Den 17. september 2021 ble Falcão innlagt på sykehus etter å ha blitt diagnostisert med covid-19. Den 24. september 2021 kunngjorde erkebispedømmet Brasilia at kardinalens helse var forverret og at han var blitt lagt i respirator etter at sykdommen hadde ført til komplikasjoner med nyre- og lungefunksjon. Han døde den 26. september 2021, i en alder av 95 år, av komplikasjonene med viruset.