Etter å ha styrtet diktatoren Marcos Pérez Jiménez, ble Larrazábal utnevnt som midlertidig president for militærjuntaen, den 23. januar 1958. Hans tid som president var preget av en nødplan, designet for å forbedre de ugunstige økonomiske forholdene under avkastningen av demokratiet i landet. I løpet av sine siste år innen politikken, var han en kraftig motstander av president Hugo Chávez og hans politikk. Jiménez døde i Caracas, i en alder av 91 år, den 27. februar 2003.