Nicolaysen var opprinnelig jurist, og tok embetseksamen i 1841. Da Foreningen til norske Fortidsminnesmerkers bevaring ble stiftet i 1844 var han medlem fra starten av. I 1851 ble han formann i foreningen, og fra 1860 var han ansatt som antikvar og rådgiver ved Kirkedepartementet med spesielt ansvar for fortidslevninger i Norge. Dette vervet var nært knyttet til Foreningen til norske Fortidsminnesmerkers Bevaring.