Sommeren 1920 var han tilbake igjen ved instituttet i København. Der møtte han S. Rosseland fra Norge, som ble den tredje utenlandske medarbeider til Bohr. Allerede om høsten samme år ble Klein og Rosseland, som var like gamle, ferdige med et felles arbeid om opasiteter til stellare atmosfærer. Arbeidet deres var det første fra Bohrs nye institutt i København og ble publisert i 1921. Det er fremdeles godt kjent og et av de aller første arbeid hvor kvantefysikk ble benyttet innen astrofysikken. I de følgende årene fortsatte samarbeidet med Bohr, kun avbrutt av et opphold i Lund hvor han ble tilbudt et dosentur i teoretisk fysikk.