СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ОБОГАЩЕНИЯ ТОПЛИВНЫХ ТАБЛЕТОК, СОДЕРЖАЩИХ СМЕСЬ ИЗОТОПОВ УРАНА, УРАНОМ 235
METHOD FOR DETERMINING ENRICHMENT OF FUEL PELLETS CONTAINING MIXTURE OF URANIUM ISOTOPES WITH URANIUM 235

Изобретение относится к области атомной энергетики, а именно к способам для определения обогащения топливных таблеток из двуокиси урана, содержащих смесь изотопов урана.
В процессе производства топливных таблеток и изготовления из них тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов) возможно попадание в топливный столб таблеток другого обогащения, что является недопустимым. Для выявления таких возможных случаев существуют установки контроля топливного столба ТВЭЛов, которые выявляют неразрушающим методом контроля в готовом ТВЭЛе (установки типа КТС, КРЕЗУС). Однако, часто, на этапе производства топливных таблеток или на этапе проверки обогащения таблеток перед их загрузкой в оболочку ТВЭЛ приходится проводить предварительную рассортировку таблеток по обогащению либо разрушающими методами, либо неразрушающими методами.
Разрушающие методы предполагают предварительное полное разрушение топливной таблетки, изготовление из нее пробы для измерения на масс-спектрометре. Эти методы являются очень точными, но совершенно не подходят для технологических целей, так как анализ обогащения одной пробы производится несколько часов.
235
Для быстрого определения обогащения в топливных таблетках применяются неразрушающие методы определения обогащения U в смеси изотопов урана, которые подразделяются на активационный метод контроля и пассивный метод контроля.
235
235
Из уровня техники известны способы определения обогащения активационным методом (см. «Справочник по методам измерения ядерных материалов», Дональд Роджерс, М.: изд. БИНОМ, глава 6), в котором осуществляют облучение топливной таблетки внешним нейтронным облучением, создаваемым внешним нейтронным источником. Данный нейтронный источник испускает нейтроны большой энергии, которые не захватываются ядрами U и соответственно не вызывают их деления. Для того чтобы ядра U делились (реакция активации), необходимо уменьшить энергию нейтронов до уровня «тепловых». Для этого перед пучком нейтронов необходимо установить экран из водородосодержащего материала. При реакции активации возникают осколки ядер урана, которые в свою очередь гамма-активны, и при этом, чем больше обогащение, тем больше активность исследуемого материала. Данный метод характеризуется высокой точностью измерения. Недостатками данного метода является потенциальная опасность переоблучения персонала, наличие защитных экранов, невозможность использования материала в течение длительного времени после его облучения и использование дорогостоящей и сложной аппаратуры.
238
235
Существуют также пассивные методы измерения, использующие в качестве характеристики меры обогащения - собственное гамма-излучение урана. Спектр излучения урана представляет собой совокупность излучений U и продуктов его распада (так называемый комптон) и излучения U. Дополнительно в данном спектре могут содержаться линии излучения, оставшиеся после переработки отработанного топлива.
238
235
Из уровня техники известны методы определения обогащения по отношению пиков излучения U и U (см. «Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов», Дуглас Райли, Хэйстингс Смит и др. М.: изд. БИНОМ, 2000 г., гл.7.4). Эти методы возможно использовать при измерении обогащения в том случае, если уран и продукты его распада находятся в «вековом равновесии» (при этом комптон является постоянной величиной, данное вековое равновесие достигается не менее чем за 150 суток) и нет продуктов деления, оставшихся в топливе после его переработки (если топливо регенерированное). Этот метод при соблюдении условий, указанных выше, не зависит от размеров образца и может обходиться без стандартных образцов (применяется в приборах типа INSPECTOR фирмы CANBERRA), но его нельзя применять, если топливо изготовлено недавно или оно регенерированное.
235
235
238
Кроме того, из уровня техники известны методы определения обогащения по пику излучения U (см. «Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов», Дуглас Райли, Хэйстингс Смит и др. М.: изд. БИНОМ, 2000 г., гл.7.3) Площадь пика U в спектре излучения урана является прямопропоциональной величиной обогащению (применяется в приборах типа JHH-41 фирмы CANBERRA). Однако если топливо регенерированное и/или не достигло векового равновесия с продуктами распада U, данный метод также не может быть использован для измерения обогащения.
2
Th231
Th234
XRay
Th231
Th234
XRау
235
Наиболее близким к предложенному является способ контроля обогащения в порошках UO непосредственно в технологическом процессе ядерного топлива, который осуществляют путем измерения спектра гамма-излучения образца с характерным размером, обеспечивающим самопоглощение гамма-излучения в диапазоне 0-300 КэВ с помощью спектрометра на сцинтилляционном детекторе, затем производят интерполяцию спектра и пошаговое интегрирование таким образом, чтобы максимум основного аналитического пика попал в заданный канал, содержащий энергию 186 КэВ. Далее осуществляют цифровую фильтрацию спектра с выделением в нем отдельных пиков гамма-излучения U и изотопов тория, а также рентгеновского излучения общего урана, измеряют площади выделенных пиков, нормируют площади всех перечисленных пиков путем деления на площадь основного аналитического пика с получением нормированных интенсивностей I I, I и определяют вспомогательный параметр r из формулы r=(1+РI+qI)/I.
