Alojzij Šuštar ble ordinert til prest i Roma i 1946. Etter studiene tok han doktorgraden ved Gregoriana i Roma i 1949. På grunn av dårlig helse, særlig hans tuberkulose, var det i utgangspunktet ikke mulig for ham å returnere til hans slovensk-jugoslaviske hjemland; siden slutten av 1940-tallet har han tilbrakt en lang periode på kuropphold i Davos i Sveits. Han arbeidet senere som sjelesørger i bispedømmet Chur; i 1949 ble han utnevnt til kapellan i St. Moritz av biskop Christian Caminada. Fra 1951 var Šuštar lærer i filosofi og religion ved i Schwyz, og fra 1959 til 1963 også som dets spiritual.