Cai vendte i 1916 tilbake til Kina, og ble året etter rektor for Pekinguniversitetet. Han gjenopptok sin støtte, som han hadde innledet i Paris med Li Shizeng, for , som sendte arbeiderstudenter til Frankrike. Det var under hans tid som leder av Pekinguniversitetet at han rekrutterte slike fremtredende tenkere (og fremtidige ledere for det kinesiske kommunistiske parti) til skolen som Chen Duxiu og Li Dazhao, og likeså ganske annerledes tenkere som Hu Shih, en nær venn, Liang Shuming, og maleren Xu Beihong.