Vanunu var sønn av en rabbiner, og studerte fysikk, men avsluttet ikke studiet. Som student var han aktiv i en studentforening som gikk inn for én stat i Palestina (også etter løslatelsen fra israelsk fengsel har Vanunu offentlig gjentatt at «[t]he solution is a sole state for all citizens of all religions, as it is in democracies like France or Switzerland, and not only a state for Jews. A Jewish state has absolutely no reason to exist»). Vanunu har forlatt den jødiske religion og konvertert til kristendommen. Hans kristne døpenavn er nå John Crossman.