I 1912 begynte Castberg å studere rettsvitenskap ved Universitetet i Kristiania. Han hørte forelesninger av blant andre Nikolaus Gjelsvik, Marcus Pløen Ingstad (romerrett) og Jon Skeie, og framhever den siste som «den universitetslærer som jeg syntes jeg uten sammenligning lærte mest av» I 1914 ble han Fra 1916 til 1917 studerte han statsrett og folkerett i Paris og fulgte forelesningene av juristen Louis Renault. Høsten 1917 tilbragte han i England. Fra 1918 til 1919 skrev han på sin doktoravhandling om grunnlovens paragraf 97, og etter å ha fullført avhandlingen dro han på en ny studiereise til Danmark og Tyskland. Han fikk doktorgraden i 1921.