Premier stade du frittage des dioxydes de lanthanides et d'actinides une etude in situ par MEBE a haute temperature

Le frittage est une etape cle de l'elaboration des pastilles de combustible nucleaire de type UOx et MOx (oxyde mixte (U,Pu)O2) utilisees dans les reacteurs a eau pressurisee. Le premier stade de ce procede, qui consiste en l'elaboration de ponts entre les grains et conduit a la consolidation des materiaux, est jusqu'a present principalement aborde par simulation numerique. Les modeles utilises pour la description theorique de cette etape du frittage sont alors generalement constitues deux grains spheriques en contact. Afin de realiser les premieres observations experimentales du stade initial du frittage de materiaux ceramiques d'interet pour le cycle du combustible electronucleaire et d'en completer les approches numeriques, des poudres d'oxydes de lanthanides (CeO2) et d'actinides (ThO2 et d'UO2) de morphologie controlee ont ete etudiees par microscopie electronique a balayage en mode environnemental lors de traitements thermiques a haute temperature (MEBE HT) Dans un premier temps, des protocoles conduisant a la synthese de microspheres d'oxydes de lanthanides ou d'actinides ont ete developpes, et les poudres obtenues entierement caracterisees. Il a ainsi ete possible d'obtenir pour l'ensemble des composes etudies des systemes similaires a ceux modelises. Par la suite, le MEBE HT a ete utilise comme principal outil d'investigation pour le suivi in situ de ces composes. Ainsi, l'etude de l'evolution morphologique de microspheres isolees a tout d'abord confirme leur caractere polycristallin. Le traitement thermique conduit alors a une diminution progressive du nombre de cristallites sous l'effet de differents mecanismes (rearrangement mecanique, diffusion) dont l'energie d'activation a ete evaluee. Pour les systemes constitues de deux microspheres de CeO2 ou de ThO2 en contact, les micrographies collectees ont permis d'observer l'evolution de parametres tels que la taille du pont, la taille des grains et la distance entre leur centre au cours du traitement thermique. Des procedures de traitement d'images ont ensuite ete appliquees pour aboutir a des donnees cinetiques quantitatives. Les mecanismes mis en jeu, tels que le rearrangement des plans cristallins et la diffusion de matiere, ainsi que les energies d'activation correspondantes, ont en outre ete identifies. De plus, la loi de croissance des ponts, qui permet de decrire les cinetiques d'avancement du frittage, a ete utilisee pour determiner le mecanisme de diffusion preponderant lors du traitement thermique. L'influence de differents parametres sur l'avancement du frittage a enfin pu etre mise en evidence. A titre d'exemple, l'effet de la polycristallinite des grains sur les mecanismes et les cinetiques de frittage a ete etudie en travaillant en parallele sur des grains poly et monocristallins, puis en comparant les donnees experimentales avec celles issues de modelisation. Enfin, la methodologie developpee pour l'etude de CeO2 et ThO2 a ete transposee au compose d'interet UO2. Dans ce cas, les donnees precedemment decrites ont egalement ete completees par une premiere approche de l'influence de l'atmosphere utilisee lors du traitement thermique.