Экспериментальное изучение конвективных автоколебаний вблизи боковой поверхности пузырька воздуха в плоском прямоугольном канале

Конвективные течения.... Вып. 2

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИЗУЧЕНИЕ КОНВЕКТИВНЫХ АВТОКОЛЕБАНИЙ ВБЛИЗИ БОКОВОЙ ПОВЕРХНОСТИ ПУЗЫРЬКА ВОЗДУХА В ПЛОСКОМ ПРЯМОУГОЛЬНОМ КАНАЛЕ

А. Л. Зуев, К.Г. Костарев

Институт механики сплошных сред УрО РАН, 614013, Пермь, Академика Королева, 1

Экспериментально изучена концентрационная конвекция вблизи пузырька воздуха, зажатого между стенками горизонтального канала прямоугольного сечения. Канал заполнен водным раствором, вертикально стратифицированным по концентрации поверхностно-активного вещества (ПАВ). Конвективное движение в канале развивается в результате действия концентрационных сил Марангони на оставшейся свободной боковой поверхности пузырька. Благодаря малой толщине канала (~1 мм) возникающие течения раствора и распределения концентрации ПАВ близки к двумерным, что позволяет исследовать их структуру с помощью интерферометра. Постановка эксперимента в таком модельном виде позволяет сравнить его результаты с численными расчетами, выполненными для прямоугольной двумерной области. Обнаружено и исследовано возникновение вблизи поверхности пузырька колебательной конвекции, схожей с наблюдавшейся в опытах со сферическими пузырьками. Показано, что развитие режима автоколебаний обусловлено взаимодействием концентрационно-капиллярного и концентрационно-гравитационного механизмов движения. Изучена структура и эволюция конвективных течений и полей концентрации в канале. Измерены период и продолжительность колебаний в зависимости от времени, вертикального градиента концентрации, средней концентрации раствора и его физико-химических свойств, концентрационных чисел Ма-рангони и Грасгофа. Выявлена необходимость введения дополнительных параметров, учитывающих наличие в жидкости горизонтальных перепадов концентрации.

© А.Л. Зуев, К.Г. Костарев, 2005

ВВЕДЕНИЕ

Конвективные течения Марангони вокруг пузырька воздуха, возникающие благодаря температурной или концентрационной неоднородности поверхностного натяжения на его свободной поверхности, давно привлекают внимание исследователей ввиду своего существенного влияния на протекание различных технологических процессов [1]. Особенно хорошо изучен случай термокапиллярной конвекции. Так, результаты многочисленных исследований показывают, что при наличии градиента температуры, направленного вверх, вокруг неподвижного пузырька в замкнутом объеме жидкости возникает термокапиллярное течение в виде стационарного осесимметричного тороидального вихря. Жидкость, увлекаемая поверхностными силами, переносится вдоль свободной поверхности пузырька к его нижнему полюсу, а вдали от него медленно поднимается вверх, создавая возвратное течение. Распределение температуры оказывается также стационарным. Течение становится неустойчивым, приобретая азимутальную составляющую, только когда число Марангони, характеризующее отношение термокапиллярных и вязких сил, превышает 3 • 104 [2]. В этом случае появляется медленная осцилляция теплового поля около пузырька в горизонтальном направлении, но структура вертикального течения (тор) остается неизменной. Возникновение колебательной моды не зависит от силы тяжести и объясняется потерей устойчивости ламинарного течения при высоких скоростях движения.

Концентрационно-капиллярные явления, несмотря на сходство движущих сил, тем не менее, существенно отличаются от термокапиллярных. Основная причина различий заключается в ином соотношении вкладов в массоперенос диссипативного и конвективного механизмов, так как характерные времена диффузии примеси превышают времена диффузии тепла на 2-3 порядка. Кроме того, важную роль начинает играть адсорбция поверхностно-активного вещества (ПАВ) на поверхности раздела. Эти факторы приводят к развитию новых явлений, не имеющих термокапиллярных аналогов. Например, в наших экспериментах [3, 4] была обнаружена колебательная конвекция, возникавшая вокруг неподвижного пузырька воздуха в водном растворе, вертикально стратифицированном по концентрации ПАВ. Пузырек достаточно большого объема был помещен в интерференционную ячейку в виде тонкого горизонтального слоя и поэтому имел форму короткого вертикального дис-

