Способ подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению и устройство для его осуществления
METHOD OF PREPARING RADIOACTIVE DUST FOR LONG-TERM STORAGE OR BURIAL AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION

Изобретение относится к области охраны окружающей среды, а именно к подготовке пылевых и твердых отходов производства радиоактивных материалов к длительному хранению или захоронению.
При производстве радиоактивных материалов и эксплуатации ядерных установок образуется значительное количество радиоактивной пыли, не менее 1% от массы перерабатываемого радиоактивного материала [1, 2].
Широко известны способы подготовки отходов ядерных материалов к длительному хранению или захоронению путем остекловывания радиоактивной пыли в небольших электропечах (печи сопротивления, индукционные печи, индукционные печи с холодным тиглем и др.) [1]. Известные способы остекловывания радиоактивной пыли имеют следующие недостатки:
- сложность технологических схем;
-низкая производительность устройств нейтрализации радиоактивных свойств пыли;
- сложность газоочистных сооружений для улавливания вторичных пылей и аэрозолей;
- значительные затраты на осуществление процесса нейтрализации радиоактивных свойств пыли.
Известен способ [3] металлургической переработки твердых радиоактивных отходов, выбранный заявителем в качестве ближайшего аналога, включающий очистку от пыли отходящих печных газов в газоочистной установке на заключительной стадии переработки, упаковывание уловленной пыли и помещение ее на дно емкости, которая заполняется жидким радиоактивным шлаком, выпущенным из плавильной печи (пункт 7 формулы).
Известный способ имеет следующие недостатки:
- недостаточный уровень безопасности хранения или захоронения радиоактивной пыли в результате того, что:
- не отражен процесс периодического помещения пыли в контейнер;
- не решен вопрос безопасного межоперационного хранения радиоактивной пыли;
- не указаны состав и температура шлака, который заливают в контейнер;
- не решен вопрос защиты ограждающих конструкций контейнера от высокой температуры шлака, заливаемого в контейнер;
- не отражен вопрос герметизации стыка контейнера с крышкой после заливки контейнера горячим шлаком.
Известны металлические (стальные) контейнеры для хранения и захоронения радиоактивных отходов [4]. Недостатками таких контейнеров являются:
- возможность захоронения только низкоактивных радиоактивных отходов;
- исключение возможности заливания в металлический контейнер большого количества жидкого расплавленного шлака с высокой температурой вследствие деформации контейнера и возможного нарушения герметичности сварного металлического контейнера под воздействием высокой температуры.
Известно устройство для подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению [5], выбранный заявителем в качестве ближайшего аналога заявляемого устройства.
Устройство для подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению содержит ограждающий контейнер с крышкой и размещенную внутри контейнера металлическую емкость для радиоактивной пыли, разделенные дистанционной полостью. Стенки ограждающего контейнера выполнены железобетонными. В центральной части крышки выполнено сквозное отверстие. Внутри корпуса расположена емкость из тонколистового металла. Днище емкости выполнено с закрепленными на них нижними фиксирующими емкость элементами, выполненными из уголков, расположенных в виде лучей, исходящих из точки О центра днища емкости. Одновременно элементы выполняют функцию демпферов.
Недостатками известного устройства являются:
- недостаточный уровень безопасности хранения или захоронения радиоактивной пыли в результате того, что:
- железобетон ограждающих стенок контейнера не достаточно устойчив к выщелачиванию;
- бетон не обладает приемлемой радиационной и тепловой стабильностью и без дополнительной защиты не решает проблемы длительного хранения радиоактивных отходов;
- не решен вопрос защиты ограждающих конструкций контейнера от высокой температуры шлака, заливаемого в контейнер;
- не решен вопрос соотношения площади поперечного сечения металлической емкости для радиоактивной пыли к площади поперечного сечения контейнера;
- не определено соотношение высоты металлической емкости для радиоактивной пыли к высоте внутренней части контейнера;
- не определен оптимальный состав материала, заполняющего дистанционную полость контейнера в случае применения последнего для помещения в него радиоактивной пыли.
Задачей и техническим результатом предлагаемого способа подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению и устройства для его осуществления является повышение уровня безопасности длительного хранения или захоронения радиоактивной пыли.
