Теория рентгеновской дифракции на сверхрешетке с квантовыми нитями

ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКИЕ НАУКИ

УДК 621.382

ТЕОРИЯ РЕНТГЕНОВСКОЙ ДИФРАКЦИИ НА СВЕРХРЕШЕТКЕ С КВАНТОВЫМИ НИТЯМИ

Д.В. КАЗАКОВ

Отдел математики, Коми научный центр УрО РАН, г. Сыктывкар kazakov@dm.komisc.ru

В рамках статистической кинематической теории дифракции решена задача рассеяния рентгеновских лучей на сверхрешетке с латеральной модуляцией компонентного состава. Получены выражения, описывающие распределение интенсивности рассеяния вблизи узла обратной решетки, для сверхрешетки с квази-периодически распределенными квантовыми нитями. На примере сверхрешетки (InAs)n / (GaSb)m выполнено численное моделирование и показано влияние параметров латеральной модуляции компонентного состава на карты распределения интенсивности рассеяния.

Ключевые слова: сверхрешетки, гетероструктуры, высокоразрешающая рентгеновская дифракция, латеральная модуляция компонентного состава, карты распределения интенсивности рассеяния в обратном пространстве

D.V. KAZAKOV. THEORY OF X-RAY DIFFRACTION ON A SUPERLATTICE WITH QUANTUM WIRES

Within the statistical kinematical theory of X-ray diffraction the problem of X-ray scattering from superlattice with lateral composition modulation (LCM) is solved. The general solution for scattered intensity in reciprocal space are derived. The theory takes into account fluctuations of lateral modulation amplitude. In our model, superlattice was considered as an (AnBm) multilayer heterostructure. Upper and lower heterointerfaces of A-type layers oscillate sinusoidally along the surface and shifted from each other by half of an undulating wavelength. Such quasi-periodical nanostructure forms quantum nanowires. Those quantum nanowires had been previously observed in superlattices with small-misfit strains. Using this LCM model, numeric simulations of reciprocal space maps (RSMs) for (InAs)n/(GaSb)m sluperlattice were obtained. RSMs were performed about the (004) Bragg peak in the plane perpendicular and parallel to the lateral modulation. Influence of LCM parameters (such as undulation wavelength, undulation amplitude etc.) on RSMs was determined. It was established that the presence of lateral composition modulation leads to appearance of specific additional peaks on RSMs. Size, form and location of additional peaks strongly depend on LSM parameters. If diffraction plane is parallel to quantum wires, then all additional peaks are located on qz axis; if diffraction plane is perpendicular to quantum wires, then all additional peaks are shifted along qx axis.

Keywords: superlattices, heterostructures, high-resolution X-ray diffraction, lateral composition modulation, reciprocal space mapping

Введение

С активным развитием методов эпитаксиаль-ного роста особо актуально встал вопрос производства сверхрешеток (СР) с точно заданными структурными параметрами и пространственно-периодической структурой. Не менее важной является задача последующего анализа совершенства изготовленных полупроводниковых материалов, так как во всех реальных кристаллических структурах присутствуют те или иные типы структурного несовершенства, нарушающие идеальную периодичность и меняющие некоторые ее физические свойства. Такие наруше-

ния структуры могут как улучшить физические свойства полупроводниковых приборов, так и сделать их абсолютно не пригодными для дальнейшего применения.

Чтобы успешно реализовывать потенциал производимых материалов, необходимо получать максимально полную информацию о характере регулярной кристаллической структуры и имеющихся нарушениях. Наиболее эффективным неразруша-ющим методом исследования кристаллических ге-тероструктур является высокоразрешающая рентгеновская дифрактометрия в различных режимах съемки. Стремительное развитие ее методов и при-

менение новых источников рентгеновского и синхро-тронного излучения сопровождается активным развитием теорий дифракции рентгеновских лучей (РЛ) на наноструктурах различной степени гетерогенности и упорядоченности. Поскольку даже самые передовые технологии эпитаксиального роста не позволяют изготавливать полупроводниковые системы с идеальной кристаллической решеткой, поэтому анализ дифракционной картинки требует обязательного учета как когерентной, так и диффузной компоненты рассеяния.

