Den 26. august 2014 meldte Di María overgang fra Real Madrid til Manchester United, hvor han skrev under på en femårskontrakt. Med en overgangssum verdt £59,7 millioner pund ble dette også ny klubbrekord og ny britisk rekord i overgangssum. Han fikk draktnummer sju, som tidligere hadde blitt brukt av klubblegender som George Best, David Beckham og Cristiano Ronaldo. Han hadde store forventninger knyttet til seg I Manchester, men til tross for en bra start i klubben klarte han ikke å leve opp til forventningene. Etter bare et år i klubben ble han solgt videre til Paris Saint-Germain FC. Han hadde stor suksess i de to første sesongene i Paris, men har etterhvert slitt med spilletid etter at klubben signerte spillere som Neymar Junior og Kylian Mbappe i 2017.