Наблюдение сателлита линии вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна в жидком растворе

УДК 535.34

НАБЛЮДЕНИЕ САТЕЛЛИТА ЛИНИИ ВЫНУЖДЕННОГО РАССЕЯНИЯ МАНДЕЛЫПТАМА-БРИЛЛЮЭНА В

ЖИДКОМ РАСТВОРЕ

А. И. Ерохин, В. С. Старунов, И. JI. Фабелинский

В расслаивающемся растворе с двойной критической точкой по спектрам вынужденного рассеяния Манделъштама-Бриллюэна (SMBS) измерена температурная зависимость скорости гиперзвука V. Температурный коэффициент V выше верхней критической точки существенно меньше его значения ниже нижней критической точки, что согласуется с результатами измерений по спектрам теплового рассеяния. Впервые наряду с линией стоксового SMBS наблюдалась еще одна линия либо со стоксовой, либо (существенно реже) с антистоксовой стороны со смещением относительно линии SMBS порядка или менее полуширины линии теплового рассеяния, а также в некоторых случаях слабая антистоксовая линия SMBS.

Раствор гваякол-глицерин с малым содержанием воды характеризуется на фазовой диаграмме концентрация-температура замкнутой кривой, внутри которой он расслоен на две компоненты, а вне ее - гомогенен. В [1,2] изучались скорость V и коэффициент поглощения гиперзвука по спектрам теплового рассеяния Мандельштама-Бриллюэна (MBS). Ниже нижней критической температуры TL в области (45 — 50°С) был обнаружен максимум коэффициента поглощения гиперзвука, а температурный коэффициент скорости гиперзвука dV/dT выше верхней критической температуры- Ть оказался в два раза меньше, чем dV/dT ниже TL. Этот результат, возможно, указывает на перестройку структуры раствора при переходе от температур выше Ти к температурам ниже TL. С целью изучения этих особенностей в других условиях опыта были выпол нены измерения скорости гиперзвука в таком же растворе по спектрам вынужденного

рассеяния Манделыитама-Бриллюэна (SMBS) [3]. На рис. 1 приведены температурные зависимости смещения v компонент Манделыитама-Бриллюэна, полученных из теплового рассеяния (кружки) и наши результаты по спектрам SMBS (квадраты). Видно, что величина dv/dT, а следовательно и dV/dT ниже TL заметно больше, чем значения при Т > Ти, как и при MBS. Таким образом, довольно экстремальные условия опыта (значительное энерговыделение, высокое стрикционное давление р ~ 0.5 кГ/см2 и напряженность электрического поля Е ~ 7-105 В/см) не влияют на различие dV/dT ниже TL и выше Ти и, следовательно, на те физические причины, которые приводят к этому различию.

S о

0.45

0.40 -

0.35 -

0.30

20

40

60

т,°с

80

-1—г

100

2447

2175

1903

- 1631

а о

о

Рис. 1. Зависимость смещения компонент Мандельштама-Бриллюэна 6и и скорости гиперзвука по данным теплового MB рассеяния (о) и вынужденного SMBS рассеяния (); Д, V - спектральное смещение сателлита, смещенного относительно линии SMBS в стоксовую (Д) или в антистоксовую (V) стороны.

На интерферограммах спектра вынужденного рассеяния (SS) назад (в — 180°) наряду со стоксовой линией SMBS, была обнаружена еще одна линия, смещенная в стоксовую, либо в антистоксовую сторону (что случалось реже) относительно нее на рас-

стояние порядка или несколько меньше половины полуширины линии MBS (рис. 2). В некоторых случаях наряду со стоксовой линией SMBS проявлялась также более слабая антистоксовая линия SMBS. Эти особенности в спектре мы объясняем, главным образом, взаимодействием накачки с излучением, отраженным от заднего окна кюветы с жидкостью. В результате четырехволнового взаимодействия возникает временная неустойчивость SMBS [4 - 7] и самовозбуждение на частоте, близкой (в пределах полуширины) к частоте SMBS.

Вынужденное рассеяние (SS) возбуждалось второй гармоникой одномодового нео-димового лазера (А = 528 мл«) с максимальной энергией ~ 20 мДж и длительностью ~ ЗОмсек и фокусировалось в сосуд с раствором (длина ~ 10 см) линзой с фокусным расстоянием F — 1 м. Излучение SS, рассеянное назад и отраженное от делительной пластинки вместе с излучением лазера направлялось через расфокусирующую линзу или матовую пластинку в интерферометр Фабри-Перо с областью дисперсии 0.167 см~1, существенно меньшей смещения линии SMBS, но позволяющей улучшить спектральное разрешение до ±3 • 10~3 см~1. Спектры SS и накачки одновременно фотографировались и затем измерялись спектральные смещения наблюдаемых компонент.

