СПОСОБ ПОСЛЕДОВАТЕЛЬНОЙ ДЕЗАКТИВАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ РАСТВОРОВ
METHOD FOR SEQUENTIAL DEACTIVATION OF RADIOACTIVE SOLUTIONS

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными растворами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО).
Известно техническое решение по патенту RU 2226726, МПК G21F 9/08, G21F 9/12, опубликовано 20.11.2003, «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ АТОМНОЙ ЭЛЕКТРОСТАНЦИИ». Способ включает их предварительное упаривание с получением конденсата и кубового остатка, озонирование кубового остатка, отделение образующегося радиоактивного шлама и концентрирование фильтрата глубоким упариванием. При этом озонирование кубового остатка осуществляют непосредственно после предварительного упаривания раствора. После отделения радиоактивного шлама фильтрат пропускают через фильтр-контейнер с селективным к цезию неорганическим сорбентом, затем отработанный фильтр-контейнер направляют на хранение или захоронение.
К недостаткам известного способа относится низкий коэффициент очистки солей, выделяющихся на стадии обработки кубового остатка, значительный и нерациональный расход реагентов, взаимодействующих с исходным раствором, а также с получаемыми в дальнейшем пермеатом и концентратом.
Известен способ переработки и утилизации жидких радиоактивных отходов, описанный в патенте US 8753518 В2, МПК B01D 35/00, дата публикации 17.06.2014 г. Данный способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации включает окисление отходов, отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов для последующей утилизации с применением селективных сорбентов и фильтров.
Основные недостатки данного способа:
- очень сложная и дорогостоящая система разделения жидких и твердых компонентов. Оборудование требует тонкой регулировки и дистанционного обслуживания, так как не имеет защиты от облучения для персонала;
- образуются высокоактивные отходы переработки (шламы из фильтровальных аппаратов, отработанные сорбенты или емкости с отработанными сорбентами, фильтроэлементы). Обращение с этими отходами требует специальных дорогостоящих мер радиационной безопасности и охраны, поэтому их транспортировка, утилизация и хранение (захоронение) влечет значительные экономические затраты.
Также известен  способ переработки жидких радиоактивных отходов и их утилизации по патенту RU 2577512 от 29.12.2014, опубликованный 20.03.2016. В указанном способе жидкие радиоактивные отходы перемешивают в емкости с порошковыми селективными сорбентами, а затем полученную суспензию фильтруют, прокачивая через по крайней мере, одну емкость, предназначенную для утилизации отходов и снабженную на выходе, по крайней мере, одним фильтрующим элементом, отделяющим от жидкой фазы нерастворимые вещества, после чего фильтрат пропускают, по крайней мере, через одну емкость, предназначенную для утилизации отходов, с гранулированными селективными сорбентами, при этом указанные емкости помещены в бетонные блоки.
Основные недостатки данного способа:
- необходимость использования отдельной специальной емкости для смешения жидких радиоактивных отходов с порошковыми сорбентами при проведении процесса селективной сорбции в статическом режиме;
- необходимость перемещать отработанные радиоактивные сорбенты из этой емкости в емкость для утилизации отходов, что требует использования дорогостоящего оборудования (насосы, запорная арматура и т.п.).
Наиболее близким к заявленному техническому решению является, способ переработки жидких радиоактивных отходов, патент RU № 2631244 от 25.08.2016 года, включающий отделение от жидкой фазы шламов, коллоидов и взвешенных частиц и удаление из жидкой фазы радионуклидов с применением селективных сорбентов, характеризующийся тем, что в жидкие радиоактивные отходы, находящиеся в емкости, добавляют при перемешивании селективный сорбент в виде мелкодисперсного порошка, а затем жидкую фазу, очищенную от радионуклидов, фильтруют, прокачивая через фильтр-элемент, находящийся на выходе из емкости, отделяющий от жидкой фазы нерастворимые вещества. В процессе переработки ЖРО могут использоваться один или несколько селективных сорбентов. Емкости, применяемые для удаления из раствора шламов, коллоидов и взвешенных частиц, могут иметь два или более фильтрэлементов. Очищаемый от нерастворимых частиц раствор может быть пропущен через две и более соединенных последовательно емкостей, снабженных фильтрэлементами. После использования емкости, содержащие селективные сорбенты и удаленные из жидкой фазы нерастворимые вещества, заливают отверждающим материалом, в качестве которого могут использоваться цементный раствор или полимерные связующие. Стадии закачивания ЖРО в емкость, перемешивания с сорбентом и отведения очищенного раствора перед отверждением отработанного сорбента внутри емкости могут проводиться несколько раз.
К недостаткам данного способа относятся:
- сложность изготовления и обслуживания емкостей, снабженных фильтр-элементами;
- необходимость частых обратных промывок фильтр-элементов, забивающихся шламами и осадками, находящимися в радиоактивных растворах;
- возникновение значительного количества промывных вод, образующихся при промывке фильтр-элементов;
- дополнительное облучение обслуживающего персонала при замене отработавших фильтр-элементов.
Задачей заявляемого изобретения является устранение вышеуказанных недостатков.
Техническим результатом заявляемого изобретения является повышение радиационной защиты обслуживающего персонала в процессе производства, а именно: снижение дозовой нагрузки на персонал во время переработки ЖРО, упрощение технологического процесса,  исключение образования промывных вод, возникающих при работе фильтр-элементов, повышение производительности технологического процесса.
