Bursum representerte den unge delstaten i Senatet fra 1921 til 1925. Han fikk stor innflytelse på lovgivningen som avgjorde de mange eiendomstvistene som hadde oppstått mellom hvite nybyggere og puebloindianere i New Mexico. Han var isolasjonist i utenrikspolitikken, men prøvde å legge til rette for et regimeskifte i Mexico.