I 1949 ble han sjef for Strategic Air Command. Fra 1961 til 1965 var han stabssjef i flyvåpenet, da både Cubakrisen og Vietnamkrigen opprant. Det var med begrenset suksess idet LeMay som kompromissløs motstander av kommunistiske regimer gang på gang kom på kant med forsvarsminister Robert McNamara, luftfartsminister Eugene Zuckert og forsvarsjef Maxwell Taylor.