СПОСОБ КОНТРОЛЯ СОДЕРЖАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДАХ
METHOD OF CONTROLLING CONTENT OF RADIONUCLIDES IN RADIOACTIVE WASTES

Изобретение относится к атомной технике и касается способов контроля содержания радионуклидов в радиоактивных отходах (РАО), образующихся при переработке отработанного ядерного топлива (ОЯТ). Конкретной областью применения изобретения являются энергетические комплексы нового поколения, состоящие из энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем и производств замкнутого ядерного топливного цикла.
Радиологическая опасность РАО и, как следствие, способы обращения и захоронения РАО определяются их радионуклидным составом и удельными активностями отдельных радионуклидов, при этом удельные активности радионуклидов и категория РАО по радиационному фактору должны устанавливаться при их паспортизации. Большая часть этих радионуклидов относится к так называемым сложнодетектируемым радионуклидам (СДР), непосредственное измерение активности которых связано с технологически сложными процедурами отбора, подготовки, измерения и анализа проб.
Перспективным решением проблемы контроля содержания СДР в РАО является подход, получивший наименование «методологии радионуклидного вектора» (nuclide-vector) или «метода масштабирующих коэффициентов» (scaling-factor) [IAEA Nuclear Energy Series NW-T-1.18. Determination and use of scaling factors for waste characterization in NPP. IAEA, Vienna, Austria, 2009]. При этом под радионуклидным вектором понимаются значения относительных долей активности каждого из радионуклидов в суммарной активности объекта, установленные по результатам специальных представительных спектрометрических и радиометрических измерений, и обоснованно приписанные ряду объектов одного типа, объединенных общим материальным составом и источником образования. Данный метод основан на установлении корреляционных связей между активностью радионуклидов в объекте и применении установленных корреляций при радиационном контроле объекта с измерением активности лишь реперных радионуклидов. Метод подразумевает разделение радиоактивных отходов АЭС на виды по источнику образования (потоки) и установление корреляционной связи для каждого из потоков. Корреляционная связь между удельными активностями радионуклидов устанавливается в пределах потока и численно выражается набором отношений парциальной удельной активности нормируемых сложнодетектируемых радионуклидов к удельной активности реперного радионуклида. Такой подход позволяет ограничиться при текущем контроле измерением активности реперных легкодетектируемых гамма-излучающих радионуклидов со значительными энергией и выходом на распад
244
244
В настоящее время предложены различные способы контроля радионуклидов в РАО, базирующиеся на методологии радионуклидного вектора. В частности, известен способ контроля радионуклидов по результатам гамма-спектрометрии с использованием корреляционных соотношений по изотопу Cm [патент Японии 5546174]. Данный способ не может быть непосредственно применен к конкретному составу РАО, образующихся при эксплуатации реакторных установок со свинцовым теплоносителем, и не позволяет контролировать значительную часть характерных для них СДР, в частности, Cm не может использоваться как реперный радионуклид.
Реализуемость методологии радионуклидного вектора применительно к энергоблокам с реакторами со свинцовым теплоносителем была также подтверждена, но с условием ее усовершенствования и адаптации к этому конкретному типу установок. [Метод оценки содержания альфа- и бета- излучающих радионуклидов в РАО радиохимических производств по матрице присутствующих гамма-излучающих радионуклидов. Ядерная и радиационная безопасность, №3 (85)-2017. УДК 621.039.75]. Представленный в цитируемой работе способ контроля содержания радионуклидов в радиоактивных отходах энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем, выбранный в качестве прототипа заявленного способа, включает подготовительный этап, на котором идентифицируют потоки РАО и определяют их радионуклидные векторы, и последующий этап рутинной характеризации РАО в потоках, причем для определения в потоке радионуклидного вектора выполняют отбор проб, из которых приготавливают счетные образцы, с помощью гамма-спектрометрического анализа определяют удельные активности радионуклидов в счетных образцах, распад которых сопровождается гамма-излучением, выбирают реперный радионуклид, целевые сложнодетектируемые радионуклиды (СДР), и определяют их удельные активности и стандартные неопределенности активностей по отношению к активности реперного радионуклида, а на этапе рутинной характеризации РАО измеряют гамма-спектрометрическим неразрушающим методом удельные активности в РАО только реперного радионуклида, затем на основе полученных на подготовительном этапе характеристик установленных радионуклидных векторов выполняют расчет активностей целевых СДР в потоках РАО.
