ГАММА-РЕЗОНАНСНЫЙ УЗЕЛ МЕССБАУЭРОВСКОГО СПЕКТРОМЕТРА
GAMMA-RESONANCE UNIT OF MOSSBAUER SPECTROMETER

Изобретение относится к ядерной гамма-резонансной спектроскопии, в частности к мессбауэровским спектрометрам с неподвижным исследуемым образцом, и предназначено для получения мессбауэровских спектров при физико-химических исследованиях структуры веществ и химических соединений, содержащих ядра элементов, на которых наблюдается ядерный гамма-резонанс.
Мессбауэровское излучение - гамма-излучение, сопровождающееся поглощением и переизлучением квантов ядрами мессбауэровских изотопов без потери энергии на отдачу, т.е. не рождающее фононы. Вместо этого отдачу испытывает не отдельный атом, а весь кристалл в целом, поэтому эффект Мессбауэра является чисто квантовым эффектом. Для изотопа Fe 57 вероятность излучения мессбауэровского фотона составляет десятки процентов, т.е. достаточно велика. Из-за того что отдельный атом не испытывает отдачу, не происходит уширение линии излучения, в результате энергия мессбауэровских фотонов фиксируется с высокой точностью. В связи с этим одной из задач, решаемых при конструировании мессбауэровских спектрометров, является устранение физических причин, влияющих на форму спектра. Так как гамма-резонансный спектр представляет собой энергетическое распределение гамма-квантов, зависящее от относительной скорости источника и поглотителя, изомерный сдвиг, который проявляется в гамма-резонансных спектрах в смещении центра линии относительно нулевой линии и позволяет судить о виде химического соединения, в которое входит данный изотоп. Структура гамма-резонансного спектра содержит также информацию о сверхтонком взаимодействии дипольного магнитного ядра с магнитным полем на ядре, создаваемым электронами собственно атома. Параметрами мессбауэровского спектра являются:
- резонансные энергии (положение линий поглощения);
- ширина резонансных линий;
- интенсивность резонансных линий.
Конструкция мессбауэровского спектрометра включает мессбауэровский источник гамма-излучения, держатель образца (поглотителя), детектор гамма-излучения, электронный блок детектора, устройство для перемещения источника либо образца с заданной скоростью (доплеровский модулятор), систему управления движением модулятора по заданному закону изменения скорости, регистрирующее устройство и многоканальный анализатор с дисплеем. В зависимости от решаемых задач в известных мессбауэровских спектрометрах для получения гамма-резонансных спектров поглощения использовано перемещение источника гамма-излучения относительно держателя с образцом (US 3454766, МПК G01J 1/16, дата публ. 08-07-1969) [1], (US 3631247, МПК G01T 1/17, G01T 1/36, дата публ. 28-12-1971) [2], (SU 1073718A, МПК G01T 1/36, дата публ. 15-02-1984) [3], (US 4742340, МПК G08B 13/18, дата публ. 03-05-1988) [4], перемещение держателя с образцом относительно источника (SU 896692, МПК G01K 1/12, дата публ. 07-01-1982) [5], или синхронное перемещение детектора и источника вместе от доплеровского модулятора скорости при неподвижном поглотителе (Система резонансного детектора с модулятором скорости (фиг.В, С, D, Е), промышленный каталог компании VISSEL, DE, Resonance Detectors MRD-57 Co (ph), MRD-57 Co (pt), MRD-119 Sn, http: //www vissel-instruments.de wissenshaftliche electronic GmbH) [6], принимаемый за прототип настоящего изобретения.
