Pave Frans utnevnte ham til erkebiskop av Mbandaka-Bikoro 12. november 2016. Så lenge sedisvakansen varte, ble han utnevnt til apostolisk administrator av Bokungu-Ikela. Innsettelsen fant sted 11. desember samme år. I 2016–18 fordømte han Kongos president Joseph Kabilas gjentatte forsøk på å stadig utsette valgene i Kongo og mente at det skapte en alarmerende presedens og demonstrerte presidentens manglende vilje til å gi fra seg makten. Han forsvarte de katolikker som organiserte prodemokratiske demonstrasjoner som ble møtt med voldelige reaksjoner fra politistyrker. Etter disse voldelige sammenstøtene signerte han en erklæring på vegne av biskopene om at prelatene «beklaget angrepet på menneskeliv» mens de ga sine kondolanser til familiene til «uskyldige ofre» som ble drept i sammenstøtene. Uttalelsen ba videre om en «alvorlig og objektiv etterforskning» for å finne de ansvarlige for den ekstreme volden. Ambongo motsatte seg Kabilas kandidatur for en ny periode som president.