ЭПР-дозиметрия по эмали зубов: выделение радиационно-индуцированного сигнала в спектре ЭПР эмали с использованием модели, учитывающей зависимость формы компонентов спектра от микроволновой мощности

ЭПР-дозиметрия по эмали зубов: выделение радиационно-индуцированного сигнала в спектре ЭПР эмали с использованием модели, учитывающей зависимость формы компонентов спектра от микроволновой мощности

Санин Д.Б., Иванников А.И., Скворцов В.Г.

Учреждение Российской академии медицинских наук Медицинский радиологический научный центр РАМН, Обнинск

С целью поиска оптимального алгоритма математической обработки спектров ЭПР облученной эмали зубов для определения поглощенной дозы по амплитуде радиационно-индуцированного сигнала произведен анализ эффективности использования аналитической модели, учитывающей изменение формы компонент спектра ЭПР при различной микроволновой мощности. Спектры ЭПР облученных гамма-излучением в различных дозах гомогенных образцов эмали (смесь эмали от нескольких зубов), измеренные при различной микроволновой мощности, были обработаны с использованием модели, в которой параметры, описывающие форму компонент, устанавливали в соответствии с предварительно измеренными зависимостями от мощности. Точность математической обработки оценивали по среднеквадратичному отклонению определенных значений дозы от номинальных значений. Показано, что использование данной модели позволяет увеличить точность определения дозы по сравнению с ранее использованной моделью, в которой форму радиационно-индуцированного сигнала устанавливали фиксированной вне зависимости от мощности, а форму нативного (фонового) сигнала варьировали в процессе подгонки модели к экспериментальному спектру.

Ключевые слова: ретроспективная дозиметрия; эмаль зубов; ЭПР-спектроскопия.

Введение

Ретроспективное определение величины радиационного воздействия на население и персонал имеет большое значение для анализа радиационного риска и является важной частью многих радиационно-эпидемиологических исследований. В частности, методы индивидуальной ретроспективной дозиметрии необходимы, когда такие исследования проводятся в случаях, если обычные методы инструментальной дозиметрии недоступны.

Для ретроспективной оценки индивидуальных накопленных доз облучения в случаях неконтролируемого воздействия радиации может быть использована ЭПР-спектроскопия образцов эмали зубов человека, удалённых по медицинским показаниям. Этот метод, называемый ЭПР-дозиметрия по эмали зубов, на протяжении ряда лет успешно применяется для определения доз радиоактивного облучения в аварийных и неконтролируемых ситуациях [1].

Известно, что спектр ЭПР облучённых образцов эмали зубов состоит из двух основных сигналов - нативного фонового сигнала (ФС) и радиационно-индуцированного сигнала (РС) [1, 6]. Поглощённая доза в эмали может быть определена на основе измерения интенсивности РС с использованием калибровочной зависимости. В области относительно малых доз (0-500 мГр), представляющей интерес в радиационной эпидемиологии, РС существенно маскируется ФС, что затрудняет измерение его интенсивности. Для того чтобы выделить РС, необходимо проводить специальную математическую обработку спектра ЭПР. Выбор оптимального

Санин Д.Б.* - н.с.; Иванников А.И. - в.н.с., Скворцов В.Г. - зав. лабораторией. МРНЦ РАМН.

* Контакты: 249036, Калужская обл., Обнинск, ул. Королева, 4; e-mail: dimitresko82@mail.ru.

способа обработки спектра является очень важным для достижения надежного результата при определении поглощённой дозы.

По результатам межлабораторных интерсличений подходов к реализации метода ЭПР-дозиметрии [15, 16] можно отметить несколько наиболее эффективных способов обработки спектров ЭПР в области малых доз, применение которых позволяет получить наибольшую точность измерения интенсивности РС. Один из способов основан на ручной подгонке предварительно измеренного образцового ФС к экспериментальному спектру с вариацией его амплитуды, ширины и положения по магнитному полю [12]. Недостатком такого способа является то, что надежность получаемых результатов зависит от квалификации и опытности оператора. Поэтому для осуществления возможности массового использования метода ЭПР-дозиметрии необходима разработка и использование способов автоматической обработки спектров с минимальным вмешательством оператора. Наиболее перспективными представляются способы, основанные на подгонке модельного спектра к экспериментальному спектру методом наименьших квадратов (МНК).

