Вероятность ионизации многоуровневого атома фемтосекундным лазерным импульсом

УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА Том 152, кн. 2 Физико-математические пауки 2010

УДК 535.3

ВЕРОЯТНОСТЬ ИОНИЗАЦИИ МНОГОУРОВНЕВОГО АТОМА ФЕМТОСЕКУНДНЫМ ЛАЗЕРНЫМ ИМПУЛЬСОМ

А.В. Андреев, С.Ю. Стремоухое, О.А. Шутова

Аннотация

Исследуется зависимость полной вероятности ионизации одиночного многоуровневого атома от напряженности поля фемтосекундного импульса ТкваррЫге-лазера при различных значениях его длительности. Напряженность поля варьируется от субатомных до околоатомпых значений. Показано, что в области субатомных значений напряженности поля лазерного импульса исследуемая зависимость хорошо согласуется с формулой Келдыша. Однако при увеличении амплитуды импульса возникают отличия, состоящие как в уменьшении скорости ионизации, так и в ее увеличении. Указанные отличия обусловлены зависимостью динамики населенности дискретных уровней атома от амплитуды лазерного импульса.

Ключевые слова: ионизация, формула Келдыша, пепертурбативпая теория, около-атомпая напряженность поля, стабилизация ионизации, ускоренная ионизация.

Введение

Одной из основополагающих работ в области современной теории ионизации атома электромагнитным полем является работа Келдыша [1]. Она нашла широкое применение для описания результатов экспериментов по взаимодействию атома с лазерными импульсами. Однако параметры лазерных импульсов, используемых в экспериментах по ионизации атомов, часто выходят за рамки тех ограничений, которые лежат в основе базовой модели этой теории. Наиболее жесткие ограничения вносит предположение о наличии у атома лишь одного связанного уровня. Оно является оправданным в ряде случаев, например в области полей субатомной напряженности, когда населенность основного состояния существенно превышает населенность всех остальных уровней атома, или в случае одноквантовой ионизации атома. В обоих указанных случаях подавляющим является канал ионизации из основного состояния. Именно такие возможности были доступны в момент создания теории, поэтому это предположение было вполне обоснованным. Однако с ростом напряженности поля лазерного импульса, в особенности в режиме многоквантового преодоления порога ионизации, населенность возбужденных состояний атома перестает быть малой, поэтому естественно предположить, что это с неизбежностью должно отразиться на процессе ионизации атома. Действительно, было обнаружено, что в полях высокой напряженности вероятность ионизации растет медленнее, чем это предсказывается формулой Келдыша (эффект стабилизации ионизации), и даже может падать с ростом напряженности поля лазерного импульса [2 9].

В настоящей работе показано, что стабилизация ионизации является лишь одним из явлений, возникающих в результате учета движения населенности возбужденных состояний атома. Наряду со стабилизацией ионизации, возникает также

и явление ускоренной ионизации, когда вероятность ионизации превышает значения. предсказываемые теорией Келдыша. Такое поведение вполне предсказуемо и в рамках теории Келдыша, поскольку энергия связи электрона в возбужденных состояниях дискретного спектра меньше энергии связи электрона, находящегося в основном состоянии. Это и обусловливает возрастание скорости ионизации.

1. Основные положения теории, матричные элементы

Процесс взаимодействия одиночного атома с электромагнитным полем может быть описан с помощью нестационарного уравнения Шредингера:

Гд-Ф ,г‘т

і (р - !а)2+и

Ф,

где и (г) - потенциальная энергия внутриатомного поля, А (г, і) - векторный потенциал электромагнитного поля внешней волны.

