På Trinity College konsentrerte han seg mer og mer for musikk. Der traff han folkemusikksamleren Cecil Sharp og komponisten og folkemusikkentusiasten Ralph Vaughan Williams. Han ble også kjent med Hugh Allen og en barytonsanger og fremtidig kompomnist, Adrian Boult. Butterworth og Vaughan Williams foretok flere reiser rundt i det landlige England for å samle folkemusikk, som begge komponister ble stilistisk influert av.