Интегральный эффект радиационного распухания

ВЕСТНИК Югорского ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА

2009 г. Выпуск 2 (13). С. 71-76

УДК 548.4:539.1

интегральным эффект радиационного распухания

А. В. Орлов, В. П. Кривобоков, В. Л. Орлов

При облучении металлов и сплавов быстрыми нейтронами и заряженными частицами наблюдается эффект радиационного распухания, обусловленный образованием и ростом пор в объёме кристалла. Многочисленные экспериментальные исследования [1] указывают на линейную зависимость эффекта радиационного распухания от дозы (или времени) облучения на установившейся стадии. При значительных дозах облучения для ОЦК-металлов эта зависимость становится сублинейной. Задача теоретического описания интегрального эффекта радиационного распухания включает решение вопроса как о росте одиночной поры, так и о концентрации пор.

Прежде всего, в модели предполагается, что на установившейся стадии распухания концентрация пор не изменяется. Экспериментальные исследования [1] для различных материалов дают достаточно оснований для такого предположения. Регистрируемое распределение пор по размерам имеет характер распределения Г аусса, что, по-видимому, свидетельствует об одновременном зарождении пор вследствие нарушения устойчивости системы избыточных вакансий облучаемого металла. В дальнейшем распухание связано с ростом готовых зародышей. О слабой зависимости концентрации пор от дозы облучения свидетельствуют и прямые измерения этих концентраций. Сделанное предположение существенным образом упрощает задачу описания эффекта радиационного распухания, сводя её к задаче скорости роста одиночной поры.

Причиной роста поры после образования зародыша размером больше критического является вакансионный поток, вызванный градиентом вакансий. На переходном периоде распухания концентрация вакансий вблизи границы поры определяется выражением:

где Суи - концентрация избыточных вакансий вдали от поры, у - коэффициент поверхностного натяжения, X - атомный объём, Кщ, - критический радиус поры. В процессе роста поры вакансионный поток на пору увеличивается вследствие, во-первых, уменьшения концентрации вакансий вблизи поры, во-вторых, увеличения площади поверхности поры. Возрастающий вакансионный поток приводит к суперлинейной зависимости объёма поры от времени. Следовательно, зависимость распухания от дозы должна быть суперлинейной. Экспериментальные результаты свидетельствуют о том, что в широком диапазоне доз облучения зависимость распухания от дозы линейна, а при больших дозах даже сублинейна. Этот факт свидетельствует о том, что для описания интегрального эффекта радиационного распухания необходим учет вклада междоузельных атомов.

Поток междоузельных атомов на пору может существенно изменить результат, т.к. вблизи поверхности поры генерируемые излучения междоузельные атомы имеют единственный преимущественный сток на пору.

Можно предположить, что в некотором слое от К до Я + АЯ все генерируемые излучением междоузельные атомы, избежавшие рекомбинации с вакансиями, поглощаются порой. Ранее эта часть атомов, создавая преференс вакансий, поглощалась дислокациями, либо об-

Основные положения модели

разовывала дислокационные петли. Уравнения кинетики вакансий и междоузельных атомов могут быть представлены в виде:

dCv _ g _ C .

dt rv

9C _ g _ C

2t g Xi '

В уравнениях (2) включен член g, описывающий генерацию пор Френкеля, причем ту её часть, которая не связана с рекомбинацией точечных дефектов. Времена жизни точечных

дефектов Xv и Xi определяют процессы исчезновения их на стоках. Считая процесс установ-

ления стационарных значений концентраций точечных дефектов достаточно быстрым, получаем выражение для скорости генерации:

C C g _ C _ C S Xv Xi '

Так как точечные дефекты рождаются парами, а концентрация междоузельных атомов в установившемся режиме оказывается много меньше концентрации вакансий, то скорость генерации, определяющая поток междоузельных атомов на пору, оказывается равной:

C

g _ C Vе •

v

Величина Xv может быть определена из закалочных экспериментов [2].

Расчет роста объёма одиночной поры

Поток вакансий на пору определяется выражением:

Jv __ 4 • r • r2 • Dv 2C •

В стационарном, установившемся режиме роста поры Jv (r) _ const и можно определить распределение концентрации вакансий в окрестностях поры:

Cv

где Cvu - избыточная концентрации вакансий на большом расстоянии от поры, Cv (R) - концентрации вакансий вблизи поверхности поры (1). Для развитых пор концентрация вакансий вблизи поверхности поры приближается к равновесной и становится пренебрежимо малой по сравнению с концентрацией вдали от поры Cvu. Тогда:

Cv (r)_ Cvu (l_ R).

