Способ определения теплопроводности корки кориума
METHOD OF DETERMINING CORIUM CRUSTAL HEAT CONDUCTIVITY

Изобретение относится к способам определения теплопроводности неоднородных твердых материалов, а именно корки, образующейся на поверхности расплава активной зоны ядерного реактора (корки кориума), и применимо в ядерной энергетике, конкретно, при анализе безопасности атомных электростанций (АЭС) с ядерными реакторами водо-водяного типа (ВВЭР) в условиях тяжелой аварии с нарушением охлаждения и плавлением активной зоны.
В процессе развития тяжелой аварии на днище корпуса ВВЭР формируется ванна расплава активной зоны и внутрикорпусных стальных конструкций - ванна кориума. В нижней части ванны находится оксидная жидкость, а в верхней части - металлическая жидкость. На поверхности металлической жидкости образуется корка кориума. Одним из способов обеспечения безопасности при тяжелой аварии является удержание расплава в корпусе реактора путем наружного водяного охлаждения корпуса. Обоснование эффективности удержания расплава выполняется расчетным путем, при этом необходимо знание всех геометрических, массовых, энергетических параметров, а также механических, физико-химических и теплофизических свойств материалов. Все эти данные требуются при расчетном моделировании процессов, определяющих возможность удержания расплава в корпусе реактора. К указанным свойствам относится теплопроводность корки кориума. Особенностями корки являются высокая температура (1800-2000 К), многокомпонентный состав (U, Zr, Fe, О), зависимость структуры (пористости, наличия трещин) от состава атмосферы (нейтральная, окислительная), в которой кристаллизовался расплав в процессе формирования корки, и атмосферы над коркой в процессе удержания расплава в корпусе. Указанные особенности должны учитываться в способе определения теплопроводности корки кориума.
Актуальность знания теплопроводности корки кориума определяется тем обстоятельством, что ее величина непосредственно влияет на толщину корки: при прочих равных условиях, чем больше теплопроводность, тем меньше (в обратно пропорциональной зависимости) толщина. В свою очередь, чем меньше толщина корки, тем интенсивней, в условиях окислительной (паровой, паро-воздушной) атмосферы в корпусе аварийного реактора, процесс окисления расплава. Указанный процесс негативно влияет как на возможность удержания расплава в корпусе, вследствие увеличения тепловыделения в расплаве при экзотермических окислительно-восстановительных реакциях, так и вследствие выделения водорода, ухудшающего условия водородной безопасности аварийного энергоблока АЭС.
Известны способы определения теплопроводности материалов в нестационарных тепловых режимах.
В способе по патенту RU2076314 (опубл. 27.03.1997) определяют теплопроводность материала, которым заполнена цилиндрическая полость. Наружную цилиндрическую поверхность образца помещают в дифференциальный сканирующий калориметр теплового потока, нагревают его с постоянной скоростью, внутреннюю цилиндрическую поверхность термостатируют, подводимый тепловой поток регистрируют, а теплопроводность материала вычисляют по предложенной зависимости.
В способе определения теплопроводности материала по патенту RU2153664 (опубл. 27.07.2000) образцы исследуемого и эталонного материалов перемещают относительно блоков нагрева и измерения температуры поверхности образцов с предварительной настройкой ширины пятна нагрева и пятна измерения температуры, и теплопроводность материала вычисляют по предложенной зависимости.
В способе определения теплопроводности материала по патенту RU2535657 (опубл. 20.12.2014) блок нагрева и три датчика измерения температуры перемещают линейно с постоянной скоростью относительно исследуемого и эталонных образцов, затем перемещение производят в противоположном направлении с изменением мощности блока нагрева и скорости перемещения, и теплопроводность материала определяют по результатам измерений температуры и значениям теплопроводности и температуропроводности эталонных образцов.
Известны также способы определения теплопроводности материалов в стационарных тепловых режимах.
В способе определения теплопроводности материала по патенту RU2488102 (опубл. 20.07.2013) поверхность плоского образца, на которой размещен датчик теплового потока, обогревают инфракрасным излучателем, измеряют температуры обеих поверхностей образца, и теплопроводность вычисляют по известной зависимости.
