Simrock var yngste sønn og sønnesønn av Nikolaus Simrock, og han overtok 1. januar 1870 fra disse det Bonn-baserte musikkforlaget . Høsten samme år flyttet han firmaet til Berlin. Under hans ledelse publiserte forlaget verk av tidens betydeligste komponister, som Johannes Brahms, Max Bruch, Antonín Dvořák, Johann Strauss d.y. og mange flere.