Virket hans som erkebiskop ble preget av at han ville få vekk den irske dominansen i kirken i landet, samt innføringen av statlig undervisning, noe som førte til at de katolske skolene mistet statsstøtte. Han støttet det kontroversielle arbeidet til Mary MacKillop og hennes nonneordens skoler. Han innviet også St. Mary's Cathedral i Sydney i 1882. Samme år kunngjorde han at han skulle ta en reise til Europa, noe han gjorde året etterpå. Han døde nær Liverpool dette året. I 1946 ble levningene hans flyttet til krypten i St. Mary's Cathedral.