Etter at -serien ble stoppet, begynte Nimoy umiddelbart å filme fjernsynsserien , som en erstatning for Martin Landau. Nimoy fikk rollen som en IMF-agent som var tidligere magiker og sminkeekspert, «The Great Paris». Han spilte rollen fra 1969 til 1971, i den fjerde og femte sesongen av serien. Ironisk nok var Landau en av dem som i en tidlig fase ble vurdert for rollen som Spock. Under innspillingen av fikk Nimoy diagnosen magesår.