Fra 1961 overtok han oppgavene som bispedømmedirektør for det pavelige verk for troens utbredelse, det pavelige misjonsarbeid for barn, og prestemisjonsarbeidet i Essen bispedømme og Opus St. Petri. Mot slutten av Det andre Vatikankonsil, som han deltok på, undertegnet Angerhausen katakombepakten den 16. november 1965, sammen med 39 andre biskoper, blant andre av Hélder Câmara, erkebiskop av Olinda og Recife (Brasil), og av Charles-Marie Himmer, biskop av Tournai (Belgia). I pakten inngikk et løfte fra biskopene om å tjene som ministre for «de fattiges kirke» i hengivenhet og ydmykhet overfot de to tredjedeler av menneskeheten som led under fattigdom og elendighet.