Об особенностях измерения вязкости жидких металлов методом крутильных колебаний

УДК 532.13:546.73

Н. В. Олянина, А. Л. Бельтюков, В. И. Ладьянов

ОБ ОСОБЕННОСТЯХ ИЗМЕРЕНИЯ ВЯЗКОСТИ ЖИДКИХ МЕТАЛЛОВ

МЕТОДОМ КРУТИЛЬНЫХ КОЛЕБАНИЙ

Ключевые слова: жидкий кобальт, кинематическая вязкость, температурная зависимость вязкости, вязкая пленка, одна или две торцевых поверхности трения, граничные условия на верхней границе расплава.

Проведены исследования кинематической вязкости жидкого кобальта методом крутильных колебаний цилиндрического тигля с образцом с различными граничными условиями на верхней границе расплава. Показано существенное влияние условий эксперимента на его результаты, обусловленные возможностью образования на поверхности расплава вязкой пленки.

Keywords: liquid cobalt, kinematic viscosity, temperature dependence of viscosity, viscous film, one or two end surfaces offriction,

boundary conditions on the upper boundary of the melt.

Investigations on kinematic viscosity of liquid cobalt have been performed by the method of torsional vibrations, in which different boundary conditions on the upper boundary of the melt were used. A significant effect of the experimental conditions on the obtained results caused by the formation of the viscous film on the surface of the melt has been shown in this paper.

Введение

Вязкость жидких металлов и сплавов является одним из основных транспортных свойств, имеющее фундаментальное и практическое значение. Не смотря на то, что к настоящему времени накоплено большое количество экспериментальных данных по вязкости жидких чистых металлов, интерес к этим исследованиям не ослабевает. Это связано с противоречивостью имеющихся экспериментальных данных.

Обзор литературных данных по вязкости жидкого кобальта, проведенный ранее в работе [1], показал, что различия значений вязкости, полученных разными авторами [2-6], достигают 30 %. Разброс значений значительно превышает заявленную авторами цитируемых работ погрешность измерения (от 1 до 5 %). В большинстве работ, посвященных исследованию вязкости жидкого кобальта [2-11], измерения проводились методом крутильных колебаний. В данном методе цилиндрический тигель, содержащий исследуемую жидкость, подвешивают на жесткой металлической нити и сообщают ему крутильные колебания относительно вертикальной оси. В ходе опыта проводят измерения логарифмического декремента затухания и периода колебаний тигля с исследуемой жидкостью. При постановке эксперимента могут быть реализованы два типа граничных условий, для каждого из которых получены формулы для расчета вязкости [12, 13]. В первом случае жидкость, находящаяся в тигле, контактирует с боковой поверхностью и дном тигля (одна торцевая поверхность трения), верхняя граница расплава является свободной. Во втором -жидкость соприкасается с верхней крышкой тигля (две торцевых поверхности трения), т.е. не имеет свободной поверхности. Обычно в эксперименте реализуются граничные условия с одной торцевой поверхностью трения. Ранее в работах [14, 15] на примере жидких сплавов Со-В было показано существенное влияние на результаты измерении вязкости, проводимых методом крутильных колебаний, состояния поверхности расплава. На поверхности расплава может формироваться пленка сложного состава с участием продуктов взаимодействия расплава с материалом

тигля и газовой атмосферой [15]. Поскольку вязкость пленки на много порядков выше вязкости самого расплава она может выполнять роль второй торцевой поверхности трения. Наблюдение наличия такой пленки в ходе эксперимента практически невозможно, поэтому при обработке опытных данных выбор граничных условий на поверхности расплава является неоднозначным. Отмеченное может привести к неправильным расчетным значениям вязкости, а в некоторых случаях и к появлению аномалий на политермах вязкости.

В связи с этим в данной работе было проведено исследование температурной зависимости вязкости жидкого кобальта методом крутильных колебаний при реализации в эксперименте обоих типов граничных условий.

Методика эксперимента

Кинематическую вязкость (V) жидкого кобальта (марки К1АУ, с содержанием кислорода не более 0.001 масс. %) определяли методом крутильных колебаний цилиндрического тигля с расплавом в варианте Швидковского Е.Г [13] на автоматизированной установке [16]. Измерения проводили в защитной атмосфере гелия марки А в режиме нагрева и охлаждения в интервале температур от температуры плавления до 1700°С с шагом по температуре 20-30°С в тиглях из ВеО. Перед измерениями на каждой температуре делали изотермическую выдержку в течение 20 мин и проводили 10 измерений, полученные результаты усредняли.

