К вопросу о позитронной диагностике дефектных металлов: вакансии

УДК: 539.292: 621

В. В. Погосов, П. В. Вакула

К ВОПРОСУ О ПОЗИТРОННОЙ ДИАГНОСТИКЕ ДЕФЕКТНЫХ МЕТАЛЛОВ: ВАКАНСИИ

Теоретически исследовано состояние позитрона и атома позитрония в вакансии металлов. В модели стабильного желе вычислены энергии связи позитрона в вакансии, а также работы выхода позитрона и позитрония. Расчеты показывают, что для металлов, обладающих отрицательными работами выхода квазисвободного позитрона, наличие вакансий в приповерхностной области приводит к изменению знака работ выхода.

1 Введение

Одним из весьма чувствительных методов диагностики объемных дефектов и состояния поверхности в ультрадисперсных средах является метод аннигиляции позитронов [1,2]. Основной характеристикой позитрона является энергия связи и время жизни в среде.

Обычно позитроны эмиттируются в металл каким-либо радиоактивным изотопом, который испускает позитроны очень высоких энергий порядка 1 МэВ. На его пути устанавливают аттенюатор — образец, в котором позитрон значительную часть энергии теряет в неупругих соударениях с атомами, а затем с энергией порядка

103 эВ поступает уже в исследуемый металл. Далее, всего за несколько пикосекунд позитрон тер-мализуется, рассеиваясь на фононах. Являясь античастицами электрон металла и позитрон могут попарно аннигилировать с испусканием у -квантов. Скорость аннигиляции позитрона в среде зависит от концентрации электронов окружения. Анализ аннигиляционных спектров показывает, что даже при Т = 10 К позитроны в металлах термализованы. Взаимодействие электрона и позитрона может приводить также к образованию связанных состояний — атомов позитрония (Р?) по аналогии с экситоном, образованным электроном и дыркой. Структура таких образований

аналогична атомам водорода. Однако приведенная масса атома Р,? равна примерно половине электронной массы, поэтому энергия связи атома позитрония равна Яу/2, Яу = 13,6 эВ. Позитрону, встретившемуся с вакансией, может быть энергетически выгодным локализоваться в ней [1-5]. Механизм резонансного рассеяния на моновакансиях обеспечивает очень высокие скорости захвата [6], что приводит, естественно, к увеличению времени его жизни в образце, которое наблюдается на опыте [6]. Времена жизни в этих случаях соотносятся примерно как 2:3.

Важной характеристикой состояния позитронов в металле является его работа выхода. Для ряда металлов работа выхода свободных позитронов Рр отрицательна (см., например, работу [7] о аннигиляции позитронов в тонких металлических пленках). Этому соответствует наблюдаемая на опыте интенсивная обратная эмиссия инжектированных позитронов. За поверхностью взаимодействие позитрона и металла определяется силами изображения. Вдали за поверхностью одночастичный потенциал имеет асимптотику (- в2 / 4х), а вблизи от поверхности реализует потенциальную яму и соответственно поверхностные состояния для позитрона (см. рис. 1), на которых он может быть также локализован и в дальнейшем аннигилировать. Измерение вре-

Рис. 1. Энергетические схемы потенциалов взаимодействия позитрона с металлами, для которых Жр < 0 или рр > 0

© В. В. Погосов, П. В. Вакула, 2009

- 148 -

мени жизни позитронов, потока вторичной эмиссии, работы выхода позволяют судить о дефектном состоянии вещества [1,2].

В [8] наблюдалось ослабление интенсивности позитронов, эмиттируемых в результате диффузии из алюминиевого образца, содержащего дефекты. Объяснением этого эффекта может быть изменение знака работы выхода позитрона вследствие его локализации в приповерхностной вакансии, откуда он туннельным переходом может оказаться уже в поверхностном состоянии и там аннигилировать.

В данной работе теоретически исследовано состояние позитрона и атома позитрония в вакансии металлов. В модели стабильного желе вычислены энергии связи позитрона в вакансии, а также работы выхода позитрона и позитрония. Расчеты показывают, что для металлов, обладающих отрицательными работами выхода квазисвободного позитрона, наличие вакансий в приповерхностной области приводит к изменению знака работ выхода.

