КЕРАМИЧЕСКОЕ ЯДЕРНОЕ ТОПЛИВО, ДИСПЕРГИРОВАННОЕ В МАТРИЦЕ ИЗ МЕТАЛЛИЧЕСКОГО СПЛАВА
CERAMIC NUCLEAR FUEL DISPERSED IN METALLIC ALLOY MATRIX

Область техники, к которой относится изобретение
Настоящее изобретение относится к ядерному топливу и, более конкретно, к металлическому ядерному топливу.
Предшествующий уровень техники
Ожидается, что мировой спрос на электроэнергию возрастет в два раза к 2030 году и в четыре раза к 2050 году. Рост мирового спроса на электроэнергию прогнозируется в развитых странах и, в еще большей степени, в развивающихся странах. Для удовлетворения этого быстрого роста спроса ядерная энергетика может быть реальным, экономически эффективным источником энергии.
Увеличение энергоснабжения от других источников, таких как вклад от выработки электроэнергии на основе природного газа, может быть ограничено высокими и конъюнктурными ценами на газ, выбросами парниковых газов, а также опасениями по поводу долгосрочной зависимости от нестабильных источников энергоснабжения. В то же время, формы альтернативной энергии (солнца, ветра, биомассы, ГЭС и т.д.) могут быть полезны в удовлетворении некоторого повышенного спроса. Они, однако, не достаточно распространены и не могут обеспечить достаточное количество дополнительной выработки электроэнергии на большинстве рынков, чтобы удовлетворить любую значительную часть нового спроса на электроэнергию.
Угольные электростанции могут обеспечить некоторое дополнительное энергоснабжение, но сжигание массовых количеств угля представляет серьезные политические препятствия, учитывая негативное воздействие на окружающую среду.
Обычные атомные электростанции также могут удовлетворить часть добавленного спроса. Однако обычным атомным электростанциям необходимо преодолеть многочисленные препятствия технологического и общественного принятия. Также могут потребоваться новые виды ядерного топлива.
Некоторые электростанции на базе реакторов на быстрых нейтронах могут иметь 20-летний заправочный интервал за счет замкнутого топливного цикла на основе технологии пирометаллургической рециклизации. Для начальной загрузки активной зоны можно использовать топливо на основе металлического сплава из композиции уран(U)/плутоний(Pu)/цирконий(Zr) или обогащенной композиции U/Zr. Для изготовления тепловыделяющих элементов (твэлов) можно использовать дистанционный процесс литья под давлением. Существует очень обширная база данных по облучению для стационарного состояния топлива, переходного процесса и характеристик безопасности топлива. Регенерированные твэлы из тройного сплава могут быть сильно радиоактивными, и хорошо разработаны технологии для их производства с использованием дистанционных операций с экранированием при температуре 1500-1600°С.
Подробное описание предпочтительных вариантов осуществления изобретения
Варианты осуществления настоящего изобретения могут включать в себя способы получения металлического ядерного топлива, которое включает керамические частицы. В некоторых вариантах осуществления настоящего изобретения керамические частицы могут включать в себя измельченное отработанное ядерное топливо (SNF, от англ. spent nuclear fuel) из легководного реактора (LWR, от англ. light water reactor). В некоторых вариантах осуществления изобретения керамические частицы могут включать оксид тория и/или оксид америция. В некоторых вариантах осуществления к смеси сплава можно добавлять материалы из отработанного реакторного топлива. Например, керамические частицы, такие как отработанное ядерное топливо из легководного реактора можно измельчать и диспергировать в матрице из металлического сплава.
Патент US 8,571,167, публикация US 2011/0194666 и публикация US 2011/0206173 включены в данное описание посредством ссылки во всей их полноте.
В некоторых вариантах осуществления изобретения керамические частицы из оксидов LWR-SNF можно объединять с металлическим топливом из реакторов на быстрых нейтронах в любом из следующих трех способов:
1. Сифонное литье топливного стержня. Частицы топлива SNF можно добавлять в шихту расплавленного металлического топлива перед сифонной разливкой кольцевого (или цилиндрического) топливного стержня. Шихту можно индуктивно нагревать с использованием двух частот таким образом, что изменение частоты будет обеспечивать перемешивание частиц SNF внутри расплава.
