УЛУЧШЕННЫЙ СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОТРАБОТАННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

1. Способ переработки отработанного ядерного топлива, который включает в себя операции, на которых проводят:
a) очистку урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении ядерного топлива в азотной кислоте, от примесей актинидов (III) и большей части продуктов деления, которые присутствуют в азотнокислой водной фазе, причем очистка от примесей включает в себя, по меньшей мере, одну операцию совместной экстракции урана в степени окисления VI, плутония в степени окисления IV и нептуния в степени окисления VI, в фазу растворителя, не смешиваемого с водой и содержащего, по меньшей мере, один экстрагент в органическом разбавителе, а также, по меньшей мере, одну операцию промывки фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, азотнокислой водной фазой;
b) разделение урана, плутония и нептуния, присутствующих в фазе растворителя, полученной по завершении стадии a), на первую и вторую водную фазы, причем первая водная фаза содержит либо плутоний без урана или нептуния, либо смесь плутония и урана без нептуния, либо дополнительно смесь плутония, урана и нептуния, а вторая водная фаза содержит либо смесь урана и нептуния без плутония, либо уран без плутония или нептуния;
c) хранение первой водной фазы, полученной по завершении стадии b);
d) очистку плутония или смеси плутония и урана, или дополнительно смеси плутония, урана и нептуния, присутствующих в первой водной фазе, полученной по завершении стадии c), от продуктов деления, все еще присутствующих в упомянутой первой водной фазе, причем данная очистка включает в себя, по меньшей мере, однократное добавление урана для получения в конце стадии d) водного раствора, содержащего либо смесь плутония и урана, либо смесь плутония, урана и нептуния; и
e) совместное превращение в смешанный оксид смеси плутония и урана или смеси плутония, урана и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении стадии d).
2. Способ по п.1, в котором первая водная фаза, полученная по завершении стадии b), содержит плутоний, но не содержит урана или нептуния, тогда как вторая водная фаза, полученная по завершении стадии b), содержит уран и нептуний, но не содержит плутония.
3. Способ по п.2, в котором на стадии b):
1
b) удаляют плутоний, присутствующий в фазе растворителя, полученной по завершении стадии a), при этом плутоний удаляют в степени окисления III с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III), а нептуний (VI) до нептуния (IV) без восстановления урана;
2
1
b) удаляют с водной фазой уран и нептуний, присутствующие в фазе растворителя, полученной по завершении стадии b); и
3
1
1
b) промывают водную фазу, полученную по завершении стадии b), для удаления из упомянутой водной фазы части урана и части нептуния, последовавших за плутонием в ходе операции b), причем водную фазу промывают фазой растворителя того же состава, что и на стадии a).
4. Способ по п.3, в котором на стадии c):
1
3
c) окисляют плутоний (III), присутствующий в водной фазе, полученной по завершении операции b), до плутония (IV);
2
1
c) концентрируют водную фазу, полученную по завершении операции c); и
3
2
c) осуществляют хранение сконцентрированной водной фазы, полученной по завершении операции c).
5. Способ по п.4, в котором на стадии d):
1
d) экстрагируют плутоний (IV), присутствующий в водной фазе, полученной по завершении стадии c), при этом плутоний (IV) экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии a);
2
1
1
d) промывают фазу растворителя, полученную по завершении операции d), для удаления из упомянутой фазы растворителя продуктов деления, последовавших за плутонием в ходе операции d), при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой;
3
2
d) выделяют плутоний, присутствующий в промытой фазе растворителя, полученной по завершении операции d), причем плутоний в степени окисления III выделяют с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III); а также добавляют уран (IV) к плутонию.
6. Способ по п.1, в котором первая водная фаза, полученная по завершении стадии b), содержит плутоний и уран, но не содержит нептуния, тогда как вторая водная фаза, полученная по завершении той же упомянутой стадии, содержит уран и нептуний, но не содержит плутония.
