Den 6. juni 2007 ble han enig med den engelske klubben Manchester United om en overgang, og ble offisielt United-spiller 2. juli 2007 etter å ha skrevet under på en femårskontrakt. Nani var tidlig etter overgangen fra United et stort talent fra Sir Alex Ferguson å dømme. Men var fortsatt ung og trengte tid på å tilpasse seg det engelske spillet. Han levde i skyggen av Cristiano Ronaldo sin enorme suksess og det var ikke før Ronaldo dro til Real Madrid at Nani for alvor fikk fart på karrieren i United drakta.