Pintasilgo hadde sterke bånd til den katolske kirken i Portugal. Mellom 1952 og 1956 gikk hun på Lisboas katolske universitetet i Portugal, der ble hun blant annet ble president for den katolske kvinnegruppen. Hun ble også utnevnt av Vatikanet og tjente som kvinnens bindeledd mellom den romersk-katolske kirken og Kirkenes Verdensråd.