СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА И РЕАКТОР ДЛЯ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ СПОСОБА
METHOD OF PRODUCING URANIUM HEXAFLUORIDE AND REACTOR FOR REALISING SAID METHOD

6
Изобретение относится к технологии фторирования порошкообразного сырья, а именно к способам и реакторам для получения гексафторида урана UF (ГФУ) фторированием урансодержащих порошков.
Известен способ фторирования твердого минерального сырья и реактор для его осуществления (патент РФ №2329949, МПК C01B 33/10, B01J 19/18 (2006.01), опубл. 27.07.2008). В упомянутом способе порошкообразное сырье подают вдоль центральной вертикальной оси пламенного реактора, а подачу газообразного фтора в сырье осуществляют сверху под избыточным давлением потоком, направленным под углом к вертикали нисходящего потока сырья. Реактор фторирования в узле загрузки (в крышке реактора) имеет сопла, оси которых расположены под углом по отношению к оси канала подачи сырья. Канал подачи фтора может быть выполнен в виде коллектора, при этом сообщенные с коллектором сопла выполняют в количестве не менее двух. Обычно сопла располагают равномерно по кольцевому коллектору.
Способ и реактор предназначены для фторирования кварцевого песка и других тугоплавких материалов, частицы которых сгорают во фторе не мгновенно, а постепенно уменьшаясь в объеме. Горящая смесь увлекается вниз в направлении, противоположном узлу загрузки (т.е противоположном крышке реактора), за счет силы тяжести, действующей на твердые сгорающие частицы, а также избыточного давления фтора, перемещая вниз ядро пламени с максимальной температурой взаимодействия, что способствует предохранению элементов крышки реактора от воздействия максимальных температур пламени, от прогорания.
Известен способ получения ГФУ фторированием порошкообразных урансодержащих материалов газообразным фтором в пламенном реакторе (Н.П.Галкин, А.А.Майоров, У.Д.Верятин и др. Химия и технология фтористых соединений урана. М.: Госатомиздат, 1961, сс.150-154 - аналог). Согласно способу порошкообразное сырье подают нисходящим потоком вдоль центральной вертикальной оси пламенного реактора, а подачу газообразного фтора в сырье осуществляют, как и в предыдущем способе, в виде струй, через сопла, симметрично расположенные вокруг оси реактора (по окружности) под острым углом к вертикали. Процесс протекает в факеле. В реактор подают 25-50% избытка фтора по отношению к стехиометрическому.
В отличие от реакции фторирования кварцевого песка реакция фторирования тетрафторида или оксидов урана до ГФУ происходит почти мгновенно, высокотемпературная зона взаимодействия порошка со фтором практически не отдалена от крышки реактора. Возможно прогорание не только стенок, но и крышки реактора. Другим недостатком является возможное оплавление на стенках промежуточных фторидов урана, образование гарнисажного слоя (отложение твердой фазы), который нарушает теплообмен, а при обрушении приводит к остановкам процесса.
Известен способ фторирования газообразным фтором порошкообразных материалов с получением твердых нелетучих фторидов, который осуществляют в пламенном реакторе-фтораторе, по патенту РФ №2069092, МПК 6 B01J 19/24, опубл. 20.11.96.
а
т
Согласно способу порошкообразное сырье подают нисходящим потоком вдоль центральной вертикальной оси реактора, а подачу фтора осуществляют в виде закрученных струй, при этом каждая струя фтора характеризуется составляющими: аксиальной и тангенциальной, направленными под углами α и α соответственно к центральной вертикальной оси реактора (прототип способа).
а
т
Фторатор включает корпус, крышку с устройством для подачи порошкообразного сырья в реактор вдоль его центральной вертикальной оси, с коллектором фтора (газораспределительной камерой), с которым сообщены сопла (не менее восьми), расположенные в крышке равномерно по окружности, центр которой лежит на центральной вертикальной оси реактора, все сопла расположены при этом одинаково, аксиально-тангенциально, под углами α и α к центральной вертикальной оси реактора, и узел выгрузки твердых продуктов реакции (нелетучих фторидов). Корпус и крышка имеют рубашки охлаждения (прототип реактора).
