Формы состояния и миграция радионуклидов в почвах Восточно-Уральского радиоактивного следа

Химия

Вестник ДВО РАН. 2016. № 1

УДК 504.054:621.039:556.552

О.В. ТАРАСОВ, О.В. ФЕДОРОВА, И.Г. ТАНАНАЕВ, В.И. СЕРГИЕНКО

Формы состояния и миграция радионуклидов в почвах Восточно-Уральского радиоактивного следа

Приводятся результаты изучения геохимической подвижности радионуклидов в почвах Восточно-Уральского заповедника лесостепной зоны (Челябинская область), на территории которого вследствие терморадиационного взрыва в 1957 г. высокоактивных отходов Производственного объединения «Маяк» образовался так называемый Восточно-Уральский радиоактивный след (ВУРС). Показано, что в ненарушенном почвенно-растительном покрове (чернозем выщелоченный и серая лесная почва) через 55 лет после загрязнения 90Sr содержится в основном в подвижных формах: в водорастворимой - от 1,5 до 2,0 %, обменной - от 85 до 87 % валового содержания. На !">Sr в кислоторастворимой форме приходится от 10 до 12 %. Цезий-137, напротив, находится преимущественно в необменной форме. Доля подвижного 137Cs составляет в серой лесной почве от 2,5 до 3,0 %, а в черноземе выщелоченном не превышает 7,0 %. Основная доля радионуклидов (>99 % валового содержания в почве) сосредоточена в корнеобитаемом слое 0-25 см. В нижележащих слоях их доля составляет десятые доли процента. При этом за 12-летний период наблюдений зависимость распределения радионуклидов по профилю изучаемых почв от количества выпавших атмосферных осадков не прослеживается. Отмечено, что через 55 лет после вспашки загрязненной почвы (чернозем выщелоченный) !">Sr практически равномерно распределен в пахотном слое 0-25 см. В подпахотном горизонте доля 90Sr составляет десятые доли процента от его валового содержания в почве. Сделан вывод, что снижение содержания радионуклидов C°Sr и137Cs) в верхних слоях почвы обусловлено главным образом их физическим распадом. Полученная информация может быть востребована при создании технологий реабилитации и рекультивации загрязненных территорий Приморья, где имеются нерекультивированные земли бывшиххранилищ отработавшегоядерного топливаАПЛ.

Ключевые слова: радиоэкология, Восточно-Уральский радиоактивный след (ВУРС), радионуклиды, строн-ций-90, цезий-137, динамика изменений форм радионуклидов, распределение радионуклидов по профилю почв, рекультивация земель.

Forms of state and the migration of radionuclides in the soil of the East Ural radioactive trace. O.V. TARASOV, O.V. FEDOROVA (Ozyorsk technological institute MEPhI, Ozyorsk), I.G. TANANAEV (Far East Federal University, Vladivostok, Institute of Chemistry FEB RAS, Vladivostok), V.I. SERGIENKO (Institute of Chemistry FEB RAS, Vladivostok).

The authors give the results ofgeochemical mobility study of radionuclides in the soils of East-Ural natural reserve of the forest-steppe zone (the Chelyabinsk Region) where the so called East Ural Radioactive Trace (EURT) had been formed as a result of thermonuclear explosion of highly radioactive wastesfrom Mayak Production Association in 1957. It is shown that the undisturbed soil (black soil and leached gray timber) 55 years after contamination !"'Sr contains mainly in mobileforms: in soluble -from 1.5 to 2.0 %, in the exchange -from 85 to 87 % of the gross content. From 10 to 12 %fall on acid-solubleform of90Sr. Cesium-137, by contrast, is in the non-exchangeform share of movable 137 Cs in a

*ТАРАСОВ Олег Владиславович - кандидат биологических наук, доцент, ФЕДОРОВА Ольга Витальевна - кандидат химических наук, заместитель директора (Озёрский технологический институт - филиал НИЯУ МИФИ, Озерск), ТАНАНАЕВ Иван Гундарович - член-корреспондент РАН, заведующий лабораторией (Дальневосточный федеральный университет, Владивосток, Институт химии ДВО РАН, Владивосток), СЕРГИЕНКО Валентин Иванович - академик, директор (Институт химии ДВО РАН, Владивосток). *Е-тай: geokhi@mail.ru

