Paul Vollmar trådte inn i marianistordenen i 1951 og avl sine løfter i 1959. Han studerte filosofi og katolsk teologi i Fribourg., og ble presteviet den 14. mars 1964 av biskop François Charrière i Fribourg. I 1967 mottok han sin teologiske doktorgrad i Fribourg med en avhandling om Ignaz Heinrich von Wessenberg. Fra 1968 til 1993 virket han som religionslærer, rektor og provinsial for de sveitsiske marianister.