I desember 1832 ble hun kjent med den 21 år gamle klavervirtuosen Franz Liszt. De startet opp en affære og ble samboere etter separasjonen fra Charles i 1835. Liszt insisterte på at de tre barna de fikk sammen skulle oppfostres av hans mor, og Marie d'Agoult hadde lenge ingen kontakt med sine barn. Den mest kjente av dem er datteren Cosima som ble Richard Wagners hustru og etter Wagners død var mangeårig leder av Festspillene i Bayreuth.