Hun fikk arbeide med stjerner som Orson Welles, Gene Tierney, Maureen O'Hara, James Stewart, Bing Crosby og sist, men ikke minst Bette Davis. Med filmen (1955) kom status som tenåringsidol for en ny generasjon på midten av 50-tallet, og den signaliserte et skift i Natalie sin karriere. Hun var ikke lenger den søte, uskyldige barnestjernen hun en gang hadde vært. Hun var blitt voksen og ønsket å bli behandlet deretter, noe som gjenspeilet seg i de rollene hun valgte. Filmer som (1956) med ikonet John Wayne i hovedrollen, (1958) med Gene Kelly i spissen samt (1960), med hennes daværende ektemann Robert Wagner som makker, var med på å gi henne et mer voksent image.