I 2003 ble Moen innvalgt i Nord-Trøndelag fylkesting. Det ble samtidig innført en parlamentarisk styreform i fylkeskommunen. Alf Daniel Moen ble leder for et fylkesråd bestående Arbeiderpartiet og Senterpartiet, som satt frem til 2007. Fra 2007 til 2011 ledet han et fylkesråd bestående av Arbeiderpartiet, Høyre, Venstre og Kristelig Folkeparti. Moen stilte ikke til gjenvalg til fylkestinget i 2011.