Erik Moltke utga sammen med Lis Jacobsen (1941–42), som var basert på grundige undersøkelser av alle runeinnskrifter fra det eldre dansk territorium. Moltke utviklet og forbedret undersøkelsesmetodene ved sin innovative anvendelse av kunstlys til runefotografering. Gjennom utgivelse av tallrike artikler og bøker stod Moltke sentralt på dette felt, bl.a. i hovedverket (1976), hvor han alfabethistorisk forsøkte å påvise den latinske bakgrunn for runeskriften.