Динамическая восприимчивость легкоосных суперпарамагнитных частиц в слабом переменном поле

Исавнин А.Г.

Камский государственный политехнический институт

ДИНАМИЧЕСКАЯ ВОСПРИИМЧИВОСТЬ ЛЕГКООСНЫХ СУПЕРПАРАМАГНИТНЫХ ЧАСТИЦ В СЛАБОМ ПЕРЕМЕННОМ ПОЛЕ

В рамках теории двух состояний получены выражения, определяющие динамическую магнитную восприимчивость системы одноосных суперпарамагнитных частиц в условиях стохастического резонанса в режиме теплового надбарьерного перемагничивания. Рассмотрен вопрос об усилении слабого радиочастотного поля в реальном суперпарамагнетике - ансамбле невзаимодействующих кластеров.

1. Малые однодоменные ферромагнитные частицы обнаруживают явление суперпарамагнетизма - вследствие термической активации суммарный магнитный момент такой частицы флуктуирует как единое целое, случайным образом изменяя свою ориентацию между выделенными направлениями, обусловленными магнитной анизотропией [1]. В случае анизотропии типа «легкая ось» магнитный момент может получить одно из двух противоположных направлений вдоль легкой оси, при этом частицу можно рассматривать как бистабильный элемент, имеющий два устойчивых состояния. Для мультистабильных систем имеется возможность реализации явления стохастического резонанса, заключающегося в прохождении через максимум отклика подобной системы на внешний периодический сигнал при равномерном увеличении уровня внутреннего шума. В условиях стохастического резонанса амплитуда такого внешнего сигнала обычно предполагается достаточно малой, так что в отсутствие шума никакие переходы системы между устойчивыми состояниями невозможны. Внешний периодический сигнал приводит к модуляции скоростей переходов системы между стабильными состояниями, и при определенном уровне внутреннего шума системы наблюдается возрастание регулярной компоненты динамики системы, тогда как мощность стохастической составляющей уменьшается. Мерой величины эффекта обычно служит выходное отношение сигнал/ шум [2] или амплитуда выходного сигнала [3]. В работах [4-6] концепция стохастического резонанса была приложена к области мелкодисперсного магнетизма, при этом в качестве внешнего сигнала выступало слабое радиочастотное поле, внутренний шум связывался с тепловыми надбарьерными скачками магнитного момента частицы, отклик представляла динамическая магнитная восприимчивость. Стохастический резонанс в системе однодоменных частиц рас-

сматривался и в туннельном (подбарьерном) режиме перемагничивания [7, 8].

2. Энергия одноосной суперпарамагнитной частицы в условиях радиочастотной модуляции имеет вид:

E

где первое слагаемое описывает взаимодействие магнитного момента суперпарамагнитной частицы объема v с полем анизотропии, второе - с внешним переменным полем Hcos(Wt); 0 - угол между вектором намагниченности M и легкой осью. Перпендикулярные по отношению к легкой оси составляющие радиочастотного поля не приводят к возникновению стохастического резонанса. Компоненты динамической магнитной восприимчивости % = Re% - iIm% могут быть получены аналитически на основе решения управляющего уравнения для Крамерсовых скоростей переходов в рамках модели дискретных ориентаций [9], подразумевающей, что вектор магнитного момента суперпарамагнитной частицы может находиться лишь в двух состояниях (вдоль одного из направлений легкой оси), соответствующих двум минимумам энергии (1).

Решение управляющего уравнения [5] позволяет найти выражение, определяющее динамику проекции вектора намагниченности на легкую ось:

MAW0cos

M(t)cos 0 = -

VWo2 +W2

MA W0 cosWt cosf MA W0 sinWt sinf

.

