Han utviklet en teori om forholdet mellom frekvensen til spektrallinjene og atommassen til et kjemisk element. På grunnlag av manglende linjer i spekteret av aluminiums- og indiumforbindelser prøvde han tidlig å finne et så langt ukjent element som kunne klassifiseres mellom de to elementene. Men hans første forsøk mislyktes på grunn av den lille mengden av det isolerte stoffet. Etter eget utsagn kunne han da ikke verifisere eksistensen av noe slikt element, som den russiske kjemikeren og forskeren Mendeleev i 1871 hadde forutsatt og hadde kalt «eka-aluminium». Men han gav ikke opp: Han tok seg tid med det videre utstyret til laboratoriet sitt og begynte først i 1874 med prosessering av 54 kg av en sinkblende (sinkmalm) fra Pierrefitte i Pyreneene, som han hadde anskaffet i 1868. I september 1875 var han så for første gang i stand til å oppdage elementet han lette etter, ved hjelp av en spektrallinje. Samme måned reiste han til Paris og demonstrerte sitt nye element i laboratoriet til Charles Adolphe Wurtz. Her møtte han Charles Friedel blant andre. Det nye elementet «Gallium» ble oppkalt etter det eldgamle navnet Gallia for Boisbaudrans hjemland Frankrike.