Han ble ansatt som Englands landslagsmanager i 1963 og fikk oppmerksomhet da han uttalte at England kom til å vinne VM i 1966 på hjemmebane. Englands landslag hadde aldri hatt suksess i denne turneringen. Han forlangte også fullstendig kontroll over uttakene til landslagstroppen, noe som ikke hadde vært vanlig før denne tid. Hans utnevnelse av den unge Bobby Moore viste hans evne til å se potensial i unge spillere. Forgjengeren Walter Winterbottom hadde måttet forholde seg til komiteer for slike uttak, spesielt i sammenheng med turneringssluttspill. Dermed ble Ramsey referert til som Englands første «ordentlige» manager.