Etter avbrutte studier i realfag var han i lengre perioder overvintrende i polare områder. Han bestyre meteorologi-stasjonen Kvadehuken på Svalbard (1923–24), hvorved han og broren (samt Kristian Jacobsen) nådde rikspressen etter en redningsaksjon for to engelske som hadde falt ned i fly. Deretter ledet han den meteorologiske stasjon på Jan Mayen (1926–28) og målte Beerenbergs høyde (1927). Devold arrangerte selv turer til nordøstlige Grønland (1928–30), samt tok del i aksjonene på sørøstlige Grønland, mer bestemt de i Myggbukta (1931–33) der han forøvrig også etablerte Finnsbu radio (63°22'48"N, 41°18'0"W). I mellomtiden var han også en tid Fridtjof Nansens assistent (1927–28).