Fra 18. mai 1848 til 20. mai 1849 tilhørte Simson Frankfurtparlamentet, som representant for Königsberg. Han satt i en rekke komitéer og var fra desember 1848 til mai 1849 president for parlamentet. Han var formann for keiserdeputasjonen, som tilbød den tyske keiserkronen til den prøyssiske kongen Fredrik Vilhelm IV, som imidlertid avslo tilbudet. Avslaget var et personlig nederlag for Simson.