Технический результат достигается следующими решениями, объединенными общим изобретательским замыслом.
В способе подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению, включающем загрузку уловленной системой газоочистки пыли в контейнер и последующее заполнение его жидким шлаком, согласно изобретению, радиоактивную пыль периодически загружают в герметически закрывающуюся металлическую емкость-накопитель, которую на межоперационное хранение помещают в технологический защитный контейнер, а для длительного хранения или захоронения указанную емкость помещают в футерованный ограждающий контейнер, который заливают расплавным жидким кислым шлаком с температурой 1450-1600°C в объеме, составляющем 90-95% объема футерованной части контейнера, при этом кислый шлак содержит в массовых %:
после затвердевания шлака и охлаждения его поверхности до 50°C, контейнер закрывают крышкой, герметизируют и транспортируют в место длительного хранения или захоронения.
Для исключения возможности всплывания металлической емкости с радиационной пылью в верхнюю часть контейнера, заполненного жидким шлаком, в металлическую емкость с пылью помещают металлический пригруз.
Отношение массы кислого шлака, заливаемого в контейнер, к массе радиоактивной пыли, загруженной в металлическую емкость, поддерживают в пределах 6-12 в зависимости от уровня активности пыли.
В контейнер с помещенной в него металлической емкостью, заполненной радиоактивной пылью, могут заливать кислый шлак, выплавленный из нерадиоактивных шлакообразующих материалов.
В контейнер с помещенной в него металлической емкостью, заполненной радиоактивной пылью, могут заливать кислый шлак, полученный при пирометаллургической переработке твердых радиоактивных отходов.
После затвердевания шлака и охлаждения его поверхности до 50°C, на поверхность набивной огнеупорной футеровки контейнера в верхней ее части, контактирующей с футеровкой крышки контейнера, наносят герметизирующий слой из кислой самотвердеющей огнеупорной смеси, состоящей из кварцевого песка, жидкого стекла, едкого натра, глины, контейнер закрывают крышкой и после выдержки до полного охлаждения отправляют на длительное хранение или захоронение.
2
2
3
2
3
В устройстве для подготовки радиоактивной пыли к длительному хранению или захоронению, содержащем ограждающий контейнер с крышкой и размещенную внутри контейнера металлическую емкость для радиоактивной пыли, разделенные дистанционной полостью, согласно изобретению, контейнер и крышка с внутренних сторон футерованы огнеупорной набивной самотвердеющей кислой огнеупорной массой состава в масс. %: песок кварцевый - 86-87; жидкое стекло - 5,8-6,2; глина - 3,8-4,2; едкий натр - 1,9-2,1; вода - остальное, площадь поперечного сечения металлической емкости для радиоактивной пыли составляет 0,45-0,55 площади поперечного сечения футерованной части контейнера, высота емкости для радиоактивной пыли составляет 0,40-0,45 высоты футерованной части контейнера, при этом дистанционная полость заполнена кислым шлаком состава в масс. %: SiO - 50-55; AlO - 6-8; ΣFeO - 6-7; MnO - 1-5; CrO - 1-10; СаО - 9-10; MgO - 8-9.
Ограждающий контейнер и крышка выполнены из листовой стали толщиной 4-6 мм.
Металлическая емкость и ее крышка выполнены из листовой стали толщиной 2-2,5 мм.
Емкость для радиоактивной пыли опирается на демпфер, состоящий из двух стальных листов толщиной 2,0-2,5 мм, расположенных вертикально и параллельно друг другу и прикрепленных к днищу емкости.
Высота демпфера составляет 0,25 высоты футерованной части контейнера.
К боковым наружным поверхностям емкости для радиоактивной пыли прикреплены дистанционные металлические полосы.
Крышка и корпус ограждающего контейнера уплотнены самотвердеющей кислой огнеупорной массой.
Металлическая емкость, заполненная радиоактивной пылью, перед установкой в невозвратный футерованный контейнер временно находится и перемещается в металлическом защитном транспортном контейнере.