2. Литье под давлением сплошного топливного стержня. Частицы топлива SNF можно добавлять в шихту расплавленного металлического топлива перед литьем под давлением сплошных цилиндрических топливных стержней. Шихту можно нагревать, как описано в п. 1.
3. Способ порошковой металлургии. Частицы топлива SNF можно объединять (смешивать) с металлическими частицами топлива, полученными способом порошковой металлургии.
Максимальное количество частиц топлива SNF, которое может быть добавлено в металлическое топливо, должно приводить к получению непрерывной матрицы металлического топлива.
После короткого периода облучения микроструктура топлива может быть идентичной, по существу идентичной и/или функционально идентичной микроструктуре топлива, полученного литьем под давлением, без измельченных керамических частиц, независимо от того, какой из способов получения был использован. Таким образом, обширная база данных топлива, полученного литьем под давлением, без частиц SNF может быть отличным указателем ожидаемых характеристик облучения.
Детали способа и характеристики каждого способа получения тепловыделяющих элементов описаны ниже. Каждый из этих способов может способствовать решению проблемы SNF путем сжигания трансурановых элементов за несколько рециклов, и все они могут денатурировать Pu239 в этом способе. В некоторых вариантах осуществления изобретения тепловыделяющие элементы могут быть получены с использованием переработанного металлического топлива.
Сифонное литье
В некоторых системах можно использовать технологии сифонного литья для получения стержня для вставки в твэл со стальной оболочкой. Этот стержень может представлять собой кольцевой стержень с циркониевой (Zr) оболочкой. После облучения структура таким образом изготовленного твэла может быстро преобразоваться в структуру традиционной морфологии, получаемую с помощью традиционных способов изготовления путем литья под давлением так, что существующие обширные базы данных технических показателей таких твэлов продолжают применяться.
Хотя последующее обсуждение относится к иллюстративному варианту получения кольцевого топливного твэла, следует понимать, что для получения любого из множества твэлов, в том числе твэлов цилиндрической или другой формы, можно использовать сифонную разливку.
Сырьевые материалы для кольцевого твэла можно загружать в тигель для сифонной разливки и можно плавить в индукционной печи. Время, температуры, давления и другие условия плавления можно выбирать на основе исходных сырьевых материалов. Сырьевые материалы можно выбирать таким образом, чтобы получить требуемую композицию металлического урана (U) и трансурановых элементов плюс молибден (Мо) и/или цирконий (Zr). В некоторых вариантах осуществления исходные сырьевые материалы могут включать в себя, например, уран, цирконий, трансурановые элементы, переработанное металлическое топливо, а также их комбинации. В некоторых вариантах осуществления предварительно полученные тонкостенные циркониевые трубки можно плотно вставлять в туго пригнанные отверстия в графитовой форме. В отверстие в графитовой форме можно по центру устанавливать стержень. Пробку в нижней части тигля можно поднимать, после чего расплав металлического сплава может вытекать в форму и затвердевать.
Таким способом в некоторых вариантах осуществления может быть получен кольцевой стержень твэла, радиально заключенный в оболочку из Zr. Кольцевой стержень твэла может быть удален из формы и вставлен в герметично уплотняемую стальную оболочку. Концевые заглушки могут быть приварены. Набор таких твэлов можно объединять в сборку из множества твэлов.
В некоторых вариантах осуществления изобретения дозу измельченных керамических частиц можно добавлять в расплав после того, как металлический сплав становится расплавленным. Частота индукционной печи может быть настроена таким образом, чтобы создать режим взбалтывания расплавленного металла. Режим взбалтывания может служить для однородного смешивания керамических частиц в фазе расплавленного металла. Из существующих способов литья под давлением индукционный нагрев урана(U)/плутония(Pu)/циркония(Zr) и урана(U)/циркония(Zr) известен как возможность создания режимов взбалтывания путем регулирования частоты.
После периода времени взбалтывание может быть остановлено. Периоды времени взбалтывания могут быть выбраны для достижения однородного или почти однородного перемешивания смеси. Сифонную разливку можно проводить, как описано выше.
Замораживание, предпочтительно быстрое замораживание смеси может предотвратить повторное выделение керамики более низкой плотности из металлической фазы. Время и температуры замораживания могут быть выбраны так, чтобы предотвратить повторное выделение.
