Pelé vant sin første store tittel med Santos i 1958 da laget vant Campeonato Paulista; Pelé fullførte turneringen som toppscorer med utrolige 58 mål, en rekord som fortsatt står. Ett år senere hjalp laget i å vinne deres første seier i Torneio Rio-São Paulo med en 3–0 over Vasco da Gama. Dog Santos klarte ikke å beholde Paulista-tittelen. I 1960 scoret Pelé 33 mål for å hjelpe sitt lag på nytt å vinne Campeonato Paulista troféet, men tapte Rio-São Paulo turneringen etter å ha endt på en skuffende 8.-plass. Nye 47 mål fra Pelé resulterte i at Santos på nytt vant Campeonato Paulista. Klubben klarte å vinne Taça Brasil det samme året, ved å knuse Bahia i finalen; Pelé ble turneringens toppscorer med ni mål. Seieren tillot Santos å delta i Copa Libertadores, den mest prestisjetunge turneringen på den vestlige halvkule.