Brundtland tok i 1962 magistergraden på avhandlingen «Utnevnelse av handelsrepresentant hos Franco – en studie i politiske interessegruppers aktivitet». Han skrev en rekke arbeider om europeisk sikkerhetspolitikk og om forholdet til Sovjetunionen. Han var særlig opptatt av våpenkontroll og var gjesteforsker ved Harvard University på dette emnet.