Кристаллы природного кварца для люминесцентной «Ин виво» дозиметрии в ядерной медицине: экспериментальное исследование дозиметрических свойств

Кристаллы природного кварца для люминесцентной «ин виво» дозиметрии в ядерной медицине: экспериментальное исследование

дозиметрических свойств

Степаненко В.Ф., Петухов А.Д., Колыженков Т.В., Дубов Д.В., Анохин Ю.Н., Родичев А.А., Гарбузов П.И., Крылов В.В.

МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал ФГБУ «ФМИЦ им. П.А. Герцена» Минздрава России, Обнинск

В результате экспериментальных исследований дозиметрических характеристик кристаллов природного кварца (происхождение кристаллов - из проб песка Брянской области) в условиях термостимуляции люминесценции после ионизирующего облучения установлено: а) в диапазоне доз ионизирующего излучения от 1 до 15 Гр имеет место линейная дозовая зависимость люминесцентного отклика кристаллов природного кварца, что открывает перспективы применения природных кристаллов кварца в качестве дозиметров ионизирующего излучения в указанном диапазоне поглощённых доз; б) для обеспечения условий стабильности дозиметрического отклика природных кварцевых дозиметров температура их нагрева не должна превышать 450 °С, поскольку, начиная с этой величины, наблюдается существенная температурная зависимость отклика дозиметров на ионизирующее облучение; в) скорость нагрева кристаллов природного кварца 1 °С/с является оптимальной, так как при увеличении скорости нагрева до 10 °С/с интенсивность люминесцентного свечения снижается до 32% от начальной интенсивности; г) сравнение величин максимальной интенсивности люминесценции при термостимуляции кристаллов природного кварца и стандартных детекторов Al2Oз:C показывает, что при одинаковых температурах нагрева (до 450 °С) и люминесцентном пике термостимуляции около 210 °С, а также при одинаковой скорости нагрева (1 °С/с), радиационная чувствительность кристаллов Al2Oз:C в 6,7 раза выше чувствительности природных кристаллов кварца. Вместе с тем стоимость Al2Oз:C детекторов в сотни раз выше потенциальной стоимости природных кристаллов кварца, что является основанием для дальнейших исследований возможности применения природных кристаллов кварца для «ин виво» дозиметрии в ядерной медицине; д) предпочтительное применение люминесцентных детекторов на основе природных кристаллов кварца в качестве накапливающих дозиметров обусловлено не только их дешевизной, но и удобством использования (т.е. размещения на теле пациента) - ввиду малых размеров (вплоть до микроскопических) при отсутствии проводных соединений с регистрирующей системой; е) накопленная за 24 часа поглощённая доза от гамма-компонента излучения 1311 при измерениях на физическом фантоме взрослого человека, в расчёте на активность источника в области щитовидной железы 3,7x10 Бк, составляет от 27+2 мкГр до 89+4 мкГр, в зависимости от локализации люминесцентных дозиметров (лоб, челюстно-лицевые суставы, шея); ж) из данных клинических измерений следует, что индивидуальная скорость накопления 111 в щитовидной железе и, соответственно, величина индивидуальной накопленной дозы в органе, может варьировать весьма существенно, в силу этого индивидуальная «ин виво» дозиметрия при радиойодтерапии заболеваний щитовидной железы является весьма актуальной.

Ключевые слова: «ин виво» дозиметрия, природный кварц, люминесцентная дозиметрия, термостимулированная люминесценция, накопленные дозы, внутреннее облучение, фантом человека, ядерная медицина, рак щитовидной железы, радиотерапия.

Введение

«Ин виво» дозиметрия является рекомендуемым для использования в радиотерапии методом оценки доз как на национальных уровнях (см., например, [1]), так и на международном уровне (см. документы МАГАТЭ [2, 3] и документ Европейского общества терапевтической радиологии и онкологии - ESTRO [4]). Инструментальные методы необходимы для независимой проверки расчётных доз, для выявления возможных ошибок в расчётах, а также для оценки ва-

Степаненко В.Ф.* - зав. лаб., проф., д.б.н.; Петухов А.Д. - м.н.с.; Колыженков Т.В. - ст.н.с., к.б.н.; Дубов Д.В. - ст.н.с., к.б.н.; Анохин Ю.Н. - в.н.с., к.м.н.; Родичев А.А. - врач-онколог, к.м.н.; Гарбузов П.И. - в.н.с., к.м.н.; Крылов В.В. - зав. отделением, д.м.н. МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал ФГБУ «ФМИЦ им. П.А. Герцена» Минздрава России.

•Контакты: 249036, Калужская обл., Обнинск, ул. Королева, 4. Тел.: +7 (484) 399-70-02, e-mail: mrrc@mrrc.obninsk.ru.

риабельности доз облучения в зависимости от индивидуальных особенностей организма пациентов и условий их облучения. «Ин виво» дозиметрия рассматривается как часть программы оценки качества радиотерапии [1-4].

На настоящий момент наиболее распространёнными дозиметрами, используемыми для верификации расчётных доз облучения пациентов, являются люминесцентные дозиметры и детекторы с использованием полупроводниковых диодов. Применение люминесцентных и диодных «ин виво» дозиметров описано в ряде работ, включая документы МАГАТЭ и ESTRO [1-13]. В целом, методы «ин виво» дозиметрии можно разделить на две категории - когда показания считываются в реальном времени при облучении (например, при использовании полупроводниковых диодов) и когда показания считываются через некоторое время после облучения (накапливающие люминесцентные дозиметры). Несмотря на то, что дозиметрия со считыванием показаний в реальном времени представляется весьма удобной для исследований, тем не менее, предпочтительной является пассивная люминесцентная дозиметрия, поскольку в этом случае не требуется кабельных соединений между дозиметрами, расположенными на теле пациента, и считывающей системой и, как следствие, их применение более удобно и в значительно меньшей степени беспокоит пациентов. Важным обстоятельством является то, что люминесцентные дозиметры являются накапливающими, т.е. с их помощью можно измерить поглощённую дозу, накопленную за весь период воздействия ионизирующего излучения.

