Fra 1934 til 1954 var han professor ved Háskóli Íslands i Reykjavík. Han ble vigslet til biskop i den islandske hovedstadens domkirke den 30. januar 1954. I 1959 ble han etterfulgt av biskop Sigurbjörn Einarsson. Ásmundur Guðmundsson skrev en rekke bøker, blant annet (1964) om Jesu liv.