Монте Карло моделирование процессов капельной эпитаксии наноструктур In/GaAs на структурированных подложках

Раздел IV. Нанотехнологии и материаловедение

УДК 621.38-022.532 DOI 10.23683/2311-3103-2019-2-174-184

С.В. Балакирев, М.М. Еременко, Н.Е. Черненко, М.С. Солодовник,

О.А. Агеев

МОНТЕ КАРЛО МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ КАПЕЛЬНОЙ ЭПИТАКСИИ НАНОСТРУКТУР In/GaAs НА СТРУКТУРИРОВАННЫХ

ПОДЛОЖКАХ

Представлены результаты теоретических исследований процессов самоорганизации наноразмерных металлических капель, полученных методом капельной эпитаксии, в системе In/GaAs(001) на подложках с предварительно заданными структурными неоднородностями с использованием разработанной нами оригинальной гибридной математической модели процессов капельной эпитаксии на основе комбинации метода Монте-Карло и термодинамической теории нуклеации. При этом варьировались форма и геометрические характеристики задаваемых углублений, а также расстояния между ними (плотность). Рассмотрение процессов нуклеации и роста капельных наноструктур на структурированных поверхностях GaAs проводилось с учетом основных управляющих параметров метода капельной эпитак-сии. Результаты расчетов показали, что на подложках с комплексной морфологией вероятность зарождения островков распределяется неоднородно и зависит от участка поверхности. Исследование показывает, что для достижения наилучшей однородности геометрических характеристик наноструктур на подложках с углублениями прямоугольной формы следует уменьшать диаметр углубления, регулируя высоту так, чтобы достичь эффективных объёма и аспектного соотношения. На подложках с углублениями трапециевидной формы зародыш формируется приблизительно в центре углубления, при большом соотношении оснований. Нами было показано, что для повышения точности позиционирования наноструктур и их однородности наиболее предпочтительными являются углубления треугольной формы с большими аспектными соотношениями геометрических размеров. Во всех случаях, вне зависимости от геометрической формы углубления, предпочтительной позицией для зарождения металлических нанокапель является дно углубления, что обусловлено увеличением числа атомов подложки, окружающих рассматриваемый адатом, и, как следствие, увеличением его энергии связи с текущим окружением. При этом для всех рассмотренных форм неоднородностей увеличение их эффективной глубины (аспектного соотношения) приводит к уменьшению вероятности образования капель за их пределами и улучшению локализации процессов роста. Использование модифицированных поверхностей позволяет регулировать размер и плотность самоорганизующихся наноструктур, обеспечивая возможность получения, в том числе, латерально связанных квантово-размерных структур.

Молекулярно-лучевая эпитаксия; капельная эпитаксия; арсенид галлия; структурированные поверхности; самоорганизующиеся наноструктуры; нуклеация; Монте-Карло моделирование.

S.V. Balakirev, M.M. Eremenko, N.E. Chernenko, M.S. Solodovnik, O.A. Ageev

MONTE CARLO SIMULATION OF In/GaAs DROPLET EPITAXY PROCESSES ON STRUCTURED SUBSTRATES

The paper presents the results of theoretical studies of self-organization of nanoscale metal droplets obtained by droplet epitaxy in an In/GaAs (001) system on substrates with pre-defined structural inhomogeneities using our original hybrid mathematical model of droplet epitaxy developed

based on a combination of Monte Carlo method and thermodynamic theory of nucleation. We varied the shape and geometric characteristics of the specified grooves, as well as the distance between them (density). The processes of nucleation and growth of droplet nanostructures on structured GaAs surfaces were considered taking into account the main control parameters of the droplet epitaxy technique. The calculation results showed that on substrates with complex morphology, the probability of island nucleation is distributed non-uniformly and depends on the surface area. The study shows that in order to achieve the best homogeneity of the geometric characteristics of nanostruc-tures on substrates with rectangular grooves, the diameter of the groove should be reduced, adjusting the height so as to achieve an effective volume and aspect ratio. On substrates with trapezoid-shaped grooves, the embryo forms approximately in the center of the grooves, with a large base ratio. We show that in order to improve the accuracy of nanostructure positioning and their homogeneity, triangular-shaped grooves with large aspect ratios of geometrical sizes are most preferable. In all cases, regardless of the groove geometry, the preferred position for the nucleation of metallic nanodroplets is the groove bottom, which is caused by an increase in the number of substrate atoms surrounding the adatom, and, consequently, an increase in its binding energy with the current environment. At the same time, for all considered forms of inhomogeneities, an increase in their effective depth (aspect ratio) leads to a decrease in the probability of the droplet formation beyond their limits and an improvement in the localization of growth processes. The use of modified surfaces allows us to adjust the size and density of self-organizing nanostructures, providing the possibility of obtaining, including laterally related quantum-size structures.

Molecular-beam epitaxy; droplet epitaxy; gallium arsenide; structured surfaces; self-organizing nanostructures; nucleation; Monte Carlo simulation.

