ГИДРИДНОЕ ТОПЛИВО ДЛЯ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА И СПОСОБ ЕГО ПОЛУЧЕНИЯ
HYDRIDE FUEL FOR NUCLEAR REACTOR AND METHOD OF PRODUCING SAID FUEL

Изобретение относится к области ядерных технологий и решает задачу создания ядерного топлива, обеспечивающего одновременное протекание в активной зоне ядерного реактора реакций деления и синтеза ядер и генерирование энергии и нейтронов деления и синтеза.
Известны топливо и способ его получения (Merten U. е.а. The Preparation and Properties of Zirconium - Uranium - Hydrogen Alloys. In: Proceedings of the Second United Nations International Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy, Geneva, 1958, vol.6., p.111, United Nations, N.Y., 1958), заключающийся в том, что вначале обычным методом дуговой плавки получают сплав циркония с 8 вес.% урана, а затем методом выдавливания изготавливают изделие, подлежащее гидрированию, которое помещают в керамическую трубу и нагревают в вакууме до температуры обычно выше 750°С, после чего в реакционное пространство медленно подают водород, предварительно пропускаемый через систему очистки, до достижения необходимого его содержания в сплаве, затем трубу отсоединяют от системы подачи водорода и медленно охлаждают до тех пор, пока не прореагирует весь оставшийся в ней водород, а после этого гидрируемый образец охлаждают с печью до комнатной температуры.
Данный способ позволяет получать сердечники для твэлов ядерных реакторов деления длиной 355,6 мм и диаметром 35,6 мм следующего состава: 91 вес.% циркония, 8 вес.% урана и 1 вес.% водорода, при этом гидрирование занимает несколько часов, плотность тройного сплава близка к плотности металлического циркония, и на одно ядро циркония в сплаве приходится одно ядро легкого изотопа водорода. Из твэлов с таким сердечником удается скомпоновать активную зону, обладающую большим отрицательным температурным эффектом реактивности и обеспечивающую возможность работать как в стационарном, так и в импульсном режиме.
Недостатком этого топлива и способа является то, что они не обеспечивают введение в топливную кристаллическую решетку ядерного реактора деления тяжелых изотопов водорода и, следовательно, возможности последовательного осуществления реакций деления ядер урана и синтеза ядер тяжелых изотопов водорода, нагретых в результате взаимодействия с быстрыми нейтронами деления или осколками разделившихся ядер урана до температуры, превышающей пороговую для реакций синтеза.
Указанный недостаток обусловлен требованием обеспечить высокую замедляющую способность топлива реактора TRIGA, для которого это топливо разрабатывалось, существенно уменьшающуюся с ростом температуры, что обеспечивает быстрое гашение цепной реакции деления ядер урана в таком переходном процессе в активной зоне за счет большого отрицательного температурного эффекта реактивности, который не может быть обеспечен, если место атомов легкого изотопа водорода в сплаве U-Zr-H займут атомы тяжелых изотопов, из-за различий в свойствах ядер легкого и тяжелых изотопов водорода, характеризующих нейтронное рассеяние.
Наиболее близким аналогом, совпадающим с заявляемым изобретением по наибольшему количеству существенных признаков, является порошкообразное и/или компактное гидридное топливо для ядерного реактора и способ его получения, описанные в монографии «Гидриды металлов» под редакцией В.Мюллера, Д.Блэкледжа и Дж.Либовица. Перевод с английского под редакцией Р.А.Андриевского и К.Г.Ткача. Москва, Атомиздат, 1973 г., стр.36-49. Исходный материал представляет собой порошок или изделия из чистого металлического урана, а способ заключается в обеспечении прямого взаимодействия чистого водорода и порошка или изделия из металлического урана, размещенного в реакционном объеме. Способ включает операции калибровки установки для гидрирования по объему, нагревание (отжиг) исходного металлического порошка или изделия и обезгаживания его за счет выдержки в течение 2-12 часов в динамическом вакууме при температуре, несколько превышающей температуру начала взаимодействия водорода и металла (200-250°С), последующее проведение процесса гидрирования путем медленной или порциями подачи очищенного водорода в вакуумированный реакционный объем с контролем давления, выдержку порошка или изделия в атмосфере водорода при температуре гидрирования делящегося материала в течение времени, необходимого для полного поглощения расчетного объема водорода, обеспечивающего получение гидрида с требуемым содержанием водорода, медленного, как правило, вместе с печью, охлаждения порошка гидрида или изделия из гидрида, контроля содержания водорода в уране, например, методом взвешивания порошка или изделия до и после гидрирования.
