Marroquín lærte seg flere mayaspråk og skrev en (tapt) grammatikk av de viktigste urfolksspråkene . Han etablerte en rudimentær grunnskoleutdanning og tilrettela forholdene for etableringen av , som senere ble Universidad de San Carlos de Guatemala. Sammen med dominikaneren Bartolomé de Las Casas og andre benyttet han alternative måter å forkynne kristendommen for mayaene på.