Cook var med som ekspedisjonslege på Robert Pearys arktiske ekspedisjon 1891–92 til Grønland og på den belgiske antarktisekspedisjonen i 1897–99 som ble ledet av Adrien de Gerlache. Han bidro sterkt til at ekspedisjonens medlemmer overlevde den antarktiske vinteren, da flere av besetningsmedlemmene var ved å ga fra vettet, og flere ble rammet av skjørbuk. Her møtte han Roald Amundsen, og de to etablerte et livslangt vennskap. Begge hadde stor respekt for den andre.