Hun startet i VG som politisk journalist 1997 etter fire år i NRK. Hun kom til VG etter å ha avslørt pengesløsingen i Johan Jørgen Holst minnefond, som ble opprettet etter Oslo-avtalen. I VG var hun tilknyttet samfunnsavdelingen, reportasjeavdelingen og politisk avdeling. Skarsbø Moen var sentral i avdekkingen av statsråd Victor Normans ureglementerte bruk av penger til representasjon, som til slutt bidro til at han måtte forlate statrådsposten. Hun dekket også lederstriden i Arbeiderpartiet mellom Thorbjørn Jagland og Jens Stoltenberg, og bidro til avsløringen av Fremskrittspartiets «reisekasse». Hun dekket EU-utvidelsen til Øst-Europa og konflikten i Nord-Irland. I 2009 ble hun ansatt i nyopprettet stilling som debattredaktør i avisen. Skarsbø Moen var kanskje mest kjent som politisk kommentator i VG, og Dagbladet kåret henne i 2009 til Norges tredje mest innflytelsesrike kommentator. Hennes siste stilling i VG var som debattredaktør.