Cale er mest kjent som låtskriver av sanger som andre artister gjorde til store hits, eksempelvis Eric Claptons innspillinger av «After Midnight» og «Cocaine». Selv hadde Cale relativt begrenset kommersiell suksess med sine sparsomt instrumenterte, minimalistisk pregede innspillinger, men nøt til gjengjeld stor respekt blant mange musikere, blant annet Mark Knopfler, Neil Young og Waylon Jennings.