Параллельная реализация каталитической реакции (Co + o 2 → Co 2) с помощью асинхронного клеточного автомата

УДК 519.245, 54-44

ПАРАЛЛЕЛЬНАЯ РЕАЛИЗАЦИЯ КАТАЛИТИЧЕСКОЙ РЕАКЦИИ (СО + 02 ^ С02) С ПОМОЩЬЮ АСИНХРОННОГО КЛЕТОЧНОГО АВТОМАТА1

А.Е. Шарифулина

Представлена параллельная реализация асинхронного клеточного автомата, моделирующего классическую реакцию гетерогенного катализа - окисление монооксида углерода на поверхности платины. В каталитических реакциях в неравновесных условиях могут возникать различные критические явления (автоколебания, хаос, гистерезис). Помимо фундаментального интереса изучение механизма протекания каталитических процессов на металлах платиновой группы имеет важное практическое применение, связанное с использованием в каталитических преобразователях для очистки выхлопных газов. Сложное поведение нелинейных каталитических систем наиболее эффективно может быть описано с помощью асинхронного клеточного автомата, который еще называют кинетическим методом Монте-Карло. КА-моделирование реакций гетерогенного катализа требует решения задач больших размеров, поэтому необходимо использовать эффективные алгоритмы распараллеливания. Распараллеливание асинхронных КА сопряжено с определёнными трудностями, которых можно избежать, преобразовав асинхронный КА в блочно-синхронный.

Блочно-синхронный режим работы уменьшает стохастичность моделируемого процесса, поэтому необходимо проверить эквивалентность эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА. Для этого проводится статистический анализ основных характеристик моделирования реакции окисления: бифуркационных диаграмм, функций распределения концентраций реагентов, математических ожиданий и дисперсий концентраций, полученных с помощью асинхронного и блочно-синхронного КА. Вычисленные характеристики свидетельствуют о совпадении эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА. Кроме того, выполнено сравнение эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА для моделей <^СВ» и «наивная диффузия». На основе полученных результатов делается вывод о приемлемой точности аппроксимации асинхронного режима блочно-синхронным для класса задач «реакция - диффузия». В статье представлены результаты распараллеливания блочно-синхронного КА и приведены оценки эффективности параллельной реализации.

Ключевые слова: асинхронный клеточный автомат, блочно-синхронный режим функционирования, каталитическая реакция окисления, параллельная реализация

Введение

Сегодня компьютерное моделирование является основным средством изучения явлений в физике, химии, биологии, экономике, социологии и многих других науках. Традиционные методы моделирования, основанные на решении дифференциальных уравнений, недостаточно эффективны для описания распределенных динамических систем таких как популяции животных, человеческие сообщества, химические и физические процессы на микро-уровне. Эти явления существенно нелинейны и диссипативны, обладают способностью к самоорганизации и самовоспроизведению. Решение сложных систем дифференциальных уравнений с частными производными, использующихся для описания таких явлений, сопряжено со значительными математическими трудностями. Кроме того, пространственно распределенные, неоднородные системы,

1 Статья рекомендована к публикации программным комитетом международной научной конференции «Параллельные вычислительные технологии 2012»

далекие от состояния равновесия, невозможно описать в терминах дифференциальных уравнений. Сложное поведение таких нелинейных динамических систем в большинстве случаев можно определить простыми локальными правилами, описывающими явления на микро-уровне. Такие представления явлений легко выражаются в терминах клеточных автоматов.

Клеточный автомат (КА) представляет собой множество связанных по входам и выходам одинаковых конечных автоматов (клеток) с простыми детерминированными или вероятностными правилами переходов, вычисляющими новые состояния в зависимости от значений соседних клеток [1, 2]. КА наиболее эффективны для моделирования фазовых и бифуркационных переходов, нелинейных систем, где важно учитывать флуктуации и коллективное поведение определяется локальным поведением составляющих ее элементов [3].

Одним из примеров таких систем являются реакции гетерогенного катализа, использующиеся сегодня во многих областях человеческой деятельности. Классической реакцией гетерогенного катализа является окисление монооксида углерода (СО) на металлах платиновой группы (Рі Р^. Изучение механизма протекания каталитических процессов на Р1 и Pd важно с точки зрения фундаментальной науки, так как особенностью этих реакций является возникновение в неравновесных условиях таких критических явлений, как множественность стационарных состояний, кинетические фазовые переходы, автоколебания, хаос, гистерезис [4]. Кроме того, окислительновосстановительные реакции на металлах платиновой группы имеют важное практическое применение, т.к. они являются основой каталитических преобразователей, использующихся для очистки выхлопных газов.

