Тритий в проблеме радиоэкологической безопасности кольскoго региона

Тритий в проблеме радиоэкологической безопасности Кольского региона

В.А. Наумов, С.Г. Климин

Горный институт КНЦ РАН

Аннотация. Данная работа посвящена рассмотрению вопросов образования и выхода в окружающую среду трития при работе Кольской АЭС и судовых ядерных реакторов. По литературным данным и в результате проведения расчетных оценок были изучены процессы наработки трития и его выхода из ядерного топлива, определены количественные данные по выходу трития в окружающую среду и возможному его накоплению в озере Имандра.

Abstract. The given work is devoted to questions of formation and output of tritium in the environment by work of the Kola Nuclear Power Plant and vessel nuclear reactors. In the paper processes of tritium generating and its output from nuclear fuel have been studied, the quantitative data on tritium output in the environment and its possible accumulation in the lake Imandra have been determined.

1. Введение

При работе ядерно-энергетических установок происходит образование различных радиоактивных элементов, определенная доля которых выходит во внешнюю среду и может приводить к ее радиоактивному загрязнению.

В радиоактивном загрязнении окружающей среды особое место занимает тритий. В качестве источника излучения тритий считается одним из наименее опасных изотопов (допустимая объемная активность трития в воде по НРБ-96 составляет 8.1-10-7Ки/л). Однако физико-химические свойства трития, приводящие, в частности, к тому, что тритий становится составной частью молекул воды, а не химической примесью, создают более серьезную проблему, чем многие другие радиоактивные изотопы, попадающие в окружающую среду. Опасность трития как источника внутреннего облучения вызвана тем, что по химическим свойствам он аналогичен стабильным изотопам водорода и может присутствовать во всем организме человека в количестве, зависящем от соотношения между тритием и водородом в окружающей среде. Потенциальная опасность трития связана также с его возможным усвоением генетическим материалом. Следует также учитывать, что благодаря своей подвижности тритий является глобальным загрязнителем. Поэтому при оценке радиоэкологической безопасности любого объекта ядерной энергетики представляет существенный интерес определение накопления и миграции трития.

Для Кольского региона проблема трития актуальна в связи с тем, что здесь с конца пятидесятых годов работает значительное количество ядерных энергетических установок, производящих, среди прочих радиоактивных отходов, и тритий. В число имеющихся в регионе ядерных установок входят четыре реактора типа ВВЭР-440 на Кольской АЭС и большое число судовых ядерных реакторов на атомных ледоколах и атомных подводных лодках Северного флота. Значительная часть из них выведена из эксплуатации, многие продолжают работать и в настоящее время. Для дальнейшей возможной оценки экологического влияния трития на население и окружающую среду региона представляется интересным определение количеств наработанного в реакторных установках Кольской АЭС и атомного флота трития, его возможного выхода в окружающую среду. Актуальность этого подтверждается данными проведенных в США исследований, согласно которым величины годового сброса трития с жидкими стоками на АЭС с водо-водяными реакторами под давлением (PWR) превышают сотни Кюри (USAEC Rept.., 1974).

Учитывая региональную, в основном, направленность проблемы, дальнейшее рассмотрение вопросов наработки и выхода из ЯЭУ трития будет вестись применительно к доминирующим в регионе водо-водяным реакторам корпусного типа.

2. Свойства трития

В настоящее время хорошо известны стабильные изотопы водорода: :Н - водород или протий, и 2H (D) - дейтерий, или тяжелый водород, а также радиоактивный изотоп 3H (Т) - тритий. Тритий -сверхтяжелый изотоп водорода с периодом полураспада 12.26 года, распадающийся с испусканием Р-

частиц (средняя энергия 5.8 кэВ, максимальная - 18.6 кэВ). Глубина проникновения Р-частиц, испускаемых тритием, в различных веществах очень мала. В воздухе пробег их максимален и равен ~6 мм, в то время как в воде пробег составляет величину всего 6 мкм (Эванс, 1970). Существует тритий в виде тритиевой воды (НТО, Т20), газа и входит в состав практически любых соединений, где он замещает водород. Окисление трития происходит при обычной температуре и в отсутствие катализаторов вследствие Р-распада. Точка кипения тритиевой воды равна 101.52°С, температура кипения газообразного трития равна -248°С. Характерным свойством поведения трития в экологических системах является отсутствие его накопления в отдельных элементах экосистемы. В организм человека тритий поступает через кожу и легкие как в виде тритиевой воды, так и в виде газообразного трития, а через желудок с водой - в виде тритиевой воды. Усвоение трития биологическими тканями обусловлено обменом подвижных атомов водорода на тритий (Юфин, Явелов, 1973).

