Kort etter Russlandsreisen flyttet han til Altona og her knyttet han seg til Struensee, som på dette tidspunkt var stadsfysikus der. Rantzau var en vittig og morsom selskapsmann og kom lett i kontakt med mennesker. Samtidig kom han også i forbindelse med generalene Claude Louis de Saint-Germain og Peter Elias von Gähler. Den levende brevvekslingen som er bevart fra kontakten mellom generalene og Rantzau viser klart en sterk kritikk av den danske statens styre.