De andre bandmedlemmene glemte aldri Syd Barrett, og da han skulle lage sitt første soloalbum var David Gilmour produsent, med god hjelp fra Roger Waters, under siste del av innspillingen. Også Malcolm Jones og Peter Jenner bidro som produsenter på et album der innspillingene startet i slutten av 1968. Det ble først utgitt i januar 1970 og nådde en 40.-plass på de britiske hitlistene etter generelt gode anmeldelser. Tekstene på albumet bekrefter Barretts fascinasjon for en drømmende verden med et figurgalleri som få andre kunne ha kommet opp med. Allerede i februar samme år startet innspillingen av det andre soloalbummet som rett og slett fikk navnet . Gilmour var igjen produsent, denne gang sammen med Richard Wright. Gilmour har senere fått kritikk for måten han produserte albumene på, fordi han tok vare på flere ubrukelige opptak av Barrett. Disse har i re-mastrede versjoner blitt utgitt i offisielle versjoner, og mange mener at Barrett blir hengt ut istedenfor at intensjonen om å gi en mer autentisk opplevelse av opptakene blir oppfylt. som ble utgitt i november 1970 klarte i motsetning til forgjengeren ikke å nå opp på albumlistene i Storbritannia. Deprimert av dette og sin generelle tilstand, flyttet Barrett hjem til sin mor i Cambridge. Han forsøkte en kort periode å komme tilbake som musiker i bandet Stars i 1972 og gjorde noen spede opptak til et soloalbum i 1974. Gjennom 70-tallet bodde han periodevis i et leilighetskompleks i London, men etter 1981 flyttet han for godt hjem til sin mor i Cambridge.