Способ иммобилизации твердых радиоактивных отходов в матричный материал
METHOD FOR SOLID RADIOACTIVE WASTES IMMOBILIZATION INTO MATRIX MATERIAL

Изобретение относится к области обработки радиоактивных отходов (РАО), в частности, к способам кондиционирования (обезвреживания) твердых РАО различного состава и габаритных размеров, путем фиксации их в герметичных контейнерах в монолитную матрицу. Предлагаемый способ может быть реализован специализированными организациями, занимающимися переработкой и кондиционированием РАО с целью дальнейшего длительного безопасного хранения или окончательной изоляции. Так же он применим при обращении с РАО в научно-исследовательских, образовательных и производственных организациях, проводящих работы с радиоактивными материалами. Наибольшую эффективность предлагаемый способ может показать при кондиционировании смешанных твердых РАО (ТРО), состоящих из крупногабаритных не прессуемых конструкций, элементов сложной геометрии, а также мелкодисперсных порошковых материалов. В подобных случаях, как правило, ТРО помещаются в емкости или формы и кондиционируются с использованием различных жидких матричных материалов. После затвердевания матричного материала прочность конечного компаунда будет определяться качеством его заливки - отсутствием пустот, полостей и т.п. По этой причине способам подачи матричного материала в контейнер с ТРО уделяется достаточно большое внимание.
Известен способ цементирования мелкодисперсных радиоактивных и токсичных отходов, имеющих в насыпном объеме пустоты, пропиткой высокопроникающим цементным раствором (патент RU 2199164, опубл. 20.02.2003, G21F 9/28). Сущность изобретения заключается в подаче цементного раствора под давлением через зонд в контейнер, заполненный РАО, и последующей пропитке РАО по всему насыпному объему за счет заполнения цементным раствором всех пустот и пор. Для реализации способа используется устройство, содержащее герметичный рабочий бокс, контейнер для цементирования РАО, виброплощадку, емкость-дозатор и блок управления работой устройства, расположенный вне рабочего бокса. Узел подготовки цементного раствора позволяет точно дозировать воду и цемент, регулировать состав раствора в ходе технологического процесса, что улучшает качество высокопроникающего цементного раствора. Подача цементного раствора в контейнер осуществляется за счет использования насоса-дозатора и зонда (одноразового или постоянного). Насос-дозатор позволяет транспортировать цементный раствор по трубопроводу под давлением не более 10 атм, контролируемым по электроконтактному манометру, и осуществлять подачу цементного раствора в донную часть контейнера с РАО. Зонд одноразовый представляет собой трубу длиной, равной высоте контейнера с РАО, с расширением в нижней части и отверстиями для свободного прохода цементного раствора. Зонд одноразовый используется для цементирования относительно крупных РАО (фрагменты демонтированных установок, строительный мусор, керамика, металл и т.п.), устанавливается в контейнер до его заполнения РАО и захоранивается вместе с полученным конечным цементным компаундом. Зонд постоянный вводится в контейнер, уже заполненный мелкодисперсными РАО, и представляет собой трубу с заостренным наконечником и отверстием в нижней части. После цементирования РАО зонд вынимается и используется многократно. Далее, для улучшения качества конечного компаунда контейнер подвергается вибрированию на виброплощадке.
Недостатками устройства являются:
- сложное аппаратурное оформление процесса цементирования, связанное с использованием специализированного дорогостоящего оборудования (виброплощадка, насос-дозатор, блок управления и т.д.);
- после окончания технологического процесса рабочий бокс дезактивируется водой, что приводит к появлению вторичных РАО;
- использование для пропитки высокопроникающего цементного раствора ограничивает применение других матричных материалов;
- эксплуатация устройства возможна только в условиях специализированного предприятия, что предполагает транспортировку РАО к месту их переработки;
- для различных фракций используются различные типы зондов, что влечет за собой предварительную сортировку РАО;
- при кондиционировании тритиевых отходов, в результате обменных процессов, тритий может переходить в воду цементного раствора и попадать вместе с вытесняемым из контейнера воздухом в атмосферу, что будет создавать дополнительный фактор опасности;
- невозможность заполнения матричным материалом труднодоступных элементов, в которых может сформироваться «воздушный карман» (глухие отверстия, замкнутые полости с одним или несколькими малыми отверстиями, длинные отверстия малого диаметра, внутренние объемы труб и т.д.).
