Barth deltok også aktivt i kampen mot opprustningen til begge de tyske statene, men spesielt mot opprustningen med atomvåpen. Han gikk hardt til angrep på atomopprustningens drivkraft NATO på («Folkets sørgedag») i 1954. På langfredag 1957 formante han verdens folk til å reise seg mot trusselen fra atombevæpning i begge blokker, og i januar 1958 oppfordret han kirkene til en blokkoverskridende trosbekjennelse mot alle masseødeleggelsesvåpen. Han så disse, i likhet med den totalitære Hitlerstaten, som et angrep på den kristne tros fundament, som kirken må si entydig og umiskjennelig nei til, slik som i tiden etter 1933.