Հավաքածուի ուշագրավ մասն է կազմում գրադարանը, որն ամփոփում է հայերեն հին հրատարակություններ, օտար լեզուներով` ոուսերենով, գերմաներենով,իտալերենով, գրքեր, որոնցից շատերը կրում են Օրբելիների կողմից արված նշումներ: Այստեղ են պահվում նաև նրանց կողմից հրատարակված աշխատությունները: