Som ung ble han kjent med Peter Christen Asbjørnsen da begge i 1826-27 av sine respektive foreldre ble sendt til prost Størens treårige artiumsforberedende kurs på Norderhov. De ble enige om å samarbeide om å samle inn og gi ut folkediktning. Moe var mest opptatt av undereventyr og legender. Det er han som med stilistisk mesterskap har gjenfortalt den saftige fortellingen «Smeden som de ikke turde slippe inn i helvete», et skjemteeventyr med klare elementer av både undereventyr og legende. Asbjørnsen samlet også slikt, men hadde også sans for de enklere skjemteeventyrene. Moe ga også ut en samling folkelige viser i 1840, pionersamlingen , som inneholder bygdeviser med kjent opphavsmann og har melodibilag ved Ludvig Mathias Lindeman. Han hadde ambisjoner om å gi ut den første vitenskapelige samlingen av folkeviser. Embetsgjerningen krevde imidlertdis mye av ham, og han valgte å overlate sin visesamling til Sophus Bugge. I 1849-1850 var han verdens første statsstipendiat i folkeminnevitenskap, og han skrev innledning til den utgaven med folkeeventyr som han og Asbjørnsen ga ut sammen i 1851. En ny og utvidet utgave med folkeeventyr fra 1871 redigerte Asbjørnsen alene, men med bidrag fra Moe. Jørgen Moes sønn Moltke Moe fortsatte farens arbeid med eventyr og andre folkeminner, og han ble i en alder av 36 år verdens første professor i folkeminnevitenskap.