Merrill har skrevet flere låter, blant annet «(How Much Is) That Doggie in the Window?» og «There's a Pawn Shop on the Corner». Han skrev også flere hitlåter til popartisten Guy Mitchell. Merrill var i stor grad også aktiv i teaterbransjen og fikk stor suksess med musikalen (1964), som gjorde Barbra Streisand berømt. I forbindelse med filmversjonen fra 1968 skrev han den nye låten «Funny Girl», som han og komponist Jule Styne ble nominert til Oscar for beste sang for. Merrill komponerte også musikken til en musikal basert på Truman Capotes kortroman .