Menéndez y Pelayo utarbeidet flere store verk om spansk og europeisk litteratur. Blant de mest kjente er , utgitt i tre bind mellom 1880 og 1882, som studerte de katolske ideene i spansk litteratur fra middelalderen og frem til hans egen tid. Han knyttet det spansknasjonale tett til det katolske, og han fremstod som ultramontanist. Videre studerte han estetikkens plass i spansk kulturhistorie i , utgitt i fem bind mellom 1883 og 1891. Han foretok også omfattende studier av latinamerikansk lyrikk.