ЛИСТ ТИТАНОВОГО СПЛАВА ДЛЯ ЭЛЕКТРОДА
TITANIUM ALLOY PLATE FOR ELECTRODE

Область техники
[0001] Настоящее изобретение относится к листу титанового сплава для электрода, который используется для электрода электролитической ячейки при электролизе, таком как электролиз соды, электролиз воды или промышленный электролиз, сопровождающийся выделением кислорода, хлора, или тому подобного.
Предпосылки изобретения
[0002] В разнообразных электролитических процессах, включая электролиз соды для получения гидроксида натрия, газообразного хлора и газообразного водорода электролизом водного раствора хлорида натрия, широко применялся анод с использованием титана в качестве основного материала. Более конкретно, использовался электродный материал для анода, в котором основной материал из чистого титана (титановый лист) обработан с приданием формы, имеющей многие отверстия, такой как просечно-вытяжной или перфорированный металлический лист, и затем на его поверхности сформирован слой электродного катализатора, содержащий компонент электродного катализатора, состоящий из металла платиновой группы и его оксида.
[0003] Когда в качестве основного материала применяется чистый титан, оксидная пленка, существующая между поверхностью чистого титана и слоем электродного катализатора, действует как сопротивление, тем самым снижая эффективность электролиза. Если бы это электрическое сопротивление могло быть снижено, можно было бы повысить эффективность электролиза, тем самым обеспечивая возможность снижения потребления электроэнергии и сокращения затрат.
[0004] Патентный документ 1 раскрывает анод, способный улучшить такие свойства, как потребление энергии, с использованием в качестве основного материала титанового сплава, содержащего по меньшей мере один элемент, выбранный из первой группы, состоящей из алюминия, ниобия, хрома, марганца, молибдена, рутения, олова, тантала, ванадия и циркония, и по меньшей мере один элемент, выбранный из второй группы, состоящей из никеля, кобальта, железа и меди, и палладий.
[0005] Патентный документ 2 раскрывает способ получения электрода для электролиза, в котором характеристики электрода не ухудшаются, даже если используемое количество компонента электродного катализатора снижается за счет использования основного материала, содержащего по меньшей мере один металл, выбранный из титана, тантала, ниобия, циркония, гафния и никеля, или их сплав, и компонента электродного катализатора с заданным составом, и нанесения этого компонента электродного катализатора при заданных условиях.
Документы уровня техники
Патентные документы
[0006] Патентный документ 1: JP 5616633 B1
Патентный документ 2: JP 5548296 B1
Сущность изобретения
Проблемы, решаемые изобретением
[0007] Однако, даже если используются электроды (аноды), упомянутые в патентных документах 1 и 2, эффективность электролиза может быть недостаточной. Настоящее изобретение было создано с учетом вышеуказанных обстоятельств, и его цель состоит в том, чтобы предложить листовой материал для электрода, который может быть использован в качестве основного материала для электрода и позволяет снизить электрическое сопротивление при формировании на поверхности слоя электродного катализатора, тем самым обеспечивая возможность реализации высокой эффективности электролиза электродом с использованием этого основного материала.
Средства решения проблем
[0008] Лист титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения может быть использован в качестве основного материала для электрода. Лист титанового сплава для электрода представляет собой лист титанового сплава, включающий по меньшей мере один из 0,1-1,0 мас. % Al и 0,1-1,0 мас. % Si, причем общее содержание Al и Si составляет 0,2-1,0 мас. %, при этом остальное состоит из Ti и неизбежных примесей, и средний размер зерен составляет 5-20 мкм.
[0009] Предпочтительно, чтобы подложка из титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения имела на своей поверхности оксидную пленку, содержащую по меньшей мере один из Al и Si, и общее содержание Al и Si в оксидной пленке составляло 0,08-0,55 мас. %.
Эффекты изобретения
[0010] Лист титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения может быть использован в качестве основного материала для электрода и позволяет снизить электрическое сопротивление при формировании на его поверхности слоя электродного катализатора. Поэтому при применении для электрода может быть получена высокая эффективность электролиза.
