Det ble annonsert at Scolari skulle ta over som manager for Chelsea etter kampen mellom Portugal og under EM 2008, en kamp som forøvrig endte med 3-1-seier til Portugal. Han begynte i jobben den 1. juli. Den 9. februar 2009 ble Scolari sparket fra managerjobben i Chelsea FC som følge av skuffende resultater. Han ble igjen landslagstrener for Brasil i 2012.