Arliss begynte sin karriere som skuespiller på britisk teater i 1887. I 1900 opptrådte han på West End i London med flere biroller. Arliss reiste til USA i 1901, og han bodde i Nord-Amerika i tjue år. Arliss begynte sin filmkarriere i USA med filmen (1921), etterfulgt av og fire andre stumfilmer før han begynte med lydfilmer.