Динамика каталитических реакций определяется взаимодействием частиц на атомно-молекулярном уровне, влиянием процесса переноса вещества и температуры на скорость химического превращения. Асинхронный вероятностный клеточный автомат, известный еще как кинетический метод Монте - Карло, позволяет отобразить нелинейность каталитических процессов непосредственным образом, моделируя взаимодействие реальных атомов и молекул с помощью дискретных правил переходов.

Для изучения пространственно-временной динамики каталитических реакций необходимо моделировать взаимодействие большого количества молекул ( 1020) в

течение длительного периода времени (^ 1010 итераций). Следовательно, решение таких задач требует использования эффективных алгоритмов распараллеливания. Проблема эффективного распараллеливания асинхронных КА с вероятностными правилами переходов на сегодняшний день до конца не решена. В работах [5, 6] предложен метод достижения высокой эффективности распараллеливания путем аппроксимации асинхронного КА блочно-синхронным КА. Блочно-синхронный режим работы нарушает стохастичность моделируемого процесса, поэтому эквивалентность эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА не может быть доказана в общем случае.

Целью работы является сравнение эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА, моделирующего реакцию окисления СО на поверхности Р1110, с помощью проведения вычислительных экспериментов; а также параллельная реализация блочносинхронного КА и анализ эффективности распараллеливания.

Во втором разделе статьи приведены уравнения реакции, описывающие каталитическое окисление СО на Рі110, представлена клеточно-автоматная модель реакции

и результаты КА-моделирования. В третьем разделе описывается метод преобразования асинхронного режима работы КА в блочно-синхронный и проводится сравнительный анализ их эволюций. Четвертый раздел посвящен параллельной реализации блочно-синхронного КА, приводятся алгоритм и оценки эффективности распараллеливания.

1. Моделирование каталитической реакция окисления СО на поверхности платины

1.1. Описание механизма реакции

Экспериментальные и теоретические исследования, проведенные в [4, 7], показали, что в ходе реакции окисления происходит периодическая реконструкция структуры поверхности платины из гексагональной в кубическую (Л,еж 7 1 х 1). Реконструкция поверхности вызвана изменением каталитических свойств поверхности под воздействием адсорбированного СО. Детальный механизм реакции, учитывающий перестройку и изменение каталитических свойств поверхности, описан в [8]:

СОдаз + * -^ С0а^ - адсорбция СО;

«1

«2

«3

«4

«5

«6

«7

«8

«9

СО^ ^ СОоаз + *Нех - десорбция СО с активного центра *кех;

аСв 7 КУдав

\1х1 рз

СО^ 7 СОдав + *1х1 - десорбция СО с активного центра *1х1;

4СОаСв Д 4СОа,х; - реконструкция поверхности Л,еж 7 1 х 1;

*1х1 *ьех - реконструкция поверхности 1 х 1 7 Л,еж;

О2(дав) + 2*1х1 7% 2О0х - адсорбция кислорода на *1x1;

О2(д ав) + 2*Ьех 7 2Оа^з адсорбция кислорода на *Нех;;

Р8

СОасІз + * 7 * + СОасІз - диффузия СОа^

СО а сів + Оасіз 7 СО2(дав) +2 * - взаимодействие между СОаСв и ОаСв.

Символы << *^ех >> и << *1х1 >> обозначают свободный активный центр поверхности с гексагональной и кубической структурой, соответственно. Символ << * >>

- свободный активный центр с произвольной структурой Л,еж или 1 х 1. Активный центр, - это атом поверхности катализатора, на котором адсорбируются молекулы. На одном центре может адсорбироваться только одна молекула, и адсорбция на одном центре не влияет на возможность адсорбции на соседние.

Согласно алгоритму, предложенному в [8], активные центры поверхности катализатора выбираются случайным образом, для выбранного центра с вероятностью рі выбирается одна из элементарных стадий ві, і = 1,..., 9 приведенных выше (1). Вероятность выбора всех стадий, кроме з9, вычисляется по формуле:

кі

8

Екг

1=1

Рі = "8—, і =!,-••, 8,

7

где кг - константа скорости г-й стадии, причем к8 = М*// • ^ кг, где М<й// - параметр

1=1

интенсивности диффузии. Стадия реализуется сразу же после выбора одной из

следующих стадий: s1 - адсорбция CO, и s7 - адсорбция O, s8 - диффузия. Это связано с тем, что взаимодействие между молекулами COadS и Oads, оказавшихся на соседних активных центрах, происходит мгновенно.

Известно, что в условиях, далеких от равновесных, реакция окисления CO на поверхности платиновых металлов может сопровождаться появлением таких критических явлений как автоколебания, подвижные волны, хаос. Колебательный характер реакции был обнаружен в вычислительных экспериментах [7, 8] с помощью метода Монте - Карло при следующем наборе констант скоростей элементарных стадий:

ki = 14, 7, k2 = 4, кз = 0,03, k4 = 3, k, = 2, ke = 56, kz = 0, 056, Mdi// = 50.