Различают тритий естественного и искусственного происхождения. Естественный тритий образуется в верхних слоях атмосферы в результате ядерных реакций, вызванных космическим излучением. При столкновении быстрых нейтронов, протонов и дейтронов с атомами, входящими в состав молекул воздуха (14Ы", 160), образуются атомы трития. Примером такой реакции может служить следующая (Эванс,1970):

"К + ^ ^ 3Н + 12с.

Атомы трития, образующиеся при этом, переходят в молекулы воды в результате реакций обмена и окисления, а затем в виде дождевой воды тритий попадает на земную поверхность. Естественный тритий содержится в атмосфере в количестве 1 атом трития на 1014 атомов водорода, а в воде - один атом трития на 1018 атомов водорода, что соответствует удельной активности 3.210-12 Ки/л (~410-6 от допустимой объемной активности в воде) (Бадяев и др., 1990). Общий запас естественного трития на земном шаре оценивается в 20^80 МКи.

До недавнего времени основным источником искусственного трития были испытания термоядерного оружия. В 1973 г. общее количество трития на земном шаре достигло максимума и составило ~3000 МКи. При этом удельная активность трития в дождевой воде в Северном полушарии возрастала до 1.610-9 Ки/л (~0.2% от допустимой объемной активности в воде). Прекращение атмосферных испытаний привело к постепенному уменьшению количества трития. В настоящее время основным источником поступления трития в биосферу является ядерная энергетика.

3. Накопление и распределение трития в водо-водяных реакторах

Основными источниками трития в установке типа ВВЭР являются тройное деление ядер 235и и, при наличии жидкостного борного регулирования, реакция поглощения нейтронов бором. Количество трития в единицах активности (Ки), образующееся от делений при работе реактора тепловой мощностью N в течение времени 1 определяется из приближенного соотношения:

£>т = (а-ЫТ  Ж-г-Л) / 3.7 • 1010 ,

где: а - выход трития на один акт деления 235 и;

Ж- число делений на единицу мощности (дел/сек'МВт); X - постоянная распада трития (сек-1); г - эффективное время работы реактора (сек).

Образование трития в реакции 10В(и,2а) 3Н в теплоносителе будет зависеть от концентрации борной кислоты в теплоносителе в активной зоне, потока нейтронов в активной зоне и времени облучения. В работе (Голубев и др., 1979) для условий реактора ВВЭР-440 Нововоронежской АЭС при линейном изменении концентрации бора во времени СВ=(С0В + У,Д) была получена формула для подсчета количества образовавшегося трития за время 1:

дв = 1.95 • 10-4 мт  (Св0 г + ув г2 / 2) .

Приближенную оценку накопления трития можно сделать с использованием значения средней концентрации бора в теплоносителе за период кампании (Св):

дв = 1.95 • 10-4Мт -(Св> г.

Полное количество трития, образовавшееся в реакторе, будет равно:

Q = Qm + Qв .

Оценка накопления трития за период кампании реактора ВВЭР-440 Кольской АЭС была выполнена при следующих исходных данных:

- тепловая мощность реактора 1375 МВт;

- проектная длительность работы реактора в стационарном режиме между перегрузками составляет 300 суток;

- среднее значение концентрации борной кислоты в теплоносителе первого контура 2.26 г/л (Волков и др., 1977).

Расчет показал, что на одном энергоблоке за период кампании нарабатывается:

Qm=5070 Ки; Q = 180 Ки; Q=5250 Ки.

