Det Kongelige Norske Videnskabers Selskabs voksende boksamlinger trengte nytt hus, og som medlem av byggekomiteen fra 1861, hadde Mosling, sammen med arkitekt Christie, stor betydning for fremdriften av prosjektet. I 1866 sto det nye bibliotekbygget ferdig. Mosling fikk ansvaret for å flytte samlingene på plass. Da det på denne tiden var mottatt en stor og prektig boksamling som testamentarisk gave fra Broder Lysholm Knudtzon, ble denne i 1869 plassert i en egen sal; Knudtzonsalen. Mosling katalogiserte og ga ut en systematisk katalog over samlingen. Knudtzons bibliotek fungerte som lesesal i flere år. Mosling utarbeidet de nye kontinuasjonskatalog over biblioteksamlingene, nr. 5 for årene 1858-62 og nr.6 for årene 1863-70. Biblioteket heter i dag Gunnerusbiblioteket.