Rafn bidro vesentlig til selskapets omfattende litterære produksjon. Han medvirket ved utgivelsen av størstedelen av (12 bind, 1825–1837) og ved flere bind av , i tillegg til at han utgav (3 bind, 1829–1830) og dennes oversettelse, (3 bind, 1829-30). Stor internasjonal oppmerksomhet, særlig i Amerika, vakte det i 1837 utgitte praktverket , der alle de gamle beretninger om nordboernes reiser til Amerika var samlet, ledsaget av forklarende anmerkninger og vakre gjengivelser av håndskriftene. Et tilsvarende verk som også vakte stor oppmerksomhet, var (2 bind, 1850–1858). (3 bind, 1838–1845), et ypperlig verk der Rafn i hvert fall var medarbeider, samt (1856) må også nevnes her. Disse verkene har i høy grad skapt oppmerksomhet omkring Nordens eldre historie og litteratur.