Aston ble i 1864 ved den britiske legasjon i Japan. Han mestret teorien bak de japanske verb, og i Edo begynte han, sammen med Ernest Mason Satow, med undersøkelser av det japanske språk som la grunnen for vestlige akademikeres kritiske studier av dette språk. Aston tok konsulæreksamen i 1884, og tjenestegjorde i britisk konsulærtjeneste i Tokyo, Kobe og Nagasaki.