Som Chaplains stifinner og speider utforsket Brûlé stor deler av det som i dag er de kanadiske provinsene Québec og Ontario og det som i dag er Michigan. Han var også en av de første «» (skogsløper, trapper,som bedrev pelshandel i direkte kontakt med indianerne i og hinsides de vestlige deler av det område som var behersket av europeerne i Nord-Amerika).