четко разграничить игрушки старшего и младшего. Выделить те, которыми делиться он не хочет и не будет, организовать место для их хранения, недоступное младшему (например, высокая полка). То же самое - с младшим. Учить обоих просить разрешения, прежде чем что-то взять, и смиряться с отказом. Когда старший почувствует, что его любимым вещам ничего не угрожает - он начнет охотнее делиться, и проблема во многом сойдет на нет.