Способ эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле
METHOD OF OPERATING A NUCLEAR REACTOR IN A CLOSED THORIUM FUEL CYCLE

235
238
232
233
235
239
241
α
β
1-α-β)
2
Изобретение относится к области атомной энергетики, к способам эксплуатации водо-водяных ядерных реакторов (ВВЭР) в ториевом  топливном цикле (UUTh)O, обеспечивающим наработку активных изотопов урана U, U, Pu и Pu с выходом на замкнутый торий-уран-плутониевый топливный цикл равновесного изотопного состава с регулированием работы реактора путем изменения спектра нейтронов.
237
Основными проблемами атомной энергетики, которые остаются актуальными в настоящее время являются: улучшение эффективности  использования топлива, повышение безопасности эксплуатации реактора, упрощение обращения с радиоактивными отходами, создание технологического барьера на пути распространения делящихся материалов. Использование уран-уранового топлива в ядерной энергетике сопровождается наработкой младших актиноидов Np, Am, Cm, наличие которых затрудняет дальнейшее рециклирование топлива, содержащего эти актиноиды. Их утилизация предполагается путём использования быстрых реакторов или реакторов мусорщиков. Однако реализация этих технологий задерживается. Эта проблема остаётся и при использовании высокообогащённого урана в оксидном ториевом топливереактора типа ВВЭР с использованием в качестве теплоносителя тяжёлой воды и её разбавления лёгкой водой при переходе к замкнутому торий-уран-плутониевому топливному циклу. Задачей, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является разработка способа эксплуатации реактора типа ВВЭР, вырабатывающего энергию в замкнутом топливном цикле, обеспечивающего упрощение обращения с отходами ядерного топлива и наработку после каждой кампании актиноидов с таким же или большим количеством делящегося материала, подходящего для повторного использования, чем его было в активной зоне в начале кампании.
233
233
233
233
∞
2
2
2
2
2
2
Так, например, известен способ эксплуатации ядерного реактора в уран – ториевом топливном цикле с расширенным воспроизводством изотопа U (патент RU 2541516, публик. 20.02.2015). Для упрощения регулирования реактивности, повышения безопасности эксплуатации и увеличения ресурса активной зоны способ включает следующие операции: осуществление первоначальной загрузки реактора оксидным уран-ториевым топливом с массовым соотношением изотопа U к тяжелому металлу в активной зоне, равным 0,072; использование изотопа U в качестве основного материала, способного к  ядерному делению; формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в промежуточном спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми;  использование в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелой воды, при этом отношение объемов вода/топливо выбирают  в диапазоне значений не более 1,2; управление работой реактора на мощности путем удержания критического состояния (K=1) и обеспечения баланса между нарабатывающимися изотопами U и поглотителями нейтронов, осуществляют при непрерывном разбавлении тяжелой воды (DО) легкой водой (НО) в течение всей кампании реактора при выборе объемного соотношения состава теплоносителя DО/НО в соответствии с выражением  (α DО + (1-α) НО), где коэффициент α, который зависит от скорости выгорания топлива, скорости наработки поглотителей, времени эксплуатации реактора и т.д. выбирают из диапазона 1≥α≥0,8.
233
232
233
233
233
233
233
234
233
233
2
Топливные стержни исходных сборок  выполняют однородными из (U-Th)Отаблеток. Начало работы реактора характеризуется выгоранием изотопа U и наиболее эффективной наработкой распадающегося с задержкой Pa в U. В способе эксплуатации АЗ, сформированной из тепловыделяющих сборок, изменение спектра нейтронов ведут путем воздействия на состав теплоносителя, с темпом, соответствующим скорости выгорания  U и его наработки, уменьшают содержание тяжелой воды в течение кампании реактора до значения 0,8 (к концу 6 года). Это разбавление сопровождается смягчением спектра нейтронов и понижением удельного содержания U, необходимого для поддержания критического состояния. Наработка поглотителей нейтронов (осколки деления,U,Pa…) сопровождается дополнительной наработкой U, превышающей его выгорание.
