Fra 1954 til 1958 arbeidet han ved Amsterdam bys brokonstruksjonsbyrå. I februar 1958 flyttete han og finske hustru Terttu Soininen til Sverige og bosatte seg i Gävle, der Crutzen fant arbeid som byggingeniør ved et konstruksjonsbyrå. Samme år søkte han et arbeide som programmerer ved den meteorologiske institusjon ved Stockholms högskola og fikk det. 1. juli 1959 tiltrådte han der, hvor Bert Bolin nylig hadde etterfulgt Carl-Gustaf Rossby som institusjonens professor. Crutzen utførte programmeringsoppgaver, blant annet for tidlige numeriske modeller for værprognoser, skrevet i maskinkode.