Blunt fikk sitt gjennombrudd i den romantiske komedien (2006) med Meryl Streep og Anne Hathaway, hvor hun spilte en minneverdig birolle. Året etter spilte hun en birolle i med blant andre Tom Hanks og Julia Roberts. I 2009 spilte hun titterollen i (2009), og året etter portretterte hun princess Mary i med Jack Black og Jason Segel. I 2011 var hun å se sammen med Matt Damon i den romantiske thrilleren , mens i 2012 spilte hun mot Joseph Gordon-Levitt og Bruce Willis i .