Etter sitt første møte med Ivar Aasen i 1857 fant Ross sin livsoppgave i å videreføre og utvide Aasens ordboksverk. Aasens (1848) overbeviste Ross om fremtiden for norsk språk var å finne i dialektene og ikke dansk-norsk. Skriftpråket måtte forankres i folkespråket, mente Ross. Fra 1867 til 1888 samlet han ordtilfang, og han la vekt på å dokumentere ordene i sin kontekst av setningsbygging og grammatikk. Hans hovedverk utkom i hefter fra 1890 til 1895.