Природные кристаллы кварца (SiO2) являются весьма привлекательным объектом для исследования возможностей их применения с целью «ин виво» дозиметрии как из-за их доступности и дешевизны, так и в силу имеющихся данных об их успешном применении при ретроспективной дозиметрии в аварийных ситуациях [14-25]. В настоящей работе представлены результаты исследований дозиметрических характеристик кристаллов природного кварца в условиях термостимуляции люминесцентного (ТЛ) излучения после облучения в диапазоне доз ионизирующего излучения от 1 до 15 Гр.

Материалы и методы

Для проведения исследований использовали прибор Harshow 3500, являющийся ТЛ-ридером, и управляемый компьютером. Программное обеспечение позволяет оценивать величину накопленной дозы по калибровочным кривым - «интенсивность люминесцентного свечения - доза ионизирующего облучения». Облучение образцов для построения калибровочных кривых осуществляется паспортизированным встроенным источником ионизирующего излучения, обеспечивающим мощность дозы, подводимой к образцу, равной 0,9 Гр/мин. Ридер использует контактное нагревание с замкнутой системой обратной связи, которая обеспечивает линейное возрастание температуры с точностью +1 °С до уровня 600 °С. Регистрация люминесцентного излучения осуществляется фотоумножителем, работающим в режиме считывания единичных фотонов. Для измерения дозы ионизирующего излучения используется пик высвечивания, соответствующий температуре нагрева кристаллов 210 оС, поскольку интенсивность этого пика чувствительна к ионизирующему излучению и в то же время этот пик весьма стабилен во времени (обладает малым федингом - время жизни около 1000 лет при комнатной температуре).

Образцы с природным кварцем

В качестве исследуемых природных кристаллов кварца были использованы кристаллы, полученные из песчаной фракции кирпичей Красногорского районе Брянской области. Для такого выбора были приняты во внимание следующие основания: а) исследования в области ретроспективной дозиметрии после аварии на ЧАЭС, проведённые специалистами МРНЦ с международным участием, показали высокую чувствительность этих естественных люминесцентных детекторов ионизирующего излучения по величине накопленной дозы (около 20 мГр) [14-18, 23]; б) в распоряжении МРНЦ имелось необходимое количество исходного материала для проведения данного предварительного исследования, что позволило избежать материально затратных экспедиционных работ.

Конечно, это не исключает того, что при продолжении исследований в данном направлении необходимо изучать дозиметрические свойства природных кристаллов кварца различного происхождения и из иных регионов Российской Федерации.

Подготовка образцов к измерениям

Для подготовки образцов к измерениям и выделения кристаллов кварца из них использовали следующие устройства и материалы:

• световые фильтры, обеспечивающие красное освещение в лабораторных помещениях (все процедуры измерений и подготовки проб проводят в «режиме фотолаборатории» -только при красном свете);

• распиловочный низкооборотный станок с алмазными пилами и водяным охлаждением для проведения распила кирпичей на части;

• пресс с усилием не более 800 кг для измельчения фрагментов кирпича;

• ультразвуковой шейкер с ситами, обеспечивающими фрагментацию зёрен кирпича на фракции с различным размером зёрен (>250 мкм, 250-150 мкм, 150-106 мкм, <106 мкм);

• 7-процентный раствор HCl для промывания фракций <106 мкм;

• фтористоводородная кислота (1 HF/3 H2O) для травления зёрен;

• 25% раствор AlCl3 для разделения различных фракций микрочастиц по их плотности;

• термостат и вытяжной шкаф для обеспечения промывки и травления при заданных температурах;

• дистиллированная вода, ацетон, метанол для промывания выделенных образцов с последующим высушиванием при температуре 50 °C;

• сушильный шкаф для высушивания образцов при температуре 50 °C;

• микроскоп (ИКСЛ) для визуального контроля эффективности выделения кристаллов кварца и наличия примесей.

Перед измерениями в ридере кристаллы кварца наносят на диски диаметром 10 мм, изготовленные из нержавеющей стали. Диски покрывают тонким слоем силиконового масла для того, чтобы зёрна кварца лучше удерживались на диске, и затем на них помещают кристаллы кварца общей массой 5-20 мг в виде монослоя. Результаты получают усреднением данных измерений от каждой из аликвот на диске. Подробно процедуры подготовки образцов, выделения кристаллов кварца и измерений на люминесцентном ридере описаны в работах [14-25].

Результаты

Результаты исследования влияния температуры отжига природных кристаллов кварца на интенсивность термостимулированного люминесцентного свечения после воздействия ионизирующего излучения

В табл. 1 представлены результаты изучения влияния температуры отжига природных кристаллов кварца на интенсивность термостимулированного люминесцентного свечения после воздействия ионизирующего излучения. Число измеренных аликвот при каждой температуре отжига - 5. В каждой точке приведены результаты усреднения по 5 аликвотам. Приведены также погрешности измерения средней величины (1ст).

Таблица 1

Амплитуды пика (максимальные значения) люминесцентного свечения при температуре стимуляции природных кристаллов кварца 210 °С в зависимости от различных температур отжига кристаллов при скорости нагрева 1 °С/с и при дозе ионизирующего облучения кристаллов 10 Гр

Температура отжига (Т), °С Средняя (по пяти аликвотам) величина амплитуды пика (максимальное значение)люминесцентного свечения (I), произвольные единицы Статистическая погрешность величины I (а), в единицах I

250 295 31

300 309 29

350 316 32

400 321 33

450 327 34

500 492 68

550 1006 77

600 1605 76

650 1648 78

700 1749 82

Как следует из данных, представленных в табл. 1, имеет место сенсибилизация дозиметрических свойств кристаллов природного кварца, начиная с температуры отжига около 450 °С: высота пика люминесценции, соответствующего температуре стимуляции 210 °С, возрастает и при температуре отжига 700 °С возрастает до 5,7 раз. Это обстоятельство необходимо иметь в виду при выборе режимов стимуляции и регистрации дозиметрического отклика кристаллов природного кварца, а также при интерпретации полученных результатов. Можно сделать заключение, что для обеспечения условий стабильности отклика детекторов из кристаллов природного кварца, температура отжига не должна превышать 450 °С.

