Book blomstret opp i Manchester-klubben. Allerede etter en sesong ble han valgt til lagkaptein, og ble av den grunn bare kalt av sine lagkamerater. I sin første sesong som kaptein ledet han Manchester City til ligamesterskapet i 1967-68. En skadet akilles gjorde at han måtte stå over de første fire månedene av sesongen etter, men var tilbake tidsnok til å lede klubben fram til FA-cupseier i 1969.