Museets samlinger har sine røtter i 1833 da de religiøse ordener ble avskaffet og klostrene i Portugal kom i statlig eie. Denne historiske hendelsen gjorde at store mengder religiøs kunst og pyntegjenstander ble statens eie. Et akademi for kunst ble opprettet og fikk i oppgave å forvalte kunstsamlingene.