СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ ПОКАЗАТЕЛЕЙ ПРЕЛОМЛЕНИЯ ОПТИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛОВ В ТВЕРДОМ СОСТОЯНИИ ИЛИ В ВИДЕ РАСПЛАВА
METHOD OF MEASURING REFRACTIVE INDICES OF OPTICAL MATERIALS IN SOLID STATE OR IN FORM OF MELT

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ
[001] Изобретение относится к области измерения оптических характеристик полупрозрачных конденсированных сред, а именно к методам измерения показателей преломления оптических материалов в твердом состоянии или в виде расплава при высоких температурах, достаточных для наблюдения их собственного теплового излучения.
УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ
[002] Показатель преломления (далее - ПП) вещества является важной оптической характеристикой, связанной с такими физическими свойствами, как состав и кристаллическая структура. Информация о ПП материала необходима для научных и практических применений при оптических исследованиях объектов, состоящих из этих материалов. В частности, чтобы улучшить управление процессом роста кристаллов, важно иметь информацию о внутренней структуре зоны роста кристалла, о положении фронта кристаллизации и процессах, происходящих вблизи фронта кристаллизации. Для этого необходимо знать значение ПП расплава.
[003] В настоящее время измерение ПП осуществляется методами рефракции, интерферометрии, нахождения угла полного внутреннего отражения или Брюстера для прозрачных веществ в жидком и твердом состоянии при нормальной температуре.
[004] Однако, высокотемпературные расплавы оптических материалов имеют ряд особенностей, которые ограничивают применение этих известных методов для определения ПП высокотемпературных расплавов оптических материалов.
[005] Для расплавов оптических кристаллов характерны:
-1
- высокий коэффициент поглощения (10 - 100 см и выше), что не позволяет использовать методы с пропусканием зондирующего излучения через образец;
- химическая агрессивность вещества при высокой температуре, следовательно, исключение использования контейнера из-за возможного химического загрязнения исследуемого вещества и связанные с этим проблемы с размещением образца;
- интенсивное собственное тепловое излучение, что затрудняет использование зондирующего излучения из-за наличия высокого фона;
- необходимость мощного равномерного нагрева вещества для его плавления, что усложняет измерительный комплекс.
[006] В настоящее время экспериментальные значения ПП расплавов оптических кристаллов получены только для расплава сапфира. Это связано со сложностями при проведении измерений при температурах более 2000 К.
[007] В международной заявке WO2006/115042 (дата публикации 18.04.2005) раскрывается способ определения ПП методом рефракции, характеризующийся тем, что измерение ПП образца определяется по измеряемому углу преломления при проходе зондирующего излучения через призму, содержащую камеру с помещаемым внутрь измеряемым образцом в форме призмы.
[008] Недостатком этого способа для измерения ПП расплава является то, что он не предназначен для измерения ПП при высоком коэффициенте поглощения вещества, а также невозможность использовать контейнер при высокой температуре.
[009] В патенте EP1066495 (дата публикация 23.02.1998) показатель преломления газа, заполняющего камеру специальной формы, определяют методом многоходовой интерферометрии. При этом в одном плече интерферометра располагается вещество с известным ПП, а в другом - с измеряемым веществом. Интерференция лучей позволяет определять ПП с высокой точностью.
[010] Недостаток данного способа заключается в том, что он не пригоден для измерения ПП веществ с высоким коэффициентом поглощения и требуется использование контейнера для вещества.
[011] В патенте KR101784336 (дата публикации 16.08.2016) раскрыт метод 3-х мерной томографии, заключающийся в том, что для определения распределения ПП в образце вначале формируется фронт зондирующего пучка излучения, затем пучок излучения проходит образец, и двумерная картина распределения интенсивности прошедшего света регистрируется и сравнивается с падающим излучением. В результате математической обработки вычисляется значение ПП в разных точках образца.
[012] Недостаток данного способа заключается в том, что для расчета используется прошедшее исследуемый образец зондирующее излучение, т.е. способ не предназначен для измерения ПП веществ с большим поглощением.
