Fra 1905 var Ayyub munk i Mar Hananyo-klosteret i Tur 'Abdin-fjellene, nær byen Mardin (dagens Tyrkia). Klosteret var den gang også patriarkens sete. Ayyub ble ordinert til prest i 1908 og til biskop av Homs i 1918. Han utmerket seg for sine studier og sitt politiske engasjement: Han tilbragte mye tid i arabiske og europeiske biblioteker for å studere syrisk språk og litteratur og oversette gamle syriske manuskripter. På diverse internasjonale konferanser etter første verdenskrig talte han det syriske folkets sak.