I november 1984 dro Libregts til Hellas, der han i rekkefølge trente Aris Thessaloniki (1984–1986), PAOK (1986–1987), og Olympiakos (1987–1988). Deretter ble Libregts utnevnt til trener for Nederland etter å ha tatt over from Rinus Michels, som nettopp hadde ledet laget til å vinne EM i fotball 1988 i Tyskland. Nederland greide lett å kvalifisere seg til VM i 1990, men Libregts ble bedt om å forlate posten av spillerne, og ble erstattet av Leo Beenhakker før turneringen startet.