СПОСОБ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕНА-99
PROCEDURE AND DEVICE FOR PRODUCTION OF MOLYBDENUM-99

Изобретение относится к производству радионуклидов и может быть использовано для производства Мо-99.
Известен способ производства Мо-99 (Патент РФ на изобретение №2296712, 24.05.2005. Способ производства Мо-99 и устройство для его осуществления, Ермолов Н.А., Зродников А.В., Нерозин Н.А., Сметанин Э.Я., Хамьянов С.В.).
Способ заключается.в том, что через активную зону работающего растворного реактора с заполненной газообразной средой компенсационной камерой и сорбционную колонку прокачивают топливный раствор, после чего десорбируют Мо-99 с сорбционной колонки и очищают его от радионуклидных и химических примесей. Топливный раствор при прокачке выдерживают в аппарате для выдержки топливного раствора, состоящем из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, находящимися выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединенными между собой и с компенсационной камерой растворного реактора, и прокачивают через теплообменный аппарат для охлаждения до оптимальной температуры сорбции.
Способ основан на непрерывном режиме наработки Мо-99, который предусматривает непрерывный отбор топливного раствора из активной зоны работающего реактора, прокачку отбираемого топливного раствора через сорбционную колонку и возврат в активную зону топливного раствора, очищенного сорбцией от Мо-99.
Недостаток способа заключается в дополнительной сложности при обеспечении ядерной безопасности работающего растворного реактора, связанной с необходимостью непрерывно отбирать топливный раствор из работающего реактора, выделять Мо-99 сорбцией из отбираемого топливного раствора, теряя при этом часть топлива, и возвращать очищенный от Мо-99 топливный раствор в работающий реактор.
Наиболее близким по технической сущности к заявляемому способу является способ для производства и выделения Мо-99 [Патент США №5910971, 08.07.99. Способ и оборудование для производства и выделения Мо-99. Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П.С., Швецов И.К.].
Способ включает:
- вывод реактора на мощность 20-100 кВт и наработку продуктов деления в топливном растворе, включая Мо-99;
- вывод реактора из работы и выдержку его в неработающем состоянии для распада короткоживущих радионуклидов, накопленных в топливном растворе за время работы реактора;
- выкачивание топливного раствора из реактора, передачу откачиваемого топливного раствора на колонку, содержащую сорбент для сорбции Мо-99 и возврат очищенного от Мо-99 топливного раствора в реактор. Процесс продолжается пока существенная часть топливного раствора не будет пропущена через сорбент.
Способ основан на дискретном режиме наработки Мо-99.
Реактор может работать от нескольких часов до недели. За это время продукты деления, включая Мо-99, накапливаются в топливном растворе в определенном количестве.
После периода работы реактор останавливают и держат в подкритическом состоянии, чтобы снизить общую активность продуктов деления в топливном растворе и охладить реактор. Длительность выдержки может меняться от 15 минут до нескольких суток.
Обычно реактор запускают на пять дней, дают остыть в течение одних суток, а Мо-99 выделяют на седьмой день.
Недостаток способа заключается в том, что
- очищенный от Мо-99 топливный раствор при возвращении в ядерный реактор частично смешивается в нем с неочищенным топливным раствором. Поэтому через сорбционную колонку пропускают не весь топливный раствор, находившийся в реакторе сразу после остановки реактора, а его существенную часть;
- при дискретном режиме наработки Мо-99 по известному способу реактор после его работы в течение любого времени (от нескольких часов до недели) фактически простаивает от одних до двух суток. В течение этого времени реактор выдерживают для снижения общей активности топливного раствора и выделяют из него Мо-99.
Технический результат, относящийся к способу, состоит в повышении производительности растворного реактора, нарабатывающего Мо-99 в дискретном режиме, за счет уменьшения времени его простоев.
