I Iran engasjerte erkebiskop Bugnini seg med stor kraft, og ble av stor betydning for Pavestolen under den iranske revolusjon. Han forfattet også verket . I 1979 dorsøkte erkebiskop Bugnini i Pavens navn - men uten hell - sikre løslatelse av de amerikanske gisler som ble holdt fanget i en okkuperte amerikanske ambassade av tilhenger av ayatollah Ruhollah Khomeini. Han møtte Khomeini for å overbringe pave Johannes Paul IIs oppfordring til løslatelse av gislene.