В способе определения теплопроводности материала по патенту RU2343466 (опубл. 10.01.2009) создают контакт между плоскими исследуемым и эталонным образцами, причем внутри эталонного образца установлен плоский нагреватель, измеряют температуру в плоскости контакта, устанавливают перепад температуры между наружными поверхностями исследуемого и эталонного образцов, изменяют мощность плоского нагревателя до достижения заданного соотношения перепада температур на исследуемом образце и установленного перепада температур, и вычисляют теплопроводность по предложенной зависимости.
Недостаток известных способов заключается в том, что их применение не может обеспечить равенство определяемой теплопроводности исследуемых образцов искомой теплопроводности корки кориума, т.к. эти способы не предусматривают возможность изготовления образцов из материала корки кориума.
Известен способ определения теплопроводности кориума, описанный в [РАСПЛАВ. Удержание расплавленных материалов активной зоны водоохлаждаемых реакторов (международные проекты RASPLAV и MASCA) / под ред. В.Г. Асмолова, А.Ю. Румянцева, В.Ф. Стрижова. - М.: Концерн Росэнергоатом, 2018, Стр. 458-463]. Способ включает в себя изготовление образца из крупки кориума заданного состава и пористости путем прессования и спекания, теплоподвод к внутренней поверхности и теплоотвод от наружной поверхности цилиндрического образца, определение в стационарном тепловом режиме теплового потока через образец, измерение температур на наружной и внутренней поверхностях образца и вычисление теплопроводности по известной зависимости стационарной теплопроводности через цилиндрическую трубку.
Способ работоспособен для определения теплопроводности кориума, но при его использовании для определения теплопроводности корки кориума на поверхности ванны расплава в аварийном реакторе он приводит к погрешностям, обусловленным невозможностью воспроизведения в образце структуры корки, а именно, трещинообразования в процессе окисления расплава, а также приближенным воспроизведением в образце состава и пористости корки, точно определить которые для корки, формируемой на поверхности ванны расплава аварийного ВВЭР, не представляется возможным.
Задача заключается в том, чтобы уменьшить указанные недостатки путем внесения таких изменений в известный способ, которые гарантируют адекватность определенной применением заявленного способа теплопроводности такой ее величине, которой обладает корка кориума на поверхности ванны расплава в корпусе ВВЭР при тяжелой аварии.
Поставленная задача решается тем, что теплопроводность корки кориума, образующейся на поверхности ванны расплава активной зоны и внутрикорпусных стальных конструкций, которая формируется на днище корпуса реактора в процессе развития тяжелой аварии на АЭС, определяют путем формирования в экспериментальной установке оксидно-металлической ванны расплава прототипного кориума с поверхностным положением металлического расплава и с коркой на поверхности металлического расплава, образование которой обеспечивают охлаждением поверхностной зоны ванны, окисления расплава подачей окислителя в полость, расположенную над коркой, установления стабилизированного теплового режима, измерения температуры наружной поверхности корки, определения теплового потока, отводимого излучением от наружной поверхности корки, последующей кристаллизации расплава, измерения толщины корки, вычисления температуры внутренней поверхности корки как температуры монотектики оксидно-металлического расплава и вычисления теплопроводности корки по зависимости для стационарной теплопроводности через плоскую пластину.
Перечисленная совокупность существенных признаков неизвестна заявителю из доступных источников информации, что подтверждает новизну способа. Она не вытекает также явным образом из современного уровня техники и неочевидна для специалиста.
Способ поясняется фигурой, на которой схематично показана экспериментальная установка, используемая для реализации способа, где приняты следующие обозначения:
1 - водоохлаждаемое днище холодного тигля,
2 - водоохлаждаемые секции холодного тигля,
3 - индуктор,
4 - кварцевая обечайка,
5 - водоохлаждаемый порт подшихтовки/пирометрирования/визуального контроля,
6 - водоохлаждаемая крышка,
7 - съемное прозрачное окно,
8 - видеокамера/пирометр,
9 - корка кориума,
10 - металлическая жидкость,
11 - оксидная жидкость,
12 - патрубок подвода воды,
13 - патрубок подвода газа,
14 - патрубок отвода воды,
15 - патрубок отвода газа,
16 - устройство перемещения холодного тигля относительно индуктора.
