СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЗАГРЯЗНЕННОГО УРАНОВОГО СЫРЬЯ
METHOD OF TREATING CONTAMINATED URANIUM MATERIAL

232
234
236
Изобретение относится к ядерному топливному циклу, а именно к способам переработки на каскаде газовых центрифуг загрязненного вредными изотопами U, U, U уранового сырья.
232
234
236
Загрязненное урановое сырье - это загрязненный гексафторид природного урана или загрязненный отвал процесса обогащения гексафторида природного урана или гексафторид регенерированного урана. Природное сырье может быть загрязнено вредными изотопами U, U, U при его переработке в технологическом оборудовании, в котором ранее перерабатывались загрязненные урановые материалы. В регенерированном сырье вредные изотопы образуются в процессе облучения уранового топлива в реакторах.
Использование очищенного сырья расширит сырьевую базу разделительного производства.
232
234
236
Повышенные концентрации вредных изотопов U, U приводят к затруднениям при изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, твэлов), т.к. являются причиной мощного и вредного излучения, а U - источник паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе.
Под термином «концентрация» здесь и далее подразумевается массовая доля того или иного изотопа урана в смеси изотопов урана.
Известны способы переработки урановых материалов, включающие их очистку от вредных изотопов, в каскаде газовых центрифуг.
234
234
Известен способ очистки загрязненного материала, используемый в процессе получения гексафторида низкообогащенного урана (НОУ) из высокообогащенного урана (ВОУ) (патент РФ №2225362, C01G 43/06, опубл. 10.03.2004), в котором содержание минорных (вредных) изотопов в высокообогащенном уране уменьшают в каскаде газовых центрифуг одновременно с очисткой высокообогащенного урана от химических примесей. Каскад имеет один поток (точку) питания высокообогащенным ураном, поток (точку) отбора ВОУ с уменьшенным в нем содержанием (концентрацией) вредного изотопа U, и поток (точку) отвала. Концентрация вредного изотопа U в очищенном уране по-прежнему велика (снижена с 1,06 и 1,08% в потоке питания до 0,93 и 1,048% в потоке отбора соответственно, как указано в примерах 1 и 2 описания к упомянутому патенту), что требует соблюдения специальных мер радиационной безопасности и затрудняет дальнейшую переработку и хранение полученного продукта.
235
232
234
236
235
Известен способ переработки загрязненного урана, используемый в процессе для изотопного восстановления регенерированного урана (патент РФ №2236053, G21C 19/42, B01D 59/20, опубл. 10.09.2004), заключающийся в повышении содержания изотопа U в регенерированном уране до 2,0÷7,0 мас.% - при снижении абсолютной и относительной концентрации изотопов U, U, U, в котором используют прямое обогащение сырьевого уранового регенерата в изотопно-разделительном газоцентрифужном каскаде и последующее разбавление гексафторида регенерированного урана гексафторидом урана природного происхождения. При этом сырьевой урановый регенерат обогащают изотопом U до 10,0÷90,0 мас.%, после чего разбавляют ураном природного происхождения до массы, не превышающей массу сырьевого уранового регенерата - прототип.
Использование в процессе высоких степеней обогащения накладывает дополнительные трудности на осуществление технологии, а применение разбавления приводит к значительным потерям работы разделения и эффективности процесса.
Задачей изобретения является разработка способа переработки загрязненного вредными примесями уранового сырья с получением качественного сырья с допустимым содержанием лимитирующих вредных изотопов и, тем самым, расширение сырьевой базы разделительных производств, сокращение затрат работы разделения для переработки сырья.
232
234
236
Поставленная задача решается тем, что в способе переработки загрязненного уранового сырья, подаваемого на питание каскада газовых центрифуг, включающем получение низкообогащенного урана из отбора каскада при использовании гексафторида урана природного происхождения, в промежуточном отборе каскада, питаемого гексафторидом урана природного происхождения, нарабатывают продукт с пониженной концентрацией хотя бы одного из вредных изотопов урана U, U, U по сравнению с загрязненным сырьем при массовом соотношении загрязненного уранового сырья и гексафторида природного урана, израсходованного на переработку, (1÷25):100.
