Under VM 2006 vant Spania alle sine tre kamper i gruppespillet, og møtte Frankrike i 16-delsfinalen. Etter at de tok ledelsen ved David Villa, tapte de 1–3 etter mål fra Frank Ribéry, Patrick Vieira og Zinedine Zidane. Spania kvalifiserte seg til EM 2008, men det ble kunngjort at Vicente Del Bosque overtar som landslagstrener etter EM-sluttspillet. Aragonés avsluttet sin karriere som landslagstrener med å føre Spania til EM-gull – Spanias første mesterskapstittel i fotball på 44 år.