ОДНОПУЧКОВАЯ МИКРОСПЕКТРОСКОПИЯ КОГЕРЕНТНОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА НА ОСНОВЕ ВОЛОКОННО-ОПТИЧЕСКОГО СИНТЕЗАТОРА УПРАВЛЯЕМЫХ ПОСЛЕДОВАТЕЛЬНОСТЕЙ СВЕРХКОРОТКИХ ИМПУЛЬСОВ
SINGLE-BEAM MICROSPECTROSCOPY FOR COHERENT REMAN SCATTERING BASED ON FIBRE-OPTIC SYNTHESISER OF CONTROLLED SEQUENCES OF ULTRASHORT PULSES

Предлагаемое изобретение относится к лазерной физике и нелинейно-оптической спектроскопии и заключается в разработке нового метода и системы однопучковой КАРС-микроспектроскопии с использованием микроструктурированных волокон.
Методы когерентного комбинационного рассеяния света (С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. Москва: Наука. 1981) открывают уникальные возможности для исследования быстропротекающих процессов в веществе и реализации новых принципов микроскопии физических, химических и биологических систем (A.M.Желтиков. Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики. Москва: Наука, 2006).
В последние годы широкое распространение получила техника нелинейно-оптической микроспектроскопии, основанная на использовании процесса когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) (см. M.D.Duncan, J.Reintjes, and Т.J.Manuccia, Opt. Lett. 7, 350 (1982); A.Zumbusch, G.R.Holtom, and X.S.Xie, Phys. Rev. Lett. 82, 4142 (1999); C.L.Evans, E.O.Potma, M.Puoris'haag, D.Côté, C.P.Lin, and X.S.Xie, Proc. Natl. Acad. Sci. 102, 16807 (2005); A.M.Желтиков, Н.И.Коротеев, Успехи физических наук, 169, 385 (1999)). Основные преимущества техники КАРС как метода диагностики обусловлены высоким пространственным разрешением, обеспечиваемым нелинейной природой процесса КАРС, высокой чувствительностью, связанной с когерентным характером явления, а также высокой селективностью в условиях точной настройки световых полей в резонанс с комбинационно-активными модами исследуемых молекул. Благодаря этому уникальному сочетанию новых возможностей и преимуществ техника КАРС-микроскопии находит все более широкое применение в различных областях науки и техники, включая решение задач визуализации деталей пространственной структуры и исследования отдельных процессов внутри живых клеток.
0
1
2
0
3
а
1
2
3
Техника КАРС-микроспектроскопии основана на возбуждении комбинационно-активных степеней свободы атомных и молекулярных систем, связанных с колебательными и вращательными движениями, а также электронными переходами в системе. Для возбуждения комбинационно-активной моды с собственной частотой Ω используются световые поля с частотами ω и ω, разность которых настроена в комбинационный резонанс с частотой Ω (см. фиг.1а). Пробное световое поле с частотой ω взаимодействует с возбуждениями среды, сфазированными комбинационно-резонансными полями, испытывая неупругое рассеяние, приводящее к генерации сигнального поля на частоте ω=ω-ω+ω, несущего спектроскопическую информацию о системе и позволяющего получить высококонтрастные изображения мельчайших деталей пространственной структуры объектов различной природы.