Варианты осуществления изобретения
[0011] Поскольку титан представляет собой металл с очень высокой активностью, то даже если оксидная пленка, существующая на поверхности чистого титана или титанового сплава, удаляется, немедленно образуется новая оксидная пленка. Поэтому, когда чистый титан или титановый сплав применяется в качестве основного материала и электрод изготавливается созданием слоя электродного катализатора на его поверхности, трудно избежать образования оксидной пленки между металлической частью из чистого титана или титанового сплава основного материала и контактным слоем.
[0012] Ввиду таких обстоятельств, авторы настоящего изобретения обстоятельно исследовали способ снижения электрического сопротивления (например, контактного сопротивления) между основным материалом и слоем электродного катализатора, когда этот слой электродного катализатора сформирован на поверхности основного материала, исходя из того, что на поверхности основного материала существует оксидная пленка. В результате этого, как будет подробно изложено ниже, было найдено, что при использовании в качестве основного материала листа титанового сплава, включающего по меньшей мере один из 0,1-1,0 мас. % Al и 0,1-1,0 мас. % Si, причем сумма содержания Al и содержания Si составляет 0,2-1,0 мас. %, в котором средний размер зерен составляет 5-20 мкм, и на нем сформирован слой электродного катализатора, может быть снижено электрическое сопротивление, тем самым выполнив вариант осуществления настоящего изобретения.
[0013] При регулировании состава и среднего размера зерен таким образом, в образовавшейся на поверхности оксидной пленке присутствует определенное количество по меньшей мере одного из Al и Si, тем самым делая возможным подавление роста оксидной пленки и улучшение адгезии между оксидной пленкой и слоем электродного катализатора, что приводит к снижению электрического сопротивления. Поэтому общее содержание Al и Si в оксидной пленке предпочтительно составляет от 0,08 до 0,55 мас. %. Ниже будет подробно описан лист титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения.
[0014] Как упоминалось выше, оксидная пленка неизбежно образуется на поверхности титанового сплава. Соответственно, используемый здесь термин «лист титанового сплава» представляет собой понятие, включающее вариант исполнения, в котором на его поверхности образовалась оксидная пленка. В принципе, упоминаемый ниже состав – это состав металлической части, за исключением оксидной пленки на поверхности. Однако, поскольку оксидная пленка образуется за короткое время, даже если ее удаляют, как упоминалось выше, часто оказывается затруднительным выполнить анализ состава в состоянии, при котором оксидная пленка удалена. Толщина образовавшейся на поверхности оксидной пленки составляет, например, около 20 нм или менее, и количество оксидной пленки является весьма существенно меньшим, чем количество металлической части. Поэтому результаты анализа состава, выполненного с использованием цельного образца с образовавшейся на нем оксидной пленкой, могут рассматриваться как состав листа титанового сплава. Например, можно применять метод, который обычно используется для анализа состава, такой как атомно-эмиссионная спектрометрия с индуктивно-связанной плазмой (ICP). Когда состав применяемых для смешения исходных материалов ясен, могут быть использованы значения, рассчитанные по составу и количествам исходных материалов.
1. Состав
[0015] Чтобы в оксидной пленке содержался по меньшей мере один из Al и Si, лист титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения включает по меньшей мере один из 0,1-1,0 мас. % Al и 0,1-1,0 мас. % Si. Общее содержание Al и Si составляет от 0,2 до 1,0 мас. %. В случае включения только Al содержание Al становится равным 0,2 мас. % или более для того, чтобы удовлетворять условию 0,2 мас. %, то есть нижнему пределу общего содержания Al и Si. В случае включения только Si содержание Si становится равным 0,2 мас. % или более для того, чтобы удовлетворять условию 0,2 мас. %, то есть нижнему пределу общего содержания Al и Si. Остальное составляют Ti и неизбежные примеси.
[0016] Если содержание Al составляет менее 0,1 мас. %, в оксидной пленке не присутствует достаточно Al, и невозможно в достаточной мере получить эффект подавления роста оксидной пленки и улучшения адгезии к слою электродного катализатора посредством Al. Если содержание Si составляет менее 0,1 мас. %, в оксидной пленке не присутствует достаточно Si, и невозможно в достаточной степени получить эффект подавления роста оксидной пленки и улучшения адгезии к слою электродного катализатора посредством Si. Чтобы в достаточной мере получить эффект подавления роста оксидной пленки и повысить прочность сцепления со слоем электродного катализатора, можно ввести в достаточном количестве по меньшей мере один из Al и Si в оксидную пленку при содержании Al и Si в суммарном количестве 0,2 мас. % или более. Это обеспечивает возможность снижения электрического сопротивления и улучшения эффективности электролиза. В качестве примера слоя электродного катализатора может быть приведен слой, выполненный из металла платиновой группы и/или его оксида.