^К22 +°2

Здесь А = т0ЫИу/кТ - безразмерная амплитуда внешнего радиочастотного поля, '0 = 2а0ехр(-Ку/кТ) и частота попыток а0 имеет значение порядка частоты ларморовой прецессии вектора магнитного момента вокруг легкой оси, что для суперпарамагнитных частиц составляет обычно 109-1010 с-1. Так как

М(і; )с08 0=|%|И^(О -ф) =

= И

то вещественная часть восприимчивости, соответствующая компоненте вектора М, синфазно меняющейся с внешним полем, и мнимая часть, описывающая компоненту намагниченности, отстающую от И(1) по фазе ф на л/2, при этом определяются соотношениями [5]:

МЛ’^,со8ф |і0уМ2,№02

И^02 +О2 кт(о2 +О2) >

MAWоsinф т оvM2Wо О

Rec =

Imc =-

H/w2 +W2

kT(W02 +W2

Вещественная часть динамической магнитной восприимчивости (или ее абсолютная величина! С = V(Re с)2 + (Imс)2 , если не важна син-фазность) определяет величину отклика системы (амплитуду когерентной динамики вектора магнитного момента) на внешний периодический сигнал (слабое радиочастотное поле). При этом |%| и Re% для одноосных суперпарамагнит-ных частиц обнаруживают характерную для стохастического резонанса немонотонную зависимость от уровня внутреннего шума. Мерой интенсивности теплового шума в данном случае является температура образца.

Если рассматривается система, состоящая из большого числа однодоменных частиц, то последствия хаотического расположения легких осей нетрудно учесть, усреднив скалярное произведение векторов М и Н в (1) по углу 0. При этом безразмерная амплитуда А и, следовательно, выражения (4) дополнятся множителем:

2 p 2 2

— [ cos0d0 = — .

На рисунке 1 изображены абсолютная величина, вещественная и мнимая части восприимчивости (4) как функции от W при фиксированной температуре.

В реальной системе, состоящей из большого числа суперпарамагнитных частиц, всегда имеется некоторый разброс частиц по размерам, что приводит к некоторому снижению эффекта. Для случая нормального распределения по объемам железных частиц, характеризуемого функцией Гаусса

f(v) =

1

ÀvV2P

exp

2

ÀvV2

, Àv=v0D,

результат усреднения Яе% модулированной системы одноосных однодоменных частиц пред-

800

700

600

I c I ,

ReC , 500

Imc 400

300

200

100

0

100000 200000 300000 400000 500000

Рисунок 1. Зависимость динамической магнитной восприимчивости железной суперпарамагнитной частицы (К=Ф104 Дж/м3, у=10-24 м3, М=1,72.106 А/м) от частоты О внешнего поля при Т=400 К.

кТ / Ку0

Рисунок 2. Усредненное для нормального распределения (6) железных суперпарамагнитных частиц по размерам значение вещественной части динамической магнитной восприимчивости (К=4.104 Дж/м3, М=1,72.106 А/м, у0=10-24 м3, Н=103 А/м, 0=106 с-1) в зависимости от приведенной температуры при различных значениях параметра О. а) Б=0,01, Ь) Б=0,1, с) Б=0,3.

ставлен на рисунке 2. Максимальная упорядоченность динамики системы, согласно модели дискретных ориентаций, происходит, когда скорость переходов вектора магнитного момента между устойчивыми состояниями становится сравнимой с частотой внешней модуляции, то есть при '0 » О.

3. Специфическая зависимость восприимчивости ансамбля суперпарамагнитных частиц от Т позволяет говорить о возможности усиления слабых переменных магнитных полей при соответствующем температурном режиме. Учитывая то, что для однодоменных железных частиц намагниченность насыщения М = 1,72-106 А/м, К = 4104 Дж/м3, а0 » 1010 с-1, получим значения восприимчивости (максимальные): Яе% » 7102 (при О = 105с-1). Однако

v - v

так восприимчивость определяется на единичный объем суперпарамагнитной частицы.

