Jaki trådte inn i benediktinerordenen etter vanlig skolegang, og studerte frem til doktorgrad ved Fordham University (1958), under Viktor Hess, medoppdageren av kosmisk stråling og nobelprisvinner. Etter sin doktordispustas forsket han innen området vitenskapsfilosofi ved Stanford University, University of California i Berkeley og Princeton University og ved Institute for Advanced Study. Siden 1976 underviste han i fysikk ved Seton Hall University i New Jersey.