Хлорированные углеводороды в гидробионтах залива Посьета Японского моря

2006

Известия ТИНРО

Том 145

УДК 628.394

М.Д.Боярова, О.Н.Лукьянова

ХЛОРИРОВАННЫЕ УГЛЕВОДОРОДЫ В ГИДРОБИОНТАХ ЗАЛИВА ПОСЬЕТА ЯПОНСКОГО МОРЯ

Проанализировано содержание хлорорганических пестицидов (ХОП) а-, 0-, у-изомеров ГХЦГ и ДДТ и его метаболитов в органах 13 видов гидробионтов зал. Посьета Японского моря. Проведена сравнительная оценка накопления ХОП макрофитами, двустворчатыми моллюсками, рыбами и птицами. Минимальная концентрация ХОП обнаружена у водорослей, максимальная — у птиц. Суммарные концентрации ДДТ и его метаболитов значительно выше суммы изомеров ГХЦГ. Величина коэффициента ДДТ/ДДЕ свидетельствует о длительном времени нахождения и давнем поступлении токсиканта в экосистему зал. Посьета.

Boyarova M.D., Lukyanova O.N. Chlorinated hydrocarbons in marine оrganisms of Posyet Bay (Japan Sea) // Izv. TINRO. — 2006. — Vol. 145. — P. 271-278.

Concentrations of organochlorine pesticides (а-, 0-, y-isomers of HCH, DDT and its metabolites) were determined in organs of 13 species of marine organisms and birds from Posyet Bay (Japan Sea). Comparative analysis of pesticides accumulation in algae, bivalves, fishes, and birds was carried out. Their minimum concentration was detected in algae, maximum — in birds. Total concentration of DDT and its metabolites was higher than the sum concentration of HCH isomers. According to the DDT/DDE ratio, the toxicants fell into the Bay ecosystem a long time ago.

Среди загрязняющих веществ большую группу составляют хлорированные углеводороды, применяемые в качестве пестицидов в сельском и лесном хозяйствах, а также в промышленности. Хлорорганические пестициды (ХОП) относятся к числу наиболее опасных для живых существ. Многие из этих веществ, помимо высокой токсичности, обладают ярко выраженными кумулятивными свойствами и накапливаются в организме, вследствие чего наблюдаются изменения иммунологического статуса, мутагенные эффекты и тератогенные аномалии (Май-стренко и др., 1996). В тех районах, где пестициды интенсивно применяются в сельском хозяйстве, у населения отмечается повышенная заболеваемость раком (Оксегендлер, 1991), проявляются эндокринные и репродуктивные нарушения, различные нейротоксические эффекты (Kaiser, Enserink, 2000).

Во многих странах запрещено (США, Англия) или строго ограничено (Китай, Индия, Канада) производство и применение пестицидов. В то же время во многих азиатских странах использование этих веществ и их поступление в экосистемы происходит и в настоящее время в связи с их высокой эффективностью в борьбе с переносчиками различных заболеваний (Monirith et al., 2003). В России объем работ с пестицидами в 1998 г. снизился в 4,5 раза по сравнению с 1986 г. (Спиридонов и др., 2000). Однако продолжается производство и примене-

ние гексахлорана, дихлоранилина, линдана, альдрина, гептахлора, 2,4-Д и других веществ.

Большинство ХОП крайне медленно разлагаются под влиянием физических, химических, биологических факторов и способны передаваться по пищевым цепям, накапливаясь в опасных количествах у животных высших трофических уровней. Период полураспада многих ХОП превышает 1,5 года, а ДДТ и диэльдрина — 15-20 лет (Ровинский и др., 1990).

К настоящему моменту достаточно подробно описаны пути миграции ХОП в водных экосистемах и механизмы их превращений. Установлено, что, с одной стороны, существенная часть ХОП интенсивно поглощается гидробионтами и постепенно подвергается биотрансформации, а с другой — они сорбируются на частицах взвеси и оседают на дно водоемов, где сохраняются десятки лет. Накопление ХОП в морских беспозвоночных и рыбах не всегда приводит к их гибели, но загрязненные гидробионты являются одними из основных поставщиков пестицидов в организм человека.