Используя предложенный в [10] метод, который базируется на разложении волновой функции уравнения (1) в ряд по собственным волновым функциям краевой задачи об атоме во внешнем аксиально симметричном поле, из уравнения (1) получаем следующую систему дифференциальных уравнений для амплитуд населенностей уровней свободного атома (подробнее см. [11 13]):

п,Л// т,1/,Л/

+ ЕЕ/ ^ (V-1)^ шт,л/ УІХ/]а (р,і',і) +

т,Л/ 1/ ^

„ л // і/ **

+ Е/ V [

!// I/ «/ «/

,Л//,1/

р,Л// т,Л/

+ ЕЕ [ ^ (V-1)ПіЛ/) "т,Л/утЛ/,)а (м, і", і)+

т,Л/ 1//

,1/'/

+ Е / ^

1//,1/’1 -1

где ап,і (і) и а (к, і, і) - амплитуды населенности дискретных состояний атома с главным квантовым числом п и угловым моментом і и состояний непрерывного спектра с величиной волнового вектора фотоэлектрона к и угловым моментом і соответственно, "Кип’1 ) - матричные элементы оператора преобразования базиса волновых функций свободного атома в базис аксиально симметричных волновых функций [12, 13]:

V = е

вычисленные в ортонормированием базисе собственных функций задачи свободного атома (отметим, что нижний индекс в матричных элементах определяет главное квантовое число дискретных состояний или величину волнового вектора для состояний сплошного спектра, верхний индекс угловой момент соответствующего состояния). Полученная система дифференциальных уравнений математически строго соответствует исходному нестационарному уравнению Шредингера в длинноволновом приближении, то есть когда зависимостью векторного потенциала от г можно пренебречь (A(r,t) ~ A(t)). Такое приближение применимо для доре-лятивистских значений напряженности, когда влиянием магнитной составляющей электромагнитной волны на процесс взаимодействия можно пренебречь.

Следует отметить, что в силу своего экспоненциального вида оператор (4) учитывает многоквантовость процесса произвольного порядка, а также напряженность поля в любой степени. Матричные элементы Vln'1 ^ линейны по напряженности поля лишь в области существенно субатомных полей Eo ^ Eat:

а в общем случае являются нелинейными функциями напряженности поля. Например, аналитический вид матричного элемента перехода 5в-5р следующий:

- 2Б88000000 (fT(t))6 + 186Б0000000 (fT(t))8 - Б9Б312Б0000 (fT(t))10 +

+ 7812Б000000

стота излучения, - управляющий параметр исследований, речь о котором пойдет ниже.

Использование подхода, основанного на разложении волновой функции ф исходного нестационарного уравнения Шредингера (1) по базису собственных функций краевой задачи об атоме в аксиально-симметричном поле, позволяет более детально учесть влияние внешнего лазерного поля по сравнению с дипольным приближением. Действительно, слагаемые вида

которые являются коэффициентами при соответствующих амплитудах населенности уровней в (2), (3), содержат в себе матричные элементы всех мультиполыюстей. В статье [14] исследовалось отношение матричного элемента оператора дипольного момента к квадрупольному матричному элементу как функция внешнего поля. Было показано, что при существенно доатомных полях дипольный матричный элемент больше следующего за ним в разложении теории возмущений квад-рупольного на несколько порядков, однако в области околоатомных полей их величины уже сопоставимы. Мы произвели сравнение предлагаемого подхода с дипольным приближением. Для этого было соотнесены соответствующие члены в системе дифференциальных уравнений для амплитуд населенностей уровней, получаемые в развиваемом подходе и в дипольном приближении. Результаты представлены на рис. 1. Следует отметить, что если в существенно доатомных полях

32768 - 3993600 (fT(t))2 + 1602Б6000 (fT(t))4

T(t) = exp

(t ~ to)2

t"2

• sin(wt), t - длительность импульса, ш - несущая ча-

ф

Рис. 1. Зависимость от управляющего параметра отношения слагаемого вида (6), вычисленного для перехода 5s — 5p, к гамильтониану взаимодействия в дипольном приближении

диполыгое приближение; и развиваемый подход полностью совпадают, то в области околоатомиых полей существуют значительные отличия, связанные с учетом в подходе следующих за дипольным порядков теории возмущений. В связи с этим иеучет их может отразиться на точности результатов. Учет вкладов всех мультипольно-стей в процесс взаимодействия позволяет описать поведение атома в околоатомиых полях, где условие Eo ^ Eat заведомо невыполнимо.

