Ved å nekte å undervise i filosofi, fordi han ønsket å arbeide til fordel for de fattigste barna, ble han, takket være vennskapet med ministeren for offentlig undervisning, Jules Simon, utnevnt til ledelsen av parisiske skoler. En kraftig kampanje, ledet av både det katolske partiet og de ortodokse protestantene, tvang Jules Simon til å trekke seg. Buisson ble ansvarlig for å samle inn omfattende dokumentasjon om undervisningspraksis rundt om i verden. Bekymret for fremtiden til barnehjemmets barn, tok han kontakt med filantropen Joseph Gabriel Prévost og plasserte barna på barnehjemmet Cempuis, som sistnevnte hadde opprettet. I 1880 utnevnte Buisson Paul Robin til direktør for etablissementet.