Исследование накопления долгоживущих радионуклидов в активных зонах реакторных установок атомных ледоколов

УДК 621.039.58

ИССЛЕДОВАНИЕ НАКОПЛЕНИЯ ДОЛГОЖИВУЩИХ РАДИОНУКЛИДОВ В АКТИВНЫХ ЗОНАХ РЕАКТОРНЫХ УСТАНОВОК АТОМНЫХ ЛЕДОКОЛОВ

Н.Н. Мельников, В.П. Конухин, В.А. Наумов, С.А. Гусак, А.В. Наумов,

Е.В. Караваева

Г орный институт КНЦ РАН

Аннотация

Дана краткая характеристика проблемы утилизации ядерных и радиационно опасных объектов на бывших береговых базах Северного флота и плавучих технических базах (ПТБ) атомного ледокольного флота, расположенных на Кольском полуострове. Представлены методология и основные результаты исследования накопления долгоживущих радионуклидов в активных зонах реакторов атомных ледоколов «Ленин», «Арктика» и «Сибирь», из которых отработавшее ядерное топливо (ОЯТ) перегружалось на ПТБ «Лепсе» в период с 1963 по 1981 год. На основе результатов исследования выполнена оценка а- и р-активности ОЯТ в хранилище «Лепсе» на настоящий период времени.

Ключевые слова:

радиационно опасные объекты, атомные ледоколы, утилизация, отработавшее ядерное топливо, долгоживущие радионуклиды.

Регион Европейского Севера России (Мурманская и Архангельская области), где на протяжении более полувека базировались около двух третей атомного подводного флота и надводных кораблей с реакторными установками (РУ) СССР и России, а также весь отечественный атомный ледокольный флот, с точки зрения ядерных и радиационных рисков относится к наиболее опасным территориям страны и мира. Наследием интенсивного развития атомно-энергетического комплекса в регионе явились многочисленные проблемы, которые, в частности, обуславливают ядерную и радиационную опасность объектов утилизации и экологической реабилитации.

В последние годы Росатом при международной финансовой помощи ведет практическую реализацию проектов по реабилитации и утилизации ряда объектов, среди которых можно выделить бывшие береговые технические базы (БТБ) Северного флота в губе Андреева и пос. Гремиха и плавучую техническую базу (ПТБ) «Лепсе», которые по уровню риска относятся к наиболее радиационно опасным объектам в регионе.

Следует отметить, что Г орный институт Кольского научного центра Российской Академии наук, в течение более двадцати лет занимающийся исследованиями в области инженерногеологического обеспечения и оценки безопасности создаваемых в Северо-Западном регионе России объектов, предназначенных для долговременного хранения и захоронения ядерных и радиационно опасных материалов, является непосредственным участником ряда международных проектов, а также проводит комплексные научные исследования по заданиям Президиума РАН. Решенные научно-практические задачи могут быть сформулированы следующим образом [1, 2 и

др]:

• выполнен комплекс работ на строительстве Пункта длительного хранения реакторных отсеков утилизируемых атомных подводных лодок (АПЛ) и Центра кондиционирования и долговременного хранения радиоактивных отходов (РАО) в Сайда-губе;

• разработана методология выбора площадок для размещения наземных и подземных объектов долговременного хранения и захоронения РАО и ОЯТ, рекомендованы конкретные площадки для размещения регионального подземного могильника РАО для Северо-Западного региона России, Пункта долговременного хранения реакторных отсеков утилизируемых АПЛ и Центра кондиционирования и долговременного хранения РАО;

• создана научная и инженерная база проектирования и технологий строительства подземных объектов, предназначенных для хранения неперерабатываемых видов ОЯТ судовых реакторов и захоронения РАО на Европейском Севере Российской Федерации.

Настоящая работа посвящена изучению накопления долгоживущих радионуклидов в активных зонах реакторов атомных ледоколов (а/л) «Ленин», «Арктика» и «Сибирь», ОЯТ которых является важнейшей составляющей радиационного потенциала хранилища топлива на ПТБ «Лепсе», считающейся самым ядерно и радиационно опасным плавучим объектом на северо-западе России.

