Atlético vant sin første cupfinale i 1960, med 3-1 seier over byrival Real Madrid, som hadde storheter som di Stéfano, Puskás, Kopa og Gento på laget. Året etter gjentok Atlético bedriften. Klubben åpnet sin nye bane Estadio Vicente Calderón i 1966, oppkalt etter den daværende presidenten i klubben. 60- og 70-årene var alt i alt de mest suksessfulle tiårene i klubbens historie, og Atlético tok serietittelen i 1966, 1970, 1973 og 1977, ofte i kamp med byrival Real Madrid. Atlético nådde også finalen i Serievinnercupen i 1974, men tapte etter omspill mot Bayern München. I 1965 ble de dessuten det første laget på åtte år som klarte å slå Real Madrid på Santiago Bernabéu (Det ble sølv etter Real Madrid dette året).