I 1961 sang hun ved Royal Opera House i London som i Verdis . Hun trådte til som på La Scala i Milano for Renata Scotto. Den 31. januar 1963 sang hun der som en oppsetning av Franco Zeffirelli og dirigert av Herbert von Karajan. Hun ble en av dirigentens favorittsangere. Oppsetningen ble gjentatt på Wiener Staatsoper samme år, og Freni sang der i elleve roller, som i tittelrollen i Puccinis , og i Verdis .