Топливо, полученное с использованием этого способа, представляет собой мелкодисперсный порошок или изделия из гидрида урана, например стержни или таблетки, с заданным содержанием водорода, которые могут использоваться, например, для изготовления твэлов ядерного реактора деления с компактной активной зоной с большим отрицательным температурным эффектом реактивности типа реактора TRIGA, других исследовательских реакторов или реакторов космического назначения. Реакторы TRIGA могут работать как в стационарном, так и в импульсном режиме из-за хороших характеристик самогашения импульса, достигаемых за счет использования гидридного топлива, обеспечивающего большой отрицательный температурный коэффициент реактивности активной зоны.
Недостатком указанного решения является то, что оно не обеспечивает возможности получить гидридное топливо для ядерного реактора деления с оптимальным для протекания ядерной реакции синтеза соотношением концентрации дейтерия и трития в гидриде урана или другого элемента, применяемого в качестве топлива.
Указанный недостаток обусловлен тем, что в описываемом прототипе получение гидридов на основе тяжелых изотопов водорода в качестве топлива ядерных реакторов деления для производства энергии и/или нейтронов синтеза не предусматривается, а основной областью использования таких гидридов указан нейтроноструктурный анализ методом нейтронного рассеяния, используемый для определения положения атома одного из изотопов водорода в структурах по отношению к другим атомам, включая атомы других изотопов водорода.
Технический эффект заявляемого изобретения заключается в создании топлива для ядерного реактора, использование которого обеспечивает близкие к оптимальным условия для одновременного протекания в активных зонах ядерных реакторов ядерных реакций деления и синтеза, причем так, чтобы первые инициировали вторые и одновременно производились энергия и нейтроны деления и синтеза за счет присутствия в топливе делящихся нуклидов и нуклидов, способных вступить в реакцию синтеза с минимальным энергетическим порогом, и, следовательно, обеспечивает условия для испытаний в исследовательских реакторах материалов реакторов синтеза в режимах близких к эксплуатационным.
Указанный эффект достигается тем, что в гидридном топливе для ядерного реактора гидрид делящегося элемента содержит тяжелые изотопы водорода дейтерий и тритий предпочтительно в равных и максимальных концентрациях.
1,5
1,5
Гидрид делящегося элемента состоит из частиц размером от 0,1 до 100мкм. В качестве делящегося элемента выбран уран, а гидрид урана представляет собой соединение UDT.
В способе получения гидридного топлива для ядерного реактора, включающем размещение делящегося материала в металлическом состоянии в реакционном объеме, нагревание его с выдержкой в динамическом вакууме при температуре, превышающей температуру начала взаимодействия делящегося материала и гидрирующего компонента, проведение процесса гидрирования путем подачи гидрирующего компонента в реакционный объем с выдержкой при температуре гидрирования делящегося материала и контролем давления, последующее охлаждение, в качестве гидрирующих компонентов используют дейтерий и тритий, причем подают дейтерий и тритий поочередно, а процесс гидрирования проводят предпочтительно до достижения равных и максимальных концентраций гидрирующих компонентов.
1,5
1,5
В реакционном объеме размещают частицы металлического урана с размерами от 0,1 до 100 мкм и получают соединение типа UDT.
В реакционном объеме могут быть размещены изделия из металлического урана, размеры которых соответствуют с учетом формоизменения при гидрировании размерам сердечников тепловыделяющих элементов ядерного реактора.
Дейтерий и тритий в реакционный объем подают поочередно порциями в два или более этапа. Гидрирующие компоненты подают в реакционный объем до давления 0,2-0,25 МПа. Выдержку в процессе гидрирования металлического урана осуществляют при температуре 200-440°С.
Охлаждение в процессе гидрирования изделий из металлического урана ведут со скоростью не более 1°С в минуту.
Содержание в гидриде делящегося элемента тяжелых изотопов водорода дейтерия и трития предпочтительно в равных и максимальных концентрациях обеспечивает создание условий для эффективного протекания (D,T)-реакции синтеза ядер. Очевидно, что снижение концентрации хотя бы одного из тяжелых изотопов водорода в гидриде, а также замена одного из изотопов другим приведет к уменьшению скорости реакции синтезах с низким энергетическим порогом и снижению скорости генерации нейтронов синтеза. Из этих же соображений обогащение урана ураном-235 выбирают максимально возможным по условиям отвода тепла.
Размеры частицы металлического урана, размещаемые в реакционном объеме, определены из технологических соображений. При размерах частиц менее 0,1 мкм в присутствии активной вентиляции будут иметь место значительные потери ценного продукта за счет «пыления», а при размерах более 100 мкм при эксплуатации топлива из-за неоднородностей могут возникать локальные всплески энерговыделения и нежелательные перегревы.
