Wallach startet karrieren sin på slutten av 1940-tallet og var aktiv i mer enn seks tiår. Han vant en BAFTA for mest lovende nykommer innen film, og ble nominert til Golden Globe for rollen som Silva Vacarro i (1956). Blant hans mest kjente roller er Calvera i (1960), Guido i (1961) og Tuco i (1966). Andre notable roller inkluderer Don Altobello i , Cotton Weinberger i (begge fra 1990) og Arthur Abbott i (2006). Wallach var en av USAs mest produktive filmskuespillere, og var aktiv til han var godt over 90 år gammel. Hans siste filmer, og , hadde premiere i 2010.