Selv om Rossetti til daglig arbeidet som ansatt i statsadministrasjonen kunne han opprettholde en profilert skribentaktivitet med litteraturkritikk og biografier innenfor et vidt felt som strakte seg fra Algernon Swinburne til James McNeill Whistler. Han skrev en studie om sin onkel på morsiden, John William Polidori som var lord Byrons lege, en omfattende biografi om broren Dante Gabriel Rossetti, og tilsvarende om søsteren Christina Georgina Rossetti. Han redigerte også samlede utgaver av brorens og søsterens poesi.