СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ ДОЗИМЕТРИЧЕСКОГО ТЕРМОЛЮМИНЕСЦЕНТНОГО СИГНАЛА, НАКОПЛЕННОГО В ТВЕРДОТЕЛЬНОМ ДЕТЕКТОРЕ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ НА ОСНОВЕ ОКСИДА АЛЮМИНИЯ
METHOD OF MEASURING DOSIMETRIC THERMOLUMINESCENT SIGNAL ACCUMULATED IN SOLID-STATE DETECTOR OF IONISING RADIATIONS BASED ON ALUMINIUM OXIDE

Изобретение относится к способу измерения накопленной дозы или мощности дозы ионизирующего излучения твердотельными термолюминесцентными (ТЛ) детекторами на основе монокристаллического и наноструктурного оксида алюминия. Оно может быть использовано для повышения надежности, точности, достоверности и проводимых с их помощью измерений за счет снижения зависимости выхода термолюминесценции от скорости нагрева детекторов при считывании, упрощения процедуры подготовки детекторов к эксплуатации.
2
3
2
3
В настоящее время в отечественной и зарубежной практике получили широкое распространение термолюминесцентные детекторы на основе анион-дефектного α-AlO, имеющие обозначение ТЛД-500К (ТУ 2655-006-02069208-95; Дозиметрический контроль внешнего профессионального облучения. Общие требования. Методические указания МУ 2.6.1.25-2000, Москва, 2000, с.50; Dosimeter Materials, Harshow TLD Model 8800; Bicron Ne, рекламный проспект). В последние годы в дозиметрической практике, наряду с монокристаллическими детекторами, находит применение нанокерамика на основе фазы α-AlO, обладающая целым рядом дополнительных достоинств, таких как повышенная теплопроводность, расширенный диапазон регистрируемых доз и др. (W.M.de Azevedo et al. Highly Sensitive Thermoluminescence Carbon Doped Aluminium Oxide Detectors. Radiation Protection Dosimetry (2006) Doi:10.1093/rpd/nci684).
В процессе эксплуатации указанных детекторов выявился их важный недостаток - зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов при считывании. Этот недостаток является источником ошибок при измерениях, производимых с помощью дозиметрических систем, имеющих разные или нестабильные скорости нагрева. Расчет показывает, что если скорость нагрева увеличивается на 10% от рекомендуемых по ТУ на детекторы ТЛД-500K постоянных значений 6 или 11 град/сек, снижение ТЛ выхода составляет величину около 6%, а уменьшение скорости нагрева на такую же величину приводит к росту выхода ТЛ на 7%. Видно, что уход за 5% предел, принятый в ТЛД за допустимый разброс чувствительности детекторов в партии, возможен по причине нестабильности скорости нагрева. Таким образом, зависимость чувствительности детекторов ТЛД-500К и их наноструктурных модификаций от скорости нагрева при считывании снижает точность, надежность и достоверность измерений.
2
4
2
Аналогичные закономерности наблюдаются и у других люминофоров, используемых в термолюминесцентной дозиметрии. Так, для ТЛД детекторов на основе LiF:Mg,Ti (TLD-100), CaF:Mn, CaSO:Mn отмечается сильная зависимость их ТЛ-выхода от скорости нагрева. При ее увеличении от 1,7°C/c до 17°C/c выход ТЛ в основном пике термолюминофора на основе LiF:Mg,Ti, измеренный по высоте пика или площади под кривой термовысвечивания (КТВ), падает в 1,7 раза. В CaF:Mn рост скорости нагрева от 0,5°C/c до 10°C/c сопровождается падением выхода ТЛ в два раза (K.Becker. Solid State Dosimetry. CRC press, Cleveland, Ohio, 1973).
Качественно сходный характер поведения зависимости выхода ТЛ различных по природе детекторов от скорости нагрева обусловлен одним механизмом, а именно - термическим тушением люминесценции (R.Chen and S.W.S.McKeever. Theory of Thermoluminescence and Related Phenomena. Singapore: Word Scientific, 1997; D.S.Tausenev, I.I.Milman et al. Thermally and optically stimulated processes in additively colored beryllium oxide crystals. Radiation Measurement. 43, 2008, 349-352). Суть термического тушения люминесценции заключается в том, что часть носителей заряда, освобожденных при нагреве детектора при считывании, захватываются пустыми глубокими ловушками и, следовательно, не участвует в излучательном ТЛ-процессе. Причем, чем выше скорость нагрева детекторов, тем выше температура ТЛ пика, тем большая часть носителей захватывается глубокими ловушками. Так появляется зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева, которая может быть устранена предварительным заполнением носителями глубоких ловушек.