Результаты исследования влияния скорости нагрева природных кристаллов кварца на величину термостимулированного люминесцентного свечения после воздействия ионизирующего излучения

В табл. 2 приведены значения температур нагрева, соответствующих максимумам пика интенсивности свечения люминесценции в зависимости от скорости нагрева кристаллов при считывании люминесцентного сигнала. Доза облучения - 10 Гр. Температура предварительного отжига - 450 °С. Для каждой скорости нагрева приведены результаты усреднения по 5 аликвотам.

Таблица 2

Температуры нагрева, соответствующих максимумам пика интенсивности свечения люминесценции в зависимости от скорости нагрева кристаллов при считывании

люминесцентного сигнала

Скорость нагрева, °С/с Температура нагрева, соответствующая максимуму пика свечения люминесценции, Т, °С Статистическая погрешность величины Т (1а), °С

1 211 3

3 221 4

5 225 3

10 245 6

Как следует из табл. 2, при увеличении скорости нагрева положение максимума интенсивности свечения изменяется - до приблизительно 245+6 °С (при скорости нагрева 10 °С/с). При скорости нагрева 1 °С/с положение максимума интенсивности свечения стимулированной люминесценции природных кристаллов кварца соответствует 211+3 °С. Для дальнейших исследований была выбрана скорость нагрева 1 °С/с.

На рис. 1 приведена зависимость интенсивности свечения стимулированной люминесценции при считывании люминесцентного сигнала от скорости нагрева природных кристаллов кварца. Приведены результаты усреднения по 5 аликвотам. Температура предварительного отжига - 450 °С. Доза облучения - 10 Гр.

Рис. 1. Зависимость интенсивности свечения стимулированной люминесценции природных кристаллов кварца от скорости их нагрева. Средние значения максимальных величин пиков свечения стимулированной люминесценции выражены в долях (Р - относительные единицы) от среднего значения максимальных величин пиков от каждой аликвоты, соответствующих температуре термостимуляции 211 °С при скорости нагрева 1 °С/с.

Как следует из рис. 1, интенсивность свечения радиационно-обусловленной термостиму-лированной люминесценции существенно зависит от скорости нагрева природных кристаллов кварца: при скорости нагрева 10 °С/с интенсивность свечения снижается до 32% от начальной. Данное обстоятельство необходимо учитывать при выборе режимов считывания радиационно-обусловленной термостимулированной люминесценции природных кристаллов кварца. Из чего можно заключить, что скорость нагрева 1 °С/с является предпочтительной при использовании природных кристаллов кварца в качестве термостимулированных люминесцентных детекторов ионизирующего излучения, так как она (в исследованном диапазоне) обеспечивает наибольшую чувствительность природных кварцевых детекторов.

Результаты сравнительного изучения зависимости интенсивности ТЛ-свечения природных кристаллов кварца и стандартных «кварцэквивалентных» детекторов Al2Oз от дозы ионизирующего излучения, включая диапазон терапевтических доз облучения

Важной характеристикой детекторов ионизирующего излучения является линейность отклика детектора на величину дозы облучения - для практического применения используют линейную часть зависимости «доза-отклик». С целью изучения зависимости интенсивности ТЛ-свечения природных кристаллов кварца от дозы ионизирующего излучения, включая диапазон терапевтических доз облучения (более 1 Гр), кристаллы были облучены в дозах 1, 3, 10 и 15 Гр (рис. 2). Исследование дозового отклика стандартных А12Оз:С детекторов было проведено при следующих дозах облучения: 1, 2, 4, 6, 8, 10 Гр (рис. 3).

Рис. 2. Зависимость амплитуды пика (ось ординат, максимальные значения) люминесцентного свечения при температуре термостимуляции 210 °С от различных доз облучения природных кристаллов кварца. Мощность дозы 0,9+0,05 Гр/мин. Температура предварительного отжига кристаллов 450 °С при скорости нагрева 1 °С/с. Диапазон поглощённых доз 1-15 Гр (ось абсцисс).

Рис. 3. Зависимость амплитуды пика (ось ординат, максимальные значения) люминесцентного свечения при температуре термостимуляции 210 °С от различных доз облучения стандартных А12О3:С детекторов. Мощность дозы 0,9+0,05 Гр/мин. Температура предварительного отжига кристаллов 450 °С при скорости нагрева 1 °С/с. Диапазон поглощённых доз 1-10 Гр (ось абсцисс).

Судя по полученным данным, как природные кристаллы кварца, так и стандартные «кварцэквивалентные» детекторы А12Оз:С [26] обладают хорошими характеристиками линейности отклика детектора на величину дозы облучения в диапазоне доз более 1 Гр на сеанс. Поэтому детекторы Al2O3:C вполне могут быть использованы в качестве паллиативного эквивалента природных кристаллов кварца, хотя природные кристаллы кварца менее чувствительны, чем детекторы Al2O3:C (в 6,7 раз, как это следует из рис. 2 и 3). Согласно данным Akselrod M.S. et al. [27] детекторы Al2O3:C являются высокочувствительными и демонстрируют линейную зависимость люминесцентного отклика также и в диапазоне малых доз - от 0,01 мкГр до 1 Гр. Это позволило в данной работе провести экспериментальные исследования, применяя «кварцэквивалентные» детекторы Al2O3:C на фантоме человека при достаточно малой активности источника 131I - 3,7+107 Бк (1 мКи).

