Han avanserte raskt og ble etter kardinal Nicholas Wisemans død (1865) erkebiskop av Westminster og dermed leder for den i 1850 gjenopprettede engelske katolske kirke med sitt eget hierarki. Utrustet med en sjelden begavelse innen lederskap og hva mange anså som herskerlyst, ble han en ivrig agitator for ultramontanismen.