Den 9. juli 2012, ble Suárez tatt ut i troppen til OL-laget til Uruguay sammen med sin lagkamerat fra Liverpool,Sebastián Coates, for å konkurrere i Herrenes turnering under Sommer-OL 2012. Som en av Uruguays tre spillere, som egentlig var for gamle, ble Suárez utpekt til kaptein for OL-laget. Etter å ha vunnet sin første kamp mot De forente arabiske emirater, tapte Uruguay de neste kampene mot Senegal og Storbritannia, og ble slått ut av turneringen. Suárez scoret ingen mål i OL.