Makeba møtte Harry Belafonte i London, og han bidro til at hun fikk reise til USA. Hun fikk da utgitt flere av sine største hits, blant annet «Pata Pata», «The Click Song» («Qongqothwane» på xhosa), og «Malaika». Andre kjente sanger er «Mbube» og «Laku Tshone 'llanga». I 1966 fikk Makeba og Harry Belafonte Grammy Award for innspillingen . De vant klassen for beste folkemusikk. Albumet tok for seg undertrykkelsen av sørafrikanere under apartheid.