Полуэмпирический метод контроля твердых отходов средней и высокой активности

8. Кенеман Ф.Е. О свободном истечении сыпучих тел // Известия АН СССР. ОТН. Механика и машиностроение. - 1960. -№ 2. - C. 70-77.

9. Клейн ГК. Строительная механика сыпучих тел. - М.: Строй-издат, 1977. - 256 с.

10. Соколовский В.В. Статика сыпучей среды. - М.: Физматгиз, 1960. - 244 с.

11. Прошунин Ю.Е. Об определении насыпной плотности угольной загрузки коксовых печей // Кокс и химия. - 1994. - № 2.

- C. 14-19.

12. Школлер М.Б., Прошунин Ю.Е., Николаева В.З., Шабаршо-ва Ю.В. Физико-механические свойства угольной шихты ЗСМК в зависимости от влажности и уплотняющего давления // Кокс и химия. - 1988. - № 10. - C. 15-17.

13. Walters J.K. A Theoretical Analysis of Stresses in Silos with Vertical Walls // Chemical Engineering Science. - 1973. - V. 28. - Р. 13-21.

14. Бушманова О.П., Ревуженко А.Ф. Исследование задачи Янсена // Физико-технические проблемы разработки полезных ископаемых. - 1981. - № 3. - C. 3-15.

15. Прошунин Ю.Е. К расчету поля напряжений в неподвижном слое сыпучего материала // Физико-технические проблемы разработки полезных ископаемых. - 2004. - № 5. - С. 1-9.

16. Прошунин Ю.Е. Использование теории предельного напряженного состояния для определения плотности угольной загрузки // Кокс и химия. - 1995. - № 10. - C. 8-l2.

17. Cowin S.C. The Theory of Static Loads in Bins // Journal of Applied Mechanics. - 1977. - V. 44. - № 9. - P. 409-412.

18. Takami A., Syoten O. A Theory of the Pressure Distribution in Powder in Equilibrium in a Cylindrical Vessel // Powder Technology.

- 1974. - V. 10. - P. 295-301.

19. Игнатов В.И., Быков Е.Н., Шулев А.С. О распределении давления засыпки на подпорную стенку // Основания, фундаменты и механика грунтов. - 1973. - № 5. - C. 41-43.

20. Ухмылова Г.С. Разработка технологии парциальной загрузки шихты // Кокс и химия. - 1992. - № 4. - C. 51-55.

Поступила 22.12.2006 г.

УДК 621.039.51

ПОЛУЭМПИРИЧЕСКИЙ МЕТОД КОНТРОЛЯ ТВЕРДЫХ ОТХОДОВ СРЕДНЕЙ И ВЫСОКОЙ АКТИВНОСТИ

К.М. Изместьев*, Е.А. Комаров*, И.Н. Сеелев*, П.М. Гаврилов, М.Е. Силаев**

ФГУП «Горно-химический комбинат», г. Железногорск Красноярского края *ФГУП «Сибирский химический комбинат», ЗАТО Северск Томской области **Томский политехнический университет E-mail: silaev@k21.phtd.tpu.ru

Разработан полуэмпирический метод контроля средне- и высокоактивных твердых радиоактивных отходов, основанный на прямых измерениях их активности и нуклидного состава в кузове автомобиля. Энергетический диапазон измерений - от 80 до 3000 кэВ. Диапазон определяемых активностей от Ш...10’2 Бк/кг. Проведена метрологическая аттестация и определены основные погрешности предлагаемого метода, не превышающие 60 °%.

Введение

Согласно действующей нормативной документации контроль радионуклидного состава и активности твердых радиоактивных отходов (ТРО) является обязательной процедурой [1]. При определении указанных характеристик для средне- и высокоактивных ТРО возникает ряд трудностей, которые обусловлены с одной стороны необходимостью выполнять все операции дистанционно и при минимальном вмешательстве персонала [1, 2]. С другой стороны, измеряемые объекты (счетные образцы) часто имеют сложную геометрическую форму, а также неравномерное распределение материала и активности по объему счетного образца. Это приводит к значительной неопределенности результатов при контроле активности ТРО.

Целью настоящей работы являлась разработка гамма-спектрометрического метода контроля активности и нуклидного состава средне- и высокоактивных ТРО, включающего соответствующее методическое и метрологическое обеспечение.

