Gary Neville kom til Manchester United på lærekontrakt da han gikk ut av skolen i 1991. I hans første sesong var han kaptein på juniorlaget som vant FA Youth-cup. Han fikk sin debut for førstelaget i september 1992 mot Torpedo Moskva i UEFA-cupen. Han var en del av Alex Fergusons ungdomsrekke på 1990-tallet som fikk kallenavnet , senere også kalt , en «oppdatert» versjon av 1950-tallets som inkluderte blant andre hans bror Phil, Ryan Giggs, David Beckham, Nicky Butt og Paul Scholes. I 1994 ble Neville klubbens førstevalg på høyrebacken, idet han erstattet Paul Parker. Sommeren 2004 signerte Neville en ny fireårskontrakt med United. I desember 2005 ble Neville oppnevnt som ny United-kaptein, etter at Roy Keane forlot klubben.