Šimaitė tok utdannelse i Moskva og jobbet fra 1940 ved universitetsbiblioteket i Vilnius. Hun er kjent for sin innsats under andre verdenskrig, da hun hjalp flere jøder med å rømme fra ghettoen i Vilnius. Hun var også aktiv i å redde bøker på jiddisch fra nazistenes sensur. I april 1944 ble hun arrestert av Gestapo og dømt til døden, men i stedet for fullbyrdelse av dødsdommen ble hun deportert til konsentrasjonsleiren Dachau og deretter til interneringsleiren Ludelange i Frankrike. Leiren ble frigjort av de allierte, og etter krigen bodde Šimaitė i Frankrike til sin død, bortsett fra et kort opphold i Israel. Hun ble tildelt i 1966 den israelske prisen Rettskaffen blant nasjonene.