Ved opprettelsen av FN i 1945 ble han den første lederen av FNs juridiske kontor, og Hambro var medlem av den norske delegasjonen til San Francisco-konferansen om opprettelsen av FN 1945, og samme år ble han ansatt som den første leder for FNs juridiske kontor. I 1946 og fram til 1953 var han justissekretær ved den internasjonale domstol i Haag. Han vendte så hjem igjen og var stipendiat ved Norges Handelshøyskole i Bergen frem til 1959, da han ble utnevnt til professor i rettsvitenskap samme sted.