Det intime forholdet til Jung varte til våren 1909 da moren konfronterte henne etter å ha mottatt et anonymt brev (trolig fra Jungs kone). Moren konfronterte også Jung og truet med å klage til Bleuler. Jung sluttet ved Burghölzli i 1909 og etablerte egen praksis og innledet etter kort et forhold til Toni Wolff som også var Jungs pasient og etterhvert hans forskningsassistent. Spielrein og Jung ble i 1909 enige om å ha et profesjonelt forhold, men gjenopptok den intime relasjonen i 1910. Hun brevvekslet med Jung til 1918 og med Freud til 1923.