Анализ взрывного вскипанияплёнки жидкости на импульсно нагреваемой подложке

УДК 536.4

АНАЛИЗ ВЗРЫВНОГО ВСКИПАНИЯ ПЛЁНКИ ЖИДКОСТИ НА ИМПУЛЬСНО НАГРЕВАЕМОЙ

ПОДЛОЖКЕ

А. А. Самохин, Е. А. Молоков

Рассматривается взрывное вскипание тонкой пленки жидкости на подложке, нагреваемой наносекундным лазерным импульсом, которое приводит к отлету пленки от подложки. Показано, что для объяснения экспериментальных данных [1] по максимальной скорости отлета пленки необходимо учитывать особенности испарительной кинетики в возникающей полости, а также эффект "встряхивания", связанный с нелинейным тепловым расширением пленки непосредственно перед ее отрывом от подложки.

Взрывное вскипание жидкости на импульсно нагреваемых поверхностях является предметом многочисленных теоретических и экспериментальных исследований и различных практических приложений (см., например, [1-7] и цитируемую там литературу). В работе [1] были получены интересные экспериментальные результаты по взрывному вскипанию тонкой плёнки изопропанола на кремниевой подложке и динамике её последующего отлёта от этой подложки, нагреваемой лазерным импульсом с длительностью 7 не. Однако теоретическое объяснение этих результатов, приведённое в [1], не является, на наш взгляд, достаточно полным и требует более детального описания. Целью настоящей работы является проведение такого теоретического анализа с учётом дополнительных эффектов, которые в [1] не рассматривались.

Теоретическое исследование эксперимента [1] естественным образом разделяется на два этапа, разделённых моментом достижения температуры предельного перегрева, после которого начинается взрывное вскипание. Первый этап состоит в анализе динамики нагрева системы плёнка + подложка, которое описывается уравнением теплопроводности с источником, определяемым поглощаемой подложкой интенсивностью лазерного

импульса /(¿) = А  /о(^), где А - поглощательная способность подложки. Для подложки, расположенной при г > 0, это уравнение имеет вид

дг С2р2 дг2 с2р2

где величины «2, сг? р2, £* обозначают соответственно теплопроводность, теплоёмкость, плотность подложки и коэффициент поглощения излучения в подложке. Для простоты все оптические и теплофизические параметры здесь предполагаются постоянными.

Плёнка считается прозрачной для лазерного излучения и её нагрев осуществляется контактным способом, т.е. температура в ней определяется уравнением, аналогичным (1), но без объёмного источника. Вдали от границы раздела температура плёнки и подложки считается постоянной Т\ = Т2 = То и равной начальному значению То. На гра-

дТг

дТ2

нице раздела сред имеет место непрерывность теплового потока к2 ——

ах

= «1

дх

гр

гр

и равенство температур Т\\гр — Т2\гр, но в более общем случае на границе допускается

дТ2

скачок температуры Т32 — Т31 > 0, определяемый условием НТС•{Т2 — Т\)\гр = к2

дх

где НТС обозначает коэффициент теплопередачи.

Оценим для начала эволюцию температуры поверхности подложки без учёта наличия плёнки и объёмного характера поглощения по известной формуле для поверхностного источника нагрева:

При плотности поглощаемой энергии Е = 39 мДж/см2 к моменту времени £ = 0 не (момент вскипания) температура поверхности подложки достигает Ту = 0.95Гсг. Здесь Тсг - критическая температура жидкости пленки. Численный расчёт по уравнению (1) для данного случая даёт такие же значения Т32, что и по формуле (2) с расхождением менее одного процента. Получаемая с помощью этих формул зависимость при /(г) = /техр(-(г - Г)2/Дг2); Г « 3 • Д*; Д* = 4 не; = 0.9 см2/с; р2 = 2.3 г/см3; с2 = 0.7 Дж/г-К; Е = у/к • /т  At показана на рис. 1 (кривая 1). Кроме того, расчёт по уравнению (1) показывает, что учёт влияния плёнки изопропанола слабо (порядка одного процента) сказывается на динамике нагрева по сравнению с кривой (1) из-за малости температуропроводности изопропанола по сравнению с кремнием. Влияние объёмного

500

450

Ъ6

: 400

350

300

0.9' '

0.9 Тсг i - -

/ 1

0.8 Тсг / j г А......

