УСТРОЙСТВО ДЛЯ ПЕРЕРАБОТКИ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА

Полезная модель относится к технологии переработки гексафторида урана - одного из ключевых продуктов ядерного топливного цикла. Применение полезной модели наиболее предпочтительно для регенерации урана и фтора из гексафторида урана отвального по изотопу U-235.
6
2
Известна плазменно-водородная концепция переработки отвального гексафторида урана, в соответствии с которой продуктами переработки является безводный фторид водорода и расплав металлического урана; патент РФ N2120489 от 24.06.97. Б.И. N29 от 20.10.98. Процесс основан на водородном восстановлении гексафторида урана при высоких температурах, осуществляемый в одном технологическом аппарате и состоящий из четырех последовательно-параллельных стадий. Первая стадия заключается в восстановлении урана из гексафторида урана до элементного урана или до низших фторидов урана. Эта промежуточная цель достигается возбуждением электрического разряда в потоке смеси газообразного гексафторида урана с водородом; при этом смесь UF+Н превращается в уран-фтор-водородную плазму, содержащую смесь атомов урана, водорода и фтора, молекулы фторидов урана, фтора, водорода, положительно и отрицательно заряженные ионы и электроны. Если при этой операции температура плазмы составляет при атмосферном или близком к нему давлении 6000 К, основная часть урана содержится в виде атомов U, т.е. в газовой фазе имеет место полное восстановление урана.
4
На второй стадии продукты восстановления гексафторида урана переводят в конденсированную фазу, в которой замедляются рекомбинационные процессы, а процесс восстановления урана продолжается до получения жидкого урана. Для этого уран-фтор-водородную плазму, полученную на первой стадии, направляют на ванну расплава тетрафторида урана, которую получают следующим образом. Загрузку тетрафторида урана помещают в охлаждаемую цилиндрическую оболочку, прозрачную для частотного электромагнитного поля, устойчивую к коррозионному действию расплава фторидов урана. Указанную оболочку вставляют в индуктор частотного генератора соосно с разрядной камерой, в которой получают (U-F-H)-плазму. Поток плазмы взаимодействует с поверхностью загрузки тетрафторида урана и плавит верхний слой последней. На индуктор подают частотное напряжение; зона расплава тетрафторида урана взаимодействует с частотным полем, отчего вся загрузка быстро разогревается за счет прямого индукционного нагрева и плавится. На поверхности расплава UF при взаимодействии с (U-H-F)- плазмой происходит конденсация урана и низших фторидов урана; одновременно происходит диспропорционирование последних в соответствии с уравнениями:
3
3
3
По мере протекания реакций (1-3) в конденсированной фазе происходит интенсивный массообмен, обусловленный соотношениями температур плавления и плотностей получающихся продуктов. Температура плавления урана - 1133 С, плотность - 19.04 г/см; температура плавления тетрафторида урана - 1036 С, плотность составляет 6.43 -6.95 г/см; температура плавления трифторида урана - 1427 С, плотность - 8.95 г/см. Первым плавится тетрафторид урана, далее уран, последним трифторид урана. Из-за большого различия в плотности урана и фторидов урана происходит осаждение урана и всплывание фторидов урана в поверхностный слой, подвергаемый воздействию водородной плазмы, причем тетрафторид урана будет всплывать в расплаве трифторида урана.
