Han ble professor i kirkehistorie ved Universitetet i Oslo i 1939. I 1940 giftet Molland seg med Vera Moe, og deres åpne hjem fikk betydning for mange studenter ikke minst under okkupasjonen. Da var han også medlem av universitetets hemmelige ledelse. I tillegg til sin aktive innsats i universitetets kamp nedla han senere et stort arbeid med å samle inn et omfangsrikt, men ennå ubearbeidet arkivmateriale om kirkekampen i okkupasjonsårene. I 1944 måtte familien flykte til Sverige, der Molland var prest for den norske flyktningmenigheten i Uppsala frem til frigjøringen.