Thune-Larsen var medlem av Kristiania bystyre 1913–1916 og formann i Kristiania Høyre i 1919. Han var 1. vararepresentant til Stortinget fra Hammersborg krets i Kristiania 1919–1921, og møtte som vararepresentant for Olaf Rustad i Stortingets næringskomité fra februar til mars 1920.