Den økonomiske oppgangen som startet på slutten av 1700-tallet og industrialiseringen på 1800-tallet, gjorde at Barcelona på nytt ble et viktig politisk, økonomisk og kulturelt sentrum. Bymurene ble revet, og i 1897 ble seks tilgrensende kommuner innlemma i byen, noe som tillot Barcelona å vokse. Byens urbane vekst fulgte i hovedsak byplanen for den nye bydelen Eixample, som ble utarbeida av Ildefons Cerdà. I 1888 og 1929 arrangerte Barcelona verdensutstillinger. Disse ble også svært viktige for byutviklinga, ettersom man i forkant av begge utstillingene ombygde og moderniserte deler av byen. Rundt århundreskiftet oppsto den såkalte katalanske (renessansen). Samtidig opplevde Barcelona en arkitektonisk fornyelse gjennom den katalanske modernismen, en variant av art nouveau, som skulle sette et varig preg på byen. Den mest kjente eksponenten for dette er Antoni Gaudí. I 1883 starta han konstruksjonen av katedralen Sagrada Familia. På slutten av 1800-tallet og begynnelsen av 1900-tallet var anarkister aktive i byen, og i 1909 fant den såkalte («Den tragiske uka») sted; en arbeideroppstand mot tvangsutskriving til krigen i Marokko førte til en uke med anarkistisk vold og nedbrenning av kirker.