Известно устройство для производства Мо-99 (Патент РФ на изобретение №2296712, 24.05.2005. Способ производства молибдена-99 и устройство для его осуществления. Ермолов Н.А., Зродников А.В., Нерозин Н.А., Сметанин Э.Я., Хамьянов С.В.). В состав известного устройства входят ядерный растворный реактор, содержащий компенсационную камеру над активной зоной, последовательно соединенный с сорбционной колонкой в контуре циркуляции топливного раствора, расположенный выше растворного реактора и сорбционной колонки, аппарат для выдержки топливного раствора, состоящий из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, первый сообщающийся сосуд снабжен также напорным и переливным патрубками, с которыми соединены соответственно напорный и переливной трубопроводы, соединяющие аппарат для выдержки топливного раствора с ядерным растворным реактором, второй сообщающийся сосуд снабжен расположенным ниже переливного патрубка первого сообщающегося сосуда сливным патрубком, с которым соединен сливной трубопровод, соединяющий аппарат для выдержки топливного раствора с сорбционной колонкой, при этом компенсационные камеры первого и второго сообщающихся сосудов, находящиеся выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединены между собой и с компенсационной камерой ядерного растворного реактора.
Устройство предназначено для производства и выделения Мо-99 в режиме его непрерывной наработки, который предусматривает непрерывный отбор топливного раствора из активной зоны работающего реактора, прокачку отбираемого топливного раствора через сорбционную колонку и возврат в активную зону топливного раствора, очищенного сорбцией от Мо-99.
Недостаток известного устройства заключается в сложности гидравлической схемы, обеспечивающей непрерывный отбор топливного раствора из работающего растворного реактора, выделение при этом Мо-99 из отбираемого топливного раствора и возврат его в работающий растворный реактор. Сложность гидравлической схемы известного устройства усложняет обеспечение ядерной безопасности работающего растворного реактора. Содержание топлива в топливном растворе со временем из-за выгорания будет уменьшаться. Возможны также технологические потери топлива и воды при выделении Мо-99. Поэтому иногда надо будет останавливать реактор и корректировать топливный раствор по кислотности и содержанию в нем воды и топлива.
Наиболее близким по технической сущности к заявляемому устройству является устройство для производства и выделения Мо-99 [Патент США №5910971, 08.07.1999, Способ и оборудование для производства и выделения Мо-99. Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П.С., Швецов И.К.].
В состав известного устройства входят ядерный растворный реактор и сорбционная колонка. Известное устройство предназначено для производства и выделения Мо-99 в режиме его дискретной наработки, который предусматривает заполнение реактора топливным раствором, вывод реактора на мощность, накопление Мо-99 в топливном растворе работающего реактора, остановку реактора, выдержку и охлаждение в нем топливного раствора, прокачку топливного раствора через сорбционную колонку с возвратом топливного раствора в реактор, вывод реактора на мощность и повторную наработку Мо-99.
Недостаток известного устройства заключается в том, что оно не исключает значительные простои растворного реактора и тем самым не обеспечивает возможную более высокую производительность Мо-99 в режиме его дискретной наработки.
Технический результат, относящийся к устройству, состоит в повышении его производительности за счет уменьшения времени простоев реактора.
Для достижения технического результата в способе производства Мо-99, включающем заполнение растворного реактора топливным раствором уранилсульфата, вывод реактора на мощность, наработку в топливном растворе Мо-99, остановку реактора, выдержку топливного раствора для распада короткоживущих радионуклидов и сорбцию Мо-99 из раствора, предлагается
- после остановки реактора топливный раствор из него сливать в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар и выдержку топливного раствора вести в ядерно-безопасном резервуаре, при этом опорожненный реактор снова заполнять топливным раствором, выводить его на мощность и снова нарабатывать в топливном растворе Мо-99;
- за время наработки Мо-99 в топливном растворе осуществлять выдержку слитого топливного раствора, сорбцию Мо-99 из выдержанного топливного раствора путем его прокачивания через по меньшей мере одну сорбционную колонку, сорбирующую Мо-99, в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар для кондиционирования топливного раствора, при необходимости кондиционирование топливного раствора, поступившего в резервуар для кондиционирования;
- опорожненный в очередной раз реактор заполнять из ядерно-безопасного резервуара для кондиционирования топливного раствора.