Введение. Современная полупроводниковая технология неумолимо приближается к порогу миниатюризации и, как следствие, ее эффективности. Это обуславливает необходимость перехода к принципиально новым архитектурам вычислительных и телекоммуникационных платформ. Особо стоит отметить актуальность создания именно твердотельных схем реализации таких платформ. Наиболее многообещающими выглядят варианты, основанные на использовании нано-гетероструктур А3В5, активная область которых содержит латерально упорядоченные самоорганизующиеся наноструктуры [1-17]. В свою очередь, создание таких структур требует разработки и реализации эффективного управления процессами самоорганизации эпитаксиальных наноструктур А3В5. В этом отношении использование технологии капельной эпитаксии обладает рядом критически важных преимуществ перед другими методиками [18-24]. Изучение физики и механизмов процессов, лежащих в основе капельной эпитаксии, позволяет значительно продвинуться в реализации технологии управления эпитаксиальным синтезом и самоорганизацией наноструктур А3В5, что обеспечивает эффективный контроль свойств получаемых структур и их позиционирование. Это открывает широкие перспективы в области повышения эффективности фотоприемников и фотоэлектрических преобразователей на основе гетероструктур А3В5 за счет плазмонных эффектов [25-27], создания источников одиночных [28, 29] и запутанных фотонов [30], функциональных блоков клеточных автоматов [31] и квантового компьютинга [32], перспективных телекоммуникационных систем и др. Одним из перспективных подходов, позволяющих обеспечить управление процессами самоорганизации, в том числе в рамках технологии капельной эпитаксии, является использование структурированных подложек [33, 34]. Целью данной работы является проведение теоретических исследований процессов самоорганизации наноразмерных капель In на ростовых поверхностях GaAs с комплексной морфологией с учетом основных управляющий параметров метода капельной эпитаксии.

Моделирование. Теоретические исследования процессов самоорганизации наноразмерных капель In на ростовых поверхностях GaAs с комплексной морфологией с учетом основных управляющий параметров метода капельной эпитаксии проводились с использованием разработанной нами ранее гибридной математиче-

ской модели процессов капельной эпитаксии на основе комбинации метода Монте-Карло и термодинамической теории нуклеации [35-37]. В модели задавались поверхности GaAs(001) со структурными неоднородностями различной формы: прямоугольной, трапециевидной и треугольной. При этом изменялись форма (с учетом особенностей образуемых граней), геометрические размеры и плотность задаваемых углублений. При рассмотрении процессов капельной эпитаксии учитывались основные параметры метода: температура подложки (T), эквивалентные скорость (v) и толщина осаждения ростовых компонент, время экспозиции системы при заданной температуре.

Результаты и обсуждение. Результаты расчетов показали, что на подложках с комплексной морфологией вероятность зарождения островков распределяется неоднородно и зависит от участка поверхности. На подложке GaAs с прямоугольными углублениями зарождение может произойти на плоской части, на дне или стенках углубления либо на стыках граней.

По результатам наших исследований обнаружено, что на As-стабилизированной подложке GaAs с прямоугольными углублениями адатомы задерживаются преимущественно на гранях с ориентацией (001), составляющих параллельные плоскости подложки террасы (рис. 1), тогда как стенки углублений остаются незаполненными ввиду усиленной диффузии с граней, имеющих ориентацию (110). Повышение диффузии обусловлено различием в составах верхнего монослоя (МС) GaAs на поверхностях с различной ориентацией, а именно наличием половины атомов Ga в составе монослоя на поверхности (110) и его отсутствием на поверхности (001). В связи с удалением адатомов с поверхности (110) предпочтительные позиции для нуклеа-ции на подложке с прямоугольными углублениями располагаются на горизонтальных участках.

Рис. 1. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 1МС 1п на А&-стабилизированную подложку с прямоугольными углублениями при Т = 250 °С

и V = 0,1 МС/с

Однако в связи с увеличением количества материала около стенок углублений, обусловленным диффузией с граней (110), а также с повышением энергии связи адатома с подложкой в углу модифицированного участка, зарождение также может происходить в окрестности пересечения дна углубления с его стенками (рис. 2).

Рис. 2. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 3 МС Ы на А&-стабилизированную подложку с прямоугольными углублениями при Т = 150 °С

и V = 0,1 МС/с

Исследование показывает, что для достижения наилучшей однородности геометрических характеристик наноструктур следует уменьшать диаметр прямоугольного углубления, регулируя высоту так, чтобы достичь требуемого эффективных объёма и аспектного соотношения (рис. 3).

Рис. 3. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 3 МС 1п на А&-стабилизированную подложку с прямоугольными углублениями при Т = 150 °С

и V = 0,1 МС/с

Промежуточной формой между углублениями треугольной и прямоугольной формы являются трапециевидные углубления. На подложках с данной модификацией позиции для наиболее вероятного зарождения будут определяться исходя из комбинации технологических режимов и параметров диффузии, имеющей большую интенсивность на гранях (111), чем на гранях (001).

Рис. 4. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 5 МС 1п на А&-стабилизированную подложку с трапециевидными углублениями с основаниями 20 и 2 нм при Т = 150 °С и V = 0,1 МС/с

Исследование показало, что при большом соотношении оснований трапеции зародыш формируется приблизительно в центре углубления (рис. 4), тогда как при малом соотношении предпочтительная позиция для нуклеации смещается в сторону одного из углов (рис. 5).