7. Способ по п.6, в котором на стадии b):
1
b) удаляют плутоний и часть урана, присутствующие в фазе растворителя, полученной по завершении стадии a), при этом плутоний и уран удаляют в степенях окисления III и VI, соответственно, с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III), а нептуний (VI) до нептуния (IV) без восстановления урана;
2
1
b) удаляют с водной фазой уран и нептуний, присутствующие в фазе растворителя, полученной по завершении операции b); и
3
1
1
b) промывают водную фазу, полученную по завершении операции b), для удаления из упомянутой водной фазы части нептуния, последовавшей за плутонием и ураном в ходе операции b), причем водную фазу промывают фазой растворителя того же состава, что и на стадии a);
8. Способ по п.7, в котором на стадии c):
1
3
c) плутоний (III), присутствующий в водной фазе, полученной по завершении операции b), окисляют до плутония (IV) и, в случае присутствия урана (IV) в упомянутой водной фазе, окисляют уран (IV) до урана VI;
2
1
c) концентрируют водную фазу, полученную по завершении операции c); и
3
2
c) осуществляют хранение концентрированной водной фазы, полученной по завершении операции c).
9. Способ по п.8, в котором на стадии d):
1
d) совместно экстрагируют плутоний (IV) и уран (VI), присутствующие в водной фазе, полученной по завершении стадии c), при этом плутоний (IV) и уран (VI) совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии a);
2
1
1
d) промывают фазу растворителя, полученную по завершении операции d), для удаления из упомянутой фазы растворителя продуктов деления, последовавших за плутонием и ураном в ходе операции d), при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой;
3
2
d) удаляют плутоний, присутствующий в промытой фазе растворителя, полученной по завершении операции d), причем плутоний удаляют в степени окисления III с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III); и
4
3
3
d) промывают водную фазу, полученную по завершении операции d), для удаления из упомянутой водной фазы урана (VI), последовавшего за плутонием (III) в ходе операции d), при этом водную фазу промывают фазой растворителя того же состава, что и на стадии a), и промывка включает в себя, по меньшей мере, однократное добавление урана (IV) к упомянутой водной фазе.
10. Способ по п.1, в котором первая водная фаза, полученная по завершении стадии b), содержит плутоний, уран и нептуний, тогда как вторая водная фаза, полученная по завершении стадии b), содержит уран, но не содержит плутония или нептуния.
11. Способ по п.10, в котором на стадии b):
1
b) выпаривают плутоний, нептуний и часть урана, присутствующие в фазе растворителя, полученной по завершении стадии a), при этом плутоний, нептуний и уран выпаривают в степенях окисления III, V и VI, соответственно, с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III), а нептуний (VI) до нептуния (IV) без восстановления урана; и
2
1
b) удаляют уран, присутствующий в фазе растворителя, полученной по завершении операции b), с водной фазой.
12. Способ по п.11, в котором на стадии c):
1
2
c) окисляют плутоний (III) и нептуний (V), присутствующие в водной фазе, полученной по завершении операции b), до плутония (IV) и нептуния (VI), соответственно;
2
1
c) концентрируют водную фазу, полученную по завершении операции c); и
3
2
c) осуществляют хранение концентрированной водной фазы, полученной по завершении операции c).
13. Способ по п.12, в котором на стадии d):
1
d) совместно экстрагируют плутоний (IV), уран (VI) и нептуний (VI), присутствующие в водной фазе, полученной по завершении стадии c), при этом плутоний (IV), уран (VI) и нептуний (VI) совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии a);
2
1
1
d) промывают фазу растворителя, полученную по завершении операции d), для удаления из упомянутой фазы растворителя продуктов деления, последовавших за плутонием, ураном и нептунием в ходе операции d), при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой;
3
1
d) удаляют плутоний и нептуний, присутствующие в промытой фазе растворителя, полученной по завершении операции d), причем плутоний и нептуний удаляют в степенях окисления III и V, соответственно, с азотнокислой водной фазой, содержащей восстановитель, который восстанавливает плутоний (IV) до плутония (III), а нептуний (VI) до нептуния (V); и
4
3
3
d) промывают водную фазу, полученную по завершении операции d), для удаления из упомянутой водной фазы урана (VI), последовавшего за плутонием (III) и нептунием (V) в ходе операции d), при этом водную фазу промывают фазой растворителя того же состава, что и на стадии a), и промывка включает в себя, по меньшей мере, однократное добавление урана (IV) к упомянутой водной фазе.
