Su obra fundamental es su "Historia de la literatura española", publicada por primera vez en 1937, novedosa y muy original en muchos aspectos, como han apuntado muy diversos críticos, se reeditó hasta en ocho ocasiones, la última de ellas en 1968, ampliándose con cada nueva revisión, y convirtiendo a Valbuena Prat en uno de los historiadores literarios más prestigiosos de la posguerra.