ЛАЗЕРНОЕ ИЗМЕРИТЕЛЬНОЕ УСТРОЙСТВО
LASER MEASUREMENT UNIT

Настоящее изобретение относится к области лазерной измерительной техники и ядерной энергетики и предназначено для абсорбционного спектрального анализа веществ в технических средах ядерных энергетических установок (ЯЭУ).
Абсорбционный спектральный метод определения состава веществ занимает ведущее положение среди современных инструментальных методов и позволяет реализовать обнаружение и определение практически всех элементов периодической таблицы элементов Менделеева [1]. Наиболее важным является использование данного метода для определения урана и продуктов его деления в технических средах ЯЭУ [2]. Появление урана и продуктов деления в технических средах ЯЭУ обусловлено разгерметизацией тепловыделяющих элементов - твэлов, и характеризует начало и развитие аварийной ситуации. Определение малых количеств урана и продуктов его деления в технических средах ЯЭУ позволяет своевременно обнаружить возникновение и развитие аварийной ситуации и обеспечить предотвращение аварийного режима работы ЯЭУ. Поэтому разработка новых методов определения состава веществ технических сред ЯЭУ и снижение минимального уровня определения урана в технических средах является актуальным. В настоящее время для определения урана в технических средах ЯЭУ используется комплексный метод химической обработки пробы из технической среды ЯЭУ, например, из первого или второго контура теплоносителя ядерного реактора, и последующего измерения оптических параметров обработанной пробы с помощью абсорбционно-спектрального метода. На основании полученных измерений оптических свойств обработанной пробы выносится суждение о наличии урана и его концентрации в обработанной пробе из технической среды ЯЭУ.
Например, известен способ контроля содержания урана в технологических средах ЯЭУ [3]. Способ включает отбор пробы из технологической среды ЯЭУ, например, из первого контура теплоносителя, химическую обработку пробы путем подщелачивания, фильтрации и растворения в кислотной среде, восстановление урана и растворение в химическом реагенте Арсеназо-3. Далее осуществляют фотометрирование полученного комплексного соединения урана с Арсеназо-3, определяют коэффициент пропускания оптического излучения комплексного соединения на фиксированной длине волны оптического излучения и на этой основе определяют наличие и концентрацию урана в отобранной пробе из технической среды ЯЭУ.
Недостатком данного способа и аналогичных способов определения урана является ограниченная чувствительность, обусловленная невысокой чувствительностью стандартного метода прямого фотометрирования полученного комплексного соединения урана с химическим реагентом Арсеназо-3 или другими типами химических реагентов. Чувствительность стандартного метода измерения оптического пропускания раствора определяется длиной пути, пройденного оптическим излучением в исследуемом веществе. При этом вследствие малого объема отобранной пробы из теплоносителя длина указанного оптического пути в измеряемом растворе (веществе) составляет не более 1 см. Аналогично длина измерительной кюветы в стандартных спектрометрических установках составляет не более 1 см. Таким образом, несмотря на высокую эффективность современных химических методов обработки пробы из технических сред, стандартные оптические методы фотометрирования не позволяют реализовать высокую чувствительность определения концентрации веществ и обусловливают предел дальнейшего снижения порога обнаружения урана и продуктов его деления в технических средах ЯЭУ.
Известны методы повышения чувствительности в оптических устройствах абсорбционно-спектрального анализа.
Например, известен двухлучевой фотометр с многоходовой кюветой по патенту Великобритании №1157086 (опубл. 02.07.1969) [4]. Этот фотометр содержит источник излучения, измерительный и сравнительный каналы (кюветы), зеркальный модулятор, фотоприемник, блок преобразования сигналов. В данном устройстве для небольшого увеличения чувствительности используется многоходовая кювета, которая имеет увеличенные размеры в диаметре и в длине кюветы. Применение такого устройства с большими размерами измерительной кюветы невозможно при исследовании малых количеств вещества, получаемого при отборе проб в условиях ЯЭУ.
Известно устройство для оптико-абсорбционного анализа по авторскому свидетельству СССР №750287 (опубл. 23.07.1980) [5]. Это устройство представляет собой двухлучевой фотометр и предназначено для оптико-абсорбционного анализа и определения концентраций веществ в жидкой фазе. Данное устройство содержит источник излучения с конденсором, многопроходовую (двухпроходовую) кювету с исследуемым веществом, измерительный и сравнительный каналы, интерференционный фильтр, два фотоприемника, зеркальный механический модулятор, разностный каскад, блок обработки сигналов и блок управления. К недостаткам данного устройства следует отнести низкую точность измерений, особенно проявляющуюся при измерении малых концентраций веществ. Это обусловлено невозможностью увеличения длины измерительной кюветы при измерении малых концентраций вещества, а также влиянием разброса в чувствительности двух используемых фотоприемников и отсутствием компенсации этого разброса. Следует отметить, что двухпроходовая кювета требует больших количеств вещества для анализа и не может быть использована для измерений малых количеств вещества в пробах.
Наиболее адекватным методом решения проблемы измерения параметров малых количеств вещества из пробы от ЯЭУ и одновременного увеличения чувствительности является модифицированный абсорбционно-спектральный оптический метод измерения, предложенный авторами в работах [6, 7] и реализованный в системах измерения по патентам РФ №2594364 (опубл. 20.08.2016) [8] и №2606369 (опубл. 10.01.2017) [9]. В указанных измерительных системах осуществляется просвечивание вещества теплоносителя в ЯЭУ зондирующим лазерным излучением (ЛИ) и измерение характеристик излучения, прошедшего через слой вещества теплоносителя. Измерение параметров прошедшего через теплоноситель зондирующего ЛИ позволяет обеспечить оперативный контроль концентрации исследуемого вещества в составе теплоносителя, например, борной кислоты. Указанные системы измерения предназначены для работы в условиях ядерного реактора при наличии радиоактивности, высоких температур и давления. Аналогичным образом в данных измерительных лазерных системах можно осуществить измерение параметров комплексных соединений, содержащих уран, или другие вещества, являющиеся продуктами деления урана при работе ЯЭУ.
