Som arvestorhertuginne, og etter Jeans tiltredelse 12. november 1964 som storhertuginne, utførte hun en lang rekke plikter i egenskap av statsoverhodets gemal. Hun interesserte seg spesielt for problemer som berører oppvekst, familien og helse. Fra 1959 til 1970 var hun president for den luxembourgske Røde Kors-ungdommen, og fra 1964 for det luxembourgske Røde Kors.