[013] В патенте JP2003194710 (дата публикации 21.12.2001) раскрыт способ измерения ПП по углу Брюстера, характеризующийся тем, что для измерения ПП материала с потерями на рассеяние предлагается измерять ПП по минимальному значению интенсивности отражения поляризованного зондирующего излучения при отражении от поверхности исследуемого материала под углом Брюстера.
[014] Недостатком данного cпособа является необходимость использования внешнего источника зондирующего излучения, что ограничивает набор получаемых данных в соответствии с диапазоном длин волн зондирующего источника излучения.
[015] В патенте RU2353919 C1 (дата публикации 11.10.11.2007) описана установка для высокотемпературных измерений ПП вещества известным методом эллипсометрии [Аззам Р., Башара Н., «Эллипсометрия и поляризованный свет», Изд. «МИР», М., 1981, с. 316].
[016] Работа установки заключается в том, что в специальной камере нагревается образец, зондирующее излучение отражается от его поверхности и по амплитуде и фазе компонентов поляризации отраженного излучения вычисляется ПП вещества.
[017] Недостатком измерения ПП с помощью данной установки является то, что она не предназначена для исследования вещества в виде расплава из-за контакта исследуемого образца с нагревателем. В случае высокотемпературных расплавов это приведет к химическому загрязнению исследуемого материала. Кроме того, еще одним недостатком установки является необходимость использования внешних источников зондирующего излучения, что ограничивает диапазон получаемых данных.
2
[018] Наиболее близким по совокупности существенных признаков и достигаемому техническому результату к заявляемому изобретению является способ определения ПП, раскрытый в статье [J Am Ceram SOC, 74 [4] 881-83 (1991) Refractive Index of liquid Aluminum Oxide at 0.6328 pm Shankar Krishnan, J, K. Richard Weber,* Robert A, Schiffman, and Paul C. Nordine]. В описанном в статье эксперименте расплавленная излучением СО лазера капля сапфира парила в потоке кислорода или аргона. Показатель преломления определялся методом эллипсометрии по параметрам отраженного зондирующего лазерного излучения на длине волны 0.6328 мкм. В результате описанного эксперимента получен ПП расплава сапфира n=1,744±0,016 при температуре Т = 2327 – 2600 К.
[019] Недостатками способа, описанного в данной статье, является сложный метод создания образца для измерений в виде парящей в потоке газа капли расплава, неравномерность прогрева капли и принципиальная необходимость использования внешнего зондирующего излучения, что приводит к усложнению измерительной установки и ограничивает набор полученных данных в связи с ограниченным набором пригодных зондирующих источников излучения.
СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ
[020] Техническая проблема, на решение которой направлено заявляемое изобретение, состоит в создании способа измерения показателя преломления оптических материалов в твердом состоянии или в виде расплава при высоких температурах, в области длин волн их относительной прозрачности при высоких температурах, достаточных для наблюдения их собственного теплового излучения.
[021] Технический результат, достигаемый при реализации заявляемого изобретения, заключается в расширении арсенала методов измерения показателей преломления оптического материала в твердом состоянии или в виде расплава при высоких температурах по угловым распределениям интенсивности собственного теплового излучения расплава из данного материала в двух взаимно перпендикулярных поляризациях, что обеспечивает возможность определения ПП исследуемого материала в широком спектральном диапазоне без использования внешних источников зондирующего излучения, и, кроме того, позволяет провести измерения спектров теплового излучения без использования контейнера или потока газа для удержания исследуемого материала, тем самым упрощая измерительную схему.
[022] Заявляемый технический результат достигается за счет того, что способ измерения показателей преломления оптических материалов в твердом состоянии или в виде расплава, характеризуется тем, что образец исследуемого материала нагревают до температуры, позволяющей регистрировать его тепловое излучение, определяют угловые диаграммы интенсивности теплового излучения, исходящего из элемента поверхности образца исследуемого материала для двух взаимно-перпендикулярных поляризаций, определяют максимальное значение разности этих диаграмм, зависящее от показателя преломления исследуемого материала, которое достигается в диапазоне от угла Брюстера до угла полного внутреннего отражения, и по величине максимального значения разности этих диаграмм рассчитывают показатель преломления исследуемого материала, при этом в качестве зондирующего излучения при измерениях используют собственное тепловое излучение исследуемого материала.
