I 1970 overtok Große ansvarsområdet «Glaubenslehre und Gottesdienst» i kurien, i 1980 dessuten «Caritas»; og i Den tyske bispekonferanse ble han medlem av «Glaubenskommission» og kommisjonen «Erziehung und Schule». Fra 1978 var Große residerende domkapitular, og som den etterhvert tjenesteeldste i domkapittelet ble han etter kardinal Franz Hengsbachs død valgt til bispedømmeadministrator, inntil den nye biskopen var utnevnt og innsatt (det ble biskop Hubert Luthe) i desember 1991.