Магнитоэлектрический эффект в феррит-пьезоэлектрических композитах в области электромеханического резонанса

УДК 537.9

Д.А. Филиппов, А.А.Паневин МАГНИТОЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ЭФФЕКТ В ФЕРРИТ-ПЬЕЗОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ КОМПОЗИТАХ В ОБЛАСТИ ЭЛЕКТРОМЕХАНИЧЕСКОГО РЕЗОНАНСА

The theory of magnetoelectric effect in homogeneous and heterogeneous ferrite-piezoelectric composites is submitted. Using constitutive equations and equations of a medium motion, the expression for frequency dependence of the magnetoelectric voltage coefficient is obtained. It is shown that a magnitude of the magnetoelectric interaction increases significantly on the electromechanical resonance frequency. The results of calculations of the magnetoelectric voltage coefficient for a nickel-ferrite spinel - PZT and for a D-Terfenol-PZT composites are adduced.

1. Введение

Композиционные магнитоэлектрические материалы представляют собой механически взаимодействующие смеси магнитострикционной и пьезоэлектрической компонент. По технологии изготовления принято различать объемные и многослойные композиционные материалы. Объемные феррит-пьезоэлектрические композиты представляют собой внедрение одной фазы в объем другой, многослойные — поочередное чередование ферритовых и пьезоэлектрических слоев. Характерным геометрическим размером в объемных композиционных материалах является размер зерен, а в многослойных — толщина слоев. Если масштабы изменения внешних воздействий много больше характерных размеров композиционных материалов, то такие материалы можно рассматривать как гомогенные среды с некоторыми эффективными параметрами [1]. В противоположном случае процессы в магнитной и пьезоэлектрической фазах необходимо рассматривать отдельно с учетом граничных условий.

Магнитоэлектрический (МЭ) эффект в композиционных материалах относится к эффектам второго порядка. По отдельности его нет ни в ферритовой, ни в пьезоэлектрической фазах. Наличие МЭ эффекта в композитах обусловлено механическим взаимодействием ферритовой и пьезоэлектрической подсистем. В магнитном поле вследствие магнитострик-ции в ферритовой компоненте возникают механические напряжения, которые передаются в пьезоэлектрическую фазу и благодаря пьезоэффекту вызывают поляризацию. В области электромеханического резонанса величина МЭ эффекта резко возрастает [2-6]. В [5,6] представлена теория, основанная на методе эффективных параметров композиционного материала, и экспериментальные результаты для образцов в форме диска и пластинки для планарных мод колебаний. Эта теория применима тогда, когда материал можно считать однородной средой, т. е. толщина слоев в многослойных композитах или размер зерен в объемных много меньше длины акустической волны. В [4] приведены результаты измерения частотной зависимости МЭ коэффициента гибридных образцов, представляющих собой механическое соединение магнитострикционного композита на основе D-терфенола и пьезоэлектрического композиционного материала на основе цирконата титаната свинца. Размеры ферритовой и пьезоэлектрической пластинок — 6,8х6,2х0,7 мм и 9,1х6,2х0,7 мм соответственно. В этом случае композиционный материал уже нельзя считать однородной средой, и указанная выше теория неприменима. В [7] проведено численное моделирование МЭ эффекта в такой структуре. Результаты численного моделирования показали, что наблюдается увеличение МЭ коэффициента в области электромеханического резонанс. Однако как связаны частота резонанса и величина коэффициента с геометрическими размерами образца и параметрами материала, не выявлено. В данной работе получено выражение для МЭ коэффициента через параметры, характеризующие материал, и проанализирована его частотная зависимость. Рассмотрены образцы в форме полосок из гомогенного и гетерогенного композиционных материалов.

