Mellom 1910 og 1914 studerte Buber myter og publiserte mytiske tekster. I 1916 flyttet han fra Berlin til Heppenheim. Under første verdenskrig hjalp han til å etablere den jødiske nasjonalkomité for å hjelpe østeuropeiske jøder. I samme tidsrom ble han redaktør for månedsavisen . I 1921 innledet han et nært samarbeide med Franz Rosenzweig, og sammen grunnla de det som ble kjent som , en institusjon for jødisk voksenopplæring i Frankfurt.