235
235
Гексафторид урана природного происхождения подают в виде гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U 0,711% или в виде отбора или в виде отвала процесса обогащения гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U, соответственно, превышающей 0,711% или меньшей 0,711%.
232
234
236
Концентрацию изотопов U, U, U в продукте регулируют положением точки питания загрязненным сырьем.
235
Концентрацию изотопа U в продукте регулируют положением точки промежуточного отбора.
235
235
Концентрация изотопа U в продукте составляет 0,9÷1,1 от величины концентрации изотопа U в сырье.
235
Концентрация изотопа U в продукте составляет 0,3÷1,5%.
В качестве загрязненного сырья используют гексафторид регенерированного урана или загрязненный гексафторид природного урана или загрязненный отвал процесса обогащения гексафторида природного урана.
235
На фиг.1 показана схема переработки регенерированного сырья с получением продукта того же обогащения по U, что и в сырье.
235
На фиг.2 показана схема переработки загрязненного отвального сырья с получением продукта того же обогащения по U, что и в сырье.
235
На фиг.3 показана схема переработки загрязненного сырья с получением продукта, обогащенного по U по сравнению с сырьем.
235
На фиг.4 показана схема переработки загрязненного природного уранового сырья с получением продукта того же обогащения по U, что и в сырье.
235
235
На вход каскада 1 на фиг.1 подают поток 2 - гексафторид природного урана с концентрацией U 0,711% и поток 3 загрязненного уранового сырья в виде регенерированного урана концентрацией U 0,8÷1,2%. На выходе каскада 1 получают три потока: поток 4 отбора НОУ, поток 5 промежуточного отбора - продукт с пониженной концентрацией хотя бы одного из вредных изотопов по сравнению с загрязненным сырьем (далее по тексту - продукт или очищенный продукт), и поток 6 отвала.
235
235
235
НОУ, полученный из потока 4 в отборе каскада 1, настроенного на обогащение НОУ по U до заданной концентрации в диапазоне 2÷5%, в контейнере 7 отправляют заказчику. Полученный в потоке 5 продукт с концентрацией U такой же, как в потоке 3 питания каскада 1, в контейнере 8 хранят для последующего использования в качестве очищенного сырья в наработке НОУ и переработке ВОУ. Поток 6 отвала с концентрацией U 0,1÷0,3% в контейнере 9 направляют на хранение.
235
235
На вход каскада 10 на фиг.2 подают поток 11 - гексафторид природного урана с концентрацией U 0,711% и поток 12 загрязненного сырья в виде загрязненного отвала разделительного производства с концентрацией U 0,1÷0,5%. На выходе каскада 10 получают три потока: поток 13 отбора НОУ, поток 14 промежуточного отбора - очищенный продукт, и поток 15 отвала.
235
235
235
НОУ, полученный из потока 13 в отборе каскада 10, настроенного на обогащение НОУ по U до заданной концентрации в диапазоне 2-5%, в контейнере 16 отправляют заказчику. Полученный в потоке 14 продукт с концентрацией U такой, как в потоке 12 питания каскада 10, в контейнере 17 хранят для последующего использования в качестве очищенного сырья в наработке НОУ и переработке ВОУ. Поток 15 отвала с концентрацией U 0,1÷0,3% в контейнере 18 направляют на хранение.
235
235
235
235
235
На вход каскада 19 на фиг.3 подают поток 20 гексафторида природного урана с концентрацией U, равной 0,711%, и поток 21 гексафторида урана загрязненного сырья в виде отвалов разделительного производства с концентрацией U 0,1÷0,4%. На выходе каскада 19 получают три потока: поток 22 отбора НОУ, поток 23 промежуточного отбора - очищенный продукт, и поток отвала 24. НОУ, полученный из потока 22 в основном отборе каскада 19, настроенного на обогащение НОУ по U до заданной концентрации в диапазоне 2÷5%, в контейнере 25 отправляют заказчику. Продукт, полученный в потоке 23 с концентрацией U, большей, чем в загрязненном сырье (имеет место помимо очистки и обогащение сырья), в контейнере 26 хранят для последующего использования в качестве очищенного сырья в наработке НОУ и переработке ВОУ. Поток 24 отвала с концентрацией U 0,1÷0,3% в контейнере 27 направляют на хранение.
