Da Pipin av Landen døde i 640, ble Grimoald overhode for sin husholdning, den mektigste i Austrasia. På dette tidspunktet gjorde Radulf, hertugen av Thüringen, opprør mot Sigibert III, konge av Austrasia. Grimoald deltok i den påfølgende militære ekspedisjonen mot opprørerne, men den mislyktes. Grimoald lyktes likevel i å redde livet til kongen og ble hans nære venn. Ved å fjerne rikshovmesteren Otto, tok han over posisjonen som hans far en gang hadde.