Han var sønn av presten Enevold Randulf (1597–1666) og flyttet 1648 efter sin utenlands for å studere i Leiden 1651 og Orléans i 1653. Vel tilbake i fødebyen tok han i 1657 magistergrad (og doktorgrad i 1675), og etter fire år ble han i 1661 utnevnt til sogneprest i Køge og prost i Ramsø herred. I 1665 ble han forflyttet til Helliggejsts kirke i København, men samme år ble han biskop i Bjørgvin bispedømme etter at kongen først hadde tilbudt hans far dette bispesetet. Enevold Randulf unnskyldte seg overfor kongen med at han var blitt for gammel, og ba om at sønnen Niels skulle bli kalt til biskop i stedet for ham.