Han var den siste av Apollo-astronautene som satte sin fot på månen, og den nest siste til å forlate den. Schmitt var også den første og hittil eneste vitenskapsperson som har gått på månen og som aldri har vært medlem av USAs væpnede styrker. I august 1975 trakk Schmitt seg fra NASA for å stille til valg for det Republikanske parti til USAs senat som representant for New Mexico, hvor han ble innvalgt og tok sete 3. januar 1977. Han satt fram til 3. januar 1983.