Реальный суперпарамагнитный образец представляет собой немагнитную матрицу с внедренными в нее однодоменными ферро(фер-ри-)магнитными частицами. Для того чтобы считать отдельно взятую суперпарамагнитную частицу независимой от других, необходима их достаточно малая концентрация. Оценим условное критическое расстояние R между частицами, при котором воздействием соседей можно пренебречь. Для этого нужно потребовать выполнения следующего условия: необходимо, чтобы поле, создаваемое магнитным моментом ближайшей суперпарамагнитной частицы было меньше внешнего, т. е. H <<H. R можно найти

7 near

из соотношения:

<<m ,H

4pR3

R >> 3

vM

4pH •

Линейные размеры d однодоменных ферромагнитных суперпарамагнитных частиц обычно составляют приблизительно 3-12 нм, т. е. объем частиц имеет величину порядка 10-26-10-24 м3. Из (7) видно, что для диапазона амплитуд Н ~ 103 - 104 А/м (нас интересуют поля, энергия магнитного момента суперпара-магнитной частицы в которых меньше высоты потенциального барьера, обусловленного магнитной анизотропией) достаточно принять Я » 50d - 100d. Следовательно, при использовании полученных результатов для реальных объектов необходимо соответствующие выражения дополнить «разбавляющим» коэффициентом, равным отношению суммарного объема суперпарамагнитных частиц к полному объему образца, т. е. d3/R3 » у/Я3. Поэтому восприимчивость реального суперпарамагнитно-го образца определяется следующими соотношениями:

vMAW2

Яе% Рн^+о2]

Введение «разбавляющего» множителя приводит к уменьшению восприимчивости на 5-6 порядков, т. е. в рассматриваемом примере максимальное Яе% уменьшается до значений 10-3—10-4. Материалы, имеющие подобные величины Яе%, относят к классу парамагнитных. Коэффициент усиления К = 1+Яе% - отношение внутреннего магнитного поля, индуцируемого в среде под влиянием внешнего поля, к амплитуде этого поля в этом случае не на много от-

личается от единицы. Таким образом, эффект усиления поля системой суперпарамагнитных частиц в макроскопическом смысле (например, в качестве сердечника катушки) пренебрежимо мал.

4. Если же усилителем переменного поля считать лишь одну суперпарамагнитную частицу, то необходимость учета вышеуказанного множителя отпадает и коэффициент усиления внешнего переменного поля может превышать единицу на несколько порядков. Это реализуется в случае, когда детектором усиливаемого поля будет какой-либо микроскопический объект, находящийся в непосредственной близости от такой частицы или внутри нее. При этом влиянием остальных однодоменных частиц образца можно пренебречь. Такая ситуация возникает в случае ядерных методов исследований (ЯМР, мессбауэровская спектроскопия). Здесь микроскопическим зондом поля может являться, например, мессбауэровское ядро, точнее, его магнитный момент [5, 10]. В данном случае измеряется поле, индуцируемое на ядре переменной компонентой магнитного момента одного иона. Исходя из выражений для энергии сверхтонкого взаимодействия на частоте модуляции О и для магнитного момента, приходящегося на один ион

а,, (1)1 = вп т п1ц оИм,

Ве тв

(А0 - константа сверхтонкого взаимодействия, у1 - объем одного магнитного иона, Им - амплитуда поля, индуцируемого на ядре), коэффициент усиления может быть определен следующим образом:

A0V1

к _Нл________________

amp H m ogegn m B m n

Ici •

Как показывают численные оценки, для частицы железа Fe57 коэффициент при |%| в (10) имеет величину порядка 1, тогда как |%| имеет величину порядка 102 -103. Таким образом, появляется интересная возможность изменения (и, в частности, усиления) переменного поля на мессбауэровском ядре, находящемся внутри суперпарамагнитной частицы, посредством регулирования температуры образца.

