Le Roy var født inn i en velstående kjøpmannsfamilie. Sammen med fetteren Robert Ballard grunnla han i Paris 1551 musikkforlaget . I august samme år gav Henrik II dem kongelig privilegium til å trykke musikk og etter kort tid var Le Roy en av toppene i den parisiske sosieteten og ble kjent med mange av byens kunstnere. I februar 1553 fikk forlaget tittelen som Pierre Attaingnant hadde hatt tidligere. Privilegiet sikret Le Roy & Ballard beskyttelse mot konkurrenter og gav verdifull kommersiell prestisje. Kongelig beskyttelse var viktig for forlagets suksess, siden de var sikret god tilgang på hoffmusikernes nyskrevne musikk og et marked for publikasjonene. De neste to tiårene trakk rivaliserende forlag seg ut av markedet og fra 1570 hadde Le Roy & Ballard nærmest monopol på utgivelse av musikk. Forlaget holdt det gående til 1800-tallet.