Способ получения высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом
METHOD FOR OBTAINING HIGHLY-ENRICHED ISOTOPES WITH INTERMEDIATE WEIGHT RATIO

Изобретение относится к области разделения изотопов и касается технологии получения высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом газоцентрифужным методом из малого количества исходной изотопной смеси.
В последние десятилетия расширяется применение в различных областях изотопно-модифицированных материалов, в которых содержание изотопов химических элементов отличается от природных значений или обогащенных по одному из изотопов. В связи с тем, что большинство химических элементов Периодической системы Д.И. Менделеева имеют более 2 изотопов и являются многокомпонентными изотопными смесями, значительную сложность представляет получение изотопов, имеющих промежуточное массовое число в ряду массовых чисел изотопов разделяемой смеси. Эти изотопы оказываются наиболее востребованными в различных областях. Например, в фундаментальных исследованиях применяются изотопы германия (Ge-73) и молибдена (Мо-97), в медицине - изотопы ксенона (Хе-129), в ядерной энергетике - изотоп свинца (Pb-206), в материаловедении и металлургии - изотоп вольфрама (W-184), в полупроводниковой технике - изотоп германия (Ge-72). Помимо этого изотопы промежуточных масс являются стартовым материалом для получения радиоактивных изотопов (Ni-62, Мо-98). В большинстве случаев используются высокообогащенные изотопы с промежуточным массовым числом.
В связи с вышесказанным одной из актуальных задач является получение высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом.
Для получения высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом может быть использован газоцентрифужный метод, который первоначально разрабатывался для разделения изотопов урана. Позднее этот метод стал использоваться для разделения стабильных и радиоактивных изотопов различных химических элементов. Для осуществления разделения изотопная смесь в газовой фазе подается в быстровращающийся ротор газовой центрифуги. При этом легкие изотопы концентрируются вблизи оси ротора, более тяжелые - около стенки ротора, за счет чего достигается разделительный эффект. Умножение эффекта разделения достигается соединением газовых центрифуг в ступень и каскад [Шемля М., Перье Ж. Разделение изотопов. М.: Атомиздат, 1980]. В каскаде исходная изотопная смесь разделяется на тяжелую фракцию, обогащенную тяжелыми изотопами, и легкую фракцию с повышенной концентрацией легких изотопов.
Известен способ разделения изотопов в малом количестве [Sosnin L.Yu., Tcheltsov A.N., Kuchelev A.P., Remin G.V., Hobotov A.A. Centrifugal extraction of highly enriched Те and Те using the non-steady state method of separation / Nuclear instruments and methods in physics research. 2002. A480. P. 36-39]. Он основан на проведении нестационарного процесса разделения, в ходе которого исходная изотопная смесь подается в каскад газовых центрифуг, производится отбор одной из фракций (легкой или тяжелой), другая фракция смешивается с исходной изотопной смесью и снова подается в каскад. Применение этого метода для получения высокообогащенного промежуточного изотопа характеризуется малой величиной выходящего потока (легкой или тяжелой фракции) по сравнению с величиной потока питания каскада, в результате чего этот способ обладает низкой производительностью и низкой степенью извлечения целевого промежуточного изотопа из исходной изотопной смеси.