Можно отметить два основных подхода к формированию модельного спектра. В одном из подходов модельный спектр составляли из предварительно измеренных образцовых ФС и РС, представленных в цифровом виде (цифровая модель) [11, 14]. В другом подходе модельный спектр составляли из ФС и РС, описанных аналитической функцией (аналитическая модель) [4, 8].

В обоих подходах для более точного описания формы ФС и учета ее вариации для индивидуальных образцов, ФС составляли из комбинации основного квазиаксиального компонента и дополнительного, симметричного компонента. При этом, в качестве дополнительного компонента использовали широкий компонент с положением центра близким к основному компоненту [8], либо узкий дополнительный компонент, смещенный в область высокого поля [10, 11]. Для учета индивидуальной вариации формы ФС, амплитуду дополнительного компонента варьировали при подгонке МНК, а ширину основного компонента оставляли фиксированной [10, 11 ], либо также варьировали [8]. Природу дополнительного компонента либо не идентифицировали [10], либо узкий выскопольный компонент относили к сигналу, индуцированному механическим и температурным воздействием при подготовке образцов эмали [3].

В работе [14] сравнивали подходы к математической обработке с применением аналитической и цифровой моделей для одного и того же набора спектров, измеренных для образцов эмали зубов, облученных в разных дозах. Более высокая точность была получена при использовании аналитической модели.

На основе данных, полученных в процессе межлабораторного интерсличения, производили сравнение разных способов обработки спектров облученной эмали зубов [7]. Одни и те же наборы спектров, измеренные в различных лабораториях для одних и тех же образцов, были обработаны в трех лабораториях обычно используемыми ими способами с применением аналитической или цифровой модели. Результаты сравнения этих способов указывают на то, что точность определения амплитуды РС зависит от того, насколько данный способ адаптирован к параметрам регистрации спектров, влияющим на форму линий его компонентов. Для достиже-

ния высокой точности результата обработки форма компонентов в аналитической модели может быть легко измена путем выбора соответствующих величин параметров описывающей ее функции. В случае цифровой модели необходимо, чтобы базовые спектры, из которых составлена модель, были измерены при условиях регистрации, максимально близких к условиям регистрации анализируемого спектра. Эти модели имеют свои преимущества и недостатки и, по-видимому, следует разрабатывать оба этих подхода. В данной работе проводятся исследования, направленные на повышение точности обработки спектров с использованием аналитической модели в случае, когда спектры были измерены при различных параметрах регистрации.

Одним из основных параметров регистрации, влияющих на форму компонентов спектра, является микроволновая мощность, подводимая к резонатору спектрометра. Ранее проводили испытание аналитической модели при различной мощности для двух различных типов спектрометров [9, 17]. Использовали модель с ФС, который описывали суммой основного узкого квази-аксиального и широкого симметричного компонентов. Изменение формы ФС при различной мощности учитывалась путем вариации ширины основного компонента и соотношения амплитуд основного и дополнительного компонентов при подгонке МНК, а форма РС устанавливалась при этом фиксированной. Было показано, что применение данной модели дает максимальную точность при некотором значении мощности, которое зависит от типа используемого резонатора, и предложено в качестве оптимального для измерения спектров. Недостатком примененной модели является то, что не учитывали изменение формы РС при различной мощности. Кроме того, в этой модели ФС описывали эвристической функцией с двумя компонентами, природа которых и вариация их параметров при различной мощности не обоснована физически. В процессе подгонки формы ФС МНК варьируется большое количество параметров, что приводит к пониженной устойчивости процесса и увеличивает вероятность получения ложного результата.

Недавно была предложена аналитическая модель [13], учитывающая изменение формы ФС и РС при различной мощности с обоснованием физической природы этого явления, а также более точно описывающая форму этих сигналов. С целью поиска оптимального алгоритма обработки спектров в настоящей работе производится испытание этой модели для обработки набора спектров, измеренных при различной мощности. Результаты оценки точности, характеризующей применение данной модели при разных режимах обработки спектров, сравниваются с результатами для ранее использованной модели [17], полученными для того же набора спектров.