На Дальнем Востоке проблема загрязнения морских экосистем пестицидами мало исследована. Определение ХОП проведено в лагунах северо-восточного Сахалина (Христофорова, Латковская, 1998), несколько работ выполнено в зал. Петра Великого Японского моря (Tkalin et al., 1997; Лукьянова и др., 2001; Боярова и др., 2004; Ващенко и др., 2005). В данной работе приведены результаты изучения содержания двух хлорорганических пестицидов — изомеров гек-сахлорциклогексана (ГХЦГ) и ДДТ и его метаболитов — в некоторых видах гидробионтов зал. Посьета, расположенного в юго-западной части зал. Петра Великого, в зоне влияния р. Туманной, собирающей загрязнение с обширных территорий Китая. В зал. Посьета расположен крупный порт и поселок с населением около 3000 чел., в окрестностях находятся многочисленные сельскохозяйственные поля. Все это создает предпосылки для поступления ХОП в прибрежную акваторию. Исследованные ХОП в настоящее время представляют наибольший интерес, поскольку содержание именно этих соединений в морской рыбе и нерыбных объектах регламентируется действующими в РФ санитарными нормами и правилами.

Содержание ХОП определяли в морских организмах, собранных в летний период 2002 г. в бухтах Экспедиции, Миноносок и Постовая, входящих в зал. Посьета (см. рисунок).

Были исследованы морские водоросли и травы: кодиум Codium yezoense, ульва Ulva fenestrata, зостера Zostera marina, костария Costaria costata, ламинария курчавая Laminaria cycharioides, саргассум Sargassum pallidum, грациля-рия Gracilaria verricosa; двустворчатые моллюски: мидия Грея Crenomytilus grayanus, приморский гребешок Mizuhopecten yessoensis; рыбы: камбала темная Platichthys obscurus, дальневосточная навага Eleginus gracilis, золотистый бычок Acanthogobius flavimanus; птицы: чернохвостая чайка Larus crassirostris. Для анализа брали по две параллельных пробы объединенной массы мышц рыб и мягких тканей беспозвоночных и отдельных органов чайки, все расчеты проводили на 1 г сырой массы тканей. Водоросли перед проведением анализа высушивали до постоянной массы, расчеты проводили на 1 г сухой массы.

Содержание ХОП в биологических образцах определяли методом газожидкостной хроматографии на хроматографе "Shimadzu GC-16A" с детектором электронного захвата ECD-15. Колонка ККК 25 м х 0,22 мм. Температура инжектора 230 0С, колонки — 220 0С, детектора — 250 0С. Газ-носитель — смесь аргона с метаном, давление на входе — 2 кг-см"2, скорость потока — 0,5 см3-мин-1. Извлечение ХОП из органов проводили путем экстракции гексаном, с последующим разрушением жировых компонентов проб серной кислотой, отделением пестицидов на колонке с силикагелем и концентрированием экстракта (Другов, Родин, 2002).

Карта-схема района работ: 1-4 — станции отбора проб

Map of sampling sites: 1-4 — sampling sites

Всего было проанализировано 13 видов растений, животных и птиц из различных бухт зал. Посьета. Среди 6 исследованных видов моллюсков, рыб и птиц изомеры ГХЦГ и метаболиты ДДТ обнаружены в пяти видах (см. таблицу). Только в мышцах темной камбалы пестициды не обнаружены. Из 7 видов мак-рофитов лишь в ульве определены а- и в-формы ГХЦГ, в других водорослях и зостере содержание ХОП было ниже предела обнаружения.

В мягких тканях приморского гребешка и мидии Грея присутствовали все изомеры ГХЦГ, причем преобладала в-форма. Сумма изомеров была более чем в 2 раза выше у гребешка. В мягких тканях мидий определены ДДТ и его метаболиты, тогда как у гребешка эти соединения не обнаружены. Основной метаболит — ДДД 350 нг/г, его почти в 4 раза больше, чем ДДЕ, а содержание ДДТ составило лишь 2 нг/г. Особенности в содержании пестицидов могут быть связаны с различными местами сбора моллюсков. Гребешки были собраны в бухте Экспедиции, куда впадают 5 речек, несущих смывы с полей, на которых может применяться или применялся распространенный в РФ пестицид линдан, на 90 % состоящий из у-ГХЦГ. Мидии взяты с обрастаний природных субстратов в бухте Миноносок. Эта бухта (см. рисунок) лежит в более открытой части залива, где проявляется влияние р. Туманной, выносящей в море большое количество различных загрязняющих веществ. При южных и юго-западных ветрах, которые обычно наблюдаются в Приморском крае с мая по ноябрь, с юга вдоль побережья Приморья существует течение, которое проникает и в зал. Посьета. При этих ветрах воды р. Туманной вовлекаются в поверхностное течение (Тарасов и др., 2004) и могут переносить адсорбированные на частицах взвеси пестициды. Присутствие ДДТ и ГХЦГ в грунтах в зоне влияния р. Туманной показано в исследованиях, выполненных в 1990-е гг. (Ткалин, 2001). В ряде работ имеются сведения о том, что содержание ДДТ в морских грунтах и прибрежных водах Китая значительно превышает уровень ГХЦГ ^и е! а1., 1999; МошпШ е! а1., 2003).

