СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ ФЛЮЕНСА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ МОНОКРИСТАЛЛИЧЕСКИМ КРЕМНИЕМ
METHOD OF MEASURING FLUENCE OF SLOW NEUTRONS USING MONOCRYSTALLINE SILICON

Изобретение относится к области радиационных технологий, а также к эксплуатации ядерных установок и ускорителей.
Известны способы измерения флюенса тепловых нейтронов с помощью ионизационных камер и пропорциональных счетчиков [Ломакин С.С., Петров В.И., Самойлов П.С. Радиометрия нейтронов активационным методом. М.: Атомиздат, 1975, 208 с.]. Их достоинством является то, что информация о плотности потока нейтронов выводится непрерывно, что позволяет контролировать флюенс нейтронов непосредственно в процессе облучения. Их недостатки: а) значительное выгорание нейтроночувствительного элемента, которое зависит от спектра нейтронов; б) повышенные требования к термической и радиационной стойкости изоляторов; в) относительная сложность конструкции; г) необходимость калибровки этих детекторов для измерения абсолютных значений плотности потока (флюенса) тепловых нейтронов с помощью других, более универсальных методов, например активационных.
Известен также способ измерения флюенса нейтронов полупроводниковым детектором, включающий в себя калибровку детектора, измерение электрического сопротивления детектора до облучения, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, измерение электрического сопротивления детектора после его облучения [а.с. №934402, опубликовано 07.06.82, БИ №21]. При этом в качестве детектора используют кремний n-типа. Основной недостаток этого способа связан со значительным разбросом исходных параметров даже у однотипных приборов серийного выпуска. Поэтому каждый такой прибор требует индивидуальной калибровки, после которой восстановление исходных параметров при высокотемпературном отжиге часто невозможно из-за разрушения внутренней структуры приборов. Кроме того, для измерения абсолютных значений плотности потока тепловых нейтронов также требуется их калибровка.
Среди всех известных методов наиболее универсальными, позволяющими определять плотность потока тепловых нейтронов как в относительных, так и в абсолютных единицах без дополнительной калибровки, являются активационные способы [Крамер-Агеев Е.А., Трошин В.С., Тихонов Е.Г. Активационные методы спектрометрии нейтронов. М.: Атомиздат, 1976, 232 с.]. Их часто используют для калибровки других, более простых, способов измерения флюенса нейтронов. Однако эти способы трудоемки и требуют специальной аппаратуры. Кроме того, при облучении образцов они не всегда могут быть использованы в качестве детекторов сопровождения по двум причинам. Во-первых, из-за того что активность детектора после облучения зависит не от флюенса в течение всего времени облучения, а лишь от флюенса за последнее время, равное 5-10 периодам полураспада. Во-вторых, не всегда возможно определить флюенс нейтронов при меняющемся за время облучения потоке нейтронов, например, за счет остановок реактора при длительном облучении. В меньшей степени это касается кобальтового детектора, который имеет большой период полураспада (5,28 года). Однако из-за длительного периода полураспада после облучения требуется его утилизация как радиоактивного материала.
Наиболее близким к заявляемому является способ измерения флюенса тепловых нейтронов монокристаллическим кремнием [RU №2379713, опубликован 10.01.2010, БИ №2], включающий измерение удельного электрического сопротивления (у.э.с.) монокристаллического кремния до и после облучения, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, отжиг радиационных дефектов в кремнии после каждого облучения.
При облучении кремния тепловыми нейтронами за счет (n, γ)-реакции образуется фосфор
p
При этом концентрация трансмутационных ядер фосфора N пропорциональна флюенсу Ф тепловых нейтронов
15
18
-2
где Σ - макроскопическое сечение реакции (1). Фосфор в монокристаллическом кремнии является донорной примесью, поэтому в кремнии n-типа он увеличивает проводимость (проводимость, по определению, является обратной величиной сопротивления), а в кремнии p-типа - уменьшает. В этом способе между изменением удельной электрической проводимости (у.э.п.) и флюенсом нейтронов существует линейная связь. При этом коэффициент пропорциональности один и тот же для любого исходного у.э.с. Отжиг кремния после облучения необходим для того, чтобы убрать радиационные дефекты, которые влияют на изменение у.э.п. Этим способом можно измерять флюенс тепловых нейтронов в широком диапазоне значений, от 10 до 10 см, а детекторы по этому способу можно использовать в качестве детекторов сопровождения при облучении образцов. Кроме того, физическая информация (у.э.с.), в отличие, например, от активационного метода, сохраняется бесконечно долго, что позволяет в любой момент времени перепроверить полученный результат измерения флюенса тепловых нейтронов. Недостатком этого способа является то, что для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов требуется его калибровка с помощью других, более универсальных методов, например активационных.