1 J » / 1 Ii / > Щ

/ V Jr / | » •

/у -1, m^rffl, щ _и_x_..X?

-10 -8-6-4-2 0

2 4 6 t-t*, не

Рис. 1. Температура поверхности подложки при Е — 39 мДж/см2 для случаев: НТС = 107 Вт/м2К (кривая 1) и НТС = оо (кривая 2), а также форма лазерного импульса (кривая 3).

Рис. 2. Система пленка - подложка после взрывного вскипания и отлета пленки.

характера поглощения при а > 105 см-1 также слабо сказывается на поведении кривой (1).

Температура вскипания пленки Tv может, в зависимости от скорости нагрева, меняться в диапазоне от температуры нормального кипения до ТСТ. Чем меньше температура вскипания Т„, тем меньше поглощаемая энергия в соответствии с линейной зависимостью Ts в формуле (2) от Im при заданном значении t. Экспериментальное значение плотности падающей энергии составляет Е0 = 138 мДж/см2 [1], что соответствует по-глощательной способности А = E/Eq < 0.25. Такое значение А оказывается заметно меньше поглощательной способности А\, определяемой действительной (п = 4.2) и мнимой (к = 0.5) частями показателя преломления для данной длины волны (Л = 532 нм) [8] Ах = (п- 1У + Р/(п + I)2 + к2 = 0.6.

В работе [1] вопрос о поглощательной способности не обсуждается и причины отмеченного выше расхождения между А и А\ остаются неясными. Очевидно, что использование в расчётах Л> вместо А при экспериментальном значении Е0 = 138 мДж/см2 приведёт к более раннему моменту вскипания по сравнению с экспериментом. По-видимому, в связи с этим авторы [1] предполагают наличие скачка между темперературами изо-пропанола и кремния на границе раздела сред, обусловленного конечным значением НТС — 107 Вт/м2К. В этом случае в [1] рассчитанный скачок температуры в мо-

мент вскипания достигает 140 К. По нашим вычислениям при поглощаемой энергии Е — 35 мДж/см2 и том же значении НТС этот скачок получается почти в два раза меньше. Как и в случае с поглощательной способностью, причины найденного расхождения остаются неясными.

После достижения момента взрывного вскипания в постановке задачи необходимо учитывать процесс формирования и развития полости между жидкостью и подложкой. В случае сформировавшейся полости уравнение температуропроводности в объёме плёнки и подложки остаются такими же, как и в (1) с изменёнными граничными условиями, которые учитывают процессы испарения и конденсации на поверхности изопро-панола, отражение испарённых частиц от поверхности подложки и движение фронта испарения в глубину плёнки. Для уравнения теплопроводности в изопропаноле на его внутренней поверхности граничное условие в упрощённой форме может быть записано в виде:

где величина в квадратных скобках обозначает разность между потоками массы испарённых и вернувшихся на поверхность изопропанола частиц, Ь - удельная теплота испарения изопропанола. Вдали от критической точки полагалось Ь = 0.6 кДж/г.

На поверхности подложки приближённо можно ставить условие теплоизолированно-сти «2 9Таз/дг\ 0 = 0 из-за малости суммарного теплового потока на границе даже в случае полной аккомодации по энергии для взаимодействующих с поверхностью частиц.

Скорость расширения паровой полости, которая предполагается равной скорости плёнки и, определяется суммарным воздействием внутреннего давления на плёнку изопропанола и внешнего атмосферного давления Ра. Внутреннее давление на плёнку Р = + зависит от суммарного потока импульса, связанного с процессами испарения и конденсации В соответствии с этим движение плёнки с толщиной Л как целого определяется следующим уравнением

где ускоряющее давление Р, в частности, зависит от скорости движения плёнки и. Необходимость учёта такой зависимости в подобном случае уже отмечалась в [6]. Отсутствие явной зависимости Р от ширины полости обусловлено предположением о малом влия нии пролётного запаздывания на формирование основной части обратных потоков на поверхность изопропанола при малой величине с1 < 1 мкм.