Как следует из полученных выше результатов, >96% образующегося в реакторной установке трития нарабатывается за счет реакции тройного деления в реакторном топливе. В твэлах тритий содержится в основном в виде тритиевой воды (Агеенков и др., 1976). Оценка выхода трития из топлива и распределения его между топливом, оболочками твэлов и теплоносителем, а также изучение процесса дальнейшего переноса трития в системах водоснабжения АЭС представляют существенный интерес для определения накопления трития и расчета возможного выхода трития в окружающую среду.

Из экспериментальных данных известно, что содержание трития в теплоносителе первого контура реактора ВВЭР-440 существенно зависит от наличия или отсутствия режима борного регулирования. Так, при проведении исследований на Кольской АЭС при отработке режима борного регулирования за 7000 эфф. часов работы АЭС в результате борной реакции удельная активность трития в воде первого контура составила 10-3 Ки/л, тогда как в отсутствие борного регулирования удельная активность трития в воде первого контура изменяется в пределах (3.0^7.5)'10-5 Ки/л (Бадяев и др., 1990).

Определение выхода трития из топлива представляет серьезную трудность. Утечка продуктов деления из топлива в теплоноситель включает две стадии: выход в зазор между топливом и оболочкой твэлов, диффузия через оболочку или, в случае дефектных твэлов, миграция через дефекты оболочки. Известно несколько механизмов выхода из топлива, и они могут быть разбиты на два класса: зависящих и не зависящих от температуры. К механизмам, не зависящим от температуры, относятся: выход за счет кинетической энергии осколков при делении урана, выход за счет отдачи и выход за счет "выбивания" продуктов деления. Механизмом выхода, зависящим от температуры, является диффузия (Котельников и др., 1978; Павленко и др., 1990).

Проведенные нами оценки выхода трития из топлива по известным методикам (Павленко и др., 1990) показали, что диапазон возможных изменений величины относительного выхода составит, в зависимости от распределения температур в ядерном топливе, 20^70% от наработанного количества. Ряд экспериментальных исследований (Агеенков и др., 1976) подтверждает результаты проведенных оценок. Вместе с тем, полученная оценка выхода трития может иметь значительную неопределенность, что связано, в частности, с неточной оценкой распределения температур в топливе. Поэтому в дальнейших оценках были использованы, в основном, экспериментальные данные по выходу трития из топлива и его миграции через оболочки твэлов в теплоноситель (Агеенков и др., 1976; Чечеткин и др., 1986). Опираясь на известную экспериментальную информацию, можно принять, что ~30% наработанного трития выходит из топлива, но лишь ~0.1% от образовавшегося трития для циркониевых оболочек и ~1% для оболочек из нержавеющей стали выходит в теплоноситель.

Исходя из экспериментальных данных и приведенных оценок выхода трития из топлива, а также результатов оценок наработки трития как в топливе, так и в теплоносителе, можно приблизительно оценить распределение трития в реакторной установке с ВВЭР-440:

- топливо (двуокись урана) - 67.4% (3540 Ки);

- газовый зазор и оболочки твэлов - 29% (1520 Ки);

- теплоноситель - 3.6% (190 Ки).

В судовых ядерных энергетических установках жидкостное борное регулирование отсутствует, поэтому накопление трития в теплоносителе первого контура происходит практически только за счет выхода из топлива. Проведенные нами оценки показали, что годовая наработка трития реакторами

атомного флота и атомных подводных лодок ВМФ составляет примерно 10000 Ки, из которых около 100 Ки поступает в теплоноситель. Эти значения существенно меньше наработки трития на КАЭС.

4. Выход трития в окружающую среду

Образовавшийся в теплоносителе или вышедший в теплоноситель первого контура тритий мигрирует по водным системам АЭС, через которые он также попадает в окружающую среду. Водные системы АЭС включают в себя:

- контур теплоносителя, включающий системы сбора и возврата протечек и системы байпасной очистки;

- системы технического водоснабжения, предназначенные для охлаждения оборудования и помещений;

- системы спецводоочистки.

