Klein ble en del av det «alternative» miljøet på Frankfurts vestkant, og engasjerte seg for de fengslede RAF-medlemmene. I 1974 ble han vervet til de revolusjonære cellene, og deltok i 1975 ved OPEC-attentatet i Wien sammen med den ettersøkte venezuelanske terroristen Ilich Ramírez Sánchez, kjent som Carlos Sjakalen.