Serrão var professor ved et fakult ved universitetet i Lisboa og han var dekanus ved universitetet i Lisboa fra 1973 til 1974. Serrão var president for det portugisiske Academy of History mellom 1975 og 2006 og han mottok utmerkelsen Fyrsten av Asturias-prisen for sosial vitenskap i 1995. Fra 1977 arbeidet Serrão på historien om Portugal helt fra opprinnelsen til landet og frem til perioden av Estado Novo. Dette arbeidet tar hovedsakelig utgangspunkt i Portugals historie frem til avslutningen av den første republikk som ble avviklet i 1926, og dette store litterære verket var ferdig i 1990 og strakk seg over tolv bind.