Повышение разрешения и качества спектров в методе ядерного гамма-резонанса

ВЕСТНИК САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКОГО УНИВЕРСИТЕТА

Сер. 4. 2009. Вып. 3

УДК 54.01

В. С. Володин, В. В. Панчук, В. Г. Семёнов

ПОВЫШЕНИЕ РАЗРЕШЕНИЯ И КАЧЕСТВА СПЕКТРОВ В МЕТОДЕ ЯДЕРНОГО ГАММА-РЕЗОНАНСА

Введение. В подавляющем большинстве спектральных методов анализа большое внимание уделяется повышению разрешения спектральных линий и увеличению отношения сигнал-шум, называемому качеством спектра. Рост отношения сигнал-шум, в свою очередь, ведёт к увеличению чувствительности метода анализа и снижению предела обнаружения, а увеличение разрешения спектральных линий ведёт к повышению достоверности качественной и количественной информации, извлекаемой из соответствующего экспериментального спектра. В ядерной гамма-резонансной спектроскопии (ЯГРС), известной также, как мёссбауэровская спектроскопия, одним из эффективных способов существенного повышения как отношения сигнал-шум, так и разрешения может служить применение резонансного детектирования [1]. Физический принцип резонансного детектирования заключается в том, что высококогерентное безот-дачное гамма-излучение источника, резонансно поглощённое материалом конвертора, вызывает образование вторичного излучения в виде электронов конверсии, которые затем регистрируются детектором. Такая резонансная система будет обладать высокой помехоустойчивостью и повышенным энергетическим разрешением, что приводит, в конечном счёте, к повышению качества спектра [2].

Теоретическая часть. В ЯГРС форма экспериментального спектра образца, измеренного в геометрии на пропускание, будет иметь вид

I

где I(у) - интенсивность получаемого спектра, от скорости движения образца V; /о - интенсивность спектральной линии источника в резонансе; Ш - вероятность испускания источником гамма-квантов с энергией Е; Ша - вероятность прохождения гамма-квантов через поглотитель, содержащий резонансные ядра; - вероятность поглощения излучения, прошедшего через исследуемый образец в обычном или резонансном детекторе.

При традиционном нерезонансном детектировании выражения вероятностей Ш в(1) будут иметь следующий вид:

г

т-к = ------------------—^--г • е

(Е - Ег - г.)2 + %

где - доля резонансных квантов, испускаемых источником без потери энергии на отдачу, Ео и Е\ - положение спектральной линии испускания источника и поглотителя,

© В. С. Володин, В. В. Панчук, В. Г. Семёнов, 2009

соответственно; rs и Га - ширина линии источника и поглотителя, соответственно, da - толщина образца, |Л.а(-Е) - суммарный линейный коэффициент поглощения резонансного (цг) и нерезонансного (|Л.„) процесса в образце; ta - эффективная мёссбауэ-ровская толщина, зависящая от содержания резонансных атомов на см2 поглотителя. Wd = const, т. е. показывает эффективность регистрации импульсов. Ws в этом случае будет представлять роль аппаратной функции. Для простоты будем считать, что ширины линий источника (rs) и поглотителя (Га) равны между собой и равны естественной ширине Гнат. В результате, ширина резонансной линии в I(v) будет равна 2Гнат в случае «тонкого поглотителя». Условие «тонкого поглотителя» выполняется при ta ^ 1, и только в этом случае не происходит уширения линии поглотителя счёт эффекта насыщения (экспонента в (2)).

При использовании резонансного детектирования вероятности W имеют вид:

Ws = _-______•

2тг (£_£о)2 + Й’

Wd = Wrd = Krd  (1 - (E)drd),

где Krd - коэффициент, зависящий от эффективности регистрации излучения, попадающего в окно детектора, drd - толщина конвертора в резонансном детекторе. Wa остаётся неизменным. В этом случае произведение WsWd играет роль аппаратной функции, имеющей вид квадратичной лоренцианы, ширина которой на полувысоте равна

0,64Гнат. В результате, ширина резонансной линии в спектре I(v) равняется 0,64Гнат для «тонкого поглотителя». Таким образом, резонансное детектирование позволяет сузить ширины резонансных линий на 18 %.

Нормированная величина аналитического сигнала выражается как отношение максимального резонансного эффекта к величине фона:

е

1

где I(ж) - число импульсов, зарегистрированных вдали от резонанса (фон), I(0) - число импульсов, в максимуме резонанса. При обычном (нерезонансном) детектировании, кроме основного вклада безотдачных гамма-квантов fs, вышедших из источника, в I(ж) входит доля гамма-квантов с отдачей, т. е. (1 — fs) . Например, для резонансных источников 57Со (переход в 57Fe) фактор Лэмба-Мёссбауэра fs, в зависимости от матрицы, в среднем имеет диапазон 0,5-0,77 [3]. Это означает, что максимальный эффект резонансных линий для атомов 57Fe не может превышать 77 %.

