Hans mest kjente filmer er fra 2000-tallet er The Bourne Identity (2002) og Mr. & Mrs. Smith (2005). I 2003 var McCarthy en gjesteskuespiller i to episoder av TV-serien Law & Order: Criminal Intent, men på grunn av uenigheter med noen av de faste skuespillerne ble McCarthy skrevet ut av serien fortere enn det som var opprinnelig planlagt. McCarthy hadde en mindre rolle i The Spiderwick Chronicles. McCarthy er rangert som nummer 40 på listen over 100 Greatest Teen Stars of all time. McCarthy regisserte flere episoder av den populære TV-serien Gossip Girl. I 2010 og 2011, har han også dukket opp i serien White Collar som er blitt svært populær i USA.