Han ble den 8. november 1983 utnevnt til den tiende metropolitterkebiskop av Monterrey, og han tok erkebispedømmet kanonisk i besittelse den 12. januar 1984. Suárez gikk for å være en folkenær erkebiskop. Fra 1988 til 1994 var han president for den meksikanske bispekonferansen. I denne funksjon ble han politisk aktiv; på hans initiativ ble det innført religionsfrihet i Mexico. I 1992 opptok landet diplomatiske fiorbindelser med Den hellige stol.