Skougaards samling omfattet mellom 20 000 og 30 000 bind med hovedvekt på norsk litteratur, topografi og historie. Dertil kom flere tusen brev og manuskripter av litterær betydning, deriblant Holbergbrev og brev fra Wessel, førstetrykk og manuskripter av Wergeland samt en stor H.C. Andersensamling med dedikasjonseksemplarer, manuskripter og brev.