Нелинейная модель многопучковой записи голографических фотонных структур в поглощающих фотополимерных композитах

УДК 535.33:535.417:773.93

В.Г. Миргород, Е.А. Довольное, С.Н. Шарангович

Нелинейная модель многопучковой записи голографических фотонных структур в поглощающих фотополимерных композитах

Исследуются процессы параллельной многопучковой голографической нелинейной записи трехмерных фотонных структур в фотополимерных композиционных материалах и влияние на них оптического поглощения. Разработана математическая модель, описывающая процессы эволюции таких структур в поглощающих фотополимерных композитах, учитывающая формирование и взаимовлияние высших пространственных гармоник, предназначенная для моделирования, анализа и оптимизации процессов записи. Представлены результаты численного моделирования.

I

Введение

Фотонные кристаллы со сложной периодической структурой показателя преломления в настоящее время имеют большие перспективы применения в технике оптической связи, создании резервных хранилищ информации с большой емкостью и малым временем доступа, дифракционной и измерительной оптике. Такие кристаллы могут быть получены путем наложения более простых дифракционных структур (ДС). Одним из наиболее перспективных материалов для формирования фотонных структур являются голографические фотополимерные композитные материалы (ФПКМ). Такие композиты состоят из полимеризующей-ся композиции и неактивной компоненты (наночастицы типа Ее02, ТЮ2 [1, 3], жидкие кристаллы [2]). Введение инертной компоненты увеличивает глубину модуляции показателя преломления при голографической записи и дифракционную эффективность при считывании информации. Введение наночастиц, кроме того, ослабляет влияние эффектов усадки на записанную структуру [1], а введение жидких кристаллов позволяет осуществлять динамическое управление дифракционными свойствами (ДС) [2]. Экспериментально изучены процессы формирования сложных трехмерных структур при многопучковой параллельной записи [1, 2], селективные свойства такой ячейки, как фильтра [4], влияние эффектов поглощения на процессы записи [5-7]. Однако в литературе отсутствуют математические модели, описывающие взаимосвязанную динамику нелинейного формирования фотонных кристаллов при параллельной многопучковой записи, влияние на неё внешних и внутренних факторов.

Целью данной работы является построение нелинейной модели голографического формирования сложных периодических структур в поглощающих ФПКМ в процессе одновременной записи несколькими световыми пучками с учетом взаимовлияния всех формируемых структур и исследование на ее основе влияние эффектов взаимовлияния наложенных дифракционных решеток (НДР) и оптического поглощения на временную динамику и пространственные профили формируемых пространственных гармоник НДР.

Теоретический анализ

Рассматриваемая геометрия записи приведена на рис. 1 ,а. Запись осуществляется световыми пучками с волновыми векторами к^ падающими на ФПМК под углами 9г к нормали. При этом в объеме ФПКМ с поглощением а образуется интерференционная картина со следующим распределением интенсивности:

где N — количество записывающих пучков; /0(г)=Х/4(г), К(у=к, — ку — волновые вектора решеток (рис. 1,6); т.ц (г) = 2 (г)/у (г)/^^ (г) — локальные контрасты; /¡(г) — интенсивность г пучка. Зависимость /¡, т^ от г вызвана поглощением фотополимерного композита и записывается следующим образом: /¡(г)= /°/ехр(-а-[к,|-г//е/г) — для пропускающей

/

геометрии записи (к12 > 0); /,(г)= /°г-ехр(а-|к;|,(2-й)/й1г) — для отражающей геометрии записи (1ги < 0); где — интенсивность г пучка при 2=0.

а б

Рис. 1. Геометрия и векторная диаграмма записи

В зависимости от угла 9, между центральным и боковыми пучками, определяющим их количество, в записанном трехмерном фотонном кристалле можно выделить следующие симметрии: простая кубическая с 9(= 70,53% объемоцентрированная кубическая с 6г = 109,47°, гранецентрированная кубическая с 0г = 38,94°. При этом углы 0; для четырех пучков составляют 0, 90, 180, 270. В дальнейшем для выявления общих закономерностей влияния поглощения ФПКМ на процесс формирования НДР в работе при численном моделировании детально исследуется двумерная фотонная структура с N=4 и =10°.

