Ingen av disse fagene var imidlertid Rafns hovedinteresse. Allerede fra skoletiden hadde han beskjeftiget seg med studier av islandsk. I 1818 fikk han grunnlagt et stiftsbibliotek i Reykjavík (), og et lignende bibliotek ble opprettet med hans medvirkning i 1827 i Tórshavn på Færøyene (), og i 1829 i Nuuk på Grønland (). Han fikk også opprettet et militært provinsbibliotek og et leseselskap i Odense.