Прогнозирование радиационного газовыделения из бетонов защиты ядерных реакторов

ПРОГНОЗИРОВАНИЕ РАДИАЦИОННОГО ГАЗОВЫДЕЛЕНИЯ ИЗ БЕТОНОВ ЗАЩИТЫ ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРОВ

FORECASTING OF RADIATING GAS EVOLUTION FROM CONCRETE SHIELD OF NUCLEAR REACTORS

А. В. Денисов

A. V. Denisov

ФГБОУ ВПО МГСУ

На основании обработки существующих экспериментальных данных получены и апробированы аналитические выражения для прогнозирования радиационного газовыделения из бетонов защиты ядерных реакторов

On the basis ofprocessing existing experimental data analytical expressions for forecasting radiating gas evolution from concrete of shield of nuclear reactors are received and approved

При воздействии ионизирующих излучений на бетоны радиационной зашиты ядерных установок происходит выделение из них газов (в основном водорода и кислорода), что может создавать избыточное давление в порах бетона и облицовке конструкций, приводить к образованию взрывоопасной смеси водорода и кислорода.

По данным [1^6] радиационное газовыделение из бетонов связано в основном с радиолизом воды, содержащейся в их составляющих (цементном камне и водосодер-жащих заполнителях). При плотности потока нейтронов 1012—1013 нейтрон/(см2с), давлении (1-10 ) 105 Па и температурах 30 - 220 °С скорость газовыделения при облучении в реакторе составляет 10"4^10"7 см3/(г с) и увеличивается с ростом плотности потока нейтронов, содержания воды в материале и с уменьшением давления.

Вместе с тем указанные исследования были проведены в достаточно узком диапазоне влияющих на газовыделение факторов, без достаточно строгого определения количества участвующей в радиолизе воды. Это затрудняет использование результаты указанных исследований для прогнозирования газовыделения из бетонов.

Хотя в работах [3-5] были рассмотрены вопросы описания кинетики газовыделения из бетонов при облучении на основании использования кинетического уравнения образования и массопереноса газа и предложены соответствующие аналитические выражения, они не учитывают все факторы, определяющие газовыделение.

В работе [7] были представлены результаты исследования газовыделения из составляющих бетон портландцементного камня трех видов и заполнителя серпентинита после облучения их в реакторах в герметичных ампулах при плотности потока повреждающих ( Е>10 кэВ) нейтронов 2,1х1013- 1,1 х1014 нейтрон/(см2с), давлении (1,4 -152) 105 Па и температурах 130-415 °С до флюенсов (3,1 - 7,6 )х1020 нейтрон /см2. Было установлено, что при облучении в ампулах из-за взаимодействия кислорода с материалами в основном накапливается водород, количество которого выделялось от 0,28 до 22,4 см3/г - из портландцементного камня и 0,28 см3/г - 2,9 см3/г - из серпентинита.. Количество выделившегося газа, как и по данным [1^6], увеличивается с ростом флю-

А/ЭПИ ВЕСТНИК

енса нейтронов, количества свободной и освобождаемой при облучении воды, а также с уменьшением давления. Однако уточнено, что газовыделение определяется в основном давлением в начальный период облучения, что объясняется связыванием воды за счет протекания дополнительной гидратации цементного камня молодого возраста.

В работе [7] были предложено выражение, описывающее зависимость объема образующихся при облучении в ядерном реакторе газов Уг от величины флюенса нейтронов ф1, количества подвергаемой облучению воды Шв и начального давления Р0 .

V - кгФ1шваР0а,

где Уг - объем образовавшегося при облучении газа, см3/г;

кг - коэффициент равный 1 для водорода и 0,46 - для кислорода (при отсутствии взаимодействия кислорода с материалов);

ф? - флюенс нейтронов с энергией более 10 кэВ, нейтрон/см2;

ф - плотность потока нейтронов с энергией более 10 кэВ, нейтрон/(см2с);

тв - масса воды, подвергаемая радиолизу, г/г.

