Особенности поведения продольного ультразвука в редкоземельных металлах в области магнитного фазового перехода

Вестник Челябинского государственного университета. 2010. № 12 (193). Физика. Вып. 7. С. 5—11.

ФИЗИКА МАГНИТНЫХ ЯВЛЕНИЙ

Н. Ю. Федулова, В. Д. Бучельников

ОСОБЕННОСТИ ПОВЕДЕНИЯ ПРОДОЛЬНОГО УЛЬТРАЗВУКА В РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ МЕТАЛЛАХ В ОБЛАСТИ МАГНИТНОГО ФАЗОВОГО ПЕРЕХОДА

Теоретически исследованы особенности поведения скорости и затухания продольного звука в гадолинии вблизи точки магнитного фазового перехода (точки Кюри). Показано, что за аномалии, обнаруженные на экспериментальных температурных зависимостях коэффициента затухания и относительного изменения скорости звука, ответственно магнитоупругое взаимодействие. Проводится сравнение полученных теоретических результатов с имеющимися экспериментальными данными. Показана возможность использования предложенной феноменологической теории для исследования особенностей распространения звука вблизи точек магнитных фазовых переходов в других редкоземельных металлах и сплавах.

Ключевые слова: ферромагнетики, магнитоупругое взаимодействие, продольный ультразвук, магнитный фазовый переход.

Исследование особенностей распространения ультразвуковых волн в магнетиках в области магнитных фазовых переходов по-прежнему актуально в связи с их широким применением в науке и технике. Классическим веществом, в котором явно проявляются особенности распространения ультразвуковых волн вблизи точки Кюри, является редкоземельный металл гадолиний (рис. 1). Наблюдаемые в эксперименте аномалии поведения продольного ультразвука вблизи точки Кюри характеризуются следующими свойствами [1]:

1. На температурных зависимостях коэффициент поглощения имеет максимум, а относительное изменение скорости звука — минимум.

2. Аномалии (максимум и минимум) не приходятся на температуру, равную температуре Кюри, а смещены в сторону низких температур.

3. Характерной особенностью частотной зависимости поглощения является отсутствие релаксационных аномалий.

4. Скорость ультразвука слабо зависит от частоты.

На основе анализа экспериментальных данных скорости распространения и поглощения ультразвуковых волн авторы [1] пришли к заключению, что за аномалии, обнаруженные на температурных зависимостях, ответственно магнитоупругое взаимодействие. Эти и другие особенности распространения ультразвуковых волн в магнетиках в области магнитных фазовых переходов требуют теоретического объяснения.

Возможность аномального уменьшения скорости продольного звука (вплоть до нуля) была теоретически обоснована лишь в 1995 году [2]. Однако не было исследовано поведение затухания продольного звука в области точки магнитного фазового перехода. Таким образом, представляет интерес теоретическое исследование затухания продольного звука в области точки Кюри. В данной работе с помощью феноменологической теории фазовых переходов Ландау изучены особенности скорости и затухания продольного звука вблизи магнитных фазовых переходов в редкоземельных металлах.

Temperature, K

Рис. 1. Экспериментальная температурная зависимость относительного изменения скорости продольного звука (A\/v0) на частоте 10 МГц (1) и его коэффициента поглощения (а) на частоте 25 МГц (2) при распространении звука вдоль гексагональной оси гадолиния [1].

Сплошная кривая — аппроксимация относительного изменения скорости звука

из парамагнитной фазы

Рассмотрим ферромагнетик гексагональной симметрии. Плотность энергии ферромагнетика может быть записана в следующем виде [3]:

U _U _U _0,

xy xz yz 7

M2 x F

U° _ U° _

xx yy

W _ f (m2 ) + 2а

дM дМ

2 1к дх Л, + $>М>Мк +

2 дх, дхк

+ Ьгк1тМгМкР1т + Сг]кРгРк1 _ МН,

где агк — тензор констант неоднородного обмена, Ргк — тензор констант магнитной анизотропии, Ьмт — тензор констант маг-нитострикции, Сук1 — тензор упругих модулей, М — модуль вектора намагниченности М, иц — тензор деформаций, Н — внешнее магнитное поле. Энергия однородного обмена имеет следующий вид:

/(М2) =1А М2 +1В М4 +1С Мб,

2 4 6

где А, В, С — константы однородного обмена.