Радиоактивную пыль загружают в герметически закрывающуюся металлическую емкость для того, чтобы при заливке этой емкости расплавленным шлаком радиоактивная пыль не выделялась из контейнера в производственное помещение за счет испарения компонентов пыли и выноса пыли из контейнера восходящими потоками горячего воздуха.
Установка герметически закрывающейся емкости с радиоактивной пылью на расстоянии равном одной четверти высоты свободного пространства контейнера от футерованного днища контейнера и таком же расстоянии от футерованных стенок контейнера позволяет получить после охлаждения достаточно толстый слой кислого стекловидного шлака низкой основности вокруг зафиксированной в шлаке металлической емкости с загруженной в нее радиоактивной пылью, обеспечить надежную фиксацию емкости в полученном шлаковом слитке и равномерно уменьшить радиоактивное излучение контейнера во все стороны.
Заливание емкости с радиоактивной пылью расплавленным жидким шлаком низкой основности, имеющим температуру 1450-1600°C, позволяет получить в футерованном контейнере после затвердевания и остывания шлака прочный монолитный шлаковый слиток, в котором надежно зафиксирована металлическая емкость с помещенной в нее радиоактивной пылью.
2
2
3
2
3
2
3
2
3
2
3
Температура заливаемого шлака 1450°C удобна при кондиционировании радиоактивной пыли в футерованном контейнере больших размеров. Температура заливаемого шлака 1600°C удобна при кондиционировании пыли в футерованном контейнере относительно небольших размеров. Предлагаемый состав кислого шлака низкой основности, % SiO 50-55, AlO 6-8, ΣFeO 6-7, MnO 1-5, CrO 1-10, СаО 9-10, MgO 8-9 обеспечивает получение после охлаждения и затвердевания прочного, стекловидного шлака, надежно уменьшающего величину ионизирующих излучений, сопротивляющегося проникновению радионуклидов и не разрушающегося под воздействием влаги и кислотных растворов [6-8]. Колебания содержания MnO (1-5%) и CrO (1-10%) в шлаке вызваны способом получения расплавленного шлака. При выплавке шлака из чистых (нерадиоактивных) шлакообразующих материалов содержание MnO в шлаке 1%, содержание CrO - 1%. При заливке емкости пылью в контейнере шлаком, полученным при пирометаллургической переработке ТРО, содержание MnO в шлаке до 5%, содержание CrO до 10%.
2
2
При содержании SiO в шлаке более 55% существенно повышается вязкость шлака при температурах 1450-1600°C. Вследствие этого возникают трудности с заполнением контейнера шлаком. При содержании в шлаке менее 50% SiO не обеспечивается получение после охлаждения и затвердевания необходимого прочного стекловидного блока шлака.
2
3
2
3
2
Содержание AlO более 8% нельзя получить, не меняя свойства шлака и не вводя в шихту дорогостоящие материалы с высоким содержанием AlO. При содержании AlO в шлаке менее 6% трудно получить необходимую стекловидную структуру шлака после затвердевания.
При содержании оксидов железа в шлаке более 7% возможно взаимодействие залитого в контейнер шлака с кислой набивной футеровкой, приводящей к нежелательному оплавлению некоторых участков футеровки контейнера. При содержании менее 6% оксидов железа плавление шлакообразующих и формирование шлака в шлакоплавильной печи протекают медленно, что приводит к повышению расхода энергии.
Содержание MnO в шлаке менее 1% не может быть получено при содержании в шлаке 6-7% оксидов железа, так как шихтовые материалы, содержащие железо или его оксиды всегда содержат некоторое количество марганца или его оксидов.
2
3
2
3
Содержание CrO в шлаке менее 1% не может быть получено при содержании в шлаке 6-7% оксидов железа, так как шихтовые материалы, содержащие железо или его оксиды содержат некоторое количество хрома или его оксидов. При содержании CrO более 10% существенно возрастает вязкость шлака, вследствие этого возникают трудности с заполнением контейнера расплавленным шлаком.
При содержании СаО в кислом шлаке более 10% снижается основность шлака и нельзя получить стекловидную структуру после затвердевания шлака.
При содержании СаО менее 9% возрастает вязкость шлака, и возникают трудности с заполнением контейнера шлаком.
