Определение методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса радиационной чувствительности дентина зубов человека in vitro к нейтронному и фотонному излучениям

Определение методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса радиационной чувствительности дентина зубов человека in vitro к нейтронному и фотонному излучениям

Хайлов А.М., Орленко С.П., Скворцов В.Г.

ФГБУ МРНЦ Минздрава России, Обнинск

Исследованы дозиметрические характеристики дентина зубов человека к нейтронному и фотонному излучениям с помощью ЭПР-спектроскопии. Показано, что амплитуда радиационно-индуцированного сигнала в дентине коронки почти на порядок меньше, чем в эмали при облучении гамма-квантами 60Co. Определены значения относительной радиочувствительности эмали, дентина коронки и дентина корня к быстрым нейтронам с энергией 14 МэВ, которые составили 3,3±4,4%, 18,3±11,8% и 36,9±18,9%, соответственно. Таким образом, дентин является предпочтительным дозиметрическим материалом для оценки нейтронного компонента дозы смешанного излучения, а эмаль - фотонного компонента.

Ключевые слова: дентин зубов, нейтронное излучение, спектроскопия ЭПР.

Введение

ЭПР-дозиметрия - один из ведущих методов ретроспективного определения доз радиации, основанный на спектроскопии электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) эмали зубов. ЭПР-дозиметрия широко применяется для оценки доз у пострадавших от атомных бомбардировок и испытаний ядерного оружия; ликвидаторов радиационных аварий; населения загрязнённых радионуклидами территорий Урала и Чернобыля. Несмотря на успешное и многолетнее применение метода для оценки доз фотонного облучения, проблема корректного использования ЭПР-дозиметрии для определения поглощённой дозы при наличии в поле смешанного облучения нейтронного компонента остается не решенной.

Актуальность её решения вызвана, во-первых, потребностью в усовершенствовании метода ЭПР-дозиметрии и расширении области его применения. Во-вторых - необходимостью коррекции сделанных ранее оценок доз у пострадавших от радиационных аварий и инцидентов, которые могут оказаться значительно заниженными.

Уже проведённые исследования данной тематики можно разделить на две категории. Первая категория - работы по определению радиочувствительности эмали зубов к нейтронам, а также по изучению влияния различных факторов (протонов отдачи из окружающей эмаль мягкой ткани, вторичного гамма-излучения) на регистрируемое эмалью зубов значение дозы нейтронов [2, 6, 7, 10, 14]. Данное направление исследований относительно хорошо изучено. Проведённые исследования показали, что выход парамагнитных центров в эмали на единицу дозы нейтронов очень мал. Соответственно, при использовании зубной эмали для дозиметрии смешанного гамма-нейтронного излучения, в случае, когда доза каждого из компонентов не известна, определённое по амплитуде суммарного сигнала значение дозы будет занижено.

Вторая категория - работы, ставящие целью поиск дополнительных материалов, способных, как и эмаль, накапливать детектируемые парамагнитные центры - аланин, дентин, сахар, твёрдые биологические ткани (кости, ногти, волосы), пластик и другие [8, 9, 11-13]. Многие из

Хайлов А.М.*- ст. научн. сотр., к.б.н.; Орленко С.П. - научн. сотр.; Скворцов В.Г. - зав. лаб., к.б.н. ФГБУ МРНЦ Минздрава России. ‘Контакты: 249036, Калужская обл., Обнинск, ул. Королева, 4. E-mail: artkhl@mail.ru.

перечисленных материалов признаны малопригодными для реконструкции дозы ввиду больших погрешностей, низкой радиочувствительности и высокого порога детектирования.

На практике для определения отдельных компонентов дозы в смешанных гамма-нейтронных полях часто используют пару дозиметров с различной чувствительностью к нейтронам и фотонам, решая систему из двух уравнений [3]. Содержание атомов водорода в дентине в 3 раза больше, чем в эмали. Следовательно, если будет экспериментально подтверждено, что радиационные чувствительности эмали и дентина к нейтронному излучению также отличаются в несколько раз, зуб человека может быть рассмотрен в качестве двухдетекторной системы для определения дозы нейтронного излучения в смешанных гамма-нейтронных полях. В таком случае, за дозиметр с большей чувствительностью к гамма-излучению будет принята эмаль, к нейтронному излучению - дентин.