2
Затем определяют обогащение образца путем подстановки r в калибровочную зависимость между обогащением и значениями r, которая вместе с параметрами р и q определена при настройке прибора. Изобретение может быть использовано для оперативного технологического контроля обогащения урана в порошках UO в процессе производства ядерного топлива (RU 2100856, опубликован 27.12.1997).
Однако данный способ не позволяет измерять обогащение в условиях, если топливо является регенерированным.
Задачей заявленного изобретения является создание способа определения обогащения топливных таблеток ураном 235, который лишен указанных выше недостатков.
238
Технический результат заявленного изобретения заключается в повышении точности определения содержания урана 235 и безопасности метода, а также в возможности определения обогащения в таблетках из регенерированного топлива, а также свежеизготовленного топлива, в котором не достигнуто вековое равновесие с продуктами распада U.
235
235
235
238
235
235
Указанный технический результат достигается за счет того, что способ определения обогащения включает регистрацию спектра собственного гамма-излучения топливной таблетки, разложение пика излучения, соответствующего U, на пик излучения собственно U, пик излучения продуктов деления U и пик гамма-излучения, вызванного тормозным бета излучением продуктов распада U, вычисление площади пика излучения собственно U и определение на ее основании концентрации U в топливной таблетке.
235
При этом в качестве пика излучения соответствующего U осуществляют разложение пика излучения в диапазоне энергии излучения 120-220 кэВ.
235
212
238
231
234
Кроме того, продукты деления U содержат в основном Pb, a продукты распада U представляют собой Th и Тh.
Кроме того, разложением пика излучения осуществляют нормировку спектра на время измерения.
Кроме того, перед разложением пика излучения после нормировки спектра осуществляют его трансформацию путем перераспределения значений набора в каналах.
Изобретение иллюстрируется следующими рисунками.
На фиг.1 изображена установка для осуществления предложенного способа.
На фиг.2 показан график, иллюстрирующий трансформацию спектра.
На фиг.3 показан график, иллюстрирующий разложение сложного спектра на составляющие.
На фиг.4 приведены градуировочные зависимости для диапазона обогащений 3,4-4,95%, построенные в соответствии с разработанными алгоритмами.
На фиг.5 приведены градуировочные зависимости, построенные обычным образом.
Предложенный способ может быть реализован с помощью установки, показанной на фиг.1. Установка содержит блок 1 детектирования для регистрации собственного γ-излучения, исходящего от таблетки 2. Блок 1 детектирования размещен в защитном блоке 3 и по линиям 4 связи соединен с процессором 5 импульсных сигналов (спектрометром, например, типа SB S-67), предназначенным для получения спектрометрической информации от измеряемой таблетки 2. Процессор 5 установлен в компьютере 6, предназначенном для обработки получаемой информации со спектрометра и выдачи результатов измерения на монитор.
Предложенный способ определения обогащения реализуется следующим образом.
235
235
235
238
235
235
Топливная таблетка 2 из двуокиси урана устанавливается в описанное устройство. Посредством блока 1 детектирования проводится регистрация собственного гамма-излучения исходящего от таблетки 2. При этом полученный сигнал по линиям 4 связи передается в спектрометр процессора 5, в котором происходит преобразование сигнала в спектрометрическую информацию, обрабатываемую компьютером 6. Посредством компьютера 6 осуществляют разложение пика излучения, соответствующего U, на пик излучения собственно U, пик излучения продуктов деления U и пик гамма-излучения, вызванного тормозным бета-излучением продуктов распада U, определение площади пика излучения собственно U и расчет на его основании концентрации U в топливной таблетке.
При этом для разложения спектра проводятся следующие операции. Сначала проводят нормировку спектра на время измерения. При этом определяют «мертвое время» измерения (время, когда происходят просчеты импульсов спектрометра) и «живое время» (непосредственно заданное время измерения), и по их результатам определяют фактическое время измерения. Далее, суммарный набор спектра делят на данное фактическое время для того, чтобы уйти от зависимости суммарного спектра от времени измерения с целью получения характеристики, не зависимой от времени измерения. Применение данной операции с «живым временем» особенно полезно для корректировки данных измерения спектров при больших значениях «мертвого времени» измерения, что нередко при использовании детекторов на основе CsI. При использовании же детекторов NaI можно с равным успехом нормировать как на живое, так и на реальное время измерения. Эта операция позволяет исключить зависимость спектра от скорости перемещения ТВЭЛ и от длины топливного столба.