[0017] Между тем, если содержание Al превышает 1,0 мас. % или содержание Si превышает 1,0 мас. %, или сумма содержания Si и содержания Al превышает 1,0 мас. %, повышается твердость, ухудшая тем самым обрабатываемость. Лист титанового сплава для электрода обычно используется после его обработки приданием формы, имеющей многочисленные отверстия, такой как просечно-вытяжной или перфорированный металлический лист. Однако его обработка с приданием такой формы становится затруднительной.
[0018] Предпочтительно, лист титанового сплава для электрода включает по меньшей мере один из 0,3-0,5 мас. % Al и 0,3-0,5 мас. % Si, а общее содержание Al и Si составляет 0,6-0,9 мас. %.
2. Размер зерен
[0019] Подложка из титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения имеет средний размер зерен 5 мкм или более и 20 мкм или менее. Регулированием среднего размера зерен на уровне 20 мкм или менее можно улучшить адгезию между оксидной пленкой на поверхности и слоем электродного катализатора. Одна причина состоит в том, что шероховатость поверхности проявляет тенденцию к снижению, если средний размер зерен составляет 20 мкм или менее. В дополнение к этому, другой причиной является то, что при регулировании среднего размера зерен на уровне 20 мкм или менее по меньшей мере один из Al и Si может содержаться в оксидной пленке в большем количестве даже при том же составе.
[0020] Si и Al склонны легко концентрироваться на границах зерен. Когда образуется оксидная пленка, Si и Al в зернах не поступают в оксидную пленку, но вытесняются в металлическую часть. Между тем, Si и Al на границе зерна склонны внедряться в оксидную пленку. Поэтому, при снижении среднего размера зерен и тем самым увеличении межзеренной границы и концентрировании большего количества Si и Al на межзеренной границе, в оксидной пленке может содержаться достаточное количество Si и/или Al, обеспечивая тем самым возможность улучшения адгезии между оксидной пленкой и слоем электродного катализатора. Содержание достаточного количества Si и/или Al в оксидной пленке также оказывает эффект подавления роста оксидной пленки. Это делает возможным снижение электрического сопротивления и повышение эффективности электролиза.
[0021] Если средний размер зерен превышает 20 мкм, то невозможно в достаточной мере получить вышеупомянутый эффект улучшения адгезии. Между тем, если средний размер зерен составляет менее 5 мкм, возрастает твердость, тем самым ухудшая обрабатываемость. Лист титанового сплава для электрода обычно используется после того, как был обработан с приданием формы, имеющей многочисленные отверстия, такой как просечно-вытяжной или перфорированный металлический лист. Однако обработка его с приданием такой формы становится затруднительной. Средний размер зерен предпочтительно составляет 10 мкм или более и 15 мкм или менее. Средний размер зерен может быть определен методом сечения с использованием результатов исследования структуры в оптическом микроскопе.
3. Содержание Al и содержание Si в оксидной пленке
[0022] При установлении состава и среднего размера зерен на вышеуказанные значения в оксидной пленке может содержаться достаточное количество по меньшей мере одного из Al и Si. Это обеспечивает возможность улучшения адгезии между оксидной пленкой и слоем электродного катализатора. В результате этого может быть снижено электрическое сопротивление между основном материалом и слоем электродного катализатора, позволяя тем самым повысить эффективность электролиза. Оксидная пленка, образовавшаяся на поверхности листа титанового сплава согласно варианту осуществления настоящего изобретения, предпочтительно содержит по меньшей мере один из Al и Si, и общее содержание Al и Si составляет от 0,08 до 0,55 мас. %. Когда оксидная пленка содержит Al и не содержит Si, содержание Al в оксидной пленке предпочтительно составляет от 0,08 до 0,55 мас. %. Когда оксидная пленка содержит Si и не содержит Al, содержание Si в оксидной пленке предпочтительно составляет от 0,08 до 0,55 мас. %. Когда оксидная пленка содержит Al и Si, общее содержание Al и Si в оксидной пленке предпочтительно составляет от 0,08 до 0,55 мас. %. Это позволяет более надежно получить эффект подавления роста оксидной пленки и эффект улучшения адгезии между оксидной пленкой и слоем электродного катализатора. В результате этого можно более надежно снизить электрическое сопротивление между основном материалом и слоем электродного катализатора, обеспечивая тем самым возможность повышения эффективности электролиза.