2 Методика вычисления

Работа выхода локализованного в вакансии позитрона Жрас отличается от Жр на величину

энергии связи позитрона в вакансии Еь:

Жртс = Жр + ЕЪ.

Если Жр < 0, то возможно изменение знака работы выхода, Жрас > 0 (рис. 1). К числу металлов с отрицательными значениями Жр относятся, например, медь, алюминий, железо, молибден, никель, хром, титан. Для них в [9-16] из анализа энергетического спектра обратной эмиссии были получены значения Жр < 0.

Одним из каналов фиксации обратной эмиссии позитронов служит регистрация «эмиссии»

атомов позитрония. Была доказана невозможность образования Ps в объеме металла. Атомы Ps образуются на хвосте электронного распределения за поверхностью. Работа выхода атома Ps зависит от того, свободен позитрон в металле или он локализован. По циклу Борна для того, чтобы «извлечь» из металла атом позитрония нужно извлечь электрон и позитрон по отдельности, а затем объединить их в атом. В экспериментах с ростом температуры наблюдается уменьшение по абсолютной величине. Работа выхода позитрона может быть вычислена, если использовать метод функционала плотности. Его реализация в модели стабильного желе дала хорошие результаты при расчете работы выхода электронов [1, 2]. Вначале нами вычислена энергия образования моновакансии.

Для вычисления работ выхода позитрона надо вычислить: энергию металла с позитроном в вакансии, энергию металла с «пустой» вакансией и «свободным» позитроном, энергию металлического образца и позитрона, находящимся вдали от него. Основное состояние локализованного в вакансии позитрона описывается параметризованной волновой функцией. Из условия минимума полной энергии находятся вариационные параметры и соответственно все исследуемые характеристики.

3 Результаты и их обсуждение

В таблице 1 приведены результаты вычислений работ выхода свободного позитрона и атома позитрония для металлов. Работа выхода складывается из нескольких членов разных по знаку и, для некоторых металлов, близких по величине, и поэтому весьма чувствительна к вычислению каждой из них. В целом достигается согласие по знаку теоретических значений Жр с имеющимися для некоторых металлов экспериментальными данными.

Таблица 1 — Расчетные значения энергии образования вакансий Ev, работ выхода позитронов. Экспериментальные значения работ выхода позитронов взяты из [9]

Металл Еу

Au 0,53 0,50 >0 (100) 4,28

Ag 0,53 0,92 >0 (100) 4,29

^ 0,58 0,17 -0,60 (поликр.) 3,98

Al 1,31 -0,60 -0,19 3,55

Pb 1,59 0,18 >0 (100) 4,07

Mo 0,51 -0,78 -2,4 (поликр.) 4,34

Fe 1,01 -1,44 -1,30 (поликр.) 3,47

№ 0,93 -0,36 -0,90 (поликр.) 4,39

& 0,59 -1,45 -1,76 (поликр.) 3,88

1727-0219 Вестник двигателестроения № 2/2009

- 149 -

В сравнении значений Wp и Wpvac очевидно изменение знака работы выхода позитрона при его эмиссии из вакансии для металлов, имеющих Wp < 0. Для позитрона в этих металлах Wpvac отличается от Wp на величину энергии связи позитрона

в вакансии. Теория дает энергию связи Eb > |Wp |. Для атомов позитрония наблюдается WPs < 0 , WPsvac > 0 для всех исследованных металлов.

Время жизни позитрона т в вакансии обратно пропорционально скорости аннигиляции. Общепринятый способ вычисления дает т = 414 пс в № и 196 пс в Al. Эти значения близки к результатам [2].

4 Вывод

Теоретически исследовано состояние позитрона и атома позитрония в вакансии металлов. В модели стабильного желе вычислены энергии связи позитрона в вакансии, а также работы выхода позитрона и позитрония. Расчеты показывают, что для металлов, обладающих отрицательными работами выхода квазисвободного позитрона, наличие вакансий в приповерхностной области приводит к изменению знака работ выхода.

Перечень ссылок

1. Погосов В. В. Введение в физику зарядовых и размерных эффектов. Поверхность, кластеры, низкоразмерные системы / Погосов В. В. — М.: Физматлит, 2006. - 328 с.