В частных случаях применения способа предлагается
- для сорбции Мо-99 использовать по меньшей мере одну сорбционную колонку из по меньшей мере одного набора параллельно установленных сорбционных колонок, сорбирующих Мо-99, и после выработки колонкой ее технического ресурса использовать новую сорбционную колонку из набора, после выработки всеми колонками из набора их технического ресурса для сорбции Мо-99 использовать сорбционную колонку из другого набора параллельно установленных сорбционных колонок;
- сливаемый из реактора топливный раствор фильтровать;
- топливный раствор, слитый в ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора, охлаждать.
Для достижения технического результата в устройстве для производства Мо-99, включающем соединенные трубопроводами ядерный растворный реактор и по меньшей мере одну сорбционную колонку, сорбирующую Мо-99, предлагается устройство снабдить по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром для выдержки топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком растворного реактора и входным патрубком по меньшей мере одной сорбционной колонки, сорбирующей Мо-99, и по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром для кондиционирования топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком по меньшей мере одной сорбционной колонки, сорбирующей Мо-99, и входным патрубком растворного реактора.
В частных случаях исполнения устройства предлагается
- устройство снабдить по меньшей мере одной сорбционной колонкой из по меньшей мере одного набора параллельно установленных сорбционных колонок, сорбирующих Мо-99, оснащенного дистанционно управляемыми разъемными соединениями на входе и выходе топливного раствора;
- ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора оснастить системой охлаждения;
- между растворным реактором и ядерно-безопасным резервуаром для выдержки топливного раствора установить фильтр для очистки топливного раствора;
- устройство снабдить насосом для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку.
Сущность изобретения поясняется представленной на чертеже одной из возможных технологических схем устройства для производства Мо-99.
На чертеже и по тексту приняты следующие обозначения:
1 - входной патрубок растворного реактора; 2(1)-2(6) - входные патрубки сорбционных колонок; 3 - выходной патрубок растворного реактора; 4(1)-4(6) - выходные патрубки сорбционных колонок; 5(1)-5(4) - дистанционно управляемые разъемные соединения; 6(1)-6(20) - запорные вентили; 7 - защитный бокс; 8(1)-8(2) - наборы сорбционных колонок; 9 - насос; 10 - растворный реактор; 11 - система охлаждения ядерно-безопасного резервуара для выдержки топливного раствора; 12(1)-12(6) - сорбционные колонки; 13 - фильтр; 14 - ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора; 15 - ядерно-безопасный резервуар для кондиционирования топливного раствора.
На чертеже представлена технологическая схема устройства для производства Мо-99, включающего соединенные трубопроводами ядерный растворный реактор 10 и по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)-12(6), сорбирующую Мо-99. Устройство снабжено по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром 14 для выдержки топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком 3 растворного реактора 10 и входным патрубком 2(1)-2(6) по меньшей мере одной сорбционной колонки 12(1)-12(6), сорбирующей Мо-99, и по меньшей мере одним ядерно-безопасным резервуаром 15 для кондиционирования топливного раствора, соединенным трубопроводами с выходным патрубком 4(1)-4(6) по меньшей мере одной сорбционной колонки 12(1)-12(6), сорбирующей Мо-99, и входным патрубком 1 растворного реактора 10.
Растворный реактор 10 предназначен для наработки Мо-99 в топливном растворе.
По меньшей мере, одна сорбционная колонка 12(1)-12(6) предназначена для сорбции Мо-99 из топливного раствора.
Ядерно-безопасный резервуар 14 предназначен для выдержки топливного раствора, слитого из растворного реактора 10, в течение времени распада короткоживущих радионуклидов, содержащихся в слитом топливном растворе.
Ядерно-безопасный резервуар 15 предназначен для кондиционирования при необходимости очищенного от Мо-99 топливного раствора, по кислотности, содержанию в нем топлива и воды и заполнения растворного реактора 10 топливным раствором.
В частных случаях исполнения устройства для производства Мо-99:
1) устройство снабжено по меньшей мере одной сорбционной колонкой из по меньшей мере одного набора 8(1)-8(2) параллельно установленных сорбционных колонок 12(1)-12(6), сорбирующих Мо-99, оснащенного дистанционно управляемыми разъемными соединениями 5(1)-5(4) на входе и выходе топливного раствора;
2) ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора оснащен системой охлаждения 11;
3) между растворным реактором 10 и ядерно-безопасным резервуаром 14 для выдержки топливного раствора установлен фильтр 13 для очистки топливного раствора;
4) устройство снабжено насосом 9 для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)-12(6).
По меньшей мере один набор 8(1)-8(2) параллельно установленных сорбционных колонок 12(1)-12(6), сорбирующих Мо-99, оснащенный дистанционно управляемыми разъемными соединениями 5(1)-5(4) на входе и выходе топливного раствора, предназначен для замены сорбционных колонок наборами.
Система охлаждения 11 ядерно-безопасного резервуара 14 предназначена для снятия тепла, выделяемого в топливном растворе при распаде короткоживущих радионуклидов.
Фильтр 13 предназначен для очистки топливного раствора от продуктов коррозии.
Насос 9 предназначен для прокачки топливного раствора через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)-12(6).
Запорные вентили 6(1)-6(8) и дистанционно управляемые разъемные соединения предназначены для переключений наборов сорбционных колонок и замены сорбционных колонок наборами. Запорные вентили 6(9)-6(20) предназначены для переключений сорбционных колонок. Защитный бокс 7 служит для размещения сорбционных колонок и другого не показанного на чертеже оборудования для выделения и очистки Мо-99.
Безопасность ядерного растворного реактора 10 обеспечивается штатными органами управления его реактивностью. Безопасность ядерно-безопасных резервуаров 14 и 15 может быть достигнута их ядерно-безопасной конструкцией.
Данное устройство применяют для осуществления способа производства Мо-99, включающего заполнение растворного реактора 10 топливным раствором уранилсульфата, вывод реактора 10 на мощность 50-100 кВт, наработку в топливном растворе Мо-99, остановку реактора 10, выдержку топливного раствора для распада короткоживущих радионуклидов и сорбцию Мо-99 из раствора. После остановки реактора 10 топливный раствор из него сливают в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар 14 и выдержку топливного раствора ведут в ядерно-безопасном резервуаре 14, при этом опорожненный реактор 10 снова заполняют топливным раствором, выводят его на мощность 50-100 кВт и снова нарабатывают в топливном растворе Мо-99. За время наработки Мо-99 в топливном растворе осуществляют выдержку слитого топливного раствора, сорбцию Мо-99 из выдержанного топливного раствора путем его прокачивания через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)-12(6), сорбирующую Мо-99, в по меньшей мере один ядерно-безопасный резервуар 15 для кондиционирования топливного раствора, при необходимости кондиционирование топливного раствора, поступившего в резервуар для кондиционирования. Опорожненный в очередной раз реактор 10 заполняют из ядерно-безопасного резервуара 15 для кондиционирования топливного раствора.
В частных случаях применения способа производства Мо-99:
1) для сорбции Мо-99 используют по меньшей мере одну сорбционную колонку из по меньшей мере одного набора 8(1)-8(2) параллельно установленных сорбционных колонок 12(1)-12(6), сорбирующих Мо-99. После выработки колонкой ее технического ресурса используют новую сорбционную колонку из набора, после выработки всеми колонками из набора их технического ресурса для сорбции Мо-99 используют сорбционную колонку из другого набора параллельно установленных сорбционных колонок;
2) сливаемый из реактора 10 топливный раствор фильтруют;
3) охлаждают топливный раствор, слитый в ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора.
