De senere årene markerte Byrd seg som en av Kongressens fremste kritikere av Bush-regjeringens utenrikspolitikk og krigen mot terror. Han gikk blant annet mot opprettelsen av det nye sikkerhetsdepartementet i 2002, og han var også blant dem som stemte mot å gi presidenten rett til å inngå handelsavtaler uten Kongressens samtykke. Han la også vekt på den innkrenkingen av friheten til å stille spørsmål han mener denne politikken har ført til i USA. I 2003 var han en av få senatorer som stemte mot invasjonen av Irak, og påpekte siden ved flere anledninger hvordan den aggressive amerikanske utenrikspolitikken skaffer landet flere fiender enn venner. Han ville imidlertid ikke være med på noen timeplan for tilbaketrekking av soldatene. I 2004 ga han ut boka om Bush-regjeringen og krigen i Irak.