Известная система резонансного детектора с модулятором скорости [6] - прототип представляет собой гамма-резонансный узел мессбауэровского спектрометра и содержит установленный на держателе газовый резонансный детектор, размещенный вместе с источником гамма-излучения в щели свинцовой защиты на параллельных горизонтальных стержнях (тягах) длиной, порядка 120 мм, образующих рамку трансмиссии, которая консольно соединена с мощным электродинамическим модулятором скорости и приводится в колебательное движение вместе с резонансным детектором, источником гамма-излучения и свинцовыми защитами. Перед резонансным детектором расположен неподвижный держатель образца, помещенный в криостат (фиг.D, Е). Вход резонансного детектора соединен с электронным блоком. При движении рамки трансмиссии от модулятора скорости резонансный детектор и источник синхронно совершают колебательные движения по заданному закону изменения скорости вместе с горизонтальной рамкой трансмиссии вдоль ее продольной оси, следовательно, наряду с продольными колебаниями в такой системе при резком изменении знака ускорения движения модулятора возникают и поперечные колебания малой амплитуды, порядка 0,1 мкм, вызванные микродеформациями изгиба в рамке трансмиссии, которые передаются резонансному детектору и приводят к изменению расстояния между источником гамма-излучения и резонансным детектором и нарушению условия резонанса, следствием этого является искажение базисной линии спектра поглощения и невозможность измерения мессбауэровских спектров поглотителей, содержащих малое количество изотопа и характеризующихся низким эффектом Мессбауэра 0,1-2%, в то время как для типичного хорошего поглотителя он составляет 5-10%. При измерениях в реальных условиях линия поглощения источника - изотопа Со 57, имеющего естественную ширину линии поглощения 0,097 мм/с, уширяется при наложении линий поглощения источника и образца до 0,26 мм/с. Согласно простым расчетам при скорости относительного движения источника и резонансного детектора, равной 0,05 мм/с, относительная амплитуда их перемещения составляет порядка 1,3 мкм, что соответствует снижению эффективности регистрации мессбауэровских спектров на 20%.
Кроме того, использование газового резонансного детектора, который хотя и имеет низкий уровень шума, однако требует специального обслуживания, связанного с возобновлением объема газа, что усложняет эксплуатацию спектрометра.
Задачей настоящего изобретения является повышение эффективности регистрации спектров гамма-резонансного поглощения исследуемых образцов с низким эффектом Мессбауэра, менее 2%.
Поставленная задача решена с получением нового технического результата - сохранение условия резонанса между источником гамма-излучения и резонансным детектором за счет устранения влияния на резонансный детектор поперечных вибраций от основания аналитического блока, вызванных микродеформациями изгиба рамки трансмиссии модулятора скорости при ее продольном колебательном движении и неподвижном источнике и подвижном поглотителе.
Дополнительным техническим результатом, достигаемым настоящим изобретением, является упрощение эксплуатации мессбауэровского спектрометра за счет использования резонансного сцинтилляционного детектора, который имеет срок службы не менее 10 лет, вместо газового резонансного детектора и практически не требует замены.
Указанный технический результат достигается тем, что гамма-резонансный узел мессбауэровского спектрометра содержит держатель образца и размещенные на основании аналитического блока спектрометра контейнер с источник гамма-излучения и резонансный детектор, снабженные свинцовой защитой, электродинамический модулятор скорости для получения доплеровского смещения энергии гамма-квантов при относительном движении источника и поглотителя, консольно соединенный с рамкой трансмиссии, согласно изобретению в качестве резонансного детектора использован сцинтилляционный резонансный детектор, держатель которого закреплен на основании аналитического блока спектрометра и со стороны входного окна резонансного детектора жестко соединен с контейнером источника гамма-излучения кронштейном, который имеет в вертикальной плоскости сечение в форме полуокружности и снабжен по краям двумя симметричными массивными выступами с продольными отверстиями для крепежных элементов, а держатель образца соединен с передней частью вертикальной рамки трансмиссии модулятора скорости.
В частном случае выполнения устройства держатель образца имеет форму пластины с центральным посадочным отверстием для размещения кюветы с исследуемым образцом, по углам которой выполнено четыре отверстия для крепежных элементов соединения с передней частью рамки трансмиссии модулятора скорости.
Конструкция устройства иллюстрируется чертежами.
На фиг.1 приведен схематический чертеж гамма-резонансного узла мессбауэровского спектрометра в аксонометрии.
На фиг.2 приведен чертеж гамма-резонансного узла мессбауэровского спектрометра, вид сверху.
На фиг.3 приведен чертеж гамма-резонансного узла мессбауэровского спектрометра, вид сбоку.
На фиг.4 показан мессбауэровский спектр, измеренный на прямом и обратном ходу модулятора скорости при условиях: держатель образца без поглотителя, источник Со-57:Cr жестко закреплен кронштейном на корпусе резонансного сцинтилляционного детектора.