Результаты экспериментальной оценки возможности проведения «ин виво» дозиметрии на примере «кварцэквивалентных» люминесцентных детекторов при облучении гамма-квантами 1311, содержащегося в области щитовидной железы физического фантома человека

Применение «кварцэквивалентных» Al2O3 детекторов для этой части исследования было обусловлено тем, что исходный общий объём кристаллов природного кварца оказался недостаточным для фантомных измерений - имеющийся материал был использован для исследований дозиметрических характеристик природного кварца. К тому же, применение этих высокочувствительных детекторов позволило обеспечить условия радиационной безопасности персонала при проведении лабораторных экспериментов путём использования малой активности 131I. Измерения проведены с использованием стандартного фантома области голова-шея взрослого человека (фантом ART-210).

Все последовательности процедур нагрева и измерений люминесценции при применении детекторов Al2O3:C соответствовали таковым при исследовании природных кристаллов кварца (см. выше). Для облучения «кварцэквивалентные» Al2O3-детекторы размещали по три штуки в светонепроницаемых упаковках в следующих пяти поверхностных областях фантома: соответствующие левому и правому височно-челюстному суставам, лобной кости и передней части шеи (т.е. в области, соответствующей расположению щитовидной железы). Источник излучения (водный раствор Na1311 с начальной активностью 3,7х107 Бк) был размещён в полости передней части шеи (в области щитовидной железы) на глубине 16 мм от поверхности фантома, что со-

131

ответствует минимальной толщине покровной ткани. Водный раствор Na I с суммарной активностью 3,7х107 Бк (1 мКи) содержался в двух рядом расположенных полностью заполненных цилиндрических флаконах высотой 54 мм, диаметром 0,74 см, что соответствует геометрии российского стандартного фантома щитовидной железы взрослого человека (ФЩЖ-06, масса щитовидной железы - 18,6 г). Экспозиция Al2O3 детекторов составляла 24 часа. В табл. 3 приведены результаты измерений.

Таблица 3

Результаты измерений накопленной дозы

Расположение детекторов Накопленная поглощённая доза от гамма-излучения 1311 при измерениях на фантоме (Ьф), мкГр, в расчёте на начальную активность источника 3,7х107 Бк Погрешность по результатам измерений трёх детекторов (1а), мкГр, в расчёте на начальную активность источника 3,7х107 Бк

Передняя часть шеи (напротив щитовидной железы) Левый височно-челюстной сустав Правый височно-челюстной сустав Лоб 89 46 49 27 4.3 3.4 2,8 2,2

Как следует из табл. 3, накопленная за 24 часа поглощённая доза от гамма-излучения 1311 при измерениях на фантоме человека, в расчёте на начальную активность источника в области щитовидной железы 3,7x107 Бк, составляет от 27+2 до 89+4 мкГр, в зависимости от локализации люминесцентных дозиметров (лоб, челюстно-лицевые суставы, шея).

Особенности «ин виво» дозиметрии у пациентов при использовании 1311

в ядерной медицине

При поступлении в организм 1311 поглощённая доза внутреннего облучения щитовидной железы формируется, в основном, за счёт бета-компонента излучения 1311: около 98,2% энергии бета-частиц 1311 поглощается в щитовидной железе взрослого человека (бета-частицы с энергией 0,1916 МэВ и выходом 0,899 частиц/распад), в то же время лишь 4,4% проникающего гамма-излучения с энергией 365 кэВ (выход 0,817 квант/распад) поглощается в этом органе [27].

Между тем, проникающее гамма-излучение с энергией 365 кэВ (выход 0,817 квант/распад) является хорошим индикатором для проведения «ин виво» дозиметрических измерений: по величине дозы гамма-излучения, зарегистрированной дозиметром, расположенным на поверхности шеи вблизи щитовидной железы, можно оценить активность 1311, накопленную в этом органе, и, соответственно, рассчитать дозу его внутреннего облучения за счёт как корпускулярного, так и квантового видов излучений от радиоактивного йода.

131

Как известно, после перорального введения раствора радиоактивного йода (№ I) в организм человека он с высокой степенью селективности накапливается в щитовидной железе и до суток после введения наблюдается максимальный уровень активности 1311 в щитовидной железе - около 25% от введённой активности (доклад 53 МКРЗ). Здесь следует отметить, что 25% - это усредненная величина для среднего стандартного человека. В реальности индивидуальный коэффициент накопления варьирует в широких пределах в зависимости от возраста, скорости метаболических процессов, патологии щитовидной железы, её размеров и ряда иных факторов. Поэтому так важен индивидуальный подход к оценке доз облучения щитовидной железы, что делает весьма актуальной задачу разработки метода «ин виво» дозиметрии этого органа.

На рис. 4-6 приведены данные, характеризующие динамику накопления радиоактивного йода у трёх пациентов клиники ФГБУ МРНЦ Минздрава России. Результаты получены путём радиометрии мощности дозы гамма-излучения в различные сроки после перорального поступ-

131

ления в организм раствора № I (активность 1 кБк). Радиометрию проводили с помощью сцин-тилляционного радиометра в положении сцинтилляционного Ыа1(Т!) детектора «вплотную к шее в области щитовидной железы». Данные представлены в относительном виде - по отношении к мощности дозы, измеренной около 24 часов после введения. Как следует из рисунков, действи-

131

тельно, индивидуальная скорость накопления I в железе варьирует в весьма существенно, даже если данные представить в относительном виде.

' 1,21 1,00,80,60,40,20,0-1

о

10

15

20

25

Время после введения 1311, ч

131

Рис. 4. Накопление I в щитовидной железе взрослого человека после перорального введения в организм раствора Ыа1311 (активность 1 кБк) в зависимости от времени после введения (ось абсцисс). Радиометрия проведена с помощью сцинтилляционного радиометра в положении сцинтилляционного Ыа1(Т!) детектора «вплотную к шее в области щитовидной железы». Данные (ось ординат - Р представлены в относительном виде - по отношению к мощности дозы, измеренной через 24 часа после введения (пациент А.).

