Fra 1910 til 1913 deltok han på Terra Nova-ekspedisjonen til Antarktis under ledelse av Robert F. Scott. Hans rolle var å lede en gruppe på seks mann som skulle utforske King Edward VII Land, som er beliggende øst for Rossbarrieren, under navnet . Den 26. januar 1911 seilte de med ekspedisjonsskipet «Terra Nova» østover fra hovedleiren ved Cape Evans i McMurdo-sundet. Etter forgjeves å finne et ilandstigningssted i King Edward VII Land, bestemte Campbell seg for å seile til Victoria Land, nordvest for McMurdo-sundet. På denne reisen støtte de på Roald Amundsens leir Framheim i Hvalbukta. Den påfølgende kontakten forløp gemyttlig, godt hjulpet av at Campbell snakket norsk.