I 1428 ble han av et enstemmig domkapittel valgt til erkebiskop i Nidaros, og to år senere ble han formelt innviet i denne stillingen. Aslak var i sine første år som erkebiskop opptatt av å få kontroll med og oversikt over erkesetets økonomi. I 1432 ble det vi i dag kaller Aslak Bolts jordebok ført i pennen. Den er en nøye registrering av inntektene fra erkesetets jordegods og eiendommer, og over 3 000 gårder og steder er nevnt. Han gjeninnførte også en rekke mindre avgifter som var gått i glemmeboken. I perioden etter 1435 markerte han seg også som leder av kirkeprovinsen. Han kalte inn til provensialkonsil i 1435 i Bergen og året etter i Oslo. Disse konsilene fattet en rekke vedtak gjeldende for hele kirkeprovinsen, i første rekke knyttet til økonomiske forhold.