О генерации второй гармоники в активно-нелинейном кристалле с регулярной доменной структурой

УДК 535

В. М. Деткова, Д. В. Ковалевский, А. В. Курочкин

О ГЕНЕРАЦИИ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ В АКТИВНО-НЕЛИНЕЙНОМ КРИСТАЛЛЕ С РЕГУЛЯРНОЙ ДОМЕННОЙ СТРУКТУРОЙ *

Введение. Разработка и создание новых лазерных материалов, позволяющих эффективно генерировать и преобразовывать излучение, представляет до сих пор одну из важнейших задач лазерной физики и нелинейной оптики. Генерация второй и более высоких гармоник лазерного излучения является актуальной вследствие возможности расширения диапазона получаемых лазерных частот. Среди перспективных лазерных материалов интересны активно-нелинейные кристаллы (АНК), которые сочетают в себе активные (лазерные) свойства (за счёт наличия примесей редкоземельных ионов - РЗИ) и нелинейно-оптические свойства матрицы-основы. В таких кристаллах возможно осуществление процессов самопреобразования частоты лазерной генерации, когда в одном кристалле одновременно происходят лазерная генерация излучения на определённой частоте и нелинейно-оптическое преобразование этой частоты. Используя нелинейные особенности диэлектрической восприимчивости в регулярных доменных структурах (РДС), можно в одном кристалле получить и лазерную генерацию, и генерацию гармоник, причём за счёт особенностей структуры заметно повысится эффективность преобразования. Данная работа посвящена исследованию процессов генерации второй гармоники в АНК с РДС, причём особо рассматривается вопрос об устойчивости полученных решений и определении области допустимых значений параметров (длина кристалла, период РДС и т. д.).

Уравнения модели. В работе [1] предложена динамическая модель самопреобразова-ния частот в активно-нелинейной среде с РДС, помещенной в резонатор (рис. 1), допускающая точное аналитическое стационарное решение для случая генерации второй гармоники в предположении о том, что: 1) суммарный фазовый сдвиг, вносимый зеркалами резонатора, равен нулю; 2) коэффициенты отражения обоих зеркал на частоте основного излучения, а также коэффициент отражения левого зеркала на частоте второй гармоники равен единице. Уравнения модели в данном случае имеют вид:

Рис. 1. Кристалл с регулярной доменной структурой, на торцы которого нанесены плоские зеркала:

Р - вектор спонтанной поляризации

<П1 ¿і <П2

(И

І1

Пі Тс 12

П2ТС

VI

-М2І2 + л/£21‘2 її 8Іп

* Работа проводилась при финансовой поддержке Федерального агентства по науке и инновациям в ходе выполнения Государственного контракта № 02.513.11.3404.

© В. М. Деткова, Д. В. Ковалевский, А. В. Курочкин, 2009

dxp _

dt 2(2ni — n2)Tc

^ = ^-[1+Т1-ЛГ

В уравнениях (1)—(4), если не оговорено особо, индекс 1 всегда обозначает величину, относящуюся к волне основного излучения, в то время как индекс 2 - ко второй гармонике; I, - безразмерные интенсивности, получающиеся из размерных интенсивностей Б, по формуле

= сп^

з 8п13 ’

где 18 - интенсивность насыщения активной среды, с - скорость света в вакууме, п, - показатели преломления на соответствующих частотах, £ - время. В (1)-(3) Тс = = 2Ь/с - время обхода светом пустого резонатора (где Ь - длина резонатора, равная длине активно-нелинейного кристалла); ф - величина, зависящая от разнности фаз взаимодействующих волн;

1 - Я,

у, = 2^ + 2аjL

выражает безразмерные линейные потери, где Rj - коэффициент отражения правого зеркала (Ri = 1 согласно вышесказанному), aj - размерный коэффициент линейных потерь в активно-нелинейной среде j-й волны.