Закрутка газовой фазы значительно уменьшает образование гарнисажа на стенках корпуса реактора, но может привести к износу и даже прогоранию крышки реактора, т.к. вызывает подсос горячей смеси из зоны реагирования к крышке (из-за создаваемого в этой зоне разрежения) и воздействие горячей смеси на внутреннюю поверхность крышки. Очевидно, при получении газообразного продукта фторирования - ГФУ - будет происходить более интенсивный подсос смеси по сравнению с фторированием, при котором получают твердые продукты, как в прототипе. При получении ГФУ имели место остановки процесса из-за прогара крышки реактора.
Интенсивная крутка обусловливает также формирование факела с большим углом раствора, что ведет к возникновению зон реакций с повышенной температурой в непосредственной близости от стенок реактора и, как следствие, к интенсивному термохимическому разрушению стенок (прогар стенок).
Задачей изобретения является уменьшение воздействия горячей смеси (уменьшение температуры воздействия) на крышку и стенки реактора, уменьшение прогаров крышки реактора и его стенок при одновременном уменьшении гарнисажных отложений на стенках.
Поставленную задачу решают тем, что в способе получения гексафторида урана в пламенном реакторе, включающем подачу порошкообразного урансодержащего сырья нисходящим потоком по центральной вертикальной оси корпуса реактора и подачу газообразного фтора в сырье потоком, сформированным с использованием струй, центры ввода которых в корпус реактора расположены по окружности, имеющей центр на центральной вертикальной оси реактора, направленных к потоку сырья аксиально-тангенциально, поток фтора формируют взаимодействием струй двух наборов, при этом центры ввода в реактор струй первого набора, каждая из которых направлена под углом к потоку сырья в плоскости, проходящей через центральную вертикальную ось реактора и ось струи, располагают по окружности с меньшим радиусом, чем радиус концентрической окружности, по которой располагают центры ввода струй второго набора, направленных к потоку сырья аксиально-тангенциально, при постоянных и одинаковых модулях скорости всех струй и соотношении фтора, подаваемого посредством струй первого и второго наборов, равным (1÷4):1.
Радиус окружности, по которой располагают центры ввода струй второго набора, в два раза превышает радиус окружности, по которой располагают центры ввода струй первого набора, при этом радиус окружности, по которой располагают центры ввода струй первого набора, составляет 0,3 радиуса корпуса реактора.
Модуль скорости струй выбирают из интервала 25÷35 м/с.
Каждую струю первого набора направляют к потоку сырья под углом 15-20 градусов.
Каждую струю второго набора направляют таким образом, что проекция оси струи на первую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и центр ввода струи, и проекция оси струи на вторую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и перпендикулярную первой плоскости, расположены относительно вертикальной оси под углами 15-20 и 20-30 градусов соответственно.
Поставленную задачу решают также тем, что в пламенном реакторе для получения гексафторида урана, включающем цилиндрический корпус и крышку с рубашками охлаждения, выполненные в крышке устройство для подачи порошкообразного сырья в реактор вдоль его центральной вертикальной оси и коллектор фтора, с которым сообщены сопла, установленные в крышке аксиально-тангенциально, выходные отверстия которых расположены равномерно по окружности, центр которой лежит на центральной вертикальной оси реактора, и узел вывода газообразных продуктов реакции и выгрузки твердых огарков, коллектор фтора сообщен с дополнительным набором сопел, оси которых расположены в крышке под углом к вертикальной оси реактора в плоскостях, проходящих через центральную вертикальную ось реактора и ось сопла, а выходные отверстия - равномерно по концентрической окружности меньшего радиуса, чем радиус упомянутой выше окружности, при этом все сопла, сообщенные с коллектором, имеют одинаковые профили.
Радиус большей окружности превышает радиус меньшей окружности в два раза, при этом меньший радиус составляет 0,3 радиуса корпуса реактора.
Сопла, расположенные по окружности с меньшим радиусом, установлены под углом 15-20 градусов к вертикальной оси реактора.
Сопла, расположенные по окружности с большим радиусом, установлены таким образом, что проекция оси сопла на первую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и выходное отверстие сопла в корпус реактора, и проекция оси сопла на вторую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и перпендикулярную первой плоскости, расположены относительно вертикальной оси под углами 15-20 и 20-30 градусов соответственно.
