Edvard Griegs testamentariske gave ” efterladte Musikalier, Bøger, Manuskripter, Autografer og Kunstnerbreve” kom til biblioteket i 1919. I 1927 overleverte Nina Grieg 28 forseglede pakker med brev, til bruk for forskning først etter hennes død. Senere har biblioteket ved flere anledninger utvidet samlingen ved kjøp og gaver, slik at den nå består av 25 000 sider originaldokumenter. Griegsamlingen regnes å inneholde omtrent ¾ av alt som eksisterer av materiale fra Edvard Grieg, og samlingen er også godt supplert med materiale vedrørende Nina Grieg.