Результаты определений содержания ХОП в органах дальневосточной наваги и золотистого бычка показали, что в мышцах рыб накапливаются ДДТ и его

Содержание изомеров ГХЦГ и ДДТ и его метаболитов в морских организмах, собранных в зал. Посьета Японского моря

НССН isomers and DDT and its metabolites concentration in marine organisms of Posyet Bay, Japan Sea

Объект исследования, место сбора Органы а Изомеры ГХЦГ ß у а/у Определяемые ХОП, нг/г Метаболиты ДДТ Е ДДТ ДДД ДДЕ ДДТ/ДДЕ Е Е ХОП

Mizuhopecten yessoensis (гребешок приморский), бухта Экспедиция Мягкие ткани 18 360 17 1Д 395 Н.о Н.о Н.о Н.о Н.о 395

Crenomytilus gray anus (мидия Грея), бухта Миноносок Мягкие ткани 17 108 45 0,4 170 2 350 94 0,02 446 616

Elegin us gracilis (дальневосточная навага), бухта Постовая Мышцы 8 Н.о Н.о 8 20 600 10 2,0 630 638

Acanthogobius flavimanus (золотистый бычок), бухта Постовая Мышцы 10 1 1 10,0 12 20 200 32 0,6 232 244

UIva fenestrata (ульва), бухта Миноносок Таллом 9 29 Н.о — 38 Н.о Н.о Н.о Н.о Н.о 38

Latus crassirostris (чайка чернохвостая), бухта Постовая Мышцы Печень Кишечник Легкие, бронхи 16 57 5 25 7 1300 Н.о 163 1 88 Н.о Н.о 16,0 0,6 24 1445 5 188 10 56 Н.о 60 100 1800 100 300 2 1260 1100 1540 5 0,04 Н.о 0,04 112 3116 1200 1900 136 4561 1205 2088

Примечание. Н.о (не обнаружено) — содержание компонента ниже предела обнаружения. В органах моллюсков, рыб и птиц результаты приведены в нанограммах на грамм сырой массы, в ульве — на грамм сухой массы.

метаболиты, тогда как сумма изомеров ГХЦГ значительно меньше: у наваги соответственно 630 и 8 нг/г, у бычка — 232 и 12 нг/г. Среди метаболитов ДДТ преобладал ДДД. Рыбы были выловлены в бухте Постовой, где расположен морской порт, грузооборот которого в последние годы постоянно возрастает. Здесь происходит разгрузка судов из Юго-Восточной Азии. Препараты, применяемые для химической обработки судов и грузов, могут попадать в водную среду и накапливаться морскими организмами.

Практически все формы ХОП обнаружены в органах чернохвостой чайки (см. таблицу). Максимальные концентрации пестицидов выявлены в печени — 4561 нг/г, далее в легких и бронхах — 2088 нг/г, в кишечнике — 1205 нг/г, наименьшее содержание отмечено в мышцах — 136 нг/г. Среди изомеров ГХЦГ в печени и легких преобладал в-ГХЦГ, концентрации ДДД и ДДЕ значительно превышали содержание ДДТ.

