Etter noen mindre suksessrike singler ble «Dancing in the Street» lansert i 1964 og ble gruppens største hit. Den nådde nummer to på Billboard Hot 100 og ble gruppens første hitsingel i Storbritannia hvor den nådde nummer 21 på UK Singles Chart. Den ble etterfulgt i 1965 av hiten «Nowhere to Run» (Holland-Dozier-Holland). Noen andre singler de ga ut mellom 1964 og 1967 var «Wild One», «My Baby Loves Me», «I'm Ready for Love» og «Jimmy Mack».