Оценка эволюции параметров состояния ударно-нагруженных порошковых систем методами яркостной пирометрии

Оценка эволюции параметров состояния ударно-нагруженных порошковых систем методами яркостной пирометрии

В.Н. Лейцин, Т.В. Колмакова, М.А. Дмитриева

Томский государственный университет, Томск, 634050, Россия

Предлагается методика исследования механохимических процессов, способных вызвать люминесценцию тыльной поверхности образца термитной смеси после выхода ударного импульса. Разработанная методика позволяет отделять тепловое излучение от люминесцентного. Получен прогноз изменения яркостной температуры тыльной поверхности образца железоалюминиевой термитной порошковой смеси, определяемой тепловым излучением, триболюминесценцией и хемилюминесценцией.

1. Введение

Методы оптической пирометрии являются перспективными бесконтактными методами исследования быст-ропротекающих процессов, происходящих в реагирующих порошковых системах, и основаны на регистрации теплового излучения. Для оценки кинетики процессов и эволюции температуры тыльной поверхности образца ударно-нагруженной реагирующей порошковой смеси используется оконный метод яркостной пирометрии [13], в рамках которого интенсивность излучения тыльной поверхности образца регистрируется длительное время после выхода ударной волны через другой материал, сохраняющий прозрачность при ударном сжатии, называемый «окном». Длительность регистрации излучения определяется толщиной оконного материала. Интенсивность излучения обычно фиксируют на эффективных длинах волн 420 и 720 нм, а затем пересчитывают на яркостные температуры [2, 3]. Физико-химические процессы, происходящие в реагирующей порошковой смеси при ударном воздействии, сопровождаются излучением не только теплового, но и люминесцентного характера, избыточного над тепловым, что делает актуальным

построение методики компьютерного моделирования механохимических процессов, позволяющей получать прогноз изменения яркостной температуры тыльной поверхности образца и отделять тепловое излучение от люминесцентного. Тепловое излучение определяется внутренней энергией тела. Люминесцентное излучение вызывается сравнительно небольшим числом центров люминесценции — атомов, молекул, ионов, переходящих в возбужденное состояние под действием источника возбуждения. Возвращение возбужденного центра в нормальное или менее возбужденное состояние сопровождается люминесцентным излучением. Длительность этого излучения определяется длительностью возбужденного состояния, зависящей помимо свойств излучающих центров от свойств окружающей их среды.

2. Модель порошкового тела

Используется модель поведения ударно-нагруженной реагирующей порошковой смеси [4-7], учитывающая наличие макроскопической структуры концентрационной неоднородности, возможность фазовых превращений компонентов и образование продукта реак-

© Лейцин В.Н., Колмакова Т.В., Дмитриева М.А., 2004

Рис. 1. Элемент макроскопической структуры концентрационной неоднородности

ции, а также механическую активацию реагирующих компонентов и эволюцию структуры порошкового тела на всех этапах механохимических превращений. В качестве представительного объема порошковой смеси рассматривается элемент макроскопической структуры концентрационной неоднородности — реакционная ячейка размерами а х а х Ь (рис. 1).

В пределах реакционной ячейки структура концентрационной неоднородности задается гладким распределением концентрации компонентов и удельного объема пор в предположении, что некоторая доля 8 легкоплавкого компонента сконцентрирована у передней кромки ячейки. Параметр Ь/а является характеристикой структуры концентрационной неоднородности. Пример распределения концентраций компонентов порошкового тела С{ и удельного объема пор П0 представлен на рис. 2.

Порошковое тело представляется совокупностью элементов концентрационной неоднородности. С тыльной стороны модельного образца располагается слой оконного материала — глицерина (рис. 3). Рассматривается приповерхностный слой образца термитной смеси, поскольку световые кванты, выходящие с поверхности тела, рождаются, в основном, в слое около поверхности [8]. Этот слой может быть назван излучающим. Кванты, рожденные в более глубоких слоях, практически полностью поглощаются до выхода из тела. При предварительном прессовании в результате взаимодействия порошка с поверхностью пресс-формы на тыльной поверхности образца следует ожидать избыток пластичного компонента, поэтому излучающий слой образца моделируется набором микрослоев реакционной ячейки с избыточным содержанием алюминия, число которых задается распределением по некоторой функции. Пример распределений микрослоев реакционной ячейки по поверхности с различной концентрацией алюминия представлен на рис. 4.