В качестве управляющего параметра развиваемого подхода в случае водородоподобного атома выступает параметр

вЛоав еЕоав

if = :-----= —:-------.

Не Нш

Указанный параметр однозначно связан с параметром теории Келдыша: ^ = Y-1.

Итак, система дифференциальных уравнений (1) справедлива вплоть до релятивистских значений интенсивности поля лазерного импульса. Одиако в силу того, что число входящих в нее уравнений в общем случае бесконечно, численно решить эту систему не представляется возможным. Следовательно, необходимо ввести ряд приближений для ее упрощения. Обратимся к атому серебра объекту наших исследований. Как и в любом водородоподобном атоме, число дискретных состояний в нем бесконечно велико. В численных расчетах мы будем рассматривать взаимодействие атомарного серебра с излучением Ti:Sapphire-лазера, энергия фотона которого равна Нш « 1.472 эВ (А = 800 нм). Спектр дискретных состояний атома серебра таков, что переходы как из основного состояния в возбужденные дискретные, так и между возбужденными дискретными состояниями не удовлетворяют условиям N-фотонных резонансов. Учитывая свойства матричных элементов переходов, можно предположить, что в отсутствие резонансов наибольшую населенность будут иметь возбужденные дискретные состояния, наиболее близкие к основному. В связи с этим в своих исследованиях мы ограничимся учетом следующих уровней: 5s (основное состояние), 5p, 5d и 6p. Уровни непрерывного спектра атома бесконечно вырождены по обритальному квантовому числу. Одиако, исходя из вида матричных элементов ионизационных переходов, мы можем ограничиться лишь несколькими начальными значениями l. Это накладывает определенные условия на максимальное значение напряженности поля электромагнитной волны, до которого мы можем описать взаимодействие атома, поскольку ионизационные матричные элементы, вычисленные для больших значений l, вносят больший вклад при больших значениях интенсивности лазерного

10'2

Ф

Рис. 2. Зависимость вероятности ионизации атома серебра при различных значениях длительности импульса от амплитуды напряженности электрического поля электромагнитной волны

поля. Максимальное значение волнового вектора фотоэлектрона мы ограничиваем в силу локальности ионизационных матричных элементов. В дальнейшем эту область мы дискретезируем с постоянным шагом. В результате таких приближений, количество уравнений в системе ограничивается числом 284. Ограниченная таким образом система дифференциальных уравнений решается численно. Результаты численного решения системы дифференциальных уравнений используются при исследовании вероятности ионизации атома.

2. Полная вероятность ионизации

Под интегральной вероятностью ионизации мы понимаем сумму населенностей всех уровней непрерывного спектра после окончания действия лазерного импульса

На рис. 2 показана зависимость интегральной вероятности ионизации атомарного серебра от напряженности поля импульса Ті: Sapphire-лазера для двух значений его длительности т = 3T (квадратики) и 10T (кружочки), где T - период оптических колебаний внешнего поля. Сплошной линией представлена зависимость вероятности ионизации от напряженности поля импульса, рассчитанная на основе теории Келдыша [1]:

где Ц - энергия ионизации атома, ш - несущая частота излучения.

Из рис. 2 видно, что в области существенно субатомной напряженности поля лазерной волны (^ < 10-3) скорость роста вероятности ионизации практически не зависит от длительности лазерного импульса и совпадает с соответствующей зависимостью, предсказываемой формулой Келдыша. Вместе с тем мы видим, что в полях околоатомной напряженности (10-3 < <р < 4 • 10-1) зависимость вероятности ионизации от напряженности поля лазерного импульса демонстрирует ряд

|ak,i (t ^ те) I2.

