Selv om Moltke Moe først og fremst huskes for sitt folkloristiske arbeid, la han ned store ressurser i språkpolitikk- og vitenskap. Moe virket midt i den kraftigste perioden av målstriden og var urolig for at uenigheten mellom riksmåls- og landsmålsforkjemperne skulle svekke den nasjonale enheten. Moe mente at Norge burde ha bare ett skriftspråk, en blanding av Ibsen og Bjørnsons riksmål og Ivar Aasens og Arne Garborgs landsmål. Han kalte dette språket samnorsk. Samnorsken skulle ikke påtvinges, men snarere gradvis få gro til, dels gjennom rettskrivningsreformer og delvis som en naturlig prosess gjennom daglig samkvem mellom befolkningsgrupper som holdt seg til de forskjellige målformene. Denne "tilnærmingspolitikken" ble praktisert mellom 1917 og 1966, men lå som paragraf 1b i Lov om Norsk språkråd helt frem til 2002.