I år 1623 dro han til Surat i India, oppholdt seg der i nær to år med reiser rundt omkring blant annet til Goa og traktene rundt det som senere ble Calcutta. Under oppholdet i India ble Pietro Della Valle introdusert for kong Vekatappa Nayaka av Keladi i det sørlige India av Vithal Shenoy, territorienes hovedadministrator. Della Valles skildringer er en av viktigste historiske kilder for dette området.