Conducida en sus tres primeras décadas de existencia por grandes exponentes del modernismo brasileño, la Biblioteca Municipal albergó, a partir de 1946, la primera colección pública de arte moderno del país, anterior a la fundación del MASP, MAM y MAC, con pinturas, esculturas, grabados y dibujos originales de artistas brasileños, como Tarsila do Amaral, Anita Malfatti, Di Cavalcanti, Lasar Segall, Cândido Portinari, Bruno Giorgi, Oswaldo Goeldi, Lívio Abramo, Aldo Bonadei, Cícero Dias y Carlos Scliar, y nombres extranjeros de la talla de Pablo Picasso, Marc Chagall, Joan Miró, Henri Matisse, Fernand Léger, Marie Laurencin, Georges Rouault, Sonia Delaunay, Francis Picabia y Árpád Szenes.