Mest kjent er han imidlertid for å ha innledet forsoningen med den katolske kirke. Han hadde nær kontakt med pave Johannes XXIII siden dennes tid som patriark av Venezia. Med pave Paul VI hadde han tre historiske møter, som førte til at de to kirkene opphevet de gjensidige ekskommunikasjonene som hadde vært gyldig siden det store skisma (1054). Det første møtet fant sted i Jerusalem i 1964, fulgt av pavens besøk i Istanbul og patriarkens motbesøk i Roma i 1967.