Volta var uenig med Galvani, og de to diskuterte ivrig emnet inntil Galvanis død i 1798. Volta hadde allerede i 1790 påvist den såkalte «galvanisme»; at elektrisitet kunne skapes ved at to metaller kom i berøring med hverandre. Volta mente at forklaringen nettopp lå i at det skulle brukes to metaller i Galvanis forsøk, og ved forsøk med metallstenger i vinkarafler med oppløsninger fant han ut at det mest effektive par av metaller var sølv og sink. Senere forbedret han systemet ved å bruke metall i flate skiver i stedet for stenger, erstattet karaflene med pappskiver vætet med oppløsningen, og serieforbandt cellene ved å stable dem. Hvis en enkelt voltasøyle ble så tung at vekten presset oppløsningen ut av de nederste cellene, kunne man også serieforbinde flere mindre søyler.