Under John F. Kennedy og Lyndon B. Johnson jobbet Shriver med ulike former for politisk rådgivning. Han var en drivkraft bak etableringen av Peace Corps i 1961, og fungerte som direktør der frem til 1966. Han ble utnevnt til USAs ambassadør til Frankrike av president Johnson i 1968, og ble værende i stillingen inntil 1970. Han var partner i et advokatfirma i Washington, DC 1971–1986, president i Special Olympics 1984–1990, styreformann i Special Olympics fra 1990 og investor i Baltimore Orioles 1989–1993.