I perioden 1807–1813 var Nyerup sekretær i den kgl. , senere kalt Oldsagskommissionen. Kommisjonen hadde som oppgave å sikre bevaringen av de viktigste oldtidsminnene og ta vare på de arkeologiske funn. Initiativet til kommisjonen var tatt av Nyerup. Via dette embete var han med på å stifte Nationalmuseet.