Han var sønn av grossist Anton Ludvig Larsen og Randine Erichsen og gift med Signe Augusta Halvorsen. Han reise i et par år i Frankrike og Tyskland, tok studentereksamen ved Kristiania Handelsgymnasium i 1888, og gikk handelsskole i York i England i 1889. I 1893 ble han ansatt i Halvorsen & Larsens papirforretning i Kristiania, der han var prokurator fra 1896 og administrerende direktør 1900–1925. De største eierne i virksomheten var Thune-Larsen og hans svigerfar, Andreas Halvorsen. Fra 1929 var Thune-Larsen grossist med egen agenturforretning i blant annet papir, emballasje og kontorartikler.