Термодиффузионный механизм изменения оптического пропускания двухкомпонентной среды

ОПТИЧЕСКИЕ И ОПТИКО-ЭЛЕКТРОННЫЕ ПРИБОРЫ И СИСТЕМЫ

УДК 535.211

В. И. Иванов, А. И. Ливашвили, К. Н. Окишев

Дальневосточный государственный университет путей сообщения

Хабаровск

ТЕРМОДИФФУЗИОННЫИ МЕХАНИЗМ ИЗМЕНЕНИЯ ОПТИЧЕСКОГО ПРОПУСКАНИЯ ДВУХКОМПОНЕНТНОЙ СРЕДЫ

Проанализирован термодиффузионный механизм просветления (поглощения) жидкофазной среды с поглощающими частицами под действием лазерного излучения. Экспериментально показана возможность использования метода самоиндуцированного просветления для определения термодиффузионной постоянной водной суспензии частиц углерода.

Известны нелинейно-оптические методы исследования термодиффузии (эффекта Соре) в жидких двухкомпонентных средах, основанные на определении параметров тепловой линзы [1, 2] или характеристик динамических голограмм [3, 4]. В обоих случаях оптическая нелинейность среды обусловлена термодиффузионным перераспределением концентрации

компонент в неоднородном световом поле и соответствующим изменением показателя преломления среды. Если коэффициенты поглощения компонент различны, изменение их концентрации приводит к изменению коэффициента поглощения среды (просветлению или потемнению), что может быть использовано для определения коэффициента термодиффузии.

Целью настоящей работы является теоретическое и экспериментальное исследование термодиффузионного механизма самоиндуцированного изменения поглощения (СИП) двухкомпонентной среды лазерным пучком.

Рассмотрим двухкомпонентную жидкофазную среду (ЖС), коэффициент поглощения которой а целиком определяется одним компонентом с концентрацией С (а = вС, где в = (да/дС) = const). Пусть среда находится в тонкослойной кювете толщиной (d + 2L) « ш (рис. 1). Для гауссова пучка распределение интенсивности падающего излучения в плоскости слоя представим следующим образом:

2 2

I = I0 exp(-r /ш ),

Рис. 1

где ш — радиус пучка, г — расстояние от оси пучка.

Приведем систему балансных уравнений для концентрации С и теплового потока

сррдТ/дг = -ё1уJ1 +а/0ехр

д С / д г = - ё1у J2,

где Ср, р — удельные теплоемкость и плотность среды, Т — температура ЖС, Jl и J2 — тепловой и концентрационный потоки соответственно:

Jl = - Д^гаёТ,

-12 = -£21§гаёТ - £22§гаёС , (4) где коэффициенты: £1 —теплопроводности среды, £>22 — диффузии поглощающих частиц,

^21 — термодиффузии.

В стационарном режиме, считая, что для малых значений толщины слоя ЖС й и окна кюветы Ь (й, Ь « ш ) можно пренебречь радиальным (вдоль г ) тепловым потоком, получим из (1), (3) одномерную тепловую задачу:

£11д2Т / дх2 +а /0ехр

Граничные условия соответствуют конвективному теплообмену на границе раздела окно кюветы—воздух:

J2

где у, То — соответственно коэффициент конвективного теплообмена и температура внешней среды, Тг = Т (Ь + й / 2). Для температуры ЖС в центре кюветы из (5), (6) получим

Т

где Хо, Хс — коэффициенты теплопроводности материала окон кюветы и двухкомпонентной среды соответственно. Для толщины слоя й « Ь можем пренебречь изменением температуры в слое среды по толщине кюветы и принять ее равной Т (о). В установившемся режиме

(д Т/ д г) = (д С/ д г) = о из (2), (4) имеем для стационарного значения концентрации С81:

-£21§гаёТ - £22§гаёС81 = о.

Проинтегрировав (8) с учетом сохранения числа частиц, получим

О- = 0,

где ^ = рй(Ьхо-1 +у"1 +йхс-1/2)£21£22-1, Со — начальная концентрация частиц, Я — радиус цилиндрической кюветы.

Полученные выражения позволяют определить кинетические коэффициенты среды из экспериментальных данных о параметрах наведенного излучением просветления (или поглощения — в зависимости от знака коэффициента £21).

