Denne nye besetningen lyktes med The Small Faces‘ tredie singel, «Sha-La-La-La-Lee», utgitt 28. januar 1966. Den ble skrevet spesielt for dem av Mort Shuman, (som også hadde skrevet mange av Elvis Presleys største slagere, blant annet «Viva Las Vegas»), og den populære britiske entertaineren og sangeren Kenny Lynch. Låta ble en stor hit i England, og nådde top tre på de britiske singellistenet. Deres første album , som ble utgitt 11. mai 1966, ble også en suksess. Nå steg populariteten raskt og slagerne kom på rekke og rad, slik at de nærmest ble fast inventar på de britiske pop TV showene som og , og var aktive på turné omkring i England og i Europa. Populariteten nådde nye høyder da de i august 1966 utga deres femte singel «All or Nothing», som toppet platebarometerne i UK. Ifølge Steve Marriotts mor Kay Marriott, skulle sønnen ha skrevet sangen etter at kjæresten Susan Oliver slo opp med ham. Singelen ble utgitt i USA på RCA Victor, men det ble ikke gjort noe fremstøt for gjøre den kjent.