Den 13. februar 2015 ble han utnevnt til sentralbanksjef av Zambias nyvalgte president Edgar Lungu, og erstattet da Michael Mikayeli Gondwe. Samme president avsatte Kalyalya som sentralbanksjef i august 2020, og innsatte Christopher Mvunga i denne stillingen. I september 2021 ble Kalyalya gjeninsatt som sentralbanksjef, av president Hakainde Hichilema.