Jürgens debuterte på film i 1935, og fikk et internasjonalt gjennombrudd i Helmut Käutners (1955) og, mot Brigitte Bardot, i (1956). Jürgens medvirket siden i et bredt spekter av internasjonal film, bl.a. (1958), hvor han spilte mot Ingrid Bergman, og (1964). Han spilte en skurkerolle i James Bond-filmen (1977). Jürgens spilte inn flere grammofonplater med suksess på bestselgerlistene i Tyskland og Sveits. Han fremførte bl.a. fra Tolvskillingsoperaen.