Lunartsjarskij var fra sitt 17. år aktiv i det russiske sosialdemokratiske parti og sluttet seg i 1904 til bolsjevikfraksjonen. Da han i 1909 forsøkte å utvikle den marxistiske læren fra den idealistiske filosofis standpunkt og samtidig sammen med Maksim Gorkij og andre forsøkte å grunnlegge en ateistisk religion, hvis innerste vesen skulle være «dyrkelsen av menneskehetens ypperste egenskaper», ble han angrepet av Lenin og isolert fra bolsjevikpartiet.