РАБОЧЕЕ ВЕЩЕСТВО ОСЛ-ДЕТЕКТОРА
WORKING MEDIUM FOR OPTICALLY STIMULATED LUMINESCENCE DETECTOR

Изобретение относится к области дозиметрии ионизирующих излучений, а именно к области оптически стимулированной люминесцентной (ОСЛ) дозиметрии, связанной с разработкой и применением рабочих веществ ОСЛ-детекторов, пригодных для регистрации рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также для регистрации тепловых нейтронов.
Оптически стимулированная люминесценция (ОСЛ) является весьма перспективным методом регистрации рентгеновского, гамма-, электронного излучений, а также быстрых нейтронов и находит все большее применение в персональной дозиметрии [1-6].
2
3
2
3
0
2
3
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе анион-дефектного корунда α-AlO, находящее все более широкое распространение в ведущих дозиметрических лабораториях мира [1-6]. Известное рабочее вещество на основе анион-дефектного корунда а-AlO чувствительно к рентгеновскому, гамма- и бета-излучению [1-6]. Кривые затухания ОСЛ известного рабочего вещества имеют высокую начальную интенсивность I, описываются суммой двух экспонент, обладают большой светосуммой S и малым временем t высвечивания светосуммы. Однако известное рабочее вещество ОСЛ детектора на основе анион-дефектного корунда обладает низкой эффективностью регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом α-AlO, то есть информация о нейтронной составляющей в смешанных полях ионизирующих излучений не фиксируется при использовании известного детектора.
90
90
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе нитрида алюминия A1N [7]. Известное рабочее вещество для ОСЛ-детектора на основе A1N чувствительно к бета-излучению источника Sr/Y. Кривые затухания ОСЛ удовлетворительно описываются двумя экспонентами с большими постоянными времени затухания, равными соответственно 28,4 с и 234 с [7]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-датчика на основе A1N непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.
Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния для регистрации гамма-излучения [8]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, поскольку информация о нейтронной составляющей такого поля не может быть получена с помощью известного сенсорного ОСЛ-датчика.
2
2
Наиболее близкими по составу для предлагаемого рабочего вещества ОСЛ-детектора являются известные рабочие вещества ОСЛ-детектора рентгеновского, гамма- и электронного излучения на основе как неактивированных кристаллов NaF, так и на основе активированных кристаллов NaF: 0,1 мол.% CuCl, NaF:0,3 мол.% CuF [9].
Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов достаточно хорошо описываются суммой двух экспонент [9] в соответствии с уравнением (1):
1
2
1
2
где А и А - предэкспоненциальные множители, t и t - постоянные времени затухания. Общая светосумма определяется как результат сложения светосумм, обусловленных каждой из компонент затухания ОСЛ по формуле:
В Табл. 1 приведены данные по суммарной интенсивности, светосумме и времени регистрации послесвечения (интегрирования ОСЛ) для вышеупомянутых известных ОСЛ-рабочих веществ, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения: U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин.
Таблица 1
Параметры кривых ОСЛ кристаллов на основе NaF, NaF:0,l мол.% Cu и NaF: 0,3 мол.% Cu, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения
Состав ОСЛ-сенсора
Интенсивность I<sub>0</sub>, о.е.
Светосумма S, о.е.
Время интегрирования ОСЛ, с
NaF
41954
162095
15
NaF:0,l мол.% Си
50117
512123
45
NaF:0,3 мол.% Си
47393
479033
40
Наибольшей интенсивностью ОСЛ и светосуммой, как видно из Табл. 1, обладают кристаллы NaF: 0,1 мол.% Cu. Однако известные ОСЛ-рабочие вещества чувствительны только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению. Они не чувствительны к тепловым нейтронам. Таким образом, недостатком известных рабочих веществ для ОСЛ-дозиметрии является их непригодность для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом ОСЛ-датчика, соответственно известные ОСЛ-сенсоры непригодны для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.
Задачей изобретения является разработка рабочих веществ ОСЛ-детекторов, чувствительных не только к рентгеновскому, гамма и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам, то есть рабочих веществ, пригодных для осуществления дозиметрического контроля в смешанных с тепловыми нейтронами полях ионизирующих излучений.