л¿>1^7 = = Р(Т3з,ТЯ1,и) - Р0

сИ2

а)

В работе [1] кинетика испарительного процесса не рассматривалась, а действующее на плёнку давление выбиралось таким же, как в политропическом процессе с показателем политропы, равным единице, т.е. Р{1) = Ро^о/^)- Выбор такой зависимости при Р0 = 50 атм и ¿о = 9 нм в [1] обеспечивал максимальную скорость отлёта плёнки, соответствующую экспериментальному значению 50 м/с. Однако выбор такой зависимости вряд ли может быть надёжно физически обоснован из-за более сложной реальной зависимости давления Р от температур поверхностей кремния Т„2 и изопропанола Т31, а также скорости расширения полости и.

При отсутствии обратного потока частиц на поверхность изопропанола и при равном единице коэффициенте прилипания /? давление Р составляет половину от давления насыщенного пара при данной температуре Тл,, т.к. функция распределения испарённых частиц по нормальной компоненте скорости

= ^тп/2пкТ  ехр

является максвелловской в полупространстве скоростей ("полумаксвелл"). Поскольку размер полости на стадии ускорения плёнки мал по сравнению с длиной свободного пробега испарённых частиц, то обратный поток на поверхность изопропанола определяется процессом отражения испарённых частиц от поверхности кремния.

В случае зеркально упругого отражения на поверхность изопропанола вернутся только те частицы, нормальная компонента скорости которых при испарении превышала удвоенную скорость отлёта плёнки и. С учётом этого обстоятельства для обратных потоков массы, импульса на поверхность изопропанола соответственно имеем

оо

А~] = р

2и

оо

= р{Твх) ¡{V - 2и)2  /«

Решение уравнения движения плёнки (3) с учётом уравнения теплопроводности (1) и выражений для суммарных потоков частиц (4а) и импульса (46) даёт для её скорости и ускоряющего её давления следующие зависимости от времени, которые показаны на рис. 3, 4 при различных толщинах плёнки К и температурах вскипания Ту в один и тот же момент времени £ = £*. Одновременность вскипания при различных Т„ обеспечивается за счёт соответствующего различия в величинах поглощаемой энергии лазерного импульса.

60 50 40

S

йзо

а,"

20 10

1.5 2

t—t*, не

Рис. 3. Паровое давление на пленку при = 0.95ТСГ и Т„ = 3 - поведение давления, рассчитанное по модели [1].

4 6 8 10

t—t*, НС

0.9Т„ (кривые 1 и 2), кривая

Рис. 4. Зависимость скорости отлета пленки от времени в случае к = 100 нм при Т„ = 0.95ТСГ и Ть — 0.9ТСГ (кривые 1 и 2), и в случае к = 200 нм при Т„ = 0.95ТСГ и Т„ = 0.9Т„. (кривые 1' и 2!).

В представленных расчётах предполагалось, что начальный этап формирования полости является очень коротким, что соответствует мгновенному росту давления на рис. 3, 4. Феноменологически конечность этого переходного процесса можно учесть следующим образом. Предположим, что нарастание давления и изменение теплового потока со стороны подложки на плёнку при достижении температуры Tv определяется одной и той же модельной зависимостью от времени, которую представим в виде Р = pv  <£>(£); q — qv  ip(t), где ip(t) = sin2[7r • (t — i*)/2r], t — t*<T. Величина г характеризует время формирования сплошной микрополости, которое предполагается малым по сравнению с наносекундным интервалом. Конечность времени формирования полости позволяет учесть дополнительный подогрев плёнки за счёт её сжатия нарастающим давлением (piston effect). Однако расчёты показывают, что влияние этого эффекта на общую картину не является значительным.

Из произведённых расчётов видно, что максимальная рассчитанная скорость отлёта плёнки оказывается в несколько раз меньше максимального экспериментального значения из [1]. Из неучтённых факторов увеличению и могут способствовать, в частности, дополнительный подогрев плёнки за счёт энергетической аккомодации отражённых от

подложки частиц, уменьшение толщины плёнки за счёт её испарения, изменение те-плофизических параметров плёнки вблизи границы предельного перегрева, а также нелинейное тепловое расширение прогретой части плёнки непосредственно перед началом взрывного вскипания.

