Bailly utførte flere berømte arbeider innen den astronomiske vitenskap (blant annet , ). Bailly ble kjent for sine beregninger av omløpsbanen til Halleys komet i 1759. Videre studerte han de da fire kjente månene til Jupiter. Han reduserte korrekt Lacailles observasjoner av 515 stjerner, og deltok ved konstruksjonen av et lite observatorium ved Louvre.