I 30 år levde Barbie i skjul i Bolivia, der han bisto flere diktaturregimer med opplæring i tortur og avhør av opposisjonelle. Det spekuleres i om han hjalp CIA med å fange Che Guevara i 1967. Han gjennomførte også et stort våpenkjøp av stridsvogner fra Østerrike til den bolivianske armé. Disse kom senere til anvendelse i et statskupp mot den folkevalgte regjeringen, et kupp orkestrert av Luis García Meza Tejada i 1980. I perioden han oppholdt seg i Bolivia, var Barbie også i tjeneste for Vest-Tysklands etterretningstjeneste,