भारत की आजादी में इन्होने असीम योगदान दिया, यह देश के लिए सदैव समर्पित रहे. 1921 में इन्होने महात्मा गाँधी जी के नेतृत्व में ‘असहयोग-आन्दोलन’ में भाग लिया . वे बम्बई के नेशनल कॉलेज में अर्थशास्त्र के अध्यापक के रूप में कार्यरत रहे . अध्यापक के रूप में इन्हें छात्रो का बहुत स्नेह प्राप्त हुआ . 1922-1946 तक इन्होने अहमदाबाद की टेक्सटाइल इंडस्ट्री में लेबर एसोसिएशन के सचिव के रूप में कार्यभार सम्भाला. इन्होने श्रमिको की समस्या को सदैव समझा एवम उनका निर्वाह किया. प्रोफेसर की अच्छी जॉब होने के बावजूद गुलजारी लाल जी ने अपना काम छोड़ आजादी की लड़ाई में कूद पड़े और 1932 में ‘सत्याग्रह आन्दोलन‘ में हिस्सा लेने के दौरान उन्हें जेल की यातना भी सहनी पड़ी. 1942 में भारत-छोडो आन्दोलन के दौरान उन्हें गिरफ्तार कर लिया गया, जहाँ उन्हें 2 साल तक जेल में रहना पड़ा.