WKeidysh(^) ~ exp —2Im

Т

аз

5

0 га

1

аз

£

и

га

I

аз

5

0 га

1

Рис. 3. Зависимость населеппости возбужденных уровней, суммарной населеппости коп-типуума, суммарной паселешюсти дискретных уровней от пиковой напряженности лазерного поля (Л = 800 нм):а),6) при длительности импульса т = 10Т; в), г) при длительности импульса т = 3Т

качественно новых особенностей: она перестает быть монотонной функцией и зависит не только от напряженности поля импульса, по и от его длительности, то есть энергии импульса. При этом вероятность ионизации принимает значения, которые могут быть как больше, так и меньше значений, предсказываемых теорией Келдыша. В области <р > 4 • 10-1 вероятность ионизации выходит на насыщение. Как видно, в области околоатомных полей вероятность ионизации существенно зависит от длительности импульса.

Остановимся на обсуждении специфики зависимости вероятности ионизации от напряженности поля лазерного импульса.

2.1. Субатомные поля. На рис. 3 представлена зависимость населенности состояний дискретного и непрерывного спектров по окончании действия лазерного импульса как функция амплитуды напряженности поля для двух значений длительности импульса ТкБаррЫге-лазера: т = 10Т (о, б) и 3Т (в, г). Как видно из рис. 2, при длительности импульса, равной т = 3Т, вероятность ионизации определяется формулой Келдыша, вплоть до значений ^ < 10-2. В этой области, как следует из рис. 3, е, наблюдается монотонный рост населенности возбужденных дискретных состояний атома. Суммарная населенность всех возбужденных дискретных состояний меньше 0.1%, при этом населенность 5р состояния существенно превышает населенность высоколежащнх состояний. При длительности

импульса, равной т = 10Т, совпадение с формулой Келдыша имеет место в области ^ < 2.5 • 10 -3. В этом случае наблюдается также монотонный рост населенности возбужденных дискретных состояний атома. При этом распределение населенности возбужденных уровней имеет «квазиравиовесиый» характер, то есть населенность нижних энергетических уровней превышает населенность верхних, а суммарная населенность возбужденных состояний меньше 0.01%.

Таким образом, обобщая указанные зависимости можно сказать, что совпадение с формулой Келдыша наблюдается в той области значений напряженности поля лазерного импульса, где ионизация из основного состояния атома является доминирующей, а населенность возбужденных дискретных состояний монотонно растет с увеличением напряженности поля лазерного импульса.

2.2. Стабилизация ионизации. При длительности импульса т = 10Т и напряженности поля <р > 2.5 • 10-3 вероятность ионизации начинает принимать значения, меньшие значений, предсказываемых формулой Келдыша. Уменьшение скорости роста вероятности ионизации с ростом напряженности поля лазерного импульса по сравнению с зависимостью, определяемой формулой Келдыша, называется эффектом стабилизации ионизации (см., например, [15]). Рис. 3, о дает наглядную интерпретацию причины возникающих изменений. Действительно, мы видим, что в указанной области происходит стабилизация населенности всех дискретных состояний атома. Это связано с тем, что населенность возбужденных дискретных состояний атома, как это следует из системы уравнений (2), (3), определяется не только переходами из основного состояния, но и процессами рекомбинации. Как видно из рис. 3, о, при ^ > 2.5 • 10-3 скорости указанных двух процессов сначала сравниваются, а при ^ « 5 • 10-3 процессы рекомбинации начинают доминировать. Причина смены доминирующего эффекта состоит в том, что возникает инверсия населенности уровней непрерывного спектра по сравнению с возбужденными дискретными уровнями. Действительно, суммарная населенность континуума больше суммарной населенности возбужденных дискретных уровней, область квазиконтинуума, которая дает эффективный вклад в ионизационную динамику, мала, следовательно, парциальная населенность отдельного квазиуровня непрерывного спектра велика. Доминирующее влияние процессов рекомбинации проявляется в том, что при <р > 5 • 10-3 населенности возбужденных дискретных состояний атома начинают выравниваться, а населенность основного состояния расти. Следовательно, распределение населенности дискретных состояний атома начинает все более отличаться от «квазиравиовесиого». Конечное значение населенности уровня существенно зависит от соотношения скоростей всех указанных процессов. Обращаясь к матричным элементам оператора V, можно заключить, что причина указанных отличий состоит в нелинейности зависимости величины матричных элементов оператора Упт от напряженности поля лазерного импульса (см., например, (5)). Вместе с тем, сравнивая рис. 3, о и рис. 3, в. несложно видеть, что проявляется и другая зависимость, состоящая в том, что населенность возбужденных состояний при взаимодействии атома с импульсным электромагнитным полем зависит не только от напряженности поля, но и от длительности импульса, то есть его энергии.

