СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ АКТИНИЯ-225
METHOD FOR OBTAINING ACTINIUM-225

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины.
В настоящее время одним из наиболее перспективных направлений в радиационной терапии онкологических заболеваний является метод, основанный на использовании в качестве источника внутреннего облучения короткоживущих альфа-излучающих радионуклидов.
225
213
225
Известно, что используя прикрепление альфа-излучающих нуклидов к моноклональным антителам или пептидам, специфичным к антигенам конкретных видов злокачественных новообразований, можно доставить эти нуклиды в места расположения опухолей и зафиксировать их там. При использовании такого метода радиационному воздействию будут избирательно подвергаться только клетки злокачественных новообразований, поскольку пептиды обеспечивают адресную доставку радионуклидов в клетки опухоли, а пробег альфа-частиц в биологической ткани соизмерим с размерами клетки. Считается, что в ближайшем будущем актиний-225 (Ас) найдет самое широкое применение при изготовлении различных радиофармпрепаратов (РФП) для радиационной терапии онкологических заболеваний. Наиболее перспективным радионуклидом для такой терапии считается висмут-213 (Bi) - продукт распада Ас.
229
Актиний-225 и висмут-213 являются короткоживущими продуктами распада тория-229 (Th) и образуются по следующей цепочке:
225
213
213
225
213
225
В естественной природе эти радионуклиды практически не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем. Соотношение периодов полураспада Ас (10 сут) и Bi (45 мин) предопределяет необходимость получения РФП на основе Bi непосредственно в медицинской клинике (перед вводом препарата пациенту) с использованием специальных радиохимических генераторов Ас/Bi. Для производства таких генераторов необходимо иметь промышленную технологию получения Ас.
225
10
225
В настоящее время, регулярное производство Ас во всем мире осуществляется только в опытно экспериментальном масштабе и составляет около 1 Ки (3,7⋅10 Бк) в год. Этого количества в полном объеме не хватает даже для проведения научных медицинских и клинических исследований. Мировая годовая потребность в Ас при организации промышленного производства РФП оценивается в 1000 Ки.
225
Известно несколько способов получения Ас, которые можно условно разбить на две группы:
225
- методы, основанные на получении непосредственно Ас;
225
229
229
225
225
229
- методы, основанные на получении Ас из Th с использованием радиохимических генераторов Тh/Ас. В этом случае, задача получения Ас сводится к накоплению необходимого количества (массы) базового нуклида - Th.
225
232
225
225
Известен способ непосредственного получения Ас, основанный на использовании ускорителя протонов, где в качестве вещества мишени применяется природный торий (Th) (Способ получения актиния-225 и изотопов радия и мишень для его осуществления (варианты), патент РФ №2373589, 2009). Недостатком этого способа является то, что в облучаемой мишени образуется более 80 радиоизотопов различных элементов, а активность Ас в суммарной активности смеси составляет всего лишь около 1%. Выделение чистого Ас из такой сложной смеси радионуклидов представляет собой чрезвычайно сложную и трудоемкую задачу.
225
226
226
Известен способ получения Ас, основанный на использовании фотоядерной реакции при облучении мишени из природного радия (Ra) жестким гамма-излучением, образующимся при торможении электронов в мишени-конверторе на ускорителе электронов (Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов, патент РФ №2260217, 2005). Недостатком этого способа является небольшой выход фотоядерной реакции и необходимость использования значительных навесок дорогостоящего Ra.
225
229
233
229
233
Наиболее простой и очевидный способ получения Ас связан с выделением его из материнского Th, который в свою очередь является продуктом радиоактивного распада урана-233 (U). В естественной природе Th и U не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем.
229
233
232
Известно, что Th может быть выделен из «старых» запасов U, полученного в США и СССР в 1950-ых годах при облучении в промышленных реакторах естественного тория-232 (Th).
233
229
225
229
225
229
229
233
233
225
В одном килограмме U в результате радиоактивного распада ежегодно образуется 4,4 мг Th. Если исходить из того, что годовая потребность в Ас на мировом рынке РФП может составить 1000 Ки, а из 1 г Th можно получить в год не более 1-2 Ки Ас в виде РФП, то для удовлетворения запроса рынка необходимо иметь не менее 0,5 кг (500 г) Th. Расчеты показывают, что для накопления 500 г Th из 1 т (1000 кг) U необходима выдержка около 110 лет. Мировые запасы «старого» U ограничены. Очевидно, что указанный метод не может обеспечить наработку Ас в требуемых объемах.
