Smith har vært en aktiv låtskriver i Iron Maiden og bidro mye til bandets suksess på 1980-tallet. Etter (1988) startet han imidlertid sitt eget band, Psycho Motel. I tillegg slapp han et soloalbum i 1990, . I 1990 sluttet han i Iron Maiden. På slutten av 1990-tallet bidro han som gitarist på to av Bruce Dickinsons soloalbum, og sammen med Dickinson returnerte han til Iron Maiden i 1999.