Процессы спиновой релаксации электронов проводимости в кремнии с различным изотопным составом

Изотопические эффекты в динамике спинов Вестник Нижегородского университета им. Н.И. Лобачевского, 2010, № 5 (2), с. 335-338

УДК 537.9

ПРОЦЕССЫ СПИНОВОЙ РЕЛАКСАЦИИ ЭЛЕКТРОНОВ ПРОВОДИМОСТИ В КРЕМНИИ С РАЗЛИЧНЫМ ИЗОТОПНЫМ СОСТАВОМ

© 2010 г. А.В. Сухорукое1, А.А. Ежееский1, А.В. Гусев1, Д.В. Гусейнов\ С.А. Попков1

1 Нижегородский госуниверситет им. Н.И. Лобачевского 2Институт химии высокочистых веществ РАН, Нижний Новгород

8оикЬогикоу@рЬу8 .unn.ru

Поступила в редакцию 26.05.2010

Изучен вклад сверхтонкого взаимодействия в процессы спиновой релаксации электронов проводимости в кремнии. Исследования проведены на образцах кремния с различным содержанием изотопа 29Б1, различным содержанием и химической природой примеси. Вклад сверхтонкого взаимодействия в ширину линии электронного спинового резонанса электронов в с-зоне выделялся на фоне уширения за счет процессов спин-решеточной релаксации и взаимодействия с остаточными донорами в кремнии и составил 0.0073±0.0005 мТл для кремния с природной композицией изотопов.

Ключевые слова: моноизотопный кремний, электроны проводимости, электронный спиновый резонанс, спиновая релаксация, спин-орбитальное взаимодействие, сверхтонкое взаимодействие, электронный g-фактор.

Повышенный интерес к исследованию релаксации спинов электронов в полупроводниках связан с развитием нового направления электроники - спинтроники и разработкой приборов на спиновых эффектах. Кремний и соединения на его основе могут обладать рядом преимуществ в спинтронике по сравнению с А3В5, поскольку, например, времена спиновой релаксации в кремнии могут быть на несколько порядков больше. В кремнии оказалось значительно сложнее создать поляризацию спинов поляризованным светом, однако недавно [1] была получена инжекция поляризованных электронных спинов в кремний при комнатной температуре. В спиновых приборах ключевую роль играют процессы релаксации спинов, которые не только существенно влияют на их характеристики, но и во многом определяют саму возможность их реализации.

Наиболее эффективный механизм спиновой релаксации электронов проводимости в кремнии связан с рассеянием электронов на фононах и примесях (механизм Эллиотта-Яфета [2, 3]). Однако при низких концентрациях примеси и высоких концентрациях ядерных спинов изотопа кремния 29Б1 может наблюдаться спиновая релаксация, обусловленная сверхтонким взаимодействием. Оценки [4] показывают заметный вклад сверхтонкого взаимодействия в полупроводниках типа А3В5, где каждое ядро является магнитным. Для кремния влияние сверхтонкого взаимодействия на спиновую ре-

лаксацию электронов проводимости практически не исследовалось.

Основная цель данной работы состояла в определении вклада сверхтонкого взаимодействия в ширину линии электронов проводимости в кремнии. Для этого необходимо было минимизировать вклады других релаксационных механизмов уширения линии при помощи ряда образцов кремния с различной концентрацией примеси (от 41013 см-3 до 1019 см-3) и различной химической природой примеси, и, соответственно, вкладом спин-орбитального взаимодействия (Ы, К, Р, А8, БЬ). Такой широкий диапазон концентраций и примесей позволяет понять, какие механизмы релаксации важны, найти тот интервал температур и концентраций, в котором можно измерить вклад сверхтонкого взаимодействия с максимальной точностью.

Спектры спинового резонанса электронов проводимости измерялись на спектрометре Вгикег БМХ-р1ш 10/12 с использованием гелиевого криостата с системой контроля температуры (3.8-300 К) БЯ 4112 НУ.

