Etter avlagt juridisk eksamen viet Cartailhac seg til forhistorisk forskning mens han var i Toulouse, og var foreleser ved universitetet (som ) og museuminspektør. Sør i Frankrike og på den pyreneiske halvøyen gjorde han en mengde undersøkelser, spesielt av grotter og steinkammergraver. Cartailhac har blant annet gitt ut (1877), (1887), (1889), (1892) og sammen med Henri Breuil (1908).