Исследование миграции трития в приконтурные зоны хранилищ радиоактивных отходов с разными сроками их эксплуатации

УЕБТЫНС

мвви

УДК 621.039 М.М. Хахунова

РАН ГЕОХИ им. В.И. Вернадского

ИССЛЕДОВАНИЕ МИГРАЦИИ ТРИТИЯ В ПРИКОНТУРНЫЕ ЗОНЫ ХРАНИЛИЩ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С РАЗНЫМИ СРОКАМИ ИХ ЭКСПЛУАТАЦИИ

Основной целью работы являлось изучение миграции трития как наиболее активного радионуклида на полигоне хранения радиоактивных отходов и прогнозирования возможного загрязнения промышленного водоносного горизонта.

Ключевые слова: радионуклиды, тритий, миграция, гидрогеология, окружающая среда, радиоактивные отходы, миграционная модель, прогнозирование.

Тритий (13Н) является изотопом водорода наравне с протием (:Н) и дейтерием (2Н), причем на один атом трития приходится 1018 атомов протерия, поэтому в первом приближении природный водород можно считать состоящим из атомов одного протия. Молекула водорода имеет очень небольшую массу и очень подвижна, чем и объясняется высокая миграционная способность трития. Отличительная черта трития — его радиоактивность, которая с одной стороны, способствует широкому применению его в незначительных количествах в различных сферах человеческой деятельности, а с другой — негативно воздействует на окружающую среду при способности трития накапливаться в живой клетке.

Благодаря значительно большому периоду полураспада, относительно высокой удельной активности, прекрасным авторадиографическим свойствам, которые обусловлены низкой энергией излучаемых бета-частиц, он незаменим в научных и практических экспериментах. Так, в физике тритий применяют для изготовления тритиевых мишеней, источников света и микромишеней для лазерного термоядерного синтеза, в химии и биологии — как индикаторы водорода и углеродной структуры. В радиационной химии тритий используется для обнаружения и идентификации продуктов радиолиза. Он находит все более широкое применение в исследованиях механизма и кинетики химических реакций, а также при исследовании реакций переноса водорода. В биологических исследованиях тритий необходим для фиксации времени биологического полувыведения воды из организма человека и животных. Газообразный тритий может быть применен в клинической практике для определения вентиляционного объема легких, а также в фармакологических исследованиях и экспериментальной радиотерапии. Водный раствор трития востребован в гидрогеологии при изучении перемещений воды на поверхности и в глубинах земли, а также при изучении распределения грунтовых вод в нефтяных пластах.

Тритий может служить прекрасной меткой для изучения различных природных процессов. Анализ атмосферного трития дает ценную информацию о космических лучах, а наличие трития в осадочных породах свидетельствует о перемещениях воздуха и влаги на Земле. За эти способности некоторые ученые назвали тритий «радиоводородом» по аналогии с радиоуглеродом.

Отрицательное влияние трития проявляется при образовании его в больших количествах на предприятиях ядерного топливного цикла и эксплуатации атомных установок. В отличие от других техногенных радионуклидов, тритий, обладая высокой миграционной способностью, первым поступает в окружающую среду, минуя очистные барьеры с жидкими стоками, а также с газообразными выбросами в атмосферу. Поскольку токсичность трития в составе молекулы воды (тритиевая вода НТО) намного опаснее, чем в газовой фазе (НТ), то весь тритий, поступающий в окружающую среду, можно считать в виде НТО. Тритий в составе тритиевой воды с высокой скоростью включается в состав биологической ткани, вызывая мутагенные нарушения за счет как бета-излучения, так и нарушения молекулярных связей, вызванных заменой изотопа водорода 3Н на стабильный изотоп гелия 3Не, образующийся в результате распада трития. Тритий поступает в организм вместе с вдыхаемым воздухом, пищей, водой и способен накапливаться во всем организме. Среднее значение относительной биологической эффективности окиси трития (НТО) в 2...3 раза выше по сравнению с гамма-излучателями (Со60, Cs137). Тритий, как наиболее активный радионуклид, становится индикатором появления других более опасных радионуклидов, а его сравнительно простое, экспрессное определение в пробах делает его незаменимым при проведении геомониторинга.