Дифракция на регулярной структуре формирует когерентную компоненту рентгеновского рассеяния, тогда как дифракция на деформациях и случайных нарушениях обуславливает выход диффузной компоненты. Анализ дифракционных данных диффузной и когерентной компонент и оценка их вклада в полную интенсивность рассеяния позволяют установить степень совершенства исследуемых объектов и определить некоторые его структурные особенности. Трехосевая рентгеновская дифрактомет-рия позволяет разделять когерентный и диффузный каналы рассеяния. Это делает трехосевую рентгеновскую дифрактометрию главным инструментом неразрушающего исследования различных кристаллических полупроводниковых материалов с различной степенью совершенства, в частности, при изучении структур с латеральной модуляцией компонентного состава [1].

Экспериментальные данные, получаемые с помощью трехосевой рентгеновской дифракции, представляют собой сложные двухмерные карты распределения интенсивности рассеяния вблизи узла обратной решетки. Чтобы получить максимум полезной информации о структуре исследуемого образца, необходимо проводить численное моделирование распределения интенсивности рассеяния для различных моделей структуры и сравнивать результаты с данными экспериментальных измерений, в связи с чем возникает задача разработки теоретических подходов к описанию процесса дифракции для различных схем регистрации и моделей кристаллических структур. Сравнивая экспериментальные данные рентгеновской дифракции и результаты численного моделирования, можно выбрать наиболее подходящую модель структуры и определить ее основные параметры. На сегодняшний день самым эффективным средством решения данной проблемы является статистическая теория дифракции РЛ, в рамках которой авторы [2] получили выражения для амплитуды рассеяния рентгеновской волны на произвольных кристаллических объектах. Эти выражения позволяют с высокой точностью учитывать различные особенности кристаллических объектов и выполнять численное моделирование карт распределения интенсивности рассеяния в обратном применительно к трехосевой схеме рентгеновской дифракции.

В представленной работе с помощью статистической кинематической теории дифракции решена задача дифракции РЛ на СР с латеральной модуляцией компонентного состава (ЛМКС). Получены выражения для расчета распределения интен-

сивности рассеяния вблизи узла обратной решетки и приведены результаты численного моделирования дифракции на СР (1пАв)1з1 {Оа8Ь)\з с подложкой ОаЯЪ (001) применительно к трехосевой схеме дифракции. Расчеты выполнены с помощью модели двухкомпонентной сверхрешетки с резкими границами перехода между гетерослоями, в объеме которой квазипериодически распределены квантовые нити аналогично работам [3-5].

