Etter at han kom tilbake til USA, fullførte Brunini sine doktorgradsstudier ved Catholic University of America og oppnådde senere doktorgrad i kanonisk rett i 1937. Deretter returnerte han til Mississippi og ble utnevnt til kurat ved i Natchez , hvor han ble rektor i 1943. Han var bispedømmets kansellist (1941-1951) og generalvikar (1951-1957) i bispedømmet. Han ble sogneprest ved i Jackson i 1949.