Релаксация эпитаксиальных напряжений и образование интерфейсного сплава в тонких слоистых пленках

Ю. В. Горюнов

РЕЛАКСАЦИЯ ЭПИТАКСИАЛЬНЫХ НАПРЯЖЕНИЙ И ОБРАЗОВАНИЕ ИНТЕРФЕЙСНОГО СПЛАВА В ТОНКИХ СЛОИСТЫХ ПЛЕНКАХ

Методом ферромагнитного резонанса (ФМР) установлено, что в случае реализации послойной эпитаксиальной моды на интерфейсе образуется упорядоченный сплав. В случае отклонения условий роста от этой моды, критический слой, в котором происходит релаксация эпитаксиальных напряжений, вызванных различием решеток подложки и растущего слоя, вовлекается в образование неупорядоченного поверхностного сплава. Различие характера релаксации эпитаксиальных напряжений для разных знаков рассогласования постоянных решетки подложки и слоя, определяет различие интерфейсов Сг/Ев и Ев/Сг.

Введение. Современная техника все более осваивает область субатомных размеров и явлений. Поэтому вопросы приготовления атомно совершенных поверхностей и интерфейсов приобретает практическое значение также в связи с ролью их структуры для х физических свойств [1-8]. Известно, что многие эпитаксиальные пленки в зависимости от температуры, степени несоответствия кристаллической структуры пленки и подожки растут тремя различными способами: послойный рост (Meгwe - мода), трехмерный (3D) островковый рост (мода Volmer-Weber) и послойный рост, следующий за 3D ростом (мода Stranski-Kгastanov). Эти моды определяют структуру поверхности и интерфейса в многослойных эпитаксиальных пленках.

Одним из вопросов формирования структуры интерфейса является проблема обра-ования поверхностного сплава на интерфейсе. Образование интерфейсного сплава мы ассматриваем как возможный канал релаксации эпитаксиальных напряжений. Имеется ряд абот (например [5]), которые констатируют образование неупорядоченного Ре-Сг на интересах слоистой системы Ре/Сг с взаимной растворимостью значительно превышающей из-естную объемную растворимость, и которые подчеркивают различие интерфейсов «хром на селезе» и «железо на хроме» [1]. В то же время имеются работы [3], которые сообщают о реа-изации послойной эпитаксиальной моды при выращивании образцов слоистой Ре/Сг. В даном исследовании мы пытаемся примирить обе точки зрения.

За последние двадцать лет, прошедшие с момента обнаружения обменной связи ме-сду ферромагнитными слоями через слой немагнитного металла [2,6], эта система -е/Сг/Ре) подверглась, пожалуй, наиболее скрупулезному исследованию. Тем не менее, в ределе экстремально тонких составляющих слоев, ФМР исследования данной системы не роводились. Кроме того, эксперименты в основном проводились с эпитаксиально сжаты-[и слоями, выращенными на ваАв, и обладающих перпендикулярной магнитной анизо-ропией [7]. Измерений ФМР на эптаксиально растянутой системе Ре/Сг/Ре и, соответст-енно, обладающих плоскостной магнитной анизотропией, не проводилось.

Результаты. Для определения взаимных ориентаций направлений магнитных осей е-слоев были измерены угловые зависимости резонансных полей. Техника измерения и бщие черты ФМР в отдельных слоях железа, выращенных на МдО-подложках, установ-ены в работе 14]. Измерения ФМР, выполненные на серии 81, подтвердили поведение

спектров (рис. 1) и угловых зависимостей (рис. 2), для отдельных Ре-слоев МдО(СЮ1)/\//Ре системы установленное в работе [4], и позволили точно соотнести сигналы ФМР Ре-слоям в серии Б2. ФМР отдельных Ре-слоев, которые выращены на МдО(ЮО) и \/( 100), были изучены на примере серии МдО(ЮО)/РеА//Ре с клинообразным слоем железа. Обнаруженное различие в положении сигналов ФМР от верхнего и нижнего слоя мы относим на счет различий в рассогласовании решеток в парах МдО/Ре и \z7Fe. Это различие исчезает, когда константа анизотропии слоев достигает значений соответствующих или массивному металлу, или ее предельной критической величине [4]. Рис.З показывает зависимость константы анизотропии от толщины отдельного слоя в серии 81 совместно с данными из нашей работы [4]. Расчет констант анизотропии выполнен также как в работе [4]. Данные из этой работы относятся к образцам, выращенным при комнатой температуре. Критическая толщина для

