Jeremy Renner, Clark Gregg, Stellan Skarsgård, Gwyneth Paltrow og Paul Bettany ble alle hentet inn for å returnere i sine respektive roller, Hawkeye, Agent Coulson, Erik Selvig, Pepper Potts og Jarvis i løpet av det neste året. I tillegg ble Cobie Smulders castet som Maria Hill, den eneste i ensemblet som ikke har vært med i noen av forløperne.