I studietiden fattet Sundt interesse for historie, og i 1849 fikk han et stipend for å studere kirkehistorie. I mellomtiden hadde interessene hans tatt nye veier, blant annet gjennom erfaringer han gjorde seg i lærergjerning ved Christiania tukthus. Han begynte å utforske romanifolket, og i 1850 utkom den omfattende . I sluttkapitlet skisserer han et program for det nye samfunnsfaget. Blant hans videre arbeider utmerker blant annet (1857) og (1862) seg.