Ved Christiania Theater spilte Gundersen en rekke store roller i klassiske tragedier og romantiske dramaer, og ble regnet som landets største scenekunstner. Hun skapte flere minneverdige roller i dramaer av Shakespeare, Ibsen, Goethe og Bjørnson. Blant annet urfremførte hun Bjørnsons melodrama til musikk av Edvard Grieg på Christiania Theater 1885.