МЕТОД ОЦЕНКИ МАКСИМАЛЬНОГО РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ МОРСКОЙ СРЕДЫ В МЕСТАХ КАТАСТРОФ ИЛИ ДАМПИНГА ОБЪЕКТОВ С ОТРАБОТАВШИМ ЯДЕРНЫМ ТОПЛИВОМ
METHOD OF EVALUATING MAXIMUM RADIOACTIVE CONTAMINATION OF MARINE ENVIRONMENT IN ACCIDENT SITES OR DUMPING SITES OF OBJECTS WITH SPENT NUCLEAR FUEL

Изобретение относится к охране окружающей среды, в частности к радиоэкологическому мониторингу морских акваторий в зонах катастроф, ядерных аварий и дампинга объектов с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ), и может быть использовано для прогнозной оценки радиационной обстановки в изучаемом регионе.
Известен широко применяемый у нас в стране и за рубежом способ оценки радиационной обстановки, который предусматривает проведение экспедиционных работ, включающих комплекс океанографических исследований в зоне аварии или дампинга для выбора мест отбора проб, отбор проб воды, донных осадков и биоты с последующей обработкой и анализом отобранных проб на содержание радионуклидов. Сравнивая полученные данные с имеющейся базой значений концентраций радионуклидов по контролируемому району (или фоновыми величинами, имевшимися ранее, до аварии), оценивают изменение радиационной обстановки и определяют динамику загрязнения радионуклидами района обследования, на основании которой принимают решения по ремедиации зоны аварии (Facts and Problems Related to Radioactive Waste Disposal in Seas Adjacent to the Territory of the Russian Federation (Moscow, Russia: 1993), N. Lynn, J. Warden, Y. Sivintsev, E. Yefimov, M. Mount, K. Gussgard, R. Dyer, and K-L Sjoeblom "Radionuclide Release from Submarine Reactors Dumped in the Kara Sea", presented at Arctic Nuclear Waste Assessment Program Workshop, Woods Hole Oceanographic Institution, Woods Hole, MA, May 1-4, 1995; Y. Sivintsev "Study of Nuclide Composition and Characteristics of Fuel in Dumped Submarine Reactors and Atomic Icebreaker Lenin", Part I - Atomic Icebreaker (Moscow: Kurchatov Institute, December 1993); M. Mount, Lawrence Livermore National Laboratory, personal communication, June 14, 1995; Pavlov V.K., Kulakov M.Y., Stanovoy V.V. In Proceedings AASRI, 442, 180-190 (1999)).
Наиболее близким к предлагаемому методу является способ численного моделирования выхода радиоактивности из объекта, содержащего ОЯТ, в морскую среду в районе дампинга при условии разгерметизации его защитных барьеров в условно принятые моменты времени (Timms, S.J., Linn, N.М., Mount, М.Е. and Y. Sivintsev, 1995. Modelling the release to the environment in the dumped reactor compartment of the icebreaker Lenin. In: R.H. Preller and R. Edson (Eds.): Proc. Workshop on Modelling the dispersion of Nuclear Contaminants in the Arctic Seas, pp.268-293, Naval Research Laboratory). В качестве такого объекта рассматривался сброшенный в 1967 г. на дно Карского моря реактор с не выгруженным ОЯТ атомного ледокола «Ленин». Способ предназначен для расчета момента (год) потери герметичности стенки тепловыделяющего элемента (ТВЭЛа) на основе предварительных экспериментов по воздействию морской воды на стенку тепловыделяющего элемента (ТВЭЛ) и оценку залпового выхода в придонный слой продуктов деления оставшегося (не распавшегося) топлива (2000 г.). Затем последовательно выполняют такие же расчеты для условно выбранных дат разгерметизации оставшихся защитных барьеров (сталь, бетон, фурфурол, нержавеющая сталь), оценивают интегральный выход активности, зная состав и общую радиоактивность ОЯТ в сброшенном на дно объекте. Если к моменту разрушения стенки ТВЭЛа (2000 г.) при отсутствии других барьеров интегральный выход активности по расчетам авторов составил около 80000 Ки, то к моменту разрушения четвертого (последнего) барьера (4000 г.) эта величина составляла бы около одного кюри.
Однако, как и все известные на сегодняшний день методы эпизодического мониторинга радиоактивного загрязнения, метод численного моделирования радионуклидного выхода из ОЯТ, используемый в известном способе, не учитывает ни реальный процесс разрушения топлива в морской воде и истечения продуктов деления из ОЯТ в морскую воду, ни процессы разбавления возникающего радионуклидного облака (факела), которое расширяется при турбулентном переносе его в придонном слое.
