I de følgende år slo Leo ned på en rekke heretiske bevegelser som hadde fått mer eller mindre medvind i tiden. Det dreide sig blant annet om pelagianisme, manikeisme og priscillianisme, som han på forskjellig vis bekjempet. Han søkte også å få kopterne til å innordne seg under romersk praksis, likesom han søkte å sikre Romas innflytelse i Illyria, hvor kirken vaklet mellom å innordne seg under Roma og patriarken i Konstantinopel.