Гамма-спектрометрический метод контроля активности и нуклидного состава средне- и высокоактивных ТРО

Разработанный метод основан на непосредственном измерении активности и нуклидного состава отходов на гамма-спектрометре с расширенной неопределенностью (_Р=0,95) не более 60 % в энергетическом диапазоне от 80 до 3000 кэВ и диапазоне активности ТРО от 106...1012 Бк/кг. Измерения проводятся в геометрии, соответствующей кузову автомобиля, предназначенного для перевозки отходов данного класса.

Сущность предложенного способа измерений заключается в регистрации и последующем анализе аппаратурного спектра гамма-излучения счетного образца ТРО с помощью метода Монте-Карло [3, 4]. На первом этапе на основе аппаратурных спектров образцовых стандартных источников гамма-излучения определяется зависимость эффективности регистрации гамма-излучения от его энергии в геометрии «точка». В дальнейшем, используя расчетную

статистическую модель, производится пересчет эффективности регистрации гамма-излучения от его энергии для геометрии «кузов автомобиля» (объемный источник с учетом самопоглощения). В расчете используются геометрические параметры кузова, плотность и элементный состав радиоактивных отходов и материала кузова автомобиля.

Контроль ТРО, согласно предложенной методике, осуществляется в ходе выполнения ряда последовательных технологических операций, которым предшествует полуэмпирическая калибровка спектрометрического тракта по эффективности. Для этого отходы загружают в кузов автомобиля; определяют масса загруженных в автомобиль ТРО; автомобиль с ТРО устанавливают на площадку радиационного контроля. При помощи гамма-спектрометра измеряют скорость счета для дискретных энергий гамма-излучения ТРО в установленном энергетическом диапазоне. Измерения выполняются в одной из двух геометрий, схемы которых приведены на рис. 1, 2. «Простая» геометрия предполагает однократное измерение излучения ТРО детектором, расположенным над кузовом сверху (рис. 1).

В «усредненной» геометрии (рис. 2), для учета неравномерности распределения активности ТРО по объему кузова, проводится серия из трех измерений в горизонтальной плоскости сечения кузова автомобиля. Детектор смещается относительно бортов автомобиля последовательно с шагом 90°. Результаты измерений усредняются. Для всех геометрий измерений телесный угол детектора, образуемый свинцовым коллиматором, охватывает всю видимую поверхность кузова. Ось коллиматора совпадает с осью детектора, что позволяет воспользоваться при измерениях концепцией эффективного центра детектирования. Идентификацию и расчет удельной активности гамма-излучения отходов, находящихся в кузове автомобиля, осуществляют с использованием результатов определения скоростей счета в пиках полного поглощения и согласно результатам полу-эмпирической калибровки детектора по эффективности регистрации фотонов гамма-излучения ТРО.

-о-1

Рис. 1.

Схема контроля ТРО с расположением детектора гамма-излучения над кузовом автомобиля (вид сбоку): 1) детектор; 2) свинцовая защита; 3) коллимирующее устройство; 4) дистанцирующая площадка; 5) кузов автомобиля с ТРО; 6) транспортное средство

Рис. 2. Схема контроля ТРО со смещением детектора гамма-излучения в горизонтальной плоскости (вид сверху): ^ - направление перемещения детектора в горизонтальной плоскости; 1-3 - контрольные позиции детектора, предназначенные для измерений

Предлагаемый подход к выполнению контроля активности и нуклидного состава средне- и высокоактивных ТРО может использоваться не только для геометрии кузова автомобиля, но также и для геометрий контейнеров любых размеров, предназначенных для временного (долговременного) хранения средне- и высокоактивных отходов.

Разработанная методика контроля нуклидного состава и активности средне- и высокоактивных ТРО согласована и аттестована Госстандартом России (Центром метрологии ионизирующих излучений Федеральным государственным унитарным предприятием «Всероссийский научно-исследовательский институт физико-технических и радиотехнических измерений») и внедрена на Федеральном государственном унитарном предприятии «Сибирский химический комбинат» (ФГУП СХК).

Метрологическая аттестация гамма-спектрометрического метода и анализ результатов аттестации

С целью проверки правильности определения активности гамма-излучающих нуклидов ТРО при помощи предложенного полуэмпирического метода калибровки, а также для установления границ неопределенностей (погрешностей), была проведена метрологическая аттестация методики.

