Heinrich von Brentano levde som ugift katolikk sammen med moren, som han tok seg av frem til hennes død i 1949. I sine sene år bodde han overveiende i Roma, hos broren Clemens, hos journalisten Max von Brück og hos ekteparet Johannes og Karin Schauff. Han døde av kreft i 1964, og er begravet på Waldfriedhof Darmstadt.