Florence and the Machine ga ut sitt debutalbum i Storbritannia 6. juli 2009. Bandet utviklet seg videre og ga i denne perioden ut flere singler. Deres mest kjente sang i denne perioden ble "Cosmic Love". Denne sangen kom med i flere amerikanske TV-program som Grey's Anatomy og The Vampire Diaries. Bandet sto også bak en av bakgrunnssangene i den tredje filmen til Twilight-serien. Florence and the Machine utviklet seg i denne perioden til å bli et stort band i Storbritannia, Irland og Australia. I 2010 vant bandet en MTV Video Music Awards og de vant i denne perioden 2 Brit Awards.