I en alder av 30 år bestemte Hackman seg for å bli skuespiller. Han ble med i delstatsteateret i California, men flyttet etterhvert tilbake til New York, hvor han spilte i flere mindre teaterstykker. I 1964 fikk han endelig tilbud om jobb på Broadway, og dette åpnet døren til filmroller. Hackmans første rolle var i filmen , med Warren Beatty i hovedrollen. En rolle i fra 1967 førte til at han ble nominert til Oscar for beste birolle. I 1971 ble han igjen nominert i samme kategori, denne gang for filmen . Det neste året vant han Oscar for beste mannlige hovedrolle som «Jimmy 'Popeye' Doyle» i filmen .