Han ble kreert til kardinalprest i oktober 2003, og fikk som tittelkirke. Han var en av kardinalelektorene ved konklavet 2005 (som valgte pave Benedikt XVI) og ved konklavet 2013 (som valgte pave Frans). kardinak Ouellet var blant dem som fikk flest stemmer ved de to første avstemningsomganger. Som elektorene begynte å tilreise Roma for dette konklavet, var Ouellet blant dem som fikk den skotske kardinal Keith O'Brien til å frastå fra å delta idet han var blitt beskyldt for flere tilfeller av seksuell utnyttelse.