Актуальность в получении объемной и систематической информации о появлении трития в сточных водах, определения путей его миграции, методов прогноза радиоактивного загрязнения не только тритием вод, используемых в хозяйственных нуждах, является постоянной и насущной проблемой для районов, расположенных вблизи предприятий, связанных с использованием радиоактивных веществ. Одними из таких предприятий выступают спецкомбинаты переработки и хранения радиоактивных отходов (РАО) низкой (НАО) и средней активности (САО), где радиоактивные отходы сортируются и в соответствующих упаковках складируются, а промежутки между ними заполняются буферными материалами (монолитным цементным раствором, реже глинами). Хранение РАО в таком виде производится в приповерхностных хранилищах траншейного типа. Данный тип хранилищ представляет собой траншею глубиной 4...5 м, стены и перекрытия которой выполнены из железобетонных плит или монолитного бетона. Объем хранилищ РАО — от 400 до 2000 м3. Вмещающими породами хранилищ одного из исследуемых полигонов являются покровные суглинки мощностью до 4 м, которые подстилаются толщей моренных отложений московского и донского оледенений мощностью до 60 м, представленных суглинками с линзами песков. Ниже четвертичных отложений залегает водоносный горизонт верхнемелового возраста, воды которого активно используются, поэтому в связи с увеличением срока хранения РАО может возникнуть опасность их радиоактивного загрязнения. Возраст хранилищ от 20 до 55 лет, они относятся к разряду «исторических».

С целью определения надежности изоляции отходов и возможной миграции радионуклидов из хранилищ РАО была создана сеть геомониторинговых скважин, в т.ч. и из технологических скважин специальной конструкции, пробуренных в теле хранилищ (рис.).

Геолого-гидрогеологический разрез через хранилище твердых радиоактивных отходов

Для контроля за поверхностными сточными водами создана дренажная система на территории расположения хранилищ РАО, а в пунктах сброса этих вод были сооружены четыре гидрологических поста.

Периодичность замеров уровней грунтовых вод (УГВ), отбор проб из скважин для определения радиационных и химических параметров жидкой фазы устанавливались в зависимости от скорости изменения этих параметров и были приняты от 1 до 3 раз в квартал.

Основной результат геомониторинга на «исторических» хранилищах — обнаружение радионуклидов (трития, цезия, стронция) в приконтурных зонах. Основными причинами образования ореолов загрязнения за пределами хранилищ РАО явились нарушение герметичности хранилищ и изменение гидрогеологических условий на территории полигона хранения РАО, поскольку грунтовые воды — практически единственное средство переноса радионуклидов.

Нарушение герметичности хранилищ РАО происходило с разрушением инженерных барьеров под воздействием природных и технологических факторов. Основным природным фактором отрицательного воздействия на целостность стен приповерхностных хранилищ является сезонное промерзание — оттаивание их, так как они находятся в зоне промерзания (сезонные колебания температур). Значительную роль в разгерметизации хранилищ играют также физико-химические процессы, происходящие в массиве РАО, приконтурной зоне инженерных барьеров хранилищ и вмещающей геологической среде при наличии даже незначительной их увлажненности. Они обусловливают растворение, ионный обмен, выщелачивание и последующий фильтрационный и молекулярно-диффузионный перенос вещества барьеров и РАО. Поскольку приповерхностные хранилища находятся в слабопроницаемых породах, то преобладает миграция по типу молекулярно-диффузионного переноса. Кроме физико-химических взаимодействий, в присутствии влаги во вмещающих хранилища суглинках и техногенных грунтах создаются благоприятные предпосылки для развития микробиологических процессов, воздействие которых на

инженерные барьеры и миграцию радионуклидов может быть весьма существенным. Работы, проводимые в Канаде, США, включали полевые, лабораторные и модельные исследования состояния могильников РАО и микробиологической среды, формирующейся в процессе длительного хранения РАО. Основные результаты были получены при изучении хранилищ РАО низкой и средней активности, какими являются и рассматриваемые в статье. Оказалось, что даже в условиях облучения и воздействия радионуклидов микробиологическая активность сохраняется во всех геологических средах. Воздействие микроорганизмов, обитающих не только в подземных водах, но и в зоне аэрации, прежде всего сказывалось на состоянии материалов инженерных барьеров, закладки и упаковки РАО. Наиболее хорошо усваиваемым микроорганизмами веществом, как оказалось, является битум. Цемент и бетон под их воздействием также разрушаются, хотя и несколько более медленными темпами, чем битум. Микроорганизмы способны изменять геохимическую обстановку вблизи захоронений, что может привести к растворению технических и строительных материалов и самих отходов. Способность микроорганизмов сорбировать тяжелые металлы и радионуклиды или образовывать с ними растворимые в воде устойчивые комплексы повышает миграцию загрязняющих веществ. При этом растворимость некоторых радионуклидов (в частности, плутония) повышается на три порядка. Серьезной проблемой является такой результат деятельности микроорганизмов, как образование газов метана, углекислоты, водорода, особенно в геологической среде с высоким содержанием органического вещества.