Процессы спиновой релаксации электронов проводимости исследовались из зависимостей ширины линии ЭПР электронов проводимости от температуры 1/ т^ = уАИ(Т). В кремнии при рассеянии электронов на акустических фононах скорости спиновой релаксации описываются выражением, приведенным в работе [3]:

2 В2 (2т * кТУ/2

1/т*=~л^ — —— I ,

п Н ри V Н )

2.0-

1.5-

8:1-0-

0.5-

0.0

Ь Si:As 8.4x1018 ст":

100 120 140 160 180 200 220

X*

оО

х>Р>п >>>

лд4

A Si:P 1.5x10 ст"“  Si:P 3.3x1018ст"3

о Si:P 9.1х1018ст"3

х 28fei:P 1.1х1019ст'э + Si:N ~1019ст'3

a Si:Li 3.7х1018 cm'3  28Si:Li ~1018 cm"3

28Si:Li ~1016 cm"3

> 29Si:Li 4x1018 cm"3

* 29Si:P 3x1018 cm'3

0 40 80 120 160 200 240 280

Т, К

Рис. І. Температурные зависимости ширины линии ЭПР электронов проводимости в образцах кремния, легированных фосфором, литием, азотом, мышьяком

а б

Рис. 2. Зависимость ширины линии ЭПР электронов проводимости от номера элемента примеси в периодической системе элементов (а) и ширины линии ЭПР от концентрации фосфора (б) при температуре 95 К

где В ~ Ca8g, С - деформационный потенциал, а - величина порядка постоянной решетки,

' P2 ' А )

mEG U + Eg J

, А - параметр спин-

орбитального взаимодействия, Ео - расстояние между зонами. Для произвольного механизма 1 х

Т Р

рассеяния 1/т5« (5g)2

, где 1/тр ~Tn, а

п определяется действующим механизмом рассеяния.

Из полученных зависимостей (рис. 1) видно, что спиновая релаксация определяется рассеянием электрона на примеси и фононах, а при высоких концентрациях доноров и электронов в с-зоне, по-видимому, и электрон-электронным взаимодействием (рис. 2). Примесный вклад

спин-орбитального взаимодействия меняется с ростом атомного номера примеси. Таким образом, наименьший вклад спин-орбитального взаимодействия вносит примесь с наименьшей константой спин-орбитального взаимодействия. Действительно, для образцов, легированных литием и азотом, линии ЭПР заметно уже, что свидетельствует о том, что спин-орбитальный вклад для этих примесей пренебрежимо мал.

Электронный ^-фактор также является важным параметром, от которого зависит скорость спиновой релаксации [5], содержащим информацию о спин-орбитальном взаимодействии. По отклонению ^-фактора от ^-фактора свободного электрона можно оценить вклад спин-орбитального взаимодействия. Нами исследовались зависимости ^-фактора от температуры, концентрации и химической природы примеси.

О)

1.9996-

1.9992-

1.9988-

1.9984-

1.9980-

1.9976-

1.9972-

1.9968-

+++4

ДЬ++

т Л А Д

»*

XX

0 00 о XXX

X х

о

7о~

80

120 160

Т, К

*iSi:P1.5x10lW * Si: Р 3.3x1018crrf3  Si: As 8.4x1018 о Si:P9.1x1018cm'3 28Si:P 1.1x101W Si:N ~1019cm"3 Si-Li 3 7v1018 cm'3 28Si: Li ~1018cm"3 28Si: Li ~1016 cm"3 29Si: Li 4x1018 cm"3 29Si:P4x1018 cm'3

200 240 280

Рис. 3. Зависимость g-фактора электронов проводимости от температуры в образцах кремния с различной концентрацией: фосфора, лития, азота, мышьяка

Для образцов кремния, легированных фосфором, увеличение концентрации доноров приводит к увеличению отклонения g от g-фактора свободного электрона. Также g-фактор смещается при изменении химической природы примеси в ряду Ы-Лб.

Отклонение g-фактора по модулю увеличивается с ростом температуры для всех образцов. На данный момент в литературе отсутствует объяснение зависимости g-фактора от температуры. Нельзя объяснить поведение g примесным спин-орбитальным вкладом, поскольку с ростом температуры он должен уменьшаться, а не возрастать.

Поведение §-фактора электрона проводимости в полупроводнике должно следовать известному из Ар-представления [6] поведению:

g = 2

1 -

е рА

3е g (е g +

где ер - кинетическая энергия электрона, eg -ширина запрещенной зоны, А - параметр спин-орбитальной связи. Как видно из представленных на рис. 3 зависимостей, g-фактор ведет себя более сложным образом. В (2) единственными параметрами, зависящими от температуры, являются eg и А. Оценки показывают, что eg не вносит существенного вклада в температурную зависимость g-фактора. В литературе нет данных о температурной зависимости А. В настоящее время рассматриваются две возможные причины температурного изменения g-фактора: во-первых, за счет зависимости А(Т), из-за возможной модуляции спин-орбитального взаимодействия фононами, и, во-вторых, за счет пере-заселения неэквивалентных долин в реальных кристаллах.

