Målinger av karbondioksidkonsentrasjoner i atmosfæren ble også foretatt før Maunu Loa-målingene, men da på ad hoc-basis på en rekke steder. Den engelsk ingeniøren Guy Stewart Callendar (1897-1964) hadde før Keeling påvist en jevn økning av disse konsentrasjonene siden 1800-tallet. Keeling perfeksjonerte måleteknikkene og observerte «sterk døgnsyklus avhengighet med stabile verdier på om lag 310 ppm om ettermiddagen» på tre steder: Big Sur nær Monterey, regnskogen i Olympic Peninsula og høye fjellskoger i Arizona. Ved å måle forholdet mellom to karbonisotoper tilskrev Keeling den daglige endringen en sammenheng med celleånding hos planter og jord i nærheten av målepunktet, med verdier på ettermiddagen som representerer «fri atmosfære». I 1960 hadde Keeling og hans gruppe fastslått at måleregistrene fra California, Antarktis og Hawaii var lange nok til å se ikke bare de daglige og sesongmessige variasjonene, men også en årlig økning som omtrent sammenfalt med mengden av karbondioksid fra fossile energikilder som forbrennes per år. I artikkelen som gjorde ham kjent skrev Keeling: «på Sørpolen er den observerte økningsraten nesten den som kan forventes på grunn av forbrenning av fossilt brensel».