Dolomieu ble til slutt løslatt og han gjenopptok sine vitenskapelige studier og mange ekskursjoner. Men hans helse, forverret av det lange fengselsopphold på Sicilia, ga etter under en ekspedisjon til Alpene. Déodat de Dolomieu døde den 28. november 1801 i hjemmet til søsteren i Châteauneuf, som ikke lå fra hans barndomshjem i Dauphiné.