Фемтосекундное лазерное возбуждение поверхностных электромагнитных волн ТЕ-типа

ФЕМТОСЕКУНДНОЕ ЛАЗЕРНОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ ПОВЕРХНОСТНЫХ ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫХ ВОЛН ТЕ-ТИПА

Ю.С. Дементьева, Р.В. Дюкин Научный руководитель - к.ф.-м.н. доцент Г.Д. Шандыбина Консультант - к.ф.-м.н. Г.А. Марциновский

Обсуждается возможность возбуждения и распространения поверхностных электромагнитных волн ТЕ-типа при взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с поверхностью кремния. Показано, что диффузия неравновесных носителей в глубь материала, а также эмиссия «горячих» электронов с поверхности способствуют образованию слоистой структуры показателя преломления по глубине полупроводника и возникновению условий для возбуждения волноводных мод.

Введение

Поверхностные электромагнитные возбуждения (ПЭВ) являются определяющими в целом ряде физических эффектов и связанных с ними приложений: фотонные структуры на основе плазмонов [1-2]; аномальное пропускание света сквозь периодические массивы отверстий в металлическом экране [3-4]; увеличение разрешения в микроскопии, локальное усиление поля в зондовой микроскопии [5-6] и т.д. Практические перспективы применения ПЭВ связаны также с возможностью модификации морфологии и структуры поверхности металлов и полупроводников, в том числе путем формирования упорядоченных микро-, наноструктур [7].

В докладе предлагается к обсуждению возможность возбуждения и распространения поверхностных электромагнитных волн ТЕ-типа при взаимодействии фемтосекундных лазерных импульсов с поверхностью кремния. Для качественной иллюстрации особенностей распределения концентрации неравновесных носителей и их влияния на условия возбуждения поверхностных электромагнитных волн рассматривается простейший случай, когда пренебрегается температурной зависимостью оптических и теп-лофизических коэффициентов и учитывается только линейное поглощение света, интенсивность которого экспоненциально убывает с глубиной. Основное внимание в рассматриваемой модели уделено влиянию на распределение концентрации неравновесных электронов эмиссии «горячих» электронов с поверхности полупроводника.

Экспериментальные результаты

В докладе использованы экспериментальные результаты, полученные в работах [8-9]. Полированные пластины монокристаллического кремния облучались импульсами, генерируемыми хром-форстеритовой лазерной системой (Х=1,25 мкм). Длительность импульсов на выходе из системы составляла 80 фс, частота следования - 10 Гц, плотность энергии линейно поляризованного излучения варьировалась в диапазоне (0,5-2)*104 Дж/м2. Время облучения составляло 1-2 мин (300-1200 импульсов). Все эксперименты проводились на воздухе при комнатной температуре и нормальном падении сфокусированного луча на образец.

Облученные образцы исследовались с применением стандартных методов растровой электронной микроскопии (РЭМ), генерации третьей гармоники, измерялись их фотолюминесцентные спектры и спектры комбинационного рассеяния.

Основным экспериментальным результатом явилось формирование лазероинду-цированного рельефа на поверхности кремния с периодом, близким к длине волны лазерного излучения. При плотностях светового потока (0,5-1)*104 Дж/м2 поверхностные периодические структуры (1111С) были ориентированы перпендикулярно проекции электрического вектора поляризации (см. рис. 1).

Рис. 1. РЭМ изображение поверхности кремния, облученного 1200 импульсами с плотностью энергии 104 Дж/м2. Стрелка указывает направление поляризации

лазерного излучения

При увеличении интенсивности лазерного излучения примерно в два раза наблюдалось формирование 1111С, ориентированных параллельно вектору поляризации лазерного луча. При малом числе импульсов эти структуры были нечетки, а их образование нестабильно (см. рис. 2).

Рис. 2. РЭМ изображение поверхности облученного образца <100> после воздействия 300 импульсами: плотность энергии ~104 Дж/м2

С ростом числа импульсов наблюдалось образование четких структур с ориентацией вдоль вектора поляризации и периодом, в 2-3 раза превышающим длину волны падающего излучения (см. рис. 3).

