I 1768 giftet han seg i Roma med Lorenza Feliciani. Paret reiste deretter rundt i Europa. De benyttet forskjellige navn, fra 1776 kalte han seg Alessandro Cagliòstro. I London grunnla han i 1776 en frimurerorden med seg selv som overhode. På sine reiser til europeiske byer solgte han alkymistiske midler, virket som spåmann og helbreder. Han fikk innpass i de fremste sosiale sirkler i Paris, der han holdt seanser for sosieteten. Han fikk imidlertid problemer med øvrigheten og ble innblandet i halsbåndprosessen gjennom sitt vennskap med kardinal de Rohan. Han tilbrakte ni måneder i fengsel før han ble utvist fra Frankrike.