Таким образом, в течении нескольких минут под действием потока плазмы и прямого частотного нагрева происходит полное восстановление урана из гексафторида урана и первоначальной загрузки тетрафторида урана. Убыль последнего непрерывно восполняют фторидами урана из (U-F-H)- плазмы. При этом фтор связывается в газообразный фторид водорода, который улетучивается из зоны восстановления урана. Для повышения устойчивости радиочастотного разряда улучшают связь радиочастотного генератора с нагрузкой - потоком плазмы - путем введения дополнительного источника электропитания и адаптера в качестве которых может быть использован волновод, индуктор, внешние электроды, внутренние электроды и т.п Третья стадия, осуществляемая одновременно с двумя первыми, - выведение жидкого урана из нижней части реактора-оболочки и розлив его в охлаждаемые изложницы. Четвертая стадия, осуществляемая одновременно с тремя первыми, - выведение и сбор второго товарного продукта - безводного фторида водорода. Вывод газообразного фторида водорода осуществляют через фильтрационный модуль, состоящий из многослойных регенерируемых металлокерамических элементов, не пропускающих микронные и субмикронные порошки и аэрозоли и тем самым обеспечивающих безопасность процесса от бесконтрольного проникновения пирофорного продукта за пределы технологической зоны.
Далее поток безводного фторида водорода, очищенный от дисперсной фазы, конденсируют, собирают в виде жидкости в транспортные емкости и направляют на реализацию или на подпитку электролизных ванн для получения элементного фтора. Существенный недостаток этого процесса - невысокие скорости реакций (1-3).
6
Альтернатива этому процессу - способ и устройство переработки гексафторида урана, заявленные в патенте РФ №2216390 оп. 20.11.2003, аналог заявка WO №97/34684. Поток газобразного гексафторида урана UF вводят в микроволновый или радиочастотный плазматрон, снабженный адаптером для повышения устойчивости разряда с повышением давления, для чего требуется повысить связь радиочастотного генератора с нагрузкой (индуктор для радиочастотного индукционного плазматрона; волновод - для микроволнового плазматрона) в котором исходное сырье конвертируют в поток уран-фторной плазмы с температурой около 4000 К. При использовании радиочастотного индукционного разряда плазматрон выполнен водоохлаждаемым из продольных медных секций, разделенных диэлектрическими вставками, прозрачный для электромагнитного излучения с индуктора радиочастотного генератора. Этот плазмотрон далее для упрощения называется металлодиэлектрическим плазмотроном. Это название раскрывает принцип его работы: каркас выполнен из немагнитного металла, герметичные диэлектрические вставки обеспечивают свободное проникновение магнитного поля внутрь плазматрона.
Поток уран-фторной плазмы поступает в камеру разделения в которой его обжимают магнитным полем, напряженностью примерно 0.1 Тесла, создаваемым магнитом. Для достижения заданной степени ионизации урана в потоке уран-фторной плазмы снаружи потока устанавливают антенну электронного циклотронного резонанса. Эта антенна сообщает электронам плазмы дополнительную энергию, которую они тратят на ионизацию атомов урана, в то время как атомы фтора остаются нейтральными. Этот атомарный фтор откачивают из потока уран-фторной плазмы сухими насосами, создавая таким образом поток фтора. Поток ионов урана обжимают магнитным полем от другого магнита, при этом возникает урановый луч, направленный вниз.
Поток урана направляют на ванну расплава урана в графитовом тигле, который, по мере заполнения, удаляют и одновременно заменяют его с помощью карусельного устройства другим тиглем без нарушения вакуума.
Камеру разделения разделяли на три зоны перегородками, снабженными отверстиями, причем в первой зоне поддерживали давление в интервале 10-50 Па, во второй 5-20 Па, в третьей 2-10 Па. Каждая из этих зон снабжена индивидуальными насосами для откачки фтора.
Аппарат для конверсии потока гексафторида урана в потоки конденсированного урана и газообразного фтора включал:
- радиочастотный или микроволновый генератор уран-фторной плазмы и потока ионов урана;
- средства для селективной ионизации урановой компоненты плазмы;
- средства для разгона потока уран-фторной плазмы до сверхзвуковых скоростей;
- средства для генерирования магнитного поля, обжимающего заряженную компоненту плазмы (ионы урана);
- средства для удаления незаряженной компоненты (фтора) из потока уран-фторной плазмы, обжатой магнитным полем;
- средства для вывода расплавленного урана.
