СПОСОБ ОЦЕНКИ КАЧЕСТВА И ПОВЕДЕНИЯ ТОПЛИВНЫХ ТАБЛЕТОК В НЕСТАЦИОНАРНЫХ И АВАРИЙНЫХ РЕЖИМАХ РАБОТЫ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
METHOD TO ASSESS QUALITY AND BEHAVIOUR OF FUEL PELLETS IN NON-STATIONARY AND EMERGENCY MODES OF NUCLEAR REACTOR OPERATION

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано в процессе производства и контроля качества керамического ядерного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов.
В настоящее время поведение керамического ядерного топлива (топливных таблеток) достаточно полно исследовано и подробно описано для работы реакторов в квазистационарных режимах при сохранении в процессе работы реакторов целостности оболочек ТВЭЛов.
При этом, как известно, с ростом выгорания топлива происходит, в частности, изменение микроструктуры топливных таблеток, в основном рост размеров зерна, внутриреакторное радиационное уплотнение таблеток за счет присутствующих в спеченных таблетках нестабильных мелких пор, образование на поверхности таблеток так называемого rim-слоя, выход из таблеток под оболочку ТВЭЛа газообразных продуктов деления, а в ряде случаев - разрушение таблеток (фрагментация).
В свою очередь, разрушение таблеток (фрагментация) может привести к нарушению целостности оболочки ТВЭЛа и его разгерметизации за счет того, что при разрушении таблеток снижается теплопроводность топлива, уменьшается теплопередача от топлива к оболочке, ведущая к перегреву топлива вплоть до его расплавления и отклонению параметров работы реактора от расчетных, а в зазорах между фрагментами таблеток и оболочкой происходят локальные всплески мощности, ведущие к разрушению оболочки в местах наибольших зазоров. Кроме этого, в местах плотного контакта фрагментов разрушенных таблеток с оболочкой интенсифицируется механизм деформационного коррозионного растрескивания оболочки, ведущий к выходу радиоактивных продуктов деления из ТВЭЛа в теплоноситель (И.Урсу, "Физика и технология ядерных материалов", "Энергоатомиздат", М., 1988; И.X.Ганев, "Физика и расчет реактора", "Энергоатмиздат", М., 1992).
Следует отметить, что точное прогнозирование поведения топливных таблеток, в частности их разрушения (фрагментации), является достаточно сложной задачей даже при работе таблеток в квазистационарных режимах работы реактора. Намного более сложной задачей является прогнозирование поведения топливных таблеток в режимах маневрирования мощностью реактора и в условиях проектных аварий: так называемых расходных, связанных с потерей теплоносителя (LOCA) и реактивностных, обусловленных резким введением реактивности (RIA).
Ввиду сложности задачи поведение топливных таблеток в случаях, связанных, например, с критическими скоростями повышения линейной мощности в процессе пуска и маневрирования мощностью реактора, а также в аварийных случаях, связанных с разгерметизацией и разрушением оболочек ТВЭЛов в процессе работы реактора, описано и исследовано в значительно меньшей степени.
2
В частности установлено, что при критических скоростях повышения линейной мощности реактора термические напряжения в топливных таблетках могут оказаться выше предела прочности UO, что может привести к растрескиванию и даже разрушению наименее прочных таблеток, способствующему увеличению негативного взаимодействия таблеток с оболочкой ТВЭЛа и интенсификации выхода из таблеток под оболочку ТВЭЛа газообразных продуктов деления и, в итоге, к нарушению целостности оболочки. В свою очередь, на основании теоретических представлений о процессах, протекающих в ТВЭЛах при авариях, связанных с разгерметизацией и разрушением оболочек ТВЭЛов по таким, в частности, причинам, как: коррозионное растрескивание оболочки, наличие «газовой неплотности» в оболочке ТВЭЛа, обусловленной режимами ее изготовления, термомеханическое взаимодействие оболочки с топливом при высоких выгораниях, нарушение целостности оболочек ТВЭЛов при потере теплоносителя в первом контуре реактора (авария типа LOCA) и ряду других причин, а также на основании результатов внереакторных исследований таблеток негерметичных ТВЭЛов (Гарцаролли Ф., Манцель Р. и др. «Предполагаемые механизмы повреждений твэлов при взаимодействии топлива с оболочкой» // Атомная техника за рубежом, 1979, №4, с.21-27; Букринский A.M. «Аварийные переходные процессы на АЭС с ВВЭР» // - М.: Энергоиздат, 1982, с.142; Kawasaki S. «А review of studies on behaviour of fuel cladding under LOCAs» // Proceedings of Japan-USSR seminar on LWR Fuels, held in Tokyo, Japan, 29-31 October, 1990) следует, что в начальный момент при разгерметизации и разрушении оболочек ТВЭЛов таблетки будут подвергаться воздействию находящегося под оболочкой ТВЭЛа влажного гелия (увлажнение гелия происходит за счет первых порций водяного пара, образующегося при повреждении оболочки при проникновении внутрь оболочки теплоносителя - воды), а далее - смеси гелия и водяного пара. При этом ввиду того что температура влажного гелия и парогазовой смеси, воздействующей на таблетки, как правило, существенно ниже температуры наружной поверхности топливных таблеток, таблетки, в зависимости от их качества и от разницы температур на границе таблетка - парогазовая смесь, под действием охлаждения различной степени интенсивности или будут растрескиваться, или даже терять свою целостность полностью (фрагментироваться), приводя к крайне нежелательным последствиям, в том числе ухудшению радиационной обстановки на АЭС за счет загрязнения теплоносителя радиоактивными продуктами деления и разрушившимся топливом, замене кассеты с разрушившимся ТВЭЛом и т.п.
Разрушение таблеток в процессе работы реактора обуславливается их прочностью, которая, в свою очередь, зависит от таких качественных характеристик таблеток, как микроструктура (пористость, размер зерна), а также от наличия в таблетках различного типа дефектов (трещин, отслоений, несплошностей и т.п.).
Для определения механической прочности топливных таблеток существует ряд способов.
Известен способ определения механической прочности топливных таблеток, заключающийся в том, что столб (выборку) из 10 таблеток подвергают осевому сжимающему давлению до 25 МПа с фиксацией давления, при котором на какой-либо таблетке из выборки появляется скол размером ≥0,4 мм. Таблетки считают выдержавшими испытание, если при давлении 19 МПа и более на таблетках не возникают сколы размером ≥0,4 мм (ASTM С 776).
Недостатком данного способа является то, что таблетки испытываются в условиях, не соответствующих условиям (температура, среда) их эксплуатации в реакторе. Кроме этого, в процессе испытаний таблетки подвергаются нагрузкам (на сжатие), не соответствующим нагрузкам (в частности, термическим ударам), которым подвергаются таблетки при пуске и в случае маневрирования мощностью реактора при больших скоростях повышения линейной мощности реактора, а также в случае нарушения целостности оболочки ТВЭЛа.
2
2
3
Известен способ контроля прочности UO - таблеток и AlO - таблеток, заключающийся в том, что столб (выборку) обычно из 10 таблеток подвергают постепенно нарастающему осевому сжимающему давлению до появления первого характерного для разрушающихся таблеток треска. При появлении характерного треска фиксируется давление, при котором таблетка (одна или несколько) начала разрушаться, а также фиксируется характерный вид разрушения. О качестве таблеток судят по уровню давления, при котором таблетки начали разрушаться, и по характерному виду разрушения (РА 0335. Drucktest zur Prufung der Festigkeit an Uran- und Aluminiumoxidtabletten. Siemens AG. 1990).
Недостатками данного способа являются те же недостатки, что и предыдущего способа определения прочности топливных таблеток.
4
2
2
Исследования, непосредственно связанные с разрушением таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора, весьма немногочисленны, если не считать нескольких исследований поведения топливных таблеток из ВС при существенных изменениях (снижении) их температуры в течение короткого промежутка времени (термических ударах) и практически единственной работы, посвященной изучению поведения UO - таблеток при их работе в реакторе в нестационарных режимах работы реактора путем воздействия на таблетки термических ударов, осуществляемых методом погружения нагретых UO - таблеток в воду (см. ниже).
4
Так, известен способ оценки поведения таблеток, изготовленных из ВС, при воздействии на них термических ударов (Hollenberg G. - Amer. Ceram. Soc. Bull., 1980, v.59, p.538. Hollenberg G., Basmajian J. - J. Amer. Ceram. Soc, 1982, v.65, p.4).
4
Согласно данному способу BC - таблетки без видимых дефектов внешнего вида нагревают в печи, после чего нагретые таблетки быстро из печи вынимают и подвергают воздействию термического удара посредством погружения таблеток в воду.
Степень повреждения таблеток, подвергнутых воздействию термического удара, оценивают путем их просмотра на оптическом микроскопе.
2
Недостатком данного способа является исследование таблеток не из UO, а из другого материала, а также то, что таблетки подвергаются воздействию термического удара путем их погружения в воду, что не моделирует их поведение в реакторе и не соответствует тому воздействию, которому могут подвергаться таблетки при их работе в реакторе.
