СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ МАЛЫХ КОЭФФИЦИЕНТОВ ОПТИЧЕСКОГО ПОГЛОЩЕНИЯ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИХ КРИСТАЛЛОВ
METHOD OF MEASURING SMALL FACTORS OF OPTICAL ABSORPTION OF NONLINEAR OPTIC CRYSTALS

Способ относится к оптике, в частности к калориметрическим методам измерения малых коэффициентов оптического поглощения кристаллов.
Современные кристаллы, используемые в нелинейной оптике для преобразования лазерного излучения, имеют чрезвычайно малые коэффициенты поглощения света. Тем не менее, даже самые чистые и совершенные кристаллы разогреваются лазерным излучением. Одно из важных следствий воздействия мощного лазерного излучения на нелинейно-оптическое преобразование - это неоднородный разогрев кристалла, который оказывает сильное влияние на процессы преобразования частоты лазерного излучения в кристалле. Разогрев кристалла приводит к изменению условия фазового синхронизма, что вызывает ухудшение эффективности преобразования. Увеличение мощности излучения накачки может приводить к дополнительному нелинейному поглощению света накачки и преобразованного излучения как уже на существующих примесях и дефектах, так и на новых неоднородностях кристалла, индуцированных излучением. Более того, под действием мощного лазерного излучения может произойти необратимое разрушение нелинейно-оптического кристалла.
-6
-2
-1
Современные кристаллы, используемые в нелинейной оптике, в основном имеют коэффициенты оптического поглощения от 10 до 10 см. Точное измерение этих коэффициентов позволяет достоверно определять оптическое качество кристаллических образцов, поэтому является важной как научной, так и практической задачей.
Стандартизованный метод определения коэффициентов оптического поглощения - лазерная калориметрия [ISO 11551: Test method for absorptance of optical laser components, Int. Org. for Standartization. Geneva Switzerland, 2003.]. Основа данного метода состоит в поиске соответствия между решением нестационарного уравнения теплопроводности и экспериментально измеренного кинетикой разогрева исследуемого образца лазерным излучением заданной мощности. При этом чаще всего используют следующие приближения:
- Разогрев кристалла мал по сравнению с температурой окружающей среды, что позволяет пользоваться линейной аппроксимацией оптических потерь в образце.
- Температура кристалла однородна, что эквивалентно предположению бесконечной теплопроводности образца.
- В начальный момент времени кристалл находится в тепловом равновесии с окружающей средой.
T
Данные приближения позволяют определять коэффициенты оптического поглощения α(λ), где λ длина волны оптического излучения, и теплообмена кристалла с окружающим воздухом h на основе аппроксимации экспериментально измеренной кинетики температуры образца Т экспоненциальной функцией вида:
1
2
sp
sp
T
где t - время начала взаимодействия с лазерным излучением, t - время выключения излучения, Р - мощность лазерного излучения на длине волны λ, m - масса образца,  - длина образца, c - теплоемкость кристалла, γ=(hS)/(mc) - коэффициент температурных потерь, S - площадь поверхности.
В методе лазерной калориметрии температура образца обычно измеряется с помощью внешних термодатчиков. Основной недостаток такого подхода заключается в том, что в большинстве случаев измеряется не температура исследуемого кристалла, а температура окружающего его воздуха или температура термодатчика, приведенного в контакт с кристаллом. К тому же точность эксперимента зависит от правильного учета потерь тепла, обусловленных теплопроводностью окружающих кристалл элементов. При воздействии лазерного излучения сравнительно большой мощности особенно существенное влияние на дополнительный разогрев измерителя температуры и окружающих кристалл элементов оказывает рассеянное излучение, которое поглощается датчиком и окружением, приводя к дополнительному разогреву.
Другой метод измерения малых коэффициентов оптического поглощения основан на фотоакустическом эффекте. Поглощение импульсного оптического излучения сопровождается генерацией акустических волн. Величина коэффициента оптического поглощения определяется по амплитуде регистрируемого акустического отклика. Вследствие чрезвычайно малой доли преобразования оптической энергии в акустическую для измерения малых коэффициентов оптического поглощения, как правило, требуются мощные источники излучения. Из-за наличия рассеяния света увеличение мощности воздействующего излучения приводит к возрастанию шумов при детектировании акустического сигнала и приводит к снижению чувствительности метода.