1. Модель СР с ЛМКС

Схема СР представлена на рис. 1(а), где показано вертикальное сечение СР и введена декартова система координат: ось г направлена вглубь кристалла, ось х - вдоль поверхности СР, параллельно латеральной модуляции, ось у - вдоль направления распространения квантовых нитей перпендикулярно плоскости рисунка. Пунктирные линии обозначают положение границ в плоской сверхрешетке; волнистыми линиями показаны границы слоев в сверхрешетке с латеральной модуляцией; жирными линиями отмечены границы дополнительной периодической структуры в направлении оси г. Положения максимумов и минимумов латеральной модуляции каждого последующего слоя А-типа (см. рис. 1) смещены вдоль оси х на половину периода по отношению к положению максимумов и минимумов предыдущего одноименного слоя. Такая форма пространственной ориентации квантовых нитей формирует дополнительную (по сравнению с плоской СР) пространственно-периодическую структуру вдоль направления оси г; период такой СР состоит из двух слоев А-типа и двух слоев В-типа. Допустим, что ЛМКС в направлении х меняется по закону косинуса, а амплитуда осцилляций претерпевает случайные изменения, тогда границы произвольного слоя в периоде с номером т можно записать в виде: Ф^(х) = (Е + 5Ет) соз(кхх + ар) , где F - величина среднего значения амплитуды осцилляций ЛМКС, 5Ет - величина случайного отклонения амплитуды ЛМКС относительно среднего значения, ар - смещение фазы осцилляций границы с номером р (р = 0,... ,4, ао = аз = а4 = 0, а\ = а2 = п). Схема такой СР показана на рис. 1(Ь). Случайные изменения амплитуды ведут к тому, что верхние и нижние границы некоторых слоев не смыкаются, и квантовые нити, несмотря на наличие ЛМКС, не формируются. На рис. 2 представлены возможные варианты ЛМКС для некоторого фиксированного слоя А-типа в зависимости от величины параметра 5Ет: (а) 5Ет = -Е -случай плоской сверхрешетки; (Ъ) 5Ет = 0 - слой с квантовыми нитями; (с) 5Ет = 0.5Е - среднее состояние слоя, когда образовалась ЛМКС, но квантовые нити не сформированы; (й) если 5Ет = -1.5Е, то происходит смещение осцилляций вдоль оси х; (е) в случае 5Ет = 0.5Е происходит удвоение периодической структуры, в результате чего на отрезке длиной Тх укладываются два периода ЛМКС разной амплитуды. Исключим из нашей модели СР варианты (й) и (е), так как они меняют характер про-странственно-перидической структуры, и ограничимся учетом флуктуаций типа (а), (Ъ) и (с). Такое ограничение означает, что возникающие в СР флуктуа-

Рис. 1. Модель сверхрешетки с ЛМКС.

ции влекут за собой уменьшение амплитуды осцил-ляций ЛМКС и размытие границ квантовых нитей, но не меняют характер их пространственной ориентации. При этом значения переменной 5Ет будут ограничены в интервале [-Е;0]. Процедуру статистического усреднения по флуктуациям 5Ет выполним с помощью функции усеченного нормального распре-деления.После формальной замены в = 5Ет функция плотности распределения р(в) запишется как:

р(в) = к е

где а0 - стандартное отклонение, а к - нормировочный коэффициент, вычисляемый с помощью интеграла:

к=

йв е

1-Е

= а°Ег1

Графики функции плотности распределения р(в) для различных значений стандартного отклонения а0 приведены на рис. 3.

2. Статистическая теория дифракции

Согласно работе [2], амплитуда рентгеновской волны, рассеянной произвольным кристаллическим слоем толщиной L вблизи узла обратной решетки для трехосевой дифрактометрии, равна:

Ек(д) =

¿м/ йх йу ак(т) Фо(г) Фк(т)х

е

-г^дт+Ни^г))

Ео (Г),

Коэффициент аН(г) определяет отражательную способность кристалла; и(г) - функция смещений атомных плоскостей; вектор д задает отклонение вектора рассеяния ^ = кН - к0 от вектора обратной решетки Я; - волновые векторы падающего и дифрагированного излучения.

2.1. Амплитуда рассеяния

В выражении (3) пренебрегаем эффектами преломления и поглощения, а интеграл по йг заменяем суммой интегралов по отдельным слоям СР:

м р

ЕН(Ф = £ £4

т=1 р=1 _

йх ¿у е-г(ч*х+чуу)х

х / йг е

где гРт) = 2(т - 1) (11 + ¡2) + Е ¡т + ФТ(х). После

т=1

интегрирования (5) по йг получаем выражение вида:

м р

// ¿х йу е-^*^у)х

т=1 р=1^оо

р-1

р Н г £ (Нег-Ч* )1г

г(т-1) I] (Нег-Чг )1Г аН е Г=1

хе г=1 ——--х

пер - дг

а соответствующая интенсивность вычисляется по формуле:

1н = (Ен(Ях,Яу ,дг ) • Е*Н (дх ,ду ,дг)).

