Den 19. mai 2014 ble det kjent at en enstemmig valgkomité hadde anbefalt Arbeiderpartiets landsmøte å velge Støre til ny partileder etter Jens Stoltenberg. Den 14. juni 2014 ble Støre valgt til partileder i Arbeiderpartiet. I sin første tale som partileder varslet han en helt annen klimapolitikk for partiet enn den som Stoltenberg hadde stått for. Støre ledet partiet inn i valget i 2017, men den rødgrønne koalisjonen tapte med fire mandater som trengs for et flertall på 85 mandater. Partiet hans ble kritisert for å ha tatt en seier for gitt. Støre ledet partiet inn i valget i 2021, og sikret denne gangen den rødgrønne koalisjonen et flertall på 89 mandater av de 85 nødvendige, og beseiret den blå-blå koalisjonen ledet av sittende statsminister Erna Solberg. Sonderingene startet 23. september i Hurdal, etter at Senterpartiet åpnet for samarbeid med Sosialistisk Venstreparti. Den 29. september trakk Sosialistisk Venstreparti seg fra sonderingene, særlig grunnet til uenigheter i spørsmål som velferd og klima.