СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ И ИХ УТИЛИЗАЦИИ
METHOD OF PROCESSING LIQUID RADIOACTIVE WASTES AND RECYCLING THEREOF

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными отходами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) для максимального сокращения их объемов и удаления радионуклидов с концентрированием их в твердой фазе.
Данный способ может быть использован для переработки низко- и среднеактивных жидких радиоактивных отходов на различных объектах атомной промышленности, в том числе на атомных электростанциях; для переработки растворов, образующихся при дезактивации зданий, сооружений, оборудования, транспорта и т.д.; для переработки природной воды, загрязненной радионуклидами
Переработка жидких радиоактивных отходов направлена на решение двух основных задач: очистка основной массы отходов от радионуклидов и концентрирование последних в минимальном объеме.
Известно решение по патенту RU 2066493, МПК G21F 9/08, 13.11.1995. «СПОСОБ ОБРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АЭС».
Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания при рН раствора от 12 до 13,5. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.
Также известно техническое решение по патенту RU 2226726, МПК G21F 9/08, G21F 9/12, 27.04.2002. «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АТОМНОЙ ЭЛЕКТРОСТАНЦИИ».
Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания раствора. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.
К недостаткам известного способа относится низкий коэффициент очистки солей, выделяющихся на стадии обработки кубового остатка, значительный и нерациональный расход взаимодействующих с исходным раствором, а также с получаемыми в дальнейшем пермеатом и концентратом реагентов.
Наиболее близким к предлагаемому способу переработки и утилизации жидких радиоактивных отходов является способ, описанный в патенте США №8753518, B01D 35/00, опубликованном в 2014 г.
Способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации включает окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров.
Основные недостатки данного способа:
- очень сложная и дорогостоящая система разделения жидких и твердых компонентов. Оборудование требует тонкой регулировки и дистанционного обслуживания, так как не имеет защиты от облучения для персонала.
- образуются высокоактивные отходы переработки (шламы из фильтровальных аппаратов, отработанные сорбенты или емкости с отработанными сорбентами, фильтрэлементы). Обращение с этими отходами требует специальных дорогостоящих мер радиационной безопасности и охраны, поэтому их транспортировка, утилизация и хранение (захоронение) влечет значительные экономические затраты.
Описываемое изобретение решает задачу повышения радиационной защиты обслуживающего персонала в процессе производства, а именно: снижение дозовой нагрузки на персонал во время переработки ЖРО, упрощение технологического процесса (исключение дорогостоящей и сложной в эксплуатации установки цементирования радиоактивных отходов, уменьшение количества других аппаратов, требующих специального обслуживания, снижение количества вторичных отходов), получение в процессе переработки ЖРО конечного продукта (блока) безопасного для перемещения и использования, не требующего специальных мер радиационной безопасности.
Поставленная задача решается за счет того, что способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации, включающий окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров, характеризуется тем, что перед стадией отделения от жидкой фазы радиоактивных отходов шламов, коллоидов и взвешенных частиц, добавляют в жидкие отходы при перемешивании селективные сорбенты в виде порошков, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки. В процессе переработки ЖРО могут использоваться один или несколько селективных сорбентов. Емкости, применяемые для удаления из раствора шламов, коллоидов и взвешенных частиц могут иметь два или более фильтрэлементов. Очищаемый от нерастворимых частиц раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, снабженных фильтрэлементами. Очищаемый от радионуклидов раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, содержащих гранулированные селективные сорбенты. После использования емкости, содержащие гранулированные селективные сорбенты, и емкости, содержащие удаленные из жидкой фазы нерастворимые вещества, заливают высокопроникающим цементным раствором. Перед цементированием емкости вакуумируют и/или прогревают горячим воздухом или инертным газом. Размер гранул селективных сорбентов находится в интервале от 1 до 3 мм. Размер частиц селективных сорбентов, добавляемых в виде порошка, находится в интервале от 0,1 до 0,7 мм.
Бетонные блоки, внутри которых находятся емкости с отделенными радиоактивными шламами или отработанными сорбентами, являются конечным продуктом переработки и утилизации ЖРО. Они не требуют дальнейшего кондиционирования и могут быть сразу отправлены на захоронения или быль использованы как конструкционные материалы для строительства хранилищ.
Сущность изобретения поясняется чертежом, на котором изображена схема реализации способа.
На чертеже изображены:
1. Бак смешения ЖРО с порошковым неорганическим селективным сорбентом,
2. Корбрик Φ с 2-мя фильтрэлементами (50 мкм и 5 мкм),
3. Узел озонирования,
4. Корбрик Φ с 2-мя фильтрэлементами (5 мкм и 0,5 мкм),
5. Корбрик С, заполненный селективным сорбентом,
6. Корбрик С, заполненный селективным сорбентом.