Задача, решаемая изобретением, состоит в повышении точности и достоверности определения радиационного загрязнения морской среды в местах катастроф или дампинга объектов с отработавшим ядерным топливом за счет экспериментального определения в лабораторных условиях скорости выхода продуктов деления U-235 из образцов ОЯТ, аналогичных топливу аварийного объекта, и учета в исследуемом районе коэффициента разбавления выходящих из ОЯТ продуктов деления при их турбулентном переносе в конкретных гидрологических условиях исследуемого места на основе получаемых экспедиционных данных.
Поставленная задача решается методом оценки радиоактивного загрязнения морской среды в местах катастроф или дампинга объектов с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ), включающим экспериментальное измерение скорости выхода продуктов деления U-235 - цезия-137 и/или криптона-85 - из образцов ОЯТ, аналогичных топливу аварийного объекта, в условиях, имитирующих исследуемые зоны на морском дне; сезонное проведение в изучаемом месте океанографических измерений, включающих как минимум измерение температуры, солености, скорости течения в придонном слое воды вблизи объекта; определение коэффициента разбавления продуктов деления, выходящих из искомого объекта и образующих радионуклидный «факел» после разрушения защитных барьеров ОЯТ, путем измерения концентрации транзитных трассеров, преимущественно трития, в придонных слоях исследуемых зон в условиях турбулентного переноса продуктов деления с последующим вычислением радиационной нагрузки на среду.
Транзитные трассеры рассматриваются как индикаторы переноса воды, используемые также для расчетов параметров водообмена.
В случае отсутствия реального объекта с ОЯТ в исследуемом месте, но предполагая возможность возникновения радиоактивного загрязнения среды в данном месте из-за наличия условий его возникновения (авария, дампинг), зная при этом вид топлива и степень его выгорания, а также коэффициент разбавления в исследуемой зоне, который определяют известным способом по концентрации транзитных трассеров, например трития и др. (В.Н. Сойфер и др. в кн. «Тритиевые исследования природных вод в России». М. ГЕОС. 2008, с.76-86).
85
137
85
2
Во всех случаях реальных катастроф для повышения точности метода коэффициент разбавления рациональнее определять по экспериментально определенной концентрации криптона-85 в образующейся аномалии, поскольку известно, что скорость выхода Kr в десятки раз больше выхода Cs и других ПД. Нами экспериментально показано, что Kr является лучшим индикатором начала разрушения ТВЭЛ и последующего процесса коррозии UO (V.N. Soyfer, V.A. Goryachev, Ponomarev O.V., D.V.Andreev, LR.Barabanov, E.A.Yanovich, A.P.Borisov. Radioprotection, Suppl. 1, 40: EDP Science, S669-S675. 2005).
Заявляемый метод позволяет на основе полученных экспериментальных данных о скорости выхода продуктов деления конкретного типа топлива с известным выгоранием и учета на основе океанографических измерений на месте аварии возникающего разбавления радионуклидного «факела», образующегося при разрушении оболочки ТВЭЛа, получить в любой момент времени реальную картину максимального радиоактивного загрязнения исследуемого района и достоверно оценить максимальную степень экологической опасности исследуемых зон, поскольку процесс выхода продуктов деления после разрушения защитных оболочек изучается в динамике.
Момент разрушения барьеров и начала образования «факела» выходящих из ОЯТ радионуклидов в реальных условиях можно определить на основе измерения в исследуемой зоне концентраций криптона-85, используя модель формирования радионуклидной аномалии в виде компактного облака и последующей деформации ее фрактальной структуры в придонном слое под действием турбулентной диффузии в зоне дампинга ОЯТ (V.N Soyfer, D.V.Andreev, M.V.Baryshnikov, I.R.Barabanov, V.A.Goryachev, E.A.Yanovich, Y.N.Zhukov. In Proceedings of the 6th International Conf. Environmental Radioactivity in the Arctic & Antarctic. Nice, 113-117. (2005)).
235
11
137
85
-1
137
Экспериментальное определение скорости выхода продуктов деления (ПД) U из ОЯТ проводится на лабораторном стенде в защитной камере, в которой моделируют природную обстановку в придонном слое зоны катастрофы (среда, температура, соленость) и которая позволяет работать с образцами ОЯТ значительной активности (до 2×10 Бк по Cs). Стенд содержит набор ампул с образцами ОЯТ, заполненных чистой морской водой либо морской водой с добавкой ила. Ампулы и вакуумные магистрали поочередно откачивают и проверяют на герметичность с помощью гелиевого течеискателя. Далее производится заполнение ампул искусственной газовой смесью из углекислого газа, азота и кислорода (искусственно приготовленная атмосфера используется для устранения возможного влияния на результаты эксперимента содержащегося в обычном атмосферном воздухе Kr). После выдержки образцов топлива в течение заданного времени (на начальном этапе эксперимента - порядка 1 - 2 месяцев, далее через 3-4 мес.) проводят отбор проб газа из ампул в предварительно откачанную до давления около 10 Па колбу и заполнение ампул свежей газовой смесью. Кроме того, из ампул отбирают пробы воды для измерения накопления продуктов деления (Cs).
