Hele sitt voksne liv var Magnússon engasjert i å samle inn gamle håndskrifter eller sørge for å avskrive dem om eieren ikke var villig til å selge. Samtidig var han nøye med å skrive ned og dokumentere alt som kunne gi uvurderlige opplysninger over dokumentets historie, de tidligere eierne og lignende. Mange av dokumentene var i dårlig befatning, men Magnússon forsto at selv det minste fragment kunne ha betydelig historisk og kulturell viktighet.