I 2006 fikk han jobben som amerikansk landslagssjef midlertidig. Førstevalget til fotballforbundet var Jürgen Klinsmann, men forhandlingene med tyskeren førte ikke til enighet. Bradley ble av mange sett på som andrevalget. Men han begynte bra og fotballforbundet var raske med å ansette ham 15. mai 2007. Under Bradleys ledelse har USA vunnet én finale og tapt to; i Gold Cup 2007 slo de 2–1 og i 2009 tapte de 0–5 mot samme motstander, men USA stilte med et veldig redusert mannskap. I Confederations Cup 2009 gikk laget helt til finalen. De var det første laget som slo verdenseneren på over 30 kamper, ved å vinne 2–0. I finalen mot hadde de ledelsen 2–0, men Brasil snudde kampen i andre omgang og vant 3–2.