ка со свободной боковой поверхностью. Наблюдение выявило резкие периодические возмущения гравитационного устойчивого распределения концентрации в окрестности пузырька. Такие возмущения могли быть обусловлены регулярными выбросами в окружающий раствор ПАВ, накапливаемого вблизи нижнего полюса пузырька под действием тангенциальных концентрационнокапиллярных сил. Характерно, что по истечении некоторого времени колебания внезапно прекращались. Период и время существования колебаний определялись начальным градиентом концентрации, средней концентрацией раствора и его физико-химическими свойствами, толщиной слоя жидкости и размерами пузырька. С уменьшением градиента концентрации частота и продолжительность колебаний также уменьшались. Сама же структура возмущений оставалась неизвестной, поскольку наблюдение велось сверху.

С целью выяснения причин периодической интенсификации мас-сопереноса вокруг пузырька проведена серия опытов, в которой слой заменен горизонтальным каналом прямоугольного сечения (вертикальной ячейкой Хеле-Шоу, ограниченной сверху и снизу). Такая замена позволяет визуализировать и изучить вертикальную структуру конвективных течений и возмущений распределения концентрации ПАВ в жидкости, проследить их эволюцию и объяснить механизм появления колебательных режимов. Кроме того, переход к “квазидвумерной” модели открывает путь для сравнения экспериментальных результатов с данными численного моделирования, что, в свою очередь, дает возможность оценить реальную роль адсорбции и создать теоретическую модель, адекватно описывающую массоперепос ПАВ вблизи свободной поверхности.

1. ЭКСПЕРИМЕНТ

Схема экспериментальной установки приведена на рис. 1. Кювета представляла собой протяженный горизонтальный канал высотой Н = 2 мм и толщиной 1.2 мм, заключенный между двумя вертикально расположенными стеклянными стенками с зеркальным полупрозрачным покрытием (см. рис. 1, а). Наблюдение велось со стороны широких граней в проходящем свете. Канал заполнялся вертикально стратифицированным водным раствором метилового, этилового или изопропилового спирта (ПАВ) с концентрациями 10-40 % (под концентрацией понимается массовая доля растворенного вещества). Поскольку вода тяжелее спиртов, то градиент концентрации ПАВ оказывался направленным вверх. Воздушный пузырек помещался в

раствор с помощью медицинского шприца и полностью перекрывал канал своей боковой поверхностью. Вследствие малой толщины канала возникавшее вокруг пузырька конвективное течение можно было считать двухмерным.

а)

3 2

Рис. 1. Схема экспериментальной установки: 1 - интер-ферометрические полупрозрачные стекла; 2 - канал с жидкостью; 3 - пузырек воздуха; 4 - объектив; 5 - полупрозрачное зеркало; 6 - лазер; 7 - видеокамера

Для изучения структуры течений и полей концентрации использовался лазерный многолучевой интерферометр Физо (см. рис. 1, б). Распределение концентрации визуализировалось в виде системы изолиний показателя преломления, величина которого в изотермическом случае зависит от концентрации раствора. Разница в значениях показателя преломления между двумя соседними однотонными интерференционными полосами, рассчитанная для данной толщины канала, составляла 0.27 • 10-3 . С учетом нелинейного вида концентрационных зависимостей показателя преломления это соответствовало изменению концентрации ПАВ в растворе примерно на 0.33-0.35 % для изопропилового, 0.38-0.53 % для этилового и 1.10-1.33 % для метилового спиртов. Интерференционные картины в проходящем и отраженном свете регистрировались видеокамерой. Максимальная погрешность измерения концентрации не превышала 0.1 %. Все опыты были выполнены при постоянной температуре окружающей среды (20±1)°С.

Зуев А.Л., Костарев К.Г.

