СПОСОБ ОЧИСТКИ ОБЛУЧЕННЫХ ГРАФИТОВЫХ ВТУЛОК УРАН-ГРАФИТОВОГО РЕАКТОРА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ
METHOD OF CLEANING IRRADIATED GRAPHITE BUSHINGS OF URANIUM-GRAPHITE REACTOR AND DEVICE FOR IMPLEMENTATION THEREOF

Изобретение относится к ядерной физике, а именно к технологии обработки твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано для снижения активности облученных графитовых втулок промышленного уран-графитового ядерного реактора.
Известен способ очистки графита [RU 2394758 С2, МПК C01B 31/04 (2006.01), опубл. 20.07.2010], заключающийся в том, что графит нагревают в печи графитации, охлаждают и одновременно обрабатывают дифторхлорметаном. Обработку дифторхлорметаном начинают при нагреве с температуры 2100-2200°С. Нагревают графит до температуры 2700-2800°С и охлаждают в течение 3-4 часов после отключения печи до температуры 1800-1900°С. Почасовой расход дифторхлорметана при нагреве поддерживают равным 0,7-0,8%, а при охлаждении - 0,1-0,5% от массы заготовок.
Недостатки этого способа: появление плавиковой кислоты при разложении дифторхлорметана при температурах более 2100°С, необходимость длительной обработки химическим агентом, вероятность протекания поверхностной реакции графита с образующимся фтором.
Известен способ обработки облученного реакторного графита [RU 2546981 C1, МПК G21F 9/00 (2006.01), опубл. 10.04.2015], при котором графит помещают в термическую камеру. Проводят термическую деструкцию путем продувания через термическую камеру газообразной инертной среды, нагретой до температуры от 700°С до 1100°С. Газовые радиоактивные продукты деструкции выводят в инертную среду. Газообразную инертную среду с продуктами деструкции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения трития и хлора-36. Через термическую камеру продувают газообразную кислородсодержащую среду с выведением газовых радиоактивных продуктов реакции в кислородсодержащую среду. Температуру газообразной кислородсодержащей среды поддерживают выше 500°С, но ниже максимальной температуры газообразной инертной среды на этапе термической деструкции. Газообразную кислородсодержащую среду с радиоактивными продуктами реакции выводят из термической камеры и подвергают обработке. При этом выделяют и утилизируют радиоактивные соединения углерода-14. Графит извлекают из термической камеры для последующей утилизации.
Этот способ имеет следующие недостатки:
- преобладание поверхностных процессов приведет к увеличению времени утилизации облученного реакторного графита;
- увеличение объема радиоактивных отходов в результате очистки отходящих газов в скруббере.
Известен способ очистки углеродного материала [SU 1699913 A1, МПК C01B 31/04, опубл. 23.12.1991], включающий нагрев его до температуры графитации и обработку галогенсодержащим газом. Подачу галогенсодержащего газа начинают по достижении температуры 1500-2000°С, материал обрабатывают галогенсодержащим газом, при этом нагрев прекращают и охлаждают материал до 800-1200°С. После чего подачу галогенсодержащего газа прекращают и продолжают вести нагрев до температуры графитации. Это способ выбран в качестве прототипа.
При таком способе необходима длительная обработка твердого углеродного материала химическим агентом в виде галогенсодержащего газа для очистки всего объема.
Известно устройство для разложения углеводородов [RU 2087413 C1, МПК6 C01B 3/24, С09С 1/48, опубл. 20.08.1997], выбранное в качестве прототипа, содержащее плазменную горелку, впускную трубу и впускные патрубки для питающего потока исходного сырья, реакционную камеру, выложенную изнутри графитом, выходное отверстие для конечного продукта и трубу для рециркулирования производимого газа, соединенную с плазменной горелкой. Впускная труба расположена внутри горелки по ее центральной оси и снабжена устройством для регулирования температуры. Горелка снабжена по меньшей мере тремя трубчатыми коаксиально расположенными электродами и размещена на входе в реакционную камеру. Плазменные горелки расположены вдоль боковой стены реакционной камеры. Магнит расположен вне реакционной возле электродов камеры.
Использование графита в качестве материала всех электродов приводит к снижению времени эксплуатации.
Устройство не позволяет перерабатывать сырье в виде твердых объемных блоков.
Задачей изобретения является уменьшение времени очистки графита облученных графитовых втулок уран-графитового реактора от радиоактивных технологических примесей.