В процессе записи под действием распределения интенсивности протекают процессы фотополимеризации полимеризующейся компоненты и одновременно процессы взаимодиф-фузии инертной компоненты. Вклад в результирующее распределение показателя преломления вносят оба описанных процесса. Данные процессы можно описать с помощью уравнений для концентрации мономера М и показателя преломления п [7], записанных для случая произвольной степени нелинейности процесса фотополимеризации k:

^ = div (Dm grad М)-е- [Дг, t)f М,

~ = 5п е  [/(г, i)f + Ч div Dm grad

at r M„

M M,

где £>т — коэффициент диффузии; е — параметр модели, приведенный в [7]; 5пр, ол.; — характеризуют изменение п вследствие полимеризации и диффузии компонент материала соответственно; Мп — начальная концентрация мономера. Следует отметить, что вклад в изменение показателя преломления вследствие диффузионных процессов инертных компонент характеризует второе слагаемое в правой части уравнения (2).

В дальнейшем рассмотрим ФПКМ вида ФПМ плюс наночастицы, не обладающие анизотропией, что позволит использовать скалярные величины. Решения кинетических уравнений записи (2) представим для пространственного распределения М и показателя преломления п в виде суммы пространственных гармоник

N-1 N Н

М(т, г) = Мп (т) + X X £ М?; (т, г)соз(ЛК[;г),

¡ = 1 j=i+l h = l N-1 N Н

n(X,r) = n0(l)+ £ £ ^nij(x'r)cos(-hKijT^

¡ = 1 j=i+lA = l

где МЦ, n^ntf+ng теля преломления; , п.ц

амплитуды пространственных гармоник НДР мономера и показа-составляющие п^ за счет фотополимеризационного и диффузионного механизмов записи; N — количество записывающих пучков, формирующих НДР с 0=^(^-1)72 решетками, содержащих С = Н + 1 гармоник с векторами решеток К,,.

Подставляя вид решения (3) в (2), используя свойство ортогональности гармонических функций, получаем систему связанных уравнений для гармоник концентрации мономера (4) и показателя преломления (5):

N-1 N

дМ0/дт = -е-М0+ X X СИМ1 ¡=0 /=¿+1

дМ}, /Эх = - (<$ + е) Мц - с1Г (2М0 + Мц),

Э/Эх = - (л2<$ + е) - с1Г [М^1 + М^1) при 1 < Л < Я;

N-1 лг

М„ - дп0/дх = 5гареМ0 £ £

¡=0 /=1+1

Мп  Этф/Эт = (бп^ + е8пр)м}г + сц ¡2М0 + М?г),

Мп-дп?г/дт = (8щк\1г+е&пр)Мц+Сц(Мц~1+Мр1) при 1 < Л < Н,

где Чтк—Ктк/КХ2 — нормировка волновых чисел наложенных решеток по первой; Ьв = Ь3(г) =

гРА

= Трз(т)/Тт = Ь°/10(0)к/10(г)к — безразмерный параметр, характеризующий условия записи;

е(г) = 2 /&5(г), Су = с;;(г) = 2 t=í/Гm — относительное время, здесь

время полимеризации, Ъ° =Т°Р8/Тт,

Тт=1/К12 Бт — время диффузии; Трз

Применяя матричную запись для систем уравнений (4), (5), в результате получим

5т 9х

где М — вектор-столбец гармоник концентрации мономера размерности И-(Ы-1)/2-Н\ N — вектор-столбец гармоник показателя преломления размерности G-.fi; В(г), С, А(г)=В(г) - С — матрицы, включающие в себя параметры материала и условия записи (интенсивности и поляризацию пучков, коэффициенты диффузии, состав материала). Зависимость этих матриц от г вызвана наличием поглощения в объеме композитного материала.

