Амплитудные зависимости диэлектрических потерь в кристалле кн 2ро 4

УДК 537.226

АМПЛИТУДНЫЕ ЗАВИСИМОСТИ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПОТЕРЬ

В КРИСТАЛЛЕ КН2РО4

Р.С. Алькхазаали, Д.А. Лисицкий, Л.Н. Коротков

Изучены амплитудные зависимости диэлектрических потерь (^5) в сегнетоэлектрической фазе монокристалла дигидрофосфата калия. Обнаружен сильный рост tg5 в случае, когда измерительное поле превышает некоторое пороговое значение. В рамках модели, предусматривающей отрыв доменных границ от стопоров, определена температурная зависимость поля активации отрыва g. Показано, что наблюдаемое с понижением температуры возрастание поля g в окрестностях температуры «замораживания доменной структуры» обусловлено увеличением энергии взаимодействия доменных границ с дефектами кристаллической решетки

Ключевые слова: диэлектрические потери, сегнетоэлектрик, доменная граница, стопоры, поле активации

ВВЕДЕНИЕ

Дигидрофосфат калия (КН2Р04, или КБР) привлекает внимание исследователей как модельный объект. Ниже температуры Кюри его диэлектрические свойства в значительной степени определяются процессами, связанными с состоянием и динамикой доменной структуры. Именно эти процессы ответственны за аномально высокую диэлектрическую проницаемость и значительную нелинейность ряда физических параметров ниже температуры Кюри [13].

Состояние доменной структуры существенно зависит от температуры и характера взаимодействия доменных границ с дефектами кристаллической решетки, а также от концентрации последних.

При приложении к кристаллу переменного электрического поля наблюдается колебание доменных границ относительно «точек закрепления», каковыми являются точечные дефекты. Если амплитуда электрического поля достаточно велика, то происходит отрыв доменных границ от стопоров, сопровождающийся, как правило, резким увеличением диэлектрического отклика.

Цель данной работы - выяснение закономерностей влияния амплитуды переменного электрического поля на диэлектрические свойства дигидрофосфата калия.

ЭКСПЕРИМЕНТ

Эксперименты проводили с использованием образцов в форме прямоугольных пластин с размерами « 6 х 7 х 0,7 мм. Серебряные электроды были нанесены на поверхности, перпендикулярные тетра-

Алькхазаали Рафид Саббар - ВГТУ, магистрант, e-mail: l_korotkov@mail.ru

Лисицкий Дмитрий Александрович - ВГТУ, аспирант, e-mail: d.a.lisitsky@mail.ru

Коротков Леонид Николаевич - ВГТУ, д-р физ.- мат. наук, профессор, e-mail: l_korotkov@mail.ru

гональной оси с кристалла методом термического распыления в вакууме.

Для изучения эффективной нелинейной диэлектрической проницаемости использовали емкостной мост, на который подавали от внешнего низкочастотного генератора регулируемое синусоидальное измерительное напряжение частотой 3 кГц и амплитудой V = 0,3 - 15 В.

Образец был помещен в криостат, где температура изменялась от 74 до 300 К и контролировалась с погрешностью не более ± 0.1 К.

Амплитудные зависимости диэлектрической проницаемости (е) и тангенса угла диэлектрических потерь ^8) исследовались в условиях термостабилизации. При этом колебания температуры не превышали ± 0,2 К.

Наряду с исследованиями амплитудных характеристик, в ходе эксперимента была изучена температурная зависимость 8 в режиме медленного нагрева образца при амплитуде измерительного поля Е = 4 В/см.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ДИСКУССИЯ

Температурная зависимость диэлектрической проницаемости кристалла КЛЭР показана на рис. 1.

1,6

w 0,8'

0,0

90 100 110 120 130 140 150 160

т, к

Рис. 1. Температурная зависимость диэлектрической проницаемости

Полученная кривая имеет типичный для этого материала вид. Максимум с расположен около температуры 121,5 К, соответствующей температуре сегнетоэлектрического фазового перехода (ТС) в дигидрофосфате калия. Ниже ТС, в интервале « 100 -120 К наблюдается характерная кристаллов этого семейства область плато [1 - 3], в пределах которой диэлектрическая проницаемость сравнительно слабо изменяется, оставаясь достаточно высокой.

