Matulionis døde 20. august 1962 ikke lenge etter en rutinemessig KGB-sjekk av leiligheten hans, og en KGB-sykepleierske hadde gitt den 89-årige biskopen en mystisk injeksjon med medisin. Han var tidligere blitt nektet tillatelse til å delta på Det andre Vatikankonsil, som skulle begynne i oktober samme år.