к 1,2-, 1,00,80,60,40,20,0-

-Ц---1-1-1-1-1-1-1--1

0 5 10 15 20 25

Время после введения 1311, ч

131

Рис. 5. Накопление I в щитовидной железе взрослого человека после перорального введения в организм раствора №1311 (активность 1 кБк) в зависимости от времени после введения (ось абсцисс). Радиометрия проведена с помощью сцинтилляционного радиометра в положении сцинтилляционного №1(Т1) детектора «вплотную к шее в области щитовидной железы». Данные (ось ординат - R) представлены в относительном виде - по отношению к мощности дозы, измеренной через 24 часа после введения (пациент Б.).

к 1,2-1 1,0-

0,80,6-

0,40,20,0-"

Ц-1-1-'-1-1-1-1-1-'-1

0 5 10 15 20 25

Время после введения I, ч

131

Рис. 6. Накопление I в щитовидной железе взрослого человека после перорального введения в организм раствора №131! (активность 1 кБк) в зависимости от времени после введения (ось абсцисс). Радиометрия проведена с помощью сцинтилляционного радиометра в положении сцинтилляционного NaI(Tl) детектора «вплотную к шее в области щитовидной железы». Данные (ось ординат - R) представлены в относительном виде - по отношению к мощности дозы, измеренной через 24 часа после введения (пациент В.).

При «ин виво» дозиметрии с помощью люминесцентных дозиметров регистрируется накопленная за определённый период времени доза. Величина этой дозы пропорциональна площади под кривой, отображающей динамику накопления/выведения активности в/из органа. Как следует из представленных на рис. 4-6 данных, у реальных пациентов величины накопленных доз будут существенно варьировать, даже если их выразить в нормированном виде - по отно-

131

шению к введённой пациенту активности I.

131

Действительно, в отличие от фантома, где активность содержащегося в нем I изменяется только из-за физического распада, активность 131! в щитовидной железе пациента будет зависеть также от индивидуальных характеристик биологического накопления и выведения препарата (т.е. от метаболических и физиологических параметров, от возраста, от наличия патологии и т.д.) [28, 29]. В силу этого, дальнейшая разработка и применение доступных и прецизионных методов «ин виво» дозиметрии в ядерной медицине является задачей большой практической значимости.

Выводы

1. В диапазоне доз ионизирующего излучения («терапевтические дозы» - от 1 до 15 Гр) имеет место линейная зависимость люминесцентного отклика кристаллов природного кварца (пика люминесценции, соответствующего температуре термостимуляции около 210 °С) от дозы облучения, что открывает перспективы применения природных кристаллов кварца в качестве дозиметров ионизирующего излучения в указанном диапазоне поглощённых доз.

2. Для обеспечения условий стабильности дозиметрического отклика природных кварцевых дозиметров температура их нагрева не должна превышать 450 °С, поскольку, начиная с этой величины, наблюдается температурная зависимость отклика дозиметров на облучение.

3. Скорость нагрева кристаллов кварца 1 °С/с является оптимальной, так как при увеличении скорости нагрева до 10 °С/с интенсивность люминесцентного свечения снижается до 32% от начальной интенсивности.

4. Сравнение величин максимальной интенсивности люминесценции при термостимуляции кристаллов природного кварца и стандартных детекторов А1203:С показывает, что при одинаковых температурах отжига (450 °С) и стимуляции (около 210 °С), а также одинаковой скорости нагрева (1 °С/с) радиационная чувствительность кристаллов А1203:С в 6,7 раза выше чувствительности природных кристаллов кварца. Вместе с тем стоимость А1203:С детекторов в сотни раз выше потенциальной стоимости природных кристаллов кварца, что является основанием для дальнейших исследований возможности применения природных кристаллов кварца для «ин виво» дозиметрии в ядерной медицине.

5. Предпочтительное применение люминесцентных детекторов на основе природных кристаллов кварца в качестве накапливающих дозиметров обусловлено не только их дешевизной, но и удобством их использования (т.е. размещения на теле пациента) - ввиду малых размеров (вплоть до микроскопических) при отсутствии проводных соединений с регистрирующей системой.

131

6. Накопленная за 24 часа поглощённая доза от гамма-излучения I при измерениях на фантоме взрослого человека, в расчёте на начальную активность источника в области щитовидной железы 3,7х107 Бк, составляет от 27+2 до 89+4 мкГр, в зависимости от локализации люминесцентных дозиметров (лоб, челюстно-лицевые суставы, шея).

7. Из данных клинических измерений следует, что индивидуальная скорость накопления

131

I в железе и, соответственно, величина индивидуальной накопленной дозы в органе, может варьировать весьма существенно, в силу этого проведение индивидуальной «ин виво» дозиметрии при радиойодтерапии рака щитовидной железы является весьма значимым и актуальным.

Литература

1. AAPM American Association of Physicists in Medicine, Task Group 40 of the Radiation Therapy Committee. Comprehensive QA for Radiation Oncology (AAPM Report No. 46) //Med. Phys. 1994. V. 21. P. 581-618.

2. IAEA 2008. Setting up a Radiotherapy Programme: Clinical, Medical Physics, Radiation Protection and Safety Aspects. Vienna: International Atomic Energy Agency, 2008.

3. IAEA 2011. Development of procedures for in vivo dosimetry in radiotherapy. Vienna: International Atomic Energy Agency, 2011.

4. Huyskens D., Bogaerts R., Verstraete J., Lööf M., Nystrom H., Fiorino C., Broggi S., Jornet N., Ribas M., Thwaites D.I. Practical Guidance for the Implementation of In Vivo Dosimetry. Physics for Clinical Radiotherapy ESTRO. Booklet no. 5. Brussels: ESTRO, 2001.

5. Akselrod M.S., B0tter-Jensen L., McKeever S.W.S. Optically stimulated luminescence and its use in medical dosimetry //Radiat. Meas. 2006. V. 41. P. 78-99.

6. Alecu R., Loomis T., Alecu J., Ochran T. Guidelines on the implementation of diode in-vivo dosimetry programs for photon and electron external beam therapy //Med. Dosim. 1999. V. 24. P. 5-12.

