СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА ТОРИЙ-228
METHOD OF OBTAINING THORIUM-228 RADIONUCLIDE

Область техники
Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины.
При терапии онкологических заболеваний все более широкое применение находят α-излучающие радионуклиды. Это связано с большой начальной энергией (5-8 МэВ) и коротким пробегом (десятки микрон) α-частиц в биологических тканях, а также высоким уровнем энерговыделения в области локализации распадающихся нуклидов. Носители α-излучающих радионуклидов (монокланальные антитела, пептиды) с высокой специфичностью позволяют доставлять их точно в опухолевый узел или метастатический очаг. Благодаря малым пробегам α-частиц возможно селективное воздействие излучения на патологические объекты с минимальной лучевой нагрузкой на окружающие здоровые ткани.
228
212
212
212
212
228
Настоящее изобретение может быть использовано для создания генераторов α-излучателей торий-228/свинец-212 (Th/Pb) и свинец-212/висмут-212 (Pb/Bi), конечный элемент цепочки распадов которых - радионуклид Bi, непосредственно используется в составе медицинского препарата. Таким образом, ключевое значение приобретает производство начального элемента цепочки - радионуклида Th.
Предшествующий уровень техники
Одним из наиболее перспективных направлений в ядерной медицине является точечная радиоиммунотерапия с использованием α·-излучателей. Применение короткоживущих α-излучающих радионуклидов для терапии онкологических заболеваний представляет интерес с радиобиологической точки зрения поскольку является наиболее эффективным способом летального поражения опухолевых клеток благодаря короткому пробегу α-частиц в ткани и высокой ионизирующей способности.
212
В настоящее время ведется интенсивный поиск α-излучателей, обладающих приемлемыми ядерно-физическими свойствами. Радионуклид Bi, образующийся при
228
распаде Th, считается одним из наиболее перспективных для использования в терапии онкологических заболеваний.
212
212
208
212
208
Период полураспада Bi≈60,6 мин, средняя энергия α-частиц 7,8 МэВ. При распаде Bi образуются радионуклиды Tl и Ро, которые ведут к стабильному нуклиду свинца Pb. Линейная передача энергии (ЛПЭ) составляет ~80 кэВ/мкм, а пробег α-частиц в биологической ткани менее 100 мкм, что соответствует всего лишь нескольким диаметрам клетки.
212
228
212
228
224
224
212
224
228
224
212
1/2
Висмут-212 является типичным генераторным радионуклидом и находит применение в радиоиммунотерапии, главным образом, в виде меченных им моноклональных антител и других молекулярных носителей. Начальным элементом цепочки распада, приводящей к Bi, является радионуклид Th с периодом полураспада Т 1,913 года. [В.А.Халкин и др., «Радионуклиды для радиотерапии» // Радиохимия, 1997, т.39, №6, стр.481-490]. Для получения Bi возможно использование двух генераторных систем Th/Ra и Ra/Bi. В первом из них Ra отделяется от Th за счет анионообменного разделения этих радионуклидов из раствора азотной кислоты. Во втором генераторе из Ra выделяют Bi с использованием катионообменных смол и минеральных кислот [В.М. Савинов, В.Б. Павлович, А.А. Котовский и др. «Контроль технологических процессов при разработке медицинских генераторов Ac-225-Bi-213 и Ra-224-Bi-212 альфа- и гамма-спектрометрическими методами» //Ядерная энергетика, №3,2003, стр.116-126].
212
228
212
228
Поскольку Bi является дочерним продуктом распада радионуклида Th, то при производстве медицинского радионуклида Bi определяющее значение приобретает процесс получения Th, как исходного материала.
228
228
233
232
228
233
232
228
Известен способ получения радионуклида Th [В.М. Савинов, В.Б. Павлович, А.А. Котовский и др. «Контроль технологических процессов при разработке медицинских генераторов Ac-225-Bi-213 и Ra-224-Bi-212 альфа и гамма-спектрометрическими методами». Известия вузов. Ядерная энергетика. №3, стр.119, 2003], заключающийся в радиохимическом выделении Th из «старых» запасов U, в котором всегда присутствует примесь U, дочерним продуктом распада которого является Th. Однако рассчитывать на широкое вовлечение U (и, соответственно, U) в процесс производства Th не приходится в силу сложности получения этого изотопа урана.
228
228
226
228
В качестве прототипа выбран способ получения Th, заключающийся в накоплении Th в мишени из радия-226 (Ra), облучаемой нейтронами в высокопоточном реакторе [В.Ю. Баранов, Н.С. Марченков, Нуклидная программа РНЦ «Курчатовский Институт»: прошлое, настоящее, будущее. Конверсия в машиностроении, 2000, №3, стр.38-47]. В результате двукратного захвата нейтронов в мишени накапливается Th.
