Loizos flyttet til hovedstaden Athen i en alder av 17 år, der han skulle studere farmakologi men han ga snart opp disse studiene for å kunne konsentrere seg helt om sin musikalske karriere. Han var i stor grad en selvlært musiker uten noen formell musikalsk kunst-trening. Hans første innspillinger ble gjort i 1963 men han begynte å få et større publikum etter 1967. Innen utgangen av 1975 hadde Loizos blitt en av de mest populære artistene innen gresk musikk.