Полученный топливный стержень может представлять собой кольцевой стержень из металлокерамической (керметной) композиции с циркониевой (Zr) оболочкой, где делящийся несущий металлический сплав образует непрерывную матрицу и большая часть делящейся массы находится в металлической фазе. Соотношение металлического топлива и керамики может быть выбрано таким образом, что при облучении твэл создает непрерывную матрицу металлического топлива для обеспечения адекватной теплопроводности. В некоторых вариантах осуществления изобретения диспергированные керамические частицы могут включать в себя композицию, имеющую более приблизительно 90% оксида урана с приблизительно 6% продуктов деления и приблизительно 1,5% трансурановых элементов. Эти литейные операции могут выполняться дистанционно, как это обычно требуется при работе с отработанным ядерным топливом из легководного реактора.
Имеется множество потенциальных эксплуатационных преимуществ кольцевых форм топлива, а добавление возможности распоряжаться отработанным ядерным топливом может быть дополнительным преимуществом.
Литье под давлением
В некоторых системах известные технологии литья под давлением использовались для получения сплошного (т.е. некольцевого) стержня для вставки в твэл со стальной оболочкой. Этот стержень может быть сплошным топливным стержнем, который вставляют в свободно облегающую стальную оболочку с натриевым диффузионным слоем для достижения хорошей теплопроводности между стержнем и оболочкой. После облучения структура таким образом изготовленного твэла может быстро преобразоваться в структуру традиционной пористой морфологии, заполненную газообразными продуктами деления, получаемую с помощью способов изготовления путем литья под давлением так, что применяются существующие обширные базы данных технических показателей.
В некоторых вариантах осуществления изобретения способы литья под давлением могут быть модифицированы для включения в твэлы с металлическим топливом керамических частиц, таких как измельченное отработанное ядерное топливо из легководных реакторов. Сырье для твэла можно помещать в тигель и расплавлять в индукционной печи. Сырье можно выбирать для получения требуемой композиции металлического урана (U), трансурановых элементов и/или циркония (Zr).
В некоторых вариантах осуществления изобретения дозу измельченных керамических частиц можно добавлять в расплав после того, как металлический сплав становится расплавленным. Частота индукционной печи может быть настроена таким образом, чтобы создать режим взбалтывания расплавленного металла. Режим взбалтывания может служить для однородного смешивания керамических частиц в фазе расплавленного металла.
После периода времени взбалтывание может быть остановлено. Периоды времени взбалтывания могут быть выбраны для достижения однородного или почти однородного перемешивания смеси. Способ литья под давлением можно осуществлять для нагнетания расплава в форму.
Замораживание, предпочтительно быстрое замораживание смеси в форме может предотвратить повторное выделение керамики более низкой плотности из металлической фазы. Время и температуры замораживания могут быть выбраны так, чтобы предотвратить повторное выделение.
Полученный топливный стержень может представлять собой сплошной стержень из металлокерамической композиции, где делящаяся несущая металлическая матрица превышает грубо 50 об. % и большая часть делящейся массы находится в металлической фазе. Соотношение металлического топлива и керамики может быть выбрано таким образом, чтобы при облучении твэл создавал непрерывную матрицу металлического топлива, импрегнированную газообразными продуктами деления, для обеспечения адекватной теплопроводности. В некоторых вариантах осуществления изобретения диспергированные керамические частицы могут включать в себя композицию, содержащую более приблизительно 90% оксида урана с приблизительно 6% продуктов деления и приблизительно 1,5% трансурановых элементов. Эти операции литья под давлением можно выполнять дистанционно, как это обычно требуется при работе с отработанным ядерным топливом из легководного реактора.
Способ порошковой металлургии
Порошковая металлургия может облегчить производство керметных топливных композиций, в которых керамические частицы могут быть встроены в матрицу металлической фазы. Эта возможность так же, как и способы изготовления керметных твэлов путем сифонного литья и литья под давлением, может позволить измельчать керамическое топливо, такое как отработанное ядерное топливо из легководного реактора, и вводить измельченное керамическое топливо в закрытый топливный цикл, поддерживающий электростанции на базе быстрых реакторов. Это может обеспечить эффективный подход для решения сложной проблемы распоряжения ядерным топливом из легководного реактора. Возможно, можно сохранить применимость имеющихся баз данных характеристик топлива, ограничивая объемную фракцию керамической фазы.