На фиг.5 показан мессбауэровский спектр, измеренный на прямом и обратном ходу модулятора скорости при условиях: на держателе образца помещен поглотитель - примесное железо в алюминиевой фольге толщиной 0,2 мм, источник Со-57:Cr жестко закреплен на основании аналитического блока спектрометра.
На фиг.6 показан мессбауэровский спектр, измеренный на прямом и обратном ходу модулятора скорости при условиях: на держателе образца помещен поглотитель - примесное железо в алюминиевой фольге толщиной 0,2 мм, источник Со-57:Cr жестко закреплен кронштейном с корпусом резонансного сцинтилляционного детектора.
Гамма-резонансный узел мессбауэровского спектрометра (фиг.1) содержит основание 1 аналитического блока, радионуклидный источник 2 гамма-излучения (далее источник), размещенный в свинцовом экране 3 в контейнере 4, который имеет выходное окно 5 для гамма-излучения от источника 2. Напротив выходного окна 5 установлен держатель образца 6, выполненный в форме пластины с центральным посадочным отверстием 7 для размещения кюветы 8 с поглотителем. Вертикальная рамка 9 трансмиссии одним концом консольно связана с подвижной частью электродинамического модулятора 10, а ее другая, передняя часть жестко соединена крепежными элементами (винтами) с держателем образца 6. Резонансный сцинтилляционный детектор 11 (RSDU-2C) цанговыми креплениями (на чертеже не показано) установлен в держателе 12, который закреплен на основании 1 аналитического блока и имеет входное окно 13 для гамма-излучения образца. В держателе 12 детектора 11 по обе стороны от входного окна 13 выполнены четыре отверстия 14 для жесткого крепления контейнера 4 с источником 2 к держателю 12 крепежными элементами 15 с помощью кронштейна 16, который имеет в вертикальной плоскости сечение в форме полуокружности и по краям снабжен двумя массивными симметричными выступами 17, в которых выполнены четыре продольные отверстия для крепежных элементов 15. Выход резонансного сцинтилляционного детектора 11 соединен световодом из оргстекла с фотоэлектронным умножителем и вместе образуют сцинтиблок (на чертеже не показано), который с помощью накидной гайки 18 соединен с электронным блоком 19 (фиг.2), который также закреплен на основании 1 аналитического блока. Резонансный сцинтилляционный детектор 11 окружен свинцовой защитой 20 от воздействия радиации. На фотоумножитель (на чертеже не показано) наклеен чувствительный элемент, представляющий собой пластический сцинтиллятор с наполнителем и содержащий тонко измельченный материал конвертера на базе мессбауэровского изотопа, у которого поглощение при нулевой скорости совпадает с линией поглощения используемого источника. Если резонансный детектор неподвижен, гамма-кванты попадают в конвертер и вызывают эффект ядерного гамма-резонанса и возбужденное состояние атомов сопровождается каскадом электронов конверсии, которые, попадая в органический сцинтиллятор, вызывают световую вспышку, регистрируемую фотоумножителем. Электронный блок 19 представляет собой спектрометрический тракт, содержащий расположенные в едином корпусе регулируемый источник напряжения, двухкаскадный спектрометрический усилитель импульсов с регулируемым коэффициентом усиления, дифференциальный дискриминатор с раздельной установкой верхнего и нижнего порогов дискриминации (при измерении мессбауэровских спектров) либо с регулируемой шириной перемещаемого окна (при измерении амплитудного спектра), микропроцессорную систему управления спектрометрическим трактом.
В собранном виде (фиг.2) контейнер 4 с источником 2 установлен между тягами рамки 8 трансмиссии модулятора 9. Держатель 12 детектора 11, кронштейн 16 и контейнер 4 с источником 2 жестко сочленены вместе посредством четырех крепежных элементов 15 (фиг.2). Для размещения дополнительных устройств для регистрации спектра, например конверсионной камеры, криостата, держатель 12 резонансного сцинтилляционного детектора 11 установлен на подставке 21, имеющей эксцентриковый винт 22 для фиксации положения гамма-резонансного узла вдоль направляющей основания 1 аналитического блока в пределах до 40 мм (фиг.3) для варьирования геометрии гамма-резонансного узла. По углам пластины держателя образца 6 выполнены четыре отверстия для крепежных элементов соединения с опорами передней части рамки 9 трансмиссии модулятора 10.
