А Вы его не наказывали никогда? Отругать там строгим тоном, в угол поставить, лишить мультика или игрушки. Я согласна, что он может не вполне осознавать, какой вред способен причинить младшему, но хотя бы на уровне рефлекса "проступок - наказание" запомнить, что так и так нельзя с малышом - вполне способен 4-летка.