Apoyó a su hermano Fernando contra el rey Bermudo III de León, obteniendo el territorio que iba desde Santander a los montes de Oca, incluyendo Álava, Vizcaya, Durango y Guipúzcoa, pero al conseguir Fernando I el reino de León, esta situación convirtió teóricamente a García Sánchez III vasallo de su hermano en lo relativo a los territorios del condado de Castilla que habían sido repartidos por parte de la herencia materna.