Under Alfonso VI skjedde det en tilnærming til andre europeiske kongedømmer, inkludert Frankrike. Han ga sine døtre, Urraca og Theresa, som bruder til henholdsvis Raymond av Bourgogne og Henrik av Lorraine. I rådet i Burgos i 1080 ble det tradisjonelle Mozarabe-ritualet erstattet med den romerske. Ved hans død ble Alfonso VI etterfulgt av sin datter Urraca som giftet seg for andre gang med Alfonso I av Aragón som ikke greide å forene begge kongedømmene. Han fornektet Urraca i 1114, noe som økte spenningene mellom de to kongedømmene. Urraca måtte også kjempe mot sin sønn fra sitt første ekteskap, kongen av Galicia, for å sikre sine rettigheter. Da hun døde ble han konge av Castilla som Alfonso VII. I løpet av sitt regime greide han å erobre de svakere kongedømmene Navarra og Aragón og gjorde dem til len under sitt rike. Han hadde solid støtte fra lensherrer nord for Pyreneene som holdt landområder så langt unna som ved elven Rhône, men til sist ytte de forente opprørstyrkene til Navarra og Aragón for stor motstand til at han maktet å holde på landskapene. På denne tiden hjalp han også Ramon Berenguer IV av Barcelona, den siste hersker i Barcelona som benyttet tittelen greve, i dennes kriger med andre grevskap i Catalonia i et forsøk å forene det gamle .