Området hvor Barbican Estate står ble totalt utbombet under andre verdenskrig. I lang tid lå området øde og ubrukt. I 1954 ga City of London arkitektene Chamberlin, Powell & Bon i oppdrag å utforme en plan for Barbican-området, inkludert leiligheter for 5 000 beboere. Arkitektene presenterte sitt forslag i 1955, et forslag som inkluderte flere høyhus for kontorer og lavere boligblokker. I november 1955 vedtok City of London en utbygging av området som også inkluderte boliger. Chamberlin, Powell & Bon fikk i oppdrag å utforme et nytt forslag for området. Denne gang måtte arkitektene også utrde mulighetene for å inkludere City of London School, City of London School for Girls og Guildhall School of Music and Drama. Arkitektene lanserte sin plan i 1956, inkludert boligblokker på 30 etasjer for å kompensere for tapet av grunnareal til skolene. Året etter ble arkitektene bedt om å revidere denne planen. City of London School skulle nå ikke inkluderes i planene. Arkitektenes reviderte plan inkluderte høyere boligblokker enn tidligere foreslått. I juni 1958 ga London County Council tillatelse til videre fremdrift, etter en del modifikasjoner i planene. I 1959 presenterte arkitektene Chamberlin, Powell & Bon en detaljert plan for hele området som nå er Barbican Estate. The Court of Common Council godkjente denne planen i november 1959. I etterkant ble utsiden på bygningene endret fra polerte fliser av betong eller keramtikk til rå betong. Bruken av betong ble mer monumental enn hva planene tilsa. Også andre endringer ble gjort, blant annet på boligtårnene, før det endelige utseende var klart. Byggearbeidene startet i 1963. Terrasseblokkene og høyhusene ble bygget i perioden 1964-75. Arbeidet med Barbican Centre startet senere, og dette sto ferdig i 1982.