Valli starta som profesjonell sanger i 1951 i gruppa . I 1953 gav han ut en singel under navnet , «My Mother's Eyes». Omtrent samtidig startet han , som seinere skiftet navn til , og gav ut en rekke plater. Etter flere endringer i besetning endte de opp med navnet i 1960. Med Valli som førstesanger hadde de tallrike slagere utover på 1960-tallet. Samtidig spilte han inn flere soloplater, skjønt noen av disse var solo bare i navnet – hele gruppa og produksjonsteamet var med.