Fue nombrado Patriarca de Venecia el 11 de noviembre de 1958 por su predecesor en la cátedra de San Marcos, el Cardenal Angelo Giuseppe Roncalli, hecho Papa con el nombre de Juan XXIII; del que también fue elevado a Cardenal en el cónclave del 15 de diciembre de 1958 inicialmente con el título de Santa Prisca y posteriormente con el título de San Marcos (que es tradicionalmente asignado al Patriarca de Venecia) en marzo de 1962 después de que quedase vacante por la muerte del Cardenal Elia Dalla Costa sucedida en diciembre de 1961.