I mars 2006 bekjentgjorde han at han, i tråd med den katolske kirkeretten, ville fratre som erkebiskop i løpet av sommeren. I november 2006 ville han fylle 75 år. 13. november 2006 meldte avisen de Volkskrant at Simonis hadde sendt sin avskjedssøknad til Vatikanet. 14. april 2007 ble det gjort kjent at pave Benedict XVI hadde akseptert kardinalens avskjedssøknad. Kardinal Simonis var apostolisk administrator, med alle en biskops rettigheter, frem til 26. januar 2008 da hans etterfølger monsignore Eijk etterfulgte ham som erkebiskop av Utrecht.