I 1932 kvalifiserte Tolan seg til både 100- og 200-meterløpene i OL. Han ble slått to ganger av Ralph Metcalfe i kvalifiseringen, men i selve OL ble rekkefølgen den motsatte. Tolan satte to nye olympiske rekorder, og vant begge sprintøvelsene. Verken Tolan eller Metcalfe var med på det amerikanske laget på 4 × 100 m stafett, men resultatet ble likevel at USA vant på ny verdensrekord.