Under og etter slapp Nimoy fem album med vokale opptak på selskapet Dot Records, deriblant Trek-relaterte sanger og coverversjoner av populære sanger, hvorav den meste kjente var «Highly Illogical». Albumene var svært populære og resulterte i flere live-opptredener og platesigneringer som tiltrakk seg tusenvis av fans. De tidligste innspillingene ble produsert av Charles Grean, best kjent som mannen bak «Quentin's Theme» til såpeoperaen fra 1960-tallet. Nimoys versjon av «The Ballad of Bilbo Baggins» fikk en god del radiotid da Peter Jacksons -filmer kom på 2000-tallet.