Экспериментальные результаты исследования генерации ТГц излучения с помощью кристаллов DAST и лазерной искры

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ГЕНЕРАЦИИ ТГЦ ИЗЛУЧЕНИЯ С ПОМОЩЬЮ КРИСТАЛЛОВ

БА8Т И ЛАЗЕРНОЙ ИСКРЫ

А.А. Городецкий Научный руководитель - д.ф.-м.н., профессор В.Г. Беспалов

В работе представлены последние результаты экспериментов по генерации ТГЦ излучения для целей импульсной ТГц голографии и спектроскопии с разрешением во времени. В настоящее время ведется активный поиск максимально эффективных и дешевых источников широкополосного импульсного ТГц излучения, и в данной работе представлены перспективные техники генерации ТГц излучения.

Введение

Создание эффективного, мощного, недорогого, компактного и работающего при комнатной температуре источника предельно коротких, длительностью в несколько колебаний светового поля и, соответственно сверхширокополосных терагерцовых (ТГц) импульсов, является одной из основных задач в современной фотонике. Это связано с тем, что у сверхширокополосного ТГц излучения есть огромный потенциал для широкой области технических и научных приложений: диагностика различных материалов, включая полупроводники, химические соединения, биомолекулы и биоткани; формирование изображений, томография и интравидение для медицинских целей и целей безопасности; дистанционный контроль и мониторинг окружающей среды; астрономия и т.п. Действительно, ТГц диапазон охватывает актуальную область колебательных, вращательных и трансляционных линий широкого класса органических и биологических молекул. Беспрепятственное проникновение сквозь дымы и туманы, одежду, бумагу, дерево, пластмассу, керамику и другие материалы открывает широкие возможности интравидения с разрешением вплоть до 100 мкм и высоким отношением сигнал/шум вследствие малости рэлеевского рассеяния излучения в этом диапазоне. Небольшая энергия терагерцовых квантов и связанный с этим неионизующий характер терагерцового излучения открывает широкие возможности для его использования в биологии и медицине. В то же время энергия терагер-цовых квантов соответствует колебательной энергии важных биологических молекул, включая молекулы ДНК и РНК, это позволяет осуществлять целенаправленное воздействие на них как в исследовательских, так и медицинских целях, стимулируя или подавляя развитие вирусов, клеток и их компонентов. Не менее перспективным с точки зрения практики является применение терагерцового излучения в медицине для визуализации, голографирования и томографии тканей, терапии и хирургии.

За последние пятнадцать лет вместе с развитием фемтосекундных твердотельных лазеров (в особенности лазеров на кристаллах сапфира, активированных ионами титана) и микроэлектроники, в исследованиях ТГц области наметился значительный сдвиг. В настоящее время наиболее развиты три метода получения предельно коротких ТГц импульсов с использованием фемтосекундных лазерных источников: генерация фото-проводящими антеннами, нелинейно-оптическая генерация разностной частоты или оптическое выпрямление, генерация с использованием оптического пробоя фемтосе-кундных импульсов в газах. Данные методы позволяют получать ТГц электромагнитное излучение с пиковыми амплитудами электрического поля до ~ 100 кВ см 1 при использовании фемтосекундных лазерных систем с усилителями.

Использование кристаллов БА8Т для генерации ТГц излучения

В течение последних 10 лет в нелинейной оптике все больше находится применений искусственно созданным органическим материалам. Большинство органических

молекул с высокой гиперполяризуемостью кристаллизуются в центрально-симметрические кристаллы в результате сильного диполь-дипольного взаимодействия и, следовательно, не проявляют нелинейных свойств второго порядка. Однако, включая в состав кристалла молекулы с сильными нелинейными свойствами как катионы в органических солях, можно, в зависимости от аниона, получить нецентрально симметричные кристаллы с большой макроскопической нелинейностью второго порядка. Один из лучших примеров органической соли 4К, К-диметиламино 4о-Ко -метил-стилбазол-тозилат (БЛБТ), его химическая структура приведена на рис. 1.