Материалы и методы ЭПР спектры образцов эмали

Спектры облучённых различными дозами образцов эмали были использованы те же, что и в предыдущей работе [17]. Образцы были приготовлены из смеси эмали, полученной из нескольких зубов. Эмаль была отделена от дентина с помощью твердосплавного бора и была измельчена на частицы размерами 0,5-1,5 мм.

Десять образцов эмали с массой каждого образца 100±1 мг были подвергнуты гамма-облучению источника 60Co дозой 0, 100, 200, 300 и 500 мГ р по паре каждой дозой. Погрешность установки дозы не превышала 3 %.

Спектры были записаны на спектрометре JES-FA100 EPR (JEOL, Япония) в Х-диапазоне при следующих параметрах регистрации: амплитуда модуляции - 0,3 мТл, частота модуляции -100 кГ ц, постоянная времени приемника - 30 мс, время развёртки - 30 с, ширина развёртки - 10 мТл. Запись спектров была произведена при микроволновой мощности 1, 2, 5 и 10 мВт, количество накапливаемых спектров 10, 20, 40, 80 и 120 для каждого значения мощности (время накопления составляло соответственно 5, 10, 20, 40, 60 мин). Измерения повторяли 4 раза при каждом наборе значений параметров после встряхивания образцов и поворота ампулы с образцом на произвольный угол для ослабления эффектов анизотропии. В результате были записано 40 спектров для каждой пары значений времени накопления и величины мощности, всего было получено 800 спектров.

Процедура математической обработки спектров

Математическую обработку спектров производили с использованием модифицированной программы на языке Visual Basik 4.0 (MicroCal Corporation), прототип которой описан в предыдущей публикации [8]. С помощью этой программы производили подгонку параметров аналитической модели к спектру ЭПР эмали МНК. При этом определяли амплитуду РС для серии спектров набора образцов, облученных в различных дозах и измеренных при одинаковых параметрах регистрации. Окно подгонки использовали то же, что и в предыдущей публикации [17], -10 мТл и +20 мТл от максимума ФС. Затем, по зависимости амплитуды РС от номинальной дозы определяли методом линейной регрессии параметры калибровочной зависимости и, используя эти параметры, определяли дозу в эмали исходя из амплитуды РС. Все вычисления в пределах каждой серии спектров выполнялись программой автоматически, оператор выбирал только серию спектров для обработки.

В качестве параметра, характеризующего точность определения дозы, для каждой серии спектров, измеренных при одинаковых параметрах регистрации, вычисляли среднеквадратичное отклонение дозы между определенными и номинальными значениями (SDD).

В качестве параметра, характеризующего точность подгонки модели к экспериментальному спектру, вычисляли остаточную сумму, равную среднеквадратичной амплитуде разности между подогнанным модельным и экспериментальным спектром в окне подгонки. Этот параметр пересчитывали в единицы дозы путем деления на наклон калибровочной зависимости и получали значения нормированной остаточной суммы (RSD).

Модель описания спектров

При математической обработке спектров использовали аналитическую модель описания спектра облученной эмали, учитывающую изменение формы линий спектра при различной микроволновой мощности, подводимой к резонатору спектрометра [13]. В соответствии с этой моделью, РС описывается следующей функцией:

Yrs

+ A13G

где x = h - h0, h - величина магнитного поля, измеренная в мТл; h0 - величина магнитного поля

резонанса, соответствующая величине фактора Ланде g=2 (при используемой частоте микроволн 9400 МГц эта величина равна 335,83 мТл). G и L - производные функций Гаусса и Лоренца соответственно:

G

L

где х - аргумент относительно центра функции; d - параметр ширины, соответствующий расстоянию между максимумами функций. Амплитуда экстремумов этих функций нормирована на единицу.

Остальные параметры в формуле (1) описывают амплитуду, форму и относительное положение компонент, составляющих РС. Значения этих параметров при использованных значениях микроволновой мощности 2, и 10 мВт взяты из работы [13], а значения при 1 и 5 мВт получены методом линейной экстраполяции и представлены в таблице 1.