В основном состоянии ферромагнетика М||Н||ф (с — гексагональная ось ферромагнетика). Равновесный модуль вектора намагниченности в данном состоянии определяется из уравнения

UD _

24 - c33( M2 x G

C11 + C12

2c123 - C33

1

AM + BM3 + CM5 - p,M - H +

+ AU + U">y ) + bUJlM +

+ 2 U - bn )M (U0 + U0y ) +

+ 2U33 - *3, )MU0 = 0, где равновесные деформации имеют вид

^ 2 Ь2 (С11 + С12) Ь1С13 ’ ^ 2 Ь1С33 2 Ь2С13 ,

Ь1 _ Ь1 + 2 (Ь13 _ Ь12 ) , Ь2 _ Ь2 + 2 (Ь33 _ Ь31) .

Рассматриваемое основное состояние устойчиво при

2ВМ3 + 4СМ5 + Н > 0,

где

В = В _ 2С33М Ь +(С11 + С12 ) Ь22М 2 -4С13ЬАМ2 (С11 + С12 )С33 _ 2С13 '

Для нахождения закона дисперсии ультразвуковых волн в ферромагнетике необходимо решить связанную систему уравнений теории упругости и уравнения Ландау — Лифшица для намагниченности [3]:

f д 2Ui ^ ) _ да ik

1 дт2 j дxk ’

_- g[M v]+

Здесь p — плотность образца, U — вектор

дW

— тензор напряжений,

смещения, а , _

ik дU

ik

Н дЖ

g — гиромагнитное отношение, Н^. =_дМ —

эффективное магнитное поле. Релаксационный член Я. имеет вид

R _ А.

M

M

дМ

~ёГ

- r2 gM H

eff

где Г] и г2 — параметры релаксации. В системе уравнений (4)-(5) пренебрегает-ся затуханием в упругой подсистеме.

Для линеаризации системы уравнений (4)-(5) и получения дисперсионного уравнения представим все величины в виде

А = А 0 + а ехр

где А0 = М, Н, и, а а — малое отклонение этих величин от равновесных значений (|а| << |А0|). Предполагается, что ультразвуковые волны распространяются вдоль гексагональной оси с||г. Дисперсионное уравнение связанных спиновых и упругих волн в равновесном состоянии (2)-(3) выглядит следующим образом:

Здесь ш2 _ ш, — частота невзаимодей-

ствующих продольных упругих

_ (gRM3)/C33, Sl _yfc

ш

mel

^33

/ p —

волн,

ско-

рость невзаимодействующих упругих волн,

_ gM

2BM2 + 4CM4 + H + a2k M 2

+ ш„

час-

тота спиновых волн при учете магнитоупругого взаимодействия (квазиспиновых волн),

3 2с33Ь,2 + (с,, + с12))2 -4с,3Ь,Ь9

=gм3 33 \ К11 % 21312 —

(С11 + С12 )С33 2С13

магнитоупругий вклад в активацию ква-зиспиновых волн.

Перепишем дисперсионное уравнение (8) относительно волнового числа к. Для этого запишем частоту спиновых волн

в виде Шsk _ШsD + Dk

где шs D — активация

в спектре квазиспиновых волн, О = gM а 2.

В этом случае дисперсионное уравнение примет вид

где кт =,/ (и»_ г,и,0)/( Ог,) — волновое

число квазиспиновых волн, ка =ш / я1 — волновое число ультразвуковых волн,

кте1 =^те1 / 0 .

Корни дисперсионного уравнения (9) имеют вид

_ k2+^Ll+km ±

^2 2 “

J(k2- k2, - k2 )2 + 4k2 ,k2

у У a mel m J mel a

' 2

Эти выражения использовались при численном расчете теоретических зависимостей коэффициента поглощения и относительного изменения скорости звука от температуры. Коэффициент поглощения звука Г рассчитывался по формуле

Г_ Im

а относительное изменение скорости звука по формуле

Лv/v _ [ш/Re

При вычислении коэффициента поглощения и относительного изменения скорости ультразвука необходимо учесть тот факт, что величины, входящие в корни дисперсионного уравнения (10), могут зависеть от температуры. К таким величинам относятся, например, модуль вектора намагниченности и скорость продольных звуковых волн. Остальные величины могут зависеть от температуры через эти две характеристики.

Температурная зависимость скорости ультразвука была определена из экспериментальной работы [1] по результатам ее измерения в парамагнитной фазе:

Sl _ SlD

где slD = 2,9 -1D5 см/с, aD = D,4D92, a1 = = -2,45 • 1D-3 1/K, 22=3,62623 • 1D-6 1/К2. На рис. 1 эта зависимость изображена сплошной линией.

