Etter å ha gått på kollegialskoler i klostrene Disentis og Einsiedeln, gikk Laurenz Matthias Vincenz på seminaret i Chur. Han ble ordinert til prest den 16. juli 1899 for bispedømmet Chur og studerte og tok doktorgrad i kanonisk rett ved Det pavelige gregorianske universitet.