Mjøsund var lensmann i Oppdal lensmannsdistrikt 2001–2002, politiinspektør i Politidirektoratet 2002–2004, lensmann i Stjørdal lensmannsdistrikt 2004–2009 og vikarierende politisk rådgiver for statsråd Knut Storberget i Justis- og politidepartementet i 2009. I 2009 gikk han tilbake til Politidirektoratet, hvor han i 2011 ble sjef for etatledelsesseksjonen. Fra 2014 til 2015 var han eierskapsjef i Trondheim kommune, før han i august 2015 ble rådmann i Klæbu kommune. I 2019 ble han ansatt som klinikkleder for medisin og rehabilitering ved Sykehuset Levanger og Sykehuset Namsos i Helse Nord-Trøndelag.