Den 14. oktober 1967 fratrådte Theunissen av som erkebiskop av Blantyre, av helsemessige årsaker. Pave Paul VI utnevnte ham ham til titulærerkebiskop av . Samme dag utnevnte paven ham til apostolisk administrator av det apostoliske vikariat Island, som var vakant på grunn av msgr Johannes Gunnarssons fratreden. Dette siste oppdraget ble avsluttet 19. desember 1968 med innsettelsen i Reykjavík av biskop Hendrik Hubert Frehen. amme dag utnevnte pave Paul VI ham til titulærerkebiskop av .