Villumsen ble politiske aktiv alt i skoletiden, og var med i ledelsen for Socialistisk UngdomsFront (SUF). Han ble medlem av Enhedslisten i 2000, og i 2008 medlem av Enhedslistens hovedstyre og forretningsutvalg. Fra 2007 til 2008 var han praktikant hos Søren Søndergaard i Europaparlamentet. Fra 2008 til 2010 var han medlem av forretningsudvalget i den danske Folkebevægelsen mod EU. I den samme periode var ham medlem av Folkebevægelsens IT- og kommunikasjonsutvalg, deler av tiden formann i utvalget.