Han vendte tilbake til sentralbanken i juni 2005. Først var han visesentralbanksjef med ansvar for økonomisk forskning, fram til april 2006, deretter visesentralbanksjef med ansvar for internasjonale saker i to måneder fram til juni 2006. Fra april 2006 til desember 2010 var han visesentralbanksjef med ansvar for regulering og organisering av finansnæringen. Da sentralbanksjef Henrique de Campos Meirelles gikk av etter 8 år i stillingen, 31. desember 2010, overtok Tombini som sentralbanksjef fra januar 2011. Han gikk av i juni 2016, og stillingen ble da overtatt av Ilan Goldfajn.