Da han returnerte til Frankrike, fikk han jobb som musiker for den velstående hertuginnen av Guise som hadde en rekke musikere ansatt. Han jobbet for henne i mange år, både som sanger og komponist. Da dramatikeren Molière sluttet å jobbe med Lully, bad han Charpentier om å jobbe med seg. Han skrev da musikk for mange av skuespillene til Molière, blant annet («Den innbilt syke»). Etter at Molière døde i 1673, fortsatte Charpentier å skrive for andre forfattere som Thomas Corneille og Jean Donneau de Visé. Senere ga Charpentier seg med å skrive for skuespill.