Пример конкретного исполнения устройства для производства Мо-99.
1. Мощность ядерного растворного реактора 10 равна 50 кВт.
2. Топливный раствор - водный раствор уранилсульфата.
3. Обогащение топлива ураном-235 - 20%.
4. Объем топливного раствора в активной зоне ядерного реактора 20 литров.
5. Объем ядерно-безопасного резервуара 14 для выдержки топливного раствора 20 литров.
6. Объем ядерно-безопасного резервуара для кондиционирования топливного раствора 20 литров.
7. Температура топливного раствора 80°С.
8. Производительность устройства по Мо-99 составляет примерно 100 Ки/сутки.
Параметры сорбционной колонки, производительность циркуляционного насоса, мощность системы охлаждения ядерно-безопасного резервуара для выдержки топливного раствора, диаметры трубопроводов и другие характеристики устройства определяют расчетом и экспериментально.
Пример конкретного применения способа производства Мо-99.
Ядерный растворный реактор 10 заполняют водным раствором уранилсульфата. Выводят реактор на мощность 50 кВт. Нарабатывают в топливном растворе Мо-99 в течение пяти дней и останавливают реактор 10. Топливный раствор из остановленного реактора 10 сливают в ядерно-безопасный резервуар 14 для выдержки топливного раствора на время распада короткоживущих радионуклидов. Опорожненный реактор 10 снова заполняют топливным раствором, выводят его на мощность 50 кВт и снова нарабатывают в топливном растворе Мо-99. За время повторной наработки Мо-99 в топливном растворе работающего реактора 10 выдерживают топливный раствор, слитый в ядерно-безопасный резервуар 14, в течение времени распада короткоживущих радионуклидов, выделяемое при этом тепло отводят системой охлаждения 11, осуществляют сорбцию Мо-99 из выдержанного топливного раствора путем его прокачивания насосом 9 через по меньшей мере одну сорбционную колонку 12(1)-12(6) в ядерно-безопасный резервуар 15 для кондиционирования топливного раствора, при необходимости кондиционируют топливный раствор, поступивший в резервуар 15 для кондиционирования.
Остановка реактора, слив из него топливного раствора, заполнение реактора новым раствором и вывод на мощность 50 кВт могут быть выполнены за время до 8 часов. На выдержку слитого топливного раствора может быть затрачено от 2 до 24 часов. Сорбция Мо-99 из выдержанного раствора может быть выполнена примерно за 8 часов. Кондиционирование топливного раствора по кислотности, содержанию в нем воды и топлива может быть выполнено также примерно за 8 часов. Почти за трое суток до очередной остановки реактора в ядерно-безопасном резервуаре 15 находится топливный раствор, подготовленный для очередного заполнения реактора. Простой реактора 10, нарабатывающего Мо-99 в дискретном режиме, составляет от четырех до восьми часов.
Получен технический результат изобретения, повышена производительность растворного реактора, нарабатывающего Мо-99 в дискретном режиме, за счет уменьшения времени его простоев.
Список позиций
№ поз
Наименование
1
Входной патрубок растворного реактора
2(1)÷2(6)
Входные патрубки сорбционных колонок
3
Выходной патрубок растворного реактора
4(1)÷4(6)
Выходные патрубки сорбционных колонок
5(1)÷5(4)
Дистанционно управляемые разъемные соединения
6(1)÷6(20)
Запорные вентили
7
Защитный бокс
8(1)÷8(2)
Наборы сорбционных колонок
9
Насос
10
Растворный реактор
11
Система охлаждения ядерно-безопасного резервуара для выдержки топливного раствора
12(1)÷12(6)
Сорбционные колонки
13
Фильтр
14
Ядерно-безопасный резервуар для выдержки топливного раствора
15
Ядерно-безопасный резервуар для кондиционирования топливного раствора