I 1819 var Schoolcraft med som geolog på general og guvernør Lewis Cass' ekspedisjon til ojibwaenes områder ved De store sjøer (Great Lakes), i særdeleshet Lake Superior. Han gjorde topografiske oppmålinger av Michigans nordlige halvøy (Upper Peninsula of Michigan). Hensikten med ekspedisjonen var å finne kilden til elven Mississippi, for å få bestemt hvor den uavklarte grensen mellom USA og Britisk Canada var.