Fra de samme målingene kunne Barkla også bidra avgjørende til forståelsen av hvordan atomene er bygd opp. Reduksjon av intensiteten til strålingen når den beveger seg gjennom et stoff, er proporsjonal med spredningstverrsnittet til Thomson multiplisert med antall elektroner i hvert atom av stoffet. Det fulgte da at dette antallet ikke kunne ikke være mye større enn massetallet til atomet. Dette ble i de følgende årene bekreftet ved stadig nye målinger og ble et alvorlig problem for Thomsons rosinbollemodell for atomet. I denne måtte nemlig antall elektroner være meget stort både for å gi atomet nok masse og samtidig gjøre det stabilt i sine bundne baner. Ti år senere da Ernest Rutherford gjorde sine eksperimenter med spredning av alfapartikler, var antall elektroner per atom kjent å være omtrent det halve av massetallet basert på den samme type målinger som Barkla inisierte.