В эксперименте в качестве двухкомпонентной среды использовалась суспензия частиц углерода (диаметром о,1—о,3 мкм) в воде, а в качестве источника излучения — Не—№-лазер мощностью бо мВт (длина волны излучения — о,63 мкм). Эксперименты проводились с двумя типами кювет: толстостенными (толщина стенок 2,25 мм) и тонкостенными (о, 125 мм). В обоих случаях толщина слоя среды составляла 3о мкм. Пространственное распределение температуры фиксировалось термографом „ГОЛБ 2оо" с погрешностью ±1 0С (время сканирования кадра — 1,5 с). Пропускание кюветы регистрировалось фотодиодом ФД-24К.

При воздействии на кювету с ЖС, расположенную горизонтально, пучка лазерного излучения радиусом 1,8 мм в результате термодиффузии в области воздействия происходило снижение концентрации дисперсной фазы и соответственно коэффициента поглощения среды.

52

В. И. Иванов, А. И. Ливашвили, К. Н. Окишев

Термоиндуцированный механизм самовоздействия лазерного пучка проиллюстрирован на рис. 2: а — просветление водной суспензии частиц углерода; б — потемнение суспензии частиц углерода в циклогексане. Зернистость изображения обусловлена ограниченным пространственным разрешением цифрового фотоаппарата.

Рис. 2

На рис. 3 представлена зависимость от времени интегрального коэффициента пропускания кюветы (мощность 60 мВт), толщина стенок кюветы: 1 — 2,25 мм, 2 — 0,125 мм, 1' — восстановление коэффициента пропускания при уменьшении мощности пучка в 20 раз. Пространственное распределение температуры в стационарном режиме приведено на рис. 4 (1 — для тонкостенной, 2 — для толстостенной кюветы). Меньший градиент температуры

0

Рис. 3 Рис. 4

Время восстановления коэффициента пропускания тонкостенной кюветы соответствует 2 — 1

диффузионному ( т « ш ^22), время просветления в несколько раз меньше из-за различия механизмов просветления и восстановления, а также из-за возникновения отрицательной обратной связи по поглощаемой мощности, уменьшающей время просветления.

На рис. 5 приведена зависимость температуры среды в центре лазерного пучка от времени. Видно, что просветление среды в центре пучка приводит к снижению ее температуры.

Формула (9) позволяет определить значение термодиффузионной постоянной:

ат = ( С ¡С )( Т/Т)-1.

0,8, что соот-

Т, °С 60

У

30У 20

Г 1 --Ш -л н -Г:

Г *

V

- ~~~ 2

16

мин

Рис. 5

Из экспериментальных данных (рис. 3, 4) можно получить оценку ат ветствует характерным значениям для жидкофазных сред [5].

Проведенный в настоящей работе анализ показывает, что в двухкомпонентной среде с поглощающими частицами термодиффузия может приводить к значительному самоиндуцированному просветлению (потемнению) среды под действием пространственно ограниченного оптического пучка. Таким образом, самоиндуцированную модуляцию коэффициента поглощения необходимо учитывать при анализе данных как в методе тепловой линзы [1, 2], так и в термолинзовой спектроскопии многокомпонентных сред [6]. Полученные выражения могут быть использованы при экспериментальном определении коэффициентов термодиффузии и диффузии в многокомпонентных жидкофазных средах.

список литературы

1. Vicary L. Pump-probe detection of optical nonlinearity in water-in-oil microemulsion // Philosoph. Mag. B. 2002. Vol. 82, N 4. P. 447—452.

2. Иванов В. И, Окишев К. Н., Карпец Ю. М., Ливашвили А. И. Самовоздействие гауссова пучка в жидкофазной микрогетерогенной среде // Изв. Томского политехнич. ун-та. 2005. Т. 308, № 5. С. 23—24.

3. Wiegand S. Thermal Diffusion in liquid mixtures and polymer solutions // Condens. Matter. 2004. Vol. 16. P. 357—379.

4. Иванов В. И., Ливашвили А. И., Лобов А. Н., Симаков С. Р. Динамические голограммы в микрогетерогенных жидкофазных средах // Оптич. журн. 2004. № 9. С. 236—238.

5. Рабинович Г. Д. Разделение изотопов и других смесей термодиффузией. М.: Атомиздат, 1981. 144 с.

6. Проскурнин М. А., Аброскин А. Г. Оптимизация параметров оптической схемы в двухлучевой термолинзовой спектрометрии // Журн. аналитич. хим. 1999. Т. 54, № 5. С. 460—468.

Рекомендована университетом Поступила в редакцию

14.05.07 г.