Etter 1829 ble øya en del av den nye, uavhengige greske staten Hellas. Øya vendte tilbake til fred og økonomisk fremgang. Den ble kjent som en korsvei i Egeerhavet og ble et internasjonalt kommersielt senter som knyttet vestlige Europa og Middelhavet med Midtøsten og Østen. Konstruksjonen av de første store bygningene begynte i 1822 og i 1824 ble den første gresk-ortodokse kirke Metamorphosis og det største greske sanatoriet reist. Med gresk statsborgerskap ble den katolske befolkningen hellenisert og endret sine latinske familienavn til greske, eksempelvis fra Vuccino til Voutsinos, Russo til Roussos, Vacondio til Vakondios og så videre. Grunnet innvandring av greske flyktninger fra muslimske områder sank andelen katolikker på Syros, og utgjør i dag rundt 47 prosent av befolkningen. Sameksistensen har derimot vært fredelig og konfliktfritt, og ekteskap på tvers av religionene har vært vanlig.