СПОСОБ ПРОВЕДЕНИЯ ГАЗОЖИДКОСТНЫХ РЕАКЦИЙ В РЕАКТОРЕ С МОНОЛИТНЫМ КАТАЛИЗАТОРОМ
METHOD OF CONDUCTING GAS-FLUID REACTIONS IN REACTOR WITH MONOLITHIC CATALYST

Изобретение относится к способам проведения газожидкостных реакций в реакторах с монолитным катализатором, например, для осуществления реакций гидрогенизации олефинов, диенов, стирола, ароматических соединений, а также в реакциях окисления, нитрования, аминирования, сульфирования, цианирования, хлорирования, фторирования, и может быть использовано в химической, нефтехимической, фармацевтической, пищевой, биотехнологической и других отраслях промышленности, а также в аналитической химии при использовании капиллярных каналов в качестве устройств для анализа проб в микросистемах (M.T.Kreutzer, A.Guenther, K.F.Jensen Sample Dispersion for Segmented Flow in Microchannels with Rectangular Cross Section // Anal. Chem. 2008, V.80. P.1558-1567).
7
Известен способ проведения газожидкостных реакций в реакторе с монолитным катализатором (МПК C01B 3/26, C07C 5/03, C07C 5/00, C07C 5/10, пат. США №6632414, 2003 г.), заключающийся в подаче в капиллярные каналы монолитного катализатора газа и жидкости. В реакторе с монолитным катализатором в зависимости от соотношения расходов газа и жидкости может быть реализован один из следующих основных режимов течения: пузырьковый, снарядный, взрывной (эмульсионный) и пленочный (кольцевой). Наиболее эффективным для осуществления газожидкостных реакций принято считать снарядный (другие названия - тейлоровский, сегментированный) режимы течения, когда газ движется в виде вытянутых пузырей - "снарядов", отделенных друг от друга жидкостными снарядами (далее - слагами) (Бауэр Т. Интенсификация гетерогенно-каталических газожидкостных реакций в реакторах с многоканальным монолитным катализатором / Т.Бауэр, М.Шуберт, Р.Ланге, Р.Ш.Абиев // Журн. прикл. химии, 2006, Т.79, №7, С.1057-1066; Kreutzer, M.T.Multiphase monolith reactors: Chemical reaction engineering of segmented flow in microchannels / M.T.Kreutzer, F.Kapteijn, J.A.Moulijn, J.J.Heiszwolf // Chemical Engineering Science. - 2005. - V.60 - P.5895-5916). Благоприятными особенностями этого режима являются: хорошее перемешивание внутри жидкостных снарядов, возникающее при циркуляции в них жидкости, а также малая толщина пленки вокруг пузырей, что сокращает длину диффузионного пути для молекул газа. Кроме того, монолитные катализаторы обладают малым гидравлическим сопротивлением (на два порядка ниже, чем в аппаратах с орошаемым катализатором в виде неподвижного насыпного слоя).
b
c
s
GLv
-1
В ряде исследований доказано существенное влияние длины пузырей и длины слагов на интенсивность массопереноса в капиллярах от газа к жидкости и далее - к поверхности капилляра. Так, в работе (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos. 21-22. P.3709-3719) определялась массоотдача от газа к жидкости (по количеству метана, переходящего из пузырей в воду) и от жидкости - к поверхности капилляров диаметром 1.5, 2.5 и 3.1 мм (по количеству бензойной кислоты, растворяемой водой). Длина пузырей в диапазоне от 3 до 11 мм практически не влияла на массоперенос от газа к жидкости, и лишь для коротких пузырей (длиной 1 мм, L/d<0.67) массоотдача снижалась на 20-25%), а увеличение длины слагов приводило к заметному ухудшению массопереноса (например, при увеличении L от 1 мм до 5.5 мм объемный коэффициент массоотдачи k уменьшался с 0.065 до 0.025 с, т.е. более чем вдвое).
