Keough datet Ryan Cabrera fra juli 2006. Forholdet varte i nesten tre år. Hun har også hatt en romanse med Jonah Hill. I mars 2012 rapporterte at Keough og Alex Pettyfer hadde forlovet seg etter å ha datet i seks måneder. Senere ble hun forlovet med den australske stuntmannen Ben Smith-Petersen, og de giftet seg 4. februar 2015 i Napa i California. Deres datter, Tupelo Storm Smith-Petersen, ble født i 2022 via surrogatmor.