Smári tok mastergrad i nordiske studier i København i 1914, og var fra 1920 til 1936 seniorlærer ved Høgskolen i Reykjavík. Fra 1930-årene var han en profilert skribent i islandske aviser, og virket i en årrekke som litteraturkritiker i . Han var også aktiv som islandsk oversetter, og oversatte blant annet verk av Ibsen, Strindberg og Kierkegaard til islandsk, samt librettoer i klassiske operetter.