I 1917 fikk han flytte til Moskva, hvor han opprettet et kjemisk laboratorium sammen med venner. Høsten 1919 forsøkte han å flykte fra Sovjetunionen til Østerrike gjennom Estland med falske dokument, men mislyktes: i Pskov ble han arrestert av sikkerhetspolitiet Tsjeka, og ble dømt for spionasje. Han tilbrakte en betydelig del av 1920-årene i Lubjankafengselet i Moskva. Under oppholdet i fengselet ble hans kunnskaper som kjemiker verdsatt. Wienerberger ble utnevnt til ingeniør for produksjon av lakk og farver, og senere arbeidet han i fabrikker for produksjon av sprengstoff.