[0023] Если общее содержание Al и Si составляет более 0,55 мас. %, может возрастать твердость оксидной пленки, и может ускоряться износ инструмента или тому подобного в случае обработки с приданием формы, имеющей многочисленные отверстия, такой как просечно-вытяжной или перфорированный металлический лист. Поэтому суммарное содержание Al и Si предпочтительно составляет 0,55 мас. % или менее.
[0024] Более предпочтительно, оксидная пленка содержит по меньшей мере один из Al и Si, и общее содержание Al и Si составляет от 0,10 до 0,40 мас. %. Содержание Al и содержание Si в оксидной пленке может быть измерено выполнением анализа состава с использованием энергодисперсионного анализа (EDS) в сочетании с просвечивающей электронной микроскопией (ПЭМ) во время исследования в ПЭМ.
4. Способ получения листа титанового сплава для электрода
[0025] Ниже будет описан способ получения листа титанового сплава для электрода согласно варианту осуществления настоящего изобретения. Литую заготовку, такую как блюм или сляб, с желательным составом получают плавкой и ковкой, если требуется. Возможно применение способа, который обычно используется для плавки титанового сплава, такого как ВДП (вакуумно-дуговой переплав). Небольшое количество образца может быть получено луночной дуговой плавкой или тому подобным методом.
[0026] Полученную таким образом литую заготовку, такую как блюм или сляб, нагревают до температуры от 750°С до 850°С и затем подвергают горячей прокатке с получением горячекатаного листа. Нагревание может выполняться в атмосфере, например, открытым пламенем горелок, размещенных в верхней и нижней частях нагревательной печи. В качестве одного примера конечной толщины горячей прокатки может быть указана величина от 3 мм до 5 мм.
[0027] Затем проводят отжиг для снятия возникших при обработке напряжений. В листовом материале после отжига на поверхности существует оксидная окалина и кислородно-диффузионный слой вследствие нагревания при горячей прокатке и отжига. Если оксидная окалина и кислородно-диффузионный слой остаются, электрическое сопротивление возрастает, тем самым ухудшая эффективность электролиза при использовании в качестве электрода. Во время холодной прокатки они могут вызывать дефекты. Поэтому необходимо удалять оксидную окалину и кислородно-диффузионный слой. Например, они могут быть удалены травлением.
[0028] Толщина (общая толщина) L (м) оксидной окалины и кислородно-диффузионного слоя зависит от температуры Т (К) нагрева и времени t (секунд) нагрева и может определяться следующим уравнением (1):
0,5
L=2(Dt) (1),
0
0
-7
2
где D=D×exp(-Q/(RT), коэффициент диффузии D=5,08×10 м/секунду, энергия активации Q=140 кДж/моль, и газовая постоянная R=8,3144.
[0029] Поэтому, когда оксидная окалина и кислородно-диффузионный слой удаляются травлением или тому подобным методом, необходимо, чтобы удаляемое количество (вытравливаемое количество) превышало L. Травление может быть выполнено с использованием смеси азотной и плавиковой кислот, или тому подобного.
[0030] После удаления превышающего L количества с поверхности травлением или тому подобным методом, горячекатаный лист подвергают прокатке до заданной толщины на стадии холодной прокатки.
[0031] После холодной прокатки, чтобы снять вызванное обработкой напряжение, подобно ситуации после стадии горячей прокатки, холоднокатаный лист помещают в печь для проведения отжиговой обработки в атмосфере. Устанавливая температуру отжига в это время на 780-830°С, можно отрегулировать средний размер зерен в пределах заданного диапазона.
[0032] Поскольку оксидная окалина и кислородно-диффузионный слой существуют на поверхности листового материала даже после холодной прокатки и последующего отжига, толщина L оксидной окалины и кислородно-диффузионного слоя определяется уравнением (1), и поверхность удаляют травлением или тому подобным методом на величину, превышающую полученное таким образом значение L. Травление может быть выполнено с использованием смеси азотной и плавиковой кислот, или тому подобного.