Запишем векторы М, N и матрицы А, В, С в компактной форме, используя правила блочной записи: М(г,г) = [М°, М1, ... Мя]т, Гф,г) = [№, ЗУ1, ... Мя]г:

Е° сг 0 0 .. 0 0 "0 0 0 0 ... 0 0

Се Е ст 0 .. 0 0 0 (Э1 0 0 ... 0 0

0 Ст Е ст .. 0 0 ,С(г) = 0 0 а2 0 ... 0 0

0 0 ст Е .. 0 0 0 0 0 о3 ... 0 0

0 0 0 0 . .. ст Е 0 О 0 0 ... 0 а*

В(г)-

где символическая запись типа означает блок из матрицы размерности N на М; составляющие векторов М(г,г) и 1Ч(г,г) записываются следующим образом: М° = М°п= [М0], МЛ = МЛ10 = № = №и= [по], = 1ЧЛ1С= а составляющие

блоки матриц В, С имеют вид: Е° = Е°1?1 = [е]; Сг = Сг1>й = [с01, .. Сс = Ссс>1 =

[2с01,... 2с^_1ЛГ] ,

е ... 0

Е = Е,

в, с

0

А2

л ?01

0

г. 2 2

... п

С01

0

Начальные условия для решения уравнения (6) представляются в следующем виде: М(т = 0,г) = (Мп 0 ... 0)Т = М0 , 1Ч(т = 0,г) = (0 0 ... 0)Т.

Для решения матричных дифференциальных уравнений (6) с начальными условиями (7) воспользуемся матричными методами. В этом случае общие решения представляются в виде

М(т,г) = ехр[А(г)  т]М0,

т т

п (т, г) = 5прЪ (г) J ехр [ А (г) • т'] М0dx' + 5лг С j" ехр [А (г) • т'] M0dx',

где под функциями от матриц понимаются функции, определенные на спектрах входящих в них матриц. Учитывая, что матрица А(г) является простой с вещественными, различными и отрицательными собственными числами Xt, функции от матрицы А можно представить, воспользовавшись разложением Лагранжа-Сильвестра.

В этом случае, раскрывая решение (8) покомпонентно, получим выражения для амплитудных профилей пространственных гармоник наложенных решеток концентрации мономера и показателя преломления nhlj=nhpij+nuij:

К М = М0 (г) £ fvMl (г)ехР[Хр (г) • т],

1=0 г он он 1-ехр Х„(г)-т

л* (т,г) = -Ьпр2Ъ bv(.hh)J (г) £ 1ир (г)-J,

i=o р=о Ар

ь-, v D- , 1-ехрГл.(г)-т!

< (т,г) = -8ni2cv{i.^vUll} А £ кр (г)-J,

т р~0 лр Vх j

где и(1,),Н) = (А - 1)<5 + (2-АЛг - I - ¿)/2 + (/ - ¿); Хр — собственные числа матрицы связи А кинетических уравнений; Ьц, сг/- — элементы соответствующих матриц, коэффициенты fj находятся из матрицы А как решения (Н  й + 1) систем линейных алгебраических уравнений. Отметим, что вклад полимерно-мономерной компоненты в общее распределение показателя преломления описывается вторым выражением в (9), а вклад инертной компоненты (наночастиц) — третьим:

ло

У, 2 л0

V

1

Л2

> 2 A N

i NH -j NH 1 NH \ NH Л0 Aj Л2  Ад,

fj.o

/}д

X

f),NH

= М„

5;,о

aj,0

NH

¡0=0

HN HN HN HN

2 £

¿2=0 H=o <o=0

Ч>Ч> Ч).1

где матрица в левой части уравнения (10) размерностью (N• 6+1) х (Ы- (?+1) является транспонированной матрицей Вандермонда. В силу вещественности и различия всех Х1 определитель указанной матрицы отличен от нуля. Следовательно, (ТУ- 6 + 1) систем (А;) имеют единственные решения.

Решения (9) определяют динамику развития пространственных профилей гармоник полимерной и инертной наложенных решеток при голографической записи дифракционных структур и являются математической основой для исследования и оптимизации процесса формирования сложных фотонных структур в поглощающих фотополимерных композитах.

