Fröbe ble internasjonalt kjent med filmen, , som var en av de første tyske filmene som ble laget etter andre verdenskrig. I 1958 fikk han rollen som skurken i den sveitsisk-tyske filmen . Hans rolle som en gal barnemorder gjorde produsentene av James Bond-filmen , interesserte. Og Fröbe ble valgt til å spille en av filmseriens mest kjente skurker, nemlig Auric Goldfinger.