Vervene brakte ham på vidstrakte reiser, og han opparbeidet seg stor kunnskap om det indiske subkontinentets kunst og arkeologi. Han offentliggjorde en rekke skrifter, særlig om buddhistisk kunst og historie. I 1861 ble han første direktør for den britisk-indiske oldsakstjeneste, som imidlertid måtte innstille sin virksomhet i 1865 på grunn av pengemangel. Cunningham vendte tilbake til England og forfattet første del av .