I løpet av de neste tiårene ble nasjonalmesterskapet vanskeligere å oppnå. Nacional vant 1952, 1955, 1956, 1957, 1963 og 1966 turneringer. På denne tiden hadde Libertadores Pokal blitt opprettet. Nacional deltok først i 1962-utgaven, og kom til finalen for første gang i 1964, og tapte mot Independiente. Klubben kom til finalen igjen to ganger, i 1967 og 1969, men tapte mot henholdsvis Racing og Estudiantes de La Plata.