En 1747 salió impreso el primer tomo de su obra más famosa, la monumental "España sagrada", que llegó a alcanzar cincuenta y seis volúmenes, de los cuales el padre Flórez compuso los 29 primeros, entre los años 1747 y 1750 los cinco primeros; el resto fue saliendo hasta 1775, mientras que los dos últimos aparecieron póstumos.