I 1671 ble han overført til bispestolen i Paris. Samme år ble han valgt inn i Académie française (sete nr. 28). I 1673 nektet han å gi Molière kirkelig begravelse, og ga kun etter på kongens oppfordring. I 1683 ekteviet han kong Ludvig XIV og Madame de Maintenon i hemmelig ekteskap. I 1685 oppfordret han kongen til å oppheve Ediktet i Nantes (Fontainebleau-ediktet); og det skjedde. Ett av resultatene ble at det fra Dieppe, som erkebiskopen var både timelig og religiøs herre over, flyktet 3.000 hugenotter og til utlandet, delvis - sies det - på grunn av Harlays strenghet.