Техническим результатом изобретения является: 1) использование монокристаллического кремния для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов без всякой дополнительной калибровки; 2) независимость результатов измерений от спектра нейтронов. При этом сохраняются все достоинства прототипа.
Это достигается тем, что в известном способе измерения флюенса тепловых нейтронов монокристаллическим кремнием, включающем измерение удельного электрического сопротивления монокристаллического кремния до и после облучения, облучение неизвестным флюенсом нейтронов, отжиг радиационных дефектов в кремнии после каждого облучения, отличающемся тем, что облучение кремния проводят в кадмиевом экране толщиной 0,5-1,5 мм и без кадмиевого экрана, вычисляют кадмиевое отношение по изменениям удельных электрических проводимостей
0,Cd
0
Cd
где σ, σ - удельные электрические проводимости перед облучением в кадмиевом экране и без него, σ, σ - соответствующие удельные электрические проводимости кремния в кадмиевом экране и без него после облучения и отжига, и определяют абсолютный эффективный флюенс тепловых нейтронов
n
t
t
Cd
где е, µ - заряд и подвижность электронов в монокристаллах кремния, χ - коэффициент самоэкранировки тепловых нейтронов в шайбе кремния, ∑ - макроскопическое сечение реакции радиационного захвата тепловых нейтронов кремнием-30, F - поправочный коэффициент, учитывающий поглощение надтепловых нейтронов в кадмии.
t
nt
Для измерения абсолютных значений флюенса тепловых нейтронов предлагается облучать кремний в кадмиевом экране и без него, как это делается в активационном способе, используя его наработки по методу кадмиевой разности. Применительно к кремнию суть метода состоит в следующем. Можно представить концентрацию фосфора-31, генерированную за время облучения кремния без кадмиевого фильтра, в виде двух составляющих: генерированную тепловыми (C) и надтепловыми (C) нейтронами
Нами было показано [Варлачев В.А., Емец Е.Г. Солодовников Е.С. // Изв. вузов. Физика. - 2009. - №11/2. - С.409-412], что С линейно связана с изменением у.э.п.:
0
n
Cd
Cd
Cd
где σ, σ - у.э.п. кремния до и после облучения, е, µ - заряд и подвижность электронов соответственно. Следует отметить, что измерение σ проводят после отжига радиационных дефектов, тем самым исключают влияние радиационных дефектов от быстрых нейтронов на изменение у.э.п. В настоящее время в качестве поглотителя принято использовать кадмий-113 из-за большого сечения поглощения в тепловой области и его быстрого убывания в эпитепловой. Однако сечение поглощения кадмия не является ступенчатой функцией. Поэтому в активационном методе кадмиевой разности введено понятие граничной энергии поглощения в кадмии Е, которая зависит от толщины и формы фильтра. Считают, что нейтроны с энергией ниже Е полностью поглощаются фильтром, а выше этой энергии - не поглощаются. Возникающая при этом ошибка (1-4%) компенсируется кадмиевой поправкой F. В таком приближении при облучении кремния в кадмиевом фильтре
Cd
Cd
0,Cd
Cd
где F - поправочный коэффициент, учитывающий поглощение надтепловых нейтронов в кадмии. Концентрация фосфора-31 (С) определяется по значениям у.э.п. кремния до (σ) и после (σ) облучения:
