Kort tid før sin død testamenterte Magnússon sin samling av håndskrifter og gamle dokumenter, trykte bøker og hele sin formue til Københavns Universitet. Håndskriftsamlingen ble da en del av Universitetsbiblioteket. Den besto da av rundt 2.500 katalognumre. De eldste var fra 1100-tallet. Halvparten av håndskriftene er fra Island, men samlingen omfattet også en stor gruppe med norske dokumenter, ca. 280, hvilket var mer enn den tilsvarende danske, ca. 250. I tillegg var det også en mindre samling svenske skrifter, ca. 30, og en samling fra andre land, ca. 100.