I 1964 ble Brasils folkevalgte president João Goulart avsatt i et militærkupp, og Dilma Rousseff ble med i en marxistisk motstandsgruppe. Her traff hun begge sine ektemenn, først Cláudio Galeno Linhares, så Carlos Araújo. Hun ble arrestert 16. januar 1970 og skal ha blitt torturert i fengselet. Hun ble dømt til seks års fengsel, men straffen ble senere redusert, og hun fikk slippe ut på slutten av 1972. Hun ble også dømt til tap av statsborgerlige rettigheter i 18 år.