Volneys mest kjente arbeide var (1791), hvori han satte kulturutviklingen i belysning av den materialistiske tidsfilosofiens, og blant annet ville avdekke at alle religioner var skapelser av frykt hos folket og beregning hos presteskapet. Her took Volney blant annet til orde for at Jesus Kristus ikke var en historisk person, men en mytisk skikkelse med egyptiske røtter.