Den 30. juni 2007 innvilget pave Benedikt XVI hans aldersbetingede avskjedsssøknad og utnevnte ham inntil den seremonielle innsettelse av hans etterfølger, Domenico Cornacchia, den 14. oktober samme år til bispedømmets apostoliske administrator. Francesco Zerrillo virket deretter som spiritual ved seminaret i Benevento. Han bodde senere på sitt fødested Reino, hvor han døde 14. mai 2022. Zerrillo ble gravlagt i kirkegårdskapellet der.