I 1908 habiliterte han seg ved Universitetet i Bern og ble året etterpå ansatt som professor ved Universitetet i Zürich. På denne tiden arbeidet han hovedsakelig med varmestråling og dens egenskaper basert på sin teori om at den kunne beskrives som bestående av energikvant (senere kalt ). Men allerede da hadde han også begynt å tenke på en utvidelse av sin spesielle relativitetsteori for å inkludere tyngdekraften. I tillegg skrev han et viktig og mer fenomenologisk arbeid om diffus stråling – et fenomen som bidrar til det visuelle inntrykket av at himmelen er blå.