I Smurf Village lever smurfene fredelig i landsbyen sin, under deres leder Papa Smurf. Noen av smurfene inkluderer Clumsy Smurf, Brainy Smurf, Hefty Smurf og Smurfette, som opprinnelig ble skapt av den onde trollmannen Gargamel fra en klump leire, men ble deretter forløst av Papa Smurf. Likevel føler Smurfette at hun passer ikke inn blant noen av de andre smurfene, når hun forsøker å finne sin egentlige mening med livet. I mellomtiden gjør Gargamel det til sitt viktigste oppdrag å fange alle smurfene, stjele all essensen deres, og deretter bli den aller mektigste trollmannen i verden.