2
2
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому способу является способ оценки поведения UO - таблеток при их работе в реакторе в нестационарных режимах работы реактора путем воздействия на таблетки термических ударов (Oguma М. Integrity Degradation of UO Pellets Subjected to Thermal Shock. - Journal of Nuclear Materials, 1985, v.127, N1, p.67-76).
2
Согласно данному способу UO - таблетки без видимых дефектов внешнего вида нагревают в печи, после чего нагретые таблетки быстро из печи вынимают и подвергают воздействию термического удара посредством погружения таблеток в воду.
Морфологию повреждений подвергнутых воздействию термического удара таблеток оценивают путем их просмотра на оптическом микроскопе.
2
Характерной особенностью и основным недостатком данного способа оценки поведения UO - таблеток при их работе в реакторе в нестационарных режимах работы реактора является то, что таблетки подвергаются воздействию термического удара путем их погружения в воду, что не моделирует в полной мере их поведение в реакторе и не соответствует тому воздействию, которому могут подвергаться таблетки при их работе в реакторе. Невозможность точного моделирования в способе поведения топливных таблеток в реакторе в нестационарных режимах работы реактора существенно снижает степень корреляции между фактической повреждаемостью таблеток при их работе в реакторе и результатами испытаний таблеток по данному способу. В свою очередь, отсутствие точных данных по поведению топливных таблеток в нестационарных режимах работы реактора не дает возможности достоверной оценки влияния качественных характеристик таблеток на их повреждаемость и корректировки технологии изготовления таблеток с целью получения таблеток со свойствами, обеспечивающими их работу в реакторе в нестационарных режимах без разрушения.
2
Таким образом, все вышеуказанные способы не дают возможности точно и достоверно смоделировать и оценить поведение UO - таблеток при их работе в реакторе в нестационарных и аварийных режимах работы реактора, скоррелировать результаты оценки их поведения с исходными качественными характеристиками таблеток.
Задачей настоящего изобретения является создание способа оценки качества и поведения топливных таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора, позволяющего оценить для таблеток с различными свойствами такие их важные с точки зрения экологической и ядерной безопасности работы реактора характеристики, как начало возникновения трещин и момент полного разрушения таблеток при критических скоростях повышения линейной мощности реактора, а также в аварийных случаях, связанных с разгерметизацией и разрушением оболочек ТВЭЛов, спрогнозировать для таблеток с конкретными свойствами их поведение и состояние в нестационарных и аварийных режимах работы реактора.
В результате решения данной задачи можно получить новые технические результаты, заключающиеся в:
- определении начала возникновения трещин и момента полного разрушения таблеток с определенными свойствами при критических скоростях повышения линейной мощности реактора, а также в аварийных случаях, связанных с разгерметизацией и разрушением оболочек ТВЭЛов;
- прогнозировании поведения и состояния таблеток с определенными свойствами в нестационарных и аварийных режимах работы реактора;
- прогнозировании состояния ТВЭЛов, снаряженных таблетками с определенными свойствами, в нестационарных и аварийных режимах работы реактора;
- получении данных о свойствах таблеток, достижение которых при изготовлении таблеток будет обеспечивать их минимальные повреждения в нестационарных и аварийных режимах работы реактора.
Данные технические результаты достигаются тем, что в способе оценки качества и поведения топливных таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора, включающем нагрев, охлаждение и осмотр контролируемых таблеток после испытаний, охлаждение таблеток проводят с помощью гелия или другого инертного газа (аргона, водорода) или смеси водородосодержащих газов (например, аргоно-водородной смеси) с последующей оценкой целостности таблеток, а о поведении таблеток в момент пуска и маневрирования мощностью реактора, а также в случае разгерметизации и разрушения оболочки ТВЭЛа судят по критической разности температуры нагретых таблеток и температуры этих же таблеток после их охлаждения, при которой в таблетках начинают возникать трещины, а также по критической разности температуры нагретых таблеток и температуры этих же таблеток после их охлаждения, при которой таблетки полностью теряют свою целостность.
Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем.
Известные способы оценки качества и поведения топливных таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора предполагают или испытания таблеток только сжимающими нагрузками, не соответствующими нагрузкам (в частности, термическим ударам), которым подвергаются таблетки при пуске и в случае маневрирования мощностью реактора при больших скоростях повышения линейной мощности реактора, а также в случае нарушения целостности оболочки ТВЭЛа, или предполагают испытания таблеток в условиях (путем их погружения в воду), не соответствующих условиям (температура, среда) их эксплуатации в реакторе. Кроме этого, известные способы не дают возможности регулировать поведение таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора.
