Det gjenoppståtte Bulgaria okkuperte området mellom Svartehavet, Donau og Balkanfjellene, inkludert en del av det østlige Makedonia og dalen til Velika Morava. Det utøvet også kontroll over Valakia og Moldova. Tsar Kaloyan (1197–1207) inngikk en avtale med pavedømmet i Roma og sikret seg således anerkjennelse for at han var «Rex», men det var tittelen «keiser» eller «tsar» han egentlig begjærte. Han gikk til krig mot Østromerriket, og etter 1204, da korsfarere i det fjerde korstog overfalt og okkuperte Konstantinopel, grep han anledningen til å erobre store deler av Thrakia, Rodopifjellene og hele Makedonia. Makten til ungarerne og til en viss grad også serberne forhindret en betydelig utvidelse mot vest og nordvest. Under Ivan Asen II (1218–1241) ble Bulgaria igjen en regional makt og okkuperte Beograd og Albania. I en inskripsjon fra Tarnovo i 1230 titulerte han seg selv som «I Kristus Herren trofaste Tsar og Autokrat av bulgarerne, sønn av gamle Asen». Det bulgarske ortodokse patriarkat ble gjenopprettet i 1235 med godkjennelse fra alle østlige patriarker, og dermed ble det slutt på forbindelsen med Roma. Ivan Asen II hadde omdømme som en klok og human hersker, og han åpnet kontakt med det katolske Vesten, særlig de italienske bystatene Venezia og Genova for å redusere bysantinernes innflytelse i Bulgaria.