A su regreso a Francia, Harlay se unió a la Congregación del Oratorio de San Felipe Neri, y cuando François de Bassompierre fue enviado a Inglaterra en 1627 para regular las diferencias entre Enriqueta María y su esposo, Harlay de Sancy fue enviado al hogar eclesiástico de la reina, aunque Carlos I se aseguró de su despido.