Han tok doktorgrad i 1921 med arbeidet for nykantianeren Bruno Bauch. I 1928 habiliterte han med sitt første hovedverk ved Universitetet i Wien, der han så virket som privatdosent og ble et ledende medlem av Wienerkretsen. Han var gift med Elisabeth Carnap (kalt Eli, født 1895). Fra 1931 til 1935 hadde Carnap et ekstraordinært professorat for naturfilosofi ved Deutsche Universität Prag.