Han ble presidentkandidat for det politiske partiet Solidarity Movement Action (MAS) i presidentvalget for 1990. Han tapte den første runden 11. november 1990 med 24,1% av stemmene, og han vant den andre runden mot kandidaten Jorge Carpio ved valget den 6. januar 1991, da han fikk 68,1% av stemmene. Carpio forsøkte flere ganger, uten nevneverdig hell å bruke Serranos fundamentalistiske tro mot ham som en del av kampanjen sin for å bli president.