Изменение гидрогеологических условий на исследуемом полигоне произошло по следующим причинам:

а) до организации полигона при проведении исследовательских работ в 1960 г. грунтовые воды носили спорадический характер залегания и крайне ограниченное распространение. Однако в связи с сооружением котлованов для размещения железобетонных хранилищ РАО осуществлялась обратная засыпка свободного пространства ранее вынутым грунтом, что привело к образованию вокруг их зон повышенной проницаемости (приконтурные зоны), в которых происходит аккумуляция атмосферных осадков. В результате на территории площадки сформировался безнапорный техногенный горизонт грунтовых вод (верховодка);

б) с разрушением внутренних и внешних инженерных барьеров воды вновь сформировавшегося техногенного горизонта стали поступать в хранилища, причем была выявлена такая закономерность: в период весеннего снеготаяния уровни воды в приконтурной зоне были выше уровней в хранилищах, в остальное время, когда атмосферные осадки аккумулируются в пределах внутренней части хранилищ, уровни воды в них повышаются и устанавливаются выше, чем в приконтурных зонах. Таким образом, локальные повышения уровней в пределах хранилищ, чередующиеся с понижениями между ними, создают предпосылки к появлению вертикальной фильтрации радиоактивных вод из хранилищ;

в) низкая морозоустойчивость цементной матрицы радиоактивных отходов в хранилищах, после десятикратного замораживания при температуре от -10 до -20 °С матрица разрушается. Это вызвано тем, что при затворении портландцемента жидкими радиоактивными отходами (ЖРО), содержащими различные соли, в основном нитрата натрия, скорость процесса твердения и

механическая прочность снижаются по сравнению с затворением цемента водой. Такая цементная матрица наиболее неустойчивая к механическому разрушению и выщелачиванию грунтовыми водами, но ее недостатки компенсируются низкими затратами в связи с утилизацией как твердых, так и жидких радиоактивных отходов.

В связи с выявлением выхода радионуклидов в приконтурные зоны хранилищ встал вопрос о размерах их распространения как в горизонтальном, так и в вертикальном направлениях. Миграция радионуклидов в горизонтальном направлении контролируется системой мониторинговых скважин, по которым за годы наблюдений в зоне нарушенных грунтов приконтурной зоны «исторических» хранилищ отмечены ореолы растекания с повышенным содержанием радионуклидов шириной до 2...3 м. Вследствие низких фильтрационных характеристик вмещающих грунтов, их высоких сорбционных свойств и действия дренажной системы увеличения ореолов и их горизонтального смещения по данным геомониторинга гидрогеологических постов не отмечается.

Для оценки параметров вертикальной миграции радионуклидов из «исторических» хранилищ в 2007 г. было выполнено бурение технологических скважин в теле хранилищ и ниже их днищ. Исследования, проведенные в скважинах под днищем хранилищ, позволяют заключить, что глубина вертикального проникновения радионуклидов из зоны хранения отвержденных отходов составляет 0,9.2,5 м независимо от возраста хранилищ. Максимальное продвижение обусловлено преимущественно фильтрационной неоднородностью подстилающих грунтов.

На основании полученных данных о распределении радионуклидов под днищами хранилищ было проведено моделирование вертикального проникновения радионуклидов в моренные суглинки с целью решения прогнозной задачи радионуклидного загрязнения верхнемеловых водоносных горизонтов, залегающих на глубине 60.65 м. Начальное решение задачи осуществлялось по результатам буровых работ, проведенных на трех хранилищах разного периода эксплуатации (40, 20, 10 лет после консервации).

Для решения обратной задачи были построены, откалиброваны и проверены на соответствие натурным условиям фильтрационные и миграционные модели с использованием программы ГЕОЛИНК.

В качестве критериев подбора при калибровке фильтрационной модели использовались значения коэффициентов фильтрации моделируемой слоистой толщи, в качестве параметров согласования — величина глубинного перетока и наблюдаемые уровни подземных вод.

