I 1936 kom Carroll til Hollywood, der hun som aristokratisk vakre blondine medvirket i en lang rekke filmer. Hennes søster ble drept under blitzen i London under andre verdenskrig, og Carroll vendte da tilbake til Europa for å arbeide som sykesøster for Røde kors ved feltsykehus, blant annet i Frankrike. For sin innsats ble hun i 1946 belønnet med Frankrikes fremste orden, Hederslegionen. Etter krigen medvirket hun i bare tre filmer, før hun trakk seg tilbake fra filmbransjen.