Hallström tok graden som filosofie licentiat i 1913, og han ble utnevnt til æresdoktor ved Uppsala universitet i 1944. Han begynte som amanuensis ved Livrustkammaren og Naturhistoriska riksmuseet, etnografisk avdeling fra 1905 til 1908. Deretter arbeidet han ved Statens historiska museum fram til 1925. Her arbeidet han med å bearbeide Hjalmar Stolpes etterlatte dokumentasjon fra utgravningene av Birka. Arbeidet resulterte i (1913). Deretter kom Hallström til å konsentrere seg om arkeologisk arbeid i Nord-Sverige, og videre på hele nordkalotten. I denne perioden gjorde han flere forskningsreiser i Nord-Sverige, Nord-Norge, finsk Lappland og Kolahalvøya. Han er blant annet kjent for sine arbeider om helleristningene ved Nämforsen i Ångermanland. Han var også en pioner i utforskning av veideristninger i Nord-Norge. I 1925 ble Hallström ansatt som antikvar ved Riksantikvarieämbetet, der han arbeidet til han gikk av med pensjon i 1945. Store deler av Hallströms arkiv er oppbevart ved Forksningsarkivet ved Umeå universitet. I dette er også en stor fotosamling, blant annet fra hans reiser.