Vendepunktet i karrieren kom med rollen som Donna Elvira i Mozarts Don Giovanni i Paris i 1966, og Żylis-Gara ble raskt verdensberømt. I 1968 debuterte hun som Violetta i Giuseppe Verdis ved Covent Garden i London. Hun sang på eksklusive festivaler i Glyndebourn, Wiesbaden, Wien og Salzburg (Mozartfestivalen). Samme år debuterte hun dessuten i USA (San Francisco), og sang så i New York ved Metropolitan Opera – operascenen hun med tiden ville komme til å bli mest knyttet til.