На основе откалиброванной фильтрационной модели решалась обратная задача по определению миграционных параметров. Миграционная модель рассматривалась в тех же геометрических размерах, что и фильтрационная. Параметры миграции задавались в виде диапазона наиболее вероятных значений коэффициента распределения Кд, эффективной пористости пэ неоднородности 51, коэффициента фильтрации К и периода полураспада загрязнителей. Для выявления чувствительности миграционной модели к изменению указанных параметров было решено 29 вариантов задачи распространения загрязнения под дном хранилища на период 20000 сут (55 лет). Результаты моделирования сравнивались с фактическими значениями концентрации основного загрязняющего компонента под исследуемыми хранилищами. Кроме того, изучалось

воздействие размеров разбивки исследуемого разреза на блоки на точность решения миграционной задачи. Наилучшее совпадение результатов моделирования с фактическими данными получено по двум вариантам. Расхождение в значениях полученных концентраций с фактически измеренными не превышает 50 %, что для концентраций порядка С = 7-10-3...5-10-2 свидетельствует о хорошей сходимости результатов (табл.).

Сопоставление результатов моделирования с фактическими условными значениями концентрации загрязнений

№ хранилища (продолжительность периода миграции) Глубина отбора пробы от дна хранилища, м Фактическая условная концентрация С ф № вариантов модели Расстояние от хранилища 2, м Полученная на модели концентрация С" условная

А (45л) 1,5 0,0067 23 б 1,5 0,0035

В (23г) 1,5 0,049 24 6 1,5 0,068

В (23г) 2,5 0,0067 24 6 2,5 0,0033

Анализ изменения концентраций по обоим вариантам при прогнозе Cs137 (с периодом полураспада 1т — 30 лет) свидетельствует о наступлении стабилизации роста концентраций загрязнения во времени на разных глубинах. Эта стабилизация происходит через 50 лет на глубине 0,5 м под дном хранилища и через 150 лет на глубине 3,5.4,0 м. При этом концентрация загрязнений на этой глубине под одним хранилищем стабилизируется на уровне С = 0,001, т.е. практически соответствует уровню вмешательства по 137Cs. Концентрация загрязнений С = 0,001 под другим хранилищем достигает глубины 5,0 м, хотя и здесь стабилизация роста загрязнений наступает через 150.200 лет.

Для несорбируемого радионуклида Н3 (с периодом полураспада 1т — 12 лет) стабилизация роста концентраций происходит раньше: через 20 лет на глубине 0,5.1 м и через 100 лет на глубине 10.12 м. При этом растворы с концентрацией 0,001 достигают глубины 60 м от дна хранилища. Уровень вмешательства для Н3 выше, чем для Cs137, и составляет С = 0,5. После стабилизации загрязнение по Н3, равное уровню вмешательства, не выйдет далее 20 м от дна хранилищ. Из результатов исследований видно, что процессы дисперсии, связанные с неоднородным строением моренных суглинков, наличием прослоев и линз песка, оказываются одним из определяющих факторов скорости переноса загрязняющих веществ.

По результатам выполненного моделирования сделан вывод, что загрязнение верхнемелового водоносного горизонта в результате потенциально возможной вертикальной миграции радионуклидов из хранилищ представляется маловероятным.

П р и м е ч а н и е. Работа выполнена в рамках реализации ФЦП «Кадры» (мероприятие 1.4).

Библиографический список

1. Дмитриев С.А., Стефановский С.В. Обращение с радиоактивными отходами. М. : Изд. центр РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2000. 124 с.

2. Ефремов Д.И. Отчет по теме «Региональная переоценка эксплуатационных запасов пресных подземных вод центральной части Московского артезианского бассейна (Московский регион)» / ФГУП «Геоцентр-Москва». М., 2002. С. 2—52.

3. КочкинБ.Т., Патык-КараН.Г. Геоморфологическая оценка территории с целью выбора мест для могильников высоко токсичных радиоактивных отходов // Геология рудных месторождений. 1999. № 2. С. 154—161.

4. Соболев А.И., Польский О.Г., Тихомиров В.А. Информационно-аналитическая система радиоэкологического мониторинга. М. : Прима, 1995. 125 с.

5. Швец В.М., Прозоров Л.Б. Моделирование вертикальной миграции радионуклидов в моренных отложениях. М. : РГГРУ им С. Орджоникидзе, 2007. С. 5—67.

Поступила в редакцию в ноябре 2012 г.

