Han var ett av de yngste medlemmet av Robert Falcon Scott sin andre ekspedisjon til Antarktis fra 1910–1913 med skipet «Terra Nova». Cherry-Garrard ble egentlig nektet å være med på ekspedisjonen, men søkte en gang til, denne gangen med et løfte om å betale £1000. Han fikk imidlertid et nytt avslag. Han gav da Scott beskjed om at han ville gi donasjonen uansett, dette sammen med en sterk anbefaling fra Edward A. Wilson gjorde at Scott valgte å ta med Cherry-Garrard som assisterende biolog.