Som konsilsfader deltok Remi Joseph De Roo på alle fire sesjoner av Andre Vatikankonsil fra 1962 til 1965. Han var i særdeleshet opptatt av å implementere konsilets reformer, og av økumenikk, og på måter som utløste kritikk blant annet fra pave Johannes Paul II og pave Benedikt XVI. Han betraktet og kalte seg selv .