Han mottok et professorat i engelsk ved University of Cambridge i 1912 som han hadde livet ut. Samtidig ble han valgt til medlem av Jesus College som han også holdt til han døde. Han ledet opprettelsen av et engelsk fakultet der, og ble beskrevet som en akademisk diplomat i et vanskelig samfunn. Alistair Cooke var en student av Quiller-Couch som fikk oppmerksomhet senere og han har en fremtredende posisjon i Nick Clarke semioffisielle biografi om Cooke. Clarke merket seg at Quiller-Couch ble ansett av samfunnet i Cambridge som «ganske eksentrisk», selv i henhold til universitetets standarder.