Han vant en olympisk bronsemedalje i fotball under OL-2012 i London. Han var kaptein på det sørkoreanske laget som kom på tredjeplass i fotballturneringen for menn bak Mexico og Brasil. Sør-Korea vant én kamp og spilte to uavgjort i det innledende gruppespillet og kom på andreplass i sin gruppe bak Mexico. I kvartfinalen beseiret de Storbritannia med 5–4 etter straffer, det var 1-1 etter full tid og forlengning. I semifinalen ble det tap med 0–3 mot Brasil. Bronsefinalen mot Japan vant de med 2–0. Koo scoret 2-0 målet i bronsefinalen.