Grimelund var stortingsmann fra Akershus amt i 1854, 1859-60 og 1865-66. Hele tiden var han medlem av næringskomite nr. 2. Mellom 1851 og 1876 var han fem ganger på fra 1.-4. varamannsplass til Stortinget. Han var medlem av den kongelige kommisjon om utvidelse av Christiania av 1852.