Orkesterverkene står sentralt i Arnestads produksjon. Han var en dyktig instrumentator og hans klangbehandling i det sentrale verket «INRI» er blitt karakterisert som nesten brutalt ekspresjonistisk. Verket vakte betydelig oppsikt ved urfremførelsen i 1958. Mest kjent av orkesterverkene er kanskje «Aria Appassionata» fra 1962. Andre verker er «En fiolinkonsert» (1962) og «Suite i gamle danserytmer» (1966), som bygger på for baryton og kammerorkester til tekst av Johan Herman Wessel. Arnestad komponerte også kammermusikk, vokal- og klaververker.