Klein arbeidet blant annet med likninger av høyere enn 4. grad, og han var spesielt interessert i bruken av transcendentale metoder for å løse en generell femtegradslikning. Som en videreutvikling av metodene til Hermite og Kronecker produserte han lignende resultater som de Brioschi hadde kommet til, og han fortsatte med å gi en fullstendig løsning av problemet ved hjelp av en såkalt icosaeder-gruppe. Ut fra dette arbeidet skrev han en rekke artikler om elliptiske modulære funksjoner.