Mayer ble vigslet til subdiakon og diakon i mars 1899, og ble ordinert til prest 2. mai 1899 av biskop Paul Wilhelm von Keppler. To dager senere feiret han sin første messe. Han virket så ett år som kapellan i et sogn i Baden-Württemberg før han 1. oktober 1890 gikk inn i jesuittordenen, og ble novise i Feldkirch i Østerrike. Han fortalte senere til Gestapo at han ble både prest og jesuitt «av kjærlighet til menneskene».