Lynott startet sin karriere på midten av 1960-tallet som sanger i Crumlinbandet . Bandet hadde en kort karriere, og Lynott fikk etter hvert jobben som vokalist i Brush Shiels' irske band Skid Row, der også Gary Moore var stasjonert som gitarist. Lynott fikk problemer med halsen og fikk sparken fra Skid Row, men ikke uten at bassist Shiels hadde gitt ham noen basstimer først. Dermed forsvant Lynott ut på egen hånd, og Thin Lizzy ble født. Lynott spilte både på Rickenbackere og andre basser før han fant det som skulle bli hans varemerke: den sorte , bassen med speil-plekterbrett. Lynott var kjent for å kunne drive kompet alene sammen med trommene. Dette med fravær av et annet akkordinstrument, som for eksempel gitar eller keyboard, mens begge gitaristene spilte to-stemte melodilinjer. Dette konseptet er senere adoptert av blant andre Iron Maiden, Judas Priest og Metallica. Lynotts største inspirasjonskilde sies å være gitarlegenden Jimi Hendrix.