Вязкость рассчитывали численным решением уравнения движения стаканчика [13]:

1

где / - момент инерции подвесной системы, определяемый экспериментально [17]; —, т, —0, т0 - декремент затухания и период колебаний подвесной системы с расплавом и без расплава соответствен-

но; Re(L) и Im(L) - действительная и мнимая части функции трения:

L = -2vmß Jß + 4anpR2

Здесь J-i и J2 - функции Бесселя первого рода первого и второго порядка соответственно;

ß = R^J(5 + 2 ni )/tv ; Vn - характерные числа, определяемые из уравнения J1 (nR /= 0;

ип =J-(ß/R/ ; k = 5 + ^; i = 4-1; m, R, H, p -

T T

масса, радиус, высота и плотность жидкости; а - число торцевых поверхностей трения (1 или 2).

Для изучения влияния граничных условий на верхней границе расплава на результаты измерения вязкости жидкого кобальта измерения и расчет вязкости проводили по трем схемам (см. таблицу 1). По схеме I-I измерения проводили в условиях эксперимента со свободной верхней границей жидкого металла и рассчитывали вязкость с учетом одной торцевой поверхности трения. При реализации схемы I-II по результатам измерений, полученных в опыте со свободной верхней границей жидкости, расчет вязкости проводили с учетом наличия двух торцевых поверхностей трения. Эти условия эксперимента реализуется при формировании на верхней границе жидкого металла вязкой оксидной пленки. По схеме II-II измерения проводили в условиях эксперимента с крышкой на верхней границе исследуемой жидкости, и вязкость рассчитывали с учетом наличия двух торцевых поверхностей трения. Конструкция крышки [15] позволяет ей в ходе эксперимента плотно прилегать к верхней границе расплава, за счет возможности перемещения вдоль вертикальной оси тигля, и двигаться вместе с тиглем при совершении крутильных колебаний.

Таблица 1 - Схемы экспериментов с указанием граничных условий

Схема эксперимента Число то рцевых поверхностей

в опыте при расчете вязкости в уравнении

I-I 1 1

I-II 1 2

II-II 2 2

Для расчета погрешности измерений использовали метод, подробно описанный в [16]. Погрешность определения декремента затухания составляет не более 0.4%. Относительная погрешность измерения вязкости для доверительной вероятности 0.95 не превышает 4 % при ошибке единичного эксперимента 2 %.

Результаты и их обсуждение

При проведении измерений в условиях эксперимента со свободной верхней границей расплава были получены политермы, различающиеся значениями вязкости и/или характером её температурной зависимости. Типичные политермы, приведены на рис. 1. Большинство из полученных температурных зависимостей имеют монотонный характер, однако

существенно различаются по значениям вязкости (рис. 1, кривые 1 и 2). Кроме этого были получены политермы с аномально резким изменением значений вязкости. На рис. 1 приведена температурная зависимость вязкости с относительно резким уменьшением значений в интервале 1560-1600°С в режиме нагрева и гистерезисом политерм при охлаждении ниже 1600°С (кривая 3). Эта политерма в режиме нагрева до температуры аномалии совпадают с политермами, имеющими относительно высокие значения вязкости, а выше 1600°С - совпадает с политермами с относительно низкими значениями вязкости. В режиме охлаждения относительно низкие значения вязкости сохраняются вплоть до кристаллизации расплава.

V, 10-7 м2/с

А, Д - 1

• , о - 2  , о - 3

ДА

é> •

_L

В.

* i"

_L

^А

1400 1500 1600

t, °С

1700

Рис. 1 - Температурные зависимости кинематической вязкости жидкого кобальта, полученные по схеме эксперимента I-I

Как отмечалось ранее, существенная разница значений вязкости может быть следствием реализации в ходе опыта различных граничных условий. Это возможно в случае образования на верхней границе расплава вязкой пленки, предположительно оксидной, которая выполняет роль второй торцевой поверхности трения. При наличии второй торцевой поверхности трения при прочих равных условиях колебательная система за счет дополнительной диссипации механической энергии будет иметь более высокие значения логарифмического декремента затухания и, как следствие, значений вязкости. В связи с этим для экспериментов, в которых по схеме I-I были получены относительно высокие значения V, дополнительно был проведен расчет вязкости с учетом наличия двух торцевых поверхностей трения (схема эксперимента I-II).

