Arbeidet for kirkens synlige enhet, den økumeniske bevegelse, lå Molland varmt på hjertet. Allerede fra 1934 var han aktivt med som deltaker i de anglo-skandinaviske teologkonferanser, som (fra 1929) ble holdt hvert annet år. 1940–59 var han styremedlem i Nordisk økumenisk institutt i Sigtuna, og i 1960-årene var han meget aktiv på topplanet i det mellomkirkelige, teologiske arbeid, dels i “Faith and Order” innen Kirkenes Verdensråd, dels som formann i Det lutherske verdensforbunds og Vatikanets felles studiekommisjon 1967–71.