Lærke Møller startet sin håndballkarriere som 7-åring og spilte i et par Ålborg-klubber før hun skiftet til Aalborg DH. Her ble hun tidlig utropt til et stort talent, og allerede som 16-årig fikk hun sin debut på klubbens elitelag, og det endog i en Champions League-kamp. Hun debuterte på Y-landslaget i mars 2006, og hun fikk 16 landskamper der. Allerede i desember samme år kom hun på U-landslaget, hvor hun har spilt 30 kamper. Som 18-åring fikk Lærke Møller sin debut på det danske A-landslaget. Hun fikk sitt gjennombrudd i GF World Cup i 2008, og hun ble lagets toppscorer med 26 mål under EM i håndball 2008, hvor også pressen vurderte henne som en av lagets beste spillere. Til VM 2009 i Kina var hun utsett til at være landslagets store spillemessige sentrum, men dagen før VM ble hun alvorlig skadet i akillessenen under trening. I stedet for å delta i treningen måtte hun reise hjem for å blive operert. Hun har siden kjempet for å vende tilbake og deltok også i treningskampene for FCM før sesongen 2010, hvor hun til tross for skaden hurtig fant tilbake til formen. Dessverre ble hennes fot overbelastet innen den reelle sesongstarten, og hun måtte igjen sitte ute. Hun klarte imidlertid å komme tilbake til EM i Danmark og Norge i 2010.