Etter å i studieårene ha vært tilhenger av sosialismen, overtok en antiklerikal tenkemåte og den i Italia fremherskende positivismen, og etter å ha tatt doktorgraden i medisin (en av hans eksaminatorer var den senere nobelprisvinner Camillo Golgi), gikk Gemelli over til katolisismen. En utløsende grunn var at han under sin militærtjeneste på et lasarett hadde kommet i kontakt med en sykehusprest som gjorde et sterkt inntrykk på ham.