I 1924 ble Carathéodory utnevnt til professor i matematikk ved Universitetet i München, Tyskland. Han holdt denne posisjonen frem til sin død i 1950. Carathéodory formulerte det aksiomatiske prinsippet om irreversibilitet innen termodynamikk i 1909. Den 19. desember 2005 kom flere israelske tjenestemenn sammen med Israels ambassadør i Athen, og presenterte for den greske utenriksdepartementet flere kopier av over 10 brev mellom Albert Einstein og Constantin Carathéodory som tyder på at arbeidet med Carathéodory har bidratt til å forme noen av Albert Einsteins mest berømte teorier. Disse brevene var en del av en lang korrespondanse som varte mellom 1916 og 1930.