Som spiller har Frimpong vokst til å bli et stort talent for Arsenal, og den 20. august 2011 fikk han sin debut i Premier League-oppgjøret mot Liverpool. Frimpong mottok sitt andre gule kort – og dermed rødt – på stillingen 0–0 i det 70. minutt, og kampen endte til slutt 2–0 til gjestene fra Merseyside. Kun fire dager senere, 24. august 2011, fikk Frimpong sin debut i Mesterligaen, i kvalifikasjonsreturkampenen mot Udinese. Italienerne ble beseiret 2–1 på Stadio Friuli, noe som førte til at Arsenal var klar for gruppespillet i Champions League for syttende år på rad, etter 3–1 sammenlagt.