Fra 1912 ble teateret drevet av Lilian Baylis, som la ned et stort arbeid for å utvide repertoaret. Under hennes ledelse begynte teateret med operaoppsetninger, og det ble holdt symfonikonserter og filmforestillinger. I 1914 begynte teateret å sette opp Shakespeare, og som første teater i verden spilte Old Vic mellom 1914 og 1923 alle de 36 stykkene i førsteutgaven av Shakespeares verker (First Folio). Det var i Baylis' tid at teaterkompaniet National Theatre – som i dag spiller ved Royal National Theatre – ble danna.