Таким образом, основной задачей нашего исследования было определение радиочувствительности дентина к быстрым нейтронам, с целью оценки его пригодности при реконструкции поглощённой дозы смешанного гамма-нейтронного излучения методом ЭПР-дозиметрии.

Материалы и методы

Измерения спектров ЭПР выполняли при комнатной температуре на спектрометре ЕБР-300Е (Вгикег, Германия), с использованием резонатора в Х-диапазоне частот (длина волны 3 см, частота 9,5 ГГц) [5]. Обработку спектров ЭПР, вычитание механо-индуцированных сигналов, выделение и оценку амплитуды радиационно-индуцированных сигналов проводили с помощью встроенного в спектрометр программного обеспечения, а также собственной программы деконволюции Ег (у.06). Относительная погрешность определения дозы методом ЭПР-дозиметрии, оценённая по методике, изложенной в [4], составляла 12-15% для эмали и 25-30% для дентина.

Источником калибровочного гамма-излучения энергии 1,25 МэВ служила установка «Луч» (60Со). В ходе облучения образцы располагали между пластинами из полиметилметакрилата (ПММА) толщиной 4 мм для создания условий вторичного электронного равновесия.

Источником нейтронного излучения с энергией 14 МэВ служил генератор непрерывного действия НГ-14, разработанный во ВНИИ автоматики им. Н.Л. Духова. Средний выход нейтронов, образующихся в результате реакции 3Н(с1,п)4Не, из мишени составляет 1,4-1010 н/с. Вклад сопутствующего гамма-излучения в местах расположения образцов - около 10%.

Геометрия облучения образцов представлена на рис. 1. Шесть целых зубов располагались на подставке из пенопласта на расстоянии 8 см от мишени генератора НГ-14. Для создания условий протонного равновесия образцы были экранированы сверху пластиной из полиме-тилметакрилата, толщиной 3 мм. Снизу к пластине были прикреплены 2 образца порошка эмали и 3 образца порошка дентина. Средний размер гранул составлял 0,5-1 мм для образцов эмали и 1,5 мм у образцов дентина.

Время облучения (40 минут) было выбрано с таким расчётом, чтобы доза нейтронов составила не менее 2 Гр в местах расположения зубов. Контроль дозы непосредственно в ходе облучения проводили с помощью «Измерителя импульсного потока нейтронов автоматизированного» (ИНПА), поставляемого вместе с генератором. Погрешность определения дозы нейтронов составляла менее 10%.

Рис. 1. Схема расположения образцов с указанием их порядковых номеров,

(а) вид сверху; (б) вид сбоку.

Рис. 2. Схема (а) и трехмерный вид (б) математической модели коренного зуба

в поперечном разрезе.

Математическое моделирование условий облучения для более точного определения тканевых доз нейтронов и фотонов в местах расположения образцов было проведено с помощью основанной на методе Монте-Карло программы МСЫР4С [1]. Для проведения расчётов был создан подробный математический фантом коренного зуба (рис. 2), максимально точно учитывающий расположение всех его компонентов - эмали, дентина и пульпы (цементом пренебрегли ввиду его малой массы и геометрии расположения). Основанием зуба служил эллиптический цилиндр с осями 1 и 1,2 см. Максимальная толщина эмали в местах жевательных бугров составила около 2 мм. Корень зуба был представлен упрощённо в виде одного компонента. Общий вес фантома составил 2,2 грамма, из них вес эмали - 0,8 грамма, дентина - 1,3 грамма. Всего было проведено два расчёта доз в местах расположения образцов - отдельно для нейтронного и фотонного (гамма-загрязнение генератора) источников. Доза нейтронного компонента была рассчитана в керма-приближении, поскольку при облучении всех образцов, как порошка, так и

целых зубов соблюдалось равновесие вторичных заряженных частиц (протонов и ядер отдачи). Дозу фотонов рассчитывали подробно, с учётом электронного транспорта. В ходе моделирования транспорта нейтронов была использована библиотека сечений ЕЫОР-В\У!, для транспорта фотонов использовали библиотеку сечений МСРИВ02, для электронного транспорта - библиотеку сечений БЮ3.

