Tre regionalt baserte mosambikiske nasjonalist- og frigjøringsbevegelser ble dannet på den tiden, med sete i forskjellige land. Mondlane forsøkte å forene de tre bevegelsene, og sammen med Tanzanias president Julius Nyerere lyktes han med det. Frente de Libertação de Moçambique (FRELIMO) ble etablert i Dar-es-Salaam 25. juni 1962, og Mondlane ble valgt til bevegelsens første president.