Barretts store narkotikamisbruk var tydelig og 1967 brukte han store mengder LSD. Alle i Pink Floyd røykte marihuana. Waters ville forby narkotika fra lydstudio og skal ha tatt røyk fra Barrett i studio. Barrett var en entusiastisk talsmann for LSD. Mason, Wright og Waters prøvde trolig også LSD, men brukte helst alkohol.