210
202
205
Недостатком известного способа контроля РАО является то, что он изложен лишь в концептуальной форме и недостаточно проработан. В частности, в нем не приведено обоснования того, насколько предлагаемые в нем методы и технические средства измерений точны и чувствительны и обеспечивают приемлемую погрешность определения удельной активности СДР. Кроме того, в известном способе не предусмотрено отслеживание содержания радионуклидов Pb, Pb, Pb, мониторинг которых необходим при обращении с РАО рассматриваемого типа энергетических установок.
В заявляемом изобретении решается проблема повышения технико-экономических характеристик контроля содержания радионуклидов в радиоактивных отходах энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем, включая повышение надежности и точности измерений. Указанная проблема решается путем расширения сферы применения и усовершенствования неразрушаемого метода контроля РАО с помощью радионуклидного вектора и его адаптации к указанным типам энергетических установок.
207
210
202
205
207
Достигаемый при этом технический результат состоит в существенном увеличении избирательности, точности и чувствительности определения содержания СДР в РАО, позволяющем распространить неразрушающий метод контроля на такие СДР, распад которых сопровождается альфа- и бета-излучением, и которые ранее не могли идентифицироваться этим методом. Получение такого технического результата обусловлено тем, что использование в качестве реперного радионуклида изотопа Bi, выполнение одновременных измерений с помощью гамма-спектрометрического и жидкосцинтилляционного спектрометров и применение нового способа совместной обработки результатов измерений, независимо получаемых от этих двух источников экспериментальных данных, значимо увеличивают достоверность контроля, снижают величины неопределенности и погрешности. За счет высокой избирательности способа становится возможным контролировать содержание альфа- и бета-излучающих радионуклидов Pb, Pb, Pb, мониторинг которых необходим при обращении с РАО рассматриваемого типа энергетических установок. При этом в заявленном изобретении дополнительное увеличение чувствительности и точности измерений реализуется благодаря использованию физической особенности выбранного реперного радионуклида (Bi), заключающейся в наличии двух раздельных пиков гамма-излучения.
207
210
202
205
В заявленном изобретении технический результат достигается за счет того, что способ контроля содержания радионуклидов в РАО, образующихся при переработке отработанного ядерного топлива (ОЯТ) энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем, включает подготовительный этап, на котором идентифицируют потоки РАО и определяют их радионуклидные векторы, и последующий этап рутинной характеризации РАО в потоках, причем для определения в потоке радионуклидного вектора выполняют отбор проб, из которых приготавливают счетные образцы, с помощью гамма-спектрометрического анализа определяют активности радионуклидов в счетных образцах, распад которых сопровождается гамма-излучением, выбирают реперный радионуклид, целевые сложнодетектируемые радионуклиды (СДР), и определяют их удельные активности и стандартные неопределенности активностей по отношению к активности реперного радионуклида, а на этапе рутинной характеризации РАО измеряют гамма-спектрометрическим неразрушающим методом удельные активности в РАО только реперного радионуклида, затем на основе полученных на подготовительном этапе характеристик установленных радионуклидных векторов выполняют расчет активностей целевых СДР в потоках РАО, при этом в качестве реперного радионуклида используют продукт активации свинцового теплоносителя Bi, а его удельную активность определяют с применением гамма-спектрометрического комплекса с разрешением не менее 8% по линии 0,662 кэВ, в перечень целевых СДР радионуклидного вектора включают Pb, Pb и Pb, распад которых сопровождается альфа- и бета-излучением, измеряют их активности с помощью жидкосцинтилляционного спектрометра, данные об активности гамма-излучающих радионуклидов в счетном образце используют при обработке показаний жидкосцинтилляционного спектрометра, причем обработку проводят обобщенным методом наименьших квадратов с одновременным учетом значений неопределенности измерений удельной активности реперного радионуклида и СДР в качестве весов измеренных значений..
207
Технический результат изобретения достигается также за счет того, что при определении удельной активности реперного радионуклида Bi с применением гамма-спектрометра регистрируют спектр и измеряют скорость счета импульсов в двух пиках полного поглощения, соответствующих энергиям гамма-излучения 569,7 кэВ и 1063,7 кэВ.
55
59
63
60
Возможна также реализация заявленного способа, при которой дополнительно осуществляют контроль содержания продуктов активации конструкционной стали Fe; Ni; Ni, используя в качестве реперного радионуклида Со, а обработку результатов проводят обобщенным методом наименьших квадратов с одновременным учетом значений неопределенности измерений удельной активности реперного радионуклида и СДР в качестве весов измеренных значений.
90
99
93
129
135
l37
137m
Кроме того, возможен вариант реализации, при которой проводят также контроль содержания продуктов деления ядерного топлива Sr; Тс; Мо, I, Cs, используя в качестве реперного радионуклида Cs или Ba, а обработку результатов проводят обобщенным методом наименьших квадратов с одновременным учетом значений неопределенности измерений реперного и СДР в качестве весов измеренных значений.