В качестве ближайшего аналога выбрана наиболее близкая по технической реализации система измерения по упомянутому патенту РФ №2606369 [9]. Данная система измерения содержит первый и второй лазерные генераторы, измерительную и эталонную кюветы, фотоприемный блок, измеритель ЛИ на основе фотоприемного блока, оптический модулятор, выполняющий функцию управляемого оптического спектрального фильтра, адаптеры волокна, волоконно-оптическую линию, блоки обработки информации и управления, два выносных зеркала, уголковые оптические отражатели, полупрозрачные и отражательные зеркала, управляемые оптические ослабители. К недостаткам данной измерительной системы следует отнести ограниченную чувствительность вследствие наличия оптических потерь при многократном распространении зондирующего ЛИ в измерительной системе и отсутствия возможности компенсации этих потерь в данной измерительной системе. Наличие оптических потерь обусловливает ослабление зондирующего лазерного импульса и ограничивает число циклов прохождения лазерного импульса через кювету с исследуемым веществом, а, следовательно, ограничивает возможности увеличения чувствительности измерительной системы при анализе малых количеств веществ в случае малых концентраций урана или продуктов его деления.
Задачей настоящего изобретения является устранение указанных недостатков с достижением технического результата в виде повышения чувствительности при определении урана в технических средах ЯЭУ на основе модифицированного абсорбционно-спектрального метода и химической обработки пробы от ЯЭУ.
Для решения этой задачи и достижения указанного технического результата в настоящем изобретении предложено лазерное измерительное устройство, содержащее лазерный генератор, измеритель лазерного излучения, измерительную кювету с первым блоком перемещения, эталонную кювету со вторым блоком перемещения, первый и второй фотоприемные блоки, первый и второй управляемые спектральные фильтры, управляемый оптический ослабитель, лазерный усилитель с блоком накачки, выдвижное полупрозрачное зеркало с третьим блоком перемещения, отражательное зеркало, первое-третье полупрозрачные зеркала и первый и второй уголковые отражатели, на оптической оси между которыми последовательно размещены третье полупрозрачное зеркало, лазерный усилитель, управляемый оптический ослабитель, а также измерительная кювета, эталонная кювета и выдвижное полупрозрачное зеркало во введенных состояниях, первое полупрозрачное зеркало и отражательное зеркало предназначены для подачи излучения лазерного генератора в измеритель лазерного излучения, второе и третье полупрозрачные зеркала предназначены для введения лазерного излучения в лазерный усилитель, причем третье полупрозрачное зеркало предназначено также для подачи лазерного излучения из лазерного усилителя через первый управляемый спектральный фильтр в первый фотоприемный блок, а выдвижное полупрозрачное зеркало во введенном состоянии предназначено для подачи лазерного излучения, прошедшего управляемый оптический ослабитель и измерительную или эталонную кювету во введенном состоянии, через второй управляемый спектральный фильтр во второй фотоприемный блок, управляющий вход лазерного генератора, выходы обоих фотоприемных блоков и измерителя лазерного излучения, а также управляющие входы обоих управляемых спектральных фильтров, управляемого оптического ослабителя и всех блоков перемещения подключены к блоку управления и обработки.
Особенность устройства по настоящему изобретению состоит в том, что оно может дополнительно содержать оптический затвор с четвертым блоком перемещения, размещенный во введенном состоянии рядом со вторым уголковым отражателем.
Другая особенность устройства по настоящему изобретению состоит в том, что лазерный генератор и лазерный усилитель могут быть выполнены каждый с возможностью перестройки длины волны генерируемого и усиливаемого лазерного излучения, соответственно.
Еще одна особенность устройства по настоящему изобретению состоит в том, что каждый управляемый спектральный фильтр может быть выполнен на основе акустооптической ячейки.
Еще одна особенность устройства по настоящему изобретению состоит в том, что управляемый оптический ослабитель может быть выполнен на основе акустооптической ячейки.
Наконец, еще одна особенность устройства по настоящему изобретению состоит в том, что каждая из измерительной и эталонной кювет может иметь прозрачные для используемого лазерного излучения противолежащие окна и может быть снабжена средством наполнения, предназначенным для подачи в конкретную кювету соответствующей среды.
Настоящее изобретение иллюстрируется приложенными чертежами.
На Фиг. 1 представлена блок-схема лазерного измерительного устройства по настоящему изобретению.
На Фиг. 2 и 3 представлены результаты экспериментального исследования опытного образца лазерного измерительного устройства.
Лазерное измерительное устройство по настоящему изобретению содержит лазерный генератор 1, измеритель 2 лазерного излучения, первый и второй фотоприемные блоки 3, 4, первый и второй управляемые спектральные фильтры 5, 6, первый уголковый отражатель 7, измерительную кювету 8, первое средство 9 наполнения, предназначенное для подачи измеряемой среды в кювету 8, эталонную кювету 10, второе средство 11 наполнения, предназначенное для подачи эталонной среды в кювету 10, первый и второй блоки 12, 13 перемещения, предназначенные каждый для перемещения, соответственно, измерительной кюветы 8 и эталонной кюветы 10, второй уголковый отражатель 14, блок 15 обработки и управления, выдвижное полупрозрачное зеркало 16, третий блок 17 перемещения, предназначенный для перемещения выдвижного зеркала 16, оптический затвор 18, блок 19 управления оптическим затвором, предназначенный для управления оптическим затвором 18, отражательное зеркало 20, первое-третье полупрозрачные зеркала 21-23, лазерный усилитель 24, блок 25 накачки, управляемый оптический ослабитель 26. На Фиг. 1 отмечен также держатель 27 выдвижного полупрозрачное зеркала 16, связанный с третьим блоком 17 перемещения.
