УСТРОЙСТВО ДЛЯ ФТОРИРОВАНИЯ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Устройство относится к радиохимической промышленности преимущественно к неводным технологиям регенерации отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).
Устройство предназначено для проведения в условиях дистанционного обслуживания (в защитной камере) процесса фторирования фтором при повышенной температуре ОЯТ в виде главным образом порошков оксидов урана, смеси оксидов урана и плутония и других оксидов, содержащих продукты деления (ПД), с образованием газообразных гексафторидов урана и плутония. Другие виды ОЯТ (нитриды, карбиды, сплавы и т.п.) предварительно окисляют до оксидов.
Смесь газов после фторирования ОЯТ (газообразные гексафториды урана, плутония и некоторых ПД, избыточный фтор, кислород и др. газы) направляют на дальнейшую очистку от ПД, а твердые фториды ПД выгружают из реактора.
Известны различные промышленные устройства (реакторы) для получения гексафторида урана из его концентратов, оксидов, тетрафторида урана естественного изотопного состава путем фторирования их фтором при повышенной температуре, который далее поступал на разделительное производство для получения гексафторида, обогащенного по урану-235. В этих устройствах, например, для фторирования тетрафторида урана, в исторической последовательности использовали горизонтальные трубчатые аппараты с «лодочками», со шнеками, пламенные реакторы, последние затем стали применяться для фторирования оксидов урана (см. например, Н.П.Галкин и др., Технология урана, М. Атомиздат, 1964).
Аппарат взвешенного слоя был применен для исследования процесса фторирования ОЯТ (см. A.A.Jonke. Reprocessing of Nuclear Reactor Fuels by processed Based on Volatilization, Fractional Distillation, and Selective Adsorption. Atomic Energy Review, V 3, №1, 1965). Аппарат достаточно производителен, но его недостатком является необходимость введения в процесс инертного материала взвешенного слоя, который увеличивает количество радиоактивных отходов.
Для исследований процесса высокотемпературного фторирования порошка оксидов ОЯТ был разработан экспериментальный пламенный реактор (М.А.Демьянович, В.Н.Прусаков, О.В.Скиба, Ю.С.Соколовский, А.В.Серов, Г.В.Чурин, В.Н.Чернышов, Г.И.Маслаков, Ю.П.Щекал, Н.М.Троценко Фторирование облученного уран-плутониевого оксидного топлива в пламенном реакторе. Препринт НИИАР-50(565), Димитровград, 1982.). Процесс фторирования ОЯТ был осуществлен в пламенном реакторе дистанционно в защитной камере. По сравнению с фторированием предварительно очищенных тетрафторида или оксидов природного урана этот процесс сильно осложнен. Это образование большого количества «нелетучих» твердых фторидов ПД («шлака») вследствие наличия в ОЯТ примесей (ПД), которые могут составлять, в зависимости от выгорания, от нескольких до 50-70% массы ОЯТ (топливо транспортных реакторов). В основном порошок этих фторидов собирался в сборнике, но достаточно много, до ~20% их количества, отлагалось на стенках реактора. Для выгрузки шлака из сборника необходимо было разбирать реактор. При «пламенном» фторировании ОЯТ, вследствие присутствия большого количества примесей и малого времени процесса превращение плутония в гексафторид было неполным, часть его (~10%) оставалась в шлаке. Для извлечения плутония из шлака в виде гексафторида проводили дополнительно длительную обработку шлака фтором при нагреве.
В качестве прототипа выбрано устройство (Н.П.Галкин и др., Технология урана, М., Атомиздат, 1964 г. с.310) содержащее вертикальную реакционную трубу, соединенную в верхней ее части с узлом механического диспергирования порошка и через шнековый питатель с бункером для подвергаемого фторированию порошкового материала, а в нижней части через сильфон с узлом вывода газов и сборником непрореагировавшего остатка. Реакционная труба снабжена устройствами (змеевиками) охлаждения.
Узел механического диспергирования порошка снабжен соплом для пылегазовой смеси, расположенным по оси и соплами подачи фтора.
Бункер для порошка снабжен вибратором.
