Våren 2012 forsvarte han sin seier fra 2011 og ble første mann til å vinne Paris–Nice, Romandie rundt og Critérium du Dauphiné i én og samme sesong. Han kom til Tour de France som en av de største favorittene. Han overtok den gule trøya etter Fabian Cancellara etter den 7. etappen og beholdt den rittet ut. Hans nærmeste konkurrent var lagkamerat og landsmann Chris Froome som endte 3.21 bak i sammendraget. Han vant også OL-gull på tempo i London en uke senere, og ble med det den briten med flest OL-medaljer.