Han fikk særlig respekt for sin håndtering av maorisakene fra 1845 til 1853. Han anstrengte seg for å vise maoriene at han fulgte med på betingelsene i Waitangiavtalen, forsikret dem om at deres landrettigheter ville anerkjennes fullt og helt. I distriktet Taranaki var maoriene svært nølende til å selge sitt land, men andre steder lyktes Grey mye bedre, og nesten 130 000 km² ble kjøpt av maoriene, med det resultat at britenes bosetninger ekspanderte raskt. Grey var mindre suksessrik i sine forsøk på å assimilere maoriene. Han manglet rett og slett finansielle midler til å realisere sine planer. Selv om han subsidierte misjonsskolene som krevde at de skulle undervises i engelsk, var det bare noen få hundre maoribarn som gikk på dem til enhver tid.