В процессе разрушения и плавления активной зоны в аварийном реакторе происходит окисление Zr, входящего в состав материалов активной зоны. К завершению формирования ванны расплава Zr окисляется не полностью, поэтому расплав кориума в ванне находится в субокисленном состоянии [Nuclear Safety in Light Water Reactors: Severe Accident Phenomenology / ed. by B. R. Sehgal. Academic Press, Elsevier, 2012. 740 p. Chapter 2. In-vessel Core Degradation]. Расплав того же химического состава (на основе системы U-Zr-O) используется в экспериментальной установке для обеспечения идентичной по составу корки кориума в экспериментальной установке и в аварийном реакторе.
aт
n
Zr, Σ
Zr
Zr,Σ
ZrΣ
Zr
cт
cт
К
ст
ст
к
В экспериментальной установке формирование ванны расплава прототипного кориума, т.е. с использованием идентичного по химическому составу, но необлученного ядерного топлива, производится методом индукционной плавки в холодном тигле [Бешта С. В., Витоль С.А., Крушинов Е.В., Грановский B.C., Сулацкий А.А., Хабенский В.Б., Лопух Д.Б., Петров Ю.Б., Печенков А.Ю. Кипение воды на поверхности расплава кориума в условиях тяжелой аварии ВВЭР // Теплоэнергетика. 1998. №11. С. 20-27] следующим образом. В тигель цилиндрической формы, ограниченный боковыми водоохлаждаемыми секциями 2 и днищем 1, имеющими патрубки подвода 12 и отвода 14 охлаждающей воды, закладывается и формуется шихта, состав которой идентичен составу кориума аварийного реактора по уран-циркониевому отношению (U/Zr) и степени окисленности субокисленного кориума C=(M - M)/M, где M - суммарная масса Zr, M - масса неокисленного Zr. Затем тигель закрывается водоохдаждаемой крышкой 6, устанавливаемой на кварцевой обечайке 4, и через патрубки подвода 13 и отвода 15 газа производят продувку шихты и заполнение внутреннего пространства тигля нейтральным газом, например, Ar. С помощью индуктора 3 производят нагрев и плавление шихты. Затем через порт 5, встроенный в крышку 6, сняв прозрачное окно 7, в тигель порционно вводят сталь. Необходимую массу вводимой в тигель стали определяют из условия равенства в тигле и в аварийном реакторе относительной массы стали m=М/(М+М), где М - масса стали, М - масса кориума.
После завершения плавления стали и физико-химического взаимодействия расплава стали с расплавом оксидов в нижней части тигля образуется оксидная жидкость 11, а в верхней - металлическая жидкость 10. Такое относительное положение оксидной и металлической жидкостей соответствует структуре ванны расплава в корпусе аварийного реактора [Carenini L., Fichot F., Seignour N. Modelling issues related to molten pool behaviour in case of In-Vessel Retention strategy // Annals of Nuclear Energy, 2018, V. 118, P. 363-374]. Причем, в результате взаимодействия расплава субокисленного кориума и расплава стали в расплав стали из расплава кориума переходит небольшая часть U, Zr и О, а в расплав кориума - небольшая часть компонентов стали [Bechta S.V., Granovsky V.S., Khabensky V.B., Gusarov V.V., Almiashev V.I., Mezentseva L.P., Krushinov E.V., Kotova S.Yu., Kosarevsky R.A., Barrachin M., Bottomley D., Fichot F., Fischer M. Corium phase equilibria based on MASCA, METCOR and CORPHAD results // NED., 2008, V. 238, №10, P. 2761-2771].
