Da arbeidet med begynte på slutten av 1740-tallet, ble d'Alembert engasjert som medredaktør med ansvar for matematikk og naturvitenskapene. I sin tid som redaktør og medarbeider skrev han over 1000 artikler for leksikonet. Hovedtyngden ligger på naturvitenskapelige emner, men han skrev også musikkhistoriske artikler.