Han ble presteviet i Mainz i 1910. Guardini virket i en tid som menighetsprest, men vendte tilbake til Freiburg for doktorgradsstudier i teologi under professor Engelbert Krebs ved Albert-Ludwigs-Universität. Guardini disputerte i 1915 på en avhandling om Bonaventuras teologi og fullbyrdet sin habilitasjon syv år senere.