Mendes endret ofte bandets besetning. Vokalisten Sylvia Kleiner (også kjent som Bibi Vogel) ble erstattet av Janis Hansen, som igjen ble erstattet av Karen Philipp. Den rutinerte trommeslageren Dom Um Romão og Rubens Bassini utgjorde i en periode en perkusjonistduo. Claudio Slon ble med i gruppen som trommeslager i 1969, og spilte med Mendes i nesten et tiår. Sebastião Neto tok over på bass og Oscar Castro-Neves tok på gitar. Disse endringene ga gruppen en mer orkestral lyd. På begynnelsen av 1970-tallet sluttet Lani Hall for å satse på en solokarriere; dette var på samme tid som hun giftet seg med Alpert. Noen kilder hevder at Mendes i en årrekke klandret Alpert for å ha "stjålet" Hall fra Brasil '66. I 1984 fant Mendes den til da relativt ukjente sangeren Kevyn Lettau, som turnerte med Mendez i de påfølgende åtte årene.