Da Ansgar døde den 2. februar 865 ble Rimbert valgt som hans etterfølger. Pave Nikolaus I sendte ham (erkebiskopens verdighetstegn) i desember 865. I året 888 kunne erkebiskop Rimbert erverve markeds-, mynt- og tollrett fra keiser Arnulf av Kärnten for Bremen, og med dette vesentlig styrke erkebispedømmets finansielle stilling.