В начале 1990-х гг. при исследовании воды и грунтов в зал. Посьета установлено, что содержание пестицидов в поверхностных водах в основном колеблется в пределах 2,6-7,6 нг/л, в морских — 1,3-7,9 нг/л. В устье р. Туманной в воде отмечено 153 нг/л. В большинстве водотоков и озер в грунтах содержание пестицидов составляет 2-6 нг/г сухого остатка. При этом особо выделяются р. Гладкая — 278 нг/г, а также водотоки, впадающие в бухту Рейд Палла-ды — 144 нг/г. Во внутренних бухтах залива уровень ХОП был 5-6 нг/г, однако на некоторых станциях концентрации повышены до 12-24 нг/г. В бухте Экспедиции напротив устья р. Цукановка общая сумма ХОП составляла 68 нг/г сухого остатка. Наибольшему комплексному загрязнению подвержены на суше — долинно-прибрежная и морская береговая, на шельфе — закрытые и полузакрытые бухтовые зоны. Максимально загрязненными среди водотоков являются устьевые части рек Цукановка, Гладкая, Камышовая, а также бухты Экспедиции, Новгородская, Троицы (Наумов, 2001). Отмеченные уровни содержания пестицидов в воде и грунтах зал. Посьета создают предпосылки для аккумуляции ХОП морскими организмами.

Анализ морских организмов, относящихся к различным трофическим уровням, показал значительную аккумуляцию липофильных ксенобиотиков по пищевой цепи. На первом трофическом уровне, у продуцентов, пестициды обнаружены только у одного вида водорослей, причем в минимальных концентрациях. Это свидетельствует о низкой способности макрофитов поглощать подобные соединения из окружающей среды. Отсутствие жировых тканей, где преимущественно накапливаются гидрофобные вещества, также объясняет, почему у растений их содержание ниже, чем у животных.

У представителей более высоких трофических уровней — моллюсков, ракообразных, рыб, птиц — содержание ХОП значительно выше. Мидии и гребешки, как донные организмы-фильтраторы, накапливают значительное количество ХОП из придонной воды и взвеси. Способность ХОП как липофильных соединений адсорбироваться на частицах взвеси и аккумулироваться в осадках способствует их большему накоплению именно у донных организмов.

Для исследованных видов рыб — бычка и наваги, — ведущих придонный образ жизни и являющихся бентофагами, поступление пестицидов через кормовые объекты может быть основной причиной их аккумуляции. Уместно отметить, что пестициды у рыб определены в мышцах — органах, которые используются в пищу человеком. В России предельно допустимые концентрации пестицидов в морской рыбе регламентированы действующими санитарными нормами и составляют 200 нг/г. Сумма изомеров ГХЦГ в мышцах наваги и бычка в 20-25 раз ниже этой нормы, а сумма ДДТ и его метаболитов у наваги (630 нг/г) превышает ПДК более чем в три раза. У золотистого бычка этот показатель был равен 232 нг/г, что также несколько превышает ПДК.

К высшим звеньям пищевых цепей в морских экосистемах, помимо крупных хищников, относятся морские птицы. Для них характерны максимальные концентрации многих липофильных ксенобиотиков. Результаты определения пестицидов в органах чаек из зал. Посьета подтверждают эту зависимость. Наибольшие суммарные концентрации как ГХЦГ, так и ДДТ выявлены в печени чаек — основном органе аккумуляции и трансформации ксенобиотиков. Сравнение данных о накоплении пестицидов у чаек из зал. Посьета (2002 г.) и бухты Сивучьей (2001 г.) (Лукьянова и др., 2001), расположенной южнее зал. Посьета, показало, что среди изомеров ГХЦГ в обоих случаях преобладал в-ГХЦГ, но его концентрация у чаек из зал. Посьета была почти в 10 раз больше — соответственно 146 и 1300 нг/г. Суммарное содержание ДДТ и метаболитов в печени чаек из бухты Сивучьей составило 200 нг/г, из зал. Посьета — 3116 нг/г.

Концентрация и соотношение изомеров ГХЦГ в компонентах морской среды и живых организмах зависят от многих факторов — физико-химических свойств воды и грунтов, освещенности, видовых особенностей процессов биотрансформации, а также от продолжительности нахождения пестицидов в среде. Воздействие перечисленных и многих других факторов приводит к тому, что со временем и при продвижении по пищевой цепи в организмах накапливается наиболее устойчивая в-форма. Для оценки давности поступления пестицидов в экосистему используют отношение концентраций а- и у-изомеров ГХЦГ: высокое значение коэффициента свидетельствует о давнем присутствии ХОП в среде; низкое значение, т.е. преобладание у-формы, характерно для "свежего" поступления (Ровинский и др., 1990). В мышцах чайки, золотистого бычка, мягких тканях гребешка этот коэффициент был больше единицы, что показывает преобладание а-изомера. В печени чайки и мягких тканях мидии Грея коэффициент составлял соответственно 0,6 и 0,4. Однако существенное преобладание в-формы и близкие к единице значения коэффициентов и в этом случае позволяют предположить, что токсикант находится в экосистеме длительное время и подвергся значительной трансформации.

