La iglesia es presidida en la capilla mayor por la imagen de Nuestra Señora de las Angustias, titular del Templo y patrona de Ayamonte desde el 11 de enero de 1756, como muestra del fervor popular que se le profesó a la imagen a causa del agradecimiento por los pocos daños que sufrió la ciudad en el terremoto de Lisboa de 1755.