-1
-1
b
s
SLv
На массоотдачу на границе жидкость - твердая стенка оказывают влияние обе длины: с ростом длины пузырей коэффициент массоотдачи плавно и незначительно растет (с 0.095 до 0.12 с при увеличении L от 1 мм до 5.5 мм, т.е. примерно на 25% при увеличении длины пузыря в 5.5 раз), а при увеличении длины слагов L от 1 мм до 5.5 мм объемный коэффициент массоотдачи k снижается с 0.095 до 0.045 с. Аналогичные результаты получены при каталитическом гидрировании нитрит-ионов в керамических капиллярах с нанесенным на них катализатором (Pd) (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. No.21-22. P.3709-3719).
Влияние длины слагов на массоперенос в обоих случаях объясняется через усиление скорости циркуляции в них при сокращении их длины (Thulasidas T.C., Abraham M.A., Cerro R.L. Flow patterns in liquid slugs during bubble-train flow inside capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. V.52, 2947-2962; Tsoligkas A.N., Simmons M.J.H., Wood J. The effect of hydrodynamics on reaction rates in capillary reactor // 6th International Conference on Multiphase Flow, ICMF 2007, Leipzig, Germany, July 9-13, 2007). Ухудшение массоотдачи от стенки при росте длины пузырей связано, по-видимому, с сокращением доли длины капилляра, занятой жидкостными снарядами.
В работе (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos. 21-22. P.3709-3719) показано также, что основную роль в массопереносе между жидкостью с растворенным в ней газом и поверхностью капилляра играют жидкостные снаряды, а не пленка вокруг пузырей.
Таким образом, выполненные ранее исследования показывают, что для оптимального ведения процесса длина слагов и длина пузырей должна быть ограничена. В противном случае снижается общая эффективность массопереноса.
К недостаткам известного способа относятся: отсутствие контроля за размерами пузырей и жидкостных снарядов в капиллярах монолитного катализатора, обеспечивающих оптимальные условия массопереноса с каталитической реакцией в капиллярах монолитного катализатора.
7
Наиболее близким к заявляемому является способ проведения газожидкостных реакций в реакторе с монолитным катализатором (МПК C07C 5/02, B01J 8/04, пат. США №6822128, 2004 г.), заключающийся в подаче в капиллярные каналы монолитного катализатора газа и жидкости, причем ввод газа распределен по длине реактора, что позволяет повысить равномерность распределения газа путем компенсации части прореагировавшего газа.
К недостаткам известного способа относятся: отсутствие контроля за размерами пузырей и жидкостных снарядов в капиллярах монолитного катализатора, в результате чего процесс может протекать в условиях, далеких от оптимальных. Вследствие этого снизится выход газожидкостных реакций, сопровождающихся массопереносом. Для их более полного протекания потребуется увеличение длины реактора, что повлечет за собой рост его стоимости и повышение текущих затрат на преодоление сопротивления более длинного реактора.
Задача предлагаемого изобретения заключается в повышении эффективности массообменных и реакционных процессов при проведении газожидкостных каталитических реакций, в достижении оптимальных параметров процесса, сокращении стоимости оборудования и снижении энергетических затрат на преодоление сопротивления реактора.
