I juni 2011 fikk Árnason avsluttet sin kontrakt med Plymouth grunnet klubbens økonomiske situasjon og manglende lønnsutbetalinger som følger, noe som resulterte i at han gikk på et prøvespill for den skotske klubben Hearts under deres sesongoppkjøring i Italia. Árnason ble dog ikke tilbudt noe kontraktsforslag fra Hearts, og takket i stedet ja til prøvespill hos serierivalen Aberdeen. Her ble han tilbudt et kontraktsforslag, og skrev under for Aberdeen i midten av juli samme år, hvor han ifølge manager Craig Brown skulle «forsterke laget ytterligere». Han debuterte for klubben den 23. juli i en kamp mot St. Johnstone FC (0–0) og scoret sitt første mål i New Firm-kampen mot Dundee United FC (3–1) den 15. oktober.