Den 6. februar 1963 signerte han kontrakt med Manchester United. Overgangssummen var på £56 000, og dette var på femårsdagen for den tragiske flyulykken i München, der åtte United-spillere omkom. Crerand debuterte for Manchester United mot Blackpool FC 23. februar, i en kamp som endte 1–1 på Old Trafford foran 43 121 tilskuere. Crerand var midtbanespiller, men en mer korrekt beskrivelse vil være ving half-back. Han var kjent for sine harde taklinger, men også for sine presise pasninger til angripere som George Best, Bobby Charlton og Denis Law. Flere av spillerne har i ettertid sagt at en Crerand i form var selve hjertet i laget, var han ikke i form så spilte laget gjerne dårlig. Gjennom sin tid i Manchester United, under ledelse av manager Matt Busby, fikk han 304 ligakamper (ti mål). Tilsammen (inkludert cup) fikk han 401 kamper og 19 mål. Han la opp i 1972 etter en tid som spillende trener.