СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ОБОГАЩЕНИЯ УРАНА
METHOD FOR MEASURING URANIUM ENRICHMENT

Изобретение относится к анализу ядерных материалов радиационными методами и может быть использовано для контроля технологических процессов производства ядерного топлива и обеспечения ядерной безопасности.
235
235
235
235
238
1
2
1
Известен способ определения обогащения урана изотопом U (Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials. Edited by D.Reilly, N.Ensslin, H.Smith. Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM 77545, 1991, p.202), заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого материала, измеряют скорость счета I в диапазоне энергий, соотвеетвующем пику полного поглощения в детекторе гамма-излучения U с энергией 185,7 кэВ, и скорость счета I в диапазоне более высоких энергий, которая служит для учета вклада фона в скорость счета I, а обогащение R (массовую долю U в смеси изотопов U и U) рассчитывают по формуле
1
2
R=a(I-bI),
где a и b - постоянные коэффициенты, определяемые при проведении градуировки с помощью стандартных образцов с известными значениями обогащения.
238
238
Недостатком известного способа является зависимость результатов измерений от содержания в анализируемом материале продуктов распада U, высокоэнергетическое гамма-излучение которых создает высокий уровень фона вследствие комптоновского рассеяния в детекторе. Накопление продуктов распада U затрудняет оценку чистой скорости счета для пика с энергией 185,7 кэВ и приводит к значительной погрешности измерения обогащения урана.
235
238
235
238
Известен способ определения обогащения урана, основанный на анализе спектра фотонного излучения в области энергий от 88 до 100 кэВ (Gunnik R., Ruther W.D., Miller P., Goerten D., Swinhoe M., Wagner H., Verplancke J., Bickel M., Abousahl S. MGAU: A New Analysis Code for Measuring U-235 Enrichments in Arbitrary Samples, Report UCRL-JC-114713, Lawrence Livermore National Laboratory, Livermore, CA, 1994, p.2). В этой области энергий линии гамма- и рентгеновского излучения, сопровождающие распад U и U, расположены близко друг к другу и имеют примерно одинаковую эффективность регистрации, что обеспечивает возможность измерения обогащения урана в образце произвольной формы. Обогащение урана определяют по соотношению полученных в результате обработки измеренного спектра площадей пиков с энергиями 90,0 и 93,3 кэВ от распада U и пиков с энергиями 92,367 и 92,792 кэВ от распада U, с учетом квантовых выходов указанных линий на 1 акт распада соответствующего изотопа урана.
Недостатком известного способа является низкая точность измерений (абсолютная погрешность от 1 до 2 %), обусловленная сложной структурой спектра и наличием в нем многочисленных перекрывающихся пиков. Кроме того, техническая реализация способа связана с применением сложной и вносящей дополнительные погрешности процедуры математической обработки спектра фотонного излучения путем аппроксимации формы пиков аналитическими функциями с помощью нелинейного метода наименьших квадратов.
235
Наиболее близким к предложенному техническому решению является способ определения обогащения урана, заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого образца, с помощью обработки спектра рассчитывают скорость счета для линии гамма-излучения U с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят сравнением измеренной скорости счета со скоростями счета от градуировочных образцов с известными значениями обогащения урана (Ahmed H.J. Method and apparatus for determining enrichment of uranium dioxide powder. Патент США №5049351. Опубл. 17.09.91. G21C 17/00).
Недостатком прототипа является наличие погрешностей определения обогащения урана, вызванных изменениями размеров и формы анализируемого образца по сравнению с градуировочными образцами, а также неидентичной геометрией измерений при проведении градуировки и при анализе образца с неизвестным обогащением урана.
Техническим результатом изобретения является повышение точности определения обогащения урана за счет компенсации погрешностей, связанных с влиянием размеров, формы и геометрии измерений стандартных и анализируемых образцов.
235
235
235
1
1
1
Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе определения обогащения урана путем регистрации фотонного излучения анализируемого образца и измерения скорости счета для линии гамма-излучения U с энергией 185,7 кэВ измеряют скорость счета для линии U Kα характеристического рентгеновского излучения урана и скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающего распад U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линий гамма-излучения U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение эффективностей регистрации для линии U Kα и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят решением уравнения
где R - обогащение урана;
а, b, с - постоянные коэффициенты;
1
1
η - отношение эффективностей регистрации для линии U Kα и линии с энергией 185,7 кэВ;
1
0
1
I и I - измеренные скорости счета для линии U Kα и линии с энергией 185,7 кэВ.
