Musikken endret betydelig karakter på gruppas tredje album, (utgitt 1969). Cale var borte (sparket ut etter uenigheter med Reed). Musikken bar mindre preg av konflikt og høyt spenningsnivå, som ga mye av den radikale energien som preger de to første albumene. Med Cale ute av gruppa, ble gitarsamspillet mellom Reed og Morrison tydeligere som den sentrale musikalske kraften i bandet. Reed har selv sagt at dette albumet skal betraktes som en sangsyklus der hver sang uttrykker ulike stadier i et enkelt individs erkjennelsesprosess. «Candy Says» synges på plata av Doug Yule, og er i nyere tid blitt sunget av Antony Hegarty (fra bandet Antony and the Johnsons), når han har opptrådt som gjest i Reeds turnéband. På sangen «After Hours» er Tucker vokalist. Albumet ble spilt inn mot slutten av 1968, og utgitt i mars 1969.