2.3. Ускоренная ионизация. При напряженности поля <р > 10-2 вероятность ионизации начинает превышать значения, предсказываемые формулой Келдыша. Это явление имеет очень простую интерпретацию и обусловлено движением населенности по дискретным уровням атома. На рис. 3, б и г представлены зависимости населенности состояний атома по окончании действия импульса

как функции напряженности поля лазерного импульса. Несложно видеть, что суммарная населенность возбужденных дискретных состояний атома превышает 10% уже при напряженности поля p = 3 • 10-2. Следовательно, значительный вклад в интегральную вероятность ионизации вносят процессы ионизации с возбужденных дискретных состояний атома. В свою очередь, параметр Келдыша y существенно зависит от степени многофотонности процесса N0 = U0/hu, которая значительно уменьшается для возбужденных состояний дискретного спектра.

Согласно рис. 2 вероятность ионизации является немонотонной функцией напряженности поля в диапазоне ее значений 10-2 < p < 1. Причина указанной немонотонности связана с немонотонностью распределения населенности по состояниям дискретного спектра атома (см. рис. 3, б и г) и обусловлена конкуренцией процессов возбуждения и девозбуждения дискретных состояний атома, сечения которых являются нелинейными функциями напряженности поля лазерного импульса (см. (5)). Провалы в вероятности ионизации возникают при тех значениях напряженности поля, при которых скорость процессов рекомбинации вносит доминирующий вклад в интегральную скорость заселения дискретных состояний.

2.4. Насыщение вероятности ионизации. Как видно из рис. 2, в области p > 0.1 вероятность ионизации начинает насыщаться. Насыщение скорости роста в области p > 0.1 связано с тем, что вероятность ионизации становится близкой к единице. Такая зависимость вероятности ионизации от напряженности поля лазерного импульса вполне предсказуема из общих соображений, а результаты численных расчетов свидетельствует о том, что развиваемый нами подход [10 13, 16] действительно является непертурбатнвным, то есть не зависит от величины соотношения E/Eat, поскольку вероятность ионизации нигде не превосходит единицу. Более того, в полном соответствии со свойствами матричных элементов, вероятность ионизации атомарного серебра с ростом напряженности поля лазерного импульса длительностью т = 3T начинает спадать с ростом напряженности поля в области E > Eat.

Заключение

На основе неиертурбативного подхода была исследована зависимость полной (интегральной) вероятности ионизации от амплитуды напряженности лазерного излучения при различных значениях длительности (энергии) импульса. Показано, что существуют как области совпадения, так и области несовпадения поведения указанной зависимости с формулой, вычисленной по теории Келдыша. В результате этого возникают новые эффекты: наряду со стабилизацией ионизации существуют области ускоренной ионизации. Предложена интерпретация указанным эффектам, основанная на учете возбужденных дискретных уровней и на поведении матричных элементов оператора преобразования волновой функции свободного атома в волновую функцию атома в поле.

Работа выполнена при частичной финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект Л- 08-02-00448) и фонда «Династия».

Summary

A.V. Andreev, S.Yu. Stremuukhuv, О.A. Shoutova. The Probability of Multilevel Atom Ionization by a Femtosecond Laser Pulse.

The article examines the dependence of the total probability of multilevel atom ionization on the field strength of the Ti:Sappliire-laser femtosecond pulse for different values of its

length. The laser field strength varies in a wide range from subatomic to near-atomic values. It is shown that within the subatomic value area the dependence under consideration is in a good agreement with the Keldysh formula. However, when the pulse amplitude increases, both the decrease and the increase of the ionization rate are observed. These effects are due to the dependence of the discrete atomic level population dynamics 011 the laser pulse amplitude.

