Влияние поверхностной нелинейной поляризации на генерацию второй оптической гармоники, отраженной от центросимметричных полупроводниковых кристаллов

УДК 621.378.4

ВЛИЯНИЕ ПОВЕРХНОСТНОЙ НЕЛИНЕЙНОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ НА ГЕНЕРАЦИЮ ВТОРОЙ ОПТИЧЕСКОЙ ГАРМОНИКИ, ОТРАЖЕННОЙ ОТ ЦЕНТРОСИММЕТРИЧНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ КРИСТАЛЛОВ

И.М. Баранова, К.Н. Евтюхов

Рассчитана амплитуда отраженной от поверхности твердого тела второй гармоники лазерного излучения, генерируемой поверхностной нелинейной поляризацией, индуцированной в тонком приповерхностном слое. Результаты расчетов уточняют теорию нелинейно-оптической диагностики поверхности полупроводниковых центросимметричных кристаллов и тонкослойных структур на их основе.

Ключевые слова: отраженная вторая гармоника, поверхностная нелинейная поляризация.

Основы метода исследования поверхности центросимметричных сред с помощью генерации отраженной второй гармоники (ОВГ) лазерного излучения были заложены Н. Бломбергеном еще в 60х годах 20-го века (см., например, работы [1-3]). С тех пор этот метод стал эффективным инструментом диагностики поверхностей полупроводниковых центросимметричных кристаллов, в первую очередь - кремния и германия, и тонкослойных структур (в том числе - наноструктур) на их основе. К настоящему времени по этой теме опубликован ряд монографий и обзоров, множество статей (см. например, [4-14]).

Высокая чувствительность этого метода к состоянию именно поверхности и межфазных границ объясняется тем, что в объеме сред с центром инверсии генерация ВГ в дипольном приближении запрещена. В приповерхностной же области, где инверсионная симметрия нарушена, имеет место генерация дипольной ВГ. Отметим, что имеет место и гораздо более слабый отклик объема, обусловленный квадрупольным взаимодействием лазерного излучения с веществом [15].

Несмотря на большое количество экспериментальных работ по диагностике поверхности полупроводниковых структур методом генерации ОВГ, теоретические основы этого метода еще находятся в стадии формирования. Как известно [15], при воздействии на среду интенсивной световой волны в ней индуцируется нелинейная поляризация (НП), являющаяся источником волны ВГ. В наших работах [16, 17] для расчета поля ВГ, отраженной от поверхности центросимметричного полупроводникового кристалла, рассматривалась интерференция волн ВГ, генерируемых несколькими

составляющими НП. В работе [16] учитывались квадрупольная объемная НП РУ (г, /) и

электроиндуцированная дипольная НП РЕ (г, /), возникающая в приповерхностной области полупроводника (области пространственного заряда) при наличии квазистатического электрического поля. В работе [17] была учтена еще и поверхностная дипольная НП ршкР(г,/), возникающая в тонком приповерхностном слое толщиной в несколько периодов решетки из-за отсутствия в нем инверсионной симметрии и вызванного этим снятия запрета на генерацию ВГ в дипольном приближении. Однако в этой работе не было дано исчерпывающего и корректного расчета вклада этой НП в интегральное поле ВГ. В данной работе мы восполняем этот пробел и представляем расчет поля

ВГ, генерируемого дипольной поверхностной поляризацией рШКР (Г, /) .

Будет использоваться следующая система обозначений. Нижние индексы 1 и 2 указывают на отношение к волне накачки и к волне ВГ, соответственно. Нижние индексы /, г, / указывают на отношение к волне падающей, отраженной и распространяющейся в полупроводнике, соответственно. Нижний индекс к означает волну, описываемую однородным волновым уравнением, нижний индекс 5 указывает на отношение к волне нелинейной поляризации -источнику ВГ или к волне ВГ, описываемой частным решением неоднородного волнового уравнения. Нижние индексы + и - соответствуют двум различным решениям однородного волнового уравнения для поля ВГ. Верхние индексы 5, р обозначают поляризацию волны. Комплексные величины могут при необходимости обозначаться тильдой. Так, комплексный показатель преломления полупроводника обозначается п(.

Нелинейная среда (полупроводник) имеет плоскую поверхность, с которой совпадает

плоскость ОХУ используемой системы координат, и заполняет полупространство г > 0 (ось 02 направлена вглубь среды, начало отсчета г = 0 совпадает с ее поверхностью).

При расчете полей будет использоваться не формализм функций Грина, а решение системы уравнений Максвелла с граничными условиями, связывающими поля в нелинейной среде и вне ее. Такой подход применялся еще в основополагающих работах Н. Бломбергена по нелинейной оптике поверхностей [1-3]. По нашему мнению этот подход является более наглядным.

