Ved Krimkrigens utbrudd forordnet Bunsen en politikk som skulle ha knyttet Preussen til vestmaktene, et råd, som allikevel ikke ble fulgt av den prøyssiske regjeringen og som foranlediget at Bunsen avgikk i april 1854. Seinere bosatte seg Bunsen i Tyskland, og var fra 1858 medlem av Preußisches Herrenhaus (friherre).