Han ble promovert til erkebiskop av München og Freising den 3. juli 1961. Han deltok på annet vatikankonsil (1962-1965), og var med i konsilets presidentskap. Sammen med kardinal Raúl Silva Henríquez assisterte han kardinal Léon-Etienne Duval med et av sluttbudskapene fra konsilet 8. desember 1965.