Som sønn av amtsskriver og toller Niels Toller (1566–96) og Margrethe Johansdatter Schnell (Haderslev 15. juni 1574–1. mai 1647) (hvis mor var Anna Reimers; og som ble gift 2. gang den 19. juli 1602 i Haderslev med Carsten Mechlenburg [o. 1565 Flensburg-16. juli 1618 Haderslev], med hvem hun fikk sønnen Willum Mechlenburg) ble han gift i 1623 med Karen Davidsdatter Lucht (ca. 1596–1649, begr. den 14. jan.), som ble gift 2. gang med Georg Reichwein (1593–1667). Hun var en datter av toller i Helsingør, David Hansen Lucht (født i 1572) og Sophie Hansen. Og med henne ble Niels Toller den eldre far til bl.a. Jens Toller Rosenheim (1636-90 Dublin) og Niels Toller d.y. (ca. 1624–76), som var assessor i , den høyeste domstol i Norge fra 1667 til 1797, og som ble gift med Kirsten Andersdatter Tonsberg (1637-1701), datter av borgermester i Tønsberg 1638-63 Anders Madsen og mor til Karen Toller (1662–1742), som slik var et av Niels Toller «den eldres» barnebarn (sønnedatter).