Nasjonalparken er Fastlands-Norges største, og strekker seg fra Numedal og Uvdal i øst og Røvelseggi i Ullensvang i vest. Den ligger i kommunene Ullensvang og Eidfjord i Vestland fylke; Vinje og Tinn i Telemark fylke og kommunene Hol og Nore og Uvdal i Buskerud fylke; og den grenser opp til Møsvatn Austfjell landskapsvernområde og Skaupsjøen/Hardangerjøkelen landskapsvernområde, og Bjoreidalen naturreservat.