3
Перед началом процесса гидрирования проводят операцию калибровки установки для гидрирования по объему, выполняемой с использованием градуированной по объему через 0,1 см прецизионной бюретки в интересующем интервале температур и ртутного манометра, измеряющего давление в интервале 1-760 мм рт.ст. с точностью до 0,5 мм рт.ст. Наличие операции калибровки обеспечивает последовательную подачу в реакционное пространство установки гидрирования требуемых объемов дейтерия и трития с высокой точностью. Нагревание (отжиг) металлического порошка или изделия из металлического материала с высоким содержанием делящихся нуклидов и обезгаживание при выдержке в динамическом вакууме при температуре, превышающей температуру начала взаимодействия металла и водорода, проводятся для формирования исходной структуры металла и очистки материала, подлежащего гидрированию, от сорбированных газов и влаги. Медленная или порциями подача очищенного дейтерия в вакуумированный реакционный объем с контролем давления обеспечивает равномерное распределение дейтерия по объему металла без привнесения загрязняющих газ примесей и без появления трещин, связанных с возникновением напряжений в материале при неравномерном гидрировании. Медленная или порциями подача очищенного трития в вакуумированный реакционный объем с контролем давления обеспечивает равномерное распределение трития по объему металла без привнесения загрязняющих газ примесей и без появления трещин, связанных с возникновением напряжений в материале при неравномерном гидрировании.
Подача гидрирующих компонент в реакционный объем до давления менее 0,2 МПа не обеспечивает нужной скорости гидрирования, а повышение давления более 0,25 МПа нецелесообразно, так как приведет к усложнению и удорожанию оборудования.
Выдержка порошка или изделия в атмосфере дейтерия, а затем трития в течение времени, необходимого для полного поглощения расчетного объема тяжелого и сверхтяжелого водорода, осуществляется для получения гидрида с требуемым содержанием дейтерия и трития.
Выдержка в процессе гидрирования металлического урана при температуре менее 200°C не обеспечивает приемлемую скорость гидрирования, поскольку температура 200°C является пороговой температурой начала процесса гидрирования. Температуру более 440°C поддерживать нецелесообразно, так как при температуре выше 440°C начинается процесс диссоциации гидрида урана.
Медленное, как правило, вместе с печью, охлаждение порошка гидрида или изделия из гидрида проводится, чтобы градиенты температуры в материале не были большими, а значит и термические напряжения в нем не превышали предела прочности. Охлаждение в процессе гидрирования изделий из металлического урана со скоростью более 1°C в минуту может приводить к появлению трещин в материале.
1,5
1,5
Контроль соответствия содержания тяжелых изотопов водорода в гидриде урана техническим требованиям к стехиометрии (например, UDT) осуществляется взвешиванием порошка или изделия до и после гидрирования.
1,5
1,5
1,5
Новыми существенными признаками предлагаемого решения по сравнению с прототипом являются операции последовательного насыщения делящегося материала в металлическом состоянии дейтерием до состояния, соответствующего, например, гидриду UD, и затем тритием до состояния, соответствующего, например, гидриду UDT. Это позволяет сделать вывод, что заявляемое решение обладает новизной. В технической литературе описаны способы гидрирования делящихся материалов в металлическом состоянии с использованием газообразного водорода, содержащего один изотоп: протий, дейтерий или тритий, позволяющие использовать специфические свойства каждого из этих изотопов по отношению к рассеянию нейтронов. В данном случае ядра дейтерия и трития, находящиеся на расстоянии от делящегося ядра, измеряемом шагом решетки кристалла, например, гидрида урана (~6,6 А), дающего при делении два осколка с энергией больше 80 МэВ и около двух с половиной нейтронов с энергией ~1 МэВ каждый, могут при взаимодействии с каждым из этих объектов приобрести энергию выше порога (D,T)-реакции синтеза, составляющего ~30 кэВ, и вступить в эту реакцию с образованием ядра гелия и нейтрона с энергией ~14,1 МэВ:
1,5
1,5
Таким образом, заявляемое топливо ядерного реактора деления, полученное с использованием заявляемого способа, обладает не только обычным для таких топлив свойством обеспечивать самоподдерживающуюся цепную реакцию деления тяжелых ядер под действием нейтронов, но также новым свойством обеспечивать несамоподдерживающуюся реакцию синтеза легких ядер, нагреваемых в результате взаимодействия с нейтронами и продуктами деления тяжелых ядер, и, в конечном итоге, одновременно производить нейтроны и энергию деления и синтеза. Это позволяет сделать вывод, что заявляемое решение характеризуется изобретательским уровнем. Ядерное топливо вида UDT может использоваться в материаловедческих исследовательских реакторах для создания облучательных устройств для испытания материалов энергетических реакторов синтеза в условиях, более близких к эксплуатационным, чем при использовании обычного топлива ядерных реакторов деления, из-за вклада нейтронов с энергией 14,1 МэВ в процесс повреждения испытываемых материалов, а также в энергетических реакторах деления для дополнительного производства энергии за счет реакции синтеза.
