I 1880 observerte den sveitsiske kjemikeren Jean Charles Galissard de Marignac spektrallinjer forårsaket av gadolinium i prøver av didymium og gadolinitt. Den franske kjemikeren Paul Émile Lecoq de Boisbaudran skilte ut gadolinia (gadoliniumsoksid) i 1886. Grunnstoffet i ren metallisk form ble isolert i 1935 av Georges Urbain.