Barty vant sin første Grand-Slam turnering i French Open 2019 etter å ha beseiret den useedede tsjekkeren Markéta Vondroušová i to strake sett. Hun vant Wimbledon-turneringen i 2021 og Australian Open i 2022. Hun meddelte i mars 2022 at hun ville legge opp som tennisspiller. Da hadde hun ligget øverst på verdensrankingen i 113 uker.