Etter å bli sendt ned til Connecticut Whales ble han hentet opp igjen den 27. desember for å spille mot New York Islanders. New York Rangers vant kampen 7–2, og Zuccarello noterte seg for sitt første målpoeng da han passet til Marián Gáborík som passet videre til Derek Stepan, som så satte inn kveldens siste mål midtveis i siste periode. Han deler dermed den norske rekorden for færrest kamper ved første målpoeng med Anders Myrvold. Den 5. januar 2011 scoret han sitt første mål i NHL da han 3 minutter og 9 sekunder inn i forlengningen mot Carolina Hurricane satte pucken i mål, hvilket sørget for en 2-1 seier for New York Rangers. Tidligere i kampen hadde han også gitt en målgivende til Matt Gilroy som ga New York Rangers ledelsen nesten ni minutter inn i sluttperioden. Den 13. april 2011 ble Zuccarello den andre nordmann gjennom tidene som spilte en sluttspillskamp i NHL. Kampen endte med 2–1-tap i sudden death mot Washington Capitals.