Con diversos documentos y libros que compiló, muchos de ellos en España (por ejemplo, la correspondencia de Julio Cejador y Frauca, parte del archivo de Ramón María Narváez y otros documentos de Miguel de Unamuno, José María Blanco White, Jacinto Benavente y diversos nobles y políticos, reunió un gran archivo y biblioteca que legó a la Fundación Sergio Fernández Larraín que lleva su nombre.