Hans fremste oppgave var å føre den nederlandske kirken tilbake til en Romatro kurs. Som kardinalerkebiskop tok han parti mot den politiske utviklingen i liberal retning som legalisering av aktiv dødshjelp, liberalisering av abortloven, innføring av kjønnsnøytrale ekteskap og nedbygging av asylsøkeres rettigheter. I misbruksskandalen fikk også Simonis kritikk, blant annet fordi han gjeninnsatte en dømt misbrukerprest i sjelesorgen etter en positiv psykologisk rapport. Etter at denne presten ble tatt igjen, innrømmet Simonis at han hadde vært for godtroende.