Hun vant perioden 1955–1961 totalt fire Grand Slam-titler, tre single- og en doubleturnering. Hun var blant de ti beste kvinnelige tennisspilleren i den perioden og i 1961 var hun ranket som verdensener. Mortimer spilte sin første singlefinale i en Grand Slam-turnering i 1955. Hun møtte Dorothy Knode fra USA i Franske mesterskapet som hun beseiret med 2-6, 7-5, 10-8. Samme år vant hun doublefinalen i Wimbledon sammen med sin landsmann Anne Shilcock.