Thor Vilhjálmsson studerte nordisk litteratur ved Háskóli Íslands. I etterkrigsårene studerte han også ved University of Nottingham og Sorbonne. Fra 1953 til 1955 arbeidet han som bibliotekar for Islands nasjonalbibliotek. I perioden 1956–1959 arbeidet han for Þjóðleikhúsið (Nasjonateateret). Han har hatt en rekke verv i islandske forfatter- og kunstner-organisasjoner, og vært formann i den islandske PEN-klubben og i Reykjavík judoforening. Han var en av grunnleggerne av kulturmagasinet i 1955 og medlem av redaksjonen til 1968.