Entre sus filmes de estos años destacan "Cheyenne Autumn" (1964) del ya legendario John Ford (donde Montalbán compartió elenco con James Stewart, Richard Widmark, Dolores del Río y Carroll Baker), "Madame X" (con Lana Turner y John Forsythe) y "The Singing Nun" ("Dominique") con Debbie Reynolds y Katharine Ross.