Interesado en la física del estado sólido, en 1957 desarrolló, junto a John Bardeen y John Robert Schrieffer, la Teoría BCS de la superconductividad, por la cual a muy baja temperatura se manifiesta en los electrones una gran fuerza de atracción que les hace fluir agrupados en pares llamados pares de Cooper, de modo que, al pasar cerca de un núcleo atómico, el primer electrón cede energía que es después recuperada por su compañero.