Rasmussen og Mylius-Erichsen slo seg sammen med kunstneren grev Harald Moltke, samt læreren Jørgen Brønlund, og sammen gjennomførte de fire i årene 1902–04 . Ekspedisjonen gikk langs nordvestkysten fra Upernavik til Kap York i nærheten av Thule, og ble en vanskelig tur, ikke minst fordi Moltke ble syk underveis.