Pave Johannes XXIII utnevnte ham den 10. mai 1963 til erkebiskop av Fortaleza. Der gjenoppbygde han katedralen, og gjenåpnet det regionmele presteseminar. Han opprettet tolv nye menigheter. Erkebispedømmet ble gjort mer håndterlig og overkommelig ved utskillelsen av to nye bispedømmer: Quixadá og Itapipoca. Pave Paul VI innvilget den 26. mars 1973 hans tidige fratredenssøknad.