Larousse fikk lærerutdanning i Versailles og var lenge lærer i provinsen, senere i en opplæringsanstalt i Paris der han traff Augustin Boyer (1821−1896). De gikk i kompaniskap og grunnla i 1852 forlaget . Larousse gav med stort hell ut sine egne og andre forfatteres lærebøker på forlaget.