Колебания концентраций реагентов обусловлены обратимым фазовым переходом поверхности платины из состояния hex в 1 х 1, различная адсорбционная активность hex и 1 х 1 - поверхности является причиной периодической смены покрытий COadS 7

Oads.

1.2. Клеточно-автоматная модель реакции окисления CO

Механизм реакции, описанный в разделе 1.1, реализуется с помощью асинхронного КА. Поверхности катализатора соответствует клеточный массива, молекулы и атомы, участвующие в реакции, - это состояния клеток. Элементарные стадии Si описываются вероятностными правилам переходов КА. Асинхронный режим работы соответствует случайному выбору активных центров поверхности катализатора.

Асинхронный клеточный автомат определяется тремя понятиями [9]: =

<A,X, 0),

A - это алфавит состояний клеток, X - множество имен клеток, 0 - локальный оператор, символ а обозначает асинхронный режим функционирования.

Алфавит состояний выбран в соответствии с реагентами, участвующими в реакции:

a={*1x1, *^, coads1, cohdx, oai1, ohdx},

Символы *1x1 и *hex обозначают свободный активный центр поверхности с гексагональной и кубической структурой соответственно; COaXS1, CO^eX - это молекула монооксида углерода, адсорбированная на 1 х 1 и hex поверхности; OaXS1, OjjfS - молекула кислорода, адсорбированная на 1 х 1 и hex поверхности соответственно.

Множество имен X = {(i, j) : i = 1,... , M^ j = 1,... , Mj} определяется координатами клеток в дискретном пространстве, соответствующем поверхности катализатора. Клеткой называется пара (u, (i, j)), где u Е A - это состояние клетки, (i, j) Е X -имя клетки. На множестве имен вводятся именующие функции <^(i, j) : X 7 X, определяющие имена соседних клеток для клетки (i, j). Конечное множество именующих функций называется шаблоном соседства T(i, j), ставящим в соответствие каждой клетке массива множество ее соседей [10].

В исследуемой модели используются следующие шаблоны соседства (рис. 1):

Т1(г,.7) = {Ым)},

Тб(*,^') = {^0(*,^'), ^1(*,^'),...,^4(*,^')},

Т9

Т13(*,^') = {^0(*,^'), ),...,^12(*,^')},

где именующие функции имеют следующий вид:

{^0(*,^'),^1 (*,^'),- . .,^12(*,^')} = {(*,^')) (*,^' - 1), (г + 1,2)) (*,^' + 1), (г - 1,^'),

(г- 1)2 - 1),(г + 1)2 - 1),(г + 1)2 +1),(г- 1)2 +1),

(*,^ - 2), (г + 2,^'),^3 + 2),(г - 2,2)}

Рис. 1. Шаблоны соседства, использующиеся в КА-модели реакции окисления

Локальный оператор 0(г, 2) определяет правила изменения состояний клеток в соответствии с уравнениями реакции и является сложной композицией подстановок и их суперпозиций:

0(г,2') = ^(1,9^ $2) $3) $4) $5) 0(6,9)) 0(7,9) )0(8,9)}-

где $1, I Е {2, 3, 4, 5} - подстановки, соответствующие стадиям реакции окисления, а $(г,9) = $9($г), I Е {1, 6, 7,8} - суперпозиции двух подстановок $г и $9. Подстановки $г и суперпозиции $(1,9) выбираются с вероятностью рг, вычисляемой по формуле (2).

В КА-модели реакции окисления каждой элементарной стадии 3 соответствует подстановка $г. Подстановки и суперпозиции изменяют состояние клеток в зависимости от состояний соседних клеток, принадлежащих соответствующему шаблону моделирования. Подстановки $г, I Е 1, 2, 3, 5 применяются к одной клетке, поэтому для них используется шаблон Т1(г,2). Подстановка $4 применяется к блоку, состоящему из четырех соседних клеток, блок выбирается случайным образом по шаблону Т9(г,2). Для применения остальных подстановок $г, I Е 6, 7, 8, 9 требуются состояния двух клеток: (г,2) и одной из четырех соседних клеток (г,2), к =1, 2, 3, 4. Соседняя для (г,2) клетка ^(г,2) выбирается по шаблону Т5(г,2) с вероятностью 0,25.

