Bembo ble ikke presteviet før i 1539, i en alder av 69 år. Dette markerte også et brudd med hans tidligere livsstil, og han viet seg til studiet av De hellige skrifter og av kirkefedrene. Han ble administrator av bispedømmene Gubbio (1541–1544) og Bergamo (fra 1544), men mottok aldri bispevielsen, og besøkte heller aldri sine bispedømmer. Bembo blir betraktet som en av det 16. århundres mest fremstående diktere og humanistiske lærde. Hans verker inkluderer det ovennevnte segment av Venezias historie, dialoger, dikt, kritikker, brev og det man i dag ville kalle essays.