c
Поставленная задача решается тем, что в способе проведения газожидкостных реакций в реакторе с монолитным катализатором, заключающемся в диспергировании газа в жидкости при помощи диспергатора, подаче газожидкостной смеси в капиллярные каналы монолитного катализатора, расположенного в реакторе в один или несколько ярусов, каждый из которых представляет собой совокупность параллельных каналов в количестве n, и дополнительной подаче газа между ярусами, согласно изобретению непрерывно измеряют количество газовых пузырей N, образующихся на выходе из диспергатора в течение интервала измерений T, а расходы жидкости и газа задают такими, чтобы частота образования пузырей, определяемая по расчетной формуле
ср
где N - среднее количество газовых пузырей, приходящееся на один канал монолитного катализатора, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений Т, шт, которое рассчитывают по формуле
где Т - продолжительность интервала измерений, с;
c
n - количество параллельных капиллярных каналов в ярусах монолитного катализатора, шт,
составляла не менее предельного значения расчетной частоты образования газовых пузырей, которую вычисляют по расчетной формуле
с
где L - суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах, м;
c
d - гидравлический диаметр каналов в монолитных катализаторах, м;
N
K - коэффициент неравномерности распределения числа газовых пузырей по каналам монолитного катализатора, отн. ед.,
который рассчитывают согласно формуле
max
где N - максимальное количество газовых пузырей, приходящееся на один канал монолитного катализатора, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений Т, шт;
min
N - минимальное количество газовых пузырей, приходящееся на один канал монолитного катализатора, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений Т, шт,
то есть параметры процесса задают такими, чтобы выполнялось неравенство
в противном случае, подают управляющие сигналы в следующей очередности: сначала подают управляющие сигналы, направленные на уменьшение расхода жидкости; затем, если при уменьшении расхода жидкости неравенство (5) не выполняется, и расход жидкости более уменьшать нельзя, подают управляющие сигналы, направленные на увеличение расхода газа; а если после вышеперечисленных воздействий неравенство (5) не выполняется, подают управляющие сигналы, направленные на улучшение степени диспергирования газа в диспергаторе.
Заявляемый способ проведения газожидкостных реакций в реакторе с монолитным катализатором за счет управления длиной снарядных пузырей и длиной слагов и достижения оптимальных их значений позволяет обеспечить снарядный режим течения газожидкостной смеси в капиллярных каналах монолитного катализатора, что, в свою очередь, позволяет повысить эффективность массообмена от газа к жидкости, и от жидкости - к твердой поверхности капилляров с активными центрами, а в целом позволяет снизить стоимость реакторов и сократить энергетические затраты.
Заявляемое техническое решение является новым, обладает изобретательским уровнем и промышленно применимо.
b
c
UC
b
b
b
s
b
f
s
я
с
я
я
с
я
я
я
я
я
2
2
3
3
3
На фиг.1 представлены схема реального снарядного течения в капиллярах (фиг.1а) и схема снарядного течения пузырей цилиндрической формы с объемом, эквивалентным объему реальных пузырей (фиг.1б). На фиг.1 использованы обозначения: A - площадь поперечного сечения пузыря, м; A - площадь поперечного сечения капилляра, м; L - длина ячейки (включающей один пузырь и один жидкостной снаряд), м; L - длина пузыря, м; R - радиус капилляра, м; R - радиус пузыря, м; U - скорость пузыря, м/с; U - скорость жидкости в жидкостном снаряде, приведенная к полному сечению капилляра (скорость двухфазного потока), м/с; V - объем пузыря, м; V - объем жидкости в пленке, м; V - объем жидкости в жидкостном снаряде (слаге), м. На фиг.2 и 3 показаны примеры принципиальной схемы реактора с монолитным катализатором, в которой реализован предлагаемый способ. На фиг.2 монолитный катализатор расположен в реакторе в один ярус длиной L, а суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах L=L, на фиг.3 монолитный катализатор расположен в реакторе в два яруса длиной L каждый, а суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах L=NL=2L, где N - число ярусов, на фиг.3 - число ярусов N=2.