Суперпозиция подстановок $(г,9) = $9($г), I Е {1,6, 7, 8} предполагает применение подстановки $9 к результату выполнения $г, I = 1, 6, 7, 8. Необходимость использования суперпозиции связана с особенностями реализации стадии з9. При применении суперпозиции $(г,9) = $9($г), I Е {6, 7, 8} сначала к клетке с именем (г,2) применяется подстановка $г, которая по шаблону Т5(г, 2) выбирает одну из четырех соседних клеток ^(г,2), к = 1, 2, 3, 4. Сразу же после применения $г к выбранным клеткам (г,2) и (г, 2) применяется подстановка $9, которая также по шаблону Т5(г, 2) выбирает одну

из четырех соседних клеток. В результате объединения шаблонов получаем, что при

4

применении суперпозиции необходимо использовать шаблон T13(i, j) = (J T5(^k(i, j)).

k=i

При применении суперпозиции 0(i,9) = ^g(^i) достаточно использования шаблона T5(i,j), т.к. подстановка 01 изменяет состояние одной клетки, и затем к этой же клетке применяется подстановка 09, которая по шаблону T5(i, j) выбирает одну из четырех соседних клеток (i, j).

Асинхронный режим функционирования КА предполагает, что локальный оператор 0(i, j) применяется по очереди к случайно выбранным клеткам массива, сразу же изменяя их состояния. Далее асинхронный КА с определенными выше алфавитом А (4), множеством имен X и локальным оператором 0(i, j) (6) будем обозначать символом «КАа».

Реагенты, адсорбированные на поверхности катализатора, постоянно диффундируют, тогда как остальные процессы (адсорбция, десорбция, реконструкция поверхности) происходят намного реже, поэтому константа скорости диффузии значительно выше, чем константы скорости остальных стадий. В КА-модели это реализуется с помощью увеличения вероятности выбора подстановки, моделирующей диффузию, в Mdiff раз по сравнению с суммой вероятностей остальных подстановок. В соответствии с [7, 8] значение Md// выбирается в диапазоне 50 ^ 100.

Время в КА-модели дискретно, весь процесс КА-моделирования разбивается на итерации. При моделировании реакции окисления итерация принимается равной Mj • Mj • Мй// применениям локального оператора 0(i, j) к случайно выбранным клеткам массива. За итерацию клеточный массив П переходит из одного глобального состояния n(t) в другое n(t + 1), где t - номер итерации. Последовательность Е(П) = П(0),... , n(t), n(t + 1),... , Q(t/in), полученная в результате итеративного функционирования КА, называется эволюцией, П(0) - исходное состояние клеточного массива, Q(t) - состояние массива на t-й итерации, t/in - число итераций [10].

1.3. Результаты КА-моделирования

Компьютерное моделирование реакции окисления с помощью последовательной реализации КАа выполнялось на клеточном массиве размером Mj х Mj = 200 х 200 клеток с периодическими граничными условиями. Вероятности применения подстановок вычисляются по формуле (2) для констант скорости k (3): p1 = 3, 61 • 10-3, p2 =

9, 83 • 10-4, p3 = 7, 37 • 10-6, p4 = 7, 37 • 10-4, p5 = 4, 92 • 10-4, p6 = 1, 38 • 10-2, p7 =

1, 38 • 10-5, = 9.80 • 10-1 и Mdi// = 50. В исходном состоянии все клетки массива

находятся в состоянии *hex.

В качестве характеристик КА-моделирования реакции окисления выбраны следующие величины:

• концентрации реагентов, адсорбированных на поверхности катализатора:

n(Oads) , n(COads);

• скорость образования CO2: v(CO2);

• доли поверхности с кубической и гексагональной структурой: f (1 х 1), f (hex).

Концентрация адсорбированных на поверхности катализатора веществ вычисляется после каждой итерации как отношение количества клеток (N), находящихся в со-

стоянии, соответствующем данному реагенту, к размеру клеточного массива (Ы^ • Ы^):

N

n(COads) =

M,  м,

7)

n

n №/) + n

M,  M,

Скорость образования С02 вычисляется как отношение числа применений подстановки 69 за итерацию к размеру клеточного массива:

v

N

M,  M,

Доля 1 x 1 и hex поверхности вычисляется после каждой итерации по следующим формулам:

f

f(hex) =

N

M,  M,

hex \

N (*hex) + N (COheX) + N (Ohex) M, • M,

;1Q)

ІІ)

В результате КА-моделирования реакции окисления получены колебания концентраций реагентов n(Oads), n(COads), скорости образования CO2 - v(CO2) и доли поверхности с кубической и гексагональной структурой f (І x І), f (hex) (рис. 2).

Рис. 2. Характер колебаний в реакции окисления CO на Pt: а) концентрация COads, и скорость образования CO2 b) доли 1 x 1 и hex поверхности

Колебания концентраций реагентов в реакции окисления СО наблюдаются только при определенных значениях констант скорости реакции. С помощью исследования эволюции построена бифуркационная диаграмма в пространстве констант ско-

рости адсорбции кислорода к6 Е [0; 105] и монооксида углерода к1 Е [0; 200] (рис. 3). Точками обозначены значения, полученный в результате КА-моделирования, пунктирная линия построена с помощью линейной интерполяции.