Рис. 5. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 4 МС 1п на А&-стабилизированную подложку с трапециевидными углублениями с основаниями 20 и 13 нм при Т = 150 °С и V = 0,1 МС/с

Анализ результатов теоретических исследований показал, что более ярко выраженными позициями для нуклеации отличается подложка, модифицированная углублениями треугольной формы. На поверхности указанной подложки возможно достижение полной или частичной стабилизации по галлию или мышьяку. Во всех случаях предпочтительной позицией для зарождения островков является дно углубления (рис. 6) в связи с увеличением числа атомов подложки, окружающих рассматриваемый адатом, и, следовательно, увеличением его энергии связи с текущим окружением.

Рис. 6. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 2 МС 1п на А&-стабилизированную подложку с треугольными углублениями с Ga- (слева) и As-стабилизацией (справа) при Т = 150 °С и V = 0,1 МС/с

Данное явление в большей или меньшей степени распространяется на треугольное углубление с любым углом между стенками. Однако чем больше угол, тем более вероятно удаление адатома из наиболее предпочтительной позиции, что может приводить к нуклеации на стенке или за пределами углубления (рис. 7).

Рис. 7. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 3 МС 1п на As-стабилизированную подложку с треугольными углублениями с при Т = 150 °С

и V = 0,1 МС/с

Таким образом, для повышения точности позиционирования наноструктур и их однородности по размерам следует использовать углубления с формой, наиболее приближенной к треугольной. Вероятность зарождения островка за пределами углубления увеличивается при снижении температуры и увеличении скорости роста, что связано со снижением вероятности адатомов занять наиболее энергетически выгодные позиции в результате снижения интенсивности поверхности диффузии и в результате уменьшения средней диффузионной длины адатомов, соответственно. При T = 150 °С и v = 0,1 МС/с расстояние между углублениями треугольной формы с диаметром и глубиной 20 нм, при котором достигается 100 %-ная упорядоченность массива наноструктур (в расчёте отношения числа комплексов «1 наноструктура в 1 углублении» к числу углублений) составляет 50 нм. При увеличении расстояния между углублениями наблюдается нуклеация за пределами предварительно заданных центров (рис. 8). Повышение температуры до 250 °С и выше позволяет устранить нежелательное зарождение при расстояниях между углублениями, превышающих 100 нм.

Рис. 8. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 5 МС Ы на As-стабилизированную подложку с треугольными углублениями с диаметром и глубиной 20 нм при Т = 150 °С и V = 0,1 МС/с

Исследование также показало, что наличие на поверхности подложки модифицированных участков приводит не только к упорядочению массива наноструктур и повышению однородности их характеристик, а также к увеличению количества центров нуклеации, что позволяет получить массив латерально связанных квантовых структур, при этом минимизировав нуклеацию за пределами инициирующих центров. При этом реализация эпитаксиального роста в режиме неполной

конденсации позволяет достичь снижения диаметра наноструктур в результате десорбции атомов (от 19 до 16 нм при увеличении температуры от 400 ^ до 500 °0) с сохранением заданной поверхностной плотности (рис. 9). В сочетании с высокой степенью позиционирования и возможностью разрежения массива наноструктур, которое обеспечивается при высокой температуре, необходимой для создания условий неполной конденсации, такой режим дает возможности широкого управления характеристиками эпитаксиальной системы 1п/СаА5(001).

Рис. 9. Морфология массива наноструктур In/GaAs(001) после осаждения 5 МС 1п на As-стабилизированную подложку с треугольными углублениями с диаметром и глубиной 20 нм при T = 400 °С и v = 0,1 МС/с

Анализ и систематизация полученных теоретических результатов показал возможность управления размером наноструктур при сохранении заданной конфигурации массива посредством снижения толщины осаждения материала. По сравнению со снижением размера капель на плоской поверхности (ограниченным ввиду наличия ненулевой критической толщины формирования капель), на модифицированной подложке возможно достижение существенно меньшего размера наноструктур, что связано со снижением активационного барьера нук-леации и повышением вероятности зарождения капель в области структурных неоднородностей и, следовательно, снижением толщины осаждения, при которой начинается нуклеация. Таким образом, благодаря данному эффекту достигается уменьшение толщины смачивающего слоя, оказывающего существенное влияние на электронные и оптические характеристики приборов, а также уменьшение размера наноструктур.

Заключение. С использованием гибридной математической модели Монте-Карло были проведены теоретические исследования процессов нуклеации и роста капельных наноструктур In на подложках GaAs(001) со структурными неоднородно-стями в условиях капельной эпитаксии. Были рассмотрены различные типы морфологии поверхности: с треугольными, прямоугольными и трапециевидными углублениями с различными геометрическими характеристиками. Нами было показано, что максимальная локализация процессов роста достигается при использовании поверхностей с неоднородностями треугольной формы. При этом во всех случаях селективность процессов нуклеации возрастает при росте аспектного соотношения неоднородности. Аналогичным образом влияет переход от As-стабилизированных к Ga-стабилизированным условиям на поверхности. Переход к режиму неполной конденсации приводит к расширению диапазона изменений характеристик получаемых структур, а также к изменению параметров смачивающего слоя. Оптимизация параметров морфологии поверхности и условий осаждения позволяет обеспечить 100 % локализацию роста нанокапель In и подавить образование нежелательных структур в области модификации поверхности.