[023] Кроме того, в частном случае реализации изобретения измерения проводят в области длин волн относительной прозрачности образца исследуемого материала.
[024] Кроме того, в частном случае реализации изобретения угловые диаграммы интенсивности излучения исследуемого материала определяют путем измерения потоков теплового излучения в плоскости увеличенного оптического изображения образца исследуемого материала, полученного в параксиальных пучках собственного теплового излучения образца.
СВЕДЕНИЯ, ПОДТВЕРЖДАЮЩИЕ РЕАЛИЗАЦИЮ ИЗОБРЕТЕНИЯ
[025] Реализация заявляемого изобретения подтверждена графическими материалами, на которых:
фиг.1 - принципиальная схема для реализации заявляемого способа;
3+
фиг.2 - изображение области роста кристаллического волокна Er:YAG. На фотографии отмечена штриховая горизонтальная линия, вдоль которой в нескольких точках проводилось измерение спектров теплового излучения на протяжении 0.715 мм. На линии обозначена текущая позиция точки R регистрации спектров теплового излучения. Размер обозначения точки R определял размер площадки на поверхности расплава (d=37 μm), излучение которой регистрировалось. Минимальное деление шкалы микроскопа равно 50 mm., β - угол между касательной к образующей поверхности капли расплава и осью Z. β=15° для точек регистрации спектров в эксперименте;
фиг.3 - графики cпектров теплового излучения для двух поляризаций, измеренные в точке R, отмеченной кружком на штриховой линии на фиг.2. Jz - ось поляризатора ориентирована вдоль цилиндрической оси образца Z, Jx - ось поляризатора направлена горизонтально, перпендикулярно оси Z. Спектральный диапазон, для которого определялся показатель преломления показан на графике заштрихованной областью;
фиг.4 - показаны плоскость падения (оранжевый цвет) и плоскость, проведённая через точки измерения спектров (окружность обозначена пунктиром). На фиг.4 обозначены: r - радиус капли расплава в плоскости измерения спектров, R - позиция точки измерения одного из спектров, γ - угол падения излучения со стороны расплава в плоскости падения, ψ - угол преломления в воздухе между выходящим лучом и нормалью к поверхности N;
фиг.5 - схема хода лучей в расплаве в проекции на плоскость XY, x-координата точки R по оси X;
фиг.6 - расчетные функции спектральной плотности интенсивности теплового излучения для двух поляризаций Jx, Jz и их разности Jx-Jz по координате x для случая β=15°, представленные для демонстрации метода измерения;
фиг.7 - профиль спектральной плотности интенсивности теплового излучения в диапазоне 550-620 нм для двух поляризаций по координате Х. Окружностями выделены экспериментальные точки при x=0,27 mm, значения интенсивности которых получены по спектрам, показанным на фиг.3;
фиг.8 - расчетная зависимость относительной величины максимума функции max(Q(x,n) от показателя преломления плотной среды;
фиг.9 - экспериментальные и расчетные значения Q(x,n) для n=1,84.
1
фиг.10 - показаны плоскость падения (оранжевая) и плоскость, перпендикулярная Z, проходящая через точки сканирования излучения (светлая). В этой плоскости угол ϕ задает координаты точки сканирования R. В плоскости падения обозначен ход луча в расплаве под углом полного внутреннего отражения. Касательная к поверхности расплава, проведенная в плоскости XZ, образует угол β с осью Z.
2
фиг.11 - показано положение плоскости падения для точки R в случае ϕ≈π/6. Стрелками показано направление вектора электрического поля Ep, параллельного плоскости падения, и Es - перпендикулярного этой плоскости.
ОСУЩЕСТВЛЕНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ
3+
2
[026] Для осуществления заявляемого способа была использована экспериментальная схема, состоящая из установки по выращиванию монокристаллического волокна (МКВ) методом LHPG (Laser Heating Pedestal Method) (на чертежах не показана) и измерительного стенда для регистрации спектров теплового излучения образца Er: YAG в процессе роста кристаллического волокна, принципиальная cхема которого представлена на фиг.1. Подробное описание установки по выращиванию монокристаллического волокна методом LHPG содержится в статье [Г.А. Буфетова, В.В. Кашин, Д.А. Николаев, С.Я. Русанов, В.Ф. Серегин, В.Б. Цветков, И.А. Щербаков, А.А. Яковлев, Квантовая электроника, 2006, 36:7, 616-619]. В указанной установке излучение CO-лазера (на чертежах не показан) с помощью специальной оптической системы формирует аксиально-симметричную область нагрева 10 у поверхности образца исследуемого материала, состоящего из заготовки 5, области расплава 11 и растущего монокристаллического волокна 6 (фиг. 1). В результате нагрева заготовки 5 образуется область расплав 11.
[027] На фиг.2 показано увеличенное изображение образца, состоящего из заготовки 5, области расплава 11 и растущего монокристаллического волокна 6. Спектры теплового излучения расплава 11 последовательно регистрировались в наборе точек вдоль штриховой линии, показанной на фиг.2.
[028] Тепловое излучение из области расплава 11 регистрировалось с помощью измерительного экспериментального стенда (фиг.1) в плоскости оптического изображения исследуемого образца.
[029] Схема измерительного экспериментального стенда (фиг.1) включает в себя спектроанализатор 1, например, Ocean Optics USB4000-UV-VIS-ES (OSA), волоконный вход OSA 2, представлявший собой оптическое многомодовое волокно, образец исследуемого материала, состоящий из заготовки 5, области расплава 11 и растущего монокристаллического волокна 6, расположенных вдоль вертикальной оси Z, сферическое зеркало 7, экран 8 и поляризатор 9. Диаметр растущего монокристаллического волокна 6 составляет 620 мкм, заготовки 5 исследуемого материала около 1200 мкм, область расплава 11 имела протяженность приблизительно 1300 мкм вдоль вертикальной оси Z и имела форму капли (фиг.2).
3+
[030] Спектры излучения нагретой области расплава 11 кристалла Er:YAG регистрировались в плоскости изображения области расплава 11 на экране 8 с помощью оптического спектроанализатора 1.
[031] Для получения изображения области расплава 11 было использовано сферическое зеркало 7 с алюминиевым напылением (F=100 mm), отображающее область расплава 11 в плоскость экрана 8 с линейным увеличением x2.7. Изображение области расплава 11 формировалось параксиальными пучками теплового излучения 3, падающими на зеркало 7 с отклонением от нормали не более 3°, пучки теплового излучения 3-4 лежали в горизонтальной плоскости XY.
[032] В плоскости изображения образца, состоящего из заготовки 5, области расплава 11 и растущего монокристаллического волокна 6, в прорези экрана 8, установленного для контроля качества изображения, устанавливался торец 12 оптического волокна 2, служившего входом OSA (спектральное разрешение прибора не хуже 2 нм). Волоконный вход OSA 2 имел возможность смещения в плоскости экрана 8 для регистрации спектров теплового излучения расплава 11 в последовательности точек вдоль выбранного направления по изображению расплава 11. Дополнительно перед экраном 8 был размещен поляризатор 9, ось которого ориентировалась вертикально (вдоль оси Z) или горизонтально (вдоль оси X). Диаметр сердцевины (100 μm) многомодового оптического волокна 2 определял размер площадки (фиг.2) на поверхности расплава 11 (d=37 μm), излучение которой регистрировалось. Соответственно, пространственное разрешение спектров теплового излучения расплава 11 равно 37 μm.