235
На вход каскада 28 на фиг.4 подают поток 31, который представляет собой поток отбора вспомогательного ординарного каскада 29, на вход которого подают природный уран 30. Поток 32 сырья в виде загрязненного природного урана с концентрацией U 0,711% поступает на дополнительное питание каскада 28. На выходе каскада 28 получают три потока: поток 33 отбора НОУ, поток 34 промежуточного отбора - очищенный продукт, и поток отвала 35. Второй поток отвала 36 получают в каскаде 29.
235
235
235
235
НОУ, полученный из потока 33 в отборе каскада 28, настроенного на обогащение НОУ по U до заданной концентрации в диапазоне 2÷5%, в контейнере 37 отправляют заказчику. Полученный в потоке 34 продукт с концентрацией U такой, как в загрязненном природном уране потока 32 на питании каскада 28, в контейнере 38 хранят для последующего использования в наработке НОУ и переработке ВОУ. Поток 35 отвала каскада 28 с концентрацией U 0,1÷0,3% в контейнере 39 и поток 36 отвала каскада 29 с концентрацией U 0,1÷0,3% в контейнере 40 направляют на хранение.
235
235
235
235
235
235
235
Следует отметить, что при переработке загрязненного сырья с получением продукта той же степени обогащения по U, что и сырье, некоторое отличие концентрации  U в продукте по сравнению с сырьем может иметь место. Концентрация U в продукте может составлять 0,9÷1,1 от концентрации U в сырье. Это связано с тем, что концентрацииU в потоке питания ступени, имеющем близкую к сырью концентрацию U, (куда подают загрязненное сырье), и потоке отбора или потоке отвала той же или одной из соседних ступеней, имеющем близкую к сырью концентрацию U, (откуда отбирают продукт), могут отличаться друг от друга.
235
Пример 1. Переработка регенерированного сырья с получением продукта той же степени обогащения по U, что и сырье (фиг.1, табл.1).
235
235
232
234
236
235
235
Сырье подавали на ступень каскада, концентрация U в которой ≈0,85% практически такая же, как и в подаваемом сырье. Получен продукт с концентрацией по U 0,85%. Технические характеристики полученного НОУ по вредным изотопам U, U, U и соответствуют Стандартным техническим условиям на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу U, ASTM С 996-04. Продукт (концентрация U 0,85% позволяет говорить о нем так же, как об обогащенном уране) по содержанию вредных изотопов также удовлетворяет требованиям ASTM С 996 - 04. Работа разделения на переработку сырья не затрачивается. Работа разделения затрачивается на наработку НОУ в основном отборе каскада (поток 4).
235
Массовое соотношение загрязненного уранового сырья (поток 3) и гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U 0,711%, израсходованного на переработку (поток 2), составляет 1:100.
Таблица 1
Параметры
Основное питание (поток 2)
Сырье (поток 3)
НОУ (поток 4)
Продукт (поток 5)
Отвал (поток 6)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
1,000
15,029
1,000
84,971
<sup>235</sup>U, %
0,711
0,85
3,6
0,85
0,2
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,016
0,03255
0,005608
0,000720
<sup>236</sup>U, %
0
0,35
0,01410
0,003883
0,001579
<sup>232</sup>U, %
0
1,5·10<sup>-7</sup>
9,8·10<sup>-9</sup>
6,6·10<sup>-10</sup>
2,2·10<sup>-11</sup>
Работа разделения, тыс. ЕРР
57,290
235
232
234
236
Пример 2. Переработка регенерированного сырья с получением продукта той же степени обогащения по U, что и сырье. Смещение точки подачи регенерированного сырья. Концентрацию изотопов U, U, U в продукте регулируют положением точки питания загрязненным сырьем (фиг.1, табл.2).