229
230
230
230
229
230
229
230
Известны способы получения Th на ускорителях, где в качестве облучаемой мишени используется торий-230 (Th). Способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2210125, 2003) предлагает облучение Th по ядерной реакции Th (р,р n) Th на ускорителях протонов, а способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2199165, 2003) основан на использовании фотоядерной реакции Th (γ,n)Th. В последнем случае, для получения жесткого гамма-излучения, предлагается использование тормозного излучения на ускорителе электронов. Основными недостатками этих способов являются - трудности выделения значительных навесок Th из продуктов переработки урановых руд; низкое сечение фотоядерной реакции; необходимость длительного использования уникальной и дорогостоящей ускорительной техники.
229
226
226
226
229
226
229
14
-2
-1
14
-2
-1
229
226
226
226
229
226
Известен способ (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994) получения Th при облучении Ra в ядерном реакторе на тепловых нейтронах, предполагающий последовательное осуществление не менее 3 реакций радиационного захвата на каждом исходном ядре Ra. Такой «длинный» путь предопределяет необходимость длительного облучения в высоком потоке тепловых нейтронов и неизбежно связан с большими потерями стартового (исходного) материала (Ra) при незначительном выходе базового продукта (Th). Расчеты показывают, что из 1 кг Ra можно теоретически получить не более 75 г Th при непрерывном облучении радия в течение 3 лет в высокопоточном тепловом ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов около 4,7⋅10, см⋅с. К недостаткам данного способа следует отнести: необходимость проведения длительного (около 3 лет) облучения в высоком нейтронном потоке (не менее 4,7⋅10, см⋅с) и небольшой выход Th из облученного Ra (около 7,5%) или, другими словами, большие потери стартового материала - Ra (более 90%). Следует отметить, что к настоящему времени во всем мире получено всего около 10-20 кг Ra, который является особо ценным и уникальным радионуклидом. Следовательно, при использовании этого способа для получения 1 кг Th необходимо будет «сжечь» в реакторе практически весь накопленный Ra, что вряд ли оправдано.
226
227
226
228
227
229
226
226
227
226
229
227
226
229
227
15
-2
-1
14
-2
-1
Наиболее близким по технической сущности к заявляемому техническому решению, является способ (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135), основанный на использовании двух-стадийного процесса облучения Ra в уникальном высокопоточном реакторе СМ, который и выбран за прототип. Этот способ предполагает проведение на первой стадии сравнительно короткого (25 суток) облучения, достаточного для накопления в мишени равновесного количества Ас (около 0,03 г на 1 г Ra). При этом в облученной мишени будет накоплено некоторое количество Th, соизмеримое по массе с массой Ас и незначительной массы Th (около 0,005 г на 1 г Ra). Выгорание Ra при этом составляет 10-12%. После окончания первого облучения из облученной мишени проводят радиохимическое выделение Ас, который используют для изготовления новой мишени для повторного облучения в реакторе продолжительностью около 60 суток. Указанный способ позволяет сократить потери Ra при облучении по сравнению со способом (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994), но при ограниченной массе стартового радионуклида неизбежно приводит к существенному увеличению продолжительности наработки Th, поскольку масса мишени из Ас на втором этапе облучения составляет всего около 3% от стартовой массы Ra, а накопление Th составляет всего 0,35 г на 1 г Ас. Кроме того, указанная продолжительность облучения (25+60 суток) реализуется только при облучении в нейтронной ловушке на уникальном высокопоточном реакторе СМ, с потоком тепловых нейтронов (Е<0,5 эВ) не менее 1,5⋅10, см⋅с. Указанные условия облучения могут быть реализованы только для небольших навесок (объема мишени), поскольку доступный объем нейтронной ловушки реактора СМ ограничен. При реализации рассматриваемого способа на обычном тепловом ядерном реакторе со стандартными нейтронно-физическими характеристиками (с потоком 1-2⋅10, см⋅с), продолжительность облучения должна быть увеличена до 6-7 лет.