этой температуры составляет около 50 А. Для образцов серии 82 выращенных при 300°С она составляет около 12 А. Последняя величина, скорее всего, определяется шероховатостью подложки и небольшим отклонением ростовой температуры от оптимальной. На эту же величин}' и причину (шероховатость слоя) указывает зависимость эффекптвной намашичениосги от толщины (рис.4.) в области толщин менее 12 А появляется возрастающий размагничивающий вклад. Данные измерений позволили идентифицировать сигналы ФМР от слоев системы Ре/Сг/РеМРе по виду угловых зависимостей их резонансных нолей. Как правило, спектры ФМР образцов Б2 (Ре/Сг/Ре/\//Ре) состояли из трех резонансных линий. Мы соотнесли две ФМР линии с верхним слоем железа по характерной угловой зависимости [4]. Угловая зависимость резонансного поля при вращении в плоскости пленки имеет форму петли с максимумом в направлении Ре 1110] как в [4]. Третью резонансную линию мы соотнесли с Ре/Сг/Ре - три-слоем. На рис.1 представлен спектр ФМР образца серии МдО (001) Ре/Сг/Ре/\//Ре с эффективной толщиной слоя хрома менее одного монослоя. Этот спектр состоит из четырех резонансных линий. Пара линий "А" относится к верхнему отдельному слою железа толщиной 20 А. Эта пара линий одинаковым образом присутствует во всех спектрах и используется нами как метка для отсчета полей и углов (рис. 1,2). Линия "В" (рис. 1,2) отнесена к отдельному слою железа несколько меньшей толщины (примерно 16 А).

н,э

Рис. 1 - Спектр ФМР образца нанострукту ры Мд0(001) FelCrlFeNIFe с самым тонким слоем хрома. Буквы возле линий соотносят линии с угловыми зависимостями на рис. 2. Нижний спектр - симуляция резонансными линиями гауссовой формы

Этот слой находится в областях, где в Ре/Сг/Ре три-слое отсутствует прослойка хрома. Таким образом, линия "С" должна быть отнесена к Ре/Сг/Ре три-слою, содержащему один монослой хрома Угловая зависимость резонансного поля при вращении в плоскости три-слоя имеет синусоидальный характер (линия «С», рис. 2), с экстремумом вблизи направления Ре [110] и зависит от толщины прослойки хрома.

Сравнение угловых зависимостей

"В" и "С" показывает, что при внедрении между Ре (100) слоями монослоя хрома резко изменяется величина константы анизотропии и эффективная намагниченность. Мы также заметили, что ширина линии ФМР имеет величину в диапазоне 30 -100 Э и изменяется как производная угловой зависимости резонансного поля, которые указывают на совершенство кристаллической структуры ультратонкого ферромагнитного слоя.

Мы также нашли, что интенсивность ФМР линии от Ре/Сг/Ре-три-слоя с увеличением толщины слоя хрома меняется псевдо-периодическим образом. В данной серии наблюдалось, что интенсивность линии ФМР от три-слоя Ре/Сг/Ре толщин слоя хрома близким к двум монослоям уменьшается в 10 раз в сравнении с толщиной в 1 и 2 монослоя хрома, т.е. Ре/Сг/Ре три-слой перестает быть ферромагнитным. Для больших величин толщины слоя хрома также наблюдалось уменьшение интенсивности линии ФМР. Мы связываем это уменьшение с сильной анизотропией Ре/Сг/Ре три-слоя, имеющего толстый слой хрома, делающего ФМР сигнал ненаблюдаемым на частоте 9.4 ГГц [7]. Эти данные хорошо согласуются с данными [10,11] для образцов, выращенных при температуре подожки 300°С и расчетами [12], показывающими, что период осциллирующего спаривания в Ре/Сг/Ре три-слое близок к двум монослоям хрома, намагниченности слоев однородны и либо параллельны, либо антипараллельны. Такое поведение согласуется с данными [7] для толщин хрома более 6 А, и расчеты [12], показывающие, что магнитный момент монослоя Сг(001) между слоями Ре однороден и направлен противоположно магнитным мо-

01 .. I ... I ... I ... . 1., ........ | ...... I . I ,

-90 -45 0 45 90

ф,градусы

Рис. 2 - Угловые зависимости резонансных полей линий ФМР для образца с наименьшей толщиной слоя хрома при вращении образца в собственной плоскости. Нуль углов соответствует направлению магнитного поля вдоль Ре(ЮО).