Корбрик Φ - бетонный блок размером 1500×1500×1500 мм, внутри которого находится полость объемом 200 л, на выходе из которой последовательно установлены 2 фильтрэлемента.
Корбрик С - бетонный блок размером 1500×1500×1500 мм, внутри которого находится цилиндрическая емкость с селективным сорбентом объемом 40 л.
В описываемом способе, преимущественно, используется композиция, состоящая из аморфного кремнезема Сухоложского месторождения (размер частиц до 500 мкм), в порах которого может быть помещен один или несколько селективных сорбентов, и коагулирующего вещества (в нашем примере - сульфата никеля). Такая композиция позволяет решить несколько задач:
- удалить из очищаемого раствора часть радионуклидов и равномерно распределить активность по фильтрационным и сорбционным блокам;
- сформировать легкоотделяемую твердую фазу из взвесей и коллоидов, что позволяет упростить и удешевить процесс разделения твердых и жидких компонентов ЖРО.
Аморфный кремнезем относительно легкий (0,6 г/см3), имеет большой объем мезопор, в которых находится один или несколько селективных сорбентов, что обеспечивает высокую доступность сорбционных центров.
При реализации способа используются емкости с простыми фильтрэлементами (сетки, керамические фильтры и т.д.), помещенные в бетонные кожухи, и представляют собой по сути, бетонные блоки, что исключает облучение обслуживающего персонала. Отфильтрованные высокорадиоактивные осадки остаются внутри бетонных блоков, а не выводятся в виде шламов при промывке фильтрэлементов, как в прототипе и всех известных способах. Бетонные блоки безопасны для транспортировки и хранения, могут использоваться как элементы строительных конструкций специального назначения (например, для строительства складов, хранилищ радиоактивных отходов и т.д.).
Фильтрат пропускают через емкости с гранулированным сорбентом, так как для эффективной сорбции необходима определенная высота слоя сорбента (для создания оптимального времени контакта раствора с сорбентом). Если использовать порошковый сорбент, то при таком слое будет высокое гидродинамическое сопротивление и скорость фильтрации может снизиться и приблизиться к нулю.
Пример реализации
Заявляемым способом была проведена переработка ЖРО (рН 12,1), содержащих:
- сухой остаток (после сушки при 105°С) 285 г/л;
- взвешенные вещества (отделяемые на фильтре синяя лента) 5,1 г/л;
-3
- удельная активность цезий-137: 1,1·10 Ки/л;
-6
- удельная активность кобальт-60: 1,4·10 Ки/л.
3
В бак (позиция 1) закачали 5 м ЖРО вышеуказанного состава и внесли при перемешивании композицию, состоящую из 5 кг селективного сорбента ферроцианида никеля, нанесенного на порошок аморфного кремнезема Сухоложского месторождения с размером частиц от 200 до 500 мкм и 0,5 кг сульфата никеля в качестве коагулянта. Сочетание аморфного кремнезема и агломератов, образующихся при взаимодействии коагулянта на основе никеля и взвешенных частиц ЖРО, позволяет легко отделять твердую фазу от жидкой внутри Корбрика Ф.
137
60
После 2-х часового перемешивания суспензию, состоящую из сорбента, взвешенных частиц, находившихся в ЖРО и коагулянта, подали в Корбрик Φ (позиция 2) с двумя фильтрэлементами, а после него очищенный от суспензии раствор направили на озонирование (позиция 3) для разрушения органических соединений и комплексов. К образовавшейся при окислении взвеси добавили 5 кг того же сорбента, что и в бак (позиция 1) и полученную суспензию направили в Корбрик Φ (позиция 4) с двумя фильтрэлементами. Очищенный от взвеси раствор пропустили через последовательно соединенные Корбрики С (позиции 5 и 6) с гранулированным селективным сорбентом на основе ферроцианида никеля. Очищенный раствор, содержащий менее 10 Бк/л Cs и Со, направили на упарку и кристаллизацию. Полученный материал можно размещать на полигоне хранения нерадиоактивных отходов.
В Корбрики Ф, содержащие шлам, подали высокопроникающий цементный раствор для замоноличивания внутреннего объема. Корбрики С, содержащие селективный сорбент, продули горячим воздухом и также замонолитили высокопроникающим цементным раствором.
Активность, задержанная в Корбриках Φ, составила по 1,25 Ки в каждом, в Корбриках С: в первом - 2,45 Ки, во втором 0,05 Ки.
Использование предлагаемого способа позволяет снизить дозовую нагрузку на персонал во время переработки ЖРО, упростить технологический процесс переработки ЖРО конечного продукта (блока), безопасного для перемещения и использования, не требующего специальных мер радиационной безопасности.