Con ese afán realizó entre 1736 y 1742 diversos viajes al interior del virreinato, adquiriendo de otros coleccionistas y acervos, así como entre los indígenas en los pueblos, documentos de toda clase, no solo sobre apariciones y hechos milagrosos, sino también sobre la historia, costumbres, calendario y religión de los antiguos habitantes de Mesoamérica, en su mayoría en copias de los siglos XVI y XVII, pero también algunos originales e impresos, en castellano, náhuatl y otras lenguas indígenas.