Hans utagerende oppførsel og alkoholbruk fikk ham imidlertid i problemer. Han anså selv misbruket sitt som vesentlig for sin dikteroppvåkning. Etter at han på oppfordring fra en venn tok kontakt med Paul Verlaine, ble utskeielsene verre. Verlaine, som var gift på det daværende tidspunktet, deltok i Rimbauds utskeielser, som resulterte i at Verlaine ofte var overstadig full og voldelig mot sin kone. Verlaine og Rimbaud utviklet et stormfullt forhold, der Verlaine ble slitt mellom sin kone og elskeren. Forholdet, som tok dem til Belgia og London, endte etter at Verlaine skjøt Rimbaud to ganger i 1873. Skadene var overfladiske, og Rimbaud vegret seg fra å anmelde det, men det tæret nødvendigvis i for stor grad på forholdet, og de brøt kontakten. Forholdet mellom Rimbaud og Verlaine skildres i filmen fra 1995.