В литературе описаны способы измерения накопленной дозиметрической информации из твердотельных детекторов ионизирующих излучений, включающие предварительное заполнение глубоких ловушек носителями заряда с целью блокирования конкурирующего процесса захвата носителей между ловушками, ответственными за дозиметрический пик и энергетически более глубокими ловушками, состояние которых остается неизменным при температуре считывания.
2
4
3
2
2
3
Практическая реализация большинства из этих способов заключается в измерении ТЛ по стандартной методике, предварительно радиационно-термически обработанных материалов детекторов (Термолюминесцентная дозиметрия. Зинатне. Рига. 1968; К.К.Шварц, З.А.Грант, Т.К Межс, М.М.Грубе; S.W.S.McKeever. Thermoluminescence of Solids. Cambridge University Press. 1985; R.Chen, S.W.S.McKeever. Theory of Thermoluminescence and Related Phenomena. World Scientific. 1997). При этом оценивался только рост выхода ТЛ относительно необработанного материала. Так по данным приведенных источников выход ТЛ термолюминофора на основе MgSiO:Tb увеличивался в 4 раза в результате предварительного облучения гамма-излучением дозой 10 Гр и последующего отжига в течение 1 часа при 300°C. Выход ТЛ природного альфа-кварца увеличивался в 10 раз после облучения дозой 10 Гр бета-излучением и последующего отжига при 500°C. Разработанные для LiF:Mg,Ti оптимальные режимы радиационно-термической обработки, заключающиеся в облучении материала гамма-излучением кобальта-60 дозой от 3·10 до 10 Гр с последующей термообработкой при 280-300°C в течение от 1 до 4 часов, позволили повысить выход ТЛ в 5 раз.
Из приведенных выше примеров следует, что известные способы измерения накопленной дозиметрической информации из твердотельных детекторов ионизирующих излучений, включающие предварительное заполнение глубоких ловушек носителями заряда, позволяют повысить выход ТЛ. Однако ни в одном из известных способов не описывается влияние и не устанавливается связь между предварительным заполнением глубоких ловушек носителями заряда и зависимостью выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов при считывании.
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к предлагаемому следует считать способ измерения накопленной дозиметрической информации из твердотельных детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, включающий предварительное заполнение глубоких ловушек носителями заряда (патент РФ №2229145), который и выбран в качестве прототипа.
Данный способ включает измерение ТЛ в полосе свечения F-центров (420-410 нм) детекторов на основе оксида алюминия, предварительно облученного ультрафиолетовым излучением в полосе 200-220 нм при температуре 300-350°C до насыщения ТЛ выхода в пике при 450°C, обусловленного глубокой ловушкой.
В известном способе, включающем предварительную подготовку детекторов к эксплуатации, принятом за прототип, как и его аналогах, при последующей его эксплуатации не удается полностью устранить зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева при считывании и повысить тем самым надежность, точность и достоверность измерений.
В основу изобретения положена задача устранения зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева при получении дозиметрической информации и повышения тем самым надежности, точности и достоверности измерений.
Поставленная задача решается тем, что в способе измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала, накопленного в твердотельном детекторе ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, включающем предварительный нагрев детектора до температуры 300-350°C, облучение его в нагретом состоянии ультрафиолетовым излучением мощностью 1-10 мВт в диапазоне длин волн 200-220 нм в течение 1-10 минут, согласно изобретению измерение дозиметрического термолюминесцентного сигнала проводят в диапазоне 240-280 нм.
Таким образом, решение поставленной технической задачи достигается тем, что предварительную подготовку детекторов к эксплуатации осуществляют по способу, принятому за прототип, но измерения в процессе самой эксплуатации проводят не в полосе свечения F-центров (420-410), как это предусмотрено в прототипе, а в спектральной области 240-280 нм.
Нижняя граница спектрального диапазона регистрации обусловлена снижением интенсивности люминесценции до не детектируемого уровня.
+
Верхняя граница спектрального диапазона регистрации обусловлена необходимостью дискриминации перекрывающихся полос свечения F- и F-центров (410-420 и 330 нм соответственно, всегда присутствующих в спектре высвечивания основного дозиметрического пика ТЛ), первая из которых максимально подвержена термическому тушению и, как следствие, зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева при измерении в этой полосе.
