Han oppnådde den verdensomspennende suksessen med debut singelen «You Give Me Something», som nådde nummer 2 i Nederland og en 5.-plass i Storbritannia. Han ga ut sitt debutalbum 31. juli 2006. Albumet fikk generelt positive vurderinger i The Sun, som hevdet at «Det er ikke var et eneste dårlig spor på det». En like positiv vurdering fikk han av som sa at «Undiscovered may prove to be the least apposite album title for years». Det toppet på sin første uke etter utgivelsen. Albumet solgte over 1 million eksemplarer i verden ved utgangen av 2006. Dette gjorde Morrison til den bestselgende mannlige soloartist i 2006 i Storbritannia.