Es encargado, con la ayuda del padre Pedro Marbán y del hermano José Castillo, de adentrarse en territorio de la actual Bolivia, virgen en aquel momento, para conocer el grado de disposición de los indígenas a ser evangelizados, así como para explorar nuevos territorios e informar de lo allí observado, embarcando en el río Grande a mediados de julio de 1675.