n
Разработанный метод пьезорезонансной лазерной калориметрии, основанный на понятии эквивалентной температуры кристалла, обладающего пьезоэлектрическими свойствами, свободен от основных недостатков классической лазерной калориметрии и является весьма перспективным для измерения малых коэффициентов поглощения оптических материалов, обладающих пьезоэлектрическими свойствами [О.A. Ryabushkin, А.V. Konyashkin, D.V. Myasnikov, V.A. Tyrtyshnyy and О.I. Vershinin, "Piezoelectric resonance calorimetry of nonlinear-optical crystals under laser irradiation" // Proc. of SPIE 8847, Photonic Fiber and Crystal Devices: Advances in Materials and Innovations in Device Applications VII (San Diego California USA, 25-29 August 2013), 88470Q (2013)]. Эквивалентная температура кристалла, разогреваемого лазерным излучением, определяется напрямую по измерению сдвига частоты, калиброванного по температуре пьезоэлеткрического резонанса кристалла [О.А. Ryabushkin, D.V. Myasnikov, A.V. Konyashkin, V.A. Tyrtyshnyy, "Equivalent temperature of nonlinear-optical crystals interacting with laser radiation" // J. of European Opt. Soc. - Rapid Publications, Vol. 6, 11032 (1-8) (2011)]. Пьезоэлектрический резонанс возбуждается в образце при совпадении частоты внешнего зондирующего радиочастотного поля с частотой одной из его собственных мод. Известно, что частоты возбуждаемых пьезоэлектрических резонансов могут сильно изменяться с температурой. В условиях однородного разогрева частоты резонансов в первом приближении линейно зависят от температуры: , где  - пьезорезонансный термический коэффициент, а частота Rƒ(T0) соответствует начальной температуре Т0, n - индекс моды. При воздействии лазерного излучения мощности Р эквивалентная температура разогрева кристалла определяется выражением:
eq
При этом величина Θ(Р) в первом приближении не зависит от выбора моды. Истинное распределение температуры кристалла, разогреваемого лазерным излучением:
где x, y, z - пространственные координаты. Здесь последний член отвечает за неоднородный разогрев. На практике за счет сравнительно большого значения теплопроводности кристаллов выполняется условие:
тогда термодинамическая температура кристалла, разогреваемого лазерным излучением, может характеризоваться эквивалентной температурой:
T
eq
Таким образом, измеряя при разогреве исследуемого образца лазерным излучением заданной мощности и последующем охлаждении после выключения лазерного излучения кинетику частоты какого-либо пьезоэлектрического резонанса, калиброванного по температуре при однородном разогреве, определяется кинетика эквивалентной температуры образца в соответствии с выражением (2). Коэффициенты оптического поглощения α(λ) и теплообмена h определяются из решения системы (1) путем замены термодинамической температуры T на эквивалентную Θ.
R
R
На фиг. 1 представлен вариант блок-схемы экспериментальной установки, где 1 - исследуемый кристалл, 2 - стойки конденсатора, 3 - радиочастотный (РЧ) генератор, 4 - синхронный детектор, 5 - нагрузочное сопротивление, 6 - металлические электроды, 7 - вакуумная камера, 8 - кристаллические терморезонаторы, 9 - пластина основания для крепления стоек конденсатора. Конденсатор, образованный металлическими электродами 6, с кристаллом 1 размещается в специальной камере 7, которая после откачки воздуха может быть заполнена каким-либо инертным газом с заданной концентрацией и давлением. Переменное напряжение от РЧ-генератора 3 через нагрузочное сопротивление 5 подается на конденсатор с исследуемым кристаллом 1. С нагрузочного сопротивления 5 сигнал подается на измерительный вход синхронного детектора 4. На опорный вход синхронного детектора 4 с синхронного выхода генератора 3 подается сигнал той же частоты. Для каждого значения частоты ƒ регистрируются амплитуда |U| и фаза ϕ напряжения U на входе синхронного детектора, что позволяет определять ток в цепи и вычислять комплексный импеданс Z(ƒ) или адмиттанс Y(ƒ) конденсатора с кристаллом.
Сначала в широком диапазоне частот проводятся измерения отклика исследуемого кристалла 1 и дополнительных терморезонаторов 8 на воздействие РЧ поля. Затем проводится температурная калибровка частот пьезоэлектрических резонансов кристалла 1 и терморезонаторов 8 при однородном разогреве в отсутствии лазерного излучения. Для исследований лазерного воздействия на кристалл выбираются один из добротных резонансов с наибольшим значением пьезорезонансного термического коэффициента. Терморезонаторы 8 прозрачны для излучения на длине волны λ и располагаются от кристалла 1 на заданном расстоянии и используются для измерения температуры окружающего исследуемый образец (кристалл) газа. Наиболее предпочтительным является использование конденсатора [Патент РФ №2575882, Д.А. Алексеев, А.В. Коняшкин, О.А. Рябушкин, «Электрический конденсатор с центрально симметрично расположенными электродами»], который за счет радиально-симметричного (кругового в поперечном сечении) расположения электродов относительно лазерного излучения, распространяющегося через кристалл, позволяет минимизировать долю рассеянного излучения, поглощаемого электродами, и одновременно обеспечивает хорошую однородность электромагнитного поля, благодаря наличию аксиальной симметрии электродов, кристалла, а также терморезонаторов.