232
235
235
235
Следует отметить, что в случае переработки регенерированного сырья можно очистить только его небольшие количества, что обусловлено необходимостью соблюдения требований ASTM по U для НОУ. Для увеличения этого количества и улучшения состава очищенного регенерированного урана можно смещать точку подачи питания сырьем, т.е. подавать сырье на ступень каскада, концентрация U в которой значительно меньше, чем в подаваемом сырье. При этом при переработке с получением продукта такой же концентрации, что и в загрязненном сырье, затрачивается работа разделения. В таблице 2 показаны результаты при смещении точки подачи гексафторида регенерированного урана в потоке 3 в направлении к первой ступени каскада 1 - сырье с концентрацией 0,85% по U подается на питание ступени с концентрацией U≈0,73%.
Как видно из таблиц 1 и 2, при смещении точки подачи загрязненного сырья в направлении к первой ступени каскада 1 (пример 2) большее количество сырья, чем в примере 1, можно подвергнуть очистке, при этом происходит улучшение степени очистки сырья и улучшение состава НОУ. Продукт и НОУ содержат меньше вредных изотопов урана, чем продукт и НОУ, полученные в примере 1, при ухудшении состава отвала в потоке 6 примера 2.
На наработку НОУ затрачивается работа разделения. Дополнительные затраты работы разделения (3,1%) целиком относятся к переработке (очистке) сырья.
Таблица 2
Параметры
Основное питание (поток 2)
Сырье (поток 3)
НОУ (поток 4)
Продукт (поток 5)
Отвал (поток 6)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
2,000
15,029
2,000
84,971
<sup>235</sup>U, %
0,711
0,85
3,6
0,85
0,2
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,016
0,03218
0,005580
0,000909
<sup>236</sup>U, %
0
0,35
0.004279
0,001516
0,007446
<sup>232</sup>U, %
0
1,5·10<sup>-7</sup>
8,4·10<sup>-9</sup>
9,7·10<sup>-10</sup>
2,0-10<sup>-9</sup>
Работа разделения, тыс. ЕРР
Эффективная - 57,290, фактическая - 59,106 (коэффициент использования мощности = 96,928%)
232
234
236
235
Технические характеристики НОУ и продукта по вредным изотопам U, U, U соответствуют Стандартным техническим условиям на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу U, ASTM С 996-04.
Несмотря на небольшое количество переработанного регенерированного сырья, в промышленных масштабах это будет достаточно значимо.
235
235
Пример 3. Переработка отвала 0,34% поU с получением из него продукта той же степени обогащения по U, что и в отвале (фиг.2).
234
236
В табл.3 представлены данные по переработке (очистке) отвального гексафторида урана, имеющего повышенное содержание U и загрязненного по U.
Таблица 3
Параметры
Основное питание (поток 11)
Сырье (поток 12)
НОУ (поток 13)
Продукт (поток 14)
Отвал (поток 15)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
25,000
15,029
25,000
84,971
<sup>235</sup>U, %
0,711
0,34
3,6
0,34
0,2
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,0019
0,03224
0,001549
0,000756
<sup>236</sup>U, %
0
0,007
0,001938
0,001717
0,001212
Работа разделения, тыс. ЕРР
57,290
232
234
236
235
В результате переработки в каскаде 10 параметры продукта по вредным изотопам существенно улучшаются. Технические характеристики НОУ по вредным изотопам U, U, U соответствуют Стандартным техническим условиям на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу U, ASTM С 996-04.
При этом на переработку сырья не затрачивается работа разделения.
235
Массовое соотношение загрязненного уранового сырья (поток 12) и гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U 0,711%, израсходованного на переработку (поток 11), составляет 25:100.
235
235
235
Пример 4. Переработка отвала 0,34% по U с наработкой продукта с концентрацией 0,711% по U (фиг.3). Концентрацию изотопа U в продукте регулируют положением точки промежуточного отбора.
