Leakeys mest berømte forskning var ved Olduvai Gorge i Serengeti plains i Nord-Tanzania. Om morgenen den 17. juli 1959 følte Louis seg syk i Olduvai og ble igjen i leiren mens Maria gikk ut til feltet. På et tidspunkt oppdaget hun en bit av et bein som «syntes å være en del av en hodeskalle». Etter fjerning av matjord fant hun «to store tenner som satt i en kjeve», hun kjørte tilbake til leiren sa: «jeg har funnet ham!» Aktiv utgraving begynte dagen etter og flere deler av kraniet ble funnet i løpet av et par uker, men det måtte bli rekonstruert fra fragmenter spredt i ura. Etter å ha undersøkt kraniet, konkluderte Louis Leakey med at det var av en art av tidlige mennesker, men av en tidligere gruppe, australopithecines. Den fikk etter hvert navnet , —er et gammel arabisk ord for den østafrikanske kysten. Navnet ble senere endret til , og noe senere til ; en konsensus om klassifisering blir fortsatt i debattert.