МИКРОТВЭЛ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
COATED FUEL PARTICLE FOR NUCLEAR REACTOR

Микротвэл ядерного реактора
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.
2
2
2
Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO, РuО, ТhO) со слоями защитного покрытия (Allen P.L., Ford L.H. and Shennan J.V. Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.246-253).
В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности - PyC, карбид кремния - SiC и карбид циркония - ZrC (Gulden T.D., Nickel Н. Preface coated particle fuels. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.206-213).
Высокоплотный изотропный PyC является диффузионным барьером по отношению к газообразным продуктам деления (ГПД), слои SiC и ZrC служат основными силовыми слоями в МТ и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления (ТПД).
2
3
3
3
3
Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого PyC плотностью 1,10 г/см, толщиной 97±13 мкм, второй слой - из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,85 г/см и толщиной 33±3мкм, третий слой - из SiC плотностью 3,20 г/см и толщиной 34±2мкм и четвертый (наружный) слой - из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,85 г/см и толщиной 39±3мкм (Minato К., Sawa К., Коуа Т. etal. Fission product real ease behavior of individual coated fuel particles for High-Temperature Gas-Cooled Reactors. - Nucl. Technol. Vol.131, July 2000, p.36-47).
21
2
Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость продуктов деления, например, Ag и Cs через SiC-слой, особенно при повышенных температурах облучения МТ (более 1350°С), при термоциклировании и достижении высоких значений флюенса быстрых нейтронов (более 4,0·10 н/см).
2
3
3
3
3
Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,11 г/см и толщиной 64 мкм, второй слой из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,84 г/см и толщиной 26 мкм, третий слой из карбида циркония плотностью 6,6 г/см и толщиной 31 мкм и четвертый (наружный) из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,95 г/см и толщиной 55 мкм (Minato К., Fukuda К., Sekino H., et.al. Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer-J. of Nucl. Mater., 252 (1998) p.13-21).
Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость ТПД (особенно Ag и Cs) в условиях интенсивного коррозионного воздействия СО на ZrC при разрушении второго высокоплотного изотропного PyC.
Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй - из высокоплотного изотропного PyC, третий слой из карбида циркония, четвертый слой - из карбида кремния, пятый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода (Патент Японии №3-108692, МКИ G21C 3/62, заявл. 22.09.89, опубл. 08.05.91).
x
y
Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является высокая повреждаемость карбидных слоев, особенно карбида кремния, в процессе термомеханического воздействия на микротвэл, обусловленная различиями в коэффициентах линейного термического расширения ZrC и SiC и напряжениями из-за различия параметров кристаллической решетки этих материалов. Коррозионная повреждаемость ZrC существенным образом активируется в условиях термоциклирования за счет образования оксикарбидных фаз типа ZrCO, имеющих большие по сравнению с ZrC анизотропные радиационные размерные изменения.
Существенный вклад в разрушение силовых покрытий из ZrC и SiC вносит различная степень распухания этих материалов по мере набора дозы облучения. В условиях низких температур (начало облучения) для SiC-слоя характерно интенсивное распухание (до 10% объемных). Карбид циркония в этих условиях остается практически неизменным. Возникающие напряжения на границе ZrC-SiC релаксировать за счет термической ползучести не могут (низкие значения температуры). Поэтому в этих условиях возникает значительная вероятность образования трещин в любом из карбидных слоев. При температурах 1000°C и выше доминирующим наряду с распуханием является механизм развития напряжений за счет различий в коэффициентах термического расширения, что недопустимо для керамики в условиях термоциклирования.
Перед авторами предложенного технического решения стояла задача уменьшения повреждаемости слоев из SiC и ZrC за счет уменьшения его коррозионного повреждения при воздействии СО и ТПД в условиях радиационного распухания и термоциклирования.
3
Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора, содержащем ТМ и пятислойное защитное покрытие, между третьим (ZrC) и четвертым (SiC) слоями микротвэл дополнительно содержит слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см.
