СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА
WASTE NUCLEAR FUEL PROCESSING METHOD

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к области переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ), и может быть использовано в технологических схемах переработки ОЯТ.
Известны способы переработки отработавшего ядерного топлива, включающие растворение ОЯТ в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами, в которых уменьшение объема жидких радиоактивных отходов достигается за счет получения в процессе растворения пересыщенных по уранилнитрату растворов и последующей выкристаллизацией из них уранилнитрата (см. Takeshi Takata et al. «Conceptual Design Study on Advanced Aqueous Reprocessing System for Fast Reactor Fuel Cycle», Journal of nuclear science and technology, volume 41, number 3, p.307-314; E. Henrich et al. «A new concept for product refining in the Purex-process», Atomkernenergie-Kerntechnik, 1986, vol.48, №4, p.241-245). В известных способах не достигается необходимая степень уменьшения объема жидких радиоактивных отходов вследствие ограниченности концентрации уранилнитрата в пересыщенных растворах. Использование процесса выкристаллизации уранилнитрата взамен второго экстракционного цикла, несмотря на возможное упрощение технологической схемы аффинажа урана, не решает задачи концентрирования радионуклидов из жидких радиоактивных отходов первого экстракционного цикла.
Известен способ переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), включающий растворение ОЯТ в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами, отличающийся тем, что растворение ОЯТ проводят в рафинате от экстракционной переработки получаемых в ходе растворения растворов с использованием в качестве экстрагента сольвата экстрагента с азотной кислотой (см. Бондин В.В., Бычков С.И. Ефремов И.Г., Кудинов К.Г., Лапшин Б.М. Способ переработки облученного ядерного топлива. Патент РФ №2325719, опубл. 27.05.2008, бюл. №15).
Известный способ предполагает контактирование экстрагента с высококонцентрированными по азотной кислоте и радионуклидам растворами, что может привести к нитрованию составляющих экстрагента и, как следствие, к непредсказуемым аварийным ситуациям. Кроме того, использование известного способа потребует существенной переделки существующих экстракционных технологических схем с включением цепи экстракторов для получения сольвата экстрагента с азотной кислотой.
Известен способ (прототип) переработки отработавшего ядерного топлива, включающий растворение ОЯТ в азотной кислоте, осветление исходного раствора топлива с помощью фильтрации, дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами, концентрирование продуктов деления, отверждение высокоактивных технологических отходов. Концентрирование продуктов деления в жидких радиоактивных отходах в известном способе проводят глубоким упариванием азотнокислых растворов с регенерацией азотной кислоты (Копырин А.А., Карелин А.И., Карелин В.А. Технология производства и радиохимической переработки ядерного топлива. М.: ЗАО "Издательство Атомэнергоиздат", 2006, стр.317-325). Процессы упаривания с организацией регенерации азотной кислоты позволяют получить в виде флегмы концентрированную азотную кислоту, которая может быть использована для растворения ОЯТ. Таким образом, в известном способе решается задача не только уменьшения объема высокоактивного отхода, но и задача рационального использования азотной кислоты, а также уменьшения объема РАО. Однако переработка облученного ядерного топлива по известному способу являются дорогостоящей и требуют использования дорогостоящего оборудования, изготовленного из специальных сталей. Кроме того, кубовый раствор от упаривания рафината содержит высокую концентрацию азотной кислоты, что также приводит к усложнению технологичекой схемы процесса отверждения с одновременным удорожанием процесса отверждения.
Целью настоящего изобретения является исключение процесса глубокого упаривания азотнокислых растворов с организацией регенерации азотной кислоты и значительное снижение концентрации азотной кислоты в высокоактивном технологическом отходе, подаваемом на отверждение.
