Største byer er Vilnius (hovedstad), Kaunas og Klaipėda. Litauens befolkning gikk sterkt tilbake etter 1990. I enkelte deler av landet har folketallet falt med 50 %, dette er en av verdens største demografiske endringer på så kort tid. I landsbygdområder med sterk nedgang er den gjenværende befolkningen dominert av eldre personer og personer med lite ressurser, mens storbyene har trukket til seg relativt yngre og ressurssterke personer. Det er særlig Klaipeda, Vilnius og Kaunas med omland som har hatt befolkningsvekst.