2. РЕЗУЛЬТАТЫ

В первой серии опытов в канале сначала создавался вертикальный градиент концентрации ПАВ. С этой целью 30-40 % раствор спирта наливался поверх слоя чистой дистиллированной воды. Затем в канал помещался пузырек воздуха. Возникновение свободной поверхности разрушало устойчивую стратификацию концентрации. На рис. 2 и 3 представлены типичные интерференционные картины концентрационного поля вблизи одной из боковых границ пузырька в растворе этилового спирта. Появление пузырька в жидкости (момент времени / = 0 с на рис. 2) сразу вызывало течение жидкости, при котором ПАВ, увлекаемый концентрационно-капиллярными силами, переносился вдоль поверхности пузырька к его нижнему полюсу. В силу неразрывности жидкости возникавшее течение ускоряло подток жидкости к пузырьку вдоль верхней границы полости, принося на поверхность более концентрированный ПАВ и тем самым резко интенсифицируя течение Марангони. Благодаря этому, очень быстро, в течение примерно 2 с, развивался конвективный вихрь, с внешней стороны которого жидкость, ранее увлеченная пристенным Марангони движением, всплывала под действием архимедовых сил, создавая возвратное течение. Захватывая все большее количество раствора с высокой концентрацией ПАВ , возникшая вихревая ячейка становилась все легче и, поднимаясь вверх, в конце концов отсекала от верхней части поверхности пузырька поступающую струю спирта. В результате течение Марангони прекращалось, а поверхность пузырька оказывалась окруженной тонким слоем жидкости с одной концентрацией ПАВ .

Однако затухание капиллярных течений не означало прекращения движения в канале, поскольку выравнивание возникшего горизонтального градиента концентрации ПАВ в растворе вызывало развитие медленного адвективного движения (рис. 3). Это течение, восстанавливая нарушенную стратификацию концентрации, вновь подтягивало к верхнему полюсу пузырька более концентрированный раствор ПАВ. Как только поток ПАВ касался поверхности, вновь начиналось развитие ячеистого движения. Цикл повторялся многократно, причем период колебаний с течением времени увеличивался, а интенсивность вихревого течения снижалась, что обусловлено постепенным уменьшением вертикального градиента концентрации в растворе вследствие конвективного перемешивания и диффузии. Как только концентрация в канале почти полностью выравнивалась, колебания прекращались.

Аналогичные интерференционные картины осцилляции течений и распределений концентрации наблюдались также в опытах с растворами других низкомолекулярных спиртов (метилового, изопропилового), отличающихся от этилового спирта по физическим свойствам. На рис. 4 приведены концентрационные зависимости основных параметров использованных жидкостей: показателя преломления п , кинематической вязкости V , коэффициента диффузии Б [5] и коэффициента поверхностного натяжения о [6]. Растворы метилового спирта характеризуются наименьшими значениями вязкости и концентрационного коэффициента поверхностного натяжения Эо / дС , изопропилового - наибольшими. Коэффициенты диффузии, напротив, максимальны для растворов метилового спирта и минимальны для растворов изопропилового спирта. Плотности всех спиртов весьма близки. Таким образом, в экспериментах удалось охватить широкий диапазон свойств жидкости и безразмерных концентрационных чисел Марангони и Грасгофа. Значения чисел Шмидта & = V /Б составляют для метилового 582, 1000 - для этилового и 1637 - для изопропилового.

о 103 Н/м

V, 10 6 м2/с

Рис. 4. Концентрационные зависимости свойств жидкостей: 1 метанол; 2 - этанол; 3 - изопропанол

Рис. 5. Интерферограммы изолиний концентрации

На рис. 5 представлены интерферограммы распределения концентрации в растворе метанола, соответствующие одному периоду конвективного движения. Время отсчитано от начала колебания. Благодаря тому, что значение Эп / ЭС у метанола значительно ниже, чем у этанола, густота изолиний концентрации на интерферограм-мах меньше, и эволюция поля концентрации на рисунке более наглядна. Хорошо видно, что в начале цикла пузырек был окружен одной изолинией, т. е. концентрация ПАВ на его поверхности везде одинакова. Течение Марангони отсутствовало, пока “язык” (далее кавычки опустим) концентрированного раствора ПАВ не достигал поверхности пузырька (t = 22.0 с). Затем возникала вихревая ячейка, скорость в которой достигала максимума в момент оттеснения концентрационного языка от свободной поверхности (t = 23.2 с). После этого вихревое течение резко прекращалось и начиналось медленное восстановление вертикальной стратификации раствора.

