Smith er et tidligere medlem av gruppa Wonderland, som ble nominert i kategorien «Breakthrough Artist of the Year» i BT Digital Music Awards 2011. I 2013 deltok hun i den irske nasjonale finalen, Eurosong, med melodien «Kiss me», som ble nummer tre av fem bidrag. Kasey Smith og samarbeidsprosjektet Can-linn vant Eurosong 2014 med poplåten «Heartbeat».