МИШЕНЬ ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА МО-99
TARGET FOR PRODUCING MO-99 ISOTOPE

Изобретение относится к атомной технике, а именно - к конструкции мишеней, используемых для наработки изотопа Мо-99 как одного из осколков деления ядер U-235.
Наиболее распространенным способом получения изотопа Мо-99 (>95% мирового производства) является облучение содержащих обогащенный уран мишеней в ядерном реакторе с тепловым спектром нейтронов с последующей сепарацией изотопа Мо-99 из осколков деления ядер U-235. Количество делений ядер U-235 в единицу времени пропорционально содержанию U-235 и интенсивности облучения мишени. Соответственно, для получения в короткие сроки максимально возможного количества осколочного Мо-99 с максимальной удельной активностью мишень необходимо облучать в максимально плотных нейтронных потоках при максимальной загрузке U-235 в мишени. Деление ядер U-235 сопровождается энерговыделением (выделением тепла) в урансодержащем сердечнике, а поэтому повышение интенсивности облучения мишени (с целью увеличения количества делений ядер U-235 в единицу времени) ограничено риском перегрева мишени (кризис теплообмена) с разгерметизацией ее оболочки, что требует либо применения специальных мер по отводу тепла от мишени к теплоносителю, либо снижения плотности потоков нейтронов, либо ограничения количества загружаемого в мишень U-235 при том же объеме мишени.
2
3
4
al
U-235
U-235
al
Не менее важной составляющей, определяющей производительность процесса наработки изотопа Мо-99, является передел по переработке облученных мишеней. Период полураспада изотопа Мо-99 составляет всего лишь 66,7 ч, по истечении которых он переходит в изотоп Tc-99m, используемый в медицинских целях для диагностики онкологических и сердечно-сосудистых заболеваний. Столь короткий срок жизни изотопа Мо-99 налагает дополнительное ограничение на конструкцию мишени и используемые для ее изготовления материалы - необходимость обеспечения минимального времени извлечения изотопа Мо-99 из облученной мишени. Для этого используется технология «ROMOL» фирмы ITD (Германия), основанная на растворении облученных мишеней целиком в щелочной среде. Указанная технология предъявляет ряд требований к конструкции мишеней, заключающихся, в частности, в необходимости использования в качестве конструкционных материалов мишеней сплавов алюминия определенного химсостава, а в качестве урансодержащего материала сердечника - интерметаллидов урана: UAl, UAl, UAl. Дополнительные ограничения связаны с геометрическими размерами и количеством одновременно перерабатываемых мишеней, цикличностью переработки и дозированием количества химических реагентов, объемом бака-растворителя, производительностью системы фильтрации, максимальным содержанием алюминия в мишенях одного цикла переработки и т.д. Указанные условия ограничивают массу алюминия в партии мишеней, которая может быть одновременно подвергнута облучению, а затем - переработке. При этом, чем меньше масса алюминия в мишени (M), тем больше мишеней можно разместить в облучательном устройстве и тем больше изотопа Мо-99 при прочих равных условиях можно накопить за цикл. Таким образом, мерой производительности накопления изотопа Мо-99 в мишени при одинаковой плотности потока нейтронов может служить показатель, определяющий отношение массы U-235 (M) к массе алюминия в мишени: P=M/M.
Соответственно, конструкция мишени должна удовлетворять следующим основным требованиям:
- иметь геометрические размеры и форму, обеспечивающие установку мишени (или группы мишеней) в облучательном канале реактора требуемым образом;
- содержать требуемое количество U-235, чтобы обеспечить выход необходимого количества изотопа Мо-99;
- иметь достаточную поверхность теплосъема, а ее составные части - хорошую теплопроводность, чтобы избежать перегрева мишени в процессе ее облучения;
- обеспечивать наличие барьера, не допускающего выход радиоактивных осколков деления в теплоноситель ядерного реактора;
- содержать элементы (составные части), материалы которых и их количество должны обеспечивать наименьшее время химического растворения мишени, выделения и очистки изотопа Мо-99.
Известна мишень, состоящая из двух циркониевых либо нержавстальных труб разного диаметра, образующих кольцевой паз, в котором помещен обогащенный уран в виде металлической фольги или спрессованного порошка (патент Канады №1068832, кл. G21C 3/06, опубл. 24.12.1979).