1
2
Первый и второй уголковые отражатели 7 и 14 направлены друг на друга и образуют оптическую ось O-O, на которой последовательно размещены третье полупрозрачное зеркало 23, лазерный усилитель 24 с блоком 25 накачки, управляемый оптический ослабитель 26, между которым и вторым уголковым отражателем 14 могут размещаться измерительная кювета 8, эталонная кювета 10 и выдвижное полупрозрачное зеркало 16 в своих введенных состояниях, которые обеспечиваются для них, соответственно, первым-третьим блоками 12, 13, 17 перемещения. Рядом со вторым уголковым отражателем 14 может размещаться оптический затвор 18, управляемый блоком 19 управления.
a
а
а
а
1
3
2
2
1
4
1
2
3
4
Первое полупрозрачное зеркало 21 и отражательное зеркало 20 предназначены для подачи излучения лазерного генератора 1 в измеритель 2 лазерного излучения. Кроме того, лазерное излучение от лазерного генератора 1, пройдя первое полупрозрачное зеркало 21, вводится с помощью второго и третьего полупрозрачных зеркал 22, 23 в лазерный усилитель 24. Третье полупрозрачное зеркало 23 служит также для подачи лазерного излучения из лазерного усилителя 24 через первый управляемый спектральный фильтр 5 в первый фотоприемный блок 3. Выдвижное полупрозрачное зеркало 16, являющееся полупрозрачным, во введенном состоянии обеспечивает подачу лазерного излучения, прошедшего управляемый оптический ослабитель 26 и измерительную кювету 8 либо эталонную кювету 10 в их введенных состояниях, через второй управляемый спектральный фильтр 6 во второй фотоприемный блок 4. Управляющий вход лазерного генератора, помеченный как  управляющий вход блока 25 накачки, помеченный как , выход первого фотоприемного блока 3, помеченный как b, выход второго фотоприемного блока 5, выход измерителя 2 лазерного излучения, помеченный как , а также управляющий вход первого управляемого спектрального фильтра, помеченный как b, и управляющий вход второго управляемого спектрального фильтра 5, управляющий вход управляемого оптического ослабителя 26, помеченный как , управляющие входы всех блоков 12, 13, 17 перемещения, помеченные, соответственно, как c, с, с, и управляющий вход блока 19 управления оптическим затвором, помеченный как с, подключены к блоку 15 управления и обработки.
Измерительная кювета 8 и эталонная кювета 10 имеют каждая прозрачные для используемого лазерного излучения противолежащие окна, и каждая кювета может быть снабжена, соответственно, средством 9, 11 наполнения, предназначенным для подачи измеряемой среды в измерительную кювету 8 и эталонной среды в эталонную кювету 10.
1
2
Как показано на Фиг. 1, измерительная и эталонная кюветы 8, 10 размещены на оптической оси О-О, т.е. во введенном состоянии, попеременно. Выдвижное полупрозрачное зеркало 16 показано на Фиг. 1 во введенном состоянии.
Лазерное измерительное устройство по настоящему изобретению осуществляет абсорбционно-спектральный анализ вещества пробы, полученной из технической среды ядерной энергетической установки (ЯЭУ), например, из первого или второго контуров теплоносителя водного энергетического ядерного реактора (ВВЭР). При этом полученная проба может быть сразу подвержена анализу в данном лазерном измерительном устройстве, либо возможно осуществление анализа этой пробы после ее химической обработки посредством химического реагента, который после взаимодействия (растворения пробы) подвергается анализу с помощью настоящего лазерного измерительного устройства. Далее работа лазерного измерительного устройства рассмотрена на примере реализации второго варианта анализа пробы из технической среды ЯЭУ. Эта работа лазерного измерительного устройства рассмотрена на примере обнаружения и измерения концентрации урана в пробе из технической среды ЯЭУ, например, из первого контура теплоносителя ядерного реактора типа ВВЭР. В данном реакторе водный теплоноситель первого контура непосредственно контактирует с тепловыделяющими элементами. По техническим условиям допускается негерметичность в 0,1% твэлов. Это обусловливает возможность проникновения в теплоноситель первого контура малых количеств урана в самом начале работы вновь загруженной серии твэлов.
В ходе эксплуатации возможно возникновение трещин в корпусах твэлов и дальнейшее увеличение количества урана в составе вещества теплоносителя в первом контуре ВВЭР. Для обнаружения урана методом абсорбционного анализа полученную из первого контура теплоносителя пробу подвергают предварительной химической обработке, которая заключается в следующем [1-2]. Полученную пробу растворяют в растворе соляной кислоты. Далее к этому раствору добавляют раствор реагента - красителя, например, раствор Арсеназо-3. В результате получают водный раствор комплексного соединения Арсеназо-3 с ураном, который содержался в исходной пробе, полученной в результате отбора из контура теплоносителя ЯЭУ. Полученный таким образом водный раствор комплексного соединения помещают в измерительную кювету 8. Одновременно приготовляют эталонный холостой раствор, содержащий растворитель (соляная кислота) и реагент - краситель-Арсеназо-3, без содержания урана. Данный раствор помещают в эталонную кювету 10.
m
1
2
После этого определяют оптические характеристики приготовленных комплексных соединений в двух кюветах 8 и 10 модифицированным абсорбционно-спектральным методом, аналогичным изложенному в работах авторов [6-9]. Для проведения измерений оптических характеристик веществ в двух кюветах 8 и 10 лазерный генератор 1 генерирует импульс зондирующего ЛИ с длиной волны λ, соответствующей максимуму поглощения излучения комплексного соединения урана с реагентом Арсеназо-3, которая хорошо известна и равна 632 нм. Одновременно на фильтрацию этой длины волны ЛИ настраиваются управляемые спектральные фильтры 5 и 6. Лазерный усилитель 24 осуществляет усиление ЛИ на этой же длине волны. Измерение оптических параметров вещества в кюветах 8 и 10 осуществляется поочередно. Для проведения измерений одна из кювет, например измерительная кювета 8, с помощью первого блока 12 перемещения устанавливается на оптической оси O-О. При этом эталонная кювета 10 находится в выведенном из оптической оси состоянии, как это показано на Фиг. 1.
