Den unike bakgrunnen som Allatius hadde, med røtter i såvel den østlige og vestlige kristenhet, gjorde ham høyt skattet, og gav ham ham en særlig innsikt i problematikken rundt skismaet mellom den katolske og den ortodokse kirke. Han ble kjent for sitt engasjement for en teologisk forståelse som kunne tjene til å bilegge motsetningene. Av den grunn utgav han Georgios Akropolites' verker i 1651, og utgav selv teologiske pamfletter som fikk spredning og ble debatterte.