Geologisk består Zunifjellene av en kjerne av prekambrium granitt og metamorf bergart omgitt av rød sandstein. I alt av tidligere lag med kritt og sedimentære klipper er forvitret fra de høyeste partier, men er fortsatt synlige i de ytterste områdene. Fjellkjeden var en del av det gamle Rocky Mountains i den geologiske pennsylvaniatiden.