Для реакторных нейтронных полей, формирующихся в присутствии хороших замедлителей (вода, графит, бериллий и др.), спектр тепловых нейтронов приближенно описывается распределением Максвелла. В этом случае при использовании детектора, сечение реакции которого в тепловой области спектра меняется по закону 1/v (v - скорость нейтрона)
t
эф
t
эф
0
t
t
t
эф
0
где С - концентрация фосфора-31, генерированная тепловыми нейтронами; Ф - эффективный флюенс тепловых нейтронов; ∑ - макроскопическое сечение реакции при энергии нейтрона, соответствующей некоторой эффективной температуре Т, отличной от температуры среды T; g - фактор Весткотта, учитывающий отличие зависимости сечения тепловых нейтронов (n, γ)-реакции на кремнии-31 от закона 1/v, χ - коэффициент самоэкранировки тепловых нейтронов. По данным работы [Evaluated nuclear reaction libraries (ENDF). IAEA Nuclear Data Service, www-nds.iaea.org] сечение (n, γ)-реакции на кремнии-30 в тепловой области строго следует закону 1/v, то есть g=1. Из-за утечки и поглощения нейтронов Т>Т, т.е. не все нейтроны достигают термодинамического равновесия с окружающей средой. В частности [Тарновский Г.Б., Ярына В.П. Учет влияния кадмиевых экранов в нейтронно-активационных измерениях. // Тезисы докладов 3-го Всесоюз. Совещания по метрологии нейтронного излучения на реакторах и ускорителях, М., изд. ЦНИИатоминформ, 1982, с.77], при
где среднелогарифмическая потеря энергии
a
s
∑, ∑ - макроскопические сечения поглощения и рассеяния замедлителя; k - постоянная Больцмана; А - массовое число ядер замедлителя
эф
0
эф
0
Например, для бериллиевого замедлителя Т=1.0066 Т, т.е Т>Т примерно на 2K.
Из выражений (5, 7, 9)
Тогда с учетом выражения (6, 8) получим эффективный флюенс тепловых нейтронов, которым облучался кремний без кадмиевого фильтра
где
эф
эф
эф
эф
эф
есть кадмиевое отношение, которое определяется по измеренным значениям у.э.п. От эффективного флюенса тепловых нейтронов легко перейти к среднему (за время облучения τ) значению эффективной плотности потока тепловых нейтронов (φ). По определению φ=Ф/τ. При этом φ является произведением объемной плотности нейтронов с энергией ниже граничной энергии кадмия на скорость нейтронов с энергией kТ.
Cd
t
Cd
Cd
Cd
Определим значения F, χ и Е для кремния. Обычно F принимают равным 1,01-1,04 [Экспериментальные методы нейтронных исследований: Учеб. Пособие для вузов / Е.А.Крамер-Агеев, В.Н.Лавренчик, В.Т.Самосадный, В.П.Протасов. - М.: Энергоатомиздат, 1990. - 272 с.]. Поэтому с погрешностью до 2% можно принять F=1,02.
t
7
Коэффициент самоэкранирования χ тепловых нейтронов (отношение числа нейтронов, вылетевших из шайбы кремния, к числу нейтронов, влетевших в кремний) в изотропном нейтронном поле определялся расчетами. Расчеты были выполнены методом Монте-Карло путем прямого моделирования нейтронных траекторий в природном кремнии. История нейтрона заканчивалась либо его поглощением, либо вылетом из кремния. Варьируемыми параметрами были радиус и толщина шайбы. Для каждого варианта разыгрывалось 10 нейтронных историй. Результаты расчетов приведены в таблице. Там же приведены эффективные оптические толщины, т.е. средние значения отрезков в пластине кремния по траектории влета в нее нейтрона.
Коэффициент самоэкранировки (χ<sub>t</sub>) и эффективная оптическая толщина d<sub>эф</sub> кремниевой пластины радиусом r и толщиной d для тепловых нейтронов.
