Mens han kjørte, ble han den tredje rytteren som vant alle tre Grand Tours i karrieren, en bragd som siden har blitt oppnådd av flere ryttere. Han har rekorden for flest Grand Tour-seire med 11, sammen med rekorden for flest etappeseire over alle tre Grand Tours med 64. Han har fullført flest Giro-Tour-dobler i historien med tre. Han var den første rytteren som vant sykkelens Triple Crown som bare har blitt oppnådd én gang til, av Stephen Roche i 1987. Han er den eneste rytteren som vant general-, poeng- og fjellklassifiseringen i Giro d'Italia i 1968 og i Tour de France i 1969. Siden den gang har den generelle, poeng- og fjellklassifiseringen blitt vunnet på Vuelta a España av Tony Rominger i 1993 og av Laurent Jalabert i 1995. Han deler rekorden for flest seire på både Giro d'Italia og Tour de France, med fem seire hver. I disse ene har han også rekordene for dager brukt i sledertrøya på henholdsvis 78 og 96. For sine karrieresuksesser i Giro d'Italia ble Merckx den første rytteren som ble innlemmet i ets Hall of Fame i 2012. Da Merckx ble innført, fikk Merckx det moderne trofeet med vinnerne gravert inn til 1974, det siste året han vant et. På Touren deler han rekorden for flest etappeseire i historien, med trettifire. for Tour de France 2019 ble holdt i Brussel, Belgia for å hedre Merckx sin første Tour de France-seier i 1969.