Ро - давление среды в начальный период облучения, Па;

а = (3,5±1,7)х10-11 см5/(нейтрон г) - для портландцементного камня;

а = (5,7±2,7)х10-18 см5/(нейтрон г) - для серпентинитового заполнителя;

а= -1,54 - для портландцементного камня:

а= -0,24 - для серпентинитового заполнителя.

Определение газовыделения из бетонов может быть осуществлено на основании результатов расчета объема выделившихся газов из его составляющих по формуле:

У,б УГ.Ц.К.Сц.К. + У,3 С3.,

где Уг.б, Уг.ц.к, Уг.з - объем газа, выделившегося из 1 г бетона, 1 г цементного камня и 1 г гидратного заполнителя соответственно;

Сц.к.и С3 - относительное массовое содержание в бетоне цементного камня и заполнителя соответственно.

Вместе с тем вид предложенного в работе [8] выражения (1) предполагает постоянную в процессе облучения скорость газовыделения, определяемую выражением:

ёУг - кгф шв<,

Однако, судя по данным [1-6] скорость газовыделения из бетонов обычно уменьшается со временем.. В связи с этим формула (1) будет занижать и завышать результаты газовыделения для времени облучения соответственно значимо меньше и значимо больше времени облучения в работе [7] (112 +213 суток).

Для учета уменьшения скорости газовыделения за счет связывания воды использовали данными [2] по изменению во времени скорости газовыделения из бетонов при облучении в реакторе (рис. 1).

В результате обработки этих данных установлено, что зависимость скорости газовыделения от времени может быть описана выражением:

ёУгШп - асеЬ\

где Бп - поглощенная доза за время облучения 1, Гр; 1 - время облучения; ад и Ь - коэффициенты; ад = (0,1229 ± 0,0034)10-7 см3/(г Гр); Ь = - ( 2,35±0,45 )х10"3 ч"1 = - ( 6,5±1,3 )10-7 с"1.

200

180

160

"о 140

\г 120

2 о 100

г-

О 80

1

> 60

40

20

0

1 1 1 • Облечение №2  Обучение № 3 -Линия аппроксимации

•

\ в

ч,

• \ 1

9Ф V •V

•

• • "Ж--' ' 1

200 400 600 800 1000 1200

Продолжительность облучения, ч

14 00

1600

Рис. 1. Зависимость по данным [2] скорости газовыделения из бетонов на песчанике и известняке Уг в см3/кг на 107 Гр поглощенной дозы гамма-излучения при облучении в реакторе при температуре 45 0С, давлении 1,1x105 Па, плотности потока поглощенной дозы 106 Гр/ч и плотности потока нейтронов с энергией более 10 кэВ 2,0x1013 .нейтрон/

0

В таком случае зависимость подвергаемого радиолизу количества свободной воды и пара от времени облучения может быть описано выражением:

т в

где тв и тв(1) - количество свободной воды или пара, подвергаемое разложению в начальный период облучения и оставшееся через время 1 после взаимодействия с портландцементным камнем соответственно;

С учетом (5) выражения для скорости и величины газовыделения из портландце-ментного камня при облучении в реакторе приобретают следующий вид:

ёУг = кг ф твеыасвР0а,

Уг = кг Ф1

Зависимость для данных, представленных в работе [8], объема газа, выделившегося из образцов портландцементного цементного камня при облучении, в пересчете на флюенс 1х102° нейтрон/см2 на 1 г освобожденной при облучении воды с учетом поправки на связывание воды, от давления в начальный период облучения приведена на рис. 2 и свидетельствует о наличии корреляции между ними.

В результате обработки этой зависимости установлено, что она может быть описана выражением (7) с погрешностью не более ±0,69 Уг при значениях асв и а:

асв = (7,5±3,2 ) х10"9 см5/(нейтрон г) и а = 1,80 ± 0,17, которые могут быть использованы для прогнозирования радиационного газовыделения из портландцементного камня с учетом связывания им воды при температурах выше комнатных при нормальных и повышенных давлениях.

Для бетонов на заполнителях, не содержащих воду, вместо выражения (2) можно использовать выражение (7), подставляя в него количество, подвергаемое радиолизу в пересчете на 1 г бетона.

