Այդ շրջանում ամենայն հայոց կաթողիկոսությունը իր հիմնական գործունեությունը կենտրոնացրել է քրիստոնեական քարոզչության, եկեղեցական կազմակերպության ամրապնդման, թեմերի ստեղծման, ինչպես նաև կրթության, լուսավորության և բարեգործական աշխատանքների վրա: Հայոց կաթողիկոս Ներսես Ա Մեծի գահակալության տարիները (353–373) նշանավորվել են բարեգործական հաստատությունների հիմնադրմամբ: Ամենայն հայոց կաթողիկոսի անմիջական հովանավորությամբ հիմնվել են խնամակալական հաստատություններ՝ հիվանդանոցներ, ծերանոցներ, բորոտանոցներ, իջևանատներ, դպրոցներ, ընդարձակվել են եկեղեցական տիրույթները: Այդ ժամանակ էլ մեծացել է ամենայն հայոց կաթողիկոսության հասարակական և քաղաքական դերը. նա միջամտել է արքունի պետական գործերին, մասնակցել երկրի ներքին ու արտաքին քաղական կյանքին: