Fra 1864 korresponderte Croll og Charles Lyell med hverandre om mulige årsakssammenhenger mellom istider og variasjoner i Jordens omløpsbane. Dette ført til at han fikk en stilling som forvalter av kart og korrespondanse i Edinburgh Office under British Geological Survey. Direktøren for kontoret, Archibald Geikie, oppmuntret ham i hans forskning. Croll publiserte en rekke bøker og dokumenter som «lå helt i fronten av samtidens forskning», inkludert («Klima og tid, i deres geologiske forhold») i 1875. Han korresponderte med Charles Darwin om elveerosjon.