Palusalu huskes først og fremst for sine to gullmedaljer under OL 1936 i Berlin. Han var flaggbærer for Estland under åpningsseremonien på Olympiastadion. Etter at Sovjetunionen okkuperte Estland i 1940 og krigen brøt ut, ble Palusalu sendt til en arbeidsleir i 1941, til Kotlas i Russland. Han forsøkte å rømme sammen med andre fanger, men ble tatt etter noen få dager på flukt. Deretter ble han dømt til døden, men fikk muligheten til å dra til frontlinjen for å kjempe mot Finland i den finske fortsettelseskrigen.