229
229
225
225
225
229
229
225
225
229
225
225
229
225
Таким образом, получение значимых количеств Th (десятки и сотни грамм) на любом реакторе представляет собой чрезвычайно сложную задачу, требует значительных материальных затрат и растянуто во времени. Кроме того, необходимо учитывать неизбежные потери Th при выделении из него Ас, которые могут составлять до 0,25% на одну операцию выделения. Оптимальным (с точки зрения максимального накопления Ас за календарный год) числом операций по выделению Ас следует считать 24 операции в год (две операции в месяц). Тогда, по аналогии с периодом полураспада, можно ввести понятие эффективного периода полупотерь Th, значение которого будет равно 11,6 года. Таким образом, продолжительность использования Th для получения Ас будет ограничена, не периодом полураспада, а периодом полупотерь. Следовательно, получение Ас из Th нельзя рассматривать в качестве единственно возможного (безальтернативного) способа и задача поиска дополнительных источников накопления Ас является актуальной. Таким образом, недостатком прототипа является необходимость использования уникального высокопоточного ядерного реактора и отсутствие возможности получения целевого радионуклида (Ас) до полного завершения процесса накопления и выделения значимой массы Th, необходимой для изготовления генератора Ас.
226
225
229
225
229
В условиях ограниченного запаса исходного стартового Ra, задачей предлагаемого технического решения является получение дополнительного значительного количества Ас до момента полного завершения процесса накопления Th (сокращение сроков получения Ас от момента начала стартового облучения) и возможность реализации способа на обычных исследовательских или коммерческих тепловых реакторах, при одновременном обеспечении условий наработки базового радионуклида Th такой же массы и качества, как в способе по прототипу.
225
224
225
224
228
229
Решение указанной задачи достигается путем использования для наработки Ас новой ядерной реакции, которая ранее не учитывалась, и дополнительных технологических процессов, которые ранее не применялись. В основе предлагаемого способа лежит использование ядерной реакции Ra (n,γ) Ra. Радионуклид Ra образуется непосредственно в облучаемой в ядерном реакторе мишени при распаде Th, содержание которого на начальной стадии облучения значительно больше, чем содержание Th. Принципиальная схема такого процесса показана на фиг. Технология осуществления способа предполагает использование двух циклов облучения мишеней в тепловом ядерном реакторе и заключается в следующем.
226
226
227
228
223
224
226
227
15
-2
-1
14
-2
-1
1
1
1
Первый цикл технологического процесса предполагает: изготовление первой мишени из стартового материала на основе Ra, облучение мишени в реакторе продолжительностью T и радиохимическое выделение из материала облученной мишени радиевой группы элементов, содержащей изотопы радия (Ra, Ra, Ra, Ra, Ra и др.). Основным по массе радионуклидом в радиевой группе будет Ra. Полученный материал при необходимости направляется на повторное (многократное) изготовление первой мишени для последующего облучения в реакторе. Продолжительность облучения первой мишени в реакторе - Tопределяется исходя из условия накопления активности Ас в облучаемой мишени, близкой к равновесной, и зависит от плотности потока тепловых нейтронов в используемом реакторе. Так, например, для нейтронной ловушки реактора СМ (с потоком 1,5⋅10, см⋅с), Т≈20-25 суток, а, например, при плотности потока 1,5⋅10, см⋅с время облучения может составлять до 150-180 суток.
227
228
229
228
224
225
225
224
229
225
229
228
225
223
224
225
225
227
228
229
2
Второй цикл технологического процесса предполагает последовательное выполнение следующих операций. Оставшаяся часть материала из первой мишени, содержащая смесь базовых радионуклидов Ac, Th, Th и продукты их распада, поступает на изготовление второй мишени и последующее облучение в реакторе. При необходимости, перед постановкой в реактор изготовленную мишень выдерживают время, необходимое для установления радиоактивного равновесия между Th и Ra (около 10 суток). Продолжительность облучения второй мишени в реакторе - Т, не превышает 30-40 суток и определяется из условия накопления в облучаемой второй мишени активности Ra, близкой к равновесной. Накопление Ra в мишени происходит по двум основным каналам: за счет реакции радиационного захвата на Ra и за счет распада Th. Причем, на начальных циклах облучения скорость образования Ra по первому каналу значительно больше, чем по второму. За время облучения второй мишени в реакторе (цикл №2) происходит накопление Th и выгорание Th, поэтому со временем вклад второго канала накопления Ra увеличивается. После каждого облучения проводят радиохимическое выделение из материала второй мишени элементов радиевой группы, содержащих смесь изотопов Ra, Ra, Ra, которую направляют на радиохимическое выделение Ас. Оставшийся материал из второй мишени (Ас, Th и Th) направляют на повторное (многократное) изготовление второй мишени и последующее облучение.