При превышении плотностью потока значения 2 -104 Дж/м2 происходило разрушение сформированных микроструктур.

Полученные экспериментальные результаты говорят о поляритонно-волноводном механизме микроструктурирования поверхности кремния, суть которого состоит в том, что в процессе лазерного импульса происходит частичное преобразование падающего излучения в поверхностную электромагнитную моду на «резонансных» решетках случайного поверхностного рельефа; интерференция падающего излучения и поверхностной моды; пространственно промодулированный разогрев кристаллической решетки твердого тела после окончания импульса и вызванное им изменение высоты резонансного рельефа в результате физико-химических процессов на поверхности. Различная

ориентация полученных структур свидетельствует о возбуждении электромагнитных мод различных типов.

Рис. 3. РЭМ изображение поверхности кремния, облученного 1200 импульсами с плотностью энергии 2 -104 Дж/м2. Стрелка указывает направление поляризации

лазерного излучения

Особенностью фемтосекундного воздействия является то, что возбуждение ПЭВ происходит при холодной кристаллической решетке. Если формирование 1111С, ориентированных перпендикулярно вектору поляризации, связано с возбуждением поверхностных плазмон-поляритонов [10], то структуры, параллельные вектору поляризации, на поверхности кремния ранее не наблюдались, и их образование требует специального анализа.

Модельное представление

Возникновение 11С на металлах, ориентированных параллельно вектору поляризации, обычно связывают с возбуждением волноводных мод в диэлектрическом слое на поверхности металла. В качестве такого слоя может выступать слой окисла.

Волноводные моды - это поверхностные электромагнитные волны ТЕ-типа. Для возбуждения волноводной моды диэлектрические проницаемости двух сред могут быть одного знака, но необходимо наличие слоистой структуры, в которой показатели преломления образовавшихся слоев определены неравенством п2>п3>п либо на поверхности металла присутствует диэлектрик и п2>п1 (рис. 4).

Воздух

П1

Диэлектрик п2

Диэлектрик_п3

пгп_

Диэлектрик

п2>п3>п1

Воздух

П1

Диэлектрик п2

Металл

Диэлектрик

П2>П1

Рис. 4. Слоистые структуры, в которых могут возбуждаться волноводные моды

Строгий анализ динамики распределения неравновесных носителей в течение действия фемтосекундного импульса требует решения соответствующих кинетических уравнений для переменной во времени функции распределения неравновесных носите-

лей по энергиям. В то же время, для модельного представления можно использовать диффузионное приближение, когда неравновесные носители независимо от их энергии описываются общей интегральной концентрацией п(г,,), (в дальнейшем будем рассматривать изменение концентрации неравновесных электронов). В данной модели мы пренебрегаем процессами разогрева решетки и рекомбинацией неравновесных носителей, так как соответствующие характерные времена этих процессов существенно превышают длительность импульса.

Для качественной иллюстрации особенностей распределения концентрации неравновесных носителей и их влияния на условия возбуждения поверхностных электромагнитных волн можно ограничиться простейшим случаем, когда мы пренебрегаем температурной зависимостью коэффициентов и учитываем только линейное поглощение света, интенсивность которого экспоненциально убывает с глубиной. Основное внимание в рассматриваемой модели уделено влиянию на распределение концентрации неравновесных электронов эмиссии «горячих» электронов с поверхности полупроводника:

дп _ д2п 3 ( 2 Л п

8) <т>

д, - О &=8«р--1—•

дп

V дП

дг

где V - коэффициент амбиполярной диффузии; <тее> - время межэлектронных столкновений, усредненное по энергии; 8 - глубина скин-слоя; а - коэффициент линейного межзонного поглощения; ]е - ток эмиссии горячих электронов, 3=Л3о, - плотность потока падающих квантов света, А - поглощательная способность.

