I 1623 fulgte Buckingham prins Charles (senere Karl I av England) til Spania for å finne en hustru til ham. De forsøkte å få ham gift med infanta Maria. Ekteskapsforhandlingene strandet da hennes far, Filip III, krevde at Charles måtte konvertere til katolisismen. Buckingham skal ha vært svært krass under forhandlingene, og hadde fornærmet sin spanske motpart så kraftig at den spanske ambassadøren bad Parlamentet om å få ham henrettet for sin oppførsel i Madrid. Men Buckingham sikret seg raskt popularitet da han kom hjem, ved å oppfordre til krig mot Spania. I 1624 lyktes han med å forhandle frem en avtale om ekteskap mellom tronarvingen og Henrietta Maria av Frankrike. Dette ble ikke tatt godt imot i England, ettersom hun var katolikk. Året etter sank hans popularitet ytterligere da han fikk skylden for den mislykkede von Mansfeld-ekspedisjonen for å ta tilbake Pfalz. Hans synkende popularitet betydde dog lite på det tidspunkt, ettersom kronprinsen tok tronen som Karl I. Buckingham var den eneste av Jakob Is hoffmedlemmer som beholdt sin posisjon under den nye kongen.