Midtbanespilleren Overath startet karrieren i SSV Siegburg, men tilbrakte mesteparten av karrieren i 1. FC Köln, der han spilte 765 kamper mellom 1962 og 1977. Han scoret 287 mål. Han var med på å vinne Bundesliga med 1. FC Köln i 1964, og den tyske cupen i 1968. Han spilte totalt 81 landskamper og scoret 17 mål. I tillegg til VM-triumfen i 1974, var han sentral på laget da Vest-Tyskland kom til finalen i 1966 og da de kom på tredjeplass i 1970.