Pave Pius XII utnevnte Godfrey til erkebiskop av Westminster den 3. desember 1956. Under sin innsettelse i embedet fordømte han kommunismen og sa at hans oppgave var å bringe England tilbake til Kristi kjærlighet. Han var kraftig motstander av kunstig prevensjon. Han viste en noe eksentrisk side et år da han formante engelske katolikker om ikke å glemme å gi mat til sine kjeledyr i fastetiden.