Применение радиофизических методов для диагностики функциональных свойств магнитных туннельных переходов

УДК 541.123:54621

А. Ю. Зюбин, A. В. Асташенок, Г. С. Куприянова

ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ ДЛЯ ДИАГНОСТИКИ ФУНКЦИОНАЛЬНЫХ СВОЙСТВ МАГНИТНЫХ ТУННЕЛЬНЫХ ПЕРЕХОДОВ

Представлены магнитные параметры серии образцов, сформированных на монокристаллических (MgO) и аморфных подложках Si/SiO2. Оценены такие показатели качества, как наличие парамагнитной фазы, примесей, а также проведен анализ функциональных свойств исследуемых структур на основе постоянной Гильберта. Показаны особенности применения радиофизических методов исследования вещества для диагностики перспективных структур.

The article presents the main investigation results of the structural and magnetic parameters of a series of samples formed on single-crystal (MgO) and on amorphous substrates Si/SiO2 structures. Were assessed quality indicators such as the paramagnetic phase, the presence of impurities, and an analysis of the functional properties through continued Gilbert was done.

The radiophysical methods features for the diagnosis of prospective structures were shown.

Ключевые слова: ферромагнитный резонанс, спинтроника, ширина спектральной линии, постоянная Гильберта.

Key words: ferromagnetic resonance, spintronics, linewidth, Gilbert damping constant.

В последние годы ведутся исследования новых материалов, предназначенных для приложений спинтроники, в частности для создания элементов памяти на основе магнитных туннельных переходов (МТП) [1]. Такой элемент представляет собой две ферромагнитные (ФМ) пленки, разделенные прокладкой из немагнитного материала.

© Зюбин А. Ю., Асташенок A. В., Куприянова Г. С., 2013

Вестник Балтийского федерального университета им. И. Канта. 2013. Вып. 4. С. 43-51.

44

В качестве такой прокладки используется тонкий оксидный слой, играющий роль туннельного барьера. Принцип работы элемента основан на магниторезистивном эффекте, который заключается в том, что сопротивление трехслойной структуры ФМ — НМ — ФМ зависит от взаимной ориентации намагниченностей ФМ обкладок [2]. Одно из требований, предъявляемых к подобным структурам — это возможность перемагничивать внешним магнитным полем В0 подходящей величины одну из ФМ обкладок. В этом случае при превышении некоторого критического значения В0кр происходит переворот момента одной из ФМ обкладок, при этом магнитный момент второй обкладки должен оставаться неизменным. Но при этом следует учитывать, что туннельный барьер должен иметь небольшую толщину [3], ввиду того что применение элемента памяти [4; 5] требует малости его сопротивления. Поэтому уменьшение толщины оксидного слоя приводит к возрастанию величины обменной связи между ФМ обкладками. Перечисленные свойства магнитных туннельных переходов критически зависят от качества формируемых структур. Как показали ранние исследования, создание качественного магнитного туннельного перехода — это прежде всего наилучший подбор качественного ферромагнитного и изолирующего слоев. Функциональные свойства структур зависят как от наличия дефектов и примесей в туннельном барьере, так и от шероховатости граничных слоев, которые трудно учесть теоретически. Кроме того, в магнитных туннельных переходах критическую роль играют границы раздела «ферромагнетик—диэлектрик», поскольку вероятность туннелирования поляризованных электронов определяется в том числе резкостью (отсутствием парамагнитной фазы) и гладкостью границы раздела между ферромагнитным и изолирующим слоем. В данной работе для диагностики качества создаваемых структур и их функциональных свойств использовались методы ферромагнитного и парамагнитного резонансов, которые обладают высокой чувствительностью к электронному состоянию каждого слоя многослойной структуры.

Исследования проводились на установке ЭПР «Радиопан» с резонатором прямоугольного типа Е102, с рабочей частотой 9,4 — 9,6 ГГц. Частота модуляции — 100 кГц. Глубина модуляции и время сканирования подбирались в зависимости от ширины линий спектра. С целью исследования анизотропных свойств структур установка была оборудована двухосевым гониометром, позволяющим изучать угловые зависимости резонансного сигнала в двух геометриях.

При анализе серии образцов, сформированных на монокристалли-ческих (MgO) подложках, определялось присутствие примесей в сформированных наноструктурах на подложке MgO методом ферромагнитного резонанса (ФМР): MgO/Fe/FeзO4, MgO/Fe/FeзO4/MgO/FeзSi, Si/SiO2/Fe/FeзO4, были зарегистрированы сигналы ЭПР, представляющие из себя мультиплетные линии малой интенсивности, характерные для ионов Мп2+. Было сделано предположение, что ионы Мп2+ содержатся в подложке в качестве примеси. Важно было установить,

что ионы не присутствуют в самой наноструктуре. Для подтверждения этого был изучен ряд образцов MgO/FeзO4, сформированных с толщинами слоев магнетита в 19, 16 и 13 нм, которые подвергались отжигу при температуре 500 ° С [6], необходимому для улучшения магнитных свойств Fe3O4. Было выявлено, что спектры образцов с толщинами слоев магнетита в 16 и 13 нм содержат характерные муль-типлетные линии Мп2+ с g-фактором 2,011, с константой сверхтонкого взаимодействия J = 90 мТ. В качестве примера на рисунке 1 представлен спектр Мп2+ образца MgO/FeзO4 (16 нм). Однако для образца, у которого слой магнетита толще (19 нм), наблюдалась более сложная спектральная картина. Были обнаружены два перекрывающихся спектра марганца Мп2+ с константами сверхтонкого взаимодействия J = 90 и 80 мХ а также линии, отнесенные к парамагнитному Fe. Было сделано предположение, что примесь Мп2+, содержащаяся в некотором количестве в подложке MgO, в процессе отжига диффундирует в слой магнетита.

45

Рис. 1. Спектр электронно-парамагнитного резонанса для структур MgO/Fe3O4

Следует отметить, что в структурах шпинеля парамагнитные ионы в октаэдрических и тетраэдрических узлах легко различимы, если учесть тот факт, что в тетраэдрических узлах положения ионов магнитоэквивалентны, в то время как в октаэдрических положениях можно выделить четыре магнитонеэквивалентных типа. Спектр ЭПР для подобных кристаллических структур может состоять из четырех наборов линий. Структура линий магнитного резонанса в тонкослойных эпитаксиальных структурах может быть иная. Идентификация изоморфизма вхождения примесей в MgO/Fe3O4 (19 нм) была выяснена путем анализа угловой зависимости резонансного поля. При повороте образца в плоскости силовых линий постоянного магнитного поля положение спектральных линий одного набора менялось, в то время как линии второго набора не зависели от ориентации образца (рис. 2). Сходные закономерности наблюдались и для других подобных структур. В качестве примера на рисунке 2 представлен спектр образца

46

MgO/Fe57(80A)/FeзO4(200A), зарегистрированный при различных положениях образца. Проведенные измерения подтвердили предположение о внедрении примесей марганца в кристаллическую решетку магнетита в процессе отжига в образце, имеющем более толстый слой магнетита (19 нм) [7]. Проведенные исследования позволили выявить структуры, не содержащие подобных примесей.

В дальнейшем была произведена попытка детектирования парамагнитной фазы в структурах MgO/Fe3O4/Fe. При изучении ряда структур типа MgO/FeзO4/Fe, MgO/Fe/FeзO4 и Si/SiO2/Fe/FeзO4 методом ФМР было обнаружено, что в ряде структур, которые формировались для целей создания МТП, проявляется парамагнитная фаза, а следовательно, они не пригодны для этих целей.

