Simonjan ble olympisk mester i fotball under Sommer-OL 1956 i Melbourne. Han var med på det sovjetiske laget som vant OL-turneringen i fotball. I kvartfinalen beseiret de Indonesia med 4 – 0 i en omkamp, den første kvartfinalekampen endte 0 – 0. De vant semifinalen mot Bulgaria med 2 – 1 og i finalen møtte de Jugoslavia som de slo med 1 – 0. Simonijan spilte en kamp i turneringen.