Frei døde etter et kirurgisk inngrep; offisielt av blodforgiftning. Hans død ble gjenstand for mange års diskusjon og anklager, blant annet har det vært fremsatt at Pinochets sikkerhetstjeneste DINA sto bak. Etter at det ble funnet sennepsgass i hans kropp etter en obduksjon foretatt av en gruppe forskere fra Belgia, krevde familien en ny etterforskning av omstendighetene omkring dødsfallet. En domstol tiltalte i desember 2009 seks personer, heriblant to leger, for giftmord på Frei.