3
а
1
2
1
0
1
2
В наиболее часто используемом двухчастотном варианте КАРС-микроспектроскопии частота пробного поля ω выбирается равной частоте поля накачки, что позволяет реализовать КАРС-взаимодействие, приводящее к генерации сигнала на частоте ω=2ω-ω=ω+Ω, с использованием двух лазерных источников - источника фиксированной частоты ω и перестраиваемого по частоте источника поля ω. В качестве перестраиваемого по частоте источника излучения в КАРС-спектрометрах и КАРС-микроскопах все шире используются световоды нового типа - микроструктурированные волокна. Микроструктурированные (МС) волокна представляют собой волноводные структуры нового типа, создание которых является одним из наиболее значимых достижений оптических технологий за последнее десятилетие (P.St.J.Russell, Science 299, 358, 2003. J.C.Knight, Nature 424, 847, 2003). Ключевые преимущества МС волокон для нелинейно-оптического преобразования сверхкоротких световых импульсов связаны с возможностью активного формирования частотного профиля дисперсии и пространственного профиля электромагнитного поля волноводных мод путем изменения структуры волокна. Технология МС волокон позволяет экспериментально реализовать частотные профили дисперсии, неосуществимые для стандартных оптических волокон. В последние годы несколько групп исследователей применяла перестраиваемое излучение, получаемое в результате преобразования сверхкоротких лазерных импульсов в микроструктурированных (МС) волокон, в качестве одного из полей накачки в схеме КАРС-спектроскопии (см. S.O.Konorov, D.A.Akimov, Е.Е.Serebryannikov, А.А.Ivanov, M.V.Alfimov, and A.M.Zheltikov, Phys. Rev. E70, 057601 (2004); H.Kano and H.Hamaguchi, Opt. Express 13, 1322 (2005); E.R.Andresen, H.N.Paulsen, V.Birkedal, J.Thøgersen, and S.R.Keiding, J.Opt. Soc. Am. В22, 1934 (2005); A.M.Желтиков, Успехи физических наук 176, 623 (2006)). Помимо существенного упрощения и удешевления КАРС-систем перестраиваемые по частоте источники излучения и преобразователи частоты на основе МС-волокон открывают возможности реализации привлекательный для биомедицинских приложений волоконно-оптический формат источника излучения для нелинейной микроспектроскопии. Известно также несколько заявок на патенты, в которых в схеме КАРС используются МС-волокна. В заявке США №2004057047 (KNEBEL WERNER, LEICA MICROSYSTEMS "CARS MICROSCOPE AND METHOD FOR CARS MICROSCOPY") описывается схема КАРС микроскопа с использованием микроструктурированного волноводного устройства на основе перетянутого волокна. Известна также заявка США №2006002437 (BRAUN BERND; ZINTL ANDREAS, JENOPTIK LASER OPTIK SYSTEME "METHOD AND OPTICAL ARRANGEMENT FOR THE GENERATION OF A BROADBAND SPECTRUM"), в которой предлагается схема перестраиваемого по частоте источника излучения с использованием микроструктурированного волокна, накачиваемого пикосекундным излучением лазера на длине волны 1.064 нм. Однако во всех указанных работах и патентах используется двулучевая схема, в которой для возбуждения комбинационно-активной моды используются два отдельных световых поля с разными частотами в общем случае.
0
0
Дальнейшее упрощение схемы взаимодействия световых полей в КАРС-микроспектроскопии возможно при использовании световых импульсов со специальными профилями фазы. Как показано в работах (см. N.Dudovich, D.Oron, and Y.Silberberg, Nature 418, 512 (2002); N.Dudovich, D.Oron, and Y.Silberberg, J. Chem. Phys. 118, 9208 (2003)), а также описано в патенте и заявке на патент этих же авторов (ЕР 1754033, US 7256885 COHERENTLY CONTROLLED NONLINEAR RAMAN SPECTROSCOPY AND MICROSCOPY и WO 2004068126 SINGLE-PULS COHERENT ANTI-STOKES RAMAN SCATTERING MICROSCOPY AND SPECTROSCOPY), применение пространственных модуляторов света на основе жидких кристаллов, формирующих требуемые профили фазы сверхкоротких импульсов, позволяет реализовать технику КАРС-микроспектроскопии в однопучковой геометрии. Сфазированное возбуждение комбинационных мод при этом возможно при выполнении следующих двух условий: (а) достаточной ширине спектра светового поля Δω (Δω>>Ω) и (б) формировании профиля фазы Ф(ω) светового поля, для которого выполняется условие Ф(ω)=Ф(ω-Ω). Аналогичная однопучковая схема была также применена в работе (В.von Vacano, W.Wohlleben, and M.Motzkus, Opt. Lett. 31, 413 (2006)), в которой использовалось МС волокно для спектрального уширения импульса накачки. Однако во всех этих статьях и патентах использовались независимые пространственные модуляторы спектра для формирования профиля фазы поля, необходимого для когерентного комбинационного возбуждения среды. Пространственные модуляторы света в настоящее время являются дорогостоящими устройствами, сравнимыми по цене непосредственно с самими лазерами сверхкоротких импульсов.