При содержании MgO в шлаке более 9% снижается основность кислого шлака и трудно получить необходимую стекловидную структуру после затвердевания шлака.
При содержании MgO менее 8% возрастает вязкость шлака, и возникают трудности с заполнением контейнера шлаком.
Заполнение объема футерованных контейнеров на 95% расплавленным шлаком позволяет надежно зафиксировать в объеме шлака емкость с радиоактивной пылью и обеспечивает гарантированное герметичное закрывание контейнера крышкой.
Охлаждение поверхности затвердевшего шлака до 50°C позволяет исключить деформацию крышки после закрывания контейнера и обеспечить надежную герметизацию контейнера.
Помещение в металлическую емкость с радиоактивной пылью куска металла необходимой массы позволяет исключить возможность всплывания этой емкости в верхнюю часть заполненного жидким шлаком контейнера, зафиксировать емкость с пылью на нужной высоте в слитке и уменьшить радиоактивное (ионизирующее) излучение с поверхности контейнера.
Отношение массы шлака низкой основности, заливаемое в контейнер для фиксации емкости с радиоактивной пылью к массе радиоактивной пыли, загружаемой в контейнер в металлической емкости, поддерживают на уровне 6 при кондиционировании радиоактивной пыли низкой активности.
При кондиционировании радиоактивной пыли средней активности отношение массы шлака низкой основности, заливаемого в футерованный контейнер к массе радиоактивной пыли, загружаемой в контейнер, поддерживают на уровне 12, чтобы уменьшить среднюю активность содержимого контейнера.
Шлак низкой основности для заполнения невозвратного футерованного защитного контейнера с металлической емкостью, содержащей радиоактивную пыль, выплавляют из чистых нерадиоактивных шлакообразующих материалов, если радиоактивная пыль имеет средний уровень активности, близкий к высокому уровню активности. В таком случае уменьшается средняя активность содержимого контейнера.
При низкой активности радиоактивной пыли, загружаемой в невозвратный футерованный защитный контейнер, контейнер может быть заполнен шлаком низкой основности, полученным при пирометаллургической переработке твердых радиоактивных отходов.
Герметизирующий слой из кислой самотвердеющей смеси, состоящий из кварцевого песка, жидкого стекла, едкого натра, глины, нанесенный на поверхность набивной огнеупорной футеровки контейнера в верхней ее части, контактирующей с футеровкой крышки, после затвердевания и охлаждения поверхности залитого шлака до 50°C, позволяет после установки крышки на контейнер получить прочное герметичное уплотнение контейнера. Затвердевание и упрочнение герметизирующего слоя между футеровкой крышки и футеровкой контейнера происходит под воздействием тепла, содержащегося в шлаке. При температуре поверхности шлакового слитка 50°C, температура в центре слитка превышает 500°C.
Имеющая герметически закрывающуюся крышку металлическая емкость для размещения в ней радиоактивной пыли, изготовленная из листовой стали толщиной 2 мм, обладает необходимой прочностью, не разрушается под воздействием расплавленного жидкого шлака низкой основности, исключает выделение из нее радиоактивной пыли при заливке шлака в контейнер. Так как сталь и шлак имеют разные по величине коэффициенты линейного расширения при нагреве и охлаждении, при толщине стального листа более 2 мм возрастает вероятность напряжений в шлаковом слитке и соответственно возможность растрескивания шлакового слитка, что нежелательно. При толщине стального листа менее 2 мм уменьшается жесткость металлической емкости, что затрудняет установку емкости с пылью в контейнер. Кроме того при малой менее 2 мм толщине листа возможно разрушение емкости при воздействии расплавленного шлака с температурой 1450-1600°C и выделение радиоактивной пыли в объем контейнера и в атмосферу производственного помещения.
Высота металлической емкости для размещения в ней радиоактивной пыли равная 0,4 высоты свободного пространства футерованного контейнера и поперечные размеры емкости равные 0,5 поперечных размеров футерованного контейнера обеспечивают толщину шлакового слоя вокруг емкости, достаточную для ее надежной фиксации в теле шлакового слитка и необходимого уменьшения ионизирующего излучения с наружной поверхности контейнера.