2
2
6
6
Поставленная задача решается путем разработки нового рабочего вещества для ОСЛ-детектора на базе кристаллов NaF: CuC/CuF, которое дополнительно содержит компоненту в виде фторида лития LiF, содержащего изотоп Li, чувствительный к тепловым нейтронам, что обеспечивает дозкон-троль в смешанных полях ионизирующих излучений.
6
Сущность изобретения состоит в том, что рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, дополнительно содержит фторид лития LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):
NaF
95,9-98,99
CuCl<sub>2</sub> или CuF<sub>2</sub>
0,01-0,1
<sup>6</sup>LiF
1-4
0
0
0
0
Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора обеспечивает чувствительность детектора не только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам. Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов приведены на Фиг.1-3. Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора имеет достаточно высокие рабочие характеристики, Табл. 2, обеспечивающие возможность его применения в дозиметрической практике. Начальная I интенсивность ОСЛ для наиболее эффективных из предложенных составов, как показали сравнительные измерения, проведенные для одних и тех условий возбуждения и оптической стимуляции, оказывается того же порядка что I для ОСЛ-детекторов на основе анион-дефектного корунда. Для пограничных составов начальная I интенсивность ОСЛ вполне достаточна для надежной регистрации излучения, Табл.2. Как показал анализ зависимости световыхода ОСЛ от содержания меди, оптимальное содержание меди не должно заметно превышать 0,01 мол.%. Допустимо содержание меди до 0,3 мол.%, Табл.2. Увеличение содержания меди в предлагаемом светосоставе выше 0,3 мол.% ведет к уменьшению I и S ниже допустимых пределов. Измеренные кривые ОСЛ для случая возбуждения образцов рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляция белым светодиодом, приведены для образцов:
6
2
NaF: 1 мол.% LiF, 0,01 мол.% CuF на Фиг.1 (Пример. 1);
6
2
NaF: 2 мол. % LiF, 0,1 мол.% CuF на Фиг.2 (Пример 2);
6
2
NaF: 4 мол.% LiF, 0,3 мол.% CuF на Фиг.3 (Пример.З).
В качестве фотоприемника использовали ФЭУ-142. При облучении вышеуказанных ОСЛ-сенсоров электронами или гамма-излучением наблюдаются кривые ОСЛ, аналогичные кривым, приведенным на Фиг.1-3.
Таблица 2
Характеристики предлагаемых рабочих веществ ОСЛ-детекторов на основе кристаллов NaF-<sup>6</sup>LiF, активированных медью
№
Состав рабочего вещества для ОСЛ-детектора, мол.%
Интенсивность I<sub>0</sub>, o.e.
Светосумма S, o.e.
Время интегрирования ОСЛ, с
1
NaF: 1 <sup>6</sup>LiF, 0,01 CuF<sub>2</sub>
50774
1579583
40
2
NaF: 2 <sup>6</sup>LiF, 0,1 CuF<sub>2</sub>
17776
234154
10
3
NaF: 4 <sup>6</sup>LiF, 0,3 CuF<sub>2</sub>
10309
204268
10
Аналогичные результаты получены для следующих образцов рабочих ОСЛ-веществ при облучении гамма- или электронным излучением:
6
2
NaF: 1 мол.% LiF, 0,001 мол.% CuF;
6
2
NaF: 2 мол.% LiF, 0,1 мол.% CuF;
6
2
NaF: 4 мол.% LiF, 0,3 мол.% CuF.
Пример 1. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
6
2
2
3
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF, с добавками (в мол.%) LiF 1,0, CuF 00,1. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл.2, строка 1, для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 1579583 о.е. Оказалось, что светосумма предлагаемого ОСЛ-рабочего вещества не уступает светосумме ОСЛ-сенсора на основе анион-дефектного корунда α-AlO, эксперименты для которого были параллельно проведены с использованием того же оборудования.
6
5
7
-2
2
После облучения образца NaF: 1 мол. % LiF, 0,01 мол.% CuF тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10-10 см, наблюдается ОСЛ на уровне 120000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Пример 2. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
6
2
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) LiF 2,0 и CuF 0,1. Подготовили образец размерами 10∗10∗1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 2, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 234154 о.е., то есть уменьшилась в 6,75 раз. Уменьшение светосуммы связано с увеличением концентрации медной добавки.