Таблица 1

Параметры функции, описывающей РС при различной микроволновой мощности, использованные в модели при обработке спектров

Мощность 1 мВт 2 мВт 5 мВт 10 мВт

Основной квазиаксиальный компонент

dhu(мТл) 0,091 0,091 0,092 0,093

D1(мТл) 0,405 0,405 0,405 0,405

A12 0,495 0,497 0,502 0,510

dh12(мТл) 0,316 0,316 0,316 0,316

A13 0,418 0,416 0,410 0,399

dh13(мТл) 0,635 0,635 0,635 0,635

Узкий изотропный компонент

A2 0,044 0,044 0,043 0,042

dh2(мТл) -0,432 -0,432 -0,432 -0,432

D2(мТл) 0,283 0,283 0,283 0,283

Широкий изотропный компонент

A3 0,031 0,031 0,031 0,032

dh3(мТл) 0,008 0,020 0,057 0,118

D3(мТл) 1,190 1,182 1,157 1,115

Форма ФС описывается следующей функцией:

Умв

где х - имеет то же значение, что и в формуле (1); - производная функции Лоренца опреде-

лённая в уравнении (3); с1Ит - параметр, характеризующий положение ФС относительно поля, соответствующего д=2; - параметр, характеризующий ширину фонового сигнала; ((Н2н - па-

раметр асимметрии сигнала; Ат - параметр амплитуды.

Изменение формы фонового сигнала при различной микроволновой мощности учитывали с использованием параметров ширины и асимметрии ((Ь2н, полученных из графиков, которые представлены в работе [13]. Значения этих параметров даны в таблице 2. Параметр ((Н^ в

вышеуказанной работе не представлен, и его получали при подгонке МНК положения ФС относительного РС, и устанавливали равным 0,85 мТл. Параметр амплитуды А0ы определяли при подгонке МНК.

Таблица 2

Параметры фонового сигнала при различной микроволновой мощности, использованные в модели при обработке спектров

Мощность 1 мВт 2 мВт 5 мВт 10 мВт

йы 0,51 0,53 0,59 0,68

йЬ2Ы 0,33 0,31 0,28 0,24

Способы математической обработки спектров

Обработка спектров проводилась с использованием аналитической модели, описанной выше. Вариацию формы ФС учитывали с применением трех следующих способов:

Способ 1. ФС с фиксированной формой с параметрами ширины и асимметрии, устанавливаемыми в зависимости от мощности. Параметры функции, описывающие ФС при данной мощности (параметр ширины и параметр асимметрии), были получены, как указано выше, на основе данных, приведенных в работе [13].

Способ 2. ФС с переменным параметром ширины. Ширину ФС варьировали в процессе подгонки модели к экспериментальному спектру при обработке методом наименьших квадратов. При этом для каждого образца получали индивидуальное значение параметра ширины. Параметр асимметрии устанавливали фиксированным, таким же, как в Способе 1. Хотя форма ФС зависит от двух параметров - параметра ширины и параметра асимметрии, из предварительных экспериментов, похоже, что зависимость параметра ширины от мощности сильнее влияет на результат подгонки, а также ввиду сложностей, связанных с вычислениями, на данном этапе исследований выбрали именно этот параметр в качестве переменного.

Способ 3. ФС с фиксированным уточненным параметром ширины. В процессе обработки методом наименьших квадратов параметр ширины ФС устанавливали фиксированным, равным среднему значению для набора образцов, полученному при данной мощности с использованием модели ФС с переменным параметром ширины.

Сравнение производили с результатами, представленными в предыдущей публикации [17], полученными при обработке тех же спектров с использованием Способа 4:

Способ 4. ФС с переменной формой. ФС описывали суммой узкой и широкой компонент с подгонкой ширины узкой компоненты и соотношения между ними. Форму РС при этом устанавливали фиксированной в соответствии с мощностью 2 мВт.

Результаты

Группы спектров для набора образцов, измеренные при различных параметрах регистрации, были математически обработаны подгонкой МНК параметров моделей в соответствии со Способами 1-3. На основе полученных результатов для каждой группы спектров были опреде-

лены параметры Эйй и ПЭй. Зависимости полученных таким образом параметров Эйй и ПЭй от мощности при различном времени накопления на примере результатов, полученных с применением Способа 1 и Способа 2, представлены на рисунках 1 и 2, соответственно. Для результатов, полученных с применением Способа 3, были вычислены зависимости, близкие в пределах нескольких процентов к результатам, полученным Способом 1.

