Durante estas actividades, Alirio fue tomando conciencia del gran valor de las manifestaciones musicales populares, y siguiendo las huellas de Vicente Emilio Sojo, en sus viajes a Venezuela, dedicaba gran parte de su tiempo a la recopilación de cantos de origen popular, muchos de los cuales, luego de armonizaciones guitarrísticas eran y son interpretadas ante públicos de todo el mundo.