Senere begynte Vilhjálmur å studere ved Háskóli Íslands i Reykjavík der han sang inn plater med ulike band og ble fort svært populær i radio. Blant annet sang han inn på plate med sin søster Ellý Vilhjálmsdóttir i 1969. I 1970 flyttet Vilhjámur til Luxembourg etter å ha utdannet seg som flyger, der han døde i bilulykke 23. mars i 1978. Vilhjálmur Vilhjálmsson er en av Islands mest elskede sangere gjennom tidene.