Микроволновая мощность

Микроволновая мощность

Рис. 1. Зависимости Бйй от микроволновой мощности, для спектров, измеренных при различном времени накопления при обработке с использованием Способа 1

и Способа 2 (б).

б

а

Способ 1

Микроволновая мощность

2 4 6 8

Микроволновая мощность

Рис. 2. Зависимость ЯБй от микроволновой мощности для спектров,

измеренных при различном времени накопления при обработке с использованием Способа 1 (а) и Способа 2 (б).

10

0

0

2

4

6

8

б

а

Величины Эйй и ПЭй, полученные с использованием различных способов при различном времени накопления, были усреднены. Усреднение результатов по времени накопления было проведено для удобства сравнения зависимостей, полученных различными способами. Зависимости усредненных Эйй и ПЭй от мощности представлены на рисунках 3 и 4. На тех же рисунках, для сравнения, показаны соответствующие зависимости для Способа 4, взятые из работы [17].

Микроволновая мощность

Рис. 3. Зависимость усреднённых значений БОО от микроволновой мощности.

0 2 4 6 8 10

Микроволновая мощность

Рис. 4. Зависимость усреднённого значения ЯБО от микроволновой мощности.

Обсуждение

В качестве основного показателя при выборе оптимального способа обработки спектров был принят усредненный параметр БОО, поскольку он характеризует точность определения дозы. Из зависимостей усредненного БОО от микроволновой мощности, представленных на рисунке 3, видно, что данный параметр для Способов 1 и 3 имеет существенно меньшее значение, чем для Способа 2 во всем диапазоне мощности. Для Способа 4 БОО также существенно меньше, чем для Способа 2 во всем диапазоне мощности. Этот параметр для Способа 4 существенно меньше по сравнению с результатами, полученными для Способов 1 и 3 в области 2-5 мВт и близок при 1 и 10 мВт. Таким образом, использование Способов 1 и 3 с применением модели, учитывающей зависимость формы компонент от мощности, является наиболее эффективным среди испытанных здесь способов. Особо эти преимущества проявляются при мощности 2-5 мВт, которая может быть признана оптимальной для проведения измерений.

Кроме того, применение этой модели дает возможность снизить количество подгоняемых параметров, по сравнению с ранее использованным Способом 4 [17], что приводит к снижению ошибки подгонки МНК.

Из анализа зависимостей усредненного ЯБО от мощности (рис. 4) следует, что этот параметр не связан напрямую с параметром БОО, характеризующим точность определения дозы. Например, Способ 2 дает меньшее значение ЯБО по сравнению с остальными способами, хотя его БОО больше, чем у других способов. Таким образом, параметр ЯБО лишь характеризует, насколько близко модель описывает спектр.

Заключение

Было проведено исследование модели, учитывающей изменение формы радиационно-индуцированного сигнала в спектре ЭПР облученной эмали при различной микроволновой мощности, с использованием различных способов учёта вариации формы ФС. Показано, что использование данной модели позволяет увеличить точность определения дозы по сравнению с ранее использованной моделью, в которой форму радиационно-индуцированного сигнала устанавливали фиксированной вне зависимости от мощности, а форму нативного фонового сигнала варьировали в процессе подгонки модели к экспериментальному спектру. Для дальнейшего усовершенствования модели необходимо провести испытания на дополнительных сериях спектров, измеренных в других условиях, в частности, полученных в различных лабораториях при проведении международных интерсличений [5, 7].

Литература

1. ГОСТ Р 22.3.04-96 Безопасность в чрезвычайных ситуациях. Контроль населения дозиметрический. Метод определения поглощенных доз внешнего гамма-излучения по спектрам электронного парамагнитного резонанса зубной эмали. М.: Госстандарт России, 1996.

2. Ciesielski B., Schultka K., Wolakiewicz G. The effect of heating on background and radiation-induced EPR

signals in tooth enamel //Spectrochimica Acta. 2006. Part A, V. 63. P. 870-874.

3. Dubovsky S., Kirilov V. Reconstruction of individual absorbed doses by tooth enamel on the base of non-

liner simulation of their EPR-spectra //Applied Radiation and Isotopes. 2001. V. 54. P. 833-837.

