El 7 de marzo de 1635 tomó posesión del Arzobispado de Zaragoza, y como las referidas, estimaron su vigilancia pastoral, sus ejemplos y beneficencia, la que extendió a la Universidad de la misma, dotando sus Cátedras de Filosofía y aumentando las rentas a las de Teología y a su patria, fundando distribuciones para su clero, dotando tres Capellanías en aumento del culto divino, y un Magisterio de Humanidades en su escuela de San Clemente.