Atomi belsőHÉj-folyamatok vizsgálata

ATOMI BELSŐHÉJ-FOLYAMATOK VIZSGÁLATA
KOINCIDENCIA ELEKTRONSPEKTROMETRIÁVAL – I. RÉSZ
Paripás Béla, Palásthy Béla
Miskolci Egyetem, Fizikai Tanszék
Az elektronütközéssel kiváltott atomi belsőhéj-ionizáció
vagy -gerjesztés és az azt követő Auger-folyamat
kutatása az atomfizika tradicionális területe. Újabban
azonban a gyorsított ionok, majd a hangolható szinkrotronokkal
„termelt” fotonok is igen népszerű lövedékekké
váltak, valamelyest háttérbe szorítva az
elektronokat. Pedig az atomfizikai folyamatok többségét
továbbra is az elektronok váltják ki, a gyakorlati
alkalmazásokban is ezek dominálnak. Ma már számos
céltárgy esetében jobban ismerjük a fotongerjesztéses
folyamatot, mint a megfelelő elektrongerjesztésest.
Kutatásaink egyik célja mindenképpen az, hogy ezeket
a hiányzó adatokat pótoljuk. Ráadásul az ion- és
fotonlövedékek alkalmazása igen költséges, és sokkal
komolyabb műszaki hátteret igényel. Így az elektronlövedékek
a kisebb kutatólaboratóriumok számára
gyakran az egyetlen lehetőséget jelentik.
Az elektronlövedék fontos jellemzője az is, hogy
segítségével minden folyamat vizsgálható; a fotonnal
nem kiváltható dipól-tiltott átmenetek is. Ez részben
előny, ám egyúttal hátrány is; a sok nyitott reakciócsatorna
miatti túl sok végállapot ugyanis nehezíti, esetenként
lehetetlenné is teszi a mérések kiértékelését.
Ezen a problémán segíthetnek a koincidenciakísérletek,
ilyenkor az egy atomban lezajló folyamatból származó
legalább két részecskét egyidejűleg detektáljuk.
A két részecske adatainak ismeretében a reakciócsatornák
már biztosabban szétválogathatók, és a mérési
adatok kiértékelése egyszerűbbé, pontosabbá válik.
Az elektronütközéssel kiváltott atomi folyamatokat
már több mint egy évtizede tanulmányozzuk a Miskolci
Egyetem Fizikai Tanszéke elektronspektrometriai laboratóriumában.
A laboratórium fő berendezését – egy
kétütemű hengertükör típusú elektrosztatikus elektronspektrométert
– a fenti okok miatt az elmúlt években
egy, az előzővel koincidenciában működő elektronspektrométerrel
egészítettük ki. Ebben a cikkben bemutatjuk
ezt a koincidencia elektronspektrométer-rendszert
és az ezzel nyert eredmények közül kettőt.
A vizsgált fizikai folyamatok
Az atomi belső héjon lévő elektron gerjesztése vagy
ionizációja a szabad atomok elektronokkal történő ütközése
során következik be. A keletkezett atomi állapotok
metastabilak, amelyek elektronemisszióval vagy
elektromágneses sugárzás emissziójával bomolhatnak
le. Az elektronemisszió általában sokkal valószínűbb,
kivéve, ha a gerjesztési energia igen nagy (> 5 keV),
vagy ha ez az átmenet valamilyen ok folytán tiltott. Kísérleteink
során mindig elektron emissziójával járó
bomlás (azaz a sugárzásmentes átmenet) fordul elő,
ilyenkor a metastabil gerjesztett atomi állapotból egyszeres
pozitív ion, vagy az egyszeres pozitív ionból
kétszeres pozitív ion képződik.
Auger-folyamatról csak akkor beszélünk, ha a végállapot
kétszeres pozitív ion, és a végső állapot két elektronhiányához
képest a közbenső elektronhiány belső(bb) elektronhéjon van. Itt a fő elektronhéjakra kell
gondolni, és természetesen a közbenső elektronhiány
mélyebb energiaszinten van, mint a végállapotiak.
