Fra 1955 til 1967 var han generalsuperior karmelittordenen. I løpet av denne tiden klarte han å besøke nesten alle ordenens 350 klostre og 850 klostre rundt om i verden. Bare Ungarns kommunistiske regime forbød ham å komme inn i landet. Anastasio Alberto Ballestrero deltok i Det andre Vatikankonsil fra 1962 til 1965.