Sergio Mendes spilte sammen med Antônio Carlos Jobim, som ble oppfattet som en mentor, og med jazzmusikere fra USA som turnerte i Brasil. I 1961 startet Mendes gruppen Sexteto Bossa Rio og spilte inn sitt debutalbum . Han dro på turné i Europa og USA, hvor han spilte inn album med Cannonball Adderley og Herbie Mann og opptrådte i Carnegie Hall . Mendes flyttet til USA i 1964, og spilte inn to album under gruppenavnet Sergio Mendes & Brasil '65, henholdsvis hos Capitol Records og hos Atlantic Records.