Jaynes skrev mye om statistisk mekanikk og på grunnlag av sannsynlighet og statistisk inferens. I 1963, sammen med Fred Cummings, modellerte Jaynes utviklingen av et atom i et elektromagnetisk felt, ved å bruke en kvantisert fremgangsmåte. Denne modellen er senere blitt kjent som Jaynes-Cummings modell. Jaynes 'siste bok, samler ulike tråder av moderne tenkning om bayesiansk sannsynlighetsteori og statistisk inferens, samt kontraster og fordeler med bayesianske teknikker og resultatene av andre tilnærminger. Denne boken ble publisert posthumt i 2003, fra et ufullstendig manuskript som ble redigert av forfatter og forsker Larry Bretthorst.