Moore flyttet til Dublin i 1970 og startet det Cream-inspirerte bandet Skid Row, hvorpå han traff en annen talentfull, ung musiker ved navn Phil Lynott. Lynott fungerte en periode som bandets vokalist og bassist. Skid Row sikret seg platekontrakt med CBS i 1970, da var Lynott allerede godt i gang med å danne sitt eget band Thin Lizzy (etablert 1969). Kameratene flyttet etter hvert til London. Skid Row ga totalt ut tre LP-er og deltok blant annet som supportband for the Allman Brothers på deres USA-turné. Han forlot etter hvert gruppa for å satse på en solokarriere, men ble raskt rekruttert til Thin Lizzy i 1974 som ny gitarist etter Eric Bell. Han ble den første gangen værende 3 måneder i Thin Lizzy og bidro med en klassisk gitarsolo på balladen «Still in Love With You» på albumet . Moore medvirket med sitt gitarspill til å gi bandet en hardere og mer energisk stil. Moore medvirket på turne i USA i 1977 (som erstatning for Brian Robertson) og deretter på albumet i 1979 (bandets største suksess). Relasjonen mellom Moore og Lynott var legendarisk ustabil. Lynott medvirket i 1979 til Moores bestselgende single «Parisienne Walkways». Moore sluttet i Thin Lizzy etter en turn i USA i 1979. Moore ble ikke fast medlem av Thin Lizzy lenge, men vendte stadig tilbake for å hjelpe gruppa, som hadde stort forbruk av gitarister. Moore var på denne måten sentral i Thin Lizzy gjennom hele 1970-tallet, men grunnet sterk personlighet og trang til å følge egne idéer, valgte han til slutt å fremstå som soloartisten . Noe av hans beste arbeid med Thin Lizzy er fint dokumentert på plata fra 1979, hvor Gary Moores særpreg er tydelig mht både gitarspill og som låtskriver.