7. Aznar M.C., Andersen C.E., B0tter-Jensen L., Bäck S.A.J., Mattsson S., Kj^r-Kristoffersen F., Medin J. Realtime optical-fibre luminescence dosimetry for radiotherapy: physical characteristics and applications in photon beams //Phys. Med. Biol. 2004. V. 49. P. 1655-1669.

8. B0tter-Jensen L.G., McKeever S.W.S., Wintle A.G. Optically stimulated luminescence dosimetry. Amsterdam: Elsevier, 2003.

9. Essers M., Mijnheer B.J. In vivo dosimetry during external photon beam radiotherapy //Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys. 1999. V. 43. P. 245-259.

10. Jornet N., Ribas M., Eudaldo T. In vivo dosimetry: Intercomparison between p-type based and n-type based diodes for the 16-25 MV energy range //Med. Phys. 2000. V. 27. P. 1287-1293.

11. Jursinic P.A. Implementation of an in vivo diode dosimetry program and changes in diode characteristics over a 4-year clinical history //Med. Phys. 2001. V. 28. P. 1718-1726.

12. Jursinic P.A. Characterization of optically stimulated luminescent dosimeters, OSLDs, for clinical dosimetric measurements //Med. Phys. 2007. V. 34. P. 4594-4604.

13. Millwater C.J., MacLeod A.S., Thwaites D.I. «In vivo» semiconductor dosimetry as part of routine quality assurance //Br. J. Radiol. 1998. V. 71. P. 661-668.

14. Bailiff I.K., Stepanenko V. Retrospective dosimetry and dose reconstruction. Brussels-Luxembourg: ECSC-EC-EAEC, 1996. 115 p.

15. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Göksu H.Y., B0tter-Jensen L., Brodski L., Chumak V., Correcher V., Delgado A., Golikov V., Jungner H., Khamidova L.G., Kolizshenkov T.V., Likhtarev I., Meckbach R., Petrov S.A., Sholom S. Comparison of retrospective luminescence dosimetry with computational modelling in two highly contaminated settlements downwind of the Chernobyl NPP //Health Physics. 2004. V. 86, N 1. P. 25-41.

16. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Göksu H.Y., B0tter-Jensen L., Correcher V., Delgado A., Jungner H., Khamidova L.G., Kolizshenkov T.V., Meckbach R., Petin D.V., Orlov M.Yu., Petrov S.A. Retrospective luminescence dosimetry: development of approaches to application in populated areas downwind of the Chernobyl NPP //Health Physics. 2005. V. 89, N 3. P. 233-246.

17. Bailiff I.K., Stepanenko V.F. Retrospective dosimetry for population in areas affected by fallout from the Semipalatinsk Nuclear Test Site: Report IC15-CT98-0216. EU Brussels, 2001. 186 p.

18. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Goksu H.Y., Jungner H., Balmukhanov S.B., Balmukhanov T.S., Khamidova L.G., Kisilev V.I., Kolyado I.B., Kolizshenkov T.V., Shoikhet Y.N., Tsyb A.F. The application of retrospective luminescence dosimetry in areas affected by fallout from the Semipalatinsk nuclear test site: An evaluation of potential //Health Physics. 2004. V. 87, N 6. P. 625-641.

19. B0tter-Jensen L. Development of Optically Stimulated Luminescence Techniques Using Natural Minerals and Ceramics, and their Application to Retrospective Dosimetry. Roskilde: RIS0E Nat. Lab, 2000. 186 p.

20. B0tter-Jensen L.G. Luminescence techniques: instrumentation and methods //Radiat. Meas. 1997. V. 17. P. 749-768.

21. B0tter-Jensen L., Murray A.S. Developments in optically stimulated luminescence techniques for dating and retrospective dosimetry //Radiat. Prot. Dosim. 1999. V. 84. P. 307-316.

22. Stepanenko V.F., Hoshi M., Bailiff I.K., Ivannikov A.I., Toyoda S., Yamamoto M., Simon S.L., Matsuo M., Kawano N., Zhumadilov Z., Sasaki M.S., Rosenson R.I., Apsalikov K.N. Around Semipalatinsk nuclear test site: progress of dose estimations relevant to the consequences of nuclear tests //J. Radiation Research. 2006. V. 47, Suppl. A. P. A1-A13.

23. Stepanenko V.F., Bailff I.K., Hoshi M. Instrumental and modeling methods of retrospective dosimetry: application for dose reconstruction in high irradiated settlements following Chernobyl accident and nuclear tests in Semipalatinsk nuclear test site //J. Radiation Research. 2007. V. 4, N 4. P. 1-9.

24. Stepanenko V.F., Hoshi M., Yamamoto M., Sakaguchi A., Takada J., Sato H., Iaskova E.K., Kolyzshenkov T.V., Kryukova I.G., Apsalikov K.N., Gusev B.I., Jungner H. International intercomparison of retrospective luminescence dosimetry method: Sampling and distribution of brick samples from Dolon' village, Kazakhstan //J. Radiation Research. 2006. V. 47, Suppl. A. P. A15-A21.

25. Stepanenko V.F., Hoshi M, Ivannikov A.I., Bailiff I.K., Zhumadilov K., Skvortsov V.G., Argembaeva R., Tsyb A.F. The 1st nuclear test in the former USSR of 29 August 1949: Comparison of individual dose estimates by modeling with EPR retrospective dosimetry and luminescence retrospective dosimetry data for Dolon village, Kazakhstan //Radiation Measurements. 2007. V. 42, N 6-7. P. 1041-1048.

26. Akselrod M.S., Kortov V.S., Kravetsky D.J., Gotlib V.I. Highly sensitive thermoluminescent anion-defective alpha-AhO3:C single crystal detectors //Radiation Protection Dosimetry. 1990. V. 33, N 4. P. 119122.

27. Lamart S., Bouville A., Simon S.L., Eckerman K.F., Melo D., Lee C. Comparison of internal dosimetry factors for three classes of adult computational phantoms with emphasis on I-131 thyroid //Phys. Med. Biol. 2011. V. 56, N 22. P. 7317-7335.