Поток уран-фторной плазмы вводили из плазмотрона в камеру разделения через сопло, отверстия в перегородках соответствовали диаметрам первичного потока уран-фторной плазмы и вторичного потока ионов урана. Диаметр первичного и вторичного потоков постепенно увеличивался по аксиальной координате процесса, поэтому диаметры отверстий в перегородках также увеличивали, чтобы не создавать сопротивления нисходящему потоку уранового материала и обеспечивать падение давления при движении по аксиальной координате аппарата.
Для того, чтобы удерживать поток ионов урана по центру камеры, в каждом из трех отсеков аппарата размещали индукторы, питаемые от отдельного источника электропитания, создающие магнитное поле. Диаметр сопла на выходе из плазмотрона достигает 0.03 м; этого достаточно, чтобы поддерживать в камере давление около 2 кПа и обеспечить нужную скорость потока уран-фторной плазмы. Этот поток на выходе из сопла в камеру расширяется и, в соответствии с эффектом Джоуля-Томсона, имеет тенденцию к самоохлаждению. Поэтому второе назначение вышеупомянутых индукторов
+1
- индукционный нагрев потока плазмы, компенсирующий первоначальное охлаждение, и позволяющий поддерживать температуру в потоке плазмы на уровне, достаточном для того, чтобы уран находился в виде ионов U.
6
Поток ионов урана удерживают по центру камеры магнитным полем напряженностью примерно 0,1 Тесла. Таким образом, в камере производят разделение компонентов уран-фторной плазмы и создают два материальных потока: поток атомарного фтора, который направляют на утилизацию и поток ионов урана, который продвигают в магнитном поле в коллектор, заполненный расплавом урана. Поток урана выгружают из камеры в виде расплава, который разливают в изложницы. При производительности установки 17.75 кг UF/ч получают 12 U/ч; при этом возникает поток фтора 5.7 кг/ч.
6
6
6
Недостатками этого решения является то, что радиочастотный разряд (диапазон частот 0.5 - 14 МГц) неустойчиво горит в электроотрицательном газе, каким является гексафторид урана, UF или уран-фторная плазма при давлениях около 4 кПа и выше. Чем ниже частота радиочастотного генератора, тем ниже разрешенный интервал давлений, в котором разряд горит устойчиво. В то же время мощность высокочастотных источников электропитания возрастает с понижением частоты. Кроме того, электрический разряд в таких газах, как UF, сопровождается сильным самоохлаждением плазмы из-за эндотермических эффектов разложения UF и его фрагментов.
В связи с этими ограничениями любые технологические и металлургические аппараты, снабженные высокочастотными индукционными плазмотронами, имеют ограничения по давлению, частоте и ресурсу работы.
Чтобы снять эти ограничения, необходимо снабдить плазмотрон дополнительным устройством, которое вносит в разряд дополнительную мощность от автономного источника электропитания, с помощью которой можно проложить более надежный канал электропитания плазменного реактора. Предложена принципиальная схема такого генератора с дополнительным устройством для возбуждения и усиления стабильности индукционного разряда. Она включает основной источник электропитания - радиочастотный генератор и дополнительный - маломощный источник дополнительной мощности и адаптер для передачи мощности в плазмотрон.
Техническим результатом, на который направлена полезная модель, является повышение устойчивости радиочастотного разряда путем улучшения связи радиочастотного генератора с нагрузкой - потоком уран-фторной плазмы, что расширяет функциональные возможности устройства и повышает ресурс его работы.
Для достижения указанного результата предложено устройство для переработки гексафторида урана, состоящее из средства для ввода потока гексафторида урана, соединенного с генератором уран-фторной плазмы, выполненного в виде индукционного частотного плазмотрона, соединенного с камерой разделения уран-фторной плазмы, выполненной в виде магнитного сепаратора, соединенной со средствами откачки фтора, а в нижней части - со средством для сбора и выводы расплава урана, при этом к верхней части генератора плазмы подсоединен дополнительный контур, состоящий из оптически связанных лазера, системы поворотных зеркал и оптической линзы, фокус которой расположен в плоскости высоковольтного витка индуктора плазмотрона.
