I USA arbeidet hun for Norges frigjøring. Hun var en ivrig patriot og skrev artikler og holdt foredrag for et fritt Norge. Hun argumenterte under og etter krigen for at tyskerne burde underlegges vitenskapelig undersøkelse særlig av sinnssykeleger. Undset argumenterte med at Tyskland etter krigen måtte bygges økonomisk opp igjen så fort som mulig, både av kristne/humanitære grunner og for å hindre ny krig. Undsets sterke motvilje mot Tyskland og tyskere begynte lenge før krigen, trolig fra sin danske mor. I New York ble hun tatt mot av den kjente forleggeren Alfred Knopf (grunnlegger av forlagshuset Alfred A. Knopf) og hun besøkte Knopf og familien privat.