Da Napoleon i 1810 ga Regensburg til Bayern, ble også dette siste fyrstbispedømmet opphevet. Dalberg fortsatte imidlertid som erkebiskop av Regensburg (dog uten verdslig makt i bispedømmet) og som verdslig hersker av det nyopprettede storhertugdømmet Frankfurt. Han la ned sine verdslige titler i 1813, og konsentrerte seg utelukkende om sine kirkelige embeter. Etter Napoleons fall ble Dalberg beskyldt for å ha samarbeidet med franskmennene og ha sveket paven. Valgene hans må imidlertid heller ses på som fortvilte forsøk på å inngå kompromisser som kunne bevare den katolske kirken i Tyskland fra en fullstendig sekularisering. Han døde av hjerneslag i 1817 og ble gravlagt i Regensburgs domkirke.