Skolem leverte også viktige bidrag til det teoretiske grunnlaget for mengdelæren, hvor han blant annet utvidet og forbedret Zermelos aksiomer for mengdelære. Han viste også at en konsekvens av Löwenheim-Skolems setning er det som kalles for Skolems paradoks: Hvis Zermelos aksiomer er konsistente, så må de kunne tilfredsstilles innenfor et tellbart område, selv om de beviser eksistensen av ikke-tellbare mengder.