I april 2009 meldte De Jong overgang til FC Twente, hvor han skrev under på en treårskontrakt. I sin første sesong for klubben var han med på å vinne Eredivisie samt Johan Cruijff Schaal. Den påfølgende sesongen ble etterfulgt av seier i KNVB Cup og nok en finaleseier i Johan Cruijff Schaal.