При расчете обогащения урана используют отношения скоростей счета для линий фотонного излучения и находящихся с ними в состоянии радиоактивного равновесия дочерних радионуклидов к скорости счета для линии с энергией 185,7 кэВ.
i
0
235
Для образца, имеющего толщину, значительно превышающую длину свободного пробега фотонов, поправка на самопоглощение обратно пропорциональна массовому коэффициенту ослабления фотонного излучения веществом образца, и отношение скорости счета I для произвольной линии i, испускаемой в результате распада U, к скорости счета I для линии с энергией 185,7 кэВ равно
i
где η - отношение эффективностей регистрации для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;
i
0
y и y - квантовые выходы для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;
i
0
µ и µ - массовые коэффициенты ослабления веществом образца линии i и линии с энергией 185,7 кэВ.
1
Для линии характеристического рентгеновского излучения U Kα аналогичное отношение имеет вид
235
238
235
238
где T и T - периоды полураспада изотопов U и U;
235
238
235
238
m и m - массы изотопов U и U.
234
234
238
235
1
0
В образование характеристического рентгеновского излучения урана вносят вклад две составляющие: распад Ра в U в радиоактивном ряду U и самовозбуждение внутри образца собственным фотонным излучением. Вследствие того что самовозбуждение происходит, в основном, гамма-излучением U с энергией выше энергии K-края поглощения урана, величина вклада второй составляющей при значениях обогащения урана меньше 0,1 пропорциональна обогащению, и отношение y/y можно представить в виде
235
235
238
где R - обогащение урана, равное m/(m+m);
a и b - постоянные коэффициенты.
Подстановка полученного выражения (4) в формулу (3) приводит к уравнению (1) для вычисления обогащения, в котором
1
i
Отношение эффективностей регистрации η в уравнении (1) находят аппроксимацией зависимости от энергии значений η, рассчитанных по полученной из соотношения (2) формуле
235
для линий i гамма-излучения U с энергиями 84,2, 143,8 и 185,7 кэВ.
2
2
i
1
1
i
Предлагаемый способ определения обогащения урана был проверен экспериментально с использованием образцов ядерного топлива, изготовленных в форме таблеток диаметром 7,6 мм и высотой 12 мм из диоксида урана с обогащением 0,030, 0,040 (сплошные таблетки) и 0,044 (таблетка с отверстием вдоль оси диаметром 2 мм). Фотонное излучение образцов регистрировали с помощью двух планарных детекторов из высокочистого германия: ORTEC GLP-10180 с чувствительной областью площадью 80 мм и толщиной 7 мм (таблетки с обогащением 0,030 и 0,044) и Canberra GL0515R с чувствительной областью площадью 500 мм и толщиной 15 мм (таблетка с обогащением 0,040). Площади пиков полного поглощения для вычисления отношений скоростей счета находили вычитанием из полной площади участка спектра, соответствующего пику, фонового вклада, рассчитанного по площадям участков спектра справа и слева от пика. В таблице 1 представлены результаты вычислений отношений η эффективностей регистрации линий гамма-излучения с энергиями 84,2, 143,8 кэВ к эффективности регистрации линии с энергией 185,7 кэВ. Для каждого образца относительную эффективность регистрации η линии U Kα рассчитывали аппроксимацией полученных зависимостей η от энергии Е функцией
i
η=u exp(-νE),
1
238
где u и ν - параметры, определяемые методом наименьших квадратов. При вычислении обогащения с помощью уравнения (1) коэффициент b был выбран равным отношению квантового выхода линии U Kα, сопровождающей распад U (3,97 %), к квантовому выходу линии с энергией 185,7 кэВ (57,2 %), которое составляет 0,0694, значение коэффициента a, равное 2,401, найдено по результатам измерений образцов с известным обогащением урана, значение коэффициента с, вычисленное по формуле (5), равно 8,428.
1
0
1
1
В таблице 2 приведены отношения скоростей счета I/I для линии U Kα и линии с энергией 185,7 кэВ, отношения эффективности регистрации η и значения обогащения урана, полученные для описанных выше образцов различной конфигурации при различных условиях измерений. Из таблицы 2 следует, что абсолютная погрешность измерения обогащения не превышает 0,1%.
Полученные экспериментальные данные свидетельствуют о том, что предлагаемый способ определения обогащения урана обеспечивает компенсацию влияния изменений размеров и формы анализируемого образца, учет различной геометрии измерений и, следовательно, повышает точность определения обогащения урана.
Таблица 2
Результаты определения обогащения урана
R задано
I<sub>1</sub>/I<sub>0</sub>
η<sub>1</sub>
R измерено
0,0300
1,9386
3,568
0,0299
0,0400
1,0604
2,274
0,0409
0,0440
1,6670
3,673
0,0434