I nært samarbeid med professor, senere biskop av Island, Sigurbjørn Einarsson, arbeidet Hope for å få gjenreist domkirken i Skálholt, et viktig lærdomssete fra middelalderen. Da kirken ble innviet i 1963, la samtidig landets president Asgeir Ásgeirsson ned grunnsteinen for en folkehøyskole på samme sted. Harald Hope engasjerte seg i både dette og en rekke andre prosjekter, bl.a. bygging av Hallgrimskirken i Reykjavik. Hope har oversatt salmeskalden Hallgrimur Peturssons pasjonssalmer og "Gamal norsk homiliebok" til nynorsk. Harald Hope har også sunget inn en lang rekke folketoner for NRK, Folkemusikkarkivet. Han var kommandør av den islandske Falkeorden, og ligger begravet ved Moster gamle kirke.