Причиной, препятствующей получению указанного ниже технического результата при использовании известной мишени, является высокое тепловое сопротивление (низкая теплопроводность) на границе «обогащенный уран - оболочка», обусловленное отсутствием между ними диффузионной связи, что приводит к необходимости ограничения интенсивности облучения (плотности нейтронных потоков) и/или уменьшения массы U-235 для исключения перегрева мишени и ее последующей разгерметизации.
Известна мишень (патент США №5615238, кл. G21G 1/02; Н05Н 6/00, опубл. 25.03.1997), содержащая концевые детали и оболочку в виде подложек из конструкционных материалов и размещаемый между подложками сердечник в виде фольги из металлического урана, которая после сборки подвергается механическому обжиму для обеспечения механического контакта между сердечником и подложками.
Заявленная в данном патенте технология извлечения изотопа Мо-99 из облученной мишени, включающая механическое отделение оболочки (подложек) от сердечника, а затем его химическое растворение, подразумевает гарантированное отсутствие диффузионной связи сердечника с подложками. При этом с целью более легкого отделения сердечника от подложек в патенте заявлены операции азотирования или анодирования контактирующих поверхностей подложек и сердечника.
Причиной, препятствующей получению указанного ниже технического результата при использовании известной мишени, также является высокое тепловое сопротивление (низкая теплопроводность) на границе «сердечник-оболочка», обусловленное отсутствием между ними диффузионной связи, что приводит к необходимости ограничения интенсивности облучения (плотности нейтронных потоков) и/или уменьшения массы U-235 для исключения перегрева мишени и ее последующей разгерметизации. Необходимость механического отделения оболочки (подложек) от сердечника, проводимого в горячих камерах с использованием механических манипуляторов и сопровождающегося ограничением количества одновременно обрабатываемых мишеней, приводит к увеличению трудоемкости процесса последующей химической переработки облученных мишеней и выделению изотопа Мо-99. Совокупность указанных негативных последствий, сопровождающих известную конструкцию мишени, приводит к снижению выхода необходимого количества изотопа Мо-99.
3
Наиболее близкой по технической сущности и достигаемому результату к заявляемой является мишень для наработки изотопа Мо-99, имеющая форму пластины и состоящая из уран-алюминиевого сердечника и алюминиевой оболочки (Gavin Ball. “Status Update on Conversion to LEU Based Мо-99 Production in South Africa”. Международная конференция RERTR, Сантьяго, Чили, октябрь 23-27, 2011) - прототип. Пластина размерами 200×50×1,66 мм в поперечном сечении имеет форму прямоугольника со скругленными краями при соотношении ширины плоских (по ширине мишени) и боковых (по толщине мишени) граней примерно 30:1. Поверхность пластины - гладкая. Сердечник мишени выполнен из уран-алюминиевого сплава с концентрацией урана в сердечнике 1,42 г/см. Оболочка мишени выполнена из чистого алюминия.
Изготовление мишени осуществляется совместной горячей прокаткой сердечника и оболочки. Извлечение изотопа Мо-99 из облученной мишени производится растворением всей массы мишени в щелочи с последующей сепарацией изотопа Мо-99 из осколков деления U-235.
Причиной, препятствующей получению указанного ниже технического результата при использовании известной мишени для наработки изотопа Мо-99, является неравномерная теплопередача по периметру сечения мишени вследствие различной ширины плоских и боковых граней, а также неразвитая наружная теплопередающая поверхность оболочки мишени, что ограничивает съем тепла с оболочки в теплоноситель в процессе облучения мишени и, соответственно, не позволяет облучать мишени в максимально плотных нейтронных потоках, которые можно обеспечить на реакторе, либо загрузить в мишень максимально возможное количество U-235.
Технической задачей, на решение которой направлено заявляемое решение, является создание мишени для наработки изотопа Мо-99 такой конструкции и качества, которые позволили бы достичь повышения выхода необходимого количества изотопа Мо-99.
