УСТРОЙСТВО ДЛЯ ПОЛУЧЕНИЯ ЛЕГИРОВАННЫХ ОКСИДОВ УРАНА

Полезная модель относится к технологии получения легированных оксидов урана из гексафторида урана или уранилнитрата. Порошки диоксида урана для изготовления таблеток ядерного топлива производят в большей части путем конверсии гексафторида урана с обогащением по изотопу уран-235 до 5 мас.%, в перспективе до 7 мас.%. Технологические процессы производства порошков диоксида урана разделяются на, так называемые, «мокрые» и «сухие» схемы. Основным из существующих «мокрых» схем является АДУ-процесс, заключающийся в гидролизе гексафторида урана с последующим осаждением из раствора полиуранатов аммония, его отделения от раствора, разложения и восстановления водородом высших оксидов до диоксида урана. «Сухие» схемы основаны на пирогидролизе гексафторида урана водяным паром при повышенной температуре в газовой фазе.
Введение легирующих добавок химических элементов в порошок диоксида урана (оксиды алюминия, кремния, хрома), позволяющих изготавливать топливные таблетки с более крупным размером зерна для удлинения ресурса работы атомных реакторов без перегрузки и повышения выгорания топлива, или, так называемых, выгорающих элементов (оксиды гадолиния и эрбия) для уменьшения реактивности реактора во время его запуска в работу, производится либо путем механического их смешивания с диоксидом урана перед прессованием таблеток, либо вместе с поливиниловым спиртом, если пресс-порошок, идущий на изготовление таблетки, производится с его использованием.
Все вышеуказанные способы не гарантируют равномерность распределения указанных добавок химических элементов по объему порошка диоксида урана, а, следовательно, и в таблетке, что снижает эффективность их применения.
Наиболее надежный способ получения порошков диоксида урана с равномерно введенными в него добавками химических элементов является, когда указанные добавки вводятся в порошки оксидов урана одновременно в процессе конверсии гексафторида урана или уранилнитрата. Все последующие операции: дополнительная обработка оксидов урана до диоксида с целью получения порошков, удовлетворяющих ТУ, магнитная сепарация, просеивание, гомогенизация, только способствуют большей равномерности их распределения по объему порошка и полностью исключают операции их введения в уже готовый порошок, как это делается в настоящее время.
Известно устройство для конверсии гексафторида урана в оксиды урана [Патент РФ №2211185, МПК C01G ? 43/025]. Это устройство содержит корпус с крышкой, образующий камеру сгорания. В камере сгорания установлен центральный канал, снабженный соплом для подачи гексафторида урана, средство подачи кислородсодержащего газа и средство подачи водорода. Корпус выполнен в виде последовательно расположенных диффузорного, цилиндрического и конфузорного участков. На диффузорном участке корпуса установлена крышка. В диффузорном участке расположено сопло центрального канала, вокруг которого размещен открытый торец средства подачи кислородсодержащего газа, открытый торец средства подачи водорода расположен вокруг открытого торца средства подачи кислородсодержащего газа. Внизу камеры сгорания размещено устройство для выгрузки полученных оксидов урана.
Существенным недостатком такой конструкции является наличие большого диффузорного участка корпуса и относительно небольшого размера крышки, на которой невозможно разместить дополнительный патрубок для установки форсунки для введения в реакционную зону легирующих добавок в виде распыленных растворов химических элементов. Большой диффузорный участок будет препятствовать равномерному распределению распыляемого раствора в реакционном объеме, так как часть распыленного раствора будет оседать на стенках диффузорного участка корпуса, что понизит требуемое количество легирующих добавок в оксидах урана.
Известно также устройство для конверсии гексафторида урана в оксиды урана [Патент ЕР №0230087 В1], взятое за прототип, содержащее корпус в виде призмы, являющейся реакционной зоной «кипящего» слоя, с расширением в верхней части, в которой расположены фильтрующие элементы. В боковой части корпуса реактора установлено устройство, состоящее из центрального канала для подачи в реактор гексафторида урана и наружного канала для подачи водяного пара. В нижней части реактора расположена пористая газораспределительная решетка, через которую в реакционную зону из газораспределительной камеры подаются «ожижающие» и реакционные газы (азот, водяной пар, водород). Выгрузку порошка из аппарата проводят через отверстие в газораспределительной решетке.
