Jagland annonserte 23. september 2008 at han ikke stilte til gjenvalg som stortingsrepresentant høsten 2009 da han i stedet stilte som kandidat til generalsekretær i Europarådet da denne skulle velges i 2009. Den 29. september 2009 ble han valgt av Parlamentarikerforsamlingen, og han tiltrådte 1. oktober 2009. Han har gjennomført en omfattende endring av Europarådet og har styrket organisasjonens samarbeid med EU.