Предложенный способ осуществляют следующим образом.
В процессе эксплуатации энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем текущий контроль за содержанием радионуклидов в РАО осуществляют в рамках этапа рутинной характеризации с применением методики радионуклидного вектора. Этому основному этапу предшествует подготовительный этап, на котором проводят предварительный комплекс исследований, включающих идентификацию потоков РАО и параметров радионуклидного вектора в обоснование и для подготовки этапа рутинной характеризации.
210
202
205
Под идентификацией потоков понимается группировка отходов по их химическим и физическим свойствам и определение для каждого из потоков перечня реперных радионуклидов и радиологически значимых СДР. Целевым объектом контроля в заявляемом изобретении является поток РАО, относящийся к компактируемым несжигаемым отходам конструкционных материалов оборудования первого контура и другим твердым радиоактивным отходам, загрязненным продуктами активации свинцового теплоносителя - группой СДР, состоящей из Pb, распад которых сопровождается альфа-излучением, и Pb и Pb, распад которых сопровождается бета-излучением.
Далее для данного потока РАО радионуклидный вектор устанавливают, руководствуясь действующими правилами в области контроля активности радионуклидов, включая международные регламенты [IAEA Nuclear Energy Series NW-T-1.18. Determination and use of scaling factors for waste characterization in NPP. IAEA, Vienna, Austria, 2009], [ISO 21238-2007 Scaling factor method to determine the radioactivity of low-and intermediate-level radioactive waste packages generated at nuclear power plants]. Соотношение между активностями радионуклидов описывается функцией, полученной с помощью математической обработки результатов измерений.
60
137
207
Корреляционная связь между удельными активностями радионуклидов устанавливается в пределах потока и численно выражается набором отношений парциальной удельной активности нормируемых СДР к удельной активности реперного радионуклида. В результате становится возможным ограничиться на этапе рутинной характеризации измерением активности реперных легкодетектируемых гамма-излучающих радионуклидов со значительными энергией и выходом на распад (Со, Cs, Bi и др.).
Удельную активность радионуклида в отходах в момент их образования можно представить, как сумму значительного числа независимых случайных величин. При этом, согласно центральной предельной теореме теории вероятностей, она будет иметь нормальное распределение. Экспериментальные данные показывают, что для РАО из одного источника образования распределение удельной активности отдельного радионуклида имеет нормальный или логарифмически-нормальный вид. Для статистического анализа должны использоваться измерения 20-30 проб в целях достижения коэффициента расширения, примерно равного 2, при расчете суммарной неопределенности с доверительной вероятностью 0,95.
207
210
202
205
207
210
207
205
203
206
207
208
210
210
202
205
207
207
-1
207
1
2
Таким образом, в соответствии с изобретением, осуществляют отбор проб, из которых приготавливают счетные образцы, с помощью гамма-спектрометрического анализа определяют удельные активности радионуклидов в счетных образцах, распад которых сопровождается гамма-излучением, после чего выбирают реперный радионуклид и целевые сложнодетектируемые радионуклиды (СДР). В заявленном способе реперным радионуклидом для группы продуктов активации свинцового теплоносителя назначают Bi, а целевыми СДР принимают Pb, распад которого сопровождается альфа-излучением, и Pb и Pb, распад которых сопровождается бета-излучением. Назначение изотопа Bi реперным радионуклидом возможно вследствие использования в реакторах в качестве теплоносителя жидкого свинца, при активации которого образуются радионуклиды Ро, Ро, Ро, Ро, Bi, Bi, Bi, Bi, Pb, Pb, Pb и др. Характерной особенностью радионуклида Bi с периодом полураспада 32 года, граничной энергией бета-излучения 765 кэВ, является наличие в спектре гамма-излучения двух основных линий 569,7 кэВ и 1063,7 кэВ. При определении удельной активности реперного радионуклида Bi измеряется скорость счета импульсов в пиках полного поглощения, соответствующих энергиям гамма-излучения 569,7 кэВ и 1063,7 кэВ - соответственно N и N, с. Использование двух пиков позволяет сократить неопределенность измерений активности Bi, Бк, за счет сокращения относительной стандартной неопределенности по типу А, обусловленной стохастическим характером излучения, и рассчитываемой по формуле:
в случае использования статистики по двум пикам:
137
134
207
Измерения спектров гамма-излучения реперных радионуклидов выполняют с применением гамма-спектрометра с разрешением не менее 8% по линии 0,662 кэВ, что обусловлено наличием в РАО ряда радионуклидов с близкими энергиями гамма-излучения - Со (662 кэВ), Со (569 кэВ, 605 кэВ), Bi (569,7 кэВ) и др.
