Оптический метод и устройство для измерения температуропроводности твердотельных материалов

УДК 536.2.083

ОПТИЧЕСКИЙ МЕТОД И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ ТЕМПЕРАТУРОПРОВОДНОСТИ ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ МАТЕРИАЛОВ

Киселёв И.Г., Ивакин Е.В.

Институт физики им. Б.И. Степанова НАН Беларуси, г. Минск, Республика Беларусь

Приводится принцип измерения температуропроводности твердых тел, в том числе тонких пленок, с помощью наведенных светом тепловых динамических решеток. Дается описание созданного лазерно-оптического комплекса, позволяющего производить на основе метода динамических решеток бесконтактные измерения температуропроводности.

Ключевые слова: теплопроводность, температуропроводность, оптические методы измерения, динамические решетки.

Введение

Задача измерения теплопроводности материалов имеет большое значение по многим причинам. Знание этого параметра необходимо, например, для прогнозирования характера распределения и отвода тепла в системах и устройствах, диагностики морфологии поверхности и объемной структуры материала, обнаружения скрытых дефектов. Кроме того, измерение теплопроводности позволяет судить о качестве и особенностях многих технологических процессов.

Традиционные методы являются контактными, т.е. требуют подсоединения к поверхности образца источников тепла и датчиков температуры. Они не подходят для диагностики твердых тел малого размера или толщины. В то же время измерение теплопроводности можно выполнить, используя разнообразные оптические методы, которые обладают рядом принципиальных преимуществ. Бесконтактный характер оптических измерений позволяет производить локальное исследование материалов, в том числе слоистых, таких как тонкая пленка на подложке. Кроме того, манипулируя пространственным масштабом и конфигурацией измерений, можно добиться раздельного измерения вертикальной и горизонтальной теплопроводности анизотропных или неоднородных материалов.

Как правило, оптические методы являются нестационарными и не требуют длительного времени для установления теплового равновесия. Лазерный источник света создает тепловой дельта-импульс, затем исследуется динамика распределения температуры в образце и таким образом определяется температуропроводность. Температуропроводность материала х является важным тепловым параметром, определяющим скорость переходных процессов нагревания и охлаждения. Она связана с теплопроводностью К соотношением:

X = К

где р - это плотность материала; С - его удельная теплоемкость.

В настоящее время для определения температуропроводности применяются такие оптические методы, как «£^^метод» Паркера [1], методы бегущей волны [2], термоотражения [3], тепловых динамических решеток [4], а также фотоакустические методы в различных вариантах [5, 6]. Однако в Республике Беларусь практически отсутствуют какие-либо средства измерения температуропроводности, применимые для пленок и образцов малого размера.

В настоящей работе описывается лазернооптический комплекс для измерения температуропроводности, созданный в Институте физики им. Б.И. Степанова НАН Беларуси и реа-

лизующии оптическим метод тепловых динамических решеток.

Описание принципа измерения

В методе тепловых динамических решеток в образце создается источник тепла в пространственно-периодическом виде. На образец падает короткий световоИ импульс в форме интерференционных полос, образованных сходящимися когерентными лазерными пучками. В случае когда излучение поглощается в тонком приповерхностном слое, в начальный момент времени образуется поверхностная тепловая решетка. При слабом поглощении создается объемная решетка, т.е. выделившееся тепло изначально распределено по всей глубине и синусоидально вдоль оси, параллельной поверхности образца. Периодический профиль температуры вызывает пространственную модуляцию оптических характеристик образца, таких как показатель преломления, коэффициент отражения, а также смещение поверхности. Таким образом, тепловая решетка может быть считана по дифракции прошедшего или отраженного луча зондирующего лазера.

В случае объемной решетки ее затухание происходит исключительно за счет горизонтальной (т.е. параллельной поверхности) диффузии тепла и подчиняется простому экспоненциальному закону. Горизонтальная температуропроводность Хг определяется из времени релаксации решетки т и заранее известного периода решетки Л согласно соотношению:

Л2 4п2 т

В случае поверхностной решетки дифракция отраженного луча происходит либо за счет формирования рельефа, либо вследствие температурного изменения коэффициента отражения. При этом затухание решетки обусловлено как горизонтальным теплопереносом, так и оттоком тепла вглубь образца. Для решетки термоотражения ее амплитуда есть функция температуры поверхности в областях горячего и холодного штриха. Температура поверхности изменяется по следующему закону [4]:

Т ( х,

лД

( ( 1 + ехр

4%2 г х

л2

008

2%

Л '

Здесь и далее ось х направлена вдоль вектора решетки и параллельна поверхности образца, ось г перпендикулярна поверхности.