Изобретение поясняется чертежами на фигурах 1-4.
На фиг.1 представлен реактор для получения гексафторида урана, общий вид; на фиг.2 - сечение С-С на фиг.1, на фиг.3 - сопла двух наборов, вид А на фиг.1, на фиг.4 - вид В на фиг.3.
Сущность изобретения заключается в организации газового турбулентного потока фтора, который является результатом (суммой) взаимодействия периферийного (внешнего) и внутреннего потоков: периферийного винтообразного нисходящего вблизи цилиндрической стенки реактора и внутреннего, подаваемого без закручивания, нисходящего вблизи оси реактора, при постоянных и одинаковых абсолютных величинах скорости движения всех струй внутреннего и внешнего потоков и при соотношении внутреннего и периферийного потоков фтора (1-4):1. Такая организация единого газового потока при получении гексафторида урана способствует более быстрому, чем в аналоге и прототипе, отдалению ядра пламени от крышки реактора, более равномерному распределению температуры по длине факела, уменьшению температуры вблизи крышки, что приводит к уменьшению эрозийного износа поверхности крышки и уменьшает вероятность ее прогара.
Кроме того, суммарный поток имеет меньший угол раскрытия газового факела, чем поток из одного, того или иного, набора сопел (по аналогу или по прототипу), что ведет к снижению температурной нагрузки на стенки реактора, тем самым существенно замедляется термохимическое разрушение стенок (прогар стенок).
Интенсивность взаимодействия порошкообразного и газового потока повышается, увеличивается выход ГФУ.
Как и в прототипе, значительно уменьшается образование гарнисажа по сравнению с прямоточной (без закручивания потока) подачей фтора.
Пламенный реактор устроен следующим образом.
2
1
1
3
Реактор (фиг.1) включает корпус 1 с рубашкой 2 охлаждения, крышку 3 с рубашкой 4 охлаждения, узел 5 вывода газообразного ГФУ и узел 6 выгрузки твердых остатков (огарков) от фторирования. Крышка 3 имеет устройство 7 подачи в реактор порошкообразного сырья и коллектор 8 фтора. Устройство 7 включает бункер порошка с горизонтальным шнеком 9 и вертикальным шнеком 10, установленным в вертикальном канале устройства 7, вертикальный канал устройства 7 открыт в реакционную зону корпуса реактора. Коллектор 8 фтора соединен со штуцером 11 подачи в него фтора и двумя наборами 12 и 13 сопел (каналов) для подачи фтора в корпус реактора. Выходные отверстия (фиг.1, 2) сопел 12 расположены в крышке равномерно по окружности 14, выходные отверстия сопел 13 - равномерно по окружности 15, при этом окружности концентричны и их центр лежит на центральной вертикальной оси 16 реактора. Радиус R окружности 15 в два раза превышает радиус R окружности 14, при этом R составляет 0,3 радиуса R корпуса реактора. Сопла 12 и 13 цилиндрической формы имеют одинаковые профили (сопла 12 и 13 имеют одинаковые поперечные сечения по всей длине сопла).
1
2
1
2
1
2
Сопла 12 установлены аксиально - под одним и тем же углом α (фиг.3), выбранным из интервала 15-20 градусов, к вертикальной оси 16 реактора (для каждого сопла 12 угол α расположен в плоскости, проходящей через центральную вертикальную ось реактора и ось сопла 12). Сопла 13 установлены аксиально-тангенциально, т.е. таким образом, что проекция оси каждого из сопел на первую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и выходное отверстие этого сопла в корпус реактора, и проекция оси сопла на вторую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и перпендикулярную первой плоскости, расположены относительно вертикальной оси под углами β и β (фиг.3, 4) соответственно. Все сопла 13 расположены одинаково по отношению к оси 16 (угол β для всех сопел 13 одинаков и угол β для всех сопел 13 одинаков). Угол β выбран из интервала 15-20 градусов, а угол β - из интервала 20-30 градусов.
Способ осуществляют следующим образом.