Абсолютная погрешность расчётных значений доз нейтронов и фотонов определялась как корень из суммы квадратов двух компонентов. Первый компонент - абсолютная погрешность вычисленных методом Монте-Карло значений доз. Поскольку результаты расчётов использовались в привязке к суммарному потоку нейтронов за все время облучения, вторым компонентом была погрешность вариации потока нейтронов и гамма-квантов при работе источника.

Результаты и обсуждение

Для совместного использования эмали и дентина при оценке доз смешанного излучения было необходимо провести процедуру калибровки амплитуды сигнала ЭПР тканей зуба стандартным гамма-излучением. С этой целью было проведено облучение трёх целых зубов гамма-излучением с энергией 1,25 МэВ (60Со) в дозах: 5, 7 и 20 Гр.

После стандартной процедуры приготовления образцов и проведения измерений оказалось, что амплитуды сигналов ЭПР эмали соответствовали поглощённым дозам 4,9, 7,2, 19,6 Гр, дентина коронки - 0,58, 0,6 и 2,2 Гр, дентина корня - 0,64, 0,72 и 2,1 Гр, соответственно. Используя метод линейной интерполяции значений, оценили выход парамагнитных центров на единицу дозы фотонного облучения, который оказался в 8,6±1,3 раз в дентине коронки и в 9,7±1,5 раз в дентине корня меньше, чем в эмали. Данные значения хорошо согласуются с ранее проведёнными оценками, сделанными в работах [8, 13].

Следующей и основной целью исследования было определение относительной радиочувствительности дентина и эмали к быстрым нейтронам энергии 14 МэВ.

Суммарная поглощённая доза при облучении нейтронами состоит из трёх компонентов: а) доза, создаваемая непосредственно нейтронами в процессе замедления, б) доза, обусловленная вторичным гамма-излучением и в) доза первичного гамма-излучения (в нашем случае -гамма-загрязнение от генератора НГ-14).

Как известно, выход парамагнитных центров в тканях зуба зависит от энергии фотонов, увеличиваясь примерно на порядок в области энергий фотонов 50 кэВ, в дальнейшем выходя на плато для энергий более 100-200 кэВ. Поскольку спектр как вторичных фотонов, образующихся в ходе нейтронных взаимодействий, так и фотонов НГ-14 жёсткий и содержит не более 1-2% от общего числа гамма-квантов с энергией менее 100 кэВ, вариацией относительной радиочувствительности к фотонам можно было пренебречь.

В таком случае относительная радиочувствительность к нейтронам определяется как разность дозы, определённой методом ЭПР-спектроскопии (при стандартной калибровке источником 60Со) и дозы фотонов, отнесённая к дозе нейтронного компонента:

кп _ ДЭПР - (Ду2 + Дг1) кСо-60 Д п

где ДЭПР - доза, определяемая методом ЭПР-спектроскопии при стандартной калибровке источником 60Со; ксо-бо - радиационная чувствительность к гамма-излучению 60Со; кп/ксо-бо - относительная радиочувствительность к нейтронам; Ду2 - поглощённая доза вторичных фотонов, образующихся в ходе нейтронных взаимодействий; Ду1 - поглощённая доза первичных фотонов источника; Дп - поглощённая доза нейтронов.

В таблице 1 представлены дозы, измеренные в ходе облучения, рассчитанные методом Монте-Карло значения доз нейтронов, вторичных фотонов и первичных фотонов источника, а также значения относительной радиочувствительности.