Основными источниками радиоактивных сбросов во внешнюю среду являются: сбросы дебалансных вод, сбросы вод спецпрачечных и душевых и протечки радиоактивно загрязненной воды в контур технического водоснабжения. Анализ водных систем АЭС показывает, что первый контур разомкнут по тритию, и, поскольку существующие в настоящее время на российских АЭС системы спецводоочистки не задерживают тритий, практически весь тритий, накопленный в теплоносителе первого контура, поступает в окружающую среду, и основная часть трития (~ 80%) с дебалансными водами сбрасывается в водоем-охладитель (Бабаев и др., 1984). Годовой сброс в водоем при этом составляет ~ 600 Ки. Поэтому, применительно к существующим блокам Кольской АЭС, в значительной степени может существовать проблема сброса трития в озеро Имандра, являющееся водоемом-охладителем для КАЭС.

Тритий, накапливающийся в теплоносителе первого контура судовых ядерных установок, переходит в жидкие радиоактивные отходы (ЖРО). До 1993 года происходил сброс ЖРО в открытое море. В их составе ежегодно могло сбрасываться до 100 Ки трития. Очевидно, что такое относительно небольшое (в 6 раз меньше годового сброса в озеро Имандра) поступление трития в акваторию северных морей не представляло серьезной экологической опасности. С 1993 года происходит накопление трития в хранилищах радиоактивных отходов атомного флота и ВМФ.

5. Накопление трития в озере Имандра

Из сказанного выше видно, что представляет интерес проведение оценки накопления трития в озере Имандра за период эксплуатации Кольской АЭС.

Сбросные воды АЭС поступают в губу Молочную Бабинской Имандры. Бабинская Имандра, имеющая площадь 133 км2 и среднюю глубину 13 м, соединяется с остальной Имандрой проливом Широкая Салма. Соединяющаяся с остальной частью Имандры узким проливом, Бабинская Имандра представляет собой практически автономный водоем. Исходя из географических характеристик озера, с целью упрощения расчетов нами были сделаны оценки максимальных удельных концентраций трития для двух предельных случаев: равномерное рассеяние трития в пределах Бабинской Имандры; распространение трития по всей акватории озера Имандра.

Накопление трития описывается простым уравнением:

ёЛ / ёг = V - АЛ ,

где А - активность трития; V - скорость поступления; Я - постоянная распада. Для случая нулевых начальных условий решение этого уравнения имеет вид:

Л = V / А( 1- е-1г ) .

Поскольку имеющиеся в составе КАЭС четыре энергоблока вводились в эксплуатацию в разное время, то расчеты проводились для каждого энергоблока в отдельности, а затем результаты расчета накопления на определенный год суммировались. Первый энергоблок КАЭС был введен в эксплуатацию в 1973 г., второй - в 1974 г., третий - в 1981 г. и четвертый - в 1984 г. Расчеты проводились в предположении, что первый и второй энергоблоки будут остановлены в 2003 г., а оставшиеся - в 2014 году.

Как было определено ранее, в теплоносителе первого контура реактора ВВЭР-440 за кампанию образуется ~190 Ки трития. Примерно 80% этого количества (—150 Ки) сбрасывается в Имандру. Таким образом, скорость поступления V = 150 Ки/год с одного энергоблока.

Результаты расчетов накопления трития в оз. Имандра представлены в табл. 1. Как следует из полученных результатов, максимальное накопление трития в озере достигается на конец 2003 года (к моменту остановки первых двух энергоблоков) и составляет ~8200 Ки. Для этой величины и определялось значение максимальной концентрации трития в воде Бабинской Имандры и всей акватории Имандры. В табл.2 приведены полученные значения концентраций в сравнении с допустимой объемной концентрацией.

Как видно из табл.2, даже при рассеянии трития только в пределах Бабинской Имандры максимальная концентрация меньше устанавливаемой НРБ-96 допустимой объемной концентрации в воде. Однако в обоих случаях (рассеяние в Бабинской Имандре и рассеяние во всей Имандре) полученные концентрации значительно (более чем в 1000 и 200 раз) превышают естественные концентрации трития в водоеме. При этом возможная максимальная концентрация в случае рассеивания в Бабинской Имандре будет почти в три раза превышать концентрацию в дождевой воде, достигавшуюся на пике атмосферных термоядерных испытаний. Полученные результаты оценок позволяют говорить о достаточной серьезности проблемы возможного загрязнения озера Имандра тритием.