Во второй серии опытов пузырек помещался в канал, первоначально заполненный чистой водой. После этого с торца канала вводился раствор спирта, который затем распространялся в виде узкого языка (рис. 6). Такой подход позволил пронаблюдать процесс возникновения первого колебания. Оказалось, что развитие Марангони течения происходило не сразу по достижению языком поверхности пузырька, а лишь спустя некоторое время. Так, в случае использования изопропанола в качестве ПАВ это время доходило до 28 с, при этом перепад концентрации АС * между нижним и верхним полюсами пузырька, вызванный продолжением движения языка, достигал 2.2 %. Такое достаточно неожиданное явление связано, по-видимому, с большим коэффициентом поверхностного натяжения чистой воды (72 10-3 Н/м). Молекулы воды вблизи свободной поверхности оказываются достаточно плотно упакованы и сцеплены друг с другом, создавая эффект упругой стенки для набегающего потока жидкости. В результате происходит деформация потока, и он растекается вдоль поверхности, не достигая межфазной границы. Молекулам же ПАВ приходится преодолевать пограничный молекулярный барьер в чисто диффузионном режиме. Концентрационное течение Марангони начинается, когда ПАВ прорывается на поверхность. В дальнейшем концентрация спирта на свободной поверхности резко возрастает, что снижает поверхностное натяжение, и развитие капиллярного движения оказывается возможным уже при гораздо меньших перепадах концентрации (рис. 6, t = 37 с, начало второго цикла, АС* ~ 0.6 %).

Рис. 6. Интерферограммы изолиний концентрации (изопропиловый спирт) 208

3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ

В эксперименте были изучены временные зависимости периода конвективных колебаний в разных спиртах с различной начальной концентрации растворов С0. Точность измерения времени составляла 1 / 25 с. В опытах с этиловым спиртом (рис. 7) в начале процесса частота развития интенсивного движения жидкости около поверхности пузырька оказалась достаточно высокой (период, соответственно, мал, Т ~ 5 -10 с). Однако спустя короткий интервал времени (~1 мин), соответствующий установлению движения после внесения в канал пузырька, частота резко уменьшалась и в дальнейшем убывала уже незначительно. Через некоторое время колебания внезапно прекращались. При этом в опытах с большей концентрацией использованного раствора (40 %) и, соответственно, большим начальным перепадом концентрации на нижней и верхней границах канала частота колебаний оказалась даже меньше, а сами

Рис. 7. Зависимость частоты колебаний от времени в растворах этанола; С0 = 40

С, %

Рис. 8. Зависимость

концентрации этанола от времени на верхней (1, 2) и нижней (3, 4) границах канала при С0 = 40 и 20 %

колебания заканчивались значительно раньше, чем в опытах с 20 % раствором этанола. Это является следствием того, что, хотя значения концентрации ПАВ во втором случае были меньшими (рис. 8), перепад поверхностного натяжения на полюсах пузырька при этом оказался большим ввиду сильно нелинейной зависимости поверхностного натяжения этилового спирта от концентрации (см. рис. 4). Соответственно, значения концентрационных чисел Марангони Ма (рис. 9) оказались выше в опытах с 20% раствором этанола (кривая 2), чем с 40 % (кривая 1), что означает развитие более интенсивной и продолжительной концентрационно-капиллярной кон-

Ма, 10'

Рис. 9. Зависимость числа Марангони от времени в растворах этанола при С0 = 40

12

18 /, мин

Ог, 103

Рис. 10. Зависимость числа Грасгофа от времени; обозначения соответствуют рис. 9

векции. Полученные результаты хорошо согласуются с наблюдениями [3, 4] для сферических пузырьков, где временная зависимость периода колебаний имела аналогичный характер.

