Invitert av Adolf Egeberg jr. deltok han 9. mai 1933 på stiftelsesmøtet til Nasjonal Samling. Barth-Heyerdahl var en av tre som medforfattet det første utkastet til partiets program. Men Barth-Heyerdals radikale antikristne og raseorienterte holdninger førte fra første stund til konflikt med Quisling, og høsten 1934 meldte han seg ut av NS. Fra 1934 til 1936 konsentrerte han sitt politiske engasjement om NNSAP, og da særlig redaktørjobben i partiorganet Nasjonalsocialisten.