I 1826 publiserte Mary sin første artikkel, om sammenhengen mellom lys og magnetisme. I 1820 hadde den danske fysikeren Hans Christian Ørsted oppdaget at rundt en strømførende ledning er et magnetfelt. Dette førte til en bølge av interesse rundt magnetisme, med mange etterfølgende eksperimenter og publikasjoner i mange ulike forskningsmiljøer. Den italienske professoren Domenico Lino Morichini hevdet at ved å utsette nåler for den fiolette delen av spekteret funnet i sollys hadde han observert at nålene ble magnetiske. Mary ville undersøke denne sammenhengen nærmere, og med enkle redskaper – synåler, en prisme og farget glass – gikk hun systematisk igjennom fenomenet.