1
2
1
2
Зондирующий импульс ЛИ от лазерного генератора 1 поступает с помощью второго и третьего полупрозрачных зеркал 22 и 23 на оптическую ось O-O, проходит через лазерный усилитель 24 и через управляемый оптический ослабитель 26 и поступает далее на оптический вход измерительной кюветы 8. После прохождения через измерительную кювету 8 зондирующий импульс ЛИ проходит через выдвижное полупрозрачное зеркало 16, находящееся во введенном состоянии, как это показано на Фиг. 1, и проходит далее через оптический затвор 18, находящийся в открытом состоянии. Далее зондирующий импульс ЛИ поступает на второй уголковый отражатель 14. После этого осуществляется многократное прохождение импульса ЛИ по оптической оси О-О между уголковыми отражателями 14 и 7 вплоть до полного ослабления интенсивности данного зондирующего импульса ЛИ.
1
2
При этом осуществляется многократное прохождение импульса ЛИ через измерительную кювету 8 при распространении в прямом и обратном направлениях между первым и вторым уголковыми отражателями 7 и 14. Данные уголковые отражатели 7, 14 образуют открытый оптический резонатор (далее просто резонатор), на оптической оси O-O которого расположена измерительная кювета 8, а также лазерный усилитель 24 и управляемый оптический ослабитель 26, которые при совместном действии обеспечивают компенсацию оптических потерь в указанном оптическом резонаторе. При каждом обороте по оптическому резонатору часть импульса ЛИ ответвляется на входы управляемых спектральных фильтров 5 и 6, и далее поступает на входы фотоприемных блоков 3 и 4. Ответвление импульсов ЛИ осуществляется посредством третьего полупрозрачного зеркала 23 и выдвижного полупрозрачного зеркала 16 во введенном состоянии, как это показано на Фиг. 1. Фотоприемные блоки 3 и 4 осуществляют регистрацию серии импульсов ЛИ после многократного прохождения ими через измерительную кювету 8.
1
2
1
2
Данная информация поступает далее в блок 15 обработки и управления, где осуществляется определение концентрации урана в измерительной кювете 8 относительно холостой пробы в эталонной кювете 10. Для выполнения процедуры сравнения оптических параметров отобранной и обработанной пробы в измерительной кювете 8 с оптическими параметрами холостой пробы (не содержащей урана) в эталонной кювете 10, последнюю с помощью второго блока 13 перемещения автоматически устанавливают на оптической оси O-О. Измерительную кювету 8 с помощью первого блока 12 перемещения убирают с оптической оси О-O. Далее осуществляют процесс измерения оптических параметров с использованием эталонной кюветы 10 аналогично тому, как это было проделано для измерительной кюветы 8.
Образующаяся серия импульсов ЛИ после многократного прохождения через эталонную кювету 10 регистрируется в блоке 15 обработки и управления. На основании полученных данных в виде серий импульсов ЛИ определяется окончательная оценка величины концентрации урана в измерительной кювете 8 и в отобранной исходной пробе из технической среды ЯЭУ.
Для повышения точности измерений в лазерном измерительном устройстве по настоящему изобретению осуществляют настройку и калибровку параметров элементов оптической системы. Данная настройка и калибровка осуществляется до проведения режима собственно оптических измерений параметров веществ в измерительной кювете 8 и представляет собой режим настройки лазерного измерительного устройства.
После режима настройки осуществляется собственно процесс измерения оптических характеристик приготовленных проб из технических сред ЯЭУ, как это представлено выше.
Измерение оптических характеристик приготовленных проб (из технической среды ЯЭУ и холостой пробы) осуществляется модифицированным абсорбционно-спектральным методом, изложенным авторами в работах [6-9].
0
Абсорбционно-спектральный метод основан на определении величины поглощения оптического излучения определенной длины волны при его прохождении через исследуемое вещество - приготовленную пробу, помещенную в соответствующую кювету и содержащую комплексное соединение реагента, например, Арсеназо-3 [2], с ураном, содержащимся в исходной пробе. При использовании данного метода, называемого также фотометрическим методом, осуществляется измерение величины уровня I ЛИ соответствующей длины волны, поступающего на оптический вход измерительной кюветы 8, а также измерение уровня I величины ЛИ, прошедшего дважды через измерительную кювету в прямом и обратном направлении. После измерения и регистрации двух указанных величин ЛИ величина концентрации С урана в составе комплексного соединения в измерительной кювете 8 определяется по следующей формуле:
0
где V - величина, на которую уменьшается световой поток при прохождении слоя исследуемого вещества с толщиной (длиной) L: V=I-I; К - коэффициент экстинкции комплексного соединения, содержащего уран (параметр, характеризующий способность комплексного соединения реагента Арсеназо-3 с ураном поглощать оптическое излучение определенной длины волны). Размерность К - л/г см, размерность С - г/л. Толщина слоя L совпадает с длиной измерительной кюветы по направлению распространения зондирующего ЛИ.
Формула (1) является основной для определения концентрации вещества С в абсорбционно-спектральном методе и хорошо известна в технической литературе. В предлагаемом лазерном измерительном устройстве данное соотношение используется для измерения сравнительно больших или средних концентраций урана в составе комплексного соединения. Для измерения малых концентраций на начальном этапе работы вновь загруженного ядерного реактора используется специальный режим измерений. Данный специальный режим измерений является модифицированным абсорбционным методом измерений и характеризуется многократным прохождением зондирующего импульса ЛИ через исследуемое вещество в измерительной кювете 8. При этом при каждом очередном цикле прохождения зондирующего лазерного импульса через измерительную кювету в прямом и обратном направлении осуществляется измерение уровня интенсивности I этого импульса, прошедшего через измерительную кювету 8 в прямом направлении N раз, с помощью соответствующего фотоприемного блока 3, а также с помощью фотоприемного блока 4.
