Jolie hadde sin filmdebut da hun var barn i (1982), der hun spilte mot faren Jon Voight. Skuespillerkarrieren hennes startet et tiår senere, med lavbudsjettsfilmen (1993). Hun fikk sin første hovedrolle i en større produksjon i cyberthrilleren (1995). Jolie spilte hovedrollen i de kritikerroste biografiske TV-filmene (1997) og (1998). Hun vant Oscar for beste kvinnelige birolle for rolletolkningen sin i dramafilmen (1999).