Hun ble valgt inn i Alltinget ved valget i 2021. Etter at lederen Logi Már Einarsson ikke stilte til gjenvalg som partileder i 2022, var Frostadóttir den eneste kandidaten. Hun ble valgt som hans etterfølger med 94,59 prosent av de avgitte stemmene. Fra 2021 til 2023 var hun medlem av den islandske delegasjonen til Vestnordisk råd.