Suksessen slo ikke utelukkende positivt ut for bandet. Dette skulle bli det første av to psykedeliske album fra Pink Floyd, og grunnen var enkel: Syd Barrett brukte store mengder ulovlige rusmidler for å stimulere fantasien. Det bidro til å gi låtene særpreg. Da misbruket var på det høyeste, tok han LSD daglig og i stadig større doser. Dette medførte at han ble mer og mer upålitelig og fikk en skrantende mental helse som stadig ble forverret. Barrett fremsto tidvis som åndsfraværende både på konserter og i studio. Han kunne stå og stirre ut i løse luften, eller skru på gitarstrengene til de var helt ustemte, mens bandet spilte på konserter. Han levde i sin egen, isolerte verden og kunne plutselig spille helt andre ting enn det resten av bandet spilte.