I 1962 sluttet Gomes seg til den væpnede frigjøringskampen og ble medlem av Det afrikanske partiet for Guinea-Bissau og Kapp Verdes uavhengighet (PAIGC), en bevegelse som blant andre prinsipper etablerte likestilling mellom menn og kvinner, og uttalte at «menn og kvinner nyter samme rettigheter i familien, på jobb og i offentlig virksomhet». I PAIGC jobbet Gomes tett med Amílcar Cabral og samarbeidet med ham. Hun jobbet også som helsearbeider og som politikklærer. Hun hadde også militær trening og befalte en enhet på 95 kvinner. En av kvinnene hun kjempet sammen med i 1963 var , hvis død i 1973, under kryssingen av Rio de Farim, minnes den 30. januar hvert år som nasjonaldagen for guineanske kvinner. I august 1963 reiste Gomes og Silá til Sovjetunionen for å ta et politisk praksisopphold.