СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОТХОДОВ ЯДЕРНОГО ПРОИЗВОДСТВА
METHOD FOR RECYCLING OF NUCLEAR PRODUCTION WASTES

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к электрохимической переработке ядерного горючего.
Известен способ переработки отходов ядерного производства, заключающийся в растворении твэлов, состоящих из ядерного топлива в оболочке из нержавеющей стали, в азотной, серной или плавиковой кислотах при соответствующих температурах и концентрациях кислот (см., например, «Переработка ядерного горючего», Атомиздат, Москва, 1964, с.44-50).
Недостатками известного способа переработки отходов ядерного производства являются: выделение значительного количества водорода, пассивация поверхности оболочки твэлов из нержавеющей стали, снижение скорости растворения топливных сердечников, невозможность растворения нихромовых сплавов, трудность извлечения исходных и делящихся веществ из раствора в случае высоких их потерь.
Известен способ переработки отходов ядерного производства, заключающийся в электрохимическом растворении твэлов в азотной или серной кислотах. Растворяемые твэлы используются в качестве анода, а в качестве катода - платиновые электроды или пластина из окиси свинца аккумуляторного типа. Электролитом является серная или азотная кислота. При пропускании тока твэл растворяется в кислоте (см., например, «Переработка ядерного горючего», Атомиздат, Москва, 1964, с.67-69).
Недостатками известного способа переработки отходов ядерного производства являются: сложность реализации способа в части конструкционного исполнения и ненадежность и нестабильность процесса электрохимического растворения твэлов.
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту к предлагаемому способу переработки отходов ядерного производства - прототипом - является способ переработки отходов ядерного производства, заключающийся в электрохимическом растворении твэлов, содержащих ядерное топливо в оболочке из нержавеющей стали, в азотной кислоте. Корпус электролизера, служащий катодом, выполнен из титана, а анод - из ниобия в виде корзины, в которую загружаются твэлы для растворения. Корзина-анод снабжена устройством, обеспечивающим ее перемещение-встряхивание для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемьми твэлами, нарушаемого в процессе растворения. Отношение площадей поверхности анодной части, погружаемой в раствор азотной кислоты, и растворяемых твэлов составляет 1:(5-10) (см. А.И.Стабровский. Электрохимическое растворение твэлов в азотной кислоте. «Атомная техника за рубежом», Атомиздат, М., 1970, №12, с.35-41).
Недостатком известного способа переработки отходов ядерного производства является: нестабильность процесса электрохимического растворения твэлов и, как следствие, неудовлетворительно низкий выход растворяемого продукта по току (0,648 г/А·ч).
Этот недостаток связан с тем, что в процессе электрохимического растворения твэлов на их поверхности и поверхности анода образуется оксидная пленка, запирающая прохождение электрического тока. По этой причине электролиз прекращается. Для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемыми твэлами корзину-анод периодически встряхивают, что усложняет конструкцию электролизера и не гарантирует устойчивую его работу.
Кроме того, процесс коррозии-окисления поверхностей растворяемых твэлов и анода происходит в значительной мере быстрее, если отношение плотностей тока на них менее 2, что определяется соответствующим соотношением площадей поверхности растворяемых твэлов и анода. В известном способе это соотношение составляет 1:(5-10), что приводит к повышенному окислению, коррозии анода и нестабильности процесса электрохимического растворения (образованию большого количества шлама, захватывающего уран и оседающего на дне корзины катода) и, как следствие, к низкому выходу растворенного продукта по току.
Целью предлагаемого изобретения является повышение стабильности процесса электрохимического растворения твэлов и выхода растворяемого продукта по току.
Поставленная цель достигается способом переработки отходов ядерного производства, включающим электрохимическое растворение твэлов, содержащих ядерное топливо в оболочке из нержавеющей стали, в растворе азотной кислоты в электролизере, корпус которого, являющийся катодом, выполнен из титана, а анод - из ниобия с возможностью перемещения для возобновления электрического контакта между анодом и растворяемыми твэлами, согласно изобретению анод выполнен в виде зажима, а его перемещение для возобновления электрического контакта с растворяемыми твэлами обеспечивается периодическим разжатием и сжатием зажима-анода с периодичностью, обеспечивающей снижение плотности тока на аноде не более 10% от номинального, причем отношение площадей поверхности анодной части, погруженной в раствор, и растворяемых твэлов (2-7):1, а отношение плотностей тока на аноде и растворяемых твэлах составляет 1:(2-7).
Сущность заявляемого способа переработки отходов ядерного производства заключается в том, что анод, выполненный в виде зажима с возможностью перемещения путем периодического разжатия и сжатия механическим путем, обеспечивает надежное возобновление электрического контакта с растворяемыми твэлами с периодичностью сжатия и расжатия зажима при отклонении плотности тока на аноде не более 10% от номинального, что обеспечивает стабильность процесса растворения.
Кроме того, стабильность процесса растворения и, соответственно, выход растворяемого продукта по току определяется отношением площадей поверхности анода и растворяемых твэлов и, как следствие, отношением плотностей тока на них. Увеличение этого отношения положительно сказывается на устойчивости процесса за счет снижения коррозии анода и исключения его растворения.
Параметры процесса переработки отходов ядерного производства установлены экспериментально и имеют следующее обоснование. Периодичность разжатия и сжатия зажима-анода обеспечивает электрический контакт между твэлами и анодом в процессе растворения и осуществляется в тот момент, когда плотность тока на аноде отклоняется от номинальной не более 10%, что обеспечивает стабильность процесса растворения твэлов. Отношение площадей поверхностей анода и твэлов составляет (2-7):1, а плотностей тока на аноде и твэлах, составляющее 1:(2-7), также влияет на стабильность процесса и выход растворяемого продукта по току. При отношении площадей поверхности анода и твэлов менее 2:1 наблюдается коррозия и растворение анода и нарушается стабильность процесса. При соотношении плотностей тока на аноде и твэлах более 7:1 происходит пассивация поверхности растворяемых твэлов и снижается выход растворяемого продукта по току.
Предлагаемый способ переработки отходов ядерного производства невостребованных твэлов иллюстрируется следующим примером.
Пример
2
2
2
Твэлы в виде витых стержней, содержащие двуокись урана в оболочке из нержавеющей стали, диаметром 5,15 мм и длиной 580 мм, загружали в электролизер в количестве 14-116 шт (масса стержня 560-4640 г), что соответствовало площади поверхности твэлов от 1209 см до 10788 см. Корпус электролизера, выполненный из титана, является катодом. Анод представлял собой зажим из ниобия с пневматическим приводом. Площадь поверхности анода - 11277 см. Электролитом служил раствор 6-ти молярной азотной кислоты. В процессе электрохимического растворения твэлов поддерживали силу тока 800 А, напряжение на электродах - 6 В. Анод-зажим периодически сжимали и разжимали при отклонении тока от номинального значения на 5-15%. Результаты электрохимического растворения твэлов приведены в таблице.
Как следует из приведенных в таблице данных, предложенный способ переработки отходов ядерного производства (п.п.1-3) обеспечивает в сравнении с известным способом (п.6) повышение стабильности процесса растворения твэлов и выхода растворяемого продукта по току. Осуществление предлагаемого способа за пределами заявляемых параметров (п.п.4, 5) приводит к нарушению стабильности процесса растворения твэлов и снижению выхода растворяемого продукта по току.