I 1914 og under første verdenskrig stilte Buisson seg på linje med patriotene og forsvarte det tverrpolitiske samarbeidet om forsvaret av landet, kjent som Union sacrée. Han ble valgt på nytt som vararepresentant fra 1919 til 1924, og arbeidet for fransk-tysk forsoning, spesielt etter okkupasjonen av Ruhr i 1923. Som tidlig tilhenger av Folkeforbundet inviterte han tyske pasifister til Paris, og dro selv til Berlin. Han mottok Nobels fredspris i 1927, sammen med den tyske professoren Ludwig Quidde for denne innsatsen for å bringe mennesker sammen. Han dedikerte prisen til lærere i offentlige skoler.