I 1968 satte han fyr på et varehus i Frankfurt am Main sammen med Gudrun Ensslin, Thorwald Proll og Horst Söhnlein. De ble alle dømt til tre års tukthus, men Baader ble løslatt i påvente av ankebehandlingen og gikk under jorden i 1969, da dommen ble rettskraftig. Han ble arrestert året etter, men samme år befridde Ulrike Meinhof, Irene Goergens, Ingrid Schubert og en annen ukjent gjerningsperson ham fra fangenskapet. Aksjonen, der Meinhof fikk møte Baader i Deutsches Zentralinstitut für soziale Fragen under påskudd av å skulle skrive en bok, blir gjerne regnet som RAFs fødsel. En av de ansatte ved instituttet ble skutt og sterkt skadet under aksjonen. Sammen med rundt 20 andre ettersøkte venstreekstremister reiste Baader til Jordan for å få militær trening av den palestinske organisasjonen Fatah.