Den 27. juli 2001 ble Roy Carroll solgt til Manchester United for £2 500 000, og han debuterte for United, og i Premier League, den 26. august 2001 i en kamp mot Aston Villa. I sin første sesong for spilte han 7 ligakamper og 3 cupkamper, mens han i 2002/03-sesongen endte på 10 ligakamper og 6 cupkamper. Deretter ble det 6 ligakamper og 6 cupkamper i 2003/04-sesongen, mens han i 2004/05-sesongen fikk bokført 26 ligakamper og 8 cupkamper for klubben fra Manchester.