Etter sin prestevielse i 1933 sente hans overordnede ham som misjonær i Fransk Kamerun i Fransk Vestafrika. Fra 1954 til 1960 var fader Perraud sekretæt ved den apostoliske delegasjon i Dakar. Han utviklet i midten av 1940-årene en interesse for det verdensvide katolske episkopat og begynte å samle på et unikt materiale med ordinasjonsdatoer, bilder og fotografier, biskoppelige våpenskjold, og biografier. I 1955 begynte han å publisere dette forskningsmateriale i almanakken «l’Annuaire de l’Eglise Catholique», som han redigerte. I 1969 vendte fader Perraud tilbake til Frankrike, og til landsbyen La Turballe i departementet Loire-Atlantique, der han beynte å organidsere samlingen etter kontinenter og land. I 1970 tok han med sin ekspertise til en gruppe historikere som siden 1969 hadde forsket på bispeordinasjoner og deres apostoliske suksesjonslinjer. Frem til 1991 ble gruppens forskning publisert i tidsskriftet «Esprit et Vie», og fader Perraud var medredaktør av publiseringsmaterialet.