Lyon utdannet seg ved L.A. City College og arbeidet som fotomodell for JC Penney mens hun arbeidet i en butikk for herreklær. Hun medvirket i et par filmer før hun ble «oppdaget» av regissøren Stanley Kubrick og gjorde filmdebut i 1962 i dennes film . Hun fikk stor publisitet og forhåndsreklame som kommende stjerne for sin rolle som den seksuelt bråmodne unge piken. Hun var 14 år gammel da Kubrick valgte henne til rollen.