Etter en tid ga han opp tanken om å bli prest, og vendte tilbake til Guinea-Bissau. Der arbeidet han som tolltjenestemann. Som nasjonalist, om enn ikke-voldelig, falt Pinto Bull i unåde hos det portugisiske statspoliti (, PIDE) og fant seg et fristed i Senegal. Der ble han venn med Léopold Sédar Senghor, dikteren og politikeren som en dag skulle bli den første president av et selvstendig Senegal. Han fortsatte derfra å virke for Guinea-Bissaus uavhengighet.