I årene 1821–1823 ble han brukt som medhjelper ved Den arnamagnæanske samlingen, og fikk derved god anledning til å gjøre seg kjent med de islandske håndskriftene. Samtidig begynte han på en utgave av (3 bind, 1821-1826), men han ville også få med andre i studiet av de islandske oldtidsminnene. På hans initiativ ble stiftet han og noen yngre islendinger en forening med et mål om å fortolke og utgi islandske oldskrifter. Man publiserte en prøveutgivelse på norrønt av , og bare på Island tegnet det seg 1000 abonnenter, der bønder og tjenestefolk utgjorde over halvparten. En dansk oversettelse av samme saga utgitt ved Rafn i 1824. Man hadde nå fått så stor interesse for saken at Det nordiske oldskriftselskab endelig kunne stiftes på Frederik VIs fødselsdag 28. januar 1825, med oppgaven å utgi og fortolke nordiske oldskrifter og ellers å virke for alt som kunne opplyse det gamle Nordens historie, språk og oldsaker. Selskapets første formann var Rasmus Rask. 9. mai 1828 fikk selskapet predikatet «kongeligt», og samtidig ble major Josef Abrahamson, adjutant hos Frederik VI, selskapets formann. Fra 1829 mottok selskapet et fast tilskudd på kr. 600.