2. Магнитоэлектрический эффект в гомогенном композиционном материале

В качестве модели рассмотрим прямоугольный образец в виде полоски из гомогенного композита, длина которого Ь много больше его ширины Ж и толщины ё. На верхней поверхности образца нанесены узкие металлические контакты, ширина которых много меньше длины образца (рис.1). Пусть образец поляризован вдоль длины, направление которой выберем в качестве оси 2. Постоянное подмагничивающее и переменное с частотой ю магнитные поля могут или совпадать с направлением поляризации (продольная ориентация полей), или быть направлены перпендикулярно ей, вдоль оси X (поперечная ориентация

Рис.1. Схематичное изображение образца из гомогенного композита. Стрелка указывает направление поляризации

полей). Будем считать все поверхности образца свободными. В соответствии с этим нормальные составляющие компонент тензора напряжений будут равны нулю на поверхностях. Так как образец тонкий и узкий, то можно считать, что компоненты напряжений Т1 и Т2 равны нулю не только на поверхности, но и в объеме образца, и отличной от нуля компонентой тензора напряжений будет только Т3. В соответствии с этим при продольной ориентации полей для интересующих нас компонент тензора деформаций <% и индукции электрического поля Д- имеем уравнения

5* з — ^зз Т3 + ё зз £3 + ^зз ^Н з,

Д — є 33 Е3 + ё33Т 3 + т33 Н 3.

Здесь — эффективные модули податливости композита; Су и ду — эффективные пьезоэлектрический и пьезомагнитный модули; е,у и ту — эффективные диэлектрическая и магнитоэлектрическая восприимчивости; Е3 и Н3 — г-проекции векторов напряженности электрического и магнитного полей.

В дальнейшем будем рассматривать разомкнутый образец, т.е. Д = 0. В этом случае г-проекция вектора напряженности связана с механическими напряжениями и напряженностью магнитного поля соотношением

Е3 = —

Выражая из (1) тензор механических напряжений с учетом (2) имеем

Тз = № - )/ 4,

* * 2 2 2 где введены обозначения д33 = д33 - т33С33/е33, 533 = 533(1 - Кр). Здесь Кр = С33 /(533 е33) —

квадрат коэффициента электромеханической связи. Подставляя выражение для Т3 в уравнения движения, получим уравнение для г-проекции смещения точек среды, решение которого с учетом того, что левая и правая поверхности образца свободные, имеет вид

иг

где к = (р 4 )1/2 ю, к = кё/2.

Возникающую вследствие пьезоэффекта напряженность электрического поля найдем из уравнения (2). Подставляя (3) в (2) с учетом решения (4) получим выражение для Ег(г) в виде

Ег

Разность потенциалов между электродами найдем, интегрируя выражение (5) по длине образца. На практике измеряют разность потенциалов V между электродами, находят среднее значение напряженности поля Е = V/d и приводят значение МЭ коэффициента как отношение аЕ = (V/.С)/Н. Выполнив интегрирование, после несложных преобразований получим:

аЕл = -

Как видно из выражения (6), при значении безразмерного параметра к = п/2 + пп имеется резонансное увеличение МЭ коэффициента. Его величина при продольной ориентации полей прямо пропорциональна произведению пьезоэлектрического С33 и пьезомагнитного д33 модулей и обратно пропорциональна диэлектрической проницаемости материа-

* -г\

ла е33 и модулю податливости 533. Реально в таких структурах всегда присутствуют потери, связанные в первую очередь с потерями в контактах. Эти потери определяют ширину резонансной линии и ограничивают пиковое значение МЭ коэффициента. Их можно учесть через коэффициент затухания, представив либо к, либо ю комплексными величинами [8]. Воспользуемся этим способом, представив круговую частоту в виде ю = ю' + 1%, где х — параметр, характеризующий затухание.

При поперечной ориентации электрического и магнитного полей образец поляризован вдоль оси 2, а постоянное и переменное магнитные поля направлены перпендикулярно направлению поляризации, вдоль оси X. В этом случае в выражении для магнитоэлектрического коэффициента вместо д33 будет стоять д31, вместо т33 — т31. Изменится только величина коэффициента, частотная зависимость останется без изменений. На рис.2 приведена расчетная зависимость магнитоэлектрического коэффициента для многослойного компози-

Рис.2. Частотная зависимость магнитоэлектрического коэффициента для гомогенной полоски из композиционного материала на основе феррит-никелевой шпинели — ЦТС

