Pentangle tegnet platekontrakt med Transatlantic Records og deres eponymous debutalbum ble utgitt i mai 1968. Dette fullstendig akustiske albumet ble produsert av Shel Talmy, med en klar nesten «bjelleklangliknende» lyd. 29. juni 1968 opptrådte de i Royal Albert Hall. Noen innspillinger fra denne konserten ble tatt med på deres andre album, (som utkom i november 1968), et dobbeltalbum med både liveopptak og studioinnspillinger. Albumet viste Pentangles nærmest eklektisk varierende fremtredelsesformer (og Jansch' talent som komponist). Blant tilhengerskaren er dette albumet ofte blitt ansett for å være det kreative høydepunkt.