Таблица 1

Значения поглощенных доз в образцах эмали и дентина зубов и относительной радиочувствительности тканей зубов к нейтронам

Номер образца, согласно рис. 1а Тип образца Доза нейтронов, дозиметрия, сГр Доза нейтронов, расчёт, сГр Доза вторичных фотонов, расчёт, сГр Доза фотонов источника, расчёт, сГр Доза, определённая методом ЭПР-спектроскопии, сГр Относительная радиационная чувствитель- ность

1 эмаль, передней стенки 193,6 206,2 1,6 24,6 30,1 0,019±0,042

1 эмаль, задней стенки 193,6 179,0 1,5 22,4 25,0 0,006±0,042

1 дентин коронки 193,6 195,8 1,6 25,0 46,8 0,103±0,093

1 дентин корня 193,6 197,7 1,7 26,5 103,7 0,382±0,180

2 эмаль, передней стенки 193,6 204,2 1,6 25,6 36,2 0,044±0,047

2 эмаль, задней стенки 193,6 178,3 1,5 21,1 25,0 0,013±0,041

2 дентин коронки 193,6 193,6 1,6 24,7 51,6 0,131±0,101

2 дентин корня 193,6 188,0 1,4 54,9 120,0 0,339±0,240

3 эмаль, передней стенки 193,6 205,9 1,5 22,4 28,3 0,021 ±0,039

3 эмаль, задней стенки 193,6 178,6 1,4 20,3 44,0 0,125±0,056

3 дентин коронки 193,6 194,5 1,6 25,8 109,1 0,420±0,190

3 дентин корня 193,6 200,2 1,3 26,5 108,6 0,404±0,185

4 эмаль, передней стенки 193,6 205,7 1,6 23,3 35,0 0,049±0,044

4 эмаль, задней стенки 193,6 178,7 1,5 19,1 28,6 0,045±0,042

4 дентин коронки 193,6 194,5 1,7 25,6 46,8 0,100±0,094

4 дентин корня 193,6 191,9 1,5 27,7 95,7 0,347±0,173

5 эмаль, передней стенки 193,6 171,3 1,4 21,2 24,6 0,012±0,042

5 эмаль, задней стенки 193,6 150,8 1,3 18,8 27,5 0,049±0,048

5 дентин коронки 174,6 161,9 1,4 20,7 49,8 0,171 ±0, 113

5 дентин корня 174,6 171,1 1,5 21,7 87,6 0,377±0,175

6 эмаль, передней стенки 174,6 176,0 1,5 20,6 23,0 0,005±0,039

6 эмаль, задней стенки 174,6 155,8 1,3 20,4 26,1 0,028±0,047

6 дентин коронки 174,6 164,7 1,5 22,2 52,1 0,173±0,117

6 дентин корня 174,6 159,0 1,3 23,1 82,4 0,364±0,179

7 эмаль, порошок 235,0 237,1 1,8 29,8 83,1 0,217±0,073

8 эмаль, порошок 235,0 237,1 1,8 28,9 65,0 0,145±0,061

9 дентин, порошок 235,0 235,0 1,9 28,8 128,1 0,337±0,160

10 дентин, порошок 264,0 247,1 1,9 33,7 108,2 0,185±0,121

11 дентин, порошок 235,0 235,5 1,9 31,6 96,7 0,166±0,115

Относительная радиочувствительность эмали передней стенки и эмали задней стенки зуба к быстрым нейтронам энергии 14 МэВ составила 2,5 и 4,5%, соответственно. Относительная радиочувствительность дентина коронки и дентина корня к нейтронам с энергией 14 МэВ определена в размере 18,3, и 36,9%, соответственно. Относительная радиочувствительность по-

рошка эмали составила 18,1%, порошка дентина - 32,6%. Относительная радиационная чувствительность эмали, оценённая по всем образцам, составила 3,3±4,4%, относительная радиационная чувствительность дентина - 27,6+15,3%.

Большие различия между значениями радиочувствительности эмали целого зуба и порошка эмали свидетельствуют о том, что выход парамагнитных центров в эмали при облучении нейтронами невелик и определяется, прежде всего, протонами отдачи извне, что хорошо согласуется с результатами работы [10]. В дентине подобных отличий не наблюдалось, вероятно, из-за большего размера гранул порошка и большего, чем в эмали, содержания водорода.

Путём сравнения доз в эмали передней и задней половинок одного зуба предполагалось оценить влияние внешних протонов отдачи на регистрируемое методом ЭПР значение дозы. Наличие значительных различий между дозами передней и задней стенок могло бы свидетельствовать об увеличении выхода парамагнитных центров от рассеянных протонов и ядер отдачи извне, и дать дополнительную дозиметрическую информацию. Однако, дозы, оценённые методом ЭПР-спектроскопии по эмали передней и задней стенок зуба, отличались незначительно, зачастую оказываясь в пределах погрешности измерений. Таким образом, раздельное проведение оценок доз в образцах эмали передней и задней стенках зуба не способно дать на практике дополнительной дозиметрической информации.

Аналогично, раздельная оценка доз образцов дентина корня и коронки должна была показать значимость внешних протонов отдачи, поскольку при облучении целого зуба большая часть внешних протонов отдачи не достигает коронки, которую снаружи экранирует эмаль, в отличие от корня, который окружен только тонким слоем цемента. Величина дозы в дентине корня, в среднем, составила почти в 2 раза больше, чем в дентине коронки. Такие большие различия необходимо учитывать и при проведении дозовых оценок использовать значение радиочувствительности дентина, соответствующее месту взятия образца.

В целом, радиочувствительность дентина коронки более чем в пять раз, а дентина корня примерно на порядок превышает радиочувствительность эмали к нейтронам с энергией 14 МэВ. Примерно восьмикратному отношению тканевых доз нейтронов и фотонов в местах расположения зубов соответствовало двух-четырёхкратное отношение доз, оценённых методом ЭПР в дентине и эмали. Следовательно, дентин можно считать более предпочтительным дозиметрическим материалом для оценки нейтронного компонента дозы смешанного излучения, а эмаль - фотонного компонента.

Заключение

Величины отношений амплитуд радиационно-индуцированных сигналов в дентине и эмали при облучении гамма-квантами 60Со и значений радиочувствительности тканей зуба к нейтронам хорошо согласуются с ранее проведёнными оценками, сделанными в работах [8, 13]. При этом, радиочувствительность дентина к нейтронам с энергией 14 МэВ, оценённая в нашей работе, в 1,3-2,6 раза превышала радиочувствительность, оценённую в работе [13] к нейтронам реактора. Таким образом, установлено, что радиационная чувствительность дентина зависит от

энергии нейтронов, принимая с ростом энергии большие значения. Полученные результаты подтвердили вывод, сделанный в работе [10], о том, что вклад вторичных протонов при облучении порошка эмали приводит к резкому увеличению радиационной чувствительности.

Основным направлением дальнейших исследований следует считать оценку влияния экранирования зубов при облучении in vivo на регистрируемые методом ЭПР значения доз. Для её реализации в будущем планируется провести облучение образцов зубов в приближенных к реальным условиях (в фантоме головы человека).

Авторы выражают искреннюю признательность сотрудникам отдела радиационной биофизики и его заведующему д.б.н. Ульяненко С.Е. за помощь в подготовке и проведении облучения на генераторе НГ-14.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 12-04-31645 мол а.

Литература

1. Briesmeister J.F. MCNP - A general Monte Carlo N-particle transport code. Version 4C. Report LA-13709-M. Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, 2000.

2. Fattibene P., Angelone M., Pillon M., De Coste V. Tooth enamel dosimetric response to 2.8 MeV neutrons //Nucl. Instrum. Meth. 2003. V. 201. P. 480-490.

3. International Commission on Radiation Unit. Neutron dosimetry for biology and medicine. ICRU Report 26. Bethesda, MD: ICRU, 1977.