При энергии накачки несколько выше порога наблюдения стоксовой линии SMBS часто наблюдалась еще одна линия, смещенная в стоксовую или (что наблюдалось реже) в антистоксовую сторону относительно нее на величину ~ (0.5 — 0.8)<5fMBS, где Svmbs - половина полуширины линии MBS. Образец такого спектра представлен на рис. 2. Распределение интенсивности в плоскости интерферограммы указывает, что излучение, дающее в спектре сателлит, имеет заметно меньшую расходимость, чем основная более интенсивная часть излучения SMBS, что может указывать на влияние обратной связи на наблюдаемое рассеяние. В некоторых случаях наряду со стоксовой линией SMBS и сателлитом одновременно наблюдалась слабая антистоксовая линия SMBS. Окошы кюветы были перпендикулярны направлению излучения накачки с точностью ~ 0.1° При отклонении от перпендикулярности более чем на 0.5° особенности в спектре SS не возникали.

В дополнение к описанному выше наблюдались еще два связанных между собой явления. При энергии накачки несколько меньше порога наблюдения SMBS, вдоль на правления луча накачки возникали микропузыри (размером менее 10 мкм), а в области энергий, когда появляется сателлит линии SMBS, наблюдались крупные пузыри размс ром более 100 мкм. При этом в прошедшем свете на фоне сплошной засветки возникали размытые дифракционные кольца.

Рис. 2. Интерферограмма спектра накачки (L), линии стоксового SMBS и ее стоксового сателлита (5).

Наконец, отметим, что во всем изученном температурном интервале при изменении смещения линии SMBS от vs = 0.44 см~г (Г = 17°С) до vs = 0.29 см'1 (Т = 9б°С) смещение линии SMBS на 4 - 5% больше смещения, ожидаемого из данных по MBS при пересчете к нашим условиям опыта.

Появление при SS наряду со стоксовой линией SMBS сателлита, смещенного относи тельно нее в стоксовую или антистоксовую сторону в пределах половины полуширины линии MBS, а также наблюдение наряду со стоксовой более слабой линии антисток сового SMBS может быть объяснено, если принять, что наряду с обычным SMBS назад конвективного характера развивается процесс четырехволнового рассеяния. В этом процессе наряду с накачкой (попутная волна) участвуют встречная волна сток-сова SMBS, слабая встречная волна накачки, отраженной от заднего окна кюветы, и антистоксовая попутная волна, распространяющаяся навстречу слабой встречной вол не накачки [4-7]. Возникающая при этом временная неустойчивость может приводить к генерации излучения SMBS на частоте, близкой и в общем случае не равной часто-

те обычного SMBS, соответствующей максимуму его инкремента. Для возникновения такой абсолютной неустойчивости необходимо наличие либо частотной (8 и) либо волновой (8к = к£ + к^ — kä — kf) отстройки от точного резонанса (<$i/ = 0, ¿к = 0), где fcj" и - волновые числа встречных волн накачки, сток совой и антистоксовой рассеянных волн. Поскольку в нашем случае к£ = к^, то 8к = —\ivtivmbs- С помощью графиков из работы [6] можно для известных 6к и отношения интенсивностей слабой и сильной Iq волн накачки определить пороговое значение (Мсг) полного инкремента М = д(1о + 10)Ь(д - коэффициент усиления, L - длина нелинейного взаимодействия), при котором возникает абсолютная неустойчивость, временной инкремент роста вынужденного рассеяния res = --1 )8vmbs и коэффициент /, определяющий отстройку

частоты генерации ims — ff-fsi/mbs от максимума vmbs В условиях нашего опыта SkL изменяется от -84 (при t = 17°) до -53 (при t = 95°). Поэтому, вследствие периодической зависимости изменения МСТ и / от 8kL с периодом ~ 2л-, смещение частоты генерации v = vmbs -{-res может значительно меняться в пределах ширины Si/mbs-, в том числе может менять знак /, и эти изменения, как и изменения res, оказываются практически неконтролируемыми. Расстояния между модами [7] такого генератора ~ (4Ln)~x в нашем случае ~ 0.5 ГГц. Наблюдаемая в Опыте отстройка от точного резонанса ~ 0.6 — 0.7 ГГц (рис. 1) находится в пределах половины полуширины 6i'mbs (как показано в [1], в исследуемой области температур Övmbs — 1-2 — 1.1 ГГц).

Согласно представлению теории [4-7], интенсивность антистоксовой компоненты, распространяющейся навстречу слабой волне накачки, заметно меньше участвующе го в этом процессе стоксового SMBS. Поэтому антистоксовую компоненту не всегда удается зафиксировать. В то же время наряду с участвующей в четырехволновом процессе стоксовой волной SMBS может развиваться и обычное SMBS назад с конвектив ной неустойчивостью. Спектральное разделение их, определяемое Ims, в зависимости от конкретных значений 8кЬ лежит в области 0 < \Ims\ < 6vmbs, что согласуется с опытом. Не совсем ясно, почему частотная отстройка максимума абсолютной неустойчивости от максимума инкремента дает сдвиг частоты генерации преимущественно в одну, стоксовую сторону.

