Landau hadde sin første større filmopptreden i Alfred Hitchcocks film (1959). Fra 1966 til 1973 spilte Landau forkledningseksperten Rollin Hand i TV-serien og fra 1975 til 1977 rollen som John Koenig i den britiske sciencfictionserien . I begge seriene spilte han mot sin daværende hustru Barbara Bain.