Цели и задачи

Главная цель работы - определение ядерных и радиационных характеристик современного состояния ОЯТ, находящегося в хранилище ПТБ «Лепсе». Эта цель продиктована желанием получить необходимые исходные данные для возможных академических экспертиз и оценок степени рисков от обращения с ОЯТ, в основном, при выгрузке топлива и перевозке его на перерабатывающий завод ПО « Маяк», планируемых в ближайшие годы на заводе «Нерпа». Заметим, что в опубликованной литературе эти данные по ряду важных параметров противоречивы или не обладают необходимой полнотой. Достижение этой цели предполагает решение нескольких задач, а именно:

• систематизация информации о реакторах атомных ледоколов, из которых ОЯТ перегружалось на ПТБ «Лепсе», и их эксплуатационных характеристиках (мощности, энерговыработки, типы и начальные загрузки топлива и др.);

• разработка или усовершенствование математических моделей эксплуатационных циклов этих реакторов;

• проведение математического моделирования топливных циклов и определение изотопного состава ОЯТ реакторов атомных ледоколов на время окончания эксплуатации активных зон;

• определение активности долгоживущих радионуклидов в ОЯТ и ее динамики при длительном хранении топлива на «Лепсе».

Методика расчета изотопного состава ОЯТ

Начальная топливная загрузка в реактор содержит в своем составе 2 основных изотопа

235 238 г“

урана: и и и. При работе реактора на мощности, которая определяется величиной плотности

потока нейтронов (ППН), в ядерных реакциях при поглощении нейтронов ядрами атомов 235И и 238и образуются новые актиниды, а в реакциях деления этих ядер - осколки деления и выделяется энергия. Таким образом, одной из задач методики является определение абсолютных значений ППН при определенной мощности, развивающейся в объеме активной зоны (АЗ), а также спектра ППН, так как вероятности ядерных реакций зависят от энергии нейтрона. Физика

нейтронных процессов в ядерном реакторе предполагает для этого случая решение уравнения баланса нейтронов в АЗ при известном материальном составе (уравнение реактора).

Материальный состав АЗ изменяется со временем по причине «выгорания» изотопов начальной загрузки и образования новых актинидов, и он должен переопределяться для учета влияния состава на ППН. Это вторая задача, которая должна решаться выбранной методикой. Изменение состава топлива ядерного реактора описывается уравнениями кинетики выгорания топлива. Уравнения кинетики выгорания построены на условиях баланса скоростей выгорания, радиоактивного распада и образования нуклидов в АЗ.

Нами в качестве математического аппарата выбран программный комплекс (ПК) КРАТЕР, который позволяет решать обе обозначенные задачи. ПК КРАТЕР в его современной версии разработан специалистами института ядерной энергетики (ныне Объединенный институт энергетических и ядерных исследований Академии Наук Беларуси) и Горного института КНЦ РАН [2, 3]. ПК КРАТЕР позволяет определять критическое состояние гомогенных и гетерогенных реакторов, различающихся типом замедлителя нейтронов, топлива и теплоносителя, имеет программу расчета реакторной ячейки альбедным методом, что позволяет рассчитывать пространственно-энергетическое распределение нейтронов в тепловыделяющих сборках активной зоны, определять константы уравнений реактора. В алгоритме ПК КРАТЕР применено многогрупповое (10 групп) диффузионное приближение к уравнению переноса нейтронов, имеются одномерная, двумерная и трехмерная версии. ПК КРАТЕР имеет подпрограмму расчета топливного цикла реактора. В ней уравнения кинетики выгорания решаются совместно с уравнением реактора для последовательности временных шагов, на которые разбивается кампания реактора, в приближении постоянства ППН на временном шаге. Таким образом определяется ППН, массовый изотопный состав топлива на 1-м шаге, и эти значения ППН используются для расчета изотопного состава топлива и ППН на 2-м шаге и далее последовательно до конца кампании. ПК КРАТЕР требует задания эксплуатационной мощности, времени работы реактора, числа временных шагов, а также геометрии, материального состава активной зоны и отражателей, температуры сред.

Уравнения реактора и кинетики выгорания топлива, а также методы их решения в ПК КРАТЕР подробно представлены в работах [2, 3].

В рассматриваемой задаче, исходя из однотипности используемых на ледоколах водоводяных реакторов корпусного типа, охлаждаемых водой под давлением (типы: ОК-150, ОК-900 и ОК-900А), применена цилиндрическая одномерная геометрия активной зоны и цилиндрическая одномерная геометрия реакторной ячейки. Этот выбор объясняется простыми соображениями. Ледокольные реакторы имеют корпуса, внутрикорпусные конструкции, активные зоны и топливные сборки цилиндрической формы. Выбор одномерного приближения продиктован не столько простотой его реализации, сколько прикладной стороной задачи: конечные результаты -массы и активности нуклидов должны быть представлены для тепловыделяющих сборок (ТВС) или групп ТВС, ибо такова форма хранения ОЯТ на ПТБ «Лепсе».

