Leber arbeidet for å avsette Hitler gjennom et kupp, men innså at et slikt kupp ikke kunne lykkes uten offiserenes deltakelse. Derfor tok han kontakt med Claus von Stauffenberg som senere gjennomførte attentatet. I planene for tiden etter kuppet var Leber var tiltenkt rollen som innenriksminister i en ny regjering. Det skulle deretter også opprettes et topartisystem i Tyskland. Leber tok i forbindelse med sine kupplaner også kontakt med den kommunistiske undergrunnsbevegelsen ved Anton Saefkow. Det var som følge av denne kontakten med kommunistene at Leber ble arrestert allerede 5. juli 1944, som var før attentatet mot Hitler.