I 1960- og 1970-årene ledet Krol erkebispedømmet Philadelphia gjennom en tid da befolkningen mer og mer trakk ut av sentrum og inn i vidstrakte forsteder. Han arbeidet for å fremme helligkåringsprosessen av Katharine Drexel, og var til stede ved helligkåringen av sin tsjekkiskfødte forgjenger i Philadelphia, biskop John Neumann. Han ledet en viktig pilegrimsreise til Polen i 1972.