På slutten av 1930-tallet var Thornthwaite leder for et nyoppretta senter for forskning på klima og fysiografi, der hans egen forskning i stor grad var konsentrert om spørsmål rundt fordampning. Under andre verdenskrig var han en periode i Mexico, der han prøvde ut et system for å planlegge vanning ut fra jordsmonnets vanninnhold. Han systematiserte også store mengder klima- og fordampningsdata, noe som etter hvert resulterte i artikkelen «An Approach Toward a Rational Classification of Climate» i 1948, der han presenterte en mer raffinert klimaklassifikasjon.