Fra 1854 var han guvernør av flere britiske kolonier i Karibia. Etter Morant Bay-opprøret på Jamaica i 1865 fikk Eyre flere hundre innfødte pisket og drept, noe som i hjemlandet resulterte i krav om at Eyre skulle bli arrestert og stilt for retten for drap på svarte innfødte slaver på de karibiske øyene. To ganger ble Eyre stilt for retten etter tiltalte om mord, men tiltalte ble aldri rettskraftige.