Ved siden av lærergjerningen knyttet han også kontakter til og førte filosofiske diskusjoner med flere medlemmer av Wienerkretsen (Rudolf Carnap, Herbert Feigl, Philipp Frank, Kurt Gödel, Hans Hahn, Victor Kraft, Karl Menger, Richard von Mises, Friedrich Waismann), men uten å dele deres positivistiske grunnsyn, og uten noen gang å bli invitert inn i selve kretsen. Andre vitenskapsfolk han diskuterte med var blant andre Karl Polanyi, Alfred Tarski og Abraham Wald. I denne perioden begynte Popper å arbeide med et manuskript som til slutt ble gitt ut som i 1934. Denne boken gjorde ham kjent langt utover landegrensene, og Popper ble invitert til konferanser og seminarer i Brussel, Cambridge, London, Oxford, København, Paris og Praha (der han blant annet ble kjent med Niels Bohr, Friedrich von Hayek og Bertrand Russell).