232
233
235
239
241
233
235
239
241
2
2
2
2
Для повышения эффективности использования ядерного топлива, упрощения обращения с радиоактивными отходами процесс эксплуатации активной зоны реактора необходимо осуществлять в замкнутом топливном цикле с возможностью  перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава. Так, например, известен способ эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле (патент RU2634476, публик. 31.10.2017), выбранный в качестве ближайшего аналога. Способ включает первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом, содержащим  изотоп тория Th и материал, способный к  ядерному делению, массовое соотношение которого к тяжелому металлу в активной зоне выбирают в зависимости от используемого материала, формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми, используя в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелую воду DО с  выбором отношения объемов вода/топливо не более 1,23, которое зависит от вида и удельного содержания в топливе делящегося изотопа, и управление работой реактора на мощности путем удержания его в критическом состоянии, обеспечивая баланс между нарабатывающимися изотопом U и поглотителями нейтронов, а также наработку  актиноидов, включающих делящиеся изотопы U, Pu и Pu, путем непрерывного разбавления в течение кампании реактора тяжелой воды легкой водой НО, процесс эксплуатации активной зоны реактора осуществляют в замкнутом топливном цикле с возможностью  перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы U, U, Pu и Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы, в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива, по крайней мере,  по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех последующих кампаний используют тяжелую воду DО с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой НО при отношении объемов вода/топливо в активной  зоне реактора выбирают не более 1,23.
235
233
236
237
238
235
∞
∞
Нейтронная кинетика и изотопное преобразование первой кампании оказались такими, что падение реактивности топлива при выгорании U и наработке поглотителей нейтронов с избытком компенсировалось её повышением (без осколков деления) при наработке изотопа U. Оказалось, что для стартовой загрузки второй кампании в критическом состоянии (K=1) при использовании тяжёлой воды на старте достаточно использования 99% актиноидов отработавшего топлива первой кампании и добавления тория до тонны тяжёлого металла. Однако, начиная с третьей кампании, для обеспечения критического состояния (K=1) в стартовом состоянии последующей кампании оказалось необходимым добавление 7~5 кг/т обогащённого урана к актиноидам, извлекаемым из отработавшего топлива предыдущей кампании. Основная причина необходимости этого добавления обусловлена наработкой значимого количества последовательно поглощаемых нейтроны изотопов U, Np, Pu на стартовом активном изотопе U. Для более качественной оптимизации нейтронной кинетики и изотопного преобразования при выходе на равновесный состав замкнутого торий-уран-плутониевого цикла необходимы дальнейшие усовершенствования.
Техническим результатом заявляемого изобретения является упрощение рециклирования топлива и упрощение обращения с радиоактивными отходами.
235
238
232
233
235
239
241
235
235
238
236
α
β
1-α-β
2
2
2
Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле, включающем первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом (UUTh)O с возможностью  перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы U, U, Pu и Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива, по крайней мере,  по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех кампаний используют тяжелую воду DО с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой НО при отношении объемов вода/топливо в активной  зоне реактора  не более 1,23, новым является то, что для первоначальной загрузки активной зоны реактора используют топливо с высоким обогащением по изотопу U (U>90%, U<10%), а по окончании первых трех кампаний выгруженное из активной зоны реактора облученное торий-уран-плутониевое топливо перерабатывают, понижая содержание изотопа U в уране до менее, чем 2 % по мас.
235
235
238
238
235
238
239
238
235
239
Использование для первоначальной загрузки активной зоны реактора топлива с высоким обогащением по изотопу U (U >90%, U<10%) позволяет оптимизировать  нейтронную кинетику активной зоны реактора путём понижения содержания изотопа U, являющимся сырьевым изотопом при наработке младших актиноидов - Am, Cm,  при рециклировании топлива и восполнении выгорающего тория. Использование в стартовой топливной композиции урана с более высоким обогащением изотопом U (пониженным содержанием U) будет сопровождаться соответствующим понижением наработки изотопа Pu  и более тяжёлых изотопов и элементов в первых кампаниях. Поэтому в стартовой загрузке целесообразно понижать содержание U (в пределе стремиться к 100% обогащению урана изотопом U) и таким образом соответственно понижать наработку изотопа Pu и изотопов боле тяжёлых изотопов и элементов.
