De 3 første bind gir resultatene av Thomsens planmessige forskning i termokjemisk henseende av alle viktige uorganiske forbindelser og prosesser og preges av nøyaktigheten av de tallrike eksperimentelle data, de inneholder. Thomsen begynte med – liksom hans yngre samtidige, den franske termokjemiker Marcellin Berthelot – i varmeutviklingen å se et mål for den kjemiske affinitet, en oppfatning som i de fleste tilfeller kun gjelder tilnærmelsesvis og i mange tilfeller slett ikke kan fastholdes. Men mens Berthelot lenge forsvarte sin anskuelse, oppgav Thomsen uforbeholdent denne teorien, da dens uholdbarhet ble åbenbar, hvorved imidlertid en av søylene for hans teoretiske ideer bortfalt.