Kirkestaten slo hardt og brutalt ned på opprør i Viterbo i 1836, spredte deler av legasjonene i 1840, i Ravenna i 1843 og i Rimini i 1845, med henrettelser, straffearbeid og landsfoirvisninger, men man klarte ikke å få slutt på urolighetene. Gregor XVI brukte store midler på forsvaret, arkitektur og ingeniørarbeider, og fikk laget et monument til pave Leo XII (bygd av Giuseppe Fabris i 1837). Han understøttet vitenskapsmenn og forskere som Angelo Mai, Giuseppe Mezzofanti og Gaetano Moroni; i det hele var hans pengebruk til ulempe for Kirkestatens finanser.