Storsandlilje vokser på solrike steder, helst på kalkgrunn. Den er hovedsakelig utbredt i fjell- og åslandskap i Mellom- og Sør-Europa. Den finnes østover til Romania og nordlige Anatolia og nordover til Danmark og Sør-Sverige. I Sverige er den bare kjent fra Skåne, Blekinge, Öland og Östergötland.