Senere i 1981 møtte Ulrich James Hetfield i Downey, California, og sammen dannet de heavy metal-bandet Metallica. Han fikk navnet «Metallica» fra en venn, Ron Quintana, som var et brainstorming-navn for et heavy metal-fanzine han holdt på å lage, og Metallica var ett av alternativene. Det andre var «Metal Mania». Ulrich oppmuntret ham til å velge «Metal Mania», slik at han kunne bruke navnet Metallica for seg selv. Han ble kjent som en pionér innenfor raske thrash-trommerytmer, hørbart på mange av Metallicas første sanger, som «Metal Militia» fra Kill 'Em All, «Fight Fire With Fire» fra «Battery» og «Damage Inc» fra og «Dyers Eve» fra Han har siden hatt betydelig innflytelse på grunn av både populariteten til bandet hans, samt hans trommeteknikker, for eksempel den doble basstrommen i sangen «One» og åpningen av «Enter Sandman». Siden utgivelsen av Metallica har Ulrich opparbeidet en mer fokusert og presis trommestil, og han har redusert trommesettet fra ni til syv deler.