ГЕРМЕТИЧНЫЙ ИЗОТОПНЫЙ ИСТОЧНИК ОСКОЛКОВ ДЕЛЕНИЯ НА ОСНОВЕ КАЛИФОРНИЯ-252 И СПОСОБ ЕГО ИЗГОТОВЛЕНИЯ
SEALED ISOTOPE SOURCE OF FISSION FRAGMENTS BASED ON CALIFORNIUM-252 AND METHOD OF PRODUCING SAME

Изобретение относится к физикохимии поверхности и может быть использовано при изготовлении источников осколков деления, применяемых в экспериментах атомной физики, основанных на время-пролетном методе, например, в масс-спектрометрии органических соединений. В качестве делящегося вещества используют спонтанно делящийся изотоп калифорний-252.
Использование двусторонних калифорниевых источников осколков деления основано на том, что при делении ядра осколки деления разлетаются на 180°. В экспериментах источник располагают таким образом, что один из вылетающих осколков деления действует на облучаемый объект, а парный ему осколок регистрируют детектором, расположенным с противоположной стороны источника, тем самым задавая начало отсчета времени, что позволяет исследовать процесс воздействия первого осколка.
2
2
Источники осколков деления, как правило, герметизируют, поскольку удельные потери энергии осколков при торможении в веществе существенно выше, чем у других видов радиоактивных излучений. Это приводит к десорбции атомов калифорния с поверхности источников и, как следствие, к загрязнению экспериментального оборудования [И.А. Баранов, А.С. Кривохатский, В.В. Обнорский. Механизм распыления материалов тяжелыми многозарядными ионами - осколками деления, ЖТФ 51 (1981) 2457-2475]. Герметизацию осуществляют путем нанесения тонкого слоя металла. Установлено, что слой никеля толщиной ~1 мг/см позволяет герметизировать слой калифорния толщиной 1,4 мкг/см при диаметре активного пятна 3 мм (такое сочетание толщины активного слоя и диаметра активного пятна является своего рода стандартом для двусторонних калифорниевых источников, используемых в эксплуатируемых установках).
2
Источник осколков деления считается спектрометрическим, если в энергетическом спектре осколков деления присутствуют два пика, соответствующие тяжелой и легкой группам осколков. Однако в результате герметизации после прохождения 1 мг/см никеля энергетический спектр осколков деления калифорния, вылетающих из активного пятна, сдвигается на 24-26 МэВ в сторону меньших энергий. Если же энергетический спектр осколков деления, вылетающих из активного пятна до нанесения герметизирующего слоя, уже сдвинут более, чем на 10 МэВ относительно эталонного [Р. Wohlfarth et al. Pulse height defect of fission fragment products in a silicon surface barrier detector, Nucl. Instr. & Meth. 140 (1977) 189-191], то результирующий спектр будет сплошным, без разделения на тяжелую и легкую группы, и в тех случаях, когда требуются количественные оценки воздействия той или иной групп осколков деления, такие источники не применимы.
2
Известен способ изготовления двусторонних источников осколков деления, в котором осаждение калифорния производили методом электролиза на подложку из никеля толщиной 1 мг/см, а затем сторону подложки, на которую нанесен калифорний, методом электролиза покрывали герметизирующим слоем никеля толщиной 1 мг/см. Но при этом в описании указано, что данные источники не являются спектрометрическими [Каталог фирмы, выпускающей радиоактивные источники, Isotope Products Laboratories, Burbank, California, USA, 1991, с.54]. Отметим также, что при осаждении электролизом количество наносимого вещества должно быть в несколько раз больше, чем необходимо осадить на подложку.
2
Наиболее близким к предлагаемому изобретению, относящемуся к способу изготовления источников осколков деления на основе калифорния-252, является способ по патенту Российской Федерации №2207639 (опубл. 27.06.2003, бюл. №18) [1]. Этот способ заключается в осаждении капли радиохимически чистого калифорния-252 на подложку, на которую предварительно наносят слой золота толщиной ~1 мкг/см и диаметром, равным диаметру активного пятна. После высыхания активное пятно герметизируют слоем никеля.
В патенте [1] описан изотопный источник осколков деления на основе калифорния-252, наиболее близкий к предполагаемому источнику. Этот известный источник содержит подложку, нанесенный на нее слой золота, активное пятно из калифорния-252 и герметизирующее покрытие из никеля.
Однако способ изготовления калифорниевого источника, предложенный в [1], относится к способам изготовления односторонних источников, для которых в качестве подложки используют металлические фольги толщиной не менее десятых доли миллиметра, и вылет осколков деления с подложки происходит только в одну полусферу. Поэтому область применения таких источников ограничена, в частности они не могут быть использованы во время-пролетных экспериментах.
Предлагаемыми изобретениями решается задача создания двустороннего источника осколков деления, который был бы герметичным и в то же время спектрометрическим.
2
3
2
2
Для решения поставленной задачи предложено в качестве подложки источника использовать прозрачную для осколков деления пленку из окиси алюминия AlO толщиной ~60 мкг/см (~0,15 мкм). Такие пленки являются достаточно прочными и химически инертными. Прохождение осколков деления через пленку приводит к сдвигу их исходного энергетического спектра всего на несколько МэВ. После нанесения на пленку-подложку активного пятна из радиохимически чистого калифорния-252 ее покрывают с обеих сторон упрочняющими слоями золота толщиной 50-100 мкг/см и герметизирующими слоями из никеля.
