Smith startet sin karriere på Oxford Playhouse sammen med Frank Shelley, og opptrådte første gang på filmlerretet i 1956. I 1969 ble hun tildelt Oscar for beste kvinnelige hovedrolle for sin rolle i . Smith mottok en Oscar i 1978 for beste kvinnelige birolle for rollen som Dianne Barrie i . Smith spilte professor Minerva McSnurp i -filmene. Hun spilte Violet Crawley, enkegrevinnen av Grantham, i det britiske periodedramaet . Smith var også med i .