Hans første arbeid om kileskrift publiserte han allerede i 1870 under tittelen i . Til hans tidlige verker hører også (1872) og (1875) og (1877). Ved sine forelesninger i det i 1870 grunnlagte og ukentlige bidrag i og hadde Sayce snart etablert seg som autoritet på feltet. Blant medlemmene i nevnte selskap var også Edwin Norris, Hormuzd Rassam, William Henry Fox Talbot og George Smith, som også befattet seg med kileskriftstekster. For universitetet i Oxford var han fra 1874 og i et tiår representant i . I 1876 ble Sayce Deputy Professor for filologi og publiserte tobindsverket .