Key words: ionization. Keldysh formula, nonpert.urbat.ive theory, near-atomic field strength, ionization stabilization, enhanced ionization.

Литература

1. Келдыш Л.В. Ионизация в поле сильной электромагнитной волны // ЖЭТФ.

1964. Т. 47, Л» 5. С. 1945 1957.

2. Мовсесян А.М., Федоров М.В. Интерференционные явления в процессах типа фо-

тоиопизации группы когерептпо-заселеппых ридберговских уровней // ЖЭТФ. 1988. Т. 94, Л» 3. С. 51 65.

3. Burnett К., Knight P.L., Piraux B.R.M. et al. Suppression of ionization in strong laser fields // Phys. Rev. Lett. 1991. V. 66. P. 301 304.

4. Noonlam L.D., Stapelfeldt H., Duncan D.I. et al. Redistribution of Rydberg states by intense picosecond pulses // Phys. Rev. Lett. 1992. V. 68, No 10. P. 1496 1499.

5. Junes R.R., Schumacher D.W., Bucksbaum P.H. Population trapping in Kr and Xe in intense laser fields // Phys. Rev. A. 1993. V. 47. P. R49 R52.

6. Reiss H.R. Effect of an intense electromagnetic field 011 a weakly bound system // Phys. Rev. A. 1980. V. 22. P. 1786 1813.

7. Kulander K.C., Schafer K.J., Krause J.L. Dynamic stabilization of hydrogen in an intense, high-frequency, pulsed laser field // Phys. Rev. Lett. 1991. V. 66. P. 2601 2604.

8. Marte P., Zuller P. Hydrogen in intense laser fields: Radiative close-coupling equations and quantum-defect. paramet.rization // Phys. Rev. A. 1991. V. 43. P. 1512 1522.

9. Волкова E.A., Попов A.M., Тихонов М.А., Тихонова О.В. Атом в лазерном импуль-

се высокой интенсивности: эффект стабилизации и приближение сильного поля // ЖЭТФ. 2007. Т. 132, Л» 3. С. 596-606.

10. Андреев А.В. Взаимодействие атома со сверхсильпыми лазерными полями //

ЖЭТФ. 1999. Т. 116, Л» 3. С. 793 806.

11. Andreev А. V., Shuutuva О.A., Sremuukhuv S. Yu. Ionization of a single hydrogen-like atom by laser pulses of near-atomic strength//Laser Phys. 2007. V. 17, No 4. P. 496 507.

12. Андреев А.В., Стремоухое С.Ю., Шутова О.А. Правила отбора для одиночного

атома в поле электромагнитной волны околоатомпой напряженности // Теорет. физика. 2008. № 9. С. 36 53.

13. Andreev A.V., Shuutuva О.A., Sremuukhuv S.Yu. Atom in electromagnetic field of near-atomic strength // J. Rus. Laser Res. 2008. V. 29, No 3. P. 203 218.

14. Kumninus Y., Mercouris Т., Niculaides C.A. Long-wavelength approximation in 011- and off-resonance transitions // Phys. Rev. A. 2005. V. 71, No 2. P. 023410-1 023410-8.

15. Попов B.C. Туннельная и мпогофотоппая ионизация атомов и ионов в сильном лазерном поле (теория Келдыша) // Усп. физ. паук. 2004. Т. 174, Вып. 9.

С. 921 951.

16. Андреев А.В. Релятивистская квантовая механика: частицы и зеркальные частицы.

М.: Физматлит. 2009. 628 с.

Поступила в редакцию 18.01.10

Андреев Анатолий Васильевич доктор физико-математических паук, профессор физического факультета Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова.

Е-шаП: antlreevephys.msu.ru

Стремоухов Сергей Юрьевич аспирант физического факультета Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова.

Е-шаП: sustrem вутай. сит

Шутова Ольга Анатольевна кандидат физико-математических паук, младший научный сотрудник Международного учебпо-паучпого лазерного центра Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова.

Е-шаП: ulya.shuutuvaephys.msu.ru