I 1993 ble Thaçi med i en kosovoalbansk politisk organisasjon i Sveits. Der ble han en av grunnleggerne av «Kosovos folkebevegelse» (LPK), et marxist-leninistisk parti som var rettet mot albansk nasjonalisme, og organisasjonen «Større Albania», som skulle arbeide for å samle alle albanere i et land. I 1993 returnerte Thaçi og ble en av de sentrale lederne av KLA. Thaçi (med krigernavnet «Gjarpëri» på albansk, eller «Slangen») fikk ansvaret for å sikre finansiering, trening og bevæpning av rekrutter for utplassering i Kosovo.