Исследование выполнено за счет гранта Президента РФ (проект МК-477.2019.8). Результаты получены с использованием оборудования Центра коллективного пользования и Научно-образовательного центра «Нанотехноло-гии» Южного федерального университета.

БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК

1. Ageev O.A., SolodovnikM.S., Balakirev S. V., Mikhaylin I.A. Monte Carlo simulation of V/III flux ratio influence on GaAs island nucleation during MBE // Journal of Physics: Conference Series. - 2016. - Vol. 681. - P. 012036.

2. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S.V. and Eremenko M.M.. Effect of interaction in the Ga-As-O system on the morphology of a GaAs surface during molecular-beam epitaxy // Physics of the Solid State. - 2016. - Vol. 58, No. 5. - P. 1045-1052.

3. Balakirev S.V Eremenko M.M., Mikhaylin I.A., Klimin V.S. and Solodovnik M.S. Droplet epitaxy of In/AlGaAs nanostructures on the As-stabilized surface // Journal of Physics: Conference Series. - 2018. - Vol. 1124. - P. 022018.

4. Vurgaftman I. and Meyer J.R. Band parameters for III-V compound semiconductors and their alloys // Journal ofApplied Physics. - 2001. - Vol. 89. - P. 5815-5875.

5. Ozdemir S., Suyolcu Y.E., Turan S. and Aslan B. Influence of the growth conditions on the optical and structural properties of self-assembled InAs/GaAs quantum dots for low As/In ratio // Applied Surface Science. - 2017. - Vol. 392. - P. 817-825.

6. Dilger M., Haug R., Eberl K. and Von Klitzing K. Single-electron transistors with a self-assembled quantum dot // Semicond. Science Technology. - 1996. - Vol. 11. - P. 1493-1497.

7. Klimin V.S., Solodovnik M.S., Lisitsyn S.A., Rezvan A.A. and Balakirev S.V. Formation of nanoscale structures on the surface of gallium arsenide by local anodic oxidation and plasma chemical etching // Journal of Physics: Conference Series. - 2018. - Vol. 1124. - P. 041024.

8. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S. V., Eremenko M.M. and Mikhaylin I.A. Monte Carlo simulation of kinetic effects on GaAs/GaAs(001) MBE growth // Journal of Crystal Growth.

- 2017. - Vol. 457. - P. 46-51.

9. Luscombe J.H., Randall J.N. and Bouchard A.M. Resonant tunneling quantum-dot diodes: physics, limitations, and technological prospects // Proceedings of the IEEE. - 1991. - Vol. 79.

- P. 1117-1130.

10. Solodovnik M.S., Karenkikh O.G., Balakirev S.V., Petrov S.I., Ryzhuk R.V., Alexeev A.N. and Ageev O.A. MBE formation of self-catalyzed GaAs nanowires using ZnO nanosized films // Journal of Physics: Conference Series. - 2018. - Vol. 1124. - P. 081024.

11. Balocco C., Song A. and Missous M. Room-temperature operations of memory devices based on self-assembled InAs quantum dot structures // Applied physics letters. - 2004. - Vol. 85.

- P. 5911-5913.

12. Balakirev S. V., Solodovnik M.S., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Ageev O.A. Monte Carlo investigation of the MBE growth of GaAs on the surfaces with different crystallographic orientations // Journal of Physics: Conference Series. - 2017. - Vol. 917. - P. 032034.

13. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S.V., Eremenko M.M. and Mikhaylin I.A. Effect of GaAs native oxide upon the surface morphology during GaAs MBE growth // Journal of Physics: Conference Series. - 2016. - Vol. 741, No. 1. - P. 012012.

14. Geller M., Marent A., Nowozin T., Bimberg D., Akgay N. and Öncan N. A write time of 6ns for quantum dot-based memory structures // Applied physics letters. - 2008. - Vol. 92.

- P. 092108.

15. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S. V. and Eremenko M.M. Kinetic Monte Carlo simulation of GaAs(001) MBE growth considering V/III flux ratio effect // Journal of Vacuum Science and Technologies B. - 2016. - Vol. 34 (4). - P. 041804.

16. Лисицын С.А., С.В. Балакирев С.В., Авилов В.И., Коломийцев А.С., Климин В.С., Солодовник М.С., Коноплев Б.Г., Агеев О.А. Исследование режимов наноразмерного профилирования эпитаксиальных структур GaAs методом фокусированных ионных пучков // Российские нанотехнологии. - 2018. - Т. 13, № 1-2. - C. 28-35.

17. Агеев О.А., Солодовник М.С., Балакирев С.В., Михайлин И.А. Исследование влияния соотношения потоков V/III на процессы субмонослойной эпитаксии GaAs/GaAs(001) методом Монте-Карло // Журнал технической физики. - 2016. - Т. 86, № 7. - C. 15-21.