Поставленная задача решается за счет того, что облученную графитовую втулку уран-графитового реактора, также как и в прототипе нагревают, обрабатывают газом, переводят примеси в газовую фазу и охлаждают углеродный материал. Согласно предлагаемому изобретению облученную графитовую втулку нагревают потоком низкотемпературной плазмы в первой температурной зоне проточной камеры в атмосфере инертного газа до температуры выше 3973K. Образовавшуюся газовую смесь перемещают во вторую температурную зону проточной камеры для осаждения углерода, где поддерживают температуру в интервале от 3143K до 3973K. Неосажденную остаточную парогазовую смесь перемещают в третью температурную зону проточной камеры, где ее охлаждают до температуры ниже 940K и осаждают технологические примеси. Остаточный инертный газ возвращают в первую температурную зону проточной камеры, а процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки.
Положительный эффект достигается за счет того, что для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора используют поток низкотемпературной плазмы и испаряют графит вместе с содержащимися в нем технологическими примесями. Образующиеся пары графита и технологических примесей охлаждают и поэтапно осаждают в первой и второй температурных зонах проточной камеры. Этим достигается пространственное разделение графита и технологических примесей без использования химического агента. Переработку облученного графита графитовых втулок уран-графитового реактора ведут непрерывно. Скорость переработки увеличивается из-за использования объемных процессов температурного разделения вместо поверхностной обработки химическим агентом.
На фиг. 1 представлена принципиальная схема устройства для очистки графита облученных графитовых втулок промышленного уран-графитового реактора от технологических примесей.
На фиг. 2 показан внешний вид диафрагмы.
На фиг. 3 представлен гамма-спектр облученной графитовой втулки.
На фиг. 4 представлен гамма-спектр графита после очистки.
Способ осуществлен с помощью устройства для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора (фиг. 1), которое содержит цилиндрическую разъемную проточную камеру, состоящую из трех секций 1, 2, 3, которые последовательно соединены посредством резьбовых соединений.
Секции 1, 2, 3 проточной камеры отделены друг от друга диафрагмами 4, 5, запрессованными внутрь первой 1 и второй 2 секций. Каждая диафрагма 4 и 5 выполнена в виде полого цилиндра (фиг. 2), внутри которого расположен цельный сердечник. Между сердечником и внутренней поверхностью диафрагмы закреплены три наклонные лопасти.
Первая секция проточной камеры 1 (фиг. 1) выполнена из прозрачного кварца, внутри нее на выступах из монокарбида циркония размещена облученная графитовая втулка 6. Нижняя часть первой секции 1 проточной камеры запрессована во фторопластовое основание, оснащенное первым входным патрубком, который через поплавковый ротаметр соединен с баллоном со сжатым аргоном. Внутри первой секции 1 проточной камеры, в центре фторопластового основания, размещен сменный высоковольтный электрод 7, который соединен с источником тока. Между верхней частью графитовой втулки 6 и диафрагмой 4 расположено устройство для определения газовой температуры плазменного потока 8.
Вторая секция 2 проточной камеры выполнена из жаропрочной нержавеющей стали и снаружи окружена теплоизолятором 9 на основе базальтового волокна.
Третья секция 3 проточной камеры выполнена в виде стакана из нержавеющей стали и снаружи окружена водяной рубашкой охлаждения 10. Входной патрубок рубашки охлаждения соединен с источником воды, а выходной патрубок соединен с емкостью, в которой размещен термометр.
Верхняя часть третьей секции снабжена патрубком 11, выполненным в виде тройника с вентилем 12.
Патрубок 11 третьей секции 3 проточной камеры соединен трубопроводом с компрессором 13, который через вентиль 14 связан со вторым входным патрубком 15 первой секции 1 проточной камеры.
Диафрагмы 4, 5 выполнены из высокотемпературной керамики на основе монокарбида циркония. Использован источник тока 5 кВ и 24 кВт APEL-HV-30k. В качестве устройства для определения газовой температуры плазменного потока 8 использовано устройство по патенту RU 122173 U2.
Для очистки графита использовали облученную стандартную графитовую втулку 6 одного из промышленных уран-графитовых реакторов.
Вначале исследовали состав графитовой втулки 6, для чего определили активность технологических примесей и идентифицировали радионуклиды с помощью спектрометрического комплекса Canberra ISOCS с HPGe-детектором коаксиального типа. Спектр гамма-излучения облученной графитовой втулки представлен на фиг. 3.
