Etter å ha jobbet noen år som tryllekunstner, utbryterartist og musiker, begynte Steranko i 1960-årene å arbeide som grafisk designer. Han jobbet en periode for forlaget Harvey Comics før han i 1966 begynte å arbeide for Marvel Comics. Han jobbet først som rentegner over Jack Kirby på serien for heftet (fra nr. 151, men etter kort tid tok han over serien både som tegner og forfatter. Her viste Steranko seg som en dyktig og nyskapende tegner med en tegnestil og fortellerteknikk som viste påvirkning fra Jack Kirby og Will Eisner. Han eksperimenterte med sidelayout, collageteknikker og fotomontasjerog inkorporerte elementer fra pop art, optisk kunst og psykedelisk plakatkunst. Steranko laget for frem til 1968 (nr. 168). Da fikk serien sitt eget hefte som Steranko tegnet nummer 1-3 og nr 5 av. Steranko tegnet også tre nummer av Captain America (med Stan Lee), noen nummer av X-Men, en skrekkhistorie ("At the Stroke of Midnight") og en romantikkhistorie.