I 1966 avsto han fra gjenvalg og tok først sikte på å stille til valg til Representantenes hus, men stilte i stedet som guvernør i hjemstaten Georgia. Selv om han tapte valget, bidro hans kandidatur at han ble mer kjent i staten og han brukte de neste fire årene på å forberede det neste guvernørvalget, i 1970. I denne perioden holdt han rundt taler ulike steder innen staten. Han møtte stor motstand på grunn av sin bakgrunn som motstander av raseskillepolitikken, men vant en knepen seier i demokratenes primærvalg, og senere en klar seier i guvernørvalget i 1970 med nesten 60 % av stemmene.