Learned Marcy begynte sin karriere etter å ha blitt uteksaminert fra Brown University i 1808. Etter dette studerte han rettsvitenskap og praktiserte deretter som advokat i Troy i New York fra 1811. Etter dette deltok han i en kort periode under Den britisk-amerikanske krig, før han vendte tilbake som advokat og som Controller i New York, to stillinger han praktiserte i ytterligere 15 år. I denne perioden ble han også involvert i den nasjonale politikken.