Вместе с тем следует отметить, что связывание выделяемой воды за счет дополнительной гидратации зависит от возраста материала после изготовления, давления и

температуры и может происходить, тем более интенсивно, чем меньше возраст материала, выше давление и температура и наоборот. В связи с этим для материалов зрелого возраста (около года и более), а так же при облучении при комнатных температурах и пониженных давлениях связывание воды будет минимальным и следует использовать значение а= -0,24, полученное для серпентинита, у которого процессы связывания воды гораздо менее интенсивны, чем у портландцементного камня молодого возраста.

х 250 ~ О V а 5? >5 200 & 2 150 -5( 2 1 £ 100

8

£ б 50

"С

> 0

1 1 1

• Ц-1 А Ц-2 Ж Ц-3 (3-5 мм) —

'.ж

р

------ -А-

10

15

20

25

30

35

40

Давление в ампуле в начальный период облучения, 10 , Па

45

0

1000

р й. 100

10

011

0 Ц-1 А Ц-2 Ж Ц-3 (3-5ми) - Ц-3 (5-8ми) ......Л^ния аппроксимации

'А-..,

• А

10

100

Д авление в ампуле в намальньм период облучения, 105, Па

Рис. 2. Зависимость объема газа, выделившегося из образцов цементного камня при облучении флюенсом 1х1020 нейтрон/см2 на 1 г освобожденной при облучении воды

1

Для проверки возможности полученных выражения для определения газовыделения из портландцементных бетонов можно воспользоваться данными работ [2 и 3].

В работе [3] была исследована скорость газовыделения из 2-х образцов обычного бетона на портландцементе при облучении в реакторе при плотности потока быстрых нейтронов ( 0,7-1,4 )х1012 нейтрон/(см2с), плотности потока тепловых нейтронов (1,02,0 )х1013 нейтрон/(см2с), при температурах 30-50 °С в течение времени ( 0,4-3,5 )х105с. Перед облучением образцы высушивали при 115-120 °С до постоянной массы. Затем один образец (образец № 1) получил гигроскопическую влагу после его нахождения до облучения на воздухе, а второй (образец № 2) был насыщен избыточной влагой. Так как данные о содержании в образцах свободной воды отсутствуют, водосодержание при проверке предложенной методики расчета принимали ориентировочно. Для высушенного образца № 1 количество свободной гигроскопической воды принимали на основании СНиП 11-3-79* равным 2 % - влажности сухого обычного бетона эксплуатируемого в нормальных условиях. Для образца № 2 с добавленной после высушивания

влагой количество свободной воды принимали равным 5-8%.. При расчетах газовыделения при давлениях гораздо ниже атмосферного (образец № 1), когда протекание процессов связывания воды маловероятно, принимали а=0,24, как у серпентина, у которого протекание процессов связывания воды также маловероятно.

В работе [2] исследована скорость газовыделения из портландцементных бетонов на песчанике и известняке при облучении в реакторе при плотности потока быстрых нейтронов 0,5х1013 нейтрон/(см2с), плотности потока нейтронов с энергией более 10 кэВ 2,0х1013 нейтрон/(см2с), плотности потока тепловых нейтронов 2,0х1013 ней-трон/(см2с), при температурах 40-50 °С в течение времени 108 -1554 часов = (3,89-55,94)х105с. Так как данные о содержании в образцах свободной воды отсутствуют, водосодержание при проверке предложенной методики расчета принимали в пределах от величины потери массы образцов в процессе облучения - 2,3 % до 5% как влагосо-держания бетона после твердения в нормальный условиях.

Результаты сравнения значений рассчитанных по формуле (6) и значений экспериментальных скоростей газовыделения из образцов бетонов и их изменений в процессе облучения за счет времени и изменения давления (если это происходило при облучении ) приведены в табл. 1, а также на рис. 3 и 4 в виде зависимости относительной или абсолютной скорости газовыделения от времени облучения. Видно, что в пределах разброса экспериментальных данных, составляющего до 40 % и принятых диапазонов содержания свободной воды в большинстве случаев наблюдается удовлетворительное согласие расчетных и экспериментальных данных. Отклонения в основном не превышает 40%.