Амплитуда рельефной решетки пропорциональна смещению поверхности, которое, согласно теории, для изотропного материала (Хх = X = X) меняется во времени как функция егіс:

ды

2

дх

-<х>еіС

4% г Л2

Л

При этом надо иметь в виду, что хотя дифракционная эффективность рельефной решетки обычно значительно превышает эффективность решетки термоотражения, для некоторых материалов их вклады могут быть сопоставимы. В этом случае следует применять более сложную модель или разделять по фазе сигналы от различных решеток, используя принцип оптического гомодинного усиления [7].

Отдельного внимания заслуживает задача измерения температуропроводности слоистых материалов, в частности тонких пленок на подложке. Как известно, подложка может оказывать значительное влияние на результаты измерений. Если температуропроводность подложки сопоставима с температуропроводностью пленки х или превышает ее, то за время измерения (т ~ Л2х-1) тепло успевает проникнуть вглубь на некоторое расстояние, зависящее от температуропроводности подложки. Поэтому, если рассматривать образец как квазиоднород-ный, вместо истинной температуропроводности при зондировании рефракционной (в прошедшем свете) или рельефной отражающей решетки будет измеряться некоторая эффективная величина, усредненная по глубине проникновения тепла. В предельном случае, когда глубина проникновения тепла в подложку за время измерения намного превышает толщину пленки ё, кинетика дифракции почти не зависит от свойств пленки и в основном определяется подложкой. Данное обстоятельство удобно использовать для работы с образцами, прозрачными в широком диапазоне длин волн и при этом обладающими высокой теплопроводностью. Образец в этом случае предварительно покрывается тонкой пленкой, полупрозрачной в видимой области и служащей для поглощения лазерного импульса. Если подложка эффективно отводит тепло, оно успевает сохранить про-

Ґ

странственно-периодическое распределение, проникнув в образец на глубину, значительно превышающую толщину пленки. Таким образом, в эксперименте определяется искомая температуропроводность подложки.

В другом предельном случае (Л<<й) подложка не влияет на кинетику дифракции. Очевидно, что по мере проникновения в глубину образца, тепловая решетка теряет контраст из-за термодиффузии в поперечном направлении. Теоретически показано, что даже при й ~ Л/2п (Л ~ 2пй) подложка слабо влияет на измерения [4]. Кроме того, рельеф формируется преимущественно за счет смещения приповерхностного материала, особенно в случае сильного поглощения, а для решетки термоотражения имеет значение только температура поверхности. В случае пленки, хорошо проводящей тепло, на подложке с малой теплопроводностью (например, металл на стекле) поперечный теплопере-нос в пленке в основном определяет всю кинетику дифракции.

Таким образом, метод динамических решеток обладает широкими возможностями и универсальностью, в том числе за счет возможности манипулировать пространственным масштабом измерений. В то же время интерпретация насыщенных информацией данных может потребовать глубокого понимания, правильной постановки эксперимента и наличия тщательно разработанных моделей.

Лазерно-оптический комплекс «Оптопикотест»

Метод тепловых динамических решеток реализован в лазерно-оптическом комплексе «Оптопикотест», созданном в Институте физики им. Б.И. Степанова НАН Беларуси. В соответствии с функциональным назначением можно мысленно выделить три логические части установки: блок источников излучения, оптикомеханический блок и блок регистрации.

Блок источников излучения включает в себя лазеры и нелинейные преобразователи частот излучения (генераторы гармоник, оптический параметрический генератор и др.) и служит для генерации лазерных импульсов, возбуждающих тепловую решетку в образце, а также для генерации непрерывного лазерного излучения зонда.

Оптико-механический блок представляет собой совокупность оптических, механических,

оптоэлектронных и электронных элементов, предназначенных для управления оптическими параметрами и направлением лазерного излучения. Он включает в себя линии возбуждения и зондирования динамических решеток, узел для крепления образца, сам образец и оптическую линию, обеспечивающую попадание зондирующего излучения на фотоприемник.