18. Balakirev S. V., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Solodovnik M.S. Study of the geometrical parameters of In nanostructures during droplet epitaxy on the As-stabilized GaAs(001) surface // Journal of Physics: Conference Series. - 2018. - Vol. 1124. - P. 022025.

19. Balakirev S. V., Solodovnik M.S., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Ageev O.A. Analytical-Monte Carlo model of the growth of In nanostructures during droplet epitaxy on the triangle-patterned GaAs substrates // Journal of Physics: Conference Series. - 2018. - Vol. 1124. - P. 022001.

20. Somaschini C., Bietti S., Koguchi N. and Sanguinetti S. Fabrication of multiple concentric nanoring structures // Nano Letters. - 2009. - Vol. 9. - P. 3419-3424.

21. Solodovnik M,S,, Balakirev S, V,, Eremenko M,M,, Mikhaylin I,A,, Avilov V,I,, Lisitsyn S,A, and Ageev O,A. Droplet epitaxy of GaAs nanostructures on the As-stabilized GaAs(001) surface // Journal of Physics: Conference Series. - 2017. - Vol. 917. - P. 032037.

22. Kim J.S. and Koguchi N. Near room temperature droplet epitaxy for fabrication of InAs quantum dots // Applied physics letters. - 2004. - Vol. 85. - P. 5893-5895.

23. Balakirev S.V., Solodovnik M.S. and Ageev O.A. Kinetic Monte Carlo simulation of the indium droplet epitaxy on the Ga-terminated GaAs(001) surface // Journal of Physics: Conference Series. - 2017. - Vol. 917. - P. 032033.

24. Mano T., Watanabe K., Tsukamoto S., Fujioka H., Oshima M. and Koguchi N. New self-organized growth method for InGaAs quantum dots on GaAs (001) using droplet epitaxy // Japanese journal of applied physics. - 1999. - Vol. 38. - P. 1009-1011.

25. Krishna S. Quantum dots-in-a-well infrared photodetectors // Journal of Physics D: Applied Physics. - 2005. - Vol. 38. - P. 2142.

26. Perera A. Quantum structures for multiband photon detection // Opto-Electronics Review.

- 2006. - Vol. 14. - P. 99-108.

27. Le Ru E., Howe P., Jones T. and Murray R. Strain-engineered InAs/GaAs quantum dots for long-wavelength emission // Physical Review B. - 2003. - Vol. 67. - P. 165303.

28. Schneider C., Heindel T., Huggenberger A., Weinmann P., Kistner C., Kamp M., Reitzenstein S., Hoflinga S. and Forchel A. Single photon emission from a site-controlled quantum dot-micropillar cavity system // Applied physics letters. - 2009. - Vol. 94. - P. 111111.

29. Kuroda T., Abbarchi M., Mano T., Watanabe, Yamagiwa M., Kuroda K., Sakoda K., Kido G., Koguchi N., Mastrandrea C., Cavigli L., Gurioli M., Ogawa Y. and Minami F. Photon Correlation in GaAs Self-Assembled Quantum Dots // Applied Physics Express. - 2008. - Vol. 1.

- P. 042001.

30. Dousse A., Suffczyn 'ski J., Beveratos A., Krebs O., Lemaitre A., Sagnes I., Bloch J., Voisin P. and Senellart P. Ultrabright source of entangled photon pairs // Nature. - 2010. - Vol. 466.

- P. 217-220.

31. Khosroshahyab M.B., Moaiyeri M.H., Angizi S., Bagherzadeh N. and Navi K. Quantum-dot cellular automata circuits with reduced external fixed inputs // Microprocessors and microsystems. - 2017. - Vol. 50. - P. 154-163.

32. Cavigli L., Abbarchi M., Bietti S., Somaschini C., Sanguinetti S., Koguchi N., Vinattieri A. and Gurioli M. Individual GaAs quantum emitters grown on Ge substrates // Applied physics letters. - 2011. - Vol. 98. - P. 103104.

33. Dias N.L., Garg A., Reddy U., Young J.D., Verma V.B., Mirin R.P. and Coleman J.J. Directed self-assembly of InAs quantum dots on nano-oxide templates // Applied physics letters.

- 2011. - Vol. 98. - P. 141112.

34. Kim J.S., Kawabe M. and Koguchi N. Ordering of high-quality InAs quantum dots on defect-free nanoholes // Applied physics letters. - 2006. - Vol. 88. - P. 072107.

35. Balakirev S.V., Solodovnik M.S., Ageev O.A. Hybrid analytical-Monte Carlo model for In/GaAs(001) droplet epitaxy: Theory and experiment // Physica Status Solidi B. - 2018.

- Vol. 255, No. 4. - P. 1700360.

36. Балакирев С.В., Блинов Ю.Ф., Солодовник М.С. Модель начальной стадии гомоэпитак-сиального роста GaAs методом МЛЭ с учетом соотношения потоков ростовых компонент // Известия ЮФУ. Технические науки. - 2014. - № 9 (158). - C. 94-105.

