Lowes vitenskapelige bestrebelser ble avbrutt ved utbruddet av den amerikanske borgerkrigen. Han så det som sin patriotiske plikt å tilby sine tjenester som aeronaut, for å utføre rekognosering fra luften på konfødererte soldater i Unionshæren. I juli 1861 ble Lowe utnevnt til Chief Aeronaut for Unionshærens Ballongkorps av president Abraham Lincoln. Om hans arbeid generelt var vellykket, var det ikke full enighet om blant militære, og tvister om hans virksomhet og betaling tvang ham til å trekke seg i 1863.