Han ble så utnevnt til apostolisk vikar av Luxembourg den 1. desember 1841 for å etterfølge Johann Theodor van der Noot, som formelt fratrådte den 20. februar 1842. , og utnevnelsen ble holdt hemmelig i noen tid etter anmodning fra Vilhelm II av Nederland, som også var storhertugen av Luxembourg (i personunion konge av Nederlendene). Her slo utnevnelsen ned som en bombe. Det kom straks til strid mellom den strengt romerske tenkende Laurent og den liberale regjering. Laurent, mer våghals enn diplomat, strevde for etableringen av et seminar, et regulært menighetssystem og større kirkelig innflytelse i skolene.