I 1925 giftet Pollitt seg med Marjory Edna Brewer (født i 1902), et kommunistisk skolelærer, og de hadde en sønn og en datter sammen. I 1929 valgte CPGB Pollitt til generalsekretær, en stilling han hadde, med et kort avbrudd under den andre verdenskrig, helt frem til 1956. Han ble deretter gjort formann i partiet, en stilling han hadde frem til sin død fire år senere om bord i et cruiseskip som seilte fra Storbritannia til Australia og New Zealand.