I løpet av 1831 spilte Syros en fremtredende rolle i utarbeidelsen av den nye greske konstitusjonen. Under Ioannis Kapodistrias, den første guvernør for den nye staten, nådde befolkningen i Ermoupolis 13 805 innbyggere og byens utvikling førte til et sete i regjeringen. Byen hadde en handelsdomstol, et postkontor (et av de første i Hellas), forsikringsselskap, den første offentlige skole, en avdeling av den greske nasjonalbanken, et kunstgalleri, museum, bibliotek, en sosial klubb for eliten og lignende.