Дихроизм двухфотонного поглощения при фотоионизации -центров в структурах с несферическими квантовыми точками

УДК 621.315.592

В. Д. Кревчик, С. В. Яшин, Е. И. Кудряшов

ДИХРОИЗМ ДВУХФОТОННОГО ПОГЛОЩЕНИЯ ПРИ ФОТОИОНИЗАЦИИ В~ -ЦЕНТРОВ В СТРУКТУРАХ С НЕСФЕРИЧЕСКИМИ КВАНТОВЫМИ ТОЧКАМИ

В рамках модели потенциала нулевого радиуса проведен расчет коэффициента примесного двухфотонного поглощения при фотоионизации Б- -центров в квазинульмерной структуре с квантовыми точками, имеющими форму эллипсоида вращения. Рассмотрены случаи продольной и поперечной по отношению к вертикальной оси квантовой точки поляризации света с учетом дисперсии характерных размеров квантовых точек. Показано, что в квазинуль-мерной структуре с квантовыми точками в форме эллипсоида вращения имеет место дихроизм примесного поглощения, связанный с изменением правил отбора для магнитного квантового числа.

Эксперименты показывают [1], что величина двухфотонного (ДФ) поглощения нанокристаллов, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице, более чем на порядок превышает аналогичное значение для массивного полупроводника. По-видимому [1, 2], это связано с концентрацией силы осциллятора в области энергетически наинизшего перехода, что вызывает увеличение оптической нелинейности квазинульмерных систем. Наличие примесных центров в наноструктурах расширяет круг возможных механизмов ДФ поглощения. В работе [3] теоретически исследовалось ДФ межзонное поглощение в бесконечно глубокой квантовой яме полупроводника с участием примесных уровней. Влияние примесных уровней на ДФ переходы связаны с тем, что они могут, как и в массивных полупроводниках [4], выступать в качестве промежуточных виртуальных состояний. ДФ ионизация примесных центров, описываемых в модели потенциала нулевого радиуса, рассматривалась в работе [5] в случае 2Б-системы, моделируемой потенциалом «жестких стенок». Высокая чувствительность электронного спектра к геометрической форме квантовых точек (КТ) стимулирует исследования оптических свойств массивов нетождественных КТ. В реальных массивах размеры и форма отдельных КТ отклоняются от равновесных, что сказывается как на оптических свойствах систем с КТ [6-10], так и на возможности реализации на их основе оптоэлектронных приборов [6, 8, 11, 12].

Цель настоящей работы состоит в теоретическом изучении особенностей спектров поглощения при ДФ ионизации Б -центров в полупроводниковых несферических квантовых точках (НКТ), имеющих форму эллипсоида вращения, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице с учетом дисперсии их размеров. При этом предполагается, что дисперсия возникает в процессе фазового распада пересыщенного твердого раствора и удовлетворительно описывается формулой Лифшица-Слезова [13]

Введение

3еи 2ехр [-1/(1 - 2и/3)]

, и < 3/2

р(и ) = 1 25/3 (з + и )7/3(3/2 - и )11/3

0,

и > 3/2,

где е - основание натурального логарифма; и = Яд/ Яд = а / а ; Яд и Яд - характерный размер НКТ и его среднее значение в радиальной плоскости; а и а - размер НКТ вдоль оси г и его среднее значение соответственно.

Коэффициент поглощения света при двухфотонной ионизации -0--центров в квазинульмерной структуре

Рассмотрим ДФ примесное поглощение света в полупроводниковых НКТ, синтезированных в прозрачной диэлектрической матрице. Для описания одноэлектронных состояний в НКТ используется параболический потенциал конфайнмента

Т7, ч т*ю? 2 т*ю2 2

и г ) = —Г1 Р2 +—Г1 г 2,

где т - эффективная масса электрона; ю1 и ю2 - характерные частоты удерживающего потенциала в радиальном и ^-направлении соответственно.

Потенциал примеси описывается в рамках модели потенциала нулевого

радиуса Р§

S / \

ф,г;Ра,фа,га ) = У~---------— §(ф-фа - га )Х

X

Р

і ( ) д ( ) д

1 + ( - ра )--------+ (г - га )—

^ ^а> др ^ а> дг

где а определяется энергией Еі = Й2 а2 / (т ) связанного состояния этого

же примесного центра в объемном материале; Яа = (ра, фа, га) - координаты

примесного центра.

