Marble vant sin første Grand Slam-turnering i 1936, hun beseiret Helen Jacobs med 4-6, 6-3, 6-2 i finalen i amerikanske mesterskapet og hun vant også mixeddoubletittelen. I 1938 vant Marble en «triple crown» i det amerikanske mesterskapet, det vil si seier i single, double og mixeddouble og hun gjorde om bedriften i både 1939 og 1940. Hun tok også en «triple crown» i Wimbledon i 1939, i singlefinalen beseiret hun britiske Kay Stammers med 6-2, 6-0.