0

6

Данные эксперимента свидетельствуют о том, что, по крайней мере, на начальном этапе частота осцилляций течения в значительной степени определяется градиентом поверхностного натяжения на поверхности пузырька (зависящим, в свою очередь, от средней концентрации раствора и перепада концентрации между нижней и верхней границами слоя жидкости). Поскольку средняя конце нтра-ция раствора в канале с течением времени увеличивается, а перепад концентрации вследствие конвективного перемешивания раствора уменьшается, интенсивность капиллярного и гравитационного течений снижается и соответствующие значения концентрационных чисел Марангони и Грасгофа постепенно убывают (рис. 9 и 10). (Числа Марангони Ма = (И / руВ)(да/ дС )ДС и Грасгофа

Ог = ^Нъ /ру2 )(др/дС)ДС определяются по вертикальному градиенту концентрации, измеренному достаточно далеко от поверхности пузырька - на расстоянии, равном тройной высоте слоя, где отсутствуют возмущения, вызванные конвективной ячейкой вблизи пузырька.) Отметим, что обрыв правых ветвей кривых Ма(Г) и Ог(/) отвечает моменту прекращения колебательного режима мас-сообмена. Как видно, это явление имеет пороговый характер.

Схожие временные зависимости частоты колебаний были получены и для растворов изопропилового и метилового спиртов (кривые 2 и 3 на рис. 11). Значения чисел Ма и Ог для этих опытов приведены также на рис. 9 и 10. Во всех случаях, после довольно непродолжительного процесса перемешивания пузырьком начальной вертикальной стратификации раствора, в канале устанавливалось крупномасштабное адвективное течение, обусловленное появлением горизонтальной неоднородности плотности раствора. Период колебаний на этом этапе уже в основном определялся скоростью этого течения, подносящего новый ПАВ на поверхность пузырька и тем самым дающего импульс для развития вихревого Марангони течения. Длительность этого течения % отнесенная ко всему периоду колебания, в зависимости от времени представлена на рис. 12. Как можно видеть, если в начале время между “вспыхиванием” и “затуханием” вихревой ячейки составляло примерно 0.3 от времени всего колебательного цикла, то в дальнейшем соотношение между продолжительностью капиллярного и гравитационного течений сокращается до 0.1 и сохраняется примерно постоянным в течение всего процесса.

0,18

0,12

0,06

1/Т, 1/с

0,00

0,3

0,2

0,1

Рис. 11. Зависимость частоты колебаний от времени в растворах этанола (1), изопропанола (2) и метанола

^^»^И^11.^^оо00о«о0

3 ......

° ° о О О

12

18 І, мин

х/Т

0,0

Рис. 12. Временная

зависимость длительности интенсивной

Марангони конвекции (отнесенной к периоду колебания) в опыте с изопропанолом

0

6

12

18 і, мин

На рис. 13 и 14 представлены зависимости безразмерной частоты колебаний / от чисел Марангони и Грасгофа в растворах этанола, изопропанола и метанола. В качестве единицы времени выбрано к2 /V . Как видно, диапазоны значений Ма и От, при которых наблюдается колебательный режим конвекции, существенно различаются для разных жидкостей и концентраций растворов. Это свидетельствует о том, что данная задача не может быть адекватно описана безразмерными параметрами, определенными только по вертикальному перепаду концентрации в невозмущенной части жидкости. Поскольку концентрационно-капиллярная конвекция на поверхности пузырька сильно искажает распределение концентрации возле него, то гравитационное адвективное течение в канале оказывается обусловлено горизонтальными неоднородностями кон-

0

6

центрации, которые и необходимо принимать во внимание при выборе параметров задачи.

Заключение. Выполненные эксперименты показали, что двумерная задача по изучению концентрационной конвекции вблизи пузырька в плоском прямоугольном канале хорошо моделирует колебательные режимы массообмена, обнаруженные ранее для сферических пузырьков в вертикально стратифицированном растворе ПАВ. Временные зависимости частоты колебаний в обоих случаях хорошо согласуются между собой. В то же время выбор канала такой геометрии позволил визуализировать и исследовать структуру и эволюцию вертикальных полей концентрации и конвективных потоков с помощью интерференционного метода. Установлено, что причиной автоколебаний является своеобразное взаимодействие локального капиллярно-концентрационного течения вблизи свободной поверхности пузырька и спровоцированного им крупномасштабного адвективного течения гравитационной природы, возникающего в канале при искажении вихревой ячейкой вертикальной стратификации раствора.

