Mest berømt er han som medlem av trioen The Jimi Hendrix Experience, sammen med Jimi Hendrix (gitar) og Noel Redding (bass). Blant hans største bragder hører trommespillet på låter som «Manic Depression» og «Third Stone from the Sun». Som rockemusiker var han inspirert av Keith Moon, noe som tydelig kan høres på «All Along the Watchtower».