Etter å ha fullført studiene i medisin i 1968 arbeidet Harald Moi i mange år på sykehuset i Örebro. Han tok den medisinske doktorgraden ved Universitetet i Uppsala i 1990 på avhandlingen Fra 1991 til 1993 arbeidet han i Nuuk på Grønland, men i 1993 ble han sjef på Olafiaklinikken i Oslo. Han sluttet som sjef i 2010, men fortsatte som overlege.