228
226
Существенными недостатками прототипа являются высокая радиотоксичность материала мишени, уникальность высокопоточного реактора, на эксплуатации которого основан способ получения Th из Ra, а сам технологический процесс является многостадийным и осуществляется путем последовательного захвата двух нейтронов, в итоге выход конечного продукта невысок и не может удовлетворить растущий спрос на рынке терапевтических α-излучателей.
Раскрытие изобретения
В основу изобретения положена задача создания технологичного способа получения α-излучающих нуклидов, базирующегося на использовании дешевого доступного сырья, позволившего бы ликвидировать дефицит терапевтических α-излучателей на рынке медицинских радионуклидов и обеспечить удовлетворение растущих потребностей в будущем.
228
230
230
228T
228
Поставленная задача решена тем, что в способе получения радионуклида Th, включающем облучение мишени, в качестве материала мишени берут природный изотоп тория - Th, мишень размещают в линейный ускоритель электронов и облучают γ-квантами тормозного излучения, и в процессе пороговой ядерной реакции Th(γ,2n)h накапливают в ней целевой радионуклид Th.
230
230
230
4
2
В качестве материала мишени могут быть использованы соединения ThF или ThO или металлический Th.
228
230
238
238
234
230
226
4
3
В предлагаемом способе производства Th использовано существование природного радионуклида Th - продукта естественного распада U. Известно, что при радиоактивном распаде U в цепочке дочерних продуктов, кроме изотопа U, образуются долгоживущие α-излучатели: изотоп Th, а также изотоп Ra с периодами полураспада соответственно 8,1·10 и 1,59·10 лет. Содержание этих изотопов в природном уране оценивается следующими цифрами: тория 17,9 г/т урана и радия 352 мг/т урана. При переработке урановых руд, а-радиоактивные изотопы выделяют как побочные продукты [В.Б.Шевченко, Б.Н.Судариков, Технология урана, Госатомиздат, Москва, 1961 г.].
6
232
236
230
При обогащении гексафторида урана UF торий отделяется и остается в «огарках» при фторировании [Матвеев Л.В. и др.. Проблема накопления U и Pu в ядерном реакторе, «Атомная техника за рубежом», 1980, №4, стр.10-17]. Однако основным источником Th, доступным для использования в настоящее время, являются отходы отвального UF6 в разделительном производстве, где в процессе длительного хранения идет его накопление [Смирнов Ю.В. и др., Обработка, удаление и утилизация отходов горнометаллургического производства, «Атомная техника за рубежом», 1981, №3, стр.15-20].
230
230
228
228
При облучении мишени, содержащей Th, в электронном ускорителе, по реакции Th(γ,2n)Th в мишени накапливают целевой радионуклид Th.
228
212
Накопленный в мишени Th имеет генетическую цепочку распада элементов, приводящую к радионуклиду Bi, который непосредственно используют в радиоиммунотерапии [В.А. Халкин и др., Радионуклиды для радиотерапии. Радиохимия, 1997, т.39, №6, стр.483].
228
Предлагаемый способ получения Th обладает существенными достоинствами по сравнению с прототипом:
228
230
- целевой радионуклид Th получают, используя в качестве исходного материала побочный продукт при переработке урановой руды - Th
- снижается радиотоксичность материала мишени;
228
- для получения целевого радионуклида Th используют достаточно распространенный и относительно простой ускоритель электронов с энергией ≈50 МэВ.
Пример осуществления изобретения
230
230
228
228
212
Мишень, содержащую радионуклид Th в виде металлического тория массой 10 г, размещают в электронном ускорителе с энергией электронов 50 МэВ. Торий герметизирован в корпусе мишени, выполненном из тугоплавкого металла тантал. В процессе облучения, продолжительностью 240 часов, в результате пороговой ядерной реакции Th(γ,2n)Th в мишени накапливают целевой радионуклид Th, являющийся начальным элементом цепочки распада радионуклидов, приводящей Bi, непосредственно используемого в радиоиммунотерапии.
228
212
После облучения мишень, содержащую Th, извлекают из ускорителя, выдерживают в течение месяца для снижения наведенной активности конструкционного материала корпуса мишени, затем из нее выделяют торий, растворяя его соляной кислотой, и используют для получения радионуклида Bi.
228
230
Предложенный способ получения Th позволяет, по сравнению со способом, выбранным за прототип, уменьшить трудоемкость процесса, снизить радиотоксичность материала мишени за счет использования в качестве исходного материала побочного продукта уранового производства - Th.