Etter at hun ble løslatt 6. februar 1977 tok hun kontakt med andre RAF-medlemmer, bl.a. Christian Klar, og inntok en lederrolle blant den andre RAF-generasjonen. Hun deltok i planlegningen av en aksjon kalt «Offensive 77», som hadde som mål å presse myndighetene til å løslate de fengslede RAF-medlemmene fra «den første generasjonen». 7. april 1977 deltok Mohnhaupt i attentatet mot riksadvokat Siegfried Buback og 30. juli samme år i drapet på banksjefen Jürgen Ponto i Taunus. Hvem av RAF-medlemmene som avfyrte de dødelige skuddene er ikke oppklart. Disse attentatene markerte begynnelsen på «den tyske høsten». Mohnhaupt spilte en ledende rolle i bortføringen og drapet på arbeidsgiver- og industripresident Hanns-Martin Schleyer.