На рис. 2 приведены результаты расчетов, проведенных по схемам I-I и I-II, для эксперимента, в котором была получена политерма с аномально резким изменением значений вязкости (рис. 1, 3). На рис. 2 можно выделить монотонную температурную зависимость вязкости (выделена сплошной линией) с учетом изменяющихся в ходе

7

6

5

эксперимента граничных условий. При её построении в режиме нагрева от 1495°С до 1560°С взят участок политермы, полученной по схеме I-II, при нагреве выше 1600°С и охлаждении - участки политерм, полученные по схеме I-I. Следовательно можно полагать, что резкое изменение значений вязкости на политерме, приведенной на рис. 1 (кривая 3), связано с изменением состояния поверхности жидкого металла в ходе эксперимента, в частности, исчезновением оксидной пленки.

V, 10-7 м2/с

7 г-

1400

1500

t, °С

1600

1700

Рис. 2 - Температурные зависимости вязкости, полученные в эксперименте по схеме I-I

На рис. 3 приведены температурные зависимости вязкости, полученные пересчетом экспериментальных данных, представленных на рис. 1, с учетом возможности образования второй торцевой поверхности трения. На рис. 3 так же приведена типичная температурная зависимость вязкости, полученная по схеме эксперимента II-II. В эксперименте, проводимом с

V, 10-7 м2/с

1400

1500

t, °С

1600

1700

Рис. 3 - Температурные зависимости вязкости жидкого кобальта, полученные в экспериментах по схемам I-I (2); I-II (1); с изменяющимися в ходе эксперимента граничными условиями (3) и по схеме эксперимента II-II (4). Закрашенные значки -нагрев, не закрашенные - охлаждение

крышкой на верхней границе расплава, граничные условия определены однозначно и в ходе измерений не изменяются. Температурные зависимости вязкости, полученные в этих условиях эксперимента, имеют монотонный характер и хорошо воспроизводятся при повторных измерениях. Значения вязкости жидкого кобальта в этих условиях эксперимента определены наиболее достоверно. Из рис. 3 видно, что температурные зависимость вязкости, полученные с учетом образования второй торцевой поверхности трения, хорошо согласуются между собой.

Для сравнения результатов исследований с литературными данными на рис. 4 приведены полученные в работе температурные зависимости динамической вязкости (П) жидкого кобальта совместно с данными других авторов. При пересчете

П, 10-3 Па-с

, - 11 • , о - 12

5 -

4 -

1400 1500 1600 1700 1800 t, °С

Рис. 4 - Температурные зависимости динамической вязкости жидкого кобальта: 1 -Gavalier, 1959 [7]; 2 - Gavalier, 1963 [2]; 3 -Frohberg, 1964 [8]; 4 - Вертман, 1969 [9]; 5 -Watanabe, 1971 [3]; 6 - Бодакин, 1978 [4]; 7 -Новохатский, 1982 [10]; 8 - Островский, 1982 [11]; 9 - Ладьянов, 2000 [5]; 10 - Sato, 2005 [6]; 11 - наши данные ( - нагрев,  -охлаждение); 12 - политерма с рис. 1 (кривая 1), где • - нагрев, о - охлаждение

кинематической вязкости [4, 5, 10, 11] в динамическую, использовали данные по плотности, приведенные в [19]. Полученная нами температурная зависимость вязкости жидкого кобальта хорошо согласуется с данными работ [2, 3], имеющими относительно низкие значения. Кроме этого на рис. 4 приведена политерма с завышенными значениями вязкости (получена по схеме эксперимента I-I), представленная ранее на рис. 1, кривая 1. Эта политерма совпадает с литературными данными, имеющими относительно высокие значения вязкости [6-8]. В связи с этим можно предположить, что не учет при расчете вязкости наличия оксидной пленки на поверхности расплава может

6

5

4

6

3

6

5

быть одной из основных причин различия значений вязкости, полученных разными авторами. Резкое уменьшение значений вязкости вблизи 1600°С, обнаруженное ранее в работах [5, 18], по-видимому, является проявлением методической особенности используемого метода, связанного с изменением состояния поверхности расплава.

