Landeau oppfordret Hepburn til å prøve seg som skuespiller. Hun ble lært opp i talekunst av karakterskuespilleren Felix Aylmer, og ifølge biograf Ian Woodward ble Hepburns polerte talemåte ett av skuespillerens mest «karakteristiske kjennetegn». Filmregissøren Mario Zampi og manusforfatteren Michael Pertwee tilbød Hepburn en av hovedrollene i komedien , men hun takket nei fordi hun hadde andre forpliktelser. Hun fikk likevel en mindre rolle som en pike som selger sigaretter. Hun ble etter hvert tilbudt en kontrakt med filmselskapet Associated British Picture Corporation. I 1951 hadde Hepburn små roller i komediene , og . Hun fikk senere en større birolle i Thorold Dickinsons dramafilm i 1952, om to søstre som motvillig blir involvert i attentatsplaner. Hepburn spilte ballettdanseren Nora Brentano i filmen, en av de to søstrene.