с
ср
b
b
Предлагаемый способ реализуется следующим образом. В реакторе с монолитным катализатором 1, представляющим собой совокупность параллельных каналов 2 в количестве n, непрерывно измеряют количество газовых пузырей 3 (газ - водород, кислород, фтор, хлор, озон и т.д. либо их смеси с инертными газами, в зависимости от проводимой реакции), образующихся на выходе из диспергатора 4 в течение интервала измерений Т. Попадая в каналы 2, пузыри 3 приобретают форму пузырей-снарядов 5. Количество N пузырей 3, образующихся на выходе из диспергатора 4, измеряют при помощи датчика 6 (например, инфракрасного, оптического, датчика электрического сопротивления и т.п.), что позволяет по формулам (1)-(2) определить среднее количество пузырей N, приходящееся на один канал монолитного катализатора и частоту образования пузырей f. Сигнал с датчика 6 подается на контроллер 7, позволяющий поддерживать частоту образования пузырей f не менее предельного значения расчетной частоты образования пузырей , определяемого по формуле (3), то есть параметры процесса задают такими, чтобы выполнялось неравенство (5). Если неравенство (5) не выполняется, при помощи контроллера 7 подают управляющие сигналы в следующей последовательности:
1) сигналы, направленные на уменьшение расхода жидкости через управляемый клапан 8;
2) сигналы, направленные на увеличение расхода газа через управляемый клапан 9 (если расход жидкости уменьшать нельзя);
3) сигналы, направленные на улучшение степени диспергирования газа в диспергаторе, при помощи устройства 10 для ввода дополнительной энергии (например, механического, вибрационного, центробежного либо ультразвукового типа).
s
с
s
c
Все указанные управляющие воздействия нацелены на поддержание длины слагов 11 максимально короткими (так, чтобы еще не происходило слияния пузырей и перехода к кольцевому режиму течения), т.е. их длина должна составлять не более L/d=2÷5, причем предпочтительным значением, гарантирующим стабильный эффект при возможных флуктуациях, является значение L/d=2.
Покажем, как получены расчетные формулы (1)-(5) и другие вспомогательные соотношения.
ср
min
max
Допустимо предположить, что закон распределения по каналам 2 монолитного катализатора 1 числа пузырей 5, генерируемых в диспергаторе 4 (за время T, равное продолжительности интервала измерений), симметричен со средним значением N, минимальным значением N, максимальным значением N. В частности, распределение числа пузырей 5 по каналам 1 может описываться нормальным законом (так называемое распределение Гаусса), поскольку в данном случае на процесс распределения пузырей 5 по каналам 1 влияет большое число независимых и примерно равнозначных факторов: начальные размеры пузырей, интенсивность турбулентных вихрей в диспергаторе 4, направление и величина локальных мгновенных скоростей жидкости у входа в каналы 2, мгновенное гидравлическое сопротивление каналов 2.
N
В этом случае коэффициент неравномерности K может быть рассчитан по формуле (4), а исходя из симметрии распределения можно записать
откуда следует
c
При числе капилляров 2 в монолитном катализаторе 1, равном n, пузыри должны генерироваться в диспергаторе с частотой, определяемой по формуле (1).
Из формулы (1) следует, что среднее количество пузырей, генерируемых за время T, равное продолжительности интервала измерений, составляет
min
Самые длинные слаги (где тейлоровская циркуляция наиболее слабая и массоперенос протекает хуже) окажутся в тех каналах, где число пузырей минимально (N), и их длина составит
Если обеспечить высокую эффективность массопереноса даже в наиболее длинных слагах, в остальных слагах массоперенос будет протекать не хуже. Подставляя формулу (9) в (8), получим
Тогда из формулы (10) следует максимально возможная длина слагов
Для того чтобы обеспечить максимальную длину слагов в оптимальных с точки зрения массопереноса пределах, известных из литературы (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos.21-22. P.3709-3719)
необходимо, чтобы частота образования (генерирования) пузырей составляла, как следует из приравнивания правых частей формул (12) и (13), не менее предельной величины, определяемой по формуле (3), т.е. чтобы выполнялось условие (5).
3
-4
2
3
Пример конкретного выполнения 1 (базовый вариант). Проводится реакция каталитического гидрирования альфа-метилстирола (плотность ρ=790 кг/м; динамическая вязкость µ=2.71·10 Па·с; поверхностное натяжение σ=0.0196 Н/м) с использованием палладиевого катализатора, нанесенного на поверхность монолитного катализатора, покрытого слоем γ-AlO.
