Han debuterte i 2-0-tapet for Atlético Madrid i finalen i UEFA Super Cup den 27. august 2010. Den 8. mai 2011, scoret han sitt første mål for klubben på et frispark som han skrudde over muren og i nettet i en 3-1-seier hjemme mot Fiorentina. Hans andre seriemål for Inter kom i en kamp mot Cagliari 19. november 2011. Coutinho hadde 11 seriekamper og ett mål i sin første sesong, 5 seriekamper og ett mål i sesongen 2011-12, etter en lengre skadeperiode.