Характеристики топлива
Во всех трех вариантах осуществления изобретения могут быть ограничения на объем керамических фракций, которые должны выполняться, чтобы сохранить применимость имеющихся баз данных, связанных с металлическим топливом, и для поддержания приемлемых диапазонов теплопроводности и достижения необходимых уровней интенсивности деления. Для первой загрузки активной зоны из обогащенного U/Zr объемная фракция керамики может быть такой, чтобы существовала непрерывная металлическая матрица. Для загрузки рециклированного топлива U/Pu/Zr массовая фракция керамики может составлять приблизительно 10 масс. % (как раз достаточно, чтобы восстановить выгоревшую массовую фракцию тяжелых металлов).
Уже зарекомендовавшие себя способы измельчения отработанного ядерного топлива из легководных реакторов, захвата выделенных газообразных продуктов деления, а также распределения частиц по размерам известны. Размеры частиц могут составлять в среднем от приблизительно 1 до приблизительно 100 микрон. Однородное распределение керамических частиц в отлитом твэле может быть релевантным для осуществления настоящего изобретения. Что касается увлажнения, небольшое количество керамических включений из-за примесей традиционно находят в твэлах, которые изготавливают современными способами литья под давлением. Увлажнение может достигаться при осуществлении этих способов.
Что касается слипания частиц, даже если во время изготовления происходит слипание керамических частиц, некоторая степень слипания не может существенно снизить внутреннюю производительность реактора, так как не может произойти создание "горячего пятна" высокой плотности деления в топливе из-за слипания частиц, поскольку обогащение частиц отработанного ядерного топлива из легководного реактора может составлять приблизительно от 1 до 2%, в то время как в металлической матрице оно может составлять более приблизительно 10%. Слипание может создать локальное "холодное пятно", которое не представляет никакой проблемы для производительности. Даже если способ изготовления обеспечивает менее совершенную гомогенизацию, проблемы горячих пятен не возникает.
Кроме того, внутреннее набухание может не приводить к слипанию частиц. В течение первого внутреннего выгорания, составляющего от 1 до 1,5%, могут образовываться микропузырьки газообразных продуктов деления и вызывать вытекание пластически деформируемой металлической фазы матрицы в приблизительно 25% свободного объема. Свободный объем имеется в центральном отверстии кольцевого твэла, в промежутке между топливным стержнем и оболочкой твэла, изготовленного литьем под давлением, и в открытых порах твэла, изготовленного способом порошковой металлургии. Поток металлической матрицы может захватывать внедренные в нее керамические частицы таким образом, что среднее разделяющее расстояние между частицами увеличивается. Слипания может не возникать.
Керамические частицы могут преимущественно включать U238. U238 может быть источником отрицательной обратной связи по реактивности на основании доплеровского эффекта в переходном процессе возрастания энерговыделения. В некоторых конструкциях реакторов тепловая постоянная времени керамических частиц с низкой теплопроводностью может затормозить быстроту отрицательной обратной связи по реактивности. Однако, влияние на переходные процессы других классов реакторов на быстрых нейтронах может быть незначительным по нескольким причинам. Во-первых, доплеровский эффект может не быть доминирующей обратной связью по реактивности в этих (малых) быстрых реакторах. Вместо этого может доминировать радиальное тепловое расширение. Во-вторых, в матрице металлической фазы керметного топлива, где тепловое нагревание может быть мгновенным или почти мгновенным, может содержаться более приблизительно 80% рециклизованного U238 (более приблизительно 65% от исходной загрузки топлива). Быстрая обратная связь от металлической фазы может доминировать над немного запаздывающей обратной связью от керамической фазы. Кроме того, керамические частицы могут быть очень мелкими, приблизительно от одной до приблизительно нескольких сотен микрон, и могут быть также связаны с окружающей металлической фазой. Таким образом, тепловая задержка керамических частиц может быть весьма небольшой.
Меры предосторожности и преимущества в сфере нераспространения
Введение в твэлы с металлическим сплавом частиц измельченного ядерного топлива из легководного реактора может обеспечить преимущества в сфере нераспространения. Это преимущество может быть особенно выгодным для первой загрузки активной зоны ураном менее 20%-ного обогащения и не содержащим трансурановых элементов (который сам по себе является нерадиоактивным). Для первой загрузки активной зоны после облучения результирующая топливная композиция может включать в себя плутоний, обогащенный Pu239, но не имеющий существенного загрязнения плутонием Pu240 и 241, и наоборот, в активной зоне с рециклированным топливом может содержаться смесь изотопов плутония, которая непривлекательна для использования для вооружений. Поэтому добавление измельченного LWR SNF в первую загрузку может предложить ряд преимуществ в сфере нераспространения.
