Jørgensen fikk sitt gjennombrudd som lyriker med i 1894, utga i årene 1893–1894 tidsskriftet , men ble særlig kjent for sine bøker om katolske helgener, blant annet boken fra 1907. Blant hans viktigste verk regnes selvbiografien (1916–1928). Jørgensen satte selv mest pris på biografien over Katarina av Siena.