I 1903 ble han gift med Emma Rauschenbach (1882–1955). Under navnet skrev hun blant annet om Den Hellige Gral og om anima og animus. De fikk sønnen Franz Jung-Merker (født 1908) og døtrene Agathe Niehus-Jung (født 1904), Gret Baumann-Jung (født 1906), Marianne Niehus-Jung (født 1910) samt Helen Hoerni-Jung (født 1914). Carl Gustav og Emma fikk 19 barnebarn. I juni 1909 flyttet han og Emma til huset Seestrasse 228, Küsnacht i Sveits, der Jung bodde til sin død i 1961. I 1923 begynte han å bygge Tårnet i Bollingen.