Техническим результатом, достигаемым при использовании заявленной мишени для наработки изотопа Мо-99, является повышение ее теплопередающей способности, позволяющей увеличить как массу U-235 в мишени до технологически возможного предела, так и плотность нейтронных потоков при условии обеспечения химической переработки и выделения изотопа Мо-99 в течение короткого периода времени, что способствует повышению выхода необходимого количества изотопа Мо-99.
x
Указанный технический результат достигается тем, что мишень для наработки изотопа Мо-99, содержащая сердечник из уран-алюминиевого сплава и алюминиевую оболочку, согласно изобретению выполнена в виде стержня, имеющего в сечении форму симметричного многогранника с гранями одинаковой ширины или круга, и герметизирована с обоих торцов заглушками с поперечными размерами и формой, аналогичными размерам и форме внутренней полости алюминиевой оболочки в каждом сечении по длине заглушек, сердечник из уран-алюминиевого сплава размещен внутри оболочки между заглушками, при этом размер частиц интерметаллидов UAl сердечника составляет не более 200 мкм, а алюминиевая оболочка выполнена толщиной от 0,10 до 0,25 мм по всей длине сердечника и заглушек и имеет как с сердечником, так и с заглушками диффузионную связь, обеспечиваемую посредством экструзии исходной сборной заготовки, при этом по всей длине оболочки на ее наружной поверхности выполнены продольные ребра охлаждения, а минимальное значение отношения площади наружной теплопередающей поверхности оболочки к массе U-235 в мишени определяется по формуле:
тс
U-235
min
-13
0.8
(S/M)=21·(Ф·10/3)·(2.07/W), где:
тс
2
S - площадь наружной теплопередающей поверхности оболочки, см;
U-235
М - масса U-235 в мишени, г;
-2
-1
Ф - плотность потока тепловых нейтронов в мишени, смс;
W - скорость теплоносителя, омывающего мишень, м/с.
Указанные существенные признаки взаимосвязаны и образуют устойчивую совокупность существенных признаков, которая позволяет решить поставленную задачу.
Выполнение мишени в виде стержня, имеющего в сечении форму симметричного многогранника с гранями одинаковой ширины или круга, позволяет использовать высокопроизводительный процесс изготовления мишени, основанный на экструзии исходной сборной заготовки, с использованием стандартных гидравлических прессов и традиционного прессинструмента.
Заявленная форма мишени способствует также осуществлению теплопередачи из наиболее энергонапряженной зоны, расположенной вокруг оси симметрии мишени, до поверхности мишени во всех направлениях примерно на одинаковые расстояния, при этом тепло распределяется практически равномерно по всему периметру мишени в отличие от прототипа, в котором различная ширина плоских и боковых граней приводит к более неравномерной теплопередаче, осуществляемой для большей части поперечного сечения мишени в двух направлениях, к ее плоским граням. Соответственно, заявленная мишень обладает и более эффективным теплосъемом, так как расстояние от центра мишени, являющейся зоной с самым высоким энерговыделением, до ее поверхности во всех направлениях примерно одинаковое, в отличие от прототипа; при использовании наименее предпочтительного с точки зрения эффективности теплосъема сечения в виде квадрата отношение самого длинного пути теплопередачи (длины диагонали) к самому короткому (длине грани) составляет примерно 1,4; при увеличении количества граней это отношение уменьшается до 1,0 (сечение - круг); у конструкции прототипа этот показатель равен примерно 30.
Кроме того, заявленная форма мишени позволяет максимально использовать габариты облучательного канала реактора, а также оборудования на переделе по переработке облученных мишеней. Небольшие габариты позволяют снаряжать мишени в облучательном устройстве целыми группами, обеспечивая размещение необходимого количества мишеней требуемым образом в облучательном канале реактора для воздействия максимальных нейтронных потоков, а также максимально полно использовать объем бака-растворителя при их щелочном растворении.
Герметизация мишени с обоих торцов концевыми деталями в виде заглушек с поперечными размерами и формой, аналогичными размерам и форме внутренней полости оболочки в каждом сечении по длине заглушек, а также выполнение оболочки по всей длине сердечника и заглушек и имеющей как с сердечником, так и с заглушками диффузионную связь, способствует созданию надежного барьера, не допускающего выхода радиоактивных изотопов в контур реактора, и обеспечивает высокую теплопроводность мишени в процессе ее облучения.
