Foruten hans tilstedeværelse ved sesjonene i rådet og møtene til guvernøren og rådet, satt han i en rekke komiteer som revisjonen av kassererens regnskap, å håndtere myntmesteren, å trekke opp ordrer angående militsen, og besøke Harvard College. Hans tjente Cambridge som valgmann fra 1660 til 1672, og ble utpekt som første tilsynshavende for døpte indianere, de såkalte «bedende indianere». I denne posisjonen reiste han til indianernes bosetninger, ofte fulgt av sin venn John Eliot. Gookin skrev to bøker om indianerne: (fullført i 1674, utgitt av Massachusetts Historical Society i 1792), og (fullført i 1677, utgitt i 1836). Han skrev også et historieverk om New England, men kun deler av dette har blitt bevart for ettertiden.