La última campaña del Nacional en Primera División fue la temporada 1964-1965, su último partido de Liga lo jugó el 23 de diciembre de 1964 contra Atlante y perdió por 3-1, derrota que determinó su regreso a Segunda División, en la cual siguió militando varias temporadas e intentó regresar en noviembre de 1970 en un Torneo de Promoción, posterior a la Copa del Mundo de 1970, cuando se aumento la liga de 16 a 18 equipos.