Under hennes eneste OL (Vancouver 2010) tok Neuner olympisk gull i jakt- og fellesstart samt en sølvmedalje i sprint. I en omstridt og sterkt kritisert avgjørelse lot landslagsledelsen være å sette henne opp til Tysklands stafettlag (som til slutt tok bronse). Neuner overtok under OL verdenscupledelsen og ble igjen cupvinner i 2010. I tillegg vant hun jakt- og fellesstartcupene.