I begynnelsen av 1937 reiste han via Sverige og Frankrike til Spania. Kona og datteren hadde fulgt ham til Moskva, og fortsatte livet der etter at mannen var dratt i krigen. I Spania sluttet Dalland seg til den 11. internasjonale brigade, der han tjenestegjorde som løytnant i en sambandsavdeling. På et oppdrag bak fiendens linjer på Madrid-fronten blei han i juni 1937 tatt til fange, fengsla - og dømt til døden. Politisk og diplomatisk blei det arbeidet for å få ham fri, og i 1940 blei han til slutt utvist fra Spania.