После гамма-спектрометрического анализа облученную графитовую втулку 6 промышленного уран-графитового реактора установили вертикально на выступы из монокарбида циркония внутрь первой секции 1 проточной камеры. В нижнюю часть первой секции 1 проточной камеры через первый входной патрубок напускали плазмообразующий газ аргон из баллона, находящегося под давлением. При этом вентиль 12 был открыт, вентиль был 14 закрыт, а подкачивающий компрессор 13 отключен. Расход плазмообразующего газа аргона поддерживали на уровне (8-10) л/мин. После прокачки плазмообразующего газа в течение не менее (25-35) сек вентиль 12 перекрывали, подачу плазмообразующего газа из баллона прекращали, вентиль 14 открывали и запускали подкачивающий компрессор 13.
Между сменным высоковольтным электродом 7 и облученной графитовой втулкой 6 создавали дуговой разряд с помощью высоковольтного источника тока APEL-HV-30k. Графит с радиоактивными технологическими примесями облученной графитовой втулки 6 нагревались потоком низкотемпературной плазмы дугового разряда выше температуры 3973K и испарялись.
Образующаяся газовая смесь через диафрагму 4 перемещалась во вторую секцию 2 проточной камеры. Перемещение газа между секциями 1, 2, 3 вдоль проточной камеры обеспечивалось путем создания перепада давления на ее концах с помощью подкачивающего компрессора 13. Газовый поток охлаждался при столкновении на стенках второй секции 2 проточной камеры, температура которых поддерживалась в интервале от 3143K до 3973K с помощью теплоизолятора 9 на основе базальтового волокна. Атомарный углерод осаждался на стенках второй секции 2 проточной камеры.
Остаточный газ через диафрагму 5 перемещался в третью секцию 3 проточной камеры, где охлаждался до температуры ниже 940K. Радиоактивные технологические примеси осаждались на стенках третьей секции 3 проточной камеры. Внешнюю стенку третьей секции 3 проточной камеры охлаждали проточной водой с температурой 290K, циркулирующей в рубашке охлаждения 10. Температуру охлаждающей воды на сливе из рубашки охлаждения 10 контролировали с помощью термометра.
Несконденсированный плазмообразующий газ аргон откачивался через патрубок 11 третьей секции 3 проточной камеры с помощью подкачивающего компрессора 13 и возвращался через патрубок 15 в нижнюю часть первой секции 1 проточной камеры.
За процессом испарения облученной графитовой втулки 6 наблюдали визуально через стенки первой секции 1 проточной камеры. Температуру плазмы контролировали с помощью устройства для определения газовой температуры плазменного потока 8, которое перемещалось вдоль оси первой секции 1 проточной камеры по мере испарения облученной графитовой втулки 6.
После полного испарения облученной графитовой втулки 6 откачивающий компрессор 13 отключали и перекрывали вентиль 14. Открывали вентиль 12 и выпускали плазмообразующий газ аргон из проточной камеры.
Секции 1 и 2 проточной камеры вскрывали и устанавливали в первую секцию 1 новую облученную графитовую втулку 6. Осажденные в различных секциях 2 и 3 проточной камеры графит и технологические примеси извлекали и отправляли на дальнейшее захоронение. Последовательность операций повторяли заново для новой графитовой втулки 6.
Степень излечения графита из облученной графитовой втулки 6 контролировали с помощью спектрометрического комплекса Canberra ISOCS с HPGe-детектором коаксиального типа. На фиг. 3 приведен гамма-спектр исходного облученного графита, а на фиг. 4 - осажденного графита во второй секции 2 проточной камеры при одинаковых временах экспозиции. Видно, что в результате уменьшили активность в 10 раз, что свидетельствует об уменьшении содержания в графите радиоактивных технологических примесей. Время полной очистки участка графитовой втулки длиной 5 см составило 5 мин.
Длины второй 2 и третьей 3 секций проточной камеры подбирали экспериментально. Длина второй секции 2 проточной камеры, оптимизированная по потере осаждаемого в этой зоне графита относительно первоначального веса, составила примерно 40 см. Длина третьей секции 3 проточной камеры, оптимизированная путем наблюдения, образующегося на внутренней стенке трубы конденсата, составляла 170 см. Это обеспечивало максимальное улавливание ультрадисперсных пылинок, образующихся из технологических примесей.