I oktober 1964 ble han kjøpt opp av Arsenal, og han ble straks en av lagets viktigste spillere i en tid med stor suksess for klubben. I 1967 ble han valgt til lagkaptein av manager Bertie Mee og tok laget til to ligacupfinaler på rad. Begge finalene, i 1968 og 1969 endte med tap, og McLintock var så nedbrutt at han ønsket å forlate Arsenal. Bertie Mee klarte å overtale ham til å bli og i løpet av de neste to årene vant klubben tre troféer med McLintock som kaptein.