Работа выполнена в рамках Соглашения о сотрудничестве ДВФУ и НИЯУ МИФИ от 29.11.2014 г.

gray forest soil isfrom 2.5 to 3.0 %, and a leached chernozem does not exceed 7.0 %. The most part of the radionuclides (>99% of total content in the soil) are concentrated in the root zone of 0-25 cm. The share of radionuclides in the lower layers is tenths of a percent of the total content. This is not observed dependence of the distribution of radionuclides in the profile of the studied soilsfrom the amount ofprecipitation dropped out of the twelve-year period of observation. It is noted that 55 years after plowing contaminated soil (leached chernozem) mSr is almost uniformly distributed in the topsoil of 0-25 cm. In subsurface horizon 90Sr share is tenths of a percent of the total content. On this basis, we can conclude that the reduction of radionuclides C°Sr and137 Cs) in the upper layers of the soil is caused by mainly their physical decay. This information may be claimed when creating technologies of rehabilitation and remediation of contaminated areas ofPrimorye, referred to theformer repositoryfor spent nuclearfuelfrom nuclear submarines.

Key words: radioecology, the East-Ural radioactive trace (EURT), radionuclides, strontium-90, cesium-137, dynamics ofchanges in theforms of radionuclides, distribution of radionuclides in the soilprofile, land reclamation.

Несмотря на завершение важнейшей экологической задачи - вывоза из Приморского и Камчатского краев более 70 млн Ки отработавшего ядерного топлива АПЛ [1], до сих пор не решена проблема реабилитации и рекультивации территорий бывших береговых технических баз ВМФ РФ, загрязненных радионуклидами. Серьезным источником загрязнения окружающей среды в Приморье стал также термо-радиационный взрыв на АПЛ К-431 в 1985 г. [7], приведший к выбросу аэрозольных частиц продуктов деления и их выпадению на п-ов Дунай и побережье Уссурийского залива в 30 км от места аварии с величинами МЭД от 20 до 40 мР/ч (http://www.rosatom.ru/aboutcorporation/activity/safety/ utilizaciya).

Для разработки технологий реабилитации загрязненных радионуклидами территорий необходимо иметь информацию по поведению радионуклидов в почвах и грунтах. Такие сведения могут оказаться востребованными при реабилитации как территорий Приморья, так и Восточно-Уральского радиоактивного следа (ВУРСа), возникшего вследствие тер-мо-радиационного взрыва в 1957 г. аварийной емкости с высокоактивными отходами на Производственном объединении «Маяк» (Челябинская область) и вторичного загрязнения этого района в 1967 г. за счет ветрового выброса радиоактивных аэрозолей с поверхности оз. Карачай [3-5, 9-11]. В настоящее время земли ВУРСа, ограниченные изолинией плотности загрязнения радиологически значимым и долгоживущим нуклидом 90Sr от 2 до 4 Ки/км2, признаны временно непригодными для ведения сельского хозяйства [8, 12].

Реабилитация загрязненных радионуклидами территорий и составление прогноза возврата этих почв в сельскохозяйственный оборот как в Приморье, так и на Южном Урале требуют сведений о скорости естественной дезактивации упомянутых радионуклидов, по которым, в свою очередь, необходима надежная информация о динамике изменения их форм нахождения и моделях миграции по профилю почв.

В настоящей статье приводятся результаты геохимических исследований подвижности радионуклидов 90Sr в почвах с ненарушенным почвенно-растительным покровом на территории Восточно-Уральского заповедника лесостепной зоны. Для целей нашего исследования 90Sr представляет особый интерес, поскольку этот радионуклид наиболее интенсивно перераспределяется в экосистемах, мигрирует по пищевым цепям и попадает в организм человека, формируя дозу внутреннего облучения [1,4].

