Harald Moi tok examen artium på Hornnes landsgymnas i 1961. Deretter var han lærervikar i småskolen på Rysstad et år før han dro til Tyskland og studerte medisin ved Universitetet i Göttingen og Universitetet i Mainz. Parallelt med studiene var Harald Moi meget aktiv i friidrett. Han debuterte på friidrettslandslaget i 1964 og har mer enn 20 landskamper bak seg. Han ble norgesmester på 400 meter hekk i 1971, 1972 og 1973 og tok bronsemedalje i samme øvelse i 1964, 1970 og 1974. Harald Moi løp opprinnelig for Otra IL og senere for Kristiansand Idrettsforening (KIF).