Выше ТС с повышением температуры происходит быстрый спад с.

Эксперимент показал, что при температурах, лежащих ниже ТС, диэлектрическая проницаемость образца и тангенс угла диэлектрических потерь существенно зависят от амплитуды измерительного поля. Это проиллюстрировано на рис. 2, где показаны зависимости tg5(E).

Видно, что при напряженности измерительного поля Е меньше некоторой критической величины (Еп) tg5 практически не зависит от Е. Однако при Е > Еп происходит быстрый рост диэлектрических потерь. При этом пороговое напряжение монотонно

имодействия доменной стенки с точечным дефектом и « 0,1 эВ =1,602х10-20 [7], а ее толщина ( ^10-9 м [4], получаем по формуле [2]:

А =2и/

оценку величины закрепляющей силы: А « 3,2-10-11 Н.

снижается с повышением температуры по мере приближения к ТС.

СО О)

*W

А tf^

<> о

jM

Е, V/cm

Рис. 2. Амплитудные зависимости tg8 при температурах 92 (1), 98 (2), 104 (3), 108 (4), 112 (5) и 116 (6) K

Можно убедиться, что на участке «резкого возрастания» тангенса угла диэлектрических потерь его зависимость от напряженности измерительного поля удовлетворительно описывается соотношением [2]:

tg8 = A E-1exp(-g2/E2).

Это проиллюстрировано на рис. 3, где в полулогарифмическом масштабе показаны зависимости tg5 от Е-2. Видно, что эти зависимости представляют собой прямые линии, что подтверждает корректность применения соотношения для описания экспериментальных результатов.

Полагая, что для кристалла КОР энергия вза-

Рис. 3. Зависимости ln

Используя экспериментальные зависимости ln(tg8) для номинально чистых кристаллов, показанные на рис. 3, оцениваем вслед за [2, 5] концентрацию дефектов в образце С ^1.4-1016 см-3 и величину площади участка S « 0.5-10-10 см3. Поскольку зависимость ln(tg8) от Е-2 представляет собой прямую линию, то ее угловой коэффициент, согласно (1), определяется величинами Ps, fi и S. Это дает возможность, подставив значение Ps = 5-10-6 Кл/см2 [1], найти величину силы _fi« 3,6-10-11 Н.

Совпадение порядков величины силы закрепления доменной границы, оцененной двумя различными способами, позволяет утверждать возможность реализации данного механизма диэлектрических потерь в исследованных кристаллах.

Рассмотрим теперь температурную зависимость квадрата поля активации, представленную на рис. 4.

На этой зависимости можно выделить, по меньшей мере, 3 участка. При температурах ниже « 105 К (область I) зависимость g2(T) убывает с повышением температуры по закону близкому к линейному. В окрестностях 105 К (область II) скорость ее убывания уменьшается. Однако, при дальнейшем повышении температуры, по мере приближения к ТС, темп спада кривой g2(T) вновь увеличивается (область III) и при Т—^ТС величина поля активации принимает нулевое значение. Проанализируем зависимость g2(T) в рамках модели, предложенной в работе [2].

Согласно [4] для сегнетоэлектрика с фазовым переходом первого рода толщина доменной стенки дается формулой

d =

2

уР4 + 0,50Р/

где р, у и х - коэффициенты разложения термодинамического потенциала при Р/, Р/ и (grad Р6, )2, соответственно.

Рис. 4. Температурная зависимость квадрата поля активации

С учетом соотношений (2) и (3) выражение для поля активации g можно представить в виде:

и 2уР?

и 2Р

+

Примем во внимание, что коэффициенты разложения термодинамического потенциала у, р и х слабо изменяются с температурой (обычно они полагается постоянными). Спонтанная поляризация Р, также слабо зависит от температуры при Т<< Тс, что соответствует области I. Тогда, очевидно, сильное уменьшение параметра g2 с ростом температуры здесь может быть обусловлено двумя факторами: уменьшением энергии и и увеличением средней площади незакрепленного участка доменной стенки S. Последнее маловероятно, т.к. величина S опреде-

ляется концентрацией точечных дефектов, которая практически постоянна в этой области температур.

