I det kongelige charter til Royal Society er Oldenburg oppført som en av de to første sekretærene, sammen med John Wilkins. Oldenburg hadde stillingen fra 1662 fram til han døde i 1677. Som sekretær hadde han ansvar for all utenlandskorrespondanse, og kontaktnett på kontinentet samt språkkunnskapene var nok viktige årsaker til utnevingen. Sekretæroppgavene var omfattende, og hoveddelen av arbeidet falt på Oldenburg - til den andre sekretærstillingen var det bare knyttet mindre oppgaver. I tillegg til korrespondansen skulle det skrives møtereferat fra både plenumsmøter og rådsmøter.