В зависимости от значений констант к6 и к1 обнаружено наличие трех различных режимов протекания реакции:

• два равновесных состояния - поверхность катализатора покрывается С01х1 (ниже границы 1) либо О^еж (выше границы 3);

О 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200

Рис. 3. Бифуркационная диаграмма реакции окисления CO на Pt

• режим колебаний концентраций реагентов и скорости образования С02 (область колебаний между кривыми 1 и 2);

• периодическая смена СО^Х 7 *нех, при которой доля 1 х 1 поверхности мала, и адсорбция кислорода практически не происходит (область между кривыми 2 и 3).

2. Блочно-синхронный режим функционирования КА

2.1. Преобразование асинхронного КА в блочно-синхронный

Изучение пространственно-временной динамики реакции окисления СО требуют проведения вычислительных экспериментов с использованием клеточных массивов размером Мг х Mj = 8000 х 8000 клеток в течение 106 итераций. Решение таких задач на однопроцессорной машине займет несколько недель, поэтому необходимо использовать эффективные алгоритмы распараллеливания. Эффективное распараллеливание асинхронных КА является трудновыполнимой задачей, так как при асинхронном режиме межпроцессорный обмен данными приходится выполнять после изменения каждой граничной клетки. Поэтому асинхронный режим работы изменяется на блочно-синхронный, который вводит частичную синхронизацию режима функционирования, не нарушая при этом условия корректности, т.е. состояние клетки одновременно не могут изменить разные подстановки. Преобразование асинхронного КА КАа =< А, X, 0 > в блочно-синхронный КАв =< А,Х, 0 > выполняется следующим образом [5].

1. На множестве имен X определяется шаблон, называемый блоком В (г,]). Для выполнения условия корректности блок должен включать в себя все шаблоны соседства (5):

Т1(г,]) С Т5(г,]) С Тд(1,]) С Т13(г,]) С В(г,]) ^ В(г,]) = Т1з(г,]),

I В

Блок В (і, і) определяет на множестве имен разбиение П = |Х^Х2,..-Х13} такое, что для всех Хк, к = 1,..., | В (і, і) | выполняются соотношения (13):

| Хк |= Щ, М В(і,і) = X, В(і,і) П В(д,Ь) = 0,

13

(і,і), (д,Ь) є Хк.

2. Итерация разбивается на | В(і,і) |= 13 этапов. На каждом этапе локальный оператор 0(і,і) применяется ко всем клеткам выбранного случайным образом множества Хк. Порядок выбора клеток внутри Хк не важен, т.к. условие (12) гарантирует, что локальный оператор применяется к разным блокам и шаблоны применения подстановок не пересекаются.

2.2. Сравнение асинхронного и блочно-синхронного режимов работы КА

При блочно-синхронном режиме работы на каждом этапе локальный оператор применяется только к клеткам из множества Хк, что существенно уменьшает стоха-стичность выбора клеток. Существуют классы задач, для которых эволюции асинхронного и блочно-синхронного КА не совпадают. Например, для КА со взвешенными шаблонами, вычисляющих новые состояния в зависимости от взвешенной суммы состояний соседних клеток, при асинхронном и блочно-синхронном режимах для различных последовательностей выбора клеток формируются совершенно разные устойчивые структуры (рис. 4).

a) b)

Рис. 4. Устойчивые состояния КА со взвешенными шаблонами при одинаковых начальных значениях и различных режимах функционирования: a) асинхронный режим; b) блочно-синхронный режим

В общем случае невозможно доказать эквивалентность эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА, каждая задача требует проведения отдельного анализа результатов КА-моделирования. Вычислительные эксперименты для различных моделей класса «реакция - диффузия» подтверждают возможность использования блочно-синхронного преобразования для этого класса задач.

Например, значения скорости образования CO2, концентраций COads и Oads, полученные при реализации модели Ziff - Gulari - Barshad (ZGB) [ІІ] с помощью асинхронного и блочно-синхронного КА, отличаются незначительно. На рис. 5a представлены изменения скорости образования CO2 - v(CO2) при вероятности адсорбции CO равной 0,5. Уровень клеточно-автоматного шума для значений, получен-

0.4

О О 0.2

>

0.1

0

О 25 50 75 100 125 150 175 количество итераций

— АКА

— БСКА

^ 0.004 \

\ — -БСКА АКА

\

/ \ Ю

0 7 V

50 100 150 200 250 ЗС количество клеток

b)

Рис. 5. Сравнение асинхронного и блочно-синхронного режимов при моделировании задач класса «реакция - диффузия»: а) скорость образования С02 в КА-модели ZGB;

Ь) концентрация единиц в КА-модели диффузии

ных с помощью блочно-синхронного КА при B(i,j) = Tg(i,j), находится в пределах допустимой величины и при увеличении размера блока уменьшается. Еще одним примером КА-модели, допускающей преобразование асинхронного режима в блочносинхронный, является диффузия. При моделировании диффузии с помощью асинхронного и блочно-синхронного КА осредненные значения концентрации единиц n(l) совпадают (рис. 5b).