228
229
229
229
229
225
Облучение по циклу №2 повторяют до тех пор, пока масса Th будет сопоставима с массой Th, то есть до накопления в мишени заданной массы Th. После чего накопленный Th выводят из облучения и как готовый продукт направляют на изготовление радиохимического генератора Th/Ас.
225
225
225
Следует отметить, что применение предлагаемого способа позволяет не только существенно увеличить объем дополнительной наработки Ra (Ас), но и значительно упростить радиохимическую часть способа, поскольку на всех этапах технологического процесса будет применяться только одна радиохимическая методика - отделение радионуклидов радиевой группы от суммы остальных радионуклидов. Кроме того, предлагаемый способ может быть реализован практически на любом ядерном реакторе на тепловых нейтронах, что существенно расширяет область применения предлагаемого способа и сокращает стоимость облучения по сравнению с использованием уникального высокопоточного реактора СМ. Причем, использование ядерного реактора с существенно (в 10-50 раз) меньшей плотностью потока тепловых нейтронов, чем в реакторе СМ, позволяет получить почти такую же дополнительную активность целевого Ас, но при большей продолжительности облучения.
Возможность реализации заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.
228
224
225
228
224
225
224
2
Пример 1 демонстрирует расчет соотношения активностей А в облучаемой второй мишени для радионуклидов Th, Ra и Ra в зависимости от плотности потока тепловых нейтронов ϕ и продолжительности облучения в реакторе Т. При облучении в реакторе, в условиях установившегося радиоактивного равновесия А(Th)≈А(Ra), отношение активностей Ra и Ra в первом приближении (без учета вклада резонансных нейтронов) можно записать в виде:
где:
224
225
σ - микроскопическое сечение ядерной реакции Ra(n,γ) Ra, (σ=12 барн) (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С.Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991. - 1232 с.);
1
1/2
1
224
-1
λ - постоянная распада Ra (период полураспада T=3,64 сут.), λ=0,190 сут.;
2
1/2
2
225
-1
λ - постоянная распада Ra (период полураспада Т=14,8 сут.), λ=0,0468 сут..
15
-2
-1
225
224
2
При ϕ=1,5⋅10, см⋅с и Т=15,0 сут. выражение (1) примет значение: A(Ra)/A(Ra)=0,0041.
225
225
226
15
-2
-1
226
Пример 2 демонстрирует сравнение объемов наработки целевого радионуклида Ra (Ас) по предлагаемому способу и способу по прототипу. Все нижеприведенные оценки полностью основаны на анализе графических материалов по результатам расчетно-экспериментальных исследований способа по прототипу (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135) для двух-стадийной схемы облучения Ra в нейтронной ловушке реактора СМ при плотности потока тепловых нейтронов ϕ≈1,5⋅10, см⋅c и нормированы на один грамм стартового нуклида (Ra).
1
227
228
227
229
229
225
225
225
225
В способе по прототипу, на первом этапе облучения в течение 1 кампании (T=25 сут.) в первой мишени накопится около 30 мг (2,2 Ки) Ас и 45 мг (36 Ки) Th. На втором этапе облучения (60 сут.) из выделенных 30 мг Ас во второй мишени накопится 2,2 мКи Th. Из этого количества тория с использованием радиохимического генератора Th/Ra/Ac можно дважды в месяц получать до 1,5 мКи Ас (или 0,036 Ки Ас в год). Это значение будем использовать в качестве результата сравнения с предлагаемым способом.
225
225
226
227
226
227
228
2
Результаты расчетов накопления Ra (Ас) по предлагаемому способу на втором этапе облучения приведены для двух вариантов в таблицах 1 и 2. Расчетные оценки выполнены для тех же исходных данных, которые были использованы в прототипе (для 1 г Ra) и при одинаковой продолжительности и условиях облучения (в нейтронной ловушке реактора СМ). Вариант 1 (таблица 1) предполагает, что во вторую мишень помещается только 30 мг Ас, выделенные после облучения Ra на первом этапе из первой мишени. В расчетах по варианту №2 предполагается, что во вторую мишень помещается не только накопленные 30 мг Ас, но и 45 мг Th. Облучение на втором этапе проводятся циклами с продолжительностью Т=15,0 сут.
225
29
225
225
Таким образом за четыре цикла облучения из второй мишени можно дополнительно выделить 0,20 Ки Ra, что в 5,6 раза больше, чем предполагается получить за год эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ac.
