En av hans største prestasjoner var etableringen av folkeforbundet. Utformingen og innføringen hvilte i stor grad på Smuts' arbeid. Han oppfordret senere til opprettelsen av en ny internasjonal fredsorganisasjon: Forente nasjoner. Smuts skrev forordet til De forente nasjoners pakt, og var den eneste som både signerte paktene til Folkeforbundet og FN. Han forsøkte å redefinere forholdet mellom Storbritannia og hennes kolonier ved å etablere Det britiske samveldet, som det var kjent som på den tiden.