Для проверки возможности применения блочно-синхронного преобразования в случае КА-моделирования реакции окисления CO на Pt (1), сравнивались результаты вычислительных экспериментов, выполненных при Mi x Mj = 200 x 200 клеток, tfin = l05 итераций и для значений констант скорости (3). В качестве параметров сравнения выбраны следующие характеристики;

• распределение вероятностей n(Oads), n(COads), v(CO2), f (l x l), f (hex) и периодов колебаний T;

• математическое ожидание и дисперсия n(Oads), n(COads), v(CO2), f(l x l), f(hex), T и доверительные интервалы для математического ожидания и дисперсии;

• бифуркационная диаграмма реакции окисления.

Анализ результатов моделирования показал, что значения распределений вероятностей n(Oads), n(COads), v(CO2), f (l x l), f (hex), T полученные с помощью KAa и KAe, очень близки. На рис. б представлено распределение вероятностей v(CO2) и периодов колебаний. Среднеквадратичные разности распределений вероятностей этих характеристик для асинхронного и блочно-синхронного КА не превосходят l0-4. Например, среднеквадратичные разности распределений вероятностей v(CO2) и периодов T составляют E(v(CO2)) = 5, 9  l0-5 и E(T) = Т, l  l0-5.

Математическое ожидание (M£), дисперсия (D£) и доверительные интервалы для математического ожидания Im§ и дисперсии Id§, вычисленные для скорости образования CO2 и периодов колебаний, приведены в таблице 1. Доверительные интервалы рассчитывались с доверительной вероятностью y = 0,95. Из таблицы видно, что значения числовых характеристик для концентраций адсорбированных реагентов, скорости образования CO2 и доли l x l и hex поверхности, полученных в результате моделирования с помощью асинхронного и блочно-синхронного КА, отличаются незначительно.

41

X АКА

о. & п БСКА

0 0 02 0 04 0.06 0 08 значение У

Рис. 6. Сравнение значений распределения вероятностей, вычисленных с помощью КАа и КАв: а) скорость образования С02; Ь) периоды колебаний

Бифуркационная диаграмма, построенная в результате анализа эволюции блочносинхронного КА в пространстве констант скорости адсорбции кислорода к6 и монооксида углерода к\, совпадает с диаграммой, вычисленной с помощью асинхронного КА (рис. 3). Это подтверждает, что КАа и КАв демонстрируют одинаковый характер поведения реакции окисления.

Таблица 1

Статистические характеристики г>(С02) и Т, полученные с помощью КАа и КАв

Характеристики М£ ос ІМ£ 1щ

^

^

Та 14,490580 0,461572

Тв 14,469609 0,538590

Полученные результаты свидетельствуют о совпадении эволюций асинхронного и блочно-синхронного КА.

3. Результаты распараллеливания блочно-синхронного КА

Распараллеливание блочно-синхронного КА заключается в разделении клеточ-

ного массива 0,(А,Х) на домены |Дош| = ---, которые распределяются между п

п

процессами. Каждый процесс вычисляет новые значения клеток своего домена и пересылает граничные значения соседним процессам. Обмен граничными значениями выполняется в конце каждого этапа, т.к. условие (12) гарантирует, что при применении локального оператора (г,]) к клеткам выбранного множества Хк не понадобятся значения состояний клеток, вычисленных на текущем этапе [5]. Объем пересылаемых данных составляет 2 • Раот байт, где РВот - периметр домена.

Распараллеливание блочно-синхронного КА выполнялось на суперкомпьютере « МВС-100К» (МСЦ РАН) с использованием библиотеки МР1. При распараллеливании используется гибридная модель МР1+ОрепМР. На каждом вычислительном узле запускается 4 МР1-процесса, в каждом из которых запускается по 2 потока. Для эффективного использования ресурсов вычислительного модуля потоки явным образом

назначаются на ядра, объединенные общей кэш-памятью. Результаты распараллеливания клеточного массива размером | X |= 8000 х 8000 клеток представлены в таблице 2. В качестве характеристик распараллеливания рассматриваются: Тп - вреТ Ті

мя вычислений с использованием п процессов, Б(п) =------ускорение и Q(n) =-------

Тп Тп  п

- эффективность распараллеливания.

