I 1959 ble Bill Shankly i Huddersfield Town, tilbudt jobben som manager i Liverpool. Han aksepterte tilbudet på en betingelse:, styret i klubben skulle ikke legge seg opp i laguttak og spillerkjøp. Shankly fikk det som han ville, og startet jobben med å gjøre Liverpool til et storlag. Shankly kom med nye treningsmetoder og ny spillestil. Hans filosofi var at det var bedre å spille ballen rolig til en medspiller enn å sparke ballen fremover i håp om at den kanskje havnet hos en medspiller. Shankly fikk tak i flere nye spillere og frigjorde de som ikke passet inn på laget. Unge spillere som høyrevingen Ian Callaghan og høyrebacken Chris Lawler fikk sjansen på laget, og Shankly kjøpte den storvokste midtstopperen Ron Yeats fra Dundee United og angriperen Ian St. John fra Motherwell. På trenersiden ble Bob Paisley og Joe Fagan ansatt som assistenttrenere, og etter to sesonger i andredivisjon vant de serien i 1962 og rykket opp til øverste divisjon. Etter den andre sesongen i øverste divisjon vant klubben seriemesterskapet for sjette gang i klubbens historie i 1964. Sesongen ble avsluttet fire poeng foran Manchester United. Angriperne Roger Hunt og Ian St. John stod for 52 av lagets 92 ligamål. I sesongen 1964/65-sesongen avsluttet de som nummer syv i ligaen, men i FA-cupen gikk det bedre og i finalen møtte de Leeds United, og etter 90 målløse minutter ble det ekstraomganger. Roger Hunt ga Liverpool ledelse etter innlegg av Gerry Byrne, men Billy Bremner scoret igjen like etter, og sju minutter før slutt scoret Ian St. John målet som gjorde at Liverpool vant FA-cupen for første gang i klubbens historie. Sesongen etter kom klubben til semifinalen i Europacupen, men røk der ut mot Inter Milan. Den sesongen etablerte den steinharde midtstopperen Tommy Smith seg på laget. De vant ligaen den sesongen med bare 14 spillere, og 9 av dem spilte minst 40 av de 42 kampene. Etter fremgangen på midten av 60-tallet skulle det drøye litt før Liverpool fikk sin neste store tittel. Liverpool var fortsatt en av toppklubbene i ligaen, men mot slutten av 1960-tallet begynte spillerne på Shanklys første topplag å dra på åra. Shankly innførte en generasjonsveksling og hentet inn unge spillere fra de lavere divisjonene, som Steve Heighway, Emlyn Hughes, John Toshack og målvakten Ray Clemence. Spillere som Ian Callaghan, Chris Lawler og Tommy Smith var fortsatt i laget, og de kom igjen til finalen i FA-cupen i 1971. Året etter ble Kevin Keegan hentet til klubben og to år etter vant de ligaen igjen, mye på grunn av samarbeidet mellom Keegan og John Toshack. I UEFA-cupen vant de 3-2 over Borussia Mönchengladbach i finalen, og vant dermed sitt første europeiske trofé. I 1973/74-sesongen kom Liverpool på andreplass i ligaen, og vant FA-cupen for andre gang. Liverpool vant overlegent 3-0 over Newcastle United i finalen, etter to mål av Kevin Keegan og ett av Steve Heighway. Etter den sesongen sluttet Shankly som manager og overlot roret til sin assistent Bob Paisley. Det siste han gjorde før han sa opp var å hente Ray Kennedy fra Arsenal.