কিছুদিনের জন্য তিনি মোরাদাবাদ কলেজে অধ্যাপনা করেন। ১৯৩৯ সালে পারিবারিক প্রয়োজনে কলকাতায় ফিরে আসেন। এখানে শিক্ষকতার কাজে দমদমের একটি প্রাতঃবিভাগের স্কুলে যোগ দেন। যেহেতু পরিবারের সব দায়দায়িত্ব তাঁর উপরে ছিল, তাই দুপুরবেলায় আবার মাড়োয়ারি বালিকা বিদ্যালয়েও শিক্ষকতা শুরু করেন। ১৯৪৪ সালে তিনি বহরমপুর কাশীশ্বরী বালিকা বিদ্যালয়ের প্রধান শিক্ষিকার পদ গ্রহণ করেন। জীবনের শেষদিন পর্যন্ত এই বিদ্যালয়ের সঙ্গে তাঁর আত্মিক সম্পর্ক ছিল। প্রধান শিক্ষিকা থাকাকালীন এই বিদ্যালয়ের উন্নতি সাধনে তিনি বহুবিধ কাজ করেছেন। তাঁর পাওয়া প্রভিডেন্ট ফান্ডের টাকা তিনি ওই বিদ্যালয়ে দান করেন, তাঁর মায়ের নামে ‘সরোজিনী বসু প্রেক্ষাগৃহ’ নির্মাণের জন্য।