Den 13. mai 1997 ble han utnevnt til den første biskop i det nystiftede bispedømmet Merlo-Moreno nær den argentinske hovedstaden Buenos Aires. I den argentinske bispekonferansen AICA var han medlem av lkomiteen for Caritas and sosialsjelesorg. Bargalló var også generalsekretær for Caritas for Latin-Amerika og Karibien og president for argentinske Caritas.