Toland skrev over hundre bøker om ulike temaer, men i de fleste konsentrerer han seg om å kritisere kirkelige institusjoner. Etter ble han gradvis mer radikal. Kritikken av det kirkelige hierarkiet ledet videre til kritikk av statshierarkiet; i hans øyne var biskoper og konger like ille, og monarkiet uten gudegitt regjeringsrett. I politisk henseende var hans mest radikale tanke at frihet var selve definisjonen på menneskelighet. Politiske institusjoner skulle bygges opp slik at de garanterte frihet, ikke bare begrense seg til å sikre ro og orden. For Toland var fornuft og toleranse de to pilarene et samfunn hvilte på. I et samfunn der jødene var tolererte outsidere, ville Toland integrere dem i samfunnet av frie borgere, og i (1714) argumenterte han, som den første, for fulle borgerretter til det jødiske folket.