Smil fullførte sine laveregradsstudier ved fakultet for naturvitenskap ved Karlsuniversitetet i Praha, hvor han deltok på 35 forelesninger i uken, 10 måneder i året, i 5 år. «De lærte meg om naturen, om alt fra geologi til skyene,» men Smil ville ikke ha en vanlig forskerkarriere, han ville se på det store bildet. Etter uteksamineringen nektet han å bli med i kommunistpartiet, noe som reduserte hans muligheter for å få relevant arbeid, men han fikk allikevel en stilling på et regionalt plankontor. Han giftet seg med Eva, som var legestudent. I 1969 emigrerte paret til USA, rett etter den Warszawapaktens invasjon av Tsjekkoslovakia, som skjedde samtidig med at Eva Smil skulle ta sine avsluttende eksamener. De forlot landet bare måneder før sovjetmyndighetene stengte grensene for alle som ville reise ut. «Det var ingen liten forsakelse» har Smil uttalt. I løpet av de neste to årene fullført Smil en doktorgrad i geografi ved College of Earth and Mineral Sciences ved Pennsylvania State University.