Shoemaker var en av pionerene innen feltet astrogeologi gjennom grunnleggelsen av Astrogeology Research Program til U.S. Geological Survey (USGS) i 1961 i Flagstaff i Arizona, og han var en av dets første direktører. Han var sterkt engasjert i Lunar Ranger-oppdragene til månen, som viste at månen var dekket med et bredt spekter av nedslagskratere. Shoemaker var også involvert i opplæringen av de amerikanske astronautene. Han selv var en mulig kandidat for en Apollo-måneferd og kunne blitt den første geologen til å gå på månen, men han ble diskvalifisert på grunn av at han ble diagnostisert med Addisons sykdom, en lidelse i binyrene. Shoemaker trente astronauter på ekskursjoner til Barringerkrateret og Sunset Crater nær Flagstaff. Bygning nr. 6 ved forskningssenteret i Flagstaff heter i dag Shoemaker Building.