Før 2014/2015-sesongen ble Suárez solgt til den spanske toppklubben FC Barcelona. I sin første sesong i Barcelona vant han fire trofeer: førsteplass i La Liga, seier i Mesterligaen, seier i Copa del Rey og seier i UEFA Super Cup. Til tross for at han ikke kunne spille for førstelaget første del av sesongen på grunn av karantene etter en biteepisode i verdensmesterskapet sommeren før, endte han sesongen med 25 mål og 20 målgivende totalt i alle turneringer.