Характерный вид спектральной зависимости измеряемых сигналов вблизи пьезоэлектрического резонанса представлен на фиг. 2. Резонансная частота Rƒ соответствует минимальному значению фазы отклика.
При воздействии лазерного излучения заданной мощности Р кинетика эквивалентной температуры измеряется напрямую из сдвига частоты ΔRƒ выбранного пьезоэлектрического резонанса в зависимости от времени t. Мощность РЧ поля, воздействующего на кристалл, существенно меньше поглощаемой мощности лазерного излучения (порядка 100 мкВт, при Р=10 Вт и ), составляет величину порядка 10 мкВт, следовательно, поглощение энергии РЧ поля практически не приводит к изменению как температуры кристалла, так и его оптических свойств. В то же время частота регистрируемого радиочастотного сигнала на много порядков меньше частоты лазерного излучения, что позволяет беспрепятственно измерять резонансные сигналы в РЧ диапазоне при воздействии лазерного излучения большой мощности.
0
i
i
i
i
i
Основные особенности классической методики измерения кинетики резонансной частоты проиллюстрированы на фиг. 3. Температура стенок термокамеры 7 фиксирована. Сначала измеряется зависимость фазы отклика от частоты ƒ вблизи выбранного резонанса. Частота генератора отстраивается на величину Δƒ от резонансной частоты Rƒ(0), которая соответствует минимуму сигнала фазы. Лазерное излучение включается в момент времени t=0. Мощность излучения Р фиксирована. Кристалл начинает разогреваться, и синхронно с изменением температуры кристалла изменяется частота резонанса Rƒ(t). При этом происходит уменьшение фазы ϕ измеряемого детектором сигнала, что соответствует приближению резонансной частоты к частоте генератора Rƒ(0)+Δƒ. Когда резонансная частота в точности совпадает с частотой генератора (момент времени t), измеряемый сигнал фазы достигает минимума. Затем происходит возрастание сигнала, что соответствует удалению резонансной частоты от частоты генератора. На этой стадии производится следующее переключение частоты генератора, и процесс измерения повторяется. В результате в каждом интервале Δt определяются моменты времени t, в которые частота резонанса совпадает с установленной частотой генератора. Кинетика резонансной частоты при охлаждении кристалла после выключения лазерного излучения измеряется аналогично. В этом случае изменяется знак шага Δƒ.
При разогреве кристалла лазерным излучением характерную постоянную времени τ определяют, используя интерполирующую функцию:
P
P
P
Т
Здесь ΔRƒ=Rƒ(0)-Rƒ и Rƒ соответствует значению резонансной частоты после достижения стационарного состояния температуры кристалла, разогреваемого излучением мощностью Р(λ), с окружающим газом. Постоянная времени кинетики эквивалентной температуры соответствует постоянной времени кинетики резонансной частоты. Кинетику разогрева окружающего кристалл 1 газа измеряют из кинетики резонансных частот терморезонаторов 8. Коэффициенты оптического поглощения α(λ) и теплообмена h могут быть получены заменой термодинамической температуры кристалла на эквивалентную в соответствии с выражением (5). Данный способ измерения коэффициента оптического поглощения принят за прототип изобретения.
3
Существенным недостатком прототипа является то, что на практике при малых значениях коэффициентов оптического поглощения измерение кинетики разогрева кристалла лазерным излучением вплоть до достижения термодинамического равновесия может быть достаточно протяженным (>10 с).
Однако, исходя из вида зависимости (1), на начальном участке экспоненту можно разложить в ряд Тейлора с учетом малости экспоненциального показателя. В итоге получаем, что на начальном участке температура разогрева кристалла должна линейно зависеть от времени с наклоном, прямо пропорциональным коэффициенту оптического поглощения и мощности, воздействующего излучения
Техническим результатом изобретения является снижение времени измерения коэффициента поглощения на несколько порядков (до ≈10 с). Технический результат достигается за счет использования только начального участка кинетики эквивалентной температуры кристалла.
Устройство для реализации способа по изобретению полностью совпадает с устройством, используемым в прототипе. Аналогично прототипу сначала в широком диапазоне частот проводятся измерения отклика исследуемого кристалла на воздействие РЧ поля, а затем проводится температурная калибровка частот пьезоэлектрических резонансов кристалла при однородном разогреве в отсутствие лазерного излучения для нахождения .
