Rajan overtok som sentralbanksjef for Indias sentralbank 4. september 2013. I hans periode som sentralbanksjef har Indias økonomi gått fra nedgang i BNP til vekst på 9,6 prosent, inflasjonen sank fra 9,8 til 5,8 prosent, og verdien av den indiske rupien steg i verdi. Han gikk av 4. september 2016, da hans periode var over, og han ble da erstattet av visesentralbanksjef Urjit Patel. Han er også nestformann i styret i Den internasjonale oppgjørsbanken.