СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА
METHOD OF MAKING NUCLEAR FUEL TABLETS

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к технологии изготовления таблеток ядерного топлива из порошков на базе оксидов ядерных делящихся материалов, в частности, к изготовлению таблеток с минимальными припусками па шлифование или в размер.
Процессы таблетирования порошков из окислов заключаются в подготовке порошков путем их уплотнения различными способами, гранулирования на ситах, прессовании, в подавляющем большинстве способом двустороннего сжатия, спекании до требуемой плотности и шлифовании в размер.
В процессе двустороннего сжатия навески пресспорошка в матрице наблюдается падение давления по направлению от торцев к середине вследствие возникновения сил трения, в результате чего плотность сырой таблетки снижается от торцев к середине. Вследствие этого усадка таблетки при спекании увеличивается к середине таблетки, что приводит к искажению ее формы. Спеченная таблетка имеет форму двух усеченных конусов, соединенных в середине торцами с меньшим диаметром. В зависимости от свойств пресспорошка, качества прессинструмента и геометрических параметров таблетки, разница между диаметрами торцов и середины таблетки может достигать 0,1 мм и более. Поэтому спеченные таблетки подвергают бесцентровому шлифованию для получения требуемого размера. Двустороннее сжатие навески порошка и возникающее при этом трение на границе порошок-матрица приводят к концентрации напряжений в областях, прилегающих к ребрам обоих торцев. Неудивительно, что в этих областях сосредоточена основная масса дефектов внешнего вида: трещины, сколы, выкрашивания и др. Кроме того, искажение формы таблетки при спекании нередко сопровождается возникновением поперечных трещин. Провал средней части образующей заставляет осуществлять при шлифовании съем материала до 4% масс, основная часть которого размещается в зоне повышенных концентраций напряжений, что приводит к дополнительному сколообразованию по кромкам.
Известно много попыток уменьшения бокового трения путем применения жидких или сухих смазок поверхности прессинструмента. Так в 80 годы испытывался роторный пресс К-225, конструкция которого предусматривала предварительное прессование материала, из полистироловых шариков, покрытых смазывающим материалом солей стеариновой кислоты. Предполагалось, что после выпресовки полистироловой таблетки часть сухой смазки останется на поверхности пуансонов и матрицы, осуществляя процесс смазки в момент прессования основного материала.
Примерно в то же время специалистами ГДР был спроектирован и испытан пресс PAX GR-100 -S, оснащенный форсунками для распыления жидкой смазки в объеме рабочей полости матрицы перед засыпкой основного материала. Сотрудниками Свердловск НИИХИММаша изготовлен и испытан однопозиционный пресс для «сухого» прессования, в котором смазка прессинструмента осуществлялась войлочным пыжом, который находился в ванночке со спиртоолеиновой смесью и периодически (перед засыпкой основного материала) проталкивался через матрицу. Известны случаи введения жидких и сухих смазок непосредственно в пресспорошок: спирто и керосиноолеиновая смесь, стеараты цинка и алюминия и др.
Все известные способы использования жидких и сухих смазок при двустороннем статическом прессовании таблеток ядерного топлива наряду с положительными моментами (некоторое снижение сил трения), обладают и серьезными недостатками. Так все химические элементы перечисленных смазок должны быть удалены из таблеток в процессе спекания, что ухудшает условия протекания диффузионных процессов спекания и усадки таблеток. Неравномерное распределение смазок по объему таблетки искажает ее м и кроструктуру.
Жидкие смазки при смазывании стенок матрицы сорбируются гигроскопичным пресспорошком, что снижает их эффективность. А увеличение их количества и введение непосредственно в порошок замедляют диффузионные процессы и снижают плотность таблеток. Сухие смазки работают еще и как порообразователи. Продукты разложения стеарата цинка конденсируются на холодных элементах печи, образуя массивные наросты. Это ухудшает термические характеристики печей и уменьшает ресурс их работы.
Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива, когда при подготовке исходного порошка U02 к прессованию, который может содержать и другие добавки, в качестве сухой смазки добавляют 0,1-0,4% масс стеарата алюминия и тщательно перемешивают, полученную смесь таблетируют и направляют в печи спекания, причем содержащийся в таблетках алюминий способствует ускорению диффузионных процессов (см. заявку ЕПВ №0395979, G21C 3/62, 1990 г.).
Недостатком известного способа изготовления ядерного топлива является необходимость шлифования таблеток ядерного топлива после их спекания (съем материала при шлифовании составляет около 2%), а также наличие высоких остаточных, избыточных напряжений в области кромок, приводящих к образованию трещин, сколов и выкрашиваний.
Наиболее близким к предлагаемому способу является способ изготовления таблеток ядерного топлива, включающий подготовку порошка к прессованию, прессование и спекание, причем прессование осуществляются в конической матрице, угол конусности которой составляет 6-15 градусов (см. патент РФ №2199161, опубл. 20.02.2003 г.).
Недостатком известного способа является использование жидких и сухих смазок при прессовании таблеток ядерного топлива, а также необходимость шлифования таблеток, после спекания.
Задачей изобретения является повышение коэффициента использования дорогостоящего материала, повышение качества топливных таблеток и увеличение ресурса работы пресссинструмента.
Технический результат предлагаемого изобретения заключается в обеспечении возможности изготовления таблеток ядерного топлива цилиндрической формы с минимальным припуском на шлифование, или исключающего шлифование полностью.
Технический результат достигается тем, что в способе изготовления таблеток ядерного топлива, включающем подготовку исходного порошка, прессование порошка в конической матрице и спекание полученной таблетки, согласно изобретению прессование порошка осуществляют методом одностороннего сжатия в направлении раскрытия угла матрицы, при этом используют матрицу с величиной угла конусности, выбранной из условия обеспечения равенства диаметров по торцам таблетки после ее спекания с учетом диаметральной усадки торцов таблетки при спекании, возникающей по причине потерь давления по высоте сырой таблетки в процессе прессования под воздействием сил трения.
Сущность изобретения поясняется рисунками, где:
- на фиг.1 представлены топливные таблетки, изготовленные с углом раскрытия матрицы 20 минут;
- на фиг.2 представлены топливные таблетки, изготовленные с углом раскрытия матрицы 90 минут.
Способ изготовления таблеток ядерного топлива осуществляется следующим образом.
Тангенс угла раскрытия матрицы определяют по формуле:
<mrow><mi>t</mi><mi>g</mi><mi>α</mi><mo>=</mo><mfrac><mi>d</mi><mi>H</mi></mfrac><mrow><mo>[</mo><mrow><mfrac><mn>1</mn><mrow><mrow><mo>(</mo><mrow><mn>1</mn><mo>−</mo><msub><mi>Y</mi><mi>в</mi></msub></mrow><mo>)</mo></mrow><mrow><mo>(</mo><mrow><mn>1</mn><mo>+</mo><msub><mi>U</mi><mi>в</mi></msub></mrow><mo>)</mo></mrow></mrow></mfrac><mo>−</mo><mfrac><mn>1</mn><mrow><mrow><mo>(</mo><mrow><mn>1</mn><mo>−</mo><msub><mi>Y</mi><mi>н</mi></msub></mrow><mo>)</mo></mrow><mrow><mo>(</mo><mrow><mn>1</mn><mo>+</mo><msub><mi>U</mi><mi>н</mi></msub></mrow><mo>)</mo></mrow></mrow></mfrac></mrow><mo>]</mo></mrow></mrow>
,
где α - угол раскрытия матрицы;
d - регламентированный диаметр спеченной таблетки;
Н - высота сырой таблетки;
в
н
Y, Y - диаметральная усадка подвижного (при прессовании) и неподвижного торцов сырой таблетки соответственно;
в
н
U, U - относительное упругое расширение подвижного (при прессовании) и неподвижного торцов сырой таблетки соответственно.
Рассчитанные значения углов конусности матрицы обычно лежат в интервале 20-90 минут.
Значения высоты сырой таблетки, усадки и упругого расширения подвижного торца берут из результатов тестирования порошков, оттуда же берут параметры усадки и расширения неподвижного торца.
