Etter to år reiste han tilbake til København. Han holdt berømte, ildnende naturfilosofiske forelesninger i Elers' Kollegium i 1802, og vakte stor oppsikt. Dikteren Adam Oehlenschläger lot seg blant annet inspirere av møtet med Steffens og skrev det romantiske programdiktet . Steffens ble professor i Halle. Under frigjøringskrigene mot Napoleon meldte han seg frivillig, og var til stede ved erobringen av Paris. Deretter gjenopptok han sin akademiske karrière. Fra 1811 var han professor i Breslau i Schlesien, frem til han 1832 aksepterte en invitasjon til Berlin, hvor han fikk en lærestol ved Humboldt-universitetet.