Оценка топливной и конденсационной составляющих нелетучих радионуклидов в выпадениях на дальних расстояниях от Чернобыльской АЭС

Оценка топливной и конденсационной составляющих “нелетучих” радионуклидов в выпадениях на дальних расстояниях от Чернобыльской АЭС

Ермилов А.П., Зиборов А.М.

ГП ВНИИФТРИ, п. Менделеево, Московская область;

МЧС России, Москва

При температуре 1500-2000 °С все радионуклиды чернобыльских выпадений обладают определенной степенью летучести, поэтому “нелетучие” 141Ce, 144Ce, 95Zr, 95Nb, 239Np и др. были обнаружены в выпадениях не только в ближней зоне ЧАЭС, но и на расстояниях до нескольких тысяч км от реактора. На основе данных измерений разработан алгоритм расчета активности топливной и конденсационной компонент “нелетучих” радионуклидов по данным измерений гамма-излучающих радионуклидов в пробах. Анализ данных измерений по Гомельской, Могилевской, Брянской областям показывает, что преимущественный вклад топливной компоненты в активность выпадений “нелетучих” радионуклидов имеет место на расстояниях менее 200 км от ЧАЭС.

Estimation of fuel and condensation components of “non-volatile” radionuclides in depositions at large distances from the Chernobyl NPP

Ermilov A.P., Ziborov A.M.

SPA “VNIIFTRI”, Mendeleyevo, Moscow region;

Ministry of Emergencies of Russian Federation, Moscow

At a temperature 1500-2000 °C all Chernobyl depositions are volatile at a certain extent and "non-volatile" 141Ce, 144Ce, 95Zr, 95Nb, 239Np and others have been detected not only in the near zone of the Chernobyl NPP, but also at the distances up to several thousands km from the reactor. Basing on these measurements an algorithm has been developed for computing of fuel and condensation components activity of "non-volatile" radionuclides with the using of gamma-emitted radionuclides measurements in samples. The analysis of the data from Gomel, Mogilev and Bryansk oblasts demonstrated, that the main input of fuel components in the activity of "non-volatile" radionuclides occurred at distances less than 200 km from the Chernobyl NPP.

Предметом обсуждения является выяснение соотношений вкладов топливных частиц и конденсационных аэрозолей в выпадения "нелетучих" радионуклидов по мере удаления мест выпадений от аварийного реактора в рамках сформулированной нами в [1] универсальной модели радиоактивных выпадений (УМВ) аварии на Чернобыльской АЭС.

Измерения выпадений в первые дни и недели после аварии на Чернобыльской АЭС, проведенные в СССР, Финляндии, Швеции, Германии, Индии, Японии и т.д. показали, что "нелетучие" радионуклиды, такие как 141Ce, 144Ce, 9^г, 95№, 239^ и др., можно было обнаружить в выпадениях не только в ближней зоне, но и на расстояниях до нескольких тысяч километров от реактора. При температуре ~ 1500-2000 °С все радионуклиды чернобыльских выпадений обладают определенной степенью "летучести", поэтому наличие "нелетучих" в выпадениях на дальних расстояниях вообще говоря могло быть обусловлено как мельчайшими фрагментами диспергированной топ-

ливной матрицы, хранящими ее локальные характеристики, так и аэрозолями, образовавшимися путем конденсации паров над аварийным реактором.

В таблице 1 представлены сводные данные по

95^ 141 ~

измеренным цезиевым соотношениям Zr и Ce от 10-км зоны ЧАЭС до Японии и Индии, и расчетные соотношения в топливе реактора 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС. Цезиевые соотношения в таблице 1 - средние взвешенные по значениям активности 137^.

Из данных таблицы 1 видно, что значение 141Св/137Сз = 0,05 является как бы универсальной нижней границей этого отношения, которая достигалась в выпадениях в Брянской, Гомельской и Могилевской областях. Для удаленных от ЧАЭС мест выпадений - в Финляндии, Швеции, Японии -значение 0,05 является средним. Это же значение характеризует смывы с самолетов, прибывших в Бомбей в начале мая 1986 года из Москвы, Токио и Нью-Йорка (см. Индия в таблице 1).