Заключение

Проведены исследования кинематической вязкости жидкого кобальта методом крутильных колебаний цилиндрического тигля с образцом с различными граничными условиями на верхней границе расплава. При измерении вязкости методом крутильных колебаний важное значение имеет идентификация реализуемых в ходе эксперимента граничных условий на верхней границе расплава. При проведении измерений в условиях эксперимента со свободной верхней границей расплава на поверхности жидкого металла может образоваться вязкая пленка. Наличие пленки, а так же ее образование либо исчезновение в ходе опыта, может привести к неправильным абсолютным значениям вязкости и аномалии на её температурной зависимости. Для исключения неопределенности в идентификации граничных условий измерения вязкости необходимо проводить в условиях эксперимента с двумя торцевыми поверхностями трения.

Работа выполнена при финансовой поддержке программы фундаментальных исследований УрО РАН, проект № 12-П-2-1044.

Литература

1. M.J. Assael, I.J. Armyra, J. Brillo, S.V. Stankus, J. Wu, W.A. Wakeham, J. Phys. Chem. Ref. Data, 41, 033101-1033101-16 (2012).

2. G. Gavalier, C. R. Hebd. Seances Acad. Sci., 256, 13081311 (1963).

3. S. Watanabe, Trans. Jpn. Inst. Met., 12, 17-22 (1971).

4. Н.Е. Бодакин, Б.А. Баум, Г.В. Тягунов, Изв. вуз. Черн. метал., 7, 9-13 (1978).

5. В.И. Ладьянов, А.Л. Бельтюков, К.Г. Тронин, Л.В. Камаева, Письма в ЖЭТФ, 72, 6, 436-439 (2000).

6. Yu. Sato, K. Sugisawa, D. Aoki, T. Yamamura, Meas. Sci. Technol., 16, 363-371 (2005).

7. G. Cavalier Symposium on the Physical Chemistry of Metallic Solutions and Intermetallic Compounds. London. 1959. P. 2-12.

8. M.G. Froberg, R. Weber, Rheol. Acta., 3, 238-244 (1964).

9. А.А. Вертман, А.М. Самарин, Свойства расплавов железа. Наука, Москва, 1969, С. 58-68.

10. И.А. Новохатский, В.З. Кисунько, В.И. Ладьянов, Сталь, 8, 33-37 (1982).

11. О.И. Островский, В.М. Вьюнов, В.А. Григорян, Изв. вуз. Черн. метал., 3, 1-5 (1982).

12. R. Roscoe, Proc. Phys. Soc., 72, 576-584 (1958).

13. Е.Г. Швидковский, Некоторые вопросы вязкости жидких металлов. Гостехиздат, Москва, 1955. 208 с.

14. А. Л. Бельтюков, В.И. Ладьянов, Н.В. Олянина, Расплавы, 6, 19-27 (2009).

15. Н.В. Олянина, А.Л. Бельтюков, О.Ю. Гончаров, В.И. Ладьянов, Расплавы, 2, 83-90 (2012).

16. А.Л. Бельтюков, В.И. Ладьянов, ПТЭ, 2, 155-161 (2008).

17. С.В. Логунов, В.И. Ладьянов, Расплавы, 3, 63-74 (1996).

18. В.И. Ладьянов, А. Л. Бельтюков, Л.В. Камаева, К.Г. Тронин, М.Г. Васин, Расплавы, 1, 32-39 (2003).

19. К.Дж. Смитлз, Металлы. Металлургия, Москва, 1980, С. 437.

© Н. В. Олянина - младший научный сотрудник, Отдел структурно-фазовых превращений, Физико-технический институт Уральского отделения Российской Академии наук, e-mail: oljanina@mail.ru; А. Л. Бельтюков - к.ф.-м.н., старший научный сотрудник, Отдел структурно-фазовых превращений, Физико-технический институт Уральского отделения Российской Академии наук, e-mail: albeltyukov@mail.ru; В. И. Ладьянов - д.ф.-м.н., доцент, директор, Отдел структурно-фазовых превращений, Физико-технический институт Уральского отделения Российской Академии наук, e-mail: las@ptiudm.ru

© N. V. Olyanina - Junior scientist, Department of structural-phase transformations, Physical-Technical Institute of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences, e-mail: oljanina@mail.ru; A. L. Bel'tyukov - Candidate of Physical and Mathematical Sciences, Senior scientist, Department of structural-phase transformations, Physical-Technical Institute of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences, e-mail: albeltyukov@mail.ru; V. I Lad'yanov - Doctor of Physical and Mathematical Sciences, Associate professor, Director, Department of structural-phase transformations, Physical-Technical Institute of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences, e-mail: las@ptiudm.ru.