различные

29с-

изотопа Si

На фоне сильных механизмов спиновой релаксации Эллиотта-Яфета и уширения линий ЭПР электронов проводимости в кремнии сверхтонкое взаимодействие трудно наблюдать при высоких температурах и высоких концентрациях доноров. Поэтому для определения вклада сверхтонкого взаимодействия (СТВ) исследовались образцы монокристаллического кремния, которые содержали

концентрации магнитных ядер и имели остаточную примесь фосфора на уровне 4—6-1013 см-3. Для этой цели методом зонной плавки были выращены два моноизотопных образца кремний-28 и кремний-29, а также использовался для измерений спектров ЭПР промышленный образец природного кремния, выращенный методом Чохральского. Ширина линии ЭПР электронов проводимости составила

0.029±0.001 мТл для образца, обогащенного

28

изотопом 81, 0.034±0.001 мТл для природного кремния и 0.0371±0.001 мТл для образца, обо-

29

гащенного изотопом 81. Различие в ширине линии связано с изменением вклада СТВ, для определения которого были построены зависимости изменения ширины линии ЭПР от концентрации ядер изотопа 2981 в приближении моделей Першина—Привмана [4] и Андерсона [7] (рис. 4).

Для выделения вклада СТВ необходимо было определить уширение спектральных линий, обусловленное вкладом спин-решеточной релаксации и остаточными дефектами. В [8] для близких по параметрам образцов время спиновой релаксации, обусловленное фононными процессами, составило 200 нс, что соответствует уширению линии, равному 0.0282 мТл. При сравнении серии исследованных образцов по величине ширины линии величина вклада остаточных дефектов

Рис. 4. Расчеты и экспериментальные данные вклада СТВ в ширину линии электронов проводимости в зависимости от концентрации ядер магнитного изотопа 29^

составила 0.0255 мТл. Теоретические кривые были построены в согласии с моделями Перши-на-Привмана и Андерсона, которые предсказывают степенные зависимости с показателями 1/3 и 2/3 соответственно. Единственным подгоночным параметром была остаточная ширина линии, обусловленная остаточными дефектами. Как показали оценки, ни при какой величине подгоночного параметра не удается получить показатель степени 2/3 в зависимости вклада СТВ от кон-

•29

центрации Si , тогда как показатель 1/3 можно получить при условии, что остаточная ширина линии в моноизотопных образцах равняется 0.018 мТл. Следовательно, модель Першина-Привмана в большей степени согласуется с экспериментальными данными, чем модель Андерсона. Величина вклада СТВ составляет

0.0073±0.0005 мТл, для природного образца кремния и 0.0181±0.0005 мТл для моноизотопно-го кремния-29 при температуре 90 К.

Работа выполнена при поддержке РФФИ: грант 08-02-00964, РНП: проект № 2.1.1/1634,

ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России», а также проекта CRDF (BRHE Y5-P-01-02).

Список литературы

1. Dash S.P., Sharma S., Patel R.S. et al. // Nature. 2009. Vol. 462.

2. Elliott R.J. // Phys. Rev. 1954. Vol. 96. No. 2. Р. 266.

3. Yafet Y. // Solid State Physics. Vol. 14 / Edited by F. Seitz and D. Turnbull. New York: Academic Press, 1963. P. 2.

4. Pershin Y.V., Privman V. // Nano Letters. 2003. V. 3. P. 695.

5. Lancaster G., Van Wyk J.A., Schneiders E.E. // Proc. Phys. Soc. 1964. Vol. 84.

6. Цидильковский И.М. Электроны и дырки в полупроводниках. М.: Наука, 1972. 480 с.

7. Anderson P.W. // J. Phys. Soc. of Jap. 1954. V. 9, № 3. P. 316.

8. Huang B., Monsma D.J., Appelbaum I. // Phys. Rev. Let. 2007. V. 99. Р. 177209.

SPIN RELAXATION PROCESSES OF CONDUCTION ELECTRONS IN SILICON WITH VARIED ISOTOPIC COMPOSITION

A. V. Sukhorukov, A.A. Ezhevskii, A. V. Gusev, D. V. Guseinov, S.A. Popkov

The hyperfine contribution to spin relaxation processes of conduction electrons was studied. The investigations were carried out in silicon samples with different content of 29Si isotope, different chemical nature and concentration of an impurity. The contribution of the hyperfine interaction to the ESR linewidth in C-zone was determined on the background of the spin-lattice broadening and interaction with residual defects and donors in silicon and is equal to 0.0073±0.0005 mT for silicon with natural isotopic composition.

Keywords: monoisotopic silicon, conduction electrons, electron spin resonance (ESR), spin relaxation, spin-orbit interaction, hyperfine interaction, g-factor.