Grevskapet ble opprettet som en del av innføringen av grevskapsråd, og ble styrt av London Country Council. Det dekket ikke hele det området som i dag er Stor-London, og styrte heller ikke i City of London. Grensene ble satt til det området som blitt administrert av Metropolitan Board of Works tidligere, det vil si deler av Middlesex, Surrey og Kent. Dette området består i dag av bydelene Camden, Greenwich, Hackney, Hammersmith and Fulham, Islington, Kensington and Chelsea, Lambeth, Lewisham, Southwark, Tower Hamlets, Wandsworth og Westminster.