Կառլո Անչելոտտիի՝գլխավոր մարզիչ նշանակվելուց հետո, Մոդրիչը դարձավ թիմի առանցքային ֆուտբոլիստներից մեկը՝ զույգ կազմելով Ալոնսոյի հետ։ Նրա 2013-2014 մրցաշրջանում կատարած փոխանցումների 90%-ը ճշտգրիտ էր։ Առաջին գոլը խփեց Կոպենհագենի դեմ խաղում, որտեղ թիմը հաղթեց 4-1 հաշվով։ Մոդրիչը շատ կարևոր գոլային փոխանցում կատարեց Սերխիո Ռամոսին Չեմպիոնների լիգայի եզրափակչում, որտեղ Ռեալը հաղթեց 4-1 հաշվով։ Նա ընգրկվեց Չեմպիոնների լիգայի լավագույն 11 ֆուտբոլիստների ցուցակում։