I de turbulente årene på slutten av tsartiden var Vernadskij både vitenskapsmann og sterkt engasjert i politikk. Han drev et laboratorium ved Statsuniversitetet i Moskva, til tross for tumultene under 1905-revolusjonen. I årene mellom 1904 og 1907 fikk han knapt utgitt noen vitenskapelige artikler, men skrev istedenfor politiske kommentarer, avisartikler og flygeblader. Han var moralsk indignert over tsarregimets styre, og utviklingen av det russiske samfunnet. Vernadskij og andre medlemmer av intelligentsiaen holdt tsarstyret ansvarlig for at Russland var et underutviklet samfunn. Han var i den innerste sirkel av liberalere som arbeidet for universitetenes selvstendighet, folkeopplysning, landreformer og sivile domstoler.