Настоящий патент защищает метод однопучковой КАРС-микроспектроскопии, для реализации которой используют микроструктурированное волокно, совмещающее функции преобразователя спектра лазерного излучения от единственного источника накачки и синтезатора профиля фазы генерируемых последовательностей сверхкоротких импульсов, и не требует дополнительного пространственного модулятора света.
0
0
0
Метод однопучковой микроспектроскопия когерентного комбинационного рассеяния, при котором выбирают единственный лазерный источник сверхкоротких импульсов, направляют излучение лазера в микроструктурированное волокно, преобразующее спектр лазерного излучения, направляют преобразованное волокном лазерное излучение в исследуемую среду для возбуждения и зондирования комбинационных резонансов и регистрируют излучение от исследуемой среды, выбирают микроструктурированное волокно, которое совмещает функции преобразователя спектра лазерного излучения от источника накачки и синтезатора профиля фазы генерируемых последовательностей сверхкоротких импульсов, разделенных временным интервалом Т=2π/Ω, где Ω - частота исследуемого комбинационного резонанса среды.
0
0
В качестве источника накачки микроструктурированного волокна используют единственный источник лазерных импульсов сверхкороткой длительности. Спектральное и временное преобразование исходного излучения накачки с центральной частотой ω осуществляют в микроструктурированном волокне со специальным профилем волноводной дисперсии, обеспечивающим формирование последовательности световых импульсов в режиме модуляционной неустойчивости. Синтезируемая в микроструктурированных волокнах последовательность импульсов позволяет осуществить селективное когерентное возбуждение и зондирование заданных исследуемых комбинационно-активных молекулярных резонансов с частотой Ω. Настройку частоты повторения и фазы генерируемой последовательности импульсов на заданный исследуемый комбинационный резонанс осуществляют за счет подбора дисперсии и нелинейности микроструктурированного волокна, а также длины волны и мощности излучения накачки.
Техническим результатом предлагаемого метода однопучковой микроспектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света является то, что ее оптическая схема не требует использование дополнительного дорогостоящего модулятора света, производящего последовательность сверхкоротких импульсов с управляемой частотой и фазой. Использование микроструктурированного волокна со специальным профилем дисперсии позволяет одновременно совместить в нем функции преобразователя спектра лазерного излучения и синтезатора профиля фазы для когерентного возбуждения и зондирования заданных исследуемых комбинационных резонансов атомарных и молекулярных систем. Метод позволяет в качестве накачки использовать даже непрерывный лазерный источник, таким образом давая уникальную возможность осуществлять импульсную спектроскопию с непрерывным источником накачки.
На фиг.1(a) показана оптическая схема процесса КАРС. На фиг.1(б) представлена функциональная схема однопучковой КАРС микроспектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света на основе волоконно-оптического синтезатора управляемых последовательностей сверхкоротких импульсов.
На фиг.2 представлена схема, демонстрирующая принцип квантового (когерентного) возбуждения исследуемых комбинационных переходов атомарных и молекулярных систем.
На фиг.3 представлены результаты численного моделирования распада импульса накачки на последовательность сверхкоротких импульсов в микроструктурированном волокне.
На фиг.4 показаны результаты расчета временной огибающей интенсивности светового поля на выходе МС волокна.
На фиг.5 представлена диаграмма электромагнитного поля, формируемого на выходе рассматриваемого МС-волокна, (верхняя панель) и отклик комбинационно-активной моды среды на это поле для трех случаев нормированной частотной отстройки от резонанса (нижние панели).