[033] В процессе эксперимента с помощью спектроанализатора 1 регистрировались спектры излучения в разных точках на поверхности области расплава 11. Это излучение было поляризованного в двух взаимно перпендикулярных направлениях: с вектором электрического поля, ориентированным вдоль и перпендикулярно оси Z. Jx - ось поляризатора 9 направлена горизонтально, Jz - ось поляризатора 9 направлена вертикально. Соответствующая компонента выделялась с помощью поляризатора 9, расположенного перед входным торцом 12 волоконного входа OSA 2.
[034] Положение площадки поверхности расплава 11, спектр которой регистрировался, для краткости обозначено как точка R (см. фиг.2). Угловая апертура регистрируемого излучения расплава 11 (0.011 rad) была существенно меньше угловой апертуры волоконного входа OSA 2 (0.22 rad). Глубина резкости оптической системы регистрации излучения позволяла одновременно получать четкое изображение как центральной, так и краевых зон исследуемого расплава 11. В экспериментах измерялись спектры теплового излучения, исходящего из элемента поверхности капли расплава 11 в точках, расположенных вдоль горизонтальной линии (см. фиг.2, пунктирная линия). Спектральная чувствительность измерительного тракта (OSA) 2 была калибрована по эталону абсолютно черного тела (метрологическая лампа накаливания ТРУ 1100-2350). Поэтому по спектрам фактически определялась величина спектральной плотности интенсивности излучения в различных точках изображения расплава 11 вдоль его диаметра для горизонтальной и вертикальной поляризаций. Величина  пропорциональна средней интенсивности излучения в спектральном диапазоне измерений (область интегрирования 550-620 нм, см.фиг.3).
Где λ1 = 550 нм λ2=620 нм
[035] У краев изображения шаг регистрации излучения по расплаву 11 составлял 8 μm, в центре - 35 μm, диаметр расплава в плоскости регистрации излучения составлял 715 μm. Для всех точек R по линии регистрации излучения угол наклона касательной к поверхности по отношению к оси Z составлял β =15°.
[036] Из расчета следует, что разность интенсивности двух поляризаций  для излучения, вышедшего из расплава 11 в воздух, имеет ярко выраженный максимум в интервале углов падения со стороны расплава 11 от угла Брюстера до угла полного внутреннего отражения (фиг.6). Величина этого максимума, как показывают простые расчеты по формулам Френеля, почти линейно зависит от ПП. Это дает возможность определить ПП расплава 11 путем измерения угловой зависимости интенсивности прошедшего света для двух поляризаций. Для получения угловой зависимости двух разных поляризаций можно измерить диаграмму направленности интенсивности излучения от одной и той же излучающей площадки в области расплава 11, смещая приемник по окружности вокруг нее. Но в случае исследования капли расплава 11 это трудно реализуемо. В то же время осевая симметрия и однородность расплава 11 в капле создает возможность получения аналогичной информации путем анализа излучения в точках, расположенных на линии перпендикулярной оси области расплава 11 (см. схему, представленную на фиг.5), при условии, что излучение распространяется в одном направлении (направлении наблюдения). Интервал от угла полного внутреннего отражения до угла Брюстера в плотной среде определяет рабочий интервал измерения спектров теплового излучения в зависимости от угла при определении ПП расплава 11 заявляемым способом (фиг.6).
[037] Проведение измерения спектров теплового излучения в зависимости от угла падения γ осуществлялось путем перемещения точки наблюдения R по линии, перпендикулярной оси Z (фиг.1 и 5). Положение точки R однозначно определяет угол падения γ излучения на поверхность раздела расплава 11 и воздуха (фиг.4). Перемещение точки наблюдения R соответствует перемещению торца 12 волоконного входа OSA 2 по изображению капли расплава 11 в плоскости изображения 8 (фиг. 1).
