Hart vant i perioden 1949–55 hele 35 Grand Slam-titler, seks i single, 14 double og 15 mixeddouble. Sin første Grand Slam-tittel i single vant hun i Australske mesterskapet 1949, hun beseiret Nancye Wynne Bolton i finalen. I 1950 og 1952 vant hun Franske mesterskapet, hun vant finalene over henholdsvis Pat Todd og Shirley Fry. I sin tredje Wimbledon-finale i 1951 beseiret hun Shirley Fry med 6-1, 6-0 i en kamp som varte i kun 34 minutter. Hun tok også to singletitler i Amerikanske mesterskapet, i 1954 og 1955.