I 1961 ble Lewis med SNCC i frihetsreisene. Han var en av de 13 opprinnelige frihetsreisende. De var syv hvite og seks svarte. De reiste med buss til Sørstatene for å utfordre raseskillene på bussterminalene. Lewis og de andre mottok dødstrusler og ble alvorlig skadet etter å ha blitt banket opp av rasende rasister. I 1963 da Chuck McDew gikk av som formann i SNCC, ble Lewis raskt valgt som hans etterfølger. Lewis' erfaring ved det tidspunktet var allerede respektert. Han hadde da blitt arrestert 24 ganger som et resultat av sin aktivisme. Han beholdholdt vervet som formann fram til 1966.