4. Fattibene P., Argano D., Onori S. Thermal induced EPR signal in tooth enamel //Radiat. Meas. 2000. V. 32. P. 393-398.

5. Hoshi M., Toyoda S., Ivannikov A. et al. Interlaboratory comparison of tooth enamel dosimetry on Semi-palatinsk region: Part 1, general view //Radiat. Meas. 2007. V. 42. P. 1005-1014.

6. IAEA Report. Use of electron paramagnetic resonance dosimetry with tooth enamel for retrospective dose

assessment: report of coordinated research project. IAEA-TECDOC-1331. Vienna, 2002.

7. Ivannikov A., Toyoda S., Hoshi M. et al. Interlaboratory comparison of tooth enamel dosimetry on Semi-

palatinsk region. Part 2. Effects of spectrum processing //Radiat. Meas. 2007. V. 42. P. 1015-1020.

8. Ivannikov A.I., Skvortsov V.G., Stepanenko V.F. et al. EPR tooth enamel dosimetry: optimization of the

automated spectra deconvolution routine //Health Phys. 2001. V. 8. P. 124-137.

9. Ivannikov A.I., Trompier D.F., Gaillard-Lecanu E. et al. Optimization of recording conditions for the EPR signal used in dental enamel dosimetry //Radiat. Prot. Dosim. 2002. V. 101. P. 531-538.

10. Koshta A.A., Wieser A., Ignatiev E.A. et al. New computer procedure for routine EPR-dosimetry on tooth enamel: description and verification //Appl. Radiat. Isot. 2000. V. 52. P. 1287-1290.

11. Sholom S.V., Chumak V.V. Decomposition of spectra in EPR dosimetry using the matrix method //Radiat. Meas. 2003. V. 37. P. 365-370.

12. Skvortzov V.G., Ivannikov A.I., Eichhoff U. Assessment of individual accumulated irradiation doses using EPR spectroscopy of tooth enamel //J. Mol. Struc. 1995. V. 347. P. 321-330.

13. Tielewuhan E., Ivannikov A., Zhumadilov K. et al. Spectra processing at tooth enamel dosimetry: Analytical description of EPR spectrum at different microwave power //Radiat. Meas. 2006. V. 41. P. 410-417.

14. Toyoda E., Tielewuhan A., Romanyukha A. et al. Comparison of three methods of numerical procedures for ESR dosimetry of human tooth enamel //Appl. Radiat. Isot. 2005. V. 62, N 2. P. 181-185.

15. Wieser A., Debuyst R., Fattibene P. et al. The 3rd international intercomparison on EPR tooth dosimetry. Part 1. General analysis //Appl. Radiat. Isot. 2005. V. 62. P. 163-171.

16. Wieser A., Debuyst R., Fattibene P. et al. The 3rd international intercomparison on EPR tooth dosimetry. Part 2. Final analysis //Radiat. Prot. Dosim. 2006. V. 120. P. 176-183.

17. Zhumadilov K., Ivannikov A., Skvortsov V. et al. Tooth enamel EPR dosimetry: Optimization of EPR spectra recording parameters and effect of sample mass on spectral sensitivity //J. Radiat. Res. 2005. V. 46. P. 435-442.

EPR dosimetry of tooth enamel: isolation of radiation-induced signal in the EPR spectrum of the enamel with the use of model with allowance for the relationship between shape of spectrum components and microwave power

Sanin D.B., Ivannikov A.I., Skvortsov V.G.

Medical Radiological Research Center of the Russian Academy of Medical Sciences, Obninsk

For the purpose of search of optimum algorithm of mathematical processing of the EPR spectra of irradiated tooth enamel the analysis of efficiency of usage of the analytical model considering change of the form a component of the EPR spectrum at various microwave power is made for definition of the absorbed dose on amplitude of the radiation-induced signal. EPR spectra irradiated with gamma rays in various doses of homogeneous samples of enamel (a mix of enamel from a several teeth), measured at various microwave power, have been processed with model use in which the parameters describing the form a component, established according to preliminary measured dependences on microwave power. Accuracy of mathematical processing estimated on a root-mean-square deviation of certain values of a dose from rating values. It is shown that use of the this model allows to increase accuracy of dose determination in comparison with earlier used model in which the form of the radiation-induced signal was fixed without power dependence, and the form native (background) signal varied in the course of model fitting to an experimental spectrum.

Key words: retrospective dosimetry, tooth enamel, EPR-spectroscopy.