Поверхностную дипольную НП, обусловленную наличием границы раздела, будем считать локализованной в бесконечно тонком слое полупроводника у поверхности:

Вначале рассчитаем амплитуду 5 -поляризованной ОВГ, генерируемой НП вида (1). Следуя классической работе Н. Бломбергена [1], определим амплитуду ОВГ, генерируемой приповерхностным слоем толщиной d , в котором накачка возбуждает 5 -поляризованную волну дипольной НП, а затем выполним предельный переход d ^ 0 . Геометрия взаимодействия волн представлена на рисунке 1.

Рисунок 1. - Геометрия взаимодействия волн при генерации 5 -поляризованной ОВГ в тонком

приповерхностном слое.

Примем, что при г < 0 и при г > d , то есть вне полупроводника и в его глубинной части, соответственно, НП отсутствует, а в тонком приповерхностном слое (0 < г < d) распространяется

5 -поляризованная волна дипольной НП с волновым вектором к5 = 2кл, описываемая формулой

Рж (г, г) = еу  Р^ • ехр(/к5 • г) • ехр(-ш2г) . Эта волна НП порождает волну ВГ, для расчета

электрического поля Е(г, г) = Е(г) • ехр(—ш2/) которой служит волновое уравнение, в данном случае принимающее вид:

РЗШР(г, г) = Р8шр(г) • ехр(-ш2г) = Р8ШР  5(+0) • ехр(-/ю2г),

Общее решение соответствующего однородного уравнения описывает суперпозицию двух

волн:

Eh

у которых численные значения волновых векторов k+ и к_ одинаковы:

~+ = к_ = ~t2 = —— • ~2, а направления различны. с

Частное решение уравнения (2) ищем в виде Es (r) = eyEs exp(iks • r). Тогда V- Es(r) = Es exp(iks r)  iksy = 0, так как ksy = 0, а Щ (r) = -eyk)  Es  exp(iks • г), и

2 pD

уравнение (2) существенно упрощается: (k2 - k2 ^Es = —2------— . Тогда

c S0

E _________________L_ - ____L_

s 2 7 2 7 2 ~2 ~2

£0 C ks _ kt2 £0 nt1 _ nt2

Итак, электрическое поле волны ВГ в приповерхностном слое толщиной d, как следует из (3) и (4), задается формулой

E (r) = ey [E+ eXP(ik+  r) + E_ exp(ik_ • Г) + Es exp(iks • Г )J

а магнитное поле этой волны, в соответствии с известным из электродинамики

£ с2 — — — ^

соотношением H(r, t) = —-------k х E • exp(ik • r) • exp(—i^2t), задается формулой

C 2 Г- -1

H(r) = —— [k+ x ey • E+ exp(ik+ • r) + k_x ey • E_ exp(ik_ • r) + ks x ey  Es exp(iks • r)J

" .

При z > d, то есть в глубинной части полупроводника, решение однородного волнового уравнения описывает волну ВГ, распространяющуюся вглубь полупроводника:

- - - £ C 2 - -Et2 (г) = eyEt2 eXP(ikt2  r); H,2 (г) =~^~ К2 Х ey  Et2 eXP(ikt2 ‘ r )•

2

внешней среде, то есть при z < 0, распространяется волна ОВГ:

- - - £ C 2 - -Er2 (г) = eyEr2 eXP(ikr2  г); Hr2 (г) = kr2 Х ey ‘ Er2 eXP(ikr2 ‘ r ).

«2

Для тангенциальных составляющих напряженностей электрического и магнитного полей

на границах раздела z = 0 и z = d должны выполняться условия непрерывности. Из них следует

равенство нулю проекций на ось OY всех волновых векторов kr1y = kt1y = ki1y = 0 и

kr 2 y = k+ y = k-y = ksy = 2kt1y = 0, то есть первый закон Снеллиуса. Кроме того, из них следуют

n n

формулы sin#r2 =——sin0;1 и sin в+= k^sin 0а для нахождения углов вг2 и в+, а также

nr 2 nt 2

формулы для определенияуглов Qt2 м в :

n

sin#t 2 = sin#+ = sin#_ = k^sin QiX

nt 2

Первое из последних равенств означает, что угол Qt2 = в+ . Второе равенство означает, что sin Q_ = sin Q+ и, следовательно, Q_ = я - 6+.

Сучетом полученных соотношений граничныеусловия принимают вид: z = 0: Ey = const ^ Er 2 = E+ + E_ + Es;

z = 0: Hx = const о Hr2 cosGr2 = -H+ cos6t2 + H_ cos(^ -6_)~Hs cos0s;

z = d: Ey = const ^ Et2 exp(ikt2 cos6t2 • d) = E+ exp(ikt2 cos6t2 • d) +

+ E_ exp(ikt2 cos#_ • d) + Es exp(iks cosds  d); z = d: Hx = const ^ - Ht2 cos#t2 • exp(ikt2 cosdt2 • d) = -H + cosdt2 • exp(ikt2 cosdt2 • d) +

+ H_ cos(^ -0_)- exp(ikt2 cos#_ • d) -Hs cos#s • exp(iks cos#s • d).

Примем во внимание связь напряженностей электрического и магнитного полей (6)-(8),

соотношения

C°s(^—0_) = cos в, 2, cos0_=— COS0,2 и формулы

k ~ ~ ~ 2 ^!ntl — s s C C

= —2пЛ, определяющие численные значения волновых векторов. В третьем и

четвертом граничныхусловиях левые и правые части поделим на множитель ехр(/кг2 со80г2 • d). Граничные условия упрощаются и образуют систему четырех уравнений с четырьмя

неизвестными Er 2 , Et 2 , E+ , E- :

Er 2 = E+ + E- + Es;

Ег2П2 СО^г2 =“Е+ ~2 СО^2 + Е-~2 СО^2 “ ВДх СО^5 ;

Е(2 = Е+ + Е_ ехр(-2/кг2 соэ0г2 • d) + Е5 ехр^(к5 соэв5 - к{2 соэ0г2)];

- Е12~2 соБ0г2 = -Е+ 2 соБ0г2 + Е_~2 соБ0г2 • cos(-2ikdсоБ0г2) -

- Е5~г1 со^  ехрИ{к5 со^5 - к2 со^2 )]

Поскольку толщина d рассматриваемого слоя составляет несколько межатомных расстояний, то справедливы соотношения к{2 • d «1, к5 • d «1, и экспоненты в уравнениях (12) и (13) могут быть разложены в ряд по указанным малым параметрам. Сохраняя в разложениях линейные помалым параметрам члены, преобразуем уравнения (12) и (13):

Ег 2 = Е++ Е- (1 - 2к2d cos0t2) + Е5 [1 + id{к,, cosв5 - к{2 cos0t2)];

Е12пг2 cosвt2 = Е+ ~2 cosвt2 - Е_~2 cosвt2 • (1 - 2ikt2dcosвt2) +

+ ЕПЛ со^5 ‘I1 + Ш{к5 со^5 - ^2 со^ 2 )]

Подставляя (14) в (15), получим, что:

Е = Е I1 + ^

” 5 2~ 2 cosвt 2

Линеаризуя последнее выражение по малым параметрам к{2d, к^, получаем:

п СО^5 - ~2 СОSвt2 )

E = E •

2kt2 C0S°,2

• [і + id (іks cos0s + kt 2 cosO, 2)].

Аналогично из (10) и (11) получаем:

Е _ Е ~2 СО^2 ~ Пг2 СО^г2 _ Е ~ЙСО^5 + Пг2СО^г

nt2 COS0,2 + nr2 COS0r2

2 COS0,2 + nr2 C0S#r

Подставляя два последних выражения в (10), найдем Ег

(

= E,.

E _+ Es = E _ І

V

k COS#, - kt2 COS#

nt2 C°S0,2 - ^2 C°S0r2

Гг2 COS0r2 J

ntn COS#,

E

1 -

Гг2 COS0r2

nr2 COS0r2 J

t2

~,2 COS#,2 + nr2 C0S#r2

• id(ks c°s#s + kt2 c°s#t2) = Es

id0

2 2 2 2 n,i COS ds - n12 COS U

t2

nt2 COS#,2 + nr2 C0S#r2

n

n

Из формул sin 6t1 = sin 6S = к1 sin #я, sin 6+ = sin 0г1 и соотношения в+ = 0

n

n

t2

t2

следует, что

C

C

~2 cos2 Os - ~t2 cos2 Ot2 = ~t1 - ~t2 -

Учитывая соотношение (16), а также формулу (4), получаем, что амплитуда ОВГ, нким приповерхнос

c • d р

5 '^t2 y't2 "71 '^t2 \"71 1 Г2 ^2] ~2 ~2

nt1 _ П2

лу (4), получаем, что амплитуда <

генерируемой тонким приповерхностным слоем, такова:

>-0

Er 2 = i '

^02 nt 2cos#t 2 + Пг 2cos#r 2

Будем считать, что при уменьшении толщины слоя (d ^ 0) произведение d • Py

стремится к некоторому значению PyURF, которое и определяет поверхностную диполъную НП. Итак, формула для амплитуды ОВГ, возбуждаемой поверхностной диполъной НП, имеет вид:

г, SURF

E = Es = i________c______________y_____________

r 2 ^r2 1 ~ n p.