Рассчитав величину угла, подбирают матрицу с наиболее близким к расчетному значением. Проводят технологическое опробование и, сделав при необходимости корректировки, проводят прессование согласно изменению методом одностороннего сжатия с получением сырой таблетки с конусной боковой поверхностью. После прессования полученную таблетку спекают.
Наибольший выигрыш предложенный метод обеспечит в технологии «сухого» прессования.
Настоящее изобретение продемонстрировано нижеприведенными примерами, подтверждающие возможность его реализации.
Пример 1
Угол раскрытия матрицы, который составил 45 минут, определили по вышеприведенной формуле, учитывая уровень спекаемости порошков диоксида урана, получаемых методом сухой конверсии. На основе полученных данных изготовили прессинструмент. С использованием технологии «мокрого» прессования приготовили пресспорошок и отпрессовали сырые таблетки с разными значениями давления прессования. Спекали таблетки в чистом водороде при температуре 1730°С в течение 6 часов.
Таблица 1
Давление прессования, т/см<sup>2</sup>
1,5
2,3
Плотность, г/см<sup>3</sup>
5,60
5,61
Диаметр сырой табл. мм (D)
D(О)
D(H)*
D(О)
D(H)
11.30
11.43
11.31
11.44
Плотность спеченная, г/см<sup>3</sup>
10.72
10.75
Диаметр спеченной табл. мм (D)
D(О)
D(H/2)
D(H)
D(О)
D(H/2)
D(H)
9.11
9.09
9.09
9.11
9.10
9.09
Н* - высота таблетки
max
min
В данном примере все изготовленные спеченные таблетки характеризуются значениями диаметра в интервале D-D=0.02 мм. Некоторые режимы и параметры сырых и спеченных таблеток представлены в таблице 1.
В большинстве спецификаций на таблетки ядерного топлива требования по диаметру ограничиваются интервалом±0,015 мм. Таким образом, в приведенном примере получены таблетки, не требующие шлифования.
Пример 2
Таблетирование пресспорошка, приготовленного «мокрым» способом из порошка, полученного по схеме АДУ, осуществили при конусности матрицы 38 минут. При том же режиме спекания, что и в примере 1 получили таблетки, параметры которых представлены в таблице 2.
Таблица 2
Давление прессования, т/см
1,5
2,3
Плотность, г/см<sup>3</sup>
5,78
5,80
Диаметр сырой табл. мм (D)
D(О)
D(H)*
D(О)
D(H)
11.30
11.42
11.32
11.45
Плотность спеченная, г/см<sup>3</sup>
10.70
10.74
Диаметр спеченной табл. мм (D)
D(О)
D(H/2)
D(H)
D(О)
D(H/2)
D(H)
9.12
9.10
9.11
9.12
9.13
9.13
В таблице 3 представлены результаты таблетирования пресспорошка, приготовленного для «сухого» прессования и обладающего повышенными насыпными характеристиками. Использовалась матрица с конусностью 55 минут.
По внешнему виду таблетки всех трех вариантов отличались меньшим количеством повреждений, чем таблетки, изготовленные из того же пресспорошка методом двустороннего прессования.
Приведенные примеры показывают потенциальную возможность заявляемого способа получать таблетки в размер при использовании как «мокрого», так и «сухого» способов приготовления пресспорошка.
Таблица 3
Давление прессования, т/см<sup>2</sup>
1,5
2,3
Плотность, г/см<sup>3</sup>
6,2
6,4
Диаметр сырой табл. мм (d)
D(О)
D(H)*
D(О)
D(H)
11.28
11.40
11.30
11.43
Плотность спеченная, г/см
10.55
10.57
Диаметр спеченной табл. мм (D)
D(О)
D(H/2)
D(H)
D(О)
D(H/2)
D(H)
9.48
9.48
9.47
9.48
9.49
9.50
Таким образом, изменением конструкции прессинструмента и циклограммы прессования достигается наивысший эффект по снижению бокового трения независимо от наличия или отсутствия «сухих» или жидких смазок. Наибольший эффект предложенный способ дает в технологии «сухого» прессования.