I begynnelsen av 2009 begynte Rihanna å jobbe med sitt fjerde studioalbum, . Samtidig samarbeidet hun med Jay-Z og Kanye West på «Run This Town», den andre singelen fra Jay-Zs ellevte studioalbum The Blueprint 3. Sangen nådde nummer to på Billboard Hot 100, og nådde topp ti i ti andre land. ble lansert i november 2009. Rolling Stone sa om Rihanna: «Hun har forvandlet musikken sin og har laget et av de beste popalbumene av året» Albumets første singel, «Russian Roulette», ble en kommersiell suksess, og nådde nummer én i Norge og Sveits og nådde topp ti i seksten andre land. Dette ble etterfulgt av utgivelsen av «Hard» med Young Jeezy og «Rude Boy». Sistnevnte var den største singelen med best suksess fra albumet, den toppet amerikanske Billboard Hot 100 i seks uker, og nådde topp ti plasseringer i tjueto andre land. To andre singler ble sluppet fra albumet: «Rockstar 101» med Slash og «Te Amo». Rated R: Remixed ble utgitt i løpet av våren 2010 og inneholdt ti spor remixed by Chew Fu. For å promotere albumet, la Rihanna ut på sin andre turné verden rundt, Last Girl On Earth Tour. På den 52. Grammy Awards vant «Run This Town» Best Rap Song and Best Rap / Sung Collaboration.