I 1863 ble Squier utnevnt til De forente staters sendemann til Peru, der han gjorde en omfattende undersøkelse av Inkaruiner og tok mange bilder av disse. Han ha senere en serie med tolv foredrag om Inkariket for Lowell Institute i 1866-67-sesongen. I 1868 ble han utnevnt til generalkonsul for Honduras i New York, og i 1871 ble han valgt som den første presidenten i det Antropologiske Institutt i New York. Han gjennomførte etnologiske studier, spesielt i Nicaragua, Honduras og Peru.