Den 4. juni 1811 ble han forfremmet til generalmajor og fikk kommando over en brigade med infanteri i The Light Division i Spania, den deltok på spansk og portugisisk side i den spanske selvstendighetskrigen mot franske styrker. Etter at general Robert Craufurd ble dødelig såret ledet Vandeleur divisjonen i angrepet ved beleiringen av Ciudad Rodrigo den 19. januar 1812, hvor han selv ble alvorlig såret. Til tross for skaden deltok han i slaget om Salamanca den 22. juni. I juni året etter innhentet styrker under hans kommando en fransk divisjon og avskar en av dens brigader, tre hundre fanger ble tatt og resten av brigadens soldater måtte flykte til fjells. Den 21. juni 1813 deltok han i slaget om Vitoria og måneden etter fikk han kommando over en brigade lette dragoner under general Thomas Graham (lord Lynedoch), deretter under general John Hope (lord Niddry), og han deltok i alle operasjonene styrken utførte, blant de slaget om Nive. Mot slutten av krigen i Spania ble han utsett til å ha kommando over og lede en divisjon britisk kavaleri og artilleri ved forflytning fra Bordeaux til Calais.