Etter grunnleggende prestestudier ble Geraldo Majella Agnelo presteviet i juni 1957 av hjelpebiskop i São Paulo, Antônio Maria Alves de Siqueira. Han studerte så videre i Roma der han tok doktorgrad i liturgikk. Etter en kortere periode med vanlig menighetsarbeid ble han engasjert i forskjellige ledelses- og undervisningsverv: Han var direktør for det filosofiske seminar i Aparecida, professor og spiritual ved presteseminaret i Ipiranga, professor for liturgivitenskap og sakramentslære ved det teologiske institutt Pius XI og rektor ved Maria- Himmelopptagelses-presteseminaret.