ционного материала, состоящего из 11 слоев никелевой феррошпинели по 13 микрон каждый и 10 слоев пьезокерамики ЦТС по 26 микрон каждый. Длина образца Ь = 1 см. При расчетах использовались следующие значения параметров: 533 = 6,9-1012 м2/Н, д33 = -86,7-10-12 м/А, С33 = 51,5-10-12 м/В, е33/е0 = 28, т33 = -97,2-10-12 с/м, коэффициент затухания х = 10000 рад/с. Как следует из графика, на частоте 270 кГц наблюдается резонансное увеличение эффекта. Пиковое значение коэффициента достигает величины более 10 В/смЭ, что значительно превосходит низкочастотное значение коэффициента в известных до сих пор магнитоэлектрических материалах.

3. Магнитоэлектрический эффект в гетерогенном композиционном материале

В качестве модели рассмотрим образец из гибридного композиционного материала, склеенного из тонкой магнитострикционной пластинки длиной Ь1 и пьезоэлектрической пластинки длиной Ь2 (рис.3). Образцы такой конструкции использовались в эксперименте [4]. Толщину соединительного клея будем считать пренебрежимо малой. На нижней и верхней поверхности пьезоэлектрической пластинки нанесены тонкие металлические контакты.

Рис.3. Схематичное изображение образца из гетерогенного композиционного материала

Пусть образец поляризован по нормали к плоскостям контактов (ось 2). Магнитные поля, постоянное подмагничивающее и переменное с частотой ю, направлены перпендикулярно к направлению поляризации, вдоль оси X (поперечная ориентация полей).

Как и раньше, будем считать, что толщина и ширина пластинки много меньше ее длины. Поскольку грани пластинки свободны, а пластинка тонкая и узкая, то можно считать, что компоненты напряжений Т2 и Т3 равны нулю не только на поверхностях, но и во всем объеме, и отличной от нуля компонентой тензора напряжений будет только Т1. Верхняя и нижняя грани пьезоэлектрической пластинки представляют собой эквипотенциальные поверхности, следовательно, отличной от нуля компонентой вектора напряженности электрического поля будет только Ег. Уравнения для тензора деформаций в магнитострикционной пластинке, для тензора деформаций ^ и индукции электрического поля Di в пьезоэлектрике имеют вид

тБ1 = "^ГТ! + тд„Яь

% = рТ + ЧзЕз,

Д = %Ез + ^3! рТь

где т5ц, — компоненты тензора податливости магнетика и пьезоэлектрика соответст-

венно; ре33 — компонента тензора диэлектрической проницаемости пьезоэлектрика; рй31, тдп — пьезоэлектрический и пьезомагнитный коэффициенты.

Решение дифференциального уравнения для х-проекции вектора смещения среды магнетика тих и пьезоэлектрика рих запишем в виде

тих (х) = А1 со^(ткх) + В1 ът^кх), рих (х) = А2 соб(р£х) + В2 5ш(р£х), где тк = ю(тр т5ц)1/2; рк = ю(рр р5ц)1/2; тр, рр — плотности магнетика и пьезоэлектрика соответственно; постоянные А1, А2, В1 и В2 находятся из граничных условий. Полагая контакт между фазами идеальным, а левую грань магнетика и правую грань пьезоэлектрика — свободными, имеем следующие граничные условия:

тих(0) = рих(0), тТ1(0) = рТ1(0), ^(-Д) = 0, ^(Д) = 0.

Возникающую вследствие деформаций напряженность электрического поля в пьезоэлектрике найдем из уравнения (9) с использованием условия разомкнутой цепи:

Ш ь2

^ ёу ^ Д

0 0

где Ж — ширина образца. Выражая из (8) компоненты тензора напряжений через тензоры деформаций, с учетом решения для рих, и подставляя получившееся сначала в (9), а затем — в (10), получим уравнение для Ег. Используя определение МЭ коэффициента как

Е3 = аЕТН1, имеем:

й 31^11 гя(к 2П) 1

а Е,Т = '

511Д а

К 2 1 - С08(к1)'

где Да = (1 - кю + М^К1 + ,+ (1 + ^.1М<К11)‘в<К2/2>

(здесь введены сле-

^2 гя(к 2) sin(к 2) ^2

дующие обозначения к1 = ткЬ1, к2 = гкЬ2, у = ('У’^п/У^п)172, К321 = й32 /(р е33Р5П) — квад-

рат коэффициента электромеханической связи пьезоэлектрика при планарных колебаниях).

