I 1957 ble han professor for liturgi ved Lateranuniversitetet og fra 1959 til 1962 var han sekretær for den liturgiske forberedelseskommisjon forut for Annet vatikankonsil. Bugnini ble i 1964 sekretær for det råd som pave Paul VI nedsatte for liturgien (presidenter: Først kardinal Giacomo Lercaro, fra 1968 Benno Gut). Fra 1969 til 1975 var han sekretær og drivende kraft (Kardinalprefekt Gut døde i 1970, og etterfølgeren Arturo Tabera var i embede bare fra 1971 til 1973) i Kongregasjonen for Gudstjenesten, helt til den under kardinal James Robert Knox ble forent med kongregasjonen for sakramentene. Det var Consilium og denne etterfølgerorganisasjonen på kongregasjonsnivå som gjennomførte den litugireform som fulgte Annet vatikankonsil.