Блок регистрации - это оптоэлектронные детекторы и устройства для аналого-цифрового преобразования сигнала и записи данных (например, цифровой осциллограф).

На рисунке 1 показана оптическая схема установки, выполненная в двух вариантах: для работы с большими (сверху) и малыми (снизу) периодами.

Рисунок 1 - Оптическая схема комплекса «Оптопикотест»: а - аттенюатор; б - светоделитель; в - телескоп; в' - поворотные призмы; г - пространственный фильтр; д - образец; е - фотоприемник

Луч лазера возбуждения после ослабления аттенюатором (а) проходит через дифракционный светоделитель (б), имеющий заданный период Л0 и специально рассчитанный профиль, при котором для данной длины волны основная часть энергии переходит в ±1-ый порядки. Изображение светоделителя на образце формируется с увеличением М = 0,5 конфокальным телескопом (в) на основе двух положительных линз из кварца марки КУ. В перетяжке телескопа расположен пространственный фильтр (г), который пропускает два пучка, соответствующие ±1 -ому порядкам дифракции на светоделителе. Далее пучки возбуждения сходятся на образце (д) и интерферируют, приводя к синусоидальному в поперечном направлении распределению интенсивности падающего света. Период формируемой динамической решетки пропорционален периоду штрихов светоделителя:

Л = 1 МЛ„.

Множитель 1/2 возникает из-за того, что в записи динамической решетки не участвует пучок, соответствующий нулевому порядку дифракции на светоделителе. Сами светоделители (б) являются сменными, что дает возможность варьировать период решетки Л для каждой конкретной длины волны возбуждения. Они устанавливаются на столик с возможностью точно контролируемого движения вдоль вектора решетки. Поперечный сдвиг светоделителя на расстояние Л0/4 эквивалентен сдвигу динамической решетки на половину ее периода. Возможность сдвига необходима для контроля разности фаз между дифрагированным и рассеянным на образце когерентными пучками, поскольку их интерференция значительно влияет на результирующий сигнал [8].

Для возбуждения динамической решетки возможно использование не только телескопической линзовой системы, но и других вариантов оптической схемы, например на основе поворотных призм (в' на рисунке 1). Такие схемы обычно требуются для достижения больших углов схождения лучей, т.е. малых (менее 5 мкм) периодов динамической решетки.

Решетки зондируются лучом непрерывного лазера (гелий-неоновый лазер с X = 633 нм) в геометрии на пропускание или на отражение. Угол падения зондирующего пучка может подбираться в соответствии с условием Брэгга для объемной дифракционной решетки. Пятно зонда на образце совмещается с пятном возбуждения. Для уменьшения засветки фотоприемника луч зондирования модулируется аку-стооптическим затвором синхронно с импульсом накачки. Первый порядок дифракции на динамической решетке направляется на вход оптоволокна и далее регистрируется фотоэлектронным умножителем (ФЭУ). Временная развертка сигнала с ФЭУ производится цифровым осциллографом Tektronix TDS3032B с полосой пропускания 300 МГц. Фотометриро-вание первого порядка дифракции относительно ослабленного нейтральными светофильтрами нулевого порядка позволяет получать данные о дифракционной эффективности динамической решетки. Средняя по пятну плотность энергии возбуждения измеряется в плоскости образца с помощью детектора сред-

ней мощности 11XLP-12-3S-H2 производства Standa Ltd.

Основные технические характеристики лазерно-оптического комплекса «Оптопикотест» приведены в таблице.

Таблица

Технические характеристики комплекса «Оптопикотест»

Комплекс аттестован по теплопроводности с помощью рабочих эталонов из стали марки 12Х1810Т (работа на отражение) и стекла К8 ГОСТ 13658-68 (работа на пропускание), изготовленных и паспортизованных во ВНИИ метрологии им. Д.И. Менделеева (г. Санкт-Петербург). Для сигналов конкретной формы, являющихся следствием известных внутренних процессов, комплекс «Оптопикотест» можно рассматривать как измерительную систему для определения времени релаксации различной физической природы и связанных с ним величин. Правильность измерения времени релаксации и влияние аппаратуры (аппаратной функции) контролируется с помощью эталона. Предварительная калибровка измерительной системы по стандартному эталону позволяет осуществлять метрологически обеспеченные измерения температуропроводности твердотельных материалов в широком интервале значений [9]. На рисунке 2 показан график, на котором сопоставлены измеряемое характеристическое время релаксации тепловой решетки в эталонном образце и время релаксации, рас-

