Fra 1900 til 1902 ledet Toll en ekspedisjon for Petersburg Vitskapsakademi til Nysibirøyene. Den russiske polekspedisjonen på skipet «Zarja» (Заря) hadde som mål å finne Sannikov Land. Under denne reisen, og særlig under overvintringen nær nordvestdelen av Tajmyrhalvøya og vestlige deler av Kotelnyøya, utførte Toll omfattende hydrografiske, geografiske og geologiske undersøkelser.