I hans lange karriere som politiker hadde han mange verv. Ólafur Thors sin første ministerpost var da fungerte som justisminister fra 14. november 1932 til 23. desember 1932. Han var industriminister fra 1939 til 1942. Han ble statsminister for første gang i 1942, han var da samtidig utenriksminister. I 1944 ble han statsminister for andre gang, også denne gangen var han utenriksminister. Han ledet denne regjeringen frem til 1947. I 1949 ble han statsminister for tredje gang, i denne regjeringen fungerte han som sosialminister fra 1949 til 1950. I 1950 overtok Steingrímur Steinþórsson som statsminister, i denne regjeringen var han fiskeri og industriminister. Han ble statsminister for fjerde gang i 1953, i denne regjeringen fungerte han som fiskeriminister. Denne regjeringen satt frem til 1956. Ólafur Thors ble statsminister for femte gang i 1959. Dette ble hans siste perioden som statsminister, regjeringen satt frem til 1963. Ólafur Thors ledet Selvstendighetspartiet fra 1934 til 1961. Han deltok på generalforsamlingen i FN i 1947 og 1948.