Den 16. juni 2009 gikk Simon Emil Ammitzbøll og det meste av hans parti Borgerligt Centrum inn i Liberal Alliance. Europaparlamentsvalget samme år gav en oppslutning på 0,6 %, og ved kommunalvalget ble bare Anders Samuelsen valgt (samlet oppslutning på 0,3 %). I løpet av perioden fikk partiet tilslutning fra 14 andre kommunalpolitikere, som meldte overgang fra andre partier. I 2010 overtok Ammitzbøll vervet som gruppeformann, og Liberal Alliance gikk inn i en periode med stabilisering. I løpet av året kom en rekke oppløftende meningsmålinger som gav partiet en oppslutning godt over sperregrensen på 2 %. Året etter trådte Malou Aamund ut av Folketinget, og Niels Høiby kom inn som vararepresentant og sikret dermed Liberal Alliance et fjerde folketingsmedlem. Ved folketingsvalget 2011 gikk Liberal Alliance frem til 9 mandater og en oppslutning på 5 %, og ble større enn Det Konservative Folkeparti. De innvalgte var Anders Samuelsen, Villum Christensen, Simon Emil Ammitzbøll, Mette Bock, Merete Riisager, Ole Birk Olesen, Leif Mikkelsen, Joachim B. Olsen og Thyra Frank.