Предполагая, что в течение импульса устанавливается некая квазистационарная концентрация неравновесных электронов N (2) мы можем проанализировать в диффузном приближении ее распределение в глубину, учитывая эмиссию «горячих» электронов Л = в

д2 N N

V—— = -3ае-а2,

д2 2 < Тее >

дN

V—

д2

Решение этого уравнения позволяет проследить квазистационарное распределение концентрации неравновесных носителей в глубину для различных значений эмиссионного тока с поверхности.

Если эмиссия электронов с поверхности крайне мала, распределение концентрации неравновесных носителей монотонно убывает по мере удаления от поверхности вглубь материала (рис. 5).

В этом случае слоистой структуры, необходимой для возбуждения волноводной моды, не образуется. Поверхностный слой кремния металлизуется, и создаются условия для возбуждения поверхностных плазмон-поляритонов, что выражается в образовании ППС, перпендикулярных вектору поляризации лазерного излучения (см. рис. 1).

Решение уравнения (1) с большим коэффициентом эмиссии горячих электронов, приведенное на рис. 6, иллюстрирует совершенно иную картину распределения концентрации неравновестных носителей. Появляется максимум концентрации неравновесных электронов, который смещается в глубину по мере увеличения тока эмиссии. Глубина залегания максимального значения при данных параметрах составляет десятые доли микрона. Образуется слоистая структура, необходимая для возбуждения волноводной моды ТЕ-типа. При этом происходит частичная металлизация полупроводника.

К, см

6 10

3

0 5 10 6 1 10 5 1.5 10 5 2 10 5 2.5 10 5 3 10 5 3.5 10 5 Ъ, См

ъ

Рис. 5. Распределение концентрации неравновесных носителей при крайне малых токах эмиссии: р = 10-5м/с; с0 = 3*108м/с; с = 1.5 * 1015с- ; В = 10-2м2 /с ;

<тее >= 10

-14

с ; Л = 1,03*1036м-2с-1; А = 0,05 ; а = 1/5 = 107м-

4x10

3x10 -

Щъ) 2x10 ~

1x10

5x10

- 6

1x10 5 1.5x10 5

Рис. 6. Распределение концентрации неравновесных носителей при в = 3-106м/с;

с0 = 3*108 м / с ; ср = 1.5 * 1015 с"1; В = 80-10-4 м2 / с; <тее >= 2-10-14 с ; ^ = 5-1035 м~2с-;

А = 0,05 ; а = 1/5 = 107м-

С ростом тока эмиссии максимальное значение концентрации электронов смещается под поверхность полупроводника и составляет ~ (0,03-0,04) мкм.

Учет эмиссии горячих электронов способствует созданию во время действия фемтосекундного импульса оптически слоистой структуры, в которой непосредственно на поверхности величина диэлектрической проницаемости остается положительной, а ниже образуется металлизированный слой с отрицательной диэлектрической проницаемостью (см. рис. 7).

0

ъ

8x10

6x10

N(7) 4x10

2x10

1x10 5 2x10 5 3x10 5 4x10 5

Рис. 7. Распределение концентрации неравновесных носителей при: ^=9-106 м/с; с0 = 3*108м/с ; ор = 1.5* 1015с-1; Л=2-1036 м"2с-1; <тее >= 2.5-10-14с; £=10"2 м2/с;

А = 0,05 ; а = 1/5 = 0.3-107 м-

0

7

Для возбуждения волноводной моды необходимо, чтобы толщина диэлектрического слоя на поверхности металла превышала определенную величину [11]

Ашп * I ^ 2 ,

Ч п2 - П

где в нашем случае п1 и п2 - показатель преломления воздуха и эффективный показатель преломления, соответственно. В предположении, что все неравновесные электроны мгновенно покидают поверхность, так что их концентрация на поверхности пренебрежимо мала, для X =1,25 мкм, п1 =1, п2 = 3,5 получаем ктт ~ 0,09 мкм. Для слоистой структуры типа п2 > п3 > п1,

ь Л л  *-, агссоБ.

