Fra 1872 og livet ut var han også orgelprofessor ved Paris-konservatoriet. Blant hans elever var Vincent d'Indy, Ernest Chausson og Henri Duparc. Som organist var han særlig kjent for sin store improvisasjonskunst, og det er på grunnlag av kun 12 større orgelverker at Franck av mange regnes som historiens største orgelkomponist etter Bach.