Fra 1847 vendte han sin oppmerksomhet til astronomi, og gjorde fra vinduet i sin bolig en hel del observasjoner av variable stjerner, kometer m.m.. Mellom 1852–61 oppdaget han fra Parisobservatoriet 14 asteroider, og passerte med det rekorden til John Russell Hind, som hadde oppdaget 10 asteroider. For disse oppdagelsene ble han i 1861 tildelt Royal Astronomical Societys gullmedalje. Krateret Goldschmidt på Månen og asteroiden 1614 Goldschmidt er oppkalt etter han.