Основным требованием к проведению процедуры метрологической аттестации являлось проведение контрольных измерений в геометриях, соответствующих условиям измерений ТРО на ФГУП СХК (объемный источник в геометрии «кузов автомобиля» с учетом самопоглощения). Поэтому для проведения аттестации выполняли следующие операции:

1. Изготовление образцовых источников специального назначения (ОИСН) в геометрии «кузов автомобиля» с использованием стандартных аттестованных точечных источников

гамма-излучения и нерадиоактивных материалов различной плотности, предназначенных для имитации состава радиоактивных отходов. Точечные источники размещали внутри нерадиоактивного материала в специальных пеналах чтобы избежать их возможного повреждения. ОИСН изготавливали с различным распределением активности (точечных источников) по геометрии кузова и различной плотностью загружаемых нерадиоактивных материалов.

2. При помощи гамма-спектрометра были измерены скорости счета для дискретных энергий гамма-излучения ОИСН в геометрии «кузов автомобиля» для двух предложенных геометрий измерений («простой» и «усредненной»).

3. По результатам полуэмпирического определения эффективности измерений была выполнена идентификация и определение активности гамма-излучения образцовых источников специального назначения с последующим сравнением с паспортными значениями активности используемых точечных источников.

Для аттестации были подготовлены три типа ОИСН в геометрии «кузов автомобиля»:

• без поглощающего материала - в кузове автомобиля находились только дистанционирую-щие слои картона и точечные источники фотонов гамма-излучения;

• с поглощающим нерадиоактивным материалом различной насыпной плотности - в кузове слоями размещали нерадиоактивный материал (опилки, чистая спецодежда, пленка, картон, пластикат, металлические пластины) и точечные источники фотонов гамма-излучения;

• с поглощающим нерадиоактивным материалом, соответствующим составу отходов средней и высокой активности реакторного производства СХК (алюминиевые брикеты технологических каналов, графитовые втулки, стальные пластины и т. д.) - в кузове слоями размещали нерадиоактивный материал и точечные источники фотонов гамма-излучения.

На основании сравнения паспортных значений активности радионуклидов точечных образцовых источников (из свидетельств о поверке используемых источников) со средними значениями измеренной активности радионуклидов ОИСН в геометрии «кузов автомобиля» был проведен анализ результатов аттестационных измерений.

Для того чтобы результаты измерений соответствовали методическим требованиям, необходимо соблюдение следующего условия [5]:

\а - Л0\<у] и

где А - среднее значение активности образцового источника специального назначения в геометрии «кузов автомобиля», полученное после расчета, Бк; Ао - значение активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк; и(Р) - рас-

ширенная неопределенность расчета значения активности образцового источника специального назначения в геометрии «кузов автомобиля», Бк; 5(А) -погрешность значения активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк.

Некоторые результаты анализов аттестационных измерений ОИСН с источниками Сз-137 и Со-60 активностью 1,6-109 и 3,18-108 Бк соответственно представлены в таблице.

Таблица. Анализ применимости полуэмпирического метода калибровки

Условия проведения измерений Ло - Л -—Ао, Бк

Vи (Р )2 +5( А)2, Бк

Тип ОИСН Геоме- трия Изотоп Ло ’ %

1 Про- стая Сб-137 7 1,12108 2,91108

Со-60 2,23107 5,78107

Усред- ненная Сб-137 6 9,60107 2,71108

Со-60 1,90107 5,39107

2 Про- стая* Сб-137 39 6,24108 5,78108

Со-60 1,24108 1,05108

Усред- ненная Сб-137 25 4,00108 5,80108

Со-60 7,95107 1,01108

3 Про- стая* Сб-137 52 8,32108 7,12108

Со-60 1,65108 1,22108

Усред- ненная Сб-137 29 4,64108 7,08108

Со-60 9,22107 1,08108

*Условие (1) не выполняется

Из приведенных данных следует, что методика измерений применима только для «усредненной» геометрии измерений ТРО.

Заключение

Предложенный и апробированный гамма-спектрометрический метод контроля позволяет определять нуклидный состав и производить расчет удельной и абсолютной активности средне- и высокоактивных ТРО в геометрии «кузов автомобиля», предназначенного для перевозки данного класса радиоактивных отходов. Метод пригоден для контроля твердых радиоактивных отходов в контейнерах различных размеров при условии, что результаты измерений активности ТРО из нескольких положений (не менее трех) усредняются.

Реализованный в предлагаемом гамма-спектрометрическом методе расчетный алгоритм (статистический метод Монте-Карло) позволяет определять удельную активность ТРО, помещенных в кузов спецавтомобиля (негомогенный объемный источник с учетом самопоглощения излучения), с расширенной неопределенностью, укладывающейся в допустимый диапазон до 60 %.

