Hun skrev og fremførte religiøs jazzmusikk som (1963), en hymne til ære for St. Martin de Porres, to mindre verk, og . I denne perioden la Mary mye energi i arbeidet med å få ungdomskor til å fremføre hennes verker, inkludert messe i St. Patrick's Cathedral i New York foran en forsamling på over tre tusen. Hun startet en veldedig organisasjon, åpnet bruktbutikker i Harlem og kanaliserte inntektene, sammen med ti prosent av sine egne inntekter, til musikere i nød. Som en artikkel fra i 1964 beskriver: «Mary Lou ser på seg selv som en "sjelisk" artist – på den måten at hun aldri beveger seg langt fra melodi og blues, men også innlemmer små elementer fra gospelsjangerens harmoni og rytme. Jeg ber gjennom fingrene når jeg spiller, sier hun. Jeg får den gode "sjeliske lyden", og jeg forsøker å treffe menneskers ånd.» Hun spilte også på den legendariske Monterey Jazz Festival i 1965, med en jazzfestival gruppe.