37. Солодовник М.С., Балакирев С.В., Еременко М.М. Моделирование методом Монте-Карло влияния потока тетрамеров мышьяка на эпитаксиальный рост GaAs(001) // Известия ЮФУ. Технические науки. - 2015. - № 9 (170). - C. 134-143.

REFERENCES

1. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S. V., Mikhaylin I.A. Monte Carlo simulation of V/III flux ratio influence on GaAs island nucleation during MBE, Journal of Physics: Conference Series, 2016, Vol. 681, pp. 012036.

2. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S.V. and Eremenko M.M.. Effect of interaction in the Ga-As-O system on the morphology of a GaAs surface during molecular-beam epitaxy, Physics of the Solid State, 2016, Vol. 58, No. 5, pp. 1045-1052.

3. Balakirev S.V., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A., Klimin V.S. and Solodovnik M.S. Droplet epitaxy of In/AlGaAs nanostructures on the As-stabilized surface, Journal of Physics: Conference Series, 2018, Vol. 1124, pp. 022018.

4. Vurgaftman I. and Meyer J.R. Band parameters for III-V compound semiconductors and their alloys, Journal of Applied Physics, 2001, Vol. 89, pp. 5815-5875.

5. Ozdemir S., Suyolcu Y.E., Turan S. and Aslan B. Influence of the growth conditions on the optical and structural properties of self-assembled InAs/GaAs quantum dots for low As/In ratio, Applied Surface Science, 2017, Vol. 392, pp. 817-825.

6. Dilger M., Haug R., Eberl K. and Von Klitzing K. Single-electron transistors with a self-assembled quantum dot, Semicond. Science Technology, 1996, Vol. 11, pp. 1493-1497.

7. Klimin V.S., Solodovnik M.S., Lisitsyn S.A., Rezvan A.A. and Balakirev S.V. Formation of nanoscale structures on the surface of gallium arsenide by local anodic oxidation and plasma chemical etching, Journal of Physics: Conference Series, 2018, Vol. 1124, pp. 041024.

8. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S. V., Eremenko M.M. and Mikhaylin I.A. Monte Carlo simulation of kinetic effects on GaAs/GaAs(001) MBE growth, Journal of Crystal Growth, 2017, Vol. 457, pp. 46-51.

9. Luscombe J.H., Randall J.N. and Bouchard A.M. Resonant tunneling quantum-dot diodes: physics, limitations, and technological prospects, Proceedings of the IEEE, 1991, Vol. 79, pp. 1117-1130.

10. Solodovnik M.S., Karenkikh O.G., Balakirev S.V., Petrov S.I., Ryzhuk R.V., Alexeev A.N. and Ageev O.A. MBE formation of self-catalyzed GaAs nanowires using ZnO nanosized films, Journal of Physics: Conference Series, 2018, Vol. 1124, pp. 081024.

11. Balocco C., Song A. and Missous M. Room-temperature operations of memory devices based on self-assembled InAs quantum dot structures, Applied physics letters, 2004, Vol. 85, pp. 5911-5913.

12. Balakirev S.V., Solodovnik M.S., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Ageev O.A. Monte Carlo investigation of the MBE growth of GaAs on the surfaces with different crystallographic orientations, Journal of Physics: Conference Series, 2017, Vol. 917, pp. 032034.

13. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S.V., Eremenko M.M. and Mikhaylin I.A. Effect of GaAs native oxide upon the surface morphology during GaAs MBE growth, Journal of Physics: Conference Series, 2016, Vol. 741, No. 1, pp. 012012.

14. Geller M., Marent A., Nowozin T., Bimberg D., Akçay N. and Öncan N. A write time of 6ns for quantum dot-based memory structures, Applied physics letters, 2008, Vol. 92, pp. 092108.

15. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S. V. and Eremenko M.M. Kinetic Monte Carlo simulation of GaAs(001) MBE growth considering V/III flux ratio effect, Journal of Vacuum Science and Technologies B, 2016, Vol. 34 (4), pp. 041804.

16. Lisitsyn S.A., S.V. Balakirev S.V., Avilov V.I., Kolomiytsev A.S., Klimin V.S., Solodovnik M.S., Konoplev B.G., Ageev O.A. Issledovanie rezhimov nanorazmernogo profilirovaniya epitaksial'nykh struktur GaAs metodom fokusirovannykh ionnykh puchkov [Study of the modes of nanoscale profiling of epitaxial GaAs structures by the method of focused ion beams], Rossiyskie nanotekhnologii [Russian nanotechnology], 2018, Vol. 13, No. 1-2, pp. 28-35.

17. Ageev O.A., Solodovnik M.S., Balakirev S.V., Mikhaylin I.A. Issledovanie vliyaniya sootnosheniya potokov V/III na protsessy submonosloynoy epitaksii GaAs/GaAs(001) metodom Monte-Karlo [Investigation of the effect of the ratio of V/III flows on the processes of submonolayer epitaxy GaAs/GaAs(001) by Monte Carlo method],, Zhurnal tekhnicheskoy fiziki [Journal of technical physics], 2016, No. 86, No. 7, pp. 15-21.

