Han var erkebiskop av Santiago de Chile 1961–1983. Han tilhørte Salesianerne av Don Bosco. Han ble kreert til kardinal av pave Johannes XXIII i 1962. Etter den politisk-militære krisen i Chile da de militære under ledelse av Augusto Pinochet Ugarte grep makten, organiserte kardinal Silva Henríquez og for å forsvare og fremme menneskerettighetene. Både som sikttende erkebiskop og som pensjonert var han talsmann for sosial rettferd og demokrati, og frimodig kritiker av Augusto Pinochets militærdiktatur — .