De ankom Moskva i mars 1921, men dro like etter til Petrograd (det nye navnet på St. Petersburg), der Vernadskij arbeidet ved universitetet. Han ble etter kort tid arrestert av tsjekaen, det hemmelige politiet, som hadde ansvaret for å arrestere «klassefiender». En av hans tidligere studenter, som hadde blitt leder av Sovjetunionens gruveindustri, fikk Vernadskij løslatt etter tre dager. På grunn av den tette kontakten mellom hans tidligere student og den nye statslederen Vladimir Lenin (1870–1924), ble Vernadskij raskt rehabilitert. I 1922 dro han med familien til Paris for å arbeide sammen med kjernefysikeren Marie Curie (1867–1934). Vernadskij hadde før utreisen forsikret myndighetene om at han ville returnere etter Paris-oppholdet og deretter ta en aktiv rolle i oppbyggingen av sovjetisk vitenskap.