Han spilte erke-skurken Renard i James Bond-filmen , som hadde premiere i 1999. I 2003 hadde han hovedrollen i miniserien . Carlyle dukket opp i musikkvideoen til Oasis' «Little By Little» i 2002. I 2006 spilte han skurken Durza i filmen . I 2008 hadde han rollen som Dr. Nicholas Rush i TV-serien . I desember 2008 dukket Carlyle opp i TV-filmen 24: Redemption, en film fra serien 24, der hovedrollen ble spilt av Kiefer Sutherland. Mellom 2011 og 2018, spilte Carlyle rollen som Mr. Gold og "Rumplestiltskin" i TV-serien .