2 2

п2 - п3

2 2

п2 - п1

2жу]п2 - п32 ^

п1 =1, п2 = 3,5, п3 = 2 оказывается Ът\п ~ 0,04 мкм. Сравнивая оценочные расчеты по выражениям (5) и (6), можно сказать, что возбуждение волноводной моды в слоистой структуре второго типа более вероятно. Таким образом, учет эмиссии горячих электронов с поверхности твердого тела при фемтосекундном облучении позволяет объяснить возбуждение волноводной моды ТЕ-типа, участвующей в образовании поверхностных периодических структур, параллельных вектору поляризации лазерного излучения.

Заключение

Рассмотренное модельное приближение показало, что диффузия неравновесных носителей вглубь материала, а также эмиссия «горячих» электронов с поверхности способствуют образованию слоистой структуры диэлектрической проницаемости по глубине. Возникают условия для возбуждения волноводной моды. Обнаруженные на кремнии поверхностные структуры, параллельные вектору поляризации лазерного излучения, связаны с возбуждением волноводной моды и свидетельствуют о важной роли электрофизических явлений для фемтосекундного диапазона длительностей импульсов.

Литература

1. Bozhevolnyi S., IErland J., Leosson K., Skovgaard P. M.W. , Hvam J. M. Waveguiding in surface plasmon polariton band gap structures // Phys. Rev. Lett. - 2001. - V.86. - P. 3008-3011.

2. Ditlbacher H., Krenn J. R., Schider G., Leitner A., Aussenegg F.R. Two-dimensional optics with surface plasmon polaritons // Appl. Phys. Lett. - 2002. - T. 81. - P. 1762-1764.

3. Ebbesen T.W., Lezec H.J., Ghaemi. H.F., Thio T., Wolff P.A. Extraordinary optical transmission through sub-wavelength hole arrays // Nature. - 1998. - V. 391. - P. 667669.

4. Barnes W.L., Murray W.A., Dintinger J., Devaux E., and Ebbesen T.W. Surface Plasmon Polaritons and their role in the enhanced transmission of light through periodic arrays of sub-wavelength holes in a metal film // Phys.Rev.Lett. - 2004. - V.92. - №10. - P.7401-7404.

5. Pendry J.B. Negative refraction makes a perfect lens // Phys. Rev. Lett. - 2000. - V.85. -P. 3966-3969.

6. Zayats A.V., Smolyaninov I.I., Maradudin A.A. Nano-optics of surface Plasmon polaritons // Phys. Rep. - 2005. - V.408. - P. 131.

7. Costache F., Kouteva-Arguirova S., Reif J. Sub-damage-threshold femtosecond laser ablation from crystalline silicon: surface nanostructures and phase transformation // Appl. Phys. A. - 2004. - V.79. - P 1429-1432.

8. Заботнов С.В., Остапенко И.А., Головань Л.А., Тимошенко В.Ю., Кашкаров В.К., Шандыбина Г.Д. Генерация третьей гармоники от поверхности кремния, структурированной фемтосекундными лазерными импульсами. // Квантовая электроника. -2005. - Т. 35. - №10. - С. 943-946.

9. Остапенко И.А., Заботнов С.В, Шандыбина Г.Д., Головань Л.А., Червяков А.В., Рябчиков Ю.В., Яковлев В.В., Тимошенко В.Ю., Кашкаров В.К. Микро - и наност-руктурирование поверхности кристаллического кремния под действием фемтосе-кундных лазерных импульсов. // Известия РАН: - Серия физическая. - 2006. - Т. 70. - №9. - С. 1315-1317.

10. Bonch-Bruevich A.M., Libenson M.N. Nonlinear Electromagnetic Surface Phenomena. Ed. by H.-E. Ponath, and G.I. Stegeman. Elsevier Science Publishers B.V., North Holland, The Netherlands, 1991. ch.10. P. 561-609.

11. Либенсон М.Н. Лазерно-индуцированные оптические и термические процессы в конденсированных средах и их взаимное влияние. СПб.: Наука, 2007. - 423 с.