0
Измерение концентрации комплексного соединения с ураном осуществляется на основе сравнения амплитуды I(N) импульса зондирующего ЛИ, прошедшего через измерительную кювету 8 в прямом направлении N раз, с амплитудой I исходного первоначального импульса ЛИ на оптическом входе измерительной кюветы 8. Измерение интенсивности исходного зондирующего импульса ЛИ осуществляется с помощью измерителя 2 лазерного излучения. Формула для определения концентрации С урана на основе амплитуды I(N) N-го импульса зондирующего ЛИ приобретает следующий вид:
Здесь в качестве величины I следует подставлять значение величины измеренного импульса зондирующего ЛИ с номером N: I=I(N). Измерение амплитуды данного импульса осуществляет фотоприемный блок 3. Цифра 2 в формуле обусловлена учетом двойного прохождения зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8 в прямом и обратном направлениях. Как следует из формулы (2), чувствительность лазерного измерительного устройства возросла в 2N раз, что обусловлено увеличением длины пути прохождения зондирующего импульса ЛИ через слой исследуемого вещества в 2N раз. Это позволяет обеспечить измерение весьма малых концентраций урана в комплексном соединении в приготовленной пробе, полученной из технической среды ЯЭУ.
Определение концентрации урана в комплексном соединении урана с реагентом Арсеназо-3 в измерительной кювете 8 может осуществляться на основе нескольких различных алгоритмов.
m
Во-первых, возможно определение концентрации С урана по формуле (2), в которой коэффициент К экстинкции получен расчетным путем на основе величины сечения поглощения комплексного соединения реагента Арсеназо-3 с ураном, известного из технической литературы, или полученного экспериментальным путем при измерениях с использованием предлагаемого лазерного измерительного устройства. Данное соединение Арсеназо-3 с ураном имеет сечение поглощения на некоторой оптимальной длине волны λ=632 нм, значительно превышающее сечение поглощения урана, или его соединений с неорганическими реагентами, что и обусловливает высокую чувствительность при определении урана с помощью реагента Арсеназо-3 [2]. Для экспериментального определения коэффициента экстинкции соединения урана с реагентом Арсеназо-3 осуществляют приготовление специальной эталонной пробы с известным заранее установленным содержанием урана, добавляемого в раствор с реагентом типа Арсеназо-3. Данную приготовленную пробу с известным содержанием урана помещают в эталонную кювету 10 и осуществляют процесс измерения серии импульсов зондирующего ЛИ, прошедших многократно через эталонную кювету 10, аналогично изложенному выше процессу измерений. Далее на основании полученной серии импульсов ЛИ из формулы (2), в которой параметр С (концентрация урана, добавленного при приготовлении эталонной пробы) является известным, осуществляют определение коэффициента К экстинкции соединения урана с реагентом Арсеназо-3 и вычисление сечения поглощения оптического излучения этим соединением. Полученные величины коэффициента К экстинкции используют при определении концентрации урана в отобранной пробе из ЯЭУ по приведенной формуле (2). Применение метода многократного прохождения зондирующего ЛИ через измерительную кювету дополнительно увеличивает чувствительность лазерного измерительного устройства в 2N раз).
Во-вторых, возможно прямое сравнение амплитуд импульсов с одним и тем же номером N, полученных при регистрации зондирующего ЛИ, прошедшего через измерительную кювету 8 и эталонную кювету 10. Отношение этих импульсов позволяет непосредственно получить отношение концентраций урана в измерительной и эталонной кюветах. При этом в эталонную кювету 10 помещается эталонная проба с известной концентрацией урана, добавленного при приготовлении данной эталонной пробы на основе комплексного соединения реагента Арсеназо-3 с ураном. При этом при увеличении номера импульса N возрастает чувствительность измерений концентрации урана. Использование в формуле (2) отношения амплитуд импульсов с одинаковыми номерами N позволяет скомпенсировать поглощение собственно реагента Арсеназо-3 на длине волны наибольшего поглощения комплексного соединения, содержащего уран, что дополнительно повышает точность проведенных измерений. Таким образом, измерение поглощения комплексного соединения реагента с ураном в измерительной и эталонной кюветах 8 и 10 позволяет дополнительно увеличить чувствительность и точность проведения измерений.
m
В лазерном измерительном устройстве по настоящему изобретению для увеличения чувствительности и повышения числа прохождений зондирующих импульсов ЛИ через измерительную кювету 8 используется вновь введенный лазерный усилитель 24. Лазерный усилитель 24, называемый также квантовым усилителем, снабжен блоком 25 накачки, обеспечивающим непрерывную накачку активной среды лазерного (квантового) усилителя 24 и перевода и поддержания активных элементов на верхнем энергетическом уровне, что обеспечивает (квантовое) усиление импульсов зондирующего ЛИ при их прохождении через активную среду лазерного усилителя 24 в обоих направлениях. Состав лазерного усилителя 24 эквивалентен лазерному генератору 1, но без зеркал резонатора, которые в случае лазерного генератора 1 обеспечивают многократное прохождение оптического излучения через активную среду этого лазерного генератора 1 и возникновение генерации ЛИ на длине волны соответствующего лазерного перехода. Лазерный усилитель 24 работает на той же длине волны, что и лазерный генератор 1, и использует одинаковую с лазерным генератором 1 активную среду. Однако возможно применение для лазерного усилителя 24 других активных сред, работающих на соответствующей длине волны лазерного генератора 1, например, полупроводниковых лазерных усилителей и генераторов. Можно утверждать, что лазерный генератор представляет собой лазерный усилитель, снабженный оптическим резонатором для создания положительной обратной оптической связи на рабочей длине волны квантового перехода активной среды. Поэтому если разработан и существует лазерный генератор 1 на некоторой рабочей длине λ волны генерации ЛИ, то существует и лазерный усилитель 24, работающий на этой же длине волны ЛИ.