Для достижения указанного технического результата предлагается способ последовательной дезактивации радиоактивных растворов, включающий удаление из растворов радионуклидов с применением селективных сорбентов. По данному способу, радиоактивный раствор, находящийся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов, перекачивают в емкость, содержащую один или несколько селективных сорбентов. При взаимодействии с сорбентами радионуклиды переходят в твердую фазу сорбентов, а очищенный от радионуклидов раствор возвращают обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов, причем эту процедуру повторяют последовательно, несколько раз, до насыщения селективных сорбентов радионуклидами. Селективные сорбенты могут быть использованы как в динамическом режиме (при пропускании радиоактивного раствора через колонну или фильтр-контейнер с селективным сорбентом), так и в статическом режиме (при перемешивании радиоактивного раствора с селективным сорбентом в отдельных емкостях). Для увеличения производительности процесса дезактивации радиоактивных растворов одновременно могут быть использованы несколько емкостей содержащих селективные сорбенты. Емкости, содержащие селективные сорбенты, не снабжают фильтр-элементами,  а взвеси и коллоиды, обычно забивающие фильтр-элементы, возвращаются обратно в бак хранилища жидких радиоактивных отходов.
Емкости с селективными сорбентами  размещают в защитных контейнерах, имеющих достаточную биологическую защиту от гамма-излучения  и сертифицированных для хранения радиоактивных материалов.
Организованный таким образом технологический процесс последовательной дезактивации радиоактивных растворов, позволяет быстро снизить активность  растворов, находящихся в баках хранилища жидких отходов,  в 200 - 500 раз и более.
Для полной переработки радиоактивных растворов, находящихся в баке  хранилища жидких радиоактивных, после обработки селективными сорбентами, может быть произведена упарка раствора в несколько раз , а оставшиеся в упаренном концентрате радионуклиды могут быть удалены заявляемым способом. Шлам и осадки, обычно находящиеся на дне бака хранилища жидких радиоактивных отходов, могут быть размещены в защитных контейнерах в которых находятся отработавшие в процессе реализации способа селективные сорбенты.
Значительно уменьшить объем радиоактивных растворов, находящихся в хранилище жидких радиоактивных отходов и имеющих высокую удельную активность, используя процесс упаривания, нельзя, так как это приведет к увеличению удельной активности раствора до опасных уровней. Процесс упарки радиоактивных растворов можно применить только после удаления из растворов основной части радионуклидов селективными сорбентами, используя предлагаемый способ.
Примеры реализации способа.
Пример1.
3
3
Заявленным способом переработали жидкие радиоактивные растворы,находящиеся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов (ХЖО)следующего состава: солесодержание 79 г/дм; рН=10,9; удельная активность Cs-137 - 82,4*106 Бк/дм  . Объем всего раствора в баке ХЖО – 110 куб.м. В металлическую емкость объемом 900 литров, помещенную взащитный бетонный кожух, закачали 800 литров радиоактивного раствора идобавили 96 литров  полидисперсного порошкового селективного сорбента на основе ферроцианида никеля с размером частиц от 50 до 300 мкм. Послеперемешивания в течение 20 минут лопастной мешалкой, мешалкуотключили, раствору дали отстояться в течение 40 минут и 600 литровочищенного от радионуклида цезия раствора откачали из емкости обратно вбак хранилища жидких радиоактивных отходов. Содержание цезия вочищенном растворе уменьшилось в 410 раз по сравнению с исходнойактивностью раствора. В емкость снова добавили 600 литров ЖРО иповторили процедуру очистки. Всего в этой емкости с сорбентом былопроведено 15 циклов очистки, суммарный объем очищенного растворасоставил 9000 литров. После аналогичного использования 18- ти емкостей,содержащих от 95 до 110 кг селективного сорбента на основе ферроцианиданикеля, удельная активность радиоактивного раствора в баке ХЖО снизиласьв 380 раз. Далее, частично дезактивированный раствор, содержащий шламы иосадки, находящийся в баке ХЖО, упарили до конечного объема 12 куб.м,полученный концентрат равномерно разместили в емкостях с отработавшимселективным сорбентом, замонолитили, используя цементное связущее, и направили в хранилище твердых отходов.
Пример 2.
3
6
3
6
3
Заявленным способом переработали жидкие борсодержащие радиоактивные растворы, находящиеся в баке хранилища жидких радиоактивных отходов (ХЖО) следующего состава: солесодержание 87 г/дм; рН=10,6; удельная активность радионуклида сурьма - 125 составляла 7,4*10 Бк/дм, активность радионуклида цезий — 137 составляла 3,4*10Бк/дм.Объем всего раствора в баке ХЖО - 90 куб.м.В металлическую колонну объемом 220 литров, помещенную взащитный бетонный контейнер, загрузили 100 литров гранулированного селективного сорбента на основе сульфида меди и100 литров гранулированного селективного сорбента на основе ферроцианида меди и прокачали за 50 часов через данную колонну 90 куб.м. радиоактивного раствора из бака ХЖО. Раствор после колонны возвращали в бак ХЖО. Удельная активность радиоактивного раствора в баке ХЖО снизилась в 944 раза для радионуклида цезия — 137 и в 872 раза для радионуклида сурьма - 125. После дезактивации раствор из бака ХЖО  упарили, а полученный осадок  зацементировали в сертифицированных НЗК контейнерах и отправили на захоронение. Колонну с использованным гранулированным сорбентом, находящуюся в бетонном контейнере, так же отправили в хранилище твердых отходов.
Использование предлагаемого способа позволяет снизить дозовую нагрузку на персонал во время переработки ЖРО, упростить технологический процесс переработки ЖРО, получить конечный продукт переработки, безопасный для перемещения и использования, не требующий специальных мер радиационной безопасности.
Данный способ может быть использован для переработки низко- и среднеактивных жидких радиоактивных отходов на различных объектах атомной промышленности, в том числе на атомных электростанциях; для переработки растворов, образующихся при дезактивации зданий, сооружений, оборудования, транспорта и т.д.