I april 1964 grunnla Francisco Ramos da Costa, Manuel Tito de Morais og Mário Soares Acção Socialista Portuguesa (ASP) i Genève. Ideologisk sto den for en blanding av sosialdemokratiske og liberale tanker. Soares fikk ansvar for internasjonale forbindelser. Etter flere fengselsopphold var Soares fortsatt ubøyelig. Sammen med kona Maria Barroso og barna Isabel og João deporterte regimet ham i mars 1968 med skip til São Tomé og Príncipe. Der ble han til november. Salazar hadde fått slag og var sommeren 1968 blitt avløst av Marcelo Caetano, og han tillot Soares å returnere til Lisboa. Ved valget i 1969 var Soares listetopp for valgalliansen Comissão Eleitoral de Unidade Democrática (CEUD). Etter at han ble kjent med at det hemmelige politiet forberedte en ny sak mot ham, reiste han i april 1970 i eksil og slo seg ned i Paris. I 1973 ble ASP til Partido Socialista (PS) ved en kongress i Vest-Tyskland. Soares ble partileder.