Температурную зависимость намагниченности можно оценить исходя из теории фазовых переходов Ландау. Согласно этой теории в области температур T > Tc намагниченность равна нулю, а при T < Tc — пропорциональна (Tc - T)l/2. Таким образом, вблизи точки Кюри при T < T намагниченность может быть ап-

C

проксимирована формулой [4]:

M _ M о

l/2

где M D = 2960 Э — намагниченность насыщения для гадолиния.

ш _ B22g(1 - T / Tc )3

W mel

Температурные зависимости остальных характеристик, входящих в дисперсионное уравнение, можно получить, учитывая (13) и (14). Таким образом, получаем следующие выражения для температурных зависимостей частоты квазиспиновых волн и частоты магнитоупругой связи:

ш,о _ 2BgMD

S2 T7 / T7 \3/2

2 . (16) PSl M0

где B2 _ b2MD2. При записи (15) пренебрега-

лось слагаемым, содержащим обменную постоянную С. Вследствие того что частоты шотє, и ш,, имеют одинаковую, магнитоупругую, природу, предположим, что частота ш,, имеет такую же температурную зависимость, как и частота шжєі (1б), отличающуюся на числовой параметр £:

ш,, _

B22 £g (1 - T / Tc )3/2

PSl MD

Предположим, что обменная постоянная В слабо зависит от температуры в области точки Кюри [5], в то время как магнитоупругая постоянная В2 зависит от температуры по гауссову закону [6; 7]. Используя результаты последних работ, запишем постоянную В2 в виде

В, = А1ехр{-А2

где А1 и А2 — постоянные, которые определялись из экспериментальных данных [6; 7].

Отметим, что зависимости (15)—(17) имеют место в области температур Т < Т .

С

В высокотемпературной области величины (15)-(17) обращаются в нуль.

Расчет температурного зависимостей скорости и затухания продольных квазиупругих волн производился численно. При расчетах использовались следующие значения физических характеристик гадолинии и параметров, входящих в формулы (14)-(18): р = 7,9 г/см3, М0 = 2960 Гс, g = 2 • 107 Гц/Э, а2 = 2,47 • 10-12 1/см2, Тс = 293 К,

В = 3,43 • 10-3 1/Гс2,

А, = 4,06 • 1010 эрг/см3, А2 = 1467.

Обсуждение результатов

На рис. 2 представлены численно рассчитанные температурные зависимости коэффициента поглощения при постоянном значении частоты и различных значениях параметра релаксации, а на рис. 3 — температурные зависимости коэффициента поглощения при различных значениях частоты и постоянном значении параметра релаксации.

м

тз

Temperature, K Рис. 2. Температурная зависимость коэффициента поглощения звука при различных значениях затухания в магнитной подсистеме:

1 - r2= 0,08; 2 - r2 = 0,02; v= 25 МГц, £ =1,79

Temperature, K Рис. 3. Температурная зависимость коэффициента поглощения звука при различных частотах: 1 — v= 5 МГц;

2 — v = 15МГц; r = 0,08; £ = 1,9

Из рис. 2 и 3 следует, что коэффициент поглощения ультразвука имеет максимум, причем положение данного максимума не приходится на температуру, равную температуре Кюри, а смещен в сторону низ-

ких температур. При увеличении значения параметра релаксации смещение максимума в сторону низких температур увеличивается, а также происходит уширение пика. Отсюда следует, что положение максимума коэффициента поглощения ультразвука относительно точки Кюри определяется параметром релаксации в магнитной подсистеме. При увеличении частоты максимум коэффициента поглощения ультразвука возрастает (рис. 3). Анализ показывает, что максимум коэффициента поглощения ультразвука растет с увеличением частоты по линейному закону.

На рис. 4 представлены результаты расчета температурной зависимости относительного изменения скорости ультразвука при различном соотношении между характерными частотами магнитоупругой связи

£ = ю /ю .. При большом различии меж-II

ду характерными частотами магнитоупругой связи ю« и юте/ (большом значении их отношения, т. е. параметра £) наблюдается монотонное уменьшение относительного изменения скорости звука (без минимума), обусловленное температурной зависимостью скорости ультразвука (12) из парамагнитной области (ср. рис. 1, сплошная кривая). При уменьшении параметра £ на температурной зависимости относительного изменения скорости ультразвука появляется минимум, глубина которого возрастает с уменьшением величины £ (рис. 4).

Отметим, что температура минимума относительного изменения скорости ультразвука также не совпадает с температурой Кюри и смещена в сторону низких температур, причем температура максимума коэффициента поглощения ультразвука не совпадает с температурой минимума относительного изменения скорости ультразвука. Анализ также показывает, что относительное изменение скорости ультразвука практически не зависит от значения параметра релаксации, а также слабо зависит от частоты.

