Siden 2007 har Ifans sunget med det walisiske psykedeliske rockebandet som spilte på en rekke konserter i Sør-Wales og i London høsten 2008. Rhys var kjæreste med den britiske skuespilleren Sienna Miller fra august 2007 og har en tatovering på hans høyre håndledd som matcher hennes tatovering. I juni 2008 ble det rapportert at Sienna Miller hadde avsluttet forholdet med Ifans.