£i = ^i=|J.i[l + Д2 + 2\/ i?2 cos(AkL)}/4;

£2 = М-2 [1 + R2 + 2\/ i?2 cos(AkL)}/(1 + i?2)“;

^2 = M-2 [1 + 1/Й2 + (2/v^2) cos(AfcL)]/4; где Ак = 2k1 — к2 - волновая расстройка; коэффициенты |j,j определяются формулой

_ 20 487i5L2/s(ejd(2)eiefc)2tg2(^|A)sinc2(^) ^

^

где d(2)- тензор нелинейной восприимчивости среды второго порядка, ej - вектор поляризации j-й из волн трёхволнового взаимодействия, Л - период РДС (удвоенная толщина домена), Xj - длина волны, sincx = sinx/x. В случае точного квазисинхронизма

АкЛ = 2nm (m нечетное число, порядок квазисинхронизма) имеет место следующее

соотношение, получаемое путём раскрытия неопределённое™ tg2 () sine2 () =

„ . Г (1 + а/Й2) соз(ДА;Ь/2) 1

8 = агевт < --------------==---------—- > ;

\ [1 + Д2 + 2/йТсо8(ДА-Ь)]1/2 / ’

N - отношение плотности инверсной населенности к пороговой, Т - время релаксации инверсной населенности,

8Р

= (6) где Рритр - мощность накачки и Р^ - пороговая мощность.

2™ 2

Точные стационарные решения. Для получения стационарного решения системы уравнений необходимо приравнять к нулю члены в квадратных скобках в правых частях уравнений (1)—(4). Начнём с уравнения (3). Член в квадратных скобках будет равен нулю в случае, если первый его сомножитель равен нулю, т. е.

^Y = T

11 12

(это случай I); или если второй сомножитель оказывается нулевым, т. е.

cos(9 + 9) = 0

(случай II).

Выразим sin(9 + 9) из приравненных к нулю уравнений (1) и (2) по-отдельности, после чего приравняем результаты:

/ , 9 Vi(N -!) V2J2

em(v+e) = ^ir = 7m; т

Из (8) можно найти отношение I2/I1, зависящее от N. Последующей подстановкой полученного результата в (7) можно найти N. Затем из приравненного к нулю уравнения (6) находим Ii и, наконец, восстанавливаем I2 в форме

Ti _ 1 /Щ~4У1ЛД2 -У2

2 4^m\J 111 4vifi2 + v2 (1 + Д2) '

Для полученного решения важно подчеркнуть следующее:

1. Поскольку интенсивность второй гармоники положительна, решение в случае I

существует не всегда, а лишь при условии положительности числителя в (9) (отметим,

что множитель из (9) в работе [1] пропущен), т. е. при

4Vin^2 > V2

2. Ввиду того, что в левой части соотношения (8) стоит синус, необходимо потребовать, чтобы входящие в это двойное равенство дроби не превышали единицы. Это приводит к неравенству

vj /¡¡7 4У!Д2+У2(1 + Д2) ^

£2а/Д2 V 4VlT|fl2 -V2 (1 + Д2) '

3. Единственное условие, из которого можно установить величину ф - это соотно-

шение (8). Однако по данному тригонометрическому уравнению угол восстанавливается неоднозначно: при этом абсолютная величина сов(ф + 9) определяется однозначно, а знак - нет. Само по себе значение ф малоинтересно для практических расчётов, но, как будет показано ниже при анализе устойчивости стационарных решений, cos (ф + 9) фигурирует в элементах матрицы системы первого приближения для рассматриваемой нелинейной системы (1)-(4). В результате, знаки некоторых матричных элементов становятся неоднозначными. Однако, как будет отмечено там же, в данном случае при любом (согласованном) выборе знаков матричных элементов характеристическое уравнение системы будет одним и тем же. Тем самым условия устойчивости для каждого

из двух решений, на которые распадается случай I, оказываются идентичными; это окончательно снимает актуальность вопроса о выборе одного из двух решений. Переходя к случаю II, после преобразований находим:

+

V1V2 (ЄіЄ2)'

. 1 1 2 + -2

2nviV2 (ЄіЄ2)-

Данное решение будет положительным при любом значении параметров.

