Moltke var sønn av stasjonsforstander Carl Frederik Moltke (død 1944) og hustru Frederikke Marie f. Johnsen (død 1950). Han ble student ved Aalborg Katedralskole 1919; cand.mag. 1926; medudgiver af 1927–42. Han var Nationalmuseets konsulent i runologiske og epigrafiske spørgsmål og fra 1971 leder af museets runologisk-epigrafiske laboratorium. Dr.phil. 1959. Medl. af Vetenskapssocieteten i Lund og af Dansk Selskab for Oldtids- og Middelalderforskning.