Ved utbruddet av annen verdenskrig dro Eban for å arbeide for Chaim Weizmann ved World Zionist Organization i London fra desember 1939. Få måneder senere gikk han inn i den britiske hæren som etterretningsoffiser, og steg etter hvert i gradene til major. Fra 1942 var han stasjonert i Jerusalem, først som liaisonoffiser ved hovedkvarteret til de allierte og deretter, fra 1944, som «chief instructor» ved Middle East Arab Centre.