Sammen med studiekameraten Christian Peder Bianco Boeck og reinjegeren Ole Urdi, var Keilhau med på «Jotunheimens oppdagelse» i 1820. De foretok førstebestigning av Kalvehøgdi den 12. juli 1820, Falketind den 14. juli 1820 og Nordre Skagastølstind i juli 1820. Området ga de navnet Jotunfjeldene, etter (Karkonosze/Krkonoše), et fjellområde i det nåværende Tsjekkia og Polen, men Aasmund Olavsson Vinje ga det senere navnet Jotunheimen. Under reisen gjorde Keilhau og Boeck flittige nedtegnelser og publikasjoner av sine oppdagelser. Dette vakte stor interesse for området, som fra før riktignok var kjent for lokale bønder og fangstfolk, men som aldri hadde blitt ordentlig beskrevet eller kartlagt. Keilhau malte en serie akvareller som han kalte . Både Johannes Flintoe og Wilhelm Maximilian Carpelan laget bilder basert på Keilhaus skisser og tegninger, og Keilhau hadde selv originaltegninger av Carpelan. Kombinasjonen av vitenskapelig utforskning og kunstnerisk avbildning bidro til å gjøre Jotunheimen og høyfjellet kjent.