ইডেন হস্টেলে থাকার সময় কংগ্রেস নেত্রী আশালতা সেনের সঙ্গে পুষ্পময়ী বসুর পরিচয় হয়। খদ্দর বিক্রি করা, বিলিতি দ্রব্য বর্জন, পিকেটিং ইত্যাদি কাজে তিনি অংশগ্রহণ করতেন নিয়মিত; সময়টা হল ১৯২২-২৩। কলেজে পড়ার সময়ই বিপ্লবী দেশনেত্রীদের সংস্পর্শে আসেন। ঢাকার গ্রামে গ্রামে স্বদেশী আন্দোলনের প্রচারের কাজে নিজেকে নিয়োজিত করেন। বি.এ. অনার্সে সংস্কৃতে প্রথম স্থান অধিকার করলে কলকাতা বিশ্ববিদ্যালয়ের ‘পদ্মাবতী স্বর্ণপদক’ লাভ করেন। রাজশাহী পি. এন. বালিকা বিদ্যালয়ে প্রধান শিক্ষিকা হিসাবে তাঁর শিক্ষক জীবনের শুরু। স্বদেশী তরুণ তরুণীদের আশ্রয় দেবার অপরাধে সরকারের রোষানলে পড়ে একদিনের নোটিসে স্কুলের চাকরি ছাড়তে তিনি বাধ্য হন। শুধু কলেজ নয়, রাজশাহী শহর ছেড়ে তিনি চলে যেতে বাধ্য হন ২৪ ঘণ্টার মধ্যে। ১৯৩৪ সালে তখনই তাঁর যোগাযোগ গড়ে ওঠে শান্তিময় রায় প্রমুখ বিপ্লবীদের সঙ্গে। আজীবন তিনি বিপ্লবী আদর্শে অবিচল থেকেছেন। এই সময় তাঁর পরিবারে বিপর্যয় ঘটে। মেজদি পাঁচটি সন্তানসহ পুষ্পময়ীর কাছে চলে আসেন স্বামীর মৃত্যুর পর। স্বভাবতই পুরো সংসারের দায়িত্ব তাঁর ওপর এসে পড়ায় তিনি বাধ্য হয়ে বাংলাদেশের বাইরে চাকরি নিয়ে চলে যান, যেহেতু ব্রিটিশ রোষানলের স্বীকার [শিকার] ছিলেন তিনি।