Hovedbygningen, , ligger ved Prospect Park, utenfor Grand Army Plaza der Eastern Parkway møter Flatbush Avenue. Bygningen ligner en åpen bok, med ryggen ved hovedinngangen og omslaget langs de to avenyene. Byggearbeidene begynte i 1912 og var fullført i 1941. Biblioteket åpnet 1. februar 1941. Hovedbygningen fikk betegnelsen landemerke av New York City Landmarks Preservation Commission i 1997.