Ударное воздействие моделируется распространением макроскопически плоского ударного импульса с заданной амплитудой и длительностью. Моделирование физико-химических процессов ударного синтеза включает в себя моделирование процессов тепло- и массо-переноса в реагирующем слое, процессов ударной модификации порошкового тела и химических превращений [4-7].

Механическое нагружение порошкового тела может привести к его модификации за счет изменения структуры, пластической деформации компонентов, удаления оксидных и адсорбированных слоев с поверхности частиц во время действия ударного импульса, а также за счет диспергирования частиц компонентов за фронтом ударного импульса. Учитывается возможность разрушения частиц приповерхностного слоя порошкового тела в результате выхода ударной волны на контактную границу «образец - окно». Следствием этих процессов является повышение реакционной способности компонентов.

3. Получение прогноза изменения яркостной температуры теплового излучения поверхности образца

Все законы теплового излучения связаны с излучением абсолютно черного тела. По закону Кирхгофа [9, 10] интенсивность излучения теплового излучателя 1ё при длине волны X и температуре Т определяется выражением:

I =£ I

1 ё ё1 ёч,

где £х — спектральная излучательная способность; I ёч — интенсивность излучения абсолютно черного тела при тех же температуре и длине волны. Закон излу-

Сі, П0 0.5

Рис. 2. Исходные концентрации компонентов и удельного объема пор по длине реакционной ячейки: 1 — легкоплавкий компонент порошковой смеси (А1); 2 — тугоплавкий компонент ^е203 + Fe3O4); 3 — удельный объем пор П о

Рис. 3. Геометрическая модель структуры порошкового тела

чения Вина описывает связь между абсолютной температурой Т и интенсивностью излучения абсолютно

черного излучателя:

1 ёч = С1ё-5е“

2/ ёТ

где с

= 3.7415-1016 Вт-м2 — первая постоянная излучения; с2 = 1.4380 -10-2 м К — вторая постоянная излучения.

Отношение интенсивностей излучения для двух температур при длине волны X описывается выражением, полученным из закона Вина [9]:

1п

IХч(Т1) = £2 IХч(Тг) X

_1_

1

Используя закон Кирхгофа и определение яркостной температуры, получим соотношение:

IX (Т) = Єх (Т) I Хч(Т) = IХч(Тя,),

где Тя( — яркостная температура теплового излучения.

С учетом (1) для зависимости между Т, Тя( и £ё получается [10]:

Т- - Т-1 = ёС2-11п £^.

Яркостные температуры теплового излучения поверхности образца реагирующей порошковой смеси Тя? могут быть получены с использованием выражения (3) в предположении, что суммарное тепловое излучение определяется температурами сечений микрослоев реакционной ячейки, выходящих на тыльную поверхность.

Для проведения вычислительного эксперимента рассмотрим модельный образец железоалюминиевой термитной порошковой смеси с исходным размером частиц 50 мкм. Эффективное уравнение химических превращений рассмотренной термитной смеси представлено уравнением:

0.098Fe3O4+ 0.284Fe2O3 +

+ 1.0748 А1 + 0.0145 С13Н1202 =

= 0.4147 А1203 + 0.2454 А1 + 0.862Fe +

+ 0.0145С13Н1202+а,

где а = 4514.558 кДж/кг — тепловой эффект реакции.

Распределение концентраций и удельного объема пор для параметра концентрационной неоднородности термитной смеси Ь/а = 1.5 представлено на рис. 2. Параметр концентрационной неоднородности, отвечающий однородному распределению компонентов смеси по длине реакционной ячейки, равен Ь/а = 0.9. Распределение микрослоев реакционной ячейки по поверхности для рассматриваемой смеси показано на рис. 4.