Изготовление мишени посредством экструзии исходной сборной заготовки сопровождается большими вытяжками, приводящими к значительному обновлению контактирующих поверхностей сопрягаемых деталей, что в сочетании с высокими напряжениями на границе «оболочка-сердечник» и «оболочка-заглушка» обеспечивает высокое качество образующихся диффузионных связей.
x
x
4
x
3
Использование сердечника, в котором размер частиц интерметаллидов UAl составляет не более 200 мкм, обусловлен необходимостью получения качественной мишени с гарантированной минимальной толщиной оболочки, в том числе в месте внедрения частиц топлива в оболочку при экструзии исходной сборной заготовки. Так как одним из основных требований к параметрам мишени при ее разработке является отношение массы делящегося вещества (U-235) к массе алюминия, то его значение стремятся увеличить за счет снижения массы алюминия, в том числе за счет уменьшения толщины оболочки, обосновывая данный шаг тем условием, что облучение мишени проводится в течение короткого (6-7 суток) периода времени. Получение мишени методом экструзии характеризуется большими вытяжками, сопровождающимися в ряде случаев внедрением частиц интерметаллидов UAl в оболочку, что уменьшает ее толщину в месте внедрения. Опыт производства изделий для ядерных реакторов методом экструзии показывает, что максимальное внедрение частиц осуществляется на величину не более / от их размера. Поэтому для обеспечения минимальной толщины оболочки мишени (0,10 мм) максимальный размер частиц интерметаллидов UAl ограничен значением 200 мкм.
Выполнение мишени с заявленным признаком обеспечивает также более равномерное энерговыделение по объему сердечника, исключая появление зон с локальным перегревом и снижая тем самым вероятность разгерметизации мишени.
x
Кроме того, обеспечение мелкозернистой структуры сердечника с размером частиц интерметаллидов UAl не более 200 мкм увеличивает площадь их суммарной поверхности, что способствует интенсивному травлению облученных мишеней при их последующей переработке, обеспечивая короткий цикл по извлечению изотопа Мо-99.
Выполнение оболочки толщиной от 0,10 до 0,25 мм обусловлено необходимостью минимизации массы алюминия в мишени при обеспечении ее требуемых свойств в условиях короткого (6-7 суток) периода облучения. Так, минимальная толщина оболочки должна обеспечивать необходимый запас прочности при транспортировании мишени, снаряжении облучательного устройства и установке его в реактор. Максимальная толщина оболочки ограничена величиной, превышение которой приводит к нерациональному увеличению алюминия в мишени (как негативного фактора) при отсутствии какого-либо улучшения ее свойств.
Выполнение на наружной поверхности оболочки мишени по всей ее длине продольных ребер охлаждения увеличивает площадь теплопередающей поверхности оболочки, что позволяет избежать перегрева мишени в процессе ее облучения при увеличении как массы делящегося материала до технологически возможного предела, так и мощности нейтронных потоков.
Заявленная математическая формула для определения минимального значения отношения площади наружной теплопередающей поверхности оболочки к массе U-235 в мишени получена по результатам физической аппроксимации результатов расчета по специальным программам с погрешностью, не превышающей 15%.
Плотность потока нейтронов и энерговыделение в мишени определяют с помощью прецизионных аттестованных программ, например по коду MCU-RFFI/A (Гомин Е.А., Гуревич М.И., Майоров Л.В., Марин С.В. Описание применения и инструкция для пользователя программой MCU-RFFI расчета методом Монте-Карло нейтронно-физических характеристик ядерных реакторов/Препринт ИАЭ-5877/5. - М.: ИАЭ, 1994. Программа MCU-RFFI/A с библиотекой констант DLC/MCUDAT-1.0. - Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 2001, вып.3, с.50-55. Программа MCU-RFFI/A с библиотекой констант DLC/MCUDAT-1.0. Аттестационный паспорт программного средства №61, выдан НТЦ ЯРБ ГАН России 17.10.1996 г.).
Минимально допустимое значение площади теплосъема, необходимое для снятия энерговыделения без кризиса теплообмена, определяют с помощью машинных программ теплогидравлического расчета (например, Carlson K.E. et al. Code structure, system models and solution methods // RELAP5/MOD3: Code manual. NUREG/CR-5535 INEL-95/0174, 1995).
