Carrillo tilhørte den mest radikale fløyen i organisasjonen. I 1933 ble han generalsekretær i Juventudes Socialistas de España, en post han beholdt fram til organisasjonen som et ledd i enhetsfrontsstrategien slo seg sammen med ungdomsorganisasjonen til PCE, Unión de Juventudes Comunistas de España (UJCE) i 1936. Den nye organisasjonen fikk navnet Juventudes Socialistas Unificadas (JSU) og Carillo fortsatte som generalsekretær.