Harald Jensen giftet seg 16. juli 1868 i Vor Frue Kirke med Emilie Hansen (født 2. desember 1836 i København, død 15. august 1912 i Aalborg), som var datter av vertshusholder, senere bud og fyrbøter ved universitetet Christian Hansen (1800-1884) og Else Kirstine Hansen (1795-1862). Harald og Emilie Jensen var et gjestfritt vertspar for mange kunstnere, som kom på besøk i villaen Haraldslund. Ikke minst Bjørnstjerne Bjørnson var ofte gjest hos ekteparet Jensen, og Harald Jensens datter Tekla ble – meget mot hans vilje – gift med Bjørnsons sønn Erling Bjørnson. Jensen var svært interessert i litteratur, og samlet seg et stort bibliotek som han testamenterte til Aalborg kommune. Biblioteket og dets originale inventar er flyttet til Aalborg Historiske Museum, der det i dag er utstilt som et typisk eksempel på et dansk privatbibliotek fra 1800-tallets siste halvdel.