Den 28. februar 1927, på hans 41-årsdag, ble Toolen utnevnt av pave Pius XI til biskop av Mobile. Han ble bispeviet den 4. mai 1927 av erkebiskop Michael Joseph Curley og hans medkonsekratorer, biskopene Michael Joseph Keyes og Richard Oliver Gerow. Den 18. mai 1927 ble han innsatt i embedet i Mobile.