To år senere, inspirert av den østerlandske moten, skrev han sin mest kjente opera, Lakmé, som handler om en indisk prestinnes fortapte kjærlighet til en engelsk soldat. Den eksotiske og melodiske musikken – deriblant den populære sunget av Lakmé og hennes venn da de forbereder seg på å ta et bad – er fremstilt med en vellaget libretto, som sørget for en utmerket uroppførelse ved operaen. Operaen har stilistisk likhet med , av Delibes' landsmann Georges Bizet.