Roche kom litt i skyggen av sine landsmenn, Ken Rosewall, Rod Laver, Roy Emerson og John Newcombe og hans eneste Grand Slam-tittel i single vant han i 1966 i Franske Mesterskapet i Paris. Han møtte ungarske Istvan Gulyas i finalen og vant med 6-4, 6-4, 7-5. Han var i ytterligere fem singlefinaler i GS-turnerninger men tapte alle. I double var han mer fremgangsrik og sammen med John Newcombe vant han double-titler i samtlige fire Grand Slam-turneringene; fem i Australia og Wimbledon, tre i Paris og en i det amerikanske mesterskapet. Han vant også to GS-titler i mixed double, i Australia 1966 sammen med Judith Tegart og i Wimbledon i 1976 sammen med franske Françoise Durr.