В случае недостаточности площади наружной теплопередающей поверхности оболочки мишени выбранной конфигурации либо необходимости ее увеличения с целью гарантированной компенсации возможного кризиса теплообмена корректировку площади поверхности мишени проводят за счет увеличения высоты и толщины первоначально выполненных ребер либо за счет введения дополнительных ребер, осуществляя подбор их высоты, толщины и количества. При этом для многогранников сначала выполняют ребра по углам мишени, а при их недостаточности добавляют ребра по граням, располагая их в средней части граней.
Для круглого сечения мишени дополнительные ребра располагают по периметру сечения мишени.
Использование заявленной мишени для наработки изотопа Мо-99 позволяет:
- максимально использовать габариты облучательного канала реактора, а также оборудования на переделе по переработке облученных мишеней;
- обеспечить практически равномерную теплопередачу из наиболее энергонапряженной зоны, расположенной вокруг оси симметрии мишени, до ее поверхности по всему периметру;
- создать надежный барьер, не допускающий выхода радиоактивных изотопов из мишени в контур реактора;
- увеличить площадь наружной теплопередающей поверхности оболочки,
- обеспечить качественную диффузионную связь оболочки как с поверхностью образующей сердечника, так и с поверхностью образующей торцевых заглушек;
- обеспечить высокоэффективный отвод тепла с поверхности мишени;
- увеличить в мишени массу U-235 до технологически возможного предела;
- обеспечить максимальное соотношение масс U-235 и алюминия в мишени;
- перерабатывать мишень целиком путем ее растворения в щелочи,
- осуществить химическую переработку и выделение изотопа Мо-99 в течение короткого периода времени.
Указанные свойства заявленной мишени обеспечивают повышение выхода необходимого количества изотопа Мо-99, что способствует решению технической задачи, поставленной перед изобретением.
Сущность заявленного изобретения поясняется чертежами.
На фиг.1 изображено продольное сечение мишени для наработки изотопа Мо-99.
На фиг.2-4 в качестве примеров возможного исполнения изображены три поперечных сечения мишени для наработки изотопа Мо-99.
x
x
4
4
Мишень выполнена в виде стержня, имеющего в сечении форму симметричного многогранника с гранями одинаковой ширины или круга, и состоит из сердечника 1, двух торцевых заглушек 2, оболочки 3, по всей длине которой выполнены продольные ребра охлаждения 4. В качестве материала сердечника используют уран-алюминиевый сплав с массовой долей урана в сплаве в пределах 35-45% и размером частиц интерметаллида UAl не более 200 мкм. При этом стремятся к получению фазового состава сердечника, содержащего интерметаллид UAl с наибольшей стехиометрией, приближающийся к UAl, для получения равновесной мелкозернистой структуры, способствующей получению качественной мишени без значительного внедрения частиц топлива в оболочку при экструзии исходной сборной заготовки. Кроме того, интерметаллид UAl имеет наибольшую скорость растворения при прочих равных условиях, что способствует минимизации времени растворения облученных мишеней при их химической переработке.
Оболочка выполнена по всей длине сердечника и заглушек и имеет как с сердечником, так и с заглушками диффузионную связь, которая обеспечивается посредством экструзии исходной сборной заготовки.
Мишень используют следующим образом.
Для экспериментальной проверки заявляемого решения были изготовлены и облучены в исследовательском реакторе РБТ-10 (ОАО “НИИАР”, Димитровоград, Россия) опытные мишени для наработки изотопа Мо-99 по черт. 0035.37.00.000 СБ, разработанному ОАО “НЗХК”, Новосибирск.
