Han ble hentet til Vacansoleil foran 2011-sesongen på bakgrunn av sterke resultater og offensiv kjøring. Sykkelfansen fikk for alvor sett den offensive og angrepsvillige De Gendt i 2011-utgaven av rittet Paris–Nice, der han fikk med seg en etappeseier på første etappe og hadde gultrøya på seg i 3 etapper. Han vant også 7. etappe i Sveits rundt foran Andy Schleck. Han avsluttet Tour de France 2011 med sjetteplass på L'Alpe d'Huez og fjerdeplass i temporittet.