2
2
Для формирования на поверхности металлической жидкости 10 корки кориума 9 поверхностную зону ванны расплава охлаждают, например, вертикальным смещением тигля относительно индуктора 3 с помощью устройства 16, частично выводя поверхностную зону ванны из области нагрева. При этом на поверхности происходит кристаллизация оксидов металлов, главным образом, UO и ZrO с образованием корки кориума. В зависимости от состава атмосферы, при которой образуется корка в аварийном реакторе, окислительной или иной, ее структура может различаться пористостью, степенью окисленности и фазовым составом [Sulatsky А.А., Almjashev V.I., Granovsky V.S., Khabensky V.B., Kxushinov E.V., Vitol S.A., Gusarov V.V., Fichot F., Michel В., Piluso P., Le Tellier R., Le Guennic C, Bakouta N. Experimental study of oxidic-metallic melt oxidation // Nucl. Eng. Des, 2020, Vol.363, Art. 110618]. Различный состав атмосферы при образовании корки в экспериментальной установке обеспечивают подводом и отводом через расположенные в крышке и днище тигля патрубки 13 и 15 соответствующего газа. В аварийном реакторе сформированная ванна расплава в стабилизированном тепловом режиме может длительное время находиться в окислительной атмосфере, и расплав окисляется в процессе диффузии кислорода через корку, дополнительно влияя на структуру корки и приводя к трещинообразованию. При этом в трещинах присутствуют оксидная и металлическая составляющие расплава [Sulatsky А.А., Almjashev V.I., Granovsky V.S., Khabensky V.B., Krushinov E.V., Vitol S.A., Gusarov V.V., Fichot F., Michel В., Piluso P., Le Tellier R., Le Guennic C., Bakouta N. Experimental study of oxidic-metallic melt oxidation // Nucl. Eng. Des., 2020, Vol. 63, Art. 110618]. Поскольку структура корки влияет на ее теплопроводность, в предложенном способе воспроизводятся идентичные условия. Для этого в экспериментальной установке по завершении формирования корки реализуют режим окисления расплава, для чего в полость над расплавом через патрубок 13 подвода газа подают окислитель, а через патрубок 15 отвода газа отводят его излишки, не затраченные на окисление расплава. После достижения стабилизированного теплового режима производят измерение температуры наружной поверхности корки через порт 5 с помощью пирометра 8 через прозрачное окно 7, а также определение теплового потока, отводимого излучением от наружной поверхности корки 9. Этот тепловой поток может определяться или непосредственным измерением в калориметре, размещенном над коркой, в качестве которого, например, может использоваться водоохлаждаемая крышка 6, или вычислением с использованием зависимости:
где Q - тепловой поток, отводимый излучением от наружной поверхности корки, Вт;
2
S - площадь наружной поверхности корки, м;
-8
2
4
σ - постоянная Стефана-Больцмана (5.67⋅10 Вт/(м⋅К));
н
ε - излучательная способность корки;
0
ε - излучательная способность поверхности, воспринимающей тепловой поток излучения;
н
Т - температура наружной поверхности корки, К;
0
Т - температура поверхности, воспринимающей тепловой поток излучения, К.
Далее производят кристаллизацию расплава и охлаждение слитка отключением индуктора 3 и теплоотводом в водоохлаждаемые части тигля. После охлаждения слиток извлекают из тигля, распиливают в осевом направлении и в полученных разрезах измеряют среднюю толщину корки. Для последующего определения теплопроводности корки необходимо знать, какую температуру имела ее внутренняя поверхность во время стабилизированного теплового режима. Эта температура может быть определена благодаря ее равенству температуре монотектики оксидно-металлического расплава. Указанное равенство обусловлено приближенным термодинамическим и физико-химическим равновесием системы компонентов, входящих в состав ванны расплава и корки, а именно, U, Zr, О и компонентов стали, основными из которых являются Fe, Cr и Ni. Для подобных систем разработаны термодинамические базы данных, например, NUCLEA, с использованием которых, а также программ - минимизаторов энергии Гиббса, например, GEMINI2, для заданного состава системы расчетным путем определяются все характеристики системы, в том числе температура монотектики.
