Etter videregående studerte Carlos Osoro Sierra pedagogikk og matematikk ved Universidad Complutense de Madrid og underviste deretter i et år ved i Santander. Deretter gikk han på seminar for sene kall i Salamanca, og studerte katolsk teologi og filosofi ved Universidad Pontificia de Salamanca, hvor han tok lisensiatgrader i både teologi og filosofi. Han tok også en grad i naturvitenskap fra og en grad i utdanning fra Universitetet i Salamanca.