I 1943 inntrådte ter Schure i salesianerordenen, og han ble presteviet 1. juli 1951. I 1957 ble han direktør for ordenens hus i Rijswijk og senere i Den Haag, og i 1961 ble han provisial for dens nederlandske provins. Særlig ved de nederlandske biskopers særsynode i januar 1980 i Roma markerte han seg. Biskop Joannes Baptist Matthijs Gijsen utnevnte ham til generalvikar for bispedømmet Roermond.