Etter en rekke voldelige konfrontasjoner rundt om i landet, ble han avsatt av republikkens statsminister Manuel Azaña som sjef for Guardia Civil, og Sanjurjo følte seg dårlig behandlet og prøvde på et mislykket statskupp i august 1932. Han og andre medsammensvorne ble arrestert, blant dem José Antonio Primo de Rivera og i alt 140 deltakere ble deportert til Spansk Sahara. Sanjurjo ble først dømt til døden, deretter til fengselsstraff, men ble snart benådet, etter at Alejandro Lerroux ble statsminister i en sentrum/høyre-regjering etter valgene 19. november 1933. Sanjurjo reiste da i frivillig eksil til Lisboa og organiserte motstanden mot republikken.