Таблица 1. Прогноз накопления трития в озере Имандра

Год 1973 1978 1983 1988 1993 1997 2003 2014

Активность, Ки 150 1500 2800 5000 6300 7200 8200 7000

Таблица 2. Удельные концентрации трития

Концентрация в естественной воде, Ки/л Расчетная max концентрация в Бабинской Имандре, Ки/л Расчетная max концентрация в Имандре, Ки/л Max концентрация в дождевой воде на пике термоядерных испытаний, Ки/л Допустимая объемная концентрация (НРБ-96), Ки/л

310-12 4.710-9 7.310-10 1.610-9 8.110-7

6. Заключение

Дан прогноз возможного поступления трития в гидросферу Кольского региона от работы ядерных реакторов КАЭС и судовых ядерных реакторов. Основным источником загрязнения окружающей среды Кольского полуострова тритием является Кольская АЭС (до 90%). Ежегодный сброс трития в озеро Имандра составляет ~600 Ки. Максимальное количество трития в озере - свыше 8000 Ки - будет накоплено в 2003 году, т.е. на момент остановки первой очереди КАЭС. При этом максимальные удельные концентрации трития в озере будут более чем в 100 раз ниже допустимой объемной концентрации в воде, однако, в зависимости от площади рассеяния, в 200^1000 раз превышать естественный уровень. Локальные концентрации трития в озере Имандра могут иметь и более существенные значения, если учесть неравномерность распределения по отдельным участкам водоема, а также неопределенность оценок.

Принимая во внимание возросший за время эксплуатации станции уровень концентрации трития в озере, на наш взгляд, целесообразно при вводе новых энергоблоков КАЭС-2 рассматривать способы снижения трития в теплоносителе первого контура АЭС. Это может быть отказ от жидкостного борного регулирования или внедрение технологий очистки загрязненных вод станции от трития.

Полученные результаты указывают на необходимость учитывать влияние трития при оценке радиоэкологической обстановки в Кольском регионе.

Авторы работы выражают благодарность академику Н.Н. Мельникову за полезные советы и интерес к работе, с.н.с. С.Г. Гусаку и м.н.с. Е.В. Караваевой за помощь при подготовке данной статьи.

Литература

USAEC Rept. WASH-1258 and attachments. Washington, D.C, 1973-1974.

Агеенков A.T., Буравцев A.A., Валуев Е.М. Исследование состава газовой фазы в твэлах Нововоронежской АЭС. Атомная энергия, т.40, вып.3, с.203-206, 1976.

Агеенков А.Т., Буравцев A.A., Валуев Е.М. Определение содержания трития и криптона в твэлах ВВЭР и изучение распределения их на операциях подготовки твэлов к регенерации. Атомная энергия, т.41, вып.1, с.23-25, 1976.

Бабаев Н.С., Демин В.Ф., Ильин Л.А. Ядерная энергетика, человек и окружающая среда. М., Энергоатомиздат, 312с., 1984.

Бадяев В.В., Егоров Ю.А., Казаков C.B. Охрана окружающей среды при эксплуатации АЭС. М., Энергоатомиздат, 224с., 1990.

Волков А.П., Деборин Д.Е., Штернгауз A.A. Результаты и опыт эксплуатации первой очереди Кольской АЭС. Атомные электрические станции. М., Энергия, вып.1, с.95-110, 1977.

Голубев Л.И., Илясов В.М., Лурье А.И. Содержание трития в теплоносителе реакторов ВВЭР. Атомная энергия, т.46, вып.2, с.79-82, 1979.

Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. Высокотемпературное ядерное топливо. М., Атомиздат, 432с., 1978.

Павленко В.И., Маркушев В.М., Тимашев В.В. Методика расчета выхода продуктов деления из негерметичных твэлов с топливом на основе UO2. M., Препринт ИАЭ, 52с., 1990.

Чечеткин Ю.В., Якшин Е.К., Ещеркин В.М. Очистка радиоактивных газообразных отходов АЭС. М., Энергоатомиздат, 152с., 1986.

Эванс Э. Тритий и его соединения. М., Атомиздат, 312с., 1970.

Юфин B.C., Явелов Б.С. Тритий и окружающая среда. Атомная техника за рубежом, №10, с.24-28, 1973.