Fremfor alt var han foregangsmann i polemikken mot romersk-katolicismen. Mot jesuittenes angrep på protestantismen rettet han et motangrep i (1562). Og den strid, som blusset opp om dette lille skrift, gav anledning til hans største arbeid: (fire deler, 1565-73), "Undersøkelse av Konsilet i Trient", på hvilket han arbeidet i åtte år og som er den tids fremste polemiske verk. Ingen katolske teologer eller andre har i ettertid gitt et tilsvar til Chemnitz verk, og han ble respektert av jesuittene for sitt forsvar for lutherdommen.