Han ble i 1858 gjort til leder for Collegio Carlo Alberto i Moncalieri i Torino, et kollegium han gjorde berømt ved det meteorologiske observatoriet som han innrettet der. Her ble han interessert av meteorologi og opprettet 240 meteorologiske stasjoner over hele Italia. Fra før fantes pater Secchis stasjoner opprettet i Kirkestaten, så tilkom stasjoner under pater Densa i Piemonte og Val d'Aosta, og deretter i hele Italia, Nettverket ble kalt Corrispondenza Meteorologica Italiana. Resultatene av disse stasjoners observasjoner samlet han i , som begynte å utkomme i 1866 og siden 1881 ble utgitt under tittelen , mens fra 1871 meddelte observasjoner fra de italienske temperatur- og regnmålingsstasjonene. Av dette pionerarbeidet utviklet Società Meteorologica Italiana seg.