Рис. 3. Сравнение изменения во времени облучения экспериментальных по данным работы [3] и расчетных скоростей газовыделения из образцов бетонов по отношению к скорости газовыделения при давлении 1х105 Па. 1 - образец № 1 при плотности потока 1,07х1013 нейтрон/(см2 с) (эксперимент);

2 - образец № 1 при плотности потока 1,07х1013 нейтрон/(см2 с) (расчет); 3 - образец № 2 при плотности потока 2,14х1013 нейтрон/(см2 с) (эксперимент);

4 - образец № 2 при плотности потока 2,14х1013 нейтрон/(см2 с) (расчет); 5 - образец № 2 при плотности потока 1,71х1013 нейтрон/(см2 с) (эксперимент); 6 - образец № 2 при плотности потока 1,71х1013 нейтрон/(см2 с) (расчет).

200

180

160

4 140

T

120

s и 100

to 80

> 60

40

20

0

11111

Ш Результаты эксперимента. Облучение №2  Результаты эксперимента. Облучение № 3 -Результаты расчета при содержании свободной воды 2,3% --— Результаты расчета при содержании свободной воды 5%

\

\

\

9 \

\ * 4 \

4 s

Ал

ш л

А~ — ----j г

200 400 600 800 1000 1200

Продолжительность облучения, ч

1400

1600

Рис. 4. Сравнение изменения во времени облучения экспериментальных, по данным работы [4], и расчетных скоростей газовыделения из образцов бетонов на песчанике и известняке Уг в 10-4 см3/(г час) при облучении в реакторе при температуре 45 0С, давлении 1,1х105 Па, плотности потока нейтронов с энергией более 10 кэВ 2,0х1013 нейтрон/(см2с) и мощности поглощенной

дозы 106 Гр/ч.

Таблица 1.

Результаты сравнения рассчитанных по формуле ( 6 ) и экспериментальных данным работы [3] скоростей газообразования при облучении бетонов в реакторе при давлениях порядка 105 Па

Плотность потока нейтронов, 1012 нейтрон/см2 Температура облучения, °С Давление при облучении Р,105Па Принятое содержание свободной воды Скорость газовыделения dVr/dt, 10-6 см3/

Быстрых Тепловых сЕ>10 кэВ экспериментальная расчетная

1. Облучение образца № 1 обычного по этландцементного бетона

1,4 20 21,4 50 1 2 3,5 3,2

0,7 10 10,7 30 1 2 1,1 1,6

2. Облучение образца № 2 обычного по] этландцементного бетона

1,4 20 21,4 50 1 5-8 10,7 8-12,8

1,1 16 17,1 40 1 5-8 7,2 6,4-10,2

0

Примечания.

1. В связи с отсутствием данных о величине плотности потока нейтронов с энергией более 10 кэВ, на основании практики облучения эту величину ориентировочно принимали равной плотности потока быстрых и тепловых нейтронов.

2. В расчетах принято значение коэффициента kr=1, так как по данным [3,4] выделяется в основном водород.

Литература

1. Elleuch M.F., Dubois F., Rappeneau J. Effets des rayonnements neutroniques. sur les betons speciaux et leurs constituents // Report in Seminaire de 1'American Concrete Institute sur les betons pour

reacteirs nucleaires, Berlin, 5-9 Oct. 1970. - S. I. - 1970. P. 1-23.

2. The effects of reactor radiation on concrete / B.T.Kelly, J. F Brockllehurst, D.Mottershead, MRS.S.Monearney // Second information meeting on prestressed concrete reactor pressure vessels and their thermal isolation, Bruxelles, 18-20. Nov. I969. - P. 237-253; Symp. EURATOM, Brussels, Nov, 1969.

3. Оценка газовыделения из бетона под действием реакторного излучения./Н. Н. Алексеенко, Е. И. Бледных, П. В. Волобуев, Ю. А. Егоров, А. П. Зырянов, Ю. В. Панкратьев//Радиационная безопасность и защита АЭС. М:, Атомиздат, 1980. Вып. 4. с. 254-257.

