Keeling ble født i Scranton i Pennsylvania, USA den 20. april 1928. Han ble uteksaminert med en grad i kjemi fra University of Illinois i 1948. Senere tok han en doktorgrad i det samme faget fra Northwestern University i 1954. Han var postdoktor i geokjemi ved California Institute of Technology inntil han ble med i Scripps Institution of Oceanography i 1956, hvor han ble utnevnt til professor i oseanografi i 1968.