Rainer tok sølv i lagkonkurransen under junior-VM 2006, og året etter oppnådde han sin største sportslige suksess under junior-VM 2007 i Tarvisio. Med gull i lagøvelsen og to bronsemedaljer (normaldistansen og sprint) ble han den mestvinnende utøveren i mesterskapet. Etter sin første seier i B-verdenscupen i Klingenthal og ytterligere topplasseringer kvalifisesrte Alfred Rainer seg i januar 2007 første gang til deltakelse i A-verdenscupen. I sine første verdenscupkonkurranser i Zakopane kom han på 11.- og 20.-plass. I verdenscupen 2006/07 ble han nr. 36 sammenlagt i verdenscupen. Året etter deltok han fra starten av sesongen, og ble nummer 24 sammenlagt.