Moltke Moe var en sentral samarbeidspartner for Hans Aall i opprettelsen av Norsk folkemuseum. Historikeren Bodil Stenseth har omtalt Moe som den fremste ideologen i den såkalte Lysakerkretsen, som var en løst sammensatt gruppe av fremstående kulturpersonligheter, deriblant Fridtjof Nansen, Gerhard Munthe og Erik Werenskiold. Samlingene til Moltke Moe var del av grunnstammen til Norsk folkeminnesamling og Norsk folkeminnelag, som ble opprettet av hans elev Knut Liestøl.