Han ble deretter tilknyttet den britiske utenrikstjenesten gjennom en femårsperiode. I denne perioden ble han rekruttert til Secret Intelligence Service (MI6). Mens han var der skrev han sin første roman; (). Hans første roman introduserer George Smiley som er hans etter hvert meget kjente romanhelt gjennom flere av hans bøker. Hans gjennombrudd som forfatter skjedde med (1963). Denne boken ble filmatisert i 1965 med Martin Ritt som regissør og Richard Burton i hovedrollen. Siden har mange av le Carrés bøker blitt filmatisert.