Chaworth-Musters' viktigste arbeid var systematisk studie av pattedyr og han arbeidet i 20 år i pattedyravdelingen på British Museum. Han deltok i ekspedisjoner til blant annet Jan Mayen, Atlasfjellene i Marokko, Kyrenaika, Russland og Afghanistan. Han publiserte lite selv, men etterlot et viktig uferdig manuskript. Han deltok på Hagbard Ekerolds ekspedisjon til Jan Mayen i 1921 Ekerold annekterte øya i januar 1922.