Sammen med den tyske fysiker Pascual Jordan viste han hvordan man kunne utvide kvantemekanikken til også å kvantisere skalarfelt . Denne mulighet blir ofte omtalt som andrekvantisering og la grunnlaget for moderne kvantefeltteori. Dette ble av enda større betydning da Dirac i 1928 publiserte sin relativistiske bølgeligning for elektroner. Sammen med den japanske fysiker Y. Nishina gikk Klein i gang samme med å bruke denne for å beregne hvordan fotoner med meget høy energier vil spredes av elektroner. Denne prosessen var blitt eksperimentelt undersøkt av Compton. Resultatet de kom frem til ble publisert i 1929 og kalles i dag for Klein-Nishina-tverrsnitteten . Den er fremdeles av stor praktisk og teoretisk betydning i høyenergifysikk og astrofysikk.