Способ переработки отходов реакторного графита
METHOD FOR PROCESSING REACTOR GRAPHITE WASTE

Изобретение относится к ядерной технике, а именно – к способам дезактивационной обработки облученного реакторного графита, например, облученных графитовых блоков отражателей и замедлителей активных зон и может быть использовано при снятии с эксплуатации реакторов с графитовым замедлителем.
Запасы отработанного реакторного графита в мире оцениваются в 230-250 тысяч тонн, поэтому в настоящее вопрос об их утилизации приобретает все более актуальное значение. Решение проблемы безопасного обращения с облученным реакторным графитом осложняется наличием в нем долгоживущих радионуклидов – 14C, 36Cl, 3H, а также примесей конструкционных материалов и топлива (137Cs, 90Sr, 60Со, Pu, U, Am и др.).
Создание способа обработки облученного реакторного графита, обеспечивающего извлечение из основной массы графита присутствующих в нем долгоживущих радионуклидов, позволит снизить удельную активность облученного реакторного графита, понизить категорию отходов и обеспечить возможность применения более дешевых способов утилизации графита, например приповерхностного захоронения (на глубину менее 100 м).
Известно изобретение аналогичного применения, «Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита» авторов Гаврилов В. В., Безносюк В. И. и др., по патенту РФ № 2212074, МПК G21F 9/32, в котором графит продувается воздухом, нагретым до температуры от 450°C до 530°C. Способ отличается своей простотой и экономичностью [1].
Недостатком данного способа является то, что только окисление графита не оправдано, так как при улавливании всего объема углекислого газа с использованием, например, NaOH происходит более чем восьмикратное увеличение массы образующихся радиоактивных отходов.
Существует также изобретение «Способ переработки отходов реакторного графита», авторов Дмитриев С. В., Карлина О. К., и др., по патенту РФ № 2321907, МПК G21F 9/00, в котором смесь измельченных отходов реакторного графита смешивают с порошкообразным алюминием, рутиловым концентратом и модификатором, а также дополнительно включают фрагменты реакторных конструкций.
Воспламенительный состав размещают по всей высоте цилиндрической полости, расположенной на осевой линии загруженной в контейнер смеси, подлежащей термической обработке [2].
Недостатками данного способа являются необходимость предварительного измельчения и использование высоких температур (2500°K), что отрицательно сказывается на ресурсе оборудования и усложняет работу системы газоочистки отходящих потоков газа.
Ближайшим прототипом предлагаемого изобретения является «Способ переработки отходов реакторного графита», авторов Похитонов Ю. А. и Киршин М. Ю., по патенту РФ № 2624270, МПК G21F 9/28, в котором графит подвергают термообработке в атмосфере воздуха при температуре 700-800°C, а перед термообработкой графит подвергают воздействию реагентов, разрушающих его поверхностный слой, и удаляют полученный продукт с поверхности графита [3].
Недостатками выбранного прототипа являются образование раствора кислоты, содержащего радиоактивные нуклиды, который требует дополнительной переработки, долгое время предварительной обработки поверхностного слоя (1 ч. – 5 суток) и отсутствие возможности выделения полезных радиоактивных элементов из поверхностного слоя.
Задачей предлагаемого изобретения является устранение вышеперечисленных недостатков и создание способа переработки отходов реакторного графита.
Технический результат предлагаемого способа заключается в следующем:
- уменьшения образования вторичных отходов, за счёт применения
гидроабразивной резки для удаления поверхностного слоя графитового блока;
- уменьшение времени переработки графита, за счёт применения гидроабразивной резки для удаления поверхностного слоя графитового блока;
- уменьшения выщелачивания долгоживущих радионуклидов, за счёт применения смеси инертного газа с объемным содержанием кислорода 3-5% для термообработки.
Технический результат достигается за счет того, что в предлагаемом способе производится механическая обработка блока реакторного графита при помощи гидроабразивной резки, удаляющей поверхностный слой центрального отверстия блока, содержащего основную часть радиоактивных нуклидов. Удаление поверхностного слоя на глубину, например, 5÷10 мм, с последующей отправкой его на захоронение или на переработку для извлечения полезных радионуклидов. Затем проводится термическая обработка оставшейся части блока реакторного графита в среде инертного газа с объемным содержанием кислорода 3-5% при температуре 700°C с иммобилизацией в отдельный продукт содержащегося в нем углерода-14.
В отличие от снятия поверхностного слоя графита при помощи реагентов, предлагаемый способ обеспечивает быструю предварительную обработку графита, а термическая обработка в среде инертного газа позволяет уменьшить выщелачивание долгоживущих радионуклидов при дальнейшем захоронении [4] (А.О. Павлюк, С.Г. Котляревский, Е.В. Беспала, А.Г. Волкова, Е.В. Захарова. Анализ возможности снижения потенциальной опасности графитовых радиоактивных отходов при термической обработке. // Известия Томского политехнического университета. 2017, с. 28).
Способ осуществляют следующим образом. При помощи гидроабразивной резки удаляется поверхностный слой толщиной, например, 5÷10 мм, из центрального отверстия блока реакторного графита. Удаленный слой графита отправляют на захоронение или на переработку для извлечения полезных радионуклидов. Удаленный слой состоит из продуктов деления, трансурановых элементов и 14C.
Обработанный таким образом облученный блок графита подвергают термообработке в атмосфере инертного газа с объемным содержанием кислорода 3-5% при температуре 700°C в течение 1-2 часов. Потеря массы графита при этом составляет менее 10% от исходной, что вполне достаточно для полного удаления долгоживущего радионуклида 14С, оставшегося на поверхности среза, который в виде CO2 улавливается с помощью Na(ОН)2 в баках-барботерах.
По сравнению с прототипом, на стадии термической обработки в среде инертного газа с содержанием кислорода 3-5% уменьшается выщелачивание долгоживущих радионуклидов при дальнейшем захоронении.
На операции термической обработки потеря массы графита составляет не более 10%.
Важным преимуществом заявляемого способа является использование гидроабразивной резки только для внутреннего отверстия блока графита. Это приводит к ускорению процесса предварительной обработки и резкому сокращению объемов вторичных радиоактивных отходов.
Таким образом, предложенный способ обращения с блоками реакторного графита имеет высокую скорость переработки, малый объем вторичных радиоактивных отходов, уменьшение выщелачивания радионуклидов из графита и может использоваться в ядерной технике, а именно в системах переработки и захоронения радиоактивных отходов.