О времени существования ДДТ в объектах судят по отношению концентраций ДДТ и продукта его деградации ДДЕ. Высокие значения коэффициента ДДТ/ДДЕ свидетельствуют о недавнем поступлении ДДТ в организм, низкие — о его длительном пребывании в системе и постепенном превращении в ДДЕ. У всех исследованных видов гидробионтов концентрации ДДД и ДДЕ в сумме значительно превышали ДДТ, подтверждая трансформацию исходного соединения и накопление его метаболитов, что указывает на давность попадания вещества в водные экосистемы и отсутствие свежего поступления.

Загрязнение водных объектов ХОП обусловлено глобальным атмосферным переносом загрязняющих веществ и терригенным стоком. Попадая в водоемы, ХОП сравнительно быстро перераспределяются между водой и донными отложениями. Суммарное содержание концентрации ДДТ и ГХЦГ со временем снижается, что может быть обусловлено гидродинамическим режимом, фотохимическим окислением и другими факторами (Майстренко и др., 1996). Но при наличии постоянных источников загрязнения общий уровень ХОП постепенно увеличивается.

В середине 1990-х гг. в мягких тканях мидий, собранных в Амурском заливе в районе Владивостока, суммарное количество ДДТ и его метаболитов достигало 34 нг/г, а изомеров ГХЦГ — 16 нг/г сырой массы (ТкаНп е! а1., 1997), что значительно меньше, чем у мидий из зал. Посьета. В 2001 г. общее содержание ХОП в пищеварительных органах и гонадах приморского гребешка из Амурского залива составило соответственно 790 и 280 нг/г. Преобладающей формой был в-изомер ГХЦГ (Боярова и др., 2004).

В мышцах камбал из Амурского залива суммарное количество пестицидов колебалось от 1,7 до 10,0 нг/г, причем ни один из изомеров ГХЦГ не был

276

обнаружен (Боярова и др., 2004). В печени камбалы присутствовали все формы исследованных ХОП, но сумма ДДТ и метаболитов была в 5-6 раз больше, чем ГХЦГ (Ващенко и др., 2005).

Суммарное содержание ХОП в макрофитах из Ныйского залива Охотского моря на северо-востоке Сахалина составляло от 0,05 до 0,1 нг/г, в печени плоскоголового бычка — 79,5 нг/г. Значение коэффициента а/у ГХЦГ, равное 3,9, свидетельствует о давности поступления пестицидов в экосистему залива (Хри-стофорова, Латковская, 1998).

В мышцах промысловой сельди Рижского залива Балтийского моря суммарное содержание ДДТ изменялось от 115,2 до 584,8 нг/г, среди изомеров ГХЦГ преобладали формы у — от 0,8 до 25,9 нг/г и а — от 1,3 до 19,4 нг/г (Roots, 2004).

ДДТ и ГХЦГ относятся к числу весьма распространенных устойчивых загрязняющих веществ в Азиатско-Тихоокеанском регионе

Oh et al., 2005). Эксперты связывают присутствие этих поллютантов прежде всего с их использованием в сельском хозяйстве и для борьбы с насекомыми в коммунальном хозяйстве, тогда как для промышленно развитых стран (Южная Корея, Япония) характерно загрязнение другими типами хлорорганических соединений, например полихлорированными бифенилами, применяемыми в промышленном органическом синтезе и приборостроении. На тихоокеанском побережье России, так же как и в прибрежных районах Индии и Китая, продолжается поступление ДДТ и ГХЦГ в окружающую среду (Monirith et al., 2003).

Результаты исследования подтверждают, что загрязнение хлорорганичес-кими соединениями в нашем регионе значительно, в отличие, например, от северо-восточного побережья о. Сахалин. За последние 10 лет оно увеличилось и в общих чертах соответствует уровню загрязнения как Балтийского моря, относящемуся к одному из самых загрязненных морей на побережье Европы, так и импактным прибрежным районам Юго-Восточной Азии. Обнаружение значительных концентраций высокотоксичных соединений у гидробионтов из зал. Посьета, отдельные бухты которого традиционно используются как районы марикультуры, является тревожным сигналом и подтверждает необходимость проведения регулярного мониторинга пестицидов в морских организмах в прибрежной зоне Приморья.