Электродинамический модулятор 10 задает движение держателю образца 6 (поглотителю) по заданному закону изменения скорости. Поскольку при движении поглотителя резонансная частота линий поглощения изменяется вследствие эффекта Допплера, то меняются и условия поглощения. В результате скорость счета гамма-квантов оказывается зависимой от скорости движения поглотителя и достигает минимального значения при такой скорости движения, которая соответствует центру резонансной линии поглощения.
Так как держатель детектора 12 и контейнер 4 с источником 2 за счет их жесткого крепления между собой представляют единую систему, которая вибрирует синхронно и изолирована от влияния поперечных вибраций от основания 1 с амплитудой порядка 0,1 мкм на частоте работы модулятора 9 на изменение расстояния между резонансным детектором 11 и источником 2, вызванных деформацией изгиба рамки 9 при ее продольном колебательном перемещении вместе с держателем образца 6, апертура резонансного сцинтилляционного детектора 11 не изменяется, что сохраняет условие резонанса и, следовательно, приводит к уменьшению искажения базисной линии спектра. Это подтверждается сравнением мессбауэровских спектров, полученных без поглотителя с использованием заявляемого гамма-резонансного узла (фиг.4), с подвижным поглотителем, но без жесткого крепления держателя детектора 11 с источником 2 (фиг.5), и спектра, полученного при жестком креплении кронштейном 16 держателя 12 детектора 11 с контейнером 4 источника 2 (фиг.6). Как следует из приведенных изображений, на фиг.4 - эффективность регистрации гамма квантов резонансным сцинтилляционным детектором 11 максимальна, на фиг.5 видны осцилляции (разброс ширины линии) и базисная линия спектра искажена, на фиг.6 осцилляции отсутствуют и уменьшен разброс ширины линии в 3 раза, а оставшийся разброс может быть уменьшен статистической обработкой аппаратными средствами. Таким образом, использование заявляемого гамма-резонансного узла в мессбауэровском спектрометре позволяет исключить постоянную ошибку, обусловленную нарушением условий резонанса между резонансным детектором 11 и поглотителем при подвижном держателе образца 6 и неподвижном источнике 2 при вибрации плиты основания 1, повысить эффективность регистрации спектров гамма-резонансного поглощения исследуемых образцов с низким эффектом Мессбауэра, менее 2%, значительно сократить время регистрации спектров от поглотителей с более высоким эффектом Мессбауэра 5-10% и исключить характерные искажения в спектре в виде периодических ложных линий поглощения. Использование высокоселективного быстродействующего резонансного сцинтилляционного детектора 11, имеющего узкую линию поглощения, обуславливает необходимость жесткого сочленения детектора и источника в гамма-резонансном узле и позволяет предельно уменьшить расстояние, до 40 мм, между радионуклидным источником и детектором. Выполнение гамма-резонансного узла в такой «сжатой геометрии» позволило улучшить энергетическое разрешение мессбауэровских спектров, повысить величины наблюдаемых спектров, а также улучшить массогабаритные показатели и условия эксплуатации мессбауэровского спектрометра. Гамма-резонансный узел использован в мессбауэровском спектрометре Ms-1104E, который выпускается малыми партиями в отделе аналитического приборостроения НИИ физики Южного федерального университета.
Источники информации
1. US 3454766, МПК G01J 1/16, дата публикации 08-07-1969.
2. US 3631247, МПК G01T 1/17, G01t 1/36, дата публикации 28-12-1971.
3. SU 1073718А, МПК G01T 1/36, дата публ. 15-02-1984.
4. US 4742340, МПК G08B 13/18, дата публ. 03-05-1988.
5. SU 896692, G01K 1/12, дата публикации 07-01-1982.
4. Resonance Detectors MRD-57 Co (ph), MRD-57 Co (pt), MRD-119 Sn, фиг.В, С, D, E. Промышленный каталог компании VISSEL, DE, http: //www vissel-instruments.de wissenshaftliche electronic GmbH - прототип.