Как известно [14], модель потенциала нулевого радиуса удовлетворительно описывает В( ) -состояния, соответствующие присоединению дополнительного электрона к мелкому донору. Моделирование В( ) -центра электроном в поле потенциала нулевого радиуса использовалось в ряде теоретических работ при расчете энергии связи В( ) -состояния в квантовых ямах и проволоках [15, 16]. В приближении эффективной массы было получено уравнение, определяющее зависимость энергии связанного состояния В( ) -центра от параметров НКТ и координат примеси:

П2 +(2в) 1 + wв 1 =Пі -* ~ [^'ехр

1

2*727

(1 - е-2' I-2 (

1 - е

-2ш'

ехр

где п2 = |Е^| / Ed; П, = |Ег| / Ed; Ed - эффективная боровская энергия; z* = za|ad ;; ad - эффективный боровский радиус; Р = а*/1 2т,Ц2 );

До* = 2Д^; До* = 2*0^ ; a* = a|ad ; ЦТ = U2|Ed ; и* = ul|Ed ; и и и -амплитуды потенциала конфайнмента.

В случае, когда ^ -центр расположен в центре НКТ (а = 0), волновая функция электрона, локализованного на короткодействующем потенциале, имеет вид

Т(НКТ )(р, ф, z;0) =

+ Г х -ч -I 1

= CНКТ | dt ехр

0

X ехр

-1 вп2 + w +1 11

,2

4Р°2 (

і - є

-2 г

ехр

(і - е 2г | 2 (і - ехр [-2wt]) 1 X

р2w

4Pad

где С

НКТ

-і 3 3 .

-2 2 п2 в2а^w_1Г| і - w

2 ) (о „2

( вп2 + w 5 Л

------------1---

2 4

V_________________у

вп + w і

---------------1---

2 4

2

X

(о 2 Л вп + w і (о 2 Л вп + w 5 (а 2 Л вп - w 3

+ Т + -Т + -1

2 4 2 4 2 4

V у _ V У V У _

(а 2 Л

вп - w 3

--------------1---

2 4

і

~2

; Т(х) -

-X

лога-

рифмическая производная гамма-функции.

Следует отметить, что процесс ДФ примесного поглощения в рассматриваемой наногетеросистеме оказывается возможным при выполнении неравенства (|Е^| + ео )/2 < Йю< | Е^| + ео, где Йю - энергия фотона; е0 - энергия основного состояния НКТ. Волновая функция конечного состояния берется в виде

1

Тпр,т,п (р,ф,г) р аі

П !

Пр .

X ехр

( 2 Р + *

2 Л

4аі 2а2

( „ Л і і( ^2 Л

2

Vа!/

ЇЇ'

2 (2 Л

Р

V 2а2 У

л

X

V 2а2 у

7гтф

здесь ^^Р|р2/2а2) - обобщенные полиномы Лагерра; НП (/ а2) - полиномы Эрмита; Пр - радиальное квантовое число; п - квантовое число, соответ-

ствующее уровням энергии одномерной осцилляторной ямы; т - магнитное квантовое число; г, 0, ф - сферические координаты.

Во втором порядке теории возмущений матричный элемент рассматриваемого процесса ДФ ионизации ^ -центра при поглощении двух когерентных фотонов имеет вид

М

НКТ

= У

/ / /

Пр ,т ,п

н

ы

Пр ,т' ,п

Пр ,т' ,п

ІПІ

>)

/ / — Йю Пр ,т ,п ,1УХ*

ГДе Нт1 = —

-7ЙХ0^2пЙ2а*/о /

- гамильтониан взаимо-

действия с полем световой волны; ^о - коэффициент локального поля; а -постоянная тонкой структуры с учетом диэлектрической проницаемости є ; І0 - интенсивность света; ю - частота поглощаемого излучения с волновым вектором д и единичным вектором поляризации ;

Е

пр ,т ,п

= На\ (пр + |тг| +1) + ЙЮ2 (п + 1/2) - энергетический спектр виртуальных состояний, характеризующихся квантовыми числами пр, т', п .

С учетом выражений (5)-(7) можно вычислить матричный элемент, определяющий величину силы осциллятора дипольного оптического перехода

„

из основного состояния ' -центра в размерно-квантованные со-

стояния уп

через промежуточные виртуальные состояния КТ V

пр ,т' ,п

В ходе вычислений получены следующие правила отбора для квантовых чисел. В случае продольной по отношению к вертикальной оси НКТ поляризации света оптические переходы с примесного уровня возможны только в состояния НКТ со значением магнитного квантового числа т = 0 и с четными значениями квантового числа п. В случае поперечной поляризации ДФ оптические переходы с примесного уровня возможны только в квантованные состояния НКТ с четными значениями осцилляторного квантового числа пр и

значениями магнитного квантового числа т = 0, ±2 .

