I 1928 bidro MacDiarmid til å grunnlegge Det skotske nasjonalpartiet, skjønt han var allerede medlem av det britiske kommunistpartiet. I løpet av 1930-tallet ble han fordrevet fra nasjonalistpartiet for å være kommunist, og ble samtid utvist fra kommunistpartiet for være skotsk nasjonalist. Fra 1931, mens han var i London, og fram til 1943, etter at han hadde reist fra øya Whalsay på Shetland for vernepliktig krigsarbeid i Glasgow, ble han overvåket av den britiske etterretningstjenesten. I 1949 satte George Orwell sammen en liste over kommunistsympatisører for etterretningsvesenet. Han inkluderte MacDiarmid på denne listen og i 1956 meldte MacDiarmid seg på nytt inn i kommunistpartiet.