28. McDougall I.R. The importance of obtaining thyroid uptake measurement in patients with hyperthyroidism //Nucl. Med. Commun. 1990. V. 11. P. 73-76.

29. Oddie T.H., Myhill J., Pirnique F.G. Effect of age and sex on the radioiodine uptake in euthyroid subjects //J. Clin. Endocrinol. Metab. 1968. V. 28. P. 776-782.

Crystals of natural quartz for luminescence in vivo dosimetry in nuclear medicine: experimental investigation of the dosimetric properties

Stepanenko V.F., Petukhov A.D., Kolyzhenkov T.V., Dubov D.V., Anokhin Yu.N., Rodichev A.A., Garbuzov P.I., Krylov V.V.

A. Tsyb MRRC of A. Hertsen FMRC MH RF, Obninsk, Russia

As a result of investigation of dosimetric properties of natural quartz crystals of the silica sand of the Bryansk oblast carried out by measuring intensity of luminescence caused by annealing the crystals after their exposure to ionizing radiation the following was obtained: a) in a range of radiation doses from 1 to 15 Gy linear relationship between dose and luminescence intensity was found, this shows potential use of natural quartz crystals as ionizing radiation dosimeters in the specified range of absorbed doses; b) to guaranty the reproducibility and stability of the TL signal the temperature of annealing the crystals should not exceed 450 °C, at higher temperatures the TL response as a function of the absorbed dose will depend on the temperature; c) a heating rate of 1 °C/s is optimal for natural quartz crystals, increase in heating rate up to 10 °C/s causes reduction of fluorescence intensity to 32% of its initial level; d) comparison of maximum luminescence intensity of natural quartz crystals and standard A^O3:C detector at the same annealing temperature (450 °C) and luminescence peak (~ 210 °C), as well as the same heating rate (1 °C/s), radiation sensitivity of A^O3:C crystals is 6.7 times higher than the sensitivity of the natural quartz crystals. However, the cost of AhO3:C detectors is hundreds times higher than the potential cost of natural quartz crystals, this is the basis for further research into the possibility of using natural quartz crystals for in vivo dosimetry in nuclear medicine; e) preferential use of luminescent natural quartz crystal-based detectors as accumulating dosimeters is determined not only by their lower price, but also by convenience of their use, i.e. placement on a patient's body, due to their small size (up to microscopic) and absence of wired connection to a recording system; f) absorbed dose from gamma component of 131I cumulated for 24 hours of irradiation of an adult physical phantom with account of radioiodine activity in the thyroid gland of 3.7x107 Bq ranges from 27+2 jGy to 89+4 jGy, depending on the localization of luminescent dosimeters on a body (forehead, maxillofacial joints, neck); g) according to data of clinical measurements the individual rate of accumulation of 131I in the thyroid and the correspondent individual cumulated dose in the organ can vary significantly, therefore the use of individual in vivo dosimetry in a course radioiodine therapy of thyroid cancer is very important.

Key words: in vivo dosimetry, natural quartz, luminescence dosimetry, thermostimulated luminescence, cumulated doses, internal radiation exposure, human phantom, nuclear medicine, thyroid cancer, radiotherapy.

References

1. AAPM American Association of Physicists in Medicine, Task Group 40 of the Radiation Therapy Committee. Comprehensive QA for Radiation Oncology (AAPM Report No. 46). Medical Physics, 1994, vol. 21, pp. 581618.

2. IAEA 2008. Setting up a Radiotherapy Programme: Clinical, Medical Physics, Radiation Protection and Safety Aspects. Vienna, International Atomic Energy Agency, 2008.

3. IAEA 2011. Development of procedures for in vivo dosimetry in radiotherapy. Vienna, International Atomic Energy Agency, 2011.

4. Huyskens D., Bogaerts R., Verstraete J., Loof M., Nystrom H., Fiorino C., Broggi S., Jornet N., Ribas M., Thwaites D.I. Practical Guidance for the Implementation of In Vivo Dosimetry. Physics for Clinical Radiotherapy ESTRO. Booklet no. 5. Brussels, ESTRO, 2001.

5. Akselrod M.S., B0tter-Jensen L., McKeever S.W.S. Optically stimulated luminescence and its use in medical dosimetry. Radiat. Meas., 2006, vol. 41, pp. 78-99.

Stepanenko V.F.* - Head of Lab., Prof., D.Sc., Biol.; Petukhov A.D. - Researcher; Kolyzhenkov T.V. - Senior Researcher, C. Sc., Biol.; Dubov

D.V. - Senior Researcher, C. Sc., Biol.; Anokhin Yu.N. - Lead. Researcher, C. Sc., Med.; Rodichev A.A. - Physician-oncologist, C. Sc., Med.;

Garbuzov P.I. - Lead. Researcher, C. Sc., Med.; Krylov V.V. - Head of Lab., MD. MRRC.

*Contacts: 4 Korolyov str., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249036. Tel.: +7 (484) 399-70-02, e-mail: mrrc@mrrc.obninsk.ru.

6. Alecu R., Loomis T., Alecu J., Ochran T. Guidelines on the implementation of diode in-vivo dosimetry programs for photon and electron external beam therapy. Med. Dosim., 1999, vol. 24, pp. 5-12.

7. Aznar M.C., Andersen C.E., B0tter-Jensen L., Bäck S.A.J., Mattsson S., Kj«r-Kristoffersen F., Medin

J. Realtime optical-fibre luminescence dosimetry for radiotherapy: physical characteristics and applications in photon beams. Phys. Med. Biol., 2004, vol. 49, pp. 1655-1669.

8. B0tter-Jensen L.G., McKeever S.W.S., Wintle A.G. Optically stimulated luminescence dosimetry. Amsterdam, Elsevier, 2003.

9. Essers M., Mijnheer B.J. In vivo dosimetry during external photon beam radiotherapy. Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys., 1999, vol. 43, pp. 245-259.

