I 1968 begynte Crosby å spille sammen med Stephen Stills fra det tidligere Buffalo Springfield. Sammen med Graham Nash fra The Hollies dannet de folk-rock-gruppen Crosby, Stills & Nash, som var aktiv i perioden 1969–1971. Senere ble de gjenforent noen ganger. Etter å ha gitt ut sitt første album, ble bandet tildelt en Grammy Award for Best New Artist i 1969. Neil Young ble først med i bandet på konserter. før de spilte inn sitt andre album, .