Etter Hitlers maktovertakelse begynte Rosbaud å formidle tekniske-vitenskapelig informasjon til Storbritannia, men etterretningstjenesten der var mest opptatt av politisk og militær etterretning. Han fortsatte sitt arbeid i Tyskland etter at hans kone i 1938 reiste til Storbritannia og han var agent for MI6 under kodenavnet «Griffin». Ifølge kjernefysiker og forfatter Arnold Kramish ble han værende i Tyskland for å motarbeide naziregimet. I juli 1938 hjalp han og Otto Hahn Lise Meitner å komme seg ut av Tyskland.