Han ble erkebiskop av San Salvador 2. februar 1977, og innført i embedet i byens katedral den 23. februar. Da han ble utnevnt til erkebiskop var han generelt oppfattet som sosialt konservativ. Han ble dypt berørt av mordet i mars 1977 på pater Rutilio Grande, som var en god venn av ham. Det bidro til at han ble en frittalende kritiker av El Salvadors militærregjering. Skjønt han hylle av tilhengere av frigjøringsteologi, skriver hans biograf at han «ikke var interessert i frigjøringsteologi men holdt seg trofast til katolsk lære om frigjøring og en preferentiell opsjon for de fattige», og ønsket en sosial revolusjon på indre reform. Frem til slutten av sitt liv fant han i sitt åndelige liv støtte i Opus Deis spiritualitet.