Grevskapet, opprettet i 778 av Karl den store, utgjorde til å begynne med en del av kongeriket Akvitania og gikk fra 852 i arv innen greve Raimund Is ætt. Fra 900-tallet var det et av den franske krones seks store len; dets grever utøvde lenshøyhet over grevskapene Quercy, Albi, Carcassonne, Nîmes, Béziers og Foix, samt arvet på 1000-tallet en del av Provence (det såkalte «marquisat de Provence»). Toulouse nådde høy åndelig og materiell utvikling og hørte en tid til Europas mest blomstrende riker. Men blomstringen ble avbrutt under albigenserkrigene 1209–1229, og Raimund VI mistet i 1212 Toulouse, som ble gitt til Simon av Montfort (død 1218). Den førtnevntes sønn, Raimund VII (1222–1249), fikk det tilbake, men måtte i freden i Paris i 1229 avstå de nevnte underforleningene til den franske krone. Siden hans eneste datter Jeanne og hennes ektemake Alfons, Ludvig IXs bror, hadde gått bort uten arvinger, ble Toulouse i 1271 inndratt under den franske krone.