Heller ikke kvalifiseringen til VM i Chile ble noen suksess. Riktignok begynte Portugal sterkt med hele 6-0 hjemme mot og hederlige 1-1 hjemme mot , men borte mot Luxembourg kom de under hele 0-3 etter hat trick av Ady Schmit. De reduserte til 1-3 ved debutanten Eusébio, men 1-4 kom rett etterpå, og kampen endte 2-4. Det ble også bortetap for England, og Portugal endte på andreplass i gruppen der bare vinneren kvalifiserte seg. I kvalifiseringen til EM i 1964 møtte Portugal . Begge kampene endte 3-1, og en tredje kamp ble spilt på nøytral grunn for å kåre vinner - som ble Bulgaria - 1-0.