Zoller har sin utdannelse fra Universitetet i Innsbruck, der han i 1977 avla doktorgrad i fysikk og habiliterte i 1981. Han var fra 1978 til 1979 postdoktor ved University of Southern California, Los Angeles i USA. Fra 1991 til 1994 var han professor i fysikk ved University of Colorado. Han har vært professor ved Universitetet i Innsbruck siden 1994.