Etter en ulykke i 1640 gjennomgikk han en dyp religiøs omvendelse, som han videreførte til faren, og til søsteren, Jacqueline, som ble nonne i Port-Royal ved Versailles. Gjennom henne kom Blaise Pascal i kontakt med jansenittene og ble sterkt påvirket av deres strenge religiøsitet. Gjennom sine («Provinsiale brev») fra 1650-årene lagde Pascal et viktig bidrag til fransk litteratur. Disse brevene er stilistisk imponerende, med bruk av kvikke replikker og satire, og innholdsmessig viktige for katolikker.