18. Balakirev S.V., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Solodovnik M.S. Study of the geometrical parameters of In nanostructures during droplet epitaxy on the As-stabilized GaAs(001) surface, Journal of Physics: Conference Series, 2018, Vol. 1124, pp. 022025.

19. Balakirev S. V., Solodovnik M.S., Eremenko M.M., Mikhaylin I.A. and Ageev O.A. Analytical-Monte Carlo model of the growth of In nanostructures during droplet epitaxy on the triangle-patterned GaAs substrates, Journal of Physics: Conference Series, 2018, Vol. 1124, pp. 022001.

20. Somaschini C., Bietti S., Koguchi N. and Sanguinetti S. Fabrication of multiple concentric nanoring structures, Nano Letters, 2009, Vol. 9, pp. 3419-3424.

21. Solodovnik M,S,, Balakirev S,V,, Eremenko M,M,, Mikhaylin I,A,, Avilov V,I,, Lisitsyn S,A, and Ageev O,A. Droplet epitaxy of GaAs nanostructures on the As-stabilized GaAs(001) surface, Journal of Physics: Conference Series, 2017, Vol. 917, pp. 032037.

22. Kim J.S. and Koguchi N. Near room temperature droplet epitaxy for fabrication of InAs quantum dots, Applied physics letters, 2004, Vol. 85, pp. 5893-5895.

23. Balakirev S.V., Solodovnik M.S. and Ageev O.A. Kinetic Monte Carlo simulation of the indium droplet epitaxy on the Ga-terminated GaAs(001) surface, Journal of Physics: Conference Series, 2017, Vol. 917, pp. 032033.

24. Mano T., Watanabe K., Tsukamoto S., Fujioka H., Oshima M. and Koguchi N. New self-organized growth method for InGaAs quantum dots on GaAs (001) using droplet epitaxy, Japanese journal of applied physics, 1999, Vol. 38, pp. 1009-1011.

25. Krishna S. Quantum dots-in-a-well infrared photodetectors, Journal of Physics D: Applied Physics, 2005, Vol. 38, pp. 2142.

26. Perera A. Quantum structures for multiband photon detection, Opto-Electronics Review, 2006, Vol. 14, pp. 99-108.

27. Le Ru E., Howe P., Jones T. and Murray R. Strain-engineered InAs/GaAs quantum dots for long-wavelength emission, Physical Review B, 2003, Vol. 67, pp. 165303.

28. Schneider C., Heindel T., Huggenberger A., Weinmann P., Kistner C., Kamp M., Reitzenstein S., Höflinga S. and Forchel A. Single photon emission from a site-controlled quantum dot-micropillar cavity system, Applied physics letters, 2009, Vol. 94, pp. 111111.

29. Kuroda T., Abbarchi M., Mano T., Watanabe, Yamagiwa M., Kuroda K., Sakoda K., Kido G., Koguchi N., Mastrandrea C., Cavigli L., Gurioli M., Ogawa Y. and Minami F. Photon Correlation in GaAs Self-Assembled Quantum Dots, Applied Physics Express, 2008, Vol. 1, pp. 042001.

30. Dousse A., Suffczyn 'ski J., Beveratos A., Krebs O., Lemaitre A., Sagnes I., Bloch J., Voisin P. and SenellartP. Ultrabright source of entangled photon pairs, Nature, 2010, Vol. 466, pp. 217-220.

31. Khosroshahyab M.B., Moaiyeri M.H., Angizi S., Bagherzadeh N. and Navi K. Quantum-dot cellular automata circuits with reduced external fixed inputs, Microprocessors and microsystems, 2017, Vol. 50, pp. 154-163.

32. Cavigli L., Abbarchi M., Bietti S., Somaschini C., Sanguinetti S., Koguchi N., Vinattieri A. and Gurioli M. Individual GaAs quantum emitters grown on Ge substrates, Applied physics letters, 2011, Vol. 98, pp. 103104.

33. Dias N.L., Garg A., Reddy U., Young J.D., Verma V.B., Mirin R.P. and Coleman J.J. Directed self-assembly of InAs quantum dots on nano-oxide templates, Applied physics letters, 2011, Vol. 98, pp. 141112.

34. Kim J.S., Kawabe M. and Koguchi N. Ordering of high-quality InAs quantum dots on defect-free nanoholes, Applied physics letters, 2006, Vol. 88, pp. 072107.

35. Balakirev S.V., Solodovnik M.S., Ageev O.A. Hybrid analytical-Monte Carlo model for In/GaAs(001) droplet epitaxy: Theory and experiment, Physica Status Solidi B, 2018, Vol. 255, No. 4, pp. 1700360.

36. Balakirev S.V., Blinov Yu.F., Solodovnik M.S. Model' nachal'noy stadii gomoepitaksial'nogo rosta GaAs metodom MLE s uchetom sootnosheniya potokov rostovykh komponent [The model of the initial stage of GaAs homoepitaxial growth by MLE taking into account the ratio of growth component flows], Izvestiya YuFU. Tekhnicheskie nauki [Izvestiya SFedU. Engineering Sciences], 2014, No. 9 (158), pp. 94-105.

