Som konsertorganist holdt Alain mer enn 2 000 konserter over hele verden og gjorde over 260 plateinnspillinger med orgelverk av blant andre Johann Sebastian Bach, Dietrich Buxtehude, Nicolaus Bruhns, Georg Böhm, François Couperin, Nicolas de Grigny, Louis-Claude Daquin, Johann Pachelbel, Felix Mendelssohn Bartholdy, César Franck, Jehan Alain og orgelkonsertene til Francis Poulenc, Georg Friedrich Händel, Carl Philipp Emanuel Bach, Joseph Haydn, Wolfgang Amadeus Mozart og Antonio Vivaldi. Av disse var flere innspillinger av komponistenes samlede orgelverker, for eksempel spilte hun inn J.S. Bachs samlede orgelverker tre ganger.