Bolling arbeidet siden frilans, også med skuespilleroppdrag innen film og hørespill, blant annet i Arne Skouens filmsuksess fra 1957. Jens Bolling ble særlig kjent gjennom flere radio- og fjernsynsprogram på 1960- og 70-tallet der han fortalte norske folkeeventyr for barn. Flere av opplesningene er siden utgitt som lydbøker på CD. Som barnetimeonkel hadde han med seg hunden «Bonzo» i studio.