2005 թվականին Լուկա Մոդրիչը տասնամյա պայմանագիր կնքեց Դինամո Զագրեբի հետ։ Որոշ ժամանակ անց նա կարողացավ տեղ գտնել թիմի հիմնական կազմում՝ խփելով 7 գոլ 31 խաղում և օգնելով թիմին հաղթել առաջնությունը։ Այս ընթացքում Մոդրիչը դրսևորեց փլեյմեյքերի հմտություններ և իր տեղը գտավ 4-2-3-1 մարտավարության հենակետային կիսապաշտպանի դիրքում։ 2006-2007 մրցաշրջանում Դինամո Զագրեբը կրկին հաղթեց առաջնությունը, որին իր անմիջական մասնակցությունը ունեցավ նաև Լուկա Մոդրիչը։ Մոդրիչը Դինամոյում իր կարիերան ավարտեց 31 գոլ և 29 փոխանցում արդյունքով։