I 1964 og 1965 spilte han en stor rolle i Bills’ to strake ligatitler. Han var konsekvent blant ligaens beste spillere på løp og ledet i touchdowns på løp i 1965. I 1965 og 1966 ble han utnevnt American Football League Eastern Division All-Star. Carlton ledet Bills på løp gjennom lagets periode i AFL med 4,1 yards på løp. Han ble kuttet i sesongoppkjøringen i 1968; sammen med Dubenion (som pensjonerte seg etter 1968-sesongen) var han en av de to siste spillerne fra Bills’ spillerstall i åpningssesongen.