Etter to år utnevnte pave Pius X ham den 18. desember 1906 til biskop av São Paulo. Den 7. juni 1908 eleverte paven dette til erkebispedømme. Den 29. juni 1913 nedla han grunnsteingen for den nye katedral der. I 1915 åpnet og ledet han den første eukaristiske kongress i sitt erkebispedømme.