Etter å ha studert ved University of Oxford ble han erkediakon i Landaff og/eller i Monmouth. I 1152 ble han biskop av St Asaph bispedømme. Den første av hans bøker var («Merlins profetier»), som ble skrevet før 1135. Boken er en serie apokalyptiske visjoner tilskrevet Merlin. Dette er første gang formen «Merlin» brukes. Det neste verket, som for ettertiden står som hans viktigste og mest kjente, var (), skrevet omkring 1136. Det er en krønike over de tidligste britiske konger fram til de angelsaksiske konger i 600-tallet. Det er ingen tvil om at verket ikke er et historieverk i moderne forstand, men en fantasifull pseudohistorie; Geoffrey starter med trojanerne som grunnleggere at de britiske kongehusene. Krøniken har vært en viktig inspirasjonskilde for engelske nasjonallegender, ettersom den er den eldste bevarte tekst som nevner kong Arthur og . Det siste kjente verket er (), skrevet mellom 1149 og 1151. I verket gjenforteller Geoffrey den tidligere Merlin-legenden fra den walisiske tradisjon. Som de andre bøkene av Geoffrey ble den skrevet på latin.