I 1816 ble hun Portugals dronning, men vendte ikke tilbake til Portugal før i 1821. Landet hadde imens fått en konstitusjon. I 1824 utførte hun med sønnen Miguel et kupp, tok ektemaken tilfange og forsøkte å få ham til å abdisere for sønnen. Ektemaken fikk imidlertid britisk hjelp og Miguel og Carlota måtte forlate landet.