En febrero de 2007, al no concretarse su renovación por el Valencia, Ayala firmó un contrato con el Villarreal, posando incluso con la camiseta del "sumbarino amarillo", pero el 14 de julio de 2007 el Real Zaragoza pagó la cláusula de rescisión del jugador (6 millones de euros), que tenía en su nuevo contrato con el club castellonense, para que vistiera camiseta maña desde julio de 2007 hasta junio de 2010, sin haber llegado a disputar ningún partido con el Villarreal.