Сущность предлагаемого изобретения заключается в следующем.
+
До сих считалось, что в коротковолновой области спектра ТЛ детекторов типа ТЛД-500К (как монокристаллических, так и нанокерамических) присутствуют полосы свечения при 410-420 и 330 нм, приписываемые F- и F-центрам соответственно. Полоса свечения F-центров, как наиболее интенсивная, выбрана для практического использования, и спектральная чувствительность фотоприемников промышленно выпускаемых ТЛД-дозиметрических систем выбирается максимальной именно в этой области. Вместе с тем, люминесценция F-центров подвержена термическому тушению, следствием которого является появление зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов при считывании, частичное подавление которого оказалось возможным предварительным заполнением носителями заряда глубоких ловушек, как это было реализовано в приведенных выше аналогах и способе, принятом за прототип.
+
Предлагаемый способ основан на подавлении зависящих от скорости компонент спектра свечения F-центров, простирающихся в коротковолновую область вплоть до 260 нм путем предварительной подготовки детекторов к эксплуатации по способу, принятому за прототип и регистрации ТЛ при последующей эксплуатации в полосе свечения нового центра около 260 нм, обнаруженного нами в спектре свечения основного дозиметрического пика. Относительно природы этого центра в литературе нет никаких сведений, ранее подобное свечение наблюдалось в ионолюминесценции оксида алюминия (R.Toshima et al. Ion-induced Luminescence of Alumina with Time-resolved Spectroscopy. Journ. of Nuclear Science and Technology. Vol.39, №1, p.15-18 (2002)).
+
Авторами этой работы отмечен ряд особенностей в форме люминесцентного пика при 260 нм, позволивших им сделать вывод о том, что соответствующий 260 нм люминесценции центр, в отличие от F и F-центров, имеет другую природу, не связанную с решеточными дефектами в оксиде алюминия. Вероятнее всего это комплексный центр примесного происхождения. Свечение в полосе 260 нм не подвержено температурному тушению и зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов при считывании практически отсутствует. Это свойство центра, ответственного за ТЛ в полосе 260 нм, и положено в основу предлагаемого способа.
Результаты экспериментальной проверки реализации предлагаемого способа измерения дозы, накопленной в твердотельных термолюминесцентных детекторах ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, обобщены и иллюстрируются чертежом.
90
90
На чертеже изображены зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева стандартных детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия ТЛД-500К, облученных одной и той же дозой бета-излучения Sr/Y источника.
max
max
Для регистрации ТЛ в качестве фотоприемников использовались фотоэлектронные умножители (ФЭУ) с разными спектральными характеристиками: 1) ФЭУ-130, максимум спектральной чувствительности λ=400-420 нм, оптимальный для регистрации свечения F-центров; 2) ФЭУ-142, λ=254 нм, оптимальный для регистрации ТЛ в полосе свечения нового центра 240-280 нм.
Кривая 1 чертежа иллюстрирует зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов ТЛД 500К без предварительной подготовки по способу, принятому за прототип, измеренного в полосе свечения F-центров (400-420 нм), как это принято при практической эксплуатации детекторов этого типа.
Кривая 2 чертежа представляет зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов, полученную по предложенному изобретению, в результате предварительной обработки детекторов по способу, принятому за прототип и измерения выхода ТЛ в полосе свечения 240-280 нм.
Кривая 3 чертежа, для сравнения, иллюстрирует зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов, обработанных и измеренных по способу, принятому за прототип, в спектральном диапазоне свечения F-центров (400-420 нм). В результате экспериментальной проверки предложенного изобретения оказалось также, что измерение ТЛ в полосе 240-280 нм без предварительной обработки детекторов по способу, принятому за прототип, не устраняет полностью зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов и не приводит к решению поставленной технической задачи.
Качественно близкие к иллюстрируемым на приведенном чертеже результаты были получены при экспериментальной проверке реализации предлагаемого изобретения с ТЛ детекторами на основе нанокерамической формы оксида алюминия.
Анализ данных чертежа показывает, что в результате применения описанного способа исчезает зависимость выхода ТЛ от скорости нагрева детекторов при считывании, за счет этого растут точность, надежность и достоверность проводимых измерений.