Рис. 2. Спектр MgO/Fe57 (80A)Fe3O4(200A)/ измеренный при различной ориентации образца, расположенного в плоскости силовых линий постоянного магнитного поля

Природа парамагнитной фазы может быть различной. Исследования, проведенные методом ФМР, показали, что парамагнитная фаза связана с парамагнитным состоянием железа. На рисунке 2 приведены кривые спектра при в = 0, 30 и 40°, где в — это угол между направлением силовых линий постоянного магнитного поля и плоскостью пленки образца [8]. Процесс адаптации спинового момента тока [9; 10] происходит на расстояниях порядка 1 нм. Такое расстояние намного меньше характерной длины спин-решеточной релаксации, которая в ферромагнитных металлах составляет несколько десятков нанометров. Благодаря этому спиновый поток на магнитных неоднородностях сохраняется, происходит лишь его перераспределение. Индуцированная спиновым током динамика неоднородно намагниченной в-й-системы приближенно может быть описана обобщенным уравнением Ландау — Лившица (ОУЛЛ):

ШМ с, гг 7 гг С ёМ

— = -у[М X Нф] + Т,л +—2

ш уМ ш '

где М — вектор намагниченности; t — время; О — параметр затухания Гильберта; М5 — намагниченность насыщения; Не^ — эффективное поле; Т^ = уТ — вращающий момент; О — параметр затухания Гильберта (иногда используется безразмерный параметр а = С/уМя).

Особый интерес представляет О — параметр затухания Гильберта, очень важный для описания динамики спиновых взаимодействий в исследуемых системах с точки зрения скорости спиновой релаксации и контроля скорости достижения спиновой намагниченностью равновесия, что, в свою очередь, определяет и функциональные свойства структур. Величина постоянной Гильберта может быть извлечена из ширины линии сигнала ФМР. На необходимость анализа ширины линии ФМР в тонких металлических пленках и корреляции между шириной линии ФМР и качеством магнитных структур было обращено внимание в статьях [11; 12].

Вклад в ширину линии из-за гильбертового затухания можно вычислить по формуле

Швяь = — Г , ёа

где Г — частотная ширина линии. Тогда для гильбертова уширения справедливо простое выражение

дНв' = О

yjbr cos P

Важным также является установление того факта, что ширина линии обусловлена именно гильбертовым затуханием. В противном случае необходимо определить влияние на ширину линии гильбертового затухания. Существенный индикатор того, что присутствует дополнительный вклад, — это сравнение ширины линии, измеренной при расположении образца в плоскости магнитного поля Д Hii и перпендикулярно магнитному полю Д H±. Согласно решению уравнения Ландау — Лифшица справедливо соотношение Д H = Д H± . При дополнительных вкладах это соотношение не выполняется.

С точки зрения диагностики образца важным является определение вкладов, обусловленных дефектами образца и приводящих к неоднородному уширению линии. Дополнительный вклад можно выразить следующим образом:

ДHInhom = _д^Дфн +_д^Двн ,

дун п дв

H

где параметры Д0н, А^н характеризуют степень неоднородности образца. Производные резонансного поля по углам могут быть найдены из соответствующей угловой зависимости ширины линии ФМР.

В результате прецессии вектора намагниченности внутри магнитной подсистемы могут возникать возбужденные состояния, например

47

48

М„ м ы2 - Мх

-г----------2--------г

-- / 1 1/1 -XII I-----------------------------

гг л т2 у т -

магноны. Энергия этих возбужденных состояний также со временем рассеивается в тепло. Динамика намагниченности описывается уравнением Блоха — Бломбергена:

М = -у\м х Иф ]-

т2 2

где Ті и Т2 — продольное и поперечное время релаксации соответственно. Если Ті >> Т2, то проекция намагниченности на ось 2 остается постоянной, а энергия рассеивается. Уширение линии из-за механизма Блоха — Бломбергена можно найти по формуле

АИВВ = ——. ёю Т2

Анализ показывает, что при Д Иц >А И ± необходимо учитывать маг-

нон-магнонное уширение, которое влияет на уширение сигнала при измерениях в геометрии «в плоскости». Полная ширина линии находится суммированием всех вкладов.

