Danneskiold-Samsøe hadde begynt sin samlervirksomhet i tyveårsalderen og etterlot seg ikke kun et betydelig bibliotek, men også en samling av mynter, kunstgjenstander og rariteter. En auksjonsfortegnelse over hans boksamling og andre samlinger fra 1732, viser at det alene av trykte bøker fantes mellom 7 og 8 000 bind. Mange av bøkene var dekorert med en forgyldt svane med krone om halsen og på hodet. Det Kongelige Bibliotek kjøpte flere av bøkene, mens Det Kongelige Møntkabinet kjøpte myntsamlingen.