I 1060 ble Ealdred valgt til biskop for bispedømme York, men hadde vanskeligheter med å få pavens godkjennelse for utnevnelsen, og fikk det kun da han lovte å ikke være biskop for York og Worcester samtidig. Han hjalp til for å sikre valget av Wulfstan som sin etterfølger ved Worcester. I løpet av hans erkebispestyre bygde og utsmykket han kirker i sitt bispedømme, og arbeidet for å forbedre sin prester ved å holde et kirkemøte som utga reguleringer for presteskapet.