Også i Serbia var tittelen brukt, men kun av to monarker: Stefan Uroš IV Dušan og Stefan Uroš V. Tidligere serbiske monarker hadde brukt tittelen (, «konge») siden 1077, en tittel som ble gitt av paven under en tidlig union med den vestlige kirken. I 1345 begynte Stefan Uroš IV Dušan å kalle seg selv «Keiser av serbere og grekere», og ble kronet til denne tittelen i Skopje i påsken (16. april) 1346 av den nyopprettede serbiske patriarken, sammen med den bulgarske patriarken og den autokefaliske erkebiskopen av Ohrid. Samtidig fikk han sin kone, Helena av Bulgaria kronet keiserinne og gav sin sønn kongemakt. Da Dušan døde i 1355, ble sønnen, Stefan Uroš V den neste «keiseren av serbere og grekere».