Hayes fant mest suksess i sine to første sesonger, og ledet NFL i mottatte touchdowns med henholdsvis 12 og 13. I 1966 tok Hayes imot seks pasninger for 195 yards mot New York Giants i Cotton Bowl. Senere, i en kamp mot Washington Redskins, tok Hayes imot ni pasninger for 246 yards (en lagrekord som varte til Miles Austin slo den med 250 yards den 11. oktober 2009 mot Kansas City Chiefs). Hayes' hastighet tvingte andre lag til å bruke zone defense siden ingen andre spillere kunne holde følge med ham. Ettersom at motstanderlaget måtte spre spillerne sine ut for å ha en bedre sjanse mo Hayes kunne Cowboys også fokusere på løp, med spillere som Don Perkins, Calvin Hill, Walt Garrison og Duane Thomas. Hayes er også beryktet for to forskjellige hendelser, fra NFLs tittelkamp i 1966 og '67, begge ganger mot Packers. Under kampens siste viktige play i 1966 glemte Hayes å blokkere linebackeren Dave Robinson, som førte til at Don Meredith nesten ble sacked og måtte ta en sjanse på et kast til end zonen som endte opp med en interception av Tom Brown. I 1967, "Ice Bowl" som ble spilt på nyttårsaften, skal Hayes ha avslørt hvorvidt Cowboys' neste play var et løp eller pasningsspill da han varmet hendene sine i buksene sine for å holde dem varme når Cowboys skulle spille et løp, så Packers visste at de ikke trengte å dekke ham. Den 17. juli ble han byttet til San Francisco 49ers mot et draft pick i tredje runde (#73-Duke Fergerson).