Etter dette vendte Bancroft tilbake melodrama og musikalske komedier. Han ble senere en av de mest kjente Hollywood-stjernene i 1920-årene. Bancrofts første hovedrolle var i filmen (1925). Han opptrådte i mange av selskapet Paramount Pictures sine produksjoner, som i filmene (1927) og (1928). Han ble nominert til en Oscar for beste mannlige hovedrolle i 1929 for hans opptreden i filmen , og han dukket opp i revyen (1930) og senere var han med i (1933), men denne filmen ble forbudt av sensuren fordi de fryktet at filmen ville egge lovlydige borgere til å begå grov kriminalitet.