Chantraine var elev av blant andre Antoine Meillet, Joseph Vendryes og Paul Mazon, og ble en av sin tids fremste spesialister på gammelgresk. Mellom 1925 og 1928 underviste han ved universitetet i Lyon, før han ble forstander for studiet av gresk ved i Paris. Fra 1938 underviste han også ved Sorbonne-universitetet. Sammen med Michel Lejeune var han en av de første franske språkforskerne som interesserte seg for mykenisk gresk. Han skrev en grammatikk over homerisk gresk og en stor gammelgresk etymologisk ordbok.