A jelen cikkben közölt vizsgálatainkat argon gáztargeten
végeztük, amelyen a tipikus Auger-folyamat a
következő:
kezdeti állapot
↓
közbenső (metastabil) állapot
↓
végállapot,
azaz
A folyamat során tehát a lövedék elektron ( ) az
eredetileg alapállapotú (1S0) argon atomon szóródva
(e ) annak 2p belső héjáról kilök egy elektront img
A keletkezett két különböző perdületű (2P3/2, 1/2) ionállapot
egy Auger-elektron (img) kibocsátásával öt Auger
különböző kétszeres ion végállapotba (1S0, 3P0, 1, 2, 1D2)
bomolhat. Ezt az átmenetet normális vagy diagram
L2,3M2,3M2,3 Auger-átmenetnek is nevezzük.
Hasonló bomlás történik akkor is, ha az első lépés
nem ionizáció, hanem csak gerjesztés (ekkor a belső
héjról kiütött elektron egy külső nl héjon marad):
Az argon elektronütközéssel kiváltott belsőhéj-gerjesztése
során tehát a lövedék elektron hatására az argonatom
2p belső héjáról egy elektron egy betöltetlen nl
Rydberg-állapotba kerül. Ez az állapot ezt követően
főleg LMM Auger-szerű módon bomolhat (rezonáns
Auger-bomlás): egy 3p elektron betölti a 2p héjon lévő
lyukat, a felszabaduló energiát pedig egy másik 3p
elektron (e ) viszi el. Ennek energiája néhány eV-tal szat
nagyobb a diagram Auger- energiánál, a rezonáns
Auger-spektrum halovány kísérője (szatellit) a diagramspektrumnak.
A folyamat során a Rydberg-elektron maradhat
az eredeti nl állapotban is (spectator), de „fel is
rázódhat” (shake up) egy magasabban gerjesztett n′l
állapotba. Az 1. ábrán bemutatott egyszerűsített séma
is segítheti a vizsgált két folyamat áttekintését.
A koincidenciamérés során az egy atomban lezajló
folyamatból származó, egyidejűleg detektált két elektron
a szórt lövedék elektron és a gerjesztett (vagy
ion-) állapot elbomlásakor keletkező Auger-elektron
lehet. (Az egyik helyett esetleg
a belső héj ionállapot keletkezésekor
kibocsátott, úgynevezett
ionizációs elektron
(img ) is szóba jöhet). E folya- ej
matok 10-13–10-14 s időtartama
sokkal kisebb a berendezés
10-9–10-10 s időfelbontásánál,
ezért mondhatjuk azt, hogy a
két (három) elektron egyszerre
keletkezik. Ezt a koincidenciamérést
szokás (e, 2e)
mérésnek is nevezni. A rövidítés első „e” betűje az
elektron lövedékre utal, a „2e” pedig arra, hogy egy
elemi atomi folyamat végállapotbeli részecskéi közül
két elektront detektálunk.
A mérőrendszer
Napjainkban a kis energiás (<5 keV) elektronok
spektrumának mérésére szinte kizárólag elektrosztatikus
spektrométerek használatosak. Ezek energiaanalizátorból
és a rajtuk átjutott elektronok detektálására
alkalmas csatorna elektronsokszorozókból (channeltron
vagy channelplate) állnak. Az energiaanalizátorok
között különleges helyet foglalnak el a hengertükör
analizátorok (cylindrical mirror analyzer, CMA), mivel
– adott energiafelbontás mellett – elvileg ezekkel lehet
a legnagyobb detektálási térszöget és ezáltal a
legnagyobb hozamot biztosítani. Mérőrendszerünk
két, az ATOMKI-ban kifejlesztett,
úgynevezett „torzított
terű” CMA-t [1] tartalmaz: egy
kétüteműt és egy együteműt.
Az Auger-elektronspektrumot
a kétütemű analizátor 0,5%
relatív energiafelbontással
(FWHM), az adott Esc energiájú
szórt elektronokat pedig az
együtemű analizátor (0,9%)
méri. A target gáznyaláb tengelye
merőleges a két spektrométer
közös tengelyére és a
lövedék elektronnyalábra is.