Можно показать, что коэффициент ДФ примесного поглощения света с учетом дисперсии размеров НКТ в случае продольной по отношению к вертикальной оси НКТ поляризации света будет иметь вид

КНКТ (2ю) =

К

о

і1) V2) 26п1 (п1!)2 Г4 ^п1 + 2

N

У У

X ( — п2 )п)о п=1 (2п1)![(2п1 — 1)]2

—Г [

х

х-

іп п + w +— пр ,п1 4

х

х

+ w' + — 4

2\ п+2п1—2+2 (2пр+1)) -рч ,п1 х ^ 1 V

2п1 + 2+2\п + 2 (2пр +1)) |

х

х

х

х

[(, / 1, [ ( , ,5, ( , / 3,1

[ *пр п + w + 41 V [ \ п + w + 41 —V | \ п — w + 41 — 1

х

х

^пр ,п1 + п1 + 4 + 2 ( пр + 1| |

где К0 = 8я^^4а*2<4Ш0/Еа ; N

С(1)= 3Р* (2X — п2) — 5 /[8w,] —1/2; N (2) =

целая часть значения выра-

~г (2)”

С ' ' - целая часть

жения

значения выражения С(2) = 3/4Р* (х-п2)-1/4 - 2(р +1/2));

X = Й ю/Е^ - энергия фотона в единицах эффективной боровской энер-

гии;

w =

^пр ,щ Р п ипр ,п /2 ; ипр ,щ

а\№

’

^0 = 2^0/а^ ; а* = а/а ^; w/ = w /2;

2п1 + 1/2 + 2

р*(

2 X — п2

Для случая поперечной по отношению к вертикальной оси НКТ поляризации света коэффициент ДФ примесного поглощения можно представить в виде

кНкт (2ю) = К X -2 (2 X — п2)—1 X

X

У У Уг (2п1)! и р(и )х

, )212щ пр ,п1,т \ пр ,п1,т '

х

=1 п1=0т=—2 (п1!) 2

,2

4

-гі- - 2»/

ГI спр,п1,т + w + 4 || спр,п,т

х

1

*

х

где

( ' 1, [ ( '5, ( ' 3,1 — 1

^ Спр ,п1,т + w + 41 V1 Спр ,п1,т + w + 4 V ^ Спр ,щ,т w + 41

х

х

'

->т,0

х

х

(р 1)!) ^Спр,п1,т + п1 + ™ (2пр— 1) + 11

( 1 , ^ 2^ I 2п1 + ^ + 4прW, + 2спр ,п1,т |

2с

пр,щ,т + 4прw + 2п1 + 2 XР ипр,Щ,

Г2

(пр !) (пр + 1)(пр + 2) (Спр,п1,т + п1 + У (2пр + 3) + -

2w, ^ 2п1 + 2 + 4(пр + 1)w, + 2спр ,п1,т |

х

х

2с

пр ,п1,т

+ 4(пр + 1)w + 2п1 +------------Xв и

пр ,п ,т

С =

р = [С ]; в = [ О ];

3Р* (2X — п2) — 1 /() — (1 + |т|)/2 ;

К = 23 п3А4 ^ Е-1;

О = 3/4Р*( — п2) —1/4 — 2(пр + (1 + |т| )/2)w*;

* 2

Спр ,п1 ,т = Р п ипр п ,т /2;

2п1 + 1/2 + 2(пр + т + 1)* /Р*/(X — п2

ГІруГІ1 уГҐІ

На рис. 1, 2 приведена спектральная зависимость коэффициента ДФ примесного поглощения квазинульмерной структуры на основе полупроводниковых 1и8Ь стекол. Из рисунков видно, что с отклонением формы КТ от сферической (увеличение радиального размера) край полосы примесного поглощения Xt сдвигается в коротковолновую область спектра (ср. кривые 1 и

2 на рис. 1 и 2). Этот сдвиг происходит по законам

X(th

т

: п2 /2 + ( + 2w* )*, Xth) =п2/2 + (l + 6w* )*.