37. Solodovnik M.S., Balakirev S.V., Eremenko M.M. Modelirovanie metodom Monte-Karlo vliyaniya potoka tetramerov mysh'yaka na epitaksial'nyy rost GaAs(001) [Monte Carlo simulation of the influence of arsenic tetramer flux on the epitaxial growth of GaAs(001)], Izvestiya YuFU. Tekhnicheskie nauki [Izvestiya SFedU. Engineering Sciences], 2015, No. 9 (170), pp. 134-143.

Статью рекомендовал к опубликованию д.т.н., профессор Б.Г. Коноплев.

Балакирев Сергей Вячеславович - Южный федеральный университет; e-mail: sbalakirev@sfedu.ru; 347922, г. Таганрог, ул. Шевченко, 2, корп. Е; тел.: +78634371767; кафедра нанотехнологий и микросистемной техники; к.т.н.; ассистент.

Ерёменко Михаил Михайлович - e-mail: eryomenko@sfedu.ru; кафедра нанотехнологий и микросистемной техники; студент.

Черненко Наталия Евгеньевна - e-mail: nchernenko@sfedu.ru; кафедра радиотехнической электроники; студент.

Солодовник Максим Сергеевич - e-mail: solodovnikms@sfedu.ru; кафедра нанотехнологий и микросистемной техники; к.т.н.; доцент.

Агеев Олег Алексеевич - e-mail: ageev@sfedu.ru; научно-образовательный центр «Нано-технологии»; д.т.н.; профессор; чл.-корр. РАН.

Balakirev Sergey Vyacheslavovich - Southern Federal University; e-mail: sbalakirev@sfedu.ru; 2, Shevchenko street, build. Е, Taganrog, 347922, Russia; phone: +78634371767; the department of nanotechnologies and microsystems; cand. of eng. sc.; assistant.

Eremenko Mikhail Mikhailovich - e-mail: sbalakirev@sfedu.ru; the department of nanotechnol-ogies and microsystems; student.

Chernenko Natalia Evgen'evna - e-mail: nchernenko@sfedu.ru; the department of radio engineering electronics; student.

Solodovnik Maxim Sergeevich - e-mail: solodovnikms@sfedu.ru; the department of nanotech-nologies and microsystems; cand. of eng. sc.; associate professor.

Ageev Oleg Alexeevich - e-mail: ageev@sfedu.ru; Research and Education Center "Nanotechnologies"; dr. of eng. sc.; professor; corr. member of RAS.

УДК 621.38-022.532 Б01 10.23683/2311-3103-2019-2-184-193

Н.Е. Черненко, С.В. Балакирев, М.М. Еременко, М.С. Солодовник

МЕЖФАЗНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ В СИСТЕМЕ Ga-As-ZnO В УСЛОВИЯХ МОЛЕКУЛЯРНО-ЛУЧЕВОЙ ЭПИТАКСИИ

Представлены результаты теоретических исследований процессов фазообразования в системе Ga-As-ZnO с учетом особенностей процессов молекулярно-лучевой эпитаксии GaAs с целью исследования возможности использования тонких пленок ZnO для инициации самокаталитического роста нитевидных нанокристаллов GaAs. Представлены результаты расчетов двойных и тройных фазовых диаграмм состояний, возможных в рассматриваемой системе в диапазонах температур и давлений, характерных для этапов предросто-вой подготовки и непосредственно роста в технологии молекулярно-лучевой эпитаксии арсенидов. По результатам термодинамического анализа процессов фазообразования быта определена совокупность возможных промежуточных и конечных продуктов реакций взаимодействия между компонентами в рассматриваемой системе материалов. Определены и составлены уравнения основных и промежуточных химических реакций, протекающих в системе. Рассчитаны температурные зависимости изменений свободной энергии Гиббса AG(T) для основных и промежуточных реакций между основными компонентами рассматриваемой системы: кристаллическим GaAs (подложка), атомарными (молекулярными) потоками Ga и As из парогазовой фазы и аморфными (поликристаллическими) пленками ZnO на поверхности подложек GaAs. Результаты исследований показали, что пленки ZnO в условиях, характерных для молекулярно-лучевой эпитаксии арсенидов, ведут себя подобно собственному окислу GaAs, однако имеют большую температурную и химическую стабильность. Показано, что ZnO в рассматриваемом диапазоне условий может вступать в реакции не только кристаллическим GaAs подложки, но и ростовыми компонентами, в т.ч. с образованием летучих соединений. При этом в области низких температур (менее 400 °С) могут сосуществовать реакции как с непосредственным выделением элементарного Ъп, так и многостадийные, с первоначальным образованием ряда арсенидов цинка и последующим их разложением под действием возрастающей температуры и/или при взаимодействии с ростовыми компонентами. Показано, что в области 500°С доминируют реакции с выделением элементарного Ъп. При повышении ростовых температур более 550 °С энергетически более выгодными становятся реакции, все продукты которых являются летучими. Проведенный анализ показал возможность (с точки зрения термодинамики) использования наноразмерных пленок ЪпО в качестве инициирующего подслоя для