Da pave Pius IX i 1853 omorganiserte den katolske kirke i Nederland, ble Utrecht ble igjen erkebispedømme. Biskop Zwijsen ble utnevnt til dets erkebiskop. Han ble også utnevnt til biskop av bispedømmet 's-Hertogenbosch, hvor han tidligere hadde tjent som apostolisk vikar siden 1851. Zwijsen arbeidet iherdig for å gjenoppbygge erkebispedømmet i Utrecht og var i stand til å gjenåpne presteseminaret der i 1857. Katedralkapitlet ble etablert i 1858 og den første provinssynode ble holdt i 1864.