236
236
237
Понижение содержания изотопа U в уране до менее, чем 2 % по мас. в выгруженном из активной зоны реактора облученном торий-уран-плутониевом топливе, также позволяет оптимизировать  нейтронную кинетику активной зоны реактора путём понижения содержания изотопа U, являющимся сырьевым изотопом при наработке младших актиноидов Np, Am и Cm при рециклировании топлива и восполнении выгорающего тория.
236
236
235
235
Необходимость понижения содержания изотопа U по окончании первых трех кампаний связана с тем, что наработка U идёт наиболее интенсивно в процессе этих кампаний в связи со значимым содержанием U в первоначальной загрузке, выходит на насыщение и затем понижается по мере выгорания U.
236
238
235
237
238
Выделенный изотоп  U и вместе с ним некоторое количество U и U являются долгоживущими и не представляют радиологической опасности при их хранении. Они могут быть утилизированными на более поздних этапах замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла с лучшим нейтронным балансом. При этом сравнительно низкие количества нарабатываемых изотопов Np, Pu могут рециклироваться.
235
233
234
235
236
237
238
На фиг.1-3 представлены картины изотопного преобразования: фиг.1 - стартового изотопа U и нарабатываемых U и U;  фиг.2 - радиационным захватом нейтронов изотопом U с наработкой U и с последующей наработкой изотопов Np, Pu; фиг.3 – изотопов Pu.
0,1343
0,0013
0,8624
2
235
235
238
232
Примером конкретного выполнения заявляемого способа может служить способ эксплуатации ядерного реактора типа ВВЭР в замкнутом ториевомтопливном цикле. Топливные стержни исходных сборок первой кампании выполняют с обогащением по изотопу U из (UUTh) O таблеток. При запуске реактора в качестве теплоносителя используют тяжелую воду, с ее содержанием, близким к 100 %, получаемую, например, в промышленной установке по дезинтегрированию ассоциатов молекул тяжелой и легкой воды (патент RU 2163929 С2 C12M 1/33, публик. 10.03.2001), либо способом многоступенчатого изотопного обмена (патент RU 2060801 С1 B01D 59/28, публик. 27.05.96), либо из подземных вод (патент RU 2393987 С2 С01В 5/02, публик. 10.07.2010).
235
235
238
235
в
в
т
∞
2
2
2
Нейтронно-физические расчёты были выполнены для одно-твэльной ячейки, предложенной МАГАТЭ (для реактора PWR) с заменой энергетического плутония изотопом U, легкой воды - тяжелой водой. Были проведены расчёты изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных 4-х летних кампаниях для ячейки с радиусом воды, равным R = 0,75 см  в приближении бесконечной среды (ячейка с удельным содержанием U, равным 126 кг, а U - 12,6 кг на тонну тяжелого металла, водотопливным отношением V/V= 1.226 и удельной мощностью Р=211 Вт/см). В течение облучения критическое состояние (K=1) ячейки поддерживается разбавлением тяжёлой воды лёгкой водой HO в соответствии с выражением (α DО + (1-α) НО), где коэффициент α является параметром, определяющим количество разбавления. Разбавление можно осуществить, выполнив соединение контура теплоносителя с водяным объемом, в котором находиться легкая вода для его разбавления. Это соединение формируют на участке трубопровода после прохождения теплоносителя через парогенератор. Разбавление осуществляют с обеспечением постоянного впрыскивания легкой воды в контур теплоносителя. Подмешивание легкой воды в замедлителе является способом реализации запаса реактивности для поддержания ячейки (реактора) в критическом состоянии по мере выгорания реакцией деления стартового U и наработки поглотителей нейтронов при соблюдении эффективной экономии нейтронов.