Основные особенности однопучковой микроспектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света на основе волоконно-оптического синтезатора управляемых последовательностей сверхкоротких импульсов представлены на схеме (фиг.1а). В этой схеме источником сверхкоротких импульсов является лазер (1), генерирующий импульсы (2) длительностью от нескольких сот до нескольких десятков пикосекунд (возможно в определенных режимах использовать и непрерывное излучение). Это излучение заводится с помощью микрообъектива (3) в микроструктурированное волокно (4) со специальным профилем дисперсии, которое является ключевым элементом в данной схеме. При прохождении излучения накачки в волокне лазерный импульс распадается на последовательность сверхкоротких импульсов (6) за счет явления модуляционной неустойчивости в волокне (явление модуляционной неустойчивости может приводить к генерации последовательности лазерных импульсов и в случае непрерывной накачки). Эффективность и параметры нелинейно-оптического преобразования могут управляться дисперсией волокна, длиной волны излучения накачки и его мощностью. При этом частота и фаза следования генерируемых импульсов настроена в резонанс с исследуемыми комбинационными переходами. Генерируемая последовательность импульсов (6) коллимируется линзой (5) и затем фокусируется микрообъективом (7) (либо линзой) в исследуемую среду (8). Лазерные импульсы (6) промодулированы по частоте и фазе таким образом, что когерентно возбуждает заданные комбинационные резонансы атомов или молекул. Часть фотонов этого же импульса когерентно рассеивается на возбужденных резонансах и дают вклад в излучение на антистоксовой частоте, которое затем фиксируется системой регистрации (10), при этом излучение накачки поглощается фильтром (9). Использование такой схемы позволяет избавиться от дополнительного дорогостоящего пространственного модулятора света на основе жидких кристаллов. Использование коротких импульсов позволяет добиться высокого временного разрешения, а эффективная фокусировка и нелинейно-оптическая природа этого метода спектроскопии позволяют говорить о высоком пространственном разрешении (КАРС-микроспектроскопии).
Ключевым элементом однопучковой микроспектроскопии когерентного комбинационного рассеяния света является волоконно-оптический синтезатор управляемых последовательностей сверхкоротких импульсов, представляющий собой микроструктурированное волокно со специальным профилем дисперсии, совмещающим функции преобразователя спектра лазерного излучения и синтезатора профиля фазы. Действие этого волоконно-оптического элемента основано на явлении модуляционной неустойчивости, понимаемой как неустойчивость светового поля относительно слабой модуляции временной огибающей поля на определенной частоте, возникающей в результате шумовых процессов или как следствие взаимодействия со слабым внешним сигналом (см. G.P.Agrawal, Nonlinear Fiber Optics, Academic, San Diego, 2001). Параметрическое усиление слабой модуляции временной огибающей поля приводит к появлению интенсивных боковых компонент в спектральном представлении и распаду стационарного поля на последовательность коротких импульсов во времени. Модуляционная неустойчивость светового поля возникает под действием шумовой составляющей поля, связанной со спонтанным излучением, а также может быть индуцирована слабым внешним пробным полем, приводящим к временной модуляции огибающей основного лазерного поля (К.Tai, A.Tomita, J.L.Jewell, and A.Hasegawa, Appl. Phys. Lett. 49, 236 (1986)). В режиме накачки короткими лазерными импульсами модуляционная неустойчивость может вызываться параметрическим усилением новых спектральных компонент, возникающих в результате спектрального уширения лазерного поля, обусловленного фазовой самомодуляцией (ФСМ) (M.J.Potasek and G.P.Agrawal, Phys. Rev. A36, 3862 (1987)).
0
0
0
0
0
0
0
На фиг.2 представлена схема, демонстрирующая принцип квантового (когерентного) возбуждения исследуемых комбинационных переходов атомарных и молекулярных систем. Вынуждающая сила F(t) соответствует световому полю (сплошная линия) и обеспечивает сфазированное возбуждение молекулярных колебаний Q(t) ∝ sin(Ωt) (штриховая линия). Во временном представлении параметрическое усиление стоксовой и антистоксовой компонент с частотами ω±Ω, обусловленное модуляционной неустойчивостью поля с начальной центральной частотой ω, приводит к формированию последовательности световых импульсов, разделенных временным интервалом Т=2π/Ω. Управление временным интервалом Т может осуществляться путем варьирования пиковой мощности светового импульса, а также изменением дисперсии и нелинейности световода. Частота и фаза следования этих импульсов настроена в резонанс с исследуемыми комбинационными переходами (см. фиг.2).