Известен способ переработки зольных остатков (патент RU 2381581, опубл. 10.02.2010, G21F 9/36), в соответствии с которым емкость с предварительно закрепленным в ней зондом заполняют поочередно слоями цементно-глиняной смеси и зольного остатка, причем первым и последним слоями являются слои цементно-глиняной смеси. После формирования слоя зольного остатка постукиванием по корпусу емкости или вибрацией выравнивают поверхность зольного слоя. В цементно-глиняной смеси содержание глины составляет от 10 до 15% от массы цемента. Заполненную емкость закрывают крышкой и подвергают вибрации на вибростоле в течение 2-3 мин в разных положениях: сначала крышкой вниз, затем емкость ставят на бок и поворачивают вокруг оси на 30-35 градусов (5-6 раз) и, наконец, крышкой вверх. Затем через зонд в емкость самотеком подается техническая вода или жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) до появления воды или ЖРО на поверхности смеси. После этого повторяют вибрацию емкости на вибростоле в положениях, указанных выше, открывают крышку и выдерживают ее на воздухе до превращения смеси в монолит.
Недостатками способа являются:
- сложное аппаратурное оформление способа;
- повышенная опасность из-за возможности разгерметизации или механического повреждения контейнера крупными включениями, присутствующими в РАО при вибрации;
- выдержку емкости до полного затвердевания матричного материала производят на воздухе, что при кондиционировании РАО, содержащих радионуклиды с высокой миграционной способностью (например, тритий), недопустимо;
- габариты контейнера и масса загружаемых РАО ограничена техническими возможностями используемого вибростола;
- отсутствует возможность точного дозирования соотношения цементно-глиняной смеси и воды для ее затворения.
Наиболее близким к заявляемому способу является способ отверждения зольного остатка от сжигания органических радиоактивных отходов (А.С. SU 1435057, опубл. 30.10.1993, G21F 9/16), который заключается в смешивании зольного остатка с цементом в сухом виде на вибротранспортере до контейнера, а затем - в контейнере на вибростоле. Контейнер вакуумируют до остаточного давления 0,05-0,1 атм, после этого подают жидкий затворитель и сжатым воздухом осуществляют затворение смеси аэродинамическим ударом, при этом давление в контейнере изменяется от 0,1 до 10,0 атм в течение 3 сек. Смесь выдерживают в контейнере до полного отверждения.
Устройство содержит герметичную камеру, сообщающиеся с ней через дозаторы емкости для зольного остатка, цемента и затворителя, контейнер для отверждения и блок управления работой устройства, расположенный вне камеры. В герметичной камере под выходом дозаторов зольного остатка и цемента расположен вибротранспортер, под кромкой которого установлены контейнер, вибростол, захватный механизм для перемещения контейнера и крышка с пневмоприводом для герметизации контейнера. В корпусе крышки установлены штуцеры для присоединения трубопроводов от емкостей затворителя, систем подачи сжатого воздуха и создания вакуума. Вне камеры в трубопроводе системы создания вакуума установлены фильтры грубой и тонкой очистки, а на системе подачи сжатого воздуха - регулятор давления.