Порошкообразное урансодержащее сырье (тетрафторид урана и/или оксиды урана) подают из устройства 7 при помощи вращающихся шнеков 9 и 10 в корпус 1 реактора вдоль его центральной вертикальной оси 16. Фтор подают в избытке от стехиометрического 5-10% через штуцер 11 в коллектор 8, из которого он поступает в сопла 12 и сопла 13 в заданном соотношении. В процессе фторирования корпус 1 и крышку 3 реактора охлаждают до заданной температуры при помощи рубашек 2 и 4.
1
2
1
2
В корпус 1 реактора фтор поступает в виде потока, который сформирован (образован) двумя наборами струй, а именно струй, истекающих через сопла 12, и струй, истекающих через сопла 13. Струи 12 направлены к потоку сырья под углом α=15-20 градусов (угол α между осью 16 и осью струи, истекающей через сопло 12, лежит в плоскости, проходящей через ось 16 и ось струи, истекающей через сопло 12). Струи 13 направлены аксиально-тангенциально. Это означает, что струя 13 характеризуется составляющими: аксиальной и тангенциальной, направленными под соответствующими углами к центральной вертикальной оси реактора, т.е. струя направлена таким образом, что проекция оси струи на первую плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и центр ввода струи в корпус реактора, и проекция оси струи на плоскость, проходящую через центральную вертикальную ось реактора и перпендикулярную первой плоскости, расположены относительно потока сырья (т.е. относительно вертикальной оси реактора) под углами β=15-20 и β=20-30 градусов соответственно. Углы β и β обусловливают закрутку струй второго набора.
Центры ввода в корпус реактора струй первого набора (истекающих через сопла 12) и центры ввода в корпус реактора струй второго набора (истекающих через сопла 13) располагают по окружностям. Расположение окружностей и соотношение их радиусов обусловлены расположением сопел, установленных в крышке.
Модули скоростей (величины векторов скоростей) струй, истекающих из всех сопел (обоих наборов), поддерживают постоянными и одинаковыми для всех струй, величину выбирают в интервале 25-35 м/с. Постоянную величину векторов скорости струй обеспечивают постоянным расходом, с которым подают фтор в коллектор. Одинаковую величину векторов скорости струй обеспечивают тем, что все сопла сообщают с одним и тем же коллектором и все сопла выполняют с одинаковым профилем (сечением).
Соотношение фтора, подаваемого посредством струй первого и второго наборов, задают из интервала (1÷4):1. Для регулирования соотношения расходов фтора через набор сопел 12 и набор сопел 13 перед работой реактора заданное количество тех и/или иных сопел закрывают заглушками. Например, при работе восьми сопел 12 и четырех сопел 13 соотношение фтора, подаваемого через набор сопел 12 и набор сопел 13, составляет 2:1.
Фтор, истекающий из двух наборов сопел, 12 и 13, образует единый нисходящий поток, в котором под воздействием внешнего слоя (внешних струй), закрученного по винтовой образующей, внутренние струи также получают импульс закрутки, хотя и движутся более прямолинейно, чем внешние струи. Единый поток фтора взаимодействует с порошкообразным сырьем. В результате взаимодействия получают гексафторид урана, который выводят из реактора через узел 5. Огарки от фторирования выгружают через узел 6.
В таблице приведены средние температуры Т, °С, факела, измеренные на расстоянии Н от крышки реактора по длине факела, при подаче фтора для получения ГФУ по аналогу (струи одного набора, под углом к оси реактора, без закрутки), по прототипу (струи одного набора, аксиально-тангенциальные, с закруткой вокруг оси реактора) и по заявляемому способу (поток сформирован двумя наборами струй, один из которых подают с закруткой).
№ п/п
Т, °С
Н, м
Аналог
Прототип
Заявляемое изобретение при соотношении фтора, подаваемого посредством струй первого и второго наборов
1:1
1,5:1
4:1
1
1500
1200
850
900
1050
0,1
2
750
750
820
850
760
0,5
3
650
650
800
820
750
1,0
4
640
610
780
780
700
1,5
Как видно из таблицы, заявляемое изобретение позволяет более равномерно распределить температуру в факеле и уменьшить температуру воздействия на крышку и стенки реактора.
Предложенное изобретение увеличивает ресурс непрерывной работы реактора в 1,5-2 раза за счет сокращения числа ремонтов, связанных с разрушением крышки, и в 1,2-1,5 раза за счет сокращения числа ремонтов, связанных с разрушением стенок реактора.