Исходные данные для изучения изотопного состава ОЯТ реакторов атомных ледоколов

Как следует из описания примененной методики, методом изучения изотопного состава ОЯТ является компьютерное математическое моделирование, требующее разработок математических моделей нейтронно-физических процессов в судовых реакторах и соответствующих исходных данных. Представлены данные по типам реакторов и активных зон, из которых ОЯТ перегружалось на ПТБ «Лепсе», время окончания эксплуатации, а также количество ТВС этих реакторов, находящихся в настоящее время в баках хранилища на ПТБ «Лепсе» (табл. 1). Основными по количеству отработавших тепловыделяющих сборок (ОТВС) в баках хранилища являются АЗ ОК-150-ПЦ, ОК-150-ПС, в которых применены циркониевые или стальные оболочки тепловыделяющих элементов (твэл) соответственно; а также три АЗ 14 СКГ и АЗ 14 СКГК. Именно для этих АЗ были разработаны робастные (упрощенные) математические модели и исходные данные.

Таблица 1

Характеристики ОЯТ, находящегося в баках хранилища ПТБ «Лепсе» [4]

Индекс активной зоны Тип ЯЭУ* Номер реактора Окончание эксплуатации Число ОТВС в баках

правом левом

Ледокол «Ленин»

ОК-150 ОК-150 2 Ноябрь 1962 2 4

ОК-150-1ПС 1 Октябрь 1965 — 85

0К-150-1ПЦ 2 Ноябрь 1964 - 16

3 Октябрь 1965 - 99

14 СКМ ОК-900 2 Январь 1972 1 -

14 СКГ 1 Май 1976 18 2

14 ЦС 2 Июнь 1978 3

14 СКГ 1 Март 1981 127 55

Ледокол «Арктика»

14 СКГ ОК- 900А 1 Апрель 1977 25 1

2 Февраль 1978 2 2

Ледокол «Сибирь»

14 СКГК ОК- 900А 2 Май 1980 157 40

Примечание. ЯЭУ - ядерная энергетическая установка.

Основные параметры АЗ, как исходные данные для разработки математических моделей, были установлены на основе изучения информации о проектных и конструкторских разработках реакторов типа ОК-150, ОК-900 и ОК-900А [5, 6], а также данных по опыту создания и эксплуатации реакторных установок атомных ледоколов [7, 8]. Полученные в результате анализа материалов этих публикаций данные, а также результаты собственных оценок приведены в табл. 2.

Таблица 2

Исходные данные в математических моделях АЗ реакторов ОК-150, ОК-900 и ОК-900А

Параметр Индекс АЗ, тип ЭУ, ледокол

ОК-150- 1ПЦ ОК-150 ледокол «Ленин» ОК-150- 1ПС ОК-150 ледокол «Ленин» 14СКГ ОК-900 ледокол «Ленин» 14СКГ ОК-900 ледокол «Ленин» 14СКГ ОК-900А ледокол «Арктика» 14СКГК ОК-900А ледокол «Сибирь»

Время эксплуатации, лет 2.5 2.5 2.0 2.5 2.0 2.0

Начальная загрузка 235и, кг 76 129 176 176 176 205

Обогащение урана изотопом 235и, % 5 6.5 среднее 40.5 среднее 40.5 среднее 40.5 среднее 40.5

Энерговыработка АЗ, ГВтсут. 21.3-22.9 27.5-34.4 60.4 54.3 51 84.3

Число рабочих каналов 219 219 241 241 241 241

Диаметр/высота АЗ, см 99.68/160 117.4/160 117.4/100 117.4/100 117.4/100 117.4/100

Шаг размещения рабочих каналов, см 6.4 6.4 7.2 7.2 7.2 7.2

Топливная композиция UO2 UO2 UAI3+AI UAI3+AI UO2+AI UO2+AI

Диаметр твэла, мм 6.1x0.75 6.1x0.45 5.8 5.8 5.8 5.8

Материал оболочек твэл сплав Э-110 сталь сталь сталь сталь сталь

Средняя температура теплоносителя, оС 289 289 298 298 295 295

Давление теплоносителя, МПа 18 18 13 13 13 13

Комментируя табл. 2, следует отметить, что если для реакторов ОК-150 опубликована почти полная информация как по конструкции АЗ, так и по эксплуатационным параметрам, то для реакторов типа ОК-900 и ОК-900А опубликованных сведений недостаточно, и поэтому потребовались необходимые оценки или предположения. Ниже даются пояснения к табл. 2 по исходным данным для рассматриваемых реакторов.

Реакторы типа ОК-150

Они относятся к типу водо-водяных реакторов корпусного типа, в которых вода под давлением используется в качестве теплоносителя, а также замедлителя нейтронов. Реактор выполнен в форме толстостенного цилиндрического сосуда (корпуса) с плоской крышкой и днищем.

