Smart begynte på sin karriere som modell da hun var seksten år gammel, og hun hadde flere modell-jobber i Italia, Frankrike, Mexico og Tahiti. Hun har samarbeid med Breckin Meyer, både i Road Trip og Rat Race. I 2002 ble hun rangert som nummer 27 i Stuff Magazines liste over 100 Sexiest Women in the World. I 2003 opptrådte hun i The Battle of Shaker Heights, og i 2004 spilte hun i The Butterfly Effect med blant andre Ashton Kutcher - og Starsky & Hutch sammen med Owen Wilson.