Han ga ut en grammatisk oversikt over islandsk og andre gamle nordiske språk, sammenfattet fra arbeidet til flere tidligere forskere, i 1811. Mellom 1813 og 1815 bodde han på Island der han lærte seg språket og kulturen og studerte den islandske litteraturen. Da han kom tilbake til København startet han det Islandske Litterære Selskab. Rasks islandske grammatikk ble lest av Ivar Aasen og inspirerte trolig Aasens egne dialektstudier.