Han vendte i 1652 tilbake til Brasil. I 1653 kom han til Maranhão og reiste fra Pará til Rio Tocantins, der han misjonerte blant indianerne. Han ble på mange måter obstruert av koloniherrene i sitt arbeide for å forhindre at indianerne ble utbyttet. Han dro i den hensikt i 1654 tilbake til Portugal for å få i stand en ordning som skulle løse indianernes områder fra koloniherrenes kontroll. Dette lyktes han i da kongen i 1655 ved dekret gav jesuittordenen kontrollen over et betydelig område; en kyststrekning på ca. 400 legoas (om lag 2200 km) med om lag 200 000 innbyggere.