Об авторе: Хахунова Мария Михайловна — кандидат технических наук, научный сотрудник, Учреждение Российской академии наук Ордена Ленина и Ордена Октябрьской революции Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского (РАН ГЕОХИ им. В.И. Вернадского), г. Москва, ул. Косыгина, д. 4, mmhahunova@mail.ru.

Для цитирования: Хахунова М.М. Исследование миграции трития в прикон-турные зоны хранилищ радиоактивных отходов с разными сроками их эксплуатации // Вестник МГСУ 2013. № 1. С. 169—176.

M.M. Khakhunova

STUDY OF MIGRATION OF TRITIUM INTO BORDER ZONES OF RADIOACTIVE WASTE REPOSITORIES THAT HAVE DIFFERENT OPERATION LIVES

The main objective of the research was to study the migration of tritium as the most active radio-nuclide over radioactive waste storage landfills and to project the intensity of industrial pollution of water-bearing layers. Radioactivity is a distinctive feature of tritium. On the one hand, it promotes its extensive use in small quantities in various spheres of the human activity, and on the other hand, it produces a negative impact on the environment due to its ability to accumulate in cells. The author considers the issue of distribution of radio-nuclides both in horizontal and vertical directions to prevent or to limit their release into further zones of waste storage landfills.

The proposed monitoring system detects the condition of storage facilities and adjacent zones from the viewpoint of environmental security. It is based on a reliable method of monitoring of the condition of structures. The objective is to ensure the security and further safe operation of depositories. The findings have also served as the instrument of evaluation of effectiveness of implementation of the proposed technology. The methodology assures a timely warning of potential danger due to the negative impact produced by near-surface storage facilities onto the environment in connection with the migration of radio-nuclides. Moreover, extension of the operating life of existing storage facilities may involve a substantial economic effect.

Key words: radio-nuclides, tritium, migration, hydrogeology, environment, radioactive waste, migration model.

References

1. Dmitriev S.A., Stefanovskiy S.V. Obrashchenie s radioaktivnymi otkhodami [Treatment of Radioactive Waste]. Moscow, RKhTU im. D.I. Mendeleeva Publishing Centre, 2000, 124 p.

2. Efremov D.I. Otchet po teme: «Regional'naya pereotsenka ekspluatatsionnykh za-pasov presnykh podzemnykh vod tsentral'noy chasti Moskovskogo artezianskogo basseyna (Moskovskiy region)» [Report on "Regional Revaluation of Fresh Groundwater Supplies in the Central Area of the Moscow Artesian Basin (Moscow Region)"]. FGUP «Geotsentr-Moskva» [Federal State Unitary Enterprise "Geocentre-Moscow']. Moscow, 2002, pp. 2—52.

3. Kochkin B.T., Patyk-Kara N.G. Geomorfologicheskaya otsenka territorii s tsel'yu vy-bora mest dlya mogil'nikov vysoko toksichnykh radioaktivnykh otkhodov [Geo-morphological Assessment of Territories with a View to the Siting of Highly Toxic Radioactive Waste Storage Landfills]. Geologiya rudnykh mestorozhdeniy [Geology of Ore Deposits]. 1999, no. 2, pp. 154—161.

4. Sobolev A.I., Pol'skiy O.G., Tikhomirov V.A. Informatsionno-analiticheskaya sistema radioekologicheskogo monitoringa [Information and Analytical System of Radio-ecological Monitoring]. Moscow, Prima Publ., 1995, 125 p.

5. Shvets V.M., Prozorov L.B. Modelirovanie vertikal'noy migratsii radionuklidov v moren-nykh otlozheniyakh [Simulation of Vertical Migration of Radio-nuclides in Morainic Deposits]. Moscow, RGGRU im S. Ordzhonikidze Publ., 2007, pp. 5—67.

About the author: Khakhunova Mariya Mikhaylovna — Candidate of Technical Sciences, Professor, Researcher, Vernadsky Institute of Geochemistry and Analytical Chemistry of Russian Academу of Sciences (RAN GEOKhI im. V.I. Vernadskogo), 4 Ko-

sygina St., Moscow, 119991, Russian Federation; mmhahunova@mail.ru.

For citation: Khakhunova M.M. Issledovanie migratsii tritiya v prikonturnye zony khra-nilishch radioaktivnykh otkhodov s raznymi srokami ikh ekspluatatsii [Study of Migration of Tritium into Border Zones of Radioactive Waste Repositories That Have Different Operation Lives]. Vestnik MGSU [Proceedings of Moscow State University of Civil Engineering]. 2013, no. 1, pp. 169—176.