En 1835 se produce la exclaustración definitiva, pasando el monasterio y sus propiedades a manos del Estado.Tras la desamortización, las obras de arte y libros que quedaban después de haber sido objeto de saqueo en la guerra de la Independencia, fueron trasladados al Museo de Bellas Artes de Valencia y buena parte de los libros, entre los que se encuentran los procedentes de la valiosa biblioteca del Duque de Calabria, se destinaron a la Biblioteca Universitaria.Impedida su demolición por el Ayuntamiento previo informe de la Academia de San Carlos, fue destinado a asilo de indigentes y luego a cárcel de mujeres y presidio nacional, lo que motivó la construcción de las alas penitenciarias del patio norte, la galería carcelaria inserta, por demolición interior, en el ala oeste del claustro Sur, la compartimentación y colmatación de celdas en todo el inmueble resultante y las garitas en la muralla circundante.