Carole Ann Jones jobbet som barnemodell, før hun startet som skuespiller etter å ha vært på forsiden av magasinet den 22. april 1957. Lynley var aktiv både på Broadway og i Hollywood, og spilte både i teater- og filmversjonen av . I 1959 ble hun nominert til Golden Globe i kategorien «Mest lovende kvinnelige nykommer». Hun spilte også i filmer som , , , og . I tillegg spilte hun gjesteroller i TV-serier som , , , , og . Lynley poserte naken for mars 1965-utgaven av .