Santos forsøkte å forsvare tittelen igjen i 1964, men de ble grundig slått i begge kampene av semifinalen av Independiente. Santos vant igjen Campeonato Paulista, hvor Pelé fikk nettkjenning 34 ganger. Klubben delte også Rio-São Paulo tittelen med Botafogo og vant Taça Brasil for 4. år på rad. ville prøve å «gjenoppstå» i 1965 ved å vinne, for niende gang, Campeonato Paulista og Taça Brasil. I Copa Libertadores i 1965 startet Santos overbevisende ved å vinne hver eneste kamp i sin gruppe i første runde. I semifinalene, møtte Santos Peñarol i en rematch av 1962 finalen. Etter to legendariske kamper, måtte en playoffkamp til for å finne en vinner. I motsetning til i 1962 kom Peñarol ut i full fyr og eliminerte Santos 2–1. Pelé ble, dog, til slutt toppscorer i turneringen med åtte mål. Dette viste seg å bli starten på en nedgang da Santos ikke klarte å beholde Torneio Rio-São Paulo.