I desember 1513 trådte Aleandro inn i sekretærtjeneste for biskop Etienne Poncher av Paris, som var kansler for kong Ludvig XII av Frankrike. I 1515 ble han kansellist for fyrstbiskop Erard von der Mark av Liége. Biskopen sendte ham på et oppdrag til Roma, der han ble engasjert i det pavelige statssekretariat. I 1516 ble han geheimnotar for kardinal Giulio de Medici i Roma. I juli 1519 utnevnte pave Leo X ham til sin bibliotekar.