235
235
235
235
В табл.4 приведены результаты расчетов каскада 19, производящего из 25 т загрязненного отвала с концентрацией 0,34% по U продукт в количестве 6,849 т урана с концентрацией 0,711% по U. При этом работа разделения возрастает по сравнению с предыдущим примером 3 на 3,118 тыс. ЕРР (60,408-57,290). Разница в работе разделения, равная 3,118 тыс. ЕРР, расходуется на обогащение сырья, имеющего 0,34% поU, с получением 6,849 т продукта 0,711% по U.
235
Массовое соотношение загрязненного уранового сырья (поток 21) и гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U 0,711%, израсходованного на переработку (поток 20), составляет 25:100.
Таблица 4
Параметры
Основное питание (поток 20)
Сырье (поток 21)
НОУ(поток 22)
Продукт (поток 23)
Отвал (поток 24)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
25,000
15,029
6,849
103,121
<sup>235</sup>U, %
0,711
0,34
3,6
0,711
0,2
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,0019
0,03205
0,004249
0,000744
<sup>236</sup>U, %
0
0,007
0,002403
0,001021
0,001279
Работа разделения, тыс. ЕРР
60,408
235
234
235
234
Для сравнения. Полученный в табл.4 продукт 0,711% по U концентрацией по вредному изотопу U 0,004249% заметно чище аналогичного продукта 0,711% по U, который можно наработать непосредственно в обычном каскаде с одним отбором из того же отвального сырья. В каскаде с одним отбором продукт будет иметь концентрацию по U 0,00447%.
235
Пример 5. Переработка отвала в разбавитель для переработки ВОУ в НОУ. Концентрацию изотопа U в продукте регулируют положением точки промежуточного отбора.
235
235
235
В табл.5 приведены данные по переработке сырья такого же количества (25,000 т) и такого же состава по U и вредным изотопам, как и в табл.3, но в каскаде на фиг.3, в продукт, который может быть разбавителем для переработки ВОУ в НОУ. Затраты на переработку 25,000 т сырья с концентрацией 0,34% по U в 2,692 т разбавителя с концентрацией 1,5% по U составляют 62,640-57,290=5,350 тыс. ЕРР. (Сравнение с таблицей 3).
Таблица 5
Параметры
Основное питание (поток 20)
Сырье (поток 21)
НОУ (поток 22)
Продукт (поток 23)
Отвал (поток 24)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
25,000
15,029
2,692
107,278
<sup>235</sup>U, %
0,711
0,34
3,6
1,5
0,2
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,0019
0,03191
0,01071
0,000738
<sup>236</sup>U, %
0
0,007
0,002477
0,001333
0,001251
Работа разделения, тыс. ЕРР
62,640
235
Пример 6. Использование продукта из табл.4 в виде очищенного восстановленного природного урана с концентрацией 0,711% по U для производства разбавителя.
В табл.6 показаны данные по наработке разбавителя (в обычном каскаде с одним отбором) из продукта 0,711%, полученного в табл.4 на каскаде 19 фиг.3.
Таблица 6
Параметры
Питание (Продукт табл.4)
Разбавитель (отбор)
Отвал
Количество UF<sub>6</sub>, т
6,849
2,989
3,860
<sup>235</sup>U, %
0,711
1,5
0,1
<sup>234</sup>U, %
0,004249
0,009475
0,000202
<sup>236</sup>U, %
0,001021
0,001883
0,000354
Работа разделения, тыс. ЕРР
3,645
235
235
234
236
Суммарные затраты работы разделения на получение разбавителя из табл.6 составляют = 6,763 тыс. ЕРР. Затраты складываются из 3,118 тыс. ЕРР (наработка продукта табл.4 в примере 4, который служит питанием в примере 6) и 3,645 тыс. ЕРР (наработка разбавителя в примере 6). При прямой переработке 0,34% U в разбавитель в примере 5 затраты составляют = 5,350 тыс. ЕРР, т.е. меньше на 1,413 тыс. ЕРР. Это объясняется тем, что концентрация отвала по U в примере 5 больше. Однако качество разбавителя по U в примере 6 существенно лучше. По U оно несколько хуже, но с точки зрения переработки ВОУ в НОУ остается чрезвычайно хорошим. Это свидетельствует о гибкости заявленного способа для использования его при наработке разбавителя.
