Etter et foredrag av Max Laue han hørte der i 1912, ble han interessert i bruk av røntgenstråler til bestemmelse av strukturen til krystaller. Vegard tok kontakt med William Henry Bragg som sammen med sønnen William Lawrence Bragg videreutviklet denne nye fremgangsmåten. Samme år kom de frem til Braggs lov som fikk stor betydning for dette arbeidet. I 1915 fikk far og sønn Bragg Nobelprisen i fysikk for arbeidet med å avdekke krystallstrukturer ved hjelp av røntgen. Tilbake i Oslo startet Vegard selv de første strukturbestemmelsene basert på denne nye metoden..