Fra 1614 til 1618 underviste Mersenne i teologi og filosofi ved Nevers. I 1620 gjorde han flere reiser i Vest- og Sør-Europa og slo seg samme år ned i -klosteret, der han studerte matematikk og musikk. Her møtte han likesinnede som Descartes, Étienne Pascal, Gilles de Roberval og Nicolas-Claude Fabri de Peiresc.