Den 10. oktober 1954 ble Küng presteviet for det sveitsiske bispedømme Basel. Han var sjelesørger ved Hofkirche Luzern fra 1957 til 1959. Som vitenskapelig assistent arbeidet han fra 1959 til 1960 ved det katolsk-teologiske fakultet ved Westfälische Wilhelms-Universität i Münster i Vest-Tyskland.