Mot slutten av 1100-tallet fungerte Harran sammen med Ar-Raqqah som residens for de kurdiske prinsene fra det muslimske Ajjubide-dynastiet. Al-Adil I, en av ajjubideherskerne, forsterket festningen. På 1260-tallet ble byen totalt ødelagt og forlatt under de mongolske invasjonene av Syria. Far til den kjente hanbalilærde Ibn Taymiyyah var en flyktning fra Harran som bosatte seg på nytt i Damaskus. Den arabiske historikeren fra 1200-tallet, Abu al-Fida, beskrev byen som i en tilstand av ruiner.