Disse verkene er dog av liten verdi sammenlignet med hans (1765). På 1760-tallet fikk han tak i et manuskript med ballader fra en kilde i Northumberland. Han hadde i tankene å skrive historien til Percy-familien (hertugene av Northumberland), og søkte etter eldre materiale av lokal interesse. Han kom over eldre fortellinger fra området rundt Alnwick, slektshjemmet til Percyfamilien og fant således flere ballader. Han var en venn av Samuel Johnson, Joseph og Thomas Warton, og James Boswell. I 1764 oppmuntret doktor Johnson og andre ham til å bevare poesien han hadde kommet over. Percy skrev av balladene fra manuskriptet og søkte også etter flere ballader i området, også ved grenseområdene til Skottland. I 1765 utga han sin bok og den ble en stor suksess. inspirerte ikke bare Robert Burns, men også William Wordsworth og Samuel Taylor Coleridges felles i 1798.