I 1431 ble Ambrogio ordensgeneral og ble leder for kongregasjonen for kirkerett ved den romerske kurie. Han deltok på Baselkonsilet som pave Eugenius IVs delegat. Hans hovedanstrengelse der var gjenforeningen mellom Vest- og Østkirken. I 1437 flyttet konsilet møtested til Ferrara. Ambrogio fikk ikke med seg konsilets avslutning, for han døde i oktober 1439. Men sammen med kardinal Johannes Bessarion forfattet han i sitt dødsår unionsdekretet av Ferrara-Firenze, som formelt opphevet det store skisma mellom Øst og Vest som var inntrådt i 1054.