Hun ble en nær venn av Malcolm X og returnerte til USA i 1964, hvor hun bidro til opprettelsen av han nye menneskerettighetsorganisasjon, . X ble myrdet kort tid etter. Hun arbeidet også for Martin Luther Kings organisation,. King bad Angelou om å organisere en demonstarsjon i 1968, men han ble drept, 4. april i Memphis det året. Det var Angelous fødselsdag. Etter det har ikke Angelou feiret sin fødselsdag, men isteden sendt blomster til Kings enke, Coretta Scott King, helt frem til hennes død i 2006.