Большая высота

При выявлении из данных таблицы 1 "конденсационного" соотношения 952т!'37Св следует иметь в виду, что наряду с "осколочной" активностью радионуклида 9^г в выбросах были и аэрозоли "конструкционного" 9^г, образовавшегося по ре-

94 95

акции Zr (п, у) Zr во время нормальной эксплуатации реактора в конструкционных элементах. Исходя из этого обстоятельства для конденсационной компоненты принято значение (52г)к/(137Св)к = 0,01, среднее по Индии и Японии из таблицы 1.

В рамках УМВ наличие в таблице 1 значений отношений 141Се/137Св и 951г/137Св, промежуточных между "конденсационными" и "топливными" величинами, объясняется наложением топливной и конденсационной компонент выпадений.

позволяют рассматривать значение

(141Св)к/(137Сз)к = 0,05 как соотношение активности этих радионуклидов в конденсационной компоненте аварийных выбросов ЧАЭС.

Доказательством правомочности такой интерпретации могло бы служить постоянство значений отношения (51г)т/(141Св)т в топливной компоненте выпадений и их равенство топливному значению, составляющему ~1,0 согласно [1].

В рамках УМВ [1] активность топливного 141Се в измеренной пробе составляет

141 141 141

( Се)т — ( Се)изм. - ( Се)к,

где (т) и (к) - топливная и конденсационная компоненты в измеренной активности (изм).

Поскольку из данных таблицы 1 следует, что (141Се)к/(137Сз)к = 0,05, то

Таблица 1

Средние взвешенные значения отношений активности 951г/137Сз и 141Св/137Сз в чернобыльских выпадениях в зависимости от места отбора, приведенные на 26.04.86 г.

№ п/п Место пробоотбора Источник данных Вид пробоотбора 95Zr/137Cs

1 Реактор [1] Расчет 21,9 21,9

2 Зона ЧАЭС 5-10 км А Почва 22,4 22,4

3 Зона ЧАЭС 10-30 км А Почва 13,7 13,6

4 Зона ЧАЭС 30-60 км А Почва 3,0 5,0

5 Гомельская область Б Почва 0,07-4,9 0,13-4,8

6 Могилевская область Б Почва 0,04-0,6 0,05-0,6

7 Брянская область В Почва 0,05-0,4 0,05-0,4

8 Калужская область В Почва 0,05 0,17

9 Орловская область В Почва 0,15 -

10 Тульская обл. Плавск В Почва 0,07 0,11

11 Финляндия [2, 3] Воздушный 0,35 0,05

фильтр

12 Швеция [4] Почва 0,04 0,06

13 Индия [5] Мазок 0,007 0,05

14 Япония [6] Планшет 0,012 0,05

А - база данных Госкомгидромета СССР по результатам измерений проб почвы в ближней зоне Чернобыльской АЭС в 1987 г.;

Б - база данных измерений плотности чернобыльских выпадений на территории Гомельской и Могилевской областей в 1986 г. Института ядерной энергетики Бел. АН, г. Минск;

В - база данных измерений плотности чернобыльских выпадений на территории Брянской, Калужской, Орловской и Тульской областей в 1986 г. МРНЦ РАМН, г. Обнинск.

Аналогично для р/н 9^г:

Таким образом, для топливной компоненты выпадений должно выполняться равенство

("СвТ (иСв)иЗМ, - 0,05 (137 Св)к

Проверка правомочности изложенных представлений проведена по данным измерений проб выпадений в Гомельской и Могилевской областях. Такой выбор обусловлен с одной стороны тем, что

Данные, приведенные в таблице 2, позволили выявить систематическую составляющую погрешности определения активности р/н 144Се, свойственную этим измерениям. Очевидно, что значения отношения активности изотопов церия 141Се/144Се в выпадениях не должны зависеть от каких-либо внешних факторов. Тем не менее для интервалов 0-2 и 2-4 Ки/км2 по 141 Се отношение активности радионуклидов 141Се/144Се меньше расчетного (~1,4) и явно зависит от плотности выпадений. Особенно показательными в этом смысле являются данные по Гомельской области, поскольку во всех диапазонах плотности выпадений здесь было измерено достаточно много проб.

Скорее всего "особенность поведения" отношения активности изотопов церия может быть обусловлена систематическим завышением активности 144Се при измерении проб сравнительно малой активности. Правдоподобность этого объ-

указанные территории в рамках УМВ представляются пограничными между преимущественно топливными и конденсационными компонентами выпадений "нелетучих" радионуклидов и большим количеством результатов измерений активности 9^г и 141Се в пробах выпадений.