4. Исследование радиолитического газовыделения из материалов биологической защиты реакторов большой мощности./Е. И. Бледных, Н. Б. Бондаренко, С. Б. Трубин, Е. М. Сулимов, Ю. В. Панкратьев.// Радиационная безопасность и защита АЭС. М:, Атомиздат, 1982. Вып. 7. с. 230-233.

5. Определение кинетических коэффициентов газовыделения из бетона./Н. Н. Алексеенко, Е.И.Бледных, А. П. Зырянов.// Радиационная безопасность и защита АЭС. М:, Атомиздат, 1982. Вып. 7. с. 233-236.

6. Поспелов В.П., Миренков А. Ф., Покровский С. Г. Бетоны радиационной защиты атомных электростанций. (Разработка, исследования, внедрение) -М.: ООО «Август Борг», 2006 - 652 с.

7. Газовыделение из компонентов бетона при реакторном облучении. А.В. Денисов, Б.С. Кирьянов, Л. И. Мосеев, Л. П. Музалевский, Е.Б. Сугак. // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Проектирование и строительство. 1986. Вып. 2. С. 109-119.

Literature

1. Elleuch M.F., Dubois F., Rappeneau J. Effets des rayonnements neutroniques. sur les betons speciaux et leurs constituents // Report in Seminaire de 1'American Concrete Institute sur les betons pour reacteirs nucleaires, Berlin, 5-9 Oct. 1970. - S. I. - 1970. P. 1-23.

2. The effects of reactor radiation on concrete / B.T. Kelly, J. F Brockllehurst, D.Mottershead, MRS. S. Monearney // Second information meeting on prestressed concrete reactor pressure vessels and their thermal isolation, Bruxelles, 18-20. Nov. I969. - P. 237-253; Symp. EURATOM, Brussels, Nov, 1969.

3. Estimation gas evolution from concrete under action of radiation of nuclear reactor./H. N.Alekseenko, E.I. Blednyh, P. V. Volobuyev, J.A.Egorov, A. P. Zyryanov, Yu.V Pankratiev // Radiating safety and protection of Nuclear power plants (of the atomic power station). M:, Atomizdat, 1980. Release. 4. p. 254-257.

4. Research of radiating gas evolution from materials of biological shield reactors high-power. /Е. I .Blednyh, N. B. Bondarenko, S.B.Trubin. E. M. Sulimov, Yu.V Pankratiev // Radiating safety and protection of Nuclear power plants (of the atomic power station). M:, Atomizdat, 1982. Release. 7. p. 230-233.

5. Definition of kinetic factors of gas evolution from concrete./H. N.Alekseenko, E.I.Blednyh, A. P. Zyryanov, . // Radiating safety and protection of Nuclear power plants (of the atomic power station). M:, Atomizdat, 1982. Release. 7. p. 233-236.

6. Pospelov V.P., Mirenkov A., Pokrovskij S.G. Concrete of radiating shield of atomic power stations. (Concrete radiating защи-you of atomic power stations. (development, researches, introduction) - M.: Open Company " August Borg ", 2006 - 652 p.

7. Gas evolution from components of concrete at an irradiation in a reactor. A.V.Denisov, B.S.Kiryanov, L.I.Moseev. L. P. Muzalevskiy, E.B.Sugak. // Questions of a nuclear science and technics. Сер.: Designing and construction. 1986. Release 2. p. 109-119.

Ключевые слова: радиационное газовыделение, бетоны, защита ядерных реакторов, нейтронное излучение, прогнозирование, аналитические выражения

Key words: radiating gas evolution, concrete, shield of nuclear reactors, neutron radiation. forecasting, analytical expressions

129337, г. Москва, Ярослвское ш., д. 26.; тел/факс +7 499 183 26 74;

e-mail: den-al-v@inbpx.ru

Рецензент: Зам. Генерального директора по научной работе НПП «Проект-Д-МСК» к.т.н.

Поспелов В.П.