N 3

6 N

1

СН3

Рис. 1. Химическая структура йАБТ

Рис. 2. Внешний вид кристаллов йАБТ

Практика показывает [1, 2], что могут быть выращены большие кристаллы БЛБТ хорошего оптического качества, сочетающие в себе малую диэлектрическую постоянную и высокую нелинейность, эти свойства позволяют ожидать, что кристаллы БЛБТ могут применяться для высокоскоростной модуляции и смешивания частот, в частности для генерации и детектирования ТГц излучения.

Фотопроводящие полупроводники выдают импульсы большей (0,4 мкДж) энергии и большей (40 мкВт) средней мощности. Спектральный максимум этих импульсов, однако, находится ниже 1 ТГц. При оптическом детектировании, наоборот, могут генерироваться импульсы с максимумом на частоте порядка нескольких десятых долей ТГц.

Обычно при нелинейных процессах генерация импульсов высокой энергии требует совпадения фаз оптического и ТГц импульса.

Температура плавления 256°С

Показатели рефракции п1(720 nm) = 2.519, п2(720 nm) = 1.720, п3(720 nm) = 1.635

Коэффициенты оптической нелинейности (111 (1318 nm) = 1010 pm/V, (111 (1542 гш) = 290 pm/V, d26 (1542 гш)=39 рш/¥

Электрооптические коэффициенты г11 (720 гш) = 92 рш/У, г11 (1313 гш) = 53 рш/У, г11 (1535 гш) = 47 рш,/V

Диэлектрические постоянные 5 1(3 кЩ = 5.2, 5 2(3 кЩ = 4.1, 5 3(3 кЩ = 3.0

Таблица 1. Физические свойства кристаллов РАБТ

Рис. 3. Поглощение и показатель преломления для йАБТ. Пунктирные кривые рассчитаны как обычные лоренцевские контуры

Генерацией на разностной частоте с использованием нелинейных оптических кристаллов получалось излучение 0,3-7 ТГц в таких кристаллах как оялб, 2пТе, ыКЬ03 , ОаБе и 2пОеР2. Однако для генерации на разностной частоте свыше 10 ТГц трудно использовать неорганические нелинейные кристаллы из-за сильного поглощения фоно-

нов. Органические нелинейные кристаллы, наоборот, оказываются наилучшей средой для генерации широкополосного ТГц излучения.

Несмотря на свои превосходные характеристики, БЛБТ не используется для практических приложений из-за крайней сложности выращивания высококачественных кристаллов большого размера. В настоящее время высококачественные кристаллы БЛБТ выращиваются так называемым наклонным методом [2], заключающимся в спонтанном образовании центров кристаллизации и последующего роста отдельного кристалла. Методом оптического детектирования фемтосекундных импульсов кристаллами БЛБТ генерируется импульсное ТГц излучение с частотами спектра до 15 ТГц [3]. При использовании высококачественных кристаллов БЛБТ толщиной 1 мм и параметрического оптического осциллятора на основе КТР получалось устойчивая генерация ТГц излучения со спектром, лежащем в пределах 0,2-1,5 ТГц, а в кристалле толщиной 0,2 мм спектр генерируемого излучения был 1,5-6,5 ТГц [4]. Выходная мощность ТГц излучения зависит от свойств поглощения и фазового синхронизма при генерации на разностной частоте.

Исследование свойств поглощения и показателя преломления в ТГц области проводились в работе [5] (рис. 3).

Фононный резонанс в кристаллах БЛБТ наблюдается на частоте 1,1 ТГц.

Рис. 4. Схема установки для генерации ТГц излучения с помощью кристаллов РАЭТ. ТГц излучение с помощью пары металлических параболических зеркал собирается на оптико-акустический преобразователь, тефлоновый фильтр исключает попадание

на детектор возбуждающего излучения

Ниже приведены экспериментальные результаты генерации ТГц излучения с помощью кристаллов БЛБТ на установке, схема которой приведена на рис. 4. Первое, что было сделано - это исследование зависимости эффективности генерации от расположения кристалла. На рис. 5 приведена зависимость интенсивности ТГц излучения от угла поворота кристалла, четко выраженные максимумы показывают, что эффективность генерации зависит от взаиморасположения осей кристалла и поляризации возбуждающего излучения.