В таблице 2 приведены сравнительные данные по радионуклидным соотношениям для Гомельской (Гом.) и Могилевской (Мог.) областей для различных значений плотности загрязнения территории 141Се. В скобках указано количество проб в выборке.

яснения следует из "технологии" измерения активности этих радионуклидов в пробах. Активность 141Се измеряется по линии 145,4 кэВ с выходом 48,8%, а активность 144Се - по линии 133,5 кэВ с выходом лишь 11,1%.

Именно в силу этого обстоятельства "основным" нелетучим радионуклидом был выбран 141Се, а не 144Се.

Из данных, приведенных в таблице 2, видно, что значения отношений 952т/137Св и 141Се/137Св увеличиваются с ростом плотности выпадений р/н 141Се. В рамках УМВ это закономерно и обусловливается ростом вклада топлива и относительным увеличением топливной компоненты по сравнению с конденсационной.

Систематическое отличие значений отношения

95 /141**

¿г/ Се в одних и тех же интервалах плотности выпадений 141Се для Гомельской и Могилевской областей, приведенных в колонке 3 таблицы 2,

Таблица 2

Средние взвешенные значения радионуклидных соотношений в выпадениях на территории Гомельской и Могилевской областей в зависимости от плотности загрязнения 141Ce, приведенные на 26.04.86 г.

141Се2 141 Се/144Се N ю СП Се 9: 7г/137Св 14 Се/137Св

Ки/км Гом. Ц Мог. Гом. | Мог. Гом. | Мог. Гом. Ц Мог.

1 2 3 4 5

0 - 2 0,87 0,66 0,87 0,68 0,22 0,08 0,22 0,11

2 - 4 1,25 1,00 0,84 0,61 0,26 0,05 0,27 0,09

4 - 6 1,40 1,35 0,79 0,49 0,36 0,05 0,44 0,10

6 - 8 1,43 1,14 0,79 0,34 0,48 0,04 0,55 0,11

8 - 10 1,50 1,60 0,78 0,45 0,38 0,07 0,40 0,15

10 - 15 1,42 1,00 0,86 0,43 0,63 0,034 0,74 0,08

объясняется тем, что в среднем Могилевская область расположена от ЧАЭС дальше Гомельской и на ее территории относительный вклад конденсационной компоненты по сравнению с топливной должен быть больше, чем в Гомельской.

В работе [1] показано, что по сравнению с топливом предаварийного реактора топливные частицы в выпадениях в среднем обеднены по р/н 137Сб примерно на 50%. Таким образом "чисто топливная" компонента в выпадениях характеризуется значением отношения

(141Св)т/(137Сз)т ~40. Для данных, приведенных в таблице 2, значение этого отношения не превышает 1,0. Таким образом, можно сказать, что в рамках УМВ вклад топливного 137Сэ в измеренное значение его активности для данных таблицы 2, во всяком случае, не превышает 4%. Отсюда следует, что в соотношении (3) вкладом топливного 137Сэ можно пренебречь, и вместо (3) имеем:

ГСе)т ГСе)им - 0*05 Г7 Св)иш,

В таблице 3 приведены результаты применения соотношения (4) к данным таблицы 2.

Из данных, приведенных в таблице 3, видно, что характеристики топливной компоненты, полученные согласно УМВ по соотношению (4), не зависят от плотности выпадений, соотношения топливной и конденсационной компонент в выпадениях и в пределах погрешности соответствуют характеристикам предаварийного топлива.

Из этих данных также следует, что значения отношения суммарной активности для Гомельской и Могилевской областей имеют достоверное отличие за счет того, что вклад в суммарную активность конденсационной компоненты по Гомельской области составляет для 952г 2 - 5% и 15 - 35% по Могилевской области, а для 141Се соответственно 7 - 23% и 33 - 62%.

Значения отношений а52т/137Св и 141Се/137Сз, приведенные в колонках 4 и 5 таблицы 2, с ростом плотности выпадения 141Се варьируют незначительно (примерно в 3 раза). На самом деле в зависимости от расстояния и направления от ЧАЭС эти вариации гораздо больше. В таблице 4 приведены значения этих отношений для различных районов Гомельской и Могилевской областей. Районы в таблице расположены в порядке увеличения расстояний от райцентров до ЧАЭС.