Кроме того, генератор плазмы подсоединен к дополнительному контуру посредством фланца, центральная часть которого выполнена оптически прозрачной для лазерного излучения.
На фигуре 1 и 2 схематично показан вариант выполнения устройства для переработки гексафторида урана.
6
Устройство состоит из камеры разделения 11, выполненной в виде магнитного сепаратора, и разделенной перегородками 12 на три зоны I, II, III. В перегородках выполнены отверстия 13, формирующие потоки уран-фторной плазмы. Индукторы магнитного сепаратора 14 соединены с источником электропитания 15. Каждая зона камеры разделения соединена патрубками 16 для откачки фтора с насосами (на фигуре не показаны). Генератор уран-фторной плазмы выполнен в виде частотного индукционного плазмотрона 9, представляющего собой трубу из металлодиэлектрического материала. Индуктор 7 соединен с основным источником электропитания - радиочастотным генератором 6.. Плазмотрон 9 соединен с камерой разделения 11 соплом 17. В верхней части плазмотрона расположен фланец 4. соединенный с адаптером 25, подключенным к вспомогательному источнику электропитания 1. Поток UF подают по трубопроводу 5 в плазматрон 9 через отверстие во фланце 4. Центральная часть фланца 4 выполнена оптически прозрачной для лазерного излучения дополнительного контура, состоящего из дополнительного источника - лазера 1, поворотных зеркал 2 и оптических линз 3. В нижней части камеры разделения 11 расположено выпускное отверстие 18 для сбора расплава металлического урана в устройстве типа «холодный тигель» 19. Индукторы 20 «холодного тигля» соединены с источником электропитания 21. Сформированный слиток урана 22 вытягивают с помощью устройства 23.
Магнитное поле, формируемое в камере разделения 11 условно показано линиями 24, магнитное поле удерживает поток плазмы урана 25 по центру камеры 11. На фигуре 2 более подробно показано выполнение верхней части устройства. В верхней части плазмотрона 9 формируют кластер уран-фторной плазмы 8, при этом на уровне первого высоковольтного витка индуктора 7 формируется скин-слой с внешней границей, которая проходит на расстоянии, примерно, половины внутреннего радиуса генератора плазмы 9. Далее в плазмотроне формируется поток уран-фторной плазмы 10.
В описании при использовании терминов понимают следующее.
Кластер уран-фторной плазмы - поток плазмы, сформированный в верхней части плазмотрона на уровне первого витка индуктора 7.
Скин-слой - это слой, в котором выделяется ~95% мощности, поглощенной проводящей средой с индуктора за счет, т.н., скин-эффекта.
Скин-эффект или поверхностный эффект - затухание электромагнитных волн по мере их проникновения в глубь проводящей среды (коэффициент затухания - α), в результате которого переменный ток по сечению проводника распределяется не равномерно, а преимущественно в поверхностном слое (скин-слой). Чем выше частота электромагнитного поля ω и чем больше магнитная проницаемость µ, проводника, тем сильнее вихревое электрическое поле в этом слое, создаваемое переменным магнитным полем. Чем выше проводимость проводника (σ), тем больше плотность тока и рассеиваемая в этом слое мощность.
На глубине х=δ=1/α амплитуда электромагнитных волн уменьшается в е раз. Эту глубину условно принимают за толщину скин-слоя (Физический энциклопедический словарь, М: Большая российская энциклопедия, 1995).
Прецессия - движение кластера уран-фторной плазмы по поверхности конуса, основанием которого является скин-слой.
Данная полезная модель основана на том, что плазмотрон снабжен дополнительным контуром, который вносит в разряд дополнительную мощность от дополнительного источника электропитания, с помощью которого можно проложить более надежный канал электропитания плазмотрона.
