Smith spilte som defensive end i NFL og nådde Super Bowl to ganger i sine fem første sesonger. Storfavorittene Colts tapte mot New York Jets i Super Bowl III og vant Super Bowl V to år senere, etter -sesongen. Det var den eneste gangen Smith vant en Super Bowl-ring. I intervjuer sa Smith at han aldri brukte ringen, da han var skuffet over at han og lagkameratene ikke klarte å vinne Super Bowl III. Han ble skadet under sesongoppkjøringen i 1972 da han sprang inn i en stålstang som NFL på den tiden brukte for å måle yards, og måtte stå over sesongen.