Длины волн импульсного лазерного излучения 213, 266, 355, 532, 700-1500 нм

Минимальная толщина измеряемой пленки 1 мкм

Минимальные размеры образца/подложки диаметр 2 мм, толщина 0,1 мм

Временное разрешение 3 нс

Диапазон характерных времен процессов 10 нс-100 мс

Диапазон измеряемой температуропроводности

считанное по известной температуропроводности эталона.

О 25 50 75

Период решетки

Рисунок 2 - Сопоставление измеренного времени релаксации тепловой решетки в рабочем эталоне из нержавеющей стали 12Х18Н10Т (ГОСТ 5632-72) с номинальным временем релаксации, рассчитанным из паспортного значения температуропроводности

Заключение

Представлен лазерно-оптический комплекс, реализующий оптический метод динамических решеток для бесконтактного измерения температуропроводности твердотельных объемных и пленочных материалов в диапазоне от 10-4 до 30 см2/с.

Список использованных источников

1. Parker, W.J. Method of Determining Thermal Diffusivity, Heat Capacity and Thermal Conductivity / W.J. Parker, R.J. Jenkins, C.P. But-

ler, G.L. Abbott // J. Appl. Phys. - 1961. - Vol. 32 (9). - P. 1679-1685.

2. Bhusari, D.M.Traveling wave method for measurement of thermal conductivity of thin films / D.M. Bhusari, C.W. Teng, K.H. Chen [et al.] // Rev. Sci. Instrum. - 1997. - Vol. 68. -P. 4180-4183.

3. Taketoshi, N. Observation of Heat Diffusion across Submicrometer Metal Thin Films Using a Picosecond Thermoreflectance Technique / N. Taketoshi, T. Baba, A. Ono // Jpn. J. Appl. Phys. - 1999. - Vol. 38. - P. 1268-1271.

4. Kading, O. W. Transient thermal gratings at surfaces for thermal characterization of bulk materials and thin films / O.W. Kâding, H. Skurk, A.A. Maznev, E. Matthias // App. Phys. A: Mat. Sc. Proc. - 1995. - Vol. 61 (3). - P. 253-261.

5. Charpentier, P. Photoacoustic measurements of thermal diffusivity description of the drum effect / P. Charpentier, F. Lepourte, L. Bertrand // J. Appl. Phys. - 1982. - Vol. 53. - P. 608-614.

6. Ivakin, £.KOut-of-plane thermal diffusivity measurement of transparent thin film by the acoustic grating excitation / E.V. Ivakin, M.U. Karelin, A.V. Sukhadolau // J. Appl. Phys. -2009. - Vol. 105. - 113107.

7. Johnson, J.A. Phase-controlled, heterodyne laser-induced transient grating measurements of thermal transport properties in opaque material / J.A. Johnson, A.A. Maznev, M.T. Bulsara [et al.] // J. Appl. Phys. - 2012. - Vol. 111. -023503.

8. Ивакин, Е.В. Измерение теплопроводности поликристаллического CVD-алмаза методом импульсных динамических решеток / Е.В. Ивакин, А.В. Суходолов, В.Г. Ральчен-ко [и др.] // Квант. электрон. - 2002. - 32. -С.367-372.

9. Патент на изобретение Республики Беларусь №16130, рег. 2012.04.10, Е.В. Ивакин, И.Г. Киселев.

Kisialiou I.G., Ivakin E.V.

Optical method and set-up for the thermal diffusivity measurment of solid state materials

Application of light-induced thermal transient gratings for measurement of thermal diffusivity of solid state materials including thin films is presented. Laser-optical set-up, which allows non-contact measurement of thermal diffusivity by transient gratings' method is described. The set-up was designed in B.I. Stepanov Institute of Physics of NAS of Belarus.

Key words: thermal conductivity, thermal diffusivity, optical methods, transient gratings.

Поступила в редакцию 30.09.2013.