I 1894 etablerte Thune seg som byggmester og arkitekt i Kristiania og oppførte blant annet nye bygninger for Thunes mekaniske verksted. I 1898 inngikk han kompaniskap med arkitekt Edwien Thürmer under firmanavnet Thune & Thürmer. Det meste av Thunes produksjon foregikk innenfor rammen av dette firmaet, der Thune skal ha vært den som signerte flest tegninger. Utenfor kompaniskapet fikk Thune utført Drammens bad (1900–02). Thune tegnet dessuten sin egen villa (1916) i Skøyenveien 11.