Han ble kåret til Mr. Universe i 1955, men ble for alvor kjent gjennom ekteskapet med Jayne Mansfield. Det populære ekteparet spilte i filmene (1957), (1960), (1963) og (1964) sammen. Hargitay spilte også i en rekke filmer uten Mansfield, de fleste av dem italienske. Han er også far til skuespilleren Mariska Hargitay.