Rossby var særlig opptatt av storskala bevegelser i atmosfæren og av atmosfærens kjemiske sammensetning. I 1939 gjorde han den banebrytende oppdagelsen av hvordan østgående strømmer i den øvre troposfæren bremses av jordrotasjonen – uttrykt i Rossbys bølgelikning. Han ivret også for at meteorologien skulle nærme seg andre naturvitenskaper, særlig oseanografien på grunn av den sterke interaksjonen mellom atmosfæren og verdenshavene.