Han fikk sin debut for seniorlandslaget i 4. oktober 1953 i Praha, da han kom på som innbytter i andre omgang mot Ungarn. Han stod i mål i to store turneringer:EM i 1960 og VM i 1962. I VM i fotball 1962 i den endte Tsjekkoslovakia på andreplass, ble Viliam Schrojf kåret til beste VM keeper. Han har representert det Tsjekkoslovakiske landslaget 39 ganger. Schrojf' ferdigheter ga ham klengenavnet «Svart katt ».