СПОСОБ КАРБОНИЛИРОВАНИЯ

1. Способ карбонилирования диметилового эфира монооксидом углерода в присутствии катализатора с получением продукта реакции - метилацетата, где способ карбонилирования проводят в присутствии водорода при молярном отношении количества водорода к количеству монооксида углерода, равном не менее 1, и катализатором является цеолит, полученный из смеси для синтеза, содержащей по меньшей мере один органический направляющий реагент для формирования структуры.
2. Способ по п. 1, в котором смесь для синтеза дополнительно содержит источник диоксида кремния, источник оксида алюминия, источник щелочного или щелочноземельного металла и воду.
2
3
3. Способ по п. 2, в котором смесь для синтеза дополнительно содержит источник оксида галлия (GaO).
4. Способ по п. 1, в котором органическим направляющим реагентом для формирования структуры является основное азотсодержащее соединение.
5. Способ по п. 4, в котором основное азотсодержащее соединение выбрано из группы, включающей первичные амины, вторичные амины, третичные амины, четвертичные аммониевые соли и основания и гетероциклические азотсодержащие соединения.
6. Способ по п. 5, в котором четвертичным аммониевым соединением является алифатическое или ароматическое четвертичное аммониевое соединение.
7. Способ по п. 6, в котором алифатическое четвертичное аммониевое соединение выбрано из группы, включающей соли тетраалкиламмония и соли триалкилметиламмония.
8. Способ по п. 7, в котором тетраалкиламмониевым соединением является тетраэтиламмониевое соединение.
4
3
2
3
3
2
4
3
2
9. Способ по п. 1, в котором органический направляющий реагент для формирования структуры выбран из группы, включающей EtNBr, EtNMeBr, PhCHNMeBr и (EtN(CH)NEt)Br.
4
10. Способ по п. 9, в котором органическим направляющим реагентом для формирования структуры является EtNBr.
11. Способ по п. 1, в котором органический направляющий реагент для формирования структуры удаляют из цеолита до его использования в качестве катализатора.
12. Способ по п. 11, в котором удаление из цеолита органического направляющего реагента для формирования структуры проводят путем термической обработки.
13. Способ по п. 12, в котором термической обработкой является прокаливание, проводимое при температуре, находящейся в диапазоне 450 до 550°С.
14. Способ по п. 1, в котором цеолит содержит по меньшей мере один канал, образованный 8-членным кольцом.
15. Способ по п. 14, в котором образованный 8-членным кольцом канал соединен по меньшей мере с одним каналом, который образован кольцом, содержащим 10 или 12 элементов.
16. Способ по п. 14 или 15, в котором цеолит выбран из числа цеолитов, обладающих каркасной структурой типа MOR, FER, СНА, OFF, GME и MFS.
17. Способ по п. 16, в котором цеолит обладает каркасной структурой типа MOR и является морденитом.
18. Способ по п. 17, в котором морденит находится в водородной форме.
19. Способ по п. 14, в котором цеолит в качестве элементов каркасной структуры содержит кремний, алюминий и по меньшей мере один из следующих: галлий, бор и железо.
20. Способ по п. 19, в котором цеолит содержит следующие элементы каркасной структуры: кремний, алюминий и галлий.
21. Способ по п. 1, в котором цеолит включен в композит со связующим веществом.
22. Способ по п. 21, в котором связующим веществом является оксид алюминия.
23. Способ по п. 1, в котором катализатор используют в виде формованного продукта.
24. Способ по п. 1, в котором молярное отношение количества водорода к количеству монооксида углерода, равное не менее 1, поддерживают в течение всего времени проведения способа.
25. Способ по п. 1, в котором молярное отношение количества водорода к количеству монооксида углерода находится в диапазоне от 1 до 10.
26. Способ по п. 25, в котором молярное отношение количества водорода к количеству монооксида углерода находится в диапазоне от 1 до 4.
27. Способ по п. 1, где способ проводят при условиях обогащения водородом.
28. Способ по п. 25, в котором молярное отношение количества водорода к количеству монооксида углерода находится в диапазоне от 2 до 4.
29. Способ по п. 1, в котором смесью монооксида углерода и водорода, использующейся в способе, является синтез газ.
30. Способ по п. 1, где способ проводят при температуре, равной от 200 до 350°С.
31. Способ по п. 1, где способ проводят при полном давлении, находящемся в диапазоне от 10 до 100 бар избыточного давления.
32. Способ по п. 1, в котором вода содержится в концентрации, составляющей менее 1 мол. % в пересчете на полное количество газов, загружаемых для проведения способа карбонилирования.
33. Способ по п. 1, в котором метилацетат вводят в процесс в количестве, составляющем от 0,05 до 5 мол. % в пересчете на полное количество газов, загружаемых для проведения способа.
34. Способ по п. 1, где способ проводят в виде парофазного способа.
35. Способ по п. 1, в котором метилацетат извлекают из продукта реакции, содержащего метилацетат, и некоторое количество извлеченного метилацетата или весь извлеченный метилацетат превращают в уксусную кислоту.
36. Способ по п. 1, где способ проводят в виде непрерывного способа.
37. Способ по п. 1, в котором цеолит получают способом, включающим стадии:
(i) получения цеолита из смеси для синтеза, которая содержит органический направляющий реагент для формирования структуры;
(ii) обработки цеолита, полученного на стадии (i), для удаления из его структуры органического направляющего реагента для формирования структуры;
(iii) обработки цеолита, полученного на стадии (ii), водным раствором, содержащим аммониевые ионы;
(iv) сушки обработанного аммонием цеолита; и
(v) обработки цеолита, полученного на стадии (iv), для получения водородной формы цеолита.
38. Способ по п. 37, который дополнительно включает стадии:
(vi) включения цеолита, полученного на стадии (v), в композит с неорганическим оксидным связующим с получением цеолитного композита; и
(vii) прокаливания цеолитного композита.
39. Способ по п. 38, в котором до проведения стадии (vi) цеолитный композит готовят в виде формованного продукта.
40. Способ по п. 37 или 38, в котором цеолитом является морденит.
41. Способ улучшения рабочих характеристик цеолитного катализатора в способе карбонилирования диметилового эфира монооксидом углерода в присутствии катализатора с получением продукта реакции - метилацетата, где способ карбонилирования проводят в присутствии водорода при молярном отношении количества водорода к количеству монооксида углерода, равном не менее 1, где цеолит получают из смеси для синтеза, содержащей по меньшей мере один органический направляющий реагент для формирования структуры.
42. Способ по п. 41, в котором цеолит получают из смеси для синтеза по п. 2 или способом по п. 37.
43. Способ по п. 41 или 42, в котором цеолитом является цеолит по п. 14.
44. Способ по п. 41, где способ карбонилирования проводят способом по п. 27.