Shimoff tok doktorgrad ved Columbia University i 1970, og ble deretter ansatt ved University of Maryland, Baltimore County, hvor han forble resten av sitt liv. Shimoff gjorde viktig forskning, blant annet om unngåelse av aversive stimuli og hvordan ulike konsekvenser påvirker læring. Likevel er han kanskje mest kjent for sine studier av hvordan adferd styrt av språk kan bli ufølsom for sine konsekvenser. Denne forskningen ble tildels utført sammen med Terje Sagvolden fra Norge.