Искомую теплопроводность корки кориума вычисляют по зависимости для стационарной теплопроводности плоской пластины, пользуясь тем обстоятельством, что корка имеет форму плоской пластины и в установившемся тепловом режиме кондуктивный тепловой поток через корку равен тепловому потоку излучения от наружной поверхности корки. Тогда
где λ - теплопроводность корки, Вт/(м⋅К);
δ - толщина корки, м;
Q - тепловой поток, отводимый излучением от наружной поверхности корки, Вт;
2
S - площадь наружной поверхности корки, м;
вн
Т - температура внутренней поверхности корки, К;
н
Т - температура наружной поверхности корки, К.
Для проверки и подтверждения эффективности предлагаемого способа были проведены расчетно-экспериментальные исследования.
ат
n
cт
н
н
0
2
вн
2
-3
Способ был применен для определения теплопроводности корки кориума, которая образуется на поверхности оксидно-металлической ванны расплава аварийного реактора с (U/Zr)=1.2, степенью окисленности субокисленного кориума C=30% и m=0.29 (нержавеющая сталь). Для указанного состава с использованием программного комплекса GEMIMI2/NUCLEA была рассчитана температура монотектики, которая составила 2775 К. В экспериментальной установке «Расплав-3» в ФГУП «НИТИ им. А.П. Александрова» в соответствии с предложенным способом была сформирована ванна оксидно-металлического расплава прототипного кориума указанного выше состава. Корка на поверхности металлической ванны была образована охлаждением поверхностной зоны ванны в нейтральной атмосфере Аг. Затем в полость над коркой был подан окислитель, в качестве которого использовалась аргон-кислородная смесь с объемным содержанием кислорода 20%. Температура наружной поверхности корки Т, измеренная пирометром в стабилизированном режиме, составила 2075 К. Температура охлаждаемых поверхностей То, воспринимающих тепловой поток излучения, много ниже температуры излучающей поверхности и принималась равной 400 К. Плотность теплового потока излучения Q/S определялась по зависимости (1). Величина излучательной способности ε=0.8 [Theofanous T.G., Liu С, Additon S., Angelini S., Kymalainen O., Salmassi T. In-vessel coolability and retention of a core melt // Nuclear Engineering and Design. 1997, V. 169, P. 1-48], a ε=1 вследствие того, что все воспринимающие излучение поверхности покрыты «шероховатым» слоем аэрозолей, главным образом, UO. Величина плотности теплового потока Q/S составила 840000 Вт/м. Средняя величина толщины корки кориума δ определенная в соответствии с предложенным способом после кристаллизации расплава, составила 8.5⋅10 м, причем корка имела плотную структуру с небольшой пористостью и неравномерно распределенными трещинами. Температура внутренней поверхности корки Т, равная температуре монотектики, составила 2775 К, и теплопроводность корки λ, вычисленная по зависимости (2), составила = 10.2 Вт/(м К).
n
Сравнить указанное значение теплопроводности можно только с данными, полученными применением известного способа [РАСПЛАВ. Удержание расплавленных материалов активной зоны водоохлаждаемых реакторов (международные проекты RASPLAV и MASCA) / под ред. В.Г. Асмолова, А.Ю. Румянцева, В.Ф. Стрижова. - М: Концерн Росэнергоатом, 2018. Стр. 467-469], в котором корка формировалась методом спекания фрагментированного кориума со степенью окисленности C=22% и относительно небольшой пористостью 17-22%. При этом теплопроводность составила 6.2 Вт/(м⋅К). Различие значений теплопроводности, определенных предложенным и известным способами, главным образом, обусловлено, во-первых, неопределенностью структуры корки в реальных условиях аварийного реактора, и, во-вторых, принципиальной невозможностью воспроизведения в известном способе реальной структуры корки в аварийном реакторе, даже если бы она была известна.
Таким образом, использование предложенного способа позволяет существенно повысить точность определения теплопроводности корки кориума и, соответственно, надежность обоснования безопасности при тяжелой аварии АЭС с ВВЭР.