I 1933 flyttet Brandt til London hvor han begynte å dokumentere alle nivåer av det britiske samfunnet. Denne typen dokumentarfotografi var svært uvanlig på den tiden. I henholdsvis 1936 og 1938 utga han 2 bøker, og som inneholdt hans bilder. Han var en regelmessig bidragsyter til flere magasiner som f.eks , , og . Under Blitzen i Londong i 1940, fikk han i oppdrag av Propagandaminesteriet å dokumentere Londons bomberom.