Harper fikk jobb som danser på Broadway, og spilte i flere Broadway-show. Noen av dem var koreografert av Michael Kidd, deriblant (med Lucille Ball), (med Jackie Gleason) og . I denne perioden fikk hun også en filmrolle i , men ble syk og måtte trekke seg før opptakene begynte. Skuespillerinnen Arlene Golonka, som hun delte leilighet med, introduserte henne for improvisasjonsteaterkompaniet The Second City og for impro-utøveren Dick Schaal, som hun giftet seg med i 1965. Harper ble stemor til Schaals datter, Wendy Schaal, som også ble skuespiller. De bodde i Greenwich Village. Valerie Harper gjorde comeback på Broadway i februar 2010 i rollen som Tallulah Bankhead i Matthew Lombardos teaterstykke på Lyceum Theatre.