Во-первых, частицы оксидов из измельченного отработанного ядерного топлива из легководных реакторов содержат продукты деления, которые обеспечивают поле излучения для самозащиты первой загрузки активной зоны, которая первоначально содержит нерадиоактивный металлический сплав, обогащенный ураном U/Zr, свежее топливо, незащищенное полем излучения во время транспортировки к реактору.
Важно отметить, что керамические частицы могут содержать изотопы Pu240 и 241. Размер частиц может быть достаточно небольшим и температура топлива может быть достаточно высокой, чтобы происходила значительная миграция изотопов через все границы раздела частица/матрица при внутренней радиационной бомбардировке. Таким образом, атомы Pu240 и 241 могут входить в металлическую матрицу и хорошо смешиваться со свежевоспроизведенным Pu239 в металлической матрице и наоборот.(Любой кислород, мигрирующий в металлическую фазу может поглощаться Zr.) Таким образом, только после короткого облучения в реакторе вновь воспроизведенный Pu239 может стать загрязненным плутонием Pu240 и 241, что делает его непривлекательным для использования в ядерном оружии.
"Денатурация" плутонием Pu240 и 241 в первой загрузке активной зоны может быть значительной, поскольку в этой первой загрузке объемная доля керамики может приближаться к приблизительно 50% с массовой долей тяжелых металлов приблизительно 35%. В отработанном ядерном топливе из легководного реактора массовая доля плутония составляет примерно 1,5%, а массовая доля плутония и изотопных примесей (240+241)/(239+240+241) Pu239 может составлять приблизительно 40%. В то время как соответствующая доля асимптотической композиции реакторов на быстрых нейтронах, достигаемая после нескольких рециклов, может составлять приблизительно 25%.
После первой кампании 20-летнего облучения с достижением выгорания приблизительно 8 ат % первая загрузка топлива может измениться примерно на 10% на пути от делящейся композиции, которая полностью состояла из U235, до композиции, которая полностью состоит из Pu. Композиция Pu239 может измениться от обогащенной плутонием 239 к содержащей асимптотическое (240+241) загрязнение Pu239.
После первой кампании 20-летнего облучения первая загрузка топлива в металлической фазе может внести вклад, например, (100-35 масс. % топлива) × (13 масс. % делящегося материала в топливе) × (1/10 Pu в делящемся материале) = 0,00845 в воспроизведенную массу атомов Pu239 в топливе.
Керамика может внести вклад, например, (35 масс. % топлива) × (1,5% Pu в топливе) × (40% 240 + 241 в Pu) = 0,0021 в массу атомов (240+241) для каждого атома плутония в топливе.
Поэтому, если происходит тщательное перемешивание, отношение (240+241)/(239+240+241) в керметном топливе при выгрузке может составлять приблизительно, например, (0,0021)/(0,00845+0,0021) = 0,199. Это может рассматриваться уже денатурированным настолько, что является асимптотическим числом. Смешивание изотопов может происходить в связи с температурой и температурным градиентом в твэлах, полем интенсивного излучения и продолжительностью воздействия этих условий. Миграция изотопов через границу раздела керамика/металл может создать однородное смешивание с воспроизведенным Pu239. Таким образом, существенная имманентная денатурация может быть доступна даже для первой загрузки топлива. Этот эффект может быть более низким для загрузок рециклированного топлива, так как массовая доля керамики может быть уменьшена до примерно 8-10 масс. %, но к этому времени плутоний может уже денатурироваться и рециклированное топливо может быть загружено с радиоактивными продуктами деления, оставшимися в процессе рецикла.
Хотя приведенное выше описание относится к предпочтительным вариантам осуществления изобретения, следует отметить, что другие варианты и модификации будут очевидны специалистам в данной области, и могут быть сделаны без отступления от сущности или объема настоящего изобретения. Кроме того, признаки, описанные в связи с одним из вариантов осуществления изобретения, могут быть использованы в сочетании с другими вариантами осуществления, даже если это явно не указано выше.