Bunting ble stabssjef for INLA, en stilling han hadde inntil sin død. Organisasjonen var i denne perioden for det meste involvert i angrep på British Army og Royal Ulster Constabulary (RUC) i Belfast. Bunting ringte til pressen for å ta ansvar for angrep, under dekknavnet «Captain Green». Den mest omtalte aksjonen i hans periode som leder var mordet på den britiske politikeren Airey Neave i London i 1979.