I 1964 flyttet Hendrix til New York City. I 1965 spilte han sammen med Isley Brothers og Little Richard, i tillegg til et kort opphold med Ike & Tina Turner. Han ble med i det New York-baserte bandet Curtis Knight and the Squires, senere i bandet Joey Dee and the Starliters, før han igjen spilte med Curtis Knight.