Jonas Savimbi forlot FNLA i 1964 som et svar på Robertos uvilje i å spre krigen utenfor det tradisjonelle Kongeriket Kongo, og opprettet i stedet UNITA. Disse hadde sitt tyngdepunkt i den sørøstlige delen av Angola, et område hvor verken Portugal eller FNLA hadde særlig mye innflytelse. UNITA var allerede fra starten langt bedre organisert og disiplinert enn FNLA og MPLA. Dets krigere viste stor forståelse og kunnskap ovenfor geriljakrigføring UNITA startet sin krig mot portugiserne den 25. desember 1966 ved å hindre tog fra å passere grensen til Zambia. Dette gjorde ikke bare skade på portugiserne, men også på Zaire og Zambia, som begge benyttet seg av jernbanen for transportering av varer til og fra Angola.