Материал корпуса - углеродистая сталь. Диаметр цилиндрической части корпуса 186 см, толщина стенки 14 см. Активная зона, размещенная в центральной области корпуса, окружена несколькими цилиндрическими обечайками из нержавеющей стали 1Х18Н10Т, между которыми протекает охлаждающая их вода. Слои из стали и воды с общей толщиной ~ 30 см выполняют функции радиационной защиты корпуса и являются отражателями нейтронов. Активную зону реактора образуют 219 рабочих каналов (РК) или ТВС, расположенных в узлах правильной треугольной решетки с шагом 6.4 см, что определяет эквивалентный диаметр поперечного сечения АЗ, равный 99.7 см (см. табл. 2). Каждый РК содержит пучок из цилиндрических твэлов, размещенный в кожуховых трубах из циркониевого сплава 054^1 мм. В 189 РК пучок содержит 36 цилиндрических твэлов, расположенных с шагом 7.5 мм по трем концентрическим окружностям в 3 ряда. Их число по рядам равно 6, 12, 18. Твэл имеет диаметр 6.1 мм и представляет собой трубку из циркониевого сплава с толщиной стенки 0.75 мм, заполненную таблетками из UO2 диаметром 4.5 мм (для АЗ ОК-150-1ПС реакторов №2 и №3 см. табл. 1.) Высота слоя таблеток 160 см является высотой АЗ. В 30 РК центральный ряд вытеснен стальными трубками, в которых размещены стержни аварийной защиты и регулирования реактивности. Эти РК содержат пучок из 30 твэл. Таким образом, в АЗ загружается 7704 твэла.

Активная зона реакторов 0К-150 сконструирована как двухходовая. Охлаждающая реактор вода под давлением 18 МПа с 1:вх=261 оС входит со стороны низа АЗ в ее центральную часть, состоящую из 108 РК и поднимаясь вверх, проходит по межтвэльному пространству ТВС, нагреваясь до температуры ~290 оС. Затем теплоноситель направляется в кольцевые каналы между стальными обечайками радиационной защиты, опускается вниз, поступает в камеру и далее направляется вверх по РК периферийной части АЗ (111 РК), где нагревается до температуры 311 оС. Таким образом, в двухходовой АЗ реактора 0К-150 имеется 2 части, работающие при различных температурах теплоносителя. Они заданы средними значениями 275 и 300 оС. Вода, проходящая в межтрубном пространстве РК, является замедлителем нейтронов,

она нагревается только за счет поглощения энергии у-излучения и нейтронов, и ее температура по оценкам составляет 263 оС.

Реакторная установка ОК-150 ледокола «Ленин» имела 3 реактора (см. табл. 1), которые различались конструкционным материалом оболочек твэл. В двух АЗ реакторов № 2 и № 3 в качестве материала оболочек твэл был применен цирконий-ниобиевый сплав. При этом загрузка 76 кг 235и при обогащении 5% позволила обеспечить в АЗ реактора №3 проектную энерговыработку 22.9 ГВт-сут. [5]. В АЗ 150-1ПС реактора №1 оболочки твэл были изготовлены из нержавеющей стали, что позволило достичь более высокой энерговыработки: на 25% выше планируемой, которая составляла величину 27.5 ГВт-сут. [5, 8]. Однако применение стали привело к увеличению начальной загрузки 235и до 129 кг и обогащения до 6.5%. Принятые для этой модели геометрические параметры твэл и обогащение оценены авторами статьи.

Геометрия АЗ в модели ОК-150 представлена 6 цилиндрическими слоями: 3 слоя, включающие по 38 РК в центральной части АЗ, и 3 слоя по 37 РК в периферийной части. Активную зону окружают чередующиеся слои стали и воды. Для учета пространственной неоднородности распределения нейтронов всех энергий в ТВС при получении констант уравнения реактора выделяется элементарный объем АЗ - рабочий канал с окружающей его водой (1/219 часть объема АЗ). Поперечное сечение этого объема определяет элементарную реакторную ячейку, которая представлена чередующимися цилиндрическими слоями топлива, циркониевого сплава, воды (16-ти зонная ячейка). Преобразование рядов твэлов в цилиндрические слои выполнено при условии сохранения объема всех материалов реакторного объема ТВС. Топливный цикл моделируется при величине эксплуатационной энерговыработки АЗ, равной 21.3 ГВт-сут., которая близка к проектному значению 22.9 ГВт-сут. [5].

