Năstase vant Grand Slam-turneringene US Open i 1972. Han klarte aldri å vinne single-tittelen i Wimbledon, men han kom til finalespill både i 1972 og 1976, der han tapte for henholdsvis Stan Smith og Björn Borg. Han vant dog både mixeddouble i 1970 og 1972 og double turneringen i 1973 i Wimbledon.