Troels-Lund ble cand.theol. i 1866 og dr.phil. 1871. Doktorgradsavhandlingen hans het . Fra 1874 til 1899 var han ansatt som lærer ved Hærens Officersskole. I 1897 ble han utnevnt til «kongelig ordenshistoriograf»; et embete der han fikk ansvaret for å forvalte det danske ordensvesenets samling av selvbiografier inngitt av dansker som hadde mottatt en orden. I 1901 ble han medlem av Videnskabernes Selskab og 3. oktober 1902 av Det kongelige danske Selskab for Fædrelandets Historie. Fra og med 1903 tok han etternavnet Troels-Lund, etter kun å ha hatt Lund som etternavn.