Profittlich ble utnevnt av pave Pius XI til apostolisk administrator av Estland den 11. mai 1931. At valget falt på ham, skyldtes hans gode polskkunnskaper. Katolisismen hadde vært forbudt i Estland fra 1561 til 1719. Den hadde etter det ikke vokst seg særlig stor, katolikkene var fattige og bodde spredt. De fleste var polakker. Som administrator utviklet han raskt en pastoralplan. Hans prekener var populære, og tiltrakk seg folk fra andre trosretninger. I de neste ti årene spilte han en ledende rolle i oppbygningen av den katolske kirke i Estland. Uten hans bidrag ville den katolske kirke neppe ha motstått okkupasjonsårene, mente mange år senere den estiske utenriksminister.