Gadolinium ble oppdaget i 1880 av den sveitsiske kjemikeren Jean Charles Galissard de Marignac (1817–1894). Han mistenkte at didymium, stoffet som Carl Gustav Mosander hadde oppdaget, også kunne vise seg å inneholde andre sjeldne jordarter. Gadolinium ble oppkalt etter Johan Gadolin, som hadde oppdaget yttrium i 1794.