Björling ble en av hovedattraksjonene ved Metropolitan i 40- og 50-årene (med et avbrudd under andre verdenskrig). Han sang nesten hver tenorrolle på det franske og italienske repertoaret. På operascenene sang han særlig det italienske repertoaret, og blant hans mest kjente roller var hertugen av Mantova i Giuseppe Verdis og Rodolfo i Giacomo Puccinis .