Hun var viktig i det kupp som i 1953 brakte broren til makten. Det var hun som fikk sjahen til å forandre mening og gi grønt lys til styrte statsminister Mohammad Mossadegh, slik USAs og Storbritannias agenter arbeidet for. Sjahen var først motstander av operasjonen og ville lenge ikke ha noe av det. Tidlig i 1953 hadde Ashraf møter med CIA-agenter som oppfordret henne til å snakke med broren, ettersom det bare var hun som kunne øve innflytelse på ham.