Реакторы типа ОК-900 и ОК-900А

Двухреакторные энергетические установки ОК-900 и ОК-900А были спроектированы для более мощных ледоколов и с большим водоизмещением, чем ледокол «Ленин» с РУ ОК-150. Номинальные тепловые мощности их реакторов составляют 159 и 171 МВт, против 90 МВт для ОК-150. Обеспечение энергией новых РУ ледоколов «Ленин», «Арктика», «Сибирь» потребовало изменения характеристик их реакторов при прежних базовых решениях. Это те же водо-водяные реакторы корпусного типа с АЗ канального типа. Изменения коснулись характеристик активных зон новых РУ. Одноходовые АЗ состоят из 241 РК укороченной длины. Их топливная часть, определяющая высоту АЗ, имеет длину ~ 1 м. Рабочий канал имеет 54 твэла диаметром 5.8 мм. Шаг размещения РК увеличен до 72 мм, что привело к увеличению диаметра АЗ до 1.17 м. Предположено, что основной конструкционный материал АЗ - нержавеющая сталь (как в реакторе № 1 ОК-150), а в качестве топливной композиции рассматриваются интерметаллид иА13+А1 или кермет и02+А1. Геометрия моделей реакторов ОК-900 и ОК-900А и соответствующих реакторных ячеек построена аналогично модели реактора ОК-150 (см. рис. 1). Применяются, как и в случае ОК-150, многозонные одномерные цилиндрические модели реактора и реакторной ячейки, эквивалентные по объему и материальному составу рабочему каналу. Самым важным параметром разрабатываемых математических моделей является энерговыработка активных зон, определяющая накопление осколков деления и актинидов. Поясним выбор ее величины.

Анализ данных по средним показателям работы РУ атомных судов с 1970 по 1999 гг. [8] показал, что энерговыработки реакторов №1 ледоколов «Ленин», «Арктика» и реактора №2 ледокола «Сибирь» составляют (при отработке 16 АЗ) 45, 65 и 72 МВт-сут. соответственно. Однако необходимо знать эксплуатационные параметры именно тех реакторов, которые разгружались на ПТБ «Лепсе». Показательно в этом отношении, что реакторы а/л «Ленин» с ОК-900 в навигациях 1978-1979 гг. работали непрерывно 390 сут., а реакторы а/л «Сибирь» в период 1978-1979 гг. - 410 сут. [9]. Заметим, что среднестатистический годовой эксплуатационный период для этих реакторов равен 230-235 сут. Поэтому следует предполагать, что энерговыработка этих реакторов превышала средний уровень.

Рис. 1. Схема и модельное представление ТВС в реакторе типа ОК-900:

1 - твэл; 2 - центральный дистанционирующий стержень; 3 - кожуховая труба ТВС;

4 - дистанционирующие конструкции; 5 - слои модели, содержащие топливную композицию;

6 - слои, содержащие теплоноситель (вода) внутри ТВС; 7 - вода в межтрубном пространстве;

8 - поглощающий элемент; 9 - слой, содержащий поглощающие элементы

Для проверки этого предположения были привлечены данные по массам 235U и продуктов деления в ОЯТ правого бака хранилища ОЯТ на ПТБ «Лепсе» и относительным выгораниям 235U в АЗ реакторов № 1 а/л «Ленин», «Арктика» и реактора № 2 а/л «Сибирь», приведенные в отчете Курчатовского института, посвященном изучению ядерной безопасности хранилища ОЯТ на ПТБ «Лепсе» [10], и соотношению активностей ОЯТ из ОК-900 а/л «Сибирь» и ОЯТ из ОК-900 а/л «Ленин» и «Арктика» в правом баке хранилища, приведенные в докладе [4].

По этим данным построены соотношения по балансу искомых энерговыработок, разрешение которых дало такие результаты: энерговыработка АЗ 14СКГК а/л «Сибирь» равна 84.3 ГВт-сут., АЗ 14СКГ а/л «Ленин» с РУ ОК-900 - 54 ГВтсут. и АЗ 14СКГ а/л «Арктика» - 51 ГВтсут.

Топливные загрузки, обеспечивающие установленные энерговыработки, были вычислены с помощью ПК КРАТЕР моделированием топливного цикла АЗ реакторов ОК-900 и ОК-900А. При этом дополнительно предполагалось, что:

энерговыделение АЗ профилировано топливом: в двух равных по объему частях АЗ применяется уран с обогащением 36% (в центральной части) и 45% (в периферийной);

компенсация реактивности осуществляется бором и гадолинием естественного состава. Основные параметры разработанных моделей показаны в табл. 2.

В этих же расчетах был определен массовый изотопный состав активных зон с различной энерговыработкой.

