Hans liberale politiske syn og litterære interesser førte ham raskt i kontakt med Leigh Hunt, redaktøren av det britiske magasinet . Han hadde i perioden 1814–16 produsert en videreføring av noen av Robert Dodsleys bøker. I 1829 ble han innehaver og redaktør av magasinet , som opparbeidet til et av Englands mest fornemme tidsskrifter. I 1846 trakk han seg som redaktør, men var i tiden 1846–48 redaktør for , som ble begynt av Charles Dickens. Rundt oktober 1816, flyttet Charles Wentworth Dilke og hans venn Charles Armitage Brown inn i et par semi-eneboliger som senere ble kalt Wentworth Place i Hampstead i Camden i det indre London.