Etter Einar Tønsberg og Kaare Langlo sine målinger med Dobson-instrument over Tromsø i 1937, og Sigurd Einbu og sønnen Per sine over Dombås fra 1940-46, ble Larsen den tredje ozonmåler i landet da han i 1948 målte over Longyearbyen, og arbeidet (under veiledning av Kaare Langlo) med ytterligere måling over Tromsø, ga Larsen en cand.real. 1950 fra Universitetet i Oslo. Larsens målinger fra Svalbard i 1951 varierte annerledes enn de andre gjorde på Antarktis noen år senere. Han fortsatte like godt med en dr.philos. 1958 på avhandlingen , men under ozonpionér Gordon M. B. Dobson ved Oxford University, selv om han var amanuensis ved Nordlysobservatoriet i 1955, etterfulgt av et stipendiat fra NAVF som muliggjorde oppholdet i Oxford. Med doktorgraden i lomma var han universitetslektor og førsteamanuensis i Oslo fra 1959 til 1987, dog avbrutt da han dro til USA for å oppholde seg ved University of Chicago 1962-63, der han studerte ozonmåling ved hjelp av satellitt. Året efter var han ved i Boulder 1963-64.