Den første operasjonen til forbundet under ledelsen til Kimon, var erobringen av Eion, en persisk befestning som bevoktet en elv som krysset på vei til Asia. Etter denne seieren handlet forbundet mot flere piratøyer i Egeerhavet, mest kjent mot Skyros hvor de gjorde de dolopiske innbyggerne til slaver, mens Athen satte opp en bosetterkoloni (kjent som en kleruchy). Få år senere seilte de mot Karia og Lykia, der de beseiret både den persiske hæren og marinen i slaget ved Eurymedon.