Gilbertos spill i VM skapte interesse hos mange europeiske klubber, og i august samme år signerte han kontrakt med Arsenal. Gilberto debuterte for Arsenal i FA Community Shield-kampen mot Liverpool. Han kom innpå i andre omgang og scoret vinnermålet. I 2002-03 ble Gilberto fast inventar på Arsenals startoppstilling, og var med på å vinne FA-cupen. 25. september 2002 satte han ny rekord for det raskeste målet i en mesterligakamp, med scoring etter 19,4 sekunder mot PSV Eindhoven.