Результаты исследований изотопного состава

Моделирование топливных циклов всех АЗ а/л «Ленин», «Арктика» и «Сибирь» было выполнено по разработанным математическим моделям с помощью ПК КРАТЕР. Результаты по массам долгоживущих продуктов деления и долгоживущим актинидам, накопившимся в ОЯТ АЗ реакторов к концу кампании, представлены в табл. 3. Эта информация базовая, т.к. она позволяет получить как массы ядерных материалов, так и величины активностей любой группы ТВС, хранящейся на ПТБ «Лепсе».

Для времени выдержки т активность радионуклида типа / с массой т, определяется согласно соотношению:

N

а1 = Ят1 —°ехр

где а, - активность в Бк; X - постоянная распада нуклида, с" ; N0 = 6.022-10 - число атомов в

одном грамм-атоме (число Авогадро); А, - атомный вес нуклида.

Интерес только к долгоживущим радионуклидам объясняется продолжительным (30-50 лет) хранением ОЯТ на ПТБ «Лепсе». За столь длительный период короткоживущие радионуклиды с высокой активностью, но короткими периодами полураспада, такие как 10бЯи (Тш=368 сут.), 147Рт (Тш=2.62 года), 1311 (Тш=8.04 сут.), 140Ва (Т1/2=12.8 сут.), 141Се (Т1/2=32.5 сут.) и др. распались до незначительного уровня. Поэтому риски при обращении с ОЯТ ПТБ «Лепсе» определяются главным образом долгоживущими радионуклидами с Т1/2> 10 лет. Основными из них являются продукты деления (ПД) 908г, 137С8 и продукты их радиоактивного распада 90У и 137тВа, а также 85Кг (Т1/2=10.76 года), 1518т(Т1/2=90 лет). Долгоживущие актиниды 238,239,240,241,242ри, 241Дт (Т1/2=432 года), 244Ст (Т1/2=18.1 года) определяют а-активность ОЯТ, данные по которой необходимы для оценки рисков при обращении с аварийными ОТВС, имеющимися в хранилище ОЯТ на ПТБ «Лепсе».

Таблица 3

Массовый изотопный состав ОЯТ судовых РУ на момент окончания эксплуатации, кг

Нуклид Период полураспада, лет Тип реакторной установки и активной зоны, ледокол

0К-150 0К-150- 1ПС ледокол «Ленин» 0К-150 0К-150- 1ПЦ ледокол «Ленин» ОК-900 14СКГ ледокол «Ленин»* 0К-900 14СКГ ледокол «Ленин»* ОК-900А 14СКГ ледокол «Арктика» ОК-900А 14СКГК ледокол «Сибирь»

235И 8 7.04Т0 90.41 52.63 101.3 107.9 112.34 101.38

236И 7 2.342Т0 6.94 3.95 13.9 12.8 11.99 19.13

238И 9 4.468Т0 1840.3 1434.6 249.8 250.7 251.2 288.8

237Кр 2.1410 0.250 0.107 1.050 0.970 0.849 1.082

238Ри 87.7 0.0336 0.0131 0.112 0.0876 0.068 0.206

239Ри 4 2.4110 8.23 5.14 3.191 3.132 3.08 3.93

240Ри 6570 1.41 0.931 0.764 0.692 0.641 1.05

и 2 14.4 0.579 0.276 0.548 0.474 0.420 0.843

242Ри 5 3.7610 0.0602 0.0279 0.107 0.081 0.0659 0.191

ПД - 36.76 22.42 63.73 57.79 53.83 89.0

5 8 10.776 0.033 0.0205 0.0585 0.0536 0.0503 0.0812

908г 29.1 0.731 0.450 1.323 1.206 1.128 1.836

99Тс 5 2.1110 0.907 0.559 1.518 1.386 1.297 2.078

137С8 30.14 1.315 0.806 2.250 2.045 1.908 3.139

151вт 90.0 0.0237 0.0128 0.0237 0.0249 0.0256 0.0252

Примечание. * - при различной величине энерговыработки

Образование актинидов в реакторах ОК-150, ОК-900 и ОК-900А, в которых применено высокообогащенное топливо, имеет свои особенности. Такие важные радиотоксичные

237 238 235

радионуклиды, как Кр, Ри, образуются главным образом из ив результате последовательных реакций поглощения и распада образующихся изотопов, а изотопы плутония и

0/11 лло лл; ллп

Ат - из И. Диаграмма, поясняющая схему образования актинидов из И и И, показана на рис. 2.

Рис. 2. Схема образования актинидов из и и и

Динамика образования актинидов из элементов начальной загрузки урана продемонстрирована на рис. 3 и 4 для двух реакторов: ОК-150 (АЗ ОК-150-1ПС) и ОК-900А (АЗ 14 СКГК).