Таблица 2

Характеристики распараллеливания блочно-синхронного КА

n 1 4 16 32 64 128 256

Tn, s 867,15372 218,58 55,97 29,40 16,47 9,52 4,77

S (n) 1 3,97 15,49 29,49 52,64 91,12 181,92

Q(n) 1 0,99 0,97 0,92 0,82 0,72 0,71

I Dom I 2,56  lO8 6, 4 l О l, 6  lO7 8  lO6 4  lO6 2  lO6 lO6

Данные приведенные в таблице показывают, что при использовании до 128 процессов эффективность Q(n) выше 80%, при дальнейшем увеличении числа процессов эффективность распараллеливания падает. Это связано с возрастанием накладных расходов на обеспечение обмена данными между вычислительными узлами и недостаточной загрузкой ядер. Для достижения высокой эффективности размер домена

I Dom I должен превышать 2, 04  lO6 клеток.

4. Заключение

В работе реализован асинхронный клеточный автомат, моделирующий реакцию окисления CO на поверхности Pt. Построенная КА-модель демонстрирует колебания скорости реакции, концентраций веществ, адсорбирующихся на поверхности катализатора, и долей l x l и hex поверхности. Колебания сопровождаются различными волновыми процессами на моделируемой поверхности.

Для достижения высокой эффективности распараллеливания выполнено преобразование асинхронного КА в блочно-синхронный. Для проверки эквивалентности эволюций KAa и KAp сравнивались значения распределения вероятностей концентраций и периодов колебаний, математическое ожидание и дисперсия распределения вероятностей, доверительные интервалы и бифуркационные диаграммы реакции окисления. Статистические характеристики, полученные в результате моделирования с помощью асинхронного и блочно-синхронного КА, отличаются незначительно, что свидетельствуют о применимости преобразования KAa в KA@ для реакции окисления CO.

Выполнено распараллеливание блочно-синхронного КА, моделирующего реакцию окисления CO на Pt. Анализ характеристик распараллеливания при I X I= 8000x8000 клеток показал, что для достижения высокой эффективности размер домена I Dom I должен превышать 2, 04  lO6 клеток.

Работа проводилась при финансовой поддержке 1) Междисциплинарного интеграционного проекта СО РАН № 47 (2012 год); 2) Гранта РФФИ 11-01-00567-а; 3) Программы Президиума РАН № 14-6 (2012 год).

Литература

1. Wolfram, S. New Kind of Science / S. Wolfram. - Wolfram Media, Inc. - 2002 / http://www.wolframscience.com/.

2. Тоффоли, Т. Машины клеточных автоматов / Т. Тоффоли, Н. Марголус - М.: Мир, 1991. - 269 с.

3. Ванаг, В.К. Исследование пространственно распределенных динамических систем методами вероятностного клеточного автомата / В.К. Ванаг // Успехи физических наук. Обзоры актуальных проблем. - 1999. - Т. 169, № 5. - С. 481-505.

4. Imbihl, R. Oscillatory Kinetics in Heterogeneous Catalysis / Ronald Imbihl and Gerhard Ertl // Chemical Reviews. - 1995. - Vol. 95, № 3. - P. 697-733.

5. Bandman O. Parallel Simulation of Asynchronous Cellular Automata Evolution. / Bandman O. // Proceedings of ACRI-2006. In: Lecture Notes in Computer Science, Berlin: Springer. - 2007. -Vol. 4173. - P. 41-47.

6. Nedea, S.V. Methods for parallel simulations of surface reactions / S.V. Nedea, J.J. Lukkien, A.P.J. Jansen, P.A.J. Hilbers // arXiv:physics/0209017. - 2002. - Vol. 1.

7. Elokhin, V.I. Application of statistical lattice models to the analysis of oscillatory and autowave processes in the reaction of carbon monoxide oxidation over platinum and palladium surfaces / V.I. Elokhin, E.I. Latkin, A.V. Matveev, and V.V. Gorodetskii // Kinetics and Catalysis. - 2003. - Vol. 44, № 5. - P. 692-700.

8. Latkin, E.I. Monte Carlo model of oscillatory CO oxidation having regard to the change of catalytic properties due to the adsorbate-induced Pt(100) structural transformation / E.I. Latkin, V.I. Elokhin, V.V. Gorodetskii // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. - 2001. - Vol. 166. - P. 23-30.

9. Bandman O. Synchronous versus asynchronous cellular automata for simulating nanokinetics / Bandman O. // Bulletin of the Novosibirsk Computing Center, Comp. Science, Novosibirsk: NCC Publisher. - 2006. № 25. - P. 1-12.

10. Бандман, О.Л. Клеточно-автоматные модели пространственной динамики. / О.Л. Бандман // Системная информатика - Методы и модели современного программирования. - 2006. № 10. - С. 59-113.

11. Ziff, R.M. Kinetic phase transitions in irreversible surface-reaction model / R.M. Ziff, E. Gulari, Y. Bershad // Phys. Rev. Lett. - 1986. - Vol. 56, № 24. - P. 2553.

