Tambor fungert som hallomann for spillet Hollywood Squares i 2002 og 2003, og han hadde stemmen til King Neptun i The SpongeBob SquarePants Movie i 2004. Våren 2005 spilte han rollen som George Aaronow i Broadway-gjenopplivingen av Glengarry Glen Ross. Etter en episode av Arrested Development i april 2006, signerte Tambor på en serie med John Lithgow kalt Twenty Good Years. Serien hadde premiere på NBC den 11. oktober 2006, men programmet ble tatt av lufta etter bare noen få sendte episoder. Også i 2006, spilte han George Washington på The Radio Adventures of Dr. Floyd.