Den 25. juli 2023 ble det kjent at Sørloth var klar for den spanske klubben Villarreal. Overgangen ble rapportert å ha kostet Villarreal rundt 90 millioner kroner, og Sørloth signerte en femårskontrakt med klubben. Han scoret sitt første mål for klubben den 27. august 2023, i en kamp Villarreal tapte 3–4 mot Barcelona. Den 19. mai 2024 scoret han fire mål i den nest siste serierunden mot Real Madrid. Sørloth sto dermed med 23 mål i La Liga i 2023/24-sesongen og var toppscorer før den siste serierunden. Men i serieavslutningen mot Osasuna måtte han ut med skade tidlig i kampen, og han ble forbigått på toppscorerlisten av Artem Dovbyk.