СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТИРОВАННОГО ТОПЛИВА ДЛЯ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
METHOD OF FUEL PELLET PRODUCTION FOR NUCLEAR FUEL ELEMENTS

Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов.
Качество таблеток оксидов урана (топлива) характеризуется их микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели существенно влияют на работоспособность таблеток оксидов урана и, следовательно, ТВЭЛов. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, характер взаимодействия топлива с оболочкой. Поэтому стремятся получать таблетки диоксида урана с крупным зерном и с равномерно распределенной пористостью с крупностью пор 2-3 мкм. Более мелкие поры (менее 0,5 мкм) способствуют значительному уплотнению таблетки оксидов урана, а более крупные (более 4 мкм) - распуханию (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.85, 91).
2
3
8
17
35
2
7
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана UO, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, где в качестве связующего вещества используется стеарат цинка - Zn (CHCOO) (см. патент РФ №2158030, МПК G21C 3/62, 21/10, БИ №29, 2000). Однако этот способ обладает существенным недостатком, заключающимся в том, что на стадии спекания таблеток в среде водорода при 1750°С из таблеток возгоняется цинк, который оседает на внутренних стенках печи. Это приводит к уменьшению проходного отверстия тоннеля печи вплоть до полной непроходимости его для молибденовых лодочек с таблетками, поступающими на спекание, а в некоторых случаях - к аварийным обрушениям термоизоляции печи и полному выводу ее из строя. Присутствие цинка в восстановительной среде печи спекания таблеток оказывает негативное влияние на качество спеченных таблеток, в частности на их теплопроводность, структуру, прочностные характеристики и др. (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.100).
Недостатком способа является неудовлетворительный выход годных таблеток диоксида урана (85-86%). Это связано с неравномерностью распределения связующего в приготавливаемом для таблетирования порошке из-за сильной его электризации. При неравномерном распределении связующего в приготавливаемом для таблетирования пресс-порошке затрудняется прессование таблеток из-за увеличения трения как внутри самого пресс-порошка, так и между порошком и матрицей пресс-формы. При этом увеличиваются усилия выталкивания таблеток из пресс-формы, что ведет к более быстрому выходу из строя пресс-инструмента.
Технической задачей предлагаемого способа является повышение выхода годных таблеток диоксида урана, увеличение их механической прочности, повышение ресурса работы печи и ресурса работы пресс-инструмента.
2
3
8
1
Поставленная задача решается тем, что в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана UO, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, согласно изобретению в качестве связующего используют не содержащий металлов, в частности цинка, пластификатор, содержащий 97-99% N,N-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана.
Наличие в связующем N-стеарилэтилендиамина устраняет его электризацию и способствует равномерному распределению по объему пресс-порошка, а это ведет к увеличению выхода годных таблеток диоксида урана, увеличению срока службы пресс-инструмента. Исключение из состава пластификатора стеарата цинка исключит образование настылей и аварийную остановку печи для их удаления, что соответственно повысит ресурс работы печи и улучшит условия труда персонала за счет исключения загрязнения воздушной среды радиоактивной пылью при ремонтных работах на печи.
Увеличение выхода годных таблеток и уменьшение количества пластификатора приводит к их удешевлению.
1
Сопоставительный анализ заявляемого решения с известным показывает, что заявляемый способ отличается использованием в нем сухого пластификатора, содержащего N,N-бисстеарилэтилендиамин и N-стеарилэтилендиамин. Влияние последнего соединения на процесс изготовления таблеток ядерного топлива в литературе не описано.
Процесс изготовления таблеток состоит из стадий: смешение порошка оксидов урана со связующим, таблетирование порошка, спекание таблеток в среде водорода, мокрое шлифование таблеток, сушка и отбраковка некондиционных таблеток.
Все стадии осуществляются общеизвестными способами на серийном оборудовании (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1).
Способ реализуется следующим образом.
Пример реализации способа.
1
2
Смешивают 10 кг порошка оксидов урана (92% диоксида и 8% оксида урана) с 30 г (0,3% от массы оксидов урана) связующего, содержащего 98% N,N-бисстеарилэтилендиамина и 2% N-стеарилэтилендиамина. Полученный порошок таблетируют при удельном усилии прессования 1,2 т/см. Таблетки спекают в среде водорода при температуре 1750°С. Охлажденные таблетки подвергают мокрому шлифованию алмазным кругом и последующей сушке. Полученные таблетки отбраковывают по следующим признакам: несоответствие геометрии таблетки, наличие трещин, раковин, сколов. Выход годных таблеток составил 91%. Механическая прочность полученных таблеток, определяемая по усилию их разрушения, составила: в продольном направлении - 278 кгс, в поперечном направлении -277 кгс.
Аналогичным образом получали таблетки с иным содержанием связующего при различных его составах. Полученные результаты приведены в таблице 1.
Из данных таблицы видно: предлагаемый способ позволяет увеличить выход таблеток на 3-5% по сравнению с прототипом. Полученные таблетки имеют более высокую механическую прочность, усилие их разрушения в продольном направлении на 33-53 кгс и в поперечном направлении на 38-60 кгс больше, чем у таблеток, изготовленных по способу-прототипу. Равномерность распределения пластфикатора в пресс-порошке, характеризуемая параметрами СКО (среднеквадратичное отклонение) и KB (коэффициент вариации), выше для предлагаемого способа (опыты 1, 2 и 3) по сравнению со способом - прототипом (опыты 6, 7 и 8).
1
Из данных таблицы также видно, что при содержании N-стеарилэтилендиамина в пластификаторе менее 1% или выше 3% увеличивается выход бракованных таблеток. Это же происходит при уменьшении количества пластификатора менее 0,1% или увеличении его количества более 0,5% от массы оксидов урана. Механическая прочность таблеток при выходе за эти пределы становится сопоставимой с механической прочностью таблеток, полученных по способу-прототипу. Ресурс работы пресс-инструмента при использовании связующего, содержащего 97-99% N,N-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана, увеличился на ~20% и составил для пуансона и иглы 50-60 тыс. прессований, а для матрицы 150-180 тыс.
Таблица 1
№ опыта
Количество связующего (% от массы оксидов урана)
Содержание в связующем N-стеарилэтилендиамина, %
Выход годных таблеток, %
Усилие разрушения таблеток, кгс продольное/поперечное
Содержание углерода
Среднее содержание %
CKO
KB
1
0.3
2.0
91
278/277
0,23
0,003
1,2
2
0.5
1.0
89
270/270
0,39
0,013
3,4
3
0.1
3.0
90
265/261
0,08
0,003
3,6
4
0.05
3.5
86
227/225
0,04
0,005
12,5
5
0.6
0.05
84
234/221
0,46
0,023
5,0
6*
0.6
0
86
230/220
0,46
0,021
7,4
7*
0.4
0
85
232/223
0,31
0,023
13,3
8*
0.2
0
85
225/217
0,15
0,020
4,5
<img file="00000001.tif" he="22" wi="204" img-content="undefined" img-format="tif" /><img file="00000002.tif" he="12" wi="170" img-content="undefined" img-format="tif" />