Smeruds første hovedtrenerjobb på toppnivå kom i 2011 da han tok over Hønefoss Ballklubb i Obos-ligaen. Smerud tok laget rett opp i Eliteserien, noe han ble kåret til årets unge trener for av Norsk Fotballtrenerforening. Han trente Hønefoss i Eliteserien i 2012 og 2013, før han tok over Norge U21 på herresiden i 2014 – en jobb han har hatt siden. Smerud tok bronse med kvinnelandslaget i EM 2009 som assistenttrener, og var også i en periode konstituert hovedtrener for kvinnelandslaget i 2016. Han fikk oppmerksomhet i media da han ble landslagssjef for «Nødlandslaget» i Nations League i 2020. Da ble han kalt til tjeneste fordi resten av trenerteamet til Norges A-landslag satt i korona-karantene. Norge spilte mot Østerrike under Smeruds ledelse. Troppen ble satt sammen i all hast, og bestod med ett unntak kun av spillere fra utenlandske klubber.