L
G
0
ср
min
max
N
я
c
b
с
я
с
я
я
b
-5
3
-5
3
min
При подаче жидкости (альфа-метилстирола) с расходом j=5.206·10 м/с и газа (водорода) с расходом j=7.18·10 м/с в диспергатор 4 (см. фиг.2) по известному способу (т.е. без контроля выполнения неравенства (5)) формируются пузыри 3 с формой, близкой к сферической, и расчетным диаметром d=5.4 мм. Пузыри 3 увлекаются жидкостью и попадают в каналы 2 монолитного катализатора 1, где приобретают вытянутую форму пузырей 5 (форму снарядов), а жидкость между ними движется в виде жидкостных снарядов (слагов) 11. Среднее количество пузырей, приходящееся на один канал 5 монолитного катализатора 1, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений T=10 с, в соответствии с расчетной формулой (2) равно N=60, их минимальное число N=57, максимальное число N=63. Коэффициент неравномерности распределения числа пузырей по каналам монолитного катализатора согласно формуле (4) составляет K=0.1. Количество параллельных капиллярных каналов в ярусах (количество ярусов - один, N=1) монолитного катализатора 1 равно n=144. Частота образования пузырей в диспергаторе 4, определяемая по расчетной формуле (1), равна f=864 Гц. Гидравлический диаметр каналов в монолитных катализаторах d=1.8 мм, суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах (в рассматриваемом случае - в единственном ярусе длиной L=0.5 м) L=NL=0.5 м. Предельное (минимальное) значение расчетной частоты образования пузырей, определенное по расчетной формуле (3), составляет f =2105 Гц. Таким образом, условие (5) в рассматриваемом примере не выполняется.
b
b
с
s
s
с
В результате этого в каналах 5 монолитного катализатора 1 формируются чрезмерно длинные газовые пузыри (L=35.2 мм, L/d=19.6) и жидкостные снаряды (L=27.7 мм, L/d=15.4), что, как известно из литературы (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liguid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos. 21-22. P.3709-3719), приводит к существенному ухудшению массопереноса от жидкости к твердой стенке более чем вдвое, и в целом приводит к уменьшению эффективности проведения реакций, снижению их выхода, увеличению необходимой длины аппарата и росту энергетических затрат на транспортировку сред по длине аппарата. В рассматриваемом случае выход кумола при гидрировапии альфа-метилстирола составил всего 34%.
Пример конкретного выполнения 2 (по предлагаемому изобретению).
L
G
0
ср
min
max
N
я
c
b
c
я
с
я
я
b
-5
3
-5
3
min
Проводится реакция каталитического гидрирования альфа-метилстирола с использованием катализатора, описанная в примере конкретного выполнения 1, при тех же расходах жидкой и газовой сред, но по предлагаемому изобретению. При подаче жидкости с расходом j=5.206·10 м/с и газа (водорода) с расходом j=7.18·10 м/с в диспергатор 4 (см. фиг.2) формируются пузыри 3 с формой, близкой к сферической, и расчетным диаметром d=2.83 мм. Уменьшение размера пузырей достигается за счет улучшения степени диспергирования газа в диспергаторе, например, благодаря использованию более эффективных режимов работы диспергатора 4 либо при помощи устройства 10 для ввода дополнительной энергии (например, механического, вибрационного, центробежного, роторно-пульсационного устройства, пульсатора, механической мешалки либо излучателя ультразвукового типа). Пузыри 3 увлекаются жидкостью и попадают в каналы 2 монолитного катализатора 1, где приобретают вытянутую форму пузырей 5 (форму снарядов), а жидкость между ними движется в виде жидкостных снарядов (слагов) 11. Среднее количество пузырей, приходящееся на один канал 5 монолитного катализатора 1, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений T=10 с, в соответствии с расчетной формулой (2) равно N=420, их минимальное число N=399, максимальное число N=441. Коэффициент неравномерности распределения числа пузырей по каналам монолитного катализатора согласно формуле (4) составляет K=0.1. Количество параллельных капиллярных каналов в ярусах (количество ярусов - один, N=1) монолитного катализатора 1 равно n=144. Частота образования пузырей в диспергаторе 4, определяемая по расчетной формуле (1), равна f=6048 Гц. Гидравлический диаметр каналов в монолитных катализаторах d=1.8 мм, суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах (в рассматриваемом случае - в единственном ярусе длиной L=0.5 м) L=NL=0.5 м. Предельное (минимальное) значение расчетной частоты образования пузырей, определенное по расчетной формуле (3), составляет f =2105 Гц. Таким образом, условие (5) в рассматриваемом примере выполняется.
