I mai og juni 1944 ble hun flere ganger bedt av sin svoger grev Claus von Stauffenberg om hun kunne fly ham til Hitlers hovedkvarter og tilbake. Han innviet henne i sine kupplaner, og hun sa seg beredt til å hjelpe ham. Da hun imidlertid ikke kunne skaffe et passende luftfartøy, fant 20. juli-attentatet til slutt sted uten hennes hjelp. Etter det mislykte attentatet ble hun og hennes mann tatt i forvaring. Melitta ble på grunn av sin virksomhet i krigsviktig arbeide allerede løslatt etter seks uker, og fortsatte snart sin forskningsaktivitet. Hun ble nå offisielt bare omtalt som «grevinne Schenk» uten «von Stauffenberg». Hennes mann og svigerinne forble fengslet og senere sendt til konsentrasjonsleir. Melitta brukte sin posisjon til å hjelpe dem så godt hun kunne.