6
5
7
-2
2
После облучения образца NaF: 2 мол. % LiF, 0,1 мол.% CuF тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10-10 см, наблюдается ОСЛ на уровне 60000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Пример 3. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
6
2
Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) LiF 4,0 и CuF 0,3. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 3, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 204268 о.е., то есть уменьшилась в 7,73 раза по сравнению с первым составом. Уменьшение светосуммы также связано с увеличением концентрации медной добавки.
6
5
7
-2
2
После облучения образца NaF: 4 мол. % LiF, 0,3 мол.% CuF тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10-10 см, наблюдается ОСЛ на уровне 50000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.
Примеры 4-6. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.
2
2
2
6
5
6
-2
Вырастили по методу Киропулоса кристаллы на основе NaF с добавками (мол.%): LiF 1,0 и CuF 00,1 (пример 4); LiF 2,0 и CuF 0,1 (пример 5); LiF 4,0 и CuF 0,3 (пример 6). При этом использовался реактив LiF с естественной смесью изотопов лития, в котором изотопы Li составляют не более 7,4%. Подготовили образец размерами 10x10x1 мм и измерили характеристики ОСЛ для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10-10 см, стимуляцию проводили с помощью белого светодиода. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма снизилась до 2000-2500 о.е., что в 60 раз ниже таковой для примера 1 и недостаточно для уверенного приема сигналов.
6
Анализ примеров 1-6 показывает, что для уверенной регистрации сигналов ОСЛ при работе в смешанных полях ионизирующих излучений в состав рабочих веществ ОСЛ-детекторов должны входить фториды меди в количестве не боле 0,3 мол.%, оптимально 0,001 мол.%, а также фторид лития в количестве 1-4 мол.%, причем литий должен входить в виде изотопа Li.
Технический (эффект) результат. Предложенное рабочее вещество для ОСЛ-детектора состава (мол.%):
NaF
95,9-98,99
CuCl<sub>2</sub>/CuF<sub>2</sub>
0,01-0,1
<sup>6</sup>LiF
1-4
обеспечивает регистрацию не только рентгеновского, гамма- и электронного излучения, но и тепловых нейтронов.
Литература
[1] L. Benner-Jensen, N.Agernap Larsen, B.G. Markey, S.W.S. McKeever // Ra-diat. Measurements, 1997, vol.27. P.P.295-298;
[2] S.W.S. McKeever, M.S. Akselrod // Radiat. Protec. Dosim.1999. vol. 84, P.P.317-320.
2
3
[3] G.O. Sawakuchi, e.G. Yukihara, S.W.S. McKeever, E.R.Benton. Overlap of Heavy Charged Particle Tracks and the Changein Shape of Optically Stimulated Luminescence Curves of AlO:С.Dosimeters. Radiation Measurements, 2008, v.43, pp.194-198.
[4] И.И.Мильман, А.И.Сюрдо, С.В.Соловьев, P.M.Абашеев. Проблемы спектроскопии и спектрометрии, вузовско-академический сборник научных трудов, Екатеринбург,УрФУ,2011, вып.29, с.63-72.
[5] USA Patent 7009181, S.D. Miller, L.E. Smith, J.R.Scorpic. 03.07.2006.
[6] Патент 2310889 РФ (МПК G01T 1/11, 1/06, 1/29). заявл. 07.08. 2006. опубл. 20.11. 2007. Бюл.№32; И.И.Мильман, С.В.Никифоров, Е.В.Моисейкин, И.Г.Ревков).
[7] А.С. Вохминцев, Д.М. Спиридонов, Д.В. Чайкин, Н.А. Кравец, И.А. Вайнштейн. /Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012. вып.30, с.12-17).
[8] L. Albert, О. Roy, S. Magne, L. Dusseau, J.C Bessiere. Optical fiber sensor based on optically stimulated luminescence for y-radiation detection. 3rd Int.Symp.Luminescent Detectors and Transformers of Ionizing Radiation. LUMDET R'97. Book of Abstracts. Ustron. Poland. 1997, p 1-2.
[9] А.С.Бекташов, M.M.Кидибаев, Г.С.Денисов, М.И.Власов, И.И.Мильман, Е.В.Моисейкин, А.И.Сюрдо. Оптически стимулированная люминесценция детекторных материалов на основе кристаллов фторида натрия. / Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012, вып.31, с. 56-62.