235
235
235
235
235
Получение разбавителя в два этапа - наработка из отвала 0,34% по U продукта 0,711% по U в табл.4 и получение из него разбавителя 1,5% по U в табл.6 - можно сравнить с получением того же количества разбавителя с той же концентрацией по U из отвала 0,34% по U в обычном каскаде с одним отбором.
235
В табл.7 представлено получение разбавителя из отвала с концентрацией U 0,34% в каскаде с одним отбором.
Таблица 7
Параметры
Питание
Разбавитель (отбор)
Отвал
Количество UF<sub>6</sub>, т
17,437
2,989
14,448
<sup>235</sup>U, %
0,34
1,5
0,1
<sup>234</sup>U, %
0,0019
0,009739
0,000278
<sup>236</sup>U, %
0,007
0,02303
0,003684
Работа разделения, тыс. ЕРР
9,020
236
236
234
При прямой наработке разбавителя из отвального сырья (табл.7) содержание U в разбавителе составляет 0,023%. Это не превышает требований ASTM для НОУ, но существенно больше, чем предельные значения для переработки ВОУ в НОУ. Вариант табл.4 и 6 позволяет снизить содержание U до требуемого уровня для разбавителя - 0,001883%, кроме того, улучшается качество по U, при существенно меньшей работе разделения: 9,020 тыс. ЕРР в табл.7 и сумма 6,763 тыс. ЕРР по табл.4 и 6.
Пример 7. Переработка загрязненного природного сырья с использованием в качестве основного питания каскада потока отбора процесса обогащения гексафторида природного урана (фиг.4, табл.8 и 9).
235
235
234
В таблице 8 приведены результаты по получению отбора 3,6% и отвала 0,23% по U из природного сырья в каскаде 29. В таблице 9 приведены результаты по получению продукта 0,711% по U и 0,0053% по U в каскаде 28, на основное питание которого подают отбор каскада 28.
234
234
234
В каскад 28 подают 5,000 т загрязненного природного сырья с концентрацией U 0,0080%. В промежуточном отборе этого каскада получают те же 5,000 т, но с концентрацией U 0,0053%, что удовлетворяет требованиям ASTM (0,0058% по U). При этом работа разделения на производство данного продукта равна нулю.
235
Массовое соотношение загрязненного уранового сырья (поток 32) и гексафторида природного урана с концентрацией изотопа U 0,711%, израсходованного на переработку (поток 30), составляет 5:100.
Таблица 8
Параметры
Питание (поток 30)
Отбор (поток 31)
Отвал (поток 36)
Количество UF<sub>6</sub>, т
100,000
14,266
85,734
<sup>235</sup>U, %
0,711
3,6
0,23
<sup>234</sup>U, %
0,0054
0,03246
0,0008949
Работа разделения, тыс. ЕРР
50,598
Таблица 9
Параметры
Основное питание (поток 31)
Сырье (поток32)
НОУ (поток 33)
Продукт (поток 34)
Отвал (поток 35)
Количество UF<sub>6</sub>, т
14,266
5,000
11,593
5,000
2,673
<sup>235</sup>U, %
3,6
0,711
4,4
0,711
0,13
<sup>234</sup>U, %
0,03246
0,0080
0,04100
0,005299
0,000469
Работа разделения, тыс. ЕРР
4,555
В заявляемом способе при переработке загрязненного уранового сырья с получением продукта с пониженным содержанием вредных изотопов, которую осуществляют одновременно с наработкой товарного низкообогащенного урана, происходит перераспределение вредных изотопов между продуктом, товарным низкообогащенным ураном и отвалом, при этом значительная часть вредных изотопов уходит в низкообогащенный уран, не нарушая при этом требований к качеству низкообогащенного урана.
Заявляемый способ имеет высокую эффективность. По сравнению с обычными способами применение заявляемого способа позволяет получать более чистые по вредным изотопам продукты, сокращать затраты работы разделения на наработку разбавителя для переработки ВОУ в НОУ, расширить сырьевую базу производства гексафторида урана.