Som nyutnevnt biskop deltok han, som eneste nordmann, på andre vatikankonsil i Roma 1963–1965. (De andre tre biskopene fra Norge, Mangers, Rüth og Wember, deltok også.) Gran ble der oppnevnt til medlem av Det pavelige sekretariat for kristen enhet, hvor han satt til 1970, og til medlem av Det pavelige sekretariat for dialog med de ikke-troende, hvor han satt til 1984.