Henri studerte ved École normale supérieure sammen med blant andre André Weil, Jean Dieudonné og Jean Leray. Sammen med Weil, Dieudonné, Szolem Mandelbrojt og ytterligere et par franske matematikere kom han seinere til å grunnlegge Bourbaki (fullt navn ), en gruppe som har hatt veldig stort innflytelse over 1900-tallets matematikk.