119m
Известны способы разделения изотопов [Suvorov I.A., Tcheltsov A.N., Sosnin L.Yu., Sazikin A.A., Rudnev A.I. Centrifugal extraction of highly enriched tin isotopes and increase of specific activity of the radionuclide Sn on the gas centrifuge cascade / Nuclear instruments and methods in physics research. 2002. A480. P. 22-28], основанные на подаче в каскад исходной изотопной смеси и одного или двух газов-носителей, накоплении целевого изотопа и его дискретном отборе из каскада вместе с газом-носителем в выходящем потоке (легкой или тяжелой фракции) или из газосодержания нескольких ступеней, где концентрация целевого промежуточного изотопа имеет максимальное значение. Недостатками этих способов является сложность (или невозможность) подбора газа-носителя с подходящей молярной массой для конкретного рабочего вещества, используемого для получения обогащенного промежуточного изотопа химического элемента. К газам-носителям также предъявляются те же требования, что и для рабочих веществ, используемых для разделения изотопов в газовых центрифугах (давление насыщенных паров, термическая устойчивость, инертность к рабочему веществу и конструкционным материалам газовой центрифуги и т.д.). Помимо этого, при использовании этого метода имеется необходимость в проведении этапа отделения рабочего вещества, обогащенного целевым промежуточным изотопом, от газа-носителей, а также образуется дополнительное количество отходов в виде смеси газа-носителя с рабочим веществом.
Известен способ разделения изотопов в каскаде с тремя потоками (питание, легкая и тяжелая фракция) [заявка №034350/14/2297826 от 10.08.1987] в нестационарном режиме, основанный на заполнении каскада, накоплении целевого изотопа при подаче потока питания в каскад и выключенном одном из выходящих потоков, и последующего скачивания целевого промежуточного изотопа из нескольких ступеней каскада, где его концентрация имеет максимальное значение. Указанный способ выбран в качестве прототипа.
Недостатком прототипа для получения промежуточного изотопа является его невысокое обогащение, которое зависит от изотопного состава исходной смеси, количества ступеней в каскаде, и в большинстве случаев не превышает 70%. Увеличение количества ступеней приводит к незначительному увеличению обогащения по целевому промежуточному изотопу при снижении его извлечения из исходной изотопной смеси, увеличении газосодержания каскада и исходного количества изотопной смеси.
Задачами, на решение которых направлено заявляемое изобретение, являются получение изотопа с промежуточным массовым числом газоцентрифужным методом, увеличение достигаемой концентрации целевого промежуточного изотопа, повышение производительности каскада газовых центрифуг и извлечения целевого промежуточного изотопа из исходной изотопной смеси.
Эти задачи решаются за счет осуществления процесса разделения в каскаде газовых центрифуг с тремя потоками в течение четырех последовательных этапов:
1) заполнение каскада исходной изотопной смесью;
2) накопление целевого промежуточного изотопа в каскаде с параметрами (величинами потоков питания, легкой и тяжелой фракции каскада, номер ступени подачи потока питания в каскад), при которых отсутствует смешение потоков на входе в ступень, в которую подается исходная изотопная смесь, в результате чего обеспечивается накопление максимального количества целевого промежуточного изотопа в каскаде и выведение из каскада остальных изотопов разделяемого химического элемента;
3) организация безрасходного режима (без подачи и отбора изотопной смеси из каскада) и выдержку до установления стационарного состояния для концентрирования целевого промежуточного изотопа в ступенях средней части каскада;
4) выведение накопленного целевого промежуточного изотопа из каскада в одном из выходящих потоков (легкой или тяжелой фракции), величина которого равна величине потока питания, при отключенном втором выходящем потоке и подаче исходной смеси потоком питания в отборную ступень на противоположном конце каскада.
Выходящий поток (поток легкой или тяжелой фракции каскада) для выведения накопленного целевого промежуточного изотопа выбирается исходя из предельного значения концентрации этого изотопа в данном потоке на стационарном режиме [Миненко, В.П. Предельное обогащение промежуточных изотопов в отборе с концов каскада / В.П. Миненко // Атомная энергия. - 1972. - Т. 33, №2. - С. 703].
Отличием заявляемого способа является накопление максимального количества целевого промежуточного изотопа в каскаде на стационарном расходном режиме и увеличение его концентрации в ступенях каскада, что достигается при величинах потоков питания, легкой и тяжелой фракции каскада и номера ступени подачи потока питания в каскад, которые определяются индивидуально для конкретного промежуточного изотопа.
