I 2009 spilte han Mr. Knightley i en BBC-filmatisering av Jane Austens Emma. Han har også dukket opp på Broadway med skuespiller Sienna Miller i en oppsetning av After Miss Julie; hans prestasjoner fikk generelt gode anmeldelser fra både publikum og kritikerne. Miller giftet seg med skuespilleren Angelina Jolie den 28. mars 1996. De separerte seg atten måneder senere, og ble skilt 9. februar 1999. Han begynte å gå ut med skuespiller og modell Michele Hicks i 2006. Miller og Hicks giftet seg i Malibu i juli 2008. Deres sønn, Buster Timothy Miller, ble født 3. desember 2008 i Los Angeles, California.