I mai 2010 fikk Armitage hovedrollen som en tidligere soldat i Special Air Service i TV-serien Strike Back for Sky1. Cinemax og Sky1 ville ha en sesong to kalt , og begynte filmingen i august 2011. Armitage var allerede opptatt med å filme The Hobbit, og dukket opp bare med en gjesteopptreden i den første episoden av den andre sesongen. Armitage spilte nazisten Heinz Kruger i filmen Captain America: The First Avenger som kom ut i juli 2011. I oktober 2010 annonserte regissør Peter Jackson at Armitage var blitt tildelt rollen som Thorin Eikenskjold i filmen The Hobbit. Filmatiseringen av Hobbiten: En uventet reise begynte i mai 2011, og kom på kino i desember 2012. Den andre filmen i serien, Hobbiten: Smaugs ødemark, ble offentliggjort i USA den 2. desember 2013. Den tredje filmen, Hobbiten: Femhærerslaget, kom ut i desember 2014.