Развитие высоковольтного наносекундного разряда в горючих смесях

УДК 537.525

РАЗВИТИЕ ВЫСОКОВОЛЬТНОГО НАНОСЕКУНДНОГО РАЗРЯДА В ГОРЮЧИХ СМЕСЯХ

Е. М. Анохин1, М.А. Попов1, И. В. Кочетов2,3, Н.Л. Александров1

Исследовано развитие разряда в метан- и водород-кислородной смесях под действием повторяющихся высоковольтных наносекундных импульсов. Показано, что в случае метан-кислородной смеси с ростом числа импульсов доля вложенной в разряд энергии и максимальный разрядный ток проходят через минимум, а скорость распада плазмы, наоборот, достигает максимума. Наблюдаемые закономерности объясняются частичным окислением топлива, в результате чего в газовой смеси нарабатываются промежуточные компоненты, которые приводят к быстрой гибели электронов и ускорению распада плазмы.

Ключевые слова: высоковольтный наносекундный разряд, распад неравновесной плазмы, электрон-ионная рекомбинация, горючая смесь, окисление топлива.

Воспламенение горючих смесей под действием неравновесной разрядной плазмы в последнее десятилетие привлекает большое внимание исследователей в связи с многочисленными возможными применениями [1-3]. Экспериментально показано, что с помощью разрядной плазмы можно существенно снизить время задержки и температуру воспламенения, стабилизировать пламена и расширить область горения для различных видов топлива.

Для исследования механизмов стимулированного плазмой воспламенения и окисления углеводородов выполнены многочисленные эксперименты, в том числе - под действием повторяющихся высоковольтных наносекундных разрядов, позволяющих производить наработку химически активных частиц и организовывать воспламенение в

1 МФТИ, 141700 Россия, Московская область, Долгопрудный, Институтский пер., 9; e-mail: nick_ aleksandrov@mail.ru.

2 ТРИНИТИ, 142190 Россия, Москва, г. Троицк, ул. Пушковых, вл. 12.

3 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53.

хорошо контролируемых условиях [4-6]. При этом основное внимание было уделено влиянию неравновесной разрядной плазмы на процессы окисления и воспламенения.

В настоящей работе, в отличие от прежних исследований, изучается влияние изменения состава газа под действием химических процессов окисления на свойства плазмы во время высоковольтного наносекундного разряда и в его послесвечении. Используемая экспериментальная установка и методы диагностики подробно описаны в [5, 7]. Разряд инициировался и развивался в кварцевой трубке с внутренним диаметром 47 мм. Высоковольтный электрод имел форму конуса с углом 60°, а низковольтным электродом служило заземленное кольцо. Расстояние между электродами было 20 см. Разряд зажигался в стехиометрических смесях СН4:О2, Н2:О2 ив чистом СН4 при давлениях в диапазоне 2-6 Торр и комнатной температуре. Для инициирования разряда использовались высоковольтные импульсы с амплитудой 24 кВ, длительностью на полувысоте 25 нс и временем роста напряжения 5 нс. Напряжение подводилось к разрядному промежутку с помощью коаксиального кабеля с импедансом 50 Ом. Частота подачи импульсов напряжения составляла от 10 до 20 Гц. Удельный энерговклад в одном импульсе лежал в диапазоне 0.002-0.007 эВ на молекулу, что позволяло пренебречь нагревом газа.

С помощью шунта обратного тока измерялись амплитуды и формы падающего ипад и отраженного иотр импульсов напряжения. Энергия импульса определялась как интеграл по времени от и(¿)2/Я, где Я - волновое сопротивление кабеля. Энерговкладом называлась разность энергий падающего и отраженного импульсов. Сила тока в разряде рассчитывалась как (ипад — иотр)/Я. Также были выполнены измерения плотности электронов во время распада плазмы в послесвечении разряда. Для этого использовался СВЧ интерферометр на частоте 94 ГГц (длина волны 3 мм).

На рис. 1 приведены доля вкладываемой в разряд энергии и амплитуда разрядного тока для изучаемых газов в зависимости от числа импульсов. В смеси Н2:О2 и чистом СН4 эти величины практически монотонно растут с увеличением числа импульсов, а в случае смеси СН4:О2 доля вкладываемой в разряд энергии и амплитуда разрядного тока сначала уменьшаются с ростом числа импульсов, достигают минимума после прохождения ~2000 импульсов и далее растут.

На рис. 2 представлена эволюция во времени плотности электронов при распаде плазмы в послесвечении высоковольтного наносекундного разряда в смеси СН4:О2 после прохождения различного числа импульсов напряжения. Согласно измерениям, скорость распада плазмы сначала падает с ростом числа импульсов, а после примерно 1700 импульсов начинает расти. Таким образом, эта скорость также немонотонным образом

Рис. 1: Доля вкладываемой в разряд энергии (а) и средний разрядный ток (б) для сте-хиометрических смесей СН4:О2, Н2:О2 и чистого СН4 при 2 Торр в зависимости от, числа импульсов напряжения.

Рис. 2: Эволюция во времени плотности электронов в послесвечении разряда в сте-хио.мет,рической смеси СН4:О2 при 2 Торр после одного, 1680 и 8340 импульсов напряжения.

