Med farens død ble Kaarle Krohn ansatt som dosent i Finsk og komparativ folkloristikk ved Helsingfors universitet, men allerede året etter, i 1889, ble han kalt til utøvende professor i Finsk språk og litteratur. Fra 1898 var hans tittel stedfortredende professor. I 1908, da det ble opprettet en varig stilling i Finsk og komparativ folkloristikk, ble han den første som satt med professoratet. Her fungerte han som ordinær professor til i 1928, da han 65 år gammel gikk av med pensjon.