Klosterets nedgang begynte med ødeleggelsen av Khíos i 1822 av osmanernes muslimske soldater under den greske uavhengighetskrigen. Klosteret ble plyndret og herjet, og klarte aldri å gjenskape sin tidligere storhet. I 1881 førte et jordskjelv til ytterligere ødeleggelser av hovedkirken, dens kuppel raste sammen og flere andre bygninger, som klokketårnet fra 1512, ble ødelagte. I 1952, grunnet mangelen på munker, ble Nea Moni omgjort til et nonnekloster. I henhold til folketellingen i 2001 var det bebodd av tre nonner.