Siden 1923 hadde Simon vært medlem av et völkischen Hochschulgruppe i Frankfurt. Den 14. august 1925 meldte han seg i partiet og ble dermed en av de «gamle kjemperne» («Alte Kämpfer») som senere ble dekorert med det gyldne partiemblemet. Kort tid etter at han ble medlem av NSDAP grunnla Simon Hochschulgruppe Frankfurt som en del av Den Nasjonalsosialistiske Tyske Studentorganisasjonen. I 1927 ble han valgt av flertallet av studentene til å bli den nasjonalsosialistiske presidenten i studentstyret.