Simonsen var formann i Unge Venstre 1981–1983, formann i Nordens Liberale og Radikale Ungdomsforbund i en periode fra 1983, medlem av Oslo bystyre 1990–1991 og statssekretær i Miljøverndepartementet under Guro Fjellanger 1997–2000. Han har også vært styremedlem i Oslo Venstre. Simonsen ble foreslått som Venstres 1. kandidat i Akershus foran stortingsvalget 1985, men ble 2. kandidat etter å ha tapt avstemningen mot Anne-Lise Bergenheim. Simonsen ble også nevnt som en mulig lederkandidat i Venstre i 1990.