МИКРОТВЭЛ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
NUCLEAR REACTOR MICRO-FUEL CELL

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.
2
2
2
Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO, PuO, TnO и др.) со слоями защитных покрытий (Бедениг Д. Газоохлаждаемые высокотемпературные реакторы. Пер. с нем. М.: Атомиздат, 1975, 224 с.).
3
3
В качестве защитных покрытий на ТМ применяют пироуглерод, отличающийся плотностью и структурным состоянием. Низкоплотный пироуглерод имеет плотность ≤1,1 г/см, высокоплотный - ≥1,80 г/см. Одновременно к высокоплотному пироуглероду предъявляются специальные требования по анизотропии свойств кристаллографической ориентации, т.е. материал покрытия должен быть изотропным. В зависимости от температуры осаждения второй слой высокоплотного пироуглеродного покрытия подразделяют на низкотемпературный изотропный (НТП) - в англоязычной литературе - LTI и высокотемпературный (ВТП) - HTI. Микротвэлы на основе двухслойных покрытий (LTI и HTI) называются МТ с BISO покрытиями.
Толщины покрытий (пироуглерод низкой плотности и второй слой НТП или ВТП) оптимизируют применительно к конкретным условиям работ реактора.
Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и BISO покрытие, причем второй слой покрытия выполнен из высокошютного изотропного высокотемпературного пироуглерода (Каае J.L., The mechanical behavior of BISO - coated fuel particles during irradiation. Part 1: Analysis of stresses and strains generated in the coating of a BISO fuel particle during irradiation - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.359-367 and Kaae J.L. et al. Part 2 - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.368-378).
3
3
Недостатком указанных микротвэлов с BISO покрытиями является ограниченный ресурс эксплуатации, обусловленный тем, что независимо от вида покрытий (НТП или ВТП) плотность наружного (второго) слоя вынуждены ограничивать значениями 1,80-1,95 г/см. Это обусловлено тем, что у пироуглеродных покрытий при плотности более 1,95 г/см как на стадии осаждения, так и в процессе облучения возникают существенные растягивающие напряжения, повышающие вероятность их разрушения на стадии эксплуатации BISO МТ.
3
3
Одновременно следует отметить, что диффузионная подвижность продуктов деления в пироуглеродных покрытиях с плотностью 1,80-1,95 г/см выше, чем при плотности, например, 2,0-2,1 г/см.
Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и BISO покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода. (Высокотемпературные газоохлаждаемые реакторы за рубежом. Вып.2. Топливо и твэлы для высокотемпературных реакторов. (Аналитический обзор). АИНФ 441. М.: ЦНИИатоминформ, 1977, 164 с. Авт.: Макаров В.М., Махова В.А., Мирошкин Л.В. и др.).
3
Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является низкий ресурс эксплуатации (глубины выгорания топлива), связанный с повреждаемостью наружного покрытия, имеющего плотность более 1,95 г/см, из-за напряжений в них как на стадии изготовления, так и при облучении.
3
3
При осаждении НТП слоев относительно легко реализуется плотность изотропного материала более 1,95 г/см, однако получаемые пироуглеродные осадки имеют относительно высокие остаточные напряжения. Релаксация этих напряжений выражается, как привило, в образовании сквозных радиальных трещин. ВТП слои, напротив, легко получаются без остаточных напряжений с плотностью более 1,95 г/см при низких (5,0-10,0 об.%) концентрациях метана. Однако такие высокотемпературные покрытия являются высокоанизотропными. К тому же, высокие температуры пиролиза 1900°С и более приводят к существенным загрязнениям покрытий делящимся материалом. Таким образом, высокая анизотропия свойств покрытий и повышенная их загрязненность способствуют ограничению ресурса эксплуатации таких микротвэлов.
21
2
Поведение под облучением НТП и ВТП слоев также различно. В НТП слоях с большой скоростью реализуются растягивающие напряжения около 20 МПа уже на начальных стадиях облучения. В ВТП слоях до флюенса быстрых нейтронов около 2,0·10 н/см растягивающих напряжений не возникает. Следует также отметить, что если при достижении максимальных растягивающих напряжений (20 МПа) не произошло разрушение НТП слоя, то в дальнейшем происходит уменьшение этих напряжений примерно до 10 МПа, что обусловлено радиационно-термической ползучестью материала.
Перед авторами предлагаемого технического решения стояла задача повышения ресурса эксплуатации микротвэла (глубины выгорания топлива) ядерного реактора за счет снижения повреждаемости защитных покрытий.
