På begynnelsen av 1950-tallet kunne han vise til at det var sollysets innvirkning på organiske sammensetninger og oksider av nitrogen i luften som førte til denne nye og giftige formen for luftforurensning, fotokjemisk smog. Ved midten av 1950-tallet bekreftet hans kjemi dannelsen av ozon i sollyssystemet bestående av hydrokarbon-nitrogenoksid (NOx), men ingen av undersøkelsene identifiserte kildene til hydrokarbonene. Det var liten vilje til å se på kilder utover oljeraffineriene i Los Angeles, men ved 1960 ble det klart at utslipp fra biltrafikken var en åpenbar kilde. Om smogen skulle reduseres måtte biltrafikken kontrolleres. Haagen-Smit identifiserte ubrent hydrokarboner, ozon, og nitrogenoksid fra bileksos og industriell brennstoff som de primære kildene til smog. Han utviklet en prøvemetode for å måle smogens tetthet og intensitet. Hans forskning førte til at bilindustrien, til tross for motstand, måtte installere veivkasseventilasjon i 1961, de første kontrollsystem for å redusere utslipp fra kjøretøyer. Han introduserte et helt nytt konsept av i forståelsen av luftforurensning som «førte til en revolusjon i anstrengelsene i å oppnå ren luft. Han identifiserte og hadde mot til å navngi de viktigste kildene til luftforurensningen: biltrafikken, oljeraffinerier, kraftstasjoner og stålindustrien».