Villalonga tok i 1959 over et Atlético Madrid som hadde potensial, og som allerede hadde to andreplasser, men som hadde en femteplass sist sesong. Han fikk dem tilbake til andreplass og tredjeplass, og i tillegg vant han Copa del Generalissimo med laget to år på rad ved å slå gamlelaget Real Madrid i finalen i begge årene.