Таблица 3

Значения отношений суммарной и топливной составляющей активности 9^г и 141Се на территориях Гомельской и Могилевской областей

141Се2 Ки/км (95гг)суММ/(141се)суММ. С51г)тоПЛ/( 141Се)т0Гл.

Гом. Мог. Гом. Мог.

0 - 2 0,87 0,68 1,20 1,10

2 - 4 0,84 0,61 1,10 0,90

4 - 6 0,79 0,49 0,90 0,80

6 - 8 0,79 0,34 0,90 0,50

8 - 10 0,78 0,45 1,00 0,60

10 - 15 0,86 0,43 0,89 0,80

Среднее 0,82±0,04 0,5±0,12 1,0±0,1 0,8±0,2

Таблица 4

Средние взвешенные значения цезиевых отношений активности 9^г и 141Се для загрязненных районов Гомельской и Могилевской областей в зависимости от расстояния от ЧАЭС

Область Гом. Гом. Гом. Гом. Гом. Гом. Гом.

Район Брагин Хойники Наровля Ельск Речица Лельчицы Гомель

Расст. от ЧАЭС (км) 45 52 55 75 110 125 130

951г/137с3 2,73 4,9 0,9 0,71 4,0 0,96 2,6

41 £ 3 N £ 3,0 4,8 1,0 0,89 4,5 1,25 3,6

Продолжение таблицы 4

Область Гом. Гом. Гом. Гом. Гом. Гом. Гом.

Район Добруш Б.Кошелево Ветка Жлобин Чечерск Рогачев Корма

Расст. от ЧАЭС (км) 140 150 150 163 175 188 200

95Zr/137Cs 0,32 0,88 0,22 1,7 0,07 0,41 0,12

41 e 3 N & 0,40 1,0 0,25 2,3 0,13 0,51 0,17

Продолжение таблицы 4

Область Мог. Мог. Мог. Мог. Мог. Мог.

Район Добруш Б.Кошелево Ветка Жлобин Чечерск Рогачев

Расст. от ЧАЭС (км) 232 235 235 255 257 275

95Zr/137Cs 0,14 0,055 0,07 0,04 0,04 0,08

141Ce/137Ce 0,29 0,10 0,12 0,10 0,07 0,17

Из данных, приведенных в таблице 4, видно, что соотношения активности 95Zr/137Cs и 141Ce/137Cs для различных районов в зависимости от удаленности и направления от ЧАЭС варьируют более, чем в 100 раз. Тем не менее полученные по данным таблицы 4 средние значения топливного отношения f Zr)T/( 41 Се)Т составили для Гомельской области 0,88±0,09, а для Могилевской

0,80±0,29. В пределах погрешности эти результаты совпадают как между собой, так и с данными, приведенными в таблице 3.

Проведенный анализ показал возможность расчета активности топливной и конденсационной компонент "нелетучих" радионуклидов по данным измерения активности проб.

Изложенное выше позволяет также заключить, что вклад топливной составляющей активности 95Zr и 141Ce в чернобыльских выпадениях преобладает на расстояниях менее 200 км от ЧАЭС. Это расстояние можно принять в качестве границы значимого вклада топливной компоненты в активность выпадений.

Литература

1. Ермилов А.П., Зиборов А.М. Радионуклидные соотношения в топливной компоненте выпадений в ближней зоне ЧАЭС//Радиация и риск. - 1993. - Вып. 3. - С. 134-138.

2. STUK-B-VALO 44. Interim report on fallout situation in Finland from April 26 to May 4. May 1986, JSSN 07812868.

3. STUK-B-VALO 45. Second interim report radiation situation in Finland from 5 to 16 May 1986. May 1986 JSSN 0781-2868.

4. Devell L. et al. Initial observations of fallout from the reactor accident at Chernobyl//Nature. - 1986. - V. 321. - P. 192-193.

5. Sadasivan S., Mishra U.S. Radioactive fallout swipe samples from Chernobyl//Nature. - 1986. - V. 324. - P. 23-24.

6. Higuchi H. et al. Radioactivity in Surface Air and Precipitation in Japan after the Chernobyl Accident//J. Environ. Radioactivity. - 1986. - V. 6. - P. 131-144.