Затем осуществляют проверку настройки спектрометра, т.е. проверку положения максимума некоторого заранее выбранного пика в определенном канале. По результату данной проверки, во-первых, может вырабатываться команда на изменение коэффициента усиления спектрометра с целью постоянного поддержания аналитического пика излучения урана 235 в определенном месте энергетической шкалы спектрометра. Во-вторых, рассчитывается величина сдвига уже измеренного спектра. Для проверки настройки может быть выбран любой пик спектра или несколько пиков. При контроле ТВЭЛ из окиси урана целесообразно выбирать для этой цели пик, соответствующий энергии 100 кэВ, положение максимума которого малочувствительно с возрасту топлива и качеству очистки рециклированного урана.
Разложение спектра на составляющие может быть осуществлено двумя путями: разложением трансформированного спектра или без его трансформации.
По первому варианту после проверки настройки спектрометра осуществляют трансформацию спектра - “подстройку спектрометра”.
Указанная операция иллюстрируется на фиг.2. Значения набора в каналах “перераспределяются” так, что имитируется изменение коэффициента усиления спектрометра. Пределы трансформации следующие: спектр может быть сжат или растянут не более чем в два раза. Трансформированный спектр используется для разложения на составляющие.
235
235
Значения набора спектра (число импульсов, которое набрано в данной точке энергетической шкалы за время измерения) в каналах (точках энергетической шкалы) “перераспределяются” так, что имитируется изменение коэффициента усиления спектрометра. При трансформации спектр может быть сжат или растянут не более чем в два раза. При этом, как показано на фиг.1, набранный спектр трансформируется так, чтобы основная линия U находилась на 186 канале (все точки спектра смещаются на такую величину, чтобы основная линия U находилась на 186 канале).
235
212
231
234
Трансформированный таким образом спектр используется для разложения на три составляющие, обусловленные основными линиями U, Pb и «комптоновским пьедесталом» (определяемый тормозным излучением бета-распада Th и Тh). Указанная операция поясняется фиг.3.
235
212
Выбирают область спектра (нормированного на живое время измерения), в которой содержатся пики основных аналитических линий U и Рb. В частном случае это интервал от 120 до 220 канала (120-220 кэВ). Спектр в этой области с помощью метода наименьших квадратов представляется суммой постоянной составляющей (символизирующей комптоновский пьедестал) и двух единично-нормированных гауссиан (с коэффициентами - амплитудами). Выражение для единично-нормированной гауссианы следующее:
где n - номер канала (независимая переменная), m - номер канала максимума пика (центроида), W - параметр, характеризующий ширину пика.
U
Pb
Следует подчеркнуть, что разложение можно произвести с помощью различных программ, в частности cftool в системе МАТЛАБ или Microcal Origin. Однако использовать эти программы впрямую нельзя, поскольку процедура подгонки в них многопараметрическая - варьированию подвергаются все входящие в формулу параметры. Для целей настоящего изобретения существенно использование априорной информации. Центроида пика известна, и ее правильное значение обеспечено применением функции трансформации спектра, ширина W - характеристика разрешения пары детектор - спектрометр при данной энергии; значения W и W связаны между собой известным для сцинтилляционных детекторов соотношением (см. В.В.Фролов. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. М.: ЭНЕРГОАТОМИЗДАТ, 1989, стр1-150).
U
Pb
U
Pb
По второму варианту осуществляют вычисление коэффициентов разложения (W; W и W) без трансформации спектра. Данная функция выполняет то же, что и предыдущая, однако применен другой путь вычислений - вместо операции трансформации спектра для “перемещения” его в интервал подгонки по реальному, нетрансформированному спектру пересчитываются границы интервала подгонки (его длина несколько меняется), а также значения центроид “урановой” и “свинцовой” гауссиан, параметры W и W.
235
По результатам разложения вычисляется площадь пика излучения собственно U, по которой определяется среднее обогащение таблеток.
Пример
Результат применения разработанной методики для построения градировочной зависимости и расчета среднего обогащения таблеток. Для измерения спектров, имитирующих получаемые при сканировании ТВЭЛ, использовалась измерительная система, описанная выше. Снимались спектры 12 образцов (таблеток), параметры которых приводятся в таблице 1. При этом анализировалось 6 образцов из рециклированного топлива, и 6 - из природного.
Таблица 1
№ образца
Обогащение, %
Рециклированное топливо
Природное топливо
1
3.4
3.3
2
3.4
3.3
3
4.2
4
4
4.2
4
5
4.95
4.4
6
4.95
4.4
Измеренные в течение 1,5 минут спектры нормировались на живое время измерения, обрабатывались в соответствии с разработанными алгоритмами, строились градуировочные зависимости. Результат показан на фиг.4.
Из чертежей видно, что это - практически одна и та же градуировка, что свидетельствует о высокой точности заявленного способа определения обогащения.
Градуировочные зависимости по уровню набора в ROI-1, построенные для тех же исходных данных обычным образом, представлены на фиг.5.
Таким образом, заявленное изобретение позволяет осуществлять регистрацию спектра γ-излучения, исходящего от измеряемой пробы, и его анализ с целью выделения из него «чистого» излучения U235 для дальнейшего его пересчета в единицы обогащения.