Ocupó, asimismo, entre 1603 e 1618, los cargos de Presidente del Consejo de Indias, Virrey de Nápoles y Presidente del Consejo Supremo de Italia; a él y a su esposa, Catalina de la Cerda y Sandoval, se le debe la fundación de importantes conventos como el de San Jacinto y Santa Clara, este último con uno de los museos de arte sacro más importantes de España.