Den 27. juni 1941, noen dager etter Det tredje rikes angrep på Sovjetunionen, ble erkebiskop Profittlich arrestert av åtte NKVD-agenter og overført til fengsel i Kirov i Sovjetrussland, for anti-sovjetisk agitasjon og bistand til katolske kirkelige i utlandet. Han ble gjentatte ganger avhørt og den 14. oktober 1941 ble det utarbeidet en tiltale i Kirov, der han ble anklaget for å ha bedrevet anti-sovjetisk agitasjon ved å bruke massenes religiøse følelser til å oppfordre til hat mot Sovjetunionen og kommunistpartiet. I tillegg ble han anklaget for spionasje til fordel for Det tredje rike, som ble ansett bevist ved hans besøk til den tyske representasjon i Tallinn. Etter de neste avhørene, den 17. oktober, ble han konfrontert med ytterligere bevis på anti-sovjetiske samtaler med sin medfange. Han fastholdt alltid sin uskyld.