Hans mest kjente arbeid ble publisert i 1926 og omhandlet Compton-spredning på elektroner. Dette var et par år før man kjente til Dirac-ligningen. Derfor benyttet Gordon en relativistisk bølgeligning som Schrödinger tidligere samme år hadde forkastet. Mens Schrödinger hadde utledet denne ved betraktninger i klassisk mekanikk, viste Gordon i sitt arbeid at ligningen kunne etableres mer direkte ved å erstatte impuls og energi med tilsvarende derivasjonsoperatorer som ellers i den nylig etablerte kvantemekanikken. Det var også i dette arbeidet det ble klart at ligningen hadde en sannsynlighetstetthet som ikke alltid var positiv, men måtte forstås i stedet som en elektrisk ladningstetthet. Denne relativistiske Schrödinger-ligningen ble først kalt Klein-Gordon-ligningen etter andre verdenskrig.