Шарифулина Анастасия Евгеньевна, аспирант, лаборатория «Параллельных алгоритмов и структур», Институт вычислительной математики и математической геофизики Сибирского отделения РАН, sharifulina@ssd.sscc.ru.

PARALLEL IMPLEMENTATION OF CATALYTIC REACTION (CO + O2 ^ CO2) BY ASYNCHRONOUS CELLULAR AUTOMATA

A.E. Sharifulina, Institute of Computational Mathematics and Mathematical Geophysics SB RAS

Parallel implementation of cellular automata (CA) model of heterogeneous catalysis classical reaction, namely carbon monoxide oxidation (CO) reaction over platinum surface is presented. Catalytic reactions when being far from equilibrium may be accompanied by such critical phenomena as oscillations, kinetic phase transitions and chaos. Besides fundamental interest studying of basic kinetic laws of physicochemical processes on metals of platinum group has the important practical application. These reactions are used for environmental cleaning of exhaust from CO. The asynchronous cellular automata being sometimes referred to as Monte-Carlo method are the most suitable for describing of complex behavior of nonlinear catalytic systems. CA simulation of heterogeneous catalysis reactions requires to solve problems of very large size, therefore it is necessary to use efficient algorithms of parallelization. For the asynchronous CA of efficient parallel implementation is stiff problem. Therefore to solve this problem the asynchronous CA is transformed in block-synchronous CA.

The block-synchronous mode of CA operation decreases the stochasticity of the process. Therefore it is necessary to check, whether block-synchronous CA conserves asynchronous CA evolution. This is done by comparative analysis of simulation characteristics such as probability distribution of reagents concentrations mathematical expectation and dispersion of concentrations and bifurcation diagrams of oxidation reaction obtained by CA simulation with asynchronous and block-synchronous operation modes. Obtained characteristics coincidence of asynchronous and block-synchronous CA evolutions is shown. In addition, comparison asynchronous and block-synchronous CA evolutions for models “ZGB” and “naive diffusion” are performed. Consequently, conclusion about acceptable accuracy of approximation of asynchronous mode to block-synchronous one for the class “reaction -diffusion” models is made. Parallel implementation of block-synchronous CA algorithm results and estimations of its efficiency are presented.

Keywords: asynchronous cellular automata, block-synchronous mode, catalytic

oxidation reaction, parallel implementation.

References

1. Wolfram S. New Kind of Science. Wolfram Media, Inc, 2002. URL: http://www. wolframscience.com/

2. Toffoli T. and Margolus N. Cellular Automata Machines: A New Environment for Modeling. Cambridge, MA: MIT Press, 1987, Weisstein, P. 200.

3. Vanag V.K. Issledovanie prostranstvenno raspredelennykh dinamicheskikh sistem metodami veroyatnostnogo kelotochnogo avtomata [Study of spatially extended dynamical systems using probabilistic cellular automata]. Phys.-Usp., 1999, No. 42. P. 413.

4. Imbihl R. and Ertl G. Oscillatory Kinetics in Heterogeneous Catalysis. Chemical Reviews, 1995, Vol. 95, No. 3, P. 697-733.

5. Bandman O. Parallel Simulation of Asynchronous Cellular Automata Evolution. Proceedings of ACRI-2006. In: Lecture Notes in Computer Science, Berlin: Springer, 2007, Vol. 4173, P. 41-47.

6. Nedea S.V., Lukkien J.J., Jansen A.P.J., Hilbers P.A.J. Methods for parallel simulations of surface reactions /arXiv:physics/0209017, Vol. 1, 2002.

7. Elokhin V.I., Latkin E.I., Matveev A.V., and Gorodetskii V.V. Application of statistical lattice models to the analysis of oscillatory and autowave processes in the reaction of carbon monoxide oxidation over platinum and palladium surfaces. Kinetics and Catalysis, 2003, Vol. 44, No. 5, P. 692-700.

8. Latkin E.I., Elokhin V.I., Gorodetskii V.V. Monte Carlo model of oscillatory CO oxidation having regard to the change of catalytic properties due to the adsorbate-induced Pt(100) structural transformation. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2001, Vol. 166, P. 23-30.

9. Bandman O. Synchronous versus asynchronous cellular automata for simulating nanokinetics. Bull. Nov. Comp. Center, Comp. Science, Novosibirsk: NCC Publisher, 2006, No. 25, P. 1-12.

10. Bandman O.L. Kletochno-avtomatnye modeli prostranstvennoy dinamiki. [Cellular-Automata models of spatial Dynamics]. Systemnaya informatika - Metody i modeli sovremennogo programmirovaniya, 2006, No. 10, P. 59-113.

11. Ziff R.M., Gulari E., Bershad Y. Kinetic phase transitions in irreversible surface-reaction model. Phys. Rev. Lett, 1986, Vol. 56, No. 24, P. 2553.

Поступила в редакцию 5 ноября 2012 г.