Закрепленные на наружной нижней поверхности емкости стальные полосы толщиной 2 мм обеспечивают гарантированную установку емкости на высоте равной 0,25 высоты свободного пространства футерованного контейнера и одновременно служат ребрами жесткости.
Закрепленные на боковых наружных поверхностях металлической емкости стальные полосы служат для точной установки емкости в средней части свободного пространства футерованного контейнера и выполняют функцию ребер жесткости.
Толщина стального листа для изготовления корпуса и крышки невозвратного контейнера 4-6 мм обеспечивает необходимую прочность контейнера и достаточное снижение величины ионизирующего излучения с наружной поверхности контейнера. Толщина листа 4 мм подходит для изготовления контейнеров сравнительно небольших размеров. Толщина листа 6 мм выбрана для контейнеров больших размеров.
Закрепленные на внутренней поверхности корпуса контейнера горизонтально на высоте равной 0,5 высоты контейнера ребра жесткости из стального уголка с полкой 30 мм служат для увеличения жесткости контейнера и поддержки огнеупорной футеровки контейнера.
Применение набивной футеровки из кислой огнеупорной самотвердеющей массы значительно облегчает изготовление футеровки, снижает стоимость футеровки, повышает прочность изготовленной футеровки, исключает возможность разрушения футеровки при транспортировке футерованного контейнера.
Кислая огнеупорная масса позволяет исключить химическую эрозию футеровки при заливании в контейнер расплавленного кислого шлака низкой основности.
Приведенный (заявленный) состав кислой огнеупорной массы обеспечивает необходимые прочность футеровки, химическую стойкость и уменьшение ионизирующего излучения с поверхности контейнера.
Толщина набивной футеровки 50 мм рекомендуется для контейнеров, с размещаемой в них радиоактивной пылью низкой основности.
Толщина набивной футеровки 100 мм рекомендуется для контейнеров с размещаемой в них радиоактивной пылью средней активности.
Набивка футеровки по извлекаемому шаблону позволяет облегчить процесс изготовления футеровки и получить точные размеры футеровки.
Наклон внутренней поверхности набивной футеровки на угол 3° к вертикали облегчает извлечение шаблона после окончания набивки.
Сушка набивной футеровки при температуре 300°С в течение четырех часов позволяет получить необходимые прочность футеровки и низкое содержание в ней влаги.
Временное нахождение и перемещение металлической емкости, заполненной радиоактивной пылью, перед установкой в невозвратный футерованный контейнер в металлическом защитном транспортном контейнере снижает уровень радиоактивности в производственном помещении и степень облучения персонала.
Сущность способа кондиционирования радиоактивной пыли с целью длительного хранения и конструкции устройства для его осуществления поясняется рисунками.
На фиг. 1 показан разрез вида спереди на устройство для кондиционирования радиоактивной пыли.
На фиг. 2 показан разрез вида сверху на устройство.
Способ кондиционирования радиоактивной пыли с целью длительного хранения или захоронения реализуется в заявленном устройстве следующим образом.
Радиоактивную пыль 6 загружают в металлическую герметичную емкость 4 и герметично закрывают крышкой. Затем металлическую герметичную емкость 4 устанавливают в контейнер 1 с ребрами жесткости 5 и набивной кислой футеровкой 2 на высоте 0,25 высоты свободного пространства контейнера с помощью стальных полос 7, закрепленных на нижней наружной поверхности металлической емкости. Герметичную металлическую емкость 4 устанавливают на равном расстоянии от футеровки боковых стенок контейнера 2 с помощью стальных полос 9. При необходимости перед загрузкой радиоактивной пыли на дно металлической герметичной емкости 4 устанавливают кусок металла 8 для предотвращения ее всплывания в жидком шлаке.
Контейнер 1 с установленной в печь металлической емкостью 4 с радиоактивной пылью 6 устанавливают под шлаковый желоб шлакоплавильной печи и заполняют жидким кислым шлаком низкой основности 3 на 95% объема контейнера.
