Med Colts var Noll Defensive Backfield Coach og senere Defensive Coordiantor. Sammen med assistenttrener Bill Arnsparger vekslet Colts mellom roterende soner og maksimalt forsvar mot blitz. I 1968, Nolls siste som Defensive Coordinator, avsluttet Colts seriespillet 13–1 og tangerte en sesongrekord i NFL for færrest poeng tillatt (144).