2. Puska M. J. Theory of positrons in solids and on solid surface / Puska M. J., Nieminen R. M. // Rev. Mod. Phys. N. Y. - 1994. - Vol. 66. - N 3. -P. 841-897.

3. Гольтяев О. М. Локализация позитронов в вакансиях простых металлов / Гольтяев О. М., Осадчиев В. М. // ФТТ. СПб., 1984. - Т. 26. -№6.- С. 1801-1807.

4. Mc Mullen T. Reemitted positron spectroscopy of near-surface defects / Mc Mullen T., Stott M. J. // Phys. Rev. N.Y. - 1990. - Vol. B42. - N4. -P. 1910-1916.

5. Jensen K. O. Low-temperature positron trapping into voids in metals / Jensen K. O. // J. Phys. : Cond. Matter 1992. N.Y. - Vol. 4 - N 7. -P. 1973-1980.

6. Seeger A. On the systematics of positron lifetimes in metals // Phys.Stat.Sol.(a) - N.Y. —1987.— Vol. 102. —N1. —P. 171—179.

7. Nielsen B. Study of solids by use of nonthermalized positrons / Nielsen B. //Phys.Rev.Lett. N.Y. — 1986. — Vol. 57. — N 14. — P. 1789—1792.

8. Fischer D. A. High-resolution angleresolved positron reemission spectra from metal surfaces / Fischer D. A. // Phys. Rev. N.Y. — 1986. — Vol. B33. — N 7. — P.4479—4492.

9. Jibaly M. Determination of the positron work functions of Cu(100) and polycristalline Fe, Mo, Ni, Pt, Ti and V / Jibaly M.// Positron Annihilation /ed Zs. Kajcsos, Cs. Szeles Material Science Forum 1992 V.105 — 110. Pt.3 (Aedermannsdorf-Switzelend : Trans Tech Publications) — P. 1399—1402.

10. Puska M. J. Ab-initio calculation of positron annihilation rates in solids / Puska M. J. // J. Phys.: Condens. Matter N.Y. — 1991. — Vol. 3. — P. 3455—3469.

11. Trumpy G. Positron trapping at voids in metals: a generalized model / Trumpy G. // J.Phys. : Cond.Matter — N.Y. — 1992. — Vol.4. — N 2. — P. 419—426.

12. Gramsch E. Trapping model for thermal and nonthermal positrons in metals / Gramsch E. // Phys.Rev. — N.Y. — 1989. — Vol. B40. — N 4. — P.2537—2549.

13. Khanna S. N. Atomic relaxations around vacancy clusters in molybdenum and their effects on trapped-positron lifetime / Khanna S. N. // Phys. Rev. N.Y. — 1988. — Vol. B37. — N1. — P. 6—11.

14. Погосов В. В. О влиянии вакансий на работу выхода позитрона и позитрония из металла / Погосов В. В. // Физика твердого тела. — СПб.,

1994.— Т. 36.—№ 8.—С. 2343—2354.

15. Pogosov V. V. Positron binding energy in monovacancy of metals and work functions in stabilized jellium model / Pogosov V. V. // Positron Annihilation. Materials Science Forum / Eds. C.Y.Cao, Y.J. He. Trans Tech Publication. —

1995. — Pt1. — P. 169—172.

16. Новиков Ю. А. Исследование пленок металлов, находящихся в электрическом контакте с подложкой, методом аннигиляции / Новиков Ю. А. // Поверхность. — М., 1990. — № 3. — С. 110—118.

Поступила в редакцию 01.07.2009

Теоретично дослгджено стан позитрона и атома позитрошя у вакансП металгв. У моделi стабльного желе розраховаш енергП зв'язку позитрона у вакансП, а також роботи виходу позитрона i позитрошя. Розрахунки демонструють, що для металiв, у яких роботи виходу квазивыьних позитротв негативш, присутшсть вакансш у приповерхневому шарi призводить до змти знаку работи виходу.

Positron ground states in vacancies are investigated theoretically for metals. In the framework of stabilized jellium model with simplest description of electron and positron profiles the positron binding energies, work function and life time are calculated. Vacancies emergency leads to the change in sign of work functions.