Smurfette blir tatt til fange av Gargamel, og ført til slottet hans. Hun oppdager at det kanskje finnes en annen landsby full av smurfer. Smurfette kommer seg etter hvert tilbake til Smurf Village, hvor Papa Smurf avviser alle påstander om eksistensen av en annen Smurfe-landsby. Smurfette sniker seg imidlertid vekk for å lete etter den tapte landsbyen, sammen med Brainy Smurf, Clumsy og Hefty. Men Gargamel oppdager snart at Smurfene forsøker å finne denne landsbyen. Han reiser derfor ut sammen med han kjæledyr-katt Azrael og kjæledyr-gribben Monty for å stoppe smurfene.