Зная профиль пучка между параболами и размеры кристалла, на котором генерируется ТГц излучение, нетрудно рассчитать частоты, привносящие максимальный вклад в спектр излучения. На рис. 6 показан профиль пучка, исходя из которого, было рассчитано, что максимум спектра приходится приблизительно на 1,2 ТГц.

Рис. 5. Зависимость интенсивности генерации ТГц излучения от угла поворота кристалла

5,05 1,00 0,95 0,90

¿г

'¡л 0.85 С О)

— 0,80

0,75

0.70

\

Рис. 6. Профиль ТГц пучка

Также была исследована зависимость эффективности генерации ТГц излучения от мощности накачки. Результаты приведены на рис. 7. На графике видна довольно четкая квадратичная зависимость, что хорошо согласуется с теорией.

1.00Ё-007

е.ооЕ-оое

6.00Ё-008

I 4.00Е-008

2.00Е-008

О.ООЕ+ООО

10 20 30

Ритр Епедгу

40

Рис. 7. Зависимость интенсивности ТГц излучения от энергии накачки

На рис. 8. показан спектр генерируемого ТГц излучения при использовании кристаллов БЛБТ размером 3x3x0,5 мм [4].

Рис. 8. Спектр ТГц излучения, полученного в кристалле йАБТ размером 3x3x0,5 мм [4]

Различие наших результатов и спектра, полученного в работе [4], легко объясняется разницей параметров используемых фемтосекундных импульсов - у нас импульсы имели длительность порядка 40-50 фс, в то время как спектр получен для ТГц импульсов, сгенерированных с помощью фемтосекундных импульсов длительностью 10-15 фс, у которых гораздо более широкий спектр.

Для сравнения характеристик нелинейных оптических кристаллов используется формула (1) [6], описывающая эффективность генерации различных частот длинными плоскими импульсами с учетом поглощения. Обычно поглощение в ТГц диапазоне значительно выше, чем в ближнем инфракрасном излучении входного импульса. Для условия совпадения фаз формула выглядит следующим образом [7]:

2 (аТН7^

1 (-аТН7Ь, Птш =-2 з ехР[ тН7

50 п^гТН7С

aTH7L/

2

Здесь ш - угловая частота в ТГц, - эффективный коэффициент нелинейности, I -интенсивность видимого света, Ь - длина кристалла, аШг - коэффициент поглощения ТГц излучения, пу и пШг - показатели преломления видимого и ТГц излучения соответственно. Если поглощение мало, то формула упрощается:

nTHz

2&2d2effL21 2 3

S0nv nTHzC

а для большого поглощения она трансформируется в

Лгяг = '

8&2d2effI

2 3 2 S0nvnTHzC aTHz

Таким образом, получается два показателя (первый - для слабо поглощающих, второй -для сильно поглощающих кристаллов):

K

Weak

K

Strong

d2eff

nlnTHz '

d2

deff

22

nv nTHz aTHz

Эффективность преобразования зависит от этих показателей.

^ Р

-1

— DAST sensor Lj

.......... ZinTe sensor Э 1 Spirt

ft < .41Д___

1 2, J 4

Л Л ¡'; JI BA ,

I |i У V j V v V/ -J \

I (I l V 1 л

2 4 6

Time

Рис. 9. Детектирование ТГц излучения кристаллами DAST и ZnTe

1-0 1.5 Time {ps)

Рис. 10. Генерация ТГц импульсов с помощью кристаллов DAST и ZnTe

На рис. 9 и 10 приведены сравнительные характеристики БЛБТ и 2пТе как источников и приемников ТГц излучения [3]. В кристаллах БЛБТ превосходно генерируется излучение частотой менее 3 ТГц. Результаты, представленные на рис. 7 и 8, получены при использовании 15 фс импульсов накачки, кристалла БЛБТ толщиной 0,1 мм и 2пТе

кристалла толщиной 30 мкм, результаты, как видно, отличаются приблизительно в 6 раз. Так как длина когерентности в 2пТе менее 30 мкм для частот порядка 10-20 ТГц, то увеличение толщины 2пТе кристалла не приведет к повышению эффективности генерации [3]. Таким образом, кристаллы БЛБТ проявляют себя как перспективный источник широкополосного ТГц излучения особенно в сравнении с уже существующими техниками.

