Familiefirmaet gikk konkurs i 1880, og Leonard Hess Stejneger bestemte seg for å satse på en vitenskapelig karriere. I 1881 utvandret han til USA, og fikk straks en stilling ved Smithsonian Institution. Fra tidligere korrespondanse kjente Spencer Fullerton Baird til Stejnegers kompetanse. Hustruen fulgte ikke med til USA, og paret ble seinere skilt. De første årene ved Smithsonian arbeidet Stejneger med ornitologi. I 1882—83 ble han sendt på en ekspedisjon til Kommandørøyene utenfor kysten av Kamtsjatka. Her samlet han blant annet bein fra de utdødde artene stellersjøku og brilleskarv, og ved hjemkomsten publiserte han en omfattende rapport om fuglene i området. Deretter fulgte mange andre publikasjoner om fugler. I 1887 ble han amerikansk statsborger.