Литература

Боярова М.Д., Сясина И.Г., Приходько Ю.В., Лукьянова О.Н. Хлорированные углеводороды в гидробионтах залива Петра Великого Японского моря // Эколог. химия. — 2004. — Т. 13, № 2. — С. 117-124.

Ващенко М.А., Сясина И.Г., Жадан П.М. ДДТ и гексахлорциклогексан в донных осадках и печени камбалы Pleuronecnes pinnifasciatus из Амурского залива (залива Петра Великого, Японского моря) // Экология. — 2005. — № 1. — С. 64-68.

Другов Ю.С., Родин А.А. Пробоподготовка в экологическом анализе. Практическое руководство. — СПб.: Анатолия, 2002. — 754 с.

Лукьянова О.Н., Сясина И.Г., Боярова М.Д. и др. Хлорорганические пестициды в некоторых представителях биоты зоны влияния реки Туманной (юго-западное Приморье) // Экологическое состояние и биота юго-западной части залива Петра Великого и устья реки Туманной. — Владивосток: Дальнаука, 2001. — Т. 3. — С. 42-49.

Майстренко В.Н., Хамитов Р.З., Будников Г.К. Эколого-аналитический мониторинг супертоксикантов. — М.: Химия, 1996. — 320 с.

Наумов Ю.А. Экологическое состояние залива Посьета // Междунар. науч. чтения «Приморские зори — 2001». Экология, безопасность жизнедеятельности, охрана труда и устойчивое развитие. Вып. 2. — Владивосток, 2001. — С. 102-104.

Оксенгендлер Г.И. Яды и организм. — СПб.: Наука, 1991. — 320 с.

Ровинский Ф.Я., Воронова Л.Д., Афанасьев М.И. и др. Фоновый мониторинг загрязнения экосистем суши хлорорганическими соединениями. — Л.: Гидромете-оиздат, 1990. — 270 с.

Спиридонов А.М., Зинина М.П., Никифорова Г.А. Остаточные количества пестицидов в продуктах питания и их влияние на здоровье человека // Здоровье населения и среда обитания. — 2000. — № 1. — С. 17-21.

Тарасов В.Г., Мощенко А.В., Питрук Д.Л. Трансграничное загрязнение российских вод //Дальневосточный морской биосферный заповедник. Исследования. Т. 1. — Владивосток: Дальнаука, 2004. — С. 305-313.

Ткалин А.В. Загрязнение морской среды в приустьевой зоне реки Туманной // Экологическое состояния и биота юго-западной части залива Петра Великого и устья реки Туманной. — Владивосток: Дальнаука, 2001. — Т. 2. — С. 20-26.

Христофорова Н.К., Латковская Е.М. Хлорорганические соединения в заливах северо-востока Сахалина // Вестн. ДВО РАН. — 1998. — № 2. — С. 34-45.

Kaiser J., Enserink M. Treaty takes a POP at the dirty dozen // Science. — 2000. — Vol. 290. — P. 2053.

Monirith I., Ueno D., Takahashi S. et al. Asia-Pacific mussel watch monitoring contamination of persistent organochlorine compounds in coastal waters of Asian countries // Mar. Pollut. Bull. — 2003. — Vol. 46. — P. 281-300.

Oh J.R., Ch oi H.K., H ong S.H. et al. A preliminary report of persistent organochlorine pollutants in the Yellow Sea // Mar. Pollut. Bull. — 2005. — Vol. 50. — P. 217-222.

Rоots O. Persistent organic pollutants in the Baltic Sea (1969-2002) // Эколог. химия. — 2004. — Т. 13, № 1. — C. 54-66.

Tkalin A. V., Lishavskaya T.S., Hills J.W. Organochlorine pesticides in mussels and bottom sediments from Peter the Great Bay near Vladivostok // Ocean Research. — 1997. — Vol. 19, № 2. — P. 115-119.

Wu Y., Zhang J., Zhou Q. Persistent organochlorine residues in sediments from Chinese river/estuary systems // Environ. Pollut. — 1999. — Vol. 96. — P. 217-226.

Поступила в редакцию 1.03.06 г.