Den 28. juli 1837 ble han utnevnt til den første biskop av bispedømmet Dubuque, som var blitt utskilt fra bispedømmet Saint Louis. Michael Portier, nå biskop av Mobile, bispeviet ham den 10. desember samme år; Anthony Blanc, biskop av New Orleans, fungerte som medkonsekrator. Innsettelsen fant sted 19. april 1839. Loras hadde bispeembedet der til sin død.