I februar 1971 dro Shigenobu til Midtøsten og slo seg ned i Libanon der hun fikk kontakt med Folkefronten for Palestinas frigjøring (PFLP). Fra 1972 arbeidet hun som sykepleier i en flyktningleir. Gjennom samarbeidet med PFLP fikk Shigenobu kontakt med representanter for europeiske terrorgrupper som tyske Røde Armé Fraksjon og italienske Røde Brigader. Shigenobu regnes som arkitekten bak flere internasjonale terroranslag, deriblant massakren ved Lod-flyplassen (nå Ben Gurion-flyplassen) i Tel Aviv i 1972 og stormingen og den påfølgende gisseltakingen ved Frankrikes ambassade i Haag i 1974.