Etter hjemkomsten til Peru virket han i sjelesorgen, blant annet ved pilegrimskirken i Lima. Hans forbilde som sjelesørger var hjelpebiskop Germán Schmitz. Fra 1987 og frem til han ble nominert til biskop, var Castillo foreleser ved Det pavelige katolske universitet i Peru. Han var nestleder for i . Fra 1991 til 1999 var han ansvarlig for sjelesorgen ved Universitetet i Lima, og fra 1996 også for ungdomspastoral og kallspastorale. Fra 1990 til 2001 var han også medlem av ungdomskommisjonen til Den peruanske bispekonferanse.