Han ble kreert til kardinal av pave Paul VI i den 22. februar 1965, og fikk som tittelkirke . Zoungrana deltok ved konklavet august 1978 som valgte pave Johannes Paul I, og ved konklavet oktober 1978 som valgte pave Johannes Paul II. Kardinal Zoungrana var opptatt av at den kristne tro kunne finne uttrykk også igjennom de tradisjonelle afrikanske riter, og dette ble også gjenspeilet ved hans begravelse. Han ledet også en protest mot Verdensbanken som hadde som policy å avslå finansiell støtte til land uten fødselskontrollprogrammer.