Отличительная особенность заявленного способа заключается в том, что на этапе определения соотношений удельной активности радионуклидов в пробах измерения активности альфа- и бета-излучающих СДР выполняют с применением жидкосцинтилляционного спектрометра, используя в качестве априорной информации для обработки спектра измеренные с помощью гамма-спектрометра активности в пробах реперных радионуклидов, распад которых сопровождается как альфа- или бета-, так и гамма-излучением. Это позволяет достичь существенного увеличения точности за счет нормирования спектра смешанного излучения и взаимной верификации двух методов измерений.
Другая отличительная особенность заявленного способа состоит в том, что в ходе исследований проб оценивают не только неопределенность измерений активности реперного радионуклида, но и неопределенность измерений активности СДР для использования их значений в качестве «весов» при вычислении среднего соотношения активностей в пробах и корреляционно-регрессионном анализе экспериментальных данных.
A
Корреляция между удельной активностью сложнодетектируемого и реперного радионуклидов подтверждается, если коэффициент корреляции R больше или равен критериальному значению:
i,k
r,k
где A - активность i-го сложнодетектируемого радионуклида в k-й пробе; A - активность реперного радионуклида в k-й пробе; n - число проб.
Критериальное значение устанавливается исходя из требуемой точности установления удельной активности СДР. В большинстве стран, использующих аналогичную методологию, оно принимается равным 0,7 [Determination and Use of Scaling Factors for Waste Characterization in NPP. IAEA Nuclear Energy Series NW-T-1.18. Vienna, IAEA, 2009].
Для установления корреляционной связи между удельной активностью СДР и реперного радионуклида используют геометрическое среднее, так как отдельные значения в совокупности экспериментальных данных значительно удалены от других [Г.Л. Хорасанов, А.И. Блохин Основы создания малоактивируемого свинцового теплоносителя с изотопным обогащением для перспективных ядерно-энергетических установок. Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы, 2001, вып. 1]. В рамках предложенного метода для установления численного соотношения используют среднее геометрическое взвешенное соотношение удельной активности СДР и реперного радионуклида. Такой подход позволяет учесть неопределенность каждого измеренного значения в качестве «веса». Для i-го радионуклида взвешенное среднее геометрическое значение соотношения определяется выражением:
где  - соотношение активности i-го и реперного радионуклида в k-й пробе;
- относительная стандартная неопределенность расчетного соотношения i-го радионуклида в k-й пробе;  - относительная стандартная неопределенность удельной активности i-го СДР и реперного радионуклида в k-й пробе соответственно, которые используются в качестве весов измеренных значений.
A
Если значимая корреляция между удельной активностью i-го СДР и реперного радионуклидов в контролируемых отходах отсутствует (R меньше критериального значения), предлагается определять соотношение между их логарифмами:
a
где , b - константы.
Для корреляционно-регрессионного анализа экспериментальных данных, выраженных как логарифмы удельной активности СДР и реперного радионуклидов применяется обобщенный метод наименьших квадратов [Зайдель P.M. Оценка погрешности параметров регрессии в методе наименьших квадратов - Атомная энергия, 1994, Т. 77, вып. 6. М., 1994, с. 463-466], за счет чего удается одновременно учесть значения этих двух неопределенностей при построении радионуклидного вектора. При этом решение (значения ln(а) и b с соответствующими неопределенностями) находится с помощью итерационных вычислений методом Ньютона-Рафсона.
При использовании предложенного нового способа построения радионуклидного вектора существенно повышается точность и чувствительность контроля СДР в РАО, образующихся при переработке ОЯТ энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах с жидким свинцовым теплоносителем.
55
59
63
60
В рамках заявленного способа возможно дополнительно контролировать содержание радионуклидов в других потоках РАО, используя предложенную схему расчета радионуклидного вектора. В частности, при необходимости характеризации продуктов активации конструкционной стали Fe; Ni; Ni, в качестве реперного радионуклида назначают Со, а обработку результатов проводят обобщенным методом наименьших квадратов с одновременным учетом значений неопределенности измерений удельной активности реперного радионуклида и СДР в качестве весов измеренных значений.
90
99
93
129
135
137
137m
Другой вариант реализации способа состоит в том, что проводят контроль содержания продуктов деления ядерного топлива Sr; Тс; Мо, I, Cs, используя в качестве реперного радионуклида Cs или Ba, а обработку результатов также проводят обобщенным методом наименьших квадратов с одновременным учетом значений неопределенности измерений реперного и СДР в качестве весов измеренных значений.