Da han organiserte musikk for fjernsynsprogrammet i 1964, møtte han The Rolling Stones og medvriket med piano på albumene (eller i Europa), , og samt hitsinglene «Paint It Black» og «Let's Spend the Night Together», og korarrangement for «You Can't Always Get What You Want». I 1968 introduserte Nitzsche bandet for slidegitaristen Ry Cooder noe som fikk stor innvirkning på stilen til bandet i perioden 1969-1973.