Հավաքածուի ուշագրավ մասն է կազմում գրադարանը, որն ամփոփում է հայերեն հին հրատարակություններ, ինչպես նաև օտար լեզուներով` ոուսերենով, գերմաներենով, իտալերենով գրքեր, որոնցից շատերը կրում են Օրբելիների կողմից արված նշումներ: Այստեղ են պահվում նաև նրանց կողմից հրատարակված աշխատությունները: