Køie ble født i København, men vokste opp og gikk på gymnas i Rønne på Bornholm. Han studerte ved Københavns Universitet og tok magistergrad i botanikk i 1936. Fra 1938 var han ansatt ved Botanisk Laboratorium, fra 1944 som amanuensis. Han forsvarte i 1951 sin doktordisputats og ble i 1956 lektor. Tidlig i karrieren deltok han i klassiske ekspedisjoner, blant annet i Henning Haslund-Christensens 3. Centralasiatiske Ekspedition til Afghanistan fra 1948 til 1949. Senere var han i sitt arbeid opptatt av spørsmål rundt plantenes relasjon til miljøet, især om spormetaller i jordbunnen, som feks. lithium.