Samtidig som han skaffet seg omdømme som en playboy, var Mollison en meget dyktig pilot, og i likhet med mange andre, satte han rekorder som gjorde ham offentlig kjent. I juli-august 1931 satte Mollison ny rekord for flyving på 19 timer fra Australia til England, og i mars 1932 satte han ny rekord for flyving fra England til Syd-Afrika på 4 dager og 17 timer.