Bjørndalen gikk sitt første verdenscuprenn i langrenn i november 1998. Det endte med 23.-plass på 10 km friteknikk i finske Muonio. Han fikk sin første pallplassering i Kuopio 25. november 2001, med 2.-plass på 10 km friteknikk. En måned senere knep han andreplassen igjen, denne gang bak Per Elofsson på 30 km friteknikk, fellesstart i Ramsau, Østerrike. Den 18. november 2006 ble han historisk da han som første skiskytter vant et verdenscuprenn i langrenn i svenske Gällivare. Bjørndalen vant verdenscuprennet i 15 km friteknikk. Siden det har også skiskytteren Lars Berger vunnet 15 km i langrenn i Ski-VM 2007. Han har også vært på pallen to ganger i verdenscupen som deltaker på det norske stafettlaget i langrenn, på Beitostølen i 2003 med en 3.-plass og i La Clusaz i Frankrike i 2006 med en 2.-plass. Så totalt har Bjørndalen vært 5 ganger på pallen i v-cupen i langrenn.