Hans opptreden i ble sett av Verity Lambert, produsenten for den nye science fiction-serien hos BBC. Hun tilbød ham tittelrollen og han takket ja, etter at Lambert og regissør Waris Hussein overbeviste ham. Det er denne rollen han er mest kjent for. Hartnell likte oppmerksomheten og hengivenheten barn hadde for denne karakteren og han ble veldig glad i rollen, som gjorde at han tjente £315 per episode i 1966. Hans motspillere, Anneke Wills og Michael Craze, tjente henholdsvis £68 og £52 per episode.