I begynnelsen av året 1931, kort tid etter skilsmissen og hans umiddelbart påfølgende postulering av nøytrinoet, hadde Pauli et nervøst sammenbrudd. Han oppsøkte psykiateren og psykoterapeuten Carl Jung som i likhet med Pauli bodde nær Zürich. Jung begynte umiddelbart å fortolke hans dypt arketypiske drømmer, og Pauli ble en av dybdepsykologens beste studenter. Snart begynte han å komme med vitenskapelig kritikk av de erkjennelsesteoretiske aspektene ved Jungs teori og bidro på denne måten til en viss oppklaring av sistnevntes tanker, særlig omkring konseptet synkronisitet. En betydelig del av disse diskusjonene er dokumentert i Pauli/Jung-brevene, nå utgitt som «Atom and Archetype» (se under). Jungs analyse av over 400 av Paulis drømmer er beskrevet utførlig i boka «Psykologi og alkymi».