Можно также утверждать, что описанное здесь устройство для увеличения чувствительности абсорбционной фотометрии на основе многократного прохождения зондирующего ЛИ через исследуемое вещество представляет собой лазерный генератор с оптическим резонатором в виде уголковых отражателей, работающий в подпороговом режиме. При этом зондирующее ЛИ запускается в этот оптический резонатор только один раз, а далее осуществляется многократное прохождение ЛИ по этому резонатору, как и в любом лазерном генераторе. При этом, чем большее количество оборотов ЛИ по резонатору и прохождений зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8 реализуется, тем достигается большее увеличение чувствительности. Предельное количество оборотов ЛИ по указанному резонатору обусловлено наличием оптических потерь. Оптические потери имеют место при прохождении ЛИ через каждый элемент, стоящий на пути распространения оптического (лазерного) излучения. Элементами, обуславливающими и обладающими оптическими потерями, являются уголковые отражатели 7 и 14, измерительная и эталонная кюветы 8, 10, третье полупрозрачное зеркало 23 и выдвижное полупрозрачное зеркало 16. К оптическим потерям следует отнести влияние расходимости ЛИ при его большой длине распространения.
Лазерный усилитель 24 обеспечивает компенсацию оптических потерь при многократном распространении и прохождении зондирующего ЛИ по резонатору и через измерительную кювету 8. Этим обеспечивается увеличение количества прохождений зондирующего импульса ЛИ через измерительную кювету 8 и числа N регистрируемых импульсов ЛИ с интенсивностью I(N) в фотоприемных блоках 3 и 4. Для осуществления данной компенсации оптических потерь в лазерном усилителе 24 устанавливается некоторый заданный уровень квантового усиления G проходящего ЛИ посредством блока 25 накачки по управляющим сигналам от блока 15 обработки и управления. Одновременно в управляемом оптическом ослабителе 26 по сигналам от блока 15 обработки и управления устанавливается некоторый заданный уровень ослабления D проходящего лазерного зондирующего излучения. Лазерный усилитель 24 и управляемый оптический ослабитель 26 действуют совместно и позволяют обеспечить более точную компенсацию оптических потерь в резонаторе лазерного измерительного устройства, образованного уголковыми отражателями 7 и 14.
Коэффициент передачи Т от импульса ЛИ с номером N к импульсу ЛИ с номером N + 1 будет равен:
Здесь Р - оптические потери, выраженные в виде коэффициента ослабления ЛИ на одном обороте по резонатору. Отсюда можно определить величину дополнительного ослабления D ЛИ в управляемом оптическом ослабителе 26 при наличии оптических потерь, характеризуемых величиной Р, а также на основе установленного фиксированного коэффициента G усиления ЛИ в лазерном усилителе 24:
Коэффициент усиления G в стандартном устойчивом режиме лазерного усилителя 24 составляет 10-15 единиц. Оптические потери в резонаторе составляют порядка Р = 0,5 на один оборот ЛИ. Для устойчивой работы фотоприемных блоков необходимо, чтобы к концу серии N импульсов в резонаторе оставалось порядка 10% энергии от первоначального зондирующего импульса ЛИ. Такую величину интенсивности ЛИ после многократного прохождения ЛИ по резонатору можно обеспечить при величине оптических потерь Т = 0,95. В этом случае из формулы (4) получаем требуемую величину ослабления ЛИ в управляемом оптическом ослабителе 26: D = 0,12 единиц. Таким образом, действие управляемого оптического ослабителя 26 совместно с лазерным усилителем 24 позволяет обеспечить более точную компенсацию оптических потерь в резонаторе на каждом обороте зондирующего ЛИ при достаточно устойчивом стандартном уровне коэффициента усиления лазерного усилителя 24 порядка G = 15 единиц. При этом обеспечивается число регистрируемых импульсов ЛИ N = 40, что дает увеличение чувствительности лазерного измерительного устройства в 2N = 80 раз по сравнению с проведением фотометрических измерений по однопроходной схеме определения оптического пропускания исследуемого вещества в измерительной кювете.
Удвоение числа проходов ЛИ через измерительную кювету 8 обусловлено двукратным прохождением ЛИ в прямом и обратном направлениях, поэтому каждый зарегистрированный импульс в фотоприемных блоках 3 и 4 отражает двукратное прохождение зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8.
1
2
1
2
Установление величин коэффициента усиления G лазерного усилителя 24 и ослабления D в управляемом оптическом ослабителе 26 устанавливается по управляющим сигналам от блока 15 обработки и управления в режиме калибровки предлагаемого лазерного измерительного устройства, который предшествует режиму проведения измерений. В этом режиме калибровки устанавливается и измеряется коэффициент усиления лазерного усилителя 24. На оптическую ось устройства O-О устанавливается эталонная кювета 10 с холостой пробой. Измерительная кювета 8 из оптической оси О-O удаляется. Оптический затвор 18 закрывается. Лазерный усилитель 24 не накачивается, а управляемый оптический ослабитель 26 устанавливается в нулевое ослабление. Подается один зондирующий импульс ЛИ от лазерного генератора 1, который регистрируется во втором фотоприемном блоке 4. Далее запускается лазерный усилитель 24 и подается второй импульс зондирующего ЛИ от лазерного генератора 1, который также регистрируется вторым фотоприемным блоком 4. Отношение этих импульсов характеризует коэффициент усиления G лазерного усилителя 24. Далее в блоке 25 накачки устанавливается уровень накачки, необходимый для обеспечения коэффициента усиления G порядка 15 единиц. Аналогичным образом, но при неработающем лазерном усилителе 24 устанавливается необходимое ослабление в управляемом оптическом ослабителе 26. Далее открывается оптический затвор 18. При выбранных уровнях коэффициента G лазерного усиления и величины D ослабления ЛИ подается импульс зондирующего ЛИ от лазерного генератора 1. Осуществляется регистрация серии импульсов ЛИ, прошедших N оборотов по резонатору между уголковыми отражателями 7 и 14 при наличии эталонной кюветы 10 на оптической оси резонатора. При необходимости осуществляется подстройка величин усиления G и ослабления D для увеличения количества N зарегистрированных импульсов прошедшего зондирующего ЛИ.
