Santos' mest suksessfulle klubbsesong startet i 1962; laget var seedet i gruppe 1 sammen med Cerro Porteño og Deportivo Municipal, hvor de vant alle kamper i sin gruppe med unntak av en kamp (en 1–1 uavgjort bortekamp mot Cerro), hvor Pelé for første gang scoret to mål i en kamp, i kampen mot Cerro. Santos vant over Universidad Católica i semifinalen og møtte regjerende mester Peñarol i finalen hvor Pelé nok en gang scoret to ganger. Det resulterte i den første seieren for en brasiliansk klubb. Pelé endte opp som turneringens nest mest scorende spiller med 4 mål. Det samme året forsvarte Santos seg med hell i Campeonato Brasiliero (med 37 mål fra Pelé), Taça Brasil (Pelé scoret fire mål i den siste serien mot Botafogo) og vant 1962 Intercontinental Cup mot Benfica. Med sin ikoniske nummer 10 på ryggen gjorde Pelé en av sine beste kamper noen gang og scoret hat-trick i Lisboa, da Santos slo europamestrene 5–2.