3
3
Экспериментальные результаты указывают на то, что пироуглерод плотностью 1,40-1,60 г/см обладает меньшим коэффициентом термического расширения (КЛТР), чем ZrC, и близким значением КТЛР к SiC-слою. В случае разрушения слоя из ZrC слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см является дополнительным барьером, предотвращающим проникновение трещин в SiC-слой, а также компенсирует радиационное распухание SiC, уменьшая напряжения между карбидными слоями.
3
Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, содержит дополнительно между карбидными слоями слой пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см.
Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:
- первый низкоплотный PyC предоставляет объем для локализации ГПД, компенсирует несоответствие КЛТР между ТМ и высокоплотными слоями, защищает второй слой от повреждения осколками деления (ядрами отдачи);
- второй высокоплотный изотропный PyC является диффузионным барьером для ГПД, защищает ZrC от коррозионного воздействия продуктов деления;
- третий ZrC слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;
3
- четвертый слой пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см является компенсатором несоответствия КЛТР ZrC и последующего SiC слоя, барьером, предотвращающим распространение трещин в SiC-слой, предохраняет от повреждений SiC-слой, а также служит компенсатором различных радиационно-термических изменений в карбидных слоях;
- пятый SiC-слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;
- шестой высокоплотный изотропный PyC слой является диффузионным барьером для ГПД и защищает слой из SiC от механических повреждений.
2
В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующие данные. На топливные микросферы (масса навески 30 г) из UO диаметром около 200 мкм в кипящем слое последовательно осаждают шестислойное покрытие:
№ п/п
Слой покрытия
Температура пиролиза
Расход газов, л/ч
Концентрация реагентов, об.%
Время процесса, мин
Толщинаслоя, мкм
Ar
H<sub>2</sub>
с<sub>2</sub>н<sub>2</sub>
С<sub>3</sub>Н<sub>6</sub>
CH<sub>3</sub>SiCl<sub>3</sub>
ZrCl<sub>4</sub>
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
1
Низкоплотный PyC
1450±20
600
90
2,5
95,0
2
Высокоплотный PyC
1330±20
1200
3J0O
7,0
40,0
3
Карбид циркония
1500±20
100
1500
120
2,0
100,0
35,0
4
PyC плотность 1,4-1,6 г/см<sup>2</sup>
1450±20
1300
1500
200
7,0
10,5
CH<sub>4</sub>
5
Карбид кремния
1550±20
1500
1,5
110,0
30,0
6
Высокоплотный PyC
1330±20
1200
350
10,0
45,0
В процессе облучения МТ в слоях защитных покрытий протекают существенные радиационно-химические изменения:
- PyC-слои претерпевают радиационно-размерные изменения, выражающиеся, прежде всего, в образовании радиальных трещин в низкоплотном, а затем и в высокоплотном внутреннем PyC;
2
- образующийся в процессе деления UO кислород взаимодействует с PyC с образованием СО, который по радиальным трещинам проходит к слою ZrC, вызывая его коррозию;
- в результате коррозионных повреждений слой из ZrC становится проницаемым для ТПД, а ГПД создают повышенное давление в МТ, что приводит к возникновению растягивающих напряжений в SiC;
- в условиях радиационного распухания и термоциклирования существенно повышается вероятность разрушения слоя из ZrC и распространения трещин в SiC слой;
2
- введение в состав МТ слоя из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см между слоями из ZrC и SiC приводит к перераспределению напряжений в многослойной конструкции покрытий, что обеспечивает компенсацию напряжений за счет различных по знаку радиационно-размерных изменений слоев (карбид кремния распухает, а пироуглерод усаживается).
2
3
Выбор плотности пироуглеродного слоя в указанных пределах основывается на следующих экспериментальных данных. При плотности менее 1,4 г/см пироглерод усаживается с существенно большей скоростью, чем распухает карбид кремния, что может приводить к возникновению локальных отслоений и, как следствие, к возникновению опасных для хрупкого SiC-слоя растягивающих напряжений. При плотности более 1,6 г/см скорость усадки пироуглерода мала и не обеспечивает компенсацию распухания SiC.