Hun underskrev en kontrakt med XL Recordings i september 2006, og startet på kort tid arbeidet med debutalbumet . Den ble utgitt i 2008. På denne tiden bidro artisten som bakgrunnsanger i sangen «My Yvonne» for Jack Peñates debutalbum (2007). Den første singelen fra var «Chasing Pavements», som Adele skrev i et samarbeid med Eg White. White og Adele samarbeidet også med sangene «Melt My Heart to Stone» og «Tired». Hun samarbeidet også med Sacha Skarbek på singelen «Cold Shoulder» og spilte inn en coverversjon av Bob Dylans «Make You Feel My Love». De fleste av sangene ble imidlertid skrevet utelukkende av Adele: «Best for Last», «Crazy for You», «First Love», «My Same» og debutsingelen «Hometown Glory».