Устройство работает следующим образом. Порошок тетрафторида или оксидов урана из бункера подается шнековым питателем в узел диспергирования, где с помощью вращающегося распылителя или вибрирующего устройства смешивается с инертным газом-носителем и через сопло пылегазовая смесь подается сверху в реакционную трубу, куда одновременно через сопла, расположенные по окружности, поступает нагретый фтор, инжектируемый в газопылевой поток. Твердое вещество порошка и фтор практически мгновенно реагируют, порошок «сгорает» с образованием в основном газообразного гексафторида урана, в ходе реакции развиваются температуры, превышающие 1100°C, поэтому стенки реактора охлаждают до температуры в пределах 450-530°C как для уменьшения коррозии, так и для предотвращения образования легкоплавких промежуточных фторидов урана. Непрореагировавшие твердые частицы накапливаются в сборнике, присоединенном снизу к реакционной трубе реактора и удаляются при остановках из реактора.
Рассмотренная конструкция устройства, удовлетворительно обеспечивающая фторирование тетрафторида или оксидов естественного урана с получением гексафторида урана, мало пригодна для фторирования отработавшего ядерного топлива, содержащего уран, плутоний, большое количество их продуктов деления и других примесей, по нескольким причинам. За небольшое время (секунды) нахождения частиц ОЯТ в реакторе, как показали опыты, не достигается полный переход плутония в гексафторид. Конструкция реактора не предусматривает удаление в течение работы отложений фторидов ПД со стенок, а также накапливающегося в сборнике большого количества фторидов ПД (шлака), а частые разборки устройства для выполнения этих операций в дистанционных условиях переработки высокоактивного ОЯТ затруднительны и трудоемки.
При разработке заявляемой конструкции была поставлена задача обеспечения высокопроизводительного и более полного фторирования порошков оксидов отработанного ядерного топлива с получением гексафторидов урана и плутония при одновременном повышении экологической безопасности процесса фторирования.
Поставленная цель достигается тем, что устройство для фторирования отработавшего ядерного топлива, содержит изогнутую реакционную трубу, состоящую из вертикальной и горизонтальной частей, причем вертикальная часть трубы соединена с узлом механического диспергирования порошка и смешения его с газом-носителем, снабженным расположенным по оси соплом для пылегазовой смеси и соплами подачи фтора, и через шнековый питатель с бункером для порошка, снабженного вибратором. Внутри вертикальной части трубы, оснащенной устройствами охлаждения, размещена сборка примыкающих к стенке кольцевых скребков, связанных со штоком и снабженным приводом для осевого перемещения. Горизонтальная часть реакционной трубы, с размещенным внутри ее ленточным шнеком, снабжена нагревателем, а также патрубками для выхода газов и выгрузки порошка твердых фторидов ПД в сборник-бункер отходов. Сборник-бункер отходов снабжен рубашкой охлаждения, трубой-заборником вакуумного удаления отходов и фильтром для очистки от пыли удаляемых технологически газов с гексафторидами урана и плутония.
Выполнение реакционной трубы с горизонтальной частью позволяет собирать, накапливать «шлак» и доизвлекать из него уран и плутоний путем обработки накапливаемой массы фторидов ПД (шлака) с остатками урана и плутония фтором, содержащимся в проходящем технологическом газе, при их перемешивании и перемещении ленточным шнеком.
Наличие нагревателя в горизонтальной части трубы позволяет более полно доизвлекать уран и плутоний.
Наличие кольцевых скребков, передвигаемых вдоль трубы возвратно-поступательно штоком позволяет периодически снимать отложения со стенок вертикальной части трубы, и они также попадают в горизонтальную часть реакционной трубы.
Ленточный шнек выполнен зауженным в середине шнека лентой для перемещения, перемешивания и выгрузки «шлака».
На фиг.1 изображен в разрез предлагаемого устройства.
Устройство содержит бункер для порошка ОЯТ 1, вибратор 2, шнековый питатель порошка 3, с приводом вращения шнека 4. На крышке 5 размещена камера смешения 6 с механическим диспергатором порошка 7, его приводом 8, патрубками ввода газа-носителя 9 и ввода фтора 10, коаксиальным сопло для пылегазовой смеси и фтора 11.
