På Landstown High School i Virginia Beach, ble Harvin anerkjent for sin hastighet (4,32 sekunder på 40-yard som freshamn) og sin evne til å løpe fra folk lenger ned på banen. Da han var sophomore i 2003 la Landstown Eagle på andreplass i amerikanskfotball i delstatens Group AAA. Året etter ledet Harvin Eagles' lag til et perfekt seriespillresultat, 14–0, og delstatstittelen i Virginia High School League (VHSL) Group AAA Division 6. I tittelkampen mot James Robinson High School hadde Harvin totalt 476 yards på løp, mottakelser, kick returns og interception returns, og han scoret fem touchdowns i kampen som Eagles vant 47–20. I 2005 avsluttet Landstown sesongen 13–1 etter å ha tapt tittelkampen 28–7 mot Oakton High School fra Vienna, Virginia. Etter sin imponerende karriere i high school deltok Harvin i U.S. Army All-American Bowl i 2006. Han viste også talent i basketball, og hjalp blant annet skolelaget til et sesongresultat på 33–6 og en andreplass i kampen om delstatstittelen i VHSL AAA i 2005.