Den 28. januar 1996 ble Afrem viet til erkebiskop i den syrisk-ortodokse kirke og fikk æresnavnet . Han ble installert offisielt som erkebiskop i sitt nye bispedømme den 2. mars 1996 i St Markus' kirke i Teaneck i New Jersey i USA. Under hans lederskap ble det opprettet elleve nye menigheter (slik at bispedømmet hadde 29 menigheter). Som erkebiskop organiserte han blant annet de syrianske ungdommene i en nyinstiftet syrisk-ortodoks ungdomsorganisadjon,