зависит от числа импульсов. В случае смеси Н2:О2 скорость распада плазмы монотонно растет с увеличением числа импульсов, достигая насыщения после ~2000 импульсов. Распад плазмы в послесвечении разряда в чистом СН4 практически не зависит от числа приложенных импульсов.

Наблюдаемые закономерности в горючих смесях связаны с изменением их состава в результате окисления топлива под действием химически активных атомов и радикалов, нарабатываемых в разрядной плазме. При этом метан и кислород превращаются в углекислый газ и пары воды, а водород в смесях с кислородом - просто в пары воды. Также в процессе окисления под действием высоковольтных наносекундных разрядов нарабатывается небольшое количество промежуточных компонентов (СН2О, СН3ОН и др.) [8, 9].

Изменение состава газовых смесей сказывается на характеристиках газового разряда через изменение электронных свойств - коэффициента ударной ионизации молекул, коэффициентов прилипания электронов к молекулам и электрон-ионной рекомбинации, а также скорости дрейфа электронов в электрическом поле во время разряда. Расчеты энергетического распределения электронов на основе численного решения уравнения Больцмана с учетом рассеяния электронов на основных компонентах смеси (без учета рассеяния на промежуточных компонентах) показали, что все электронные характеристики при окислении меняются монотонным образом. Поэтому немонотонное поведение разрядных характеристик с увеличением числа импульсов напряжения нельзя объяснить простым преобразованием топлива и кислорода в углекислый газ и воду. Есть основания полагать, что принципиальную роль здесь играют электронные процессы с участием промежуточных компонентов. Здесь имеется много соединений с малым потенциалом ионизации, и можно ожидать, что при их наличии меняется ионный состав плазмы. При этом существенного ускорения ударной ионизации не происходит, поскольку разряд в рассматриваемых условиях развивается при больших (в несколько раз выше порога электрического пробоя) электрических полях, и небольшая добавка легкоиони-зуемой примеси здесь не важна. Однако некоторые промежуточные компоненты (напр., СН2О) имеют постоянный дипольный момент, заметно превышающий дипольный момент молекул Н2О. При этом могут образоваться большие положительные кластерные ионы, для которых скорость диссоциативной электрон-ионной рекомбинации велика. К тому же могут появиться новые каналы диссоциативного прилипания электронов. В результате при частичном окислении углеводородов могут появиться промежуточные соединения, приводящие к существенному ускорению гибели электронов при распаде плазмы в послесвечении разряда. Также при повторяющихся импульсах напряжения в смеси с промежуточными соединениями, ускоряющими распад плазмы, последующий разряд развивается при меньшей начальной концентрации затравочных электронов, что должно приводить к уменьшению разрядного тока и доли поглощаемой в разряде

энергии (см. рис. 1). При достаточно большом количестве импульсов окисление становится почти полным, когда промежуточные компоненты исчезают. Отсутствие немонотонных зависимостей в характеристиках разряда от числа импульсов для смесей Н2:О2 и для чистого метана свидетельствуют о том, что промежуточные компоненты, наработка которых приводит к ускорению гибели электронов, должны содержать углерод и кислород.

Заключение. Проведенные в данной работе эксперименты позволили установить, что ряд характеристик повторяющегося высоковольтного наносекундного разряда ведут себя немонотонным образом при развитии разряда в смеси метана с кислородом. Это относится, прежде всего, к доле поглощаемой в разряде энергии, амплитуде разрядного тока и скорости распада плазмы в послесвечении разряда. Такие закономерности не наблюдались при развитии разряда в смеси водорода с кислородом и в чистом метане. Наблюдаемые зависимости объясняются наработкой в процессе окисления метана промежуточных компонентов, наличие которых может приводить к ускорению распада плазмы и затруднению развития разряда при приложении последующих импульсов напряжения.

Работа выполнена при поддержке гранта РНФ № 1T-12-Q1Q51. Авторы благодарны А. Ю. Стариковскому за обсуждение результатов работы.

ЛИТЕРАТУРА

[1] S. M. Starikovskaia, J. Phys.D: Appl. Phys. З9, R265 (2006).

[2] A. Starikovskiy and N. Aleksandrov, Progr. Energy Comb. Sci. З9, 61 (2013).

[3] Y. Ju and W. Sun, Progr. Energy Comb. Sci. 48, 21 (2015).

[4] D. V. Zatsepin, S. M. Starikovskaia, and A. Yu. Starikovskii, Combust. Theory Modelling б, 97 (2001).

[5] N. B. Anikin, S. M. Starikovskaia, and A. Yu. Starikovskii, Физика плазмы З0, 1105 (2004).

[6] N. B. Anikin, S. M. Starikovskaia, and A. Yu. Starikovskii, J. Phys. D: Appl. Phys. З9, 3244 (2006).

[7] N. L. Aleksandrov, S. V. Kindysheva, A. A. Kirpichnikov, et al., J. Phys. D: Appl. Phys. 40, 4493 (2007).

[8] J. K. Lefkowitz, P. Guo, A. Rousso, and Y. Ju, Phys. Trans. R. Soc. A З7З, 201403333 (2015).

[9] N. Tsolas, J. G. Lee, and R. A. Yetter, Phys. Trans. R. Soc. A З7З, 201403344 (2015).

Поступила в редакцию 17 мая 2Q17 г.