Fra 1904 til 1909 var han i India Offices stab som assisterende bibliotekar. I 1909 ble han studierådgiver for de indiske studenter i Storbritannia. Fra 1917 til 1920 var han rådgiver til Secretary of State for India. Han var professor for arabiske og islamske studier ved School of Oriental Studies ved University of London fra 1921 til 1930. Arnold ble den første engelske redaktør for førsteutgaven av .