На рис. 5 и 6 представлено сравнение теоретически рассчитанных зависимостей с экспериментальными данными, откуда видно хорошее согласие между теорией и экспериментом.

Temperature, K

Рис. 4. Температурная зависимость относительного изменения скорости звука при различных значениях параметра %:

1 — £ = 1,9; 2 — £= 4,9; Г2 = 0,З; v = 10МГц

280 290 300 310 320

Temperature, K Рис. 5. Экспериментальные (кружки) и теоретические (сплошная линия) температурные зависимости коэффициента поглощения для гадолиния: v = 25МГц; r2 = 0,06; % =1,9

Temperature, K Рис. 6. Экспериментальная (кружки) и теоретическая (сплошная линия) температурные зависимости относительного изменения скорости звука для гадолиния: v=10МГц; Г2 = 0,З; £ = 1,9

Таким образом, развитая в данной работе теория позволяет объяснить все экспе-

риментально наблюдаемые особенности поведения продольных ультразвуковых волн в гадолинии в области точки Кюри. Анализ показывает, что за наблюдаемые особенности поведения ультразвуковых волн в гадолинии в области точки Кюри ответственны две величины — параметр релаксации в магнитной подсистеме и параметр магнитоупругой связи £.

В данной работе не учтены флуктуаци-онные явления в области точки Кюри. Известно, что учет флуктуаций приводит к уменьшению пика коэффициента поглощения ультразвука в области точки Кюри. Поскольку это явление не наблюдалось экспериментально [1], следовательно, флук-туационная область в гадолинии либо отсутствует, либо проявляется в очень узком интервале вблизи точки Кюри.

Описанную выше феноменологическую теорию связанных магнитоупругих волн можно использовать для получения температурных зависимостей коэффициента поглощения продольного ультразвука и в других редкоземельных металлах.

На рис. 7 и 8 представлены экспериментальные и теоретические температурные зависимости коэффициента поглощения для гольмия и диспрозия. Расчеты для гольмия и диспрозия были выполнены при следующем выражении для постоянной магнитоупругой связи Д :

В2 = 4,06  Ю10  ехр{-21667 • [(Т- Тс) /Тс]2},

где Тс= 133 К для гольмия и Тс = 177 К для диспрозия. Остальные параметры брались такими же, как для гадолиния.

Из рис. 7 и 8 видно, что и в случае гольмия, и диспрозия имеется хорошее согласие экспериментальных и теоретических результатов.

Отметим, что так же как и для гадолиния, характерной особенностью на температурной зависимости поглощения ультразвука для тербия и диспрозия является несовпадение положения максимума и температуры Нееля, его смещение в сторону низких температур.

Таким образом, развитая в данной работе феноменологическая теория позволяет объяснить наблюдаемые экспериментально особенности поведения упругих волн в ред-

коземельных металлах в области магнитных фазовых переходов.

Temperature, K Рис. 7. Экспериментальная (кружки и теоретическая (сплошная линия) температурные зависимости поглощения продольного звука в гольмии в области магнитного фазового перехода: v = 50 МГц; Г2=0,49; %=1,5

Temperature, K

Рис. 8. Экспериментальная (кружки) и теоретическая (сплошная линия) температурные зависимости поглощения продольного звука в диспрозии: v = 50МГц; Г2 = 0,9; %= 1,5

Список литературы

1. Алиев, Х. К. Критическая динамика гадолиния / Х. К. Алиев, И. К. Камилов // ЖЭТФ. 1989. Т. 95. С. 1896-1907.

2. Buchelnikov, V. D. Anomalous decrease of longitudinal sound velocity near magnetic phase transition in magnets / V. D. Buchelnikov, V. G. Shavrov // J. Magn. and Magn. Mat. 1995. V. 140-144. P. 1587-1589.

3. Бучельников, В. Д. Физика магнитоупорядоченных сред / В. Д. Бучельников. Челябинск : Челяб. гос. ун-т, 199б. 120 с.

4. Blundell, S. Magnetism in condensed matter / S. Blandell. N. Y. : Oxford University Press, 2001. 239 p.

5. Вонсовский, С. В. Магнетизм / С. В. Вон-совский. М. : Наука, 1971. 1032 с.

6. Davies, J. Tudor The volume magnetostriction of gadolinium metal near the Curie temperature / J. Tudor Davies. Proc. Phys. Soc. 1962. V. 79. P. 821-830.

7. Coleman, W. E. Volume magnetostriction in gadolinium single crystals / W. E. Coleman, A. S. Pavlovic // Phys. Rev. 1964. V. 135. P. A426-A427.