Fra 1952 var Madariaga en del av et lite miljø av baskiske intellektuelle som møttes i hemmelighet og diskuterte politikk. De unge baskerne var desillusjonert over det de så på som handlingslammelse i Det baskiske nasjonalistpartiet. I 1953 var Madariaga delaktig i stiftelsen av Ekin, forløperen til ETA, sammen med blant andre Txillardegi, Eneko Irigarai og José María Benito del Valle. I ETAs første år var han leder av bevegelsens politiske front.