Jack var med på å grunnlegge, og var direktør for American Committee on Africa fra 1959 til 1960, var medgrunnlegger og direktør for Congress of Racial Equality og National Committee for a Sane Nuclear Policy (SANE) fra 1960 til 1964, og ledet avdelingen for sosialt ansvar i Unitarian Universalist Association i Boston fra 1964 til 1970. Fra 1956 og fram til Martin Luther King jr.s død, jobbet King og Jack periodevis sammen.Fra 1970 til 1983 var han generalsekretær for World Conference of Religions for Peace i New York. Samtidig, fra 1973 til 1984, ledet han Non-Governmental Organization Committee on Disarmament i FN-hovedkvareret, og han var sentral da FN vedtok en deklarasjon om å gjøre slutt på alle former for diskriminering basert på religion i 1981. Han giftet seg også på nytt, nå med den tyske kvekeren Ingebord Belk.