বরোদা কলেজে শিক্ষকতা করেছেন। ফরাসি ভাষার শিক্ষক হিসেবে দীর্ঘদিন কাজ করেছেন। পরে এই কলেজেই ভাইস প্রিন্সিপাল হন। এখানেই বাংলা এবং সংস্কৃত শিখেছেন। ভারতীয় সংস্কৃতির প্রেমে পড়েছেন এই বরোদাতেই। এবং এরপর ধীরে ধীরে ভারতীয় স্বাধীনতা সংগ্রামের সঙ্গে জড়িয়ে পড়েন। বাংলা এবং মধ্যপ্রদেশের বিপ্লবীদের সঙ্গে যোগাযোগ শুরু করেন।১৯০৫ এ বঙ্গভঙ্গ ঘোষিত হওয়ার পর বাংলায় মনোনিবেশ করেন। বঙ্গভঙ্গ বিরোধী আন্দোলনে সামিল হন। (১৯০৫-১৯১১) গুরুত্বপূর্ণ ভূমিকা পালন করেন। ১৯০৬ এ কংগ্রেসের সঙ্গে যুক্ত হন। এরই মধ্যে বেশ কয়েকটি গোপন বিপ্লবী দলও গঠন করেন। দেশের বিভিন্ন প্রান্তে রাজনৈতিক কর্মসূচি নিয়ে যাতায়াত করতে থাকেন। ব্রিটিশ বিরোধী প্রচার চালাতে থাকেন পুরোদমে। ১৯০৮ এ আলিপুর বোমা মামলায় গ্রেফতার হন অরবিন্দ ঘোষ। অন্য স্বাধীনতা সংগ্রামীর সঙ্গে বছর খানেক চলে সেই মামলার শুনানি। চিত্তরঞ্জন দাস অরবিন্দ ঘোষের আইনজীবী হিসেবে মামলা লড়েন। জেলখানার অন্ধকারে চিত্তরঞ্জন দাসকে দেখে শ্রীকৃষ্ণের দর্শন হয় শ্রী অরবিন্দের। আধ্যাত্মিক বিকাশ পূর্ণতার দিকে এগোতে থাকে।