I 1871 ble han utnevnt til å spille orgel på fast basis ved Église de la Sainte-Trinité i Paris, en posisjon han innehadde i hele 30 år. Fra da av fulgte Guilmant en karrierevei som en virtuos. Han holdt konserter i De forente stater (den første større franske organist som turnerte i USA) og i Canada, så vel som i Europa hvor han spesielt ofte besøkte England. Hans amerikanske prestasjoner inkluderte i 1904 en serie av ikke mindre enn 40 konserter på det største orgel i verden, St. Louis Exposition Organ, nå bevart som kjernen av Philadelphias Wanamaker Organ.