Han ble presteviet av biskop Petras Maželis den 18. april 1962. Han gjorde prestetjeneste som kapellan i menigheter i Alytus, Lazdijai, Kudirkos Naumiestis, Prienai og Simnas. I 1968 trådte han inn i jesuittordenen, som da var ulovlig under sovjetisk lov. Tamkevičius var blant initiativtakerne til underskriftsaksjonen som protesterte mot de sovjetiske diskriminerende begrensningene på Kaunasseminaret. På grunn av dette forbød de sovjetiske myndigheter Tamkevičius fra å utøve sin tjeneste. Han jobbet på en fabrikk og i et landgjenvinningsområde i ett år.