Следует подчеркнуть, что описываемый способ, в отличие от известных, предполагает испытания таблеток проводить в условиях и нагрузками, максимально приближенными к условиям и нагрузкам, которым топливные таблетки будут подвергаться в случае нестационарных и аварийных режимов работы реактора, в частности воздействию на таблетки резких перепадов температуры (термических ударов), возникающих при больших скоростях повышения линейной мощности реактора (в среде гелия).
Наряду со сказанным получение данных по моменту начала растрескивания таблеток и их полному разрушению в зависимости от микроструктуры таблеток позволяет целенаправленно изготавливать топливные таблетки с параметрами микроструктуры, обеспечивающими их повышенную стойкость к растрескиванию и полному разрушению (фрагментации) в случае критических скоростей повышения линейной мощности реактора, а также в случае нарушения целостности оболочки ТВЭЛа.
Реализация описываемого способа может быть проиллюстрирована следующим образом.
3
3
3
3
3
2
3
Для испытаний были отобраны промышленные таблетки типа РБМК диаметром 11,46±0,02 мм плотностью 10,40 г/см (95% теор.) - Р1, 10,55 г/см (96% теор.) - Р2, 10,75 г/см (98% теор.) - Р3 (при расчетах теоретическая плотность была принята равной 10,96 г/см). В лабораторных условиях из той же партии исходного порошка UO, что и промышленные таблетки, были изготовлены низкоплотные таблетки плотностью ~10,0 г/см (91% теор.) с различным размером зерна - Р4, Р5 и таблетки плотностью 10,40 г/см (95% теор.) - Р6 с размером зерна более 25 мкм (плотность и размер зерна в таблетках регулировали режимами спекания и количеством добавок порообразователя. При этом с целью исключения образования в структуре таблеток крупных пор порообразователь подвергали измельчению с последующим отсевом частиц размером >40 мкм).
3
3
3
3
Общая пористость отобранных и специально изготовленных для испытаний таблеток соответственно составила: ~ 5% (γ=10,40 г/см), ~4% (γ=10,55 г/см), ~2% (γ=10,75 г/см), ~9% (γ=10,00 г/см).
3
3
2
3
3
3
Наряду с таблетками типа РБМК испытывали промышленные топливные таблетки типа ВВЭР диаметром 7,55±0,01 мм плотностью 10,40 г/см (95% теор.) - В1 и 10,70 г/см (98% теор.) - В, а также изготовленные в лабораторных условиях таблетки плотностью 10,40 г/см (95% теор.) - В3 и 10,70 г/см (98% теор.) - В4 с повышенным размером зерна (плотность и размер зерна также регулировали режимами спекания, количеством добавок порообразователя и Al(ОН)).
Отношение O/U в отобранных таблетках было 2,00±0,001. В процессе испытаний плотность (пористость) таблеток определяли гидростатическим методом.
Перед испытаниями торцы таблеток с одной стороны сошлифововали по высоте на ~0,6…1,0 мм до образования плоской площадки. На данной площадке вначале оценивали микроструктуру таблеток, далее плоскость вновь подвергали шлифовке и полировке, после чего таблетки размещали в специальном молибденовом контейнере, который устанавливали в печь.
Средний условный размер зерна определяли на травленых шлифах методом секущих. Пористость оценивали на нетравленых шлифах или по фотографиям микроструктуры, или с использованием системы анализа изображений «Автомет-57» или «Автомет-58».
-4
2
Испытания заключались в нагреве таблеток в вакууме 5*10 мм. рт.ст. в печи СШВЭ - 1.2,5/25 ИЗ со скоростью не более 10°С/мин (во избежание растрескивания) до температуры 1300°С с последующим их охлаждением с разной скоростью путем подачи в реторту печи со скоростью 1,0…10 л/мин гелия или аргоно-водородной смеси (Ar+7,0±2,0% Н).
Интенсивность охлаждения таблеток и время до достижения ими заданной температуры регулировали скоростью подачи в зону реторты печи, где находились таблетки, гелия или аргоно-водородной смеси комнатной температуры (~25°С) с различным содержанием влаги (содержание влаги в гелии и в аргоно-водородной смеси регулировали путем их пропускания через специальный увлажнитель (сатуратор), заполненный водным раствором хлористого лития).
При этом таблетки в реторте печи размещали таким образом, что струя гелия или аргоно-водородной смеси направлялась непосредственно на шлифованные торцы таблеток, находящихся в специальном молибденовом контейнере.
