Littmarck begynte yrkeskarrieren sin som speiderkonsulent for KFUM i Sverige. Han ble senere generalsekretær for Sveriges KFUM, fra 1964 til 1970, og var engasjert internasjonalt i bevegelsen. Fra 1970 og fram til han ble pensjonist i 1986 var han kyrkoherde i Gamla Uppsala kirke. Han var engasjert i økumenikk, og var sekretær for Svenska ekumeniska nämnden på slutten av 1980-tallet. I denne perioden var han også redaktør for boken . Han skrev flere bøker og holdt radioandakter. Han var også kjent fra et TV-program på 1960-tallet der ungdom sang hans viser.