Sean Connery som James Bond, MI6-agent 007. Daniela Bianchi som Tatiana Romanova, som har ett romantisk forhold til James Bond. Pedro Armendáriz som Ali Kerim Bey. Sjef for en lokal MI6-stasjon i Istanbul. Lotte Lenya som Rosa Klebb. En tidligere SMERSH-oberst, som deretter begynte å arbeide for SPECTRE. Robert Shaw som Donald "Red" Grant. En leiemorder fra SPECTRE, og fienden til James Bond. Bernard Lee som M - øverste sjef for britisk etterretning. Eunice Gayson som Sylvia Trench. Kjæresten til James Bond. Walter Gotell som Morzeny. Håndlanger for SPECTRE, som trener personell ved SPECTRE Island. Francis de Wolff som Vavra. Arbeider for Kerim Bey. George Pastell som tog-konduktør for Orientekspressen Nadja Regin som kjæresten til Kerim Bey. Lois Maxwell som Miss Moneypenny. Sekretær for M Vladek Sheybal som Kronsteen. En tidligere Stormester i sjakk fra det tidligere Tsjekkoslovakia, og en SPECTRE-agent. Anthony Dawson som Ernst Stavro Blofeld. Øverste leder for SPECTRE og James Bond's nemesis. Fred Haggerty som Krilencu. En leiemorder fra Bulgaria som opererer på Balkan. Desmond Llewelyn som Major Boothroyd. Medlem av MI6 som utstyrer James Bond med mange av hans våpen og tekniske verktøy.