МИКРОТВЭЛ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА С ДВУХСЛОЙНЫМ ЗАЩИТНЫМ ПОКРЫТИЕМ ТОПЛИВНОЙ МИКРОСФЕРЫ
MINUTE FUEL ELEMENT OF NUCLEAR REACTOR WITH DOUBLE-LAYER PROTECTIVE COAT OF FUEL MICROSPHERE

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора с двухслойными защитными покрытиями.
Микротвэл ядерного реактора представляет собой топливную микросферу из делящегося материала, в качестве которого применяется двуокись урана, двуокись плутония, нитрид и карбонитрид урана, карбиды урана и тория, со слоями защитного покрытия (см., например, Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. "Высокотемпературное ядерное топливо", изд. 2-е, "Атомиздат", М., 1978, 432 с.).
В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности, карбиды кремния и циркония (см., например, Дегальцев Ю.Г., Пономарев-Степной Н.Н., Кузнецов В.Ф. "Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении", "Энергоатомиздат", М., 1987, 208 с.).
В составе микротвэла с двухслойным защитным покрытием первый от топливной микросферы слой выполняется из низкоплотного пироуглерода и служит компенсатором несоответствий в коэффициентах линейного термического расширения материала топливной микросферы и последующего высокоплотного слоя, в качестве материала которого применяется высокоплотный изотропный пироуглерод, служащий диффузионным барьером для газообразных и твердых продуктов деления.
3
3
Известен микротвэл с двухслойным защитным покрытием, в котором на топливную микросферу из диоксида урана или тория нанесен слой из пироуглерода низкой плотности (около 1,2 г/см), а наружный слой выполнен из изотропного пироуглерода плотностью 1,6-2,0 г/см (см., например, Luby C.S. et al., Influence of Radiation temperature on the Radiation stability of coated particle fuel, Nucl. Appl. And Technol., v.3, N12, p.728).
Недостаток такого микротвэла заключается в том, что усадка и распухание пироуглерода анизотропны и зависят от температуры облучения, изотропности пироуглерода, его исходной плотности и от равномерности ее распределения по толщине слоя. По мере набора дозы облучения и с увеличением температуры облучения усадка и напряжения в наружном пироуглеродном слое увеличиваются, а компенсация усадки происходит за счет ползучести, вызванной облучением. Таким образом, большая ползучесть при более высокой температуре снижает напряжение в пироуглероде. По мере выгорания топлива возрастающее давление газообразных продуктов деления частично компенсируется радиационно-термической ползучестью пироуглерода, тем не менее, начиная с определенного момента, высокое внутреннее давление газов и наступающее по мере набора дозы вторичное распухание пироуглерода приводит к его разрушению, что ограничивает ресурс эксплуатации микротвэла.
Наиболее близким аналогом-прототипом предлагаемому техническому решению является микротвэл ядерного реактора, состоящий из топливной микросферы и двухслойного защитного покрытия, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, а второй, наружный, слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода (см., например, Каае J.L. The mechanical behavior of BISO - coated fuel particles during irradiation. Part 1: Analysis of stresses and strains generated in the coating of a BISO fuel particle during irradiation - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.359-367 and Kaae J.L. et al. Part 2 - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.368-378).
2
2
Недостатком указанного микротвэла, как и предыдущего, является низкий ресурс эксплуатации, связанный с повреждаемостью наружного пироуглеродного слоя из-за напряжений, вызванных облучением. Ограничение ресурса эксплуатации микротвэла связано также с тенденцией миграции топливной микросферы в условиях температурного градиента. Наиболее характерна эта тенденция для оксидного топлива (UO, PuO и т.п.). Степень миграции топливной микросферы зависит от абсолютного значения температуры облучения и температурного градиента. При смещении оксидной топливной микросферы до высокоплотного изотропного слоя интенсивно протекает взаимодействие, например, диоксида урана с углеродом, что приводит к повышению вероятности разгерметизации микротвэла. Таким образом, миграция топливного керна приводит к снижению ресурса эксплуатации микротвэла.
3
2
Предлагаемый микротвэл с двухслойным защитным покрытием топливной микросферы обеспечивает повышение ресурса эксплуатации вследствие выполнения наружного слоя из титанокремнистого карбида TiSiC.