235
233
232
233
233
234
234
235
238
235
236
237
238
236
235
235
233
235
239
241
233
235
232
238
239
238
238
237
236
239
239
240
241
242
235
238
239
238
235
239
Если рассматривать результаты расчётов изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных кампаниях, то можно увидеть, что нейтронная кинетика и изотопное преобразование в замкнутом торий-уран-плутониевом топливном цикле представляются наиболее оптимальными и эффективными. Картину изотопного преобразования можно условно разделить на три группы. Первая, наиболее интенсивно меняющаяся группа представлена на фиг.1 и связана с нейтронами деления стартового изотопа U и нарабатываемого U, их превалирующего поглощения Th (из-за его большого содержания) с наработкой изотопа U, деления U и радиационного захвата нейтронов им с наработкой U. Последующего захвата нейтронов U и наработкой исходного изотопа U. Этот «укороченный замкнутый цикл» интенсивно работает на протяжении всех кампаний замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла и в каждой кампании в основном  определяет энерговыделение, нейтронную кинетику и изотопное преобразование в топливе. Вторая группа представлена на рисунке 2 и связана с содержанием U, радиационным захватом нейтронов изотопом U с наработкой U и с последующей наработкой изотопов Np, Pu в последовательных захватах нейтронов. Наработка U идёт наиболее интенсивно в процессе первых кампаний в связи со значимым содержанием U в первоначальной загрузке, выходит на насыщение и затем понижается по мере выгорания U. Отсутствие активных изотопов в этой группе определяет её в качестве основной поглощающей нейтроны группой. Она является переходной областью между парами активных изотопов U, U и Pu,Pu. Её наработка и интенсивность поглощения нейтронов в ней на порядок ниже при использовании U вместо U в топливе, что является одним из главных преимуществ использования Th относительно U в качестве сырьевого изотопа и предоставляет возможность понижения наработки младших актиноидов. Третья группа представлена на фиг.3 и связана с изотопами плутония. Видно, что в первых кампаниях наработка Pu происходит на U исходной стартовой загрузки. По мере наработки Pu на Np (начиная с  U) дополнительно возрастает наработка Pu. Деление Pu нейтронами любой энергии понижает его содержание и наработку Pu и последующих изотопов и элементов. Аналогичная ситуация имеет место с парой Pu и Pu. Нетрудно увидеть сравнительно низкую интенсивность наработки, изотопного преобразования и соответственно второстепенную роль плутония в энерговыделении в таком топливе. Однако при этом процесс деления ядер плутония ограничивает наработку ядер америция, кюрия и изотопов более тяжёлых элементов. Из фиг. 2 и  3 видно, что использование в стартовой топливной композиции урана с более высоким обогащением изотопом U (пониженным содержанием U) будет сопровождаться соответствующим понижением наработки изотопа Pu  и более тяжёлых изотопов и элементов в первых кампаниях. Поэтому в стартовой загрузке целесообразно понижать содержание U (в пределе стремиться к 100% обогащению урана изотопом U) и таким образом соответственно понижать наработку изотопа Pu и изотопов боле тяжёлых изотопов и элементов.
236
236
237
238
235
236
237
238
Из фиг.2 видно, что после каждой из трёх первых кампаний  целесообразно выделять уран из облучённого ядерного топлива и путём изотопного разделения освобождать его от изотопа U до уровня 1-2% и ниже, соответственно обогащая его изотопами с более низкими массовыми числами. При этом в кампаниях уменьшается последовательное поглощение нейтронов U, Np, Pu (см. фиг. 2), что значимо улучшает нейтронный баланс и понижает расход U. Вместе с этим оптимизируется выход на равновесный изотопный состав замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла (с минимальным содержанием изотопов U, Np, Pu), в котором и будет работать будущая ядерная энергетика.
236
235
238
237
238
Выделенные изотопы Uи некоторое количество U и U могут быть утилизированными на более поздних этапах замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла с лучшим нейтронным балансом. При этом сравнительно низкие количества нарабатываемых изотопов Np, Pu могут рециклироваться.
238
236
237
Таким образом, использование разделительной технологии при подготовке стартового (понижение содержания изотопа U) топлива и свежего топлива второй и третьей кампаний (понижение содержания изотопа U) качественно уменьшает наработку младших актиноидов Np, Am и Cm при стартовой загрузке реактора типа ВВЭР торием и высокообогащённым ураном. При этом понижаются содержание младших актиноидов в радиоактивных отходах и рециклируемом топливе, а также понижается   потребление высокообогащённого урана.