Fra 1988 hadde Garegin jevnlig kontakt med katolikos Vazgen I av Armenia i Edzjmiatsin og bidro sterkt til en normalisering av forholdet mellom de to katolikatene. Etter Vazgens død i 1994 ble Garegin valgt til ny katolikos av hele Armenia og innehadde vervet frem til sin egen død i 1999.