[0033] Поскольку титан представляет собой активный в отношении кислорода металл, сразу после травления на поверхности листа титанового сплава образуется оксидная пленка. Во время образования оксидной пленки присутствующие вблизи поверхности Al и Si внедряются в оксидную пленку. Когда кислородно-диффузионный слой существует вблизи поверхности вследствие недостаточного травления, Al и Si почти не внедряются в оксидную пленку из-за мешающего действия кислорода, тем самым не обеспечивая содержания достаточного количества Al и/или Si в оксидной пленке. Поэтому существует потребность в надежном удалении поверхности на величину (толщину) L или более, определяемую уравнением (1), травлением или тому подобным методом. Таким образом, может быть получен лист титанового сплава согласно варианту осуществления настоящего изобретения.
Примеры
1. Изготовление испытуемых материалов
[0034] Настоящее изобретение будет более подробно описано посредством нижеследующих примеров. Следует отметить, что нижеследующие варианты осуществления предназначены для того, чтобы облегчить понимание настоящего изобретения, и не ограничивают объем настоящего изобретения.
[0035] Испытуемые материалы были изготовлены следующим образом. С использованием луночной дуговой плавки изготовили слиток титанового сплава с каждым составом, показанным в Таблице, и с размером около 40 мм в диаметре × 20 мм в высоту. Слиток нагревали до 1000°С и подвергали ковке для получения кованого материала с размером 10 мм в толщину × 35 мм в ширину × 75 мм в длину. После шлифования поверхности и нагревания при 850°С в течение 120 минут выполняли горячую прокатку для получения листа с размером 3,5 мм в толщину × 35 мм в ширину × 165 мм в длину. После этого проводили отжиг при 750°С в течение 20 минут в атмосфере.
[0036] Затем полученный таким образом лист протравливали смесью азотной и плавиковой кислот. Каждая толщина L оксидной окалины и кислородно-диффузионного слоя, определяемая уравнением (1), составляла около 80 мкм. Чтобы надежно удалить оксидную окалину и кислородно-диффузионный слой, удаляемое при травлении количество (величину травления) устанавливали на 120 мкм с одной стороны (240 мкм с обеих сторон). Затем выполняли холодную прокатку при комнатной температуре для получения листа с размером 0,52 мм в толщину, 36 мм в ширину × 1000 мм в длину.
[0037] Затем этот лист подвергали отжигу в атмосфере при 800°С в течение 2 минут. Затем лист протравливали смесью азотной и плавиковой кислот. Каждая толщина L оксидной окалины и кислородно-диффузионного слоя, определяемая уравнением (1), составляла около 6 мкм. Чтобы надежно удалить оксидную окалину и кислородно-диффузионный слой, удаляемое при травлении количество (величину травления) устанавливали на 10 мкм с одной стороны (20 мкм с обеих сторон).
2. Результаты оценки испытуемых материалов
[0038] Полученный таким образом испытуемый материал разрезали до заданного размера и выполняли исследование среза (при 100000-кратном увеличении) с использованием просвечивающего электронного микроскопа (ПЭМ). Используя полученную таким образом микрофотографию (ПЭМ-изображение), после выбора пяти положений, где толщина оксидной пленки рассматривается как показательная, измеряли толщину оксидной пленки в этой точке, и ее среднее значение принимали за толщину оксидной пленки. Результаты показаны в Таблице 1.
[0039] Также проводили количественный анализ методом EDS, измеряли значения содержания компонентов вблизи центра в направлении по толщине оксидной пленки в пяти произвольно выбранных положениях, а затем по усредненному значению определяли каждое содержание Al и Si в оксидной пленке. Результаты показаны в Таблице 1.
[0040] Средний размер зерен измеряли в одном поле зрения, имеющем площадь 520 мкм × 860 мкм, методом исследования сечения, используя результаты исследования структуры с помощью оптического микроскопа (при 100-кратном увеличении). Результаты показаны в Таблице 1.
[0041] Твердость по Виккерсу (при нагрузке 10 кгс) измеряли в пяти положениях вблизи центра в направлении по толщине сечения, и среднее значение принимали за твердость. Результаты показаны в Таблице 1.
