Bandet besto av Neil Young, Stephen Stills, Richie Furay, Dewey Martin og Bruce Palmer som senere ble skiftet ut med Jim Messina. Gruppens to mest kjente medlemmene var Neil Young og Stephen Stills, som senere spilte sammen i gruppen Crosby, Stills, Nash & Young. Disse to skrev også det meste av musikken på gruppens tre album. Gruppen spilte i hovedsak innen sjangrene folk-rock og countryrock og for å ha skapt en ny lyd som skulle bli kjent som "California folk-rock". Blant de mest kjente sangene var «For What It's Worth», «Mr. Soul» og «On The Way Home». Gruppen hadde flere interne konflikter, spesielt mellom Stephen Stills og Neil Young, som førte til at gruppen ble oppløst i 1968. Etter oppløsningen gikk flere av medlemmene videre til å ha suksess som soloartister eller i andre band.