Sin embargo su labor más conocida por estas fechas fue el inicio de la construcción de la catedral de Toledo: tras conseguir la bula por la que el papa le concedía autorización para recolectar fondos de las rentas eclesiásticas de las restantes iglesias de la archidiócesis, comenzó las obras de la nueva catedral sobre el solar de la antigua mezquita; con la presencia del rey Fernando, en 1226 se colocó oficialmente la primera piedra de la que sería considerada una de las obras maestras de la arquitectura gótica en España.