После затвердевания шлака 3 и охлаждения его поверхности до 50°C на поверхность набивной огнеупорной футеровки контейнера в верхней ее части, контактирующей с футеровкой крышки контейнера, наносят герметизирующий слой 12 из кислой самотвердеющей смеси, состоящей из кварцевого песка, жидкого стекла, едкого натра, глины.
Контейнер закрывают крышкой 10 с футеровкой 11 и после выдержки до полного охлаждения отправляют на захоронение.
Пример конкретного осуществления предложенного способа.
1. На одном из машзаводов Южного Урала изготовили металлический корпус контейнера из листа 5 мм толщиной с внешними размерами 1,3×1,3×1,1 м. По шаблону набили футеровку корпуса самотвердеющей огнеупорной массой состава, % песок кварцевый 86,5; жидкое стекло 6,0; глина 4,0; едкий натр 2,0; вода 1,5.
Набитую футеровку высушили при температуре 300°С газовой горелкой в течение 4 часов. По такой же схеме изготовили крышку контейнера с футеровкой.
В заранее изготовленную металлическую емкость с размерами согласно заявленному способу загрузили моделирующую реальную радиоактивную пыль пыль из газоочистки дуговой сталеплавильной печи в количестве 500 кг. Металлическую емкость с пылью установили в просушенный футерованный контейнер, согласно заявленному способу. В дуговой сталеплавильный печи с кислой футеровкой выплавили 5 т кислого шлака низкой основности состава, %
нагрели до 1600°C и залили шлак в контейнер с установленной в него герметичной металлической емкостью, заполненной пылью. В процессе заполнения контейнера жидким шлаком выделения пыли не происходило.
После затвердевания шлака и остывания его поверхности до 50°C на поверхность набивной огнеупорной футеровки контейнера в верхней его части, контактирующей с футеровкой крышки контейнера, нанесли герметизирующий слой из кислой самотвердеющей смеси, состава: кварцевый песок, жидкое стекло, глина, едкий натр.
Контейнер закрыли крышкой и после выдержки в течение суток до полного охлаждения испытали устройство по общепринятой методике: сбросили полный контейнер на металлический пол цеха с высоты 0,5 м, затем на контейнер сбросили с высоты 5 м металлический стержень диаметром 50 мм, массой 15 кг.
Разрушений контейнера после описанных экспериментов не обнаружили.
Затем крышку контейнера срезали с контейнера. Под крышкой находился прочный монолитный стекловидный слиток (блок) кислого шлака без видимых нарушений сплошности. Эффективность применения кислых материалов для радиационной защиты показана в [6-8].
Таким образом, проведенные эксперименты подтвердили возможность конкретного осуществления предлагаемого способа кондиционирования радиоактивной пыли и эффективность применения предлагаемого устройства.
Литература
1. Скачек М.А. Радиоактивные компоненты АЭС: обращение, переработка, локализация: учебное пособие для вузов / М.А. Скачек. - М.: Издательский дом МЭИ. 2014. - 552 с.
2. Обращение с радиоактивными отходами в России и странах с развитой атомной энергетикой. Сборник (под ред. В.А. Василенко). - СПБ ООО «НИЦ» Моринтех». 2005. - 304 с.
3. Патент RU 2486616. Способ переработки твердых радиоактивных отходов. Авторы Голубев А.А., Гудим Ю.А. Патентообладатель Общество с ограниченной ответственностью «Промышленная компания «Технология металлов» (RU).
4. Сорокин В.Т., Демин А.В. Кащеев В.В. и др. Контейнеры для радиоактивных отходов низкого и среднего уровня активности. «Ядерная и радиационная безопасность». №2 - 2013. с. 1-8.
5. Свидетельство на полезную модель RU 30210 - ближайший аналог.
6. Лебедева Г.А., Озерова Г.П. Каменное литье как радиационно-стойкий материал / Строительные материалы. 1998. №5. с. 14-15.
7. Косинская А.В. Затуловский С.С. Камнелитые материалы для получения коррозионно- и радиационно-стойких изделий / Литейное производство. 2001. №10. с. 21-22.
8. Шейко А.А., Косинская А.В. Радиационно- и коррозионно-стойкие чугунные и каменные отливки. / Литейное производство. 2005. №3. с. 14-15.