Крышка 5 закрывает сверху изогнутую реакционную трубу 12, состоящую из вертикальной и горизонтальной частей. Вертикальная часть имеет рубашку охлаждения 13, внутри нее размещена сборка примыкающих к стенке кольцевых скребков 14, соединенная со штоком 15, проходящим вниз через охлаждаемый штуцер 16 с уплотнением 17 и снабженный приводом для осевого перемещения 18. Горизонтальная часть трубы снабжена нагревателем 19, внутри нее установлен ленточный шнек 20, вал 21 которого выходит через нижнюю крышку 22, охлаждаемый штуцер 23 с уплотнением 24 и имеет привод вращения 25. Крышка 22 снабжена патрубком 26 для выхода технологических газов и выгрузки порошка твердых фторидов ПД в сборник-бункер отходов 27, снабженный рубашкой охлаждения 28, вибратором 29, трубой-заборником 30 вакуумного удаления отходов, фильтром 31 для очистки технологически газов от пыли и патрубком 32 отвода технологических газов.
Устройство работает следующим образом. Порошок оксидов ОЯТ из бункера 1 шнековым питателем 3 подают в камеру смешения 6, куда через патрубок 10 вводят инертный газ (азот). С помощью механического диспергатора 7, имеющего привод вращения 8 в камере 6 образуется пылегазовая смесь, поступающая в центральную трубку сопла 11 и далее в вертикальную часть реакционной трубы 12. Одновременно в кольцевую часть коаксиального сопла 11 через патрубок 10 подают первоначально нагретый фтор. В реакционной трубе 12 возникает и поддерживается факел из продуктов реакции взаимодействия оксидов ОЯТ и фтора, который содержит газообразные гексафториды урана, плутония и газообразные фториды некоторых ПД, кислород, азот, избыточный фтор, другие газы и в основном твердые пылевые частицы фторидов ПД. Продукты реакции (газы и фториды ПД) находятся в факеле и перемещаются в вертикальной части трубы в течение секунд. Вертикальную часть реакционной трубы охлаждают с помощью рубашки охлаждения 13.
Основная масса пылевых частиц фторидов ПД, содержащих до 10% плутония и около 1% ОЯТ «выпадает» из факела и образовавшегося «технологического» газа (вышеуказанной смеси газов) и оседает в горизонтальной части реакционной трубы, а некоторая их доля отлагается на стенке вертикальной части. Эти отложения периодически снимают «сборкой» кольцевых скребков 14, передвигаемых вдоль трубы возвратно-поступательно штоком 15 при помощи привода 16, и они также попадают в горизонтальную часть реакционной трубы 12.
Одновременно (параллельно) с пламенным процессом в горизонтальной части реакционной трубы 12 производят дополнительную длительную (часы) обработку накапливаемой массы фторидов ПД (шлака) с остатками урана и плутония фтором, содержащимся в проходящем технологическом газе, при их перемешивании и перемещении ленточным шнеком 20, имеющим вал 21 и привод вращения 26. Для «задержки» фторидов лента в средней части шнека выполнена зауженной. Необходимую температуру процесса поддерживают нагревателем 19, а время обработки - скоростью или периодичностью вращения шнека 20. Содержащиеся в шлаке остатки урана и плутония при обработке его фтором образуют гексафториды урана и плутония, которые переходят в технологический газ, а «отработанный» шлак шнеком перемещают и выгружают через патрубок 26 в сборник-бункер отходов 27.
Запыленный технологический газ с гексафторидами урана и плутония из горизонтальной части реакционной трубы 12 также через патрубок 26 направляют в сборник-бункер отходов 27, очищают от пыли фторидов ПД на фильтре 31 и удаляют через патрубок 32 на дальнейшую очистку от сопутствующих ПД. Фильтр очищают от осадка фторидов отдувкой, осадок объединяется с отходами в сборнике-бункере.
Собранные в сборнике-бункере 27 отходы - порошок фторидов ПД и других примесей через трубу-заборник 30 системы вакуумного транспорта (или другим устройством, например, шнеком) удаляют на переработку или затаривание в контейнеры для хранения, при этом порошку отходов в сборнике-бункере вибратором 29 придают подвижность.
Тепло, выделяемое высокоактивными отходами в сборнике-бункере 27, снимают с помощью рубашки охлаждения 28.