Fra 1932 var Landau overhode for teori-avdelingen på Ukrainas i Kharkov. Mellom 1932 og 1937 var han også lektor ved flere universiteter i Ukraina. I 1937 var han overhode for teori-avdelingen på i Moskva. Han var også medlem av USSRs vitenskapsakademi. Mens han var i Kharkov møtte han sin venn og tidligere student Evgenij Lifshitz, de skrev , ti volumer som gikk gjennom alt som var kjent om teoretisk fysikk. Bøkene brukes fortsatt i dag. Under den store terroren ble Landau undersøkt, men han unngikk problemer og reiste fra Kharkov til Moskva.