На рис. 5 представлены результаты прогноза изменения яркостных температур, определяемых тепловым излучением поверхности образца железоалюминиевой термитной порошковой смеси на длинах волн 420 и 720 нм для давлений ударного сжатия 5 и 25 ГПа. Более интенсивный подъем температуры для Р = 25 ГПа по сравнению с Р = 5 ГПа определяется разной механоактивацией порошковой смеси.

4. Моделирование механохимических процессов, способных вызвать люминесценцию тыльной поверхности

Быстрая разгрузка твердых тел, даже весьма пластичных, находящихся под действием высокого механического давления, способна привести к их диспергированию [11]. Быстрое снятие напряжений приводит к восстановлению равновесных межатомных расстояний в веществе со скоростью, близкой к скорости звука в данном материале. При этом непродиссипированная механическая энергия сжатия переходит в кинетическую

Рис. 4. Распределение микрослоев реакционной ячейки с различной концентрацией алюминия

Рис. 5. Распределение яркостной температуры теплового излучения поверхности образца железоалюминиевой термитной смеси

Рис. 6. Распределение мощности работы разрушения

энергию отдельных элементов субструктуры материала. Если эта энергия больше некоторого порогового значения, то разгрузка приводит к разрыву внутренних связей по наиболее дефектным зонам и диспергированию частиц. Процессы пластического деформирования и диспергирования частиц после выхода ударного импульса на тыльную поверхность вызывают вспышки триболю-минесценции [12] на длине волны 720 нм. Возможность диспергирования частиц моделируется с использованием энергетического подхода. Процесс диспергирования оценивается для гетерогенной среды покомпонентно. Работа разрушения, отнесенная к единице объема, представлена выражением [11]:

л 3у

А = а8 £ + ——,

8 2 d

а8 — предел текучести вещества; у — поверхностная энергия твердого тела; £ — предельная пластическая деформация материала; d — средний размер частиц разрушенного вещества.

Поскольку интенсивность триболюминесценции определяется интенсивностью разрушения, форма импульса триболюминесценции оценивается по форме импульса мощности работы разрушения. На рис. 6 показано распределение во времени мощности работы разрушения частиц приповерхностного слоя железоалюминиевой порошковой смеси. Из графиков видно, что процессы разрушения частиц порошковой смеси происходят в первый момент времени после выхода ударного импульса, вызывая вспышку триболюминесценции.

Процессы горения частиц алюминия и свечения на этом фоне накаленных частиц их окислов вызывают вспышки хемилюминесценции [13, 14] на длине волны 420 нм. Хемилюминесценция сопровождает сильные

экзотермические превращения. Интенсивность горения частиц алюминия определяет яркость их свечения. Процесс горения алюминия в различных подобластях тыльной поверхности инициируется в различные моменты времени и продолжается до окончания процесса химических превращений. Этим определяется импульсный режим хемилюминесценции тыльной поверхности. Для оценки характера изменения хемилюминесценции алюминия используется оценка скорости прироста энтальпии алюминия, определяющая режим хемилюминес-ценции.

На рис. 7 приведены изменения скорости прироста энтальпии частиц алюминия во времени для Р = 5 и 25 ГПа. Первая вспышка, как в первом, так и во втором случае, обусловлена ударным запуском химических превращений практически во всем приповерхностном

Рис. 7. Распределение скорости прироста энтальпии частиц алюминия

слое тыльной поверхности образца. Наличие вспышек в последующие моменты времени определяется тем, что химические превращения в локальных зонах тыльной поверхности протекают с различной интенсивностью.

5. Заключение

Проведенные исследования позволяют сделать следующие выводы:

1. Разработанная методика исследования механохи-мических процессов, способных вызвать люминесценцию тыльной поверхности, позволяет отделять тепловое излучение от люминесцентного, а в люминесцентном излучении выделять составляющие, такие как трибо- и хемилюминесценция, исследовать влияние амплитуды ударного импульса на характер распределения вспышек люминесцентного излучения.

2. Характер излучения тыльной поверхности образца реагирующей порошковой смеси определяется процессами теплового излучения, трибо- и хемилюминес-ценцией на различных структурных уровнях.

3. Характер нагружения существенно влияет на величину и распределение яркостной температуры теплового излучения и на характер распределения вспышек люминесцентного излучения.