На представленном чертеже изображена схема установки для насыщения образцов металлического урана водородом требуемого изотопного состава, где
1 - печь №1 с резервуаром для губчатого титана,
2 - ресивер,
3 - печь №2 с ретортой (реакционным объемом) для загрузки образцов,
4 - азотная ловушка,
2
2
5 - баллоны с дейтерием (D) и тритием (T).
Изобретение иллюстрируется следующим примером.
1,5
1,5
В гидридном топливе для ядерного реактора в качестве делящегося элемента выбран уран с обогащением по урану-235 90%, а гидрид урана представляет собой соединение UDT и состоит из частиц размером от 0,1 до 100 мкм или является материалом изделия, например, сердечника твэла.
1,5
1,5
Способ получения гидридного топлива для ядерного реактора гидрированием порошка из металлического урана 90% обогащения по урану-235 до структуры типа UDT реализуется с использованием установки, представленной на чертеже.
-3
-4
Гидрируемые образцы в молибденовых стаканчиках размещаются в реторте гидрирования (реакционном объеме), которая перед проведением процесса откачивается до давления 10-10 Па.
В реакционном объеме могут быть размещены изделия из металлического урана, размеры которых соответствуют с учетом формоизменения при гидрировании размерам сердечников тепловыделяющих элементов ядерного реактора.
-3
-4
Реторта отсекается от вакуумной системы, продувается протием в течение 15 минут и откачивается до давления 10-10 Па.
Затем для дегазации образцов и формирования структуры материала проводится нагревание реторты до 300°C с помощью электрического нагревателя «Печь №2» (3). В течение 2 часов образцы выдерживаются при этой температуре. Далее реторта нагревается до 400°C со скоростью 2-5 градусов в минуту при постоянной откачке.
В состав системы подачи водорода в реакционный объем (реторту) в установке входят баллоны с дейтерием и тритием (5), что позволяет поочередно подавать в реторту гидрирующие компоненты порциями в два или более этапа (цикла) и выполнять операции насыщения образцов из металлического урана любым изотопом водорода, вначале, например, дейтерием, а затем тритием или в обратном порядке.
Источником водорода служит резервуар с губчатым титаном, предварительно насыщаемым последовательно дейтерием и тритием. Резервуар с титановой губкой с помощью электрического нагревателя «Печь №1» (1) доводится до температуры 500-700°C. При этом избыточное давление в нем достигает 0,2-0,25 МПа. После этого через ресивер (2) производится подача дейтерия (трития во втором цикле гидрирования) в реторту гидрирования из резервуара. Процедура гидрирования включает следующие этапы:
- подача дейтерия (трития во втором цикле гидрирования) в реторту гидрирования в течение 10 минут до давления ~2,5 МПа при постоянной температуре образцов;
- выдержка образцов в течение 2,5 часов при температуре 400°C при заданном давлении дейтерия (трития во втором цикле гидрирования);
- охлаждение образцов со скоростью 1 градус в минуту до 200°C при постепенном снижении давления до 0,01 атм;
- гомогенизация-выдержка в течение 12 часов с целью выравнивания содержания дейтерия (трития во втором цикле гидрирования) по объему образца при заданных значениях давления и температуры;
- охлаждение образцов до температуры 100°C со скоростью 1 градус в минуту и далее до комнатной температуры с выключенной печью.
Азотная ловушка (4) служит для вымораживания влаги из гидрирующего компонента.
Оценка эффективности предлагаемого решения выполнена для случая использования изобретения в технологическом процессе изготовления топлива для экспериментальных устройств исследовательских ядерных реакторов, предназначенных для формирования энергетического спектра нейтронов.
1,5
1,5
В таких устройствах используется реакция деления ядер , осуществляемая в гидриде урана UDT. На один поглощенный ядром  тепловой нейтрон образуется два осколка этого ядра с суммарной энергией 166 МэВ, из которых на легкий осколок (А≈95,3) приходится в среднем 98 МэВ и на тяжелый осколок (А≈138,1) - 68 МэВ. Каждый из осколков способен передать нескольким легким ядрам (ядрам отдачи, в нашем случае дейтерия и трития) энергию выше порога реакции синтеза. Кроме того, высокоэнергетичные нейтроны деления также могут передать ядрам дейтерия и трития энергию выше порога реакции синтеза.
