Da hun var ni år begynte Grime på musikkskole i Edinburgh, der hun lærte å spille obo, mens søsteren Frances fikk undervisning i fiolin. Som syttenåring ble Grime elev ved St Mary's Music School. Hun har vært oboist i National Youth Orchestra of Scotland, og begynte å komponere 12 år gammel. Hafliði Hallgrímsson var en av hennes lærere i komposisjon.