Portugals primære interesse i Angola var slaveri. Slavesystemet begynte tidlig i det 16. århundre med kjøpet fra afrikanske høvdinger av folk til å arbeide på sukkerplantasjene i São Tomé, Príncipe og Brasil. Mens den økonomiske utviklingen av landet ikke ble helt forsømt og mange brukbare matprodukter ble introdusert, var fremgangen til provinsen stort sett avhengig av slavehandelen med Brasil som ikke ble avskaffet ved lov før 1830 og faktisk fortsatte i mange år etterpå. Mange forskere er enige i at innen det 19. århundre, var Angola den viktigste kilden for slaver ikke bare i Brasil, men i Amerika, inkludert USA. Innen slutten av det 19. århundre hadde et massivt tvangsarbeidssystem erstattet formelt slaveri som fortsatte helt til dette ble forbudt i 1961. Portugisernes kolonistyre i det 20. århundre var preget av fast diktatur og utnytting av afrikansk arbeidskraft.