[0042] [Таблица 1]
Состав сплава(мас. %)
Толщина оксидной пленки (нм)
Компонент в оксидной пленке(мас. %)
Средний размер зерен (мкм)
Твердость Hv
Контактное сопротивление (мОм·см<sup>2</sup>)
Al
Si
Ti
Al
Si
Пример 1
0,10
0,00
остальное
7,32
0,08
0,00
18,6
147
4,5
Пример 2
0,30
0,00
остальное
7,15
0,18
0,00
15,4
150
5,5
Пример 3
0,50
0,00
остальное
6,80
0,25
0,00
11,6
183
4,0
Пример 4
1,00
0,00
остальное
6,78
0,28
0,00
9,6
199
3,1
Пример 5
0,00
0,50
остальное
6,73
0,00
0,50
5,1
199
4,1
Пример 6
0,00
1,00
остальное
6,69
0,00
0,53
5,0
199
3,6
Пример 7
0,50
0,35
остальное
6,80
0,24
0,25
7,9
192
4,0
Сравнительный пример 1
0,00
0,00
остальное
7,71
0,00
0,00
36,2
144
6,5
Сравнительный пример 2
1,50
0,00
остальное
6,77
0,35
0,00
10,5
225
-
Сравнительный пример 3
0,00
1,50
остальное
6,65
0,00
0,58
4,3
214
-
[0043] Как очевидно из Таблицы 1, испытуемые материалы Примеров 1-7 и Сравнительного примера 1 проявляют твердость (Hv) менее 200 и имеют превосходную обрабатываемость. Между тем, испытуемый материал с чрезмерным содержанием Si в Сравнительном примере 2 и испытуемый материал с чрезмерным содержанием Al в Сравнительном примере 3 проявляют твердость 200 или более и имеют недостаточную обрабатываемость.
3. Измерение контактного сопротивления
[0044] В отношении испытуемых материалов по Примерам 1-7 и Сравнительному примеру 1, в которых обрабатываемость была оценена как хорошая, поскольку они имеют твердость 200 или менее, на поверхности сформировали слой электродного катализатора и измерили контактное сопротивление. После дробеструйной обработки и травления вышеупомянутые испытуемые материалы разрезали на куски размером 20 мм в ширину × 40 мм в длину и на обеих сторонах формировали слой электродного катализатора. Конкретнее, раствор, образующий слой катализатора и полученный смешением кислотного раствора хлорида рутения, кислотного раствора хлорида иридия и хлорида титана, наносили на поверхности каждого образца после подвергания дробеструйной обработке и травлению, помещали в сушилку (с внутренней температурой 75°С) и высушивали в течение 2 минут. Высушенный образец помещали в предназначенную для термической обработки в атмосфере печь, установленную на температуру печи 475°С, выдерживали в течение 10 минут и затем извлекали. Наслоение выполняли повторением этой операции от нанесения образующего слой катализатора раствора до термической обработки (выдержки) пять раз. Наконец, выполняли термическую обработку при 500°С в течение 60 минут с образованием слоя электродного катализатора.
2
[0045] Измеряли контактное сопротивление образца, на котором был сформирован слой электродного катализатора. Образец после формирования слоя катализатора разместили между золотыми листами, и два золотых листа, между которыми был проложен образец, далее разместили между двумя медными электродами под нагрузкой 10 кгс так, что площадь контакта составляла 1 см. В этом состоянии пропускали ток между двумя медными электродами и при этом измеряли напряжение вольтметром, подключенным между двумя золотыми листами. Контактное сопротивление определяли по пропущенному току и измеренному напряжению.
2
2
[0046] Результаты показаны в Таблице 1. Все образцы Примеров 1-7 проявляют низкое контактное сопротивление от 3,1 до 5,5 мОм·см и могут обеспечивать высокую эффективность электролиза. Между тем, образец с недостаточными содержаниями Si и Al и чрезмерным средним размером зерен по Сравнительному примеру 1 проявляет большое контактное сопротивление с величиной 6,5 мОм·см.
[0047] Эта заявка испрашивает приоритет на основании заявки на патент Японии № 2016-163915, поданной 24 августа 2016 года, раскрытие которой включено сюда по ссылке.