Dunaway gjorde sin filmdebut i 1967 i . Hennes store gjennombrudd kom samme år i der hun spiller en av tittelrollene mot Warren Beatty. Som en sval og grønnøyd blond skjønnhet kom hun under 1970-tallet til å bli en av de mest etterspurte skuespillerinnene i både i Hollywood og i internajonale filmer.