Численное моделирование

В результате численного моделирования процессов параллельной записи в поглощающих фотополимерных композитах проведено исследование влияния оптического поглощения, взаимосвязи всех гармоник, внешних и внутренних условий записи, а именно Ьв, т01, на кинетики гармоник, пространственные распределения голографических фотонных структур.

Рассмотрим влияние поглощения материала на кинетику роста гармоник наложенных решеток с К12 (рис. 2,а), К2з (рис. 2,6) при следующих параметрах: k = 0,7: С„ = ОД; Ъ\ = 0,25; ad = 4; d = 10 мкм; т°т= I°t /I°t = 1; 0,1; 0,1; 0,1 для числа пучков h = 4 (ср = 0, 90, 180, 270; 9 =10°) при учитываемом количестве гармоник Н = 2 и длине волны записи А = 633 нм.

Как видно из рис. 2, вследствие поглощения пространственные профили первых гармоник решеток, кроме трансформации амплитуды по времени, становятся неоднородными по глубине.

Рис. 2. Пространственные профили первых гармоник

Наблюдается различное поведение п ¡¡. Так, для п (рис. 2,а) пространственный профиль по глубине образца трансформируется во времени от спадающего к возрастающему, в то время как для п123 (рис. 2,6) наблюдается однозначный спад. Такой характер для п112 связан с преобладанием полимеризационных процессов над диффузионными на малых глубинах, вследствие чего в светлых областях быстро полимеризуется и истощается, т.к. из темных областей мономер не успевает диффундировать. В то время как на больших глубинах диффузионные процессы преобладают над полимеризационными, в результате чего мономер диффундирует из неосвещенных областей в освещенные с его полимеризацией в освещенных областях. В случае п123 (рис. 2,6) происходит уменьшение вклада самого полимеризационного процесса, в результате чего истощение мономера не происходит по всей глубине образца, а затухание по глубине только затягивает время выхода на стационарный режим.

На рис. 3,а представлены кинетики первых гармоник л1,; при различных контрастах т°(п (т°0/=1,0.1,0.1,0.1 и т°01—1,0.1,0.01,0.1) при г = 2. Видно, что изменение соотношения интенсивности между пучками приводит к отличию кинетик гармоник п1^ как по амплитуде, так и по времени выхода на стационарное значение. При этом изменение интенсивности второго пучка (т°02) приводит к отличию кинетик гармоник связанных с решетками м/ д остальными и вторым пучками (л\3, пн23, дл34), различных как по амплитуде так и по времени выхода на стационарное значение. При этом видно, что за счет нелинейности процесса записи и взаимосвязи между гармониками происходит изменение уровней всех гармоник (пЛ12, пл14).

На рис. 3,6 представлены амплитуды /гЛг/- при х = 0,5 отн. ед. и х = 5 отн. ед, т°ог=1,0.1,0.1,0.1. При этом наблюдается трансформация пространственных профилей гармоник при х = 5 отн. ед. по сравнению с т = 0,5 отн. ед. (амплитуды гармоник при т = 5 отн. ед. становятся возрастающими, что говорит о возрастании глубины модуляции по толщине при спадающем профили наложенной интерференционной картины).

На рис. 4 представлены двумерные срезы наложенной интерференционной картины (а) и сформированной дифракционной структуры (б) по ¿/=5 мкм (слева); 2=0, 2=6 мкм (справа) при Л=4, Ь°3 = 1,2; т = 5 отн. ед.; т°01 = 1; 0,1; 0,1; 0,1.

Видно, что результат записи существенно отличается от интерференционной картины как в срезах г, что связано с появлением высших пространственных гармоник

и взаимовлиянием гармоник друг на друга, так и в срезах у, что связано с диффузионно-полимеризационными процессами, описанными выше.

-0,02 --0,04

0,1 D 1

Время, отн. ед.

