Fra 1872 underviste Errázuriz ved det teologiske fakultet ved Universidad de Chile; I 1883 fikk han et professorat i kanonisk rett her. Han skrev et . I 1873 gikk ble han med i og ble en av grunnleggerne av . I 1874 grunnla han , som kjempet imot sekulariseringspolitikken til regjeringen ledet av hans egen halvbror, Federico Errázuriz Zañartu.