Han fulgte dette opp i det som er ansett som hans hovedverk , fra 1892, Dette verket kan sees på som en oppfølgning av Curzon ble engasjert av til å skrive en artikkelserie om de politiske forholdene i Persia, men mens han var på reise bestemte han seg for å skrive en bok om landet som helhet. Denne to-bindsboken dekker Persias historie og styringssystem, samt tallmateriale, kart og fotografier, hvorav flere er tatt av Curzon selv. Curzon ble støttet av Persia-eksperten, general Albert Houtum-Schindler og Royal Geographical Society (RGS), som begge hjalp ham med å få tilgang til materiale som en utlending normalt ikke ville få tilgang til. General Schindler bisto Curzon med informasjon om Persias geografi og ressurser, og var i tillegg en uoffisiell redaktør. Kartet som følger bindene var av RGS, men ble senere oppgitt som unøyaktige av britiske myndigheter hvor det angitt at de omstridte øyene nær Hormuzstredet, Sirri, Abu Musa og Tunb-øyene tilhører Persia. Curzon var forferdet over sin egen regjerings manglende evne og apati i forhold til å se Persia som en verdifull forsvarsbuffer mot russisk innblanding.