I februar 2006 ble han juniorverdensmester i normalbakken i Kranj. Han debuterte i verdenscupen i mars 2006 i Oslo, der han kom på 24.-plass. Han tok sin første seier i et verdenscuprenn 3. desember 2006, i et renn i Lysgårdsbakken på Lillehammer. Han vant da foran nordmannen Anders Jacobsen. Han var med på det østerrikske laget som vant gull i laghopp i ski-VM 2007 i Sapporo. De andre på laget var Wolfgang Loitzl, Andreas Kofler og Thomas Morgenstern. Han ble dobbelt verdensmester i VM i skiflyging 2008 i Oberstdorf. Han vant Nordic Tournament både i 2008 og 2009. Schlierenzauer vant verdenscupen i skihopping for første gang i 2008/09, mens han havnet på andreplass i verdenscupen 2009/10. Da han vant verdenscupen 2008/09 satt han ny poengrekord med 2083 poeng og i antall verdenscupseire i én og samme sesong med 13 seire, én mer enn Janne Ahonen i 2005.