Høsten 1864 holdt han en foredragsserie i Den Polytekniske Forening om «Den moderne Meteorologi og Veirspaadomme». Foredragene ble trykt i , og vakte så stor oppmerksomhet at de førte til at det ble opprettet et meteorologisk institutt ved Universitetet i Christiania. Mohn ble kalt til det første professoratet 1. desember 1866 og til å bli Meteorologisk institutts første direktør, en post han hadde i 47 år.