В итоге получаем выражение для потока вакансий на пору:

Jv _ _ 4 • r • Dv • Cvu • R.

Поток междоузельных атомов может быть определен из скорости генерации пар Френкеля:

Ji __ 4 • r • R2 • DR—.

Xv

Совместное действие потоков вакансий и междоузельных атомов приводит к изменению радиуса поры:

4 • r • R2 dR

Xdt

Подставляя в выражение (4) уравнения для потоков, получаем:

RdR _ DR • Cvu  X dt

— — Jv + Ji.

R _ Dv  Xv Xv '

R DR

Интегрирование дифференциального уравнения (5) в пределах от Я =0 при і = 0 до Я дает:

Использование указанного нижнего предела интегрирования оправдано тем, что в данном случае рассматривается лишь период устойчивого роста радиационных пор и, по сравнению с масштабом времени этого периода, длительности инкубационного и переходного периодов очень малы.

Перейдём в уравнении (6) к безразмерным переменным:

В этом случае уравнение, описывающее изменение радиуса поры со временем, принимает вид:

На рисунках 1, 2 приведены зависимости х3 = f (х) для малых и больших значений т. Так как величина х3 пропорциональна объёму растущей поры, то может быть сделан вывод о том, что в рамках предлагаемой модели изменение объёма отдельной растущей поры с хорошей точностью может описываться линейной зависимостью от времени облучения (дозы), вплоть до значений х . 0,8 .

х = (дя)2 • а • х.

х А • х2

х + 1п( 1 — х) = — х.

2

6

4

" 2 4 5 В 10

Рис. 1. Зависимость х3 = f

,3'

0.Э

0-2

пе

Ш

0,4 0,8 1 2 т’с

Рис. 2. Зависимость х3 = f

Таким образом, экспериментально обнаруживаемая линейная зависимость радиационного распухания от дозы согласуется с расчетами.

Обсуждение результатов

Расчеты показывают, что, вплоть до значений х + 0,8, зависимость х3(х) является линейной:

х3 = А • х, где Л = 0,67.

Переходя от безразмерных переменных к зависимости интегрального эффекта радиационного распухания от времени облучения можно получить:

* = ДУ = 4 • Ж • N  • Ху  Сум  X • Л t

* = Уо = 3 • ДД • Уо .

В дальнейшем можно использовать следующие оценочные соотношения:

СУи - § • ХУ,

I2

Ху • А = 2.

где g - скорость генерации вакансий без учета рекомбинации, I - среднее расстояние между стоками.

Подставляя в выражение для скорости радиационного распухания оценочных соотношений (8), а также (6), получаем:

. . 2 N  I3 (_±_ 1 п

^ . 3 У (АЯ1^

где Бовл (смещений на атом) - доза облучения без учета тех смещений, которые заканчиваются рекомбинацией точечных дефектов:

Бовл = X • g • t.

Важным для описания скорости радиационного распухания различных материалов

представляется параметр а = ДД и некоторый объём У = Ып13, представляющий собой

часть объёма в 1 м3 материала, в которой для вакансий основными стоками являются поры. Для анализа полученных результатов могут быть использованы соотношения:

х =2 • а2 • Вобл;

5 = § (у0)'а 1' °обл.

Основные закономерности радиационного распухания достаточно просто могут быть объяснены в рамках предлагаемой модели.

Так, для металлов с плотно упакованной решёткой (ГПУ, ГЦК) в очень широком диапазоне доз облучения зависимость скорости распухания от дозы является линейной. Это означает, что безразмерный параметр т находится в области линейной зависимости х3 = /(х). Таким образом, можно считать, что для ГПУ, ГЦК-металлов значения т находятся в интервале 0,05 < х < 0,6 . Принимая верхнее значение дозы облучения - 100 (с. н. а.) можно получить возможный (достаточно узкий интервал) значений параметра а в этом случае: 1,5 • 10-2 < а <6 • 10-2. Например, при облучении никеля (ГЦК - решетка) ионами №+ с энергией 46,5 МэВ и С2+ с энергией 20 МэВ экспериментальные результаты [2] указывают на линейный характер зависимости Б = /ф„бл) со скоростью 1,6 • 10-3 (с. н. а.)-1. Принимая для а значение 3 • 10-2 получаем:

— + 10-6 У0 10 .

Следовательно, оценка отношения среднего расстояния между стоками для вакансий I к среднему расстоянию между порами 1п дает значение:

Т + 10-2.