Недостатками способа являются:
- сложность процесса цементирования, связанная с попеременным многократным изменением давления в контейнере от вакуума до избыточного;
- низкая производительность, связанная с невозможностью 100%-ного использования полезного объема контейнера из-за неоднократных повторов цементирования в одном контейнере посредством аэродинамического удара;
- наличие радиационно опасных стадий технологического процесса (дозирование РАО, смешение пылящих сухих РАО с цементом в сухом виде на вибротранспортере) и оборудования, контактирующего с РАО (дозаторы, вибротранспортер);
- образование жидких (воды дезактивации) и твердых (фильтры грубой и тонкой очистки) вторичных радиоактивных отходов, требующих дальнейшей переработки;
- невозможность применения данного способа для кондиционирования РАО различного фракционного состава.
Задачей настоящего изобретения является упрощение способа иммобилизациии твердых радиоактивных отходов в матричный материал и повышение его радиационной безопасности с одновременным повышением эффективности (производительности).
При использовании заявляемого способа достигается следующий технический результат:
- обеспечение однородности конечного компаунда без образования полостей в нем за счет максимального заполнения свободного пространства внутри контейнера с РАО матричным материалом, включая труднодоступные элементы (глухие отверстия, полости, длинные отверстия малого диаметра, внутренние объемы труб и т.д.);
- отсутствие вторичных РАО;
- обеспечение радиационной безопасности при проведении работ;
- использование минимального количества технологического оборудования;
- возможность использования различных матричных материалов;
- возможность одновременного кондиционирования РАО различной геометрии и фракционного состава;
- использование контейнеров различного объема и геометрических форм;
- возможность последовательного, порционного кондиционирования РАО с использованием, в случае необходимости, различных матричных материалов;
- значительное увеличение степени включения РАО в конечный компаунд, практически без увеличения его объема по сравнению с исходным насыпным объемом РАО.
Для решения указанной задачи и достижения технического результата заявляется способ иммобилизации твердых радиоактивных отходов в матричный материал, заключающийся в заполнении контейнера твердыми радиоактивными отходами, герметизации контейнера с последующим его вакуумированием, подаче в контейнер жидкого матричного материала, отверждении полученного компаунда, в котором, согласно изобретению, вакуумирование контейнера осуществляют до остаточного давления не более 0,01 атм., а подачу жидкого матричного материала в контейнер с твердыми радиоактивными отходами осуществляют за счет разницы давлений в контейнере и емкости с матричным материалом, сообщающейся с атмосферой.
Предлагаемый способ отличается от известных тем, что в течение всего процесса заполнения контейнера матричным материалом давление в контейнере за счет предварительного вакуумирования остается ниже атмосферного. Это исключает возможность выхода из контейнера в окружающую среду газа, который в ряде случаев может быть радиоактивным. Способ позволяет проводить одновременное кондиционирование РАО любого фракционного состава, при этом форма и габаритные размеры используемых контейнеров не регламентируются. Простота оборудования, отказ от использования специализированного, технически сложного оборудования, радиационная безопасность позволяют проводить кондиционирование РАО на местах, по мере их образования в контейнерах любого объема. Это значительно сокращает расходы на кондиционирование РАО, так как отпадает необходимость во временном хранении образующихся отходов до накопления определенного объема и их транспортировки к месту переработки. В течение всего процесса РАО находятся в герметичном контейнере, который не подвергается дополнительным нагрузкам (вибрация, вращение, переворачивание, транспортировка и т.п.), отсутствует необходимость замены элементов оборудования или их дезактивации, что повышает радиационную безопасность при проведении работ. Вакуумирование контейнера с твердыми РАО обеспечивает удаление газа не только из контейнера, но и из объема изделий, находящихся в нем (внутренние объемы труб, длинных отверстий малого диаметра, замкнутых полостей с одним или несколькими малыми отверстиями и т.п.). Вакуумирование контейнера производят до давления не более 0,01 атм, после чего соединяют контейнер с емкостью, в которой находится матричный материал, при этом емкость соединена с атмосферой. За счет разницы давлений жидкий матричный материал из емкости поступает в контейнер, заполняет пространство между твердыми РАО, включая труднодоступные элементы (глухие отверстия, замкнутые полости с одним или несколькими малыми отверстиями и т.п.). За счет того, что в контейнере давление на момент начала его заполнения не превышало величину 0,01 атм, а матричный материал подавался при атмосферном давлении, степень заполнения контейнера составляет не менее 99%. При этом исключается формирование незаполненных «воздушных карманов» и обеспечивается однородность конечного компаунда. Предлагаемый способ позволяет использовать различные матричные материалы. Так как матричный материал подготавливается отдельно, то применение сложных многокомпонентных составов не вызывает трудностей, при этом легко обеспечить однородность перемешивания компонентов и их необходимое соотношение. При применении заявляемого способа образование вторичных РАО не происходит, что положительно сказывается на радиационной безопасности и трудоемкости, а значит, и на производительности способа.