Другим отличием заявляемого способа является выведение накопленного целевого промежуточного изотопа в одном из выходящих потоков (легкой или тяжелой фракции), величина которого равна величине потока питания, при отключенном втором выходящем потоке, за счет чего достигается максимальная скорость выведения целевого промежуточного изотопа из каскада, снижаются потери целевого промежуточного изотопа, сокращается время работы каскада, увеличивается его производительность и повышается извлечение целевого промежуточного изотопа из исходной изотопной смеси.
Подробное описание заявляемого способа и его сравнение со способом-прототипом приведено на примере получения промежуточных изотопов никеля, германия и молибдена в каскаде газовых центрифуг, ступени которого соединены по противоточно-симметричной схеме: поток легкой фракции ступени подается на питание следующей ступени, а поток тяжелой фракции возвращается на питание предыдущей ступени. Ступени каскада нумеруются в порядке возрастания концентрации самого легкого изотопа. Количество ступеней в каскаде принято равным 100. В каскад подается поток питания с исходной изотопной смесью, из каскада отбирается поток тяжелой фракции из ступени №1, обогащенный тяжелыми изотопами, и поток легкой фракции из ступени №100, обогащенный легкими изотопами.
Пример №1 - обогащение изотопа Ni-62.
Природный никель состоит из пяти изотопов: Ni-58 (68,0769%), Ni-60 (26,2231%), Ni-61 (1,1399%), Ni-62 (3,6345%) и Ni-64 (0,9256%).
При обогащении промежуточного изотопа Ni-62 в каскаде газовых центрифуг (таблица 1) на стационарном расходном режиме поток питания подается в ступень №100 для заявляемого способа и способа-прототипа. Отношение величин потока легкой фракции к потоку питания каскада составляет 0,984 для заявляемого способа и 1,000 для способа-прототипа. При этом концентрация Ni-62 в газосодержании каскада составляет 81,6% для заявляемого способа и 3,2% для способа-прототипа, а максимальное значение концентрации Ni-62 в ступенях каскада достигает 99,1% для заявляемого способа и 22,8% для способа-прототипа (фиг. 1). После реализации безрасходного режима повышается максимальное значение концентрации Ni-62 в ступенях каскада, которое достигает 99,8% для способа-прототипа и 26,1% для способа-прототипа (фиг. 2). Более высокие значения концентрации Ni-62 для заявляемого способа по сравнению со способом-прототипом указывают на большее количество этого изотопа в газосодержании каскада. Для выведения накопленного изотопа Ni-62 из каскада реализуется режим, когда поток легкой фракции отключен, величина потока тяжелой фракции равна величине потока питания каскада, а поток питания подается в ступень №100. В ходе нестационарного процесса происходит изменение концентрации изотопов никеля в ступенях каскада и его выходящих потоках. Концентрация Ni-62 в потоке тяжелой фракции в ходе нестационарного процесса достигает 99,0% для заявляемого способа и 21,5% для способа-прототипа (фиг. 3).
Пример №2 - обогащение изотопа Ge-72.
Природный германий состоит из пяти изотопов: Ge-70 (20,52%), Ge-72 (27,45%), Ge-73 (7,76%), Ge-74 (36,52%) и Ge-76 (7,75%).