Для измерения начального участка кинетики разогрева лазерным излучением сначала измеряется форма линии выбранного резонанса и аппроксимируется какой-либо функцией, например, Лоренца (в случае использования зависимости фазы от частоты):
0
s
Определяются четыре параметра аппроксимации ϕ, A, Rƒ, w. Затем включается лазерное излучение и на заданной частоте ƒ РЧ-генератора 3, отстроенной от резонансной при нулевой мощности и соответствующей участку с отличным от нуля значением производной dϕ/dƒ, измеряется сигнал на входе синхронного детектора в зависимости от времени. Для обработки измеренной зависимости ϕ(t) и нахождения зависимости Rƒ(t) применяется многозначная функция, обратная исходной. В случае использования (8):
Из аппроксимации найденной зависимости Rƒ(t) прямой с наклоном k, на основе (7), (2) определяется коэффициент оптического поглощения:
-6
-2
-1
Необходимо отметить, что корректность такого подхода предполагает, что в процессе разогрева происходит только изменение частоты пьезоэлектрического резонанса, в то время как его форма линии не изменяется. Можно считать, что при малых значениях коэффициента оптического поглощения (10-10 см) на временах в несколько десятков секунд - это условие всегда выполняется.
Для измерений коэффициентов оптического поглощения предложенным способом можно использовать любую зависящую от температуры резонансную зависимость измеряемого отклика кристалла (амплитуда, фаза и др.).
3
sp
R
Ниже описана реализация предложенного способа определения коэффициентов оптического поглощения на примере кристалла трибората лития (LBO). Кристалл в форме прямоугольного параллелепипеда с размерами 3×3,3×20 мм (x, y, z), масса кристалла m≈0,5 г, удельная теплоемкость с=1060 Дж/(кг*К) [Nikogosyan D.N. Nonlinear optical crystals: a complete survey. - Springer Science & Business Media, 2006], все грани полированные. В диапазоне частот ƒ=900÷2000 кГц при фиксированной температуре термостата Т=300 K синхронным детектором был измерен отклик кристаллов на воздействие РЧ поля. Характерные зависимости амплитуды U и фазы ϕ напряжения на входе синхронного детектора для кристаллов LBO представлены на Фиг. 4.
Для измерений был выбран резонанс кристалла вблизи частоты Rƒ=1247 кГц. Спектральные зависимости этого пьезоэлектрического резонанса при нескольких различных температурах в условиях однородного разогрева представлены на Фиг. 5.
prt
Частота резонанса Rƒ соответствует минимуму фазы. При каждом значении температуры определяется значение Rƒ и из аппроксимации прямой определяется пьезорезонансный термический коэффициент. Для данного резонанса K=-595 Гц/K.
2
Измерения кинетики лазерного разогрева проводились с использованием непрерывного одномодового волоконного лазера. Длина волны излучения λ=1064 нм, ширина линии 1,5 нм. Выходная мощность до 25 Вт. Экстинкция 20 дБ. Пучок фокусировался в перетяжку диаметром 30 мкм. Параметр качества пучка М=1,1. Лазерное излучение распространялось вдоль оси z. Пример аппроксимацией функцией Лоренца вида (8) формы линии пьезоэлектрического резонанса кристалла LBO представлена на Фиг. 6.
-5
-1
На Фиг. 7 представлена характерная зависимость начального участка кинетики резонансной частоты Rƒ кристалла, при воздействии излучения мощностью Р=24,8 Вт (t=0 - момент включения лазерного излучения). Для измерения кинетики частота генератора отстраивалась от резонансной на 30 Гц в область с большим значением dϕ/dƒ и производилось непрерывное считывание значения фазы ϕ с синхронного детектора. Значение резонансной частоты в каждый момент времени рассчитывалось с использованием (9). Начальный участок измеренной кинетики аппроксимировался прямой. Величина коэффициента оптического поглощения, рассчитанного по формуле (10), составила α=4,5⋅10 см на длине волны λ=1064 нм.
Минимальные значения коэффициентов оптического поглощения и точность их определения предложенным методом, прежде всего, определяются добротностью и чувствительностью к температуре возбуждаемых пьезоэлектрических резонансов. Теоретические расчеты, проведенные с учетом различных типов теплообмена между кристаллом и окружающей средой, подтверждают, что коэффициенты оптического поглощения, определенные из начального участка кинетики эквивалентной температуры кристалла, разогреваемого лазерным излучением, с использованием упрощенной модели (1) и разложения (7), меньше чем на 10% отличаются от коэффициентов поглощения, полученных из численного решения нестационарного уравнения теплопроводности.
Таким образом, представлен и применен на практике новый способ измерения малых коэффициентов оптического поглощения нелинейно-оптических кристаллов, обладающий рядом преимуществ по сравнению со своим прототипом.