Из рисунке 3, представляющего функцию Re% = Re%(T) для различных объемов суперпа-рамагнитных частиц, видно, что размер однодоменных магнитных частиц не влияет на максимальное значение Re%, но смещает пик функ-

T, K

Рисунок 3. Зависимость вещественной компоненты магнитной восприимчивости однодоменной железной частицы от температуры.

H = 103 A/м, W = 105 с-1, v1 = 510-25 м3, v2 = 10-24 м3.

ции по шкале температур и приводит к изменению ширины «резонансной кривой».

5. Важно отметить, что в случае реальных суперпарамагнитных образцов, для которых не выполняется условие независимости частиц (7), следует учитывать взаимодействие частиц (магнитных кластеров) между собой. Вычисление скоростей суперпарамагнитной релаксации в реальных системах взаимодействующих частиц является довольно сложной задачей даже в пределе слабого взаимодействия. Скорости релаксации будут зависеть от конкретного пространственного расположения частиц и от ориентации их легких осей. Численные

результаты были получены только для случая двух взаимодействующих частиц с осями легкого намагничивания, параллельными направлению связи (общей оси анизотропии) [11]. Для систем, состоящих из многих частиц, имеются лишь приближенные выражения, основанные на простых моделях. В работе [12] предложена модель, в которой отдельно вычисляется энергия взаимодействия частицы с каждой из соседних. Суммарный вклад взаимодействий в энергию барьера определяется как сумма индивидуальных вкладов. Для интерпретации экспериментальных данных удобна простая формула [13]:

Wo = а о ехр

где Т0 является мерой эффекта взаимодействия и пропорционально среднеквадратичному полю диполей <Б12 >. Использование скорости (11) в (4), (8) приведет к тому, что форма графика зависимости восприимчивости от температуры не изменится, но вся кривая будет сдвинута по оси температур вправо на величину Т0. Таким образом, максимум восприимчивости системы взаимодействующих между собой частиц будет наблюдаться при более высоких температурах, чем для изолированных частиц. Все модели взаимодействия предсказывают уменьшение скорости релаксации при увеличении силы взаимодействия [14].

Список использованной литературы:

1. Brown W.F. // Phys. Rev. - 1963. - V. 130. - P. 1677-1686.

2. McNamara B., Wiesenfeld K. // Phys.Rev.A. - 1989. - V.39.- P. 4854-4869.

3. Jung P., Hanggi P. // Phys.Rev.A.- 1991.- V.44.- P. 8032-8042.

4. Grigorenko A.N., Nikitin P.I., Slavin A.N., Zhou P.Y. // J.Appl.Phys.- 1994. - V. 76. - P. 6335-6337.

5. Садыков Э.К., Исавнин А.Г. // ФТТ. - 1994.- Т. 36. - С. 3473-3475.

6. Садыков Э.К., Исавнин А.Г. // ФТТ. - 1996.- Т. 38. - С. 2104-2112.

7. Садыков Э.К., Исавнин А.Г., Болденков А.Б. // ФТТ. - 1998. - Т. 40. - С. 516-518.

8. Исавнин А.Г. // ФТТ. - 2001. - Т. 43. - С. 1216-1219.

9. Белозерский Г.Н., Макаров К.А., Павлов Б.С. // Вестник ЛГУ. - 1982. - Т. 4. - С. 12-18.

10. Садыков Э.К., Скворцов А.И., Антонов Ю.А., Исавнин А.Г. // Известия РАН, серия «Физическая». - 1994. - Т. 58. - С. 101-104.

11. Lyberatos A., Chantrell R.W. // J.Appl.Phys.- 1993. - V. 73. - P. 6501-6503.

12. Dormann J.L., Bessais L., Fiorani D. // J.Phys.C: Solid State Phys. - 1988. - V. 21.- P..2015-2034.

13. Morup S., Tronc E. // Phys.Rev.Lett. - 1994. - V.72. - P. 3278-3281.

14. Stancu A., Papusoi C. // J.Magn.Magn.Mater.- 1995. - V. 145. - P. 385-387.