Steelers avsluttet sesongen på førsteplass i AFC North med et sesongresultat på 15–1. Den 15. januar 2005 fikk Polamalu sin første start i en sluttspillkamp mot New York Jets, hvor han hadde syv taklinger, forsvarte en pasning og hadde en interception på quarterback Chad Pennington mens Steelers vant 20–17 i divisjonsrunden. Steelers ble eliminert uken etter da de tapte 27–41 i AFC Championship Game mot New England Patriots, som gikk videre til å vinne Super Bowl XXIX.