Den 25. mai 2010 ble Bajrami solgt til den nederlandske Eredivisie-klubben FC Twente for 30 millioner svenske kroner. Han skrev under på en kontrakt med en varighet på tre år, med opsjon på ett ekstra år. Twente var da nybakt seriemester etter å ha vunnet Eredivisie 2009–2010 og var dermed kvalifisert til gruppespillet i Mesterligaen 2010/2011. Han frekventerte startoppstillingen til Twente i begynnelsen av 2010/2011-sesongen, men ble skadet på trening i september etter et sammenstøt med landsmannen Rasmus Bengtsson.