Применение нелинейного кристалла трибората лития (LBO) для фазосогласованной генерации излучения терагерцового диапазона
APPLICATION OF NONLINEAR CRYSTAL OF LITHIUM TRIBORATH (LBO) FOR THE PHASE-CONSISTENT GENERATION OF RADIATION OF THE TEREGERZ RANGE

Изобретение относится к технической физике и нелинейной оптике и может быть использовано для создания генераторов когерентного излучения терагерцового диапазона.
Терагерцовый (ТГц) диапазон электромагнитного излучения 0.3-10 ТГц (30-1000 мкм) находится на стыке оптического ИК и микроволнового диапазона. В силу этого функциональные возможности устройств ТГц диапазона в значительной мере объединяют и дополняют возможности обоих прилегающих диапазонов в создании устройств прикладной спектроскопии, локации, связи и т.д. В частности, ТГц излучение, как и микроволновое, характеризуется повышенной проникающей способностью в твердые непроводящие тела и неполярные жидкости, что актуально в создании устройств для обнаружения и идентификации опасных скрытых объектов: взрывчатых и токсичных веществ, наркотиков, холодного оружия, а также для определения состава и состояния пищевых продуктов, тканей и другой промышленной продукции, в создании систем видения через преграды, плотные аэрозоли и пламя и т.д. Низкая энергия квантов ТГц излучения обусловливает его безопасность для объектов живой природы, что позволяет проводить исследования, в частности диагностику заболеваний, in vivo.
Среди методов генерации излучения ТГц диапазона наиболее эффективными являются методы нелинейной кристаллооптики. К ним относится методы параметрической генерации света, бегущих волн, а также излучения на суммарной и разностной частоте в нелинейных анизотропных кристаллах с выполнением условий фазового синхронизма для трехчастотных взаимодействий. Эти методы позволяют создать высокоэффективные настольные и переносные генераторы когерентного оптического излучения, работающие в условиях реальной атмосферы при комнатных температурах. Общий принцип действия всех разновидностей генераторов основан на передаче энергии волн накачки в волны излучения, генерируемого на других частотах путем использования нелинейной восприимчивости второго порядка. Примеры таких устройств - настольный генератор узкополосного излучения с использованием одной лазерной системы накачки, работающей в ИК диапазоне, и одного образца нелинейного кристалла, перестраиваемый в экстремально широком диапазоне длин волн 2.7-3540 мкм и далее до длины волны 5640 мкм, приведены в [Wei Shi and Yujie J. Ding. A monochromatic and high-power terahertz source tunable in the ranges of 2.7-38.4 and 58.2-3540 μm for variety of potential applications // Applied Physics Letters. 2004. V. 84, No. 10. P. 1635-1637., Y.J. Ding, W. Shi. Widely Tunable Monochromatic THz Sources Based on Phase-Matched Difference-Frequency Generation in Nonlinear-Optical Crystals: A Novel Approach. Laser Physics. 2006. V. 16, N. 4. P. 562-570, Yujie J. Ding. Power Tunable Terahertz Sources Based on Parametric Processes and Applications. IEEE J. Selected Topics Q.E., V. 13, No. 3, P. 705-720, 2007]. По сути, они расширяют номенклатуру существующих лазерных источников оптического излучения.
Эффективная передачи энергии волн накачки в энергию генерируемых оптических волн может быть достигнута при условии соблюдения закона сохранения энергии:
и выполнении условий фазового синхронизма, определяемых соотношением:
i
i
i
где k1, k2, k3 - волновые вектора волн взаимодействующих излучений. Условия фазового синхронизма для коллинеарного трехчастотного взаимодействия могут быть записаны в скалярном виде с учетом выражений , где i=1, 2, 3; где i=1, 2, 3; величины υ, λ и n являются, соответственно, фазовой скоростью распространения, длиной волны и коэффициентом преломления для взаимодействующих излучений, с - скорость света, как:
Физический смысл фазового согласования заключается в обеспечении условий пространственного резонанса волны поляризации на частоте ω3 и порожденной ей световой волны на той же частоте, что может быть достигнуто в анизотропных кристаллах для волн различной поляризации.
Для одноосных кристаллов различают волны обыкновенной (о) и необыкновенной (е) поляризации, чьи значения, соответственно, не зависят и зависят от направления распространения в кристалле. Для идентификации поляризации значения показателей преломления и волновых векторов взаимодействующих волн отмечаются дополнительными индексами о и е. Кристалл LBO представляет собой двухосный анизотропный (nx<ny<nz) нелинейный кристалл точечной группы симметрии mm2 с соотношением оптических и кристаллографических координат X, Y, Z→а, с, b и оптическими осями расположенными под углом Vz к оси Z, определяемыми соотношением
Для двухосных кристаллов смысл терминов волна обыкновенной и необыкновенной поляризации теряется из-за зависимости волн произвольных поляризаций от направления распространения. Поэтому для характеризации вводится понятие быстрых волн для каждого направления распространения (соответствующие значение показателя преломления и волнового вектора помечается дополнительным индексом f (fast) - быстрых и s (slow) - медленных волн с учетом принятого соотношения значений показателей преломления nf < ns. Выигрыш в эффективности генерации излучений от степени достижения условий полного фазового синхронизма в общем случае трехчастотного взаимодействия пропорционален значению множителя , где Δk=k1-k2-k3. Для коллинеарного взаимодействия выигрыш в эффективности генерации пропорционален значению , где  - рассогласование фаз, lc - длина кристалла. Угол позиционирования кристалла, по отношению к оптической оси, при котором достигается полное выполнение условий фазового согласования Δk=0, называется углом фазового синхронизма [1700 Dmitriev V.G., Gurzadyan G.G., Nikogosyan D.N. Handbook for nonlinear optical crystals, 3d ed. Springer, Berlin, 1999, V. 64, 413 p.].
Помимо рассмотренного выше метода согласования фаз в объемном кристалле, условия частичного фазового согласования (квазисогласования) могут быть достигнуты путем периодической доменной переориентации или наложения развернутых на 180° слоев кристаллов, что позволяет создать параметрические генераторы излучения, работающие во всем диапазоне прозрачности, но с меньшей эффективностью в сравнении со случаем реализации условий полного фазового синхронизма [Н. Мао, F. Fu, В. Wu, С. Chen. Noncritical quasiphasematched second harmonic generation in LiB3O5 crystal at room temperature. Appl. Phys. Lett., V. 61, No. 10, P. 1148-1150, 1992].
Из большого многообразия известных нелинейных кристаллов можно выделить широко применяемые для генерации ТГц излучения указанным методом полупроводниковые чистые и легированные серой кристаллы GaSe, а также оксидные чистые и легированные MgO кристаллы LiNbO3, обеспечивающие условия фазового синхронизма в широком диапазоне длин волн, включающем ТГц диапазон, благодаря наличию большого двулучепреломления (сильной анизотропии).
2
2
Однако чистые кристаллы GaSe характеризуются низкой лучевой стойкостью: порядка 60 МВт/см для 10 нс импульсов накачки на длине волны 1.064 мкм, а легированные серой - не выше 240 МВт/см. Кроме того, эти кристаллы характеризуются крайне низкими механическими свойствами и заметными, >0.1-0.2 см-1, коэффициентами оптических потерь на длинах волн накачки и в ТГц диапазоне [J.-G. Huang, Z.-M. Huang, J.-С. Tong, С. Ouyang, J.H. Chu, Yu. Andreev, K. Kokh, G. Lanskii, A. Shaiduko. Intensive terahertz emission from GaSe0.91S0.09 under collinear difference frequency generation. Appl. Phys. Lett. 2013. V. 103. P. 81104., K.A. Kokh, J.F. Molloy, M. Naftaly, Yu.M. Andreev, G.V. Lanskii, V.A. Svetlichnyi. Growth and optical properties of solid solution crystals GaSe1-xS. Materials of Chemistry and Physics, V.154, P. 152-157, 2015]. Оксидные чистые LiNb03 и легированные LiNbO3:MgO кристаллы характеризуются большими коэффициентами оптических потерь в ТГц диапазоне - 10-100 cm-1 [Y.J. Ding, I.B. Zotova. Second-order nonlinear optical materials for efficient generation and amplification of temporally-coherent and narrow-linewidth terahertz waves. Optical and Quantum Electronics. 2000. V. 32. P. 531-552] и умеренными механическими свойствами. Обе разновидности этих кристаллов имеют большое двулучепреломление, приводящему к сильному сносу взаимодействующих излучений имеющих различные поляризации.
Указанные недостатки ограничивают эффективность генерации и энергетические характеристики генерируемого ТГц излучения, ухудшают эксплуатационные характеристики генераторов. Указанные недостатки делает актуальным поиск новых нелинейных кристаллов, характеризующихся высокими механическими свойствами и порогом оптического разрушения, малыми оптическими потерями, приемлемыми нелинейными свойствами и двулучепреломлением для выполнения условий фазового согласования.
