I 1905 tok Koussevitzky ut skilsmisse med Galat og han giftet seg med Natalie Usjkov, datter av en ekstremt velstående kjøpmann. Paret flyttet til Berlin kort tid senere. I 1941 ble Koussevitzky og hans kone naturaliserte borgere av USA. Koussevitzky ble utnevnt til dirigent for Boston Symphony og han hadde denne stillingen frem til 1949. Sammen med Boston Symphony gjorde han mange innspillinger, hvorav de fleste var vel ansett blant kritikerne.