I august 1965 leste Slick en artikkel i om et nydannet band ved navn Jefferson Airplane. Til tross for at hun bodde i det voksende musikalske episenteret i San Francisco, hadde Slick kun halvhjertet vurdert musikk som en profesjon inntil hun så bandet spille på en konsert på klubben The Matrix. Som et resultat av denne opplevelsen ble gruppa The Great Society opprettet, et ordspill på et sosialt reformprogram av samme navn. Den besto av Slick på vokal og gitar, ektemannen Jerry Slick på trommer, Jerrys bror Darby Slick på førstegitar, og David Miner på bassgitar.