Gregors mest særpregede verker i teologien kom av hans forsvar av den nicaeanske lære om Treenigheten. Særlig betydning fikk hans bidrag til feltet pneumatologi, det vil si teologien som behandler Den hellige Ånds vesen. Gregor er den første som griper til idéen om for å beskrive forholdet mellom Ånden og guddommen: Skjønt Gregor ikke til fulle utvikler begrepet, er det denne oppfatning om prosesjon som skulle forme størstedelen av tenkningen om Den hellige Ånd.