Однако существенным недостатком такой конструкции реактора является расположение устройства для подачи гексафторида урана и водяного пара в боковой его стенке, в результате чего при малой производительности происходит образование спеченной «корки» из твердых продуктов реакции на стенке реактора, на которой расположено это устройство, а при большой производительности - на противоположной. В дальнейшем эти наросты соединяются и образуется «мост» из оксидов урана между стенками и процесс приходится останавливать и охлаждать электропечь для зачистки реактора. Кроме того, при нарушении скоростей истечения гексафторида урана и водяного пара происходит забивание твердыми продуктами реакции каналов устройства, из-за чего также приходится останавливать процесс для их очистки.
В данной конструкции реактора невозможно установить патрубок для подачи в реакционную зону необходимых добавок химических элементов в виде распыленных растворов, т.к. этот патрубок может быть расположен только в холодной зоне с тем, чтобы предотвратить разложение подаваемых соединений химических элементов в головке форсунки и ее забивания продуктами разложения.
Задачей, на решение которой направлена предлагаемая полезная модель, является предотвращение возможности забивания твердыми продуктами реакции реакционной зоны реактора, расположения реакционной зоны для конверсии гексафторида урана вне реактора с «кипящим» слоем, создание возможности для подачи в реакционную зону реакционного аппарата распыленных растворов требуемых химических элементов или уранилнитрата.
Техническим результатом, достигаемым предлагаемой полезной моделью, является разработка и создание работоспособного на длительный ресурс без остановки процесса устройства, получение порошков диоксида урана с равномерно распределенными добавками химических элементов для различных реакторов АЭС, в том числе и топливных таблеток с увеличенным размером зерна, что позволит увеличить кампанию работы реакторов и повысить выгорание ядерного топлива.
Для решения поставленной задачи устройство для получения легированных оксидов урана содержит реактор «кипящего» слоя, в нижней части которого размещена пористая газораспределительная решетка, под решеткой установлены газораспределительная камера и разгрузочный клапан, в верхней части реактора размещены фильтрующие элементы, реактор установлен в электропечи, при этом реактор «кипящего» слоя соединен с реакционным аппаратом, на крышке которого размещены форсунка, выполненная в виде коаксиально установленных центрального канала для подачи гексафторида урана, промежуточного канала для подачи азота и внешнего канала для подачи водяного пара и водорода и форсунка для подачи распыленного раствора вводимых в порошок диоксида урана солей химических соединений или уранилнитрата, нижняя часть реакционного аппарата снабжена разгрузочным шнеком для транспортировки оксидов урана из реакционного аппарата в реактор «кипящего» слоя, причем шнек и реакционный аппарат установлены в электропечи.
Устройство для получения оксидов урана содержит реакционный аппарат 1. На крышке корпуса реакционного аппарата размещена форсунка 2, выполненная в виде коаксиально расположенных центрального канала для подачи гексафторида урана, промежуточного канала для подачи азота, отводящего взаимодействие гексафторида урана и водяного пара при нарушении скоростей их истечения от концов каналов, и наружного канала для подачи смеси водорода и водяного пара. Применение водорода способствует получению более сыпучих порошков оксидов урана. На крышке размещен также патрубок с форсункой 3 для подачи в аппарат необходимых распыленных растворов химических элементов или уранилнитрата. Разгрузочным шнеком 4 проводят выгрузку порошка из реакционного аппарата в реактор «кипящего» слоя 5 с «кипящим» слоем 6. В нижней части реактора «кипящего» слоя размещена пористая газораспределительная решетка 7 по всему его сечению для реализации процесса «кипения» порошка, а под решеткой установлена газораспределительная камера 8 с подачей в нее «сжижающих» газов. В верхней части реактора «кипящего» слоя размещены фильтрующие элементы 9 для отделения твердой фазы от газообразной. В газораспределительной решетке выполнено отверстие для выгрузки порошка, к отверстию прикреплена труба, на которой установлен разгрузочный клапан 10. Реакционный аппарат и реактор «кипящего» слоя размещены в электропечах 11.
