Harris' debut på filmen var i 1952 som gjentok hennes suksess på Broadway som den ensomme tenårigspiken Frankie i Carson McCullers' . For denne filmen ble hun nominert til en Oscar for beste kvinnelige hovedrolle. Filmen hadde også den opprinnelige rollebesetning fra Browadwayoppsetning med Ethel Waters og Brandon deWilde. Det samme året vant hun sin første Tony for beste skuespiller i rollen som sorgløse Sally Bowles i , sceneversjonen av Christopher Isherwoods roman (senere gjort til en musikal som på Broadway i 1966 og, i filmutgaven i 1972 med Liza Minnelli som Sally Bowles). Harris gjentok hennes scenerolle i filmversjonen av , (1955). Hun spilte også i filmer som (også i 1955), med James Dean (som hun ble en nær venn av), (1962), med Paul Newman i privatdetektivenfilm (1966), og (1967).