Из перечисленных факторов наиболее важным, по-видимому, является последний, в результате действия которого центр массы плёнки может приобретать заметную нормальную к поверхности скорость непосредственно перед началом взрывного вскипания (эффект "встряхивания"). Оценки показывают, что этот эффект может вносить вклад в результирующую скорость плёнки, сравнимый с тем, которая обеспечивается за счёт процесса взрывного вскипания, в то время как другие эффекты дают вклад в увеличение максимальной скорости порядка 20-30%. Действительно, если слой, прогретый на глубину порядка 10 нм, увеличит свою толщину вдвое за время меньше наносекунды, то вследствие этого центр массы плёнки приобретёт скорость, превышающую 10 м/с. Возникающее при этом (ускоряющее) давление на плёнку составляет величину порядка десятка атмосфер, а ускорение плёнки имеет порядок 1012 см/с2. Такая величина ускорения характерна для эффекта стряхивания механических микрочастиц с поверхности кремния под воздействием поверхностной акустической волны, возбуждаемой лазерным импульсом [9].

Отметим в заключение, что из использованной в [1] теоретической модели следует постоянство величины Vmy/h = const при изменении толщины плёнки и прочих равных условиях. Из работы [1] видно, что такое соотношение в эксперименте не выполняется, поскольку при толщинах плёнки hi = 97 нм и = 227 нм максимальные скорости равны соответственно Vmi = 50.9 м/с и Vm2 = 40.1 м/с, т.е. Vmi/Vm2 = 1.27, тогда как yjhi/hx = 1.53. Если в нашем рассмотрении ограничиваться скоростями, которые плёнка получает только за счёт испарительного процесса, то Vmi/Vm2 — 18.6/9.4 = 1.98, где соответствующие значения максимальных скоростей (в м/с) для данных толщин плёнки получены с учётом вышеупомянутых дополнительных кинетических факторов. При учёте добавки к скорости плёнки AVm, приобретаемой за счёт нелинейного теплового расширения её прогретой части это отношение приближается к экспериментальному значению в предположении, что AVm слабо зависит от толщины плёнки h. В этом случае количественное согласие с экспериментом достигается при AVm ~ 25 м/с.

Таким образом, полученные результаты демонстрируют многофакторность исследуемого явления, которое определяется совокупностью кинетических и гидродинамических эффектов, возникающих при глубоком вторжении в метастабильную область пере-

гретых состояний жидкости и её последующего взрывного вскипания. Для более точного учёта эффекта "встряхивания" необходимо решать полную систему гидродинамических уравнений с соответствующим уравнением состояния, включающим перегретую мета-стабильную область. Очень важно также получение более полных экспериментальных данных по динамике отлёта плёнки и возникающим при этом давлении в подложке при различных толщинах плёнки и скоростях нагрева, что может дать новую информацию о поведении вещества в состоянии сильного перегрева и кинетики неравновесных фазовых превращений.

Настоящая работа поддержана грантом РФФИ N 06-08-01440.

ЛИТЕРАТУРА

[1] F. Lang, Р. Leiderer, New Journal of Physics 8, 14 (2006).

[2] D. Kim, H. K. Park, C. P. Grigoropoulos, International Journal of Heat and Mass Transfer 44, 3843 (2001).

[3] S. I. Kudryashov, K. Lyon, S. Shukla, et al., J. Appl. Phys. 100, 056103 (2006).

[4] Ю. Д. Варламов, Ю. П. Мещеряков, С. И. Лежнин и др., ПМТФ 48(4), 79 (2007).

[5] В. В. Глазков, В. С. Григорьев, В. Г. Жилин и др., ТВТ 44, 913 (2006).

[6] А. А. Самохин, Квантовая электроника 36, 684 (2006).

[7] А. А. Самохин, С. М. Климентов, П. А. Пивоваров, Квантовая электроника 37, 967 (2007).

[8] И. С. Григорьев, Е. 3. Мейлихов, Физические величины (Энергоатомиздат, М., 1991).

[9] А. А. Коломенский, А. А. Мазнев, Письма в ЖТФ 17(13), 62 (1991). Институт общей физики

им. A.M. Прохорова РАН Поступила в редакцию 11 июля 2008 г.