Som overhode av Lykeion hadde Theofrastos fortsatt Aristoteles' hovedfokus på observasjoner, felles forskning og dokumentasjon av filosofihistorie, og således gitt sitt bidrag til biblioteket, hovedsakelig innenfor den første kjente organiseringen av botanikk. Selv om han ikke var borger av Athen (han hadde først møtt Aristoteles på 340-tallet f.Kr. i sitt hjemland på øya Lesbos) greide han å kjøpe opp alt land i nærheten av Lykeion foruten også flere bygninger for biblioteket og ytterligere arbeidsrom i 315 f.Kr. Theofrastos fortsatte også sitt eget arbeid mens han underviste og demonstrerte sin hengivenhet for å lære og utdannelse ved å etterlate eiendommene ved Lykeion til sine venner som fortsatte arbeidet med å gi utdannelse i filosofi i den offentlige tradisjonen etter hans død.