Stolle var også en flink singlespiller og vant Franske mesterskapet i 1965 da han beseiret sin landsmann Tony Roche med 3-6, 6-0, 6-2, 6-3 i finalen. I 1966 kom han som useeded til finale i Amerikanske mesterskapet og han vant sin andre GS-tittel i single gjennom å vinne over John Newcombe med 4-6, 12-10, 6-3, 6-4.