Som erkebiskop sørget han for at flere religiøse kongregasjoner etablerte seg i erkebispedømmet; Sisters of Charity of St. Vincent de Paul åpnet i 1855 et hus i Drogheda; maristfedrene åpnet i 1851 et college og et novisiat i Dundalk, og vincentinere fikk samme år ansvaret for erkebispedømmets presteseminar. Erkebiskopen gjorde seg til fanebærer for Den hellige stol, og på et folkemøte i Drogheda fordømte han keiser Napoleon III for å ha gitt aktiv støtte til den italienske revolusjonære bevegelsen. Hans tale og påfølgende leserbrev i vakte stor oppstandelse, og keiseren klaget på ham til pave Pius IX. Erkebiskop Dixon hadde ellers ansvaret for å organisere den frivillige irske brigaden som i 1860 ble sendt til Kirkestaten for å kjempe på pavens side mot Garibaldi.