2
2
В настоящем патенте предлагается использовать для фазосогласованной генерации излучения терагерцового диапазона методом генерации разностной частоты нелинейный кристалл трибората лития LiB3O5, лишенный этих недостатков. Он характеризуются высокими механическими свойствами - имеют твердость выше 6 по шкале Mooca [D.N. Nikogosyan. Nonlinear optical crystals: a complete survey. Springer, 2005, 427 p.] и низким коэффициентом оптических потерь α равным 10-5 - 5×10-6 см-1 в области максимальной прозрачности. Он в 30-100 раз меньше, чем у широко используемых в генераторах ТГц излучения кристаллов LiNbO3, в 10 раз меньше, чем у кристаллов LiNbO3:MgO [N. Waasem, S. Fieberg, J. Hauser, G. Gomes. Photoacoustic absorption spectrometer for highly transparent dielectrics with parts-per-million sensitivity. Reiview of Scientific Instruments, V. 84, 023109 (2013)], и в 105 раз меньше, чем у чистых и легированных кристаллов GaSe [K.A. Kokh, J.F. Molloy, M. Naftaly, Yu.M. Andreev, G.V. Lanskii, V.A. Svetlichnyi. Growth and optical properties of solid solution crystals GaSe1-xS. Materials of Chemistry and Physics, V. 154, P. 152-157, 2015]. Кристаллы LBO характеризуются также максимальной среди всех известных нелинейных кристаллов лучевой стойкостью к оптическому излучению: порог оптического разрушения в 3,57 раза выше, чем у кристаллов KDP; в 1,6 раза выше, чем у кристаллов ВВО [С. Chen, Y. Wu, A. Jiang, B. Wu, G. You, R. Li, S. Lin, New nonlinear-optical crystal: LiB3O5, J. Opt. Soc. Am. В 6 (4) (1989) 616-621], в 30 раз выше, чем у кристаллов GaSe [Yu.M. Andreev, V.V. Badikov, V.G. Voevodin, L.G. Geiko, P.P. Geiko, M.V. Ivashenko, A.I. Karapuzikov, I.V. Sherstov. Radiation resistance of nonlinear crystals at a wavelength of 9.55 μm // Quant. Electron. 2001. V. 31, No. 12. P. 1075-1078]. Значение порога оптического разрушения достигает 45 ГВт/см для 1.1 нс импульсов на длине волны излучения Nd:YAG лазера 1,064 мкм и 11,2 ГВт/см для 25 нс импульсов излучения этого же лазера [Y. Furukawa, S.A. Markgraf, М. Sato, Н. Yoshida, Т. Sasaki, Н. Fujita, Т. Yamanaka, S. Nakai. Investigation of the bulk laser damage of lithium triborate, LiB3O5, single crystals. Appl. Phys. Lett. V. 65, P. 1480-1482, 1994].
Известно применение кристалла LBO в создании генераторов оптического излучения, работающих в коротковолновой части диапазона максимальной прозрачности путем обеспечения выполнения условий фазового синхронизма для генерации вторых гармоник и суммарных частот лазеров накачки выбором углового позиционирования в соответствии с результатами расчетов по известным дисперсионным уравнениям [USA Patent 4826283, A. Kokh, N. Kononova, G. Mennerat, Ph. Villeval, S. Durst, D. Lupinski, V. Vlezko, K. Kokh. Growth of high quality large size LBO crystals for high energy second harmonic generation. Journal of Crystal Growth, V.312, P. 1774-1778, 2010], Dmitriev V.G., Gurzadyan G.G., Nikogosyan D.N. Handbook for nonlinear optical crystals, 3d ed. Springer, Berlin, 1999, V. 64, 413 р]. Недостатком такого применения является наличие ограничения на максимальное значение длины волны генерируемого излучения, которое можно оценить, как равное половине длины волны длинноволновой границы области фазового синхронизма. По известным дисперсионным уравнениям это ограничение составляет 1.35 мкм.
