Morten Olsen trakk seg som landslagstrener for Danmarks herrelandslag i fotball da de ikke greide å kvalifisere seg til EM i fotball 2016, og Hareide ble presentert som ny landslagssjef 10. desember 2015. Hans første kamp var 24. mars 2016, der Danmark slo Island 2-1. Danmark deltok i Sommer-OL 2016, der de ble slått ut av Nigeria i kvartfinalen, etter at de tapte 0-2. Hareide greide å få Danmark kvalifisert til VM i fotball 2018, der de tapte åttendedelsfinalen for Kroatia, på straffesparkkonkurranse.