Da han følte seg sikker på tronen gikk han videre med å erklære krig mot de muslimske samfunnene som fortsatt okkuperte den sørlige delen av det som i dag er Portugal. I hans styre ble Algarve i 1272 en del av kongedømmet etter erobringen av Faro ved sørkysten av Portugal, den siste mauriske rest på portugisisk jord fjernet, og den portugisisk var fullført. Deretter flyttet Portugals hovedstad fra Coimbra og til Lisboa, hvor den har vært siden. En statue av Alfonso som løfter et kors står symbolsk i Faro i dag.