Средний пробег ядра отдачи и распределение его энергии Е по длине пробега х вычисляли с использованием:
2
- формул Бете-Блоха при значениях энергии свыше 1,5 МэВ (зависимость удельной потери энергии -(dE/dx) от скорости налетающей частицы v пропорциональна 1/v);
- формул Бора, полученных на основе модели атома Томаса-Ферми, при значениях энергии от 1,5 до 0,55 МэВ (-(dE/dx) пропорциональна 1/v);
- формул Ферми-Теллера при энергиях меньше 0,55 МэВ (-(dE/dx) пропорциональна v).
(Принципы и методы регистрации элементарных частиц. Под ред. Л.А.Арцимовича. Изд-во Иностранной литературы. М., 1963.
Экспериментальная ядерная физика, Под. Ред. Э.Сегре. Изд-во Иностранной литературы. М., 1955.
С.В.Стародубцев, А.М.Романов. Прохождение заряженных частиц через вещество. Изд-во АН Узбекской ССР. Ташкент, 1962).
-4
-4
Полную вероятность реакции синтеза легких ядер оценивали, интегрируя распределение вероятности по длине их пробега. Проверку методики проводили, сравнивая экспериментальные результаты оценки коэффициента конверсии -конвертера тепловых нейтронов в нейтроны с энергией 14,1 МэВ (Зуев Ю.Н. и др. Измерение эффективности -конвертера тепловых нейтронов в нейтроны с энергией 14 МэВ в экспериментальном канале реактора ИВВ-2М. Атомная энергия, 2002 г., т.92, вып.3, с.226-233) с результатами расчетов этого коэффициента по описанной методике. По опубликованным данным величина коэффициента лежит в диапазоне (1,5-2,9)·10, а расчетная величина составила 1,97·10.
Расчет распределений скоростей ядер дейтерия и трития в результате взаимодействия с продуктами деления ядер выполнялся с использованием формулы Резерфорда (С. В.Стародубцев, А.М.Романов. Прохождение заряженных частиц через вещество. Изд-во АН Узбекской ССР. Ташкент, 1962.), а в результате взаимодействия с нейтронами деления - по программе нейтронно-физического расчета MCU (Программа MCU-RR с библиотекой ядерных данных DLC/MCUDAT-2.1. Отчет РНЦ КИ, инв. №36/16-2000. М., 2000).
Результаты расчетов приведены в табл.1.
Таблица 1Выход реакций синтеза ядер дейтерия и трития на одно деление ядра <img file="00000006.tif" he="5" wi="8" img-content="undefined" img-format="tif" />
Инициатор ускорения ядра отдачи
Выход, 10<sup>-5</sup>
Нейтрон деления
6,0
Легкий осколок
4,6
Тяжелый осколок
7,2
В сумме
17,8
Таким образом, коэффициент конверсии тепловых нейтронов в высокоэнергетичные нейтроны синтеза для предлагаемого топливного материала
1.5
1,5
1.5
1.5
UDT будет не ниже, чем соответствующий коэффициент для известного конвертера на основе , даже если консервативно принять, что при замедлении осколка деления ядра  в ядерных столкновениях он ускоряет только два ядра дейтерия или трития выше порога реакции синтеза. Так как способность повреждать материалы у термоядерных нейтронов существенно выше, чем у нейтронов деления, их вклад в скорость повреждения образцов в экспериментальных устройствах, использующих топливо UDT, будет достаточным, чтобы оценивать возможность использования новых материалов в ядерных реакторах синтеза лучше, чем в устройствах с другими конвертерами или без конвертеров.
Вклад нейтронов синтеза в скорость повреждения материалов зависит от конкретной конструкции устройства.
1,5
1,5
1,5
1,5
В качестве делящегося элемента может быть выбран уран с высоким обогащением по урану-233, а гидрид урана представлять собой соединение типа UDT или плутоний в соединениях типа PuDT или PuDT. Способ получения гидридного топлива для ядерного реактора в этих случаях аналогичен рассмотренному в примере. Режимы проведения процесса выбирают в соответствии со свойствами делящегося элемента и его гидридов.
Таким образом, заявляемое решение позволяет обеспечить достижение поставленной цели, поскольку создает условия для одновременного протекания в ядерных реакторах деления ядерных реакций деления и синтеза и для производства энергии и нейтронов деления и синтеза, а значит условия для испытаний в исследовательских реакторах материалов реакторов синтеза в режимах, близких к эксплуатационным.