b
b
с
s
s
с
Благодаря этому в каналах 5 монолитного катализатора 1 поддерживается достаточно короткая длина газовых пузырей (L=5.03 мм, L/d=2.79>0.67) и жидкостных снарядов (L=3.95 мм, L/d=2.19), что, как известно из литературы (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos. 21-22. P.3709-3719), позволяет обеспечить высокую (близкую к оптимальной) интенсивность массопереноса от газа к жидкости и от жидкости к твердой стенке, и в целом способствует наиболее эффективному проведению реакций, увеличению их выхода, сокращению длины аппарата и снижению энергетических затрат на транспортировку сред по длине аппарата. В рассматриваемом случае выход кумола при гидрировании альфа-метилстирола составил 86%.
Если неравенство (5) не выполняется, подают управляющие сигналы в следующей последовательности: 1) сигналы, направленные на уменьшение расхода жидкости; 2) сигналы, направленные на увеличение расхода газа (если расход жидкости уменьшать нельзя); 3) сигналы, направленные на улучшение степени диспергирования газа в диспергаторе.
G
L
G
b
Сначала управляющие сигналы подают на управляемый клапан 8 с целью уменьшения расхода жидкости. В результате этого возрастает расходное газосодержание β=j/(j+j), а также истинное объемное газосодержание, вследствие чего уменьшается длина слагов и длина ячейки, а частота генерирования пузырей f возрастает.
b
Если расход жидкости уменьшать нельзя, т.е. его уменьшение не приводит к желаемому результату, подают сигналы, направленные на увеличение расхода газа через управляемый клапан 9. Это также приводит к росту расходного газосодержания, уменьшению длины слагов и длины ячейки, и последующему увеличению частоты генерирования пузырей f.
Наконец, если в результате чрезмерного снижения расходов жидкости и газа происходит увеличение размеров пузырей, вызванное снижением уровня энергии, диссипируемой в диспергаторе 4, подают сигналы, направленные на улучшение степени диспергировапия газа в диспергаторе 4 при помощи устройства 10 для ввода дополнительной энергии (например, механического, вибрационного, центробежного, роторно-пульсационного устройства, пульсатора, механической мешалки либо излучателя ультразвукового типа).
Пример конкретного выполнения 3 (по предлагаемому изобретению).
я
я
с
я
я
с
Проводится реакция каталитического гидрирования альфа-метилстирола с использованием катализатора, описанная в примере конкретного выполнения 2, при тех же расходах жидкой и газовой сред. При этом число ярусов - два, N=2, длина каждого яруса L=0.5 м, суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах L=NL=2×0.5 м=1 м (см. фиг.3). Гидравлический диаметр каналов в монолитных катализаторах d=1.8 мм.
L
G
0
ср
min
max
N
c
b
b
-5
3
-5
3
min
При подаче жидкости с расходом j=5.206·10 м/с и газа (водорода) с расходом j=7.18·10 м/с в диспергатор 4 (см. фиг.3) формируются пузыри 3 с формой, близкой к сферической, и расчетным диаметром d=2.83 мм. Пузыри 3 увлекаются жидкостью и попадают в каналы 2 монолитного катализатора I, где приобретают вытянутую форму пузырей 5 (форму снарядов), а жидкость между ними движется в виде жидкостных снарядов (слагов) 11. Среднее количество пузырей, приходящееся на один канал 5 монолитного катализатора 1, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений Т=10 с, в соответствии с расчетной формулой (2) равно N=420, их минимальное число N=399, максимальное число N=441. Коэффициент неравномерности распределения числа пузырей по каналам монолитного катализатора согласно формуле (4) составляет K=0.1. Количество параллельных капиллярных каналов в ярусах монолитного катализатора 1 равно n=144. Частота образования пузырей в диспергаторе 4, определяемая по расчетной формуле (1), равна f=4211 Гц. Предельное (минимальное) значение расчетной частоты образования пузырей, определенное по расчетной формуле (3), составляет f =2105 Гц. Таким образом, условие (5) в рассматриваемом примере выполняется.
