Samuel var sønn av Thomas Morland, som var rektor ved kirken i Sulhamstead Bannister. Han ble utdannet ved Winchester School og Magdalene College i Cambridge, der han i 1649 ble utnevnt til «fellow». Han brukte mye av sin tid til å studere matematikk, han var god i latin og kunne gresk, hebraisk og fransk, som på den tid var diplomatspråket. Han underviste ved Cambridge, hvor han møtte Samuel Pepys som han samarbeidet med resten av livet.