В случае резонансного детектирования основным вкладом в фон (кроме электронов конверсии) являются фотоэлектроны от доли гамма-квантов (1 — fs). Доля фотоэлектронов, как правило, очень мала, и максимальный эффект может достигать 90-95 %.

Экспериментальная часть. Для сравнения эффективности регистрации резонансного излучения как с помощью резонансного детектора, так и газоразрядного пропорционального детектора, были проведены измерения ЯГР-спектров образцов Na2[Fe(CN)5NO] и фольги a-Fe на спектрометре фирмы Wissel-2000. Источником гамма-квантов служил 57Co в матрице родия. В качестве калибровки шкалы скоростей использовалось металлическое a-Fe.

Газоразрядный пропорциональный детектор (рис. 1а) представляет собой герметичный корпус с бериллиевым окном, заполненный смесью Ar:CH (92:8). Выбор аргона

аб Входное Анод Входное Анод

Рис. 1. Схемы регистрации мёссбауэровского излучения с помощью газоразрядного пропорционального детектора (а) и резонансного детектора (б):

е- - электроны от ионизированного газа, е— - электроны конверсии

т

S

Скорость, мм/с

А

В

О

К

PQ

К

м

в

и

S

Скорость, мм/с

Рис. 2. ЯГР-спектры образцов нитропруссида натрия Na2[Fe

обусловлен тем, что его молекулы наиболее эффективно ионизируются гамма-квантами с энергиями от единиц до десятков кэВ [4]. Резонансный детектор (рис. 1б) отличается от вышеописанного тем, что внутри герметичного корпуса детектора находится материал конвертора - сплав FeAl с обогащённым по изотопу 57Fe. В этом случае конвертор резонансно поглощая гамма-кванты служит источником электронов конверсии, которые необходимо регистрировать. Для этого объем заполнен смесью He:CH4 (92:8), так как гелий наиболее эффективно ионизируется электронами с энергиями до 10 кэВ, и практически не ионизируется резонансными гамма-квантами. Метан в обоих случаях служил гасящей добавкой, предотвращающей разряды, и обеспечивал стабильную работу детекторов.

Измеренные ЯГР-спектры нитропруссида натрия (рис. 2а) и железной фольги a-Fe 6 мкм (рис. 2б), с применением обоих детекторов, наглядно демонстрируют преимущество резонансного детектирования, проявляющееся в виде более интенсивных

резонансных линий. В табл. 1 приведены результаты математической обработки измеренных спектров. Интенсивность линий (величина аналитического сигнала) отличается практически на 75 %, что позволяет существенно сокращать время измерений. Ширины резонансных линий в спектрах с использованием РД меньше на 10 %, что приводит к более высокому энергетическому разрешению и обеспечивает повышение достоверности извлекаемой информации.

Таблица 1

Параметры сверхтонких структур ЯГР-спектров Л1Ее, полученные после

математической обработки

Образец Детектор Гі,е, мм/с Г2,5, mm/c Гз,4, мм/с є(0)і,б, % Є(0)2,Б, % є(0)з,4, %

Na2[Fe(CN)5NO] GP 0,27± 0,01 20,1 ±0,5

RD 0, 24 ± 0,01 38,1 ±0,5

фольга a-Fe GP 0,30 ±0,01 0, 28 ± 0,01 0,25 ± 0,01 10, 3 x x 0,5 8,4 x x 0,5 4, 2x x 0,5

25 мкм RD 0,27 ±0,01 0,25 ±0,01 0,22 ± 0,01 17,4 x x 0,5 14, 7 x x 0,5 7, 4x x 0,5

Заключение. В представленной работе приведены экспериментальные результаты, подтверждающие правильность используемых математических выражений, описывающих форму ЯГР-спектров. Полученные результаты позволяют утверждать, что применение резонансного детектирования в ЯГРС существенно увеличивает качество экспериментальных спектров, а также приводит к сокращению времени измерений.

Литература

1. Mitrofanov K. P., Gor’kov V. P., Plotnikova M. V. The parameters of Mossbauer spectra taken by means of resonance detectors jj Nuclear Instrum. and Methods 1977. Vol. 144. Iss. 2. P. 263-269.

2. Belyaev A. A., Irkaev S. M., Panchuck V. V. et al. Resonance counters as the best tool for the investigations in material science jj Moossbauer Spectroscopy in Math. Sci. 2008. Vol. 1070, P. 146-161.

3. Housley R. M., Erickson N. E., Dash J. G. Measurement of recoil-free fractions in the Moossbauer effect jj Nuclear Instrum. Methods. 1969. Vol. 27. P. 29-37.

4. Экспериментальная оптика j под ред. В. В. Лебедевой. М., 1994. 352 c.

Принято к публикации 26 декабря 2008 г.