Moore bosatte seg til sist i in Sloperton Cottage ved Bromham i Wiltshire i England, og begynte å skrive romaner og biografier foruten å være suksessfull poet. Ved tiden da ble introdusert ble han invitert til å stille til valg for parlamentet. Han vurderte muligheten, men det ble ingenting av det. I 1829 ble han malt av Thomas Lawrence, et av de siste fullførte verkene av maleren før han døde. I 1830 sang Moore for den framtidige dronning Victoria i en duett sammen med hennes mor, og senere komponerte han den monarkitro sangen «Sovereign Woman» til hennes ære. Moore var i mange år en sterk forkjemper for katolsk frigjøring, noe han mente var kilden for alle problemer i Irland, og den eneste kilden bak opprøret i 1798, et poeng han benyttet i biografien (1831). Han hadde et vanskelig forhold til lederen av den katolske, politiske foreningen Catholic Association, Daniel O'Connell, som han betraktet som demagogisk, og mente at «O'Connell og hans slusker har ført matthet på irsk patriotisme». Etter at i 1829 gikk gjennom mente Moore at hans involvering i politikken var kommet til sin slutt. Han ble imidlertid trukket tilbake ved en rekke demokratiske opprør over hele Europa i Belgia, Frankrike og Polen. Moore sympatiserte også med grekerne i deres selvstendighetskrigen, en lidenskap han delte med sin venn Byron.