Markov ble drept på en gate i London etter at en dødelig dose med ricin ble injisert i beinet hans uten at han merket det. Aksjonen ble mest sannsynlig gjennomført av det bulgarske hemmelige politiet. Hans grav ligger på en liten kirkegård på Whitchurch Canonicorum i Dorset, England. Agenter fra den bulgarske hemmelige politi-tjenesten hadde tidligere gjort to mislykkede forsøk på å drepe Markov tidligere før de på det tredje forsøket lyktes. Den 7. september 1978 (på fødselsdagen til president Todor Zhivkov), gikk Markov over Waterloo Bridge som spenner over elven Thames, der han ventet på bussen som skulle bringe ham til jobben hans i BBC. Mens Markov sto der og ventet ble han stukket med tuppen på en paraply, der spissen inneholdt det giftige middelet ricin.