Naur begynte sin karriere som astronom, hvor han tok sin filosofiske doktorgrad i 1957. Hans første møter med datamaskiner gjorde at han endret karriere. Fra 1959 til 1969 var han ansatt ved Regnecentralen, den danske databehandlingssentralen, samtidig som han foreleste ved Niels Bohr-instituttet og Danmarks Tekniske Universitet. Fra 1969 til 1998 var Naur professor i informatikk ved Københavns Universitet.