В процессе испытаний на первом этапе с целью грубой оценки момента начала образования трещин и момента полного разрушения таблеток охлаждение таблеток проводили с шагом ~50°С. На втором этапе после определения района нахождения критических точек (момента начала образования трещин и момента полного разрушения таблеток) в районе критических точек охлаждение таблеток проводили с шагом ~2…5°С.
Каждый раз после снижения температуры таблеток до требуемой путем подачи в зону реторты печи, где находились таблетки, гелия или аргоно-водородной смеси подачу гелия или аргоно-водородной смеси в реторту прекращали и отключали нагрев печи. После охлаждения печи до температуры ~25°С таблетки из нее извлекали, подвергали визуальному осмотру и фиксировали по состоянию торцов морфологию разрушений путем изготовления с помощью оптического микроскопа фотографий. Контроль процесса газового охлаждения таблеток (с точки зрения возможного окисления таблеток) вели путем определения отношения O/U (следует отметить, что в процессе испытаний для всех таблеток отношение O/U не изменилось и составило 2,00±0,001. Это говорит о том, что в процессе испытаний таблетки не окислились.).
В процессе испытаний в каждом конкретном случае охлаждение таблеток путем подачи в зону реторты печи, где находились таблетки, гелия или аргоно-водородной смеси проводили вначале до достижения критической разности температур начала образования трещин (85…129°С), после чего таблетки с аналогичной микроструктурой охлаждали также гелием или аргоно-водородной смесью до достижения критической разности температур при полном разрушении таблеток (250…>600°С). Контроль и регулирование температуры в печи осуществляли с помощью регулирующего устройства "ПРОТЕРМ-100", контроль температуры таблеток осуществляли с помощью термопары, рабочий конец которой был размещен на торце одной из таблеток, электрического преобразователя ТВР ВР(А)-1 и измерителя-регулятора технологического ИРТ-1730D с погрешностью ±0,5%.
Данные о микроструктуре и значения критических разностей температур начала образования трещин и критических разностей температур при полном разрушении испытуемых таблеток представлены в таблице 1.
Таблица 1
Параметры микроструктуры испытуемых таблеток и значения критических разностей температур начала образования трещин и критических разностей температур при полном разрушении таблеток
Тип таблеток
Пористость, %
Средний размер крупных пор, мкм
Средний размер зерна, мкм
Критическая разность температур начала образования трещин, °С
Критическая разность температур при полном разрушении таблеток, °С
Р1
5
50
12
108
380
Р6
5
51
26
93
270
Р2
4
52
12
104
365
Р3
2
55
14
99
335
Р4
9
40
11
129
>600
Р5
9
40
25
116
330
В1
5
49
13
107
375
В2
2
53
14
100
340
В3
5
50
25
94
275
В4
2
54
26
85
250
Как видно из таблицы 1, для таблеток, подвергнутых воздействию термического удара, критические разности температур начала образования трещин и критические разности температур при полном разрушении таблеток существенно различаются и находятся в прямой зависимости от таких параметров микроструктуры таблеток, как средний размер зерна и пористость, в частности, критическая разность температур начала образования трещин и критическая разность температур при полном разрушении таблеток уменьшаются с увеличением среднего размера зерна и уменьшением пористости таблеток.
Анализ результатов оценки поведения топливных таблеток, подвергнутых в соответствии с предлагаемым способом воздействию термического удара с помощью струи газа, показывает, что предлагаемый способ позволяет оценивать поведение топливных таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора в зависимости от их качества. При этом путем регулирования параметров микроструктуры топливных таблеток, в частности размеров зерна и пористости, можно не только существенно сдвинуть момент начала образования в таблетках трещин в случаях критических скоростей повышения линейной мощности в процессе пуска и маневрирования мощностью реактора, но и существенно сдвинуть момент полного разрушения таблеток в аварийных случаях, связанных с разгерметизацией и разрушением в процессе работы реактора оболочек ТВЭЛов (в ряде случаев, когда реальные разности температур для таблеток с соответствующей структурой будут меньше критических для данных таблеток, таблетки вообще полностью не будут разрушаться).
Таким образом, описываемый способ обладает неоспоримыми преимуществами по сравнению с известными сейчас способами в части получения надежных и достоверных результатов оценки качества и прогнозирования поведения топливных таблеток в нестационарных и аварийных режимах работы реактора. Кроме этого, описываемый способ позволяет путем регулирования микроструктуры топливных таблеток существенно улучшить их поведение в процессе эксплуатации в указанных режимах, тем самым улучшить радиационную обстановку на АЭС и повысить безопасность работы АЭС.