Smith signerte en kontrakt med filmstudioet Warner Bros. etter å ha blitt oppdaget av en talentspeider. Smith dukket opp i flere store Hollywood-filmer i 1940-årene og hadde en bemerkelsesverdig karriere på Broadway i 1970. Hun vant Tony-prisen for beste kvinnelige hovedrolle i en musikal i 1972. Smith hadde en fast rolle i TV-serien , som Clayton Farlows søster Jessica Montford, i 1984 og igjen i 1990. Smith ble nominert til Emmy-prisen for sin gjesteopptreden i TV-serien i 1990. Smith døde av kreft i sitt hjem i Los Angeles i California, i juni 1993, på dagen etter sin 72-årsdag. Hun hadde ingen barn og etterlot seg sin ektemann, skuespilleren Craig Stevens. Smiths siste film, (1993), ble utgitt kort tid etter hennes død.