Расчёт коэффициентов нелинейной связи для ниобата лития. Важной особенностью генерации второй гармоники в кристаллах с РДС является снятие любых ограничений на поляризации взаимодействующих волн [2]; так, для одноосных кристаллов возможны шесть типов взаимодействия: оо-о, оо-е, ое-е, ео-е, ее-о, ее-е. Следуя [1], рассмотрим случай скалярного ее-е-квазисинхронизма в ниобате лития и рассчитаем фигурирующие в (5) конструкции ву-¿^е^е^, пропорциональные коэффициентам нелинейной связи. Поскольку в данном случае взаимодействуют три сонаправлен-ных необыкновенных волны, все вектора в данной конструкции будут одинаковыми,

и, переходя к сферическим координатам, получаем:

ex = — cos ф cos 8,ey = — sin ф cos 8,ez = sin 8.

Для ниобата лития, как и для других кристаллов класса ОзУ, тензор квадратичной восприимчивости среды имеет вид [2]:

d

0 0 0 0 d15 —d22

—d22 d22 0 d15 0 0

d31 d31 d33 0 0 0

Чтобы вычислить конструкцию ejd(2)eie^, необходимо умножить матрицу (14) на шестимерный вектор

/ cos2 ф cos2 8 \ sin2 ф cos2 8

/

\

2eyez

2exez

sin2 8

— sin ф sin 28

— cos ф sin 28

\2exeyJ \^ш2фcos2 8 У

Выполняя умножение и затем скалярно умножая результат на трёхмерный вектор с компонентами (13), окончательно находим:

ej d

eiek = di5 sin 28 cos 8 + d22 sin 3фcos3 8 + d31 cos2 8 sin 8 + d33 sin3 8.

Подставляя численные значения составляющих тензора из [3] в (15), получаем следующие графики (рис. 2, 3).

График на рис. 2 рассчитывался при использовании данных работы [4], график на рис. 3 - работы [5]. Между графиками видно явное различие (возможно, связанное с несовершенством приборов или неодинаковостью условий измерений), однако, график 3 более соответствует действительности, так как существует явно выраженный

2

2

z

максимум, определяющий направление синхронизма, что и подтверждается последующими экспериментальными данными. В работе при расчётах для ниобата лития с РДС использовались 9 = Ц, ф = 0 и нелинейный коэффициент с133 = 3,44 • 10_11м/В [3].

Устойчивость стационарных решений. Будут ли малые отклонения от стационарного решения затухать со временем или, напротив, нарастать? Для решения вопроса об устойчивости изучаемой нелинейной системы по Ляпунову необходимо линеаризовать её, составив матрицу системы первого приближения, и исследовать знаки вещественных частей собственных чисел данной матрицы. Обозначая правые части уравнений (1)-(4) как /¡1, /¡2, /ф, /м, получаем, что линеаризованная система эволюционирует по закону

(Ыл (5/Л

5/2 — А 5/2

5ф 5ф

\ыч) \5М)

где введена матрица системы первого приближения

«11 «12 «13 «14 (д/11 /811 8/11 /д/2 д/11 /д ф д/11 /дМ\

«21 «22 «23 «24 д/12/811 д/12/д/2 д/12/д ф д/12/дМ

«31 «32 «33 «34 д/ф/811 д/ф/д/2 д/ф/д ф д/ф/дМ

У «41 «42 «43 «44 \д/м/8/1 д/м/д/2 д/м/дф д/м/дМ)

в которой все частные производные вычисляются на соответствующем стационарном решении.

