Williams er kanskje best kjent for poplåtene han sang i 1970-årene, blant annet Three Dog Nights versjon av «An Old Fashioned Love Song», Helen Reddys «You and Me Against the World», David Bowies «Fill Your Heart», og The Carpenters' «We've Only Just Begun» og «Rainy Days and Mondays». Han har også arbeidet med musikken til flere filmer, og skrev teksten til filmlåten «Evergreen (Love Theme from A Star Is Born)» fra musikalfilmen . Sammen med Barbra Streisand som komponerte musikken, vant han en Grammy Award og en Oscar for beste sang. Williams skrev også sanger til og .