Hennes første sønn, Kai, ble født i 1997, fra hennes forhold med fotografen David Dugan. Den 1. januar 2003, giftet Connelly seg med skuespiller Paul Bettany i en privat seremoni i Skottland. Dette parets første barn, Stellan, oppkalt etter deres venn, skuespiller Stellan Skarsgård, ble født samme år. Connelly fødte sitt tredje barn den 31. mai 2011, i New York City. Den 14. november 2005 var Connelly ambassadør for Amnesty International. Connelly dukket opp i en reklame som omhandlet det globale behovet for rent vann. Magasiner som Vanity Fair, Esquire og Los Angeles Times har rangert henne blant de vakreste kvinnene i verden.