskop til England så snart som mulig. Hadrian, abbed i et kloster nær Napoli, ble utnevnt, men han anså seg selv som uverdig og anbefalte i stedet munken Theodor av Tarsus, som kunne både gresk og latin, og som var i Roma. Theodor ble bispeviet av pave Vitalian den 26. mars 668, og sammen med Hadrian ble han sendt til Canterbury, hvor alle de stridende partene anerkjente ham som overhode for den engelske kirke, og Vitalian ga ham de samme privilegier som Gregor den store ga erkebiskop Augustin.