Устройство для получения порошков оксидов урана работает следующим образом.
Стенки корпусов реакционного аппарата 1 и реактора «кипящего» слоя 5 с «кипящим» слоем 6 нагревают до требуемой температуры с помощью электропечей 11. Температура стенок реакционного аппарата должна быть достаточной для полной конверсии гексафторида урана, а также уранилнитрата и вводимых в реакционную зону в виде растворов солей химических элементов в оксиды урана и оксиды химических элементов, а также выше температуры воспламенения воздуха и водорода, чтобы способствовать их мгновенному взаимодействию в случае попадания воздуха в реакционную зону. Вакуумтранспортом в реактор «кипящего» слоя из емкости (на фигуре не показана), расположенной вне реактора, загружают требуемую массу порошка диоксида урана. Затем в нижнюю часть реактора «кипящего» слоя из газораспределительной камеры 8 через пористую газораспределительную решетку 7 подают подогретую смесь газов (азот, водород, и водяной пар) для создания «кипящего слоя» из загруженного порошка диоксида урана. Затем в центральный канал форсунки 2, расположенной на крышке реакционного аппарата, подают гексафторид урана, в промежуточный канал - азот, а во внешний канал - водяной пар и водород. Одновременно через форсунку 3, расположенную на крышке реакционного аппарата, в реакционную зону реактора «кипящего» слоя подают распыленный раствор добавляемого химического элемента или уранилнитрата. Образующиеся оксиды урана шнеком 4 выгружают в реактор «кипящего» слоя. Выгрузку порошка диоксида урана из реактора «кипящего» слоя проводят автоматически разгрузочным клапаном 10 по показанию перепада давления в нижней и верхней зоне «кипящего» слоя. Вынесенные мелкодисперсные порошки «кипящего» слоя улавливают на фильтрующих элементах 9.
Порядок подачи исходных реагентов в реакционный аппарат следующий. Вначале подают азот, затем водяной пар и водород, а затем гексафторид урана. При совместной переработке гексафторида урана и уранилнитрата или растворов химических элементов в реакционный аппарат подают растворы уранилнитрата или химических элементов одновременно с гексафторидом урана. В последнем варианте при установленной температуре реакционной зоны разлагаются добавляемые химические соединения и их оксиды равномерно смешиваются с оксидами урана. Равномерность распределения оксидов добавляемых химических элементов в порошке оксидов урана повышают на последующих стадиях обработки порошков диоксида урана: в печах для доработки его до соответствия с ТУ, магнитной сепарацией, просеиванием, гомогенизацией в контейнере и смесителях. Это позволяет полностью ликвидировать участок механического смешивания оксидов урана и оксидов добавляемых химических элементов.
В качестве легирующих добавок в получаемый порошок диоксида урана вводят оксиды алюминия, кремния и хрома для укрупнения зерна в спеченных таблетках, эрбия и гадолиния - в качестве «выгорающих» добавок. Порошки диоксида урана, полученные в заявляемом устройстве, содержат требуемое количество добавок химических элементов, равномерно распределенных в объеме порошка, а, следовательно, и в таблетке, что улучшает их качество.
В заявляемой конструкции устройства возможно проведение процесса получения порошков диоксида урана и введенных в него вышеуказанных добавок химических элементов путем переработки уранилнитрата с введением в него растворов солей химических элементов и их разложения.
Кроме производства оксидов урана как из гексафторида урана, так и из его нитратов, в том числе и в рудном производстве, в предлагаемом устройстве возможно получение любых оксидов химических элементов периодической таблицы Д.И.Менделеева, химические соединения которых растворяются в воде или азотной кислоте, например, «редких земель», иттрия, циркония, гафния, а также их смесей в любом соотношении, а также летучих фторидов, имеющих сравнительно низкие температуры испарения, которые подвержены пирогидролизу при температурах не выше 400-500°С, например, вольфрама, ванадия.