Politiet pågrep Roof etter at bilen hans ble stoppet i Shelby i nabostaten Nord-Carolina. I bilen ble også en pistol i kaliber .45 funnet. Pågripelsen skjedde etter at politiet hadde fått tips fra en kvinne som hadde gjenkjent Roof fra overvåkningsbilder publisert i nyhetene. Hun hadde, ifløge henne selv sett en svart Hyundai Elantra med Sør-Carolina-registreringsskilt som inneholdt tre flagg og påskriften «Confederate States of America», og gjenkjent Roof på frisyren etter å ha kjørt nærmere.