Magnússon var professor på Københavns Universitet i mange år og var engasjert i å samle og dokumentere middelalderdokumenter fra Norge, Island, Danmark og Sverige. Hans samling kjennes som den Arnamagnæanske Samling. Mot slutten av livet hans var Island så å si tømt for sin middelalderlitteratur; det som var tilbake, var mest avskrifter av mindre betydning som Magnusson ikke fant det verd å bry seg med. Under bybrannen i København i oktober 1728 gikk det meste av biblioteket hans tapt da det tok fyr i Trinitatis kirke som lagret Københavns universitetsbibliotek på loftet sitt. Her hadde Magnusson lagret dokumenter samlet gjennom 40 år. Heldigvis hadde han nylig fått fikset hjulene på sin hestekjerre, som jevnlig ble ødelagt av den ujevne brolegningen. I løpet av seks kveldstimer ble hele den samlingen som i dag finnes av tekster fra middelalderens Island, reddet fra ilden i denne kjerren. Det meste af Magnussons samling ble uansett flammenes rov, rundt 5.000 kopier af brev og diplomer som det heller ikke fantes avskrifter av.