На фиг. 1 представлено фото емкости в виде пробирки, заполненной макетами твердых радиоактивных отходов сложной геометрии.
На фиг. 2 представлено фото диаметрального разреза пробирки после отверждения матричного материала.
Заявляемый способ иммобилизации твердых радиоактивных отходов в матричный материал предполагает проведение следующих основных операций. Контейнер, максимально полно загруженный твердыми РАО различного состава, герметизируют и через штуцер в крышке подсоединяют к линии вакуумирования и заполнения матричным материалом. Далее проводят вакуумирование контейнера. При достижении остаточного давления не более 0,01 атм вентиль перекрывают, и открывают вентиль на емкости с заранее подготовленным жидким матричным материалом, которая сообщена с атмосферой. После открытия вентиля матричный материал, за счет разницы давлений, перетекает в отвакуумированный контейнер и заполняет все свободное пространство. Вентиль перекрывают, контейнер отсоединяют от линии вакуумирования и заполнения, на штуцер устанавливают заглушку. После отверждения матричного материала и формирования конечного компаунда контейнер передается на временное хранение/захоронение. Заявляемым способом контейнер можно заполнять в несколько стадий с использованием различных матричных материалов. При этом, при кондиционировании первых порций РАО подача матричного материала проводится дозированно, исходя из необходимого уровня заполнения контейнера. После отверждения матричного материала контейнер можно вскрывать и проводить последующие стадии кондиционирования, до предельного заполнения.
Пример осуществления способа.
Для проверки практической реализации способа были проведены макетные эксперименты. В качестве макетов, имитирующих ТРО со сложной геометрией и имеющих труднодоступные для заполнения жидким матричным материалом полости, были использованы стеклянные трубки длиной 100 мм, диаметром 3-6 мм и емкости диаметром 20 мм, высотой 40 мм, имеющие отверстие 1 мм. Часть трубок с одного края бала запаяна. Подготовленные макеты были помещены в открытую стеклянную пробирку, после чего дно пробирки было запаяно (фиг. 1). Далее, пробирка с образцами была помещена на лабораторный стенд и вакуумирована. После достижения давления в пробирке менее 0,01 атм откачку прекращали (перекрывали вентиль) и соединяли пробирку (с помощью другого вентиля) с емкостью, в которой находился предварительно подготовленный матричный материал. За счет разницы давлений в пробирке и емкости, сообщающейся с атмосферой, матричный материал заполнял пробирку с макетами ТРО. В качестве матричного материала была использована смесь оксида магния, калия фосфорнокислого однозамещенного и воды. После отверждения пробирка с макетами была разрезана с помощью алмазного круга в диаметральном направлении на несколько фрагментов, наиболее характерный вид, которых приведен на фиг. 2. Как видно из представленного рисунка все макеты заполнены компаундом.
Макетные эксперименты показали, что при использовании заявляемого способа обеспечивается однородность конечного компаунда за счет максимального заполнения свободного пространства матричным материалом внутри контейнера с ТРО без образования пустот и полостей. Особенно следует отметить то, что применение способа исключает образование вторичных РАО и обеспечивает радиационную безопасность работ.