I 1925 overhørte han en tale gitt av Ernest Rutherford og bestemte seg for å søke å arbeide for ham. I 1927 ble dette oppfylt ved at han fikk en stilling ved Cavendish-laboratoriet ved University of Cambridge som på denne tiden lå lengst framme på forskning innen kjernefysikk. Oliphants bidrag i denne perioden var oppdagelsen av helium-3 og tritium. Han observerte kjernefysisk fusjon for første gang i 1932.