Mot slutten av 1787 tok Chénier en post som sekretær for den nyutnevnte franske ambassadøren i London, men han mistrivdes i London og var ofte på besøk hjemme i Paris. På avstand fulgte han med stigende begeistring den franske revolusjonens første fase. Tilslutt sa han opp stillingen i diplomatiet og reiste tilbake til Paris for å delta med pennen som våpen. Broren Marie-Joseph hadde i mellomtida lyktes å skape seg et navn som politisk dramatiker, men i motsetning til ham tilhørte André de moderate revolusjonære og var talsmann for konstitusjonelt monarki og en meritokratisk forfatning. André Chénier skrev krasse angrep på de radikale jakobinerne, både på diktform og i pamfletter, og da de grep makten i august 1792 gikk han delvis under jorda. Etter at kongen ble henrettet i januar 1793, flyktet Chénier fra Paris og levde i skjul hos venner i Versailles. Fra denne tida stammer diktet , der han priser attentatkvinnen for mordet på den radikale politikeren Jean-Paul Marat. I Versailles skrev han en gruppe dikt som regnes til hans beste, , inspirert av en ung kvinne han møtte under flukten.