E két nyaláb kölcsönhatási
térfogatának közepére esik a
két szomszédos analizátor fókuszpontja.
Az innen kiinduló
és az analizátorokon átjutó
elektronok (szórt, ionizációs
vagy Auger-elektronok) pályáját
a 2. ábrán feltüntettük
és berajzoltuk az azok detektálását
végző csatorna elektronsokszorozókat
is. Mindkét
spektrométerben a külső hengerre
kapcsolt negatív feszültség
az egyik oldali fókuszpontból
induló, megfelelő
energiájú elektronokat a másik oldali fókuszba gyűjti
a véletlenkoincidencia-arány ~10%
hozam (beütésszám)
össze. Az ettől jelentősen eltérő energiájú elektronok
nem a fókuszpontba gyűlnek össze, így a detektor
előtt lévő blendén nem tudnak áthaladni (vagy már az
analizátoron sem). A számítások szerint analizátorunk
másodrendu fókusza körülbelül 43,5°-nál van. Az
analizátorokba legfeljebb nagyjából a 40–46° szögtartományban
tudnak az elektronok belépni, e tartomány
sinυ-val súlyozott közepe közel esik a fenti
értékhez. A 2. ábra felső részén látható a spektrométer-
rendszerünk hosszirányú metszete. A teljes analizátort
az ábrázolt metszetnek a tengely körüli 360°-os
forgatásával kapjuk.
A kétütemű spektrométer második analizátora tartalmaz
egy forgatható, az analizátor belső hengerén
belül lévő, két réssel ellátott hengert is. Ez a henger a
mérési szög leszűkítésére szolgál, ha a szögeloszlás
felvétele is célunk. A cikkben bemutatott méréseinkben
a nagy térszög biztosítása érdekében ezt a hengert
elhagytuk.
Az ábrán a vastag vonalak a μ-metálból készült
mágneses árnyékolást jelölik, a két réteg a tengelyen
mérhető mágneses mezőt – méréseink szerint – a földi
mágneses indukció körülbelül 1%-ára (~2 · 10-7 T)
csökkenti. A spektrométerek teljes belső felületét kolloid
grafittal vontuk be. A grafit hatékonyan csökkenti
a felületi oxidrétegek káros hatásait (azaz valódi ekvipotenciális
felületet jelent), másrészt csökkenti a felületekbe
becsapódó elektronok által kiváltott szekunder
elektronok számát is.
Az elektronoknak természetesen végig nagy vákuumban
(p < 10-4–10-5 mbar) kell haladniuk, hogy
keletkezésük és detektálásuk között ütközés nélkül
repülhessenek. A nagyvákuumrendszer elemei (olajdiffúziós
nagyvákuum-szivattyú, rotációs elővákuumszivattyú,
vákuumkamra, szelepek, vákuummérő kivezetések)
a mérőrendszer fényképén, a 3. ábrán jól
kivehetőek.
A 2. ábra alsó részén, a spektrométer-rendszer
hosszirányú metszete alatt a kiszolgáló elektronika
blokkdiagramját láthatjuk. Ennek működése nagy
vonalakban a következő: az egyes elektronok detektálását
a csatorna elektronsokszorozók végzik. Ezekhez
tehát csak az ütközési térfogatot megfelelő szögben
és energiával elhagyó elektronok juthatnak el, ez
utóbbit az analizátorok külső hengereire adott negatív
feszültség határozza meg. Az elektronsokszorozók
által szolgáltatott elektromos impulzusok megfelelő
erősítés és formálás után az idő-amplitúdó konverterbe
(time to amplitude converter, TAC) kerülnek. A
konverter a két elektronsokszorozó által szolgáltatott
impulzus beérkezési idejének különbségével arányos
nagyságú jelet ad. Ezek a jelek a beállítás fázisában
egy sokcsatornás analizátorba (multichannel analyser,
MCA) kerülnek. Bár a két detektált elektron egyidejűleg
keletkezik, sebességkülönbségük, detektálásig
befutott útjaik különbsége, sőt az eltérő kábelek miatt
a TAC-ba a jelek nem egyszerre érkeznek.