-0,04

2 4 6 8

Глубина z, мкм

10

Рис. 3. Кинетики гармоник (а) и уровни гармоник при т =const (б) X, МКМ _$ X 5_X, мкм

а б

Рис. 4. Двумерные срезы Дг) (а), л(г) (б) при т = 5 отн. ед.

Заключение

Построена аналитическая модель формирования сложных фотонных структур в поглощающих фотополимерных композиционных материалах, учитывающая нелинейный характер фотополимеризационного процесса, приводящий к образованию высших пространственных гармоник. На основании полученной модели выполнен анализ формирования структур. Проведенный анализ результатов моделирования показывает возможность эффективного оптического управления на стадии записи пространственным распределением и структурой фотонных зон квазипериодических фотонных кристаллов в ФПМ и композиционных материалах на их основе.

Представленная работа выполнена в рамках проекта РНП 2.1.1.2097 программы «Развитие научного потенциала высшей школы на 2006-2008 гг.» и гранта Президента Российской Федерации 2007 года № МК-3007.2007.2.

Литература

1. Tomita Y. Holographic manipulation of nanoparticle distribution morphology in nanoparticle-dispersed photopolymers / Y. Tomita, N. Suzuki, K. Chikama // Optics Letters. -2005. - V. 30. - P. 839-841.

2. Gorkhali S. Switchable quasi-crystal structures with five-, seven-, and ninefold symmetries / S. Gorkhali, J. Qi, G. Crawford // J. Opt. Soc. Am. - 2006. - V. 23. - P. 149-158.

3. Suzuki N. Highly transparent Zr02 nanoparticle-dispersed acrylate photopolymers for volume holographic recording / N. Suzuki, Y. Tomita, K. Ohmori, M. Hidaka, K. Chikama // Opt. Express. - 2007. - V. 14. - P. 12712-12719.

4. Fox A. Holographically formed polymer dispersed liquid crystal films for transmission mode spectrometer applications / A. Fox, K. Rai, A. Fontecchio // Appl. Opt. - 2007. - V. 46. -P. 6277-6282.

5. Nam Y. Thick, three-dimensional nanoporous density-graded materials formed by optical exposures of photopolymers with controlled levels of absorption / Y. Nam, S. Jeon, D. Shir, A. Hamza, J. Rogers // Appl. Opt. - 2007. - V. 46. - P. 6350-6354.

6. Gleeson M. Effects of absorption and inhibition during grating formation in photopolymer materials / M. Gleeson, J. Kelly, C. Close, F. O'Neill, J. Sheridan //J. Opt. Soc. Am. - 2007. -V. 23. - P. 2079-2088.

7. Dovolnov E. Higher-harmonics nonlinear model for dynamical holographic grating formation in absorbent photopolymers / E. Dovolnov, S. Sharangovich // Proc. SPIE «ICONO 2005: Nonlinear Space-Time Dynamics». - 2006. - V. 6255. - P. 149-159.

Миргород Вячеслав Геннадьевич

Студент каф. сверхвысокочастотной и квантовой радиотехники ТУ СУ Ра

Тел.: 8 923 413 2693

Эл. почта: rafinad@ms.tusur.ru

Довольное Евгений Андреевич

Доцент каф. сверхвысокочастотной и квантовой радиотехники ТУ СУ Ра

Тел.: (3822) 41 36 43

Эл. почта: dea@svch.rk.tusur.ru

Шарангович Сергей Николаевич

Ст. науч. сотр., зав. каф. сверхвысокочастотной и квантовой радиотехники ТУСУРа

Тел.: (3822) 41 36 43

Эл. почта: shr@svch.rk.tusur.ru

V.G. Mirgorod, Е.А. Dovolnov, S.N. Sharangovich

Nonlinear model of multybeam record holographic photonic structures

in absorbent photopolymer composite materials

In the paper we investigate processes of parallel holographic nonlinear record of 3d photonic structure in photopolymer composite materials and influence optical absorption on them. We developed analytical model describing evolution such structure in absorption photopolymer composite, with allowance forming and mutual influence of higher spatial harmonics, designed for modeling, analyze and optimization record processes. The results of numerical modeling have been presented.