Da han kom tilbake til Paris var han en tid sjelesørger i menigheten St. Ambrose. Under den fransk-prøyssiske krig i 1870 var han frivillig feltprest i den franske hær. I 1873 kalte kardinal Guibert ham til å ta del i administrasjonen av bispedømmet. Men det meste av hans energi gikk med på å grunnlegge og organisere det frie katolske universitet (den gang ved navn Université Catholique de Paris), som biskopene hadde åpnet i Paris fort etter iverksettelsen av loven av 12. juli 1875, som tillot frihet i den høyere utdannelse. Han ble dets rektor i 1880, og i femten år viet han seg til å utvikle universitetet innen alle grener av undervisningen.