Fröyland var nasjonal talsperson for partiets ungdomsorganisasjon Grønn Ungdom i tre år før hun fikk vervet som nasjonal talsperson for Miljøpartiet De Grønne i 1999. Det vervet beholdt hun fram til 2002. Hun har vært lokal talsperson for partiet i Oslo bare med korte opphold mellom 1997 og 2005. Fra 1996-1998 var hun også president i Nordens Grønne Ungdomsforbund, som bestod av Grønn Ungdom i Norge, Grön Ungdom i Sverige, Vihreat Nuoret i Finland og Grønn Ungdom i Danmark.