Экспериментально изучены две ситуации, когда пузырек помещался в раствор ПАВ с устойчивой вертикальной стратификацией концентрации, и когда к пузырьку, находящемуся в однородной жидкости, подтекал “язык” более легкого раствора ПАВ. В обоих случаях развитие колебательного конвективного движения происходило одинаково - за исключением начального периода времени, необходимого для развития в канале квазистационарного крупномасштабного течения. Анализ зависимостей частоты колебаний от времени показал, что она пропорциональна вертикальному градиенту концентрации вдали от пузырька. В то же время количественного совпадения безразмерной частоты колебаний в зависимости от чисел Ма и От для разных жидкостей и концентраций растворов получено не было, что свидетельствует о необходимости введения дополнительных параметров, учитывающих наличие в жидкости горизонтальных перепадов концентрации, которые определяют интенсивность гравитационного концентрационного течения в канале.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований, грант № 03-01-00579.

Зуев А.Л., Костарев К.Г.

БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК

1. Transport processes in drops, bubbles and particles / Ed. R.P. Chhabra and D. de Kee. Hemisphere Publ. Corp. New York, 1992.

2. Betz J., Straub J. Numerical and experimental study of the heat transfer and fluid flow by thermocapillary convection around gas bubbles // Heat and Mass Transfer. 2001. № 37. P. 215-227.

3. Зуев А.Л., Костарев К.Г. Концентрационно-капиллярная конвекция вблизи поверхности пузырька в горизонтальном слое неоднородного раствора жидкости // Конвективные течения... / Перм. гос. пед. ун-т. Пермь, 2003. С. 123-139.

4. Kostarev K.G., Zuev A.L., Viviani A. Oscillatory Marangoni convection around the air bubble in a vertical surfactant stratification // J. Comptes Rendus Mecanique. 2004. V. 332. № 1. С. 1-7.

5. Справочник химика / Под ред. Б.П. Никольского. Т. 3. Л.: Химия, 1962. 1008 с.

6. Vazquez G., Alvarez E., Navaza JM. Surface-tension of alcohol plus water from 20-degrees-C to 50-degrees-C // J. Chem. Eng. Data. 1995. V. 40. № 3. P. 611-614.

EXPERIMENTAL STUDY OF CONVECTIVE SELF-OSCILLATIONS NEAR THE LATERAL SURFACE OF AN AIR BUBBLE IN A PLANE RECTANGULAR CHANNEL

A.L. Zuev, K.G. Kostarev

Abstract. Experimental investigation was performed to study concentration convection near an air bubble squeezed between the walls of a horizontal rectangular channel. The channel was filled with an aqueous solution of surfactant with vertically stratified concentration. A convective motion in the channel develops due to the action of the solutocapillary Marangoni forces at the lateral bubble surface, which remains free. Owing to a small thickness of the channel (~1mm) the arising flow of the solution and distribution of the surfactant concentration are nearly

two-dimensional which makes it possible to investigate their structure making use of interferometer. Execution of experiment for such a model enables us to compare the experimental results with numerical calculations made for two-dimensional rectangular region.

The experiments revealed the development of oscillatory convection near the bubble surface, which is similar to that observed in spherical bubble tests. It was shown that development of self-oscillatory modes is related to the interaction between the solu-tocapillary and solutogravitational mechanisms of motion. The structure and evolution of convective flows and concentration fields in the channel have been investigated. The period and duration of oscillations are determined in relation to time, vertical concentration gradient, average concentration of the solution and its physical-chemical properties, the concentration Marangoni and Grashoff numbers. The investigations show that appropriate interpretation of the observed phenomena requires introduction of additional parameters allowing for horizontal concentration gradients in the liquid.