Таким образом, приходим к выводу, что уменьшение поля активации на участке I, наблюдаемое с повышением температуры, связано с уменьшением энергии взаимодействия доменных границ с дефектами.

Отметим, что данный вывод согласуется с результатами работы [8], в которой установлено сильное замедление релаксации диэлектрического отклика ниже « 100 К, подчиняющееся закону Фогеля - Фулчера.

В области II величины, входящие в уравнение (4), слабо изменяются с температурой, поэтому и поле активации здесь изменяется относительно мало.

Вместе с тем вблизи температуры Кюри спонтанная поляризация Р, следует закону Р, ~ (Тс - Т)1/2 [4]. Тогда при условии, что величины и, S, у, р и х слабо изменяются с температурой, зависимость g2(Т) должна быть линейно убывающей функцией температуры. Действительно, прямая линия (рис. 4) удовлетворительно аппроксимирует экспериментальные данные при температурах выше « 116 К.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Изучены амплитудные зависимости тангенса угла диэлектрических потерь в сегнетоэлектриче-ской фазе, анализ которых показал, что они могут быть удовлетворительно описаны в рамках модели [2], предусматривающий отрыв доменных стенок от точечных дефектов кристаллической решетки.

Определена температурная зависимость поля активации отрыва границ доменов от стопоров Показано, что наблюдаемое с понижением температуры возрастание поля g в окрестностях температуры «замораживания доменной структуры» обусловлено увеличением энергии взаимодействия доменных границ с дефектами кристаллической решетки.

Установлено, что квадрат поля g линейно убывает с повышением температуры вблизи температуры Кюри. Это связано с ослаблением сил взаимодействия доменных стенок с дефектами вследствие уширения последних.

Литература

1. Иона Ф., Ширане Д. Сегнетоэлектрические кристаллы. М.: Мир, 1965. 556с.

2. Гриднев С.А., Даринский Б.М., Попов В.М., Шувалов Л.А. Амплитудные зависимости диэлектрических потерь в реальных кристаллах ТГС // ФТТ, 1986, Т. 28. N 7. С. 2009-2014.

3. Гриднев С.А., Камышева Л.Н., Сидоркин А.С. Сегнетоэлектрические кристаллы группы КН2Р04. Воронеж: ВПИ, 1981. 116 с.

4. Сидоркин А.С. Доменная структура в сегнетоэлек-триках и родственных материалах. - М.: Физматлит, 2000. 240 с.

2

g

5. Камышева Л.Н., Сердюк О.М., Дрождин С.Н., Зайцева О.А. Взаимодействие точечных дефектов с доменными стенками в водородсодержащих сегнетоэлек-триках. // ФТТ. 1990. Т. 32. N 6. С. 1667-1871.

6. Короткова Т.Н., Коротков Л.Н. Амплитудные зависимости диэлектрической проницаемости и диэлектрических потерь в смешанном кристалле К0,88(КН4)о,12Н2Р04 // Известия РАН, сер. физическая, 2013, том 77, № 8, с. 1138 - 1141

7. Paul B., Albers J., Muser H.E. Dielectric constant in KDP at ultralow frequencies // Ferroelectrics. Vol. 14. P. 707709.

8. Yuang Y.N., Waang Y.N., Li X., Ding Y. Domain freezing in KDP and TGS // J. Korean Phys. Soc. 1998. Vol. 32. P. S733 - S736.

Воронежский государственный технический университет

AMPLITUDE DEPENDENCE OF DIELECTRIC LOSSES IN THE КН2РО4 CRYSTAL

R.S. Al'khazaali, D.A. Lisitsky, L.N. Korotkov

Amplitude dependences of dielectric losses (tg8) have been studied for ferroelectric phase of potassium dihydrogen phosphate single crystal. It was found that at measurement fields E exceeding some critical value, dependence of tgS(E) can be described within a model that includes the depinning of domain walls from lattice point defects. The activation field of depin-ning is grow appreciably when approaching to the "domains freezing temperature", that caused by increasing of domain walls and lattice defects interaction

Key words: dielectric losses, ferroelectric, depinning of domain walls, activation field