ментам Ре- слоев, контактирующих с ним, а также с известными данными [13] о ферромагнетизме плоскости Сг (001). Однако отклонения направлений магнитных осей не согласуется с данными [13], что магнитные моменты хрома лежат вдоль тех же направлений, что и оси легкого намагничивания Ре [100] и Ре [010]. Такое поведение может быть интерпретировано как возникновение однона-

Рис. 3 - Зависимость константы анизотропии отдельного правленнои ани-

Ре-слоя в эпиатксиальной системе FeNIFe от толщины зотропии [14] и может

слоя железа но данным ФМР быгь вызвано биквад-

ратичным вкладом в

энергию обменного взаимодействия и вкладом магнитной анизотропии и намагниченности фрагмента FelCrlFe от противоположно направленых магнитных моментов хрома, или особенностями структуры монослоя хрома (образование цепочек атомов [16]) .Данные измерений показывают, что внедрение монослоя хрома уменьшает намагниченность бислоя 8+8 А Ре примерно на 5.1 кГс. Такое же уменьшение намагниченности наблюдается в измерениях с поперечным вращением этих образцов. Простая оценка величины магнитного момента на атоме хрома дает 1.5|!в и близка к данным [12,13]. Таким образом, данные результаты говорят об очень хорошей кристаллической структуре ультратонкого три-слоя Fe/Cv/Fe монослоя Сг.

Обсуждение и заключение

В литературе последних трех лет большое внимание уделяется проблеме образования сплава на интерфейсах слоистой системы Ре/Сг и, в частности, различию интерфейсов хром на железе и железо на хроме. По нашему мнению данные о режиме послойной эпитаксии хрома на железе не коррелируют с данными об образовании сплава на интерфейсе с увеличением толщины слоя хрома. Не вызывает сомнений, что в серии работ действительно наблюдалось образование поверхностного сплава на интерфейсе Ре/Сг, но мы полагаем, что механизм образования сплава отличен от прямого обмена атомами хрома и железа между контактирующими слоями. На наш взгляд, образование сплава Ре-Сг происходит вследствие захвата атомов присутствующими в принимающем их слое ростовыми дефектами и проникновении их в глубь слоя по этим дефектам. И потому главную роль в образовании интерфейсного сплава играет поверхностная миграция атомов нового слоя по поверхности развитой и подвижной, вследствие изменения распределения эпитаксиальных напряжений на интерфейсе при росте нового слоя. Соответственно, благодаря различию постоянных

решетки железа (2.866 А) и хрома (2.88 А), слой хрома всегда эпитаксиально сжат (или менее растянут, если осаждение идет на другую подложку, чем железо), тогда как железо, осаждаемое на хром всегда эпитаксиально растянуто. Эпитаксиально растянутые пленки, как хорошо известно, обычно растут отдельными островками, которые при определенной критической толщине смыкаются и образуют сплошное покрытие. Эта критическая толщина (рис.З, 4) определяется ростовой температурой. Так что на некоторой стадии роста мы имеем очень сложную поверхность растянутого слоя - подложки (Ре), и который имеет множество «карманов» для оседающих атомов хрома. В самом деле, в работе [8] на интерфейсе был выявлен очень толстый промежуточный слой неупорядоченного сплава Ре/Сг в мультислоях выращенных при комнатной температуре на аморфной подложке. В случае эпитаксиально сжатого слоя хрома такие карманы практически отсутствуют, и смешения слоев при осаждении железа на хроме минимально. Метод ФМР являясь локальной измерительной техникой, тем не менее, требует очень регулярной кристаллической структуры исследуемых объектов. Спектры ФМР, полученные нами, ширины их линий, угловые зависимости указывают на то, что кристаллическая структура слоев FelCгlFe (особенно самого слоя Сг) столь же совершенна, как и кристаллическая структура отдельно выращенного слоя железа. Это позволяет заключить, что образование неупорядоченного сплава на интерфейсе связано с релаксацией эпитаксиальных напряжений в критическом слое за счет смешения интерфейсных атомов и в случае реализации ростовой моды «слой за слоем» приводит к образованию упорядоченного сплава на интерфейсе Ре/Сг.

Экспериментальная часть

Было приготовлено две серии образцов (Б1 - FeГ\/IFe с клинообразным слоем железа и 82 -Ре/Сг/РеЛ//Ре с клинообразным слоем хрома) методом ради частотного напыления на Мд0(001) подложки при температуре 300°С, аналогично серии 6 в работе [9]. Базовое разрежение в напыли-тельной камере было 1.5 10'7 мбар. Рабочее давление чистого аргона (99.999 %) во время напыления поддерживалось на уровне 5 10'3 мбар В качестве мишеней применялись диски из чистого ванадия (99.99%), железа (99.99%) и электролитического хрома (99.99%). В качестве подложек ис-

Рис. 4 - Зависимость эффективной намагниченности отдельного Ре-слоя в эпиаткснальной системе FeNIFe от толщины слоя железа по данным ФМР

пользовались монокристаллические пластины MgO(OOl) с шероховатостью 2-3 А. Перед напылением подложки обрабатывались в радиочастотном разряде. Во время напыления температура подложек поддерживалась на уровне 300 °С, скорость напыления ванадия - 0.6 A/s, железа и хрома примерно 0.1 A/s, признанных в работах [3, 11] оптимальными для получения наиболее гладких с совершенной кристаллической структурой слоев и, соответственно, резких интерфейсов.