4. Ivannikov A.I., Skvortsov V.G., Stepanenko V.F. et al. Tooth enamel EPR dosimetry: sources of errors and their correction //Appl. Radiat. Isotopes. 2000. V. 52, N 5. P. 1291-1296.

5. Ivannikov A.I., Trompier F., Gaillard-Lecanu E. et al. Optimisation of Recording Conditions for the EPR

Signal Used in Dental Enamel Dosimetry //Radiat. Prot. Dosim. 2002. V. 101, N 1-4. P. 531-538.

6. Khailov A., Ivannikov A., Skvortsov V. et al. The neutron dose conversion coefficients calculation in human tooth enamel in an anthropomorphic phantom //Health Phys. 2010. V. 98, N 2. P. 369-377.

7. Khailov A., Ivannikov A., Tikunov D. et al. Tooth enamel EPR dosimetry of neutrons: Enhancement of the apparent sensitivity at irradiation in the human head phantom //Radiat. Meas. 2007. V. 42, N 6-7. P. 11711177.

8. Pass B., Aldrich J.E., Scallion P.L. An analysis of Paramagnetic centers in irradiated dentin using electron spin resonance //Calcified Tissue Int. 1990. V. 46. P. 166-168.

9. Romanyukha A.A., Wieser A., Regulla D. EPR Dosimetry with Different Biological and Synthetic Carbonated Materials //Radiat. Prot. Dosim. 1996. V. 65, N 1-4. P. 389-392.

10. Tikunov D., Trompier F., Ivannikov A. et al. Relative Sensitivity of Tooth Enamel to Fission Neutrons: Effect of Secondary Protons //Radiat. Meas. 2005. V. 39, N 5. P. 509-514.

11. Trompier F., Battaglini P., Tikunov D., Clairand I. Dosimetric response of human bone tissue to photons and fission neutrons //Radiat. Meas. 2008. V. 43. P. 837-840.

12. Trompier F., Fattibene P., Tikunov D. et al. EPR dosimetry in a mixed neutron and gamma radiation field //Radiat. Prot. Dosim. 2004. V. 110, N 1-4. P. 437-442.

13. Trompier F., Tikunov D., Ivannikov A., Clairand I. ESR investigation of joint use of dentin and tooth enamel to estimate photon and neutron dose components of a mixed field //Radiat. Prot. Dosim. 2006. V. 120, N 1-4. P. 191-196.

14. Zdravkova M., Denis J.M., Gallez B., Debuyst R. Sensitivity of whole human teeth to fast neutrons and gamma-rays estimated by L-band EPR spectroscopy //Radiat. Meas. 2002. V. 35, N 6. P. 603-608.

Determination of in vitro radiation sensitivity of human tooth dentin to neutron and photon radiations using electron paramagnetic resonance spectroscopy

Khailov A.M., Orlenko S.P., Skvortsov V.G.

Medical Radiological Research Center of the Russian Ministry of Health, Obninsk

The response of human tooth dentin and enamel to neutron and gamma radiation was investigated using EPR spectroscopy. The EPR signals magnitude of crown dentin is 8.6±1.3 times and root dentin is 9.5±2 times lower than the signals of enamel exposed to 60Co gamma rays. The relative response of enamel, dentin crown and root dentin to fast neutrons of 14 MeV were determined as 3.3±4.4%, 18.3±11.8%, and 36.9±18.9%, respectively. The dentin was shown to be a preferable tooth tissue for assessment of the neutron component and enamel - for assessment of the photon component of the dose from the mixed radiation field.

Key words: tooth dentin, neutron radiation, EPR spectroscopy.

Khailov A.M.* - Senior Researcher, C. Sc., Biol.; Orlenko S.P. - Research Assistant; Skvortsov V.G.- Head of Lab., C. Sc., Biol. MRRC. ‘Contacts: 4 Korolyov str., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249036. E-mail: artkhl@mail.ru.