I 1878 giftet han seg med Eliza von Moltke-Hvitfeldt (født 20. mai 1859 - død 29. mai 1932). Som hustruen, som anså at hun var blitt helbredet ved bønn fra sykdom av en utøverske av Christliche Wissenschaft – Frances Thurber Seal – , ble også Moltke en tilhenger av denne bevegelsen. Begge hadde etter århundreskiftet også kontakt med Rudolf Steiner, som Eliza von Moltke var en disippel av.