Fra 1933 til 1936 var Luns medlem av Den nasjonalsosialistiske bevegelsen i Nederland, til tross for at de nederlandske biskoper hadde forbudt katolikker å bli medlemmer der. Til slutt forlot han den på grunn av sin motstand mot partiets antisemittisme. Han betegnet senere innmeldelsen som et utslag av ungdommelig uforstand.