г

X

x

о

2

гт

0

1

Ь

о

Рис. 2. Возможные флуктуации ЛМКС.

7500 -

5000 -

а

2500 -

ткт

х 10

Рис. 3. Функция плотности распределения: сто

0.05Е, оо = 0.10Е, оо = 0.20Е.

где

Кр

Ер,т = Кр (Е + 5Ет), Гф1 - Яг, р = 0, 3, 4

\Чг - 2к£1 - Фь р =1, 2.

Если ширина засветки образца в направлении у равна Ьу, то интеграл по dy в выражении (6) равен:

+^

/ Лу е-**у у = 2 8[п

У Яу .

Аналогично предположим, что ширина засветки образца в направлении х равна Ьх. Допустим, на отрезке Ьх укладывается N латеральных периодов Тх, тогда интеграл по dх после простых преобразований может быть записан следующим образом:

Тх

х ! Лх

о

— ЧхТх 8Ш

гЧххе^Тр>т соб

Полученный интеграл не имеет аналитического решения. Чтобы его вычислить, используем кусочно-линейную интерполяцию. Для этого обозначим

д(х) = ехр(гЕр,т соз(кхх)), а интервал интегрирования [0,Тх] разобъем на 5 частей, тогда функция д(х) на отрезке [хя,хя+1] может быть представлена как сумма:

д(х) ^ д(хв)+ д(х^ + 1) - дЫ (х - хв) , х8 + 1 - хз

а соответствующий интеграл преобразуется к виду:

Тх

^р , т(Ях,Яг ) = ! Лх ехе}Р?'т СО (к'х) =

в-1

ха+1

Лх

х д(хз+1) - д(хз) е^х+ хя+1 - хв

ха + 1

+ ! Лх

д(хз)хз+1 - д(х8+1)д

хя+1 - хз

Интеграл в (11) является табличным. После взятия интеграла и приведения подобных членов, получаем:

Wv

д

в-1

2

^2

-г

где Дх = хз+1 - хз, дх = ЯхДх/2, }1^х) - сферическая функция Бесселя первого порядка.

в-1

£ д(хе+1) - д(хз) = 0,

я=0

в-1

£ д(хз+1) + д(хз) = 2^2 д(хз),

в-1

в-1

Шр,т = Дхе-^^^2 д

я=0

С учетом введенных ранее обозначений окончательное выражение для амплитуды рентгеновской волны, отраженной от СР с ЛМКС, имеет вид:

Ек(ф = 2 е-г2

1 ЧхТх в1п

вт( 2 ЯхТх) Чу

р-1

р н г =(кег)1-г М ,,

ОН е Г=1 г(т-1) У^ (Нег-Ч* )1Г

х > ——-- > е г=1 х

р=1

к£р - Яг

1

X

х

0

2.2. Интенсивность рассеяния

Полученное выражение для амплитуды рассеяния (14) подставим в уравнение (4). Множители, не зависящие от 5Ет, можно вынести из под знака статистического усреднения, тогда в фигурных скобках останется:

м м

(Е Е

т=1 т' = 1

г(т-т') ^ )1Г

е г=1 х

-г(рер')1

р')1р wр' т - w,

р' ,т' У"р'-1,т

))

Результат усреднения данного выражения зависит от значений индексов т и т': если они не равны (т = т'), то множители в скобках усредняются независимо друг от друга; если индексы совпадают (т = т'), то множители в скобках являются связанными, и необходимо искать среднее их произведения. Таким образом, все выражение условно можно представить в виде суммы двух слагаемых:

мм

т=1 т =1

мм

мм

Е Е

т=1 т =1 т=1 т =1

1. Рассмотрим первое слагаемое (т = т'):

Б-1

^р,т) = Ор = Ьх ътс^х)^ егХрзР!ьре-гч*х*,

Введем обозначения:

