Baldi Gaburri mottok prestevielsens sakrament den 9. oktober 1971 i katedralen i Città di Castello av hjelpebiskopen i Perugia og den apostoliske administrator av Città di Castello, Diego Parodi. Han ble inkardinert i bispedømmet Città di Castello. Baldi Gaburri virket først som kapellan ved katedralen i Città di Castello og var ansvarlig for ungdomsgruppene i hjelpeorganisasjonen Operazione Mato Grosso (OMG) før han ble personlig sekretær til biskopen av Città di Castello, Cesare Pagani.