Den 28. november 1898 ble Matulaitis presteviet, hans biskop sendte ham sine studier ved universitetet i Fribourg i Sveits. Der tok han en doktorgrad om ortodoks teologi. Så underviste han prestestudentene i Kielce i latin og kirkerett. Fra 1907 underviste han som professor i teologi i St. Petersburg; han var også viserektor der. Han arbeidet i hemmelighet for en gjenopplivelse av marianernes kongregasjon - russerne hadde tvunget den og andre ordener til opphør -, og han lyktes med dette. Han fikk også etablert grener i kongregasjonem i Sveits og i USA. Fra 1911 og til sin død var han dens generalsuperior.