I Newark var hans viktigste anliggende etableringen av et nettverk av katolske skoler. For å gjøre dette brakte han nonner fra forskjellige miljøer inn i bispedømmet. Han grunnla en katolsk høyskole og seminar i Madison (New Jersey) - som senere ble Seton Hall University - og var med på å etablere Pontifical North American College i Roma i 1859. Blant seminaristene han sendte dit var den senere erkebiskopen av New York Michael Augustine Corrigan.