[038] В результате значительное упрощение схемы реализации способа достигается за счет некоторого усложнения расчетов, так как положение плоскости падения в таком случае постоянно изменяется относительно системы отсчета XYZ при изменении положения точки R (см. фиг.10 и 11).
n
3+
3+
[039] На фиг. 7 показаны профили спектральной плотности интенсивности излучения для двух составляющих поляризации и вдоль линии сканирования, измеренные по изображению расплава 11. Для удобства данные для  и  на фиг.7 нормированы на 2·max(). Рабочий диапазон 550-620 нм для определения расплава 11 был выбран вне полос поглощения иона Er и для расплава 11 и для кристалла Er:YAG. Форма графиков на фиг.7 имеет характерный вид для угловой зависимости пропускания поляризованного излучения в соответствии с формулами Френеля. Для разных поляризаций в средней части изображения расплава 11 (фиг.7) интенсивности  и  близки по величине, а на краях они заметно отличаются. Отличие по амплитуде видно на фиг.3, где приведены спектры для двух поляризаций, измеренные в точке x=0.27 mm.
n
[040] Расчеты показывают (фиг.8), что зависимость разности  от показателя преломления расплава 11 позволяет по относительной величине наблюдаемого максимума этой функции определить величину показателя преломления .
[041] Спектры теплового излучения, исходящего из элемента поверхности капли расплава 11, регистрировались в одинаковых условиях, поэтому значения интенсивности всех измеренных спектров получены в одних и тех же относительных единицах. Это позволяет оценивать отношение абсолютных величин интенсивности измеренных спектров и сравнивать их с аналогичными расчетными результатами.
Q(x,n)
n
[042] На основании расчета величин , и их разности - была определена безразмерная функция , как функция показателя преломления  и координаты x
n
n
,
[043] Далее было найдено значение при котором достигалось наилучшее соответствие расчетных и экспериментальных значений для max(Q(x,n)) (фиг.9). Выбор в качестве нормирующей величины максимального значение интенсивности для каждого данного  связан с тем, что локальный максимум при угле Брюстера регистрируется в измерениях наиболее точно (кривая на фиг.7).
[044] Расчетная кривая Q(x,n) (фиг.9) была построена по экспериментальным данным с использованием метода наименьших квадратов. Интервал значений ПП с учетом точности измерений указан двумя штрихами на расчетном графике max(Q(x,n)) на фиг.8. Температура расплава 11 в области регистрации спектров теплового излучения Т=2400±30 К была определена по наклону спектров в координатах Вина.
-1
n
[045] Полученное в итоге значение ПП равно n=1.84±0.01. Вариации угла наклона β в пределах ± 2 град и вариации коэффициента поглощения α = 25-35 см при таком способе определения  не влияют на полученный результат.
Jx
Jz
Jx
Jz
[046] Значения спектральной плотности интенсивности излучения для двух поляризаций, измеренные в эксперименте, приведены на фиг 7. Отличие правого и левого значения функций и  связано с тем, что в реальном эксперименте центр области нагрева расплава 11, обладающей формой кольца, может быть несколько смещен относительно оси растущего монокристаллического волокна 6. В результате нагрев капли расплава 11 и интенсивность теплового излучения с одной стороны области расплава 11 оказались несколько выше, чем с другой стороны (температура, определенная по наклону спектров в координатах Вина, отличалась на 30К). При определении функции max(Q(x,n)) это отличие не играет существенной роли благодаря тому, что каждое крыло графиков интенсивности и  (фиг. 7) при обработке экспериментальных результатов нормируется на свое максимальное значение .
[047] Точность определения ПП таким методом зависит в первую очередь от стационарности формы и размера капли расплава 11 в процессе роста кристаллического волокна.
[048] Таким образом, заявляемым способом измерен ПП расплава кристалла Er:YAG при температуре около 2400 °К, который оказался равным 1.84±0.01.
[049] Подтверждение реализации заявляемого способа приведено для расплава исследуемого материала, но для оптически изотропного материала в твердом состоянии при высокой температуре заявляемый способ тоже может быть реализуем, при условиях, не изменяющих сущность предложенного способа, раскрытой в независимом пункте формулы изобретения, а именно - при условии достаточной чувствительности аппаратуры регистрирующей тепловое излучение нагретого образца из исследуемого материала и оптического качества его поверхности, т.е. поверхность не шероховатая и потери на рассеяние при прохождении границы раздела сред пренебрежимо малы по сравнению с интенсивностью пошедшего света, которая описывается формулами Френеля.