Fra 1961 til 1963 gav The Supremes ut ei rekke singler, hovedsakelig med materiale av Gordy og Robinson. Ingen av disse kom høyt opp på listene. I desember 1963 gav de ut «When the Lovelight Starts Shining Through His Eyes», deres første sang skrevet av Holland-Dozier-Holland. Den nådde 23.-plass på . Neste år kom «Where Did Our Love Go», laget av de samme, og denne nådde – noe overraskende – førsteplass i USA og tredjeplass i Storbritannia. Også de fire neste låtene havna på topp i USA: «Baby Love», «Come See About Me», «Stop! In the Name of Love» og «Back in My Arms Again».