Brosnan opptrådte på teater før han fikk stor popularitet med TV-serien (1982–1987). Etter , tok Brosnan hovedrollen i filmer som og . I 1995 ble han den femte skuespilleren som fikk portrettere den hemmelige britiske agenten James Bond, og han hadde hovedrollen i fire filmer mellom 1995 og 2002. Brosnan inngikk en avtale om tre James Bond-filmer, med mulighet for en fjerde film. Den første, fra 1995, spilte inn 350 millioner dollar på verdensbasis. Brosnan spilte også i (1997) og (1999), som også var vellykkede.