4. Вспышки люминесцентного излучения могут служить индикаторами процессов разрушения частиц и запуска химических превращений в локальных зонах тыльной поверхности образца в различные моменты времени после выхода ударного импульса.

5. Форма, длительность и частота вспышек люминесцентного излучения определяются структурой порошковой смеси, интенсивностью протекания рассмотренных в работе механохимических процессов, и при интерпретации экспериментальных данных могут служить как индикаторами этих процессов, так и источником информации о модификации структуры порошкового тела, кинетике механохимических процессов и т.п.

Литература

1. Долгобородов А.Ю. Исследование ударного сжатия и детонации конденсированных веществ пирометрическими методами // Сборник тезисов Междунар. конф. «Экстремальные состояния вещества. Детонация. Ударные волны». - Саров: ВНИИЭФ, 2001. -

С. 236-237.

2. Гогуля М.Ф., Воскобойников И.М., Долгобородов А.Ю., Доро-ховН.С., Бражников М.А. Взаимодействие серы и алюминия за ударными фронтами // Химическая физика. - 1992. - Т. 11. - № 2. -

С. 244-247.

3. Бацанов С.С., Гогуля М.Ф., Бражников М.А. и др. Ударное сжатие реагирующих веществ в системе олово - халькоген // Химическая физика. - 1991. - Т. 10. - № 12. - С. 1699-1704.

4. Лейцин В.Н., Колмакова Т.В., Дмитриева М.А. Влияние структурных параметров ударно нагруженной железоалюминиевой термитной смеси на свечение тыльной поверхности // Современные проблемы физики и технологии. Сборник статей молодых ученых. - Томск: Изд-во ТГУ, 2003. - С. 32-34.

5. Дмитриева М.А., Лейцин В.Н. Изучение процессов переноса в реагирующих порошковых смесях типа ТьЛ1 // Изв. вузов. Физика. - 1999. - № 3. - С. 57-62.

6. Лейцин В.Н. Модель реагирующей порошковой среды // Вестник ТГУ. Бюллетень оперативной научной информации. - Томск: ТГУ, 2001. - № 5. - 40 с.

7. Лейцин В.Н., Скрипняк В.А., Дмитриева М.А. Компьютерное моделирование механохимических процессов в порошковых смесях // Вычислительные технологии. - 2001. - Т. 6. - Ч. 2. - С. 261265.

8. Зельдович Я.Б., Райзер Ю.П. Физика ударных волн и высокотемпературных гидродинамических явлений. - М.: Наука, 1966. -688 с.

9. Линевег Ф. Измерение температур в технике. - М.: Металлургия,

1980. - 543 с.

10. Излучательные свойства твердых материалов. - М.: Энергия, 1974. - 150 с.

11. Федоров В.Т, Хоконов Х.Б. Механизм разрушения металлов при быстрой релаксации напряжений сжатия // Труды Междунар. конф. «Новые методы в физике и механике деформируемого твердого тела». - Томск: Изд-во ТГУ, 1990. - С. 292-296.

12. Абрамова К.Б., Валицкий В.П., Златин Н.А. и др. Люминесценция металлов, сопровождающая их деформацию и разрушение // ЖЭТФ. - 1976. - Т. 71. - Вып. 5(11). - С. 1873-1879.

13. Жданова Л.В. Исследование спектра окисления алюминия. Дис. ... канд. физ.-мат. наук. - Томск, 1966. - 210 с.

14. Матросов И.И. Исследование термолюминесценции геологических материалов. - Томск: Изд-во ТГУ, 1979. - 113 с.

Estimation of the evolution of state parameters for shock-loaded powder systems by brightness pyrometry methods

V.N. Leitsin, T.V Kolmakova, and M.A. Dmitrieva

Tomsk State University, Tomsk, 634050, Russia

We suggest a procedure for studying mechanochemical processes that may evoke luminescence of the back surface of a thermite mixture specimen after the shock pulse output. The procedure developed allows one to distinguish between heat and luminescent emission. Changes in the brightness temperature of the back surface for a specimen from iron-aluminum thermite powder mixture, which is defined by heat emission, triboluminescence and chemiluminescence, are predicted.