Como profesor, Schuller comenzó a dar clases a los 25 años en la «Manhattan School of Music», una labor docente que desempeñó en muchos lugares: trabajó, entre otros, en la Escuela de jazz de Lenox (Massachusetts), como profesor de composición en la School of Music de Yales, dirigió el New England Conservatory de Boston (1967-77) y fue director artístico del Tanglewood Berkshire Music Center, del Festival in Sandpoint en Idaho y director musical del Spokane Bach Festival.