Darwin gjorde de fleste av studiene sine i Sør-Amerika, men var også innom mange andre steder, som Australia og Galápagosarkipelet. Han tok nøyaktige notater om forskjellige geologiske fenomener, fossiler og levende organismer. Han samlet prøver av individer fra svært mange arter, mange ennå ukjente for naturvitenskapen. Ved leilighet sendte han prøver til Cambridge sammen med brev som beskrev funnene. Dette bidro til å etablere hans ry som naturforsker lenge før han var tilbake i England. Notatene han skrev er rike på detaljer og viser Darwins talent for teoretisering, ikke minst når det gjelder dannelsen av korallrev, og utgjorde basis for etterfølgende arbeider. Dagboken han skrev, opprinnelig til familien, men senere utgitt som , gir et sammendrag av funnene og innsikt i det sosiale, politiske og antropologiske liv til menneskene han møtte, både innfødte og kolonister.