10. Jornet N., Ribas M., Eudaldo T. In vivo dosimetry: Intercomparison between p-type based and n-type based diodes for the 16-25 MV energy range. Med. Phys., 2000, vol. 27, pp. 1287-1293.

11. Jursinic P.A. Implementation of an in vivo diode dosimetry program and changes in diode characteristics over a 4-year clinical history. Med. Phys., 2001, vol. 28, pp. 1718-1726.

12. Jursinic P.A. Characterization of optically stimulated luminescent dosimeters, OSLDs, for clinical dosimetric measurements. Med. Phys., 2007, vol. 34, pp. 4594-4604.

13. Millwater C.J., MacLeod A.S., Thwaites D.I. «In vivo» semiconductor dosimetry as part of routine quality assurance. Br. J. Radiol., 1998, vol. 71, pp. 661-668.

14. Bailiff I.K., Stepanenko V. Retrospective dosimetry and dose reconstruction. Brussels-Luxembourg, ECSC-EC-EAEC, 1996. 115 p.

15. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Göksu H.Y., B0tter-Jensen L., Brodski L., Chumak V., Correcher V., Delgado A., Golikov V., Jungner H., Khamidova L.G., Kolizshenkov T.V., Likhtarev I., Meckbach R., Petrov S.A., Sholom S. Comparison of retrospective luminescence dosimetry with computational modelling in two highly contaminated settlements downwind of the Chernobyl NPP. Health Physics, 2004, vol. 86, no. 1. pp. 25-41.

16. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Göksu H.Y., B0tter-Jensen L., Correcher V., Delgado A., Jungner H., Khamidova L.G., Kolizshenkov T.V., Meckbach R., Petin D.V., Orlov M.Yu., Petrov S.A. Retrospective luminescence dosimetry: development of approaches to application in populated areas downwind of the Chernobyl NPP. Health Physics, 2005, vol. 89, no. 3, pp. 233-246.

17. Bailiff I.K., Stepanenko V.F. Retrospective dosimetry for population in areas affected by fallout from the Semipalatinsk Nuclear Test Site: Report IC15-CT98-0216. EU, Brussels, 2001. 186 p.

18. Bailiff I.K., Stepanenko V.F., Göksu H.Y., Jungner H., Balmukhanov S.B., Balmukhanov T.S., Khamidova L.G., Kisilev V.I., Kolyado I.B., Kolizshenkov T.V., Shoikhet Y.N., Tsyb A.F. The application of retrospective luminescence dosimetry in areas affected by fallout from the Semipalatinsk nuclear test site: An evaluation of potential. Health Physics, 2004, vol. 87, no. 6, pp. 625-641.

19. B0tter-Jensen L. Development of Optically Stimulated Luminescence Techniques Using Natural Minerals and Ceramics, and their Application to Retrospective Dosimetry. Roskilde, RIS0E Nat. Lab, 2000. 186 p.

20. B0tter-Jensen L.G. Luminescence techniques: instrumentation and methods. Radiat. Meas., 1997, vol. 17, pp. 749-768.

21. B0tter-Jensen L., Murray A.S. Developments in optically stimulated luminescence techniques for dating and retrospective dosimetry. Radiat. Prot. Dosim., 1999, vol. 84, pp. 307-316.

22. Stepanenko V.F., Hoshi M., Bailiff I.K., Ivannikov A.I., Toyoda S., Yamamoto M., Simon S.L., Matsuo M., Kawano N., Zhumadilov Z., Sasaki M.S., Rosenson R.I., Apsalikov K.N. Around Semipalatinsk nu-

clear test site: progress of dose estimations relevant to the consequences of nuclear tests. J. Radiation Research, 2006, vol. 47, suppl. A, pp. A1-A13.

23. Stepanenko V.F., Bailff I.K., Hoshi M. Instrumental and modeling methods of retrospective dosimetry: application for dose reconstruction in high irradiated settlements following Chernobyl accident and nuclear tests in Semipalatinsk nuclear test site. J. Radiation Research, 2007, vol. 4, no. 4, pp. 1-9.

24. Stepanenko V.F., Hoshi M., Yamamoto M., Sakaguchi A., Takada J., Sato H., Iaskova E.K., Kolyzshenkov T.V., Kryukova I.G., Apsalikov K.N., Gusev B.I., Jungner H. International intercomparison of retrospective luminescence dosimetry method: Sampling and distribution of brick samples from Dolon' village, Kazakhstan. J. Radiation Research, 2006, vol. 47, suppl. A, pp. A15-A21.

25. Stepanenko V.F., Hoshi M, Ivannikov A.I., Bailiff I.K., Zhumadilov K., Skvortsov V.G., Argembaeva R., Tsyb A.F. The 1st nuclear test in the former USSR of 29 August 1949: Comparison of individual dose estimates by modeling with EPR retrospective dosimetry and luminescence retrospective dosimetry data for Dolon village, Kazakhstan. Radiation Measurements, 2007, vol. 42, no. 6-7, pp. 1041-1048.

26. Akselrod M.S., Kortov V.S., Kravetsky D.J., Gotlib V.l. Highly sensitive thermoluminescent anion-defective alpha-AhO3:C single crystal detectors. Radiation Protection Dosimetry, 1990, vol. 33, no. 4, pp. 119-122.

27. Lamart S., Bouville A., Simon S.L., Eckerman K.F., Melo D., Lee C. Comparison of internal dosimetry factors for three classes of adult computational phantoms with emphasis on I-131 thyroid. Phys. Med. Biol., 2011, vol. 56, no. 22, pp. 7317-7335.

28. McDougall I.R. The importance of obtaining thyroid uptake measurement in patients with hyperthyroidism. Nucl. Med. Commun., 1990, vol. 11, pp. 73-76.

29. Oddie T.H., Myhill J., Pirnique F.G. Effect of age and sex on the radioiodine uptake in euthyroid subjects. J. Clin. Endocrinol. Metab., 1968, vol. 28, pp. 776-782.