Из выражения (11) следует, что при частотах, когда Д а = 0, наблюдается резонансное увеличение МЭ коэффициента. Эти частоты определяются геометрией и параметрами образца в целом и не совпадают с резонансными частотами магнетика и пьезоэлектрика в отдельности.

Для количественной оценки величины эффекта воспользуемся параметрами композиционного материала, приведенными в [7]. Выражая обычным способом модули податливости через модули упругости, мы получим следующие значения параметров: магнетик — ms11 = 0,454-10-10 м2/Н, q11 = 19,7-10-10 м/А, тр = 9200 кг/м3, Ь1 = 7 мм; пьезоэлектрик — р511 = 0,178-10-10 м2/Н, й31 = -1,82-10-10 м/В, Рр = 7700 кг/м3, ре33 = 1800, Ь2 = 9,1 мм. Параметр X, характеризующий затухание, определим из условия, чтобы полуширина резонансной линии, рассчитанной теоретически, совпадала с полушириной экспериментальной кривой. Тогда х = 10000 рад/с. Теоретическая частотная зависимость МЭ коэффициента, рассчитанная по формуле (11), приведена на рис.4.

аЕ,Т

В/смЭ

£ кГц

р

в

33

Рис.4. Частотная зависимость магнитоэлектрического коэффициента для гетерогенного композиционного материала

Имеет место очень хорошее не только качественное, но и количественное согласование теории и экспериментальных результатов, представленных в [4]. На частоте около 65 кГц наблюдается резонансное увеличение эффекта, причем величина МЭ коэффициента достигает значения почти 10 В/смЭ, что на три порядка превышает его значение на частоте 10 кГц. На кратных частотах также появляются гармоники второго, третьего и т.д. поряд-

ков. Если бы увеличение эффекта было связано с резонансом в пьезоэлектрике, то это происходило бы на частоте 190 кГц, а если в магнетике, то — на частоте 130 кГц. Следовательно, предсказываемое теорией и наблюдаемое в эксперименте резонансное увеличение МЭ эффекта связано с электромеханическим резонансом образца в целом.

4. Заключение

В композиционных феррит-пьезоэлектрических материалах вследствие механического взаимодействия подсистем возникает магнитоэлектрический эффект. В области электромеханического резонанса величина эффекта на несколько порядков превосходит его низкочастотное значение, что позволяет надеяться на практическое использование этого эффекта. Частота резонанса определяется в первую очередь геометрическими размерами образца, модулями податливости и плотностью материала. Величина эффекта пропорциональна пьезоэлектрическому и пьезомагнитному модулям и обратно пропорциональна модулю упругости и диэлектрической проницаемости материала.

1. Bichurin M.I., Petrov V.M., Srinivasan G. // J. Appl. Phys. 2002. V.92. P.7681.

2. Бичурин М.И., Филиппов Д. А.,. Петров В.М, Srinivasan G. // Физика электронных материалов: Материалы Междунар. конф. 1-4 октября 2002 г. Калуга, 2002. С. 309.

3. Filippov D.A., Bichurin M.I., Petrov V.M., Srinivasan G. // Bull. American Phys. Soc. 2003. V.48. P.214.

4. Wan J.G., Liu J.-M., Chand H.L.W, Choy C.L., Wang G.H., Nan C.W. // J. Appl. Phys. 2003. V.93. P.9916.

5. Bichurin M.I., Filippov D.A., Petrov V.M. et al. // Phys. Rev. B. 2003. V.68. P.132408.

6. Филиппов Д.А., Бичурин М.И., Петров В.М. и др. // ПЖТФ. 2004. Т.30. №1. С.15.

7. Liu Y.X., Wan J.G., Liu J.-M., Nan C.W. // J. Appl. Phys. 2003. V.94. P.5111.

8. Труэлл Р., Эльбаум Ч., Чик Б. Ультразвуковые методы в физике твердого тела. М.: Мир, 1972. 307 с.