При обогащении промежуточного изотопа Ge-72 в каскаде газовых центрифуг (таблица 1) на стационарном расходном режиме поток питания подается в ступень №1 для заявляемого способа и ступень №100 для способа-прототипа. Отношение величин потока тяжелой фракции к потоку питания каскада составляет 0,77 для заявляемого способа и 1,00 для способа-прототипа. При этом концентрация Ge-72 в газосодержании каскада составляет 74,1% для заявляемого способа и 21,3% для способа-прототипа, а максимальное значение концентрации Ge-72 в ступенях каскада достигает 85,3% для заявляемого способа и 29,4% для способа-прототипа (фиг. 4). После реализации безрасходного режима повышается максимальное значение концентрации Ge-72 в ступенях каскада, которое достигает 99,5% для способа-прототипа и 76,2% для способа-прототипа (фиг. 5). Более высокие значения концентрации Ge-72 для заявляемого способа по сравнению со способом-прототипом указывают на большее количество этого изотопа в газосодержании каскада. Для выведения накопленного изотопа Ge-72 из каскада реализуется режим, когда поток тяжелой фракции отключен, величина потока легкой фракции равна величине потока питания каскада, а поток питания подается в ступень №1. В ходе нестационарного процесса происходит изменение концентрации изотопов германия в ступенях каскада и его выходящих потоках. Концентрация Ge-72 в потоке легкой фракции в ходе нестационарного процесса достигает 91,2% для заявляемого способа и 60,5% для способа-прототипа (фиг. 6). Пример №3 - обогащение изотопа Мо-98.
Природный молибден состоит из семи изотопов: Мо-92 (14,649%)), Мо-94 (9,187%), Мо-95 (15,873%), Мо-96 (16,673%), Мо-97 (9,582%), Мо-98 (24,292%) и Мо-100 (9,744%).
При обогащении промежуточного изотопа Мо-98 в каскаде газовых центрифуг (таблица 3) на стационарном расходном режиме поток питания подается в ступень №100 для заявляемого способа и в ступень №1 для способа-прототипа. Отношение величин потока легкой фракции к потоку питания каскада составляет 0,87 для заявляемого способа и 1,00 для способа-прототипа. При этом концентрация Мо-98 в газосодержании каскада составляет 81,6% для заявляемого способа и 22,4% для способа-прототипа, а максимальное значение концентрации Мо-98 в ступенях каскада достигает 92,6% для заявляемого способа и 33,2% для способа-прототипа (фиг. 7). После реализации безрасходного режима повышается максимальное значение концентрации Мо-98 в ступенях каскада, которое достигает 99,7% для способа-прототипа и 77,0% для способа-прототипа (фиг. 8). Более высокие значения концентрации Мо-98 для заявляемого способа по сравнению со способом-прототипом указывают на большее количество этого изотопа в газосодержании каскада. Для выведения накопленного изотопа Мо-98 из каскада реализуется режим, когда поток легкой фракции отключен, величина потока тяжелой фракции равна величине потока питания каскада, а поток питания подается в ступень №100. В ходе нестационарного процесса происходит изменение концентрации изотопов молибдена в ступенях каскада и его выходящих потоках. Концентрация Мо-98 в потоке тяжелой фракции в ходе нестационарного процесса достигает 95,1% для заявляемого способа и 66,1% для способа-прототипа (фиг. 9).
В приведенных примерах показано, что с использованием заявляемого способа обеспечивается обогащение изотопа с промежуточным массовым числом с повышением его концентрации до 90…99%, что в 3,3…27,3 раза выше концентрации в исходной изотопной смеси. При этом достигаемая концентрация изотопа с промежуточным массовым числом в 1,4…4,6 раза выше концентрации при использовании способа-прототипа.
Изобретение не ограничивается приведенными примерами. Возможны и другие варианты примеров в пределах объема предложенной формулы изобретения.
Заявляемый способ расширяет технологические возможности газоцентрифужного метода разделения изотопов, обеспечивая возможность получения высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом в каскаде газовых центрифуг. Изобретение не требует использования дополнительных устройств и может быть реализовано на имеющемся оборудовании. Промышленная осуществимость предлагаемого технического решения вытекает из разработанности и практического осуществления разделения изотопов различных химических элементов в каскадах газовых центрифуг [Баранов В.Ю. Изотопы: свойства, получение, применение. М.: ФИЗМАТЛИТ. 2005].
Техническим результатом использования заявляемого способа явилось получение газоцентрифужным методом высокообогащенных изотопов с промежуточным массовым числом с концентрацией не менее 90%.