I 1800 ble Arndt foreleser («privatdocent») i historie ved universitetet i Greifswald. Samme år utga han . I 1803 ga han ut , som han selv omtalte som «et fragmentarisk utbrudd» som redegjorde for hans syn på Frankrikes aggressive utenrikspolitikk. Senere i 1803 publiserte han , som skulle bli en av hans forfatterskaps viktigste bøker. Den handlet om livegenskapets historie i Pommern og Rügen, og førte blant annet til at den svenske kong Gustav IV Adolf opphevet livegenskapet i Sverige i 1806.