Выпишем явные выражения для матричных элементов, пригодные для любого из стационарных решений (стационарное решение обозначается верхним индексом «0»):

«11 — «24 — «34 — «42 — «43 — 0,

«12 — —

1 ^1 •

2тТс уГЩ

вт(ф + 8),

«13 —

п{Тс

'/^"-^1 \[^2 соз(ф° + 8),

«14 —

VIII

П\Тс

«21 —

«22

П2ТС

«23

«31 — —

П2Тс

^3*4<р0 + в),

п2Тс

_У2 + Т^81п

2 V ^2

\Jz2I2I1 саз(ф° + 8),

2(2П1 -П2)ТС уГЩ

С08(ф° + 8),

1

1

1

«33

2 (2П1 — П2) Тс

1'Ш

2 (2П1 — П2) Тс

«41

2 (/О)1 уДё_ _ 2\/%1 М°

т°

/2

сов(ф° + 8), вш(ф° + 8),

-2-

Т1

044 — - (2/° + 1) .

Конкретизируем формулы (16)—(27) для случая I, выражая все величины через интенсивность /2, определяемую формулой (9):

«11 — «24 — «33 — «34 — «42 — «43 — 0,

У2 /ЁГ

О12 — —

2п1Тс V ^2

«13

Т

2

П1Тс

«14 —

Е11(/|)2 V1'

2Vl

v2 ^2

«22 —

____

П1тс^2 2’

V2

2п2Тс

«23 — ±

«31 — Т

П2Тс

4Е2/21 ^1 ’

1

«32

±

2 (2??4 -п2)Тс 1

1

Уо ^2

4е2/2/ ^1 ’

1

«44

Характеристическое уравнение

1

Т[

— — I 1 + 4^/ ^-/2

ЬТ1

2

det

—X «12 «13 «14

«21 «22 — X «23 0

«31 «32 —X 0

«41 0 0 «44 — X

2

является в данном случае уравнением четвёртой степени:

X4 + СД3 + б^2 + CзX + С4 — 0.

Конкретизируем коэффициенты полинома:

С1 — —

С2 — «22 «44 — «14 «41 — «32 «23 — «12«21 — «13 «31

С3 — «12«21«44 + «14«22«41 + «13«31 «44 +

+ «23«32 «44 — «12 «23 «31 — «13 «21«32 + «13 «22«31

С4 — «12«23 «31 «44 + «13 «21 «32 «44 — «13«22«31 «44 + «14«23 «32«41.

Важно подчеркнуть, что хотя матричные элементы «13, «23, «31, «32, согласно (28), (29)—(31), определены с точностью до знака, но при выборе всех верхних или всех нижних знаков коэффициенты полинома оказываются тождественными, что снимает вопрос о выборе фазы. Согласно критерию Рауса-Гурвица [6], все корни полинома (32) будут иметь отрицательные вещественные части в том и только том случае, когда

С1 > 0,

С1 1

С3 С2

> 0,

С1 1 0

С3 С2 С1

0 С4 С3

> 0,

С1

С3

0

0

1

С2

С4

0

0

С1

С3

0

0

0

С2

С4

> 0.

что в развёрнутом виде эквивалентно системе неравенств

С1 > 0, С1 С2 — С3 > 0 ,

с1с2с3 — с2с4 — С2 > 0,

С4 > 0.

Расчёты устойчивости для обоих решений выполнены для кристалла LiNbOз:Mg: :М3+ при следующих значениях параметров: X! — 1,064 мкм, Xз — 0,532 мкм, П1 — — 2,1495, п3 — 2,2213, а1 — 0,0019 см“1, а3 — 0,025 см^1 [3], /3 — 104 Вт/см2 [7].

В случае I устойчивость решения проверяется в области допустимых значений параметров, а так как для него существуют ограничения области, то сначала необходимо провести проверку условий (10), (11). Проведенные расчёты показывают, что стационарное решение (9) не существует в области параметров, реализуемых на практике.

Вернее, условие (10) выполняется в одной точке для каждого значения порядка квазисинхронизма, однако в этой точке значение длины кристалла некорректно, так как не может быть дробного числа доменов. Поэтому вопрос об устойчивости данного решения не рассматривался при дальнейших численных расчётах.

