Ved stortingsvalget i 1906 ble Øverland valgt inn for Stjørdalen krets i Nordre Trondhjems amt. Han hadde tidligere vært valgmann ved de fleste stortingsvalg siden 1882 og vararepresentant til Stortinget fra flermannskretsen Nordre Trondhjems amt 1895–1900. Øverland satt i Stortingets tollkomité i sin tid på Stortinget, som varte ut 1909. Øverland var fra Stortingets side involvert i saken om reguleringen av vannstanden i Mjøsa etter en omstridt konsesjonssak i Glomma, den såkalte Mjøsreguleringen, som endte med statsminister Christian Michelsens avgang. Øverland var også medlem av en departementskomité om veiloven. Da han sommeren 1909 søkte staten om erstatning for stortingsbeslutningen som tvang ham til å oppgi brenneridriften, frasa han seg også gjenvalg som stortingsmann.