Aussem gjorde sin debut i Grand Slam-turneringen Wimbledon i 1927. I 1930 vant hun mixeddoubletittelen i French Open sammen med den amerikanske storspilleren Bill Tilden. Samme året kom hun til semifinale i Wimbledon der hun tapte til Elizabeth Ryan. Året etter vant hun sin første Grand Slam-tittel i single, hun beseiret Betty Nuthall med 8-6, 6-1 i French Open-finalen for damer. Hun vant også Wimbledonturneringen det året, i finalen slo hun sin landsmann Hilde Krahwinkel med 6-2, 7-5.