Преимущество такого устройства источника осколков деления по сравнению с прототипом состоит в том, что источник, будучи герметичным и в то же время спектрометрическим, является двусторонним и допускает использование во время-пролетных экспериментах.
Предлагаемый способ изготовления источника осколков деления осуществляют в следующей последовательности.
Вначале производится радиохимическая очистка исходного вещества, содержащего калифорний-252 [Аналитическая химия трансплутониевых элементов. «Наука». Москва 1972]. Критерием степени очистки является минимум сдвига измеренного энергетического спектра осколков деления относительно эталонного (см.выше). Экспериментально установлено, что при использовании метода распределительной хроматографии возможна такая степень очистки, при которой энергетический спектр высушенной капли раствора, сдвинут в область меньших энергий не более, чем на 2-3 МэВ. Калибровку энергетической шкалы производят с использованием эталонного источника калифорния с известным энергетическим спектром.
2
3
2
2
2
Активное пятно калифорния получают путем осаждения капли очищенного на подложку из окиси алюминия AlO толщиной ~60 мкг/см. Объем капли раствора выбирают таким, чтобы в капле была сосредоточена вся требуемая активность. В результате расход вещества оказывается минимальным и без потерь. Следует отметить, что осаждение капли раствора калифорния на подложку из окиси алюминия не требует предварительного нанесения слоя золота толщиной ~1 мкг/см с диаметром, равным диаметру активного пятна, как это предлагается в патенте [1] для подложки из фольги. поскольку, как было экспериментально установлено, в случае подложки из окиси алюминия наличие такого слоя золота может приводить к неконтролируемому растеканию капли раствора калифорния. В данном же случае сразу после высыхания капли с активностью обе стороны подложки покрывают тонкими слоями золота ~50-100 мкг/смпутем термораспыления соответствующей навески золота в вакууме с расстояния не менее 10 см во избежание перегрева и повреждения пленки. Это делается с целью упрочнения пленки-подложки, поскольку после осаждения капли калифорния под действием осколков деления она может вскоре порваться, если ее не металлизировать.
2
4
Далее обе стороны подложки поочередно покрывают слоями никеля до толщины 1 мг/см по никелю (для идентичности энергетических спектров осколков деления, вылетающих с каждой стороны источника) путем осаждения никеля, образующегося при разложении паров карбонила никеля Ni(CO) на поверхности подложки при температуре +180°С. Такое покрытие является более прочным и лучше связанным с подложкой, чем покрытия, нанесенные электролизом или термораспылением в вакууме. Поскольку процесс связан с нагревом пленки-подложки, роль ее предварительного упрочнения тонкими слоями золота также очевидна. Толщина герметизирующего покрытия при осаждении никеля контролируется с помощью альфа-спектрометра по сдвигу альфа-линии калифорния 6,12 МэВ.
Полученное изделие схематически представлено на фиг.1. Подложка из окиси алюминия 1 с осажденным активным пятном из калифорния 2, покрыта с обеих сторон упрочняющими сломи золота 3 и герметизирующими слоями из никеля 4. Сформированное таким образом изделие зажимают между двумя металлическими дисками толщиной ~0,1 мм, имеющими отверстия в области расположения активного пятна для выхода осколков деления в противоположные стороны, и скрепляют по периферии.
Проверку изготовленного источника на герметичность производят следующим образом. На расстоянии 0,2-0,3 мм от каждой из сторон источника располагают чистые алюминиевые фольги и сборку «источник - фольги» помещают в вакуум. После определенной выдержки определяют альфа-активность на поверхности фолы в области альфа-пика калифорния-252.
Пример.
2
2
На подложку из окиси алюминия осаждали каплю радиохимически очищенного раствора, объемом 4 мкл, содержащую 0,05 мкг калифорния-252. Сдвиг энергетического спектра осколков деления, измеренный после высыхания капли, относительно эталонного составил в среднем не более 2 МэВ. Далее обе стороны подложки покрывали упрочняющими слоями золота толщиной (70±10) мкг/см методом термораспыления в вакууме. Затем каждую из сторон герметизировали слоем никеля. Суммарная толщина каждого слоя (включая толщины золотого покрытия и подложки) составила (1,0±0,1) мг/см по никелю. В энергетических спектрах осколков деления (практически идентичных) присутствуют пики тяжелой и легкой групп с энергиями 54 и 72 МэВ соответственно.
4
-1
-6
Выход осколков деления изготовленного источника в телесный угол 4π составляет 3,1*10 с. При проверке герметичности источника чистые алюминиевые сборники, располагали с обеих сторон источника через разделительные кольца толщиной 0,5 мм. Сборку выдерживали в вакууме 10 Торр в течение 2-х суток, а затем сборники измеряли на альфа-спектрометре. Число импульсов, соответствующих альфа-активности на поверхности сборников в области альфа-пика калифорния-252, не превысило числа фоновых импульсов, измеренных предварительно в этой области, что свидетельствовало о герметичности источника.