Polányi fikk stipend for å studere kjemi i Karlsruhe i Tyskland. Han besøkte Karlsruhe i 1912 mens han var medisinstudent og professor Georg Bredig oppmuntret ham der til å studere termodynamikk. I Karlsruhe skrev han en artikkel om termodynamikkens tredje lov (skrevet før Polányi ble tatt opp som student i Karlsruhe). Professor Georg Bredig i Karlsruhe anså seg ikke kompetent til å vurdere artikkelen og han sendt den til Albert Einstein som skal ha blitt imponert. Han innledet med dette korrespondanse med Einstein. Han tjenestegjorde som feltlege under første verdenskrig og arbeidet samtidig med flere vitenskapelige artikler.