Далее на оптическую ось резонатора вместо эталонной кюветы 10 устанавливается измерительная кювета 8 с обработанной пробой из технической среды ЯЭУ и осуществляется процесс измерения оптических параметров пробы на основе регистрации серии импульсов зондирующего ЛИ, рассмотренный выше. Фотоприемные блоки 3 и 4 регистрируют последовательность импульсов ЛИ, прошедших через измерительную кювету 8 и сдвинутых на один проход. Это позволяет оперативно в блоке 15 обработки и управления по отношению этих импульсов контролировать уровень коэффициента усиления в лазерном усилителе 24 и уровень ослабления в управляемом оптическом ослабителе 26. Осуществляется несколько циклов одного и того же измерения параметров пробы в измерительной кювете 8. После этого для реализации максимальной чувствительности и точности выдвижное полупрозрачное зеркало 16 убирается из резонатора с помощью третьего блока 17 перемещения. Далее осуществляется процесс измерения и регистрация серии импульсов зондирующего ЛИ только с помощью первого фотоприемного блока 3 при минимальном уровне потерь в оптическом резонаторе, образованном уголковыми отражателями 7 и 14.
Следует отметить, что уголковые отражатели 7, 14 могут быть заменены эквивалентными отражательными элементами - отражательными плоскими зеркалами с максимально возможными коэффициентами отражения и минимальными оптическими потерями. Оптический затвор 18 используется только в режиме настройки лазерного измерительного устройства и в режиме измерений не используется и находится в открытом состоянии.
max
max
Для подтверждения настоящего изобретения проведены экспериментальные исследования работы опытного образца лазерного измерительного устройства. На Фиг. 2 и 3 представлены серии импульсов зондирующего ЛИ, прошедших N циклов распространения через резонатор, в котором минимизирован уровень оптических потерь. Измерительная и эталонная кюветы 8, 10 находились в выведенном состоянии из резонатора. На Фиг. 2 представлена средняя часть осциллограммы с масштабом 25 наносекунд в одной клетке осциллографа. Длительность импульса зондирующего ЛИ от лазерного генератора 1 составляла 3 наносекунды. Отношение Т амплитуд двух последовательных импульсов, определяющее коэффициент передачи за один оборот по резонатору и уровень оптических потерь, составляет согласно представленной осциллограмме T = 0,96. При таком минимальном уровне оптических потерь число N регистрируемых импульсов ЛИ, при которых интенсивность остаточного последнего зондирующего импульса ЛИ уменьшается до 10% от исходного уровня зондирующего ЛИ, составляет N = 40. Это обеспечивает увеличение чувствительности лазерного измерительного устройства в 2N = 80 раз.
max
max
На Фиг. 3 представлена панорамная осциллограмма серии импульсов зондирующего ЛИ от начала распространения по резонатору до полного поглощения в резонаторе и уменьшения интенсивности до нуля. Масштаб данной осциллограммы 250 наносекунд в одной клетке осциллографа. Уровень снижения интенсивности до величины 10% от исходного начального уровня интенсивности достигается к моменту времени t = 750 не. Максимальное число импульсов зондирующего ЛИ для этого момента времени составляет N = 150 (с учетом наличия согласно Фиг. 3 одного импульса ЛИ в промежутке времени, равном 5 не). Такое количество регистрируемых импульсов ЛИ обеспечивает 300 проходов зондирующего ЛИ через кювету с исследуемым веществом и увеличение чувствительности лазерного измерительного устройства в 2N = 200-300 раз.
max
-4
Представленные результаты показывают постепенное увеличение чувствительности лазерного измерительного устройства при увеличении числа N проходов зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8. Максимальная чувствительность достигается при измерении концентрации урана на основе зарегистрированного импульса с номером N с указанным максимальным числом проходов через измерительную кювету 8. Согласно работе [2] чувствительность определения урана при использовании реагента типа Арсеназо-3 составляет 0,01 мкг/литр. Соответственно в лазерном измерительном устройстве по настоящему изобретению при реализации указанного числа проходов зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8 чувствительность увеличивается и составляет 1,25×10 мкг/литр.
-5
-11
При реализации режима измерения в соответствии с Фиг. 3 и обеспечении N = 100 оборотов зондирующего ЛИ по резонатору чувствительность лазерного измерительного устройства по настоящему изобретению при определении урана составит 5×10 мкг/л или 5×10 г/литр.
Данный высокий уровень чувствительности, достигнутый и продемонстрированный экспериментально, позволяет обеспечить контроль содержания урана в технических средах ЯЭУ, например, в первом контуре теплоносителя, непосредственно с начала работы вновь загруженных твэлов в ядерном реакторе и обеспечивает увеличение безопасности работы ЯЭУ.
В лазерном измерительном устройстве по настоящему изобретению использованы блоки и узлы, разработанные или выпускаемые промышленностью. Измерительная и эталонные кюветы 8, 10 выполняются в форме стандартных конструкторских разработок с использованием иллюминаторов, прозрачных в широком диапазоне от короткой части УФ диапазона до ИК-диапазона длин волн. Лазерный генератор 1 выполнен с возможностью перестройки длины волны генерируемого ЛИ. Такие лазерные генераторы, а также фотоприемники с широкой полосой чувствительности выпускаются промышленностью и используются в промышленности, медицине и научных исследованиях. Как было отмечено выше, лазерный генератор 1 и лазерный (квантовый) усилитель 24 - это практически одинаковые по принципу работы устройства, различающиеся только наличием оптического резонатора для создания оптической обратной связи и режимом работы. Для обнаружения урана в настоящем изобретении целесообразно использовать в качестве лазерного генератора 1 и лазерного усилителя 24 гелий-неоновый лазер, работающий как раз на длине волны наибольшего поглощения излучения комплексного соединения урана с реагентом Арсеназо-3. В качестве лазерного усилителя 24 можно использовать непрерывный гелий-неоновый лазер без оптических зеркал резонатора лазера. В качестве лазерного генератора 1 можно также использовать непрерывный гелий-неоновый лазер, сопряженный с оптическим модулятором, например, с электрооптическим модулятором. Последний обеспечивает формирование коротких импульсов зондирующего ЛИ. При определении различных веществ и элементов необходимо использовать лазерные генераторы и лазерные усилители, работающие на соответствующей длине волны ЛИ, или использовать лазерные генераторы и усилители с перестройкой рабочей длины волны, которые в настоящее время освоены и выпускаются промышленностью, например, полупроводниковые лазерные генераторы и усилители.
