Mortensens stilistiske utvikling spenner fra klar neo-klassisk påvirkning i sine tidligste verker, via tolvtoneteknikk, som opptok ham sterkt på slutten av 1950-tallet, til en utvidet seriell komposisjonsmåte som har fått betegnelsen "nyserialisme". Verklisten omfatter en rekke betydelige solostykker og kammermusikk, men kanskje først og fremst orkesterverker som er blitt stående som hovedverker i nyere norske musikkhistorie: , , , . Mortensen og Øistein Sommerfeldt hadde sin første offentlige komposisjonsaften den 26. april 1954, i Universitetets Aula med Mortensens , som tidligere kun hadde vært fremført på NRK radio 1951 og i Oslo domkirke 1952; Alf Andersens bestilte «Sonate» for fløyte ble uroppført, samt en «Blåsekvintett». Han deltok dessuten på de berømte sommerkursene i Darmstadt og i Karlheinz Stockhausens mesterklasser ved i Köln.