&02 nt2 cos#t2 ^ Пг2 cos#r2

Аналогичный, но более громоздкий, расчет для p-поляризованной ОВГ позволил получить следующий результат

E Ep  c PXSURF cos#t2 + PSURF sin#t2

Er 2 ~ Er 2 _ I' ' ~

£02 nr2 cos#t2 + nt2 c°s$r2

Формулы (17) и (18) позволяют уточнить расчет нелинейно-оптического отклика поверхности центросимметричных полупроводниковых кристаллов.

The amplitude of the laser radiation second harmonic reflected from the solid state surface and generated by surface nonlinear polarization induced in thin near-surface layer is calculated. The results make more exact the theory of nonlinear optical diagnostics of the centrosymmetric semiconductor crystal surfaces and thin-layer semiconductor structures.

The key words: reflected second harmonic, surface nonlinear polarization

Список литературы

1. Бломберген H. Нелинейная оптика. М.: Мир. 1966. 424 с.

2. Bloembergen N., Chang R.K., Jha S.S., Lee C.H. Second-harmonic generation of light in reflection from media with inversion symmetry // Phys. Rev. 1966. V. 16. № 22. P. 986-989.

3. Bloembergen N., Chang R.K., Jha S.S., Lee C.H. Optical second-harmonic generation at reflection from media with inversion symmetry // Phys. Rev. 1968. V. 174. № 3. P. 813-822.

4. Шен И.Р. Принципы нелинейной оптики: Пер. с англ. / Под ред С.А. Ахманова. М.: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит. 1989. 560 с.

5. Nonlinear surface electromagnetic phenomena. Eds. Ponath H.-E., Stegeman G.I. Amsterdam. 1991.510 p.

6. Linear and nonlinear optical spectroscopy of surface and interfaces. Eds. McGilp, Weaire D., Patterson C.H. Berlin. Springer-Verlag. 1995. 350 p.

7. Ахманов C.A., Емельянов В.И., Коротеев Н.И., Семиногов В.И. Воздействие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и металлов: нелинейно-оптические эффекты и нелинейно-оптическая диагностика // УФН. 1985. Т. 144. Вып. 4. С. 675-745.

8. McGilp J.F. Second-harmonic generation at semiconductor and metal surfaces // Surface Review and Letters. 1999. V. 6. № 3-4. Pp. 529-558.

9. Lupke G. Characterization of semiconductor interfaces by second-harmonic generation // Surface Science Reports. 1999. V. 35. Pp. 75-161.

10. Aktsipetrov O.A., Fedyanin A.A., Melnikov A.V., Mishina E.D., Rubtsov A.N., Anderson M.H., Wilson P.T., ter Beek M., Hu X.F., Dadap J.I., Downer M.C. Dc-electric-field-induced and low-frequency electromodulation second-harmonic generation spectroscopy of Si(001)-Si02 interfaces// Phys. Rev. B. 1999. V. 60. № 12. Pp. 8924-8938.

11. Баранова И.М., Евтюхов K.H., Муравьев A.H. Влияние эффекта Дембера на генерацию второй гармоники, отраженной от кремния // Квантовая электроника. 2005. Т. 35. № 6. С. 520-524.

12. Kwon J., Downer M.C., Mendoza B.S. Second-harmonic and reflectance-anisotropy spectroscopy of vicinal Si(001)/Si02 interfaces: Experiment and simplified microscopic model // Phys. Rev. B. 2006. V. 73. Pp. 195330 (1-12).

13. Акципетров O.A., Бессонов B.O., Федянин A.A., Вальднер В.А. Генерация в кремнии отраженной второй гармоники, индуцированной постоянным током // Письма в ЖЭТФ. 2009. Т.

89. Вып. 2. С. 70-75.

14. Акципетров О.А., Бессонов В.О., Долгова Т.В., Майдыковский А.И. Генерация оптической второй гармоники, индуцированной механическими напряжениями в кремнии // Письма в ЖЭТФ. 2009. Т. 90. Вып. 11. С. 813-817.

15. Ильинский Ю.А., Келдыш Л.В. Взаимодействие электромагнитного излучения с веществом: Учеб. пособие. М.: Изд-во МГУ. 1989. 304 с.

16. Баранова И.М., Евтюхов К.Н. Генерация второй гармоники и нелинейное электроотражение от поверхности центросимметричных полупроводников // Квантовая электроника. 1995. Т. 22. № 12. С. 1235-1240.

17. Баранова И.М., Евтюхов К.Н. Генерация второй гармоники и нелинейное отражение на поверхности полупроводниковых кристаллов класса т3т // Квантовая электроника. 1997. Т. 24. № 4. С. 347-351.

Об авторах

Баранова И. М. - кандидат физико-математических наук, доцент Брянской

государственной инженерно-технической академии, ррЬагапо@уаМех.ги

Евтюхов К. Н. - кандидат физико-математических наук, доцент Брянской государственной инженерно-технической академии