Работоспособность метода доказана в серии экспериментов и практике обращения с радиоактивными отходами на ФГУП СХК. Разработанный гамма-спектрометрический метод пригоден для контроля ТРО на других радиационно-опасных предприятиях.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-99): 2.6.1. Ионизирующее излучение, радиационная безопасность СП 2.6.1.799-99. - М.: Минздрав России, 2000. - 98 с.

2. НП-020-2000 Федеральные нормы и правила в области использования атомной энергии «Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твёрдых радиоактивных отходов. Требования безопасности». - М.: Госатомнадзор России, 2000. - 16 с.

3. Загонов В.П., Подоляко С.В., Артемьев В.М. Применение поверхностно ориентированного описания объектов для модели-

рования трансформации ионизирующего излучения в задачах вычислительной диагностики // Математическое моделирование. - 2004. - Т. 16. - № 5. - С. 103-116.

4. Фано У., Спенсер Л., Бергер М. Перенос гамма-излучения. -М.: Госатомиздат, 1963. - 95 с.

5. ГОСТ Р 8.594-2002 Метрологическое обеспечение радиационного контроля. - М.: Госстандарт России, 2002. - 19 с.

Поступила 04.12.2006 г.

УДК 537.521.7:621.315.6

ВЛИЯНИЕ МОДИФИЦИРУЮЩЕЙ ДОБАВКИ НАНОПОРОШКА НИКЕЛЯ НА ОСНОВНЫЕ ЭЛЕКТРОФИЗИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ПОЛИВИНИЛИДЕНФТОРИДА

О.С. Гефле, С.М. Лебедев, С.Н. Ткаченко

НИИ высоких напряжений ТПУ E-mail: polymer@hvd.tsk.ru

Приведены результаты исследования температурно-частотных зависимостей диэлектрической проницаемости и тангенса угла диэлектрических потерь, электрической прочности и надмолекулярной структуры поливинилиденфторида, модифицированного нанопорошком никеля. Установлено, что введение наночастиц никеля в поливинилиденфторид приводит к уменьшению сфе-ролитов, упорядочиванию надмолекулярной структуры полимера, изменению температуры стеклования, энергии активации проводимости, значений комплексной диэлектрической проводимости.

Введение

Одним из перспективных направлений материаловедения является создание новых композиционных полимерных материалов (КПМ) с высоким удельным энергосодержанием (более 105 Дж/м3) для высоковольтной импульсной техники. Такие материалы могут найти применение в качестве изоляции емкостных накопителей энергии, работающих на импульсном напряжении. Подобные материалы должны обладать следующими электрофизическими характеристиками: высокими значениями диэлектрической проницаемости (е), электрической и механической прочности, удельного объемного сопротивления, а также малым значением тангенса угла диэлектрических потерь ^5) в широком диапазоне частот внешнего электрического поля и рабочих температур.

Создание КПМ с требуемыми электрофизическими параметрами возможно лишь при условии хорошей совместимости полимерной матрицы и наполнителя. Достаточно перспективной полимерной матрицей может быть поливинилиденфто-рид (ПВДФ), который относится к частично-кристаллическим полимерам со степенью кристалличности около 50 % [1]. Данный полимер имеет высокую рабочую температуру (до 423 К) и диэлектрическую проницаемость е=9 при частоте 106 Гц, что должно обеспечивать более однородное распределение локального поля в объеме КПМ и меньшую

дисперсию комплексной диэлектрической проницаемости. Кроме того, ПВДФ стоек к воздействию ультрафиолетового и ионизирующего излучения, обладает пьезо- и пироэлектрическими свойствами, которые могут быть улучшены за счет наполнения ультрадисперсными порошками сегнетоэлек-трических керамик [2].

Введение ультрадисперсных наполнителей неорганического происхождения в полимерную матрицу существенно модифицирует структуру и свойства КПМ за счет межфазных взаимодействий и образования граничного нанослоя вблизи частиц наполнителя [3]. Например, при добавлении 3,5 в. ч. никелевого порошка в полипропилен сфе-ролиты становятся меньше почти в два раза по сравнению с чистым полипропиленом, причем в центре каждого сферолита располагаются частицы никелевого порошка, которые инициируют образование полимерного зародыша на их поверхности [4]. При этом наблюдается увеличение прочности полипропиленовых пленок. Следовательно, стабилизация и улучшение электрофизических характеристик ПВДФ могут быть достигнуты за счет искусственного создания центров кристаллизации при введении в полимер ультрадисперсных порошков металлов, например, никеля (N1). В этой связи, целью данной работы являлось исследование влияния концентрации наночастиц N1 на электрофизические характеристики и надмолекулярную структуру ПВДФ.