Som spiller startet Souness sin karriere hos Tottenham Hotspur FC i London. Han fikk imidlertid aldri noen kamper for Tottenhams førstelag og ble solgt til Middlesbrough FC i 1972. Souness spilte seks sesonger for Middlesbrough, der han markerte seg som en dyktig og hardtarbeidende defensiv midtbanespiller. I 1978 ble han solgt til Liverpool FC, der han etter hvert ble lagkaptein og var med på å vinne fem ligamesterskap og to Europacup-titler. Han avsluttet spillerkarrieren med to sesonger i italienske UC Sampdoria og til slutt én sesong som spillende manager for Rangers. Souness spilte også 54 A-landskamper for , og han representerte sitt hjemland i tre VM-sluttspill.