Объекты и методы исследований

В данной работе анализируются результаты исследований, проведенных в пределах головной части ВУРСа, в основном на почвах с ненарушенным почвенно-рас-тительным покровом через 40-55 лет после загрязнения. Состояние и поведение радионуклидов изучали на двух стационарных пробных участках территории Восточно-Уральского заповедника, относящихся к различным ландшафтам с типичным почвенно-растительным покровом. Первый из них расположен в разреженном березняке паркового типа с редкой примесью сосны на серой лесной почве. Возраст лесных насаждений от 60 до

70 лет. Подлесок редкий, состоит в основном из шиповника. Участок покрыт плотной разнотравной растительностью. Средняя плотность загрязнения почвы по 908г составляет от 35 до 39, по 137Св - от 2,2 до 2,4 МБк/м2. Второй участок находится на выщелоченных черноземных почвах. Основная его часть покрыта мощными зарослями рудеральной растительности. Плотность загрязнения по 908г достигает 15-20, по 137Св - 0,5-0,6, по Ри - до 26,6 кБк/м2. Отбор проб осуществлялся во второй половине июня-начале июля. Основные агрохимические показатели почв, взятых для исследования, приведены в табл. 1.

Таблица 1

Агрохимическая характеристика почв на исследованных участках Восточно-Уральского радиоактивного следа

Показатель Чернозем выщелоченный Серая лесная почва

Гумус по Тюрину, % 3,3 3,40

рН водная 7,2 6,0

рН солевая - 4,5

Са, мг-экв/100 г почвы 19,8 12,3

М^, мг-экв/100 г почвы 12,5 0,9

Р, мг-экв/100 г почвы 1,14 3,5

К (обменный), мг-экв/100 г почвы 1,1 0,53

Фракция 1 мкм, % 18,7 18,8

Представленные данные свидетельствуют о том, что если по содержанию гумуса почвы практически не отличаются, то содержание кальция и магния - аналогов стронция, а также калия в черноземе выщелоченном значительно выше, чем в серой лесной почве.

Для оценки геохимической подвижности радионуклидов в почвах по стандартной методике были определены принятые в почвоведении формы нахождения радионуклидов -водорастворимая, обменная и необменная. Извлечение водорастворимого и обменного радионуклида производилось из воздушно-сухой навески почвы путем последовательной обработки ее дистиллированной водой и 1 моль/л раствором СН3СООКН4. Необменный (кислоторастворимый) радионуклид определялся после ацетатной вытяжки из почвы, обработанной раствором азотной кислоты.

Результаты исследований

Установлено, что в изученных почвах 908г содержится в основном в обменной форме (85-87 % валового содержания радионуклида). На водорастворимую форму приходится от 1,5 до 2,0 %, кислоторастворимую - 10-12 %. Ионы 908г, находящиеся в адсорбированном состоянии (обменная форма), практически не вымываются атмосферными осадками, но легко выщелачиваются солями и слабыми кислотами. В корнеобитаемом слое почв (0-20 см) поддерживается кислотно-щелочной баланс, поэтому здесь преобладает 908г в обменной форме. В этом же слое сосредоточены и водорастворимые формы 908г.

Доля подвижного радионуклида 137Св (водорастворимого и обменного) составляет в серой лесной почве 2,5-3,0 %, в черноземе выщелоченном - не более 7 %, что хорошо коррелирует с содержанием обменного калия в этих почвах.

Для получения более полного представления о временной динамике содержания 137Св и 908г по профилю почв были проанализированы результаты многолетних исследований на двух охарактеризованных выше участках. В связи со значительной неоднородностью распределения радионуклидов по площади наблюдаемых участков трудно проследить характер изменения абсолютной удельной активности исследуемых горизонтов почв. Можно

лишь сделать вывод, что за период с момента образования ВУРСа активность радионуклидов в плодородном слое почв, не подвергшихся обработке, уменьшилась благодаря их физическому распаду. В табл. 2 приведены данные по распределению 137Св и 908г в слоях исследуемых почв за 10-15 лет. Как видно, содержание 908г в верхнем 5-сантиметровом слое почв обоих участков за последние 15 лет уменьшилось незначительно и составляет в среднем 40-45 % общего его содержания в почвах. Основная доля 908г на протяжении всего исследуемого периода находится в слое 0-15 см.

Аналогичным образом распределен в почвах и '"Се, с той лишь разницей, что доля его в 5-сантиметром слое вполне закономерно выше, чем у 908г. В то же время можно заметить, что для чернозема выщелоченного, где содержание обменного калия значительно больше, чем в сероземе, характерно более равномерное распределение 137Св в слое 0-20 см. В сероземе же более 90 % данного радионуклида сосредоточено в слое 0-10 см.

