Han fullførte i denne periode blant annet (1668), den første trykte danske grammatikken. Han kom allerede da med forslag til dansk rettskriving. Han begynte nok på dette arbeidet rett før eller kort etter sin hjemkomst fra utenlandsreisen 1643. Men den så først lyset i 1668. Den er skrevet på latin. Pontoppidans danske grammatikk er en frukt av vitenskapelig sans og drift forent med fedrelandskjærlighet. Han ville skape et dansk sidestykke til de grammatikker over levende språk som allerede fantes, og han ville heve morsmålets anseelse og dyrkelse. Hans forståelse av språkutvikling og språkslektskap utmerker seg ikke frem for samtidens alminnelige, men etymologi og språksammenligning inntok ingen fremherskende plads. Det rike og velordnede innhold er hentet fra språket som det levde i litteratur og på folkemunne. Om det 17. århundres danske talespråk gir Pontoppidans grammatikk opplysninger som man nå vanskelig ville kunne finne annetsteds.