225
228
229
METHOD OF EXTRACTING ACTINIUM Ac PREPARATION FROM MIXTURE OF Th AND Th
225
228
229
СПОСОБ ВЫДЕЛЕНИЯ ПРЕПАРАТА АКТИНИЯ Ac ИЗ СМЕСИ Th И Th

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в технологии получения радиоактивных изотопов.
225
229
233
229
225
Наиболее простым способом получения Ас является генерирование из Th, который в свою очередь может быть выделен из выдержанного U. В большинстве своем генераторные системы на основе Th для получения Ас реализуются в два этапа: на первом этапе торий сорбируется на анионообменной смоле, радий и актиний проходят через колонку. Затем радий-актиниевую фракцию пропускают через катионообменную смолу AG50×8 и разделяют радий и актиний [К. Каралова, Л.М. Родионова, З.И. Пыжова. Разделение актиния и тория сорбцией на ионообменных смолах из растворов серной кислоты // ЖАХ. 1973. Т. 28. №2. С. 290-293]. Есть работы, в которых разделение проводят с использованием двух колонок с катионообменной смолой в среде цитрата аммония.
233
225
Данный способ в связи с труднодоступностью U не может полностью обеспечить ожидаемую мировую потребность в Ас.
225
228
229Th
3
Наиболее близким аналогом является способ выделения препарата Ас из смеси Th и , описанный в работе [R A. Boll, D. Malkemus, S. Mirzadeh. Production of actinium-225 for alpha particle mediated radioimmunotherapy // Applied Radiation and Isotopes. 2005. V. 62. Pp. 667-679.]. Согласно этому методу облученный металлический торий извлекают из оболочки и растворяют в 8 Μ ΗΝO, пропускают раствор через колонку с анионообменной смолой Dowex1x8. При этом происходит сорбция тория на колонке, а актиний и радий проходят, не задерживаясь.
4
Полученную радий-актиниевую фракцию упаривают до влажных солей, затем растворяют упаренную фракцию в 8 Μ HClO и пропускают через вторую колонку с анионообменной смолой для удаления следов тория, затем снова упаривают, растворяют в 10 Μ HCl и пропускают через третью колонку с анионообменной смолой для сорбции примесей железа и урана.
3
Очищенный раствор радия и актиния упаривают с 30% перекисью водорода для окисления продуктов радиолиза ионообменных смол. Остаток от упаривания растворяют в 0,1 Μ ΗΝΟ и пропускают через колонку с катионообменной смолой для сорбции радия и актиния.
3
3
Радий элюируют пропусканием через колонку 1,2 Μ ΗΝO, а актиний элюируют пропусканием через колонку 8 Μ ΗΝO.
3
225
Торий с анионообменной колонки элюируют 0,5 Μ ΗΝO и используют для повторного накопления Ас.
225
225
228
228
Описанный выше способ, как и все остальные способы, использующие для отделения тория от радия и актиния органические ионообменные смолы, малоприменим для выделения Ra и Ас из смеси Th/Th по причине высокой скорости радиолиза ионообменных смол.
Задачей предлагаемого технического решения является снижение скорости радиолиза ионообменных смол.
225
228
229Th
225
225
225
Для этого в способе выделения препарата Ас из смеси Th и , включающем сорбцию смеси изотопов тория на сильноосновной анионообменной смоле с последующей очисткой раствора, содержащего Ас, от примесей, отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца путем их осаждения, выдерживают для повторного накопления Ас, пропускают раствор через колонку с анионообменной смолой для сорбции тория на колонке, очищают раствор, содержащий Ас, от примесей с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК.
Выделение радиоактивных изотопов радия и свинца из растворов выполняют путем соосаждения с сульфатом бария, либо с малорастворимыми в концентрированной азотной кислоте нитратами бария или свинца.
Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с нитратом свинца.
Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с нитратом бария.
Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с сульфатом бария.
Отделение радиоактивных изотопов радия и свинца позволяет снизить суммарную объемную активность компонентов раствора.
