Da nasjonalsosialistene kom til makten i Tyskland i 1933, tok Leibbrandt i mot en invitasjon fra Alfred Rosenberg om å vende tilbake til Tyskland, og han gikk samme år inn i NSDAP. Han ble leder av Øst-seksjonen i den utenrikspolitiske avdelingen i NSDAP, og leder for antisovjetisk og antikommunistisk propaganda.