Han stiftet et historisk-arkeologisk arkiv og bibliotek knyttet til Nationalmuseet, samt et "amerikansk kabinett" som inneholdt arkeologiske og etnografiske gjenstander. Rafns virksomhet brakte vitenskapsmenn fra forskjellige deler av verden til nærmere samarbeid, og my tidligere lite kjent fremmed litteratur fant veien til de danske bibliotekene. Rafns omfattende brevveksling og reisevirksomhet brakte ham personlig i forbindelse med mange utenlandske lærde og samlere.