ллг О'ЗЙ

В активной зоне 150-1ПС при начальной загрузке и 129 кг и массе урана и 1856 кг

235тт ~ к п_____ 238тт тт„„__________________о о ____ 239^.. „ А со __241т

выгорает 38.6 кг И и 15.7 кг И. При этом образуется 8.2 кг Ри и 0.58 кг Ри. При

241 241

продолжительном хранении Ри, распадаясь, переходит в Ат, который является

определяющим а-активность ОТВС этого реактора.

В активной зоне 14СКГК при начальной загрузке 205 кг и массе 238И 300 кг выгорает 104 кг 235И и 12 кг 238И. При этом образуется 3.9 кг 239Ри, 0.84 кг 241Ри и 0.24 кг 238Ри. 241Ат

241 238

образующийся из Ри, вместе с Ри дают 90%-ный вклад в а-активность ОЯТ реактора ОК-

900А при временах хранения более 15 лет.

235 238

Рис. 3. Выгорание изотопов начальной топливной загрузки и и и и динамика накопления радиотоксичных долгоживущих актинидов в АЗ ОК-150-1ПС а/л «Ленин» в кампаниях 1963-

лог 0 5)?

1965 гг. : а) цепочка выгорания и; б) цепочка выгорания и

а)

б)

Выгорание топлива, кг ПД/т II Выгорание топлива, кг ПД/т II

Рис. 4. Выгорание изотопов начальной топливной загрузки 235и и 238и и динамика накопления радиотоксичных долгоживущих актинидов в АЗ ОК-900 а/л «Сибирь» в кампаниях 1978-1980 гг.:

'у о с 0 5)?

а) цепочка выгорания V; б) цепочка выгорания и

Массы ядерных материалов ОЯТ на ПТБ «Лепсе»

Полученные в нашей работе данные по массовому изотопному составу ОЯТ в активных зонах РУ 0К-150, 0К-900 и 0К-900А (см. табл. 3), а также знание времен хранения по временам окончания эксплуатации этих АЗ позволяют определить ядерные и радиационные характеристики ОЯТ на ПТБ «Лепсе». Расчеты на ПК КРАТЕР показали, что в настоящее время на ПТБ «Лепсе» хранится ОЯТ, в составе которого содержится 253 кг 235И (145 кг в правом баке и 108 кг в левом), 12.3 кг 239Ри (7.3 кг в

236 238

правом баке, 5 кг в левом) 81 кг 6И и 1999 кг И. Эти значения характеризуют ядерный потенциал ОЯТ на ПТБ «Лепсе». По массе 235И может быть отмечено хорошее согласие с данными Курчатовского

235 239

института [10] (всего 260 кг И). Однако отмечается значительное различие в массе ги - 12.3 и 8 кг. Объяснить это можно тем, что в данных Курчатовского института не учтен 239Ри в ОЯТ правого бака хранилища. Отметим, что основной вклад в массу 239Ри в ОЯТ дает его наработка в реакторах ОК-900 ледоколов «Ленин» и «Сибирь» для правого бака и реакторах ОК-150 для левого бака.

Активность ОЯТ на ПТБ «Лепсе»

В настоящее время ПТБ переведена в акваторию завода «Нерпа», где планируется ее утилизация. Главная опасность проистекает от хранилища ОЯТ, которое состоит из двух стальных цилиндрических баков (левого и правого) диаметром 3580 и высотой 3440 мм. В баках хранится 639 ТВС (см. табл. 1). Значительная часть этих сборок имеет различного рода дефекты, в том числе и раскрытие оболочек, что обуславливает деградацию топлива и выход радиоактивности из ТВС.

Для определения активности ОЯТ, находящегося на ПТБ «Лепсе», по данным массового состава ОЯТ были рассчитаны активности наиболее значимых долгоживущих радионуклидов -85Кг, 99Тс, 908г, 137С8, 151вт, 238,239,240,241,242Ри, 241Ат, 244Ст и определены полные активности ОЯТ для левого и правого баков.

Данные по полной Р-активности в зависимости от продолжительности хранения приведены на рис. 5. Начальная точка на оси абсцисс составляет начало 1982 г. Полная Р-активность ОЯТ на 2014 г. составляет 16.5 ПБк. В представленные данные не включены вклады дочерних продуктов распада 9°вг и 137С8. Основными вкладчиками в Р-активность являются 241Ри, 908г и 137С8. Полная

238 241

а-активность ОЯТ определяется в основном радионуклидами Ри и Ат (по 40-45%) и в меньшей степени 239,240Ри (~10%). Ее величина 343 ТБк на начало 2014 г. имеет вклады 133 ТБк от левого и 210 ТБк от правого бака. Полученные данные характеризуют ПТБ «Лепсе» как радиационный объект высокой потенциальной опасности.

