Rundt 1751 tilbød han seg å skrive bidrag til den nylig påbegynte . Denis Diderot gav sin tilslutning, og Jaucourt bidro fra og med det andre bindet. Til å begynne med var bidragsmengden moderat, men innsatsen økte litt om senn. Målsetningen med Encyclopédie var å spre kunnskap, ideer og en oppdatert verdensanskuelse, og verket møtte derfor motstand i adelige og geistlige kretser, noe som førte til at det i 1757 ble forbudt. Mange medarbeidere tok ikke lenger sjansen på å bidra, og utgivelsen ble stilt i bero etter det sjuende bindet. Det siste oppslaget i bindet var Jaucourts artikkel om den antikke greske byen . d'Alembert måtte trekke seg som medredaktør, og Jaucourt gikk inn i hans sted. I forbudsperioden skrev Jaucourt en mengde bidrag, i snitt åtte artikler om dagen, så da forbudet ble opphevet etter åtte år, forelå det tilstrekkelig mange artikler til at alle de ti siste bindene ble gitt ut samme år. Nesten halvparten av bidragene til disse siste bindene fra 1765 er skrevet av Jaucourt. Av verket som helhet anslås det at han skrev 25%, dvs. mer enn artikler.