I 1157 reiste Sibylla sammen med Thierry på hans tredje pilegrimsreise til Det hellige land, men etter å ha ankommet Jerusalem brøt hun av fra mannen og nektet å reise hjem med ham. Hun ble nonne ved (også kalt Lasarusklosteret) i Betania, der hennes stetante, Joveta av Betania, var abbedisse. Joveta og Sibylla støttet dronning Melisende og hadde en viss innflytelse over kirken, og støttet valget av Amalric av Nesle som latinsk patriark av Jerusalem fremfor en rekke andre kandidater.