Suenens var en av kardinalelektorene ved konklaven i 1963 som valgte kardinal Montini til pave Paul VI etter Johannes XXIII. Den nye pave utnevnte Suenens til en av konsilets fire moderatorer, og som sådan fikk Suenens stor innflytelse over (Om kirken) og (Om kirken i verden av idag), to av konsilets konstitusjoner.