Nitzsche jobbet deretter lenge med Neil Young, først som produsent og arrangør på Buffalo Springfields sang «Expecting To Fly», som av mange kritikere blir regnet som en milepæl i den psykedeliske perioden. I 1968 produserte han Youngs selvtitulerte debutalbum sammen med David Briggs. Til tross for at Young hadde store variasjoner i sin musikalske stil, fortsatte han samarbeidet med Nitzsche på en rekke album, blant annet på de store kommersielle suksessene som og . Nitzsche spilte elektrisk piano med Crazy Horse i 1970 og produserte deres debutalbum (uten Young) et år senere.