1п

Для ОЦК металлов экспериментально наблюдаемый характер зависимости радиационного распухания от дозы несколько иной. В этом случае при возрастании дозы появляется участок с сублинейной зависимостью распухания от дозы. В рамках предлагаемой модели и проведённых расчетов этот факт может быть объяснён большими значениями т (рис. 2):

0,8 < х <1,2; Принимая верхнее значение дозы облучения - 100 с. н. а., получаем интервал значений параметра а: 6 • 10-2 < а <8 • 10-2. Например, при реакторном облучении молибдена (ОЦК-решётка) экспериментальные результаты [3] указывают на начальный линейный характер зависимости Б = /фобл) со скоростью приблизительно 10-3 (с.н.а.)-1. Принимая для а значение 7 • 10-2, получаем:

У + 10-6 и Т + 10-2.

У0 1п

Проведённые оценки показывают, что для металлических кристаллов любой сингонии

I I

отношение у остаётся приблизительно одинаковым и его значение составляет — 10 .

1п 1п

Главное различие в динамике радиационного распухания заключается в различных значениях параметра а.

Интерес представляет сравнение распухания ГПУ и ГЦК-металлов. В работе [4] приводятся экспериментальные результаты по зависимости распухания магния [ГПУ], алюминия [ГЦК], никеля [ГЦК] при реакторном облучении от интегрального потока нейтронов ({). Скорости распухания для представленных материалов соотносятся как 8:2:1. Для алюминия и никеля с ГЦК решёткой различие в скоростях распухания от дозы является мнимым, т.к. эти материалы имеют существенно различные атомные массы. Взаимодействия быстрых нейтронов с веществом, приводящие к образованию смещённых атомов, являются упругими, и число смещённых атомов с ростом атомной массы уменьшается. Дополнительное влияние оказывает меньшее значение атомного объёма для никеля. Оценки показывают, что меньшее значение видимой скорости распухания никеля легко объяснимо указанными причинами.

В этом случае различие в 4 раза скоростей распухания магния и алюминия представляет интерес, т. к. атомные массы данных материалов близки. В этом смысле распухание магния может считаться аномальным.

В рамках предлагаемой модели можно предположить, что для ГПУ-металлов параметр а приблизительно в 4 раза меньше, чем для ГЦК-металлов. Имея в виду оценку интервала значений параметра а для плотноупакованных решеток 1,5 • 10-2 < а <6 • 10-2, можно указать оценочные значения параметра а для различных решёток: ГПУ - а + 1,5 • 10-2; ГЦК

- а + 5 • 10-2; ОЦК - а + (6 " 8) • 10-2.

Выводы

Предлагаемая модель достаточно полно и подробно может описать закономерности интегрального эффекта радиационного распухания:

а) линейная зависимость радиационного распухания от дозы облучения объясняется в установившемся режиме совместным действием двух факторов. Это диффузионный поток вакансий, вызванный, во-первых, градиентом их концентрации, во-вторых, попаданием на пору междоузельных атомов, из слоя толщиной ДД, окружающего растущую пору. Для этих междоузельных атомов пора является основным стоком;

б) интегральный эффект радиационного распухания полностью определяется параметром а, характеризующим соотношение между величиной DR и средним расстоянием между стоками вакансий l. Интерес представляет слабая зависимость (или её отсутствие) параметра а от плотности дислокаций. Объяснение этого факта, по-видимому, объясняется тем, что плотность дислокаций контролируется самим облучением. Тогда исходная дислокационная структура оказывает влияние на распухание лишь при малых дозах облучения;

в) параметр а возрастает при переходе типа решётки в ряду ГПУ-ГЦК-ОЦК. В работе проведены оценки параметра а для каждого типа решётки;

г) в работе не рассматриваются и не анализируются экспериментальные результаты при облучении металлов протоками ионов гелия. Аномально высокое распухание металлов в этом случае объясняется другим механизмом (газовые поры).

литература

1. Зеленский В. Ф. Радиационные дефекты и распухание металлов / В. Ф. Зеленский, И. М. Неклюдов, Т. П. Черняева. - Киев. : Наук. думка, 1988. - 296 с.

2. Menzinger F. Dose-rate dependence of swilling and damage in ion-irradiated nickel /

F. Menzinger, F. Sacchetti // J. Nucl. Mater. - 1975. - V. 57; № 2. - P. 193-197.

3. Brailsford A. D. Effect of self-ion injection in simulation studies of void swilling / A. D. Brailsford, L. K. Mansur // J. Nucl. Mater. - 1977. -V 71; № 1. - P. 110-116.

4. Adda Y Report on the CEA program of investigation of radiation induced cavities in metals: presentation of some results // CONF-710601 : Radiation-induced voids in metals : Albany, 1972. - P. 31-83.