Etter at Nick Mason, Roger Waters og Richard Wright i et års tid hadde mislyktes med å starte et levedyktig band, kom de tre i kontakt med Syd Barrett og gitaristen Bob Klose i 1965. Barrett hadde på dette tidspunktet flyttet til London for å begynne på kunstcollege, og videreutvikle sine evner som maler. Barrett gav bandet navnet «The Pink Floyd Sound» etter de to amerikanske bluesartistene Pink Anderson og Floyd Council. Barrett skrev de fleste av bandets låter, men det var først da Bob Klose mot slutten av 1965 forlot bandet, som nå bare het «The Pink Floyd», at Barrett også ble sologitarist. Etter hvert ble også «The» sløyfet fra bandnavnet. Pink Floyd ble i løpet av kort tid et stort navn på mange av Londons undergrunnsscener og etter at de fikk kontakt med managerne Peter Jenner og Andrew King, fikk Pink Floyd platekontrakt med EMI-selskapet Harvest. Barrett skrev låtene til bandets to første singler, «Arnold Layne» og «See Emily Play» ,som kom på henholdsvis 20. og 6.-plass på de britiske singlelistene.