225
225
225
229
225
225
Дополнительное общее накопление Ra по варианту 2 за четыре цикла облучения второй мишени составит 0,56 Ки Ra, что в 2,8 раза больше чем по варианту 1 и соответствует активности Ra, которую можно получить за 15,3 года непрерывной эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ac.
225
225
229
229
225
225
229
229
225
225
-1
0
0
п
Приведенные в таблицах 1 и 2 результаты показывают, что предлагаемый способ позволяет на втором этапе облучения (четыре цикла по 15 суток) дополнительно получить значительное количество целевого радионуклида Ra (Ас), которое в способе по прототипу соответствует активности нарабатываемой из Th при непрерывной эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ac за время Т=5,6 лет (вариант 1) или за Т=15,6 лет (вариант 2). Если учесть неизбежные потери Th при эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ac с периодом полупотерь 11,6 лет (постоянная полупотерь λ=ln(2)/11,6=0,06, лет), то значение необходимой продолжительности эксплуатации радиохимического генератора следует оценивать по уравнению (2):
225
225
225
229
229
229
225
225
п
п
Расчеты показывают, что дополнительное количество получаемого Ra (Ас) будет соответствовать активности нарабатываемой из Th в способе по прототипу с учетом потерь Th при эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ас за время Т=6,8 лет (вариант 1) или Т=45.8 лет (вариант 2).
225
229
225
Следует отметить, что в примерах 1 и 2 не учитывалось дополнительное накопление Ra за счет распада Th, поскольку при выбранных условиях расчета вклад этого процесса в суммарное накопление Ra не превысит 2%. Тем не менее, при других условиях облучения (при меньшем нейтронном потоке) этот процесс может быть более существенным.
228
228
229
229
225
229
225
229
229
229
229
225
225
225
/
/
Пример 3 демонстрирует выбор оптимального числа дополнительных циклов облучения второй мишени при тех же условиях облучения, как в примерах 1 и 2. Предположим, что на некоторый период времени во второй мишени содержится Th с массой M(Th) и Th с массой M(Th). Значение равновесной активности Ra (в Ки), образующейся за счет распада Th, можно записать в виде A(Ra)≈A(Th)=0,212⋅M(Th). Из этой массы Th на радиохимическом генераторе ThRaAc можно за один год (24 выделения) получить активность Ra (в Ки), равную:
224
228
224
228
228
225
224
Активность Ra (в Ки), находящаяся в равновесии с активностью Th, можно записать в виде A(Ra)≈А(Th)=820⋅M(Th). Тогда, с учетом уравнения (1), активность Ra (в Ки), которая накопится во второй мишени при реакции радиационного захвата на Ra, можно записать в виде:
228
229
225
225
229
229
225
225
Сравнение выражений (3) и (4) показывает, что если масса Th во второй мишени близка к массе Th, то активность дополнительного Ra, получаемого по предлагаемому способу, становится сопоставимой с активностью Ra, которую можно получить из Th за один год эксплуатации радиохимического генератора Th/Ra/Ac.
15
-2
-1
228
229
14
-2
-1
2
2
На реакторе СМ (при ϕ=1,5⋅10, см⋅с) условие, когда M(Th)≈M(Th) выполняется через 60 суток после облучения на втором этапе. В этом случае, оптимальным числом циклов следует считать 4, при Т=15,0 сут. При использовании типового реактора (при ϕ=1,5⋅10, см⋅с) общая продолжительность облучения увеличивается до 500 суток, а число циклов возрастает до 15-20 при Т=25-30 сут.
228
229
Выбор оптимального числа циклов облучения второй мишени проводят на основе анализа выражений (3) и (4), с использованием расчетных значений содержания Th и Th в процессе облучения и определяют исходя из типа используемого ядерного реактора (плотности потока нейтронов) с учетом производственных и экономических факторов.
225
Пример 4 демонстрирует возможности получения Ас на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. В способе по прототипу облучение мишеней проводят на уникальном высокопоточном реакторе СМ, что ограничивает широкое использование способа и приводит к существенному удорожанию (увеличению стоимости) реакторной составляющей общих затрат на получение целевого радионуклида. Поэтому возможность использования «стандартных» исследовательских или энергетических реакторов весьма актуальна.
