Zagallo vant VM både som landslagssjef i 1970, og som assistenttrener i 1994, begge gangene med Brasil. Han ledet også Brasils landslag til en fjerdeplass i 1974, og til sølvplassering i 1998. Zagallo, Franz Beckenbauer og Didier Deschamps er de eneste som har vunnet VM i fotball både som spiller og som landslagssjef.