С целью выявления характерных особенностей каждого из вкладов были проведены модельные расчеты ширины линии сигнала ФМР для модельных эпитаксиальных структур при использовании уравнения Ландау — Лифшица и термодинамического подхода. Характерный вид полярной зависимости ширины линии для монокристаллической пленки с намагниченностью 750 ети/ см3, константой анизотропии К411 = -1 • 105, параметром затухания а = 0,005 (Є = 0,66 • 108 с-1), 1/Т2 = 5 • 108 с-1 и частотой резонанса 9,5 ГГц представлен на рисунке 3. Отдельно показаны вклады гильбертова уширения, уширения за счет механизма Блоха — Бломберга и за счет неоднородности образца.

Анализ показывает, что вклад в уширение линии со стороны неоднородности образца может быть существенным в интервале углов -30° < 0н < 30°.

а б

Рис. 3. Результаты модельного расчета для первоначально заданных параметров

С целью определения постоянной затухания экспериментально была изучена угловая зависимость ширины линии для серии многослойных структур. Для трехслойных структур типа FeзSi/SiO2/FeзO4Fe57/Pt, различающихся толщиной образца, наблюдалась хорошо разрешенная спектральная картина. В качестве примера на рисунке 4 представлен ФМР спектр поликристаллической структуры FeзSi(190A)/SiO2/FeзO4(200A)Fe57(80)/Pt(1000). Анализ угловой зависимости ширины линии для вышеназванных структур пока-

следовательно, можно

гильбертовое уширение, тогда параметр

зал, что выполняется соотношение А Н = А И±

считать, что основной вклад

затухания Гильберта можно оценить по формуле О =

g2 МйН 2^

. Резуль-

таты расчетов для образцов FeзSi/SiO2/FeзO4/Fe57/Pt (толщина 350 нм) и Si/SiO2/FeзSi/SiO2/FeзO4/Fe(80)/Pt (толщина 400 нм) приведены ниже (табл.). Оценки показывают, что в более толстой структуре коэффициент затухания выше.

а б

Рис. 4. Спектр образца № 2669 FeзSi(190A)/SiO2/FeзO4(200A)Fe57(80)/Pt(1000) для параллельной (а) и перпендикулярной (б) ориентации плоскости образца относительно внешнего магнитного поля

49

Значения параметров намагниченностей для исследованных трехслойных структур

Образец М1, emu/cc М2, emu/cc 108 ^ С2, 108 ^

1 ~ 700 ~ 1270 1,4 2,2

2 ~ 960 ~ 1040 1,3 4,0

Дополнительную информацию о равномерности нанесению пленок, однородности слоев и наличию дефектов можно получить путем исследования угловой зависимости ширины линии при вращении образца в плоскости силовых линий постоянного магнитного поля.

Было проведено экспериментальное исследование азимутальной зависимости ширины линии ряда эпитаксиальных структур типа MgO/Fe3Si, MgO/FeзSi/MgO/Fe3Si, различающихся методом приго-

50

товления. Результаты, приведенные на рисунке 5, демонстрируют нарушение симметрии в азимультальной зависимости. Это может быть вызвано либо неравномерностью нанесения слоя при формировании структуры, либо дефектами интерфейса.

MgO/Fe3Si . №

Рис. 5. Азимутальная зависимость ширины линии сигнала ФМР

для эпитаксиальных структур MgO/Fe3Si

Таким образом, ФМР может быть использован как диагностический метод определения качества сформированных структур, предназначенных для магнитных туннельных переходов. Данные ФМР позволяют оценить наличие и концентрацию дефектов, присутствие парамагнитной фазы. Именно эти факторы негативно влияют на качество МТП. В изученных тонкослойных структурах магнетита, сформированных на подложках MgO, было определено, что при отжиге примеси Mn, содержащиеся в подложке, внедряются в функциональный слой магнетита. А среди синтезированных структур серии MgO/Fe/Fe3O4, MgO/Fe3O4/ Fe, которые различаются толщинами образцов, отожженных при одинаковой температуре 450 °С, и структур на аморфной подложке Si SiO2/Fe/Fe3O4 были обнаружены структуры, имеющие парамагнитную фазу. По результатам анализа выявлены качественные наноструктуры, не имеющие примесей и парамагнитных фаз, а по результатам азимутальной зависимости ширины линии — структуры, обладающие свойствами качественной эпитаксии.