В качестве демонстрации осуществления распада импульса накачки на последовательность сверхкоротких импульсов приводятся результаты численного моделирования. Расчеты выполнялись для лазерных импульсов с центральной длиной волны 1070 нм, начальной длительностью 2 пс и начальной пиковой мощностью 10 кВт (начальный спектр таких импульсов показан линией 1 на фиг.3), распространяющихся в световоде с характерным для МС-волокон профилем дисперсии групповой скорости (показан линией 2 на фиг.3). Спектр излучения на выходе МС-волокна представлен линией 3, модуляционная неустойчивость приводит к появлению интенсивных боковых компонент в спектре излучения на выходе световода. Во временной огибающей поля при этих условиях формируется последовательность световых импульсов (см фиг.4а), частота повторения которых определяется дисперсией и нелинейностью световода, а также пиковой мощностью лазерных импульсов. На фиг.4б показан общий вид светового импульса на выходе волокна.
0
0
На фиг.5 представлен отклик комбинационно-активной моды Q на поле, формируемое на выходе рассматриваемого МС-волокна с длиной 12 см в результате нелинейно-оптического преобразования световых импульсов с начальной длительностью 2 пс, центральной длиной волны 1070 нм и начальной пиковой мощностью 10 кВт. Как видно из представленных на фиг.5 зависимостей, последовательность синтезируемых в МС-волокне импульсов (верхняя панель) позволяет осуществить селективное возбуждение комбинационно-активных молекулярных мод с частотой Ω=Ω. Явление модуляционной неустойчивости в МС-волокне при этом обеспечивает эффективное преобразование спектра лазерного излучения и формирует профиль фазы поля Ф(ω), для которого выполняется условие Ф(ω)≈Ф(ω-Ω), необходимое для сфазированного возбуждения молекулярных колебаний.
Эксперименты по исследованию модуляционных неустойчивостей в МС-световодах (см. E.E.Serebryannikov, S.O.Konorov, А.А.Ivanov, M.V.Alfimov, M.Scalora, and A.M.Zheltikov, Phys. Rev. E72 027601 (2005); A.B.Fedotov, S.O.Konorov, E.E.Serebryannikov, D.A.Sidorov-Biryukov, V.P.Mitrokhin, K.V.Dukel′skii, A.V.Khokhlov, V.S.Shevandin, Yu.N.Kondrat'ev, M.Scalora, and A.M.Zheltikov, Opt. Common. 255, 218 (2005). J.S.Chen, G.K.Wong, S.G.Murdoch, R.J.Kruhlak, R.Leonhardt, J.D.Harvey, N.Y.Joly, and J.C.Knight, Opt. Lett. 31, 873 (2006)) подтверждают возможность эффективной генерации боковых компонент в спектрах сверхкоротких лазерных импульсов с частотами Ω в спектральных диапазонах, характерных для собственных частот комбинационно-активных колебательных и вращательных молекулярных мод.
В ранее выполненных экспериментах по однопучковой КАРС-микроскопии для формирования резонансных с молекулярными колебаниями последовательностей световых импульсов использовалось МС-волокно и пространственный модулятор света на основе жидких кристаллов. Приведенные выше результаты численного анализа показывают, что МС-волокно с надлежащим образом выбранными параметрами нелинейности и дисперсии может совмещать в себе функции нелинейно-оптического преобразователя спектра лазерных импульсов и синтезатора профиля фазы, обеспечивающего резонансное комбинационное возбуждение комбинационно-активных мод. МС-волокна, таким образом, позволяют создать компактные и эффективные волоконно-оптические компоненты для когерентного управления процессами комбинационного возбуждения и однопучковой КАРС-микроскопии.