Den 26. august 2015 ble Tolói signert av for en overgangssum på € 3,5 millioner. Den 22. februar 2018 scoret Tolói for første gang i en UEFA-konkurranse, mot Borussia Dortmund i Europa League 16-delsfinalen. Kampen endte 1–1, noe som ikke var nok til å sende Atalanta videre til neste runde, da klubben hadde tapt 3–2 i første kamp.