14. Способ по п.5, в котором уран (IV) добавляют к плутонию в таком количестве, что водная фаза, полученная в конце стадии d), характеризуется массовым соотношением между ураном и плутонием, соответствующим массовому соотношению между ними в смешанном оксиде, полученном на стадии e).
15. Способ по п.9, в котором уран (IV) добавляют к плутонию в таком количестве, что водная фаза, полученная в конце стадии d), характеризуется массовым соотношением между ураном и плутонием, соответствующим массовому соотношению между ними в смешанном оксиде, полученном на стадии e).
16. Способ по п.13, в котором уран (IV) добавляют к плутонию в таком количестве, что водная фаза, полученная в конце стадии d), характеризуется массовым соотношением между ураном и плутонием, соответствующим массовому соотношению между ними в смешанном оксиде, полученном на стадии e).
17. Способ по п.1, в котором продолжительность стадии c) составляет, по меньшей мере, пятнадцать дней.
18. Способ по п.17, в котором продолжительность стадии c) составляет от одного до двенадцати месяцев.
3
19. Способ по п.4, в котором водная фаза, сохраняемая в продолжение операции c), содержит плутоний в количестве от 200 до 250 г/л.
3
20. Способ по п.8, в котором водная фаза, сохраняемая в продолжение операции c), содержит смесь плутония и урана в количестве от 200 до 250 г/л.
3
21. Способ по п.12, в котором водная фаза, сохраняемая в продолжение операции c), содержит смесь плутония, урана и нептуния в количестве от 200 до 250 г/л.
22. Способ по п.1, в котором фаза растворителя, используемая на стадии а), содержит три-н-бутилфосфат в до декане в объемном отношении, равном 30/70.
23. Способ по п.3, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии первой совместной экстракции.
1
2
24. Способ по п.23, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0,05 до 1 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0 до 0,05 моль/л азотной кислоты.
25. Способ по п.5, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии первой совместной экстракции.
2
3
26. Способ по п.25, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 1 до 3 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 0,05 до 2 моль/л азотной кислоты.
27. Способ по п.7, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и га стадии первой совместной экстракции.
1
2
28. Способ по п.27, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0,05 до 1 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0 до 0,05 моль/л азотной кислоты.
29. Способ по п.9, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии первой совместной экстракции.
2
3
30. Способ по п.29, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 1 до 3 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 0,05 до 2 моль/л азотной кислоты.
31. Способ по п.11, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии первой совместной экстракции.
1
2
32. Способ по п.31, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0,05 до 1 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции b), содержит от 0 до 0,05 моль/л азотной кислоты.
33. Способ по п.13, в котором на стадии a) проводят:
- первую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в азотнокислой водной фазе, образующейся при растворении отработанного ядерного топлива, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя, содержащей три-н-бутилфосфат в додекане в объемном отношении, равном 30/70;
- первую промывку фазы растворителя, полученной по завершении первой совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя рутения и циркония, последовавших за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 1 до 3 моль/л азотной кислоты;
- вторую промывку фазы растворителя, полученной по завершении совместной экстракции, для удаления из упомянутой фазы растворителя технеция, последовавшего за ураном, плутонием и нептунием в фазу растворителя, при этом фазу растворителя промывают азотнокислой водной фазой, содержащей от 3 до 5 моль/л азотной кислоты; и
- вторую совместную экстракцию урана, плутония и нептуния, присутствующих в водной фазе, полученной по завершении второй промывки, при этом уран, плутоний и нептуний совместно экстрагируют фазой растворителя того же состава, что и на стадии первой совместной экстракции.
2
3
34. Способ по п.33, в котором азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 1 до 3 моль/л азотной кислоты, тогда как азотнокислая водная фаза, используемая в ходе операции d, содержит от 0,05 до 2 моль/л азотной кислоты.
35. Способ по п.1, который дополнительно содержит очистку урана, присутствующего во второй водной фазе, полученной по завершении стадии b).
36. Способ по п.1, в котором отработанное ядерное топливо представляет собой урановое оксидное топливо или смешанное уран-плутониевое оксидное топливо.