Pave Frans utnevnte ham til erkebiskop av Guayaquil den 24. september 2015. Innsettelsen fant sted 5. desember samme år. I 2015 deltok Luis Gerardo Cabrera Herrera på den 14. ordinære generalforsamling av biskopssynoden med temaet familiens kall og misjon i Kirken og i verden av i dag. Fra 28. april 2017 til 11. november 2020 var han igjen visepresident for den ecuadorianske biskopskonferans og ble dens president den 11. november 2020. Som en del av protesten for urfolks strukturtilpasning i oktober 2019, fungerte han som en mekler mellom regjeringen og urbefolkningsbevegelsen og understreket behovet for «nasjonal forsoning».