18

О 5 10 15 20 25 30 35

Время выдержки, ГОДЫ

Рис. 5. Полная ß-активность осколков реакции деления и 24]Pu в ОЯТ на ПТБ «Лепсе» Заключение

Методами математического моделирования изучены изотопные составы активных зон реакторов типа ОК-150, ОК-900, ОК-900А атомных ледоколов. Получены новые данные по массам ядерных материалов, хранящихся на ПТБ «Лепсе», и их активности. Результаты работы могут быть использованы в оценке рисков при утилизации ПТБ «Лепсе», а также при обращении с ОЯТ при его длительном хранении и переработке.

ЛИТЕРАТУРА

1. Инновационные проекты подземных объектов долговременного хранения и захоронения ядерных и радиационно опасных материалов в геологических формациях Европейского Севера России / Н.Н. Мельников,

B.П. Конухин, В.А. Наумов, П.В. Амосов, С.А. Гусак, А.В. Наумов. Апатиты: КНЦ РАН, 2005. 111 с.

2. Отработавшее ядерное топливо судовых энергетических установок на европейском севере России. В 2-х частях / Н.Н. Мельников, В.П. Конухин, В.А. Наумов, П.В. Амосов, С.А. Гусак, А.В. Наумов, Ю.Р. Катков. Апатиты: КНЦ РАН, 2003. 166 с., 209 с. 3. Наумов В.А. Программный комплекс КРАТЕР для расчета нейтронно-физических характеристик тепловых ядерных реакторов: препринт ИПЭ-14 / В.А. Наумов, И.Е. Рубин, Н.М. Днепровская. Минск-Сосны: ИПЭ АНБ, 1996. 39 с. 4. Тимофеев А.А. Принципиальные технические решения обращения с ОЯТ ПТБ «Лепсе». Проблемы их решения / А.А. Тимофеев, С.А. Душев. Режим доступа: http://www.iaea.org/OurWork/ST/NE/NEFW/CEG/documents/ws052011/2_Russian_folder_CEG_Workshop/5.2.2_Timof eyev_Paper_Rus.pdf 5. Абрамов В.М. Атомной энергетике XX лет / В.М. Абрамов, А.П. Александров, П.И. Алещенков. М.: Атомиздат, 1974. 213 с. 6. Головизнин В.М. Судовые ядерные энергетические установки: учебник для вузов / В.М. Головизнин, В.А. Кузнецов, Б.Г. Пологих. М.: Атомиздат, 1976. 376 с. 7. Африкантов И.И. Опыт эксплуатации атомной установки ледокола Ленин / И.И. Африкантов, Н.М. Мордвинов, П.Д. Новиков // Атомная энергия. 1964. Т. 17, вып. 5. С. 349-359. 8. Опыт создания и эксплуатации реакторных установок гражданских судов / В.И. Макаров, Б.Г. Пологих, Н.С. Хлопкин, Ф.М. Митенков, Ю.К. Панов, В.И. Полуничев, О.А. Яковлев // Атомная энергия. 1964. Т. 89, вып. 3. С. 179-189. 9. Атомному ледоколу «Ленин» 25 лет / Н.С. Хлопкин, Ф.М. Митенков, З.М. Мовшевич, Б.Г. Пологих, А.К. Следзюк// Атомная энергия. 1984. Т. 57, вып. 5.

C. 317-320. 10. Нейтронно-физические расчеты в обоснование ядерной безопасности хранилища ОТВС ПТБ «Лепсе»: отчет о НИР / Российский научный центр «Курчатовский Институт». Институт ядерных реакторов; рук.: Б.Г. Пологих, М.Н. Мещеряков; исполн.: В.К. Власенков и др. М., 1996. 35 с.

Сведения об авторах

Мельников Николай Николаевич - д.т.н., академик РАН, директор института; e-mail: root@goi.kolasc.net.ru;

Конухин Владимир Пантелеймонович - д.т.н., профессор, зав. лаб.; e-mail:

vladimir@goi.kolasc.net.ru;

Наумов Вадим Алексеевич - к.ф.-м.н., с.н.с., ведущий научный сотрудник; e-mail: naumovva@goi.kolasc.net.ru;

Гусак Сергей Андреевич - к.т.н., старший научный сотрудник; e-mail: gusnat@goi.kolasc.net.ru; Наумов Андрей Вадимович - старший научный сотрудник; e-mail: naumovandreyvadimovich@ yahoo.com;

Караваева Елена Владимировна - научный сотрудник; e-mail: naumovva@goi.kolasc.net.ru.