Molowny ble senere trener og teknisk ansvarlig for Las Palmas fra 1957 til 1970. DI 1969 var Molowny også trener for det spanske landslaget uten å gjøre store innvirkningen. Han vant to kamper, spilte en uavgjort og tapte en. Det var imidlertid som trener i Real Madrid at Molowny gjorde størst fremskritt. Han var involvert som trener og direktør i Real Madrid fra 1974 til 1990, og rakk i den tiden å vinne tre seriemesterskap med laget.