Gómez de Castro escribió poesía hispanolatina, sobre todo epigramas, y obras de naturaleza histórica, como un "Catálogo de los arzobispos de Toledo" y unas "Antigüedades de la nobleza de Toledo"; también sintió interés por la Arqueología y recogió varias inscripciones y medallas; entre sus manuscritos se encuentra una traducción parcial de las "Vite" de Giorgio Vasari e, interesado en cuestiones artísticas, tuvo estrecha relación con el escultor Nicolás de Vergara el Viejo además de proporcionar los programas iconográficos de los arcos alzados para celebrar las entradas festivas del cardenal Silíceo en la universidad de Alcalá y de la reina Isabel de Valois en Toledo con ocasión de su matrimonio con Felipe II, de las que dejó relación escrita en "Publica Laetitia" (1546) y "Recebimiento que la imperial ciudad de Toledo hizo a la magestad de la reina nuestra señora doña Isabel" (1561).