Nani scoret sitt første mål i engelsk ligafotball med et langskudd mot Tottenham den 26. august 2007. Nani endte med tre ligamål i sin første sesong i United–trøyen, og utmerket seg blant annet med ett mål og tre målgivende i seieren 4–0 mot Arsenal i FA–cupens femte runde. 2007/08-sesongen ble en suksess for Nani og United, og endte i både Premier League– og Champions League–seier. Nani kom på som innbytter i Champions League–finalen, og scoret på straffespark i straffesparkkonkurransen.