Оптические приборы и элементы, входящие в состав рассмотренной измерительной системы, разработаны и выпускаются промышленностью. К таким элементам относятся оптические отражательные и полупрозрачные зеркала, выносные зеркала с приводом на основе шаговых электродвигателей, управляемые спектральные фильтры, выполненные на основе акустооптических ячеек, работающие в широком диапазоне длин волн от видимого до ультрафиолетового диапазона [10-11]. Управляемые спектральные фильтры обеспечивают спектральную узкополосную фильтрацию зондирующего ЛИ перед его поступлением на входы фотоприемных блоков 3, 4. Длина волны спектральной фильтрации задается сигналом управления от блока 15 и соответствует длине волны ЛИ, генерируемого в этот момент времени лазерным генератором 1. Управляемые спектральные фильтры выполняют также функцию необходимого ослабления поступающего ЛИ, а также обеспечивают защиту фотоприемных блоков от высокого уровня интенсивности ЛИ в первый момент генерации импульса излучения лазерным генератором. Фотоприемные блоки выполнены на основе высокочувствительного фотоэлектронного умножителя, работающего в диапазоне 200-800 нм. В состав фотоприемных блоков входят электрические усилители импульсных сигналов, блоки оцифровки и сопряжения со входом ЭВМ. Оптический затвор выполнен на основе заграждающей диафрагмы с блоком перемещения на основе шагового электродвигателя. Блоки перемещения 12 и 13 измерительной и эталонной кювет 8, 10 также выполнены на основе шаговых электродвигателей.
Измеритель 2 ЛИ выполнен на основе фотоприемников и выпускается промышленностью. Блок 15 обработки и управления выполнен на основе стандартной электронной вычислительной машины любого типа. Блок 15 выполняет функции обработки поступающей с выходов фотоприемных блоков информации, на основе которой осуществляется расчет и определение концентрации урана в пробах из технических сред ЯЭУ. Одновременно блок 15 осуществляет управление работой всех элементов лазерного измерительного устройства по программе, составленной с учетом описанной выше последовательности операций. Блок 15 содержит средства сопряжения и соединен со всеми управляемыми элементами лазерного измерительного устройства. Управляемый оптический ослабитель 26 выполнен на основе электрооптических модуляторов светового излучения. Возможно выполнение оптического ослабителя на основе акустооптических ячеек, в которых возбуждаются акустические волны [10-11]. Дифракция ЛИ на этих волнах обеспечивает уменьшение интенсивности излучения, прошедшего через акустооптическую ячейку. Это позволяет с высокой точностью обеспечить весьма малый уровень ослабления проходящего ЛИ. Средства 9 и 11 наполнения представляют собой емкости для приготовления и переноса пробы из ЯЭУ, подсоединяемые к измерительной и эталонной кюветам 8, 10.
Лазерное измерительное устройство по настоящему изобретению позволяет осуществить определение в составе отобранной пробы практически всех элементов таблицы Менделеева при использовании предварительной химической обработки пробы в соответствии с методиками, изложенными в известном классическом сборнике [1]. При этом вследствие использования метода многократного прохода зондирующего ЛИ через измерительную кювету 8 реализуется возможность увеличения чувствительности в 10-50 раз при определении любого элемента или соединения, например борной кислоты. При этом лазерный генератор 1 осуществляет генерацию ЛИ с длиной волны, соответствующей максимуму поглощения ЛИ в исследуемом веществе или комплексном соединении. Управляемые спектральные фильтры 5, 6 настраиваются на фильтрацию ЛИ соответствующей длины волны.
Лазерное измерительное устройство по настоящему изобретению может использоваться для анализа содержания урана в бассейнах выдержки тепловыделяющих элементов. Применение этого лазерного измерительного устройства позволяет своевременно организовать работы по предотвращению аварийной ситуации высокого уровня и повысить безопасность работы ЯЭУ.
Лазерное измерительное устройство по настоящему изобретению вследствие высокой точности измерений, широкого диапазона измерений концентраций исследуемых веществ и высокой оперативности выполнения измерений найдет применение в системе мониторинга и обеспечения безопасности атомных электростанций, в различных областях производства, химической, нефтеперерабатывающей промышленности, геологоразведке урана и системах мониторинга окружающей среды и экологического контроля.
Источники информации
1. Марченко З.К. Фотометрическое определение элементов. М. Мир. 1971.
2. Жерин И.И, Амелина Г.Н. Оптические методы определения урана и тория. Издательство Томского политехнического института. 2012.
3. Патент РФ №2499310, опубл. 20.11.2013.
4. Патент Великобритании №1157086, опубл 02.07.1969.
5. Авторское свидетельство СССР №750287, опубл. 23.07.1980.
6. Манкевич С.К., Орлов Е.П. Абсорбционно-спектральный фотометрический метод измерения концентрации борной кислоты в теплоносителе контура охлаждения энергетического ядерного реактора. Атомная энергия, 2016, Т. 121, вып. 5, С. 265-269.
7. Манкевич С.К., Орлов Е.П. Абсорбционно-спектральный метод контроля характеристик теплоносителя в ядерном энергетическом реакторе. Препринт ФИАН №12. М. 2015. 34 с.
8. Патент РФ №2594364, опубл. 20.08.2016.
9. Патент РФ №2606369, опубл. 10.01.2017.
10. Балакший В.И., Парыгин В.Н., Чирков Л.Е. Физические основы акустооптики. М. Радио и связь. 1985. С. 134-234.
11. Балакший В.И., Манкевич С.К., Парыгин В.Н. Квантовая электроника. 1985, Т. 12, №4.