Образцы ОЯТ с выгоранием, аналогичным выгоранию топлива аварийного объекта, изготавливают в горячей камере для работы с высокоактивными образцами.
После определения содержания ПД U-235 в пробах вычисляют зависимости выхода ПД U-235 из ОЯТ от времени. Время проведения эксперимента - не менее 1 года.
2
3
137
Эксперимент по определению скорости выхода продуктов деления был осуществлен нами с образцами топлива атомного ледокола «Ленин». Образцы UO были отобраны из ТВЭЛ′а с выгоранием 69,9 МВт×сут/кг, близким к величине выгорания ОЯТ в реакторах атомохода "Ленин", сброшенных на дно Карского моря и являющихся первым объектом изучения (Soyfer V.N., Goryachev V.A., Ponomarev O.V., D.V.Andreev, I.R.Barabanov, E.A.Yanovich, A.P.Borisov. Radioprotection, Suppl. 1, 40: EDP Science, S669-S675. 2005). В первых экспериментах объем проб составлял 0.1 см, измерение Cs проводилось на γ-спектрометре ORTEC с германиевым детектором. Время проведения эксперимента около 5 лет. После определения содержания ПД U-235 в пробах были вычислены зависимости интегрального выхода ПД U-235 из ОЯТ от времени для данных образцов топлива.
Для определения скорости массового выхода ПД используют известное соотношение образующихся при делении урана радионуклидов.
На фиг.1 и 2 приведены полученные экспериментальные данные по выходу криптона и цезия из образцов ОЯТ атомохода «Ленин» для времени 1800 дней (за исключением выхода криптона из образца ампулы с водой и илом, данные по которому приведены на 1300 день).
Температура воды в ампуле при проведении эксперимента с 1 дня по 1149 день поддерживалась равной 0°С - условия в придонном слое Новоземельской впадины; а с 1150 дня по 1800 день +15°С - условия осенью на шельфе южного Приморья. Несмотря на это кинетика выхода криптона и цезия осталась неизменной.
85
137
Полученные экспериментальные кривые суммарного выхода Kr и Cs от времени достаточно хорошо апроксимируются следующими эмпирическими зависимостями:
Kr
R85=2,08ln t (вода+ил);
Kr
R85=l,56ln t (вода);
Cs
R137=0,04ln t (вода+ил);
Cs
R137=0,4ln t (вода),
Kr
Cs
где R85 и R137 - выход соответствующего радионуклида в процентах от его накопления в топливе на момент проведения измерений;
t - время с момента начала взаимодействия с морской водой (морской водой с добавкой ила), в днях.
Скорость выхода радионуклидов в любой произвольный момент времени определяется первой производной от функции зависимости суммарного выхода радионуклидов во времени. Таким образом, зависимости скорости выхода радионуклидов из ОЯТ от времени начала взаимодействия с морской водой (морской водой с илом) можно описать следующими формулами:
Kr
-1
V85=2,08 t (вода+ил);
Kr
-1
V85 =1,56 t (вода);
Cs
-1
V137=0,04 t (вода+ил);
Cs
-1
V137=0,4 t (вода),
Kr
Cs
где V85 и V137 - скорость выхода соответствующего радионуклида;
t - время с момента начала взаимодействия с морской водой (морской водой с добавкой ила).
В случае начала массовой разгерметизации ТВЭЛов активных зон а/л "Ленин", захороненных в Карском море, верхний предел скорости выхода радионуклидов из ОЯТ может быть оценен зависимостями, приведенными на фиг.3 и 4.
Сезонные океанографические измерения (гидрологические и гидродинамические) таких характеристик, как температура, соленость, скорости течений в придонном слое исследуемого района выполняют стандартными гидрофизическими методами с использованием стандартных приборов - зондов и измерителей скорости течения.
Отбор проб воды для анализа на транзитные трассеры и Кr-85 из придонного слоя в исследуемом районе осуществляют с помощью батометра. Затем проба перекачивалась в специальный экстракционный бак, откуда с помощью прокачиваемого через бак гелия извлекался растворенный криптон. Извлеченный из пробы с помощью барботажа криптон, находящийся в потоке гелия, затем собирался на холодной (-110°С) угольной ловушке. Для улавливания паров воды на выходе из бака установлена ловушка с наполнителем, температура которой поддерживается при температуре -10°С. Уровень заполнения барбатера водой контролировался уровнемером. Объем анализируемых проб воды на содержание Kr-85 составляет 100-120 литров, а для транзитных трассеров - 1-2 л. Регистрация электронов от распада Kr-85 и транзитных трассеров в газовом объеме осуществлялась с использованием низкофоновых пропорциональных счетчиков (Soyfer V.N., Goryachev V.A., Ponomarev O.V., D.V.Andreev, I.R.Barabanov, E.A.Yanovich, A.P.Borisov. Methodology and techniques of early detection anomalies in near bottom layer of sea water by water infiltration in spent nuclear fuel in dumpsites of the ship and submarine reactors. // Radioprotection, Suppl. 1, v. 40: EDP Science, 2005. P.S669-S675. France).