r, см
0,5
0,6
0,7
d, см
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
χ<sub>t</sub>
0,996
0,995
0,995
0,996
0,995
0,994
0,995
0,995
0,994
d<sub>эф</sub>, см
0,583
0,657
0,717
0,634
0,720
0,793
0,677
0,774
0,859
r, см
0,8
0,9
1,0
d, см
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
χ<sub>t</sub>
0,995
0,994
0,994
0,995
0,994
0,993
0,995
0,994
0,993
d<sub>эф</sub>, см
0,7145
0,821
0,917
0,747
0,863
0,967
0,777
0,902
1,013
r, см
1,1
1,2
1,3
d, см
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
0,4
0,5
0,6
χ<sub>t</sub>
0,994
0,994
0,993
0,994
0,993
0,993
0,994
0,993
0,992
d<sub>эф</sub>, см
0,803
0,936
1,054
0,828
0,966
1,092
0,850
0,994
1,126
Cd
В.П.Ярына и Г.Б.Тарновский [Тарновский Г.Б., Ярына В.П. Учет влияния кадмиевых экранов в нейтронно-активационных измерениях. // Тезисы докладов 3-го Всесоюз. Совещания по метрологии нейтронного излучения на реакторах и ускорителях, М., изд. ЦНИИатоминформ, 1982, с.77] предложили эмпирическую формулу для расчета E кадмиевого цилиндрического фильтра, помещенного в изотропное поле:
Cd
где h и d - высота и диаметр цилиндрического фильтра в мм. Например, в стандартном наборе детекторов АКН-Т есть фильтр диаметром 15 мм, высотой 10 мм и толщиной стенки 1 мм. При использовании этого фильтра E=0,55 эВ.
Возможность осуществления способа подтверждается следующими экспериментами, проведенными на исследовательском ядерном реакторе типа ИРТ-Т мощностью 6 МВт в г.Томске. Эксперименты проводились с помощью существующей с 1984 года технологии нейтронно-трансмутационного легирования кремния, базирующейся на горизонтальном экспериментальном канале ГЭК-4. Имеется печь отжига радиационных дефектов типа СУЗН1.6, установки для измерения удельного электрического сопротивления 4-зондовым методом, времени жизни неосновных носителей заряда, типа проводимости, станки для резки и шлифовки слитков, химический участок подготовки кремния к облучению и его дезактивации. С помощью этой технологии были заготовлены шайбы монокристаллического кремния. Измерения удельного электрического сопротивления проводились 4-зондовым методом. Погрешность измерения среднего по торцу шайбы удельного сопротивления не превышала 3%. Измерения сопротивлений проводились до и после облучения и отжига радиационных дефектов при температуре 800°С в течение 2 часов. Непрерывный контроль за флюенсом тепловых нейтронов осуществляли с помощью штатных камер деления типа КтВ-4, используемых в технологии нейтронно-трансмутационного легирования кремния.
Cd
Cd
Cd
эф
эф
17
-2
13
-2
-1
-4
-1
13
-2
-1
Определялись, как это описано, кадмиевые отношения для кремния R(Si) и для золота R(Au). Для этого образцы кремния, в кадмиевом цилиндрическом пенале и без него, располагались на оси канала ГЭК-4 симметрично относительно центра активной зоны реактора. Использовался цилиндрический пенал высотой 10 мм, диаметром 15 мм и толщиной стенки 1 мм. Расстояние между образцами составляло 15 см. Облучение проводили в течение 4 часов на мощности реактора 6 мВт. Исходное сопротивление образца, облучавшегося в Cd фильтре, - 857 Ом·см, а без фильтра - 772 Ом·см. Конечные сопротивления - 593,5 Ом·см и 99,5 Ом·см соответственно. Из этого следует R(Si)=16,9, Ф=2,14·10 см и φ=1,49·10 смс. Температура бака воды в бассейне реактора равна 42°С, что соответствует температуре среды Т=315K, а kТ=0,0292 эВ. При этой энергии макроскопическое сечение реакции равно 1,66·10 см. Детекторы из золота в том же кадмиевом пенале и без него облучали на мощности 100 кэВ в течение 10 минут. Они располагались точно так же, как и образцы кремния. Кадмиевое отношение по золоту составило 4,36, а эффективная плотность потока тепловых нейтронов, приведенная к мощности реактора 6 мэВ, была равна 1,44·10 смс.
15
18
-2
Полезный результат заключается в том, что детектор позволяет определять абсолютные значения плотности потока тепловых нейтронов при любом реакторном спектре нейтронов. При этом не требуется никакой калибровки с помощью других методов, например активационных. Каждый монокристалл можно использовать многократно, в том числе в качестве детектора сопровождения для контроля за флюенсом тепловых нейтронов в диапазоне 10-10 см.