Under Krimkrigen i 1854-1856 var han militær guvernør i Simferopol og sivil guvernør i Tavritsjeskaja guvernement. I 1855 ble han generalmajor, to år senere generaladjutant. Han var medlem av den keiserlige russiske legasjon i Berlin. I løpet av 16 år fra 1866 til 1881 han var generalguvernør i Finland og øverstkommanderende for Finlands militærdistrikt. I 1881 ble han medlem av Statsrådet. Etter at han gikk av med pensjon flyttet Adlerberg og hans kone Amalie til Tyskland, hvor han døde i München i 1892.