226
227
228
1/2
Ниже приведено относительное (на 1 г стартового радионуклида Ra) сравнение количества получаемого целевого и промежуточных радионуклидов (Ac, Th) при реализации предлагаемого способа на реакторе СМ (в способе по прототипу) и на гипотетическом «стандартном» реакторе. Для простоты и наглядности используем одногрупповую модель расчета скорости ядерных реакций в реакторе на тепловых нейтронах (без учета резонансной составляющей). Все используемые значения ядерных констант (периоды полураспада - Т, сечения реакций радиационного захвата) приняты по данным справочника (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991.- 1232 с.).
226
227
226
227
227
227
227
226
226
При облучении Ra в реакторе в облучаемой мишени происходит накопление массы (активности) Ас, которая со временем достигает квазиравновесного значения с массой Ra, когда скорость образования новых ядер Ас становится равной суммарной скорости радиоактивного распада и скорости «выгорания» Ас за счет реакции радиационного захвата нейтронов. Значение равновесной массы Ас - М(Ас) по отношению к массе Ra - М(Ra), при облучении первой мишени на первом этапе в ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно в первом приближении записать:
где:
226
226
- σ(Ra)=11,5 барн - сечение реакции радиационного захвата на Ra;
эфф.
227
227
- λ=λ(Ас)+ϕ⋅σ(Ас) - эффективная постоянная равновесия;
227
227
- σ(Ас)=515 барн - сечение реакции радиационного захвата на Ас;
227
-9
-1
227
1/2
- λ(Ас)≈1,0⋅10, с - постоянная распада Ас (Т=21,8 лет).
эфф.
Продолжительность облучения τ, при которой достигается равновесное состояние в первом приближении можно принять равным 2-3 эффективным периодам установления равновесия (Т), значение которого можно оценить:
227
226
Результаты расчетов по уравнениям 5-6 (см. таблицу 3) показывают, что при использовании ядерного реактора с меньшей плотностью потока тепловых нейтронов ϕ (в 10-100 раз по отношению к реактору СМ), можно достигнуть практически такого же значения равновесной массы Ас по отношению к массе исходного Ra, как в способе по прототипу, но при этом необходимо пропорционально увеличить продолжительность облучения.
225
225
225
225
224
228
228
228
224
224
224
228
228
224
224
0
0
0
0
Рассмотрим теперь возможности накопления Ra (Ас) во второй мишени при использовании ядерного реактора с различной плотностью потока тепловых нейтронов ϕ. В предлагаемом способе накопление Ra (Ас) происходит из Ra, находящегося в равновесии с Th. Предположим, что на начало облучения во второй мишени содержится число ядер Th - N(Th) и число ядер Ra - N(Ra). При этом число ядер N(Ra)=λ(Th)⋅N(Th)/λ(Ra) Тогда изменение числа ядер Ra в зависимости от продолжительности облучения t, можно записать в виде:
где:
эфф.
228
228
228
- λ=λ(Th)+ϕ⋅σ(Th) - эффективная постоянная уменьшения, учитывающая радиоактивный распад и «выгорание» Th;
228
228
- σ(Th)=123 барн - сечение реакции радиационного захвата на Th;
228
-8
-1
228
1/2
- λ(Th)≈1,15⋅10, с - постоянная распада Th (Т=1,91 лет).
228
227
225
сумм.
Для наглядности и упрощения расчетов, уравнение (7) записано в предположении отсутствия образования нового Th из Ас в процессе облучения второй мишени, что вполне оправдано для проведения сравнительных расчетов. Общее количество накопления активности Ra (А) при бесконечно длительном облучении второй мишени в реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно представить в виде:
где:
224
224
- σ(Ra)=12 барн - сечение реакции радиационного захвата на Ra.
После подстановки уравнения (7) в уравнение (8) и интегрирования получим:
15
-2
-1
сумм.
Если при ϕ=1,5⋅10, (см⋅с) условно принять А=1,0 то из уравнения (9) следует:
14
-2
-1
сумм.
- при ϕ=1,5⋅10, (см⋅с), А=0,655;
13
-2
-1
сумм.
- при ϕ=5,0⋅10, (см⋅c), А=0,371;
13
-2
-1
сумм.
- при ϕ=1,5⋅10, (см⋅с), А=0,147.
225
225
Таким образом, пример 4 показывает, что при использовании ядерного реактора у которого плотность потока тепловых нейтронов ϕ в 10 раз и в 30 раз меньше, чем в реакторе СМ, количество дополнительно получаемой активности Ас, сократится всего на 35% и на 63%, соответственно. Такое снижение дополнительно получаемой активности Ас следует признать приемлемым.