Allerede fra hans første dager i Vilnius ble Smetona involvert i forskjellige litauiske nasjonalistiske gruppers aktiviteter, og ble medlem av som ble representert i Vilnius' Stor-Seimas. Han ble senere valgt inn i partiets presidium. Mellom 1904 og 1907 var han medlem av den litauiske avisen (Vilnius Nyhetene) stab, og mellom 1905 og 1906 utga han avisen (Den litauiske bonden).