I januar 2007 meldte Árnason overgang til den danske klubben AGF Aarhus, hvor han spilte over 50 seriekamper over to sesonger i Superligaen, inkludert et kort låneopphold hos Esbjerg fB i 2009. Sommeren 2009 ble han fristilt fra kontrakten og deltok i prøvespill hos den engelske klubben Plymouth Argyle, hvor han skrev under på en ettårskontrakt etter å ha overbevist ledelsen i et par treningskamper. Han debuterte i Football League Championship for Plymouth i august 2009 mot Derby County FC og etablerte seg raskt på førstelaget som midtstopper, noe som resulterte i 72 seriekamper og tre mål over to sesonger. Hans første mål for klubben kom den 28. desember 2009 i en seriekamp hjemme på Home Park mot Reading FC.