224
225
212
209
228,229
225
220
216
212
212
208
224
212
224
212
При отделении фракции радия-свинца из раствора удаляются Ra, Ra, Рb и Pb. При этом Th и Ас остаются в растворе. Радионуклиды Rn, Ро, Ро, Bi и Tl являются короткоживущими дочерними продуктами распада Ra, Pb находятся с ними в равновесии. При удалении из раствора материнских нуклидов Ra, Pb активность их короткоживущих продуктов распада быстро убывает со временем.
228
228
225
225
224
225
212
209
228,229
225
220
216
212
212
208
224
212
224
212
Предлагаемый способ решает эту проблему следующим образом. Смесь изотопов Th и Th выдерживают для накопления Ra/Ас. После этого проводят отделение фракции радия-свинца. Таким образом, из раствора удаляются Ra, Ra, Pb и Pb. При этом Th и Ас остаются в растворе. Радионуклиды Rn, Ро, Ро, Bi и Tl являются короткоживущими дочерними продуктами распада Ra, Pb и находятся с ними в равновесии. При удалении из раствора материнских нуклидов Ra, Pb активность их короткоживущих продуктов распада быстро убывает со временем.
224
229
228
229
В дальнейшем эти радионуклиды накапливаются с такой же скоростью, как и Ra, т.е. с периодом полунакопления 3,8 сут. Так как обычно активность Τh в растворе намного меньше активности Th, вкладом дочерних продуктов распада Th в изменение суммарной активности компонентов раствора можно пренебречь.
228
На рисунке 1 представлен график зависимости активности дочерних продуктов распада Th от времени после выделения фракции радия-свинца.
228
На рисунке 2 представлена зависимость мощности дозы гамма-излучения на расстоянии 1 м от препарата, содержащего 1 Ки Th после отделения радиевой фракции.
228Th
На рисунке 3 представлена зависимость мощности дозы альфа излучения от времени, прошедшего после сброса радиевой фракции. Для расчета было принято, что препарат, содержащий 1 Ки , равномерно распределен в объеме хроматографической колонки, содержащей 10 г ионообменной смолы.
Согласно графикам суммарная объемная активность радионуклидов в растворе достигает минимального значения через 6,24 ч и составляет 17% от исходной. При этом согласно рис.2 мощность дозы гамма-излучения снижается в 11 раз, а согласно рис. 3 скорость радиолиза ионообменных смол снижается в 5 раз.
228
229
225
224
225
212
3
Раствор, содержащий 1 Ки Th и 0,01 мКи Th, выдерживали для накопления Ас. Раствор упаривали до влажных солей, к остатку от упаривания добавляли 0,1 г нитрата свинца природного изотопного состава и 10 мл азотной кислоты с концентрацией 1 моль/л. Нагревали раствор до 80-90°C и к горячему раствору приливали 20 мл 15,2 Μ ΗΝΟ. Раствор охлаждали до комнатной температуры. При этом выпадает осадок нитрата свинца, который захватывает Ra, Ra и Pb. Через 5 ч раствор отделяли от выпавшего осадка декантацией, добавляли 11 мл дистиллированной воды и перемешивали.
<mrow><mi>N</mi><msubsup><mi>O</mi><mn>3</mn><mo>−</mo></msubsup></mrow>
225
3
3
После отделения радиевой фракции раствор выдерживали в течение 6 ч, при этом мощность дозы гамма-излучения снижалась в 11 раз. Образовавшийся раствор пропускали через колонку, содержащую 10 г анионообменной смолы AG-1x8 (в
форме). Смесь изотопов тория сорбировалась на колонке в виде отрицательно заряженных комплексов с нитрат ионами, а раствор с Ас проходил через смолу без задержки. Колонку промывали 30 мл 8 Μ ΗΝΟ, торий элюировали 100 мл 0,5 Μ ΗΝO.
225
225
Осадок нитрата свинца, содержащий Ra, растворяли в дистиллированной воде и присоединяли к фракции тория и использовали для повторного накопления Ас.
225
Очистку Ас от примесей тория, радия и свинца проводили методом экстракционной хроматографии с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК. Данный класс сорбентов позволяет достичь высоких коэффициентов разделения Ас от Th, Ra, Pb и др. примесей.