Mouskouris første store internasjonale hit var låten «The White Rose of Athens» (Hvite roser fra Athen), som hun opprinnelig spilte inn på tysk som «Weiße Rosen aus Athen» i forbindelse med en tysk dokumentar om Hellas i 1961. Melodien, som ble tilrettelagt av Hadjidakis fra en gammel gresk folkemelodi, ble en megasuksess og solgte bare i Tyskland mer enn 1,5 millioner kopier på mindre enn seks måneder. Den ble senere oversatt til 16 andre språk. I 1962 møtte Mouskouri Quincy Jones, som tok henne med til New York, hvor hun spilte inn albumet for det amerikanske markedet.