Hans utdannelse stod under streng oppsikt av hans mor, som forsøkte å oppdra ham til en katolsk monark. Undervisningen fulgte de gamle timeplanene fra Østerrike-Ungarn, og han måtte lære alle de store språkene i det tidligere dobbeltmonarkiet. I 1930 tok han sin Matura med utmerkelse i Baskerland. Han ble erklært myndig 20. november samme år og Zitas formynderskap tok slutt. Dermed ble Otto overhode for huset Habsburg og suveren av den habsburgske Ordenen av det gylne Vlies. I 1935 avsluttet han sitt samfunnsvitenskapelige studium med doktorgraden ved Det katolske universitetet i Leuven i Belgia.