I mai 1912 ble Wermuth valgt av byparlamentet til etterfølger av Martin Kirschner til overborgermester i Berlin. Dette embede innehadde han fra 1. september 1912 til 25. november 1920. Som overborgermester i Berlin grunnla han kommunale elektrisitetsverk og utvidet det underjordiske jernbanesystemet. Da byens vareforsyning for næringsmidler i 1912 fungerte dårlig, lot Wermuth byen kjøpe kjøtt for 12 millioner riksmark. Kjøttvarene ble solgt videre til innbyggerne til kostpris. Han ledet byen ved utvidelsen til Stor-Berlin i oktober 1920.