Fra relativ tidlig alder viste Moore interesse for musikk og annen framføring. Han opptrådte tidvis i skuespill sammen med sine venner, som i stykket av John O'Keeffe, og en tid hadde han ambisjoner om å bli skuespiller. Moore gikk på flere skoler i Dublin, blant annet Samuel Whyte's English Grammar School i Grafton Street hvor han lærte å snakke med engelsk aksent som han siden fortsatte med resten av livet. Fra 1795 studerte han på Trinity College som da hadde nylig begynt å akseptere katolske studenter. Det var et forsøk på å oppfylle sin mors drøm om at hans skulle bli advokat. Moore var innledningsvis en god student, men etter hvert arbeidet han mindre energisk med sine studier. Hans tid på Trinity kom samtidig med de pågående opprøret som fulgte den franske revolusjonen og en del av hans medstudenter som Robert Emmett var tilhengere av United Irishmen, en politisk forening som ble grunnlagt på Irland i 1791. De søkte støtte fra den franske regjeringen for å kunne fremme en revolusjon på Irland. I 1798 brøt det ut et opprør, fulgt av en fransk invasjon, men begge deler ble slått ned av de britiske styrkene.