Nathorst ledet flere ekspedisjoner til Nordishavet. Sin første polarferd gjorde han til Svalbard med ingeniør Hjalmar Wilander. I 1882 besøkte han Svalbard igjen, denne gang i selskap med Gerard De Geer. I 1883 deltok han i Adolf Erik Nordenskiölds Grønlandsekspedisjon med «Sofia» som nestkommanderende og ledet seilingen fra Waigattet til Kapp York. Ekspedisjonen i 1898 med fartøyet «Antarctic» gikk til Bjørnøya, Svalbard og Kong Karls Land. I 1899 gjennomførtes en ekspedisjon til Grønland med hensikt å finne Andreés ekspedisjon fra 1897. Andreé og hans mannskap ble imidlertid ikke funnet, og ekspedisjonens viktigste bidrag ble kartlegging av områdene rundt Grønland. Nathorsts polarforskning ga ham rikt materiale av polartraktenes fossile flora og han fortsatte Oswald Heers arbeide. Også andre vitenskapsgrener dro nytte av de ulike innsamlingsarbeidene. Disse to ekspedisjonene beskrives i bøkene .