0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 0.14 0.16 0.18 0.2

Йю, эВ

Рис. 1 Спектральная зависимость коэффициента поглощения при ДФ ионизации О()-центров в НКТ на основе 1и8Ъ, синтезированных в прозрачной боросиликатной матрице, в случае продольной по отношению к вертикальной оси НКТ поляризации света при различных значениях среднего радиального размера НКТ (= 0,2 эВ,

и20 = 0,2 эВ, а = 70 нм, Е1 = 0,001 эВ): 1 - 2 ^ = 70 нм; 2 - 2 ^ = 126 нм

Из сравнения рис. 1 и 2 видно, что в квазинульмерной структуре с КТ, имеющими форму эллипсоида вращения, имеет место дихроизм ДФ примесного поглощения, связанный с изменением правил отбора для магнитного квантового числа в радиальном направлении. Таким образом, фактор геометрической формы КТ приводит к дихроизму ДФ примесного поглощения, что важно, например, для наблюдения ДФ возбуждаемой люминесценции, которая в последнее время широко используется как метод исследования нанокристаллов.

0.02 0.04 0.06 0,08 0.1 0.12 0.14

Йю, эВ

Рис. 2 Спектральная зависимость коэффициента поглощения при ДФ ионизации О()-центров в НКТ на основе InSb, синтезированных в прозрачной боросиликатной матрице, в случае поперечной по отношению к вертикальной оси НКТ поляризации света при различных значениях среднего радиального размера НКТ (U10 = 0,2 эВ,

U20 = 0,2 эВ, а = 70 нм, Et = 0,001 эВ): 1 - 2 R = 70 нм; 2 - 2 R = 126 нм

Список литературы

1. Бугаев А. А., Станкевич А. Л. // ФТТ. - 1992. - V. 34. - Т. 5. - С. 1613.

2. Schmitt-Rink S., Miller D. A. B., Chelma D. S. // Phys. Rev. - 1987. -V. 35. - Т. 7. - С. 8113.

3. Krevchik V. D., Yafasov A. Ya. // Phys. St. Sol(b). - 1982. - V. 109. - № 5. -Р. k97.

4. Имамов Э. З., Кревчик В. Д. // ФТП. - 1979. - Т. 13. - № 6. - 1194.

5. Кревчик В. Д., Яфасов А. Я. // ФТП. - 1981. - Т. 15. - № 11. - С. 2263.

6. Леденцов, Н. Н. Гетероструктуры с квантовыми точками: получение, свойства, лазеры / Н. Н. Леденцов, В. М. Устинов, В. А. Щукин, П. С. Копьев, Ж. И. Алферов, Д. Бимберг // ФТП. - 1998. - Т. 32. - № 4. - С. 385-410.

7. Ledentsov N. N., Grundmann M., Kirstaedter N. [et al.] // Proc. 7th Int Conf. Moduiated Semicond. Struct / Sol. St. Electron. - Madrid, 1996. - V. 40. -P. 785.

8. Белявский, В. И. Неоднородное уширение основного электронного уровня в массиве квантовых точек / В. И. Белявский, С. В. Шевцов // ФТП. - 2002. - Т. 38. -№ 5. - С. 874-880.

9. Цырлин Г. Е., Петров М. В., Максимов М. В., Леденцов Н. Н. //

ФТП. - 1996. - Т. 31. - № 5. - С. 874-880.

10. Талалаев В. Г., Новиков Б. В., Вербин С. Ю. [и др.] // ФТП. - 2000. -Т. 34. - № 5. - С. 467-472.

11. Sakaki H., Yusa G., Someya T. [et al.] // Appl. Phys. Lett. - 1995. - V. 67. -P. 3444.

12. Жуков А. Е., Ковш А. Р., Устинов В. М. // ФТП. - 1999. - Т. 33. - № 5. -

С. 1395-1400.

13. Лифшиц И. М., Слезов В. В. // ЖЭТФ. - 1958. - Т. 35. - № 1 (8). - С. 479.

14. Пахомов А. А., Халипов К. В., Яссиевич И. Н. // ФТП. - 1996. - Т. 30. -

№ 7. - С. 1387.

15. Кревчик В. Д., Зайцев Р. В., Евстифеев В. В. // ФТП. - 2000. - Т. 34. -

№ 10. - С. 1244.

16. Krevchik V. D., Grunin A. B., Aringazin A. K. [et al] // Hadronic J. -2003. - V. 26. - № 1. - Р. 31.