В результате наших многолетних наблюдений за поведением подвижных форм радионуклидов на целинных почвах ВУРСа была выявлена их сезонная динамика с некоторым увеличением обменных форм 908г в весенний, а 137Св - в осенний периоды. Ранее это связывалось с наличием в почве влаги [2]. Следовательно, можно было предположить, что в годы с существенно более высоким количеством выпавших осадков содержание обменных форм радионуклидов должно возрастать. Однако, как видно из табл. 2, распределение радионуклидов по толще грунта по обоим участкам не может быть связано с количеством выпавших осадков за период как минимум десять лет.

Таблица 2

Количество выпавших осадков на площадке ВУРСа и относительное распределение '"вг и шСз

по слоям почвы на участках 1и2

Слой, см Содержание радиоактивных элементов, %

2002 г. 2003 г. 2004 г. 2005 г. 2006 г. 2007 г. 2008 г. 2010 г. 2012 г.

908г

0-5 39/34 58/27 38/39 51/32 43/38 28/48 43/47 46/46 42/27

5-10 32/31 28/22 28/28 30/31 36/30 27/31 28/44 44/2 39/26

10-15 18/20 8/27 20/20 18/24 16/21 21/14 18/8 18/13 21/21

ШС8

0-5 72/41 89/50 90/49 69/49 91/92 29/82 93/58 88/34 94/32

5-10 25/36 8/41 7/29 31/42 8/6 38/10 5/36 9/20 5/32

10-15 2/14 2/16 3/16 10/8 1/1 20/6 2/8 2/10 1 /20

Количество 457,6 473,7 300,6 450,1 450,5 587,8 380,4 242,9 366,3

осадков, мм*

* Рассчитано за период с июля предыдущего по июль текущего года.

Примечание. В числителе показано распределение радиоактивного элемента в слоях почвы на участке 1, в знаменателе - на участке 2.

На наш взгляд, на миграцию радионуклидов, в первую очередь 908г, по профилю почв может влиять разная продуктивность почв. На это указывает тот факт, что 908г на целинных землях сконцентрирован в корнеобитаемом слое и его незначительная миграция вглубь почв, за пределы корнеобитаемого слоя, может быть обусловлена жизнедеятельностью растений и накоплением в них радионуклидов в процессе роста. В пользу данного предположения свидетельствуют результаты исследований вертикального распределения 908г по профилю целинной и обработанной почвы в пределах ВУРСа. Исследования проводили в 2012 г. на участках выщелоченного чернозема, расположенных рядом, при этом территория одного участка после аварии 1957 г. подвергалась перепашке, а другого - нет.

Перепашка почвы, как выяснилось, заметно сказалась на распределении 90Sr по профилю почвы и его накоплении в растительности.

При одинаковом суммарном запасе 90Sr в профилях почв на целинном участке большая часть этого радионуклида сосредоточена в поверхностном слое. Его удельная активность в растительности и подстилке здесь также выше, чем на перепаханном участке. На участке через 55 лет после вспашки наблюдается практически равномерное распределение 90Sr по слою 0-25 см. Прослеживаемая здесь восходящая миграция 90Sr, на наш взгляд, связана с поглощением радионуклидов растительностью. Результаты многолетнего непрерывного полевого опыта на аналогичном участке при типичном севообороте [6] показали, что корневое поступление 90Sr в сельскохозяйственные культуры (злаковые и бобовые, зерновые, картофель, кукурузу и многолетние травы) снижается во времени в соответствии со скоростью радиоактивного распада 90Sr.

Выводы

В ненарушенных почвах ВУРСа (чернозем выщелоченный и серая лесная) через 55 лет после загрязнения 90Sr содержится в основном в подвижных формах - водорастворимой (1,5-2,0 %) и обменной (85-87 % валового содержания). Вклад кислотораство-римой формы составляет от 10 до 12 %. Цезий-137, напротив, находится преимущественно в необменной форме. Доля подвижного 137Cs составляет в серой лесной почве от 2,5 до3,0 %,авчерноземевыщелоченном-до7,0%.

