Han forfulgte sine ambisjoner om å bli skuespiller i Hollywood på 1960-tallet, på en tid da asiatiske ansikt var sjeldne på fjernsyn og filmer. Takei opptrådte sammen med skuespillere som Richard Burton i (1960), Alec Guinness i (1962), Cary Grant i (1966). Han spilte også en rolle i den første sesongen av i 1966, og hadde en rolle i John Wayne-filmen (1968).