Kleins første publiserte arbeid kom i 1917 og handlet om dielektriske konstanter av forskjellige oppløsninger. Samme år møtte han Hendrik A. Kramers som kom fra København for å besøke Arrhenius. Han arbeidet der sammen med Niels Bohr på problemer med Bohrs atommodell. Kramers var den første utenlandske medarbeideren til Bohr. Klein ble raskt opptatt av disse nye ideene og takket være et stipendium, kunne han selv begynne å arbeide med Bohr våren 1918. Om høsten ble han syk og var ikke tilbake i København før sommeren 1919. Klein ble da offisielt assistent for Bohr, men var likevel snart tilbake i Sverige for å arbeide med sin avhandling om elektrolytter.