Den 12. november 1945 ble Suenens utnevnt til hjelpebiskop av Mechelen og titulærbiskop av Isinda. I november 1961 ble han erkebiskop av Mechelen; dette primasete fikk i desember samme år det nye navn Mechelen-Brussel. Pave Johannes XXIII utså den 19. mars 1962 Suenens til kardinalprest, med San Pietro in Vincoli som tittelkirke. Som erkebiskop og Belgias primas ble Suenens ordfører for den belgiske bispekonferansen og deltok i en rekke bispesynoder.