Каждый из слоев предложенного микротвэла выполняет следующие функции.
Первый слой из низкоплотного пироуглерода служит для локализации газообразных продуктов деления, компенсации несоответствия коэффициентов линейного термического расширения топливной микросферы и последующего слоя из титанокремнистого карбида, защищает второй слой от повреждений высокоэнергетическими осколками деления ядерного материала (ядрами отдачи).
Второй слой из титанокремнистого карбида является основным силовым слоем и диффузионным барьером для газообразных и твердых продуктов деления.
3
2
3
2
Титанокремнистый карбид TiSiC является представителем класса наноламинатов. Он имеет гексагональную кристаллическую решетку, в которой каждые три упакованные слои атомов титана чередуются с одним слоем атомов кремния, а атомы углерода занимают октаэдрические поры между атомами титана. В результате элементарная ячейка кристаллической решетки приобретает слоистую (наноламинарную) структуру (а=0,30665 нм, с=1,767 нм). Характерными особенностями кристаллической решетки TiSiC являются повышенное отношение параметров решетки а/с=5,76 и два типа межатомной связи - жестко направленной ковалентной Ti-С и преимущественно металлической Ti-Si. Следует отметить, что сила связи Si-Si и Ti-Si существенно меньше, чем сила связи Ti-С. Эти особенности кристаллической решетки обуславливают поведение материала под облучением.
3
2
В титанокремнистом карбиде в условиях механического воздействия (исследования проведены при комнатной температуре методами микро- и макроиндентирования) образуются, движутся и размножаются в базисных плоскостях краевые дислокации, которые сосредотачиваются в плоских скоплениях. Это приводит к тому, что практически одновременно могут действовать четыре механизма, проявляющиеся при пластической микродеформации. Первый механизм - сдвиг вдоль базисных плоскостей зерна, реализуемый на границе зерна. Его обеспечивают плоские скопления краевых дислокаций в случае, когда базисные плоскости зерна благоприятно ориентированы по отношению к приложенной силе. Второй механизм - микрорасслоение индивидуальных (отдельных) зерен. Внутризеренное и межзеренное расслоение действует, когда базисные плоскости в зерне или в двух соседних зернах параллельны приложенной силе. Третий механизм - образование полос изгиба и сдвига в самих зернах. Этот механизм действует по мере развития микрорасслоения в этих зернах. Четвертый механизм - микрорасслоение в полосах изгиба и сдвига зерна. Таким образом, наблюдающееся в TiSiC микрорасслоение является одним из основных механизмов релаксации внутренних напряжений, возникающих при нагрузке в слое за счет внутреннего давления газообразных продуктов деления в микротвэле. Несмотря на то, что такая деформация имеет микропластическое происхождение, на макроуровне она является псевдопластической.
3
2
3
2
Таким образом, введение в качестве 2-го слоя титанокремнистого карбида TiSiC позволяет существенным образом снизить напряжения в силовом покрытии. Релаксация напряжений происходит за счет радиационно-термической ползучести TiSiC. За счет этого в силовом слое уменьшается вероятность возникновения растягивающих напряжений и, как следствие, уменьшается повреждаемость слоя по механизму образования сквозных трещин.
В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующие данные.
2
2
2
3
6
4
4
2
3
6
2
4
4
На навеску топливных микросфер из UO диаметром около 500 мкм и массой 70 г в кипящем слое при температуре пиролиза 1450±20°С из смеси СН-Ar осаждают слой низкоплотного пироуглерода. При температуре пиролиза 1300±20°С из смеси СН-SiCl-TiCl-Н-Ar осаждают слой титанокремнистого карбида. При этом последовательность подачи реагентов в зону пиролиза (псевдоожиженный слой с низкоплотным пироуглеродом) следующая: СН-Ar (после стабилизации температуры до требуемого уровня), затем требуемого количества Н, далее TiCl и SiCl.
3
6
4
4
2
2
После завершения процесса осаждения второго слоя подачу реагентов СН, SiCl, TiCl прекращают, а частицы в состоянии псевдоожижения смесью Н-Ar охлаждают до температуры менее 600°С. Затем прекращают подачу смеси Н-Ar и производят разгрузку аппарата кипящего слоя.