Одним из механизмов, объясняющих такую асимметрию, может быть вынужденное термо-Манделыптам-Бриллюэновское рассеяние (TSMBS), возникающее в поглощающих свет жидкостях наряду с вынужденным температурным рассеянием (STS-II) [8 10]. Из совместного решения нелинейных уравнений Максвелла, Навье-Стокса и температуропроводности следует, что коэффициент усиления д в таких средах равен

+ ТПО.Х

92 = 9SMBS

-2 + 2Р---5Т >

. 1 + ) [l + ) ] .

+ 2 /3

где г/, umbs ~ текущая частота и частотное смещение линии SMBS относительно частоты накачки, g™MBS ~ коэффициент усиления в максимуме SMBS, /? - отношение максимумов коэффициента усиления второго и первого слагаемых в (1), пропорциональное коэффициенту поглощения света 2кш и зависящее от термодинамических постоянных веществ [8 - 10]. Для большинства жидкостей максимумы обоих слагаемых в (1) равны (/5 = 1) при коэффициенте поглощения света 0.4 - 0.8 см~х. При этом максимум коэффициента усиления лежит со стоксовой стороны относительно максимума инкремента чистого (2кш — 0) SMBS со смещением ~ 0.66vmbs — 0.7 — 1 ГГц для изучаемого раствора, что и наблюдается в эксперименте. Этот механизм мог бы полностью объяснить появление линии SS, смещенной в стоксовую сторону относительно чистого SMBS. Однако нет оснований предполагать, что какой-либо механизм (микропузыри, затравочные центры поглощения, двухфотонное поглощение и др.) могут дать в прозрачном растворе такое сильное поглощение лазерного света, чтобы получить /? ~ 1. Но при меньших значениях /3 этот механизм мог быть дополнительным, дающим увеличение вероятности генерации со стоксовой стороны относительно максимума инкремента SMBS.

Как уже упоминалось выше, смещение линии SMBS в наших опытах систематически больше смещения, вычисленного из данных о тепловом MBS [1], на 4 - 5%. Систематическая ошибка из-за неточности измерения угла рассеяния не более 1 - 2 %. Поскольку в наших экспериментах при угле рассеяния в = 180° частота гиперзвука в 1.4 раза больше частоты гиперзвука в [1] (в = 90°), дисперсия скорости гиперзвука в этом растворе, обнаруженная в [11], может быть в наших измерениях больше, хотя величину ее сейчас определить трудно.

Если возникает описанное выше TSMBS, то должно возникать и явление STS-II, коэффициент усиления которого пропорционален 2кш и имеет максимум с антистоксо вой стороны относительно линии накачки со смещением 8vt — Svq + 6vc, где Sis0: bvc половины полуширин линии накачки и центральной компоненты теплового энтропий ного рассеяния. Поскольку 8uc <С 8vo и ~ 0.4 — 0.5 ГГц, а измерение проводится от максимума суммарного контура линии накачки и STS-II, то в этом случае измерен ное значение смещения линии SMBS будет больше ожидаемого. В какой мере вклады указанных или других механизмов объясняют разницу смещений SMBS и MBS, пока остается до конца не выясненным.

В заключение авторы выражают благодарность С. В. Кривохижа и JL Л. Чайкову за обсуждение результатов и помощь в работе.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект N 98-02-16796).

ЛИТЕРАТУРА

[1] Коваленко К. В., Кривохижа С. В., Фабелинский И. Л. и др. Письма в ЖЭТФ, 58, 395 (1993).

[2] Ф а б е л и н с к и й И. Л. УФН, 164, 897 (1994).

[3] Е р о х и н А. И., К р и в о х и ж а С. В., С т а р у н о в В. С. и др. Краткие сообщения по физике ФИАН, N 3, 28 (1998).

[4] А н д р е е в Н. Ф., Б е с п а л о в В. И., К и с е л е в А. М. и др. ЖЭТФ, 82, 1047 (1982).

[5] 3 е л ь д о в и ч Б. Я., Ш к у н о в В. В. Квантовая электроника, 9, 393 (1982).

[6] Б е с п а л о в В. И., Б у б и с Е. Л., Кулагин О. Н. и др. Квантовая электроника, 9, 2267 (1982).

[7] 3 е л ь д о в и ч Б. Я., Пилипецкий Н. Ф., Ш к у н о в В. В. Обращение волнового фронта. М., Наука, 1985.

[8] Herman R. М. and G г а у М. A. Phys. Rev. Lett., 19, 824 (1967).

[9] Старунов В. С., Фабелинский И. Л. УФН, 98, 441 (1969).

[10] Р о h 1 D., Rein hold I., and К a i s е г W. Phys. Rev. Lett., 20, 1141 (1968).

[11] Кривохижа С. В., Фабелинский И. Л., Чайков Л. Л. и др. Письма в ЖЭТФ, 64, 166 (1996).

Поступила в редакцию 25 декабря 1998 г.