Основная доля радионуклидов (более 99 % валового содержания в почве) сосредоточена в корнеобитаемом слое 0-25 см. Доля радионуклидов в нижележащих слоях составляет десятые доли процента.

За 12 лет наблюдений не прослеживается зависимости распределения радионуклидов по профилю изучаемых почв от количества выпавших атмосферных осадков.

Через 55 лет после вспашки загрязненной почвы (чернозем выщелоченный) 90Sr практически равномерно распределен в пахотном слое 0-25 см. В подпахотном горизонте доля 90Sr составляет десятые доли процента от валового содержания.

Таким образом, анализ многолетних наблюдений на ВУРСе и результаты проведенных исследований дают основание сделать заключение о том, что для рассмотренных почв (чернозем выщелоченный и серая лесная) снижение содержания 90Sr и 137Cs в верхних слоях почвы обусловлено главным образом их физическим распадом. Процессы миграции играют второстепенную роль. Этот вывод согласуется с ранее сделанным прогнозом радиационной обстановки на территории ВУРСа [6], в соответствии с которым предполагалось, что длительность существования радиоактивного загрязнения будет определяться в основном радиоактивным распадом 90Sr и дополнительно к нему влиянием совокупности биогеофизических и биогеохимических процессов.

ЛИТЕРАТУРА

1. Алексахин P.M., Булдаков Л.А., Губанов В.А. и др. Крупные радиационные аварии: последствия и защитные меры. М.: ИздАТ, 2001. 752 с.

2. Батурин В.А. Вертикальная миграция радионуклидов в почве Восточно-Уральского радиоактивного следа и ее влияние на интенсивность исходящего излучения // Атомная энергия. 1997. Т. 82, №1.С. 44—48.

3. Восточно-Уральский радиоактивный след (Свердловская область) / под ред. В.Н. Чуканова. Екатеринбург: УрО РАН, 1996. 167 с.

4. Изучение радиоэкологических, радиационно-гигиенических и социально-хозяйственных последствий массированного радиоактивного загрязнения больших площадей (1958-1984 гг.). Т.З. Радиационная обстановка и динамика поведения радионуклидов в окружающей среде: Отчет о НИР / науч. рук. И.А. Терновский, Е.Н. Те-веровский // Фонды ПО «Маяк». 1984. Инв. № ОН-2165.

5. Итоги изучения и опыт ликвидации последствий аварийного загрязнения территории продуктами деления урана / под ред. А.И. Бурназяна. М.: Энергоатомиздат, 1990. 145 с.

6. Мартюшов В.В., Спирин Д.А., Романов Г.Н., Базылев В.В., Мартюшов В.З. Динамика состояния и миграции стронция-90 в почвах Восточно-Уральского радиоактивного следа // Вопр. радиационной безопасности. 1996. № 3. С. 28-38.

7. Осипенко Л.Г., Жильцов Л.М., Мормуль Н.Г. Атомная подводная эпопея. Подвиги, неудачи, катастрофы. М.: Боргес, 1994. 430 с.

8. Павлоцкая Ф.И., Горяченкова Т.А., Емельянов В.В. Поведение 239 240Ри в почвах на следе после аварии на Южном Урале в 1957 г. // Атомная энергия. 1992. Т. 73, № 1. С.32-36.

9. Позолотина В.Н., Молчанова И.В., Караваева Е.Н. Современное состояние наземных экосистем зоны Восточно-Уральского радиоактивного следа: уровни загрязнения, биологические эффекты. Екатеринбург: Го-щицкий, 2008. 204 с.

10. Тарасов О.В. Современное состояние Восточно-Уральского заповедника // Опыт преодоления последствий техногенных аварий и развитие атомных технологий: Материалы науч.-практ. конф., посвященной 50-летию аварии на ПО «Маяк». Челябинск, 2007. С. 126-133.

11. Экологические последствия радиоактивного загрязнения на Южном Урале / под ред. В.Е. Соколова, Д.А. Криволуцкого. М.: Наука, 1993. 336 с.

12. Myasoedov B.F., Drozko E.G. Up-to-date radioecological situation around the «Mayak» nuclearfacility // J. Alloy sand Compounds. 1998. Vol. 271/273. P. 216-220.