En måned før valget i 1967, ledet Papadopoulos en gruppe høyere offiserer i et statskupp, godt hjulpet av den politiske konflikten som var mellom kong Konstantin II og statsminister Georgios Papandreou. Papadopoulos’ hensikt bak kuppet var å omdanne Hellas, og etter kongens mislykkede motkupp 13. desember samme år, måtte kongen forlate landet.