Поставленная цель достигается тем, что в известном способе переработки ОЯТ, включающем растворение ОЯТ, осветление исходного раствора топлива с помощью фильтрации, экстракционную переработку полученных растворов, концентрирование продуктов деления путем глубокого упаривания рафинатов первого экстракционного цикла с регенерацией азотной кислоты для последующего ее использования в процессах растворения топлива, фракционирование продуктов деления, отверждение высокоактивных технологических отходов, концентрирование продуктов деления проводят путем упаривания азотнокислых растворов от экстракционной переработки с кратностью упаривания до получения в кубовом растворе концентрации азотной кислоты до 8 моль/л с последующей выдачей кубового остатка на растворение ОЯТ. Упаривание рафината проводят без регенерации азотной кислоты. Рецикл продуктов деления с рафинатами от экстракционной переработки через упаривание и последующее растворение в кубовом растворе ОЯТ проводят до создания концентрации радионуклидов, отвечающих их технологически необходимому накоплению. При накоплении радионуклидов рафинат от экстракционной переработки выводят из рецикла и после проведения операции фракционирования направляют на отверждение.
Исключение процесса регенерации азотной кислоты при упаривании рафинатов при низкой кратности упаривания до создания азеотропного содержания в кубовом растворе азотной кислоты существенно упрощает технологический процесс и его аппаратурное оформление, снижает агрессивность технологической среды с точки зрения коррозионного воздействия на конструкционные материалы оборудования, снижает концентрацию продуктов коррозии в ВАО, а также исключает процесс двойного упаривания, что повышает экономичность технологического процесса.
Направление рафината от экстракционной переработки ОЯТ на последующую переработку с рециклом продуктов деления при технологически необходимом содержании в рафинате продуктов деления упрощает технологическую схему фракционирования продуктов деления, так как на фракционирование поступает более концентрированный по извлекаемым продуктам деления раствор. Более низкая концентрация азотной кислоты в растворе упрощает последующее отверждение ВАО.
Способ осуществляется следующим образом. Рафинат от первого экстракционного цикла направляют на упаривание с кратностью упаривания, обеспечивающего создание концентрации азотной кислоты в кубовом растворе азеотропной смеси (8 моль/л). Упаривание проводят в тарельчатом выпарном аппарате с целью промывки газовой фазы от уносов с получением более чистого конденсата. Кубовый раствор после осветления с помощью фильтрации направляют совместно с другими высококонцентрированными растворами азотной кислоты, получаемыми от концентрирования воднохвостовых растворов от аффинажных процессов, в реактор-растворитель. Полученный раствор топлива с оптимальной концентрацией по урану (350-400 г/л) и азотной кислоте после осветления с помощью фильтрации направляют на экстракционную переработку по известным технологическим схемам. Рециклирование продуктов деления с помощью возврата кубового раствора от упаривания рафината первого экстракционного цикла ведут до создания технологически необходимых концентраций.
ПРИМЕР
2,4 кг (в пересчете на уран) облученного топлива разделили на фракции (40 фракций, каждая фракция по 60 граммов). Первую фракцию растворяли в чистом растворе азотной кислоты, а все последующие - в кубовом растворе от упаривания рафината первого экстракционного цикла после осветления с помощью фильтрации с добавкой высококонцентрированных растворов по азотной кислоте (8 моль/л) от концентрирования воднохвостовых растворов аффинажных операций с получением исходного раствора с концентрацией по урану 350 г/л и азотной кислоты 2,5 моль/л. Полученные растворы после осветления с помощью фильтрации направляли на экстракционную переработку по известной технологической схеме с получением рафината с концентрацией азотной кислоты 2,5 моль/л. При получении последней порции исходного раствора получили рафинат в виде концентрата продуктов деления. Состав высокоактивного рафината, направляемого на фракционирование и последующее остекловывание: уран - <0,01 г/л, плутоний - <10 мкг/л, азотная кислота - 2,5 моль/л. Объем выводимого высокоактивного рафината, направляемого на фракционирование и последующее остекловывание, составил 283 мл (180 л/т урана). Такой объем близок к теоретически возможному, так как при растворении диоксида урана в азотной кислоте образуется, в основном, вода. В другом выпарном аппарате выпаривали азотнокислые растворы от аффинажа урана и плутония также с кратностью, необходимой для достижения в кубовом растворе концентрации азотной кислоты 8 моль/л. Кубовый раствор также использовали на операции растворения топлива. Коэффициент очистки урана и плутония от продуктов деления на экстракционном переделе соответствовал показателям, получаемым по прототипу.
В сравнении с прототипом в предлагаемом способе получено высокое сокращение объема высокоактивного рафината без использования процесса глубокого упаривания рафината с регенерацией азотной кислоты, с получением его в виде раствора, подготовленного к остекловыванию.