, р -1 , р -1

Р Р ар' П Гп (ар)* По 11(дх,дг) = У] V (——-г ,, т= х

х ^р' (ГрНр',р - Нр' ,р-1) - (ГрНр'-1р - Нр'-1,р-1) ^ • -1

1у

Р ар П Гп

Е

=1

п=0

где тр = ее

г(р£р-д* )1р

, тогда полная интенсивность рас-

сеяния рентгеновской волны вблизи узла обратной решетки при дифракции на СР с ЛМКС (вид ЛМКС см на рис. 1(Ь)) равна:

Ыдх,ду)=Г\(,NдхТх) ^ ^/2) х

sin2

дУ

/

М (11 -1у ) +

V

м Е (Яет - дг) ¡т^ ^п2 ^У Е (Яет - дг) ¡т^

\

1у

.

/

Первое слагаемое в полученном выражении описывает диффузную компоненту дифракции, второе - когерентную компоненту Интенсивность рассеяния 1р(дх,дг) получается интегрированием правой части выражения (22) по координате йду:

+^

вту (дуЬу!2) = Ьу Т > 0

-ду-= • ьу >

ду 2

П = К йв егХр-$е = е ) х

1

Ей

^Ег^

х ( ЕЙ + г ) - г Егй

У^ао У2

)" г Г)) •

где Хрв = Кр соъ (кххв), тогда

мм.. ', р,, ,,

Е^ г(т-т ) (рег-д* )1г

У е г=1

т=т

т= т =

ып2^м £

т

~Р

т=1

вт2 ( У Е (Яет - дг) ¡г

М.

2. Рассмотрим второе слагаемое (т = т'

Нр ,р' = ^р ' = Ах

£-1£-1

х

в=0 в'=0

Ц Хр .-X% , Е

мв,в' —гд* (х. -х.') ^р ,р' '

Множители уравнения (20) получаются из fв заменой переменной Хр в на разность (Хр - Хр'в').

Аналогичным образом может быть найдено выражение для 1р(ду,дг). Однако форма зависимости функции 1р(дх,ду,дг) от аргумента йдх существенно осложняет поиск аналитического решения, поэтому для поиска интенсивности 1р(ду,дг) удобно использовать следующее выражение:

1р(ду •дг) =

+ <х>

= Л йхйх'

-то

3. Численное моделирование

С помощью полученных выражений выполнено численное моделирование карт распределения интенсивности рассеяния вблизи узла обратной решетки от СР с ЛМКС в виде квазипериодически распределенных квантовых нитей на примере СР (1иЛв)1з/(ОаЯЬ)1з на подложке из Са£6(001) для различных ориентаций образца в падающем рентгеновском пучке.

Результаты численного моделирования представлены на рис. 4-9. На рис. 4 и 5 проводится сравнение карт распределения интенсивности 1р(дх,дг) с различными значениями длин вертикального Тг и латерального Тх периодов; на рис. 6 показана карта рассеяния РЛ от плоской СР. Главная особенность

2

X

X

в распределении интенсивности от СР с ЛМКС, по сравнению с плоской СР, заключается в наличии дополнительных сателлитных пиков, распределенных параллельно оси дх. Положение дополнительных пиков определяется величинами Тх и Тг: с увеличением латерального периода Тх пики смещаются к оси дг, а с уменьшением вертикального периода Тг - удаляются от оси дх. Высота дополнительных пиков зависит от значения амплитуды Е: при Е = 0^ высота достигает своего максимума; с уменьшением Е она падает и при Е ^ 0 дополнительные пики полностью исчезают, а график распределения интенсивности рассеяния совпадает с графиком для плоской СР (рис. 6). Влияние величины стандартного отклонения а0 на распределение интенсивности 1р(дх,дг) показано на рис. 7 и 8. При малых а0 характер распределения интенсивности рассеяния определяется преимущественно регулярной структурой ЛМКС (рис. 7), однако с увеличением а0 растут влияние флуктуаций и вклад диффузной компоненты в полную интенсивность (рис. 8). Для больших а0 острые сателлитные пики полностью подавляются диффузным фоном. На рис. 9 приведены графики распределения интенсивности рассеяния 1р(ду,дг): дополнительные сателлитные пики, распределенные параллельно оси дх, на картах 1р(дх,дг) расположились на оси дг. Это означает, что в прямом пространстве вдоль оси у отсутствует латеральная модуляция и сохраняется дополнительная периодическая структура вдоль оси г

