Bunting var tiltrukket av Den offisielle IRAs fokus på sosialistisk tankegang, og mente en væpnet revolusjon var nødvendig i Nord-Irland. Han gikk derfor inn i organisasjonen omkring 1970, på et tidspunkt hvor OIRA var involvert i væpnet kamp og bombeaksjoner. Han ble internert i 1971 og plassert i Long Kesh, som en av bare to protestanter blant de 350 første som ble internert der. Bunting ble løslatt i 1973.