Etter at hun ble gift i 1884 trappet Mathilde Nathan ned konsertvirksomheten, og begynte å komponere. Selv om hun ikke var utdannet i komposisjonslære, var det nettopp som komponist hun først og fremst ble kjent. Hun komponerte omkring 30 opus for klaver. Mest kjent er hun for sine sangbare stemningsstykker, der ble populær til bruk i pianoundervisningen. Hennes livlige stykke nådde stor popularitet, og ble solgt i flere opplag før første verdenskrig.