Лучше всего - на работе. Проверено на личном опыте.. Я в первый год в Испании не работала, сидела дома, ходила на курсы (в эскуэла офисиаль, и в университет на курс испанского для иностранцев)... Только все это мне очень мало помогло, а настоящий прорыв был, когда начала работать с людьми. А какие учебники и пособия - мне кажется это не так важно (исключив старые советские издания с устаревшим либо откровенно латиноамериканским лексиконом). Лучше, наверное, местные-одноязычные.