Перейдём теперь к случаю II и конкретизируем формулы (16)—(27), выражая все величины через интенсивность 121, определяемую формулой (12):

«11 = «13 = «23 = «24 = «31 = «32 = «34 = «42 = «43 = 0,

У2

«12 =

«14

«33 =

У2

«22 =

У2

2п2Тс

^ 2 (2щ - По) т,_

2

_ 2у/^ё^

«41 =

У2

аы-~ 1-^1+ 2м,^ кВ данном случае в матрице А достаточно много нулевых элементов, что позволяет сразу найти один из корней характеристического уравнения. Действительно,

det (А — XI) =

—X «12 0 «14

«21 «22 — X 0 0

0 0 «33 — X 0

«41 0 0 «44 — X

—X й,12

«21 «22 — X

«41

0

«14

0

«44 — X

Для случая II решение (12) исследовано на устойчивость (при расчётах считалось, что 5 = Рритр(1 — ехр(—тЬ)), где Т - коэффициент линейного поглощения накачки). В пределах значений параметров, используемых при экспериментах исследование показывает отсутствие линейной устойчивости, и это требует дополнительных расчётов по нелинейной устойчивости. Однако из экспериментальных данных известно [9], что решение (12) осуществляется на практике, поэтому были проведены расчёты интенсивности ВГ в зависимости от ряда параметров: порядка квазисинхронизма т (нечётное число, т = 1, 3, 5... и длины кристалла Ь (размер кристалла не превышал 5 см, что отражает максимально возможные размеры для проведения экспериментов) - рис. 4;

Рис. 4- Зависимость интенсивности второй гармоники от длины кристалла Ь и порядка квазисинхронизма т

Рис. 5. Зависимость интенсивности второй гармоники от длины кристалла Ь и коэффициента отражения второго зеркала К2

длины кристалла L и коэффициента отражения выходного зеркала R2 - рис. 5. Из графиков видно, что максимум интенсивности достигается при минимальном порядке квазисинхронизма и при некотором значении L, которое составляет порядка 1 см.

Заключение. Проведено исследование процессов генерации второй гармоники в АНК с РДС (на примере кристалла ниобата лития), причём особо рассматривался вопрос об устойчивости полученных решений и определении области допустимых значений параметров (длина кристалла, период РДС и т. д.). Установлено, что одно из решений (9) не реализуется в области допустимых параметров, а другое (12) не является линейно устойчивым в исследуемой области, и требуется проверка нелинейной устойчивости данного решения.

Литература

1. Лаптев Г. Д., Новиков А. А. Внутрирезонаторное квазисинхронное самопреобразование частоты оптического излучения в кристалле Nd : Mg : LiNbO3 // Квантовая электроника. 2001. Т. 31. № 11. С. 981-986.

2. Дмитриев В. Г., Тарасов Л. В. Прикладная нелинейная оптика. М., 2004. 512 с.

3. Гурзадян Г. Г., Дмитриев В. Г., Никогосян Д. Н. Нелинейно-оптические кристаллы. Свойства и применение в квантовой электронике. М., 1991. 158 с.

4. Levine B. F., Bethea C. G. Nonlinear susceptibility of GaP; relative measurement and use of measured values to determine a better absolute value // Appl. Phys. Lett. 1972. Vol. 20. P. 272-275.

5. Choy M. M., Byer R. L. Accurate second-order susceptibility measurements of visible and infrared nonlinear crystals // Phys. Rev. (B). 1976. Vol. 14. P. 1693-1706.

6. Демидович Б. П. Лекции по математической теории устойчивости. М., 1967. 472 c.

7. Лаптев Г. Д., Новиков А. А., Чиркин А. С. Взаимодействие световых волн в активнонелинейных и нелинейных кристаллах с регулярной доменной структурой // Письма в Журн. эскп. теор. физики. 2003. Т. 78. Вып. 1. С. 45-58.

8. Китаева Г. Х., Кузнецов К. А., Наумова И. И., Пенин А. Н. Влияние дефектов структуры на оптические свойства монокристаллов LiNbO3 : Mg // Квантовая электроника. 2000. T. 30. № 8. C. 726-732.

Принято к публикации 26 декабря 2009 г.