b
b
с
s
s
с
Благодаря этому в каналах 5 монолитного катализатора 1 поддерживается достаточно короткая длина газовых пузырей (L=5.03 мм, L/d=2.79>0.67) и жидкостных снарядов (L=3.95 мм, L/d=2.19), что, как известно из литературы (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. Vol.52. Nos. 21-22. P.3709-3719), позволяет обеспечить высокую интенсивность массопереноса от газа к жидкости и от жидкости к твердой стенке, и в целом способствует наиболее эффективному проведению реакций, увеличению их выхода, сокращению длины аппарата и снижению энергетических затрат на транспортировку сред по длине аппарата. В рассматриваемом случае выход кумола при гидрировании альфа-метилстирола составил 92%.
Если неравенство (5) не выполняется, подают управляющие сигналы в последовательности, описанной в примере конкретного выполнения 2.
Пример конкретного выполнения 4 (по предлагаемому изобретению).
я
я
с
я
я
ср
min
max
Проводится реакция каталитического гидрирования альфа-метилстирола с использованием катализатора, описанная в примере конкретного выполнения 2, при тех же расходах жидкой и газовой сред. При этом число ярусов - три, N=3, длина каждого яруса L=0.5 м, суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах L=NL=3×0.5 м=1.5 м (см. фиг.3). Среднее количество пузырей, приходящееся на один канал 5 монолитного катализатора 1, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений T=10 с, в соответствии с расчетной формулой (2) равно N=620, их минимальное число N=589, максимальное число N=651. Остальные исходные параметры - те же, что и в примере конкретного выполнения 2.
b
b
min
Частота образования пузырей в диспергаторе 4, определяемая по расчетной формуле (1), равна f=8928 Гц. Предельное (минимальное) значение расчетной частоты образования пузырей, определенное по расчетной формуле (3), составляет f =6316 Гц. Таким образом, условие (5) в рассматриваемом примере выполняется, что приводит к увеличению выхода кумола при гидрировании альфа-метилстирола до 94%.
Пример конкретного выполнения 5 (по предлагаемому изобретению).
я
я
с
я
я
ср
min
max
Проводится реакция каталитического гидрирования альфа-метилстирола с использованием катализатора, описанная в примере конкретного выполнения 2, при тех же расходах жидкой и газовой сред. При этом число ярусов N=4, длина каждого яруса L=0.5 м, суммарная длина монолитных катализаторов во всех ярусах L=NL=4×0.5 м=2 м (см. фиг.3). Среднее количество пузырей, приходящееся на один канал 5 монолитного катализатора 1, поступающих из диспергатора в течение интервала измерений T=10 с, в соответствии с расчетной формулой (2) равно N=620, их минимальное число N=589, максимальное число N=651. Остальные исходные параметры - те же, что и в примере конкретного выполнения 2.
b
b
min
Частота образования пузырей в диспергаторе 4, определяемая по расчетной формуле (1), равна f=8928 Гц. Предельное (минимальное) значение расчетной частоты образования пузырей, определенное по расчетной формуле (3), составляет f =8421 Гц. Таким образом, условие (5) в рассматриваемом примере выполняется, что приводит к увеличению выхода кумола при гидрировании альфа-метилстирола до 96%.
Таким образом, предлагаемый способ позволяет повысить эффективность массообменных и реакционных процессов при проведении газожидкостных каталитических реакций, достичь оптимальных параметров процесса, сократить стоимость оборудования и снизить энергетические затраты на преодоление сопротивления реактора.