Thiele var ansatt ved Det Kongelige Bibliotek fra 1817 til 1835; som sekretær fra 1829. I denne perioden arbeidet han med datidens 70 000 kopperstikk biblioteket eide, reddet samlingen fra forfall og dannet grunnlaget for dagens samling ved Den Kongelige Kobberstiksamling. Han ble Kobberstiksamlingens første inspektør i 1835, direktør fra 1861. Ved Kunstakademiet i København var han sekretær og bibliotekar i årene 1825-71, med tittel av professor og bolig på Charlottenborg fra 1828.