Schlink hadde to doktorgrader, en i psykiatri fra Marburg i 1927, og en i teologi i 1934. Denne tok han i Münster under Karl Barth. Han var også ordinert prest. Han var aktiv i den såkalte , den tyske kirken som var kritisk til nazismen. Som resultat av dette ble han arrestert i 1934, men ble raskt sluppet fri igjen.