Если занятия, то при попытке мешать младший ребенок выставлялся из комнаты и дверь за ним закрывалась. Орать, конечно, может за дверью, но если оно не особо работает... К тому же тогда можно унести еще дальше, к папе в комнату и там закрыть. Опять же я старалась максимально уделять младшей персональное внимание, когда старшие в саду были. Т.е. у нее довольно рано сложилось когда мама полностью ее, а когда ломиться к маме бесполезно. С играми сложнее. Иногда можно попробовать посадить подальше друг от друга за столом,  чтоб не дотягивались или младшего в детский стульчик и дать ему его пластилин-конструктор или старшего за стол, все остальные стулья убрать, а младшего на коврик рядом со столом. Ну, и есть выходные, когда младший спит днем...