2
В качестве источника дополнительной мощности предложен лазер 1, например, пульсирующий СО - лазер, а в качестве адаптера для передачи мощности в плазмотрон - система поворотных зеркал 2 и оптических линз 3. При этом учитывается, что мощность радиочастотного генератора 6 выделяется не по всему сечению трубы плазмотрона 9, а в скин-слое. Поэтому поток уран-фторной плазмы, сформированный в виде кластера 8 на входе в плазмотрон, должен быть направлен не по центру, а в скин-слой, внешний радиус которого равен примерно половине радиуса плазмотрона. Учет наличия скин-слоя означает, что поток гексафторида урана должен быть изначально закручен, для того чтобы сформированный кластер совершал движение, описывая коническую поверхность, в основании которой лежит скин-слой, т.н. прецессия. Этого можно достичь за счет сканирования потока путем, например, установки с возможностью перемещения поворотных зеркал 2. Для каждого конкретного устройства должен быть произведен расчет необходимых параметров: скорости потоков, магнитных характеристик и пр. В результате адресного направления потока гексафторида урана повышается устойчивость связи нагрузка - индукционный разряд.
Устройство работает следующим образом.
6
6
-4
Оба источника электропитания (радиочастотный генератор 6 и вспомогательный генератор 1) включают одновременно, подают охлаждение во все охлаждаемые элементы установки: металлодиэлектрического плазмотрона 7, и пр.. Нагревают трубопровод подачи UF, чтобы избежать конденсации сырья. Затем генерируют через адаптер 25 поток дополнительной мощности, который транспортируют в металлодиэлектрический плазмотрон 9, куда подают основной поток UF, а на индуктор 8 радиочастотного генератора 9 подают радиочастотное напряжение. Радиочастотное электромагнитное поле свободно проникает внутрь металлодиэлектрического плазмотрона через разрезы. В металлодиэлектрическом плазмотроне возникает радиочастотный индукционный разряд, поддерживаемый вспомогательным потоком, который совершает прецессию вокруг центра плазмотрона по кольцу скин-слоя и усиливает взаимодействие генератора с нагрузкой. Далее поток (U-F)-плазмы подают в магнитный сепаратор для последующей обработки: последовательного прохождения секций I, II, III, в которых через отверстия 16 удаляется фтор, а в конце камеры разделения поток практически чистой урановой плазмы выходит через отверстие 18 и собирается в виде расплава металлического урана в устройстве 19 известном под названием "холодный тигель" /см. I.N.Toumanov Plasma and High Frequency Processes for Obtaining and Processing Materials in the Nuclear Fuel Cycle. The 2nd Edition, reprocessed, supplemented. N.Y., Nova Science Publishers, 2008, 660 p.p./. "Холодный тигель" находится внутри индуктора частотного генератора 20. Расплав урана в "холодном тигле", создают одновременно с началом собственно процесса восстановления урана из гексафторида урана: для этого в "холодный тигель" предварительно помещают некоторое количество урана и плавят его, подавая частотное напряжение на витки индуктора 20 от частотного источника электропитания 21. Расплав урана отжимается в магнитном поле "холодного тигля" и практически не соприкасается с водоохлаждаемыми медными профилированными трубками "холодного тигля". В дно "холодного тигля" вмонтировано устройство для вытягивания уранового слитка 23. Для формирования расплава урана используют сравнительно низкую частоту - 2400 -2500 кГц. На этой частоте электромагнитные силы практически полностью отжимают расплав урана от стенок "холодного тигля". Вследствие этого отжатия в верхней части расплава образуется мениск 24, особенностью которого является демпфирование им изменений мощности, вводимой в расплав. Благодаря этим явлениям стенки "холодного тигля" испытывают меньшую нагрузку и повышается качество уранового слитка, вытягиваемого из "холодного тигля". Чистота вытянутого уранового слитка по химическим примесям определяется, таким образом, чистотой гексафторида урана. Остаточное содержание фтора в уране составляет ~10% вес.
