Una vez que los alrededores de Atenas tenían un bosque incipiente, fue creado el jardín botánico en 1947 dentro de una zona colindante al "monasterio Bizantino de Kessariani", en el monte Hymettus de los alrededores de Atenas, habían inicialmente 200 especies de plantas, un número que se mantuvo igual durante los últimos años.