Høsten 1835 var slaverispørsmålet høyt oppe på dagsordenen i USA, i den grad at radikale forkjempere for avskaffing blei møtt med vold. Redaktøren av , William Lloyd Garrison, skreiv en artikkel der han prøvde å roe gemyttene. Dette inspirerte Grimké til å skrive et personlig brev til Garrison, som hun berundra sterkt. Han valgte å trykke brevet, noe som kom uventa på henne. Brevet vakte oppstandelse blant kvekerne, og Sarah bad søstera trekke det tilbake. Angelina valgte imidlertid å stå på sitt. Brevet blei trykt flere steder, og året etter kom Grimké med en nytt brev som vakte oppsikt. Det var (En appell til kristne kvinner i Sørstatene), som blei utgitt av American Anti-Slavery Society. Appellen gikk ut på at kvinnene burde oppfordre myndigheter og kirkeledere til å få avskaffa slaveriet.