Пример осуществления полезной модели.
6
6
Металло-диэлектрическая разрядная камера плазмотрона 9 помещена в индуктор радиочастотного генератора 6 и закрыта сверху водоохлаждаемым фланцем 4, в котором имеются внутренние каналы 5 для тангенциального ввода UF. В центре фланца находится апертура с оптикой прозрачной для луча лазера и химически стойкой к фторсодержащей среде. Лазер 1 установлен на удалении от металло-диэлектрической разрядной камеры, его луч поворачивается зеркалом 2 и фокусируется линзой 3 так, чтобы после прохождения через апертуру фокус луча находился в плоскости высоковольтного витка индуктора 7, чтобы способствовать оптическому или электрическому разряду с образованием кластера лазерной плазмы 8, который способен инициировать и поддерживать радиочастотный индукционный разряд в UF.
Процедура инициирования потока радиочастотной индукционной (U-F)-плазмы, усиленный лазером, состоит из следующих операций:
- вакуумирование разрядного объема и других объемов вдоль технологического тракта;
- подача радиочастотного напряжения на индуктор, окружающий металло-диэлектрическую разрядную камеру;
- включение лазера, инициирование лазерного пробоя в разрядной камере; одновременно лазерный кластер инициирует и усиливает радиочастотный индукционный разряд в индуктивном объеме;
6
- ввод тангенциального потока UF через каналы в радиочастотный индукционный разряд и его стабилизация;
- регулировка параметров потока радиочастотной индукционной (U-F)-плазмы.
6
Установленная мощность радиочастотного генератора 100 кВт, колебательная мощность -25-60 кВт, частота 5.25 МГц. Температура воды, охлаждающей металло-диэлектрическую разрядную камеру и фланец, питающих трубопроводов составляла 73°С. Тангенциальный ввод UF в радиочастотный разряд составлял 11.2-17.3 кг/ч.
2
6
6
7
-1
-2
В качестве вспомогательного источника использовали пульсирующий СО - лазер с выходной мощностью 5 Дж и частотой повторения импульсов 20 кГц, установленный позади металло-диэлектрической разрядной камеры. По оценкам интенсивность света составляет 10 МВт/см, что соответствует напряженности электрического поля 10-10В/см. Кластер лазерной плазмы генерируется и поддерживается в плоскости высоковольтного витка индуктора, где напряжение поддерживается на уровне 10-14 кВ. Порог пробоя уменьшается с увеличением фокального пятна, обычные размеры которого находятся в пределах 10-10 см. Принудительную прецессию лазерного луча по кольцу скин-слоя осуществляли с помощью оптической линзы или перемещением поворотных зеркал. Расчеты показали что при производительности 76 кг UF/ч получают 51.4 кг U/ч; при этом возникает поток фтора 24.6 кг/ч: при такой производительности ~17.1 кг. фтора/ч откачивают из зоны (I), ~5.97 кг. фтора/ч откачивают из зоны (II), ~1.53 кг. фтора/ч откачивают из зоны (III).
Таким образом
2
1. Повышается устойчивость радиочастотного индукционного разряда в гексафториде урана (и в других сильно электроотрицательных газах) до давлений, по крайней мере, ~10кПа.
2. Возможно для получения потоков (U-F)-плазмы использовать в качестве источников электропитания более мощные частотные генераторы более низкой частоты (0.3-0.44 МГц и пр.).
3. При введении в металлодиэлектрический плазмотрон частотного генератора дополнительного адресного потока мощности имеется возможность менять количественное соотношение основного и дополнительного потоков (U-F)-плазмы в широких пределах: от уровня мощности, требуемой для простого зажигания разряда и стабилизации до сопоставимых по величине потоков