3
3
3
Поставленная задача решается тем, что микротвэл ядерного реактора дополнительно содержит третий слой из высокоплотного изотропного пироуглерода (ВТП), причем плотность НТП изменяется с 2,10 г/см до 2,0 г/см по толщине от топливной микросферы к наружному слою, а плотность ВТП составляет значение 1,80-1,85 г/см.
3
3
3
Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Предлагаемый микротвэл ядерного реактора выполнен в виде топливной микросферы с трехслойным защитным покрытием, при этом первый слой защитного покрытия выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода (НТП), плотность которого изменяется с 2,10 г/см до 2,0 г/см по толщине от топливной микросферы, третий слой выполнен из высокоплотного изотропного высокотемпературного пироуглерода (ВТП) с плотностью 1,80-1,85 г/см.
Каждый из защитных слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:
- первый слой низкоплотного пироуглерода является объемом для локализации газообразных продуктов деления (ГЦД), компенсирует несоответствия коэффициентов линейного термического расширения между ТМ и последующими слоями, защищает второй высокоплотный пироуглеродный слой от повреждений осколками делений ядерных материалов;
- второй слой из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода является силовым слоем и основным диффузионным барьером для ГПД и некоторых твердых продуктов деления (ТПД);
- третий высокоплотный изотропный высокотемпературный пироуглерод является основным покрытием МТ, защищающим внутренние слои от механических повреждений, а также выполняет функции барьера для ТПД, основными из которых являются Cs, Ag, Sr, Ba, J и др.
По мере облучения в структуре защитных покрытий протекают заметные превращения:
3
- интенсивная усадка низкоплотного пироуглеродного слоя, образование трещин в нем, выход трещин на внутреннюю поверхность высокоплотного НТП. В зависимости от состояния границы раздела этих слоев трещина может распространиться в радиальном направлении, т.е. разрушить высокоплотный НТП, а может отклониться в тангенциальном направлении и переместиться по границе раздела слоев. Экспериментально установлено, что последний механизм распространения трещины без разрушения НТП реализуется преимущественно в тех случаях, когда его плотность в исходном состоянии имеет значение около 2,10 г/см;
3
3
- экспериментально установлено, что НТП слои с плотностью более 2,0 г/смявляются достаточно напряженными и вероятность их повреждений в процессе термомеханических нагрузок высока. С другой стороны, НТП, как материал с такой плотностью, является хорошим диффузионным барьером для продуктов делений. Вероятность повреждений НТП с плотностью более 2,0 г/см в составе МТ высока в тех случаях, когда он выступает в качестве наружного слоя;
3
- осаждаемый на НТП ВТП слой с плотностью 1,80-1,85 г/см выполняет функцию бандажа и защиты НТП от механических воздействий, являясь более пластичным материалом. В процессе облучения ВТП усаживается, снижает вероятность зарождения трещины на внешней поверхности НТП и дополнительно противодействует нарастающему внутреннему давлению ГПД.
2
2
2
3
6
2
3
6
4
3
3
Сущность предлагаемого технического решения заключается в следующем. На навеску топливных микросфер диаметром 500 мкм из UO массой 100 г в кипящем слое при температуре пиролиза 1450±20°С из смеси СН-Ar осаждают слой низкоплотного пироуглерода. При температуре пиролиза 1250±20°С из смеси СН-Н-Ar осаждают НТП плотностью 2,10 г/см, постепенно повышая температуру до 1300±20°С, и из смеси СН-Ar завершают осаждение НТП плотностью 2,0 г/см. В дальнейшем температуру пиролиза в реакционном объеме повышают до 1950±20°С (частицы в ходе повышения температуры пребывают в состоянии псевдоожижения) и из смеси СН-Ar осаждают ВТП слой. Основные параметры процесса изготовления МТ и некоторые характеристики покрытий по предложенному техническому решению приведены в таблице.
Слой покрытия
Температура пиролиза, °С
Концентрация реагента, об.%
Расход газа, л/ч
Скорость осаждения мкм/мин
Толщина слоя, мкм
Плотность покрытия г/см<sup>3</sup>
C<sub>2</sub>H<sub>2</sub>
C<sub>3</sub>H<sub>6</sub>
CH<sub>4</sub>
Ar
H<sub>2</sub>
Низкоплотный пироуглерод
1450±20
60
-
-
600
-
22,0
95,0
1,0
Низкотемпературный изотропный пироуглерод (НТП)
1250±20
-
20
-
1000
200
2,0
<img file="00000001.tif" he="19" wi="13" img-content="undefined" img-format="tif" />
2,10
1300±20
-
20
-
1200
-
3,0
2,0
Высокотемпературный изотропный пироуглерод (ВТП)
1950±50
-
-
20
1200
-
1,5
44,0
1,83