Pave Leo XIII utnevnte Harty til erkebiskop av erkebispedømmet Manila på Filippinene den 6. juni 1903. Han mottok sin bispeordinasjon under et opphold i Roma den 15. august 1903 av kardinal Francesco di Paola Satolli og medkonsekratorene, biskopene Diomede Panici og Amilcare Tonietti.