Han var med på å vinne Bundesligaen i sesongene 2010/2011 og 2011/2012, samt den tyske cupen i 2011/2012 med Borussia Dortmund. Großkreutz debuterte for det tyske landslaget den 13. mai 2010 i en vennskapskamp mot , en kamp de vant 3-0.