Til tross for sin kritiske og kommersielle suksess, var bandets musikk ofte overskygget av sine interne konflikter, som stammet fra Dohertys avhengighet av kokain og heroin, som til slutt førte til oppløsningen av bandet. Doherty har siden uttalt at oppløsningen av bandet var grunnet vanskeligheter mellom Barât og seg selv, som ikke var knyttet til hans narkotikaavhengighet. Medlemmene av the Libertines gikk videre til å danne nye band med varierende grad av suksess. Pete Doherty dannet bandet Babyshambles som oppnådde stor suksess i hjemlandet, selv om det var preget av tung narkotikamisbruk fra flere av bandets medlemmer.