Den første tiden etter krigen arbeidet Gerlach i privat industri, men han ble i 1921 ansatt ved det nye Universitetet i Frankfurt. Her møtte han Otto Stern, som allerede hadde begynt å tenke på en måte man eksperimentelt kunne påvise kvantisering av dreieimpulsen til atomer. Året etter viste de at en stråle med sølvatomer som er rettet gjennom et inhomogent magnetfelt blir splittet i to. Dette Stern-Gerlach-eksperimentet ble først riktig forstått et par år senere, og viste at elektronet er en spinn-1/2-partikkel.