Список литературы

1. Zutic I., Fabian J., Das Sarma S. Spintronics Fundamentals and applications // Rev. Mod. Phys. 2004. Vol. P. 76. 323.

2. Parkin S., Jiang X., Kaiser C. et al. Magnetically engineered spintronic sensors and memory / / Proceedings of the IEEE. 2003. Vol. 91. P. 661—680.

3. Slaughter J., Chen E., Whig R. et al. Magnetic Tunnel Junction Materials for Electronic Applications // JOM-e. 2000. Vol. 52 (6). P. 1.

4. Durlam M., Naji P., DeHerrera M. et al. Nonvolatile RAM based on magnetic tunnel junction elements // Proc. IEEE Int. Solid-State Circuits Conf. Dig. Tech. Papers. 2000. Feb. P. 130 — 131.

5. Parkin S., Jiang X., Kaiser C. et al. Magnetically engineered spintronic sensors and memory / / Proceedings of the IEEE. 2003. Vol. 91. P. 661—680.

6. Гойхман А. Ю., Куприянова Г. С., Прохоренко Е. Е., Черненков А. О. Магнитнорезонансные свойства тонкопленочных структур с Fe3O4 // Вестник Российского государственного университета им. И. Канта. 2010. Вып. 4.

7. Durlam M., Naji P., DeHerrera M. et al. Nonvolatile RAM based on magnetic tunnel junction elements // Proc. IEEE Int. Solid-State Circuits Conf. Dig. Tech. Papers. 2000. Feb. P. 130-131.

8. Youssef J., Layadi A. Ferromagnetic resonance study of Permalloy/Cu/Co/NiO spin valve system // J. Appl. Phys. 2010. 108. 053913.

9. Zakeri Kh., Lindner J., Barsukov I. et al. Erratum: Spin dynamics in ferromagnets: Gilbert damping and two-magnon scattering // Phys. Rev. 2007. B 76. 104416.

10. Lenz K., Wende H., Kuch W. et al. Two-magnon scattering and viscous Gilbert damping in ultrathin ferromagnets // Phys. Rev. 2006. B 73. 144424.

11. Швачко Ю. Н., Стариченко Д. В., Шматов Г. А., Гобов Ю. В. Ширина линии ферромагнитного резонанса в анизотропном магнетике при разориентации резонансного и сканирующего магнитных полей // Физика твердого тела. 2002. Т. 44, вып. 11. С. 2029—2034.

12. Веселов А. А., Веселов А. Г., Высоцкий С. Л. Магнитные свойства термически напыленных тонких пленок Fe/GaAs (100) // Журнал технической физики. 2002. Т. 72, вып. 8. С. 139—142.

51

Об авторах

Андрей Юрьевич Зюбин — науч. сотр., Балтийский федеральный университет им. И. Канта, Калининград.

E-mail: azubin@mail.ru

Артем Валерьевич Асташенок — канд. физ.-мат. наук, доц., Балтийский федеральный университет им. И. Канта, Калининград.

E-mail: AAstashenok@kantiana.ru

Галина Сергеевна Куприянова — д-р физ.-мат. наук, проф., Балтийский федеральный университет им. И. Канта, Калининград.

E-mail: galkupr@yandex.ru

About authors

Andrey Zubin — research fellow, I. Kant Baltic Federal University, Kaliningrad.

E-mail: azubin@mail.ru

Artem Astashenok — PhD, ass. prof., I. Kant Baltic Federal University, Kaliningrad.

E-mail: AAstashenok@kantiana.ru

Dr Galina Kupriyanova — prof., I. Kant Baltic Federal University, Kaliningrad. E-mail: galkupr@yandex.ru