Известно применение периодической оптической структуры, изготовленной из последовательно разориентированных на 180° плоских секций кристалла LBO, в создании генератора второй гармоники Nd:YAG лазера, работающего на длине волны 1,064 мкм, путем обеспечения выполнения условий квазифазосогласования выбором толщины пластин равной 242 мкм в соответствии с результатами расчетов по известным дисперсионным уравнениям. [Н. Мао, F. Fu, В. Wu, С.Chen. Noncritical quasiphasematched second harmonic generation in LiB3O5 crystal at room temperature. Appl. Phys. Lett., V. 61, No. 10, P. 1148-1150, 1992]. Помимо Nd:YAG лазера, в качестве источника накачки могут быть использованы любой лазер или одновременно два лазера накачки, работающие на длинах волн в пределах диапазона максимальной прозрачности 0.155-3.2 мкм. Это позволяет генерировать оптическое излучение в пределах всего диапазона прозрачности путем реализации известных разновидностей трехчастотных взаимодействий выбором длин волн накачки и шага периодической структуры по известным дисперсионным уравнениям с учетом закона сохранения энергии ω1=ω2+ω3. Недостатками такого применения являются невысокая эффективность генерации, по отношению к случаю использования объемного кристалла в условиях полного согласования фаз взаимодействующих излучений, и наличие ограничения на максимальное значение длины волны генерируемого излучения, определяемого спектральным положением длинноволновой границы области максимальной прозрачности 3.2 мкм.
Наиболее близкое к предлагаемому патенту известное применение кристалла LBO заключается в его использовании при создании генератора оптического излучения, работающего в части диапазона максимальной прозрачности 0.652-2.65 мкм при накачке излучением второй гармоники Nd:YLF лазера на длине волны 523.5 нм, путем обеспечения выполнения условий фазового синхронизма для параметрической генерации сигнальной и холостой волн выбором углового позиционирования кристалла в соответствии с расчетами по известным дисперсионным уравнениям [М. Ebrahimzadeh, G.J. Hall, A.I. Ferguson. Singly resonant, all-solid-state, mode-locked LiB3O5 optical parametric oscillator tunable from 652 nm to 2.65 μm. Opt. Lett., V. 17, No. 9, P. 652-654, 1992]. Недостатком такого применения является наличие ограничения на максимальное значение длины волны генерируемого излучения, определяемое спектральным положением длинноволновой границы области фазового синхронизма 2.65 мкм.
Задачей настоящего изобретения является применение нелинейного анизотропного кристалла трибората лития LBO в использовании его для преобразования излучения двух источников, работающих в области максимальной прозрачности - 0.155-3.2 мкм, путем получения разностной частоты с выполнением условий фазового синхронизма для трехчастотных взаимодействий. Это позволяет генерировать излучение ТГц диапазона спектра 0.3-10 ТГц (1000-30 мкм), что невозможно получить указанном в прототипе способом параметрического преобразования света ни для холостой ни для сигнальной волны. Таким образом, технический результат, который достигается настоящим изобретением, это получение генерации в новом, важном с точки зрения практических приложений, спектральном диапазоне.
Дисперсионные свойства кристалла LBO nx, ny и nz известны для области максимальной прозрачности [D.N. Nikogosyan. Nonlinear optical crystals: a complete survey. Springer, 2005, 427 p.], a nx и ny и для диапазона 0,3-2 ТГц [V.D. Anttsygin, A.A. Mamsharov, N.A. Nikolaev, O.I. Potaturkin, T.B. Bekker. Optical properties of borate crystals in terahertz range. Opt. Comm., V. 309, P. 333-337, 2013]. Совместная аппроксимация известных данных для nx и ny может быть представлена с погрешностью не выше ±0.002 в виде системы дисперсионных уравнений:
Проведенные с использованием уравнений (5) расчеты показывают невозможность применения кристалла LBO в создании генератора излучения терагерцового диапазона, находящейся вне области максимальной прозрачности между оптическим и миллиметровым диапазоном длин волн 0.3-10 ТГц, путем обеспечения выполнения условий фазового синхронизма для трехчастотных взаимодействий.
Для установления возможности применения кристалла LBO для генерации ТГц излучения с помощью высокоточного ТГц спектрометра с временным разрешением, работающего в диапазоне 0.2-3 ТГц со спектральным разрешением 2.75 ГГц, и использование критерия селекции достоверных данных были измерены дисперсионные зависимости и спектры поглощения в направлении всех трех оптических осей X, Y и Z. Измерение дисперсионных зависимостей для ТГц диапазона (рис. 1) позволило устранить путаницу в обозначении дисперсионных зависимостей nx и nz в известных данных [V.D. Anttsygin, A.A. Mamsharov, N.A. Nikolaev, O.I. Potaturkin, T.B. Bekker. Optical properties of borate crystals in terahertz range. Opt. Comm., V. 309, P. 333-337, 2013] и, в совокупности с известными данными о дисперсионных зависимостях для области максимальной прозрачности из [D.N. Nikogosyan. Nonlinear optical crystals: a complete survey. Springer, 2005, 427 p.], впервые совместно аппроксимировать в виде полной системы дисперсионных уравнений:
пригодной для проведения оценки возможности выполнения условий фазового синхронизма во всем диапазоне прозрачности кристалла LBO, включая ТГц диапазон.
