Det er kun tre bosetninger på Angistri: Milos (Megalokori), Skala og Limenaria. Milos med en befolkning på 566 mennesker er hovedlandsbyen og hvor flertallet av øyboerne bor. Skala med 448 innbyggere ligger tyve minutters gange fra Milos langs en kystvei. Skala er stedet hvor de fleste turistfasilitetene og hotellene er. Limenaria er den minste landsbyen med kun 128 beboere og ligger på motsatt side av øya med svært lite turister. Øyas totale befolkning i henhold til folketellingen av 2011 var på 1142 beboere. I sommermånedene kan antallet mennesker ofte tredobles. Dets landareal er på 13,367 km².