Распределение толщин по поверхности подложек было промерено на специально приготовленном клинообразном слое железа с максимальной толщиной 200 A Fe, посредством измерения оптической плотности на длине волны свега А. = 660 нм. Это распределение относительно середины держателя подложек хорошо описывается выражением: D(x)/Dmax= 0.368-0.031 I X +7.33 10'4 X2 , (х = ± 16 mm). Dmax = 34 А для Fe -клина, и Dmax = 16 А - Cr-клина. Для всей серии образцов S2 толщина слоев железа в три-слое Fe/Cr/Fe была 8 A Fe. Толщина отдельного слоя железа составляла 20 A Fe, толщина прослойки ванадия была 340 А и толщина слоя хрома варьировалась в 1-15 А. Верхний слой железа защищали от окисления 60 А V.

Измерения ФМР позволили выполнить селективное исследование магнитных свойств отдельного слоя железа и три-слоя Fe/Cr/Fe, входящих в состав серий S1 и S2. Данные измерения были выполнены на частоте 9.4 ГГц в резонаторе типа ТЕюг при комнатной температуре.

Работа выполнена при поддержке РФФИ 03-02-16382, частичной поддержке РФФИ 0302-96191 и НИОКР РТ 06-6.2-215.

Литература

1. Heinrich В., Cochran J.F., et al. //Phys.Rev. 1999. V. B59. P. 14520.

2. J. Unguris, RJ.Celotta, D.T.Pierce //Phys.Rev.Lett. 1991. V. 67. P. 140.

3. R.Pflandzelter, T.Igel, H. Winter // Surf.Sci. 1997. V. 375 P. 13.

4. Yu. V.Goryunov, N.N.Garifyanov, G.G.Khaliullin, I.A.Garifullin, L.R.Tagirov, F.Schreiber,

ThMiihge, H.Zabel//Phys.Rev. 1995. V. B52. P. 13450.

5. Yartseva H.S., Yartsev C.D., Uzdin B.M. //Sov.FMM. 2002. V. 93. P. 42.

6. M.N.Babich, J.M.Broto, A.Fert, F.Nguyen Van Dau, F.Petroff P.Eienne, G.Creuzet, A.Friederich, J.

С haze las //Phys.Rev.Lett. 1988. V. 61. P. 2472.

7. B.K.Kuanr, A. V.Kuanr, P.Griinberg, G.Nimtz //Phys.Rev.Lett. 1996. V. A221. P. 245.

8. T.Miyazaki, H.Kubota, S.Ishio, JMMM//1992. V. 103. P. 13.

9. I.A.Garifullin, D.A.Thkhonov, N.N.Garifyanov, L.Lazar, Yu. V.Goryunovet.al. //Phys.Rev. 2002. V.

66B. P. 020505-R.

10. J.J.Krebs, F.J.Rachford, P.Lubiz, G.A.Prinz//J.Appl.Phys. 1982. V. 53. P. 8058.

11. Koorevaar P., Goehoorn R, Aarts J. //Physica C. 1995. V. 248. P. 61.

12. Klautau A.B., Legoas S.B., Muniz R.B., et.al. //Phys.Rev. 1999. V. B60. P. 3421.

13. Fawcett.E. IIRev.Mod.Phys. 1988. V. 60. P. 209.

14. V.D.Levchenko,A.I.Morozov,A.S.Sigov. //JETP Lett. 2000. V. 71. P. 544.

15.A.Schreyer, J.F.Ankner, Th.Zeidler, H.Zabel, M.Schaffer, J.A.Wolf, P.Griinberg, //Phys.Rev. 1995.

V. B52. P. 16066.

16. Y.J.Choi, I.C.Jeong, J.-Y.Park, S.-J.Kahng, J.lee,Y.Kuk, //Phys.Rev. 1999. V.B59. P.10918 © Ю. В.

Горюнов - канд. физ.-мат. наук, ст. науч. сотр. КФТИ КНЦ РАН.