Durante los años siguientes, en su calidad de arzobispo y caudillo de la cruzada, condujo la expedición militar con la que intentó infructuosamente tomar Cáceres (1218) y la dirigida contra la frontera de Valencia, donde conquistó los castillos de Serreilla, Sierra y Mira, pero fracasó frente a Requena (1219), estuvo ocupado en combatir las herejías albigenses que se propagaban desde Francia, tomó a su cargo la administración de la diócesis de Segovia durante la incapacidad del obispo Gerardo, gestionó el envío de misioneros dominicos y franciscanos a Andalucía y Marruecos, aprovechando la política de tolerancia religiosa de los almohades, celebró la boda de Juan de Brienne con Berenguela de León, y fue señalado como preceptor de los infantes Felipe y Sancho de Castilla, cuya educación encargó a Pedro Pascual.