Buck studerte ved Yale-universitetet, i Athen og i Leipzig. I 1892 ble han professor i sanskrit og sammenlignende indoeuropeisk filologi ved universitetet i Chicago. Tidlig i karrieren konsentrerte han arbeidet sitt om italiske dialekter, senere med greske dialekter. I 1949 ga han ut en («Ordbok over utvalgte synonymer i de viktigste indoeuropeiske språkene»).