Pave Frans har kalt Osoro Sierra «Don Carlos pilegrimen», henspillende på hans hyppige spaserturer rundt i sitt erkebispedømme der han mingler med folk for å bli bedre kjent med dem. Han satset særlig på religiøse kall og i Valencia steg antallet seminarister fra 51 i 2012 til 61 i 2013. Ved sin ankomst til Madrid aktet han å lansere en en evangeliseringsplan for bedre å nå ut dem som var på avstand fra kirken for å få ny styrke inn i troslivet. Han innbyr ungdommer til seg tidlig hver måned for å snakke med dem og bedre forstå deres behov og bekymringer, og han feirer ofte messer i fengsler. Osoro Sierra besøkte også klaustrerte kommuniteter ved sin ankomst til Madrid.