Også testamentariske gaver var med på å bygge opp biblioteket, blant annet fra Gerhard Schøning og Christopher Hammer. I starten var biblioteket et forskningsbibliotek for medlemmene av DKNVS, men etter hvert også for vanlige borgere. Frem til 1874 ble det satset på allmennvitenskapelig litteratur, men etter en gjennomgang av selskapet virksomhet i 1874, ble litteratur innen botanikk, zoologi, arkeologi og historie prioritert. Bibliotekets historie er nært knyttet til museet, i dag NTNU Vitenskapsmuseet. Begge gikk inn i Universitetet i Trondheim i 1968. Fellesbiblioteket for Det Kongelige Videnskabers Selskab, Museet og Norges lærerhøgskole ble opprettet i 1974.