3
2
2
2
4
Опытные мишени квадратного поперечного сечения содержали сердечник из уран-алюминиевого сплава с концентрацией урана в сердечнике 1,63 г/см (массовая доля урана 41,5%), размещенный внутри трубчатой алюминиевой оболочки. Сердечник содержал интерметаллид со стехиометрией, близкой к UAl, при этом размер частиц интерметаллида не превышал 150 мкм. По торцам оболочка была герметизирована заглушками и имела диффузионную связь как с сердечником, так и с заглушками. Диффузионная связь обеспечивалась экструзией исходной сборной заготовки, состоящей из заготовок оболочки, сердечника и заглушек через формирующую матрицу. Опытная мишень содержала 1,1 грамм U-235. Длина мишени составляла 200 мм, ширина грани - 2,6 мм. Фактическая толщина оболочки составляла 0,15-0,25 мм. Количество ребер у опытной мишени - четыре. Фактическая масса алюминия в мишени составляла 3,7 г, суммарная площадь наружной теплопередающей поверхности - 27,8 см. Показатель, определяющий отношение площади наружной теплопередающей поверхности оболочки к массе U-235 в мишени, составил 25,3 см на 1 грамм U-235 при требуемом для облучения мишени в максимальных нейтронных потоках реактора РБТ-10 значения не менее 21 см на 1 грамм U-235. Все опытные мишени успешно прошли облучение в ядерном реакторе РБТ-10, при этом ни вздутий оболочки, ни ее разгерметизации выявлено не было, что свидетельствует об их высокой эксплуатационной надежности. Облученные мишени были затем переработаны растворением в щелочи с последующим выделением изотопа Мо-99 из химических растворов в соответствии с установленным регламентом.
В таблице представлены результаты сравнительного анализа ряда основных параметров мишени-прототипа и заявленной мишени.
Так как конструкция облучательного устройства, в котором используется мишень-прототип, аналогична ТВС типа MTR производства фирмы CERCA, то в качестве ее параметров использованы данные из следующих источников:
1) Gavin Ball. “Status Update on Conversion to LEU Based Mo-99 Production in South Africa”. Международная конференция RERTR, Сантьяго, Чили, октябрь 23-27, 2011;
2) Самойлов А.Г. и др. Дисперсионные твэлы: В 2-х т.Т.1. Материалы и технология. - М.: Энергоиздат, 1982, с.14, табл.2.1.
В качестве параметров заявленной мишени использованы данные из приведенного выше примера использования мишеней, изготовленных опытной партией.
Таблица
№ п/п
Параметр
Мишень-прототип
Заявленная мишень
Мишень
1
Размеры, мм
200×50×1,66
200×2,6×2,6
2
Ребра, шт
Отсутствуют
4
3
Масса алюминия, г
43,1
3,7
4
Площадь поверхности, см<sup>2</sup>
206,6
27,8
Сердечник
5
Материал
Сплав UAl<sub>x</sub>
Сплав UAl<sub>x</sub>
6
Обогащение, %
45,0
90,0
7
Концентрация урана в сердечнике, г/см<sup>3</sup>
1,42
1,63
8
Размеры, мм
194×44×1
195×2,1×2,1
9
Объем сердечника, см<sup>3</sup>
8,54
0,71
10
Macca U-235, г
5,5
1,1
Сравнительные характеристики
11
Отношение масс U-235 и алюминия в мишени, отн. ед
0,128
0,297
12
Отношение площади поверхности мишени к объему сердечника
24,2
39,2
Из приведенной таблицы видно, что показатель, определяющий отношение масс U-235 и алюминия в мишени, служащий мерой производительности накопления изотопа Мо-99, для заявленной мишени более чем в 2 раза превышает аналогичный показатель для мишени-прототипа.
При этом показатель, характеризующий отношение площади поверхности мишени к объему сердечника, служащий мерой оценки условий теплосъема и определяющий эксплуатационные свойства мишени, также имеет более высокое значение для заявленной мишени, чем для мишени-прототипа.
Представленные данные позволяют сделать вывод, что заявленная мишень имеет более высокие характеристики, чем мишень-прототип.
Таким образом, приведенные сведения показывают, что при осуществлении заявленного изобретения выполняются следующие условия:
- средства, воплощающие изобретение при его осуществлении, предназначены для использования в атомной технике, а именно: при изготовлении мишеней для наработки изотопа Мо-99;
- для заявленного изобретения в том виде, в котором оно охарактеризовано в формуле изобретения, подтверждена возможность его осуществления с помощью описанных средств и методов;
- средства, воплощающие изобретение при его осуществлении, способны обеспечить получение указанного технического результата.