Выводы

Таким образом, в рамках статистической теории дифракции получены выражения, описывающие распределение интенсивности рассеяния вблизи узла обратной решетки, для СР с ЛМКС в виде квантовых нитей. Показано влияние параметров ЛМКС на распределение интенсивности рассеяния вблизи узла обратной решетки (002) таких, как длина латерального периода, толщина вертикального периода, средняя амплитуда осцилляций, величина стандартного отклонения флуктуаций амплитуды а0. Сравнение карт интенсивности рассеяния в плоскостях (дх,дг) и (ду,дг) позволяет определить тип распределенных в СР квантовых объектов. Так, в случае квантовых нитей на картах интенсивности рассеяния 1р(ду,дг) дополнительные сателлитные пики будут располагаться только на оси дг, а в случае квантовых точек они будут распределены параллельно оси дх. Обнаруженные особенности дифракции могут быть использованы при изучении реальных СР вида (1пЛв)п/(ОаЯЬ)т с квантовыми нитями.

Литература

1. Пунегов В.И. Теория рассеяния рентгеновских лучей на латеральных структурах. Сыктывкар: Изд-во Сыктывкарского ун-та, 2007. 220 с.

2. Nesterets Y.I., Punegov V.I. The statistical kinematical theory of x-ray diffraction as applied to reciprocal space mapping // Acta Cryst. 2000. Vol. A56. P. 540-548.

3. Li J.H., Stokes D.W., Forrest R.L. Lateral composition modulation in InAs/GaSb super-lattices // J. Appl. Phys. 2003. Vol. 93(1). P. 311-315.

4. Li J.H., Moss S.C., Nosho B.Z. et al. X-ray diffraction analysis of lateral composition modulation in InAs/GaSb superlattices intended for infrared detector applications // IEE Proceedings - Optoelectronics. 2003. Vol. 150(4). P. 420-423.

5. Li J.H., Stokes D.W., Forrest R.L. Effect of strain on the growth of InAs/GaSb superlattices: An x-ray diffraction study // J. Appl. Phys. 2010. Vol. 107(12). P. 123504.

References

1. Punegov V.I. Teoriya rasseyaniya rentgenovskix luchej na lateral'nyx strukturax [Theory of X-ray scattering on lateral structures]. Syktyvkar: Izd-vo Syktyvkarskogo un-ta [Syktyvkar University Press], 2007. 220 p.

2. Nesterets Y.I., Punegov V.I. The statistical kine-matical theory of x-ray diffraction as applied to reciprocal space mapping // Acta Cryst. 2000. Vol. A56. P. 540-548.

3. Li J.H., Stokes D.W., Forrest R.L. Lateral composition modulation in InAs/GaSb superlattices // J. Appl. Phys. 2003. Vol. 93(1). P. 311-315.

4. Li J.H., Moss S.C., Nosho B.Z. et al. X-ray diffraction analysis of lateral composition modulation in InAs/GaSb superlattices intended for infrared detector applications // IEE Proceedings - Optoelectronics. 2003. Vol. 150(4). P. 420-423.

5. Li J.H., Stokes D.W., Forrest R.L. Effect of strain on the growth of InAs/GaSb superlattices: An x-ray diffraction study // J. Appl. Phys. 2010. Vol. 107(12). P. 123504.

Статья поступила в редакцию 19.11.2014.