На рис. 1 представлена дисперсия показателей преломления nx, ny и nz для пучков ТГц излучения распространяющихся, соответственно, вдоль оптических осей X, Y и Z кристалла LBO.
На рис. 2 представлена дисперсия коэффициентов поглощения αх, αу и α,z для пучков ТГц излучения распространяющихся, соответственно, вдоль оптических осей X, Y и Z кристалла LBO. Верхние индексы указывают направление поляризации ТГц излучения по отношению к оптическим осям.
Измерение коэффициентов поглощения показало, что коэффициент оптического поглощения в кристалле LBO минимален вдоль оптической оси X (рис. 2), в отличие от известных данных [V.D. Anttsygin, A.A. Mamsharov, N.A. Nikolaev, O.I. Potaturkin, T.B. Bekker. Optical properties of borate crystals in terahertz range. Opt. Comm., V. 309, P. 333-337, 2013], что делает привлекательным реализацию процессов генерации ТГц излучения в ее окрестности.
Пример 1.
Для демонстрации возможностей применения кристалла LBO для генерации ТГц излучения методом даун-конверсии (генерации разностных частот (ГРЧ)) с использованием в качестве источников излучения накачки двух Ti:Sapphire лазеров, работающих на длинах волн вблизи 800 нм, по полученным дисперсионным уравнениям (6) рассчитаны условия фазового синхронизма (Рис. 3 - Кривые фазового синхронизма для даун-конверсии (ГРЧ) двух Ti:Sapphire лазеров, работающего на фиксированной длине волны излучения λфикс.=800 нм и работающего с перестройкой длины волны излучения в диапазоне λизм.=800.7-811.4 нм, в главной плоскости кристалла LBO XZ по трехчастотным взаимодействиям sf-f и sf-s типа). На рис. 3 видно, что при накачке кристалла LBO указанными источниками лазерного излучения в главной плоскости XZ выполняются условия фазового синхронизма для генерации ТГц излучения путем даун-конверсии терагерцовом диапазоне 0,3-10 ТГц (1000-30 мкм), в том числе при углах фазового синхронизма близких к оси X, оптические потери в направлении которых близки к минимальному значению.
Пример 2.
Для демонстрации возможностей применения кристалла LBO для генерации ТГц излучения методом даун-конверсии (ГРЧ) с использованием в качестве источников излучения накачки Nd:YAG лазера и параметрического генератора света, работающих в области 1064 нм, по полученным дисперсионные уравнения (6) рассчитаны условия фазового (Рис. 4 - Кривые фазового синхронизма для генерации разностных частот излучения Nd:YAG лазера, работающего на фиксированной длине волны излучения длине волны λфикс.=1064 нм и параметрического генератора света, работающего с перестрой длины волны излучения в диапазоне λизм.=1065.2-1097.3 нм, в главной плоскости XZ кристалла LBO по трехчастотным взаимодействиям sf-f и sf-s типа). На рис. 4 видно, что при накачке кристалла LBO указанными источниками лазерного излучения в главной плоскости XZ выполняются условия фазового синхронизма для генерации ТГц излучения путем даун-конверсии в области 0.3-7 ТГц заявленного терагерцового диапазона 0,3-10 ТГц (1000-30 мкм), в том числе при углах фазового синхронизма близких к оси X, оптические потери в направлении которых близки к минимальному значению.
Пример 3.
Для демонстрации возможностей применения кристалла LBO для генерации ТГц излучения методом даун-конверсии (ГРЧ) с использованием в качестве источников излучения накачки LISAF:Tm3+ лазера и параметрического генератора света, работающих в области 1900 нм, по полученным дисперсионные уравнения (6) рассчитаны условия фазового (Рис. 5 - Кривые фазового синхронизма для генерации разностных частот LISAF:Tm3+ лазера, работающего на длине волны λфикс.=1900 нм и параметрического генератора света, работающего с перестрой длины волны излучения в диапазоне λизм.=1904.5-1956.3 м в главной плоскости XZ кристалла LBO по трехчастотным взаимодействиям sf-f и sf-s типа).
На рис. 5 видно, что при накачке кристалла LBO излучением указанных лазеров в главной плоскости XZ выполняются условия фазового синхронизма для генерации ТГц излучения путем даун-конверсии в области 0.3-4 ТГц заявленного терагерцового диапазона 0,3-10 ТГц (1000-30 мкм), в том числе при углах фазового синхронизма близких к оси X, оптические потери в направлении которых близки к минимальному значению.