I 1960 nektet general Song å bistå politiet i å slå ned et studentopprør, erklærte unntakstilstand i landet, og tvang president Syngman Rhee til å gå av. Song deltok også i militærkuppet ledet av generalmajor Park Chung-hee våren 1961. Song fikk en fremskutt rolle under det nye regimet som statsminister (ledende minister) fra juli 1961 til juni 1962, utenriks- og handelsminister fra juli til oktober 1961 og formann i Rådet for økonomisk planlegging fra mars til juni 1962. Han trakk seg fra regjeringen over spørsmålet om valutareform. Han ble nominert som presidentkandidat for Det liberal-demokratiske parti i 1963, støttet av moderate militære ledere, men ble utmanøvrert av general Park og trakk seg før valget.