Durante los 60, Simone estuvo involucrada en el "Movimiento por los Derechos Civiles" y grabó algunas canciones políticas, incluyendo "To Be Young, Gifted and Black" (interpretada después por Aretha Franklin y Donny Hathaway), "Blacklash Blues", "Mississippi Goddam" (en respuesta al asesinato de Medgar Evers y al ataque terrorista a la iglesia de Birmingham, Alabama, en 1963, por parte de supremacistas blancos y que se saldó con la muerte de cuatro niñas negras), "I Wish I Knew How it Would Feel to be Free" y "Pirate Jenny", de Kurt Weill, situada en un hotel del sur.