Som 14-åring fikk Papthanassiou et elektrisk orgel, og han ble med i den første store greske pop-bandet, Forminx. Musikken var typisk for moderne musikk på sekstitallet. Det var under Forminx at Papathanassiou skaffet seg artistnavnet «Vangelis». Da Hellas' regjering ble styrtet i et militærkupp, flyttet Papathanassiou til Paris der han dannet bandet Aphrodite's Child med Demis Roussos og Loukas Sideras i 1968. Bandet helte mer i retningen progressiv rock, og fikk en hit med «Rain and tears», en omarbeidet versjon av Pachelbels Kanon i D-moll. Gruppen ga ut til sammen tre album, og opptrådte live i mesteparten av Europa, om enn uten Vangelis, som ble igjen for å skrive filmmusikk til flimen Etter dobbelt-LP-en ble bandet oppløst. Vangelis valgte å satse på en solo-karriere og å komponere filmmusikk.