I forbindelse med John Stuart Mills underskriftskampanje for kvinnelig stemmerett i 1866, sendte hun sin egen og døtrenes underskrifter fra Italia. I en ny kampanje to år senere, skrev Mill til Mary og spurte om hun kunne være den første til å skrive under. Mary var også forkjemper for kvinnelig utdannelse. Da Griton Collage ved Cambridge University ble åpnet i 1869, spesielt opprettet for kvinner, besluttet hun å etterlate sin samling av vitenskapelige skrifter og bøker til denne institusjonen.