235
Получив экспериментальные данные по скорости выхода продуктов деления U из ОЯТ и данные океанографических исследований (температура, соленость, скорость течений в придонном слое, концентрация в нем транзитных трассеров или Kr-85) определяют разбавление образующегося после разрушения защитных барьеров ОЯТ радионуклидного «факела», эманирующего из искомого объекта, рассчитывают расширяющийся при турбулентном переносе продуктов распада объем «факела», который выделяют, например, с использованием численного моделирования на основе формализма фрактальной геометрии радионуклидного переноса в придонных слоях исследуемых зон катастроф, затем вычисляют коэффициент разбавления и определяют радиационную нагрузку на среду, которая и характеризует радиационное загрязнение исследуемого района.
Например, оценку общей массы радионуклидов, которые могли бы выйти из всех ТВЭЛов реактора атомного ледокола «Ленин» (на дне Новоземельской впадины Карского моря) при их разгерметизации за первые, вторые и третьи сутки при турбулентном распространении, рассчитывают исходя из следующих предпосылок.
Горизонтальная линейная скорость Vg расширений границы облака примеси за счет турбулентной диффузии для данного района приблизительно 5 см/с. Вертикальная линейная скорость Vv расширений границы облака примеси за счет турбулентной диффузии для данного района приблизительно одна десятая от горизонтальной 0.5 см/с.
Простейшей геометрической формой турбулентного облака на момент времени Т будет горизонтальный диск с радиусом T*Vg, толщиной T*Vv и объемом Q(T)=pi*Т3*Vg2*Vv.
Если в нулевой момент времени масса примеси равна единице, то средняя концентрация в момент времени равна 1/Q(T).
3
При указанных выше параметрах значения средней концентрации 1/Q(T) в 1/км для некоторых значений Т равны, соответственно, 1 сутки - 0.0395; 2 суток - 0.0049; 3 суток - 0.0015.
Таким образом, за счет одновременного учета экспериментально определяемой скорости выхода продуктов деления U-235 из ОЯТ, аналогичного топливу аварийного объекта, и определения (на основе экспериментально получаемых параметров водообмена) величины разбавления образующихся радионуклидов при турбулентном переносе изученных гидрологических условий придонного слоя исследуемого места метод позволяет значительно увеличить точность и достоверность определения радиационного загрязнения морской среды (величина радиационной нагрузки).
Предлагаемый метод позволяет получить пространственно-временное распределение радиационного загрязнения в придонном слое как реального, так и предполагаемого места радиоактивного заражения, оценить максимальную степень риска населению и морской среде, включая биоту, в любой момент времени от начала разгерметизации ТВЭЛа при условии одновременного выхода радионуклидов из объекта, содержащего ОЯТ.
Метод позволяет оценить максимальное загрязнение морской среды и при гипотетической природной катастрофе (например, катастрофический тайфун) в случае, например, нахождения на берегу хранилищ ОЯТ или при аварийном затоплении АПЛ с невыгруженными реакторами (например, АПЛ «Комсомолец»). Во всех случаях применения описываемого метода используется очевидное преимущество получения временной функции радионуклидного выхода из ОЯТ в лабораторных контролируемых условиях. Оценка этого выхода ПД позволяет с учетом разбавления образующегося радионуклидного факела в месте нахождения аварийного объекта получить величину максимально возможного загрязнения с момента разгерметизации защитных барьеров, который может быть определен по концентрации в месте аварии транзитных трассеров.
Реализация предлагаемого экспериментального метода оценки последствий радиоактивного загрязнения при катастрофах и авариях на море позволяет отказаться от традиционных малоэффективных и высокозатратных, чисто наблюдательных морских экспедиций, а также вероятностных моделей мониторинга состояния ОЯТ на дне моря как в случае прототипа, которые проводятся различными ведомствами в районах ядерных аварий и дампинга ядерных объектов, поскольку заявляемый метод основан на новом подходе к оценке результата катастрофы с ОЯТ и допускает вычисление радиационной нагрузки в зоне предполагаемой катастрофы при реальном отсутствии на дне объектов с ОЯТ.