Генерация ТГц излучения при пробое в газах

Генерация ТГц излучения при фокусировке основной и второй гармоник фемтосе-кудного лазера в воздухе - одна из самых новых техник генерации ТГц излучения, не требующая наличия какой-либо специальной среды. Механизм генерации довольно прост: при смешении первой и второй гармоник на плазменной нелинейности генерируется излучение разностной частоты [7]

ЕтН7

Генерация происходит на плазменной нелинейности, плазма же создается фокусировкой пучка в воздухе.

Рис. 11. Схема для генерации ТГц излучения на пробое воздуха

На рис. 11 излучение фемтосекундной лазерной системы и второй гармоники этого излучения, полученной на кристалле BBO, собирается линзой, в фокусе образуется искра, где и генерируется суперконтинуум, в том числе и излучение ТГц диапазона. На рис. 12 показана экспериментально полученная зависимость от сдвига кристалла BBO, что, учитывая разность скоростей распространения первой и второй гармоник (808 и 404 нм соответственно), соответствует разрешению в десятки аттосекунд! Видно хорошее соответствие теории, интенсивность периодически зависит от разности фаз. Данная техника может также применяться для детектирования ТГц излучения [9], так как амплитуда второй гармоники, генерируемой в плазме при детектировании, пропорциональна амплитуде ТГц излучения.

4.0QE-009 -,

3.50Е-009 -

k

3.00E-009 -

я 2.50Е-009 -à

Ь 2.00Е-009 -

С

Ф

5.00Е-010-

O.OOE+OOQ

6

S

Shift

10

12

14

Рис. 12. Зависимость интенсивности ТГц излучения от сдвига кристалла BBO

Заключение

Оба рассмотренных метода при должном подходе могут быть использованы для эффективной генерации ТГц излучения.

1. Arno Schneider, Ivan Biaggio, Peter Gunter // «Optimized generation of THz pulses via optical rectification in the organic salt DAST» // Optics Communications. - 2003. - 224. - 337-

2. Mori Y., et al. Slope nucleation method for the growth of high-quality 4-dimethylamino-methyl-4-stilbazolium-tosylate (DAST) crystals // Jpn. J. Appl. Phys. - Vol. 2000. - №39. - Р. L1006-L1008.

3. P.Y. Han, M. Tani, F. Pan, X.-C. Zhang. Use of the organic crystal DAST for terahertz beam applications // Оptics letters. - Vol. 25. - № 9. - Р. 675-677.

4. T. Taniuchi, S. Okada, and H. Nakanishi. Widely-tunable THz-wave generation in 2-20THz range from DAST crystal by nonlinear difference frequency mixing, // Electron. Lett. - 2004. - Vol. 40. - №60-61.

5. Markus Walther, Kasper Jensby, Soeren Rud Keiding, Hidenori Takahashi, Hiromasa Ito. Far-infrared properties of DAST // Оptics letters. - Vol. 25. - № 12. - Р. 911-913.

6. J. Hebling, A.G. Stepanov, G. Alm'asi, B. Bartal, J. Kuhl. Tunable THz pulse generation by optical rectification of ultrashort laser pulses with tilted pulse fronts // Appl. Phys. B -2004. - Vol. 78. - Р. 593-599.

7. D.J. Cook and R.M. Hochstrasser. Intense terahertz pulses by four-wave rectification in air // Optics Letters. - 2000. - Vol. 25. - Issue 16. - Р. 1210-1212.

8. M. Kress, T. Loffler, S. Eden, M. Thomson, and H. G. Roskos. Terahertz-pulse generation by photoionization of air with laser pulses composed of both fundamental and second-harmonic waves // Opt. Lett. - 2004. - Vol. 29. - Р. 1120-1122.

9. J. Dai, X. Xie, and X.-C. Zhang. Detection of Broadband Terahertz Waves with a Laser-Induced Plasma in Gases // Phys. Rev. Lett. - 2006. - Vol. 97. - Р. 103903.

Литература

341.