Az MCA amplitúdó szerint osztályozza a TAC jeleit,
az így előállított hisztogramot időspektrumnak
nevezzük. A 4. ábrán egy ilyen, a berendezésünkkel
felvett időspektrumot láthatunk. Az időspektrum
alapján az azonos atomi ütközési folyamatból származó
elektronok időkülönbsége megállapítható, ez
a bemutatott esetben Δt = 22,1 ±3,4 ns. Az időintervallum
határainak megfelelő diszkriminációs szintek
az idő-amplitúdó konverterrel egybeépített egycsatornás
analizátoron beállíthatók. Az egycsatornás
analizátor jelei a mérő- és adatgyűjtőrendszer külön
csatornájába kerülnek, így kapjuk meg a koincidenciaspektrumot.
Az ábrából az is látható, hogy az
„időcsúcs” egy háttéren ül, hiszen a független atomi
folyamatokból származó elektronok útkülönbsége
akármekkora lehet. E véletlen koincidenciák spektruma
nyilvánvalóan „fehér”, tehát várható számuk egyforma
hosszúságú időintervallumok esetén megegyezik.
A besatírozott területek aránya alapján tehát a
Δt = 22,1 ±3,4 ns
időkülönbséggel érkező jelek 90%-a
valódi, 10%-a véletlen koincidencia. A véletlen koincidenciákat
nem lehet elkerülni, de hatásuk minimalizálható,
ha a koincidenciaspektrumból eltávolítjuk a
beütések fenti hányadát (a direkt spektrumok jeleivel
arányosan).
Az átadott energia „ablakok”
Koincidenciaméréseink során a lövedék által az atomnak
átadott energia (Etr) ismerete alapvető fontosságú.
Ez meg is határozható, értéke egyenlő a primer és a
szórt elektron energiakülönbségével:
Az átadott energia értéke határozza meg azokat az
atomi folyamatokat, amelyeket a koincidenciaspektrumban
látni lehet. Belsőhéj-ionizáció lehetséges és
az Auger-csúcsok megjelennek a koincidenciaspektrumban,
ha az átadott energia (Etr) nagyobb vagy
egyenlő a megfelelő ionizációs potenciállal (Eion).
Ezen energiák különbsége adja meg a kibocsátott
elektron kinetikus energiáját:
Ezen energia szórása egyenlő az átadott energia szórásával,
amit főleg az együtemű spektrométer energiafeloldása
határoz meg (mivel kísérleteinkben a primer
elektronnyaláb energiaszórása sokkal kisebb):
A cikkben bemutatott mérésekben alkalmazott átadott
energia „ablakok” helyzetét az argon ionizációs éleihez
és belső héj állapotaihoz képest az 5. ábrán láthatjuk.
Az „ablakok” közepei a névleges átadott energiáknak
(3), szélességei az energiaszórásuknak (5)
felelnek meg.
A cikkben bemutatott mérések egyikében (az a)
„ablak”) az atomnak átadott energia meghaladja az
ionizációs energiát, bár csak egy kevéssel (PCI-mérések).
A másik bemutatott mérésben (a b) „ablak”)
az atomnak átadott energia nem éri el az ionizációs
energiát, de értéke pontosan egyezik egy belsőhéjgerjesztési
energiával (rezonáns Auger-mérés). E
mérések során külsőhéj-ionizáció (illetve ionizáció +
gerjesztés) is lehetséges, amely zavarhatja a belsőhéjfolyamatok
mérését. E járulék levonásához szükség
lehet az előbbieknél kisebb átadott energiájú mérésre
is (a c) „ablak”).
Megjegyezzük, hogy az L3 alhéj statisztikai súlya
kétszerese az L2 alhéjának, tehát az arról eredő Auger-vonalak
intenzitása is körülbelül kétszeres.
Irodalom
1. Kövér Á.: Elektrosztatikus elektronspektrométerek fejlesztése az
ATOMKI-ban. Fizikai Szemle 60 (2010) 339.
|