I 1952 og 1956 stilte Harriman som kandidat til å bli nominert som demokratenes presidentkandidat, men mislyktes. I stedet ble Adlai Stevenson utpekt som kandidat begge gangene. Harriman ble støttet av Truman i 1956. I 1955–1959 var Harriman guvernør i delstaten New York, men ble ikke gjenvalgt i 1958.