Fra begynnelsen av 30-tallet samlet Comptons forskningsinteresse seg mer og mer omkring egenskapene til kosmisk stråling. På sine mange reiser omkring i verden samlet han inn data om strålingsintensiteten og konkluderte etterhvert med at den økte med breddegraden, det vil si mot polene. Dette forklarte han med at strålingen for en stor del bestod av elektrisk ladete partikler som ble påvirket av Jordens magnetfelt. En slik konklusjon var i motstrid med det mer dominerende syn forfektet bl.a. av Robert Millikan som hevdet at strålingen primært var av elektromagnetisk natur. Senere har det vist seg at Compton hadde rett.