I 1933 vant den politiske høyresiden valget, og denne dominerte i realiteten den angivelige sentrumsorienterte regjeringen. Dette førte til en radikalisering av Caballero. Han ble en talsmann for en sosialistisk revolusjon for hele den politiske venstresiden innenfor PSOE og UGT. Da tre profilerte høyrepolitikere ble tatt inn i regjeringen i 1934, ble Caballero en av lederne for den mislykkede væpnede arbeideroppstanden i Asturia og Catalonia. Denne ble slått ned av regjeringen.