Попробуйте разделить время. Например, старший в саду, какие-то часы вы полностью уделяете младшему, все остальные дела на заднем плане, если удаются. Т.е. надо дать ребенку возможность насытиться общением с вами. Потом привели старшего, вместе покормились, поиграли, сели заниматься - это время только старшего, при попытках младшего мешать он сразу же выставляется за дверь, в комнате ему разрешают находиться только при идеальном поведении.