Simon & Garfunkel bidro også til soundtracket til Mike Nichols' film i 1967, med Dustin Hoffman og Anne Bancroft i hovedrollene. Mens han skrev «Mrs. Robinson», lekte Simon tanken på å kalle sangen «Mrs. Roosevelt», men Nichols likte ikke den ideen. Simon and Garfunkel returnerte til Storbritannia høsten 1968 og opptrådte på en kirkekonsert i Kraft Hall, som ble vist på BBC, og der Pauls bror, Ed deltok på den instrumentale låten «Anji».