Struves viktigste funn var deteksjon av stjernerotasjon og avhengighet av rotasjonshastigheten på stjernespektralklassen (temperatur). De bidro til utviklingen av stjernes evolusjonsteori. I tillegg til stjernerotasjon studerte han også Stark-effekten i stjernespektre, det vil si utvidelse av spektrallinjene med det elektriske feltet i stjerneatmosfæren. Han jobbet også med turbulensen i stjernestemning og ekspanderende skjell rundt stjerner. Dette emnet krevde et større teleskop enn det han hadde tilgjengelig. Derfor bygget han mellom 1933 og 1939 et 82-tommers teleskop ved McDonald-observatoriet, som da var det nest største teleskopet i verden (etter Mills Wilson 100-tommers (2,5 m) teleskop).