I april 2012 fikk Mood i oppdrag å bistå Kofi Annan i hans arbeid som FN og Den arabiske ligas spesialutsending til Syria i forbindelse med konflikten der. Mood ble da sjef for observatørstyrken UNSMIS, som han ledet til juli 2012. Etter meget rask etablering frøs Mood operasjonene i midten av juli da volden eskalerte til et nivå som gjorde det meget vanskelig å utføre oppgavene.