Plessur-Alpene begrenses i vest og nordvest av hhv. Hinterrhein og Rhinen (mot Vest-Alpene, nærmere bestemt Adula- og Glarus-Alpene), i nord av Prättigau (mot Rätikon), i øst av Davos (mot Silvretta), i sydøst av Landwasser (mot Albula-Alpene), i sydvest av Albula (mot Platta-Alpene).