Alfabetet oppstod i Bulgaria i det 10. århundre, delvis basert på gresk majuskelskrift, og delvis på det glagolittiske alfabetet, som ble skapt av to brødre fra Thessaloniki kalt «slavernes apostler», Kyrillos (827–869) og Methodios (826–885), som hadde bruk for et slavisk skriftspråk for å kunne oversette Bibelen. Det kyrilliske alfabetet er oppkalt etter Kyrillos.