Powys var også en av de største litterære brevskrivere på 1900-tallet: hans korrespondanse kan sammenlignes med den til Charles Olson i sin aktualitet og intellektuelle omfang. En samling av hans brev til hans livslange venn og biograf Louis Wilkinson (selv best kjent for hans nære tilknytning til mystikeren Aleister Crowley) ble utgitt i løpet av hans levetid, men siden har ytterligere bind blitt utgitt posthumt.