Etter studier ved Seminario Pio Romano og det pavelige atheneum S. Apollinare, der han ble professor i 1904, ble Valeri presteviet den 21. desember 1907. Han underviste så ved det pavelige regionalseminar i Fano til 1909. Etter tjeneste som feltprest under Første verdenskrig gikk Valeri inn i den romerske kuries rjeneste i Statssekretariatet i 1920.