СПОСОБ РАСТВОРЕНИЯ МЕТАЛЛИЧЕСКОГО УРАНА И ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА НА ЕГО ОСНОВЕ
METHOD OF DISSOLVING URANIUM METAL AND SPENT NUCLEAR FUEL BASED ON URANIUM METAL

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к области переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), и может быть использовано в технологических схемах переработки металлического урана и ОЯТ на основе металлического урана.
В настоящее время для растворения металлического урана и ОЯТ на основе металлического урана используют концентрированные растворы азотной кислоты. Непрерывные экстракционные процессы переработки растворов от растворения ОЯТ требуют организации достаточно высокой скорости растворения ОЯТ. Скорость растворения в сильной степени зависит от общей площади поверхности металлического урана, поэтому в ряде случаев для увеличения площади поверхности и скорости растворения, соответственно, загружают в аппарат растворитель урана, дробленный на куски (см. Переработка топлива энергетических реакторов. Сборник статей, пер. с англ. Э.А.Межова, B.C.Шмидта. Под ред. В.Б.Шевченко. - М.: Атомиздат, 1972 г.). Недостатком данного способа является то, что измельчение слитков урана - очень трудоемкая и дорогостоящая операция, которая заметно ухудшает экономические показатели процесса переработки ОЯТ.
4
2
6
2
4
2
8
2
4
Известен способ переработки ОЯТ на основе металлического урана, в котором для увеличения скорости растворения урана в азотной кислоте осуществляли введения комплексообразующих добавок: HF, (NH)SiF, CaF, (NH)SO и NaSO (см. С.М.Стелер, Р.Ричардс. Переработка ядерного горючего. - Пер. с англ. под ред. A.M.Зефирова. - М.: Атомиздат, 1964 г.). Однако эти добавки увеличивают лишь начальную скорость растворения урана и их влияние затем подавляется растворенным ураном, в результате чего добавки не оказывают существенного влияния на общую скорость растворения урана.
3
Известен способ переработки ОЯТ на основе металлического урана с добавкой фосфорной кислоты в качестве катализатора. В этом способе невысокие концентрации фосфорной кислоты 0,01-0,15 М увеличивают скорость растворения урана в 5-10 М HNO (см. С.М.Стелер, Р.Ричардс. Переработка ядерного горючего. - Пер. с англ. под ред. A.M.Зефирова. - М.: Атомиздат, 1964 г.). Недостатком известного способа является то, что скорость растворения замедляется при более высокой концентрации фосфорной кислоты или при более низких концентрациях азотной кислоты и возможность образования малорастворимых соединений на основе фосфатов циркония, ниобия, плутония и фосфомолибдатов, а также повышение солесодержания образующихся при переработке ОЯТ отходов.
Наиболее близким способом к заявляемому, выбранным в качестве прототипа, является растворение металлического урана или ОЯТ на основе металлического урана в 6-11 М азотной кислоты при температуре кипения раствора 95-110°С, причем скорость растворения повышается с ростом концентрации кислоты и урана в растворе. Однако данный способ повышения скорости растворения приводит к значительному парообразованию и разложению азотной кислоты и увеличению ее удельного расхода, что в свою очередь приводит к дополнительным затратам на растворение урана или ОЯТ.
Целью настоящего изобретения является повышение скорости растворения металлического урана и ОЯТ на основе металлического урана и снижение удельного расхода азотной кислоты на процесс растворения.
Поставленная цель достигается тем, что для эффективного растворения металлического урана в растворе азотной кислоты процесс растворения металлического урана и ОЯТ на его основе проводят в присутствии порошкообразных кислородных соединений урана при массовом соотношении металлического урана к порошкообразному кислородному соединению урана, равном 5-10, и процесс растворения ведут при температуре 80-95°С. В этом случае кислородные соединения урана в первую очередь начинают растворяться в азотной кислоте, при этом повышается концентрация урана в растворе, что приводит к повышению скорости растворения металлического урана. А в связи с тем, что процесс проводят при сравнительно низких температурах (ниже температур интенсивного кипения и разложения азотной кислоты), при растворении урана не происходит повышенного удельного расхода азотной кислоты.
ПРИМЕР
3
3
8
В аппарат-растворитель объемом 1 дм, изготовленный из нержавеющей стали, загружали предварительно взвешенный и освобожденный от алюминиевой оболочки слиток металлического урана. Добавляли заданное количество кислородного соединения урана - закиси-окиси урана (UO). Заливали стехиометрическое количество 8 М азотной кислоты. Растворение проводили при температуре 80-95°С. В этом же аппарате-растворителе проводили растворение слитка металлического урана по способу, выбранному в качестве прототипа, - в азотной кислоте 8 М при температуре 95-110°С. Результаты опытов приведены в таблице. Как видно из данных, представленных в таблице, на растворение металлического урана близкой массы при температуре 80-95°С по предлагаемому способу потребовалось в 2,5 раза меньше времени, т.е. скорость растворения была значительно выше, и в 1,6-1,7 раза меньше азотной кислоты, нежели при растворении по способу-прототипу. При растворении урана в присутствии оксидов урана при температуре ниже 80°С скорость растворения снижается, а при температуре выше 95°С происходит увеличение удельного расхода азотной кислоты.
Таблица
Результаты опытов по растворению слитков металлического урана
№ опыта
Продолжительность опыта, ч
Температура опыта, °С
Масса U блока, г
Масса U<sub>3</sub>O<sub>8</sub>, г
Масса израсходованной HNO<sub>3</sub>, г
Масса растворившегося U, г
Удельный расход НNО<sub>3</sub>, г/г U
1
2
95
1515
353
434
705
0,616
2
2
80
1515
353
350
566
0,619
3
6
50
1515
353
12,4
20
0,620
4
2
110
1515
353
484
538
0,909
5
5
110
1768
OTCT.
681
643
1,060
Таким образом, предлагаемый способ позволяет не только повысить скорость растворения металлического урана, но и снизить удельный расход азотной кислоты.