Allerede som student begynte han å skrive ned estiske viser og andre tradisjoner. På 1830 – 1850-tallet publiserte han avhandlinger om esternes historie og tradisjoner og fikk etter Friedrich Robert Faehlmanns død i oppdrag av Estnische Gelehrte Gesellschaft å samle inn og offentliggjøre tradisjonene om Kalevipoeg. Hans verk kom ut i selskapets forhandlinger mellom 1857 og 1861 med tekster på estisk og med tysk oversettelse av Reinthal. Han fulgte Elias Lönnrots eksempel ved sammenstillingen av Kalevala slik at han prøvde å sette sammen en helhet av de fragmentene man hadde slik at han kunne gjengi i verseform tradisjoner man bare hadde i prosaform som sagn. For vitenskapen er hans arbeide derfor av mindre verdi, også fordi han brente opp sine håndskrifter, men Kreutzwalds har hatt stor nasjonal verdi for esterne.