I 2006 ble hun valgt til leder for Inuit Tapiriit Kanatami, en nasjonal organisasjon som fremmer inuittenes interesser i Canada. Hun hadde dette vervet til 2012. Da Canadas regjering i 2008 kom med en unnskyldning i parlamentet til landets urfolk for behandlingen av urfolksbarn i internatskolene de ble sendt til, var Simon en av de fem som ble invitert for å representere urfolkene.