Øya ble først kalt Syra, deretter Syros eller Siros, og det synes som om den i antikken ble bosatt av en fønikisk koloni. Øya er nevnt i Homers som landet, da kalt under det gamle navnet «Syrie», til svinerøkteren Evmaios. Det er funnet spor fra bosetninger fra 600-tallet f.Kr. på høyden Agia Pakous i Galissas og vest for Ermoupolis. I løpet av 500-tallet f.Kr. fikk Syros bosetning fra øya Samos ikke langt fra kysten av Anatolia. En av dem var filosofen Ferekydes som ble lærer for Pythagoras.