Harrison fikk sin debut på profesjonelt nivå den 21. mai 2016, da han ble byttet inn for Thomas McNamara i det 57. minutt i en kamp mot New York Red Bulls på Yankee Stadium som endte i et 0–7 tap. Harrisons prestasjoner i kampen ble beskrevet som et lyspunkt for laget. Harrison ble den første tenåringen til å skåre for laget da han fikk sitt første mål i sin første kamp fra start mot Real Salt Lake på Yankee Stadium den 2. juni. Den 3. juli skåret Harrison det første målet i Hudson River Derbyet og ble kåret til banens beste da New York City sikret lagets første seier over Red Bulls. Etter sesongen var Harrison en av spillerne nominert til MLS Rookie of the Year, men tapte da mot Seattle Sounders’ Jordan Morris. Harrison endte også opp på andreplass for MLS Goal of the Year, som gikk til Colorado Rapids’ Shkëlzen Gashi.