Han var trener for fra 1990 til 1993. Han gikk så videre til Sporting Lisboa i portugisisk Superliga. Her ble han i ett år. Neste jobb var i USA og trener for MetroStars, men her ble han ikke lenge. Neste tur ble til Japan og Nagoya Grampus Eight fra 1996 til 1997. Han vendte tilbake til landslag i 1999, denne gangen til . Her var han i 1999 til han fikk jobben som trener for Sør-Afrika i 2000. Han var her i to år. I 2002 kom han til England og Manchester United som assisterende manager for Alex Ferguson. I 2003 gikk han til Real Madrid som hovedtrener, men det bar tilbake til United. Etter at Luiz Felipe Scolari ble trener for Chelsea FC etter Fotball-EM 2008, tok C.Queiroz over det portugisiske landslaget. Han var landslagstrener for fra 2011 til 2019, da han overtok som landslagstrener for Colombia frem til 2021. 8. september 2021 ble Carlos Queiroz utnevnt til trener i Egypt.